Untersuchung der mechanischen und magnetischen

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Untersuchung der
mechanischen und magnetischen
Eigenschaften von
Si-Fe1−xCox Multischichtsystemen
von Diplom-Mineralogin
Anke Teichert
aus Weißenfels
von der Fakultät VIder Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
-Dr. rer. nat.genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. H. Burkhardt
Gutachter: Prof. Dr. F. Mezei
Gutachter: Prof. Dr. G. Franz
Gutachter: Prof. Dr. I. Abs-Wurmbach
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 16. August 2005
Berlin 2006
D 83
Zusammenfassung
In dieser Arbeit wurden die mechanischen und magnetischen Eigenschaften von Si-Fe90 Co10
und Si-Fe Multischichtsystemen untersucht, die in der Neutronenoptik wichtige Anwendungen haben. Ziel dieser Arbeit war es, den Streß für verschiedene Multischichtsysteme durch
Einstellen der Sputterparameter so zu optimieren, daß die gewünschten Werte für die Neutronenreflektivität, Remanenz oder Koerzivität in den Schichten erzielt werden können.
Vom besonderen Interesse waren bestimmte aperiodische Multischichtsysteme, die Neutronensuperspiegel, mit hohen Schichtzahlen. In diesen erhöht sich mit zunehmender Anzahl
der Schichten der Streß, der sich während des Herstellungsprozesses entwickelt. Ist dieser zu
hoch, kommt es zu einem Abplatzen der Schichten oder zu einer Verbiegung der Substrate.
Die zwei untersuchten Multischichtsysteme unterschieden sich hinsichtlich ihres Streulängendichte-Kontrastes (SLD-Kontrast). Der Vorteil des Si-Fe90 Co10 Systems ist, daß durch
die Angleichung der SLD für die spin down Komponente der Neutronen kein Kontrastunterschied besteht und somit nur die spin up Komponente der Neutronen reflektiert wird. Im
Si-Fe System besteht dem gegenüber ein höherer SLD-Kontrast für die spin up Neutronen.
Die Herstellung der Einzelschichten und der periodischen und aperiodischen Multischichtsysteme erfolgte auf Si-Streifen und Floatglas in der Triodensputteranlage. In dieser Anlage
wurden verschiedene Sputterparameter wie die Substrathalterspannung (Bias-Spannung),
der Argondruck, der Targetstrom und die Targetspannung variiert.
Die Charakterisierung der Proben erfolgte am Talystep Gerät, am Neutronen- und Röntgenreflektometer sowie mittels Röntgendiffraktometrie (XRD), SQUID-Magnetometrie und
Transmissions-Elektronen-Mikroskopie (TEM).
Insgesamt konnten für die Si-Fe90 Co10 und Si-Fe Multischichtsysteme an unserer Sputteranlage Parameter gefunden werden, bei denen der Streß nahezu Null war. Von allen Parametern
hatte das Substrathalter-Potential den größten Einfluß auf die Eigenspannung. Minimal war
diese zwischen 30 und 40 V. Eine Zunahme des positiven bzw. tensilen Stresses konnte mit
Erhöhung der positiven Bias-Spannung, des Targetstroms und der Targetspannung sowie
bei Argondrücken über 1,1×10−3 mbar beobachtet werden. Ursache für den Streß ist die
Art des Kristallwachstums in der aufwachsenden Schicht. Während in den Schichten mit
großen Kristalliten der Streß kompressiv ist, fand man in den Schichten mit kleinen Körnern
einen tensilen Streß.
XRR-Vergleichmessungen zeigten, daß die Zwischenschichten (ZWS) im Si-Fe System dünner waren als im Si-FeCo System. Die maximale ZWS-Dicke pro Periode im Si-FeCo Multischichtsystem betrug 37 Å. Eine Erhöhung der Bias-Spannung, des Argondruckes und der
Targetspannung führten zu einer Zunahme der ZWS-Dicken.
Die von uns in der Arbeit untersuchten Superspiegel erreichten von 0,037 bis 0,065 Å−1
Reflektivitäten von 78 bis 95%. Einen Zusammenhang ergab sich zwischen dem Gitterabstand in (110) in den Fe1−x Cox Schichten und der Eigenspannung in den hergestellten
Multischichten. Im streßfreien Zustand betrug der Netzebenenabstand dhkl 2,028 Å, welcher
nahezu dem dhkl -Wert von α-Fe mit 2,027 Å entspricht.
Durch eine Dotierung mit Cr erzielte man eine höhere Koerzivität und gleichzeitig eine kleinere Sättigungsmagnetisierung. Weiterhin konnte auf diese Weise die ZWS-Dicke reduziert
werden, da die Cr-Atome teilweise die Diffusion der Atome an der Grenzfläche unterbinden.
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung und Aufgabenstellung
1
2 Theoretische Grundlagen
2.1 Neutronen- und Röntgenoptik . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.1 Neutronenreflexion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.2 Reflexion an Vielschichtsystemen . . . . . . . . . . . . .
2.1.3 Superspiegel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2 Eigenspannungen in dünnen Schichten und Multischichtsystemen
2.2.1 Arten von Eigenspannungen . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.2 Berechnung der Eigenspannung in den Schichten . . . . .
2.2.3 Methoden zur Bestimmung der Eigenspannung . . . . . .
2.3 Verfahren zur Herstellung von Multischichtsystemen . . . . . . .
2.4 Stand der Technik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3 Methoden
3.1 Triodensputteranlage . . . . . . . . . . . .
3.2 Eigenspannungsmessung am Talystep Gerät
3.3 Röntgenreflektometrie (XRR-Messungen) .
3.4 Röntgendiffraktometrie (XRD) . . . . . . .
3.5 Neutronenreflektometrie . . . . . . . . . .
3.6 Transmissionselektronenmikroskopie (TEM)
3.7 SQUID-Magnetometrie . . . . . . . . . . .
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Dektak3030
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4 Ergebnisse und Diskussion
4.1 Substrate . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.1 Glas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.2 Si . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme . . . . . . . . . . . . .
4.2.1 Einzelschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.1.1 Variation des Substrathalter-Potentials
4.2.1.2 Variation der Schichtdicke . . . . . . .
FeCo Schichtdicke . . . . . . . . . . . .
Si Schichtdicke . . . . . . . . . . . . . .
4.2.2 Monochromatoren . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.2.1 Variation des Substrathalter-Potentials
4.2.2.2 Variation der Schichtdicke . . . . . . .
FeCo Schichtdicke . . . . . . . . . . . .
Si Schichtdicke . . . . . . . . . . . . . .
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3
3
4
10
12
14
14
18
19
20
23
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26
26
27
29
30
31
33
34
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36
36
36
37
38
38
38
42
42
46
48
48
55
55
61
III
Inhaltsverzeichnis
4.3
4.4
4.2.2.3 Variation des Argondruckes . . . . . . . . . . . . . .
4.2.3 Superspiegel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2.3.1 Eigenschaften in Abhängigkeit von der Bias-Spannung
4.2.4 Ergebnisse der Si-Fe90 Co10 Systeme . . . . . . . . . . . . . . .
Si-Fe Multischichtsysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.1 Fe Einzelschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.2 Monochromatoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.2.1 Variation der Sputterparameter . . . . . . . . . . . .
Substrathalter-Potential . . . . . . . . . . . . . . . . .
Targetstrom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Targetspannung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.3 Superspiegel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.3.1 Variation der Sputterparameter . . . . . . . . . . . .
Substrathalter-Potential . . . . . . . . . . . . . . . . .
Targetstrom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Targetspannung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.4 Ergebnisse der Si-Fe Systeme . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.5 Vergleich zwischen Si-FeCo und Si-Fe Systemen . . . . . . . .
Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.1 Fe-Dotierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.2 Cr-Dotierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.3 Co-Dotierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5 Zusammenfassung
IV
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69
76
76
95
97
97
101
101
101
106
112
116
116
116
118
120
121
123
126
126
128
138
141
Formelgrößen und Abkürzungen
A
a
B
b
b’
b”
C
ci
d
dbi
dF
dS
dhkl
D
E
En
Ex
FS
FF
HC
h
h̄
I
ISub
IT
Int
ji
k
kB
l
M
MS
m
n
NA
N
P
p
Fläche
Gitterkonstante
Magnetfeld
Streulänge
realer Teil“ der Streulänge
”
imaginärer“ Teil der Streulänge
”
Konstante
Atomanteil
Einzelschichtdicke
Doppelschichtdicke
Gesamtschichtdicke
Substratdicke
Netzebenenabstand
Korngröße
Elastizitätsmodul
Neutronenenergie
Photonenenergie
Kräfte im Substrat
Kräfte in der Schicht
Koerzivität
Durchbiegung der Proben
Plancksche Konstante
Stromstärke
Substrathalterstrom
Targetstrom
Intensität
Ionenenergie
Wellenvektor
Boltzmann-Konstante
gemessene Strecke am Talystep Gerät
molare Masse, Moment
Sättigungsmagnetisierung
Masse, Ordnung der Superspiegel
Brechungsindex
Avogadro-Konstante
Atomdichte
Leistung
magnetische Streulänge
V
Inhaltsverzeichnis
VI
pAr
pR
Q
R
r
S
T
t
UT
V
VF (r)
v
w
Y
Argondruck
Restgasdruck
Streuvektor
Biegeradius, Reflexion
Reflexionskoeffizient
Spin-Mittelwert
Temperatur, Transmission
Transmissionskoeffizient, Meßzeit
Targetspannung
Probenvolumen
Fermi-Pseudopotential
Poisson-Konstante, Geschwindigkeit
Halbwertsbreite
Sputter Yield
αS
αF
γGB
γi
λ
µB
µn
ψ
ρ
θ
2θ
θC
σ
σext
σint
σth
σR
linearer Ausdehnungskoeffizient des Substrats
linearer Ausdehnungskoeffizient des Schicht
Grenzflächenenergie
Oberflächenenergie
Wellenlänge
Bohrsches Magneton
magnetisches Moment des Neutrons
Ausbreitung der Welle im Medium
Massendichte
Probenwinkel
Detektorwinkel
kritischer Winkel
Eigenspannung oder Streß
externer Streß
intrinsischer Streß
thermischer Streß
Rauhigkeit
FeCo
SLD
SLDIm
SM
ZWS
Fe90 Co10
Streulängendichte (real)
Streulängendichte (imaginär)
Superspiegel (supermirror)
Zwischenschicht
RBS
SQUID
TEM
XRD
XRR
Rutherford Backscattering Spectrometry
Superconducting Quantum Interference Device
Transmissionselektronenmikroskopie
Röntgendiffraktometrie (X-Ray Diffractometry)
Röntgenreflektometrie (X-Ray Reflectometry)
1 Einleitung und Aufgabenstellung
Der Berliner Experimentierreaktor II (BER II) im Hahn-Meitner Institut liefert Neutronen
für Untersuchungen an einer Vielzahl von Proben. Er ist mit einer Kalten Quelle ausgestattet, die superkritischen Wasserstoff bei 27 K enthält. Dadurch wird die Geschwindigkeit
der Neutronen so stark verringert, daß sie in der Größenordnung von Photonenanregungen
liegt und sich z. B. die Bewegungen von Atomen oder Gitterdefekte untersuchen lassen, die
durch hohe Temperaturen oder durch die Bestrahlung entstehen.
Mit Hilfe der Neutronen ist es möglich, leichte Elemente im Atomgitter, wie Wasserstoff,
nachzuweisen und Elemente ähnlicher Ordnungszahl zu unterscheiden. Weiter sind Neutronen eine sehr empfindliche Sonde zur Untersuchung magnetischer Materialien.
Ausgehend vom BER II werden die kalten und thermischen Neutronen zu den einzelnen
Instrumenten in zwei Experimentierhallen geleitet. Dies erfolgt über Neutronenleiter, deren
Beschichtung aus einer 58 Ni Schicht besteht.
Zur Erhöhung des kritischen Winkels dieser Leiter werden heute meist Neutronen-Superspiegel eingesetzt, die von F. Mezei entwickelt wurden [1, 2]. Das sind Interferenzsysteme
aus Schichtpaaren zweier verschiedener Materialien mit unterschiedlichen Dicken, die durch
Braggreflexion Neutronen unter einem bestimmten Winkel reflektieren. Mit den Spiegeln
erreichte man eine Erweiterung des reflektierten Winkelbereiches über den Winkel der Totalreflexion hinaus bis zu einem Grenzwinkel, der durch die Dicke der dünnsten Schichten
bestimmt ist.
Eine spezielle Bauart dieser Superspiegel wird zur Spinpolarisation von Neutronen eingesetzt, bei denen eine Spinkomponente reflektiert und die andere transmittiert wird. In beiden
Fällen werden möglichst hohe kritische Winkel der Beschichtung angestrebt.
Eine wichtige Rolle bei den Superspiegeln mit hohem kritischen Winkel spielt der Streß, der
sich während des Sputterprozesses entwickelt. Ist dieser zu hoch, so kommt es zu einem
Abplatzen der Schichten oder zu einer Verbiegung der Substrate. Letzteres führt dazu, daß
die Neutronen unter verschiedenen Einfallswinkeln reflektiert werden und es dadurch zu
einem Reflektivitätsverlust in den Spiegeln kommt. Nach dem Modell von Abermann [3]
kann aufgrund des Schichtwachstums auch auf den Streß geschlossen werden. Danach führt
ein verstärktes Kornwachstum zu kompressivem Streß und ein verstärktes Inselwachstum
zu einem tensilem Streß in den Schichten.
Zudem sollen die Multischichtsysteme minimale Grenzschichten mit gemischter Zusammensetzung (Zwischenschichten) und Grenzflächenrauhigkeiten besitzen. Ideal wären Systeme
ohne Zwischenschichten (ZWS), weil dann nur die spin up Komponente der Neutronen
an den Superspiegeln reflektiert und die spin down Komponente transmittiert wird, da die
Superspiegelschichten für sie keinen Kontrast der Streulängendichte (SLD) aufweisen. In
fast allen Multischichtsystemen ist jedoch eine Bildung von ZWS zu beobachten, die durch
die Diffusion der Atome in die darunterliegende Schicht aufgrund ihrer Energie beim Auftreffen und der beim Herstellungsprozeß entstehenden Erwärmung des Substrats entstehen.
Dadurch existiert für die spin down Komponente ein SLD-Kontrast, und sie wird teilweise
reflektiert.
1
1 Einleitung und Aufgabenstellung
Um die diffuse Streuung in den Schichtsystemen zu minimieren, sollen die Schichten an den
Übergängen eine geringe Rauhigkeit besitzen. Dabei spielen die Struktur und die Korngröße
eine entscheidende Rolle. Bisherige Arbeiten hatten gezeigt, daß durch das Aufsputtern von
amorphen Schichten eine Glättung erreicht werden kann.
Ziel dieser Arbeit war, den Streß für verschiedene Multischichtsysteme durch Einstellen der
optimalen Sputterparameter zu minimieren, besonders für die Superspiegel mit einem hohen
kritischen Winkel. Dabei sollte die Dicke der störenden ZWS auch klein gehalten werden.
Für diese Arbeit wurden die Eigenschaften an zwei verschiedenen Multischichtsystemen,
Si-Fe90 Co10 und Si-Fe, in Abhängigkeit von den Sputterparametern Bias-Spannung, Argondruck, Targetstrom und Targetspannung untersucht.
Die Si-Fe90 Co10 Multischichten haben gegenüber den Si-Fe Multischichten den Vorteil, daß
durch die Anpassung der SLD für die spin down Komponente diese nicht reflektiert wird
und man somit eine bessere Polarisation erreicht.
Die Si-Fe Systeme besitzen dagegen einen höheren SLD-Kontrast für die spin up Komponente, was zu einer höheren Reflektivität führt. Weiterhin werden sie durch das Fehlen von
Co weniger aktiviert. Der Nachteil ist allerdings die weniger gute Übereinstimmung der SLD
für die spin down Komponente, die somit teilweise reflektiert wird, was zu einer schlechteren
Polarisation führen.
Die Herstellung der Proben erfolgte in einer Triodensputteranlage. Für die Bestimmung des
Stresses wurde die Durchbiegung der Si Substrate vor und nach dem Sputtern gemessen und
die Meßwerte in die Stoneysche Formel eingesetzt. Die hergestellten Einzelschichten und
Systeme mit periodischen Schichtstapeln auf Glas wurden am Neutronen- und Röntgenreflektometer untersucht und deren ZWS und Oberflächenrauhigkeiten mit dem Programm
Parratt“ gefittet.
”
Weitere Verfahren, die zur Charakterisierung der Systeme mit periodischen (Monochromatoren) und aperiodischen Schichtstapeln (Superspiegel) genutzt wurden, waren Röntgendiffraktometrie (XRD), SQUID-Magnetometrie und Transmissions-Elektronen-Mikroskopie
(TEM).
2
2 Theoretische Grundlagen
2.1 Neutronen- und Röntgenoptik
Die Untersuchung von polarisierenden und nichtpolarisierenden Multischichtsystemen mit
Neutronen und Röntgenstrahlen stellt in der heutigen Zeit ein breites Anwendungsfeld dar.
Seit dem Nachweis von Neutronen im Jahre 1932 von J. Chadwick [4] und Röntgenstrahlen von W.C. Röntgen im Jahre 1895 [5] wurden eine Vielzahl von Materialsystemen
erforscht.
Neutronen und Röntgenstrahlen eignen sich unter anderem zur Untersuchung der Kristallstrukturordnung und zur Bestimmung der Grenzflächenmorphologie (Schichtdicke, Grenzflächenrauhigkeit und Streulänge). Neutronen und Photonen unterscheiden sich hinsichtlich
ihrer Masse, Ladung und ihres Spinzustandes. Demzufolge treten in den Materialien auch
unterschiedliche Wechselwirkungen auf. Für die Neutronen ist die Streuung an den Atomkernen sehr stark, während die Photonen eine starke Wechselwirkung mit den Elektronen
erfahren.
Neutronen werden charakterisiert durch ihre Masse m und Geschwindigkeit v. Die Beziehung zur Wellenlänge λ bzw. Wellenvektor k (k = 2π/λ) ist gegeben durch:
mv = h̄k = h/λ.
(2.1)
Die Größe h̄ (h̄ = h/2π) ist die Plancksche Konstante. Die kinetische Energie ist proportional zur Masse und zum Quadrat der Geschwindigkeit. Daraus ergibt sich für die
Neutronenenergie En :
2
h̄2 k 2
81.8 [eV · Å ]
mv 2
=
=
.
En = kB T =
2
2m
λ2
(2.2)
Neutronen mit einer Wellenlänge von 2 Å haben eine Geschwindigkeit von etwa 2000 m/s
und eine kinetische Energie von etwa 20 meV.
Da die Neutronen unterschiedliche Spinzustände (J= ± 1/2) besitzen, können sie polarisiert
werden. Diese Eigenschaft wird ausgenutzt zur Untersuchung von magnetischen Materialien.
Neutronen breiten sich als Materiewellen aus und werden durch die Schrödinger-Gleichung
beschrieben. Im Gegensatz dazu wird die Röntgenstrahlung als elektromagnetische Welle
durch die Maxwell-Gleichungen beschrieben.
Die kinetische Energie Ex für Photonen berechnet sich nach der Formel 2.3. Die Geschwindigkeit der Teilchen ist mit v angegeben. Bei einer Wellenlänge von 2 Å beträgt die Energie
der Photonen rund 6,2 keV.
hc
12.4 [keV · Å]
=
(2.3)
λ
λ
Die Energiedifferenz vor und nach dem Streuprozeß ist abhängig von der Streuung der
Photonen an den Elektronen bzw. der Neutronen an den Atomkernen. Bei der elastischen
Ex = hv =
3
2 Theoretische Grundlagen
Streuung ist die reflektierte Energie gleich der einfallenden Energie, während bei der inelastischen Streuung eine Energieänderung auftritt. In der Röntgenstreuung bezeichnet man
die elastische Ladungsstreuung der Photonen an den Elektronen als Thomson-Streuung,
die inelastische als Compton-Streuung und die Absorption an den Kanten als Photoeffekt.
Auf die Röntgenstreuung soll hier nicht weiter eingegangen werden. Spezielle Details und
Ausführungen findet man in [6].
Zur Erzeugung von Neutronen nutzt man die Kernspaltung oder die Spallation. Bei der
Kernspaltung läuft eine Kettenreaktion im Kernreaktor ab, bei der Neutronen freigesetzt
werden. Dies geschieht, indem z.B. ein Neutron einen Urankern (235 U) in zwei Teile spaltet und dadurch weitere Neutronen freisetzt, die wiederum einen Urankern spalten. Bei der
Spallation setzt man dagegen die Neutronen durch das Beschießen eines Targets aus schweren Kernen durch einen hochenergetischen Protonenstrahl frei. Weitere Ausführungen zur
Neutronenerzeugung sind in [7, 8] zu finden.
Die Erzeugung der Photonen erfolgt in Röntgenröhren oder Synchrotronanlagen. In dieser
beschießt man ein Target mit Elektronen im keV Bereich. Die Röntgenstrahlung wird dann
in Form von Bremsstrahlung und charakteristischen Linien freigesetzt [5, 6].
Abschließend soll noch gesagt werden, daß die Neutronen aufgrund ihrer fehlenden Ladung
eine höhere Eindringtiefe im Material gegenüber den Röntgenstrahlen besitzen. Weiterhin
erreicht man mit Neutronen einen höheren Kontrast für benachbarte Elemente und Isotope.
Somit können auch leichtere Elemente, wie Wasserstoff nachgewiesen werden. Ein weiterer
Vorteil ist, daß man mit Hilfe polarisierter Neutronen die Richtung und die Größe der Magnetisierung von ferromagnetischen Lagen in den Schichtsystemen bestimmen kann.
Dem gegenüber stehen die einfache und schnelle Verfügbarkeit der Röntgenquellen.
2.1.1 Neutronenreflexion
Die Neutronenreflexion wird angewendet in Neutronenleitern, Analysatoren und Polarisatoren. Die Neutronenleiter bestehen aus innen verspiegelten Glasröhren mit rechteckigem
Querschnitt und basieren auf dem Prinzip der externen Totalreflexion. Die Spiegel bestehen
aus Ni Schichten oder Superspiegeln. Unter streifendem Einfall werden die Neutronen an
den Ni Schichten reflektiert und können somit über lange Strecken transportiert werden.
In den Polarisatoren, bestehend aus Schichtpaaren mit aperiodischer Stapelfolge, erfolgt
die Reflexion der einen Spinkomponente an den für sie kontrastreichen Schichten, während
die andere Komponente transmittiert wird, da die Schichten für sie keinen Kontrast haben.
Nun können die im Winkel separierten Spinkomponenten weiter verwendet werden.
Im folgenden Kapitel sollen die Grundlagen der Neutronenreflektometrie näher erläutert
werden, mit denen die polarisierenden Si-Fe1−x Cox Systeme untersucht wurden.
Die kinetische Energie der Neutronen En ist definiert über den Wellenvektor k und ihre
Masse.
h̄2 k 2
h̄2 (2π)2
h2
mv 2
=
.
(2.4)
=
=
En =
2
2m
2 m λ2
2 m λ2
4
2.1 Neutronen- und Röntgenoptik
Die Streuung der Neutronen am Atomkern wird beschrieben durch ein deltaförmiges Potential. Für eine bestimmte Position des Kerns am Ort R beträgt das Fermi-Pseudopotential
VF (r):
!
2 π h̄2
δ(r − R).
(2.5)
VF (r) = b
m
Die Streulängendichte in einem Volumen V ergibt sich aus der gewichteten Summe der
P
Streulängen b für die jeweiligen Materialien i (SLD = i ci (N b)i ). Die Größe ci ist der
Atomanteil für die jeweiligen Isotope. Die Atomdichte N berechnet sich aus der Dichte ρ,
der Avogadro Konstante NA und der molaren Masse M (N = ρ NA /M ). Die Streulänge b
ist eine komplexe Größe und ist für jedes Isotop spezifisch. Sie setzt sich zusammen aus der
kohärenten und imaginären Streulänge (b = b’ + ib”). Für die meisten Elemente und Isotope
ist b’ positiv. Der imaginäre Term beinhaltet die Absorption der Neutronen. Ausnahmen
bilden z.B. die Elemente B, Mn und Ti. Eine Übersichtstabelle zu den Streulängen ist in
[7] zu finden.
Um das mittlere Pseudopotential VF (r) in einem Material zu erhalten, ersetzt man δ in der
Glg. 2.5 durch N und die mittlere Streulänge b und erhält folgende Beziehung:
2 π h̄2
b N.
m
!
VF (r) =
(2.6)
Am Übergang zwischen zwei Materialien mit unterschiedlichen Streulängendichten N b,
werden der Neutronen- ebenso wie der Röntgenstrahl teilweise reflektiert und transmittiert.
Die Reflexion an einer idealen Grenzfläche vom Vakuum zu einem Material der SLD N b
zeigt die Abb. 2.1.
Abbildung 2.1: Reflexion an einer Grenzfläche.
Die Indizes i, r und t stehen für die einfallende, reflektierte und transmittierte Welle.
Für Neutronen ist beim Übergang in ein Material mit positiver SLD der Brechungsindex
kleiner als 1. Deshalb wird die Welle vom Vakuum (n0 =1) in die Materie (n1 < n0 ) zur
Grenzfläche hin gebrochen. Für Neutronen mit negativen Streulängendichten (z.B. Ti) wird
die Welle zum Lot hin gebrochen.
Die mit Q bezeichnete Größe ist der Streuvektor, der senkrecht auf der Oberfläche steht
und über den Einfallswinkel und die Wellenlänge definiert ist.
Q=
4π sin θ
.
λ
(2.7)
5
2 Theoretische Grundlagen
Analog zur klassischen Optik ergibt sich für n folgende Beziehung:
n=
v1
cos θi
=
cos θt
v0
(2.8)
, wobei v0 und v1 die Phasengeschwindigkeiten im Vakuum und im Material sind.
Ersetzt man k durch 2 π/λ, so kann man für n schreiben:
v
s
u 2
u kt
λ2 X
λ2 X
n=t 2 = 1−
N1 b 1 ≈ 1 −
N1 b 1 .
ki
π
2π
(2.9)
Die Größen N1 und b1 geben die Atomdichte und Streulänge des Materials an. Im Vakuum
haben die Neutronen ein Energiepotential von E= h̄ω = 1/2 mv02 . Im Material kommt das
Fermi-Potential hinzu (s. Glg. 2.6). Aufgrund des Energieerhaltungssatzes ergibt sich die
Gesamtenergie der Teilchen im Material aus der Summe der Teilenergien.
1
m v 2 + VF (r).
(2.10)
2
Stellt man die Gleichung nach v um und setzt die Phasengeschwindigkeiten im Vakuum
(v0 ) und im Material (v1 ) in die Glg. 2.8 ein, so erhält man für n:
E=
n=
v1
=
v0
v
u
u
t
1−
2 VF (r)
.
m v02
(2.11)
Die Streulängen b liegen in der Größenordnung von 10−12 cm und die SLD bei 10−23 cm2 .
Demnach beträgt V rund 10−7 eV. Für den Brechungsindex können wir schließlich schreiben:
VF (r)
m
= 1 − 2 VF (r) λ2 .
(2.12)
2E
h
Neben der Kernstreuung gibt es auch eine zusätzliche magnetische Wechselwirkung der
Neutronen mit den magnetischen Momenten in der Probe. Die Wechselwirkung des Neutronenspins mit dem Magnetfeld, welches durch die ungepaarten Elektronen im Festkörper
erzeugt wird, beschreibt der Zeemann Effekt. Dieser Effekt wird durch das magnetische
Moment des Neutrons µn und die magnetische Induktion B ausgedrückt.
n=1−
V (r)mag = −µn B(r).
(2.13)
Das Gesamtpotential setzt sich zusammen aus dem nuklearen und dem magnetischen
Potential. Somit erhält man für das Gesamtpotential folgende Formel:
V (r)ges = V (r)nuk + V (r)mag
2πh̄2
=
N (b ± p).
m
(2.14)
Die Ausrichtung der Neutronenspins zur Magnetisierung in der Probe wird über das Vorzeichen vor der magnetischen Streulänge p definiert. Bei (+) sind die Spins der Neutronen
parallel zur Magnetisierung in der Probe ausgerichtet, bei (-) antiparallel. Die magnetische Streulänge p kann berechnet werden mithilfe der Konstante C [9], dem Bohrschen
Magneton µB und dem Spin-Mittelwert S.
6
2.1 Neutronen- und Röntgenoptik
p=
C
µB S
=
2.7 f m
.
µB S
(2.15)
Den Spin-Mittelwert S erhält man, indem man die Magnetisierung M durch die Atomdichte N teilt (S= M /N ).
In Bezug auf die Energieformel (Glg. 2.10) wird der Zeemann-Faktor dazu addiert, was zu
folgender Gleichung führt:
E=
1
m v 2 + VF (r) ± µ B.
2
(2.16)
Die Reflexion der Neutronen am Übergang vom Vakuum (n0 ) in ein Material (n1 6= n0 )
oder an der Grenzfläche von zwei Materialien mit unterschiedlichen Dichten (n1 6= n2 ) wird
beschrieben durch das Snelliussche Brechungsgesetz.
cos θi = n cos θt .
(2.17)
Unterhalb des kritischen Winkels (θC ) findet im Material kein Energiefluß statt (θ <
θC ), d.h. die Welle wird totalreflektiert. Der kritische Winkel θC ist abhängig von dem
Brechungsindex n der jeweiligen Materialien.
cos θC = n
(2.18)
s
θC = arcsin
Nb
λ.
π
(2.19)
Der Totalreflexionsbereich zeigt sich in der Messung als ein Plateau, bei dem die Reflektivität 1 beträgt. Nach Überschreiten des kritischen Winkels nimmt die Reflektivität mit
θ−4 ab (θ > θC ).
Bei einer idealen glatten Oberfläche sind das Potential V und die Wellenfunktion ψ nur von
der z-Richtung abhängig. Die Ausbreitung der Welle im Medium wird im allgemeinen über
folgende Funktion beschrieben:
ψ = ei(ki,x x+ki,y y) ψz .
(2.20)
Separiert man das Potential und die Wellenfunktion nach z, so ergibt sich folgende
Gleichung:
h̄ d2 ψz
+ [Ez − Vz ] ψz = 0
2m dz 2
(2.21)
ψz = Aeikz z + Be−ikz z .
(2.22)
mit der Lösung:
A beschreibt die Amplitude der Welle, die in Richtung des Substrats auf die nächste
Grenzfläche trifft und B die von ihr auslaufender Welle. Nimmt man an, daß das Material
in der negativen z-Richtung unendlich ausgedehnt ist und von der Rückseite nicht beleuchtet wird, so verschwindet der zweite Term für das Material in der Glg. 2.22. Diese Bedingung
ist notwendig, um eine eindeutige Lösung für die Wellenfunktion zu erhalten. Weiterhin sollen die Stetigkeit der Amplitude ψ an der Grenzfläche und ihrer ersten Ableitung erhalten
7
2 Theoretische Grundlagen
bleiben. Anhand dieser Randbedingungen:
ψ0 (z=0) = ψ1 (z=0)
ψ00 (z=0) = ψ1 ’(z=0)
B1
= 0
ergeben sich für die Amplituden folgende Lösungen:
A1 = A0 + B0
A1 kz1 = kz0 (A0 − B0 ).
(2.23)
(2.24)
In der Matrix-Schreibweise ergibt sich folgende Beziehung:
A0
B0
!
=
M11 M12
M21 M22
!
A1
B1
!
=
M11 M12
M21 M22
!
A1
0
!
.
(2.25)
Daraus ergibt sich die Reflektivität R:
B0 2
R = .
A0
(2.26)
Die Koeffizienten A0 und B0 beziehen sich auf das Vakuum und A1 und B1 auf das
Material. Als Ergebnis erhält man die Fresnelschen Formeln, die nur für eine ideale glatte
Oberfläche gültig sind. Die in den Gleichungen dargestellte Reflektivität R und Transmission
T berechnen sich aus folgenden Größen:
R
T
k − k 2
1,z 0,z
= |r| = k0,z + k1,z 2
2k
0,z
2
= |t| = ,
k0,z + k1,z 2
(2.27)
(2.28)
dabei geben r und t den Reflexions- und Transmissionskoeffizienten an.
Bisher betrachteten wir die Neutronenreflektivität an einer idealen glatten Oberfläche, bei
der die Reflektivität nach der Fresnelschen Formel berechnet wird (s. Glg. 2.27). Ist die
Oberflächenrauhigkeit jedoch größer als Null, so verringert sich die gemessene Intensität
der spekulären Reflexion (θr = θi ). Bei den Kleinwinkelmessungen kann man jedoch nicht
unterscheiden zwischen der Grenzflächenrauhigkeit und Interdiffusion. Dazu wird die diffuse
Streuung (θr 6= θi ) im Detektor gemessen. Diese gibt Aufschluß über die laterale Struktur
der Grenzflächen.
Die Simulationskurven für die Reflexion an einer glatten Oberfläche und für 3 verschiedene
Oberflächenrauhigkeiten sind in der Abb. 2.2 wiedergegeben. Man erkennt, daß mit zunehmender Rauhigkeit die Reflektivität steiler abfällt.
Während bei einer glatten, idealen Oberfläche nur der Parameter in der z-Richtung von
Bedeutung ist, müssen bei einer rauhen Oberfläche die Parameter in der x- und y-Richtung
mit einbezogen werden. Daraus ergibt sich für eine rauhe Grenzfläche zwischen Vakuum
und Substrat:
8
2.1 Neutronen- und Röntgenoptik
1
σR=
σR=
σR=
σR=
Reflektivität
0.01
1E-4
0,0 nm
0,5 nm
1,0 nm
1,5 nm
1E-6
1E-8
1E-10
0.0
0.1
0.2
-1
Q [Å ]
0.3
0.4
Abbildung 2.2: Abhängigkeit der Reflektivität vom Einfallswinkel für eine glatte, ideale
Oberfläche und für verschiedene Oberflächenrauhigkeiten (σR = 0,5 bis
1,5 nm).
R = Rglatt exp(−2 σ 2 kz )
(2.29)
und für ein Multischichtsystem mit mehreren Schichten:
R = Rglatt exp(−2 σi2 kz,i kz,i+1 ).
(2.30)
In Glg. 2.30 beschreibt σi die mittlere quadratische Abweichung von der nominellen
Lage der glatten Grenzfläche, kz,i die z-Komponente in der i-ten Schicht. Der exponentielle Dämpfungsfaktor, der vom Quadrat der mittleren Abweichung σi abhängt, ähnelt dem
Debey-Waller-Faktor der Beugung. Dieser stellt eine Verschmierung des Streuzentrums (des
Atoms) dar.
Für die Berechnung der diffusen Streuung müssen die Höhen-Höhen-Autokorrelationen
(Glg. 2.31) und Kreuzkorrelationen (Glg. 2.32) betrachtet werden.
Cjj (R) =< ∆zj (r) ∆zj (r + R) >
(2.31)
Cjk (R) =< ∆zj (r) ∆zk (r + R) > .
(2.32)
Die Beziehung in der Glg. 2.31 gibt die Korrelationen von zwei Höhenabweichungen in
der Grenzschicht im Abstand r an. In der Glg. 2.32 sind die Korrelationen zwischen den
zwei Grenzflächen j und k angegeben.
Ausgehend von der Wellengleichung:
(∆ + n k02 ) ψ(r) = 0
(2.33)
wird n am Ort r durch den mittleren Brechungsindex und Fluktuationen um den Mittelwert beschrieben.
n(r) =< n > +δn(r).
(2.34)
Die Rauhigkeit wird allgemein durch die Grenzflächen-Imperfektionen beschrieben:
9
2 Theoretische Grundlagen
σ=
q
σr2 + σd2
(2.35)
σd2
σr2
die rms-Rauhigkeit und rms-Interdiffusion an.
und
, dabei geben
Im darauffolgendem Abschnitt betrachten wir die Reflektivität an einem Substrat mit einer
Einzelschicht. Beide Materialien besitzen eine glatte, ideale Oberfläche (σR =0). Befindet
sich eine Einzelschicht mit einer definierten Dicke auf dem Substrat, so kommt es zu Mehrfachreflexionen in der Schicht, die als Interferenzmuster sichtbar werden. Die Neutronenreflektivität und Interferenzmuster für die Fe, Ti und Na-Einzelschichten mit verschiedenen
SLD auf einem Si Substrat wurden in der Abb. 2.3 simuliert.
Fe: 1.314E-5
Ti: -1.946E-6
Si: 2.073E-6
Na: 9.234E-7
0.1
Reflektivität
1E-3
1E-5
1E-7
1E-9
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
-1
Q [Å ]
Abbildung 2.3: Simulation von Reflexionskurven von 100 Å dicken Fe, Ti und NaEinzelschichten mit verschiedenen Streulängendichten N b auf einem
Si Substrat.
Für den Übergang vom Vakuum in das Si Substrat mit einer unendlichen Ausdehnung
in z-Richtung erhält man die Reflexionslinie mit der Streulängendichte 2,073E-6 Å−2 . Ist
die Streulängendichte der Schicht (Fe) größer als die vom Substrat, kommen die Minima
des Interferenzmusters auf der Reflexionslinie zu liegen (1,314E-5 Å−2 ). Eine geringere
Reflektivität zeigt sich für negative Streulängendichten (Ti) (-1,946E-6 Å−2 ). Wie für Fe
kommen für Ti ebenfalls die Minima auf der Reflexionskurve zu liegen. Für die Na Schicht
(9,234E-7 Å−2 ), deren Streulängendichte zwischen der vom Si Substrat und 0 liegt, befinden
sich dagegen die Maxima des Interferenzmusters auf der Reflexionslinie.
2.1.2 Reflexion an Vielschichtsystemen
In den Multischichtsystemen wird der Matrizenformalismus angewandt, um die Gesamtreflektivität zu berechnen. Für die Reflexion an der Grenzfläche zwischen zwei Materialien 0
und 1 sowie 1 und 2 ergeben sich folgende Gleichungen:
A0
B0
!
=
M11 M12
M21 M22
!
A1
B1
!
;
A1
B1
!
=
M11 M12
M21 M22
!
A2
B2
!
.
(2.36)
Die Koeffizienten A und B sind durch eine Matrix miteinander verknüpft.
Die Amplituden der einfallenden Welle in einem Vielschichtsystem mit n-Schichten ergeben
sich durch die Matrizenmultiplikation.
10
2.1 Neutronen- und Röntgenoptik
A0
B0
!
= M0 · M1 . . . Mn
An
Bn
!
=M
An
0
!
.
(2.37)
Daraus ergibt sich folgende Reflektivität:
B0 2
M A 2
M 2
= 21 n = 21 .
R = A0
M11 An
(2.38)
M11
1
Reflektivität
1E-4
1E-8
1E-12
1E-16
0.0
σR,0 = 0,0 nm
σR,1+2= 0,0 nm
σR,2 = 1,5 nm
σR,1+2= 1,5 nm
0.1
0.2
-1
Q [Å ]
0.3
0.4
Abbildung 2.4: Simulation von Reflexionskurven für ein Si Substrat mit der Oberflächenrauhigkeit σR,0 und für drei Monochromatoren mit dem System
5(100 Å Si+ 100 Å Fe90 Co10 ) und verschiedenen Oberflächenrauhigkeiten σR,1 und σR,2 für die Einzelschichten.
In der Abb. 2.4 wurde die Reflektivität an einem Monochromator mit 5 Doppelschichten
auf Floatglas simuliert. Der Totalreflexionswinkel von Floatglas liegt bei einer Wellenvektor von 0,010 Å−1 , was bei einer Wellenlänge von 4,72 Å einem Winkel von 0,22° entspricht. Durch die Beschichtung des Glases mit Fe erhöht sich der Totalreflexionswinkel auf
0,017 Å−1 (θC =0,38°). Über dem kritischen Winkel sinkt die Reflektivität. Aus der Abbildung erkennt man die Interferenzmuster, die sich aufgrund der Reflexion an den Schichten
mit periodischer Stapelfolge ergeben. Anhand der Hauptmaxima läßt sich die Doppelschichtdicke dbi berechnen. Die kleineren Nebenmaxima werden als Kiessig-Oszillationen bezeichnet, aus deren Abstand die Gesamtschichtdicke D berechnet werden kann.
Der Gangunterschied ∆ kann folgendermaßen bestimmt werden:
∆ = 2 d n1 sin θ.
(2.39)
, dabei ist n1 der Brechungsindex der Schicht.
Somit ergibt sich zwischen dem Streuvektor Q und der Schichtdicke d folgender Zusammenhang:
λ ∼ 2 d (∆θ)
2π
.
∆Q =
d
(2.40)
11
2 Theoretische Grundlagen
Für das dargestellte Vielschichtsystem wurde die Reflektivität σR für verschiedene Grenzflächenrauhigkeiten simuliert (s. Abb. 2.4). Die schwarze und rote Linie geben die Reflektivität für eine ideale, glatte Oberfläche an. Ist von einer der beiden Schichten die Rauhigkeit
größer als Null, so nimmt die Reflektivität bei größeren Impulsüberträgen ab (blaue Linie).
Ein deutlicher Abfall zeigt sich, wenn σR von beiden Schichten größer als Null ist (grüne
Linie).
2.1.3 Superspiegel
Nickel besitzt von allen natürlich vorkommenden Elementen den höchsten kritischen Winkel. Dieser befindet sich bei 0,1°λ/ Å. Eine Erweiterung des reflektierten Winkelbereiches
über den Totalreflexionswinkel hinaus erreicht man durch die bestimmte Abfolge von Doppelschichtdicken.
Jede dieser Doppelschichten in diesen Systemen erzeugt einen Bragg-Peak. Durch eine
bestimmte Abfolge der Doppelschichtdicken kommt es zu einer Aneinanderreihung von
mehreren Peaks. Diese Multischichtsysteme, bestehend aus einer Anzahl von Doppelschichten mit aperiodischer Schichtdickenverteilung, werden Superspiegel genannt. Die Formel
für die Berechnung der Schichtdicken in den Superspiegeln wurde von Mezei entwickelt
[1]. Die ersten Superspiegel stellte man im Jahre 1976 her und setzte sie ein. Bezüglich
der Materialien unterscheidet man zwischen nichtpolarisierenden und polarisierenden Multischichtsystemen.
Nichtpolarisierende Systeme, wie Ni-Ti oder Mo-Si, werden eingesetzt in Neutronenleitern,
die die Neutronen über große Distanzen transportieren können, oder als Strahlteiler. Magnetische Multischichtsysteme, wie Si-Fe, FeCoV-TiN oder Ti-Co, kommen zum Einsatz als
Polarisatoren und Analysatoren. Durch die Anpassung der SLD für die spin down Komponente an die SLD der nichtmagnetischen Schicht in den erwähnten Systemen, erfahren die
spin down Neutronen am Übergang von einem Material in das andere keinen SLD-Kontrast
und werden transmittiert. Dagegen werden die spin up Neutronen bei voller Sättigung aufgrund des hohen SLD-Kontrastes an den Schichten reflektiert.
In der Abb. 2.5 sind die SLD für verschiedene Elemente und die Legierung Fe90 Co10 dargestellt.
1500
up
down
1200
-2
SLD [ µ m ]
900
600
300
0
-300
Si
Fe
Fe90Co10 Co
Cu
Abbildung 2.5: SLD für verschiedene Targetmaterialien.
12
2.1 Neutronen- und Röntgenoptik
Wie aus Abb. 2.5 zu erkennen ist, ist der SLD-Kontrast für die spin up Komponente
von Fe sowie Fe90 Co10 gegenüber Si sehr groß. Die SLD für die spin down Komponente ist
gleich. Damit werden die spin up Neutronen (Spin parallel zur Magnetisierungsrichtung) an
den Schichten reflektiert und die spin down Neutronen (Spin antiparallel zur Magnetisierungsrichtung) transmittiert.
Für die spin up Neutronen ist der Kontrast an der Fe Schicht größer als an der FeCo
Legierung. Dadurch kann in den Si-Fe Superspiegeln eine höhere Reflektivität beobachtet
werden. Nachteilig ist, daß für die spin down Neutronen ein SLD-Kontrast an den Materialübergängen besteht, wodurch ein geringer Anteil an den Fe Schichten reflektiert wird.
Ein anderer Typ von Superspiegeln wurde von Krist und Mezei entwickelt [10]. In den
Co-Cu Systemen ist im Gegensatz zum System Si-Fe1−x Cox der Kontrast für die spin down
Komponenten hoch. Damit werden hier die spin down Neutronen an den Schichten reflektiert und die spin up Neutronen transmittiert.
Die Abb. 2.6 zeigt die Berechnung (links) und die TEM-Querschnittsabbildung eines SiFe90 Co10 Superspiegels mit 50 Schichten (rechts).
1.0
up
down
Reflektivität
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
Theta [deg]
1.0
1.2
Abbildung 2.6: Berechnung (λ=4,72 Å) (links) und TEM-Querschnittsabbildung eines
Superspiegels mit 50 Schichten auf Glas (rechts).
Wie in der Abb. zu sehen ist, beträgt die Reflektivität für die Si-FeCo Superspiegel an
der Abbruchkante bei 0,8° rund 96%. Die SLD für die spin up Komponente von Fe90 Co10
beträgt 1,274E-5 Å−2 und die spin down Komponente 2,120E-6 Å−2 . Silizium besitzt eine
SLD von 2,012E-6 Å−2 .
Auf der rechten Seite der Abb. 2.6 ist der Ausschnitt eines Si-FeCo Superspiegels zu sehen.
Ausgehend vom Glassubstrat (unterer Rand) steigt die Doppelschichtdicke mit zunehmender Schichtanzahl an. Abgeschlossen wird der Schichtstapel mit einer Si Schicht, die die
Oxidation des Fe1−x Cox verhindert. In der Abbildung erkennt man helle und dunkle Streifen. Die hellen Streifen sind die Si Schichten, die dunklen Streifen die polykristallinen FeCo
Schichten.
13
2 Theoretische Grundlagen
2.2 Eigenspannungen in dünnen Schichten und
Multischichtsystemen
2.2.1 Arten von Eigenspannungen
Eigenspannungen, auch als Restspannungen bezeichnet, treten auf, wenn der Festkörper
keinen äußeren Kräften, Momenten oder Temperaturfeldern ausgesetzt ist. Sie entstehen
durch die unterschiedlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten zwischen den Materialien, durch die Bildung von Defekten im Kristallgitter oder die Bildung von neuen Verbindungen an den Grenzflächen.
Hinsichtlich ihres Ausdehnungsbereiches unterscheidet man in den Festkörpern drei Eigenspannungstypen [11, 12]. Die Spannungen I. Art, auch als Makrospannungen bezeichnet,
erstrecken sich über größere Distanzen und sind über mehrere Kornbereiche homogen. Diese
werden hervorgerufen durch die Deformationsunterschiede des Substrats und der Schichten.
Die Spannungen II. und III. Art werden unter dem Begriff Mikrospannungen geführt und
sind über kleine Bereiche homogen. Der Typ II (intergranulare Spannung) variiert zwischen
den Körnern. Er wird verursacht durch die Inkompatibilität zwischen den benachbarten
Körnern oder Kristalliten, die meist in den polykristallinen Schichten beobachtet werden
können. Die Eigenspannungen III. Art schwanken wiederum über den atomaren Bereich. Sie
treten hauptsächlich in epitaktischen Schichten auf. Die Gitterfehlpassung (Misfit) in diesen
Schichten ist abhängig von der Differenz der Gitterkonstanten zwischen den Materialien.
Durch den Einbau von Leerstellen oder Zwischengitteratomen entstehen Versetzungen, die
die Spannung in den Schichten relaxieren können.
Die Gesamtspannung an einem bestimmten Ort (r) ergibt sich aus der Summe aller Teilspannungen:
(2.41)
σij (r) = σijI (r) + σijII (r) + σijIII (r).
Abbildung 2.7: Illustration der Eigenspannungstypen in polykristallinen Schichten.
Das Auftreten der genannten Eigenspannungstypen über einen bestimmten Bereich ist in
der Abb. 2.7 dargestellt.
14
2.2 Eigenspannungen in dünnen Schichten und Multischichtsystemen
Während des Abscheidungsprozesses entwickelt sich in den Schichten der extrinsische, der
intrinsische und der thermische Streß. Der resultierende Streß ergibt sich aus den einzelnen
Spannungen (Glg. 2.42).
σ = σext + σint + σth .
(2.42)
Die thermische Spannung kommt durch die unterschiedlichen Ausdehnungskoeffizienten
der Materialien und durch die Temperaturdifferenzen zustande. Je höher die Unterschiede
zwischen beiden Materialien sind, um so höher ist auch der thermische Streß. Die linearen Ausdehnungskoeffizienten α sind in [13] angegeben. Der thermische Streß kann über
folgende Beziehung bestimmt werden:
σth = (αS − αF )(T − T0 ).
(2.43)
Die Größen αS und αF geben die linearen Ausdehnungskoeffizienten des Substrats und
der Schicht an, die Größen T0 und T die Raumtemperatur und Prozeßtemperatur. Die
Deformation wird anhand des Spannungs-Dehnungs-Diagramms beschrieben. Bis zu einem
bestimmten Wert kann eine elastische Deformation beobachtet werden, die dem Hookschen
Gesetz folgt (σ= E; = ∆l/l). In diesem Bereich besteht zwischen σ und ein linearer
Zusammenhang. Die Größen σ, E und geben die Spannung, das Elastizitätsmodul des
Materials und die Dehnung an. Teilt man die Längendifferenz durch die Ausgangslänge,
dann kann die Dehnung eines Materials bestimmt werden. Bei Überschreiten des Bereichs
der elastischen Ausdehnung wird das Material plastisch verformt und geht nicht mehr in
seinen Ausgangszustand zurück. Wird hier ein bestimmter Wert überschritten, kommt es
zu einem Materialbruch.
Der intrinsische Streß wird hervorgerufen durch die Gitterdefekte, die Textur der Schichten
oder durch die Bildung von neuen chemischen Verbindungen an den Grenzflächen. Hier
unterscheidet man zwischen dem Oberflächen- und Grenzflächenstreß.
Um den Effekt auf das Substrat zu beschreiben, wird vom tensilem (Zugspannung) und
kompressivem (Druckspannung) Streß gesprochen. Der tensile und kompressive Streß unterscheiden sich aufgrund ihres Vorzeichens. Sind die Proben auf der Schichtseite konkav
verbogen, so ist der Streß in den Schichten tensil (Zugspannung) (σ >0). Ist die Verbiegung
der Proben auf der Schichtseite konvex, so herrscht in den Schichten ein kompressiver Streß
(Druckspannung) (σ <0).
In der Abb. 2.8 sind die Verbiegungen dargestellt, die durch den tensilen und kompressiven
Streß in den Schichten verursacht werden.
Abbildung 2.8: Verformungen der Proben in Abhängigkeit von der Schichtspannung.
Die Zugspannung in den Schichten führt zu einer konkaven Verbiegung
der Proben (links) und die Druckspannung zu einer konvexen Biegung
(rechts).
In den polykristallinen Schichten besteht ein Zusammenhang zwischen der Kristallstruktur
(Korngröße) und der Eigenspannung.
15
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.9: Allgemeines Diagramm für die Eigenspannungen in den Materialien mit
einem hohen und niedrigen Schmelzpunkt nach Abermann [3].
Die Abb. 2.9 veranschaulicht diesen Zusammenhang, der von Abermann untersucht
wurde [3].
Hinsichtlich des Schichtwachstums unterschiedet man zwischen drei Modellen. Das reine
Inselwachstum oder der Volmer-Weber-Mechanismus, wie er bei den Sputterprozessen stattfindet, geschieht durch die Nukleation von clusterförmigen Keimen auf der Oberfläche, die
zu Inseln zusammenwachsen. Beim Stranski-Krastanov-Mechanismus wachsen die ersten
Monolagen schichtweise auf und gehen dann nach einiger Zeit in ein Inselwachstum über.
Nach dem Aufwachsen einer Benetzungsschicht von wenigen Monolagen spüren die Atome
das Bindungspotential der Unterlage nicht mehr. Da die Bindung der Atome untereinander
stärker ist als zu der Unterlage, kommt es zur Inselbildung. Dagegen ist beim layer-by-layeroder Frank-van-der-Merve-Wachstumsmechanismus die Bindung der Atome zur Unterlage
stärker als untereinander. Es kommt zu einem Schichtwachstum, bei der die Monolagen
nacheinander kristallisieren.
In den Modell von Abermann geht man von dem Volmer-Weber-Wachstumsmodell aus
[3]. Zu Beginn des Prozesses treffen die Atome auf der Oberfläche auf und bilden Adatome.
Wenn sich die einzelnen Körner verbinden und zu einer Schicht zusammenwachsen, steigt
der tensile Streß an.
Für Materialien mit einer geringen Mobilität und hohem Schmelzpunkt nimmt der tensile
Streß weiter zu. In den Schichten beobachtet man ein schmales kolumnares Kornwachstum.
Die Bildung von mehreren Körnern mit einer geringen Größe wird herbeigeführt durch die
Platzierung der ankommenden Teilchen und Atome in der Nähe des Auftreffpunktes. Mit
dem Einbau der Atome an den energieungünstigeren Stellen ist die Bildung von Leerstellen in den Schichten verbunden. Dadurch ist bei gleicher Atomanzahl eine Zunahme der
Schichtdicke und des Volumens sowie eine Verringerung der Reflexintensität für die polykristallinen Schichten bei den XRD-Messungen zu beobachten.
