Masterarbeit Aufbau und Charakterisierung eines

Carl von Ossietzky
Universität Oldenburg
Masterstudiengang
Physik
Masterarbeit
Titel:
Aufbau und Charakterisierung eines spektral abstimmbaren
Femtosekunden-Lasersystems.
vorgelegt von:
B. Sc. Heiko Kollmann
Betreuender Gutachter:
Prof. Dr. Christoph Lienau
Zweiter Gutachter:
Prof. Dr. Katharina Al-Shamery
Oldenburg, 14.12.2010
Inhaltsverzeichnis
1
Einleitung
2
Theoretische Grundlagen
2.1
2.2
2.3
3
3.2
3.3
Laseroszillator: Mai-Tai SP . . . . . . . . . . . . .
3.1.1 Funktionsweise und Spezifikationen . . . .
3.1.2 Charakterisierung des Mai-Tai SP . . . . .
Laserverstärker: Spitfire Pro XP . . . . . . . . . .
3.2.1 Die Funktionsweise und die Spezifikationen
3.2.2 Charakterisierung des Spitfire Pro XP . . .
3.2.3 Optimierungen des Spitfire Pro XP . . . .
Optischer parametrischer Verstärker: TOPAS-C .
3.3.1 Aufbau und Funktionsweise des TOPAS .
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des Spitfire
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Pro XP
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. 100
. 104
Ausblick
4.1
5
Erzeugung hochenergetischer ultrakurzer Lichtimpulse . . . . . . . . . . . .
2.1.1 Der Laser - Eine kurze Einführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.2 Modenkopplung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.3 Materialdispersion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.4 Messung ultrakurzer Lichtimpulse mittels interferometrischer Messmethoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Verstärkung ultrakurzer Lichtimpulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.1 Regenerative optische Verstärkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Optische Parametrische Verstärkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.1 Nichtlineare Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.2 Drei-Photonen-Wechselwirkung: Differenzfrequenzerzeugung . . . . .
2.3.3 Phasenanpassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
3.1
4
7
93
Lokalisierte Elektronenemission aus Metallspitzen . .
4.1.1 Theoretische Beschreibung . . . . . . . . . . .
4.1.2 Experimenteller Aufbau . . . . . . . . . . . . .
4.1.3 Fabrikation und Optimierung der Goldspitzen
4.1.4 Experimentelle Ergebnisse . . . . . . . . . . . .
Zusammenfassung
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110
1
Inhaltsverzeichnis
6
Literatur
112
7
Appendix
121
8
Danksagung
122
9
Selbständigkeitserklärung
123
2
Abbildungsverzeichnis
2.1
2.2
2.3
2.4
2.5
2.6
2.7
9
10
11
11
12
14
2.26
2.27
Schema eines optischer Resonators in Fabry - Perot Geometrie . . . . . . . .
Ti:Sa - Energieschema. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Absorptions- und Emissionsspektrum des T i+++ - Ions . . . . . . . . . . . .
Energetische Niveausysteme. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematische Darstellung des Verstärkungsprofil eines Lasersmediums. . . .
Schematische Darstellung der aktiven akustooptischen Modenkopplung. . .
Darstellung des Spektrums, der räumlichen Phase, des elektrischen Feldes
und der Intensität eines Lichtimpulses. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematische Darstellung eines typischen Brechungsindexverlaufs. . . . . . .
Darstellung verschiedener Kompressoren zur Dispersions - Kompensation. .
Schematische Darstellung des Aufbaus des interferometrischen Autokorrelators. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Darstellung der Autokorrelation zweiter Ordnung. . . . . . . . . . . . . . . .
Stabilitätsmessung des Piezotisches im Autokorrelator. . . . . . . . . . . . .
Schematische Darstellung des CPA - Prinzips. . . . . . . . . . . . . . . . . .
Vergleich der berechneten zur gemessenen Ausgangsimpulsenergie. . . . . .
Lineare und nichtlineare optische Anregung. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Energiescheme der nichtlinearen Drei-Photon-Wechselwirkung. . . . . . . . .
Darstellung der DFG. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Energie- und Impulserhaltung der DFG. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Zeitliche Überlagerung von Pump- und gechirpten Seedstrahl. . . . . . . . .
Nichtkollineare Wellenvektorgeometrie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Darstellung des uniaxialen Indexellipsoiden. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematische Darstellung der Phasenanpassung nullter Ordnung. . . . . . .
Brechungsindexverlauf eines negativ uniaxialen BBO-Kristalls Typ-I als Funktion der Signalwellenlänge. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Theoretische Berechnung des Phasenanpassungswinkels θm einer nichtkollinearen SHG. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Theoretische Berechnung der Phasenanpassung bei einer nichtkollinearen
DFG. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Phasenfehlanpassung erster Ordnung bei kollinearer Strahlanordnung. . . .
Phasenfehlanpassung erster Ordnung bei nichtkollinearer Strahlanordnung.
3.1
Schematischer Aufbau des spektral abstimmbaren Lasersystems. . . . . . . .
43
2.8
2.9
2.10
2.11
2.12
2.13
2.14
2.15
2.16
2.17
2.18
2.19
2.20
2.21
2.22
2.23
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2.25
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30
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42
Abbildungsverzeichnis
3.2
3.3
3.4
3.5
3.6
3.7
3.8
3.9
3.10
3.11
3.12
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3.37
3.38
3.39
3.40
3.41
Spektren des Mai-Tai SP bei einer eingestellten Wellenlänge von 59 nm und
unterschiedlichen Pumpleistungen Ppump . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Untersuchung der Diskrepanz zwischen eingestellter und gemessener spektraler Bandbreite. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Variation der zentralen Wellenlänge bei einer spektralen Bandbreite von 30 nm.
Laserkennlinie des Mai-Tai SP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Leistungsstabilitätsmessung des Mai-Tai SP. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Messung der Ausgangsleistung bei Variation der Zentralwellenlänge. . . . .
Messung der Impulsdauer des Mai-Tai SP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematische Darstellung eines Gaußstrahls. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Messung des Strahlprofils des Mai-Tai SP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
M2 Messung des Mai-Tai SP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Messung der Wiederholrate des Mai-Tai SP. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematischer Aufbau des Spitifire Pro XP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Abbildung der verschiedenen Strahlprofile auf dem Gitter des Streckers. . .
Abbildung der Strahprofile auf dem Gitter des Kompressors. . . . . . . . . .
Blockdiagramm mit den einzelnen Komponenten des Verstärkersystems. . .
Aufnahme des Spitfire-Strahlprofils. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Messung des Strahlradius für die horizontale und vertikale Achse. . . . . . .
Ergebnis der Leistungsstabilitäts - Messung. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Häufigkeitsverteilung der gemessenen Impulsenergien. . . . . . . . . . . . . .
Spektrale Verteilung des Impulses bei dem <120 fs - und <35 fs - Ausgang.
Interferometrische Autokorrelation des <35fs - Impulses . . . . . . . . . . .
Spitfire-Strahllage. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Aufnahmen zur Impulskontrastmessung: >1000:1. . . . . . . . . . . . . . . .
Aufnahmen zur Impulskontrastmessung: >100:1. . . . . . . . . . . . . . . . .
Analyse des spektralen Verlusts im <35fs - Strecker. . . . . . . . . . . . . . .
Separates der Verstärker-Kavität. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Optimierung der Impuls - Einkopplung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematische Darstellung der TOPAS - Einkopplung. . . . . . . . . . . . . .
Schematischer Aufbau des TOPAS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematischer Aufbau des Vorverstärkers. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Aufnahme des Weißlichtkontinuums. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Aufnahme des Weißlichtspektrums. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Räumliche Überlagerung zwischen Weißlichtkontinuum und Pumpstrahl. . .
Räumliche Anordnung der Produkte des Verstärkungsprozesses im Vorverstärker. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematischer Aufbau des Hauptverstärkers. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Durchstimmkurve des TOPAS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Die Konversionseffizienz des TOPAS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Spektren der zweiten Harmonischen der Signalwelle. . . . . . . . . . . . . . .
Häufigkeitsverteilung der gemessenen Impulsenergien. . . . . . . . . . . . . .
Ergebnisse der verbesserten Energiestabilität des TOPAS. . . . . . . . . . .
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89
89
Abbildungsverzeichnis
3.42 Inteferometrische Autokorrelation eines TOPAS
740 nm. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.43 Ergebnis der M2 -Messung am TOPAS - Strahl. .
3.44 Messung des Strahlprofils des TOPAS. . . . . . .
4.1
4.2
4.3
4.4
4.5
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Lichtimpulses bei
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λ0 =
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91
92
Schematische Darstellungen verschiedener Elektronenemissionsprozesse. . .
Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus. . . . . . . . . . . . . . . . . .
Schematische Darstellung des AC-Ätzaufbaus. . . . . . . . . . . . . . . . . .
Rasterelektronenmikroskopaufnahme einer geätzten Goldspitze. . . . . . . .
Rasterelektronenmikroskopaufnahme einer geätzten Goldspitze mit vorherigem „annealing“. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Vermessung der Fokussiereigenschaften des Cassegrain-Obektivs mittels eines Helium-Neon Lasers. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Transmissions- und Reflexionsmessung der Spitzenpositionierung. . . . . . .
Messung der räumlichen Elektronenemission einer Goldspitze. . . . . . . . .
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5
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107
108
Tabellenverzeichnis
2.1
2.2
Dispersion zweiter und dritter Ordnung eines Prismen- bzw. Gitterkompressors als Funktion der Wellenlänge λ. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Kombinationsmöglichkeiten der Polarisationsrichtungen für Signal-, Idlerund Pumpwelle für die Phasenanpassung in einem uniaxialen Kristall . . . .
19
36
3.1
3.2
3.3
3.4
Spezifikationen des Mai Tai SP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Spezifikationen des Spitfire Pro XP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Optimale Timing - Werte für die Pockels - Zellen PC1/PC2. . . . . . . . . .
Ausgangsenergien des TOPAS in verschiedenen Frequenzmischungsregimen.
7.1
Werte für die Simulation der Verstärkung innerhalb des Spitfire PRO XP. . 121
6
45
62
73
87
1 Einleitung
Das Ziel dieser Arbeit ist der Aufbau und die Charakterisierung eines spektral abstimmbaren Femtosekundenlasersystems. Ähnliche Laseranlagen haben in den letzten Jahrzehnten
[1] Möglichkeiten und Perspektiven eröffnet um optische Systeme mit hoher zeitlicher Auflösung, hohen Impulsenergien und großer spektraler Variabilität zu untersuchen [2–6]. Die
möglichen Impulsenergien liegen typischerweise in der Größenordnung von einigen Mikrojoule bis hin zu einigen Joule, mit Impulsdauern < 70 fs [7, 8]. Diese Eigenschaften ermöglichen präzise Untersuchungen nichtlinearer optischer Effekte, Anrege-Abfrage Experimente
und eine ulraschnelle Spektroskopie [9–11].
Das Lasersystem besteht aus einer typischen optischen Verstärkerkette, mit Komponenten
der Firma Spectra-Physics. Den Ausgangspunkt bildet ein Titan-Saphir Laseroszillator,
der Mai-Tai SP. Er erzeugt Laserimpulse im nahen Infrarotbereich (NIR; λ0 = 800 nm) mit
Femtosekundenimpulsdauern (<30 fs) und Impulsenergien von einigen Nanojoule. Über
ein optisches regeneratives Verstärkersystem (Spitfire Pro XP) werden die Lichtimpulse
auf Mikrojoule-Impulsenergien verstärkt. Das letzte Glied der Verstärkerkette nimmt ein
optischer parametrischer Verstärker (TOPAS-C) ein, welcher für eine Variation der Impulswellenlänge vom nahen Ultraviolet- bis in den Terahertzspektralbereich (200 nm - 10 µm)
genutzt wird. Die Ausgangsenergien der Impulse liegen in der Größenordnung einiger Mikrojoule, mit Impulsdauern nahe der Bandbreitenbegrenzung.
Für das Verständnis der Funktionsweise und des physikalischen Hintergrundes der einzelnen Komponenten des Systems, wird mit der Einführung der theoretischen Grundlagen
begonnen. Anschließend werden die Komponenten der Verstärkerkette separat vorgestellt,
deren Aufbau beschrieben und die wichtigen optischen Eigenschaften charakterisiert. Letzteres ist für die Qualitätsbewertung des Systems von erheblicher Bedeutung.
Abschließend wird noch ein Ausblick für ein mit diesesm System mögliches Experiment
gegeben, welches hohe Anforderungen an die Strahlparameter als auch an die Flexibilität des Lasersystems stellt. Im Verlauf dessen werden erste Ergebnisse vorgestellt, sowie
Schwierigkeiten bei der Umsetzung diskutiert. Es befasst sicht mit der lokalisierten Elektronenemission aus Metallspitzen [12]. Die Wechselwirkung eines hochintensiven Femtosekundenlaserimpulses mit einer metallischen Spitze (Spitzenradius < 70 nm) kann zur Emission
von Elektronenimpulsen führen [13–18]. Die Zeitstruktur der Elektronenimpulse und die
Anzahl der Elektronen pro Impuls sowie deren kinetische Energieverteilung ist stark mit
den Eigenschaften des Lichtimpulses korreliert [19, 20]. Die Untersuchung der Elektronenemission in Abhängigkeit der Wellenlänge und der Intensität des Anregeimpulses ist von
besonderem Interesse.
7
2 Theoretische Grundlagen
2.1 Erzeugung hochenergetischer ultrakurzer
Lichtimpulse
In diesem Kapitel werden die theoretischen Grundlagen zum Verständnis der Funktionsweise eines LASER(Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation), speziell
dem Typus des Titan-Saphir Festkörperlasers, und weiterführend der Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse mit Impulsdauern im Femtosekundenzeitbereich behandelt.
Das physikalische Grundprinzip des Lasers, die stimulierte Emission, wurde im Jahre 1916
von Albert Einstein theoretisch vorhergesagt und 1928 das erste Mal von Rudolf Ladenburg in einem Experiment zur negativen Disperion bestätigt [21]. Der erste Laser ist im
Jahr 1960 von Theodore Maiman in Betrieb genommen worden [22].
In den 80er Jahren ist der erste Ultrakurzimpuls-Festkörperlaser, ein Titan-Saphir Laser
(Ti:Sa; T i3+ : Al2 O3 -Laser), entwickelt worden. Die Größenordnung der Impulsdauer liegt
im Femtosekundenzeitbereich (10−15 s)[23, 24]. Für die Ultrakurzzeitphysik und damit auch
für die Untersuchung und Erzeugung nichtlinearer optischer Effekte spielt der Ti:Sa-Laser
eine tragende Rolle.
2.1.1 Der Laser - Eine kurze Einführung
Bevor auf die Theorie des Lasers eingegangen wird, werden zunächst die für die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung und Materie fundamentalen Maxwellschen
Gleichungen eingeführt:
~ =ρ
∇D
~ =0
∇B
~ + J~
~ = ∂D
∇×H
∂t
~
~ =−∂B
∇×E
∂t
(2.1)
(2.2)
(2.3)
(2.4)
~ = ǫ0 E
~ + P~ , der Dielektrizitätskonstante ǫ0 , der Polarisatimit der elektrischen Flussdichte D
~
~ , der magnetischen
on P , der elektrischen Ladungsdichte ρ, der magnetischen Flussdichte B
~ , der elektrischen Feldstärke E
~ und der Leitungsstromdichte J~. Aus den GleiFeldstärke H
8
2 Theoretische Grundlagen
chungen lässt sich eine räumliche und zeitliche Differentialgleichung zweiter Ordnung ableiten. Unter Beachtung der für die Optik relevanten Randbedingungen der Quellenfreiheit
und Nichtexistenz von elektrischen Strömen (ρ = 0; J~ = 0) ergibt sich:
∂2 ~
1 ∂2 ~
∂2 ~
E
−
E
=
µ
P
0
∂~r2
c2 ∂t2
∂t2
(2.5)
Sie ist die fundamentale Gleichung zur Beschreibung klassischer optischer Phänomene und
dient in einem späteren Abschnitt dieser Arbeit als Ausgangspunkt zur Beschreibung der
nichtlinearen Wechselwirkung von Licht und Materie.
Abbildung 2.1: Schematische Darstellung eines optischen Resonators in Fabry - Perot Geometrie.
Das Grundprinzip eines Lasers ist unabhängig von seinem Design oder dem verwendeten
Lasermedium für jeden Typus gleich. Es beruht auf einer resonanten Anregung von Elektronen eines Verstärkungsmediums und der stimulierten Emission von Photonen. In Kombination mit einer optischen Resonatorgeometrie führt dies zu der Erzeugung kohärenter,
gerichteter Lichtwellen mit linearer Polarisation. Das vereinfachte Schema eines linearen
Resonators ist in Abb. 2.1 dargestellt. Dieser wird über zwei Endspiegel HR (engl.: High
Reflector) und OC (engl.: Output Coupler) gebildet, die je nach Lasergeometrie planar
oder gekrümmt sein können. Der Spezialfall der planaren Spiegel folgt dem Beispiel eines
Fabry-Perot Interferometers. Der Spiegel HR ist hochreflektierend für den vom Lasermaterial emittierten Spektralbereich, während der Spiegel OC als Auskoppeloptik genutzt wird,
mit einem Reflektionskoeffizienten < 1.
Das Lasermaterial wird durch externe Zufuhr von Energie, sei es elektrisch wie bei HalbleiterLaserdioden oder optisch wie z.B. bei kristallinen Lasermedien, aus dem thermodynamischen Gleichgewicht gebracht. Die im Atompotential gebundenen Elektronen werden aus
ihrem energetischen Grundzustand in höhere Energieniveaus überführt. Diese quasistationären energetischen Zustände zerfallen, wobei die Energie entweder in Form eines Photons
9
2 Theoretische Grundlagen
oder als Wärme abgegeben werden kann. Dabei existieren zwei miteinander konkurrierende Emissionsprozesse, die spontane und die stimulierte Emission. Die für das LaserPrinzip wichtige stimulierte Emission wird durch ein externes Photon mit der Energie
EP hoton = E(1) − E(0) = h̄∆ω mit E0/1 = h̄ω0/1 ausgelöst. Die spontane Emission dient vorallem dem „Anschwingen“ des Laser-Prozesses. Beide Effekte können über die sogenannten
Ratengleichungen beschrieben werden. Sie geben in Abhängigkeit der Besetzung eines Zustandes und der Übergangswahrscheinlichkeit zwischen den Zuständen (Einsteinkoeffizienten) deren zeitliche Änderung an [25]. Die Ratengleichungen zeigen, dass das energetische
System des Lasermedium mindestens ein Drei-Niveau-System sein muss, damit die für den
Laser fundamentale Besetzungsinversion erreicht wird. Die Besetzungsinversion beschreibt
eine Übervölkerung der angeregten Zustände (z.B. |2 >) im Verhältnis zum Grundzustand
|0 > (siehe Abb. 2.4) und ist die Voraussetzung für das Verstärkungsprinzip eines Lasers.
Desweiteren muss die Lebensdauer eines angeregten Zustandes (z.B. |2 >) so groß sein,
dass ein externes Photon eine stimulierte Emission auslösen kann.
In einem Titan-Saphir Laser gibt es eine große Anzahl von energetischen Übergangsmöglichkeiten (siehe Abb. 2.2), welche zu einem breiten Absorptions- und Emissionsspektrum
führen (siehe Abb. 2.3 ).
Abbildung 2.2: Energieschema des T i+++ - Ion in einem Saphir - Kristall.a) Die Aufspaltung des 3d1 - Zustandes durch das umgebende Kristallfeld. Es wirken ein
kubisches und ein trigonales Kristallfeld. Das trigonale Feld bewirkt eine schwache Aufspaltung der Niveaus. Weitere Aufspaltungen treten durch
Spin-Bahn-Kopplung auf. Der Parameter Dq ist die Kristallfeldaufspaltung.
b) Vereinfachtes Energieniveauschema. [26]
10
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.3: Absorptions (links)- und Emissionsspektrum (rechts) des T i+++ - Ions im
Saphir- Kristall.[27]
Abbildung 2.4: Energetische Niveau-Systeme: a) Zwei-Niveau-System. b) Drei-NiveauSystem. c) Vier-Niveau-System.
Eine Resonatoranordnung um das Lasermedium ermöglicht stationäre elektromagnetische
Feldzustände, die longitudinalen und transversalen Moden.
Die longitudinalen Moden beschreiben die Feldversteilung entlang der Längsachse des Resonators, wohingegen die transversalen Moden die Ausbreitung in der paraxialen Ebene
erklären. Diese stationären Zustande können nur von Lichtwellen eingenommen werden,
die die Resonatorbedingung bzw. stehende Wellenbedigung erfüllen [28]:
ν = mc/2L
m ∈ N+
(2.6)
mit ν als Frequenz der longitudinalen Mode, m ihrer Ordnungszahl und L der Länge des
Resonators. Der Modenabstand ist damit gegeben über:
∆ ν = c / 2L
11
(2.7)
2 Theoretische Grundlagen
Die Anzahl der longitudinalen Moden in einem Resonator ist nur von seiner Länge L
abhängig. Die transversalen Moden bestimmen das Strahlprofil des Laserlichts, wobei üblicherweise die T EM00 -Mode gewählt wird. Sie entspricht einem gaußförmigen Strahlprofil.
Die Verstärkung und die Verstärkungsbandbreite der longitudinalen Moden wird im besonderen Maße von den Eigenschaften des Lasermediums und dem Resonator beeinflusst.
Abhängig vom Emissionsspektrum, der Temperatur, den Verlusten innerhalb des Resonators und dem Grad der Inversion einzelner Zustände wird eine endliche Anzahl von Moden
verstärkt (siehe Abb. 2.5). Bei einem Ti:Sa-Laser ist die Verstärkungsbandbreite, welches
der Halbwertsbreite (engl.: Full Width at Half Maximum: FWHM) des spektralen Verstärkungsprofils entspricht, typischerweise mehrere THz groß.
Abbildung 2.5: Schematische Darstellung des Laserverstärkungsprofils und der longitudinalen Moden.
2.1.2 Modenkopplung
~ r, t) innerhalb des Resonators ist eine Superposition der einzelnen
Das elektrische Feld E(~
longitudinalen Moden ~em :
~ r, t) =
E(~
X
m
~em =
Xp
Sm exp(−i ~km ~r) exp [i (ωm t + φm )] ~nm
(2.8)
m
Der Ausdruck ~n steht für den Einheitsvektor in Richtung der elektrischen Feldpolarisation,
Sm für die spektrale Leistungsdichte, km für den Wellenvektor und φm für die zeitliche
Phase der m-ten Mode.
In Gl. (2.8) zeigt sich, dass aufgrund der zufälligen Phase φm zwischen den einzelnen
Moden keine feste Phasenbeziehung besteht. Die longitudinalen Moden überlagern nicht
12
2 Theoretische Grundlagen
konstruktiv. Der Laser emittiert in diesem Fall eine kontinuierliche Welle (engl.: Continous
Wave: CW) mit einer spektralen Bandbreite von maximal einigen Nanometern.
Für die Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse müssen viele Moden miteinander koppeln,
d.h. eine feste Phasenbeziehung zueinander besitzen. Der Zusammenhang zwischen der
spektralen Bandbreite und der sich daraus ergebenden Impulsdauer ist über das ZeitBandbreiten-Produkt gegeben [29]:
K = ∆t∆ν
(2.9)
Darin ist K der Formfaktor der spektralen Verteilung, ∆t die Impulsdauer und ∆ν die spektrale Halbwertsbreite. Aus Gl. (2.9) folgt ein reziproker Zusammenhang zwischen der Zeitund Frequenzdomäne des Laserimpulses. Eine Impulsdauer im Femtosekundenbereich erfordert eine spektrale Halbwertsbreite über mehrere Oktaven. Für eine maximale Kopplung
der longitudinalen Moden wird das Prinzip der sogenannten Modenkopplung angewendet.
Die Modenkopplung lässt sich in aktive und passive Verfahren [30] unterteilen.
Eine der sehr häufig verwendeten Methoden der passiven Modenkopplung beruht auf dem
physikalischen Effekt der Selbstphasenmodulation bzw. dem Kerreffekt [31]. Dieser beschreibt eine intensitätsabhängige Modulation des Brechungsindex und damit eine Phasenmodulation der transmittierenden Impulse. Weiterhin wird durch die sogenannte KerrLinse ein intensiver, im Resonator umlaufender Impuls bevorzugt. Dieses Kopplungsverfahren ist jedoch im weiteren nicht von Bedeutung, da der in dieser Arbeit verwendete
Laseroszillator auf der aktiven Modenkopplung beruht.
Zu den aktiven Verfahren gehören akustooptische oder elektrooptische Modulatoren, die
in den Resonator integriert werden. Durch sie erfahren die longitudinalen Moden eine
Amplituden- oder Phasenmodulation. In diesem Aufbau wird eine aktive, akustooptische
Modenkopplung [32] verwendet, auf diese im Folgenden etwas genauer eingangen wird.
13
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.6: Schematische Darstellung der aktiven akustooptischen Modenkopplung. a)
Akustooptischer Modulator (AOM) innerhalb eines Laserresonators. Durch
die Radiofrequenz ωM wird die Transmission des umlaufenden Strahls verändert. b) Darstellung der Amplitudenmodulation durch den AOM. (HR:
Hochreflektierender Spiegel; OC: Auskoppelspiegel; ωM : Modulationsfrequenz; T: Resonatorumlaufzeit)
Die aktive akustooptische Modenkopplung beruht auf einer extern gesteuerten Modulation
der resonatorinternen Verluste. Der dafür verwendete Modulator besteht aus einem für
den betrachteten Spektralbereich transparenten Kristall. An ihm befindet sich ein Piezoschallgeber, der mit einer Modulationsfrequenz ωM = c/4L betrieben wird. Die Frequenz
entspricht der Häflte der Resonatorfrequenz. Die so erzeugte Dichtewelle führt zu einer
ortsabhängigen Brechungsindexmodulation im Kristall. Daran wird, abhängig von der Frequenz der Moden, ein Teil der Laserstrahlung in höhere Ordnungen und damit außerhalb
der Längsachse des Resonators gebeugt. Das Resultat ist eine Amplitudenmodulation der
Resonatormoden. Die Transmission ist bei ausgeschaltetem Modulator am Höchsten1 . Um
die Stabilität der Modenkopplung zu erhöhen, kann über einen Bruchteil des Laserlichts
die momentane Umlauffrequenz bzw. Wiederholrate bestimmt werden. Eine Regelschleife
sorgt für eine Anpassung der Signalfrequenz an dem Schallgeber.
2.1.3 Materialdispersion
Dieser Abschnitt beschäftigt sich mit dem Einfluss der Materialdispersion auf ultrakurze
Lichtimpulse und mit den Methoden zur Kompensation der Dispersion.
Die Auswirkung der Dispersion bei der Wechselwirkung von Licht und Materie zeigt sich
1
Für eine detaillierte thoeretische Beschreibung siehe [30, 33].
14
2 Theoretische Grundlagen
bei der Untersuchung der räumlichen Phase Φ(ω, ~r) in der Frequenzdomäne des elektrischen Feldes. Es gelte für die Feldstärke E(ω, z) einer in z-Richtung propagierenden linear
polarisierten elektromagnetischen ebenen Welle bei Transmission durch ein transparentes
Material (keine Absorption):
(2.10)
Ẽ(ω, z) = Ẽ (ω, 0) exp(−i k(ω)z )
| {z }
Φ(ω,z)
ω
mit dem Wellenvektor k(ω) = n(ω)
und Ẽ (ω, 0) als Impulseinhüllende vor der Materialc
wechselwirkung. Die Wirkung der räumlichen Phase auf die Impulsdauer eines Lichtimpulses wird durch eine Taylor-Reihen-Entwicklung deutlicher [34]:
k ′′′ (ω − ω0 )3 z + c.c. (2.11)
k ′′ (ω − ω0 )2 z + 1/6 |{z}
k ′ (ω − ω0 ) z + 1/2 |{z}
Φ(ω, z) = k(ω0 ) z + |{z}
| {z }
konstant
1/vg
GV D
T OD
mit k′ = ∂k/∂ω und k′′ = ∂ 2 k/∂ω 2 entwickelt um ω = ω0 .
Die für ultrakurze Lichtimpulse wichtige spektralabhängige zeitliche Verzögerung kann wie
folgt beschrieben werden [35]:
τ (ω) = −
∂Φ(ω)
= k ′ + k ′′ (ω − ω0 ) + k ′′′ (ω − ω0 )2 + c.c.
∂ω
(2.12)
Der nullte Phasenordnungsterm verschiebt die Trägerwelle relativ zur Impulseinhüllenden
und hat keinen Einfluss auf die Zeitdauer des Impulses.
Der erste Ordnungsterm beschreibt die lineare räumliche Phase, mit vg als Gruppengeschwindigkeit. Von Null verschiedene Werte des Entwicklungskoeffizienten führen zu einer
Verschiebung der Impulseinhüllenden in der Zeitdomäne. Ihre Form bleibt erhalten, damit
auch die Impulsdauer.
Der zweite Ordnungsterm der Phase enthält die Gruppengeschwindigkeitsdispersion k′′
(GVD: Group Velocity Dispersion). Diese zeigt in Gl.(2.12) die Frequenzabhängigkeit der
Laufzeiten τ (ω) innerhalb eines Materials. Sie führt zu einer Streckung der Impulseinhüllenden in der Zeitdomäne, welches in einer größeren Impulsdauer resultiert. Haben niederfrequente Spektralanteile eine höhere Gruppengeschwindigkeit als hochfrequente (k”> 0,
normale Dispersion), so spricht man von einer positiven GVD (siehe Abb. 2.7 c)/d) ). Beim
Gegenteil (k”< 0, anomale Dispersion) von einer negativen GVD (siehe Abb. 2.7 e)/f ) ).
Beides ist als linearer „chirp“ (engl.: Zwitschern) bekannt. Die Bezeichnung beruht auf dem
Vogelgesang, der typischerweise einen Frequenzanstieg aufweist.
Der dritte Entwicklungsterm (TOD: Third Order Dispersion) beinhaltet den sogenannten
„quadratischen chirp“, welcher ebenfalls eine Erhöhung der Impulsdauer bewirkt und außerdem zu einer starken Veränderung der Feldverteilung des Lichtimpulses führt. Diese
sind z.B. Vor- und Nachimpulse.
15
c)
0.75
(2)
2
600
700
φ = 40fs
800
900
1000
0.25
1.00
800
900
e)
0.75
(2)
φ = -40fs
1000
0.25
600
100
75
50
25
0
-25
-50
-75
-100
1100
Phase
Spektrum
2
0.50
0.00
500
100
75
50
25
0
-25
-50
-75
-100
1100
Phase
Spektrum
0.50
0.00
500
Intensität (a.u.)
