Nichtlineare optische Eigenschaften P = ε0(ε-1)E = ε0χE • Linear optisches Matarial: χ= (ε-1) = elektrische Suszeptibilität • Nichtlinear optische Material: P = ε0(χE + χ2E2 + χ3E3 + ….) •χ2 , χ3 , … beschreiben die nichtlinearen Wechselwirkungen zwischen Lichtwelle und Materie Festkörper: |χ(1)| ~ 1, |χ(2)| ~ 10-10 cm/V und |χ(3)| ~ 10-17 cm2/V2 • der Zusammenhang zwischen Feldstärke E (V/m) der Lichtwelle mit der Intensität I (W/m2) in einem Material mit dem Brechungsindex n ist: I E = 27.4 n Feldstärken von Lichtquellen: Intensität (W/m2) Feldstärke (V/m) Sonnenlicht Brennglas, 5 cm ∅, Fokus 1 mm ∅ 1kW CO2-Laser, Fokus 15 µm ∅ 750 530 1.9⋅106 2.7⋅104 7⋅1012 5⋅107 Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 1 Polarisation Zusammenhang zwischen Polarisation P und der elektrischen Feldstärke E in einem a) linearen und b) nichtlinearen Material P b a E p = α(E)E (atomare Polarisation; α: atomares Dipolmoment) • Abhängigkeit des Brechungsindex von der Bestrahlungsintentität • Erzeugung höherer harmonischer u.ä. → Steuerung von Licht mit Licht Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 2 Nichtlinearität zweiter Ordnung • P: linearer Anteil PL und nichtlinearer Anteil PLN : PL = ε0χE PLN = ε0(χ2E2 + χ3E3 + ….) • Nichtlinearität zweiter Ordnung: alle Nichtlinearitäten höherer Ordnung als χ2 können vernachlässigt werden: PLN = ε0χ2E2 • Nichtlinearitäten zweiter Ordnung spielen eine Rolle bei der Frequenzverdopplung, dem elektro-optischen Effekt und dem three-wave-mixing. in Materialien mit Inversionszentrum ist χ(2)=0! Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 3 Frequenzverdopplung (SHG) monochromatische Welle (E – Feld): E(t) = E0⋅cos(ωt) Polarisation ergibt sich zu: PLN = ε0χ2E02[1+ cos(2ωt)]/2 = PLN(0) + PLN(2ω)] PLN setzt sich aus einem Gleichanteil PLN(0) und einem Anteil mit der doppelten Frequenz PLN(2ω) zusammen. Das vom Medium abgestrahlte Licht hat also die doppelte Frequenz wie die einfallende Welle und weist folgende Intensität auf: χ 22I02 I( ω) ∝ χ I ω = 4 λ 2 2 2 0 4 • SHG, DFG, … Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 4 Elektrooptischer Effekt • der einfallenden Lichtwelle wird ein hohes elektrische Zusatzfeld E(0) überlagert: E(t) = E(0) + E0⋅cos(ωt) • die nichtlineare Polarisation ergibt sich dann wie folgt: PLN = PLN(0) + PLN(ω) + PLN(2ω) PLN(0) = ε0χ2 [E2(0) + E2(ω)] PLN(ω) = 2ε0χ2 E(0)E(ω) PLN(2ω) = ε0χ2 E2(ω) Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 5 Elektrooptischer Effekt Lichtfeld deutlich schwächer als elektrisches Feld E(0): PLN(2ω) vernachlässigbar erste harmonische PLN(ω) ist proportional zu E(ω) PLN(ω) = ε0 ∆χE(ω) mit ∆χ = 2χ2 E(0) ∆χ kann man als Änderung der Suszeptibilität proportional zu E(0) entspricht einer Änderung des Brechungsindex wegen n2 = 1 + χ; ∆n = χ2 E(0)/n Der Brechungsindex kann durch Anlegen eines starken elektrischen Feldes verändert werden! Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 6 Mach-Zehnder Interferometer (Intensitätsmodulator) Veränderung der optischen Weglänge Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 7 Multiphotonenabsorption Resonanzbedingung für die n-Multiphotonenabsorption: ∆E = n⋅hν E1 hν virtueller Zustand Lebensdauer des virtuellen Zustands: hν ∆t = h 4π ∆E E0 (Zweiphotonen-Anregung) • die lokale Lichtintensität muss sehr hoch sein: Laser mit hoher Ausgangsleistung und starke Fokussierung des Strahls • kurze Laserimpulse z. B. Femtosekunden-Laser) Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 8 χ(2)-Effekte Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 9 Phasenanpassung • Signal–, Pump– und Idlerwelle bewegen sich aufgrund unterschiedlicher Brechzahlen n(ω) mit unterschiedlichen Geschwindigkeiten v(ω) = c/n(ω) → Phasenverschiebung zwischen den Wellen • Effizienz des χ(2) –Prozesses erfordert konstruktive Interferenz → Phasenanpassung Kombination zweier Photonen: Impulserhaltungssatz (Bedingung der gleicher Geschwindigkeiten) χ(2)- Effekte nur bei bestimmten Kombinationen von Brechnungsindex, Wellenlänge und Einfallswinkel Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 10 Phasenanpassung Natürliche Doppelbrechung (BPM) z. B. in LiNbO3, AgGaS2, AgGaSe2, GaSe u. a. In einachsigen Kristallen heißt eine Welle, die senkrecht zu der von Ausbreitungsrichtung und optischer Achse aufgespannten Ebene polarisiert, ordentlich, während eine außerordentliche Welle in dieser Ebene linear polarisiert ist. Der Brechungsindex der ordentlichen Welle hängt nur von der Wellenlänge und der Temperatur des nichtlinearen Mediums ab, der der außerordentlichen Welle zusätzlich vom Einstrahlwinkel. Die zur Phasenanpassung zur Verfügung stehenden Parameter sind der Ein– oder Ausfallwinkel einer außerordentlichen Welle sowie die Kristalltemperatur (kritische Phasenanpassung). Unkritische Phasenanpassung liegt vor, wenn nur die Temperatur als Parameter verwendet wird. Im Falle der Typ I Phasenanpassung sind Signal– und Idlerwelle gleich polarisiert, bei unterschiedlicher Polarisation handelt es ich um Typ II Phasenanpassung. Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 11 Phasenanpassung Quasiphasenanpassung (QPM) z. B. LiNbO3, KTiOPO4, RbTiOAsO4 u. a. Im Falle der Quasiphasenanpassung wird durch eine periodische Strukturierung des betreffenden nichtlinearen Materials die Polarisation entlang der Ausbreitungsrichtung der Wellen moduliert. Anders als im Fall der natürlichen Doppelbrechung kann durch den Parameter Modulationslänge für jede beliebige Wellenlänge Phasenanpassung erreicht werden. Dies gilt auch für isotrope Materialien mit hohen nichtlinearen Suszeptibilitäten. Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 12 Nichtlinearität dritter Ordnung Optischer Kerr-Effekt Nichtlinearität von dritter Ordnung PLN = ε0χ3E3 → Kerr-Materialien Kerr-Materialien erzeugen eine Frequenzverdreifachung . Eine einfallende monochromatischen Lichtwelle mit der Frequenz ω induziert eine Polarisation mit Anteilen bei ω und 3ω: PLN(ω) = 3ε0χ3 E(ω)2 E(ω) PLN(3ω) = ε0χ3 E(ω)3 Der Ausdruck für PLN(ω) kann als Variation der Suszeptibilität des Materials aufgefasst werden: PLN(ω) = ε0∆χE(ω) = 6χ3ηI I= E( ω) η 2 η = 377/n Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 13 Optischer Kerr-Effekt mit n2 = 1 + χ ergibt sich eine Variation des Brechungsindex mit der Lichtintensität die Veränderung ist proportional zur optischen Intensität bzw. zum Quadrat des elektrischen Feldes der einfallenden Lichtwelle; der Brechungsindex eines Kerrmediums ist n(I) = n + n2I mit n2 = 3ηχ3 /(ε0n) der optische Kerreffekt ist im Gegensatz zum elektrooptischen Kerreffekt selbstinduziert die Phase der Lichtwelle hängt von der Intensität der Welle selbst ab. Material n2 in cm2/W SiO2 3.2⋅10-16 Nichtlineare (metalldotierte) Gläser 10-14....10-15 GaAs 5⋅10-14 Polymere 2.5⋅10-13 InSb bei 77K 10-4 Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 14 Selbstfokussierung Glas Laserstrahl GaußProfil Selbstfokussierung Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 15 Zerstörschwelle Laser induzierte Zerstörschwelle als Funktion n2 der Gläser Ic ∝ 1/n2 Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 16 Photoelastizität Photoelastizität äußere Last σ2 σ1 Die Brechungsindizes hängen wie folgt von den Hauptspannungen σ1 und σ2 ab: n1 = n0 + C1 ⋅σ1 + C2 ⋅σ2 n2 = n0 + C1 ⋅σ2 + C2 ⋅σ1 wobei C1 und C2 Materialkonstanten n1 –n2 = CB ⋅(σ1 - σ2) CB = C1 –C2 . CB : spannungsoptische Konstante / photoelastische Konstante Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 17 Photoelastizität Photoelastische Konstanten von Gläsern Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 18 Anisotropie Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 19 Spektrales Lochbrennen Absorbance Kristall Γhom Wavelength τ = 10-8 s Ghom=10-3 cm-1 Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 20 Spektrales Lochbrennen Absorbance Glas Γinh Γhom 1 2 3 Wavelength Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 21 Spektrales Lochbrennen (spectral hole burning SHB) Glas Kristall τ = 10-8 s Ginhom < 103 cm-1 Γhom Absorbance Absorbance Ghom=10-3 cm-1 Wavelength Γinh Γhom 1 2 3 Wavelength Ginhom / Ghom= 106 Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 22 Spektrales Lochbrennen Transient SHB Persistent SHB LASER DE1≠DE2 τ= 10 –8 s ms, ms product educt ω Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 23 Spektrales Lochbrennen Sm2+-doped borate glass 15 mol% Na 0.0315 0.0310 0.0310 0.0305 0.0305 0.0300 0.0300 0.0295 0.0295 0.0290 tburning= 3 min 0.0285 tburning= 10 min 0.0280 0.0275 0.0270 Sample: 10% Na T= 17 K 0.0265 PL Intensity at 725 nm PL Intensity at 725 nm Sample: 15% Na T= 17 K 0.0315 0.0320 0.0275 0.0270 684.0 tburning= 10 min 0.050 Sample: 20% Na T= 17 K tburning= 10 min 0.0260 684.0 tburning= 3 min 0.052 0.048 0.0265 0.0250 683.9 tburning= 3 min 0.0280 0.0255 683.6 683.8 0.054 0.0285 0.0255 683.7 0.056 0.0290 0.0260 excitation wavelength, nm 20 mol% Na PL Intensity at 725 nm 10 mol% Na 0.046 684.1 684.2 684.3 excitation wavelength, nm 684.4 684.3 684.4 684.5 684.6 684.7 excitation wavelength, nm Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 24 Spektrales Lochbrennen Multiple holes in the Sm2+-doped Na-borate glass 0.045 1. T= 5 K 2. 3. PL Intensity, au. 4. 5. 0.040 6. 7. 0.035 0.030 684.6 8. The holes 2. - 8. were burnt with 720 laser pulses, 10 µJ/pulse 684.8 685.0 685.2 685.4 685.6 Excitation wavelength, nm Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 25 Spektrales Lochbrennen Relative change of intensity Demonstration: „W“ in ASCII code 1.1 0 1 01 0 1 1 1 1.0 0.9 T= 80 K 0.8 14550 14600 14650 14700 14750 Frequency, cm-1 Optische Eigenschaften von Glas – Prof. Wondraczek – WS 2012/13 Nichtlinear-optische Eigenschaften Folie Nr. 26