Ultraschnelle Entmagnetisierung Laserangeregter Ferromagneten

Ultraschnelle Entmagnetisierung
Laserangeregter Ferromagneten
untersucht mit zeitaufgelöster
Terahertz-Emissions-Spektroskopie
Im Fachbereich Physik
der Universität Konstanz
eingereichte Diplomarbeit
Jan Nötzold
März 2007
Diese Arbeit entstand in der Arbeitsgruppe von
Prof. Dr. Martin Wolf an der Freien Universität Berlin.
Berlin, im März 2007
Erstgutachter:
Zweitgutachter:
Prof. Dr. A. Leitenstorfer
Prof. Dr. T. Dekorsy
Tag der Einreichung:
22. März 2007
Inhaltsverzeichnis
Einleitung
1
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
1.1. Nichtlineare Wellengleichung . . . . . . . . . . . . .
1.2. Lineare Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2.1. Polarisierung und Magnetisierung . . . . . .
1.2.2. Gaußsche Strahlenoptik . . . . . . . . . . .
1.3. Nichtlineare Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.3.1. Nichtlineare Polarisierung zweiter Ordnung:
Summen- und Differenzfrequenzerzeugung .
1.4. Lösung der Wellengleichung . . . . . . . . . . . . .
1.4.1. Eindimensionaler Fall . . . . . . . . . . . . .
1.4.2. Film zwischen 2 Halbräumen . . . . . . . .
1.4.3. Beispiel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt . . . . .
1.5.1. Der Detektionsprozess . . . . . . . . . . . .
1.5.2. Diskussion der Detektorantwort . . . . . . .
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24
2. Theorie II: Ferromagnetismus
2.1. Statischer Ferromagnetismus . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.1. Magnetismus des freien Atoms . . . . . . . . . . . .
2.1.2. Ferromagnetismus in Festkörpern . . . . . . . . . .
2.1.3. Magnetische Anisotropie dünner Filme . . . . . . .
2.2. Magnetisierungsdynamik . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.1. Ladungsträgerdynamik in laserangeregten Metallen
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3. Experimenteller Aufbau
3.1. Optische Systeme . . . . . . . . .
3.1.1. Das Lasersystem . . . . .
3.1.2. Der Aufbau . . . . . . . .
3.2. Proben und Probenhalter . . . .
3.2.1. Aufbau der Proben . . . .
3.2.2. Magnetische Eigenschaften
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der Proben
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i
Inhaltsverzeichnis
3.2.3. Der Probenhalter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4. Ergebnisse I: Die Detektorantwort
4.1. Die Detektorantwortfunktion . . .
4.1.1. Die Messdaten . . . . . .
4.1.2. Korrektur der Pulse . . .
4.1.3. GaSe als Detektionskristall
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5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
5.1. THz-Emission nach Laseranregung dünner Nickelfilme . . . . . . .
5.1.1. Variation der Anregungspolarisation . . . . . . . . . . . .
5.1.2. Variation der Magnetisierungsrichtung . . . . . . . . . . .
5.1.3. Variation der Anregungsfluenz . . . . . . . . . . . . . . . .
5.1.4. Vergleich: THz-Emission von Goldfilmen . . . . . . . . . .
5.1.5. Zusammenfassung der bisherigen Ergebnisse . . . . . . . .
5.2. Stromdichte und Magnetisierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.1. Spin-Bahn-Präzession vs. Spinkreisstrom . . . . . . . . . .
5.3. Modellierung des durch den Spinkreisstroms erzeugten THz-Feldes
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Zusammenfassung und Ausblick
69
A. Fouriertransformation
71
B. Konversion elektrodynamischer Größen: cgs ↔ MKSA (SI-System)
73
Literaturverzeichnis
75
Danksagung
79
ii
Einleitung
Wie schnell kann ein Ferromagnet entmagnetisiert werden?
Die große Nachfrage nach nichtflüchtigen Speichermedien mit hoher Speicherdichte und
schnellem Datenzugriff führte im letzten Jahrzehnt zu einer rasanten Entwicklung auf dem
Gebiet der Magnetisierungsdynamik [Hil03a, Hil03b]. Digitale magnetische Datenspeicher
bestehen aus vielen kleinen magnetisierten Regionen, den sogenannten Bits, deren entgegengesetzte Magnetisierungsausrichtung die Werte 0 oder 1 repräsentieren. Über das
Anlegen von externen Magnetfeldern ist das Speichern und Löschen von Informationen
durch Ummagnetisierung der Bits möglich.
Wie in der gesamten Mikroelektronik treibt auch hier das Motto “kleiner und schneller”
die Entwicklung neuer magnetischer Speichermedien an. Bezüglich der räumlichen Ausdehnung eines Bits ist man der unteren Grenze schon sehr nahe gekommen: Die modernen
magnetischen Datenspeicher sind nahezu so klein, dass thermische Fluktuationen die Spinorientierung beeinflussen und somit einen Datenverlust hervorrufen können [Wel99]. Bei
der Geschwindigkeit der Ummagnetisierungsvorgänge besteht dagegen noch Raum für Verbesserungen: Momentane Geräte benötigen immer noch einige Nanosekunden, um ein Bit
umzuschalten.
Zur Untersuchung der Magnetisierungsdynamik werden häufig sogenannte pump-probeExperimente eingesetzt. Dabei wird die Magnetisierung der Probe einer kurzen Störung,
dem Anregungs- oder Pumppuls, unterworfen und über einen zeitverzögerten Laserpuls,
den Probepuls, “abgefragt”, siehe Abbildung (a). Die Störung kann dabei magnetischer
oder optischer Natur sein. Das resultierende magnetooptische (MO) Signal skaliert näherungsweise linear mit der Magnetisierung der Probe zur Zeit t,
SMO (t) = a(t) · M (t) .
(0.1)
Die natürlichste Art der Anregung der Probe stellen Magnetfeldpulse dar. Allerdings erreicht man damit “nur” eine Schaltfrequenz im sub-THz-Bereich [Bac98]. Eine wesentlich
schnellere Störung des magnetischen Grundzustands ist ein ultrakurzer Laserpuls mit einer
Dauer von weniger als 100 fs. Durch die Absorption des Pulses werden die Elektronen in
der Probe innerhalb von wenigen 100 fs über die Curie-Temperatur aufgeheizt. Die zentrale
Frage hier ist: Verschwindet die Magnetisierung sofort bei Anregung der Probe, oder gibt
es eine typische Zeitskala für den Entmagnetisierungsprozess?
1
Einleitung
(b)
(a)
t
probe pulse
magnetized
sample
pump pulse
detection of
magnetooptic
effects
Abbildung 0.1.: (a) Prinzip eines Pump-Probe-Experiments: Anregung der Probe durch einen Pumppuls
und Abfrage durch einen zeitlich verzögerten Probepuls. (b) Zeitaufgelöstes magnetooptisches Signal eines
dünnen Nickelfilms nach Anregung durch einen 60-fs-Laserpuls. Das Ergebnis wurde als ultraschnellen
Abfall der Magnetsierung innerhalb einer Pikosekunde nach Anregung gedeutet [Bea96].
Beaurepaire et al. [Bea96] fanden Mitte der 90er Jahre einen plötzlichen Einbruch des magnetooptischen Signals eines dünnen Nickelfilms innerhalb einer Pikosekunde nach Laseranregung, siehe Abbildung (b). Dies wurde als ultraschnelle Entmagnetisierung interpretiert.
Die Arbeit von Beaurepaire gab Anstoß zu intensiven Diskussionen, da bis dahin angenommen wurde, dass Spin-Gitter-Wechselwirkungen für die Entmagnetisierung verantwortlich
sind. Diese sind aber gewöhnlich zwei Größenordnungen langsamer als der beobachtete
Effekt [Koo03].
Schnell wurde allerdings klar, dass zur Messung der Entmagnetisierung besonderes Augenmerk auf die Funktionsweise der magnetooptischen Messmethoden gelegt werden muss.
Das zeigt Gleichung (0.1): Bei einer angeregten Probe wird nicht nur die Magnetisierung
M , sondern im Allgemeinen auch der Proportionalitätsfaktor a eine Zeitabhängigkeit aufweisen. In der Tat fanden Koopmans et al. [Koo00], Regensburger et al. [Reg99] und
Kampfrath et al. [Kam02], dass die a-Variation während der ersten Pikosekunde nach
Anregung das magnetooptische Signal SMO (t) stark beeinflusst und somit SMO nicht die
reine Magnetisierungsdynamik reflektiert! Die Zeitentwicklung von a ist in komplizierter
Weise mit dem Anregungszustand und der elektronischen Struktur der Probe verknüpft,
und damit sehr schwer vorhersagbar.
Nach diesen Arbeiten erscheint es offen, ob der Magnetismus wirklich auf einer subPikosekunden-Zeitskala einbricht, oder ob optische Effekte diesen Einbruch nur vortäuschen.
Eine direktere Methode zur Messung des Spinanteils der Magnetisierung ist die spinaufgelöste Photoelektronenspektroskopie [Sch05b]. Abgesehen davon, dass das Experiment
sehr aufwändig ist—die Messungen müssen im Ultrahochvakuum durchgeführt werden—
ist die Quanteneffizienz der spinaufgelösten Detektion mit ∼ 10−4 allerdings sehr gering.
Seit einiger Zeit wird eine weitere vielversprechende Möglichkeit diskutiert, und zwar die
2
(a)
THz detector
emitted
THz pulse
Ni film
(b)
x
M
z
y
(c)
pump pulse
Abbildung 0.2.: (a) Schematische Darstellung des Emissionsexperiments. Die Anregung einer in x-Richtung
magnetisierten Probe resultiert in der Abstrahlung eines elektrischen THz-Feldes mit Polarisation in yRichtung. (b) Emittierter THz-Puls unter Anregung eines 42-Å-Nickel Films mit einem 60-fs-Laserpuls.
Theoretischer Verlauf des Pulses unter Annahme einer zeitabhängigen Magnetisierung gemäß Teilbild (c).
Aus [Bea04].
zeitaufgelöste THz-Emissionsspektroskopie. 2004 zeigten Beaurepaire et al., dass die Anregung von Nickel mit einem Laserpuls in einer Emission von Strahlung mit Frequenzen
im THz-Bereich resultiert [Bea04], siehe Abbildung 0.2 (a). Als Quelle wurde die zusammenbrechende Magnetisierung der Probe vorgeschlagen, die nach Maxwell magnetische
Dipolstrahlung hervorruft. Dabei ist das elektrische Feld EyTHz (t) weit entfernt von der
Probe proportional zur zweiten zeitlichen Ableitung der Magnetisierung Mx ,
EyTHz ∝
∂ 2 Mx
,
∂t2
siehe Abbildung 0.2 (b). Eine endgültige Identifikation der beteiligten Vorgänge steht jedoch immer noch aus und ist essentiell zur Bestimmung der Magnetisierungsdynamik aus
den Messdaten.
Diese Arbeit
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Frage, ob die nach optischer Anregung emittierte
THz-Strahlung einen Rückschluss auf die Magnetisierung der Probe ermöglicht, oder ob
ganz andere Effekte den Emissionsprozess dominieren.
Eine wichtige Rolle spielt die Detektion der THz-Strahlung. Über den elektrooptischen Effekt kann der zeitliche Verlauf des emittierten elektrischen Feldes amplituden- und phasenaufgelöst detektiert werden [Bea02]. Dazu sind aber die Einflüsse der optisch nichtlinearen
Kristalle, die für den Detektionsprozess verwendet werden, zu berücksichtigen. Eine im
3
Einleitung
Rahmen dieser Arbeit detailliert hergeleitete Detektorantwortfunktion vermittelt zwischen
gemessenem eletrooptischem Signal und elektrischem Feld.
Die Arbeit ist wie folgt aufgebaut: Das erste Kapitel befasst sich mit theoretischen Aspekten
der nichtlinearen Optik. Insbesondere wird auf den elektrooptischen Effekt zur Detektion
von Strahlung im THz-Frequenzbereich ausführlich eingegangen. Die theoretische Beschreibung des Ferromagnetismus mit Hinblick auf die Magnetisierungsdynamik auf ultrakurzen
Zeitskalen ist Thema des zweiten Kapitels. Der experimentelle Aufbau, das für die Experimente verwendete Lasersystem und die verwendeten Proben—Nickelschichten verschiedener Dicken—werden im dritten Kapitel beschrieben. Kapitel vier und fünf präsentieren
die Ergebnisse der Messungen und eine weiterführende Diskussion der Resultate. Eine Zusammenfassung beschließt die Arbeit.
Ein Teil der Arbeit, in dem es um die Verwendung dicker elektrooptischer Kristalle als
THz-Detektoren geht, wurde bei Applied Physics Letters unter dem Titel Sampling of
Broadband Terahertz Pulses with Thick Electro-Optic Crystals eingereicht.
4
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
In diesem Kapitel wird auf einige Aspekte der nichtlinearen Optik eingegangen. Insbesondere wird gezeigt, wie man mit Hilfe der Summen- und Differenzfrequenzerzeugung THzTransienten amplituden- und phasenaufgelöst messen kann. Dieser Detektionsprozess spielt
im Rahmen dieser Arbeit eine wichtige Rolle.
1.1. Nichtlineare Wellengleichung
Ausgehend von den inhomogen Maxwell-Gleichungen [Jac83] ergibt sich für das elektrische
Feld Eges (r, t) am Ort r zur Zeit t die nichtlineare Wellengleichung1
4π ∂
1 ∂2
(1.1)
∇ × ∇ × . + 2 2 Eges (r, t) = − 2 jges (r, t) .
c ∂t
c ∂t
Die Stromdichte
jges = jext + jmat
besteht aus Beiträgen jext von außerhalb des Probenvolumens, wie zum Beispiel dem eines
die Probe anregenden Lasers, und der mikroskopischen Stromdichte jmat im Inneren der
Probe. jges ist der Quellterm des elektrischen Feldes Eges , welches seinerseits auf die Materie
zurückwirkt und eine Änderung ihrer Stromdichte induziert. Der Zusammenhang jges =
jges [Eges ] ist kompliziert und zunächst unbekannt.
Nun aber setzt sich das gesamte mikroskopische elektrische Feld aus dem externen Feld
(0)
Eext , dem Feld Emat in der ungestörten Materie und der Änderung ∆Emat , welche durch
die externen elektrischen Felder hervorgerufen wird, zusammen. Da die externen Felder
(0)
Eext klein sind gegen die internen Felder Emat ∼ 109 V/cm, kann die gesamte Stromdichte
jges in eine Störungsreihe bezüglich Eext entwickelt werden.
Oft ist man nicht an den auf kleinen Längenskalen stark variierenden mikroskopischen
Feldern interessiert und führt deshalb eine räumliche Mittelung h.i durch und erhält so das
sogenannte makroskopische elektrische Feld [Kop04],
(0)
E := hEges i = hEext + Emat + ∆Emat i
1
(1.2)
Sofern nicht anders erwähnt, sind alle Formeln in dieser Arbeit im cgs-System angegeben. Zur Anwendung des MKSA-Systems siehe Anhang B.
5
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
und analog die makroskopische Stromdichte j = hjges i. Die räumliche Mittelung bewirkt
(0)
(0)
eine starke Verkleinerung des Feldes der Materie, also |hEmat i| ≪ |Emat |. Dann ist E
ebenso wie Eext klein gegenüber den mikroskopischen elektrischen Feldern, und die gesamte
Stromdichte j[E] in der Materie in eine Potenzreihe bezüglich E entwickelbar [Mil98],
j = j (0) + j (1) + j (2) + j (3) + · · · .
(1.3)
Der erste Term j (0) ist dabei die makroskopische Stromdichte in Abwesenheit externer
Einflüsse, die folgenden Terme j (m) sind die Stromdichten m-ter Ordnung bzgl. E. Im
Folgenden soll zunächst der Term j (1) linear in E betrachtet werden, während später
auch die nichtlinearen Beiträge und deren Auswirkungen auf die Propagation im Medium
hinzugenommen werden.
1.2. Lineare Optik
In den meisten Fällen sind die beteiligten Feldstärken E so klein, dass man die Entwicklung
(1.3) nach dem linearen Term abbrechen kann. Das ist der Bereich, in dem die Gesetze der
linearen Optik gültig sind. Nach einem Wechsel vom Zeit- in den Frequenzraum mittels
einer Fouriertransformation gilt unter der Voraussetzung eines stationären Zustands des
ungestörten Mediums
j(r, ω) = σ(r, ω)E(r, ω) .
(1.4)
Das ist gerade die als Ohmsches Gesetz bekannte lineare Verknüpfung zwischen elektrischem Feld E und der Stromdichte j. Der Tensor zweiter Stufe σ(r, ω) ist die elektrische
Leitfähigkeit des Materials. Wegen dessen Tensor-Charakters haben E und j im Allgemeinen nicht dieselbe Richtung; nur im Fall von Wellenpropagation in isotropen Medien
entartet σ zu einem Skalar.
Statt der Leitfähigkeit eines Materials betrachtet man auch oft die dimensionslose dielektrische Funktion
4πi
σ(r, ω) .
ε(r, ω) = 1 +
ω
Der Imaginärteil Im ε ist ein Maß dafür, wie stark ein Medium Licht der Frequenz ω
absorbiert. Er ist über die Kramers-Kronig-Relationen mit dem Realteil Re ε verknüpft,
die eine direkte Konsequenz des Kausalitätsprinzips sind [Röm94].
Damit schreibt sich die Wellengleichung der linearen Optik im Frequenzraum als
ω2
∇ × ∇ × . + 2 ε E(r, ω) = 0 .
c
(1.5)
Nimmt man zusätzlich noch an, daß das Medium isotrop und homogen in einer Umgebung
von r ist, sind ebene Wellen
E(r, t) = E0 exp(ikr − iωt)
6
1.2. Lineare Optik
mit der Frequenz ω/2π, dem komplexen Wellenvektor k und der komplexen Amplitude E0
spezielle Lösungen
dieser Wellengleichung [Jac83]. Wellenvektor, Frequenz und Brechungs√
index n = ε sind über die sogenannte Dispersionsrelation
c2 k2 = ω 2 n2
miteinander verbunden. Die Wellenlänge der ebenen Welle im Medium ist gegeben durch
λ = 2π/|Re k|; 1/|Im k| ist die Eindringtiefe, bei der das elektrische Feld des Lichtes auf
1/e abgefallen ist.
1.2.1. Polarisierung und Magnetisierung
Die Stromdichte j wird normalerweise in zwei Teile
j=
∂P
+ c∇ × M
∂t
(1.6)
aufgespalten. Dabei wird der erste Anteil der zeitlichen Änderung der Polarisierung P
zugeordnet und der zweite Wirbel der Magnetisierung M [Jac83]. P und M kann man
als elektrisches bzw. magnetisches Dipolmoment pro Volumen verstehen.
Diese Aufteilung der Stromdichte in zwei unabhängige Terme ist historisch bedingt und in
den meisten Fällen eher willkürlich. Sind die räumlichen Dimensionen des Körpers, in dem
sich die Welle ausbreitet, groß gegen die Wellenlänge des elektromagnetischen Feldes, gibt
es eigentlich keinen Grund für eine solche Separation. Man kann zeigen [Per67], dass eine
Stromdichte j, welche zuvor wegen (1.6) eindeutig einer elektrischen Polarisierung P =
χe E zugeordnet wurde, genauso gut auch über eine Magnetisierung M = χm B beschrieben
werden kann. χe und χm sind dabei die elektrische und die magnetische Suszeptibilität, im
Allgemeinen frequenz- und ortsabhängige Tensoren zweiter Stufe.
1.2.2. Gaußsche Strahlenoptik
Bei den meisten Lasern sind die Resonatoren so eingestellt, dass nur die TEM00 -Mode
anschwingt. Die Bezeichnung rührt daher, dass sich im Resonator transversale stehende
Wellen ausbilden, welche keine Knotenpunkte in radialer Richtung aufweisen. Die emittierte Strahlung kann dabei mit der Gaußschen Strahlenoptik beschrieben werden. Eine
transversale Komponente des elektrischen Feldes im optisch homogenen und isotropen Medium ist hierbei gegeben durch
ikr 2
q(z = 0)
exp
+ ikz
(1.7)
E(r, z, ω) = E(z = 0, r = 0) ·
q(z)
2q(z)
mit der Wellenzahl k = nω/c und dem komplexen Strahlparameter
1
2i
1
=
+
.
q(z)
R(z) kw 2 (z)
(1.8)
7
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
(a)
(b)
zR
I(r, z=const)
z >> zR
I(r=0, z)
w0
2
z
0
r
Abbildung 1.1.: (a) Intensitätsverteilung eines Gauß-Strahls. I0 ist die Intensität auf der Symmetriachse,
und r der Abstand von der optischen Achse. Als Strahlradius w wird der Abstand von der optischen Achse
definiert, bei dem die Intensität auf 1/e2 der Maximalintensität abgefallen ist. (b) schematische Darstellung
der Divergenz eines Gaußschen Strahls. Die z-Achse ist die Mittelachse des Strahls, bei der für r = 0 die
maximale Intensität vorliegt. Der Krümmumgsradius R(z) der Phasenfronten divergiert für z → 0 und
|z| → ∞.
Der Imaginärteil Im (1/q) beschreibt also ein Gaußförmiges Strahlprofil der Breite w, der
Realteil Re (1/q) den Krümmungsradius R der Fläche konstanter Phase.