700
700
800
900
1000
Wellenlänge (nm)
1.00
0.75
0.50
0.25
0.00
-0.25
-0.50
-0.75
-1.00
-80
∆t (FWHM) = 4.8fs
-15
-10
-5
0
5
10
d)
1.00
0.75
0.50
0.25
0.00
-0.25
-0.50
-0.75
-1.00
-100
1.00
0.75
0.50
0.25
0.00
-0.25
-0.50
-0.75
-1.00
20
E-Feld
Intensität
15
1.00
0.75
0.50
0.25
0.00
-0.25
-0.50
-0.75
-1.00
100
1.00
0.75
0.50
0.25
0.00
-0.25
-0.50
-0.75
-1.00
80
E-Feld
Intensität
∆t (FWHM) = 43.3fs
-60
-40
-20
0
20
40
60
f)
80
E-Feld
Intensität
∆t (FWHM) = 43.3fs
-80
-60
-40
-20
0
20
40
60
Intensität (a.u.)
b)
Intensität (a.u.)
Intensität (a.u.)
1.00
600
1.00
0.75
0.50
0.25
0.00
-0.25
-0.50
-0.75
-1.00
-20
Intensität (a.u.)
0.00
500
Feldstärke (a.u.)
0.25
Phase (a.u.)
0.50
Phase (a.u.)
φ =0
0.75
100
75
50
25
0
-25
-50
-75
-100
1100
Phase
Spektrum
(2)
Phase (a.u.)
a)
Feldstärke (a.u.)
Intensität (a.u.)
1.00
Feldstärke (a.u.)
2 Theoretische Grundlagen
Zeit (fs)
Abbildung 2.7: Darstellung des Spektrums, räumlichen Phase, des elektrischen Feldes und
der Intensität eines Lichtimpulses mit λ0 = 800 nm und ∆λ = 200 nm bei
unterschiedlichen Phasen zweiter Ordnung φ(2) . a) Spektrum und Phase bei
φ(2) = 0. b) Elektrisches Feld und Intensität bei φ(2) = 0. Die Impulsdauer
beträgt 4.8 fs. c) Spektrum und Phase bei φ(2) = 40 fs2 . d) Elektrisches
Feld und Intensität bei φ(2) = 40 fs2 . Die Impulsdauer beträgt 43.3 fs. e)
Spektrum und Phase bei φ(2) = −40 fs2 . f ) Elektrisches Feld und Intensität
bei φ(2) = −40 fs2 . Die Impulsdauer beträgt 43.3 fs.
Der Brechungsindex n = n(λ) und dessen höhere Ordnungen als Funktion der Wellenlänge
ist in Abb. 2.8 anhand eines beliebigen für den sichtbaren Spektralbereich transparenten
Mediums dargestellt. Die Abbildung zeigt, dass der Brechungsindex im besonderen Maße
nahe den optischen Absorptionskanten stetig ansteigt. Dies führt zu einem Betragsanstieg
der ersten Ordnung der räumlichen Phase Φ(1) (ω) (engl.: Group Dispersion) als auch der
zweiten Ordnung Φ(2) (ω) (engl.: Group Delay Dispersion). Dies führt zu einer Verlängerung
der Impulsdauer, vorallem bei spektral breitbandigen ultrakurzen Lichtimpulsen. Sowohl
bei der Erzeugung als auch bei der Wechselwirkung mit Materie sind die höheren Ordnungen der räumlichen Phase zu beachten.
16
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.8: Schematische Darstellung eines typischen Brechungsindexverlaufs [36].
oben) Brechungsindexverlauf als Funktion der Wellenlänge. mitte) Erste
Ableitung der räumlichen Phase (GD: Group Dispersion). unten) Zweite
Ableitung der räumlichen Phase (GDD: Group Delay Dispersion).
Um der durch die Wechselwirkung mit Materie induzierten Impulsdauerverbreiterung entgegenzuwirken, werden sogenannte Kompressoren verwendet. Damit kann die räumliche
Phase der Spektralanteile angepasst werden. Dies geschieht über eine Variation des spektral abhängigen optischen Weges. Gängige Kompressoren bestehen aus Prismen [37, 38],
Gittern [39] und „gechirpten“ Spiegeln [40]. Die resultierende räumliche Phase ist eine
Superposition aller durch optische Komponenten und Kompressoren induzierten Phasen:
P
Φ(ω)) = i Φi (ω).
Der Prismenkompressor nutzt die chromatische Winkeldispersion, um Laufzeitdifferenzen
zwischen einzelnen Spektralkomponenten des Lichtimpulses zu induzieren. Er besteht im
einfachsten Fall aus zwei gleichschenkligen Prismen und einem Retroreflektor (siehe Abb.
2.9 a) ). Nach dem Snelliuschen Brechungsgesetz werden höherfrequente elektromagnetische
Wellen stärker gebrochen als niederfrequente. Das erste Prisma sorgt daher für eine Aufspaltung des unter dem Brewsterwinkel ΘB der Zentralwellenlänge einfallenden Lichtstrahls.
Aufgrund der spektralen Aufspaltung ergeben sich frequenzabhängige Laufzeitendifferenzen im zweiten Prisma, die durch den Abstand Ldp sowie die im Strahlengang befindliche
Menge an Glas Lgp des zweiten Prismas eingestellt werden können. Je größer der Prismenabstand, desto größer ist die induzierte negative Dispersion. Je länger der Weg innerhalb
17
2 Theoretische Grundlagen
der Prismen, desto größer ist die positive Dispersion der einzelen Frequenzkomponenten.
Wichtige physikalische Parameter sind daher der Brechungsindex np des Prismenmaterials, der Apexabstand der Prismen Ldp und die Dicke der Prismen Lgp . Der Vorteil dieses
Kompressortyps liegt in den geringen Leistungsverlusten, da die Reflektion an der Prismengrenzschicht durch die Brewsteranordnung minimiert wird (<10% Verluste).
Der Gitterkompressor beruht auf einer frequenzabhängigen Beugung der Spektralkomponenten an einem Gitter (siehe Abb. 2.9 b ). Die spektrale Divergenz wird durch ein zweites
Gitter oder durch einen angepassten gekrümmten Spiegel wieder kompensiert und der
Strahl anschließend über einen Retroreflektor zurückreflektiert. Die eingefügte Dispersion
ist dabei von der Gitterkonstante d und dem Gitterabstand Ldg abhängig. Der Vorteil eines
Gitterkompressors liegt in dem geringen Abstand der beiden Gitter zueinander. Er kann im
Vergleich zum Prismenkompressor mehr negative Dispersion bei einem geringeren Abstand
generieren. Jedoch kann mit ihm keine positive Dispersion dritter oder höherer Ordnung
kompensiert werden, da bei einem Gitterkompressor der quadratische Chirp das gleiche
Vorzeichen trägt wie die normale Dispersion.
Gechirpte Spiegel (siehe Abb. 2.9 c ) bestehen aus einem Substrat mit einer periodischen
Brechungsindexvariation. Diese Zonen unterscheiden sich außer im Brechungsindex auch in
ihrer Dicke. Dies resultiert in photonischen Energiebändern, die zu einer frequenzabhängigen Eindringtiefe führen. Letztlich induzieren sie eine chromatische Laufzeitdifferenz, wie
schon bei den anderen Kompressortypen.
In Tab. 2.1 sind die Gleichungen zur Berechnung der Dispersion zweiter Ordnung (GVD)
und dritter Ordnung (TOD) für einen Prismenkompressor und Gitterkompressor aufgelistet.
Abbildung 2.9: Darstellung verschiedener Kompressoren zur Dispersions - Kompensation.
a) Prismenkompressor. b) Gitterkompressor. c) Gechirpte Spiegel.
18
2 Theoretische Grundlagen
Chirp
Prismenpaar
d2 Φ
p (ω)
dω 2
GVD
TOD
d3 Φp (ω)
dω 3
=
−λ4 Ldp
4 π 2 c3
λ3 L
d2
= 2 π cdp2 cos(β(λ))
dλ2
2
d3 cos(β(λ))
d cos(β(λ))
+ λ dλ3
3 dλ2
Gitterpaar
h
2 i−3/2
Ldg
g (ω)
λ
1
−
=
sin(γ)
dω 2
π c2 d
d
sin(γ)−sin2 (γ)
1+ λ
d3 Φg (ω)
6 π λ d2 Φg (ω)
d
i
h
= − c dω2
2
dω 3
−sin(γ))
1−( λ
d
d2 Φ
λ3
Tabelle 2.1: Dispersion zweiter und dritter Ordnung eines Prismen- bzw. Gitterkompressors
als Funktion der Wellenlänge λ. Die Notation der geometrischen Größen bezieht
sich auf die Abb. 2.9.
2.1.4 Messung ultrakurzer Lichtimpulse mittels interferometrischer
Messmethoden
Seit der Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse bis hin zu sub-Femtosekunden Impulsdauern, gibt es auch im Bereich ihrer zeitlichen Charakterisierung große Fortschritte. Eine
direkte elektronische Vermessung der Impulse ist aufgrund der Zeitauflösung von wenigen
Gigahertz und damit einigen hundert Pikosekunden nicht möglich. Daher wird der Impuls
selbst oder auch Replika dieses Impulses zur Analyse genutzt. Die älteste und am weitesten
verbreitete Messmethode ist die interferometrische Autokorrelation [41, 42].
Mit dieser ist eine vollständige bzw. eindeutige Rekonstruktion der Phase des elektrischen
Lichtfeldes jedoch nicht möglich. Dafür werden Verfahren wie der FROG bzw. IFROG
(FROG: Frequency-Resolved Optical Gating) [33, 43] und SPIDER (Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction) [44] genutzt. Diese beruhen auf einer Kombination von Interferometrie und Spektroskopie zur vollständigen Charakterisierung des Lichtimpulses. Für diese Arbeit wurde eigens ein kollinearer, interferometrischer
Autokorrelator gebaut. Seine Leistungsanforderungen sind eine hohe zeitliche Auflösung
(« 10 fs), flexibel einsetzbar für Systeme verschiedener Wiederholraten (Oszillatoren und
Verstärkersysteme) und Laserzentralwellenlängen vom sichtbaren bis NIR-Spektralbereich.
Außerdem ist sein Design für eine leichte Justage und hohe Mobilität ausgelegt. Sein Aufbau wird im Folgenden erläutert.
19
2 Theoretische Grundlagen
Interferometrische Autokorrelation:
In Abb. 2.10 ist der Aufbau des interferometrischen Autokorrelators schematisch dargestellt.
Abbildung 2.10: Schematische Darstellung des Aufbaus eines interferometrischen Autokorrelators. (DL: Verzögerungsstrecke; ST: Strahlteiler; OSM: Parabolischer
Spiegel;BG: Spektraler Filter (Blau-Glas); PMT: Photomultiplier; TIV:
Transimpedanzverstärker; BC: Doppelbrechender Kristall)
Der zu untersuchende Lichtimpuls mit einer elektrischen Feldverteilung E(t) wird über zwei
Irisblenden eingekoppelt. Über zwei Spiegel und eine weitere Blende gelangt er auf einen
im 45◦ Winkel aufgestellten 50/50-Strahlteiler (ST1). Die verwendeten Strahlteiler besitzen
eine breitbandige dielektrische Beschichtung auf einem wenige Millimeter dicken Glassubstrat. Damit wird eine zusätzliche Dispersion minimiert. Der reflektierte Anteil E1 (t) des
Impulses läuft über einen Retroreflektor (DL), der aus zwei im 45◦ Winkel aufgestellten
Spiegeln gebildet wird. Er befindet sich auf einem Verschiebetisch mit einer Verstellgenauigkeit im Mikrometerbereich und dient zur groben zeitlichen Verzögerung des reflektierten Impulses relativ zum transmittierten. Der transmittierte Impuls E2 (t) (an ST1) läuft
ebenfalls über einen Retroreflektor, welcher auf einem elektronisch ansteuerbaren PiezoVerschiebetisch montiert ist. Dessen Stellgenauigkeit liegt bei 6.2 nm (siehe Abb. 2.12) bei
einer maximalen Translation von 100 µm. Die Verzögerungsgenauigkeit der Lichtimpulse
20
2 Theoretische Grundlagen
entspricht damit ca. 12.4 nm (Hin- und Rückweg). Daraus ergibt sich eine zeitliche Auflösung von 41 as bei einer maximalen Verzögerungszeit von 666 fs. Damit kann beispielsweise
für Lichtimpulsen mit einer Wellenlänge von 800 nm, also einer Periodendauer von 2.67 fs,
maximal 67 Punkte pro Schwingungsperiode aufgenommen werden.
Beide Impulse superponieren auf einem weitern 50/50 - Strahlteiler (ST2), wobei der Impuls E2 (t) relativ zum Impuls E1 (t) um die Zeit τ verzögert ist. Die optischen Eigenschaften
des zweiten Strahlteilers entsprechen genau denen des ersten (ST1). Dies garantiert, dass
bei beiden Teilstrahlen die gleiche Dispersion induziert wird.
Das resultierende Lichtfeld hat die Form: Eres (t) = E1 (t) + E2 (t − τ ). Würde man dieses
Signal über einen Photodetektor bei verschiedenen zeitlichen Verzögerungen τ aufzeichnen,
hätte man nur Informationen über die spektrale Verteilung des Lichtimpulses. Es handelt
sich um eine Autokorrelation erster Ordnung. Um die Impulsdauer bestimmen zu können,
wird eine Autokorrelation zweiter Ordnung benötigt. Zu diesem Zweck wird der Strahl über
einen parabolischen Spiegel („Off-Axis“-Spiegel; OSM) in einen nichtlinearen Kristall (BC)
fokussiert. Durch einen nichtlinearen Prozess zweiter Ordnung entsteht die zweite Harmonische des eingehenden Lichtfeldes (Fundamentale) (siehe Kap.: Nichtlineare Optik). Die
zweite Harmonische besitzt die doppelte Frequenz bzw. die halbe Wellenlänge der Fundamentalen. Der Kristall ist auswechselbar, um eine möglichst große spektrale Variabilität
in den zu untersuchenden Lichtimpulsen zu garantieren. Alle Kristalle sind für horizontal
polarisierte Lichtwellen ausgelegt, haben eine Dicke von 10 µm und der Schnittwinkel ist für
Typ-I Prozesse ausgelegt(siehe Kap.: Optische parametrische Verstärkung). Ein Farbfilter
(BG) trennt die spektralen Komponenten des frequenzverdoppelten Anteils von denen der
Fundamentalen. Ein Photodetektor, in diesem Fall ein Photomultiplier (PMT), zeichnet
das Signal auf.
Die Autokorrelation zweiter Ordnung hat folgende mathematische Form [45]:
(2)
A
(τ ) = I(τ ) =
Z
((E1 (t) + E2 (t − τ ))2 )2 dt
(2.13)
In Abb. 2.11 ist eine simulierte Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung (2.11 b)/d) ) mit
zugehöriger Feldverteilung des eingehenden Lichtimpulses (2.11 a)/c) ). In Abb. 2.11 d) ist
die Auswirkung von Dispersion höherer Ordnung dargestellt.
21
2 Theoretische Grundlagen
1.00
8
0.75
7
0.25
0.25
0.00
0.00
-0.25
-0.25
-0.50
-0.50
-0.75
-0.75
1.00
0.75
-60
-40
-20
0
20
40
c)
(2)
φ (ω)= 200 fs
60
2
0.00
0.00
-0.25
-0.25
-0.50
-0.50
-0.75
-0.75
-20
0
20
40
60
80
2
0
-120
7
0.25
-40
3
8
0.25
-60
4
0.75
0.50
-1.00
-100 -80
5
1.00
0.50
-1.00
100
∆tImpuls= 23 fs
1
-1.00
80
Feldstärke
Intensität
b)
6
IAKF (a.u.)
0.50
-80
-40
0
d)
40
80
120
∆tImpuls = 53 fs
6
IAKF (a.u.)
(2)
φ (ω)= 0
0.50
-1.00
-80
norm. Feldstärke (a.u.)
Feldstärke
Intensität
norm. Intensität (a.u.)
norm. Feldstärke (a.u.)
0.75
a)
norm. Intensität (a.u.)
1.00
5
4
3
2
1
0
-120
-80
-40
0
40
80
120
τ (fs)
Zeit (fs)
Abbildung 2.11: Darstellung der Autokorrelation zweiter Ordnung.a) Feldverteilung eines
Lichtimpulses ohne Dispersion höherer Ordnung (φ(2) = 0). b) Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung zu dem in a) dargestellten Lichtimpuls.
Die Impulsdauer beträgt ∆t = 23 fs. c) Feldverteilung eines Lichtimpulses mit Dispersion zweiter Ordnung (φ(2) = 200 f s2 ). d) Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung zu dem in c) dargestellten Lichtimpuls. Die
Impulsdauer beträgt ∆t = 53 fs.
22
2 Theoretische Grundlagen
4000
Stabilitätsmessung
σ = 6.2 nm
3000
Anzahl
RMSE = 0.06 %
2000
1000
0
9.94
9.95
9.96
9.97
9.98
9.99
10.00
Position (µm)
Abbildung 2.12: Stabilitätsmessung des Piezotisches im Autokorrelator. An den Piezotisch
wird über eine DA/AD-Wandlerkarte eine Gleichspannung angelegt und
die Messwerte Positionssensors innerhalb des Piezotisches eingelesen. Die
Messung ergibt eine Standardabweichung von 6.2 nm.
Optimierung zur Messung von verstärkten Lichtimpulsen
Die Herausforderung bei der Messung der Impulsdauer von verstärkten Lichtimpulsen liegt
in der verminderten mittleren Leistung im Vergleich zum Oszillator aufgrund der niedrigeren Wiederholrate.
Mit Hilfe eines Transimpedanzverstärkers (TIV) kann die Abklingzeit der Impulsantwort
des PMT verlängert und das Signal verstärkt werden. Das ist besonders wichtig für ein
optimales Signal-Rausch-Verhältnis. Aufgrund der geringen Anzahl an Impulsen pro Sekunde muss der Auslesezeitpunkt des Detektors, sowie die Ansteuerung des Piezo-Tisches
zeitlich mit der Auskopplung der Lichtimpulse synchronisiert werden. Hierfür wird ein
TTL-Impulssignal genutzt. Das Impulssignal liefert das System selbst. Es besteht die Möglichkeit den Zeitpunkt der TTL-Impulse im Mikrosekundenzeitbereich zu verzögern, um
den Auslesezeitpunkt zu optimieren. Über eine AD/DA-Wandlerkarte (Data Translation
9818) und eine Ansteuerungssoftware kann die zeitliche Verzögerung der Teiltstrahlen sowie die Signalaufzeichnung genau bestimmt werden. Die AD/DA-Wandlerkarte wird im
den sogenannten Buffermodus betrieben, einem Onboard-Speicher der eine schnelle Datenverarbeitung ermöglicht. Dies ist essentiell, da z.B. bei einer Wiederholrate von 5000 kHz
alle 200 µs ein Impuls detektiert werden muss. Über konventionelle Auslese- bzw. Schreibeverfahren eines einzelnen analogen Kanals sind jedoch nur einige Millisekunden möglich.
23
2 Theoretische Grundlagen
2.2 Verstärkung ultrakurzer Lichtimpulse
Dieser Abschnitt erläutert die Theorie zur Verstärkung ultrakurzer Lichtimpulse mittels
eines regenerativen optischen Verstärkers.
Die Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse mit Impulsleistungen bis hin zu Terawatt- oder
sogar Petawatt-Spitzenleistung ist mittels Laseroszillatoren nicht möglich. Sie erzeugen lediglich Lichtimpulse mit Spitzenleistungen von einigen Kilowatt bis Megawatt. Das Risiko
der Beschädigung von optischen Komponenten innerhalb des Laserresonators oder der Erzeugung höherer nichtlinearer Effekte wie Selbstphasenmodulation oder Selbstfokussierung
im Lasermedium ist hoch. Daher werden deren Verstärkung nur in einem separaten System
vorgenommen. Mit der Erfindung der CPA-Technologie (CPA: Chirped Pulse Amplification) von Strickland und Mouron im Jahre 1985 [46] ist dies möglich geworden. Auf der
Basis der Verstärkung gestreckter Impulse beruhen verschiedene optische Verstärkertypen
wie der Multipass [47], der regenerative [48] und der parametrische optische Verstärker [49].
Im Folgenden wird die Funktion eines optischen regenerativen Verstärkers zur Verstärkung
von Femtosekundenimpulsen eines Ti:Sa-Laseroszillators dargestellt.
2.2.1 Regenerative optische Verstärkung
Abbildung 2.13: Schematische Darstellung des CPA - Prinzips.
Das Grundprinzip der CPA liegt in der zeitlichen Streckung des zu verstärkenden Lichtimpulses vom Femtosekundenzeitbereich auf einige Pikosekunden. Hierfür werden dispersive
Elemente, wie z.B. ein Prismen- oder Gitterkompressor verwendet. Die Wahl der Gitterbzw. Prismenparameter hängt von der spektralen Verteilung der zu verstärkenden Impulse
ab. Üblicherweise wird eine zusätzliche positive Dispersion induziert. Nach der Verstärkung
wird eine zeitliche Kompression der Impulse vorgenommen.
In einem regenerativen Verstärker erfolgt die Verstärkung bei jedem Umlauf des gestreckten
24
2 Theoretische Grundlagen
Impulses durch einen optisch gepumpten Ti:Sa-Kristalls innerhalb einer Resonatoranord(n)
nung. Die Energiedichte Jout
im n-ten Durchgang kann über die rekursive Gleichung von
Frantz und Nodvik berechnet werden [50]:
(n)
Jout
!
= Jsat ln 1 +
!
(n)
g0
exp
!
(n)
Jin
Jsat
"
""
−1
(2.14)
Dabei bezeichnet Jin die Eingangsenergiedichte, Jsat die Sättigungsdichte des Lasermaterials und g0 die Kleinsignalverstärkung. Es gilt für die Kleinsignalverstärkung:
(n)
g0
= exp
!
(n)
Jsto
Jsat
"
(2.15)
Mit Jsto als die im Verstärkermedium gespeicherte Energiedichte. Für diese gilt:
(n)
Jsto = η
α E p λp
A λs
(2.16)
Mit Ep als Pumpimpulsenergie, A als Einstrahlfläche, α als Absorptionskoeffizient des Lasermediums, η als Konversionseffizienz, λp als Pumpwellenlänge und λs als Signalwellenlänge.
Es gilt für die Sättigungsenergiedichte JSat :
Jsat =
hc
λs σ
(2.17)
Mit h als Plancksches Wirkungsquantum, c der Lichtgeschwindigkeit, λs als Wellenlänge
des zu verstärkenden Impulses und σ als Wechselwirkungsquerschnitt.
Die Gl. (2.14) beschreibt den Energiegewinn des Impulses beim n-ten Durchgang durch das
aktive Lasermedium, analog zu der Verstärkung innerhalb eines Laserresonators. Jedoch
ist hierbei die Anzahl der Durchgänge des Laserimpulses und wichtiger noch die Anzahl der
Impulse innerhalb des Resonators geringer. Während eines Verstärkungsprozesses befindet
sich im Verstärker nur ein Laserimpulse und durchläuft das Lasermedium nur 10 - 15 mal.
Damit ist der Energieübertrag auf einen Laserimpuls höher als in einem Laseroszillator der
mit 80 Mhz betrieben wird. Typische Wiederholraten von Verstärkersystemen sind daher
einige Kilohertz.
In Abb. 2.14 ist die simulierte Ausgangsenergiedichte nach n Umläufen, berechnet mit den
Parametern des Spitfire PRO XP, dargestellt. Die Verluste des Resonators sowie die Fokusradien sind abgeschätzt. Alle genutzten Größen sind im Anhang in Tab. 7.1 aufgelistet.
Die berechnete Ausgangsimpulsenergie Eout erreicht nach 10 Umläufen ihren maximalen
Wert von 1077 µJ, dem gegenüber steht die gemessene mit 1080 µJ. Die berechneten Impulsenenergie für Umläufe < 8 zeigen eine starke Diskrepanz zwischen Theorie und den realen
Werten. Die gemessene Verstärkungskurve ist flacher als die berechnete. Eine Variation der
25
2 Theoretische Grundlagen
Fitparameter führt zu keinem besseren Erfolg. Dies mag an der ungenügenden Information
über das Lasermedium liegen, da die Dotierung des Kristalls nicht bekannt ist, daher eine
Abschätzung der Konversionseffizienz η und vor allem des Wechselwirkungsquerschnitts σ
schwierig ist.
1200
Simulation
Messung
Impulsenergie (µJ)
1000
800
600
400
200
0
2
4
6
8
10
12
14
Anzahl der Umläufe
Abbildung 2.14: Vergleich der berechneten zur gemessenen Ausgangsimpulsenergie als
Funktion der Umlaufanzahl. Für kleine Umlaufzahlen ist eine Große Diskrepanz zwischen Theorie und Messung zu erkennen.
Aus dem Verhältnis der Eingangsenergiedichte Jin zur Sättigungsenergiedichte Jsat lässt
sich die Verstärkung in zwei Regime unterteilen. Im Bereich der Kleinsignalverstärkung
(Jin << Jsat ) ist die Signalverstärkung g0 maximal, jedoch die Konversionseffizienz ǫ gering.
In Sättigung (Jin >> Jsat ) ist die Konversionseffizienz maximal, der Verstärkungsfaktor g0
aber gering. Dies sieht man am Abflachen der simulierten und gemessenen Ausgangsenergie
bei hohen Umlaufzahl.
Die spektrale Verstärkungsbandbreite wird durch das sogenannte „Gain Narrowing“ eingeschränkt. Das spektrale Maximum der Signalwelle erfährt durch eine hohe Verstärkung,
wie sie bei Jin >> Jsat auftritt, eine höhere Verstärkung als die spektralen Flanken. Dies
führt dazu, dass die spektralen Randbereiche des verstärkten Impulses im Vergleich zum
Maximum abnehmen. Dies führt zu einer Verringerung der spektralen Breite und damit
auch zu einer Erhöhung der Impulsdauer. Um diesem Effekt vorzubeugen, kann im Strecker
eine Maske [51] oder ein dielektrischer Filter im Resonator [52] verwendet werden, um die
hochintensiven Spektralanteile herauszuselektieren.
26
2 Theoretische Grundlagen
2.3 Optische Parametrische Verstärkung
Seit der Entwicklung des parametrischen Verstärkers im Jahre 1968 [53] sind OPA - Systeme
(engl.: Optical Parametric Amplification: OPA) in einem steten Designwandel, da vor allem
die Laseroszillatoren durch neue Techniken und Materialen immer küzere Laserimpulse generieren können [23, 24, 31]. Hinzu kommt die Weiterentwicklung der CPA - Systeme, die
die Oszillatorimpulse auf bis zu Petawatt - Spitzenleistungen verstärken können [54–56].
So ist es zum einen möglich, spektral sehr breitbandige Impulse zu generieren und zum
anderen eine gute Durchstimmbarkeit der Spektralkomponenten zu gewährleisten [7, 8]. Es
können Lichtimpulse mit einer Wellenlänge vom nahen UV - bis in den Terahertzbereich
in einem einzigen optischen parametrischen Verstärker erzeugt werden. Die Erzeugung von
Impulsen mit einer großen spektralen Halbwertsbreite und damit einer kurzen Impulsdauer
ist mehrfach demonstriert worden [7, 57–59].
Der physikalische Grundgedanke hinter der parametrische Verstärkung ist, optische nichtlineare Viel-Photonen-Wechselwirkungen bei Transmission durch ein speziell für die Applikationen hergestellten nichtlinearen Kristall dazu zu nutzen, die Energie einer sogenannten
hochenergetischen Pumpwelle in eine spektral breitbandige Signalwelle zu überführen. Dadurch ist es möglich verschiedene Spektralbereiche zu verstärken. Im Folgenden werden die
nichtlinearen Wechselwirkungen sowie die Grundlagen eines duchstimmbaren optischen
Verstärkers behandelt.
2.3.1 Nichtlineare Optik
Die nichtlineare Optik befasst sich mit der Wechselwirkung elektromagnetischer Wellen
mit Materie bei hohen elektrischen Feldstärken in der Größenordnung des elektrischen
Feldes, das durch das Atompotential auf die gebundenen Elektronen wirkt (> 108 V/m). Die
Wechselwirkung zwischen dem äußeren elektromagnetischen Lichtfeld und der im Material
induzierten Polarisation kann dann einen nichtlinearen Zusammenhang zeigen.
27
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.15: Beispiel der energetischen Übergänge bei linearen und nichtlinearen Wechselwirkungen zwischen Licht und Materie. Mit ωi als Anregungskreisfrequenz und ωe als Emissionskreisfrequenz. a) Lineare Elektronenanregung.
b) Nichtlineare Elektronenanregung.
In der linearen Optik führt eine nichtresonante Wechselwirkung eines Lichtfeldes mit einem
Elektron zu einer Anregung in einen energetisch höheren virtuellen Zustand. Dies ist ein
kurzlebiger energetischer Zustand, der nicht als Lösung der Schrödingergleichung existiert.
Zerfällt dieser Zustand wird die Energie im Form von elektromagnetischer Strahlung freigesetzt. Die Energiedifferenz zwischen dem angeregten Zustand und dem Grundzustand
entspricht genau der Energie der Anregung.
Ist die Feldamplitude mehrere Größenordnungen höher, wie es z.B. in Femtosekundenimpulsen der Fall ist, so kann das Elektron auf einen noch höheren virtuellen Zustand befördert werden. Im Photonenbild entspricht dies einem Viel-Photonen-Prozess. Das Elektron
nimmt nicht nur die Energie eines, sondern mehrerer Photonen auf. Das vom Elektron
emittierte Photon besitzt eine Photonenenergie die der Superposition der einzelnen Anregungsenergien entspricht. Damit hat es eine höhere Frequenz als ein einzelnes Anregungsphoton. Dies ist ein stark abstrahiertes Beispiel für einen nichtlinearen Prozess.
Mathematisch werden diese Effekte im weiteren über die nichtlineare differentielle Maxwell
- Gleichung (siehe Gl.(2.18)) beschrieben:
∂2 1 ~
∂2
∂2 ~
~ + χ(2) E
~ 2 + χ(3) E
~ 3 + c.c.)
(χ(1) E
E
−
E
=
µ
ǫ
0
0
∂~r2
∂t2 c2
∂t2
(2.18)
~ 3 + c.c.)
