der interkontinentale spurengastransport von nordamerika nach

DER INTERKONTINENTALE SPURENGASTRANSPORT VON NORDAMERIKA NACH
EUROPA: EXPERIMENTELLE MESSUNGEN WÄHREND CONTRACE
H. HUNTRIESER1, J. HELAND1, H. SCHLAGER1, C. FORSTER2, A. STOHL3, H. AUFMHOFF4, F.
ARNOLD4, H.E. SCHEEL5 und M. CAMPANA6
1
Institut für Physik der Atmosphäre, Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt (DLR),
Oberpfaffenhofen, Weßling, Deutschland
2
Lehrstuhl für Ökoklimatologie, Technische Universität München (TUM), Freising, Deutschland
3
Cooperative Institute for Research in Environmental Sciences, University of Colorado/National
Oceanic and Atmospheric Administration Aeronomy Laboratory, Boulder, Colorado, USA
4
Max-Planck-Institut für Kernphysik, Heidelberg, Deutschland
5
Forschungszentrum Karlsruhe, IMK-IFU, Garmisch-Partenkirchen, Deutschland
6
Institut für Atmosphäre und Klima (IACETH), Eidgenössische Technische Hochschule, Zürich, Schweiz
1 EINLEITUNG
Mit modernster Satellitentechnik kann der Transport von Wüstenstaub und Waldbrandemissionen über
Tausende von Kilometern verfolgt werden. So wurde z.B. Staub aus der Gobi-Wüste an der
nordamerikanischen Westküste und chinesischer Staub in den französischen Alpen beobachtet
(Wilkening et al., 2000; Grousset et al., 2003). Emissionen von kanadischen Waldbränden wurden
während der LACE-Kampagne über Berlin gemessen (Forster et al., 2001) und vor kurzem wurde sogar
beobachtet, wie eine Rauchwolke von russischen Waldbränden in 17 Tagen rund um den Globus
transportiert wurde (Damoah et al., 2004).
Im Gegensatz zu diesen sehr auffallenden Beobachtungen wurde der interkontinentale Transport von
anthropogenen Emissionen bisher kaum von Satelliten erfasst. In bisher nur zwei Studien wurde anhand
von GOME-NO2 Bildern gezeigt, dass anthropogene Emissionen zwischen Kontinenten, wie
Nordamerika und Europa (Stohl et al., 2003a), und Südafrika und Australien (Wenig et al., 2003),
transportiert werden. Dieser Transport kann aber von großer Bedeutung sein, da
Hintergrundkonzentrationen der Spurengase über Kontinenten im Abwindgebiet beeinflusst und
eventuell lufthygienische Grenzwerte dadurch überschritten werden (Jacob et al., 1999).
Modellrechnungen von Li et al. (2002) deuten darauf hin, dass etwa 20% der Überschreitungen des
europäischen Ozonstandards (55 nmol mol-1, 8 Stundenmittel) im Sommer 1997 durch den Import von
verschmutzten Luftmassen aus Nordamerika verursacht wurden.
Es gibt mehrere Hinweise, dass die Hintergrundkonzentration von troposphärischem Ozon über Europa
stetig ansteigt, obwohl die Emissionen von Ozonvorläufern wie NOx rückläufig sind. Analysen
langjähriger Reihen der Ozonsondierungen in Hohenpeißenberg und Payerne deuten darauf hin, dass der
interkontinentale Spurengastransport einen signifikanten Einfluss auf die Ozonkonzentration in der
unteren Troposphäre und in der Grenzschicht über Europa hat (Naja et al., 2003). Trends der
bodennahen Ozonkonzentrationen in der Schweiz zeigen auch eine Zunahme von 0.4 nmol mol-1 pro
Jahr in den neunziger Jahren, die zum Teil auf den interkontinentalen Spurengastransport zurückgeführt
wird (Brönnimann et al., 2002).
