Charakterisierung und Anwendung photorefraktiver Sillenit-Kristalle Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt dem Rat der Physikalisch-Astronomischen Fakultät der Friedrich-Schiller-Universität Jena im Jahre 1999 von Diplom-Physiker Gregor Cedilnik geboren am 19. April 1969 in Herrenberg Gutachter 1. Prof. Dr. R. Kowarschik, Friedrich-SchillerUniversität Jena 2. Prof. Dr. H. Bartelt, Institut für Physikalische Hochtechnologie e.V. 3. Prof. Dr. E. Krätzig, Universität Osnabrück Tag des Rigorosums 11. April 2000 Tag der öentlichen 27. April 2000 Verteidigung Vorwort Die hier dargestellten Ergebnisse wurden im Zeitraum von 1995 bis 1999 am Institut für Angewandte Optik der Friedrich-Schiller-Universität Jena in Zusammenarbeit mit dem Fachbereich Physik der Universität Osnabrück (K.H. Ringhofer et al.) und dem Väisälä-Laboratorium der Universität von Joensuu, Finnland (T. Jääskelainen, A.A. Kamshilin et al.), erarbeitet. Jena, den 8.10.1999 Gregor Cedilnik Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung und Ziele 1 2 Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 5 1.1 Einleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 1.2 Ziele . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2 2.1 Bandtransportmodell . . . . . . 2.2 Gekoppelte Wellengleichungen . 2.3 Materialien . . . . . . . . . . . 2.3.1 Gruppen . . . . . . . . . 2.3.2 Parameter von Silleniten 2.3.3 Dotierung . . . . . . . . 2.4 Löcherleitung in Silleniten . . . 2.5 Kristallschnitt . . . . . . . . . . 2.6 Vektorielle Wellengleichungen . 3 Zweiwellenmischung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1 Analytische und numerische Lösungen für nichtebene Wellen . . . . 3.2 Bestimmung des Kristallschnitts und anderer Parameter . . . . . . 3.2.1 Optische Bestimmung der Parameter in Trapezgeometrie . . 3.2.2 Optische Bestimmung der Parameter in Zylindergeometrie . 3.2.3 Bestimmung der Kristallorientierung durch Röntgenmessung 3.3 Strahlprolformung durch ZWM mit nichtebenen Wellen . . . . . . 3.4 Einuÿ der induzierten Doppelbrechung auf die Wellenkopplung . . 3.5 Messung des internen elektrischen Abschirmfeldes . . . . . . . . . . 3.5.1 Elektrooptische Modulationstechnik . . . . . . . . . . . . . . 3.5.2 Momentane Auslesespitzen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 11 14 14 15 17 18 24 25 29 29 31 32 39 41 46 49 57 58 61 4 Mehrwellenmischung 64 5 Zusammenfassung und Ausblick 86 Literaturverzeichnis 90 Untersuchte Kristalle 101 Kurz- und Formelzeichen 102 Abbildungsverzeichnis 106 4.1 Dreiwellenmischung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.1.1 Verstärkung der Signalwelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.1.2 Formung des Intensitätsprols . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2 Echtzeit-Hologramminterferometrie mit doppelter Zweiwellenmischung 4.2.1 Intensität im Interferogramm . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.2 Diusionsfall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.3 Driftfall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.4 Räumliches Multiplexing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.5 Zeitliches Multiplexing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 65 71 73 75 76 79 82 83 5.1 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86 5.2 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 Selbständigkeitserklärung Tabellarischer Lebenslauf 1 Kapitel 1 Einleitung und Ziele 1.1 Einleitung In technischen Anwendungen spielt Licht eine wichtige Rolle zur Energieübertragung (z.B. Laserschweiÿen), zur berührungslosen Messung (z.B. Mikroskopie, Astronomie, Interferometrie) und zur Informationsübertragung (z.B. Glasfasern, InfrarotFernbedienungen). Bei kleiner werdenden Strukturen gewinnt der Wellencharakter des Lichtes und damit Interferenz und Beugung ein immer gröÿeres Gewicht. Dies wird in der Holographie genutzt, die es ermöglicht, ein komplexes kohärentes Wellenfeld aufzuzeichnen und zu rekonstruieren oder in neuerer Zeit auch Wellen durch computergenerierte Hologramme (CGH) auf vielfältige Weise zu beeinussen. Zur holographischen Aufzeichnung werden lichtempndliche Materialien mit hinreichend guter räumlicher Auösung (im Bereich der Licht-Wellenlänge) benötigt. Weit verbreitet sind photographische Filme auf Silberhalogenid-Basis, die nach der Belichtung in einem naÿchemischen Entwicklungsschritt die beugenden Strukturen hervorbringen. Echtzeitmedien, wie die hier verwendeten photorefraktiven SillenitKristalle, kommen ohne weitere Bearbeitungsschritte aus. Sie verringern dadurch nicht nur den Zeitaufwand, sondern ermöglichen eine Erweiterung bestehender Anwendungen oder völlig neue Anwendungen [1]: in der optischen Informationsverarbeitung (dynamische räumliche Filter [2, 3], Korrelationslter [4, 5], Zeitmittelung- und Neuheitslter [6, 7, 8, 9], mathematische [10, 11] und logische [12] Operationen, optische Verbindungen und neuronale Netze [13]), zur Speicherung [14, 15] (Datenspeicher für Computer, assoziative Speicher (neuronale Netze)), 2 Kapitel 1. Einleitung und Ziele in der Kommunikation (Schalter, Multiplexer [16]), in der Meÿtechnik (Echtzeit-Hologramminterferometrie [17, 18, 19, 20], Zeitmittelungs-Hologramminterferometrie [21] und Schwingungsanalyse [22, 23, 24], Doppelbelichtungsinterferometrie [6, 25, 26, 27, 28, 29, 30], Laser-Gyroskopie [14], konfokale Mikroskopie [31, 32]. Mit den Kristallen lassen sich auÿerdem elementare Operationen durchführen, die in all diesen Anwendungen von grundlegender Bedeutung sind, das sind Kohärente Verstärkung von Wellen [33, 34, 35], Phasenkonjugation (d.h. zeitliche Umkehr der Wellenausbreitung) [14, 36, 37], Inkohärent-zu-kohärent Wandlung [38, 39]. Eine weitere Besonderheit dieser Kristalle ist ihre Volumenhaftigkeit, d.h. Ausdehnung in alle Raumrichtungen (im Gegensatz zum meist zweidimensionalen Photomaterial). Sie ermöglicht die Überlagerung verschiedener Volumenhologramme im selben Raumbereich des Kristalls und deren getrenntes Auslesen (Multiplexing). Auf diese Art lassen sich theoretisch groÿe Dichten bei der Datenspeicherung erreichen, die weit über den heute verfügbaren (zweidimensionalen) magnetischen und magnetooptischen Speichern liegen. Da die Aufzeichnungsprozesse i.a. reversible sind, lassen sich die Medien beliebig oft wiederverwenden. Obwohl es eine groÿe Reihe vielversprechender Ansätze zur Anwendung photorefraktiver Kristalle gibt, fehlen noch Materialien mit der optimalen Kombination von Parametern für die breite kommerzielle Anwendung. Seit der Entdeckung des photorefraktiven Eekts im Jahre 1966 wurden viele Anstrengungen unternommen, dessen Mechanismen zu beschreiben und Modelle zu entwickeln und zu verfeinern. Dies ist nötig, um gezielt geeignete Materialien für Anwendungen zu nden und die photorefraktiven Parameter zu optimieren, z.B. durch die Suche nach neuartigen Verbindungen (Polymere, Gläser, : : : ) oder durch gezielte Dotierung der Kristalle [40, 41]. Daher ist neben der Entwicklung neuartiger Anwendungen mit photorefraktiven Kristallen auch die Untersuchung der Mechanismen und die Charakterisierung der Kristalle von Interesse. Hierzu soll diese Arbeit einen Beitrag leisten. 1.2 Ziele Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung photorefraktiver Sillenit-Kristalle. Wegen ihrer hohen Photoempndlichkeit, die an die von konventionellem Kapitel 1. Einleitung und Ziele 3 Photomaterial auf Silberhalogenid-Basis heranreichen kann, werden diese Kristalle bevorzugt dort eingesetzt, wo nur geringe Intensitäten zur Verfügung stehen (z.B. bei der Vermessung von streuenden Oberächen) sowie in Echtzeitanwendungen, wo es auf schnelle Schreib- und Löschzyklen (z.B. im Videotakt) ankommt. Es sollen neue Methoden zur Charakterisierung der internen Prozesse und zur Bestimmung von optischen Übertragungsfunktionen entwickelt werden. Dazu wird die Zweiwellenmischung mit nichtebenen (hier: räumlich beschränkten) Wellen untersucht. Sie ermöglicht es, mit einer relativ einfachen Anordnung eine groÿe Menge an Informationen über den Kristall in einer Messung zu erhalten. Es werden allgemeingültige Lösungen zur Berechnung der Wechselwirkung von nichtebenen Wellen in SillenitKristallen entwickelt und in Simulationen berechnet. Der Vergleich experimenteller Daten mit Simulationsergebnissen soll die Bestimmung verschiedener Kristallparameter ermöglichen. Weiterhin werden Eekte bei der Zweiwellenmischung (ZWM) mit angelegtem elektrischen Rechteckfeld untersucht. Elektrische Gleich- oder Wechselfelder ermöglichen unter anderem die Verstärkung des photorefraktiven Prozesses. Für die dabei beobachteten zeitlichen (momentanen) Intensitätsspitzen beim Auslesen wird eine Erklärung entwickelt. Die Anwendung dieser Intensitätsspitzen zur Bestimmung des inneren elektrischen Abschirmfeldes wird in einem weiteren Schritt untersucht. Neben den grundlegenden Untersuchungen zu den Eigenschaften von SillenitKristallen in der ZWM soll sich diese Arbeit auch mit Anwendungen für die Meÿtechnik beschäftigen. Photorefraktive Medien können zur Formung des Intensitätsprols einer Welle genutzt werden, z.B. um die Sichtbarkeit in einem Interferogramm zu optimieren oder Störungen und Verluste auszugleichen. Bei der Beeinussung der Signalwellenintensität (d.h. Verstärkung und Dämpfung) darf die Wellenfront der Signalwelle nicht beeinuÿt werden, wie es z.B. bei der Verwendung von Filtern oder Flüssigkristalldisplays der Fall wäre. Die Dreiwellenmischung, also die gleichzeitige Wechselwirkung einer Signalwelle mit 2 Pumpwellen, wird in Hinblick auf die Anwendung zur dynamischen Formung des Intensitätsprols experimentell und theoretisch untersucht. In der Hologramminterferometrie werden oftmals Phasenschiebeverfahren eingesetzt, um die Genauigkeit und den Eindeutigkeitsbereich zu vergröÿern (Bestimmung des Vorzeichens der Phasendierenz). Die Phasenschiebung wird meist mechanisch durchgeführt und bringt damit Probleme mit sich (z.B. mechanische Stabilität, endliche Geschwindigkeit). Um dies zu umgehen, wird untersucht, wie die inhärente Phasendierenz zwischen einschreibendem Streifenmuster und photorefraktivem Brechzahlgitter zur Phasenschiebung genutzt werden kann. In der doppelten Zwei- 4 Kapitel 1. Einleitung und Ziele wellenmischung werden Referenzwellen verschiedener Phasenlage durch die Verwendung zweier Pumpwellen erzeugt, zwischen denen schnell (z.B. elektrooptisch) umgeschaltet werden kann. Der Einsatz der doppelten ZWM in einem Interferometer soll experimentell untersucht und mit Ergebnissen der Rechnung verglichen werden. 5 Kapitel 2 Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Photorefraktive Kristalle reagieren auf eine einfallende Helligkeitsverteilung dynamisch mit einer entsprechenden Brechzahlverteilung. An dieser wird das Licht wiederum gebeugt, was allgemein die Möglichkeit erönet, Licht mit Licht zu steuern. Entdeckt wurde der photorefraktive Eekt im Jahre 1966. Man beobachtete ein Veränderung der Wellenfront eines Laserstrahls beim Durchtritt durch einen Lithiumniobat-Kristall (LiNbO3). Dies wurde auf eine lichtinduzierte Brechzahländerung im Kristall zurückgeführt. Der für die damals untersuchte Anwendung unerwünschte Eekt erwies sich bald als nützlich für die Holographie und önete die Tür für neuartige technische Anwendungen. In Abschnitt 2.1 werden zunächst die Prozesse, die zur Brechzahländerung führen, im Rahmen des Bandtransport-Modells erklärt. Das Brechzahlmuster beeinuÿt die Ausbreitung der durchlaufenden Wellen. Die daraus resultierende Kopplung zweier Wellen wird in Abschnitt 2.2 behandelt. In Abschnitt 2.3 wird auf die Besonderheiten einiger photorefraktiver Kristalle und speziell der Sillenite eingegangen. Das Auftreten von Löcherleitung in einer speziellen Sillenit-Probe und die daraus resultierenden besonderen Eigenschaften werden in Abschnitt 2.4 diskutiert. In den Abschnitten 2.5 und 2.6 schlieÿlich wird auf den tensoriellen (bzw. anisotropen) Charakter des Brechzahlgitters eingegangen und die Auswirkung der Kristallorientierung (bzw. des Kristallschnitts) auf die Wellenausbreitung beschrieben. 6 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 2.1 Bandtransportmodell Die gebräuchliche Beschreibung des photorefraktiven Prozesses basiert auf dem Bandtransportmodell von Kukhtarev et al. [42]. Die meisten Eekte konnten bisher mit diesem beschrieben werden [14, 43]. Der photorefraktive Prozeÿ beruht dabei auf drei Eigenschaften des Materials, Photoleitung, lokalisierte Donator- und Akzeptorniveaus, linearer elektrooptischer Eekt. Ladungsträger werden bei Beleuchtung aus Donatorniveaus in das Leitungsband angeregt und bewegen sich aufgrund von Diusion oder Drift an andere Stellen, bevor sie in freie (ionisierte) Donatorniveaus relaxieren (Abb. 2.1). Freie Donatorniveaus entstehen aus Donatorniveaus durch Photoanregung oder durch Übergang eines Ladungsträgers in ein Akzeptorniveau. Der photovoltaische Eekt (durch anisotrope Anregung der Ladungsträger [44]) und der pyroelektrische Eekt [45, 46] spielen für den Ladungstransport in Silleniten keine Rolle. Diffusion/Drift Leitungsband hn eND Donatorniveaus (besetzte und freie) ND+ - Akzeptorniveaus NA Valenzband Abbildung 2.1: Bandtransportmodell mit einer Art von Ladungsträgern (Elektronen e ), angeregt durch Photonen der Energie h . Es ist leicht einzusehen, daÿ sich die Ladungsträger bevorzugt von helleren in dunklere Bereiche bewegen. Die umverteilte Ladung bewirkt ein entsprechendes Raumladungsfeld, das durch den linearen elektrooptischen Eekt (Pockelseekt) zu einer lokalen Änderung der Brechzahl führt (Abschnitt 2.2). Der Ladungstransport erfolgt oftmals (nicht immer und nicht ausschlieÿlich, siehe Abschnitt 2.4) durch Elektronen. Die Behandlung ist hier zunächst darauf beschränkt, läÿt sich aber auf die allgemeineren Fälle erweitern. Aus der thermischen Anregungsrate t, der Photoanregungsrate sI bei gegebener Intensität I und Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 7 Anregungs-Wirkungsquerschnitt s und der Rekombinationsrate R folgt die Ratengleichung @ND+ = ( + sI )(N N +) nN + (2.1) t D R D D @t für die Anzahldichte ND+ der ionisierten Donatorniveaus. ND ist die Anzahldichte der Donatorniveaus und n die Elektronenzahldichte im Leitungsband. t bestimmt die Dunkelleitfähigkeit und damit die Dunkelspeicherzeit des Materials. Unter üblichen Bedingungen (Intensitäten > 1 W/cm2) kann diese beim Schreibprozeÿ gegenüber der Photoleitung bei den meisten bekannten photorefraktiven Kristallen vernachlässigt werden. Die Elektronen im Leitungsband bewegen sich durch Diusion bei der Temperatur T und durch Drift im elektrischen Feld E~ . Die daraus folgende Stromdichte J~ ergibt sich aus J~ = enE~ + kB T grad n; (2.2) wobei e die Elementarladung, die Beweglichkeit der Elektronen im Leitungsband und kB die Boltzmannkonstante sind. Aus der Kontinuitätsgleichung folgt div J~ + e @ (ND+ n NA ) = 0; (2.3) @t woraus sich der Aufbau der Raumladung mit der Dichte RL = e (ND+ n NA ) berechnen läÿt. Mittels Poisson-Gleichung folgt daraus ein Zusammenhang zum elektrischen Feld, div sE~ = e(ND+ n NA ); (2.4) wobei s der statische dielektrische Tensor und NA die Teilchenzahldichte der Akzeptorniveaus sind. Es wird angenommen, daÿ letztere immer voll besetzt sind, daÿ also im Grundzustand ND+ = NA gilt. Bis auf die Integrationskonstanten (z.B. ein homogenes von auÿen angelegtes elektrisches Feld E0) sind alle Gröÿen durch diese nichtlinearen gekoppelten Dierentialgleichungen erster Ordnung bestimmt. Analytische Lösungen des Dierentialgleichungssystems konnten bisher nur für Spezialfälle und in Näherungen gefunden werden. Ein oft verwendeter und oftmals gültiger Ansatz ist der harmonische Ansatz. Dieser ergibt sich aus der üblicherweise vorgegebenen harmonischen Intensitätsverteilung. In der Holographie stammt das Intensitätsmuster aus der kohärenten Überlagerung zweier Wellen (hier Signal- und 8 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung K kS qS y J kP KG z x Abbildung 2.2: Belichtung eines Kristalls K mit 2 ebenen, kohärenten Wellen. Pumpwelle genannt). Im einfachsten Fall handelt es sich dabei um ebene Wellen (Abb. 2.2). Da auch komplexe Wellenfronten in ebene Komponenten linear zerlegbar sind (Fourierzerlegung), genügt zunächst die Betrachtung dieses Spezialfalls. Die Überlagerung dieser Wellen AS (~r) und AP (~r) mit den komplexen Amplituden AS0 und AP 0 und Wellenvektoren ~kS und ~kP , AS (~r) = AS0 e AP (~r) = AP 0 e i(~kS ~r) i(~kP ~r) ; (2.5) ergibt die Intensität I (~r) = jAS (~r) + AP (~r)j2 = I0 (1 + Re (m e iKG x )) (2.6) mit der mittleren Gesamtintensität I0 = jAS0j2 + jAP 0j2 (2.7) und der (komplexwertigen) Modulationstiefe m, m = 2ASI0AP 0 : 0 (2.8) Es ergibt sich nach (2.6) ein Intensitätsgitter mit planparallelen Ebenen und dem Gittervektor K~ G, mit K~ G = ~kS ~kP ; KG = jK~ Gj: (2.9) Für die Periode G gilt bei symmetrischem Einfall beider Wellen mit dem Winkel S ; (2.10) G = 2=KG = 2 sin(S ) Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 9 wie in Abb. 2.3(a) dargestellt. Das Koordinatensystem ist hierbei (o.B.d.A) so gelegt, daÿ der Gittervektor parallel zur x-Achse liegt. Der zeitabhängige Anteil der Wellen (ei!t , ! optische Kreisfrequenz) wird nicht mitgeführt, da er sowohl für den photorefraktiven Eekt als auch für die Messung (Intensität) keine Rolle spielt. I(x) / I 0 LG 1 (a) m x 0 rRL (x) 0 (b) ++ - - x -- E(x) |ESC | 0 x (c) Abbildung 2.3: Harmonische Intensitätsverteilung (a), resultierende Ladungsverteilung (b) und Feldverteilung (c) im Diusionsfall E0 = 0. Zur Lösung der nichtlinearen gekoppelten Dierentialgleichungen wird nun auch für die anderen Gröÿen ein harmonischer Ansatz gewählt [14, 43]. In den Dierentialgleichungen werden dabei höhere Ordnungen (Potenzen von m) vernachlässigt. Diese haben für die Beugung am photorefraktiven Gitter aufgrund der Bragg-Bedingung (siehe Abschnitt 2.2) keine direkte Bedeutung, können aber wiederum die gesuchte 1. Ordnung beeinussen (siehe z.B. [47, 48, 49, 50]). Der Ansatz ist gerechtfertigt für eine Modulationstiefe jmj << 1. Für Werte gegen 1 muÿ eine (vom angelegten elektrischen Feld abhängige) Korrektur berücksichtigt werden [51]. Das gesuchte elektrische Feld E (x) wird dann in der Form E (x) = E0 + Re(ESC e iKG x) (2.11) dargestellt. Der homogene Anteil E0 beschreibt (wie oben erwähnt) ein homogenes, z.B. von auÿen angelegtes Feld und ESC die Amplitude der harmonischen Feldmodulation. Aus diesem harmonischen Ansatz folgt als Lösung obiger Dierentialgleichungen (2.1) - (2.4) im stationären Fall [43]: (2.12) ESC = im E(ED iEiE0+)EEq : D 0 q 10 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung ED und Eq sind fundamentale Gröÿen beim photorefraktiven Prozeÿ und haben die Dimension eines elektrischen Feldes. Das Diusionsfeld ED ergibt sich aus ED = KGekB T : (2.13) Anschaulich gesehen ist es das Feld, bei dem der Driftstrom den Diusionsstrom (der aus der inhomogenen Beleuchtung resultiert) kompensiert. Für das Sättigungsfeld Eq gilt Eq = eNKA : s G (2.14) Es ist, anschaulich gesehen, das maximal aufbaubare (harmonische) elektrische Feld, welches durch die maximale Anzahl besetzbarer ionisierter Donatorniveaus begrenzt ist (ND+ = NA im Grundzustand, s. oben). Die zeitliche Entwicklung des Aufbaus ist in dieser Arbeit nicht von Bedeutung und soll daher nicht näher betrachtet werden. Es sei nur erwähnt, daÿ die Antwortzeit näherungsweise der dielektrischen Relaxationszeit Di entspricht [14], s Di = en 0 (2.15) (n0 ist die mittlere Elektronendichte im Leitungsband). Sie hängt von der Gröÿe des angelegten elektrischen Feldes und von der Raumfrequenz des Gitters ab. Es sollen nun zwei Fälle der Lösung (2.12) betrachtet werden. Dazu wird o.B.d.A. angenommen, daÿ die beiden schreibenden Wellen im Koordinatenursprung die gleiche Phase haben, die Modulationstiefe m nach Gl. (2.8) also reellwertig ist. Ohne homogenes Feld, E0 = 0. Die komplexe Amplitude ESC ist rein imaginär. Das heiÿt, das Raumladungsgitter (und damit auch das Brechzahlgitter) ist gegenüber dem Interferenzstreifensystem um 90 phasenverschoben (Abb. 2.3 (c)). Dies folgt aus der symmetrischen Umverteilung der Ladungsträger durch Diusion (Abb. 2.3(b)). Ein homogenes Feld E0 , das groÿ gegenüber dem Diusionsfeld, aber klein gegenüber dem Sättigungsfeld ist. Für ED << E0 << Eq wird ESC reellwertig (Brechzahlgitter in Phase mit dem Interferenzmuster). Allgemein hängt die Verschiebung des Brechzahlgitters von der Gröÿe des angelegten Feldes ab. Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 11 2.2 Gekoppelte Wellengleichungen Die Ausbreitung elektromagnetischer Wellen in Materie wird durch die Brechzahl n(!) oder allgemeiner (in anisotropen Medien) durch den relativen dielektrischen Tensor zweiter Stufe (!) bestimmt, der von der Frequenz ! der Welle abhängt. Da im folgenden nur monochromatische Wellen auftreten, wird ! nicht explizit mitgeführt. Bei nichtlinearer Antwort der Materie auf diese Wellen hängt von der Gröÿe des elektrischen Feldes ab. Für den photorefraktiven Eekt ist der elektrooptische Eekt, d.h. der Einuÿ eines Gleichfeldes E auf von Bedeutung. Der lineare elektrooptische Eekt (Pockelseekt) ist durch den linearen Zusammenhang (E~ ) = (0) + rE~ (2.16) deniert. ist der relative dielektrische Impermeabilitätstensor mit dem Zusammenhang = 1: (2.17) r ist der elektrooptische Tensor (dritter Stufe). Er ist ein wesentlicher Parameter des photorefraktiven Eektes, dessen Gröÿe direkt die Wirkung des Gitters auf die Wellen bestimmt (d.h. Materialien mit besonders hohen elektrooptischen Koezienten wie Bariumtitanat zeigen sehr starke Wellenkopplung). Die Form des Tensors wird von der Kristallsymmetrie bestimmt. Entsprechend der Kristallklasse hängen einige Elemente voneinander ab bzw. sind gleich Null. Bei Kristallen mit Symmetriezentrum ist der Tensor gleich Null. Zur Vereinfachung soll zunächst ein isotropes Medium betrachtet werden, in dem alle Gröÿen skalar sind. An anderer Stelle (Abschnitt 2.6) wird auf den allgemeineren Fall eingegangen. Aus dem elektrischen Feld E (Raumladungsfeld oder von auÿen angelegt) resultiert eine veränderte relative Dielektrizitätskonstante bzw. Brechzahl (E ) = 0 (E ) n(E ) = n0 n(E ): (2.18) Hierbei sind 0 und n0 die entsprechenden Werte im feldfreien Zustand. Die Änderungen und n ergeben sich in linearer Näherung zu (E ) = 20 rE 1 n(E ) = n30 rE: (2.19) 2 Die daraus resultierende wechselseitige Beeinussung der beiden Wellen soll nun berechnet werden. 