Korrelierte Elektronen im Nichtgleichgewicht Übersicht 1

Korrelierte Elektronen im Nichtgleichgewicht
1. Einführung
Marcus Kollar
Theoretische Physik III
◮
Korrelierte Elektronen
◮
Pump-Probe-Spektroskopie
Zentrum für Elektronische
Korrelationen und Magnetismus
Institut für Physik, Universität Augsburg
Augsburg, 13. Juli 2009
Korrelierte Elektronen
Übersicht
1. Einführung
◮ Korrelierte Elektronen
◮ Pump-Probe-Spektroskopie
Elektronen: bestimmen die Eigenschaften von Festkörpern
e−
• Fermionen mit Spin 1 (
2
e−
2. Quantensysteme im Nichtgleichgewicht
und Vorhersagen der Statistischen Mechanik
3. Realzeit-Dynamik im Hubbard-Modell
4. Theorie für Pump-Probe-Spektroskopie
)
• Coulomb-Wechselwirkung:
^
ke, Ekin
[3,4,5]
probe
^
hν , q
td
pump
Eckstein & Kollar, Phys. Rev. Lett. 100, 120404 (2008)
Kollar & Eckstein, Phys. Rev. A 78, 013626 (2008)
Eckstein & Kollar, Phys. Rev. B 78, 205119 (2008)
Eckstein & Kollar, Phys. Rev. B 78, 245113 (2008)
Eckstein, Kollar, Werner, Phys. Rev. Lett. (im Druck), arXiv:0904.0976
Zusammenarbeit mit Martin Eckstein (U Augsburg) und Philipp Werner (ETH Zürich)
1
0
0
1
0
1
0
1
0
1
e−
e2
1X
=
2 i≠j |ri − rj |
◮
Elektrostatische Abstoßung: Ĥint
◮
Elektronen nicht unabhängig, sondern korreliert
[1,2,5]
S(t)
[1]
[2]
[3]
[4]
[5]
,
Korrelationen:
allgemein:
h A Bii ≠ h Aii h Bii
Elektronen, z.B.: h n̂(r) n̂(r ′ )ii ≠ h n̂(r)ii h n̂(r ′ )ii
e−
Elektronen im Festkörper
Mott-Metall-Isolator-Übergang
Festkörper: periodisches Potential der Ionenrümpfe
Mott-Isolator:
einzelnes Atom
φα (r)
s, p, d, f, ...
Festkörper
Bloch: ψnk (r)
Wannier: φn (r − R)
Kawamoto ’80
Antiferromagnet
→
⇒ Mott-Metall-Isolator-Übergang
bei halbgefülltem Band
Lösung: (wenn Ĥint unwichtig)
(V1−x Crx )2 O3
Coulomb-Wechselwirkung Ĥint
verhindert Doppelbesetzungen •
log(Widerstand)
Ĥ = Ĥion + Ĥkin + Ĥint
Mott ’49
Isolator
Metall
freie Elektronen
√1 eikr
V
←
Temperatur
⇒ Metalle, Halbleiter, Isolatoren,. . .
