Aufbau eines Messplatzes für zeitaufgelöste Spektroskopie mit

Friedrich-Schiller-Universität Jena
PHYSIKALISCH-ASTRONOMISCHE
FAKULTÄT
Aufbau eines Messplatzes für
zeitaufgelöste Spektroskopie mit
geformten XUV-Pulsen
Diplomarbeit
eingereicht von Andreas Hoffmann
geboren am 16.08.1984 in Berlin
1. Gutachter:
2. Gutachter:
Tag der Verleihung des Diploms:
Prof. Dr. techn. habil. Christian Spielmann
Prof. Dr. rer. nat. Malte Kaluza
Hiermit erkläre ich, dass ich die vorliegende Arbeit selbstständig verfasst und keine anderen als die angegebenen Quellen und Hilfsmittel verwendet habe.
Jena, den 20. Juli 2010
......................................
Andreas Hoffmann
Seitens des Verfassers bestehen keine Einwände, die vorliegende Arbeit für die öffentliche
Nutzung in der Thüringer Universitäts- und Landesbibliothek zur Verfügung zu stellen.
Jena, den 20. Juli 2010
......................................
Andreas Hoffmann
i
Abstract
This thesis lays out preconditions for time-resolved XUV spectroscopy using shaped pulses. In order to achieve the necessary intensity for High Harmonic Generation some maintenance operations on the laser system had to be carried out. Besides changing amplifier
crystal and Pockels cells the compressor efficiency was significantly increased by UV cleaning the grating. Following this approach laser pulses with an energy of 1 mJ and a
duration of 80 fs were produced. After spectral broadening by self-phase modulation,
these pulses were compressed to 20 fs duration and 0.5 mJ pulse energy. Using these
pulses, ATI electrons were produced to calibrate an electron time-of-flight spectrometer, whose electrostatic lens system was quantitatively investigated. It showed increasing
signal-to-noise-ratio as well as increasing energy resolution for certain electron energies.
Determining the focal intensity by using the electron time-of-flight spectrometer showed
advantages over a direct intensity measurement. The positive ions of ATI experiments
were used to calibrate a mass time-of-flight spectrometer.
Replacing storage oscilloscope and preamplifier by a multiscaler card and an amplifierdiscriminator yielded to a doubled resolution and a tenfold signal-to-noise ratio increase.
Above mentioned spectrometer allow time-resolved XUV spectroscopy with pump-probe
experiments.
The production of High Harmonics in an argon filled hollow fiber, spatial and temporal
pulse shaping and the process of fiber preparation are described in this thesis.
Further research is needed to properly generate High Harmonics, which could not be
produced during the time of this thesis.
ii
Kurzfassung
Im Rahmen dieser Diplomarbeit wurden die Voraussetzungen für zeitaufgelöste Spektroskopie mit geformten XUV-Pulsen geschaffen. Zur Erreichung der erforderlichen Intensität
für die Erzeugung von Hohen Harmonischen mussten einige Wartungsarbeiten am Lasersystem durchgeführt werden. Neben dem Austausch von Verstärkerkristall und Pockelszellen konnte die Kompressoreffizienz durch eine UV-Gitterreinigung deutlich gesteigert
werden. So war es möglich, Laserpulse mit einer Pulsenergie von 1 mJ und einer Pulsdauer von 80 fs zu erzeugen. Durch Selbstphasenmodulation wurden die Pulse spektral
verbreitert und anschließend auf 20 fs Pulsdauer und 0.5 mJ Pulsenergie komprimiert.
Mit diesen konnten ATI-Elektronen erzeugt werden, um ein Elektronenflugzeitspektrometer zu kalibrieren. Dieses besitzt ein elektrostatisches Linsensystem, dessen quantitative Untersuchung zeigte, dass das Signal-zu-Rausch-Verhältnis und die Energieauflösung
für bestimmte Elektronenenergien gesteigert werden können. Experimente zur Bestimmung der Fokusintensität mit dem Elektronenflugzeitspektrometer zeigen klare Vorteile
gegenüber der direkten Intensitätsbestimmung. Anschließend wurden die positiven Ionen
der ATI-Experimente zur Kalibrierung eines Massenflugzeitspektrometers genutzt.
Durch Umrüstung der Auswertungselektronik von einem Speicheroszilloskop mit Vorverstärker auf eine Multiscalerkarte und einen Amplifier-Discriminator konnte das Auflösungsvermögen verdoppelt und das Signal-zu-Rausch-Verhältnis verzehnfacht werden.
Mithilfe dieser Spektrometer ist es nun möglich, zeitaufgelöste Spektroskopie mit XUVPulsen über Pump-Probe-Experimente durchzuführen.
Die Arbeit behandelt weiterhin die Erzeugung von Hohen Harmonischen in einer argongefüllten Hohlfaser, die räumliche und zeitliche Pulsformung sowie den Prozess der
Faserpräparation.
Die Erzeugung Hoher Harmonischer konnte im Rahmen der Experimente noch nicht gezeigt werden; dafür sind weitere Untersuchungen notwendig.
iii
Verwendete Naturkonstanten
Die Werte der Naturkonstanten sind aus [Nie04, S. XXI ff] entnommen. Auf die Angabe
der relativen Unsicherheit wird an dieser Stelle verzichtet.
Wegen der im Deutschen und Englischen unterschiedlichen Schreibung von Dezimalzahlen und der dadurch bedingten Fehlermöglichkeiten wird in dieser Arbeit der englische
Dezimalpunkt anstelle des deutschen Kommas verwendet.
Symbol
Name
Zahlenwert und Einheit
e
Elementarladung
1.602176462 · 10−19 A · s
0
elektrische Feldkonstante
8.854187817 · 10−12 A · s · V −1 · m−1
c
Lichtgeschwindigkeit im Vakuum
299792458 m · s−1
me
Masse des Elektrons
9.10938188 · 10−31 kg
~
reduziertes Planck’sches Wirkungsquantum
1.054571596 · 10−34 kg · m2 · s
re
klassischer Elektronenradius
2.817940285 · 10−15 m
Tab. 0.1: Verwendete Naturkonstanten
INHALTSVERZEICHNIS
iv
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung
1
2 Grundlagen
2.1 Abschätzung der charakteristischen Parameter für die Ionisation in Laserfeldern . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2 Erzeugung und Verstärkung von ultrakurzen Laserpulsen . . . . . . . . . .
2.2.1 Beschreibung von Laserpulsen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.2 Propagation von Laserpulsen durch transparente Medien . . . . . .
2.2.3 Nichtlineare Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.4 Intensitätsabhängiger Brechungsindex . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.4.1 Selbstfokussierung und Kerr-Linsen-Modenkopplung . . .
2.2.4.2 Selbstphasenmodulation (SPM) . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.5 Verstärkung ultrakurzer Pulse - Chirped Pulse Amplification (CPA)
2.2.5.1 Regenerativer Verstärker . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3 Erzeugung von Hohen Harmonischen - High-Order Harmonic Generation
(HHG) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.1 Das Spektrum von Hohen Harmonischen . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.2 Ionisation durch das Laserfeld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.2.1 Das ponderomotive Potential . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.3 Bewegung im Laserfeld und maximale Energie der XUV-Photonen .
2.3.4 Makroskopische Erzeugung von Hohen Harmonischen . . . . . . . .
2.3.5 Beeinflussung der Erzeugung Hoher Harmonischer durch Pulsformung
2.3.5.1 Räumliche Lichtmodulatoren - Spatial light modulators
(SLM) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.5.2 Deformierbare Spiegel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.5.3 Evolutionärer Algorithmus . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4 Erzeugung von freien Elektronen in starken Laserfeldern - Above Threshold
Ionization (ATI) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.1 Direkte Elektronen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.2 Rückgestreute Elektronen und ATI-Cutoff . . . . . . . . . . . . . .
3
3 Experimenteller Aufbau und Datenerfassung
3.1 Lasersystem und -diagnostik . . . . . . . . . .
3.1.1 Intensitätsautokorrelator . . . . . . . .
3.1.2 SPIDER . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2 Vakuumkammern und Spektrometer . . . . . .
3.2.1 XUV-Spektrometer . . . . . . . . . . .
3.2.2 Massenflugzeitspektrometer . . . . . .
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3
6
6
7
10
11
11
12
14
15
16
16
17
18
18
20
21
22
23
24
25
26
26
28
28
28
30
31
31
32
INHALTSVERZEICHNIS
3.3
v
3.2.3 Elektronenflugzeitspektrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
HHG-Faser und Pulsformung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4 Resultate
4.1 Wartung und Optimierung am Lasersystem . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.1 Verstärkung ultrakurzer Pulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.2 Erhöhung der Kompressoreffizienz . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.3 Kristalltausch . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2 Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3 Inbetriebnahme und Kalibrierung des Elektronenflugzeitspektrometers mit
ATI-Elektronen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.1 Umrechnung von Flugzeit in Energie . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3.2 Test von Abbremsspannung und Linsensystem . . . . . . . . . . .
4.4 Methoden zur Bestimmung der Fokusintensität . . . . . . . . . . . . . .
4.4.1 Direkte Messung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.2 Bestimmung aus dem ATI-Cutoff . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.3 Bestimmung aus der ponderomotiven Verschiebung von
ATI-Elektronen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.5 Inbetriebnahme des Massenflugzeitspektrometers . . . . . . . . . . . . . .
4.5.1 Kalibrierung des Spektrometers . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.5.2 Energieauflösung des Spektrometers . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.5.3 Betrieb mit der Multiscaler-Karte . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.6 Erzeugung von Hohen Harmonischen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.6.1 Anforderungen an die Faser und ihre Präparation . . . . . . . . .
4.6.2 Einrichtung des XUV-Spektrometers . . . . . . . . . . . . . . . .
5 Ausblick: Zeitaufgelöste Spektroskopie mit XUV-Pulsen
6 Literaturverzeichnis
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36
36
36
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44
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49
49
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53
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57
57
58
59
I
1 EINLEITUNG
1
1
Einleitung
Als XUV-Bereich1 bezeichnet man den Teil des elektromagnetischen Spektrums zwischen
40 nm und 5 nm Wellenlänge. Es gibt zahlreiche Verfahren, um kohärente2 XUV-Strahlung
zu erzeugen, so z. B. Synchrotrons und Free-Electron-Laser, welche aber nur von Großforschungseinrichtungen betrieben werden können. Im Labormaßstab lässt sich XUVStrahlung durch Laser über die Erzeugung Hoher Harmonischer gewinnen. Diese Methode
bietet folgende Vorteile:
• Die XUV-Strahlung ist durch den Entstehungsprozess mit dem Laser gekoppelt und
kann so bestimmte Eigenschaften des Lasers übernehmen, z. B. die zeitliche und räumliche Kohärenz sowie die Pulsdauern im Femtosekunden-Bereich.
• Bei der Erzeugung von Hohen Harmonischen können Attosekunden-Pulse entstehen.
Diese ermöglichen eine so hohe Zeitauflösung, dass Elektronenübergänge in Atomen
darstellbar werden.
Für die seit 1987 durchgeführte Erzeugung von Hohen Harmonischen in Laserfeldern
[MGJ+ 87, FLL+ 88] gibt es auch heute noch verschiedene Optimierungsziele, um das Anwendungsfeld zu erweitern:
• Die Erhöhung der Photonenenergie nutzt man, um die Absorptionskanten von bestimmten Stoffen zu überschreiten. Von besonderer Relevanz ist hier das sogenannte
Water window 3 [SBS+ 97].
• Durch die Optimierung des Spektrums z. B. als monochromatische Quelle und Erhöhung
der Konversionseffizienz und somit der Brillanz4 durch Pulsformung [SEK+ 09] kann das
Signal-zu-Rausch-Verhältnis bei Messungen gesteigert werden.
• Die Erhöhung der Repetitionsrate des Lasersystems [BZL+ 09] wirkt sich positiv auf
die Durchschnittsleistung der XUV-Strahlung aus. Dies ist einerseits vorteilhaft für
die Zählraten in Experimenten. Andererseits wäre es damit möglich, effizient XUVLithogaphie durchzuführen.
1
Extreme Ultra Violett. Im Deutschen wird dies oft auch als EUV bezeichnet.
Die Kohärenz beschreibt die Interferenzfähigkeit von Licht.
Die Kohärenzfunktion Γ12 (τ ) = hE1 (t + τ ) · E2∗ (t)i als Funktion des Abstandes in Raum und Zeit beschreibt, zu welchem Grad das elektrische Feld einer Raumkoordinate vorhergesagt werden kann, wenn
schon das elektrische Feld an einem anderen Punkt bekannt ist. Vgl. [Att07, S. 301 ff].
3
Dies bezeichnet den Bereich zwischen Kohlenstoff-K-Kante bei 4.37 nm und Sauerstoff-K-Kante bei
2.33 nm. Für die Untersuchung von biologischen Proben in wässriger Lösung ist dieser Bereich besonders interessant, da zwischen Kohlenstoff- und Sauerstoff-K-Kante Wasser transparent und Kohlenstoff
absorbierend wird. Vgl. [Att07, S. 3].
4
Die Brillanz beschreibt die Anzahl der Photonen N pro Zeitintervall ∆t pro Raumwinkel ∆Ω pro
Quellgröße ∆S und pro 0,1% Bandbreite ∆ν/ν. Sie wird deshalb als wichtige Größe für Strahlungsquellen
verwendet, weil ∆S · ∆Ω eine Erhaltungsgröße in einem optischen System ist. Man kann umso besser
fokussieren, je kleiner ∆S und ∆Ω sind. Dies ist insbesondere für die Untersuchung kleiner Strukturen
notwendig. Vgl. [HS08, S. 424].
2
1 EINLEITUNG
2
Ausgehend von der gezielten Beeinflussung der XUV-Pulse durch Pulsformung des fundamentalen Laserpulses soll in dieser Diplomarbeit ein Messplatz zur zeitaufgelösten Spektroskopie mit geformten XUV-Pulsen aufgebaut werden. Neben der Bereitstellung der
erforderlichen Intensität zur Erzeugung Hoher Harmonischer beinhaltet dies auch die Inbetriebnahme eines Elektronenflugzeitspektrometers und eines Massenflugzeitspektrometers.
Die Grundlagen für die Erzeugung Hoher Harmonischer werden in Kapitel 2 erläutert. Es
folgt eine Beschreibung der experimentellen Aufbauten in Kapitel 3. Die Resultate sind
in Kapitel 4 dargestellt. Abschließend folgt in Kapitel 5 ein Ausblick auf die möglichen
Experimente, die mit dem Aufbau durchgeführt werden können.
2 GRUNDLAGEN
2
3
Grundlagen
In den Grundlagen wird zuerst die erforderliche Intensität5 für die Ionisation in Laserfeldern abgeschätzt und dann beschrieben, wie diese Intensitäten erreicht werden können.
Für die Erzeugung von Hohen Harmonischen wird das 3-Stufen-Modell vorgestellt und die
selektive Optimierung einzelner Harmonischer in einer Hohlfaser mithilfe eines Pulsformers und eines evolutionären Algorithmus’ beschrieben. Abschließend folgt die Beschreibung der Erzeugung freier Elektronen in Laserfeldern durch Above Threshold Ionisation.
2.1
Abschätzung der charakteristischen Parameter für die Ionisation in Laserfeldern
Potential V in willkürlichen Einheiten
Die Erzeugung von XUV-Photonen geschieht über das Herauslösen und die Rekombination von Hüllenelektronen von Edelgasen durch Laserpulse. Bevor dieser Prozess im
Detail in Abschnitt 2.3 beschrieben wird, kann man die elektrische Feldstärke und die
entsprechende Intensität im Atom nach oben abschätzen6 und so Bedingungen an das
Lasersystem stellen. Als einfachster Fall soll an dieser Stelle ein eindimensionales Wasserstoffatom klassisch beschrieben werden.
Potential des Lasers
20
10
Überlagerung
beider Potentiale
0
atomares Potential
-10
V(xb)
-20
-30
-0.6
xb 0.2
-0.2
0.0
0.4
Position x in willkürlichen Einheiten
-0.4
0.6
Abb. 2.1: Das Coulombpotential des Wasserstoffatoms wird mit dem linearen Potential des Lasers überlagert. Ist die entstehende Potentialbarriere V (xb ) kleiner
als die Bindungsenergie EB des Elektrons,
kommt es zur Ionisation.
Ausgangssituation ist ein Elektron, welches ein Proton umkreist. Es ergibt sich ein Coue2
lombpotential VAtom = − 4·π·
. Nimmt man die elektrische Feldstärke des Lasers Eext
0 |x|
5
Die Intensität ist eine physikalische Größe, die in verschiedenen, leicht unterschiedlichen Definitionen
benutzt wird. Hier ist die sogenannte Spitzenintensität gemeint: Sie bezeichnet die Pulsspitzenleistung
pro Fläche, d.h. es ist erstrebenswert, eine hohe Pulsenergie bei kurzer Pulsdauer auf eine kleine Fläche
zu fokussieren. Vgl. dazu Abschnitt 4.4.
6
Bei der hier berechneten Feldstärke und Intensität handelt es sich um die im Abschnitt 2.3 näher
beschriebene Barrier-Suppression-Ionisation. Für die Erzeugung von Hohen Harmonischen ist dieser Ionisationsmechanismus ungeeignet. In der Praxis wird im Tunnelregime gearbeitet, welches niedrigere
Intensitäten benötigt. Die charakteristische Größe zur Abgrenzung der verschiedenen Ionisationsmechanismen ist der Keldysh-Parameter, welcher in Abschnitt 2.3.2 erläutert wird.
2 GRUNDLAGEN
4
als konstant an7 , so ergibt sich ein linear abfallendes externes Potential Vext = −e · Eext · x.
Die Überlagerung beider Potentiale zeigt Abbildung 2.1. Durch das Laserpotential kann
das Coulombpotential soweit unterdrückt werden, dass das Atom ionisiert wird.
Um xb zu bestimmen, muss man das Extremum von V (x) = VAtom + Vext berechnen
(o.B.d.A.: x > 0):
∂V (x)
e2
!
|x=xb = 0 =
− e · Eext
∂x
4 · π · 0 · x2b
s
r
e
Eext · e3
⇒ xb =
und V (xb ) = −2
.
4 · π · 0 · Eext
4 · π · 0
(2.1)
(2.2)
Als Bedingung für Ionisation gilt, dass die Höhe des Potentialwalls |V (xb )| kleiner oder
gleich der Ionisierungsenergie8 EB ist. Damit können die erforderliche Laserfeldstärke und
-intensität berechnet werden:
s
Eext · e3
EB ≥
(2.3)
π · 0
⇒ Eext
mit I =
0 · c · E 2
⇒ Iext
2
π · 0 · EB 2
≥
e3
2
π · 30 · EB 4 · c
≥
.
2 · e6
(2.4)
(2.5)
Für das Wasserstoffatom und einige Edelgase9 sind die erforderlichen Intensitäten in Tabelle 2.1 zusammengefasst.
Element Kernladung Z
H
1
He
2
Ne
10
Ar
18
Kr
36
Xe
54
Ionisierungsenergie EB
13.6 eV
24.6 eV
21.6 eV
15.8 eV
14.0 eV
12.1 eV
Intensität Iext
1.37 · 1014 W/cm2
1.47 · 1015 W/cm2
8.72 · 1014 W/cm2
2.50 · 1014 W/cm2
1.54 · 1014 W/cm2
8.59 · 1013 W/cm2
Tab. 2.1: Abschätzung der Feldstärken und Intensitäten für Einfachionisation.
7
Diese Annahme ist gerechtfertigt, wenn die Keplerzeit des Elektrons viel kleiner ist als die optische
Periode des Lasers, d.h., wenn sich das elektrische Feld des Lasers bei einer Umdrehung nicht wesentlich
ändert.
8
Um elektrische Feldstärke und Energie in den Formeln voneinander abzugrenzen, werden Energien so sie denn ebenfalls mit E bezeichnet werden - durch Unterstreichung gekennzeichnet.
9
Hierbei müsste zusätzlich die erhöhte Kernladungszahl Z berücksichtigt werden. Allerdings kann für
eine Abschätzung nach oben angenommen werden, dass nur das äußerste Elektron gelöst werden soll und
alle inneren Elektronen die Kernladung abschirmen. Damit entspricht die effektive Kernladung Zeff = 1
der des Wasserstoffatoms.
2 GRUNDLAGEN
5
Beim Erzeugen dieser hohen Intensitäten muss man einige technische und physikalische
Schwierigkeiten überwinden, so beispielsweise:
• Große Pulsenergien sind durch die Zerstörschwelle der Materialien (Kristalle, Spiegel,
Gitter) begrenzt. Sie liegt im Bereich von einigen J/cm2 .
• Beim Verstärken von Laserpulsen10 tritt das sogenannte Gain narrowing 11 auf. Hierbei ist das verstärkte Spektrum schmaler als das Eingangsspektrum, da der Verstärker
den mittleren Bereich verstärkt. Eine Verschmälerung des Spektrums bewirkt eine Vergrößerung der Pulsdauer.