In den Materialien mit einer hohen Mobilität und niedrigem Schmelzpunkt nimmt dage16
2.2 Eigenspannungen in dünnen Schichten und Multischichtsystemen
gen der kompressive Streß zu. Die Atome und Teilchen, die auf der Oberfläche auftreffen,
können aufgrund der geringeren Bindungsenergie untereinander zu energiegünstigeren Stellen diffundieren und eingebaut werden. Die energiegünstigeren Stellen sind in diesem Fall
die Stufen und Korngrenzen in der Schicht. Die ankommenden Atome werden in der Schicht
als Gitteratome eingebaut oder besetzen die Leerstellen im Gitter. Dies führt zu einer Reduzierung des Schichtvolumens und der Porosität in den Schichten und hat zur Folge, daß
die gemessene Reflexintensität der Schichten ansteigt. Im Gegensatz zu den Materialien mit
einer niedrigen Mobilität beobachtet man für diese ein geringeres Inselwachstum.
Dotiert man die Schichtmaterialien mit verschiedenen Elementen wie C, H2 oder N2 , so
können diese im Gitter eingebaut werden. Der Vorteil ist, daß damit die Oberflächenrauhigkeiten der Schichten verringert und die Interdiffusionen an der Grenzfläche unterbunden
werden kann. Allerdings führt der Einbau der Atome auf den Gitterplätzen auch zu einer
defektärmeren Kristallstruktur, wodurch der kompressive Streß ansteigt. Die Diffusion der
Atome entlang der Korngrenzen und die Bildung von neuen Inseln auf der Oberfläche führen
wiederum zu einer Reduzierung der Korngröße und zu einem Anstieg des tensilen Stresses.
Die tensile Spannung, die durch das Zusammenwachsen der Körner und die Bildung von
Korngrenzen entsteht, wurde von Hoffman beobachtet und untersucht [14]. Nix und
Clemens verbesserten das Modell von Hoffman und führten einen weiteren Parameter
ein, der die Teilung der zwei Oberflächen darstellt, die freigegeben werden [15].
Abbildung 2.10: Nix-Hoffman Mechanismus für polykristalline Schichten [15].
Die Abb. 2.10 zeigt den Nix-Hoffman Mechanismus. Durch die Vereinigung der einzelnen
Inseln wird ein tensiler Streß erzeugt. Die Inseloberflächen mit der Oberflächenenergie γi
wachsen zusammen und es entstehen Korngrenzen mit der Energie γGB . Die durchschnittliche Spannung ergibt sich aus folgenden Größen:
hσi =
1−v
1+v
2 γi − γGB
E
a
1/2
.
(2.44)
Die Größen E und v geben das Elastizitätsmodul und die Poisson-Konstante des Substrates an. Die Grenzflächen- und Oberflächenenergie wird in den freitragenden Streifen
durch die plastische Deformation der Schichten ausgeglichen. Die Spannung kann positiv
oder negativ sein.
Den Einfluß der Korngröße und der Grenzflächenrauhigkeit auf den Streß beschrieben Spaepen [16] und Tamulevicius [17] in ihren Arbeiten. Ostrovsky und Bokstein betrachteten den Streß in Verbindung mit der Diffusion der Atome an den Korngrenzen [18].
Außerdem erläuterten sie ein Modell, welches die Diffusion der Atome entlang der Korngrenzen beschreibt.
Clyne [19] sowie Spaepen und Shull [20] gingen näher auf die Streßarten und -größen
ein, die während des Schichtwachstums bestimmt werden können. Während des Prozes17
2 Theoretische Grundlagen
ses beobachtet man Interdiffussionen an der Grenzfläche. Dadurch kommt es zur Ausbildung von Zwischenschichtdicken, die einen zusätzlichen Streß in den Systemen verursachen
(Grenzflächenstreß). Dieser wurde von Berger und Spaepen in den Ag-Cu Systemen
[21] sowie von Beke et al. in den Cu-Al und Ni-Cd Multischichtsystemen [22] untersucht.
2.2.2 Berechnung der Eigenspannung in den Schichten
Für die Bestimmung der Eigenspannung in den dünnen Schichten wird die Stoneysche Gleichung verwendet. Diese gilt dann, wenn die Schichtdicke klein ist gegen die Substratdicke
(dF dS ).
Sie beschreibt den Zusammenhang zwischen dem Streß im Film und den experimentell
bestimmbaren Größen. In den Dünnschichtsytemen ist der biaxiale Streß von dem Elastizitätsmodul E, dem Poisson-Verhältnis v und der Dehnung abhängig:
E
.
(2.45)
1−v
Um die Eigenspannung zu bestimmen, müssen die elastischen Konstanten des Substrates
und die Schicht- und Substratdicke bekannt sein. Wächst ein dünner Film auf einem Substrat
auf, so kommt es durch die bereits genannten Effekte zu einer Verbiegung der Probe.
σ=
Abbildung 2.11: Streßgrößen in einer polykristallinen Schicht auf einem Substrat
(Erläuterungen siehe Text).
In einem Dünnschichtsystem werden die Momente in der Schicht und im Substrat durch
folgende Ausdrücke angegeben (alle Größen sind in der Abb. 2.11 gekennzeichnet):
dF
,
2
dS
MS = FS .
2
MF = FF
(2.46)
FF und MF kennzeichnen die Kräfte und Momente in der Schicht, FS und MS die im
Substrat. An der Grenzfläche befinden sich die Momente der Materialien im Gleichgewicht,
wobei die Kraft der Schicht gleich der des Substrates ist (FF = FS ). Damit ergibt sich
folgende Lösung:
(dF + dS ) FF
= MF + MS .
(2.47)
2
An der neutralen Achse sind alle Kräfte Null. Oberhalb und unterhalb der neutralen Achse
besitzt die Schicht bei einer konvexen Verbiegung auf der Filmseite eine Druckspannung
18
2.2 Eigenspannungen in dünnen Schichten und Multischichtsystemen
und das Substrat eine Zugspannung. Der Streß σm ergibt sich aus dem Radius R, der Dicke
d und dem Winkel θ (s. Glg. 2.48).
[(R + d/2) ∆θ − R ∆θ ]
E
1−v
R ∆θ
!
E
d
=
1+
,
1−v
2R
z
.
σ(z) = σm
d/2
(2.48)
σm =
(2.49)
Entsprechend zu der Spannungsverteilung erhält man für das Biegemoment:
M =2
Z
0
d/2
E
z
σm w d2
σm w
z dz =
=
d/2
6
1−v
h3 w
12 R
(2.50)
, wobei w den Querschnitt angibt. Überträgt man das Ergebnis auf das Substrat und die
Schicht, so ergibt sich für das Biegemoment MS des Substrats und der Schicht MF :
h3S w
ES
MS =
,
1 − vS 12 R
3
EF
hF w
MF =
.
1 − vF 12 R
(2.51)
(2.52)
Betrachtet man den biaxialen Streß in der Schicht, so erhält man ausgehend von der
Glg. 2.47 für den jeweiligen Querschnitt folgende Formel:
(dF + dS ) FF
ES h3S w
EF h3F w
=
+
.
2
(1 − vF ) 12 R (1 − vS ) 12 R
(2.53)
Für dF dS ergibt sich für die Eigenspannung σres folgende Beziehung:
σres =
FF
ES
d2S
=
.
dF w
1 − v 6 R dF
(2.54)
Der dargestellte Zusammenhang zwischen σ, den elastischen Konstanten, der Dicke und
dem Biegeradius ist bekannt als Stoneysche Gleichung.
2.2.3 Methoden zur Bestimmung der Eigenspannung
Die Eigenspannungen in den Schichten können mit mechanischen Methoden, mit Röntgenund Neutronenstrahlung oder mit magnetischen, elektrischen oder akustischen Methoden
bestimmt werden. Der Vorteil der mechanischen Verfahren ist die schnelle Bestimmung der
Verbiegungen sowie die bessere Verfügbarkeit gegenüber den Neutronen- oder Röntgenquellen.
In der vorliegenden Arbeit wird näher auf die mechanischen und röntgenographischen Methoden eingegangen. Ausführliche Beschreibungen zu den anderen Meßmethoden findet
man in [23, 24, 25, 26].
19
2 Theoretische Grundlagen
Mechanische Methoden
Die mechanischen Verfahren werden unterteilt in die kontaktierenden und nichtkontaktierenden Methoden. Zu den ersten zählen die Messung der Oberflächenprofile am Profilometer
und zu den zweiten z.B. das Messen der Biegeradien mittels eines Lasers.
Die Methoden beruhen auf den Kurvenmessungen. Dazu werden die Durchbiegungen h1
und h2 der Proben vor und nach dem Beschichtungsprozeß gemessen. Sind die elastischen
Konstanten und Dicke des Substrats bekannt, kann anhand der Stoneyschen Formel die
Eigenspannung berechnet werden.
Vorteile der nicht-kontaktierenden Verfahren sind der höhere vertikale Meßbereich und daß
das Meßergebnis weniger von der Oberflächenrauhigkeit und den Unreinheiten auf der Oberfläche beeinflußt wird. Diese können sich gerade bei Proben mit einer kleinen Durchbiegung
nachteilig auswirken.
Auf die Talystep Messungen am Dektak Gerät wird speziell im Kapitel Methoden eingegangen (s. Kapitel 3.2).
Eigenspannungsanalyse mit Röntgenstrahlen
Eine weitere Möglichkeit zur Bestimmung der Eigenspannung bietet die Untersuchung der
Proben mit Röntgenstrahlen. Am weitesten verbreitet ist das sin2 ψ Verfahren.
Das Verfahren basiert auf der Messung der elastischen Gitterdehnung φψ in der Richtung,
die definiert ist durch die Eulerwinkel φ und ψ.
Den biaxialen Streß in den Schichten bestimmt man über den interplanaren Abstand der
Kristallebenen dψhkl , den spannungsfreien Netzebenenabstand d0hkl , die Eulerwinkel und die
elastischen Konstanten. Dieser Zusammenhang wird durch folgende Formel ausgedrückt:
1+v
2v
dψhkl − d0hkl
=σ
sin2 ψ −
.
0
dhkl
E
E
φψ =
(2.55)
2.3 Verfahren zur Herstellung von
Multischichtsystemen
Plasmagestützte Abscheidemethoden finden heutzutage eine breites Anwendungsfeld in der
industriellen Fertigung. Dabei sollen die Beschichtungsverfahren möglichst viele Anforderungen erfüllen. Zum einen soll die Schicht über einen großen Bereich homogen und das
Herstellungsverfahren kostengünstig sein.
Verfahren zur Herstellung von Multischichtsystemen sind das Sputtern (Kathodenzerstäubung), Magnetron-Sputtern, Ionenstrahlgestütztes Sputtern und Verdampfen. Für die Herstellung von epitaktischen Schichten, z.B. Solarzellen, wird das PLD (pulsed laser deposition) oder MOCVD (Metalorganic Chemical Vapor Phase Deposition) Verfahren eingesetzt,
worauf hier nicht näher eingegangen wird.
In diesem Abschnitt wird ein kurzer Überblick zu dem Sputter Verfahren (Kathodenzerstäubung) gegeben.
20
2.3 Verfahren zur Herstellung von Multischichtsystemen
Kathodenzerstäubung (Sputtern)
Unter dem Sputtern versteht man allgemein das Herausschlagen von Teilchen aus dem Target durch den Beschuß mit energiereichen Ionen. Diese Ionen, meist Ar+ -Ionen, die durch
die Kollisionen mit den Elektronen entstehen, werden zum Target hin beschleunigt. Treffen
die Ionen auf die Oberfläche, so können sie am Targetatom gestreut werden oder in die
Schicht eindringen und dabei Energie auf die Targetatome übertragen. Überschreiten die
Targetatome ihre Bindungsenergie, so lösen sie sich vom Festkörper. Die herausgeschlagenen Atome besitzen Energien zwischen 1 und 10 eV. Treffen sie dann auf das Substrat, so
können die dort aufwachsen.
In der Abb. 2.12 ist der Prozeß an der Targetoberfläche schematisch dargestellt.
Abbildung 2.12: Sputterprozesse an der Targetoberfläche.
Die Zahl der Targetteilchen, die pro auftreffendem Ion emittiert werden, wird als Sputterausbeute (sputter yield) Y angegeben. Diese ist abhängig vom Targetmaterial, der Art und
der Energie der Gasionen und dem Einfallswinkel. Die sputter yield“ Werte in Abhängig”
keit von der Ionenenergie und dem Sputtergas sind in den Atomic Nuclear Data Tables [27]
nachzulesen.
Zu Beginn ist eine Schwellenenergie von 10 bis 30 eV Bindungsenergie im Festkörper
notwendig, um die Targetteilchen herauszuschlagen. Mit Erhöhung der Energie steigt Y
zunächst linear an. Das Maximum wird bei einigen 104 eV erreicht. Zwischen der Sputterausbeute und der Ionenmasse besteht ebenfalls eine lineare Abhängigkeit. Abhängig von der
Ionenenergie und -masse treten verschiedenen Reaktionen an der Targetoberfläche auf. Für
kleine Massen und Energien kann ein Single-Knock-on-Regime beobachtet werden, bei dem
Y etwa 0,1 beträgt. Zwischen 100 und 10000 eV gibt das einfallende Ion seine Energie in
Form von Stoßkaskaden ab (lineare Stoßkaskade). Das Freisetzungsvolumen beträgt rund
1 mm3 . Über 10 keV ist Y exponentiell abhängig von der Oberflächenbindungsenergie U0
U0
und der Temperatur T (Y ∝ e kB T ) (thermal spike regime).
Der dargestellte Zusammenhang zwischen Y , der Ionenenergie und -masse gilt für den
senkrechten Einfall der Ionen. Erhöht man von der Richtung parallel zur Oberfläche den
Einfallswinkel der auftreffenden Ionen, so steigt die Sputterausbeute zunächst an, da die
für die Ejektion eines Atoms erforderliche Richtungsänderung des Impulses geringer ist als
21
2 Theoretische Grundlagen
beim senkrechten Einfall. Bei Winkeln über 60° dominiert jedoch die Ionenreflexion, so daß
Y wieder abnimmt.
Berücksichtigt man die einzelnen Faktoren, so ergibt sich für die Sputterrate folgende Beziehung:
Y (Ei ) ji M
.
(2.56)
ρ e NA
Die Größen Ei und ji geben die Ionenenergie und -stromdichte an und M und ρ die
molare Masse und Dichte des Targets. e und NA stehen für die Elementarladung und die
Avogadrosche Konstante (e NA =9,649E+7 As kmol−1 ).
Die Sputterbedingungen beeinflussen die Struktur und mechanischen Eigenschaften in den
aufwachsenden Schichten. Anhand des Strukturmodells von Thornton [28, 29] (s. Abb.
2.13) kann bei bestimmten Bedingungen auf die Struktur der Schichten geschlossen werden.
Rate =
Abbildung 2.13: Strukturmodell nach Thornton.
Das Modell zeigt das Wachstumsverhalten für verschiedene Zonen. In der Zone 1, bei
niedrigen Werten von T / Tm (Tm ist die Schmelztemperatur), ist die Struktur porös und
besteht aus nadelförmigen Kristalliten. Ursache ist die geringe Energie und Mobilität der
Teilchen, wodurch die Atome auch an energieungünstigeren Stellen aufwachsen, wenn sie
dort auftreffen. Dadurch kommt es zu einem verstärkten Inselwachstum. In der Zone T wird
der Abschattungseffekt durch die Oberflächendiffusion der Atome ausgeglichen. Es kommt
zu der Bildung einer faserförmigen und gegenüber der Zone 1 dichteren Struktur.
In der Zone 2, wo T /Tm höher ist als in den vorhergehenden Zonen, beobachtet man eine
kolumnare Struktur. Bestimmend für das Wachstum ist die Oberflächenmobilität der Atome. Mit zunehmender Temperatur steigt der Korndurchmesser und gleichzeitig verringert
sich die Porosität in den Schichten. Für die Zone 3 mit einer hohen Volumendiffusion bildet
sich ein rekristallisiertes, dichtes Gefüge aus. Anstatt der Leerstellen sind mehr Zwischengitteratome vorhanden.
Im Zusammenhang mit der Struktur variieren die mechanischen Eigenschaften. Wie bereits
anhand des Modells nach Abermann beschrieben, besitzen die Schichten in der Zone 1
und Zone T eine hohe Anzahl von Kristalliten und Leerstellen und dadurch steigt auch der
22
2.4 Stand der Technik
tensile Streß. Je höher T /Tm ist, um so höher ist auch die Oberflächendiffusion und die
Größe der Kristallite nimmt zu. Das führt zu einer Verringerung der tensilen Spannung.
Durch das Sputtern mit einem Gemisch aus Edelgas und einem reaktiven Gas (H2 , N2
u.s.w.) kann der tensile Streß weiter reduziert werden. In diesem Fall erfolgt der Einbau der
Fremdatome als Zwischengitteratome oder durch das Besetzen der überschüssigen Leerstellen.
Mit der Erhöhung des Argondruckes verschiebt sich die Zone 2 zu größeren T / Tm -Werten.
Dies ergibt sich aus der geringeren Mobilität der Atome auf der Oberfläche, da die Atome
aufgrund der häufigeren Kollision an Energie und Geschwindigkeit verlieren. Daher bildet
sich bei höheren Drücken erst bei höheren Temperaturen ein faserförmiges Gefüge aus.
Das Sputtern der Schichten kann mit verschiedenen Systemen erfolgen. Bei dem Triodensystem werden die Elektronen von einer Glühkathode erzeugt und zur Anode hin beschleunigt,
wobei sie Ar+ -Ionen erzeugen. Diese werden zum Target gezogen, welches sich auf einem
negativen Potential befindet. Durch Anlegen eines Potentials an den Substrathalter kann
das Wachstum der Struktur beeinflußt werden.
Beim Magnetronsputtern sind hinter den Targets Permanentmagnete angebracht. Damit
bewegen sich die Elektronen auf spiralförmigen Bahnen um die magnetischen Feldlinien,
wodurch die Ionenisierungswahrscheinlichkeit erhöht wird. Die Magnetronsputteranlagen
haben den Vorteil, daß sie eine gute Reproduzierbarkeit und Langzeitstabilität zeigen. Gegenüber den Triodensputtersystemen erreicht man mit diesen höhere Sputterraten. Das
Sputtern von homogeneren Schichtdicken wird durch eine Spaltquelle ermöglicht.
2.4 Stand der Technik
Unsere Multischichtsysteme finden Anwendung bei der Streuung von kalten und thermischen Neutronen. Sie werden eingesetzt als Polarisatoren, Analysatoren oder Bender [30].
Ziel ist es, durch optimale Sputterbedingungen einen möglichst geringen Streß und eine
hohe Reflexion und Polarisation in den Vielschichtsystemen zu erreichen.
Das Hauptproblem in den Superspiegeln mit hohen kritischen Winkeln ist der Streß, der mit
steigender Anzahl der Schichten zunimmt. Nahezu streßfreie Multischichtsysteme gelingt
es heutzutage bis zu Werten von m = 3, 5 (600 Schichten) herzustellen [31].
Für die polarisierenden Superspiegel mit 900 Schichten (m = 3, 5) wird eine Reflektivität
von 60% und in denen mit 1200 Schichten (m = 4, 1) von 40% erreicht [32]. Die höchste
Reflektivität wurde allerdings für Ni-Ti Multischichtsysteme mit 2820 Schichten (m = 4, 8)
und für NiC-Ti Systeme mit 3000 Schichten (m = 5, 1) erreicht [33]. Für die Systeme mit
m = 4, 8 und m = 5, 1 betrug sie 60%.
Von allen Arbeitsgruppen wird zur Herstellung der Multischichten das Magnetron-Sputtern,
Sputtern oder Ionenstrahlsputtern verwendet. Der Vorteil der ersten zwei genannten Verfahren ist das Beschichten von großen Flächen, während mit den Ionenstrahlsputtern niedrige Grenzflächenrauhigkeiten erzielt werden können. Ikeda et al. bestimmten in den mit
Magnetron-Sputtern hergestellten Ni-Ti Superspiegeln Rauhigkeiten zwischen 7 Å (630
Schichten) und 9,5 Å (3856 Schichten) [31]. Wehrli und Clemens produzierten TiNx FeCoV Superspiegel mit einer Rauhigkeit von 7 Å [34]. Bei den mit Ionenstrahl abgeschiedenen Schichten und anschließendem Ionenstrahlbeschuß konnte von Soyama et al. die
Rauhigkeit der Grenzfläche in den Ni-Ti Systemen von 6,5 auf 3,5 Å und in den Ni-Mn
Systemen von 5,3 auf 4,1 Å für Ni und auf 3,9 Å für die Mn Schichten verringert werden
23
2 Theoretische Grundlagen
[35]. Maaza et al. untersuchten die Neutronenreflektivitäten und Interdiffusionen in den
V-Ni Monochromatoren und Superspiegeln [36]. Durch die Anwendung der Ionenstrahlsputtertechnik (IBS) ist es ihnen gelungen, Schichten mit einer Oberflächenrauhigkeit von 4 Å
und minimale Zwischenschichtdicken zu erreichen.
In den nichtpolarisierenden Systemen, wie Ni-Ti, gelang es durch die Zugabe von Gasen (H2 ,
N2 , O2 , Luft) die Interdiffusionen an der Grenzfläche zu unterbinden und die Rauhigkeiten
zu senken [37, 38, 39]. Bei den polarisierenden Vielschichtsystemen (FeX-Y) erzielt man
eine Verbesserung durch die Zugabe von N2 [32] oder durch die Dotierung der Ti Schichten
mit V [40]. Der Einlaß von Luft oder O2 in die Kammer ist in diesem Fall ungeeignet, da
die Fe Schichten sofort oxidieren würden und sich somit der Streulängendichtenkontrast
zwischen den Materialien ändern würde.
Bender werden eingesetzt, um eine hohe Polarisation von einem Strahl mit einer breiten
Divergenz zu erhalten. Dazu bringt man eine Schicht aus Gd oder Gd-Verbindungen auf,
die die spin down Neutronen absorpieren. Aufgrund der Absorptionsschicht konnten Böni
et al. in den FeCoV-TiNx [30] und Wehrli et al. in den TiGd-TiNx [34] weniger spin down
Neutronen und eine höhere Polarisation nachweisen.
Die bisher untersuchten Si-Fe1−x Cox Superspiegel (m = 2) erreichten an der Abbruchkante eine Reflektivität von 88% [41]. Unter optimalen Bedingungen betrug die gesamte
Zwischenschichtdicke in den Si-Fe89 Co11 Systemen 23 bis 24 Å [42]. Als optimale Sputterbedingungen, bei denen die Zwischenschichtdicke minimal war, wurden von Cho et al.
folgende Werte aufgeführt [42]:
Argondruck= 1,3×10−3 mbar; Targetspannung= 708 V;
Argondruck= 2,5×10−3 mbar; Targetspannung= 880 V;
Argondruck= 1,3×10−3 mbar; Targetspannung= 880 V;
(Substrat floating)
(Substrat floating)
(USub = -70 V).
Verändert man einen der Parameter, so steigt die Zwischenschichtdicke bis auf 36 Å
an. Aufgrund der säulenartigen FeCo Struktur und der höheren Diffusion der Si Atome in
die Fe1−x Cox Schicht, ist die Zwischenschichtdicke auf der FeCo Schicht größer als auf Si.
Anhand von Ellipsometriemessungen kombiniert mit Röntgen- und Neutronenreflektometermessungen konnten Cho et al. die chemische Zusammensetzung der Zwischenschichten
bestimmen [43]. Für die Zwischenschicht auf Fe89 Co11 ermittelten sie (Fe89 Co11 )66 Si33 und
auf Si (Fe89 Co11 )50 Si50 .
Eine weitere Anforderung, die an die Multischichtsysteme gestellt wird, ist eine hohe Remanenz und Koerzivität.
Die meisten Superspiegel sind bei Magnetfeldern von 200 bis 300 Gauß gesättigt [30, 32, 40].
Einige Systeme, wie Fe-Ge, erreichten ihre Sättigung schon bei 115 Gauß [44]. Entscheidend
für die Sättigungsmagnetisierung MS ist neben den Sputterparametern auch die Dicke der
magnetischen Schichten [45].
Die Größe der Koerzivität ist abhängig von der Schichtdicke, der Anzahl der Doppelschichten, der Temperatur und der Dosis des Ionenbeschusses [46]. Die meisten Arbeitsgruppen
untersuchten den Einfluß der Schichtdicke (Fe, Ni) auf die magnetischen Eigenschaften
[47, 48, 49]. So bestimmten Schanzer et al. eine Koerzivität von 300 Gauß in den TiFeCoV Doppelschichten, die sich mit steigender Schichtdicke kaum änderte [50]. In den
Fe-X Systemen konnte eine Zunahme von HC mit steigender Fe Schicht beobachtet werden. Swerts et al. bestimmten in den Fe-Ag Multischichten eine Koerzivität von 100 Gauß
(dFe =1750 Å) [51]. In den Fe-Ti Systemen betrug HC 200 Gauß für Fe Schichtdicken von
100 Å [52].
24
2.4 Stand der Technik
Weitere Untersuchungen belegen, daß durch die Erhöhung der Anzahl der Doppelschichten
die Koerzivität sinkt [53, 54]. Auch die Temperatur spielt eine entscheidende Rolle. Gupta
et al. zeigten, daß mit steigender Temperatur die Diffusion und die Zwischenschichtdicke
zunimmt, die zu einer Reduzierung von HC führt [55].
25
3 Methoden
3.1 Triodensputteranlage
Die Herstellung der Fe1−x Cox -Si Multischichtsysteme erfolgte in der Triodensputteranlage.
Den Aufbau der Sputteranlage zeigt die Abb. 3.1 [56].
Abbildung 3.1: Aufbau der Triodensputteranlage (Darstellung aus [56]).
In der Mitte der 1 m3 großen Kammer befindet sich ein drehbarer, wassergekühlter Substrathalter, der beidseitig mit 20×50 (cm2 ) großen Substraten bestückt werden kann. Den
Substratflächen gegenüber sind die Targets (Fläche: 30×80 (cm2 )) angebracht. Der Abstand zwischen den Targets und den Substraten beträgt 15 cm. Links und rechts von den
Targets befindet sich jeweils ein Kathoden-Anoden Paar. Als Glühkathode dient ein Wolframdraht.
Durch die Shutter, die vor beiden Substratflächen angebracht waren, sollen Verunreinigungen der Gläser beim Säubern der Targets vermieden werden. Weiterhin ermöglichen sie das
Sputtern von unterschiedlichen Schichtdicken auf beiden Substratseiten.
Der Kammerdruck wird über mehrere Meßköpfe, die nach dem Pirani- und Penningprinzip
arbeiten, gemessen. Der minimale Enddruck der Anlage beträgt 5×10−7 mbar.
Das Auspumpen der Kammer erfolgte zunächst mit einer Vorpumpe (bis 1 × 10−1 mbar)
und anschließend mit einer Turbomolekularpumpe (bis 10−4 mbar). Unter einem Restgasdruck von 10−4 mbar evakuierte die Kryopumpe weiter. In unserer Anlage wurde Argon als
Arbeitsgas verwendet. Dieses wurde bei einem konstanten Fluß in die Kammer eingelassen
(Argonfluß 56 sccm) (sccm=standard cm3 ). Mit dem Schieber zwischen Kryopumpe und
Kammer kann der Argondruck verändert werden.
26
3.2 Eigenspannungsmessung am Talystep Gerät Dektak3030
Die aus der Kathode austretenden Elektronen werden mit einer Spannung von 100 V beschleunigt und erzeugen durch die Zusammenstöße mit den Argonatomen ein Plasma in der
Kammer. Durch Anlegen eines negativen Potentials an das Target (-900 V) schlagen die
Ar+ -Ionen Atome aus dem Target, die dann eine Energie von einigen eV besitzen. Die mittlere freie Weglänge der Teilchen, die sich durch die Kammer bewegen, ist druckabhängig.
Für Argondrücke von 10−3 mbar beträgt sie rund 5 cm.
Bei den vorhergehenden Sputterprozessen war der Substrathalter nicht geerdet und befand
sich auf dem gleichem Potential wie das Plasma. In diesem Fall betrug die Spannung des
Substrathalters gegenüber Erde 62 V±3 V. Für die in der Arbeit untersuchten Multischichten wurde das Potential des Substrathalters gegen Erde auf 32 V±2 V bei 1,0×10−3 mbar
verringert, indem die Filamente gegen Erde isoliert wurden (floating Potential).
Bei der Herstellung der Multischichten in der Anlage wurden abwechselnd die Si und FeCo
Schichten auf die Substrate gesputtert. Dabei führte der Substrathalter jeweils eine halbe
Drehung aus, so daß dieser parallel zu den beiden Targetflächen stand. Die Schichtdickenkontrolle erfolgte über bestimmte Faktoren, die im Sputterprogramm fixiert sind.
3.2 Eigenspannungsmessung am Talystep Gerät
Dektak3030
Die Bestimmung der Eigenspannungen in den Schichten ist mit einer Durchbiegungsmessung
möglich. Diese erfolgten am Talystep Gerät (Dektak3030).
Kamera
Meßspitze
Vergrösserungsglas
Probentisch
Abbildung 3.2: Aufbau des Dektaks Profilometers.
Ein Ausschnitt des Geräts ist in der Abb. 3.2 zu sehen. Dieser zeigt die Anordnung der
Meßspitze, des Probentisches, der Kamera und des Vergrößerungsglases.
Für die Erfassung des Oberflächenprofils fährt eine Diamantspitze mit einer Auflagekraft von
7 mg über die Probe. Im Diagramm wird die Durchbiegung der Proben über die gemessene
Strecke aufgetragen. Aus der Durchbiegung h können der Biegeradius und anschließend die
27
3 Methoden
Eigenspannungen berechnet werden. Zwischen der Durchbiegung h, der Meßstrecke l und
dem Biegeradius R besteht folgender Zusammenhang (Glg. 3.1):
l
R = (R − h) +
2
2
h
l
R =
+
.
2 8h
2
!2
2
(3.1)
Anhand der Durchbiegung der Proben vor (h1 ) und nach der Beschichtung (h2 ) kann die
zusätzliche Durchbiegung durch die aufgesputterten Schichten (∆h = h2 − h1 ) bestimmt
werden. Dabei wird, wenn sich die Schichten in einem Tal befinden, die Durchbiegung h
positiv gezählt und wenn sich die Schichten auf einem Berg befinden, negativ gezählt. An
unseren Proben wurde die Durchbiegung auf der Substratrückseite gemessen. Die Streßarten
unterscheiden sich aufgrund des Vorzeichens. Ist ∆h negativ und die konvexe Biegung auf
der Filmseite verringert sich, dann ist der Streß in den Schichten kompressiv. Für ∆h > 0
ist der Streß in den Schichten tensil.
Am Talystep Gerät kann maximal eine Meßstrecke von 49 mm abgetastet werden. Der
vertikale Meßbereich beträgt 65 bis 1310 kÅ, die Auflösung beträgt 1 bis 20 Å.
Abbildung 3.3: Messung eines besputterten Si Streifens am Talystep Gerät, Probennr.:
5533.
Die Durchbiegung eines besputterten Si Streifens ist in der Abb. 3.3 zu sehen (l= 35 mm).
Die Filmseite befand sich auf dem Berg. Vor der Beschichtung betrug h1 für diese Probe
-10 kÅ. Nach dem Sputterprozeß nahm die konvexe Verbiegung der Probe auf der Schichtseite zu und erhöhte sich auf h2 = -70 kÅ. In diesem Fall war ∆h <0 (R = -25,5 m) und
der Streß in den Schichten kompressiv (σ < 0).
Den Zusammenhang zwischen der Eigenspannung in den Schichten und dem Biegeradius
beschreibt die Stoneysche Gleichung (Glg. 3.2).
σ=
E
d2S
1
.
(1 − v) 6 dF (R2 − R1 )
(3.2)
Die Stoneysche Gleichung gilt dann, wenn die Schichtdicke klein ist gegen die Dicke des
Substrats (dF dS ). Die in der Gleichung angegebenen Formelgrößen E und v sind das
E
Elastizitätsmodul und die Poisson-Konstante des Substrats, wobei (1−v)
für Si mit der Orientierung (100) 180 GPa betrug [57]. Die Substrat- und Schichtdicke sind in der Gleichung
mit dS und dF angegeben, die Biegeradien vor und nach dem Beschichten mit R1 und R2 .
28
3.3 Röntgenreflektometrie (XRR-Messungen)
Ungeeignet ist diese Methode zur Bestimmung von Schichtdicken unter 300 Å. Der Meßfehler betrug für diesen Fall 40%. Die Auflösung am Talystep Gerät war abhängig vom
eingestellten vertikalen Meßbereich. Für 65 kÅ betrug die Auflösung 1 Å, für 655 kÅ 10 Å
und für 1310 kÅ 20 Å. Für dS , dF , h und l wurden Fehler zwischen 4 und 10% bestimmt.
Der Meßfehler für den Streß ergab sich anhand folgender Gleichung (3.3):
E
∆σ
=
σ
1−v
dS
d2S
d2S
∆dS −
∆R
−
∆dF .
3 R dF
6 R2 dF
6 R d2F
!
(3.3)
Für die Eigenspannung wurde insgesamt ein Meßfehler von 8% abgeschätzt.
Die Durchbiegung der Proben auf der Substratrückseite wurde jeweils über eine Meßstrecke
von 35 mm gemessen. Bei den Superspiegeln bestimmte man die Gesamtschichtdicke anhand der Höhendifferenz zwischen Schicht und Substratfläche. Hohe Meßfehler ergaben sich
für Schichtdicken unter 500 Å. In diesem Fall setzte man für die Berechnung der Eigenspannung die aus den Röntgen- und Neutronenreflektometrie bestimmten Schichtdicken in
die Stoneysche Formel ein.
3.3 Röntgenreflektometrie (XRR-Messungen)
Die Grenzflächenmorphologie, d.h. die Dicke der Schichten und ZWS sowie die Rauhigkeit
der Schichten auf Glas wurden mittels Röntgenreflektometrie bestimmt. Der Strahlverlauf am 3-Achsen Röntgenreflektometer ist in Abb. 3.4 dargestellt. Diese besteht aus einer
Röntgenquelle, Probenhalter, einem Si Einkristall und Detektor.
Abbildung 3.4: Aufbau des Röntgenreflektometers (Cu-Kα Strahlung).
Die Röntgenquelle wird mit einer Hochspannung von 30 kV betrieben. Der austretende
Elektronenstrom von 30 mA wird auf die Kupferanode hin beschleunigt.
Das charakteristische Röntgenspektrum des Cu Targets ist das Röntgenbremsspektrum,
die Cu-Kα und Cu-Kβ-Linie. Durch den Si Einkristall mit der Orientierung (111), der
sich vor dem Detektor befindet, wird die Cu-Kα Strahlung selektiert. Die Divergenz des
Primärstrahls wird durch den Leuchtfleck (0,5 mm×8,0 mm) und der Blende am Ausgang
der Röhre (0,1 mm) begrenzt. Diese betrug am Röhrenausgang 0,011°. 40 cm hinter der
ersten Blende befand sich eine weitere Blende mit einer Öffnung von 2,0 mm. Die Auflösung
wird bestimmt durch die größte Blendenöffnung. Für unsere Kleinwinkelmessungen betrug
sie 0,004 Å−1 , was einer Strahldivergenz von 0,028° entspricht.
29
3 Methoden
Im Detektor wurde die Reflexion an der Probe über einen bestimmten Bereich gemessen.
Als Detektor diente eine Ionisationskammer. Um die maximale Meßintensität pro Meßschritt
nicht zu überschreiten, befand sich für die Messungen von 0° bis 1° ein Abschwächer mit
dem Abschwächungsfaktor 58,3 vor dem Detektor. Die Totzeit des Detektors betrug rund
1 µs. Die Reflexionsmessungen im Kleinwinkelbereich zwischen 0° und 3° führte man mit
einer Röntgenröhreneinstellung von 30 kV und 30 mA durch.
Die Meßbedingungen für die Kleinwinkelmessungen sind in der Tab. 3.1 wiedergegeben.
Tabelle 3.1: Meßparameter der Multischichtsysteme im Kleinwinkelbereich.
Meßbereich
0° ≤ θ ≤ 1°
1° ≤ θ ≤ 3°
TIM
10 s
10 s
DOM
0,01°
0,01°
DZT
0,02°
0,02°
NS2
101
201
mit Abschwächer
ohne Abschwächer
Die Parameter TIM, DOM, DZT und NS2 geben die Meßzeit pro Schritt, die Schrittweite
der Probe und des Detektors und die Anzahl der Meßschritte an.
Zum Bestimmen der Grenzflächenmorphologie wurde das Programm Parratt“ verwendet
”
[58]. Dieses benutzt für die Auswertung der Profile den Matrizenformalismus.
Die Reflektivität in Abhängigkeit vom Streuvektor bei den im Kap. 4 gezeigten Kleinwinkelmessungen wurde jeweils durch die einfallende Intensität geteilt.
3.4 Röntgendiffraktometrie (XRD)
Zur Bestimmung der Kristalitgröße und der lateralen Struktur wurde die Röntgendiffraktometrie eingesetzt.
Für kristalline Schichten erhält man Beugungsreflexe durch die kohärente Streuung der
Röntgenstrahlen an den Atomen. In den Röntgenbeugungsexperimenten wird die Braggsche Gleichung verwendet, um die Gitterstruktur in den Proben zu bestimmen (Glg. 3.4).
n λ = 2 dhkl sin θ
(3.4)
Die Größen n und λ sind die Ordnungen (n= 1,2,3...) und die Wellenlänge der Strahlung.
dhkl und θ geben den Netzebenenabstand im Gitter und den Winkel des Beugungsreflexes
an. Die Gitterparameter und dhkl -Werte für die einzelnen Strukturen sind in der JCPDS
Datei angegeben [59].
Die Fe1−x Cox Schichten in den hergestellten Multischichtsystemen kristallisieren in der α-Fe
Struktur und besitzen die Orientierung (110) (Fe: bcc Gitter, a0 = 2, 8665 Å) [60]. Laut
[59] liegt der Fe Beugungsreflex bei einem Detektorwinkel von 2θ= 44,68°.
Deshalb wurden die Intensitäten der FeCo Schichten zwischen 41° und 47° gemessen. Die
Schlitzbreiten vor und nach der Probe betrugen 0,2 und 2,0 mm. Aufgrund der geringen
Schichtdicke bei einzelnen Proben (d ≤50 Å) wurde mit einer Röntgenröhrenspannung von
30 kV und -strom von 40 mA anstatt 30 kV und 30 mA gearbeitet. Dadurch erhöhte sich
die Intensität um den Faktor 1,9.
Für die Si-Fe Systeme reichte bei den Großwinkelmessungen eine Röntgenröhreneinstellung
von 30 kV und 30 mA aus. Die Blendenbreite vor der Probe und dem Detektor betrugen
wie bei den Si-FeCo Systemen 0,2 und 2,0 mm und die Meßzeit pro Schritt 180 s. Die
30
3.5 Neutronenreflektometrie
Strahldivergenz 40 cm hinter dem Röhrenausgang betrug 0,023°.
Um die Intensität (Int), Halbwertsbreite (w) und Korngröße (D) der Schichten zu bestimmen, wurden die Rockingkurven mit einer Lorentzfunktion ausgewertet. Die Gleichung dafür
lautet:
y = y0 +
w
2A
.
π 4(x − xc )2 + w2
(3.5)
Die in der Formel angegebene Größe A ist die Fläche unter der Rockingkurve. w und
y0 bezeichnen die Halbwertsbreite und den Untergrund und xC den Winkel, bei dem das
Maximum der Rockingkurve liegt.
Die Korngröße D ist umgekehrt proportional zur Halbwertsbreite und dem Winkel der
Rockingkurven (D ∼ 1/w). Zur Berechnung der Kristallitgröße der FeCo Schichten wurden die bestimmten w und θ-Werte sowie λ in die Scherrer Formel eingesetzt (Glg. 3.6).
Die Großwinkelmessungen am Röntgendiffraktometer erfolgten mit einer Wellenlänge von
1,541 Å (Cu-Kα Strahlung). Der Faktor 0,9 gilt für das kubische bcc-Gitter.
0, 9 λ
.
(3.6)
w cos θ
Für die Klein- und Großwinkelmessungen wird die Intensität der spekulär reflektierten
Welle gemessen (θr = θi ). Im Falle der diffusen Streuung ist θr 6= θi .
Durch Messen der diffusen Streuung erhält man Informationen über die laterale Struktur
der Grenzfläche. Die Grenzflächenrauhigkeit ist abhängig von der Größe der Kristallite und
der Textur.
Die diffusen Streuungen wurden an den Si-Fe1−x Cox Multischichtsystemen mit verschiedenen Dotierungen durchgeführt. Dazu wurde das bestrahlte Probevolumen durch kleinere
Blendenschlitze am Röhrenausgang und vor dem Detektor verringert. Die Blendenbreiten
betrugen 0,1 und 0,2 mm. Die Röntgenröhre wurde mit einer Spannung von 30 kV und
einen Strom von 30 mA betrieben. Die Probenposition wurde bei den diffusen Streuungen
nicht verändert. Der Probenwinkel betrug 0,6° und lag außerhalb des Totalreflexionbereiches.
Die Meßbedingungen für die Großwinkelmessungen (a) und diffusen Streuungen (b) sind in
der Tab. 3.2 zusammengefaßt.
D=
Tabelle 3.2: Meßparameter der Multischichtsysteme für die Großwinkelmessungen und
diffusen Streuungen.
a)
b)
Messbereich
21°≤ θ ≤ 24°
0°≤ θ ≤ 2°
OM
22,25°
0,6°
ZT
44,5°
1,2°
TIM
180 s
60 s
DOM
0.03°
0°
DZT
0,06°
0,03°
NS2
101
101
3.5 Neutronenreflektometrie
Die polarisierten Neutronenmessungen an den Si-Fe1−x Cox Multischichtsystemen zur Bestimmung der Neutronenreflektivität und Polarisation wurden am Neutronenreflektometer
V14 durchgeführt. Den Aufbau des Instruments zeigt die Abb. 3.5.
31
3 Methoden
Abbildung 3.5: Der Aufbau des Neutronenreflektometers V14 [61].
Die aus dem Reaktor kommenden thermischen Neutronen werden mit Wasserstoff auf
20 bis 30 K gekühlt. Danach erfolgt die Polarisation der kalten Neutronen an einem Co-Ti
Superspiegel. Hinter dem Co-Ti Superspiegel befindet sich ein Monochromator aus pyrolitischem Graphit, der eine Mosaizität von 0,5° besitzt. Hinter dem Monochromator werden
mithilfe von Schlitzen unter einem bestimmten Winkel die Neutronen mit der Wellenlänge
4,72 Å (3,6 meV) selektiert, die eine Divergenz von 0,03° besitzen.
Ein weiterer Si-Fe89 Co11 Superspiegel befindet sich hinter dem Monochromator. Durch diesen wird der Polarisationsgrad auf 96,6% erhöht. Unter einem Winkel von 0,7° werden nur
die Neutronen mit der gewünschten Wellenlänge (λ= 4,72 Å) reflektiert, die Neutronen
mit der halben Wellenlänge werden transmittiert und am ersten Schlitz absobiert. Mit einem spin flipper werden die Polarisationszustände der Neutronen umgekehrt. Oberhalb und
unterhalb der Probe sind Polschuhe eines Magneten angebracht, an denen Magnetfelder
bis 700 Gauß angelegt werden können. Die polarisierten Messungen erfolgten meist mit
300 Gauß, bei welchem die Si-Fe1−x Cox Multischichtsysteme ihre Sättigung erreichten.
Tabelle 3.3: Magnetfelder am V14 in Abhängigkeit von der Stromstärke
I in [A]
Magnetfeld in [Gauß]
0.0
7
1.0
120
2.0
250
3.0
360
5.0
530
6.8
585
10.0
667
In der Tab. 3.3 sind die am Probenort gemessenen Magnetfelder für verschiedene Strom32
3.6 Transmissionselektronenmikroskopie (TEM)
stärken wiedergegeben. Die Polschuhe oberhalb und unterhalb der Probe hatten eine Höhe
von 7 und 2,5 cm. Der Abstand zwischen den beiden Polschuhen, an denen die Probe eingebaut wurde, betrug 18,5 cm.
Am Ende des Strahlengangs befanden sich zwei 3 He Detektoren. Der Meßbereich des Reflexionsdetektors beträgt 0 bis 6°. Zusätzlich kann vor den Detektoren ein Analysator eingebaut
werden, mit dem beide Spinzustände gleichzeitig gemessen werden können.
Der Neutronenstrahl besitzt vor der Probe eine Divergenz von 0,035°. Die Schlitzbreite beträgt 0,4 mm. Die Meßzeit t wird über die Zahl der gewählten Monitorcounts angegeben.
Für 0,5×106 counts beträgt t 10 s.
Die Auswertung der Neutronenmessungen erfolgte ebenfalls mit dem Programm Parratt“
”
[58].
3.6 Transmissionselektronenmikroskopie (TEM)
Für die Untersuchung der Realstruktur (Defekte) und Textur der Kristallite mit dem TEM
sind die Abbildungen im Beugungskontrast und im Hochauflösungsmodus verwendet worden. Dazu mußten die Proben so präpariert werden, daß sie durchstrahlbar sind, d.h. die
Dicken betragen weniger als 50 nm. Eine ausführliche Beschreibung der Präparationstechniken ist in [62, 63] zu finden.
Die Probenpräparationen und Erstellung der Abbildungen für diese Arbeit erfolgten durch
Peter Schubert-Bischoff am Phillips EM400 und am hochauflösenden Philipps CM12. Die
Beschleunigungsspannung betrug 120 kV.
Der Abbildungsstrahlengang im TEM ist ähnlich dem im Lichtmikroskop. Im TEM erfolgt
die Beleuchtung statt mit sichtbarem Licht mit beschleunigten Elektronen und an Stelle
der Glaslinsen treten elektromagnetische Linsen. Beim Durchdringen der Probe werden die
Elektronen unterschiedlich gestreut. Durch Fokussieren des Primärstrahls und der in kleinen Winkeln gestreuten Elektronen in der Bildebene (Hellfeldabbildung) oder der gestreuten
Elektronen (Dunkelfeldabbildung) erreicht man eine Intensitätsverteilung. Die stark beugenden Details erscheinen in der Hellfeldabbildung immer dunkel. Das Beugungsbild im TEM
entsteht in der hinteren Brennebene des Objektivs. Anders als bei der Röntgenbeugung
findet die Elektronenbeugung durch Coulomb-Wechselwirkung statt. Bei polykristallinen
Proben entstehen in Analogie zur Debye-Scherrer Methode Beugungsringe. Aus dem Radius können dann die Netzebenenabstände berechnet werden.
Die Wellenlänge im TEM sinkt mit einer steigenden Beschleunigungsspannung U der Elektronen. Nach Glg. 3.7 ergibt sich für eine Beschleunigungsspannung von 120 kV eine Wellenlänge von 0,037 Å.
λ= r
12.3
U
V
1 + 0.978
10−6 VU
.
(3.7)
Entscheidend für das Auflösungsvermögen des TEM’s ist die Qualität der Objektivlinse
(Öffnungsfehler, spärische Aberration CS ) und die Wellenlänge der beschleunigten Elektronen. Der minimale Punktabstand liegt innerhalb einer Wellenlängengrößenordnung.
33
3 Methoden
3.7 SQUID-Magnetometrie
Die magnetischen Eigenschaften der Multischichtsysteme auf Glas wurden am SQUID
(Superconducting Quantum Interference Device) gemessen. Es ermöglicht das Messen von
Magnetisierungen mit hoher Präzision und Empfindlichkeit. Der Aufbau des SQUID Geräts
ist in der Abb. 3.6 dargestellt.
Abbildung 3.6: Aufbau des SQUID Instruments.
Ein Magnetfeld bis zu 5,5 T wird von einem supraleitenden Magneten mit einer Genauigkeit von 4% erzeugt. Die Probe befindet sich dabei in einer Kammer und wird senkrecht zum
Magnetfeld bewegt. Durch die Probenbewegung kommt eine magnetische Flußänderung
zustande, die in den Detektorspulen einen Strom induziert. Die Detektorspulen bestehen
jeweils aus einer doppelten rechtsdrehenden Windung und zwei linksdrehenden Windungen,
die sich 3 cm oberhalb und unterhalb der rechtsdrehenden Windung befinden. Damit ergibt
sich eine Umlaufzahl von Null.
Der gemessene Strom in den Detektorspulen wird durch die Elektronik des Magnetometers
in eine Spannung umgewandelt. Die Spannung U (x) wird in Abhängigkeit von der Probenposition angegeben. Anschließend erhält man eine Kurve, die durch die Meßpunkte mittels
linearer oder iterativer Regression gelegt wird.
Als Ergebnis bekommt man Hysteresekurven, aus denen die Magnetisierung MS in den
Proben, die Remanenz und die Koerzivität bestimmt werden können. Die Magnetisierung
ist die Fläche m zwischen der Kurve und der x-Achse und diese wird in der Einheit emu
angegeben (emu= electro magnetic unit). Um MS in den SI-Einheiten anzugeben, teilt man
diese durch das Volumen (s. Glg. 3.8).
m
(3.8)
V
Am SQUID können Magnetisierungen in den Proben bei Temperaturen von 10 bis 300 K
und bei Magnetfeldern von 0 bis ±10 kOe gemessen werden. Die am SQUID durchgeführten
Messungen erfolgten bei Raumtemperatur (300 K) und bei Magnetfeldern zwischen -3000
MS =
34
3.7 SQUID-Magnetometrie
und 3000 Oe. Die Magnetisierung M in den Proben bestimmte man in zwei zueinander
senkrechten Positionen der Bezugsachse in der Schichtebene der Probe. Als Bezugsachse
wurde die rotierende Achse des Substrathalters in der Sputteranlage gewählt und auf den
Proben mit einem Strich markiert. Die Position s“ bezeichnet die senkrechte und w“ die
”
”
waagerechte Positionierung der Markierung. Dabei ist bei der Position s“ das Magnetfeld
”
parallel zur Drehachse in der Sputteranlage.
Der Gesamtfehler ist abhängig von der Justierung, der Schichtdicke und der Oberfläche
der Proben. Für die Justierung betrug der Meßfehler 1%. Entscheidend für die Angabe
der magnetischen Fe Schichtdicken ist der Ort der Probenentnahme. Bei der Auswertung
der Homogenitäten der Multischichtsysteme auf der 20 cm×50 cm großen Glasoberfläche
zeigte sich, daß die Abweichung von dem mittleren zum oberen oder unteren Bereich rund
10% betrug. Da aber die Probenstücke aus dem Bereich entnommen wurden, an welchem
auch die Schichtdicke mittels XRR bestimmt wurde, liegt der Fehler bei 5%. Für das SQUID
benötigte man Probenstücke mit einem Volumen von 3,5×3,5×3 (mm3 ). Diese wurden mit
einer Diamantsäge zurechtgeschnitten. Einzelne Proben untersuchte Cho in seiner Arbeit
[60]. Mit einem Mikroskop beobachtete er Muschelbrüche an den Rändern, die während des
Zuschneidens entstanden. Diese Größe ging mit 4% in die Fehlerberechnung mit ein.
Für andere Größen, wie die Magnetisierung und Koerzivität, betrug der Fehler 2 und 4%.
Diesen fand man durch Vergleichsmessungen an gleichen Probenstücken heraus.
Somit ergibt sich ein relativer Fehler für die Sättigungsmagnetisierung MS von 9%. Dieser
konnte anhand folgender Gleichung bestimmt werden (Glg. 3.9):
∆MS
=
MS
v
!
u
u ∆mSQUID 2
t
mSQUID
∆d
+
d
!2
∆A
+
A
2
(3.9)
35
4 Ergebnisse und Diskussion
4.1 Substrate
4.1.1 Glas
Für die Herstellung der Multischichtsysteme wurde Floatglas verwendet, da es aufgrund seiner geringen Oberflächenrauhigkeit gute Vorraussetzungen für das Wachstum der Schichten
bietet. Auf einer der beiden Seiten kann durch die UV-Bestrahlung (λ=254 nm) die Zinnschicht durch ihre Lumineszenz nachgewiesen werden. Diese Seite schwimmt während des
Herstellungsprozesses auf flüssigem Zinn.
Für die Beschichtung wurde die Sn-Seite verwendet, da diese eine geringere Oberflächenrauhigkeit aufweist als die Nicht-Sn-Seite. Die aus vorangegangenen Röntgenmessungen
[60] gewonnen Materialgrößen wurden mit den von uns verwendeten Gläsern verglichen (s.
Tab. 4.1). Die von uns bestimmten Schichtparameter zeigten eine gute Übereinstimmung
mit den Ergebnissen von Cho [60].
Die Röntgenreflexionen an den Gläsern auf der Sn- und Nicht-Sn-Seite sind in der Abb. 4.1
zu sehen. Die Totalreflexionskante der Gläser liegt bei Q= 0,03 Å−1 . Darüber sinkt die
Reflektivität bis auf 10−6 ab.
