Fe/Pb layered systems - Ruhr

7. Zusammenfassung
1. Motivation
Die Konkurrenz der beiden antagonistischen Ordnungsphanomene Supraleitung und Ferromagnetismus ist ein klassisches Thema in der Supraleitungsforschung und wurde in
den 70er Jahren vor allem in Legierungssystemen eingehend untersucht. [10] Die experimentellen als auch die theoretischen Untersuchungen des klassischen Proximity-Eektes
zwischen supraleitenden (S) und ferromagnetischen (F) dunnen Schichten haben in den
letzten Jahren stark zugenommen [1],[2], [3], [34], [35], [36], [37], [38], [39], [40]. Dazu haben auf der einen Seite die standige Verbesserung der Herstellungsmethoden metallischer
Multilagen und auf der anderen Seite das Bedurfnis die unkonventionellen supraleitenden
Zustande theoretisch zu verstehen beigetragen.
In der Literatur ist der Proximity-Eekt bisher an Nb/Gd [2], V/Fe [36], und Nb/Fe [38],
[39] untersucht worden. Die starke Unterdruckung der supraleitenden Sprungtemperatur TC durch die benachbarte ferromagnetische Schicht der Dicke dF ist fur alle Systeme
der interessanteste Eekt. Die Abhangigkeit TC (dF ) in allen untersuchten Systemen ist
kompliziert und kontrovers, so da eine einheitliche Schlufolgerung weitgehend nicht gezogen werden konnte. Die ersten Modellrechnungen von Radovic [4] fur den Idealfall eines
epitaktischen F/S-U bergitters zeigten, da fur bestimmte ferromagnetische Schichtdicken
dF ein neuer supraleitender Zustand mit einem Phasensprung um zwischen aufeinanderfolgenden S-Schichten erwartet wird (-Wellen-Supraleiter). Dieser neue supraleitende
Zustand ist nur dann moglich, wenn Dreifachschichten oder Multilagen untersucht werden
deren zwei supraleitende Schichten, durch eine bzw. mehrere ferromagnetische Schichten
getrennt sind.
Nach -Kontakten in S/F Multilagen wurde in V/Fe, Nb/Gd und Nb/Fe gesucht. In
Fe/V konnten die ersten TC (dFe)-Oszillationen nicht reproduziert werden. Fur Fe/Nb
wurde eine tote Schicht an der F/S Grenzache gefunden. Gleichzeitig wurde von Strunk
94
Chapter 7. Zusammenfassung
95
et al: [2] und von Jiang et al: [34] fur das Nb/Gd System eine nicht-monotone TC (dGd)Abhangigkeit gefunden die aber unterschiedlich interpretiert worden ist.
Eine entscheidende Verbesserung der Theorie [48], [49] fur F/S-Schichtsysteme erfolgte
durch die Einfuhrung realistischer Randbedingungen fur die Paarwellenfunktion an der
F/S-Grenzache. Dadurch zeigt sich die mogliche Existenz eines unkonventionellen supraleitenden Zustandes mit propagierendem Charakter (Larkin- Ovchinnikov-Fulde-Ferrell]
[43]. Durch die Interferenz der Paarwellenfunktion in der ferromagnetischen Schicht kann
die Funktion TC (dF ) ebenfalls, und zwar schon in F/S-Doppellagen, nicht-monoton werden.
Andere theoretische Arbeiten weisen auf die mogliche Existenz eines weiteren ProximityEektes in F/S-Schichtsystemen hin. [58]Die Kondensation der Elektronen in den supraleitenden Zustand in der S-Schicht kann den ferromagnetischen Zustand der F-Schicht
auf einer Skala kleiner als die supraleitende Koharenzlange modulieren (kryptoferromagnetischer Zuatand). Ein solcher Eekt wurde bisher nur in ternaren Verbindungen wie
EuRh B eindeutig nachgewiesen [19]. In der bisher untersuchten F/S-Schichtsystemen
aus konventionellen Supraleitern und Ferromagneten der 3d-U bergangsmetalle ist der Effekt allerdings schwer zuganglich, weil die Wechselwirkungsenergie zwischen dem Supraleiter und dem Ferromagneten, verglichen mit der rein magnetischen Energien im Ferromagneten, klein ist.
