Supraleitung in Zinnschichten auf InSb

Supraleitung in Zinnschichten auf InSb
Eine Untersuchung der elektrischen und magnetischen Eigenschaften mit
Berücksichtigung der Morphologie der Schichten
Inauguraldissertation zur Erlangung
der Doktorwürde im Fachbereich Physik
der Freien Universität Berlin
vorgelegt von
Iris Didschuns
Berlin
Berlin, Juni 2000
2
1. Gutachter: Prof. Dr. Klaus Lüders
2. Gutachter: Prof. Dr. Karl-Heinz Rieder
Tag der Disputation: 21.06.2000
3
Mir ist bist heute kein auch noch so kompliziertes Problem begegnet, das nicht richtig
betrachtet, noch komplizierter wurde.
P. W. Anderson
4
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung
15
2 Experimentelles
19
2.1
Probenpräparation und -charakterisierung . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
2.2
Versuchsaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
27
2.2.1
Apparatur zur DC-Leitfähigkeitsmessung . . . . . . . . . . . . . .
27
2.2.2
Apparatur zur AC-Suszeptibilitätsmessung und
AC-Leitfähigkeitsmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3 Theoretische Grundlagen
3.1
29
33
Leitfähigkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
33
3.1.1
Leitfähigkeit in einem Metall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
33
3.1.2
Leitfähigkeit in einem Halbleiter . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
35
3.2
Magnetowiderstand . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
39
3.3
Suszeptibilität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
41
3.4
Supraleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
42
3.5
Supraleitung in dünnen Schichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
51
3.5.1
Größeneffekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
51
3.5.2
Granularität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
54
3.5.3
Kopplungseffekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
55
3.5.4
Andreev-Reflexion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
58
3.5.5
Erhöhung des kritischen Magnetfeldes . . . . . . . . . . . . . . . .
59
3.5.6
Winkelabhängigkeit des kritischen Magnetfeldes . . . . . . . . . .
61
5
6
INHALTSVERZEICHNIS
4 Ergebnisse
4.1
4.2
65
Leitfähigkeitsuntersuchungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
65
4.1.1
Kritische Temperatur Tc . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
68
4.1.2
Kritisches Magnetfeld Bc . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
70
4.1.3
Magnetowiderstand . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
72
4.1.4
Strom–Spannungs–Kennlinien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
79
Suszeptibilitätsmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
80
5 Diskussion
83
5.1
Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . .
83
5.2
Magnetowiderstand . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
85
5.3
Übergangstemperatur Tc zur Supraleitung . . . . . . . . . . . . . . . . .
86
5.4
Kritisches Magnetfeld Bc . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
93
5.5
Winkelabhängigkeit des kritischen
Magnetfeldes Bc . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
95
5.6
Strom–Spannungs–Kennlinien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
98
5.7
Probenstabilität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
6 Zusammenfassung
103
Literaturverzeichnis
113
Danksagung
115
Publikationsliste
117
Lebenslauf
119
Abbildungsverzeichnis
2-1 Kristallstruktur der i.) α-Phase (a=6,49 Å) und der ii.) β-Phase (a=5,83 Å,
c=3,18 Å). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
2-2 Kristallstruktur der (110)-Spaltfläche von InSb (blau-In, rot-Sb) . . . . .
20
2-3 Maske zu Durchführung von Widerstandsmessungen . . . . . . . . . . . .
22
2-4 LEED-Aufnahmen von Sn auf InSb bei verschiedenen Bedeckungen [11] .
22
2-5 Relative Intensität des AES-Signal von In und Sb mit steigender SnBedeckung [11] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
23
2-6 Raman-Spektren von Sn auf InSb bei verschiedenen Schichtdicken von
37 ML (5,9 nm) bis 430 ML (67,7nm) [11] . . . . . . . . . . . . . . . . .
24
2-7 AFM-Aufnahme von Sn-Schichten auf InSb mit unterschiedlicher Schichtdicke [a.) 7,86 nm, b.) 39,3 nm, c.) 63,6 nm und d.) 95,5 nm] [11]. . . . .
26
2-8 VTI-Probenhalter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
27
2-9 Bestimmung und Einstellung der verschiedenen Winkel zwischen der cAchse und dem äußeren Magnetfeld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
28
2-10 Meßprinzip zur Bestimmung der Leitfähigkeit . . . . . . . . . . . . . . .
29
2-11 Meßprinzip zur Bestimmung der Suszeptibilität . . . . . . . . . . . . . .
29
2-12 PPMS-Probenhalter für die Leitfähigkeitsmessung . . . . . . . . . . . . .
32
3-1 Schematische Darstellung der Temperaturabhängigkeit des Widerstands
in einem Metall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
3-2 Schematische Darstellung a.) der Ladungsträgerkonzentration n(T) im
Leitungsband und b.) der qualitativen Lage der Fermi-Energie EF (T) in
Abhängigkeit von der Temperatur in einem Halbleiter. . . . . . . . . . .
7
36
8
ABBILDUNGSVERZEICHNIS
3-3 Schematische Darstellung der Abhängigkeit der Beweglichkeit µ von der
Temperatur in einem Halbleiter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
39
3-4 Schematische Darstellung von i.) der Bahn eines freien Elektrons im Magnetfeld und ii.) der Bahn des Elektrons, die durch ein periodisches Gitterpotentials an der Zonengrenze (ZG) getrennt wird . . . . . . . . . . .
40
3-5 Typ-I-Supraleiter i.) Magnetisierung und ii.) kritisches Magnetfeld in
Abhängigkeit von der Temperatur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
43
3-6 Typ-II-Supraleiter i.) Magnetisierung und ii.) kritisches Magnetfeld in
Abhängigkeit von der Temperatur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
46
3-7 Schematische Darstellung der Elektron-Elektron-Wechselwirkung über virtuelle Phononen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
46
3-8 Schematische Darstellung der Subnikov-Phase eines Typ-II-Supraleiters .
48
3-9 Magnetfeldverteilung in einer supraleitenden Kugel . . . . . . . . . . . .
48
3-10 Magnetfeldverteilung in einer stabförmigen Probe senkrecht zum äußeren
Magnetfeld
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
50
3-11 Bestimmung der mittleren freien Weglänge l einer dünnen Schicht [49] . .
53
3-12 Vereinfachte Darstellung i.) der Größe und Verteilung der Zinn-Inseln und
ii.) der Breite des supraleitenden Übergangs im Widerstandsverlauf . . .
55
3-13 schematischer Verlauf der Paaramplitude an einer N-S-Grenzfläche . . . .
56
3-14 Schematische Darstellung der Andreev-Reflexion an einer N-S-Grenzfläche
58
3-15 Dünne Schicht parallel zum angelegten äußeren Magnetfeld [43] . . . . .
59
3-16 Schematische Darstellung der Stromverteilung einer Schicht parallel und
senkrecht zum äußeren Magnetfeld. [66] . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
4-1 Spezifischer Widerstand des Indiumantimonid−Substrats im Temperaturbereich 0 K - 300 K bei 0 T . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
65
4-2 Widerstand der β-Sn-Folie (d = 5 µm) im Temperaturbereich 0 K - 300 K
bei 0 T . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
66
4-3 Widerstandsverlauf der Probe ]81 (d = 103, 4 nm) im Temperaturbereich
0 K - 300 K bei 0 T . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
67
ABBILDUNGSVERZEICHNIS
9
4-4 Normierte Widerstandskurven, die den supraleitenden Übergang der verschiedenen Proben zeigen (]92: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm), ]97: Sn auf
InSb (d = 63, 3 nm), ]81: Sn auf InSb (d = 103, 4 nm), sowie ]88: reines
InSb und ]91: Sn auf InSb (d = 7, 86 nm) . . . . . . . . . . . . . . . . .
69
4-5 Kritisches Feld der verschiedenen Proben [a.) errechnete Werte für Volumenzinn, b.) ]81: Sn auf InSb (d = 103, 4 nm), c.) ] 97: Sn auf InSb
(d = 63, 3 nm), d.) ]92: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm), e.) ]82: Sn auf InSb
(d = 39, 3 nm)] in der Orientierung B⊥ c-Achse. Die durchgezogenen
Linien sind Anpassungskurven entsprechend Gl. (3.22) . . . . . . . . . .
70
4-6 Das kritische Magnetfeld der Probe ]97 bei verschiedenen Winkeln zwischen äußerem Magnetfeld und der c-Achse der Schicht. Die durchgezogen
Linien sind Anpassungskurven entsprechend Gl. (3.22). . . . . . . . . . .
71
4-7 Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B k c-Achse
der Probe ]92 (d = 39, 3 nm) bei verschiedenen Temperaturen. Mit B ∗ ,
bei dem die Sättigung des Magnetowiderstandes eintritt. . . . . . . . . .
74
4-8 Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B ⊥ c-Achse
der Probe ]92 (d = 39, 3 nm) bei verschiedenen Temperaturen . . . . .
75
4-9 Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B k c-Achse
der Probe ]97 (d = 63, 3 nm) bei verschiedenen Temperaturen . . . . .
77
4-10 Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B ⊥ c-Achse
der Probe ]97 (d = 63, 3 nm) bei verschiedenen Temperaturen . . . . .
78
4-11 U-I-Kennlinie der Probe ]97: Sn auf InSb (d = 63, 3 nm) in logarithmischer Auftragung bei verschiedenen Temperaturen . . . . . . . . . . . . .
79
4-12 U-I-Kennlinie der Probe ]92: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm ) in logarithmischer Auftragung bei verschiedenen Temperaturen . . . . . . . . . . . . .
80
4-13 Komplexe Massensuszeptibilität χ0g in Abhängigkeit von der Temperatur
der beiden Zinnproben (]90=Zinnfolie, ]102=Zinngranulat) . . . . . . . .
81
10
ABBILDUNGSVERZEICHNIS
4-14 Realteil des magnetischen Moments m0 · 10−6 (emu) in Abhängigkeit von
der Temperatur der verschiedenen dicken Schichten [ ]82: Sn auf InSb
(d = 39, 3 nm), ]95: Sn auf InSb (d = 63, 3 nm), ]81: Sn auf InSb
(d = 103, 4 nm)] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
82
5-1 Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit des InSb-Substrats . . . . . . .
83
5-2 Schematische Darstellung der elektrischen Schaltung der einzelnen Schichtkomponenten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
84
5-3 Abhängigkeit der Breite des supraleitenden Überganges ∆T von der nominellen Schichtdicke d (− :lineare Anpassungskurve) . . . . . . . . . . .
90
5-4 Abhängigkeit der Übergangstemperaturen Tc von der nominellen Schichtdicke d [i.) :
Tc -Werte aus den Widerstandsmessungen über eine Mi-
krobrücke, ii.) : Tc -Werte aus den 4-Punkt-Widerstandsmessungen und
iii.) : Tc -Werte aus den Suszeptibilitätsmessungen] . . . . . . . . . . . . .
91
5-5 Abhängigkeit des kritischen Magnetfeldes Bc von der Schichtdicke d [a.)
c-Achse ⊥ zum äußeren Magnetfeld und Messung über die Mikrobrücke,
b.) c-Achse ⊥ zum äußeren Magnetfeld und Bestimmung mit der 4-PunktWiderstandsmessung, c.) c-Achse k zum äußeren Magnetfeld und Messung
über die Mikrobrücke] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
94
5-6 Kritisches Magnetfeld in Abhängigkeit vom Winkel zwischen dem äußeren
Magnetfeld und der c-Achse der Schicht [- ]92: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm),
M- ]97: Sn auf InSb (d = 63, 3 nm)]. Die durchgezogen Linien sind Anpassungskurven entsprechend Gl. (3.57). . . . . . . . . . . . . . . . . . .
95
5-7 Vergleich der Schichtdickenabhängigkeit der Eindringtiefe λ mit Literaturdaten (•: aus (Tab. 5.4) bei TKond = 300 K mit 0,5 nm/s, N: Sn auf Glas
- TKond = 300 K [97], H: Sn auf Glas - TKond = 77 K mit 1 nm/s [69], :
Sn auf Glas - TKond = 77 K mit 30 nm/s [69]) . . . . . . . . . . . . . . .
97
5-8 Aus Abb. 2-7 abgeschätzte Inselgröße in Abhängigkeit von der nominellen
Schichtdicke d . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
99
ABBILDUNGSVERZEICHNIS
11
5-9 Temperaturabhängigkeit des kritischen Stroms Ic [linkes Teilbild: Probe
]97 (d = 63, 3 nm) rechtes Teilbild: Probe ]92 (d = 39, 3 nm)], die
p
durchgezogenen Linien stellt qualitativ die 3 1 − (T /Tc )2 -Abhängigkeit dar 100
5-10 Widerstandsverlauf in Abhängigkeit von der Temperatur der Probe ]97:
Sn auf InSb (d = 93.3 nm), gemessen zu verschiedenen Zeitpunkten
(• − 05.07.98 , ◦ − 22.12.99) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
12
ABBILDUNGSVERZEICHNIS
Tabellenverzeichnis
2.1
Dicke dM L einer Sn-Monolage auf InSb-(110)-Substrat . . . . . . . . . . .
21
2.2
Übersicht einiger charakteristische Materialwerte[14][16] . . . . . . . . . .
21
3.1
Einige Entmagnetisierungsfaktoren für verschiedene Probenformen . . . .
49
3.2
Charakteristische Längen eines Supraleiters in Abhängigkeit von der Temperatur T und der mittleren freien Weglänge l [34] . . . . . . . . . . . . .
52
3.3
Charakteristische Längen des Kopplungseffekts mit und ohne Verunreinigung 56
4.1
Übersicht über die untersuchten Zinnschichten . . . . . . . . . . . . . . .
5.1
Experimentell bestimmte Werte des Magnetfeldes B ∗ , bei dem der magne-
68
tische Zusammenbruch stattfindet, für verschieden dicke Schichten . . . .
85
5.2
Übersicht Bc (0) der Zinnschichten in der Orientierung B⊥ c-Achse
93
5.3
Experimentell bestimmter Ginzburg-Landau-Parameter κ für verschieden
. . .
dicke Schichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.4
96
Experimentell bestimmte charakteristische Längen der , ξ, λ für verschieden
dicke Schichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
13
96
14
TABELLENVERZEICHNIS
Kapitel 1
Einleitung
Die physikalischen Eigenschaften von dünnen metallischen Schichten sind von großem
Interesse, da sie in Prozessoren, Speichermedien und ähnlichem Anwendung finden. In
diesen Anwendungen werden die Strukturen immer kleiner und kommen in niedrigdimensionale Bereiche, wo für die Leitfähigkeit und Supraleitung quantenmechanische Effekte,
wie z. B. der ”Size”-Effekt, der ”Proximity”-Effekt, die Lokalisation oder die CoulombWechselwirkung nicht mehr vernachlässigbar sind. Bereits in den 50er Jahren wurden
grundlegende theoretische Arbeiten zu vielen dieser Effekte veröffentlicht. Hierzu seien
die Arbeiten E. H. Sondheimer [1], A. F. Andreev [2], P. G. de Gennes et al. [3] genannt
sowie spätere die Arbeiten von P. W. Anderson [4] und B. L. Alt0 shuler et al. [5].
Ein interessantes Gebiet ist das Verhalten der Supraleitung in niedrigdimensionalen
Systemen, speziell der Einfluß von Struktur und Morphologie auf die Supraleitung. Erste Arbeiten zu dieser Fragestellung wurden bereits in den 50er Jahren durchgeführt.
Z. B. berichteten A. I. Shalnikov [6] und W. Buckel und R. Hilsch [7] über den Einfluß von Gitterstörungen auf die Supraleitung von Zinn-Schichten. Buckel und Hilsch
[7] zeigten beispielsweise den Einfluß von Gitterstörungen auf die Übergangstemperatur
in Sn-Schichten, indem sie die Schichten durch abgeschreckte Kondensation bei 4, 2 K
herstellten. Ein weiteres Beispiel aus jüngerer Zeit sind die Arbeiten von H. Jaeger
und Mitarbeitern [8]. Sie zeigten, daß in granularen Schichten in den durch SupraleiterIsolator-Supraleiter-Kontakte gekoppelten Inseln lokale Supraleitung auftreten kann, wobei die Übergangstemperatur dieser Schichten nur gering von der Übergangstemperatur
15
16
KAPITEL 1. EINLEITUNG
des Volumenmaterials abweicht.
Die Informationen über den Aufbau der Schichten wurden in den meisten dieser
Untersuchungen nicht an den gleichen Proben gewonnen, sondern nur durch Vergleich
mit anderen Arbeiten, bei denen ähnliche Schichten präpariert wurden. Die StrukturCharakterisierungen beschränkten sich damals im wesentlichen auf Elektronenbeugungsaufnahmen. Aus diesen Gründen sind bis heute viele Fragen über den Einfluß von Struktur und Morphologie auf die Supraleitung noch offen. Das Ziel der vorliegenden Arbeit
war, durch gezielte Auswahl von Substraten und den Einsatz heute verfügbarer struktureller Untersuchungsmethoden zur Beantwortung dieser Fragen beizutragen. Dazu wurden Zinn-Schichten zunächst im Ultrahochvakuum hergestellt und strukturell sowie morphologisch charakterisiert (LEED, AES, Raman, AFM). Danach wurden an denselben
Proben die supraleitenden Eigenschaften bestimmt (Widerstand, Magnetowiderstand,
Suszeptibilität). Diese Kombination der Untersuchungsmethoden ist auch deshalb von
Vorteil, weil in zweidimensionalen Schichten die charakteristischen Längen der Supraleitung (Kohärenzlänge ξ, Eindringtiefe λ) durch die Schichtdicke d und die mittlere
freie Weglänge l∗ mit bestimmt werden. Die mittlere freie Weglänge wiederum ist durch
die Struktur (Verspannungen, Anisotropien) und die Morphologie (Inselbildung, Oberflächenrauhigkeit) der Schicht beeinflußt. Darüber hinaus ist es von Bedeutung, ob es
sich um eine reine supraleitende Schicht oder um eine Mischung aus Supraleiter und Normalleiter (Halbleiter, Isolator) handelt. Durch die Grenzflächen in solchen Mischungen
treten weitere Effekte auf, wie z. B. ein Supraleiter-Isolator-Übergang vom KosterlitzThouless-Typ, die Andreev-Reflektion oder der Proximity-Effekt.
Das System Sn auf (110)-InSb wurde aus mehreren Gründen gewählt. Zum einen ist
Zinn nicht stark mit Gasen reaktiv und es kommt in zwei Modifikationen, einer supralleitenden und einer halbleitenden vor, wobei letztere eine verschwindende Energielücke
aufweist. Die III-V-Halbleiter als Substrat besitzen den weiteren Vorteil, daß sie eine
große Variation der Gitterkonstante (4 − 6, 5 Å) aufweisen. Dadurch kann aufgrund
unterschiedlicher Gitterfehlanpassung die Schichtstruktur beeinflußt werden, so daß die
Schichten z. B. verspannt sind oder in neuen Gitterstrukturen auftreten können. Die
(110)-Spaltfläche von InSb wurde gewählt, da sie unrekonstruiert ist, d. h. die Gitter-
17
struktur an der Oberfläche die gleiche ist wie im Inneren des Kristalls. Obwohl nach bisherigen Untersuchungen Zinn auf InSb in der halbleitenden α-Phase [9] und Zinn auf InAs
in der supraleitenden β-Phase [10] auftreten sollte, zeigte sich in neueren Strukturuntersuchungen [11], daß das Zinn auf InSb aus einer Mischung von α- und β-Zinn-Bereichen besteht. Damit stand ein System zur Verfügung, das aus statistisch verteilten NormalleiterSupraleiter-Normalleiter-Kontakten besteht. Die elektrischen und magnetischen Eigenschaften dieses Netzwerkes aus Normalleiter-Supraleiter-Normalleiter-Kontakten in den
Zinn-Schichten wurden im Rahmen dieser Arbeit eingehend untersucht.