Aus dem Huygensschen Prinzip folgt [Dem04], dass mit dem Fortschreiten der Welle in
z-Richtung die Gaußförmigkeit erhalten bleibt, q sich jedoch gemäß
q(z) = q(z0 ) + z − z0
ändert. Für den Krümmungsradius R und den Strahldurchmesser w folgt daraus
r
z 2 z 2
R
und R(z) = z · 1 +
.
w(z) = w0 · 1 +
zR
z
(1.9)
Bei w0 handelt es sich um den Strahldurchmesser an der engsten Stelle bei z = 0, der auch
als Strahltaille bezeichnet wird. Die Rayleigh-Länge
zR =
πw02
1
= kw02
λ
2
(1.10)
ist der Abstand von der Strahltaille, bei dem der Übergang zwischen Nah- und Fernfeld
auftritt, siehe Abbildung 1.1. In der Nähe der Strahltaille, |z| ≪ zR , verhält sich der
Gaußsche Strahl wie eine ebene Welle, weit enfernt von ihr, |z| ≫ zR , wie eine Kugelwelle.
Die Strahldivergenz im Fernfeld ist gegeben durch
θ=
8
λ
2
=
.
kw0
πw0
1.2. Lineare Optik
2
2wf
2w0
F
z
F'
f
f
z'
Abbildung 1.2.: Fokussierung eines Strahls mit Strahltaillenradius w0 durch eine Linse. F und F ′ sind
die beiden Brennpunkte der Linse im Abstand f . Nach der Linse bildet sich eine neue Strahltaille wf im
Fokus der Linse, welcher sich im Abstand z ′ von F ′ befindet.
Der Strahldurchmesser kann damit beschrieben werden über w(z) = θz.
Transformation von Gaußstrahlen
Transformationen der Lichtwellen, wie Propagation durch ein Medium oder Fokussierung
durch eine Linse, werden in der paraxialen geometrischen Optik durch 2 × 2-Matrizen
A B
C D
beschrieben. Auch für Gaußstrahlen kann diese Methode angewendet werden. Man erhält
den neuen komplexen Strahlparameter q ′ dabei durch die Möbius-Transformation
q′ =
Aq + B
.
Cq + D
Damit ist der Gaußsche Strahl mit seinem neuen Krümmungsradius und der neuen Strahltaille eindeutig festgelegt durch (1.8).
Zur Propagation durch ein Medium der Länge d gehört beispielsweise die Matrix
A B
1 d
A B
1
0
=
,
=
C D
0 1
C D
−1/f 1
ist die Transformationsmatrix, die sich für die Propagation durch eine Linse der Brennweite
f ergibt [Sie71].
Besteht das optische System aus mehreren Komponenten, z.B. einer Linse der Brennweite
f1 gefolgt von einer weiteren Linse der Brennweite f2 im Abstand d, so kann das dreiteilige
System durch eine einzige ABCD-Matrix beschrieben werden, die aus der Multiplikation
der einzelnen Matrizen hervorgeht.
9
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
1.3. Nichtlineare Optik
Im Falle sehr hoher elektrischer Feldstärken, wie sie von heutigen Lasersyteme erzeugt
werden, reicht es nicht mehr aus, die Entwicklung (1.3) der Stromdichte j nach dem linearen Term abzubrechen. Die nichtlineare Optik beschäftigt sich mit dem Einfluss der
nichtlinearen Terme
jNL = j − j (1) .
(1.11)
Durch ihre Hinzunahme erhält man einen Quellterm in der Wellengleichung
ω
ω2
∇ × ∇ × . + 2 ε E(r, ω) = 4πi 2 jNL (r, ω) ,
c
c
(1.12)
welcher die lineare Ausbreitung stört“.
”
1.3.1. Nichtlineare Polarisierung zweiter Ordnung:
Summen- und Differenzfrequenzerzeugung
Ist die induzierte Stromdichte durch eine elektrische Dipolmomentdichte oder Polarisierung
P beschreibbar, so gilt nach (1.6)
j(r, t) =
∂
P (r, t) , also j(r, ω) = −iωP (r, t).
∂t
Die nichtlineare Wellengleichung schreibt sich dann als
ω2
ω2
∇ × ∇ × . + 2 ε E(r, ω) = 4π 2 PNL (r, ω) .
c
c
(1.13)
Genau wie die Stromdichte in (1.3) kann auch die Polarisierung nach den Ordnungen in E
entwickelt werden,
P = P (0) + P (1) + P (2) + P (3) + · · · ,
(1.14)
wobei natürlich
j (m) = −iωP (m)
gilt.
Schon die Polarisierung zweiter Ordnung P (2) ist verantwortlich für eine Reihe von nichtlinearen Effekten, insbesondere der Summenfrequenzerzeugung (SFG, sum-frequency generation) und Differenzfrequenzerzeugung (DFG, difference-frequency generation), auf welche
nun näher eingegangen werden soll.
Die i-te Komponente von P (2) bei einer bestimmten Frequenz ω ergibt sich durch Integration
Z ∞
XZ ∞
(2)
Pi (ω) =
dω1
dω2 χijk (ω, ω1, ω2 )Ej (ω1 )Ek (ω2 )
(1.15)
jk
10
−∞
−∞
1.3. Nichtlineare Optik
Frequenzspektrum E(w)
des elektrischen Feldes
induzierte Polarisierung
P(2)(w-)
induzierte Polarisierung
P(2)(w+)
c(2)
c(2)
w1
w2
w- = w1- w2
w+ = w1+ w2
Frequenz w
Abbildung 1.3.: Prinzip der Summen- und Differenzfrequenzerzeugung. Jeder möglichen Kombination der
Frequenzen ω1 und ω2 innerhalb des Frequenzspektrums wird eine Polarisierung P (2) bei der Summenfrequenz ω+ = ω1 + ω2 und der Differenzfrequenz ω− = ω1 − ω2 zugeordnet.
über alle Frequenzen [Mil98], wobei die Abkürzung
(2)
(2)
χijk (ω, ω1, ω2 ) = χijk (ω1 , ω2)δ(ω − [ω1 + ω2 ])
(1.16)
benutzt wurde. Der elektrische Suszeptibilitätstensor χ(2) ist ein Tensor dritter Stufe, der in
inversionssymmetrischen Medien verschwindet. Durch einige Umformungen und Ausnutzen
der Symmetrieeigenschaft χijk (ω1 , ω2 ) = χikj (ω2 , ω1 ) erhält man [Boy92]
(2)
Pi (ω)
=2
X ZZ
jk
(2)
dω1 dω2 χijk (ω, ω1, ω2 )Ej (ω1 )Ek (ω2 )
{z
}
|
ω1 >ω2 >0
+
SFG
(2)
χijk (ω, ω1 , −ω2 )Ej (ω1 )Ek∗ (ω2 ) .
|
{z
DFG
(1.17)
}
Es treten also Polarisierungen auf, welche der Summe zweier beteiligter Frequenzen zuzuordnen sind (SFG-Term), sowie Polarisierungen im Differenzfrequenzbereich (DFG-Term),
siehe Abbildung 1.3. Es entstehen elektrische Dipole, welche gegenüber dem ursprünglichen
Feld mit erhöhter bzw. erniedrigter Frequenzen schwingen, und so ihrerseits elektromagnetische Felder abstrahlen.
Die Differenzfrequenzerzeugung kann beispielsweise ausgenutzt werden, um THz-Strahlung
zu erzeugen. Dazu lässt man ein hinreichend starkes elektrisches Feld im Sichtbaren mit
breitem Spektrum durch einen nichtlinearen Kristall propagieren. Zur Veranschaulichung
diene folgendes Beispiel: Ein Laserpuls mit einer zentralen Wellenlänge von 800nm, dessen
Spektrum etwa 100 nm abdeckt, kann mittels DFG theoretisch Felder mit Frequenzen von
0 bis 50 THz erzeugen [Hub00b].
11
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
1.4. Lösung der Wellengleichung
Unter der Annahme, dass die nichtlineare Stromdichte die Propagation der elektromagnetischen Welle nicht allzu stark beeinflusst, kann die Wellengleichung (1.12) per Störungstheorie gelöst werden [Kam05]. Die induzierte nichtlineare Stromdichte wird dabei als Störung
aufgefasst, welche das elektromagnetische Feld beeinflusst. Mit dem Operator
D̂ = −∇ × ∇ × . −
bekommt (1.12) die Form
D̂E = −4πi
ω2
ε
c2
ω
jNL .
c2
(1.18)
Man entwickelt nun E in eine Störungsreihe bezüglich jNL , E = E (0) + E (1) + E (2) +
· · · . Durch Einsetzen in den Ausdruck für jNL [E] kommt man auf diese Weise auf eine
Potenzreihe
(0)
(1)
(2)
jNL = jNL + jNL + jNL + · · ·
und damit ein Differentialgleichungssystem, in welchem die einzelnen nichtlinearen Terme
der Stromdichte in aufsteigender Ordnung erscheinen:
D̂E (0) = 0
ω (0)
D̂E (1) = −4πi 2 jNL
c
..
.
ω (j)
D̂E (j+1) = −4πi 2 jNL
c
..
.
(1.19)
Dabei ist die erste Gleichung die bereits bekannte Wellengleichung der linearen Antwort.
(0)
Deren Lösung E (0) induziert die nichtlineare Stromdichte jNL , welche als Quelle der ersten
Korrektur des elektrischen Feldes E (0) angesehen werden kann. Das elektrische Feld (j +1)ter Ordnung E (j+1) bestimmt sich also immer aus der Stromdichte j-ter Ordnung j (j) ,
welche ihrerseits durch alle Felder E (0) , . . . , E (j) induziert wurden.
Zur Lösung der einzelnen gekoppelten Differentialgleichungen bedient man sich der aus der
klassischen Elektrodynamik bekannten Greenschen Funktion Gr′ [Nol02], für die
D̂Gr′ = δr′
(1.20)
gilt. Sie ist als eine Welle zu verstehen, welche von einer punktförmigen Störung δr′ am
Punkt r ′ im Medium erzeugt wird. Damit das Kausalitätsprinzip erfüllt ist, muss es sich
dabei weit entfernt von r ′ um eine auslaufende Welle handeln. In einem isotropen und
räumlich homogenen Medium ist Gr′ beispielsweise eine Kugelwelle, die von r ′ ausgeht.
12
1.4. Lösung der Wellengleichung
Nichtlineares
Medium
E(0)
Abbildung 1.4.: Die Welle E (0) propagiert durch ein
nichtlineares Medium nach den Gesetzen der linearen
Optik. Sie induziert dabei eine nichtlineare Stromdichte
(0)
jNL an jedem Punkt r ′ , welche wiederum eine Kugel(0)
welle ∝ jNL (r ′ , ω) Gr′ (r, ω) erzeugt. Die Summe aller
dieser Wellen bilden die Korrektur erster Ordnung E (1)
des elektrischen Feldes.
x
auslaufende
Kugelwelle
(0)
µGr’· jNL (r’,w)
Damit ist die Lösung von (1.19)
E
(j+1)
ω
(r, ω) = −4πi 2
c
Z
(j)
d3 r ′ Gr′ (r, ω) jNL(r ′ , ω) .
(1.21)
Dieses Ergebnis kann folgendermaßen interpretiert werden: Die Felder E (0) +E (1) +· · ·+E (j)
(j)
induzieren eine Stromdichte jNL , welche wiederum an jedem Punkt r ′ eine Kugelwelle
(j)
proportional zu jNL (r ′ , ω) erzeugen. Alle diese Kugelwellen überlagern sich kohärent zur
Korrektur nächster Ordnung E (j+1) . Abbildung 1.4 zeigt die Situation für j = 0, was in
vielen Fällen bereits eine gute Näherung ergibt.
1.4.1. Eindimensionaler Fall
Die dreidimensionale Integration in (1.21) mit der Greenschen Funktion als einer 3 × 3
Matrix kann sehr kompliziert werden. Glücklicherweise reduziert sich das Problem bei den
in dieser Arbeit auftretenden Situationen auf eine Dimension, denn
• das Licht fällt senkrecht auf die Probenebene ein, und
• die Gradienten E parallel zur Probenoberfläche sind vernachlässigbar gegenüber der
Komponente entlang der Ausbreitungsrichtung z, d.h. ∂x E ≈ ∂y E ≈ 0 .
Damit wird
ω2
D̂ = + 2 ε(z, ω) = ∂z2 + k 2 (z)
c
und der (j + 1)-te Korrekturterm (1.21) zu
Z
ω
(j)
(j+1)
E
(z, ω) = −4πi 2 dz ′ Gz ′ (z, ω)jNL (z ′ , ω).
c
∂z2
(1.22)
13
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
Medium 1
FundamentalWelle
Medium 2
einfallend
vorwärts
reflektiert
rückwärts
Greensche
Funktion
Medium 3
transmittiert
sphärisch
vorwärts
rückwärts
vorwärts
rückwärts
y
x
z’
d
z
Abbildung 1.5.: Film der Dicke d zwischen zwei Halbräumen. Die Fundamentalwelle E (0) trifft von links auf den
Film wobei ein Teil der Welle an der
Grenzebene reflektiert wird. Die Greensche Funktion hat ihren Ursprung an der
Stelle z = z ′ und erzeugt so auslaufende Kugelwellen, welche an den beiden
Grenzebenen bei z = 0 und z = d teilweise reflektiert werden.
1.4.2. Film zwischen 2 Halbräumen
Die experimentelle Geometrie, die im Rahmen dieser Arbeit eine zentrale Rolle spielt,
ist dargestellt in Abbildung 1.5. Eine ebene Welle im linken Halbraum (Medium 1), fällt
senkrecht auf einen Film (Medium 2) der Dicke d. Vielfachreflexionen an den beiden Grenzflächen führen zu vor- und rückwärts laufenden Wellen im Film.
Fundamentale Felder
Die x- oder y-Komponente der Fundamentalwelle E (0) in den drei Medien ist gegeben
durch [Yeh88]

(einfallend und reflektiert)
 exp(ik1 z) + A−
(0)
1 exp(−ik1 z)
E
+
−
A exp(ik2 z) + A2 exp(−ik2 z) (vorwärts und rückwärts) .
=
(1.23)
Einc  2
+
A3 exp(ik3 z − ik3 d)
(transmittiert)
Einc ist hierbei die einfallende Welle in Medium 1 direkt vor der Grenzfläche zu Medium 2.
Die Koeffizienten A±
i in den drei Medien für hin- und rücklaufende Wellen sind in Tabelle
1.1 aufgelistet. Die tij und rij sind die Fresnelschen Transmissions- und Reflexionskoeffizienten. Bei senkrechtem Einfall auf die Grenzfläche zwischen Medium i und Medium j
schreiben sie sich als
2ni
ni − nj
und rij =
.
(1.24)
tij =
ni + nj
ni + nj
Die Größe
M123
14
∞
X
1
=
[exp(ik2 d)r23 exp(ik2 d)r21 ]j
=
1 − r21 r23 exp(2ik2 d)
j=0
1.4. Lösung der Wellengleichung
Medium
1
2
3
Fundamentalwelle
Greensche Funktion
A−
1
A−
2
A+
2
A+
3
B1−
B2−
B2+
B3+
= [r12 + r23 exp(2ik2 d)] M123
= t12 r23 exp(2ik2 d)M123
= t12 M123
= t12 t23 exp(ik2 d)M123
= [exp(ik2 z ′ ) + r23 exp(2ik2 d − ik2 z ′ )] t21 M123
= B3+ exp(ik2 d)r23 /t23
= B1− r21 /t21
= [exp(−ik2 z ′ ) + r21 exp(ik2 z ′ )] exp(ik2 d)t23 M123
Tabelle 1.1.: Koeffizienten der vor- und rückwärts propagierenden Komponenten der Fundamentalwelle E (0) und der Greenschen Funktion Gz′ eines Films zwischen zwei Halbebenen beschrieben in (1.23)
und (1.25).
steht für den Einfluss unendlich vieler Reflexionen zwischen den zwei Grenzflächen eines
dünnen Films. Dabei bedeutet der Faktor exp(ik2 d)r23 exp(ik2 d)r21 gerade ein Hin- und
Herlaufen der Welle zwischen den beiden Grenzebenen.
Greensche Funktion
Für den Fall, dass nur in Medium 2 optische Nichlinearitäten auftreten, d.h. jNL (z ′ , ω) = 0
für z ′ ∈
/ [0, d], kann man die Greensche Funktion in den Medien 1, 2 und 3 schreiben
als [Kam05]

B1− exp(−ik1 z)

2ik2 Gz ′ (z, ω) =
exp(ik2 |z − z ′ |) + B2+ exp(ik2 z) + B2− exp(−ik2 z)
(1.25)

B3+ exp(ik3 z − ik3 d) .
Die Koeffizienten Bi± für die drei Medien entnehme man wieder der Tabelle 1.1. Wie gefordert handelt es sich bei der Funktion um eine vom Punkt z ′ ausgehende Welle, welche
die Bedingung (1.20) erfüllt und deren elektrisches wie magnetisches Feld an den Mediumsgrenzebenen stetig sind.
1.4.3. Beispiel
Als Beispiel dieses Formalismus soll die erste nichtlineare Korrektur E (1) eines Laserpulses
E (0) nach Transmission durch eine Schicht der Dicke d errechnet werden. Das durchstrahlte
Material sei hierbei inversionssymmetrisch, χ(2) -Effekte wie die Summen- und Differenzfrequenzerzeugung seien deshalb ausgeschlossen.
Ausgangspunkt ist wieder die Wellengleichung (1.18)
D̂E (1) =
4πi
ω · jNL[E (0) ] .
2
c
Die einfallende Fundamentalwelle E (0) induziert bei Propagation durch die Schicht eine
(0)
nichtlineare Stromdichte jNL , welche an jedem Punkt wiederum eine Kugelwelle erzeugt.
15
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
Diese Kugelwellen zusammengenommen ergeben den Korrekturterm erster Ordnung E (1) .
Für ihn gilt nach (1.22)
Z
ω
(0)
(1)
E (z, ω) = −4πi 2 dz ′ Gz ′ (z, ω) jNL (z ′ , ω) .
c
Die Greensche Funktion in Medium 3 ist
B3+ (z ′ )
exp[ik3 · (z − d)] ,
G (z, ω) =
2ik2
z′
und so gilt für den ersten Korrekturterm E (1) direkt hinter der Probe
Z d
eik2 d t23
2π
′
′
−ik2 z ′
ik2 z ′
(1)
+
·
dz
j
+
r
].
E (d + 0 , ω) = −
NL (z , ω) · [e
21 e
2ik
d
cn2 1 + r12 r23 e 2 0
(1.26)
Endlicher Strahlquerschnitt
Die Propagation der von einer gaußförmigen Quelle erzeugten Strahlung kann mit den
Gesetzen der Gaußschen Strahlenoptik beschrieben werden.
Unter der Annahme, dass die Quelle der Strahlung in der Strahltaille liegt, gilt für den
komplexen Strahlparameter bei z = 0
q0 = −izR .
Gemäß (1.7) erhält man dann das elektrische Feld
−izR
E(z)
= A · exp(ikz) mit A =
E(z = 0)
z − izR
und der Rayleigh-Länge zR aus (1.10). Im Nah- und Fernfeld gilt für den Vorfaktor
1
für z ≪ 1
A=
.
−izR /z ∝ ω für z ≫ zR
In der Fernfeldnäherung ist also das elektrische Feld E proportional zur Kreisfrequenz ω.
Nimmt man zusätzlich noch an, dass j unabhängig von z ′ ist, so kommt man auf einen
einfachen Zusammenhang zwischen Stromdichte und erzeugtem Feld,
E(ω) ∝ ω · j(ω) ,
oder bei Wechsel vom Frequenz- in den Zeitraum
E(t) ∝
16
∂j
(tret ) ,
∂t
1.4. Lösung der Wellengleichung
mit der retardierten Zeit tret = t − z/c.
Eine zeitliche Änderung der Stromdichte hat also die Emission eines elektrischen Feldes
zur Folge. Welche Frequenzen es beinhaltet, hängt von der Dauer der Änderung ab. So
werden beispielweise vorgespannte intrinsische Halbleiter als gepulste THz-Quellen benutzt [Smi88]. Über einen kurzen Laserpuls werden dabei Elektronen in einem Halbleiter
über die Bandlücke ins Leitungsband befördert und über eine von außen angelegte Spannung beschleunigt. Diese Strompulse haben eine Dauer von etwa einer Pikosekunde, was
die Abstrahlung eines elektrischen Feldes mit Frequenzen im THz-Bereich bewirkt.
Auch die laserinduzierte Entmagnetisierung eines ferromagnetischen Materials hat die zeitliche Änderung einer mit der Magnetisierung verbundenen Stromdichte zur Folge. Die
Zeitskala des Entmagnetisierungsprozesses, die zu bestimmen eines der Ziele dieser Arbeit
ist, liegt ebenfalls im (sub-)Pikosekunden-Bereich [Koo03]. Es ist also auch in diesem Fall
mit der Emission eines THz-Feldes zu rechnen. Um über das emittierte Feld auf die Magnetisierungsdynamik schließen zu können, wird im Verlauf der Arbeit noch besonders auf
den Zusammenhang zwischen Stromdichte j(t) und Magnetisierung M (t) eingegangen.
17
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt
Im Rahmen dieser Arbeit ist die Messung elektrischer Felder im Bereich von etwa 1 bis
20 THz von zentraler Bedeutung. Die THz-Detektion basiert auf dem sogenannten linearen elektrooptischen Effekt (Pockels-Effekt), der es ermöglicht, sowohl die Amplitude als
auch die Phase des Pulses simultan zu detektieren. Dazu lässt man den zu detektierenden
THz-Puls kollinear mit einem sichtbaren Abtast-Puls durch einen geeigneten Detektionskristall mit nichtverschwindender Suszeptibilität zweiter Ordnung propagieren. Durch ein
Zusammenspiel aus Summen- und Differenzfrequenerzeugung induziert das THz-Puls eine
Doppelbrechung im Kristall, welche dem zuvor linear polarisierten elektrischen Feld des
kopropagierenden Abtast-Pulses eine elliptische Polarisation aufprägt.
