Intensitätsabhängiger Brechungsindex

Institut für Physik und Physikalische Technologien der TU Clausthal
Nichtlineare Optik
WS 2005/06
5
März 2006
Intensitätsabhängiger Brechungsindex
Eine Vielzahl nichtlinearer optischer Effekte beruht auf einem Brechungsindex, der von der
Intensität der einfallenden Lichtwelle(n) abhängt:
n (r , t ) = n 0 (r , t ) + Δn ( I (r , t ))
Hierbei ist die Intensität proportional zum zeitlich gemittelten Quadrat der elektrischen
Feldamplitude
r
r
I (r , t ) ~ E (r , t ) ⋅ E (r , t )
d.h. es werden optische Nichtlinearitäten beschrieben, die der hohen Lichtfrequenz i. allg.
nicht folgen können. Verschiedene Typen solcher Nichtlinearitäten sind z.B. der optische
Kerr-Effekt ( Δn ~ I ), nichtlokale Effekte bei inhomogener Beleuchtung wie der
photorefraktive Effekt ( Δn ~ dI / dz , z: räumliche Koordinate), sättigbare Effekte (z.B.
Δn ~ I /(1 + I / I s ) mit Is: Sättigungsintensität), kaskadierte Effekte durch eine Kombination
mehrerer nichtlinearer Effekte zweiter Ordnung, oder allgemein eine Änderung von
Materialeigenschaften wie z.B. Temperaturänderungen bzw. thermische Ausdehnung, lokale
Dichteänderungen oder die Elektrostriktion.
5.1
Optischer Kerr-Effekt
Beim optischen Kerr-Effekt hängt der nichtlineare Brechungsindex linear von der Intensität
ab:
r
r
Δn = n2 E (r , t ) ⋅ E (r , t )
Mit dem Ansatz für das elektrische Feld
E (r , t ) =
1
( E0 (r , t ) ei (ω t − k r ) + c. c.)
2
ergibt sich dann unmittelbar
Δn =
1
1
2
n2 E =
n2 I = n2I I
c n0 ε 0
2
Die Größen n2 bzw. n2I hängen direkt mit der Größe einer Suszeptibilität 3. Ordnung χ (3 )
zusammen. Die Suszeptibilität für ein nichtlineares, zentrosymmetrisches Material lautet
χ NL = χ (1) + χ (3 ) E
2
Mit dem nichtlinearen Brechungsindex n = n 0 + Δn und ε NL = n 2 folgt
ε NL = (n 0 ) 2 + 2 n 0 Δn + (Δn) 2 ≈ n 02 + 2 n 0 Δ n
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Es gilt weiter χ NL = ε NL − 1 sowie χ L = ε L − 1 bzw. χ (1) = (n 0 ) 2 − 1 , so dass
Δn =
1
2
χ (3 ) E
0
2n
Die Suszeptibilität χ (3 ) ist ein Tensor 4. Stufe. Um quantitative Angaben machen zu können,
hat sich eine feste Notation für die nichtlineare Polarisation durchgesetzt.
Für Effekte 2. Ordnung gilt
Pi (2 ) (ω 3 ) = ε 0 D (2 ) χ (ijk2 ) (− ω 3 ; ω1 , ω 2 ) E j (ω 2 ) Ek (ω 3 )
mit
⎧1
D (2 ) = ⎨
⎩2
für nicht unterscheidbare Felder
für unterscheidbare Felder
Die Schreibweise χ ijk(2 ) (− ω 3 ; ω1 , ω 2 ) bedeutet, dass die Frequenzen ω1 und ω 2 die Frequenz
ω 3 erzeugen. Dabei muss für alle drei Argumente die Energieerhaltung gelten
− ω 3 + ω1 + ω 2 = 0
Für negative Frequenzen gilt E (−ω ) = E * (ω ) . Felder gelten als unterscheidbar, wenn sie
entweder verschiedene Frequenzen besitzen, unterschiedlich polarisiert sind oder
verschiedene Ausbreitungsrichtungen haben
Ein Beispiel ist die optische Gleichrichtung mit
(2 )
Pi (2 ) (0) = 2 ε 0 χ ijk
(0 ; ω , − ω ) E j (ω ) Ek* (ω )
=
↑
gleiche Pol.
j=k
ε 0 2 χ ijj(2 ) (0 ; ω , − ω ) E j (ω )
2
Hierbei gelten die Frequenzen ω , − ω als unterscheidbar.