Über Nordamerika wurde in den letzten Jahren ebenfalls ein positiver Trend der bodennahen
Ozonkonzentrationen beobachtet (Lin et al., 2000), der zum Teil auf die starke Zunahme von
Ozonvorläufern (wie NOx, 4-5% pro Jahr) über Asien zurückgeführt wurde (Lin et al., 2000; Streets and
Waldhoff, 2000). Wegen der starken Zunahme der Emissionen von Verkehr und Industrie über dem
1
asiatischen Kontinent haben sich viele Studien des interkontinentalen Spurengastransports auf den
Transport zwischen Asien und Nordamerika konzentriert (Berntsen et al., 1999; Jaffe et al., 1999;
Yienger et al., 2000; Jaffe et al., 2003). Der Export nordamerikanischer Emissionen in Richtung
Nordatlantik wurde eingehend während NARE (North Atlantic Regional Experiment) untersucht
(Fehsenfeld et al., 1996; Wild et al., 1996). Außer einem sogenannten "Bilderbuch-Beispiel", bei dem
der interkontinentale Spurengastransport zwischen Nordamerika und Europa anhand von
Ozonlidarmessungen und Partikeldisperison-Modellrechnungen erfasst wurde (Stohl und Trickl, 1999),
gibt es wenige direkte Beobachtungen dieser Art über Europa. Eine Zusammenstellung der bisherigen
experimentellen Beobachtungen des Spurengastransports zwischen Nordamerika und Europa ist vor
kurzem in einem Übersichtsartikel erschienen (Huntrieser und Schlager, 2004).
Der Haupttransportmechanismus für den interkontinentalen Spurengastransport sind die sogenannten
„warm conveyor belts“ (WCBs) (Stohl, 2001; Stohl et al., 2002a). In diesem Wolkenband entlang von
Kaltfronten werden Luftmassen innerhalb von 1-2 Tagen aus der Grenzschicht bis in die obere
Troposphäre gehoben. In den großen Höhen übernimmt der Jetstream den horizontalen Transport und
die Luftmassen werden sehr rasch über große Distanzen transportiert (z.B. über den Atlantik in etwa 2-4
Tagen).
In dem vorliegenden Artikel wird eine außergewöhnliche Fallstudie des interkontinentalen
Spurengastransports zwischen Nordamerika und Europa vorgestellt. Das besondere Ereignis wurde
während der CONTRACE (Convective Transport of Trace Gases into the Middle and Upper
Troposphere over Europe: Budget and Impact on Chemistry) Messkampagne im November 2001
beobachtet. Zum ersten Mal wurde ein Lagrangisches Partikeldispersionmodell (FLEXPART, Stohl et
al., 2003b) eingesetzt, um den Spurengastransport zwischen Nordamerika und Europa vorherzusagen.
CO wurde als Tracer für den Transport verwendet. Anhand von den FLEXPART-Vorhersagen und
Vorhersagen eines globalen CTMs (MATCH-MPIC, Lawrence et al., 2003) konnte zum ersten Mal ein
Flugzeug über Europa in verschmutzte Luftmassen aus Nordamerika hineingeführt werden. Die
verschmutzte Luftmasse konnte von der Ostküste Nordamerikas, wo sie aus der Grenzschicht von einem
WCB gehoben wurden, bis zum Absinken über den Alpen anhand von Tracerrechnungen und
Beobachtungen verfolgt werden.
Die verwendeten Tracer-Vorhersagen sind ebenfalls erfolgreich bei anderen Messkampagnen eingesetzt
worden. Nach CONTRACE wurde im Frühling 2002 das FLEXPART-Modell bei der amerikanischen
ITCT-Kampagne eingesetzt (Forster et al., 2004). Das MATCH-MPIC Modell wurde bereits bei der
Flugplanung für INDOEX (Indischer Ozean, Frühling 1999) und MINOS (Kreta, Sommer 2001)
verwendet (Lawrence et al., 2003).
2 FELDEXPERIMENT
Die Zielsetzung des CONTRACE Feldexperiments im November 2001 war es, gealterte, verschmutzte
Luftmassen, die von Nordamerika (NA) nach Europa transportiert worden sind, zu untersuchen. Der
Einfluss dieser Luftmassen auf die Spurengasverteilung (speziell O3) in der freien Troposphäre über
Europa sollte quantifiziert werden.
