Quantentheorie der Materiewellenbeugung

Im Blickpunkt
Quantentheorie der Materiewellenbeugung
Um neue Interferenzexperimente mit Atomen und Molekülen zu verstehen,
reicht Optik allein nicht aus
Robert E. Grisenti, Gerhard C. Hegerfeldt, Thorsten Köhler und Jan Peter Toennies
Durch die Fortschritte der Mikrotechnologie ist es in den letzten
Jahren gelungen, Lehrbuchexperimente der Optik auf Atom- und
Molekülstrahlen zu übertragen.
Die optisch-wellentheoretische
Beschreibung von Beugungsexperimenten am Doppelspalt und am
Gitter stimmt qualitativ gut mit
den Erwartungen überein. Aber
aus kleinen Abweichungen davon
lassen sich durch präzise Messungen und raffinierte theoretische
Methoden neue überraschende Erkenntnisse über Teilchengrößen
und ihre Wechselwirkung mit
Oberflächen gewinnen.
D
er Wellencharakter von Teilchen und damit verbundene
Interferenzerscheinungen
stehen am Anfang vieler Lehrbücher und Vorlesungen über
Quantenmechanik. Dies wird häufig am Beispiel des Doppelspaltexperiments diskutiert. Bei einer
klassischen Welle sieht man hinter
dem Doppelspalt aufgrund von
Interferenz eine Intensität mit
charakteristischer Richtungsmodulation. In einer vereinfachten quantenmechanischen Beschreibung
ordnet man einem Teilchen eine deBroglie-Wellenlänge l = h/p zu, wobei p der Teilchenimpuls ist. Wie in
der klassischen Wellenoptik sind
danach bei der Gitterbeugung die
verschiedenen Beugungsordnungen
durch eine Gitterfunktion mit
schmalen Maxima bei den Winkeln
sinun = nl/d (n = 0, 1, 2,...) gegeben. Eine einhüllende Spaltfunktion bestimmt die jeweilige Intensität
durch die Beziehung
In ∝
sin 2 ( nps0 d )
( nps0 d )2
,
(1)
wobei s0 die Spaltbreite und d die
Gitterperiode ist (Abb. 1). Interessanterweise ist für Atome das doch
so einfache und grundlegende Doppelspaltexperiment lange Zeit graue
Theorie geblieben, denn wegen ihrer kleinen de-Broglie-Wellenlängen
von nur etwa 1 Å benötigt man sehr
kleine Spaltbreiten und -abstände,
um auflösbare Beugungswinkel zu
erreichen. Erst die Fortschritte der
Mikrotechnologie haben die ersten
Beugungsexperimente ermöglicht,
so mit den leicht nachzuweisenden
Natriumatomen und angeregten metastabilen Heliumatomen an einem
Gitter [1] bzw. Doppelspalt [2]. Danach wurde in Göttingen die Beugung von den schwierig nachzuweisenden Heliumatomen im Grundzustand und Helium-Clustern an
Gittern beobachtet [3], bis hin zu
4
He26 in der Dissertation von Wieland Schöllkopf, der wesentlich an
den hiesigen Untersuchungen beteiligt war. Vor kurzem gelangen in
Wien Interferenzexperimente mit
den noch massiveren Fullerenen C 60
und C70 [4].
In Experimenten mit Atom- und
Molekülstrahlen baut sich das Beugungsbild langsam auf. Ein einzelnes Teilchen ergibt kein Beugungsoder Interferenzbild, sondern nur
einen einzigen Punkt. Erst die Vielzahl solcher Punkte summiert sich
zu einem Beugungsbild. Dies ist eine wunderbare direkte Bestätigung
der statistischen Interpretation der
Quantenmechanik von Max Born,
für die er 1954 den Nobelpreis erhielt, und dies zeigt deutlich, dass
die Welleneigenschaft nicht einem
einzelnen Teilchen, sondern dem
gesamten Teilchenstrahl zukommt.
Die in Göttingen benutzte Apparatur ist in Abb. 2 schematisch dargestellt. Dabei werden die Teilchenstrahlen von einem hohen Druck
(10 – 100 bar) durch eine winzige
Düse (5 mm Durchmesser) in das
Vakuum expandiert. Bei der adiabatischen Abkühlung bildet sich ein
Teilchenstrahl sehr niedriger Temperatur, im Fall von Helium typischerweise 1 K bis 10 –3 K. Der Teilchenstrahl wird durch enge Spalte
kollimiert und an einem SiliziumNitrit-Gitter mit einer Periode von
d = 100 nm gebeugt. In einem vom
Gitter um 50 cm entfernten Massenspektrometer-Detektor werden die
Teilchen schließlich nachgewiesen.