Periodensystem der Elemente
Hubbard-Modell
Einband-Hubbard-Modell:
X
X
†
n̂i↑ n̂i↓
H=
Vijσ ĉiσ ĉjσ + U
ijσ
|
=
X
kσ
{z
†
Gutzwiller ’63; Kanamori ’63; Hubbard ’63
i
}
V
ǫkσ ĉkσ ĉkσ ⇒ Bandstruktur
U
itale
te d-Orb
e gefüll
teilweis
Fermi-Flüssigkeit: Quasiteilchen-Anregungen
nk
U =0
Landau ’56
0 < U < Uc
nk
T=0
itale
te f -Orb
e gefüll
is
e
w
il
te
T=0
T>0
T>0
k
d und f -Orbitale ⇒ starke e-e-Wechselwirkung ⇒ Korrelation
Fermi-Gas
k
Fermi-Flüssigkeit
pump-probe-Photoemissionspektroskopie
Perfetti, Loukakos, Lisowski, Bovensiepen, Berger,
Biermann, Cornaglia, Georges, Wolf ’06; ’08
◮
Korrelierte Elektronen
◮
Pump-Probe-Spektroskopie
(a)
100 fs
550 fs
-200 fs
Binding Energy (eV)
1. Einführung
ARPES Intensity
Photoanregung von 1T-TaS2 :
-0.2
0.0
0.2
0.4
0.4 0.2 0.0 -0.2
Binding Energy (eV)
0
2
4
6
8
Pump-Probe delay (ps)
(c)
• 50-fs pump-Pulse (1.5 eV), 80-fs probe-Pulse (6 eV)
• Bildung eines metallischen Zustands, Relaxation nach ∼700 fs
• Oszillationen von Gitter- und Elektronensystem
Zeitaufgelöste Spektroskopie
Das pump-probe-Prinzip:
probe−Puls
11
00
00 Laser
11
00
11
00
11
00
11
11 nichtlinearer
00
00 Kristall
11
00
11
• pump-Laserpuls: bringt System
pump−
Puls
~ fs
Verzögerung
in Nichtgleichgewichtszustand
• probe-Laserpuls: untersucht System
nach Wartezeit td
000000
111111
000000000
111111111
000000000
111111111
000000
111111
000000000
000000
111111
Detektor 111111111
000000000
111111111
System
• Zeitaufgelöste Photoemissionsspektroskopie:
analysiert vom System emittierte Elektronen
• Zeitaufgelöste optische Spektroskopie:
analysiert vom System reflektiertes/transmittiertes Licht
2. Quantensysteme im Nichtgleichgewicht und
Vorhersagen der Statistischen Mechanik
Realzeit-Dynamik von Quantensystemen
Quantenmechanik:
i
d
| ψ(t)ii = Ĥ(t)||ψ(t)ii
dt
|ψ(0)ii =
⇒
Kollaps und Wiederkehr
Abrupte Erhöhung der Wechselwirkung von
t=0µs
q.m. Erwartungswerte:
h Âiit = h ψ(t)||Â||ψ(t)ii
| ψ(0)ii = Bose-Kondensat
t=100µs
⇒ U
t=150µs
t=350µs
H≈U
t=250µs
“Quanten-Abschreckung”: (quench)
t=400µs
n
h n||ψ0i e−iEn t | nii
n̂2i
i
Relaxation
h b̂k b̂ki →
| ψ(t)ii = e−iĤt | ψ0 i =
t=550µs
†
Komponenten
oszillieren
für alle t!
X
| ψ(t)ii = e−iĤt | ψ(0)ii oszilliert
• Starte mit | ψ0 i und schalte bei t = 0 zu Hamiltonian Ĥ
X
Rb-Atomen:
Greiner, Mandel, Hänsch, Bloch ’02
†
h b̂k b̂ki
|ψ(t)ii =
• Zeitentwicklung für t ≥ 0:
87
collapse and revival
t →
Relaxation und neues Gleichgewicht
Quanten-Kugelstoßpendel
?
Frage: Relaxation in stationären Zustand? h Âiit → ∞ = const
Oszillationen gefangener
87
Rb-Atome:
Kinoshita, Wenger, Weiss ’06
†
h b̂k b̂ki erreicht stationären, aber nichtthermischen Zustand
Impulsverteilung
⇒ nur möglich für große Systeme,
einfache Observable Â, kompliziertes Ĥ
für t ≤ 13 ms
Stationäre Impulsverteilung
für t ≳ 200 ms
Frage: Thermalisierung?