4
4
Die meisten spektakularen theoretischen Vorhersagen fur F/S-Schichtsysteme sind experimentell noch weitgehend unbestatigt, vor allem wegen wachstumsbedingter Schwierigkeiten an der F/S-Grenzschicht. Legierungsbildung fuhrt zu starker diusen Streuung
und zu geringer Transparenz der Grenzache. Deswegen ist es notwendig Systeme zu
untersuchen, die keine Legierungsbildung an der Grenzache aufweisen und deren Grenzachenrauhigkeit niedrig ist. Fe/Pb/Fe ist dafur ein perfekter Kandidat und wurde in
dieser Arbeit studiert. Die ersten detaillierten Untersuchungen eines echten ProximityEektes wurde in dieser Arbeit beschrieben.
96
Chapter 7. Zusammenfassung
2. Ergebnisse des Fe/Pb-Schichtsystems
2.1. Praparation und strukturelle Eigenschaften
Fe/Pb/Al O (1120)-Doppelschichten als auch Fe/Pb/Fe/Al O (1120)-Dreifachschichten
(Fig.1.1) in Kapitel 5) wurden mit rf-Sputtern hergestellt. Als Target-Material wurden
sehr reine Pb (99.99%) und Fe (99.99%) Targets benutzt. Gesputtert wurde mit reinem
Argon (99.999%) bei einem Druck von 510; mbar. Als optimale Substrattemperatur
wurde Raumtemperatur gefunden. Pb ist ein Metall mit niedriger Schmelztemperatur das
ein Inselwachstum bevorzugt. Zur Wahl von Fe und Pb hat die geringe Loslichkeit dieser
Materialien im Volumen-Phasendiagramm gefuhrt. Es wurden strukturelle Untersuchungen mit Rontgenbeugung bei kleinen und groen Winkeln als auch Rasterkraftmikroskopie
der Oberachen durchgefuhrt. Die Suche nach optimalen Wachstumsparametern die zu
einer geringen Grenzachen- und Oberachenrauhigkeit fuhren, ist von groer Bedeutung
fur die weitere Untersuchung des Proximity-Eektes. Um die surpaleitenden Parameter
als Funktion von dFe und dPb untersuchen zu konnen, ist es wichtig alle Proben unter
exakt identischen Bedingungen herzustellen. Daher wurden Probenserien von 5-9 Proben
in einer Charge hergestellt. Alle Proben wurden mit einer 100 A Mo-Schutzschicht versehen. Mit Hilfe eines Shutters (Fig.(5.3) in Kapitel 3) konnten 5 Proben mit denselben
Schichtdicken aber unterschiedlichen Wachstumsraten fur Pb gleichzeitig hergestellt werden. Die Wachstumsrate wurde mit einem Schwingquarz-Monitor bestimmt. Aus ex-situ
Reektivitatsmessungen (Fig.(3.1) in Kapitel 5) wurde experimentell nachgewiesen, da
eine Wachstumsrate von 0.7 A/s optimal fur Fe/Pb/Fe-Proben ist. Dreifachschichten,
die unter diesen Bedingungen hergestellt worden sind, haben geringe Rauhigkeit aber ein
epitaktisches Wachstum ist nicht vorhanden.
2
3
2
3
3
Die Fe/Pb-Doppelschichten auf qualitativ hochwertigen Al O (1120) Substraten haben
bei einer Wachstumsrate von 1.4 A/s geringe Grenzachen- und Oberachenrauhigkeiten
(siehe Fig.(2.1) in Kapitel 5). In dem Fall sind Rocking- und Braggkurven zu beobachten
(Figs.(2.2)(2.3), (2.4) (Kapitel 5) so da man von einer stark (111)-texturierten Pb-Schicht
sprechen kann. Die Rockingkurven zeigen eine schmale und eine breite Komponente. Es
stellt sich heraus, da jede Komponente einer unterschiedlichen strukturellen Korrelation
im Film entspricht. Weiterhin ist es moglich eine Gitterrauhigkeit zu bestimmen und es
kann eine Zunahme der Gitterrauhigkeit mit Zunahme der Filmdicke beobachtet werden.