Für Effekte 3. Ordnung lautet die Notation entsprechend
(3 )
Pi (3 ) (ω 4 ) = ε 0 D (3) χ ijkl
(− ω 4 ; ω1 , ω 2 , ω 3 ) E j (ω1 ) Ek (ω 2 ) El (ω 3 )
mit
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D
(3 )
⎧ 1 alle Felder nicht unterscheidbar
⎪
= ⎨ 3 zwei Felder nicht unterscheidbar
⎪ 6 alle Felder unterscheidbar
⎩
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Ein Beispiel hierzu ist die Frequenzverdreifachung
(3 )
Pi (3 ) (3ω ) = ε 0 χ ijkl
(− 3ω ; ω , ω , ω ) E j (ω ) Ek (ω ) El (ω )
(3 )
= ε 0 χ ijjj
(− 3ω ; ω , ω , ω ) ( E j (ω ) ) 3
j = k =l
d.h. es existiert nur eine Möglichkeit, die Frequenz 3ω zu erzielen mit 3ω = ω + ω + ω .
Für zentrosymmetrische
Tensorelemente:
Materialien
gelten
folgende
Symmetrieeigenschaften
der
(3 )
(3 )
(3 )
(3 )
3)
3)
χ xxyy
= χ xxzz
= χ (yyzz
= χ (yyxx
= χ zzxx
= χ zzyy
(3 )
(3 )
(3 )
(3 )
3)
3)
χ xyxy
= χ (yxyx
= χ xzxz
= χ zxzx
= χ (yzyz
= χ zyzy
(3 )
(3 )
(3 )
(3 )
(3 )
3)
χ xyyx
= χ yxxy
= χ xzzx
= χ zxxz
= χ zyyz
= χ (yzzy
(3 )
(3 )
(3 )
χ xxxx
= χ yyyy
= χ zzzz
Alle anderen Elemente sind Null. Nützlich für die Umrechnung der Tensorelemente ist die
Beziehung
(3 )
(3 )
(3 )
(3 )
χ xxxx
= χ xxyy
+ χ xyxy
+ χ xyyx
Im Folgenden wird eine nichtlineare Brechungsindexänderung durch eine Pumpwelle der
Frequenz ω betrachtet, welche den Brechungsindex für die Pumpwelle selbst ändert
("Self-Action"):
(3 )
Pi (3 ) (ω ) = ε 0 D (3) χ ijkl
(− ω ; ω , ω , − ω ) Ei (ω ) Ek (ω ) El* (ω )
Hier sind zwei Felder nicht unterscheidbar und daher D (3) = 3 . Es sind weiter zwangsläufig
alle Polarisationen gleich, so dass
(3 )
Pi (3 ) (ω ) = 3 ε 0 χ iiii
(− ω ; ω , ω , − ω ) | Ei |2 Ei (ω )
r
r r r
Ein Vergleich mit der Beziehung P = ε 0 χ (3) E E E führt auf
(3 )
χ (3 ) ≡ 3 χ iiii
und damit auf eine Brechungsindexänderung
bzw.
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Δn =
1
3
2
(3 )
χ (3 ) E = 0 χ iiii
(− ω ;ω , ω , − ω )
0
2n
2n
n2 =
3 (3 )
χ iiii (− ω ; ω , ω , − ω )
n0
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Die obige Situation ändert sich, wenn eine Pumpwelle der Frequenz ω eine
Brechungsindexänderung Δn für eine Signalwelle der Frequenz ω ' = ω erzeugt. In diesem
Fall sind Signal- und Pumpwelle physikalisch unterscheidbar und damit ist D (3 ) = 6 . Die
nichtlineare Brechungsindexänderung wird dann
n2 =
6 (3 )
χ iiii (− ω ' ;ω , ω , − ω )
n0
Diesen Effekt bezeichnet man als "Cross-Action".