Während CONTRACE wurde eine Anzahl von Ereignissen mit interkontinentalem Schadstofftransport
von NA nach Europa von den Vorhersagemodellen (FLEXPART und MATCH-MPIC) prognostiziert
(Lawrence et al., 2003; Stohl et al., 2003b). Diese wurden auch erfolgreich mit der chemischen
Instrumentierung auf der Falcon (Forschungsflugzeug des DLR) vermessen. Details zur Falcon
Instrumentierung sind in Huntrieser et al. (2002) beschrieben. Die verschmutzten Luftmassenpakete aus
NA (sogenannten "plumes") erreichten Europa viel häufiger als erwartet (4 ausgeprägte Ereignisse in
drei Wochen). Die Flugzeugmessungen von CONTRACE sind die ersten die zeigen, dass die NAplumes sogar die Ozonverteilung über Europa im Winter stark beeinflussen können. Detaillierte
Rückwärtsrechnungen wurden durchgeführt, um die verschmutzten Luftpakete zur Quellregion
zurückzuverfolgen. In einem Fall konnte eindeutig gezeigt werden, dass der vermessene NA-plume vom
19. November aus der Region um New York stammte (Stohl et al., 2003b). Das Ereignis vom 19.
2
November wird in diesem Artikel eingehend behandelt. In einem anderen CONTRACE-Fall ist die
verschmutzte NA-Luftmasse extrem schnell über den Atlantik gezogen (in 1-2 Tagen) und konnte
dadurch sogar in den GOME-NO2 Bildern verfolgt werden (Stohl et al., 2003a).
3 RESULTATE
Am 19. November 2001 wurde ein Messflug von Oberpfaffenhofen (Süddeutschland) nach Stockholm
(Schweden) durchgeführt. Die Vorhersagemodelle FLEXPART und MATCH-MPIC zeigten, dass ein
sehr ausgeprägter CO-plume aus Nordamerika am 19. November Skandinavien erreichen sollte (Abb. 1).
Auf der Strecke Kopenhagen - Oslo - Stockholm wurden mehrere Vertikalprofile geflogen, um die
chemische Zusammensetzung der verschmutzten Luftmassen aus NA näher zu untersuchen. Deutlich
erhöhte Konzentrationen von CO, NOy und überraschenderweise auch Ozon wurden in dem NA-plume
gemessen (Abb. 2a-b). Eine positive O3-CO Korrelation wurde beobachtet, die auf Ozonproduktion in
diesen verschmutzten Luftmassen hindeutet. Sowohl die Jahreszeit (Spätherbst) als auch die nördliche
Transportroute über dem Nordatlantik (Grönland) deutet darauf hin, dass Ozon nicht in-transit, sondern
bereits über der Quellregion über dem Osten der USA produziert wurde. In der Tat hat eine länger
anhaltende Hochdrucksituation über dem Osten der USA die O3-Produktion begünstigt.
Bodenmessstationen in den Appalachen zeigten, dass eine verschmutzte Luftmasse mit erhöhtem O3
(~60 nmol mol-1) dort vorbeigezogen ist, fünf Tage bevor diese Luftmasse Europa erreichte. MOZAICFlüge über New York und Washington zeigten zum gleichen Zeitpunkt eine Schicht mit erhöhtem O3 bis
zu einer Höhe von 2 km. In Abbildung 3a-b ist der Abstieg (um 17 UTC) bzw. Aufstieg (um 21 UTC)
über New York am 14. November gezeigt. Erst zum Zeitpunkt des Aufstieges am späten Abend hat die
mächtige Ozonschicht New York erreicht.
Abbildung 1: FLEXPART 12-Stundenvorhersage des nordamerikanischen CO-Tracers in 5000 m ü. M.
für den 19. November 2001 um 12 UTC. Überlagert sind Linien des Geopotentials in 500 hPa.