18
KAPITEL 1. EINLEITUNG
Kapitel 2
Experimentelles
2.1
Probenpräparation und -charakterisierung
i.)
ii.)
Abb. 2-1: Kristallstruktur der i.) α-Phase (a=6,49 Å) und der ii.) β-Phase (a=5,83 Å,
c=3,18 Å).
Zinn kommt in zwei Modifikationen, der grauen α-Phase und der weißen β-Phase (Abb. 21) vor. Wie aus den Abbildungen zu erkennen ist, hat die α-Phase eine Diamantstruktur
und die β-Phase eine tetragonale stark deformierte Diamantstruktur. Beide Modifikationen unterscheiden sich auch in ihren elektronischen Eigenschaften. Das graue α-Zinn ist
ein Halbleiter mit einem ”zero gap”. Hingegen ist das weiße β-Zinn ein Metall und zeigt
bei 3,7 Kelvin [12] Supraleitung. Ein Problem beim Arbeiten mit Zinn kann die sogenann19
20
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
te ”Zinnpest”werden. Dabei tritt beim metallischen β-Zinn von höheren Temperaturen
kommend bei einer Temperatur von 13,2 o C (286,35 Kelvin) [13] ein Phasenübergang
zum halbleitenden α-Zinn auf. Dieser Phasenübergang vom β- zum α-Zinn tritt nur
dann auf, wenn das β-Zinn mit α-Zinn geimpft wurde [14].
(110)-Spaltfäche
Abb. 2-2: Kristallstruktur der (110)-Spaltfläche von InSb (blau-In, rot-Sb)
Die Zinnschichten∗ wurden auf der (110)-Spaltfläche (Abb. 2-2) von InSb-Einkristallen
hergestellt. Dazu wurde zunächst ein Indiumantimonid-Wafer in Stücke mit der Größe
6 mm × 8 mm × 5 mm zurechtgesägt. Danach wurde das InSb-Stück unter Ultrahochvakuumbedingungen gespalten. Auf die so entstandene Spaltfläche wurde durch Sublimation aus hochreinem Zinn die Schicht aufgebracht. Die Temperatur der Probe war dabei
etwas höher als Zimmertemperatur. Zur Bestimmung der Schichtdicke wurde eine Quarzwaage verwendet. D. h. neben der Probe befand sich ein Schwingquarz und dieser wird
während des Aufdampfvorganges mitbedampft. Aufgrund der Materialabscheidung auf
dem Schwingquarz ändert sich seine Eigenfrequenz, die über einen Schwingkreis gemessen
wird. Da zwischen der Aufdampfmenge und der Frequenzänderung eine Proportionalität
besteht, kann dieser Zusammenhang durch Kalibriermessungen bestimmt werden und aus
der so bestimmten Aufdampfmenge die Schichtdicke, üblicherweise in Monolagen, errechnet werden. Unter einer Monolage versteht man, daß sich auf jedem Oberflächenatom
des Substrats ein Atom des Aufdampfmaterials befindet. Eine Monolage ist komplett,
wenn die Anzahl der Atome des Aufdampfmaterials gleich der Anzahl der Atome der
∗
Die Zinnschichten wurden von Anna Maria Frisch und Karsten Fleischer in der AG Prof. Richter der
TU Berlin hergestellt.
2.1. PROBENPRÄPARATION UND -CHARAKTERISIERUNG
21
idealen Substratoberfläche ist. In die Bestimmung der Dicke einer Monolage (Tab. 2.1)
geht natürlich auch die Orientierung der Substratoberfläche (hier ist es die (110)-Fläche
vom InSb) mit ein[15].
InSb(110)
dInSb(110)
4,582 Å
dM L : α-Sn
2,31 Å
dM L : β-Sn
1,82 Å
Tab. 2.1: Dicke dM L einer Sn-Monolage auf InSb-(110)-Substrat
Zum Vergleich sind in (Tab. 2.2) einige charakteristische Materialdaten angegeben. Es
ist zu erkennen, daß der spezifische Widerstand vom α-Zinn und vom InSb bei Zimmertemperatur nur um eine Zehnerpotenz voneinander abweichen. Dies führt dazu, daß
es bei Widerstandsmessungen zu einer Parallelschaltung zwischen dem Widerstand von
Zinn und dem Widerstand vom InSb kommt und damit die einzelnen Widerstände in
den Gesamtwiderstand mit eingehen. Aufgrund dieser Parallelschaltung der einzelnen
Schichtwiderstände ist es also nur möglich, den relativen Widerstandsverlauf zu beobachten. Jedoch genügt es die relative Widerstandsänderung zu messen, um Informationen
über die Änderung des elektronischen Verhaltens der Zinnschicht zu erhalten.
ρ(300K)
(µΩ·cm)
χg
(10−6 ·
Energielücke
cm3
)
g
Gitterstruktur
(eV)
Gitterkonstante
(Å)
α-Sn
∼ 300
-0,31
0,08
kubisch
a = 6,49
β-Sn
9,7
+0,026
-
flächenzentriert,
a = 5,83
tetragonal
c = 3,18
Zinkblende
a = 6,46
InSb
∼ 5000
-0,281
0,23
Tab. 2.2: Übersicht einiger charakteristische Materialwerte[14][16]
Um an den Zinnschichten 4-Punkt-Widerstandsmessungen durchführen zu können,
wurde eine Maske (Abb. 2-3) vor der Spaltfläche des InSb-Einkristall befestigt, so daß
22
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
die Schicht eine definierte Geometrie aufweist. Im unteren Teil der Maske ist ein Bereich
von 3, 5 mm × 2 mm ausgeschnitten worden, so daß auf der Probe ein ebenso großer
Bereich bedampft wird. Die Fläche auf der Probe wird für Oberflächenuntersuchungen
benötigt, damit an den gleichen Proben die Struktur, Morphologie und die elektronischen
Eigenschaften bestimmt werden können.
1 cm
150
2 cm
1,5 mm
Abb. 2-3: Maske zu Durchführung von Widerstandsmessungen
Nach der Probenpräparation wurden die Schichten mit verschiedenen Methoden charakterisiert, wie Low Energy Electron Diffraction, Auger Electron Spectroscopy, Ramanspektroskopie und Atomic Force Microscopy [11]. Die Ramanspektroskopie-, LEEDund AES-Untersuchungen wurden in situ direkt während der Probenpräparation durchgeführt. Hingegen konnten die AFM-Untersuchungen nur ex situ durchgeführt werden.
Auf die Ergebnisse [11] dieser Untersuchungen soll hier kurz eingegangen werden.
LEED-Untersuchung
20 eV
0.7 ML
2 ML
7 ML
14 ML
35 eV
Abb. 2-4: LEED-Aufnahmen von Sn auf InSb bei verschiedenen Bedeckungen [11]
2.1. PROBENPRÄPARATION UND -CHARAKTERISIERUNG
23
Die LEED-Aufnahme [11] der sauberen InSb-(110)-Spaltfläche (hier nicht gezeigt) zeigt
das charakteristische (1×1)-Elektronenbeugungsbild.
Dies ändert sich ab einer Be-
deckung von 0,7 Monolagen (ML) (Abb. 2-4). Ab dieser Bedeckung wird das (1×1)Elektronenbeugungsbild der InSb-Oberfläche gestört und verschwindet gänzlich ab einer
Bedeckung von 2 ML (0,3 nm) Sn. Dieses Verhalten zeigt deutlich, daß die ersten Monolagen Zinn auf dem Substrat kein Inselwachstum aufweisen. Das vollständige Verschwinden
des LEED-Bildes der Substratoberfläche kann durch die Ausbildung einer vollständig geschlossenen Sn-Schicht auf dem Substrat erklärt werden. Es wurde weiter beobachtet,
daß mit steigendem Sn-Bedeckungsgrad die Intensität der Beugungsreflexe der Sn-Schicht
schwächer werden. Dieses Verhalten ist darauf zurückzuführen, daß es kein geordnetes
Wachstum der Sn-Schicht gibt.
AES-Untersuchung
0,6
0,5
Indium
Antimon
Relative Intensität / Cx/Σ Ci
0,4
abgeschätzter Einfluß des Sn458 eV Peaks auf das Sb Signal
exponentieller Abfall des In Signals (fit)
exponentieller Abfall des Sb Signals (fit)
0,3
0,2
Inselbildung
0,1
0,09
0,08
0,07
0,06
0,05
Lagenwachstum
0,04
0,03
0,02
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
Bedeckung / ML
Abb. 2-5: Relative Intensität des AES-Signal von In und Sb mit steigender Sn-Bedeckung [11]
Auch hier wurde zunächst ein AES-Spektrum [11] (hier nicht gezeigt) von der sauberen
InSb-(110)-Spaltfläche aufgenommen. In diesem Spektrum sind die erwarteten Augersignale von Indium und Antimon zu finden. Was nicht gefunden wurde sind Signale von
24
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
Sauerstoff oder Kohlenstoff, so daß die späteren Wachstums- und Leitfähigkeitseffekte
nicht aufgrund von Verunreinigungen zu erklären sind. Auch nach der ersten Monolage Sn ist kein AES-Signal von Verunreinigungen zu finden, dies ändert sich auch nicht
bei der weiteren Bedeckung der Schicht mit Sn. In der halblogarithmischen Darstellung
des AES-Intensitätssignales in Abhängigkeit vom Sn-Bedeckungsgrad (Abb. 2-5) ist ein
linearer Abfall der Meßkurve zu erkennen. Ab einer Bedeckung von ca. 8 ML (1,3 nm)
ist ein Abweichen von diesem Verhalten der Signalintensität zu erkennen. Dies kann
mit einer Änderung der Wachstumsart vom Frank-van-der-Merwe-Wachstum (Lagenwachstum) hin zum Stranski-Krastanov-Wachstum (Inselwachstum auf einer geschlossenen Schicht) erklärt werden [11].
Ramanspektroskopie
Mit den bisherigen Untersuchungsmethoden konnte keine Aussage über die Kristallstruktur der Zinnschicht gemacht werden, speziell zu der Frage welche, der beiden ZinnModifikationen in den hier untersuchten Schichten auftritt. Hingegen ist dies mit Aufnahme von Raman-Spektren bei verschiedenen Sn-Bedeckungen möglich.
2600
Anregung: 676.44 nm, e i || [110], e s || [001]
2400
*
counts
35 min * 20 mW
2000
Raman Intensität /
2200
1200
1800
beta-Sn
b
(LO)
-1
(42.4 cm )
1600
beta-Sn
b
(TO)
-1
(126.7 cm )
* *
alpha-Sn
a
* - Plasma Linien
-1
(196.7 cm )
InSb TO
-1
(179.8 cm )
1400
*
*
430 ML
*
1000
*
800
285 ML
600
180 ML
400
InSb 2TA
-1
(82 cm )
200
37 ML
0
0
50
100
150
200
Raman Shift / cm
250
300
-1
Abb. 2-6: Raman-Spektren von Sn auf InSb bei verschiedenen Schichtdicken von 37 ML
(5,9 nm) bis 430 ML (67,7nm) [11]
2.1. PROBENPRÄPARATION UND -CHARAKTERISIERUNG
25
In Abb. 2-6 ist deutlich bei 196,7 cm−1 die Linie der α-Sn-Mode zu erkennen und kann
bereits ab einer Dicke von 5 ML (0,8 nm) detektiert werden (hier nicht gezeigt). Interessant ist, daß ab einer Dicke von 180 ML (28,3 nm) jeweils eine Linie der LO- und
der TO-Mode vom β-Sn auftaucht, denn in früheren Arbeiten [10] konnte kein β-Sn detektiert werden. Die Intensitäten der Linien von α- bzw. β-Sn nehmen mit steigender
Sn-Bedeckung zu, so daß von einer Vergrößerung der α- und β-Sn-Inseln ausgegangen
werden kann. Auf der anderen Seite ist in Abb. 2-6 ein Abschwächen der Intensität
der Linie der InSb-Mode mit steigender Sn-Bedeckung zu beobachten. Dieses Verhalten
deutet auf ein Zusammenwachsen der Sn-Inseln hin. Unter den in (Abb. 2-6) markierten Plasmalinien sind die zu verstehen, die vom benutzten Laser selbst kommen. Es
ist schwierig, aus diesen Untersuchungen eine Aussage über das Mengenverhältnis von
α- zu β-Zinn zu machen, aber abgeschätzt kann nicht mehr als 10% β-Zinn [17] in den
Schichten enthalten sein.
AFM-Untersuchung
Zur Darstellung der Probenmorphologie sollen hier AFM-Aufnahmen (Abb. 2-7) der verschiedenen Sn-Schichten gezeigt werden. Aus den vorhergenden Untersuchungen und
diesen AFM-Aufnahmen ist zu erkennen, daß die Zinnschichten Stranski-KrastanovWachstum (Wachstum dreidimensionaler Inseln auf einer geschlossenen Schicht) aufweisen und daß die Größe der Inseln mit steigender Bedeckung wächst.
Zusammenfassend kann über das Wachstum der Sn-Schichten gesagt werden, daß
es sich hier um ein dreidimensionales Insel-Wachstum auf einer geschlossenen Schicht
handelt.
Interessant ist die Tatsache, daß ein Anteil der Inseln nicht die α-Zinn-
Kristallstruktur (halbleitend), sondern die β-Zinn-Kristallstruktur (supraleitend) hat.
Die Inseln sind teilweise untereinander verbunden, aber auch über das InSb-Substrat
sowie über die durchgehende ”amorphe”Zinnschicht (nicht näher bekannte Kristallstruktur). In Kap. 5 wird dann genauer der Einfluß der Struktur und Morphologie der SnSchicht auf die elektrischen und magnetischen Eigenschaften untersucht.
26
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
Abb. 2-7: AFM-Aufnahme von Sn-Schichten auf InSb mit unterschiedlicher Schichtdicke [a.)
7,86 nm, b.) 39,3 nm, c.) 63,6 nm und d.) 95,5 nm] [11].
2.2. VERSUCHSAUFBAU
2.2
2.2.1
27
Versuchsaufbau
Apparatur zur DC-Leitfähigkeitsmessung
Zur Durchführung der Leitfähigkeitsmessungen wurde ein 4 He-Kryostat∗ benutzt. Mit
diesem Kryostaten kann man einen Temperaturbereich von 1,6 Kelvin bis 300 Kelvin
nutzen. Im Kryostaten ist ein supraleitender Magnet eingebaut, so daß ein äußeres
Magnetfeld von bis zu 8 Tesla angelegt werden kann. Der Kryostat und die Meßgeräte
wurden schwingungsgedämpft aufgestellt[18].
Probenhalter
Probe
Federkontakte
Abb. 2-8: VTI-Probenhalter
Zur Kontaktierung der Schichten wurde ein früher für Messungen an anderen Systemen
entwickelter Probenhalter [18][19] so modifiziert, daß die Schichten mit Hilfe von vergoldeten Federkontakten kontaktiert werden konnten. In der Abb. 2-8 ist zu erkennen, daß eine
Halterung, in der die Federkontakte eingebaut sind, über Gegenfedern auf die Probe abgesenkt werden kann. Dies hat mehrere Vorteile, denn einerseits kann die Schicht schnell
und probenschonend kontaktiert werden, und anderseits weisen die elektrischen Kontakte
eine hohe Beständigkeit auf. Am Beginn der Untersuchung durchgeführte Testmessungen
haben gezeigt, daß es keine Beeinflussung der Qualität der elektrischen Kontakte durch
die häufigen Temperaturveränderungen gibt.
Um die Winkelabhängigkeit der Leitfähigkeit in Bezug auf die Magnetfeldrichtung zu
∗
Janis Research Comp.
28
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
untersuchen, wurde der Probenhalter einmal senkrecht und einmal parallel zum äußeren
Magnetfeld eingebaut. Zur Einstellung anderer Winkel wurde der Probenhalter leicht
verkippt eingebaut (Abb. 2-9).
Probenhalter
B
α
Probe
max. 3 mm
c-Achse
α
30 mm
tan α =
αmax=6°
c-Achse
3 mm
= 0,1
30 mm
αmin=84°
Abb. 2-9: Bestimmung und Einstellung der verschiedenen Winkel zwischen der c-Achse und
dem äußeren Magnetfeld
Für die Einfachheit in der weiteren Diskussion wurde die Richtung, die senkrecht auf
dem Substrat steht, als c-Achse bezeichnet. Zur genauen Bestimmung der Kristallachsenausrichtung müßten die Proben röntgenographisch analysiert werden. Dies ist aber
bei Schichten mit geringer Dicke aufgrund der großen Eindringtiefe der Röntgenstrahlen
sehr schwierig und hier nicht möglich.
DC-Leitfähigkeitsmeßmethode
Die DC-Leitfähigkeit wurde bestimmt, indem über die beiden äußeren Kontakte (1,4)
ein konstanter Strom I (max. 100 µ m) durch die Probe floß (Abb. 2-10) und über die
beiden inneren Kontakte (2,3) die Spannung U gemessen wurde. Für die Bereitstellung
des Stroms wurde eine Konstantstromquelle∗ und für die Messung der Spannung ein
Nanovoltmeter† benutzt. Die Temperaturmessung erfolgte über eine Widerstandsmessung nach dem gleichen Prinzip: durch ein Keramik-Thermometer‡ floß ein konstanter
Strom, und die auftretende Spannung wurde mit Hilfe eines Multimeters§ gemessen. Der
∗
Keithley 220
†
Keithley 181
‡
Lakeshore Cernox SD1050
§
Keithley 195
2.2. VERSUCHSAUFBAU
29
Probenhalter ist so konstruiert, daß sich das Thermometer sehr dicht an der Probe befindet und damit der Unterschied zwischen der Probentemperatur und der Temperatur
am Thermometer sehr gering ist (< 0.08 K).
1
2
3 4
Abb. 2-10: Meßprinzip zur Bestimmung der Leitfähigkeit
2.2.2
Apparatur zur AC-Suszeptibilitätsmessung und
AC-Leitfähigkeitsmessung
Zur Durchführung der Suzeptibilitätsmessungen an den Zinnschichten sowie der Leitfähigkeitsmessung am InSb-Substrat wurde eine kommerzielle Apparatur (Physical Properties Measurement System)∗ benutzt. Damit konnte in einem Temperaturbereich von
350 bis 2 Kelvin und bei einem äußeren Magnetfeld bis zu 9 Tesla gemessen werden.