12 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung In dieser Arbeit wird die Volumenhaftigkeit der photorefraktiven Kristalle und damit der Gitter ausgenutzt. Als Maÿ dafür dient bei gegebener Kristalldicke d, Freiraum-Wellenlänge und Gitterperiode G des Brechzahlgitters der Q-Faktor [52, 14] (2.20) Q = nd2 : 0 G Für Q >> 1 gelten die eingeschriebenen Gitter als dicke Gitter bzw. Volumenhologramme (in dieser Arbeit liegt Q in der Gröÿenordnung 103 ). Damit merkliche Beugung an einem dicken Gitter stattndet, muÿ die BraggBedingung erfüllt sein [14], d.h. bei gegebenem Gitter sind Einfallswinkel der einfallenden Welle und Ausbreitungsrichtung der gebeugten Welle genau festgelegt. Hierbei tritt nur eine Beugungsordnung auf. Für den Fall zweier schreibender ebener Wellen bedeutet dies, daÿ jede der beiden Welle nur in die Richtung der jeweils anderen gebeugt werden kann. Zur Berechnung der Ausbreitung der Wellen bei gegebener Brechzahlmodulation im Kristall genügt folglich ein Lösungsansatz mit zwei ebenen Wellen entsprechend Gleichung (2.5), wobei die Amplituden AS0 (z) und AP 0(z) von der Tiefe z im Kristall entlang der Ausbreitungsrichtung abhängen. Die Wellen müssen der Wellengleichung 2 (2.21) + ( )2 V (~r) AS (~r) + AS (~r) = 0 genügen [53], V ist die Dielektrizitätskonstante im Vakuum. Die im vorigen Abschnitt beschriebene harmonische Modulation des elektrischen Feldes (2.11), welche aus der gegebenen Intensitätsverteilung resultiert, bewirkt mit (2.19) eine entsprechende Modulation der relativen Dielektrizitätskonstante1 (2.18), es folgt 2 iKG x (2.22) (~r) = + Re 0 rESC (z) e mit der mittleren Dielektrizitätskonstanten (evtl. durch ein homogenes Gleichfeld beeinuÿt). Durch Einsetzen von (2.5) und (2.22) in (2.21) und unter Verwendung der Modulationstiefe (2.8) erhält man als Lösung die gekoppelten Wellengleichungen (KogelnikGleichungen) [52] @AS0 (z) = 1 m(z) A (z) P0 @z 2 @AP 0 (z) = 1 m (z) A (z); (2.23) S0 @z 2 Hier wird der Konvention folgend der Begri Dielektrizitätskonstante beibehalten, obwohl es sich um eine veränderliche Gröÿe handelt. 1 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 13 wobei die stationäre Kopplungsstärke gegeben ist durch 2 (ESC (z )) 2n3 r E (z ) = i = i 0 SC : (2.24) n0 m(z) m(z) Sie ist eine Materialkonstante und hängt unter Berücksichtigung von Gleichung (2.12) nicht von z ab. Zur Lösung wurde (ESC ) << 0 angenommen. In diesem Fall ändern sich die Amplituden der Wellen räumlich im Maÿstab der Wellenlänge nur wenig (langsam veränderliche Amplituden), und die zweiten Ableitungen können vernachlässigt werden. Selbst bei Kristallen mit starker Kopplung wie Bariumtitanat und Bariumcalciumtitanat mit bis zu 55 cm 1 ( = 633 nm) ist die relative Amplitudenänderung kleiner als 4 10 3 pro Wellenlängen-Wegeinheit, d.h. die Bedingung ist gut erfüllt. Eine wichtige Gröÿe zur Beschreibung der Energieumkopplung zwischen den Wellen ist die Verstärkung (englisch Gain ) G. Sie ist für die Signalwelle gegeben durch P (2.25) G = IIS 1: S Hier sind ISP und IS die Intensitäten der Signalwelle hinter dem Kristall mit und ohne eingeschalteter Pumpwelle, d.h. der verstärkten und unverstärkten Signalwelle. In den meisten Fällen gilt in dieser Arbeit IP IS . In diesem Fall folgt für die Signalwellenintensität hinter dem Kristall der Dicke d aus (2.23) und (2.8) ISP = IS e d (2.26) 1: (2.27) und für die Verstärkung G=e d Das bedeutet, die Verstärkung hängt nicht von den Intensitäten der Wellen bzw. deren Intensitätsverhältnis ab. Experimentell wurde in eigenen Messungen in BGO eine Unabhängigkeit der Verstärkung für IP =IS > 10 gefunden. Es soll hier erwähnt werden, daÿ der lineare Zusammenhang zwischen Intensität und Anregungsrate der Elektronen ins Leitungsband in der Ratengleichung (2.1) zwar für Sillenite gut erfüllt ist, bei BaTiO3 z.B. aber nicht gilt [43] (und zu einer Intensitätsabhängigkeit der Kopplung führt [54]). Die Bedingung IP IS beinhaltet implizit auch, daÿ sich die Intensität der Pumpwelle durch Kopplung mit der Signalwelle kaum ändert ( undepleted pump approximation ). In diesem Abschnitt wurde die Wechselwirkung der Wellen aufgrund eines (durch m(z) und ESC ) vorgegebenen Brechzahlgitters berechnet. Da die Ausbreitung der Wellen von diesem Gitter bestimmt wird, spricht man auch von den Lesegleichungen. 14 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Diese Arbeit beschäftigt sich ausschlieÿlich mit dem stationären Fall. Im allgemeinen bewirkt eine durch Beugung veränderte Intensitätsverteilung eine entsprechende Änderung des photorefraktiven Gitters. Da sich dies wiederum auf die Beugung der Wellen auswirkt, liegt hier eine Kopplung zwischen den Wellengleichungen und den Materialgleichungen vor. 2.3 Materialien Seit der Entdeckung des photorefraktiven Eekts in Lithiumniobat und Lithiumtantalat wurde eine Reihe weiterer Kristalle gefunden, die sich zum Teil deutlich in ihren Parametern unterscheiden. Die Einteilung der Materialien in verschiedene Gruppen geschieht in Abschnitt 2.3.1. Die Parameter von Sillenit-Kristallen werden in Abschnitt 2.3.2 aufgelistet. In Abschnitt 2.3.3 wird auf den Einuÿ von Dotierung auf die photorefraktiven Eigenschaften eingegangen. 2.3.1 Gruppen Die bekannten photorefraktiven Kristalle lassen sich in verschiedene Gruppen einteilen: Ferroelektrische Verbindungen (z.B. LiNbO3, Bariumtitanat BaTiO3, Kaliumniobat KNbO3, Strontiumbariumniobat SBN) Halbleiter (z.B. Galliumarsenid GaAs, Kadmiumtellurid CdTe, Indiumphosphid InP) Sillenite [55] (Wismut-Siliziumoxid Bi12SiO20, Wismut-Titanoxid Bi12TiO20 und Wismut-Germaniumoxid Bi12GeO20 , kurz BSO, BTO und BGO). Bariumtitanat wird aufgrund der besonders groÿen Werte im elektrooptischen Tensor und des daraus folgenden starken photorefraktiven Eekts häug eingesetzt, wenn hohe Kopplungsstärken benötigt werden, z.B. zur selbstgepumpten Phasenkonjugation. Ein Nachteil dieses Materials ist die relativ geringe Empndlichkeit und lange Antwortzeit. Diese resultiert aus den verhältnismäÿig hohen Werten im Dielektrizitätstensor (die zu einer groÿen dielektrischen Relaxationszeit führen, siehe Abschnitt 2.1). Anschaulich gesehen bedeutet ein hoher Dielektrizitätswert, daÿ mehr Ladungsträger diundieren bzw. driften müssen, um ein bestimmtes Raumladungsfeld aufzubauen. Für die praktische Anwendung hinderlich ist auch der Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 15 Phasenübergang unterhalb einer Temperatur von 4 C, bei dem die photorefraktiven Eigenschaften verloren gehen. Sehr hohe Beweglichkeit und damit schnelle Antwortzeiten ndet man in Halbleitern. Sie sind auÿerdem wegen ihrer Empndlichkeit bis in den infraroten Spektralbereich von Interesse. Aufgrund ihrer hohen Dunkelleitfähigkeit ist die Dunkelspeicherzeit relativ gering (üblicherweise im Bereich 10 3 s; zum Vergleich: Sillenite 104 s und mehr, siehe Abschnitt 2.4) [14] und daher für die hier vorgestellten Anwendungen uninteressant. Sillenite sind Gegenstand der Untersuchungen dieser Arbeit. Wegen ihrer relativ hohen optischen Empndlichkeit [14, 56] (bis 1mJ/cm2) werden sie bevorzugt in Bereichen eingesetzt, in denen mit begrenzten Intensitäten schnelle Antwortzeiten erwünscht sind. Durch Anlegen eines elektrischen Feldes kann der photorefraktive Eekt so weit verstärkt werden, daÿ z.B. selbstverstärktes Streulicht (Fanning ) auftritt [57, 58] oder selbstgepumpte Phasenkonjugation möglich ist [59]. Hergestellt werden die Sillenite aus der Schmelze von Bi2O3 und SiO2, TiO2 oder GeO2 nach dem Czochralski-Verfahren. Ihre photorefraktiven Eigenschaften werden durch Defekte (Fehlstellen, Fremdatome) ermöglicht, welche zu den lokalisierten Donator- und Akzeptorniveaus führen. Die Bestimmung der Defekte ist schwierig und die Zuordnung zu bestimmten photorefraktiven Eigenschaften bisher weitgehend ungeklärt. Einige spezielle Eigenschaften eines hier untersuchten BSOKristalls werden an anderer Stelle (Abschnitt 2.4) beschrieben. 2.3.2 Parameter von Silleniten Die Kristallstruktur der Sillenite gehört zur Punktgruppe I23 (Raumgruppe T3 ), sie gehört somit zum kubischen Kristallsystem. Daraus folgt, daÿ die Kristalle optisch aktiv und isotrop sind. Sie besitzen kein Inversionszentrum (notwendige Voraussetzung für den linearen elektrooptischen Eekt). Die Dichten der einzelnen Elemente in den Kristallen sind in Tabelle 2.1 aufgelistet. Sie sind u.a. für Röntgenmessungen von Interesse (s. Abschnitt 3.2.3). Weitere Kristallparameter nden sich in Tabelle 2.2. Der elektrooptische Tensor beschränkt sich aufgrund der Kristallsymmetrie auf die Komponenten r41 = r52 = r63, alle anderen Komponenten sind gleich Null. Die Indizes 4, 5 und 6 vereinen hierbei Paare von Indizes (entsprechend der Voigtschen Notation), 16 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Material Teilchenzahldichte [1/cm3] Bi Ge/Si/Ti O Bi12 GeO20 (BGO) Bi12 SiO20 (BSO) 2,331022 1,941021 3,881022 Bi12 TiO20 (BTO) Massendichte [g/cm3 ] Bi Ge/Si/Ti O 0,234 8,084 0,091 1,031 0,154 Tabelle 2.1: Dichten der Elemente in Silleniten. Material Gitterkonstante [Å] Dichte [g/cm3] Härte (Mohs) Schmelztemp. [ C] s [m2 /Vs] ND [1/cm3] NA [1/cm3] BGO BSO BTO 10,143 10,146 [14, 60] 10,100 10,104 [14, 61] 10,174 10,177 [14, 60, 61] 9,22 9,39 [14] 9,14 9,22 [14] 9,1 [14, 60, 61] 4,5 [14] 6 [14] 4 5 [60, 61] 930 [73] 900 [61] 920 [14, 60] 40 [62, 63] 56,0 [62] 47 [14, 60, 61] 5,510 4 [64] 0,510 4 5,510 4 2,510 4 [64] [64, 65, 66] 11019 [63] 3,51015 1,01016 [63, 6,01016 [69] 65, 67, 68] Tabelle 2.2: Kristallparameter von Silleniten. Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Material n0 r41 [pm/V]1 [1/mm] [ /mm] BGO 2,62 2,63 [63, 70] 3,2 3,3 [70] 0,11 [4, 70] 37,6 39 [70, 72] BSO 2,54 2,62 [61, 67, 71] 4,5 [63, 67, 71] 0,23 0,28 [71] 36 45 [14, 67, 68, 71, 72] 17 BTO 2,61 2,64 [41, 70] 5,17 [69] 0,45 0,6 [70] 11 [72] Tabelle 2.3: Einige optische Parameter von Silleniten bei = 514 nm. Material n0 r41 [pm/V]1 [1/mm] [ /mm] BGO 2,53 [73] 3,2 3,4 [14, 62] BSO 2,53 2,54 [14, 71] 4,4 5 [43, 62, 71, 75, 76] ! 0 [70] 0,007 0,06 [70, 71] 20,8 22,0 [14, 43, 70, 21,0 24,4 [14, 43, 70, 71, 72, 79] 71, 72, 79] BTO 2,25 2,58 [14, 41, 74] 5,1 5,2 [14, 77] 0,03 0,12 [14, 78] 6,3 [14, 72] Tabelle 2.4: Einige optische Parameter von Silleniten bei = 633 nm. 4: (2, 3) und (3, 2), 5: (1, 3) und (3, 1), 6: (1, 2) und (2, 1). Die Werte des elektrooptischen Tensors und weitere optische Parameter sind in den Tabellen 2.3 und 2.4 für = 514 nm und 633 nm aufgeführt. 2.3.3 Dotierung Der photorefraktive Eekt basiert auf lokalisierten Niveaus (photoaktive Zentren ), die aus Störungen in der Kristallstruktur, d.h. Gitterdefekten und Fremdatomen, entstehen (sie konnten in Silleniten noch nicht eindeutig bestimmt werden [14]). Verschiedene Arbeiten haben sich mit der Dotierung der Kristalle und den daraus resultierenden Eigenschaften beschäftigt [40, 41]. In dieser Arbeit wird nur mit nominell reinen Kristallen gearbeitet. Die dennoch vorhandenen Verunreinigungen sind dafür verantwortlich, daÿ der photorefraktive 1 clamped (bei konstantem Volumen) 18 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Eekt beobachtet werden kann. Dabei können schon kleine Stomengen die photorefraktiven Eigenschaften verändern (z.B. 10 4 Gewichtsprozent Chrom, [80]). Daraus wird aber auch klar, daÿ die Eigenschaften von Kristall zu Kristall variieren können. Z.B. wurden in verschiedenen nominell reinen BSO-Proben verschiedene Vorzeichen für die beweglichen Ladungsträger gefunden [79]. Dies ist ein Problem für die industrielle Fertigung und für die breite Anwendung der Kristalle, wo eine konstante Qualität und denierte Eigenschaften der Elemente gefordert werden. Aus Sicht der Forschung erschwert dies aber auch eine Zuordnung von speziellen in einem Kristall vorgefundenen Eigenschaften zu den dafür verantwortlichen Defekten. Die chemische (oder physikalische) Analyse fertiger Kristalle in Hinblick auf Verunreinigungen stöÿt hierbei schnell an Grenzen. Dies liegt zum einen an der groÿen Zahl möglicher Verunreinigungen und Defekte. Zum anderen sind die Konzentrationen der Verunreinigungen (Fe, Cd, Ca, Pb, : : : ) sehr gering (ppm-Bereich). In einem BSO-Kristall (BSO-4 mit faserähnlicher Form, siehe Abschnitt 3.4), der von der nnischen Arbeitsgruppe (V.V. Prokoev et al.) aus nominell reinen Grundstoen gezüchtet wurde (Reinheit wurde mit 99,999 % angegeben; Anteil von 13 kontrollierten Verunreinigungen, z.B. V, Fe, Co, Cu, Mn, Ni, Ti, Cr, war kleiner als 10 4 Gewichtsprozent) [81], wurden besondere Eigenschaften gefunden. Die Kristalle zeigen eine untypisch hohe photorefraktive Empndlichkeit (und Absorption) bei = 633 nm sowie eine schnelle Antwortzeit und eine ungewöhnlich hohe Resistenz eingeschriebener Gitter gegen Löschen. Genauer wird dies im nächsten Abschnitt besprochen. An dieser Stelle seien nur Ergebnisse aus chemischen Analysen aufgezeigt, die in Jena durchgeführt wurden [82]. In der Massenspektroskopie und der optischen Emissionsspektroskopie wurden die Konzentrationen einiger Elemente untersucht (Tabelle 2.5) [81]. Eine Vergleichsmessung wurde mit einem BSO-Kristall mit gewöhnlichen Eigenschaften durchgeführt (BSO 1 ). Auällig ist der groÿe Unterschied in der Bleikonzentration. Die Messung der Konzentrationen anderer Elemente (V, Cu, Ge, As, Zr) in einer Übersichtsmessung ergab keinen bedeutenden Unterschied zwischen den Proben. Die Interpretation solcher Ergebnisse steht erst am Anfang und ist nicht Gegenstand dieser Arbeit. 2.4 Löcherleitung in Silleniten Im nominell reinen Kristall BSO-4 der Länge d = 10,85 mm, Breite b = 1,45 mm, und mit [111]-Schnitt (siehe Abschnitt 2.5) wurden, wie im vorigen Abschnitt erwähnt, ungewöhnliche optische und photorefraktive Eigenschaften gefunden [76]. Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Element Na Al Pb Si (soll: 9,8 mg/g) Bi O BSO 1 19 BSO-4 Atomgewicht (bezogen auf C-12) nicht nachweisbar nicht nachweisbar 23,00 nicht nachweisbar nicht nachweisbar 26,98 0,143 (0,085) g/g 2,76 (+7,5/-2,76) g/g 207,2 8,55 (1,25) mg/g 8,52 (0; 45) mg/g 28,09 209,0 16,00 Tabelle 2.5: Ergebnisse der Massenspektroskopie und Emissionsspektroskopie an 2 BSO-Proben. Während BSO üblicherweise im roten Spektralbereich kaum einen photorefraktiven Eekt zeigt [14], wurden in dieser Probe bei = 633 nm ZWM-Verstärkungen bis zu G = 4000 (mit angelegtem Rechteckfeld) gefunden bei Antwortzeiten, die sogar unter denen von BTO bei gleicher Intensität liegen. Die Empndlichkeit im roten Spektralbereich geht einher mit einer ungewöhnlich hohen Lichtabsorption. Das Absorptionsspektrum von BSO-4 wird in Abb. 2.4 mit dem eines Kristalls, der aus einer anderen Quelle bezogen wurde und typische Eigenschaften zeigt (BSO 1), und dem einer BTO-Probe verglichen. Im zeitlichen Verhalten bei der Zweiwellenmischung (ZWM) wurden einige Besonderheiten gefunden, deren Ursache vermutlich gleichzeitig auftretende Löcherleitung und zusätzliche shallow traps (Donatorniveaus nahe dem Leitungsband [65]) sind. Gleichzeitige Elektronen- und Löcherleitung tritt meist bei nominell reinen Kristallen auf [83] und führt zu zwei gleichzeitig vorhandenen photorefraktiven Gittern mit unterschiedlichen Vorzeichen. Die wechselseitige Kompensation des Raumladungsfeldes beeinuÿt die Dynamik des Aufbaus bzw. des Löschens des photorefraktiven Gitters. Wenn sich die Raumladungsfelder gerade aufheben, verteilt sich die angehäufte Ladung bei homogener Beleuchtung nicht mehr aufgrund eines Raumladungsfeldes, sondern nur noch aufgrund eines Konzentrationsgefälles (Diusion), d.h., die Speicherzeit ist verlängert [84, 85, 86, 78]. Zur Beschreibung der Eekte wurde das Bandtransportmodell von Kukhtarev erweitert. Dabei können Elektronen und Löcher dieselben Donatorniveaus teilen [67] oder verschiedene Niveaus haben [83]. Je nach Modell ergeben sich verschiedene 20 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 0,3 a (mm-1) BTO 0,25 BSO-4 0,2 BSO 1 0,15 0,1 0,05 0 500 550 600 650 700 750 800 l (nm) Abbildung 2.4: Absorptionsspektrum von BSO-4 verglichen mit den Spektren zweier anderer Sillenite. Eigenschaften des Materials [87, 88]. Die zeitliche Entwicklung der Leistung der Signalwelle PS hinter dem Kristall bei der ZWM in BSO-4 wurde mit einem Aufbau entsprechend Abb. 2.2 (S. 8) gemessen. Dabei wurden unaufgeweitete Laserstrahlen mit = 633 nm und mit einem Winkel # = 3,8 (KG = 9,5 m 1) zwischen beiden Strahlen verwendet. Der Polarisationswinkel beider Wellen betrug ' = 0 . Es wurde ein elektrisches Rechteck-Wechselfeld an den Kristall angelegt (Amplitude EHV = 27,6 kV/cm, Frequenz fHV = 50 Hz, siehe Abschnitt 3.4). Bei den einfallenden Leistungen PP 0 = 0,36 mW der Pumpwelle (entspricht etwa 0,12 mW/mm2) und PS0 = 0,028 mW (9,5 W/mm2) der Signalwelle wurde der in Abb. 2.5 dargestellte Verlauf gefunden. Er weist zwei exponentielle Anteile mit verschiedenen Zeitkonstanten (1 und 2) und unterschiedlichem Vorzeichen der Amplituden (A1 und A2) auf, welche zu einem Anstieg der Signalleistung bis zu einem Maximum PSmax und anschlieÿendem Abfall führen. Während sich nach Tabelle 2.6 die Zeitkonstanten erwartungsgemäÿ proportional zu 1=I0 verhalten, zeigt das Verhältnis zwischen beiden Anteilen eine Intensitätsabhängigkeit, die nicht vom einfachen Bandtransportmodell beschrieben wird. Der maximal erreichte Beugungswirkungsgrad (bzw. die maximale gebeugte Leistung PRmax) nach Beginn des Auslesens wurde experimentell in Abhängigkeit von der Einschreibdauer TS bestimmt. Dabei wurde ein näherungsweise exponentieller Zusammenhang mit der Zeitkonstanten S = 60 s gefunden (Abb. 2.6). Diese ist deutlich länger als die obigen Zeitkonstanten für die Verstärkung beim Schreiben (1, 2). Dies zeigt, daÿ beim Schreiben auch dann noch Prozesse ablaufen, wenn sich die Zweiwellenmischungs-Verstärkung praktisch nicht mehr ändert. Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 21 0,06 PS (mW) PSmax 0,04 0,02 0 0 2 4 6 8 10 t (s) Abbildung 2.5: Entwicklung der Leistung der Signalwelle PS (hinter dem Kristall) bei der ZWM in BSO-4 nach Einschalten der Wellen bei t = 0 (PP 0 = 0,36 mW, PS0 = 0,028 mW). Das Maximum entspricht einer Verstärkung von G = 6,8. I stellt einen Fehlerbalken dar (aus Wiederholungsmessungen). PS0 + PP 0 1 (s) 2 (s) A2 =A1 0,041 mW 4,0 0,39 mW 0,28 5,1 mW 0,017 6,0 0,50 0 -0,24 -0,58 Tabelle 2.6: Zeitkonstanten und Amplituden der exponentiellen Komponenten bei der ZWM in BSO-4. PRmax (mW) 0,03 0,02 Messung tS = 60s 0,01 0 0 60 120 180 240 300 360 TS (s ) Abbildung 2.6: Maximale Leistung PR max des gebeugten Anteils der Pumpwelle in Abhängigkeit von der Einschreibdauer (PP 0 = 0,36 mW, PS0 = 0,028 mW). 22 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Die elektrische Kompensation von Elektronen- und Löchergitter bewirkt eine Resistenz der Gitter gegen Löschen bei homogener Beleuchtung. Der Verlauf der Leistung der gebeugten Pumpwelle beim Auslesen wurde für ein Gitter, das 5 Minuten lang eingeschrieben wurde, gemessen. Wie in Abb. 2.7 dargestellt, zeigt der Beugungswirkungsgrad beim Auslesen des Hologramms ein oszillierendes Verhalten und eine Abklingzeit ( = 350 s), die weit länger ist als die Antwortzeiten beim Schreiben (Abb. 2.5). PR (mW) 0,04 0,02 0 -2 0 2 4 t (s) 6 8 10 300 400 500 600 PR (mW) 0,04 PRmax 0,02 0 0 100 200 t (s) Abbildung 2.7: Entwicklung der Leistung der gebeugten Pumpwelle PR in BSO-4 nach Ausschalten der Signalwelle bei t = 0, verschiedene Zeitskalen (PP 0 = 0,36 mW, PS0 = 0,028 mW). Nach dem Einschreiben eines Gitters (5 Minuten lang) wurde der Kristall für verschieden lange Zeiträume mit der Pumpwelle allein homogen beleuchtet, wobei das elektrische Feld in dieser Zeit ausgeschaltet war. Es wurde gefunden, daÿ das Gitter nach 12 Stunden Belichtung noch zu 50% erhalten war, so daÿ die gebeugte Intensität noch 1/4 der ursprünglichen Intensität betrug (Abb. 2.8). Derartige Resistenz gegen Löschen wird sonst nur nach thermischer Fixierung [89] (Bildung eines Ionengitters) z.B. in Lithiumniobat, durch Abkühlen, z.B. auf 0 in BSO [86] oder durch Einschreiben photochromer Gittern (z.B. in BSO [90]) gefunden. Zum Auslesen wurde das elektrische Feld wieder eingeschaltet. Es ist bemerkens- Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 23 0,05 1 Minute löschen P R (mW) 0,04 1 Stunde löschen 12 Stunden löschen 0,03 0,02 0,01 0 0 100 200 300 t (s) 400 500 600 Abbildung 2.8: Leistung der gebeugten Pumpwelle beim Auslesen nach 5 Minuten Einschreiben und verschieden langer homogener Beleuchtung in BSO4. Für die Anstiege in der Kurve 12 Stunden löschen bei t = 250 s und 300 s konnte bisher keine Erklärung gefunden werden. wert, daÿ beim Beleuchten mit der Pumpwelle ohne elektrisches Feld keine Beugung beobachtet werden kann, obwohl ein Gitter (-paar) vorhanden ist. Oenbar wird das elektrische Feld zum Auslesen benötigt, um die Kompensation beider Raumladungsgitter aufzuheben. Andererseits ist das Schreiben der Gitter auch ohne angelegtes elektrisches Feld möglich. Es wurde gefunden, daÿ der Beugungswirkungsgrad beim Auslesen in diesem Fall vergleichbar ist mit dem Beugungswirkungsgrad mit angelegtem Feld. Dies macht derartige Kristalle für die optische Datenspeicherung interessant, wo verschiedene Hologramme in derselben Region des Kristalls überlagert werden. Dabei ist es wünschenswert, daÿ bereits eingeschriebene Hologramme nicht durch das Einschreiben neuer Hologramme gelöscht werden. Bei homogener Beleuchtung ohne Feld werden im untersuchten Kristall BSO-4 bereits vorhandene Hologramme kaum gelöscht. Es bleibt noch zu untersuchen, inwieweit die modulierte Beleuchtung beim Einschreiben eines weiteren Hologramms vorhandene Hologramme beeinuÿt. Als Erklärung der Eekte in BSO-4 wird eine Kombination von Elektronenund Löcherleitung mit verschiedenen Donatorniveaus für beide Ladungsträgertypen sowie shallow traps vermutet [76]. Die genauen Mechanismen sind noch nicht vollständig geklärt. Dies liegt z.T. auch an der Tatsache, daÿ verschiedene (nominell reine) Kristalle unterschiedliche elektronische Strukturen und Transportmechanismen aufweisen, so daÿ Ergebnisse verschiedener Arbeitsgruppen oft nicht direkt miteinander verglichen werden können. 