Nichtlineare Optik

Nichtlineare Optik
Fritz Henneberger
Sommersemester 2014
Inhaltsverzeichnis
1 Grundlagen
1.1 Atome im Strahlungsfeld . . . . . . . . . . . . . .
1.2 Das linear optische Medium . . . . . . . . . . . .
1.2.1 Die Suszeptibilität 1. Ordnung . . . . . . .
1.2.2 Absorptionkoeffizient und Brechungsindex
1.2.3 Die isolierte Resonanz . . . . . . . . . . .
1.2.4 Ein einfaches Beispiel . . . . . . . . . . . .
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4
4
8
8
10
11
13
2 Parametrische Mehrwellenprozesse der NLO
2.1 Die Suszeptibilitäten höherer Ordnung . . . . . .
2.2 Parametrische Prozesse 2. Ordnung . . . . . . . .
2.2.1 Übersicht . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.2 SHG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.3 Frequenzkonversion . . . . . . . . . . . . .
2.2.4 OPA und OPO (Amplifier ⇒ Oscillator) .
2.2.5 Symmetrie und Polarisation . . . . . . . .
2.2.6 Elektrooptik: Pockels-Effekt . . . . . . . .
2.2.7 Optische Gleichrichtung . . . . . . . . . .
2.3 Parametrische Prozesse 3. Ordnung . . . . . . . .
2.3.1 Übersicht . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.2 Elektrooptischer und optischer Kerr-Effekt
2.3.3 Selbst-Fokussierung . . . . . . . . . . . . .
2.3.4 Räumliche Solitonen . . . . . . . . . . . .
2.3.5 Selbst- und Kreuzphasenmodulation . . .
2.3.6 Optische Phasenkonjugation . . . . . . . .
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40
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50
55
55
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62
66
3 Resonante Nichtlineare Optik
3.1 Maxwell-Bloch-Gleichungen . . . . . . . . . . .
3.2 Intensitätsabhängige Absorption und Dispersion
3.2.1 Stationäre Anregung . . . . . . . . . . .
3.2.2 Spektrale Abhängigkeiten . . . . . . . .
3.2.3 NL-Eindringtiefe . . . . . . . . . . . . .
3.2.4 Gepulste Anregung . . . . . . . . . . . .
3.2.5 Inhomogene Verbreiterung . . . . . . . .
3.2.6 Anwendungen . . . . . . . . . . . . . . .
3.3 Nichtlineare Pump-Probe-Spektroskopie . . . .
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4 Kohärente NLO-Dynamik
74
4.1 Resonante Kopplung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.2 Endliche Resonanzverstimmung, inhomogene Verbreiterung . . . . . . 78
2
Nichtlineare Optik
4.3
4.4
4.5
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Photonecho . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82
Kohärente Pulspropagation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
Starke Atom-Licht-Wechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
3
1 Grundlagen
1.1 Atome im Strahlungsfeld
Für den elektrischen Teil des Strahlungsfeldes folgt für nichtmagnetische Medien
(µ = 1) aus den Maxwell-Gleichungen
2~
2~
~ − grad(divE)
~ − 1 ∂ E = µ0 ∂ P
∆E
c20 ∂t2
∂t2
(1.1)
~ Elektrische Feldstärke
E:
~
P : Polaristation des Mediums
√
c0 = 1/ ε0 µ0 : Lichtgeschwindigkeit im Vakuum
~
Erforderlich: Materialgleichung P~ = P~ (E)
Ableitung aus atomistischer Struktur des Mediums!
Betrachten: System aus wechselwirkungsfreien Atomen der Dichte n0
Semiklassische Behandlung: Strahlungsfeld klassisch, Atome quantisiert
Hamiltonian des Einzelatoms:
H = H0 + HW
(1.2)
H0 definiert Spektrum des ungestörten Atoms
H0 ϕi = Ei ϕi
(1.3)
(Ei : Energieeigenwerte, φi : Eigenfunktionen, i: Satz aller Quantenzahlen)
Wechselwirkung mit Strahlungsfeld in Dipolnäherung:
~
HW = −d~E
(1.4)
Dipolmoment:
d~ = −e~r
P
(Atom mit einem Valenzelektron, sonst ~r → ~ri )
(1.5)
i
Matrixelemente:
hi| ji = δij
(1.6)
hi| H0 | ji = δij Ei
(1.7)
~ d~ij
hi| HW | ji = −E
Z
d~ij = −e d3~rϕ∗i (~r) ~rϕj (~r)
(1.8)
4
(1.9)
Nichtlineare Optik
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Atom mit definierter Parität: ϕi (~r) = ±ϕi (−~r) ⇒ d~ii = 0, aber d~ij 6= 0 für i 6= j
Strahlung koppelt atomare Zustände, Wellenfunktion ist Superposition
X
ψ (t) =
ci (t) ϕi
(1.10)
i
Polarisation = Dipoldichte ⇒
D E
X
P~ = n0 d~ = n0 hψ| d~ |ψi = n0
c∗i cj d~ij
(1.11)
i6=j
∧
ci aus Schrödinger-Gleichung (= Materialgleichung) mit Verwendung von (1.6)-(1.9)
X
~ j
i~ψ̇ = Hψ ⇒ i~ċi = Ei ci −
d~ij Ec
(1.12)
j
~
Folglich: ci enthalten prinzipiell alle Potenzen von E
ψ ist ein reiner Zustand. Er ist in dem Sinne vollständig kohärent, als dass die
einzelnen ϕi definierte (relative) Phase zu einander haben.
Atom auch in Wechselwirkung mit Reservoir ⇒ Einstellung des thermodynamischen
Gleichgewichts bei Abwesenheit des Feldes.
Gesamt-Hamiltonian:
H 0 = H0 + HW + HR
(1.13)
HR : Wechselwirkung mit Kernschwingungen, Stöße mit anderen Atomen und „Wänden“, Kopplung ans Strahlungskontinuum
Beschreibung bei unvollständiger Information durch Dichtematrix % = %+
Nun gilt:
X
P~ = Sp %n0 d~ = n0
%ji d~ij
(1.14)
i6=j
Vergleich mit (1.11):
%ij = ci c∗j ens
(1.15)
h...iens kann dabei der Ensemblemittelwert über alle Atome oder, für ein einzelnes
Atom, der Zeitmittelwert über viele Messungen sein.
• %ii : Besetzungswahrscheinlichkeit des Zustandes i mit Sp(%) =
n0 %ii : mittlere Dichte der Atome im Zustand i
P
%ii = 1, ni =
• %ij = %∗ji (i 6= j): Kohärenzen, Schwingung der Anregung zwischen Zustand i und
∧
j = Polarisation
Liouville-Gleichung (ersetzt Schrödinger-Gleichung)
i~%̇ = [H 0 , %]
(1.16)
oder
i~%̇ij =
X
k
(hi| H| ki %kj − %ik hk| H| ji) + i~%̇ij |R
| {z }
(1.17)
Relaxation
Phänomenologisch eingeführtes Relaxationglied sorgt dafür, dass bei Abschalten des
Feldes:
5
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(0)
a) %ii → %ii : Gleichgewichtsverteilung
%̇ii |R = −
1
T1
h
i
(0)
%ii − %ii
(1.18)
ii
∧
T1 : longitudinale Relaxationszeit = Energieaustausch zwischen Reservoir und
Atomen (spontane Emission und nichtstrahlende Rekombination)
b) P~ → 0 ⇒ %ij → 0 (i 6= j)
%̇ij |R = −
1
T2
%ij
(1.19)
ij
T2 : transversale Relaxationszeit, zusätzlich: Aufweichung der Phasenlage zwischen den ϕi durch elastische Stöße, also auch ohne Austausch von Energie,
auch Dekohärenz- oder Phasenrelaxationszeit
(Auf die Relaxationszeiten und ihre anschauliche Erklärung wird nochmals im Abschnitt 3.1 eingegangen.)
• Exakte Lösung der Liouville-Gleichung nur in Spezialfällen möglich (z.B. 2-NiveauSystem, Kapitel 3)
~
• Näherungslösung durch Reihenentwicklung nach Potenzen von E
%=
∞
X
~N
%(N ) , %(N ) ∼ E
(1.20)
N =0
%(0) : gegeben (thermisches Gleichgewicht)
⇒ %̇(1) =
1 H0 , %(1) + HW , %(0) + %̇(1) R
i~
1 H0 , %(2) + HW , %(1) + %̇(2) R
i~
(0)
usw. usf. Dem entspricht Reihenentwicklung von P~ (%ij = 0 für i 6= j)
⇒ %̇(2) =
P~ =
∞
X
P~ (N ) = P~lin + P~nl
(1.21)
(1.22)
(1.23)
N =1
Pnl : nichtlineare Polarisation (N ≥ 2)
Symbolische Schreibweise
~ 3 + ...
~ + χ(2) E
~ 2 + χ(3) E
P~ = ε0 χ(1) E
(ohne Tensorcharakter und Dispersion)
χ(N ) mit N ≥ 2: Suszeptibilitäten höherer Ordnung
Voraussetzung: Nichtlinearität schwach
Unterscheidung
6
(1.24)
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• Resonante Nichtlinearität: besetzungsinduziert, Energieübertragung vom Feld
ins Medium
• Nicht-resonante Nichtlinearität: parametrische Mehrwellenprozesse, keine Energieübertragung ins Medium, nur durchs Medium vermittelter Energieaustausch
zwischen Feldern
Abbildung (1.1) Grundsätzliche Typen optischer Nichtlinearität. Ohne optische Anregung besetzen die Elektronen den atomaren Grundzustand i = 1 (n1 = n0 ). Links: Durch
resonante Anregung, d.h. wenn die Photonenenergie ~ω mit der Energiedifferenz zweier
atomarer Zustähnde übereinstimmt, treten nicht vernachlässigbare Besetzungen in höheren Zuständen auf (ni > 0 für i > 1 und n1 < n0 ). Rechts: Bei nichtresonanter Anregung
bleiben die Atome im Grundzustand (n1 ≈ n0 ), die eingestrahlten Felder werden in andere,
abgestrahlte Felder umgesetzt.
Einsetzen der Matrixelemente (1.7) und (1.8) in die Louiville-Gleichung (1.17) führt
auf
h
i
i X ~
~ − γij %ij − %(0)
%̇ij = −iωij %ij −
%ik dkj − d~ik %kj E
(1.25)
ij
~ k
mit Übergangs- bzw. Resonanzfrequenz ωij = (Ei − Ej )/~ und γij = γji = (1/T2 )ij
für i 6= j bzw. γii = (1/T1 )ii für i = j.
Diese Gleichung ist Ausgangspunkt für die Berechnung der nichtlinearen Polarisation.
Erfassung von Mehrwellenkopplungen durch Fourier-Trafo (an gegebenem Ort ~r):
~ (t) =
E
Z∞
dω E~ (ω) e−iωt
−∞
7
(1.26)
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bzw.
Z∞
%ij (t) =
dω%ij (ω) e−iωt .
(1.27)
−∞
~
Wegen E(t)
∈ R und %(t) = %+ (t) gilt E~ (ω) = E~∗ (−ω) und %ij (ω) = %∗ji (−ω).
R∞
0
dtei(ω−ω )t = 2πδ (ω − ω 0 ) ergibt
Einsetzen in (1.25) und Ausnutzung von
−∞
h
i
(0)
i(ωij − ω)%ij (ω) + γij %ij (ω) − %ij (ω) =
iX
~ k
Z∞
~ 0)
dω 0 {d~ik %kj (ω − ω 0 ) − %ik (ω − ω 0 )d~kj }E(ω
(1.28)
−∞
Hiermit kann der Zustand des atomaren Systems bei Einstrahlung von Licht mit
einem beliebigen Frequenzspektrum berechnet werden. Die rechte Seite zeigt: Frequenzkomponenten werden gemischt. Die Polarisation ergibt sich dann zu
P~ = n0
X
d~ij %ji =
i,j
Z∞
dωe−iωt n0
X
d~ij %ji (ω)
(1.29)
i,j
−∞
bzw. für ihre Fourierkomponenten der Frequenz ω
~ (ω) = n0
P
X
d~ij %ji (ω)
(1.30)
i6=j
Damit kann nun das oben beschriebene Iterationsverfahren explizit in Angriff genommen (Abschnitt 2.1) oder nach exakten Lösungen für Modellsysteme (Abschnitt
3.1) gesucht werden. Als Wiederholung wird zunächst der lineare Fall behandelt.
1.2 Das linear optische Medium
1.2.1 Die Suszeptibilität 1. Ordnung
Auf rechter Seite von (1.28) ist 0. Ordnung einzusetzen:
(0)
(0)
also P~ (0) = 0
%ij (t) = %i δij
(0)
Gleichgewichtsbesetzung %i
(1.31)
zeitlich konstant ⇒
(0)
(0)
%ij (ω) = %i δij δ (ω)
⇒ Summe und Integral entfallen, wegen d~ii = 0 ergibt sich in 1. Ordnung
(0)
(0)
~
dij %j − %i
(1)
(1)
E~ (ω) (i =
6 j)
%ii (ω) = 0, %ij (ω) =
~ (ωij − ω − iγij )
8
(1.32)
(1.33)
Nichtlineare Optik
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also nur ein Beitrag für die Kohärenzen (i 6= j). Einsetzen in (1.30) ergibt die durch
~
~
P(ω)
= 0 χ̂(1) (ω)E(ω)
(1.34)
definierte Suszeptibilität 1. Ordnung
(1)
χαβ (ω) = n0
X
i6=j
h
i
dαij dβji
(0)
(0)
%i − %j
ε0 ~ (ωji − ω − iγji )
(1.35)
dαij : Komponente α = x, y, z von d~ij
Eigenschaften
• Bestimmte Fourierkomponente des Feldes erzeugt Fourierkomponente der Polarisation bei gleicher Frequenz. Mit anderen Worten: Monochromatische Welle erzeugt
Polarisation gleicher Frequenz.
• Tensor 2. Stufe: dαij erfassen Anisotropie des Mediums
• Summe über alle Paare von Zuständen. Der Beitrag eines Paares i = 1 und
(0)
(0)
j = 2 mit ω2 > ω1 ist (Abkürzung: ni = n0 ρi = Dichte d. Atome im Zustand i)
)
(
i
h
dα21 dβ12
dα12 dβ21
(0)
(0)
(1.36)
−
n1 − n2
~ [ω21 − ω − iγ21 ] ~ [−ω21 − ω − iγ21 ]
Der erste Term hat einen Resonanznenner und wird daher für ω ≈ ω21 sehr groß, der
zweite ist ein Anti-Resonanzterm und kann im Resonanzfall vernachlässigt werden.
(Für die korrekte Beschreibung des Brechungsindex des Mediums außerhalb von Resonanzgebieten ist er aber wichtig.)
(0)
• Der Beitrag ∝ n1 in (1.36) beschreibt die Anregung des Atoms vom Zustand 1 in
(0)
den Zustand 2 durch Absorption, der Beitrag ∝ n2 beschreibt den Übergang vom
Zustand 2 in den Zustand 1 durch stimulierte Emission.
(0)
(0)
(Im thermodynamischen Gleichgewicht ist immer n2 < n1 , so dass Absorption
stets überwiegt.)
• Da (1.36) für alle Paare i, j und dαij = dαji ∗ ⇒ Symmetrieeigenschaft
(1)
(1)
χαβ (ω) = χαβ (−ω)∗
(1.37)
~
~
• isotropes Medium: P(ω)
parallel E(ω),
d.h. skalare Suszeptibilität,
(1)
~
~
P(ω)
= 0 χ(1) (ω)E(ω)
bzw. χαβ (ω) = χ(1) (ω)δαβ .
Explizites Beispiel: Abschnitt 1.2.4.
9
(1.38)
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1.2.2 Absorptionkoeffizient und Brechungsindex
Betrachten zunächst als Referenz Medium mit (reellem und isotropen) Brechungsin~ Es gilt dann div D
~ = div(0 E
~ + P~ ) = 0 n2 divE
~ =0
dex nB , also P~ = 0 (n2B − 1)E.
B
und in elektrischer Feldgleichung (1.1) entfällt 2. Term auf der linken Seite. Eine der
Fundamentallösungen ist die transversale ebene monochromatische Welle
~ i(~k~r−ωt)
~ (~r, t) = 1 Ee
~ i(~k~r−ωt) + k.k. = Re Ee
E
2
(1.39)
Entspricht Fourier-Spekturm
~ 0 ) = 1 [Ee
~ i~k~r δ(ω 0 − ω) + E~∗ e−i~k~r δ(ω 0 + ω)]
E(ω
2
(1.40)
Bestimmungsgrößen:
ω: Frequenz
~k: Wellenvektor, k = 2π/λ, λ = λ0 /nB : Wellenlänge im Medium (λ0 im Vakuum)
E~ = ~eE, E: komplexe Amplitude
~e: Lichtpolarisation mit |~e| = 1 und ~e~k = 0
~ r, t) = ~e |E| cos(~k~r − ωt + arg(E))
~e reell ⇒ linear polarisierte Welle E(~
D E
~2
Lichtintensität (aus Poynting-Vektor, siehe Elektrodynamik): I = nB c0 ε0 E
2
Detektor
V
A·V
W
Maßeinheit: c0 ε0 = Z1 mit Wellenwiderstand Z, [I] = Ω1 cm
2 = cm2 = cm2
Energie pro Zeit- und Flächeneinheit ⊥~k, die von Welle transportiert wird
Zeitkonstante des Detektors >> 1/ω ⇒
1
I = nB c0 ε0 |E|2
2
(1.41)
Isotropes Medium mit komplexer Suszeptibilität χ(1) (ω)
~ = 0. Einsetzen von (1.39) und des analogen Ausdrucks für
Es gilt weiter divE
P~ in (1.1) ergibt mit (1.34)
ω2 ~
ω2
2
~
−k + 2 E = − 2 χ(1) (ω) E~
(1.42)
c0
c0
und folglich
c20~k 2
= 1 + χ(1) (ω) = ε (ω)
ω2
ε(ω): dielektrische Funktion des Mediums
Gleichung (1.43) bestimmt ~k 2 bei gegebenem ω (oder umgekehrt)
Diskussion
• χ(ω) und ε(ω) sind i.A. komplexe Größen ⇒ ~k ist ebenfalls komplex
• Ansatz ~k = k~ek (k komplex, ~ek : reeller Einheitsvektor)
10
(1.43)
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• Re k 6= ω/c0 beschreibt Änderung der Lichtgeschwindigkeit bzw. Wellenlänge im
Medium, definiert also den Brechungsindex
n=
c0
Re k
ω
(1.44)
• Intensität ∼ e−2Im(k)~ek ~r . Also:
Im k > 0 erzeugt eine exponentielle Dämpfung der Feldamplitude, definiert also den
auf die Intensität bezogenen Absorptionskoeffizienten
α = 2 Imk
(1.45)
(Im k < 0 beschreibt optische Verstärkung)
• Zerlegung von (1.43) in Real- und Imaginärteil ergibt
n2 −
c20 2
c0
nα = Imχ
α /4 = 1 + Reχ,
2
ω
ω
(1.46)
• Ist die Dämpfung der Welle auf der Skala ihrer Wellenlänge vernachlässigbar
(αλ 1), so gilt
p
ω
Imχ(1)
n = 1 + Reχ(1) , α =
(1.47)
c0 n
(Diese Annahme ist z. B. bei Metallen verletzt - Skin-Effekt.)
1.2.3 Die isolierte Resonanz
Die Atome befinden sich im thermodynamischen Gleichgewicht praktisch vollständig
(0)
im Grundzustand i = 1 (%11 ) = 1). Die Frequenz der Welle stimme ungefähr mit
einer Übergangsfrequenz zu einem angeregten Zustand j = 2 überein: ω ≈ ω2 − ω1 .
Der dominante Beitrag zu χ(1) , aufgespalten in Real- und Imaginärteil, ist dann:
Re χ(1)
res (ω) = n0
|d|2
∆ω
ε0 ~ ∆ω 2 + γ 2
Im χ(1)
res (ω) = n0
|d|2
γ
2
ε0 ~ ∆ω + γ 2
(1.48)
mit der Resonanzverstimmung ∆ω = ω21 − ω, γ = 1/T2 als der transversalen Relaxationszeit und d als dem isotropen Dipolmatrixelement für diesen speziellen Übergang.
• Imaginärteil ist Lorentz-Kurve mit Maximum bei ∆ω = 0 und verschwindet mit
wachsender Verstimmung wie 1/∆ω 2 .
• Realteil verschwindet bei ∆ω = 0, hat ein Maximum bzw. Minimum bei ∆ω = ±γ
und verschwindet wie 1/∆ω.
Während die Beiträge der anderen Übergänge (j 6= 2) im Imaginärteil wegen dessen
schnellen Abklingens in der Regel vernachlässigter sind, gilt das für den Realteil
nicht. Man addiert diese deshalb hier als konstanten Untergrund, also
(1)
Re χ(1) (ω) = χ(1)
∞ + Re χres ,
(1)
Imχ(1) (ω) = Im χ(1)
res (ω)
(1.49)
(Der Index ∞ wird verwendet, weil χ∞ formal übrig bleibt, wenn ω → ∞.) Der Re(1)
(1)
sonanzbeitrag ist in den meisten Fällen klein, im Sinne, dass gilt |χres | 1+χ∞ . Mit
11
Nichtlineare Optik
SS 2012
q
(1)
nB = 1 + χ∞ folgen dann aus (1.47) Absorptionskoeffizient und Brechungsindex
des linearen Mediums
α (ω) =
ω
ω |d|2 n0
Imχ(1) =
πG(ω)
c0 n B
c0 nB ~ε0
(1.50)
und
(1)
n(ω) = nB + nres (ω),
1 |d|2 n0
Re χres
=
∆ωT2 πG(ω)
nres (ω) =
2nB
2nB ~ε0
(1.51)
mit der Linienformfunktion (für homogene Verbreiterung)
G(ω) =
welche
Z
1/T2
1
π ∆ω 2 + 1/T22
(1.52)
∞
dωG(ω) = 1
(1.53)
−∞
erfüllt. Die resultierenden spektralen Verläufe sind in Abb. 1.2 zusammengefasst. Die
Abbildung (1.2) Spektrale Abhängigkeit der Absorption (links) und des Brechungsindex (rechts). Im Bereich hoher Absorption (−1/T2 < ∆ω < 1/T2 ), ist die Dispersion des
Brechungsindex anormal, d.h. er wächst mit zunehmender Wellenlänge.
Absorption ist (vernünftigerweise) der Dichte der Atome im Medium proportional.
Man schreibt:
α(ω) = σ(ω)n0 ,
(1.54)
σ : Absorptionsquerschnitt des Einzelatoms, [σ]=cm2 (effektive Fläche, auf der Licht
"verschluckt"wird)
Mit diesem einfachen Modell lassen sich die optischen Eigenschaften von Gasen,
Flüssigkeiten und sogar Festkörpern in der Regel sehr gut beschreiben. Parameter
für repräsentative Übergänge verschiedener Materialen sind in der Tabelle in Abb.
1.3) zusammengefasst. Abb. 1.4 zeigt ein Bespiel für einen Halbleiter. Die transversale Relaxationszeit nimmt typischerweise - wie auch das Beispiel zeigt - mit der
Temperatur zu, die Fläche unter der Absorptionskurve ist aber von T2 unabhängig.
12
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (1.3) Linear optische Parameter für repräsentative Materialien (bei Raumtemperatur). Der jeweils ausgewählte Übergang ist der, auf der diese Materialien Lasertätigkeit zeigen. λm : Wellenlänge des Absorptionsmaximums, σm : Absorptionsquerschnitt
bei λm . FWHM: Volle Linienbreite am halben Maximum. H steht für homogene Verbreiterung mit einer Lorentz-förmigen Linienformfunktion. Dann ist die FWHM, wie in Abb.
1.2 gezeigt, durch die inverse transversale Relaxationszeit 1/T2 bestimmt. Bei inhomogener
Verbreiterung I (siehe Abschnitt 3.2.5) gilt dies nicht mehr.
Aufgabe:
(a) Wie lautet der Zusammenhang zwischen maximalem Absorptionskoeffizient und
dem maximalen Resonanzbeitrages zum Brechungsindex für eine isolierte Resonanz?
Ist dieser in Abb. 1.4 erfüllt? GaAs hat einen Hintergrundsbrechungsindex von
nB ≈ 3.5. Wie verhalten sich die Daten in Abb. 1.4 in Bezug auf die Näherungen, die zur Ableitung von (1.50) und (1.51) gemacht wurden? Schätzen Sie T2 für
die drei Temperaturen ab.
(b) Rubin ist Al2 O3 (nB ≈ 1.8) mit einem Anteil von ca. 0.05 % Cr, das die Al3+ Ionen substituiert. In der hexagonalen Elementarzelle mit den Längen a = 4.75·10−8
cm und c = 1.29 · 10−7 cm befinden sich 12 Al- und 18 O-Atome. Wie groß sind der
maximale Absorptionskoefffizient und die maximale Brechungsindexänderung für
den Übergang in Tabelle 1.3. Wie dick muss der Rubinkristall sein, damit hierdurch
eine Phasenverschiebung von π erzeugt werden kann? Wie groß wäre die Dämpfung
der Intensität über dieser Dicke?
1.2.4 Ein einfaches Beispiel
Polarisation ist entlang des atomaren Dipolmoments orientiert
~
Isotropie: P~ ||E
Einfachster Fall: Einzelnes Valenzelektron im kugelsymmetrischen Coulomb-Potenzial
mit effektiver Kernladungszahl Z ∗
———— 2s, 2pη (η = x, y, z)
———— 1s
Wellenfunktionen des Grund- und der ersten angeregten Zustände
13
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (1.4) Die optischen Eigenschaften von Halbleitern werden durch Exzitonen
bestimmt, die sich in guter Näherung als isolierte Resonanzen beschreiben lassen. Gezeigt
ist das Beispiel einer GaAs-Nanostruktur bei drei verschiedenen Temperaturen (a)-(c). Absorption (α) und Resonanzbrechung (∆n ≡ nres ) werden durch zwei Exzitonenresonanzen
(hh-X und lh-X) bestimmt, die mit der Valenzbandstruktur von GaAs zusammenhängen.
Volle Kurven: Experiment. Gestrichelt: Theorie, wobei zusätzlich zu zwei Termen der Form
(1.50) bzw. (1.51) ein Übergangskontinuum bei höheren Energien (~ω ≡ E) berücksichtigt
wurde. Aus: Marquezini et al., Appl. Phys. Lett. 73, 2313 (1998).
14
Nichtlineare Optik
SS 2012
ϕ1s ∝ e−r/a
ϕ2s ∝ (2 − r/a)e−r/2a
(1.55)
−r/2a
ϕ2pη ∝ ηe
(η = x, y, z). Mit (1.9) folgt für Komponenten der Dipolmatrixelemente aus Paritätsgründen
dα1s2s = 0
dα1s2pη = d δηα
(1.56)
Die Endzustände sind entartet ⇒ identische Energienenner in (1.36), die Summe in
(1.35) bezieht sich dann nur auf Matrixelemente
X
dα1s2pη dβ2pη 1s = |d|2 δαβ
(1.57)
η=x,y,z
~ ein. Mit andealso Isotropie. In das Wechselwirkungsmatrixelement (1.9) geht d~ij E
ren Worten: Es wird der 2p-Zustand angeregt, dessen Hantelachse in Richtung der
elektrischen Feldstärke (Lichtpolarisation) liegt (Abb.1.6). Die Differenz der elektronischen Ladungsverteilung zwischen 1s-Anfangs- und 2p-Endzustand bildet das
optische Dipolmoment, seine Schwingung die Polarisation des Mediums.
Abbildung (1.5) Optisch aktive Wellenfunktionen eines H-ähnlichen Valenzelektrons
Aufgabe:
Berechnen Sie das Dipolmoment des 1s-2p-Übergangs eines H-ähnlichen Atoms mit
dem effektiven Bohr-Radius a. Wir groß ist der Absorptionsquerschnitt am Maximum der Linie, wenn diese eine FWHM von 1 GHz hat?
15
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (1.6) Polarisationsschwingung
zwischen 1s- und 2p-Zustand
16
2 Parametrische
Mehrwellenprozesse der NLO
2.1 Die Suszeptibilitäten höherer Ordnung
Kehren zurück zu Abschnitt 1.1 und treiben die Iteration weiter voran. Die Polarisation 2. Ordnung wird explizit berechnet. Die Berechnung der höheren Ordnungen
läuft nach dem gleichen Schema, die Ausdrücke werden allerdings so umfänglich,
dass hier auf eine detaillierte Darstellung verzichtet wird.
Durch Einsetzen der 1. Ordnung (1.33) in (1.28) werden die Kohärenzen 2. Ordnung
erhalten und mit (1.30) folgt schließlich
Z∞
d~ij
dω 0 E~ (ω 0 ) ·
(2.1)
P (ω) = n0
~
[ω
−
ω
−
iγ
]
ji
ji
i6=j6=k
i6=j
−∞
h
i
h
i