AC-Suszeptibilitätsmeßmethode
Signalspule
Probe
Kompensationsspule
Feldspule
U=Uo⋅cos(ωt + ϕ)
I=Io⋅sin(ωt)
Abb. 2-11: Meßprinzip zur Bestimmung der Suszeptibilität
∗
Quantum Design
30
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
Die AC-Suszeptibilität wurde mit Hilfe der Gegeninduktionsspulenmethode (Abb. 2-11)
bestimmt. D. h. in einer primären Erregerspule (Feldspule) befinden sich zwei sekundäre
Abnehmerspulen (Feldspulen). Diese Sekundärspulen sind gleichartig, aber gegenläufig
gewickelt und in Reihe geschaltet. Wird nun in der Primärspule ein Wechselfeld H(t)
H(t) = Ha · cos(ω · t)
(2.1)
mit der Amplitude Ha und der Frequenz f angelegt, erfolgt eine Spannungsinduktion in
den Sekundärspulen. Die daraus resultierenden Ströme in den beiden Sekundärspulen
sind vom Betrag gleich, aber entgegengesetzt gerichtet und heben sich somit auf. Befindet
sich nun in einer Sekundärspule eine Probe, kommt es zu einem Spannungsabfall U (t),
wenn sich die Magnetisierung der Probe ändert. Der Spannungsabfall ist proportional
zum magnetischen Moment m(t) der Probe:
U (t) ∝ MP robe (t) · VP robe = m(t)
(2.2)
mit MP robe : Magnetisierung der Probe, VP robe : Volumen der Probe, und dieses ist proportional zur Suzeptibilität χ: m = χ · H der Probe.
AC-Leitfähigkeitsmeßmethode
Mit dem PPMS ist es auch möglich, AC-Leitfähigkeitsmessungen durchzuführen. Dazu
wird eine 4-Punkt-Widerstandsmessung (Abb. 2-10) durchgeführt; im Gegensatz zur DCLeitfähigkeitsmessung wird dabei ein Wechselstrom angelegt und eine Wechselspannung
gemessen. Durch die Benutzung einer zum Lock-In-Verstärker äquivalenten Technologie
(Digital Signal Processor) ist es möglich, die Wechselspannung frei von Störungen (z.B.
frequenzabhängiges Rauschen, DC-Offset) zu bestimmen.
Probenhalter
Für die Leitfähigkeitsuntersuchungen wurde der kommerzielle Probenhalter so modifiziert, daß die Kontaktierung des InSb-Substrats über Federkontakte realisiert werden
2.2. VERSUCHSAUFBAU
31
konnte. Der kommerzielle Probenhalter sieht nur eine Kontaktierung mit Leitsilber,
Leitepoxy oder über Lötverbindungen vor. Versuche mit den ersten beiden Arten zeigte eine schlechte Verbindung zwischen dem Substrat und dem Kontaktdraht (Ag, Au),
dies zeigte sich in hohen Kontaktwiderständen und kurzer Beständigkeit (ein bis zwei
Temperaturzyklen, d.h. von 300 K zu 2 K). Das Problem mit der Lötverbindungen besteht in der möglichen Veränderung der Schicht durch die relativ hohen Temperaturen
(min. 180 o C). Diese Probleme wurden durch den Einsatz von vergoldeten Federkontakten gelöst, dadurch traten sehr kleine Kontaktwiderstände auf, und es trat keine
”Alterung”der Kontakte auf. Im linken Teilbild i.) der Abb. 2-12 sieht man am Boden
des Probenraumes Kontakte, in diese wird der vorverdrahtete Probenhalter eingesteckt.
Damit erreicht man einen schnellen und problemlosen Einbau der Probe. Das mittlere Teilbild ii). zeigt die Draufsicht des Probenhalters. Es ist zu erkennen, daß fünf
vergoldete Kontaktflächen (Minimierung der Kontaktspannungen) pro Probe schon aufgedampft wurden. Das rechte Teilbild iii.) zeigt den von mir angefertigten Aufsatz, der
auf den Probenhalter aufgeklebt wurde. Mit diesem Aufsatz können die Proben mit
Hilfe von Federkontakten schnell und probenschonend kontaktiert werden. Die Position
der Federkontakte kann der Probengeometrie angepaßt werden. Die Halterung mit den
Federkontakten ist über Gegenfedern mit dem Aufsatz verbunden, so daß die Druckkraft
der Kontakte langsam auf die Proben übertragen und ein guter elektrischer Kontakt auch
bei tiefen Temperaturen gewährleistet wird.
PPMS Probenraum
i.)
ii.)
PPMS Probenhalter
Probe
Federkontakte
Abb. 2-12: PPMS-Probenhalter für die Leitfähigkeitsmessung
Bodenstecker mit
Sicherungs
nute
Probenhalter
Probe
Kontaktdrähte
Probenraumwand
iii.)
32
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
Kapitel 3
Theoretische Grundlagen
3.1
Leitfähigkeit
In den nächsten beiden Kapiteln wird die Leitfähigkeit vom Metall und Halbleiter betrachtet. Der Grund ist der Aufbau der hier untersuchten Proben. Wie im Kap. 2
beschrieben sind die Proben ein System aus Metall, Supraleiter und Halbleitersubstrat,
so daß eine gegenseitige Wechselwirkung nicht ausschließbar und höchst wahrscheinlich
ist.
3.1.1
Leitfähigkeit in einem Metall
Das Phänomen der elektrischen Leitfähigkeit ist seit längerer Zeit sehr gut verstanden.
Die Elektronen in einem Metall können als ebene Wellen beschrieben werden, die durch
ein gitterperiodisches Potential modulierten werden (Bloch-Wellen: ψk (r) = u(r)k eik·r )
−
→ −
−
→
→
[20]. Befinden sich die Elektronen in einem elektrischen Feld E ( j = σ · E ), werden
diese beschleunigt und nur durch Wechselwirkungsprozesse (z.B. Streuung an Störungen)
in der Bewegung behindert [21], so daß für die Leitfähigkeit folgt:
σ=
n∗ e2 τ
1
=
ρ
m∗
(3.1)
mit n∗ : Quasiteilchendichte, τ : Relaxationszeit und m∗ : effektive Masse.
Sind im Metall verschiedene Streumechanismen wirksam, so ist die Relaxationszeit
33
34
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
nicht einfach durch die Summe der verschiedenen Streuzeiten gegeben. Sie ist proportional zur Stoßrate, die beim Vorhandensein von verschiedenen Streumechanismen als
Summe der einzelnen Stoßraten angenommen werden kann [21]:
1
1
1
=
+
τ
τP hononen τElektronen
(3.2)
wobei τP hononen : die Relaxationszeit der Elektron-Phonon-Wechselwirkung und τElektron :
die Relaxationszeit der Elektron-Elektron-Wechselwirkung ist.
In dieser Arbeit liegt einer der Schwerpunkte auf der Temperaturabhängigkeit der
Leitfähigkeit. Die Relaxationszeiten der meisten Streuprozesse folgen einem Potenzgesetz T −n , wobei die Temperaturen oberhalb der Temperatur liegen, bei der die Restleitfähigkeit erreicht ist. Aus den Vorbetrachtungen kann man nun die Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit von Metallen ableiten. Bei hohen Temperaturen dominiert die Streuung der Elektronen an den Phononen. Verringert man die Temperatur,
werden auch die Gitterschwingungen verringert und somit auch die Wechselwirkung zwischen Phononen und Elektronen. Nach dem ”Ausfrieren” der Gitterschwingungen dominiert die Streuung der Elektronen untereinander. Bei tiefen Temperaturen werden die
Elektronen nur noch an Gitterstörungen (z.B. Verunreinigungen, Gitterfehler) gestreut,
was sich im spezifischen Restwiderstand manifestiert.
~T
~T5
T
Abb. 3-1: Schematische Darstellung der Temperaturabhängigkeit des Widerstands in einem
Metall
3.1. LEITFÄHIGKEIT
35
Es kann also die Leitfähigkeit folgendermaßen beschrieben werden [20]:
ρ(T ) = ρ0 + αT n
(3.3)
Der Exponent in Gl. (3.3) hängt von der Art des Streuprozesses ab. Für ElektronElektron-Streuung ist n = 2 und für Elektron-Phonon-Streuung ist 3 ≤ n ≤ 5 für T > 0
(n=1 für T 0). Dieses Verhalten ist in (Abb. 3-1) qualitativ dargestellt.
3.1.2
Leitfähigkeit in einem Halbleiter
Bei der Betrachtung der Leitfähigkeit σ eines Halbleiters ist zu beachten, daß nicht nur
Elektronen, sondern auch die Löcher zum Ladungstransport beitragen:
σ = e · n · µ = | e | ·(ne µne + pµp ).
(3.4)
Des weiteren sieht man aus Gl. (3.4), daß die Leitfähigkeit von der Ladungsträgerkonzentration und der Beweglichkeit der Ladungsträger abhängt. Die Ladungsträgerkonzentrationen n (Elektronen) und p (Löcher) sind sehr stark temperaturabhängig, weil
die Bandlücke Eg im Halbleiter erst durch thermisch angeregte Elektronen bzw. Löcher
überwunden werden muß. Man unterscheidet zwischen intrinsischen und dotierten Halbleitern. Unter intrinsischen Halbleitern versteht man diejenigen, bei denen Elektronen
und Löcher aus dem Valenzband nur durch thermische Anregung in das Leitungsband
kommen. Von dotierten Halbleitern spricht man dann, wenn elektrisch aktive Störstellen
eingebaut sind.
Die Temperaturabhängigkeit der intrinsischen Ladungsträgerkonzentration ni sieht
folgendermaßen [22] aus:
q
−Eg
L
V
ni = pi = Nef f Nef f exp
,
2kT
(3.5)
L
V
mit Nef
f : der effektiven Zustandsdichte des Leitungsbandes und Nef f : der effektiven
Zustandsdichte des Valenzbandes.
Bei der Betrachtung der Ladungsträgerdichte in einem dotierten Halbleiter (die mei-
36
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
sten Halbleiter sind bis zu einem gewissen Grad dotiert, da es technisch schwierig ist,
einen perfekten undotierten Halbleiter herzustellen) hängt es davon ab, welche Art und
Anzahl von Donatoren bzw. Akzeptoren eingebaut sind. Für den Fall, daß sich im Halbleiter nur Donatoren (für Akzeptoren gilt dies entsprechend) befinden, kann man die
Ladungsträgerdichte beschreiben als:
s
n ≈ 2ND 1 +
ED
ND
1 + 4 L · e kT
Nef f
!−1
.
(3.6)
ND : der Gesamtkonzentration von Donatoren, ED : der Energie des Donatorniveaus. In
(Abb. 3-2) sind die drei Grenzfälle aus Gl. (3.6) schematisch dargestellt.
a.)
log n
ND
T
b.)
D
i
E E
Fermi-Energie EF(T)
Ed
Eg
E
V
Energie E
EL
intrinReserve Erschöpfung
sisch
T
Abb. 3-2: Schematische Darstellung a.) der Ladungsträgerkonzentration n(T) im Leitungsband und b.) der qualitativen Lage der Fermi-Energie EF (T) in Abhängigkeit von der Temperatur in einem Halbleiter.
3.1. LEITFÄHIGKEIT
37
1. Ist die Temperatur sehr klein,
ED
ND
4( L ) exp
1,
kT
Nef f
(3.7)
bezeichnet man den Bereich als Störstellenreserve. Das heißt es sind noch genügend
viele nicht ionisierte Donatoren (diese haben noch ihre Valenzelektronen) vorhanden, und die Elektronenkonzentration hängt exponentiell von der Temperatur ab,
wie im intrinsischen Halbleiter:
n≈
q
L
ND Nef
f
−ED
exp
2kT
.
(3.8)
2. Ist die Temperatur so groß, daß gilt:
ND
ED
4( L ) exp
1,
kT
Nef f
(3.9)
dann spricht man vom Erschöpfungszustand. Damit ist gemeint, daß alle Donatoren
ionisiert sind (die Konzentration der Elektronen im Leitungsband hat die maximal
erreichbare Konzentration von Donatoren erreicht).
n ≈ ND = const.
(3.10)
3. Wird die Temperatur weiter erhöht, so nimmt die Konzentration der über Eg angeregten Elektronen zu und überwiegt irgendwann die aus den Störstellen freigesetzten Elektronen. Der Halbleiter verhält sich nun wie ein intrinsischer Halbleiter.
Nachdem nun die Temperaturabhängigkeit der Ladungsträgerkonzentration betrachtet
wurde, ist es notwendig sich die Temperaturabhängigkeit der Beweglichkeit µ anzuschauen. Auch bei der Beweglichkeit müssen nicht nur die Elektronen, sondern auch die Löcher
berücksichtigt werden. Dies hat aber nur Einfluß, wenn man die Beweglichkeit exakt mathematisch bestimmen will. Bei einer qualitativen Diskussion der Streuprozesse hingegen,
welche die Beweglichkeit beeinflußt, verhalten sich Elektronen und Löcher gleichwertig.
38
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
Es gilt genau wie bei Metallen:
µ∝τ
mit τ : der Relaxationszeit.
(3.11)
Für die Relaxationszeit ist der Streuquerschnitt Σ für
Elektronen und Löcher an einem Streuzentrum und der thermische Mittelwert hvi der
Elektronen- bzw. Löchergeschwindigkeit im unteren Leitungsband bzw. im oberen Valenzband von Bedeutung.
1
∝ hviΣ
τ
(3.12)
Im Fall von nichtentarteten Halbleitern (entartete Halbleiter sehr hohe Ladungsträgerkonzentrationen d.h EF = EL ) kann die Fermi-Statistik durch die Boltzmann-Statistik
angenähert werden, so daß folgt
hvi ∝
√
T.
(3.13)
Bei der Streuung der Ladungsträger an Phononen ist ΣP h ∼ T , so daß für die Beweglichkeit gilt:
3
µP h ∼ T − 2 .
(3.14)
Hingegen gilt für die Streuung an Störstellen ΣSt ∝ hvi−4 ∝ T −4/2 , woraus resultiert, daß
die Beweglichkeit folgendes Verhalten zeigt:
3
µSt ∝ T 2 .
(3.15)
Tritt im Halbleiter Phononen- sowie Störstellenstreuung auf, erhält man die Beweglichkeit
durch Summation der Beweglichkeiten aus Gl. (3.14) und Gl. (3.15). Dieses Verhalten
ist in (Abb. 3-3) wiedergegeben.
log µ
3.2. MAGNETOWIDERSTAND
~T
39
3/2
~T
-3/2
durch
Phononen
durch
ionisierte
Störstellen
log T
Abb. 3-3: Schematische Darstellung der Abhängigkeit der Beweglichkeit µ von der Temperatur
in einem Halbleiter
Es ist zu erkennen, daß zunächst die Beweglichkeit durch die Phononenstreuung dominiert wird. Erst bei weiterer Verringerung der Temperatur überwiegt die Störstellenstreuung, was wiederum einen Einfluß auf die Beweglichkeit hat.
3.2
Magnetowiderstand
Metalle zeigen bei hohen Temperaturen keinen Magnetowiderstand, weil alle Elektronen annähernd gleiche Geschwindigkeit besitzen. Es wird ein Hall-Feld aufgebaut, das
genau den Einfluß des äußeren Magnetfeldes kompensiert. Existiert hingegen eine Verteilung von Geschwindigkeiten, die sich im Mittel nicht aufheben, kommt es zu keiner
vollständigen Kompensation durch das Hall-Feld. Die Elektronen werden somit auf elliptische Bahnen gezwungen, die mit steigendem äußeren Magnetfeld kleiner werden und
damit einen magnetfeldabhängigen Widerstand verursachen Gl. (3.16)[23]. Dieser sogenannte Magnetowiderstand kann für ωc ωτ abgeschätzt werden als:
∆ρ
ρ(B) − ρ(0)
=
'
ρ
ρ(0)
ωc
ωτ
2
' (µB)2 ,
(3.16)
mit der Beweglichkeit µ = e/m · τ , der Stoßfrequenz ωτ = 1/τ und der Zyklotronresonanzfrequenz ωc = e/m·B. Aus Gl. (3.16) ist zu erkennen, daß die Widerstandsänderung
40
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
quadratisch mit dem äußeren Magnetfeld zunimmt.
Unter bestimmten Bedingungen (z.B. Spin-Bahn-Wechselwirkung) kann es zum sogenannten magnetischen Durchbruch (”magnetic breakdown”) [24],[25] kommen. Dieser
Effekt, der das Verhalten der Elektronen in einem hohen Magnetfeld beschreibt, wurde
unter anderem auch im Zinn [26],[27] beobachtet und soll deshalb hier diskutiert werden.
C
A
B
B
ZG
i.)
C
A
ZG
ii.)
Abb. 3-4: Schematische Darstellung von i.) der Bahn eines freien Elektrons im Magnetfeld
und ii.) der Bahn des Elektrons, die durch ein periodisches Gitterpotentials an der Zonengrenze
(ZG) getrennt wird
Am einfachsten ist es, wenn man mit der Betrachtung bei sehr hohen Magnetfelder beginnt. Hier sind die Elektronenwellenfunktionen im wesentlichen die von sich frei im Magnetfeld bewegenden Teilchen. Im zweidimensionalen Raum, senkrecht zum äußeren Magnetfeld, liegt für freie Elektronen in der x-y-Ebene des k-Raumes eine Kreisbahn. Durch
eine Störung (Gitterpotential) ist es möglich, daß die Bahn, die durch eine BrillouinZonengrenze läuft, eine Bragg-Reflexion erfährt. Das hat zur Folge, daß sich die Bahn,
anstatt sich in AB-Richtung (Abb. 3-4-i.) fortzusetzen, in die AC-Richtung fortbewegt.
Wenn die Störung vergrößert wird (z.B. durch Spin-Bahn-Wechselwirkung), spalten sich
die Bahnen bei A (Abb. 3-4-ii.) bzgl. der Energie auf und der Weg AC wird bevorzugt.
Daraus resultiert, daß sich das Elektron nun auf offene Bahnen bewegt und ein magnetfeldabhängiger Widerstand auch bei kleiner Stoßfrequenz beobachtet werden kann. Der
Bereich um B in (Abb. 3-4-ii.) wird nun zu einem getrennten Zweig der Fermi-Fläche
und wird völlig getrennt durchlaufen. Wird nun das äußere Magnetfeld erhöht, läuft das
Elektron nicht mehr den AC-Weg entlang, sondern ”durchbricht ”die Energielücke, d. h.
3.3. SUSZEPTIBILITÄT
41
das Gebiet, das die zwei Bahnen im reziproken Raum trennt, und läuft so über B weiter.
Dies hat zur Folge, daß der Magnetowiderstand unabhängig vom äußeren Magnetfeld
wird und eine Sättigung eintritt.
Die Bedingung für den magnetischen Durchbruch ist:
~ωc F > Eg2 ,
(3.17)
wobei F die Fermi-Energie freier Elektronen und Eg die Energielücke ist [28]. Diese
Forderung ist viel weniger einschränkend, als die, das die magnetische Aufspaltung ~ωc
größer als die Energielücke sein soll. Deshalb kann dieser Effekt auch schon bei einigen
Metallen (wie z.B. Sn, Al, Zn) bei relativ kleinen Magnetfeldern (< 10 T) auftreten [29].
3.3
Suszeptibilität
Eine wichtige Methode zur Bestimmung der magnetischer Eigenschaften von Materialien
ist die Suszeptibilitätsmessung (Kap. 3.3). In supraleitenden Materialien tritt im Meissnerzustand bei einem äußeren angelegten Magnetfeld eine vollständige Feldverdrängung
auf. Dies entspricht einem idealen Diamagnetismus, wo gilt:
χ = −1 (M = −H).