Die Elliptizität des Abtast-Pulses kann nach der Propagation durch den Detektionskristall
gemessen werden und gibt Aufschluss über die Amplitude des THz-Feldes. Falls beide Pulse
im Kristall dieselbe Geschwindigkeit haben, ist die Elliptizität η(t) proportional zum THzFeld E THz zum Zeitpunkt t. Bei Geschwindigkeitsfehlanpassung kann sich das Signal im
schlimmsten Fall zu Null mitteln, wenn nämlich der Abtast-Puls gerade einen Zyklus des
THz-Feldes überstreicht. Im Folgenden soll dieser Detektionsprozess mit dem im letzten
Abschnitt eingeführten Formalismus theoretisch begründet werden.
1.5.1. Der Detektionsprozess
t
nichtlinearer
Kristall
THz-Feld
AbtastPuls
Abbildung 1.6.: Elektrooptische Detektion eines
THz-Transienten. Der sichtbare Abtastpuls und
der THz-Puls propagieren kollinear durch einen
χ(2) -Kristall. Der elektrooptische Effekt bewirkt eine Doppelbrechung des Mediums, die proportional
zum THz-Feld ist. Die daraus resultierende Elliptizität des Abtastpulses kann nach der Propagation
gemessen werden und erlaubt den Rückschluss auf
die Stärke des THz-Feldes.
Fundamentale Felder
Um die Änderung des sichtbaren Feldes des Abtast-Pulses durch den kopropagierenden
zu messenden THz-Puls zu ermitteln, wird zuerst die nichtlineare Polarisierung zweiter
Ordnung benötigt, welche sich aus der Interaktion der beiden Felder E vis und E THz ergibt.
18
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt
Ohne Berücksichtigung nichtlinearer Effekte gilt für den sichtbaren und den THz-Puls im
Kristall
vis
E (0)vis (z, ω) = Einc
(ω)t12 (ω) exp[ik(ω)z],
THz
E (0)THz (z, Ω) = Einc
(Ω)t12 (Ω) exp[ik(Ω)z].
(1.27)
Ω und ω sind dabei Frequenzen im THz- bzw. sichtbaren Spektralbereich.
Nach (1.9) wird der THz-Strahl im Kristall stärker divergieren als der kopropagierende
sichtbare Abtastpuls. Es gilt also zu überprüfen, ob dieser Effekt nach der Gaußschen
Strahlenoptik einen Einfluss auf den Detektionsprozess haben wird, den man berücksichtigen muss. Dazu soll die Rayleigh-Länge (1.10) abgeschätzt werden. Nimmt man einen
Strahlfokus mit einem Radius von 300 µm bei 1 THz an, so kommt man auf eine RayleighLänge von zR ≈ 5 mm, viel länger also als die Dicke d des Detektionskristalls. Man kann
daher in guter Näherung davon ausgehen, dass sowohl der sichtbare Abtastpuls als auch der
THz-Puls sich während der Propagation durch den Kristall wie parallele Strahlenbündel
verhalten.
Desweiteren werden Vielfachreflexionen im Kristall vernachlässigt, da die Kristalldicke d
groß genug ist, um Reflexionsechos im beobachteten Zeitfenster keine Rolle spielen zu
lassen.
Nichtlineare Polarisierung: χ(2) in kubischen Kristallen
Mit den Summen- bzw. Differenzfrequenzen ω = ω1 ± ω2 , die wegen ω ≫ Ω = ω2 ebenfalls
im sichtbaren Frequenzbereich liegen, ergibt sich aus (1.17)
Z ∞
X (2)
(0)
(0)vis
(0)THz
PNL i (ω) = 2
dΩ
χijk (ω − Ω, Ω)Ej
(ω − Ω)Ek
(Ω) .
(1.28)
−∞
jk
Als Detektionsmaterialien wurden für die Messungen in dieser Arbeit die optisch nichtlinearen, kubischen Kristalle GaP und ZnTe verwendet. In Abbildung 1.7 ist die Kristallgeometrie schematisch dargestellt.
Für die maximale Effizienz des Detektionsprozesses sind folgende Bedingungen zu erfüllen
[Pla01]:
• Die Propagation des THz- und des Abtastpulses muss entlang der (110)-Kristallachse
verlaufen,
• die Polarisationsrichtungen von Abtast- und THz-Feld müssen einen Winkel von 0◦
oder 90◦ einschließen, und
• die Polarisationsrichtung des THz-Feldes muss parallel zur (001)- oder (110)-Richtung
sein.
19
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
Ohne Beschränkung der Allgemeinheit soll im Folgenden angenommen werden, dass die
Richtung der senkrechten Polarisation s in (001)-Richtung und die der parallelen Polarisation p in (110)-Richtung liegt. Das THz-Feld sei p-polarisiert.
s
(001)
y
x
Abbildung 1.7.: Kristallorientierung und Polarisierungsrichtungen in einem kubischen Kristall. Die sund p-Achse ist dabei die Richtung senkrecht bzw.
parallel zur Einfallsebene des Lichtes. Die Propagation verläuft entlang der (110)-Richtung. Das einTHz
fallende THz-Feld Einc
ist p-polarisiert. Das xy-System (gestrichelt) ergibt sich durch eine 45◦ Drehung des s-p-System um die z-Achse.
kubischer
Kristall
45°
(110)
ETHz
inc
z (110)
p
Bezüglich seiner Kristallachsen (100), (010) und (001) in Abbildung 1.7 hat der Suszeptibi(2)
litätstensor χijk des kubischen Kristalls nur ein nichtverschwindendes Element χ(2) gemäß
(2)
χijk
Kristallachsen
=
χ(2)
0
für i 6= j 6= k 6= i
sonst .
(1.29)
Im x-y-z-System von Abbildung 1.7 mit Basisvektoren ei ergibt sich dann für den Summenterm der nichtlinearen Polarisierung [Pla01]
X
ijk


E THz
0
0
(2)
−E THz 0  · E vis .
χijk · EjTHz Ekvis · ei = χ(2) ·  0
0
0
0
(1.30)
Exvis sollte also genau den umgekehrten Effekt erfahren wie Eyvis .
Statt χ(2) wird oft auch der sogenannte elektrooptische Koeffizient r41 benutzt, der mit der
Suszeptibilität verknüpft ist über χ(2) (ω, Ω) = n3 (ω) · r41 (ω, Ω).
Aus Gründen der Übersichtlichkeit wird im Folgenden der Zusatz vis“ bei der Kennzeich”
nung des sichtbaren Feldes weggelassen.
Korrektur 1.Ordnung
Die nichtlineare Polarisierung stellt den Quellterm eines elektrischen Feldes dar, welche
nach den vorangegangenen Überlegungen eine Korrektur des ursprünglichen Feldes zur
Folge hat. In niedrigster Ordnung ist dieses zusätzliche Feld nach (1.22) gegeben durch
(1)
Ei (d
20
ω2
+ 0 , ω) = −4π 2
c
+
Z
d
0
(0)
dz ′ Gz ′ (d + 0+ , ω)PNL i (z ′ , ω) ,
(1.31)
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt
mit der Greenschen Funktion
Gz ′ (d + 0+ , ω) =
1 exp[−ik2 (ω)z ′ ] + r21 (ω) exp[ik2 (ω)z ′ ] exp[ik2 (ω)d]t23 (ω) · M123 .
2ik2 (ω)
Im Folgenden werden Vielfachreflexionen vernachlässigt und M123 = 1 sowie r21 = 0 gesetzt.
Einsetzen von (1.28) unter Beachtung von (1.30) liefert dann für den Korrekturterm im
x-y-Koordinatensystem


Z ∞
Einc x (ω − Ω)
2
ω t23 (ω) ik(ω)d
THz
e
dΩ χ(2) (ω − Ω, Ω)Einc
(Ω) ·  −Einc y (ω − Ω) 
E (1) (d + 0+ , ω) = 4πi 2
c k(ω)
−∞
0
exp(i∆kd) − 1
· t12 (ω − Ω)t12 (Ω)
∆k
mit der sogenannten Phasenfehlanpassung
∆k(ω, Ω) = k(ω) + k(ω − Ω) − k(ω),
(1.32)
auf die später nochmals genauer eingegangen wird.
THz-Detektion über Elliptizitätsmessung
Da der einfallende Abtastpuls genau s- und der einfallende THz-Puls genau p-polarisiert
ist, gilt für die x- und y-Komponenten der Felder
Ex(0) = Ey(0)
und Ex(1) = −Ey(1) .
(1.33)
Die Wechselwirkung des THz-Pulses E THz wird nicht die Energie des Abtastpulses E (0)
ändern, da der Energieverlust aufgrund der Differenzfrequenzerzeugung gerade durch den
Energiegewinn aufgrund der Summenfrequenzerzeugung kompensiert wird. Der Korrekturterm E (1) führt damit hauptsächlich zu Phasenverschiebungen von E (0) + E (1) gegenüber
E (0) . Diese können über interferometrische Methoden direkt gemessen werden, was allerdings etwas umständlich ist. Da wegen (1.33) aber Ex gerade um einen Phasenwinkel +ϕ,
Ey aber um genau −ϕ verschoben wird, kann die Phasenverschiebung auch über die erzeugte Elliptizität des Feldes gemessen werden. Im s-p-System von Abbildung 1.8 (b) ist
nämlich
1 iϕ 1
−1
iϕ
−iϕ
(0)
(1)
e
+e
≈
,
E + E sp ∝
1
1
1
2
wobei wegen |ϕ| ≪ 1 die Exponentialfunktion linearisiert und die Änderung der p-Komponente vernachlässigt wurde. Das aus dem Kristall austretende Licht ist also elliptisch polarisiert mit der Elliptizität η = ϕ.
21
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
(a)
Detektions
Kristall
WollastonPrisma
4
E 'x
ETHz
E
abgeglichene
Photodioden
(0)
E
(0)
+E
(1)
-
E'
s
(b)
E 'y
E'
4
y
y
x
Ex'
Ey'
45°
E
(1)
ETHz
Py
s
(c)
E(0)
Px
x
(1)
Ex
p
p
Ey(1)
Abbildung 1.8.: Detektionsprozess. (a) Schematischer Aufbau. Im unteren Teil sind die Amplituden der
elektrischen Felder (b) vor und (c) nach der λ/4-Platte gezeigt. Die Propagationsrichtung liegt dabei
senkrecht zur Zeichenebene. Der Kristall ist so ausgerichtet, dass dessen Hauptachsen x und y gegenüber
dem s-p-System um 45◦ gedreht sind. Im linken Teil zu sehen ist die Amplitude E (0) des s-polarisierten
einfallenden Abtastpulses sowie die Amplitude E THz des zu messenden p-polarisierten THz-Feldes. Der
(1)
gegenüber dem einfallenden Feld um π/2 phasenverschobene Korrekturterm Evis prägt dem Feld eine Elliptizität auf. Die Phasenverschiebung wird aufgehoben durch der λ/4-Platte. Das resultierende elektrische
Feld ist linear polarisiert mit einer leichten Neigung aus der s-Richtung. Man erhält zwei fast gleiche Am(1)
(1)
plituden in x- und y-Richtung, deren Differenz gerade Ex + Ey beträgt. Ein Wollaston-Prisma trennt
die beiden Komponenten räumlich. Die Differenz Px − Py der beiden Intensitäten wird gemessen über zwei
Photodioden, welche so eingestellt sind, dass in Abwesenheit eines THz-Pulses Px = Py gilt.
Diese kann gemessen werden, indem man hinter den Detektionskristall eine λ/4-Platte
schaltet, welche das elektrische Feld durch einen Phasenschub der p-Komponente von π/2
in linear polarisiertes Licht umwandelt, dessen Polarisation danach um den Winkel ϕ gegen
die s-Richtung versetzt ist, siehe Abbildung 1.8.
Das Feld nach der λ/4-Platte ist also für ω > 0 ganz allgemein
E ′ = (Ees )es + eiπ/2 (Eep )ep .
mit den Einheitsvektoren
(es )xy
1
=√
2
1
1
und
des s-p-Systems bezüglich des x-y-Systems.
22
(ep )xy
1
=√
2
1
−1
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt
Danach werden die beiden Komponenten Ex′ und Ey′ durch ein Wollaston-PrismaR räumlich
getrennt. Das gemessene Signal Px − Py ist die Differenz der Intensitäten Pi = dω |Ei′ |2 ,
welche über zwei Photodioden gemessen werden, siehe Abbildung 1.8, also
Z ∞
Z ∞
∗
′ 2
′ 2
Px − Py =
dω (|Ex | − |Ey | ) = 8
dω Re [iEx(0) (d + 0+ , ω)Ex(1) (d + 0+ , ω)].
0
−∞
Im letzten Schritt wurde (1.33) ausgenutzt.
Detektorantwort
Setzt man nun (1.28) und (1.31) in die letzte Gleichung ein, ergibt sich
Z ∞
THz
Px − Py =
dΩ Re [h(Ω) · Einc
(Ω)]
−∞
mit der Abkürzung
32πi
h(Ω) = 2
c
Z
∞
0
ω 2 (2)
vis ∗
vis
χ (ω − Ω, Ω) Einc
(ω) Einc
(ω − Ω) · e−2d·Imk(ω)
k(ω)
exp[i∆k(ω, Ω)d] − 1
· t(ω, Ω) ·
.
∆k(ω, Ω)
dω
(1.34)
Dabei ist ∆k die Phasenfehlanpassung aus (1.32), und der Faktor
t(ω, Ω) = t12 (Ω) · t12 (ω − Ω) · t∗12 (ω) · |t23 (ω)|2
beinhaltet alle beteiligten Transmissionskoeffizienten durch die beiden Grenzebenen des
Kristalls.
Um die Amplitude an allen Punkten des THz-Transienten zu erhalten, wird im Experiment
die zeitliche Verzögerung τ zwischen Abtast- und THz-Puls variiert. Damit bekommt man
ein zeitlich veränderliches Signal (Px −Py )(τ ), welches dem THz-Feld E THz (t+τ ) zugeordnet
ist über
Z ∞
THz
(Px − Py )(τ ) =
dΩ Re h(Ω) · Einc
(Ω) exp(−iΩτ ) .
−∞
Ein Wechsel in den Frequenzraum mittels Fouriertransformation, siehe A, liefert schließlich
die gewünschte Verknüpfung zwischen frequenzabhängigem Signal und THz-Feld
THz
(Px − Py )(Ω) = hDet (Ω) · Einc
(Ω) .
(1.35)
Die sogenannte Detektorantwortfunktion
hDet (Ω) =
1 h(Ω) + h∗ (−Ω)
4π
2
(1.36)
23
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
vermittelt dabei zwischen gemessenem Signal und THz-Feld E THz . In (1.36) wurde noch
ein Wechsel vom cgs- ins SI-System vollzogen, welcher einen Faktor 1/4π mit sich bringt,
siehe Anhang A. Um besser mit dem Experiment vergleichen zu können, wirdRdie Detekto∞
(0)
rantwortfunktion noch auf die transmittierte Gesamtintensität Px + Py = 4 0 dω |Ex |2
normiert,
Px − Py
THz
(Ω) = hnorm
S(Ω) =
Det (Ω) · Einc (Ω) ,
Px + Py
mit der normierten Detektorantwortfunktion hnorm
Det = hDet /(Px + Py ).
Das Ergebnis 1.36 ist in Einklang mit der Arbeit von Gallot et al. [Gal99], wobei durch die
sehr allgemeine Herangehensweise einige Annahmen vermieden werden konnten. So wird
∗
in der Arbeit von Gallot von χ(2) (ω, Ω) = χ(2) (ω, −Ω) und h(Ω) = h(−Ω)∗ ausgegangen,
was im Allgemeinen nicht gilt.
Es sei außerdem hervorgehoben, dass die Berücksichtung aller auftretender Vorfaktoren,
insbesondere der Transmissionskoeffizienten, erlauben, auf absolute Werte der Detektorantwortfunktion zuzugreifen. Damit können über die Korrektur des gemessenen Signals
die absoluten Werte der elektrischen Felder bestimmt werden.
1.5.2. Diskussion der Detektorantwort
Der recht ausführlichen Herleitung der Detektorantwortfunktion (1.34) soll nun eine Diskussion der Einflüsse verschiedener Faktoren folgen. Sie beinhaltet eine Variation der Dauer
des Abtastpulses und der Dicke des Detektionskristalls.
Dauer des Abtastpulses
Die Bedeutung der Dauer des Abtastpulses für den Detektionsprozess sieht man am deutlichsten in (1.34). Sind die Frequenzen Ω des THz-Feldes größer als das Inverse der Pulsvis ∗
vis
dauer des Abtastpulses, so verschwindet das Produkt Einc
(ω) · Einc
(ω − Ω) und damit
die Detektoranwortfunktion hDet (Ω). Für die Detektion der hohen Frequenzen benötigt
man also möglichst kurze Pulse. Anschaulich gesehen stellt das gemessene Signal an jedem
Messpunkt eine Mittelung über die Dauer des Abtastpulses dar.
In Abbildung 1.9 sind die Detektorantwortfunktionen von ZnTe für verschiedene Abtastpulslängen dargestellt. Das Spektrum des Pulses wurde hierbei als gaußförmig angenommen, und die Halbwertsbreite variiert. Für einen bandbreitebegrenzten Puls mit konstanter Phase, ∂ω2 argEinc (ω) = 0, ergibt sich der Zusammenhang zwischen der Halbwertsbreite
(FWHM) des Spektrums und der Halbwertsbreite der Dauer des Pulses über das Bandbreiteprodukt
2 ln 2
= 0.441 .
FWHMt · FWHMf =
π
24
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt
10
6
-9
(10 m/V)
8
5fs
|h
teD
|
4
30fs
2
10fs
100fs
0
0
20
40
60
80
frequency (THz)
Abbildung 1.9.: Detektorantwortfunktion h(Ω) von ZnTe der Dicke d = 5µm für verschiedene Abtastpulslängen. Der Einbruch bei ungefähr 5THz entspricht dem Reststrahlenbereich von ZnTe.
Der Wert der Konstanten hängt von der Pulsform ab; 0.441 ist charakteristisch für gaußförmige Pulse [Die96]. Das Bandbreiteprodukt ist Ausdruck einer Unschärferelation, Impulsdauer und spektrale Bandbreite können nicht gleichzeitig beliebig scharf sein.
Wie bereits erwähnt, ist es für den Detektionsprozess optimal, wenn der Abtastpuls so
kurz wie möglich ist. Die kleinste Pulsdauer, die von heutigen kommerziellen Ti:Sa Lasersystemen erreicht werden, beträgt ungefähr 5 fs [Tec07]. Damit sollten sich im Prinzip
noch Frequenzen weit über 100 THz abtasten lassen. Das Lasersystem, welches für die
Messungen in dieser Arbeit benutzt wurde, liefert Pulsdauern von ungefähr 10 fs.
Wie in Abbildung 1.9 zu sehen, folgt der Verlauf für tiefe Frequenzen im Wesentlichen
dem der Detektoranwort für 5-fs-Pulse, zeigt aber für hohe Frequenzen immer stärkere
Abweichungen. Bei einer Frequenz von 40 THz ist die Detektorantwort für den 10-fs-Puls
gegenüber der für den 5-fs-Puls bereits um mehr als die Hälfte abgefallen!
Für längere Pulse sinkt das zeitliche Auflösungsvermögen, und höhere Frequenzen werden
ausgeblendet. Erreicht die Pulslänge Werte, die mit der Periode der zu messenden THzFrequenz vergleichbar sind, kann von einer zeitaufgelösten Messung keine Rede mehr sein.
Dementsprechend zeigt auch die simulierte Detektorantwortfunktion für Pulsdauern von
über 50 fs einen Einbruch fast über den ganzen Spektralbereich.
25
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
(a)
(b)
Abbildung 1.10.: (a) Betrag, (b) Phase des Phasenanpassungsfaktors (1.37) für eine Detektordicke von
d = 300 µm und drei verschiedenen Wellenlängen λ = 780 nm, 800 nm und 820 nm. Die Graphen wurden
der Übersicht halber gegeneinander versetzt. Die untere Linie stellt deren Mittelwert dar. Der Phasenanpassungsfaktor oszilliert stark aufgrund der großen Dicke d des Kristalls. Die Dispersion im sichtbaren
Spektralbereich, welche bei größer werdendem d immer wichtiger wird, verschiebt diese Oszillationen für
verschiedene Wellenlängen gegeneinander. Liegt diese Verschiebung in der Größenordnung einer halben
Periode, so verschwindet die Oszillation im Mittelwert (dicke Linie) sogar vollständig. Die Detektorantwortfunktion erhält man durch Integration über den gesamten Spektralbereich. Dieser Mittelungsprozess
ist verantwortlich für einen resultierenden flachen Betrag bzw. einer flachen Phase für Frequenzen ab 7THz.
Dicke und dünne Detektionskristalle
Eine weitere wichtige Voraussetzung für einen effizienten Detektionsprozess ist gegeben
durch den Phasenanpassungsfaktor
exp(i∆kd) − 1
∆k
(1.37)
in (1.34). Er stammt von der räumlichen Summierung über alle auslaufenden Kugelwellen (siehe Abbildung 1.22) und wird maximal, wenn das Produkt aus der sogenannten
Phasenfehlanpassung ∆k und der Dicke d des Detektors klein ist,
|∆k · d| ≪ 2π .
(1.38)
Da die Frequenzen Ω im THz-Bereich klein sind gegenüber den Frequenzen ω im Sichtbaren,
kann k(ω − Ω) bezüglich Ω linearisiert werden,
∂k
1
1
∆k(ω, Ω) = k(Ω) + k(ω − Ω) − k(ω) ≈ k(Ω) − Ω
= Ω·
−
.
∂ω
vph (Ω) vg (ω)
Dabei ist vph (Ω) = Ω/k(Ω) die Phasengeschwindigkeit der THz-Strahlung und vg (ω) =
dω/dk die Gruppengeschwindigkeit des sichtbaren Lichts.