0
0
~
~
~
 d~jk d~ki E~ (ω − ω )
i
i
h
h
dki djk E (ω − ω )
(0)
(0)
(0)
(0)
ρi − ρk −
ρk − ρj
0
0

 ~ (ωki − ω + ω − iγki )
~ (ωjk − ω + ω − iγjk )
~ (2)
X
(2)
d~ij ρji (ω) = n0
X
Es existieren auch Diagonalelemente 2. Ordnung, die hier aber nicht weiter diskutiert
werden sollen. Der Ausdruck (2.2) zeigt: Die Feldkomponenten bei ω 0 und (ω − ω 0 )
erzeugen Polarisation bei ω. Diese Polarisation generiert eine neues Feld bei genau
dieser Frequenz, wie mathematisch durch die Wellengleichung (1.1) beschrieben.
Zur weiteren Behandlung wird ein stationärer 2-Wellenansatz gemacht:
2
1 X X ~(−q)
E~ (ω) =
E
δ(ω − qωs )
2 s=1 q=± s
(2.2)
(−)
(+)
mit E~s = [E~s ]∗ = E~s .
Entspricht zwei monochromatischen Wellen der Form (1.39) mit Amplituden E~1 und
E~2 .
(−q) (−q 0 )
Einsetzen in (2.1) ergibt 16 Polarisationsbeiträge ∼ δ (ω − qωs − q 0 ωs0 ) E~s E~s0 .
Die resultierende Polarisationsamplitude der Trägerfrequenz ω schreibt man dann
so
X X
(−q 0 )
~ (2) = 0
P
χ̂(2) (ω = qωs + q 0 ωs0 ) : E~s(−q) E~s0
(2.3)
2 s,s0 =1,2 q,q0 =±
P
cαβγ aβ bγ . Das generierte Feld ist dann wiederum
mit der Notation (c : ~a~b)α =
βγ
eine monochromatische Welle.
17
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.1) Man schematisiert die atomaren Übergänge, die zur Suszeptibilität
beitragen, nach der Reihenfolge der Dipolmatrixelemente und den dazugehörigen Resonanznennern. Links: Polarisationsschwingung 1. Ordnung, im Resonanzfall werden zwei
bestimmte Zustände selektiert. Rechts: Polarisationsschwingung 2. Ordnung, im Resonanzfall werden drei bestimmte Zustände selektiert.
Für den Term mit s = 1, s0 = 2 und q = q 0 = + ergibt sich durch geeignetes
Umsortieren in (2.1) als eine der möglichen Schreibweisen
(2)
χαβγ (ω = ω1 + ω2 ) =
n
dα dβ dγ
1
ωjk −ω−iγjk
dα dβ dγ
jk ki
− ωjiij−ω−iγ
ji
n0
ε0 ~2
kj ji ik
ωik −ω2 −iγik
h
1
ωki −ω2 −iγki
+
+
P
(0)
ρk ×
i6=j6=k
γ β
dα
kj dji dik
ωik −ω1 −iγik
1
ωjk −ω1 −iγjk
i
+
−
1
ωki −ω−iγki
γ β
dα
ij djk dki
ωji −ω−iγji
h
β γ
dα
ik dkj dji
ωkj −ω1 −iγkj
1
ωki −ω1 −iγki
+
+
γ β
dα
ik dkj dji
ωkj −ω2 −iγkj
1
ωjk −ω2 −iγjk
io
(2.4)
Achtung: Schreibweise bedeutet nicht, dass χ nur von der Summenfrequenz ω1 +ω2
abhängt, sondert symbolisiert Beziehung zwischen den Frequenzkomponenten (Photonenbild: Energieerhaltung).
(0)
Abzählung nach Beiträgen der Besetzung ρk des Zustandes k ⇒ 8 Terme pro besetztem Zustand
Die anderen Terme in (2.3) lassen sich aus (2.4) ableiten. Z.B. s = s0 beschreibt
NL-Kopplung nur einer Welle bzw. Entartung (ω1 = ω2 ), q = q 0 = − die Anregung
der konjugierten Polarisationskomponente (ω = −ω1 − ω2 ), usw. usf.
(2)
Folgerungen und Eigenschaften
• Suszeptibilität 2. Ordnung ist ein Tensor 3. Stufe
• An der Erzeugung der Polarisation 2.Ordnung sind immer drei Zustände beteiligt, siehe Abb. 2.1
(0)
• Resonanzfall: Es sei nur der Grundzustand k = 1 besetzt, also ρ1
18
= 1, und
Nichtlineare Optik
SS 2012
für die Frequenzen gelte ω21 ≈ ω1 und ω32 ≈ ω2 ⇒ 2. Term in (2.4) ist dominant
χ(2) ∼
1
1
·
(ω31 − ω1 − ω2 − iγ31 ) (ω21 − ω1 − iγ21 )
(2.5)
1
i
·
γ12 (ω32 − ω2 − iγ31 )
(2.6)
Speziell ω21 = ω1 ⇒
χ(2) ∼
Ähnlich wie χ(1) für Feld E~2 , aber Realteil ist jetzt Lorentz-Linie und der Imaginärteil folgt der Dispersionskurve
~ 1 und E
~2
• Wegen Vertauschbarkeit von E
(2)
(2)
χαβγ (ω = ω1 + ω2 ) = χαγβ (ω = ω2 + ω1 )
(2.7)
• Die Inspektion von (2.4) zeigt, dass im verlustfreien Fall, wenn also für alle Resonanznenner |ωij − ωs | γij ist, gilt
(2)
∗
(2)
(2)
χαβγ (ω = ω1 + ω2 ) = χβγα (ω1 = −ω2 + ω) = χγαβ (ω2 = ω − ω1 )
(2.8)
oder
∗
1 (2)
1 (2)
(2)
(2.9)
χαββ (2ω = ω + ω) = χβαβ (ω = 2ω − ω) = χββα (ω = −ω + 2ω) ,
2
2
wobei man dαij = dαji ∗ verwenden muss.
• Wird angenommen, dass χ(2) dispersionslos, also unabhängig von der Frequenz ist,
so vereinfacht sich das weiter. Da eine dispersionslose Suszeptibilität immer reell ist,
folgt aus (2.8) einfach Permutationsinvarianz
(2)
(2)
(2)
χαβγ = χγαβ = χβγα
(2.10)
(Kleinman-Symmetrie). Dies wird näherungsweise für starker Nichtresonanz |ωij | ωs , γij realisiert.
Aufgabe:
Wieviel unabhängige Komponenten hat die Suszeptibilität 2. Ordnung bei starker
Nichtresonanz?
• Weitere materialspezifische Eigenschaften folgen aus der Symmetrie des Mediums, diese stecken explizit in den dαij , siehe Abschnitt 2.2.5
Hier zunächst Inversionsymmetrie: Medium invariant unter ~r ↔ −~r ⇒ Umkehrung
~ muß Umkehrung von P~ zur Folge haben, während (2.3) dem widerspricht ⇒
von E
χ(2) = 0
(2.11)
in zentrosymmetrischen Medien (Gase, Flüssigkeiten, etc.)
(2)
Zur Berechnung von P~ (3) müssen die Besetzungen ρii 2. Ordnung berechnet werden
(2)
(3)
und mit ρij in (1.30) eingesetzt werden ⇒ χαβγδ als Tensor 4. Stufe mit 81 Elementen
Für eine analoge Betrachtung der Eigenschaften der Suszeptibilität 3. Ordnung siehe
z.B. Shen: The Principles of Nonlinear Optics, Wiley Interscience
19
Nichtlineare Optik
SS 2012
2.2 Parametrische Prozesse 2. Ordnung
2.2.1 Übersicht
Mit NL-Polarisation der Frequenz ω = qωs + q 0 ωs0 (s, s0 = 1, 2; q, q 0 = ±) ist Abstrahlung eines entsprechenden Feldes verknüpft
Entartung (nur ein Feld mit ω1 = ω2 = ω vorhanden)
• Erzeugung der 2. Harmonischen (Second Harmonic Generation): ω + ω = 2ω
• Optische Gleichrichtung: ω − ω ⇒ 0
Keine Entartung
• Summenfrequenzerzeugung: ω1 + ω2 ⇒ ω3 = ω1 + ω2
• Differenzfrequenzerzeugung: ω1 − ω2 ⇒ ω3 = ω1 − ω2
• Parametrische Verstärkung (Optical Parametric Amplification): ω3 + ω1 ⇒ ω2
mit Verstärkung von ω1
• Elektrooptischer Pockles-Effekte: ω1 = 0 ⇒ Brechungsindexänderung für ω2
Das sind alles Dreiwellenmischungsprozesse!
Es muss berücksichtigt werden, dass die über die NL-Polarisation generierte Welle
E~3 wieder mit den eingestrahlten Wellen E~1 und E~2 koppelt.
Zur Behandlung führen wir in Feldgleichung (1.1) folgende Schritte durch:
(i) die Ersetzung ∂ 2 /∂t2 → −ω 2 für monochromatische Wellen der Frequenz ω
~ lin = 0 (n2 − 1)E~ beschrieben
(ii) die lineare Polarisation wird durch P
B
(iii) für den nichtlinearen Teil wird (2.3) eingesetzt
(iv) es wird div E~s = 0 (s = 1, 2, 3) gesetzt
Dann entstehen 3 Gleichungen
∆+
∆+
∆+
ω32 ~
1 ω32 (2)
E
=
−
χ̂ (ω3 = ω1 + ω2 ) : E~1 E~2
3
c2
2 c20
ω22 ~
1 ω22 (2)
E
=
−
χ̂ (ω2 = ω3 − ω1 ) : E~3 E~1∗
2
2
2
c
2 c0
2
ω1 ~
1 ω12 (2)
E
=
−
χ̂ (ω1 = ω3 − ω2 ) : E~3 E~2∗
1
c2
2 c20
(2.12)
(c = c0 /nB : Lichtgeschwindigkeit im Medium). Die Annahme (iv) von Transversalität ist im nichtlinearen Medium, auch wenn dieses im linearen Fall optisch isotrop
ist, kritisch und wird deshalb im Abschnitt 2.2.5 noch einmal diskutiert!
Vereinfachungen
20
Nichtlineare Optik
SS 2012
• Einschränkung auf nichtresonante Anregung ⇒ χ̂(2) reell und gleich in allen drei
Gleichungen (typisch, da Dämpfung der Signale unerwünscht, und konsistent mit
Verwendung des Hintergrundbrechungsindex für P~lin )
• Das Anschwingen bzw. die Dämpfung der Wellen erfolgt typischerweise auf Längenskalen, die viel größer als die Wellenlänge sind ⇒ Slowly Varying Amplitude
Approximation mit ebener Trägerwelle und schwach veränderlicher Amplitude
ωs
~
E~s = ~es As (~r)eiks~r , ks = , |∇As | ks As (s = 1, 2, 3)
c
~
Die linken Seiten in (2.12) werden dann zu 2i~es eiks~r (~ks ∇)As
(2.13)
• Paraxiale Ausbreitung (entlang z−Achse): Die für die Wellenkopplung relevanten
Abhängigkeiten können dann die folgt genähert werden
~
As (~r) ≈ As (z), eiks~r ≈ eks z
(2.14)
• Die Polarisationsvektoren seien so gelegt, dass bei gegebener Kristallsymmetrie
identische Komponenten von χ(2) in (2.12) auftreten (siehe Abschnitt 2.2.5)
Normierung der Amplituden
r
As =
2~ωs
as
c0 nB 0
(2.15)
Beachte: Intensität I = 12 nB c0 0 |As |2 = ~ωs |as |2 ⇒ φs = |as |2 ist die Photonenflußdichte (im Sinne eines Teilchenstroms)
Es folgt dann
da1
= iga3 a∗2 ei∆kz
dz
da2
(2.16)
= iga3 a∗1 ei∆kz
dz
da3
= iga1 a2 e−i∆kz
dz
mit der Kopplungskonstanten
~ω1 ω2 ω3 χ(2)
g2 =
8c30 n3B 0
2
(2.17)
und der Phasenfehlanpassung
∆k = k3 − k2 − k1
(2.18)
Grundlegendes DGL-System zur Beschreibung der Dreiwellenmischung
Es folgen für Photonenflußdichte
dφ1
dφ2
dφ3
=
=−
dz
dz
dz
21
(2.19)
Nichtlineare Optik
SS 2012
(Manley-Rowe-Beziehung) und Intensität
3
d X
Is = 0
dz s=1
(2.20)
und damit Erhaltungssätze für Photonenzahl
φ1 (z) + φ2 (z) + 2φ3 (z) = const.
(2.21)
I1 (z) + I2 (z) + I3 (z) = const.
(2.22)
und Energie
Beide Größen werden also zwischen Wellen nur umverteilt!
Aufgabe:
Beweisen Sie die Gleichungen (2.19) und (2.20)!
Nun Anwendung auf die einleitend beschriebenen NLO-Prozesse!
2.2.2 SHG
Grundwelle wird in Signalwelle
doppelter Fequenz umgesetzt (Abb. 2.2a): ω1 = ω2 =
√
ω, ω3 = 2ω, a1 = a2 = a/ 2 (so dass φ = φ1 + φ2 = a2 )
Amplitudengleichungen (2.16) reduzieren sich auf
a0 = iga3 a∗ ei∆kz
i
a03 = ga2 e−i∆kz
2
(2.23)
mit ∆k = k3 − 2k
Anfangsbedingungen: a (0) = a0 ∈ R, a3 (0) = 0
a) Ideale Phasenanpassung: ∆k = 0
Erhaltung der Photonenzahl (siehe (2.21))
a20 = a2 (z) + 2 |a3 (z)|2
(2.24)
ergibt
i a03 = g a20 − 2 |a3 (z)|2
2
Lösung: a3 = i · u, u ∈ R (da Klammer reell)
(2.25)
Trennung der Variablen
Zu(z)
|0
"
1
du
= gz
2
− 2u
2
{z
}
a20
√
arctanh a2u
0
√
2a0
#u(z)
0
22
(2.26)
Nichtlineare Optik
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also
mit γ0 =
a0
γ0
a3 (z) = i √ tanh z
2
2
(2.27)
√
2a0 g
• φ3 (z) wächst auf Maximalwert a20 /2 an, φ2 (z) = a20 − 2 |a3 (z)|2 fällt auf Null,
denn 2 Photonen der Energie ~ω erzeugen nur ein Photon der Energie 2~ω (siehe
Abb. 2.2 b,c)
Abbildung (2.2) SGH mit idealer Phasenanpassung. (a) Schema. (b) Verhalten der
Flussdichten als Funktion der Ausbreitungslänge. (c) SHG im Photonenbild
• Steilheit ∝ a0
• Wirkungsgrad
ηSHG =
φ3 (L)
I3 (L)
γ0
= 2 2 = tanh2 L
I (0)
a0
2
(2.28)
strebt gegen 1 für γ0 L 1 (Achtung: Mit wachsendem L begrenzt parasitäre Absorption den realen Wirkungsgrad)
Für γ0 L 1: ηSHG = γ02 L2 /4
Einsetzen von γ0 bzw. g
L2
ηSHG = C P
(2.29)
A
2
2
mit C = 8c3ωn3 0 χ(2) und der Pumpleistung P = A · I = A · ~ω · a20 (die im Labor
0 B
vorgeben ist) und dem Strahlquerschnitt A.
b) Phasenfehlanpassung: ∆k 6= 0
Annahme: γ0 L 1 ⇒ φ (z) ≈ a20 = const. ⇒
bzw.
i
a03 = ga20 e−i∆kz
2
(2.30)
1
1 − e−i∆kL
a3 (L) = ga20
2
∆k
(2.31)
23
Nichtlineare Optik
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Abbildung (2.3) Ein hoher Wirkungsgrad ergibt sich, wenn ein kleiner Strahlfokus A
über einer möglichst großen Länge L vorhanden ist. Begrenzung durch Beugung: Beim
Gauß-Strahl
gilt für den Strahlradius w0 im Fokus und die Tiefenschärfe z0 (Radius auf
√
2w0 angestiegen) L/2 ≈ z0 = πw02 /λ ≈ A/λ ⇒ L2 /A = 2L/λ = 4A/λ2 . Optimierung: (a) Dünner Kristall: Einstellen eines möglichst kleinen Fokus, da Tiefenschärfe durch
Dicke begrenzt. (b) Dicker Kristall: Einstellen eines möglichst großen Fokus mit großer
Tiefenschärfe. (c) Wellenleiter erlauben ein sehr hohes L2 /A
oder für Wirkungsgrad (1 − cos x = 2 sin2 x/2)
0
ηSHG = ηSHG
sin2 (∆kL/2)
(∆kL/2)2
(2.32)
0
Wirkungsgrad mit Phasenanpassung
wobei ηSHG
Abbildung (2.4) Wirkungsgrad der
0
) als Funktion der FehlSHG (ηSHG /ηSHG
anpassung
Mit wachsender Ausbreitungslänge L nimmt Wirkungsgrad ab und erreicht bei der
parametrischen Kohärenzlänge Lk = 2π/∆k den Wert Null, danach geringes oszillatorisches Signal
c) Erzielung von Phasenanpassung
Allgemein im Photonbild: Energie- und Impulserhaltung
ω3 = ω1 + ω2 , ~k3 = ~k1 + ~k2
Signalabnahme (2.32) ist Ausdruck der Unschärferelation: Mit wachsender Ortsausdehnung wird Impuls schärfer ⇒ Strengere Einhaltung von ∆~k = 0, gilt also generell
für Dreiwellenmischprozesse
24
Nichtlineare Optik
SS 2012
Problematisch bei SHG, weil (k = nB ω/c0 )
ω3 = 2ω
und
nB (2ω) 2ω = 2nB (ω) ω
nicht gleichzeitig erfüllbar, da wegen Dispersion des Brechungsindex i. A. nB (2ω) 6=
nB (ω)
Lösung: Doppelbrechendes Medium, typisch einachsiger Kristall (siehe Abb. 2.5)
• ordentliche Welle: ~eo ⊥HS, isotroper Brechungsindex no (ω)
Abbildung (2.5) Wellen in einem einachsigen Kristall: Der
Hauptschnitt (HS) ist die Ebene, die durch die optischer Achse ~c
und den Wellenvektor ~k aufgespannt wird. ~eo und ~ee bezeichnen die
Polarisationsvektoren der ordentlichen (ordinary) und außerordentlichen (extraordinary) Welle
