x - Ralph Wagner Homepage

Nichtlineare Optik Vorlesung - Zusammenfassung
Prof. Meiners SS 1998
Inhalt
1. GRUNDLAGEN (DER LINEAREN KRISTALLOPTIK) ________________________ 2
1.1 Wellenausbreitung in anisotropen Medien......................................................................................................................... 2
1.2 Indexellipsoid (Indikatrix)...................................................................................................................................................... 5
1.3 Optische Kristallklassen.......................................................................................................................................................... 6
1.4 Doppelbrechung an einer ebenen Grenzfläche.................................................................................................................. 7
1.5 Jones-Formalismus ................................................................................................................................................................... 9
1.5.1 Darstellung für polarisierte elektro-magnetische Wellen ............................................................................................. 9
1.5.2 Matrixformalismus .............................................................................................................................................................. 11
Lyot-Öhman Filter......................................................................................................................................................................... 14
2. AUSBREITUNG ELEKTRO-MAGNETISCHER WELLEN IN NICHTLINEAREN
MEDIEN______________________________________________________________ 14
2.1 Maxwell-Gleichungen............................................................................................................................................................... 14
2.2 Zusammenhang zwischen Polarisierung des Mediums und der elektrischen Feldstärke..................................... 15
2.2.1 Grundgleichungen ............................................................................................................................................................... 15
2.2.2 Lineare Polarisation............................................................................................................................................................. 16
2.2.3 Nichtlineare Polarisierung.................................................................................................................................................. 16
2.2.4 Suszeptibilitäten als Funktion der Frequenz.................................................................................................................... 16
2.3 Welleausbreitung in nichtlinearen Medien......................................................................................................................... 20
2.3.1 Grundlagen............................................................................................................................................................................ 20
2.3.2 Monochromatische ebene Wellen..................................................................................................................................... 20
3. ERZEUGUNG VON HARMONISCHEN, SUMMEN- UND DIFFERENZFREQUENZEN;
PARAMETRISCHE VERSTÄRKUNG UND OSZILLATION ______________________ 22
3.1 Wechselwirkung bei 2 Wellen (SHG)................................................................................................................................... 22
3.2 Realisierung des Phasematching bei anisotropen Medien.............................................................................................. 24
3.3 Wechselwirkung von 3 Wellen............................................................................................................................................... 25
3.3.1 Grundgleichungen ............................................................................................................................................................... 25
3.3.2 Summen- und Differenzfrequenzen.................................................................................................................................. 25
3.3.3 Parametrische Verstärkung / Oszillation.......................................................................................................................... 27
3.4 Erzeugung der 3. Harmonischen(THG).............................................................................................................................. 27
4 DISKUSSION SPEZIELLE NICHTLINEARER PROZESSE_____________________ 28
4.1 Optische Phasenkonjugation .................................................................................................................................................. 28
4.2 Selbstfokussierung von Licht.................................................................................................................................................. 34
4.3 Optische Bistabilität.................................................................................................................................................................. 35
4.4 Kopplung von 2 Strahlen......................................................................................................................................................... 36
4.5 Pulsausbreitung und optische Solitonen.............................................................................................................................. 37
5. NICHTLINEARE STREUPROZESSE _____________________________________ 38
5.1 Überblick über Streuprozesse Licht-Materie.................................................................................................................... 38
5.2 Stimulierte Streuprozesse....................................................................................................................................................... 40
5.2.1 Stimulierte Brillouin-Streuung.......................................................................................................................................... 40
5.2.2 Stimulierte Raman-Streuung.............................................................................................................................................. 40
5.2.3 CARS - Coherent Antistokes Raman Spectroscopy...................................................................................................... 41
1
0. Einleitung
nichtlineare Optik ist: WW el.-mag. Strahlung bei hohen Feldstärken (bzw. hohen Photonendichte) mit Materie
nichtlineare Phänomene
• Multiphotonen-Absorption (+/– Emission)
• Erzeugung von harmonischen, Summen und Differenzfrequenzen
• Parametrische Prozesse
• stimulierte Streuprozesse
• feldstärkeabhängige optische Materialeigenschaften (z.B. des Absorptionskoeffizeinten)
• Sättigungsphänomene
• optische Bistabilität
• Phasenkonjugation
Anwendungen
• Lasertechnologie
• Laserspektroskopie
• Photochemie
• Materialbearbeitung
1. Grundlagen (der linearen Kristalloptik)
1.1 Wellenausbreitung in anisotropen Medien
Maxwell-Gleichungen, wobei χ und µ im allgemeinen Tensoren sind.
Spezialisierung: Medium ist elektrisch nichtleitend : j=0
und magnetische isotrop ⇒ µ ist skalar
r
r
r
∂2E
2
Wellengleichung: ∇ × [∇ × E ] = ∇ ∇ ⋅ E − ∇ E = −µε
∂t 2
r
Isotropes Medium ⇒ ∇ ⋅ E = 0 , µ=µ0 , ε = ε0 ε r = ε 0 (1 + χ )
(
)
r
r
∂2E
⇒ ∇ E = −µ 0 ε
∂t 2
2
skalare eindim. Beschreibung:
∂2E
∂2 E εr ∂ 2 E
= µ 0ε 0ε r 2 = 2 2
∂z 2
∂t
c ∂t
Ansatz:
mit
µ 0ε 0c 2 = 1
E (z , t ) = E0 e i(ω t− kz )
ω2
Dispersionsrelation
c2
ω
c
Phasengeschwindigkeit: v Phase =
=
k
ε
c
Brechungsindex n =
= ε
vPhase
⇒
k 2 = εr
⇒
k =n
ω
c
allgemeiner Fall: anisotropes Medium
ε ist Tensor 2. Stufe:
Di = ε ij E j
bei verlustfreien Medien ist der Tensor symmetrisch
Hauptachsentransformation:
2
Es gibt ein Koordinatensystem, bei dem ε diagonal ist:
hier gilt dann:
Dx=εx Ex
Dy =εy Ey
Dz=εz Ez
die so ausgezeichneten Achsen heißen "dielektrische Hauptachsen"
(
rr
i ωt −k ⋅r
Ansatz: Proportionalität der Wellengrößen zu e
Ausbreitung der Welle in k-Richtung.
k, D und H sind wechselseitig zueinander senkrecht
Energiefluß erfolgt nicht mehr in der Wellennormalen
)
r
r r
k nicht parallel zu E × H (Poynting-Vektor(=Energiefluß)(?))
Determinante der Ergebenden Matrix muß Null sein
was i.a. eine Gleichung für eine 3-dimensionale Fläche ergibt (Normalenfläche), die aus zwei ineinanderliegenden
Schalen besteht, die i.a. vier Punkte gemeinsam haben.
Die beiden geraden Linien, die durch den Ursprung und diese Punkte gehen heißen optische Achsen.
⇒ in einer Ausbreitungsrichtung gibt es i.a. zwei Werte für k
diese korrespondieren zu zwei verschiedenen Phasengeschwindigkeiten der Wellen in diese Richtungen
3
Kurzversion:
Maxwellgleichungen mit Tesnoren für anisotrope Medien
Ansatz: ebene Welle
⇒ k und E stehen nicht mehr senkrecht aufeinander, wie beim isotropen Medium
zu jeder Ausbreitungsrichtung gibt es zwei verschiedene Wellen; zwei verschiedene Beträge des k-Vektors, d.h.
Doppelbrechung
--1. Wellenausbreitung in einer dielektrischen Hauptachse
ω
mit n z = c µε z analog zur Maxwell-Beziehung
c
ω
b) k x = ny
mit n y = c µε y und n x = c µε x (Doppelbrechend ???????, würde sagen JA)
c
a)
2.
3.
k x = nz
Wellenausbreitung in einer dielektrischen Hauptebenen
a) Kreis in ky , kz-Ebene mit Radius n x ω/c
b) Ellipse in gleicher Ebene mit Halbachsen
in z-Richtung: n zω/c
in y-Richtung: n y ω/c
Die optischen Achsen liegen immer in einer der dielektrischen Hauptebenen!
Und zwar in der mit k i =0, wobei n m <ni <nn
Wellenausbreitung in einem optisch einachsigen Kristall
hier ist: εx=εy ≠εz
Es ist nur eine optische Achse vorhanden mit einer Rotationssymmetrie um diese Achse
⇒ k x und ky treten symmetrsich auf
Achtung: Man darf nicht k x=ky setzen, da man damit die Richtungen einschränken würde.
a) Kugel im k-Raum mit Radius n x=ω/c
Def.: n o =n x : ordentlicher Strahl
der Brechungsindex ist unabhängig von der Richtung
b) Rotationsellipsoid um z-Achse
Def.: n e=n z : außerordentlicher Strahl
positiv einachsige Kristalle: n e > n o
negativ einachsige Kristalle: n e < n o
zurück zum allgemeinen Fall
Welche Richtung haben die zugehörigen Feldvektoren?
Für die zwei unterschiedlichen Beträge k bei gleichem Einheitsvektor, d.h. gleicher Ausbreitungsrichtung,
gehören i.a. zwei verschiedene Richtungen von E, d.h. verschiedene Polarisation.
Es sind also zwei verschiedene Polarisationsrichtungen ausgezeichnet.
Ein anfänglich linearer Polarisierungszustand in einer der beiden ausgezeichenten Polarisierungs-Richtungen
verändert sich bei der Ausbreitung nicht. Ein beliebig augerichteter Strahl wird i.a. elliptisch polarisiert sein.
4
Eigenschaften:
1.
2.
r r
D1⊥ D2
r r
E1⊥E2 nur bei isotropen und optisch einachsigen Medien, d.h. nur in diesen kann stellvertretend für D der
E_Vektor verwendet werden
3.
r r
r r
E1⊥ D2 und E2 ⊥D1
1.2 Indexellipsoid (Indikatrix)
bislang haben wie den E-Vektor betrachtet → Normalenfläche im k-Raum
nun betrachten wir den D-Vektor
→ Indexellipsoid im D-Raum
Vorschrift zum Auffinden der möglichen Richtungen des D-Vektors, sowie des Brechungsindexes bei Vorgegebener
Rausbreitungsrichtung s. (Vgl. Grafik unten)
Man brinnge die Ebende senkrecht zu s durch den Koordinatenursprung mit dem Indexellipsoid zum Schnitt. Die
Schnittfigur ist eine Ellipse. Die Lage der Hauptachsen (d.h. deren Richtungen) geben die Richtungen von D an. (D
schwingt in Richtung A oder B hin und her.) D1 ⊥ D2
Die Längen der Halbachsen sind die zugehörigen Brechungsindizes n 1 bzw. n 2 , welche sich auch als Lösung der sog.
Fresnelschen-Gleichung ergeben.
5
1.3 Optische Kristallklassen
1.
2.
3.
optisch isotrop
Kristalle mit drei gleichwertigen aufeinander senkrechten Symmetrieachsen
kubisches System
Beispeile: NaCl, GaAs, Diamand, CdTe, Fluorite
optisch einachsig
Kristalle mit einer ausgezeichneten kristallographischen Symmetrieachse
trigonal, tetragonal, hexagonal
Beispiele:
positiv einachsig: Eis, Quartz, Zirkon, BeO
negativ einachsig: ADP, KDP, Beryl, Calcite, Turmalin
optisch zweiachsig
Kristalle ohne ausgezeichnete kristallographische Richtung
rhombisch, triklin, monoklin
Alle drei Hauptdielektrizitätskonstanten sind verschieden.
Das Indexellipsoid ist ein allgemeines 3-Achsiges Ellipsoid
d.h. es gibt zwei Kreisschnitte durch den Koordinatenursprung
d.h. es gibt zwei optische Achsen.
Beispiele: Gips, Fedspat, Topas, YAlO3 (YAG?) dieses jedoch mit nur geringen Unterschieden bei den Achesn
6
1.4 Doppelbrechung an einer ebenen Grenzfläche
Brechungsgesetz:
1. gebrochene Strahlen verlaufen in der Einfallsebene
2. n⋅sin θ = const. und k⋅sin θ = const.
k0 ⋅sin θ0 = k1 ⋅sin θ1 = k2 ⋅sin θ2
7
alles Rotationssymmetrisch um die c-Achse:
Polarisationsprismen
Nikol'sches Prisma ("historischer Dinosaurier"):
Kalkspat, trigonal,
Rhomboeder mit Längenverhältnis 1:3
Nachteil: Polarisation ist nicht gleichmäßig über das gesamte Gesichtsfeld
hohe Reflexionsverluste
Glan Prisma:
Quartz Doppelprisma zur Aufspaltung der beiden Polarisationsrichtungen:
8
Konische Refraktion:
bei diesem Winkel ist im Auftreffpunkt das Problem entartet und es hat zwei Lösungen
1.5 Jones-Formalismus
1.5.1 Darstellung für polarisierte elektro-magnetische Wellen
Es ist allgemein üblich E zu betrachten. Dies macht bei isotropen Medien Sinn. Bei anisotropen Medien betrachtet man
jedoch besser D statt E. Daher die E's im folgenden durch D's ersetzt denken.
[
r r
r
E (z , t ) = Re A ⋅ ei (ωt −kz )
]
mit A : komplexer Vektor in der xy-Ebene
Auf welcher Kurve liegt die " Vektorspitze" in der xy-Ebene?
E x = Ax ⋅ cos ωt − kz + δ x
A x : reell, >0
(
)
E y = Ay ⋅ cos(ωt − kz + δ y )
mit
r r
r
A = ex ⋅ Ax ⋅ eiδx + ex ⋅ Ax ⋅ eiδx
und δ=δy – δx
Haben beide Halbachsen (HA) gleichen Wert, so liegt zirkular polarisiertes Licht vor.
Ist eine der beiden Halbachsen identisch 0, so hat man linear polarisiertes Licht.
Umlaufsinn für E-Vektor:
Beobachter schaut der Welle entgegen:
sin δ > 0 : im Uhrzeigersinn
sin δ > 0 : entgegen Uhrzeigersinn
Sonderfälle:
9
δ=0 : linear polarisiert
δ=±π/2 und A x=A y : zirkular polarisiert
Jones-Vektor :
r  Ax e iδx 