~ 2 + χ(3) E
~ + χ(2) E
P~ := ǫ0 (χ(1) E
(2.19)
mit
Wie in Gl.(2.19) zu sehen, muss für die Beschreibung nichtlinearer Prozesse die Materialpolarisation P~ in einer Potenzreihe entwickelt werden, da bei hohen Lichtintensitäten
die höheren Ordnungen des Suszeptibilitätstensors χ(n) an physikalischer Bedeutung ge-
28
2 Theoretische Grundlagen
winnen. Die Suszeptibilität gibt die optischen Materialeigenschaften und die Kopplung
zwischen Licht und Materie wieder [60].
Der χ(1) - Term beschreibt optische Prozesse die linear mit der Feldstäke der elektromagnetischen Welle skalieren, wie z.B. die Lichtbrechung oder Beugung.
Abbildung 2.16: Energieschema der nichtlinearen Drei-Photon-Wechselwirkung zwischen
Photonen der Frequenz ω und Materie. a) Differenzfrequenzerzeugung.
b) Zweite - Harmonische - Erzeugung. b) Summenfrequenzerzeugung.
Die χ(2) - Effekte sind die sogenannten Drei-Photonen-Wechselwirkungen. Dazu zählen die
Summenfrequenzbildung (SFG: Sum Frequency Generation), die Erzeugung der zweiten
oder höheren Harmonischen als Sonderfall der SFG (SHG: Second Harmonic Generation)
und die Differenzfrequenzerzeugung (DFG: Difference Frequency Generation).
χ(3) - Prozesse sind z.B. die Selbstphasenmodulation bzw. der Kerr-Effekt, sowie VierPhotonen-Wechselwirkungen.
2.3.2 Drei-Photonen-Wechselwirkung: Differenzfrequenzerzeugung
Die Differenzfrequenzerzeugung (DFG) nimmt eine wesentliche Rolle in der parametrischen
Verstärkung ein. Höhere Nichtlinearitäten führen zu einer Verringerung der Energiekonversion und Stabilität der DFG.
29
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.17: Schematische Darstellung des Energieübertrags von der Pumpwelle ωp auf
die Signal- ωs und Idlerwelle ωi bei der DFG. Die Breite der Pfeile gibt
die Energiemenge der jeweiligen Lichtwelle an.
In einem OPA findet eine Energietransaktion von einer hochenergetischen Pumpwelle mit
der Trägerfrequenz ωp und Wellenvektor ~kp zu einer spektral breiten sogenannten Seedwelle
der Frequenz ωs und dem Wellenvektor ~ks statt. Bei dieser Wechselwirkung entsteht, aufgrund der zur erfüllenden Energie- und Impulserhaltung, eine niederenergetische Idlerwelle
mit der Trägerfrequenz ωi und dem Wellenvektor ~ki (siehe Abb. 2.18).
h̄ωp = h̄ωs + h̄ωi
ω p > ωs > ωi
(2.20)
h̄~kp = h̄~ks + h̄~ki
~kp > ~ks > ~ki
(2.21)
Abbildung 2.18: Schematische Darstellung der Erhaltungssätze der Drei-PhotonenWechselwirkung in einem nichtlinearen Kristalls. a) Darstellung der Energieerhaltung. b) Darstellung der Impulserhaltung bei nichtkollinearer Anordnung. c) Darstellung der Impulserhaltung bei kollinearer Anordnung.
30
2 Theoretische Grundlagen
In Abb. 2.18 b)/c) ist die Impulserhaltung bei einer kollinearen und nichtkollinearen Anordnung von Seed- und Pumpstrahl dargestellt. Die Impulserhaltung ist für den parametrischen Verstärkungsprozess von besonderer Bedeutung, wird daher zu einem späteren
Zeitpunkt genauer erläutert.
Abbildung 2.19: Darstellung der zeitlichen Überlagerung zwischen Pumpwelle und gechirpten Weißlicht. Je nach relativer Verzögerung wird ein Spektralbereich des
Weißlichts mit der Pumpwelle überlagert.
Die Interaktion zwischen dem Signal- und Pumpstrahl findet nur statt, wenn die beiden Impulse zeitlich und räumlich im Material überlagern. Die zeitliche Überlagerung ist dabei von
besonderer Bedeutung, da diese nicht nur eine grundsätzliche Notwendigkeit für den Prozess darstellt, sondern auch für eine Selektion des spektralen Verstärkungsbereichs genutzt
wird. Typischerweise besteht das zu verstärkende Signal aus einem Weißlichtkontinuum,
welches durch nichtlineare Effekte dritter Ordnung, wie z.B. der Selbstphasenmodulation,
in einem Material mit hoher Zerstörschwelle (z.B. Saphir oder YAG) erzeugt werden kann.
Die Spektralanteile des Kontinuums sind zeitlich voneinander getrennt, welches eine Konsequenz der positiven Dispersion während der Weißlichterzeugung ist. Die Impulsdauer der
Pumpwelle ist im Vergleich zu der des Weißlichts kurz, daher werden nur kleine Spektralbereiche verstärkt. Der spektrale Verstärkungsbereich kann über eine zeitliche Verschiebung
des Signals relativ zum Pumpstrahl verändert werden (siehe Abb. 2.19).
Parametrische Verstärkung
Zur Beschreibung des parametrischen Verstärkungsprozesses in der Zeitdomäne werden
hier die gekoppelten nichtlinearen Wellengleichungen verwendet. Aus diesen werden, unter Verwendung sinnvoller Randbedigungen, analytische Lösungen der Verstärkung G bei
niedriger und hoher Verstärkung hergeleitet.
Im Folgenden wird angenommen, dass es sich bei den wechselwirkenden Lichtwellen um
31
2 Theoretische Grundlagen
linear polarisierte ebene Wellen handelt, die in z-Richtung propagieren. Es gilt für den Fall
der Drei-Photonen-Wechselwirkung zwischen der Signal-, Pump- und Idlerwelle folgende
Beschreibung:
%
#
E(z, t) = 1/2
X
l
Al (z, t) exp(i(ωl t − kl z))
(2.22)
Wobei l die Werte s(Signal), p(Pumpwelle) und i(Idlerwelle) annimmt. Die nichtlineare
Polarisation zweiter Ordnung P (2) (z, t) innerhalb des Materials hat folgende Form [35]:
P (2) (z, t) = ǫ0 def f [As Ai exp(i(ωp − (ks + ki )z)) + Ap A∗s exp(i(ωi − (kp − ks )z))
+ Ap A∗i exp(i(ωs − (kp − ki )z)) (2.23)
Aus der Maxwell-Gleichung (Gl.(2.18)), mit der Randbedigung einer langsam variierenden
Amplitude (slowly varying amplitude approximation : d2 A/dz 2 << 2k(dA/dz)) und bei Vernachlässigung höherer Nichtlinearitäten ergibt sich folgende Differentialgleichung [61, 62]:
1 dE
i ∂2k ∂2E
µ0 c ω (2)
dE
+
−
= −i
P exp(ikp z)
2
2
dz
vg dt
2 ∂ω ∂t
2n
(2.24)
Aus dieser lassen sich die gekoppelten Gleichungen für die Pump-, Idler- und Signalwelle
herleiten:
def f ωp
dAp
1 dAp
i ∂ 2 k p ∂ 2 Ap
+
−
= −i
Ai As exp(i∆k z)
2
2
dz
vgp dt
2 ∂ω ∂t
np c
def f ωi ∗
dAi
1 dAi
i ∂ 2 k i ∂ 2 As
+
−
= −i
As Ap exp(−i∆k z)
2
2
dz
vgi dt
2 ∂ω ∂t
ni c
def f ωs ∗
dAs
1 dAs
i ∂ 2 k s ∂ 2 As
+
−
Ai Ap exp(−i∆k z)
= −i
2
2
dz
vgs dt
2 ∂ω ∂t
ns c
(2.25)
(2.26)
(2.27)
Darin ist ∆k = kp − ks − ki die Phasenfehlanpassung und def f der effektive nichtlineare
Koeffizient, welcher sich aus den Parametern der interagierenden Wellen ergibt [63].
Mit der Annahme, dass kein Abbau der Pumpleistung während des parametrischen Prozesses auftritt (no-pump-depletion approximation : Ap = konstant), folgt für die Lösung bei
einer schwachen parametrischen Verstärkung des Signals (small-gain-regime (SGR) [63]):
Gsg (z) =
Γ2
Is (z)
== 1 + 2 sinh2 (g z)
Is0
g
32
(2.28)
2 Theoretische Grundlagen
mit Is0 als Eingangsintensität der Signalwelle, Is ∝ A2s als Signalintensität nach der Verstärkung und dem Verstärkungskoeffizienten:
g=
mit
2
Γ =
s
Γ2
−
∆k
2
2
2 ωp ωi ωs d2ef f Ip
n p ni n s c 3
(2.29)
(2.30)
Im Fall perfekter Phasenanpassung (∆k = 0, g = Γ) und einer hohen Verstärkung (Γz >> 1)
(large-gain approximation (LGA) [64]) gilt:
Glg (z) = 1/4 exp(2Γz)
(2.31)
Beide Näherungen zeigen, dass die parametrische Verstärkung mit der Länge des Kristalls
skaliert, ob nun exponentiell wie bei der LGA oder sinh-förmig wie im SGR. Die Eigenschaften des Materials, wie die Dispersionsrelation und ihre höheren Ordnungen sowie die
Nichtlinearität, sind weitere entscheidende Faktoren für die parametrische Verstärkung.
2.3.3 Phasenanpassung
Die Phasenanpassungsbedingung folgt direkt aus der Impulserhaltung, aber auch aus den
hergeleiteten gekoppelten Differentialgleichungen. Diese hat nicht nur einen großen Einfluss
auf die Verstärkung, sondern auch im Besonderen auf die spektrale Verstärkungsbandbreite
und die spektrale Durchstimmbarkeit der Signalwelle.
Abbildung 2.20: Darstellung der nichtkollinearen Phasenanpassung mit denen an der Wechselwirkung beteiligten Photonen als Vektoren im Bezug auf die optische
Achse des Kristalls.
In Abb. 2.20 ist die allgemeine Wellenvektorgeometrie dargestellt. Die Winkel α und β
sind die nichtkollinearen Winkel. Bei einer kollinearen Anordnung gilt: α = β = 0 . Aus
33
2 Theoretische Grundlagen
experimentellen Gründen ist der Winkel α zwischen Signal- und Pumpwelle konstant. Der
Winkel β zwischen Signal- und Idlerwelle ist jedoch eine Funktion der Signalkreisfrequenz
ωs : β = β(ωs ). Projiziert man die Signal- und Idlerwellenvektoren auf die Ausbreitungsrichtung der Pumpwelle und nimmt an, dass die spektrale Verteilung des Pumpstrahls im
Verhältnis zum Superkontinuum des Signals monochromatisch ist, so lassen sich aus der
Impulserhaltung folgende zwei Bedingungen für die Phasenfehlanpassung angeben:
∆k = kp − ks cos(α) − ki cos(β)
;
ki sin(β) = ks sin(α)
(2.32)
Aufgrund des spektral breitbandigen Weißlichtkontinuums ist es sinnvoll, die Phasenanpassung in höheren Ordnungen der Signalkreisfrequenz ωs zu untersuchen. Entwickelt man
Gl.(2.21) in einer Taylorreihe, so ergibt sich folgender Ausdruck [65]:
∆k = ∆k0 +
δ∆k
1 δ 2 ∆k
∆ωs2 + c.c.
∆ωs +
δωs
2 δωs2
(2.33)
mit ∆ωs = ωs0 − ωs .
Im Fall von ∆~k = 0 ist die parametrische Verstärkung maximal und wächst exponentiell mit der Länge des Verstärkermediums. Ist jedoch ~k =
6 0, so lässt sich eine maximale
Phasenfehlanpassung angeben[66, 67]:
|∆~klc | ≤ π
(2.34)
mit der lc als kritischer Kristalllänge.
Um eine maximale Energiekonversion von der Pump- auf die Signalwelle zu erreichen, muss
jeder Ordnungsterm in Gl.(2.33) minimiert werden. Im Folgenden wird ausschließlich der
Fall der nichtkollinearen Anordnung von Pump-, Seed- und Idlerstrahl behandelt. Der Unterschied zur kollinearen Anordnung liegt nur in der zusätzlichen Winkelabhängigkeit und
den Vorteilen die sich bei der Betrachtung des ersten Ordnungsterms noch genauer zeigen.
Nullte Ordnung der Phasenfehlanpassung
Für die nullte Ordnung der Phasenfehlanpassung in Gl. (2.33) gilt:
∆k0 = kp − ks0 cos α − ki0 cos β = np ωp − ns0 ωs0 cos α − ni ωi0 cos β = 0
(2.35)
Die Gleichung (2.35) ist erfüllt, wenn der parametrische Prozess innerhalb eines Materials mit passender Dispersionsrelation n(ω) erfolgt. Beispielsweise ist im Fall der SHG
(ωs0 = ωi0 = 2 ωp ) folgende Materialvoraussetzung gegeben: np = ns0 .
Im Allgemeinen steigt der Brechungsindex für isotrope Medien2 als Funktion der Frequenz,
2
Material ohne eine ausgezeichnete optische Achse
34
2 Theoretische Grundlagen
unabhängig von Polarisation oder Einfallswinkel eines einfallenden Lichtstrahls, streng monoton an (np > ns > ni ). Eine Anpassung des Brechungsindex wäre so nicht möglich. Dies
ist jedoch für Kristalle mit einer (uniaxial) oder zwei (biaxial) optischen Achsen anders.
Diese werden auch als optisch nichtlineare Kristalle bezeichnet. Ein gängiges nichtlineares uniaxiales Material ist Betabariumborat (β − BaB2 O4 oder BBO), ein Beispiel für ein
biaxiales Medium ist Lithiumtriborat (LBO).
Bei diesen Materialien ist der Brechungsindex bzw. die Polarisierbarkeit des Materials
abhängig von der Polarisation des Lichts und dem Winkel des Wellenvektors relativ zur
optischen Achse. Deutlicher wird dies anhand des Brechungsindexellipsoiden für einen uniaxialen Kristall(siehe Abb. 2.21).
Abbildung 2.21: Darstellung des Brechungsindexellipsoiden für einen uniaxialen Kristall.
(no : Ordentlicher Brechungsindex; ne : Außerordentlicher Brechungsindex;
θ: Winkel zwischen Wellenvektor ~k und der optischen Achse)
Wie in Abb. 2.21 zu sehen, besitzt ein uniaxialer Kristall einen ordentlichen (no ) und einen
außerordentlichen (ne ) Brechungsindex. Für den außerordentlichen Brechungsindex ne gilt:
ne = ne (θ). Ein in Richtung des Wellenvektors ~k einfallendes linear polarsiertes Lichtfeld
schwingt in der durch die beiden Vektoren ne /no aufgespannten Ebene.
Über die Variation vom Winkel θ des Lichtwellenvektors zur optischen Achse des nichtlinearen Kristalls kann ne (θ) verändert werden, sodass Gl.(2.35) minimiert wird. Es gilt für
den außerordentlichen Brechungsindex [63]:
no ne
ne (θ) = p
2
(no sin2 θ + n2e cos2 θ)
(2.36)
mit no und ne als Brechungsindizes der ordentlichen und außerordentlichen Achse bei
35
2 Theoretische Grundlagen
θ = 90◦ .
Abhängig von der Polarisation der Lichtwellen wird bei der Phasenanpassung zwischen
Typ-I und Typ-II unterschieden. Hinzu kommt das Verhältnis des ordentlichen zum außerordentlichen Brechungsindex, das entweder negativ (no > ne ) oder positiv (no < ne ) sein
kann. In der nachfolgenden Tabelle sind die verschiedenen Kombinationsmöglichkeiten für
einen uniaxialen Kristall angegeben.
Typ-I
Typ-II
positiv uniaxial (no < ne ) negativ uniaxial (no > ne )
es + ei → op
os + oi → ep
os + ei → op
os + e i → ep
Tabelle 2.2: Kombinationsmöglichkeiten für die Phasenanpassung in einem uniaxialen
Kristall.(ox : Polarisation entlang der ordentlichen Achse; ex : Polarisation entlang der außerordentlichen Achse; x: i:Idlerwelle, s:Signal, p:Pumpwelle)
Die Typ-I Phasenanpassung wird für eine spektral breitbandige Verstärkung gewählt, wohingegen Typ-II zu einer spektralen Durchstimmbarkeit führt [8].
In Abbildung 2.22 ist die Phasenanpassung anhand des Brechungsindexellipsoids eines
negativ uniaxialen Kristalls schematisch dargestellt. Es ist zu sehen, dass durch die richtige Wahl des Phasenanpassungwinkels θm der außerordentliche Brechungindex n2,e des
hochfrequenten Pumpstrahls (blau) gleich dem ordentlichen Brechungsindex n1,o des niederfrequenten Signals (rot) ist. Betrachtet man den positiven Halbraum, so gibt es nur
einen Überlappungspunkt des ordentlichen und außerordentlichen Brechungsindex beider
Strahlen.
36
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.22: Schematische Darstellung der Phasenanpassung nullter Ordnung. Zu sehen
ist der ordentliche (o) und außerordentliche (e) Brechungsindexellipsoid
eines negativ uniaxialen Kristalls für eine hochfrequente(blau;n2 ) und eine
niederfrequente (rot;n1 ) Lichtwelle. θm stellt den Winkel dar, bei dem die
Phasenanpassungsbedingung erfüllt ist.
In Abbildung 2.23 ist die Phasenanpassung bei einer kollinearen SHG, mit einer Zentralwellenlänge von λ0 = 800 nm, dargestellt. Als frequenzverdoppelndes Material wird ein
negativ (ne < no ) uniaxialer BBO - Kristall Typ-I gewählt 3 . Die Abbildung zeigt, dass
für einen Phasenanpassungswinkel von θm = 29.02◦ der außerordentliche Brechungsindex
ne bei 400 nm gleich dem ordentlichen Brechungsindex no bei 800 nm ist. Die Phasenfehlanpassung ist hierbei minimal (∆k0 = 0). Je größer der spektrale Abstand zur optimierten
Wellenlänge, in diesem Fall der Zentralwellenlänge, desto größer ist die Phasenfehlanpassung für der spektralen Komponenten. Es tritt keine effiziente Frequenzverdopplung mehr
auf, wenn der in Gl.(2.34) angegebene kritische Wert überschritten wird. Die Phasenanpassung führt daher nicht nur zur Optimierung der Konversionseffizienz, sondern auch zu
einer Begrenzung der spektralen Konversions- bzw. Verstärkungsbandbreite.
3
Die Sellmeier-Koeffizienten zur Berechnung der Brechungsindizes sind unter [68] zu finden.
37
2 Theoretische Grundlagen
1.90
θm = 29.02°
α = β = 0°
Brechungsindex (a.u.)
1.85
1.80
1.75
no(800nm) = ne(400nm)
ne
1.70
no
1.65
1.60
200
400
600
800
1000
1200
Wellenlänge (nm)
Abbildung 2.23: Brechungsindexverlauf eines negativ uniaxialen BBO-Kristalls Typ-I als
Funktion der Signalwellenlänge. Für einen Phasenanpassungswinkel θm =
29.02◦ ist der ordentliche Brechungindex n0 bei einer Signalwellenlänge
von 800 nm gleich dem außerordentlichen Brechungsindex ne bei 400 nm.
Die nullte Ordnung der Phasenfehlanpassung einer kollinearen SHG wäre
damit erfüllt.
Eine nichtkollineare Anordnung der Pump-, Signal- und Idlerwelle führt zu weiteren Winkelfreiheitsgraden (α; β ), die zu einer Optimierung der Phasenanpassung genutzt werden
können. Vom praktischen Standpunkt aus gesehen kann nur der Winkel α zwischen Signalund Pumpstrahl verändert werden, wohingegen Winkel β sich für die Idlerwelle aus der
Impulserhaltung ergibt. Die Auswirkung auf die Phasenanpassung nullter Ordnung hinsichtlich des Phasenanpassungwinkels für die SHG ist in Abb. 2.24 und für die DFG in
Abb. 2.25 dargestellt.
Wie in Abb. 2.24 zu sehen, nimmt die Steigung der Kurve des Phasenanpassungsiwnkels
θm als Funktion der Wellenlänge ab. Eine Schlussfolgerung daraus ist eine spektral breitbandigere Phasenanpassung bei α = 3◦ . Ab 600 nm bis in den infraroten Spektralbereich
macht sich dieser Effekt am stärksten bemerkbar.
In Abb. 2.25 ist die Auswirkung der nichtkollinearen Strahlanordnung auf die parametrische Verstärkung dargestellt. Der Phasenanpassungwinkel θm nimmt über den sichtbaren
Spektralbereich Werte zwischen 22◦ - 28◦ an. Eine vollständige Verstärkung des Spektralbereichs von (500 - 1000) nm ist bei einer kollinearen Anordnung nicht möglich. Nur nahe
dem Entartungspunkt (λs = 2λp = 800 nm) findet sich ein schmallbandiger Bereich, indem
der Phasenanpassungswinkel identisch ist. Wird der nichtkollineare Winkel erhöht, flacht
vorallem die Kurve im sichtbaren Spektralbereich ab und kann auf einen Bereich von +/- 1◦
38
2 Theoretische Grundlagen
Phasenanpassungswinkel (°)
um einen Phasenanpassungswinkel von θm = 30◦ bei α = 3◦ reduziert werden. Damit wäre
durch die nichtkollineare Anordnung eine spektral breitbandige Verstärkung im sichtbaren
Spektralbereich möglich.
80
75
70
65
60
55
50
45
40
35
30
25
20
15
400
α = β = 0°
α = β = 1°
α = β = 3°
600
800
1000
1200
1400
Wellenlänge (nm)
Abbildung 2.24: Theoretische Berechnung des Phasenanpassungswinkel θm bei Phasenanpassung nullter Ordnung (∆k0 = 0) für eine nichtkollineare SHG in einem
negativ uniaxialen BBO-Kristall Typ-I. Zu sehen ist θ als Funktion der
Wellenlänge und für verschiedene nichtkollineare Winkel α.
39
2 Theoretische Grundlagen
Phasenanpassungswinkel (°)
55
50
α = 0°
α = 1°
α = 2°
α = 3°
α = 3.7°
α = 5°
λp = 400nm
45
40
35
30
25
500
600
700
800
900
1000
Wellenlänge (nm)
Abbildung 2.25: Theoretische Berechnung der Phasenanpassung bei einer nichtkollinearen
DFG in einem negativ uniaxialen BBO-Kristall Typ-I. Zu sehen ist θ als
Funktion der Wellenlänge und für verschiedene nichtkollineare Winkel α
bei einer Pumpwellenlänge von λp = 400 nm.
Höhere Ordnungen der Phasenfehlanpassung
Die erste Ordnung der Phasenfehlanpassung, auch GVM genannt (GVM: Group Velocity Mismatch), beschreibt die räumliche und zeitliche Trennung der am Verstärkungsprozess beteiligten Spektralkomponenten, aufgrund der spektralen Laufzeitdifferenz. Die
langwelligen Spektralanteile der Signal- und Idlerwelle durchlaufen das Verstärkungsmedium schneller als der kurzwellige Pumpstrahl. Dies führt zur Verringerung des Wechselwirkungsquerschnitts aller Strahlen und der Energiekonversion auf die Signalwelle (siehe Abb.
2.26).
40
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.26: Darstellung der räumlichen Trennung von Signal-, Pump- und Idlerwelle
innerhalb des Verstärkermediums durch die Phasenfehlanpassung erster
Ordnung. Außerhalb des Entartungspunkts (ni 6= ns ) bewegen sich alle
drei Wellen mit unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten durch das
Material, was zur einer räumlichen Trennung führt.
Aus der Reihentwicklung (siehe Gl.(2.33)) ergibt sich für die Phasenfehlanpassung erster
Ordnung:
GV M =
δ∆k
δωs
∆ωs =
vgi
1
1
−
cos(α + β) vgs
∆ωs
(2.37)
mit vgi und vgs als Gruppengeschwindikgeit der Idler- und Signalwelle.
Die Gl.(2.37) zeigt, dass für gegebende Wellenlängenpaare (λs , λi ) nur Freiheitsgrade durch
die nichtkollinearen Winkel α bzw. β gegeben sind. Das ist der entscheidende Vorteil einer
nichtkollinearen Anordnung, da bei α = β = 0 die Phasenanpassung nur im Fall der Entartung (ωs = ωi → ωs = ωp /2) minimiert werden kann. Dies ist schon in der Erläuterung der
Phasenanpassung nullter Ordnung zu sehen. Durch die Nichtkollinearität kann auch die
Phasenfehlanpassung erster Ordnung außerhalb des Entartungspunkts angepasst werden.
Das hat eine erhebliche Erhöhung der Verstärkungsbandbreite zur Folge.
41
2 Theoretische Grundlagen
Abbildung 2.27: Darstellung der räumlichen Trennung von Signal-, Pump- und Idlerwelle
innerhalb des Verstärkermediums durch die Phasenfehlanpassung erster
Ordnung bei nichtkollinearer Strahlanordnung. Durch die Nichtkollinearität wird die räumliche Trennung verringert.
Die zweite Ordnung der Phasenfehlanpassung basiert auf der Gruppengeschwindigkeitsdispersion der Spektralkomponenten. Sie führt, wie bei der Interaktion eines einzelnen Lichtimpulse mit dispersiven Medien, zu einer zeitlichen Ausdehnung der Lichtimpulse durch
unterschiedliche Laufzeiten der Spektralanteile. Daraus resultiert eine räumliche Trennung
der Spektralanteile entlang der Strahlpropagationsachse und damit auch eine Verringerung
der Konversionseffizienz. Dies lässt sich wie folgt beschreiben:
−1
∆k2 = [vgs
tan(α + β) tan(β) + ((vgi cos(α + β))−1 − vs−1 ) · tan(β)2 ] A
mit
A=
λi
λs
+
− (gi + gs )
2π ns vgs 2π ni vgi
∆ωs2
2
(2.38)
(2.39)
wobei gi und gs die Gruppengeschwindigkeiten der Signal- und Idlerwelle darstellen. Auch
in Gl.(2.38) zeigt sich, dass durch richtige Anpassung der nichtkollinearen Winkel, eine
Minimierung der Phasenfehlanpassung vorgenommen werden kann. Deren optimale Werte,
also eine minimale Phasenfehlanpassung, lassen sich wie folgt berechnen [69]:
α = arcsin
!
2 /v 2 )
1 − (vgs
gi
1 + (2 vgs ns λi /vgi ni λs ) + (n2s λ2i /n2i λ2s )
Es gilt für β :
β = arcsin
ns λi
sin α
ni λ s
"1/2
(2.40)
(2.41)
Hiermit sind die theoretischen Grundlagen zum Verständnis der nachfolgenden Experimente gegeben.
42
3 Aufbau und Charakterisierung des
Lasersystems
In diesem Abschnitt werden die wichtigsten Komponenten des in der Einleitung grob vorgestellten Femtosekundenlasersystems im Detail untersucht. Neben dem experimentellen
Aufbau, der Funktionsweise und den Spezifikationen der einzelnen Komponenten werden
die experimentellen Verfahren zur Charakterisierung solcher Systeme, sowie die dazugehörigen Messergebnisse vorgestellt und diskutiert. Die Reihenfolge der vorgestellten Komponenten entspricht deren Position innerhalb der Verstärkette des Lasersystems (siehe Abb.
3.1).
Abbildung 3.1: Schematischer Aufbau des spektral abstimmbaren Lasersystems. Den Ausgangspunkt der Verstärkerkette bildet der Femtosekundenlaseroszillator
(Mai-Tai SP). Die in ihm generierten Lichtimpulse werden im optischen
regnerativen Verstärkersystem (Spitfire Pro XP) mit Hilfe des Pumplasers
(Empower) verstärkt. Der Spitfire Pro XP bietet die Möglichkeit die verstärkten Impulse mit einer Impulsdauer von 120 fs oder 35 fs auszukoppeln.
Hinter dem 35 fs-Ausgang befindet sich ein optischer parametrischer Verstärker (TOPAS-C), der die spektrale Abstimmbarkeit des Systems ermöglicht. Der 120 fs-Ausgang kann für weitere Experimente genutzt werden, hat
aber für diese Arbeit keine Funktion.
43
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
3.1 Laseroszillator: Mai-Tai SP
3.1.1 Funktionsweise und Spezifikationen
Zur Erzeugung ultrakurzer Laserimpulse mit Impulsdauern <50 fs wird ein Titan-Saphir
Oszillator, der Mai Tai SP, verwendet. Dies ist ein aktiv regenerativ modengekoppelter
Festkörperlaser, der über einen integrierten diodengepumpten Nd:YVO4-Laser bei einer
Wellenlänge von 532 nm und einer Lichtleistung von ca. 4 W optisch gepumpt wird. Die
Dioden werden mit einer Stromstärke von 34.2 A betrieben und produzieren dabei eine
Lichtleistung von ca. 30 W.
Der Mai-Tai SP liefert spektral durchstimmbare Lichtimpulse, deren Mittelwellenlänge im
Bereich von 780 nm bis 820 nm variiert werden kann. Die spektrale Halbwertsbreite der
Impulse ist über eine mitgelieferte Software jedoch nur bei einer Mittelwellenlänge von
800 nm zwischen 10 - 60 nm einstellbar. Bei anderen Mittelwellenlängen ist diese auf 10
- 30 nm begrenzt. Der Oszillatorimpulse werden durch einen akustooptischen Modulator
aktiv modengekoppelt. Die Dispersionskompensation geschieht über einen Prismenkompressor innerhalb des Laserresonators.
Der Pumplaser und der Ti:Saphir-Oszillator befinden sich in einem versiegelten Gehäuse
und sind in zwei getrennten Kammern untergebracht. Es existieren keinerlei mechanische
Einstellmöglichkeiten durch den Nutzer, gesteuert wird er ausschließlich über die mitgelieferte Software. Diese enthält Datensätze über die im Werk kalibrierten Stellungen einzelner
beweglicher Komponenten im Oszillator, wie z.B. dem Prismenkompressor oder den Endspiegeln des Resonators, für verschiedene Ausgangsparameter wie z.B. die spektrale Breite
oder die Mittelwellenlänge. Dem Nutzer ist es nur erlaubt die spektralen Eigenschaften
und die Ausgangsleistung (über Variation der Pumpleistung) einzustellen.
Um die Stabilität des Systems zu gewährleisten sind einige Prüfmechanismen vorhanden.
Intern wird die Strahllage mittels einer Vier-Quadranten-Diode, sowie die interne optische
Leistung vom Pumplaser als auch vom Ti:Saphir-Laser über einer Si-Photodiode überprüft. Neben der üblichen Wasserkühlung des Ti:Sa- und LBO-Kristalls ist zusätzlich das
Gehäuse gekühlt, um die Änderung der Resonatortemperatur zu minimieren.