(3.18)
mit χ: der Suszeptibilität, M : der Magnetisierung.
Das Feld B im Inneren des Supraleiters stellt sich dann so dar:
B = µ0 · (1 + χ) · H = µ0 H + µ0 M
mit
M =m·V
(3.19)
wobei m das magnetische Moment und V das Probenvolumen ist.
Legt man an die Probe ein Wechselfeld (was bei der hier benutzten Methode der Fall
42
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
ist) erhält man das magnetische Moment der Proben:
m(t) =
∞
X
mn cos (n · ωt − φn ) =
n=1
∞
X
m0n cos nωt + m00n sin nωt .
(3.20)
n=1
Die Phasenverschiebung φ = ωτ wird durch die auftretenden Relaxationsprozesse (z.B.
magnetische Flußbewegungen in der Shubnikovphase des Typ-II-Supraleiters) verursacht.
D.h. die Magnetisierung der Probe stellt sich erst nach einer gewissen Zeit τ in der
Probe ein. Zur Klärung der Frage, ob die hier untersuchten Schichten den MeissnerOchsenfeld-Effekt zeigen, reicht es aus, sich nur auf die erste Magnetisierungskomponete
aus Gl. (3.20) zu konzentrieren:
m(t) = χ0 H0 cos(ω · t) + χ00 H0 sin(ω · t)
3.4
mit
χ = χ0 − i · χ00 .
(3.21)
Supraleitung
Die Erforschung der Supraleitung begann 1911 mit der Entdeckung von H. K. Onnes,
daß Quecksilber bei 4,2 K einen Widerstandsabfall auf einen nicht mehr meßbaren Wert
zeigte [30]. Eine weitere grundlegende Eigenschaft von Supraleitern ist das vollständige
Herausdrängen eines Magnetfeldes aus dem Supraleiter (Meissner-Ochsenfeld-Effekt) [31].
Dieser Effekt ist unabhängig davon, ob das Magnetfeld im supraleitenden (”zero-fieldcooled”) oder im normalleitenden (”field-cooled”) Zustand der Probe angelegt wurde.
Wenn von grundlegenden Eigenschaften eines Supraleiters gesprochen wird, muß auch
die sprunghafte Änderung der spezifischen Wärme beim Übergang in den supraleitenden
Zustand genannt werden [32]. Neben der Bestimmung der kritischen Temperaturen Tc
wurde auch intensiv der Meissner-Ochsenfeld-Effekt in den verschiedenen supraleitenden
Metallen untersucht. Aus diesen Arbeiten kristallisierte sich das Phasendiagramm in
Abb. 3-5 heraus.
43
Magnetfeld B(T)
Magnetisierung -µ0M
3.4. SUPRALEITUNG
0
Bc
Normalphase
Meissnerphase
Bc
äußeres Magnetfeld Ba
i.)
Temperatur
Tc
ii.)
Abb. 3-5: Typ-I-Supraleiter i.) Magnetisierung und ii.) kritisches Magnetfeld in Abhängigkeit
von der Temperatur
Bei der Betrachtung des Verlaufes (Abb. 3-5-ii.) der experimentellen Daten wurde festgestellt, daß sich die Temperaturabhängigkeit des kritischen Magnetfeldes Bc sehr gut
mit:
2 T
B(T )c = B(0) · 1 −
Tc
(3.22)
beschreiben läßt.
Als erste haben F. und H. London 1935 [33] eine phänomenologische Beschreibung
für das Verhalten eines Supraleiters im Magnetfeld ausgearbeitet. Die London-Theorie
konnte eine Vielzahl von Beobachtungen beschreiben. Der Kernpunkt der Theorie sind
die sog. London-Gleichungen:
→
−̇
→ ns e2 −
js =
·E
ms
(3.23)
ns e2 −
→
−
→
rot( js ) = −
· B,
ms
(3.24)
wobei ms , ns und es die Masse, Ladungsträgerkonzentration und Ladung der supraleitenden Ladungsträger sind. Mit Hilfe der ersten London-Gleichung Gl. (3.23) wird
ein idealer Leiter (R=0) beschrieben, in dem die Ladungen durch das elektrische Feld
gleichförmig beschleunigt werden. Die zweite London-Gleichung Gl. (3.24) beschreibt
das Abklingen eines Magnetfeldes in einer dünnen Oberflächenschicht des Supraleiters
44
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
(Meissner-Ochsenfeld-Effekt) [34]. Unter Benutzung der 1. Maxwell-Gleichung:
−
→
−
→
rot B = µ0 js ,
(3.25)
kann man das Abklingverhalten des Magnetfeldes im Inneren des Supraleiters beschreiben
durch:
1 −
−
→
→
−
→
rot rot B = rot µ0 js = −
2 B
λL
r
λ=
ms
,
µ0 ns e2s
(3.26)
mit λL : der Londonschen Eindringtiefe. Wählt man die Orientierung des äußeren Magnetfeldes Ba zum Supraleiter so, daß gilt:
∂B
∂B
=0=
,
∂y
∂z
vereinfacht sich Gl. (3.26) und es gilt:
∂ 2 B(x)
1
−
B(x) = 0
∂x2
λL 2
mit der Lösung:
x
x
B(x) = B1 · exp +
+ B2 · exp −
λL
λL
(3.27)
Mit diesen Überlegungen aus der London-Theorie kann das Verhalten des eindringenden
Magnetfeldes in einer dünnen supraleitenden Schicht beschrieben werden (Kap. 3.3).
In der London-Theorie ist die Eindringtiefe λL bei T = 0 K eine charakteristische
Konstante für alle Metalle. Hingegen fand Pippard [35] einen Anstieg von λ, wenn die
mittlere freie Weglänge auf die Größenordnung von λL reduziert wird, und er entwickelte
den folgenden Ausdruck:
r
λ = λL
1+
ξ
,
l∗
mit ξ: Kohärenzlänge und l: mittlere freie Weglänge [36].
(3.28)
3.4. SUPRALEITUNG
45
Ginzburg und Landau entwickelten 1950 eine andere phänomenologische Theorie [37],
mit der sie fast alle Eigenschaften der Supraleitung erklären konnten. Sie gingen davon
aus, daß es sich beim Übergang vom Normalleiter zum Supraleiter bei Tc um einen Phasenübergang 2. Ordnung handelt. Sie führten einen Ordnungsparameter ψ ein, der stetig
von Null bei Tc auf den Wert 1 bei T = 0 ansteigt. Wobei | ψ |2 die Dichte der supraleitenden Ladungen ist, so daß die Differenz aus den Gibbs-Funktionen gn (normalleitenden
Phase) und gs (supraleitende Phase) bestimmt sind durch [34]:
1 2
1
B ,
gn − gs = −α | ψ |2 − β | ψ |4 =
2
2µ0 cth
(3.29)
mit
α=−
2
1 Bcth
·
µ0 | ψ |2
β=
2
1 Bcth
·
,
µ0 | ψ |4
mit Bcth thermodynamisches kritisches Magnetfeld. Diese Einführung von ψ war der
große Vorteil gegenüber der London-Theorie, denn dort ist man auf Zustände mit konstanter Dichte der supraleitenden Ladungen beschränkt.
Für die Beschreibung des
Zwischenzustandes mußte in der London-Theorie extra das Vorhandensein einer Oberflächenenergie für die Grenzfläche postuliert werden. Ginzburg und Landau führten noch
eine zweite charakteristische Länge ein, nämlich ξGL die Ginzburg-Landau-Kohärenzlänge. Diese Kohärenzlänge bestimmt die Bereiche der Variation von ψ, d. h. die Variation der Dichte der supraleitenden Ladungsträger (nach BCS der Cooper-Paardichte)
[38]. Mit Hilfe der Ginzburg-Landau-Theorie ist der Zusammenhang zwischen Bc , ξGL
und λ einfach gegeben:
µ0 Hc = Bc =
mit Φ0 :
dem Flußquant.
Φ0
2π 2 · ξGL λ
√
(3.30)
Ein weiterer wichtiger Wert ist der Ginzburg-Landau-
Parameter κ, dieser beschreibt das Verhältnis zwischen der Eindringtiefe λ und der
Kohärenzlänge ξGL
κ=
λ
ξGL
.
(3.31)
46
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
Die Betrachtung des Verhältnisses λ zu ξGL hilft bei der Fragestellung, ob es sich um
einen Typ-I- oder Typ-II-Supraleiter handelt.
1
κ< √
2
1
κ> √
2
,→ Typ-I-Supraleiter (Abb. 3-5)
,→ Typ-II-Supraleiter (Abb. 3-6)
0
Bc1
Bcth
Magnetfeld B(T)
Magnetisierung -µ0M
Bc2
Bc2
Normalphase
Mischphase
Bcth
Bc1
Meissnerphase
0
äußeres Magnetfeld Ba
i.)
Temperatur
Tc
ii.)
Abb. 3-6: Typ-II-Supraleiter i.) Magnetisierung und ii.) kritisches Magnetfeld in Abhängigkeit
von der Temperatur
Durch die Arbeiten von Bardeen, Cooper und Schrieffer (BCS-Theorie) konnte die
Supraleitung mikroskopisch erklärt werden [39],[40],[41],[42]. Sie fanden heraus, daß
→
→
→
zwei Elektronen (−
p1 , −
p2 ) über den Austausch virtueller Phononen (−
q ) korreliert sind
(Abb. 3.4). Dadurch entstehen die sogenannten Cooper-Paare. Diese sind dadurch
charakterisiert, daß die beiden Elektronen entgegengesetzte gleich große Impulse und
→
→
entgegengesetzte Spins {−
p ↑, −−
p ↓}. Diese Cooper-Paar-Bildung führt zu einer Energieabsenkung.
´
´
p1
p2
q
p1
p2
Abb. 3-7: Schematische Darstellung der Elektron-Elektron-Wechselwirkung über virtuelle
Phononen
3.4. SUPRALEITUNG
47
Es wird ein konstantes Wechselwirkungspotential −V für die Kondensation der Elektronen in einem Bereich ±∆(T ) um die Fermienergie EF angenommen. Die somit resultierende Energielücke 2∆ ist dann folgendermaßen gegeben:
2 ∆(0) = 4 ~ ωD exp −
1
N0 (EF )V
,
(3.32)
wobei N0 (EF ) die Elektronenzustandsdichte an der Fermienergie bei T → 0 und ωD die
Debye-Frequenz ist. Die BCS-Theorie sagt einen einfachen Zusammenhang zwischen der
Übergangstemperatur und der Energielücke bei T = 0 voraus:
2 ∆(0) = 3, 5 k Tc .
(3.33)
Die experimentelle Überprüfung dieser Aussage zeigte eine gute Übereinstimmung [43].
Die in der BCS-Theorie benutzte Kohärenzlänge ξ0 wurde aus Pippards Überlegungen,
bis auf einen Vorfaktor (1/π), übernommen
ξ0 =
~ vF
,
π ∆(0)
(3.34)
mit vF : der Fermigeschwindigkeit. ξ0 ist ein Maß für den Abstand, über den die Korrelation der Cooper-Paare wirksam ist.
Wie aus dem Phasendiagramm (Abb.3-6-ii.) zu erkennen ist, gibt es im Typ-IISupraleiter nicht nur eine supraleitende und eine normalleitende Phase, sondern noch
eine dritte, die Misch- oder Shubnikov-Phase. Diese Shubnikov-Phase ist dadurch charakterisiert, daß in den Supraleiter magnetischer Fluß eindringt. Diese magnetischen
Flußschläuche enthalten jeweils ein elementares Flußquant, und dieses Flußquant besteht aus einem System von Ringströmen (Abb.3-8). Diese Supraströme erzeugen mit
dem äußeren Feld den magnetischen Fluß durch den Schlauch. Diese Supraströme schirmen den eindringenden magnetischen Fluß ab, so daß im Supraleiter normalleitende
Bereiche existieren. Dies funktioniert nur solange, bis das äußere Magnetfeld Ba größer
als das obere kritische Magnetfeld Bc2 wird.
48
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
äußeres
Magnetfeld Ba
Flußschlauch
Supraströme
Abb. 3-8: Schematische Darstellung der Subnikov-Phase eines Typ-II-Supraleiters
Für die Existenz der Shubnikov-Phase eines Typ-II-Supraleiters muß gelten:
Bc1 < Ba < Bc2 .
Auch im Typ-I-Supraleiter kann eine dritte Phase, der sogenannte Zwischenzustand existieren. Das Auftreten des Zwischenzustands ist abhängig von der Probengeometrie. Bei
den bisherigen Betrachtung eines Typ-I-Supraleiters im Magnetfeld wurde angenommen,
daß es sich um eine stabförmige Probe parallel zum äußeren Magnetfeld handelt (Entmagnetisierungsfaktor nM = 0). Hat man hingegen eine Kugel oder eine dünne Platte
senkrecht zum äußeren Magnetfeld, kommt es zur Bildung des Zwischenzustandes.
Ba
a.)
Ba < 2/3 Bc
b.)
Bc >Ba > 2/3 Bc
Abb. 3-9: Magnetfeldverteilung in einer supraleitenden Kugel
Wie in (Abb. 3-9a.) zu sehen ist, ist das Innere der Kugel durch die Abschirmströme
3.4. SUPRALEITUNG
49
in der dünnen Oberflächenschicht feldfrei. Es ist aber auch zu erkennen, daß es durch
diese Magnetfeldverdrängung zu einer Verstärkung des Magnetfeldes an der Oberfläche
der Kugel im Bereich des Äquators kommt. Dieser Effekt hängt von der Form und der
Orientierung der Probe im äußeren Magnetfeld ab und kann mit Hilfe des Entmagnetisierungsfaktors nM beschrieben werden. Der Entmagnetisierungsfaktor ist für einen
Rotationsellipsoid gegeben [44] als:
nM =
1
1
1+e
−1
· log
−1
e2
2e
1−e
(3.35)
mit
r
e=
1−
b2
,
a2
wobei a die große und b die kleine Halbachse des Ellipsoides ist. In (Tab. 3.1) sind
Entmagnetisierungsfaktoren [45],[44] für einige einfache Probenformen aufgezeigt.
Probenform
Entmagnetisierungsfaktor
nM
Kugel
1
3
stabförmig und k Ba
0
Draht mit Kreisfläche und ⊥ Ba
1
2
Scheibe und ⊥ Ba
1
Tab. 3.1: Einige Entmagnetisierungsfaktoren für verschiedene Probenformen
Für alle Proben mit einem Entmagnetisierungsfaktor nM 6= 0 muß ein effektives Magnetfeld Bef f definiert werden:
Bef f = Ba − nM µ0 M ,
(3.36)
und da für einen Supraleiter mit vollständigen Meissner-Effekt gilt: M = −1/µ0 · Bef f ,
50
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
kann das effektive Magnetfeld Bef f beschrieben werden durch:
Bef f =
1
Ba .
1 − nM
(3.37)
Für das Beispiel einer Kugel (Abb. 3-9) gilt: nM = 31 , so daß
3
Bef f = Ba .
2
Aus diesen Überlegungen ist zu sehen, daß es nicht möglich ist, für nM > 0 einen Wert des
äußeren Magnetfeld Ba anzugeben, bei dem die Probe entweder vollständig supraleitend
oder normalleitend ist. Erhöht man nun auf den Wert Ba =
2
B,
3 c
wird am Äquator
das kritische Magnetfeld Bc erreicht. Durch weitere Erhöhung des äußeren Magnetfeldes
(Abb. 3-9b.) muß die Supraleitung am Äquator zerstört werden. Aber die Kugel kann
nicht vollständig normalleitend werden, aufgrund der Tatsache, daß dann das innere
Feld gleich dem äußeren Feld sein würde und somit kleiner werden würde als Bc . Die
Lösung dieses Problemes ist, daß sich der Supraleiter in supraleitende und normalleitende
Bereiche aufspaltet, d. h. er geht in den Zwischenzustand über [34].
Ba
S
N S
N S
N S
B0 < Bc
Abb. 3-10: Magnetfeldverteilung in einer stabförmigen Probe senkrecht zum äußeren Magnetfeld
Ein stabförmiger Supraleiter, der sich senkrecht zum äußeren Magnetfeld Ba befindet,
geht auch in einen Zwischenzustand über [46], [47]. Abb. 3-10 zeigt die schematische
Darstellung des Zwischenzustandes eine stabförmigen Supraleiters.
Unter bestimmten Bedingungen kann sich eine dünne Schicht des Typs-I verhalten,
3.5. SUPRALEITUNG IN DÜNNEN SCHICHTEN
51
als wäre sie im Mischzustandes eines Typ-II-Supraleiters und nicht im Zwischenzustand.
3.5
Supraleitung in dünnen Schichten
3.5.1
Größeneffekt
Im Kap. 3.4 wurden die drei charakteristischen Längen eines Supraleiters eingeführt. Dies
waren:
1.) die Eindringtiefe λ (Maß für das Abklingen eines Magnetfeldes im Supraleiter)
2.) die mittlere Ausdehnung eines Cooper-Paares ξCo (Maß für den Abstand der wirksamen Korrelation der Cooper-Paare)
3.) die Kohärenzlänge ξGL (Maß für die kleinste Länge, über die die Cooper-Paardichte
variieren kann)
Diese charakteristischen Längen hängen von der Temperatur T und von der freien
Weglänge l∗ ab. Diese Abhängigkeiten sind in Tab. 3.2 zusammengestellt. Die Temperaturabhängigkeit ist auf die Abhängigkeit der Cooper-Paardichte von der Temperatur
selbst zurückzuführen:
nCo (T )
∝
nCo (0)
T
1−
Tc
.
Mit der Anzahldichte der Cooper-Paare nCo sind natürlich auch die charakteristischen
Längen temperaturabhängig. Die Abhängigkeit von der freien Weglänge ist insofern
verständlich, da die Elektron-Phonon-Wechselwirkung die freie Weglänge und die Korrelation zu den Cooper-Paaren bestimmt.
52
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
charakteristische
Temperatur-
Abhängigkeit von der
Länge
abhängigkeit
mittleren freien Weglänge l
λ
λ(T, ∞) =
4 − 12
λ(0, ∞) · 1 − TTc
λ(0, l∗ ) =
λ(0, ∞) · 1 +
ξGL (T, ∞) =
ξGL (0, ∞) · 1 −
ξGL (0, l∗ ) =
12
ξGL (0, ∞) · l∗
ξGL
T
Tc
− 12
ξGL (0,∞)
l∗
12
für l∗ ξGL (0, ∞)
für T → Tc
Tab. 3.2: Charakteristische Längen eines Supraleiters in Abhängigkeit von der Temperatur T
und der mittleren freien Weglänge l [34]
Zwischen den einzelnen Parametern der benutzten theoretischen Modelle für Supraleiter
gibt es verschiedene Zusammenhänge. So ist nach der BCS-Theorie:
Tc = 0, 18 ·
~ · vF
,
kB · ξ0
(3.38)
wobei ξ0 BCS-Korrelationslänge definiert ist als:
ξ0 =
2
· ξCo (T = 0, l∗ → ∞) mit
π
ξCo ' ξGL ·
λ(0, ∞)
.