Die verwendeten hochpräzisen Gitter wurden mit einem laserinterferometrischen Verfahren von Tim Savas in der Gruppe von Hank Smith
am MIT hergestellt, die auch die
elektronenmikroskopischen Auf-
nahmen in Abb. 3 zur Verfügung gestellt haben. Man erkennt deutlich
das trapezförmige Stegprofil. Die
genaue Form konnte durch HeliumTransmissionmessungen bestimmt
werden [5].
Bei Helium-Atomstrahlen sind
aufgrund des großen Auflösungsvermögens du = 60 mrad, der hohen
Monochromasie (Impulsschärfe)
Abb. 1:
Optische GitterBeugungsbilder für
zwei verschiedene
Verhältnisse von
Spaltbreite s 0 zu
Gitterperiode d,
berechnet nach der
Kirchhoffschen
Theorie. Man
sieht, dass die relativen Intensitäten empfindlich
vom Verhältnis
von s 0 zu d abhängen.
Abb. 2:
Aus der Düse links tritt ein Atomstrahl,
der durch enge Spalte kollimiert und am
Gitter rechts gebeugt wird. Mit dem
drehbaren Massenspektrometer werden
die unter dem Winkel u gebeugten Teilchen nachgewiesen.
von 1% [6] und der hohen Uniformität des Gitters Messungen über
vier Größenordnungen in der Intensität und bis zur 22. Ordnung
möglich (Abb. 4). In Abb. 5 sieht
man links von der ersten He-Beugungsordnung weitere Beugungsmaxima. Diese lieferten den ersten
eindeutigen Nachweis des exotischen Helium-Moleküls 4He2 und
höherer Cluster [3]. Im Atomstrahl
können sich nämlich, je nach Düseneinstellung, Helium-Cluster bePhysikalische Blätter
56 (2000) Nr. 11
0031-9279/00/1111-53
$17.50+50/0
© WILEY-VCH Verlag GmbH,
D-69451 Weinheim, 2000
Dr. Robert E. Grisenti, Dr. Thorsten
Köhler, Prof. Dr. Jan
Peter Toennies, MaxPlanck-Institut für
Strömungsforschung, Bunsenstraße 10, 37073
Göttingen;
Prof. Dr. Gerhard C.
Hegerfeldt, Institut
für Theoretische
Physik, Bunsenstraße 9, 37073 Göttingen
53
Im Blickpunkt
Abb. 3:
Elektronenmikroskopische Aufnahme von
links: Gitter und
rechts: Gitterstäben.
Man beachte deren Trapezform, die für
die Auswertung wichtig ist. Das Substrat
unterhalb der Gitterstäbe wird anschließend weggeätzt.
finden, die sich alle mit der gleichen Geschwindigkeit v bewegen.
Deshalb sind ihre Beugungswinkel
umgekehrt proportional zu ihrer
Masse, und dadurch wird das Lehrbuchexperiment zu einem „Quanten-Massenspektrometer“.
Alles nur Optik?
Es könnte so aussehen, als
benötige man zum Verständnis der
Materiebeugung nur ein gutes
Optiklehrbuch. Aber die gebeugten
Teilchen besitzen neben ihrem Impuls auch eine innere Struktur und
räumliche Ausdehnung. Dadurch
sollten Abweichungen von der einfachen optischen Beugungstheorie
zu erwarten sein [7]. Sind diese
eventuellen Abweichungen nur unerwünschte „Dreckeffekte“, oder
enthalten sie vielleicht Überraschungen mit wertvollen Informationen? Eine solche Überraschung
ergab sich, als Beugungsmuster für
54
andere Edelgasatome aufgenommen
wurden. Nach der einfachen Wellentheorie sollten diese die gleiche
Struktur wie die von Helium aufweisen. Es zeigten sich aber Unterschiede in den relativen Intensitäten verschiedener Beugungsordnungen. Ein ähnliches Verhalten wurde
auch für Moleküle wie D 2, CH3F
und CF 3H beobachtet. Es trat sofort
der Verdacht auf, dass dies mit einer van-der-Waals-Wechselwirkung
der Teilchen mit der Gitteroberfläche zusammenhängen könnte.
Sollte es dann nicht möglich sein,
aus diesen Abweichungen von der
klassischen Wellenoptik Informationen über das Teilchen-Oberflächen-Potential zu gewinnen?
Quantentheorie der
Materiebeugung
Dazu muss man sich zunächst
klarmachen, dass Materiebeugung
am Gitter kein rein klassisches Wel-
lenphänomen, sondern ein quantenmechanisches Streuproblem ist.