In Tab. (3.1) sind die von Spectra-Physics zur Verfügung gestellten Spezifikationen aufgelistet.
44
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Parameter
Mittlere Ausgangsleistung
Spitzenleistung:
Impulsdauer:
Wellenlänge:
Wiederholrate:
Spektrale Bandbreite:
Strahlqualität M 2 :
Energiestabilität (RMSE: Root Mean Square Error):
Ausgangspolarisation:
Strahldurchmesser(1/e2 ):
Strahllagestabilität:
Spezifikation
>400 mW (bei 800 nm)
>95 kW
< 25 fs bis 100 fs (bei 800 nm)
(780-820) nm
84 MHz ±2 MHz
<12 nm bis >60 nm (bei 800 nm)
<1.1 (T EM00 )
< 0.5% über 8h
horizontal
1.2 mm
< 45 µrad bei 15◦ C über 8h
Tabelle 3.1: Spezifikationen des Mai Tai SP.
3.1.2 Charakterisierung des Mai-Tai SP
Der Mai-Tai SP ist als Seedlaser für das Spitfire Pro XP - Verstärkersystems vorgesehen
(siehe Abb. 3.1), daher werden die Eigenschaften der Lichtimpulse mit einer spektralen
Halbwertsbreiten von ∆λ = 14 nm (120 fs Ausgang Spitfire) und ∆λ = 59 nm (35 fs Ausgang Spitfire) im besonderen Maße untersucht (siehe 3.2).
Untersuchung der spektralen Durchstimmbarkeit:
Vor Beginn des Laserbertriebs wird im Steuerungsprogramm des Mai-Tai SP eine gewünschte spektrale Halbwertsbreite zwischen 10 nm und 60 nm eingestellt. Es wählt automatisch diejenigen Konfiguration, die zu einem stabilen Betrieb führen. Das Spektrum
wird mit einem für den sichtbaren Spektralbereich ausgelegten Spektrometer (Ocean Optics USB4000) vermessen.
In Abb. 3.2 ist die Messung der spektralen Verteilung bei Variation der Pumpleistung von
4.01 W auf 4.31 W dargestellt. Das Experiment dient der Prüfung der internen Stabilitätsregelung im Impulsbertrieb.
45
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
60000
Intensität (a.u.)
Ppump= 4.01W; Pout = 540mW
Ppump= 4.11W; Pout = 480mW
Ppump= 4.21W; Pout = 680mW
Ppump= 4.31W; Pout = 760mW
40000
∆λ(FWHM) = 68nm
20000
0
740
760
780
800
820
840
860
880
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.2: Spektren des Mai-Tai SP bei einer eingestellten Wellenlänge von 59 nm
und unterschiedlichen Pumpleistungen Ppump . Der Mai-Tai SP generiert ein
Spektrum mit einer Halbwertsbreite von ∆λ = 68 nm. Sobald die Pumpleistung auf 4.31 W erhöht wird, kollabiert der Impulsbetrieb. Es wird nur
noch ein kleiner Spektralbereich verstärkt (CW - Betrieb).
Die in der Software eingestellte spektrale Halbwertsbreite von 59 nm wird mit 68 nm weit
übertroffen. Ab einer Pumpleistung von 4.31 W versagt die aktive Modenkopplung. Als
Folge bricht der Impulsbetrieb ein. Eine Verringerung der spektralen Bandbreite und somit einer Erhöhung der spektralen Leistungsdichte ist die Folge. Ein solcher Laserstrahl
könnte optische Komponenten in dem Verstärkersystem beschädigen. Bei der Änderung
der Pumpleistung ist es daher notwendig die Einkopplung zu unterbinden und den Ti:SaOszillator auf seine spektrale Stabilität zu überprüfen.
Im Folgenden wird die spektrale Bandbreite bzw. Halbwertsbreite in Schritten von 5 nm
von ∆λ = 10 nm bis ∆λ = 60 nm durchgefahren, um die Abweichung der eingestellten
spektralen Breite zur tatsächlichen spektralen Breite genauer zu untersuchen (Abb. 3.3
a) ). Die gemessene Ausgangsleistung variiert zwischen 480 - 720 mW (Abb. 3.3 b) ). In zwei
Einstellungen (25 nm, 35 nm) liefert der Mai-Tai SP das gewünschte Spektrum. In allen anderen Einstellungen liefert er eine größere spektrale Bandbreite. Die maximale gemessene
Abweichung beträgt 3 nm.
46
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
60
5
a)
50
4
3
40
2
30
1
20
0
10
10
Ausgangsleistung (mW)
Gemessene spektrale Bandbreite
∆λgemessen - ∆λSoftware
750
Differenz (nm)
∆λgemessen (nm)
70
20
30
40
50
60
20
30
40
50
60
b)
700
650
600
550
500
10
∆λSoftware (nm)
Abbildung 3.3: a) Darstellung der gemessenen spektralen Breite als Funktion der in der
Mai-Tai SP - Software eingestellten spektralen Breite. Mit zunehmender
spektraler Breite wird die Abweichung des resultierenden zum eingestellten
Spektrum größer. Der Mai-Tai SP tendiert dazu, eine größere spektrale
Breite zu erzeugen als eingestellt wurde. b) Die zugehörige Ausgangsleistung
in Abhängigkeit von der spektralen Breite.
Im nächsten Schritt wird eine spektrale Breite von ∆λ = 30 nm gewählt und die Zentralwellenlänge über den gesamten Durchstimmbereich von 780 - 820 nm variiert (siehe Abb. 3.4).
Die Abweichung der spektralen Halbwertsbreite beträgt über den kompletten spektralen
Abstimmbereich ± 1 nm, also 3.33%, und liegt damit im spektralen Auflösungsbereich des
Spektrometers. Dieser Wert ist außerdem akzeptabel, da solche geringen Schwankungen im
späteren Verlauf der Verstärkerkette kaum einen nennenswerten Einfluss auf den Betrieb
haben.
47
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
40000
λ0 = 779nm, FWHM = 30nm
λ0 = 788nm, FWHM = 29nm
λ0 = 798nm, FWHM = 30nm
λ0 = 808nm, FWHM = 31nm
Intensität (a.u.)
30000
λ0 = 819nm, FWHM = 30nm
20000
10000
0
750
760
770
780
790
800
810
820
830
840
850
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.4: Variation der zentralen Wellenlänge bei einer spektralen Bandbreite von
30 nm. Die Abweichung der spektralen Breite beträgt über den gesamten
spektralen Abstimmbereich ± 1 nm.
Laserkennlinie und Leistungsstabilität:
Für diese Messung misst, bei verschiedenen Konfigurationen des Mai-Tai SP, ein Leistungsmessgerät (Spectra-Physics 407A-Powermeter) direkt an dessen Ausgang die Laserleistung.
Zunächst wird eine Laserkennlinie aufgenommen, d.h. die Ausgangsleistung in Abhängigkeit von der Pumpleistung gemessen. Diese gibt nicht nur Aufschluss über die Laserschwelle
des Oszillators, sondern auch über die Güte des Lasers im Bezug auf die Konversionseffizienz der Pump- zur Ausgangsleistung. In Abb. 3.5 ist die Laserkennlinie aufgetragen. Die
Pumpleistung wird schrittweise von 3.16 W auf 4.6 W erhöht. Zusätzlich ist die über die
Photodiode im Resonator gemessene IR-Leistung aufgetragen.
48
1000
1000
750
750
500
500
250
250
0
3.00
IR-Leistung (mW)
Ausgangsleistung (mW)
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
0
3.25
3.50
3.75
4.00
4.25
4.50
Pumpleistung (W)
Abbildung 3.5: Laserkennlinie des Mai-Tai SP. Es fällt auf, dass die Ausgangsleistung geringer als die in der Software angezeigte IR-Leistung ist.
Die Messung ergibt, dass die im Mai-Tai ermittelte IR-Leistung immer größer als die tatsächlich gemessene Ausgangsleistung ausfällt. Verluste bei der Auskopplung des Laserimpulses kann als Grund für die verringerte Leistung ausgeschlossen werden, da direkt am
Laserausgang gemessen wird. Eine falsche Kalibrierung der internen Photodiode oder der
externen Leistungsmessung könnte die Abweichung hervorrufen. Die Laserschwelle liegt in
etwa bei einer Pumpleistung von 3.2 W.
Für die Überprüfung der Leistungsstabilität des Mai-Tai wird die Ausgangsleistung über 7
Stunden, mit einem Messintervall von 1 s, aufgenommen. Die Ergebnisse dieser Langzeitmessung sind in Abb. 3.6 dargestellt.
49
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
4000
Anzahl
3000
Messzeit: 7h
RMSE = 0.13%
2000
1000
0
558
559
560
561
562
563
564
565
Leistung (mW)
Abbildung 3.6: Leistungsstabilitätsmessung des Mai-Tai SP, dargestellt als Histogramm.
Die Messdauer beträgt 7 Stunden bei einem Messintervall von 1 s. Der Mittelwert beträgt <P> = 562.35 mW mit einer Standardabweichung von σ =
0.73 mW. Daraus folgt ein RM SE von 0.13%.
Die gemesssene mittlere Leistung beträgt < P > = 562.35 mW mit einer Standardabweichung von σ = 0.73 mW. Aus diesen Werten lässt sich der mittlere Fehler (RM SE : Root
M ean S quare E rror) über folgende Formel berechnen:
RM SE =
σ
< Pout >
(3.1)
Aus den Messungen ergibt sich ein RM SE von 0.13%, welcher die Spezifikation von <0.5%
erfüllt.
Wie schon erwähnt, ist einer der Vorteile des Mai-Tai SP die spektrale Durchstimmbarkeit.
Bei einer Bandbreite von ≤ 30 nm kann die Zentralwellenlänge von 780 - 820 nm variiert
werden. In Abb. 3.7 ist die Messung der Ausgangsleistung bei Variation der Zentralwellenlänge in 10 nm Schritten dargestellt.
50
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
5.0
900
Pump-Leistung
850
4.8
4.6
800
4.4
750
Pump-Leistung (W)
Ausgangsleistung (mW)
950
4.2
700
Ausgangsleistung
650
4.0
775 780 785 790 795 800 805 810 815 820 825
Zentralwellenlänge (nm)
Abbildung 3.7: Messung der Ausgangsleistung bei Variation der Zentralwellenlänge bei einer spektralen Bandbreite von 30 nm.
Der Mai-Tai SP erreicht im gesamten Durchstimmbereich eine Leistung von >650 mW.
Messung der Impulsdauer:
Die Messung der Impulsdauer und des Spektrums der Lichtimpulse ermöglicht eine Aussage
über die Qualität der Dispersionskompensation innerhalb des Resonators zu treffen. Mit
Hilfe einer Intensitätsautokorrelation (mit einem APE PulseScope Autokorrelator) lässt
sich die Impulsdauer der Mai-Tai Impulse bestimmen. In der Messung wird die spektrale
Bandbreite des Mai-Tai SP von ∆λ = 15 nm bis ∆λ = 60 nm variiert und die dazugehörige
Autokorrelation aufgenommen. Die Messergebnisse sind in Abb. 3.8 dargestellt.
51
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
80
2.00
∆t (fs)
60
1.75
50
1.50
40
30
Abweichung
Gemessene Impulsdauer
Bandbreitenlimitierte Impulsdauer
Abweichung
70
1.25
20
10
10
1.00
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
∆λgemessen (nm)
Abbildung 3.8: Messung der Zeitauflösung des Mai-Tai SP. Gemessene Impulsdauer
(schwarz) für verschiedene spektrale Bandbreiten des Mai-Tai SP. In rot
ist die transformlimitierte Impulsdauer zu sehen. Die Abweichung, als Quotient der gemessenen zur bandbreitenlimitierten Impulsdauer, ist in blau
aufgetragen.
Der Quotient aus gemessener Impulsdauer zur dem Spektrum entsprechenden Impulsdauer
ist in Abb. 3.8 auf der 2. Ordinate aufgetragen. Wie zu erwarten nimmt der Abweichung der
gemessenen Impulsdauer zur Bandbreitenlimitierung bei ansteigender spektraler Bandbreite zu. Die größte Diskrepanz beträgt das 1.8-fache der transformlimitierten Impulsdauer.
Interessant ist die Reproduzierbarkeit der Abweichung bei einer spektralen Breite von ∆λ
= 30 nm. Aus dieser Messung lässt sich die Güte des Laserresonators in Hinsicht auf die
durch dessen optische Komponenten auf den Impuls übertragene Dispersion höherer Ordnung (durch den Auskoppelspiegel, das Lasermedium und die Prismen) beurteilen, welche
in diesem Fall sehr gut ist. Eine zusätzliche Dispersionskompensation lässt sich nur außerhalb des Resonators vornehmen.
M2 - und Strahlprofilmessung:
Das paraxiale Verhalten eines Laserstrahls lässt sich über die Theorie der Gauß’schen Strahlen beschreiben. Der Strahlradius w(z) ist per Definition der Abstand von der Strahlachse
z, bei dem die Intensität auf 1/e2 des Maximums I0 abgesunken ist. Nach Gauß gilt:
w(z) = w0
s
1+
52
z
z0
2
(3.2)
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
mit z0 als Rayleigh-Länge:
z0 =
w02 π
λ
(3.3)
Die Größe w0 gibt den Radius des Strahls im Fokuspunkt, der sogenannten Strahltaille.
Die zur Beschreibung eines Gaußschen Strahls wichtigen Größen sind in Abb. 3.9 skizziert.
Darin stellt Θ den Öffnungswinkel dar, der auch Fernfeldivergenz genannt wird.
Abbildung 3.9: Schematische Darstellung eines Gaußstrahls. (w0 : minimale Strahltaile, R:
Radius, z: Strahlausbreitungsrichtung, Θ: Öffnungswinkel, z0 : Strahltaille)
Die sogenannte Beugungsmaßzahl ist ein Maß für die Qualität eines Strahls. Sie gibt dessen
Fokussierbarkeit, Beugungsbegrenzung und Divergenz an. Ein beugungsbegrenzter Gaußstrahl hat eine Beugungsmaßzahl von M2 = 1. Sie ist wie folgt definiert [28]:
M2 = Θ · w0 ·
π
2λ
(3.4)
Zur Untersuchung der Strahllage wird eine LasercamHR von Coherent benutzt. Die Kamera besitzt einen CCD-Chip mit 1280x1024 Pixel mit einer Pixelgröße von 6.7 x 6.7 µm2 .
Zur Vermessung der Strahldivergenz und des Strahprofils wird eine Fokussierlinse mit einer
Brennweite von 500 mm und dahinter eine Schiene aufgebaut, auf welcher die Kamera in
Zentimeterschritten verschoben wird. So kann der Strahldurchmesser entlang der Propagationsrichtung aufgenommen werden.
53
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Abbildung 3.10: Messung des Strahlprofils des Mai-Tai SP. Das gezeigte Bild entspricht
einer Größe von 4.8 x 2.3 mm2 . Aufgrund des gefalteten Resonators des
Mai-Tai SP ergibt sich ein leichter Astigmatismus, der zu einem elliptischen Strahlprofil führt.
Wie in Abb. 3.10 zu erkennen ist, ist der Strahl des Mai-Tai SP elliptisch geformt. Diese
Form wird durch die gefaltete Kavität im Mai Tai SP erzeugt. Ein fokussierender Spiegel,
der unter einem Winkel getroffen wird, erzeugt einen Astigmatismus (Folglich entstehen
zwei verschiedene Brennpunkte in horizontaler und vertikaler Ebene). Dieser Astigmatismus wird größtenteils durch die Länge des im Brewsterwinkel geschnittenen Ti:SaphirKristall behoben. Trotzdem existieren zwei Fokuspunkte entlang der Propagationsrichtung
(für die horizontale und vertikale Achse). Die M2 - Messung (siehe Abb. 3.11) zeigt, dass
sowohl die x-, als auch die y-Achse innerhalb der Spezifikationen (M2 < 1.2) liegen. Damit
besitzt der Mai-Tai eine nahezu optimale Strahlqualität.
54
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
1.50
Radius X
Radius Y
2
M =w0 Θ0*π/2λ
1.25
w0x=80µm
Θ0x/2=3.33mrad
Strahlradius R (mm)
2
M x=1.04
1.00
w0y=75µm
Θ0y/2=2.93mrad
0.75
2
M y=1.11
0.50
Θ0 /2= atan(R/zFokus)
0.25
Θ0/2
0.00
900
1000
1100
1200
1300
1400
1500
z-Position (mm)
Abbildung 3.11: M2 Messung des Mai-Tai SP. Die x- und y- Achsen werden separat betrachtet und deren Beugungsmaßzahl über die nochmals angegebene Formel berechnet. Der zuvor beschriebene Astigmatismus des Strahls lässt
sich an den unterschiedlichen Divergenzen sowie der Lage und Größe der
Strahltaille für beide Achsen erkennen.
Messung der Wiederholrate:
Die Wiederholrate des Mai-Tai SP spielt für die interne aktive Modenkopplung eine wichtige Rolle. Diese wird intern gemessen und für den akustooptischen Modulator als Ansteuerungssignal verwendet. Der Modulator nutzt die halbe Frequenz, die laut Software einen
Wert von 42.4 MHz hat. Die Messung erfolgt mit einer schnellen Photodiode (APD210 von
Menlo Systems).
55
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
2.5
Wiederholrate: 84.47 MHz+/-0.02 MHz
Intensität (a.u.)
2.0
84 Impulse
0.9948 µs
1.5
1.0
0.5
0.0
-0.5
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Zeit (µs)
Abbildung 3.12: Messung der Repetitionsrate des Mai-Tai SP. Die Wiederholrate des Mai
Tai SP beträgt 84.47 MHz.
Das Messergebnis ist in Abb. 3.12 dargestellt. In einem Zeitintervall von 0.998 µs befinden
sich 84 Impulse, welches einer Wiederholrate von 84.47 MHz±0.02 MHz entspricht. Der Mai
Tai SP erfüllt in diesem Punkt die Spezifikationen.
Aus der Messung lässt sich auch die Impuls-zu-Impulsstabilität abschätzen, die in diesem
Fall einen RMSE von ca. 2.1% ergeben würde. Da für diese Abschätzung nur 84 Impulse zur
Verfügung stehen, ist zu beachten, dass dieser Wert eine geringe statistische Genauigkeit
besitzt und daher nicht aussagekräftig genug ist!
56
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
3.2 Laserverstärker: Spitfire Pro XP
3.2.1 Die Funktionsweise und die Spezifikationen des Spitfire Pro XP
Der Spitfire Pro XP, mit integrierter dualer Strecker- und Kompressor-Einheit, ist ein regenerativer optischer Verstärker. Dieser liefert in Kombination mit einem Femtosekunden
Oszillator und einer hochenergetischen Pumpquelle Lichtimpulse mit einer Impulsenergie im Millijoule-Bereich sowie einer Femtosekundenzeitauflösung (wahlweise <35 fs oder
<120 fs) bei Wiederholrate von einigen kHz.
Als Femtosekunden-Oszillator, der sogenannten Signal-Quelle, wird der Mai-Tai SP von
Spectra-Physics verwendet. Für den Betrieb bei <35 fs liefert der Mai-Tai SP Impulse mit
einer spektralen Halbwertsbreite von etwa 59 nm und für den <120 fs Betrieb von etwa
14 nm.
Als Pumpquelle dient ein diodengepumpter, resonatorintern frequenzverdoppelter Nd:YLF
Festkörperlaser, der Empower-30. Die integrierten Diodenlaserbarren emittieren bei einer
Wellenlänge von 809 nm und dienen als Pumpquelle für den Nd:YLF - Kristall. Dieser
emittiert prinzipiell bei 1047 nm und 1053 nm, wobei der Empower nur die stärkere Emissionslinie bei 1047 nm nutzt. Über einen resonatorinternen LBO-Kristall wird die Emission
auf 523 nm frequenzverdoppelt und anschließend ausgekoppelt.
Der Nd:YLF - Resonator enthält einen akustooptischen Modulator, der als extern einstellbare Güteschaltung dient. Dadurch kann die Impulswiederholrate zwischen 500 Hz und
10 kHz variiert werden. Die Impulsdauern der vom Empower emittierten Impulse betragen
damit ca. 100-350 ns. Die Lichtleistung beträgt bis zu 30 W und ist über die Variation der
Laserdiodenströme, einstellbar. Für den Betrieb des Spitfire Pro XP bei <35 fs wird der
Empower bei einer Wiederholrate von 5 kHz und einer Ausgangsleistung von 22 W betrieben, dies entspricht einem Diodenstrom von 16.0 A. Für den Betrieb bei <120 fs wird ein
Diodenstrom von 16.3 A gewählt, was einer Lichtleistung von 23 W entspricht.
Abhängig von der Wahl der Ausgangsimpulsdauer werden andere Strahlwege für die Streckung des Impulses gewählt. Für ein genaueres Verständnis des Aufbaus und der prinzipiellen Funktionsweise des Spitfire Pro XP wird anhand der Abb. 3.13 zunächst der
Strahlverlauf vom Seed- und anschließend vom Pumpstrahl erläutert.
57
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
""
!
""
!
!
Abbildung 3.13: Schematischer Aufbau des Spitifire Pro XP. (gestrichelte Linie: 120 fs,
durchgezogene Linie: 35 fs; P1-P4: Periskope, PD: Photodiodenpaar, G1G4: Gitter, CM: Hohlspiegel, RR: Retroreflektor, CPD: Photodiode in der
Kavität, L: Linsen, PC: Pockels-Zellen, BS: Strahlteiler, PPS: Poalrisationsdrehendes Periskop, TFP: Interferenz-Strahlteiler, FM: Klappspiegel)
Wie in Abb. 3.13 zu sehen ist, befindet sich der Eingang für den Seedstrahl (rot) an der
oberen Längsseite des Spitfire-Gehäuses. Ein Faraday-Isolator verhindert, dass eventuelle
Rückreflexe in den Seed-Oszillator gelangen und dadurch die Stabilität des Betriebs gefährden.
Der Strecker:
Abhängig vom Betriebsmodus des Spitfire Pro XP wird nun entweder der Strecker für den
<35 fs oder der Strecker für <120 fs genutzt. Ihr Aufbau ist prinzipiell identisch, Unterschiede bestehen nur in der Wahl der Gitter (1800 Linien/mm für <120 fs und 1100 Linien/mm
für <35 fs). Beide bestehen aus einem Periskop (P1/P2), einem drehbaren Gitter (G1/G2),
einem Hohlspiegel (CM1/CM2), einem Photodiodenpaar (PD1/PD2) und einem Rückreflektor (RR) gegenüber dem Hohlspiegel. Der Seed-Strahl gelangt durch eine Öffnung beim
58
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Periskop auf das Gitter, wird dort gebeugt und die +1.(<35 fs) bzw. -1.(<120 fs) - Ordnung der Beugung wird auf dem Hohlspiegel abgebildet. Die Brennweite des Hohlspiegels
entspricht dabei dem Abstand zum Gitter. Anschließend läuft der Strahl auf den Rückreflektor und wird wieder über den Hohlspiegel auf das Gitter geschickt. Das Spektrum ist
nun mit einem leichten Höhenversatz auf dem Gitter abgebildet. Dieser Versatz führt dazu,
dass der Seed-Strahl genau auf das Periskop trifft, wieder in der Höhe versetzt wird und
abermals über das Gitter läuft. So wandert der Seed-Strahl viermal über das Gitter. Ist die
Justage korrekt, ist auf dem Gitter zweimal das Spektrum und zweimal der Punktstrahl
zu sehen (siehe Abb. 3.14).
Durch dieses Verfahren werden die spektralen Anteile des Seed-Strahls räumlich getrennt,
sodass die roten Anteile einen kürzeren optischen Weg als die blauen zurücklegen, was zu
einer Verlängerung der Impulsdauer bis in den Pikosekundenzeitbereich führt. Diese zeitliche Streckung eines Impulses ist die schon vorgestellte CPA - Technik.
Das Photodiodenpaar fungiert als Kontrolleinheit, auf welche die +1./-1. Beugungsordnung
des Gitters abgebildet wird. Nur wenn beide Dioden ein Signal registrieren ist sichergestellt,
dass der Ti:Sa-Oszillator im Betrieb der Modenkopplung läuft und somit keine Schäden an
den Optiken des Verstärkerresonator auftreten können.
Abbildung 3.14: Abbildung der verschiedenen Strahlprofile auf dem Gitter des Stretchers.
Der Impuls wird im Strecker viermal auf das Gitter abgebildet.
Die Verstärker-Kavität:
Nach der Streckung des Oszillatorimpulses wird er über zwei Umlenker, ein Periskop und
einen Einkoppelspiegel zur Verstärker-Kavität geleitet. Die Eingangspolarisation des Seedstrahls ist vertikl, sie erhält durch den Faraday-Isolator eine p-polarsierte Ausrichtung und
wird letztlich durch das Periskop (PPS) wieder auf eine vertikale Polarisation gedreht. So
gelangt er durch ein weiteres Periskop im Brewsterwinkel, welches für vertikal polarisiertes
Licht durchlässig ist, auf die erste Pockels-Zelle (PC1), den sogenannten „Puls-Picker“.
Diese Pockels-Zelle befindet sich noch außerhalb der Kavität. Eine zweite Pockels-Zelle
(PC2) innerhalb des Verstärkeresonators regelt die Impuls Ein- und Auskopplung. Gesteuert werden beide Pockels-Zellen (PC1 und PC2) über eine TDG (Time Delay Generator).
Durch die Pockels-Zelle wird mit Hilfe einer schnell schaltbaren Hochspannung an einem
doppelbrechenden Kristall eine Änderung der Polarisation eines durch diesen propagierenden Impulses erreicht. Die Dauer der Polarisationsdrehung beträgt ca. 10 ns, sodass sichergestellt ist, dass nur ein Impuls in die Kavität gelangt. Betrieben werden beide Zellen mit
einer kHz-Wiederholrate, die über einen „Divider“ von 5 kHz auf beliebige Wiederholraten runtergeregelt werden kann. Auch ein Einzelschussbetrieb mit manueller Auslösung ist
möglich.
59
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Ist die Pockels-Zelle PC1 ausgeschaltet, verbleibt die Polarisation des Impulses vertikal
und er wird über einen Interferenz-Filter (thin film polarizer, TFP) auf einen Strahlbocker
geschickt. Für den Verstärkungsbtrieb wird die Pockels-Zelle PC1 so geschaltet, dass nur
ein Impuls des 84 MHz - Impulszugs in die parallele Polarisation gedreht wird. Damit kann
er durch den TFP transmittieren und gelangt zur zweiten Pockels-Zelle (PC2). Um den
Verstärkungsbetrieb einzuschalten ist es notwendig PC2 zunächst ausgeschaltet zu lassen.
Transmittiert der Strahl durch die ausgeschaltete Pockels-Zelle wird seine Polarisation
nicht verändert. Hinter PC2 ist eine λ/4-Platte und einen Rückreflektor platziert. Durch
die zweifache Transmission durch die λ/4-Platte wird die Strahlpolarisation wieder um 90◦
gedreht. So kann er an der TFP reflektieren und gelangt in den Verstärkerresonator. Dieser
hat eine z-förmige Anordnung, in dessen Mitte sich der 20 mm lange Ti:Sa-Kristall befindet.
Er wird über ein Peltier-Element auf eine Temperatur von -10◦ C gekühlt und über einen
Lufttauscher in einer trockenen Umgebung gehalten. Die Kühlung des Ti:Saphir-Kristalls
kann eine durch den Pumpstrahl induzierte thermische Linse verhindern. Gesteuert wird
die Temperaturregelung über eine TCU (Temperature Control Unit).
Nach einer zweifachen Transmission durch den Kristall hat der Ti:Sa - Impuls eine erste
Verstärkung erfahren und gelangt zurück zur Pockels-Zelle PC2. Damit der Impuls im Resonator verbleibt und weiter verstärkt wird, wird die Pockels-Zelle nun eingeschaltet und
als λ/4-Platte betrieben. Durch die zweifache Transmission durch die PC2 und die λ/4 Platte verbleibt die Polarisation vertikal.
Typischerweise bleibt der Impuls 10-12 Umläufe bis zur maximalen Verstärkung im Resonator, und wird dann ausgekoppelt, indem PC2 ausgeschaltet und die Polarisation durch
die doppelte Transmission ein letztes Mal um 90◦ gedreht wird. Der Zeitpunkt der maximalen Verstärkung kann über das Signal der langsamen Cavity-Photodiode (CPD) ermittelt
werden.
Eine Steurung dieses gesamten Vorgangs ist über eine mitgelieferte Software, sowie der
TDG möglich. Es gibt dort die Möglichkeit das Timing von 3 Kanälen einzustellen: CH1
(für PC1), CH2 und CH3 (beide für PC2). Über die Einstellung von CH1 wird der zu
verstärkende Impuls ausgewählt, über CH2 wird der Einschaltvorgang von PC2 geregelt
(Einkopplung in die Kavität) und über CH3 der Ausschaltvorgang (Auskopplung des verstärkten Impulses).
Der Pumpweg:
Von der Pumpquelle, dem Empower-30, gelangt der Pumpstrahl (grün) über eine Öffnung
an der linken Außenseite (siehe Abb. 3.13) in den Spitifire XP. Über eine λ/2 - Platte wird
die Polarisation des Pumpstrahls an die des Signalimpulses im Verstärker angepasst. Das
Teleskop dient zur Aufweitung und Kollimierung. Über einen 50/50 Strahlteiler (BS) und
zwei Linsen (L1 und L2) wird der Pumpstrahl anschließend in den Ti:Sa-Kristall fokussiert.
Eine beidseitige longitudinale Pumpgeometrie führt zu einem homogenen Pumpprofil. Eine
thermisch induzierte Aberration des Seedimpulses kann so verhindert werden.
Der Kompressor:
60
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Hat der Seedimpuls seine maximale Verstärkung erreicht, wird er aus dem Resonator ausgekoppelt und gelangt über ein Periskop und einem Spiegel-Teleskop zu einem der beiden
Kompressoren, je nach Wahl des Betriebsmodus. Beide sind wie im Strecker bis auf die
Linienzahl und dem Abstand des Gitters zum Rückreflektor gleich aufgebaut. Zunächst
trifft der Strahl auf das Gitter (G3 mit 1800 Linien/mm bzw. G4 mit 1500 Linien/mm).
Das Spektrum wird über einen Retroreflektor (zwei Spiegel im rechten Winkel zueinander)
zurück auf das Gitter geschickt, von dort dann auf ein Periskop (P3 bzw. P4). Auf dem
Gitter sind (analog zu dem Strecker) zwei Beugungsbilder und zwei Punkte zu sehen (siehe Abb. 3.15). So kann die Dispersion vom Strecker und weiteren Transmissionsoptiken
(Ti:Sa-Kristall,Pockels-Zellen) kompensiert werden. Eine vollständige Kompensation der
Dispersion höherer Ordnung (TOD, etc.) ist jedoch nicht möglich.