Tabelle 4.1: Fitergebnisse der Röntgenmessungen an den Floatgläsern.
Sn-Seite
Sn
Sn+Glas
Sn+Glas
Glas
Chi2
dF [60]
[Å]
1.3
3.5
10.0
bulk
3.68E-3 [60]
d
[Å]
0.8
3.4
8.4
bulk
1.318E-3
SLD
[Å−2 ]
5.415E-5
4.773E-5
3.089E-5
1.959E-5
SLDIm
[Å−2 ]
5.739E-6
4.596E-6
3.615E-6
3.456E-7
σR [60]
[Å]
4.8
4.8
4.6
4.3
σR
[Å]
4.4
4.4
4.3
4.3
Nicht-Sn-Seite
Sn
Sn+Glas
Sn+Glas
Glas
Chi2
0.8
0.6
1.5
bulk
5.372E-2 [60]
1.1
0.2
1.5
bulk
1.672E-3
5.415E-5
4.773E-5
3.089E-5
1.959E-5
5.739E-6
4.596E-6
3.615E-6
3.456E-7
8.2
8.0
8.0
8.4
8.2
8.0
8.0
8.4
Die Floatgläser wurden ohne chemische Vorbehandlung eingebaut. Frühere Arbeiten zeigten, daß sich die Oberflächenqualität der Gläser durch die Behandlung mit Lösungsmitteln
kaum verbesserte [56]. Am sinnvollsten erwies sich die Reinigung der Substrate durch den
Beschuß mit Ar+ -Ionen, welche die H2 O-Moleküle auf der Oberfläche entfernten und zusätzliche Energie in die Oberfläche einbrachten. Mit dieser Methode sank die Rauhigkeit von
0,8 auf 0,5 nm.
36
4.1 Substrate
1
Nicht-Sn-Seite
Fit
Sn-Seite
Fit
0.1
Reflektivität
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
1E-6
1E-7
0.0
0.1
0.2
-1
Q [Å ]
0.3
0.4
Abbildung 4.1: Gemessene (λ= 1,541 Å) und berechnete Reflektivität an den
Floatgläsern (dS = 3 mm) in Abhängigkeit vom Streuvektor Q.
4.1.2 Si
Für die Bestimmung der Eigenspannungen in den Schichten wurden Si Streifen mit einer
Fläche von 1×5 (cm2 ) eingebaut. Die Si Streifen mit der Orientierung (100) waren 0,12 mm
bis 0,25 mm dick. Aufgrund der geringeren Dicke gegenüber den Gläsern (dS = 3 mm)
erreichte man mit den Streifen eine höhere Meßgenauigkeit am Talystep Gerät.
Die Verbiegung der unbesputterten Si Streifen war abhängig von deren Dicke. Für die
0,25 mm dicken Streifen betrug der Biegeradius -200 bis -44 m, für die Streifen mit einer
Dicke von 0,16 mm -3 bis -5 m. Die 0,12 mm dicken Streifen hatte einen Biegeradius von
-8 bis -12 m .
Für die Beschichtung wurde jeweils die glattere Seite der Si Streifen bevorzugt, um die
Rauhigkeiten der aufwachsenden Schichten möglichst gering zu halten. Eine Behandlung
der Si Substrate mit chemischen Lösungsmitteln erwies sich hier nicht als sinnvoll, da die
Oberfläche bereits galvanisch behandelt wurde und Oberflächenrauhigkeiten von 4 bis 5 Å
gemessen wurden.
σR = 4.5 Å
0.1
σR = 3.7 Å
0.1
fit
fit
Reflektivität
Reflektivität
σR = 51.7 Å
1E-3
1E-5
1E-7
0.0
0.1
0.2
0.3
-1
Q [Å ]
0.4
fit
1E-3
1E-5
1E-7
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
-1
Q [Å ]
Abbildung 4.2: Röntgenmessung (λ= 1,541 Å) und berechnete Reflektivität an den Si
Substraten mit einer Dicke von 0,25 mm und 0,16 mm.
Die Auswertung der Röntgenmessungen ergaben Rauhigkeiten zwischen 5 Å und 50 Å
37
4 Ergebnisse und Diskussion
(s. Abb. 4.2 und Tab. 4.2). Bei den 0,12 mm dicken Si Streifen betrug die Rauhigkeit auf
beiden Seiten rund 50 Å. Die rauhe Rückseite der 0,25 mm dicken Si Streifen war optisch
deutlich erkennbar und betrug ca. 1 µm, wie AFM-Messungen ergaben [60].
Tabelle 4.2: Parameter der Si Streifen.
dS
[mm]
0.25
0.25
0.16
0.16
0.12
0.12
SLD
[Å−2 ]
1.925E-5
1.925E-5
1.925E-5
1.925E-5
1.952E-5
1.925E-5
SLDIm
[Å−2 ]
4.574E-7
4.574E-7
4.574E-7
4.574E-7
4.574E-7
4.574E-7
σR
[Å]
4.5
>0.5 µm
3.8
51.7
51.8
43.6
Chi2
1.985E-1
4.062E-1
4.397E-1
6.684E-1
9.348E-2
4.2 Si-Fe90Co10 Multischichtsysteme
4.2.1 Einzelschichten
4.2.1.1 Variation des Substrathalter-Potentials
Die Struktur und das Kristallwachstum der aufwachsenden Schicht wird bestimmt durch die
Differenz zwischen dem Substrathalter-Potential (Bias-Spannung) und dem Plasmapotential (floating-Potential). Liegt die Bias-Spannung über dem floating-Potential, so werden
mehr Elektronen auf den Substrathalter gezogen, was zu einem stärkeren Inselwachstum auf
der Oberfläche führt. Ist die Bias-Spannung dagegen kleiner als das floating-Potential, so
werden mehr Ar+ -Ionen auf die Oberfläche gezogen, die zusätzliche Energie in die Schichten
einbringen. Dadurch werden ein Teil der aufwachsenden Schichten wieder abgesputtert. Anderseits erreicht man durch den Beschuß der Oberfläche mit Ar+ -Ionen auch eine Glättung
der Schichten und eine ausgeprägteres Kornwachstum. Aus diesem Grund erwartet man für
Bias-Spannungen unter 40,2 V Schichten mit einer kleineren Oberflächenrauhigkeit.
In den Fe90 Co10 -Einzelschichten wurde der Einfluß der Bias-Spannung auf die mechanischen
und strukturellen Eigenschaften untersucht. Dazu wurde eine nominell 300 Å dicke Fe90 Co10
Schicht auf die Si Streifen und das Glas gesputtert. Als Deckschicht diente eine 50 Å dicke
Si Schicht, mit der die Oxidation des FeCo verhindert werden soll.
Durch Variieren der Bias-Spannung sollte herausgefunden werden, bei welcher Bias-Spannung
der Streß in der FeCo Schicht minimal ist.
Am Substrathalter wurden Spannungen zwischen -70 V und 60 V angelegt. Für das floating
Potential fand man bei einem Argondruck von 1,5×10−3 mbar einen Wert von 40,2 V±2 V.
Während des Sputterprozesses wurden an der Anlage folgende Bedingungen eingestellt:
P = 0,24 kW; I= 0,26 A, UT = 880 V.
Zur Bestimmung der Eigenspannung in den Einzelschichten maß man die Durchbiegung
der Si Streifen vor (h1 ) und nach dem Sputterprozeß (h2 ) am Talystep Gerät. Für die
unbesputterten Si Streifen (dS = 0,25 mm) betrug die Durchbiegung 1,2 bis 8,5 µm, was
einem Biegeradius von 127 bis 18 m entspricht. Die 0,12 mm dicken Streifen waren stärker
durchbogen (h1 = 11,5 bis 19,3 µm). Nach dem Sputtern konnte man eine Verringerung
von h beobachten.
38
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Streß [MPa]
0
280
dS=0.25 mm
dS=0.12 mm
FeCo Schichtdicke [Å]
400
-400
-800
-1200
-1600
-80
-40
0
Bias-Spannung [V]
260
240
220
200
40
-80
-40
0
Bias-Spannung [V]
40
Abbildung 4.3: Eigenspannung (links) und Fe90 Co10 Schichtdicke (rechts) in Abhängigkeit von der Bias-Spannung.
In Abb. 4.3 ist der Verlauf der Eigenspannung in den Schichten auf den 0,25 mm und
0,12 mm dicken Si Streifen in Abhängigkeit von der Bias-Spannung dargestellt.
In beiden Schichten ist der Streß unter 40 V kompressiv, d.h. die Proben sind auf der
Schichtseite konvex verbogen. Mit zunehmender Bias-Spannung verringert sich der Streß
und erreicht bei Werten von 40 V nahezu Null. Einen Überblick über die Biegeradien R und
Eigenspannungen σ in den Schichten geben die Tab. 4.3 und 4.4.
Tabelle 4.3: Biegeradien ∆R und Eigenspannungen σ in den Doppelschichten bei negativen Substrathalterspannungen.
Bias
[V]
-70
-60
-40
-30
-20
-10
0
dF
[Å]
258.1
270.4
313.6
296.1
317.8
316.1
337.6
dS = 0.25 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-45.8± 2.3 -1567.7± 306.4
-60.6± 3.1 -1194.8± 263.7
-82.9± 3.8 - 853.5± 201.5
-52.7± 2.6 -1194.5± 220.5
-66.1± 3.7 -950.6± 235.0
-56.4± 2.8 -1038.2± 250.4
-47.7± 3.2 -1232.2± 238.3
dS = 0.12 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-16.2± 0.8 -1022.2± 284.4
-19.8± 2.9 -833.3± 245.7
-22.1± 1.4 -696.2± 237.5
-16.5± 0.8 -880.9± 310.5
-16.5± 0.9 -858.1± 314.6
-15.2± 0.8 -890.1± 270.4
-18.7± 1.0 -697.7± 236.3
Die Differenzen zwischen beiden Proben kommen durch die unterschiedlichen Positionen
der Si Streifen auf dem Substrathalter zustande.
Einige Arbeitsgruppen untersuchten in ihren Arbeiten auch die Abhängigkeit der Struktur
und des Stresses von der Bias-Spannung. Dabei zeigte sich, daß der Streß in den TiN-c-Si
[64], Cu [65] und Cr [66] Schichten mit zunehmenden negativen Bias-Werten kompressiver
wurde und sich aufgrund der höheren kinetischen Energie der Atome größere Kristalliten
bildeten. Gleichzeitig konnte eine Reduzierung der Schichtdicken beobachtet werden.
Untersuchungen von Cho et al. haben ergeben, daß die FeCo Schichten mit zunehmender
negativer Bias-Spannung dünner werden, was auch mit den Werten in der vorliegenden
Arbeit übereinstimmt [42]. Um den Einfluß der Bias-Spannung auf die Schichtdicke zu
untersuchen, wurden die Einzelschichten mittels Röntgenreflektometrie charakterisiert. Die
Messung der Schichtdicke mit dem Talystep Gerät erwies sich hier als sehr ungenau, da
der Untergrund bei sehr dünnen Schichten durch deren Rauhigkeit und durch Unreinheiten
auf der Oberfläche zunimmt. Der Verlauf der FeCo Schichtdicke in Abhängigkeit von der
39
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.4: Biegeradien ∆R und Eigenspannungen σ in den Doppelschichten bei positiven Substrathalterspannungen.
Bias
[V]
10
15
20
25
30
40
50
60
dF
[Å]
319.8
327.0
342.3
335.1
343.9
346.3
339.1
341.1
dS = 0.25 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-44.1± 2.0 -1386.3± 330.5
-36.4± 1.8 -1551.8± 252.7
-49.0± 1.9 -1188.7± 304.8
-38.3± 1.9 -1481.2± 239.8
-51.4± 2.8 -1128.9± 181.4
-40.0± 1.9
-150.5± 99.4
-40.6± 1.6
-136.9± 30.8
60.3± 3.5
85.3± 52.3
dS = 0.12 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-19.7± 1.1 -734.0± 306.5
-23.7± 1.1 -581.6± 245.7
-19.0± 1.0 -738.3± 296.8
-26.6± 1.3 -472.8± 229.8
-23.0± 1.2 -670.8± 261.4
11.0± 0.6
309.6± 123.7
0.8± 0.1
15.4± 20.8
-71.3± 3.4 -106.0± 77.3
Bias-Spannung ist auf der rechten Seite der Abb. 4.3 dargestellt. Es zeigte sich, daß die
Schichtdicken über 0 V konstant blieben und mit zunehmender negativer Bias-Spannung
deutlich dünner wurden.
Während des Sputterprozesses bildeten sich zwischen der Si und FeCo Schicht Zwischenschichten mit unterschiedlichen Streulängendichten. Die chemische Zusammensetzung konnte von Cho et al. mit in-situ ellipsometrischen Messungen, kombiniert mit Röntgen- und
polarisierten Neutronenmessungen, bestimmt werden [43]. Die Zwischenschicht auf der FeCo Schicht mit der Zusammensetzung (Fe89 Co11 )66 Si33 ist magnetisch, da sie zwei unterschiedliche SLD besitzt (5,1×10−6 Å−2 für die spin down Neutronenkomponente und
7,8×10−6 Å−2 für die spin up Komponente). Anders verhält es sich bei der Zwischenschicht auf der Si Schicht. Für diese Schicht mit der Zusammensetzung (Fe89 Co11 )50 Si50
fand man die gleichen SLD für beide Neutronenkompomponenten (6,1×10−6 Å−2 ). Laut
[67] verlieren die Fex Si1−x Verbindungen unter x= 0,6 ihre magnetischen Eigenschaften.
20
dZWS [Å]
18
16
14
-80
-40
0
40
80
Bias-Spannung [V]
Abbildung 4.4: Zwischenschichtdicke in Abhängigkeit von der Bias-Spannung.
Bei den mit negativen Bias-Spannungen hergestellten Doppelschichten konnte eine Abnahme der ZWS-Dicke mit steigender Bias-Spannung festgestellt werden (s. Abb. 4.4). Die
ZWS-Dicke sank von rund 20 Å bei -60 V auf rund 15 Å bei 50 V.
Das gleiche Verhalten zeigten die FeCo Schichten und ZWS, bei denen die Rauhigkeit
in Abhängigkeit von der Bias-Spannung bestimmt wurde. Für die FeCo Schicht wurden bei
negativen Bias-Spannungen Rauhigkeiten von 8 Å gefunden. Erst ab 20 V ist ein deutlicher
40
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
10
20
8
σR (ZWS) [Å]
σR (FeCo) [Å]
16
12
8
6
4
4
-80
-40
0
40
Bias-Spannung [V]
80
-80
-40
0
40
80
Bias-Spannung [V]
Abbildung 4.5: Rauhigkeit der FeCo Schichten und ZWS in Abhängigkeit von der BiasSpannung.
Anstieg auf 20 Å zu erkennen (dargestellt auf der linken Seite der Abb. 4.5). Die Rauhigkeit
der ZWS sank von 9 Å bei -70 V auf 5 Å bei 60 V (s. Abb. 4.5). Für die Si Schichten
bestimmte man eine mittlere Rauhigkeit von 4,8 Å.
Reflektierte Neutronenintensität
60 V
30 V
20 V
0V
0.4
0.8
1.2
Probenwinkel [deg]
1.6
Abbildung 4.6: Neutronenmessungen an den FeCo Schichten mit einer nominellen
Schichtdicke von 300 Å (λ= 4,72 Å).
Abb. 4.6 zeigt die Neutronenmessungen der spin up Komponente von den Proben, die bei
0, 20, 30 und 60 V hergestellt wurden. Die Wellenlänge betrug 4,72 Å und die Messungen
wurden in einem Magnetfeld von 300 Gauß durchgeführt.
Die Neutronenkurven zeigen die ersten 3 Ordnungen der Doppelschichten. Bei höheren
Winkeln verschwinden die Peaks und die Reflektivität sinkt auf 3E-3. Die Auswertung der
Neutronenmessungen mit Parratt ergab Zwischenschichtdicken von 13 bis 20 Å und Rauhigkeiten von 8 bis 16 Å (s. Tab. 4.5). Wie auch bei den Röntgenmessungen konnte bei allen
Schichten eine Steigerung der Dicke mit zunehmender Bias-Spannung beobachtet werden.
41
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.5: Fits der Neutronenmessungen an den Doppelschichten für unterschiedliche
Bias-Spannungen. Der Wert Chi2 gibt die mittlere Abweichung des Fits von
der Meßkurve an.
Bias
Si
ZWS1 (up)
Fe90 Co10 (up)
Σ
Chi2
Si
ZWS1 (down)
Fe90 Co10 (down)
Σ
Chi2
0V
d
σR
[Å]
[Å]
54.6
7.4
12.5 16.4
273.1 12.8
340.2
1.898E-2
55.5
8.6
13.6 16.5
275.5 13.1
344.6
1.560E-2
20 V
d
σR
[Å]
[Å]
61.2
8.2
12.9 11.7
296.1 16.5
370.2
1.271E-1
62.4
9.5
13.0 12.3
298.0 16.9
373.4
2.081E-1
30 V
d
σR
[Å]
[Å]
63.5
5.0
20.5
7.9
302.3 13.1
386.3
4.063E-2
61.4
6.2
20.4
8.1
303.4 13.5
385.2
3.856E-2
60 V
d
σR
[Å]
[Å]
66.2
5.0
20.6 14.1
296.0 16.2
382.8
4.243E-2
67.3
5.7
19.8 14.9
296.2 17.1
383.3
4.844E-2
4.2.1.2 Variation der Schichtdicke
FeCo Schichtdicke
Im vorherigen Abschnitt konnte gezeigt werden, daß der tensile Streß und die Rauhigkeit
der FeCo Schichten mit zunehmender Bias-Spannung ansteigt. Was für einen Einfluß hat
aber die Erhöhung der Schichtdicke auf die mechanischen und strukturellen Eigenschaften?
Um dies herauszufinden, sputterte man FeCo Schichten mit Dicken zwischen 500 und
2000 Å auf Si Streifen und Glas.
Die Kristallisation von den Fe89 Co11 Schichten setzt bereits ab einer Dicke von 25 Å ein, wie
von Cho herausgefunden wurde [43]. Abdali et al. beobachteten in den Mo-Si Systemen
die Kristallisation der Mo Schicht schon ab einer Dicke von 1 nm [68].
In der Literatur wird berichtet, daß der Streß in den FeCo Schichten tensil ist. Minor et
al. bestimmten in den 6000 Å dicken Fe Schichten eine Eigenspannung von 600 MPa [69].
Adams et al. untersuchten das Verhalten der Eigenspannung in polykristallinen Schichten
und konnten zeigen, daß bei sehr dünnen Mo Schichten (d=33 Å) der Streß kleiner als Null
ist (-1 GPa) und mit zunehmender Schichtdicke größer wird [70]. Für 800 Å dicke Schichten
war schließlich der Streß tensil.
Durch Erhöhen der FeCo Schichtdicke in unseren Systemen sollte herausgefunden werden,
ab wann der Streß in den Schichten tensil ist. Die FeCo Einzelschichten wurden in der Triodensputteranlage auf Si und Glas mit einem Argondruck von 0,65×10−3 mbar gesputtert
(floating Potential=30,9 V). Der Restgasdruck in der Kammer lag unter 4×10−6 mbar. Die
Sputterleistung betrug 0,28 kW bei 0,32 A, die Bias-Spannung 32 V und die Targetspannung 880 V. Die Struktur und mechanischen sowie magnetischen Eigenschaften wurden in
den FeCo Einzelschichten in Abhängigkeit von der Schichtdicke (500 bis 2000 Å) untersucht.
Der Streß in den FeCo Schichten war kompressiv und verringerte sich mit zunehmender
Schichtdicke. Bei den 500 Å dicken FeCo Schichten betrug dieser nahezu -1 GPa, während
er bei den 2000 Å dicken Schichten noch bei Werten um die 600 MPa lag (Reduzierung
um 40%). Dieses Verhalten stimmt mit den Ergebnissen von Adams et al. [70] überein,
42
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
der für geringe Dicken ebenfalls negative Werte berechnete.
In Tab. 4.6 sind die Ergebnisse der Streßmessungen zusammengefaßt.
Tabelle 4.6: Biegeradien und Eigenspannungen in den 500 bis 2000 Å dicken Fe90 Co10
Schichten.
dF
[Å]
500
1000
1500
2000
dS
[mm]
0.25
0.25
0.25
0.25
∆R
[m]
-29.6± 1.5
-20.9± 1.0
-14.9± 0.7
-15.2± 0.8
σ
[MPa]
-1219.8± 97.6
-881.3± 70.5
-828.2± 66.3
-608.9± 48.7
dS
[mm]
0.16
0.16
0.16
0.16
∆R
[m]
-17.6± 0.9
-8.5± 0.4
-7.9± 0.4
-7.4± 0.4
σ
[MPa]
-839.4± 67.2
-883.2± 70.7
-640.1± 51.2
-514.5± 48.2
Nr.
5891
5895
5893
5897
Für die Bestimmung der Schichtdicken wurden die Proben am Neutronenreflektometer
mit einer Wellenlänge von 4,72 Å gemessen, da die einzelnen Bragg-Ordnungen mit dem
Röntgenreflektometer nicht mehr aufzulösen waren. Die reflektierte Neutronenintensität
wurde bis zu einem Probenwinkel von 1,8° gemessen. Zur Auswertung der Meßkurven wurde das Programm Parratt verwendet. Als SLD für die spin up und spin down Komponente
wurden folgende Werte eingesetzt:
Si
SLD (Re)=2,073E-6 Å−2
ZWS1 (up)
SLD (Re)=7,811E-6 Å−2
Fe90 Co10 (up)
SLD (Re)=1,274E-5 Å−2
ZWS1 (down)
SLD (Re)=5,111E-6 Å−2
Fe90 Co10 (down) SLD (Re)=2,120E-6 Å−2
SLD
SLD
SLD
SLD
SLD
1
(Im)=2,376E-11
(Im)=5,374E-10
(Im)=1,592E-10
(Im)=5,374E-10
(Im)=1,592E-10
Å−2
Å−2
Å−2
Å−2
Å−2
Messung
Fit
Reflektivität
0.1
0.01
1E-3
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
Probenwinkel [deg]
0.06
0.07
Abbildung 4.7: Neutronenmessung (λ= 4,72 Å) und berechnete Reflektivität an einer
559,7 Å dicken Fe90 Co10 Schicht (Probennr.: 5891).
Die in der Abb. 4.7 gezeigte FeCo Einzelschicht besitzt eine Dicke von 559,7 Å. Zwischen
der FeCo und Si Schicht fand man eine 11,0 Å dicke ZWS mit einer Rauhigkeit von 6,8 Å.
Vergleicht man die Oberflächenrauhigkeiten untereinander, so besitzt die FeCo Schicht eine
zweimal höhere Rauhigkeit gegenüber der Si Schicht.
Erhöht man die Dicke der FeCo Schicht, so nimmt auch die ZWS-Dicke zu. Bei 1500 Å
erhöht sich die ZWS auf 21 Å. Gleichzeitig kann man auch einen Anstieg der Rauhigkeit
beobachten. Die gefitteten Werte der einzelnen Schichten sind in der Tab. 4.7 dargestellt.
43
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.7: Auswertung der Neutronenmessungen (spin up) der Doppelschichten für
die unterschiedlichen FeCo Schichtdicken.
Si
ZWS
FeCo
Σ
2
Chi
Si
ZWS
FeCo
Σ
2
Chi
Si
ZWS
FeCo
Σ
2
Chi
d
SLD
[Å]
[Å−2 ]
37.3
2.073E-6
11.0
7.811E-6
559.7 1.274E-5
608.0
3.142E-1
34.0
2.073E-6
15.8
7.811E-6
1126.7 1.274E-5
1176.5
9.831E-2
36.0
2.073E-6
21.0
7.811E-6
1736.0 1.274E-5
1793.0
2.506E-1
SLDIm
[Å−2 ]
2.376E-11
5.374E-10
1.529E-10
σR
[Å]
11.5
6.8
21.4
Nr.
2.376E-11
5.374E-10
1.529E-10
5.0
13.1
16.5
5895
2.376E-11
5.374E-10
1.529E-10
9.0
16.0
22.1
5893
5891
Intensität [counts pro 180 s]
Die Abhängigkeit der gemessenen Reflexintensität von der FeCo Schichtdicke ist in der
Abb. 4.8 dargestellt.
280
1000 Å
1500 Å
500 Å
2000 Å
240
200
160
120
80
43.0
43.5
44.0
44.5
45.0
Detektorwinkel [deg]
45.5
46.0
Abbildung 4.8: Gemessene Reflexintensitäten der FeCo Schichten mit der Orientierung
(110).
Laut der JCPDF Datei befindet der (110) Reflex des Fe (α-Fe, a= 2,8662 Å) bei 44,68°
[71]. Für Fe90 Co10 liegt der (110) Reflex bei 44,74° (aFeCo = 2,863 Å, Dichte= 7,90 g/cm3 ,
M = 56,156 g/mol) Für die FeCo Schichten wurde erwartet, daß die Intensität der Peaks
mit zunehmender Schichtdicke ansteigt und die Korngröße zunimmt.
Im XRD-Spektrum zeigen die Peaks der 1000 und 1500 Å dicken FeCo Schichten eine dreifach höhere Intensität als die der 500 und 2000 Å dicken Schichten. Die niedrige Intensität
des Peaks der 2000 Å dicken FeCo Schicht deutet auf amorphe Bereiche oder Gitterdefekte
innerhalb der Schicht hin. Weiterhin könnte die Ursache auch eine Verkippung der Kristallite
gegenüber der (110) Richtung sein, die durch diffuse Streuung ermittelt werden kann.
Die Ergebnisse der XRD Messungen sind in der Tab. 4.8 angegeben.
Aus der Tab. erkennt man, daß die Korngröße mit zunehmender FeCo Schichtdicke an44
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Tabelle 4.8: Fitergebnisse der XRD Messungen für die 500 bis 2000 Å dicken Fe90 Co10
Schichten.
dFe
[Å]
500
1000
1500
2000
Int
[counts]
60
182
187
65
2θ
[deg]
44.411
44.418
44.448
44.589
w
[deg]
0.630
0.469
0.439
0.590
D
[Å]
136.2
183.0
195.5
145.6
dhkl
[Å]
2.038
2.038
2.037
2.031
Nr.
5891
5895
5893
5897
0.004
0.004
0.002
0.002
0.000
0.000
EMU
EMU
steigt und demzufolge die Halbwertsbreite sinkt. Eine Verschiebung der Maxima zu höheren
Winkeln mit ansteigender Schichtdicke konnte ebenfalls beobachtet werden. Laut Braggscher Gleichung (sin θ ∼ 1/dhkl ) verringert sich dadurch der Netzebenenabstand dhkl in
Richtung der Oberflächennormalen. Die Folge ist, daß sich dadurch das Gitter parallel zur
Oberfläche dehnt und dies zu einer Verringerung des kompressiven Stresses in den Schichten führt. Damit konnten zwischen den Ergebnissen der XRD und der Talystepmessungen
Übereinstimmungen gefunden werden.
Für die Untersuchung der magnetischen Eigenschaften wurden die Hysteresekurven der
Proben am SQUID bei Magnetfeldern zwischen -1000 und 1000 Gauß aufgenommen. Der
Verlauf der Magnetisierung in FeCo Schichten ist in den Abb. 4.9 und 4.10 dargestellt.
-0.002
-0.002
5891s
5891w
-0.004
-40
-20
0
20
Magnetfeld [Gauß]
40
5895s
5895w
-0.004
-40
-20
0
20
40
Magentfeld [Gauß]
Abbildung 4.9: Hystereseverhalten in den 500 Å (Probennr.: 5891) (links) und 1000 Å
(Probennr.: 5895) (rechts) dicken Fe90 Co10 Schichten.
Die Positionen s“ und w“ beziehen sich dabei auf die Positionierung der Bezugsachse
”
”
zum Magnetfeld im SQUID. Die Beschreibung dazu ist im Methodenteil auf S. 35 zu finden.
Die dargestellten Proben waren bei Magnetfeldern von 300 Gauß gesättigt. Für die 500 Å
dicke FeCo Schicht wurde eine Sättigungsmagnetisierung von 1,065E-3 emu in s“ und
”
1,07E-3 emu in w“ gemessen (103 emu= 1 Am2 ), was einem Wert von 1,73 MA/m in s“
”
”
und 1,75 MA/m in w“ entspricht. Mit zunehmender Schichtdicke erhöhte sich MS und
”
erreichte maximal einen Wert von 4,232-3 emu in der 2000 Å dicken FeCo Schicht. Die
Maxima für MS fand man für die s-Richtung bei 1500 Å mit 1,95 MA/m und für die wRichtung bei 2000 Å mit 1,91 MA/m. Die Remanenz betrug in den 500 und 1000 Å dicken
Schichten über 90%, während sie für die 1500 Å dicke Schicht nur noch 79,2% (s) und
66,1% (w) und für die 2000 Å dicke FeCo Schicht 79,9% (s) und 67,7% (w) betrug. Eine
leichte Anisotropie in beiden Richtungen stellte man für MS und HC fest. Während für die
FeCo Schicht mit der geringsten Dicke HC Werte von 19,6 Gauß in s“ bestimmt wurden,
”
45
0.004
0.004
0.002
0.002
0.000
0.000
EMU
EMU
4 Ergebnisse und Diskussion
-0.002
-0.002
5893s
5893w
-0.004
-40
-20
0
20
5897s
5897w
-0.004
40
-40
Magentfeld [Gauß]
-20
0
20
40
Magnetfeld [Gauß]
Abbildung 4.10: Hystereseverhalten in den 1500 Å (Probennr.: 5893) (links) und
2000 Å (Probennr.: 5897) (rechts) dicken Fe90 Co10 Schichten.
fand man für w“ 7,9 Gauß. Eine Erhöhung der Schichtdicke führt zu einer Abnahme von
”
HC bis 1500 Å in beiden Richtungen. Minimale Werte besaß die 1500 Å dicke FeCo Schicht
mit 9,5 Gauß in s“ und 5,7 Gauß in w“.
”
”
In der Tab. 4.9 sind die Ergebnisse der SQUID Messungen an den FeCo Einzelschichten
wiedergegeben.
Tabelle 4.9: Ergebnisse der SQUID Messungen an den Fe90 Co10 Einzelschichten.
dFeCo
[Å]
500
1000
1500
2000
MS
s
s
s
s
[emu]
1.06E-3
2.28E-3
3.58E-3
4.28E-3
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
98.1
19.6
94.3
12.9
84.9
9.5
79.7
14.4
MS
[MA/m]
1.73
1.86
1.95
1.75
MS
w
w
w
w
[emu]
1.07E-3
2.27E-3
3.39E-3
4.68E-3
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
92.5
7.9
79.2
6.6
66.1
5.7
67.7
12.0
MS
[MA/m]
1.75
1.85
1.84
1.91
Eine Zunahme der Korngröße und der Sättigungsmagnetisierung mit steigender Schichtdicke konnte von Albini et al. in den Ni-Cu [49] und von Richomme et al. in den Fe-Y
Multischichtsystemen [45] ebenfalls nachgewiesen werden. Albini et al. fanden eine lineare Abhängigkeit zwischen der Ni Schichtdicke und MS . Gleichzeitig beobachteten sie eine
Zunahme der Korngröße mit zunehmender Ni Schichtdicke und eine Zunahme der Koerzivität. Von Richomme et al. konnten in den Fe-Y Systemen eine Erhöhung von MS mit
steigender Fe Schichtdicke beobachtet werden.
Si Schichtdicke
Im Gegensatz zu den FeCo Schichten wuchsen die Si Schichten amorph auf und zeigten
ein entgegengesetztes Streßverhalten. Mit zunehmender Dicke konnte eine Zunahme des
kompressiven Stresses (σ < 0) in den Si Schichten beobachtet werden.
Madras et al. untersuchten die Deformationen von Si Schichten, die bei verschiedenen
Temperaturen und mit verschiedenen Methoden hergestellt wurden [72]. Dabei stellten sie
fest, daß die Schichten auf (100)Si keine Peaks im XRD-Spektrum zeigten, während die mit
Ionenstrahl gesputterten Schichten auf (111)Ge eine schwache polykristalline Struktur ohne
bevorzugte Orientierung hatten. Der Streß in den 1200 Å dicken Si Schichten auf (100)Si
46
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
betrug -521 MPa (r.f. Magnetron Sputtern) und -836 MPa (Ionenstrahlsputtern).
Die in dieser Arbeit untersuchten Si Schichten auf (100)Si und Glas wurden mit folgenden
Sputterparametern hergestellt: pAr = 0, 65 × 10−3 mbar, Bias = 30 V, P = 0, 28 kW,
I = 0, 32 A, UT = 880 V, f loating − P otential= 30,9 V. Die Schichten waren 400 bis
2000 Å dick.
Das amorphe Aufwachsen der Si Schichten wurde anhand der XRD-Messungen bestätigt.
Die ermittelte Oberflächenrauhigkeit am Röntgenreflektometer betrug 5 bis 7 Å.
Ähnlich zu den FeCo Schichten stieg der Streß nicht linear mit steigender Si-Schichtdicke
an.
-400
Streß pro 400 Å [MPa]
Gesamtstreß [MPa]
-450
-600
-800
-1000
-750
-1200
-900
-1050
-600
-1400
400
800
1200
1600
2000
Si Schichtdicke [Å]
-1600
400
800
1200
1600
Si Schichtdicke [Å]
2000
Abbildung 4.11: Gesamtstreß (links) und Streß pro 400 Å Si Schichtdicke (rechts).
Die Abhängigkeit der gesamten Eigenspannung in den Si Schichten von deren Dicke und
die Änderung des Stresses pro 400 Å ist in der Abb. 4.11 dargestellt.
Ausgehend von einer minimalen Eigenspannung von -482,9 MPa (dSi = 400 Å) erhöhte sich
der kompressive Streß auf -855,7 MPa (dSi = 1600 Å) (s. Tab. 4.10). Auf der rechten Seite
der Abb. 4.11 sieht man, daß die Streßänderung in den ersten aufwachsenden Schichten bis
1200 Å zunimmt und sich darüber verringert bzw. konstant bleibt.
Tabelle 4.10: Biegeradien R und Eigenspannungen σ in den 400 bis 2000 Å dicken Si
Schichten.
dSi (nom.)
[Å]
400
800
1200
1600
2000
∆dSi (nom.)
400
400
400
400
400
-39.8
-16.2
-7.7
-5.6
-5.4
-39.8
-27.3
-14.8
-20.3
-23.0
∆R
[m]
±
±
±
±
±
∆R
±
±
±
±
±
4.8
1.9
0.9
0.7
0.6
4.8
2.4
1.8
3.3
0.6
σ
[MPa]
-482.9 ±
-592.5 ±
-826.0 ±
-855.7 ±
-714.3 ±
σ
-482.9 ±
-944.7 ±
-1293.0 ±
-702.1 ±
-714.3 ±
Nr.
86.9
106.7
148.7
154.0
128.6
86.9
170.0
232.7
126.4
128.6
6120
6118
6116
6114
6112
Nr.
6120
6118
6116
6114
6112
Die XRR-Messungen am Röntgenreflektometer für die Bestimmung der Schichtdicken
konnten nicht herangezogen werden, da die Maxima zu dicht beieinander lagen.
47
4 Ergebnisse und Diskussion
4.2.2 Monochromatoren
Bei den FeCo Einzelschichten konnte ein Zusammenhang zwischen den Eigenspannungen
und der Bias-Spannung nachgewiesen werden. Bei der Auswertung zeigte sich jedoch, daß
die statistische Schwankung sehr groß war. Für weitere Untersuchungen wurden deshalb
Monochromatoren hergestellt.
Monochromatoren bestehen aus einer endlichen Anzahl von Doppelschichten mit konstanter
Schichtdicke. Die Schichtstapel im Si-FeCo System beginnen mit Si. Beendet werden die
Multischichten mit einer Si Schicht, die die Oxidation des Fe verhindern soll (Si → FeCo
→...→ Si).
Bei den einzelnen Meßreihen wurden die Bias-Spannung, die Si und FeCo Schichtdicke und
der Argondruck variiert.
4.2.2.1 Variation des Substrathalter-Potentials
Die Monochromatoren mit dem System [25(150 Å Si+ 150 Å Fe90 Co10 )+ 150 Å Si] wurden
mit verschiedenen Bias-Spannungen gesputtert. Die Zahl vor der runden Klammer gibt die
Anzahl der Doppelschichten an.
Röntgen- und Streßmessungen an den FeCo Einzelschichten haben gezeigt, daß durch
die Bias-Spannung die Struktur und der Streß in den Schichten beeinflußt wird. Für die
Monochromatoren sollten ebenfalls die mechanischen und strukturellen Eigenschaften in
Abhängigkeit von der Bias-Spannung untersucht werden.
Die Herstellung der Systeme erfolgte bei folgenden Parametern: pAr = 1, 50 × 10−3 mbar,
P = 0, 26 kW, I = 0, 29 A, UT = 880 V, f loating − P otential= 39,9 V. Die Gesamtschichtdicke wurden am Talystep Gerät gemessen und mit den aus der Röntgenreflektometrie bestimmten Schichtdicke verglichen.
Tabelle 4.11: Vergleich zwischen den gemessenen (Talystep) und bestimmten (Röntgenreflektometrie) Schichtdicken der Monochromatoren.
x-ray
Bias
[V]
30
35
40
50
60
dF
[nm]
959.5
977.7
986.6
964.9
911.5
Talystep
dS = 0.25 mm
dF
[nm]
722.7
717.4
666.0
725.9
585.1
∆dF
[%]
24.7
26.6
32.5
24.8
35.8
Talystep
dS = 0.16 mm
dF
[nm]
712.6
732.2
∆dF
[%]
25.7
25.1
719.9
613.5
25.4
32.7
Talystep
dS = 0.12 mm
dF
[nm]
707.7
∆dF
[%]
26.2
695.0
29.6
Die Ergebnisse der beiden Methoden sind in der Tab. 4.11 gegenübergestellt. Dabei fand
man Abweichungen zwischen 25 bis 35%. Diese Differenzen kommen zustande durch den
Meßfehler am Talystep Gerät und die Homogenitätsunterschiede, da die Proben für die
Röntgen- und Talystepmessungen an verschiedenen Positionen des 20 cm×50 cm großen
Substrats entnommen wurden.
Die Abb. 4.12 zeigt Eigenspannung in den Schichten für verschiedene Bias-Spannungen.
Wie man sieht, ist der Streß unter 41,2 V kompressiv, d.h. die Schichten sind relativ zur
Filmseite konvex verbogen. Mit zunehmender Bias-Spannung verringert sich der kompressive Streß und erreicht bei etwa 41,2 V nahezu Null. Über 41,2 V sind die Proben von der
48
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
400
y= 19.8x- 816.1
Streß [MPa]
200
0
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
dS=0.12 mm
-200
-400
30
35
40
45
50
Bias-Spannung [V]
55
60
Abbildung 4.12: Abhängigkeit der Eigenspannung in den Schichten von der Substrathalterspannung (DC-Bias).
Tabelle 4.12: Biegeradien ∆R und Eigenspannungen σ in den Schichten in Abhängigkeit von der Substrathalterspannung.
Bias
[V]
30
35
40
50
60
dS
[mm]
0.25
0.16
0.12
0.25
0.16
0.25
0.25
0.12
0.12
0.25
0.16
0.25
0.16
dF
[nm]
959.5
959.5
959.5
977.7
977.7
986.6
986.6
986.6
986.6
964.9
964.9
911.5
911.5
-9.5
-2.9
-6.5
-13.6
-4.6
-52.8
83.2
12.8
8.1
22.8
8.1
7.4
3.5
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
0.5
0.2
0.3
0.7
0.2
2.6
4.2
0.6
0.4
1.1
0.4
0.4
0.2
σ
[MPa]
-274.5 ±
-363.4 ±
-93.7 ±
-192.6 ±
-230.4 ±
-53.3 ±
33.7 ±
48.6 ±
76.8 ±
113.2 ±
132.0 ±
431.1 ±
353.4 ±
Nr.
49.4
65.4
16.9
34.7
41.5
9.6
6.1
4.9
8.7
20.4
23.8
77.6
63.6
5660
5662
5656
5658
5666
Schichtseite aus gesehen konkav verbogen. Zwischen dem Streß und der Substrathalterspannung besteht ein linearer Zusammenhang (y = 19, 8x − 816, 1). Eine Änderung von
1 V bewirkt eine tensile Streßzunahme von 19,8 MPa in den Monochromatoren.
Die gemessenen Biegeradien und Eigenspannungen sind in Tab. 4.12 zusammengefaßt.
Damit zeigen die Monochromatoren Gemeinsamkeiten mit den in der Literatur gefundenen
Ergebnissen von Lii et al. [73] und Tavares et al. [74]. In den Ti1−x Alx N Schichten mit
einer Dicke von 100 nm fand die Arbeitsgruppe von Lii et al. einen Streß von 50 MPa für
Bias-Spannungen unter 50 V. Erhöhte man die Bias-Spannung auf 80 V, stieg auch der
Streß auf 80,3 MPa an. In den Cu Schichten auf den Ti1−x Alx N Schichten blieb der Streß
zwischen 30 und 80 V konstant (480 MPa). Ein minimaler Streß (350 MPa) wurde nur
dann gefunden, wenn die Cu Schichten ohne Bias gesputtert wurden.
Tavares et al. bestimmten die Eigenspannungen in den Ti0.4 Al0.6 N-Mo Systemen mit 250
Doppelschichten (dF ≈ 1500 nm) von -2,7 GPa für -40 V. Bei -80 V erreichte dieser den
doppelten Wert (-4,1 GPa).
49
4 Ergebnisse und Diskussion
rel. Reflektivität
60 V
50 V
40 V
35 V
30 V
0.05
0.10
-1
0.15
0.20
Q [Å ]
Abbildung 4.13: Röntgenreflektivität der Monochromatoren, hergestellt mit verschiedenen Bias-Spannungen (Kurven gegeneinander um den Faktor 10 verschoben).
Die Abb. 4.13 zeigt die Röntgenreflektivität der Monochromatoren (λ= 1,541 Å). In der
Abb. sind deutlich die ausgeprägten Maxima aufgrund der Periodizität der Si-FeCo Doppelschichten in Abhängigkeit von der Bias-Spannung zu erkennen.
Die Messungen zeigen, daß die Profile der mit 30 bis 50 V gesputterten Multischichtsysteme
nahezu identisch sind. Es ist zu erkennen, daß alle geraden Ordnungen nahezu ausgelöscht
sind. Simulationen haben ergeben, daß die Maxima der geraden Ordnungen verschwinden,
wenn beide Schichtdicken nahezu gleich sind.
Die Auswertung ergab FeCo Schichtdicken von 150 Å und Si Schichtdicken von 200 Å.
Die Zwischenschichtdicken betrugen insgesamt 24 bis 35 Å, wobei die Zwischenschicht auf
FeCo 15 bis 35% dicker war als die auf Si. Dieses Ergebnis kann anhand der unterschiedlichen Struktur von FeCo und Si erklärt werden. FeCo wächst polykristallin auf und für die
ankommenden Si Atome und Teilchen besteht die Möglichkeit, entlang der Korngrenzen
tiefer in die FeCo Schicht zu diffundieren.
1
Messung
Fit
Reflektivität
0.1
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
-1
Q [Å ]
Abbildung 4.14: Röntgenmessung und berechnete Reflektivität eines mit einer BiasSpannung von 40 V hergestellten Monochromators auf Glas (Probennr.: 5656).
50
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Eine solche Reflektivitätsmessung und den dazugehörigen Fit für 40 V zeigt die Abb.
4.14. Deutlich sind hier die Maxima der ungeraden Ordnungen zu erkennen. Bei höheren
Q-Werten (Q > 0,3 Å−1 ) verbreitern sich die Peaks, was auf Inhomogenitäten und Diffusionen an der Grenzfläche schließen läßt (hier nicht dargestellt).
Die schmalsten Peaks traten bei 35 V auf. Für Bias-Spannungen größer als 35 V konnte eine Verbreiterung der Peaks und geringe Abnahme der Intensität beobachtet werden.
Diese Effekte deuten auf eine Zunahme der Rauhigkeiten hin. Ursache dafür ist die geringere Oberflächenmobilität der Teilchen auf der Oberfläche, die zu rauheren Schichten
führt. Minimale ZWS-Dicken besaßen die mit einer Bias-Spannung von 30 V hergestellten
Monochromatoren, mit zunehmender Bias-Spannung stieg die Schichtdicke und -rauhigkeit
in den Systemen an. Die Ergebnisse der Röntgenmessungen sind in den Tab. 4.13 und 4.14
zusammengefaßt.
Tabelle 4.13: Ergebnisse der XRR-Messungen an den Monochromatoren mit verschiedenen Bias-Spannungen (λ= 1,541 Å). Die Schichtdicken sind in Å angegeben.
Bias
Si
ZWS2
Fe90 Co10
ZWS1
ΣZWS
dbi
Σ
Chi2
Nr.
30 V
199.8
11.3
151.1
13.6
24.9
375.8
9595.6
5.873E-01
5660
35 V
201.9
12.4
152.6
16.1
28.5
383.0
9777.1
8.355E-01
5662
40 V
203.3
11.4
154.2
17.6
29.0
386.5
9866.7
4.161E-01
5656
50 V
199.3
15.0
153.8
19.9
34.9
388.0
9649.4
7.124E-01
5658
60 V
163.1
15.2
161.9
17.9
33.1
358.1
9115.5
5.859E-01
5666
Tabelle 4.14: Oberflächenrauhigkeiten der Einzelschichten für verschiedene BiasSpannungen (angegeben in Å).
Bias
Si
ZWS2
Fe90 Co10
ZWS1
Nr.
30 V
6.6
5.3
12.7
9.0
5660
35 V
5.4
5.5
13.0
9.8
5662
40 V
6.0
5.4
13.4
8.2
5656
50 V
5.9
6.5
15.5
11.8
5658
60 V
5.3
5.2
22.0
16.8
5666
Eine Zunahme der Rauhigkeiten mit steigender Bias-Spannung konnte ebenfalls in CuTi1−x Alx N, C-inconel, (Ti,Al)N-Mo, TiN-AlN und TiAlN-Mo Multischichtsystemen beobachtet werden [73, 74, 75, 76, 77]. Aouadi et al. zeigten, daß mit steigender negativer
Bias-Spannung die Reflektivität der ersten Ordnung im C-inconel System abnimmt [75].
Im idealen Fall betrug die Reflektivität 7%, während bei -130 V nur noch 0,1% gemessen wurden. Andere Autoren, wie Tavares et al. untersuchten die TiAlN-Mo Systeme bei
verschiedenen Bias-Spannungen mit RBS [78]. Dabei zeigte sich, daß die Elementkonzentration variierte und die Dicke der Nitridschichten mit steigender negativer Bias-Spannung
abnahm.
Die polarisierten Neutronenmessungen am V14 wurden mit einem Magnetfeld von 300 Gauß
durchgeführt. Um die ersten 3 Ordnungen zu erhalten, wurde die Reflektivität der spin up
51
4 Ergebnisse und Diskussion
30 V
35 V
40 V
50 V
60 V
6000
4000
2000
0
0.01
0.02
0.03
0.04
-1
Q [Å ]
0.05
0.06
Neutronentransmission [counts]
Neutronenreflektivität [counts]
und spin down Komponenten von 0,01 Å−1 ≤ Q ≤0,06 Å−1 gemessen.
Die Intensitäten der spin down Komponente hängen ab von der ZWS-Dicke. Mit steigender ZWS-Dicke erhöht sich die Intensität der Peaks für die spin down Komponente. Die
polarisierten Neutronenmessungen an den Monochromatoren zeigt Abb. 4.15.
30 V
35 V
40 V
50 V
60 V
6000
4000
2000
0
0.01
0.02
0.03
0.04
0.05
-1
Q [Å ]
Abbildung 4.15: Polarisierte Neutronenmessungen an den Monochromatoren mit unterschiedlichen Bias-Spannungen (Meßzeit pro Schritt=20 s).
Die ersten 3 Ordnungen der Monochromatoren sind bis 0,06 Å−1 ausgeprägt. Die erste
Ordnung bei 0,024 Å−1 liegt in der Sättigung und besitzt aufgrund der hohen Schichtanzahl
ein Plateau. Aus der Abb. erkennt man, daß die Maxima der mit 30 bis 40 V hergestellten
Proben bei nahezu den gleichen Q-Werten liegen. Über 40 V verschoben sich die Maxima
zu größeren Q-Werten, d.h. die Schichtdicken nehmen mit ansteigendem Bias ab. Minimale
ZWS-Dicken fand man bei 30 V, was mit den Röntgenmessungen übereinstimmt. Maximale
ZWS-Dicken traten bei 60 V auf. Bei diesem Potential beobachtete man auch die höchsten
Reflexintensitäten für die spin down Komponente (s. Tab. 4.15).
Tabelle 4.15: Ergebnisse der polarisierten Neutronmessungen an den Monochromatoren
(λ= 4,72 Å). Die Schichtdicken sind in Å angegeben.
Bias
Si
ZWS2 (up)
Fe90 Co10 (up)
ZWS1 (up)
ΣZWS
dbi
Σ
Chi2
Nr.
Si
ZWS2 (down)
Fe90 Co10 (down)
ZWS1 (down)
ΣZWS
dbi
Σ
Chi2
52
30 V
196.3
11.2
156.0
12.8
24.0
376.3
9601.0
1.502E-01
5660
196.5
11.3
157.1
13.2
24.5
378.1
9649.2
1.702E-01
35 V
201.3
12.0
151.9
16.0
28.0
381.2
9731.0
1.783E-01
5662
200.8
11.9
153.0
16.8
28.7
382.5
9763.2
1.683E-01
40 V
203.4
11.0
154.3
17.0
28.0
385.7
9844.3
1.777E-01
5656
203.7
12.1
155.0
18.0
30.1
388.8
9924.7
1.977E-01
50 V
199.0
13.1
151.8
18.3
31.4
382.2
9503.9
2.093E-01
5658
199.8
13.4
151.6
17.9
31.3
382.7
9518.8
2.193E-01
60 V
163.0
15.0
166.5
18.0
33.0
361.5
9226.1
2.363E-01
5666
164.1
15.1
166.6
18.6
33.7
364.4
9274.2
2.063E-01
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Der Einfluß der Bias-Spannung auf die Kristallinität der FeCo Schichten konnte anhand
der XRD-Messungen bestimmt werden. Dazu wurden die Schichten auf Glas zwischen 41°≤
2θ ≤ 47° untersucht. Wie aus der Abb. 4.16 zu erkennen ist, zeigen die mit der kleinsten
Bias-Spannung hergestellten FeCo Schichten die höchste Reflexintensität. Da sich mit sinkender positiver Bias-Spannung die Energie der Teilchen erhöht, kann darauf geschlossen
werden, daß der Anteil der kristallinen Bereiche und Gitterebenen in den Schichten zunimmt
und so zu einer Erhöhung der Reflexintensität führt.
Intensität [counts pro 180 s]
1000
30 V
35 V
40 V
50 V
60 V
800
600
400
200
0
43
44
45
Detektorwinkel [deg]
46
Abbildung 4.16: XRD-Messung an den Monochromatoren auf Floatglas (λ= 1,541 Å).
Die Graphik zeigt die gemessenen Intensitäten der FeCo Schichten,
die in (110) orientiert sind.
Weiterhin konnte mit steigender Bias-Spannung eine Verschiebung des Peakmaximums zu
höheren Winkeln, ein Ansteigen der Halbwertsbreite w und eine Reduzierung der Korngröße
D und des Gitterabstandes dhkl festgestellt werden (s. Tab. 4.16).
Tabelle 4.16: Ergebnisse der XRD-Messung an den Monochromatoren.
Bias
[V]
30
35
40
50
60
Int
[counts]
860
575
621
486
170
2θ
[deg]
44.541
44.540
44.577
44.696
44.736
w
[deg]
0.701
0.714
0.717
0.732
0.838
D
[Å]
122.5
120.3
119.8
117.4
102.5
dhkl
[Å]
2.033
2.033
2.032
2.026
2.025
Nr.
5660
5662
5656
5658
5666
Wie die Tabelle zeigt, nimmt der Abstand der Atomlagen in (110) mit steigendem Bias
ab, was dazu führt, daß das Gitter parallel zur Oberfläche gedehnt wird. Bei 30 V beträgt
dhkl des FeCo Gitters 2,033 Å. Bei einem Substrathalterpotential von 50 V sind dhkl in den
FeCo Kristalliten und im α-Fe nahezu gleich (dhkl = 2,027 Å).
Der gleiche Effekt konnte auch von Cho et al. im Si-Fe89 Co11 System nachgewiesen werden [79]. Bei negativen Bias-Spannungen zeigten die FeCo Schichten eine vielfach höhere Kristallinität als bei positivem Bias. Ein umgekehrtes Verhalten zeigten die TiN-(c-Si)
Schichten [64]. Hier nahm die Korngröße der (111) TiN Schichten mit steigender Substrathalterspannung zu, die Peaks verschoben sich aber auch zu höheren Winkeln.
53
4 Ergebnisse und Diskussion
Die Abb. 4.17 zeigt die Reflexintensität und Korngröße, die für verschiedene Bias-Spannungen bestimmt wurde. Rechts ist die Änderung des Netzebenenabstandes in (110), der
durch das Substrathalterpotential verursacht wird, zu sehen.