• Beim Durchgang von Licht durch Materialien tritt Dispersion12 auf, welche im Allgemeinen zu einer Verlängerung der Pulsdauer führt.
• Bei sehr hohen Leistungen kann Selbstfokussierung13 auftreten, welche bewirkt, dass
die Zerstörschwelle optischer Komponenten erreicht wird. Dies limitiert die Pulsenergie
und die Pulsdauer.
10
Die korrekte Übersetzung des Wortes pulse‘im technischen Gebrauch ist eigentlich Impuls‘. Jedoch
’
’
wird im Bereich der Laserphysik für das Wort laser pulse‘oft der Einfachheit halber die direkte Adaption
’
Laserpuls‘verwendet.
’ 11
Vgl. [Rul05, S. 182].
12
Als Dispersion bezeichnet man die Abhängigkeit des Brechungsindexes n von der Wellenlänge λ. Vgl.
Abschnitt 2.2.2 und [Mes08, S. 119 ff].
13
Selbstfokussierung geschieht, wenn Pulse oberhalb der kritischen Leistung Pcrit aus Gleichung (2.28)
liegen.
2 GRUNDLAGEN
2.2
6
Erzeugung und Verstärkung von ultrakurzen Laserpulsen
Die Anwendung von ultrakurzen Laserpulsen setzt deren Erzeugung und Verstärkung voraus. Bevor jedoch gängige Verfahren wie Kerr-Linsen-Modenkopplung und Chirped Pulse
Amplification beschrieben werden, soll die mathematische Beschreibung von Laserpulsen
vorgestellt und Grundphänomene diskutiert werden.
2.2.1
Beschreibung von Laserpulsen
Die einfachste Form, eine elektromagnetische Welle zu beschreiben, ist eine ebene Welle
mit der Kreisfrequenz ω und dem Wellenvektor ~k:
~ ~r) = E~0 (t, ~r) · cos(ωt − ~k · ~r).
E(t,
(2.6)
Allerdings wird die Untersuchung des Zusammenhangs zwischen zeitlichem und spektralem Verlauf einfacher, wenn man das reelle elektrische Feld über komplexe Funktionen
mithilfe der Euler’schen Formel exp[iφ] = cos φ − i sin φ darstellt:
~ ~r) = <[Ẽ] = <[E~0 (t, ~r) · exp[i(ωt − ~k · ~r)] = [Ã(t, ~r) exp[i(ωt − ~k · ~r)] + c.c. . (2.7)
E(t,
Hierbei bezeichnen die mit einer Tilde (˜) gekennzeichneten Größen komplexe Zahlen, <
den Realteil und c.c. die komplex konjugierte Zahl.
Es handelt sich bei einem Laserpuls nicht um eine monochromatische Welle, sondern um
einen Puls endlicher spektraler Breite ∆ω um eine zentrale Frequenz ω0 :
1
Ẽ(t) =
2π
Z+∞
Ẽ(ω) · exp(−iωt)dω
(2.8)
−∞
1
=
2π
Z+∞
Ẽ(ω0 + ∆ω) · exp[−i(ω0 + ∆ω)t]d∆ω
(2.9)
−∞
1
=
exp(−iω0 t)
2π
Z+∞
Ẽ(ω0 + ∆ω) · exp(−i∆ωt)d∆ω
(2.10)
−∞
1
=
exp(−iω0 t)
2π
Z+∞
Ã(∆ω) · exp(−i∆ωt)d∆ω
(2.11)
−∞
= Ã(t) · exp(−iω0 t).
Hierbei bezeichnet Ã(t) die Einhüllende und ω0 t die schnell oszillierende Phase.
(2.12)
2 GRUNDLAGEN
7
Diese Rechnung macht deutlich, dass Pulsdauer und Spektrum als ein Fourierpaar verknüpft sind:
1
Ẽ(t) =
2π
Z+∞
Z+∞
Ẽ(ω) exp[−iωt]dω, Ẽ(ω) =
Ẽ(t) exp[iωt]dt.
−∞
(2.13)
−∞
Mithilfe der Definition der Pulsdauer und der spektralen Breite14 kann man folgende
Ungleichung zeigen:
1
(2.14)
∆t · ∆ω ≥ .
2
Hierbei gilt das Gleichheitszeichen für Gauß’sche Pulse E = <[E0 exp(−Γt2 + iω0 t)].
2.2.2
Propagation von Laserpulsen durch transparente Medien
Interessant ist es nun, zu untersuchen, welche Auswirkungen zusätzliche Phasenkomponenten Φ(t) auf den Laserpuls haben. Diese zusätzlichen Phasenkomponenten können
entstehen, wenn ein Puls durch transparente15 Medien propagiert. Ausgangspunkt soll
ein Gauß’scher Puls bei x = 0 sein:
Ẽ(x = 0, t) = E0 · exp(−Γt2 + iω0 t).
(2.15)
Durch Fourier-Transformation erhält man die spektrale Feldstärke:
r
Z+∞
−(ω0 − ω)2
π
Ẽ(x = 0, ω) =
Ẽ(x = 0, t) exp(iωt)dt = E0 ·
· exp(
) = Ẽ0 (ω). (2.16)
Γ
4·Γ
−∞
Nach Propagation der Strecke x ist die spektrale Feldstärke folgendermaßen modifiziert:
Ẽ(w, k) = Ẽ0 (ω) exp[−ik(ω)x] mit k(ω) = n(ω) ·
ω
.
c
(2.17)
Die Frequenzabhängigkeit des Brechungsindexes n(ω) wird als Dispersion bezeichnet. Man
kann den Propagationsfaktor k(ω) nun in eine Taylorreihe entwickeln:
1
k(ω) = k0 (ω0 ) + k 0 · (ω − ω0 ) + k 00 · (ω − ω0 )2 + ...
2 2
dk(ω)
d k(ω)
0
00
mit k =
und k =
dω
dω 2
ω0
ω0
(2.18)
(2.19)
14
Gemeint sind hierbei die Standardabweichungen. Eine genauere Betrachtung des Puls-BandbreiteProdukts findet sich in [Mes08, S. 121 f]. Im Experiment wird nicht die Standardabweichung zur Angabe
von Pulsdauer und spektraler Breite verwendet, sondern die Halbwertsbreite (full width at half maximum (FWHM)). Für verschiedene Pulsformen ergeben sich verschiedene Konstanten im Puls-BandbreiteProdukt.
15
Transparent bedeutet, dass die Absorption α(ω) nicht bei den Berechnungen berücksichtigt werden
muss. Vgl. [Nie04, S. 12 ff].
2 GRUNDLAGEN
8
i
⇒ Ẽ(ω, x) = Ẽ0 (ω) exp[−ik0 · x − ik 0 · (ω − ω0 ) · x − k 00 · (ω − ω0 )2 · x − ...].
2
(2.20)
Hierbei bezeichnen k 0 die inverse Gruppengeschwindigkeit und k 00 die Gruppengeschwindigkeitsdispersion (GVD). An dieser Stelle soll nur der Einfluss der GVD untersucht
werden:16
i
(2.21)
Ẽ(ω, x) = Ẽ0 (ω) exp[− k 00 · (ω − ω0 )2 · x].
2
Durch Fourier-Rücktransformation lässt sich wieder die zeitabhängige Feldstärke bestimmen:
q
Ẽ(x, t) = E0 · q
1
Γ
1
Γ
· exp[t
+ 4ik 00 x
ω0 + 4iΓω0 k 00 x + iΓt
].
−i + 4Γk 00 x
(2.22)
Diese Gleichung ist etwas unhandlich für den direkten Vergleich mit dem Gauß-Puls vor
der Propagation durch das Medium. Allerdings kann man sich die auftretenden Effekte
leicht durch Einsetzen visualisieren. Man erkennt in Abbildung 2.2, dass es drei Veränderungen des Ausgangspulses gegenüber dem Eingangspuls gibt. Neben der zeitlichen Verschiebung durch die Propagation kommt es zu einer Pulsdauervergrößerung und einem
Chirp - also einer zeitlichen Änderung der Frequenz.
1 .0
1 .0
N o r m ie r te A m p litu d e
N o r m ie r te A m p litu d e
0 .8
0 .5
0 .0
-0 .5
0 .6
0 .4
0 .2
0 .0
-0 .2
-0 .4
-0 .6
-0 .8
-1 .0
-1 .0
-4
-2
0
Z e it t in w .E .
2
4
-4
-2
0
2
4
Z e it t in w .E .
Abb. 2.2: Die Darstellung des zeitlichen elektrischen Feldes zeigt links den Gauß’schen Puls vor der
Propagation durch das Medium. Im rechten Bild ist der gleiche Puls nach der Propagation zu sehen.
Neben der offensichtlichen Pulsdauervergrößerung kommt es zur Entstehung eines Chirps, welcher im
Bereich um ±3 gut zu erkennen ist. In diesem Fall handelt es sich um einen positiven Chirp, da die
langwelligeren Anteile vor den kurzwelligeren laufen.
Das zeitliche elektrische Feld ist im Experiment nicht direkt messbar und es bedarf umfangreicher Auswertung, um trotzdem Amplitude und Phase des elektrischen Feldes zu
bestimmen. Im Hinblick auf den im Labor verwendeten SPIDER, welcher in Abschnitt
3.1.2 näher erläutert wird, ist es sinnvoll, die spektrale Amplitude A(ω) und Phase Φω (ω)
k0 und k 0 bewirken nur eine lineare Änderung der spektralen Phase. Daher kommt es zu einer Verschiebung in der Zeitdarstellung, jedoch nicht zu einer Änderung der eigentlichen Pulsform.
16
2 GRUNDLAGEN
9
1 .5
0 .5
1 .0
0 .0
0 .5
-0 .5
0 .0
2 .0
S p e k tr a le A m p litu d e in w .E .
1 .0
1 2
1 4
1 6
1 8
2 0
2 2
2 4
2 6
2 8
1 .0
0
0 .5
-2
0 .0
-1 .0
1 0
2
1 .5
S p e k tr a le P h a s e in r a d
2 .0
S p e k tr a le P h a s e in r a d
S p e k tr a le A m p litu d e in w .E .
der beiden Pulse darzustellen. Abbildung 2.3 zeigt die spektrale Amplitude und Phase
vor und nach der Propagation durch das Medium. Man erkennt, wie sich eine quadratische
spektrale Phase durch die Propagation herausbildet.
3 0
1 0
K r e is fr e q u e n z ωin w .E .
1 2
1 4
1 6
1 8
2 0
2 2
2 4
2 6
2 8
3 0
K r e is fr e q u e n z ωin w .E .
Abb. 2.3: Vor und nach der Propagation besitzen die Pulse eine Gauß’sche spektrale Amplitude. Jedoch
ist vor der Propagation (links) die spektrale Phase Φω (ω) = 0. Durch die GVD wird eine parabolische
spektrale Phase bei der Propagation (rechts) aufgeprägt.
Die entsprechende zeitliche Amplitude A(t) und Phase Φ(t) sind in Abbildung 2.4 dargestellt und man erkennt, dass sich nach der Propagation durch das Medium die Pulsdauer
vergrößert hat und die anfänglich flache Phase parabolisch wird.
1 .0
0 .5
0 .6
0 .0
0 .4
-0 .5
0 .2
0 .0
-1 .0
-4
-2
0
Z e it t in w .E .
2
4
2
0 .8
0 .6
0
0 .4
0 .2
-2
Z e itlic h e P h a s e in r a d
0 .8
Z e itlic h e A m p litu d e in w .E .
1 .0
Z e itlic h e P h a s e in r a d
Z e itlic h e A m p litu d e ( n o r m ie r t)
1 .0
0 .0
-4
-2
0
2
4
Z e it t in w .E .
Abb. 2.4: Betrachtet man die zeitliche Amplitude vor (links) und nach (rechts) dem Medium, so zeigt
sich eine deutliche Pulsdauerverlängerung. Die zeitliche Phase ist nach der Propagation nicht mehr flach,
sondern parabolisch. Der Puls besitzt nach der Propagation also einen Chirp.
Nun stellt sich die Frage, ob und wie man die durch GVD erzeugte Pulsdauerverlängerung
wieder rückgängig machen kann. Für 800 nm Wellenlänge ist die GVD einiger Materialien
in Tabelle 2.2 angegeben.
2 GRUNDLAGEN
10
Material
GVD in f s2 /cm
Quarzglas
300
BK7-Glas
450
Titan:Saphir
580
SF10-Glas
1590
Tab. 2.2: GVD für einige Materialien bei 800 nm aus [Spe95].
Eine negative GVD kann durch geschickte Anordnung dieser Materialien, z. B. als Prismenpaar, erreicht werden, indem ein Laufzeitunterschied für verschiedene Wellenlängenkomponenten erreicht wird. Beispiele sind in Tabelle 2.3 angegeben.
Anordnung
GVD in f s2 /cm
SF-10 Brewster-Prismen-Paar,
2-facher Durchlauf
-80.2
Gitter-Paar, 400 Linien/cm,
30 Einfallswinkel, 2-facher Durchlauf
-1500
◦
Tab. 2.3: GVD für einige Materialanordnungen bei 800 nm aus
[Spe95].
Es ist also möglich, die GVD in einem Lasersystem auszugleichen und so bandbreitenbegrenzte Pulse nach Gleichung (2.14) zu erzeugen. In der Realität müssen natürlich nicht
nur die GVD, sondern auch höhere Dispersionsordnungen berücksichtigt werden.
2.2.3
Nichtlineare Optik
Von nichtlinearer Optik spricht man dann, wenn die Proportionalität zwischen äußerem
~ und Polarisation P~ nicht mehr gegeben ist. Die Polarisation17 kann
elektrischen Feld E
geschrieben werden als:
P~ = P~ (1) + P~ (2) + P~ (3) + ...
P~
~ + (χ(2) · E)
~ ·E
~ + ((χ(3) · E)
~ · E)
~ ·E
~ + ... .
= χ(1) · E
0
(2.23)
(2.24)
Damit die so in eine Taylor-Reihe entwickelte Polarisation auch konvergiert, muss gel~ (χ(3) · E)
~ ·E
~ ist.18 Aus Symmetriegründen muss beachtet
ten, dass χ(1) χ(2) · E
werden, dass χ(2) und χ(3) nie gleichzeitig in einem Material auftreten können. Obwohl
χ(3) -Effekte kleiner sind als χ(2) -Effekte, finden sie wichtige Anwendungen. Diese werden
als Selbsteffekte bezeichnet. Sie stellen besondere Formen der Vierwellenmischung dar, bei
denen Phasenanpassung automatisch gewährleistet ist. Eine Auflistung und Erläuterung
der nichtlinearen Effekte findet sich in [Nie04, S. 906 ff].
17
Zu beachten ist, dass die χ(n) Tensoren (n + 1). Stufe sind und im Allgemeinen 3(n+1) unabhängige
Einträge besitzen.
2
18
(3)
Man kann leicht abschätzen, dass χ(2) im Bereich von 10−10 m
im Bereich von 10−17 m
V und χ
V2
liegen. Vgl. [Nie04, S. 904].
2 GRUNDLAGEN
2.2.4
11
Intensitätsabhängiger Brechungsindex in χ(3) -Medien
Ausgehend von Gleichung (2.24) kann man für ein isotropes Material, d.h. χ(2) = 0 und
χ(3) 6= 0, den intensitätsabhängigen Brechungsindex n(I) herleiten:
P
= χ(1) + χ(3) · E 2 · E
0
s
s
χ(3)
⇒ n = 1 + χ(1) +χ(3) · E 2 = n0 · 1 + 2 · E 2
| {z }
n0
(2.25)
(2.26)
n20
1 χ(3)
2
≈ n0 · 1 + · 2 · E = n0 + n2 · I.
2 n0
(2.27)
Hierbei ist die Intensität I = 21 · n0 · 0 · c · E 2 (~r, t) zeit- und ortsabhängig, n0 bezeichnet
den linearen Brechungsindex und n2 den nichtlinearen Brechungsindex19 . Ausgehend vom
intensitätsabhängigen Brechungsindex ergeben sich Effekte wie Selbstfokussierung und
Selbstphasenmodulation, die im Folgenden erklärt werden.
2.2.4.1 Selbstfokussierung und Kerr-Linsen-Modenkopplung
Mithilfe der nichtlinearen Polarisation 3. Ordnung kann eine sogenannte Kerr-Linse erzeugt werden. Zusätzlich zur Dispersion n(λ) tritt der intensitätsabhängige Brechungsindex n(I) auf. Nimmt man einen Strahl mit räumlich Gauß-förmigem Intensitätsprofil an,
so ergibt sich für verschiedene Regionen des Strahls ein unterschiedlicher Brechungsindex.
Dies führt zu einem linsenartigen Verhalten des Mediums, da die Intensität des Strahls im
mittleren Teil höher ist und an den Rändern abfällt - das Medium wirkt wie eine fokussierende Linse (für n2 > 0). Damit Selbstfokussierung eintritt, muss die kritische Leistung20
Pcrit durch den Laser überschritten werden:
Pcrit =
λ2
.
8πn0 · n2
(2.28)
Die beschriebene Linsenwirkung kann nachteilig sein, wenn damit die Zerstörschwelle von
Materialien überschritten wird.
Allerdings kann dieser Effekt auch zur Erzeugung von ultrakurzen Pulsen mittels sogenannter Kerr-Linsen-Modenkopplung21 (KLM) benutzt werden. Die bekannteste Realisie19
In der gewählten Notation ist n2 =
χ(3)
.
n20 ·0 ·c
Suszeptibilität ein numerischer Vorfaktor von
3χ(3)
4·n20 ·0 ·c
In vielen Tabellenverzeichnissen wird aus der nichtlinearen
3
4
ausgeklammert, so dass sich der nichtlineare Brechungs-
index zu n2 =
ergibt. Dieser Unterschied in der Definition muss bei quantitativen Berechnungen
berücksichtigt werden.
20
Die Herleitung folgt der Annahme, dass die kritische Leistung erreicht ist, wenn sich die Aufweitung
des Strahls durch Beugung und Selbstfokussierung gerade kompensieren. Vgl. [Nie04, S. 942 ff].
21
Modenkopplung bedeutet, dass die in einem Resonator umlaufenden longitudinalen Moden eine feste
Phasenbeziehung haben und es zu konstruktiver Interferenz kommt, was sich in einem kurzen Laserpuls
äußert. Vgl. [Nie04, S. 886 f].
2 GRUNDLAGEN
12
rungsmöglichkeit hierfür ist die Verwendung von Titan:Saphir als Lasermaterial.
Die Kerr-Linse führt zu leichten Veränderungen im räumlichen Intensitätsprofil der Resonatormode im Laseroszillator. Das Einfügen einer Apertur im Resonator hat die Einführung
eines leistungsabhängigen Verlusts zur Folge, was Abbildung 2.5 verdeutlicht.
Abb. 2.5: Durch den intensitätsabhängigen Brechungsindex kommt es zur Bildung
einer Kerr-Linse. Da im gepulsten Betrieb
die Intensität höher ist, kann mittels einer
Blende diskriminiert werden.
Diese passive Amplitudenmodulation favorisiert eine hohe Resonatorleistung, in diesem
Fall modengekoppelte gegenüber freilaufenden Laseroszillationen [BSCK92].
Die Erzeugung ultrakurzer Laserpulse durch Kerr-Linsen-Modenkopplung erfordert neben der beschriebenen räumlichen Justage ein breites Spektrum, welches im Fall von Titan:Saphir durch ein breites Emissionsspektrum bereitgestellt wird. Außerdem ist Dispersionskompensation notwendig, welche in dem im Labor verwendeten Tsunami-Oszillator
durch Prismen realisiert ist.
2.2.4.2 Selbstphasenmodulation (SPM)
Eine weitere Folge des nichtlinearen Brechungsindexes ist die Selbstphasenmodulation.
Ausgehend von Gleichung (2.27) kann man die Auswirkung eines nichtlinearen Mediums
auf eine ebene monochromatische Welle untersuchen:
Ẽ(t, x) = E0 · ei(ω0 ·t−k·x) , mit k =
ω0 · n(t)
.
c
(2.29)
Die momentane Frequenz entspricht der Ableitung der zeitabhängigen Phase:
ω(t) =
∂
ω0 ∂n(t)
Φ(t) = ω0 −
x.
∂t
c ∂t
(2.30)
Die Abweichung δω von der Ursprungsfrequenz ω0 berechnet sich zu:
δω(t) = ω(t) − ω0 = −
Man erkennt, dass für
zunimmt.
∂I(t)
∂t
ω0 n2 ∂I(t)
x
.
2c
∂t
> 0 die momentane Frequenz abnimmt und für
(2.31)
∂I(t)
∂t
< 0
2 GRUNDLAGEN
13
Dies entspricht einem positiven Chirp und ist grafisch in Abbildung 2.6 für ein Gauß’sches
2
Intensitätsprofil I(t) = e−Γ·t dargestellt.