Der Phasenanpassungsfaktor (1.37) und somit auch die Effizienz der THz-Detektion werden
also maximal für vg (ω) = vph (Ω). Man spricht dann von perfektem phase-matching, und es
ist
k(ω) = k(Ω) − k(ω − Ω) .
26
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt
20
(a)
12
(b)
d= 5µm
d= 5µm
10
15
d= 10µm
8
-9
10
6
d= 30µm
arg hDet (radians)
|hDet| (10 m/V)
d= 10µm
4
d= 30µm
5
d= 300µm
2
d= 300µm
0
0
0
10
20
30
40
frequency (THz)
50
60
0
10
20
30
40
frequency (THz)
50
60
Abbildung 1.11.: (a) Betrag und (b) Phase der berechneten Detektoranwortfunktionen von ZnTe für
d = 5, 30, 10 und 300 µm. Für d = 5 µm sind die Laufwege der beiden Pulse im Kristall kurz genug, um
die Phasenfehlanpassung ∆k · d keine große Rolle spielen zu lassen. Für etwas dickere Kristalle (d = 10
und 30 µm) macht sie sich durch die typischen phase-matching-Oszillation nach dem Reststrahlenbereich
bemerkbar. Bei noch dickeren Kristallen (ab d ≈ 200 µm) werden die phase-matching-Oszillationen durch
die Dispersion des Kristalls geglättet. Das Ergebnis ist ein relativ flacher Verlauf des Betrags von hDet (Ω).
Bemerkenswert ist der konstante Verlauf der Phase für dicke Detektionskristalle.
In einem isotropen Medium mit normaler Dispersion gilt allerdings vph (Ω) < vg (ω), sodass
die Ausbreitungsgeschwindigkeit der beiden Pulse im allgemeinen unterschiedlich ist. Damit überstreicht der sichtbare Puls bestimmte Teile des THz-Pulses, was zu teilweiser oder
vollständiger Wegmittelung des Signals führt.
Eine Lösung des Problems besteht darin, einen möglichst dünnen Detektionskristall zu
verwenden, in dem die beiden Pulse keine Möglichkeit haben, große Wegdifferenzen aufzubauen [Hub00b]. In 1.18 ist die Detektorantwort hDet unter anderem für einen Detektionskristall der Dicke d = 5 µm dargestellt.
Es ergibt sich allerdings das folgende Problem: Um die normalerweise für den Detektionsprozess verwendeten sehr dünnen Kristalle besser haltern zu können, werden sie auf ein
Substrat desselben Materials aufgeklebt [Lei99], welches elektrooptisch inaktiv ist und nicht
zum Detektionsprozess beiträgt. Dadurch sollen Vielfachreflexionen, die an der Grenzfläche
27
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
zweier unterschiedlicher Materialen auftreten würden, vermieden werden. Da die beiden
Kristalle aber durch einen speziellen Klebstoff verbunden werden, treten in der Praxis
dennoch Reflexionen an dieser Klebeschicht auf.
Bei einer Betrachtung des Spektrums des Pulses sind solche Reflexionen störend, da sie
mit dem Spektrum des Hauptpulses interferieren. Man muss also darauf achten, dass sie
vor dem Übergang in den Frequenzraum abgeschnitten werden. Durch diesen Abschneidevorgang geht allerdings auch Information verloren.
Im Rahmen der Arbeit hat sich herausgestellt, dass es nicht unbedingt nötig ist, sehr dünne
Kristalle zu verwenden. Die Detektoranwortfunktion hDet (Ω) und deren Phase ist für verschiedene Dicken in Abbildung 1.11 dargestellt. Wie man sieht, kann man zur effizienten
Detektion stattdessen auch relativ dicke Kristalle benutzen! Um das zu verstehen, muss
der Phasenanpassungssfaktor (1.37) für die beteiligten sichtbaren Frequenzen genauer betrachtet werden.
Wie Abbildung 1.10 zeigt, werden aufgrund der Dispersion im sichtbarem Spektralbereich
die phase-matching Oszillationen, die sich für einen dicken Detektionskristall ergeben, weggemittelt. Die Dispersion des Spektrums des Abtastpulses kompensiert also gewissermaßen
die Phasenfehlanpassung. Damit dieser Effekt eintritt, ist allerdings ein hinreichend dicker
Kristall und ein Abtastpuls großer Bandbreite ωmax − ωmin nötig, damit
|∆k(ωmin , Ω) − ∆k(ωmax , Ω)| · d ∼ 1
wird.
Während bei dünnen Detektionskristallen hDet (Ω) stark dickenabhängig ist, stellt sich ab
einem gewissen Wert (≈ 200 µm) eine konstante Antwortfunktion ein. Die Kenntnis der genauen Dicke des dünnen Kristalls ist also sehr wichtig, der dicke ist dagegen unempfindlich
gegen Längenvariationen.
GaP, ZnTe und GaSe
Zusätzlich zu ZnTe wird auch der Kristall GaSe als Detektor diskutiert. Die in diesem
Kristall vorhandene Doppelbrechung sollte keine Rolle spielen, da normaler Einfall auf die
Oberfläche angenommen wird und somit die durch den Kristall propagierenden Felder nur
den ordentlichen Brechungsindex sehen2 . Phase und Betrag der Detektorantwortfunktion
für GaSe ist in Abbildung 1.12 (a,b) zu sehen. Aufgrund des fast doppelt so großen Betrags ab 10 THz würde man erwarten, dass sich GaSe als Detektionsmaterial noch besser
eignet als ZnTe. Eine vergleichende Messung der beiden Detektionsmaterialien wird im
Auswertungsteil dieser Arbeit diskutiert.
Für die Messungen der in dieser Arbeit relevanten Felder im Bereich von 0 bis 10 THz sind
ZnTe- oder GaSe-Kristalle aufgrund der Reststrahlenbande bei ca. 5 THz und 7 THz nicht
2
28
Eine vollständige Beschreibung der Phasenanpassungsbedingungen von GaSe als Generationskristall
kann [Hub00b] oder [Sch05a] entnommen werden.
1.5. THz-Detektion: Der elektrooptische Effekt
3.5
(b)
(a)
3.0
2
GaP 300µm
-9
2.5
1
2.0
0
ZnTe 300µm
1.5
GaP 300µm
GaSe 300µm
1.0
GaSe 300µm
0.5
ZnTe 300µm
0.0
0
10
20
30
frequency (THz)
40
0
10
20
30
frequency (THz)
-1
arg hDet (radians)
|hDet| (10 m/V)
3
-2
-3
40
Abbildung 1.12.: (a) Betrag und (b) Phase der Detektorantwortfunktionen für ZnTe (gestrichelt), GaSe
(gestrichpunktet) und GaP. Als Dicke der Kristalle wurde d = 300 µm gewählt. Aufgrund des Reststrahlenbereichs von ZnTe und GaSe bei ≈ 5 THz ist GaP für die Messung tiefer Frequenzen bis 10 THz die
bessere Wahl.
besonders gut geeignet. Für die THz-Detektion in diesem Bereich wird deshalb meistens
GaP als Detektionskristall verwendet, dessen Reststrahlenbereich im Bereich von 10 THz
liegt [Wu97].
(2)
Einsetzen von χGaP und nGaP in (1.35) liefert die Detektorantwortfunktion von GaP. In
Abbildung 1.12 sind Phase und Betrag der Detektorantwortfunktionen dargestellt.
Fazit
Die Detektorantwortfunktion erlaubt den Rückschluss eines mit Hilfe des elektrooptischen
Effekts gemessenen Signals auf das THz-Feld kurz vor Eintritt in den Detektionskristall. Sie
ermöglicht außerdem die Bestimmung der absoluten Werte des elektrischen Feldes. Es sollen
nochmal kurz die wichtigsten Eigenschaften der Detektorantwortfunktion zusammengefasst
werden.
Die Dauer des Abtastpulses spielt, wie zu erwarten war, eine wichtige Rolle für den Detektionsprozess. Die Änderungen in der frequenzabhängigen Effizienz des Detektionsprozesses
sind in einem Frequenzbereich ab 10 THz bereits ab 5 fs deutlich bemerkbar. Bei einer
Pulsdauer von über 30 fs ist man in der Messung im spektralen Bereich schon erheblich
eingeschränkt.
Außerdem konnte gezeigt werden, dass für den THz-Detektionsprozess nicht unbedingt nur
dünne Kristalle verwendet werden können, sondern auch um bis zu zwei Größenordnungen
dickere Kristalle sehr gut geeignet sind. Die Messungen mit dickeren Kristallen bringen
darüberhinaus noch Vorteile mit sich:
29
1. Theorie I: Nichtlineare Optik
• Die Reflexionsechos sind zeitlich weiter nach hinten versetzt und können bei einem
hinreichend dicken Detektionskristall zitlich weggefiltert werden.
• Die Detektoranwortfunktion hDet ist ab einer Dicke von d ≈ 200 µm des Detektionskristalls sehr flach und unabhängig von d; ihre genaue Kenntnis für die Korrektur ist
also unerheblich.
• Oberhalb des Reststrahlenbereichs des jeweiligen Materials stellt sich eine konstante
Phase arg hDet ein.
Die Ergebnisse dieser Arbeit decken sich mit den vorherigen Arbeiten von Leitenstorfer et
al. [Lei99] und der durch Gallot et al. [Gal99] entwickelten Theorie des elektrooptischen
Abtastens.
Eine Erweiterung des Formalismus der Detektorantwortfunktion auf andere Detektionsmaterialien ist bei Kenntnis deren optischer Eigenschaften problemlos möglich. Speziell
wurde für die Messungen in dieser Arbeit ein GaP-Kristall (d ≈ 250 µm) verwendet, der
für die Messungen von niedrigen Frequenzen besser geeignet ist als ZnTe [Wu97]. Desweiteren empfiehlt sich GaSe unter normalem Einfallswinkel als Detektionsmaterial, da dessen
Detektorantwort über einen großen Frequenzbereich eine höhere Effizienz der Messung
verspricht.
Um die Richtigkeit der Detektorantwortfunktion zu prüfen, bedarf es natürlich noch der
Bestätigung über das Experiment. Der Auswertungsteil dieser Arbeit beinhaltet einen solchen Test, und es soll an dieser Stelle bereits vorweg genommen werden, dass sich das
theoretische Resultat gut mit den experimentellen Daten deckt.
30
2. Theorie II: Ferromagnetismus
In einem Ferromagneten stellt sich unterhalb der Curie-Temperatur TC auch ohne äußeres Magnetfeld eine spontane Magnetisierung M ein. Die Ursachen dafür sollen zunächst
anhand eines einzelnen Atoms erläutert werden; danach wird auf den Ferromagnetismus
des Festkörpers eingegangen. Schließlich werden ultraschnelle Prozesse nach Laseranregung
von Metallen mit Hinblick auf Entmagnetisierungsvorgänge in Ferromagneten diskutiert.
2.1. Statischer Ferromagnetismus
2.1.1. Magnetismus des freien Atoms
Das magnetische Moment ~µi des i-ten Elektrons eines Atoms wird durch Kreisströme erzeugt, welche sich aus dem Bahndrehimpuls Li und dem Spin Si des Elektrons zusammensetzen1 ,
~µi = µB · (Li + ge Si ) .
Dabei ist ge ≈ 2 der g-Faktor des Elektrons und µB = e~/2me ≈ 9.27 · 10−24 J/T das
Bohrsche Magneton. Die Magnetisierung M ist die Summe aller magnetischen Momente
~µ pro Volumeneinheit,
1 X
~µi .
M=
V i
Aus der zweiten Hundschen Regel folgt, dass sich die Spins Si eines Atoms in einer Energieschale so anordnen, dass die Gesamtspinquantenzahl S aller Elektronen des Atoms maximal
wird. Somit liegt eine spontane Magnetisierung vor; Ferromagnetismus im isolierten Atom
ist also die Regel [Jül99].
Verantwortlich für diesen Effekt ist die sogenannte Austauschwechselwirkung, eine Kombination aus Coulomb-Wechselwirkung und Pauli-Prinzip: Die Eigenfunktionen
|ψi = |ϕi ⊗ |Si .
des elektronischen Anteils des Hamiltonoperators setzen sich aus einem Ortsanteil |ϕi und
einem Spinanteil |Si zusammen. Da Elektronen Fermionen sind, muss nach dem PauliPrinzip die gesamte Wellenfunktion |ψi = |ϕi ⊗ |Si antisymmetrisch in Bezug auf die
Vertauschung zweier Elektronen sein.
1
Li und Si sind mit ~ normiert.
31
2. Theorie II: Ferromagnetismus
Die potentielle Energie
Ee-e = hϕ|Ĥe-e |ϕi
aufgrund der Coulomb-Wechselwirkung Ĥe-e ist für eine antisymmetrische Wellenfunktion
|ϕi geringer als für eine symmetrische,
as
s
Ee-e
< Ee-e
.
(2.1)
Der Grund dafür ist, dass wegen
ϕas (..., xi, ..., xj , ...) = −ϕas (..., xj , ..., xi , ...)
die antisymmetrische Wellenfunktion verschwindet, wenn zwei Elektronen am selben Ort
sind,
ϕas (..., xi , ..., xi, ...) = 0 .
Die Elektronen “gehen sich also aus dem Weg”, was in einer Absenkung der potentiellen
Energie resultiert.
Wegen des Pauli-Prinzips muss dann bei antisymmetrischer Ortsfunktion |ϕi der Spinanteil
|Si symmetrisch sein. Das entspricht einer möglichst parallelen Ausrichtung der Spins. Im
Zwei-Elektronen-System stellt sich beispielsweise eine Superposition des Tripletts
|1; 1i = | ↿↾i ,
1
|1; 0i = √ (| ↿⇂i + | ⇃↾i) ,
2
|1; −1i = | ⇃⇂i
ein [Nol86].
Die Austauschwechselwirkung lässt sich oft durch einen effektiven Hamilton-Operator, den
Heisenberg-Operator
X
Ĥ = −
Jij Ŝi · Ŝj
(2.2)
ij
ausdrücken. Jij ist dabei das sogenannte Austauschintegral; es beschreibt vereinfacht gesagt, ob eine Parallelstellung der Spins Si und Sj die Coulomb-Energie absenkt. Ist das
Austauschintegral positiv, J12 > 0, so liegt ferromagnetische Kopplung vor [Nol86].
2.1.2. Ferromagnetismus in Festkörpern
Bei der Einbindung der Atome in einen Festkörper verliert die Hundsche Regel im Allgemeinen ihre Gültigkeit. Das liegt vor allem an der Delokalisierung der Valenzelektronen
und der daraus resultierenden Zunahme an Energie bei spin-flip eines Elektrons.
Betrachtet man z.B. die Elektronen des Festkörpers als freies Elektronengas, kann man die
Zunahme an Energie für komplette Spinpolarisation leicht abschätzen: Die Ein-ElektronZustände sind hier durch einen Gitterpunkt im k-Raum charakterisiert. Im Grundzustand
werden alle Zustände innerhalb der Fermi-Kugel mit Radius kF besetzt, und zwar jeder
32
2.1. Statischer Ferromagnetismus
(a)
(b)
F
SpinDown
D( )/2
SpinUp
D( )/2
Abbildung 2.1.: (a) Spontane Aufspaltung der Energiebänder für up- und down-Spins ohne äußeres Feld.
(b) Temperaturabhängigkeit eines spontanen Ferromagneten aus [Wei26].
Gitterpunkt mit zwei Elektronen gegengleichen Spins. Bei einer vollständigen Parallelstellung der Spins ist das Volumen der Fermi-Kugel doppelt so groß; der Radius der neuen
Kugel ist dann 21/3 kF . Die kinetische Energie des Systems der freien Elektronen ist proportional zu kF2 und steigt damit bei Spinpolarisation um 22/3 − 1 ≈ 60%. Der Gewinn an
Austauschenergie kann das nicht kompensieren; ein freies Elektronengas wird also keinen
Ferromagnetismus aufweisen.
Die Situation ändert sich, wenn an der Fermi-Energie ǫF eine hohe Zustandsdichte D(ǫF )
vorliegt. Dann ist der Energieaufwand für viele spin-flips wesentlich kleiner und kann möglicherweise durch die Austauschwechselwirkung kompensiert werden.
Um die spontane Magnetisierung eines Festkörper mit delokalisierten Elektronen erklären
zu können, bedient man sich des sogenannten Stoner-Modells, welches in nullter Näherung
von derselben Bandstruktur ǫk für beide Spinsorten ausgeht. Möglichen Ferromagnetismus
berücksichtigt man mit dem Austauschfeld, das proportional zu der Magnetisierung des
Festkörpers ist und wie ein effektives Magnetfeld wirkt. Dieses Austauschfeld bewirkt eine
(0)
spinabhängige Verschiebung J|M | = JM der Energiebänder, ǫk,± = ǫk ± J · M , und
entsprechend auch der Zustandsdichten, siehe Abbildung 2.1 (a). Spontane Magnetisierung
tritt dann auf, wenn die Zunahme der Energie für eine Spinpolarisierung
D (0) (ǫF )∆ǫ
· ∆ǫ
2
kompensiert wird durch die Austauschenergie
∆E =
∆Eexch ∝ D (0) (ǫF )2 · J .
33
2. Theorie II: Ferromagnetismus
D( ) (1/eV)
F
Co(hcp)
F
Fe(bcc)
F
Ni(fcc)
(eV)
Abbildung 2.2.: Spinabhängige Zustandsdichten von Co, Fe und Ni. Positiv aufgetragen sind die spin-up(Majoritätsband), negativ die spin-down-Zustände (Minoritätsband) (aus [Zhi98]).
D (0) bezeichnet dabei die Ein-Elektronen-Zustandsdichte in nullter Näherung [Jül99]. Ferromagnetismus ist also begünstigt durch eine hohe Zustandsdichte D(ǫF ) an der FermiKante, sowie eine große Austauschwechselwirkung. Das ist genau die Aussage des sogenannten Stoner-Kriteriums
J · D (0) (ǫF ) ≥ 1 .
Die Zustandsdichte an der Fermikante ist nun umso größer, je kleiner die Breite des betrachteten Energiebandes ist. Weiterhin sind Bänder umso schmaler, je besser die zugehörigen
Elektronen lokalisiert sind. Die d-Valenzelektronen in den 3d-Übergangsmetallen Fe, Ni und
Co haben lokalisierten Charakter und führen tatsächlich zum Ferromagnetismus. In Abbildung 2.2 ist ihre spinabhängige Zustandsdichte gezeigt. An der Fermi-Kante überwiegen Ladungsträger der Spinrichtung ↑. Man sieht, dass die spin-up- und spin-down-Energiebänder
im Wesentlichen gegeneinander verschoben sind. Die Fermi-Kante liegt knapp oberhalb
der d-Bänder, welche deutliche Peaks in der Struktur bilden. Der eher glatte Untergrund
stammt von s- und p-artigen Bändern.
Es sei angemerkt, dass das Stoner-Modell nur gültig ist für den Fall delokalisierter Elektronen, was bei den eben genannten Bandferromagneten für die 3d-Elektronen grob zutrifft.
Sind die für den Ferromagnetismus verantwortlichen Elektronen stärker an die Gitteratome
gebunden, wie das bei den 4f-Ferromagneten der Fall ist, so muss man sich anderer Modelle
bedienen [Nol86].
Das Stoner-Modell erlaubt außerdem eine Vorhersage über die Temperaturabhängigkeit der
spontanen Magnetisierung. In Abbildung 2.1 rechts ist die zugehörige Kurve eingezeichnet.
Am absoluten Temperaturnullpunkt hat man maximale spontane Magnetisierung, die mit
zunehmender Temperatur kleiner wird. Bei der Curie-Temperatur TC kommt es schließlich
zu einem Phasenübergang vom Ferromagneten zum Paramagneten. Dabei verschwindet die
Magnetisierung, wenn kein äußeres Magnetfeld anliegt.
34
2.2. Magnetisierungsdynamik
2.1.3. Magnetische Anisotropie dünner Filme
Der Begriff magnetische Anisotropie bezeichnet die Eigenschaften von Ferromagneten, Vorzugsrichtungen der Magnetisierung zu besitzen. Entlang dieser leichten Richtungen richtet
sich die spontane Magnetisierung M aus. Es muss Energie aufgewendet werden, um die
Magnetisierung aus einer leichten Richtung in eine andere Richtung zu drehen. Diese Energiedifferenz bezeichnet man als magnetische Anisotropieenergie.
Die Ursache für die magnetische Anisotropie kann nicht die Austauschwechselwirkung des
Heisenberg-Modells (2.2) sein. Diese ist im Ortsraum isotrop, da das Skalarprodukt nur
von der relativen Ausrichtung der Momente untereinander abhängt. Vielmehr liegt die
Ursache in zwei anderen, richtungsabhängigen Beiträgen, die relativistischen Korrekturen
des Hamiltonoperators des Spinsystems entsprechen. Es handelt sich dabei um die DipolDipol-Wechselwirkung der magnetischen Momente und die Spin-Bahn-Kopplung [Jül99].
Deren Wechselwirkung liegen typischerweise vier Größenordnungen unterhalb der Austauschwechselwirkung im Bereich von 1 bis 100 µeV/Atom.
Bei dünnen magnetischen Schichten führt dieses Wechselspiel der verschiedenen Anisotropiebeiträge meist zu einer Magnetisierung parallel zur Schichtebene.