24 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 2.5 Kristallschnitt Der elektrooptische Eekt wird durch einen Tensor dritter Stufe beschrieben (2.16), d.h., die Wirkung eines elektrischen Feldes oder Feldgitters auf elektromagnetische Wellen hängt entscheidend von der Orientierung des Kristalls (bzw. der Kristallachsen) in Bezug auf Feldvektor/Gittervektor, Ausbreitungsrichtung und Polarisation der Wellen ab. Die möglichen Orientierungen des Kristalls sind durch den gewählten Schnitt bei der Herstellung vorgegeben. Im allgemeinen wird die Orientierung so gewählt, daÿ die Brechzahlmodulation (und damit Beugungswirkungsgrad, ZWM-Verstärkung etc.) maximal wird. Die Kristalle werden üblicherweise quaderförmig geschnitten, womit die möglichen Raumrichtungen für die Ausbreitung der Wellen und für ein angelegtes elektrisches Feld vorgegeben sind. Für die Transmissionsgeometrie (beide Wellen der ZWM fallen zur selben Kristalläche ein) werden 3 verschiedene Orientierungen verwendet: [001]-Orientierung (longitudinal), [110]-Orientierung (transversal), [111]-Orientierung. Die Wellen fallen jeweils auf der (-110)-Fläche ein und breiten sich in [-110]-Richtung aus (in der Arbeit werden immer kleine Winkel i der Ausbreitungsrichtung im Inneren angenommen, so daÿ man die Abweichung von der [110]-Richtung vernachlässigen kann). Die Richtung des Gittervektors (und eines evtl. angelegten elektrischen Feldes) liegt dann parallel zu [001], [110] und [111], wie in Abb. 2.9 dargestellt. Letztere bietet die gröÿte induzierte Doppelbrechung (siehe Abschnitt 2.6). (112) (001) (110) x=0° x=90° (001) KG KG (110) longitudinal x=54,7° (110) KG (110) (001) transversal (111) y (110) [111]-Orientierung Abbildung 2.9: Orientierungen von Sillenit-Kristallen. Die Orientierung wird durch den Winkel zwischen dem Gittervektor K~ G und der Kristallachse [001] bestimmt. z x Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung 25 Bei gegebener Kristallorientierung, Ausbreitungsrichtung der Wellen und Richtung des elektrischen Feldes/Feldgitters hängt die elektrooptische Brechzahländerung noch vom Polarisationswinkel der Wellen ab. Die Abhängigkeit der Brechzahl von der Polarisation läÿt sich mit der dreidimensionalen Indikatrix beschreiben, einem Ellipsoid, welcher der Quadrik des relativen dielektrischen Impermeabilitätstensors entspricht. Der Schnitt senkrecht zur Ausbreitungsrichtung durch die Indikatrix ergibt eine Ellipse. Die Längen der Hauptachsen dieser Ellipse entsprechen den Brechzahlen von Eigenmoden (d.h. von Polarisationszuständen, die sich bei der Ausbreitung nicht ändern). Der relative dielektrische Impermeabilitätstensor ergibt sich aus der Umkehrung des Dielektrizitätstensors. Nach den Gleichungen (2.16), (2.17) und (2.18) ndet man für (E ) im Kristall-Koordinatensystem die tensorielle Form 0 p 2 cos( ) 0 4r E n 41 B p 0 (E ) = p @ 2 cos( ) 0 2 sin( ) sin( ) sin( ) sin( ) 0 1 CA ; (2.28) wobei den Winkel des elektrischen Feldes (angelegtes Feld oder Raumladungsfeld) zur kristallographischen [001]-Richtung angibt (Abb. 2.9). Man erkennt, daÿ die Modulation des Dielektrizitätstensors wesentlich von der Kristallorientierung abhängt. Die Auswirkung auf die Wellenkopplung wird im nächsten Abschnitt diskutiert. 2.6 Vektorielle Wellengleichungen Die vektorielle Betrachtung der Wellenausbreitung erlaubt die Berücksichtigung des Polarisationszustands der Wellen. Dies ist notwendig, da aufgrund der Struktur des Dielektrizitätstensors und des elektrooptischen Tensors der Polarisationszustand einen entscheidenden Einuÿ auf die Wellenausbreitung hat. Hinzu kommt, daÿ sich der Polarisationszustand i.a. durch die optische Aktivität der Sillenite und durch induzierte Doppelbrechung ändert. Die Ausbreitung und Beugung der Wellen wird entsprechend Gleichung (2.21) vom Dielektrizitätstensor bestimmt. Wegen der transversalen Ausbreitung elektromagnetischer Wellen im homogenen isotropen Medium ist nur die Projektion des Tensors (2.28) auf die Fläche senkrecht zur Ausbreitungsrichtung von Bedeutung. Unter der Näherung kleiner Einfallswinkel entspricht diese hier der [-110]-Richtung (z-Richtung). Die gekoppelten Wellengleichungen (2.23) können aufgrund der Linearität der Wellengleichung (2.21) auf einfache Weise tensoriell erweitert werden. 26 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Unter Berücksichtigung der optischen Aktivität und Absorption ergibt sich: @ A~S0 (z) = 1 m(z) H A~ (z) A~ (z) + A~ (z): P0 S0 @z 2 2 S0 beschreibt die optische Aktivität in tensorieller Form, 0 1 1 0 = ! (2.29) : (2.30) H ergibt sich aus der tensoriellen Erweiterung von in Gleichung (2.24) (d.h. ! ) unter Verwendung von (2.28) und Transformation ins Labor-Koordinatensystem. Die Rechnungen sind straight-forward und werden hier nicht dargestellt. Man ndet: H= 3 cos( ) sin2 ( ) sin( )(3 sin2 ( ) 2) sin( )(3 sin2 ( ) 2) cos( )(3 sin2 ( ) 1) ! : (2.31) Damit ergeben sich für die Orientierungen der Abb. 2.9 für Sillenite die folgenden Werte von H : [001]-Orient. ( = 0 ) 0 1 0 0 A H =@ 0 1 0 10 1 EV : @ 1 A ; @ 0 A 0 EW : 0; 1 [110]-Orient. ( = 90 ) [111]-Orient. ( = 54,7 ) y 45° 1 0 2 1 p3 0 A H =@ p13 0 0 10 1 EV : @ 1 A ; @ 0 A 0 x 1 0 1 0 1 A H =@ 1 0 0 10 1 EV : @ 1 A ; @ 1 A 1 EW : 1; 1 y 1 EW : p23 1;15; p13 0;58 x y x (2.32) Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung [112]-Orient. ( = 35,3 ) 0 2 1 1 p p H =@ 13 3 A 0 pp3 10 0 p 1 3 1 3 + 1 EV : @ p A ; @ p A EW : ( ( p16 p16 2 2 1 + p2 ) 0;30; p12 ) 1;12 27 y 27° x EV und EW sind die Eigenvektoren und Eigenwerte der Matrizen. Sie sind von elementarer Bedeutung, da sie den Eigenmoden für die Lichtausbreitung bei induzierter Doppelbrechung entsprechen. Die rechten Abbildungen stellen die Eigenvektoren und qualitativ die Indikatrixschnitte, welche die Brechzahlen der Eigenmoden beschreiben, dar. Eine elektromagnetische Welle läÿt sich aufgrund der Linearität der Wellengleichung in die Eigenmoden zerlegen. Für jede Mode ist die Beugungs- oder Kopplungsezienz durch den Eigenwert bestimmt, wie aus Gleichung (2.29) zu erkennen ist. Da Beugungsezienz und Polarisation der gebeugten Welle von Polarisation und Richtung der einfallenden Welle abhängen, spricht man von anisotropen Gittern [14]. In der [001]-Orientierung liegen die Eigenvektoren entlang der x und y Achse, d.h., die Eigenmoden sind Wellen mit horizontaler und vertikaler Polarisation. Nur die vertikale Komponente wird hierbei gebeugt. In der [110]-Orientierung liegen die Eigenmoden diagonal. Sie unterscheiden sich im Vorzeichen des Eigenwertes (und damit in der Richtung der Kopplung). In der [111]-Orientierung liegen die Eigenvektoren wieder horizontal und vertikal, wobei die Kopplung bei vertikaler Polarisation gröÿer ist. Dieser Fall liefert die gröÿtmögliche Kopplung aller Orientierungen. Die Orientierung [112] ist aufgeführt, da sie sich bei einem für [111]-Orientierung geschnittenen Kristall alternativ verwirklichen läÿt. Sie ist aber bisher in der Literatur von geringer Bedeutung. Da bei [001]- und [110]-Orientierung die Eigenwerte im Betrag gleich 1 sind, können für die Eigenmoden die skalaren Gleichungen (2.23) und (2.24) verwendet werden, wenn r durch r41 ersetzt wird. Bei den anderen Orientierungen ist ein Korrekturfaktor (der entsprechende Eigenwert) notwendig. In Sonderfällen können auch beliebige Polarisationswinkel bzw. zirkulare Polarisation der Welle skalar behandelt werden. Im Fall groÿer optischer Aktivität ( m , BSO und BGO) und bei dünnen Kristallen (wenn sich die Amplituden der Wellen durch Kopplung nur geringfügig ändern, was z.B. in BSO für d 13 mm bei 514nm gilt) geht in die Kopplungskonstante der skalaren Behandlung ein zusätzlicher Faktor ein, der von der optischen Aktivität, der Kristalldicke, den Polarisationswinkeln und der Kristallorientierung abhängt [68, 91]. 28 Kapitel 2. Photorefraktiver Eekt, Wellenkopplung Mit diesen Betrachtungen läÿt sich die optimale Polarisation für eine Kristallorientierung bzw. der Polarisationswinkel der gebeugten Wellen bestimmen. Bei endlich dicken Kristallen wird sich der Polarisationswinkel (bei linearer Polarisation) während der Ausbreitung aufgrund der optischen Aktivität der Sillenite ändern. Die Eigenmoden entsprechen in diesem Fall elliptischer Polarisation, wobei die Hauptachsen mit den Richtungen obiger Eigenmoden übereinstimmen [92]. Es ist anschaulich klar, daÿ bei hinreichend dicken Kristallen (d 360 oder d = k 180 , k = 1; 2; 3:::) der maximale Energietransfer bei ZWM gerade bei longitudinaler Orientierung gefunden wird, da sich in diesem Fall der Energietransfer nie aufgrund der Drehung der Polarisation umkehrt. Allerdings führt die Berücksichtigung des Piezoeekts in Verbindung mit dem elastooptischen Eekt zu einer Änderung der optimalen Orientierung [93]. Für die analytische Behandlung der Wellenausbreitung und -kopplung in longitudinaler und transversaler Orientierung bietet sich die Einführung der Pauli-Matrizen 1 = 0 1 1 0 ! ; 2 = 0 ! i ; i 0 3 = 1 0 0 1 ! (2.33) an [94]. Ihre Eigenschaften sind aus der Quantenmechanik zur Beschreibung von Teilchen mit Spin 1/2 bekannt. Die Matrizen 1 und 12 (3 1) entsprechen H in transversaler und longitudinaler Orientierung (2.32) und 2 der optischen Aktivität (2.30). Analytische Lösungen für den Beugungswirkungsgrad und die Polarisation der gebeugten Welle wurden für diese Orientierungen in Referenz [95] und mit Hilfe der Pauli-Matrizen in Referenz [96] gefunden. Die Abhängigkeit der ZWM-Kopplung von Kristallorientierung und Polarisationswinkel wird im nächsten Kapitel beschrieben. 29 Kapitel 3 Zweiwellenmischung Die Zweiwellenmischung (ZWM) wurde im ersten Kapitel als grundlegender Prozeÿ zur Nutzung des photorefraktiven Eekts eingeführt. Die Beschreibung der Prozesse läÿt sich durch Verwendung ebener Wellen vereinfachen. In Abschnitt 3.1 wird diese Betrachtung auf den in der Praxis wichtigen Fall nichtebener Wellen erweitert. Für Spezialfälle werden analytische und numerische Lösungen gefunden und diese mit experimentellen Ergebnissen verglichen. Eine Anordnung mit räumlich begrenzten Wellen wird in Abschnitt 3.2 zur Bestimmung wichtiger Kristallparameter und in Abschnitt 3.3 zur Strahlprolformung angewendet. Wie aus dem Bandtransportmodell hervorgeht, kann ein an den Kristall angelegtes elektrisches Feld den photorefraktiven Eekt deutlich verstärken. Ein Nebeneffekt ist hierbei unter anderem die vom Feld induzierte Doppelbrechung. Es wird in Abschnitt 3.4 gezeigt, daÿ diese einen entscheidenden Einuÿ auf den Beugungswirkungsgrad hat. Bei der Zweiwellenmischung mit angelegtem Rechteck-Wechselfeld ändert sich während der Feldumkehr der Energietransfer drastisch. Durch Messung der resultierenden Intensitätsspitzen kann wiederum das tatsächlich im Inneren des Kristalls wirkende elektrische Feld und damit die Gröÿe des Abschirmfeldes bestimmt werden, wie in Abschnitt 3.5 gezeigt wird. 3.1 Analytische und numerische Lösungen für nichtebene Wellen Für die praktische Anwendung von Licht werden Phasenprole der Wellen verändert (Licht wird z.B. fokussiert), Information aufgeprägt (z.B. in der Interferometrie), 30 Kapitel 3. Zweiwellenmischung übertragen (z.B. in Form von Pulsen) und extrahiert. Die Information steckt dabei in der räumlichen Intensitäts- oder Phasenverteilung der Welle oder in ihrer zeitlichen Modulation. In den meisten Fällen hat man es also mit nichtebenen Wellen zu tun. Die mathematische Behandlung der Wechselwirkung beliebiger Wellenfronten in photorefraktiven Kristallen erfordert eine Erweiterung der vektoriellen Koppelgleichungen (2.29). Gitter- und Wellenvektoren hängen von zwei weiteren Raumkoordinaten ab (x und y). Eine analytische Lösung, welche alle Eekte (anisotrope Gitter, induzierte Doppelbrechung, optische Aktivität, Absorption, beliebige Wellenfronten) berücksichtigt, ist wegen der Komplexität nicht in Sicht [63]. Daher sind für analytische Lösungen immer eine Reihe von Näherungen nötig. Numerische Methoden erlauben es, auch für allgemeinere Fälle Lösungen zu nden. Dabei ist die Entkopplung der Schreib- und Lesegleichungen (Material- und gekoppelte Wellengleichungen) auf einfache Weise möglich. Durch die Wahl hinreichend kleiner Zeitschritte können beide in abwechselnder Folge separat berechnet werden. Die Dynamik des Gitteraufbaus wird, unabhängig von der Form der Wellenfronten, durch die Kukhtarev-Gleichungen des Bandtransportmodells beschrieben. Für die Berechnung der Ausbreitung von nichtebenen Wellen gibt es verschiedene numerische Ansätze [63]. Einer ist, die Ausbreitung der Summe aller beteiligten Wellen innerhalb kleiner Volumenelemente des Kristalls zu berechnen. In einem weiteren Schritt wird eine Phasenkorrektur für die sich ändernde Brechzahl vorgenommen. In einem anderen Ansatz werden die Wellen in ebene Wellen Fourier-zerlegt und die vielfache Wechselwirkung dieser ebenen Wellen berechnet. Die in Kapitel 2 vorgestellte Berechnung der Wellenkopplung am Bragg-Gitter mit langsam veränderlichen Amplituden kann für nichtebene Wellen erweitert werden. Es wird an jedem Ort im Kristall nur die erste Beugungsordnung berücksichtigt (im dynamischen Fall paÿt sich das Gitter immer so an, daÿ die Bragg-Bedingung erfüllt ist) und eine lokale (normierte) Ausbreitungsrichtung ~a eingeführt. Damit erweitern sich die gekoppelten Wellengleichungen und man erhält für die Signalwelle [63] ~ n30 1 ~ ~ div~as As (~as r)As = i r41 E0 H + 2 2 n3 (3.1) + i 0 r41 ESC H A~ p : Entsprechendes gilt für die Pumpwelle. Das Koordinatensystem liegt hierbei wieder so, daÿ das angelegte Feld parallel zur x-Achse liegt. Es ist wieder vorausgesetzt, daÿ die lokale Ausbreitungsrichtung ~as = ~kkss (und entsprechend für die Pumpwelle ~ap = ~kkpp ) einen kleinen Winkel mit der Kapitel 3. Zweiwellenmischung 31 z-Achse bildet. Dann können die z-Komponenten der Wellenamplituden sowie die x- und y-Komponente des Gittervektors vernachlässigt werden. Die resultierenden Dierentialgleichungen beschreiben lokal und vektoriell die Amplitudenänderung in Ausbreitungsrichtung unter Berücksichtigung von Absorption, Divergenz der Wellen, optischer Aktivität, induzierter Doppelbrechung und Beugung. Aus Gleichung (3.1) kann nun durch entsprechende numerische Verfahren (Methode der charakteristischen Pfade, Runge-Kutta-Algorithmus zur Berechnung der Dierentialgleichungen) die Ausbreitung nichtebener Wellen berechnet werden [63, 97]. In Zusammenarbeit mit einer Arbeitsgruppe vom Fachbereich Physik der Universität Osnabrück (M. Mann, R. Ringhofer, E. Shamonina et al.) wurde ein entsprechendes Programmpaket entwickelt [97], welches in den folgenden Abschnitten genutzt wird, um Meÿwerte für die Verstärkung mit den Ergebnissen des Modells zu vergleichen. 3.2 Bestimmung des Kristallschnitts und anderer Parameter Die Zweiwellenmischung kann zur Charakterisierung eines photorefraktiven Kristalls, d.h. zur Bestimmung wichtiger Parameter, wie Verstärkung und Antwortzeit, eingesetzt werden. Die Meÿgröÿe ist hierbei i.a. die Intensität der Signalwelle hinter dem Kristall (gegebenenfalls zeitlich aufgelöst), wobei verschiedene Parameter wie Einfallswinkel, Intensitäten der einfallenden Wellen, Polarisationszustände etc. im Experiment vorgegeben werden. Bei ebenen Wellen, die per Denition unendlich ausgedehnt sind, ist die Intensität nicht vom Ort abhängig (d.h. unabhängig von den Koordinaten x, y und auÿerhalb des Kristalls auch von z). Um die Abhängigkeit der Signalintensität bei der ZWM von obigen Parametern zu bestimmen, ist eine Vielzahl von Messungen notwendig. Einige Parameter, wie z.B. die Länge des Kristalls, sind nicht veränderbar, die entsprechenden Abhängigkeiten können nicht direkt bestimmt werden. Bei Verwendung nichtebener Wellen ist die Intensität i.a. ortsabhängig, d.h., bei Verwendung eines ortsauösenden Detektors kann in einer einzigen Messung eine groÿe Datenmenge erfaÿt werden. Nichtebene Wellen sind z.B. durch eine laterale Begrenzung ebener Wellen gegeben. Die dadurch resultierende Ortsabhängigkeit der ZWM-Verstärkung wird in den folgenden Unterabschnitten anhand der sogenannten Trapez- und Zylindergeo- 32 Kapitel 3. Zweiwellenmischung metrie untersucht. Durch Vergleich der Meÿdaten mit Modellrechnungen können Parameter wie optische Aktivität, Donatorzahldichte und Kristallschnitt in einer einzigen Messung bestimmt werden. Im Abschnitt 3.2.3 werden durch Röntgenmessung in Reexionsanordnung Kristallschnitte bestimmt und die Ergebnisse mit den auf optischem Wege erzielten verglichen. 3.2.1 Optische Bestimmung der Parameter in Trapezgeometrie In einem Zweiwellenmischungs-Aufbau nach Abb. 3.1 werden beide einfallenden Wellen an der Eintrittsäche des Kristalls durch eine gemeinsame Spaltblende begrenzt [63, 91] (Abb. 3.2). Das Wechselwirkungsgebiet innerhalb das Kristalls (wo sich beide Wellen überlagern) ist dabei trapezförmig (wenn Eintritts- und Austrittsächen parallel sind), die Anordnung wird daher Trapezgeometrie genannt. Ar+-Laser z Sp PH x l/2 B S qS PST P K L l/2 Sp Det Abbildung 3.1: Zweiwellenmischung mit räumlich begrenzten ebenen Wellen. Das Pinhole PH mit der nachfolgenden Kollimation sorgte für eine Strahlbündelaufweitung und Raumfrequenzlterung. K: BGO-Kristall, PST: Polarisationsstrahlteiler, Sp: Spiegel, /2: Verzögerungsplatten, B: Spaltblende (3,0mm Breite), L: Linse, Det: Videokamera. Entsprechend Abb. 3.2 wechselwirkt der Teil der Signalwelle S, welcher im Bereich A B einfällt, über die gesamte Länge des Kristalls mit der Pumpwelle P. Somit ist am Detektor im Bereich A B ein konstantes Signal zu erwarten, welches dem von unbegrenzten Wellen bei gegebener Kristalldicke entspricht (es werden wieder kleine Einfallswinkel der Wellen vorausgesetzt). Diejenigen Strahlen, welche im Bereich B C einfallen, legen verschieden lange Wege im Wechselwirkungsgebiet zurück. Jedem Ort auf dem Detektor im Bereich Kapitel 3. Zweiwellenmischung 33 A S A’ B B’ P C I ( x) A’’ B’’ C’ C’’ Det x K Abbildung 3.2: Zweiwellenmischung mit nichtebenen Wellen, Trapezgeome- trie. Zur Vereinfachung wurde auf die Darstellung der Strahlbrechung an den Grenzächen des Kristalls K verzichtet. B C kann somit eine bestimmte Wechselwirkungslänge für die Signalwelle zugeordnet werden. Da nach dem Wechselwirkungsbereich keine Kopplung stattndet, kann für Gröÿen, in die nicht die absolute Intensität oder der Polarisationswinkel eingeht, die Wechselwirkungslänge als eektive Kristalldicke de betrachtet werden, d.h., die Messung liefert die entsprechende Meÿgröÿe in Abhängigkeit von der Kristalldicke. Für alle Strahlen ist in der Trapezgeometrie die Polarisation zu Beginn des Wechselwirkungsgebietes dieselbe. Für die Auswertung wird nicht die gemessene absolute Intensität verwendet, sondern die Verstärkung G nach Denition (2.25) auf Seite 13. Diese ist unabhängig von einer konstanten Absorption , welche daher im folgenden nicht berücksichtigt wird. Die Zweiwellenmischung in Trapezgeometrie wurde mit longitudinal orientierten BGO-Kristallen durchgeführt (ohne angelegtes elektrisches Feld). Die einfallenden Wellen mit Wellenlänge = 514 nm waren linear polarisiert, wobei beide Wellen immer den gleichen Polarisationswinkel ' hatten. Der Einfallswinkel der Wellen betrug S = P = 23 , die Intensitäten waren IS = 0,1 mW/cm2 und IP = 6 mW/cm2, d.h., die Signalwelle war immer deutlich schwächer als die Pumpwelle (IP =IS = 60). Die Breite der Spaltblende war 3,0 mm. Abb. 3.3 zeigt die ortsabhängigen Verstärkungen für verschiedene Anfangs-Polarisationswinkel ' in BGO I (10 mm 10 mm 8 mm). Die Messungen wurden mit einem 2-dimensionalen Detektor (CCD-Kamera) gemacht und die berechnete Verstärkung in der vertikalen Richtung gemittelt (d.h. in y-Richtung, wo alle Gröÿen invariant sind). Die Fehlerbalken ergeben sich aus Wiederholungsmessungen, bei denen der Aufbau neu justiert wurde. Unterschiedliche Meÿwerte resultieren dabei vermutlich aus Kristallinhomo- 34 Kapitel 3. Zweiwellenmischung G(x) genitäten und Kratzern an der Oberäche, leichten Vibrationen im Aufbau (z.B. durch das ieÿende Kühlwasser des Lasers) und unterschiedlichen Raumtemperaturen. Die Verringerung der Verstärkung im Bereich A B wird auf die FresnelReexion der Pumpwelle an der Kristall-Austrittsäche zurückgeführt. 50 40 40% 30 20 20% 10 0 0% -10 50 40 40% 30 d 180 j = +45° j = -45° j = 90° 20 20% 10 0 0% -10 j = 0° A’’ B’’ C’’ x (willk. Einh.) Abbildung 3.3: Verstärkung bei der Zweiwellenmischung in BGO I, Trapezgeometrie, longitudinale Kristallorientierung ( = 0 ). Die Pfeile zeigen den Polarisationswinkel ' der einfallenden Wellen an (in Ausbreitungsrichtung betrachtet), die Marken I stellen Fehlerbalken dar. Die Diagramme zeigen einen harmonischen Anteil der Verstärkung über der effektiven Kristalldicke. Dies folgt aus der Abhängigkeit des Beugungswirkungsgrades vom Polarisationswinkel (Abschnitt 2.6) in Kombination mit der optischen Aktivität. In der longitudinalen Orientierung ist die Beugung maximal für vertikale und Null für horizontale Polarisation (2.32). Entsprechend ist die Verstärkung im ersten Fall am gröÿten, in zweiten Fall Null für kleine Kristalldicken. Dies ist anhand der Steigung am rechten Rand von Diagramm Abb. 3.3 abzulesen, welche der Kopplungsstärke entspricht. Aufgrund der optischen Aktivität verändert sich der Polarisationswinkel in tieferen Regionen des Kristalls, womit sich auch Beugungswirkungsgrad und Verstärkung in diesen Schichten ändern. Dies führt zu einer Oszillation der Verstärkungskurven bei zunehmender Kristalldicke. Bei einer eektiven Dicke de = d180 mit Kapitel 3. Zweiwellenmischung 35 d180 = 180 ist die Verstärkung unabhängig von der Eingangspolarisation [91, 93], und alle Kurven schneiden sich in einem Punkt. Generell kann man sagen, daÿ in der longitudinalen Orientierung die Verstärkung mit wachsender Kristalldicke monoton zunimmt. Nach Drehung des Kristalls in die transversale Orientierung mit ansonsten unveränderten Parametern erhält man eine veränderte Dickenabhängigkeit der Verstärkung (Abb. 3.4). Die Polarisationswinkel der Eigenmoden der Doppelbrechung liegen nach (2.32) diagonal (' = 45 ). Diese Winkel liefern den maximalen Beugungswirkungsgrad, aber wegen des unterschiedlichen Vorzeichens der Eigenwerte bei ' = +45 und ' = 45 sind die gebeugten Wellen in beiden Fällen gegenphasig, was Verstärkungen mit verschiedenen Vorzeichen entspricht. Für dünne Kristalle ist dies an der Steigung der Kurven am rechten Rand von Abb. 3.4 zu erkennen (verschiedene Vorzeichen). Für zunehmende Kristalldicken oszilliert die Verstärkung um den Wert Null. 15 G(x) 10 10% d 180 5 0 0% -5 -10 -10% -15 20 20% 15 10 10% 5 0 0% -5 -10 -10% -15 -20 -20% A’’ B’’ C’’ x (willk. Einh.) Abbildung 3.4: Verstärkung bei der Zweiwellenmischung in BGO I, Trapezgeometrie, transversale Kristallorientierung ( = 90 ). Die Verstärkung kann in der transversalen Orientierung (im Gegensatz zur longitudinalen) prinzipiell nicht durch Verwendung längerer Kristalle (mit d > 90 ) erhöht werden. Die Messungen wurden nach dem in Abschnitt 3.1 beschriebenen Verfahren rechnerisch modelliert [91]. Unbekannte Parameter können hierbei durch den Vergleich 36 Kapitel 3. Zweiwellenmischung G(x) der Simulation mit der Messung bestimmt werden. Die meisten Parameter sind aus unabhängigen Messungen bekannt (siehe Tabellen 2.2 und 2.3). Die Werte für Donator- und Akzeptorzahldichten hängen stark von der jeweiligen Probe (z.B. Dotierung) ab. Sie wurden so gewählt, daÿ die beste Anpassung an die experimentellen Daten erreicht wurde (ND = 1 1019 cm 3 und NA = 1 1016 cm 3). Abb. 3.5 zeigt die Ergebnisse der Simulation in longitudinaler und Abb. 3.6 in transversaler Orientierung. 