1.0
0.8
I(t)=exp(-0.5· t2)
0.6
Pulsrückseite
Pulsvorderseite
0.4
0.2
-4
-2
2
4
Zeit t
- 0.2
2
-dI/dt=0.5· t ·exp(-0.5· t )
- 0.4
Abb. 2.6: Das zeitliche Intensitätsprofil
eines Gauß’schen Pulses bewirkt einen
Anstieg der momentanen Frequenz an
der Pulsrückseite (Blauverschiebung) und
einen Abfall der momentanen Frequenz an
der Pulsvorderseite (Rotverschiebung).
Zur weiteren Pulsdauerverkürzung wird im Labor eine argongefüllte Hohlfaser zur spektralen Verbreiterung durch SPM genutzt. Wie durch sie das Ausgangsspektrum des Lasers
verbreitert wird, ist in Abbildung 2.7 zu sehen.
Durch einen nachfolgenden Prismenkompressor ist es so möglich, die 80-fs-Pulse aus dem
Verstärker auf 20 fs zu verkürzen (siehe Abschnitt 4.2).
1.0
Vor SPM-Faser
Nach SPM-Faser
normierte Amplitude
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
740
760
780
800
820
Wellenlänge in nm
840
860
Abb. 2.7: Die Spektren der Laserpulse
sind vor und nach der SPM-Faser bei einem Argon-Druck von 1.2 bar bei einer
Laserausgangsleistung von 0.7 W dargestellt. Man erkennt gegenüber den 15 nm
FWHM vor der Faser eine deutliche spektrale Verbreiterung. Die starke Modulation des Spektrums nach der Faser kommt
durch Interferenz zustande. Verschiedene
Wellenlängen interferieren je nach Entstehungsort in der Faser konstruktiv oder destruktiv.
2 GRUNDLAGEN
2.2.5
14
Verstärkung ultrakurzer Pulse - Chirped Pulse Amplification (CPA)
Beim Verstärken von Laserpulsen ist eine Balance zu wahren zwischen Verstärkung, Sättigung, Belastung der optischen Bauelemente und der Vermeidung von ungewollten nichtlinearen Effekten. Das von Strickland und Mourou [SM85] entwickelte Verfahren der Chirped Pulse Amplification ist das gängige Verfahren zur Verstärkung von fs-Pulsen. Hierbei
wird der Puls erst zeitlich gestreckt, wodurch die Spitzenleistung und -intensität verringert
werden. Anschließend wird er verstärkt und wieder komprimiert. Das Strecken und Komprimieren von Laserpulsen am Beispiel des im Labor verwendeten Gitter-Aufbaus zeigt
Abbildung 2.8. Dabei sind Strecker- und Kompressorgitter Rücken an Rücken montiert.
Die Details zu den verwendeten Gittern finden sich in Abschnitt 4.1.2.
4-Pass-Strecker
Oszillatorpulse
Streckergitter
konkaver
Goldspiegel
gestreckte
Oszillatorpulse
4-Pass-Kompressor
komprimierte,
verstärkte Pulse
Kompressorgitter
Periskopspiegel
gestreckte,
verstärkte Pulse
Abb. 2.8: Bei der CPA wird der
Femtosekunden-Laserpuls vom Oszillator durch Laufzeitunterschiede
für verschiedene spektrale Anteile
zeitlich gestreckt, was zu einer Reduktion der Spitzenleistung führt.
Anschließend wird der Laserpuls
verstärkt. Im Kompressor wird der
im Strecker aufgeprägte Laufzeitunterschied wieder rückgängig gemacht und man erhält einen Laserpuls mit höherer Pulsenergie als
aus dem Oszillator bei vergleichbarer Pulsdauer.
Die Verstärkung wird über die Frantz-Nodvik-Gleichung [FN63] beschrieben, welche besagt, dass eine Balance zwischen Verstärkung und Extraktionseffizienz gefunden werden
muss. Für die eigentliche Verstärkung der Oszillatorpulse gibt es zwei mögliche Verfahren,
bei denen der zu verstärkende Puls mehrfach den Verstärkerkristall durchquert, um die
Effizienz der Verstärkung zu erhöhen:
• Multi-Pass-Verstärkung: Hierbei wird der Verstärkerkristall auf mehreren Wegen vom
Laserpuls durchlaufen.
• Regenerative Verstärkung: Hierbei wird der Laserpuls in einem Resonator eingefangen
und so lange verstärkt, bis die gewünschte Pulsenergie erreicht ist. Erst dann wird er
wieder ausgekoppelt.
Nachfolgend wird der im Labor verwendete regenerative Verstärker näher beschrieben.
2 GRUNDLAGEN
15
2.2.5.1 Regenerativer Verstärker
Der im Labor verwendete regenerative Verstärker Spitfire22 ist in Abbildung 2.9 dargestellt und nachfolgend werden Ein- und Auskopplung in den Verstärker beschrieben.
Oszillator
Pumplaser
r=90cm
Dünnschichtpolarisator
r=90cm
Auskoppelpockelszelle
Kristall
l
/4-Platte
Einkoppelpockelszelle
Abb. 2.9: Ein Laserpuls vom Oszillator wird im Verstärker eingefangen und bei jedem Umlauf im gepumpten Titan:Saphir-Kristall verstärkt. Ist die gewünschte Pulsenergie erreicht, wird der verstärkte
Laserpuls durch Drehung der Polarisation mithilfe der Auskoppelpockelszelle am Dünnschichtpolarisator
reflektiert und gelangt zum Kompressor.
Der Laserpuls aus dem Oszillator ist vertikal polarisiert und trifft zuerst auf den Verstärkerkristall, der im Brewsterwinkel23 geschnitten ist, und wird dort reflektiert. Nun läuft
er durch die ausgeschaltete Einkoppelpockelszelle ohne Veränderung seiner Polarisation.
Anschließend passiert der Puls die λ/4-Platte, wird reflektiert, passiert abermals die λ/4Platte und ist somit horizontal polarisiert. Sobald der Laserpuls die Pockelszelle durchquert hat, wird diese aktiviert und wirkt als λ/4-Platte. Der Puls passiert nun den Kristall
und danach den Dünnschichtpolarisator, welcher für horizontale Polarisation transmittiert und für vertikale Polarisation reflektiert. Die Auskoppelpockelszelle ist deaktiviert,
so dass die Polarisation des Laserpulses nicht verändert wird. Nach Reflektion passiert
der Puls wieder die Auskoppelpockelszelle, den Polarisator und den Kristall und bleibt
weiterhin horizontal polarisiert. Die zweimalige Passage durch Einkoppelpockelszelle und
λ/4-Platte ändert daran nichts, da sie die Polarisation um 180◦ dreht. Der Puls läuft im
Resonator umher und wird verstärkt. Die Auskopplung erfolgt durch Aktivierung der Auskoppelpockelszelle und ihrer Wirkung als λ/4-Platte. Der Laserpuls ist nach zweimaligem
Durchlauf vertikal polarisiert und wird am Dünnschichtpolarisator nicht transmittiert,
sondern reflektiert und damit ausgekoppelt. Er kann anschließend komprimiert werden.
22
Die Firma Spectra Physics vertreibt den Spitfire-Verstärker seit vielen Jahren in vielen unterschiedlichen Konfigurationen. Die im vorliegenden Handbuch [Spe04] beschriebene Version des Verstärkeraufbaus
stimmt nicht mit dem vorhandenen Aufbau überein. Die Position von Planspiegeln und sphärischen Spiegeln ist im Handbuch vertauscht, was bei der Justage zu Irritationen führen kann.
23
Beim Brewsterwinkel werden nur vertikale Polarisationskomponeten reflektiert. Horizontale Polarisation wird transmittiert. Dies folgt direkt aus den Fresnel’schen Formeln, vgl. [Nie04, S. 488 ff].
2 GRUNDLAGEN
2.3
16
Erzeugung von Hohen Harmonischen - High-Order Harmonic Generation (HHG)
Der Prozess der Erzeugung Hoher Harmonischer kann durch das 3-Stufen-Modell24 von
Corkum [Cor93] und Kulander [KSK92, KSK93] als mikroskopische Theorie für ein einzelnes Atom beschrieben werden. Das Modell besagt, dass zuerst ein Elektron durch einen Ionisationsmechanismus freigesetzt wird. Es besitzt anfänglich keine kinetische Energie und
wird dann im Laserfeld beschleunigt. Dabei wird das Potential des Atoms vernachlässigt.
Dies ermöglicht eine klassische Beschreibung der Bahnkurve x(t) des Elektrons. Kehrt
das Elektron zum Ionenrumpf zurück, besteht die Möglichkeit der Rekombination. Dabei wird die vom Elektron im Laserfeld aufgenommene kinetische Energie E kin und die
Bindungsenergie des Elektrons EB in Form eines XUV-Photons abgegeben.
In den nachfolgenden Abschnitten werden typische HHG-Spektren vorgestellt, die Ionisation der Atome und Bewegung der Elektronen im Laserfeld beschrieben und Phasenanpassung für die makroskopische Erzeugung Hoher Harmonischer diskutiert. Anschließend
wird die Beeinflussung der Erzeugung Hoher Harmonischer in einer Hohlfaser durch Pulsformung beschrieben.
2.3.1
Das Spektrum von Hohen Harmonischen
Ein schematisches Harmonischen-Spektrum zeigt Abbildung 2.10.
Störungstheoretisches
Abklingen
Plateau
0
Cutoff
10
20
30
40
Ordnung der Harmonischen
Abb. 2.10: Das Spektrum der Hohen Harmonischen gliedert
sich in drei Bereiche: An ein störungstheoretisches Abklingen
schließt sich ein Plateau an, bei welchem die Amplitude der
Harmonischen nahezu konstant bleibt. Auf das Plateau folgt
ein Abklingen - ein sogenannter Cutoff.
Aus Symmetriegründen25 sind nur die ungeraden Harmonischen enthalten. Offensichtlich
kann dieses Spektrum nicht mit klassischer nichtlinearer Optik, d. h. einer Entwicklung
der Polarisation in eine Taylorreihe, erklärt werden, da das Plateau einem Absinken der
Amplitude mit zunehmender Harmonischen-Ordnung widerspricht. Wie es zur Entstehung
dieses Spektrums mit seinen Eigenschaften kommt, wird in den folgenden Abschnitten
erläutert.
24
Es wird im Englischen oft als Simple man’s model oder Three step model bezeichnet. Die semiklassische Beschreibung über das 3-Stufen-Modell erklärt die beobachtbaren Phänomene.
Neben diesem Modell gibt es auch eine voll-quantenmechanische Beschreibung von Lewenstein et. al
[LBI+ 94].
25
Beim verwendeten Gas für die Erzeugung Hoher Harmonischer handelt es sich um ein isotropes
Medium. Somit können keine geraden Ordnungen von Harmonischen auftreten. In den nachfolgenden
Abschnitten wird gezeigt, dass die Harmonischen in jedem Halbzyklus des Laserfeldes entstehen. Also ist
es plausibel, dass die Harmonischen den Abstand 2~ω besitzen. Vgl. [PSG06, S. 453].
2 GRUNDLAGEN
2.3.2
17
Ionisation durch das Laserfeld
Die Ionisation von Atomen in starken Laserfeldern kann durch drei verschiedene Prozesse
beschrieben werden. Sie sind schematisch in Abbildung 2.11 dargestellt. Die Auswahl des
Ionisationsmechanismus’ ist über die Wahl der Intensität des Lasers bei einem gewählten
Stoff möglich und wird durch den Keldysh-Parameter Γ [Kel65] beschrieben.
Multiphotonenionisation
Tunnelionisation
Barrier-SuppressionIonisation
Abb. 2.11: Je nach Verhältnis zwischen
dem Potential des Laserfeldes (gestrichelt)
und dem atomarem Potential kann es entweder zu Multiphotonenionisation (Γ > 1),
Tunnelionisation (Γ < 1) oder BarrierSupression-Ionisation (Γ 1) kommen.
Bei der Multiphotonenionisation werden vom Atom mehrere Photonen absorbiert, bis die
Ionisationsenergie erreicht ist und ein Elektron freigesetzt wird.
Bei der Tunnelionisation wird das atomare Potential durch das Laserfeld so stark verformt,
dass eine Potentialbarriere entsteht. Damit besteht die Möglichkeit, dass ein Elektron
durch die Potentialbarriere tunnelt26 . Dazu muss die Tunnelzeit τ kürzer sein als die
des Laserfeldes. Diese Forderung kann man zur Definition des
optische Periode T = 2π
ω
Keldysh-Parameters Γ nutzen27 :
τ <T ⇒τ ·ω <1
r
2me EB
!
Γ=τ ·ω =
·ω
2 · E2
e
s
EB
.
Γ=
2 · UP
(2.32)
(2.33)
(2.34)
Hierbei bezeichnet UP das ponderomotive Potential, welches im nachfolgenden Abschnitt
bestimmt wird.
Weiterhin ist es möglich, durch ein noch stärkeres Laserfeld die Potentialbarriere zu unterdrücken und das Atom direkt zu ionisieren; man spricht dann von Barrier-Suppression-,
Over-the-barrier- bzw. Optical-Field-Ionisation.
26
Der eigentliche Tunneleffekt soll an dieser Stelle nicht diskutiert werden. Es sei auf gängige Literatur
der Quantenmechanik verwiesen, z. B. [Sch07, S. 63 ff].
27
Vgl. [Weg05, S. 96 ff].
2 GRUNDLAGEN
18
2.3.2.1 Das ponderomotive Potential UP
Das ponderomotive Potential beschreibt die kinetische Energie eines freien Elektrons,
welches sich in einem oszillierenden elektrischen Feld befindet, gemittelt über eine optische
Periode T = 2π
. Die Geschwindigkeit der Elektronen kann man über das 2. Newton’sche
ω
Axiom berechnen:
E(t) = E0 cos(ω · t + φ) =
m dv
·
e dt
e · E0
sin(ω0 · t + φ) mit der Annahme v(0) = 0 wird φ = 0
ω·m
ZT
ZT
1
1
e2 · E02
2
= hEkin iT =
me · v dt =
sin2 (ω · t)dt
2
T
2
2 · T · me · ω
0
0
T =2π/ω
2
2
1
1
e · E0
t
−
sin 2ωt
=
2 · T · me · ω 2 2
4ω
0
2
2
e · E0
∝ I · λ2 .
=
4 · me · ω 2
⇒ v(t) = −
UP
(2.35)
(2.36)
(2.37)
(2.38)
(2.39)
Die Angabe von UP in SI-Einheiten ist für Experimente unüblich, bewährt ist dagegen
die Angabe in Elektronenvolt (eV), die durch die Intensität und Wellenlänge des Lasers
bestimmbar ist:
W
(2.40)
UP [eV ] = 9.33729 · 10−20 · I[ 2 ] · (λ[nm])2 .
cm
2.3.3
Bewegung im Laserfeld und maximale Energie der XUV-Photonen
Die Bescheibung der freigesetzten Elektronen im Laserfeld erfolgt durch klassische Bewegungsgleichungen. Im Falle eines linear polarisierten Feldes entlang der x-Richtung ergibt
sich:
∂ 2x
me 2 = −e · E · cos(ω · t).
(2.41)
∂t
Durch Integration dieser Gleichung kann man die Elektronengeschwindigkeit ve (t) und
durch nochmalige Integration die Ortsfunktion x(t) bestimmen:
Zt
eE
eE
cos(ω · t0 )dt0 = −
[sin(ω · t) − sin(ω · t0 )]
me
me ω
(2.42)
eE
[(cos(ω · t) − cos(ω · t0 )) + sin(ω · t0 ) · (ω · t − ω · t0 )].
me ω 2
(2.43)
ve (t, t0 ) = −
t0
x(t, t0 ) =
Die kinetische Energie kann nun mithilfe des ponderomotiven Potentials ausgedrückt werden:
m · v 2 (t, t0 )
E kin (t, t0 ) =
= 2UP · [sin(ω · t) − sin(ω · t0 )]2 .
(2.44)
2
2 GRUNDLAGEN
19
Man kann nun durch eine graphische Darstellung der kinetischen Energie in Abhängig!
keit von t und t0 unter Berücksichtigung der Rekombinationsbedingung x(t, t0 ) = 0 die
maximale Energie der Photonen bestimmen (siehe Abbildung 2.12) und erhält die CutoffRegel:
E Cutoff = N · ~ · ω = EB + 3.17 · UP .
(2.45)
Hierbei bezeichnet N die Ordnung der Harmonischen.
Ekin/UP
w
t0 in rad
8
Abb. 2.12: Das Graustufenbild zeigt die
kinetische Energie der Elektronen in
Abhänigigkeit von Zeit t und Ionisationszeitpunkt t0 gemäß Gleichung (2.44) für
den Bereich t > t0 . Blau eingefärbt ist
!
die Rekombinationsbedingung x(t, t0 ) = 0.
Rot eingefärbt ist die maximale kinetische
Energie 3.17 UP . Man erkennt weiterhin,
dass es zwei Lösungen pro optischen Zyklus gibt. Somit werden die Hohen Harmonischen in jedem Halbzyklus des Laserfeldes erzeugt.
0
w
t in rad
Trägt man die kinetische Energie E kin über der Ionisationsphase ωt0 auf (siehe Abbildung 2.13), so kann man sich leicht veranschaulichen, dass es sich bei der Ionisation um
Tunnelionisation handelt, da das Maximum der kinetischen Energie nahe dem Maximum
der Laserfeldstärke liegt. Die Phasendifferenz beträgt 18◦ . Aus Gleichung (2.45) lässt sich
ablesen, dass UP möglichst groß sein sollte, um möglichst hohe Harmonische zu erzeugen.
Dies kann auch im Tunnelregime gewährleistet sein, d. h. Γ < 1.
3.5
1.5
3.0
1.0
2.5
2.0
0.0
1.5
-0.5
1.0
-1.0
0.5
0.0
-1.5
0
2
4
Phase w
t0
6
Cos(w
t0)
Ekin/UP
0.5
Abb. 2.13: Die kinetische Energie der erzeugten Elektronen und die elektrische
Feldstärke sind in Abhängigkeit von der
Ionisationsphase dargestellt. Man erkennt,
dass die Maxima der kinetischen Energie
nah an den Extrema der Feldstärke liegen und dass die Entstehung von Hohen
Harmonischen mit dem Laserfeld synchronisiert ist. Außerdem wird deutlich, dass
unterschiedliche Ordnungen der Harmonischen zu unterschiedlichen Zeiten erzeugt
werden und der entstehende Puls aus Harmonischen einen Chirp besitzt.
2 GRUNDLAGEN
2.3.4
20
Makroskopische Erzeugung von Hohen Harmonischen
Im vorherigen Abschnitt wurde verdeutlicht, dass Tunnelionisation der Ionisationsprozess für die Erzeugung von Hohen Harmonischen ist. Die Wahrscheinlichkeit, dass ein
Atom durch Tunneln ionisiert wird, kann durch die von Ammosov, Delone und Krainov
eingeführte Tunnelrate [ADK86] beschrieben werden.
Allerdings ist die Anzahl der XUV-Photonen nicht nur durch die Tunnelwahrscheinlichkeit
begrenzt. Nur wenige der durch Tunneln freigesetzten Elektronen erfüllen die Rekombi!
nationsbedingung x(t, t0 ) = 0.
Es gibt noch zwei weitere Prozesse, die in starken Laserfeldern stattfinden können. Diese
sind Above Threshold Ionization (siehe Abschnitt 2.4) und Nonsequential Double Ionization [FBCK92].
Bis hierhin wurde nur eine mikroskopische Ein-Atom-Wechselwirkung beschrieben. In der
Diskussion müssen aber natürlich auch makroskopische Effekte berücksichtigt werden. Um
eine möglichst effiziente Umwandlung des Laserlichts in Hohe Harmonische zu erreichen,
muss die Phasenanpassung möglichst gut gewährleistet sein:
!
∆k = q · kLaser − kq = 0.
(2.46)
Hierbei bezeichnen q die Ordnung der Harmonischen und k die Wellenzahl.
Im Labor wird eine argongefüllte Hohlfaser zur Erzeugung Hoher Harmonischer verwendet, was gegenüber Gasjets den Vorteil des längeren Interaktionsgebiets mit dem Laser liefert und so die Konversionseffizienz steigert. Limitierende Faktoren sind die Kohärenzlänge
1
und Reabsorption der XUV-Strahlung im Gas.
lc = ∆k
Die Wellenzahl in der gasgefüllten Hohlfaser, in die ein starker Laser fokussiert wird, ist
nach [RDC+ 98] gegeben durch:
k≈
2π
λ
|{z}
Vakuumterm
+
2π · Na · δ(λ)
λ
|
{z
}
Dispersion des neutralen Gases
− Ne · re · λ −
| {z }
Plasmadispersion
u2nm · λ
· a2}
|4π{z
.