J =
 A eiδy 
 y

⇒
[
]
E x ( z, t ) = Re J x ⋅ ei (ωt −kz ) und Ey analog
Oft ist man nur am Polarisationszustand interessiert und nicht an den Amplituden:
r * r rr
Dann verwendet man normierte Jones-Vektoren. Dann gilt: J ⋅ J = 1
Beispiele:
1. linear polarisiertes Licht mit E unter Winkel ψ zur x-Achse:
r  cos ψ 
J = 

 sin ψ 
2.
orthogonal dazu: ψ → ψ + π/ 2
r  − sin ψ 
J = 

 cos ψ 
3.
linear polarisiert parallel zur x-Achse:
r
 1
J = x̂ :=  
 0
4.
analog bei parallel zu y-Achse
1 1
Rˆ :=
 
2  − i 
1 1
ˆ
b) links--zirkular: L :=
 
2  i 
a) rechts-zirkular:
R und L sind zueinander orthogonal, wie die beiden aus 3. Punkt
Ein beliebiger Polarisationszustand kann dargestellt werden durch Superposition zweier beliebiger zueinander
orthogonaler Polarisationszustände.
speziell:
(
)
(
)
1 ˆ ˆ
Rˆ =
x − iy
2
1 ˆ ˆ
xˆ =
R−L
2
(
)
(
)
1 ˆ ˆ
Lˆ =
x + iy
2
1 ˆ ˆ
yˆ =
R +L
2
10
1.5.2 Matrixformalismus
Polarisationszustand: Jones-Vektor
Bauelement: 2x2-Matrix
Ausgangszustand=Matrix*Einagangszustand
mehrere Bauelemente: Matritzenmultiplikation
Rotationsmatrix:
 cos ψ − sin ψ 
R(ψ ) = 

 sin ψ cos ψ 
Beispiel: doppelbrechende Kristallplatte (Verzögerungspaltte)
Stahl in z-Richtung treffe senkrecht auf Platte
Vor dem Eintritt in den Kristall:
Jones-Vektor:
r  Vx 
V =  
 Vy 
Vx, Vy : komplex; x und y sind im Labor vorgegeben
Im Kristall: 2 Eigenmoden Vf und Vs für "fast" und "slow"
Der Strahl läuft nach eindringen in die Platte weiterhin die z-Achse entlang, die senkrecht zueinander
stehenden Polarisationsrichtungen laufen i.a. jedoch mit unterschiedlciher Phasengeschwindigkeit (slow und
fast) weiter in die Platte hinein.
Die Kristallplatte der Länge l ändert die Phasen der Eigenmoden unterschiedlich:
Def.: Phasenverzögerung gegeneinander: Γ=(n s –n f) ⋅l⋅ω/c
Def.: mittlere Phasenverzögerung: Φ=1/2(n s +n f) ⋅l⋅ω/c
 Vs '  −iΦ  e −i Γ / 2
0  Vs 
  = e 
 
i Γ / 2 
V f ' 
V 
0
e
 
144244
3 f 
: =W0
Der Vorfaktor ist uninteressant, wenn man nicht z.B. ein Interferrometer betrachtet
Zusammen:
Drehung beim Eintritt, Pasenverschiebung, Drehung beim Austritt:
 Vx ' 
 Vx 
  = R(− Ψ ) ⋅ W0 ⋅ R(Ψ ) ⋅  
V '  144
42444
3 V y 
 y
 
:=W
W=W(ψ,Γ) ist unitär: W +W=1
Die Wirkung der Kristallplatte wird also durch eine unitäre 2x2-Matrix beschrieben. Bestimmte physikalische
Eigenschaften bleiben wegen der Unitärität invariant: Amplitude, Orthogonalität von zwei Jones-Vektoren.
11
Weitere Beispiele
1. Polarisation
a) parallel zur x-Achse:
 1 0
P0 = e iφ 

0 0 
1
23
=: Px
b) parallel zur y-Achse:
 0 0
P0 = e iφ 

0 1 
1
23
=:Py
c) beliebiger Winkel zur x-Achse:
2.
Halbwellenplatte: Γ=π
a) Sonderfall: ψ=45°
W = R(− ψ ) ⋅ W0 ⋅ R(ψ ) =
P = R(− ψ ) ⋅ P0 ⋅ R(ψ )
1 1 − 1  − i 0   1 1  0 − i 

⋅
 ⋅
=

2 1 1   0 i   − 1 1  − i 0 
Praktische Anwendung:
 0
V =   linear polarisiert in y-Richtung
 1
− i
1
V ' =   = −i ⋅   Ergebnis polarisiert in x-Richtung
0
0
b) ψ beliebig
Ergebnis: Drehung der Polarisationsebene um 2ψ
3.
Viertelwellenplatte Γ=π/2,
 1 − i


−i 1 
 0
1 1
Angewandt auf V =   linear polarisiert in y-Richtung ergibt V ' = −i
 