2.034
120
2.032
116
112
400
108
Int
D
200
30
35
40
45
50
Bias-Spannung [V]
55
60
2.030
dhkl [Å]
600
D [Å]
Intensität
800
124
2.028
104
2.026
100
2.024
30
35
40
45
50
Bias-Spannung [V]
55
60
Abbildung 4.17: Abhängigkeit der Reflexintensität und der Korngröße D (links) und
dem Gitterabstand dhkl (rechts) in den Si-FeCo Monochromatoren von
der Bias-Spannung.
Wie anhand der Graphiken zu erkennen ist, nimmt die Intensität, die Korngröße und der
Gitterabstand in Richtung der Oberflächenormalen mit steigendem Bias ab. Dies ist bedingt
durch die geringere Oberflächenmobilität der Atome bei höheren Spannungen, wodurch
die Atome an energieungünstigen Stellen gebunden werden. Dadurch beobachtet man ein
stärkeres kolumnares Schichtwachstum. Die Bildung von Verbindungen an der Grenzfläche
ist abhängig von der Substrattemperatur, den Herstellungsparametern und den Materialien.
Verschiedene Autoren konnten die Bildung von Phasen an der Grenzfläche in Si-Fe [68],
Mo-Si [80] u.a. Multischichtsystemen nachweisen. In den Si-FeCo Monochromatoren mit
dem System [10(100 Å Si+ 100 Å Fe89 Co11 )+ 100 Å Si] bildeten sich bei 0 und -70 V die
Phasen FeSi (JCPDS 38-1397, RG P213, Anhang D) [81] und FeSi2 (JCPDS 20-532 RG
Cmca, Anhang D) [81] [60]. Bei den in dieser Arbeit untersuchten Systemen waren keine
Fe1−x Six Verbindungen nachzuweisen.
Im Anschluß wurde untersuchte, inwiefern der Streß abhängig ist von der Korngröße und
dem Gitterabstand dhkl . Der Zusammenhang ist in der Abb. 4.18 dargestellt.
600
600
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
200
0
-200
-400
100
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
400
Streß [MPa]
Streß [MPa]
400
200
0
-200
-400
105
110
115
D [Å]
120
125
2.025
2.028
dhkl [Å]
2.031
2.034
Abbildung 4.18: Eigenspannungen in den Si-Fe Monochromatoren auf (100)Si in
Abhängigkeit von der Korngröße (links) und dhkl (rechts).
54
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
In der linken Graphik sieht man, daß mit steigender Korngröße der tensile Streß in den
Schichten abnimmt bzw. der kompressive Streß zunimmt. Dieser Verlauf stimmt mit dem
Modell von Abermann [3] überein, welches besagt, daß ein stärkeres kolumnares Wachstum bzw. geringeres Kornwachstum zu einer Zunahme des tensilen Stresses in den Schichten
führt. Anderseits erkennt man in der rechten Abbildung, daß mit steigendem dhkl der kompressive Streß in den Schichten ansteigt. Daraus ergibt sich, daß D und dhkl proportional
zueinander sind und der Streß umgekehrt proportional zu D und dhkl ist.
4.2.2.2 Variation der Schichtdicke
Durch den entgegengesetzten Streß in den Si und FeCo Schichten kann die Eigenspannung in
den Gesamtsystemen kompensiert werden. Die Motivation bestand darin, zu untersuchen,
für welches FeCo/Si Verhältnis ein Streß von nahezu Null erreicht werden kann. Dazu
wurden Monochromatoren mit 10 Doppelschichten hergestellt und eine der Materialdicken
schrittweise von 50 bis 220 Å erhöht. Die Si oder FeCo Schichtdicke wurde konstant gehalten
(150 Å). Die Auswahl der Dicken richtete sich nach den Superspiegeln, bei denen die
dünnsten Schichten 50 Å dick und die dickste bis zu 800 Å dick waren.
FeCo Schichtdicke
Zuerst wurden Monochromatoren mit konstanter Si Schichtdicke mit dem System [10(150 Å
Si+ x Fe90 Co10 )+ 150 Å Si] hergestellt und untersucht. Das Beschichten der Substrate erfolgte unter folgenden Bedingungen: pAr = 1, 5 × 10−3 mbar, P = 0, 24 kW, I = 0, 27 A,
Bias= 30 V, UT = 880 V, f loating−P otential= 40,2 V . Für die Messungen am Röntgenund Neutronenreflektometer wurden die Gläser bevorzugt, da bei diesen eine größere Fläche
zur Verfügung stand.
Vor der Beschichtung waren die Streifen relativ zur Filmschicht konvex verbogen. Nach dem
Sputterprozeß verringerte sich die konvexe Verbiegung der Si Streifen. Mit Erhöhung der
FeCo Schichtdicke konnte eine Reduzierung des kompressiven Stresses in den Monochromatoren beobachtet werden. Die Abhängigkeit der Eigenspannung in den Monochromatoren
von der FeCo Schichtdicke zeigt Abb. 4.19.
0
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
Streß [MPa]
-100
y= 2.3x- 463.0
-200
-300
-400
60
90
120
150
180
FeCo Schichtdicke [Å]
210
Abbildung 4.19: Eigenspannungen in den Monochromatoren auf (100)Si in Abhängigkeit von der FeCo Schichtdicke (aufgetragen sind die aus den XRRMessungen bestimmten FeCo und ZWS1-dicken).
55
4 Ergebnisse und Diskussion
Die Dicke der Si Schichten betrug rund 185 Å. Für dFeCo < dSi ist der Streß in den Monochromatoren kompressiv (σ < 0). Mit steigender FeCo Dicke kann eine Reduzierung des
Stresses in den Multischichtsystemen beobachtet werden und bei einem dFeCo /dSi Verhältnis von etwa 1,1 ist dieser nahezu Null (dFeCo = 201,3 Å). Um die Spannungsänderung in
Abhängigkeit von der Schichtdicke zu bestimmen, wurde eine lineare Funktion durch alle
Meßpunkte gelegt (y = 2, 3x − 463). Dabei zeigte sich, daß eine Dickenzunahme um 1 Å
FeCo einen zusätzlichen tensilen Streß von 2,3 MPa in den Schichten verursacht, in einer
einzelnen Schicht also 0,23 MPa.
Die bestimmten Streßwerte der Monochromatoren sind in der Tab. 4.17 zusammengefaßt.
Tabelle 4.17: Biegeradien (R) und Eigenspannungen (σ) in den Monochromatoren auf
den 0,25 und 0,16 mm dicken Si Streifen.
dFeCo
[Å]
38.7
39.8
40.8
51.0
67.1
68.6
97.1
110.7
132.0
138.6
163.3
178.1
198.3
dSi
[Å]
187.2
189.0
185.9
181.8
183.4
182.6
183.6
191.5
188.6
187.5
180.5
185.5
187.3
dF
[nm]
275.9
265.4
279.8
282.4
305.3
302.3
327.6
372.3
355.5
369.6
387.5
410.7
431.0
dS = 0.25 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-19.5± 1.0
-348.7± 90.7
-20.3± 1.0
-348.1± 90.5
-20.4± 1.0
-329.0± 85.5
-19.2± 1.0
-345.3± 89.8
-21.7± 1.1
-283.0± 73.6
-19.8± 1.0
-313.1± 81.4
-26.1± 1.3
-219.2± 57.0
-27.0± 1.4
-186.1± 48.6
105.6± 5.3
50.0± 13.0
-226.3± 11.3
-22.4± 5.8
-79.8± 4.0
-60.7± 15.8
-33.6± 1.7
-135.8± 35.3
-56.6± 2.8
-77.0± 20.9
dS = 0.16 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-7.6± 0.4
-365.4± 95.0
-8.9± 0.5
-323.4± 84.1
-8.4± 0.5
-324.9± 84.5
-8.2± 0.5
-330.9± 86.0
-8.7± 0.5
-287.6± 74.8
-7.5± 0.4
-339.0± 88.2
-8.8± 0.4
-266.0± 69.2
-21.0± 1.0
-98.4± 25.6
600.0± 30.0
-3.6± 5.9
-115.6± 5.8
-18.0± 4.7
-28.8± 1.4
-68.8± 17.9
-14.2± 0.7
-131.3± 34.1
-15.1± 0.8
-118.3± 30.8
Nr.
5668
5694
5692
5670
5696
5672
5680
5682
5700
5684
5686
5688
5690
Die Abnahme des kompressiven Stresses in den Monochromatoren durch die Erhöhung
der Fe Schichtdicke stimmt mit Ergebnissen der FeCoV-TiNx und Mo-Si Multischichtsysteme überein. Kumar et al. konnten eine Reduzierung des kompressiven Stresses dann
beobachten, wenn die FeCoV Schichtdicke zunahm [82]. Die Arbeitsgruppe von Andreev
et al. bestimmte in den Si-Mo Systemen einen kompressiven Streß von -250 MPa [83]. Mit
Ansteigen der Mo Schichtdicke verringerte sich der kompressive Streß.
Die Messung und den Fit zweier Monochromatoren auf Glas zeigt die Abb. 4.20. Die
Totalreflexionskante für Röntgenstrahlung von Glas liegt bei Q= 0,032 Å−1 bzw. θ=
0,32°(Dichte= 2,4 g/cm3 ). Durch die Beschichtung der Gläser mit Fe90 Co10 (Dichte=
7,905 g/cm3 ) erhöht sich der Totalreflexionsbereich auf 0,056 Å−1 (θ= 0,39°). Die beiden
Reflexionsspektren zeigen ein unterschiedliches Auslöschungsverhalten. Die Auslöschung der
Ordnung ist abhängig von dem Verhältnis der Si/FeCo Schichten. Bei der links abgebildeten Monochromator-Struktur ist die 4.Ordnung nahezu ausgelöscht. Das bedeutet, daß der
Anteil der FeCo Schicht etwa 1/3 der Si Schicht ist (dFeCo = 67,1 Å, dSi =183 Å). In der
rechten Graphik sind die Maxima der ungeraden Ordnungen stärker ausgeprägt. Somit ist
der FeCo Anteil etwa gleich dem des Si. Bei einer Doppelschichtdicke von 343,8 Å beträgt
das dFeCo /dSi Verhältnis 0,9. Eine hohe Reflexion in den Multischichtsystemen wird durch
geringe Oberflächenrauhigkeiten und minimale ZWS erreicht. Die ZWS-Dicken betrugen
insgesamt 33 Å. Die niedrigste Rauhigkeit konnte für die Si Schichten bestimmt werden
(5,0 Å). Für die FeCo Schichten lag σR deutlich über denen von Si, nämlich zwischen 12,4 Å
56
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
1
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
Messung
Fit
0.1
Reflektivität
Reflektivität
0.1
0.00
1
Messung
Fit
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.00
0.05
0.10
-1
Q [Å ]
0.15
-1
Q [Å ]
0.20
0.25
Abbildung 4.20: XRR-Messung und berechnete Reflektivität an zwei Monochromatoren mit FeCo Schichtdicken von 67.1 Å (links) (Probennr.: 5696) und
163.3 Å (rechts) (Probennr.: 5686).
und 19,8 Å.
In den Si-Fe89 Co11 Multischichten wurden von Müller et al. ähnliche Werte gefunden
[84]. Die ZWS an jeder Grenzfläche waren 10 bis 15 Å dick. Die FeCo Schichten variierten
in diesen Systemen zwischen 5 und 215 Å, während die Si Schichtdicke konstant bei 60 Å
gehalten wurde. Bei Temperversuchen (bis 450°C) ließ sich ein Anwachsen der ZWS bis auf
45 Å beobachten, was zu einem weiteren Verlust der Reflektivität führt.
Tabelle 4.18: SLD für die in den Tab. 4.19 und 4.20 dargestellten Ergebnisse bei
den Röntgen- (λ= 1,541 Å) und Neutronenreflektometermessungen (λ=
4,72 Å).
Röntgen
SLD
Si
ZWS2
2.012E-5 Å−2
4.620E-5 Å−2
FeCo
5.970E-5 Å−2
ZWS1
4.990E-5 Å−2
Neutronen
SLD
Si
ZWS2 (up)
ZWS2 (down)
FeCo (up)
FeCo (down)
ZWS1 (up)
ZWS1 (down)
2.070E-6
6.110E-6
6.070E-6
1.270E-5
2.120E-6
7.810E-6
5.110E-6
Å−2
Å−2
Å−2
Å−2
Å−2
Å−2
Å−2
In den Monochromatoren mit FeCo Schichtdicken zwischen 38,7 Å und 192,3 Å bildeten
sich ZWS mit Dicken zwischen 27 Å und 34 Å aus. Die Rauhigkeiten der FeCo Schichten
betrug maximal 21 Å. Die in der Tab. 4.18 angegebenen SLD sind die mittleren Werte der
Fitergebnisse.
Einen Überblick zu allen Ergebnissen der XRR-Untersuchungen an den MonochromatorStrukturen gibt Tab. 4.19.
Es ist interessant zu sehen, daß die Variation der FeCo-Schichtdicke im Bereich von 40 bis
220 Å keine andere Größe beeinflußt, insbesondere nicht die Rauhigkeit der FeCo Schicht
und Dicke und Rauhigkeit der ZWS auf ihr.
Die Auswertung der polarisierten Neutronenmessungen am V14 (Tab. 4.20) ergab ähnliche
Schichtdicken und -rauhigkeiten, wie für die Röntgenmessungen.
57
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.19: Ergebnisse der Röntgen-Reflektometriemessungen an den Monochromatoren auf Glas (λ= 1,541 Å.)
Si
d
[Å]
187.2
189.0
186.9
181.8
183.4
185.6
183.6
191.5
188.6
187.5
180.5
185.5
187.3
190.1
185.5
±3.6
58
σR
[Å]
4.6
5.4
5.4
5.2
5.2
5.4
4.8
5.0
5.0
5.2
4.6
5.2
5.2
5.2
5.1
±0.3
ZWS2
d
σR
[Å]
[Å]
12.8
4.9
11.4
6.0
12.3
8.6
12.3
6.7
12.3
6.5
14.0
8.8
12.6
5.8
10.8
4.4
13.2
7.0
11.2
5.4
12.2
6.5
10.8
6.2
12.8
8.0
13.3
4.6
12.3
6.2
±1.0 ±1.2
FeCo
d
σR
[Å]
[Å]
38.7 16.0
40.8 13.6
43.8 14.4
51.0 12.4
71.1 15.6
68.6 16.6
97.1 19.8
110.7 16.2
132.0 17.8
138.6 15.8
163.3 14.8
178.1 15.8
198.3 16.4
226.2 16.6
ZWS1
d
σR
[Å]
[Å]
18.6
8.6
15.8
7.9
17.0
8.3
17.6
7.9
16.9
8.6
18.0
9.9
17.0
9.1
22.1
8.6
20.0
9.0
16.3
8.1
16.7
10.1
15.7
10.9
16.6
6.3
18.3
11.9
17.6
8.9
±1.7 ±1.4
Σ ZWS
[Å]
31.4
27.2
29.3
29.9
29.2
32.0
29.6
32.9
33.2
27.5
28.9
26.5
29.4
28.5
Chi2
Nr.
3.861E-1
7.533E-1
1.700E-1
4.558E-1
8.063E-1
4.369E-1
3.165E-1
4.893E-1
4.912E-1
3.458E-1
2.692E-1
3.859E-1
1.907E-1
3.005E-1
5668
5692
5694
5670
5696
5672
5680
5682
5700
5684
5686
5688
5690
5698
MW
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Tabelle 4.20: Ergebnisse der polarisierten Neutronenmessungen an den Monochromatoren auf Glas (λ= 4,72 Å).
Si
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
d
[Å]
198.2
198.1
188.8
189.1
185.5
186.0
188.5
189.5
188.5
190.2
194.0
192.8
193.4
196.8
187.3
189.9
193.1
193.2
197.6
195.6
187.4
189.4
191.5
±4.0
σR
[Å]
5.7
5.1
4.8
4.6
5.4
5.6
4.8
5.0
4.7
5.1
5.0
5.6
4.5
5.2
4.8
5.7
6.2
6.0
5.0
5.5
4.8
5.1
5.2
±0.5
ZWS2
d
σR
[Å]
[Å]
13.2
4.7
13.3
5.1
11.9
5.6
12.0
5.9
13.3
8.0
13.1
8.2
12.1
8.4
12.4
8.6
14.5
7.0
14.7
7.7
18.2
5.0
18.7
6.5
14.1
8.0
15.0
8.8
12.1
6.6
14.8
6.9
12.1
6.0
13.5
7.3
18.8
11.3
16.4
10.1
20.7
7.9
17.4
8.0
14.8
7.3
±2.5 ±1.6
FeCo
d
σR
[Å]
[Å]
39.1 13.8
40.1 13.7
40.1 16.2
41.7 16.2
52.8 14.2
54.3 13.2
71.5 18.6
73.2 18.6
96.5 20.0
96.8 20.2
114.6 12.2
115.4 13.5
142.5 17.4
145.8 17.9
165.5 14.9
166.7 15.2
185.8 15.4
188.4 16.3
184.2 19.4
186.2 17.4
214.9 14.2
216.2 15.5
ZWS1
d
σR
[Å]
[Å]
17.7
8.3
17.9
9.0
16.5
9.8
16.2
10.2
16.9
9.3
17.4
9.9
18.2
11.3
18.5
12.1
19.7
8.6
20.0
10.0
20.5
5.6
20.4
7.2
16.5
8.4
17.6
9.2
17.2
10.4
16.9
10.5
17.1
7.4
16.7
7.7
18.6
13.1
20.1
12.8
16.1
8.0
15.4
8.6
18.1
9.4
±2.1 ±1.9
Σ ZWS
[Å]
30.9
31.2
32.7
29.2
30.2
30.5
30.3
30.9
34.2
34.7
38.7
39.1
30.6
32.6
29.3
31.7
29.2
30.2
43.4
36.5
36.8
32.8
Chi2
Nr.
1.460E-1
2.560E-1
5.968E-1
5.438E-1
3.978E-1
2.968E-1
1.356E-1
2.556E-1
1.546E-1
1.746E-1
1.805E-1
1.055E-1
1.831E-1
3.341E-1
2.700E-1
3.100E-1
3.027E-1
3.227E-1
1.919E-1
1.954E-1
4.109E-1
5.909E-1
5668
5692
5694
5696
5680
5682
5684
5686
5688
5690
5698
MW
Trägt man die ZWS-Dicken über die FeCo Schichtdicke auf, so sieht man, daß die Werte
für beide Messungen nahezu konstant blieben, wie die Abb. 4.21 zeigt. Die Mittelwerte der
mit Röntgen- und Neutronenreflektometrie bestimmten Doppelschichtdicken sind in der
Tab. 4.21 angegeben.
Die mit Neutronen bestimmten Einzelschicht- und Gesamtschichtdicken waren geringfügig
höher als die mit Röntgenstrahlung bestimmten Dicken. Ein eindeutiger Zusammenhang
zwischen der Gesamt-ZWS-Dicke und der FeCo Schichtdicke konnte in den Monochromatoren jedoch nicht nachgewiesen werden.
59
4 Ergebnisse und Diskussion
auf FeCo
auf Si
24
ZWS-Dicke [Å]
21
ZWS-Dicke [Å]
up,
up,
24
18
15
12
down auf FeCo
down auf Si
21
18
15
12
9
40
80
120
160
200
FeCo Schichtdicke [Å]
240
40
80
120
160
200
FeCo Schichtdicke [Å]
240
Abbildung 4.21: Mit Röntgen- (links) und Neutronenreflektometrie (rechts) bestimmte
ZWS-Dicken der Si-FeCo Monochromatoren.
Tabelle 4.21: Mittelwerte der aus den Röntgen- und Neutronenreflektometrie bestimmten Doppelschichtdicken der Monochromatoren.
x-ray
Σ ZWS
dbi
31.4
257.3
27.2
257.0
29.3
260.0
29.2
283.7
29.6
310.3
32.9
335.1
27.5
353.6
28.9
372.7
26.5
390.1
29.4
415.0
31.6
447.9
Neutron
Σ ZWS
dbi
31.1
268.8
28.3
258.2
30.4
269.7
30.6
292.0
34.5
320.5
38.9
347.3
31.6
370.9
30.5
385.2
29.7
410.0
37.0
418.8
34.8
438.8
MW
ZWS
31.2
27.8
29.8
29.9
32.0
35.9
29.6
29.7
28.1
33.2
33.2
MW
dbi
263.1
257.6
264.8
287.8
315.4
341.2
362.2
379.0
400.0
416.9
443.3
∆ dbi
11.5 ±
1.2 ±
9.7 ±
8.3 ±
10.2 ±
12.2 ±
16.3 ±
12.5 ±
19.9 ±
3.8 ±
8.1 ±
1.2
0.3
1.1
0.9
1.0
1.2
1.4
1.2
1.5
0.5
1.0
Nr.
5668
5692
5694
5696
5680
5682
5684
5686
5688
5690
5698
Die Struktur in Abhängigkeit von der FeCo Schichtdicke wurde mit XRD untersucht. Es
wurde erwartet, daß die Intensität der (110) Peaks und damit die Korngröße mit zunehmender Dicke ansteigt. Die maximale Reflexintensität von 566 counts für 180 s pro Meßschritt
wurde für dFe = 226,2 Å gemessen (s. Tab. 4.22).
Die niedrigste Intensität von 65 counts (t=180 s) wurde bei dem Monochromator mit
einer FeCo Schichtdicke von 38,7 Å gemessen, für die sich eine Korngröße von 47,7 Å ergibt.
Mit steigender Schichtdicke konnte eine Zunahme der Intensität und der Korngröße und eine
Verkleinerung der Halbwertsbreite beobachtet werden. Damit erhöhte sich mit steigender
FeCo Schichtdicke die Kristallinität. Bis FeCo Schichtdicken von 68,6 Å ist die Korngröße
größer als die FeCo Schichtdicke (s. Tab. 4.22). Ursache dafür könnte die Kristallisation
der ZWS bis zu einer bestimmten Dicke sein.
Der Zusammenhang zwischen Korngröße und Schichtdicke ist in der Abb. 4.22 abgebildet.
Dabei fällt auf, daß die 110,7 Å dicke FeCo Schicht nahezu die gleiche Korngröße wie
die 226,2 Å dicke FeCo Schicht besitzt. Hier fand man bei beiden Schichten annähernd
die gleichen Halbwertsbreiten, was auf eine defektarme Schicht schließen läßt und für die
110,7 Å dicke FeCo Schicht lag das Peakmaximum bei einem höheren Detektorwinkel.
Ein Zusammenhang zwischen der Korngröße, dem Netzebenenabstand und dem Streß fand
man auch für diese Monochromatoren. Verringert sich der Netzebenenabstand in (110), so
60
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Tabelle 4.22: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Monochromatoren auf Glas
(λ=1,541 Å).
d
[Å]
38.7
68.6
97.1
110.7
138.6
163.3
226.2
Int
[counts]
65
134
142
100
156
217
566
2θ
[deg]
44.612
44.501
44.535
44.698
44.620
44.566
44.478
w
[deg]
1.799
1.146
0.900
0.670
0.820
0.743
0.653
D
[Å]
47.7
74.9
95.4
128.2
104.7
115.6
131.5
dhkl
[Å]
2.030
2.035
2.033
2.026
2.030
2.032
2.036
Nr.
5668
5672
5680
5682
5684
5686
5698
150
D [Å]
120
90
60
30
50
100
150
200
FeCo Schichtdicke [Å]
250
Abbildung 4.22: Korngröße der FeCo Schichten bei unterschiedlichen Dicken.
vergrößert sich der Abstand zwischen den Atomen parallel zur Oberfläche. Somit kommt es
zu einer Aufweitung des Gitters und der Streß in den Schichten wird zunehmend tensiler.
Gleichzeitig zeigt sich, daß bei kleinen Kristalliten der Streß in den Schichten kompressiv ist
(σ= -360 MPa). Erhöht man die FeCo Schichtdicke und damit die Korngröße, verringert
sich der kompressive Streß. Einen Streß von nahezu Null wird in Schichten erreicht, deren
Korngröße über 100 Å beträgt.
Den Zusammenhang zwischen dem Streß und der Struktur wurde von Windt untersucht
[80]. Es wurde ein Anstieg der Reflexintensität und der Korngröße mit steigender Mo und
W Schichtdicke nachgewiesen. Die Mo und W Schichten waren ebenfalls polykristallin und
besaßen eine (110) Textur. Eine Verringerung des Gitterabstandes mit steigender Mo und
sinkender Si und C Schichtdicke konnte man auch hier sehen.
Si Schichtdicke
Im vorherigen Abschnitt wurde das Verhalten der Monochromatoren in Abhängigkeit
von der FeCo Schichtdicke untersucht. Die Si-FeCo Systeme besitzen bei einem kleinen
FeCo/Si Verhältnis einen hohen kompressiven Streß, der durch den zunehmenden tensilen
Streß der FeCo Schichten kompensiert wird. Weiterhin zeigten die XRD-Messungen, daß die
Kristallinität und damit die Korngröße der FeCo Schichten mit zunehmender Dicke ansteigt.
Analog zu den vorherigen Multischichten sollte auch die Abhängigkeit der Struktur und der
61
4 Ergebnisse und Diskussion
mechanischen Eigenschaften in den Monochromatoren von der Si Schichtdicke untersucht
werden. Es wird erwartet, daß sich der tensile Streß mit zunehmender Si Schichtdicke
verringert.
Um die zwei Systeme miteinander vergleichen zu können, wurden die Monochromatoren
mit dem System [10(x Si+ 150 Å FeCo)+ x Si] unter den gleichen Bedingungen wie die
[10(150 Å Si+ x FeCo)+ 150 Å Si] Monochromator-Strukturen gesputtert (s. S. 55). Die
Si Schichten waren 43 bis 250 Å dick, die FeCo Schichtdicke betrug rund 150 Å.
200
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
Streß [MPa]
100
0
-100
y= -1.6x+ 170.1
-200
-300
-400
60
90
120
150
180
210
240
270
Si Schichtdicke [Å]
Abbildung 4.23: Eigenspannungen in den Monochromatoren in Abhängigkeit von der
Si Schichtdicke (aufgetragen sind die aus den XRR-Messungen bestimmten Si und ZWS2-Dicken).
Die Abb. 4.23 zeigt, daß der Streß in den Monochromatoren mit Si Schichtdicken bis zu
110 Å tensil ist. Einen maximalen Streß fand man für die Strukturen mit Si Schichtdicken
von 43,0 bis 64,0 Å, für die Werte von rund 200 bis 210 MPa bestimmt wurden (s. Tab.
4.23). Mit steigender Si Dicke ist eine Abnahme des tensilen Stresses zu beobachten. Bei
dSi = 106,3 Å und einem dSi /dFeCo -Verhältnis von 0,71 beträgt σ nahezu Null. Über 110 Å
Si nimmt der kompressive Streß zu.
In den Monochromatoren steigt der Streß linear mit der Si Schichtdicke an (s. Abb. 4.23).
Der Fit ergab, daß eine Dickenzunahme um 1 Å einen kompressiven Streß von -1,6 MPa
verursacht, in einer einzelnen Si Schicht also -0,16 MPa. Damit ist die Änderung kleiner als
die 2,3 MPa bei FeCo. Die dazugehörigen Ergebnisse der Talystepmessungen sind in der
Tab. 4.23 zusammengefaßt.
62
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Tabelle 4.23: Biegeradien und Eigenspannungen in den Monochromatoren in Abhängigkeit von der Si Schichtdicke.
dSi
[Å]
43.0
49.5
55.5
64.0
82.4
84.8
105.4
137.1
153.5
159.1
175.1
193.3
232.6
dFeCo
[Å]
152.8
144.2
155.2
139.4
145.4
149.4
153.3
153.7
158.7
149.9
159.3
154.7
139.2
dS = 0.25 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
95.2± 1.9
83.8± 15.1
-105.7± 2.1 -74.9± 13.5
95.1± 1.9
80.0± 14.4
79.0± 1.6
101.4± 18.2
-90.4± 1.8
-77.4± 13.9
-110.4± 0.5
-6.1± 1.1
-92.9± 1.9
-67.2± 12.1
314.6± 6.3
16.4± 3.0
-26.4± 0.5 -188.4± 33.9
-131.8± 2.6
-37.7± 6.8
-55.6± 1.1
-84.3± 15.2
-19.4± 0.4 -221.5± 39.9
-11.3± 0.2 -355.3± 64.0
dF
[nm]
233.9
240.0
252.3
235.7
272.2
280.0
304.0
335.9
359.1
362.1
381.5
401.8
438.5
dS = 0.16 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
16.3± 0.3
200.2± 36.0
43.3± 0.9
74.8± 13.5
19.2± 0.4
162.4± 29.2
15.6± 0.3
210.8± 37.9
-36.0± 0.7
-79.6± 14.3
48.5± 1.0
56.2± 10.1
-103.9± 2.1
-24.6± 4.4
-48.6± 1.0
43.5± 7.8
-11.6± 0.2 -175.6± 31.6
-42.9± 0.9
-47.5± 8.5
66.4± 1.3
28.9± 5.2
-9.1± 0.2
-193.8± 34.9
-4.5± 0.1
-369.2± 66.5
Nr.
5691
5667
5669
5693
5695
5671
5679
5681
5699
5683
5685
5687
5689
Zur Bestimmung der Einzelschichtdicken und Oberflächenrauhigkeiten wurde die Kleinwinkelreflexion an den Monochromatoren untersucht. Die XRR-Messungen an zwei Monochromator-Strukturen mit unterschiedlicher Si Schichtdicke sind in der Abb. 4.24 wiedergegeben. Bei beiden Messungen sind ausgeprägte Maxima aufgrund der Periodizität der
Si-FeCo Schichten zu erkennen.
1
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
Messung
Fit
0.1
Reflektivität
Reflektivität
0.1
0.00
1
Messung
Fit
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
0.05
0.10
0.15
-1
Q [Å ]
0.20
0.25
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
-1
Q [Å ]
Abbildung 4.24: XRR-Messungen
und
berechnete
Reflektivität
an
zwei
Monochromatoren-Strukturen. In der linken Abb. ist dSi < dFeCo (Probennr.: 5667), in der rechten Abb. sind die beiden Schichtmaterialien
nahezu gleich (Probennr.: 5685).
Die Abb. 4.24 links zeigt die Reflektivität an einem Monochromator mit einer Si Schichtdicke von 65,1 Å und einer FeCo Schichtdicke von 162,9 Å, wobei 15,6 Å der Si Schicht
und 18,7 Å der FeCo Schicht Zwischenschichten sind. Bei der Messung zeigte sich, daß die
4. Ordnung gegenüber den anderen Ordnungen schwächer ausgebildet war. In diesem Fall
betrug das Si/FeCo Verhältnis 1/3. Bei der rechts abgebildeten Struktur sind die geraden
Ordnungen nahezu ausgelöscht. Die Si und Fe Schichtdicken sind in diesem Fall nahezu
gleich (dSi /dFeCo = 1,1).
Die für die Auswertung der Reflexionskurven erforderlichen SLD wurden aus den Arbeiten
63
4 Ergebnisse und Diskussion
von Cho übernommen und als Startwerte für die Anpassung der bestimmten Reflektivitäten
an die gemessenen Reflektivitäten eingesetzt [60].
An der Grenzfläche bildeten sich ZWS mit einer Gesamtdicke von 26 bis 39 Å, wobei die
ZWS auf FeCo bis zu 35% dicker war als die ZWS auf Si. Bedingt durch die säulenartige Struktur war die Rauhigkeit der FeCo Schicht am höchsten (σR = 12 bis 22 Å). Eine
Glättung der rauhen Schichten wird durch Si erreicht (σR = 5 Å). Die ZWS besaßen Rauhigkeiten zwischen 7 und 11 Å.
In den folgenden Tabellen 4.24 und 4.25 sind die Ergebnisse der XRR und der polarisierten
Neutronenmessungen gegenübergestellt.
Tabelle 4.24: Ergebnisse der Röntgenmessungen an den Monochromatoren (λ=
1,541 Å).
Si
d
[Å]
43.0
49.5
55.5
64.0
82.4
84.8
105.4
137.1
153.5
159.1
175.1
193.3
232.6
250.1
MW
64
σR
[Å]
5.4
5.8
5.8
5.0
5.4
6.1
5.3
4.8
5.0
5.2
5.2
5.0
5.1
5.2
5.3
±0.4
ZWS2
d
σR
[Å]
[Å]
13.9
7.8
15.6
9.4
17.3
10.6
13.3
6.8
13.2
6.7
16.7
8.8
13.9
7.7
13.9
8.7
14.4
6.2
18.2
16.2
16.8
5.6
16.2
6.4
17.7
5.2
17.9
5.3
15.4
8.0
±1.6 ±2.9
FeCo
d
σR
[Å]
[Å]
152.8 12.8
144.2 11.8
155.2 14.2
139.4 14.5
145.4 16.9
149.4 15.7
153.3 14.7
153.7 20.3
158.7 16.8
149.9 15.8
159.3 18.6
154.7 19.6
139.2 10.5
161.2 22.0
151.2 15.7
±7.0 ±4.0
ZWS1
d
σR
[Å]
[Å]
19.9
10.4
18.7
11.3
18.7
10.2
17.6
10.4
18.0
9.2
18.6
10.6
18.9
9.9
19.5
9.3
19.1
9.8
19.0
11.1
19.8
7.8
18.3
8.4
20.7
7.5
19.5
9.2
19.0
10.2
±0.8 ±2.5
Nr.
Σ ZWS
[Å]
33.8
34.3
36.0
30.9
31.2
35.3
32.8
39.7
33.5
37.2
26.6
34.5
38.4
37.4
Chi2
1.449E-1
2.469E-1
1.392E-1
8.927E-2
1.587E-1
3.455E-1
2.288E-1
1.056E-1
3.551E-1
3.004E-1
1.789E-1
3.913E-1
2.032E-1
4.587E-1
5691
5667
5669
5693
5695
5671
5679
5681
5699
5683
5685
5687
5689
5697
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Tabelle 4.25: Ergebnisse der polarisierten Neutronenmessungen an den Monochromatoren (λ= 4,72 Å).
Si
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
up
down
d
[Å]
48.3
49.1
46.1
50.7
53.8
54.1
61.6
61.8
82.0
81.4
82.2
84.1
105.4
109.2
164.1
159.5
183.0
184.1
203.3
204.3
228.4
225.3
259.1
260.8
σR
[Å]
4.7
5.2
5.8
5.6
5.8
5.5
6.9
6.2
5.0
5.4
5.6
5.7
4.8
5.6
5.0
5.5
4.8
5.4
4.9
5.7
5.0
5.1
5.0
5.3
5.4
±0.4
ZWS2
d
σR
[Å]
[Å]
10.4
7.8
10.2
8.8
11.5
8.0
11.1
8.2
15.3
8.7
13.5
8.3
11.0
8.2
12.8
8.4
13.0
7.0
13.1
7.6
13.7
9.0
14.1
8.8
14.2
7.6
15.7
8.3
12.0
6.1
13.8
7.1
10.6
5.6
12.1
6.6
13.7
5.3
14.5
6.3
15.8
5.2
13.9
5.5
13.2
6.9
14.7
7.9
12.8
7.2
±1.6 ±1.2
FeCo
d
σR
[Å]
[Å]
150.3
15.2
151.4
15.8
152.9
16.6
154.1
16.8
154.3
15.8
155.7
16.8
146.6
15.1
147.2
15.8
156.0
17.0
156.5
17.1
156.0
16.2
156.4
16.7
153.2
14.6
155.2
15.6
162.4
18.6
161.5
18.4
159.4
18.2
156.7
18.4
149.7
18.8
152.2
18.7
154.8
16.3
156.4
16.5
150.2
18.4
153.2
18.5
154.2
17.2
±4.3 ±1.2
ZWS1
d
σR
[Å]
[Å]
16.0
9.7
16.4
9.4
13.4
6.6
14.8
7.6
18.8
8.6
18.4
8.1
14.3
8.3
15.4
8.6
16.0
9.0
15.5
8.8
17.4
10.0
16.1
9.6
19.2
9.9
18.6
9.4
16.0
7.8
16.4
8.8
18.4
8.4
17.3
8.5
18.9
8.6
18.2
8.9
21.0
8.6
19.5
8.2
18.7
8.7
19.0
8.5
16.9
8.6
±1.9 ±0.8
ΣZWS
[Å]
26.4
26.6
24.9
25.9
34.1
31.9
25.3
28.2
29.0
28.6
31.1
30.2
33.4
34.3
28.0
30.2
29.0
29.4
32.6
32.7
36.8
33.4
31.9
33.7
Chi2
Nr.
3.560E-1
2.463E-1
1.550E-1
1.890E-1
3.650E-1
2.876E-1
9.899E-2
9.110E-2
1.540E-1
1.233E-1
2.272E-1
3.116E-1
8.777E-2
7.899E-2
1.229E-1
1.527E-1
1.457E-1
1.201E-1
4.691E-1
4.009E-1
9.555E-2
9.483E-2
2.485E-1
2.634E-1
5691
5667
5669
5693
5695
5671
5679
5699
5685
5687
5689
5697
MW
65
4 Ergebnisse und Diskussion
Es zeigte sich, daß mit zunehmender Si-Schichtdicke die gesamte ZWS-Dicke leicht ansteigt. In der Abb. 4.25 sind die ZWS-Dicken auf der Si und auf der FeCo Schicht über die
Si Schichtdicke aufgetragen, die mittels Röntgen- und Neutronenreflektometrie bestimmt
wurden. Bei beiden Messungen konnte ein Anstieg der ZWS-Dicke beobachtet werden.
Möglicherweise erhöht die mit der längeren Sputterdauer einhergehende Erwärmung die
Diffusion der Si-Atome in die FeCo-Schicht.
24
22
ZWS-Dicke [Å]
20
ZWS-Dicke [Å]
up,
up,
21
18
16
14
auf FeCo
auf Si
12
50
100
150
200
Si Schichtdicke [Å]
down auf FeCo
down auf Si
18
15
12
9
250
50
100
150
200
Si Schichtdicke [Å]
250
Abbildung 4.25: Abhängigkeit der ZWS-Dicken auf der Si- und FeCo Schicht von der Si
Schichtdicke. Die abgebildeten ZWS-Dicken in der linken Abb. wurden
aus den Röntgenreflektometrie- und die ZWS-Dicken in der rechten
Abb. aus den polarisierten Neutronenmessungen bestimmt.
In der Tab. 4.26 sind die Gesamt-ZWS und die Doppelschichtdicken und deren Mittelwerte
zusammengefaßt. Hier konnten mit beiden Methoden annähernd gleiche Ergebnisse erzielt
werden, wobei die mit Neutronenreflektometrie bestimmten ZWS höher waren gegenüber
den mit Röntgen bestimmten ZWS.
Tabelle 4.26: Gegenüberstellung der mit Röntgen- und Neutronenreflektometrie bestimmten Gesamt-ZWS- und Doppelschichtdicke.
x-ray
Σ ZWS
dbi
33.8
229.6
34.3
228.0
36.0
246.7
30.9
234.3
31.2
259.0
35.3
269.5
32.8
291.5
33.5
345.7
36.6
371.0
34.5
382.5
38.4
410.2
37.4
448.7
Neutron
Σ ZWS
dbi
26.5
226.1
25.4
227.3
33.0
242.0
26.8
235.4
28.8
266.8
30.7
270.0
33.9
295.4
29.1
352.9
29.2
370.8
32.7
387.4
35.1
417.6
32.8
444.5
MW
ZWS
30.2
29.9
34.5
28.8
30.0
33.0
33.3
31.3
32.9
33.6
36.8
35.1
MW
dbi
227.8
227.7
244.3
234.8
262.9
269.8
293.4
349.3
370.9
385.0
413.9
446.6
3.5
0.7
4.7
1.1
7.8
0.5
3.9
7.2
0.2
4.9
7.4
4.2
∆dbi
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
0.4
0.1
0.7
0.2
0.9
0.1
0.5
0.6
0.1
0.6
0.9
0.6
Nr.
5691
5667
5669
5693
5695
5671
5679
5699
5685
5687
5689
5697
Um zu überprüfen, welchen Einfluß die Erhöhung der Si Schichtdicke auf die Struktur
hat, wurde die Bragg-Reflexion der Monochromatoren am Röntgenreflektometer zwischen
41°≤2θ ≤47° untersucht.
66
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
500
50 Å
105 Å
159 Å
175 Å
233 Å
Intensität [counts]
400
300
200
100
43.0
43.5
44.0
44.5
45.0
45.5
46.0
Detektorwinkel [deg]
Abbildung 4.26: XRD-Messung an den Monochromatoren mit konstanter Fe90 Co10
Schichtdicke. Die Meßbedingungen waren: U = 30 kV, I = 40 mA,
Meßzeit pro Schritt= 180 s.
Die Abb. 4.26 zeigt die gemessenen Intensitäten des (110) Reflexes von FeCo von verschiedenen Proben mit Si Schichtdicken zwischen 50 und 233 Å. Die höchste Intensität
wurde für den Monochromator mit den dünnsten Si Schichten gemessen. Theoretisch hat
die Erhöhung der Si Schichtdicke keinen Einfluß auf die Reflexintensität und die Korngröße, da die FeCo Schichtdicke sich nicht ändert. Das konnte von Windt in den von
ihm untersuchten Mo-Si und W-Si Systemen bestätigt werden [80]. Trotz der Erhöhung der
Si Schichtdicken war in allen Monochromator-Strukturen die Reflexintensität annähernd
gleich.
Die in der Arbeit gezeigten Messungen machten aber deutlich, daß eine Erhöhung der Si
Schichtdicke in den Monochromatoren zu einer Verringerung der Intensität des (110) Reflexes und der Korngröße führte.
Eine Ursache dafür könnte die steigende Absorption der Strahlen mit steigender Si Schichtdicke sein. Die Höhe und Breite der gemessenen Reflexintensität ist abhängig von verschiedenen Faktoren, u.a. auch vom Absorptions- (A) und Strukturfaktor (|F |) (I ∼ A ∼ |F |2 ).
Auf dem Weg durch die Schichten verlieren der Primärstrahl und der abgebeugte Strahl an
Intensität. Bei monochromatischer Strahlung gilt das Exponentialgesetz I= I0 exp (-µd),
d.h. der Faktor µ und damit der Intensitätsverlust kann berechnet werden, wenn die Dichte
und die Masseschwächungskoeffizienten für die jeweiligen Materialien bekannt sind.
Eine andere Ursache könnte die steigende Diffusion der Si Atome durch die einhergehende
Erwärmung in die FeCo Schicht sein. Das Anwachsen der ZWS mit steigender Si Schichtdicke konnte anhand von XRR-Messungen und Neutronenmessungen nachgewiesen werden
(s. Abb. 4.25).
Einen Überblick über die Strukturparameter der FeCo Schichten gibt die Tab.4.27. Für die Si
Schichten ergab sich kein Beugungsreflex, da diese amorph aufwuchsen. Durch die Abnahme der Reflexintensität, die mit steigender Si Schicht zu beobachten war, ergab sich auch
ein Zusammenhang zwischen der Korngröße der FeCo Schichten, der Halbwertsbreite und
der Si Schichtdicke. Ein Rückgang der Korngröße und die damit verbundene Verbreiterung
der Rockingkurven konnte mit steigender Si Schicht und ZWS-Dicke beobachtet werden.
Damit zeigten diese Monochromatoren ein entgegengesetztes Verhalten zu den Monochro67
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.27: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Monochromatoren mit konstanter
FeCo Schichtdicke.
dSi
[Å]
49.5
105.4
159.1
175.1
232.6
dSi
[Å]
144.2
153.3
149.9
159.3
139.2
Int
[counts]
381
321
182
208
132
2θ
[deg]
44.498
44.500
44.582
44.532
44.590
w
[deg]
0.703
0.712
0.735
0.736
0.792
D
[Å]
122.1
120.6
116.8
116.7
108.4
dhkl
[Å]
2.035
2.035
2.031
2.033
2.031
Nr.
5667
5679
5683
5685
5689
matoren mit konstanter Si Schichtdicke. Die Zusammenhänge zwischen Korngröße und der
Si Schichtdicke sind in der Abb. 4.27 wiedergegeben.
125
D [Å]
120
115
110
105
40
80
120
160
200
240
Si Schichtdicke [Å]
Abbildung 4.27: Abhängigkeit der Korngröße D von der Si Schichtdicke.
Bei den XRD-Messungen zeigte sich, daß sich der Gitterabstand und die Korngröße mit
ansteigender Si Schicht verringerten. Das würde bedeuten, daß der tensile Streß in den FeCo Schichten aufgrund der sinkenden Korngröße ansteigt, wenn die Schichtdicke konstant
bleibt. Windt berichtete von einer Vergrößerung des Gitterabstandes in den Mo-Si Systemen und einer leichten Abnahme von dhkl in den W-Si und Mo-C Systemen mit steigender
Si Schichtdicke bzw. C Schichtdicke [80].
Bei Variation der FeCo Schichtdicke fand man heraus, daß sich der kompressive Streß in den
Schichten mit zunehmender Korngröße verringert. Für die Monochromatoren mit konstanter FeCo Schichtdicke zeigten die Messungen am Talystep Gerät, daß sich der kompressive
Streß mit steigender Si Schichtdicke erhöht.
Damit konnte nachgewiesen werden, daß die Erhöhung der FeCo Schichtdicke zu einer Zunahme des tensilen Stresses und die Erhöhung der Si Schichtdicke zu einer Zunahme des
kompressiven Stresses in den Monochromatoren führt und somit die Ergebnisse der FeCo
und Si Einzelschichten bestätigt werden.
68
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
4.2.2.3 Variation des Argondruckes
Die von Cho et al. untersuchten Multischichtsysteme wurden bei Argondrücken zwischen
2,0 und 2,5×10−3 mbar hergestellt, da unter diesen Bedingungen (UT = 880 V, Bias =
60 V) die minimalen ZWS gefunden wurden [42]. Diese betrugen 23 bis 24 Å pro Periode.
Nun stellt sich die Frage, ob bei diesem Druck auch der Streß in den Schichten minimal ist.
Um das zu untersuchen, wurden Monochromatoren mit dem System [10(50 Å Si+ 50 Å
FeCo)+ 50 Å Si] mit verschiedenen Argondrücken hergestellt.
Für die Herstellung der Proben wurde ein Druckbereich zwischen 0,42×10−3 und
6,0×10−3 mbar gewählt. Bei kleinen Drücken erleiden die Targetteilchen auf dem Weg
zum Substrat weniger Kollisionen mit den Ar+ -Ionen und verlieren somit weniger Energie.
Gleichzeitig kann das den Nachteil haben, daß die Diffusionen an der Grenzfläche zunehmen und die ZWS-Dicke ansteigt. Wie bereits festgestellt, führt eine dickere ZWS zu einer
Reduktion von Reflektivität und Polarisation in den Multischichten.
Als Substrate sind Si Streifen mit zwei unterschiedlichen Dicken (0,25 mm, 0,16 mm) und
Floatgläser verwendet worden. Für den Sputterprozeß wurden folgende Werte eingestellt:
UT = 880 V, Bias = 30 V, I = 0, 32 A und P = 0, 30 kW, IR = 0,32 A. Eine zusätzliche Funktion im Sputterprogramm ermöglichte die Regelung des Targetstroms durch die
Änderung der Filamentleistung. Die Targetstromregelung ist durch die Größe IR angegeben.
Somit blieb die Sputterrate während des Prozesses konstant.
Das floating-Potential ist abhängig vom Argondruck. Die gemessenen Werte bei den jeweiligen Drücken sind in der Abb. 4.28 dargestellt.
1000
36
800
32
600
ISub [mA]
floating-Potential [V]
40
28
24
20
0
Bias= 30 V
400
200
0
2
4
6
-3
pAr [10 mbar]
8
10
-200
0
2
4
6
-3
pAr [10 mbar]
8
10
Abbildung 4.28: Abhängigkeit des floating-Potentials (Plasmapotential gegen Erde)
(links) und des Substrathalterstroms bei einer Bias-Spannung von
30 V (rechts) vom Argondruck.
Es zeigte sich, daß zwischen 2,0×10−3 und 4,0×10−3 mbar das floating-Potential maximal war. Auf der rechten Seite der Abb. ist der Substrathalterstrom, der bei einer BiasSpannung von 30 V gemessen wurde, über den Druck aufgetragen. Hier war der Strom
zwischen 2,0×10−3 und 4,0×10−3 mbar am geringsten und stieg über 6,0×10−3 mbar rapide an. Damit konnte gezeigt werden, daß mit steigendem Druck die Anzahl der freien
Ladungsträger steigt und sich der Widerstand des Plasmas verringert.
Bei kleinen Drücken waren die Schichten auf der Filmseite konvex verbogen. Die Schichtsysteme besaßen auf den 0,25 mm dicken Si Streifen einen kompressiven Streß von -383,9 MPa
und auf den 0,16 mm dicken Streifen einen Streß von -236,9 MPa. Mit steigendem Druck
verringerte sich der kompressive Streß in den Schichten und bei 1,0×10−3 mbar ging der
69
4 Ergebnisse und Diskussion
kompressive zum tensilen Streß über. Das Maximum von 784,7 und 529,2 MPa wird bei
4,0×10−3 mbar erreicht. Der Verlauf in Abhängigkeit vom Argondruck wird in der Abb. 4.29
wiedergegeben.
0
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
-300
-600
0
1
2
3
4
-3
pAr [10 mbar]
5
6
40
900
30
800
Schichtdicke [Å]
300
Gesamtschichtdicke dF [Å]
Streß [MPa]
600
50
dF
Fe
Si
1000
900
20
700
0
1
2
3
4
-3
pAr [10 mbar]
5
6
Abbildung 4.29: Eigenspannungen (links) und Gesamtschichtdicke (rechts) der Monochromatoren in Abhängigkeit vom Argondruck.
Legt man eine lineare Funktion durch alle Werte, so ergibt sich eine Streßzunahme von
228,6 MPa pro 1×10−3 mbar (y = 228, 6x − 256, 6). Einen Streß von nahezu Null für
dieses System wird bei einem Druck von 1,1×10−3 mbar erreicht.
Die rechte Graphik zeigt den Verlauf der Schichtdicke in Abhängigkeit vom Argondruck. Bis
zu einem Druck von 1,0×10−3 mbar ist eine geringe Zunahme der Schichtdicke zu beobachten. Über 1,0×10−3 mbar sinkt die Gesamtschichtdicke. Bei dem höchsten Druck reduziert
sich die Schichtdicke um 30%. Der Kurvenverlauf in der Abb. 4.29 hängt mit der Streuung
der gesputterten Atome an den Ar-Atomen zusammen. Das Sputterprogramm bestimmt
die Schichtdicke über die am Target auftreffende Ladung, ohne die Druckabhängigkeit der
aufwachsenden Schicht zu berücksichtigen. Eine Übersicht zu den Eigenspannungen in den
Monochromator-Strukturen findet man in der Tab. 4.28.
Tabelle 4.28: Eigenspannungen und Biegeradien der Monochromatoren bei unterschiedlichen Argondrücken.
pAr
[E-3 mbar]
0.42
0.65
1.00
2.00
4.00
6.00
dF
[nm]
98.8
101.0
101.4
99.0
92.6
72.9
dS =0.25 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-48.7± 2.4
-383.9± 99.8
139.6± 7.0
81.9± 21.3
-248.6± 12.4
-30.8± 20.4
98.2± 4.5
205.4± 53.4
28.4± 1.4
784.7± 204.0
35.9± 1.8
723.4± 188.1
dS =0.16 mm
∆R
σ
[m]
[MPa]
-33.0± 1.6
-236.9± 61.6
124.2± 10.8
62.2± 7.7
-94.6± 4.7
-41.2± 15.4
26.6± 2.9
152.5± 39.7
16.8± 0.9
529.2± 137.6
23.5± 1.2
465.3± 121.0
Nr.
5872
5870
5874
5876
5878
5880
Den gleichen Zusammenhang zwischen dem Streß und dem Druck fand auch Zou in
seinen Arbeiten [85]. Mit zunehmendem Arbeitsdruck beobachtete er eine tensile Streßzunahme in den Multischichtsystemen. Bei kleinen Drücken (4,0 × 10−3 mbar) war der Streß
in den FeAlN Schichten kompressiv und betrug rund -0,5 MPa. Mit zunehmendem Druck
verringerte sich der kompressive Streß und wurde ab einem Druck von 7,3 × 10−3 mbar
tensil.
70
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Nun stellt sich die Frage, ob sich durch die höhere Energie der Targetatome die Diffusion
an der Grenzfläche erhöht und damit die ZWS-Dicken ansteigen. Aufschluß darüber geben
die Röntgenreflektometriemessungen, die für Probenwinkel von 0° bis 3° durchgeführt wurden. Die Meßbedingungen sind in Abschnitt 3.4 angegeben.
Eine Übersicht über die Monochromatoren mit verschiedenen Argondrücken zeigt die
Abb. 4.30. Wie man sieht, befinden sich die Maxima der mit 0,42×10−3 mbar bis
1,0×10−3 mbar hergestellten Proben bei nahezu dem gleichen Q-Wert. Mit steigendem
Druck (pAr > 1, 0 × 10−3 mbar) verschieben sich die Maxima zu höheren Winkeln bzw. QWerten. Das bedeutet, daß die Gesamtschichtdicke abnimmt, wie in der Abb. 4.29 gezeigt
wird.