2.2. Magnetisierungsdynamik
Im letzten Abschnitt wurden die Ursachen des statischen Ferromagnetismus erläutert. Bei
Untersuchungen ultraschneller Entmagnetisierungsprozesse ist es wichtig, die damit verbundenen mikroskopischen Prozesse zu verstehen. Eine aktuelle Frage ist dabei, in welcher Weise und auf welchen Zeitskalen die spontane Magnetisierung eines Ferromagneten
auf eine ultrakurze (∼ 100 fs) laserinduzierte Anregung reagiert. Dazu sollen zunächst ultraschnelle Prozesse in Metallen betrachtet werden, bevor gesondert auf Magnetisierungsvorgänge eingegangen wird.
2.2.1. Ladungsträgerdynamik in laserangeregten Metallen
Das elektrische Feld einer in ein Metall einfallenden Welle erzeugt dort eine Polarisierung,
die auf einer 10-fs-Zeitskala verschwindet und zur Erzeugung von Elektron-Loch-Paaren
führt, siehe Abbildung 2.3 (a,b). Danach befindet sich das System in einem Zustand, das
durch die Besetzungszahlen der einzelnen Elektronen-Zustände vollständig charakterisiert
ist [Hoh98].
Streuprozesse der Elektronen untereinander, bei der die Energie auf viele Elektronen verteilt wird, führen zu einem thermischen Gleichgewicht innerhalb des Elektronensystems.
Dieser Zustand kann durch eine Fermi-Dirac Verteilung mit einer erhöhten Elektronentemperatur Te beschrieben werden. Diese Thermalisierung des Elektronensystems findet auf
einer Zeitskala von 10 bis 1000 fs statt, siehe Abbildung 2.3 (c).
35
2. Theorie II: Ferromagnetismus
(a)
(b)
-15
time = 0
(c)
-13
10 s ... 10 s
dephasing,
photon absorption
coherent
polarization
-14
(d)
-12
-13
(e)
-11
-12
10 s ... 10 s
10 s ... 10 s
> 10 s
e-e scattering,
thermalization
e-ph scattering
e and ph in
thermal
equilibrium
'
hwpump
hwpump
time
ph
'
F
Te
Te » Tph
occupation
Abbildung 2.3.: Prozesse bei Anregung eines Metalls durch einen fs-Puls. (a,b) Bei Absorption des
Laserpulses wird die Photonenenergie zunächst im Elektronensystem deponiert. (c) Elektron-ElektronStreuung führt zu einer schnellen Verteilung der Energie auf die Elektronen des Fermi-Sees und einer
Fermi-Verteilung mit der Elektronentemperatur Te . (d) Direkt nach Anregung beginnt der Energietransfer
auf das Gitter über Elektron-Phonon-Wechselwirkung. (e) Am Schluß enden Elektronensystem und Gitter
bei derselben Temperatur Te ≈ Tph .
Die Wechselwirkung zwischen den heißen Elektronen und dem Gitter führt unter Emission von Phononen zu einem Absinken der Elektronentemperatur Te auf einer Zeitskala
von 0.1 bis 10 ps. In vielen Fällen lässt sich das Gittersystem durch eine Bose-EinsteinVerteilung der Phononen mit der Phononentemperatur Tph beschreiben. Das System endet
im thermischen Gleichgewicht zwischen Gitter und Elektronensystem, also Te = Tph , siehe
Abbildung 2.3 (d).
Die angeführten Prozesse laufen parallel, allerdings auf verschiedenen Zeitskalen ab. Ein
weiterer Energietransferprozess ist der Wärmetransport in die Tiefe des Festkörpers, welcher nur bei Filmen dicker als die Eindringtiefe des Lichts eine merkliche Rolle spielt.
Durch Wärmediffusion wird sich auf lange Sicht wieder der Zustand vor der Anregung des
Systems einstellen.
Ultraschnelle Entmagnetisierung?
Ein möglicher Einfluss der Absorption eines kurzen Laserpulses in einem Ferromagneten, im Gleichgewicht bei Te = Tph = T1 ist schematisch in Abbildung 2.4 dargestellt.
Das absorbierte Laserlicht erhitzt das Material und führt zu einer erhöhten elektronischen
Temperatur Te = T2 . Dieser neue Zustand sollte nach der klassischen M(T )-Abhängigkeit
eine reduzierte Magnetisierung M aufweisen. Allerdings ist dabei nicht klar, ob dafür nur
eine erhöhte Elektronentemperatur Te oder auch eine erhöhte Phononentemperatur Tph
notwendig sind. Die mikroskopischen Prozesse, welche für den Entmagnetisierungsprozess
verantwortlich sind, sind bis heute noch weitgehend unbekannt.
36
2.2. Magnetisierungsdynamik
Abbildung 2.4.: Möglicher Einfluss eines kurzen Laserpulses
auf einen Ferromagneten. Te = T1 und Te = T2 sind die beiden
Gleichgewichtstemperaturen. Aus [Koo03].
Drehimpulserhaltung
Eine entscheidende Randbedingung bei Magnetisierungsänderungen ist die Erhaltung des
Gesamtdrehimpules J . Dies liegt an der engen Verknüpfung
M = µB · (Le + ge Se )
(2.3)
zwischen der Magnetsierung M , der Bahndrehimpulse Le und der Spins Se der Elektronen.
Ein Beispiel dafür ist der Einstein-deHaas-Effekt—eine Änderung von S durch Ummagnetisieren resultiert in einer makroskopischen Drehbeschleunigung eines Ferromagneten
[Ric18].
Der Gesamtdrehimpuls
J = Le + Se + Lp + Lω
des Systems setzt sich zusammen aus den elektronischen Beiträgen Le und Se sowie den
Drehimpulsen Lp der Phononen und Lω der Photonen des einfallenden und emittierten
Lichts. Die Drehimpulsbilanz
∆J = ∆Le + ∆Se + ∆Lp + ∆Lω = 0 .
muss zu jedem Zeitpunkt des Entmagnetisierungsprozesses erfüllt sein [Koo03].
Wechselwirkungen zwischen den Elektronenspins und dem Gitter im thermischen Gleichgewicht finden auf einer Zeitskala von 100 ps statt [Koo03]. Nun liegt aber eine Nichtgleichgewichtssituation vor; zudem passiert der Energietransfer zwischen Elektronen und
Phononen auf der viel kürzeren Zeitskala von unter einer Pikosekunde. Es ist deshalb nicht
ganz auszuschließen, dass es auch Wechselwirkungen zwischen Spins und Phononen im
sub-Pikosekundenbereich gibt. Trotzdem soll für das Weitere der Term ∆Lp in der Drehimpulsbilanz zunächst vernachlässigt werden.
Der Term ∆Lω beinhaltet die Drehimpulsübertragung von Photonen des einfallenden
Lichts auf das Gesamtsystem bzw. vom System auf emittierte Phononen. Der Drehimpulsübertrag des anregenden Lichts auf die Probe ist verschwindend gering, da die 3dÜbergangsmetalle Eisen und Nickel optisch nahezu isotrop sind. Links- und rechtszirkular
37
2. Theorie II: Ferromagnetismus
polarisiertes Licht wird daher gleich stark absorbiert [Koo00]. Im Verlauf dieser Arbeit
wird sich außerdem zeigen, dass die unter Entmagnetisierung emittierte THz-Strahlung
linear polarisiert ist. Somit ist eine Änderung des Gesamtdrehimpulses über diesen Kanal
vernachlässigbar klein.
Für eine ultraschnelle Entmagnetisierung im sub-Pikosekundenbereich bleiben also nur
noch die beiden elektronischen Beiträge ∆Le und ∆Se . Für 3d-Übergangsmetalle wird J
hauptsächlich von den Spins S bestimmt; die 3d-Elektronen tragen einen verschwindend
kleinen Bahndrehimpuls Le [Koo03]. Wegen des g-Faktors von ge ≈ 2 erzeugt der Spin S
nach (2.3) ein doppelt so großes magnetisches Moment wie der Bahndrehimpuls L. Eine
Entmagnetisierung unter Drehimpulsübertrag von Spin- auf Bahndrehimpuls mit ∆Le =
∆Se ist also durchaus vorstellbar. Nimmt man an, dass vor der Anregung Le = 0 gilt, kann
so maximal (ge − 1)/ge = 50% der Magnetisierung aufgehoben werden.
38
3. Experimenteller Aufbau
Zur Untersuchung der Ladungsträgerdynamik werden in dieser Arbeit dünne Schichten der
3d-Übergangsmetalle ultraschnell entmagnetisiert. Das geschieht durch Anregung der Proben mit ultrakurzen nahinfraroten Laserpulsen. In ersten Teil dieses Kapitels soll das für
die Erzeugung dieser THz-Pulse verwendete Lasersystem vorgestellt werden. Der Entmagnetisierungsprozess hat die Emission eines elektrischen Feldes mit Frequenzen im THzBereich zur Folge, das zeitaufgelöst detektiert wird. Der dafür nötige Aufbau ist ebenfalls
Gegenstand dieses Kapitels.
Der zweite Teil des Kapitels beinhaltet eine Beschreibung der für diese Arbeit verwendeten
10 nm dicken Nickel-Probe. Wichtig für die Charakterisierung ist die materialspezifische
Hysteresekurve, die über den magnetooptischen Kerr-Effekt aufgenommen wird. Der für
Messungen von THz-Emission benutzte Probenhalter wird ebenfalls vorgestellt.
3.1. Optische Systeme
3.1.1. Das Lasersystem
Das Lasersystem besteht aus zwei Komponenten: einem Laser-Oszillator und einem Verstärker.
Die in dieser Arbeit verwendeten Modelle sollen im Folgenden kurz beschrieben werden,
für genauere Informationen sei auf die Literatur verwiesen [Hir98].
Der Laser-Oszillator
Bei dem Oszillator handelt sich um das Modell Femtosource Compact der Firma Femtolasers GmbH. Als Verstärkermedium zur Erzeugung der kurzen Pulse dient ein mit Ti3+ Ionen dotierter Saphir-Kristall (Ti:Al2 O3 ). Der Kristall wird gepumpt mit 532 nm Licht
eines Nd:YVO4 Festkörperlasers, was in einer breitbandigen Emission im Bereich von 650
bis 850 nm resultiert. Der Aufbau des Oszillators ist in Abbildung 3.1 dargestellt.
Die mit dem Oszillator erzeugten Laserpulse haben eine Pulsenergie von ungefähr 10 nJ
und eine Pulsdauer von 10 fs. Das Spektrum der Pulse hat eine Bandbreite von ≈ 105 nm
bei einer Zentralwellenlänge von 790 nm.
39
3. Experimenteller Aufbau
Pumplaser: Nd:YVO4,
532 nm, 6.75 W
FS1
L
Ti:Sa
FS2
CS1
OC
ECDC
ES
Oszillatorpulse :
75MHz, 11nJ,
800nm, 10fs
CS2
L: Fokussierlinse
FS1: gekrümmter dispersiver Fokussierspiegel
FS2: gekrümmter dichroitischer Fokussierspiegel
Ti:Sa: Titan-Saphir-Kristall
CS1, CS2: gechirpte Spiegel
ES: Endspiegel des Resonators
OC: gekeilter Auskoppelspiegel und Kompensationskeil
ECDC: hochdispersive gechirpte Spiegel
("extra cavitiy dispersion control")l
Abbildung 3.1.: Schematischer Aufbau des Ti:Sa-Oszillators: Der Pumpstrahl wird über eine Linse L auf
den Ti:Sa-Kristall fokussiert. Die Grenzen des optischen Resonators werden gebildet durch den Endspiegel
ES und den leicht durchlässigen Auskoppelspiegel OC. Die Fokussierspiegel FS1 und FS2 sorgen für eine
hohe Energiedichte im optisch aktiven Medium Ti:Sa. Aufgrund der Dispersion der Gruppengeschwindigkeiten (GVD) haben nicht alle Frequenzkomponenten dieselben Umlaufgeschwindigkeiten im Resonator.
Um diesen Effekt zu kompensieren, bedient man sich gechirpter Spiegel (CS1 und CS2), welche durch eine
dielektrische Beschichtung kurze Wellenlängen oberflächennäher reflektieren als langwelligere Strahlung.
Damit haben sie eine negative GVD derart, dass der Chirp eines Pulses bei einem Umlauf im Resonator gerade kompensiert wird. Um mit Reflexionen verbundene Energieverluste zu minimieren, erfolgt die
Bestrahlung auf den Ti:Sa-Kristall im Brewster-Winkel. Der Auskoppelspiegel OC besteht aus zwei gegeneinander orientierten Keilen um zu verhindern, dass durch Mehrfachreflexionen Strahlung zurück in den
Resonator gelangt. Über mehrfache Reflexion an den gechirpten Spiegeln ECDC sollen Dispersionseffekte,
welche bei der Propagation im weiteren Aufbau auftreten, bereits vorkompensiert werden.
Der Verstärker
Während der Oszillator-Aufbau den Vorteil einer hohen Repetitionsrate hat, verlangen
verschiedene Experimente deutlich höhere Pulsenergien. Diese werden mit dem kommerziellen Femtosekunden-Verstärkeraufbau Femtopower Compact Pro [Fem] erreicht. Durch
mehrmaliges Durchlaufen eines weiteren Ti:Saphir-Kristalls werden die MHz-Pulse des Oszillators dabei weiter verstärkt. Der Aufbau ist in Abbildung 3.2 dargestellt und erklärt.
Nach Durchlaufen des Verstärkers haben die Pulse etwa das 600000-fache der ursprünglichen Energie, sind aber noch sehr lang. Über einen Prismen-Kompressor können sie aber
auf eine Dauer von ∼ 20 fs komprimiert werden.
40
3.1. Optische Systeme
verstärkter Puls:
1kHz, 0.6mJ,
800nm, 20fs
Prisma Kompressor
Po
ck
Ze els
lle
Pulsformer
Stretcher
90%
Oszillatorpulse:
75MHz, 1nJ, 800nm, 12fs
10%
Ti:Saphir
Oszillator
Oszillator Pumplaser:
532nm, 4.25W
Verstärker Pumplaser:
1kHz, 8mJ, 532nm, ~ ns
Ti:Saphir
Abbildung 3.2.: Schematischer Aufbau des kHz-Laserverstärkers: Zunächst sorgt ein Puls-Strecher dafür,
dass die Oszillator-Pulse (12 fs) auf eine Dauer von ca. 11 ps gestreckt werden. Dies ist notwendig, um einerseits Spitzenintensitäten im Verstärker zu vermeiden, die in den Komponenten nicht erwünschte nichtlineare Prozesse auslösen könnten oder sogar über deren Zerstörschwelle liegen. Andererseits wird der
Verstärkungsprozess effizienter, da mehr Pump-Leistung an die zu verstärkenden Pulse übergeben wird.
Ein Pulsformer (Dazzler der Firma fastlite) ist für die Charakterisierung der Pulsformen zuständig. In
dem darauf folgenden Multipass-Verstärker durchlaufen die Pulse mehrmals einen Ti:Saphir Kristall, der
von einem Laser (Corona von Coherent Inc.) mit einer Frequenz von 1 kHz gepumpt wird. Nach viermaligem Durchlaufen des Kristalls werden die Pulse aus dem Pulszug zunächst aus dem Multipass-Verstärker
ausgekoppelt und durch eine Pockelszelle geleitet. Wegen der Repetitionsrate des Pumplasers ist nur jeder
75000te Puls des Osziallators im Ti:Saphir-Kristall verstärkt worden. Die Pockelszelle filtert nun diese
verstärkten Pulse aus, der Strahl hat dadurch danach eine Pulsrate von 1kHz. Als zeitliche Referenz für
die Vorgänge in der Pockels-Zelle, für die Pumprate des Verstärkerkristalls und der Schwingungsfrequenz
des Shakers, der im experimentellen Aufbau der Messung noch eine wichtige Rolle spielt, dient die Repetitionsrate des Oszillators als master-clock des Experiments. Die bereits vorverstärkten Pulse werden
wieder zurück in den Multi-Pass Verstärker geleitet, den sie weitere fünf Mal durchlaufen und dabei weiter
verstärkt werden. Der Strahl wird dafür durch die zwei Multireflexionsspiegel auf den Ti:Saphir Kristall
fokussiert. Nur beim letzten Durchlauf legt man den Fokus außerhalb, da der Puls bereits genug Energie
hat, um den Kristall zu beschädigen.
3.1.2. Der Aufbau
Der experimentelle Aufbau, mit dem die Messungen an den magnetisierten Ferromagneten
durchgeführt werden, ist in Abbildung 3.3 dargestellt.
41
3. Experimenteller Aufbau
Verschiebebühne
pump: 0.6mJ, 800nm, 20fs
Verstärker
1kHz
l/2-Platte & Dünnfilmpolarisator
Oszillator
75MHz
gate: 1nJ, 800nm, 12fs
Strahlteiler
l/4-Platte &
WollastonPrisma
+
-
Polarisator
1Hz
Shaker
abgeglichene
Photodioden
l/2-Platte /
l/4-Platte
Linse
Detektionskristall
Probe
THzPolarisator
Differenzsignal
PS2
THz
Si-Wafer
PS1
90°-Parabolspiegel
Abbildung 3.3.: Schematischer Aufbau des Experiments.
Der Strahlengang
Der Oszillator dient als seed-Laser für das Verstärkersystem. Etwa 10% der Strahlung
aus dem Oszillator wird über einen Strahlteiler abgespalten, siehe auch Abbildung 3.2
und als gate- oder Abtaststrahl für den Detektionsprozess verwendet. Die restliche Strahlung durchläuft den Verstärkeraufbau. Die daraus resultierenden hochenergetischen Pulse
werden über eine Linse auf die Probe fokussiert und fungieren so als Anregungs- oder
Pump-Pulse. Die emittierte THz-Strahlung, die aus solch einem Anregungsprozess der
Probe resultiert, wird über einen 90◦ -Parabolspiegel PS1 eingesammelt und kollimiert.
Nach Durchgang durch einen Silizium-Wafer fokussiert ein zweiter 90◦ -Parabolspiegel PS2
auf den Detektionskristall. Der Si-Wafer in der Mitte der beiden Spiegel hat dabei zwei
Funktionen. Da Silizium im Sichtbaren absorbiert, im für Strahlung mit Frequenzen im
THz-Bereich aber durchlässig ist, wird erstens die restliche Anregungsstrahlung geblockt,
die noch nach Passieren der Probe vorhanden ist. Zweitens kann der gate-Strahl aus dem
Oszillator über den Wafer in den Strahlengang eingekoppelt werden. Er wird dann über
denselben Parabolspiegel PS2 ebenfalls auf den Detektionskristall fokussiert. Um die zeit-
42
4
6
3
5
2
4
1
3
0
time (ps)
Abbildung 3.4.: Messung eines THzPulses (durchgezogene Linie) aus einem
GaP-Kristall während einer Schwingungsperiode des Shakers. Die Zeit
(gestrichelt) läuft für die erste Hälfte der insgesamt tausend Abtastpunkte rückwärts. Deshalb erscheint das erste elektrische Feld gegenüber dem zweiten gespiegelt. Ein negativer Zeitverlauf
entspricht einer Rückwärtsbewegung des
Shakers. Der dargestellte Puls ist mittels
DFG in GaP erzeugt. Es handelt sich dabei um eine Mittelung über 30 ShakerPerioden.
Signal (mV)
3.1. Optische Systeme
2
-1
1
emitter: GaP
detector: GaP
-2
0
200
400
600
Laser shots
800
0
1000
liche Verzögerung der beiden Pulse grob zu regeln, hat man eine Verschiebebühne zur
Verfügung, mit der man die Weglänge des Pumpstrahls variiert. So kann die zeitliche Differenz zwischen gate- und Pumppuls festgelegt werden.
THz-Detektion: Der Shaker
Stimmt zusätzlich zum zeitlichen auch der räumliche Überlapp von THz- und gate-Puls,
so kann über den bereits im Theorieteil ausführlich besprochenen elektrooptischen Effekt die Elliptizität des elektrischen Feldes des sichtbaren Lichts und somit die elektrische
Feldstärke des THz-Pulses gemessen werden. Der viel kürzere sichtbare Puls muss dafür
den gesamten THz-Puls zeitlich abtasten. Für die Variation der Ankunftszeit des gatePulses sorgt dabei ein schwingender Retroreflektor, ein sogenannter Shaker, der mit einer
Frequenz von etwa 1 Hz sinusförmig vor und zurück schwingt. Die Amplitude der Schwingung ist dabei so gewählt, dass die Abtastlänge der Dauer des gesamten Pulses entspricht.
Die Frequenz des Shakers wird so festgelegt, dass während einer Schwingungsperiode genau 1000 Laserpulse des Verstärkers erfolgen. In einer Schwingungsperiode werden dabei
also THz-Wellenformen an je 500 Punkten in Vorwärts- und Rüchwärtsrichtung gemessen.
Abbildung 3.4 zeigt eine solche Messung.
Man ist somit in der Lage, zwei THz-Transienten pro Sekunde aufzunehmen. Der Vorteil
des Shakers gegenüber einer normalen Verschiebebühne besteht darin, dass man wirklich
jeden “Schuss” des Verstärkers für die Messung nutzen kann. Bei Benutzung einer Verschiebebühne gehen alle Laserschüsse in den Verfahrphase verloren.
THz-Emission von Ferromagneten
Die Probe ist so in den Strahlengang eingebracht, dass der anregende Puls zunächst das
Glassubstrat durchläuft und dann in die Nickelschicht eindringt. Der durch die Propagation
43
3. Experimenteller Aufbau
in Nickel erzeugte THz-Puls wird nach Verlassen der Nickelschicht von einem Parabolspiegel zunächst kollimiert, um von einem zweiten Parabolspiegel auf den Detektor fokussiert
zu werden. Zur Vermeidung von Rückreflexionen des Pumpstrahls in den Laser ist die
Probe leicht schräg in den Strahlengang eingebracht. Der Einfallswinkel θ zwischen Oberflächennormalen und Strahlengang ist also bei allen Messungen ungleich Null.