2  i 
 1
W=
1
2
d.h. Phasenverschoben bei gleicher Amlitude, linkszirkular polarisiet
12
4.
Doppelbrechende Platte der Dicke d zwischen zwei parallel ausgerichteten Polarisatoren
Welche Intensität wird durchgelassen?
speziell: 45°, optisch einachsig, einfallendes Licht unpolarisiert
13
n e und no sind im allgemeinen unterschiedlich stark abhängig von Temperatur bzw. E-Feld. d.h. durch geeignetes
E-Feld kann die Kurve licht nach rechts oder links verschoben werden
Lyot-Öhman Filter
In der Solarphysik wird die Verteilung von Wasserstoff durch Photoaufnahmen bei der Hα-Linie (λ=656,3nm)
vorgenommen. Um den Signal-Rausch-Abstand zu verbessen ist ein Filter extrem enger bandweite von ca. 0,1nm
notwendig. Der von Lyot und Öhman entwickelte Polarisationsfilter besteht aus einem Satz von doppelbrechenden
Platten, die je von Parallel-Polarisatoren getrennt sind. Dir Plattendicke steigt in geometrischer Folge, also d, 2d, 4d,
8d,.... Alle Platten sind im Winkel von 45° angeordnet.
Lyot-Filter haben wesentlich schärfere Transmissionsmaxima wie Filter auf Basis von Vielstrahlinterferenz.
Der Abstand der Maxima ist alleine durch die dünnste Platte gegeben:
∆ν ~
c
d (ne − no )
Die Transmissions-Bandbreite (volle Halbwertsbreite) ist alleine durch die dickste Platte gegeben:
c
mit N : Anzahl Platten
2 d (ne − no )
∆ν
Die Finesse des System ist F =
~ 2N
∆ν1/ 2
∆ν 1 / 2 ~
N
Alternativ kann man bei gleichen Dicken auch die Orientierung der slow-Achse leicht verändern (Scholz-Filter).
2. Ausbreitung elektro-magnetischer Wellen in nichtlinearen Medien
2.1 Maxwell-Gleichungen
r ∂ r r
∇×H = D + j
∂t
r
r
∂B
(1b) ∇ × E = −
∂t
r
(1c) ∇ ⋅ D = ρ
(1a)
14
r
(1d) ∇ ⋅ B = 0
Materialgleichungen:
r
r r
D = ε0 E + P
r
1 r r
(2b) H =
B−M
µ0
(2a)
(
P : Polarisierung
)
M : Magnetisierung
Wellengleichung für Vakuum: ρ=0, j=0, P=0, M=0
r
r 1 ∂2E
(3a) ∇ E = 2
c ∂t 2 r
r 1 ∂2H
2
(3b) ∇ H = 2
c ∂t 2
1
mit (4) ε 0µ 0 = 2
c
2
(
1
dV ε 0 E 2 + µ 0 H 2
∫
2
r r
1
(5b) Impuls: G = 2 ∫ dV E × H
c
(5a) Energie:
H ( Hamilton) =
spezielles Medium:
a) unmagnetisch:
M=0
b) keine Ströme:
j=0
c) keine Raumladungen: ρ=0
)
(6a)
(6b)
(6c)
r ∂ r
∇×H = D
∂t
r
r
∂B
(7b) ∇ × E = −
∂t
r
(7c) ∇ ⋅ D = 0
r
(7d) ∇ ⋅ B = 0
(7a)
Materialgleichungen:
r
r r
D = ε0 E + P
r
1 r r
(8b) H =
B−M
µ0
(8a)
(
Wie ist P von E abhängig?
)
2.2 Zusammenhang zwischen Polarisierung des Mediums und der elektrischen
Feldstärke
Die Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit Materie wird durch die elektrische Suszeptibilität χ
beschrieben. χ verbindet die elektrische Feldstärke E mit der von ihr im Medium induzierten Polarisation P. Gemäß den
Maxwellschen-Gleichungen wird dann eine zu P proportionale Welle emitiert. χ ist von den Frequenzen der beteiligten
Wellen abhängig, ein entscheidender Umsatnd für die Möglichkeiten Spektroskopie zu betreiben.
r
r
P = ε 0 χE
r
(1) r
(2 ) r r
(3) r r r
in nichtlinearen Medien: P = ε 0χ E + ε 0χ Eα Eβ + ε0 χ Eα Eβ Eγ + ...
In linearen Medien:
Da die Nichtlinearität meist erst bei höheren Intensitäten wichtig wird ist es sinnvoll, die Polarisation nach Potenzen der
Feldstärke zu entwickeln.
χ(n) beschreibt hier also die P-Abhängigkeit von der n-ten Potenz von E.
2.2.1 Grundgleichungen
mikroskopische Betrachtung ohne Feld: " Gleichgewichts-Polarisierung"
15
r
P (0) (oben steht die Ordnung)
Elektrisches Feld erzeugt Abweichung von P(0)
Diese Abweichungen sind:
• nichtlinear in E
• nichtmomentan (Vorgeschichte des Mediums, Relaxationen, -zeit) : zeitliche Charakterisierung
• nichtlokal (Auswirkung auf Nachbarschaft)
Unter sehr allgemeinen Voraussetzungen gilt: P(r,t)= P(0)(r,t) + Summen( f(κn ,En ) )
Mit κ : Materialeigenschaft Suszeptibilitätstensor n+1-ter Stufe
Die Konvergenz ist von κ und E abhängig.
Gute Konvergenz bei hinreichend kleinen E:
E < inneratomare Stärke des E-Feldes, die das Elektron auf seiner 1. Bohrschen Bahn spürt ≈5*1011 V/m
(Die Felder sollen natürlich schon so stark sein, daß man noch nennenswerte nichtlineare Effekte hat.)
Die Gleichgewichtspolarisierung P(0)(r,t) soll im folgenden vernachlässigt werden. Sie spiegelt die räumliche
Anordnung der Atome wieder. Die zeiltiche Abhängigkeit (Fluktuationen) mitteln sich statistisch heraus. Daher spielt
P(0)(r,t) keine entscheidende Rolle für die Ausbreitung des Lichtes, weshalb man es vernachlässigt.
Eingangssignal: E
Ausgangssignal: P(0)(r,t)
⇒ Pulsantwortfunktion (hier: lineare response-Funktion)
Enthält (noch) Memory-Effekte und Nichtlokalität, d.h. räumliche und zeitliche Nachbarschaft geht ein
Typische Skalen:
Zeit: Relaxationszeit für eine lokale Störung
Raum: Ausbreitungslänge während der Relaxationszeit
meistens realistischer Sonderfall:
Ausbreitungslänge << Wellenlänge λ
Dann ist der Zusammenhang zwischen E und P ein lokaler.
∞
rr (1) r
r (1)
(
)
(11b) P t = ε 0 ∫ dτ1 κ (τ)E (t − τ1 )
0
2.2.2 Lineare Polarisation
????
2.2.3 Nichtlineare Polarisierung
nur lokaler Zusammenhang wird betrachtet,
zunächst 2. Ordnung: P(2)(r,t), ergibt nichtlineare Response-Funktion
Für allgemein n-te Ornung gilt: intrinsische (materialunabhängige) Permutationssymmetrie:
κ(i,nj)1 j2 ... jn (τ1, τ2 ,...τ n ) = P κ(i,nj)1 j2 ... jn (τ1, τ2 ,...τ n ) mit P : Permutations-Operator
Was sagen die tau und deren Reihenfolge???
2.2.4 Suszeptibilitäten als Funktion der Frequenz
nur lokaler Zusammenhang betrachtet
→ Suszeptibilität hängt nur von der Frequenz ab und nicht auch vom Wellenvektor
2.2.4.1 Suszeptibilität 1. Ordnung
16
(rr
(r
(r
(1)
Fourier-Trafo aus (11b) bilden: P(ν ) = ε0 κ (ν; ν )E(ν )
Zusammenhang zwischen Suszeptibilität und Dielektrizitätskonstante.
Zerlegung von E(t) bzw. P(t) in positive und negative Frequenzanteile.
E(t) bzw. P(t) müssen reell sein.
experimentelle Situation
das elektrische Feld möge "langsam" veränderlich sein
...
Bei zeitliche kurzen Pulsen erhält man großes Frequenzspektrum.
Je kürzer, desto breiter das Spektrum
Bei Dispersion laufen die einzelnen Frequenzanteile mit unterschiedlichen Phasengeschwindigkeiten, was bedeutend
wird, wenn wie in Lichtleiter die Laufstrecke lang wird oder die Dispersion besonders groß ist.
2.2.4.2 Nichtlineare Suszeptibilität (in der Frequenzdarstellung)
zunächst 2. Ordnung
...
n-ter Ordnung:
Es gibt auch eine Indexfrequenzsymmetrie (folgt aus der intrinsischen Permutationssymmetrie (s.o.)):
(
(
κ(i,nj)1 j2 ... jn (ν, ν 1, ν 2 ,...ν n ) = P κ(i,nj)1 j2 ... jn (ν, ν 1, ν 2 ,...ν n )
2.2.4.3 Suszeptibilität 2. Ordnung bei monochromatischen Feldern
Motivation: SHG, Summenfrequenzen, Differenzfrequenz
Ansatz für Welle:
L
r
1 )r −
−i 2 πνl
(
)
E t = ∑ E (ν l )e
+ cc
l =1 2
mit L : Zahl der Wellen mit unterschiedlichen Frequenzen, die überlappt werden
cc : konjugiert komplexes des vorangegangenen
)r
E − (ν l ) : verschiedene Amplituden der monochromatischen Wellen
Beispiel: Überlagerung von zwei (⇒ L=2) monochromatischen Wellen mit den Frequenzen ν' und ν'' (beide > 0)
Dabei entstehen 5 verschiedene Frequenzen:
ν=0, 2ν', 2ν'', ν'+ν'', |ν'–ν''|
ν=0 nennt man dabei optische Gleichrichtung.
Wie sehen die Amplituden zu diesen Frequenzen aus?
)r
P (2) (0 ) = ...
Die Polarisation bei der Frequenz ν=0 ist zeitlich konstant und hebt die (schwingende) Polarisierung
der anderen Frequenzen um einen festen Offset an und hat daher keinerlei Einfluß eine durch die
Polarisierung ausgesandte Welle. Daher ist ν=0 aus rein optischer Sicht eigentlich uninteressant.
)r
1
P (2 ) (2ν') = ... Frequenzverdopplung
2
)r
1
P (2 ) (2ν ' ') = ... Frequenzverdopplung
2
)r
P (2 ) (ν'+ν ' ') = 1 ⋅ ... Faktor 1, weil 2 Kombinationsmglk.en ν'+ν'' und ν''+ν' (Summenfrequenzbildung)
)r
P (2 ) (ν'−ν ' ') = 1 ⋅ ... ebenfalls Faktor 1, Möglichkeiten: |ν'–ν''| und |ν''–ν'| (Differenzfrequenzbildung)
Sonderfall: Pockelseffekt: (linearer elektro-optischerEffekt)
Rechnet man den Formalismus von vorne beginnend neu mit einem zusätzlichen äußeren E-Feld, so gibt es
auch einen schwingenden Anteil bei der Frequenz ν=0
17
Def.:
1 ( (2 )
κ ijk (− 2ν ' ;−ν ' ,−ν ')
2
= χ(ijk2) (2ν ' ; ν ' , ν ')
d il (2ν ' ; ν ' , ν') =
dies hat max. 18 unabh. Tensorkomponenten
wobei weitere "Kontraktion der Indizes" von d, κ bzw. χ:
l
jk
1
xx
2
yy
3
zz
4
zy
zy
5
zx
xz
6
xy
yx
Die Umindizierung ist völlig willkürlich und nur Definitionssache.
Anstelle der κ werden bei der SHG also die d mn verwendet.
Wenn die Dispersion vernachlässigbar ist, kann für ν1 ≠ν2 ebenfalls d mn verwendet werden.
(nach Hr. Meiners dafürhalten währe es konsistenter und wünschenswerter alles mit den κ zu schreiben. In der Literatur
dindet man jedoch fast ausnahmslos die d- und χ-Schreibweise.)
Def.: effektive nichtlineare Suszeptibilitäten
Voraussetzung: spezielle feste Situation/Geometrie
⇒ Polarisationsrichtungen von E vorgegeben.
⇒ χ(2) kann durch skalare Größe
~χ( 2) oder d~ charakterisiert werden.
~ (2 )
(3 )
(1 ) ( 2 )
(1) ( 2 )
d (ν; ν 1, ν 2 ) = ∑ ei dil (ν; ν 1, ν 2 ) ⋅ (1 − δik ) ⋅ e j ek + e k e j
il
2.2.4.4 Räumliche Symmetrie der Suszeptibilität
Folgt aus Symmetrie des Mediums auch Symmetrie von χ(n) ?
• Welche Komponenten sind Null?
• Welche sind einander gleich?
• Welche sind einander gleich bis auf das Vorzeichen?
Dies erhält man darüber, daß die Symmetrieoperationen S des betrachteten Mediums mit
Koordinatentransformationen θ (Rotation, Inversion, Rotation+Inversion) identifiziert werden können.
Folgerungen:
Materialien mit Inversionssymmetrie:
χ (abn )... g = (− 1) χ(abn)... g
n +1
Erinnerung: n-Ordnung: Tensor (n+1)-ter Stufe
d.h. ist n gerade, so ist das nur erfüllt, wenn das entsprechende χ-Element Null ist.
⇒ Für Materialien mit Inversionssymmetrienen sind die nichtlinearen Suszeptibilitäten gerader Ordnung sind
Null (Gase und Flüssigkeiten)
⇒ keine Erzeugung der 2. harmonischen möglich (jeoch höhere ungerade Ordnungen)
⇒ Pockelseffekt tritt nicht auf!
Bemerkung: Bei Gasen und Flüssigkeiten ist die Inversionssymmetrie an den Grenzflächen gestört und kann dadurch
durchaus einen Effekt zeigen.
18
Kristallklasse 42 m
In diese Klasse fallen z.B. KDP und ADP.
Symmetrieelemente:
• 3 C2 -Achsen (x,y,z)
• 2 Spiegelebenen, enthalten z-Achse, schneiden x- und y-Achse jeweil unter 45°
Reflexion an den Spiegelebenen vertauscht x und y
⇒ xzy=yzx, xyz=yxz, zxy=zyx
⇒ 3 unabhängige Komponenten
• Rotation ⇒ alle Tensorkomponenten mit zwei gleichen Indizes sind Null
SHG: d 14 : xzy=xyz,
d 25 : yzx=yxz,
d 36 : zxy=zyx
d.h. nur 3 von 18 Komponenten bei d il sind ungleich Null
Aus der Reflexionsbedingung folgt: d 14 =d 25
d.h. nur zwei Komponenten sind unabhängig
Diese Klasse hat für die d il -Matrix drei von Null verschiedene Elemente und zwei tatsächlich unabgängige Werte
Kleinman's Symmetie-Beziehung (Approximation):
Voraussetzungen:
1. verlustfreies Medium
2. keine Dispersion im betrachteten Frequenzbereich
(2 )
(2 )
(2 )
χ ijk (ν 3; ν1 , ν 2 ) = χ jik (ν 3; ν1 , ν 2 ) = χ kij (ν 3 ; ν1 , ν 2 )
Hier wird erstmalig auch der erste Index in die Vertauschung einbezogen.
Invarianz von χ(2) gegenüber beliebiger Vertauschung der Indizes (dies verringert Fallweise je nach Kristallklasse
nochmals die zahl der unabhängigen Komponenten
19
2.3 Welleausbreitung in nichtlinearen Medien
2.3.1 Grundlagen
r ∂ r
∇ × H = D (ohne j)
∂t
r
r r
r r L r NL
Materialgleichung: D = ε 0 E + P = ε 0 E + P + P
(L : linear, NL : nichtlinear)
r
∂ r
∂ r
∂ r
⇒ ∇ × H = ε0
E + ε 0 P L + ε0 P NL (richtig??? mit ε0 vor den Ps ???)
∂t
∂t
∂t
analog: für die weiteren Maxwell-Gleichungen
r
r
1 ∂2E
∂ 2 r L r NL
⇒ Wellengleichung: ∇ × ∇ × E + 2
=
−
µ
P +P
0
c{ ∂t 2
∂t 2
Maxwell:
(
)
(
)
Vakuum
Dies ist eine Integrodifferential-Gleichung für E(r,t)
Die Lösung hat Anfangsbedingungen und Randbedingungen des Problems zu berücksichtigen
Lösungsmethode:
Fouriertransformation (günstig bei kurzen Pulsen) oder
Ansatz für monochromatische Wellen (quasistationäre Zustände)
Wir wählen hier die zweite Methode
2.3.2 Monochromatische ebene Wellen
Superpositionsansatz
(60a)
a
r r
1 )r
r − iω t
E (r , t ) = ∑ E (ωµ , r )e µ + cc
424
3
µ =1 2 1
mit a : Gesamtzahl der Wellen, die man einstrahlt
Amplitude
Man muß unterscheiden zwischen den reingesteckten Frequenzen ωµ und den im nichtlinaren Fall zusätzlichen
Frequenzen ων.
(60a)+(60b)+(60c) einsetzen in Welllengleichung (59)
Eine stationäre Lösung erfordert die Gültigkeit von folgender Gleichung (63) für jede Frequenz ωµ ⇒ System von
gekoppelten Integro-Differentialgleichungen statt Integralgleichung (59)
(63) (ist zu lang, um sie einzutippen oder sie sich zu merken...)
Vereinfachung: langsam veränderliche Amplitude
Die zweiten Ableitungen in der Differentialgleichung können gegenüber den ersten Ableitungen vernachlässigt werden,
was sozusagen äquivalent zu langsam veränderlichen Amplituden ist.
...
(70)
→ r
∂
E (ωµ , z ) = ... ⋅ e i∆k ⋅ r
∂z
Das letzte ist der entscheidende Faktor:
→
Ist ∆k=0, so folgt
Ist ∆k≠0
r
e i ∆k ⋅ r = 1
→
 n r  r
∆k =  ∑ kλ  − kµ
 λ =1 
⇒ einfache Lösung
⇒ oszillierendes Verhalten
phase mismatch : Phasenfehlanpassung des Wellenvektors
(auch: momentum mismatch oder wavevektor mismatch)
20
Interpretation:
k-Vektoren : Impuls
Für Impulserhaltung müßte ∆k gleich Null sein.
Entstehen bei eingestrahlter Welle ω eine Welle mit 2ω und ist der Brechungsindex für beide gleich groß, so bewegen
sie sich parallel und die entstehenden Wellen interferieren konstruktiv (∆k=0).
Haben sie unterschiedlichen Brechungsindex interferrieren die entstehnden Wellen destruktiv (∆k≠0), da die
entstehenden Wellen nicht fortlaufend phasengleich sind
1.
∆k ist i.a. komplex
lineare Absorbtion (deswegen variiert die Amplitude
2.
3.
)r
E (ωµ , z ) )
Umverteilung der Energie zwischen den verschiedenen ωµ
Unabhängigkeit der Amplituden von x,y nur bei ∆kx =∆ky =0
i.a. kann man sich bei der Betrachtung des ∆k-Vektor auf die z-Komponente beschränken (d.h.
Ausbreitungsrichtung)
Zwei Polarisationsrichtungen bei jedem ωµ !
Die verschiedenen Polarisationsrichtungen können auch miteinander verkoppelt sein.
Lösung von (70) für kleine Nichtlinearitäten
Die Feldamplituden sind vorgegeben : "approximation of given fields"
Dies kann man näherungsweise machen, wenn diese so klein gewählt werden, daß ihr Einfluß vernachlässigt
werden kann.
[...]
Interpretation: Material ohne lineare Absorption
⇒ ∆kz reell
⇒
e i∆k zz läßt sich als Sinus schreiben
(74)
E (ωµ , z )
2
1