• Vorhersage der Statistischen Mechanik: h Âi
it → ∞ = h Âiiensemble
• Ensemble-Erwartungswert: h Âi
iensemble = Sp ρensemble Â
z.B.: ρensemble ∝ e−Ĥ/kB T
mit E = Sp ρensemble Ĥ
(thermischer Zustand: Gauß-Kurve)
keine Thermalisierung,
weil System (fast) integrabel
Statistische Mechanik für das Gleichgewicht
Vorhersage für das Gleichgewicht:
• Fundamentales Postulat:
Alle zugänglichen Mikrozustände sind gleichwahrscheinlich
⇔ S = −Sp[ρ̂ ln ρ̂] wird maximiert
• Âi erhalten ⇒ fixiere Sp[ρ̂ensemble Âi ] = h Âii t=0
⇒ ρ̂ensemble ∝ exp(−
P
i λi
Âi )
3. Realzeit-Dynamik im Hubbard-Modell
◮
Hubbard-Modell in d = 1
◮
Hubbard-Modell in d = ∞
Boltzmann-Gibbs-Ensemble
Maxwell 1866, Boltzmann 1872, Gibbs 1878
von Neumann 1927, Jaynes 1957, ..., Balian 1991
Für integrable Systeme: Generalisiertes Gibbs-Ensemble
Girardeau ’69
Rigol et al. ’06
⇒ fixiere außer Â1 = Ĥ auch Â2 , . . . ÂL mit L ∝ Systemgröße
Energiezufuhr bei Parameteränderung
Hubbard-Modell in d=1 mit 1/r-Hüpfen
Parameteränderung:
Hubbard-Kette mit 1/r -Hüpfen:
Ĥ0
Ĥ =
Ĥ
|ψ0i
|ψ(t)ii
ijσ
†
Vij ĉiσ ĉjσ + U
X
i
n̂i↑ n̂i↓
mit Vij ∝
1
i−j
• Äquivalent zu freien Bosonen mit ∞-vielen Erhaltungsgrößen
t=0
E0 = h ψ0| Ĥ0| ψ0i ⇒
X
Gebhard & Ruckenstein ’92
• Mott-Metall-Isolator-Übergang bei n = 1 und Uc = W = Bandbreite
E = h ψ0| Ĥ||ψ0i
Am System verrichtete Arbeit: W = E − E0
• W ist mit P (W) zufallsverteilt
Schalten zum Isolator:
Jarzynski ’97
Talkner, Lutz, Hänggi ’07
Silva ’09
◮
P (W) in mesoskopischen Systemen beobachtbar
◮
bei globalen Änderungen: W extensiv, P (W) sehr scharf
Metall
U =0
Mott-Isolator
U > Uc
Uc
t=0
Zeit
Relaxation der Doppelbesetzung
Schalten vom Metall (U = 0) zum Isolator (U = 1.5W ):
0.25
exact
long-time limit
thermal value, T/W=0.6036
n = 1, U/W = 1.5
0.225
double occupation d(t)
0.2
0.15
0.125
0.1
0.15
• relaxiert für t → ∞
✔
• thermalisiert nicht
✘
10
20
30
40
generalisiertes
Gibbs-Ensemble
beschrieben
50
0.025
0
2
◮
Hubbard-Modell in d = 1
◮
Hubbard-Modell in d = ∞
• d(∞) wird durch
0.148
0.05
3. Realzeit-Dynamik im Hubbard-Modell
Doppelbesetzung
d(t) = h n̂i↑ n̂i↓i t
0.175
0.075
Kollar & Eckstein ’08
4
6
8
10
12
14
time [1/W]
✔
Generalisiertes Gibbs-Ensemble
Dynamische Mean-Field-Theorie
Für integrable Systeme:
P
L
ρGGE ∝ exp −
λi Âi
DMFT für das Gleichgewicht: “Ausintegrieren des Gitters”
i=1
⇒ detaillierte Erinnerung an t = 0
Gittersystem
Vij
= exp(−λ1 Â1 ) exp(−λ2 Â2 ) · · · exp(−λL ÂL )
Störstelle in Medium
j
DMFT
Λ (t,t’)
i
GGEs sind weniger universell als thermische Ensembles
• Exakt für Dimension d = ∞
• Abbildung auf Störstellenproblem + Selbstkonsistenz
?