3
a)
10000
O3 [ppbv]
60
Altitude [m]
8000
6000
[O3] = 84 - 0.51 [CO]
55
2
r = 0.21
50
FT
45
NA plume
40
[O3] = 26 + 0.15 [CO]
r2 = 0.79
35
4000
60
80
100 120 140 160 180
CO [ppbv]
Descent over Oslo
2000
19 November 2001
0
50
100
150
200
250
CO [ppbv]
b)
10000
NOy [ppbv]
1.5
Altitude [m]
8000
NA plume
[NOy] = -0.23 + 0.008 [CO]
r2 = 0.88
1.0
0.5
6000
FT
[NOy] = -0.95 + 0.013 [CO]
0.0
4000
r2 = 0.62
60
80
100 120 140 160 180
CO [ppbv]
Descent over Oslo
2000
19 November 2001
0
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
NO & NOy [ppbv]
Abbildung 2: Gemessene (a) CO- und (b) NO und NOy-Vertikalprofile während einem Abstieg nahe
Oslo (Norwegen) am 19. November 2001. Überlagert (rechts oben) sind die O3-CO bzw. NOy-CO
Korrelationen in der freien Troposphäre (FT) und im Vergleich dazu in der nordamerikanischen
Luftmasse (NA).
4
Altitude [m]
12000
12000
a)
10000
10000
8000
8000
6000
6000
4000
4000
2000
b)
2000
14014
14024
New York
New York
0
0
0
20
40
60
-1
80
100
0
20
40
60
-1
80
100
Ozone [nmol mol ]
Ozone [nmol mol ]
Abbildung 3: Ozonprofile von zwei MOZAIC-Flügen am 14. November: (a) Abstieg über New York um
17 UTC, (b) Aufstieg über New York um 21 UTC.
Ein "warm conveyor belt" hat anschließend die verschmutzte Luftmasse in die freie Troposphäre über
dem Atlantik hochgehoben. Als die Luftmasse am 19. November Skandinavien erreichte, wurde sie
mehrmals von der Falcon auf einer Höhe zwischen 2 und 4 km durchquert. Erhöhte CO (170), O3 (53),
NOy (1.1), Aceton (4.0) und SO2 (2.6) Mischungsverhältnisse (nmol mol-1) wurden gemessen (Abb. 2ab). Außerdem wurde eine positive NOy-CO Korrelation im NA-plume beobachtet. Die Steigung der
Regressionsgeraden NOy/CO, hier 0.008, gibt einen Hinweis auf das Alter der Luftmasse. Nach den von
Stohl et al. (2002b) bestimmten Altersklassen für nordamerikanische Luftmassen während NARE wurde
das Alter der beobachteten NA-Luftmasse über Skandinavien auf 4-5 Tage geschätzt. Dieses Alter
stimmt gut mit den Beobachtungen (New York am 14. November und Skandinavien am 19. November)
überein.
Die Ausbreitung der verschmutzten NA-Luftmasse über Europa wurde mit dem FLEXPART-Modell
während mehrerer Tage verfolgt (Abb. 4a-f). Ein Teil des plumes ist dann über den Alpen abgesunken.
Auf der Zugspitze (2962 m) wurden dabei erhöhte Konzentrationen von O3 (54 nmol mol-1) und CO (168
nmol mol-1) während zwei Tagen beobachtet (Abb. 5a-b). Die Station Arosa in den Schweizer Alpen
(1840 m) beobachtete in dieser Zeit die höchsten Ozon-Tagesmittelwerte des Novembers 2001 (Abb. 6).
In Tabelle 1 werden die gemessenen CO- und O3-Konzentrationen in der verschmutzten NA-Luftmasse
mit Mittelwerten für November 2001 für drei alpine Stationen (Zugspitze, Jungfraujoch und Arosa)
verglichen. Die Auswirkung der NA-plume war bzgl. Ozon am stärksten in Arosa, wo die
Ozonkonzentration um >30% erhöht war. Die stärkste Zunahme von CO wurde dagegen auf der
Zugspitze beobachtet.
5
a)
d)
b)
e)
c)
f)
Abbildung 4: FLEXPART-Simulationen des nordamerikanischen CO-Tracers für die niedrigste
Modellschicht (Boden bis 100 m ü. M.) zeigen die Ausbreitung der verschmutzten
nordamerikanischen Luftmassen über Europa: (a) 19 November 2001 um 12 UTC, (b) 20
November um 00 UTC, (c) 20 November um 12 UTC, (d) 21 November um 00 UTC, (e) 21
November um 12 UTC, (f) 22 November um 00 UTC.