 sin ∆k z z 
2
2
2
~
2

=~
χ (n ) ⋅ E (0 ) (ω1 ) ⋅ ... ⋅ E (0 ) (ωn ) ⋅ 
1

∆k z 

 2

21
2
1.
2.
Fall: ∆kz=0
Amplitude nimmt proprotional zu z zu!
Sobald die Energie die die Welle erhält, den signifikant zu lasten der Eingestrahlten Wellen geht, denen
sie je entzogen wird), gilt die Proportionalität nicht mehr, da die eingestrahlten Wellen, die eigentlich laut
Voraussetzung konstant sind, sich ändern.
d.h. die Lösung gilt so lange, wie die Voraussetzung der vorgegebenen konstanten Felder erfüllt ist.
Fall: ∆kz≠0
periodische Variation der Intensität mit z
Beispiel: Quarz,
Den Kristall sehr lang zu machen hilft also überhaupt nicht!
Phasenkohärenzlänge:
lc =
π
∆k z
3. Erzeugung von harmonischen, Summen- und Differenzfrequenzen;
Parametrische Verstärkung und Oszillation
Wechselwirkung von 2 bzw. 3 Wellen
Hier behinnt die Formel-Zählung von neuem bei (1)
3.1 Wechselwirkung bei 2 Wellen (SHG)
ω+ω=2ω
Voraussetzungen wie in Kapitel 2.3.2
Geometrie wie in Fig 1.11
Amplitude variiert langsam
verlustfreies Medium
22
[...]
Bemerkungen:
1. aus (2a) und (2b) kann der Energiesatz abgeleitet werden (bei verlustfreien Medien!)
hier oft "Manley-Rowe-Beziehung" genannt (Energieerhaltung)
2. anisotropes Medium
2 Moden mit unterschiedlichem Betrag k (bzw. Brechungsindex n) und zueinander senkrechten D exestieren
(Doppelbrechung) ⇒ Lösung von (2a) und (2b) ist erheblich erschwert
Vereinfachung, um die Lösung etwas angenehmer zu gestalten, keine notwendige Vereinfachung:
1. alle Wellenvektoren in z-Reichtung (β=0) → senkrechte Indizierung
2. optische einachsiger Kristall mit Achse senkrecht zur z-Richtung
3. 2 Polarisationen ausgezeichnet (zueinander senkrecht)
unterschiedliche Phasegeschwindigkeiten: k[1] und k[2] bzw. n [1] und n [2]
ordentlich (x) und außerordentlich (y)
k[x] =ko ordentlich
k[y]=ke außerordentlich
4. Poynting-Vektor parallel zu k (→ α=0) (Näherung)
⇒ SHG
(3c)
∆k = k [i] (2ω) − k [ j ] (ω) − k [k ] (ω)
Polarisationseffekte:
im anisotropen Fall hängt bei vorgegebener Ausbreitungsrichtung der Brechungsindex von der Polarisation ab.
Es gibt i.a. zwei ausgezeichnete Polarisationsrichtungen welche hier durch [i] mit i=1,2 gekennzeichnet sind.
Für diese Richtungen sind die zugehörigen Wellenzahlen durch k[i] gekennzeichnet.
Möglichkeiten:
o+o→o
e+o→o
bzw.
bzw.
e+e→e
e+o→e
23
A. Lösung für Kleinsignal-Näherung
⇒ Entkopplung des DGl.-Systems (3b) und Ej und Ek konstant setzten
⇒ nur noch eine DGl.
⇒ (3a) wird nicht mehr gebraucht
∆k wird im allgemeinen durch die linearen Bechungsindizes ausgedrückt:
k=
2π ω n
=
λ
c
[...]
Im folgenden wird angenommen, daß nur eine Kombination i,j,k zur SHG beiträgt.
Nur die mit dem kleinsten mismatch.
[...]
Die Intensität der erzeugten Welle hängt vom Quadrat der Intensität der Welle ab, die eingestrahlt wird.
[...]
Wieder periodische Variation mit z, erstes Maximum bei der Phasenkohärenzlänge.
B. Allgemeiner Fall
Lösung möglich, aber verwickelt (selbst Schubert/Wilhelmi, Kap 11.2, geben nur eine Quelle an)
Hier nur Sonderfall: perfektes Phase matching ∆k=0, jedoch nicht mehr als Kleinsignalnäherung
[...]
Wechselwirkungslänge für SHG:
l SH =
1
QE (ω,0)
2*lSH
58% der Leistung konvertiert
93% der Leistung konvertiert
3.2 Realisierung des Phasematching bei anisotropen Medien
"Angle Phase Matching"
Typ I: o+o→o | |
e+e→e
Typ II: e+o→o | |
e+o→e
(gilt beides auch bei Summen- und Differenzfrequenzbildung)
Besser als Schnitt von Kreis und Ellipse ist eine Berührung der beiden
Ist gegeben für θm=90°
wird genannt: 90° Phasematching "noncritical"
24
3.3 Wechselwirkung von 3 Wellen
ω3 =ω1 +ω2
3.3.1 Grundgleichungen
(1a)
(1b)
(1a)
(1b)
dEi (ω3 , z )
iω 2
= ∑ 2 [ i]3
χ(ijk2) (ω3 ; ω1 , ω2 )E j (ω1, z )Ek (ω 2 , z ) ⋅ e −iz∆k3
dz
2
c
k
(
ω
)
jk
3
∆k 3 = k [ i] (ω3 ) − k [ j ] (ω1 ) − k [ k ] (ω2 )
dEi (ω1, z )
iω2
= ∑ 2 [ i1]
χ (ijk2 ) (ω1; ω3 ,−ω2 )E j (ω3 , z )Ek* (ω2 , z ) ⋅ e −iz∆k1
dz
2
c
k
(
ω
)
jk
1
∆k1 = k [i ] (ω1 ) − k [ j ] (ω3 ) − k [k ] (ω2 )
analog für ω2 .
3.3.2 Summen- und Differenzfrequenzen
25
ω1 ± ω2 → ω3
1. Sonderfall:
Mit zwei starken Lichtquellen wird eingestrahlt: ω1 + ω2
kleine Konversionsrate nach ω3
Kleinsignalnäherung:
Ei (ω3 ,0) − Ei (ω3 , z ) = −i
→
ω3 = ω1 + ω2 (Summenfrequenz)
(
)
ω23
1
χ(ijk2) (ω3 ; ω1, ω2 )E j (ω1 ,0)Ek (ω2 ,0) e− iz∆k3 − 1
2 [i ]
2c k (ω3 )
i ∆k3
Ergebnis: wie bei SHG, außer daß jetzt ω1 , ω2 statt ω und Rechnungsergebnis ω3 statt 2ω
∆k im Exponenten von e, als Faktor enthalten
2. Sonderfall
Mit zwei starken Lichtquellen bei ω3 und ω2
→ ω1 = ω3 – ω2 (Differenzfrequenz)
(
)
ω2
1
Ei (ω1 , z ) − Ei (ω1 ,0) = −i 2 [ i1]
χ (ijk2 ) (ω1; ω3 ,−ω2 )E j (ω3 ,0)E *j (ω2 ,0 ) e −iz ∆k1 − 1
2c k (ω1 )
i ∆k1
3. Sonderfall
"up-conversion"
starke Lichtquelle bei ω1 , schwache Lichtquelle bei ω2
→ Summenfrequenz ω3 =ω1 +ω2
Anwendung: Detektion von schwer zu detektierender IR-Strahlung durch Konversion ins sichtbare
Lösung wie bei SHG
Praktisches Beispiel:
Bei den meisten Anwendungen ist eine effiziente Summenfrequenz-Bildung gefragt. Dafür sollten eine Reihe
von Regeln beachtet werden.
1. Wahl eines nichtlinearer Kristall mit geringer Absorption bei allen drei Frequenzen. Er sollte eine
ausreichend große nichtleineare Suzeptibilität χ(2) aufweisen und ein collineares Phasematching erlauben.
2. Die Phasematching-Richtungen im Kristall (allgemein in Form eines Kegels (?)) wird durch den bekannten
Brechungsindexes des Kristalls bestimmt.
3. Die genaue Phasematching-Richtung mit dem passenden Satz von Polarisationen für die drei Wellen wird
ausgewählt, um die effektive nichtlineare Suzeptibilität zu optimieren.
4. Zum Schluß wählt man die Länge des Kristalls passen, um die gewünschten Konversionseffektivität zu
erreichen.
Beispiel KDP:
λ1
λ2
λ3
532,0nm
620,0nm
286,3nm
λ
no
1,5283
1,5231
1,5757
n e,max
1,4822
1,4783
1,5231
n e,max : Maximalwert, über den Winkel veränderbar
26
3.3.3 Parametrische Verstärkung / Oszillation
gegeben starke Lichtquelle bei ω3 und Kristall in dem nichtlinearer Effekt 2. Ordnung nennenswert beobachtbar ist.
ω1 und ω2 mit ω1 + ω2 = ω3 werden erzeugt
Zur Vereinfachung kleiner Konversionsrate (Kleinsignalnäherung)
Ei (ω3 , z ) = Ei (ω3 ,0 )
[...]
Lösung für ∆k=0
(2 )
Die Verstärkung η für Amplituden: η ~ χ ijk
Ek (ω1, z ) = Ek (ω1,0 ) ⋅ cosh (η z )
(ω3 , ω2 , ω1 ) ⋅ Ei (ω3 ,0)
E *j (ω2 , z ) = −i Ek (ω1 ,0) ⋅ sinh (ηz )
(bei
E (ω3 ) näherungsweise konstant)
signal wave :
idler wave :
Ek (ω1,0 ) = "kleines Signal" (zur Anregegung)
E j (ω2 ,0 ) =0
Beim Eindringen ins Medium: Verstärkung von ω1 mit cosh
ω2 :
E j muß wegen der Energieerhaltung auch steigen
Das kleine Signal mit ω1 braucht eigentlich nicht eingestrahlt zu werden, denn bei quantenmechanischer Betrachtung
kann man sagen, daß ein bißchen (ausreichendes) Rauschen immer vorhanden ist.
Lösung für ∆k≠0:
 ∆k 
Verstärkung Q: Q = ± η − 