λ(T, l∗ )
(3.39)
Aus (Tab. 3.2) kann für die Eindringtiefe λ(T, l∗ ) folgender Ausdruck bestimmt werden:
∗
∗
λ(T, l ) = λ(0, l ) · 1 −
T
Tc
4 − 12
ξGL (0, ∞)
= λ(0, ∞) · 1 +
l∗
4 − 12
12 T
,
· 1−
Tc
so daß für ξCo folgt:
ξCo
ξGL (0, ∞)
' ξGL (0, ∞) · λ(0, ∞) · λ(0, ∞)−1 · 1 +
l∗
ξGL (0, ∞)
' ξGL (0, ∞) · 1 +
l∗
4 12
− 12 T
· 1−
Tc
− 12 4 12
T
· 1−
Tc
3.5. SUPRALEITUNG IN DÜNNEN SCHICHTEN
53
Da die Abhängigkeit von ξCo von der mittleren freien Weglänge l∗ bei Tc von Interesse
ist und nicht die Temperaturabhängigkeit, kann T /Tc = 0, 99 gesetzt werden. Dies führt
mit Gl. (3.38) und Gl. (3.39) zu:
12
ξ
(0,
∞)
h
·
v
GL
F
· 1+
Tc = 0, 18 · 10−4 ·
4 kB · ξGL (0, ∞)
l∗
(3.40)
und hat zur Folge, daß Gl. (3.40) von der mittleren freien Weglänge l∗ abhängt.
Es ist schon lange bekannt [48], daß in metallischen dünnen Schichten ein höherer spezifischer Widerstand zu finden ist als im entsprechendem Volumenmaterial [1]. Es kann
die freie Weglänge l∗ in einer einfachen Betrachtung gefunden werden. Dazu betrachtet
man eine dünne Schicht (d l0 ), in der die meisten Ladungsträger nur Zusammenstöße
mit den Grenzflächen (Abb. 3-11) erfahren.
l0
x
d
0
Abb. 3-11: Bestimmung der mittleren freien Weglänge l einer dünnen Schicht [49]
So kann näherungsweise angenommen werden [50],
1.) daß jeder Ladungsträger nach einem Zusammenstoß von der Grenzfläche startet,
2.) daß sich eine große Anzahl von Ladungsträgern danach von einem Punkt 0 in alle
Richtungen zur anderen Grenzfläche bewegen,
3.) daß diese Richtungen unabhängig vom Einfallswinkel der Ladungsträger sind.
54
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
Daraus folgt für die Summe der von den Ladungsträgern insgesamt zurückgelegten Wege:
1
l=
q
Z
d/l0
Z
π/2
d · q · tanφ dφ +
0
l0 · q · sinφ dφ
d/l0
l0
= d 1 + ln
d
Unter Berücksichtigung, daß die Ladungsträger nicht nur mit den Grenzflächen zusammenstoßen, erhält man für die mittlere freie Weglänge [48]:
d
3 1
l =d
+ ln
,
4 2 l0
∗
(3.41)
mit der Schichtdicke d und der mittleren freien Weglänge l0 des Volumenmaterials.
Nach diesen Betrachtungen kann die Abhängigkeit der supraleitenden kritischen Temperatur Tc von der Schichtdicke unter Verwendung von Gl. (3.40) und Gl. (3.41) durch
den folgenden Ausdruck beschrieben werden:
h · vF
·
Tc = 0, 18 · 10−4 ·
4 kB · ξGL (0, ∞)
3.5.2
1+ ! 12
(ξGL (0, ∞)
3d
4
+
d
2
ln ld0
.
(3.42)
Granularität
Unter Granularität der Schicht ist das Vorhandensein von Inseln zu verstehen. Bei den
hier untersuchten Schichten findet man ein zufälliges Netzwerk von α- und β-Zinn-Inseln,
wobei der größte Teil aus α-Zinn (Kap. 2.1) bestehen. In Abb. 3-12-i. ist schematisch
dargestellt, daß es sich nicht nur um eine zufällige Verteilung von α- und β-Zinn-Inseln,
sondern auch um eine Größenverteilung handelt. Aufgrund der Tatsache, daß die βZinn-Inseln unterschiedliche räumliche Ausdehnungen haben, besitzen diese auch unterschiedliche Übergangstemperaturen Tc . Dieses Spektrum von Übergangstemperaturen
führt zu einer Verbreiterung des supraleitenden Übergangs im Widerstandsverlauf in
Abhängigkeit von der Temperatur (Abb. 3-12-ii.).
3.5. SUPRALEITUNG IN DÜNNEN SCHICHTEN
55
Widerstand
-Zinn
-Zinn
granularer
Supraleiter
homogener
Supraleiter
Tc
i.)
Temperatur
ii.)
Abb. 3-12: Vereinfachte Darstellung i.) der Größe und Verteilung der Zinn-Inseln und ii.) der
Breite des supraleitenden Übergangs im Widerstandsverlauf
3.5.3
Kopplungseffekt
Der Kopplungseffekt (”Proximity ”-Effekt) [51], [52], [53] tritt auf, wenn ein Normalleiter
(N) und ein Supraleiter (S) elektrisch miteinander verbunden sind. Durch diesen Kopplungseffekt ändern sich in der Nähe der Grenzfläche die Eigenschaften des Normalleiters
und des Supraleiters. Dies äußert sich so, daß der Normalleiter supraleitende Eigenschaften zeigt und die Eigenschaften des Supraleiters abgeschwächt werden. Ein Supraleiter
ist charakterisiert durch das Vorhandensein von Cooper-Paaren, wobei die Phasen aller
Cooper-Paare miteinander gekoppelt sind. Dies führt zu einem thermischen Mittelwert:
F (x) = hΨ↓ (x) Ψ↑ (x)i ,
(3.43)
dessen Betrag mit der Cooper-Paardichte zusammenhängt und als Paaramplitude bezeichnet wird. Ist die Paaramplitude ungleich Null, so tritt Supraleitung auf, d.h. in
einem Normalleiter (keine Cooper-Paarkopplung über Phononen) oder einem Supraleiter
oberhalb der Übergangstemperatur sind die Phasen nicht gekoppelt. Aus diesem Grund
mitteln sich alle Beiträge in Gl. (3.43) heraus und die Paaramplitude wird Null. Wenn
hingegen ein Normalleiter und ein Supraleiter in Kontakt sind, so behalten die Elektro-
56
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
nen in der Nähe des Supraleiters diese Phasenkohärenz. Dies ist der Grund, warum der
Normalleiter supraleitende Eigenschaften zeigt. Die charakteristischen Längen für den
Kopplungseffekt sind die Phasenkohärenzlänge (Verlust des Phasengedächtnisses eines
einzelnen Elektrons) und die thermische Kohärenzlänge (Verlust der kollektiven Phasenkohärenz der Elektronen) (Tab. 3.5.3).
Normalleiter
”clean-limit”
thermische
ξcN (T ) =
~·vF
2π·kB ·T
Supraleiter
”dirty-limit”
q
ξdN (T ) = 2π ~·D
kB
”clean-limit”
a
T
ξcN (T ) =
~·vF
2∆
”dirty–limit”
q
ξdN (T ) = ~·D
2∆
Kohärenzlänge
Phasenkohärenz-
≤ vF · τins
länge
bzw.
b
≤ v F τs
≤
√
D · τins
bzw.
√
≤ D · τs
ξ0 =
c
mit D = 13 vF2 τel
a
b
c
d
~·vF
π·∆
d
D: Diffusionskonstante
τins : inelastische Streuzeit
τs : paarbrechende Streuzeit
τel : elastische Streuzeit
Tab. 3.3: Charakteristische Längen des Kopplungseffekts mit und ohne Verunreinigung
In (Abb. 3.5.3) ist der Verlauf der Paaramplitude an der N-S-Grenzfläche qualitativ
dargestellt.
Supraleiter
Normalleiter
x
Abb. 3-13: schematischer Verlauf der Paaramplitude an einer N-S-Grenzfläche
3.5. SUPRALEITUNG IN DÜNNEN SCHICHTEN
57
Weit entfernt von der N-S-Grenzfläche ist die Paaramplitude konstant, erst in der
Nähe fällt der Wert etwas ab. Denn die Cooper-Paardichte nimmt ab und somit auch die
supraleitenden Eigenschaften (Reduzierung von Tc ). Dieser Abfall geschieht über einen
S
Bereich mit der Länge ξc/d
(supraleitende Kohärenzlänge). Auf der normalleitenden
Seite setzt sich der Trend fort. Die Dichte der korrelierten Elektronen sinkt mit größer
werdender Entfernung von der N-S-Grenzfläche ab. Dies geschieht auf einer Länge von
N
ξc/d
(der thermischen Kohärenzlänge).
Cooper [54] beschreibt die Veränderung der Übergangstemperatur Tc aufgrund der
Tatsache, daß es durch die Korrelation zu einer räumlichen Mittelung der Potentiale auf
beiden Seiten des N-S-Kontakts kommt. Dies führt zu folgendem Ausdruck für Tc :
1
Tc = 1, 14 θD · exp −
[N (0)V ]ef f
mit
[N (0)V ]ef f =
DS · [N (0)V ]S
,
(DS + DN )
(3.44)
mit θD der Debye-Temperatur, [N(0)V] dem BCS-Wechselwirkungspotential, DS der
Dicke des Supraleiters und DN der Dicke des Normalleiters. Dieser Formalismus kann
aber nur benutzt werden, wenn DS ξ und DN ξ gilt, d.h. nur für sehr dünne Schichten. Werthamer [55] hat dieses Verhalten von Tc aus der Betrachtung der Energielücke
∆ unter Heranziehen der Arbeit von de Gennes [3] für dickere Schichten untersucht und
erhält folgenden Ausdruck:
TcS
Tc,Bulk
−1
π 2 kS tanh(DN · ξ)
= 1+
·
,
4
tan(kS · DS )
(3.45)
wobei die Eindringtiefe kS und die Kohärenzlänge ξ definiert sind als:
2
kS =
πξ
r
Tc,Bulk
−1 ,
TS
r
ξ=
~vF lS
.
6πkB TcS
Werthamer hat diese Ergebnis unter anderem [56], [57], [58], [59] mit experimentell ermittelten Daten von Hilsch [60] verglichen und im Rahmen des Fehlers eine sehr gute
Übereinstimmung gefunden.
58
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
3.5.4
Andreev-Reflexion
Eine weiterer Effekt, der an N-S-Grenzflächen auftritt, ist die sogenannte AndreevReflexion [2], [61], [62]. Dabei passiert folgendes: ein Elektron im Normalleiter, das
sich in der Nähe der N-S-Grenzfläche befindet, kann sich aufgrund der Energielücke ∆
des Supraleiters nicht ohne weiteres in den Supraleiter bewegen. Es kann aber unter
folgenden bestimmten Bedingungen in den Supraleiter übertreten,
1.) das Elektron hat eine Energie, die im Bereich der Energielücke ∆ des Supraleiters
liegt;
2.) die Energie des Elektrons liegt oberhalb der Fermi-Energie;
3.) es befindet sich auf der Supraleiterseite der N-S-Grenzbereichs ein Elektron, so daß
ein Cooper-Paar gebildet werden kann.
Sind diese Bedingungen erfüllt, kann ein Elektron unter Bildung eines Cooper-Paares
vom Normalleiter in den Supraleiter transferiert werden, unter gleichzeitiger Bildung eines Loches im Normalleiter. Durch diese Lochbildung wird die Ladung, die Energie und
der transversale Impuls des Systems erhalten. Dieses Loch wird von der N-S-Grenzfläche
in den Normalleiter zurückgestreut. Diese Vorgänge sind in Abb. 3.5.4 schematisch dargestellt.
Normalleiter
Supraleiter
Elektron
Cooper-Paar
Fermi-Energie
Energielücke
Loch
Abb. 3-14: Schematische Darstellung der Andreev-Reflexion an einer N-S-Grenzfläche
In Proben mit N-S-Kontakten treten der Kopplungeffekt und die Andreev-Reflexion zusammen auf. Beide Effekte sind für die Veränderung der Cooper-Paardichte im N-S-
3.5. SUPRALEITUNG IN DÜNNEN SCHICHTEN
59
Grenzbereich veranwortlich, was zu einer Veränderung der Energielücke ∆ und somit zu
einer Erniedrigung der Übergangstemperatur Tc führt.
3.5.5
Erhöhung des kritischen Magnetfeldes
Die Frage nach der Ortsabhängigkeit des Magnetfeldes in einer dünnen Schicht, wenn
das Magnetfeld parallel zur Schichtoberfläche liegt, soll in diesem Kapitel behandelt
werden. Die London-Theorie beschreibt diese Feldvariation Gl. (3.27) sehr gut. Aus
Symmetriegründen ist die Variation des Magnetfeldes B in beiden Richtungen +x und
−x gleich (Abb. 3.46), so daß B(x)1 = B(−x)2 = Ba . Die Dicke der Schicht soll 2d
betragen:
B(x) =
Ba
cosh(x/λL ) .
cosh(d/λL )
(3.46)
Diese Variation des Magnetfeldes in der supraleitenden Schicht Gl. (3.27) ist in Abb. 3-15
dargestellt.
Ba
Ba
B(x)
0
X
z
2d
y
x
Abb. 3-15: Dünne Schicht parallel zum angelegten äußeren Magnetfeld [43]
Es ist zu erkennen, daß die Feldvariation mit abnehmender Dicke der Schicht immer
kleiner wird. Für das kritische Magnetfeld bedeutet das, daß es mit kleiner werdender
Dicke größer wird. Es kann sogar bis zu einem Faktor 10 größer sein als das thermodynamischen Feld Bcth , wenn die Dicke d λ ist [34].
60
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
Im folgenden soll das kritische Magnetfeld einer Schicht konkret bestimmt werden [63].
Dazu wird die gleiche Probengeometrie und Magnetfeldausrichtung wie in Abb. 3-15 angenommen. Das heißt die Dicke der Schicht soll 2d entlang der x-Achse sein, Hz = Ha bei
x = ±d und Hy = 0 = Hx betragen. Die Bestimmung des kritischen Magnetfeldes sollen
der Einfachheit im cgs-System gemacht werden. Dies ändert jedoch nichts am Wert des
kritischen Magnetfeldes, da die Beziehung gilt:
B = µ0 · H.
Unter diesen Annahmen sieht die Magnetfeldvariation einer dünnen Schicht wie folgt aus:
Hz = H0
cosh(x/d)
.
cosh(d/λ)
(3.47)
Für die spezifische (massenbezogene) Magnetisierung gilt somit:
1
I=
8πd
Z
d
Ha
(Hz − Ha ) dx = −
4π
−d
λ
d
1 − tanh
.
d
λ
(3.48)
Im Typ-I-Supraleiter kommt es zu einer vollständigen Magnetfeldverdrängung, so daß
sich der Ausdruck für die Differenz der freien Energien des supraleitenden und des normalleitenden Zustandes vereinfacht zu:
Z
Ha
I dHa = −
∆G(Ha ) =
0
Hc2
.
8π
(3.49)
Durch diese Überlegungen ist es nun möglich, das kritische Magnetfeld einer dünnen
Schicht Bcf zu bestimmen:
Hcf
Hc
2
=
λ
d
1 − tanh
d
λ
−1
=
Bcf
Bc
2
(3.50)
Aus Gl. (3.50) wird deutlich, daß die Schichtdicke d eine große Rolle spielt, wenn sie sehr
viel kleiner als die Eindringtiefe λ wird. So ist es sinnvoll, sich Gl. (3.50) für die beiden
Fälle anzuschauen:
3.5. SUPRALEITUNG IN DÜNNEN SCHICHTEN
61
1. Fall: d λ
λ
Bcf
=1+
Bc
2d
(3.51)
√ λ
Bcf
= 3
.
Bc
2d
(3.52)
2. Fall: d λ
3.5.6
Winkelabhängigkeit des kritischen Magnetfeldes
Wird eine dicke supraleitende Schicht in ein zur Schicht senkrecht orientiertes äußeres
Magnetfeld gebracht, dringt dieses in die Schicht ein und bildet den Zwischenzustand
aus [46],[64],[35],[65]. Die Schicht wird vollständig normalleitend, wenn das kritische
Magnetfeld Bci folgenden Wert erreicht hat:
Bci ≈ Bcth 1 −
r
δ
d
,
(3.53)
wobei Bcth das thermodynamische kritische Magnetfeld, d die Dicke der Schicht und δ
die Dicke der Domäne zwischen den normal- und supraleitenden Bereichen ist. Wird
die Schicht nun dünner (d λ) ändert sich dieses Verhalten. Mit Hilfe der GinzburgLandau-Theorie [37] konnte Tinkham [66] zeigen, daß, wenn ein äußeres Magnetfeld
senkrecht zu einer dünnen Schicht angelegt ist, dieses Magnetfeld in die Schicht eindringt und einen Mischzustand [67] ausbildet. Die Schicht wird vollständig normalleitend
(Phasenübergang 2.Ordnung) nach der Ginzburg-Landau-Theorie beim Erreichen eines
kritischen Magnetfeldes Bc⊥ , welches gegeben ist durch:
Bc⊥ =
4πλ2 Bc2th
,
φ0
mit λ der Eindringtiefe und φ0 dem Flußquant. Unter Verwendung der Beziehung
√
φ0 = 2 2πλξT Bcth
(3.54)
62
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
aus der Ginzburg-Landau-Theorie kann Gl. (3.54) anders formuliert werden:
Bc⊥ =
√
√
λ
2
Bcth = 2κBcth ,
ξT
(3.55)
κ der Ginzburg-Landau-Parameter und ξT die temperaturabhängige Kohärenzlänge nach
de Gennes [68]. Dieses Bc⊥ ist identisch mit dem kritischen Magnetfeld Bc2 eines Typ-II√
Supraleiters in Volumenform (κ > 1/ 2). Interessanterweise ist dieses Ergebnis genauso
√
gültig für eine genügend dünne Schicht eines Typ-I-Supraleiters (κ < 1/ 2) wie für einen
Typ-II-Supraleiters [69]. Tinkham definiert eine Schicht als genügend dünn, wenn gilt:
d < ξT .
Maki [70] und andere [71],[72] fanden später einen exakteren Wert für diese kritische
Dicke. Sie fanden, daß diese Dicke von der Größenordnung λ2 /ξT ist. Da aber bei einem
Typ-I-Supraleiter typischerweise λ und ξT in der gleichen Größenordnung sind, ist der
Unterschied zwischen der kritischen Dicke von Tinkham und Maki nicht sehr groß. Das
parallele kritische Magnetfeld Bck ist aus der Ginzburg-Landau-Theorie bekannt:
Bck =
√
24
λBcth
.
d
(3.56)
Tinkham fand für die Winkelabhängigkeit des kritischen Magnetfeldes zunächst durch
einfache analytische Interpolation den folgenden Ausdruck:
B(θ) · cosθ
Bck
2
+
B(θ) · sinθ
=1
Bc⊥
(3.57)
−
→
−
→
mit Bck kritisches Magnetfeld in der Orientierung B k Schichtoberfläche ( B ⊥ c-Achse),
−
→
−
→
Bc⊥ kritisches Magnetfeld in der Orientierung B ⊥ Schichtoberfläche ( B k c-Achse)
−
→
und θ Winkel zwischen äußerem Magnetfeld B und der Schichtoberfläche. Er konnte
aber später zeigen, daß Gl. (3.57) auch aus der Ginzburg-Landau-Theorie hergeleitet
werden kann [69].
3.5. SUPRALEITUNG IN DÜNNEN SCHICHTEN
B
63
i.)
ii.)
B
iii.)