• außerordentliche Welle: ~ee k HS, Brechungsindex hängt vom Winkel θ zwischen ~c
und ~k ab
cos2 θ
sin2 θ
1
=
+
n2e (ω, θ)
n2o (ω) n2k (ω)
(2.33)
Damit ergibt sich der in Abb. (2.3) dargestellte Weg zur Phasenanpassung (Kompensation der Dispersion durch Doppelbrechung)
Der Kristall muß dazu geeignet geschnitten sein
Weiterer Vorteil: unterschiedliche Ausbreitungsrichtung von ordentlichem und außerordentlichem Strahl ermöglicht räumliche Trennung von Grund- und Oberwelle
25
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.6) Phasenanpassung durch Doppelbrechung: (a) Verlauf der Brechungsindexe, gestrichelte Linie demonstriert Anpassung für e-e-o-Mischung (Typ I). (b) Indexflächen, durchgezogen bei ω, gestrichelt bei 2ω, Schnittpunkte definieren Anpassung. (c)
Ausbreitungs- und Polarisationsgeometrie
Abbildung (2.7) SHG des Rubin-LaserLichts mit einem Quarz-Kristall: Infolge der
Phasenanpassung ist Signal eine periodische
Funktion des Einfallswinkels
Abbildung (2.8)
Nichtkolineare SHG
Zusätzliche Freiheitsgrade durch nichtkolineare Geometrie
Für das in Abb. 2.8 gezeigte Beispiel gilt (θ2 < 0)
n (ω, θ − θ1 ) cos θ1 + n (ω, θ − θ2 ) cos θ2 = n (2ω, θ)
(2.34)
n (ω, θ − θ1 ) sin θ1 = n (ω, θ − θ2 ) sin θ2
(2.35)
Mit anisotropem Medium ergeben zahlreiche Wege zur Anpassung
Andere Möglichkeit: Periodisch strukturiertes Medium
Ergebnis (2.31) muß ersetzt werden durch
26
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.9)
Ordnung
Struktur mit periodisch variierender Suszeptibilität 2.
ZL
a3 (L) ∼
dzχ(2) (z) e−i∆kz
(2.36)
0
Fourier-Zerlegung
χ
(2)
(z) =
+∞
X
iGm z
χ(2)
, Gm = m ·
m e
m=−∞
2π
Λ
(2.37)
ergibt
a3 (L) ∼
X
m
χ(2)
m
1 − e−i(∆k−Gm )L
∆k − Gm
(2.38)
Quasi-Phasenanpassung
∆k = m
2π
Λ
(2.39)
Wie Bragg-Gitter: ∆k muss mit einem reziproken Gittervektor übereinstimmen!
Analoge Phasenanpassungschematas für nichtentartete Dreiwellenmischung (ω3 =
ω1 + ω2 , ~k3 = ~k1 + ~k2 )
2.2.3 Frequenzkonversion
Summenfrequenz: Welle #1 mit Frequenz ω1 wird mit Hilfe einer Pumpwelle #2
(ω2 ) in Welle #3 mit größerer Frequenz ω3 umgesetzt (siehe Abb. 2.10a)
Vereinfachungen
• Phasenanpassung: ∆k = 0
• Starke Pumpwelle: a2 (0) ≈ a2 (L) = ap ∈ R
Ausbreitungsgleichungen (2.16) werden zu
a01 = i
γp
a3
2
(2.40)
a03 = i
γp
a1
2
(2.41)
27
Nichtlineare Optik
SS 2012
(γp /2 = gap )
Anfangsbedingungen: a1 (0) = a0 ∈ R, a3 (0) = 0
Einsetzen von (2.41) in (2.40) ⇒ a001 = −
Lösung
γp 2
2
a1
γp
z
2
γp
a3 (z) = ia0 sin z
2
a1 (z) = a0 cos
(2.42)
• Periodischer Flussaustausch zwischen Wellen #1 und #3 (siehe Abb. 2.10): Zunächst wächst Fluss auf Summenfrequenz auf Kosten des Flusses auf Ausgangsfrequenz an (γp z < π), sind zu viele ω3 -Photonen vorhanden, setzt Differenzfrequenzbildung ω3 − ω2 = ω1 ein, Stärkung von Welle #1 auf Kosten von Welle 3 usw. usf.
• Verbrauch der Pumpwelle: Abb. 2.11 zeigt zwei Beispiele, die durch numerische
Abbildung (2.10) Frequenzkonversion: (a) Schema. (b) Verlauf der Flussdichten. (c)
Erklärung der Periodizität im Photonenbild.
Lösung des vollständigen Gleichungssystems (2.16) mit den obigen Randbedingungen aber ohne die Annahme konstanter Pumpleistung erhalten wurden
a) Periodizität wird aufgehoben, wenn beide Grundwellen #1 und #2 die gleiche
Leistung haben, jetzt werden beide Photonsorten vollständig umgesetzt und es gibt
keinen Rückprozess, in Analogie zur SHG
b) Bei unterschiedlichen Leistungen ergibt sich wiederum oszillatorisches Verhalten,
die Periode ändert sich aber durch Verbrauch der Pumpleistung.
• Wirkungsgrad im Grenzfall starker Pumpe
ηSF =
I3 (L)
ω3
γp
=
sin2 L
I1 (0)
ω1
2
(2.43)
Für γp L 1 ähnliche Verhältnisse wie bei SHG
2.2.4 OPA und OPO (Amplifier ⇒ Oscillator)
Gepumpt wird jetzt mit Welle #3 der Frequenz ω3 ⇒
eingestrahlte Signalwelle #1 mit Frequenz ω1 wird verstärkt, bei Differenzfrequenz
28
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.11) Frequenzkonversion: Numerische Lösung von (2.16).
Oben: Gleiche Photonflußdichten der
Grundwellen #1 und #2 [φ1 (0) =
.
φ2 (0) = a2p ]. Unten: Unterschiedliche
Dichten [φ1 (0) = 0.8a2p ]. Ohne Verbrauch der Pumpleistung wäre wieder
φ3 = 0 nach gap z = 4π. (Normierung
der Amplituden auf ap .)
ω2 = ω3 − ω1 wird sogenannte Idlerwelle #2 erzeugt
Es sei wieder angenommen
• Phasenanpassung: ∆k = 0
• Starke Pumpe: a3 (0) ≈ a3 (L) = ap ∈ R
Ausbreitungsleichungen (2.16)
γp ∗
a
2 2
γp
a02 = i a∗1
2
Anfangsbedingungen: a2 (0) = 0, a1 (0) = a0
a01 = i
Einsetzen von (2.45) in (2.44) ⇒ a001 =
Lösung:
γp 2
2
(2.44)
(2.45)
a1
γp
z
2
γp
a2 (z) = ia∗0 sinh z
2
a1 (z) = a0 cosh
(2.46)
Signal und Idler wachsen exponentiell an, solange Verbrauch der Pumpe vernachlässigt werden kann (sieh Abb. 2.12)
Verstärkung des Signals
G=
I1 (L)
γp γp L1 1 γp L
= cosh2 L ≈
e
I1 (0)
2
4
(2.47)
Gewinnkoeffizient:
γp = 2C
p
p
I3 = 2C P3 /A
29
(2.48)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.12) OPA: (a) Schema. (b) Verlauf der Flussdichten. (c) Photonenbild:
wie Differenzfrequenzerzeugung aber #1 wird verstärkt.
mit C 2 = g 2 /~ω3
Photonbild:
Pumpphoton ω3 (+ω1 ) → Signalphoton ω1 + Idlerphoton ω2 (+ω1 )
aber nur, wenn Signalphoton eingestrahlt wird ⇒ stimulierter Prozeß
Quantenoptik: Emission eines Photonpaares “on demand“, verschränkter Zustand,
Quanteninformatik
Abb. 2.13 zeigt zwei Beispiele, die durch numerische Lösung des vollständigen Gleichungssystems (2.16) mit den obigen Randbedingungen aber ohne die Annahme
konstanter Pumpleistung erhalten wurden
• Mit zunehmender Ausbreitungslänge fällt der Gewinn hinter den Idealwert (2.47)
zurück, da die Pumpe verbraucht wird, schließlich setzt Summenfrequenzbildung
und oszillatorisches Verhalten ein
• Bei vergleichbaren Leistungen von Pump- und Signalwelle ist Verstärkung der
letzteren nicht mehr wesentlich, sondern hier ist die Differenzfrequenzbildung, also
das Idlerphoton, technisch relevant, nach Verbrauch der Pumpphotonen setzt Summenfrequenzbildung ein, usw. usf.
OPO: analog Laser, Einführung einer Rückkopplung durch Resonator
Einfache Rückkopplung: Resonator wirkt nur auf Signalwelle ⇒ ω1 wird durch Resonatormoden bestimmt, also: Phasenänderung pro Umlauf = Vielfaches von 2π
Laserbedingung: Gewinn pro Umlauf = Verluste durch Spiegel
Aber: Gewinn ist nur entlang der Vorwärtsrichtung (also entlang der Pumprichtung)
vorhanden, da in Rückwärtsrichtung keine Phasenanpassung (∆k = 0)
a21 (0) = R2 a21 (0) cosh2
30
γp
L
2
(2.49)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.13) OPA: Numerische
Lösung von (2.16). Oben: Pumpwelle viel
stärker als Signalwelle [ap = a3 (0) =
100a1 (0)], die gestrichelte Kurve ist das
Näherungsergebnis (2.46). Unten: Gleiche Stärke [ap = a3 (0) = a1 (0)]. Normierung der Amplituden auf ap .
Abbildung (2.14)
OPO mit einfacher Rückkopplung: Die Signalfrequenz
stimmt mit einer Resonatormode überein, die Signalphotonen werden häufig
durch spontane Emission bereitgestellt
γp L
R ≤ 1 ⇒ cosh
≈1+
2
2
Schwellbedingung
√
2 1 − R2
γp L =
R
γp L
2
2
⇒
(2.50)
Mit (2.48) folgt kritische Pumpleistung
P3 =
A 1 − R2
C 2 L2 R 2
(2.51)
Aufgabe
Berechnen Sie Schwellbedingung und -leistung für den doppelt resonanten OPO, für
den sowohl Signal- als auch Idlerwelle eine Rückkopplung erfahren.
2.2.5 Symmetrie und Polarisation
Im isotropen linearen Medium ist die Polarisation der Wellen (bis auf ihre Transversalität) beliebig wählbar. χ̂(2) (und alle höhere Suszeptibilitäten) sind stets mit
Polarisationsanisotropien verknüpft, da die Ausrichtung der wechselwirkenden Felder zusätzliche Achsen definieren.
31
Nichtlineare Optik
SS 2012
Es seien ~nα die Einheitsvektoren entlang der Achsen x, y, z. Dann kann man schreiben
(2)
χαβγ = ~nα χ̂(2) : ~nβ ~nγ
(2.52)
Für jede Symmetrieoperation, ausgedrückt durch Matrix Ŝ, die Medium in sich
selbst überführt, muss gelten
(2)
χαβγ = (Ŝ · ~nα ) χ̂(2) : (Ŝ · ~nβ )(Ŝ · ~nγ )
(2.53)
Für die Inversion mit Ŝ ·~nα = −~nα folgt sofort, wie bereits in Abschnitt 4.1 gefolgert,
dass für Medien mit Inversionssymmetrie χˆ(2) ≡ 0.
Abbildung (2.15) Die fünf kubischen Punktgruppen veranschaulicht an Würfeln. Links
oben: Schönflies-Nomenklatur der Symmetriegruppe. Rechts untern: Internationale Nomenklatur (1, 2, 3, 4...p, p-zählige Drehachse; 1̄, 2̄, 3̄, 4̄, ...p̄, p-zählige Inversionsachse; m Spiegelebene; p/m p-zählige Drehachse mit senkrechter Spiegelebene). Die verdeckten Seiten ergeben sich durch eine Rotation um 120◦ an der im ersten Bild eingezeichneten Raumdiagonalen.Von www.physik.uni-oldenburg.de/Docs/epkos/Festkoerperphysik_31_54.pdf
Erläuterung weitergehender Regeln am Beispiel kubischer Kristalle:
Aufgabe
Welche der in Abb. 2.15 gezeigten kubischen Symmetrien sind zur Erzeugung der 2.
Harmonischen geeignet? Begründen Sie Ihre Wahl.
Hier speziell Td (4̄3m)-Symmetrie, relevante Symmetrieoperationen:
(a) Spiegelsymmetrie bezüglich der Diagonalflächen ⇒ Ŝ · ~nx = ~ny , Ŝ · ~ny = ~nx ,
32
Nichtlineare Optik
SS 2012
usw.
(b) 180◦ -Drehung um eine Hauptachse α ⇒ Ŝ · ~nβ = −~nβ und Ŝ · ~nγ = −~nγ für
α, β 6= γ
Folgerungen in 1. Ordnung:
(1)
(1)
(1)
(1)
(a) ⇒ χαα = χββ , χαβ = χβα für α 6= β
(1)
(1)
(b) Drehung um α-Achse ⇒ χαβ = −χαβ = 0 für alle α 6= β
(1)
~ (1) k E~ ⇒ optisch isotrop im linearen Regime
⇒ χαβ = χ(1) δαβ ⇒ P
Folgerung in 2. Ordnung:
(2)
(a) ⇒ χαβγ (α 6= β 6= γ) identisch für jede Permutation von α, β, γ
(2)
(2)
(2)
(2)
(2)
(b) Drehung um γ-Achse ⇒ χααα = −χααα = 0, χααβ = −χααβ = 0, χβαα =
(2)
(2)
(2)
−χβαα = 0, χαβα = −χαβα = 0
(2)
⇒ Es gibt also wie im linearen Fall nur eine unabhängige Komponente χ(2) = χxyz =
(2)
(2)
χyzx = χzxy [Invarianz bei Vertauschung der hinteren beiden Indizes war schon durch
(2.7) gesichert], diese steht aber nicht in der Hauptdiagonalen.
Bei der Dreiwellenmischung stehen also die Polarisationen aller 3 Wellen senkAbbildung (2.16)
Wellenvektor-PolarisationSchema der Dreiwellenmischung für kubischen
Kristall (Td ). Nur die transversale Komponente des
~ 3 (gestrichelt) tritt aus dem Medium aus.
Feldes E
recht zueinander. Das Schema in Abb. 2.16 demonstriert, dass folglich die generierte
Welle nicht rein transversal sein kann! Während also Wellen im isotropen Medien im linearen Bereich transversal sind, gilt dies im NL-Regime nicht mehr. (Für
~
eine strikte Behandlung muss der (grad div E)-Term
in der Feldgleichung (1.1) berücksichtigt und die Wellen in longitudinale und transversale Komponenten zerlegt
werden.) Die von außen eingestrahlten Wellen sind natürlich transversal und am
Ausgang des nichtlinearen Mediums wird die Polarisation wiederum auf die transversale Richtung projiziert. Der effektive Wirkungsgrad wird dadurch reduziert. Für
die Frequenzkonversion in Abb. 2.16 folgt
ηeff = η sin2 θ
(2.54)
wobei θ der Winkel zwischen Strahl #1 und #3 ist. Im streng kollinearen Fall (θ = 0)
ist die generierte Welle rein longitudinal und kann außen nicht abgefragt werden.
Hohe Wirkungsgrade entstehen für θ → 90◦ , dann ist allerdings die zur Ableitung
der Kopplungsgleichungen (2.16) gemachte paraaxiale Näherung nicht mehr statthaft. Man benutzt daher in der Praxis häufig Kristalle mit geringerer Symmetrie,
wo die strenge Orthogonalität der Polarisationen nicht gilt. Die in Abb. 2.17 dargestellte Tabelle der Elemente von χ̂(2) erhält man, wenn man die charakteristischen
Operationen (2.53) für solche Medien untersucht. Z.B. bedeutet die Existenz vom
(2)
Elementen der Form χxyy usw. für hexagonale Kristalle, dass zwei parallele Polarisationen mit einer dazu orthogonalen koppeln, was sogar in einer kollinearen Geometrie
33
Nichtlineare Optik
SS 2012
möglich ist und die Kopplungsgleichungen in paraaxialer Näherung (2.12) hier praktisch relevante Ergebnisse liefern.
(2)
(2)
Allgemein: χαβγ = χαγβ [siehe (2.7)] ⇒ 9 (mit zwei identischen hinteren Indexen) +
3*6/2 = 18 unabhängige Elemente
(2)
Verkürzte Notation: χαβγ → dij ; i = x, y, z = 1, 2, 3; j = xx, yy, zz, yz, zx, xy =
1, 2, 3, 4, 5, 6
34
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.17) Nichtverschwindende Elemente von χ̂(2) für ausgewählte Kristallsymmetrien. (Aus: Y. R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics)
35
Nichtlineare Optik
SS 2012
Neue Schreibweise:




Px (ω3 )
d11 ... d16 

 Py (ω3 )  = ε0  d21 ... d26  

2
Pz (ω3 )
d31 ... d36 


2Ex (ω1 ) Ex (ω2 )
2E y (ω1 ) Ey (ω2 )
2E z (ω1 ) Ez (ω2 )
Ey (ω1 ) Ez (ω2 ) + Ey (ω2 ) Ez (ω1 )
Ez (ω1 ) Ex (ω2 ) + Ez (ω2 ) Ex (ω1 )
Ex (ω1 ) Ey (ω2 ) + Ex (ω2 ) Ey (ω1 )




 (2.55)



Ausgewählte Kristallsymmetrien
Abbildung (2.18) Die Kristallsymˆ
metrien, für die Form des d-Tensors
unten angegeben ist.
• kubisch Td (4̄3m) (GaAs)


0 0 0 d 0 0
 0 0 0 0 d 0 
0 0 0 0 0 d
• tetragonal 4̄2m (KDP=KH2 PO4 )


0 0 0 d1 0 0
 0 0 0 0 d1 0 
0 0 0 0 0 d2
(2.56)
(2.57)
• trigonal 3m (LiNbO3 )


0
0 0 0 d1 −d2
 −d2 d2 0 d1 0
0 
d1 d1 d3 0 0
0
36
(2.58)
Nichtlineare Optik
SS 2012
2.2.6 Elektrooptik: Pockels-Effekt
~ st , E~2 = E~ (ω). Mit E
~ st verbundene NLEine Welle jetzt statisches Feld: E~1 = E
Polarisation
ˆ = ω) : 2E
~ (2) (ω) = ε0 d(ω
~ st E~ (ω)
P
(2.59)
2
~ st auf]
~ st als auch E
~ st∗ = E
[Vorfaktor 2: In (2.55) tritt E
Suszeptibilität 2. Ordnung definiert eine linear vom statischen Feld abhängige Brechungsindexänderung δn.
Beispiel: Welle durchstrahlt einen kubischen Kristall entlang einer seiner Haupt~ st k ~c
achsen, das statische Feld liege ebenfalls entlang dieser Richtung, also ~k k E
~ st für die Polarisation der eingestrahlten Welle. Weiter soll das statische
aber ~e⊥E
Feld viel stärker als das Wellenfeld sein. Dann sind nur die beiden Gleichungen
Abbildung (2.19)
Effekt.
Schema zum Pockels-
~ st auf der rechten Seite enthalten. Welle #3 hat gleiche
von (2.12) relevant, die E
Frequenz wie #2, aber ist dazu senkecht polarisiert (E3 = Ex , E2 = Ey ) ⇒
∂2
ω2
ω2
+
)E
=
−
dEst Ey
x
∂z 2
c2
c20
∂2
ω2
ω2
( 2 + 2 )Ey = − 2 dEst Ex
∂z
c
c0
(
(2.60)
Die Kopplung beider Komponenten ist die Konsequenz der symmetriebedingten
Struktur von χ̂(2) : Das statische Feld und das eingestrahlte Wellenfeld treiben im
Medium ein drittes Wellenfeld an, dessen Polarisation senkrecht zu den beiden ersten steht (siehe Abb. 2.19)
Ansatz:
i cω (nB + δn
z
2 )
Ea = A α e
δn nB : nB +
δn 2
2
0
≈ n2B + nB δn
nB δn −dEst
Ax
=0
−dEst nB δn
Ay
(2.61)
(2.62)
Eigenwerte = Brechungsindexänderung
δn = ±
d · Est
nB
37
(2.63)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Eigenvektoren = Polarisation
1
1
~e± = √ (
)
2 ±1
(2.64)
Es gibt also nur zwei orthogonale Polarisationeinstellungen in der Richtung der
Hauptachsendiagonalen mit unterschiedlichem Brechungsindex. Allgemeine Lösung
ist Linearkombination
o ω
n
i ω
i n z
δn·z
− i ω δn·z
e c0 B
E~ = A+~e+ e 2 c0
+ A−~e− e 2 c0
(2.65)
Polarisationsanisotropien:
Eingestrahlte Welle mit Amplitude A0 und Polarisation ~e0 teilt sich in Eigenzustände
auf
A = A0~e+~e0
A0~e0 = A+~e+ + A−~e− ⇒ +
(2.66)
A− = A0~e−~e0
Folgerungen für lineare Eingangspolarisation
Abbildung (2.20)
Polarisationsanisotropie für die Konfiguration in Abb.
2.19.
• Nur wenn Polarisation entlang der Diagonalrichtungen ~e± , bleibt diese im Medium erhalten, der Brechungsindex ist jeweils um |δn/2| reduziert bzw. erhöht
√
• Polarisation entlang Hauptachsen, z. B. ~e0 = (1, 0) ⇒ A+ = A− = A0 / 2. Nach
Durchlauf der Kristalllänge L ergibt sich für Gesamtfeld
A0 cos ϕ i( ωc L−ωt)
~
+ k.k.
E(L,
t) =
(
)e
2 i sin ϕ
(2.67)
mit der Phasenänderung
ϕ=
ω d Est
L
c0 2nB
(2.68)
Polarisationszustand hängt von ϕ ab: Für ϕ = π/4 entsteht eine linkshändig zirkular
polarisierte Welle (wie bei λ/4-Plättchen), bei ϕ = π/2 tritt eine um 90◦ gedrehte lineare Polarisation (mit Phasensprung um −π/2) auf, bei ϕ = π tritt wieder
Einganspolarisation (mit Phasensprung um −π) auf, in den Zwischenbereichen ist
38
Nichtlineare Optik
SS 2012
Welle elliptisch polarisiert.
Ermöglicht Schaltung der Polarisation durch Spannung!
Aufgaben
1. Geben Sie die Ausdrücke für die Viertelwellen-Spannung (wo zirkular polarisiertes
Licht entsteht) und die Halbwellen-Spannung (wo Polarisation um 90◦ gedreht wird)
an 2. Diskutieren Sie den Fall, dass eine zirkular polarisierte Welle einfällt.
Allgemeiner Fall: Bei einem beliebigen Kristall wird der Brechungsindexellipsoid
gedreht, die Hauptachsen ändern sich!
2.2.7 Optische Gleichrichtung
Erzeugung eines statischen Feldes gemäß
ˆ = ω − ω) : E~∗ (ω) E~ (ω)
~ st = ε0 d(0
P
(2.69)
Ähnliche Konfiguration wie im vorangegangenen Abschnitt, aber die Polarisation
liegt nun fest in der yz-Ebene und ~e bildet einen Winkel ϕ mit der z-Achse. Die
Komponenten Ey = E cos ϕ und Ez = E sin ϕ von E~ entlang der Hauptachsen trei~ st = (Pst , 0, 0) ⇒
ben eine Polarisation an, die auf ihnen senkrecht steht, also P
Elektroden zur Abfassung der Spannung liegen jetzt parallel zu der von ~e und ~k
aufgespannten Ebene.
Abbildung (2.21) Schema zur optischen Gleichrichtung
Auf Elektroden der Fläche A generierte Ladung
Q = Pst · A
(2.70)
Resultierende Spannung
Q
C
(a: Elektrodenabstand)
U=
mit Kapazität C = ε0 ε Aa
U=
d·a 2
|E| cos ϕ · sin ϕ
ε
(2.71)
(2.72)
Kann durch Winkel ϕ der treibenden Polarisation zu Hauptachsen eingestellt werden!
typische Maximalwerte: U ≈ 100 µV bei Pulsleistungsspitzen von ≈ 1MW
39
Nichtlineare Optik
SS 2012
2.3 Parametrische Prozesse 3. Ordnung
2.3.1 Übersicht
Fortsetzung der Itteration in Abschnitt 2.1 ergibt in nächster Ordnung die Struktur
~ (3) = 1 ε0
P
4
3
X
1 ) ~ (−q2 ) ~ (−q3 )
χ̂(3) (ω = q1 ωs1 + q2 ωs2 + q3 ωs3 ) : E~s(−q
Es 2 Es 3
1
(2.73)
s1 ,s2 ,s3 =1
q1 ,q2 ,q3 =±
χ̂(3) : Tensor 4. Stufe
Typen von Prozessen
• “Echte“ Vierwellenmischung, z.B. Frequenzkonversion bei Anregung mit 3 Wellen
ω = ω1 + ω2 + ω2
Hier treten also neue Frequenzen auf. Speziell bei Entartung: Erzeugung der 3. Harmonischen.
(−) (+)
• Terme mit E~si E~si ∼ Isi erzeugen intensitätsabhängige Suszeptibilität (siehe
auch Abschnitt 3.2). Hier entsteht Nichtlinearität ohne dass neue Frequenzen generiert werden.
Quantitative Beschreibung durch ein zu (2.16) analoges System von 4 Gleichungen. Im folgenden: Qualitative Behandlung repräsentativer Effekte!
Einschränkungen (zur Vereinfachung):
• wiederum alle Frequenzen außerhalb von Absorptionsresonanzen ⇒ Elemente
von χ̂(3) reell
• Phasenanpassung
• Kubische Symmetrie
Analog zu (2.53) gilt jetzt
(3)
χαβγδ
(3)
= Ŝ~nα χ̂
: Ŝ~nβ Ŝ~nγ Ŝ~nδ
(2.74)
⇒ Inversionssymmetrie schließt anders als in 2. Ordnung die Existenz von χ̂(3) nicht
aus!
Weiterhin gilt wegen der Vertauschbarkeit der treibenden Felder
(3)
(3)
(3)
χαβγδ = χαδγβ = χαγδβ usw.
Speziell kubische Symmetrie:
(a) Spiegelungen an Diagonalflächen ⇒
χ(3)
αααα = e11
40
(2.75)
Nichtlineare Optik
SS 2012
für α = x, y, z
(3)
(3)
(3)
(3)
χααββ = χββαα = χαβαβ = χαββα = e14
für α 6= β = x, y, z.
(b) Invarianz bei 180◦ -Drehungen um Hauptachsen ⇒ alle Elemente, die ungerade
Zahl gleicher Indexe enthalten, verschwinden.
Es gibt also nur zwei unabhängige Komponenten von χ̂(3) , die man häufig mit e11
und e14 bezeichnet!
Eine Übersicht der Elemente von χ̂(3) für andere Symmetrien ist in Abb. 2.22 gegeben.
Abbildung (2.22) Nichtverschwindende Elemente von χ̂(3) für ausgewählte Kristallsymmetrien und isotrope Stoffe. (Aus: Y. R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics)
Aus der riesigen Zahl von Prozessen behandeln wir nur solche, für die es in 2. Ordnung kein Analogon gibt. Das ist bei den “echten“ Vierwellenmischprozessen die
Phasenkonjugation (Abschnitt 2.3.6) und das sind Effekte, die auf einer intensitätsabhängigen Suszeptibilität beruhen (Abschnitt 2.3.2-2.3.5). Für letztere betrachten
wir die Situation, dass eine monochromatische Welle mit Frequenz ω eingestrahlt
41
Nichtlineare Optik
SS 2012
wird. Aus (2.73) wird dann
X
1
Pα(3) = ε0
e11 Eα(−q1 ) Eα(−q2 ) Eα(−q3 )
4 q ,q ,q =±
1
2
3
(−q ) (−q )
+3e14 (Eβ 1 Eβ 2
+
(2.76)
Eγ(−q1 ) Eγ(−q2 ) )Eα(−q3 )
(nach Vertauschung und Umbennung der qi ) mit α 6= β 6= γ. Der Faktor 3 vor e14
ergibt sich aus der möglichen Anordnung der hinteren drei Indizes, z. B. xyyx, xxyy,
und xyxy.
(3)
Gesucht: Komponente Pα mit Frequenz ω
Müssen alle Terme in (2.76) mit q1 + q2 + q3 = + suchen
e11 -Summe: 3 |Eα |2 Eα
e14 -Summe: 2Eα |Eβ |2 + Eα∗ Eβ2
Linear polarisiertes Licht E~ = E~∗ ⇒
ε0 (2.77)
Pα(3) =
3 · e11 Eα2 + 3 · 3 · e14 Eβ2 + Eγ2 Eα
4
~ (3) k E~
Isotropes Medium: e11 = 3e14 , denn dann Pα ∼ E~2 Eα , also P
2.3.2 Elektrooptischer und optischer Kerr-Effekt
Betrachten isotropes Medium, z. B. Flüssigkeit (Benzol), in Anordnung wie in Abb.
2.23.
Es wird eine linear polarisierte Welle der Frequenz ω eingestrahlt.
~ st = (0, Est , 0) an.
Gleichzeitig liegt ein statisches Feld E
Abbildung (2.23) Schema zum Kerr-Effekt
• Welle senkrecht zum statischen Feld polarisiert: E~ = (Ex , 0, 0)
Polarisation bei Frequenz ω
Px(1) = ε0 χ(1) Ex
3
Px(3) = ε0 [ e11 Ex2 + 3e14 Est2 ]Ex
|{z}
4
=e11
Py(3) = Pz(3) = 0
42
(2.78)
Nichtlineare Optik
SS 2012
(denn die Klammer im e14 -Term von (2.76) wird nun zu 4Est2 , weil es nur einen
Summanden gibt, aber alle q1 , q2 = ± beitragen)
• Welle parallel zum statischen Feld polarisiert: E~ = (0, Ey , 0)
Py(1) = ε0 χ(1) Ey
3
Py(3) = ε0 [ e11 Ey2 + 3e11 Est2 ]Ey
4
(weil es hier keinen e14 -Beitrag gibt)
(2.79)
a) Elektrooptischer (quadratischer) Kerr-Effekt
Beitrag ∼ Est2 überwiegt für „normales“ Licht
~ E
~ st oder E~ k E
~ st
Effektive Suszeptibilität für Welle abhängig davon, ob E⊥
Pp = ε0 χp Ep , p = ⊥, k
mit
χ⊥ − χ(1) = e11 Est2 , χk − χ(1) = 3e11 Est2
Medium wird anisotrop, optische Achse wird durch statisches Feld definiert.
Feldinduzierte Brechungsindexänderung
δnp =
p
p
Est2
e für p = ⊥
(1)
· { 11
1 + χp − 1 + χ ≈
3e11 für p =k
2n1
(2.80)
p
mit linearem Brechungsindex n1 = 1 + χ(1) ≈ nB . Das Medium wird also doppelbrechend ⇒ Anwendung als Kerr-Schalter (siehe Abb. 2.24)
b) Optische Kerr-Nichtlinearität
Ohne statisches Feld: Lichtintensität ändert Brechungsindex (siehe auch Abschnitt
3.2), aber keine Anisotropie.
Man schreibt
δn = n2 I
(2.81)
mit
n2 =
3e11
4n21 ε0 c0
(2.82)
Typische Werte: n2 ∼ 10−10 cm2 /W
Durch Kombination von elektrooptischem und optischem Kerr-Effekt kann Schaltzeit der Kerr-Zelle in Abb. 2.24 verkürzt werden
Im Folgenden werden verschiedene Effekte qualitativ behandelt, die auf reiner KerrONL beruhen.
43
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.24) Schema der Kerr-Zelle: Die gekreuzte Anordnung von Polarisator
und Analysator lässt kein Licht durch. Einschalten eines statischen Feldes ändert dies über
den elektrooptischen Kerr-Effekt. Mikroskopisch bedeutet dies, dass sich statische Dipolmomente in den Molekülen des Schwefelkohlenstoffs (CS2 ) bilden, nach dem Ausschalten
des Feldes wird die Zelle wieder sperrend, dafür müssen die Dipolmomente verschwinden,
diese Zeit beträgt für CS2 ca. 10−12 s, nutzt man weiter den optischen Kerr-Effekt aus, so
kann die Zelle über einen Öffnungsimpuls genau so lange aufgeschaltet werden, wie dieser
Impuls dauert
2.3.3 Selbst-Fokussierung
Im Zentrum eines Lichtstrahls ist der Brechungsindex höher bzw. diePhasengeschwindigkeit geringer als am Rand ⇒ Linsenwirkung wie in Abb. 2.25 schematisiert
Abbildung (2.25) Ein nichtlineares Medium wirkt in 3. Ordnung wie eine Linse, die
Brennweite hängt von der Intensität des einfallenden Strahls ab
Bedingung: Kerr-Fokussierung muss stärker als natürliche Strahldivergenz durch
Beugung sein!
Speziell für Gauß-Strahl ist in der Fokalebene
ρ2
~ z = 0) = E~0 e− w02 (ρ2 = x2 + y 2 )
E(ρ,
44
Nichtlineare Optik
SS 2012
mit dem Fokusradius w0 .
Abbildung (2.26)
Schematisierung
des Gauß-Strahls, θ ist der Öffnungswinkell.
Öffnungswinkel und Fokusgröße genügen der Relation θ = λ/(πw0 )
Im Kerr-Medium sei der transversale Brechungsindexverlauf durch
n1 + n2 I0 für ρ ≤ w0
n (ρ) =
n1 für ρ > w0
(2.83)
n1