Abbildung 3.15: Abbildung der Strahlprofile auf dem Gitter des Kompressors.
Die einzelnen Komponenten des Verstärkers sind im nachfolgenden Blockdiagramm (siehe
Abb. 3.16) nochmals schematisch dargestellt. In Tabelle 3.2 sind vom Hersteller spezifizierten Charakteristika der Ausgangsimpulse aufgeführt.
##
!"
Abbildung 3.16: Blockdiagramm mit den einzelnen Komponenten des Verstärkersystems.
Zusammenfassung der Spezifikationen:
61
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Parameter
Impulsenergie:
Impulsdauer:
Wellenlänge:
Wiederholrate:
Transform-limitiert:
Strahlqualität M 2 :
Impuls-zu-Impuls-Stabilität (RMSE: Root Mean Square Error):
Ausgangspolarisation:
Haupt-/Vorimpuls-Kontrast:
Haupt-/Nachimpuls-Kontrast:
Strahldurchmesser(1/e2 ):
Spezifikation
>0.8 mJ (5 kHz)
< 35 fs/< 120 fs
780-840 nm
5 kHz
1.5x
<1.3
< 0.75% über 8 Stunden
horizontal
1000:1
100:1
8 mm
Tabelle 3.2: Spezifikationen des Spitfire Pro XP.
3.2.2 Charakterisierung des Spitfire Pro XP
In diesem Abschnitt werden die Messungen zur Verifizierung der im vorherigen Kapitel
zusammengefassten Spezifikationen vorgestellt. Es wird kurz auf die Messprozedur eingegangen und anschließend die Ergebnisse präsentiert. Vorweg sei angemerkt, dass alle
Messungen mit einem Bruchteil des hochenergetischen Laserstrahls durchgeführt werden.
M2 - Messung:
Die im Spitfire Pro XP verstärkten Laserimpulse befinden sich in der T EM00 - Mode, wie
an dem gemessenen gaußförmiges Strahlprofil zu erkennen (siehe Abb. 3.17).
Zur Bestimmung der Beugungsmaßzahl wird der Laserstrahl über eine definierte Strecke
fokussiert. Die Brennweite beträgt etwa 250 mm, wobei über eine Strecke von 230 mm um
die Fokusregion alle 10 mm das Strahlprofil mit einer Modenkamera (LaserCam der Firma
Coherent) aufgenommen wird.
Aus den Aufnahmen wird der Durchmeser des Strahls als Funktion der Position entlang der
Propagationsrichtung (z-Achse) bestimmt. Über Gl.(3.4) kann somit die Beugungsmaßzahl
berechnet werden. Um einen evtl. auftretenden Astigmatismus des Strahls erkennen zu
können, werden die vertikale (y-Achse) und die horizontale (x-Achse) getrennt ausgewertet.
Es ergibt sich: M2x = 1.26 bzw. M2y = 1.15. Der Spitfire Pro XP ist mit M2 < 1.3 für beide
Achsen spezifiziert. Damit erfüllt er die Anforderungen.
62
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Abbildung 3.17: Aufnahme des Spitfire-Strahlprofils. Das Strahlprofil lässt sich der T EM00 Mode zuordnen. Die Aufnahme hat ein Format von 6 x 5.2 mm2 .Durch
Beugungseffekte an verunreinigten Graufiltern hervorgerufenen sind Interferenzringe zu erkennen. Diese haben aber keinen wesentlichen Einfluss
auf die Strahlqualität. Eine womöglich thermisch induzierte Variation der
Intensität in der Mitte ist ebenfalls sichtbar.
63
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
1.75
Radius X
Radius Y
1.50
w0x=35µm
Θ0x/2=9.19mrad
2
Strahlradius R (mm)
M =w0 Θ0*π/2λ
1.25
2
M x=1.26
w0y=35µm
Θ0y/2=8.33mrad
1.00
2
M y=1.15
0.75
0.50
0.25
Θ0/2
0.00
-200
-150
-100
-50
0
50
z-Position (mm)
Abbildung 3.18: Messung des Strahlradius für die horizontale (x) und vertikale (y) Achse
im Abstand z vom Fokuspunkt. Aus der Fernfelddivergenz Θ und dem
Strahlradius w(z) in der Taille läßt sich für einen T EM00 - Strahl die
Strahlqualität bestimmen.
Langzeit-Leistungsstabilität:
Die Ausgangsleistung des Spitfire wird über ca. 14 Stunden in einem 10 s - Intervall aufgenommen. Hierfür wird ein Leistungsmessgerät(Serie 407A von Spectra-Physics) verwendet,
dessen analoges Ausgangssignal über einen AD-Wandler mit einem PC aufgezeichnet wird.
In Abb. 3.19 ist die gemessene Leistungsverteilung in einem Histogramm aufgetragen. Die
mittlere Leistung wird zu < P > = 4.2 W mit einer Standardabweichung von σ = 8.96 mW
bestimmt. Daraus ergibt sich: RM SE = 0.23%. Spezifiziert ist der Spitfire Pro XP mit
einem RMSE von < 0.75%, damit erfüllt er die Anforderungen. Die mittlere Impulsenergie
des Lasersystems beträgt 0.84 mJ und liegt somit über den Herstellerangaben von 0.8 mJ.
64
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Langzeitmessung
1000
RMSE = 0.23%
Anzahl (k)
Messdauer: 14h
500
0
4.17
4.18
4.19
4.20
4.21
4.22
4.23
Leistung (W)
Abbildung 3.19: Ergebnis der Leistungsstabilitäts-Messung. Die gemessenen Leistungswerte sind in einem Histogramm aufgetragen. Die mittlere Leistung liegt bei
< P > = 4.2 W mit einer Standardabweichung von σ = 8.96 mW und
einem RMS-Fehler von 0.23%.
Impuls-zu-Impuls - Stabilität:
In diesem Abschnitt wird die Impuls-zu-Impuls Stabilität untersucht. Diese ist ein wichtiges Kriterium für die Güte eines Verstärkersystems, da für viele Applikationen, wie z.B.
für Anrege - Abfrage - Messungen oder feldinduzierte Elektronenemission, eine konstante
Energie von Impuls zu Impuls Voraussetzung ist.
Für die Messung wird ein pyroelektrisches Leistungsmessgerät (Pulsar der Firma Ophir)
verwendet, welches direkt die Impulsenergie angibt. Es besitzt eine elektronische Integrationszeit von mehreren Mikrosekunden, was bei Laserimpulsen mit einer kHz-Wiederholrate
zu einem guten Signal-zu-Rausch´- Verhältnis führt. Der Pulsar integriert über die Impulsfläche und gibt den Wert über eine Steuersoftware aus. Da die Detektorfläche nur einen
Durchmesser von 8 mm besitzt, muss der Laserstrahl leicht fokussiert werden. Für diese
Messung wird nur mit einem Bruchteil der Ausgangsleistung gearbeitet, um Schäden an
der Sensoroberfläche zu vermeiden.
In Abb. 3.20 ist die gemessene Stabilität von 1.5 · 106 aufeinander folgenden Impulsen in
einem Histogramm aufgetragen. Es ergibt sich ein RMSE von ca. 0.78%. Damit werden die
Spezifikationen von < 0.75% um 0.03 Prozentpunkte überschritten.
65
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
175000
Anzahl der Impulse: 1.5 106
150000
RMSE=0.78%
Anzahl (k)
125000
100000
75000
50000
25000
0
4.25
4.30
4.35
4.40
4.45
4.50
4.55
Impulsenergie (µJ)
Abbildung 3.20: Häufigkeitsverteilung der Energien von 1.5 · 106 aufeinander folgenden Impulsen. Die mittlere gemessene Impulsenergie liegt bei <E> = 4.41 µJ mit
einer Standardabweichung von 0.03µJ. Der RMSE liegt bei ca. 0.78%.
Messung der Zeitauflösung:
Der folgende Abschnitt zeigt die Messungen zur Impulsdauer der verstärkten Lichtimpulse,
sowie der spektralen Verteilungen der Impulse für den <35 fs - und <120 fs - Betriebsmodus. Das Spektrum wird mit einem Spektrometer (USB4000 der Firma Ocean Optics)
aufgenommen. Die Zeitauflösung der Impulse wird über einen Autokorrelator (Pulse-Scope
von der Firma APE) und dem interferometrischen Autokorrelator gemessen).
Die spektrale Verteilung für den verstärkten Impuls, jeweils für den <35 fs und <120 fs
Ausgang, ist in Abb. 3.21 a) und Abb. 3.21 b) dargestellt.
Für den Impuls des <120 fs - Ausgangs ergibt sich eine spektrale Halbwertsbreite von ∆λ
= 15 nm bei λ0 = 797 nm und für <35 fs eine Breite von ∆λ = 42 nm (FWHM) bei λ0 =
800 nm. Die Impulsdauern bei Bandbreitenlimitierung bzw. im Fourierlimit betragen 22 fs
(<35 fs - Ausgang) und 62 fs (<120 fs - Ausgang). Die Messung mit dem kommerziellen
Autokorrelator ergibt 34 fs (FWHM) (<35 fs - Ausgang) und 103 fs (<120 fs - Ausgang).
Die Abweichung vom Fourierlimit ist auf die Dispersion höherer Ordnung (TOD und FOD)
zurückzuführen, die während des Verstärkungsprozesses im Spitfire induziert wird. Diese
kann über den Gitterkompressor nicht kompensiert werden.
In Abb. 3.22 ist eine Messung mit dem selbstgebauten interferometrischen Autokorrelator dargestellt. Die Angabe der Impulsdauer erfolgt aus der Halbwertsbreite der Autokorrelation multipliziert mit dem aus Gl. (2.9) bekannten Skalierungsfaktor, der je nach
spektraler Verteilung variieren kann [34]. Dieser Umrechnungsfaktor ist notwendig, um von
66
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
der Halbwertsbreite der Autokorrelation auf die des elektrischen Feldes zu schließen. Allerdings ließe sich auch aus der interferometrischen Autokorrelation und dem gemessenen
Spektrum das elektrische Feld simulieren und anhand dessen die Impulsdauer bestimmen.
Die Messung ergibt eine Impulsdauer von 39 fs, welche um 5 fs höher ausfällt als bei dem
kommerziellen System. Die gemessene Autokorrelation besitzt außerdem nicht das nötige Überhöhungsverhältnis von 1:8. Beides lässt sich wahrscheinlich auf Fluktuationen im
Strahlprofil zurückführen (engl.: „Pulse-Front Distortion“) [70], welche z.B. durch einen
räumlichen Chirp induziert werden. Der räumliche Chirp entspricht einer Verteilung der
spektralen Komponenten über das Strahlprofil des Impulses. Er tritt auf, wenn im Gitterkompressor des Spitfire XP der Strahlweg des rücklaufenden Impulses nicht nur in der
vertikalen, sondern auch in der lateralen Ebene gegenüber dem Strahlweg des eingehenden
Impulses verschoben ist.
0.8
λ0 = 800nm
∆λ(FWHM) = 42nm
∆tBandbreitenlimitiert = 22fs
0.6
0.4
0.2
1.0
norm. Intensität (a.u.)
norm. Intensität (a.u.)
1.0
0.8
λ0 = 797nm
∆λ(FWHM) = 15nm
∆tBandbreitenlimitiert = 62fs
0.6
0.4
0.2
0.0
720
0.0
680 700 720 740 760 780 800 820 840 860
740
760
780
800
Wellenlänge (nm)
Wellenlänge (nm)
(a) <35 fs - Ausgang.
(b) <120 fs - Ausgang.
820
840
Abbildung 3.21: Spektrale Verteilung des Impulses des <120 fs - und <35 fs - Ausgangs. a)
∆λ = 42 nm bei λ0 = 800 nm. b) ∆λ = 15 nm bei λ0 = 797 nm
67
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
8
<35fs - Ausgang
∆tImpuls (FWHM) = 39fs
7
IAKF (a.u.)
6
5
4
3
2
1
0
-90 -75 -60 -45 -30 -15
0
15
30
45
60
75
90
τ (fs)
Abbildung 3.22: Interferometrische Autokorrelation des <35 fs - Impulses. Die Halbwertsbreite des Impulses beträgt 39 fs
Strahllagestabilität:
Die Strahllagestabilität wird mittels der Modenkamera überprüft, die nach einer programminternen Berechnung den Schwerpunkt des Strahls angibt.
Die Modenkamera befindet sich in einem Abstand von ca. 2 m vom Ausgang des Spitfire.
Über eine Linse wird der Strahl auf einen Durchmesser von 2.1 mm auf der CCD verkleinert. Die Messzeit beträgt bei einem Messintervall von einer Minute ca. 10 Stunden.
In Abb. 3.23 sind die Ergebnisse der Messung graphisch dargestellt. Es zeigt sich, dass sich
der Strahlschwerpunkt nach 10 Stunden um 7.5 µm von seinem Ausgangspunkt entfernt.
Da er jedoch einen Durchmesser von ca. 2.1 mm besitzt, entspricht dies einer Lageänderung um 0.36%. Damit bietet der Spitfire eine zuverlässige und stabile Strahllage. Dies
ist besonders wichtig hinsichtlich genutzter Applikationen wie der parametrischen Verstärkung von Lichtimpulsen. Dort haben Strahlschwankungen starke Auswirkungen auf die
Weißlichterzeugung und die Energiekonversion der parametrischen Verstärkung.
68
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Spitfire: Strahllagemessung
3.0
Schwerpunktsmessung
Fokusdurchmesser 2.1mm
10.0
15
330
320
310
2.5
1.5
5.0
1.0
2.5
0.5
5
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
70
80
0 270
90
260
5
100
250
110
240
0.0
10
15
Zeit (h)
(a)
Schwerpunktsmessung
30 Fokusdurchmesser 2.1mm
40
50
60
290
280
10
0.0
0 10
20
300
Abstand (µm)
7.5
Winkel (µrad)
Abstand (µm)
10
2.0
340 350
230
220
210
120
200 190
180 170
160
130
140
150 Winkel
(°)
(b)
Abbildung 3.23: Messergebnisse zur Strahllage. Der Durchmesser des Laserstrahls auf der
Kamera beträgt dabei ca. 2.1 mm. a) Zeitliche Änderung der Strahllage.
Dargestellt ist der Abstand des Strahlschwerpunkts (schwarz) und dessen
Winkel (rot) von der Strahllage zum Zeitpunkt t = 0 über der Messzeit. Nach 10 Stunden ist der Strahlschwerpunkt um 7.5 µm gewandert.
b) Darstellung der gemessenen Strahlschwerpunktslagen über die gesamte
Messzeit in einem Polardiagramm.
Impulskontrast:
Der Impulskontrast ist das Verhältnis des Hauptimpulse zu den Impulsen, die vor bzw.
nach diesem den Verstärker verlassen. In anderen Worten gibt er die Güte des Auskoppelmechanismus wieder. Ein hohes Kontrastverhältnis spielt vor allem für zeitaufgelöste
Experimente eine große Rolle. Sind z.B. die Vorimpulse zu intensiv, können sie eine Messung durch zu starke Wechselwirkungen mit der Probe verfälschen bzw. zeitlich gesteuerte
Messungen zu früh starten. Ähnlich verhält es sich mit den Impulsen die den Hauptimpuls
folgen. Diese Impulse entstehen typischerweise durch ein schlechtes Timing der PockelsZellen (d.h. mehr als ein Impuls ist in die Verstärkung involviert) bzw. durch „Leakage“
aus dem Resonator, so dass auch Licht vor bzw. nach der Auskopplung des Impulses aus
der Kavität gelangt.
Zur Bestimmung des Impulskontrasts wird am Ausgang des Spitfire Pro XP eine Photodiode (ET-2000) installiert, dessen Eingangssignal durch mehrere Graufilter abgeschwächt
ist. Das Photodiodensignal wird auf einem digitalen Speicheroszilloskop (Tektronix DPO
4104 mit einer Bandbreite von 1 GHz) analysiert. Zunächst ist die Lichtleistung noch stark
abgeschwächt, um die Signalstärke des Hauptimpulses zu ermitteln. Anschließend werden Graufilter aus dem Strahlengang entfernt, sodass die Strahlintensität um einen festen Faktor angehoben wird. Die Verstärkung um einen Faktor 1000 bzw. 100 macht die
Vor/Nachimpulse sichtbar. Die Spezifikationen sind dann erfüllt, wenn die Amplitude der
Vor- bzw. Nachimpulse die des Hauptimpulses vor der Signalverstärkung nicht überschreiten (siehe Abb. 3.25 und Abb. 3.24). Das Kontrastverhältnis Hauptimpuls-Nachimpuls
sollte > 100:1 und das von Hauptimpuls-Vorimpuls > 1000:1 sein. Anhand der Abbildun-
69
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
gen ist zu erkennen, dass das Kontrastverhältnis von >1000:1 erfüllt wird. Der Kontrast
von >100:1 wird nicht ganz erreicht, es werden etwa 86:1 gemessen.
Abbildung 3.24: Aufnahmen zur Impulskontrastmessung: >1000:1. Oben links: Das Signal
der Photodiode außerhalb des Verstärkers (rosa) bei maximaler Abschwächung. Unten rechts: Signal nach 10000x-Verstärkung (rosa).
Abbildung 3.25: Aufnahmen zur Impulskontrastmessung: >100:1. Oben links: Das Signal
der Photodiode außerhalb des Verstärkers (rosa) bei maximaler Abschwächung. Unten rechts: Signal nach 100x-Verstärkung (rosa).
3.2.3 Optimierungen des Spitfire Pro XP
Im Folgenden werden Justagevorschläge für einen optimalen Betrieb des Spitfire XP gegeben, die aus Erfahrungen mit diesem System erwachsen sind. Dafür sind vier Teilbereiche
vorgesehen: 1. Strecker, 2. Kompressor und 3. Verstärkerkavität. Der 4. Bereich befasst
sich mit der Optimierung der Impulsdauer, wobei eine Kombination von Gitterstreckerund Kompressoroptimierung genutzt wird, um die kürzestmögliche Impulsdauer erreichen
70
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
zu können.
Der Strecker:
An dieser Stelle sei gesagt, dass die zur Verfügung stehenden Einstellungsmöglichkeiten
beim Strecker sehr eingeschränkt sind. Wie in Abb. 3.13 dargestellt, lässt sich nur das Gitter
drehen, welches einen Einfluss auf das Spektrum und die Zeitdauer des zu verstärkenden
Impulses hat. Allerdings ist die Spiegelfläche von Periskop P1 so klein, dass bei dem <35 fs
- Strecker immer ein Teil des Spektrums abgeschnitten wird (siehe Abb. 3.26).
norm. Intensität (a.u.)
1.2
Spektrum nach dem Strecker
Spektrum vor dem Strecker
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
725
750
775
800
825
850
875
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.26: Analyse des spektralen Verlusts im <35fs - Strecker. Aufgrund der geometrischen Begrenzung der Spiegelflächen sind die Verluste um 850 nm
besonders hoch.
Die spektrale Halbwertsbreite des Oszillatorimpulses berägt ca. 66 nm (FWHM) vor dem
<35 fs - Strecker. Hinter diesem hat die spektrale Breite auf etwa 64 nm abgenommen, desweiteren sinkt die Intensität bei einer Wellenlänge >837 nm ab. Dies ist der schon erwähnte
Verlust am Periskop P1. Der Einfluss auf den Verstärkerbetrieb ist jedoch gering, da durch
die spektrale Einschnürung des verstärkten Impulses die Bandbreite eingeschränkt wird.
Die Verstärker - Kavität:
Der optimale Verstärkungsbetrieb des Spitfire Pro XP ist nur dann gewährleistet, wenn
71
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
neben den Parametern wie der Pumpleistung und der zeitlichen Steuerung der PockelsZellen auch der räumliche Überlapp zwischen Pump- und Signalstrahl richtig eingestellt
ist. Abhängig von den Applikationen für die der verstärkte Impuls genutzt werden soll, gibt
es die Möglichkeit entweder auf maximale mittlere Ausgangsleistung bzw. Impulsenergie
oder auf eine maximale Verstärkungsbandbreite zu justieren. Beide Parameter lassen sich
nicht gleichzeitig erfüllen, da durch das „Gain-Narrowing“ die Verstärkungsbandbreite bei
zu hohen Verstärkungen eingeschränkt wird. Das Spektrum des verstärkten Impulses wird
schmaler, jedoch nimmt seine mittlere Leistung zu.
Abbildung 3.27: Separates Schema der Verstärker - Kavität. Die Einkoppelspiegel (kreise)
können für eine Parallelverschiebung der Signalwelle innerhalb der Kavität genutzt werden. (CPD: Photodiode in der Kavität, PC: Pockels-Zelle,
TFP: Interferenz-Strahlteiler, S: Einkoppelspiegel)
Der räumliche Überlapp wird nur noch über die Einkopplung des Signalimpulses vorgenommen (siehe Abb. 3.27). Der Pumpstrahl muss korrekt seinem vorgesehenen Strahlengang
folgen, sodass der Ti:Sa-Kristall homogen von beiden Seiten gepumpt wird. Das Periskop
(PPS) und der letzte Einkoppelspiegel vor der Kavität werden für die so genannte „BeamWalk“ - Methode genutzt. So kann über Drehung des PPS das Verstärkungsspektrum
verbreitert, gleichzeitig aber der räumliche Überlapp zwischen Pump- und Oszillatorstrahl
verschlechtert werden. Dies resultiert auch in einer Verringerung der mittleren Ausgangsleistung. Anschließend kann über den Spiegel (S2) diese Fehlstellung wieder korrigiert werden, z.B. um etwaige Asymmetrien in der spektralen Verteilung des Impulses auszugleichen
oder die mittlere Leistung etwas anzuheben. Weiterhin kann über diesen Spiegel der Strahl
wieder parallelisiert werden, falls die Fehlstellung über das Periskop zu groß ist. Über die
Kombination aus beiden Einkoppeleinheiten lässt sich ein Kompromiss zwischen mittlerer
Leistung und spektraler Bandbreite finden.
In der nachfolgenden Tabelle sind die ermittelten Daten für eine optimale Einstellung der
Zeitverzögerung der Ansteuerungsspannungen der Pockels-Zellen gegeben.
72
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Channel
CH1
CH2
CH3
<35fs
99ns
118.75ns
254.5ns
<120fs
96.5ns
112.5ns
216ns
Tabelle 3.3: Optimale Timing - Werte für die Pockels - Zellen PC1/PC2.
Nach der Optimierung
Vor der Optimierung
norm. Intensität (a.u.)
1.00
0.75
0.50
0.25
0.00
760
780
800
820
840
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.28: Spektral breitbandiger Impuls (schwarz) mit P = 3.9 W und spektral asymmetrisch schmallbandiger Impuls mit P = 4.0 W.
Der Kompressor:
Die Hauptaufgabe des Kompressors besteht darin, die durch den Impulsstrecker induzierte
positive GVD zu kompensieren. Um dies zu erreichen, muss zunächst der Einfallswinkel
des Strahls auf das Gitter mit dem im Strecker identisch sein. Zum Anderen müssen die
optischen Wege der spektralen Komponenten angepasst werden, sodass die blauen Spektralanteile eine kürzere Strecke zurücklegen als die roten. Dies entspricht genau dem umgekehrten Vorgang im Strecker, so dass eine negative Dispersion induziert wird. Die optischen
Weglängen werden durch den Abstand des Retroreflektors zum Gitter variiert. Um die optimale Einstellung zu finden, ist es ratsam zeitgleich eine Autokorrelation des Impulses
zu betrachten. Damit kann der Abstand so gewählt werden, dass die Halbwertsbreite der
Autokorrelation ihr Minimum erreicht.
Die Stellung des Kompressorgitters sollte nur in Kombination des Streckers verändert werden. Dies wird im nachfolgenden Abschnitt erläutert.
73
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Ist die Einkopplung bzw. die Kompressorgeometrie nicht richtig ausgerichtet, kann es zu
einer schon erläuterten Pulsfront-Verkippung bzw. eine räumlichen Chirp kommen.
Kompressor und Strecker - Optimierung der zeitlichen Kompression:
Um die optimale zeitliche Kompression zu ermöglichen ist es notwendig, die Gitterstellung
des Stretchers und Kompressors aufeinander anzupassen. Dafür gibt es die Möglichkeit über
zwei an der Längsseite des Spitfire Gehäuses befindlichen 9/64“ - Inbusschrauben die Gitter
um ihre vertikale Achse zu drehen. So wird über einen iterativen Prozess die Impulsdauer
des verstärkten Impulses minimiert. Folgende Prozedur kann dafür als Anleitung dienen:
1. Betrachte die zeitliche Struktur des verstärkten Impulses mit einem Autokorrelator
und zeichne gleichzeitig sein Spektrum auf. Dies ist für die richtige Beurteilung des
Gitterstellungen notwendig.
2. Stecke den (9/64“) Inbusschlüssel in die zugehörige Öffnung des Kompressors und
führe eine 1/4-Drehung gegen den Uhrzeigersinn durch. Die Autokorrelationsfunktion müsste nun breiter werden. Wenn dies nicht der Fall ist, drehe den Inbusschlüssel
auf seine Ausgangsposition zurück. Außerdem sollte beim Spektrum die Symmetrie
sowie die spektrale Breite (FWHM) erhalten bleiben.
3. Verfahre den Retroreflektor des Kompressors, sodass die Autokorrelation ihre minimale FWHM einnimmt.
4. Führe Schritt 2 und 3 solange durch, bis keine Verbesserung in der Impulsdauer mehr
zu erkennen ist.
5. Die in den Punkten 2-4 beschriebenen Vorgänge werden für den Strecker ebenfalls
durchgeführt.
74
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
3.3 Optischer parametrischer Verstärker: TOPAS-C
Der TOPAS-C (engl.: Traveling-wave optical parametric amplifier of super-fluorescence) ist
ein spektral durchstimmbarer optisch parametrischer Verstärker (OPA: Optical Parametric Amplifier) der Firma Spectra-Physics. Mit diesem ist es möglich Laserimpulse in einem
Wellenlängenbereich von 200 nm bis 10 µm mit Impulsdauern < 100 fs und Impulsenergien im Mikrojoulebereich zu generieren. Die Steuerung geschieht über eine mitgelieferte
Sofware, über welche die wichtigen Parameter wie Kristallstellungen und Verschiebemotorstellungen kontrolliert werden können.
Als Pumpquelle dient der < 35 fs-Ausgang des Spitfire Pro XP. Dieser liefert horizontal
polarisierte Impulse mit einer mittleren Wellenlänge von 800 nm und einer mittleren Leistung von etwa 4 W bei einer Wiederholrate von 5 kHz, was einer Impulsenergie von ca.
800 µJ entspricht. Die spektrale Halbwertsbreite der Impulse liegt zwischen 35 nm - 42 nm,
mit einer Zeitauflösung von 30 - 35 fs.
3.3.1 Aufbau und Funktionsweise des TOPAS
Im TOPAS wird über eine zweistufige Verstärkung ein Wellenlängenbereich von 1150 nm
bis 1630 nm verstärkt. Die Verstärkung beruht auf der in 2.3.2 vorgestellten DFG.
Der Strahldurchmesser der Pumpwelle wird von seiner Ausgangsgröße, von etwa 8 mm,
über ein Teleskop auf 6 mm reduziert. Zwei Spiegel und eine Irisblende werden für die Einkopplung in den TOPAS genutzt (siehe Abb. 3.29).
Um einen Wellenlängenbereich von mehreren Mikrometern abzudecken werden hinter dem
TOPAS sechs verschiedene doppelbrechende Kristalle eingesetzt, die auf zwei rotierbaren
Haltevorrichtungen platziert sind.
Der TOPAS besitzt einen für OPA-Systeme charakteristischen Aufbau. In Abb. 3.30 ist
dieser skizziert. Er ist aufgeteilt in einen Vor- und einen Hauptverstärker. Die Aufteilung in
zwei Verstärkungsstufen ist sinnvoll, da in der Ersten das Verstärkungsspektrum mit einem
möglichst geringen Anteil des Pumpstrahls definiert wird. In der zweiten Stufe erfährt das
schwach vorverstärkte Signal seine Hauptenergiezufuhr. Die Aufteilung in einen zweistufigen Prozess erhöht die Signalstabilität. Beide Stufen werden in den folgenden Abschnitten
getrennt behandelt.
75
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Abbildung 3.29: Schematische Darstellung der TOPAS - Einkopplung. Der vom <120 fs Ausgang des Spitfire XP kommende Laserstrahl wird über ein Spiegelteleskop (mit den Brennweiten f = - 1000 mm und f = 750 mm) auf 3/4 seiner
Größe verkleinert. Anschließend wird er über zwei Spiegel in den TOPAS
eingekoppelt. Hinter dem TOPAS befinden sich zwei Haltevorrichtungen
für nichtlineare Kristalle (sogenannte „Mixer“). Die Kristalle können für
weitere Frequenzmischungen genutzt werden. Verschiedene Reflektionsfilter dienen zu einer spektralen Filterung.
76
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Abbildung 3.30: Schematischer Aufbau des TOPAS.(BS: Strahlteiler; L:Linse; DL: DelayLine; PH: Iris-Blende;WP: λ/2 - Platte; CDF: Kontinuierlicher Graufilter; SP: Saphir-Platte; TDL: Zeitliche Verzögerungsstrecke; DM: Dichroitischer Spiegel; CM: Konvexer Spiegel; CR: Verstärker-Kristall; BD: Strahlblocker)
77
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Der Vorverstärker:
In Abb. 3.31 ist der Strahlverlauf im Vorverstärker schematisch dargestellt.
Abbildung 3.31: Schematischer Aufbau des Vorverstärkers. Dargestellt ist die erste Verstärkerstufe des TOPAS.(BS: Strahlteiler; L:Linse; DL: Delay-Line; PH: IrisBlende; WP: λ/2 - Platte; CDF: Kontinuierlicher Graufilter; SP: SaphirPlatte; TDL: Zeitliche Verzögerungsstrecke; DM: Dichroitischer Spiegel;
CM: Konvexer Spiegel; CR: Verstärker-Kristall; BD: Strahlblocker)
Der durch die Einkoppeleinheit eintreffende Pumpstrahl gelangt über einen Strahlteiler
(BS1) mit einem Teilungsverhältnis von 13:1 in den Vorverstärker. Über das Teleskop (L1
+ L2) wird der Strahldurchmesser verkleinert. Zwei drehbare Glasplättchen (DL2) dienen
zur Anpassung des optischen Weges. Mit ihnen wird die zeitliche Überlagerung zwischen
dem Signal- und dem Pumpstrahl im Nachverstärker angepasst.