Im Folgenden sollen einige Beispiele für Kerr-Materialien vorgestellt werden:
(1)
Nichtlineare Polarisierung in isotropen Materialien
Dieser Effekt beruht wieder auf der Auslenkung der Valenzelektronen aus ihrer Ruhelage.
Man erhält ein induziertes Dipolmoment p, dessen nichtlinearer Anteil in niedrigster Ordnung
(3 )
durch die Hyperpolarisierbarkeit γ ~ χ iiii
beschrieben wird:
p = n (α E + γ E 3 + ... )
Für nicht resonante Prozesse, d.h. weit entfernt von atomaren Übergängen ΔE = h ω 0 bzw.
Resonanzfrequenzen ω 0 , erhält man in etwa die Größenordnung
χ (3 ) ≈ 10 − 22 m 2 / V 2
Spezielle organische Polymere erreichen allerdings Zahlenwerte bis zu χ (3) ≈ 10 −18 m 2 / V 2 .
Für Polymere sind allerdings die Antwortzeiten deutlich länger als z.B. für elektronische
Oszillatoren, welche typische Zeitkonstanten τ ≈ 10 −15 s bis in den optischen Frequenzbereich
besitzen können. Ein solcher instantanter nichtlinearer Mechanismus kann dann unter
anderem zur optischen Frequenzverdreifachung genutzt werden.
(2)
Raman-induzierter Kerr-Effekt
Unter einem Raman-induzierten Kerr-Effekt oder der stimulierten Raman-Streuung (SRS)
versteht man die Erzeugung von kohärentem Licht der Frequenz ω s durch Einstrahlen einer
intensiven Pumpwelle der Frequenz ω p in Festkörper, Gase oder Flüssigkeiten.
spontane Raman-Streuung
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stimulierte Raman-Streuung
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Die stimulierte Raman-Streuung ist ein resonanter Prozess, bei dem die Welle ω s größere
(Anti-Stokes-Linien) oder kleinere Frequenz (Stokes-Linien) als die Pumpwelle haben kann.
Stokes-Linien
Anti-StokesLinien
Aus der Energiebilanz folgt ω p = ω s ± ω a , mit h ω a als Energieabstand von Grundzustand
und angeregtem Zustand. Der resonante Übergang ω a kann beruhen auf angeregten ZweiNiveau-Zuständen, Vibrations- oder Rotationsschwingungen, Gitterschwingungen, Spin-Flips
in Halbleitern, usw.
Formal lässt sich für die stimulierte Raman-Streuung beschreiben durch
Ps(3 ) (ω s ) = 6 ε 0 χ R(3) (− ω s ; ω s , ω p , − ω p ) E p
2
Es
Die Größe χ R wird Raman-Suszeptibilität genannt. Typische Größenordnungen liegen bei
Werten χ R ≈ 10 −20 m 2 /V 2 , d.h. die Nichtlinearitäten sind ca. 100-fach größer als für nichtresonante Prozesse. Die Zeitkonstante ist bestimmt durch die Lebensdauer des angeregten
Zustandes (z.B. Molekülschwingungen) und liegt in diesem Fall typischerweise bei
τ ≈ 10 −12 s .
(3)
Orientierung von Molekülen
Anisotrope Moleküle (d.h. Moleküle mit anisotroper Polarisierbarkeit) können in starken
elektrischen Feldern ausgerichtet werden:
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Beispiele für solche nichtlinearen Moleküle sind z.B. Flüssigkristalle, oder das flüssige
Molekül CS2 mit der linearen Struktur S=C=S. Mit der Ausrichtung im elektrischen Feld ist
über die Änderung der elektronischen Struktur eine Änderung des Brechungsindexes
verbunden. Typische Zahlenwerte und Zeitkonstanten für das Beispiel CS2 betragen
χ (3 ) ≈ 10 −21 m 2 /V 2 und τ ≈ 10 −12 s .