(2.47)
Wellenleiterdispersion
Hierbei bezeichnen Na die Dichte der neutralen Atome, Ne die Dichte der freien Elektronen, re den klassischen Elektronenradius und a den Faserdurchmesser. unm bezeichnet die
m-te Nullstelle der Besselfunktion Jn−1 (x) und beschreibt die angeregte Fasermode. δ(λ)
ist definiert als δ(λ) = n(λ) − 1. Bei n(λ) handelt es sich um den Brechungsindex der
neutralen Atome pro Einheitsdichte.
Setzt man Gleichung (2.47) in (2.46) ein, so erhält man:
2π
1
u2nm · λ
1
∆k = q ·
· Na · (δ(λ) − δ(λq )) −Ne · re · λ · q −
−
· q−
.
|
{z
}
λ
q
4π · a2
q
=∆np
(2.48)
2 GRUNDLAGEN
21
Praktischer ist die Umformung in eine Gleichung, in der Gasdruck p und Anteil der
ionisierten Atome η verwendet werden:
2π
1
u2nm · λ
1
∆k = q ·
· p · (1 − η) · ∆np − p · η · Np · re · λ · q −
−
.
· q−
λ
q
4π · a2
q
(2.49)
Hierbei bezeichnet Np die Dichte der neutralen Atome pro Einheitsdruck.
Bei einem vorgegebenen Faserdurchmesser und einer vorgegebenen Gassorte kann die
Phasenanpassung durch den Druck p und die angeregte Fasermode eingestellt werden.
Dies ist in Abbildung 2.14 gezeigt.
wavelength [nm]
32
34
36
38
40
0
50
100
150
gas pressure [mbar]
Abb. 2.14: Die Druckabhängigkeit für die Erzeugung von Hohen Harmonischen in einer argongefüllten
Hohlfaser ist gezeigt.
Links: Die Anregung einer Fasermode zeigt eine Verschiebung zu höheren Harmonischen für höhere
Drücke, bis bei ca. 60 mbar ein Maximum erreicht wird. In diesem Fall ist die Phasenanpassung am
besten gewährleistet.
Rechts: Werden zwei verschiedene Fasermoden angeregt, kann man Phasenanpassung für unterschiedliche
Drücke erreichen, da unm jeweils unterschiedlich ist. Man erkennt bei 34 nm zwei verschiedene Maxima
(bei ca. 50 mbar und 100 mbar). Aus [WSG08].
2.3.5
Beeinflussung der Erzeugung Hoher Harmonischer durch Pulsformung
An dieser Stelle soll die Beeinflussung Hoher Harmonischer in gasgefüllten Hohlfasern
diskutiert werden und basiert auf einem Vergleich der Brillanzsteigerung von Hohen Harmonischen aus Hohlfasern und Gasjets in [SEK+ 09].
Zwei Möglichkeiten stehen zur Verfügung:
• Durch räumliche Pulsformung mit einem Spatial light modulator (SLM) kann die angeregte Fasermode beeinflusst werden. Außerdem kann die Wellenfront korrigiert werden,
was eine bessere Fokussierung erlaubt.
• Die Nutzung eines deformierbaren Spiegels in der Symmetrieebene eines Prismenkompressors ermöglicht die Beeinflussung der zeitlichen Pulsstruktur.
2 GRUNDLAGEN
22
Beide Verfahren werden nun kurz beschrieben.
2.3.5.1 Räumliche Lichtmodulatoren - Spatial light modulators (SLM)
SLMs basieren auf Flüssigkristallmodulatoren28 . Für die Einkopplung in die HHG-Faser
wurde ein PAL-SLM29 von Hamamatsu verwendet. Dieser besitzt folgende Eigenschaften:
• Die Formung des räumlichen Strahlprofils wird möglich, indem ein Hologramm auf dem
PAL-SLM aufgeprägt wird. Damit kann die angeregte Fasermode gezielt beeinflusst
werden [WPW+ 06].
• Auch Wellenfrontkompensation kann durchgeführt werden. Dies verbessert die Fokussierbarkeit des Lasers und somit auch die erreichbare Intensität.
Nimmt man beide Eigenschaften zusammen und optimiert die Einstellungen des PALSLM mithilfe eines evolutionären Algorithmus’ (siehe Abschnitt 2.3.5.3), so kann der
Output der Hohen Harmonischen um den Faktor 10 gegenüber manueller Einstellung
gesteigert werden. Dies verdeutlicht Abbildung 2.15.
Abb. 2.15: Es ist ein Vergleich zwischen den HHG-Spektren durch manuelle Einstellung (links) und
mit einem SLM (rechts) dargestellt. Man erkennt deutlich, dass es durch die räumliche Pulsformung
zu einer Steigerung der Konversionseffizienz kommt. Zur Vergleichbarkeit der beiden Spektren in ihrer
Intensität musste bei der manuellen Einstellung die 10fache Integrationszeit gegenüber der Messung mit
dem Pulsformer gewählt werden. Aus [SEK+ 09].
28
Bei einem Flüssigkristall handelt ist sich um stab- oder scheibenförmige organische Moleküle, die
in einer Flüssigkeit angeordnet sind. Zeigen alle Moleküle in die gleiche Richtung, spricht man von der
nemantischen Phase. Die Anordnung der Flüssigkristalle zwischen zwei Glasplatten mit gekreuzten Rillen
ermöglicht über das Anlegen eines elektrischen Feldes die Ausrichtung der Moleküle. Somit kann die
Polarisation einer einfallenden Lichtwelle gezielt gedreht werden. Vgl. [Mes08, S. 141].
29
Parallel Aligned Nemantic Liquid Crystal Spatial Light Modulator. Dieser SLM wird in Reflexion
verwendet. Durch parallele Ausrichtung der nemantischen Phase wird die Polarisation nicht gedreht, was
eine reine Phasenmodulation ermöglicht. Vgl. [Ham03].
2 GRUNDLAGEN
23
2.3.5.2 Deformierbare Spiegel
Ein deformierbarer Spiegel bezeichnet einen Spiegel, dessen Oberflächenform kontrolliert
verformt werden kann. Verwendet man einen deformierbaren Spiegel in der Symmetrieebene eines Prismenkompressors, kann ein Wegunterschied für einzelne Frequenzkomponenten aufgeprägt werden, was zu einer Phasenmodulation des Laserpulses führt. Durch
den Einsatz eines deformierbaren Goldspiegels im in Abschnitt 3.3 beschriebenen Aufbau ist es möglich, einzelne Harmonische herauszuzüchten bzw. zu unterdrücken. Die
so erreichten Ergebnisse sind in Abbildung 2.16 dargestellt und zeigen, dass durch die
zeitliche Pulsformung und einen evolutionären Algorithmus (siehe Abschnitt 2.3.5.3) das
Spektrum der Hohen Harmonischen gezielt beeinflusst und auch die zeitliche Pulsstruktur
leicht verändert werden kann.30
Fourier transform
60
a)
2.5
23
2.0
50
40
25
30
20
10
spectral intensity [arb. u.]
0
14
12
10
8
6
4
2
0
29
1.5
21
1.0
27
19
0.5
24 26 28 30 32 34 36 38 40
0.0
-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4
31
b)
21
1.0
25
23
29 27
31
24 26 28 30 32 34 36 38 40
10
21
25 23
6
2
19
0.5
29
31
0
24 26 28 30 32 34 36 38 40
wavelength [nm]
30
0.0
-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4
1.0
27
c)
8
4
0.5
19
0.0
-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4
time [fs]
temporal electric field amplitude [arb. u.]
70
Abb. 2.16: Links: Das Spektrum der Hohen Harmonischen wurde auf Selektivität
mit einem deformierbaren Goldspiegel optimiert. Das unoptimierte Spektrum ist in
a) dargestellt. In b) ist die 25. Harmonische
und in c) sind die 23. und die 25. Harmonische unterdrückt.
Rechts: Die zugehörigen Pulse sind unter
Annahme einer flachen Phase durch Fouriertransformation gewonnen worden. Man
erkennt, dass durch die Unterdrückung einzelner Harmonischer die Pulsform beeinflusst werden kann. Aus [Win06].
Die Annahme einer flachen spektralen Phase der Hohen Harmonischen ist nicht unbedingt gültig, da
sie einen linearen Chirp besitzen (siehe Abbildung 2.13). Außerdem kommt es noch zu einem zusätzlichen
Chirp durch die zeitliche Formung des Laserpulses. Allerdings sind diese Abweichungen von einer flachen
Phase nicht groß. Vgl. [Win06, S. 128 f].
2 GRUNDLAGEN
24
2.3.5.3 Evolutionärer Algorithmus
Für die Optimierung der räumlichen und zeitlichen Pulsform wird ein evolutionärer Algorithmus, basierend auf Thesen der biologischen Evolution nach dem Darwin’schen Prinzip
survival of the fittest, verwendet. Ein Zustand des Parameterraums wird durch ein Individuum repräsentiert, die einzelnen Parameter sind als dessen Gene kodiert. Der Genstamm
repräsentiert die Anpassung an die Umweltbedingungen‘, in diesem Fall also die physika’
lische Problemstellung. Eine Anzahl Individuen werden in einer Generation zusammengefasst, von denen die fittesten‘ in einem Evolutionsschritt überleben. Durch Prozesse wie
’
Klonen, Kreuzen und Mutation wird die nächste Generation gebildet.
Das Prinzip ist in Abbildung 2.17 für den im Labor verwendeten deformierbaren Goldspiegel skizziert.
Deformierbarer
Goldspiegel
Laserpuls E(t): "Individuum"
mit Spannungswerten: "Gene”
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
Experiment
Zielwert
Vergleich
27.5
G
der
Fitness
Pool von Individuen
(Generation)
Survival of the fittest
6V 2V 7V 4V
6V 2V 7V 4V
6V 2V 7V 4V
6V 2V 7V 4V 3V
7V 3V 2V 1V
+1 -1 +2 -3
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
7V 1V 9V 1V
6V 2V 7V 4V
6V 2V 2V 4V
Mutation
Klonen
Kreuzung
neuer Pool von Individuen
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
27.5
27.5
6V 2V 7V 4V 3V
27.5
27.5
Ausschuss
Abb. 2.17: Der zeitlich geformte
Laserpuls ist durch die 19 Aktuatorspannungen des deformierbaren Goldspiegels charakterisiert und
ihm kann eine Fitnessfunktion zugeordnet werden. Eine Anzahl von
Pulsformen bildet eine Generation. Nach den Prinzipien der Darwin’schen Evolutionstheorie wird eine Nachfolgegeneration erstellt, die
eine erhöhte Fitness aufweist. Ist
die vorgegebene Zielfitness erreicht,
wird die Optimierung abgebrochen.
Die Effizienz des Algorithmus’ hängt von der Wahl des Parameterraums und von der
Einstellung der noch freien Optimierungsoptionen ab, so z. B. von der maximalen Abweichung bei der Mutation und dem Bruchteil der geklonten, gekreuzten und mutierten
Individuen. Während der Optimierung steigt im Allgemeinen die Fitness zu Beginn rasch
an, um dann mehr und mehr abzuflachen. Ist ein gewünschter Zielwert erreicht oder ist die
Steigung der Fitnesskurve zu flach geworden, so dass in vernünftiger Zeit kein wesentlicher
Fortschritt mehr erreicht wird, wird die Optimierung abgebrochen.
2 GRUNDLAGEN
2.4
25
Erzeugung von freien Elektronen in starken Laserfeldern Above Threshold Ionization (ATI)
Große Ähnlichkeit mit der Erzeugung Hoher Harmonischer weist die Erzeugung von freien
Elektronen über die Above Threshold Ionization auf. Bei den freigesetzten Elektronen wird
die mittlere kinetische Energie durch das Laserfeld bestimmt.
Ein schematisches ATI-Elektronenspektrum ist in Abbildung 2.18 dargestellt.31
Störungstheoretisches
Abklingen
Plateau
0
Cutoff
10
20
30
40
Elektronenenergie in eV
Abb. 2.18: Das ATI-Spektrum gliedert sich in drei Bereiche:
An ein störungstheoretisches Abklingen schließt sich ein Plateau mit konstanten Amplituden der Elektronen an. Auf das
Plateau folgt ein Cutoff.
Die kinetische Energie der Elektronen bestimmt sich durch:
E kin =
N
|{z}
ATIOrdnung
·
~ω
|{z}
Photonenenergie
des Lasers
−
EB
|{z}
Bindungsenergie
des Elektrons
−
UP
|{z}
.
(2.50)
Ponderomotive
Verschiebung
Man erkennt an dieser Gleichung, dass ATI-Peaks den Abstand der Laserphotonenenergie
haben und dass sich die Peaks der ATI-Spektren mit zunehmender Intensität zu kleineren Energien verschieben. Dies ist die sogenannte ponderomotive Verschiebung32 . Dafür
ursächlich ist, dass das Elektron bei der Ionisation nicht nur die Ionisationsschwelle EB
überwindet, sondern auch noch die mittlere kinetische Energie im Laserfeld UP aufnehmen muss. Um die maximale Elektronenenergie in ATI-Spektren zu bestimmen, muss
man zwei Bereiche unterscheiden: direkte und rückgestreute Elektronen. Die maximale
Elektronenenergie wird für beide Fälle in den nachfolgenden Abschnitten bestimmt.
31
In realen Messungen können zusätzlich noch Resonanzen auftreten. Durch die Änderung der Intensität
innerhalb eines Laserpulses von Null auf die Spitzenintensität können bestimmte Übergänge kurzzeitig
resonant werden. Dies führt zu Peaks, die zwischen den ATI-Peaks auftauchen können. Man spricht von
sogenannten Freeman-Resonanzen. Vgl. [Pau95, S. 4].
32
Man spricht in diesem Zusammenhang auch oft von AC-Stark-Verschiebung. Vgl. [Pau95, S. 3].
2 GRUNDLAGEN
2.4.1
26
Direkte Elektronen
Die Geschwindigkeit eines zum Zeitpunkt t0 im Laserfeld freigesetzten Elektrons wurde in
Abschnitt 2.3.3 bereits bestimmt. Für die Untersuchung von ATI ist es nun entscheidend,
wie groß die Geschwindigkeit der Elektronen über einen optischen Zyklus gemittelt ist.
Dies bezeichnet man als Driftgeschwindigkeit vDrift :
eE
[sin(ω · t) − sin(ω · t0 )]
me ω
ZT
eE
1
= hve (t, t0 )iT = −
[sin(ω · t) − sin(ω · t0 )]dt
T
me ω
0


ve (t, t0 ) = −
vDrift
(2.51)
(2.52)
2π
 TZ= ω

ZT

1 eE 

=−
sin(ω · t)dt − sin(ω · t0 )dt


T me ω 

|0
{z
} 0
(2.53)
eE
=
sin(ω · t0 )
me ω
(2.54)
=0
Max.
⇒ hE kin iT = 2UP · sin2 (ω · t0 ) −→ 2UP .
(2.55)
Direkte Elektronen können eine maximale mittlere kinetische Energie von 2 UP besitzen.
Jedoch können bei Experimenten weit höhere Elektronenenergien gemessen werden, was
durch rückgestreute Elektronen erklärt werden kann.
2.4.2
Rückgestreute Elektronen und ATI-Cutoff
Alternativ zur Rekombination des Elektrons mit dem Ion nach der Bewegung im Laserfeld
bei der Erzeugung Hoher Harmonischer kann es auch zu einer Rückstreuung des Elektrons
am Ionenrumpf kommen. Dabei kehrt sich die Geschwindigkeit des Elektrons zum Zeitpunkt t1 um. Aus der Geschwindigkeit der rückgestreuten Elektronen ve kann man ihre
Driftgeschwindigkeit vDrift durch zeitliche Mittelung bestimmen:
vDrift
ve = ve,vor t1 − ve,nach t1
(2.56)
eE
ve = −
[[sin(ω · t1 ) − sin(ω · t0 )] + [sin(ω · t1 ) − sin(ω · t)]]
me ω
(2.57)
eE
ve (t, t1 , t0 ) = −
[2 sin(ω · t1 ) − sin(ω · t) − sin(ω · t0 )]
(2.58)
me ω
ZT
1
eE
= hve (t, t1 , t0 )iT = −
[2 sin(ω · t1 ) − sin(ω · t) − sin(ω · t0 )]
(2.59)
T
me ω
0
2 GRUNDLAGEN
27
eE
[2 sin(ω · t1 ) − sin(ω · t0 )]
me ω
(2.60)
⇒ hE kin iT = 2UP · [2 sin(ω · t1 ) − sin(ω · t0 )]2 .
(2.61)
=−
Die mittlere kinetische Energie der Elektronen hE kin iT kann man nun in Abhängigkeit von
Ionisationszeitpunkt t0 und Streuzeitpunkt t1 darstellen und so die maximale kinetische
Energie der ATI-Elektronen 10 UP bestimmen (siehe Abbildung 2.19).
w
t0 in rad
<Ekin>/UP
18
0
w
t1 in rad
Abb. 2.19: Das Graustufenbild zeigt die
mittlere kinetische Energie der Elektronen
in Abhänigigkeit von Rückstreuzeitpunkt
t1 und Ionisationszeitpunkt t0 gemäß Gleichung (2.61) für den Bereich t1 > t0 .
Blau eingefärbt ist die Rückstreubedin!
gung x(t1 , t0 ) = 0. Rot eingefärbt ist die
maximale Driftenergie 10 UP .
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
3
28
Experimenteller Aufbau und Datenerfassung
In diesem Kapitel werden die experimentellen Aufbauten näher erläutert. Zunächst sollen
das Lasersystem und die Diagnosemöglichkeiten im Labor vorgestellt, dann der Aufbau
der Vakuumkammern dargestellt und die Funktionsweise der Spektrometer beschrieben
werden. Anschließend wird dann der Aufbau zur zeitlichen Pulsformung und zur Erzeugung von Hohen Harmonischen erläutert.
3.1
Lasersystem und -diagnostik
Bei dem im Labor verwendeten Lasersystem handelt es sich um ein kommerziell erhältliches CPA-System der Firma Spectra Physics, mit dem Pulse mit 1 mJ Pulsenergie und
80 fs Pulsdauer erzeugt werden. Eine schematische Darstellung des Lasersystems zeigt
Abbildung 3.1.
cw-Laser “Millennia” Nd:YLF Laser “Merlin”
4W, Nd:YVO4, 532 nm 1kHz, 10 W, 527 nm
Ti:Saphir-Oszillator “Tsunami”
80 MHz, 0.6 W, 800 nm
60 fs Pulsdauer
GitterStrecker
250 ps
1 mJ, 80 fs
800 nm, 1 kHz
regenerativer
Verstärker 2 mJ
“Spitfire”
3.1.1
GitterKompressor
Abb. 3.1: Der Aufbau des Lasersystems
zur Erzeugung und Verstärkung ultrakurzer Laserpulse besteht aus einem kontinuierlich gepumpten Ti:Saphir-Oszillator,
dessen Pulse zeitlich gestreckt, verstärkt
und dann wieder komprimiert werden.
Das Verstärkermedium wird von einem
Nd:YLF-Laser gepumpt, welcher gütegeschaltet betrieben wird.
Intensitätsautokorrelator
Bei der Bestimmung der Pulsdauer im Femtosekundenbereich stellt sich das grundsätzliche Problem, dass kein kürzeres Vergleichssignal als der Laserpuls vorliegt. Elektronische
Detektoren besitzen eine Zeitauflösung im Sub-Nanosekundenbereich und sind somit nicht
geeignet, fs-Pulse aufzulösen. Eine geeignete Methode, um trotzdem die Pulsdauer zu bestimmen, ist die Nutzung der Autokorrelation. Dabei wird der Laserpuls mit sich selbst als
Referenz gemessen. Bespielhaft ist der in Abbildung 3.2 dargestelle Intensitätsautokorrelator. Ein Intensitätsautokorrelator wird auch im Labor verwendet, um die Pulsdauer der
verstärkten Laserpulse zu bestimmen.
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
29
(2)
c
Detektor
Strahlteiler
Verzögerungsstrecke
Abb. 3.2: Das grundsätzliche Problem des langsamen Detektors wird umgangen, indem man den
Laserpuls teilt und einen Teil um eine bestimmte
Zeit τ verzögert. Dann werden beide Teilstrahlen
in ein χ(2) -Medium fokussiert und die Intensität
der zweiten Harmonischen in Abhängigkeit von τ
gemessen.
Aus der Superposition der beiden Teilstrahlen E(t) + E(t − τ ) kann man die Polarisation
für das χ(2) -Medium berechnen:
P~
~ + E(t
~ − τ )) + χ(2) · (E(t)
~ + E(t
~ − τ ))2
= χ(1) · (E(t)
(3.1)
0
~ + χ(1) · E(t
~ − τ)
= χ(1) · E(t)
(3.2)
~
~ + (χ(2) · E(t
~ − τ )) · E(t
~ − τ ) + 2 · χ(2) · E(t)
~ · E(t
~ − τ ).