Ein Irisblende (PH1) dient sowohl als Justagehilfe als auch zur Abschwächung der Intensität. Direkt hinter der Blende befindet sich eine Fokussierlinse, dessen Fokuspunkt
idealerweise auf der Oberfläche einer Saphirplatte (SP) liegt. Über einen Strahlteiler (BS2)
wird ein Bruchteil des Strahls durch eine λ/2 - Platte (WP) geschickt, welche die Polarisation um 90◦ dreht. Dieser vertikal polarisierte Strahl gelangt anschließend über einen
variablen Graufilter (CDF) und einer Verzögerungsstrecke (DL1) auf die Saphir-Platte. Die
78
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Intensität kann über den Graufilter mit einer kontinuierlich einstellbaren optischen Dichte
geregelt werden. In der Saphirplatte werden durch die hohe Lichtintensität im Fokuspunkt
nichtlineare optische Effekte dritter Ordnung, hauptsächlich Selbstphasenmodulation, zur
Weißlichterzeugung genutzt [71, 72] (siehe Abb. 3.32 und Abb. 3.33). Die Selbstphasenmodulation führt zu einer symmetrischen Verbreiterung des Spektrums um die Pumpwellenlänge. Die Intensität des Pumpstrahls wird soweit abgeschwächt, dass nur ein Weißlichtfilament im Material generiert wird. Man betreibt die Weißlichterzeugung gerade am
Schwellwert der Konversion. Es dürfen keine Strukturen im Weißlicht zu sehen sein, besonders keine Ringstrukturen. Diese weisen auf ein zweites Filament hin, welches mit dem
ersten interferiert. Diese Interferenz ist räumlich und zeitlich nicht konstant, was die Stabilität der späteren Verstärkung gefährdet. Ein zweites Filament entsteht genau dann, wenn
die Fundamentale nach der Selbstfokussierung und Erzeugung des ersten Filaments noch
zu viel Intensität besitzt [73].
Abbildung 3.32: Aufnahme des Weißlichtkontinuums, generiert in einer 3 mm Saphirplatte
bei einer Eingangswellenlänge von 800 nm. Die sichtbaren Ringstrukturen
stammmen vom Objektiv der CCD - Kamera und den zur Abschwächung
verwendeten Graufiltern.
79
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Intensität (a.u.)
1
0.1
0.01
800
900
1000
1100
1200
1300
1400
1500
1600
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.33: Gemessener infraroter Spektralbereich des Weißlichtspektrums. Über einen
Farbfilter RG1000 wird der sichtbare Spektralbereich herausgefiltert, sowie die Intensität des Pumpimpulses verringert. Für die parametrische
Verstärkung ist nur der infrarote Spektralanteil des Weißlichtkontinuums
von Nutzen.
Das stark divergente Weißlicht wird über eine Fokussierlinse (L4) kollimiert und dann in
einen Glasblock (TDL) zeitlich gestreckt und durch eine Irisblende (PH2) in den Verstärkerkristall (CR1) fokussiert. Das Weißlichtspektrum liegt dabei zentral auf der Irisblende.
Der Kristall ist ein doppelbrechender positiv uniaxialer BBO-Kristall (Typ - II). Mit Hilfe eines dichroitischen Spiegels (DM1), welcher hochreflektierend für 800 nm ist, wird die
Fundamentale aus dem Weißlicht gefiltert. Dies erhöht die Stabilität des Verstärkungsprozesses.
Der zweite Teilstrahl wird über eine Fokussierlinse (L5) und den dichroitischen Spiegel
(DM1) in den Verstärkerkristall fokussiert. Dort überlagert er nichtkollinear mit dem Weißlicht. Damit der räumliche Überlapp erreicht wird, muss der Pumpstrahl auf dem äußeren
Ring des Weißlichtsignals liegen (siehe Abb. 3.34). Damit handelt es sich beim Vorverstärker (streng genommen) um einen NOPA (Noncollinear Optical Parametric Amplifier).
Diese Anordnung führt zu einer räumlichen Trennung der Pump- von der Signalwelle,
sowie etwaiger anderer Nebenprodukte der Verstärkung (siehe Abb. 3.35). Die bei dem
Verstärkungsprozess entstehende Idlerwelle entspricht genau der Energiedifferenz zwischen
der Pump- und dem Signalwelle. Im Vorverstärker wird diese nicht weiter verwendet und
daher geblockt. Die Polarisation des Signals ist aufgrund des Kristalltyps (Typ - II) vertikal
und die der Idlerwelle horizontal (Dies gilt auch für den Hauptverstärker).
Wenn das verstärkte Signal eine gelbliche bis rötliche Färbung besitzt, ist die Justage je
nach den Spektralanteilen der Verstärkung korrekt. Diese Färbung korrespondiert zur zweiten Harmonischen des eigentlichen Signals, die aufgrund der hohen Intensität entsteht. Ist
80
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
der Vorverstärker optimiert, so liefert er abhängig von dem spektralen Verstärkungsbereich
Impulsenergien von (1.5 - 3) µJ.
Abbildung 3.34: Räumliche Überlagerung zwischen Weißlichtkontinuum und Pumpstrahl
zur nichtkollinearen Vereinigung im Vorverstärkerkristall.
Abbildung 3.35: Räumliche Anordnung der Verstärkungsprodukte hinter dem Kristall
(CR1) des Vorverstärker. Die laterale Position entsteht aufgrund der Impulserhaltung. (WLC: Weißlichtkontinuum; SFS: Summenfrequenz des Signals; SFI: Summenfrequenz der Idlerwelle)
Um den spektralen Verstärkungsbereich auszuwählen, kann über einen ansteuerbaren Motor die Verzögerungsschiene (DL1) verschoben werden. Diese besteht aus einem Retroreflektor auf einem Verschiebetisch. So lässt sich die zeitliche Überlagerung des Pump- und
Weißlichtstrahls variieren, um den spektrale Verstärkungsbereich fein durchzustimmen. Um
die Intensität der Verstärkung anzupassen, muss ebenfalls die Phasenanpassung optimiert
werden. Dafür wird der Kristall (CR1) um seine vertikale Achse gedreht. Auch dies ist
wieder über einen Motor möglich.
Diese zwei Parameter, zeitliche Verzögerungsstrecke und Kristallstellung, müssen für den
gesamten Spektralbereich der Signalwelle, von 1150 nm bis 1210 nm, eingestellt werden. Die
Daten der Motorstellungen können in einer Datenbank, der sogenannten „Tuning-Curve“,
hinterlegt werden. Diese ermöglicht es, das Signal z.B. nur in 20 nm Schritten selbst einzustellen und alle nötigen Parameter für die Zwischenwellenlängen interpolieren zu lassen.
81
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Der Hauptverstärker:
Der Aufbau des Hauptverstärkers ist in Abb. 3.36 dargestellt. Die Signalwelle (gelb), die
durch die Fokussierung in der Vorverstärkung stark divergent ist, wird über eine Teleskopanordnung (L6 + L7) kollimiert und gelangt durch einen dichroitischen Spiegel (DM2)
auf den zweiten Verstärkerkristall (CR2). Die Teleskopstellung wird so gewählt, dass der
sichtbare Anteil des Signals größer als der Pumpstrahl ist. Dies führt zu einer optimalen Verstärkung. Der Pumpstrahl (rot) läuft über mehrere Spiegel und einer manuellen
Verzögerungstrecke (MTO). Diese dient zur Grobeinstellung der zeitlichen Überlagerung,
da durch die lange Strecke im Vorverstärker das Signal und der Pumpstrahl zeitlich weit
auseinander liegen können. Ein Teleskop (L8 + CM) dient zur Variation des Pumpstrahldurchmessers. Dieser ist optimal gewählt, wenn die Verstärkung des Signals maximal ist.
Abbildung 3.36: Schematischer Aufbau des Hauptverstärkers. Dargestellt ist die zweite Verstärkerstufe des TOPAS.(BS: Strahlteiler; L:Linse; DL: Delay-Line; PH:
Iris-Blende; CDF: Kontinuierlicher Graufilter; SP: Saphir-Platte; TDL:
Zeitliche Verzögerungsstrecke; DM: Dichroitischer Spiegel; CM: Konvexer
Spiegel; CR: Verstärker-Kristall; BD: Strahlblocker)
Die Einstellungsmöglichkeiten des Benutzers sind identisch mit denen im Vorverstärker.
82
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Der BBO-Kristall (CR2, Typ - II) kann über eine automatisierte Steuerung um seine vertikale Achse gedreht werden, um die spektral variierende Phasenanpassung einzustellen. Die
Verzögerungsstrecke (DL2) befindet sich, wie vorher angegeben, im Bereich des Vorverstärkers. Diese besteht aus zwei, nahe dem Brewster-Winkel angeordneten, Glasplättchen, die
den Pumpimpuls zeitlich verzögern kann.
Die Pump- und Signalwellen müssen so eingestellt werden, dass sie kollinear auf dem
Verstärkungskristall treffen. Dafür werden entweder die Signaleinkoppelspiegel oder der
konvexe Spiegel (CM) und der letzte Spiegel vor dem Kristall (DM2) genutzt. Bei den
Signal-Einkoppelspiegeln muss allerdings darauf geachtet werden, dass die Signalwelle zentral durch das Teleskop (L6 + L7) gelangt. Die Pump- und Signalstrahlen sollten möglichst
zentral auf das Verstärkermedium treffen.
Hinter dem BBO-Kristall kann das verstärkte Signal von der Pumpwelle über einen dichroitischen Spiegel (DM3) getrennt werden. Die Pumpwelle gelangt dann auf einen Strahlblocker (BD) und wird nicht weiter genutzt. Je nach Mixerstellung, z.B. für die SummenFrequenz-Erzeugung (SFG: Sum Frequency Generation), kann der dichroitische Spiegel
(DM3) auch hochgeklappt werden, sodass die Pumpwelle weiter genutzt wird.
Die Mixer:
Über verschiedene doppelbrechende Kristalle in den Mixern kann anschließend der Wellenlängenbereich der Signal- und Idlerwelle variiert werden. Dazu werden entweder die höheren
Ordnungen der Signal- oder Idlerwelle generiert (SHS: Second Harmonic Signal; SHI: Second Harmonic Idler; FHS: Fourth Harmonic Signal; FHI: Fourth Harmonic Idler) oder die
Summenfrequenz zwischen Pumpwelle und Signal- bzw. Idlerwelle (SFS: Sum Frequency
Signal; SFI: Sum Frequency Idler). Dann gibt es noch die Möglichkeit, die zweite Harmonische der Summenfrequenzen zu erzeugen (SHSFS; SHSFI). Die zweite Harmonische sowie
die Summenfrequenz der Signal- und Idlerwelle werden im Mixer 1 vorgenommen. Die höheren Harmonischen der Summenfrequenzen und der Signal-/Idlerwelle werden in Mixer
2 erzeugt. Für die Erzeugung von Terahertzstrahlung werden spezielle Halbleiterkristalle
verwendet, die in einer gesonderten Halterung hinter den Mixern platziert werden. Dafür
wird wieder die Differenzfrequenz genutzt, diesmal jedoch von Signal- und Idlerwelle. Da
dieser Teil des TOPAS bisher noch nicht genutzt wurde bzw. noch garnicht getestet ist,
wird darauf nicht weiter eingegangen.
Die Einstellmöglichkeiten in den Mixern ist eingeschränkt und hängt stark von den Einstellungen in der Verstärkungsstufen des TOPAS ab. In den Mixern können nur die Kristallstellungen im Bezug auf den Einfallswinkel des verstärkten TOPAS-Signals variiert werden.
Dies dient zur Phasenanpassung und bestimmt die Konversionseffizienz der nichtlinearen
Effekte.
Charakterisierung des TOPAS
Aufgrund einer großen spektralen Variabilität des Ausgangssignals von mehreren hundert
Nanometern, sind die nachfolgenden Experimente nur auf den Spektralbereich der Signal-
83
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
und Idlerwelle sowie der zweiten Harmonischen der Signalwelle beschränkt. Die Messungen
zur Energiestabilität, Strahlqualität und Impulsdauer nutzen eine Zentralwellenlänge von
λ0 =740 nm. Diese Wellenlänge liegt nahe dem Entartungspunkt, der Pumpwellenlänge bei
λp = 800 nm. Dieser Bereich ist besonders anfällig für Instabilitäten und daher ein gutes
Maß für die Qualität des TOPAS.
Durchstimmbarkeit und Energieverteilung
Die spektrale Durchstimmbarkeit und die Impulsenergien des TOPAS werden im Spektralbereich der Signal (S)- und Idlerwelle (I) untersucht. Anhand der zweiten Harmonischen
der Signalwelle (SHS) wird die Durchstimmbarkeit im sichtbaren Spektralbereich gesondert
demonstriert. Außerdem werden die Energiemaxima für verschiedene Frequenzmischungsregime mit Literaturwerten verglichen. Als Literatur- bzw. Vergleichswerte gelten die Messungen des Herstellers an dem TOPAS verwendet.
Die Durchstimmbarkeit wird überprüft indem die Kristallstellungen und die Verzögerung
zwischen Signal- und Pumpwelle in der ersten und zweiten Verstärkungsstufe des TOPAS variiert werden. Die Zentralwellenlänge der Signalwelle wird im Spektralbereich von
1150 nm bis 1630 nm mit einer Schrittweite von 20 nm durchgefahren. Dies entspricht bei
der Idlerwelle einem Spektralbereich von 1570 nm bis 2625 nm. Der Spektralbereich der
zweiten Harmonische der Signalwelle geht von 575 nm bis 815 nm. Aufgrund der kollinearen Anordnung der Strahlen, jedoch einer unterschiedlichen Polarisation (Signalwelle:
vertikal; Idlerwelle: horizontal), wird ein Glan - Taylor Polarisator zur Selektion verwendet. Anschließend wird die Leistung jeweils für die Signal- sowie die Idlerwelle über ein
Leistungsmessgerät (407A von Spectra-Physics) gemessen.
In Abb. 3.40 a) ist eine gemessene Durchstimmkurve bei einer Eingangsenergie von Ein =
760 µJ, einer Impulsdauer von ∆tImpuls (FWHM) = 40 fs und einer Zentralwellenlänge von
λ0 = 800 nm aufgetragen. Die Eingangsparameter der Literaturwerte sind Ein = 900 µJ,
∆tImpuls = 40 fs und λ0 = 791 nm. In Abb. 3.40 b) ist das Verhältnis der Messung zu den
Literaturwerten dargestellt.
Aus Abb. 3.40 b) ist zu entnehmen, dass die Energie der Signalwelle im Spektralbereich von
1290 nm bis 1510 nm über den Literaturwerten liegt. Dies ist aufgrund der um 140 µJ geringeren Eingangenergie erstaunlich. Doch zeigt sich, dass außerhalb des genannten Spektralbereichs, an den Flanken der Signalwelle, im Verhältnis zur Literatur eine geringere
Impulsenergie zu messen ist (mit Ausnahme der Impulsenergie bei 1150 nm). Das Minimum liegt bei 1630 nm, mit einer Impulsenergie die 40% des Literaturwertes entspricht.
Die Energie der Idlerwelle liegt bei allen Werte unter 70% und bei 1570 nm nur bei 20% der
im Werksmessungen. Gründe für die geringeren Impulsenergien sind zum großen Teil der
Justage zuzuschreiben. Diese ist anhand des Maximums der Signalwelle, bei ca. 1320 nm,
durchgeführt worden. Die Teleskope im Vor- und Nachverstärker, sowie das Weißlicht, sind
auf eine maximale Ausgangsenergie dieser Signalwellenlänge eingestellt worden. Für die anderen Verstärkungsbereiche werden lediglich die zeitlichen Verzögerungsstrecken (DL1 +
DL2) und die Kristallstellung (CR1 + CR2) angepasst. Da für die Messungen der Ausgangsenergien andere Optiken nicht nachgeregelt wurden, um reale Bedingungen nachzustellen,
84
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Energie (µJ)
ist dies vermutlich ein Grund für die schwache Konversion der Signal- sowie Idlerwelle in
den Randbereichen. Die allgemein niedrigen Idlerwellenenergien sind der Optimierung der
Signalwellenenergien zuzuordnen, da eine hohe Energiekonversion auf die Signalwelle eine
niederenergetische Idlerwelle zur Folge hat.
In Abb. 3.38 ist das Verhältnis von der Gesamtenergie der Signal- und Idlerwelle zur Eingangsenergie als Konversioneffizienz ǫ der DFG über der Signalwellenlänge für die Messund Literaturwerte aufgetragen. Nur ein kleiner Spektralbereich (1290 - 1490 nm) der gemessenen Konversionseffizienz ist gleich oder liegt höher als die aus den Literaturwerten
bestimmten Effizienz. Wie schon vorher beschrieben liegt diese hohe Energiekonersion in
dem optimierten Bereich um 1320 nm.
a)
100
Signalwelle
Idlerwelle
Signalwelle (Lit.)
Idlerwelle (Lit.)
10
1000
2000
3000
Eout,Mess / Eout,Lit
1.2
1.0
b)
Signalwelle
Idlerwelle
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
1000
2000
3000
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.37: Durchstimmkurve des TOPAS. a) Die gemessenen Impulsenergien im
Spektralbereich der Signalwelle (1150 nm - 1630 nm) und der Idlerwelle (1570 nm - 2625 nm), sowie deren Literaturwerte in doppeltlogarithmischer Darstellung. b) Zu sehen ist der Quotient aus den gemessenen Energien (Eout,M ess ) und den Literaturwerten (Eout,Lit ) für den
Spektralbereich der Signal- und Idlerwelle in semi-logarithmischer Darstellung.
85
0.40
1.1
0.35
1.0
0.9
0.30
0.8
0.25
0.7
0.20
εMess / εLit
Konversionseffizienz ε
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
0.6
0.15
0.5
Gem. Konversionseffizienz εmess (S+I)
Lit. Konversionseffizienz εLit(S+I)
0.10
0.4
Abweichung von den Lit.-Werten
0.05
1100
0.3
1200
1300
1400
1500
1600
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.38: Dárgestellt ist die Konversionseffizienz ǫ = Eout /Ein für die Signalverstärkung der DFG aus den gemessenen Energien (ǫM ess ) und den Literaturwerten (ǫLit ).
In Tab. 3.4 sind die gemessenen Energien der spektralen Maxima aus den mit dem TOPAS
erreichbaren Frequenzmischungsregimen eingetragen. Ebenfalls sind die Literaturwerte zu
finden, sowie der Quotient aus den gemessenen Energien zu denen der Literatur.
Wie schon den vorherigen Messungen zu entnehmen ist, werden vor allem in den Frequenzmischungsregimen der Idlerwelle geringere Impulsenergien gemessen.
86
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Wechselwirkung Wellenlänge (nm) Eout,Lit (µJ) Eout,mess (µJ) Eout,mess /Eout,Lit
S+I
1300
342
280
0.82
S+I
1500
307
230
0.75
SHS
650
80
60
0.75
SHI
810
36
15.6
0.43
SFS
480
127
86
0.68
SFI
570
91
35
0.38
FHS
355
8.7
6
0.69
FHI
400
5
0.6
0.12
SHSFS
245
7.5
6.6
0.88
SHSFI
280
5.8
2
0.34
Tabelle 3.4: Angegeben sind die Literatur (Eout,Lit )- und gemessenen Werte (Eout,mess ) der
Ausgangsenergien für die Maxima in verschiedenen Frequenzmischungsregimen.
Die Eingangsenergie für die gemessenen Werte beträgt Ein = 760 µJ, bei einer
Impulsdauer von ∆tImpuls = 40 fs und einer Zentralwellenlänge von 800 nm. Die
Literaturwerte sind bei einer Eingangsenergie von Ein = 900 µJ , einer Impulsdauer von ∆t = 40 fs und einer Zentralwellenlänge von 791 nm aufgenommen
worden. (S: Signalwelle; I: Idlerwelle; SHS: Zweite Harmonische der Signalwelle;
SHI: Zweite Harmonische der Idlerwelle; SFS: Summenfrequenz der Signalwelle;
SFI: Summenfrequenz der Idlerwelle; FHS: Vierte Harmonische der Signalwelle;
FHI: Vierte Harmonische der Idlerwelle; SHSFS: Zweite Harmonische der Summenfrequenz der Signalwelle; SHSFI: Zweite Harmonische der Summenfrequenz
der Idlerwelle)
Über einen BBO-Kristall in Mixer 1 wird die zweite Harmonische der Signalwelle erzeugt
und das Spektrum über ein Spektrometer (Ocean Optics USB4000) gemessen. In Abb.
3.39 sind einige der gemessenen Spektren zu sehen. Aufgrund der Übersicht sind nicht alle
Spektren aufgetragen. Man sieht, dass die zweite Harmonische der Signalwelle über den
gesamten Spektralbereich von 575 - 815 nm durchgestimmt werden kann. Die Abweichung
der angestrebten Zentralwellenlänge zur gemessenen liegt bei maximal ± 5 nm. Je nach
Applikation kann die Zentralwellenlänge auch genau eingestellt werden, jedoch auf Kosten
der Impulsenergie. Für die gemessenen Spektren ist der TOPAS auf maximale Ausgangsleistung justiert.
87
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
20000
Intensität (a.u.)
15000
10000
5000
550
600
650
700
750
800
850
Wellenlänge (nm)
Abbildung 3.39: Ausgewählte Spektren der zweiten Harmonischen der Signalwelle.
Impuls-zu-Impuls - Stabilität
Im Folgenden wird die Messung zur Impuls-zu-Impuls - Stabilität vorgestellt. Wie schon
bei der Charakterisierung des Spitfire PRO XP, wird auch in dieser Messung ein pyroelektrisches Leistungsmessgerät (Pulsar der Firma Ophir) verwendet.
In Abb. 3.40 ist das Ergebnis der Impuls-zu-Impuls - Stabilitätsmessung von 9 · 105 aufeinander folgenden Impulsen in einem Histogramm aufgetragen. Die mittlere Eingangsleistung
in den TOPAS beträgt 3.8 W. Es wird eine mittlere Impulsenergie von <E> = 13.65 µJ mit
einer Standardabweichung von σ = 0.44 µJ gemessen. Dies ergibt einen RMSE von 3.21%.
Dieser Wert entspricht mehr als dem vierfachen RMSE des Verstärkersystems, welcher bei
0.78% liegt.
88
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
TOPAS: Impuls-zu-Impuls Stabilitätsmessung
Pin = 3.8W
150000
λ0,out = 740nm
Anzahl
RMSE = 3.21%
100000
50000
0
9
10
11
12
13
14
15
Energie (µJ)
Abbildung 3.40: Häufigkeitsverteilung der Energien von 9 · 105 aufeinander folgenden Impulsen. Die mittlere gemessene Impulsenergie liegt bei <E> = 13.65 µJ
mit einer Standardabweichung von σ = 0.44 µJ. Dies ergibt einen RMSE
von 3.21%.
400000
300000
Pin = 4W
Pin = 4.2W
λ0,out = 740nm
λ0,out = 740nm
300000
Anzahl
Anzahl
200000
200000
100000
100000
0
15.0
15.5
16.0
16.5
0
17.0
17.25
Energie (µJ)
17.50
17.75
18.00
18.25
18.50
Energie (µJ)
(a)
(b)
Abbildung 3.41: Häufigkeitsverteilung der Energien von 1.5 · 106 aufeinander folgenden Impulsen. a) Die mittlere gemessene Impulsenergie liegt bei <E> = 16.36 µJ
mit einer Standardabweichung von σ = 0.19 µJ. Dies ergibt einen RMSE von 1.14%. b) Die mittlere gemessene Impulsenergie liegt bei <E> =
17.82 µJ mit einer Standardabweichung von σ = 0.14 µJ. Dies ergibt einen
RMSE von 0.79%.
Ein möglicher Grund für die Energieschwankungen könnte ein ungesättigter Verstärkungsprozess in den Verstärkungsstufen sowie der Weißlichterzeugung im TOPAS sein. Daher
89
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
wird die Eingangsleistung zunächst auf 4 W und anschließend auf 4.2 W erhöht. In Abb.
3.41 a) ist die gemessene Impulsenergie von 1.5 · 106 Impulsen, bei einer Eingangsleistung
von 4 W, dargestellt. Die mittlere Impulsenergie beträgt <E> = 16.36 µJ mit einer Standardabweichung von σ = 0.19 µJ. Dies ergibt einen RM SE von 1.14%. In Abb. 3.40 b),
bei einer mittleren Eingangsleistung von 4 W, ist die gleiche Anzahl an Impulsen gemessen
worden. Die mittlere Impulsenergie hat einen Wert von <E> = 17.82 µJ mit einer Standardabweichung von σ = 0.14 µJ. Daraus folgt ein RMSE von 0.79%. Dieser ist nur um
0.01 Prozentpunkte höher als der RM SE des Verstärkersystems!
Messung der Zeitauflösung
Die Messung der Impulsdauer findet über den interferometrischen Autokorrelator statt.
Die Zentralwellenlänge der vermessenen Lichtimpulse beträgt λ0 = 740 nm.
TOPAS: IAKF der zweiten Harmonischen der Signalwelle
8
λ0 = 740nm, ∆λ(FWHM) = 16nm
7
IAKF (a.u.)
6
5
∆tBandbreiten-limitiert(FWHM) = 50fs
∆tImpuls(FWHM) = 82fs
4
3
2
1
0
-100
-50
0
50
100
τ (fs)
Abbildung 3.42: Inteferometrische Autokorrelation eines Lichtimpulses bei λ0 = 740 nm.
Die gemessene Impulsdauer liegt bei ∆tImpuls = 82 fs. Die aus
dem Spektrum berechnete bandbreitenlimitierte Impulsdauer beträgt
∆tBandbreitenlimitiert = 50 fs.
Wie in Abb. 3.42 zu sehen, liegt die gemessene Impulsdauer bei ∆tImpuls = 82 fs, welche
dem 1.64-fachen Wert der Impulsdauer bei Bandbreitenlimitierung von ∆tBandbreitenlimitiert
= 50 fs entspricht. Weitere Messungen haben ergeben, dass die Impulsdauer über ein Prismenkompressor auf <60 fs reduziert werden können, welches weniger als dem 1.2-fachen
90
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
der theoretisch möglichen Zeitdauer entspricht.
M2 - Messung:
Die Bestimmung der Beugungsmaßzahl geschieht über die Messung des Strahlradius an verschiedenen Positionen um den Fokuspunkt des mit einer plankonvexen Linse (f = 500 mm)
fokussierten TOPAS - Strahls (siehe Abb. 3.43). Der Abstand zwischen den Messpunkten
beträgt 20 mm.
Radius X
Radius Y
0.7
w0x=147µm
Θ0x/2=1.9mrad
Strahlradius R (mm)
0.6
2
M x=1.18
0.5
w0y=144µm
Θ0y/2=1.7mrad
0.4
2
M y=1.02
0.3
0.2
Θ0/2
0.1
0.0
-400
-300
-200
-100
0
100
200
300
z-Position (mm)
Abbildung 3.43: Ergebnis der M2 -Messung. Die x- und y- Achsen werden separat betrachtet und deren Beugungsmaßzahl über die nochmals angegebene Formel
berechnet.
Die Beugungsmaßzahl nimmt für die x- bzw. y-Achse einen Wert von M2x = 1.26 und M2y
= 1.02 an. Das Strahlprofil ist in Abb. 3.44 zu sehen.
91
3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems
Abbildung 3.44: Messung des Strahlprofils des Mai-Tai SP. Das gezeigte Bild entspricht
einer Größe von 4.2 x 2.7 mm2 . Die Interferenz- und Beugungsringe sind
wiederum auf Verunreinigungen auf den verwendeten Neutraldichtefiltern
zurückzuführen.
92
4 Ausblick
4.1 Lokalisierte Elektronenemission aus Metallspitzen
Die Ionisierung von Atomen durch die Wechselwirkung mit Licht ist seit Anfang des 19.
Jahrhunderts von großem Interesse gewesen. Im Jahre 1905 veröffentlicht Albert Einstein
seine Theorie zum photoelektrischen Effekt, die die lineare Emission von Elektronen aus
einer Metalloberfläche beschreibt. Mit Hilfe von hochintensivem Laserlicht sind jedoch Beobachtungen gemacht worden, die sich mit diesem Ansatz nicht erklären lassen. So wude
beispielsweise die Emission von Elektronenen bei für den Photoeffekt viel zu kleinen Photonenenergien gemessen worden. Im Jahre 1964 veröffentlichte L. V. Keldysh seine fundamentale und viel zitierte Arbeit zur Ionisierung von Atomen durch starke elektromagnetische Felder [74]. Sie liefert ein Modell, welches bis heute als Grundlage zur Beschreibung
der Photo-Elektronenemission genutzt wird. Dieses besagt, dass nicht nur durch Absorption von Licht Elektronen aus dem Coulombpotential des Atoms gelöst werden können
(Photoeffekt und Viel-Photonen-Emission), sondern auch durch die Wechselwirkung mit
einem starken elektrischen Lichtfeld (Photofeld-Emission). Die nichtlineare Viel-PhotonenAbsorption oder auch die Photofeld-Emission führt zu einer stark korrelierten Zeitstruktur
der freien Elektronen mit der Photoanregung. Durch die Anregung mit Lichtimpulsen ist
es möglich, Elektronenimpulse zu generieren, deren Zeitauflösung kleiner als die Impulsdauer des Lichtes ist [13, 15–18]. Diese Erkenntnisse werden seither für die Entwicklung
von punktähnlichen Elektronenimpulsquellen verwendet. In der zeitaufgelösten Elektronenmikroskopie nehmen sie einen wesentlichen Stellenwert ein, um dynamische Prozesse auf
atomaren Zeitskalen (≈24 as) sichtbar machen zu können. Vorallem die Forschungsbereiche der ultraschnellen Elektronenbeugung [75–81] und Röntgenbeugung [82] bieten schon
ähnliche Verfahren zur Strukturanalyse von Festkörpern, sowie von deren dynamischen
Verhalten.
Daher ist es vom großen Interesse mittels eines spektral abstimmbaren Femtosekundenlaserimpulse die spektrale und energetische Abhängigkeit der Elektronenemission an einer
metallischen Spitze (Spitzenradius « Lichtwellenlänge) zu untersuchen [12, 18]. Vor allem
der Infrarotspektralbereich ist bei Verwendung einer Goldspitze sehr wichtig, da der Reflektionskoeffizient höher als im sichtbaren Spektralbereich ist. Hierbei ist die Absorption
bzw. der Wärmeübertrag auf das Gold geringer und damit die Wahrscheinlichkeit einer
Beschädigung derselbigen geringer.