2
3
Chapter 7. Zusammenfassung
97
2.2. Magnetische Eigenschaften
SQUID- und FMR-Messungen sind durchgefuhrt worden um die magnetischen Eigenschaften des Fe/Pb-Schichtsystems zu bestimmen. SQUID-Messungen (Fig.(5.1) in Kapitel 5)
zeigen, da die Magnetisierung unabhangig von der Fe-Schichtdicke ist, was weiterhin
zu der Schlufolgerung fuhrt, da Fe auch im Monolagen Bereich ferromagnetisch bleibt.
Das Vorhandensein einer toten Schicht an der Grenzache ist dadurch ausgeschlossen.
Daraus kann man schlufolgern, da der untersuchte Proximity-Eekt im Fe/Pb-System
echt ist, im Gegensatz zu den bis jetzt untersuchten Systemen, wo eine tote Schicht an
der Grenzache dieses verhindert hat.
FMR-Messungen (Fig.(5.2),(5.4) in Kapitel 5) bestatigen die Rontgenmessungen bei
groen Winkeln. Wahrend das isotrope FMR-Signal von der oberen Fe-Schicht der
Doppel- oder Dreifachschichten kommt, entspricht das anisotrope Signal der unteren FeSchicht, die direkt auf dem Substrat gewachsen ist. Mit anderen Worten, die untere FeSchicht ist in der Ebene stark texturiert und die obere Fe-Schicht, die auf die Pb-Schicht
gesputtert wurde, ist polykristallin.
Als weiteres wurde die magnetische Struktur der oberen Fe-Schicht eines Fe/Pb/Fe
Schichtsystems mit konstanter Pb-Schichtdicke dPb = 600
A und variabler Fe-Schichtdicke
dFe = 0 ; 30
A untersucht. Bei Abnahme der Fe-Schichtdicke wurde eine Verschiebung
der Resonanzlinie Ho (Fig.5.3 in Kapitel 5) zu hoheren werten als auch eine Zunahme der
FMR-Linienbreite H beobachten. Dies ist ein Beweis dafur, da die obere Fe-Schicht
bis zu 6 A ferromagnetisch bleibt und da die obere Schicht bei dieser Fe-Schichtdicke
komplett geschlossen bleibt.
2.3. Supraleitende Eigenschaften
Die untersuchten Proben, die bei optimalen Wachstumsparametern hergestellt worden
sind, zeigen den hochsten Wert fur den Restwiderstand RRR = R(300K)/R(10K) ' 10.
Die supraleitende Koharenzlange S ' 170
A wurde aus Hc ?-Messungen ausgerechnet.
2
98
Chapter 7. Zusammenfassung
2.4. Einu des Ferromagnetismus auf die Supraleitung dunner Fe/Pb Schichtsysteme. Der F/S Proximity-Eekt.
Die supraleitende Sprungtemperatur TC wurde aus Widerstands- und acSuszeptibilitatsmessungen bestimmt. Die Breite des Sprunges betragt typischerweise 0.1
K, was einer hohen Filmqualitat entspricht. Zwei Kurven sind von besonderer Wichtigkeit: die Abhangigkeit der Sprungtemperatur TC als Funktion der Pb-Schichtdicke
TC (dPb) (Fig.6.3 in Kapitel 5) als auch die Abhangigkeit der TC als Funktion der
Fe-Schichtdicke TC (dFe) (Fig.6.6 in Kapitel 5). Fur Doppel- und Dreifachschichten ist
das Verschwinden der Supraleitung in Fig.(6.3) (Kapitel 5) deutlich zu beobachten.
Die Pb-Schichtdicke in den Fe/Pb/Fe-Dreifachschichten ist zwei mal dicker als die in
den Fe/Pb-Doppelschichten. Die Cooperpaare im F/S/F-System werden durch das
Austauschfeld zweier Fe-Schichten gebrochen, wahrend die Cooperpaare im F/S-System
nur das Austauschfeld einer Fe-Schicht spuren. Die Ergebnisse benden sich alle auf einer
gemeinsamen Kurve und deuten darauf hin, da beide Fe/Pb-Grenzachen identisch sind
was den Proximity-Eekt angeht. Weiterhin kann man behaupten, da keine Oxidation
an der Fe/Pb-Grenzache stattndet. Eine weitere Bestatigung dieser Aussage sind
die in Fig.(6.3) (Kapitel 5) angezeigten elektrischen und ac-Widerstandsmessungen.