Denn die Beugung passiert nicht im
Spalt, sondern durch quantenmechanische Streuung der Teilchen
an den Spalträndern, d. h. an der
Oberfläche der einzelnen Gitterstege. Dabei ist neben der abstoßenden, reflektierenden Teilchen-Oberflächen-Wechselwirkung
auch ein anziehender Anteil zu
berücksichtigen [7]. Um aus den experimentellen Daten quantitative
Aussagen zu gewinnen, muss man
deshalb zuerst eine quantenmechanische Theorie der Gitterbeugung
entwickeln. Ausgehend von der
Schrödinger-Gleichung kann man
für die Streuung eines Atoms oder
ausgedehnten Moleküls an den Gitterstegen mit zusätzlicher anziehender Wechselwirkung statt Gl. (1)
den allgemeinen Ausdruck
I n ∝ e −( 2pns / d )
2
LM sin a + sinh b OP (2)
MN a + b PQ
2
2
2
2
mit a = npseff/d und b = npd/d herleiten, wobei seff eine „effektive“
Spaltbreite bezeichnet, die kleiner
als s0 ist und die ebenso wie der
kontrastmindernde Term d von der
Teilchen-Gitter-Wechselwirkung,
der räumlichen Ausdehnung der
Teilchen und deren Geschwindigkeit v abhängt. Der Exponentialterm berücksichtigt u. a., dass die
Zahl der Moleküle in den einzelnen
Beugungsordnungen durch Zerbrechen an den Stegrändern abnehmen kann und dass kleine
Schwankungen in den Stegbreiten
auftreten können. Er hat eine ähnliche Form wie der Debye-Waller-
Abb. 4:
Abb. 5:
Gemessenes Beugungsbild eines Helium-Atomstrahls an einem
Gitter mit Periode d = 100 nm. Die Messung erstreckt sich über
vier Größenordnungen in der Intensität und bis zur 22. Ordnung.
Gemessenes Beugungsbild eines Helium-Atomstrahls, der auch
Helium-Dimere ( 4He 2), Trimere ( 4He 3) und Tetramere ( 4He 4)
enthält. Die Maxima bei 0, 4,5, 9,0 und 13,5 mrad gehören zu
Helium-Atomen. Die Dimer-Maxima sind bis zur Ordnung n =
7 gekennzeichnet. Die anderen kleineren Maxima gehören zu
verschiedenen Beugungsordnungen der Trimere, und das kleinere Maximum bei 1 mrad ist die 1. Ordnung der Tetramere.
Physikalische Blätter
56 (2000) Nr. 11
Im Blickpunkt
Faktor bei der Streuung von Neutronen- bzw. Röntgenstrahlen an
Kristallen.
Randeffekte
Die schwache atomare elektrische Dipol-Dipol-Wechselwirkung
führt dazu, dass ein Atom beim
Flug durch einen Spalt zusätzlich
durch ein anziehendes Potential V =
–C3/l3 abgelenkt wird, wobei l der
Abstand von der Oberfläche eines
Gittersteges ist und der C3-Parameter von der Teilchensorte abhängt.
Wenn seff für verschiedene Teilchengeschwindigkeiten bekannt ist, so
kann man mit Hilfe aufwändiger
quantenmechanischer Überlegungen nicht nur C3 bestimmen, sondern auch das l–3-Verhalten verifizieren. Deshalb wurde aus experimentell gewonnenen Beugungsbildern mit variabler Strahlgeschwindigkeit seff(v) bestimmt und
mit theoretischen Kurven für seff(v)
verglichen (Abb. 6). Daraus ergab
sich C3, das mit anderen Methoden
nur schwer bestimmbar ist [8]. Die
Methode ist so empfindlich, dass
auch die geometrische Trapezform
der Gitterstege berücksichtigt werden muss.
Teilchengröße
Auch durch die räumliche Ausdehnung der Teilchen sollte das
Beugungsbild beeinflusst werden,
und umgekehrt sollte es möglich
sein, aus den Beugungsbildern
Rückschlüsse auf die Größe zu ziehen [7]. Diese Frage ist besonders
interessant für das Helium-Dimer
4
He2, weil es nach theoretischen
Vorhersagen eine extrem geringe
Bindungsenergie besitzt, die mit
1 mK (10 –7 eV) hundert Millionen
Mal kleiner ist als die des Elektrons
im Wasserstoffatom. Dies lässt einen mittleren Kernabstand ≤r≥
(Bindungslänge) von etwa 50 Å erwarten, über fünfzig mal mehr als
beim Wasserstoffmolekül, sodass
das Helium-Dimer das größte aller
natürlich vorkommenden zweiatomigen Grundzustandsmoleküle wäre. Wegen seiner geringen Bindungsenergie ist es außerordentlich
zerbrechlich und deshalb schwer zu
untersuchen. Hier bietet die Gitterbeugung mit kleinen Beugungswinkeln von wenigen mrad einen
großen Vorteil. Die schwache Ablenkung der Streuteilchen am Gitter
ermöglicht die nahezu zerstörungsfreie Untersuchung äußerst zerbrechlicher Systeme wie des Helium-Dimers, dessen kinetische Ener-
gie im Strahl mehr als zehntausend
mal höher als die Bindungsenergie
ist. Eine solche Größenbestimmung
wurde kürzlich in Göttingen durchgeführt [9]. Um genügend viele Dimere im Strahl zu bekommen, wurde die Strahlquelle auf tiefe Temperaturen von 6 – 12 K abgesenkt.