1
0.42
0.65
1.00
2.00
4.00
6.00
Reflektivität
0.1
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
1E-6
0.0
0.1
-1
0.2
0.3
Q [A ]
Abbildung 4.30: XRR-Messung (λ= 1,541 Å) an den Monochromatoren mit dem System [10(50 Å Si+ 50 Å Fe90 Co10 )+ 50 Å Si] mit unterschiedlichen
Argondrücken (angegeben in mbar).
Auffällig sind die breiten Peaks und der starke Abfall der Intensität für 6,0×10−3 mbar.
Dies läßt vermuten, daß die Oberflächenrauhigkeit stark zunimmt oder die Körner in den
FeCo Schichten verkippt sind. Ursache für diese Effekte sind die geringere Energie der
Targetatome und die größeren Ablenkwinkel bei den Zusammenstößen mit den Ar+ -Ionen.
Tabelle 4.29: Ergebnisse der XRR-Messungen an den Monochromatoren für unterschiedliche Argondrücke (λ= 1,541 Å).
pAr
[E-3 mbar]
0.42
0.65
1.00
2.00
4.00
6.00
Si
[Å]
24.9
27.3
27.1
26.9
21.9
17.1
ZWS2
[Å]
11.3
11.9
11.2
11.1
12.1
6.1
FeCo
[Å]
44.2
43.7
45.0
42.1
37.8
37.0
ZWS1
[Å]
15.9
15.4
15.4
16.2
18.6
11.0
Σ ZWS
[Å]
27.2
27.3
26.6
27.3
30.7
17.1
dbi
[Å]
96.3
98.2
98.7
96.2
90.4
71.1
Σ
[Å]
987.4
1009.3
1013.9
988.7
926.3
728.4
Chi2
Nr.
4.530E-1
2.239E-1
3.277E-1
2.017E-1
1.855E-1
3.457E-1
5872
5870
5874
5876
5878
5880
Für die 3. Ordnung konnte hier ein Verlust der Intensität mit zunehmendem Druck beobachten werden. Die Auslöschung oder Reduzierung der Intensität hängt vom jeweiligen
Schichtdickenverhältnis ab. Vergleicht man die Werte von Si und FeCo miteinander, so
beträgt der Si Anteil in der Doppelschicht etwa 1/2 der FeCo Schicht, was somit zu einer Verringerung der Intensität der 3. Ordnung führt. Der Grund dafür ist, daß die Si
71
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.30: Schichtrauhigkeiten in den Monochromatoren für unterschiedliche Argondrücke.
pAr
[E-3 mbar]
0.42
0.65
1.00
2.00
4.00
6.00
Si
[Å]
5.0
4.8
4.8
4.6
5.2
6.0
ZWS2
[Å]
7.2
6.6
5.2
6.6
7.0
8.8
FeCo
[Å]
16.0
15.0
14.4
14.2
14.6
18.1
ZWS1
[Å]
8.8
7.5
6.0
7.6
10.1
13.4
Nr.
5872
5870
5874
5876
5878
5880
Schichtdicke mit steigendem Ar-Druck relativ stärker sinkt als die FeCo-Schichtdicke (s.
Abb. 4.29).
Die Auswertung der Röntgenspektren ergab eine maximale Doppelschichtdicke bei
1,0×10−3 mbar (s. Tab. 4.29). Minimale Oberflächenrauhigkeiten für die ZWS fand man
bei 1,0×10−3 mbar und für die FeCo Schichten und Si Schichten bei 2,0×10−3 mbar (s.
Tab.4.31). Minimale ZWS fand man bei 1,0×10−3 mbar mit einer Gesamtzwischenschichtdicke von 26,6 Å (ausgenommen ist die ZWS-Dicke bei 6,0×10−3 mbar).
6.0
Si Schichtrauhigkeit [Å]
FeCo Schichtrauhigkeit [Å]
18
17
16
15
14
0
1
2
3
4
-3
pAr [10 mbar]
5
6
5.6
5.2
4.8
4.4
0
1
2
3
4
-3
pAr [10 mbar]
5
6
Abbildung 4.31: Abhängigkeit der Rauhigkeiten der FeCo (links) und Si Schichten
(rechts) vom Argondruck.
Die XRR-Messungen zeigten, daß die ZWS-Dicke oberhalb und unterhalb von
1,0×10−3 mbar ansteigt und die FeCo Schichtdicke sinkt. Für die Korngröße konnte das
gleiche Verhalten beobachtet werden.
Tabelle 4.31: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Monochromator-Strukturen mit
unterschiedlichen Argondrücken (λ= 1,541 Å).
pAr
[10 mbar]
0.42
0.65
1.00
2.00
4.00
6.00
−3
72
dFeCo
[Å]
44.2
43.7
45.0
42.1
37.8
37.0
2θ
[deg]
44.62
44.60
44.69
44.60
44.78
44.18
Int
[counts]
95
24
51
24
23
22
w
[deg]
1.78
2.37
1.45
2.16
2.21
4.55
D
[Å]
48.3
36.3
59.1
39.8
38.9
18.9
dhkl
[Å]
2.030
2.030
2.027
2.030
2.023
2.049
Nr.
5872
5870
5874
5876
5878
5880
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
8x10
-4
4x10
-4
s
w
EMU
EMU
Die Ergebnisse der XRD-Messungen sind in der Tab. 4.31 angegeben. Für die Monochromatoren sind Reflexintensitäten von 22 bis 95 counts gemessen worden. Jedoch konnte
aufgrund der niedrigen Doppelschichtdicke keine eindeutige Abhängigkeit der Strukturparameter vom Argondruck festgestellt werden.
Die SQUID-Messungen sollen zeigen, inwiefern die magnetischen Eigenschaften in der
Schichtebene abhängig vom Argondruck sind und ob die Eigenschaften isotrop sind.
Die Abb. 4.32 zeigt das Hystereseverhalten zweier Monochromatoren, welche mit Drücken
von 0,65×10−3 und 4,0×10−3 mbar hergestellt wurden. Die Hysterese für 0,65×10−3 mbar
ist isotrop. Die ermittelte Magnetisierung am SQUID betrug bei 300 Gauß 8,60E-4 emu,
was einer Sättigungsmagnetisierung MS von 1,67 MA/m entspricht (Gesamtdicke der magnetischen Schichten ist 437 Å). Für s“ und w“ wurde eine Remanenz von 83,5% und
”
”
82,4% bestimmt. Die mit 4,0×10−3 mbar hergestellte Probe zeigte eine Anisotropie. In der
s“ Richtung war die Remanenz halb so hoch wie in der w“ Richtung. Für s“ war die
”
”
”
Remanenz 54,1% und für w“ 87,6%.
”
0
8x10
-4
4x10
-4
0
-4x10
-4
-4x10
-4
-8x10
-4
-8x10
-4
-80
-40
0
40
Magnetfeld [Gauß]
80
s
w
-80
-40
0
40
Magnetfeld [Gauß]
80
Abbildung 4.32: Hysteresekurven der Monochromator-Strukturen für 0,65×10−3 mbar
(Probennr.: 5870) (links) und 4,0×10−3 mbar (Probennr.: 5878)
(rechts).
Insgesamt konnte ein Ansteigen der Magnetisierung in den Schichten bis 2,0×10−3 mbar
beobachtet werden (s. Tab. 4.32). Darüber sank MS auf die Hälfte ab. Die Remanenz
erreichte ebenfalls das Maximum bei 2,0×10−3 mbar, während die Koerzivität zwischen
0,65×10−3 und 1,0×10−3 mbar am größten war. Die Abhängigkeit der Remanenz und HC
von dem Argondruck sind in der Abb. 4.33 wiedergegeben. Die Anisotropie in den Schichten
für die beiden Richtungen treten ab 4,0×10−3 mbar auf.
Zum Vergleich wurden die magnetischen Eigenschaften der Co-Au Multischichten herangezogen, die von der Arbeitsgruppe von Casoli et al. untersucht wurden [86]. Den
Argondruck für die Systeme variierten sie von 8×10−3 bis 9×10−2 mbar. Die Co-Au
Monochromator-Strukturen zeigten ebenfalls eine Anisotropie der Magnetisierung ab einem bestimmten Druck. Dieser Effekt trat ab 1,4×10−2 mbar ein. In unseren System zeigte
sich eine Anisotropie ab 4×10−3 mbar.
Im Zusammenhang mit der Zunahme von Defekten in der Struktur bei hohen Drücken konnte eine Reduzierung der Magnetisierung festgestellt werden. Die Magnetisierung MS in den
Co Schichten (berechnet für 1,5 T) sank von 1,2 MA/m bei 8×10−3 mbar auf 0,92 MA/m
bei 9×10−2 mbar. Für die Si-FeCo Multischichten lag das Maximum bei 2×10−3 mbar mit
1,77 MA/m. Allerdings war der Dicke der FeCo Schichten dreimal höher als die der Co
73
4 Ergebnisse und Diskussion
90
75
14
HC [Gauß]
Remanenz [%]
s
w
16
60
45
s
w
30
0
1
12
10
8
2
3
4
-3
pAr [10 mbar]
5
6
0
1
2
3
4
-3
pAr [10 mbar]
5
6
Abbildung 4.33: Remanenz (links) und Koerzivität (rechts) in den Monochromatoren
in Abhängigkeit vom Argondruck.
Tabelle 4.32: Ergebnisse der SQUID Messungen an den Monochromatoren.
pAr
0.42
0.65
1.00
2.00
4.00
6.00
MS
s
s
s
s
s
s
[emu]
7.57E-4
8.60E-4
8.30E-4
9.12E-4
7.29E-4
5.06E-4
Remanenz
[%]
72.9
83.5
75.1
84.2
54.1
25.3
HC
MS
[Gauß]
9.9
16.5
15.9
13.0
9.4
9.2
[MA/m]
1.40
1.67
1.51
1.77
1.67
1.12
MS
w
w
w
w
w
w
[emu]
7.96E-4
8.35E-4
8.72E-4
9.14E-4
7.12E-4
5.61E-4
Remanenz
[%]
66.5
82.4
75.5
85.4
87.6
83.8
HC
MS
[Gauß]
8.1
14.9
15.9
12.8
13.1
12.2
[MA/m]
1.47
1.64
1.58
1.77
1.63
1.24
Schichten (dFeCo = 421 Å, dCo = 162 Å).
Faßt man alle Ergebnisse zusammen, so konnte zwischen 1,0×10−3 und 2,0×10−3 mbar
der minimale Streß, die minimalen ZWS-Dicken und Oberflächenrauhigkeiten sowie die maximale Korngröße, Sättigungsmagnetisierung und Remanenz gefunden werden. In welcher
Beziehung die Größen untereinander stehen und voneinander abhängig sind, zeigen die Abb.
4.34 und 4.35.
In der Abb. 4.34 ist der Streß über der Korngröße und die Reflexintensität über dem Streß
aufgetragen. Hier wird deutlich, daß das Anwachsen der Korngröße zu einer Erhöhung
des kompressiven Stresses (σ <0) in den Schichten führt. Gleichzeitig erhöht sich die
Reflexintensität mit steigendem negativen Streß. Somit ist die Korngröße proportional zum
kompressiven Streß und zur Reflexintensität. Monochromatoren mit einem Streß von nahezu
Null und einer Korngröße von ca. 41 Å zeigen laut den Graphen eine Reflexintensität von
rund 45 counts.
Bei den in der Abb. 4.35 dargestellten Zusammenhänge zeigte sich, daß die Remanenz
mit zunehmendem tensilen Streß steigt und die Koerzivität sinkt. Ursache für die steigende
Remanenz und abnehmende Koerzivität ist die sinkende FeCo Schichtdicke mit steigendem
Argondruck.
Bei den Monochromator-Strukturen mit einem geringen Streß betrug die Remanenz 77%
und die Koerzivität 15 Gauß.
74
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
105
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
Streß [MPa]
600
400
200
0
-200
-400
20
30
40
D [Å]
50
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
90
(110) Reflexintensität
800
75
60
45
30
15
60
-400 -200
0
200 400
Streß [MPa]
600
800
Abbildung 4.34: Abhängigkeit der Stresses in den Si-FeCo Monochromatoren von der
Korngröße (links) und der Reflexintensität vom Streß (rechts).
90
14
80
HC [Gauß]
Remanenz [%]
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
16
85
75
70
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
65
-400
-200
0
200 400
Streß [MPa]
600
800
12
10
8
-400
-200
0
200 400
Streß [MPa]
600
800
Abbildung 4.35: Remanenz (links) und Koerzivität (rechts) in den Si-FeCo Monochromatoren in Abhängigkeit vom Streß.
75
4 Ergebnisse und Diskussion
4.2.3 Superspiegel
60000
50000
40000
0.6
30000
0.4
20000
0.2
10000
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Probenwinkel [deg]
1.2
0.0
1.0
10000
up
dn
8000
0.8
6000
0.6
4000
0.4
2000
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Probenwinkel [deg]
1.2
flipping ratio/ 100
1.0
up
dn 0.8
Intensität in Transmission [counts]
70000
flipping ratio/ 100
Intensität in Reflexion [counts]
Die Sputterparameter für die Monochromatoren, bei denen der Streß minimal war, sollen
nun auf die Superspiegel übertragen und die Ergebnisse verglichen werden.
Das Hauptproblem der Superspiegel mit einem hohem kritischen Winkel ist der Streß in den
Schichten, der sich während des Sputterprozesses entwickelt. Ist der Streß zu groß, kommt
es zu einem Abplatzen der Schichten auf den Floatgläsern oder zu einer starken Verbiegung
der Si Wafer. Dadurch werden die spin up Neutronen an den Schichten unterschiedlich
reflektiert, da der Einfallswinkel für jedes Neutron anders ist und gestreut. Dies führt zu
einem Verlust der Reflektivität.
Die Schichtdicken eines Superspiegels werden nach der von Mezei angegebenen Formel
berechnet [1]. Die polarisierten Neutronenmessungen an einem Si-Fe90 Co10 Superspiegel
mit 330 Schichten (2 Superspiegel mit 160 und 170 Schichten) zeigt die Abb. 4.36.
0.0
Abbildung 4.36: Reflexion und Transmission der Neutronen am Si-Fe90 Co10 Superspiegel mit 330 Schichten (m= 2,34) (Probennr.: 5822). Die Messungen
wurden am V14 (λ= 4,72 Å) durchgeführt (Meßzeit pro Schritt:200 s).
Der Spiegel wurde unter folgenden Sputterbedingungen hergestellt:
pAr = 0,65×10−3 mbar, P = 0,24 kW, I= 0,26 A, Bias= 40 V.
Der Superspiegel erreichte an der Abbruchkante (θ = 1,00°) eine Reflektivität von 91%.
Der Totalreflexionswinkel θC kann über folgende Beziehung berechnet werden: θC (Ni)=
0,099λ(Å). Damit ergibt sich für m = 2 ein kritischer Winkel von 0,93°. Der kritische
Winkel für die abgebildeten Superspiegel mit m = 2, 1 liegt bei 1,10°. Das flipping ratio“
”
gibt das Verhältnis von spin up zu spin down Neutronen an ( flipping ratio“=spin up/(spin
”
down-(falsche Komponente·spin up))). Für diesen Superspiegel beträgt der Mittelwert in
einem Intervall von 0,4 bis 1,0° in Reflexion 33,5 und in Transmission 53,8.
Für die einzelnen Meßreihen wurden die Bias-Spannung, die Anzahl der Schichten und die
Schichtdicke in den Superspiegeln variiert. Anschließend wurden die Proben am Talystep
Gerät, am Röntgen- und Neutronenreflektometer untersucht.
4.2.3.1 Eigenschaften in Abhängigkeit von der Bias-Spannung
Superspiegel mit 50 Schichten
Ausgehend von den Eigenschaften der Monochromatoren mit dem System [25(150 Å
Si+ 150 Å Fe90 Co10 )+ 150 Å Si] wurden Superspiegel auf den Si Streifen und Glas unter
76
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
den gleichen Sputterbedingungen hergestellt (pAr = 1, 50 × 10−3 mbar, P = 0, 26 kW,
I = 0, 29 A, UT = 880 V, f loating − P otential= 39,9 V). Die obersten FeCo Schichten
waren 500 und 580 Å dick.
Die Simulation eines Si-Fe90 Co10 Superspiegels mit einer Gesamt-ZWS-Dicke von 10 Å und
einer Oberflächenrauhigkeit von 10 Å für eine Wellenlänge von 4,72 Å zeigt die Abb. 4.37.
In diesem Strukturmodell erreicht der Spiegel bei 0,76° eine Reflektivität von 98%. Der
kritische Winkel beträgt 0,84°.
up
down
1.0
Reflektivität
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Probenwinkel [deg]
Abbildung 4.37: Simulation eines Superspiegels mit 50 Schichten. Der kritische Winkel
liegt bei 0,84°.
Die in der Sputteranlage hergestellten Superspiegel zeigten geringere Reflektivitäten als
die simulierten Multischichten. Das läßt darauf schließen, daß die Oberflächenrauhigkeiten
höher als 10 Å sind oder ZWS dicker als 10 Å sind. Dazu wurden Simulationen an den
Superspiegel mit Rauhigkeiten von 15 bis 30 Å durchgeführt. Die beste Anpassung für die
Schichtsysteme konnten mit Oberflächenrauhigkeiten zwischen 15 und 18 Å und mit einer
ZWS-Dicke von insgesamt 20 bis 25 Å erreicht werden.
Die Tab. 4.33 zeigt den kritischen Winkel, die Reflektivität und das mittlere flipping Verhältnis, das für einen Winkelbereich von 0,4° bis 0,7° bestimmt wurde.
Tabelle 4.33: Ergebnisse der polarisierten Neutronenmessungen an den Superspiegeln
mit 50 Schichten.
Bias
θC
[V]
30
35
40
50
60
[deg]
0.79
0.78
0.78
0.77
0.77
Reflektivität
bei θC
[%]
94.6
94.4
93.9
77.7
89.4
flipping“ ratio
”
in Reflexion in Transmission
41.9
35.0
35.6
30.7
20.6
42.3
36.7
32.5
47.1
50.3
Nr.
5659
5661
5665
5657
5665
Für die Superspiegel betrug der kritische Winkel 0,77° bis 0,79° und das mittlere flipping
Verhältnis in Reflexion 20,6 bis 41,9 und in Transmission 32,5 bis 50,3. Die Verschlechterung der Reflektivität und des flipping Verhältnisses in Reflexion, die mit steigender BiasSpannung in den Superspiegeln zu beobachten sind, wird verursacht durch die steigende
Interdiffusion und ZWS.
77
4 Ergebnisse und Diskussion
In der Abb. 4.38 sind die gemittelten flipping“ Werte über die Bias-Spannung aufgetra”
gen. Unterschiede zeigten sich bei den Verhältnissen von spin up zu spin down Neutronen
in Reflexion und Transmission. Ein Minimum für das flipping“ Verhältnis in Transmission
”
fand man für 40 V. In Reflexion beobachtete man dagegen eine Abnahme mit steigender
Bias-Spannung. Ursache für den entgegengesetzten Verlauf der flipping“ Verhältnisse in
”
der Abb. 4.38 kann die unterschiedliche Streuung der Neutronen an den Schichten sein,
deren Wachstum und Kristallstruktur durch Anlegen einer bestimmten Bias-Spannung beeinflußt wird. Bei hohen Bias-Spannungen beobachtete man ein Sinken der Korngröße und
der Reflexintensität, womit auch eine Zunahme der Korngrenzen verbunden ist. Dies kann
dazu führen, daß bei mehr als 0,3° Streuung weniger Neutronen in den Detektor gelangen
und somit sich das flipping ratio“ in Reflexion reduziert. Andererseits kann sich auch das
”
Verhältnis in Reflexion durch die spinflipp“ Prozesse reduzieren.
”
Reflexion
Transmission
"flipping ratio"
50
40
30
20
30
35
40
45
50
Bias-Spannung [V]
55
60
Abbildung 4.38: Flipping ratio“ in den Superspiegeln für verschiedene Bias”
Spannungen in Reflexion und Transmission.
0.8
0.6
4000
0.4
2000
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
Probenwinkel [deg]
0.0
1.0
1.0
1000
800
up
dn
0.8
600
0.6
400
0.4
200
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
Probenwinkel [deg]
flipping ratio/ 100
6000
flipping ratio/ 100
Intensität in Reflexion [counts]
1.0
up
dn
Intensität in Transmission [counts]
Die Abb. 4.39 und Abb. 4.40 zeigen die polarisierten Neutronenmessungen an zwei Spiegeln, welche mit unterschiedlichen Bias-Spannungen hergestellt wurden. Die mit 40 V hergestellte Probe erreicht eine Reflektivität von 93,9%, der kritische Winkel beträgt 0,78°.
Für den mit 60 V hergestellten Spiegel beträgt die Reflektivität 89,4%.
0.0
1.0
Abbildung 4.39: Neutronenreflexion an einem mit einer Bias-Spannung von 40 V hergestellten Superspiegel (Probennr.: 5655), Meßzeit pro Schritt=20 s.
78
0.6
4000
0.4
2000
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
Probenwinkel [deg]
0.0
1.0
1000
1.0
up
dn
800
0.8
600
0.6
400
0.4
200
0.2
0
0.2
0.4
0.6
0.8
Probenwinkel [deg]
flipping ratio/ 100
6000
Intensität in Transmission [counts]
1.0
up
dn 0.8
flipping ratio/ 100
Intensität in Reflexion [counts]
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
0.0
1.0
Abbildung 4.40: Neutronenreflexion an einem mit einer Bias-Spannung von 60 V hergestellten Superspiegel (Probennr.: 5665), Meßzeit pro Schrit= 20 s.
Der Streß in den Schichten wurde für die verschiedenen Bias-Spannungen gemessen (s.
Tab. 4.34). Für die Spiegel ergaben sich Werte zwischen -207,3 und 788,7 MPa. Äquivalent
zu den Monochromatoren mit dem System [25(150 Å Si+ 150 Å FeCo)+ 150 Å Si] fand
man auch bei niedrigen Bias-Spannungen einen kompressiven Streß. Mit Ansteigen der
Substrathalterspannung verringerte sich dieser und war über 40 V tensil. Allerdings nahm
der tensile Streß in den Superspiegeln stärker zu, was mit den dickeren FeCo Schichten zu
erklären ist.
Tabelle 4.34: Biegeradien und Eigenspannungen in den Superspiegeln in Abhängigkeit
von der Schichtdicke.
Bias
[V]
30
35
40
50
60
dS
[mm]
0.25
0.16
0.12
0.25
0.16
0.12
0.25
0.25
0.12
0.12
0.25
0.16
0.12
0.25
0.16
dF
[nm]
617.6
642.1
721.6
673.3
666.1
632.5
585.6
610.0
586.0
586.0
596.6
686.1
619.5
555.1
502.4
- 14.7
36.8
- 30.2
- 14.8
-102.8
10.2
19.9
13.0
4.3
3.1
6.1
2.5
2.2
4.3
3.3
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
0.4
15.8
0.9
0.4
3.1
0.3
0.3
0.4
0.1
0.1
0.4
0.1
0.1
0.1
0.1
σ
[MPa]
-207.3 ±
2.3 ±
- 19.8 ±
-189.6 ±
- 11.2 ±
- 66.9 ±
323.1 ±
236.8 ±
170.5 ±
238.8 ±
511.1 ±
444.0 ±
315.2 ±
788.7 ±
464.2 ±
Nr.
37.3
0.4
3.6
34.1
2.0
12.0
58.2
42.6
30.7
43.0
92.0
79.9
56.7
142.0
83.6
5659
5661
5655
5657
5665
Der Streßverlauf für die Spiegel zwischen 30 V bis 60 V ist in der Abb. 4.41 dargestellt.
Dabei zeigte sich, daß der Streß mit steigender Bias-Spannung linear zunimmt (y = 23, 5x−
760, 8). Eine Änderung von 1 V verursacht hier einen tensilen Streß von 23,5 MPa in den
Schichten, während es bei den Monochromatoren mit der gleichen Schichtanzahl 19,8 MPa
waren. Der Übergang zwischen dem kompressivem und tensilem Streß war bei 32,3 V zu
finden. Unterhalb von 32,3 V ist der Streß kompressiv und oberhalb tensil.
79
4 Ergebnisse und Diskussion
1000
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
dS=0.12 mm
800
Streß [MPa]
600
400
200
y= 23.5x- 760.8
0
-200
30
35
40
45
50
Bias-Spannung [V]
55
60
Abbildung 4.41: Streß in den Superspiegeln in Abhängigkeit von der Bias-Spannung.
Superspiegel mit 330 Schichten (SM 160+ SM 170)
Die untersuchten Multischichtsysteme, bestehend aus zwei Superspiegeln mit 160 und
170 Schichten, sind mit einem Argondruck von 0,65×10−3 mbar, einer Sputterleistung und
-strom von 0,24 kW und 0,26 A und einer Targetspannung von 880 V hergestellt worden.
Die Bias-Spannung wurde zwischen 20 und 50 V variiert. Am Substrathalter wurde ein
floating-Potential von 31,0 V gemessen. Die Schichtstapel der Superspiegel wurden mit
einer 800 Å dicken FeCo und einer 30 Å dicken Si Schicht beendet.
Das Ziel war, durch die Erhöhung der Anzahl der Schichten den Reflexionsbereich und
durch die zwei übereinderliegenden Spiegel die Reflektivität zu erhöhen. Laut Simulation
liegt der kritische Winkel für einen Superspiegel mit 170 Schichten und mit einer gesamten
ZWS-Dicke von 10 Å bei 1,10° (m = 2, 34). Die Reflektivität beträgt 96,0%. Die für die
Arbeit hergestellten Superspiegel erreichten an der Abbruchkante niedrigere Reflektivitäten,
nämlich zwischen 83 und 92%.
Die polarisierte Neutronenmessung an einem solchen Superspiegel zeigt die Abb. 4.36 (s.
S. 76). Für diesen betrug die Reflektivität bei 1,00° 91,0%. In Reflexion und Transmission
wurden flipping“ Verhältnisse von 33,5 und 53,8 über einen Probenwinkelbereich von 0,4°
”
bis 1,0° bestimmt. Für die Bestimmung der Oberflächenrauhigkeit der Schichten wurde die
Simulation an die Meßkurve angepaßt. Dabei ergab sich für die FeCo Schichten ein Wert
von 20 Å und für die Si Schichten von 6 Å. Für die Gesamt-ZWS fand man Werte zwischen
25 und 35 Å. Die Streulänge für die spin up Komponente des Fe90 Co10 betrug 14,55 fm
(1 fm= 10−15 m) [60].
Für einen weiteren untersuchten Superspiegel dieser Meßreihe konnten flipping“ Verhält”
nisse zwischen 23,0 und 39,7 in Reflexion und 32,5 und 63,1 in Transmission bestimmt
werden. Diese sind über einen Winkelbereich von 0,4° bis 1,0° gemittelt worden. Die cmAngaben hinter den Probennummern in der Tab. 4.35 und Tab. 4.36 geben die Höhe der
Proben von der oberen Substrathalterkante in der Anlage an.
Äquivalent zu den Monochromatoren und vorhergehenden Superspiegeln konnte gezeigt
werden, daß sich mit zunehmender Bias-Spannung die Schichtdicke erhöhte und dadurch
der kritische Winkel verringerte (s. Tab. 4.35). Für die Spiegel trat die höchste Reflektivität
bei einer Spannung von 40 V auf, bei der auch die maximalen flipping“ Verhältnisse ge”
80
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
funden wurden. Fits an den Meßkurven ergaben Oberflächenrauhigkeiten zwischen 15 und
20 Å für die FeCo Schichten und 5 bis 6 Å für die Si Schichten.
Tabelle 4.35: Neutronenoptische Eigenschaften der Superspiegel auf Glas.
Bias
[V]
35
40
45
50
Reflektivität
bei θC
[%]
88.3
90.4
88.7
88.9
θC
[deg]
1.08
1.10
1.04
1.06
flipping“ Verhältnis
”
in Reflexion in Transmission
31.7
33.5
30.8
32.9
36.5
53.8
41.8
50.3
Nr.
5826-31
5822-34
5832-31
5830-31
cm
cm
cm
cm
Die Daten in der Tab. 4.36 belegen, daß die neutronenoptischen Eigenschaften der Proben
über die Substrathalterfläche inhomogen sind. Während im oberen Teil (0 cm) die Spiegel
einen kritischen Winkel von 1,16° und 1,15° besitzen, befindet sich dieser für die Spiegel
bei 42 cm bei 1,04°. Eine Übereinstimmung mit den simulierten Superspiegeln fand sich bei
einer Höhe zwischen 9 und 31 cm.
Tabelle 4.36: Neutronenoptische Eigenschaften der Superspiegel auf Glas in Abhängigkeit von der Position auf dem Substrathalter.
Bias
[V]
50
50
50
50
50
50
50
50
Reflektivität
bei θC
[%]
87.4
91.3
87.2
84.3
88.6
91.3
88.9
86.0
θC
[deg]
1.16
1.13
1.06
1.04
1.15
1.14
1.06
1.04
flipping“ Verhältnis
”
in Reflexion in Transmission
35.2
33.0
26.6
23.0
39.7
33.0
32.9
28.2
51.6
46.7
63.1
32.5
52.4
46.7
50.3
38.3
Nr.
5829-0cm
5829-9cm
5829-31cm
5829-42cm
5830-0cm
5830-9cm
5830-31cm
5830-42cm
Anderen Autoren gelang es durch das Sputtern mit einem Ar+ /Luft oder Ar+ /N2 Gemisch [30, 38, 39, 40] durch Dotieren der magnetischen Schichten [87] oder durch das
Polieren der Schichten mit Ar+ -Ionen [35] die Oberflächenrauhigkeiten zu verringern und
die Zwischenschichten zu reduzieren. Böni et al. erreichten z.B. in den remanenten FeCoVTiNx Spiegeln mit m= 2,5 (Anzahl der Schichten: 228) eine Reflektivität von 85% [30].
Senthil Kumar et al. untersuchten die Neutronenreflektivität und Rauhigkeiten in Ni-Ti
und FeCoV-TiNx Superspiegeln [32]. Dabei konnten sie die Rauhigkeit in den Ni-Ti Systemen durch reaktives Sputtern verringern. In den Ni-Ti Superspiegeln mit 600 Schichten
(m = 3, 65) sank σrms von 20 Å (pLuft =0) auf 9 Å (pLuft =0,11×10−3 mbar) [39]. Durch
Beschießen der Schichten mit Ar+ -Ionen erhöhten Soyama et al. die Reflektivität der Ni-Ti
Superspiegel von 80 auf 87% [88].
Von großem Interesse für uns war der Streß, der für Spiegel mit höheren Ordnungen zunimmt. Wie auch bei den Superspiegeln mit 50 Schichten sollte herausgefunden werden, bei
welcher Bias-Spannung der Streß nahezu Null ist. Die Gesamtschichtdicke für die Systeme
mit m = 2, 34 betrug 2330 bis 2700 nm.
81
4 Ergebnisse und Diskussion
600
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
Streß [MPa]
400
200
y= 24.4x- 955.5
0
-200
-400
-600
20
25
30
35
40
Bias-Spannung [V]
45
50
Abbildung 4.42: Eigenspannungen in den Superspiegeln mit 330 Schichten auf den Si
Streifen in Abhängigkeit von der Substrathalterspannung.
Der in der Abb. 4.42 dargestellte Zusammenhang zeigt, daß der Streß mit steigender
Bias-Spannung linear ansteigt (y = 24, 4x − 955, 5). Eine Änderung von 1 V verursacht
einen zusätzlichen tensilen Streß von 24,4 MPa. Bei den Superspiegeln mit 50 Schichten
waren es 23,5 MPa. Daraus läßt sich folgern, daß die hier zusätzlichen dünnen Schichten
kaum zum Streß beitragen. Der Übergang zwischen den zwei Streßarten lag bei 39,2 V. Für
Bias-Spannungen kleiner als 39,2 V ist der Streß in den Spiegeln kompressiv (σ <0) und
oberhalb davon tensil (σ >0).
Tabelle 4.37: Biegeradien und Eigenspannungen in den Superspiegeln (SM 160+ SM
170).
Bias
[V]
20
20
27
27
29
29
35
35
40
40
45
45
50
50
50
50
dF
[nm]
2393
2447
2728
2623
2450
2377
2400
2392
2518
2510
2399
2451
2338
2440
2385
2426
-1.5
-1.8
-3.2
-2.0
-2.3
-3.0
-2.8
-5.2
-3.9
-9.7
6.1
5.2
3.6
5.3
1.7
1.6
dS =0.25
∆R
[m]
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.2
± 0.1
± 0.2
± 0.2
± 0.3
± 0.2
± 0.2
± 0.1
± 0.2
± 0.1
± 0.1
mm
σ
[MPa]
-513.4 ±
-432.7 ±
-212.3 ±
-356.4 ±
-332.0 ±
-259.7 ±
-280.3 ±
-151.8 ±
-186.7 ±
-76.9 ±
129.1 ±
148.0 ±
222.6 ±
145.3 ±
453.7 ±
481.3 ±
133.5
112.5
55.2
92.7
86.3
67.5
72.9
39.5
48.5
20.0
33.6
38.5
57.9
37.8
118.0
125.1
dF
[nm]
255.2
260.8
274.3
286.8
248.3
249.7
245.3
238.8
246.1
236.3
252.4
266.5
244.9
244.0
257.2
250.4
-0.9
-0.9
-1.7
-1.7
-1.3
-1.6
-1.8
-4.4
-2.7
-60.1
7.4
-38.6
1.3
1.6
1.5
2.2
dS =0.16
∆R
[m]
± 0.2
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.2
± 1.8
± 0.2
± 1.2
± 0.1
± 0.1
± 0.1
± 0.1
mm
σ
[MPa]
-327.1 ±
-321.5 ±
-165.2 ±
-155.4 ±
-231.5 ±
-197.5 ±
-174.5 ±
-73.4 ±
-117.6 ±
-5.4 ±
100.6 ±
-18.2 ±
248.8 ±
202.1 ±
485.1 ±
342.2 ±
85.0
83.6
42.9
40.4
60.2
51.3
45.4
19.4
30.6
1.4
26.2
4.7
64.7
52.6
126.1
89.0
In der Tab. 4.37 sind die bestimmten Radien und Eigenspannungen in den Superspiegeln
zusammengefaßt.
82
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Für die Bestimmung der Korngröße wurden die Superspiegel auf Glas am Röntgenreflektometer gemessen.
5000
27 V
40 V
35 V
28 V
45 V
50 V
Intensität [counts]
4000
3000
2000
1000
0
43.0
43.5
44.0
44.5
45.0
45.5
46.0
Detektorwinkel [deg]
Abbildung 4.43: XRD-Messung an den Superspiegeln (SM 160+ SM 170) auf Glas
(λ= 1,541 Å). Meßbedingungen: U = 30 kV, I = 40 mA, Meßzeit pro
Schritt= 180 s.
Die Abb. 4.43 zeigt die gemessenen Reflexintensitäten des (110) Peaks für verschiedene Bias-Spannungen. Ebenso wie bei den Monochromatoren (25 Doppelschichten) kam es
in den Spiegeln zu einer Reduzierung der Reflexintensität und Verschiebung der Peakmaximums zu höheren Winkeln mit steigender positiver Bias-Spannung (s. Tab. 4.38). Ein
Maximum fand man bei einer Substrathalterspannung von 27 V. Die größten Kristallite mit
123,3 Å besaßen die mit 40 V hergestellten Spiegel.
Tabelle 4.38: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Superspiegeln mit 330 Schichten
auf Glas.
Bias
[V]
27
28
35
40
45
50
Int
[counts]
4512
3709
3912
4093
1884
1357
2θ
[deg]
44.476
44.469
44.485
44.484
44.528
44.556
w
[deg]
0.729
0.726
0.721
0.696
0.725
0.785
D
[Å]
117.8
118.2
119.1
123.3
118.4
109.4
Nr.
5818
5816
5826
5822
5832
5830
Die gefundene Abhängigkeit der Reflexintensität vom Streß ist in der Abb. 4.44 zu sehen.
Die Graphik zeigt, daß die Reflexintensität für die Spiegel mit einem kompressiven Streß
(σ < 0) höher ist als für die Spiegel mit einem tensilen Streß. Die höhere Intensität ist auf
die größeren Körner in der FeCo Schicht zurückzuführen, die für Bias-Spannungen bis 40 V
auftreten.
83
4 Ergebnisse und Diskussion
(110) Reflexintensität
5000
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
4000
3000
2000
1000
-400
-200
0
200
Streß [MPa]
400
Abbildung 4.44: Abhängigkeit der Eigenspannungen in den Superspiegeln (m= 2,34)
von der Reflexintensität.
Die Hysteresekurven der Multischichtsysteme wurden am SQUID aufgenommen. Eine
solche Messung bei Raumtemperatur zeigt die Abb. 4.45.
0.04
EMU
0.02
0.00
-0.02
s
w
-0.04
-80
-40
0
40
80
Magnetfeld [Gauß]
Abbildung 4.45: SQUID-Messung eines mit 50 V hergestellten Si-FeCo Superspiegels
(m = 2,34) (Probennr.: 5830). Dargestellt ist die Hystereseverlauf in
der s“ und w“ Richtung in der Schichtebene.
”
”
Die am SQUID ermittelten Magnetisierungen des dargestellten Superspiegels in s“ und
”
w“ betragen 2,96E-2 und 3,14E-2 emu. Die Remanenz betrug rund 58%. Für die Koerzi”
vität wurden Werte von 10,7 und 10,5 Gauß gemessen.
Von hohen Feldern kommend blieben die Superspiegel remanent bis 300 Gauß. Die ermittelten Magnetisierungen betrugen 2,95E-2 und 3,87E-2 emu. Eine Anisotropie in s“ und w“
”
”
konnte bei keiner der Proben festgestellt werden. Ein Minimum für die Remanenz und für
die Koerzivität fand man bei 27 V, das Maximum lag bei 50 V. Damit besitzen die Spiegel
mit einem hohen kompressiven Streß eine geringe Koerzivität und Spiegel mit einem hohen
tensilen Streß eine große Koerzivität. Eine Übersicht zu den magnetischen Eigenschaften
der Si-Fe90 Co10 Superspiegel gibt die Tab. 4.39.
84
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Tabelle 4.39: Magnetische Eigenschaften der Superspiegel mit m = 2, 34 bei verschiedenen Bias-Spannungen in den zwei zueinander orthogonalen Richtungen
in der Schichtebene.
Bias
MS
[V]
27
28
35
40
45
50
[emu]
3.78E-2
3.01E-2
2.95E-2
3.52E-2
4.33E-2
2.96E-2
s
s
s
s
s
s
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
53.0
8.0
51.7
9.3
42.9
9.0
56.5
9.6
61.4
10.4
58.5
10.7
MS
w
w
w
w
w
w
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
50.4
8.8
51.7
9.3
44.5
9.1
52.8
9.3
58.9
10.4
58.9
10.5
[emu]
3.61E-2
3.22E-2
3.01E-2
3.49E-2
3.03E-2
3.14E-2
Nr.
5818
5816
5826
5822
5832
5830
Damit zeigten die Superspiegel eine deutlich geringere Remanenz als die z.B. mit DC
Magnetron Sputtern hergestellten Ti1−u Xu -Fex Coy Vz Superspiegel [40]. Diese blieben noch
remanent, wenn das Magnetfeld auf 50 Gauß reduziert wurde.
65
10.5
s
w
10.0
55
HC [Gauß]
Remanenz [%]
60
11.0
s
w
50
9.0
8.5
45
40
25
9.5
8.0
30
35
40
45
Bias-Spannung [V]
50
25
30
35
40
45
Bias-Spannung [V]
50
Abbildung 4.46: Remanenz (links) und Koerzivität (rechts) in Abhängigkeit von der
Bias-Spannung in den Superspiegeln mit m = 2, 34.
In der Abb. 4.46 ist der Verlauf der Remanenz und der Koerzivität in den Schichten
in Abhängigkeit von der Bias-Spannung dargestellt. Man erkennt, daß ein Erhöhen des
Plasma-Potentials um 18 V zu einer Zunahme der Remanenz um 16% und der Koerzivität
um 23% in den Schichten führt (angegeben für s“). In den Superspiegeln stieg die Rema”
nenz von 53,0% (s) und 50,4% (w) auf ca. 59% an. HC erhöht sich von 8 Gauß bei 27 V
auf 10,7 Gauß bei 50 V (Werte für s“).
”
Ein Zusammenhang zwischen den magnetischen Eigenschaften und dem Streß konnte ebenfalls nachgewiesen werden. Aus der Abb. 4.47 erkennt man, daß mit steigendem tensilen
Streß in den Schichten die Remanenz und Koerzivität ansteigt. In den Superspiegeln mit
einem Streß von nahezu Null betrug die Remanenz rund 56% und die Koerzivität 10 Gauß.
Bei diesen Werten ist der Streß kompressiv.
85
4 Ergebnisse und Diskussion
10.5
56
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
10.0
HC [Gauß]
Remanenz [%]
60
11.0
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
52
48
9.5
9.0
8.5
44
8.0
-400
-300
-200
-100
0
Streß [MPa]
100
200
300
-400 -300 -200 -100
0
Streß [MPa]
100
200
300
Abbildung 4.47: Remanenz (links) und Koerzivität (rechts) in den Superspiegeln mit
330 Schichten in Abhängigkeit vom Streß.
In den zwei Superspiegeln mit 160 und 170 Schichten auf den 10×50 (mm2 ) großen
Si Streifen fand man einen minimalen Streß bei 39,2 V. Ausgehend von diesen Sputterparametern (pAr = 0, 65 × 10−3 mbar, P = 0, 24 kW, I = 0, 26 A, UT = 880 V,
f loating − P otential= 31,0 V) sollten nun Superspiegel mit der gleichen Schichtanzahl
auf (100)Si mit einer Fläche von 54×50 (mm2 ) gesputtert werden. Die Dicke der Si Substrate betrug ebenfalls 0,16 mm, die ermittelte Rauhigkeit am Röntgenreflektometer 5 Å.
Die Abb. 4.48 zeigt die Eigenspannungen in den Superspiegeln auf (100)Si in Abhängigkeit
von der Bias-Spannung. Diese wurde jeweils in zwei zueinander orthogonalen Richtungen
bestimmt.
200
Streß [MPa]
100
0
-100
-200
21 cm (54)
21 cm (50)
-300
20
25
30
35
Bias-Spannung [V]
40
Abbildung 4.48: Streß in den zwei Superspiegeln mit 160 und 170 Schichten auf den
54×50 (mm2 ) Si Wafern mit der Orientierung (100). Die Abb. zeigt die
Werte für die Proben, die 21 cm von der unteren Substrathalterkante
eingebaut wurden (s. Tab. 4.40 und 4.41).
Bei der Auswertung der Proben auf den 50×54 (mm2 ) großen Si Wafern zeigte sich, daß
der Streß isotrop ist. Über 23 V waren die Proben relativ zur Filmseite konkav verbogen
(tensiler Streß). Unter 23 V sank dieser auf -100 bis -200 MPa (kompressiv). Der maximale
tensile Streß betrug rund 200 MPa für Bias-Spannungen von 50 V.
Der Streßverlauf war nicht synchron mit den in den Superspiegeln auf den 10×50 (mm2 )
86
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
großen Si Streifen. Der Übergang vom kompressivem zum tensilem Streß befand sich bei
etwa 22 V anstatt der 39,2 V. Die Verschiebung des Übergangs läßt sich durch die Anfangsbiegung der Si Wafer erklären. Am Talystep Gerät sind Biegungen von 31,4 µm gemessen
worden, was einem Radius von 6 m entspricht. Die Radien der 0,16 mm dicken Si Streifen
(1×5 (cm2 ) große Fläche) betrugen zwischen -3 und -4 m.
Die gemessenen Biegeradien und Eigenspannungen in den Schichten findet man in den
Tab. 4.40 und 4.41. Die Höhe h gibt die Position der Si Wafer vom oberen Substrathalterrand an.
87
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.40: Streß in den Superspiegeln auf den 54×50 (mm2 ) großen Si Wafern (dS =
0,16 mm). Die Tabelle gibt die Eigenspannung in den Schichten parallel
zur 54 mm Substratkante an.
88
Bias
[V]
20
dF
[nm]
2450
21.5
2390
21.5
2480
22
2490
22
2460
24
2360
28
2550
28
2600
33
2520
33
2550
34
2600
34
2450
34
2390
40
2550
40
2600
Höhe
[cm]
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
-1.7
-1.5
-3.5
-2.2
-2.4
-23.5
-1.9
-6.1
7.9
10.2
6.8
17.2
11.5
7.2
3.4
6.5
3.2
2.7
3.4
3.1
2.9
3.2
3.1
3.6
3.4
3.1
2.9
2.8
8.3
10.2
12.6
2.5
3.2
3.1
3.4
6.4
2.7
3.1
2.2
1.8
2.6
2.1
2.0
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
±
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.7
0.1
0.1
0.2
0.3
0.2
0.5
0.3
0.2
0.1
0.2
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.2
0.3
0.4
0.1
0.1
0.1
0.1
0.2
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
σ
[MPa]
-169.3 ±
-202.6 ±
-85.1 ±
-134.0 ±
-123.1 ±
-12.8 ±
-156.5 ±
-48.5 ±
38.3 ±
29.5 ±
44.3 ±
17.1 ±
25.6 ±
41.0 ±
90.3 ±
46.9 ±
97.7 ±
115.1 ±
90.2 ±
100.0 ±
105.4 ±
95.0 ±
101.4 ±
86.7 ±
92.5 ±
105.2 ±
109.7 ±
116.3 ±
38.0 ±
30.8 ±
24.9 ±
127.9 ±
98.1 ±
100.1 ±
93.3 ±
50.4 ±
118.0 ±
101.2 ±
144.2 ±
174.2 ±
126.3 ±
155.6 ±
163.5 ±
Nr.
44.0
52.7
22.1
34.8
32.0
3.3
40.7
12.6
10.0
7.7
11.5
4.5
6.7
10.7
23.5
12.2
25.4
29.9
23.4
26.0
27.4
24.7
26.4
22.6
24.1
27.4
28.5
30.2
9.9
8.0
6.5
33.3
25.5
26.0
24.3
13.1
30.7
26.3
37.5
45.3
32.8
40.4
42.5
5846
5847
5858
5853
5854
5847
5843
5844
5855
5856
5835
5839
5840
5843
5844
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Tabelle 4.41: Streß in den Superspiegeln auf den 54×50 (mm2 ) großen Si Wafern (dS =
0,16 mm). Die Tabelle gibt die Eigenspannung in den Schichten parallel
zur 50 mm Substratkante an.
Bias
[V]
20
dF
[nm]
2450
21.5
2390
21.5
2480
22
2490
22
2460
24
2360
28
2550
28
2600
33
2520
33
2550
34
2600
34
2450
34
2390
40
2550
40
2600
Höhe
[cm]
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
5 cm
21 cm
42 cm
∆R
[m]
-1.4 ±
-1.3 ±
-4.3 ±
-2.5 ±
-2.3 ±
-155.8 ±
-1.9 ±
-8.3 ±
5.4 ±
15.2 ±
4.6 ±
71.6 ±
21.3 ±
5.0 ±
3.1 ±
4.7 ±
3.3 ±
2.7 ±
2.9 ±
4.2 ±
2.7 ±
3.0 ±
2.7 ±
2.8 ±
2.9 ±
3.2 ±
3.1 ±
3.2 ±
6.2 ±
12.0 ±
27.4 ±
3.1 ±
2.7 ±
3.0 ±
3.0 ±
4.6 ±
3.3 ±
3.3 ±
2.3 ±
2.4 ±
3.1 ±
2.2 ±
2.3 ±
0.0
0.0
0.1
0.1
0.1
4.7
0.2
0.2
0.2
0.5
0.1
2.1
0.6
0.2
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.2
0.4
0.8
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
0.1
σ
[MPa]
-209.9 ±
-224.2 ±
-68.8 ±
-122.0 ±
-133.5 ±
-1.9 ±
-152.1 ±
-35.5 ±
56.2 ±
19.8 ±
64.9 ±
4.1 ±
13.9 ±
58.5 ±
97.5 ±
64.9 ±
94.1 ±
113.5 ±
108.6 ±
74.1 ±
115.8 ±
102.8 ±
116.1 ±
112.5 ±
109.4 ±
101.9 ±
102.3 ±
100.9 ±
50.6 ±
26.1 ±
11.5 ±
99.7 ±
115.1 ±
103.3 ±
107.9 ±
69.6 ±
98.8 ±
94.4 ±
136.2 ±
129.6 ±
104.1 ±
147.9 ±
142.0 ±
Nr.
54.6
58.3
17.9
31.7
34.7
0.5
39.5
9.2
14.6
5.1
16.9
1.1
3.6
15.2
25.3
16.9
24.5
29.5
28.2
19.3
30.1
26.7
30.2
29.3
28.4
26.5
26.6
26.2
13.2
6.8
3.0
25.9
29.9
26.9
28.1
18.1
25.7
24.6
35.4
33.7
27.1
38.4
36.9
5846
5847
5858
5853
5854
5847
5843
5844
5855
5856
5835
5839
5840
5843
5844
89
4 Ergebnisse und Diskussion
Superspiegel mit 500 Schichten
In diesem Abschnitt wurden die Eigenschaften von Superspiegeln für unterschiedliche
Schichtdickenverhältnisse in Abhängigkeit von der Bias-Spannung untersucht. Dazu variierte man den Schichtdickenkorrekturfaktor in den Superspiegeln mit 500 Schichten von 1,45
bis 1,60. Die Spiegel wurden bei einem Argondruck 0,65×10−3 mbar, einer Targetspannung
von 880 V und mit einer Sputterleistung und -strom von 0,34 kW und 0,35 A hergestellt.
Das gemessene floating-Potential am Substrathalter betrug 31,2 V. In der Meßreihe wurde
die Bias-Spannung zwischen 14 und 37 V variiert. Eine weitere Erhöhung oder Verringerung
der Bias-Spannung erwies sich nicht als sinnvoll, da die Schichten auf den Floatgläsern nach
Beenden des Sputterprozesses abplatzten und für die Messungen unbrauchbar wurden.
Die Motivation für die Erweiterung des reflektierten Winkelbereiches bestand darin, in Transmission ein flipping“ Verhältnis von über 20 bis zu θ-Winkeln von 1,2° zu erhalten.
”
Durch das Verändern der Schichtdickenkorrekturfaktoren veränderten sich das Si/FeCo
Verhältnis und die Gesamtschichtdicke. Daraus ergaben sich für die jeweiligen Spiegel bei
einer Wellenlänge von 4,72 Å folgende Neutronenkurven, wie sie in der Abb. 4.49 gezeigt
werden.
1.0
Reflektivität
0.8
0.6
0.4
1.40
1.45
1.50
1.60
0.2
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
Probenwinkel [deg]
1.4
1.6
Abbildung 4.49: Simulation für Superspiegel mit 500 Schichten und unterschiedlichen
Schichtdickenkorrekturfaktoren.
Bei den vorherigen Spiegeln mit m = 1, 78 und m = 2, 34 zeigte sich, daß der Streß
minimal bei rund 40 V war. Die Frage war nun, ob sich der Übergang zwischen dem kompressivem und tensilen Streß für diese Superspiegel ebenfalls bei rund 40 V befindet oder
sich durch die größere Gesamtschichtdicke zu kleineren Bias-Spannungen verschiebt.
Der Verlauf in der Abb. 4.50 zeigt, daß der Übergang für die Spiegel mit 500 Schichten
gegenüber den vorhergehenden bei kleineren Bias-Spannungen lag. Der Streß war minimal bei 11,3 V, während in den Spiegeln mit m = 1, 87 und m = 2, 34 dieser bei 24 V
am kleinsten war. Eine Änderung von 1 V verursacht einen tensilen Streß von 14,6 MPa
(y = 14, 6x − 164, 7). Damit ist die Streßänderung deutlich kleiner als in den vorherigen
Superspiegeln, da bei den Superspiegeln mit 500 Schichten die Gesamtschichtdicke höher
ist.
90
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
500
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
Streß [MPa]
400
300
200
y= 14.6x- 164.7
100
0
15
20
25
30
Bias-Spannung [V]
35
40
Abbildung 4.50: Streß in den Superspiegeln mit einem Schichtdickenkorrekturfaktor
von 1,50 in Abhängigkeit von der Bias-Spannung.
In der Tab. 4.42 sind die bestimmten Streßwerte in den Superspiegeln für die verschiedenen Schichtdickenkorrekturfaktoren und Bias-Spannungen angegeben.
Die Eigenspannung war minimal bei Bias-Spannungen von 14,0 V (Faktor 1,50) und zwischen 14,0 und 37,0 V (Faktor 1,45 und 1,60).
Tabelle 4.42: Eigenspannungen in den Schichten der Superspiegel mit unterschiedlichen
Schichtdickenkorrekturfaktoren bei verschiedenen Bias-Spannungen.