60% 60% 50% 40% 40% 30% 20% 20% 10% 0% 0% -10% 60% 60% 50% 40% 40% 30% 20% 20% 10% 0% 0% -10% j = +45° d 180 j = -45° j = 90° j = 0° A’’ B’’ C’’ x (willk. Einh.) Abbildung 3.5: Berechnete Verstärkung bei der Zweiwellenmischung in BGO, Trapezgeometrie, longitudinale Kristallorientierung ( = 0 ). Jede Kristallorientierung hat ihre charakteristische Abhängigkeit der Zweiwellenmischungs-Verstärkung von der Kristalldicke. Da beim Ziehen des Kristalls eine Kristallachse vorgegeben ist (es wird üblicherweise entlang der [-110]-Achse gezogen, welche der Ausbreitungsrichtung entspricht), ist diese Richtung zuverlässig identizierbar. Eine Unbestimmtheit kann dann nur in der Orientierung senkrecht dazu auftreten. Praktisch wäre es hilfreich, wenn die Orientierung durch einfache ZWMMessungen bestimmbar wäre. Eine Verdrehung des Kristalls um die Achse der Ausbreitungsrichtung resultiert in einer deutlichen Änderung des Verlaufs der Kurve in Abb. 3.7. Dies ermöglicht die Bestimmung des Kristallschnitts auf optischem Wege, was sonst üblicherweise durch Röntgenmessungen durchgeführt wird (siehe Abschnitt 3.2.3). G(x) Kapitel 3. Zweiwellenmischung 15% 10% 10% 5% 0% 0% -5% -10% -10% -15% 20% 20% 15% 10% 10% 5% 0% 0% -5% 10% -10% - 15% --20% 20% A’’ 37 d 180 B’’ C’’ x (willk. Einh.) Abbildung 3.6: Berechnete Verstärkung bei der Zweiwellenmischung in BGO, Trapezgeometrie, transversale Kristallorientierung ( = 90 ). 15% 5% G(x) j = +45° x =60° 10% 10% x =70° 0% 0% x = 80° -5% x= 90° -10% -10% A’’ B’’ C’’ x (willk. Einh.) Abbildung 3.7: Berechnete Abhängigkeit der Verstärkungskurve von der Kristallorientierung . 38 Kapitel 3. Zweiwellenmischung Bei einer Reihe quaderförmiger BGO-Proben (BGO I , BGO II , BGO V ), die laut Herstellerangaben senkrecht zu den kristallographischen Richtungen [-110], [110] und [001] geschnitten war, wurde bei obigen Spaltmessungen ein Verlauf der Verstärkung gefunden, der weder mit dem longitudinalen noch dem transversalen Fall übereinstimmt (Abb. 3.8). 60% 60 50 G(x) 40% 40 d 180 30 20% 20 10 0% 0 -10 -20% -20 A’’ B’’ C’’ x (willk. Einh.) Abbildung 3.8: Verstärkung bei der Zweiwellenmischung, Trapezgeometrie, Kristall mit von der Herstellerangabe abweichender Orientierung. Die beste Übereinstimmung dieser Kurven mit der Simulation wurde erreicht, wenn in der Rechnung für die Kristallorientierung = 73 gewählt wurde (Abb. 3.9). Dies entspricht einer Abweichung von der transversalen Orientierung von 17 . Experimentell wurde die beste Übereinstimmung mit den transversalen Kurvenverläufen gefunden, wenn der Kristall um 18 ( 1,5 ) verdreht wurde. In zusätzlich durchgeführten Röntgenmessungen zur Bestimmung des Kristallschnitts (siehe Abschnitt 3.2.3) wurde für die Abweichung vom transversalen Schnitt der Wert 17 (1 ) bestimmt. Die Ergebnisse des Vergleichs der Zweiwellenmischung in Trapezgeometrie mit der Simulation wurden damit bestätigt. Durch die ZWM in Trapezgeometrie können somit in nur einer Messung sowohl die Orientierung eines Sillenit-Kristalls als auch weitere Materialparameter bestimmt werden. Durch Anpassen der berechneten Kurven an die Meÿwerte werden die Niveaudichten abgeschätzt. Aus der eektiven Dicke d180 läÿt sich die optische Aktivität ableiten. Die Anordnung wurde in Referenz [69] verwendet, um analytische Modelle für die Zweiwellenmischung mit endlicher optischer Aktivität experimentell zu verizieren. Die Ergebnisse der Simulationen zeigen eine Dierenz zu den Messungen von bis zu 25% im Bereich A B. Dies kann auf den Piezoeekt [98, 99] zurückgeführt werden. Durch das photorefraktive Raumladungsfeld entstehen im Kristall mechanische Spannungen bzw. Verschiebungen aufgrund des Piezoeekts. Durch den elastoopti- Kapitel 3. Zweiwellenmischung 39 40% 40% 30% G(x) 20% 20% d 180 10% 0% 0% -10% -20% -20% A’’ B’’ C’’ x (willk. Einh.) Abbildung 3.9: Berechnete Verstärkung bei = 73 . schen Eekt verändert sich (zusätzlich zum elektrooptischen Eekt) die Brechzahl, der Beugungswirkungsgrad bzw. die Verstärkung werden beeinuÿt. Dieser Eekt kann durch einen veränderten elektrooptischen Tensor berücksichtigt werden. Damit konnte eine bessere Übereinstimmung, d.h. eine deutlich geringere Abweichung zwischen den Ergebnissen von Messung und Rechnung gefunden werden [100]. 3.2.2 Optische Bestimmung der Parameter in Zylindergeometrie Ein wichtiges Merkmal zur Charakterisierung photorefraktiver Kristalle ist die Abhängigkeit des Beugungswirkungsgrades bzw. der Zweiwellenmischungs-Verstärkung vom Einfallswinkel und damit von der Raumfrequenz des photorefraktiven Gitters. Aus (2.12) folgt, daÿ im Diusionsfall das maximale Raumladungsfeld und damit der maximale Beugungswirkungsgrad bei KG = 1=rd vorliegt, wobei der Debye-Radius (bzw. -Abschirmlänge) s (3.2) rd = s2kB T e NA ist. Aus diesem läÿt sich direkt die Akzeptorzahldichte NA bestimmen. Experimentell ist die Messung von G(KG) relativ aufwendig und fehlerbehaftet, da i.a. für jeden Winkel der experimentelle Aufbau verändert und die Strahlbündel neu auf den Kristall ausgerichtet werden müssen. Bei Verwendung einer Zylinderwelle als Signalwelle in der ZWM nach Abb. 3.10 ist im Kristall gleichzeitig ein ganzes Winkelspektrum vorhanden. Jedem Strahl der Signalwelle kann eine Gitterperiode zugeordnet werden. Das Winkelspektrum erlaubt die Bestimmung von G(KG) in einer Messung ohne Ver- 40 Kapitel 3. Zweiwellenmischung S ZL x S Det K P Det P I(x) K L Abbildung 3.10: Zweiwellenmischung mit zylindrischer Signalwelle. ZL Zylinderlinse, K: Kristall, L: Linse, Det: Detektor (CCD-Kamera). änderung des Aufbaus und damit die einfache und schnelle Charakterisierung der Probe. Unterschiedliche Absorption verschiedener Strahlen (wegen der unterschiedlichen Weglängen im Kristall) und unterschiedliche Fresnel-Reexion (wegen der verschiedenen Einfallswinkel) haben auf die Verstärkung G keinen Einuÿ, da sie gleichermaÿen auf die verstärkte und unverstärkte Welle wirken. Es werden näherungsweise gleiche Wechselwirkungslängen für alle Strahlen angenommen. Dies ist für kleine Winkel zwischen den Strahlen innerhalb des Kristalls gerechtfertigt (man beachte, daÿ aufgrund der Brechung die Winkel bzw. Winkelunterschiede innerhalb des Kristalls kleiner sind als auÿerhalb). Abb. 3.11 zeigt das Ergebnis einer Messung der Verstärkung in BGO I in Zylindergeometrie. Der Kristall war longitudinal orientiert, der Polarisationswinkel der einfallenden Wellen betrug 0 , IP IS , = 514 nm. Das Maximum der Verstärkung wird bei ca. # = 52 erreicht mit KG = 10,7 m 1. Dies entspricht etwa dem Wert, wie er z.B. in BSO gefunden wurde [68]. G (%) 32 28 24 Abbildung 3.11: 40° 50° J 60° Verstärkung bei der Zweiwellenmischung mit nichtebener Signalwelle, Zylindergeometrie. Kapitel 3. Zweiwellenmischung 41 3.2.3 Bestimmung der Kristallorientierung durch Röntgenmessung Eine Kristallachse ist bei Silleniten bei der Zucht nach dem Czochralski-Verfahren durch den Impfkristall vorgegeben ([-110]-Richtung entlang der Ziehachse). Die Achsen senkrecht davon können am fertigen Rohling üblicherweise anhand der sich ausbildenden ebenen Flächen identiziert werden (bei kubisch raumzentrierten Kristallen ist die (110)-Fläche am gröÿten). Nach Schneiden und Polieren der Proben aus dem Rohling ist diese Information verloren. Als Anwender des Kristalls muÿ man sich dann auf die Angaben des Herstellers verlassen. Da die Koppeleigenschaften, wie gezeigt, entscheidend vom Kristallschnitt abhängen, ist die zuverlässige Kenntnis der Orientierung elementar wichtig. Wie im vorigen Abschnitt beschrieben, kann die Orientierung auf optischem Wege bestimmt werden. Um die optischen Ergebnisse zu überprüfen, wurden an Geräten des Instituts für Optik und Quantenelektronik in Zusammenarbeit mit Dr. L. Dressler von der Arbeitsgruppe Röntgenphysik Röntgenmessungen durchgeführt. Aufgrund der starken Absorption der Röntgenstrahlen in Silleniten wurde eine Reexionsanordnung verwendet, wie sie im folgenden beschrieben wird. Grundlagen Aufgrund der periodischen Gitterstruktur eines Kristalls kann elektromagnetische Strahlung in einem Kristall wie an einem Gitter gebeugt werden. Die Wellenlänge der Strahlung muÿ hierbei in der Gröÿenordnung bzw. kleiner als die Gitterkonstanten des Kristalls sein. Die Beugungsrichtungen ergeben sich nach der BraggBedingung oder nach den Laue-Bedingungen aus der Struktur des Kristalls bzw. der Kristall-Einheitszelle. Für Beugung an einer bestimmten Netzebene des Kristallgitters muÿ im BraggBild der Einfallswinkel der Welle auf die Ebene gleich dem Ausfallswinkel sein. Da diese gebeugte Welle mit den gebeugten Wellen von parallel liegenden Netzebenen interferiert, muÿ auÿerdem noch für konstruktive Überlagerung die Bragg-Bedingung für die Netzebenenschaar erfüllt sein. Das heiÿt, bei einem Ebenen-Abstand muÿ wie bei den photorefraktiven Gittern (2.10) 2 sin = k gelten (k ganzzahlige Beugungsordnung). Im Laueverfahren wird der Kristall mit dem breitbandigen Elektronen-Bremsspektrum einer Röntgenquelle bestrahlt und von einer bestimmten Richtung aus betrachtet (Abb. 3.12). Eine Blende B dient zur Abschattung der intensiven ungebeugten Strahlung, die keine nützliche Information enthält. Die Orientierung 42 Kapitel 3. Zweiwellenmischung der Netzebenen wird durch die Befestigung des Kristalls in der Apparatur bzw. im Goniometer vorgegeben. Damit an einer Ebene Beugung auftritt, muÿ nach der Bragg-Bedingung die Wellenlänge einen bestimmten Wert annehmen. Für einige Ebenen ist dies aufgrund der Breitbandigkeit der Strahlungsquelle erfüllt. Im Gegensatz dazu wird bei dem Drehkristallverfahren und dem Debye-Scherrer-Verfahren bei fester Wellenlänge die Lage der Ebenen und damit die Winkel variiert. Sch R LB K 2qa B 2qb Abbildung 3.12: Anordnung beim Laue-Verfahren mit Röntgenquelle R, Lochblende LB, Punktblende B, Schirm Sch und Kristall K. Zwei Beugungsordnungen mit den Winkeln und zur entsprechenden Netzebene sind beispielhaft eingezeichnet. Reexionsanordnung Röntgenstrahlung wird im Medium mit einer Dämpfungskonstanten R absorbiert. Diese hängt von der Wellenlänge der Strahlung, der Ordnungszahl Z und der Teilchenzahldichte jedes Elements im Medium ab. Das Wellenlängenspektrum von 40 kV-Bremsstrahlung, wie sie hier verwendet wurde, reicht von 1 bis ca. 0,3 Å, das Maximum liegt bei etwa 0,5 Å. Aus Tabelle 2.1 (S. 16) erkennt man, daÿ Absorption hauptsächlich durch Bi-Atome stattndet. Für Sillenite läÿt sich damit R = 412 cm 1 abschätzen. Wenn die Nachweisgrenze bei 1/100 der einfallenden Intensität liegt, so darf die Strahlung einen Weg von maximal 0,11 mm im Kristall zurücklegen. Um die bis zu 10 mm dicken Kristalle dennoch vermessen zu können, wird in einer Konguration gearbeitet, in der die gebeugten Strahlen nicht den ganzen Kristall durchlaufen müssen, sondern durch die Eintrittsäche wieder austreten (Reexionsanordnung, Abb. 3.13). Der Kristall läÿt sich im Goniometer im Neigungswinkel R und im Azimutwinkel 'R verstellen. Beugungsordnungen, deren Winkel 2 zur Horizontalen gröÿer als R sind, verlassen den Kristall wieder an der Eintrittsäche, d.h. ohne starke Dämpfung. Kapitel 3. Zweiwellenmischung 43 D jR 0 xR K R Sch 2q [110] Abbildung 3.13: Röntgenmessung in Reexionsanordnung mit Kristall K, Röntgenstrahl R, Drehachse D und Schirm Sch. Auswertung nach Symmetrien Symmetrien des Kristalls erscheinen auch im Beugungsbild, darüber hinaus wird jeder Symmetrieklasse (wenn nicht schon vorhanden) ein Symmetriezentrum hinzugefügt (! Laue-Klasse). Die Intensität der Beugung an einer bestimmten Ebenenschaar hängt auÿer von der Symmetrie des Kristall, der Geometrie des Aufbaus und der Intensität und Wellenlänge der Strahlung auch vom atomaren Aufbau des Kristalls ab. Für viele Materialien sind die relativen Intensitäten verschiedener Ebenen in der JCPDS-Tabelle [60] erfaÿt. Ziel der Röntgenuntersuchungen war die Bestimmung des Kristallschnitts bzw. der Abweichung vom Soll-Schnitt durch Laue-Messungen an Silleniten (BGO und BTO). Dabei wäre eine denkbare Vorgehensweise die Identizierung der Spitzen im Beugungsbild unter Verwendung der JCPDS-Daten und die Auswertung deren Positionen. Statt dieser mühsamen und rechenintensiven Methode werden hier die zu erwartenden Symmetrien im Beugungsbild durch Drehen des Kristalls um die bekannte [-110]-Richtung gesucht und damit die Richtungen [001],[110] bzw. [111] identiziert. Bestimmung der Achsen Sillenite gehören der Punktgruppe 23 und somit der Laue-Gruppe m3 an. Deren Symmetrieelemente in stereographischer Projektion [101] sind in Abb. 3.14 (a) dargestellt. Positive Winkel entsprechen einer Drehung entgegen dem Uhrzeigersinn, es wird immer in Durchstrahlrichtung betrachtet. Die Kristalle wurden entsprechend der Abb. 3.13 mit einer (-110)-Fläche an die Drehachse montiert. Die Drehachse D liegt somit in [-110]-Richtung, d.h. auf dem äuÿeren Kreis (Grundkreis) der stereographischen Projektion. 44 Kapitel 3. Zweiwellenmischung Bestrahlungsrichtungen Symmetrieebenen Positiv schneidender Pol Negativ schneidender Pol 2-zählige Drehachse [100] [010] [010] [001] [100] (a) D [110] j [110] D [110] [110] [001] [110] [110] (b) (c) [110] x [110] [110] c D [110] (d) D [110] (e) g Abbildung 3.14: Symmetrieelemente der Laue-Klasse m3 in stereographischer Projektion, Symmetrieelemente (a), Bestrahlungsrichtungen bei Drehung um Achse D (R = 0) (b), mit endlichem R (c), bei verdrehter Montage (d) und (e) des Kristalls, jeweils im Kristall-Koordinatensystem. Kapitel 3. Zweiwellenmischung 45 Bei Drehung um die Achse D überstreichen die Bestrahlungsrichtungen eine diagonal liegende Gerade (Abb. 3.14 b). Hier wird idealerweise eine Verkippung R = 0 angenommen. Die Diagonale trit zum einen die [001]-Richtung mit 2-zähliger Symmetrieachse, zum anderen die [110] (und [-1-10])-Richtung mit jeweils einer Symmetrieebene. Durchstrahlt man in Richtung der Symmetrieebenen, so erscheint diese dem Betrachter als vertikal liegende Spiegelachse im Beugungsbild. Während horizontale Symmetrieebenen in der Reexionsanordnung kaum zu erkennen sind, da wegen der Abschattung die obere Hälfte des Beugungsbildes fehlt, kann eine vertikale Symmetrieebene optimal erkannt werden. Der entsprechende Azimutwinkel 'sR wird zur Bestimmung des Kristallschnitts gesucht. Praktisch ist R endlich. In diesem Fall liegen die Bestrahlungsrichtungen bei Durchfahren von 'R auf zwei Kreisbögen1 (Breitengrade mit D als Pol, Abb. 3.14 c), die symmetrisch um die Diagonale angeordnet sind. Sie überstreichen zwar nicht mehr [110], [-1-10] und [001], aber immer noch die Symmetrieebene am Rand der Projektion. Diese bleibt vertikal orientiert. Beim Montieren des Kristalls im Goniometer kann eine Abweichung der Achse D von der [-110]-Richtung auftreten. Die beiden möglichen Verkippungen und sind in Abb. 3.14 (d), (e) dargestellt. Bei einer Verdrehung um die [110]-Achse verschiebt sich die Drehachse D in der stereographischen Projektion in Richtung Mittelpunkt (Abb. 3.14 (d), R = 0). Die Bestrahlungsrichtungen liegen auf einem Kreisbogen. Dieser überstreicht die Symmetrieebene am Rand (und nicht die zweizählige Symmetrieachse). Allerdings liegt diese für den Betrachter nicht mehr vertikal, sondern um den Winkel (- ) verkippt. Bei einer Verdrehung um die [001]-Achse (Abb. 3.14 e) schneiden die möglichen Bestrahlungsrichtungen den äuÿeren Rand der Projektion, die entsprechende Symmetrieebene erscheint vertikal. In beiden Fällen werden also die Symmetrieebenen erfaÿt, was eine Bestimmung des gesuchten Winkels 'sR ermöglicht. Auswertung Wie aus diesen Überlegungen hervor geht, liefert die Symmetrieebene der SillenitKristalle ein geeignetes Merkmal im Beugungsbild, das bei vorgegebener [-110]-Achse immer gefunden werden kann. Abbildung 3.15 zeigt eine Photographie des Beugungsbildes von BGO in der Stellung 'sR, bei der gerade die Symmetrieachse zu 1 In der stereographischen Projektion kann für ' eigentlich nur ein Bereich von 180 dargestellt R werden (dickere Linie), der restliche Bereich liegt auÿerhalb des äuÿeren Kreises der Projektion. Dieser Bereich wird hier durch negative Richtungen dargestellt, die dann wieder innerhalb des Kreises liegen (dünnere Linie). 46 Kapitel 3. Zweiwellenmischung sehen ist (R = 4 ). Durch Aufsuchen der Symmetrie konnte bei einer Reihe von Sillenit-Kristallen (BGO, massive und faserähnliche BTO) der Schnitt bestimmt werden. Die Meÿunsicherheit betrug etwa 1 . Abbildung 3.15: Aufnahme des Röntgen-Beugungsbildes eines BGOKristalls in Richtung einer Symmetrieebene (Primärstrahl in [110]-Richtung, R = 4 ). Es zeigte sich, daÿ die Normalen von Ein- und Austrittsäche bei fast allen Proben innerhalb der Meÿunsicherheit mit der [-110]-Richtung übereinstimmten. Kaum gröÿer waren bei einer Gruppe von BTO-Kristallen (BTO3, BTO4, BTO10, BTO-11, BTO-14) die Abweichungen zu den Herstellerangaben senkrecht dazu. Eine Serie von BGO-Kristallen (BGO I, BGO II, BGO V, siehe Abschnitt 3.2.1) und von faserähnlichen BTO-Kristallen (BTO-4, BTO-8) zeigte hingegen Abweichungen im Kristallschnitt im Bereich von 20 gegenüber den vom Hersteller angegebenen Werten. Bei einem Kristall (BGO III, bei dem in der ZWM praktisch keine Kopplung auftrat) konnte nachgewiesen werden, daÿ die Ausbreitungsrichtung nicht parallel zur [-110]-Richtung liegt. 3.3 Strahlprolformung durch ZWM mit nichtebenen Wellen Die Trapez- oder Zylindergeometrie kann aufgrund der ortsabhängigen Verstärkung der Signalwelle gezielt zur Strahlprolformung verwendet werden. Einen gröÿeren Dynamikbereich der Verstärkung bei der Formung erreicht man in der Rhombusgeometrie, Abb. 3.16. Hier überlappen die beiden begrenzten ebenen Strahlbündel komplett innerhalb Kapitel 3. Zweiwellenmischung 47 d eff S qs x Det Dl s K Abbildung 3.16: Rhombusgeometrie. I(x) P Zweiwellenmischung mit räumlich begrenzten Wellen, des Kristalls2. Alle Teilbereiche der Signalwelle S legen im Wechselwirkungsgebiet dieselbe Strecke de zurück. Da die Wege von der Kristall-Eintrittsäche bis zum Wechselwirkungsgebiet verschieden lang sind, ist bei linearer Polarisation der Signalwelle an der Eintrittsäche aufgrund der optischen Aktivität der Polarisationswinkel bei Eintritt in das Wechselwirkungsgebiet vom Ort abhängig. Jedem Ort am Detektor kann somit eine Eingangspolarisation zugeordnet werden. Die Polarisationsabhängigkeit der Verstärkung in der ZWM wird in eine Ortsabhängigkeit umgesetzt. Die Wechselwirkungslänge wird durch die Breite des PumpStrahlbündels und nicht durch die Länge des Kristalls (diese legt nur die obere Grenze fest) bestimmt. Wenn eine groÿe (positive und negative) Verstärkung, d.h. eine groÿe Dynamik bei der Strahlprolformung gefordert ist, so ist die Rhombusgeometrie geeigneter als z.B. die Trapezgeometrie, da durch Variation des Polarisationswinkels (bei geeigneter Wechselwirkungslänge de) sowohl maximale positive als auch negative Verstärkung über den Bündelquerschnitt erreichbar ist. Der experimentelle Aufbau für die Rhombusgeometrie entspricht weitgehend dem in Abb. 3.1 (S. 32) gezeigten, wobei die Spaltblende (durch Abbildung) in den Kristall hinein verlegt wird. Abbildung 3.17 zeigt ein Beispiel, bei dem durch geeignete Wahl der experimentellen Parameter (Breite der Pumpwelle, Einfallswinkel) das Gauÿprol eines unaufgeweiteten Laserstrahls abgeacht wird. Dabei wird das Phasenprol nicht verändert und somit der Strahl nicht aufgeweitet. Ein homogenes Intensitätsprol kann z.B. zur Materialcharakterisierung und -Bearbeitung oder zum LaserProjektionsdruck wichtig sein [102]. Die Intensität der Signalwelle wird durch die Rhombusförmig ist das Wechselwirkungsgebiet nur bei gleich groÿen Strahlbündeln, ansonsten ist es parallelogrammförmig. Dennoch soll hier die Bezeichnung Rhombusgeometrie verwendet werden. 2 48 Kapitel 3. Zweiwellenmischung G(x) I(x) (normiert) Kopplung mit der Pumpwelle im Zentrum verringert und an den Flanken erhöht. Dies folgt aus der harmonischen Abhängigkeit der Verstärkung vom Polarisationswinkel der Signalwelle. 11 0.9 0.8 0,8 0.7 0.6 0,6 0.5 0.4 0,4 0.3 0.2 0,2 0.1 00 20 15 10 10% 5 0 0% -5 - 10 -10% - 15 -20% - 20 IS P IS 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 x (mm) Abbildung 3.17: Intensität IS und Verstärkung G der Signalwelle bei der Zweiwellenmischung in Rhombusgeometrie in BGO, transversale Orientierung. Für das Experiment wurde der Kristall BGO I in transversaler Orientierung verwendet. Wie aus Abb. 3.4 (S. 35) zu erkennen ist, tritt dabei maximale Kopplung bei einer horizontalen oder vertikalen Polarisation und einer eektiven Länge de = (2k + 1) 90 (k positive ganze Zahl) auf. Die Wellenlänge beträgt 514 nm. Für den vorgegebenen Durchmesser des Pumpstrahlbündels von 0,66 mm beträgt de = 7,34 mm = 270 =. Beim Einfallswinkel S = P = 23 ergibt sich ein Wegunterschied der äuÿeren Signalstrahlen von lS = 4,84 mm = 180 =. Damit ändert sich die Polarisation am Anfang des Wechselwirkungsgebietes quer zum Signalstrahlbündel gerade um 180 . Die Intensitäten waren IS = 0,02 mW/cm2 und IP = 2 mW/cm2 Da sich im Diusionsfall (ohne angelegtes elektrisches Feld) die Phasen der Wellen gegenseitig nicht beeinussen (3.1, 2.12), wird das Phasenprol der Signalwelle nicht gestört, d.h. die Welle nicht direkt in ihrer Ausbreitung beeinuÿt3. Im DriftEine veränderte Intensitätsverteilung bewirkt jedoch eine veränderte Beugung bei der Ausbreitung. 3 Kapitel 3. Zweiwellenmischung 49 fall kann die wechselseitige Beeinussung der Phasen prinzipiell genutzt werden, um das Phasenprol der Signalwelle (in entsprechenden Wechselwirkungsgeometrien) zu verändern. 