Im Folgenden werden die theoretischen Grundlagen nur kurz erläutert, auf eine genaue
Beschreibung wird verzichtet. Anschließend wird der erforderliche experimentelle Aufbau,
93
4 Ausblick
sowie die ersten experimentellen Ergebnisse vorgestellt und diskutiert. Außerdem werden
Verbesserungs- und Entwicklungsvorschläge gegeben.
4.1.1 Theoretische Beschreibung
Die Elektronen in einem metallischen Festkörper werden über das Fermigasmodell beschrieben. Die Besetzung der Energieniveaus berechnet sich nach der Fermi-Dirac-Statistik:
n(E) =
D(E)
f
exp( E−E
kB T ) + 1
(4.1)
Dabei ist D(E) die elektronische Zustandsdichte, kB die Boltzmann-Konstante, Ef die
Fermi-Energie bzw. das Fermi-Niveau und T die Temperatur. Für den Fall T = 0 sind alle
Zustände bis Ef besetzt. Um ein Elektron aus dem Coulombpotential des Festkörpers zu
lösen, muss mindestens die Energiedifferenz zwischen Vakuumniveau und Fermi-Energie
aufgebracht werden. Diese wird als Austrittsarbeit Φ bezeichnet. Für die nachfolgenden
Wechselwirkungsprozesse werden nur Zustände unmittelbar an der Oberfläche des Metalls
betrachtet, da die optische Eindringtiefe in das Material bei ca. 100 Angström liegt.
94
4 Ausblick
Abbildung 4.1: Schematische Darstellungen verschiedener Elektronenemissionsprozesse.
Die elektronischen Energienzustände des Festkörpers sind bis zur Fermieenergie Ef besetzt und ihre Besetzungswahrscheinlichkeit wird über die
Fermi-Dirac-Statistik beschrieben. a) Darstellung des Photoeffekts. Durch
Absorption eines Photons kann ein Elektron aus dem Festkörperpotential gelöst werden. Die Photonenenergie muss mindestens so groß wie die
Austrittsarbeit (EP hoton > ΦW = Ef ) sein. b) Darstellung der FeldEmission. Durch ein starkes elektrisches Feld nimmt die Potentialbarriere zwischen Vakuum und Festkörperpotential ab, sodass quantenmechanische Tunnelprozesse möglich sind. c) Darstellung des Viel-PhotonenPhotoeffekts. Hohe Photonenflussdichten, wie sie z.B. in kurzen Lichtimpulsen existieren, können zur mehrfachen Absorption von Photonen mit
Energien EP hoton << ΦW und der Emission eines Elektrons führen. d)
Darstellung der optischen Feld-Emission. Die Wechselwirkung mit hohen
elektromagnetischen Feldstärken z.B. eines Lichtimpulses kann zeitabhängige Tunnelprozesse einleiten.
In Abb. 4.1 sind verschiedene Wechselwirkungsprozesse gezeigt, die die Ionisierung eines
Elektrons zur Folge haben können. Diese werden im Folgenden separat vorgestellt.
Photoeffekt:
Der schon in der Einleitung vorgestellte Photoeffekt ist in Abb. 4.1a) zu sehen. Durch
die Absorption eines Photons mit der Energie EP hoton ≥ ΦW wird ein Elektron aus dem
Atompotential ins Vakuum überführt und besitzt eine kinetische Energie von Ekin =
EP hoton − ΦW .
Feld-Emission:
~ ex an der Oberfläche des
Ein starkes statisches elektrisches Feld mit einer Feldstärke E
Festkörpers, z.B. durch eine negative Hochspannung, führt zu einer Krümmunng des Coulombpotentials. Eine Verringerung der Potentialbarriere ist die Folge (siehe Abb. 4.1 b) ).
95
4 Ausblick
Ein quantenmechanischer Tunnelprozess, das sogenannte Fowler-Nordheim Tunneln, von
Elektronen um die Fermienergie Ef ist möglich, wenn die Energie derPotentialbarriere um
mehrere Elektronenvolt reduziert wird. Die elektronische Tunnelwahrscheinlichkeit T (E)
hat mit der WKB (Wigner, Kramers, Brillouin) - Näherung folgende Form:
"
√
4 2 me (Φ − E)3/2
T (E) = exp −
3 h̄ e Eex
!
(4.2)
mit me der Elektronenmasse und e der Elektronenladung. Die Feld-Emission wird auch als
DC-Emission bezeichnet, da als Anregung eine Gleichspannung genutzt wird. Dem gegenüber steht die AC-Emission mit einer Wechselfeldanregung (Optische Feld-Emission).
Viel-Photonen-Photoeffekt
Der Viel-Photonen-Photoeffekt ist ein nichtlinearer Effekt der bei sehr hohen Photonenflussdichten auftritt. Er ist daher bei der Betrachtung von Wechselwirkungsprozessen mit
ultrakurzen Lichtimpulsen von hoher Bedeutung. Ein Elektron im Festkörper kann über
einen schrittweisen oder einen kohärenten Prozess die Energie von N Photonen absorbieren
und so in das Vakuum überführt werden (siehe Abb. 4.1 c)). Die schrittweise Absorption
überführt ein Elektron vom Grundzustand (der Fermikante) auf einen real existierenden
energetischen Zustand des Festkörperkontinuums. Von dort kann es durch weitere Photonen
in höhere Zustände bzw. ins Vakuum überführt werden. In der kohärenten Elektronenanregung sind die Zwischenzustände virtuell. Die Zeitdauer zwischen zwei Absorptionsschritten
ist durch die hohe Photonendichte sehr kurz. Damit ist auch bei Photonenenergien « ΦW
eine Ionisierung möglich. Für die Abhängigkeit des emittierten Elektronenstroms J von
der Laserleistung P lässt sich folgender Zusammenhang finden [83]:
J ∝ PN
(4.3)
Optische Feld-Emission:
Die optische Feld-Emission beschreibt einen dynamischen Tunnelprozess der Elektronen
aus dem Coulombpotential eines Metalls durch ein zeitlich variierendes elektromagnetisches
Lichtfeldes (siehe Abb. 4.1 d)). Für die Betrachtung dieses Wechselwirkungsprozesses ist
es sinnvoll, das sogenannte ponderomotive Potential einzuführen:
Up =
e2 I
2 m c ǫ0 ω02
(4.4)
Das vom Lichtfeld bzw. Laserimpuls, mit der mittleren Leistung I und Trägerfrequenz
ω0 , induzierte elektrische Potential führt zu einer Absenkung der coulombschen Potentialbarriere und damit zu einer Erhöhung der Tunnelwahrscheinlichkeit T(E). Der Übergang zwischen dem Viel-Photonen-Photoeffekt und der optischen Feld-Emission wird im
96
4 Ausblick
Keldysh-Parameter verdeutlicht[12, 74]:
γ=
r
Φ
2 UP
(4.5)
Der Viel-Photonen-Photoeffekt ist dominierend für γ >> 1, wohingegen dies für die optische Feld-Emission bei γ << 1 der Fall ist (gezeigt in [84]).
Die Elektronen im Festkörper folgen dem äußeren Feld und ihre Emission kann daher als
instantan angesehen werden. Sie findet abhängig von der Zentralfrequenz des Lichtimpulses
in einem Zeitintervall von einigen Femtosekunden bishin zu einigen hundert Attosekunden
statt.
4.1.2 Experimenteller Aufbau
Eine Skizze des optischen Aufbaus ist in Abb. 4.2 zusehen. Als Grundidee dient eine ZweiStrahl-Geometrie. Neben dem Signal des TOPAS-Ausgangs (hellrot) wird ein Helium-Neon
Laser (grün) verwendet. Der HeNe-Laser emittiert kontinuierliches Laserlicht mit einer
Wellenlänge von 632 nm. Er eignet sich aufgrund seines einfachen Resonator Aufbaus und
seiner daher extrem guten Strahlqualität sowie Strahlstabilität hervorragend als Hilfsmittel
zur Justage.
In der nachfolgenden Erläuterung des experimentellen Aufbaus wird mit der Strahlausbreitung vom Ausgang des TOPAS-C begonnen.
97
4 Ausblick
&
&&
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%
Abbildung 4.2: Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus. (hellrote Linie: TOPASSignal; grüne Linie: HeNe-Strahl; RF: Reflektionsfilter; PR: Prismenkompressor; PD: Photodiode; WD: Keil; ST: Strahlteiler; PPM: Pyroelektrisches Leistungsmessgerät; CG: Cassegrain-Objektive; MO: Mikroskopobjektiv; PT: Piezo-Translator; PMT: Photomultiplier)
Die im TOPAS erzeugten Lichtimpulse besitzen je nach Frequenzmischungsregime unterschiedliche Polarisationsrichtungen. Diese können über eine optionale λ/2 - Platte auf die
für eine hohe Feldüberhöhung an der Goldspitze benötigte horizontale Polarisation verändert werden [17, 18]. Um die durch den Verstärkungsprozess im TOPAS induzierte Disperson höherer Ordnung zu kompensieren, wird ein Prismenkompressor (PR) genutzt. Ein
Autokorrelator dient zur Messung der Impulsdauer und wird zur Feinjustage des Prismenabstandes benötigt. Die Impulsenergie wird über einen kontinuierlichen Reflektionsfilter
(RF) geregelt. Ein Periskop dient zur Höhenanpassung an das Eintrittsfenster der Vakuumkammer. Über zwei Keile (WD1 und WD2) wird die Energie auf jeweils 4% der vorherigen
Impulsenergie abgesenkt, da nur der reflektierte Anteil genutzt wird. Der Strahl besitzt
hinterher noch den 0.0016-fachen Wert seiner Eingangsenergie. Hinter dem ersten Keil
(WD1) befindet sich zusätzlich ein Energiemessgerät (PPM; Pulsar von Ophir), welches
für die Feineinstellung der Impulsenergien durch die Reflektionsfilter (RF) genutzt wird.
Da die Abschwächung über die Keile bekannt ist, kann so auf die momentane Impulsenergie
zurückgerechnet werden. Eine Photodiode (PD1) dient zur weiteren Leistungsmessung.
98
4 Ausblick
Mittels eines Strahlteilers (ST1) wird das Signal mit dem Laserlicht des HeNe-Lasers überlagert. Eine Strecke aus zwei Irisblenden wird als Justagekontrolle genutzt. Hinter der
zweiten Irisblende kann eine CCD eingefügt werden um die Strahllage auf einige Mikrometer genau einzustellen. Ein Spiegelteleskop mit einer Vergrößerung von 8:1 dient zur
Aufweitung des Strahls und zur Anpassung an die Apertur des Cassegrain-Objektivs.
Über zwei weitere Irisblenden und einer letzten Abschwächung (WD3) gelangt der Strahl
in eine Vakuumkammer. Diese wird durch eine Drehschieber-Vorpumpe (BOC Edwards,
RV8) und einen Turbopumpe (BOC Edwards, STP-451) auf einen Druck in der Größenordnung von 10−7 mbar evakuiert. In ihr befindet sich die Goldspitze, die auf zwei drei achsigen
Verschiebetischen platziert ist. Ein manuell einstellbarer Grobverstelltisch dient zur ersten
Justage und ein ansteuerbarer Piezo-Translator zur genauen Positionierung im Nanometerbereich. Diese ist notwendig, da das einkommende Laserlicht über ein Cassegrain Spiegelobjektiv (CG1; Davin X-15) auf einen Durchmesser von wenigen Mikrometern fokussiert
wird. An der Goldspitze befindet sich ein elektrischer Anschluss, sodass die Möglichkeit
zur Anlegung einer negativen Vorspannung besteht. Ein Glasobjektiv mit langem Arbeitsabstand (MO; Nikon 20X/NA = 0.35) fängt das transmittierte Licht auf und kollimiert
es. Eine Kombination aus einem weiteren Cassegrain-Objektiv (CG2; Davin X15/NA =
0.28), eine Lochblende mit einem Durchmesser von 50 µm und einem Glasobjektiv (MO2;
Nikon 20X/NA = 0.33) dient zur Strahllagekontrolle und ist die letzte Kontrollinstanz der
Strahlüberlagerung.
Das Glasobjektiv fokussiert das Licht auf eine CCD-Kamera und einen Photomultiplier
(PMT). Damit ist es möglich die Position der Spitze in der Fokusebene des Cassegrains
innerhalb der Kammer genau zu bestimmen. Zudem wird die Reflektion an der Spitze
mittels eines weiteren PMT aufgenommen. Bewegt man die Goldspitze über den drei achsigen Piezotisch durch die Fokusebene, so lässt sich als Funktion der räumlichen Position
das reflektierte und transmittierte Intensitätssignal des Laserlichts aufzeichnen, woraus die
Positionierung der Spitze auf einige hundert Nanometer rekonstruiert werden kann. Da es
sich hierbei um schwache Signale handelt wird die Lock-In Verstärkungstechnik verwendet. Als Referenzsignal dient für die HeNe-Messungen ein Chopper, mit einer Frequenz von
1 kHz, oder bei Verwendung der TOPAS-Impulse das Triggersignal des Verstärkersystems
mit einer Frequenz von 5 kHz.
Die von der Spitze emittierten Elektronen werden über eine Mikrokanalplatte (MCP) verstärkt und in Spannungsimpulse umgewandelt. Diese werden über einen Photon-Counter
(PC; SR400 von Stanford Research, 200 MHz Zählrate) gezählt.
Der HeNe-Laserstrahl dient zur Positionsbestimmung der Goldspitze innerhalb der Fokusebene des Cassegrain-Objektivs (CG1). Die Spitze wird über den Piezo-Translator bewegt
und simultan sowohl das reflektierte als auch das transmittierte Laserlicht detektiert. Damit ist eine auf wenige hundert Nanometer genaue Positionierung im Fokus möglich. Für
eine grobe Vorjustage kann auch eine Leuchtdiode und das Transmissionssignal auf der
CCD verwendet werden.
99
4 Ausblick
4.1.3 Fabrikation und Optimierung der Goldspitzen
Wie schon zuvor erwähnt werden für dieses Projekt Goldspitzen mit sehr kleinen Spitzenradiien (< 50 nm) benötigt. Im wissenschaftlichen Umfeld der Nahfeldmikroskopie und
Elektronenmikroskopie, sowie der „Spitzenverstärkten Raman Spektroskopie“ haben sich
in den letzten Jahren elektrochemische Ätzverfahren zur Herstellung durchgesetzt [85–95].
Diese sind sehr vielseitig, lassen sich jedoch in zwei Bereiche gliedern, dem DC- und ACÄtzen. Der prinzipielle Aufbau beider Verfahren ist identisch, jedoch wird entweder eine
Gleich- (DC) oder Wechselspannung (AC) genutzt. Die in dieser Arbeit hergestellten und
verwendeten Spitzen sind alle mit dem AC-Ätzverfahren hergestellt worden, weshalb auf
dieses genauer eingegangen wird. Zum DC-Ätzen sei gesagt, dass wissenschaftliche Veröffentlichungen in den letzten Jahren sehr gute Erfolgsquoten bzgl. kleiner Spitzenradiien
gezeigt haben [96]. Daher ist die Betrachtung dieses Verfahrens für zukünftige Arbeiten zu
empfehlen.
100
4 Ausblick
Der konventionelle Herstellungsprozess:
"#
!!
! $
%
&'# ( ")
Abbildung 4.3: Schematische Darstellung des AC-Elektrolyseaufbaus. Über einen Funktionsgenerator wird eine Rechteckspannung (Upp = 7.5 V, Uof f = -250 mV,
f = 3 kHz, Sym.: 10%) an einen Golddraht und einem Platinring angelegt.
Der Golddraht wird inmitten des Platinringes platziert, welcher sich an der
Obefläche einer HCl-Lösung (37%) befindet. Der Golddraht wird um wenige Millimeter in die Lösung getaucht, anschließend beginnt der Ätzvorgang
durch Starten des Funktionsgenerators. Über eine Vergrößerungsoptik (L1=
65 mm, L2 = 110 mm) und eine CCD kann das Ätzverfahren über einen Monitor beobachtet werden.
Der Elektrolyse-Aufbau ist in Abb. 4.3 dargestellt. Ein Funktionsgenerator (TG1010A von
TTi) liefert eine Reckteckspannung von Upp = 7.5 V (Peak-to-Peak) mit einer Frequenz von
f = 3 kHz, einer Offset-Spannung von Uof f = -250 mV und einer Symmetrie von 10%, welche an einem polykristallienen Golddraht (Advent, 99.99% Reinheit, Durchmesser: 125 µm)
und einem Platinring als Gegenelektrode (Advent, 99.99% Reinheit, Durchmesser: 250 µm,
Ringdurchmesser: 0.5 cm) anliegt. Der Platinring wird etwa 1 mm unterhalb der Obefläche
einer HCl-Lösung (37%) platziert. Inmitten des Ringes befindet sich der Golddraht um
1-2 mm in die Lösung getaucht. Das Ätzverfahren wird mit dem Einschalten der Wechselspannung begonnen. Der Elektrolyseprozess findet hauptsächlich am Meniskus statt,
welcher vom Draht und der HCl-Lösung gebildet wird. Die chemische Reaktion lässt sich
101
4 Ausblick
über folgende Reaktionsformel beschreiben [97]:
Au + 4Cl− → AuCl4− + 3e−
−
Au + 2Cl →
AuCl2−
−
+ 2e →
AuCl2−
AuCl4−
+e
−
+ 2e
−
(4.6)
(4.7)
(4.8)
Die Goldionen werden durch eine periodische Potentialdifferenz zu dem Platinring diffundieren, die Masse des Drahtes wird am Meniskus verringert. Der Ladungstransport ist
beendet wenn der Draht den Kontakt mit der Lösung verliert. Dies geschieht durch den
sogenannten „Drop-off“, dem Abfallen des unteren Drahtendes durch eine zu hohe Zugspannung am Meniskus. An der Rissstelle befindet sich die gewünschte Goldspitze. Die
Wechselspannung sollte anschließend so schnell wie möglich abgeschaltet werden, um ein
Nachätzen bei abermaligem Kontakt der Spitze mit der Lösung zu verhindern. Dies könnte zu einem vergrößerten Spitzendurchmesser, das heisst zu einer stumpfen Spitze führen.
Abschließend werden die Spitzen mit Ethanol oder Isopropanol gereinigt. Damit die Wahrscheinlichkeit der Kontamination der Spitzen durch Partikel aus der Umgebung minimiert
wird, werden sie innerhalb eines Exsikkators unter verringerter Atmosphäre aufbewahrt. In
Abb. 4.4 ist eine Spitze mit einem Apexdurchmesser von ca. 34 nm dargestellt. Am Schafft
sind kleine Unregelmäßigkeiten bzw. Oberflächenrauheit zu erkennen. Diese können auch
zur Elektronenemission bei optischer Anregung beitragen und sind daher unerwünscht.
Die Erfolgsquote diese Apexdurchmesser (<50 nm) herzustellen, liegt zur Zeit bei ca. 10%
- 20%.
102
4 Ausblick
Abbildung 4.4: Rasterelektronenmikroskopaufnahme einer geätzten Goldspitze. Der Apexdurchmesser der Spitze beträgt ca. 34 nm. Am Schaft sind kleine Unregelmäßigkeiten bzw. eine Oberflächenrauigkeit zu erkennen. Diese können auch
zur Elektronenemission bei optischer Anregung beitragen und sind daher
unerwünscht.
Optimierung des Herstellungsprozesses:
Um die Ausbeute an „brauchbaren“, das heisst scharfen Spitzen zu erhöhen und die Rauhigkeit der Spitzenoberfläche zu minimieren hat sich das Verfahren des „Annealing“, also das
Ausheitzen durch das Erhitzen des Golddrahtes als erfolgsversprechend herausgestellt [98].
Der polykristalline Golddraht besteht aus vielen Regionen gleicher Netzebenenausrichtung,
deren Größe kleiner als der gewünschte Spitzendurchmesser ist. Dies kann zu einem unregelmäßigen Materialabtragung beim Ätzprozess führen, was wiederum in großen Apexdurchmessern und/oder einer rauen Oberfläche mit vielen Artefakten resultiert. Das Erhitzen
des Drahtes auf etwa 800◦ C führt zu einem Aufbrechen dieser Regionen bzw. Netzebenenorientierung und letztlich zu einer selbstorganisierten Relokalisierung der Atome. Dadurch
können größere Areale mit gleicher Ausrichtung entstehen, die einen größeren Durchmesser als der spätere Spitzendurchmesser besitzen. Dies kann wiederum einen gleichmäßigen
Ätzprozess hervorrufen und damit die Erfolgsquote erhöhen. Die Messergebnisse mit einem
Rasterelektronenmikroskop (Helios von FEI) zeigen sehr spitze und glatte Goldspitzen (siehe Abb. 4.5. Die Erfolgsquote hat sich durch Anwendung des behandelten Golddrahtes auf
> 70% erhöht.
103
4 Ausblick
(a)
(b)
Abbildung 4.5: Rasterelektronenmikroskopaufnahme einer geätzten Goldspitze mit vorherigem „annealing“. a) Aufnahme der Spitze und des Schafts. Die Form lässt
auf großflächige kristalline Strukturen schließen. b) Nahaufnahme der Spitze. Der Apexdurchmesser ist kleiner als 20 nm.
4.1.4 Experimentelle Ergebnisse
Im folgenden Abschnitt werden die bisherigen experimentellen Ergebnisse vorgestellt und
diskutiert.
Fokussierung und Spitzenpositionierung:
Die Erzeugung von Photoelektronen aus einer Goldspitze mit einer Austrittsarbeit von
ΦW = 5.1 eV wird, abhängig von ihrer Geometrie, eine hohe Energieflussdichte, bei Photonenergien die viel kleiner als die Austrittarbeit sind, benötigt. Der Parameterraum zur
Erzeugung dieser Flussdichten umfasst die Impulsdauer, die Impulsenergie und die Fokussierung. Die Zentralwellenlänge der verwendeten Lichtimpulse liegt bei λ0 = 740 nm. Dies
entspricht einer Photonenenergie von 1.68 eV. Aus dem Verhältnis der Austrittsarbeit zur
Photonenergie lässt sich folgern, dass für die Emission eines Elektrons mindestens vier
Photonen benötigt werden. Die gemessene Impulsdauer liegt mit 65 fs nahe an der Bandbreitenlimitierung. Um eine mögliche Verbreiterung der Impulsdauer über den optischen
Aufbau zu minimieren, wird der schon erläuterte Prismenkompressor (PK) zur Dispersionsvorkomensation verwendet. Die Impulsenergien werden in der Größenordnung von liegt
« 1 nJ, um die Zerstörschwelle der Goldspitze nicht zu überschreiten. Mit dem dispersionsfreien da reflektierenden Cassegrain-Objektiv ist es möglich, den Lichtimpuls auf <1µm2
zu fokussieren (siehe Abb. 4.6) und dabei die Eingangsimpulsdauer von wenigen Femtose-
104
4 Ausblick
kunden zu erhalten [99]. Für die Messung der Fokussierung wird ein Helium-Neon Laser
in das Cassegrain eingekoppelt und die räumliche Intensitätsverteilung in der Fokusebene
des Objektivs mittels einer metallisch beschichteten optischen Faser (Öffnung < 500 nm)
über einen Photomultiplier detektiert. Eine Messung mit dem Verstärkersystem ist nicht
vorgenommen worden, da aufgrund der niedrigen mittleren Leistung, die durch die hohe Einzelimpulsenergie erforderlich des Verstärkersystems erforderlicht ist, das über die
Faser eingesammelte Licht pro Zeiteinheit um mehrere Größenordnungen geringer wäre.
Eine aussagekräftige Messung würde eine zu hohe mittlere Leistung erfordern, welche die
Wahrscheinlichkeit der Beschädigung der Metallbeschichtung erhöht. Der mit dem HeNeLaser gemessene Fokusdurchmesser beträgt etwa 1µm, wobei nach dem Rayleigh Kriterium
folgender Wert theoretisch möglich ist:
∆xR =
0.61 · 0.632 µm
0.61 λ
=
= 0.771 µm
NA
0.5
(4.9)
Aufgrund der ausgeprägten Airy-Ringstruktur und der vergrößerten Halbwertsbreite des
Fokusdurchmessers ist zu vermuten, dass diese Messung den Durchmesser des Strahls kurz
vor bzw. nach dem Fokus wiedergibt. Jedoch zeigt sich, dass eine Fokussierung nahe der
Beugungslimitierung möglich ist. Aufgrund der in den vorherigen Kapiteln gezeigten guten
Strahlqualität wird erwartet, dass der Strahldurchmesser im Fokus etwa 1 µm (für einen
theretischen Wert von ∆ xR (λ = 740 nm) = 0.9 µm) beträgt.
105
4 Ausblick
a)
norm. Intensität (a.u.)
10
b)
1
1.0
0.8
0.6
norm. Intensität (a.u.)
Y Position (µm)
8
0.4
6
0.2
0
4
2
0.8
0.6
∆x (FWHM) ≈ 1µm
0.4
0.2
0.0
0
0
2
4
6
8
0
10
X Position (µm)
2
4
6
8
X Position (µm)
(a)
(b)
Abbildung 4.6: Vermessung des Fokus des Cassegrain-Obektivs (NA = 0.5) mittels eines
Helium-Neon Lasers (λ = 632 nm). a) Normierte räumliche Intensitätsverteilung in der x-y-Ebene senkrecht zur Ausbreitungsrichtungs des Strahls.
Die Gesamtlfäche der Rasterung beträgt 10x10 µm2 mit einer Auflösung von
200 nm. Um den Strahlschwerpunkt sind mehrere konzentrische Airy-Ringe
zu erkennen. Diese resultieren aus dem durch das Cassegrain-Objektiv limitierten Wellenvektorspektrum [100]. Außerdem lässt sich aus der Anzahl
der Airy-Ringe schließen, dass die Messungen einige Mikrometer vor bzw
nach dem Fokus vorgenommen wurde. b) Schnitt durch den Mittelpunkt
entlang der x-Achse. Es ergibt sich eine Halbwertsbreite des Maximums
von ca. 1.0 µm.
Damit ist gezeigt, dass über die Impulsdauer und Impulsenergie eine definierte Energieflussdichte im Fokus eingestellt werden kann.
Der Vorteil der Zweistrahlgeometrie, wie sie in Abschnitt 4.1.2 gezeigt wird, liegt in der auf
einige hundert Nanometer genauen und zerstörungsfreien Positionierung der Goldspitze innerhalb des Fokus des Cassegrain-Objektivs in der geschlossenen Vakuumkammer. In Abb.
4.7 a) ist eine Transmissions- und in Abb. 4.7b) eine Reflektionsaufnahme der Goldspitze
im Fokus des Objektivs mit dem HeNe-Laser als Strahlquelle dargestellt. Der TOPASAusgang ist für diese Messung geblockt. Die räumliche Auflösung beträgt 200 nm für beide
Achsen, die gesamte Rasterfläche 10x10 µm2 . Beide Messungen geben Hinweise darauf, dass
beide Methoden gleiche Ergebnisse liefern. Weiterführende Messungen mit dem TOPASStrahl zeigen im Vergleich mit den HeNe-Messungen gute Übereinstimmungen. Damit hat
sich diese Methode als verlässlich erwiesen.
106
4 Ausblick
a)
1.00
8
7
9
0.83
0.93
8
0.65
0.86
5
0.82
4
3
2
1
0
1.0
0.97
0.89
6
norm. Intensität (a.u.)
10
Y Position (µm)
9
Y Position (µm)
b)
norm. Intensität (a.u.)
10
7
0.46
6
0.28
5
0.10
4
3
2
1
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
0
10
X Position (µm)
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
X Position (µm)
(a)
(b)
Abbildung 4.7: Transmissions- und Reflexionsmessung der Spitzenpositionierung. Die
räumliche Auflösung beträgt 200 nm für beide Achsen, die gesamten Rasterfläche 10x10 µm2 . Zu erkennen ist in beiden Bildern eine spitz zulaufende
Struktur. Die optische Auflösung in dieser Messung wird durch den Durchmesser des Laserfokus von ca. 1.0 µm bestimmt. a) Normierte räumliche
Intensitätsverteilung der Transmissionsmessung. b) Normierte räumliche Intensitätsverteilung der Reflexionsmessung.
Elektronenemission:
Bei erfolgreicher Positionerierung kann das TOPAS-Signal verwendet und die Elektronenemission in Abhängigkeit des Ortes gemessen werden. Der HeNe-Laser wird geblockt, um
eine zusätzliche Erwärmung der Spitze zu verhindern. In dem durch die Transmissions bzw.
Reflexionsmessung definierten Bereich wird die Goldspitze bewegt und an jedem Punkt Anzahl der Elektronen pro Sekunde aufgezeichnet. In Abb. 4.8 a) ist eine Messung der räumlichen Elektronenemission einer unbehandelten Goldspitze (ohne Annealing) dargestellt. An
der Goldspitze liegt eine Spannung von UV orspannug = - 400 V an. Die Anregungsimpulse
haben eine Zentralwellenlänge von λ0 = 740 nm, eine Impulsdauer von ∆tImpuls = 65 fs und
eine Impulsenergie von EImpuls = 302 pJ. Damit beträgt die maximale Energieflussdicht im
W
Fokus etwa 4.6·1011 cm
2 . In dieser Messung wird die Elektronenemission in einem Bereich
2
von 15x15 µm mit einer Schrittweite von 188 nm detektiert. In Abb. 4.7b) bzw. 4.7c) sind
Schnitte durch das Maximum der Elektronenemission entlang der x- bzw. y-Achse gezeigt.
Die maximale Elektronenzählrate hat einen Wert von 3500 Elektronen/s. Dies entspricht
im Mittel ca. 0.7 Elektronen pro Anregungsimpuls. Das Emissionsmaximum befindet sich
am äußersten Ende der Goldspitze. Um dieses sind weitere konzentrische Emissionspunkte
zu erkennen. Sie lassen sich denen durch die Fokussierung entstehenden Airy-Ringen zuordnen. Entlang der y-Achse ergibt sich eine räumliche Halbwertsbreite des Maximums von
etwa 500 nm, welches unterhalb der Beugungsbegrenzung der Anregungsimpulse liegt. Die
räumliche Ausdehnung der Elektronenemission scheint entlang der x-Achse (Spitzenachse)
mit 1.5 µm etwas größer. Damit ist Emissionsfläche der Elektronen um ca. einen Faktor 2
107
4 Ausblick
kleiner als die Fläche des Laserimpulses.