+(χ(2) · E(t))
· E(t)
Durch die nicht kollineare Geometrie ist es mithilfe einer Blende möglich, nur den Anteil
~ · E(t
~ − τ ) am Detektor zu messen. Die Intensitätsautokorrelation ist immer symχ(2) · E(t)
metrisch, auch wenn asymmetrische Eingangspulse vorliegen. Somit ist es nicht möglich
zu unterscheiden, ob z. B. Vor- oder Nachpulse vorhanden sind (siehe Abschnitt 4.2).
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
3.1.2
30
SPIDER
Um das komplette elektrische Feld E(t) = A(t) · exp[iΦ(t)] des Laserpulses zu vermessen,
steht im Labor ein SPIDER33 zur Verfügung. Der prinzipielle Aufbau und die Beschreibung der Funktionsweise sind Abbildung 3.3 zu entnehmen.
Spektrometer
t
(2) Summenfrequenzc
erzeugung
gestreckter Puls
Verzögerung t
Glasblock
Strahlteiler
Abb. 3.3: Bei einem SPIDER wird der Laserpuls
mittels eines Strahlteilers in zwei Strahlen aufgeteilt. Der erste Teilstrahl wird in einem Glasblock gechirpt und zeitlich gestreckt. Der zweite Teilstrahl wird nochmals in zwei Teilstrahlen
aufgespalten, wobei ein Teilstrahl zeitlich um τ
verzögert wird, bevor beide Teilstrahlen wieder
zusammengeführt werden. In einem χ(2) -Kristall
werden dann der gestreckte Puls und die beiden
verzögerten Laserpulse überlagert. Es entstehen
zwei Pulse mit der Summenfrequenz, die aber aufgrund des Chirps des gestreckten Pulses unterschiedliche Frequenzen, nämlich 2ω und 2ω + Ω,
besitzen. Da die Messzeit des Detektors groß im
Vergleich zur Verzögerung τ ist, misst man die
spektrale Interferenz.
Das gemesssene Signal am Spektrometer ist:
S(2ω) ∝ |E(ω)|2 + |E(ω + Ω)|2 + 2 · |E(ω) · E(ω + Ω)| · cos(Φω (ω) + Φω (ω + Ω) + ωτ ). (3.3)
Misst man ohne χ(2) -Medium die spektrale Interferenz der beiden verzögerten Pulse, so
erhält man aus der Modulationsfrequenz die Verzögerungszeit τ . Wenn man jeweils einen
Puls mit dem gestreckten Puls die Summenfrequenz bilden lässt und dann die Frequenzverschiebung Ω zwischen unverzögertem und verzögertem Puls bestimmt, kann man durch
Fourieranalyse die spektrale Phase des Laserpulses Φω (ω) berechnen. Mit dem gemessenen Spektrum A(ω) und der spektralen Phase Φω (ω) können die zeitliche Amplitude A(t)
und Phase Φ(t) durch Fouriertransformation gewonnen werden.
33
Spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction ist eine von Iaconis und Walmsley
[IW98] weiterentwickelte Form der Untersuchung der spektralen Interferenz.
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
3.2
31
Vakuumkammern und Spektrometer
In diesem Abschnitt werden der Aufbau der Vakuumkammern und die angeschlossenen
Spektrometer beschrieben.
Da die Absorption von XUV-Strahlung an Luft sehr hoch ist, werden die Experimente im
Vakuum durchgeführt. Der Vakuumaufbau gliedert sich in eine Spiegelkammer, eine Experimentierkammer, ein Elektronenflugzeitspektrometer, ein Massenflugzeitspektrometer
sowie ein XUV-Spektrometer (siehe Abbildung 3.4).
Durch Scrollpumpen kann ein Vorvakuum von 3 · 10−3 mbar erzeugt werden. Mithilfe von
Turbomolekularpumpen wird in den Kammern ein Enddruck von 3 · 10−7 mbar erreicht.
Abb. 3.4: Laserpuls und XUV-Puls können durch separate Öffnungen in die Spiegelkammer eingekoppelt werden. Über jeweilige Spiegel werden sie auf eine gemeinsame Überlappungsstelle in der Experimentierkammer umgelenkt. In der Experimentierkammer können beide Pulse sowohl mit festen als auch
gasförmigen Zielen wechselwirken. Dabei entstehende Elektronen können durch ein Elektronenflugzeitspektrometer detektiert werden. Auch die Detektion von Ionen ist durch ein Massenflugzeitspektrometer
möglich. Außerdem erfolgt die Detektion der XUV-Photonen über ein XUV-Spektrometer.
3.2.1
XUV-Spektrometer
Zur Detektion von XUV-Photonen mit einer minimalen Wellenlänge von 10 nm steht
das Spektrometer Jobin Yvon LHT 30 zur Verfügung. Das dispersive Element in diesem Spektrometer ist ein Reflexionsgitter und als Detektor kommt eine CCD-Kamera
von Roper Scientific 7386-0002 zum Einsatz, auf deren Chip ein Wellenlängenbereich von
ungefähr 20 nm abgebildet werden kann. Zur Abbildung eines anderen Wellenlängenbereichs auf die Kamera kann das Gitter gedreht werden. Um die CCD nicht durch die um
Größenordnungen intensivere fundamentale Strahlung des Lasers zu beschädigen, werden
Aluminiumfilter34 verwendet. Um das Spektrometer zu kalibrieren, ist es notwendig, zwei
34
Als Metall hat Aluminium eine hohe Dichte an freien Elektronen. Daher reflektiert es im sichtbaren
Bereich. Erst wenn die Frequenz der Strahlung über der Plasmafrequenz liegt, wird es transparent. Diese
liegt bei Aluminium bei einer Wellenlänge von ungefähr 80 nm. Für Wellenlängen kleiner als 17 nm wird
Licht aufgrund der dort liegenden Absorptionskante wieder absorbiert. Eine Aluminiumfolie ist somit im
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
32
Relationen zu kennen: einerseits den Zusammenhang zwischen Drehung des Gitters35 und
Verschiebung des Spektrums auf dem Detektor und andererseits die Umrechnung der Zeilen des CCD-Chips in die Wellenlänge. Dies wurde von Jan Henneberger im Rahmen seiner
Diplomarbeit [Hen04] mithilfe von Plasmastrahlung von Wassertröpfchen untersucht und
lieferte den Zusammenhang:
λ [nm] = (Zeilennummer − Z0 ) · 0.0246 [nm] + Gitterstellung [nm].
(3.4)
Hierbei bezeichnet Z0 die Zeilennummer bei 0.0 nm-Stellung des Gitters.
3.2.2
Massenflugzeitspektrometer
Zum Nachweis von Ionen soll ein Massenflugzeitspektrometer wieder in Betrieb genommen
werden. Es handelt sich um ein Spektrometer nach Wiley und McLaren [WM55], welches
im Rahmen der Diplomarbeit von Johannes Günther [Gün00] aufgebaut wurde. Durch
drei frei einstellbare Spannungen an Repeller, Abzug und Driftstrecke ist es möglich,
Messungen im sogenannten Ortsfokus36 durchzuführen. Die durch die Wechselwirkung
mit dem Laserstrahl entstandenen Ionen werden dabei durch elektrische Felder beschleunigt, durchlaufen dann eine feldfreie Driftstrecke und werden mit einem MSP-Detektor37
nachgewiesen. Ionen mit unterschiedlicher spezifischer Ladung mq erreichen während der
Beschleunigung unterschiedliche Geschwindigkeiten und treffen zu unterschiedlichen Zeiten am Detektor auf. Für die Flugzeit t der Ionen gilt:
r
t∝
m
+ t0 .
q
(3.5)
Hierbei bezeichnen m und q Masse und Ladung des Ions und t0 ein Zeitoffset durch die
Signallaufzeit. Somit kann bei geeigneter Kalibrierung des Massenflugzeitspektrometers
aus der gemessenen Flugzeit der Ionen auf Masse und Ladung des Ions geschlossen werden. Zur Aufnahme von Massenspektren wird das Detektorsignal 350fach verstärkt, dann
mit einem digitalen Speicheroszilloskop LeCroy 9354AM38 gemittelt und am Computer
Bereich zwischen 17 nm und 80 nm transparent und besitzt eine Transmission von ca. 60 % für 0.2 µm
und ca. 50 % für 0.3 µm dicke Folien.
35
Eine Anzeige am Spektrometer gibt an, welche Wellenlänge in nm auf einen Austrittsspalt treffen
würde.
36
Hierbei sind die Spannungen so gewählt, dass die Ionenflugzeit unabhängig von der anfänglichen
Ionengeschwindigkeit ist. Somit ist es möglich, Ionenpeaks mit einer Breite von ca. 10 ns zu erreichen.
37
Bei einer Micro-Sphere-Plate handelt es sich um einen Sekundärelektronenvervielfacher. Die schnellen
Ionen treffen auf eine Platte, welche aus nur 50 µm großen, speziell beschichteten Glaskugeln besteht. Dort
lösen die Teilchen Sekundärelektronen aus, die dann von einem über der Platte anliegenden Feld stark
beschleunigt werden und wiederum Elektronen aus dem MSP-Material auslösen. Die Elektronenlawine,
welche am anderen Ende der Platte austritt und auf eine Anode beschleunigt wird, führt zu einem
Spannungsabfall am Lastwiderstand.
38
Das Oszilloskop verfügt über eine Analogbandbreite von 500 MHz und eine Abtastrate von 2 Gigasamples. Vgl. [LeC98].
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
33
abgespeichert.
3.2.3
Elektronenflugzeitspektrometer
Zur Detektion von Elektronen wurde im Rahmen der Diplomarbeit von Alexander Paulus
[Pau04, PWP+ 06] ein Elektronenflugzeitspektrometer gebaut. Bei einem Elektronenflugzeitspektrometer wird die kinetische Energie der Elektronen bestimmt, indem man ihre
Flugzeit durch eine feldfreie Röhre vom Entstehungspunkt bis zum Detektor misst. Die
Flugzeit der Elektronen t ist durch ihre kinetische Energie E kin bestimmt; dies ist in
Abbildung 3.5 dargestellt.
1200
Zeit in ns
1000
800
600
400
200
0
0
10
20
30
40
50
60
70
80
Energie in eV
90
100
Abb. 3.5: Die Elektronenflugzeit t in einer
Driftröhre von s = 0.5 m ist in Abhängigkeit der kinetischen Energie E kin der Elektronen dargestellt. Man erkennt leicht, dass
für niedrige Energien der Flugzeitunterschied groß ist und für größere kinetische
Energien kleiner wird. Dies begrenzt die
Energieauflösung bei großen Energien.
Die Flugzeit der Elektronen berechnet sich über folgenden Zusammenhang:
s 2
1
1
E kin = e · U = me · v 2 = me ·
2
2
t
⇒t=
r
me
· s.
2 · E kin
(3.6)
(3.7)
Die Anforderung an das Spektrometer ist, Elektronen mit einer Enegie von bis zu 100
eV mit einer Energieauflösung von 0.5 eV und einem Energieakzeptanzbereich von 20
eV zu detektieren. Allerdings beträgt der Flugzeitunterschied zwischen Elektronen mit
98 eV und 99 eV nur 0.4 ns, hingegen zwischen 21 eV und 22 eV 4 ns. Dies bedeutet,
dass die Energieauflösung für steigende Energien sinkt. Die Elektronen können aber durch
ein elektrostatisches Linsensystem vor der Driftstrecke gleichmäßig abgebremst werden.
Jedoch muss in diesem Zusammenhang die Elektronenstrahldivergenz berücksichtigt werden, da nur Elektronen, die sich kollinear zum Bremsfeld bewegen, abgebremst und nicht
abgelenkt werden. Ein solch kollimierter Elektronenstrahl kann ebenfalls durch ein elektrostatisches Linsensystem erzeugt werden. Die Detektion der Elektronen erfolgt über
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
34
eine MCP39 . Hierbei wird durch auftreffende Elektronen eine immer weiter verstärkte
Elektronenlawine ausgelöst und kann als Spannungsabfall gemessen werden. Zur Computerauswertung muss das Signal diskretisiert werden. Dies geschieht über den AmplifierDiscriminator Ortec 932740 , welcher ein NIM-Signal41 erzeugt. Dieses Signal kann nun
mithilfe der Multiscalerkarte FastCOM P788742 zeitausgelöst dargestellt werden. Der gesamte Aufbau ist in Abbildung 3.6 schematisch dargestellt und findet sich in [Pau04]
wesentlich detaillierter wieder.
Detektor
Stop
Signal
Ortec 9327
Start
P7887
Zeit
Zeit
Zeit
Zeit
1-kHz-TTL
Laser-TriggerSignal
TTL-NIM-Konverter
Zählereignisse
160
140
120
100
80
60
40
20
0
-20
2500
3000
Zeit
3500
Abb. 3.6: Der Spannungsabfall am
Detektor wird durch den AmplifierDiscriminator diskretisiert und
verstärkt. Der Messprozess der
Multiscaler-Karte wird durch einen
Startimpuls vom Laser-Trigger
ausgelöst und ordnet dann über
eine Mikrosekunde die verstärkten
Signale den Zeitkanälen zu.
Das Spektrometer misst zunächst nur die Flugzeit der Elektronen, welche über den Zusammenhang in Gleichung (3.6) in Energie umgerechnet werden kann. Um die Amplituden
korrekt auszuwerten, muss man berücksichtigen, dass die Zeitkanäle der Multiscaler-Karte
nicht gleichmäßig über die Energieverteilung angeordnet sind. Eine einfache Umrechnung
einer Zeitkanalamplitude N (t) in eine Energiekanalamplitude N (E) erfolgt durch Multiplikation mit |dE kin /dt|:
N (t) · t3 kg · m2
N (E kin ) =
·
.
me · s2
s3
39
(3.8)
Eine Micro-channel-plate ist ein Sekundärelektronenvervielfacher, bei dem durch geladene Teilchen
Elektronenlawinen in kleinen Kanälen ausgelöst werden.
40
Der Amplifier-Discriminator hat eine Bandbreite von 1 GHz. Nähere Details zu Betriebsmodi und
Einstellmöglichkeiten findet sich in [Ort07].
41
Beim Nuclear Instrumentation Standard handelt es sich um einen Standard für negative Logikpegel.
Seine Verwendung ist vorteilhaft, da das zu detektierende Signal, die Elektronenlawine, einen negativen
Stromstoß auslöst.
42
Die Multiscaler-Karte verfügt über eine Sampling-Frequenz von 4 GHz und 4096 Zeitkanäle. D.h.,
dass über einen Messbereich von 1 µs eine Zeitauflösung von 250 ps erzielt werden kann. Vgl. [FAS03].
3 EXPERIMENTELLER AUFBAU UND DATENERFASSUNG
3.3
35
HHG-Faser und Pulsformung
Einen Überblick über die zeitliche Formung von Laserpulsen zur Erzeugung Hoher Harmonischer gibt Abbildung 3.7. Die zeitlich geformten Laserpulse besitzen eine Pulsdauer
von etwa 20 fs und mit ihnen werden die Hohen Harmonischen in einer argongefüllten
Hohlfaser erzeugt. Um die Spiegelform zu optimieren, kann das Spektrum der Hohen
Harmonischen gemessen und als Eingangssignal für einen evolutionären Algorithmus verwendet werden.
Spektrale Verbreiterung in Argon
durch Selbstphasenmodulation
Spitfire-Ausgang
80 fs, 1.0 mJ
Evolutionärer
Algorithmus
fitness
Deformierbarer
Spiegel
evolution
Argon
XUVSpektrometer
Hohlfaser
0.5 mJ
Zeitlich geformte fs-Pulse
HHG Pulse
Abb. 3.7: Laserpulse mit einer Dauer von 80 fs aus dem Verstärker werden in eine argongefüllte Hohlfaser
fokussiert und dort durch SPM spektral verbreitert. Zur Pulskompression folgt ein Prismenkompressor.
Allerdings ist bei diesem der Planspiegel in der Symmetrieebene durch einen deformierbaren Goldspiegel
ersetzt, wodurch zeitliche Pulsformung ermöglicht wird. Dieser zeitlich geformte Laserpuls erzeugt Hohe
Harmonische in einer weiteren argongefüllten Hohlfaser. Das entstehende XUV-Spektrum wird durch
das XUV-Spektrometer aufgezeichnet. Dieses Spektrometer-Signal liefert das Eingangssignal für einen
evolutionären Algorithmus, welcher die Form des Goldspiegels steuert. Aus [Win06].
4 RESULTATE
4
36
Resultate
An dieser Stelle werden die Ergebnisse meiner Diplomarbeit präsentiert. Zu Beginn sollen
die durchgeführten Wartungsarbeiten am Lasersystem vorgestellt und anschließend die
erreichten ultrakurzen Pulse zeitlich charakterisiert werden. Mit den ultrakurzen Pulsen
wurden ATI-Elektronen erzeugt, damit das Elektronenflugzeitspektrometer kalibriert und
Messungen mit dem elektrostatischen Linsensystem durchgeführt werden konnten. Nachfolgend werden einigen Methoden zur Bestimmung der Fokusintensität diskutiert und in
ihrer Genauigkeit verglichen. Es folgt die Inbetriebnahme des Massenflugzeitspektrometers, welches bezüglich seines Auflösungsvermögens charakterisiert wurde. Abschließend
wird die Inbetriebnahme des XUV-Spektrometers beschrieben.
4.1
Wartung und Optimierung am Lasersystem
Im Laufe dieser Diplomarbeit waren zahlreiche Umbau- und Wartungsmaßnahmen am
Lasersystem nötig, welche in den folgenden Abschnitten dokumentiert sind.
Hauptprobleme waren ein nicht mehr durch Justage behebbares Absinken der Laserausgangsleistung sowie ein schlechtes transversales Modenprofil. Als Gegenmaßnahmen
wurden die durch Einschüsse beschädigten Pockelszellen und der Verstärkerkristall ausgetauscht sowie die Kompressoreffizienz durch eine Gitterreinigung gesteigert. Außerdem
konnte mit einem neuen interferometrischen Autokorrelator die Pulsdauer des Oszillators
optimiert werden.
4.1.1
Verstärkung ultrakurzer Pulse
Der Ausgangspunkt für die Erzeugung und Verstärkung von ultrakurzen Laserpulsen ist
die Erzeugung ultrakurzer Oszillatorpulse durch KLM. Die Oszillatorpulse besitzen eine Wiederholrate von 80 MHz. Sie können mit einem interferometrischen Autokorrelator
mit MHz-Detektor43 diagnostiziert werden. Die Autokorrelation ist in Abbildung 4.1 zu
sehen. Typischerweise werden 60 fs Pulsdauer und 0.6 W Ausgangsleistung mit dem Oszillator erreicht. Wichtig für eine effiziente Verstärkung der Oszillatorpulse im Verstärker
ist, dass die spektrale Überlappung zwischen Oszillatorspektrum und Verstärkerspektrum
möglichst groß ist. Dazu wurde das Spektrum des Spitfire-Verstärkers im ASE-Betrieb44
gemessen und mit dem Spektrum des Tsunami-Oszillators verglichen (siehe Abbildung
4.2). Dabei sollte das Oszillatorspektrum möglichst gleichmäßig verstärkt werden.45
43
Dabei handelt es sich um ein kommerziell erhältliches Femtometer der Firma Femtolasers. Vgl.
[Fem10].
44
Amplified spontaneous emission bezeichnet die Verstärkung der spontanen Emission. Vgl. [Rul05,
S.10 f]. Für den ASE-Betrieb wird der Verstärker ohne Seed-Strahl des Tsunamis betrieben.
45
Sind beide Spektren weniger gut aufeinander angepasst, ist der Verstärkungsfaktor geringer. Außerdem konnten Seitenpulse im Pikosekundenbereich in der Intensitätsautokorrelation festgestellt werden.
4 RESULTATE
37
1 .0
Interferometrische
Autokorrelation: 57.6 fs
2
Sech -Fit: 59.5 fs
n o r m ie r te A m p litu d e
0 .8
0 .6
0 .4
0 .2
0 .0
-1 5 0
-1 2 0
-9 0
-6 0
-3 0
0
3 0
6 0
Verzögerungszeit in fs
9 0
1 2 0
1 5 0
Abb. 4.1: Mit dem Tsunami-Oszillator
konnten Sub-60-fs-Pulse erzeugt werden.
Dargestellt ist die interferometrische Autokorrelation, welche mit dem Femtometer aufgenommen wurde. Zusätzlich wurde
daraus die Pulsdauer über einen Sech2 -Fit
bestimmt.
ASE-Spektrum Spitfire
Spektrum Tsunami
1 .0
n o r m ie r te A m p litu d e
0 .8
0 .6
0 .4
0 .2
0 .0
7 6 0
7 8 0
8 0 0
8 2 0
Wellenlänge in nm
8 4 0
Abb. 4.2: Der Spitfire-Verstärker unterstützt ein breites Verstärkungsspektrum
mit einer FWHM-Breite von 29 nm um
803 nm Wellenlänge. Das Spektrum des
Oszillators ist deutlich schmaler, es besitzt 17 nm FWHM bei 801 nm Zentralwellenlänge. Um eine möglichst homogene
Verstärkung der Oszillatorpulse zu erreichen, muss das Oszillatorspektrum auf dieses ASE-Spektrum angepasst und dann der
Oszillator auf kurze Pulsdauern optimiert
werden.