3.4 Einuÿ der induzierten Doppelbrechung auf die Wellenkopplung Ein an den Kristall angelegtes elektrisches Gleichfeld kann nach (2.12) die Bildung des Raumladungsgitters stark begünstigen. Dabei bekommt die stationäre Amplitude des Feldgitters ESC einen reellwertigen Anteil, womit nach (2.24) die Kopplungsstärke komplexwertig wird. In den gekoppelten Wellengleichungen (2.23) führt dieser Anteil zu einer Beeinussung der Phasen der Wellen. Auf den Betrag der Amplituden hat er im stationären Fall keinen Einuÿ, d.h., er bewirkt keinen Energieaustausch zwischen den Wellen. Die Beeinussung der Phasen ist oftmals unerwünscht, da dies die Ausbreitung der Wellen beeinuÿt oder in interferometrischen Anordnungen zu Fehlern führt. In vielen Anwendungen ist ein möglichst groÿer Energietransfer erwünscht, d.h. ein groÿer reellwertiger Anteil von . Durch Bewegung des Gitters bei Anlegen eines elektrischen Gleichfelds [34, 103, 104, 105] oder Verwendung eines elektrischen Wechselfeldes [106, 107, 108, 109, 110] kann die Verschiebung des Raumladungsgitters kompensiert bzw. verhindert und der Energietransfer maximiert werden. Bei der Methode der bewegten Gitter wird durch Verschiebung des Kristalls oder durch Phasenschiebung in einer der Wellen kontinuierlich das Intensitätsgitter gegenüber dem Raumladungsgitter verschoben. Es ist ein resonantes Prinzip, die optimale Geschwindigkeit der Verschiebung hängt u.a. empndlich von der Intensität ab [111]. Im Gegensatz dazu ist bei Verwendung eines Wechselfeldes die Verstärkung des Gitters weitgehend unabhängig von der Intensität. Die Wechselperiode THV des Feldes muÿ deutlich gröÿer sein als die Rekombinationszeit R = R1NA der Elektronen im Leitungsband (bzw. der Löcher im Valenzband), um die Drift der Elektronen nicht zu behindern. Andererseits muÿ sie deutlich kürzer als die dielektrische Relaxationszeit Di sein (welche etwa der photorefraktiven Antwortzeit entspricht), um eine symmetrische Ladungs-Umverteilung wie im Diusionsfall zu erhalten. Damit gilt die Forderung R THV Di [110]. In diesem Fall bildet sich stationär ein konstantes Raumladungsfeld aus, welches von der Form des elektrischen Wechselfeldes abhängt [107]. 50 Kapitel 3. Zweiwellenmischung Die gröÿte Verstärkung des imaginären Anteils in der Amplitude des Raumladungsfeldes tritt bei Verwendung eines symmetrischen Rechteckfeldes auf. In diesem r ndet man mit Fall verschwindet der reellwertige Anteil. Für die Amplitude ESC Hilfe der modizierten Kukhtarev-Gleichungen [110] r (z ) = ESC L0 + (1+KLG20 L2D ) E D im(z) 1 + K 2 r2 0 ; G2 rd2 2 2 G d L + (1+K 2LL02K)(1+ K r) G D (3.3) G d wobei die Diusions- und Driftlängen LD und L0 durch r LD = RekB T L0 = R E0 (3.4) gegeben sind und L0 = ek2BNTA ist. Das angelegte elektrische Feld induziert über den linearen elektrooptischen Effekt Doppelbrechung, welche direkt den Polarisationszustand der Wellen ändern kann. In der Literatur ist der Einuÿ dieser Doppelbrechung auf den Beugungswirkungsgrad bzw. auf die Zweiwellenmischungs-Verstärkung wenig beschrieben. Es soll hier gezeigt werden, daÿ sich die Signalwellenintensität bei der ZWM unter gewissen Bedingungen bei einer schnellen Änderung des angelegten Feldes kurzzeitig um Gröÿenordnungen ändern kann [118, 119]. Die Zweiwellenmischung wurde in Silleniten mit unaufgeweiteten Strahlen der Laser-Lichtquelle und angelegtem elektrischen Rechteckfeld untersucht. Dabei wurden schmale (faserähnliche ) Sillenit-Kristalle mit geringer Ausdehnung b in xRichtung (Richtung des Feldes) verwendet (Abb. 3.18) [74]. Mit diesen erreicht man trotz begrenzter verfügbarer Spannung UHV der Hochspannungsquelle groÿe elektrische Felder E0 im Kristall und damit starke Kopplung zwischen den Wellen bei der ZWM (bis zu = 20=cm [81]). Ursprünglich wurden diese Kristalle zur Abschätzung der Eigenschaften von Sillenit-Fasern hergestellt [112]. Die Elektroden bestehen bei allen hier verwendeten faserähnlichen Kristallen aus auf polierten Flächen aufgedampftem Silber. Dies ergibt einen langzeitstabilen Kontakt mit geringem elektrischen Übergangswiderstand zwischen Elektroden und Kristall. In BTO-Proben wurden im stationären Fall der Wechselwirkung jeweils in den Momenten der Feldumkehr (endliche Dauer) Intensitätsspitzen (momentane Auslesespitzen ) der Signalwelle beobachtet, wie sie in Abb. 3.19 dargestellt sind. Die Signalintensität G0 ist auf die Intensität der Signalwelle bei ausgeschalteter PumpISP 0 welle normiert, G = IS = G + 1. Im unteren Teil der Abbildung ist die endliche Kapitel 3. Zweiwellenmischung 51 HV D b LB K dE [110] y dC z [110] S J P x [111] Abbildung 3.18: ZWM-Aufbau mit faserähnlichem Kristall K, Hochspannungsquelle HV, Lochblende LB und Photodetektor D. j = 90° G' 2 Spitze Basis 1 0 Basis G' 20 10 Spitze j = 60° 0 U HV 4 0 -4 -10 0 10 20 30 40 t (ms) Abbildung 3.19: Stationäre Signalintensität G0 bei der ZWM mit vorgegebener (quasi-) rechteckförmiger Spannung UHV (t) für verschiedene EingangsPolarisationswinkel ' (EHV = 1,5 kV/mm, fHV = 20 Hz). 52 Kapitel 3. Zweiwellenmischung Anstiegsrate der Hochspannungsquelle beim Umschalten zu erkennen. Der Verlauf ist näherungsweise exponentiell mit einer Zeitkonstanten HV = 1ms. Die Messungen wurden an einem BTO-Kristall in [111]-Orientierung (BTO33 ) mit d = 9,9 mm und b = 3,3 mm durchgeführt. Der unaufgeweitete Laserstrahl ( = 633 nm, TEM00 -Mode) hatte einen Durchmesser von 1,8 mm. Die Leistungen von Signal- und Pumpwelle waren PS = 5,0 W und PP = 0,59 mW (entspricht einer mittleren Intensität von IS = 1,7 W/mm2 und IP = 0,20 mW/mm2 und einem Verhältnis PP =PS = 118), d.h., die Bedingung IP IS ist erfüllt. Der Winkel zwischen den Wellen betrug # = 4;9 (G = 7,4 mm). Die Intensität im stationären Zeitraum (Basis) und Höhe und Vorzeichen der Spitzen hängen von der Eingangspolarisation der linear polarisierten Wellen ab. Derartige Spitzen wurden in BSO und BGO (konventionelle bulk -Form, d.h. bei viel kleinerem elektrischen Feld) nicht beobachtet. Eine Erwähnung dieses Eekts konnte in der Literatur nicht gefunden werden. Die Spitzen können nicht durch den photorefraktiven Eekt erklärt werden, da die Energiedichte des Lichts, die während des Umpolens auf den Kristall fällt (ca. 20 J/cm2), weit unterhalb der für den photorefraktiven Prozeÿ in BTO benötigten Energiedichte liegt (50 250 mJ/cm2). Es zeigte sich vielmehr, daÿ das Auftreten der Spitzen mit der endlichen Umschaltzeit der Hochspannungsquelle zusammenhängt. Ab dem Zeitpunkt t = 0 kann das Umpolen näherungsweise durch einen exponentiellen Verlauf der angelegten Spannung beschrieben werden. Bei Verlängerung der Umschaltzeit (durch Parallelschalten einer Last-Kapazität) verlängern sich die Zeiten tSp (Zeitpunkt der Intensitätsspitze), t90 10 (Anstiegszeit der Spitze von 10% bis 90%) und tSp (Breite der Spitze) proportional dazu. Die Höhe der Spitzen ist dagegen unabhängig von der Umschaltzeit (Abb. 3.20). Der Eekt kann mit der Änderung des Polarisationszustands der Wellen bei Änderung des angelegten elektrischen Feldes erklärt werden. Während sich das Raumladungsgitter während der Umschaltzeit HV praktisch nicht ändert (HV THV di) und im stationären Fall durch (3.3) gegeben ist, ändert sich der Polarisationszustand der Wellen durch die veränderte induzierte Doppelbrechung quasi-instantan. Um den Zusammenhang zwischen angelegtem Feld und Intensität der Signalwelle zu klären, wurde der Kopplungsprozeÿ im Rechner simuliert [113]. Die Wellenausbreitung der näherungsweise ebenen Wellen wird durch die tensoriellen KogelnikGleichungen (2.29) beschrieben. Diese müssen um einen Term, der die Doppelbrechung beschreibt, erweitert werden (siehe Gleichung (3.1)). Die Dierentialgleichungen wurden für den stationären Fall schichtweise in hinreichend kleinen räumlichen Schritten entlang der Ausbreitungsrichtung berechnet. Kapitel 3. Zweiwellenmischung 53 IS (tSp) (willk.E.) Is(tsp) (w.E.) Dt Sp (ms) Dtsp (ms) 2 ,0 t Sp (ms) tsp (ms) 1 ,0 90 t10 (ms) t10 (ms) 0 ,0 0 ,0 2 ,0 4 ,0 6 ,0 8 ,0 t HV (ms) Abbildung 3.20: Abhängigkeiten der Zeiten tSp , t9010 , tSp und der Intensität IS (tSp ) von der Umschaltzeit HV der Hochspannungsquelle. Linien verbinden experimentelle Punkte. Die Kopplung durch das photorefraktive Gitter wird durch das Raumladungsfeld ESC bestimmt, welches nach (3.3) vom Faktor m(z) und einem konstanten Faktor abhängt. Im stationären Fall ergibt sich m(z) mit (2.8) aus den Intensitäten und Phasen der Wellen in der jeweiligen Schicht. In einem ersten Schritt wird entsprechend für jede Schicht das Raumladungsfeld bestimmt. Im nächsten Schritt wird die Signalintensität im Zeitraum des Umpolens für verschiedene angelegte elektrische Felder durch Lösen der Kogelnik-Gleichungen berechnet. Dabei wird nun das (eingefrorene ) Raumladungsgitter aus dem ersten Schritt zugrunde gelegt, welches den schnellen Änderungen nicht folgt. Die berechnete Abhängigkeit der Signalwellenintensität G0 bei der ZWM während des Umschaltens des angelegten elektrischen Rechteckfeld ist in Abb. 3.21 dargestellt. Man ndet eine parametrische Abhängigkeit der Signalintensität vom angelegten Feld. Die Ergebnisse des Modells sollen nun detaillierter mit experimentellen Ergebnissen verglichen werden. Abb. 3.22 zeigt die normierte Signalintensität ohne angelegtes elektrisches Feld in Abhängigkeit vom Eingangs-Polarisationswinkel. Die Berechnungen wurden mit den experimentellen Parametern durchgeführt, erwartungsgemäÿ ndet man eine gute Übereinstimmung. Abb. 3.23 zeigt die Intensität der Basis und das Intensitätsverhältnis zwischen Spitze und Basis bei angelegtem Rechteckfeld. Es wurden die gleichen Materialparameter (ND und NA ) wie in obiger Rechnung für den feldfreien Fall verwendet. Auch hier stimmen die berechneten Kurven gut mit den Messungen überein. Abweichungen können auf eine inhomo- 54 Kapitel 3. Zweiwellenmischung 2,5 2 G' 1,5 1 0,5 0 -1,5 -1 -0,5 0 0,5 1 1 ,5 E 0 (kV/mm) Abbildung 3.21: Berechnete Intensität G0 während einer Flanke des angelegten Rechteck-Wechselfeldes für ' = 90 (EHV = 1,5 kV/mm). gene Feldverteilung innerhalb des Kristalls (Elektroden erstrecken sich nicht über die gesamte Länge des Kristalls) und auf eine kleine Abweichung vom [111]-Schnitt zurückgeführt werden. 1,3 G' 1,2 1,1 1 0,9 0° 60° 120° 180° 240° j Abbildung 3.22: Gemessene (Kreuze) und berechnete (Linien) Intensität der Signalwelle ohne angelegtes elektrisches Feld (EHV = 0). Für die momentanen Auslesespitzen und die Polarisationsabhängigkeit ihrer Vorzeichen kann eine anschauliche Begründung gefunden werden. Berechnungen ergeben, daÿ ein hinreichend groÿes elektrisches Feld, bei dem der Eekt der Doppelbre3 chung die optische Aktivität übertrit ( 0 r41E0 ), die Polarisation von Wellen, die in Richtung der Eigenmoden der Doppelbrechung (2.32) polarisiert sind, xiert, d.h. die Drehung des Polarisationswinkels aufgrund der optischen Aktivität kompensiert wird. Die Wirkung auf die Zweiwellenmischung kann man sich anhand des obigen Falles der Abb. 3.19 klar machen: Die Eingangs-Polarisation 90 ist eine Eigenmode der [111]-Orientierung, welche die meiste Zeit (während ein positives Kapitel 3. Zweiwellenmischung 55 120 G' 80 40 0 0° 60° (a) 120° 180° 240° 180° 240° j I ( Spitze / Basis( 10 1 0,1 0,01 0,001 0° (b) 60° 120° j Abbildung 3.23: Gemessene (Kreuze) und berechnete (Linien) Intensität G0 der Basis (a) und Verhältnis der Intensitäten von Spitze und Basis (b) bei angelegtem Rechteck-Wechselfeld (fHV = 20 Hz, EHV = 1,5 kV/mm). 56 Kapitel 3. Zweiwellenmischung oder negatives Feld anliegt) xiert bleibt. Es wird dabei ein photorefraktives Gitter geschrieben, an dem beide Wellen gebeugt werden. Die Kopplung wirkt in der gegebenen Anordnung verstärkend für die Pumpwelle und abschwächend für die Signalwelle. Während des Umpolens fällt das angelegte Feld kurzzeitig auf Null, die Fixierung der Polarisation wird aufgehoben. Während der Ausbreitung kann sich nun der Polarisationswinkel drehen, die Kopplung wird schwächer bzw. ändert das Vorzeichen. Bei BGO und BSO ist die optische Aktivität viel gröÿer (21 /mm bei 633 nm im Vergleich zu 6,3 /mm bei BTO). Daher sind hier theoretisch entsprechend gröÿere elektrische Felder nötig, um die Polarisation zu xieren. Dies erklärt, warum erst bei der Untersuchung der schmalen BTO-Kristalle diese Spitzen entdeckt wurden. Es bleibt zu erwähnen, daÿ momentane Auslesespitzen (bzw. die parametrische Abhängigkeit des Beugungswirkungsgrades von kurzfristigen Änderungen des elektrischen Feldes) nicht nur bei Rechteckfeldern zu erwarten sind, sondern bei beliebigen angelegten Feldern, insbesondere auch bei einem zeitlich konstanten Feld. Als Anwendung dafür ist die rauscharme Signalverstärkung denkbar, nutzbar z.B. in der stroboskopischen Interferometrie. Durch entsprechende Wahl der Kristallorientierung (longitudinal) und Eingangspolarisation (0 ) wird erreicht, daÿ zwar das photorefraktive Gitter geschrieben wird, aber keine Beugung bzw. Kopplung zwischen den Wellen stattndet. Damit wird verhindert, daÿ sich Streulicht selbst verstärkt (sog. Fanning), d.h., es wird ein störender Rauschuntergrund unterdrückt. Bei (kurzzeitiger) Verringerung des Feldes koppeln die Wellen über das eingeschriebene Gitter. Aufgrund der endlichen Antwortzeit des photorefraktiven Kristalls kann sich jedoch noch kein Fanning ausbilden, womit nur die Signalwelle verstärkt wird. Der bei starker Kopplung auftretende Energietransfer von der Pumpwelle in das verstärkte Streulicht kann die Pumpwelle zu einem bedeutenden Teil entleeren, so daÿ keine groÿen Verstärkungen der Signalwelle mehr möglich sind [114]. Durch obige Anordnung kann dies verhindert werden, so daÿ kurzzeitig die Pumpwelle hauptsächlich in die Signalwelle gebeugt wird. Eine weitere Anwendungsmöglichkeit ist, die momentanen Auslesespitzen zur Bestimmung des internen elektrischen Feldes zu verwenden. Wie im nächsten Abschnitt beschrieben wird, kann damit die Gröÿe eines elektrischen Abschirmfeldes im photorefraktiven Kristall bestimmt werden. Kapitel 3. Zweiwellenmischung 57 3.5 Messung des internen elektrischen Abschirmfeldes Bei den Untersuchungen der momentanen Auslesespitzen wurde gefunden, daÿ die Spitzen um so schneller entstehen und um so kürzer sind, je höher die Intensitäten der Wellen sind. Dies schien zunächst im Widerspruch zur im vorigen Abschnitt gefundenen Erklärung der Auslesespitzen zu stehen. Danach beruhen diese auf der Veränderung des Polarisationszustands der Wellen während der endlichen (und von der Intensität unabhängigen) Umschaltzeit der Hochspannungsquelle. Eine Erklärung für diese Intensitätsabhängigkeit konnte im Auftreten von elektrischen Abschirmfeldern gefunden werden. Eine inhomogene Beleuchtung eines Photoleiters, z.B. mit einem räumlich begrenzten Strahlbündel, bewirkt bei angelegtem elektrischen Feld eine inhomogene Umverteilung und somit eine Anhäufung von Ladungen im Medium. Im Grenzgebiet der Beleuchtung häufen sich Ladungsträger an und bauen damit ein elektrisches Feld auf, das dem äuÿerem Feld entgegengesetzt ist und dieses im Kristallinneren teilweise abschirmt. Dieses Abschirmfeld EAb reduziert das im Inneren des Kristalls wirkende elektrische Feld, d.h. im statischen Fall ist das interne Feld Ei kleiner als das von auÿen vorgegebene Feld E0. Das interne Feld ist hier deniert als ein im Maÿstab der Gitterperiode homogenes Feld, d.h., es beinhaltet nicht das periodische photorefraktive Raumladungsfeld Re(ESC e iKGx), welches keinen Einuÿ auf die Polarisation der ungebeugt durchtretenden Welle hat. Damit gilt für das interne Feld Ei (t) = E0 (t) + EAb(t): (3.5) Die Stärke des Abschirmfeldes kann in der Gröÿenordnung des angelegten Feldes sein und somit entscheidend den Aufbau des photorefraktiven Raumladungsgitters und die induzierte Doppelbrechung beeinussen. Die Geschwindigkeit des Aufbaus des Abschirmfeldes hängt von der dielektrischen Relaxationszeit Di (2.15) ab, liegt also in der Gröÿenordnung der photorefraktiven Antwortzeit. Das Abschirmfeld tritt bei der Zwei- und Mehrwellenmischung mit angelegtem elektrischen Gleichfeld oder Wechselfeld geringer Frequenz (im Vergleich zu 1=Di) auf, wenn nicht der ganze Kristall homogen ausgeleuchtet ist. Dies ist bei üblichen Kristalldimensionen (mm bis cm) z.B. bei nichtaufgeweiteten Laserstrahlen der Fall. Das Abschirmfeld bewirkt einerseits eine Reduktion des für den Gitteraufbau wirksamen angelegten Feldes und hat damit Einuÿ auf die Wellenkopplung. Andererseits beeinuÿt es die Doppelbrechung und damit den Polarisationszustand der Wellen. 58 Kapitel 3. Zweiwellenmischung Letzteres kann bei der elektrooptischen Modulationstechnik [75] genutzt werden, um aus der Veränderung des Polarisationszustands einer Welle auf das Abschirmfeld zu schlieÿen. Das Abschirmfeld beeinuÿt auch das Auftreten der momentanen Auslesespitzen (s. letzten Abschnitt). Die elektrooptische Modulationstechnik und die Messung der momentanen Intensitätsspitzen werden im folgenden zur Bestimmung des Abschirmfeldes eingesetzt und miteinander verglichen [77]. Messungen wurden an zwei verschiedenen (faserähnlichen) BTO-Proben durchgeführt: BTO-1: d = 20 mm, b = 1,0 mm, [001]-Orientierung (longitudinal) BTO-33: d = 9,9 mm, b = 3,3 mm, [111]-Orientierung. 3.5.1 Elektrooptische Modulationstechnik Mit der elektrooptischen Modulationstechnik [75] wird bei vorgegebener Eingangspolarisation einer Welle die Ausgangspolarisation gemessen, woraus das interne Feld bestimmt werden kann. Dies kann mit einer Anordnung nach Abb. 3.24 geschehen, bei der die Intensität des Strahls hinter Polarisator, Kristall und Analysator gemessen wird. Bei dieser Technik würde photorefraktive Wellenkopplung stören, da durch die Kopplung selbst die Polarisation in schlecht exakt bestimmbarer Weise verändert wird. Die Modulationstechnik wird daher nur mit einer einzelnen Welle angewendet. POL L BTO AN LB D Abbildung 3.24: Anordnung für die elektrooptische Modulationstechnik mit monochromatischer Lichtquelle L, Polarisator POL, Analysator AN, Lochblende LB (1 mm Durchmesser) und Detektor D. Die Wellenausbreitung der Welle der Amplitude A~ S0(z) wird in Anlehnung an (2.29) und (3.1) durch die Gleichung @ A~ S0 (z) = ( + i n0 r E H )A~ (z) (3.6) @z 41 i S0 beschrieben. Die Absorption wird nicht berücksichtigt, da sie auf die Polarisation und den elektrooptischen Eekt keinen Einuÿ hat. Kapitel 3. Zweiwellenmischung 59 Die optische Aktivität kann aus einer unabhängigen Messung genau bestimmt werden. Der elektrooptische Koezient r41 variiert, je nach Züchtung, zwischen den Kristallen. Er kann aus einem Vergleich des gemessenen Polarisationszustands bei der elektrooptischen Modulationstechnik mit den Ergebnissen von (3.6) bei bekanntem internen Feld Ei bestimmt werden. Dazu wurde eine Messung mit einem unaufgeweiteten Signalstrahl (633 nm, TEM00 -Mode, Durchmesser des Gauÿschen Strahls 1,8 mm) sehr geringer Leistung durchgeführt (PS = 1,8 W hinter dem Analysator, damit im Mittel IS = 0,61 W/mm2 hinter der Lochblende). Bei dieser Leistung baut sich innerhalb der Meÿzeit nur ein vernachlässigbares Abschirmfeld auf (Di im Minutenbereich). Somit kann nach (3.5) Ei(t) = E0 (t) = UHV (t)=b gesetzt werden. Mit der Anordnung aus Abb. 3.24 wurde die Transmission T in BTO-1 in Abhängigkeit vom angelegten Feldes gemessen. Abb. 3.25 vergleicht die Ergebnisse mit den Resultaten der numerischen Simulation nach (3.6). T ist deniert als die gemessene Leistung PT am Detektor bezogen auf die Leistung Pjj, wenn der Analysator im feldfreien Zustand auf maximalen Durchlaÿ gestellt wird (d.h. parallel zur Polarisation der Welle), (3.7) T = PPT : jj 1 gemessen berechnet 0,8 T 0,6 0,4 0,2 0 0 1 2 3 E 0 (kV/mm) 4 5 Abbildung 3.25: Gemessene (durchgezogene Linie) und berechnete Transmission (gestrichelt) bei schwachem Signalstrahl (PS = 1,8 W) in BTO-1. Die Stellungen von Polarisator und Analysator waren so gewählt, daÿ maximale Modulation der Kurve erreicht wurde ('POL = +30 , 'AN = +66 ). Für die Berechnung nach Gleichung (3.7) wurde für den elektrooptischen Koezienten der Wert r41 = 5,1 pm/V gewählt, bei dem die beste Übereinstimmung mit den Messungen an beiden BTO-Proben vorlag. Die Kurve aus Abb. 3.25 kann als Kalibrierkurve verwendet werden, um in der Umkehrung aus einer gemessenen Transmission das entsprechende interne Feld Ei 60 Kapitel 3. Zweiwellenmischung abzuleiten. Wegen der Periodizität der Kurve tritt dabei in der Umkehrfunktion eine Mehrdeutigkeit auf, die bei einem zeitlich veränderlichen internen Feld aufgelöst werden kann, wenn das interne Feld an einer Stelle, z.B. dem Nullpunkt bekannt ist (Anfangswert oder Symmetrieachse bei Wechselspannung). Bei Anlegen eines elektrischen Rechteck-Wechselfeldes mit einer Umschaltperiode THV kleiner Di weicht das interne Feld aufgrund der Feld-Abschirmung vom angelegten Feld ab. Dies ist bei der höheren Signalleistung PS = 18 mW (entspricht im Mittel IS = 6,1 mW/mm2) und der Wechselfrequenz 0,6 Hz der Fall. Abb. 3.26 (oben) zeigt die gemessene Transmission innerhalb einer Halbperiode des Wechselfeldes. Das daraus mit der Kalibrierkurve aus Abb. 3.25 berechnete interne Feld Ei ist in Abb. 3.26 (unten) dargestellt. Man erkennt, daÿ unmittelbar nach Feldumkehr bei t = 0 das interne Feld gröÿer ist als das angelegte Feld und näherungsweise exponentiell gegen einen geringeren Grenzwert konvergiert. 1 T 0,75 0,5 0,25 0 1 (kV/mm) 0,5 0 E0 E0 Ei Ei exp -0,5 -1 0 200 400 600 800 t (ms) Abbildung 3.26: Gemessene Transmission (oben) nach Umpolen des angelegten Feldes bei t = 0 bei hoher Signalintensität (PS = 18 mW) in BTO-1. Daraus berechnet (unten): das interne elektrische Feld. Dieses wird durch den exponentiellen Verlauf exp genähert. Dieser Verlauf folgt aus dem Abschirmfeld EAb, das mit der Zeit gegen den Wert EAb0 konvergiert und unmittelbar nach Umpolen das gleiche Vorzeichen hat wie das Kapitel 3. Zweiwellenmischung 61 momentan angelegte Feld E0 und damit das interne Feld vergröÿert. Danach klingt das Abschirmfeld durch Photoleitung nahezu exponentiell mit der Zeitkonstanten Ab ab und strebt gegen den neuen Grenzwert mit umgekehrten Vorzeichen. Für die BTO-Proben wurde (bei der oben gegebenen Leistung/Intensität) gefunden: = 0;71 E0 = 130 ms = 0;80 E0 = 100 ms: BTO-1: EAb0 Ab BTO-33: EAb0 Ab (3.8) 3.5.2 Momentane Auslesespitzen Wird bei der Zweiwellenmischung mit angelegtem elektrischen Feld nach Abb. 3.18 (S. 51) die Periode des Rechteck-Wechselfeldes in den Bereich der dielektrischen Relaxationszeit gesenkt, wird sich, wie im vorigen Abschnitt beschrieben, in jeder Halbperiode ein elektrisches Abschirmfeld aufbauen. Dieses erreicht um so höhere Werte, je gröÿer die Halbperiode ist und geht näherungsweise exponentiell gegen den Grenzwert EAb0 . Während des Umpolens tritt das momentane Intensitätsmaximum in der Signalwelle im Zeitpunkt tSp auf, wo das interne Feld Ei(tSp) = 0 ist [118]. Das bedeutet, daÿ die Intensitätsspitzen nicht beim Nulldurchgang des angelegten Feldes auftreten, sondern schon etwas früher. Diese Verschiebung ist umso gröÿer, je geringer die Umschaltfrequenz und je höher die Intensität der Welle ist (da sich dann das Abschirmfeld stärker entwickeln kann). Mit (3.5) gilt dann EAb(tSp) = E0 (tSp): (3.9) Durch die Messung von E0 zum Zeitpunkt tSp läÿt sich somit das Abschirmfeld bestimmen. Die zeitliche Entwicklung des Abschirmfeldes innerhalb einer Halbperiode läÿt sich aus dem exponentiellen Ansatz mit der Zeitkonstanten Ab und dem Grenzwert EAb0 berechnen. Man ndet EAb(t) = EAb0 2 1+e THV 2Ab e t Ab ! 