Bias
[V]
Faktor
14.0
20.5
28.0
37.0
Faktor
14.0
37.0
Faktor
20.5
28.0
dF
[nm]
1.50
2927.2
2915.4
2803.2
3105.4
1.60
2923.0
3038.9
1.45
2677.9
2646.7
dS =0.25 mm
∆R
[m]
σ
[MPa]
dS =0.16 mm
∆R
[m]
dF
[nm]
σ
[MPa]
113.3
13.5
2.5
1.5
±
±
±
±
3.4
0.4
0.1
0.1
5.7
47.5
270.1
398.3
±
±
±
±
21.0
28.6
48.6
71.7
2982.3
3042.1
2803.2
3105.4
2.9
1.6
0.9
0.8
±
±
±
±
0.1
0.1
0.1
0.1
88.1
160.4
288.8
324.0
±
±
±
±
15.9
28.9
52.0
58.3
-4.1
4.6
±
±
0.2
0.2
-157.5
132.8
±
±
28.4
23.9
3401.2
3038.9
-1.2
9.9
±
±
0.1
0.4
-194.4
25.5
±
±
35.0
4.6
-4.1
-53.5
±
±
0.2
2.1
-170.5
-13.2
±
±
30.7
2.4
2972.7
2646.7
-2.7
100.8
±
±
0.2
3.6
-95.0
2.9
±
±
17.1
0.5
Die XRD-Messungen an den Spiegeln zeigten hinsichtlich der Reflexintensitäten und
Korngrößen ein entgegengesetztes Verhalten zu den bisherigen Superspiegeln.
Aus der Abb. 4.51 erkennt man, daß statt bei der kleinsten Bias-Spannung die höchste
Reflexintensität und Korngröße bei 37 V gefunden wurde. Demnach führte das Anlegen
von einer Bias-Spannung oberhalb des floating-Potentials zu keiner Verschlechterung der
strukturellen Eigenschaften (s. Tab. 4.43). Wegen der größeren Gesamtschichtdicke waren
hier die Unterschiede deutlich kleiner und die Zählraten höher als bei den Monochromatoren
und den Superspiegeln mit 50 Schichten.
Die polarisierten Neutronenmessungen wurden bei Magnetfeldern von 300 Gauß durchgeführt. In Abhängigkeit von den Faktoren erreichten die Superspiegel an der Abbruchkante
91
4 Ergebnisse und Diskussion
Intensität [counts]
4000
37.0 V
28.0 V
14.0 V
20.5 V
3000
2000
1000
0
43.0
43.5
44.0
44.5
45.0
Detektorwinkel [deg]
45.5
46.0
Abbildung 4.51: XRD-Messung an den Superspiegeln mit 500 Schichten (m= 2,87).
Meßbedingungen: U = 30 kV, I = 40 mA, Meßzeit pro Schritt=
180 s.
Tabelle 4.43: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Superspiegeln mit Schichtdickenkorrekturfaktoren von 1,45 bis 1,60 (λ= 1,541 Å).
Bias
[V]
Faktor
20.5
28.0
Faktor
14.0
20.5
28.0
37.0
Faktor
14.0
37.0
Int
[counts]
1.45
1673
1992
1.50
3531
3233
3715
4170
1.6
3383
2749
2θ
[deg]
w
[deg]
D
[Å]
Nr.
44.570
44.562
0.784
0.773
109.5
111.1
5910
5908
44.521
44.567
44.556
44.523
0.789
0.735
0.713
0.703
108.8
116.8
120.4
122.1
5911
5909
5907
5901
44.515
44.577
0.781
0.726
109.9
118.3
5912
5902
Reflektivitäten zwischen 86,6 und 93,5% . In Reflexion war das mittlere flipping“ Verhält”
nis, was über einen Winkelbereich von 0,4° bis 1,1° bestimmt wurde, deutlich niedriger
gegenüber dem in Transmission. Ursache dafür ist die höhere Reflexion der spin down Neutronen an den ZWS. Für die Reflexion betrug das flipping Verhältnis 19,6 bis 26,0. In
Transmission erreichte man maximale Werte von 83,7 und minimale von 26,5.
92
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
Die Ergebnisse der Neutronenmessungen an den Superspiegeln sind in der Tab. 4.44
zusammengefaßt.
Tabelle 4.44: Neutronenoptische Eigenschaften der SM mit unterschiedlichen Faktoren
für verschiedene Bias-Spannungen (λ= 4,72 Å).
Bias
[V]
Faktor
14.0
20.5
28.0
37.0
Faktor
20.5
28.0
Faktor
14.0
37.0
θC
Reflexion
[deg]
1.50
1.32
1.30
1.28
1.26
1.45
1.32
1.30
1.60
1.32
1.20
[%]
flipping“ Verhältnis
”
in Reflexion in Transmission
Nr.
93.5
90.5
86.6
87.3
21.5
19.6
20.1
23.7
83.7
26.5
64.7
52.5
5911
5909
5907
5901
89.3
90.3
25.9
26.0
41.1
77.1
5910
5908
89.5
87.3
21.5
23.7
83.7
47.0
5912
5902
In der Abb. 4.52 sind die Neutronenmessungen an den Superspiegeln für die verschiedene
Bias-Spannungen dargestellt.
6000
Intensität [counts]
5000
4000
3000
2000
1000
0
0.4
14.0 V
20.5 V
28.0 V
37.0 V
0.6
0.8
1.0
Probenwinkel [deg]
1.2
1.4
Abbildung 4.52: Neutronenmessungen an Superspiegeln mit einem Faktor von 1,50 für
unterschiedliche Bias-Spannungen, Meßzeit pro Schritt=20 s.
Aus der Abbildung erkennt man, daß die Erhöhung der Bias-Spannung zu einem Verlust
der Reflektivität und Verschiebung des kritischen Winkels führt. Die besten Resultate ergeben sich für Bias-Spannungen von 37 V.
93
4 Ergebnisse und Diskussion
6000
0.8
5000
flipping ratio/ 100
Intensität in Reflexion [counts]
up
dn
4000
0.6
3000
0.4
2000
0.2
1000
0
0.2
0.4
0.6 0.8 1.0 1.2
Probenwinkel [deg]
1.4
0.0
1.0
1000
up
dn
800
0.8
600
0.6
400
0.4
200
0.2
0
0.2
0.4
0.6 0.8 1.0 1.2
Probenwinkel [deg]
1.4
flipping ratio/ 100
1.0
7000
Intensität in Transmission [counts]
Als Bsp. wird eine polarisierte Neutronenmessung an einem mit einer Bias-Spannung von
28 V hergestellten Superspiegel aufgeführt (s. Abb. 4.53). Diese besaß zwar einen höheren
Streß als die mit 14 V hergestellte Probe, hatte aber eine bessere Reflektivität. Aus der
Darstellung erkennt man, daß die Reflektivität an der Abbruchkante um 13% abgesunken
ist. In Reflexion erreicht dieser ein flipping“ von 20,1 und in Transmission von 64,7.
”
0.0
Abbildung 4.53: Neutronenreflexion und -transmission an einen mit einer BiasSpannung von 28 V hergestellten Superspiegel (m= 2,78) mit der
Probennr.: 5907 (Meßzeit pro Schritt:20 s).
Für die Messung der magnetischen Eigenschaften am SQUID mußten die Proben in
3,5 mm × 3,5 mm große Stücke geschnitten werden. Während des Schneidens lösten sich
aufgrund des hohen Stresses einige Schichten vom Glas ab, so daß nur eine bestimmte
Anzahl von Proben gemessen wurden.
Die Magnetisierung, Remanenz und Koerzivität ermittelte man für die in der Tab. 4.45
aufgeführten Biaswerte.
Tabelle 4.45: Magnetische Eigenschaften der Spiegel mit unterschiedlichen Schichtdickenkorrekturfaktoren für verschiedene Bias-Spannungen.
Bias
[V]
Faktor
14.0
20.5
28.0
Faktor
28.0
14.0
MS
[emu]
1.50
s 5.72E-2
s 6.99E-2
s 2.23E-2
1.45+ 1.60
s 7.71E-4
s 3.82E-2
Remanenz
[%]
HC
MS
[emu]
Remanenz
[%]
[Gauß]
64.6
30.1
31.4
14.5
21.5
25.8
80.7
42.2
14.7
24.9
HC
Nr.
[Gauß]
w
w
w
6.16E-2
6.67E-2
2.26E-3
52.9
55.3
34.7
11.3
17.2
19.9
5911
5909
5907
w
w
7.85E-4
3.71E-2
79.9
50.4
20.9
23.3
5908
5912
Die Magnetisierung ist in allen gemessenen Proben isotrop. Die ermittelte Magnetisierung am SQUID für die Superspiegel mit dem Faktor 1,50 betrug 2,23 bis 6,99E-2 emu.
Die Remanenz betrug 30,1 bis 64,6% und die Koerzitivität 11,3 bis 25,8 Gauß.
Im Vergleich zu den Superspiegeln mit 330 Schichten zeigten diese hier eine höhere Koerzivität. Für die Remanenz konnten keine Schlußfolgerungen gezogen werden, da die Werte
für die Spiegel mit 500 Schichten stark streuten.
Die Abhängigkeit der Koerzivität und des Sättigungsfeldes wurde von Chaiken et al. in
94
4.2 Si-Fe90 Co10 Multischichtsysteme
den Fe-Si Systemen [89] und von Benkirane et al. in den Ni-V Systemen [53] untersucht. In den Fe-Si Multischichten zeigte sich, daß mit zunehmender Anzahl der Schichten
das Sättigungsfeld stieg. Systeme mit NL =2 besaßen ähnliche Eigenschaften wie bulk-Fe,
während bei denen mit NL =25 ein deutlicher Rückgang der Remanenz und von MS zu
beobachten war. In den Ni-V Multischichten verringerte sich mit steigender Anzahl der
Schichten ebenfalls die Remanenz und die Koerzivität.
In der Abb. 4.54 ist der Streß über die Korngröße und die Koerzivität über den Streß
aufgetragen.
Streß [MPa]
300
26
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
200
100
0
108 110 112 114 116 118 120 122 124
D [Å]
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
24
22
HC [Gauß]
400
20
18
16
14
0
50
100 150 200
Streß [MPa]
250
300
Abbildung 4.54: Abhängigkeit der Eigenspannung von der Korngröße (links) und der
Koerzivität von der Eigenspannung (rechts) in den Si-FeCo Superspiegeln (500 Schichten).
Wie sich zeigte, verursacht die steigende Korngröße eine Zunahme des tensilen Stresses
in den Spiegeln und diese führt wiederum zu einer Zunahme der Koerzivität. Die Erhöhung
von D und damit HC hängt mit der Zunahme der Fe Schichtdicke zusammen. Somit ist
die Fe Schichtdicke proportional zu HC und zum Streß.
4.2.4 Ergebnisse der Si-Fe90 Co10 Systeme
In den Si-FeCo Systemen wurde die Abhängigkeit der Eigenspannung von der Bias-Spannung, der Schichtdicke und dem Argondruck untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, daß
die Bias-Spannung den größten Einfluß auf das Schichtwachstum besitzt.
Ist die Bias-Spannung kleiner als das Plasmapotential, so werden mehr Ar+ -Ionen auf die
Substratoberfläche gezogen, die zusätzliche Energie in die Oberfläche einbringen. Dies führt
auch zu einem Absputtern der Schichten, weswegen auch die FeCo Schichtdicke mit abnehmenden Potential sinkt. Durch das Einbringen der zusätzlichen Energie in die Oberfläche
wird auch die Mobilität der Atome erhöht, weswegen sie an energiegünstigeren Stellen eingebaut werden können. Dadurch verringert sich die Anzahl der Gitterdefekte, wodurch eine
Erhöhung der Reflexintensität an den FeCo Schichten und der Korngröße bewirkt wird. Weiterhin war bei niedrigen Bias-Spannungen die ZWS-Dicke kleiner als bei hohen Bias Werten.
Laut dem Modell von Abermann steigt bei kleinen oder negativen Bias-Spannungen der
kompressive Streß in den Schichten an.
In den Si-FeCo Monochromatoren mit 25 Doppelschichten verursacht eine Bias-Änderung
um 1 V eine tensile Streßzunahme von 19,8 MPa. Der Übergang zwischen dem kompressiven und tensilen Streß liegt bei 41 V, nahe dem floating-Potential, was bei rund 40 V lag.
95
4 Ergebnisse und Diskussion
Für Bias-Spannungen unter 41 V war der Streß in den Schichten kompressiv.
Variiert man den Argondruck, so verändert sich die Geschwindigkeit und der Winkel der
Atome, die auf die Oberfläche treffen. Für Argondrücke größer als 1,0×10−3 mbar wurde
eine Verringerung der Schichtdicke in den Monochromatoren beobachtet. Dies hängt mit
der wachsenden Streuung der Atome an den Ar+ -Ionen zusammen, wodurch sie eine Richtungsänderung erleiden. Bei hohen Drücken besitzen die Atome daher kleinere Energien, was
zu einem stärkeren kolumnaren Schichtwachstum und zu einer Erhöhung der Oberflächenrauhigkeiten führt. Durch die Entstehung vieler Kristallite mit einer geringen Korngröße
nimmt der tensile Streß in den Schichten zu. Damit zeigen die FeCo Schichten bei Variation der Bias-Spannung und des Argondruckes ein unterschiedliches Verhalten. Während
mit abnehmender Bias-Spannung die FeCo Schichtdicke sinkt und die Korngröße zunimmt,
kann mit ansteigenden Drücken eine Abnahme der Korngröße in den FeCo Schichten beobachtet werden. Ursache für die unterschiedlichen Abhängigkeiten ist die höhere Energie und
Mobilität der Atome auf der Oberfläche bei kleinen Bias Werten und die geringe Energie
der Atome bei hohen Drücken.
Die Magnetisierung und Koerzivität hing mit der Dicke der magnetischen Schichten zusammen. Es konnte gezeigt werden, daß sich in den Einzelschichten MS bei einer FeCo
Schichtdickenzunahme von 500 Å auf 2000 Å um den Faktor 4 erhöhte. In den Einzelschichten und Superspiegeln wurde ein Anstieg der Koerzivität mit zunehmender FeCo
Schichtdicke beobachtet.
Ließ man alle Sputterparameter konstant und veränderte das Schichtdickenverhältnis in den
Monochromatoren, so ergab sich für die Änderung der FeCo Schichtdicken um 1 Å eine
Zunahme des tensilen Stresses von 0,23 MPa und für die Si Schichten eine Zunahme des
kompressiven Stresses um -0,16 MPa pro Å.
Damit war die Streßzunahme in den FeCo Schichten größer als in den Si Schichten.
Einen Streß von nahezu Null ergab sich für ein Schichtdickenverhältnis FeCo/Si von 0,77.
Für Verhältnisse größer als 0,77 zeigte der (110) Reflex eine höhere Intensität und es wurde
eine höhere Korngröße aufgrund der Zunahme des FeCo Schichtvolumens bestimmt. Unter
0,77 nahm die (110) Reflexintensität ab (Röntgen), da aufgrund des ansteigenden Schichtvolumens der Si Schichten mehr Intensität absorbiert wird.
In den Superspiegeln mit einer unterschiedlichen Schichtanzahl ist die Eigenspannung in
Abhängigkeit von der Bias-Spannung untersucht worden. Besonders wichtig war dies für die
Superspiegel mit einem hohen kritischen Winkel, da der Streß mit der Anzahl der Schichten
in den Spiegeln ansteigt. Dabei zeigte sich, daß wie auch bei den Monochromatoren der
tensile Streß mit steigender Spannung zunahm. Für die Superspiegel mit 50 und 330 Schichten lag der Übergang vom kompressivem zum tensilen Stress bei 33 V und bei 39 V. Das
floating-Potential bei einem Argondruck von 1,50×10−3 mbar betrug rund 40 V und bei
0,65×10−3 mbar rund 30 V. Die Streßzunahme von 24 MPa pro V war bei beiden Spiegeln
nahezu gleich. Einen flacheren Anstieg wurde für die Spiegel mit 500 Schichten (14,6 MPa
pro V) gefunden. Hier befand sich der Übergang bei 11 V.
Bei einer Wellenlänge von 4,72 Å erreichten die Superspiegel bei Probenwinkeln von 0,78°
bis 1,40° Reflektivitäten zwischen 77,7 und 94,6%. In Transmission war das mittlere flip”
ping“ Verhältnis höher als in Reflexion. Für die Superspiegel betrug es in Transmission rund
51, während es in Reflexion einen Wert von ca. 28 erreichte.
Analog zu den Monochromatoren zeigte sich bei den XRD-Messungen, daß mit steigender Bias-Spannung die Korngröße abnahm. In Bezug auf die Schichtdicke erhöhte sich mit
zunehmendem Bias-Potential und Schichtdicke die Koerzivität in den Superspiegeln.
96
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Für die Herstellung von polarisierenden Multischichtsystemen wurden bisher Targets mit
der Zusammensetzung Fe90 Co10 bzw. Fe89 Co11 verwendet, da durch die gleiche SLD der
spin down Komponente von FeCo und Si die spin down Neutronen transmittiert werden.
Oberhalb des kritischen Winkels von Si werden nur die spin up Neutronen an den kontrastreichen Schichten reflektiert.
Die Motivation für die Verwendung des Fe Targets bestand darin, daß Fe eine höhere spin
up Komponente gegenüber dem Fe90 Co10 besitzt (Fe (SLD(up) von Fe: 1,316E-5 Å−2 ,
SLD(up) von FeCo: 1,274E-5 Å−2 ). Dadurch kann in den Si-Fe Superspiegeln eine höhere
Reflexion erreicht werden. Simulationen an den Superspiegeln mit 350 Schichten zeigten,
daß sich die Reflektivität 2,2% erhöht und der kritische Winkel sich um 1,6% zu höheren
Winkeln aufgrund der geringeren Gesamtschichtdicke verschiebt. Nachteilig ist allerdings
die weniger gute Übereinstimmung der SLD für die spin down Neutronen (SLD(down) von
Fe: 2,971E-6 Å−2 , SLD(up) von FeCo: 2,120E-6 Å−2 ). Dadurch werden die spin down Neutronen an den Schichten teilweise reflektiert und die Polarisation in Reflexion reduziert.
Ein weiterer Vorteil der Fe Schichten gegenüber den FeCo Schichten ist, daß durch das
fehlende Co die Schichten weniger aktiviert werden.
In der Tab. 4.46 sind die Eigenschaften von den Materialien Fe und Fe90 Co10 gegenübergestellt.
Tabelle 4.46: Eigenschaften der Fe und Fe90 Co10 Schichten.
M
Dichte
N
α
TS
Struktur
a0
SLD für λ=1.541 Å
SLD (up) für λ=4.72 Å
SLD (down) für λ=4.72 Å
θC für λ=4.72Å
MS
4πMS
55,847
7,87
84,834
1,17E-5
1808
bcc
2,866
5,945E-5
1,316E-5
2,971E-6
0,384
1717
21580
Fe
g/mol
g/cm3
Atome/nm−3
K−1
K
Å
Å−2
Å−2
Å−2
deg
Gauß
Gauß
Literatur
[90]
[90]
[90]
[90]
[90]
Fe90 Co10
56,156 g/mol
7,90 g/cm3
84,718 Atome/nm−3
1,19E-6 K−1
1804 K
bcc
5,970E-5
1,274E-5
2,120E-6
0,3834
Å−2
Å−2
Å−2
deg
[90]
[91]
4.3.1 Fe Einzelschichten
Im Vergleich zu den FeCo Einzelschichten sollten auch die Eigenschaften der Fe Schicht
in Abhängigkeit von der Dicke untersucht werden. Zum Vergleich wurden 400 bis 2000 Å
dicke Einzelschichten auf die Si Streifen (dS = 0,16 mm) und Floatgläser gesputtert.
Die Sputterleistung auf der Fe Seite betrug 0,38 kW und der Sputterstrom 0,43 A. Für die
Si Seite waren die Sputterleistung und -strom 0,27 kW und 0,28 A. Bei der Herstellung der
Einzelschichten herrschten in der Kammer folgende Bedingungen: pAr = 0, 65 × 10−3 mbar,
UT = 880 V, Bias = 30 V, f loating − P otential= 30,9 V.
Die Abb. 4.55 zeigt den Gesamtstreß und die Streßänderung in der Fe Schicht pro 400 Å.
Wie aus den beiden Abbildungen zu erkennen ist, erzeugt eine Fe Schicht mit einer Dicke von
97
4 Ergebnisse und Diskussion
-400
300
-600
0
Streß pro 400 Å [MPa]
Gesamtstreß [MPa]
nominell 400 Å einen maximalen kompressiven Streß von -1196,2 MPa. Mit zunehmender
Fe Dicke beobachtet man eine Reduzierung des Gesamtstresses in den Schichten. Das
Minimum wird bei einer Dicke von 1600 Å mit -544,9 MPa erreicht. In der Abbildung auf
der rechten Seite ist zu sehen, daß mit jeder weiteren aufwachsenden Fe Schicht von 400 Å
Dicke die Streßänderung kleiner wird und über 1200 Å positiv ist. Oberhalb von 1600 Å ist
die Streßänderung pro 400 Å am geringsten, der kompressive Streß bleibt nahezu konstant.
-800
-1000
-1200
-1400
400
800
1200
1600
Fe Schichtdicke [Å]
2000
-300
-600
-900
-1200
-1500
400
800
1200
1600
Fe Schichtdicke [Å]
2000
Abbildung 4.55: Gesamtstreß in den Fe Einzelschichten (links) und Streß in den Fe
Einzelschichten pro 400 Å Dicke (rechts).
Den gemessenen Gesamtstreß und Streß pro 400 Å Fe Schicht zeigt die Tab. 4.47.
Tabelle 4.47: Biegeradien und Eigenspannungen in den Fe Einzelschichten.
dFe
[Å]
400
800
1200
1600
2000
∆ dFe
400
400
400
400
400
-14.3
-9.0
-8.0
-8.5
-4.4
-14.3
-24.3
-70.6
120.3
-398.7
∆R
[m]
±
±
±
±
±
∆R
±
±
±
±
±
2.3
1.1
1.0
1.0
0.5
2.3
2.9
8.5
14.4
47.8
σ
[MPa]
-1196.2 ±
-1004.8 ±
-770.3 ±
-544.9 ±
-560.2 ±
∆σ
-1196.2 ±
- 798.5 ±
-272.1 ±
159.5 ±
- 48.2 ±
Nr.
215.3
180.9
138.7
98.1
90.2
215.3
142.1
63.5
65.5
57.7
6119
6117
6115
6113
6111
Nr.
6119
6117
6115
6113
6111
Äquivalent zu den FeCo Schichten war mit steigender Fe Schichtdicke ein Anstieg der
Reflexintensität, eine Verringerung des Gitterabstandes in (110) und Verschiebung des Maximums zu höheren Winkeln zu beobachten (s. Tab. 4.48). Für die 400 Å dicken Schicht
ergab sich eine Kristallitgröße von 118 Å, die sich in den 2000 Å dicken Schicht auf 182 Å
erhöhte.
98
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Tabelle 4.48: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Fe Schichten in Abhängigkeit von
der Schichtdicke.
dFe (nom.)
[Å]
400
800
1200
1600
2000
Int
[counts]
50
43
81
88
98
2θ
[deg]
44.373
44.478
44.448
44.467
44.494
w
[deg]
0.726
0.640
0.499
0.501
0.472
D
[Å]
118.2
134.1
172.0
171.3
181.9
dhkl
[Å]
2.0404
2.0358
2.0371
2.0363
2.0351
Nr.
6119
6117
6115
6113
6111
0.006
0.006
0.004
0.004
0.002
0.002
0.000
0.000
EMU
EMU
Eine Zunahme der Magnetisierung in den Schichten erreicht man durch die Erhöhung der
Dicke der magnetischen Schichten. Das Hystereseverhalten in den 400 bis 2000 Å dicken
Fe Schichten sind in den Abb. 4.56 bis 4.58 dargestellt.
-0.002
6119s
6119w
-0.004
-0.006
-40
-20
0
20
-0.002
-0.006
40
6117s
6117w
-0.004
-40
Magnetfeld [Gauß]
-20
0
20
40
Magnetfeld [Gauß]
Abbildung 4.56: Hystereseverhalten in den 400 Å (Probennr.: 6119) (links) und 800 Å
(Probennr.: 6117) (rechts) dicken polykristallinen Fe Schichten.
Wie zu sehen ist, stieg mit zunehmender Fe Schichtdicke die Sättigungsmagnetisierung
an. In der dünnsten Schicht (400 Å) betrug MS 9,28E-4 emu und erhöhte sich um den Faktor
4,5 in der 2000 Å dicken Fe Schicht. Für die Koerzivität konnte in beiden Richtungen (in
s“ und w“) eine Anisotropie gefunden werden.
”
”
Tabelle 4.49: Magnetische Eigenschaften der Fe Einzelschichten.
dFe
MS
[Å]
400
800
1200
1600
2000
[emu]
9.28E-04
1.79E-03
2.72E-03
3.89E-03
4.43E-03
s
s
s
s
s
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
<10
1.0
96.0
2.4
59.0
1.8
81.9
2.7
92.8
2.4
MS
MS
[MA/m]
1.89
1.83
1.85
1.98
1.81
[emu]
9.21E-04
1.80E-03
2.66E-03
3.88E-03
4.51E-03
w
w
w
w
w
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
58.6
3.7
85.7
3.9
90.8
6.9
77.6
6.6
85.2
6.6
MS
[MA/m]
1.87
1.84
1.81
1.98
1.84
In der Tab. 4.49 sind die Ergebnisse aus den gemessenen Hysteresekurven angegeben. In
s“ war die Koerzivität um 50% kleiner (1 bis 2,4 Gauß) als in w“ (3,7 bis 6,6 Gauß). Die
”
”
Remanenz betrug 59 bis 96%.
Vergleicht man die Eigenschaften der FeCo und Fe Schichten miteinander, so zeigten sie
Gemeinsamkeiten für die mechanischen, strukturellen und magnetischen Eigenschaften. In
99
0.006
0.006
0.004
0.004
0.002
0.002
0.000
0.000
EMU
EMU
4 Ergebnisse und Diskussion
-0.002
-0.002
6115s
6115w
-0.004
-0.006
-40
-20
0
20
40
6113s
6113w
-0.004
-0.006
-40
Magnetfeld [Gauß]
-20
0
20
40
Magnetfeld [Gauß]
Abbildung 4.57: Hystereseverhalten in den 1200 Å (Probennr.: 6115) (links) und
1600 Å (Probennr.: 6113) (rechts) dicken polykristallinen Fe Schichten.
0.006
0.004
EMU
0.002
0.000
-0.002
-0.004
-0.006
6111s
6111w
-40
-20
0
20
40
Magnetfeld [Gauß]
Abbildung 4.58: Hystereseverhalten in der 2000 Å (Probennr.: 6111) dicken polykristallinen Fe Schicht.
beiden Systemen konnte eine Verringerung des kompressiven Stresses mit ansteigender
Fe1−x Cox Schichtdicke beobachtet werden. Für die FeCo Schichten betrug der maximale Streß -839 MPa (dFeCo = 500 Å) und der minimale Streß -514 MPa (dFeCo = 2000 Å).
In den Fe Schichten fand man nahezu die gleichen Werte (-1196 MPa für dFe = 400 Å
und -560 MPa für dFe = 2000 Å). Ebenfalls mit der Erhöhung der Fe1−x Cox Schichtdicke
nimmt die Größe der Kristallite zu. Die FeCo und Fe Schichten besitzen nahezu die gleichen
Korngrößen (D= 118 bis 195 Å).
Bei den SQUID Messungen zeigte sich, daß die Sättigungsmagnetisierung sich in den FeCo
Schichten um den Faktor 4 und in den Fe Schichten um den Faktor 4,5 erhöhte. Unterschiede fanden sich für die Koerzivität. Hier war HC in den FeCo Schichten deutlich höher
als in den Fe Schichten.
In anderen Arbeitsgruppen untersuchte man ebenfalls die Abhängigkeit der magnetischen
und strukturellen Eigenschaften von der Schichtdicke.
So wurde eine Zunahme von HC mit steigender Fe Schichtdicke von Zuberek et al. [92],
Nozawa et al. [93], Czapkiewicz et al. [52] und Morales et al. [48] und eine Zunahme
von MS von Purwanto et al. [94] beobachtet. Die Arbeitsgruppe von Morales et al.
100
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
fand außerdem einen stetigen Anstieg von 4πMeff mit ansteigender Schichtdicke und eine
minimale Koerzivität bei dFe = 55 Å in den Fe-Zn Systemen. Außerdem sank die Sättigungsmagnetisierung für Fe Schichtdicken unter 20 Å, die durch die Interdiffusionen der Zn und
Fe Atome an der Grenzfläche zu erklären ist.
Die Arbeitsgruppe von Swerts et al. fanden für die Systeme mit Fe Schichtdicken bis 90 Å
ein hohes Sättigungsfeld und keine Koerzivität [51]. Erst ab Fe Schichtdicken mit einer Dicke
von 215 Å zeigten die Hysteresekurven eine Koerzivität und kleinere Sättigungsfelder.
Benkirane et al. zeigten in den Ni-Pt Systemen, daß die Magnetisierung mit abnehmender
Ni Schichtdicke sinkt [95].
4.3.2 Monochromatoren
4.3.2.1 Variation der Sputterparameter
Substrathalter-Potential
Die Eigenschaften der Si-Fe Monochromatoren mit 25 Doppelschichten und einer Doppelschichtdicke von 300 Å wurden in Abhängigkeit von der Bias-Spannung untersucht.
Anschließend sollten die Si-Fe mit den Si-Fe90 Co10 Systemen verglichen werden (s. Abschnitt 4.2.2.1). Dazu wurden die gleichen Sputterbedingungen wie bei den Si-Fe90 Co10
Monochromatoren (pAr = 1, 50 × 10−3 mbar, UT = 880 V, P = 0, 25 kW, I = 0, 27 A,
f loating − P otential= 40,2 V) gewählt.
In den Si-Fe90 Co10 Systemen nahm der tensile Streß mit steigender Bias-Spannung zu. Für
die Si-Fe Monochromatoren konnte das gleiche Verhalten beobachtet werden, wie in der
Abb. 4.59 zu sehen ist.
400
dS=0.16 mm
200
y= 19.8x- 816.1
200
0
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
dS=0.12 mm
-200
-400
30
35
40
45
50
Bias-Spannung [V]
55
60
Streß [MPa]
Streß [MPa]
400
0
y= 17.8x- 700.2
-200
-400
25
30
35
40
45
Bias-Spannung [V]
50
Abbildung 4.59: Eigenspannungen in den Si-Fe90 Co10 (links) und Si-Fe (rechts) Monochromatoren mit dem System [25(150 Å Si+ 150 Å Fe1−x Cox )+ 150 Å
Si] in Abhängigkeit von der Bias-Spannung.
Wie man sieht, ist die Streßzunahme in beiden Monochromatoren nahezu identisch. Bei
kleinen Bias-Potentialen betrug σ in den Si-Fe Schichten -329,8 MPa, mit zunehmendem
Bias erhöhte sich σ auf 260,1 MPa. Durch das Legen einer linearer Funktion durch alle
Meßpunkte erhielt man folgende Gleichung y = 17, 8x − 700, 2. In den Si-Fe Strukturen
verursacht 1 V eine Streßänderung von 17,8 MPa, welche kleiner war als bei dem Si-FeCo
101
4 Ergebnisse und Diskussion
Systemen mit 19,8 MPa. Der Übergang vom kompressivem zum tensilen Streß befand sich
bei einer Bias-Spannungen von 39,3 V. Für die Si-FeCo Monochromatoren lag dieser bei
41,2 V. In der Tabelle 4.50 sind die berechneten Werte zu den Si-Fe Systemen zu finden,
wobei die Gesamtschichtdicke anhand der Kleinwinkelmessungen am Röntgereflektometer
bestimmt wurden.
Tabelle 4.50: Biegeradien und Eigenspannungen in den Si-Fe MonochromatorStrukturen auf den 0,16 mm dicken Si Streifen in Abhängigkeit von der
Bias-Spannung.
Bias
[V]
25
30
40
50
dF
[nm]
789.9
789.9
808.1
808.1
822.1
822.1
785.6
785.6
-2.9
-3.3
-13.0
-8.6
743.2
-463.7
9.4
3.8
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
±
±
0.1
0.1
0.5
0.3
29.4
18.4
0.4
0.1
σ
[MPa]
-329.8 ±
-290.6 ±
-73.2 ±
-110.1 ±
0.1 ±
-2.0 ±
103.8 ±
260.1 ±
Nr.
118.8
104.6
26.4
39.6
0.1
0.8
37.4
93.6
6058
6056
6052
6054
Tabelle 4.51: Ergebnisse der XRR-Messungen an den Monochromatoren mit 25 Doppelschichten für verschiedene Bias-Spannungen (λ= 1,541 Å). Die Einzelschichtdicken sind in Å angegeben.
Bias
Si
ZWS2
Fe
ZWS1
Σ ZWS
dbi
Σ
Chi2
Nr.
25 V
134.0
12.5
148.0
16.2
28.7
310.7
7901.5
6.396E-1
6058
30 V
140.7
13.2
149.2
14.5
27.7
317.6
8080.7
4.544E-1
6056
40 V
140.9
13.0
154.3
15.0
28.0
323.2
8220.9
5.960E-1
6052
50 V
145.8
10.3
159.0
14.1
24.3
339.2
8555.8
2.255E-1
6054
Bei der Röntgenmessung konnten bis 0,4 Å−1 die Maxima von 18 Ordnungen gemessen
werden (s. Abb. 4.60). Über 0,2 Å−1 verschwinden die Maxima der ungeraden Ordnungen.
Für die ZWS wurde eine chemische Zusammensetzung von Fe50 Si50 angenommen, die eine
reale SLD von 4,020×10−5 Å−2 und eine imaginäre SLD von 3,540×10−6 Å−2 besaßen.
Die Auswertung der Röntgenreflektometermessungen ergab ZWS-Dicken von insgesamt 24
bis 30 Å, wobei die ZWS auf Fe dicker war als auf der Si Schicht (13%) (s. Tab. 4.51).
Die Rauhigkeiten der ZWS lagen maximal bei 5 Å. Analog zu den Einzelschichten und SiFe90 Co10 Monochromatoren konnte man hier eine Reduzierung der Fe Schichtdicke mit abnehmenden Bias beobachten, was auf das teilweise Absputtern der aufwachsenden Schicht
durch die Ar+ -Ionen zurückzuführen ist. Ausgehend von 159 Å bei 50 V sinkt diese auf
148 Å bei 25 V.
102
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
In der Abb. 4.60 wurden das Profil eines Si-Fe (Probennr.: 6052) und Si-Fe90 Co10 Monochromators (Probennr.: 5656) miteinander verglichen. Beide sputterte man mit einer
Bias-Spannung von 40 V.
Si/Fe
Si/Fe90Co10
Reflektivität
10
0.1
1E-3
1E-5
0.0
0.1
0.2
-1
Q [Å ]
0.3
0.4
Abbildung 4.60: Röntgenreflexion an einen mit 40 V hergestellten Si-Fe90 Co10 (Nr.:
5656) und Si-Fe (Nr.: 6052) Monochromator (λ= 1,541 Å) (Kurven
um den Faktor 10 verschoben).
Die Messungen zeigten einen schnelleren Abfall der Reflektivität und eine Verbreiterung
der Peaks in den Si-FeCo Systemen (ab 0,25 Å−1 ). Über 0,25 Å−1 konnten die Ordnungen
für diese Monochromatoren nicht mehr aufgelöst werden. In den Si-FeCo Mehrfachschichten
sinkt die Reflektivität bis auf 5×10−6 , in den Si-Fe Multischichten bis auf 1×10−5 ab. Damit
zeigte sich, daß die Oberflächenrauhigkeiten der FeCo Schichten größer und die ZWS in
den Si-FeCo Monochromatoren dicker waren.
Die Frage war nun, ob die Fe Schichten gegenüber den FeCo Schichten eine höhere Kristallinität besaßen. Die dazugehörigen XRD-Messungen an den Monochromatoren zeigt die
Abb. 4.61.
1400
25 V
30 V
40 V
50 V
Intensität [counts]
1200
1000
800
600
400
200
0
43.0
43.5
44.0
44.5
45.0
Detektorwinkel [deg]
45.5
46.0
Abbildung 4.61: XRD-Messungen an den Si-Fe Monochromatoren für unterschiedliche
Bias-Spannungen (Meßbedingungen: U = 30 kV, I = 40 mA, Meßzeit
pro Schritt= 180 s).
103
4 Ergebnisse und Diskussion
Wie auch bei den Si-FeCo Monochromatoren konnte hier ein Reduzierung der Reflexintensität und Korngröße und eine Verschiebung des Peakmaximums zu höheren Winkeln
beobachtet werden (s. Tab. 4.52). Für Bias-Spannungen von 25 V wurden Korngrößen von
118,1 Å gefunden, die sich bei 50 V um 10% verringerten. Damit war die Korngröße für
die Fe Schichten geringfügig kleiner gegenüber den FeCo Schichten (122,5 bis 117,4 Å für
FeCo).
Tabelle 4.52: Auswertung der Rockingkurven für Bias-Spannungen zwischen 25 und
50 V.
Bias
[V]
25
30
40
50
Int
[counts]
1408
562
600
569
2θ
[deg]
44.603
44.716
44.736
44.755
w
[deg]
0.727
0.751
0.793
0.805
D
[Å]
118.1
114.4
108.4
106.8
dhkl
[Å]
2.030
2.026
2.025
2.024
Nr.
6058
6056
6052
6054
Die Sättigungsmagnetisierung in der Probe ist abhängig von der gesamten Fe Schichtdicke. Um zu sehen, ob ein Zusammenhang zwischen den MS und der Bias-Spannung
besteht, wurde die Magnetisierung in der Schichtebene in zwei zueinander orthogonalen
Richtungen am SQUID gemessen. Bei den Messungen zeigte sich, daß der Hystereseverlauf
in den Proben isotrop war. Wie in der Abb. 4.62 zu sehen ist, war die Koerzivität abhängig
vom Substrathalterpotential.
0.008
EMU
0.004
0.000
-0.004
25 V
30 V
40 V
50 V
-0.008
-90
-60
-30
0
30
Magnetfeld [Gauß]
60
90
Abbildung 4.62: Hystereseverhalten in den Si-Fe Monochromatoren für unterschiedliche Bias-Spannungen (dargestellt für die s-Richtung).
Mit sinkender Bias-Spannung konnte eine Abnahme der Koerzivität HC in den Monochromatoren beobachtet werden. Ausgehend von 46,4 Gauß bei 50 V sank HC auf 11,1 Gauß
bei 25 V. Für die Remanenz fand man ein Maximum bei 30 V. Die Sättigungsmagnetisierung betrug hier 1,89 MA/m (s) und 1,90 MA/m (w) (s. Tab. 4.53). In dem Artikel
über die Kristallisation und magnetischen Eigenschaften von FeCo-Si Systemen berichteten
Cho et al., welchen Einfluß die Bias-Spannung auf die Struktur (Kristallisation) und die
magnetischen Eigenschaften von den FeCo Schichten hat [79]. Sie fanden ebenso wie bei
den in der Arbeit hergestellten Multischichten eine hohe Intensität für den (110) Reflex bei
negativen Bias-Spannungen, die mit ansteigendem positiven Potential abnimmt. Allerdings
104
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Tabelle 4.53: Magnetische Eigenschaften der Monochromatoren mit 25 Doppelschichten in Abhängigkeit von der Bias-Spannung.
Bias
MS
[V]
25
30
40
50
[emu]
7.92E-3
8.63E-3
8.77E-3
7.86E-3
s
s
s
s
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
79.6
11.1
84.1
23.8
75.9
33.6
82.5
48.0
MS
MS
[MA/m]
1.75
1.89
1.86
1.61
[emu]
8.30E-3
8.70E-3
8.69E-3
7.83E-3
w
w
w
w
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
79.9
10.9
92.4
23.8
76.3
34.8
83.1
44.7
MS
[MA/m]
1.83
1.90
1.84
1.61
400
400
200
200
Streß [MPa]
Streß [MPa]
stellten sie in den von ihnen hergestellten Monochromatoren fest, daß sich die Koerzivität
mit zunehmendem positiven Bias-Potential verringerte. Das Auftreten einer Anisotropie ab
einer bestimmten Bias-Spannung (40 V über dem floating-Potential in den von Cho et al.
hergestellten Monochromator-Strukturen) konnte für die hier untersuchten Systeme nicht
nachgewiesen werden. Bei der Auswertung ergaben sich Zusammenhänge zwischen D, dhkl ,
HC und dem Streß. Diese sind in der Abb. 4.63 und 4.64 dargestellt.
0
-200
-400
106
0
-200
-400
108
110
112 114
D [Å]
116
118
2.024
2.026
2.028
2.030
dhkl [Å]
Abbildung 4.63: Streß in Abhängigkeit von der Korngröße (links) und dhkl (rechts) in
den Si-Fe Monochromatoren.
In der Abb. 4.63 sieht man, daß der kompressive Streß in den Schichten mit steigender
Korngröße zunimmt. Die Vergrößerung der Netzebenenabstände in (110) mit abnehmender
Bias-Spannung führt zu einer Komprimierung des Gitters parallel zur Oberfläche, wodurch
sich die Proben auf der Filmseite stärker in die konvexe Richtung verbiegen. Zusammenfassend kann gesagt werden, daß eine Verringerung der Bias-Spannung zu einem Ansteigen
der Korngröße und des Gitterabstandes in (110) führt und damit zu einer Erhöhung des
kompressiven Stresses in den Schichten.
Somit ergaben sich Gemeinsamkeiten zwischen den Si-Fe Monochromatoren und Si-FeCo
Superspiegeln, außer den Spiegeln mit m= 2,78 (s. S. 95). Bei diesen konnte mit steigender
Bias-Spannung ein Anwachsen der Korngröße und Zunahme des tensilen Stresses in den
Schichten beobachtet werden.
In der Abb. 4.64 ist die Koerzivität über den Streß aufgetragen. Wie aus der Graphik
zu entnehmen ist, steigt mit zunehmenden tensilem Streß (σ >0) die Koerzivität in den
Monochromatoren an. Damit zeigte sich, daß die Erhöhung der Bias-Spannung zu einer
Reduzierung der Korngröße und diese zu einer Zunahme des tensilen Stresses führt, wodurch
sich auch HC erhöht.
105
4 Ergebnisse und Diskussion
50
HC [Gauß]
40
30
20
10
-300
-200
-100
0
100
Streß [MPa]
200
300
Abbildung 4.64: Koerzivität in den Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit vom
Streß.
Targetstrom
Nach dem Variieren der Bias-Spannung, die einen sehr großen Einfluß auf die mechanischen Eigenschaften und Kristallisation der Multischichtsysteme hat, wurde der Targetstrom
verändert. Der Target- bzw. Sputterstrom bestimmt die Zahl der Atome, die pro Zeiteinheit
auf die Substratoberfläche treffen und damit, bei sonst gleichen Bedingungen, die dort zur
Verfügung stehende Energie.
Die Änderung des Targetstroms wird bewirkt durch eine Änderung der Filamentleistung und
somit des Elektronenstroms, der von den Glühkathoden erzeugt wird. Dadurch nimmt die
Stoßionisation zwischen den Elektronen und Argonatomen zu, wodurch eine höhere Zahl
von Teilchen aus dem Target herausgeschlagen wird. Die ansteigende Sputterrate führt zu
einem verstärkten Inselwachstum auf der Substratoberfläche.
1.2
0.08
Si
Fe
ISub
Sputterrate [Å / s]
1.0
0.06
0.04
0.9
0.02
0.8
ISub [A]
1.1
0.7
0.00
0.6
-0.02
0.5
-0.04
0.24
0.28
0.32 0.36
IT [A]
0.40
0.44
Abbildung 4.65: Abhängigkeit der Sputterrate und des Substrathalterstroms vom Targetstrom.
Die Zusammenhänge zwischen dem Targetstrom (IT ), der Sputterrate und dem Substrathalterstrom werden in der Abb. 4.65 verdeutlicht.
106
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Wie die Abb. zeigt, war die Si Sputterrate höher als die des Fe (abhängig von den sputter
”
yield“ der Materialien). Für Si betrug das sputter yield“ 0,5 und für Fe 0,8, d.h. für das
”
Herausschlagen von einer gleichen Anzahl von Atomen aus dem Targets ist eine höhere
Anzahl von Ar+ -Ionen für Si erforderlich. Bei einem Targetstrom von 0,24 A betrug die
minimale Rate 0,5 Å/s für Fe und 0,64 Å/s für Si. Für 0,44 A erhöhten sie sich auf 1,0 Å/s
(Fe) und 1,2 Å/s (Si).
Der Übergang vom negativen zum positiven Substrathalterstrom lag bei einem Targetstrom
von 0,32 A. Die Bias-Spannung blieb in diesem Fall konstant bei 30 V.
σ
1.1
-300
Si
Fe
1.0
0.9
-400
0.8
-500
0.7
0.6
-600
900
0.5
0.24
0.28
0.32 0.36
IT [A]
0.40
Gesamtschichtdicke [nm]
-200
Sputterrate [Å / s]
Streß [MPa]
Aufgrund der Tatsache, daß bei höheren Sputterraten mehr Targetteilchen auf der Substratoberfläche aufwachsen, müßte der tensile Streß in den Schichten zunehmen. Dies wurde
durch Streßmessungen überprüft.
Die Monochromatoren-Systeme mit [25(150 Å Si+ 150 Å Fe)+ 150 Å Si] wurden auf Si
Streifen (dS = 0, 16 mm) und Floatgläser gesputtert. In der Kammer herrschten während
des Prozesses folgende Bedingungen: pAr = 0, 65 × 10−3 mbar, Bias = 30 V, UT = 880 V,
f loating − P otential=31,0±0,3 V.
880
860
840
820
0.44
0.24
0.28
0.32
0.36
IT [A]
0.40
0.44
Abbildung 4.66: Eigenspannungen (links) und Gesamtschichtdicke (rechts) der Si-Fe
Monochromatoren in Abhängigkeit vom Targetstrom.
Tabelle 4.54: Eigenspannungen und Biegeradien der Monochromatoren in Abhängigkeit vom Targetstrom.
IT
[A]
0.24
0.28
0.32
0.36
0.40
0.44
Si
Fe
Rate
[Å/s]
0.61 0.51
0.70 0.59
0.81 0.66
0.92 0.73
1.01 0.79
1.13 0.88
dF
[nm]
831.3
841.3
869.1
874.1
891.0
897.1
-1.8
-2.2
-2.2
-2.5
-3.6
-2.8
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
0.1
0.1
0.1
0.2
0.2
0.2
σ
[MPa]
-517.4 ±
-416.2 ±
-403.7 ±
-349.3 ±
-236.8 ±
-306.7 ±
Nr.
93.1
74.9
72.7
62.9
42.6
55.2
6108
6106
6104
6102
6110
6098
Vor der Beschichtung waren die Streifen auf der zu besputternden Seite konvex verbogen
(h1 >0). Nach dem Prozeß fand entweder ein Vorzeichenwechsel (konkav) statt oder die
Durchbiegung der Proben auf der Filmseite verringerte sich. Ein Maximum trat bei einem
Targetstrom von 0,24 A mit -517,4 MPa auf. Mit ansteigenden Sputterraten und Strömen
107
4 Ergebnisse und Diskussion
verringerte sich der kompressive Streß und betrug bei 0,40 A -236,8 MPa (s. Tab. 4.54).
Die Abhängigkeit der Eigenspannungen in den Schichten und der Gesamtschichtdicke vom
Targetstrom sind in der Abb. 4.66 dargestellt.
Anhand der Messungen konnte die beschriebene Vermutung bestätigt werden. Die Zunahme
der Schichtdicke mit steigendem Sputterstrom führte zu einer Reduzierung des kompressiven Stresses in den Schichten. Durch die höhere Auftreffrate der Atome auf der Oberfläche
nahm das kolumnare Schichtwachstum zu.
Für die Monochromatoren wurde eine tensile Streßzunahme von 1175,8 MPa pro A (y =
1175, 8x − 771, 5) gefunden. Eine Erhöhung des Targetstroms von 0,04 A verursachte demzufolge in den Monochromatoren eine Abnahme des kompressiven Stresses um 47,5 MPa.
Einen Streß von nahezu Null würde man bei einem Targetstrom von 0,66 A erreichen. Die
Änderung der Gesamtschichtdicke über einen Targetstrombereich von 0,24 bis 0,44 A ist in
der Abb. 4.66 aufgetragen. Die Abb. zeigt eine Dickenzunahme bei einem höheren Targetstrom, was im Steuerprogramm der Anlage bisher nicht berücksichtigt ist.
Die Grenzflächenmorphologie der Monochromator-Strukturen wurden am Röntgenreflektometer untersucht. Anhand der Positionen der Maxima stellte man eine Zunahme der Fe
und Si Schichtdicken um 8% fest. Für die ZWS fand man ein Minimum bei 0,36 A (s. Abb.
4.67). Ausgehend von 16 Å bei 0,24 A verringerten sich die ZWS-Dicken auf 13 Å.
auf Fe
auf Si
Fe Schichtdicke [Å]
ZWS-Dicke [Å]
16
15
14
13
160
Fe
Si
165
156
162
152
159
148
156
144
153
0.24
0.28
0.32
0.36
IT [A]
0.40
0.44
Si Schichtdicke [Å]
17
0.24
0.28
0.32 0.36
IT [A]
0.40
0.44
Abbildung 4.67: ZWS-Dicke (links) und Fe und Si Schichtdicke (rechts) in Abhängigkeit vom Targetstrom.
Tabelle 4.55: Mit Röntgenreflektometrie bestimmte Schichtdicken (in Å) in Abhängigkeit vom Targetstrom (λ= 1,541 Å).
IT
Si
ZWS2
Fe
ZWS1
Σ ZWS
dbi
Σ
Chi2
Nr.
0.24 A
142.8
14.9
153.8
15.3
30.2
326.8
831.25
3.315E-1
6108
0.28 A
144.8
14.8
155.4
15.8
30.2
330.7
8413.3
1.226E-1
6106
0.32 A
153.5
13.8
159.0
15.2
29.0
341.5
8690.5
2.818E-1
6104
0.36 A
156.7
12.7
161.5
12.8
25.5
343.7
8748.7
4.321E-1
6102
0.40 A
160.2
13.1
162.6
14.1
27.2
350.0
8910.0
2.944E-1
6110
0.44 A
156.3
14.8
165.5
16.0
30.8
352.7
8973.1
1.550E-1
6098
Die Ergebnisse der XRR-Messungen sind alle in den Tab. 4.55 und 4.56 wiedergegeben.
108
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Tabelle 4.56: Rauhigkeiten
(λ=1,541 Å).
IT
Si
ZWS2
Fe
ZWS1
0.24 A
5.4
5.2
10.1
5.7
der
Schichten
0.28 A
6.3
5.3
21.0
5.5
in
0.32 A
5.1
5.3
16.9
6.3
Abhängigkeit
0.36 A
5.5
5.2
10.1
5.3
0.40 A
5.2
4.7
9.3
4.9
vom
Targetstrom
0.44 A
8.0
4.8
9.9
5.9
Um zu untersuchen, welcher Zusammenhang zwischen dem Targetstrom und der Korngröße besteht, wurden die Monochromatoren auf Glas über einen 2θ-Winkelbereich von 42°
bis 47° gemessen.
Aus der Abb. 4.68 erkennt man, daß Reflexintensitäten nicht linear mit steigendem Targetstrom zunahmen. Die höchsten Intensitäten hatten die Fe Schichten bei 0,32 A. Ein
Minimum trat auf bei 0,28 A (Int= 1700 counts).
3000
0.24 A
0.32 A
0.44 A
0.36 A
0.28 A
0.40 A
Intensität [counts]
2500
2000
1500
1000
500
0
43.0
43.5
44.0
44.5
45.0
Detektorwinkel [deg]
45.5
46.0
Abbildung 4.68: XRD-Messung der Monochromatoren auf Glas in Abhängigkeit vom
Targetstrom (λ= 1,541 Å), Meßzeit pro Schritt=180 s.
Tabelle 4.57: Ergebnisse der XRD-Messung der Monochromatoren in Abhängigkeit
vom Targetstrom.
IT
[A]
0.24
0.28
0.32
0.36
0.40
0.44
dF
[nm]
897.1
891.0
874.1
869.1
841.3
831.3
Int
[counts]
2754
1700
2765
1967
1701
2480
2θ
[deg]
44.516
44.528
44.539
44.556
44.568
44.572
w
[deg]
0.637
0.634
0.630
0.627
0.622
0.618
D
[Å]
134.8
135.4
136.3
137.0
138.1
139.0
dhkl
[Å]
2.0342
2.0337
2.0332
2.0324
2.0319
2.0317
Nr.
6108
6106
6104
6102
6110
6098
Im Gegensatz zu den Reflexintensitäten konnte eine eindeutige Abhängigkeit zwischen
2θ, dhkl und der Korngröße D gefunden werden (s. Tab. 4.57). Mit steigenden Targetstrom
beobachtete man eine Verschiebung des Peakmaximums zu höheren Winkeln, eine Verringerung des Gitterabstandes in (110) und eine Zunahme der Korngröße. Die Zunahme der
109
4 Ergebnisse und Diskussion
Korngröße ist durch die steigende Fe Schichtdicke bedingt.