5.2
Sättigbare Nichtlinearitäten
Der nichtlineare Brechungsindex hängt für moderate Intensitäten linear von der Intensität I ab.
Für genügend große Intensitäten wird er jedoch aufgrund von Sättigungseffekten in nahezu
allen Materialien sublinear. Beispiele für solche sättigbaren Nichtlinearitäten sind zum einen
Δn = n2
I
1+ I / I s
mit der Sättigungsintensität Is und der Intensitätsabhängigkeit
I << I s : Δn = n2 I
I >> I s : Δn = n2 I s = const.
sowie zweitens der Fall eines Ausbleichens der Nichtlinearität, beschrieben durch
Δn = n2
− Is
1+ I / I s
und der Intensitätsabhängigkeit
I << I s : Δn = − n 2 I s = const.
I >> I s : Δn → 0
Ein Beispiel für den ersten Fall sind photorefraktive Kristalle wie z.B. dotiertes LiNbO3. Der
zweite Fall des Ausbleichens der Nichtlinearität bei hohen Intensitäten tritt bei Zwei-NiveauSystemen auf. Für kleine Intensitäten ist der Absorptionskoeffizient α eine Konstante und
nach der Kramers-Kronig-Relation damit ebenfalls der Brechungsindex. Bei hohen
Lichtintensitäten („Optisches Pumpen“) wird jedoch der angeregte Zustand zunehmend
bevölkert bis zu einem Maximalwert der Besetzungszahl N2 = N1. Als Folge geht die
Absorption zurück und kann im Extremfall den Wert Null annehmen. Als formales Resultat
erhält man für ein Zwei-Niveau-System mit der Resonanzfrequenz ω0 die Suszeptibilität
χ = χ ' − i χ '' =
(2 (ω 0 − ω ) / σ ) − i
m ω 0 σ ε 0 1 + 4 (ω 0 − ω ) 2 / σ 2 + I / I s
N e2
Der Realteil der Suszeptibilität bestimmt den Brechungsindex n, χ ' = n 2 −1 , und der
Imaginärteil die Absorption α, χ " = n c α / ω .
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Für kleine Intensitäten I << I s gelten die Näherungen
n =1+
=1+
(ω 0 − ω ) / σ
m ω 0 σ ε 0 1 + 4 (ω − ω 0 ) 2 / σ 2 + I / I s
N e2
σ (ω 0 − ω ) / (σ 2 + 4 (ω − ω 0 ) 2 )
m ω 0 σ ε 0 1 + I /( I s (1 + 4 (ω − ω 0 ) 2 / σ 2 ))
N e2
(ω 0 − ω )
N e2
≈1+
2
m ω 0 ε 0 σ + 4 (ω − ω 0 ) 2
α =
⎞
⎛
I
⎟
⎜⎜1 −
2
2 ⎟
I
ω
ω
σ
(
1
+
4
(
−
)
/
)
s
0
⎠
⎝
N e2
1
m ω 0 σ ε 0 1 + 4 (ω − ω 0 ) 2 / σ 2 + I / I s
142
4
3
=α 0
= α0
1 / (σ 2 + 4 (ω − ω 0 ) 2 )
1 + I /( I s (1 + 4 (ω − ω 0 ) 2 / σ 2 ))
= α0
1
σ + 4 (ω − ω 0 ) 2
2
⎛
⎞
I
⎜⎜1 −
⎟
2
2 ⎟
I s (1 + 4 (ω − ω 0 ) / σ ) ⎠
⎝
Für kleine Intensitäten erhält man demnach eine Kerr-Nichtlinearität. Für große Intensitäten
geht die nichtlineare Brechungsindexänderung Δn gegen eins und die Absorption gegen Null:
Das nichtlineare Material wird völlig transparent. Typische Zahlenwerte für atomare
Übergänge sind χ (3 ) ≈ 10 −16 m 2 / V 2 mit typischen Zeitkonstanten im Bereich von einigen
Pikosekunden bis Nanosekunden.