1 : (3.10) Die Gröÿe des sich nach einer Halbperiode aufbauenden Abschirmfeldes wurde nach Gleichung (3.9) aus der Messung der momentanen Intensitätsspitzen in der ZWM für verschiedene Umschaltperioden THV bestimmt. Der Winkel # zwischen Signal- und Pumpwelle betrug 5,0 , die Gesamtleistung der Wellen 18 mW bei einem Verhältnis PP =PS = 112. Die Amplitude des angelegten Feldes war EHV = 62 Kapitel 3. Zweiwellenmischung 1,5 kV/mm. Es wurden die Polarisationswinkel ' = 0 in BTO-1 und ' = 130 in BTO-33 für die einfallenden Wellen eingestellt, was zu ausgeprägten Spitzen führte. In Abb. 3.27 werden die in BTO-33 bestimmten Werte mit den aus Gleichung (3.10) unter Verwendung der Parameter (3.8) berechneten Werten verglichen. EAb (kV/mm) 0 -0,4 -0,8 -1,2 0,001 0,01 0,1 T HV (s) 1 10 Abbildung 3.27: Abhängigkeit des Abschirmfeldes EAb von der Periode THV des elektrischen Rechteck-Wechselfeldes. Linie: berechnet nach (3.10) aus den experimentellen Werten EAb0 und Ab . Kreise: berechnet aus dem Wert des angelegten Feldes im Maximum der Auslesespitze und (3.9). Man ndet eine qualitative Übereinstimmung beider Kurven. Im Bereich langer Perioden weichen die Kurven über die Fehlergrenzen hinaus voneinander ab. Die Ursache könnte in unterschiedlichen Abschirmfelder in beiden Fällen liegen. Die experimentelle Kurve beruht auf der ZWM, wo das Abschirmfeld hauptsächlich durch die Pumpwelle verursacht, jedoch entlang des Weges der Signalwelle gemessen wird. Bei der berechneten Kurve hingegen wird das Abschirmfeld von der (hellen) Signalwelle verursacht und gemessen. Es soll nun die eingangs erwähnte Intensitätsabhängigkeit des zeitlichen Auftretens der momentanen Auslesespitzen geklärt werden. Die Zeit, wann das interne Feld den Nulldurchgang hat und damit das Intensitätsmaximum auftritt, läÿt sich bei Kenntnis der Umschaltcharakteristik der Hochspannungsquelle und der Gröÿe des Abschirmfeldes berechnen. Die Gröÿe des Abschirmfeldes beim Umpolen zum Zeitpunkt THV =2 ist durch Gleichung (3.10) gegeben. Die verwendete Spannungsquelle hat näherungsweise eine exponentielle Umschaltcharakteristik mit der Zeitkonstanten HV = 1,1 ms. Das interne Feld ist zu dem Zeitpunkt tSp gleich Null, wenn das angelegte Feld nach (3.9) den Wert EAb erreicht hat. Daraus ergibt sich q tSp = HV ln 1 2 q + 1+e ! THV 2Ab : (3.11) Kapitel 3. Zweiwellenmischung 63 Es kann nun der plausible Ansatz gemacht werden, daÿ das Abschirmfeld proportional zum angelegten Feld ist, EAb = qEHV , wobei q ein positiver Faktor ist. Mit dem Ansatz Ab 1=I [75] (Ab = 130 ms bei 18 mW in BTO-1) und q = 0,71 kann nun die Abhängigkeit von tSp von der einfallenden Intensität berechnet werden. Das Ergebnis wurde mit direkten Messungen von tSp verglichen (Abb. 3.28). Man ndet eine gute quantitative Übereinstimmung. Wie aus (3.11) folgt, hängt tSp nicht von der Amplitude EHV des angelegten Feldes ab. Dies wird in den Messungen (innerhalb der Fehlergrenzen) bestätigt. 1 E = 5,0 kV/mm 0 E0 = 2,0 kV/mm 0,8 t Sp (ms) berechnet 0,6 0,4 0,2 0 0 1 2 3 4 5 6 7 2 I 0 (mW/mm ) Abbildung 3.28: Zeitpunkt tSp der Auslesespitzen in Abhängigkeit von der Gesamtintensität I0 . Linie: berechnet nach (3.11) aus den experimentellen Werten für EAb0 , Ab und HV . Kreise und Rechtecke: aus Messungen mit verschiedenen Amplituden des angelegten Rechteckfeldes. Es konnte gezeigt werden, daÿ ein elektrisches Abschirmfeld die Ursache für die Abhängigkeit der Zeit tSp der momentanen Intensitätsspitzen von der Intensität ist. Dieses Feld beeinuÿt die Doppelbrechung im elektrooptischen Kristall und ist für die Dynamik des Aufbaus eines photorefraktiven Gitters von Bedeutung. Aus der Messung der Polarisation der durchtretenden Wellen (elektrooptische Modulationstechnik) und aus den momentanen Intensitätsspitzen kann die Gröÿe des Abschirmfeldes (auch zeitaufgelöst) bestimmt werden. 64 Kapitel 4 Mehrwellenmischung In diesem Kapitel werden Fälle betrachtet, in denen eine zusätzliche (zweite) Pumpwelle eingesetzt wird, die gleichzeitig oder im zeitlichen Gegentakt mit der anderen Pumpwelle in die selbe Region des photorefraktiven Kristall oder in verschiedene Regionen des Kristalls unter verschiedenen Winkeln einfällt. Diese Anordnung wird in Abschnitt 4.1 zur Formung des Intensitätsprols der Signalwelle angewendet, wobei sich gegenüber der ZWM veränderte Eigenschaften zeigen. In Abschnitt 4.2 werden beide Pumpwellen in einer interferometrischen Anordnung zur Erzeugung unterschiedlicher Referenzwellen eingesetzt. Die gemeinsame Auswertung beider resultierender Interferogramme liefert zusätzliche Information für die Auswertung. 4.1 Dreiwellenmischung Bisher wurde immer der Fall betrachtet, daÿ die Signalwelle eine viel geringere Intensität als die Pumpwelle hat. Nach Gleichung (2.27) auf Seite 13 ist die Verstärkung dann unabhängig von der Signalintensität, d.h., eine Intensitätsverteilung in der Signalwelle wird homogen verstärkt (oder abgeschwächt). Dies kann man sich einfach anschaulich klar machen. Bei einer gegebenen Pumpintensität und einem festen Gitter wird eine schwächere Signalwelle mehr verstärkt, d.h., der Energietransfer bezogen auf die Signalintensität ist gröÿer. Andererseits ist das Gitter bei einer geringeren Signalintensität schwächer, da die Modulationstiefe (2.8) geringer ist. Beide Eekte kompensieren sich bei obiger Bedingung gerade. Oftmals ist es aber gewünscht, daÿ Strukturen in der Intensitätsverteilung der Signalwelle inhomogen verstärkt werden (ohne die Phase der Welle zu verändern). In der Interferometrie ist es vorteilhaft, eine ungleichmäÿige Intensitätsverteilung (z.B. aufgrund einer ortsabhängigen Reektivität des zu vermessenden Objekts) Kapitel 4. Mehrwellenmischung 65 durch Verstärkung dunklerer Bereiche (bzw. Dämpfung hellerer Bereiche) homogen zu machen, um maximale Sichtbarkeit im Interferogramm zu erhalten. Die Verstärkung oder Dämpfung von Bildteilen in der Fourierebene kann zur Kantenverstärkung oder Hervorhebung periodischer Strukturen genutzt werden [2]. Aber auch bei der Strahlprolformung (wie im Abschnitt 3.3) oder anderen meÿtechnischen oder informationstechnischen Anwendungen kann die inhomogene bzw. gezielte Beeinussung der Intensitätsverteilung gewünscht sein. Diese kann bei der Zweiwellenmischung z.B. dadurch erreicht werden, daÿ die Pumpwellenintensität schwächer gewählt wird als die Signalintensität. In diesem Fall ist die stationäre Modulationstiefe in Bereichen geringer Signalintensität gröÿer, und die Signalwelle wird mehr verstärkt [115]. Eine andere Möglichkeit ist, die Verstärkung bei der ZWM durch inkohärente Beleuchtung gezielt und ortsabhängig zu beeinussen [38, 39]. In Regionen hoher inkohärenter Bestrahlung wird die Modulationstiefe des photorefraktiven Gitters und damit die Kopplung mit der Pumpwelle (aufgrund der höheren Gesamtintensität) verringert. In Referenz [102] wird die Abhängigkeit der Verstärkung von der Gesamtintensität zur Glättung eines Gauÿprols genutzt (siehe auch Abschnitt 3.3). In beiden Fällen hängt die Signalverstärkung deutlich von der Signalintensität selbst ab. In der hier vorgestellten Dreiwellenmischung wird eine zweite Pumpwelle verwendet, die zur gleichen Zeit in den photorefraktiven Kristall einfällt, jedoch unter einem anderen Einfallswinkel. Es wird gezeigt, daÿ damit die Verstärkung ortsabhängig und unabhängig von der Signalintensität eingestellt werden kann [116]. Daraus folgt auch, daÿ die Summe der Pumpwellenintensitäten beliebig gewählt (solange sie viel gröÿer ist als die Signalintensität) und somit der verfügbaren Leistung der Lichtquelle oder der geforderter Antwortzeit angepaÿt werden kann. Die mögliche Verstärkung umfaÿt dabei einen gröÿeren Bereich als bei der ZWM. Die Verstärkung bei der Dreiwellenmischung wird im folgenden Abschnitt experimentell und theoretisch beschrieben. Im Abschnitt 4.1.2 wird die Dreiwellenmischung zur zweidimensionalen Beeinussung des Intensitätsprols einer Welle angewendet. 4.1.1 Verstärkung der Signalwelle Die Richtung des Energietransfers bei der Zweiwellenmischung hängt bei gegebener experimenteller Anordnung letztlich vom Vorzeichen des elektrooptischen Koezienten ab. Werden Signal- und Pumpwelle vertauscht, kehrt sich auch die Richtung des Energietransfers um, aus einer verstärkten Signalwelle wird eine gedämpfte. Bei Verwendung zweier Pumpwellen mit verschiedenen Vorzeichen der Einfallswinkel 66 Kapitel 4. Mehrwellenmischung (Abb. 4.1, es werden wieder kleine Einfallswinkel angenommen) erreicht man somit z.B. mit der einen Pumpwelle (A) eine Abschwächung, mit der anderen (B) eine Verstärkung der Signalwelle. Es soll nun geklärt werden, wie groÿ die Verstärkung der Signalwelle bei gleichzeitigem Einfall beider Pumpwellen ist und wie sie von deren Intensitätsverhältnis (0) in der Eintrittsäche des Kristalls, mit (4.1) (z) = IIB ((zz)) ; A abhängt. Es sei wieder vorausgesetzt, daÿ die Summe der Pumpwellenintensitäten IA und IB viel gröÿer als die Intensität der Signalwelle IS ist, (IA + IB ) IS . Die Verstärkung wurde mit der Anordnung nach Abb. 4.1 mit ebenen Wellen in Abhängigkeit von (0) gemessen. Dazu wurde für den Modulator M eine =2 Verzögerungsplatte eingesetzt, mit welcher der Polarisationswinkel 'PSt vor dem Polarisationsstrahlteiler eingestellt werden konnte. Dieser bestimmt das Teilungsverhältnispzwischen den Pumpwellen A und B, es gilt (0) = tan2('PSt) bzw. 'PSt = arctan (0). Die Linsen dienen der Abbildung. PH x PSt M L A S Sp z B qA Sp qB Sp L K L D l/2 Abbildung 4.1: Aufbau für die Dreiwellenmischung mit Pinhole und Strahl- aufweitung PH, Spiegel Sp, Modulator (FLCD oder Verzögerungsplatte) M, Linsen L, Polarisationsstrahlteiler PSt, Verzögerungsplatten =2, BTO-Kristall K und Detektor (Kamera oder Photodiode) D. Die Messungen wurden an 2 verschiedenen BTO-Proben in longitudinaler Orientierung durchgeführt, BTO10 (d = 10,0 mm) und BTO3 (d = 3,0 mm), die gemessenen Abhängigkeiten sind in Abb. 4.2 dargestellt. Die Einfallswinkel der ebenen Wellen ( = 633 nm) betrugen A = B = 23 , die Intensitäten waren IS = 3,0 W/cm2 und IA + IB = 0,23 mW/cm2 ((IA + IB )=IS = 75). Für die EingangsPolarisationswinkel wurde 45 für BTO10 und 80 für BTO3 gewählt, so daÿ unter Berücksichtigung der optischen Aktivität der mittlere Polarisationswinkel im Kristall 90 beträgt und die Kopplung maximal ist (2.32) [69]. Es wurde kein elektrisches Feld an den Kristall angelegt. Kapitel 4. Mehrwellenmischung 67 80 % gemessen BTO10 60 % berechnet 40 % G 20 % 0% -20 % -40 % -60 % 0° 15° 3 0° 45° 60° 75° 90° 75° 90° arctan b(0) (a) 20 % BTO3 G 10 % 0% -10 % -20 % 0° 15° (b) 3 0° 45° 60° arctan b(0) Abbildung 4.2: Abhängigkeit der Dreiwellenmischungs-Verstärkung vom Intensitätsverhältnis (0) der Pumpwellen in BTO10 (a) und BTO3 (b) ohne angelegtes elektrisches Feld. 68 Kapitel 4. Mehrwellenmischung Zur Berechnung dieser Abhängigkeit wird zunächst das aus 3 Wellen gebildete Interferenzmuster betrachtet. Die kohärente Überlagerung der 3 Wellen mit den komplexen Amplituden AS0 , AA0 und AB0 ergibt die Intensität IIF = I0 +2AS0AA0 + 2AS 0 AB0 + 2AA0 AB0 , wobei I0 die Gesamtintensität ist. Im Gegensatz zur Zweiwellenmischung (IIF = I0 + 2AS0AP 0) erhält man 3 Gitter, die sich linear überlagern. Allerdings ist die Modulationstiefe m (2.8) jedes einzelnen Gitters aufgrund der höheren Gesamtintensität geringer als im Fall der Zweiwellenmischung. Die Materialgleichungen (Kukhtarev-Gleichungen) sind nichtlinear, daher ist zu erwarten, daÿ sich die entsprechenden photorefraktiven Gitter gegenseitig beeinussen. Dies wurde bisher auch schon in der Literatur für drei [49, 48] und mehr Wellen [50] beschrieben. Die Nichtlinearität soll hier in erster Näherung vernachlässigt werden. Zunächst wird nur die Kopplung der Signalwelle mit den Pumpwellen und nicht die Kopplung der Pumpwellen untereinander betrachtet. Die Absorption braucht dabei nicht berücksichtigt zu werden, da sie auf alle Wellen gleichermaÿen wirkt und die Gesamtintensität im stationären Fall keinen Einuÿ auf die Verstärkung hat. Aus der Herleitung der gekoppelten Wellengleichungen für 2 Pumpwellen ndet man, daÿ die Kopplung der Signalwelle mit den Pumpwellen linear in 2 Anteile zerlegt werden kann. Die Änderung der Signalamplitude dAS0 kann dann durch dAS0 = dAAS0+ dABS0 beschrieben werden, mit 1 m (z ) S AA0 (z ) d z 2 SA dABS0 (z) = 21 mSB (z) S AB0 (z) dz: dAAS0 (z) = (4.2) ist die Kopplungskonstante für die Kopplung einer Pumpwelle mit der Signalwelle. Sie ist für beide Pumpwellen gleich (bis auf das Vorzeichen, das an den Anfang des rechten Teils der Gleichung gezogen wurde), da die entsprechenden photorefraktiven Gitter wegen des symmetrischen Einfalls (A = B ) die gleiche Raumfrequenz und damit auch gleiche Amplituden haben. Mit den entsprechenden Modulationstiefen mSA(z) = 2AS0(zI)0AA0 (z) und mSB (z) = 2AS0(zI)0AB0 (z) folgt aus (4.2) (4.3) dAS0 = S ((zz)) + 11 AS0(z) dz: Die Pumpwellen werden durch die Kopplung mit der Signalwelle nicht beeinuÿt (undepleted pump approximation, Abschnitt 2.2). Mit dem Ansatz eines konstanten (z) = 0 für das Intensitätsverhältnis, kann (4.3) einfach gelöst werden, man erhält S IS (z) = IS (0)e2 1 S 00 +1 z : (4.4) Kapitel 4. Mehrwellenmischung 69 Die entsprechende Kurve ist in Abb. 4.3 (durchgezogene Linie) dargestellt. S wurde so gewählt, daÿ diese mit den experimentellen Ergebnissen an den Stellen p p arctan 0 = 0 und arctan 0 = 90 (entspricht jeweils der Zweiwellenmischung) übereinstimmt (BTO10: S = 0,25 cm 1 und BTO3: S = 0,22 cm 1). Man erp kennt, daÿ für die gleiche Intensität beider Pumpwellen (arctan 0 = 45 ) keine Verstärkung auftritt (G = 0). Hier wird die Abschwächung durch Pumpwelle A gerade durch die Verstärkung durch Pumpwelle B kompensiert. 80% b0 = b(0) 60% b0 = b(d) 40% G 20% 0% -20% -40% -60% 0° 15° 30° 45° 60° 75° 90° arctan b(0) Abbildung 4.3: Berechnete Dreiwellenmischungs-Verstärkung für konstantes (z ) = 0 . Durchgezogene Linie: 0 hat den Wert an der Eintrittsäche des Kristalls. Gestrichelt: 0 hat den Wert an der Austrittsäche des Kristalls. Im Kristallinneren variiert (z ) zwischen beiden Grenzfällen. Eines der drei Gitter im Kristall (zwischen beiden Pumpwellen) bewirkt eine Kopplung zwischen den Pumpwellen. Damit gilt nicht mehr die undepleted pump approximation , und kann sich im Kristall entlang der Ausbreitungsrichtung ändern. Die gekoppelten Wellengleichungen ergeben (z) = (0)e 2 AB ; (4.5) wobei AB die Kopplungskonstante zwischen den Pumpwellen ist. Es muÿ erwähnt werden, daÿ für (z) 1 die Modulationstiefe m(z) = 1 ist, d.h., der harmonische Ansatz im Kukhtarev-Modell nicht mehr gut zur Beschreibung geeignet ist. Höhere Ordnungen bei der Berechnung von m werden in [51] untersucht. Andererseits ist die Abweichung der Näherung von den experimentellen Ergebnissen für m ! 1 oftmals kleiner, als man erwarten würde [43]. Es wird sich hier zeigen, daÿ in diesem Fall (selbst im weiter unten besprochenen Driftfall) die Experimente gut mit den Rechnungen übereinstimmen. 70 Kapitel 4. Mehrwellenmischung Aus den experimentellen Werten (d) = 0,30 in BTO10 und (d) = 0,79 in BTO3 für ein Eingangsverhältnis (0) = 1 wird die Kopplungskonstante AB = 0,60 cm 1 in BTO10 und AB = 0,40 cm 1 in BTO3 abgeleitet. Diese unterscheiden sich von den Werten für S aufgrund der unterschiedlichen Raumfrequenz der entsprechenden Gitter. Der (indirekte) Einuÿ der Kopplung der Pumpwellen miteinander auf die Signalwelle kann einfach abgeschätzt werden. Wird in Gleichung (4.4) für den konstanten Wert 0 statt des Eingangsverhältnisses (0) der nach (4.5) berechnete Wert 0 = (d) genommen, so ergibt sich einep Deformation der Verstärkungskurve in Abb. 4.3 (gestrichelte Linie). Bei arctan 0 = 45 wird die Signalwelle deutlich abgeschwächt, da hier Pumpwelle A eine höhere Intensität als Pumpwelle B hat. Daraus wird klar, daÿ der Einuÿ der Kopplung der Pumpwellen untereinander berücksichtigt werden muÿ. Dies erreicht man durch Einsetzen von (4.5) in (4.3), womit man (0)e 2 AB z 1 (4.6) dA S 0 = S (0)e 2 AB z + 1 AS0(z) dz erhält. Nach Integration ndet man für die Signalintensität IS (z) = IS (0) (0)2e 2 AB z + 2 (0) + e2 ( (0) + 1)2 AB z S =2 AB : (4.7) Die anhand dieser Gleichung berechnete Verstärkung der Signalwelle ist in Abb. 4.2 (durchgezogene Linie) für die Parameter beider Kristalle (mit obigen Werte für die Kopplungskonstanten) dargestellt. Die berechneten Kurven stimmen quantitativ gut mit den gemessenen überein. Man erkennt, daÿ die Verschiebung des Nulldurchgangs in BTO10 stärker ist als in BTO3. Dies liegt am gröÿeren Energietransfer zwischen den Pumpwellen im längeren BTO10-Kristall. Die Berechnungen bauen auf den skalaren Gleichungen auf, d.h., optische Aktivität und Doppelbrechung sind nicht berücksichtigt. Dies ist nahe einer Eigenmode der Doppelbrechung eine gute Näherung, wenn die Drehung der Polarisation aufgrund der optischen Aktivität klein ist (dünne Kristalle). Numerische Berechnungen haben gezeigt, daÿ auch bei den hier verwendeten dickeren Kristallen der Fehler unterhalb der Meÿunsicherheit bleibt, wenn anstelle des elektrooptischen Koezienten ein eektiver Koezient gewählt wird. Dieser ist durch die obige experimentelle Bestimmung der Kopplungskonstanten implizit enthalten. Es soll erwähnt werden, daÿ im Diusionsfall (ohne angelegtes elektrisches Feld) die Phasen der beteiligten Wellen durch die Wellenkopplung nicht beeinuÿt werden, ist reellwertig, wie es z.B. für die Interferometrie wichtig ist. Gegenüber der Kapitel 4. Mehrwellenmischung 71 Zweiwellenmischung erreicht man einen verdoppelten Umfang des Verstärkungsbereiches bzw. einen doppelten Dynamikumfang, da sowohl positive als auch negative Verstärkung erreicht werden kann. Der Verstärkungsbereich kann (wie auch bei der Zweiwellenmischung) durch ein elektrisches Wechselfeld vergröÿert werden. Ist die Wechselperiode viel kürzer als die photorefraktive Antwortzeit, so ist auch in diesem Fall die Kopplungskonstante reellwertig, und die relativen Phasenverteilungen der Wellen werden nicht verändert (wohingegen die absolute Phase durch die induzierte Doppelbrechung verändert wird [59, 117]). In Abb. 4.4 ist die gemessene Verstärkung der Signalwelle in BTO10 bei angelegtem elektrischen Rechteck-Wechselfeld (EHV = 6 kV/cm, fHV = 20 Hz, A = B = 10,4 ) dargestellt. Man erkennt, daÿ der Verstärkungsbereich durch das Feld auf [-70 %...+358 %] erweitert wird, was einem Kontrast von über 15:1 entspricht. 400% gemessen berechnet 300% G 200% 100% 0% -100% 0° 15° 30° 45° 60° 75° 90° arctan b(0) Abbildung 4.4: Abhängigkeit der Dreiwellenmischungs-Verstärkung vom Intensitätsverhältnis (0) der Pumpwellen in BTO10 mit angelegtem elektrischen Rechteck-Wechselfeld (6,0 kV/cm). 4.1.2 Formung des Intensitätsprols Verwendet man als Modulator M in Abb. 4.1 (S. 66) ein Display, welches ortsabhängig den Polarisationswinkel der Welle steuert (z.B. ein geeignetes Flüssigkristalldisplay, LCD), so kann das Teilungsverhältnis am Polarisationsstrahlteiler ortsabhängig eingestellt werden. Durch eine geeignete Abbildung (hier wurde durch die Linsen eine 4f -Abbildung verwirklicht) wird das Display auf den Kristall abgebildet und die Signalwelle entsprechend ortsabhängig verstärkt. 72 Kapitel 4. Mehrwellenmischung Um dies zu untersuchen, wurde ein ferroelektrisches Flüssigkristalldisplay (FLCD) eingesetzt, welches den Polarisationswinkel zwischen 2 Zuständen umschalten kann. Als Detektor wurde eine CCD-Videokamera (bekannter Empndlichkeitskennlinie) verwendet. Für das Eingangsmuster aus Abb. 4.5 ergibt sich die in Abb. 4.6 dargestellte stationäre Verstärkung der Signalwelle. Die experimentellen Parameter stimmen mit denen für die Messung in Abb. 4.4 überein, d.h., es war wieder ein elektrisches Rechteck-Wechselfeld an den Kristall BTO10 angelegt. Abbildung 4.5: Im F-LCD dargestelltes Bild. Die 2 Graustufen entsprechen den 2 Schaltzuständen des Displays und damit 2 Teilungsverhältnissen hinter dem Polarisationsstrahlteiler. 