Durch Anpassung der experimentel-
Abb. 6:
Effektive Spaltbreiten für Helium- und
Neon-Atome sowie Helium-Dimere (Daten kombiniert aus [8] und [9] ), aufgetragen gegen die Strahlgeschwindigkeit.
Ohne seine Ausdehnung würde man für
das Dimer die gleiche Wechselwirkung
mit der Gitteroberfläche wie für zwei
Helium-Atome erwarten. Die geringere
effektive Spaltbreite des Dimers ist daher
auf seine Größe zurückzuführen. Der Abstand zwischen den Kurven für He und
4
He 2 ist, anschaulich ausgedrückt, wegen
der verschiedenen Orientierungsmöglichkeiten in erster Näherung nicht der
mittlere Kernabstand im Dimer, sondern
nur ungefähr der halbe.
len Dimer-Beugungsintensitäten bis
zur 7. Ordnung an Gl. (2) wurde
seff(v) bestimmt. Quantenmechanische Mehrkanalstreutheorie lieferte
dann einen Zusammenhang zwischen seff(v) und dem mittleren
Kernabstand ≤r≥. Aus einer vereinfachten Theorie folgt
über den Cluster bis hin zur Charakterisierung der Streueigenschaften des Paarpotentials bei niedrigen
Energien. Diese Ergebnisse könnten
für die Erklärung bemerkenswerter
Vielteilchen-Eigenschaften des
Heliums wie etwa Suprafluidität
von grundsätzlicher Bedeutung
sein. Die Größenbestimmung kann
auch auf andere Moleküle übertragen werden. In naher Zukunft soll
dies für das interessante HeliumTrimer geschehen. Die Methode der
Gitterbeugung eignet sich auch für
größere Cluster, und die Kinetik der
Clusterbildung soll damit ebenfalls
untersucht werden. Wie an den obigen Beispielen gezeigt, enthalten
die Beugungsbilder von Atomen
und Molekülen an Nanostrukturen
vielfältige Informationen, die über
reine Lehrbuchexperimente weit
hinaus gehen. Eine Kombination
von innovativen experimentellen
Techniken und subtilen quantenmechanischen Überlegungen können
zu neuartigen Messverfahren führen
und unerwartete physikalische Einsichten liefern.
Literatur
[1] D. W. Keith, M. L. Schattenburg,
H. I. Smith, D. E. Pritchard, Phys.
Rev. Lett. 61, 1580 (1988)
[2] O. Carnal, J. Mlynek, Phys. Bl.,
Mai 1991, S. 379
[3] W. Schöllkopf, J. P. Toennies,
Science 266, 1345 (1994)
[4] M. Arndt, A. Zeilinger, Phys. Bl.,
März 2000, S. 71
[5] R. E. Grisenti, W. Schöllkopf, J. P.
Toennies, J. R. Manson, T. A. Savas, H. I. Smith, Phys. Rev. A 61,
033608 (2000)
[6] J. P. Toennies, K. Winkelmann, J.
Chem. Phys. 66, 3965 (1977)
[7] G. C. Hegerfeldt, T. Köhler, Phys.
Rev. A 57, 2021 (1998); Phys. Rev.
A 61, 023606 (2000)
[8] R. E. Grisenti, W. Schöllkopf, J. P.
Toennies, G. C. Hegerfeldt, T.
Köhler, Phys. Rev. Lett. 83, 1755
(1999)
[9] R. E. Grisenti, W. Schöllkopf, J. P.
Toennies, G. C. Hegerfeldt, T.
Köhler, M. Stoll, Phys. Rev. Lett.
85, 2284 (2000)
4
He
⟨ r ⟩ / 2 = seff
( v) − seffHe 2 ( v)
[7], und mit den Werten aus Abb. 6
ergibt sich ≤r≥/2 ≈ 25 Å. Die genauere Theorie liefert ≤r≥ = 52 ± 4 Å.
Die Bindungslänge des Dimers
bestimmt auch die Bindungsenergie
und s-Wellen-Streulänge des Helium-Paarpotentials, die sich aus dem
gefundenen Wert von ≤r≥ zu 1,1 +– 0,3
0,2
mK bzw. 104 –+ 188 Å berechnen. Die
Gitterbeugung gestattet demnach
auch spektroskopische Aussagen
Physikalische Blätter
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