Zur Variation der Polarisationsrichtung des linear polarisierten Pumpstrahls kann eine
λ/2 - Platte in den Strahlengang eingebracht werden. Einer Drehung der Platte um einen
Winkel von 45◦ entspricht dabei dem Übergang von s- zu p-polarisiertem Licht. Optional
benutzt man eine λ/4-Platte zum Übergang von linear zu zirkular polarisiertem Licht.
Um die Fluenz des Pumpstrahls zu variieren, wird ein Dünnfilmpolarisator benutzt, welcher
durchlässig für s-polarisierte Strahlung ist, an dem p-polarisierte aber reflektiert wird. Mit
einer vorgeschalteten λ/2 - Platte, über die der Polarisationswinkel des Feldes festgelegt
wird, kann der Anteil der auf die Probe fallende Strahlung geregelt werden. Die Größe des
Strahls auf der Probe bleibt dabei stets konstant.
Die emittierte THz-Strahlung durchläuft nach Erzeugung einen Fern- und MittelinfrarotPolarisator der Firma Infraspecs [Inf07], welcher nur die gewünschte Komponente des
emittierten Feldes passieren lässt. Der Polarisator weist eine Absorption von 99.9% bei
Querstellung auf.
Um Absorption der THz-Strahlung an Wasserdampf zu vermeiden, ist der ganze Aufbau
zudem bei allen Messungen mit Stickstoff geflutet [Mit03].
3.2. Proben und Probenhalter
3.2.1. Aufbau der Proben
In dieser Arbeit wird eine Schicht des ferromagnetischen Metalls Nickel untersucht. Um
eine möglichst homogene Anregung zu erreichen und Einflüsse des Wärmetransports zu
minimieren, sollten die Filme deutlich dünner als die Eindringtiefe d1/e ≈ 15 nm des 800nm-Lichts sein. Die verwendete Probe wurde in der Gruppe von Prof. Markus Münzenberg
am IV. Physikalischen Institut der Universität Göttingen hergestellt.
Als Substrat dient eine 1 bis 2 mm dicke Quarzplatte. Im Sputterverfahren wurde eine
10 nm dicke Nickelschicht aufgetragen. Zum Schutz vor Oxidation ist die Nickelschicht mit
2 nm Palladium abgedeckt. Die Palladiumschicht ist optisch dünn gegen die verwendeten
Lichtwellenlängen.
Vom optischen Standpunkt sollte sie also keinen Einfluss auf die experimentellen Ergebnisse
haben. Vergleichende Experimente mit und ohne Schutzschicht haben gezeigt, dass auch
die magnetischen Eigenschaften durch das Palladium nicht modifiziert werden [Mün].
44
3.2. Proben und Probenhalter
3.2.2. Magnetische Eigenschaften der Proben
(a)
(b)
x
M
a
z
Elektromagnet
y
?
Einc
b
Analysator
a
-L
Ne
He
r
se
Eref
Photodiode
Abbildung 3.5.: (a) schematische Darstellung der Funktionsweise des longitudinalen magnetooptischen
Kerr-Effekts: Nach Reflexion an der Probe ist das Licht leicht elliptisch polarisiert. Von ϑ der Rotationsellipse kann man auf die Magnetisierung der Probe schließen. (b) Aufbau zum Vermessen der Hysterese
der Probe: Als Lichtquelle dient ein kommerzieller HeNe-Laser (Ausgangsleistung ≈ 5 mW), der so ausgerichtet wird, dass das Licht s-polarisiert auf die Probe trifft. Der Spotdurchmesser auf der Probe beträgt
ungefähr 1 mm. Nach der Reflexion passiert der Strahl einen Analysator, der nur Polarisationskomponenten durchlässt, die parallel zu dessen Vorzugsachse ausgerichtet sind. Nach Passieren des Analysators wird
die Intensität des Lichtes mittels einer Photodiode gemessen. Zur Messung des MOKE in einem externen
Magnetfeld ist die Probe in einem 12 mm breiten Spalt eines ringförmigen Eisenkerns untergebracht, der
sich im Inneren einer Spule mit 300 Windungen befindet.
Die Magnetisierung der Proben wurden mit dem magnetooptischen Kerr-Effekt (MOKE)
untersucht. Seine Funktionsweise ist in Abbildung 3.5 (a) dargestellt, Teil (b) zeigt die
schematische Darstellung des Aufbaus. Aus der gedrehten Polarisation um θ eines von
der Probe reflektierten optischen Feldes kann die Magnetisierung M der Probe bestimmt
werden. Im statischen Fall sind sie näherungsweise über den linearen Zusammenhang
θ =a·M
verknüpft. Der Skalierungsfaktor a ist ein Maß dafür, wie stark die magnetischen Eigenschaften des Materials an seine optischen Eigenschaften koppeln.
Für die Nickel-Probe sollen einige Magnetisierungs- oder Hysteresekurven aufgenommen
werden. Diese beschreiben das Verhalten der makroskopischen Magnetisierung in Abhängigkeit eines externen Magnetfeldes. Zu diesem Zweck wird das Magnetfeld des Elektromagneten durch Regulierung des Spulenstroms zwischen zwei gegengleichen Werten langsam
hin- und hergefahren. Um zu sehen, in welcher Weise die einstellbare Stromstärke von
der Stärke des Magnetfelds abhängt, wird zuerst eine Eichmessung vorgenommen. Dafür
wird eine Hallsonde [PE] benutzt, welche in den Spalt des Magneten eingeführt wird. Das
Ergebnis ist in Abbildung 3.6 zu sehen.
45
3. Experimenteller Aufbau
magnetic field (mT)
60
40
20
0
-20
-40
-60
-3
-2
-1
0
1
electric current (A)
2
3
Abbildung 3.6.: Kenninie der Spule. Die Stromstärke in der Spule wird automatisch von -3 A bis
+3 A durchgefahren und die zugehörigen Feldstärken mithilfe einer Hall-Sonde aufgezeichnet. Vernachlässigt man die leichte Hysterese, so ergibt sich ein linearer
Zusammenhang zwischen Stromund Feldstärke. Die Steigung der
Ausgleichsgeraden findet man zu
b = (−2.22 ± 0.11) mT/A, wenn
man beim Fit einen Durchgang
durch den Koordinatenursprung
erzwingt.
Nun können die Hysteresekurven der Probe aufgenommen werden. Wichtige Größen sind
dabei die Koerzitivfeldstärke BK , die benötigt wird, um die Magnetisierung der ausgerichteten magnetischen Momente zu kompensieren, sowie die Sättigungsmagnetisierung MS , bei
der alle magnetischen Momente parallel zur Feldrichtung ausgerichtet sind. Die Bestimmung letzterer ist allerdings durch den MOKE nicht möglich, da die Kopplungskonstante
a unbekannt ist.
Ni
633
Co
1394
Fe
1039
Koerzitivfeld BK (mT)
2.27 ± 0.12
5.43 ± 0.47
10.2 ± 0.93
Eindringtiefe für 800 nm (nm)
14.53 ± 0.42
13 ± 1.2
21 ± 3
Eindringtiefe für 2 bis 5 THz (nm)
80 ± 15
80 ± 20
45 ± 7
Curie-Temperatur TC (K)
Tabelle 3.1.: Charakteristische Daten von Nickel, Kobalt und Eisen. Die Curie-Temperaturen TC stammen
aus [Ger99]. Schichtdickenabhängigkeiten von TC können vernachlässigt werden, da es sich dabei um reine
Oberflächeneffekte handelt, welche sich erst ab Schichdicken < 30 ML bemerkbar machen [Far93]. Die
Koerzitivfelder BK sind aus mit dem vorgestellten Aufbau gemessenen Hysteresekurven bestimmt. Die
Eindringtiefen sind die Weglängen im Metall, bei denen die Intensität der eindringenden Welle auf 1/e
abgefallen ist. Die für deren Berechnung benötigten Absorptionskonstanten wurden aus [Pal85] entnommen.
Abbildung 3.2.2 zeigt die Hysteresekurve des 10 nm dicken Nickelfilms.
46
3.2. Proben und Probenhalter
Kerr-rotation θ (arb. units)
0.3
Ni 10nm
0.2
0.1
0.0
-0.1
-0.2
-0.3
-10
-5
0
5
10
magnetic field (mT)
15
Abbildung 3.7.: Hysteresekurve des 10nm-Nickelfilms: Kerr-Drehung θ als Funktion des äußeren Magnetfeldes Bext für den Nickelfilm der Dicke d = 10 nm. Es ist anzunehmen, dass ein genügend großes Bext
die Ausrichtung aller magnetischen Momente parallel zu Bext erzwingt. Ebenso sollte sich das Kerr-Signal
einem Sättigungswert annähern. Das ist der gezeigten Kurve deutlich anzusehen; die Probe wird in die
Sättigungsmagnetisierung MS := M ||Bext →∞| getrieben.
3.2.3. Der Probenhalter
y
x
Probe
Permanentmagneten
Abbildung 3.8.: Der Probenhalter: Beim Bau wurde darauf geachtet, keine magnetischen Teile zu verwenden, welche das Magnetfeld beeinflussen könnten.
Um die ferromagnetischen Proben stets in Sättigungsmagnetisierung zu halten und gleichzeitig durch Laserpulsanregung Strahlung in Transmission emittieren zu lassen, bedarf
es eines speziellen Probenhalters. Er sollte ein möglichst homogenes Magnetfeld am Ort
der eingespannten Probe aufweisen. Zudem muss die Richtung des Feldes variiert werden
47
3. Experimenteller Aufbau
können, ohne die Position des Spots auf der Probe zu verändern.
Der für diese Arbeit verwendete Probenhalter ist in Abbildung 3.8 dargestellt. Die Proben
werden in der Mitte in einen nach beiden Seiten offenen Hohlzylinder, der aus zwei aufeinanderschraubbaren Teilen besteht, eingespannt. Da die ferromagnetischen Filme auf Glas
gedampft sind und dieses für die erwartete THz-Strahlung undurchlässig ist, muss darauf
geachtet werden, dass die Glasseite der Probe in Richtung des einfallenden sichtbaren Laserstrahls zeigt, welcher das durchsichtige Glas natürlich problemlos passieren kann. Der
Zylinder ist umgeben von einem quaderförmigen Aluminiumblock, an dessen Seiten sich
zwei kreisförmige Aussparungen befinden, in die zwei zylinderförmige Permanentmagneten
eingelassen und befestigt werden können. Diese Magnethalterung ist gegen die feste Probenhalterung drehbar gelagert und ermöglicht so das problemlose Ummagnetisieren, ohne
die Probe selber bewegen zu müssen.
Zur Verifizierung der Homogenität soll nun das Magnetfeld im Inneren des Probenhalters
vermessen werden. Dazu wird wieder eine Hallsonde benutzt [PE], dessen Position sich mit
einer entsprechenden Halterung auf wenige Mikrometer genau bestimmen lässt. Gemessen
werden sowohl die x- als auch die y-Abhängigkeit, siehe Inset in Abbildung 3.8. Auf eine
Messung in z-Richtung wurde verzichtet, da die Proben hinreichend dünn sind, um eine
Abhängigkeit der Feldstärke in dieser Richtung zu vernachlässigen. Die z-Position, an der
die Filme eingespannt werden ist außerdem immer gleich und durch die Geometrie des
Aufbaus festgelegt.
(a)
140 (b)
80
magnetic field (mT)
magnetic field (mT)
100
60
40
20
120
100
80
60
40
20
0
-4
-2
0
2
x-position (mm)
4
0
-4
-2
0
2
4
y-position (mm)
Abbildung 3.9.: Messung der Feldstärke des durch die umliegenden Permanentmagnete erzeugten Magnetfeldes im Inneren des Probenhalters in Abhängigkeit der x- und und der y-Position. Die z-Position der
Messung entspricht der, an der sich bei den Emissionsmessungen die Filme befinden.
Das Ergebnis der Messungen ist in Abbildung 3.9 zu sehen.
Man kann also in guter Näherung davon ausgehen, dass sich das Magnetfeld im Nullpunkt der beiden Richtungen, an dem sich auch der Laserspot auf der Probe befinden
48
3.2. Proben und Probenhalter
soll, homogen ist. Die Feldstärke nimmt bei wachsendem Abstand vom Mittelpunkt in yRichtung und damit in Richtung einer der Permanentmagneten Werte von über 300 mT
an, während sie, wie zu erwarten, in x-Richtung immer kleiner wird. Am Mittelpunkt hat
das Magnetfeld eine Stärke von knapp über 85 mT, man kann also nach den Ergebnissen
des letzten Abschnitts sicher sein, dass sich alle verwendeten Proben bei Einbringung in
den Probenhalter in Sättigungsmagnetisierung befinden.
49
3. Experimenteller Aufbau
50
4. Ergebnisse I: Die Detektorantwort
In diesem Kapitel soll die Wirkungsweise der in Kapitel 2 hergeleiteten Detektorantwortfunktion experimentell getestet werden. GaSe als Detektionskristall wird diskutiert.
4.1. Die Detektorantwortfunktion
4.1.1. Die Messdaten
Um die Richtigkeit der in Abschnitt 1.5.1 hergeleiteten Detektoranwortfunktion hDet (Ω)
zu überprüfen, wird in einem einfachen Experiment ein und derselbe THz-Wellenzug mit
ZnTe-Detektionskristallen der Dicken d = 5 µm, d = 10 µm und d = 300 µm sowie einem
GaP-Kristall der Dicke d = 250 µm aufgenommen. Die THz-Strahlung wird durch optische
Gleichrichtung in einem 30 µm dicken GaSe-Kristall erzeugt. Dadurch entstehen Pulse,
deren Spektrum einen großen Frequenzbereich von ca. 11 bis 40 THz abdeckt [Hub00a].
Die gemessenen Signale sind in Abbildung (4.1) dargestellt. Wie bereits in Abschnitt 1.5.2
erwähnt, kommt es bei den dünnen Detektionskristallen (d = 5 µm und d = 10 µm) zu
Reflexionen an der Klebefläche zwischen Detektions- und Halterungskristall. Die dicken
Detektionskristalle zeigen keinerlei Rückreflexionen des Pulses im beobachteten Zeitfenster.
In Bezug auf die Größenordnung der Signale sind die der dicken Kristalle durchaus mit
denen der dünnen vergleichbar!
In ZnTe beträgt die Gruppengeschwindigkeit vg (ω) = dω/dk ≈ 9.3 · 107 m/s bei einer Zentralwellenlänge von 800 nm. Die erste Reflexion in ZnTe würde man damit um
∆t5 µm ≈ 125 fs, ∆t10 µm ≈ 250 fs, ∆t300 µm ≈ 6.5 ps für die ZnTe-Kristalldicken 5 µm, 10 µm
und 300 µm zum Hauptpuls zeitlich versetzt erwarten. In Abbildung 4.1 sind diese Reflexion zu sehen; sie stimmen mit der Abschätzung ungefähr überein. Leichte Abweichungen der
Verzögerung im 5 µm-Kristall sind auf die ungenaue Kenntnis der Dicke zurückzuführen—
offensichtlich handelt es sich eher um einen Kristall der Dicke d = 7 µm. Auch die zweite
Reflexion in ZnTe ist für den dünnsten Kristall zu erkennen. Bei den dicken Kristallen
(300 µm-ZnTe und 250 µm-GaP) sind wie erwartet keinerlei Reflexionen des Detektionskristalls im beobachteten Zeitfenster zu erkennen. Die deutlich ausgeprägten Reflexionen,
die unabhängig der Detektordicken in allen Graphen gleichermaßen auftreten, stammen aus
dem 30 µm dicken Generationskristall GaSe. Die Gruppengeschwindigkeit bei λ = 800 nm
beträgt hier vg ≈ 1.05·108 m/s; es ist also eine Reflexion bei ∆t = 600 fs zu erwarten. (Auch
hier liegt die leichte Abweichung an ungenauen Kenntnis der Dicke des GaSe-Kristalls oder
der Gruppengeschwindigkeit vg ).
51
4. Ergebnisse I: Die Detektorantwort
Reflexionen in ZnTe
400
ZnTe 5µm
Reflexion in ZnTe
-6
S (x10 )
300
ZnTe 10µm
200
Reflexionen in GaSe
100
ZnTe 300µm
GaP 250µm
0
0
200
400
600
800
time (fs)
Abbildung 4.1.: THz-Puls aus einem 30µm dicken GaSe-Kristall, gemessen mit ZnTe-Detektionskristallen
verschiedener Dicken. Die Signale sind auf die transmittierte Gesamtintensität normiert und zur besseren
Übersicht entlang der Ordinate gegeneinander verschoben. Die erste Reflexionen des 5µm- und des 10µmKristalls treten bereits nach ca. 200fs bzw. 250fs auf. Die vom Detektionskristall unabhängige Reflexion
nach 600fs stammt aus dem Generationskristall GaSe.
4.1.2. Korrektur der Pulse
Das Ziel ist die Bestimmung des THz-Pulses unabhängig davon, welcher Kristall für die
Detektion verwendet wurde. Eine Korrektur auf die jeweilige Detektoranwort und der Vergleich der korrigierten Transienten liefert einen empfindlichen Test über die Richtigkeit
der in Abschnitt 1.5.1 hergeleiteten Formel (1.36). Abbildung 4.2 (a) zeigt einen eindeutigen Unterschied zwischen den gemessenen Signalen, die mit verschieden dicken ZnTe- und
einem GaP-Kristall aufgenommen wurden. Anwendung der Korrektur der Detektoranwortfunktionen (1.35) sollten auf denselben Ausgangspuls vor Eintritt in den Detektionskristall
führen.
Abbildung 4.2 (b) zeigt die Pulse nach der Korrektur. Die Formen der Pulse stimmen in allen Fällen bis ins Detail sehr gut überein; lediglich die Amplitude des von GaP stammenden
Feldes zeigt leichte Abweichungen von denen, die mit ZnTe aufgenommen wurden. Dieser
Effekt liegt möglicherweise an der ungenauen Kenntnis der elektrooptischen Konstanten
oder der Brechungsindizes.
52
4.1. Die Detektorantwortfunktion
S
(a)
(b)
Abbildung 4.2.: (a) THz-Puls aus einem GaSe-Kristall der Dicke 30µm aufgenommen mit ZnTeDetektionskristallen verschiedener Dicken und einem GaP-Detektionskristall. (b) Transienten nach Korrektur mit der Detektorantwortfunktion hDet nach (1.35), siehe auch Abbildung 1.11. Die Formen der
korrigierten Pulse stimmen bis ins Detail sehr gut überein.
4.1.3. GaSe als Detektionskristall
In Abschnitt 1.5.2 wurde bereits die Verwendung von GaSe als Detektionskristall theoretisch diskutiert. Der Abtaspuls sowie die zu messende THz-Strahlung sollen dabei senkrecht
auf den Kristall fallen, sodass die Doppelbrechung keine Rolle spielt und nur der ordentliche
Brechungsindex relevant ist. Durch die Verwendung eines dicken GaSe-Kristalls vermeidet
man phase-matching Oszillationen, siehe Abschnitt 1.5.2. Abbildung 1.12 (a) zeigt einen
THz-Puls aus einem 30µm-GaSe Generationskristall aufgenommen mit einem 200µm-GaSe
Kristall. Zum Vergleich wurde derselbe Puls auch mit einem 300µm-ZnTe Kristall gemessen. Das Spektrum des Pulses ist in Abbildung 1.12 (b) zu sehen. Es zeigen sich keine
großen Unterschiede der Messergebnisse, nur die Amplitude des von GaSe aufgenommenen
Feldes ist etwas kleiner.
Offenbar ist ein dicker GaSe-Kristall zur THz-Detektion unter senkrechtem Einfall gut
geeignet. Die theoretische Vorhersage, dass das Signal gegenüber dem des ZnTe-Detektors
53
4. Ergebnisse I: Die Detektorantwort
um einen Faktor 2 größer ist, konnte nicht verifiziert werden. Ein möglicher Grund dafür ist
die ungenaue Kenntnis der linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften von GaSe.
Dünne GaSe-Kristalle können ebenfalls zur THz-Detektion verwendet werden. Dazu wird
die Doppelbrechung des Kristalls ausgenutzt und der Einfallswinkel der Strahlung muss
so gewählt werden, dass die Phasenanpassungsbedingung erfüllt ist [Küb05]. Damit haben
sichtbare und THz-Strahlung annähernd dieselbe Geschwindigkeit im Kristall, und der
Detektionsprozess erreicht eine optimale Effizienz. Allerdings sind die gemessenen Spektren
auch schmalbandiger, da die Phasenanpassung nur in einem bestimmten Frequenzband
erfüllt ist.
(b)
ZnTe 300µm
GaSe 200µm
ZnTe 300µm
Spectrum (arb. units)
1.0
Signal (arb. units)
4
(a)
0.5
0.0
3
2
GaSe 200µm
1
-0.5
0
-200
0
100
time (fs)
200
0
300
10
20
30
40
50
frequency (THz)
60
70
5
(c)
ZnTe 300µm
corrected
(d)
magnitude (x10 m/Vs)
0.8
-9
Spectrum (arb. units)
1.0
-100
0.6
GaSe 200µm
corrected
0.4
0.2
0.0
detector
response
function
4
200µm
hGaSe(Ω)
3
2
300µm
hZnTe(Ω)
1
0
0
10
20
30
40
50
frequency (THz)
60
70
0
10
20
30
40
50
frequency (THz)
60
70
Abbildung 4.3.: (a) THz-Puls aus einem 30-µm-GaSe-Kristall aufgenommen mit einem 300 µm dicken
ZnTe-Kristall und einem 200 µm dicken GaSe-Kristall. (b) Betrag des Spektrums des Pulses. (c) Betrag
des Spektrums nach Korrektur durch die Detektoranwortfunktionen, dargestellt in (d).