100 % -45 % +70 % 50 % +20 % G 0% -50 % -45 % y (mm) x (mm) Abbildung 4.6: Gemessene Verteilung der Signalverstärkung. Die nach Abb. 4.4 erreichbaren Verstärkungswerte werden hier nicht erreicht. Die Ursache ist zum einen, daÿ durch das verwendete F-LCD nicht zwischen senkrechten linearen Polarisationswinkeln umgeschaltet wird (die Polarisationswinkel unterschieden sich um 40 ). Die Wellen werden durch das Display elliptisch polarisiert. Beides Kapitel 4. Mehrwellenmischung 73 führt dazu, daÿ nicht die ganze Intensität in eine der Pumpwellen allein geleitet wird und somit die maximale Verstärkung nicht erreicht wird. Zum anderen führt das Aurischen des LCD-Bildes (viele Male pro Sekunde) vermutlich zu Schwankungen in der Phase des transmittierten Lichts, was den Aufbau des photorefraktiven Gitters beeinträchtigt. Man erkennt in Abb. 4.6, daÿ die Flanken in x-Richtung breiter sind als in y-Richtung. Diese Verbreiterung wurde noch deutlicher bei den Messungen mit gröÿerem Einfallswinkel (Messungen ohne elektrisches Feld) beobachtet. Der Grund liegt darin, daÿ korrespondierende Strahlbündel der Pumpwellen A und B (die z.B. einem Bildpunkt des Displays entsprechen) nicht über die gesamte Tiefe des Kristalls überlappen, wie in Abb. 4.7 dargestellt. Es ergibt sich ein Unschärfe -Bereich in x-Richtung mit der Breite u = d tan(). Dieser Bereich ist bei kleineren Einfallswinkeln oder kürzeren Kristallen kleiner. A u B Abbildung 4.7: Überlappung korrespondierender Strahlbündel. Es wurde gezeigt, daÿ die Dreiwellenmischung zur zweidimensionalen Beeinussung der Intensitätsverteilung einer Welle angewendet werden kann. Auch hier wird die Phasenverteilung der Signalwelle im Diusionsfall oder im Driftfall mit symmetrischem elektrischen Wechselfeld hinreichend hoher Frequenz nicht verändert, was z.B. bei direkter Beeinussung der Signalwelle mit einem LC-Display nicht der Fall wäre. 4.2 Echtzeit-Hologramminterferometrie mit doppelter Zweiwellenmischung Ein durch zwei (oder mehr) kohärente Wellen geschriebenes Gitter bewirkt, wie schon beschrieben, eine Kopplung der Wellen, d.h. die wechselseitige Beeinussung von Intensität, Phase oder Polarisation. Die Verstärkung (Abschwächung) der Signalwelle kann aufgrund der Linearität der Wellenausbreitung auch als konstruktive 74 Kapitel 4. Mehrwellenmischung (destruktive) Überlagerung der unbeeinuÿten Signalwelle mit der gebeugten Pumpwelle betrachtet werden, wie es in Abb. 4.8 dargestellt ist. S K G z S+R P x D Abbildung 4.8: Überlagerung der gebeugten Pumpwelle (= Referenzwelle) R mit der Signalwelle S. Es sind K: Kristall, G: Phasengitter, D: Detektor. Es sei wieder IP IS vorausgesetzt mit der Näherung einer konstanten Pumpwellenamplitude (undepleted pump approximation , siehe Abschnitt 2.2) und einer geringen Modulationstiefe des Interferenzmusters und des photorefraktiven Gitters. Aufgrund des geringen Beugungswirkungsgrades (Gröÿenordnung 1%, auch mit angelegtem Rechteckfeld) kann die Beugung der Signalwelle vernachlässigt werden. Andererseits führt die Beugung der Pumpwelle aufgrund ihrer hohen Intensität i.a. zu einer deutlichen Beeinussung der Signalwelle. Im Sinne der Interferometrie kann die gebeugte Pumpwelle als Referenzwelle in einem Zweistrahlinterferometer betrachtet werden. Im stationären Fall wird die Signalwelle unabhängig von ihrer Intensität und Phase homogen verstärkt. Dies bedeutet, daÿ die komplexe Amplitude der Referenzwelle proportional zur Amplitude der stationären Signalwelle ist bzw. daÿ die Referenzwelle eine holographische Rekonstruktion der Signalwelle ist. Der Proportionalitätsfaktor hängt von den experimentellen Bedingungen, d.h. von der Raumfrequenz des Gitters, der Gröÿe eines angelegten elektrischen Feldes und dem verwendeten Kristall ab. Auf eine Änderung in der Signalwelle reagiert das photorefraktive Medium innerhalb der Antwortzeit, d.h. verzögert. Somit bleibt die Referenzwelle in einem Zeitraum, der viel kürzer ist als die Antwortzeit, näherungsweise unverändert. Photorefraktive Kristalle können somit als holographische Speicher in der EchtzeitHologramminterferometrie [120, 121] zur Messung von Phasenänderungen in der Signalwelle verwendet werden. In den folgenden Abschnitten werden durch Verwendung zweier Pumpwellen zwei unabhängige Referenzwellen verschiedener Phase erzeugt. Dies entspricht einem Phasenschiebeverfahren und ermöglicht die Verbesserung der Phasenauösung und die Vergröÿerung des Eindeutigkeitsbereich für die Phasendierenz-Bestimmung [122, 123]. Es werden der Diusionsfall (ohne angelegtes elektrisches Feld) und der Kapitel 4. Mehrwellenmischung 75 Driftfall (mit elektrischem Gleichfeld), die beide unterschiedliche Eigenschaften zeigen, in den Abschnitten 4.2.2 und 4.2.3 untersucht. Die zwei Referenzwellen werden durch 2 verschiedene photorefraktive Gitter erzeugt, die entweder räumlich getrennt sind (räumliches Multiplexing, Abschnitt 4.2.4) oder im selben Raumbereich des Kristalls liegen, aber zeitlich abwechselnd geschrieben und ausgelesen werden (zeitliches Multiplexing, Abschnitt 4.2.5). 4.2.1 Intensität im Interferogramm Die Proportionalität der Referenzamplitude AR0 zur stationären Signalamplitude Astat S 0 kann durch die Gleichung AR0 = V Astat S0 i = jV j e Astat S0 (4.8) beschrieben werden. Die komplexwertige Konstante V hängt vom verwendeten Kristall, dem Einfallswinkel (bzw. der Raumfrequenz des Gitters) und dem angelegten Feld ab. beschreibt die Phasendierenz zwischen der Referenzwelle und der stationären Signalwelle. Die Überlagerung beider Wellen bildet ein Interferogramm mit der Intensität I stat = I stat + IR0 + IF S0 q ISstat 0 IR0 cos(): (4.9) Eine Änderung der Signalamplitude kann in der Form i 'S AS0 = KAstat S0 e (4.10) geschrieben werden, wobei K eine Betragsänderung beschreibt und 'S eine Phasenänderung. Die Intensität des Interferogramms ist nach dieser Änderung (bei unveränderter Referenzwelle) durch IIF = K 2 I stat + IR0 + S0 q K 2ISstat 0 IR0 cos( + 'S ) (4.11) gegeben. Zur Auswertung wird nur die relative Intensitätsänderung G im Interferogramm betrachtet. Sie ist deniert durch IIF 1: G = stat (4.12) IIF Diese wird in den folgenden Abschnitten getrennt für den Driftfall und den Diffusionsfall berechnet. 76 Kapitel 4. Mehrwellenmischung 4.2.2 Diusionsfall Im feldfreien Fall ist V reellwertig, d.h. je nach Richtung des Energietransfers positiv oder negativ ( kann die Werte 0 und 180 annehmen). Setzt man (4.9) und (4.11) in (4.12) ein, so erhält man für die relative Intensitätsänderung im Diusionsfall G = K 2 1 + 2V (K cos('S ) 1) : (V + 1)2 (4.13) Eine Vertauschung der Einfallswinkel von Signal- und Pumpwelle bewirkt eine Umkehr des Energietransfers, wie schon im Abschnitt 4.1 dargestellt. Diese Umkehr ndet auch beim Umschalten zwischen den Pumpwellen PA und PB im Aufbau von Abb. 4.9 statt. Die Pumpwellen fallen hier zunächst in verschiedene Regionen des Kristalls ein (rechtes Teilbild). In beiden Wechselwirkungsgebieten A und B ndet Zweiwellenmischung statt mit verschiedenen Faktoren V A und V B. L ST ST Sp PB UHV Sp * qB S D K Sp PA A B K qA PA PB S Abbildung 4.9: Aufbau der doppelten Zweiwellenmischung mit Signalwelle S, Pumpwellen PA und PB , Laser L, Strahlteiler ST, Spiegel Sp (Sp mit Piezosteller), photorefraktivem Kristall K, Hochspannungsquelle UHV und Detektor D (Photodiode oder CCD-Kamera). Rechte Abbildung: Die Pumpwellen fallen in verschiedene Regionen A und B des Kristalls. Es werden hier wieder kleine Einfallswinkel der Wellen angenommen (d.h., die x-Komponenten der Wellenvektoren k und z-Komponente des Gittervektors KG können vernachlässigt werden). Die Betrachtungen sind zunächst auf ebene Wellen (mit homogener Intensität) beschränkt. Abb. 4.10 (Kreuze und Kreise) zeigt die gemessene relative Intensitätsänderung in einem BTO-Kristall (BTO10 mit Länge d = 10,0 mm und Breite b = 10,0 mm, longitudinale Orientierung) nach einer Phasenänderung 'S in der Signalwelle. Die Intensität der Welle wurde dabei nicht verändert. Kapitel 4. Mehrwellenmischung 77 Die Intensitäten der Wellen ( = 633 nm) betrugen IPA = IPB = 600 W/cm2 und IS = 30 W/cm2 (IP =IS = 20). Damit lag die photorefraktive Antwortzeit im Bereich von 30 s. Die Einfallswinkel waren A = B = 23 , alle Wellen waren linear polarisiert mit ' = 55 (was im Mittel über die Länge des Kristalls etwa einer vertikalen Polarisation entspricht). Die Phasenschiebung wurde durch einen geregelten Piezosteller am Spiegel Sp des Aufbaus in Abb. 4.9 erzeugt. Für die nach (4.13) berechneten Kurven (Linien in Abb. 4.10) wurden die Werte für V so gewählt, daÿ eine möglichst gute Übereinstimmung mit der Messung vorlag: V A = 0,23 V B = +0,29. Die Beträge der Werte sind in den Regionen A und B verschieden, da sich aufgrund der Kopplung in B die Modulationstiefe im Kristall entlang der Ausbreitungsrichtung vergröÿert, in A verringert und somit die Gitter im Mittel verschiedene Amplituden haben. 200 DG A D G (%) E0 = 0 150 DG B 100 berechnet 50 0 -50 -100 -180 -120 -60 0 60 120 180 D j S (°) Abbildung 4.10: Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderung im Interferogramm nach einer Phasenänderung in der Signalwelle. Aus einer gemessenen relativen Intensitätsänderung kann nach Abb. 4.10 auf die Phasenänderung zurückgeschlossen werden. Für die Bestimmung der Phasenänderung gibt es jedoch Einschränkungen: 1. Die Eindeutigkeit ist auf einen Bereich von 180 beschränkt, das Vorzeichen von 'S kann nicht bestimmt werden. 2. Aufgrund des harmonischen Kurvenverlaufs ist die Auösung gering an den Stellen 'S = k 180 (k ganzzahlig). 78 Kapitel 4. Mehrwellenmischung 3. Bei einer beliebigen Änderung der komplexen Signalamplitude kann nicht mehr eindeutig auf die Phasen- oder Intensitätsänderung in der Signalwelle zurückgeschlossen werden. Unter der Voraussetzung, daÿ in den Regionen A und B die gleiche Änderung in der Signalwelle auftritt, können beide relativen Intensitätsänderungen gemeinsam zur Auswertung verwendet werden. Die entsprechende Darstellung von GA und GB ist in Abb. 4.11 zu sehen. Man erkennt, daÿ bei einer gegebenen Intensitätsänderung K 2 die Punkte für verschiedene Phasenänderungen auf einer Geraden liegen. Verschiedene Intensitätsänderungen entsprechen verschiedenen Geraden. Die Geraden schneiden sich nicht, d.h., jede Änderung der komplexen Signalamplitude kann eindeutig bestimmt werden. E0 = 0 50 K = 0,766 K = 0,866 D jS = B D G (%) K=1 0° K = 1,155 0 K = 1,305 +-90° berechnet calculated berechnet -50 +-180° -100 -100 0 100 200 300 A DG (%) Abbildung 4.11: Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderungen bei gemeinsamer Auswertung beider Regionen nach einer Phasen- und Intensitätsänderung in der Signalwelle. Durch die gemeinsame Auswertung der Meÿdaten aus beiden Regionen A und B fällt somit die dritte Einschränkung in obiger Auistung weg, d.h., im Diusionsfall gilt: Phasen- und Intensitätsänderungen in der Signalwelle können eindeutig unterschieden werden. Die anderen beiden Einschränkungen werden durch Anlegen eines elektrischen Gleichfeldes beseitigt, wie im folgenden beschrieben wird. Kapitel 4. Mehrwellenmischung 79 4.2.3 Driftfall Das Anlegen eines elektrischen Gleichfeldes an den Kristall (Driftfall) bewirkt im stationären Zustand eine Phasenänderung des photorefraktiven Feldgitters ESC (2.12) und somit eine entsprechende Phasenänderung der an diesem Gitter gebeugten Welle. Der Faktor V wird komplexwertig, d.h., die Phasendierenz nimmt einen vom angelegten Feld abhängigen Wert ungleich 0 /180 an. Zur Berechnung der relativen Intensitätsänderung sei nun vorausgesetzt, daÿ sich die Intensität der Signalwelle nicht ändert (K = 1). Mit (4.9) und (4.11) folgt aus (4.12) für den Driftfall G = 2 jV j (cos('S ) cos()) : jV j2 + 2jV j cos() + 1 (4.14) Meÿwerte für verschiedene Phasenänderungen in der Signalwelle sind in Abb. 4.12 für die elektrischen Gleichfelder E0 = 2,0 kV/cm und E0 = 6,7 kV/cm dargestellt. Die experimentellen Parameter sind die gleichen wie im Diusionsfall. Für die berechneten Kurven wurden die Werte für V und so gewählt, daÿ die beste Übereinstimmung mit den Meÿwerten vorlag, E0 = 2,0 kV/cm: jV A j = 0,264 , jV Bj = 0,325 , E0 = 6,7 kV/cm: jV A j = 0,68 , jV Bj = 0,62 , A = 151 B = 34 A = 152 B = 94 . Die Kurven sind im Vergleich zum Diusionsfall verschoben und haben eine gröÿere Amplitude. Amplituden und Phasen ändern sich mit der Gröÿe des angelegten Feldes. In der gemeinsamen Auswertung der Interferogramme aus Regionen A und B, Abb. 4.13, liegen die Werte auf einer Ellipse. Für verschiedene Vorzeichen der Phasenänderungen ergeben sich verschiedene Positionen auf dieser. Man erkennt, daÿ insbesondere für ein hohes elektrisches Feld die Auösung für die Bestimmung der Phasenänderung 'S an den Stellen 0 und 180 sehr hoch ist. Aus dem Vergleich mit den berechneten Kurven und aus Wiederholungsmessungen wird eine Auösung von =50 bei E0 = 6,7 kV/cm abgeschätzt. Somit bringt die doppelte Auswertung im Driftfall folgende Vorteile für die Echtzeit-Hologramminterferometrie: Die Eindeutigkeit der Bestimmung von 's ist auf einen Bereich von 360 erweitert, das Vorzeichen kann bestimmt werden. Hohe Auösung an den Stellen 'S = k 180 (k ganzzahlig). 80 Kapitel 4. Mehrwellenmischung 200 150 DG (%) DG A E 0 = 2,0 kV/cm DGB berechnet 100 50 0 -50 -100 -180 -120 -60 0 60 120 180 D j S (°) (a) 1000 800 D G (%) DG A E 0 = 6,7 kV/cm DGB berechnet 600 400 200 0 -200 -180 (b) -120 -60 0 60 120 180 D j S (°) Abbildung 4.12: Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderung im Interferogramm nach einer Phasenänderung in der Signalwelle. E0 = 2,0 kV/cm (a) und 6,7 kV/cm (b). Kapitel 4. Mehrwellenmischung 81 20 E 0 = 2,0 kV/cm +30° D jS = gemessen berechnet +60° 0° 0 30° -20 +120° B D G (%) +90° -40 -60° +150° -90° -60 -150° +-180° -120° -80 -40 0 40 80 120 160 A (a) D G (%) gemessen E 0 = 6,7 kV/cm 100 +120° +60° berechnet +90° +150° +30° B D G (%) 50 D jS = +-180° 0° 0 -50 -150° -30° -60° -90° -120° -100 -200 (b) Abbildung 4.13: 0 200 400 600 800 1000 A D DG (%) Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderungen bei gemeinsamer Auswertung beider Regionen nach einer Phasenänderung in der Signalwelle. E0 = 2,0 kV/cm (a) und 6,7 kV/cm (b). 82 Kapitel 4. Mehrwellenmischung 4.2.4 Räumliches Multiplexing In diesem Abschnitt sollen inhomogene Phasenänderungen in der Signalwelle gemessen werden. Um dies zweidimensional mit der Methode der doppelten Auswertung durchzuführen, muÿ die Änderung in jedem Teilbereich der Welle sowohl in Region A als auch in Region B gemessen werden. Dies kann z.B. durch Amplitudenteilung der Signalwelle an einem Strahlteiler geschehen, wie in Abb. 4.14 (a) dargestellt (in diesem Beispiel muÿ ein Gangunterschied zwischen beiden Teilen berücksichtigt werden). Zur Auswertung werden Intensitätsänderung in korrespondierenden Teilen des Interferogramms gemeinsam herangezogen. AB PA K PB PA ST A S Sp B Blende A (a) PB K (b) Blende B S Abbildung 4.14: Räumliches Multiplexing: durch Amplitudenteilung (a) oder durch Erzeugung einer abwechselnden Folge von Schichten A und B (b). Eine andere Möglichkeit ist, durch entsprechende Blenden in den Wegen beider Pumpwellen eine abwechselnde Folge von Schichten A und B zu schaen, wie in Abb. 4.14 (b) dargestellt. Benachbarte Schichten können gemeinsam zur Auswertung herangezogen werden, wenn Änderungen in der Signalwelle in vertikaler Richtung groÿräumig sind im Vergleich zum Abstand der Schichten. Für die Messungen wurde eine 4f Abbildung im Signalstrahlengang des Aufbaus in Abb. 4.9 installiert, welche das jeweilige Objekt in den Kristall abbildet. Damit wurde im Diusionsfall die Änderung der komplexen Signalamplitude nach Einfügen eines Graulters gemessen. Es zeigt sich, daÿ dieser eine inhomogene Phasenänderung in der Signalwelle bewirkt. Abb. 4.15 (a) zeigt den stationären Zustand der ungestörten Signalwelle mit einer abwechselnden Folge von Regionen A und B (dunkle und helle Streifen). Unmittelbar nach Einbringen des Graulters ergab sich die in Teilbild (b) dargestellte Intensitätsverteilung. Die Abnahme der mittleren Intensität resultiert aus der Absorption durch den Filter. Die harmonische Modulation in horizontaler Richtung stammt von einem Keilfehler der Filterplatte. Die relativen Intensitätsänderung G zwischen beiden Bildern wird nun zur Auswertung Kapitel 4. Mehrwellenmischung 83 herangezogen. Die Absorption des Filters bestimmt die Position der Geraden, auf der die Punkte (GA; GB) in der Darstellung von Abb. 4.11 liegen. Aus der Position eines Punktes auf der Geraden kann die entsprechende Phasenänderung bestimmt werden. (a) (b) (c) Abbildung 4.15: Aufnahme der verstärkten Signalwelle im stationären Zustand vor dem Einfügen des Graulters (a), unmittelbar nach Einfügen des Filters (b) und im nachfolgenden stationären Fall (c). Nach einer hinreichend langen Zeit (Minuten) nach dem Einfügen des Filters wird ein neuer stationärer Zustand erreicht (Teilbild c), dessen Intensitätsverteilung sich nur um einen konstanten Faktor vom Ausgangszustand (a) unterscheidet. Von diesem Zustand aus kann wieder eine neue Messung beginnen. 4.2.5 Zeitliches Multiplexing Im Gegensatz zur räumlichen Trennung der Regionen A und B (räumliches Multiplexing) wird in diesem Abschnitt eine zeitliche Trennung untersucht. In einem Aufbau entsprechend Abb. 4.16 fallen beide Pumpwellen mit der Signalwelle in denselben Bereich des Kristalls, jedoch in zeitlich abwechselnder Folge (periodisch). Dies wird durch gegenphasiges Schalten der Intensitäts-Modulatoren (z.B. elektromechanische Shutter oder Pockelszellen) erreicht. Somit ndet zu jeder Zeit im Kristallvolumen eine Wechselwirkung der Signalwelle mit nur einer Pumpwelle statt. Es entstehen zwei in erster Näherung unabhängige photorefraktive Gitter. In jeder Halbperiode wird eines der Gitter geschrieben bzw. aufgefrischt und dabei das andere Gitter etwas geschwächt. Wird die Umschaltperiode deutlich kürzer gewählt als die photorefraktive Antwortzeit, so können beide Gitter (und somit die entsprechenden Faktoren V ) im stationären Zustand innerhalb jeder Halbperiode als konstant angesehen werden. Jedes Gitter kann aufgrund der Bragg-Bedingung (Abschnitt 2.2) nur von der entsprechenden Pumpwelle augelesen werden. Somit existiert in jeder Halbperiode neben der Signalwelle nur eine Referenzwelle. Beide 84 Kapitel 4. Mehrwellenmischung PA Snc Sh A S L L K Obj PB D ShB Abbildung 4.16: Zeitliches Multiplexing: die Pumpwellen PA und PB fallen in zeitlich abwechselnder Folge in den selben Bereich des Kristalls K. Der Detektor D (CCD-Kamera) ist über Snc mit den Modulatoren ShA und ShB synchronisiert. Die Linsen L dienen der 4f -Abbildung des Objekts Obj auf die Detektorebene. Referenzwellen unterscheiden sich, wie beim räumlichen Multiplexing, im komplexen Faktor V . Mit dem Kristall BTO10 und einem elektrischen Feld E0 = -6,7 kV/cm wurde eine Kalibriermessung durchgeführt, d.h. die Konstanten V A und V B bestimmt (entsprechend den Abbildungen 4.12 und 4.13). Sie haben aufgrund des abwechselnden Schreibens und Löschens etwa den halben Betrag gegenüber den Werten beim räumlichen Multiplexing (jV Aj = 0,264, A = 143 und jV Bj = 0,252, B = 78 , negative Phasen wegen negativem angelegten Feld). Mit dieser Anordnung wurden Phasenänderungen gemessen, die einmal durch Erwärmung der Luft im Signalstrahlengang mit einer heiÿen Lötkolbenspitze und einmal durch Drehen einer Zylinderlinse bewirkt wurden. Für die Messungen wurden die Modulatoren mit dem Bildtakt der CCD-Kamera synchronisiert, so daÿ ein Interferogramm innerhalb eines Halbbildes der Kamera aufgenommen werden konnte. Damit können beide Interferogramme (mit Referenzwelle A und B) innerhalb eines Vollbildes aufgenommen werden. Dies ermöglicht prinzipiell die Verfolgung von Phasenänderungen im Videotakt. Abb. 4.17 (a) zeigt die Phasenänderung unmittelbar nach Einführen der heiÿen Lötkolbenspitze und (b) nach Drehen der Zylinderlinse (Brennweite f = 4 m). Die Genauigkeit liegt, wie aus Wiederholungsmessungen hervorgeht, bei etwa =10. Sie ist also schlechter als bei den Kalibriermessungen mit ebenen Wellen und Verwendung einer Photodiode als Detektor (=50). Die Gründe sind möglicherweise zusätzliche Vibrationen im Aufbau und Luftturbulenzen (zwischen den Aufnahmen des stationären und des veränderten Zustands liegen etwa 20 s Sekunden, in die- 85 (a) (b) 0 DjS mod 2p 2p Kapitel 4. Mehrwellenmischung Abbildung 4.17: Phasenänderung bei Erwärmung der Luft mit einem Lötkolben (a) und nach Drehen einer Zylinderlinse mit f = 4 m (b), ausgehend vom stationären Zustand, gemessen mit zeitlichem Multiplexing (25Hz). sem Zeitraum wurde die Belichtung ausgeschaltet), Kristallinhomogenitäten sowie Nichtlinearität, Rauschen und Quantisierungsfehler (8 Bit) von Kamera und Framegrabber. Es sei noch erwähnt, daÿ die oben erwähnte hohe Auösung von =50 sehr hohe Ansprüche an das Labor und die Elemente des Aufbaus stellt. Schallwellen oder leichtes Berühren der massiven optischen Bank waren schon als Intensitätsschwankungen am Detektor meÿbar. Bisher wurden noch keine Untersuchungen zur Reproduzierbarkeit der Messung bzw. der Langzeitstabilität der Faktoren V gemacht. Es wurde gezeigt, daÿ die doppelte ZWM in der Echtzeit-Hologramminterferometrie eingesetzt werden kann. Die doppelte Information, welche man mit den zwei erzeugten Referenzwellen erhält, entspricht einem Phasenschiebeverfahren und ermöglicht damit eine genauere und über einen Bereich von 360 eindeutige Messung von Phasenänderungen in der Signalwelle gegenüber der einfachen Zweiwellenmischung. Dabei sind auch kontinuierliche Messungen im Videotakt möglich. 