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Thermische Brechungsindexänderungen
Brechungsindizes sind allgemein temperaturabhängig, z.B. über Dichteänderungen oder
aufgrund einer thermischen Expansion des Materials. Formal lässt sich schreiben
∂n
ΔT
∂T
Δn =
mit einer typischen Größe der thermooptischen Koeffizienten im Bereich
∂n
≈ (10 −6 −10 −3 ) K−1
∂T
Sei α der Absorptionskoeffizient und τ die Zeitkonstante für thermische Diffusion. Für kurze
Lichtpulse ist τ die Pulsdauer. Bei Dauerstrichbeleuchtung gilt τ ~ w0− 2 mit dem Strahlradius
w0 des einfallendes Lichtes. Dann ist
ατ I =
ΔQ
ΔV
die absorbierte Energie ΔQ pro Volumen ΔV , die in Wärme umgewandelt wird.
Die spezifische Wärmekapazität ist definiert als
c=
ΔQ
ΔQ
ΔQ
=
⇔ ΔT =
m ΔT
ρ ΔV ΔT
c ρ ΔV
und damit
ΔT =
ατ I
cρ
Mit Δn = n2I I folgt dann für den nichtlinearen Brechungsindex der Koeffizient
n2I =
5.4
ατ ∂n
ρ c ∂T
Kaskadierte Effekte zweiter Ordnung
Aus der Diskussion der Frequenzverdopplung ist bekannt, dass für den Fall ohne
Phasenanpassung, Δk ≠ 0 zu einer räumlich oszillierenden Konversion zwischen der
Pumpwelle und der frequenzverdoppelten Welle kommt. Dieser Prozess lässt sich beschreiben
als eine Kombination aus Frequenzverdopplung ω + ω → 2ω und der anschließenden
Bildung der Differenzfrequenz aus Pump- und frequenzverdoppelter Welle 2ω + (−ω ) → ω .
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Sowohl bei der Frequenzverdopplung als auch bei der Differenzfrequenzerzeugung besitzt die
jeweils generierte Welle eine Phasenverschiebung um π / 2 gegenüber den sie erzeugenden
Wellen. Damit kommt es effektiv zu einer Phasenverschiebung der Pumpwelle, d.h. sie breitet
sich mit einer intensitätsabhängigen Phasengeschwindigkeit aus. Formal lässt sich dies
schreiben als
χ eff(3 ) (− ω ;ω , ω , − ω ) = χ (2 ) (− ω ; 2ω , − ω ) : χ (2 ) (− 2ω ;ω , ω )
144244
3 1442443
Differenzfrequenzerzeugung
Frequenzverdopplung
2
Für den Fall ohne Pumpwellenerschöpfung ist I ω ~ Eω konstant. Für einen Kristall der
Länge L erhält man die intensitätsabhängige Phasenverschiebung
Δk L
2
Δϕ = −
⎛⎜ 1 − 1 + (2 γ
⎝
mit
Δk = 2 kω − k 2ω
und
γ =
Iω / Δk ) 2 ⎞⎟
⎠
2ω d
2 ε 0 nω2 n2ω c 3
Die Phasenverschiebung Δϕ ist proportional zu Δn
Δϕ =
ω
c
Δn = −
≈
n2I =
Δn L
c Δk ⎛
⎜ 1 − 1 + (2 γ
ω 2 ⎝
Iω / Δk ) 2 ⎞⎟
⎠
c γ2
I
I = n2 I ω
ω Δk ω
4π d 2
Δk ε 0 nω2 n2ω c λ
Typische Werte für den nichtlinearen Brechungsindex betragen n2I ≈ (10 −14 −10 −11 ) cm 2 / W .