54
5. Ergebnisse II:
THz-Emissionsspektroskopie an
Nickel
In diesem Kapitel werden die Messergebnisse präsentiert und diskutiert. Es werden die Ergebnisse der THz-Emission eines laserangeregten Ni-Films gezeigt. Der Emissionsprozess
als Folge ultraschneller Entmagnetisierung der Probe wird diskutiert. Durch eine Modellrechnung kann gezeigt werden, dass tatsächlich der schnelle Einbruch der Magnetisierung
für die Emission von THz-Strahlung verantwortlich ist.
5.1. THz-Emission nach Laseranregung dünner
Nickelfilme
30
25
20
-9
|hDet(Ω)| (x10 m/Vs)
250µm
hGaP (Ω)
15
10
5
Abbildung 5.1.: Betrag der Detektoranwortfunktion |hDet (Ω)| für einen 250 µm dicken GaP-Kristall.
0
0
5
10
15
frequency (THz)
20
Für die zeitaufgelösten THz-Emissions Messungen wird ein Nickelfilm der Dicke d = 10 nm
durch einen 20-fs-Puls unter senkrechtem Einfall angeregt. Zwei umliegende Permanentmagnete sorgen dafür, dass der Film kontinuierlich in Sättigungsmagnetisierung gehalten wird.
Ein vor der Verstärkung ausgekoppelter Bruchteil des Laserstrahls dient als Abtastpuls für
die emittierte THz-Strahlung.
55
5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
S+
detector: GaP
S
-
detector: ZnTe
detector: GaP
S
M
Abbildung 5.2.: (a) Emittierter THz-Puls aus einem 10 nm-Nickel Film gegengleicher in-plane Magneti+
sierung aufgenommen mit einem 250 µm dicken GaP-Detektionskristall. (b) Spektrum SNi
(Ω). Es deckt
Frequenzen bis zum Restrahlenbereich des Detektors GaP bei ungefähr 8 THz ab. Zum Vergleich ist gestrichelt das Spektrum eines aus GaSe stammenden Feldes eingezeichnet. Der Reststrahlenbereich um 8 THz
des Detektors GaP ist zu erkennen. (c) Spektrum desselben THz-Pulses aufgenommen mit einem 300 µm
dicken ZnTe-Detektionskristall. Auch hier wurde zum Vergleich ein GaSe-Spektrum eingezeichnet. Wie zu
sehen, setzt die Phononenabsorption in ZnTe bereits um 5 THz ein. Höhere Frequenzen des in Nickel emittierten THz-Feldes als 8 THz sind nicht zu beobachten. (d) Dasselbe Nickel-Spektrum wie in Teilbild (b)
mit der Detektorantwortfunktion des GaP-Kristalls. Alle Pulsspektren sind auf ihr Maximum normiert.
Erste Testmessungen haben gezeigt, dass für das emittierte elektrische Feld hauptsächlich
Frequenzen bis etwa 10 THz zu erwarten sind. Aus diesem Grund wurde GaP als Detektionskristall verwendet, da es im Vergleich zu ZnTe oder GaSe bis ≈ 8 THz durchgehend
empfindlich ist. Da die Dicke der Nickelschicht von 10 nm im Vergleich zur optischen Wellenlänge des anregenden Lichts klein ist, können Geschwindigkeitsfehlanpassungen zwischen dem THz-Feld und dem Pumppuls vernachlässigt werden.
56
5.1. THz-Emission nach Laseranregung dünner Nickelfilme
Das elektrooptische Signal S + eines aus der Nickelprobe emittierten Feldes ist in Abbildung
+
5.2 (a) zu sehen. Abbildung 5.2 (b) zeigt den Betrag |SNi
(Ω)| des Spektrums im Vergleich
zum Spektrum eines durch Differenzfrequenzerzeugung in GaSe erzeugten Feldes. Es überdeckt alle Frequenzen in dem für den GaP-Detektor empfindlichen Bereich bis 8 THz. Der
Vergleich mit dem ebenfalls eingezeichneten Spektrum eines THz-Pulses, der mittels DFG
in einem GaSe-Kristall erzeugt wurde, zeigt, dass GaP Frequenzen, die höher sind als
≈ 9 THz, bereits wieder detektieren kann. Um sicher zu stellen, dass Nickel keine höheren Frequenzen emittiert, die in GaP “verloren gehen”, wurde dieselbe Messung auch mit
ZnTe aufgenommen, da dies schon ab 7 THz wieder empfindlich ist, vergleiche Abbildung
5.2 (c). Auch hier sind keine Frequenzen oberhalb 9 THz des emittierten THz-Feldes zu beobachten. Man kann also davon ausgehen, dass GaP für die Emissionsmessungen an dem
Nickelfilm als Detektor ausreicht. Teilbild (d) zeigt nochmals vergleichend die Detektorantwortfunktion von GaP.
Die Tatsache, dass keine Frequenzen über 9 THz auftreten, legt den Schluss nahe, dass der
für die Emission verantwortliche Vorgang nicht schneller als ∼ 100 fs sein kann.
Bei einer Drehung des äußeren Magnetfeldes und damit der Magnetisierungsrichtung um
180◦ wird das Signal nahezu vollständig negiert, es gilt also S − ≈ −S + . Man kann an dieser
Stelle aber noch nicht davon ausgehen, dass die THz-Emission wirklich durch die mögliche
Entmagnetisierung der Probe verursacht wird. Der Vorzeichenwechsel bei Ummagnetisieren der Probe ist dafür eine notwendige, jedoch noch keine hinreichende Bedingung. Die
Variation einiger experimenteller Parameter soll weiteren Aufschluss über den Ursprung
der Strahlung geben.
5.1.1. Variation der Anregungspolarisation
Zunächst wird das emittierte elektrische THz-Feld in Hinblick auf verschiedene Polarisationen des anregenden optischen Feldes untersucht.
In Abbildung 5.3 (a) ist das quadratische Mittel
Z
2
hS i = dt S 2
des Signals in Abhängigkeit des Polarisationswinkel ϕ des Pumpstrahls dargestellt. Einem
Winkel von ϕ = 0◦ entspricht dabei s-polarisiertes Licht, entsprechend ist für ϕ = 90◦ der
Pumpuls p-polarisiert. Über einen THz-Polarisator wird zusätzlich sichergestellt, dass nur
die y-Komponente des THz-Feldes gemessen wird.
Die Polarisationsrichtung des Pumpulses hat offenbar nur einen leichten Einfluss auf das
emittierte THz-Feld. Das spricht für die Tatsache, dass nur ein kleiner Bruchteil des Feldes
durch den χ(2) -induzierten Prozess der Differenzfrequenzerzeugung entsteht.
Weiterhin ist das emittierte Feld unabhängig davon, ob die Pumpstrahlung linear oder
zirkular polarisiert ist. Das zeigt Abbildung 5.3 (b); die beiden Felder stimmen in allen
Belangen genau überein.
57
5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
1.0
zirkular
linear
Signal (arb. units)
0.6
sin-fit
0.4
2
(<S >)
1/2
(arb. units)
0.20
0.8
0.15
0.10
0.05
0.00
-0.05
0.2
Pump-Polarization: s @0°
p @90°
(a)
-0.10
(b)
0.0
0
30
60
90
120
150
Polarization angle j (deg)
-400
180
-200
0
200
time (fs)
400
Abbildung 5.3.: (a) Mittelwert hS 2 (t)i in Abhängigkeit der Polarisationsrichtung des Pumppules. ϕ ist die
Auslenkung des Polarisationsvektors aus der s-Richtung. Es zeigt sich eine sehr kleine Abhängigkeit. (b)
THz-Feld für zirkulare und lineare Anregung; es zeigt sich kein Unterschied.
5.1.2. Variation der Magnetisierungsrichtung
emitted
THz pulse
Ni film
(b)
THz detector
M
pump pulse
20fs, 800nm
y polarizer
x
-
z
y
max
(a)
Abbildung 5.4.: (a) THz-Emission unter Variation der Magnetisierungsrichtung, schematisch. Der spolarisierte Pumppuls trifft auf die magnetisierte Probe. Die Magnetisierung M schließt mit der x-Richtung
den Winkel ϑ ein. (b) Die Amplitude des Signals S in Abhängigkeit von ϑ.
Als nächstes wird das emittierte THz-Feld in Abhängigkeit der Magnetisierungsrichtung
der Probe gemäß Abbildung 5.4 (a) gemessen. Der zur Anregung der Probe verwendete
Pumpstrahl ist in x-Richtung polarisiert.
Abbildung 5.4 (b) zeigt das Ergebnis: Gegen den zugehörigen Winkel ϑ aufgetragen ist die
Amplitude maxt S des Signals. Es zeigt ein oszillatorisches Verhalten in ϑ und kann durch
58
5.1. THz-Emission nach Laseranregung dünner Nickelfilme
eine Cosinus-Funktion mit konstantem offset B genähert werden,
maxt [S(ϑ)] = A · cos ϑ + B ,
(5.1)
hat also eine einzählige Symmetrie.
Damit konnte eindeutig gezeigt werden, dass für die emittierte Strahlung folgendes gilt:
• Sie ist linear polarisiert, da für elliptisch polarisiertes Licht das Signal S nie vollständig
verschwinden würde.
• Die Polarisationsrichtung steht immer senkrecht zur Magnetisierung, E THz ⊥ M .
und das Feld zeigt ein oszillatorisches Verhalten EyTHz = |a| cos ϑ + b. Daraus folgt,
dass das Feld durch ein Kreuzprodukt darstellbar ist,
E THz (t) = a(t) × M0 .
(5.2)
Der Faktor a ist zunächst unbekannt und im Allgemeinen zeitabhängig; M0 ist die
Magnetisierung der Probe vor Anregung. Man kann davon ausgehen, dass die Richtung der Magnetisierung sich nicht ändert, und in der verwendeten Probe M k M0
gilt [Kam02]. Somit kann (5.2) geschrieben werden als
E THz (t) = a′ (t) · M (t) .
Um den Offset aus nicht-magnetischen Beiträge zu entfernen, werden im Folgenden die
Signale jeweils für entgegengesetzte Magnetisierung gemessen und dann voneinander subtrahiert,
S(t) = S + (t) − S − (t) .
Diese Ergebnisse decken sich mit den Aussagen von Beaurepaire et al. [Bea04]. Hilton et
al. [Hil04] untersuchten ebenfalls die THz-Emission unter ultraschneller Entmagnetisierung
dünner Eisenfilme. Auch dort wurde eine cosinusförmige Abhängigkeit der THz-Amplitude
von ϑ gefunden.
5.1.3. Variation der Anregungsfluenz
Es soll nun geprüft werden, in welcher Weise das elektrische THz-Feld von der Fluenz F
des anregenden optischen Laserstrahls abhängt. Eine Fluenz von 4 mJ/cm2 liegt knapp
unter der Zerstörschwelle der Probe.
Abbildung 5.5 zeigt den Mittelwert hS 2 (t)i in Abhängigkeit von F . Man findet einen linearen Zusammenhang. Im Rahmen der gegebenen Messgenauigkeit lässt sich keine Änderung
der Pulsform bzw. des Spektrums feststellen. Auf dasselbe Ergebnis kamen auch Hilton et
al., die diese Tatsache als Indiz deuteten, dass es bei der THz-Emission nicht um einen
χ(2) -induzierten Prozess handeln kann [Hil04].
Diese Aussage soll zunächst ohne weitere Interpretation stehen gelassen werden.
59
5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
1.4
1.0
linear fit
0.8
0.6
<S
2
> (arb. units)
1.2
0.4
0.2
0.0
0
1
2
3
2
Fluence (mJ/cm )
4
Abbildung 5.5.: Mittelwert hS 2 (t)i der
Differenz S = S+ − S− der beiden Signale gegengleicher Magnetisierung des
elektrischen Feldes in Abhängigkeit der
Fluenz. Die Messpunkte können durch
eine Gerade genähert werden.
5.1.4. Vergleich: THz-Emission von Goldfilmen
Auch in inversionssymmetrischen Metallen kann THz-Strahlung durch DFG erzeugt werden. An der Oberfläche wird die Translationssymmetrie gebrochen, und somit ist der Suszeptibilitätstensor χ(2) dort ungleich Null. Es handelt sich hierbei um einen reinen Oberflächeneffekt, welcher nicht von der Dicke des Metalls abhängt. Kadlec et al. berichteten
kürzlich von THz-Emission unter Laseranregung dünner Goldfilme [Kad06a].
Diese Messungen wurden nachvollzogen, indem die THz-Strahlung nach Laseranregung
dicker Goldfilme in Reflexion gemessen wurde, siehe Abbildung 5.6.
10
Ni
S(t) (arb. units)
8
6
4
2
Au
0
-2
-4
-400
0
time (fs)
400
800
Abbildung 5.6.: THz-Feld in Reflexion
emittiert von einer Goldoberfläche. Das
Signal ist um eine Größenordnung kleiner als das des Ferromagneten Nickel
(als Vergleich gestrichelt eingezeichnet).
Die Amplitude des gemessenen THz-Feldes ist klein im Vergleich zu der des von Nickel emit-
60
5.1. THz-Emission nach Laseranregung dünner Nickelfilme
tierten Feldes. Es ist nicht klar, ob man das Feld wirklich der Differenzfrequenzerzeugung
an der Oberfläche des Metalls zuschreiben kann, oder ob ein anderer Effekt dafür verantwortlich ist. In einer etwas später veröffentlichten Arbeit räumen Kadlec et al. ein, dass sich
eine Schichtdickenabhängigkeit der Emission ergibt, was der Annahme eines Oberflächeneffekts stark widerspricht [Kad06b]. Nach [Wel07] ist das hohe THz-Feld höchstwahrscheinlich durch Feldverstärkung des Laserpulses an der rauen Goldoberfläche zurückzuführen,
die zur Emission und Beschleunigung von Elektronen aus dem Goldfilm und damit zur
THz-Abstrahlung führt.
Im Fall der ferromagnetischen Proben sind solche Effekte auszuschließen, da die Nickelfilme
einen sehr kleinen Grad an Rauigkeit aufweisen [Mün].
5.1.5. Zusammenfassung der bisherigen Ergebnisse
Durch die Variation der Parameter Magnetisierungsrichtung der Probe und Polarisation
und Fluenz des Pumppulses können folgende Aussagen über den THz-Emissionsprozess
gemacht werden:
• Die Polarisationsrichtung des Pumpstrahls hat nur einen sehr kleinen Einfluss auf
das emittierte Feld. Es zeigt sich eine leichte Abhängigkeit der Feldstärke, welche
wahrscheinlich einem χ(2) -Prozess zuzuschreiben ist.
Für den Emissionsprozess spielt es keine Rolle, ob der Pumpstrahl linear oder elliptisch polarisiert ist.
• Die Stärke des emittierten Feldes in y-Richtung zeigt eine cosinusförmige Abhängigkeit von der Magnetisierungsrichtung der Probe. Es wird maximal, wenn Magnetisierung und y-Richtung einen Winkel von 90◦ einschließen, bei Parallelstellung verschwindet das Signal vollkommen. Das legt folgende Beziehung zwischen Magnetisierung M und E THz nahe:
E THz = a × M .
Weiterhin kann geschlossen werden, dass das Feld linear polarisiert ist.
• Die Feldstärke des emittierten Feldes steht in annähernd linearem Zusammenhang
zur Fluenz des Pumplichts.
• Vergleichende Messungen zur Erzeugung von THz-Strahlung an Goldoberflächen haben gezeigt, dass Differenzfrequenzerzeugung an Oberflächen das ungleich größere
THz-Signal aus Nickel nicht erklären kann.
Zusammenfassend kann gesagt werden, dass χ(2) -Effekte eine für den Emissionsprozess
vernachlässigbare Rolle spielen.
61
5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
5.2. Stromdichte und Magnetisierung
Welcher Mechanismus ist nun für die Emission der THz-Strahlung von laserangeregtem Nickel verantwortlich? Ganz allgemein ist die Quelle der Strahlung eine Stromdichte jNL [Epump ],
die durch den Pumppuls Epump in der Probe induziert wird. Das emittierte THz-Feld direkt
hinter der Probe ist dann gegeben durch den ersten Korrekturterm (1.26) des gesamten
elektrischen Feldes,
Z d
eik2 d t23
2π
′
′
THz
+
·
dz ′ jNL (z ′ , ω) · [e−ik2 z + r21 eik2 z ] . (5.3)
E (d + 0 , ω) = −
2ik
d
2
cn2 1 + r12 r23 e
0
Für ein tieferes Verständnis des Mechanismus der THz-Emission liegt daher die Betrachtung des quantenmechanischen Stromdichteoperators
e
e X
ĵ(x) =
[p̂j , δ(x − x̂j )]+ + c∇ × M̂S +
Eges × M̂S
(5.4)
2me j
2me c
nahe [Mei80]. Hier ist
M̂S (x) = ge µB
X
j
ŝj δ(x − xj )
der Operator des Spinanteils der Magnetisierung. Im vorigen Abschnitt wurde bereits gezeigt, dass das THz-Feld E THz formal über ein Kreuzprodukt mit der Magnetisierung MS
ausgedrückt werden kann. Zudem ist E THz parallel zur Stromdichte jNL ; es gilt also
jNL k E THz = a(t) × MS 0 .
Die Beiträge zur Stromdichte (5.4) sollen im Folgenden nach Termen dieser Gestalt untersucht werden:
• Der erste Term
jB =
1 X
[p̂j , δ(x − x̂j )]+
2me j
(5.5)
beschreibt den Anteil der Bahnbewegung der Elektronen. Ein Beitrag jB = a(t)×M0
prinzipiell nicht auszuschließen. Eine Beispiel ist der anomale Hall-Effekt [Her06],
dessen Stromdichte gegeben ist durch
jAHE = σAHE · E .
Wegen σAHE ∝ (MS × .) gilt dabei
jAHE ∝ MS × E .
In magnetischen Halbleitern wurde dieser Beitrag als der dominante für die Emission
von THz-Strahlung identifiziert.
62
5.2. Stromdichte und Magnetisierung
• Der zweite Beitrag
jES = c∇ × M̂S
(5.6)
ist der Kreisstrom, den der Spin, also die Drehung des Elektrons um seine eigene
Achse, verursacht. Er steht senkrecht zur Magnetisierung MS , wenn deren Richtung
e räumlich konstant ist. Dann gilt
MS = MS (r) · e und jES = c · (∇MS ) × e .
Bei jES handelt es sich um den “gewünschten” Term, da er in Spin-dominierten Ferromagneten, also Ferromagneten mit M ≈ hM̂S i, nur von der Magnetisierung M
der Probe abhängt. Sollte dieser Term der dominierende Strombeitrag sein, kann von
j leicht auf M geschlossen werden.
• Der letzte Term in (5.4)
e
Eges × M̂S
(5.7)
2me c
ist der Beitrag der Spin-Bahn-Präzession, also der Taumelbewegung des Spins aufgrund seiner Kopplung an das gesamte elektrische Feld Eges , dem er ausgesetzt ist.
Wegen des Kreuzprodukts Eges × M̂S ist klar, dass jSO ebenfalls einen Beitrag senkrecht zur Magnetisierung liefert.
jSO =
Im Prinzip können also alle Terme einen Beitrag der Gestalt a × M0 verursachen. Es ist
nun wichtig herauszufinden, welche Beiträge eventuell vernachlässigt werden können. Dazu
sollen die Größenordnungen der durch die einzelnen Beiträge der Stromdichte verursachten
THz-Felder verglichen werden.
5.2.1. Spin-Bahn-Präzession vs. Spinkreisstrom
Zunächst soll gezeigt werden, dass der Term (5.7), der von der Spin-Bahn-Präzession der
Elektronen herrührt, klein ist gegen (5.6), den Beitrag der Spin-Magnetisierung. Dazu werden in einer groben Abschätzung die Größenordnungen der resultierenden THz-Felder miteinander verglichen. Betrachtet wird ein dünner Nickelfilm der Dicke d mit Magnetisierung
in x-Richtung M = M(z) · ex , siehe Abbildung 5.4. Da die Eindringtiefe des anregenden
Lichts größer als die Dicke der Probe ist, d ≪ dpump
1/e , kann weiterhin davon ausgegangen
werden, dass die Magnetisierung in der Probe entlang der Propagationsrichtung konstant
ist, also Mz = const für z ∈ [0, d].
Für jES gilt nach räumlicher Mittelung
∂
hMS i = c · hMS i · (δ0 − δd ) · ey .
∂z
Es gibt also nur an den Grenzflächen und nicht im Inneren der Probe einen Strom, da die
Magnetisierung M dort als homogen angenommen wird. Für das THz-Feld (5.3) gilt dann
THz
EES
(d + 0+ , ω) ∝ cMS · (1 − e−ikd ) + r21 (1 − eikd ) · ey ≈ cMS · ikd · (1 − r21 ) · ey .
hjES i = c · h∇ × MS i = ey · c ·
63
5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
Die räumlich gemittelte Stromdichte (5.7) der Spin-Bahn Präzession ist
jSO =
e
hEges × MS i ≤ MS · h|Eges |i · ey ,
2me c
wobei im letzten Schritt die Cauchy-Schwarz-Ungleichung ausgenutzt wurde. Eingesetzt in
(5.3) ergibt sich das emittierte THz-Feld direkt hinter der Probe zu
THz
ESO
(d + 0+ , ω) ∝
e·d
MS · h|Eges |i · (1 − r21 ) · ey .
2me c
Für das mikroskopische elektrische Feld Eges wird
e · |Eges | =
e2
WB
=
2
aB
aB
angenommen, wobei aB ≈ 0.5 Å der Bohrsche Radius und entsprechend WB ∼ 10 eV die
typische Bindungsenergie eines Leitungselektrons ist.