Der so eingerichtete Spitfire-Verstärker war nun in der Lage, 80-fs-Pulse zu liefern. Die
erreichbare Pulsenergie betrug 0.75 mJ. Die Ursachen für die geringe Ausgangsleistung
waren einerseits beschädigte Komponenten46 im Verstärkerresonator und andererseits eine
schlechte Kompressoreffizienz, welche im nachfolgenden Abschnitt diskutiert wird.
4.1.2
Erhöhung der Kompressoreffizienz
Im Laufe der Zeit nahm die Kompressoreffizienz im Spitfire immer weiter ab. Sie lag
zuletzt bei 43 %. Als Ursache konnte ein Absinken der Gitterreflektivität47 in der 1. Beugungsordnung (BO) ausgemacht werden. Die Ursache für das Absinken der Reflektivität
war die Ablagerung von Molekülen auf der Goldbeschichtung des Gitters im Laufe der
46
Aufgrund von zahlreichen Einschüssen in die beiden Pockelszellen und im Verstärkerkristall wurden
diese getauscht. Die Einschüsse waren in ihrer Anzahl so gravierend, dass ein Optimieren des Verstärkerresonators nicht mehr möglich war. Insbesondere der Tausch der Pockelszellen verschaffte hier Abhilfe, so
dass mit dem Originalverstärkerkristall weitergearbeitet werden konnte. Allerdings war das transversale
Modenprofil so schlecht (siehe Abschnitt 4.1.3), dass der Verstärkerkristall letztendlich auch ausgetauscht
werden musste.
47
Richtiger wäre eigentlich die Benutzung des Begriffs Beugungseffizienz‘anstatt Reflektivität‘. Al’
’
lerdings ist die Beugungseffizienz von den Gitterparametern, der Geometrie und den Laserparametern
abhängig und nicht vom Verschmutzungsgrad des Gitters.
4 RESULTATE
38
Zeit, was sich durch Trübungen zeigte.48 Schematisch ist ein Gitter in Abbildung 4.3
dargestellt. Es handelt sich um ein PC 1200 NIR der Firma Spectrogon, ein geblaztes49
Gitter, welches in Strecker und Kompressor in 8◦ Abweichung zum Littrow-Winkel50 betrieben wird. Bei horizontaler Polarisation des Lasers und 800 nm Wellenlänge werden in
dieser Geometrie laut Hersteller 91 % der einfallenden Strahlung in die 1. BO reflektiert.
110mm
30mm
Abb. 4.3: Beim PC 1200 NIR handelt es sich um ein Gitter mit
1200 Linien pro mm, welches sich auf einem 16 mm dicken Glassubstrat befindet. Um die Absorption und somit thermische Effekte zu
verhindern, ist das Gitter mit Gold beschichtet.
16mm
Die Gitterreflektivität für verschiedene Gitterpositionen ist in Abbildung 4.4 dargestellt.
Dazu wurde das Gitter in verschiedenen Höhen horizontal verfahren. Die Messungen wurden unter analogen Bedingungen wie im Spitfire durchgeführt, d. h. um 8◦ aus dem
Littrow-Winkel gedreht.
91
Reflektivität in %
90
89
88
87
86
H=0.5cm
H=1.5cm
H=2.5cm
Mittelwert: 86.7%
85
84
83
0
2
4
6
Gitterposition in cm
8
10
Abb. 4.4: Die Reflektivität des Kompressorgitters ist in der 1. BO für verschiedene
horizontale und vertikale Positionen aufgetragen. Man erkennt deutliche Schwankungen in der Reflektivität, was wahrscheinlich auf unterschiedliche Beanspruchung
zurückzuführen ist. Die gemittelte Gitterreflektivität liegt mit 86 % deutlich unter
den Herstellerspezifikationen von 91 %.
Um organische Ablagerungen von der Gitteroberfläche zu entfernen, wurde eine Methode
nach Vig [VL76] verwendet, wobei die 185 nm UV-Strahlung einer Quechsilberniederdrucklampe genutzt wird. Diese UV-Strahlung wird von molekularem Sauerstoff absorbiert und es entstehen atomarer Sauerstoff und Ozon. Organische Moleküle, die sich auf
48
Das entsprechende Muster, dass sich für Strecker- bzw. Kompressornutzung ergibt, erscheint auf dem
Gitter als Trübung. Vgl. [Spe04].
49
Um eine bestimmte Beugungsordnung eines Gitters zu bevorzugen, werden die Furchen des Gitters
nicht gerade, sondern unter dem Blaze-Winkel angeordnet. Vgl. [Nie04, S. 386].
50
Unter Littrow-Anordnung versteht man, dass die einfallenden Strahlen senkrecht zur Furchenoberfläche des Gitters stehen und die reflektierten Strahlen konstruktiv interferieren. Vgl. [Nie04, S. 387].
4 RESULTATE
39
der Gitteroberfläche befinden, werden durch eine Kombination von UV-Strahlung und
Ozon aufgespalten und können als CO2 , H2 O, N2 , N O2 etc. über einen Abzug von der
Gitteroberfläche entfernt werden.
Nach mehrstündiger UV-Behandlung wies das Gitter eine deutlich verstärkte Trübung
auf.51 Die Ergebnisse für die Reflektivität zeigt Abbildung 4.5.
83
H=0.5cm
H=1.5cm
H=2.5cm
Mittelwert: 79.5%
Reflektivität in %
82
81
80
79
78
77
76
0
2
4
6
8
10
Gitterposition in cm
Abb. 4.5: Die Trübung des Kompressorgitters nach der UV-Behandlung ist auch in
einem Absinken des Reflektionsvermögens
erkennbar.
Die Trübungen wurden mit destilliertem Wasser abgespült52 , wodurch die Gitterreflektivität deutlich gesteigert wurde. Die Resultate sind in Abbildung 4.6 zusammengefasst.
93
92
Reflektivität in %
91
90
89
88
87
86
H=0.5cm
H=1.5cm
H=2.5cm
Mittelwert: 90.2%
85
84
83
0
2
4
6
Gitterposition in cm
8
10
Abb. 4.6: Der Mittelwert der Reflektivität
des Gitters konnte durch Abspülen mit
destilliertem Wasser auf 90 % gesteigert
werden und ist vergleichbar mit den Herstellerspezifikationen von 91 %. Im Bereich
zwischen 8 cm und 10 cm ist ein deutliches Absinken der Reflektivität erkennbar, welches eventuell auf noch vorhandene Rückstände zurückzuführen ist. Dieser
Randbereich kann aber bei der Nutzung als
Kompressorgitter gemieden werden.
Die erreichbare Kompressoreffizienz wird durch die Reflektivität der Kompressorkompo51
Die Beschreibung der Reinigung von Oberflächen mit Quecksilberniederdrucklampen endet in der
gängigen Literatur damit, dass nach der Bestrahlung die Oberfläche gereinigt ist. Dies war bei den
insgesamt drei bestrahlten Gittern im Labor nicht der Fall. Es kann ausgeschlossen werden, dass es an
einem zu geringen Abzug gelegen hat, da andere Gitter im Institut nach der gleichen Methode erfolgreich
gereinigt wurden. Vielmehr liegt es daran, dass die Gitter vorher noch nie gereinigt wurden und somit
Verbindungen entstanden, die nicht von der Gitteroberfläche desorbieren konnten.
52
Der Spectra Physics Support gab den Hinweis, dass man Trübungen auf den verwendeten Kompressorgittern durch Abspülen mit Wasser reduzieren könne. Dies zeigte als alleinige Maßnahme keinen
Erfolg. Erst nach der UV-Bestrahlung konnten die Trübungen sehr gut entfernt werden.
4 RESULTATE
40
nenten bestimmt. Dies sind neben dem Gitter noch die verwendeten Spiegel. Da diese
hochreflektierend sind, ist ihr Beitrag vernachlässigbar53 . Die Kompressoreffizienz wird
im Wesentlichen durch die vier Reflektionen am Gitter bestimmt:
η = R4
(4.1)
ηvorher = 0.8674 = 0.565
(4.2)
ηgereinigt = 0.9024 = 0.662.
(4.3)
Wenn man die berechneten Kompressoreffizienzen von 56.5 % bzw. 66.2 % mit den gemessenen Kompressoreffizienzen von 43 % vor der Reinigung und 58 % nach der Reinigung
vergleicht, so stellt man fest, dass es noch einen wesentlichen Verlust gibt, der nicht durch
die Gitterreflektivität verursacht wird. Die Ursache für die Verluste war hier das schlechte
transversale Modenprofil, welches im nächsten Abschnitt diskutiert wird und schließlich
zum Austausch des Verstärkerkristalls führte.
4.1.3
Kristalltausch
Aufgrund zahlreicher Einschüsse am Verstärkerkristall wies das transversale Strahlprofil des verstärkten Pulses starke Asymmetrien und Seitenringe auf. Dies wirkte sich in
zweierlei Hinsicht negativ auf die im Experiment erreichbare Spitzenintensität aus:
• Es kam zu Abschneidungen des Pulses an Optiken. Dies führte zu Verlusten an
Pulsenergie an jeder begrenzenden Apertur.
• Das asymmetrische Strahlprofil verringerte die Fokussierbarkeit des Laserstrahls
durch das Auftreten von Astigmatismus. Durch diesen wurde auch die Einkoppeleffizienz in die SPM-Faser reduziert.
Durch den Austausch des Verstärkerkristalls konnten diese Defizite behoben werden.
Durch das nun symmetrische Strahlprofil war es möglich, die Kompressoreffizienz auf 64 %
zu steigern54 , was annähernd dem erreichbaren Maximum in der verwendeten Konfiguration und auch den Herstellerangaben entspricht. Als Folge der gesteigerten Effizienz konnte
die Pumpleistung des Merlin erheblich reduziert werden. Die Parameter des Lasersystems
nach Kompressorreinigung und Kristalltausch sind in Abbildung 4.7 zusammengefasst.
53
Dielektrische Spiegel, welche für Titan:Saphir-Laser bei 800 nm Wellenlänge optimiert sind, haben
eine Reflektivität von ca. 99.8 %. Damit besitzen die zehn verwendeten Spiegel im Kompressor insgesamt
eine Effizienz von 98 %.
54
Insbesondere wirkte sich das Verschwinden der Seitenringe im transversalen Modenprofil positiv aus,
da die Mode so insgesamt kleiner war. Somit hat man etwas mehr Freiheit bei der Einrichtung des
Kompressors und kann die Stellen mit etwas schlechterer Reflektivität auf dem Gitter (siehe Bereich
zwischen 6 cm und 7 cm in Abbildung 4.6) besser meiden.
4 RESULTATE
41
cw-Laser “Millennia” Nd:YLF Laser “Merlin”
4W, Nd:YVO4, 532 nm 1kHz, 7.1 W, 527 nm
Ti:Saphir-Oszillator “Tsunami”
80 MHz, 0.6 W, 800 nm
60 fs Pulsdauer
GitterStrecker
250 ps
1 mJ, 80 fs
800 nm, 1 kHz
Gitterregenerativer
Verstärker 1.57mJ Kompressor
“Spitfire”
Abb. 4.7: Durch die Kompressorreinigung
und den neuen Verstärkerkristall konnte
die Kompressoreffizienz auf 64 % gesteigert
werden. Als Konsequenz konnte die Pumpleistung erheblich reduziert werden.
Die reduzierte Pumpleistung bringt folgende Vorteile:
• Durch die reduzierte Pumpleistung und die reduzierte Ausgangsleistung des regenerativen Verstärkers sinkt das Risiko der Beschädigung von optischen Komponenten, da
man sich durch die reduzierte Pulsenenergie weiter von der Zerstörschwelle der Materialien entfernt.
• Durch die Reduktion der Pumpleistung sinkt das Risiko, den Verstärkerkristall zu
überpumpen‘. Eine zu hohe Pumpleistung bewirkt eine Verschlechterung des trans’
versalen Modenprofils.
• Die reduzierte Ausgangsleistung des Merlin verringert auch die Leistung der zum Pumpen des Nd:YLF-Kristalls verwendeten Blitzlampe. Dies führt zu einem geringeren
Materialverschleiß und reduziert die Wartungsarbeiten55 .
• Andererseits kann die Pumpleistung des Merlin erhöht werden, um komprimierte Laserpulse mit über 1 mJ Pulsenergie zu erzeugen, falls diese benötigt werden
55
Vor der Kompressorreinigung wurde die Blitzlampe mit einer Leistung von 3.8 kW bis 4.2 kW betrieben und in einem Intervall von ca. vier Monaten ausgetausch. Nach Kompressorreinigung und Kristalltausch wird die Blitzlampe mit einer Leistung von 3.5 kW über einen Zeitraum von mittlerweile sieben
Monaten betrieben.
4 RESULTATE
4.2
42
Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse
Die Laserpulse aus dem Spitfireverstärker werden durch die argongefüllte Hohlfaser spektral verbreitert. Das verbreiterte Spektrum kann durch einen Prismenkompressor zeitlich
weiter komprimiert werden. Die Fasertransmission beträgt typischerweise 60 % bis 65 %,
so dass nach dem Prismenkompressor Laserpulse mit einer Pulsenergie von 0.5 mJ und
einer Pulsdauer von 20 fs erreicht werden. Die Intensitätsautokorrelation ist in Abbildung
4.8 dargestellt. Die Pulsdauer kann auf etwa 21 fs bestimmt werden.
N o r m ie r te A m p litu d e
1 .0
gemessenes Signal
2
sech -Fit: 20.6 fs
0 .8
0 .6
0 .4
0 .2
Abb. 4.8: Mithilfe des Intensitätsautokorrelators ist es möglich, die Pulsdauer der
komprimierten Pulse auf etwa 21 fs (Sech2 )
zu bestimmen.
0 .0
-2 0 0
-1 0 0
0
1 0 0
2 0 0
Verzögerungszeit τ in fs
1 2
3
1 0
2
8
1
6
0
4
-1
2
-2
-3
0
2 .1
2 .2
2 .3
2 .4
2 .5
2 .6
K r e is fr e q u e n z ωin fs
2 .7
-1
2 .8
S p e k tr a le P h a s e in r a d
S p e k tr a le A m p litu d e in w .E .
Mithilfe der Intensitätsautokorrelation kann man keine Aussage darüber treffen, ob es sich
bei den um ± 150 fs liegenden Erhöhungen um Vor- oder Nachpulse handelt. Auch kann
man keinen Rückschluss auf einen eventuell vorhandenen Chirp schließen. Zur vollständigen Charakteristierung des elektrischen Feldes und zur Detektion von Vor- oder Nachpulsen wurde daher eine SPIDER-Messung durchgeführt. Abbildung 4.9 zeigt die so ermittelte spektrale Amplitude und spektrale Phase.
Abb. 4.9: Das Spektrum der komprimierten Laserpulse zeigt starke Modulationen
aufgrund des Zusammenwirkens von SPM
und GVD. Die spektrale Phase ist leicht
parabelförmig.
Man erkennt, dass die spektrale Phase leicht parabelförmig verläuft, was auf einen Chirp
hindeutet (siehe Abschnitt 2.2.2).
4 RESULTATE
43
Die zeitliche Amplitude und Phase sind in Abbildung 4.10 dargestellt und zeigen, dass
der Puls keine signifikanten Vorpulse im Bereich von 150 fs besitzt.
3
0 .7
2
0 .6
1
0 .5
0
0 .4
0 .3
-1
0 .2
-2
Z e itlic h e P h a s e in r a d
Z e itlic h e A m p litu d e in w .E .
0 .8
0 .1
-3
0 .0
-2 0 0
-1 5 0
-1 0 0
-5 0
0
5 0
1 0 0
1 5 0
2 0 0
Z e it in fs
Abb. 4.10: Die zeitliche Amplitude zeigt
keine signifikanten Vorpulse im Bereich von
150 fs. Allerdings sind deutliche Nachpulse
zu erkennen, die aber für die Experimente
unkritisch sind. Die Pulsdauer kann auf ca.
21 fs (Sech2 ) bestimmt werden. Die zeitliche Phase zeigt im Bereich des Laserpulses
ein parabelförmiges Profil.
Vergleicht man die Pulsdauer der Intensitätsautokorrelation mit der SPIDER-Messung, so
stellt man fest, dass beide Methoden eine Pulsdauer von 21 fs liefern. Allerdings zeigt die
zeitliche Phase ein parabelförmiges Profil - ein deutliches Zeichen für einen vorhandenen
Chirp. Demnach sind positive und negative GVD nicht ausgeglichen. Durch Veränderung
des Gasdrucks und Anpassung des Prismenkompressors konnten auch kürzere Pulse erzeugt werden. Die Intensitätsautokorrelation eines Pulses mit ca. 16 fs Pulsdauer zeigt
Abbildung 4.11.
gemessenes Signal
2
sech -Fit: 16.3 fs
1 .0
N o r m ie r te A m p litu d e
0 .8
0 .6
0 .4
0 .2
0 .0
-6 0
-4 0
-2 0
0
2 0
4 0
Verzögerungszeit τ in fs
6 0
Abb. 4.11: Durch Veränderung des Gasdrucks in der SPM-Faser sowie Anpassung
des Prismenkompressors konnten Pulse mit
16 fs Pulsdauer (Sech2 ) erzeugt werden.
4 RESULTATE
4.3
44
Inbetriebnahme und Kalibrierung des Elektronenflugzeitspektrometers mit ATI-Elektronen
Zur Kalibrierung des Elektronenflugzeitspektrometers wurden ATI-Elektronen verwendet.
Als erster Schritt mussten die Schwellen des Amplifier-Discriminators so eingestellt werden, dass das schwache Signal der Elektronen aus dem Flugzeitspektrometer zwar detektiert, aber keine Störsignale56 eingefangen wurden. Ein klares Elektronensignal konnte mit
der Einstellung Uwalk =-76.3 mV und Uthresh =-97.3 mV erzielt werden. Für ein aufgenommenes ATI-Elektronenspektrum kann nun die Flugzeit, welche mithilfe der MultiscalerKarte ermittelt wurde, in kinetische Energie umgerechnet werden.
4.3.1
Umrechnung von Flugzeit in Energie
Die Umrechnung der Elektronenflugzeit in Energie erfolgt über Gleichung (3.6). Die Flugzeit kann aber nicht gleich durch Multiplikation der Kanalnummer K aus Abbildung 4.12
mit der Kanalbreite von 0.25 ns bestimmt werden, sondern es muss ein zusätzlicher Offset
t0 durch die Lichtlaufzeit zum Interaktionsgebiet sowie der Abstand zwischen Fokus und
Detektoröffnung berücksichtigt werden.
1 8 0 0
Zählereignisse
1 6 0 0
1 4 0 0
1 2 0 0
1 0 0 0
8 0 0
6 0 0
4 0 0
2 0 0
0
2 0 0 0
2 5 0 0
3 0 0 0
3 5 0 0
K a n a ln u m m e r
4 0 0 0
Abb. 4.12: Die Zeitdarstellung der ATIElektronen zeigt den erwarteten Verlauf.
Mit steigender Kanalnummer und somit
steigender Flugzeit liegen die ATI-Peaks
weiter auseinander.
Die Formeln zur Umrechnung der Flugzeit in Energie und zur Skalierung der Amplituden
modifizieren sich folgendermaßen:
2
sDrif t
E kin
K · 2.5 · 10−10 s − t0
(K · 2.5 · 10−10 s − t0 )3 kg · m2
N (E) = N (t) ·
·
.
me · s2Drif t
s3
me
=
·
2
56
(4.4)
(4.5)
Zur größten Störquelle zählt das Schalten der Pockelszellen. Dies ist aber von einem Detektorsignal
leicht zu unterschieden, da es bei Abschaltung der MCP unverändert detektiert wird. Weitere Störsignale
werden durch die mit 1500 Hz drehenden Turbomolekularpumpen ausgelöst. Weiterhin ist es wichtig, auf
die Schirmung des Detektorkabels zu achten, um Einstrahlungen z. B. durch die Versorgungskabel der
Turbomolekularpumpen zu vermeiden.