 2 
2
2
d.h. Verstärkung sinkt
Durch den Teil i ∆k z im Exponenten erhält man eine periodische Variation in z in der Lösung.
Praktische Beispiele zur Realisation siehe in der Vorlesung Laserphysik von Hr. Meiners
3.4 Erzeugung der 3. Harmonischen(THG)
27
nichtlinearer Prozeß 3. Ordnung
r
r
r
P (3) (3ω) = χ (3) (3ω; ω, ω, ω) ⋅ E (ω) ⋅ E (ω) ⋅ E(ω)
bei Inversionssymmetrie möglich (im Gegensatz zum Prozeß der 2. Ordnung)
daher auch bei Gasen (und Flüssigkeiten) möglich!
Alkalien-Dämpfe: Resonanzlinien ⇒ n A (ω) > n A (3ω)
n A (ω) + n B(ω) = n A (3ω) + n B (3ω) !Phasematching! (mit B : Puffergas)
4 Diskussion spezielle nichtlinearer Prozesse
4.1 Optische Phasenkonjugation
Spezielle nichtlineare Spiegel ermöglichen die zeitliche Umkehr optischer Signale und eröffnen weitreichende
Anwendungen bei optischen Abbildungsverfahren und in der Lasertechnik.
Elektromagnetische Wellen können durch Wellenfronten beschrieben werden, also Flächen in Phase schwingender
Punkte innerhalb der Welle. Zeitliche Umkehr bedeutet, die Wellenfront wie bei einem rückwärts betrachteten Film
entgegengesetzt zur ursprünglichen Ausbreitungsrichtung laufen zu lassen. Das entspricht einer Vorzeichenumkehr der
Phasendifferenz zwischen allen Punkten der Welle. Mathematisch ausgedrückt ersetzt man die elektrische Feldstärke,
die die ursprüngliche Welle beschreibt, durch ihren konjugiert komplexen Wert. Man führt eine Phasenkonjugation
durch.
Für den Spezialfall der durch ebene Wellen beschriebenden Lichtstrahlen in der geometrischen Optik bedeutet diese
Phasenkonjugation nur die Änderung der Richtung des Strahls. Dies kann durch Aufstellen eines Spiegels senkrecht
zum Strahl erreicht werden.
Die Konjugation allgemeiner Wellenfronten kann nicht auf so einfache Weise erfolgen. Man benötigt Spiegel, die bei
der Reflexion die komplizierten räumlichen Phasenbeziehungen berücksichtigen: phasenkonjugierende Spiegel.
28
Die wichtigste Eigenschaft eines phasenkonjugierenden Spiegels erkannt man bei Vergleich mit der von einem
normalen Spiegel reflektieren Welle. Grafik 1a
Probleme bei herkömlichen Systemen:
• Turbolenzen beeinflussen die Übertragung oprischer Siganle durch die Atmosphäre
• in Glasfasern zerlaufen Informationen durch Dispersion
• Inhomogenitäten in den Verstärkermedien berhindern die erzeugung von Laserstrahlung mit sauberen
Wellenfronten
• bei Verbrennungsvorgängen werden spektroskopische Messungen erschwert, da die zur Detektion benützte
Strahlung durch lokale Brechungsindexschwankungen gestört wird.
Grafik 1b zeigt wie bei einem phasenkonjugierenden Spiegel die Welle in sich zurückreflektiert wird. Dabei wird nicht
nur die Divergenz des Strahls rückgängig gemacht, sondern auch die Störungen der Wellenfronten, die beim ersten
Durchgang durch die Glasplatte entstanden sind. Das Ergebnis ist eine reflektierte Welle mit den widerhergestellten
ursprünglichen Wellenfronten.
~r r
r
Es (r , t ) = Es ⋅ e −iωt + cc
~r r
r * −iωt
Phasenkonjugierte Welle: Ee (r , t ) = r ⋅ Es ⋅ e
+ cc
Signalwelle:
r : Reflexionskoeffizient
*
Um die Bedeutung des Austauschs von Es durch Es deutlich zu machen ist es hilfreich Es durch folgenden Ausdruck
auszutauschen:
r r
r r
Es = εs ⋅ As ⋅ e iks ⋅r
εs : Polarisationseinheitsvektor
A s : langsam veränderliche Amplitude
k s : Wellenvektor des einfallenden Lichts
Das komplex konjugierte davon ist gegeben durch:
r r
r
r
Es* = ε*s ⋅ As* ⋅ e− iks ⋅r
Dadurch sehen wir, daß die Wirkung eines idealen phasen-konjugierenden Spiegels dreigestaltig ist:
1. Der komplexe Polarisationsvektor des einfallenden Lichts wird durch den komplex kunjugierten ersetzt. So bleibt
beispielsweise rechts-zirkular polarisiertes Licht bei der Reflexion rechts-zirkular polarisiert, anstatt wie bei einem
normalen Spiegel zu links-zirkular polarisiertem zu werden.
2. A s wird durch A s * ersetzt, was impliziert, daß die Wellenfront wie in Bild 6.1.1 (b) zurückgeworfen wird.
3. k s wird durch –k s ersetzt, was zeigt, daß die Welle in die Richtung des Einfalls, also in sich selbst zurückreflektiert
wird.
Der Punkt eins wird von realen PC-Spiegeln meist am wenigsten erfüllt, auch wenn z.B. Punkt zwei gleichzeitig sehr
gut erfüllt wird.
Wie das phasenkonjugierte Bild entsteht nun im Folgenden:
Methoden zur Phasenkonjugation
Zwei Prozesse weren zurPhasenkonjugation benutzt. Ursprünglich wurde der Effekt zuerst bei der stimulierten
Brillouin-Streuung beobachtet. Für die heutigen Anwendungen ist jedoch die etwas aufendigere entartete VierwellenMischung (Degenerate Four-Wave Mixing, DFWM ) entscheident.
Gemeinsam ist beiden Methoden, daß sie durch die nichtlineare Optik beschrieben werden. Eine Anschuliche
Interpretation gelingt mit Hilfe von im nichtlinearen Medium induzierten Gittern.
Im quantenmechanischen Bild beschreibt χ(3) die Wechselwirkung von drei Photonen, wobei als Resultat ein viertes
Photon emittiert wird. Man spricht deshalb von Vierwellen-Mischung. Die drei Photonen können zu der gleichen Welle
oder verschiedenen Wellen unterschiedlicher Frequenzen gehören.
Stimulierte Brillouin Streuung
Unter Brillouin-Streuung versteht man die Streuung von Licht an Schallwellen d.h. Phononen. Die
Dichteschwankungen rufen eine Änderung der optische Eigenschaften (wie Brechungsindex und Absorption) hervor.
Mit einer Schallwelle entsteht ein optisches Gitter, an der z.B. ein Laserstahl gestreut wird. Damit wird auf das Spektum
der akustischen Phononen geschlossen.
29
1964 wurde die stimulierte Brillouin-Streuung entdeckt. Sie gehört zu den eindrucksvollsten nichtlinearen Phänomenen.
Ein Laserstrahl geringer Intensität vermacg transparente Medien praktisch ohne Schwächung zu durchdringen. Für
Leistungen über 1MW tritt am gleichen Medium jedoch eine fast vollständige Reflexion auf. Der Grund ist auch hier
die Streuung an periodischen Dichteschwankungen. Bei der stimulierten Brilouin-Streuung wird dieses Gitter aber nicht
durch bereits vorhandene Schallwellen erzeugt, sondern durch den Laserstrahl selbst.
Wie bei der herkömmlichen Brillouin-Streuung wird der Strahl zunächst an zufälligen Dichtefluktuationengestreut. Das
entgegen der Einfallsrichtung zurückgestreute Licht bildet mit dem ursprünglichen Laserstrahl ein Interferenzmuster.
Der Abstand der Intensitätsmaxima und -minima entspricht der halben Laser-Wellenlänge. Es entsteht eine stehende
Welle. In nichtlinearen Medien ändern sich aber mit der Intensität auch die Eigenschaften des Mediums, es wird ein
Gitter induziert. Dessen Gitterkonstante von einer halben Wellenlänge sorgt nun dafür, daß ein weiterer Teil des
Laserlichts exakt zurückgestreut wird und durch die Interferenz mit dem einfallenden Strahl das Gitter wiederum
verstärkt. Der Prozeß schaukelt sich hoch, bis eine fast vollständige Reflexion des ursprünglichen Strahls eintritt. Das
entstehende Gitter wird auch dynamisch genannt, da es nur für die Dauer des Laserimpulses vorhanden ist und danach
durch Relaxationsprozesse wieder abgebaut wird.
Die phasenkonjugierende Eigenschaft des reflektierten Signals wurde erstmals 1972 nachgewiesen. Ein durch eine
aufgerauhte Glasplatte gestörter Strahl wurde wiederhergestellt. Als nichtlineare Medium diente Methan unter einem
Druck von 142bar in einem 1m langem Rohr.
Der Vorteil dieses Verfahrens liegt in seiner Einfachheit. Ein entscheidender Nachteil ist jedoch die hohe benötigte
Leistung, weshalb das wichtigere Verfahren zur Erzeugung phasenkonjugierter Signale die entartete VierwellenMischung ist. Deren Prinzipien und Anwendungen sollen deshalb etwas genauer dargestellt werden:
Entartete Vierwellen-Mischung (Degernerate Four-Wave Mixing, DFWM)
Die Verwendung des DFWM-Verfahren zur Phasenkonjugation wurde 1977 vorgeschlagen und in den folgenden Jahren
an vielen Instituten untersucht.
Auch der DFWM-Prozeß läßt sich durch Streuung eines Laserstrahls an einem induzierten Gitter anschaulich erkären.
Im Gegensatz zur stimulierten Brillouin-Streuung werden hier jedoch drei Strahlen eingestetzt, von denen zwei zu
einem Gitter interferieren, an dem dann der dritte gestreut wird. Der Unterschied ist jedoch nicht so Grundsätzlich, wie
es auf den ersten Blcik erscheinen mag. Auch bei einem stimulierten Brillouin-Prozeß wechselwirken drei Wellen auf
diese Weise, wobei lediglich der zu streuende und einer der interferierenden Strahlen identisch sind und der zweite
interferierende mit dem gestreuten übereinstimmt.
Der Name "entartete Vierwellen-Mischung" deutet auf die Besonderheit hin, daß alle vier beteiligten Wellen die gleiche
Frequenz haben. In der nichtlinearen Spektrokopie spielen auch viele nichtentartete Vierwellen-Prozesse eine große
Rolle, als wichtigster sein die kohärente Antistokes-Ramanstreuung (CARS) erwähnt.
Die Anordnung der Strahlen ist in Abbildung 2 dargestellt.
30
Der Winkel zwischen k 0 und k1 wird meist klein gewählt, um einen möglichst großen Überlappungsbereich zu erhalten.
Üblicherweise liegen die Intensitäten der beiden Pumpstahlen EP1 und EP2 wesentlich über der des Objektstrahls. Die
Streuung von EP2 kann mit der bekannten Braggschen Reflexionsbedingung beschrieben werden.
DFWM-Experimente werden meist gepulsten Lasern durchgeführt, die kurzzeitig hohe Intensitäten aufweisen. In
gegeigenten nichtlinearen Medien ist der Effekt jedoch so strak, daß er auch mit kontinuierlichen Lasern leicht
beobachtbar ist.
Analog zu herkömmlichen Spiegeln definiert man als die Reflektivität als das Verhältnis der Intensitäten von Objekt
und Siganlstrahl. Das Model der induzierten Gitter zeigt deutlich, wie der Signalstrahl durch Energieübertragung von
den intensiven Pumpstrahlen entsteht. Dadurch kann dessen Intensität die des Objektstrahls sogar noch übersteigen.
Dies ist vor allem Mögliche, wenn die ingestrahlte Frequenz gerade einem resonaten Übergang im Medium entspricht.
An Natrium-Dampf wurde so ein beispielsweise eine "Reflexionsgrad" von 104 % beobachtet.
Da nur eine Frequenz benötigt wird, ist für DFWM-Experimente gewöhnlich nur ein Laser notwendig, dessen Strahl
beispielsweise durch teildurchlässige Strahlen aufgeteilt wird.
Sehr interessant ist schließlich die Analogie von DFWM und Holografie. Bei dieser werden durch die Interferenz von
Objekt und Referenzstrahl zusätzlich Informationen über Phasenbeziehungen in der Objektwelle gespeichert. Dem
Interferenzmuster auf dem holografischen Film entspricht das im nichtlinearen Medium induzierte Gitter. In beien
Fällen wird ein pahsenkonjugiertes Siganl zurückgeliefert, das alle Informationen der Objektwelle enthält. Der
Unterschied besteht darin daß bei DFWM die Aufnahme und die Wiedergabe gleichzeitig stattfinden. Man bezeichnet
DFWM deswegen auch als Echtzeit-Holographie.
Anwendungen phasenkonjugierender Spiegel
Sehr viele Bereiche bei denen Störungen bei der Verarbeitung optischer Signale auftreten.
Einmal steht dabei die Qualität durch optische Systeme übertragener Informationen im Mittelpunkt, einmal die optimale
Verstärkung von Laserstrahlen. Dabei tritt das Problem auf, den PC-Spiegel im richtigen Moment "einzuschalten", d.h.
31
zu pumpen, nämlich gerade dann, wenn sich das zu konjugierdende Siganl ganz im Wechselwirkungsberich des
Spiegels befindet. Diese Synchronisierung istdurch entsprechende Optik und Elektronik erreichbar.