Statistische Vorhersage: hÂiit → ∞ = hÂiiGGE
Richtig für
• schwach korrelierte Observable
• schwach korrelierte Anfangszustände
Metzner & Vollhardt ’89, Georges et al. ’96
Brandt & Mielsch ’89, Georges & Kotliar ’92
)
Nichtgleichgewichts-DMFT: Zeitentwicklung
erfüllt für
1/r -Hubbard-Modell
Kollar & Eckstein ’08
• Falicov-Kimball-Modell: Vij↓ = 0, lösbar
• Hubbard-Modell: Realzeit-QMC
Turkowski & Freericks ’05
Eckstein & Kollar ’08
Tsuji, Oka & Aoki ’08
Werner, Oka, Millis ’08
Eckstein, Kollar, Werner ’09
Relaxation der Impulsverteilung
Relaxation der Impulsverteilung
Hubbard-Modell: (DMFT, Dichte n = 1, Bandbreite 4)
Eckstein, Kollar, Werner ’09
Hubbard-Modell: (DMFT, Dichte n = 1, Bandbreite 4)
Schalten von U = 0 nach U = 5
Eckstein, Kollar, Werner ’09
Schalten von U = 0 nach U = 3.3
†
h ĉkσ ĉkσ i t
†
h ĉkσ ĉkσ i t
n(ε,t)
n(ε,t)
thermische
1
1
Impulsverteilung
(T = 0.84)
0.5
0.5
-2
-2
-1
0
0
0.5
1
1.5
Zeit t
2
2.5
3
0
Impuls k
ε
1
-1
0.5
2
0
1 1.5
Zeit
Lang anhaltende collapse-and-revival-Oszillationen
wegen Nähe zu U = ∞
2 2.5
t
1
3
ε
Impuls k
3.5 2
Schnelle Thermalisierung bei mittleren U,
dyn
Dynamischer Phasenübergang bei Uc
(Gleichgewicht: Uc =4.8)
≈3.3
Relaxation der Impulsverteilung
Hubbard-Modell: (DMFT, Dichte n = 1, Bandbreite 4)
Eckstein, Kollar, Werner ’09
Schalten von U = 0 nach U = 2
†
h ĉkσ ĉkσ i t
4. Theorie für Pump-Probe-Spektroskopie
n(ε,t)
1
0.5
-2
-1
0
0
1
2
Zeit
t
3
4
1
ε
Impuls k
5 2
Langsame Relaxation: Präthermalisierung
wegen Nähe zum integrablen Punkt U = 0
Moeckel & Kehrein ’08
◮
Zeitaufgelöste Photoemissionsspektroskopie
◮
Zeitaufgelöste optische Spektroskopie
Zeitaufgelöste Photoemissionsspektroskopie
E
Vak.
... Zust.
Ekin = Ephoton − Φ − ǫ
Φ
schlechte Zeitaufl.
...
...
ǫ
e
• Nichtgleichgewicht: S(t) ↔ S(ω)
12
langer Puls
Ekin
Sudden approximation: e− geht direkt in Vakuum-Zustand
• Gleichgewicht:
wird in metallischen Zustand gepumpt (U = 1V ):
dN(k̂e , Ekin )
dΩk̂e dEkin
mittlerer Puls
Festk.
Energieunschärfe δE ≈ /δ ⇔ Pulsdauer δ
kurzer Puls
gute Zeitauflösung
ω [V/−h]
td
I(k̂e , Ekin ) =
a δ = 0.66
❍
8
Eckstein & Kollar ’08
oberes Hubbard-Band
1
4
gute Energieauflösung
0
unteres Hubbard-Band
-4
12
ω [V/−h]
probe
pump
Mott-Isolator (Falicov-Kimball-Modell, Vij↓ = 0, U = 10V )
Intensität der Photoelektronen:
-2
-1
0
1
2
3
4
5
b δ = 0.33
❍
8
gute Zeit- und Energieaufl.