4 RESULTATE
45
Der Offset t0 zum Triggersignal des Lasers kann mit einer Photodiode, welche anstatt
des Flugzeitspektrometers an die Multiscaler-Karte angeschlossen wird, leicht bestimmt
werden. Der Abstand von Fokus und Detektoröffnung könnte zwar prinzipiell gemessen
werden und in der Driftstrecke sDrif t berücksitigt werden. Allerdings ist dieses Vorgehen
wenig praktikabel, da leichte Variation der Fokusposition, z. B. beim Optimieren des
Signals, ein erneutes Ausmessen notwendig machen würde.57
Da in Gleichung (4.4) die Potenzen von sDrif t und t übereinstimmen, kann die Änderung
von sDrif t ebenfalls über t0 kompensiert werden. Um t0 zu bestimmen, kann man sich die
Eigenschaft der ATI-Peaks zu Nutze machen, dass sie jeweils den Abstand der Laserphotonenenergie ~ω=1.55 eV besitzen. Man kann also die Peakenergie über der Peakordung
für verschiedene Zeiten t0 plotten und über den Anstieg den Peakabstand bestimmen. Ist
er 1.55 eV, so ist die Zeit t0 bestimmt. Zu bedenken ist, dass man sich so einen leichten
Fehler58 bei der Amplitudenskalierung einhandeln kann.
Das umgerechnete ATI-Spektrum in der Energiedarstellung ist in Abbildung 4.13 gezeigt.
P la te a u
1 0 0 0
Störungstheoretisches
Abklingen
Zählereignisse in w.E.
1 0 0 0 0
1 0 0
C u to ff
1 0
1
0
5
1 0
1 5
2 0
2 5
3 0
E le k tr o n e n e n e r g ie in e V
4.3.2
3 5
4 0
4 5
Abb. 4.13: Das in die Energieskala umgerechnete ATI-Elektronenspektrum zeigt
ein störungstheoretisches Abklingen, ein
Plateau und einen scharfen Cutoff.
Test von Abbremsspannung und Linsensystem
Nach der Kalibrierung des Elektronenflugzeitspektrometers konnte das elektrostatische
Linsensystem getestet werden. Es soll folgende Fähigkeiten besitzen:
• Die Erhöhung der Energieauflösung für Elektronen mit hoher kinetischer Energie, also
einer kurzen Flugzeit, durch Anlegen einer Abbremsspannung und
57
Dies wäre immer damit verbunden, das Vakuum der Experimentierkammer und des Elektronenflugzeitspektrometers zu brechen, auszumessen und wieder abzupumpen. Somit würde der Vorgang einige
Stunden dauern, bevor wieder gemessen werden kann.
58
Bei einer Messung, bei der der Fokus im Gas einige Millimeter von der Spektrometeröffnung entfernt war, wurde die Laufzeitverzögerung des Lasers zum Triggersignal mit der Photodiode auf 361 ns
bestimmt. Die anschließend durchgeführte Fitprozedur lieferte ein t0 von 361.25 ns. Ist der Fokus aber einige Zentimeter vom Spektrometereingang entfernt, wird der Unterschied zwischen Photodiodenmessung
und Fitprozedur größer.
4 RESULTATE
46
• die Erhöhung des Signal-zu-Rausch-Verhältnisses59 (S/N ) durch Fokussierung60 der
Elektronen auf den MCP-Detektor.
Als erstes wurde ein ATI-Spektrum für verschiedene Abbremsspannungen aufgenommen.
Die Ergebnisse sind in Abbildung 4.14 dargestellt.
A b b re m
s p a n n u
0
1
4
5
9
1
1
1
9
1 0
8
1 0
7
1 0
6
1 0
5
1 0
4
Zählereignisse in w.E.
1 0
0
3
6
9
1 2 1 5 1 8 2 1 2 4
E le k tr o n e n e n e r g ie in e V
2 7
3 0
s n g
V
V
V
V
V
0 V
3 V
5 V
3 3
Abb. 4.14: Es sind ATI-Elektronenspektren für verschiedene Abbremsspannungen dargestellt. Zur besseren Unterscheidbarkeit wurden die Spektren in ihrer Amplitude unterschiedlich skaliert. Die Verschiebung
der ATI-Peaks durch die angelegte Abbremsspannung ist durch die schwarz eingezeichnete Linie angedeutet.
Eine deutliche Verschiebung der ATI-Peaks ist gut zu erkennen. Die jeweilige Verschiebung
des Spektrums stimmt sehr gut mit der jeweiligen Abbremsspannung (AS) überein.61 Der
Vergleich von Energieauflösung und S/N ist in Tabelle 4.1 angegeben und zeigt, dass
die Energieauflösung mit steigender Elektronenenergie abnimmt bzw. die Halbwertsbreite
der Peaks zunimmt und dass S/N ebenfalls mit steigender Elektronenenergie abnimmt.
Durch Anlegen einer Abremsspannung kann der gleiche Elektronenpeak mit gesteigerter
Energieauflösung und gesteigertem S/N dargestellt werden.
59
Das Signal-zu-Rausch-Verhältnis wird in den nachfolgenden Messungen dadurch bestimmt, dass man
die Amplitude des Peaks durch die Höhe seines Fußpunktes dividiert.
60
Gemeint ist hier eine Verringerung der Elektronenstrahldivergenz und somit eine Erhöhung der Winkelakzeptanz des Spektrometers. Die Fokussierung durch das Anlegen von positiven Spannungen kann
natürlich nur für bestimmte Elektronenenergien zu einer Steigerung der Zählrate führen.
61
Kleinere Abweichungen sind durch den Betrieb des elektrostatischen Linsensystems mit iseg NHQ
202M Hochspannungsnetzteilen zurückzuführen. Ihr Vorteil ist die Ansteuerbarkeit über den PC. Allerdings sind sie für Spannungen bis 2 kV ausgelegt; somit entspricht im Bereich von unter 10 V die
angezeigte Spannung nicht unbedingt dem tatsächlich an der Linse anliegenden Wert. Vgl. [ise98].
4 RESULTATE
47
Peak in eV (AS in V) FWHM in eV S/N
10 (0)
0.76
4.60
28 (0)
1.56
2.14
13 (15)
0.87
3.75
Tab. 4.1: Die FWHM und das S/N sind für verschiedene ATI-Peaks bei verschiedenenen Driftspannungen
aus Abbildung 4.14 angegeben. Man erkennt, dass die ATI-Peaks bei niedrigen Energien eine geringere
FWHM und ein besseres S/N besitzen. Verschiebt man einen Peak durch Anlegen einer Driftspannung,
so lässt sich die FWHM reduzieren und das S/N steigern.
Als Nachteil dieser Methode sind die niedrigeren Zählraten anzusehen, da Elektronen mit
hoher Divergenz durch die Abbremsspannung so abgelenkt werden, dass sie nicht mehr
auf die MCP treffen. Dies kann aber durch das Linsensystem kompensiert werden.
Der Test des Linsensystems ist in Abbildung 4.15 dargestellt.
6
1 0
5
1 0
4
1 0
3
1 0
2
1 0
1
1 0
0
Zählereignisse in w.E.
1 0
o h n e
1 V ,1
2 V ,2
3 V ,3
5
1 0
1 5
2 0
2 5
3 0
L in s e n
V ,5 V ,6 V
V ,1 0 V ,1
V ,1 5 V ,1
3 5
s p
,0
2 V
8 V
a n n
V ,4
,0 V
,0 V
u n
V ;
,8
,1
g ;
1 4
V ;
2 V
1 8 7 /s
4 /s
1 2 6 /s
; 8 3 /s
4 0
E le k tr o n e n e n e r g ie in e V
Abb. 4.15: ATI-Elektronenspektren sind für verschiedene Linsenspannungen und den daraus resultierenden Zählraten am Detektor dargestellt. Zur besseren Unterscheidbarkeit wurden die Spektren in ihrer
Amplitude unterschiedlich skaliert. Man erkennt, dass sich im Vergleich zur Messung ohne Linsenspannungen das S/N der Peaks verändert. Weiterhin bewirkt das Linsensystem eine Abbremsung der Elektronen,
was durch die schwarzen Balken angedeutet ist.
Dazu wurde zunächst eine Messung ohne Linsenspannungen durchgeführt und anschließend die durch einen evolutionären Algorithmus optimierte Linsenspannungen62 aus [Pau04,
S.77] verwendet. Für weitere Messungen wurden diese Linsenspannungen multipliziert. In
den Spektren wird deutlich, dass das elektrostatische Linsensystem die Aufgabe erfüllt,
62
Die Angabe der Linsenspannungen erfolgt in der Reihenfolge Linse 1, Linse 2 etc. als positive Spannung.
4 RESULTATE
48
ein besseres S/N zu liefern, z. B. am Bereich um 26 eV. Die Auswertung zu diesem
Peak fasst Tabelle 4.2 zusammen. Allerdings führt das Anlegen von positiven Linsenspannungen auch zu einer Abbremsung der Elektronen, was in Abbildung 4.15 durch die
schwarzen Linien angedeutet ist. Auffällig ist, dass die Zählrate mit zunehmender Linsenspannung abnimmt. Ursächlich hierfür ist, dass niederenergetische Elektronen von den
positiven Linsenspannungen so stark abgelenkt werden, dass sie nicht mehr auf die MCP
treffen.
Linsenspannungen in V
FWHM in eV S/N
0,0,0,0,0,0
0.43
4.25
1,1,5,6,0,4
0.45
8.39
2,2,10,12,0,8
0.46
6.38
3,3,15,18,0,12
0.47
5.93
Tab. 4.2: Die FWHM und das S/N sind für
den ATI-Peak bei 26 eV bei verschiedenen
Linsenspannungen dargestellt.
Das beste S/N wurde mit den optimierten Linsenspannungen gewonnen, jedoch ist es
durch höhere Linsenspannungen möglich, auch höherenergetische Elektronen darzustellen,
wie im Bereich zwischen 30 eV und 40 eV in Abbildung 4.15 klar zu erkennen ist.
4 RESULTATE
4.4
49
Methoden zur Bestimmung der Fokusintensität
Für die Erzeugung von Hohen Harmonischen und ATI-Elektronen ist die Intensität im
Fokus die entscheidende Größe. Verschiedene Methoden, die Intensität zu messen, werden
in diesem Abschnitt experimentell verglichen.
4.4.1
Direkte Messung
Direkt zugänglich ist die Intensität, indem man die Pulsenergie, die Pulsdauer und den
Fokusdurchmesser bestimmt. Abgesehen von der Gerätegenauigkeit beim Messvorgang
gibt es einige Einschränkungen63 bei der Bestimmung der Intensität, weil sich der Fokus
im Vakuum befindet.
Die Formel für die Spitzenintensität soll an dieser Stelle für ein Gauß’sches Strahlprofil
g(r)64 und Sech2 -Pulsdauer hergeleitet65 werden, da diese durch die Messgeräte im Labor
bzw. die verwendete Auswertesoftware bestimmt werden:
Z+∞Z2π
E = I0
0
0
Z+∞
Z+∞
Z+∞
r2
t
2
sech
dt
g(r) · r drdφ
f (t) dt = 2πI0
exp −2 2 dr
w0
τ
−∞
−∞
0
(4.6)
+∞
t
w02
· τ tanh
= 2π · I0 · w02 · τ
= 2πI0 ·
2
τ −∞
|
{z
}
⇒ I0 =
E
.
2π · w02 · τ
(4.7)
=2
Die Experimente zu ATI-Elektronen wurden mit einer Pulsenergie von 0.4 mJ und einer
Pulsdauer von 20 fs durchgeführt. Der fast kollimierte Laserstrahl von 5 mm Strahltaille
w0 wurde mit einer Linse von 75 cm Brennweite fokussiert. Die Fokusgröße kann über die
Formel66
λ·f
8 · 10−7 m · 0.75m
wf =
=
≈ 38 · 10−6 m
(4.8)
π · w0
π · 5 · 10−3 m
bestimmt werden. Für die Intensität ergibt sich:
4 · 10−4 J
W
I0 =
≈ 2.2 · 1014 2 .
2
−15
2π · (0.0038cm) · 20 · 10 s
cm
(4.9)
63
So kann es bei entsprechend kurzen Pulsen zur Pulsdauerverlängerung beim Durchgang durch das
Glaseinkoppelfenster der Vakuumkammer kommen. In der Vakuumkammer ist es aufgrund der räumlichen Abmessungen nicht ohne weiteres möglich, einen Knife Edge Scan durchzuführen um die genaue
Fokusgröße zu bestimmen. Phänomene wie Pulse Front Tilt sind in der Intensitätsautokorrelation nicht
zu sehen, reduzieren aber die Fokusintensität.
2
In der Formel g(r) = exp −2 wr 2 bezeichnet w0 die e12 -Weite des Radius’.
0
65
Für FWHM-Breiten ergeben sich andere Vorfaktoren, so auch entsprechend, wenn man eine andere
zeitliche Pulsform annimmt.
66
Die Herleitung erfolgt aus der Fokussierung einer Gauß-Mode mit unendlich großem Krümmungsradius mit einer dünnen Linse. Vgl. [Mes08, S. 53 f].
64
4 RESULTATE
50
Die berechnete Intensität stellt die obere Grenze dar, da man Linsenfehler wie Astigmatismus nicht berücksichtigt.
4.4.2
Bestimmung aus dem ATI-Cutoff
Wie in den Grundlagen erläutert, liegt der ATI-Cutoff bei 10 UP . Somit kann man UP
direkt aus dem ATI-Spektrum ablesen und so die Intensität ausrechnen. Allerdings müssen
zwei Dinge beachtet werden:
• Das Ende des ATI-Plateaus ist nicht bei jeder Messung deutlich erkennbar. Bei niedrigen Intensitäten bildet sich kein Plateau aus (siehe Abbildung 4.14). Niedrige Intensitäten heißt in diesem Fall, dass der Keldysh-Parameter Γ > 1 ist. Dies bedeutet, dass
nicht Tunnelionisation vorliegt, sondern Multiphotonenionisation.
• Bei hohen Elektronenenergien ist es nicht auszuschließen, dass das Elektronenflugzeitspektrometer das Spektrum durch die sinkende Energieauflösung verfälscht. Weiterhin
kommt es beim Einsatz des Linsensystems am Elektronenflugzeitspektrometer zu einer
Formung des ATI-Elektronenspektrums (siehe Abbildung 4.15).
4.4.3
Bestimmung aus der ponderomotiven Verschiebung von
ATI-Elektronen
Nach [Pau95] ist die Bestimmung der Intensität aufgrund der ponderomotiven Verschiebung bei verschiedenen Intensitäten die genaueste Möglichkeit, UP und somit die Intensität zu bestimmen. Zweierlei Gründe unterstützen diese These:
• Die Vielzahl von Peaks im ATI-Spektrum macht es möglich, eine große Anzahl von
Datenpunkten auszuwerten. Zusätzlich kann ein sinnvoller Fehler - die Standardabweichung - angegeben werden.
• Anders als beim Auffinden des 10 UP -Cutoffs ist die relative Höhe der Peaks für die
Auswertung nicht entscheidend. Insbesondere können Fehlinterpretationen durch die
Optik des Elektronenflugzeitspektrometers ausgeschlossen werden. Dies ist für Messungen mit dem elektrostatischen Linsensystem vorteilhaft.
Die einzige Schwierigkeit besteht darin, die verschobenen ATI-Peaks richtig zuzuordnen.
Hier ist es vorteilhaft, die Intensität in mehreren kleinen Schritten zu variieren, um so die
Verschiebung eindeutig zu erkennen. Aus der ponderomotiven Verschiebung ∆E aufgrund
einer definierten Intensitätsänderung I1 /I0 = UP 1 /UP 0 berechnet sich die Intensität I0
über:
∆E = UP 0 − UP 1
∆E
⇒ UP 0 =
∝ I0 .
1 − UP 1 /UP 0
(4.10)
(4.11)
4 RESULTATE
51
Um die unterschiedlichen Methoden der Intensitätsbestimmung mithilfe von ATI-Elektronen zu vergleichen, wurde die Intensität durch die Pulsdauer von 20 fs bis 50 fs in
5-fs-Abständen variiert. Dabei wurde die Fokussierung nicht geändert und die Pulsenergie
konstant gelassen. Die Ergebnisse sind in Abbildung 4.16 zusammengefasst.67 Zusätzlich
zu 10 UP -Cutoff und ponderomotiver Verschiebung wurde außerdem das 2 UP -Maximum68
der direkten Elektronen ausgewertet.
Ponderomotive Verschiebung
UP =5.67 ± 0.62 eV
UP =3.77 ± 0.64 eV, 66%
UP =3.02 ± 0.26 eV, 53%
UP =1.93 ± 0.31 eV, 34%
6
Zählereignisse in w.E.
1 0
1 0
5
1 0
4
1 0
3
1 0
2
1 0
1
1 0
0
Pulsdauer nach
Prismenkompressor
20fs, I0
30fs, 66% I0
40fs, 50% I0
50fs, 40% I0
10UP -Cutoff
UP =4.03 eV
UP =2.88 eV, 71%
UP =2.10 eV, 52%
UP =1.66 eV, 41%
DE-Maximum
UP =5.47 eV
UP =3.53 eV, 64%
UP =3.04 eV, 56%
UP =2.31 eV, 42%
5
1 0
1 5
Elektronenenergie in eV
2 0
2 5
3 0
3 5
4 0
4 5
5 0
5 5
6 0
Abb. 4.16: ATI-Elektronenspektren wurden bei verschiedenen Intensitäten gemessen. Die Intensität wurde durch Änderung der Pulsdauer am Prismenkompressor eingestellt, Pulsenergie und Fokussierung wurden nicht geändert. Zur Bestimmung von UP wurde die ponderomotive Verschiebung, der 10 UP -Cutoff
der rückgestreuten Elektronen und das 2 UP -Maximum der direkten Elektronen verwendet. Man erkennt,
dass die verschiedenen Methoden, UP zu bestimmen, das richtige Skalierungsverhalten mit der Intensität
zeigen. Die ponderomotive Verschiebung ist durch die violette Linie angedeutet.
67
Hier sind der Übersichtlichkeit halber nur die Spektren für 20, 30, 40 und 50 fs gezeigt. Für die
Auswertung der ponderomotiven Verschiebung wurden jedoch alle Spektren verwendet.
68
Die ATI-Peaks bis 2 UP sollten leicht erhöhte Amplituden besitzen, da diese Energien durch direkte
und rückgestreute Elektronen erreicht werden können. Jenseits von 2 UP können nur rückgestreute Elektronen beobachtet werden. Das 2 UP -Maximum ist als alleinige Methode zur Bestimmung der Intensität
eher ungeeignet, da man einen noch größeren Interpretationsspielraum hat als beim Auffinden des 10
UP -Cutoffs. Als zusätzlicher Anhaltspunkt zur Bestimmung der Fokusintensität ist es dennoch hilfreich.
4 RESULTATE
52
Ponderomotive Verschiebung
UP =7.60 ± 0.65 eV, Γ ∼ 1.02
Zählereignisse in w.E.
UP =6.15 ± 0.53 eV, Γ ∼ 1.13
1 0
3
1 0
2
1 0
1
1 0
0
Filtertransmission
T=1
T=0.81
10UP -Cutoff
UP =4.02 eV
0
5
1 0
Elektronenenergie in eV
1 5
2 0
2 5
3 0
3 5
4 0
4 5
5 0
5 5
6 0
Abb. 4.17: Die Änderung der Intensität
des Lasers wurde über das Einfügen von
Transmissionsfiltern realisiert. Im Spektrum ohne Filter sind Plateau und Cutoff
gut erkennbar, was ein klares Indiz für das
Tunnelregime ist. Bei Verwendung eines
81 %-Filters fällt die Amplitude mit steigender Elektronenenergie ab, was als Indiz
für das Multiphotonenregime gewertet werden kann.
Das ponderomotive Potential wurde wieder aus der ponderomotiven Verschiebung
bestimmt und daraus auch der KeldyshParameter Γ. Die ponderomotive Verschiebung der ausgewerteten Peaks ist jeweils
durch einen grünen Balken eingezeichnet.
Die Ergebnisse lassen sich folgendermaßen zusammenfassen:
• Alle Methoden zeigen das richtige Skalierungsverhalten mit der Intensität, jedoch liefert
die Bestimmung der Intensität aus dem 10 UP -Cutoff systematisch niedrigere Werte
für die Intensität. Vergleicht man Abbildung 4.16 und 4.17, so stellt man fest, dass
der Cutoff jeweils bei der gleichen Energie liegt, die ponderomotive Verschiebung allerdings unterschiedliche Werte liefert. Dies ist ein klares Anzeichen dafür, dass bei hohen
Energien die Amplitude im Elektronenspektrum verfälscht wird.
• Vergleicht man die Intensität, welche aus der ponderomotiven Verschiebung gewonnen
W
wurde (5.67 ± 0.62 eV entspricht 9.48 ± 1.04 · 1013 cm
2 ) mit der direkt bestimmten InW
tensität 2.2 · 1014 cm
2 , so liegt etwa ein Faktor 2 dazwischen. Ursache könnte sein, dass
bei der direkten Bestimmung der Intensität die Fokusgröße nur abgeschätzt wurde.
Allerdings zeigen die Messungen in Abbildung 4.16 kein so ausgeprägtes Plateau wie
in Abbildung 4.17, obwohl sie bei gleichen experimentellen Parametern aufgenommen
wurden. Die Ursache ist wahrscheinlich, dass sich die Strahlposition auf der Fokussierlinse leicht verlagert hat und so ein leichter Astigmatismus eingeführt wurde, der zur
Verringerung der Intensität in Abbildung 4.16 führt.