In der Abb. 4.69 wird der Zusammenhang zwischen IT und D gezeigt.
140
139
D [Å]
138
137
136
135
134
0.25
0.30
0.35
IT [A]
0.40
0.45
Abbildung 4.69: Korngröße der Fe Schichten in den Si-Fe Monochromatoren auf Glas
in Abhängigkeit vom Targetstrom.
Die Zunahme der Korngröße verursachte ein Sinken der Koerzivität in beiden Richtungen.
Am SQUID wurden Felder zwischen 7,2 und 8,4 Gauß gemessen. Die ermittelte Magnetisierung MS am SQUID betrug maximal 8,9E-3 emu. Hier konnte ein leichtes Ansteigen der
Magnetisierung beobachtet werden (s. Tab. 4.58). Für die Sättigungsmagnetisierung MS
wurden für 0,24 A Werte von 1,58 MA/m und 1,56 MA/m berechnet. Bei dem maximalen
Targetstrom erreichte sie rund 1,70 MA/m. Für die Remanenz fand man kein Maximum,
sie betrug in den Monochromatoren rund 80%.
Tabelle 4.58: Magnetische Eigenschaften der Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit
vom Targetstrom.
IT
MS
[A]
0.24
0.28
0.32
0.36
0.40
0.44
[emu]
7.470E-3
8.066E-3
8.418E-3
7.422E-3
8.682E-3
8.667E-3
s
s
s
s
s
s
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
81.4
8.4
80.5
8.6
79.9
7.7
78.4
8.2
79.5
7.0
80.6
7.2
MS
MS
[MA/m]
1.58
1.70
1.73
1.50
1.74
1.71
[emu]
7.352E-3
7.565E-3
7.841E-3
7.054E-3
8.905E-3
8.518E-3
w
w
w
w
w
w
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
82.4
8.3
81.2
8.1
79.2
7.9
81.9
8.1
81.2
7.1
82.1
7.5
MS
[MA/m]
1.56
1.59
1.61
1.43
1.79
1.68
Veres et al. [46], Gupta et al. [55] und Xu et al. [96] fanden in den von ihnen untersuchten Systemen den gleichen Zusammenhang zwischen der Koerzivität, der Korngröße
und der Schichtdicke.
Veres et al. beobachteten eine Zunahme der Korngröße mit Erhöhung des Ionenbeschusses der Schichten und eine Reduzierung der Koerzivität in den polykristallinen NiFe und
CoFe Schichten. Eine Zunahme der Korngröße und Abnahme der Koerzivität und von MS
mit steigender Tempertemperatur und abnehmender Schichtdicke konnte von Gupta et al.
in den Fe-Si Systemen nachgewiesen werden. Aufgrund der ansteigenden Interdiffusion der
Atome an der Grenzfläche, die bei höheren Temperaturen verstärkt wird, beobachtet man
110
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
-200
-200
-300
-300
Streß [MPa]
Streß [MPa]
ein Anwachsen der ZWS, wodurch sich auch die magnetischen Eigenschaften verschlechtern. Xu et al. berichteten in den von ihnen untersuchten FeSi-Cu Multischichtsystemen
von einer Zunahme der Sättigungsmagnetisierung und einer Reduzierung der Koerzivität
mit steigender FeSi Schichtdicke. Der höchste MS Wert wurde hier bei einer Schichtdicke
von 70 nm und der niedrigste HC Wert bei 116 nm gefunden.
Für die Monochromator-Strukturen ergaben sich bezüglich der magnetischen, stukturellen
Eigenschaften und des Stresses folgende Zusammenhänge. Entgegengesetzt zu den bisherigen Beobachtungen nahm die Korngröße mit steigendem Targetstrom und sinkendem
kompressiven Streß zu (s. Abb. 4.70). Allerdings verringerte sich der Gitterabstand in (110),
was zu einer Dehnung des Gitters parallel zur Oberfläche führte (s. Abb. 4.70). Daraus kann
geschlußfolgert werden, daß die Korngröße einen geringen Einfluß auf den Streß hat.
-400
-500
-600
-400
-500
-600
135
136
137
D [Å]
138
139
2.032
2.033
2.034
dhkl [Å]
Abbildung 4.70: Abhängigkeit des Stresses von der Korngröße D (links) und dem Gitterabstand dhkl (rechts) in den Si-Fe Monochromatoren.
8.7
81
8.4
80
8.1
HC [Gauß]
Remanenz [%]
82
79
78
7.5
7.2
77
76
7.8
6.9
-500
-450
-400 -350 -300
Streß [MPa]
-250
-500
-450
-400 -350 -300
Streß [MPa]
-250
Abbildung 4.71: Remanenz (links) und Koerzivität (rechts) in den Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit vom Streß.
In der linken Abb. 4.70 sieht man, daß die kompressive Streß mit steigender Korngröße
abnimmt entgegen dem Modell von Abermann. Der minimale kompressive Streß konnte
bei hohen Strömen beobachtet werden, mit dem die Korngröße auch kontinuierlich anstieg.
Somit bewirkt eine hohe Sputterrate eine Erhöhung der Fe Schichtdicke und der Korngröße
sowie eine Verringerung des kompressiven Stresses. Auf der rechten Seite sieht man, daß
der kompressive Streß ansteigt, wenn sich das Gitter in Richtung der Oberflächennormalen
111
4 Ergebnisse und Diskussion
ausdehnt.
Aus den Darstellungen der Abb. 4.71 erkennt man, daß mit abnehmendem kompressiven
Stress in den Monochromatoren Remanenz und Koerzivität sinken. Wie gezeigt wurde,
wächst mit steigendem Targetstrom und Sputterrate die Fe Schichtdicke an. Damit ist die
Fe Schichtdicke umgekehrt proportional zur Remanenz und HC .
Targetspannung
Durch Varrieren der Targetspannung wurde das Energiemaximum und -breite der herausgeschlagenen Atome verändert. In der Kammer beträgt die Energieverteilung einige eV. Die
Energieverteilung der Atome oder Elektronen wird durch Maxwell-Verteilungen beschrieben.
Bei kleinen Targetspannungen verringert sich die Energie und damit die Geschwindigkeit der
herausgeschlagenen Targetteilchen. Dadurch sinkt die Diffusion der Atome an den Grenzflächen, was zu einer Erhöhung der Oberflächenrauhigkeit führt. Umgekehrt erhöht sich mit
zunehmender Energie der Targetteilchen die Interdiffusionen, was zu einem Ansteigen der
ZWS-Dicke führt.
Cho untersuchte in seinen Arbeiten u.a. den Einfluß der Targetspannung auf die ZWSDicken [60, 42]. In den Si-Fe89 Co11 Multischichtsystemen fand er minimale ZWS zwischen
682 und 734 V (pAr = 1, 3 × 10−3 mbar).
Für die untersuchten Multischichtsysteme wurde der APIT (Å/(Strom*Zeit)) Faktor zur
Berechnung der Fe Schichtdicken an die jeweiligen Targetspannungen angepaßt, um nahezu gleiche Schichtdicken für alle Systeme zu erhalten. Ließ man die APIT Werte konstant, so
stieg die Schichtdicke mit zunehmender Targetspannung an (s. Abb. 4.72). In der Tab. 4.59
sind die Faktoren für die Umrechnung der APIT Faktoren zur Anpassung der Schichtdicken
für die jeweiligen Targetspannungen angegeben.
180
0.00
Fe
ISub
0.55
-0.02
0.50
-0.03
0.45
-0.04
0.40
0.35
-0.05
300
450
160
-0.01
0.60
600
UT [V]
750
900
dbi [ Å ]
0.65
ISub [A]
Fe Sputterrate [ Å / s]
0.70
140
120
100
80
300
400
500
600 700
UT [V]
800
900
Abbildung 4.72: Abhängigkeit der Fe-Sputterrate (links) und der Gesamtschichtdicke
(rechts) von der Targetspannung.
Eine Erhöhung der Fe Sputterrate war bis 700 V zu beobachten (s. Abb. 4.72). Der
Substrathalterstrom verringerte sich ebenfalls mit zunehmender Spannung und erreicht bei
700 V das Maximum. In der Abb. 4.73 ist das floating-Potential über die Targetspannung
aufgetragen.
Wie man sieht, nimmt mit steigender Targetspannung das floating-Potential ab und die
Sputterleistung des Fe-Targets zu.
112
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Tabelle 4.59: Abhängigkeit der Schichtdicke von der Targetspannung.
P
[kW]
0.29
0.22
0.16
0.10
d (nom.)
[Å]
170
170
170
170
d (fit)
[Å]
170
159
136
92
30.2
1.00
1.07
1.25
1.85
floating
P (Fe)
30.0
floating-Potential [V]
d (nom)/d (fit)
0.40
0.35
29.8
0.30
29.6
0.25
29.4
0.20
29.2
0.15
29.0
0.10
200
400
600
UT [V]
800
P (Fe) [kW]
UT
[V]
880
700
500
300
1000
Abbildung 4.73: Abhängigkeit des floating-Potentials und der Fe-Targetleistung von
der Targetspannung bei einem Argondruck von 0,65×10−3 mbar.
Die Monochromatoren mit dem System [25(150 Å Si+ 150 Å Fe)+ 150 Å Si] wurden
mit einem Argondruck von 0,65×10−3 mbar gesputtert. Für die Versuchsreihe wurde die
Spannung am Fe Target variiert. Dabei hingen die Sputterleistung und -strom von der Targetspannung ab. Für 300 V betrug die Leistung 0,11 kW und für 880 V 0,27 kW. Die
bestimmten Eigenspannungen sind in der Tab. 4.60 angegeben.
Tabelle 4.60: Eigenspannungen in den Monochromatoren in Abhängigkeit von der Targetspannung.
UT
[V]
300
500
700
880
dF
[nm]
841.0
746.5
786.6
892.6
-1.6
-2.1
-2.8
-2.0
∆R
[m]
±
±
±
±
0.1
0.1
0.1
0.1
σ
[MPa]
-572.6 ±
-490.8 ±
-348.1 ±
-436.7 ±
Nr.
103.1
88.3
62.7
78.6
6096
6086
6090
6092
In den Monochromatoren war der Streß kleiner als Null (kompressiv). Für niedrige Targetspannungen betrug die Eigenspannung -572,6 MPa (s. Abb. 4.74). Erhöht man UT
auf 880 V (der bei den bisherigen Prozessen eingestellte Wert), so nähert sich der Streß
dem tensilen Bereich. Als minimalen Wert bestimmte man einen kompressiven Streß von
-348,1 MPa. Die Erhöhung der Eigenspannung für 880 V ist auch zu beobachten, wenn die
Gesamtschichtdicken gleich sind.
113
4 Ergebnisse und Diskussion
σ
-300
0.6
Fe
Streß [MPa]
0.5
-500
0.4
-600
-700
300
400
500
600 700
UT [V]
800
900
Fe Sputterrate [ Å/ s ]
-400
0.3
Abbildung 4.74: Eigenspannungen in den Monochromatoren in Abhängigkeit von der
Targetspannung.
Die Ergebnisse der XRR-Messungen sind in den Tab. 4.61 und 4.62 zusammengefaßt.
Die bestimmten SLD für die Si und Fe Einzelschichten sind auf der S. 97 und für die ZWS
auf S. 102 zu finden.
Tabelle 4.61: Mit Röntgenreflektometrie bestimmte Schichtdicken der Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit von der Targetspannung (λ= 1,541 Å).
UT
Si
ZWS2
Fe
ZWS1
Σ ZWS
dbi
Σ
Chi2
Nr.
300 V
147.6
15.8
150.1
17.0
32.8
330.5
8409.6
3.477E-1
6096
500 V
137.7
11.4
130.3
13.7
25.1
293.1
7465.2
7.076E-1
6086
700 V
140.6
12.1
141.4
14.9
27.0
309.0
7865.6
5.786E-1
6090
880 V
155.5
14.3
166.2
14.8
29.1
350.8
8925.8
2.974E-1
6092
Minimale ZWS fand man zwischen 500 und 700 V. Insgesamt betrugen die ZWS-Dicken
zwischen 25,1 und 32,8 Å, wobei die ZWS auf Fe rund 12% dicker war. Die rauhsten Schichten traten bei 500 V auf. Damit trifft die Annahme hinsichtlich der Energie der Teilchen
auf die Struktur zu. Die niedrigere Energie unterdrückt zwar die Interdiffusionen an der
Grenzfläche, führt aber gleichzeitig zu einer Erhöhung der Schichtrauhigkeiten.
Die gesamte ZWS-Dicken in den Si-Fe Monochromatoren waren nahezu gleich den ZWSDicken in den von Cho et al. untersuchten Si-Fe89 Co11 Monochromatoren (dbi =200 Å)
[42]. In den von Cho untersuchten Si-FeCo Legierungen betrug die ZWS-Dicke insgesamt
23,2 bis 30,8 Å zwischen 500 und 880 V (floating-Potential war 65 V).
114
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Tabelle 4.62: Schichtrauhigkeiten der Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit von der
Targetspannung (λ= 1,541 Å).
UT
Si
ZWS2
Fe
ZWS1
Nr.
300 V
5.4
6.4
20.4
6.7
6096
500 V
5.3
7.6
20.0
7.1
6086
700 V
5.0
4.6
18.4
6.6
6090
880 V
5.6
5.5
18.4
6.5
6092
Die XRD-Messungen zeigten, daß die höchste Reflexintensität und maximale Korngröße
bei 700 V gefunden wurden, bei der auch Fe Schichtdicke maximal war (s. Abb. 4.75 und
Tab. 4.63). Die unterschiedlichen Fe Schichtdicken sind auf die nicht korrekt eingestellten
APIT Faktoren zurückzuführen.
3000
880 V
500 V
300 V
700 V
Intensität [counts]
2500
2000
1500
1000
500
0
43.0
43.5
44.0
44.5
45.0
Detektorwinkel [deg]
45.5
46.0
Abbildung 4.75: XRD-Messungen an den Monochromatoren in Abhängigkeit von der
Targetspannung (UT ). Meßbedingungen: U = 30 kV, I = 40 mA,
Meßzeit pro Schritt= 180 s.
Die Verschiebung der Reflexe zu höheren Winkeln wird verursacht durch die Komprimierung des Gitters in Richtung der Oberflächennormalen (dhkl ∼ 1/θ). Mit abnehmenden dhkl
verringern sich die Atomabstände senkrecht zur Oberfläche, wodurch es zu einer Aufweitung
(tensil) des Gitters parallel zur Oberfläche kommt. Dieser Zusammenhang konnte anhand
der XRD- und Eigenspannungsmessungen nachgewiesen werden.
Tabelle 4.63: Ergebnisse der XRD-Messung an den Si-Fe Monochromatoren in
Abhängigkeit von der Targetspannung.
UT
[V]
300
500
700
880
Int
[counts]
2299
2262
1969
2711
2θ
[deg]
44.426
44.487
44.519
44.518
w
[deg]
0.675
0.762
0.697
0.633
D
[Å]
127.2
112.7
123.2
135.6
dhkl
[Å]
2.0381
2.0354
2.0340
2.0341
Nr.
6096
6086
6090
6092
Die höchsten Sättigungsmagnetisierungen wurden für 700 V bestimmt (2,31 MA/m (s)
und 2,21 MA/m (w)). Die minimalen ZWS-Dicken wurden jedoch bei 500 V gefunden. Für
115
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.64: Magnetische Eigenschaften der Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit
von der Targetspannung.
UT
MS
[V]
300
500
700
900
[emu]
7.76E-3
6.72E-3
1.00E-2
7.89E-3
s
s
s
s
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
78.9
15.9
74.2
6.5
81.1
12.8
77.3
8.0
MS
MS
[MA/m]
1.69
1.68
2.31
1.54
[emu]
7.08E-3
6.82E-3
9.55E-3
7.82E-3
w
w
w
w
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
78.1
15.6
71.6
6.5
79.8
12.6
80.1
7.7
MS
[MA/m]
1.54
1.71
2.21
1.54
alle anderen Targetspannungen betrug MS 1,54 bis 1,71 MA/m (s. Tab. 4.64).
Die Remanenz lag bei 71,6 bis 81,1%. Ein Zusammenhang zur Targetspannung konnte
ebenso wenig gefunden werden, wie zwischen Koerzivität und Korngröße. Für die Schichten
mit der kleinsten Korngröße von 112,7 Å (UT = 500 V) war HC am kleinsten. Am größten
war HC in den Proben, die mit 300 V hergestellt wurden.
4.3.3 Superspiegel
4.3.3.1 Variation der Sputterparameter
Substrathalter-Potential
Entsprechend den Si-FeCo Superspiegeln wurde die Bias-Spannung bei den Si-Fe Superspiegeln variiert.
Argondruck, Targetspannung und Sputterleistung und -strom für die Herstellung der Superspiegel mit 50 Schichten wurden beibehalten (pAr = 1, 50 × 10−3 mbar, UT = 880 V,
P = 0, 26 kW, I = 0, 29 A).
In Bezug auf das Streßverhalten konnten für beide Systeme Übereinstimmungen gefunden werden. Die linke Seite in Abb. 4.76 zeigt die Streßänderung in Abhängigkeit von der
Bias-Spannung in den Si-FeCo Superspiegeln und die rechte Seite die in den Si-Fe Spiegeln.
1000
600
400
200
dS=0.16 mm
600
Streß [MPa]
800
Streß [MPa]
800
dS=0.25 mm
dS=0.16 mm
dS=0.12 mm
y= 23.5x- 760.8
0
400
200
y= 26.3x- 731.9
0
-200
-200
30
35
40
45
50
Bias-Spannung [V]
55
60
-400
25
30
35
40
45
Bias-Spannung [V]
50
Abbildung 4.76: Eigenspannungen in den Si-FeCo (links) und Si-Fe (rechts) Superspiegeln mit 50 Schichten für unterschiedliche Bias-Spannungen.
In den Si-Fe Systemen betrug bei 25 V der maximale kompressive Streß -250,2 MPa, den
höchsten tensilen Streß fand man bei 50 V mit 582,8 MPa (s. Tab. 4.65). Die dazugehörigen
Streßwerte für die Si-FeCo Spiegel sind auf der S. 77 zu finden. In den Si-Fe Superspiegeln
116
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
verursacht 1 V eine Streßänderung von 26,3 MPa, während es in den Si-FeCo Spiegeln
23,5 MPa waren. Den Übergang zwischen dem kompressivem und tensilem Streß wurde bei
27,8 V ermittelt, bei den Si-FeCo Spiegeln lag dieser bei 32,3 V.
Tabelle 4.65: Biegeradien und Eigenspannungen in den Superspiegeln auf den Si Streifen in Abhängigkeit von der Bias-Spannung.
Bias
[V]
25
dF
[nm]
640.4
634.7
582.3
425.2
638.6
646.8
515.8
602.5
30
40
50
-5.9
-4.8
4.9
7.4
3.9
4.2
2.6
2.4
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
±
±
σ
[MPa]
-203.1 ±
-250.2 ±
270.0 ±
244.9 ±
308.4 ±
279.7 ±
582.8 ±
528.6 ±
0.2
0.2
0.2
0.3
0.2
0.2
0.1
0.1
Nr.
36.6
45.0
48.6
44.1
55.5
50.3
104.9
95.1
6057
6055
6051
6053
Die Änderung der Reflexintensität, der Korngröße und der Peakposition in Abhängigkeit
von der Bias-Spannung in den Si-Fe Superspiegeln war äquivalent zu den Si-Fe und Si-FeCo
Monochromatoren. Je höher die angelegte Spannung am Substrathalter ist, um so kleiner
ist die Intensität des (110) Reflexes und die Größe der Kristalle (s. Tab. 4.66). Die Zunahme
des tensilen Stresses und Gitterabstandes parallel zur Oberfläche konnte auch hier durch
die Verschiebung des Peakmaximums zu höheren Winkeln nachgewiesen werden.
Tabelle 4.66: Auswertung der XRD-Messungen (λ= 1,541 Å) an den Si-Fe Superspiegeln.
Bias
[V]
25
30
40
50
Int
[counts]
4747
1289
1876
1249
2θ
[deg]
44.459
44.566
44.618
44.681
w
[deg]
0.553
0.633
0.640
0.572
D
[Å]
155.2
135.7
134.2
127.8
Nr.
6057
6055
6051
6053
Analog zu den Si-Fe Monochromatoren war bei kleinen Biaswerten und somit großen Fe
Kristalliten die Koerzivität HC am kleinsten (s. Tab. 4.67). Ein eindeutiges Maximum für
die Remanenz und die Magnetisierung konnte nicht gefunden werden. Für Bias-Spannungen
zwischen 25 und 50 V betrug MS 1,11 bis 1,27E-2 emu und die Remanenz 73,5 bis 83,7%
von der ermittelten Magnetisierung am SQUID.
Tabelle 4.67: Magnetische Eigenschaften der Si-Fe Superspiegel für unterschiedliche
Bias-Spannungen.
Bias
MS
[V]
25
30
40
50
[emu]
1.21E-2
1.23E-2
1.24E-2
1.27E-2
s
s
s
s
Remanenz
[%]
74.1
73.5
83.7
73.7
HC
MS
[Gauß]
14.5
15.2
23.1
24.0
[emu]
1.11E-2
1.20E-2
1.16E-2
1.27E-2
w
w
w
w
Remanenz
[%]
76.1
75.7
83.5
74.2
HC
Nr.
[Gauß]
14.4
14.7
22.9
23.9
6057
6055
6051
6053
117
4 Ergebnisse und Diskussion
Targetstrom
Die Superspiegel mit 50 Schichten wurden bei unterschiedlichen Targetströmen auf Si
und Glas gesputtert. Die obersten Fe Schichten hatten eine Dicke von 500 und 580 Å. In
der Kammer betrug der Argondruck 0,65×10−3 mbar. Als weitere Parameter wurde eine
Bias-Spannung von 30 V und eine Targetspannung von 880 V eingestellt (äquivalent zu den
Monochromatoren auf S. 107).
Der Streßverlauf in den Superspiegeln ist synchron zu dem in den Monochromatoren. Für
0,24 A und eine Sputterrate von 0,65 Å/s für Si und 0,53 Å/s für Fe betrug der kompressive
Streß maximal -579,7 MPa. Mit steigendem Sputterstrom und -rate verringerte sich der
Streß in den Schichten um 106,0 MPa in einem Bereich von ∆IT = 0,04 A. Die Änderung
der Eigenspannung pro A betrug 2657,1 MPa (y = 2657, 1x − 1181, 7). Bei den 0,44 A
(Rate(Si)= 1,21 Å/s, Rate(Fe)= 0,99 Å/s) erreichte σ ein Minimum von -53,6 MPa. Damit
war die Streßzunahme in den Superspiegeln deutlich höher als in den Monochromatoren, bei
denen man einen Anstieg von 1175,8 MPa pro A fand, was an den dickeren Fe Schichten
liegt.
Die in der Tab. 4.68 bestimmten Streßwerte und Si und Fe Sputterraten sind in der Abb.
4.77 über den Targetstrom aufgetragen.
0
1.3
σ
-200
Streß [MPa]
1.2
Si
Fe
1.1
-300
1.0
-400
0.9
0.8
-500
0.7
-600
Sputterrate [Å/ s]
-100
0.6
-700
0.24
0.28
0.32
0.36
IT [A]
0.40
0.44
0.5
Abbildung 4.77: Eigenspannung und Sputterraten bei den Si-Fe Superspiegeln auf Si
in Abhängigkeit vom Targetstrom.
Tabelle 4.68: Eigenspannungen in den Si-Fe Superspiegeln in Abhängigkeit vom Targetstrom.
IT
[A]
0.24
0.28
0.32
0.36
0.40
0.44
118
Si
Fe
Rate
[Å/s]
0.65 0.53
0.76 0.62
0.87 0.70
0.96 0.79
1.07 0.90
1.21 0.99
dF
[nm]
720.0
723.5
674.0
646.3
615.8
630.8
-2.0
-2.5
-3.9
-4.6
-18.3
-22.7
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
0.1
0.2
0.2
0.3
1.1
1.4
σ
[MPa]
-579.7 ±
-419.1 ±
-293.0 ±
-256.0 ±
-68.3 ±
-53.6 ±
Nr.
115.9
83.8
58.6
51.2
13.7
10.7
6107
6105
6103
6101
6109
6097
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Für Aussagen zur Korngröße und Kristallisation wurden die Ergebnisse aus den XRDMessungen herangezogen (s. Tab. 4.69). Wie aus der Abb. 4.78 zu erkennen ist, zeigten die
Fe Schichten von 0,24 bis 0,32 A die höchsten Intensitäten. Durch Erhöhung des Stroms
auf 0,44 A verringerte sich die Peakhöhe um 2/3. Ursache hierfür ist die Zunahme der
amorphen Bereiche innerhalb der Schichten aufgrund der sinkenden Energie der Teilchen
bei hohen Strömen.
7500
0.24 A
0.28 A
0.32 A
0.36 A
0.44 A
0.40 A
4500
3000
170
160
D [Å]
Intensität [counts]
6000
1500
0
43
150
140
44
45
Detektorwinkel [deg]
46
0.24
0.28
0.32 0.36
IT [A]
0.40
0.44
Abbildung 4.78: XRD-Messung an den Si-Fe Superspiegeln auf Glas in Abhängigkeit
vom Targetstrom (links) (λ= 1,541 Å), Meßzeit pro Schritt=180 s.
Rechts ist die Korngröße über IT aufgetragen.
Tabelle 4.69: Ergebnisse der XRD-Messungen für verschiedene Targetströme.
IT
[A]
0.24
0.28
0.32
0.36
0.40
0.44
Int
[counts]
6673
6944
7009
4374
2029
2363
2θ
[deg]
44.449
44.448
44.442
44.462
44.496
44.511
w
[deg]
0.501
0.498
0.509
0.542
0.617
0.622
D
[Å]
171.3
172.4
168.6
158.4
139.1
138.0
Nr.
6107
6105
6103
6101
6109
6097
Bei den Monochromatoren wurde mit Ansteigen von IT eine Verschiebung der Rockingkurven zu höheren Winkeln beobachtet, was auch für die Superspiegel zutraf. Damit konnte
auch bei den Spiegeln die Zunahme des tensilen Stresses anhand von XRD-Messungen nachgewiesen werden. Allerdings nahm im Gegensatz zu den Monochromatoren die Korngröße
ab, da durch die höhere Anzahl von auftreffenden Atomen pro Fläche das Kornwachstum
behindert wurde.
Um zu überprüfen, ob die Änderung des Targetstroms auch einen Einfluß auf die Oberflächenrauhigkeit der Schichten hat, wurde die diffuse Streuung für Detektorwinkel zwischen
0 und 2,0° gemessen (Probenwinkel 0,6°) (hier nicht dargestellt). Die Auswertung zeigte,
daß der Einfluß von IT auf die Rauhigkeit sehr gering war. Bei den Monochromatoren betrug
die Änderung der Rauhigkeit über den gesamten Bereich rund 10 Å.
Die in der Tab. 4.70 angegebenen Werte zeigen, daß die magnetischen Eigenschaften in
beiden Richtungen gleich waren und die Sättigungsmagnetisierung und Remanenz sich nur
geringfügig änderten.
119
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.70: Magnetische Eigenschaften der Si-Fe Superspiegel in Abhängigkeit vom
Targetstrom.
IT
MS
[A]
0.24
0.28
0.32
0.36
0.40
0.44
[emu]
1.071E-2
1.171E-2
1.151E-2
1.149E-2
1.135E-2
1.107E-2
s
s
s
s
s
s
Remanenz
[%]
80.4
79.2
80.9
80.0
66.6
77.4
HC
MS
[Gauß]
12.1
11.1
11.8
11.2
5.2
10.1
[emu]
1.034E-2
1.099E-2
1.177E-2
1.131E-2
1.106E-2
1.095E-2
w
w
w
w
w
w
Remanenz
[%]
79.1
76.9
79.0
78.5
71.3
79.2
HC
Nr.
[Gauß]
11.5
10.2
12.3
11.3
5.4
9.1
6107
6105
6103
6101
6109
6097
Für die Superspiegel betrug MS 1,034E-2 bis 1,177-2 emu und die Remanenz 66,6 bis
80,9%. Ein Minimum wurde bei 0,40 A erhalten. Die Remanenz in beiden Richtungen betrug
rund 80%. Damit wurde in den Superspiegeln und Monochromatoren für die Magnetisierung
der gleiche Wert gefunden.
Für die Targetströme von 0,24 bis 0,44 A bestimmte man für HC Werte zwischen 5,2 und
12,3 Gauß. Diese waren in den Superspiegeln etwas höher als in den Monochromatoren,
was durch die größere Fe Schichtdicke der Superspiegel bedingt ist.
Targetspannung
Bei den mit einem Argondruck von 0,65×10−3 mbar und einer Bias-Spannung von 30 V
hergestellten Superspiegeln mit 50 Schichten wurde die Targetspannung von 300 bis 880 V
variiert. Die mechanischen, strukturellen und magnetischen Eigenschaften wurden anschließend mit denen der Monochromatoren verglichen (s. Kapitel 4.3.2.1).
Wie in der Abb. 4.79 zu sehen ist, war für niedrige Targetspannungen der Streß kompressiv
und verringerte sich mit zunehmender Spannung. Ausgehend von 300 V konnte der kompressive Streß bei 880 V um 336,8 MPa reduziert werden (s. Tab. 4.71). Der Vergleich
zwischen den Monochromatoren und Superspiegeln zeigte, daß in beiden Systemen ein minimaler Streß bei hohen Targetspannungen erreicht wurde. Bei 880 V bestimmte man für
beide nahezu die gleichen Werte.
Tabelle 4.71: Eigenspannungen in den Si-Fe Superspiegeln in Abhängigkeit von der
Targetspannung.
UT
[V]
300
500
700
880
dF
[nm]
708.9
678.0
591.6
690.4
-1.4
-1.9
-2.5
-2.5
∆R
[m]
±
±
±
±
0.1
0.1
0.1
0.2
σ
[MPa]
-780.4 ±
-604.5 ±
-527.0 ±
-443.6 ±
Nr.
156.1
120.9
105.4
88.7
6095
6085
6089
6091
Die geringe Energie und Geschwindigkeit der Atome bei kleinen Targetspannungen läßt
vermuten, daß ebenso wie bei den Monochromatoren die Korngröße abnimmt und Gitterdefekte zunehmen. Diese Vermutung konnte anhand von XRD-Messungen bestätigt werden.
Während die Fe Schichten bei 880 V eine Korngröße von 173,4 Å besaßen, betrug sie bei
300 V nur noch 141,4 Å (s. Tab. 4.72). Auch die Zunahme der Halbwertsbreite deutet auf
eine höhere Anzahl von Gitterdefekten hin.
120
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
-300
σ
0.7
Fe
Streß [MPa]
-500
0.6
-600
0.5
-700
-800
0.4
Fe Sputterrate [ Å/ s ]
-400
-900
300
400
500
600 700
UT [V]
800
900
0.3
Abbildung 4.79: Eigenspannungen in den Superspiegeln in Abhängigkeit von der Targetspannung.
Tabelle 4.72: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Si-Fe Superspiegeln in Abhängigkeit von der Targetspannung.
UT
[V]
300
700
880
Int
[counts]
6020
4703
6692
2θ
[deg]
44.354
44.433
44.440
w
[deg]
0.607
0.532
0.495
D
[Å]
141.4
161.3
173.4
dhkl
[Å]
2.0412
2.0378
2.0375
Nr.
6095
6089
6091
Die SQUID Messungen wurden an zwei Superspiegeln durchgeführt, die mit UT = 300 V
und UT = 880 V gesputtert wurden. Bei 300 V betrug die Sättigungsmagnetisierung in den
Proben 1,032E-2 emu (s) und 1,093E-2 emu (w), während MS bei 880 V 1,163E-2 emu (s)
und 1,130E-2 emu (w) betrug. Die Remanenz lag bei 80%. Im Vergleich zu den Monochromatoren besaßen die Spiegel eine höhere Koerzivität. Während für die Monochromatoren
bei 300 V Werte von 15,9 Gauß bestimmt wurden, betrug HC für die Spiegel 21,3 Gauß,
was an den dickeren Fe Schichten und größeren Kristallen lag.
Insgesamt erhielt man für die Superspiegel fand man bei 300 und 880 V folgende Werte:
300
300
880
880
V
V
V
V
MS =
MS =
MS =
MS =
1,032E-2
1,093E-2
1,163E-2
1,130E-2
emu
emu
emu
emu
Remanenz=
Remanenz=
Remanenz=
Remanenz=
80,9%
79,4%
80,6%
80,5%
HC =
HC =
HC =
HC =
21,3
21,3
11,4
11,3
Gauß (s)
Gauß (w)
Gauß (s)
Gauß (w)
4.3.4 Ergebnisse der Si-Fe Systeme
In den Si-Fe Systemen wurde die Abhängigkeit der Eigenspannung von verschiedenen Sputterparametern (Bias-Spannung, Targetstrom und -spannung) untersucht.
Der Streß in den Si-Fe Monochromatoren und Superspiegeln wurde mit zunehmender BiasSpannung tensiler. Eine Änderung von 1 V verursacht einen Anstieg des Stresses um
17,8 MPa in den Monochromatoren und für die Superspiegel fand man eine Streßzunahme
von 26,3 MPa. Der Übergang für die Monochromatoren (39,3 V) lag bei höheren Werten
als für die Superspiegel (27,8 V). Aufgrund der geringeren Energie der Atome bei höherem
121
4 Ergebnisse und Diskussion
Bias war für beide Multischichtsysteme die Korngröße kleiner als bei kleinem Bias. Eine
Steigerung der Koerzivität konnte man deutlich in den Si-Fe Monochromatoren beobachten.
Mit zunehmenden Targetstrom und -spannung erhöhte sich die Sputterrate pro Zeit.
Die Untersuchungen haben gezeigt, daß durch die erhöhte Anzahl von Atomen, die auf der
Oberfläche auftreffen, mehr und kleinere Kristallite in den Fe Schichten entstehen. Dies
führte zu einer Verringerung des kompressiven Stresses in den Systemen. In den Monochromatoren erhöhte sich der tensile Streß bei einer Targetstromänderung von 0,04 A um
47,5 MPa. Bei den Superspiegeln war die Streßänderung gegenüber den Monochromatoren
aufgrund der dickeren Fe Gesamtschichtdicke deutlich höher. Hier bestimmte man einen
Wert von 106,0 MPa für ∆IT = 0,04 A. In Zusammenhang mit der Steigerung der Sputterrate nahm auch die Korngröße zu. Gleichzeitig fand man in den Monochromatoren und
Superspiegeln, daß die Erhöhung des Targetstroms zu einer Reduzierung der Koerzivität
führt. Damit zeigten die Fe Schichten in Abhängigkeit von der Bias-Spannung und dem
Targetstrom ein unterschiedliches Verhalten, nämlich daß mit zunehmender Fe Schichtdicke und Bias-Spannung die Koerzivität steigt und mit zunehmender Fe Schichtdicke und
Targetstrom HC sinkt.
Bei unterschiedlichen Targetspannungen konnte ebenfalls eine Verringerung des kompressiven Stresses durch die Bildung von kleineren Kristalliten beobachtet werden. Außerdem
nimmt mit steigender Spannung die ZWS-Dicke zu und die Rauhigkeit der Fe Schichten ab.
Demzufolge erreicht man mit größerem UT eine Verbesserung der Oberflächenrauhigkeiten,
aber auch eine Zunahme der ZWS-Dicken. Dieser Zusammenhang konnte ebenfalls bei dem
Targetstrom nachgewiesen werden.
122
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
4.3.5 Vergleich zwischen Si-FeCo und Si-Fe Systemen
45000
0.8
0.6
30000
0.4
15000
0.2
0
0.2
0.4
0.0
1.4
0.6 0.8 1.0 1.2
Probenwinkel [deg]
up
dn
10000
8000
0.8
0.6
6000
0.4
4000
0.2
2000
0
0.2
1.0
0.4
flipping ratio/ 100
60000
flipping ratio/ 100
Intensität in Reflexion [counts]
1.0
up
dn
Intensität in Transmission [counts]
Anschließend sollten die strukturellen, neutronenoptischen und magnetischen Eigenschaften der zwei mit einem Argondruck von 0,65×10−3 mbar hergestellten Systeme miteinander
verglichen werden. Die Schichtanzahl der Si-Fe und Si-Fe90 Co10 Superspiegel betrug 350,
die Sputterleistung und -strom waren 0,27 kW und 0,30 A. Am Substrathalter wurde eine
Bias-Spannung von 27 V angelegt, wobei das floating-Potential bei 30,1 V lag.
Bei den polarisierten Neutronenmessungen wiesen der Si-Fe Superspiegel mit 89,5% eine
höhere Reflektivität als der Si-FeCo Spiegel mit 85,5% auf. Das flipping“ Verhältnis für
”
die Si-FeCo Spiegel betrug in Reflexion 28,9 und in Transmission 47,6. Für die Si-Fe Multischichten waren die Werte in Reflexion (32,6) und in Transmission (43,8) annähernd gleich.
Der Mittelwert für das flipping“ Verhältnis wurde über einen Winkelbereich von 0,4 bis
”
1,2° gebildet.
Die polarisierte Neutronenmessung an dem Si-FeCo Superspiegel (Probennr.: 5948) und
dem Si-Fe Spiegel (Probennr.: 5950) zeigen die Abb. 4.80 und 4.81.
0.0
1.4
0.6 0.8 1.0 1.2
Probenwinkel [deg]
4500
0.6
3000
0.4
1500
0
0.2
0.8
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Probenwinkel [deg]
1.2
0.0
1400
1.0
up
dn
1200
1000
0.8
800
0.6
600
0.4
400
0.2
200
0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Probenwinkel [deg]
1.2
flipping ratio/ 100
6000
flipping ratio/ 100
Intensität in Reflexion [counts]
1.0
up
dn
Intensität in Transmission [counts]
Abbildung 4.80: Polarisierte Neutronenmessung (λ= 4,72 Å) an dem Si-FeCo Superspiegel (Nr.: 5948), Meßzeit pro Schritt=200 s.
0.0
Abbildung 4.81: Polarisierte Neutronenmessung (λ= 4,72 Å) an dem Si-Fe Superspiegel
(Nr.: 5950), Meßzeit pro Schritt=20 s.
Einen deutlichen Unterschied zwischen den Materialsystemen fand man für die Reflexintensitäten, die mittels XRD bestimmt wurden. Die gemessenen Intensitäten der (110) Reflexe
für die Si-FeCo und Si-Fe Spiegel sind in der Abb. 4.82 zu sehen.
123
4 Ergebnisse und Diskussion
Si-Fe90Co10
400
300
200
100
0
43
44
45
Detektorwinkel [deg]
Si-Fe
8000
Intensität [counts]
Intensität [counts]
500
6000
4000
2000
0
43
46
44
45
Detektorwinkel [deg]
46
Abbildung 4.82: XRD Messungen an zwei Superspiegeln mit m= 2,5. Die linke Graphik
zeigt den (110) Reflex der FeCo Schichten im Si-Fe90 Co10 Superspiegel
(Nr.: 5948) und die rechte Graphik den der Fe Schichten im Si-Fe
Superspiegel (Nr.: 5950). Die Superspiegel wurden unter folgenden
Bedingungen gemessen: P = 30 kW, I = 40 mA, Meßzeit pro Schritt=
180 s.
Aus der Abb. erkennt man, daß die Intensität der Fe Schichten 20× höher ist als die der
FeCo Schichten. Setzt man die bestimmten Winkel und Halbwertsbreiten in die Scherrer
Formel ein, so erhält man für die Fe Schichten Korngrößen von 126,6 Å und für FeCo
103,6 Å. Damit erhöht sich Korngröße der Fe Schichten gegenüber dem FeCo nur um 18%.
Aufgrund dessen kann man sagen, daß die hohe Reflexintensität nicht alleine durch die Zunahme der Korngröße verursacht wird, sondern auch durch die defektärmeren Fe Schichten.
Eine Aussage zur lateralen Struktur der Grenzfläche erhält man durch das Messen der diffusen Streuung (s. Abb. 4.83). Die Messungen am Neutronen- und Röntgenreflektometer
wurden mit schmalen Blendenschlitzen vor den Detektoren durchgeführt. Vor dem Reflexionsdetektor am V14 befand sich ein Blende mit einer Breite von 1,0 mm, was einer
Winkelauflösung von 0,01° entspricht und am Röntgenreflektometer von 0,2 mm, was einer
Winkelauflösung von 0,002° entspricht.
300 Gauß
Fe90Co10
Fe
1000
100
800
1200
1600
2000
Detektorwinkel/ 1000 [deg]
500
Intensität [counts]
Intensität [counts]
10000
Fe90Co10
Fe
400
300
200
100
0
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
Detektorwinkel [deg]
1.4
1.6
Abbildung 4.83: Messen der diffusen Streuung an einem Si-FeCo Superspiegel (Nr.:
5948) und Si-Fe Superspiegel (Nr.: 5950) mit m= 2,5. Links: V14 (λ=
4,72 Å, 300 Gauß, Meßzeit pro Schritt=20 s). Rechts: Röntgenreflektometer (λ= 1,541 Å, Meßzeit pro Schritt=10 s).
124
4.3 Si-Fe Multischichtsysteme
Um die Oberflächenrauhigkeit der beiden Systeme miteinander zu vergleichen, zog man
die Intensitäten der Nebenmaxima bei 2θ= 1,2° (λ= 4,72 Å) und 2θ= 0,9° (λ= 1,541 Å)
heran (θi 6= θr ). Die Probenwinkel, die außerhalb des Totalreflexionsbereiches lagen, betrugen 0,8° (λ= 4,72 Å) und 0,6° (λ= 1,541 Å). Bei den Neutronen- und Röntgenmessungen
zeigte sich, daß die Intensität der Nebenmaxima für die FeCo Schichten höher war als für
die Fe Schichten (Faktor 3). Für den θ-2θ-Beugungsreflex fand man für die Fe Schichten
geringere Intensitäten als für die FeCo Schichten, da die Intensität des Direktstrahls bei
den Fe Schichten geringer war als bei den FeCo Schichten. Anhand der diffusen Streuungen und XRD-Messungen konnte nachgewiesen werden, daß die FeCo Spiegel eine höhere
Oberflächenrauhigkeit und geringere Kristallinität besaßen.
Laut [90] besitzen die Fe Schichten eine Sättigungsmagnetisierung von 22000 Gauß bei
Raumtemperatur. Um zu untersuchen, inwiefern sich MS und die Remanenz in den Fe1−x Cox
Systemen unterscheiden, wurden die Magnetisierungen in jeweils zwei zueinander orthogonalen Richtungen in der Schichtebene bestimmt.
Die Hysteresekurven für den Si-Fe90 Co10 Superspiegel und den Si-Fe Superspiegel sind in
der Abb. 4.84 dargestellt.
0.04
0.02
0.02
0.00
0.00
EMU
EMU
0.04
-0.02
-0.04
5948s
5948w
-80
-40
0
40
Magnetfeld [Gauß]
80
-0.02
5950s
5950w
-0.04
-80
-40
0
40
Magnetfeld [Gauß]
80
Abbildung 4.84: Hysteresekurven des Si-FeCo Superspiegels (Probennr.: 5948) (links)
und Si-Fe Superspiegels mit m=2,5 (Probennr.: 5950) (rechts).
Die Hysterese ist in den Spiegeln für beide Richtungen isotrop. Es stellte sich heraus, daß
die Si-Fe Systeme eine geringere Remanenz und kleinere Koerzivität besaßen. Gegenüber
den Si-FeCo Multischichten sank diese um die Hälfte ab.
Mit steigender Korngröße, was bei den Fe Schichten zu beobachten war, sank HC .
Dieser Zusammenhang wurde bereits in polykristallinen Ni/Fe und FeCo Schichten beobachtet [97]. Veres et al. erklärten dies anhand des domain-wall pinning“ Effekts an den
”
Korngrenzen.
Eine Zusammenfassung zu allen Meßergebnissen ist in der Tab. 4.73 gegeben.
Tixier et al. stellten Ce/Fe und Ce/FeCoV Multischichten her und verglichen deren
strukturellen und magnetischen Eigenschaften miteinander [54]. Bezüglich der Kristallinität
zeigten die Systeme die gleichen Eigenschaften wie die in dieser Arbeit untersuchten Spiegel,
nämlich, daß es zu einer Abschwächung des (110) Reflexes kommt, wenn man Fe durch
FeCoV ersetzt. Allerdings beobachtete man bei den XRR-Messungen für die Ce/FeCoV Systeme Maxima bis zur 8. Ordnung, während für die Ce/Fe Struktur die Maxima nur bis zur
6. Ordnung ausgebildet waren. Damit konnten sie nachweisen, daß die Ce/FeCoV gegenüber
125
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.73: Vergleich der Eigenschaften der Si-Fe90 Co10 und Si-Fe Superspiegel.
Messung
Neutronen
XRD
SQUID
Reflektivität
flipping“ in Reflexion
”
flipping“ in Transmission
”
Intensität von (110)Fe
w
2θ
D
MS (s)
Remanenz (s)
HC (s)
Si/ Fe90 Co10
85.5 %
28.9
47.6
426 counts
0.829 deg
44.574 deg
103.6 Å
3.33E-2 emu
65.6 %
16.2 Gauß
Si/
89.5
32.6
43.8
8717
0.678
44.501
126.6
4.48E-2
33.1
6.2
Fe
%
counts
deg
deg
Å
emu
%
Gauß
den Ce/Fe Systemen niedrigere Oberflächenrauhigkeiten besaßen und die Interdiffusion von
Ce und Fe an den Grenzflächen höher war als von FeCoV.
4.4 Dotierungen der Fe1−xCox Schichten
4.4.1 Fe-Dotierung
Fe besitzt gegenüber Co eine höhere SLD für die spin up und einen höheren kritischen
Winkel. Durch den größeren Fe-Anteil in der Fe1−x Cox Legierung kann das magnetische
Moment von FeCo und der Totalreflexionsbereich erhöht werden.
Das Ziel war, in den Fe90 Co10 Schichten die Reflexion, das flipping“ Verhältnis in Reflexion
”
und Transmission und die magnetischen Eigenschaften zu verbessern. Dazu wurden 0,5 cm
× 80 cm große Fe Streifen auf das Fe90 Co10 Target angebracht. Die Anzahl der Fe Streifen
betrug 2 bis 8.
Da die genaue chemische Zusammensetzung der Schichten nicht bestimmt werden konnte,
und das sputter yield“ für Fe und Co ungefähr gleich waren, wurden dafür die prozentua”
len Flächenverteilungen herangezogen. Daraus ergaben sich folgende nominelle chemische
Zusammensetzungen für die Fe1−x Cox Schichten:
2 Fe-Streifen →
3 Fe-Streifen →
...
8 Fe-Streifen →
Fe90.33 Co9.67
Fe90.5 Co9.5
Fe91.32 Co8.68
Auf Floatgläser wurden Superspiegel mit 50 Schichten unter einem Argondruck von 1,50
× 10−3 mbar gesputtert. Die Targetspannung betrug während des Prozesses 880 V, die
Sputterleistung und -strom 0,27 kW und 0,30 A.
Die Simulation einer Reflexionskurve an einem Si-Fe90 Co10 Superspiegel bei einer Wellenlänge von 4,72 Å ergab eine Reflektivität von 98%, wenn die Oberflächenrauhigkeiten
der FeCo und Si Schicht und die gesamte ZWS 10 Å betrugen (s. S. 77). Für die Spiegel mit
m = 1, 78 lag der kritische Winkel bei 0,84°. Die Erhöhung des Fe-Anteils in den Fe1−x Cox
Schichten führt zu einer einer Zunahme des SLD-Kontrastes für die spin up Neutronen
(15,05 fm für Fe90 Co10 und 15,056 fm für Fe91.32 Co8.68 ), aber auch zu einem SLD-Kontrast
für die spin down Neutronen, wie schon für die Si-Fe Systeme beschrieben worden ist. Aufgrund dessen erhöhte sich der kritische Winkel θC der Systeme um 0,03°. Die Abnahme der
126
4.4 Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten
Fe1−x Cox Gesamtschichtdicke kam durch die Dichtenänderung zustande, die mit steigendem Fe-Anteil in den Schichten abnahm.
Die Reflektivitäten und mittleren flipping“ Verhältnisse in Reflexion und in Transmission
”
zeigt die Tab. 4.74.
Tabelle 4.74: Neutronenoptische Eigenschaften der SM mit 50 Schichten für verschiedene chemischen Zusammensetzungen.
chem. Zusammensetzung (nom.)
Fe90.0 Co10.0
Fe90.33 Co9.67
Fe90.50 Co9.50
Fe90.66 Co9.33
Fe90.83 Co9.17
Fe91.00 Co9.00
Fe91.16 Co8.84
Fe91.32 Co8.68
flipping“ Verhältnis
”
Reflektivität
θC
bei θC
[%]
90.4
91.0
92.2
94.6
92.2
93.8
95.9
92.6
[deg]
0.75
0.76
0.78
0.78
0.77
0.80
0.80
0.80
in Reflexion
in Transmission
35.6
42.7
39.3
24.9
33.7
33.6
36.3
25.8
32.3
37.5
37.6
47.2
31.4
32.5
35.4
38.4
Nr.
5645
5643
5641
5631
5639
5651
5637
5649
Die von uns hergestellten Proben besaßen einen kleineren kritischen Winkel als die simulierten Superspiegel. Das läßt auf eine höhere Schichtdicke in den gesputterten Superspiegel
schließen.
Bei der Targetzusammensetzung ohne die zusätzlichen Fe Streifen erreichte der Superspiegel an der Abbruchkante eine Reflektivität von 90,4% und hatte einen kritischen Winkel
von 0,75°. Das flipping“ Verhältnis, welches über einen Winkelbereich von 0,4° bis 0,7°
”
gemittelt wurde, betrug in Reflexion 35,6 und in Transmission 32,3.
Die polarisierten Neutronenmessungen belegten, daß sich der kritische Winkel der Superspiegel mit steigendem Fe-Anteil von 0,75° auf 0,80° erhöhte. Für das flipping Verhältnis
in Reflexion bestimmte man Werte zwischen 24,9 und 42,7 und in Transmission zwischen
31,4 und 47,2. Eine Abhängigkeit zwischen dem Fe-Anteil und dem flipping Werten konnte
jedoch nicht gefunden werden.
0.81
0.80
94
0.79
93
θC [deg]
Reflexion der spin up Komp.
95
92
0.78
0.77
0.76
91
90
0.75
0
2
4
6
Anzahl der Fe Streifen
8
0.74
0
2
4
6
Anzahl der Fe Streifen
8
Abbildung 4.85: Abhängigkeit der Neutronenreflektivität (links) und des kritischen
Winkels (rechts) der Superspiegel von der chemischen Zusammensetzung der Fe1−x Cox Schichten.
In der Abb. 4.85 ist die Änderung der Reflexion an der Abbruchkante und die Änderung
127
4 Ergebnisse und Diskussion
des kritischen Winkels über die Anzahl der Fe-Streifen aufgetragen. Bei beiden Graphen ist
eine Zunahme der Reflektivität und des kritischen Winkels mit Erhöhung der Anzahl der
Fe-Streifen zu beobachten.
Die am SQUID untersuchten Proben erreichten eine Sättigungsmagnetisierung von 8,276E2 bis 1,216E-2 emu (s. Tab. 4.75). Für die Remanenz bestimmte man Werte zwischen 57,9%
und 81,7%, sie zeigten keine Korrelation zur Streifenanzahl. Für die Koerzivität konnte mit
steigender Anzahl der Fe Streifen ein Abfall beobachtet werden. Minimal war diese bei einer
nominellen Schichtzusammensetzung von Fe91.16 Co8.84 (7 Fe-Streifen).
Tabelle 4.75: Magnetische Eigenschaften der Superspiegel für verschiedene chemische
Zusammensetzungen.
Anzahl
der Fe
Streifen
0
2
3
4
5
6
7
8
s
s
s
s
s
s
s
s
MS
Remanenz
HC
MS
Remanenz
HC
Nr.
[emu]
1.216E-2
9.940E-3
9.934E-3
1.058E-2
1.003E-2
1.012E-2
8.276E-3
9.093E-3
[%]
77.2
81.7
70.2
77.7
68.4
79.2
57.9
81.5
[Gauß]
24.7
10.9
10.2
11.4
10.6
12.3
7.2
9.0
[emu]
1.179E-2
9.405E-3
9.783E-3
1.041E-2
1.026E-2
9.726E-3
8.597E-3
9.370E-3
[%]
68.6
73.2
60.6
62.9
59.2
79.9
69.7
78.7
[Gauß]
21.9
8.0
8.8
9.5
10.1
12.2
7.9
9.1
5645
5643
5641
5631
5639
5651
5637
5649
w
w
w
w
w
w
w
w
4.4.2 Cr-Dotierung
Cr ist im Gegensatz zum Fe antiferromagnetisch und blockiert die Drehung der Momente
von Fe. Dadurch erreicht man gegenüber den reinen Fe Schichten in den Fe-Cr Legierungen
eine höhere Koerziviät [98]. Cho konnte durch den Einbau von Cr in den Fe89 Co11 Schichten
die Koerzivität und Remanenz verbessern [60].
In den untersuchten Si-Fe Multischichtsystemen wurde die Anzahl der Cr Streifen auf dem
Fe Target von 2 bis 10 variiert. Die Streifen hatten jeweils eine Abmessung von 0,5 cm ×
80 cm.