Informationsübertragung:
Siehe Grafik 5 (oben). Die beschriebene Kompensation beruht auf Zeitumkehr. Durch Pumpen des PC-Spiegels,
während sich gerade der gesamte zerlaufende Wellenzug in seinem Wechselwirkungsbereich befindet, kommt es zur
Reflexion des Signalverlaufs in zeitlich umgekehrter Abfolge. Im Gegensatz zum herkömmlichen Spiegel verläßt
derjenige Teil der Information zuerst den PC-Spiegel, der ihn als erster erreicht hat. Da dieser Teil aber in der zweiten
Faser aber wieder der langsamste sein wird, ist am Ende das zeitliche Verlaufen aus der ersten Faser gerade wieder
ausgegelichen.
Unsere Atmosphäre stellt ein weiteres Beispiel für kompensierbare optische Störungen dar. Komunikation mit Sateliten
oder Vermessung der Atmosphäre selbst sind denkbare Anwendungen.
Mit der PC-Technik kann nun beispielsweise ein von einem Satelliten ausgehender Laserstrahl auf der Erde von einem
PC-Spiegel reflektiert ewerden. Er wird unabhängig von der Spiegelstellung zum Sateliten zurücklaufen und auf dem
Hinweg erlittene Störungen wieder ausgleichen. Eine Informationsübertragung zum Satelliten kann durch Modulation
des reflektierten Strahls beispielsweise durch einfaches Ein- und Ausschalten des Pumpstrahls erfolgen. Die im
reflektierten Strahl enthaltenen Informationen müssen also nicht unbedingt vom Objektstrahl stammen.
Enthalten mehrere der drei einfallenden Strahlen Informationen, z.B. Bildmuster, so liefert der reflektierte Signalstrahl
einen Vergleich zwischen diesen. Am California Institute of Technology verwendete man einenStrahl, der durch ein Dia
mit einer Buchstabenfolge trat und einen, der als Bild einen einzelnen Buchstaben enthielt. Der Signalstrahl lieferte
Lichtpunkte an den Positionen, an denen dieser Buchstabe in der Folge auftauchte. Eine derartige optische
Mustererkennung eröffnet weitere Möglichkeiten in Medizin, Biologie, künstlciher Intelligenz und Kriminologie.
Laser-Verstärker
Ein PC-Spiegel wurde bereits als Teil eines Laser-Resonators getestet. Nichtideale optische Komponenten im Resonator
und mechanische und thermische Inhomogenitäten im Verstärkungsmedium selber sorgen bei jedem Umlauf im
Resonator für Störung, die die Qualität des Laserstrahls (z.B. die Divergenz) negativ beeinflussen. Ersetzt man einen
oder beide Spiegel durch PC-Spiegel, werden diese Abweichungen vom idealen Strahl einfach kompensiert.
Darüber hinsaus haben PC-Spiegel eine große Bedeutung für die Resonatorstabilität. Die Qualität eines
herkömmlichens Resonators hängt empfindliche von der Beziehung zwischen seiner Länge under Krümmung der
Spiegel ab. Ein PC-Resonator kennt solche Beschränkungen nicht, der PC-Spiegel wird den Strahl immer in sich
zurückreflektieren. Eine rauhe Glasplatte im Strahlengang, die einen üblichen Resonator zum Erlöschen bringen würde
läßt in diesem Fall immer noch eine gute Strahlqualität zu.
Das Prinzip könnte sich auch dafür eignen allgemein optische Abbildungsleistungen z.B. bei Photolitographie zu
verbessern.
Denkbar ist auch die Anwendung in der Trägheits-Kernfusion. Ein Heliumkügelchen wird von einem schwachen
Laserstrahl bestrahlt und das Streulicht durch Verstärker PC-Spiegel und wieder durch den Verstärker zurück auf das
Kügelchen geleitet. Nur jetzt vielfach verstärkt.
Durch die Erwähnte Möglichkeit eines Reflexionsgrades von größer als 1 lassen sich auch Laserresonatoren bauen, die
kein eigentliches Laseraktives Medium benötigen, wenn gerade ein Übergang des Laseraktiven Mediums augenutzt
werden kann.
Spektroskopie mit DFWM
Bei den beschriebenen Anwendungen phasenkonjugierender Spiegel stand die Verarbeitung der Strahlen im
Mittelpunkt. Das nichtlineare Medium wurde lediglich zur Erzeugung dieses Effektes benötigt. Nun kann auch
umgekehrt der DFWM-Prozeß benutzt werden, um die Eigenschaften des Mediums selbst zu untersuchen.
Kohärente Spektroskopie
Strahlt man Licht einer Energie ein, die gerade einem Übergang im zu untersuchenden Material enspricht, werden
Übergänge verursacht. In der einfachen linearen Spektroskopie äußert sich das beispielsweise darin, daß eingestrahltes
32
Licht dieser Frequenz verstärkt absorbiert wird. Durch Untersuchung der Absorption in Abhängigkeit von der
eingestrahlten Frequenz läßt sich also auf die Lage der Energieniveaus schließen. Man spricht von
Absorptionsspektroskopie.
Andere Verfahren nutzen die nach der Absorption reemitierte Stahrlung, die durch Übergang eines angeregten
Zustandes in einen Zustand niedrigerer Energie entsteht (Ramanspektroskopie). Bei nichtlinearen Prozessen dritter
Ordnung gehen nun vier Frequenzen ein, was zu einer Vielzahl verschiedener Kombinationen von Übergängen
zwischen Energieniveaus führt. Entsprechend groß ist die Anzahl der entwickelten Spektroskopie-Verfahren. Bestimmt
wird die i. a. Fall von vier Frequenzen abhängige nichtlineare Suszeptibilität χ(3) , was dann Aussagen über die
Energiezustände gestattet.
Wo liegen nun die Vorteile gegenüber der linearen Spektroskopie?
Es lassen sich auch angeregte Zustände untersuchen, deren Abstand vom Ausgangszustand außerhalb des
Frequenzbereichs der verwendeten Laser liegt. Entscheidend ist auch die Entstehung eines kohärenten Signals. Die
emittierte vierte Welle besitzt selber wieder die Eigenschaften eines Laserstrahls. Sie hat räumlich und zeitlich feste
Phasenbeziehungen und wird in eine Richtung ausgesandt, die durch die Phasenanpassung bestimmt wird. Das Ergebnis
ist also im Idealfall ein intensives, leicht zu detektierendes Signal.
Im Fall der entarteten Vierwellen-Mischung vereinfacht sich die Beschreibung der Ablaufenden Prozesse, es gibt
jedoch auch nicht so viele Untersuchungsmöglichkeiten. Der Vorteil der DFWM-Spektroskopie liegt im einfachen
Prinzip des Experiments. Es wird nur ein Laser abstimmbarer Frequenz benötigt. Resonant reflektierte Signale sind so
stark, daß die Experimente bereits mit cw-Lasern durchgeführt werden können. Die Auffindung auch eines schwachen
Siganlstrahls ist problemlos, da er genau entgegen dem Objektstrahl zurückreflektiert wird. Er muß lediglich mit Hilfe
eines teildurchlässigen Spiegels von diesem getrennt und im Idealfall hintergrundfrei detektiert werden.
Es wird auch dopplerfreie Spektroskopie ermöglicht. Bei Erreichen der Dopplerfreiheit hat die Zweiphotnen-Resonanz
Vorteile. Unabhängig von ihrer Bewegung ist für alle Moleküle die Resonanzbedingung der Abbildung 3b bei der
gleichen Frequenz erfüllt. Da beide Pumpstrahlen gegeneinander laufe, sieht ein bewegtes Molekül die Frequenz des
einen Strahls genau entgegengesetzt zu der des anderen geändert. Die beiden Dopplerverschiebungen heben sich gerade
auf und die beiden Frequenzen addieren sich gerade für jedes Molekül zur Zweiphotonen-Resonanz zwischen den
Niveaus.
Im Falle der Einphotonenresonanz (Abbildung 3a) wird die Resonanz-Bedingung für beide Pumpstrahlen nur von den
Molekülen genau erfüllt, die keine Geschwindigkeitskomponente entlang der Strahlrichtung haben. Die Dopplerfreiheit
wird hier also durch die Asuwahl nur eines kleinen Teils der Gesamtmoleküle erkauft, was die Signalintensität natürlich
herabsetzt. Die Auflösung ist natürlich auch durch die Linienbreite des Lasers begrenzt, die oft über der Dopplerbreite
der Substanz liegt.
Spektroskopie an Flammen
Die besondere Eignung von DFWM für Spektroskopie an Flammen liegt darin, daß die Flamme selbst mit ihren
Turbulenzen natürlich ein extrem störendes Medium darstellt. Durch die Kompensation der Störungen am
phasenkonjugierten Siganl erhält man einen reflektierten Strahl guter Qualität. So kann man sehr gut
Flammenstrukturen untersuchen.
33
4.2 Selbstfokussierung von Licht
Fermatsches Prinzip der geometrischen Optik: Prinzip des minimalen (extremalen) optischen Weges
Alle optische Weglängen sind gleich, da Anfangs- und Endpunkt für alle gleich sind.
Selbstfokusierung ist eine dramatische Konsequenz des nichtlinearen Brechungsindex. Seine Natur wird schematisch in
Abbildung 6.2.1 dargestellt.
Ein gaußförmiger Strahl fällt auf ein Medium mit Bechungsindex n=n 0 +n 2 I. Wir nehmen an, daß der nichtlineare
Brechungsindex-Koeffizient positiv ist. Dadurch wird der Brechungsindex in der Mitte des Medium beim Strahl größer
als am Rand, mit dem Ergebnis, daß das Medium zu einer Sammellinse wird. Ist das Medium so lang, daß der Fokus
noch innerhalb des Mediums liegt, kann dies durch die entstehenden hohen Intensitäten zuschweren Beschädigungen
des Materials führen.
Selbsteinfang von Licht
Wenn die Tendenz des Strahls durch Brechung sich aufzuweiten gerade kompensiert wird von der Tendenz zur
Selbstfokuiserung, tritt ein Phänomen auf, daß man Selbsteinfang nennt. Hier bleibt der Strahl in einem schmalen
Durchmesser über eine wesentlich längere Strecke als sonst üblich.
Der Prozeß ist üblicherweise instabil, so daß bereits leichte Störungen im Strahldurchmesser entweder zur abrupten
Aufweitung oder in einen Kollaps durch Selbstfokusierung führen.
[... Rechnungen]
Ein Ergebnis der Rechnungen ist, daß die Leistung in einem Selbsteinfang-Kanal unabhängig von vom
Strahldurchmesser ist. Für eine gegebene Laserwellenlänge ist die Leistung ein fester Wert, die kritische Leistung Pcr.
Ist die Leistung des Laser größer als kann Selbstfokusierung erst auftreten. Ist die Leistung exakt gleich Pcr, so ist
Selbsteinfang möglich. Man beachte, daß die Leitung nicht die Intensität des Strahls ausschlaggebend ist.
Vorlesung:
Lineare Näherung:
34
Je höher die Intensität, um so kürzer ist zf.
4.3 Optische Bistabilität
Bistabilität: bei einer Eingangsgröße sind zwei (oder mehr) Ausgangswerte möglich
z.B. Hysteresekurve: Eingangsgröße: Magnetfeld H, Ausgangsgröße: B
Bei nichtlinearen Medien zielt der Begriff optische Bistabilität auf Situationen in denen zwei verschiedene OutputIntensitäten für eine gegebene Input-Intensität möglich sind. Der allgemeinere Begriff dafür ist optische Multistabilität.
Interessant an optischer Bistabilität ist ihre Mögliche Anwendung für optische Kommunikation und optische Computer.
Erste theoretische Beschreibung 1969, erste experimentelle Beobachtung 1976
Praktische Ausführung:
Nichtlineares Medium in Fabry-Perot-Interferometer
oder auch mit fortschreitenden Wellen in einer Ringlaser-ähnlichen Konstruktion
35
Die gestrichelte Linie in der Schema-Skizze ist instabil. Wenn ein System zu Beginn sich in diesem Bereich
befindet wird bereits aufgrund kleinster Schwankungenes schnell zu einer der beiden stabilen Konfigurationen
umschalten.
Die Verwendung eines solchen Systems als optischer Schalter wird in Teil b) der Grafik 6.3.4 erklärt. Wenn
die Input-Intensität fest auf dem Wert Ib gehalten wird, zeigen die beiden ausgeüllten Punkte die möglichen
Ausgangs-Intensitäten. Der Zustand des Systems kann verwendet werden um eine binäre Information zu
speichern. Das System kann durch einen Lichtpuls zu einem Übergang in den oberen Zustand gezwungen
werden, wenn die Totalintensität Ih überschreitet. Und wieder in den unteren Zustand, indem man kurzzeitig
das Licht ausschaltet, mindestens unter It .
Dispersive Bistabilität
Der Absorptionskoeffizient verschwinde, der Brechungsindex n hänge jedoch nichtlinear von der Intensität ab.
Verhältnis interner Intensität I2 zu Eingangs-Intensität:
I2
1/ T
=
2
2
I 1 1 + 4 R / T sin 12 δ
(
)
mit
ω 