Abb. 3-16: Schematische Darstellung der Stromverteilung einer Schicht parallel und senkrecht
zum äußeren Magnetfeld. [66]
Abschließend kann gesagt werden, daß in der Anordnung mit der Schichtebene parallel
zum äußeren Magnetfeld (Abb. 3-16-i.) die wichtige Dimension für die Stromschleifen die
Schichtdicke ist und deshalb bleibt die Größe der Stromschleifen konstant. In der anderen
Orientierung hingegen werden die Stromschleifen mit steigendem äußeren Magnetfeld
kleiner (Abb. 3-16-ii. & -iii.) [66].
64
KAPITEL 3. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
Kapitel 4
Ergebnisse
4.1
Leitfähigkeitsuntersuchungen
ρΩ
Abb. 4-1: Spezifischer Widerstand des Indiumantimonid−Substrats im Temperaturbereich
0 K - 300 K bei 0 T
Zu Beginn der Untersuchungen am System Zinn auf Indiumantimonid wurde die Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit des reinem InSb-Substrats (Abb. 4-1) und einer
65
66
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
β-Zinn-Folie∗ (Abb. 4-2) untersucht.
-5
1,2 10
-5
1,4 10 -7
1,2 10 -7
1 10 -7
8 10 -8
1 10
-5
8 10
-6
6 10
-6
4 10
-6
2 10
-6
6 10
-8
R(Ω)
R(Ω)
1,4 10
4 10 -8
2 10 -8
2
4
6
8
10
12
14
16
0
T (K)
#90
0
0
50
100
150
200
250
300
T (K)
Abb. 4-2: Widerstand der β-Sn-Folie (d = 5 µm) im Temperaturbereich 0 K - 300 K bei 0 T
Diese Messungen wurden zur Überprüfung des Meßaufbaus und zum Kennenlernen des
Leitfähigkeitsverhaltens der Grundkomponenten (Sn, InSb) der hier untersuchten Schichten durchgeführt. In Abb. 4-1 ist zu sehen, daß der spezifische Widerstand von InSb
(ρ260K = 12 · 10−4 Ωcm) mit fallender Temperatur zunächst ansteigt und dann ab
T = 150 K linear mit der Temperatur abfällt. Beim Erreichen von ca. 50 K durchläuft
der spezifische Widerstand ein Minimum und steigt bis zur Temperatur von 2 K† auf
einen Wert von ρ2K = 6, 3 · 10−2 Ωcm an. Der an einer β-Sn-Folie gemessene Widerstandsverlauf in Abhängigkeit von der Temperatur (Abb. 4-2) ist wie erwartet der eines
Metalls. Der Widerstand (R295K = 11 µΩ) fällt linear mit der Temperatur ab aufgrund
der abnehmenden Phononwechselwirkung und erreicht bei ca. 6 K einen Restwiderstand
von R6K = 800 µΩ. Im Inset der Abb. 4-2 ist ein Ausschnitt des Widerstands bei kleinen
Temperaturen dargestellt. In dieser vergrößerten Darstellung des Tieftemperaturbereichs
ist zu sehen, daß der Widerstand bei Tc = 3, 7 K einen supraleitenden Übergang zeigt.
∗
Es handelt sich um eine 5 µm dicke Zinnfolie mit einem Reinheitsgrad 99,75 % der Firma Goodfellow
†
tiefste erreichbare Temperatur des PPMS-Meßsystems
4.1. LEITFÄHIGKEITSUNTERSUCHUNGEN
67
10
9
R (Ω)
8
7
6
5
4
#81
3
2
0
50
100
150
200
250
300
T (K)
Abb. 4-3: Widerstandsverlauf der Probe ]81 (d = 103, 4 nm) im Temperaturbereich 0 K - 300 K
bei 0 T
Abb. 4-3 zeigt die erste Messung des Widerstandsverhaltens einer Sn-Schicht auf InSb
]81 (d = 103, 4 nm) über einen großen Temperaturbereich (1,6 K - 280 K). Es ist zu
erkennen, daß der Widerstand (R280K = 4, 6 Ω) mit kleiner werdender Temperatur ansteigt und ab T = 150 K linear abfällt. Der Widerstand erreicht bei ca. 40 K ein
Minimum (R40K = 5 Ω) und steigt dann wieder mit fallender Temperatur bis zu einem
maximalen Wert von R5K = 9, 8 Ω an. In der Abb. 4-3 wird weiterhin deutlich, daß der
Widerstandsverlauf der Sn-Schicht vom Substrat dominiert wird, jedoch zeigt die Probe
]81 (d = 103, 4 nm) bei Tc = 3, 27 K (Abb. 4-4) einen supraleitenden Übergang. Im
Kap. 5.1 werden die Ursachen der Widerstandsverläufe des InSb-Substrats, der Sn-Folie
sowie der Probe ]81 (d = 103, 4 nm) diskutiert.
Einen Überblick über alle untersuchten Proben gibt Tab. 4.1 wieder. Es ist zu bemerken, daß die ersten Proben (]81, ]82) keine definierte Geometrie aufwiesen und somit nur
2-Punkt-Widerstandsmessungen durchgeführt werden konnten. Diese Messungen wurden trotzdem durchgeführt, da die Bestimmung der kritischen Übergangstemperatur Tc
und des kritischen Magnetfeldes Bc davon unabhängig ist. Erst bei einem direkten Vergleich des Widerstandsverhaltens der einzelnen Proben kommen die unterschiedlichen
68
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
Meßmethoden zum Tragen.
Proben
Schicht
Substrat
Nr.
Dicke
Dicke
(nm)
(ML)
Sn
a
Tc
b
Tc
(K)
c
Bemerkungen
(K)
3,72
Literaturwert[73]
des Volumenmaterials
]81
Sn
InSb
103,4
451
3,27 ±0,4
n. b.
d
keine
Mikrobrücke
]82
Sn
InSb
39,3
170
2,91 ±0,4
2,61 ±0,1
keine
Mikrobrücke
]88
-
InSb
3·10+6
k. SL
e
]90
Sn
-
5000
3,20 ±0,4
k. SL
3,4 ±0,4
Folie mit
m=48,2 mg,
]91
Sn
InSb
7,86
34
k. SL
n. b.
]92
Sn
InSb
39,3
170
2,54 ±0,5
n. b.
]95
Sn
InSb
63,6
275
n. b.
3,36 ±0,5
]97
Sn
InSb
63,6
275
3,14 ±0,4
n. b.
]102
Sn
-
-
-
n. b.
3,74 ±0,2
Granulat
m=644 mg
a
b
c
d
e
Umrechnung (Tab. 2.1)
Bestimmung erfolgt durch den Halbwertspunkt
Bestimmung erfolgt durch den Onsetwert
n. b. - nicht bestimmt
Es wurde keine Supraleitung bis zu einer Temperatur von 1,6 K gefunden.
Tab. 4.1: Übersicht über die untersuchten Zinnschichten
4.1.1
Kritische Temperatur Tc
In Abb. 4-4 ist für die verschiedenen Proben der Widerstand über der Temperatur aufgetragen. Zum Vergleich der einzelnen Proben wurde der Widerstand R(T ) auf den
4.1. LEITFÄHIGKEITSUNTERSUCHUNGEN
69
Widerstand R(T = 4, 1 K) normiert. Als erstes fällt auf, daß die Tc -Werte der einzelnen
Schichten deutlich unterhalb des Wertes für Volumenzinn (Tc = 3, 7 K) liegen.
/
Abb. 4-4: Normierte Widerstandskurven, die den supraleitenden Übergang der verschiedenen
Proben zeigen (]92: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm), ]97: Sn auf InSb (d = 63, 3 nm), ]81: Sn
auf InSb (d = 103, 4 nm), sowie ]88: reines InSb und ]91: Sn auf InSb (d = 7, 86 nm)
Bis zum Eintreten der Supraleitung verhalten sich die normierten Widerstände der einzelnen Proben gleich, es ist ein Widerstandsanstieg mit fallender Temperatur zu beobachten.
Bei der Probe ]81 (d = 104, 3 nm) zeigt der Widerstand bei Tc = 3, 27 K (Tc : T beim
Halbwertspunkt) einen scharfen Abfall und geht bei T = 3, 1 K in einen Sättigungswert
von R(3K)/R(4, 1K) = 0, 3 über. Dieser Stättigungswert bleibt bis T = 1, 6 K∗ konstant.
Bei der Probe ]97 (d = 63, 3 nm) ist bei Tc = 3, 14 K der supraleitende Übergang
zu sehen. Gegenüber der Probe ]81 ist die Breite des Übergangs größer geworden. Bei
ca. 2, 5 K fällt der Widerstand auf Null und ändert sich nicht bis T = 1, 75 K. Die
Probe ]92 (d = 39, 3 nm) zeigt ab 3 K einen fast linearen Abfall, der sich bis hin zu
T = 1, 75 K erstreckt. Der Widerstand ist bei T = 1, 75 K erst auf einen Wert von
R(1, 75K)/R(4, 1K) = 0, 2 abgefallen. Bei der Probe ]91 (d = 7, 86 nm) ist kein su∗
tiefste erreichbare Temperatur des VTI-Meßsystems
70
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
praleitender Übergang zu sehen, sondern ein stetiger Widerstandsanstieg von T = 4, 1 K
bis T = 1, 6 K. Bei der Probe ]88 (reines InSb-Substrat) ist zu beobachten, daß der
normierte Widerstand mit dem gleichen Anstieg wie bei der Probe ]91 mit kleiner werdender Temperatur zunimmt. In Kap. 5.3 werden die Ursachen für dieses Verhalten der
unterschiedlich dicken Schichten diskutiert.
4.1.2
Kritisches Magnetfeld Bc
Abb. 4-5: Kritisches Feld der verschiedenen Proben [a.) errechnete Werte für Volumenzinn,
b.) ]81: Sn auf InSb (d = 103, 4 nm), c.) ] 97: Sn auf InSb (d = 63, 3 nm), d.) ]92: Sn auf
InSb (d = 39, 3 nm), e.) ]82: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm)] in der Orientierung B⊥ c-Achse.
Die durchgezogenen Linien sind Anpassungskurven entsprechend Gl. (3.22)
Die Abhängigkeit des Widerstands der einzelnen Schichten vom äußeren Magnetfeld wurde durch die Variation verschiedener Parameter (Temperatur T , Magnetfeld B, Winkel θ
zwischen Magnetfeld und c-Achse der Probe, Schichtdicke d) untersucht.
Zunächst wurde ein äußeres Magnetfeld angelegt und der Widerstand in Abhängigkeit
von der Temperatur bestimmt. Aus den so erhaltenen Widerstandskurven wurde die kritische Temperatur der Schichten bei einem konstanten äußeren Magnetfeld bestimmt. In
4.1. LEITFÄHIGKEITSUNTERSUCHUNGEN
71
Abb. 4-5 sind aus diesen einzelnen Messungen die kritischen Temperaturen mit den zugehörigen konstanten äußeren Magnetfeldern der einzelnen Proben graphisch dargestellt.
Zum besseren Vergleich der einzelnen Proben untereinander wurden diese Daten über der
reduzierten Temperatur T /Tc aufgetragen. Bei diesen Messungen war die Orientierung
des Magnetfeldes B ⊥ c-Achse der Schicht (Abb. 2-9). Es ist zu sehen, daß bei allen
Proben die Magnetfeldwerte quadratisch mit der Temperatur ansteigen. Des weiteren ist
zu beobachten, daß die Werte der Proben ]97 (d = 63, 3 nm) tiefer als die der Probe ]92
(d = 39, 3 nm) liegen. Durch die unterschiedlichen Meßmethoden liegen die Kurven der
Schichten mit gleicher Dicke nicht übereinander. Trotzdem liegen die Daten der dickeren
Probe ]81 (d = 103, 4 nm) unterhalb der Werte der dünneren Probe ]82 (d = 63, 3 nm).
Abb. 4-6: Das kritische Magnetfeld der Probe ]97 bei verschiedenen Winkeln zwischen äußerem
Magnetfeld und der c-Achse der Schicht. Die durchgezogen Linien sind Anpassungskurven
entsprechend Gl. (3.22).
Zur Bestimmung der Winkelabhängigkeit des kritischen Magnetfeldes der Probe ]97
(d = 63, 3 nm) wurde zunächst die Temperaturabhängigkeit des Widerstands der Schicht
bei einem konstanten äußeren Magnetfeld gemessen, wobei die Orientierung B ⊥ cAchse war. Danach wurde der Winkel zwischen dem angelegten Magnetfeld und der c-
72
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
Achse der Schicht variiert (Abb. 2-9). Die Daten aus dem eben beschrieben Meßprinzip
sind in Abb. 4-6 graphisch aufgetragen. Auch hier wurden zum besseren Vergleich die
Magnetfeldwerte über der reduzierten Temperatur T /Tc aufgetragen. Es ist zu sehen, daß
bei der Schicht ]97 (d = 63, 3 nm) sich wieder die Meßwerte im Rahmen des Meßfehlers
mit einer quadratischen Temperaturabhängigkeit beschreiben lassen. Diese Anpassung
ist unabhängig von der Orientierung der Schicht zum Magnetfeld. Auffällig ist aber,
daß die Magnetfeldwerte bei tiefen Temperaturen in der parallelen Ausrichtung um den
Faktor 3 kleiner sind als in der senkrechten Orientierung. Weiter ist zu beobachten, daß
in der Nähe der parallelen Orientierung die Temperaturabhängigkeit der Magnetfeldwerte
B(T /Tc )3o kaum von denen bei B(T /Tc )0o abweichen. Das gleiche ist auch in der Nähe
der senkrechten Orientierung zu sehen, dort unterscheiden sich die Werte von B(T /Tc )84o ,
B(T /Tc )87o und B(T /Tc )90o kaum voneinander. Dies entspricht der Einstellgenauigkeit
des Winkels (Abb. 2-9).
4.1.3
Magnetowiderstand
Zur Bestimmung des Magnetowiderstandes wurde die Temperatur konstant gehalten und
das äußere Magnetfeld variiert. Die Temperatur wurde so gewählt, daß sich die Probe
zunächst im normalleitenden (T = 4, 2 K) und dann im supraleitenden (T < 2 K)
Zustand befand. Diese Messungen sind für die Probe ] 92 (d = 39, 3 nm) bei B k c-Achse
in Abb. 4-7 und bei B ⊥ c-Achse in Abb. 4-8 zu sehen. Zum besseren Erkennen wurde
zum einen der Bereich kleiner Magnetfelder (≤ 1 T, linkes Teilbild) und zum anderen
der gesamte Magnetfeldbereich (0 T bis 8 T, rechtes Teilbild) dargestellt.
Im linken Teilbild von Abb. 4-7 ist zu sehen, daß der Magnetowiderstand in der
normalleitenden Phase nur sehr langsam ansteigt, im Gegensatz zum Magnetowiderstand
bei T < Tc]92 = 2, 54 K. Hier steigt der Magnetowiderstand kubisch mit dem äußeren
Magnetfeld an. Des weiteren ist zu sehen, daß der Magnetowiderstand bei T < Tc]92 =
2, 54 K fast unabhängig von der Temperatur ist.
Im rechten Teilbild von Abb. 4-7 ist zu beobachten, daß der Magnetowiderstand oberhalb von Tc (T = 4, 2 K) mit wachsendem äußeren Magnetfeld gleichmäßig ansteigt, und
bei sehr großen Magnetfeldern > 7 T deutet sich an, daß der Magnetowiderstand einen
4.1. LEITFÄHIGKEITSUNTERSUCHUNGEN
73
Sättigungswert (RS = 410 Ω) erreicht. Unterhalb von Tc]92 steigt der Magnetowiderstand
rapide mit dem äußeren Magnetfeld bis zu einem Magnetfeld B ∗ = 2 T. Oberhalb von
B ∗ strebt auch der Magnetowiderstand bei T < Tc]92 einen Sättigungswert an. Auch
bei großen Magnetfeldern ist keine Temperaturabhängigkeit bei T < Tc]92 = 2, 54 K zu
erkennen.
In Abb. 4-8 ist der Magnetowiderstand der Probe ]92 (d = 39, 3 nm) in Abhängigkeit
vom äußeren Magnetfeld in der Orientierung ist B ⊥ c-Achse dargestellt. Bei kleinen
Magnetfeldern ist kein Unterschied im Magnetowiderstand gegenüber der anderen Orientierung B k c-Achse zu erkennen. Der Magnetowiderstand bei T < Tc]92 wächst kubisch
mit dem äußeren Magnetfeld, und es tritt keine Temperaturabhängigkeit auf. Bei 4, 2 K
steigt der Magnetowiderstand nur langsam mit dem äußeren Magnetfeld an, wie in der
Orientierung B k c-Achse. Im Bereich großer Magnetfelder steigt der Magnetowiderstand
in der normalleitenden Phase auch gleichmäßig mit dem äußeren Magnetfeld an und geht
in einen Sättigungswert über, nur ist der Sättigungswert des Magnetowiderstandes etwas
geringer und liegt bei RS = 320 Ω. Bei T
< Tc]92 wächst der Magnetowiderstand
rapide mit dem äußeren Magnetfeld bis zu B ∗ = 2 T an und geht wieder in die Sättigung
über. Auch hier liegt der Sättigungswert etwas niedriger als in der Orientierung B k cAchse. Aber die Sättigung tritt sofort nach Erreichen von B ∗ ein, was in der Orientierung
B ⊥ c-Achse nicht beobachtet werden kann.
Ω
Temperaturen. Mit B ∗ , bei dem die Sättigung des Magnetowiderstandes eintritt.
Abb. 4-7: Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B k c-Achse der Probe ]92 (d = 39, 3 nm) bei verschiedenen
Ω
∗
74
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
Ω
Temperaturen
Abb. 4-8: Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B ⊥ c-Achse der Probe ]92 (d = 39, 3 nm) bei verschiedenen
Ω
∗
4.1. LEITFÄHIGKEITSUNTERSUCHUNGEN
75
76
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
Die eben beschriebene Meßprozedur wurde auch an der Probe ] 97 (d = 63, 6 nm)
durchgeführt. Die Ergebnisse sind auf die gleiche Art und Weise in Abb. 4-9 und Abb. 410 dargestellt. In der normalleitenden Phase (T = 4, 2 K) (linkes Teilbild von Abb. 4-9)
steigt der Magnetowiderstand deutlich stärker mit dem äußeren Magnetfeld an als bei der
Probe ]92 im selben Magnetfeldbereich. Unterhalb von Tc]97 = 3, 14 K, bei kleinen Magnetfeldern, ändert sich der Magnetowiderstand zunächst nicht mit steigendem Magnetfeld, geht dann aber bei B = 0, 05 T in einen linearen Anstieg über, um bei einem etwas
höheren äußeren Magnetfeld wieder die kubische Abhängigkeit des Magnetowiderstandes
vom Magnetfeld zu zeigen. Bei höheren äußeren Magnetfeldern im rechten Teilbild von
Abb. 4-9 ist zu sehen, daß der Magnetowiderstand oberhalb von Tc unverkennbar stärker
als bei der Probe ]92 ansteigt und eine Sättigung bei RS = 74 Ω erreicht. In der supraleitenden Phase wächst der Magnetowiderstand wieder stark mit dem äußeren Magnetfeld
an und geht bei B ∗ = 1, 1 T in die Sättigung über. Bei B = 8 T wird ein ähnlicher
Sättigungswert (RS = 76 Ω) wie in der normalleitenden Phase erreicht. In Abb. 4-10 ist
der Magnetowiderstand in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld der Probe ]97 für die
Orientierung B ⊥ c-Achse dargestellt. Im linken Teilbild ist zu erkennen, daß oberhalb
von Tc bei T = 4, 2 K der Magnetowiderstand wieder gleichmäßig mit dem Magnetfeld ansteigt. In der supraleitenden Phase ändert sich der Magnetowiderstand zunächst
kaum für kleine Magnetfelder, erst über B = 0, 15 T (dieser Wert ist um den Faktor
3 größer als bei B k c-Achse) geht er in den linearen Anstieg über. Bei etwas höheren
Magnetfeldern tritt auch hier die kubische Abhängigkeit des Magnetowiderstandes vom
äußeren Magnetfeld auf. Bei großen Magnetfeldern (rechtes Teilbild von Abb. 4-10) in
der normalleitenden Phase steigt der Magnetowiderstand gleichmäßig an und geht in die
Sättigung über, mit RS = 72 Ω bei B = 8 T. Dieser Wert unterscheidet sich nur minimal
von dem in der Orientierung B k c-Achse. Auch in der supraleitenden Phase ist kein
signifikanter Unterschied im Magnetowiderstandsverhalten zur Orientierung B k c-Achse
zu erkennen. Der Magnetowiderstand steigt rapide mit dem Magnetfeld an, um dann bei
B ∗ = 1, 1 T in die Sättigung überzugehen. Auch hier wird ein ähnlicher Sättigungswert
(RS = 74 Ω) wie in der anderen Orientierung B ⊥ c-Achse erreicht. Interessanterweise ist
der Magnetowiderstand bei beiden Proben unterhalb von Tc fast temperaturunabhängig.