Elektronen/s
a)
3410
14
Y Position (µm)
12
1705
10
8
6
0
4
2
0
0
2
4
6
8
10
12
14
X Position (µm)
(a)
b)
c)
Schnitt entlang der X-Achse
3500
Elektronenzählrate (1/s)
Elektronenzählrate (1/s)
4000
3000
2500
1500 nm
2000
1500
1000
500
0
0
2
4
6
8
10
12
4000
3000
2500
500 nm
2000
1500
1000
500
0
14
Schnitt entlang der Y-Achse
3500
0
2
4
6
8
10
12
14
Y Position (µm)
X Position (µm)
(b)
(c)
W
Abbildung 4.8: Die maximale Energieflussdicht der Anregung beträgt 4.6·1011 cm
2 a) Messung der räumlichen Elektronenemission einer Goldspitze. Die räumliche
Auflösung beträgt 188 nm für beide Achsen, die gesamten Rasterfläche
15x15 µm2 . Die maximale Elektronenzählrate beträgt etwa 3500 Elektronen/s. b) Schnitt durch das Maximum entlang der x-Achse. Man kann den
Schaft der Spitze erkennen. c) Schnitt durch das Maximum entlang der yAchse. Die räumliche Halbwertsbreite des Maximums beträgt etwa 500 nm.
Problematiken und zukünftige Aufgaben:
Die Messergebnisse zeigen, dass die Fokussierung bzw. die Justage aufgrund der zu ho-
108
4 Ausblick
hen Intensität in den Airy-Ringen noch nicht optimal war. Außerdem ist zu beobachten,
dass die Elektronenemission auf großen Zeitskalen (einigen Sekunden bis Minuten) nicht
konstant ist und die Goldspitzen leicht zerstört werden können. Die Zerstörschwelle hängt
stark von der Geometrie der Spitzen ab und ist damit von Spitze zu Spitze verschieden.
Die optische Anregung kann einen hohen Wärmeeintrag mit sich führen, wobei der Wärmeleitung durch die Spitzengeometrie bestimmt ist. Eine Lösung diese Problems könnte
eine zusätzliche Kühlung sein.
Die zeitlichen Schwankungen sind vermutlich auf Raumladungseffekte zurückzuführen, z.B.
an Optiken. Um dies zu verhinden müssen diese mit einer Metallbeschichtung versehen werden, die das gleiche Potential der Vakuumkammer besitzt.
Ein weiteres Problem sind die intensiven Airy-Ring Strukturen, die sowohl in der Vermessung der Fokussiereigenschaften des Cassegrain-Objekitvs als auch in der Messung der
Elektronenemission zu sehen sind. Die ist bisher durch eine zusätzliche indem Höhen- und
Seitenverstellung des Cassegrain-Objektiv verbessert worden. Weitere Messungen in der
Hinsicht stehen noch aus.
Der vom physikalischen Standpunkt interessanteste Schritt ist die Anregung mit infraroten
Lichtimpulsen. Denn so kann, wie schon in der Einleitung erwähnt, die Wahrscheinlichkeit
der Erwärmung bzw. der Zerstörung der Goldspitze durch einen erhöhten Reflexionskoeffizienten verringert werden. Außerdem skaliert nach Gl. (4.4) das ponderomotive Potential
quadratisch mit der Wellenlänge, womit laut dem Keldysh-Parameter die optische FeldEmission dominieren sollte. Dies könnte wiederum die Erwärmung der Goldspitze reduzieren.
109
5 Zusammenfassung
In dieser Arbeit ist der Aufbau und die Charakterisierung eines spektral abstimmbaren
Femtosekunden-Lasersystems vorgestellt worden. Es wurden die für eine fundierte Charakterisierung und damit auch Beurteilung der Güte eines Lasersystems notwendigen Messmethoden vorgestellt und angewendet. Jedes der Elemente der Verstärkerkette zeigt sehr
gute optische Charakteristika, erfüllt bzw. übertrifft die vom Hersteller garantierten Spezifikationen. Diese Arbeit zeigt, dass das vorgestellte System vielseitig einsetzbar ist.
Der Titan-Saphir Laseroszillator, Mai-Tai SP, liefert niederenergetische ultrakurze Lichtimpulse im Bereich von 780 - 820 nm. Es wurde gezeigt, dass er eine hohe Stabilität bzgl. aller
Laserparameter aufweist und eine verlässliches Betriebsverhalten zeigt. Er besitzt eine hohe
Langzeitstabilität bzgl. der mittleren Leistung (RMSE = 0.13%), die Ausgangsimpulsdauern liegen unterhalb der 1.8-fachen Bandbreitenbegrenzung und hat eine hohe Strahlqualität (M2 < 1.2). Aufgrund der spektralen Flexibilität ist er für viele Anwendungen auch
separat geeignet.
Die Verstärkung der Lichtimpulse in den Bereich von mJ-Impulsenergien (0.84 mJ im Maximum) wurde mit dem Verstärkersystem, einen Spitfire PRO XP, demonstriert. Auch er
zeichnet sich durch einen sehr guten und verlässlichen Betrieb aus. Er zeigt eine gute Langzeitstabilität bzgl. der mittleren Leistung (RMSE = 0.23%) als auch der Impuls-zu-Impuls
Energie (RMSE = 0.78%). Der Impuls-zu-Impuls Kontrast entspricht den Spezifikationen.
Die Impulsdauern liegen unterhalb von 120 fs und 35 fs, je nach gewähltem Ausgang. Seine Strahlqualität beträgt M2 < 1.3 und seine Strahllagestabilität nimmt einen Fehler von
maximal 0.36% ein.
Der optische parametrische Verstärker, TOPAS-C, sorgt für eine große spektrale Durchstimmbarkeit vom nahen UV bis in den Infrarotbereich. Die Impulsenergien liegen im Bereich einiger bis hundert Mikrojoule. Im Spektralbereich der Signalwellenlänge (1150 nm
bis 1630 nm) sind Impulsenergien > 60% der vom Hersteller genannten möglichen Werte
gemessen worden. Der Bereich der Idlerwelle (1570 nm bis 2625 nm) liegt zwischen <70%
und > 20% der Literaturwerte. Damit ist die Energiekonverion auf die Idlerwelle bisher
einer der Schwachpunkte des TOPAS-C. Die Strahlqualität ist mit M2 < 1.2 wieder sehr
gut und die Impuls-zu-Impuls Stabilität liegt mit einem RMSE von 0.79% nahe dem Wert
des Verstärkersystems.
Abschließend ist eine mögliche praktische Anwendung, die lokalisierte Elektronen emission
aus Metallspitzen bzw. Goldspitze, im Bereich der Entwicklung und Grundlagenforschung
ultraschneller Elektronenmikroskope gezeigt worden. Erste Messergebnisse wurden diskutiert und analysiert. Ein Aufbau zur Herstellung von Goldspitzen, sowie ein Optimierungsverfahren durch vorheriges Ausheizen des Golddrahtes, sind gezeigt worden. Ein Verfahren
110
5 Zusammenfassung
zur optimalen Positionerierung der Golspitze auf wenige Nanometer innerhalb des Fokus
eines Cassegrain-Objektivs innerhalb einer verschlossen Vakuumkammer wurde demonstriert. Eine Elektronenemission von einer Spitze ist diskutiert worden, die eine mittlere
Ausbeute von 0.7 Elektronen pro Anregungsimpuls aufzeigt. Die maximale Elektronrate
beträgt 3500 Elektronen pro Sekunde.
Weitere Studien im Bereich der spektralen Abhängigkeit der Elektronenemission, vor allem
im infraroten Spektralbereich, sind mit dem vorgestellten System möglich. Die Untersuchung der so generierten Elekteronenimpulse auf ihre zeitliche Struktur und ihre Energieverteilung ist von großem Interesse.
111
6 Literatur
112
Literaturverzeichnis
[1] T. Brabec and F. Krausz. Intense few-cycle laser fields: Frontiers of nonlinear optics.
Rev. Mod. Phys., 72(2):545ff., 2000.
[2] A. Dubietis, G. Jonusauskas, and A. Piskarskas. Powerful femtosecond pulse generation by chirped and stretched pulse parametric amplification in bbo crystal. Opt.
Commun., 88:437ff., 1992.
[3] V. V. Yakovlev, B. Kohler, and K. R. Wilson. Broadly tunable 30-fs pulses produced
by optical parametric amplification. Opt. Lett., 19(23):2000ff., 1994.
[4] I.N. Ross, P. Matousek, M. Towrie, A.J. Langley, and J.L. Collier. The prospects for
ultrashort pulse duration and ultrahigh intensity using optical parametric chirped
pulse amplifiers. Opt. Commun., 144:125ff., 1997.
[5] T. Wilhelm, J. Piel, and E. Riedle. Sub-20-fs pulses tunable across the visible from a
blue-pumped single-pass noncollinear parametric converter. Opt. Lett., 22(19):1494ff.,
1997.
[6] A. Baltuska, T. Fuji, and T. Kobayashi. Visible pulse compression to 4 fs by optical
parametric amplification and programmable dispersion control. Opt. Lett., 27(5),
2002.
[7] R. Butkus, R. Danielius, A. Dubietis, A. Piskarskas, and A. Stabinis. Progress in
chirped pulse optical parametric amplifiers. Appl. Phys. B, B 79:693ff., 2004.
[8] G. Cerullo and De Silvestri. Ultrafast optical parametric amplifiers. Rev .Sci. Instrum.,
74(1), 2003.
[9] T. Tajima and G. Mourou. Zettawatt-exawatt lasers and their applications in
ultrastrong-field physics. Phys. Rev. ST Accel. Beams, 5(3), 2002.
[10] C. Manzoni, D. Polli, and G. Cerullo. Two-color pump-probe system broadly tunable
over the visible and the near infrared with sub-30fs temporal resolution. Rev. Sci.
Instrum., 77, 2006.
[11] P. Vasa, C. Ropers, R. Pomraenke, and C. Lienau. Ultra-fast nano-optics. Laser &
Photon. Rev., pages 1 – 25, 2009.
113
Literaturverzeichnis
[12] Dipl.-Phys. Claus Ropers. Femtosecond Excitations in Metallic Nanostructures - From
Ultrafast Light Confinement to a Local Electron Source. PhD thesis, MathematischNaturwissenschaftlichen Fakultät I Humboldt-Universität zu Berlin, 2007.
[13] G. L. Yudin and M. Y. Ivanov. Nonadiabatic tunnel ionization: looking inside a laser
cycle. Phys. Rev. Lett., 64(1), 2001.
[14] P. Hommelhoff, C. Kealhofer, and M. A. Kasevich. Reaching the resolved tunnel
regime for a femtosecond oscillator driven field emission source. Laser Physics, 19(4):
736ff., 2009.
[15] P. Mulser, S. Uryupin, R. Sauerbrey, and B. Wellegehausen. Ponderomotive potential
and dynamical stark shift in multiphoton ionization. Phys. Rev. A, 48(6), 1993.
[16] P. Hommelhoff, A. A. Talesh Y. Sortais, and M. A. Kasevich. Field emission tip as
a nanometer source of free electron femtosecond pulses. Phys. Rev. B, 96(7), 2006.
[17] C. Ropers, D. R. Solli, C. P. Schulz, C. Lienau, and T. Elsaesser. Localized multiphoton emission of femtosecond electron pulses from metal nanotips. Phys. Rev. Lett.,
98(4), 2007.
[18] Manfred Mascheck. Erzeugung ultrakurzer elektronenimpulse an metallspitzen. 2008.
[19] M. Uiberacker, Th. Uphues, M. Schultze, A. J. Verhoef, V. Yakovlev, M. F. Kling,
J. Rauschenberger, N. M. Kabachnik, H. Schröder, M. Lezius, K. L. Kompa, H.-G.
Muller, M. J. J. Vrakking, S. Hendel, U. Kleineberg, U. Heinzmann, M. Drescher, and
F. Krausz. Attosecond real-time observation of electron tunneling in atoms. Nature,
446:627–632, 2007.
[20] P. Colosimo, G. Doumy, C. I. BLaga, J. Wheeler, C. Hauri, F. Catoire, J. Tate,
R. Chirla, A. M. March, G. G. Paulus, H. G. Muller, P. Agostini, and L. F. Dimauro.
Scaling strong-field interactions towards the classical limit. Nature physics, 4:386–389,
2008.
[21] Hans Kopfermann. Die Naturwissenschaften, 39(13), 1952.
[22] T. H. Maiman. Stimulated optical radiation in ruby. Nature, 187(4736):493ff., 1960.
[23] P. F. Moulton. Spectroscopic and laser characteristics of ti:al2o3. J. Opt. Soc. Am.
B, 3(1):125ff., 1986.
[24] P. F. Moulton. Ti-doped sapphire: Tunable solid-state laser. Optics News, 8(6):9ff.,
1982.
[25] J. Eichler and H.J.Eichler. Laser: Bauformen, Strahlführung, Anwendungen. Springer,
6 edition, 2006.
114
Literaturverzeichnis
[26] Robert R. Alfano. The Supercontinuum Laser Source. Springer Verlag, 1989.
[27] Claude Rullière. Femtosecond Laser Pulses, Principles and Experiments - Second Edition.
Springer Verlag, 2005.
[28] W. Koechner. Solid-State Laser Engineering. Springer, 1999.
[29] C. Rulliere. Femtosecond Laser Pulses. Springer, Berlin, 2004.
[30] Anthony E. Siegman. Lasers. University Science Books, Sausalito California, 1986.
[31] D. E. Spence, P. N. Kean, and W. Sibbett. Opt. Lett., 16(42), 1991.
[32] A. E. Siegman and D.J. Kuizenga. Active mode-coupling phenomena in pulsed and
continous lasers. Optoelectronics, 6:43ff., 1974.
[33] Rick Trebino. Frequency-Resolved Optical Gating: The Measurement of Ultrashort Laser
Pulses. Springer, Berlin, 2002.
[34] Jean-Claude Diels and Wolfgang Rudolph. Ultrashort Laser Pulse Phenomena SE. Academic Press, 2006.
[35] Andrew M. Weiner. Ultrafast Optics. Wiley, 2009.
[36] G. Steinmeyer. A review of ultrafast optics and optoelectronics. Journal of Optics A:
Pure and Applied Optics, 5:R1 – R15, 2003.
[37] R. L. Fork, O. E. Martinez, and J. P. Gordon. Negative dispersion using pairs of
prisms. Opt. Lett., 9:150ff., 1984.
[38] R. E. Sherriff. Analytic expressions for group-delay dispersion and cubic dispersion
in arbitrary prism sequences. J. Opt. Soc. Am. B, 15:1224ff., 1998.
[39] E. B. Treacy. Optical pulse compression with diffraction gratings. IEEE J. Quantum
Electron, 5:454ff., 1969.
[40] R. Szipocs, K. Ferencz, C. Spielmann, and F. Krausz. Chirped multilayer coatings
for broadband dispersion control in femtosecond lasers. Opt. Lett., 19(3):201ff., 1994.
[41] J. A. Armstrong. Measurement of picosecond laser pulse widths. Appl. Phys. Lett.,
10(1):16ff., 1967.
[42] L.P. Barry, P.G. Bollond, J.M. Dudley, J.D. Harvey, and R.Leonhardt. Autocorrelation of ultrashort pulses at 1.5 µm based on nonlinear response of silicon photodiodes.
Electron. Lett., 32(20):1922, 1996.
[43] D. Kane and Rick Trebino. Characterization of arbitrary femtosecond pulses using
frequency-resolved optical gating. IEEE J. Quantum Electron, 29(2):571ff., 1993.
115
Literaturverzeichnis
[44] I. A. Walmsley and V. Wong. Characterization of the electric field of ultrashort
optical pulses. J. Opt. Soc. Am. B, 13:2453ff., 1996.
[45] J.-C. Diels, J.J. Fontaine, I. C. McMichea, and F. Simoni. Control and measurement
of ultrashort pulse shapes (in amplitude and phase) with femtosecond accuracy. Appl.
Opt., 24:1270ff., 1985.
[46] D. Strickland and G. Mourou. Compression of amplified chirped optical pulses. Optics
Comm., 219(56):769ff., 1985.
[47] W. H. Lowdermilk and J. E. Murray. The multipass amplifier: Theory and numerical
analysis. J. Appl. Phys., 51:2436ff., 1980.
[48] J. E. Murray and W. H. Lowdermilk. Nd: Yag regenerativ amplifiers. J. Appl. Phys.,
51:3548ff., 1980.
[49] C. P. Hauri, P. Schlup, G. Arisholm, J. Biegert, and U. Keller. Phasepreservering
chirped-pulse optical parametric amplification to 17.3 fs directly from a ti:sapphire
oscillator. Opt. Lett., 29:1369ff., 2004.
[50] L. M. Frantz and J. S. Nodvik. Theory of pulse propagation in a laser amplifier. J.
Appl. Phys., 34:2346ff., 1963.
[51] F. G. Patterson, R. Gonzales, and M. D. Perry. Compact 10-tw, 800-fs nd:glass laser.
Opt. Lett., 16:1107ff., 1991.
[52] J. Seres, A. Müller, E. Seres, K. O’Keeffe, M. Lenner, R. F. Herzog, D. Kaplan,
C. Spielmann, and F. Krausz. Sub 10-fs, terawatt-scale ti:sapphire laser system. Opt.
Lett., 28:1832ff., 2003.
[53] A. G. Akmanov, S. A. Akhmanov, R. V. Khokhlov, A. I. Kovrigin, A. S. Piskarskas,
and A. P. Sukhorukov. Parametric interactions in optics and tunable light oscillators.
IEEE J. Quantum Electron., QE-4(828), 1968.
[54] M. Aoyama, K. Yamakawa, Y. Akahane, J. Ma, N. Inoue, H. Ueda, and H. Kiriyama.
0.85-pw, 33-fs ti:sapphire laser. Opt. Lett., 28(17):1594ff., 2003.
[55] Xiaodong Yang, Zhi zhan Xu, Yu xin Leng, Hai he Lu, Li huang Lin, Zheng quan
Zhang, Ru xin Li, Wen qi Zhang, Ding jun Yin, and Bing Tang. Multiterawatt laser
system based on optical parametric chirped pulse amplification. Opt. Lett., 27(13):
1135ff., 2002.
[56] K. Yamakawa, M. Aoyama, S. Matsuoka, T. Kase, Y. Akahane, and H. Takuma.
100-tw sub-20-fs ti:sapphire laser system operating at a 10-hz repetition rate. Opt.
Lett., 23(18):1468ff., 1998.
116
Literaturverzeichnis
[57] A. Baltuska, Z. Wei, MS Pshenichnikov, and D. Wiersma. Opt. Lett., 22(102):1494ff.,
1997.
[58] A. Shirakawa, I. Sakane, M. Takasaka, and T. Kobayashi. Sub-5-fs visible pulse generation by pulse-front-matched noncollinear optical parametric amplification. Appl.
Phys. Lett., 74(2268), 1999.
[59] M. Zavelani-Rossi, G. Cerullo, and S. De Silvestri. Pulse compression over a 170-thz
bandwidth in the visible by use of only chirped mirrors. Opt. Lett., 26(15):1155ff.,
2001.
[60] Y. R. Shen. Principles of Nonlinear Optics. Wiley, New York, 1984.
[61] R. Boyd. Nonlinear Optics. Academic, New York, 1984.
[62] S. A. Akhmanov, V. A. Vysloukh, and A. S. Chirkin. Optics of Femtosecond Laser
Pulses. American Institute of Physics, New York, 1992.
[63] R. L. Sutherland. Handbook of Nonlinear Optics. Wiley, New York, 1996.
[64] R. A. Baumgartner and R. L. Byer. IEEE J. Quantum Electron., 15(136), 1990.
[65] L. Hongjun, Z. Wei, C. Guofu, W. Yishan, C. Zhao, and R. Chi. Investigation of
spectral bandwidth of optical parametric amplification. Appl. Phys. B, 79:569ff., 2004.
[66] N. P. Barnes and V. J. Corcoran. Parametric generation processes: spectral bandwidth and acceptance angles. Appl. Opt., 15(3):696ff., 1976.
[67] P. Kumbhakar and T. Kobayashi. Ultrabroad-band phase matching in two recently
grown nonlinear optical crystals for the generation of tunable ultrafast laser radiation
by type-i noncollinear optical parametric amplification. J. Appl. Phys., 94(1329):
1329ff., 2003.
[68] Schott. URL www.Schott.de.
[69] E. Riedle, M. Beutter, S. Lochbrunner, J. Piel, S. Schenkl, S. Spörlein, and W. Zinth.
Generation of 10 to 50 fs pulses tunable through all of the visible and the nir. Appl.
Phys. B, 71:457ff., 2000.
[70] F. Grasbon, A. Dreischuh, and G.G. Paulus. Femtosecond interferometric autocorrelations in the presence of pulse front distortions. SPIE, 3571:164ff., 1999.
[71] A. Brodeur and S. L. Chin. Uitrafast white-light continuum generation and selffocusing in transparent condensed media. J. Opt. Soc. Am. B, 16(4), 1999.
[72] M. Bradler, P. Baum, and E. Riedle. Femtosecond continuum generation in bulk
laser host materials with sub-µj pump pulses. Appl. Phys. B, 97:561ff., 2009.
117
Literaturverzeichnis
[73] V.P. Kandidov, O. G. Kosareva, I. S. Golubtsov, W. Liu, A. Becker, N. Akozbek,
C. M. Bowden, and S. L. Chin. Self-transformation of a powerful femtosecond laser
pulse into a white-light laser pulse in bulk optical media (or supercontiuum generation). Appl. Phys. B, 77:149ff., 2003.
[74] L. V. Keldysh. Ionization in the field of a strong electromagnetic wave. Sov. Phys.
JETP, 20(5), 1964.
[75] C.-Y. Ruan, V. A. Lobastov, R. Srinivasan, B. M. Goodson, H. Ihee, and A. H. Zewail.
Ultrafast diffraction and structural dynamics: The nature of complex molecules far
from equilibrium. PNAS, 98(13):7117ff., 2001.
[76] P. M. Weber, W. E. King, G. H. Campbell, A. Frank, B. Reed, J. F. Schmerge, B. J.
Siwick, and B.C. Stuart. Ultrafast electron microscopy in materials science, biology,
and chemistry. J..Appl. Phys., 97, 2005.
[77] E. Fill, L. Veisz, A. Apolonski, and F. Krausz. Sub-fs electron pulses for ultrafast
electron diffraction. New Journal of Physics, 8(272), 2006.
[78] N. L. Wagner, A. Wueest, I. P. Christov, T. Popmintchev, X. Zhou, M. M. Murnane,
and H. C. Kapteyn. Monitoring molecular dynamics using coherent electrons from
high harmonic generation. PNAS, 103(36), 2006.
[79] C.-Y. Ruan, Y. Murooka, R. K. Raman, and R. A. Murdick. Dynamics of sizeselected gold nanoparticles studied by ultrafast electron nanocrystallography. Nano
Lett., 7(5):1290ff., 2007.
[80] M. Meckel, D. Comtois, D. Zeidler, A. Staudte, D. Pavicicand H. C. Bandulet,
H. Pépin, J. C. Kieffer, R. Dörner, D. M. Villeneuve, and P. B. Corkum. Laserinduced electron tunneling and diffraction. Science, 320:1478ff., 2008.
[81] A. H. Zewail. Four-dimensional electron microscopy. Science, 328:187ff., 2010.
[82] M. Bargheer, N. Zhavoronkov, Y. Gritsai, J. C. Woo, D. S. Kim, M. Woerner, and
T. Elsaesser. Coherent atomic motions in a nanostructure studied by femtosecond
x-ray diffraction. Science, 306, 2004.
[83] A. T. Georges. Theory of the multiphoton photoelectric effect: A stepwise excitation
process. Phys. Rev. B., 51(19), 1995.
[84] R. Bormann, M. Gulde, A. Weismann, S. V. Yalunin, and C. Ropers. Tip-enhanced
strong-field photoemission. Phys. Rev. Lett., 105(14), 2010.
[85] D. Roy, J. Wang, and M. E. Welland. Nanoscale imaging of carbon nanotubes using
tip enhanced raman spectroscopy in reflection mode. Faraday Discuss., 132:215ff.,
2006.
118
Literaturverzeichnis
[86] M. Iwami, Y. Uehara, and S. Ushioda. Preparation of silver tips for scanning tunneling microscopy imaging. Rev .Sci. Instrum., 69(11), 1998.
[87] L. Eligal, F. Culfaz, V. McCaughan, N. I. Cade, and D. Richardsa. Etching gold tips
suitable for tip-enhanced near-field optical microscopy. Rev .Sci. Instrum., 80, 2009.
[88] Pilkyu Kim, Jun Ho Kim, Mun Seok Jeong, Do-Kyeong Ko, Jongmin Lee, and Sungho
Jeongb. Efficient electrochemical etching method to fabricate sharp metallic tips for
scanning probe microscopes. Rev .Sci. Instrum., 77, 2006.
[89] Catalin C. Neacsu, Samuel Berweger, and Markus B. Raschke. Tip-enhanced raman
imaging and nanospectroscopy: Sensitivity, symmetry, and selection rules. Nanobiotechnol, 3:172ff., 2007.
[90] L. Libioulle, Y. Houbion, and J.-M. Gilles. Very sharp gold and platinum tips to
modify gold surfaces in scanning tunneling microscopy. J. Vac. Sci. Technol. B, 13(3),
1995.
[91] M.C. Baykul. Preparation of sharp gold tips for stm by using electrochemical etching
method. Materials Science and Engineering B, 74:229ff., 2000.
[92] B. Ren, , G. Picardi, and B. Pettinger. Preparation of gold tips suitable for tipenhanced raman spectroscopy and light emission by electrochemical etching. Rev
.Sci. Instrum., 75(4):837ff., 2004.
[93] D. Gingery and P. Buehlmann. Single-step electrochemical method for producing
very sharp au scanning tunneling microscopy tips. Rev .Sci. Instrum., 78, 2007.
[94] F. Bonaccorso, G. Calogero, G. Di Marco, O. M. Marago, P. G. Gucciardia, U. Giorgianni, K. Channon, and G. Sabatino. Fabrication of gold tips by chemical etching
in aqua regia. Rev .Sci. Instrum., 78, 2007.
[95] C. Williams and D. Roy. Fabrication of gold tips suitable for tip-enhanced raman
spectroscopy. J. Vac. Sci. Technol. B, 26(5), 2008.
[96] Xi Wang, Zheng Liu, Mu-De Zhuang, Hai-Ming Zhang, Xiang Wang, Zhao-Xiong
Xie, De-Yin Wu, Bin Ren, and Zhong-Qun Tian. Tip-enhanced raman spectroscopy
for investigating adsorbed species on a single-crystal surface using electrochemically
prepared au tips. Appl. Phys. Lett., 91, 2007.
[97] Huihong Qian. Tip-enhanced Near-Field Optical Spectroscopy on Single-Walled Carbon
Nanotubes. PhD thesis, Fakultaet für Chemie und Pharmazie Ludwig-MaximiliansUniversitaet Muenchen, 2008.
[98] D. Roy, C. M. Williams, and K. Mingard. Single-crystal gold tip for tip-enhanced
raman spectroscopy. J. Vac. Sci. Technol. B, 28(3), 2010.
119
Literaturverzeichnis
[99] B. Piglosiewicz. Charakterisierung der räumlichen und zeitlichen struktur ultrakurzer
lichtimpulse. 2009.
[100] B. Piglosiewicz. Optics Express, in preparation.
120
7 Appendix
Parameter
Fokusdurchmesser des Signals
Fokusdurchmesser der Pumpwelle:
η · α:
σ:
Pumpleistung:
Eingangsleistung der Signalwelle:
Verlustfaktor pro Umlauf:
Gewählter Wert
300 µm
460 µm
0.9
−23
2.9·10 cm2 [28]
22.5 W
350 mW
0.95
Tabelle 7.1: Werte für die Simulation der Verstärkung innerhalb des Spitfire PRO XP.
Teileliste für den interferometrischen Autokorrelator:
• 2x dielektrische 50/50 Strahlteiler, Nano Broadband Beamsplitter von Venteon.
• 3x BBO-Kristalle, 10 µm Dick, Schnittwinkel 25◦ /31◦ /40◦ von RedOptronics.
• Präzisions Piezo Linear-Nanopositioniersystem, P621.1CD von Physik Instrumente,
0.1 mm Verstellweg, kapazitiver Sensor.
• Piezoverstärker/Servocontroller, E-665.CR von Physik Instrumente.
• Parabolspiegel, NT47-085 von Edmund Optics, Aluminiumbeschichtung, Brennweite
von 50.8 mm.
• Linear Verschiebetisch, M-UMR5.16 von Newport, 16 mm Verstellweg.
• AD/DA-Wandlerkarte, DT 9818-8DI-BNC von Data Translation, 16bit.
• 1“ Silberspiegel sowie Spiegelhalter von Thorlabs.
121
8 Danksagung
An dieser Stelle möchte ich meinen Besonderen Dank an Herrn Prof. Dr. Christoph Lienau
für die offene und hilfsbereite wissenschaftliche Unterstützung richten. Des Weiteren danke
ich Frau Prof. Dr. Katharina Al-Shamery sich als Zweitgutachterin zur Verfügung gestellt
zu haben.
Ein großer Dank gilt außerdem
...Dipl.-Phys. Björn Piglosiewicz für seine große Hilfe und Unterstützung für das Gelingen
dieser Arbeit.
...Dr. Martin Silies für anregende wissenschaftliche Diskussionen und viele gute Ratschläge.
...meinem Projektleiter Dr. Doo Jae Park für hilfreiche Tipps.
...Dipl.-Phys. Bernd Schwenker für die Korrekturhilfe.
...allen Mitarbeitern der ultraschnellen Nano-Optik die mir mit Rat und Tat zur Seite
standen, insbesondere Dipl.-Phys. Manfred Mascheck als Spezialist für die optische Elektronenemission, Dipl.-Phys. Slawa Schmidt für Fragen der Impulscharakterisierung, M.
Eng. Diyar Sadiq für die Einführung in die Spitzenherstellung, Dipl.-Phys. Robert Pomraenke für Fragen aller Art und Dipl.-Phys. Raimond Angermann für die Hilfsbereitschaft
in Fragen der Elektronik und Entwicklung von wichtigen mechanischen Komponenten.
Zu guter Letzt geht mein Dank und meine tiefste Zuneigung an meine Eltern und meine
Schwester Petra, die mir in jeder Lebenslage bedingungslose Treue und Liebe gegenüber
gebracht haben!
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9 Selbständigkeitserklärung
Hiermit versichere ich, dass ich diese Arbeit selbständig verfasst und keine anderen als
die gegebenen Quellen und Hilfsmittel benutzt habe. Außerdem versichere ich, dass ich
die allgemeinen Prinzipien wissenschaftlicher Arbeit und Veröffentlichung, wie sie in den
Leitlinien guter wissenschaftlicher Praxis der Carl von Ossietzky Universität Oldenburg
festgelegt sind, befolgt habe.
123