86 Kapitel 5 Zusammenfassung und Ausblick 5.1 Zusammenfassung Gegenstand der Untersuchungen sind photorefraktive Sillenit-Kristalle, d.h. BGO, BSO und BTO. Neue optische Anordnungen, welche die Charakterisierung dieser Medien bezüglich ihrer photorefraktiven Eigenschaften als auch ihre Anwendung in der Interferometrie und Strahlprolformung ermöglichen, werden experimentell und in Simulationsrechnungen untersucht. In Abschnitt 2.4 wird über ungewöhnliche Eigenschaften, das sind untypisch hohe Photoempndlichkeit und Absorption im roten Spektralbereich, Oszillation der Verstärkung in der Zweiwellenmischung (ZWM), verhältnismäÿig langsame Schwächung des eingeschriebenen Gitters beim Auslesen und Resistenz des Gitters gegen Löschen bei homogener Beleuchtung einer nominell reinen BSO-Probe berichtet. Die Resistenz (Halbierung der Gitteramplitude nach 12 Stunden Beleuchtung) macht dieses Material zu einem vielversprechenden Kandidaten für die optisch-holographische Speicherung mit Überlagerung vieler Volumenhologramme (Multiplexing). Die üblicherweise gute Beschreibung des photorefraktiven Prozesses in Silleniten mit dem einfachen Bandtransportmodell mit nur einer Art von Ladungsträgern genügt bei diesem Material nicht. Vielmehr müssen Löcherleitung und vermutlich auch shallow traps (Niveaus nahe der Bandkante), wie sie beispielsweise meist bei ferroelektrischen photorefraktiven Kristallen vorzunden sind, berücksichtigt werden. Um die Eigenschaften auf spezielle Dotierungen zurückzuführen, wurden chemische Analysen durchführt. Der Vergleich mit einem anderen BSO-Kristall, der andere optische Eigenschaften aufweist, zeigt zwar verschiedene Konzentrationen einiger Elemente, jedoch ermöglicht er keine Zuordnung zwischen den Elementen und den Materialeigenschaften. Kapitel 5. Zusammenfassung und Ausblick 87 In der ZWM werden durch geeignete Begrenzung der Strahlbündel (nichtebene Wellen) bestimmte Wechselwirkungsgeometrien realisiert. Diese ermöglichen die Bestimmung der Abhängigkeit der ZWM-Verstärkung z.B. von der Kristalldicke (Trapezgeomtrie ), vom Eingangs-Polarisationswinkel (Rhombusgeometrie ) oder von der Gitter-Raumfrequenz (Zylindergeometrie ) in einer Messung mittels ortsauösendem Photodetektor (Abschnitt 3.2). Andererseits können derartige Wechselwirkungsgeometrien eingesetzt werden, um das Intensitätsprol einer Welle zu verändern, z.B. um ein Gauÿsches Prol zu glätten (Abschnitt 3.3). Die in Abschnitt 3.1 zur Berechnung der Zweiwellenmischung mit nichtebenen Wellen vorgestellten erweiterten vektoriellen Koppelgleichungen werden zur Simulation der Kopplung nichtebener Wellen verwendet. Der Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit den numerischen Resultaten liefert Kristallparameter wie Donatorund Akzeptorzahldichte, optische Aktivität und Kristallschnitt. Es zeigt sich, daÿ die Ergebnisse für den Kristallschnitt aus den optischen Messungen mit den Resultaten von Röntgenmessungen innerhalb der Fehlergrenzen (1,5 ) übereinstimmen. Aufgrund der hohen Absorption der Röntgenstrahlung in Silleniten wurde für die Röntgenmessungen eine Reexionsanordnung erfolgreich angewendet. Bei Anlegen eines elektrischen Feldes an den Kristall muÿ die Beeinussung des Polarisationszustands der Wellen durch induzierte Doppelbrechung berücksichtigt werden. Es zeigt sich, daÿ sich bei kurzer Änderung (im Vergleich zur photorefraktiven Antwortzeit) des angelegten Rechteckfeldes die Beugungs- bzw. Kopplungsezienz aufgrund des veränderten Polarisationszustands der Wellen um Gröÿenordnungen ändern kann. Die Ergebnisse der Messungen stimmen mit numerischen Resultaten gut überein. Der Eekt führt bei angelegtem elektrischen RechteckWechselfeld zu den in Abschnitt 3.4 beschriebenen momentanen Auslesespitzen , die ihr Maximum beim Nulldurchgang des internen elektrischen Feldes haben. Diese Spitzen werden zur Bestimmung des internen elektrischen Abschirmfeldes genutzt (Abschnitt 3.5). Ein Vergleich der Ergebnisse dieser Methode mit denen der elektrooptischen Modulationstechnik zeigt eine qualitative und quantitative Übereinstimmung der Abhängigkeit des Abschirmfeldes von der einfallenden Intensität und der Feld-Wechselfrequenz. Durch die Steuerung des Polarisationszustands durch das angelegte elektrische Feld können bei geeigneter Wahl von Polarisationswinkel und Kristallorientierung Schreib- und Leseprozeÿ zeitlich getrennt werden. Die Ergebnisse zeigen, daÿ ein Energietransfer dann nur kurzzeitig, hier beim Wechsel der Polarität des angelegten Rechteckfeldes, auftritt. Damit wird selbst-verstärktes Rauschen (Fanning ) 88 Kapitel 5. Zusammenfassung und Ausblick unterdrückt, was z.B. die Möglichkeit einer periodisch gepulsten Verstärkung der Signalwelle mit hohem Signal/Rausch-Verhältnis erwarten läÿt. In Kapitel 4 wird die Zweiwellenmischung durch eine zusätzliche Pumpwelle erweitert. Die Signalverstärkung hängt in der Dreiwellenmischung vom Intensitätsverhältnis zwischen den Pumpwellen, nicht aber von der Signalintensität selbst ab (Abschnitt 4.1). Dabei können, anders als bei der Zweiwellenmischung, sowohl positive als auch negative Verstärkungen erreicht und somit der Dynamikumfang fast verdoppelt werden (ein Kontrast von 15:1 wurde mit einem BTO-Kristall mit angelegtem Wechselfeld erzielt). Die Anwendung der Dreiwellenmischung zur Veränderung eines Intensitätsprols (zweidimensional) wird demonstriert. Die Verstärkung wird dabei durch ein Flüssigkristalldisplay bestimmt, welches das Intensitätsverhältnis zwischen den Pumpwellen steuert. Dabei wird die Phasenverteilung der Welle nicht beeinuÿt. Bei der doppelten ZWM (Abschnitt 4.2) werden mit zwei Pumpwellen zwei verschiedene Volumenhologramme geschrieben, die entweder räumlich getrennt sind (räumliches Multiplexing) oder zeitlich abwechselnd geschrieben und ausgelesen werden (zeitliches Multiplexing). Die an diesen Hologrammen gebeugten Wellen dienen als Referenzwellen und überlagern sich mit der momentanen Signalwelle (EchtzeitHologramminterferometrie). Beide Interferogramme sind räumlich oder zeitlich getrennt und werden gemeinsam zur Bestimmung von Phasenänderungen in der Signalwelle herangezogen. Auch beim zeitlichen Multiplexing können im gezeigten Aufbau (mit Synchronisation der Modulatoren und der Kamera) beide Interferogramme im Videotakt aufgenommen werden. Im Diusionsfall (ohne angelegtes elektrisches Feld) bietet die gemeinsame Auswertung die Möglichkeit, Phasen- und Intensitätsänderungen in der Signalwelle zu unterscheiden. Im Driftfall (mit elektrischem Gleichfeld) können Phasenänderungen mit hoher Auösung (bis zu /50, = 633 nm) gemessen und das Vorzeichen der Phasenänderung bestimmt werden. Es handelt sich bei der doppelten ZWM um ein Phasenschiebeverfahren, das die inhärente Phasendierenz zwischen schreibendem Intensitätsmuster und Raumladungsgitter, die u.a. vom Einfallswinkel der Pumpwelle und vom angelegten elektrischen Feld abhängt, nutzt. Das Umschalten zwischen den beiden Referenzwellen (durch wechselseitiges Einschalten der Pumpwellen) kann dabei ohne mechanische Elemente geschehen. Die praktische Anwendung der doppelten ZWM wurde anhand der Messungen der Phasenänderungen nach Einfügen eines Graulters und einer heiÿen Lötkolbenspitze sowie nach der Drehung einer Zylinderlinse im Signalstrahlengang erfolgreich demonstriert. Kapitel 5. Zusammenfassung und Ausblick 89 5.2 Ausblick Die weitere Untersuchung von Silleniten mit Löcherleitung und shallow traps ist unter anderem für die Entwicklung optischer Speicher interessant. Hierbei ist die Aufklärung der photorefraktiven Prozesse (Energieniveaus der Störstellen und zugehörige Anregungs- und Relaxationsraten) sowie die Zuordnung der speziellen Eigenschaften zu den entsprechenden Gitterdefekten und Fremdatomen von grundlegendem Interesse. Aus experimenteller Sicht scheint die Untersuchung der Überlagerung verschiedener Volumenhologramme und deren gegenseitiger Beeinussung (insbesondere in Bi12SiO20) besonders interessant, da diese die Anwendung der verschiedenen Multiplexing -Verfahren zur holographischen Volumenspeicherung (mit hoher Speicherdichte) ermöglicht. Die Eigenschaften und Vorteile der verschiedenen Wechselwirkungsgeometrien in der ZWM werden in dieser Arbeit vorgestellt und für Untersuchungen an Silleniten eingesetzt. Darüber hinaus lohnt es sich, weitere Geometrien (z.B. auch im Hinblick auf die Vierwellenmischung) zu untersuchen, die entsprechende nützliche Eigenschaften für die Materialcharakterisierung und für spezielle Anwendung mit sich bringen. Dazu bietet sich an, das von den Osnabrücker Partnern (Gruppe um Prof. K.H. Ringhofer) entwickelte Programmpaket zur Simulation der Wellenkopplung zu nutzen (dieses ist auch öentlich zugänglich). Photorefraktive Kristalle sind schon seit langer Zeit vielversprechende Aufzeichnungsmaterialien für die Echtzeit-Hologramminterferometrie. Die interferometrischen Messungen in der Anordnung der doppelten ZWM wurden bisher nur an Transmissionsobjekten durchgeführt. Prinzipiell sollte mit geringen Änderungen am Aufbau auch die Vermessung von Reexionsobjekten (Oberächen) möglich sein. Da Messungen an Oberächen insbesondere auch für kommerzielle Anwendungen von groÿem Interesse sind, sollten in einem weiteren Schritt entsprechende Untersuchungen durchgeführt werden. Ein weiterer noch zu untersuchender Punkt ist die Genauigkeit und Langzeitstabilität der Anordnung. Die Auswertung basiert auf konstanten und im Kristall homogenen (in einer Kalibriermessung festgelegten) Werten der Faktoren V , die durch den verwendeten photorefraktiven Kristall, das elektrische Feld und die Einfallswinkel der Wellen bestimmt werden. Der Einuÿ der Temperatur in den Materialgleichungen, wie er aus dem Kukhtarev-Modell folgt, ist zwar (bei Zimmertemperatur) gering, und Alterungseekte bei den Sillenit-Kristallen sind bisher nicht gefunden worden, dennoch sind solche Untersuchungen eine Voraussetzung, um das Prinzip der doppelten Zweiwellenmischung in der Meÿtechnik zu etablieren. 90 Literaturverzeichnis [1] A.M. Glass, The photorefractive eect , Opt. Eng. 17, 470 (1978) [2] E. Ochoa, J.W. 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Kowarschik, Double two-wave mixing with photorefractive crystals for measurement of sign and modulo of phase changes with high resolution , OSA TOPS 27, Advances in Photorefractive Materials, Eects, and Devices, 261 (1999) 101 Untersuchte Kristalle Bi12GeO20 Bezeichnung Orientierung BGO I BGO II BGO III BGO V Dimensionen (Breite Höhe Dicke, mm3) 10,0 10,0 8,0 = 17 / 73 In Fassung: long./trans. = 18 / 72 10,0 10,0 6,0 unbekannt = 18 / 72 10,0 10,0 4,0 Bi12SiO20 Bezeichnung Orientierung BSO-4 Dimensionen (Breite Höhe Dicke, mm3) [111]-Orientierung 1,5 4,9 10,9 Bi12TiO20 Bezeichnung Orientierung BTO3 BTO4 BTO10 BTO-4 BTO-8 BTO-11 BTO-14 BTO-18 BTO-33 Dimensionen (Breite Höhe Dicke, mm3) 7,5 5,1 3,2 unregelmäÿig, d = 3,4 mm 10,0 10,0 10,0 0,9 5,5 21,2 2,0 5,8 21,0 1,7 5,5 20,5 1,0 5,5 20,0 long./trans. long./trans. long./trans. = 34 = -26 long. ( = 3 ) longitudinal longitudinal [111]-Orientierung 3,3 4,5 9,9 102 Kurz- und Formelzeichen Kurzzeichen CCD BGO BSO BTO LCD o.B.d.A. PC VWM ZWM Charge coupled device (hier: zweidim. Photodetektor) Wismut-Germaniumoxid, Bi12GeO20 Wismut-Siliziumoxid, Bi12SiO20 Wismut-Titanoxid, Bi12TiO20 Liquid crystal display (Flüssigkristallanzeige) ohne Beschränkung der Allgemeinheit Phasenkonjugation, phasenkonjugiert Vierwellenmischung Zweiwellenmischung (oder -kopplung) Lateinische Formelzeichen ~a AP AS b c d d180 de e E0 EAb ED EHV Ei Lokale Ausbreitungsrichtungp(normiert) (3.1) Amplitude der Pumpwelle [ pW=m2 ] (2.5) Amplitude der Signalwelle [ W=m2] (2.5) Kristalldimension in x-Richtung (Elektrodenabstand) [m] Lichtgeschwindigkeit im Vakuum (c = 2,998108 m/s) Kristalldimension in z-Richtung (Ausbreitungsrichtung) [m] Eektive Kristalldicke, (mit d180 = 180 ) [m] (Abschnitt 3.2.1) Eektive (für die ZWM wirksame) Kristalldicke [m] (Abschn. 3.2.1) Elementarladung (e = 1,60210 19 C) Angelegtes elektrische Gleichfeld [V/m] (2.11) Elektrisches Abschirmfeld [V/m] (Abschnitt 3.5) Diusionsfeld [V/m] (2.13) Amplitude des angelegten elektrischen Wechselfeldes [V/m] (Abschnitt 2.4) Internes elektrisches Feld [V/m] (Abschnitt 3.5) Kurz- und Formelzeichen ESC Stationäre Amplitude des Raumladungsfeldes bei angelegtem elektrischen Gleichfeld [V/m] (2.12) r ESC Stationäre Amplitude des Raumladungsfeldes bei angelegtem elektrischen Rechteckfeld [V/m] (3.3) Eq Sättigungsfeld [V/m] (2.14) f Brennweite einer Linse [m] fHV Frequenz der angelegten Hochspannung (bzw. des angelegten elektrischen Feldes) [1/s] G ZWM-Verstärkung (englisch Gain ) (2.25) 0 G Normierte Signalintensität (Abschnitt 3.4) G Relative Intensitätsänderung im Interferogramm (4.12) H Tensorielle Erweiterung von (2.31) I0 Mittlere Gesamtintensität [W/m2] (2.7) IA,IB Intensitäten der Pumpwellen A/B [W/m2] (4.1) IIF Intensität im Interferogramm [W/m2] (Abschnitt 4.1.1) IP Intensität der Pumpwelle [W/m2] (Abschnitt 2.2) IS Intensität der Signalwelle [W/m2] (Abschnitt 2.2) k Positive ganze Zahl K Betragsänderung in der Wellenamplitude (4.10) kB Boltzmannkonstante (kB = 1,380610 23 J/K) k~P , k~S Wellenzahlvektoren (Pumpwelle, Signalwelle) [1/m] (2.5) K~G Gittervektor des Brechzahlgitters [1/m] (2.9) L0 Driftlänge [m] (3.4) LD Diusionslänge [m] (3.4) m Modulationstiefe (2.8) n Brechzahl bei gegebener Wellenlänge; Anzahldichte der Ladungsträger im Leitungsband [1/m3] (2.1) n0 Brechzahl bei gegebener Wellenlänge im feldfreien Zustand NA (besetzte) Akzeptorniveaudichte [1/m3] (2.3) ND Donatorniveaudichte [1/m3] (2.1) ND+ Dichte ionisierter Donatorniveaus [1/m3] (2.1) PP Leistung der Pumpwelle [W] PR Leistung der Referenzwelle (bzw. der gebeugten Pumpwelle) [W] PS Leistung der Signalwelle [W] q Negatives Verhältnis von Abschirmfeld zu angelegtem elektrischen Feld (Abschnitt 3.5.2) Q Q-Faktor (2.20) 103 104 Kurz- und Formelzeichen r r41 rd s t tSp T Elektrooptischer Koezient (bzw. Tensor) [m/V] (2.16) Komponente des elektrooptischen Tensors [m/V] (Abschnitt 2.3.2) Debye-Abschirmlänge (-Radius) [m] (3.2) Photoanregungs-Wirkungsquerschnitt [m2/J] (2.1) Zeit [s] Zeitpunkt der momentanen Auslesespitze [s] (Abschnitt 3.4) Absolute Temperatur [K]; Transmission (3.7) THV Periode der angelegten Hochspannung (bzw. des angelegten elektrischen Feldes) [s] (Abschnitt 3.4) UHV Amplitude der angelegten Hochspannng [V] (Abschnitt 3.4) V Amplitudenverhältnis zwischen Referenzwelle und stationärer Signalwelle (4.8) x; y; z Koordinaten [m] Griechische Formelzeichen R ,0 t 0 s V R G ! ' 'R Absorptionskonstante [1/m] Absorptionskonstante (Röntgenstrahlung) [1/m] (Abschnitt 3.2.3) Intensitätsverhältnis zwischen zwei Pumpwellen (4.1) Thermische Anregungsrate [1/s] (2.1) Relative Dielektrizitätskonstante (bzw. Tensor) Räumlich gemittelte relative Dielektrizitätskonstante bei optischer Frequenz (!) Relative Dielektrizitätskonstante bei optischer Frequenz (!) im feldfreien Zustand Statische Dielektrizitätskonstante (bzw. -tensor) (2.4) Dielektrizitätskonstante des Vakuums (V = 8,85410 12 As/Vm) Rekombinationsrate [m3/s] (2.1) Kopplungskonstante [m 1] (2.24) Wellenlänge (im Vakuum) [m] Gitterperiode des Brechzahlgitters [m] (2.10) Ladungsträgerbeweglichkeit [m2/Vs] (2.2) Kreisfrequenz der Welle [1/s] Phasendierenz zwischen Signal- und Referenzwelle (4.8) Polarisationswinkel (in Ausbreitungsrichtung betrachtet, mathematischer Drehsinn) Azimutwinkel bei der Röntgenmessung [ ] (Abschnitt 3.2.3) Kurz- und Formelzeichen 'S RL Di HV R # P , S R 105 Phasenänderung in der Signalwelle (4.10) Optische Aktivität [ /m] (2.30) Raumladungsdichte [C/m3] (Abschnitt 2.1) Pauli-Matrizen (2.33) Dielektrische Relaxationszeit [s] (2.15) Umschalt-Zeitkonstante der Hochspannungsquelle [s] (Abschnitt 3.4) Rekombinationszeit [s] (Abschnitt 3.4) Winkel zwischen Signal- und Pumpstrahl [ ] (Abschnitt 2.4) Einfallswinkel von Pumpstrahl bzw. Signalstrahl [ ] (Abb. 2.2) Winkel des elektrischen Feldes / Gittervektors zur [001]-Richtung [ ] (2.28) Neigungswinkel bei der Röntgenmessung [ ] (Abschnitt 3.2.3) 106 Abbildungsverzeichnis 2.1 Bandtransportmodell mit einer Art von Ladungsträgern (Elektronen e ), angeregt durch Photonen der Energie h . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Belichtung eines Kristalls K mit 2 ebenen, kohärenten Wellen. . . . . 2.3 Harmonische Intensitätsverteilung (a), resultierende Ladungsverteilung (b) und Feldverteilung (c) im Diusionsfall . . . . . . . . . . . . 2.4 Absorptionsspektrum von BSO-4 verglichen mit den Spektren zweier anderer Sillenite. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.5 Entwicklung der Leistung der Signalwelle (hinter dem Kristall) bei der ZWM in BSO-4 nach Einschalten der Wellen. . . . . . . . . . . . 2.6 Maximale Leistung des gebeugten Anteils der Pumpwelle in Abhängigkeit von der Einschreibdauer. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.7 Entwicklung der Leistung der gebeugten Pumpwelle nach Ausschalten der Signalwelle bei t = 0, verschiedene Zeitskalen. . . . . . . . . . . . 2.8 Leistung der gebeugten Pumpwelle beim Auslesen nach 5 Minuten Einschreiben und verschieden langer homogener Beleuchtung in BSO-4. 2.9 Orientierungen von Sillenit-Kristallen. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1 Zweiwellenmischung mit räumlich begrenzten ebenen Wellen (Trapezgeometrie). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Zweiwellenmischung mit nichtebenen Wellen, Trapezgeometrie. . . . . 3.3 Verstärkung bei der Zweiwellenmischung, Trapezgeometrie, longitudinale Kristallorientierung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.4 Verstärkung bei der Zweiwellenmischung, Trapezgeometrie, transversale Kristallorientierung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.5 Berechnete Verstärkung bei der Zweiwellenmischung, Trapezgeometrie, longitudinale Kristallorientierung. . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.6 Berechnete Verstärkung bei der Zweiwellenmischung, Trapezgeometrie, transversale Kristallorientierung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.7 Berechnete Abhängigkeit der Verstärkungskurve von der Kristallorientierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 8 9 20 21 21 22 23 24 32 33 34 35 36 37 37 Abbildungsverzeichnis 3.8 Verstärkung bei der Zweiwellenmischung, Trapezgeometrie, Kristall mit von der Herstellerangabe abweichender Orientierung. . . . . . . . 3.9 Berechnete Verstärkung bei = 73 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.10 Zweiwellenmischung mit zylindrischer Signalwelle. . . . . . . . . . . . 3.11 Verstärkung bei der Zweiwellenmischung mit nichtebener Signalwelle, Zylindergeometrie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.12 Anordnung beim Laue-Verfahren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.13 Röntgenmessung in Reexionsanordnung mit Kristall K, Röntgenstrahl R, Drehachse D und Schirm Sch. . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.14 Symmetrieelemente der Laue-Klasse m3 in stereographischer Projektion, Symmetrieelemente (a), Bestrahlungsrichtungen bei Drehung um Achse D (b), mit endlichem R (c), bei verdrehter Montage des Kristalls (d,e). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.15 Aufnahme des Röntgen-Beugungsbildes eines BGO-Kristalls in Richtung einer Symmetrieebene. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.16 Zweiwellenmischung mit räumlich begrenzten Wellen, Rhombusgeometrie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.17 Intensität IS und Verstärkung G der Signalwelle bei der Zweiwellenmischung in Rhombusgeometrie, transversale Orientierung. . . . . . . 3.18 ZWM-Aufbau mit faserähnlichem Kristall. . . . . . . . . . . . . . . . 3.19 Stationäre Signalintensität bei der ZWM mit vorgegebener (quasi-) rechteckförmiger Spannung für verschiedene Eingangs-Polarisationswinkel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.20 Abhängigkeiten der Zeiten tSp , t90 10 , tSp und der Intensität IS (tSp ) von der Umschaltzeit HV der Hochspannungsquelle. . . . . . . . . . . 3.21 Berechnete Intensität G0 während einer Flanke des angelegten Rechteck-Wechselfeldes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.22 Gemessene und berechnete Intensität der Signalwelle ohne angelegtes elektrisches Feld. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.23 Gemessene und berechnete Intensität der Basis (a) und Verhältnis der Intensitäten von Spitze und Basis (b) bei angelegtem RechteckWechselfeld. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.24 Anordnung für die elektrooptische Modulationstechnik. . . . . . . . . 3.25 Gemessene und berechnete Transmission bei schwachem Signalstrahl. 3.26 Gemessene Transmission nach Umpolen des angelegten Feldes bei t = 0 bei hoher Signalintensität. Daraus berechnet: das interne elektrische Feld, durch den exponentiellen Verlauf genähert. . . . . . . . . 107 38 39 40 40 42 43 44 46 47 48 51 51 53 54 54 55 58 59 60 108 Abbildungsverzeichnis 3.27 Abhängigkeit des Abschirmfeldes EAb von der Periode THV des elektrischen Rechteck-Wechselfeldes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 3.28 Zeitpunkt tSp der Auslesespitzen in Abhängigkeit von der Gesamtintensität I0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 4.1 Aufbau für die Dreiwellenmischung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2 Abhängigkeit der Dreiwellenmischungs-Verstärkung vom Intensitätsverhältnis (0) der Pumpwellen ohne angelegtes elektrisches Feld. . . 4.3 Berechnete Dreiwellenmischungs-Verstärkung für konstantes (z) = 0 . 4.4 Abhängigkeit der Dreiwellenmischungs-Verstärkung vom Intensitätsverhältnis (0) der Pumpwellen mit angelegtem elektrischen Rechteck-Wechselfeld. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.5 Im F-LCD dargestelltes Bild. Die 2 Graustufen entsprechen den 2 Schaltzuständen des Displays. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.6 Gemessene Verteilung der Signalverstärkung. . . . . . . . . . . . . . . 4.7 Überlappung korrespondierender Strahlbündel. . . . . . . . . . . . . . 4.8 Überlagerung der gebeugten Pumpwelle (= Referenzwelle) mit der Signalwelle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.9 Aufbau der doppelten Zweiwellenmischung. Rechte Abbildung: die Pumpwellen fallen in verschiedene Regionen A und B des Kristalls. . 4.10 Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderung im Interferogramm nach einer Phasenänderung in der Signalwelle. . . . . . . . . . 4.11 Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderungen bei gemeinsamer Auswertung beider Regionen nach einer Phasen- und Intensitätsänderung in der Signalwelle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.12 Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderung im Interferogramm nach einer Phasenänderung in der Signalwelle, mit angelegtem elektrischen Gleichfeld. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.13 Gemessene und berechnete relative Intensitätsänderungen bei gemeinsamer Auswertung beider Regionen nach einer Phasenänderung in der Signalwelle, mit angelegtem elektrischen Gleichfeld. . . . . . . . . . . 4.14 Räumliches Multiplexing: durch Amplitudenteilung (a) oder durch Erzeugung einer abwechselnden Folge von Schichten A und B (b). . . 4.15 Aufnahme der verstärkten Signalwelle im stationären Zustand vor dem Einfügen des Graulters (a), unmittelbar nach Einfügen des Filters (b) und im nachfolgenden stationären Fall (c). . . . . . . . . . . 4.16 Zeitliches Multiplexing: die Pumpwellen fallen in zeitlich abwechselnder Folge in den selben Bereich des Kristalls K. . . . . . . . . . . . . 66 67 69 71 72 72 73 74 76 77 78 80 81 82 83 84 Abbildungsverzeichnis 109 4.17 Phasenänderung bei Erwärmung der Luft mit einem Lötkolben (a) und nach Drehen einer Zylinderlinse (b), ausgehend vom stationären Zustand, gemessen mit zeitlichem Multiplexing. . . . . . . . . . . . . 85 Selbständigkeitserklärung Diese Arbeit wurde vom Kandidaten selbständig verfaÿt. Es wurden keine anderen als die angegebenen Quellen und Hilfsmittel verwendet. Jena, den 8.10.1999 Gregor Cedilnik Tabellarischer Lebenslauf Name Geburtsdatum Geburtsort Gregor Cedilnik 19:4:1969 Herrenberg Schule 1979-1988 Schickhardt-Gymnasium Herrenberg 1988 Abitur Studium 1988-1995 Studiengang Physik (Diplom) an der Universität Stuttgart. Wahlfächer: Festkörperspektroskopie, Elektronische Analog- und Digitalmeÿtechnik 1994 Diplomarbeit am Institut für Technische Optik der Fakultät Konstruktions- und Fertigungstechnik 1995 Diplom Wissenschaft- 1995-1999 Doktorand am Institut für Angewandte Optik der liche Tätigkeit Friedrich-Schiller-Universität Jena 1999 Erönung des Promotionsverfahrens Jena, den 8.10.1999 Gregor Cedilnik Danksagung Ich möchte mich hiermit bei Herrn Prof. R. Kowarschik für die freundliche Aufnahme am Institut für Angewandte Optik, für die Betreuung dieser Arbeit und für die hilfreichen Hinweise und Ratschläge bedanken. Ebenso bedanke ich mich bei Herrn Dr. A. Kieÿling und allen anderen Mitarbeitern des Instituts für die stete Hilfsbereitschaft und das freundliche Arbeitsklima. Auch Alexei Kamshilin, Ervin Nippolainen, Victor Prokoev und Erik Raita vom Väisälä-Laboratorium in Joensuu, Finnland, sowie Matthias Mann, Prof. K.H. Ringhofer und Katja Shamonina vom Fachbereich Physik der Universität Osnabrück möchte ich meinen Dank für die gute Zusammenarbeit ausdrücken. Für zahlreiche interessante Diskussionen, die auch manchmal über das Arbeitsthema hinaus reichten, bedanke ich mich bei Matthias Esselbach. Schlieÿlich danke ich der Deutschen Forschungsgemeinschaft für die Unterstützung dieser Arbeit im Rahmen des SFB 225 und des INK Optische Informationstechnik .