vereinfacht. Totalreflexion tritt auf, wenn sin (90◦ − θ) = cos θ > n1 +n
. Wegen
2 I0
n2
θ2
n1 n2 I0 ⇒ 2 < n1 I0 . Die kritische Leistung für die Selbst-Fokussierung ist also
P > Pk = πλ2
n1
2n2
(2.84)
Mit n2 = 10−10 cm2 /W, n1 = 2 und λ = 500 nm folgt Pk ≈ 80 W.
2.3.4 Räumliche Solitonen
Aufhebung der natürlichen Strahldivergenz!
Skalare Wellengleichung
ω2 2
∆ + 2 n (I) E = 0
c0
Ansatz: E = A (x, z) eikz , k =
(2.85)
ω
n
c0 1
Mit |∂A/∂z| |kA| ⇒
∂A ω 2 2
∂ 2A
2
+
2ik
+
n
(I)
−
n
1 A = 0
∂x2
∂z
c20
(2.86)
Schwache NL: n2 (I) − n21 ≈ 2n1 n2 I ⇒
2ik
∂A
∂ 2A
= − 2 − k 2 n2 ε0 c0 |A|2 A
∂z
∂x
(2.87)
∧
Typ einer NL-Schrödinger-Gleichung (z = Zeit), Spezielle Lösung:
x
i z
A (x, z) = A0 sech
e 4z0
x0
45
(2.88)
Nichtlineare Optik
SS 2012
mit den zwei freienParametern x0 and z0 . Wegen (sechx)00 = sech3 x sinh2 x − 1 =
sech3 x cosh2 x − 2 = sechx 1 − 2sech2 x folgt
x
k
1
2 x
−
= 2 2sech
− 1 − k 2 n2 ε0 c0 A20 sech2 .
(2.89)
2z0
x0
x0
x0
Dies wird gelöst, wenn
2z0 = kx20
(2.90)
1
1
n2 ε0 c0 A0 = 2
2
kx0
(2.91)
Damit sind also die offenen Parameter als Funktion der Eingangsamplitude festgelegt. Die Intensität
x
2
2
2
I ∼ |A (x, y)| = A0 sech
(2.92)
x0
ist unabhängig von z, das Strahlprofil ändert sich also nicht entlang der Ausbreitungsrichtung. Gleiches gilt folglich für den Brechungsindex (Selbstkonsistenz) ⇒
divergenzfreie Ausbreitung wie im Wellenleiter. Ein Beispiel einer Klasse von Lösungen: Solitonen!
2.3.5 Selbst- und Kreuzphasenmodulation
Beim Durchgang durch Medium der Länge L ändert sich Phase gegenüber linearem
Fall
ω
L
∆ϕ = n2 IL = 2π
n2 P
(2.93)
c0
λ0 A
Zahlenbeispiel: λ0 = 1 µm, L = 1 cm, n2 = 10−10 cm2 /W ⇒ ∆ϕ = π bei Iπ = 500
KW/cm2 oder bei einem Strahlquerschnitt von A = (100 µm)2 ,Pπ = 50 W!
Selbstmodulation: Feld ändert seine eigene Phase
Kreuzmodulation: Kontrolle der Phase durch anderes Feld
Umsetzung in Intensitätsmodulation durch
• Interferometer (auch Bistabilität, siehe Abschnitt 3.2.6)
• Polarisationsschalten durch Phasenänderung bei Doppel-Brechung
Chirp-Erzeugung bei Lichtimpulsen
Gesamtphase am Ausgang
ω
[n1 + n2 I (t)] L − ωt = ϕ1 − ϕ (t)
c0
mit zeitabhängigem Teil
ϕ (t) = ωt −
ω
n2 LI (t)
c0
(2.94)
(2.95)
Momentanfrequenz
dϕ
n2 L ˙
ω (t) =
=ω 1−
I
dt
c0
46
(2.96)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abb. 2.27 zeigt die Verhältnisse für einen Gauß-Impuls
Zahlenbeispiel: I˙ ∼ I/∆t, ∆t = 1 ps, n2 = 10−10 cm2 /W, L = 3 cm, I =
1 MW/cm2 ⇒ ∆ω ∼ 10−2 ω!
Abbildung (2.27)
Selbstphasenmodulation eines Gauß-förmigen Lichtimpulses in einem nichtlinearen Medium in
dritter Ordnung. Oben: Intensitätsverlauf (I) und Momentanfrequenz (ωm ).
Für die Phasenverschiebung wurde eine Einstellzeit von 1ps berücksichtigt, so
dass der Nulldurchgang der Frequenzänderung gegenüber dem Maximum des Intensitätsverlaufs verschoben ist. Unten:
Verlauf des Gesamtfeldes. Aus: Bergmann · Schaefer, Band 3, Optik, Kapitel
8.
Eine wichtige Anwendung der Selbstphasenmodulation ist die Impulskompression
(Abb. 2.28)
Zur Erzeugung von fs-Impulsen wird häufig die Kompensation mit Hilfe eines Gitters durchgeführt.
Abbildung (2.28) Impulskompression: Durch den optischen Kerr-Effekt werden neue
Frequenzkomponenten erzeugt, die spektrale Breite des Impulses E(ω) wächst also, ohne
dass sich die Impulsdauer, d.h. I(t), ändert, der Chirp kann anschließend kompensiert
werden, in dem man den Impuls z.B. durch ein lineares Medium mit geeignet gewählter
Dispersion n1 (ω) schickt, die Fourier-Komponenten werden zeitlich zusammengedrängt,
d.h. die spektrale Breite bleibt groß, während die Dauer abnimmt
47
Nichtlineare Optik
SS 2012
2.3.6 Optische Phasenkonjugation
„Echte“ Vierwellenmischung
Entartung: alle Wellen haben die gleiche Frequenz ω, aber unterschiedlich gerichtete
Wellenvektoren
Ein spezieller Prozeß wird durch
ω2
∆ + 2 E2 ∝ ε0 χ̂(3) (ω2 = 2ω − ω) E3 E4 E1∗
(2.97)
c
beschrieben
Phasenanpassung = Impulserhaltung
~k2 = ~k3 + ~k4 − ~k1
(2.98)
Schema wie in Abb. 2.29: Eingestrahlte Referenzwellen 3 und 4 breiten sich entgegengesetzt aus ⇒, eine weitere Testwelle 1 generiert eine zu ihr konjugierte Welle
E2 ∼ E1∗ mit ~k2 = −~k1
Abbildung (2.29) Schema der optischen Phasenkonjugation
Die Phasenkonjugation ist einer Zeitumkehr äquivalent, dies ist am Beispiel der Reflexion an einem Spiegel sehr gut zu erkennen (Abb. 2.30)
Durch Energieübertragung aus den Referenzwellen kann das vom Phasenkonjugator
reflektierte Signal sogar verstärkt werden.
Die Abb. 2.31 und 2.32 zeigen Anwendungsbeispiele der Phasenkonjugation
48
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (2.30) Reflexion einer ebenen (oben) und einer Kugelwelle (unten) an einem
normalen Spiegel (links) und einem Phasenkonjugator
Abbildung (2.31) Echtzeitholographie. Links: Transmissionsgitter - Objektwelle 1 bildet mit Referenzwelle 3 ein Intensitätsmuster im Medium, Referenzwelle 4 wird am Gitter
gebeugt und erzeugt die phasenkonjugierte Objektwelle 2. Rechts: Reflexionsgitter - Rollen
von Referenzwelle 3 und 4 sind vertauscht, daraus resultiert ein anderer Wirkungsgrad
Abbildung (2.32) Wellenregeneration. Links: Durch Reflexion an einem Phasenkonjugator wird eine verzerrte Wellenfront in ihren ursprünglichen Zustand zurückversetzt.
Rechts: Phasenkonjugator als Spiegel eines Laserresonators verbessert dessen Güte und
senkt dadurch die Laserschwelle
49
3 Resonante Nichtlineare Optik
3.1 Maxwell-Bloch-Gleichungen
Betrachten als einfachstes Modell: 2-Niveau-System
Atomdichte: n0 , Übergangsfrequenz: ω21 = ω2 − ω1
Rechtfertigung: Durch Wahl der Lichtfrequenz ω ≈
ω2 − ω1 können aus der Leiter aller Energiezustände
zwei selektiert werden.
Dynamische Variablen: ρ11 + ρ22 = 1, ρ21 = ρ∗12 (3
reelle Größen). Aus der Liouville-Gleichung (1.25) folgt für deren Zeitabhängigkeit
abgeschlossenes System:
i ~ ~
1
d21 ρ11 − ρ22 d~21
(3.1)
ρ21 + E
ρ̇21 = −iω21 −
T2
~
(0)
ρ̇22
ρ −ρ
i ~ ~
22
22
d21 ρ12 − ρ21 d~12 −
= E
~
T1
(3.2)
Zerlegen Polarisation in Hintergrund- und resonanten Anteil (siehe Abschnitt 1.2.3)
gemäß
~ + P~ (+) + P~ (−)
P~ = ε0 χB E
(3.3)
mit
∗
(−)
(+)
~
~
P
= P
= n0 d~12 ρ21
Dann ergibt sich aus (3.1) für P~ (+) die Bewegungsgleichung
∂ ~ (−)
1 ~ (−) i ~ ~ ~ P
= − iω21 +
P
− d12 E · d21 (n2 − n1 )
∂t
T2
~
(3.4)
(3.5)
Es tritt eine neue dynamische Größe auf: die Inversionsdichte
∆n = n2 − n1 = n0 (ρ22 − ρ11 )
(3.6)
(klassisch nicht vorhanden). Bewegungsgleichung der Dichte angeregter Atome
n − n(0)
i ~ ~
2
2
~
ṅ2 = E n0 d21 ρ12 − d12 ρ21 −
~ |
T
1
{z
}
~ (+) −P
~ (−)
=P
50
(3.7)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Wegen n2 + n1 = n0 ⇒ ṅ1 = −ṅ2 oder ∆ṅ = −2ṅ2
~ abgeschlossenes System für P~ und ∆n.
Zwei Materialgleichungen: Bei gegebenem E
Weitere Vereinfachung: Rotating-Wave Approximation (RWA) und Slowly-VaryingAmplitude Approximation (SVAA)
Ansatz für elektrische Feldstärke (Verallgemeinerung der ebenen Welle, siehe Abb.
3.1)
~ (~r, t) = E
~ (+) (~r, t) + E
~ (−) (~r, t)
E
(3.8)
∗ 1
~ (−) = E
~ (+) = E~ (~r, t) ei(~k~r−ωt) , k = ω/c, c = c0 /nB
E
(3.9)
| {z }
2
Trägerwelle
SVAA: Amplitude langsam veränderlich gegen Trägerwelle
~˙ ~
~
E ω E , ∇E ~k E~
(3.10)
Analog
1~
~
P~ (−) = P
(~r, t) ei(k~r−ωt)
(3.11)
2
RWA: Einsetzen von (3.9) und (3.11) in (3.5) und (3.7) und sortieren nach Poten-
Abbildung (3.1) Lichtimpuls (Wellenpaket) aus Trägerwelle und Amplitude, Ausbreitung in z-Richtung.
~
zen von eiN (k~r−ωt) ergibt Terme mit N = 0 und N = ±2, letztere mitteln sich bei
resonanter Anregung ω ≈ ω21 weg und können vernachlässt werden, es folgt
1 ~
i
˙~
P = i (ω − ω21 ) −
P − d~12 d~21 E~ ∆n
T2
~
∆ṅ =
1 ~∗ ~ ∆n − ∆n(0)
Im E P −
~
T1
(3.12)
(3.13)
Vervollständigung durch Wellengleichung (1.1) für isotropes Medium: In SVAA (3.10)
sind alle zweiten Ableitungen der Amplituden vernachlässigbar, auf der linken Seite
51
Nichtlineare Optik
SS 2012
heben sich Terme ∝ E~ weg, so dass erste Ableitungen übrig bleiben, auf der rechten
~ den dominanten Beitrag ⇒
Seite bilden dagegen Terme ∝ P
1∂ ~
i
~
~
~n∇ +
(3.14)
E = µ0 ωcP
c ∂t
2
mit Ausbreitungsrichtung ~n = ~k/k, wenn nicht anders vermerkt z-Achse
(i) Charakter der Gleichungen
• Polarisationsgleichung: Erzwungene gedämpfte Schwingung mit Eigenfrequenz
ω21 und „Kopplungskonstante“ ∝ Inversion (Quelle der Nichtlinearität)
∧
Term ∝ n1 = Absorption
∧
Term ∝ n2 = stimulierte Emission
• Inversionsgleichung : Bilanzgleichung
Elektrodynamik: durch Medium dissipierte Energiedichte
~
~
~ = ∂P E
u = ~j E
∂t
SV AA
=
RW A
1
~ E~∗ + iω P
~ ∗ E~
−iω P
4
(3.15)
Feldterm ist also einfach:
2u
1 ~∗ ~
ImE P =
(3.16)
~
~ω
Wenn ein Photon der Energie ~ω absorbiert wird, ändert sich Inversion um 2
Typisch: kT (E2 − E1 ) ⇒ ∆n(0) ∼
= −n0
• Wellengleichung
Beschreibt Rückwirkung von Polarisation und Inversion auf Feldstärke.
Bei Vorhandensein einer Untergrunddispersion nB (ω) gilt genauer
~
~ E~ + 1 ~E˙ = i µ0 cω P
~n∇
vg
2
(3.17)
mit der Gruppengeschwindigkeit vg = ∂ω
= nB +(dncB0 /dω)·ω .
∂k
(Siehe: Y. R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics, Kapitel 3.50)
(ii) Relaxationszeiten
Die Lebensdauer des angeregten Zustands wird grundsätzlich durch die spontane
~ verEmission begrenzt. Das hierbei emittierte Photon geht dem kohärenten Feld E
loren und wird letztlich in Wärmestrahlung umgesetzt. Zusätzlich kann auch nichstrahlende Rekombination stattfinden. Hier bleibt die Photonenenergie im Medium
und erwärmt dieses, also
1
1
1
= +
(3.18)
T1
τr τnr
Die strahlende (radiative)
2 Lebensdauer ist dem Übergangsdipolmoment umgekehrt
proportional: 1/τr ∝ d~12 .
52
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (3.2)
Longitudinale und
transversale Relaxationszeit, es können auch
Zustände (rechts), die nicht resonant zur
Lichfrequenz sind, mitwirken
Ohne Besetzung des angeregten Zustands gibt es keine Polarisation, wir folgern
heuristisch unter Bezugnahme auf eine reine Mischung (siehe Abschnitt 1.1):
n2 ∝ c∗2 c2 ∝ e−t/T1 ⇒ P ∝ c∗2 c1 ∝ e−t/2T1 ⇒ T2 = 2T1
Die durch die Lebensdauer bedingte transversale Relaxationszeit ist also doppelt
so lang wie die longitudinale. Polarisation hat aber zusätzlich Phase und Wechselwirkung mit Reservoir erzeugt Phasenunordnung (siehe Abb. 3.3). Energiedissipation ist hier nicht erforderlich, elastische Stöße (mit anderen Atomen, ...), schnelle
Fluktuationen der Übergangsfrequenz ω21 ,... reichen aus! Zeitkonstante sei τcol (col:
collision).
Abbildung (3.3) Zerstörung der Polarisationsphase als “random walk“
Bei ungeordneter Phase verschwindet
~ über alle Atome und
a) der Ensemblemittelwert von P
~ am Einzelatom über viele Messungen, genauer
b)
von P
D auch der Zeitmittelwert
E
~ (t) P~ (t − τ ) ∝ e−t/τcol
P
Also insgesamt
1
1
1
=
+
T2
2T1 τcol
(3.19)
Radiativer Grenzfall: T2 = 2T1 (z.B. isolierte Einzelatome)
Typisch: τcol << T1 ⇒ T2 = τcol , Festkörper: τcol < 1ps, τr ∼ 1ns
(iii) Richtungsabhängigkeit
Gleichung (3.12) zeigt nochmals: Die Orientierung des atomaren Dipolmoments bestimmt die Richtung der Polarisation im Medium. Im isotropen Medium kann gesetzt
werden:
d~12 E~d~21 = d2 E~
(3.20)
53
Nichtlineare Optik
SS 2012
(b) T1 : Die Läufer sind erschöpft und scheiden aus (oben).
(a) Die Bewegung der Läufer durch die Stadionrunde repräsentiert die reguläre Polarisationschwingung.
(c) τcol : Die Hürden sind Streuzentren,
die die Bewegung der Läufer durcheinander
bringen.
Abbildung (3.4) Veranschaulichung der Relaxationsmechanismen mit Läufern
Das Beispiel im Abschnitt 1.2.4 zeigt: Dahinter steckt in der Regel eine symmetriebedingte Entartung. Das Feld selektiert dann das Dipolmoment, welches in seine