Ω
Temperaturen
Abb. 4-9: Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B k c-Achse der Probe ]97 (d = 63, 3 nm) bei verschiedenen
Ω
∗
4.1. LEITFÄHIGKEITSUNTERSUCHUNGEN
77
Ω
Temperaturen
Abb. 4-10: Widerstandsverlauf in Abhängigkeit vom äußeren Magnetfeld B ⊥ c-Achse der Probe ]97 (d = 63, 3 nm) bei verschiedenen
Ω
∗
78
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
4.1. LEITFÄHIGKEITSUNTERSUCHUNGEN
Strom–Spannungs–Kennlinien
U (V)
4.1.4
79
10
-2
10
-4
10
-6
10
-8
10
T=4.2 K
T=1.74 K
T=1.7 K
T=1.68 K
T=1.65 K
T=1,61 K
-10
10
-7
10
-6
10
-5
10
-4
10
-3
10
-2
10
-1
I (A)
Abb. 4-11: U-I-Kennlinie der Probe ]97: Sn auf InSb (d = 63, 3 nm) in logarithmischer
Auftragung bei verschiedenen Temperaturen
Abb. 4-11 zeigt die Strom-Spannungs-Kennlinie der Probe ]97 (d = 63, 3 nm) bei
verschiedenen Temperaturen in logarithmischer Auftragung. Oberhalb der kritischen
Temperatur der Schicht (Tc]97 = 3, 14 K) bei 4, 2 K zeigt die Probe den bekannten linearen
Zusammenhang zwischen Strom und Spannung entsprechend dem Ohmschen Gesetz.
Unterhalb von Tc]97 ist zu erkennen, daß bis zu einer bestimmten Stromstärke Ic (kritische
Stromstärke) keine oder nur eine sehr geringe Spannung∗ an der Meßbrücke (Abb. 23, Abb. 2-10) abgenommen werden kann. Erst oberhalb von Ic steigt die Spannung
zunächst linear an, um dann in den Strom-Spannungs-Verlauf bei 4,2 K überzugehen.
Auffällig an der Strom-Spannungs-Kennlinie ist, daß in der supraleitenden Phase zwei
temperaturabhängige Bereiche existieren. Im ersten Bereich (4,2 K≤T≤1,7 K) ist die
Spannung unterhalb von Ic um zwei Größenordnungen höher als die Spannung im zweiten
Bereich (1,7 K≤T≤1,61 K).
∗
Bei I < Ic kann auch schon schwache Dissipation auftreten, so daß kleine Spannungen beobachtet
werden können.
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
U (V)
80
10
-2
10
-4
10
-6
10
-8
10
T=4.2 K
T=1.86 K
T=1.76 K
T=1.69 K
T=1.64 K
-10
10
-7
10
-6
10
-5
10
-4
10
-3
10
-2
10
-1
I (A)
Abb. 4-12: U-I-Kennlinie der Probe ]92: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm ) in logarithmischer
Auftragung bei verschiedenen Temperaturen
Es wurden auch Strom–Spannungs-Kennlinien von der Probe ]92 (d = 39, 3 nm) aufgenommen (Abb. 4-12). Das Strom-Spannung-Verhalten oberhalb von Tc (Tc]92 =2,54 K)
und Ic entspricht dem der Probe ]97. Der Unterschied ist in der supraleitenden Phase
zu erkennen. Dort ist kein temperaturabhängiger Spannungsverlauf zu beobachten, aber
was beobachtet werden kann ist, daß eine relativ hohe Spannung auftritt. Aufgrund des
benutzten Kryostatsystemes (Kap. 2.2.1) konnte nicht bei noch tieferen Temperaturen
gemessen werden, so daß das Vorhandensein eines Bereiches mit geringerer Spannung in
der supraleitenden Phase (wie bei Probe ]97) nicht ausgeschlossen werden kann.
4.2
Suszeptibilitätsmessung
Zusätzlich zu den Leitfähigkeitsuntersuchungen wurde die Temperaturabhängigkeit der
Suszeptibilität bestimmt. Als erstes wurde β-Zinn in seiner Volumenform einmal als
Folie (]90, d = 5000 nm) und zum anderen als Granulat (]102, m=644 mg) untersucht.
Das Ergebnis der Suszeptibilitätsmessung in Abhängigkeit von der Temperatur beider
Proben ist in Abb. 4-13 dargestellt. Zum besseren Vergleich beider Proben miteinander
wurde die Massensuszeptibilität bestimmt und aufgetragen.
4.2. SUSZEPTIBILITÄTSMESSUNG
81
χ /
Abb. 4-13: Komplexe Massensuszeptibilität χ0g in Abhängigkeit von der Temperatur der beiden Zinnproben (]90=Zinnfolie, ]102=Zinngranulat)
Wie erwartet zeigen beide Proben einen Übergang in die Supraleitung, aber die Übergangstemperaturen sind nicht identisch. Die Probe ]102 hat eine kritische Temperatur
Tconset von 3,7 K, wie für Volumenzinn aus der Literatur bekannt ist [73], hingegen hat
die Probe ]90 eine niedrige kritische Temperatur Tconset von 3,2 K.
Suszeptibilitätsmessungen an Schichten sind komplizierter, da das Signal dieser Meßmethode abhängig vom Volumen und damit von der Masse der zu untersuchenden Probe
ist (Kap. 3.3). Diese Tatsache spiegelt sich auch in den Ergebnissen der Messungen an
Proben mit unterschiedlicher Dicke, wie sie in Abb. 4-14 zu sehen sind, wieder. Es zeigt
sich, daß nur die Probe ]81 (d = 103, 4 nm = 451 ML) ein sehr deutliches Signal
von der Schicht mit einem Abfall bei Tconset = 3, 3 K zeigt. Die Größe der Realteile der
magnetischen Momente der anderen beiden Proben (]82: d = 39, 3 nm = 170 ML,
]95: d = 63, 3 nm = 275 ML) sind kleiner, aufgrund der Volumenabhängigkeit des
Signals. Auch ist eine Zunahme des Rauschen im Realteil der magnetischen Momente
zu beobachten. Aber auch bei diesen Proben ist ein Abfall bei tiefen Temperaturen zu
erkennen.
82
KAPITEL 4. ERGEBNISSE
-1
-6
m' ∗10 (emu)
-1.5
-2
-2.5
-3
-3.5
#81
#95
#82
-4
-4.5
-5
0
2
4
6
8
10
T (K)
Abb. 4-14: Realteil des magnetischen Moments m0 · 10−6 (emu) in Abhängigkeit von der
Temperatur der verschiedenen dicken Schichten [ ]82: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm), ]95: Sn
auf InSb (d = 63, 3 nm), ]81: Sn auf InSb (d = 103, 4 nm)]
Kapitel 5
Diskussion
5.1
Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit
σΩ
Ω ∗ Abb. 5-1: Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit des InSb-Substrats
Die Ergebnisse aus Abb. 4-1 wurden zum Vergleich mit der Theorie (Kap. 3.1.2) anders
dargestellt (Abb. 5-1). In Abb. 5-1 ist die Leitfähigkeit des InSb-Substrats über der rezi83
84
KAPITEL 5. DISKUSSION
proken Temperatur aufgetragen. Es ist der typische Leitfähigkeitsverlauf in Abhängigkeit
von der Temperatur eines InSb-Halbleiters zu erkennen [14]. Die hohe Leitfähigkeit
des InSb-Substrats (Abb. 4-1) ist auf die geringe Energielücke zwischen Leitungs- und
Valenzband (Tab. 2.2) zurückzuführen. Des weiteren ist im Verlauf zu erkennen, daß
der charakteristische Beweglichkeitsverlauf µ(T) (Abb. 3-3) im Bereich, in dem die Ladungsträgerkonzentration n(T)(Abb. 3-2) nahezu konstant ist, den Leitfähigkeitsverlauf
in Abhängigkeit von der Temperatur dominiert. Dies ist die Erklärung dafür, daß die
Leitfähigkeit bei 150 K abfällt und bei ca. 50 K ein Maximum aufweist. Dieses Verhalten ist unabhängig von der Ladungsträgerkonzentration bzw. vom Leitungstyp (n- oder
p-Leitung) fort [74], [75].
Bei der ersten Messung einer Sn-Schicht auf InSb (Abb. 4-3) ergab sich, daß der Widerstandsverlauf durch die Leitfähigkeit des Substrats dominiert wird und erst bei tiefen
Temperaturen durch das Einsetzen der Supraleitung in der Schicht unabhängig vom Substrat ist. Dieses Verhalten ist auf eine Parallelschaltung zwischen Substrat, Zwischenschicht (≈ 1 nm dicke amorphe Zinn-Schicht (Kap. 2.1)) und Schicht zurückzuführen
(Abb. 5-2). Über einen weiten Temperaturbereich sind die Einzelwiderstände von der
gleichen Größenordnung, so daß alle Einzelwiderstände in die Temperaturabhängigkeit
mit eingehen.
V
Sn-Schicht
Zwischenschicht
InSb-Substrat
I
Abb. 5-2: Schematische Darstellung der elektrischen Schaltung der einzelnen Schichtkomponenten
Ein weiterer Effekt dieser Parallelschaltung ist der, daß eine Aussage über den Schicht-
5.2. MAGNETOWIDERSTAND
85
widerstand R2 :
R2 =
ρ
R·b
=
d
l
(5.1)
nicht möglich ist. Denn der Schichtwiderstand R2 ist nichts anderes als der spezifische
Widerstand ρ, normiert auf die Dicke d der Schicht. Dies hat zur Folge, daß die hier
untersuchten Schichten nicht quantitativ mit anderen Sn-Schicht-Systemen aus der Literatur [6], [7],[58],[76] verglichen werden können. Der qualitative Zusammenhang zwischen
der Schichtdicke und den supraleitenden Eigenschaften bleibt davon jedoch unberührt.
5.2
Magnetowiderstand
Die Ergebnisse aus Kap. 4.1.3 zeigen für Zinn das in der Literatur [25],[26] beschriebene
Verhalten des Magnetowiderstandes. Aufgrund der Spin-Bahn-Wechselwirkung im Zinn
kommt es bei relativ kleinen äußeren Magnetfeldern zum sogenannten ”magnetischen
Zusammenbruch”(Kap. 3.2). Dieser magnetische Zusammenbruch macht sich durch eine
Sättigung des Magnetowiderstandes in der Magnetfeldabhängigkeit bemerkbar.
Proben Nr.
Dicke (nm)
Tc (K)
Bc∗ ⊥ (T)
Bc∗ k (T)
]97
63,3
3,14
1,10±0,01
1,10±0,01
]92
39,3
2,54
2,00±0,01
2,00±0,01
Tab. 5.1: Experimentell bestimmte Werte des Magnetfeldes B ∗ , bei dem der magnetische Zusammenbruch stattfindet, für verschieden dicke Schichten
In Tab. 5.1 sind für die Proben ]97 (d = 63, 3 nm) und ]92 (d = 39, 3 nm) die
Magnetfelder B ∗ , bei denen der magnetische Zusammenbruch stattfindet, einmal in der
parallelen Ausrichtung und zum anderen in der senkrechten Ausrichtung der Probe zum
äußeren Magnetfeld, angegeben. Wie man sieht, ist der magnetische Zusammenbruch unabhängig von der Orientierung der Probe im äußeren Magnetfeld. Dies entspricht nicht
Ergebnissen der Arbeit von Alekseevskii [26], denn dort wurde bei Magnetowiderstandsmessungen an einem β-Zinn-Einkristall bei 4 K eine Abhängigkeit von der Orientierung
86
KAPITEL 5. DISKUSSION
des äußeren Magnetfeldes zur Basis-Fläche der tetragonalen Einheitsfläche gefunden. Dieser Unterschied kann auf der Dreidimensionalität der Alekseevskii-Proben beruhen, denn
das Kristallgitter von β-Zinn zeigt eine starke Anisotropie (Abb. 2-1). Hingegen liegen die
hier untersuchten Proben in einem Dickenbereich, in dem von einem zweidimensionalen
Verhalten gesprochen werden kann, so daß möglicherweise die Anisotropie keinen Einfluß
mehr hat. Allerdings ist der Einfluß der α-Zinn-Matrix auf den Magnetowiderstand nicht
bekannt. Das Ergebnis, daß bei der dünneren Schicht B ∗ größer ist als bei der dickeren Schicht, kann auf die Vergrößerung der Lücke zwischen den getrennten Bereichen
der Fermi-Fläche zurückgeführt werden (Abb. 3-4). Diese Energielücke entsteht beim
Zinn durch eine starke Spin-Bahn-Wechselwirkung. Wird das Gitter nun weiter gestört,
indem die Schichtdicke verringert und damit die Energielücke vergrößert wird, können
die Elektronen erst bei höheren Magnetfeldern diese Energielücke ”durchbrechen ”. Das
unterschiedliche Verhalten der beiden Proben bei kleinen Feldern, aber oberhalb von Bc ,
kann mit dem unterschiedlichen Widerstandsverhalten der einzelnen Komponenten (SnSchicht, Zwischenschicht, InSb-Substrat (Kap. 2.1)) der Schicht erklärt werden. Bei der
dickeren Probe ]97 fließt der Strom zunächst nur durch die Zinn-Schicht, und erst wenn
der Magnetowiderstand der Schicht von der gleichen Größenordnung wie der Magnetowiderstand des Substrats ist, fließt der Strom auch durch das Substrat. Dies könnte die
Stufe bei kleinen Feldern im Magnetowiderstandsverlauf (Abb. 4-10) erklären. Bei der
dünneren Probe ]92 sind die Widerstandsverhältnisse zwischen den einzelnen Komponenten nicht drastisch unterschiedlich, so daß von der Gesamtwiderstand kleinen Feldern
an das Verhalten des Magnetowiderstandes bestimmt.
5.3
Übergangstemperatur Tc zur Supraleitung
Aus den in Kap. 4.1.1 beschriebenen Ergebnissen der Widerstandsmessungen und aus
den in Kap. 2.1 beschriebenen Ergebnissen der Struktur-Untersuchungen (AES, Raman,
LEED, AFM) wird ein direkter Einfluß der Schichtdicke (bzw. Inselgröße) auf die supraleitende Übergangstemperatur Tc deutlich. Allgemein wird in der Literatur [34],[36],[63]
für dünne supraleitende Schichten ein Anstieg der kritischen Temperatur Tc für kleiner
5.3. ÜBERGANGSTEMPERATUR TC ZUR SUPRALEITUNG
87
werdende Schichtdicke d beschrieben. Für Zinn-Schichten hingegen gibt es ein davon
abweichendes Verhalten. Es existieren drei Verhaltensmuster:
1. Tc wird größer mit abnehmender Schichtdicke d
• Die Erhöhung der kritischen Temperatur Tc wird durch die Veränderung der
Elektron-Phonon-Wechselwirkung in der Schicht erklärt. Die Schichten wurden durch abgeschreckte Kondensation bei tiefen Temperaturen (T = 4, 2 K)
hergestellt [7],[77] und nichtmagnetische Fremdatome eingebaut [78],[79]. Ausnahmen von diesem Tc -Verhalten trotz Schichtherstellung bei tiefen Temperaturen waren Messungen von Zavaritskii [76], der eine Tc -Erniedrigung unterhalb des Tc -Wertes des Volumenmaterials fand, sowie Messungen von Strongin
et al. [80] und Markiewicz et al. [81], deren Schichten noch zusätzlich eine
Oxidschicht aufbrachten, die auch eine Tc -Erniedrigung unter den Tc -Wert des
Volumenmaterials gefunden haben.
2. Tc wird zunächst größer mit abnehmender Schichtdicke d und geht dann durch
ein Maximum zu kleineren Tc -Werten hin, bleibt aber oberhalb des Tc -Wertes des
Volumenmaterials
• Die Schichten wurden bei Zimmertemperatur präpariert und mit einer Oxidschicht versehen [82],[83], aber teilweise auch bei tiefen Temperaturen hergestellt [80],[81].
3. Tc liegt unterhalb des Tc -Wertes des Volumenmaterials und wird kleiner mit abnehmender Schichtdicke d
• Die Erniedrigung der kritischen Temperatur Tc tritt sowohl bei Volumen-Zinn,
das einem hohen Druck ausgesetzt wurde [84],[85], als auch bei Zinn-Schichten,
die durch Kondensation bei 300 K [58],[86] hergestellt wurden, auf. Es gibt
aber auch eine Arbeit von Zavaritskii [76], in der eine Erniedrigung von Tc
mit abnehmender Schichtdicke gefunden wurde, obwohl die Schicht bei tiefen
Temperaturen hergestellt wurde.
88
KAPITEL 5. DISKUSSION
Bei den hier zitierten Messungen lagen die Schichtdicken im Bereich von 15 nm bis
800 nm. Über die Struktur und Morphologie der Zinn-Schichten wurden in den Arbeiten
keine Aussage gemacht. Bei den Zinn-Schichten, die durch abgeschreckte Kondensation
bei tiefen Temperaturen präpariert wurden, ist als einzige Aussage zu finden, daß diese
Schichten eine amorphe Kristallstruktur aufweisen müssen. Es gibt eine Arbeit von Rühl
[87], in der er Zinn-Schichten, die im Mittel 300 µm dick waren und bei tiefen Temperaturen aufgedampft wurden, röntgenographisch untersucht. Diese Arbeit wurde im Hinblick
auf den Einfluß der Struktur auf die Supraleitung durchgeführt, und Rühl fand heraus,
daß die dicken Zinn-Schichten eine kristalline und nicht amorphe Struktur hatten. Wohingegen er nicht dünnere Schichten (im nm-Bereich) untersuchte. Bei den Schichten,
die bei Zimmertemperatur präpariert wurden, wird von einer kristallinen Struktur ausgegangen. Da ein Einfluß der Struktur und Morphologie auf die Supraleitung unbestritten
existiert, ist es von großem Vorteil, daß bei den in dieser Arbeit gemessenen Schichten
die Struktur und Morphologie bekannt ist (Kap. 2.1).