• Vergleicht man die Messdauern der direkten Bestimmung der Fokusintensität mit der
Auswertung der ATI-Spektren, so zeigt sich der Vorteil der ATI-Messung. In weniger
als einer Stunde konnte die Messung der für die ponderomotive Verschiebung benötigten Spektren durchgeführt werden. Die Fokusintensität kann direkt ohne Näherungen
bestimmt werden, ohne dass das Vakuum für einen Knife Edge Scan gebrochen werden
muss.
4 RESULTATE
4.5
53
Inbetriebnahme des Massenflugzeitspektrometers
Zum Test des Massenflugzeitspektrometers wurde es im waagerechten Einbau betrieben,
d.h. die Gasdüse zielte direkt auf die Öffnung des Spektrometers. Die Messungen wurden
mit Argon und Xenon durchgeführt. Xenon besitzt neben einer niedrigeren Ionisationsenergie auch neun stabile Isotope69 , welche zur Bestimmung des Auflösungsvermögens
genutzt werden können. Zudem kam es zu einer parasitären Einströmung von Luft durch
das Einlassventil. Für die Messungen wurde in der Experimentierkammer ein Druck von
7 · 10−5 mbar eingestellt.70 Die eingestellten Spannungen am Flugzeitspektrometer für den
Ortsfokus sind in Tabelle 4.3 angeggeben. Die Messergebnisse sind in Abbildung 4.18 als
Differenzsignal zwischen Xenon- und Argonmessung zusammengefasst.71
URep
UAbzug
-820V -1200V
UDrif t
UDet
-2000V -3200V
UAnode
+100V
Tab. 4.3: Spannungen am Massenspektrometer für den Ortsfokus bei den Messungen mit Argon und
Xenon.
O
in m V
0 .0 4
H
2
O
+
A r
X 1 3e 1
2
2 +
A r
X e
0 .0 2
S p a n n u n g ∆U
1 2 9
+
3 +
+
+
X e
1 3 2
X e
2 +
+
X e
+
1 3 4
X e
X e
1 3 6
+
+
0 .0 0
-0 .0 2
U
+
N
X e n o n
-U
A rg o n
2
T r ig g e r a r te fa k te
-0 .0 4
0
1
2
3
I o n e n f l u g z e i t i n µs
4
5
Abb. 4.18: Für die Differenz der Massenspektren von Xenon und Argon bei parasitärer Lufteinströmung
in der Zeitdarstellung kann durch einen Vergleich der einzelnen aufgenommenen Spektren eine Zuordnung
der Peaks zu den Ionen durchgeführt werden. Über die verschiedenen Xenon-Isotope kann die Energieauflösung des Detektors abgeschätzt werden.
69
Die verschiedenen stabilen Isotope und ihre relative Häufigkeit (aus [CEF99]) sind: 124 Xe 0,1 %,
Xe 0,1 %, 128 Xe 1,9 %, 129 Xe 26,4 %, 130 Xe 4,1 %, 131 Xe 21,2 %, 132 Xe 26,9 %, 134 Xe 10,4 % und
136
Xe 8,9 %.
70
Die Auswahl des Hintergrunddrucks ist im Experiment begrenzt. Für niedrige Hintergrunddrücke
(10−6 mbar) ist die Zählrate am Detektor sehr gering und verlängert den Messvorgang bzw. es werden gar keine Signale detektiert. Bei zu hohem Hintergrunddruck (10−4 mbar) besteht die Gefahr des
Hochspannungsüberschlags im Massenflugzeitspektrometer.
71
Diese Darstellung wurde gewählt, weil durch die separate Messung von Argon und Xenon eindeutige Peaks zugeordnet werden können, da die Peaks der parasitären Lufteinströmung erstmal nicht bekannt sind. In dieser Darstellung erscheint die Zuordnung der Peaks für mehrfach geladene Xenon-Ionen
willkürlich, da sie sich wenig vom Rauschen unterscheiden. In der Einzelmessung für Xenon sind diese
deutlich zu erkennen.
126
4 RESULTATE
4.5.1
54
Kalibrierung des Spektrometers
Zur Kalibrierung des Spektrometers wurde das Masse-zu-Ladungsverhältnis mq der zugeq
ordneten Ionen bestimmt und mq über deren Flugzeit tf lug aufgetragen. Es gilt für die
Flugzeit der Ionen:
r
m
tf lug ∝
+ t0
q
r
m
= A + B · tf lug
q
(4.12)
(4.13)
2

 A

m
 .
= (A + B · tf lug )2 = B 2 
+t
f
lug
 B

q
|{z}
⇒
(4.14)
=t0
1 2
1 1
1 0
N2
9
(Io n e n m a s s e /L a d u n g )
1 /2
in ( u /e )
1 /2
Somit kann aus den Parametern des linearen Fits aus Abbildung 4.19 die mq -Darstellung
erhalten werden, welche in Abbildung 4.20 dargestellt ist. t0 bezeichnet hierbei den
Zeitoffset zwischen Triggersignal des Lasers und Wechselwirkungszeitpunkt mit den Gasatomen.
+
O2
+
Ar
+
Ar
8
Xe
2 +
+
7
Xe
2 +
6
5
Xe
3 +
H2 O
4
+
Linearer Fit: y = A + B*x
A
0.67883
±0.02267
B
2.20549
±0.00654
3
1 .5
2 .0
2 .5
3 .0
3 .5
4 .0
Ionenflugzeit in µs
4 .5
5 .0
p
Abb. 4.19: Trägt man m/q über der Ionenflugzeit auf, so kann man durch linearen Fit den Zeitoffset t0 bestimmen. Dies
ermöglicht die Umrechnung von Flugzeit in
Masse-zu-Ladungs-Verhältnis in Einheiten
der atomaren Masseneinheit u durch die
Elementarladung e.
4 RESULTATE
55
O
0 .0 3
+
1 2 9
2
1 3 2
H
S p a n n u n g ∆U
in m V
0 .0 2
+
O
2
A r
A r
0 .0 1
+
1 2 9
X e
X e
+
1 3 1
X e
+
1 3 2
X e
1 3 6
X e
2 +
X e
1 3 4
2 +
X e
1 3 6
2 +
X e
2 +
2 +
N
+
+
+
2
0 .0 0
1 3 6
1 3 2
-0 .0 1
1 2 9
X e
X e
X e
3 +
1 3 4
3 +
X e
+
3 +
-0 .0 2
0
1 0
2 0
3 0
4 0
5 0
6 0
7 0
8 0
9 0
1 0 0
1 1 0
1 2 0
1 3 0
1 4 0
Io n e n m a s s e /L a d u n g in u /e
Abb. 4.20: Die Differenz der Massenspektren von Xenon und Argon ist in der m/q-Skala dargestellt.
4.5.2
Energieauflösung des Spektrometers
Werden die Spannungen so gewählt, dass die Ortsfokusbedingung erfüllt ist, sind die
m
anzuPeaks einzelner Ionen nur ca. 10 ns lang. Um die Auflösung des Spektrometers ∆m
geben, können die verschiedenen Xenon-Isotope aus Abbildung 4.20 genutzt werden. Man
m
erhält damit eine Auflösung ∆m
= 65. Folgende Sachverhalte begrenzen das Auflösungsvermögen:
• Das Spektrometer wurde ohne Nickelnetz72 vor dem Repeller betrieben. Dies führte zu
Feldinhomogenitäten und bewirkte wahrscheinlich eine Verschlechterung der Massenauflösung.
• Nicht zu übersehen sind in Abbildung 4.18 die Triggerartefakte. Diese könnten durch
einen Amplifier-Discriminator entfernt werden - analog zum Auslesen des Elektronenflugzeitspektrometers. Durch eine einstellbare Schwelle könnte das Signal-zu-RauschVerhältnis verbessert werden.
• Die Messungen wurden mit dem Speicheroszilloskop durchgeführt, wobei das 10 µs
lange Signalfenster mit 2500 Datenpunkten gesampelt und 1500-mal gemittelt wurde.
Diese Parameter wurden gewählt, um einen relativ kurzen Messvorgang zu erreichen.
Das Zeitfenster könnte für Massenspektren von Xenon auf 5 µs reduziert werden. Somit ist eine genauere Zeitauflösung und damit auch eine genauere Massenauflösung
möglich. Höhere Samplingraten und längere Mittelungen lassen wahrscheinlich auch
bessere Ergebnisse zu.
72
Nickelnetze mit einer Ionentransmission von ca. 85 % werden zwischen den einzelnen Spannungsabschnitten im Spektrometer eingesetzt. Sie dienen der Feldhomogenisierung an den Öffnungen. Das
äußerste Netz am Repeller ist beim Umzug der Laborausstattung von Würzburg nach Jena verloren
gegangen.
4 RESULTATE
56
• Die Messungen wurden bei einem relativ hohen Druck von 7 · 10−5 mbar durchgeführt.
Dies führte wahrscheinlich zu Stößen unter den Ionen, was deren Geschwindigkeitsverteilung verschmiert und zu Überschwingern im Massenspektrum geführt hat (siehe
O2+ -Ion in Abbildung 4.20).73
• Der Ortsfokus wurde anhand der Sauerstoff- und Stickstoffpeaks eingestellt. Eine höhere Auflösung ist zu erreichen, indem man versucht, die einzelnen Xenonisotope aufzulösen.
4.5.3
Betrieb mit der Multiscaler-Karte
Aufgrund der zahlreichen Defizite bei der Messung mit dem Oszilloskop wurde als nächstes
das Massenflugzeitspektrometer mit der Auswerteelektronik des Elektronenflugzeitspektrometers betrieben (siehe Abschnitt 3.2.3). Daraus kann man zwei Vorteile erwarten:
• Die Erhöhung des Auflösungsvermögens durch die verbesserte Zeitauflösung der Multiscaler-Karte im Vergleich zum Oszilloskop und
• die Verbesserung des Signal-zu-Rausch-Verhältnisses aufgrund der Verwendung des
Amplifier-Discriminators anstatt eines einfachen Vorverstärkers.
Es wurde wieder Xenon untersucht, allerdings ohne die parasitäre Lufteinströmung. Die
Messungen wurden wieder im Ortsfokus (siehe Tabelle 4.3) durchgeführt. Das Signal der
einfach geladenen Xenonionen wurde für verschiedene Drücke gemessen. Die Ergebnisse
sind in Abbildung 4.21 dargestellt.
1 .0
7·10 mbar
-5
3·10 mbar
normierte Zählereignisse
-5
0 .8
0 .6
0 .4
0 .2
0 .0
1 2 4
1 2 6
1 2 8
1 3 0
1 3 2
1 3 4
1 3 6
Ionenmasse/Ladung in u/e
1 3 8
1 4 0
Abb. 4.21: Das Massenspektrum von Xenonionen ist bei 7 · 10−5 mbar stark ausgeschmiert und die Isotope sind nicht unterscheidbar. Hingegen sind bei 3 · 10−5 mbar
die einzelnen Isotope klar unterscheidbar.
Auch die Amplituden stimmen gut mit den
relativen Häufigkeiten der stabilen XenonIsotope überein.
Im Massenspektrum, das bei einem Druck von 7 · 10−5 mbar aufgenommen wurde, kann
man die einzelnen Xenon-Isotope nicht unterscheiden. Reduziert man den Druck, so werden einzelne Isotope im Spektrum deutlich. Bei 3 · 10−5 mbar kann man die einzelnen
Die Messungen bei 6 · 10−6 mbar zeigen deutlich schmalere Peaks, auch Überschwinger verschwinden.
Leider war die parasitäre Lufteinströmung über das Einlassventil zu groß, so dass weder Argon- noch
Xenonionen gemessen werden konnten.
73
4 RESULTATE
57
Xenon-Isotope deutlich voneinander unterscheiden. Auch ihre Amplituden stimmen gut
mit der relativen Häufigkeit der stabilen Xenon-Isotope überein. Das Auflösungsvermögen
m
des Spektrometers ∆m
kann mithilfe der Peaks von 131 Xe und 132 Xe mit besser als 130
angegeben werden. Ein Vergleich der Messungen mit Speicheroszilloskop und MultiscalerKarte zeigt, dass sich das Signal-zu-Rausch-Verhältnis durch Nutzung des AmplifierDiscriminators verzehnfacht hat (siehe Tabelle 4.4).
Datenerfassung
S/N
Oszilloskop LeCroy 9354AM mit Vorverstärker 3.2
Amplifier-Discriminator und Multiscaler-Karte 30
Tab. 4.4: Signal-zu-Rausch-Verhältnis für den
4.6
132
Xe+ -Peak für Oszilloskop- und PC-Auswertung.
Erzeugung von Hohen Harmonischen
In diesem Abschnitt soll die Erzeugung von Hohen Harmonischen in einer argongefüllten
Hohlfaser beschrieben werden.
4.6.1
Anforderungen an die Faser und ihre Präparation
Es gibt zwei Möglichkeiten, eine gasgefüllte Hohlkernfaser zur Erzeugung Hoher Harmonischer zu verwenden:
• Die Zerteilung einer Faser in drei Segmente kann benutzt werden, um eine Gaseinströmung zu realisieren. Vorteil dieser Methode ist, dass die Zerteilung der Faser leicht
im Labor mit einem Glasschneider durchgeführt werden kann. Nachteilig ist dann die
aufwendige Ausrichtung der drei Segmente, um eine hohe Transmission zu erreichen.
• Das Bohren von zwei Löchern in den Kern der Faser anstatt der Zerteilung macht dieses
Ausrichten überflüssig. Gebohrte Fasern werden auch im Aufbau im Labor verwendet.
Allerdings ist die Herstellung der Faser etwas komplizierter.
Folgende Arbeitschritte müssen zur Herstellung einer guten HHG-Faser durchgeführt werden:
• Die Fasertransmission kann mit einem Helium-Neon-Laser bestimmt werden (siehe Abbildung 4.22). Sie sollte bei ca. 80 % liegen.
• Zur Herstellung eines Gaseinlasses werden zwei Kanäle bis kurz vor den Kern der
Faser gesägt. Um den Kern der Faser nicht zu beschädigen und so die Transmission zu
verschlechtern, wird das letzte Stück zum Kern mit einem Laser gebohrt.
• Anschließend muss die Transmission der Faser nochmals überprüft werden.
4 RESULTATE
58
• Erst der Einbau der Faser in das Experiment zeigt, ob mit der Faser Hohe Harmonische erzeugt werden können. Neben einer guten Transmission entscheidet darüber der
Gaseinlass der gebohrten Löcher in den Kern der Faser.
Abb. 4.22: Zur Messung der Transmission wird die Faser auf einer Halterung gelagert, die sich in drei
Dimensionen translatieren und drei Dimensionen rotieren lässt. Ein Helium-Neon-Laser wird mithilfe
eines Teleskops auf 1 cm Strahldurchmesser aufgeweitet und dann auf den Fasereingang fokussiert.
4.6.2
Einrichtung des XUV-Spektrometers
Eine Faser lieferte eine ausreichende Transmission, so dass mit ihr der Strahlengang ins
Spektrometer ausgerichtet werden konnte. Allerdings konnten im Rahmen dieser Diplomarbeit keine Hohen Harmonischen beobachtet werden. Zwei mögliche Ursachen kommen
in Betracht und müssen weiter untersucht werden:
• Einerseits muss geprüft werden, ob der Gaseinlass in die Faser gewährleistet ist und
• andererseits, ob die Intensität des Lasers ausreichend zur Erzeugung hoher Harmonischer ist.
5 AUSBLICK: ZEITAUFGELÖSTE SPEKTROSKOPIE MIT XUV-PULSEN
5
59
Ausblick: Zeitaufgelöste Spektroskopie mit XUVPulsen
An dieser Stelle wird ein Ausblick auf die durchführbaren Experimente mit dem Laboraufbau gegeben, welcher in Abbildung 5.1 dargestellt ist. Weiterhin soll auf offene
Fragestellungen und Probleme eingegangen werden.
geformte Laserpulse,
20 fs, 0.5 mJ
Vakuumkammern
Ionen
Al-Filter
HHG
l
=
30 nm ...45 nm
90% Strahlteiler
XUV-Strahlung
Gas oder
Festkörper
Elektronen
10%
Verzögerungsstrecke
Abb. 5.1: Die zeitlich geformten Laserpulse aus dem Prismenkompressor werden an einem 90:10Strahlteiler getrennt. Ein Teil wird zur Erzeugung Hoher Harmonischer in der Hohlfaser genutzt. Der
schwächere Teil kann gegenüber dem XUV-Puls verzögert werden. Beide Teilstrahlen können in die Experimentierkammer fokussiert werden. Im Fall des XUV-Pulses geschieht dies über einen Toroidalspiegel.
Mit dem Aufbau ist es möglich, XUV-Puls und IR-Puls zeitlich gegeneinander zu verzögern
und somit Pump-Probe-Experimente durchzuführen. Eine kleine Auswahl wird im Folgenden kurz vorgestellt:
• Bestimmung der Pulsdauer der Hohen Harmonischen mit einem XUV-Kreuzkorrelator:
Erzeugt man Photoelektronen in Gas mit Hohen Harmonischen, so besitzen diese den
Abstand der doppelten Laserphotonenenergie 2~ω. Lässt man den XUV-Puls mit dem
fundamentalen Laserpuls im Gas korrelieren, bilden sich Seitenbänder, mit denen die
Pulsdauer bestimmt werden kann:
Z
I(q+1)ω (t) = Iqω (t0 − t) · Iω (t0 )dt0 .
(5.1)
Messungen zur Bestimmung der Pulsdauer von Hohen Harmonischen konnten bereits
in den 1990ern von Schins [SBA+ 96] und Glover [GSCS96] durchgeführt werden.74
Interessant ist dies im Hinblick auf die Pulsformung von Hohen Harmonischen, da man
74
Hierbei wird die Pulsdauer des gesamten XUV-Pulses im Femtosekundenbereich bestimmt, welcher
aus einem Pulszug von Attosekundenpulsen besteht. Verschiedene Techniken, einzelne Attosekundenpulse
zu erzeugen und zu messen, werden in [KI09] ausführlich diskutiert.
5 AUSBLICK: ZEITAUFGELÖSTE SPEKTROSKOPIE MIT XUV-PULSEN
60
so messen könnte, wie sich die Zeitstruktur der Harmonischen bei Veränderung des
Spektrums ändert.
• Zeitaufgelöste Photoelektronenspektroskopie an Festkörpern:
Sind die XUV-Pulse zeitlich charakterisiert, ist es möglich, mit ihnen das Herauslösen
von Photoelektronen aus Oberflächen zu untersuchen. Für zeitaufgelöste Messungen
würde der fundamentale Laserpuls zur Anregung der Gitterstruktur verwendet und
mit dem XUV-Puls die Elektronenverteilung im Festkörper über den Photoeffekt ins
Kontinuum projeziert werden. Zur Detektion der Elektronen wird das Elektronenflugzeitspektrometer verwendet.
• Photodissoziation von Molekülen durch XUV-Pulse in einem Laserfeld:
Werden Moleküle einem intensiven Laserfeld ausgesetzt, kommt es zur Tunnel- oder
Multiphotonenionisation. Die dabei entstehenden Ionen können durch das Massenflugzeitspektrometer detektiert werden. Bei XUV-Photonen kann die Photonenenergie über
der Bindungsenergie im Molekül liegen, so dass es zur direkten Ionisation kommt. Dabei konnten bei komplexeren Molekülen einige weitere Ionen detektiert werden.75 Es
stellt sich nun die Frage, ob die Ionisation durch Überlagerung bzw. Verzögerung von
XUV-Puls und Laserpuls gezielt beeinflusst werden kann.
Insbesondere bei der weiteren Auswertung der Massenspektren wird sich das gesteigerte Auflösungsvermögen und Signal-zu-Rausch-Verhältnis durch Nutzung des AmplifierDiscriminators und der Multiscaler-Karte positiv auf die Interpretierbarkeit der Ergebnisse auswirken. Zusätzlich können auch noch Photoelektronenspektren in die Auswertung mit einbezogen werden. Offen ist allerdings noch die Frage, ob man Elektronenflugzeitspektrometer und Massenflugzeitspektrometer simultan betreiben kann, da dies ein
Abschalten der Repellerspannung voraussetzt, um die Elektronen nicht abzulenken. Die
Detektion von Ionen konnte ohne Repellerspannung gezeigt werden, allerdings wurde noch
nicht untersucht, ob ein vergleichbarer Ortsfokus mit den zwei verbleibenden Spannungen
eingestellt werden kann.
75
Eine Untersuchung von Tetramethylsilan mit Hohen Harmonischen zeigt einen zusätzlichen Peak im
Massenspektrum durch Si(CH3 )+
3 , welcher durch Laseranregung nicht erzeugt werden kann. Vgl. [Wei01,
S. 113 ff].
6
6
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