Diese Angabe bezieht sich nur auf den Fall (Δk / 2γ ) 2 << 1 , d.h. solange das Material Kerrartig ist
5.5
Nichtlokale Effekte
Brechungsindexänderungen, die aufgrund eines Intensitätsgradienten bzw. einer inhomogenen
Beleuchtung (z.B. fokussierte Strahlen oder Interferenzmuster) entstehen, werden als
nichtlokale Effekte bezeichnet. Für die Brechungsindexänderung gilt
Δn ~
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dI
dz
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Bekanntestes Beispiel für einen nichtlokalen Effekt ist der so genannte photorefraktiver
Effekt, bei dem eine inhomogene Intensitätsverteilung I ( z ) in ein Brechungsindexmuster
Δn(z) umgewandelt wird. Durch das Licht werden in photorefraktiven Kristallen
Ladungsträger aus gefüllten Störstellen (Donatoren) in das Leitungsband angeregt, wo sie
durch verschiedene Ladungstransportmechanismen umverteilt werden können, um
anschließend wieder in leeren Störstellen (Akzeptoren) eingefangen zu werden. Durch eine
große Anzahl solcher Anregungen/Rekombinationen erfolgt eine Ladungsumverteilung von
beleuchteten Bereichen in dunkle Bereiche des Kristalls.
Als Beispiel soll der Ladungstransport durch Diffusion betrachtet werden (Bild unten links).
Die Interferenz von zwei kohärenten Wellen mit den Intensitäten I1 und I2 erzeugt ein
gitterförmiges Interferenzmuster
I ( z ) = I1 + I 2 + 2
I1 I 2 cos ( K z )
mit dem Gittervektor K = 2π / Λ und der Gitterkonstante Λ. Elektronen werden ins
Leitungsband angeregt und diffundieren dort in Bereiche geringer Elektronenkonzentration,
bevor in leeren Störstellen wieder eingefangen werden. Hierdurch entsteht im Kristall eine
modulierte Ladungsträgerdichte ρsc(z) mit den (positiven) Ladungsdichtemaxima in den
Bereichen hoher Intensität. Entsprechend der Poisson-Gleichung bewirkt diese
Ladungsverteilung ein Raumladungsfeld Esc (sc: space charge), welches aufgrund der
Integration gegenüber der Raumladung ρ um π / 2 phasenverschoben ist. Das elektrische Feld
bewirkt nun über den elektrooptischen Effekt
Δn = −
1 3
n ~ Esc
2
eine Brechungsindexänderung
Δn ( z ) = Δn sin ( K z ) ~
d I ( z)
dz
welche gegenüber der verursachenden Intensitätsverteilung I (z ) um π / 2 oder ein Viertel der
Gitterperiode Λ phasenverschoben ist.
Durch diese Phasenverschiebung kann es in photorefraktiven Kristallen zu einer
Wechselwirkung der das Interferenzmuster erzeugenden Strahlen kommen, da beide Wellen
an dem Brechungsindexgitter gebeugt werden. Bei der Beugung erfolgt nach der Abbe’schen
Beugungstheorie jeweils ein Phasensprung um π / 2 . Eine weitere Phasenverschiebung von
± π / 2 beruht auf dem phasenverschobenen Brechungsindexgitter und hat für beide Wellen
ein unterschiedliches Vorzeichen. Die Strahlkopplung bewirkt daher eine Verstärkung einer
der Schreibwellen (Signalwelle, konstruktive Interferenz von transmittierter und abgebeugter
Welle) auf Kosten der anderen Welle (Pumpwelle, destruktive Interferenz von transmittierter
und abgebeugter Welle).
Der rechte Teil der folgenden Abbildung zeigt den Ladungstransport durch Drift der
Elektronen in einem an den Kristall angelegten elektrischen Feld. In diesem Fall erhält man
ein Brechungsindexmuster, welches mit der Intensitätsverteilung in Phase ist.
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