6
d)
Zugspitze (2962 m)
20
-3
120
NOX, NOy [nmol mol ], Be [mBq m ]
250
100
15
7
80
10
60
40
5
50
20
-1
-1
Ozone [nmol mol ]
-1
CO [nmol mol ]
150
NA-plume:
20 Nov. 06 UTC
22 Nov. 05 UTC
100
200
0
0
0
5
10
15
20
25
30
Day in November 2001
Abbildung 5: (a) 7Be-Messungen (schwarz) und FLEXPART europäischer CO Tracer (farbig), (b) O3Messungen (schwarz) und europäischer CO Tracer (farbig), (c) CO-Messungen (schwarz) und
nordamerikanischer CO Tracer (farbig), (d) CO (rot), O3 (schwarz), NOx (grün), NOy (blau) und
7
Be (grau) Messungen von der Zugspitze im November 2001.
7
Arosa (1840 m)
60
100
-1
Ozone [nmol mol ]
80
40
60
30
40
20
20
10
0
-1
50
FLEXPART NA-CO [nmol mol ]
NA-plume
0
5
10
15
20
25
30
Date in November 2001
Abbildung 6: Ozon-Zeitreihe (schwarz) in Arosa im November 2001. Überlagert sind FLEXPARTSimulationen des nordamerikanischen CO-Tracers (grau) für Arosa.
Station
Tabelle 1. Messungen von CO und O3 im November 2001 an drei alpinen Stationen.
Max.
Mittel Mittel Max.
Mittel Mittel
∆O3
∆O3
CO,
CO,
CO,
O3,
O3,
O3,
(plume-Mittel), (plume-Mittel),
NA
NA
Nov.
NA
NA
Nov.
plume, plume, 2001, plume, plume, 2001,
Zugspitze
(2962 m)
Jungfraujoch
(3580 m)
Arosa
(1840 m)
nmol
mol-1
168
nmol
mol-1
126
nmol
mol-1
114
nmol
mol-1
54
nmol
mol-1
50
nmol
mol-1
42
nmol mol-1
%
+8
+19
127
116
124
51
49
43
+6
+14
158
146
166
49
48
36
+12
+33
4 SCHLUSSFOLGERUNG
Während der CONTRACE-Messkampagne im November 2001 wurde häufig beobachtet, mindestens
einmal wöchentlich, wie verschmutzte nordamerikanische Luftmassen Europa überquerten. Diese
Luftmassen konnten sehr erfolgreich mit einem Forschungsflugzeug untersucht werden, da zum ersten
8
Mal sehr präzise Vorhersagen für die Ausbreitung dieser verschmutzten Luftpakete aus Nordamerika
vorgelegen sind. Sogar im November können diese besonderen Ereignisse zu einer deutlichen
Ozonerhöhung über Europa führen, so war Ozon in der Region Grenzschicht - untere Troposphäre dabei
im Mittel um etwa 5-10 nmol mol-1 erhöht. An der Station Arosa (Schweiz) wurden während einem
Ereignis die höchsten Ozonkonzentrationen des Novembers 2001 beobachtet (+ >30%). Unsere
experimentellen Beobachtungen stimmen gut mit den Modellsimulationen von Li et al. (2002) überein,
die auch Ozonerhöhungen in der Größenordnung von 5-10 nmol mol-1 während Ereignissen mit
verschmutzten nordamerikanischen Luftmassen über Europa prognostiziert haben.
DANKSAGUNGEN
Diese Studie ist Teil der Projekte CONTRACE und ATMOFAST, die im Rahmen des BMBFProgramms AFO 2000 finanziert werden. Wir danken P. Stock und A. Roiger (DLR) für die Betreuung
der luftchemischen Messinstrumente in der Falcon sowie den beiden Falcon-Piloten R. Welser und M.
Hinterwaldner. Wir danken J.-P. Cammas, V. Thouret und P. Nedelec für den Zugang zu den MOZAICDaten. Die MOZAIC-Programme I, II und III werden zur Hälfte von der EU finanziert und bekommen
weitere Unterstützung von Lufthansa, Air France und Austrian Airlines, die kostenlos die MOZAICInstrumentierung befördern. Die chemischen Daten vom Jungfraujoch wurden uns von NABELBUWAL in der Schweiz zur Verfügung gestellt. Wir danken ferner ECMWF und DWD für den Zugang
zum ECMWF-Datenarchiv.
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