Richtung zeigt. Die Übertragung der Anregung auf die anderen entarteten Zustände
- im Beispiel: px ↔ py ↔ pz - wird als Orientierungsrelaxation bezeichnet. Konsequenz: Polarisation verschwindet. (Ein endlicher Betrag des Dipolmoments kann
noch vorhanden sein, nicht aber eine definierte Richtung. Im relaxierten Zustand
ist die spontane Emission der Atome unpolarisiert!) Die Zeitkonstante der Orientierungsrelaxation Tor ist häufig deutlich länger als die anderen Relaxationszeiten
(Tor T1 , T2 ), da Drehimpuls geändert werden muss ⇒ Vernachlässigung in der
weiteren Behandlung.
Weiterhin: linear polarisiertes Licht (Vektorpfeil wird weggelassen)
Maxwell-Bloch-Gleichungen extrem leistungsfähig: Materie-Licht-Wechselwirkung vom
Atom bis Festkörper
54
Nichtlineare Optik
SS 2012
3.2 Intensitätsabhängige Absorption und
Dispersion
NLO bedeutet, dass Absorptionskoeffizient und Brechungsindex von der Lichtintensität abhängig sind.
3.2.1 Stationäre Anregung
Einstrahlung einer zeitlich konstanten Intensität
˙ =0
I˙ = 0 ⇒ Ė, Ṗ, ∆n
Lösung der Polarisationsgleichung (3.12):
P = ε0 χE
Die Suszeptibilität
d2 /~ε0
χ(ω, ∆n) =
∆n
ω − ω21 + i/T2
(3.21)
ist Funktion der Frequenz und der Inversion. Gleiches gilt gemäß (1.47) auch für
den Absorptionskoeffizienten und den resonanten Anteil des Brechungsindex. (Wir
erkennen aus dem Vergleich mit (1.36), dass die RWA identisch mit der Vernachlässigung des Anti-Resonanzterms ist. Bei stark nichtresonanter Anregung ist RWA
also nicht mehr gerechtfertigt!)
Mit den gleichen Näherungen wie im linearen Fall [siehe (1.50) bis (1.54)] folgt
α(ω, ∆n) =
ω
Imχ(ω, ∆n) = −σ (ω) ∆n
c0 n B
(3.22)
mit dem Absorptionsquerschnitt σ des Einzelatoms und
nres (ω, ∆n) =
1
Reχ(ω, ∆n) = −n̄res (ω) ∆n
2nB
(3.23)
mit n̄res als dem Beitrag eines Atoms pro Einheitsvolumen zum Brechungsindex.
Beide Größen erhält man, wenn man die linearen Größen α(ω) bzw. nres (ω) durch
n0 teilt. Ebenso bleibt der Ausdruck (1.41) für die Lichtintensität gültig.
Inversionsgleichung wird zu:
∆n + n0
1
2α
= |E|2 ε0 Imχ =
I
T1
~
~ω
(3.24)
αI: pro Volumen- und Zeiteinheit absorbierte Energie
Lösung
∆n =
−n0
1 + I/Is
55
(3.25)
Nichtlineare Optik
SS 2012
mit der Sättigungsintensität
Is =
~ω
2σT1
(3.26)
als einzigem Materialparameter!
Einsetzen in (3.22) bzw. (3.23) ergibt
Abbildung (3.5)
versus Lichtintensität
α(I) =
Inversionsdichte
α0
1 + I/Is
n(I) − nB =
nres
1 + I/Is
(3.27)
(3.28)
α0 = σn0 : linearer Absorptionskoeffizient, nres = n̄res n0 : linear resonanter Brechungsindex
Beide verschwinden mit wachsender Intensität: Absorptions- und Dispersionssättigung (oder -ausbleichen)
• Keine Schwelle für Nichtlinearität, Nichtlinearität skaliert mit I/Is
• I >> Is ⇒ ∆n → 0, Gleichgewicht: stimulierte Emission = Absorption (Laser
mit ∆n > 0 und α < 0 erfordert mindestens 3-Niveau-System)
• Intensitätsabhängige Brechung entspricht in niedrigster Ordnung der mit χ(3)
verknüpften Kerr-Nichtlinearität n(I) = n1 + n2 I (siehe Abschnitt 2.3.2) mit
n2 (ω) = −
χ(2) -Effekte treten nicht auf!
56
nres (ω)
Is (ω)
(3.29)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (3.6) Experimentelles Beispiel: Ausbleichen der Exzitonenresonanz eines
Halbleiters (GaAs), siehe auch Abb. 1.4. Besonders interessant ist der geringe Wert von Is
für den Quantengraben, der mit Laserdioden erreicht werden kann
3.2.2 Spektrale Abhängigkeiten
Der Absorptionsquerschnitt ist eine Funktion der Frequenz
γ2
ω d2
1/T2
= σ0
σ (ω) =
c0 nB ~ε0 ∆ω 2 + (1/T2 )2
∆ω 2 + γ 2
{z
}
|
(3.30)
πG(ω)
mit der Resonanzverstimmung ∆ω = ω21 − ω, der Linienformfunktion G(ω) [siehe
(1.50)-(1.52)] und σ0 = σ(∆ω = 0) ∝ d2 T2 als dem Querschnitt im Absorptionsmaximum. Die Sättigungsintensität ist deshalb ebenfalls Funktion der Frequenz
Is (ω) = Ism (∆ω 2 + γ 2 )/γ 2
(3.31)
mit dem Minimalwert Ism = 2σ~ω
.
0 T1
⇒ lange Relaxationszeiten (T1 und T2 ) und große Dipolmomente bedeuten kleine
Sättigungsintensitäten.
Konsequenz der ω-Abhängigkeit: Die spektrale Linienbreite hängt von der Intensität
ab (“power broadening“)!
Ableitung von γ(I): Wir schreiben
α (ω, I) = α0 (ω)
57
Is (ω)
,
I + Is (ω)
(3.32)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (3.7) Wegen der Frequenzabhängigkeit der Sättigungsintensität wächst die
spektrale Lininenbreite, wenn die Resonanz mit konstanter Intensität abgetastet wird,
Absorption (links) und Brechungsindex (rechts)
und für die lineare Absorption
α0 (ω) = α0 (0)γπG(ω)
(3.33)
wobei α0 (0) die lineare Absorption am Maximum (∆ω = 0) ist. Da andererseits
Is (ω) = Ism /γπG(ω) ist, erhält man
α(ω, I) = α0 (0)
γ2
∆ω 2 + γ 2 (I)
(3.34)
mit
1/2
I
γ (I) = γ 1 + m
Is
(3.35)
Beachte: Für Messung der spektralen Linienbreite (bzw. T2 ) muss also I << Ism
gewährleistet sein!
3.2.3 NL-Eindringtiefe
In der linearen Optik ist die Eindringtiefe (im exponentiellen Sinne) durch l = (α0 )−1
gegeben. Mit Nichtlinearität ergibt sich die Intensitätsschwächung aus
I
I 0 = −α0
(3.36)
1 + I/Is
Lösung durch Trennung der Variablen
ZI(z) 1
1
I
I − I0
−α0 z =
dI
+
= ln +
I Is
I0
Is
(3.37)
I0
Implizite Gleichung für I(z, I0 ), numerische Lösung siehe Abb. 3.8 ⇒. Bei hohen
Intensitäten wird die Intensität nicht mehr exponentiell geschwächt, sondern es gilt
I = I0 (1 − z/l) mit der Eindringtiefe l = I0 /Is α0−1 . Letztere nimmt also mit wachsender Eingangsintensität zu.
58
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (3.8) Numerische Lösung
von (3.37) für verschiedene Eingangsintensitäten I0
3.2.4 Gepulste Anregung
Es treten zwei neue Zeitkonstanten auf:
• Impulsdauer ∆t
• Laufzeit durch Probe: τL = L/c mit Probendicke L
Beschränkung auf Fall a) ⇒ c|E 0 | |Ė| (1/τL 1/∆t oder L c∆t)
Weitere Grenzfälle:
• ∆t >> T1 , T2 : quasi-stationärer Fall
Ṗ <<
1
1
P, ∆ṅ << ∆n
T2
T1
Wie stationärer Fall, P und ∆n folgen E bzw. I adiabatisch!
• ∆t T2 aber ∆t T1
P folgt E weiter adiabatisch, aber nun ist der Rekombinationsterm in (3.13) während
der Anregung vernachlässigbar.
∆ṅ =
bzw.
2α (∆n)
I (t)
~ω
∆ṅ
2σ
1
= − I (t) = − J
∆n
~ω
T1
59
(3.38)
(3.39)
Nichtlineare Optik
SS 2012
mit J = I/Is : Lösung
∆n (t) = −n0 e
− T1
Rt
1 −∞
dt0 J(t0 )
(3.40)
Um die Verformung des Eingangsimpulses durch die Probe zu erhalten, muss zusätzlich
J 0 = α0 ∆nJ
(3.41)
gelöst werden. Diskussion am numerischen Beispiel in Abb. 3.9.
Abbildung (3.9)
Absorptionssättigung bei gepulster Anregung. Die Zeit
wird in Einheiten von T1 gemessen. Als
Längenparameter geht α0 L ein. I(0) =
5Is
R∞
- Impulsenergie (pro Einheitsfläche) Q =
dt0 I (t0 ) ∼ Imax · ∆t [Q] = J/cm2 be-
−∞
stimmt erreichte Inversion ∆n ∼ −n0 exp(−∆t/T1 · Imax /Is )
- Wegen ∆t T1 sehr hohe Spitzenintensitäten (Imax >> Is ) erforderlich, um signifikante Absorptionsänderung zu erzielen
- Absorptionssättigung manifestiert sich in asymmetrischer Verformung des Anregungspulses (Eingangsflanke wird stark absorbiert) • ∆t << T1 , T2 : kohärente Dynamik, wird später behandelt!
3.2.5 Inhomogene Verbreiterung
Atome besitzen häufig unterschiedliche Übergangsfrequenzen.
Beispiele:
• Doppler-Verbreiterung durch thermische Bewegung in Gasen
• Lokale Umgebung in Festkörpern
• Größenverteilung von Nanostrukturen
Linearer Grenzfall: Übergang zu Resonanzkontinuum (siehe Abb. 3.10)
60
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (3.10) Absorption von Atomen mit unterschiedlicher Übergangsfrequenz,
oben: spektral trennbare Resonanzen (γ < ∆ωA ), unten: Kontinuum von Übergängen
(γ > ∆ωA ), ∆ωA : Resonanzabstand der Atome
α0 (ω) =
X
(ν)
n0 σ ν
Z∞
(ω) ⇒ σ0 n0
ν
dω 0 ρ (ω 0 )
0
γ2
(ω 0 − ω)2 + γ 2
(3.42)
(ν)
n0 : Dichte der Atome mit Übergangsfrequenz ων
ρ(ω 0 ): relative Zahl von Atomen mit der Übergansfrequenz in [ω 0 , ω 0 + dω 0 ]
typisch: Gauß-Verteilung
(ω−ω0 )2
−
1
2
√
e 2γin
ρ (ω) =
2πγin
√
(FWHM = 8 ln 2γ)
ω0 : Zentralfrequenz, γin : inhomogene Verbreiterung
(3.43)
Beispiel Doppler-Verbreiterung: Atome besitzen thermische Geschwindigkeit ~v
Photonimpuls erzeugt ~v + ∆~v
~ω 0 = ~ω0 +
2 i
1
1 h 2
p⊥ + pk + ~k
−
p2⊥ + p2k
2M
|2M
{z
}
(3.44)
Doppler-Verschiebung (ohne k2 -Term): ~kvk =~ω0 (vk /c)
Maxwell-Verteilung:
Mit
M v2
k
ρ vk ∝ e− 2kT
(3.45)
c2
−
(ω 0 −ω)2
2
dvk ρ vk ∝ dω 0 e 2M ω0 kT
(3.46)
folgt
~ω0
γin =
c
−7
Größenordnung: γin ≈ 3 · 10
q
T [K]
~ω0 ,
A
r
kT
M
(3.47)
A: relative Masse
Für γin γ = 1/T2 folgt aus(3.42) in Analogie zu (3.33)
α0 (ω) = α0 (0)πγρ(ω)
61
(3.48)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Wegen α0 (0) ∝ 1/γ ist die inhomogen verbreiterte Absorptionskurve von der homogenen Verbreiterung der einzelnen Atome nicht mehr abhängig. Die Linienformfunktion G der homogen verbreiterten Resonanz wird durch die Frequenzverteilung
ρ ersetzt.
Sättigung der inhomogen verbreiterten Resonanz
Jede Atomsorte hat die gleiche Sättigungsintensität bezogen auf ihre Resonanzfrequenz ω 0 , also Is (ω) = Ism [(ω 0 − ω)2 + γ 2 ]/γ 2
Intensitätsabhängige Absorption
Z∞
1
γ
1
α (ω, I) = α0 (ω)
(3.49)
dω 0
·
2
0
2
π
(ω − ω ) + γ 1 + I/Is (ω)
{z
}
|
0
γ/[(ω−ω 0 )2 +γ 2 (I)]
|
{z
}
γ/γ(I)
mit γ(I) gemäß (3.35)
α0 (ω)
α (ω, I) = p
1 + I/Ism
(3.50)
• inhomogen verbreiterte Resonanz sättigt schwächer
• es tritt kein „power broadening“ auf
• Unterscheidungskriterium homogene ⇔ inhomogene Verbreiterung
Abbildung (3.11) Spektrales Lochbrennen: Ein intensiver Pumpstrahl brennt ein Loch
bei seiner Frequenz in die Absorptionslinie, das mit einem schwachen breitbandigem Strahl
gemessen werden kann
• monochromatischer Pumpstrahl “brennt“ spektrales Loch in Absorption ( “ spectral hole burning“), Messung der homogenen Linienbreite, Selektion einer bestimmten Atomsorte, siehe Abb. 3.11
3.2.6 Anwendungen
1. Sättigbarer Absorber
Sammelbegriff für optische Elemente, die die bisher behandelte α (I)-Kennlinie aufweisen
62
Nichtlineare Optik
SS 2012
• Impulsverkürzer: Flanken werden stark absorbiert (siehe Abb. 3.12)
Abbildung (3.12) Symmetrische Impulsverkürzung ∆t T1
• Güteschaltung: Sättigbarer Absorber in Laserresonator (siehe Abb. 3.13)
Laserbedingung: Gewinn = Verluste
Idealer Laser: σ∆n = 1/cτph mit der Photonlebensdauer im Resonator τph ∼ (L/c)(1−
R)−1 (R: Spiegelreflektivität, L: Resonatorlänge)
(R)
Schalten der Verluste = Güteschaltung ⇒ Laser reagiert mit Relaxationsoszillation
Passive Modensynchronisation: sättigbarer Absorber auf Spiegel, hohe I-Schwankung
„sieht“ hohe Güte und trifft nach 2L/c wieder Spiegel ⇒ Abstrahlung eines Impulszuges (genauer: Erzeugung eines Frequenzbandes mit ∆ν = c/2L)
Vergleich: Aktive Modensynchronisation, hier wird R wird über externe Mittel (elektround akusto-optisch) im Takt der Umlaufzeit 2L/c moduliert
2. Optische Bistabilität
Betrachten: Medium mit I-abhängigem Brechnungsindex im Fabry-Perot-Etalon
(siehe Abb. 3.14)
Durchlässigkeit T des Etalons
T =
|ET |2
IT
(1 − R)2
=
=
I0
|E0 |2
(1 − R)2 + 4R sin2
w
nL
c
Abbildung (3.13) Modensynchronisation (Modenzahl M =10)
63
(3.51)
Nichtlineare Optik
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Abbildung (3.14) Transmission des FP-Etalons
Nähern
n = nB +
nres (ω) IIs
= n1 − n2 I
1 + I/Is
(3.52)
Kerr-Nichtlinearität: Vorzeichen von n2 (ω) ist durch ∆ω bestimmt. Für die für einen
Halbleiter-Quantengraben typischen Werte Is ∼ 500 W/cm2 (siehe Abb. 3.6) und
nres ∼ 0.1 (siehe Abb. 1.4) folgen mit (3.29) Werte von n2 ∼ 2 · 10−4 cm2 /W, also
eine Erhöhung um 6 Größenordnungen im Vergleich zu nichtresonanter Anregung
(siehe Abschnitt 2.3.2)!
Beachte: NL-Phasenänderung ist δϕ = (ω/c)δnL = 2πδnL/λ ⇒ wegen L/λ 1
reichen sehr kleine Brechungsindexänderungen δn (10−3 und kleiner) aus, um die
Phase um π zu schalten
Im FP:

I ≈ IF + IB

1+R
IB ≈ RIF
IT
(3.53)
I=

1−R
IT ≈ (1 − R) IF
(mean-field approximation) also
mit
(1 − R)2
IT
=
I0
(1 − R)2 + 4R sin2 ϕ (IT )
(3.54)
ω
1+R
ϕ (IT ) = L n1 −
n2 IT
c
1−R
(3.55)
ϕ0 = (ω/c)Ln1 : linearer Gangunterschied (einstellbar)
Andere Schreibweise (IT durch ϕ substituieren):
(1 − R)2
ϕ0 − ϕ
=
ω
1+R
n2 I0
L 1−R
(1 − R)2 + 4R sin2 ϕ
c
(3.56)
Die graphische Lösung dieser Gleichung ist in Abb. 3.15 dargestellt: Die linke Seite
sind Geraden von ϕ0 ausgehend, deren (negativer) Anstieg mit wachsender Eingangsintensität I0 fällt, ihre Schnittpunkte mit T (ϕ) auf rechter Seite definieren
die möglichen ϕ auf der Abszissenachse und die dazugehörige Transmission auf der
Ordinatenachse, in einem bestimmten Bereich von I0 gibt es drei Lösungen, die resultierende Kennlinie IT /I0 ist ebenfalls in Abb. 3.15 dargestellt, es kann gezeigt
werden, dass Zweige mit dIT /dI0 < 0 instabil sind ⇒ zwei stabile Zustände bei
64
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (3.15) Links: Graphische Lösung von Gleichung (3.56). Rechts: Resultierende Kennlinie
gegebenem I0 , optische Hysterese, optischer Flip-Flop, digitale Optik
Experimentelle Beispiele für zwei Halbleiter sind in Abb. 3.16 gezeigt
65
Nichtlineare Optik
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Abbildung (3.16) Experimentelle Beobachtungen von optischer Bistabilität
3.3 Nichtlineare Pump-Probe-Spektroskopie
Typische experimentelle Konfiguration: Zwei-Strahl-Anordnung mit Pump- und Probestrahl, wobei I Ip (siehe Abbildung).
T0 ∝ e−α0 L : Transmission des Probenstrahls ohne Pumpe
T ∝ e−αL : mit Pumpe
Differentielles Transmissionssignal
DT S =
T0 −T
= (α
T
α0 L1
− α0 )L = ∆αL
∆α: pumpinduzierte Absorptionsänderung
Abbildung (3.17) Schema von
Pump-Probe-Messungen
Naive Erwartung: α =
∆α/α0 = const.
α0
1+Ip /Is
Zur Vereinfachung sei angenommen, dass Ip <
Is ⇒ Nichtlinearität kann in niedrigster Ordnung behandelt werden
≈ α0 (ω)(1 −
66
Ip
),
Is
also wie in Abb. 3.18 schematisiert
Nichtlineare Optik
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Genauer: Gesamtfeldstärke ist Überlagerung aus Pumpund Probefeld.
1
E=
EeiS + Ep eiSp + k.k.
(3.57)
2
mit Abkürzungen S = ~k~r − ωt, Sp = ~kp~r − ωp t
Die lineare Polarisation ist
1
Plin = ε0 χEeiS + χp eiSp + k.k.
2
Abbildung (3.18) Absorptionsänderung ohne kohärente mit der linearen Suszeptibilität
(3.58)
Effekte
c0 n B
γ
σ0 n0 z(ω), z(ω) =
, ∆ω = ω21 − ω
(3.59)
ω
∆ω − iγ
χp bzw. zp ergeben sich, indem ∆ω durch die Resonanzverstimmung ∆ωp = ω21 −ωp
des Pumpstrahls ersetzt wird
χ = χ(ω, −n0 ) =
• Pumpinduzierte Inversionsänderung (in niedrigster Ordnung) nach (3.13):
Man muss nun zur Ableitung des Maxwell-Bloch-Gleichungen, genauer (3.7), zurückgehen, die vollen Felder E und P einsetzen und in RWA solche Terme weglassen, die
mit 2ω bzw. 2ωP oszillieren, solche mit ω − ωP müssen jedoch berücksichtigt werden.
Auch der Beitrag, der Ep nicht enthält, kann wegen Kleinheit vernachlässigt werden.
ImEP ∗ ⇒ε0 Im χp |Ep |2 + χp Ep E ∗ ei(Sp −S) + χEE ∗p e−i(Sp −S)
(3.60)
ε0 χ − χ∗p EE ∗p ei(S−Sp ) + k.k.
=ε0 Imχp |Ep |2 +
2i
Gestalt der nichtlinearen Inversionsänderung ist also
(∆n + n0 )nl = A + Bei(S−Sp ) + k.k.
(3.61)
A: intensitätsinduziert, inkohärent
B: Pump-Probe-Interferenzen, kohärent
∧
Inversionsgitter = Absorptions- und Phasengitter ⇒ Beugung
Abbildung (3.19) Inversionsgitter, θ:
Winkel ~k,~kp
Man setzt nun die Form (3.61) an und erhält nach Einsetzen in (3.13) Bewegungsgleichungen für A und B. Die erstere ist einfach
A
ε0
= Imχp |Ep |2 ⇒ A = n0 Imzp Jp
T1
~
67
(3.62)
Nichtlineare Optik
SS 2012
˙ ∝ (d/dt)(S − Sp) 6= 0,
mit Jp = Ip /Ism . Für B muß beachtet werden, dass hier ∆n
also
1
ε0
n0
1
i∆ω̄ +
B=
χ − χ∗p EE ∗p ⇒ B =
z − zp∗ Jp EE −1
p
T1
2~i
i∆ω̄T1 + 1 2i
(3.63)
mit der Pump-Probe-Verstimmung ∆ω̄ = ωp − ω.
• NL-Polarisation (in niedrigster Ordnung) nach (3.12): Müssen in (∆n + n0 )nl · E
Terme ∝ EEp2 und Ep3 suchen. Es gibt zwei verschiedene Typen von Beiträgen.
(i) NL-Probe-Absorption
Probe-Polarisation ∝ eiS ⇒
−(i∆ω̄ + γ)Pnl = i
d2
(AE + BEp )
~
(3.64)
Gesamtpolarisation
P = Plin + Pnl = ε0 (χ + ∆χ) E
Änderung der Suszeptibilität
∆χ = −χ Imzp +
1
1
∗
z − zp Jp
1 + i∆ω̄T1 2i
(3.65)
1. Term: inkohärente Sättigung, Imzp Jp = Ip /Is (ωp ), naives Ergebnis
2. Term: kohärenter Beitrag, Pumpwelle wird an Gitter auf Richtung und Frequenz
der Probe gestreut
Kohärenter Beitrag verschwindet mit wachsender Pump-Probe-Verstimmung wie
1/∆ω̄T1 .
(Inversion kann der schnellen Beat-Frequenz nicht mehr folgen.)
Diskutieren nur Fall T1 T2
1. Resonante Anregung: |∆ω|, |∆ωp |, |∆ω̄| << γ
Näherungsweise: z = zp = i, reines Absorptionsgitter ⇒
1
∆α ∝ Im∆χ ∝ Re 1 +
1 + i∆ω̄T1
bzw.
1
∆α = −α0 (0) 1 +
1 + ∆ω̄ 2 T12
Jp
(3.66)
Es entsteht eine Zusatzsättigung (siehe Abb. 3.20, links), der s.g. „coherent dip“,
68
Nichtlineare Optik
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Abbildung (3.20) NL-Probe-Absorption. Links resonante und rechts nichtresonante
Anregung
seine Breite ist durch T1 gegeben.
2. Extrem nichtresonante Anregung: |∆ω|,|∆ωp | >> γ aber |∆ω̄| << γ
In niedrigster Ordnung von γ/∆ω
∆ωp + iγ − ∆ω + iγ
γ2
≈ 2i
z − zp∗ =
≈ 2iImzp
(ωp + iγ) (∆ω − iγ)
∆ω 2
Weiter ist
χ = (Imχ)max z ≈ (Imχ)max
γ
∆ω
Der Realteil überwiegt also ⇒ reines Phasengitter
γ3
1
Im
3
∆ω
1 + i∆ω̄T1
(3.67)
γ
∆ω̄T1
Jp
∆ω 1 + ∆ω̄ 2 T12
(3.68)
∆α = −α0 (0)
bzw.
∆α = α0 (ω)
Dispersives Profil (siehe Abb. 3.20, rechts), widerspiegelt Phasendifferenz beider Felder
Beachte: Es muß gelten Ip Is = (∆ω/γ)2 Ism ⇒ (γ/∆ω)Jp > 1 ist erlaubt
⇒ |∆α| > α0 (ω) ⇒ Verstärkung des Probenstrahls durch kohärenten Energieaustausch zwischen Feldern
Das Problem der NL-Probe-Sättigung kann exakt in allen Ordnungen gelöst werden,
zwei numerische Beispiele sind in Abb. 3.21 gezeigt
Wenn T1 und T2 vergleichbar werden, spaltet der “coherent dip“ in eine dreifach
Struktur - das s.g. Mollwo-Triplet - auf, diese auch als dynamischer Stark-Effekt
bezeichnete Aufspaltung wird im Kapitel 3.5 genauer behandelt
69
Nichtlineare Optik
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Abbildung (3.21) Beispiele für exakte Lösung der Probe-Absorptionssättigung
(ii) Vier-Wellenmischung
Inversionoszillationen treiben auch Polarisationsbeiträge ∝ ei(2Sp −S) an, also mit
Wellenvektor ~k4 = 2~kp − ~k und Frequenz ω4 = 2ωp − ω
Betrachten nur den entarteten Fall: ωp = ω ⇒ ω4 = ω, aber ~kp 6= ~k
Bezeichnung: 2 Wellen erzeugen das Gitter, an
dem eine 3. Welle durch Beugung eine 4. Welle
erzeugt.
Polarisationsgleichung
{i∆ω + γ} P4 = i
d2 ∗
B Ep
~
(3.69)
(3.63) ergibt
1
∆ω̄=0
B ∗ = n0 Is−1 (ω) ε0 c0 nB E ∗ Ep
2
Abbildung (3.22) Geometrie der und damit
(3.70)
Vier-Wellenmischung
1
P4 = −ε0 χ0 (ω) Is−1 (ω) ε0 nB c0 Ep2 E ∗
2
(3.71)
Rein kohärenter Effekt
Generiert entsprechendes Feld nach Wellengleichung (3.17)
i
E 0 4 = µ0 cωP4
2
Abstrahlung einer Probe der Länge L
i
E4 (L) = µ0 cω
2
ZL
dzP4 (z)
0
70
(3.72)
(3.73)
Nichtlineare Optik
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„Sehr dünne“ Probe (optisch dünnes Gitter)
E4 (L) ∝ LP4 (0) ∝ LEp (0)2 E ∗ (0)
(3.74)
Beachte: wenn L wächst muß „Verbrauch“ der Eingangsfelder in Rechnung gestellt
werden ⇒ Signalsättigung
• optischer Schalter mit Richtung, AND-Gate
• besonders wichtig: gepulste Anregung, durch Verzögerung von Pump- und ProbePuls kann getestet werden, wann Inversionsgitter gelöscht ist
Abb. 3.23 zeigt ein Experiment zur Vier-Wellenmischung an einem Halbleiter, es
handelt sich um das gleiche Exziton, wie in Abb. 3.6
Abbildung (3.23) Vier-Wellmischung an Exzitonenresonanz in einem GaAs/GaAlAsQuantengraben
71
Nichtlineare Optik
SS 2012
Typische Experimente
• 3-Puls-Version
Gitterkonstante Λ kann über Einfallswinkel eingestellt werden
∆k =
2π
θ
λ
= 2k sin ⇒ Λ =
Λ
2
2 sin 2θ
(3.75)
Bestimmung von Diffusionslängen durch Variation der Pulsverzögerung und Gitterkonstante
Abbildung
Version
(3.24) 3-Puls-
• 2-Pulse mit Verzögerung ≤ T2 : Inversionsgitter wird durch ImE ∗ P erzeugt ⇒ ein
Puls kann mit seinem Vorgängerpuls so lange ein Gitter erzeugen bis die durch letzteren generierte Polarisation (und nicht dessen Feldstärke) im Medium verschwunden
ist ⇒ direkte Messung der Phasenrelaxationszeit
„Lamp dip“-Spektroskopie
Doppler-verbreitertes Ensemble
Betrachten sich entgegengesetzt ausbreitende Strahlen gleicher Intensität
Für die Geschwindigkeitsverteilung gilt ρ (vz ) =
ρ (−vz ), aber Atome, die sich von Strahl 1 wegbewegen (+vz ), bewegen sich auf Strahl 2 zu
(−vz )
Durch unterschiedliche Übergangsfrequenzen wird
Inversionsgitter bei inhomogener Verbreiterung
Abbildung
(3.25) Schema stark ausgewaschen, kohärente Effekte werden
nur bei sehr hohen Intensitäten wichtig
„Lamb dip“-Spektroskopie
Inversionsänderung ohne Kohärenzeffekte für Atome mit vz
∆n(vz ) = −n0 ρ(vz ) +
T1
Im(E1 P1 + E2 P2 )
{z
}
~ |
(3.76)
0 |E|2 Im[χ(vz )+χ(−vz )]
also
−n0 ρ (vz )
∆n (vz ) =
1+J
h
γ2
γ 2 +(∆ω+kvz )
72
+
γ2
γ 2 +(∆ω−kvz )2
i
(3.77)
Nichtlineare Optik
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(J = I/Ism , k = ω0 /c = 2π/λ, ∆ω = ω0 − ω)
NL-Absorption: J 1, siehe 3.5
Z∞
α (ω, I) = α0 (ω) k
−∞
1
γ2
dvz
π (∆ω + kvz )2 + γ 2
|
1−J
γ2
γ2
+
(∆ω + kvz )2 + γ 2 (∆ω − kvz )2 + γ 2
{z
1−J/2−J/2
γ2
∆ω 2 +γ 2
also
J
γ2
α(ω, I) = α0 (ω) 1 −
1+
2
∆ω 2 + γ 2
(3.78)
• ebenfalls zusätzlicher Beitrag zum Ausbleichen im Bereich des Maximums, aber
FWHM =2/T2 und nicht 2/T1 !
• Erklärung: Atome mit vz ≈ 0 werden
von beiden Strahlen resonant gepumpt, bei
großem vz kann nur 1 Strahl die Resonanzbedingung erfüllen
• Einbringen in Laserresonator, hier vorund rücklaufende Welle, durch starke Sättigung der Peakabsorption verringert sich
dort Schwelle ⇒ invertierter "Lamb dipïn
der Laseremission, extem hohe spektrale
Auflösung erreichbar
Abbildung (3.26) „Lamb dip“
73
}
4 Kohärente NLO-Dynamik
Impulsdauer ∆t Phasenrelaxationszeit T2 , Lebensdauer T1 ⇒ keine Dissipation,
reine Atom-Licht-Wechselwirkung
Mathematisch: Ṗ P/T2 , ∆ṅ (∆n + n0 ) /T1
Die Maxwell-Bloch-Gleichungen (3.12) und (3.13) vereinfachen sich zu
Ṗ + i∆ωP =
1 2
d ∆nE
i~
1
ImE ∗ P
~
mit der Resonanzverstimmung ∆ω = ω21 − ω.
∆ṅ =
(4.1)
(4.2)
4.1 Resonante Kopplung
∆ω = 0: nres = 0 ⇒ E reell, P → −iP, P reell ⇒
Ṗ =
d2
∆nE
~
1
∆ṅ = − E · P
~
Totale Felder: E = E cos (kz − ωt), P = P sin (kz − ωt)
E und P sind um π/2 phasenverschoben
Lösung:
∆n (t) = −n0 cos Θ (t)
P (t) = −dn0 sin Θ (t)
(4.3)
(4.4)
(4.5)
(4.6)
an jeder Stelle z des Mediums
Inversion und Polarisation schwingen um Extremalwerte n0 und dn0
Einsetzen in P-Gleichung:
−dn0 cos Θ · Θ̇ =
Θ̇ =
d2
E (−n0 ) cos Θ
~
(4.7)
d
E
~
(4.8)
∆n-Gleichung liefert identisches Ergebnis
Anfangsbedingung:∆n (t0 ) = −n0 , P (t0 ) = 0 ⇒
d
Θ (t) =
~
Zt
t0
74
dt0 E (t0 )
(4.9)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Normierte Feldstärkefläche (nicht E oder I) bestimmt Kopplung, Retardierung zwischen E und ∆n bzw. P
Abbildung (4.1) Optische Nutation: Zeitliche Dynamik von Θ, P und ∆n für Puls E
• optische Nutation: P und ∆n schwingen um Extremalwerte
• nach Impuls verbleibt Medium i. A. in einem angeregten Zustand (P =
6 0,
∆n 6= −n0 )
Klassifizierung nach Impulsfläche Θ = Θ (∞):
π-Impulse (Θ = π, 3π, ...) invertieren Medium
2π-Impulse (Θ = 2π, 4π, ...) bringen Medium in Ausgangszustand
Für alle anderen Impulsflächen ist P =
6 0 nach Einwirken des Impulses
„Sehr dünne“ Probe (wie bei 4-Wellenmischung) der Länge L: Propagationsgleichung
(3.14) wird für L c∆t zu E 0 = 2i µ0 ωcP ⇒ Feld am Ausgang
i
EL (t) = E0 (t) + µ0 cωP (0, t) L
2
75
(4.10)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Mit P (0, t) ⇒ −iP (0, t) = in0 d sin Θ0 (t), Θ0 (t) =
EL (t) = E0 (t) −
d
~
Rt
dt0 E0 (t0 ) folgt
−∞
µ0 cω
n0 dL sin Θ0 (t)
2
Beispiel: Rechteckimpuls (Stark-Schalten, siehe Abb. 4.3)
E0 , 0 ≤ t ≤ ∆t
E0 (t) =
0
(4.11)
(4.12)
bzw.
Θ0 (t) = Ωt
(4.13)
mit der Rabi-Frequenz
Ω=
[Ω] =
cm A·V
eV·s eV·s
dE0
~
(4.14)
= s−1
Optische Nutation (Rabi-Flopping) wird direkt in der Abstrahlung sichtbar (Abb.
4.2)
Abbildung (4.2) Optische Nutation in der Abstrahlung. Rechts: Theoretisch für Rechteckimpuls. Links: Experiment
76
Nichtlineare Optik
Experiment: Beim Stark-Schalten
wird monochromatisches Gleichlicht eingestrahlt, durch Anlegen eines elektrischen Impulses
wird die Übergangsfrequenz der
Atome verschoben (Abb. 4.3).
In dem in Abb. 4.2 rechts gezeigten Experiment liegt ein inhomogen verbreitertes Ensemble vor. Vor und nach dem StarkSchalten ist jeweils eine bestimmte Gruppe von Molekülen resonant zur Laserfrequenz und
führt dann eine gedämpfte optische Nutation aus.
SS 2012
Abbildung (4.3) Stark-Schalten
Was geschieht nach dem Puls (t > ∆t)?
Wenn Θ0 = Ω∆t 6= π ⇒ P (∆t) 6= 0 zerfällt mit T2
Speziell Θ0 = π/2:
1
EL (t) = µ0 cω · n0 d · L · e−t/T2
2
Makroskopisches Feld, kohärente Abstrahlung, Bezeichnung: Freier Induktionszerfall
Signal am Detektor
I ∝ n20 L2 e−2t/T2
Vergleich spontane Emission: I ∝ n0 Le−t/T1
inkohärent, hEL i = 0
Experimenteller Nachweis:
Ausnutzung der Interferenzfähigkeit mit Anregungsfeld, das nach dem Stark-Impuls gegenüber der Abstrahlung verstimmt ist, in
der Überlagerung beider Felder treten Intensitätsmodulationen mit Frequenzverstimmung auf (Abb. 4.4)
Abbildung (4.4) Freier Induktionszer-
Freier Induktionszerfall auch am Einzela- fall LaFa3 : Pr3+
tom beobachtbar (I ∝ L2 )
Superstrahlung: Kollektiver Effekt, Atome strahlen zunächst spontan und mit unkorrelierter Phase, durch Strahlungskopplung wird Phase synchonisiert ⇒ makroskopisches Feld
Charakteristisch: Zeitverzögerung
Ein experimentelles Beispiel ist in Abb. 4.5 gezeigt.
77
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (4.5) Superstrahlung von HF
4.2 Endliche Resonanzverstimmung, inhomogene
Verbreiterung
∆ω 6= 0, nicht vermeidbar bei inhomogener Verbreiterung
Ṗ + i∆ωP =
∆ṅ =
1 2
d ∆nE
i~
1
ImE ∗ P
~
(4.15)
(4.16)
„Sehr dünne“ Probe: E = E0 reell
Normierte Größen:
w = ∆n/n0
(4.17)
u − iv = P/dn0
(4.18)
u, v, w ∈ [−1, 1]
Parameter: ∆ω, Ω = d~ E
Aus (4.15) und (4.16) ergibt sich nach Trennung der Real- und Imaginärteile
mit
d
dt
u̇ + ∆ω · v = 0
(4.19)
−v̇ + ∆ω · u = −Ω · w
(4.20)
ẇ = −Ω · v
(4.21)
(u2 + v 2 + w2 ) = 2uu̇ + 2v v̇ + 2wẇ = 0
Beachte: Inversion wird nur durch Imaginärteil von P gepumpt
78
Nichtlineare Optik
SS 2012
Definieren Bloch-Vektor:
µ
~ = u · ~x + v · ~y + w · ~z
(4.22)
~x, ~y , ~z: kartesische Einheitsvektoren
(4.19)-(4.21) können zu einer Vektor-Gleichung zusammengefaßt werden:
d
~
µ
~ =µ
~ ×R
dt
(4.23)
~ = Ω · ~x − ∆ω · ~z
R
(4.24)
~ = Ω (~µ × ~x) − ∆ω (~µ × ~z)
µ
~ ×R
~x ~y ~z (~µ × ~x) = u v w = +~y w − ~zv
1 0 0 ~x ~y ~z (~µ × ~z) = u v w = +~xv − ~y u
0 0 1 (4.25)
mit dem Rabi-Präzessionsfeld
Probe:
q.e.d. (Analogia: Lorentzkraft, starrer Körper)
~
Für rechteckförmige Impulse ⇒ Ω = const ⇒ µ
~ präzediert um Achse entlang R
mit Kreisfrequenz
√
~
(4.26)
R = R
= Ω2 + ∆ω 2
Drehwinkel = Rt = Feldstärkefläche, wenn Ω2 ∆ω 2
Bei beliebigen Impulsen ist die Frequenz nicht mehr konstant, der Drehwinkel ist
jedoch weiter durch die Feldstärkefläche bestimmt
Da |~µ| = const, findet die kohärente Dynamik auf einer Kugeloberfläche, der so
gennaten Bloch-Kugel, statt.
Beispiele sind in Abb. 4.6 und Abb.4.7 gezeigt.
Schlussfolgerungen
• Für ∆ω 6= 0 wird u 6= 0, u trägt jedoch nicht zu w (∆n) bei
• w erreicht nicht mehr 1 (∆n < n0 ), keine vollständige Inversion
Abb.4.8 zeigt zwei quantitative Beispiele
Einzelatom: Kohärente optische Anregung erzeugt ein Q(uanten)bit c0 |0i + c1 |1i,
∧
Dynamik auf der Bloch-Kugel = Manipulation des Qbits
Feldloser Fall =
ˆ Freie Bewegung: E, Ω = 0, auf Zeitskala T1 ⇒
 