Da die genaue chemische Zusammensetzung der Fe1−y Cry Schichten nicht bestimmt werden
konnte, mußten die Flächenverhältnisse herangezogen werden. Diese ergibt sich aus der
Beziehung:
ACr × YCr
· 100at%
(4.1)
(AFe × YFe ) + (ACr × YCr )
Die Größen Y und A geben das sputter yield“ und die Fläche der Materialien an. Für
”
Fe betrug Y 0,8 und für Cr 1,2. Damit ergab sich für FeCr Schichten folgende chemische
Zusammensetzung:
Cr − Anteil =
2 Cr-Streifen: 3,3% der Targetfläche
4 Cr-Streifen: 6,6% der Targetfläche
...
10 Cr-Streifen: 16,6% der Targetfläche
128
→
→
Fe95.1 Cr4.9
Fe90.3 Cr9.7
→
Fe77.0 Cr23.0
4.4 Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten
Monochromatoren
Die Monochromatoren mit dem System [25(150 Å Si+ 150 Å Fe1−y Cry )+ 150 Å Si] (nominell) wurden auf Si und Glas gesputtert. Während des Prozesses herrschten in der Kammer
folgende Bedingungen: pAr = 0, 65 × 10−3 mbar, Bias = 30 V, P = 0, 29 kW, I = 0, 31 A.
Der in der Abb. 4.86 dargestellte Streßverlauf in Abhängigkeit von der Streifenanzahl zeigt
eine geringe Änderung.
900
Gesamtschichtdicke [nm]
Streß [MPa]
-300
-400
-500
-600
0
2
4
6
8
Anzahl der Cr Streifen
10
880
860
840
820
800
780
0
2
4
6
8
Anzahl der Cr Streifen
10
Abbildung 4.86: Eigenspannung (links) und Gesamtschichtdicke (rechts) in den Si-Fe
Monochromatoren in Abhängigkeit von der Cr-Dotierung.
Die Monochromatoren mit den Fe Schichten ohne Cr besaßen einen kompressiven Streß
von -423,3 MPa (s. Tab. 4.76). Bei 10 Cr-Streifen beobachtete man eine geringe Streßzunahme. Für die Monochromator-Strukturen mit der Zusammensetzung Fe77 Cr23 maß man
einen kompressiven Streß von -523,5 MPa.
Rechts wird die Änderung der Gesamtschichtdicke gezeigt. Für den Monochromator, bei den
10 Cr-Streifen auf dem Target angebracht waren, nahm die Schichtdicke um 11% ab, was
entgegengesetzt zum sputter yield“ für Fe und Cr ist. Demnach müßte sich die Schicht”
dicke mit steigendem Cr-Anteil erhöhen, da Cr mit 1,2 ein höheres sputter yield“ als Fe
”
mit 0,8 besitzt.
Tabelle 4.76: Eigenspannung in den Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit von der
Anzahl der Cr Streifen.
chem. Zusammensetzung (nom.)
Fe
Fe95.1 Cr4.9
Fe90.3 Cr9.7
Fe85.7 Cr14.3
Fe81.2 Cr18.8
Fe77.0 Cr23.0
dF
∆R
[nm]
901.6
858.6
823.3
817.2
804.3
790.6
[m]
±
±
±
±
±
±
-2.0
-2.7
-2.1
-2.2
-2.3
-1.9
σ
0.1
0.2
0.1
0.1
0.1
0.1
[MPa]
-423.3 ±
-336.7 ±
-451.0 ±
-431.8 ±
-417.9 ±
-523.5 ±
Nr.
77.5
61.5
81.6
77.1
74.0
94.8
6096
6084
6080
6074
6076
6078
Bei den untersuchten Proben beobachtete man bei einer Wellenlänge von 1,541 Å eine
regelmäßige Anordnung der Maxima bis Q= 0,30 Å−1 , wie die Abb. 4.87 zeigt. Bei den
Monochromator mit einer nominellen Zusammensetzung Fe95.1 Cr4.9 sind bis 0,30 Å−1 die
ersten 13 Ordnungen ausgeprägt. Darüber kommt es zu einer Verbreiterung der Maxima,
was auch auf eine Zunahme der Grenzflächenrauhigkeiten oder Interdiffusionen schließen
129
4 Ergebnisse und Diskussion
läßt (hier nicht dargestellt).
1
Messung
Fit
Reflektivität
0.1
0.01
1E-3
1E-4
1E-5
0.00
0.05
0.10
0.15
-1
Q [Å ]
0.20
0.25
Abbildung 4.87: XRR-Messung an dem Si-Fe Monochromator mit 2 Cr Streifen (Probennr.: 6084) (λ= 1,541 Å). Meßbedingungen: U = 30 kV, I = 30 mA,
Meßzeit pro Schritt= 10 s.
Bei den Monochromatoren sank bei 0,30 Å−1 die Reflektivität ab bis auf 4×10−6 . Die
Auslöschung der 5. Ordnung bei Q= 0,12 Å−1 wurde hervorgerufen durch das Si/Fe Schichtdickenverhältnis, was 1/4 betrug. Für die gezeigte Probe wurde eine gesamte ZWS-Dicke
von 32,2 Å bestimmt, wobei die ZWS auf Fe 27% dicker war als die auf Si.
Insgesamt fand man für die Monochromator-Strukturen ZWS-Dicken von 27,1 Å bis 32,7 Å
(s. Tab. 4.77 und Tab. 4.78).
Tabelle 4.77: Mit Röntgenreflektometrie bestimmte Einzel- und Gesamtschichtdikken
der Si-Fe Monochromatoren für unterschiedliche Cr-Anteile (λ= 1,541 Å).
Cr-Streifen
Si
ZWS2
Fe
ZWS1
Σ ZWS
dbi
Σ
Chi2
Nr.
130
0
155.5
14.3
166.2
18.4
32.7
354.4
9015.5
2.957E-1
6096
2
148.0
13.5
157.2
18.4
32.3
337.5
8585.5
2.437E-1
6084
4
145.0
13.1
147.4
18.0
31.1
323.5
8232.5
4.657E-1
6080
6
147.2
13.4
144.0
16.4
29.8
321.0
8172.2
9.326E-1
6074
8
145.3
13.6
143.5
13.5
27.1
315.9
8042.5
3.948E-1
6076
10
143.0
15.4
137.3
14.8
30.2
310.5
7905.5
5.231E-1
6078
4.4 Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten
Tabelle 4.78: Oberflächenrauhigkeiten der Einzelschichten in den Si-Fe Monochromatoren für unterschiedliche Cr-Anteile (λ= 1,541 Å).
Cr-Streifen
Si
ZWS2
Fe
ZWS1
Nr.
0
5.6
5.5
15.4
6.5
6096
2
5.1
5.3
15.0
6.2
6084
4
5.2
5.1
15.2
6.7
6080
6
4.8
5.2
16.4
6.3
6074
8
4.8
5.7
17.2
5.6
6076
10
5.0
6.9
18.4
6.6
6078
Die Abb. 4.88 zeigt die Abhängigkeit der ZWS-Dicken auf Fe und Si von der Anzahl der
Streifen.
19
auf Fe
auf Si
ZWS-Dicke [Å]
18
17
16
15
14
13
0
2
4
6
8
Anzahl der Cr Streifen
10
Abbildung 4.88: ZWS-Dicke in den Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit vom CrAnteil.
Auffällig ist die deutlich dickere ZWS auf Fe mit einer Dicke von 18,4 Å, was durch
die Struktur bedingt ist. Mit zunehmenden Cr-Anteil konnten die ZWS-Dicken verringert
werden. Bei einer Streifenanzahl von 8 sind beide ZWS nahezu gleich und haben eine Gesamtschichtdicke von 27,1 Å. Bei dieser Zusammensetzung erreicht man auch die minimalen
ZWS. Damit konnte gezeigt werden, daß durch das Dotieren der Fe Schichten mit Cr die
Interdiffusion der Atome an der Grenzfläche reduziert werden kann.
In den Systemen zeigten die höchsten Oberflächenrauhigkeiten die Fe Schichten mit Werten zwischen 15,4 und 18,4 Å (s. Tab. 4.78). Das Maximum lag bei 10 Streifen. Für die
ZWS und Si konnte jedoch kein ausgeprägtes Extremum gefunden werden. Hier betrug die
Rauhigkeit für die ZWS 5 bis 7 Å und für Si rund 5 Å.
Den gleichen Zusammenhang zwischen der ZWS-Dicke und dem Cr-Anteil fand auch Cho
in den untersuchten Si-Fe89 Co11 Monochromatoren [60]. Hier sank die ZWS-Dicke auf FeCo
von 18,8 auf 11,4 Å und die ZWS-Dicke auf Si von 16,2 auf 9,2 Å.
Die TEM-Querschnittsabbildung des in der Abb. 4.87 gefitteten Monochromators zeigt die
Abb. 4.89. Auf der rechten Seite ist das dazugehörige SAD (select area diffraction) Bild zu
sehen.
Fe sind die dunklen Streifen und Si die hellen Streifen in der TEM-Querschnittsabbildung.
An den Übergängen war die Welligkeit der Fe Schichten, bedingt durch deren Struktur,
größer als an den Si Schichten. Im SAD Diagramm auf der rechten Seite sind die Beu131
4 Ergebnisse und Diskussion
Abbildung 4.89: TEM-Querschnittsabbildung (links) und SAD Abbildung (rechts) des
Monochromators mit 2 Cr Streifen (Probennr.: 6084).
gungsreflexe der Fe Schicht zu erkennen. Der intensitätsstarke (110)Reflex in der Mitte ist
der vom Fe Gitter. Der erste und der zweite Außenring zeigen jeweils die (002) und (211)
Reflexe der Fe Schichten. Für die Si Schichten sind keine Beugungsreflexe zu beobachten,
da diese amorph sind.
Die Abhängigkeit der gemessenen Reflexintensität vom Cr-Anteil ist in der Abb. 4.90 dargestellt.
145
0
4
2
6
10
8
2000
1500
0.93
0.90
135
1000
0.87
130
0.84
125
500
0
43
0.96
D
D/ dFeCr
140
D [Å]
Intensität [counts]
2500
0.81
120
44
45
Detektorwinkel [deg]
46
D/ d(Fe1-yCry) [Å]
3000
0.78
0
2
4
6
8
Anzahl der Cr Streifen
10
Abbildung 4.90: XRD-Messung (Meßzeit pro Schritt=180 s) (links) und Korngröße
(rechts) in den Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit vom CrAnteil.
Maximale Intensitäten wiesen die Monochromatoren ohne Cr auf (≈ 2711 counts). Bei
10 Streifen betrug die Intensität nur noch 3/10 von der gemessenen Intensität des Monochromators mit 0 Streifen. Damit konnte gezeigt werden, daß die Cr-Atome nicht nur
die Gitterplätze im Fe besetzten, sondern auch als Zwischengitteratome eingebaut wurden,
weshalb die Reflexintensität sank und Halbwertsbreite stieg.
Anhand der XRD-Messungen konnte man folgende Aussagen machen. Bei Erhöhung des
Cr-Anteils in den Fe Schichten beobachtet man eine Abnahme der Korngröße und gleichzeitig eine Verringerung der Fe Schichtdicke. Allerdings zeigt Abb. 4.90 auch, daß mit
zunehmenden Cr-Anteil die Korngröße pro Fe Schicht nahezu konstant blieb und somit der
Einfluß des Cr auf das Kornwachstum gering war.
132
4.4 Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten
Tabelle 4.79: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Si-Fe Monochromatoren für unterschiedliche Cr-Anteile (λ= 1,541 Å).
Anzahl der
Cr Streifen
0
2
4
6
8
10
Int
2θ
w
D
dhkl
Nr.
[counts]
2711
1357
1704
1100
841
1089
[deg]
44.518
44.451
44.389
44.374
44.332
44.308
[deg]
0.633
0.661
0.675
0.698
0.720
0.714
[Å]
135.6
129.9
127.1
122.9
119.2
120.2
[Å]
2.034
2.037
2.040
2.040
2.042
2.043
6096
6084
6080
6074
6076
6078
Weiterhin kam es zu einer Verschiebung der Peaks zu kleineren 2θ-Winkeln und zu einer
Vergrößerung der Gitterabstände in (110), wodurch die Gitterabstände senkrecht zur Oberflächennormalen komprimiert wurden (s. Tab. 4.79).
Die SQUID-Messungen belegten, daß mit zunehmender Streifenanzahl MS sank und die
Koerzivität stieg (s. Tab. 4.80).
Tabelle 4.80: Magnetische Eigenschaften der Monochromatoren für unterschiedliche
Cr-Anteile.
CrAnteil
0
2
4
6
8
10
s
s
s
s
s
s
MS
Remanenz
HC
MS
MS
Remanenz
HC
MS
[emu]
7.910E-3
7.288E-3
6.016E-3
5.975E-3
5.510E-3
4.681E-3
[%]
84.5
77.2
74.0
75.5
74.4
74.2
[Gauß]
8.3
13.1
32.1
60.5
81.9
94.2
[MA/m]
1.55
1.51
1.33
1.35
1.25
1.11
[emu]
7.870E-3
7.045E-3
6.076E-3
5.937E-3
5.646E-3
4.590E-3
[%]
77.4
72.6
72.0
74.1
75.0
74.7
[Gauß]
10.1
12.5
31.8
59.5
81.1
93.4
[MA/m]
1.55
1.46
1.35
1.35
1.28
1.09
w
w
w
w
w
w
Dieses Ergebnis beruht auf der bereits erwähnten Blockierung der Momente von Fe durch
das antiferromagnetische Cr. Für die Remanenz erhielt man rund 77%. Diese zeigt keine
Korrelation mit den Cr-Anteil.
Tabelle 4.81: Nominelle und bestimmte chemische Zusammensetzungen der FeCr
Schichten für unterschiedliche Cr-Anteile.
Cr-Anteil
0
2
4
6
8
10
nom.
chem.
Zusammensetzung
Fe
Fe95.1 Cr4.9
Fe90.3 Cr9.7
Fe85.7 Cr14.3
Fe81.2 Cr18.8
Fe77.0 Cr23.0
4πMS
[kGauß]
19.5
21.0
18.5
18.8
17.4
15.5
berechnete
chem. Zusammensetzung
Fe
Fe97.6 Cr2.4
Fe90.0 Cr10.0
Fe91.2 Cr8.8
Fe86.2 Cr13.8
Fe80.0 Cr20.0
Die Abnahme der Sättigungsmagnetisierung, den Bozorth für die Fe-Cr Legierungen
zeigte, stimmt mit dem Verlauf in den von uns untersuchten Proben überein. In den Fe
133
4 Ergebnisse und Diskussion
Schichten betrug MS 1,55 MA/m. Der in der Literatur angegebene Wert für bulk-Fe beträgt
1,71 MA/m [91]. Damit wich die Magnetisierung in der von uns hergestellten Probe 10%
vom Literaturwert ab. Für die Bestimmung der chemischen Zusammensetzung der FeCr
Schichten (s. Tab. 4.81) wurde auf den Magnetisierung ohne Cr normiert. Hier zeigte
sich, daß die berechneten Werte geringfügig von den nominellen Werten abwichen. Die
Abweichung betrug 1 bis 8%, was innerhalb des Meßfehlers lag.
100
1.6
s
w
1.5
HC [Gauß]
MS [ MA/ m ]
1.4
1.3
1.2
s
w
80
60
40
20
1.1
0
2
4
6
8
Anzahl der Cr Streifen
0
10
0
2
4
6
8
Anzahl der Cr Streifen
10
Abbildung 4.91: Magnetisierung (links) und Koerzivität (rechts) in den Si-Fe Monochromatoren in Abhängigkeit vom Cr-Anteil.
-300
-300
-400
-400
Streß [MPa]
Streß [MPa]
In den Abb. 4.91 sind die Abhängigkeiten der Magnetisierung und Koerzivität von der
Anzahl der Cr-Streifen dargestellt. In beiden Darstellungen sieht man, daß die magnetischen
Eigenschaften in beiden Richtungen gleich sind und die Änderung von MS und HC in
Abhängigkeit vom Cr-Anteil linear ist.
Mit steigendem Cr-Anteil ist ein Absinken der Sättigungsmagnetisierung und eine Zunahme
der Koerzivität in den Monochromatoren zu beobachten.
-500
-600
-500
-600
120
125
130
D [Å]
135
2.034
2.037
dhkl [Å]
2.040
2.043
Abbildung 4.92: Streß in Abhängigkeit von der Korngröße (links) und dem Gitterabstand (rechts) in den Si-Fe Monochromatoren.
134
4.4 Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten
1.6
90
1.4
HC [Gauß]
MS [MA/m]
1.5
1.3
1.2
1.1
-500
-450
-400
Streß [MPa]
-350
60
30
0
-500
-450
-400
Streß [MPa]
-350
Abbildung 4.93: Sättigungsmagnetisierung (links) und Koerzivität (rechts) in den Si-Fe
Monochromatoren in Abhängigkeit vom Streß.
In den Abb. 4.92 und 4.93 wird die Abhängigkeit des Stresses von verschiedenen Strukturparametern und magnetischen Größen gezeigt.
Die Abb. 4.92 zeigt, daß mit zunehmender Korngröße der Streß nahezu konstant blieb. Dies
hängt mit dem Anteil der Cr Atome im Gitter zusammen. Wie gezeigt wurde, besetzte das
Cr die Gitterplätze im Fe. Anderseits konnte auch eine Reduzierung der Reflexintensität
beobachtet werden, was darauf schließen läßt, daß mehr Defekte in der Struktur auftraten
oder die Korngröße kleiner wurde. Demzufolge hatte das Cr einen größeren Einfluß auf die
Struktur als auf den Streß. Die Vergrößerung des Gitterabstandes dhkl in (110) führte zu
einer Komprimierung des Gitters parallel zur Oberfläche, weswegen die konvexe Biegung
auf der Filmseite und der kompressive Streß in den Schichten zunahm.
In der Abb. 4.93 sind MS und HC über den Streß aufgetragen. Es zeigte sich, daß die
Sättigungsmagnetisierung mit abnehmendem kompressivem Streß und Streifenanzahl leicht
anstieg. Zwischen dem Streß und der Koerzivität fand man dagegen keine Korrelation.
135
4 Ergebnisse und Diskussion
Superspiegel
Bei den Monochromatoren wurde gezeigt, daß durch die Erhöhung des Cr-Anteils die Koerzivität verbessert werden konnte. Für die Superspiegel sollte ebenfalls der Einfluß von Cr
auf die magnetischen, mechanischen und strukturellen Eigenschaften untersucht werden.
Die Abhängigkeit der Eigenspannung in den Spiegeln von der Anzahl der Cr-Streifen ist in
der Abb. 4.94 wiedergegeben.
-400
Streß [MPa]
-500
-600
-700
-800
0
2
4
6
8
Anzahl der Cr Streifen
10
Abbildung 4.94: Eigenspannung in den Si-Fe Superspiegeln in Abhängigkeit vom CrAnteil.
Wie auch bei den Monochromatoren verursachte die Erhöhung des Cr-Anteils eine Zunahme des kompressiven Stresses in den Superspiegeln. Ausgehend von -443,6 MPa bei 0
stieg der Streß auf rund -697,5 MPa bei 10 Streifen an, während der maximale Streß für
die Monochromatoren -523,3 MPa betrug. In der Tab. 4.82 sind die Biegeradien und die
gemessenen Eigenspannungen für die jeweilige Streifenanzahl angegeben.
Tabelle 4.82: Eigenspannung in den Si-Fe Superspiegeln für unterschiedliche Cr Anteile.
Cr Streifen
0
2
4
6
8
10
dF
[nm]
679.0
647.4
706.4
666.0
641.1
631.4
-2.5
-2.7
-1.9
-2.1
-1.9
-1.7
∆R
[m]
±
±
±
±
±
±
0.2
0.2
0.1
0.1
0.1
0.1
σ
[MPa]
-443.6 ±
-442.6 ±
-585.9 ±
-560.7 ±
-594.0 ±
-697.5 ±
Nr.
88.7
88.5
117.2
112.1
118.8
139.5
6095
6083
6079
6073
6075
6077
Die Höhe und Breite der Rockingkurven geben Aufschluß über die Textur und Gitterdefekte in den Schichten. Defektarme Schichten sollten im XRD Spektrum Peaks mit einer
hohen Reflexintensität und schmalen Halbwertsbreiten erzeugen. Dies traf auf die Fe Schicht
ohne Cr Dotierung zu. Bei dieser betrug die Reflexintensität nach Abzug des Untergrundes
7131 counts und besaß eine Halbwertsbreite von 0,495° (s. Tab. 4.83). Mit dem Hinzufügen
von Cr Streifen sank die Intensität des (110)Fe Peaks und die Korngröße nahm ab. In den
Spiegeln sank D von 173,4 Å auf 149,4 Å, während für die Monochromatoren eine minimale
Korngröße von 119,2 Å bestimmt wurde. Dieser Unterschied ist auf die dickeren Fe Schichten in den Spiegeln zurückzuführen. Außerdem beobachtete man eine Verschiebung des
136
4.4 Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten
Peakmaximums zu kleineren 2θ-Winkeln, was auch für die Monochromatoren festgestellt
werden konnte.
Tabelle 4.83: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Si-Fe Superspiegeln für unterschiedliche Cr-Anteile (λ= 1,541 Å).
Anzahl der
Cr-Streifen
0
2
4
6
8
10
Int
2θ
w
D
dhkl
Nr.
[counts]
7131
3244
4192
3177
2766
2889
[deg]
44.440
44.363
44.399
44.298
44.268
44.262
[deg]
0.495
0.525
0.525
0.538
0.553
0.574
[Å]
173.4
163.5
163.5
159.5
155.1
149.4
[Å]
2.0375
2.0408
2.0393
2.0437
2.0450
2.0453
6095
6083
6079
6073
6075
6077
Eine Übersichtsdarstellung zu den Hystereseverläufen in den Superspiegeln für verschiedene Cr-Anteile ist in der Abb. 4.95 zu sehen.
0.010
EMU
0.005
0.000
0
2
4
6
8
10
-0.005
-0.010
-200
-100
0
100
Magnetfeld [Gauß]
200
Abbildung 4.95: Gemessene Hysteresekurven von den Si-Fe Superspiegeln in Abhängigkeit vom Cr-Anteil.
Wie zu erkennen ist, nimmt die Magnetisierung MS mit steigenden Cr Atomprozenten
ab. Für die Koerzivität trat ein Maximum bei 10 Cr-Streifen auf. HC erhöhte sich hier von
11,7 Gauß auf 85 Gauß. Damit fand man in den Spiegeln die gleichen Zusammenhänge
wie für die Monochromatoren. Die Ergebnisse der SQUID-Messungen sind in der Tab. 4.84
angegeben.
Um die chemische Zusammensetzung der Schichten in Abhängigkeit von den Cr-Streifen
zu bestimmen, normierte man wie auch bei den Monochromatoren auf den MS -Wert ohne
Cr. Im Gegensatz zu den periodischen Multischichtsystemen stimmte die Sättigungsmagnetisierung für die Fe Schichten in den Spiegeln mit dem in der Literatur angegebenen Wert
von 1,71 MA/m überein [91]. Wie aus der Tab. 4.85 ersichtlich wird, stimmten die berechneten Werte fast mit den nominellen überein. Für die verschiedenen FeCr Legierungen
betrug die Abweichung 3 bis 6%, was innerhalb des Meßfehlers liegt.
Zusammenfassend kann man sagen, daß durch das Dotieren der Fe Schichten mit Cr die
ZWS-Dicke verringert wurde und sich der kompressive Streß in den Monochromatoren und
137
4 Ergebnisse und Diskussion
Tabelle 4.84: Magnetische Eigenschaften der Si-Fe Superspiegeln für unterschiedliche
Cr-Anteile.
CrAnteil
0
2
4
6
8
10
MS
s
s
s
s
s
s
[emu]
1.163E-2
8.933E-3
9.620E-3
8.500E-3
7.860E-3
6.230E-3
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
80.9
12.4
74.2
16.0
72.5
33.0
74.8
57.2
75.7
73.5
73.9
85.8
MS
w
w
w
w
w
w
[emu]
1.130E-2
9.209E-3
8.870E-3
8.210E-3
7.620E-3
6.310E-3
RemaHC
nenz
[%]
[Gauß]
79.2
11.9
70.2
15.3
73.0
32.3
74.3
57.2
74.9
72.7
72.9
85.0
Nr.
6095
6083
6079
6073
6075
6077
Tabelle 4.85: Nominelle und berechnete chemische Zusammensetzung der FeCr Schichten für unterschiedliche Cr-Anteile.
Cr-Anteil
0
2
4
6
8
10
nom.
chem.
Zusammensetzung
Fe
Fe95.1 Cr4.9
Fe90.3 Cr9.7
Fe85.7 Cr14.3
Fe81.2 Cr18.8
Fe77.0 Cr23.0
4 πMS
[kGauß]
17.2
18.6
19.9
17.5
16.3
12.9
berechnete
chem. Zusammensetzung
Fe
Fe91.2 Cr8.8
Fe93.7 Cr6.3
Fe90.0 Cr10.0
Fe83.7 Cr16.3
Fe72.5 Cr27.5
in den Superspiegeln erhöhte.
Die Verringerung der Reflexintensität und Korngröße kann durch den Einbau von Cr in das
Gitter erklärt werden, da Cr und Fe das gleiche Gitter und nahezu die gleichen Gitterkonstanten besitzen. Die Verringerung der Sättigungsmagnetisierung in den Multischichtsystemen wurde verursacht durch die Anbindung der Cr Atome an das Fe, die die Drehung der
Momente im Fe verhinderten und die Koerzivität erhöhten.
4.4.3 Co-Dotierung
Anschließend wurden die Eigenschaften der Si-Fe Systeme mit Co Dotierung bei zwei verschiedenen Argondrücken verglichen. Diese betrugen 0,65×10−3 mbar, mit der die Si-Fe
Multischichten größtenteils gesputtert wurden und 1,50×10−3 mbar, unter denen die Si/
Fe90 Co10 und vorher die Si-Fe89 Co11 Systeme hergestellt wurden.
Um annähernd die Zusammensetzung des Fe90 Co10 Targets zu erhalten, wurden 5 CoStreifen auf dem Fe Target angebracht. Diese hatten jeweils eine Abmessung von 0,5 cm
× 80 cm.
Für die Herstellung der Monochromatoren und Superspiegel auf den Si Streifen und Glas
wurden folgende Sputterparameter eingestellt: Bias= 30 V, P = 0, 26 kW, I = 0, 28 A
und UT = 880 V. Die Monochromatoren mit einer nominellen Doppelschichtdicke von 300 Å
besaßen 25 Schichtpaare und die Superspiegel 50 Einzelschichten, bei denen die obersten
Fe Schichten 500 Å und 580 Å dick waren.
Bei allen Proben beobachtete man nach dem Prozeß eine Verringerung der konvexen Verbiegung auf der Filmseite. Das heißt, daß die eingestellten Sputterparameter und das Verhältnis
138
4.4 Dotierungen der Fe1−x Cox Schichten
der Einzelschichten zu einem kompressiven Streß in den Schichten führten. Die gemessenen
Biegeradien und Eigenspannungen für die Monochromatoren und die Superspiegel sind in
den Tab. 4.86 und 4.87 angegeben.
Tabelle 4.86: Eigenspannungen in den Si-Fe91.7 Co8.3 Monochromatoren (abgeschätzte
chemische Zusammensetzung) für zwei unterschiedliche Argondrücke.
pAr
[E-3 mbar]
0.65
1.50
dF
[nm]
761.9
793.2
729.2
773.1
-2.2
-2.0
-4.0
-3.2
∆R
[m]
±
±
±
±
0.1
0.1
0.2
0.2
σ
[MPa]
-464.3 ±
-473.6 ±
-261.7 ±
-314.6 ±
Nr.
89.9
84.1
54.6
63.5
6062
6060
Tabelle 4.87: Eigenspannungen in den Si-Fe91.7 Co8.3 Superspiegeln (abgeschätzte chemische Zusammensetzung) für zwei unterschiedliche Argondrücke.
pAr
[E-3 mbar]
0.65
1.50
dF
[nm]
708.1
686.2
625.9
620.3
-2.6
-2.2
-10.6
-5.6
∆R
[m]
±
±
±
±
0.1
0.1
0.5
0.3
σ
[MPa]
-424.6 ±
-512.1 ±
-115.4 ±
-219.5 ±
Nr.
81.6
95.6
25.9
44.0
6061
6059
Hier zeigte sich, daß die Eigenspannungen in beiden Systemen bei 0,65×10−3 mbar nahezu gleich waren. Der durchschnittliche kompressive Streß betrug -468 MPa. Bei einem
Druck von 1,50×10−3 mbar erleiden die Atome auf dem Weg zum Substrat mehr Kollisionen mit den Ar+ -Ionen als bei einem Argondruck von 0,65×10−3 mbar. Dadurch verlieren
sie an Geschwindigkeit, wodurch sie auf der Substratoberfläche eine geringere Mobilität
besitzen. Die mit 0,65×10−3 mbar hergestellten Multischichtsysteme besitzen einen kleineren kompressiven Streß, wobei der Streß in den Monochromatoren (mittlerer σ-Wert =
-288 MPa) höher ist als in den Superspiegeln (mittlerer σ-Wert = -168 MPa).
Eine weitere Folge der häufigeren Kollision der Atome mit den Ar+ -Ionen ist die Verringerung
der Korngröße, die Zunahme der Gitterdefekte und das Ansteigen der Grenzflächenrauhigkeit. Diese Schichtparameter können mittels XRD- und XRR-Messungen bestimmt werden.
Wie zu erwarten war, zeigten die Multischichtsysteme bei dem kleineren Argondruck eine
höhere Reflexintensität (Faktor 1,8). Ebenso besaßen sie größere Körner (D= 123 Å). Die
Ergebnisse der XRD-Messungen sind in der Tab. 4.88 für die zwei Argondrücke zusammengestellt.
Tabelle 4.88: Ergebnisse der XRD-Messungen an den Si-Fe91.7 Co8.3 Monochromatoren
(abgeschätzte chemische Zusammensetzung) für zwei unterschiedliche Argondrücke.
pAr
[E-3 mbar]
0.65
1.50
Int
[counts]
2096
1159
2θ
[deg]
44.475
44.484
w
[deg]
0.698
0.729
D
[Å]
123.0
117.8
dhkl
[Å]
2.0360
2.0356
Nr.
6062
6060
Zum Vergleich der Grenzflächenmorphologie wurden die mit unterschiedlichen Drücken
hergestellten Proben auf Glas am Röntgenreflektometer zwischen 0°≤ θ ≤3° gemessen.
139
4 Ergebnisse und Diskussion
Als Meßbedingungen wurden die im Methodenteil angegebenen Parameter eingestellt (s. S.
30).
Bei den gemessenen Reflexionskurven konnte eine Auslöschung der geraden Ordnungen
beobachtet werden, d.h. die Fe und Si Schichtdicken waren nahezu gleich (d≈ 147 Å).
Über 0,25 Å−1 nahm die Höhe der Maxima ab und es kam zu einer Verbreiterung der
Peaks, so daß bei hohen Winkeln die einzelnen Ordnungen kaum noch aufzulösen waren.
Dies deutet auf relativ dicke Zwischenschichten oder hohe Oberflächenrauhigkeiten hin.
In den Monochromatoren fand man minimale Zwischenschichten für 0,65×10−3 mbar. Bei
diesem Druck betrug die ZWS-Dicke insgesamt 27,7 Å (ZWS auf Fe: 15,0 Å, ZWS auf Si:
12,7 Å). Für 1,50×10−3 mbar stieg die gesamte ZWS-Dicke auf 36,5 Å an (ZWS auf Fe:
21,5 Å, ZWS auf Si: 15,0 Å). Die mit Parratt bestimmten Schichtrauhigkeiten waren für
beide Argondrücke ungefähr gleich (für die Si und Zwischenschichten rund 5 Å und für die
Fe Schicht rund 12 Å).
Die XRR-Messungen zeigten, daß die Fe Schichtdicke für den höheren Druck kleiner war.
Um zu überprüfen, ob sich die minimale Änderung auch auf die Magnetisierung auswirkt,
wurden die Proben auf Glas am SQUID gemessen. In der Abb. 4.96 sind die Hysteresekurven
der Proben dargestellt.
3
0.65E-3
1.50E-3
2
MS [MA/m]
1
0
-1
-2
-3
-80
-40
0
40
Magnetfeld [Gauß]
80
Abbildung 4.96: Hystereseverhalten in den Si-Fe Superspiegeln mit Co-Anteil für unterschiedliche Argondrücke. Die Probe mit der Nr. 6062 wurde bei
einem Druck von 0,65×10−3 mbar hergestellt, die Probe mit der Nr.
6060 bei einem Druck von 1,50×10−3 mbar.
Hierbei zeigte sich, daß die magnetischen Momente in der mit einem Druck von 0,65×10−3
mbar hergestellten Probe leichter auszurichten waren als in der mit 1,50×10−3 mbar hergestellten Probe. D.h. bei einem kleineren Argondruck war ein kleineres Magnetfeld zur
vollständigen Magnetisierung der Probe erforderlich. Die Remanenz und Koerzivität war in
beiden Spiegeln gleich und betrugen rund 80% und 30 Gauß.
140
5 Zusammenfassung
Ziel dieser Arbeit war es, die Eigenspannung in Superspiegeln mit einem hohen kritischen
Winkel zu optimieren.
In der Sputteranlage wurden Einzelschichten, periodische und aperiodische Multischichtsysteme hergestellt und mittels Röntgen- und Neutronenreflektometrie, XRD und am SQUID
untersucht. Zur Bestimmung der Eigenspannung in den Schichten sind Durchbiegungsmessungen auf der Rückseite der Si Substrate durchgeführt worden. Für die Darstellung der
Zusammenhänge zwischen den Gitterparametern, der Koerzivität, der Sättigungsmagnetisierung und des Stresses wurden die strukturellen und magnetischen Eigenschaften der
Systeme über dem Streß aufgetragen.
In dieser Arbeit wurden die Systeme Si-Fe90 Co10 , Si-Fe und Si-Fe1−x Cox mit verschiedenen Dotierungen untersucht. Für die Systeme Si-FeCo und Si-Fe fanden sich die gleichen
Zusammenhänge zwischen der Eigenspannung und den strukturellen und magnetischen Eigenschaften. Bei der Messung der diffusen Streuung zeigte sich, daß das Si-Fe System eine
niedrigere Oberflächenrauhigkeit gegenüber den Si-FeCo System besaß. Dagegen erreichte
das Si-Fe90 Co10 System gegenüber dem Si-Fe System eine höhere Magnetisierung. Dies war
bedingt durch die bessere Anpassung der Materialien für die spin down Neutronenkomponenten.
Wie die Untersuchungen zeigten, konnten durch Verändern verschiedener Sputterparameter,
wie der Substrathalterspannung (Bias-Spannung), des Argondruckes oder des Targetstroms
die Eigenspannungen in den Si-Fe1−x Cox Multischichtsystemen reduziert werden. Insgesamt
konnte eine tensile Streßzunahme mit steigender positiver Substrathalterspannung, mit steigendem Argondruck und Targetströmen beobachtet werden. Den größten Effekt auf den
Streß hatte die Variation der Bias-Spannung.
Als erstes werden die Ergebnisse der Streßuntersuchungen für die Bias-Spannung zusammengefaßt. In den periodischen Multischichtsystemen, den Monochromatoren, war die tensile
Streßzunahme per V nahezu gleich. Für die Si-Fe und Si-FeCo Monochromatoren betrug
die Streßänderung 17,8 und 19,8 MPa pro V. Der Wert für verschwindenden Streß lag bei
41 V und 39 V. In den für diese Arbeit hergestellten aperiodischen Multischichtsystemen,
den Si-Fe1−x Cox Superspiegeln, betrug die Anzahl der Schichten 50 bis 500. Hier lag der
Übergang zwischen dem kompressiven und tensilen Streß bei nahezu den gleichen Substrathalterpotentialen wie für die Monochromatoren. Allerdings war die tensile Streßzunahme
deutlich höher als in den Monochromatoren. Für die Si-Fe1−x Cox Superspiegel bis zu einem
Wert von m = 2, 34 betrug die Streßänderung rund 24 MPa pro V. In den Si-Fe90 Co10
Superspiegeln mit einer Anzahl von 500 Schichten verursachte eine Erhöhung der BiasSpannung eine Streßzunahme von 14,6 MPa/ V. Damit war die Streßzunahme kleiner als
in den übrigen Spiegeln, da hier die Gesamtschichtdicke höher ist.
In den Monochromatoren wurde der Einfluß der Sputterparameter auf die Zwischenschichtdicke, die Korngröße, die Magnetisierung und Koerzivität untersucht. Dabei erhöhte sich die
141
5 Zusammenfassung
Größe der Fe1−x Cox Kristallite, wenn die Bias-Spannung, der Argondruck, der Targetstrom
und die -spannung sanken. Bei allen Parametern stieg auch die Fe1−x Cox -Schichtdicke,
außer beim Argondruck. Ursache hierfür war die kleinere Energie und Geschwindigkeit der
Atome bei höheren Argondrücken.
Minimale ZWS-Dicken konnten für die Si-Fe Systeme gefunden werden. XRR-Vergleichsmessungen zeigten, daß die Si-FeCo Multischichtsysteme eine geringere Reflektivität und
breitere Peaks bei hohen Ordnungen besaßen. Ein Anstieg der ZWS-Dicke konnte für hohe
Bias-Spannungen, Argondrücke und Targetspannungen festgestellt werden. Das Minimum
in den Si-Fe Monochromatoren befand sich bei einem Targetstrom von 0,36 A.
Die Abb. 5.1 bis Abb. 5.7 zeigen die Abhängigkeiten des Stresses von verschiedenen strukturellen und magnetischen Parametern.
900
Streß [MPa]
600
300
1
2
3
4
5
6
0
-300
-600
10
20
30
40
50
Bias-Spannung [V]
60
Abbildung 5.1: Abhängigkeit des Stresses in allen Systemen von der Bias-Spannung.
Die Nummern 1-6 stehen für folgende Materialsysteme: 1- [25(150 Å
Si+ 150 Å FeCo)+ 150 Å Si], 2- Si-FeCo SM mit 50 Schichten, 3Si-FeCo SM mit 330 Schichten, 4- Si-FeCo SM mit 500 Schichten, 5[25(150 Å Si+ 150 Å Fe)+ 150 Å Si], 6- Si-Fe SM mit 50 Schichten.
In der Abb. 5.1 ist der Streß in allen untersuchten Multischichtsystemen über die BiasSpannung aufgetragen. Hier zeigte sich, daß der Streß bei den jeweiligen Potentialen für
alle Materialsysteme nahezu gleich war und der tensile Streß sich mit zunehmender positiver
Bias-Spannung erhöhte. Einen Streß von nahezu Null besaßen die Systeme zwischen 30 und
40 V. Die Ausnahme bildeten die Superspiegel mit 500 Schichten aufgrund der höheren Gesamtschichtdicke. Hier war der Streß zwischen Substrathalter-Potentialen von 12 bis 29 V
minimal.
142
1000
1
2
3
4
5
6
7
Streß [MPa]
500
0
-500
-1000
y= -81240.7x+ 164748.7
2.024
2.028
2.032
2.036
dhkl [Å]
2.040
Abbildung 5.2: Abhängigkeit des Stresses vom Netzebenenabstand dhkl für folgende
Sputterparameter: 1- Targetstrom, 2- Targetspannung, 3- Argondruck,
4- Bias-Spannung für Si-FeCo, 5- Bias-Spannung für Si-Fe, 6- FeCo
Schichtdicke, 7- Fe-Schichtdicke.
900
1
2
3
4
5
6
7
Streß [MPa]
600
300
0
-300
-600
-900
0
40
80
120
D [Å]
160
200
240
Abbildung 5.3: Abhängigkeit des Stresses von der Korngröße D für folgende Sputterparameter: 1- Targetstrom, 2- Targetspannung, 3- Argondruck, 4- BiasSpannung für Si-FeCo, 5- Bias-Spannung für Si-Fe, 6- FeCo Schichtdicke, 7- Fe-Schichtdicke.
In den Abb. 5.2 und 5.3 ist der Streß über dem Gitterabstand und der Korngröße in den
FeCo und Fe Schichten für die Einzelschichten und Monochromatoren aufgetragen. Wie aus
den Abbildungen zu erkennen ist, nahm mit zunehmendem Gitterabstand und Korngröße
der kompressive Streß zu. Eine Vergrößerung des Gitterabstandes um 0,001 Å verursachte
eine kompressive Streßzunahme um -81,3 MPa. Allerdings zeigen die Werte eindeutig, daß
der Gitterabstand im direkten Zusammenhang mit dem Streß steht, während die Korngröße
nicht die einzige Variable für den Streß ist. Hier führten die jeweils variierten Parameter wie
z. B der Druck auch bei nahezu gleicher Korngröße zu verschiedenen Werten für den Streß.
Einen Streß von nahezu Null besaßen die Schichten bei einem dhkl -Wert von 2,028 Å, was
nahezu dem bulk-Wert von α-Fe mit 2,027 Å entspricht. Die mittlere Korngröße in den
143
5 Zusammenfassung
streßfreien Schichten beträgt rund 84 Å. Unterhalb der gefundenen Werten ist der Streß in
den Materialien tensil und darüber kompressiv.
Die Abb. 5.4 und 5.5 zeigen die Abhängigkeiten des flipping“ Verhältnisses in Reflexion
”
und Transmission vom Streß in den Superspiegeln mit einer unterschiedlichen Anzahl von
Schichten.
"flipping ratio" in Reflexion
45
SM 50
SM 330
SM 500
40
35
30
25
20
-400
-200
0
200
400
600
800
Streß [MPa]
Abbildung 5.4: Abhängigkeit des flipping“ Verhältnisses in Reflexion vom Streß (für
”
die Superspiegel).
"flipping ratio" in Transmission
60
55
50
45
40
SM 50
SM 330
SM 500
35
30
-400
-200
0
200
400
600
800
Streß [MPa]
Abbildung 5.5: Abhängigkeit des flipping“ Verhältnisses in Transmission vom Streß
”
(für die Superspiegel).
Angesichts der starken Streuung der Werte läßt sich nur eine allgemeine Aussage zu dem
Verlauf des flipping“ Verhältnisses in Reflexion und Transmission treffen. Ursache dafür
”
sind die Inhomogenitäten, bezogen auf die 20×50 (cm2 ) Substratfläche und die unterschiedlichen Schichtparameter (ZWS, Rauhigkeit) in den Spiegeln.
Bei den in den Abb. 5.4 und 5.5 dargestellten Superspiegeln mit 50, 330 und 500 Schichten zeigte sich, daß sich mit zunehmendem tensilen Streß das flipping ratio“ in Reflexion
”
verringert und in Transmission erhöht. Die Ursache für den entgegengesetzten Verlauf des
flipping“ Verhältnisses ist die Streuung der Neutronen an den Schichten. Bei den hier
”
144
gezeigten Superspiegeln wurde jeweils das Substrathalter-Potential variiert, wodurch sich
auch das Kristallwachstum und Struktur der aufwachsenden Schicht verändert. Schichten
mit einem kompressiven Streß besitzen gegenüber den Schichten mit einem tensilen Streß
größere Kristalle und kleinere Oberflächenrauhigkeiten. Mit Zunahme des tensilen Stresses
in den Multischichten sinkt die Korngröße und es kommt zu einer Zunahme der Korngrenzen
in den Fe1−x Cox Schichten sowie der Rauhigkeit. Dazu kann dazu führen, daß bei höheren
Winkeln weniger Neutronen in den Detektor gelangen und sich dadurch dadurch das flip”
ping ratio“ in Reflexion verringert.
In den Abb. 5.6 und 5.7 sind die magnetischen Eigenschaften von allen Systemen über den
Streß aufgetragen.
100
Remanenz [%]
90
80
70
60
50
1
2
3
4
5
6
7
8
-1200
-900
-600
-300
Streß [MPa]
0
300
Abbildung 5.6: Abhängigkeit der Remanenz vom Streß für folgende Sputterparameter:
1- Targetstrom, 2- Targetspannung, 3- Argondruck, 4- Bias-Spannung
für Si-Fe, 5- FeCo Schichtdicke, 6- Fe-Schichtdicke, 7- Bias-Spannung
(SM 330), 8- Bias-Spannung (SM 500).
15
HC [Gauß]
12
1
2
3
4
5
6
7
8
9
6
3
-1500
-1000
-500
0
Streß [MPa]
500
1000
Abbildung 5.7: Abhängigkeit der Koerzivität vom Streß für folgende Sputterparameter:
1- Targetstrom, 2- Targetspannung, 3- Argondruck, 4- Bias-Spannung
für Si-Fe, 5- FeCo Schichtdicke, 6- Fe-Schichtdicke, 7- Bias-Spannung
(SM 330), 8- Bias-Spannung (SM 500).
145
5 Zusammenfassung
Wie auch schon bei den Abb. 5.4 und 5.5 zeigte sich, daß die Remanenz und Koerzivität
für alle Systeme in Abhängigkeit vom Streß sehr stark streute. Diese Streuungen sind auf
die Meßungenauigkeit und die unterschiedlichen Schichtparameter bei den Proben zurückzuführen. Mit ansteigendem tensilen Streß verringerte sich die Remanenz und erhöhte sich
die Koerzivität in den Systemen. Eine lineare Regression durch alle Meßpunkte erwies sich
hier nicht als sinnvoll, da die einzelnen Meßreihen zu große Abweichungen voneinander
zeigten. Bei dem Betrachten des Remanenz-Streß-Diagramms fällt jedoch auf, daß für die
Einzelschichten die Remanenz am größten war und mit zunehmender Anzahl der Schichten
sank. Ursache für die sinkende Remanenz war die Zunahme der nichtmagnetischen ZWSDicke in den Superspiegeln.
Insgesamt konnten für die in der Arbeit untersuchten Multischichtsysteme mit einem Streß
von nahezu Null folgende Sputterparameter an der Anlage gefunden werden:
Tabelle 5.1: Optimale Sputterbedingungen an der Triodensputteranlage für Multischichtsysteme mit einem geringen Streß.
Systeme
Si/FeCo Monochromatoren
Si/FeCo Superspiegel
Si/Fe Monochromatoren
Si/Fe Superspiegel
Si/Fe Monochromatoren
Si/Fe Superspiegel
pAr
[E-3 mbar]
1.50
1.50
0.65
1.50
1.50
0.65
0.65
IT
[A]
0.29
0.26
0.26- 0.35
0.27
0.29
0.66
0.44
Bias
[V]
30- 41
32
11- 40
39
28
30
30
Die Targetspannung betrug bei allen Systemen 880 V.
Zusammenfassend kann gesagt werden, daß der Streß minimal war für Bias-Spannungen
zwischen 30 und 41 V und eine Erhöhung der Bias-Spannung zu einer tensilen Streßzunahme führte. Ausnahme bildete hier der Spiegel mit einer Schichtanzahl von 500, bei
dem der Streßübergang bei einer Bias-Spannung von 12 V lag. Minimale ZWS-Dicken
und Oberflächenrauhigkeiten konnten bei niedrigen Bias-Spannungen, Argondrücken und
Targetspannungen beobachtet werden. Eine Reduzierung der ZWS-Dicke konnte ebenfalls
durch das Dotieren der Fe Schichten mit Cr erreicht werden. Da Fe und Cr die gleiche
Kristallstruktur und nahezu die gleichen Gitterkonstanten besitzen, können die Cr-Atome in
das Gitter eingebaut werden und die Interdiffusion der Si und Fe Atome an den Grenzflächen
verringern. Die Erhöhung des Cr-Anteils in den Si-Fe Systemen führt insgesamt zu einer
Reduzierung der Gesamtschichtdicke, der Intensität des (110) Reflexes, der Korngröße und
zu einer Zunahme des kompressiven Stresses.
Die höchste Koerzivität wurde in den Si-Fe Systemen mit einer Anzahl von 10 Cr-Streifen
gemessen. Ursache dafür ist die Behinderung der Drehung der Momente in den Fe Schichten
durch das antiferromagnetische Cr.
Eine Erhöhung der Koerzivität wurde auch durch die Erhöhung der Bias-Spannung und
Verringerung des Targetstroms und der Sputterrate erreicht.
Bei den polarisierten Neutronenmessungen erzielte man Reflektivitäten von maximal 93%
bei Q= 1,87. Das flipping“ Verhältnis für die Superspiegel mit einer Anzahl von 500
”
Schichten betrug in Reflexion maximal 20 und in Transmission maximal 70. Eine Verbesserung der Reflektivität erfolgte durch die Erhöhung des Fe-Anteils in den Fe1−x Cox Spiegeln,
nämlich durch die Erhöhung des SLD-Kontrastes für die spin up Neutronen um 3%. Höhere
146
Werte für das flipping ratio“ in Transmission konnten erreicht werden, indem man durch
”
Verwendung von Fe90 Co10 statt Fe den SLD-Kontrast für spin down Neutronen verringerte.
147
5 Zusammenfassung
Abbildung 5.8: Mögliche Streuung an Grenzflächen.
148
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Danksagung
Mein besonderer Dank gilt
Prof. Ferenc Mezei für die wissenschaftliche Betreuung am Institut und Interesse an meiner
Arbeit.
Dr. Thomas Krist für die interessante Aufgabenstellung, zahlreichen Diskussionen und Ideen, die meine Arbeit voranbrachten sowie für das Korrekturlesen meiner Dissertation. Er
erklärte mir verschiedene Meßmethoden und führte einige Messungen am Neutronenreflektometer mit mir durch. Weiterhin möchte ich ihm danken für die Einbeziehung und
Kooperatioonen zu anderen Instituten, wodurch ich neue Impulse für meine Arbeit erhielt.
Prof. I. Abs- Wurmbach, Prof. G. Franz und Prof. H. Burckhardt von der TU Berlin,
die sich gerne als Gutachter dieser Arbeit zur Verfügung stellten.
Jan-E. Hoffmann, der mich an der Triodensputteranlage und am SQUID einarbeitete und
bei der Herstellung einiger Proben half. Ebenso möchte ich mich bei ihm bedanken für das
Korrekturlesen der Arbeit und für seine Anregungen und Vorschlägen zu den Meßmethoden,
die er mir gab.
Peter Schubert-Bischoff für die Probenpräparation und Messen der Proben am TEM.
Ingrid Dencks für die Einarbeitung am DEKTAK3030.
Dr. Hans-Jürgen Bleif, der mir bei Problemen und Fragen zum Röntgenreflektometer zur
Verfügung stand.
Allen Mitarbeitern und Kollegen des Hahn-Meitner-Institutes, die mich während dieser Zeit
unterstützten und bei Fragen zur Verfügung standen.
Dr. Susanne Schorr, die durch ihre Kontakte zum Hahn-Meitner-Institut und zu der Arbeitsgruppe von Dr. Ferenc Mezei und Dr. Thomas Krist mir das Arbeiten in diesem Forschungsgebiet ermöglichte.
Meinen Freund Dipl.-Chem. Jens Müller und meinen Eltern und Geschwistern, die mich
während dieser Zeit unterstützten.
155
Selbstständigkeitserklärung
gemäß Paragraph 5 Abs. 1 Nr. 5
Hiermit erkläre ich, die vorliegende Arbeit selbstständig ohne fremde Hilfe verfaßt zu haben
und nur die angegebene Literatur und Hilfsmittel verwendet zu haben.
Anke Teichert
Berlin, 20.Juni 2005
156
Erklärung
gemäß Paragraph 5 Abs. 1 Nr. 7
Ich versichere, daß ich die Dissertation in der jetzigen oder in ähnlicher Form weder einer anderen Fakultät der Technischen Universität Berlin oder einer anderen Hochschule
eingereicht habe.
Die Dissertation oder Teile davon sind nicht veröffentlicht worden.
Anke Teichert
Berlin, 20.Juni 2005
157
Erklärung
gemäß Paragraph 5 Abs. 1 Nr. 1
Hiermit bestätige ich, dass die zur Zeit geltende Promotionsordnung mir bekannt ist.
Anke Teichert
Berlin, 20.Juni 2005
158
Lebenslauf
Persönliche Daten
Name
Geburtsdatum
Geburtsort
Familienstand
: Anke Teichert
: 14. Januar 1974
: Weißenfels
: ledig
Schulausbildung
1980- 1990 POS Albert-Einstein“ in Weißenfels
”
1993- 1996 Abendgymnasium in Weißenfels
1996
Abitur
Berufsausbildung
09/1990- 02/1994
Ausbildung zur Technischen Zeichnerin in der Firma
Leuna-Werke AG“
”
09/1994- 09/1996 Umschulung zum Elektroinstallateur in Naumburg
Hochschulausbildung
1997- 2001 Mineralogie- Studium an der Universität Leipzig mit Abschluß Diplom
2000- 2001 Diplomarbeit an der Fakultät für Chemie und Mineralogie
Thema der Diplomarbeit:
Kristallstruktur, Gitterstörungen und -defekte in epitaktischen
”
ZnS- CuInS2 Dünnschichtsystemen“
2001- 2005 wissenschaftlicher Mitarbeiter am Hahn-Meitner-Institut Berlin
159
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