δ = δ 0 +  4 n2 l I 2 : phase-Shift (lin. + nichtlin. Beitrag)
c 

Um die Bedingungen zu bestimmen, bei denen Bistabilität auftritt, plottet man beide Seiten der Gleichung als
Funktion von I2 .
Man sieht an der graphischen Lösung, daß eins, drei, fünf oder mehr ungerade Lösungen abhängig vom Wert
für I1 existieren. Im Fall von drei Lösungen sieht die ein Plot von I3 über I1 ähnlich aus, wie Abb. 6.3.4.
4.4 Kopplung von 2 Strahlen
Kopien Seite 269-274
36
Nehemn wir an, daß wie in Grafik 6.4.1 zwei Lichtstrahlen (die i.a. unterschiedliche Frequenzen haben) in einem
nichtlinearen Metreial interagieren. Unter bestimmten Bedingungen kann dabei Ebnergie von einem auf den anderen
Strahl übertragen werden, genannt Zweistahl-Kopplung. Zweistrahl-Kopplung ist automatisch phasematched.
Bei leicht anderer Bedeutung von Phasematching: Hier heißt Phasematching im wesentlichen, daß ein Energieaustausch zwischen den Wellen
möglich ist. Das war bisher beim phasematching eiher eine Folge und nicht Hauptcharakteristikum.
Daher hängt die Effizienz des Prozesses nicht wesentlich vom Winkel θ zwischen den beiden Strahlen ab. Ursache fr
das Phänomen ist, daß der Brechungsindex für jede Welle jeweils von Intensität der anderen verändert wird. Die beiden
Strahlen erzeugen im Material ein Interferenz-Muster/Gitter:
Da das Material nichtlinear ist, variiert der Brechungsindex entsprechend diesem Interferenzmuster oder Gitter, woran
beide Wellen gestreut werden. n NL folgt nicht instantan aus dem I, sondern mit einer Relaxation τ. Deswegen ist die
Brechungsindex-Variation i.a. nicht in Phase mit der Intensitätsverteilung, was der eigentliche Grund für die
Energieübertragung ist. Der Totale Brechungsindex n=n 0 +n NL bekommt einen imaginäten Anteil. Für τ→0
verschwindet dieser und damit auch die Kopplung der beiden Strahlen.
Bei gleichen Frequenzen der beiden Strahlen tritt der Effekt nach der ausgeführten Theorie eigentlich nicht auf. Hierbei
kann der Energietransfer aber durch eine räumliche Phasenverschiebung zwischen nichtlinearem Indexgitter und der
Intensität entstehen.
Die Richtung des Energieflußes hängt von der Orientierung der Wellenvektoren zu Symmetrieachsen des Kristalls ab.
4.5 Pulsausbreitung und optische Solitonen
Hier betrachten wir einen nichtlinearen Effekt der auftreten kann, wenn ein kurzer Puls durch dispersive nichtlineare
Medien läuft.
Dispersion
→ Gruppengeschwindigkeits-Dispersion
nichtlineare Effekte
→ self phase modulation
Die beiden Effekte können einander gerade kompensieren ⇒ optische Solitonen.
Diese können über lange Distanzen laufen ohne ihre Puls-Form zu verändern.
Self phase modulation ist die Veränderung der Phase eines optischen Pulses durch die Nichtlinearität des
Brechungsindex des Mediums.
37
Der Maximalwert der Frequenzverschiebung wird proportional sein zu:
∆φ max
NL = n2
ω0
I0L
c
Self-phase modulation wird bedeutend, wenn
∆φ max
NL ≥ 2π
[...]
Die erhaltene Gleichung für die Wellenausbreitung (auch nichtlineare Schrödinger Gleichung genannt) enthält bestimmt
Lösungen, für die Effekte der Gruppengeschwindigkeitsdispersion gerade Effekte der self-phase modulation
kompensieren, wenn bestimmte Bedingungen herrschen. Dies erfordert unter anderem eine bestimmte Amplitude.
Die Solitonen gibt es in verschieden hohen Ordnungen.
Anwendung:
optische Fasern
5. Nichtlineare Streuprozesse
5.1 Überblick über Streuprozesse Licht-Materie
•
Raman
WW Licht – optische Photonen
WW Licht – vibronische Moden
38
•
•
•
•
•
Brillouin
WW Licht – akustische Phononen
WW Licht – Schallwellen (propagierende Dichteänderungen)
Rayleigh - center
WW Licht – statistisch nicht propagierende Dichtefluktuationen
keine Frequenzverschiebung, quasi-elastische Streuung
Rayleigh - wing
Orientierung von anisotropen Molekülen → Fluktuationen
Thomson
Streuung an freien Elektronen (Plasma), prinzipiell auch an Ionen (Faktor 106 kleinerer Effekt)
Compton
relativistische Energien
Streukoeffizient R:
IS = I0
V
R
L2
V : Volumen, I : Intensität
totaler Streuquerschnitt eines einzelnen Moleküls σ:
P = σI 0 : gestreute Leistung
differentieller Streuquerschnitt
dP dσ
=
I0
dΩ dΩ
dσ
σ=∫
dΩ
dΩ
4π
R=
N dσ
V dΩ
elektrisches Dipolmoment (bei linearer Wechselwirkung):
r
p=
(ω)
α
{
⋅ E 0 ⋅ e − iωt
Polarisierbarkeit
Elektrodynamik:
IS =
n ⋅ p&& 2
4πc L
3 2
⋅ sin 2 φ
39
Einsetzten:
nω4 α(ω) ⋅ E0 sin 2 φ
IS =
,
2πc3 L2
2
2
dσ dP 1
L2
=
= IS
dΩ dΩ I S
I0
ω4
2
 dσ 

 = 4 α(ω) sin 2 φ (oder cos2 θ)
 dΩ  P e
Winkelabhängigkeit ist für alle Prozesse die selbe
8π ω 4
2
 dσ 
σ P = ∫ dΩ ⋅ 
α(ω)
 =
4
3 c
 dΩ  P
4π
Polarisation senkrecht zur Streuebene
90° →
ω4
 dσ 
2

 = 4 α (ω) unabhängig von θ
 dΩ  S c
unpolarisiertes Licht
je 50% bei p und s
ω4
 dσ 
2 1
= 4 α (ω)
1 + cos 2 θ