u
1  
d
v
µ
~ = −∆ω (~µ × ~z) −
dt
T2
0
79
(4.27)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (4.6) Dynamik auf der Bloch-Kugel für beliebigen Anfangszustand µ
~0
Abbildung (4.7) Dynamik auf der Bloch-Kugel für ∆n(0) = −n0 , P = 0, d.h. µ
~0 =
(0, 0, −1)
80
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (4.8) Lösung von (4.23) für Ω=const. und zwei Resonanzverstimmungen
µ
~ vollführt Spiralbewegung in Ebene ⊥~z und „endet“ nach T2 auf der z-Achse, später
wandert µ
~ auf z-Achse zum Südpol (T1 )
Abbildung (4.9) Feldlose Dynamik
auf der Bloch-Kugel, T2 T1
Formale Lösung von (4.27) für µ
~ 0 = (u0 , v0 , w0 ):
u(t) − iv (t) = (u0 − iv0 )e−t/T2 −i∆ωt
w (t) = w0
Das qualitative Verhalten auf der Bloch-Kugel ist in Abb. 4.9 skizziert.
81
(4.28)
Nichtlineare Optik
SS 2012
4.3 Photonecho
Betrachten: Inhomogen verbreitertes Ensemble (siehe Kapitel 3.2.5)
Was ist zu beachten?
1. Atome mit unterschiedlicher Resonanzfrequenz ω 0 werden unterschiedlich stark
~ = Ω~x − ∆ω 0~z ≈
angeregt, aber für Ω γin also Ω |∆ω 0 | = |ω 0 − ω| ⇒ R
0
Ω~x ⇒ Resonanzfall unabhängig von ω
2. Inhomogene Verbreiterung ist zusätzliche Quelle der Polarisationsrelaxation
Polarisation der Atomsorte mit Übergangsfrequenz ω 0 nach Impulsdurchgang gemäß
(4.28) für u0 ≈ 0:
0
Pω0 (t) = P0 ρ (ω 0 ) e−t/T2 −i∆ω t , P0 = in0 d sin Θ
(4.29)
Polarisation aller Atome
Z+∞
0
dω 0 ρ (ω 0 ) e−i∆ω t
P (t) = P0 e−t/T2
(4.30)
−∞
√
Einsetzen einer Gauss-Verteilung (3.43) für ρ(ω) und x = (ω 0 − ω0 )/ 2γin ergibt
r
P (t) = P0 e
−t/T2
1
π
Z+∞
√
2
dxe−x −i 2γin tx ·e−i(ω0 −ω)t
(4.31)
−∞
|
{z
−γ 2 t2 /2
e in
}
Zusätzlich zu T2 tritt Polarisationszerfall mit Zeitkonstante 1/γin auf!
Typisch: T2 γin 1, Ursache: Dispersion der Phasenlage
Polarisationszerfall über inhomogene Verbreiterung ist reversibel (da einzelne Atome weiterschwingen) ⇒ Nachfolgepuls kann Echoimpuls erzeugen! Erläuterung des
Photonenechos gemäß Abb. 4.10:
• alle Atome im Grundzustand (u = v = 0, w = −1)
• Puls 1 sei π/2-Puls ⇒ u = w = 0, v = 1
• freie Bewegung (t T2 ) auf Kreis mit w = 0, Atome mit großem ∆ω 0 „laufen“
schneller
• Puls 2 nach Zeit T sei π-Puls, die Bloch-Vektoren aller Atome werden um π um
die x-Achse gedreht
• sie laufen danach weiter und treffen, da die langsamen weiter vorne liegen, nach
T alle gemeinsam bei v = −1 ein
• makroskopische Polarisation ⇒ Abstrahlung
Abb. 4.11 veranschaulicht das Entstehen des Photonechos im Läufermodell, Abb.
4.12 zeigt die experimentelle Demonstration für Rubin.
82
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (4.10) Schematische Darstellung des Photonecho
(a) Durch den Startschuss wird die Polarisationsschwingung in Gang gesetzt.
(b) Wegen der unterschiedlichen Frequenz
ziehen sich die Läufer auseinander, die Polarisation verschwindet.
(c) Bei erneutem Schuss wenden die Läufer
und rennen zurück.
(d) Die schnellen holen die langsamen Läufer wieder ein, nach der gleichen Zeit wie zwischen erstem und zweitem Schuss ist die Polarisation wieder hergestellt.
Abbildung (4.11) Veranschaulichung des Photonechos mit Läufern.
83
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung
Rubin
(4.12) Photonecho für
4.4 Kohärente Pulspropagation
Problem: Ausbreitung eines kurzen Impulses ∆t T2 durch Medium endlicher
Dicke
Multiplizieren Propagationsgleichung (3.17) mit d/~ und integrieren von −∞ bis zu
einer Zeit t, die lang gegen die Impulsdauer ist, also E(t) ∼
=0
Erhalten Gleichung für Feldstärkefläche als Funktion des Ortes
i
d
∂
Θ (z) = µ0 cω
∂z
2
~
Zt
dt0 P (z, t0 )
(4.32)
−∞
Für inhomogen verbreitertes Ensemble ist zu ersetzen
Z
0
P (z, t ) ⇒ dω 0 ρ(ω 0 )Pω0 (z, t0 )
(4.33)
Die Polarisation der Atome mit Übergangsfrequenz kann mit (4.1) formal geschrieben werden als
dΩ
iṖω0
−
∆nω0 (∆ω 0 = ω 0 − ω)
(4.34)
Pω0 =
0
∆ω
∆ω 0
Einsetzen in (4.32) ergibt
∂
i
d
Θ = µ0 cω
∂z
2
~
Z
dω
0 ρ(ω
0
)
Zt
∆ω 0
h
i
dt0 iṖω0 − dΩ∆nω0
(4.35)
−∞
Anregung resonant zur Zentralfrequenz (ω = ω0 ): Atome mit dem gleichen Betrag
von ∆ω 0 aber unterschiedlichem Vorzeichen haben das gleiche ρ(ω 0 ) und, wenn Ω γin , auch das gleiche ∆nω0 ⇒ 2. Term des ω 0 -Integrals verschwindet. Im 1. Term
überwiegen resonante Atome mit ω 0 ≈ ω ⇒
Z
∂
1
d
Pω0
Θ = − µ0 cω ρ(ω) dω 0
(4.36)
∂z
2
~
∆ω 0
Nach Durchlaufen des Impulses am Ort z gilt, wenn t T2 ist, nach (4.29)
0
Pω0 = in0 sin Θe−i∆ω t
84
(4.37)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Wegen
Z
dω
0e
Z∞
−i∆ω 0 t
∆ω 0
= −i
dx
sin x
= −iπ
x
(4.38)
−∞
folgt schließlich das Flächentheorem (McCall & Hahn 1969 )
∂
α0
Θ = − sin Θ
∂z
2
(4.39)
mit einem auf die Pulsfläche bezogenen Absorptionskoeffizienten
α0 = µ0 cω
d2
n0 ρ(ω)π
~
(4.40)
Lösung durch Trennung der Variablen
Θ(z)
Z
dΘ
= −α0 z/2
sin Θ
Θ0
| {z }
Θ(z)
ln tan Θ
2 |Θ
0
(4.41)
also
Θ0
−α0 z/2
Θ(z) = 2 arctan tan
·e
2
(4.42)
Das ergibt das in Abb. 4.13 veranschaulichte Verhalten der Impulsfläche Folgerungen
Abbildung (4.13) Die Impulsfläche
wandert bei Ausbreitung durch das Medium ausgehend vom Anfangswert θ0 auf
den rot dargestellten Zweigen
• Θ0 < π ⇒ 0-Impuls (beachte: nicht notwendig E = 0)
• π < Θ0 < 3π ⇒ 2π-Impuls
System strebt Zustand an, wo es nach Impulsdurchgang wieder im Ausgangszustand
(Ausgleich der Absorption durch stimulierte Emission), kein „free induction decay“
• 2π-Impuls: dämpfungsfrei (techn.: Faserübertragung)
• Soliton (makroskopisches Quant)
85
Nichtlineare Optik
SS 2012
• Kann zeigen: N×2π-Impuls zerfällt in N Impulse mit Fläche 2π
Selbstinduzierte Transparenz
Formtreue Ausbreitung trotz Wechselwirkung
2π-Impuls verändert seine Fläche nicht, seine Form ist jedoch nicht notwendigerweise konstant ⇒ Suche nach besonderem 2π-Impuls
Maxwell-Bloch-Gleichung, ohne inhomogene Verbreiterung, resonante Anregung nach
(4.6)und (4.8)
P(z, t) = −i(−n0 d) sin Θ(z, t)
(4.43)
Ω(z, t) = Θ̇(z, t) =
d
E(z, t)
~
Ausbreitungsgleichung
1
1 ∂2
∂2
Θ
1
0
Ė + E =
+
= − µ0 cωn0 d sin Θ
2
vg
vg ∂t
∂z∂t d/~
2
Formtreue
E(z, t) = E(t − vzp )
Θ(z, t) = Θ(t − vzp )
)
1 ∂
∂
=−
∂z
vp ∂t
Lösungsparameter vp : Pulsgeschwindigkeit
Es folgt
1
Θ̈ = 2 sin Θ
τ0
mit
1
τ02
(4.44)
(4.45)
(4.46)
(4.47)
2
= β 0 vg /vvgp −1 , β 0 = 12 µ0 cω d~ n0
Pendelgleichung, spezielle Lösung für E(z, ±∞) = Ė(z, ±∞) = 0
t−z/v p
Θ (z, t) = 4 arctan e τ0
(4.48)
Spezieller 2π-Impuls, denn Θ (z, ∞) = 2π
Probe:u = (t − z/vp ) /τ0
Θ̇ (z, t) =
4 eu
2
1
d
E (z, t) =
=
2u
~
τ0 1 + e
τ0 cosh (u)
(4.49)
[(arctan x)0 = 1/ (1 + x2 )]
E(z, t) = Emax sech(u), Emax =
Weiter
Θ̈ =
2~
dτ0
2 1 d
1
2 −1
= 2
sinh u
τ0 τ0 du cosh u
τ0 cosh2 u
86
(4.50)
(4.51)
Nichtlineare Optik
SS 2012
2
woraus mit sin [4 arctan x] = 4x (1 − x2 ) / (1 + x2 ) und x = eu die Befriedigung von
(4.47) folgt.
• Relation zwischen τ0 , vp und Emax
τ0 =
2~
dEmax
vp (Emax ) =
vg
1 + β 0 vg τ02
(4.52)
• vp → 0 für Emax → 0, vp → vg für Emax → ∞
• Wegen τ0 T2 ist Emax nach unten beschränkt
• Formtreue, weil beim Fortschreiten von z nach z + dz das über die Polarisation
generierte Feld gerade die durch das Antreiben der Inversion erzeugte Feldänderung
in z kompensiert ⇒ keine Nutation
• Selbstinduzierte Transparenz auch bei inhomogener Verbreiterung möglich
4.5 Starke Atom-Licht-Wechselwirkung
(“dressed states“, “adiabatic following“)
Atomares 2-Niveau-System ohne Reservoir-Kopplung in kohärentem Feld
Wellenfunktion ist Superposition
ψ = c1 ϕ1 + c2 ϕ2
∧
(4.53)
∧
Implementation eines Quantenbits {0, 1} (ϕ1 = |0i, ϕ2 = |1i)
Nach (1.12) in RWA (d = d∗ , E = E ∗ , Ω = dE/~ ≥ 0)
i
ċ1 = −iω1 c1 − Ωeiωt c2
2
i
ċ2 = −iω2 c2 − Ωe−iωt c1
2
(4.54)
Lösungsansatz
i
c1 = Ae 2 (ω−ω1 −ω2 −Λ)t
i
c2 = Be− 2 (ω+ω1 +ω2 +Λ)t
(4.55)
Gesucht: Λ, A, B = const.
Einsetzen in (4.54)
(ω + ω1 − ω2 − Λ)A + ΩB = 0
(4.56)
ΩA + (ω2 − ω1 − ω − Λ)B = 0
(4.57)
(siehe Quantenmechanik, Störungstheorie für 2 eng benachbarte Energieniveaus
E1/2 = ±∆ω)
Koeffizientendeterminante = 0: −(∆ω 2 − Λ2 ) − Ω2 = 0 ⇒
√
Λ± = ± Ω2 + ∆ω 2
87
(4.58)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (4.14) Energie-Aufspaltung der Atom-Feld-Zustände
∧
Eigenwerte = Präzessionsfrequenz R auf Bloch-Kugel [siehe (4.26)]
Eigenvektoren
√
∆ω ± ∆ω 2 + Ω2
A±
B± =
Ω
Äquivalent zu
B± = ±e∓µ A±
(4.59)
(4.60)
mit Kopplungsparameter
sinh µ =
denn sinh µ ±
∆ω
Ω
(4.61)
p
1 + sinh2 µ = sinh µ ± cosh µ
Normierung
−1/2
~e± = (2 cos µ)
e∓µ/2
±e±µ/2
Stationäre Feld-Atom-Zustände (“dressed states“)
i
ϕ1 eiωt
ψ± = ~e±
e− 2 (ω+ω1 +ω2 ±|Λ|)
ϕ2
(4.62)
(4.63)
Interpretation
∧
ϕ1 eiωt = Atomzustand 1 + 1 Feldoszillator („Photon“), Energie: E1 + ~ω
∧
ϕ2 = Atomzustand 2, kein Oszillator, Energie E2
Energie des gekoppelten Systems E± = ~2 [ω + ω1 + ω2 ± |Λ|]
(4.63) ist ein spezieller Zustand (N = 1) aus Superpositionen von ϕ1 eiN ωt und
ϕ2 ei(N −1)ωt
i
Mathematisch: c1/2 ⇒ c1/2 e 2 (N −1)ωt
Analoge Rechnung liefert für Niveaus:
ωN = (N − 1)ω ± |Λ|
88
(4.64)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Es gibt also Leiter äquidistanter Energieniveaus im Abstand ~ω, wobei jedes Niveau
eine Dublettaufspaltung |Λ| besitzt.
N
und
Zwischen 2 benachbarten Leiterzuständen gibt es zwischen allen Zuständen ψ±
N +1
ψ± ein Dipolmoment ⇒ “dressed states“ experimentell beobachtbar
Besetzung: Unterschied in Wahrscheinlichkeit, dass im Feld N oder (N ±1) Photonen
auftreten, sei vernachlässigbar ⇒
ραα (N ) = ραα (N ± 1) = ρα (α = +, −)
(4.65)
aber i. A. ρ+ 6= ρ− (siehe unten “ adiabatic following“)
a) Spontane Emission (Abb. 4.15 und 4.16)
Rate =
ρα
τr
∼ |dβα |2 ρα
Abbildung (4.15)
Energieschema
der spontanen Emission
Abbildung (4.16) Mollwo-Triplett in
der spontanen Emission
Im detailierten Gleichgewicht: Alles was von einem Niveau nach ’unten’ geht, kommt
von ’oben’ wieder rein. Für +-Zustand:
− |d++ |2 + |d−+ |2 ρ+ + |d++ |2 ρ+ + |d+− |2 ρ− = 0
(4.66)
⇒ Ein höheres Dipolmoment wird durch eine geringere Besetzung kompensiert, also:
Tripletspektrum mit Satelliten gleicher Intensität
b) Absorption eines Probefeldes (Abb. 4.17 und 4.18)
Absorption:
αp ∝ |dαβ |2 (ρα − ρβ )
(4.67)
Nur die beiden Übergänge mit α 6= β tragen bei, einer mit Absorption und der
89
Nichtlineare Optik
SS 2012
Abbildung (4.18)
Abbildung (4.17)
der Absorption
ac-Stark-Effekt
Energieschema
Abbildung (4.19) Spontane Emission von Na-Dampf (32 P3/2 → 32 S1/2 )
bei starker Anregung, Resonanzverstimmung in MHz von links nach rechts
∆ω/2π = - 50,0,50
Abbildung (4.20) Absorptionsspektrum des gleichen Übergangs wie in Abb.
4.19, Resonanzverstimmung ∆ω/2π =28 MHz, Rabi-Frequenz des Pumpfeldes
Ω = 66 Mhz
andere mit Verstärkung, welcher (also ρ+ > ρ− oder umgekehrt) hängt vom Vorzeichen von ∆ω ab, speziell ∆αp = 0 für ∆ω = 0 (siehe wiederum “adiabatic following’)
Abb. 4.19 und 4.20 zeigen zwei experimentelle Beispiele
Adiabatisches Schalten (“adiabatic following“)
~ änÄndern Feld, also Ω, langsam im Vergleich zu |Λ|. Im Bild der Bloch-Kugel: R
dert sich langsam, die Präzessionsbewegung folgt adiabatisch!
(Vergleich: Oszillator mit Temperatur-abhängiger Eigenfrequenz ω0 (T ))
|Λ| ≈ Ω: Ω ∆Ω = Ω̇TΩ ⇒ Bedingung: Ω2 Ω̇
Asymptotik der ψα für Ω → 0
a) ∆ω > 0, µ → ∞: ~e+ ∼ (0, 1), ~e− ∼ (1, 0)
ψ+ ∝ ϕ2 e−iω2 t
90
(4.68)
Nichtlineare Optik
SS 2012
ψ− ∝ ϕ1 e−iω1 t
(4.69)
b) ∆ω < 0, µ → −∞: ψ+ ⇔ ψ−
Anfangszustand ϕ1 : Bei adiabatischem Einschalten des Feldes wird entweder ψ+
oder ψ+ selektiert
Abbildung (4.21) Schema des adiabatischen Schaltens
• Durch Wahl der Resonanzverstimmung kann Besetzung ρ+ oder ρ− selektiert
werden
• Stark-Schalten während Ω = const., so dass ∆ω das Vorzeichen wechselt ⇒
Endzustand nach Abschalten: ϕ2 ⇒ Kohärenter Besetzungstransfer (“adiabatic fast
passage“) ohne Wahl einer bestimmten Pulsfläche (Alternative zum Stark-Schalten:
Gechirpter Puls)
Weiteres Beispiel: Kohärenter Besetzungseinfang (“coherent population trapping“)
Abbildung (4.22) 3-Niveau-System
zum kohärenten Besetzungseinfang: Der
optische Übergang zwischen 1 und 2 ist
verboten
Einstrahlung von zwei resonanten Felder Ωa , Ωb mit Frequenzen ωa = ω3 − ω1 ,
ωb = ω3 − ω2 ⇒
Wellenfunktion ist jetzt
3
X
ψ=
ci (t)ϕi
(4.70)
i=1
Analoge Rechnung: Eine der 3 Lösungen ist
1
Λ0 = 0, ψ0 = p
(Ωb ϕ1 − Ωa ϕ2 )
Ω2a + Ω2b
91
(4.71)
Nichtlineare Optik
SS 2012
Hat kein Dipolmoment ⇒ Besetzung ist eingefangen!
Wenn ϕ3 ein Kontinuumszustand: Vermeidung von Ionisation wenn beide Felder
wirken
(Die Präparation von ψ0 ist nur unter bestimmten Bedingungen für Felder möglich.)
• Populationstransfer von ϕ1 → ϕ2 durch adiabatisches Schalten von Ωb nach Ωa
Weitere Prozesse (die sich aus der eingehenderen Behandlung ergeben):
• Elektromagnetisch induzierte Transparenz (EIT): Probefeld testet Absorption 1-3,
Einschalten von Feld b: Absorption verschwindet
• Besetzung von Niveau 3 durch Extrapumpprozess: Lasertätigkeit ohne Inversion
92