Wenn Oxidation an der Grenzache stattnden wurde, dann muten die supraleitenden
U bergange der Dreifachschichten breiter sein als die der Doppelschichten, was nicht der
Fall ist.
Die TC (dFe)-Kurven sind stark von der Fe/Pb-Grenzachenrauhigkeit abhangig. Der
LOFF-Zustand reagiert sehr empndlich auf elastische Streuung an der Grenzache, so
da eine hohe Fe/Pb-Grenzachenrauhigkeit die Oszillationen in der TC (dFe)-Kurve stark
dampfen wird. Die TC (dFe)-Abhangigkeit ziemlich rauher Fe/Pb/Fe-Dreifachschichten
A wurde in Fig.(6.5) (Kapitel 5) dargestellt. Ein monotones Verhalten ist
mit dPb = 620
zu beobachten. Weiterhin wurden Proben untersucht, die unter optimalen Bedingungen
hergestellt worden sind, und deren TC (dFe)-Abhangigkeit (Fig.6.6) ein nicht-monotones
Verhalten aufweist. TC nimmt bei zunehmender Fe-Schichtdicke ab, lauft durch ein schwaches Minimum, steigt dann wieder langsam an und sattigt bei 2K. Da die Breite des
supraleitenden Sprungs 0.1 K nicht uberschreitet, betragen die Fehlerbalken in der Bestimmung von TC ungefahr 0.05 K. Das deutet darauf hin, da die laterale Langenskala
der Schichtdickenuktuationen kleiner ist als die supraleitende Koharenzlange. In dem
Fall spielt die Rauhigkeit fur die TC (dFe)-Kurve keine Rolle. Dieses oszillierende Ver-
Chapter 7. Zusammenfassung
99
halten der TC (dFe)-Abhangigkeit ist auf einen unkonventionellen supraleitenden Zustand
zuruckzufuhren und wurde im Fe/Pb-System zum ersten mal beobachtet und detailliert
untersucht. Das beobachtete Minimum in der TC (dFe)-Kurve ist durch die Interferenz
der Wellenfunktion der reektierten Cooperpaare an der ferromagnetischen Grenzache
entstanden.
3. Diskussion
Durch das Anwenden theoretischer Modellrechnungen von Radovic [4] und von Tagirov
[48] auf die experimentellen TC (dFe) und TC (dPb)-Kurven, konnen mikroskopische Parameter ausgerechnet und damit ein besseres Verstandnis des Proximity-Eektes erzielt
werden. Ein theoretischer Fit der experimentellen TC (dFe)-Kurve in Fig.(6.3) (Kapitel 5) ergibt eine supraleitende kritische Pb-Schichtdicke dkrit
A fur Fe/Pb/FePb ' 700
Dreifachschichten und dkrit
A fur Fe/Pb-Doppelschichten. In Fig.(6.6) sind die
Pb ' 350
experimentellen Punkte als auch die Fits der TC (dFe)-Kurve, die durch die beiden
erwahnten Modellrechnungen entstanden sind, dargestellt. Die theoretische Kurve, die
den Modellrechnungen von Radovic entspricht, zeigt ein re-entrant Verhalten und representiert den idealen Fall, in dem Grenzachen- und Oberachenrauhigkeit, die Spin-BahnWechselwirkung und die inelastische Paarbrechungsstreuung im Ferromagneten nicht in
Betracht genommen wurden. Das re-entrant Verhalten hat keinen Einu auf die Position
des Minimums bei dm m, so da man denken wurde, da das Modell von Radovic unsere Ergebnisse relativ gut beschreibt. Der Transparenzparameter = m =s -deniert
als das Verhaltnis der elektrischen Leitfahigkeiten im Ferromagneten und im Supraleiterist ein weiterer Parameter, der bei der Beschreibung der Fe/Pb-Grenzache von groer
Bedeutung ist. Die Modellrechnungen von Radovic fuhren zu ' 0:03, was ziemlich
niedrig ist im Vergleich zu dem erwarteten Wert = 1:8, der den Widerstandsmessungen
entspricht.