2
 dΩ  unpol. c
(
)
5.2 Stimulierte Streuprozesse
spontan:
stimulierte:
Fluktuationen unabhängig von Welle, die gestreut wird.
Fluktuationen hängen von der Welle ab
Streuintensität: spontan <<stimuliert
Beispiel: Wasser (sichtbar):
spontan R≈10–6 cm–1
stimuliert: praktisch 100% Streuungsintensität bei 1cm Länge möglich
5.2.1 Stimulierte Brillouin-Streuung
Bild 8.1.1
Stokes: ω´S
= ωL − Ω
Schwebungsfrequenz ω L − ω S = Ω im Medium vorhanden; kann Schallwelle mit Ω verstärken
→ ωS wird verstärkt
Bild 8.1.2
physikalische Mechanismen für Verstärkung der Schallwelle
Schallwellen sind schwache Störung
• Elektrostriktion (???)
Dichteänderung [...?]
• Absorption (meist unwichtig)
außer Farbstofflösung
5.2.2 Stimulierte Raman-Streuung
Nichtlineare Polarisation ist automatisch gleich der stokeswellenfrequenz
⇒ Phasematching ist immer automatisch erfüllt.
40
Beispiel der möglichen Verstärkung nach S. 377ff.
Nun muß das Phasematching beachtet werden.
Das wesentliche:
zwei Frequenzen auf zwei weisen kombinierbar:
Stokes:
Verstärkung
ωs = ω L − ωL + ω s
:
AL AL* As
Anti-Stokes:
Abschwächung
ωa = ωL − ω L + ωa
:
AL AL* Aa
ωa = ω L + ωL − ω s
:
AL AL As*
CARS:
5.2.3 CARS - Coherent Antistokes Raman Spectroscopy
4 Wellenmischung:
Gleichung 14.6 bei Chen:
(
rr
2πω2
3)
r r 4 2 χ(ijkl
E1 j E2k E3l 1 − e −i (∆k ⋅ z )
∆k ⋅ z k 4 c
r r r r r
mit Phasenfehlanpassung: ∆k = k1 + k 2 + k3 − k 4
E4i ( z ) = −
(
)
)
Voraussetzungen:
• keine Einstahlung von 4 bei z=0
• keine Veränderung vonE1 , E2 und E3 über z, d.h. geringe Konversion
• keine lineare Absorption
Intensität bei z=l :
I as =
2 1
2πω2as 2 (3) 2
4
4 sin ( 2 ∆k l ⋅ l )
l χ as E L ES
~ I L2 I S2
1
cε as
∆k l ⋅ l
2
mit ω1 =ωL : Laserfrequenz
ω2 =ωS =–(ωL –ωV )
r r
∆k l = ∆k ⋅ z
ω3 =ωL
ω4 =ωas
41
as : antistokes
Zu Bild 8.16:
Fall:
b) Phasematching schwierig
Flexibilität gering
keine räumliche Auflösung für Diagnostik im Medium
Alle Strahlen gehen in eine Richtung und müßten für Diagnostik noch durch Spektroskopie getrennt werden.
Dispersion muß passend für Phasenfehlanpassung sein.
a) Phasematching auch noch eingeschränkt
c) und d) Flexibel für Phasematching
d) Trennung der Wellenlängen am leichtesten
3)
χ (3) = χ (NR
+ χ (Re3) s
{
NR : nichtresonant
nur
Re alteil
χ (Re3)s =
⇒
(3)
χ as
const .
(ω1 − ω2 − ωV ) +
2
i{
Γ
Dämpfungs −
konstante
2
 (3)
a (ω1 − ω2 − ωV ) 
aΓ
= χ NR +
+
(ω1 − ω2 − ωV )2 + Γ2  (ω1 − ω2 − ωV )2 + Γ 2

Experimentell überprüfbar indem man ω2 durch eine Resonanz durchstimmt, siehe Grafik 15.2
42
Plasmadiagnostik mit CARS:
Plasma muß Moleküle entahlten:
• kaltes Plasma
• Plasma nicht im lokalen thermischen Gleichgewicht (LTG)
zum Beispiel:
• Verbrennungsvorgänge
• Plasmachemie
• Laser-Entladungsplasmen
Was kann man diagnostizieren?
• Dichte messen von Molekülen & Radikalen (genau selektierbar)
• Spurennachweis
• Anregungstemperaturen (Vibrations-, Rotationstemperaturen ⇒ verschiedene Anregungsniveaus)
43
Interferenz-Effekte bei CARS (Kopien aus Diplom-Arbeit T. Doerk (1990)
44
45
46
Demtröder zu CARS:
Zunächst allgemein nichtlineare Raman-Spektroskopie / induzierte Ramanstreuung:
Wenn die Intensität der einfallenden Lichtwelle genügend groß wird, überschreitet die durch sie bewirkte Auslennktung
der Elektronenhülle den linearen Bereich. Dies bedeutet, daß die induzierten Dipolmomente p der Moleküle nicht mehr
länger proportionla zur elektrischen Feldstärke E sind. Man kann die Abhängigkeit p(E) durch eine Potenzreihe
darstellen. Bei genügend kleiner Feldstärke sind die nichtlinearen Terme vernachlässigbar.
Bei großer Laser-Intensität kann die Raman-Streustrahlung so stark werden, daß wir ihren Einfluß auf die Moleküle
nicht mehr vernachlässigen können. Die Moleküle wechselwirken dann gleichzeitig mit zwei Lichtwellen: Der
Laserwelle auf der Frequenz ωL und der Stokes-Welle auf der Frequenz ωs =ωL –ωV. Beide Wellen sind durch die auf der
Frequenz ωV schwingenden Moleküle miteinander gekoppelt. Diese parametrische Wechselwirkung ermöglicht einen
Energieaustausch zwischen Laserwelle als Pumpwelle und der Stokes- bzw. Anti-Stokes-Welle und kann zur
Ausbildung einer intensiven, gerichteten Strahlung auf den Frequenzen ω=ωL ±ωV führen. Dieses Phänomen der
induzierten (stimulierten) Raman-Streuung kann klassisch folgendermaßen verstanden werden:
Die Moleküle (als harmonische Oszillatoren betrachtet) werden durch die Wechselwirkung mit den beiden Lichtfeldern
zu erzwungenen Schwingungen auf der Differenzfrequenz ω=ωL – ωs angeregt. Die induzierten schwingenden Dipole
führen zu einer nichtlinearen Polarisation. Der Verstärkungsfaktor g hängt ab vom Quadrat EL 2 der PumpwellenAmplitude und von dem Term (∂α/∂q)2 . Man erhält also nur dann induzierte Raman-Streuung, wenn die einfallende
Laserintensität einen Schwellwert übersteigt, der von der nichtlinearen Komponente (∂αij /∂q)0 des Polarisierbarkeitstensors α für die Raman-aktive Normalschwingung q abhängt.
47
Während bei der spontanen Raman-Streuung die Intensität der Anti-Stokes-Strahlung wegen der kleinen thermischen
Besetzung angeregter Schwingungsniveaus sehr klein ist, kann dies bei der induzierten Raman-Streuung völlig anders
aussehen. Durch die intensive einfallende Pumpwelle wird ein beträchtlicher Anteil der Moleküle wegen des RamanEffektes in angeregte Schwingungsniveaus gepumpt, und man beobachtet eine starke Anti-Stokes-Strahlung auf der
Frequenz ωa=ωL +ωv .
Hat die Anti-Stokes-Linie eine genügend kleine Amplitude, so werden die Molekülschwingungen auch nicht durch sie
beeinflußt und man erhält ein Ergebnis wie bei Summen- und DIfferenzfrequenzbildung, die zu einer Maktoskopischen
Welle führt, wenn die Phasenanpassung erfüllt ist.
r
r r
2kL = ks + ka
Dies zeigt, daß die Anti-Stokes-Strahlung in einen Raumkegel emittiert wird, dessen Achse durch die Einfallsrichtung
des Lasers bestimmt wird.
Unterschiede zwischen der linearen (spontanen) und der nichtlinearen (induzierten) Raman-Streuung:
1. Induzierte Raman-Streuung erst oberhalb einer Schwellwert-Pumpintensität, die von von der Raman-Verstärkung
des gepumpten Mediums und der Länge des gepumpten Volumens abhängt.
2. Oberhalb der Schwelle kann die Intensität der induzierten Raman-Strahlung die der spontanen um viele
Größenordnungen übertreffen und mehr als 30% der einfallenden Pumpleistung erreichen, d.h. ein beträchtlicher
Teil kann in Stokes- bzw. Anti-Stokes-Strahlung umgewandelt werden. ⇒ besseres Signal/Rausch-Verhältnis
3. Die meisten Raman-aktiven Substanzen zeigen nur 1 bis 2 Stokes-Linien. Außer diesen direkten Raman-Linien
können jedoch Oberwellen auftreten. Die Oberwellen entstehen durch Mehrquantenprozesse.
4. Die BReiten der spontanen und der induzierten Raman-Streulinien sind i.a. durch die Linienbreite des Pumplasers
bestimmt. Bei Verwendung von sehr schmalbandigen Lasern wird jedoch die Linenbreite der induzierten
Streustrahlung schmaler als die der spontanen, bei der die thermische Bewegung der streuenden Moleküle zu einer
zusätlichen Verbreiterung führt.
CARS
Für CARS braucht man zwei Laser. Die beiden einfallenden Wellen mit den Frequenzen ω1 und ω2 , deren Differenz
ω1 –ω2 =ωV so gewählt wird, daß sie einer Raman-aktiven Schwingungsfrequenz ωV entspricht, erzeugen aufgrund
nichtlinearer Wechselwirkung Stokes- und Anti-Stokes-Wellen (Abb 8.8)
Bei gasförmigen Medien kann der Einfluß der Dispersion in dem kleinen Spektralbereich zwischen ω1 und ω2 i.a.
vernachlässigt werden, und man erreicht Phasenanpassung bei kollinearer Einstrahlung beider Wellen. Die Stokeswelle
bei der Frequenz ωS=2ω2 –ω1 und die Anti-Stokes-Wellen bei ωa=2ω1 –ω2 werden dann in der selben Richtung erzeugt
wie die einfallenden Wellen, d.h. die Wellenvektoren aller vier Wellen sind parallel.
In Flüssigkeiten ist die Dispersion der beiden einlaufenden Wellen nicht mehr vernachlässigbar. Um eine
Phasenanpassung über eine längere Wegstrecke zu erreichen, muß man die Einfallsrichtung k1 und k 2 der beiden
Wellen so wählen, daß für die Vektorsumme gilt: 2k 1 –k2 =k a (Abb 8.8c)
48
Eine mögliche experimantelle Anordnung für die Anwendung von CARS auf die Rotations-SchwingungsSpektroskopie von Flammengasen zur Messung des Temperaturprofils ist in Abb. 8.9 gezeigt. Der Farbstofflaser wird
so durchgestimmt, daß die Differenz zum Rubinlaser den verschiedenen Rotations-Schwingungsübergängen entspricht.
Zur Eichung wird ein Teil der einfallenden Rubinlaser-Strahlung in eine Referenzzelle geschickt, in der sich das zu
untersuchende Gas bei der Temperatur TR unter bekanntem Druck befindet. Der Quotient der Intensitäten der AntiStokes-Welle aus Meßzelle und Referenzzelle ergibt dan die relative Besetzungsverteilung N(v i ,Ji ) und damit, bei
Annahme einer Boltzmannverteilung, die Temperatur an der Stelle des Fokus in der Flamme.
Meist werdenzwei gepulste Farbstofflaser verwendet, die von einem gemeinsamen Laser (N2 -, Excimer- oder NdLaser) gepumpt werden.
Vorteile und Grenzen von CARS:
1. Gegenüber der linearen Raman-Spektroskopie kann man mit CARS Signale erhalten, die um den Faktor 105 –105
größer sind. Man hat daher i.a. keine Detektionsprobleme.
2. Bei der kollinearen Anordnung kann man durch Spektralfilter das CARS-Signal von den einfallenden Laserstrahlen
und der Probenfluoreszenz trennen. Bei nicht kollinearer Einstrahlung läßt sich durch räumliche Filterungdas
CARS-Signal isolieren. In beiden Fällen kann der Detektor weit entfernt von der Probe aufgestellt werden, da die
kohärente CARS-Welle wie ein Laserstrahl gebündelt ist. Dadurch wird das Fluoreszenzlicht wirksam unterdrückt,
da es mit 1/r2 abnimmt.
3. Der Hauptbeitrag zur Erzeugung der Anti-Stokes-Welle kommt aus einem kleinen Raumvolumen im gemeinsamen
Fokus der beiden einfallenden Laserstrahlen. ⇒ hohe räumliche Auflösung, was besonders für die Bestimmung
von Temperaturprofilen wichtig ist.
4. Wegen der Fokusierbarkeit lassen sich auch nur kleine Substanzmengen im µg-Bereich noch untersuchen.
5. CARS erlaubt hohe spektrale Auflösung, ohne einen Monochromator zu benutzen.
Hauptnachteil ist der relativ aufwendige experimantelle Aufbau und die Signalfluktuationen, die durch Frequenz- und
Intensitätsinstabilitäten sowie durch Richtungsfluktuationen der beiden einfallenden Laserstrahlen verursacht werden
und welche die Empfindlichkeit der Methode begrenzen.
49