Entwicklung von Materialien mit abstimmbarem quantenkritischen Verhalten am Beispiel von Alkali-Kupfer-Halogeniden Dissertation zur Erlangung des Doktorgrades der Naturwissenschaften vorgelegt beim Fachbereich Physik der Johann Wolfgang Goethe-Universität in Frankfurt am Main von Natalija van Well aus Moskau Frankfurt am Main 2014 (D30) http://d-nb.info/1065466242 Inhaltsverzeichnis Seite: Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis 9 19 1. Einleitung 21 2. Stand der Forschung 24 2.1 Strukturelle Übersicht und physikalische Eigenschaften von CS2CUCI4, Cs2CuBr4 und dem Mischsystem Cs2CuCl4-xBrx 2.2 24 Strukturell-chemische Aspekte von Kronenether-Verbindungen 3. Grundlagen 31 36 3.1 Kristallisation 36 3.2 Züchtungsmethoden 38 3.2.1 Kristallzüchtung aus Lösung 38 3.2.2 41 Kristallzüchtung aus einer Schmelze 3.3 Grundlagen des Magnetismus 44 3.4 Thermische Ausdehnung 48 4. Charakterisierungsmethoden 49 4.1. Differenzthermoanalyse (DTA) 49 4.2. Röntgendiffraktometrie 55 4.3. Rasterelektronenmikroskopie mit energiedispersiver Analyse (EDX) 59 4.4. Polarisationsmikroskopie 63 4.5. Messung magnetischer Eigenschaften 66 5. Ergebnisse der Züchtung für das Mischsystem Cs2CuCl4.xBrx 5.1. 69 Ergebnisse der Züchtung von Einkristallen aus wässriger Lösung und deren Charakterisierung 69 5.1.1 Randsysteme CS2CUCI4 und Cs2Cußr4 69 5.1.2 80 Mischsystem Cs2CuCl4-xBrx Inhaltsverzeichnis 5.2 Charakterisierung der Kristalle aus wässriger Lösung 83 5.2.1 EDX-Untersuchungen verschiedener Phasen 83 5.2.2 Röntgenpulverdiffraktometrie-Untersuchung 85 5.2.3 Strukturelle Untersuchung der neuen Phase CS3CU3CI8OH 5.3 Diskussion der Kristallzüchtung aus wässriger Lösung 5.4 Ergebnisse der Züchtung aus einer Schmelze 96 99 106 5.4.1 Untersuchungen zum Cs2CuCU-Cs2CuBr4 Phasendiagramm 5.4.2 106 Einfluss des Züchtungsverfahrens (Lösung oder Schmelze) auf die Kristallstruktur 112 5.4.3 Bridgmanzüchtung 115 5.4.4 Substitution mit Rb und K 119 5.4.4.1 Züchtung von Cs2-xRbxCuBr4 mit der Bridgmanmethode 5.4.4.2 Charakterisierungen von Cs2-xRbxCuBr4 5.5 Zusammenfassung 6. Röntgenpulverdiffraktometrie bei tiefen Temperaturen 120 122 124 127 7. Physikalische Eigenschaften der tetragonalen Phase des Mischsystems 136 8. Einkristalle mit Konenethermolekülen: Züchtung und Eigenschaften 144 8.1 144 Substitution mit Kronenethermolekülen 8.1.1 Kristallzüchtung aus wässriger Lösung von Cs2(C12H2406)(H20)2CI2-2H20 und Cs(C12H2406)(H20)BrH20 8.1.2 Kristallzüchtung aus wässriger Lösung des Systems CsBr-[Ci2H2406]-CuBr2 8.1.3 148 151 Kristallzüchtung der Systeme CsBr-[C12H2406]-CuBr2 und CsCI-[ C^H^OßJ-CuCh aus einer Lösungsmischung aus l-Propanol und 2-Propanol 155 Inhaltsverzeichnis 8.2 Idee eines „Baukastensystems" für die Modellierung von Einflussparametern auf die Kristallzüchtung 158 8.2.1 Kristallzüchtung und Charakterisierung von Kupferchlorid und Kupferbromid mit Ci0H2o05 8.2.2 Kristallzüchtung und Charakterisierung von Kupferchlorid mit C8H1604 8.2.B 158 164 Kristallzüchtung und Charakterisierung von Kupferchlorid und Kaliumchlorid mit C8Hi604 175 8.3 Diskussion und Ausblick 184 8.4 Zusammenfassung 186 9. Zusammenfassung 188 Anlagen 190 Verwendete Chemikalien 200 Abkürzungsverzeichnis 201 Literaturverzeichnis 202 Danksagung 210 Lebenslauf 211 Ausgewählte Publikationen 214 Akademische Lehrer 215