4
0
-4
12
ω [V/−h]
S(t)
^
hν , q
1
0
0
1
0
1
0
1
0
1
kin. Energie der Photoelektronen
^
ke, Ekin
Oszillationen des angeregten Mott-Isolators
-2
-1
0
1
2
3
4
c δ = 0.2
❍
8
5
5
4
0
schlechte Energieauflösung
0
-4
Beziehung zur Green-Funktion:
Z Z
′
<
(t + td , t ′ + td )
Ikσ (ω, td ) ∝ dt dt ′ S(t) S(t ′ ) eiω(t − t) Gkσ
Freericks, Krishnamurthy, Pruschke ’08
-2
-1
0
1
2
td [−h/V]
3
→
4
5
Zeit nach pump-Puls,
V
≈ 2 fs
⇒ collapse-and-revival-Oszillationen in Mott-Energielücke
Effekt des pump-Pulses
Photo-Dotierung: Elektronen werden in ’leeres Band’ gepumpt
MottIsolator
Energie
oberes
HubbardBand
Für Mott-Isolator:
• Band-Bild ungültig
• Modellierung:
?
◮
Zustand nach pump-Puls: (t = 0)
Metall mit U<Uc
unteres
Hubbard
Band
◮
Hamiltonian: (t > 0)
Isolator mit U>Uc
4. Theorie für Pump-Probe-Spektroskopie
◮
Zeitaufgelöste Photoemissionsspektroskopie
◮
Zeitaufgelöste optische Spektroskopie
Zeitaufgelöste optische Spektroskopie
Reflektion des probe-Pulses:
t < td
E einf(τ)
cτ
L
x=c(t−t d )
t > td
1
0
0
1
0
1
1
0
0
1
0
1
0
1
Eeinf (t − td − x/c)
Probe-Puls:
Zusammenfassung und Ausblick
x
x=−c(t−td )
Erefl(τ)
cτ
Reflektierter Puls: Erefl (t − td + x/c)
• probe-Puls erzeugt Strom:
R
δjα (r, t) = dt ′ σαβ (t, t ′ , r) δEβ (r, t ′ )
(λprobe ≫ alattice )
• Strom erzeugt elektrisches Feld:
R
Erefl (τ) = ds r (td + τ, td + τ − s) Eeinf (τ − s)
L
c
Dünne Schicht: r (t, t ′ ) =
(L ≫ alattice )
σ (t, t ′ )
| {z }
P
DMFT R
⇒
dt ′′ · · · Gk (t, t ′′ ) Eckstein & Kollar ’08
k
Optische Leitfähigkeit eines korrelierten Metalls
Zusammenfassung und Ausblick
Korreliertes Metall (Hubbard-Modell mit U = 3V , Bandbreite = 4V)
Eckstein, Kollar, Werner ’08
wird in unkorrelierten Zustand gepumpt (U = 0):
Korrelierte Elektronen im Nichtgleichgewicht:
σ (t, t − s)
σ(t,t-s)/σ0
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0
...auf um s früheren Puls
• Bei t=0:
0.5
−
1
s [h/V]
1.5
2 4
3
2
1
0
Antwort zur Zeit t...
t [−h/V]
e (ω, t) hat Drude-δ-Peak
σ (0, −s) = const ⇒ σ
(U = 0, T = 0)
• Bei t≈1/V : Peak in σ (t, t − s) ⇒ σ
e (ω, t) hat breiten Drude-Peak
(U > 0, T > 0)
• Schnelle Thermalisierung nur abseits integrabler Punkte
• Pump-Probe-Spektroskopie: Rückschlüsse auf Realzeit-Dynamik
Ausblick:
• Dynamisches Phasendiagramm
• Kopplung von Elektronen und Gitterschwingungen