Diese Diskrepanz hat uns dazu gebracht, die Modellrechnungen von Tagirov anzuwenden. Diese neue Theorie ist eigentlich eine Verallgemeinerung der schon existierenden
Theorie von Radovic, die den Sprung der Green Funktion ((Fig.7.1) in Kapitel 5) und
eine endliche Transparenz der Cooperpaare an der F/S Grenzache berucksichtigt. Der
Transparenzparameter ist in diesem Fall Tm und hangt von dem quantenmechanischen
Transmissionskoezienten der Grenzache T ab (7.4), welcher nur von den Transmissions-
100
Chapter 7. Zusammenfassung
eigenschaften der Grenzache beschrieben wird. Fur perfekt transparente Grenzachen
sollte T = 1 sein. Die Fits der TC (dFe)-Kurve in Fig.(6.6) (Kapitel 5) durch die Modellrechnungen von Tagirov fuhren zu Tm = 0.4 und T = 0.29. Der erhaltene Wert fur T ist
im Vergleich zum Wert fur perfekt transparente Grenzachen niedrig.
Diese stark reduzierte Transparenz der Fe/Pb-Grenzache konnte zwei Grunde haben, die
wie folgt erklart werden. Die Austauschaufspaltung des Leitungsbandes im Ferromagneten spielt dabei die wichtigste Rolle. Da der Spin im Leitungsband des Ferromagneten
polarisiert wird, entsteht ein Unterschied in der Wahrscheinlichkeit mit der die Quasiteilchen mit Spin-up und Spin-down transmittiert werden. Eine wichtige Rolle spielt auch die
chemische Nichtanpassung von Pb und Fe, die ein Barrierenpotential an der Grenzache
bildet. Dieses Potential fuhrt zu einer schwachen Hybridisierung der abgeleiteten Wellenfunktionen fur Pb und Fe. Man erwartet ein hoheres Barrierenpotential fur Materialien
wie Fe und Pb, die keine Legierungsbildung ermoglichen und auch nicht losbar sind. Das
wurde zu einer wesentlichen Reduzierung der Transparenz an der F/S Grenzache fuhren.
4. Zusammenfassung
In dieser Arbeit ist die Wechselwirkung von Ferromagnetismus und Supraleitung an
Fe/Pb-Schichtsystemen studiert worden. Die Proben sind mit rf-Sputtern hergestellt
worden. Detaillierte strukturelle Analysen durch Rontgenstreuung wurden an allen untersuchten Proben durchgefuhrt. Die magnetischen Eigenschaften wurden mit dem SQUIDMagnetometer und der ferromagnetischen Resonanz (FMR) untersucht. Die Messungen
der Supraleitung erfolgten durch den elektrischen Widerstand und ac-Suszeptibilitat. Das
in dieser Arbeit untersuchte Fe/Pb-System zeigt zum ersten mal die Existenz eines unkonventionellen supraleitenden Zustandes.
Der Proximity-Effekt
Das wichtigste experimentelle Ergebnis ist die nicht-monotone TC (dFe)-Abhangigkeit, die
fur Fe/Pb/Fe-Dreifachschichten beobachtet wurde, die unter den optimalen Wachstumsbedingungen hergestellt worden sind. Die Anwendung der Theorie von Radovic fuhrt
zu einen sehr kleinen Transparenzparameter der F/S Grenzfache der, zu den aus Widerstandsmessungen erwarteten Wert im Widerspruch steht. Die neue Theorie von Tagirov
wurde zum ersten mal fur die detaillierte Untersuchung eines reinen Proximity-Eektes
Chapter 7. Zusammenfassung
101
erfolgreich angewandt. Das beobachtete oszillatorische Verhalten in der TC (dFe)-Kurve
ist stark abhangig von den Wachstumsparametern und ist ein klarer Hinweis auf die Existenz eines unkonventionellen, propagierenden Paarungszustandes in den ferromagnetischen Schichten der Fe/Pb-Proben. Die Beobachtung eines reduzierten Transmissionskoezienten der Cooperpaare ist das bedeutendste Ergebnis dieser Untersuchungen. Zwei
Grunde konnen dafur sinnvoll in Betracht gezogen: die Austauschaufspaltung des Leitungsbandes der Fe-Schicht und die Nichtanpassung der Leitungsbander von Fe und Pb.