Damit ergibt sich für das Verhältnis der beiden Felder
THz
|ESO
|
e · h|Eges |i
WB d1/e
=
∼
·
,
THz
2
|EES |
2me c k
me c2 2aB
mit der Eindringtiefe d1/e = |1/k| ≈ 100 nm für THz-Strahlung in Nickel. Das Verhältnis ist
also der Quotient aus der Bindungsenergie eines Elektrons und seiner Ruheenergie me c2 ≈
0.5 meV multipliziert mit dem Verhältnis von Eindringtiefe und Bohrradius. Einsetzen der
entsprechenden Größen liefert schließlich
THz
|ESO
|
∼ 10−2 .
THz
|EES |
Es kann also davon ausgegangen werden, dass der Betrag der Spin-Bahn-Präzession des
Stromoperators einen Beitrag zum abgestrahlten THz-Feld liefert, der gegen den des Spinkreisstroms vernachlässigt werden kann.
5.3. Modellierung des durch den Spinkreisstrom
erzeugten THz-Feldes
Es soll nun geprüft werden, ob der Spinkreisstrom jES aus (5.4) der für die Erzeugung des
THz-Feldes E THz relevante ist. Dazu wird zunächst der zeitliche Verlauf der Magnetisierung
M durch eine einfache Abklingfunktion beschrieben. Unter der Annahme, dass jES die
THz
Quelle der THz-Strahlung ist, kann EES
über (5.3) berechnet werden. Stimmt es mit dem
experimentell bestimmten Feld in Stärke und Form überein, so ist der Spinkreisstrom als
Ursache der emittierten Strahlung identifiziert.
64
5.3. Modellierung des durch den Spinkreisstrom erzeugten THz-Feldes
60
M (t)
(a)
(b)
simulation p = 0.5
propagation
response
50
τ = 500 fs
τ = 1000 fs
0.8 τ = 200 fs
hprop
40
hprop (Ω)
M/M0
1.0
30
20
τ = 300 fs
10
arg hprop
0.5
-0.2
τ = 100 fs
0.0
0.2
0.4
0
0.6
0.8
1.0
t (ps)
5
10
15
20
frequency (THz)
Abbildung 5.7.: (a) Modellierte Entmagnetisierung nach (5.8) für p = 0.5 und τ = 100, 200, 300, 500 und
1000 fs. (b) Antwort hprop der Propagation des THz-Feldes. Beschreibt den Einfluss, den die Propagation
inklusive Kollimierung und Fokussierung auf das Spektrum des THz-Feldes E THz (Ω) haben.
Modellierung des emittierten Feldes
Es wird angenommen, dass die zunächst zeitlich konstante Magnetisierung M0 zu einer
bestimmten Zeit t0 = 0 einbricht und mit der charakteristischen Abklingzeit τ exponentiell
auf (1 − p) · M0 abfällt. Die zeitabhängige Magnetisierung ist dann gegeben durch
M(t) = M0 · 1 + p step t · (e−t/τ − 1) .
(5.8)
Bei step t handelt es sich um die Heaviside-Stufenfunktion, deren Wert zur Zeit t = 0
von 0 auf 1 springt; sie legt den Beginn des Entmagnetisierungsprozesses bei t = 0 fest.
Abbildung 5.7 (a) zeigt M(t) für p = 0.5 - die Magnetisierung wird also langfristig auf M0 /2
abgesenkt - und Abklingzeiten von τ = 100, 200, 300, 500 und 1000 fs. Im Frequenzraum
schreibt sich (5.8) als
1
1
MS (Ω)
=p·
−
.
(5.9)
M0
iΩ − 1/τ
iΩ
Das elektrische THz-Feld, welches durch den Spinkreisstrom erzeugt wird, ergibt sich aus
(5.3) und (5.4) zu
THz
+
EES
y (d + 0 , Ω) = −
2πiΩd ikd
e M123 t12 t23 · MS (Ω) .
c
(5.10)
In Sättigung hat Nickel eine Magnetisierung M0 = 1.6µB /VEZ , wobei VEZ ≈ (3.5 Å)3 das
Volumen der Elementarzelle ist [Kop04]. Der zur Bestimmung der Transmissionskoeffizienten benötigte Brechungsindex nNi wurde aus [Pal85] entnommen. Damit hat man alle
Informationen, um das emittierte THz-Feld direkt hinter der Probe zu berechnen.
65
5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
-1.0
time (ps)
-0.5
0.0
0.5
(b)
Ni 10nm
experimental
20
0.15
experimental
detector: GaP
detector: GaP
6
0.10
-3
4
2
0
0.05
|S(Ω)| (Vs/m)
S(t) (x10 normalized)
0
(a)
10 Ni 10nm
8
1.0
frequency (THz)
5
10
15
-2
-4
0.00
(c)
Ni 10nm
(d)
Ni 10nm
35 simulation
simulation
0.20
30
0.15
τ = 200 fs
0.10
-3
Scalc(t) (x10 )
τ = 100 fs
20
15
τ = 100 fs
10
5
-1.0
|Scalc(Ω)| (Vs/m)
25
τ = 300 fs
τ = 200 fs
τ = 500 fs
τ = 300 fs
τ = 500 fs
τ = 1000 fs
τ = 1000 fs
-0.5
0.0
time (ps)
0.5
1.0
0
5
10
15
frequency (THz)
0.05
0.00
20
Abbildung 5.8.: Der direkte Vergleich für einen 10 nm dicken Nickelfilm ist in Abbildung 5.8 zu sehen.
In Teilbild (a) ist das mit GaP aufgenommene Signal S(t), in (b) der Betrag des Signalspektrums |S(Ω)|
dargestellt. Die beiden unteren Teilbilder (c) und (d) zeigen die nach (5.11) berechneten Signale Scalc (t) und
Spektren Scalc (Ω) für verschiedene Abklingzeiten τ = 100, 200, 300, 500 und 1000 fs der Magnetisierung
nach (5.8).
66
5.3. Modellierung des durch den Spinkreisstrom erzeugten THz-Feldes
Transferfunktion
Um das errechnete Feld mit experimentellen Daten vergleichen zu können, benötigt man
noch eine Transferfunktion htrans , welche sowohl die Einflüsse des Detektionsprozesses,
als auch die Einflüsse der Propagation der Strahlung von ihrer Quelle bis zum Detektor
berücksichtigt.
In Abschnitt 1.5.1 wurde bereits ausführlich auf die Detektorantwortfunktion hDet (Ω) eingegangen, und es konnte gezeigt werden, dass sie für den Rückschluss vom gemessenen
Signal S auf das Feld direkt vor dem Detektionskristall zumindest für Frequenzen oberhalb
10 THz sehr gut geeignet ist, vergleiche Abschnitt 4.1.2. Um nun noch die Propagation und
Fokussierung der THz-Strahlung zu berücksichtigen, kann man sich der in Abschnitt 1.2.2
besprochenen Gaußschen Strahlenoptik bedienen. Die durch den experimentellen Aufbau
vorgegebene Kollimierung und anschließende Fokussierung der THz-Strahlung auf den Detektor wird dabei über die Propagationsfunktion hprop (Ω) beschrieben, welche in Abbildung
5.7 (b) zu sehen ist.
Insgesamt gilt also
THz
+
S(Ω) = hDet (Ω) · hprop (Ω) · EES
y (d + 0 , Ω) .
(5.11)
Vergleich mit dem Experiment
Da es sich als schwierig erwiesen hat, aus dem gemessenen THz-Feld die Entmagnetisierung
zu berechnen, soll nun der umgekehrte Weg beschritten werden. Von dem errechneten Feld
(5.10) mit der modellierten Magnetisierung (5.8) kann über (5.11) auf das Signal Scalc (Ω) im
Frequenzbereich und über eine Fouriertransformation auf das zeitabhängige Signal Scalc (t)
geschlossen werden. Das ermöglicht einen direkten Vergleich mit dem Experiment.
Abbildung 5.8 zeigt das Ergebnis. In Teilbild (a) ist das gemessene Signal S(t), in (b)
der Betrag |S(Ω)| der Fouriertransformierten des Pulses zu sehen. Die beiden unteren
Teilbilder (c) und (d) zeigen die berechneten Signale Scalc (t) und Scalc (Ω) für verschiedene
Abklingzeiten τ der Magnetisierung. Folgendes kann beobachtet werden:
• Die Signale S und Scalc sind von derselben Größenordnung.
• S(t) stimmt von Form und Verlauf mit Scalc (t) für die kurzen Abklingzeiten τ = 100
und 200 fs näherungsweise überein. Für immer längere τ treten zwischen berechnetem
dem gemessenem Signal immer größere Abweichungen auf.
• Der gemessene Puls S(t) dauert etwa halb so lang wie der berechnete Scalc (t) für
τ = 100 fs: Die Maxima der Spektren |S(Ω)| und |Scalc(Ω)| liegen bei ≈ 2 und
≈ 1 THz.
67
5. Ergebnisse II: THz-Emissionsspektroskopie an Nickel
• Wie zu erwarten wird das Signal Scalc (t) für länger werdende Abklingzeiten τ immer
kleiner und das Maximum des Spektrums |Scalc (Ω)| verschiebt sich immer weiter zu
den tiefen Frequenzen, die Pulse Scalc (t) werden also immer länger.
• Scalc (t) weist schnelle Schwingungen auf, welche zu dem lokalen Maximum von Scalc (Ω)
bei Ω ≈ 10 THz gehören. Es handelt sich hierbei um ein Artefakt der Detektorantwortfunktion, welche an dieser Stelle ebenfalls lokal maximal ist, vergleiche Abbildung
5.1.
Interpretation und Ergebnisse
Die sehr gute Übereinstimmung des gemessenen Signals S und des berechneten Signals
Scalc in Stärke und qualitativem Verlauf ist ein starker Hinweis darauf, dass tatsächlich der
Spinkreisstrom jES die Quelle des emittierten THz-Feldes darstellt. Wegen jES = c∇ × M
ist damit auch gezeigt, dass der Entmagnetisierungsvorgang der Grund für die Emission
ist. Damit kann auf einfache Weise von einem THz-Feld E THz (t), das durch laserinduzierte
ultraschnelle Entmagnetisierung eines Ferromagneten emittiert, auf den zeitlichen Verlauf
der Magnetisierung M (t) geschlossen werden. Das ermöglicht Messungen von Magnetisierungsdynamiken mit sehr hoher Zeitauflösung.
Die Dauer der Entmagnetisierung des 10 nm dicken Nickelfilms kann über den Vergleich der
Signalformen bei unterschiedlichen Abklingzeiten grob abgeschätzt werden: Sie liegt zwischen 100 und 200 fs. Das deckt sich mit den Abschätzungen der Nickel-Entmagnetisierungszeit anderer aktueller Arbeiten, vergleiche etwa [Koo00], [Hoh97] oder [Bea96].
Keine Übereinstimmung gibt es allerdings in der Dauer der Pulse; die Spektren weisen noch
einige Unterschiede auf. Das liegt wohl zum Teil daran, dass die Detektorantwortfunktion,
deren Richtigkeit für Frequenzen oberhalb 10 THz sehr gut bestätigt werden konnte, für
tiefere Frequenzen den Detektionsprozess nicht so gut beschreibt. So ist ein Versuch, die
THz-Emission mittels DFG in GaP zu modellieren, fehlgeschlagen. Da die elektrooptischen
Konstanten in GaP auch für tiefe THz-Frequenzen gut bekannt sind [Hub00a], muss die
Fehlerquelle wohl bei den Brechungsindizes für Frequenzen bis 10 THz gesucht werden.
Weiterhin ist auch das einfache Modell (5.8) der exponentiell abfallenden Magnetisierung
nicht unbedingt exakt und auch die Behandlung der THz-Felder als Gaußsche Strahlen
zur Berechnung der Propagationseffekte ist für die tiefen Frequenzen wohl nur eine grobe
Näherung.
68
Zusammenfassung und Ausblick
Ergebnisse der Arbeit
Bei der zeitaufgelösten THz-Emissions-Spektroskopie (TRTES) wird ein nach fs-Laseranregung von einer Probe emittiertes elektromagnetisches Feld mit Frequenzen im THzBereich amplituden- und phasensensitiv detektiert. Man erhofft sich dadurch Informationen über die mit der Emission verbundenen dynamischen Prozesse auf Zeitskalen im subPikosekunden-Bereich. Ganz allgemein ist die Quelle der THz-Strahlung eine nichtlineare
Stromdichte, die durch den Anregungspuls in der Probe induziert wird.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Methode der TRTES verwendet, um die durch Anregung eines Ferromagneten mit einem kurzen Laserpuls emittierte THz-Strahlung zu identifizieren. Als Grund der Emission wird in der Literatur der plötzliche Zusammenbruch der
Magnetisierung der Probe angenommen. Die Verifizierung dieser Annahme ist Gegenstand
dieser Arbeit.
Mit einem 20-fs-Laserpuls wurde ein 10 nm dicker Nickelfilm angeregt und das emittierte
THz-Feld detektiert. Es zeigen sich keine Frequenzen oberhalb 10 THz, was dafür spricht,
dass die der Emission zu Grunde liegenden Prozesse nicht schneller als 100 fs sein können.
Um auf die induzierte nichtlineare Stromdichte in der Probe zugreifen zu können, ist die
Kenntnis des elektrischen Feldes direkt nach dessen Erzeugung erforderlich. Das durch
den elektrooptischen Effekt in einem optisch nichtlinearen Medium gemessene THz-Signal
entspricht aber nicht dem unmittelbar emittierten Feld. Man benötigt daher eine Transferfunktion, welche die Einflüsse der Propagation und des Messprozesses beschreibt.
Der Einfluss der Propagation des emittierten THz-Feldes wurde in dieser Arbeit über die
Gaußsche Strahlenoptik genähert. Die Einflüsse des Detektionsprozesses konnten mithilfe
einer ausführlich und allgemein hergeleiteten Detektorantwortfunktion bestimmt werden.
Sie erlaubt nicht nur die Umrechnung des gemessenen Signals auf das Feld vor dem Eintritt
in den Detektor, mit ihr können auch die absoluten Werte der Feldstärken bestimmt werden. Es wurde gezeigt, dass die Detektorantwortfunktion für Frequenzen oberhalb 10 THz
sehr gute Ergebnisse liefert.
Im Rahmen der Untersuchung des Detektionsprozesses stellte sich heraus, dass auch dicke nichtlineare Kristalle (200-300 µm) für die breitbandige Detektion bis ≈ 50 THz gut
geeignet sind. Das war zunächst erstaunlich, da lang angenommen wurde, dass solche Bandbreiten aufgrund von Phasenfehlanpassung nur mit sehr dünnen Kristallen nachgewiesen
69
Zusammenfassung und Ausblick
werden können. Grund dafür, dass man mit dicken Kristallen ebenfalls Signale derselben
Größenordnung und Bandbreite erhält, ist die mit der Detektion verbundene spektrale Integration des Abtastpulses. Durch diesen Mittelungsprozess über die Phasenfehlanpassungen
der einzelnen optischen Wellenlängen ergibt sich eine flache, spektral breite Detektorantwort.
Darüber hinaus bringt die Verwendung dicker Kristalle einige Vorteile mit sich: So entfallen
störende Vielfachreflexionen im Detektionsmaterial; die teure und aufwändige Herstellung
dünner Kristalle kann ebenfalls vermieden werden.
Die nichtlineare Stromdichte, die Quelle der emittierten THz-Strahlung ist, wurde nach
ihren einzelnen Beiträgen - Spinkreistrom, Spin-Bahn-Präzession und Bahnbewegung untersucht. Über eine Modellierung des Verlaufs der Magnetisierung nach Laseranregung
konnte das emittierte THz-Feld und über die Transferfunktion das Messsignal theoretisch
errechnet werden.
Ein Vergleich mit dem Experiment ergab, dass der Spinkreisstrom der für die Emission
dominante Beitrag der gesamten Stromdichte ist. Dieser ist in einfacher Weise mit der
Magnetisierung verknüpft, und hängt allein von ihr ab. Damit konnte gezeigt werden, dass
tatsächlich die ultraschnelle Entmagnetisierung der Probe durch Laseranregung für die
Emission von Strahlung im THz-Bereich verantwortlich ist.
Die Dauer der Entmagnetisierung des Nickelfilms konnte zu 100 bis 200 fs abgeschätzt
werden.
Ausblick
Interessant wären vergleichende Messungen an den anderen 3d-Ferromagneten Eisen und
Kobalt. Desweiteren kann mit schichtdickenabhängigen Messungen untersucht werden, ob
zusätzlich zu dem Volumeneffekt noch ein oberflächenspezifischer Effekt zur Emission beiträgt.
Vielversprechend ist auch die Untersuchung des 4f-Ferromagneten Gadolinium, da die
für die Magnetisierung verantwortlichen Elektronen stark lokalisiert sind und die Spins
nur indirekt miteinander wechselwirken. Gadolinium hat eine besonders niedrige CurieTemperatur, sodass es bereits bei Zimmertemperatur seine magnetischen Eigenschaften
verliert. Daher ist eine sehr schnelle Entmagnetisierung zu erwarten, was in der Emission
von hohen THz-Frequenzen resultieren würde.
Da die im Rahmen dieser Arbeit hergeleitete Detektorantwortfunktion für Frequenzen unterhalb 10 THz noch keine optimalen Ergebnisse liefert, konnte die Dauer der Entmagnetisierung des Nickelfilms nur relativ grob abgeschätzt werden. Um genauere Aussagen
machen zu können, bedarf es einer Korrektur der Detektorantwortfunktion im relevanten
Frequenzbereich. Die optimale Lösung dieses Problems wäre allerdings die Eichung des
gesamten Spektrometers über eine THz-Quelle, deren optische Eigenschaften sehr gut bekannt sind und deren Emission berechnet und mit den Messergebnissen direkt verglichen
werden kann.
70
A. Fouriertransformation
Wie in der Optik üblich, soll in der Arbeit die asymmetrische Definition der Fouriertransformation verwendet werden:
x(ω) =
F [x(t)] (ω)
=
1
x(t) = F −1 [x(ω)] (t) =
2π
Z∞
−∞
Z∞
dt x(t) exp(iωt)
(A.1)
dω x(ω) exp(−iωt)
−∞
71
A. Fouriertransformation
72
B. Konversion elektrodynamischer
Größen: cgs ↔ MKSA (SI-System)
Dieser Anhang zeigt, wie Formeln mit elektrodynamischen Größen von cgs- ins MKSASystem umgeschrieben werden können.
Überstrichene Größen ā kennzeichnen Größen im MKSA-System, nicht-überstrichene Größen
a beziehen sich auf das cgs-System.
• Maxwell-Gleichungen:
∇ · E = 4πρ
∇ · Ē =
∇·B = 0
∇ · B̄ = 0
∂
∇ × Ē = − B̄
∂t
1 ∂
∇ × B̄ = µ0 j̄ + 2 Ē
c ∂t
1∂
B
∇×E =−
c ∂t
∇×B =
1
ρ̄
ε0
1∂
4π
j+
E
c
c ∂t
• Kraftdichte:
1
ρE = j × B
c
ρ̄Ē = j̄ × B̄
• Elektrodynamische Größen:
ρ̄ =
Ē =
√
4πε0 ρ
√1 E
4πε0
j̄ =
√
4πε0 j
1
B̄ = √
B
c 4πε0
(B.1)
(B.2)
• spezielle Quellen:
73
B. Konversion elektrodynamischer Größen: cgs ↔ MKSA (SI-System)
j=
∂
P +c·∇×M
∂t
P̄ =
√
j̄ =
4πε0 P
M̄ =
√
∂
P̄ + ∇ × M̄
∂t
4πε0 M
(B.3)
(B.4)
• Definition der Hilfsfelder D und H
D̄ = ε0 Ē + P̄
1
H̄ = B̄ − M̄
µ0
D = E + 4πP
H = E − 4πM
• Lineare Antwort
P = χe · E
P̄ = χ̄e · Ē
M = χm · M
M̄ = χ̄m · M̄
χ̄e = 4πε0 χe
√
4πε0 χm
(B.5)
√
= 4πε0 4πε0 χ(2)
m
(B.6)
χ̄m =
• Nichtlineare Antwort zweiter Ordnung
√
(2)
χ̄(2)
= 4πε0 4πε0 χe
e
74
(2)
χ̄m
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Danksagung
An dieser Stelle möchte ich mich herzlich bei allen bedanken, die zum Gelingen dieser
Arbeit beigetragen haben:
Martin Wolf für die Möglichkeit, diese Arbeit in seiner Gruppe anfertigen zu können;
der gesamten Arbeitsgruppe Wolf für die entspannte Atmosphäre und die Bereitschaft jedes
Einzelnen, bei wie auch immer gearteten Problemen sofort zu helfen;
Tobias Kampfrath ganz besonders für die hervorragende Betreuung. Seine Ideen, sein beeindruckendes physikalischen Verständnis und die vielen Hilfen beim Zusammenschreiben
haben die Entstehung der Arbeit überhaupt erst möglich gemacht;
Konrad von Volkmann für die Einarbeitung in das Labor am Anfang und die Beantwortung
unzähliger Fragen im Verlauf der Arbeit;
Christian Frischkorn für das Korrekturlesen der Arbeit;
Herrn Prof. Markus Münzenberg von der Universität Göttingen für die Anfertigung der
ferromagnetischen Schichten.
Herrn Prof. Karsten Horn vom Fritz Haber Institut, für die Beschaffung eines semiisolierenden SiC-Kristalls als Eichmaterial;
Frau Carina Hahn an der Universität Konstanz, ohne deren freundliche und aktive Unterstützung in bürokratischen Angelegenheiten aller Art vieles viel schwieriger gewesen
wäre;
meiner ehemaligen WG in Konstanz für die Unterstützung während der DiplomprüfungsLernphase und die vielen gemeinsamen Unternehmungen;
meinen Eltern für ihre Unterstützung in allen Belangen;
und schließlich Olivia, die gerade in der Endphase der Arbeit immer für mich da war.
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