Die hier untersuchten Zinn-Schichten wurden bei Zimmertemperatur und unter Ultrahochvakuumbedingungen aus Ausgangsmaterial mit einer hohen Reinheit∗ hergestellt,
so daß Gitterstörungen, die bei abgeschreckter Kondensation bei 4 K auftreten oder der
Einbau von Fremdatomen, nicht die Ursache für die Änderung der kritischen Temperatur
Tc mit abnehmender Schichtdicke sein können.
Ein Einfluß einer Oxidschicht auf die kritische Temperatur Tc kann nicht vollständig
ausgeschlossenen werden, da die Zinn-Schichten zwar im UHV präpariert wurden, jedoch die Widerstands- und Suszeptibilitätsmessungen ex situ durchgeführt wurden. Die
Änderung von Tc aufgrund einer Oxidschicht kann aber nur minimal sein, da die hier gemessenen Schichten maximal eine 2 nm (10 ML) dicke Oxidschicht aufweisen [11]. Dies
ist aus den AES-Untersuchungen und den Ramanspektren deutlich zu erkennen. Die
Oxidschicht macht maximal nur 1 − 2 % der gesamten Schichtdicke aus, hingegen sind
es in den Messungen in Ref. [82],[83] mindestens 50 % der gesamten Schichtdicke.
Der Einfluß von Druck auf die Änderung von Tc kann auch ausgeschlossen werden,
da in den Arbeiten [84],[85] erst ab Drücken von mehr als 2 kbar eine Verringerung in
∗
Reinheitsgrad: 99,99%
5.3. ÜBERGANGSTEMPERATUR TC ZUR SUPRALEITUNG
89
der kritischen Temperatur Tc gefunden wurde. Zwar ist bekannt [88], daß durch Gitterfehlanpassung eine starke Verspannung und damit ein großer interner Druck auftreten
kann, aber dies tritt nur in sehr dünnen (wenige Monolagen) epitaktischen Schichten
auf. Die hier untersuchten Zinn-Schichten weisen hingegen eine geringe Gitterfehlanpassung auf [11] und sind somit nur wenig oder gar nicht verspannt. Daher kann zusammenfassend gesagt werden, daß auf der Grundlage der durchgeführten Struktur- und
Morphologieuntersuchungen die Änderung der kritischen Temperatur bei den hier gemessenen Zinn-Schichten durch die oben beschriebenen Einflüsse auf die Elektron-PhononWechselwirkung zurückzuführen ist.
Es gab aber auch Arbeiten, die einen anderen Einfluß auf die kritische Temperatur Tc untersuchten, nämlich die Wechselwirkung zwischen Supraleiter und Normalleiter
(”Proximity-Effekt”). Experimentell wurde dies realisiert, indem entweder auf einem
isolierenden Substrat eine supraleitende und darauf eine normalleitende Schicht oder auf
einen supraleitenden Draht eine Schicht eines normalleitenden Metalles aufgedampft wurde. Für Zinn-Schichten in Kontakt mit einer normalleitenden Schicht (Cu, Ag) wurden
grundsätzlich immer tiefere Übergangstemperaturen als im Volumenmaterial gefunden
[56],[59],[89],[90],[91]. Diese Tc -Erniedrigung (1, 5 − 3, 7 K) war unabhängig von der
Kondensationstemperatur der Schichten und davon, ob die Dicke der supraleitenden oder
der normalleitenden Schicht variiert wurde. Nur die Stärke der Tc -Erniedrigung wurde
dadurch etwas verändert. Es wurde sehr schnell entdeckt, daß dieser Effekt nicht auf einer
Legierungsbildung beruhte, sondern daß die Cooper-Paardichte an der Grenzfläche nicht
sofort auf Null abfällt. Dieser Effekt ist als Kopplungseffekt oder auch als ”Proximity”Effekt (Kap. 3.5.3) bekannt.
Die in den hier untersuchten Zinn-Schichten auf InSb gefundene Tc -Abhängigkeit von
der Schichtdicke kann zum Teil auf den ”Proximity”-Effekt zurückgeführt werden, denn
aus Kap. 2.1 ergibt sich, daß die Zinn-Schichten aus einer halbleitenden α-Zinn-Matrix
mit darin statistisch verteilt eingebetteten supraleitenden β-Zinn-Inseln bestehen. Durch
diese Probenmorphologie existiert eine Vielzahl von Grenzflächen zwischen den normalleitenden α-Zinn-Inseln und den supraleitenden β-Zinn-Inseln, womit die Voraussetzung
für den ”Proximity”-Effekt gegeben ist. Eine weitere Ursache für die beobachtete Tc -
90
KAPITEL 5. DISKUSSION
Erniedrigung liegt in der Zweidimensionalität der Schicht, denn dadurch tritt der ”Size”Effekt auf.
∆
Abb. 5-3: Abhängigkeit der Breite des supraleitenden Überganges ∆T von der nominellen
Schichtdicke d (− :lineare Anpassungskurve)
Wie aus Abb. 5-3 deutlich wird, nimmt die Breite des supraleitenden Überganges ∆T
mit abnehmender Schichtdicke d zu. Dies kann auf eine verstärkte Variation der Größe
der supraleitenden β-Zinn-Inseln (Abb. 2-7) zurückgeführt werden. Da die kritische Temperatur Tc auch von der Größe der supraleitenden β-Zinn-Inseln abhängt (Gl. 3.40), gibt
es somit auch eine Variation in den Werten für die kritische Temperatur, die sich wiederum in einer Variation der Breite des supraleitenden Überganges manifestiert.
Durch den ”Size”-Effekt (Kap. 3.5.1) ändert sich mit der Schichtdicke d auch die mittlere freie Weglänge l∗ . Diese beiden Parameter d und l∗ gehen über die Kohärenzlänge
ξ und die Eindringtiefe λ in die kritische Temperatur Tc ein (Gl 3.40). In der Literatur [92],[93],[94] wird dieser Einfluß über die Veränderung des Schichtwiderstandes R
untersucht, da seit den frühen Arbeiten von Sondheimer [1] ein direkter Zusammenhang
zwischen der Leitfähigkeit σ, der freien Weglänge l∗ und der Schichtdicke d bekannt ist.
Da für hier die untersuchten Zinn-Schichten nur die nominelle Schichtdicke der gesamten
Schicht bekannt ist, kann die Dicke bzw. Inselgröße des β-Zinn Anteils in der Probe nur
5.3. ÜBERGANGSTEMPERATUR TC ZUR SUPRALEITUNG
91
abschätzt werden.
In Abb. 5-4 wurden die gefundenen Übergangstemperaturen Tc über der nominellen
Schichtdicke d aufgetragen (Tab. 4.1). Es ist eindeutig zu erkennen, daß die kritischen
Temperaturen der verschieden dicken Proben mit abnehmender Schichtdicke kleiner werden. Die Daten konnten, wie bereits erwähnt, nur über die nominelle Schichtdicke der
gesamten Schicht aufgetragen werden, da die Größe der β-Zinn-Inseln nicht explizit bekannt ist. Aus den Struktur- und Morphologieuntersuchungen in Kap. 2.1 ist bekannt,
daß bei Verringerung der Schichtdicke nicht nur der α-Zinn-Anteil, sondern auch der
β-Zinn-Anteil abnimmt. Deshalb sind die Tc -Werte bei zu großen Schichtdicken d aufgetragen, aber der Verlauf würde sich bei der Kenntnis der tatsächlichen Größe der
β-Zinn-Inseln nicht ändern.
Abb. 5-4: Abhängigkeit der Übergangstemperaturen Tc von der nominellen Schichtdicke d
[i.) : Tc -Werte aus den Widerstandsmessungen über eine Mikrobrücke, ii.) : Tc -Werte aus den
4-Punkt-Widerstandsmessungen und iii.) : Tc -Werte aus den Suszeptibilitätsmessungen]
Der Unterschied in den Tc -Werten der Kurven i.) und iii.) liegt in der Art der Bestimmung der kritischen Temperaturen. Die Werte aus der Kurve i.) wurden, wie bei
Widerstandsmessungen üblich, aus den sogenannten Halbwertspunkten bestimmt. Dabei
wird die Temperatur als Übergangstemperatur Tc ausgewählt, bei der der Widerstand
92
KAPITEL 5. DISKUSSION
auf die Hälfte des Wertes beim supraleitenden Übergang abgefallen ist. Hingegen wurden die Werte aus der Kurve iii.), wie bei Suszeptibilitätsmessungen gebräuchlich, durch
den sogenannten Onsetwert bestimmt. Dabei wird zunächst die Temperatur bestimmt,
bei der die Suszeptibilität noch keine Abweichung vom bisherigen Verlauf zeigt. Danach
wird die Temperatur bestimmt, wo eine erste deutliche Abweichung in der Suszeptibilität
erkennbar ist. Der Mittelwert dieser beiden Temperaturen wird als kritische Temperatur
Tconset gewählt [95]. Die unterschiedliche Verfahrensweise bei der Tc -Bestimmungen ist
der Grund dafür, daß die Werte aus der Suszeptibilitätsmessung oberhalb der Tc -Werte
aus der Widerstandsmessung liegen.
Der Unterschied der Werte aus der Kurve ii.) zu den anderen Werten kommt daher, daß hier die kritischen Temperaturen aus 4-Punkt-Widerstandsmessungen bestimmt
wurden. Bei diesen Messungen war die Probenfläche wesentlich größer (3 × 4 mm) als bei
den Widerstandsmessungen über die Mikrobrücke (1, 5 mm ×150µm). Bei einer größeren
Probenfläche ist die Variation der β-Zinn-Inseln stärker, denn die β-Zinn-Inseln sind statistisch in der α-Zinn-Matrix verteilt. Wie oben gezeigt, bestimmt die Variation der
Inselgröße die kritische Temperatur Tc der Zinn-Schichten, so daß für die gleiche nominelle Schichtdicke andere Tc -Werte bestimmt wurden.
Eine Veränderung der kritischen Temperatur Tc durch eine Legierungsbildung in der
Zwischenschicht (Abb. 5-2) kann ausgeschlossen werden, da:
• die Legierungen Inx Sn1−x Übergangstemperaturen im Bereich von 3, 4 K bis 7, 45 K
[73], also oberhalb der hier gemessenen Tc -Werte, besitzen;
• die Probe ]91 (d = 7, 86 nm) kein Anzeichen von Supraleitung zeigt. Bei dieser
Probe sind die Inseln so klein, daß eine vorhandene Supraleitung in der Zwischenschicht zu messen sein sollte;
• die Dicke der Zwischenschicht konstant ist (d = 1, 3 nm) [11], jedoch wurde eine
eindeutige Schichtdickenabhängigkeit der kritischen Temperatur Tc gefunden.
Zusammenfassend kann gesagt werden, daß die Tc -Erniedrigung in den Schichten
durch die Probenmorphologie verursacht wird. Durch diese Probenmorphologie, nämlich
5.4. KRITISCHES MAGNETFELD BC
93
eine zweidimensionale Schicht aus β-Zinn-Inseln in einer α-Zinn-Matrix, kommt es einerseits aufgrund der Zweidimensionalität zum ”Size”-Effekt und andrerseits aufgrund der
Kopplung zwischen den supraleitenden Inseln zum ”Proximity”-Effekt.
5.4
Kritisches Magnetfeld Bc
Die Ergebnisse aus Kap. 4.1.2 für die Orientierung B ⊥ c-Achse (≡ Bck aus Kap. 3.5.5)
sind zusammenfassend in Tab. 5.2 dargestellt.
Proben
Dicke
Tc
Bc (0)B⊥c−Achse
Nr.
(nm)
(K)
(mT)
3,72
30
Literaturwert[73]
]81
103,4
3,27
157±2
]97
63,6
3,14
254±14
]92
39,3
2,54
316±10
]82
39,3
2,91
382±12
Tab. 5.2: Übersicht Bc (0) der Zinnschichten in der Orientierung B⊥ c-Achse
Es ist zuerkennen, daß die kritischen Magnetfelder BcB⊥c−Achse der verschieden dicken
Schichten deutlich oberhalb des kritischen Magnetfeldes des Volumenmaterials liegen.
Für die dickste Schicht ]81 (d = 103, 4 nm) ist das kritische Magnetfeld um einen
Faktor 3 und für die dünnste Schicht ]82 (d = 39, 3 nm) um einen Faktor 10 größer
als das kritische Magnetfeld des Volumenmaterials. Dieses Ergebnis entspricht der in
der London-Theorie beschriebenen Erhöhung des kritischen Magnetfeldes einer Schicht,
die verursacht ist durch das dickenabhängige Feldprofil in einem Magnetfeld parallel zur
Schicht (Kap. 3.5.5). Mit abnehmender Schichtdicke wird der mittlere Feldwert größer
(Abb. 3-15) und es fließen kleinere Abschirmströme. Die hier bestimmte Abhängigkeit
des kritischen Magnetfeldes BcB⊥c−Achse von der Schichtdicke d stimmt mit Resultaten aus
der Literatur überein [69],[96],[97],[98]. Dort wird ebenfalls ein Anstieg des kritischen
Magnetfeldes Bc mit abnehmender Schicht gefunden. Ein Vergleich der Literaturdaten
94
KAPITEL 5. DISKUSSION
mit den hier bestimmten kritischen Magnetfeldern ist insofern schwierig, als die Schichtdicke bzw. die Größe der β-Zinn-Inseln der hier untersuchten Proben nicht bekannt
ist. Die in der Literatur bestimmten kritische Magnetfelder liegen jedoch in der gleichen
Größenordnung (mehrere Hundert mT) wie die in Tab. 5.2.
Abb. 5-5: Abhängigkeit des kritischen Magnetfeldes Bc von der Schichtdicke d [a.) c-Achse
⊥ zum äußeren Magnetfeld und Messung über die Mikrobrücke, b.) c-Achse ⊥ zum äußeren
Magnetfeld und Bestimmung mit der 4-Punkt-Widerstandsmessung, c.) c-Achse k zum äußeren
Magnetfeld und Messung über die Mikrobrücke]
In Abb. 5-5 ist die Schichtdickenabhängigkeit des kritischen Magnetfeldes zur besseren
Übersicht graphisch dargestellt. Es wird deutlich, daß BcB⊥c−Achse mit abnehmendem d
größer wird. Der Unterschied in den Kurven a.) und b.) in Abb. 5-5 ist auf die Benutzung
verschiedener Meßmethoden zurückzuführen. Bei der Messung über die Mikrobrücke
(Kurve b.) ist eine andere Größenvariation in den β-Zinn-Inseln vorhanden als bei der 4Punkt-Widerstandsmessung (Kurve a.). Dies führt wie bei den Tc -Werten (Kap. 5.3) auch
in den Bc -Werten zu einer Variation. Dies führt bei den Proben mit einer Schichtdicke
von 39, 3 nm (Abb. 5-5) zu den verschiedenen Werten für das kritische Magnetfeld.
5.5. WINKELABHÄNGIGKEIT DES KRITISCHEN
5.5
MAGNETFELDES BC
95
Winkelabhängigkeit des kritischen
Magnetfeldes Bc
350
300
C
B (mT)
250
200
150
100
#97
50
#92
0
0
G
20
40
60
80
100
θ (Grad)
Abb. 5-6: Kritisches Magnetfeld in Abhängigkeit vom Winkel zwischen dem äußeren Magnetfeld und der c-Achse der Schicht [- ]92: Sn auf InSb (d = 39, 3 nm), M- ]97: Sn auf InSb
(d = 63, 3 nm)]. Die durchgezogen Linien sind Anpassungskurven entsprechend Gl. (3.57).
Die in Kap. 4.1.2 (Abb. 4-6) ermittelten kritischen Magnetfelder sind in Abb. 5-6 gegen den Winkel θ, der zwischen dem angelegten äußeren Magnetfeld und der c-Achse
der Schicht bestand, aufgetragen. Die Abweichung der Lage des Maximums, es liegt
bei 87o und nicht bei 90o , kann auf die Ungenauigkeit der Bestimmung des Winkels
(Abb. 2-9) zurückgeführt werden. Trotz dieser Abweichung zeigen die Datenpunkte ein
deutliches Maximum, wie es aufgrund der der Theorie von Tinkham (3.5.6) zu erwarten ist und in Arbeiten aus der Literatur [69],[97],[99] gemessen wurde. Damit kann die
starke Erhöhung des kritischen Magnetfeldes bei B ⊥ c-Achse (B k Schichtoberfläche)
durch die Abnahme des Diamagnetismus in der Schicht erklärt werden. Hingegen ist das
Verhalten des kritischen Magnetfeldes bei B k c-Achse (B ⊥ Schichtoberfläche) auf einen
Phasenübergang 2. Ordnung zurückzuführen, da eine dünne supraleitende Schicht vom
Typ I, die senkrecht zum äußeren Magnetfeld orientiert ist, einen Mischzustand ausbil-
96
KAPITEL 5. DISKUSSION
det [67] und sich wie ein Typ-II-Supraleiter verhält. Die Unterscheidung zwischen Typ-Iund Typ-II-Supraleitern kann durch die Bestimmung des Ginzburg-Landau-Parameters
κ erfolgen. Tinkham [66] und Maki [70] fanden den folgenden Zusammenhang:
Bc
⊥ S
=
√
2κ · Bc
,
V
(5.2)
zwischen dem kritischen Magnetfeld der Schicht senkrecht zur c-Achse der Schicht Bc
⊥ S
und dem kritischen Magnetfeld des Volumenmaterials Bc V .
Proben Nr.
Dicke (nm)
Tc (K)
Bc
⊥
(mT)
κ aus Gl. (5.2)
Literaturwert[34]
3,72
-
0,1
]97
63,3
3,14
82±4
1,93±0,09
]92
39,3
2,54
92±3
2,17±0,07
Tab. 5.3: Experimentell bestimmter Ginzburg-Landau-Parameter κ für verschieden dicke
Schichten
Die Werte für den Ginzburg-Landau-Parameter κ in Tab. 5.3 zeigen deutlich nach Gl. 36, daß die senkrecht zum äußeren Magnetfeld orientierten Zinn-Schichten sich wie ein
Typ-II-Supraleiter verhalten. Aus der Bestimmung des kritischen Magnetfeldes Bc parallel und senkrecht zur Schicht können auch die charakteristischen Längen der Schicht
ermittelt werden (Kap. 3.5.6). Diese wurden für die beiden Proben ]97 (d = 63, 3 nm)
und ]92 (d = 39, 3 nm) bestimmt und in Tab. 5.4 dargestellt.
Proben
Dicke d
Nr.
(nm)
Volumenmaterial [34]
der =
q
6φ0 ·Bc k S
π·Bc2 ⊥ S
ξ=
q
φ0
2π·Bc k
S
λ=
q
φ0 ·Bck S
4π·Bc2 V
(nm)
(nm)
(nm)
-
25-36
120-230
]97
63,3
55±13
64±2
123±3
]92
39,3
57±8
60±1
130±2
Tab. 5.4: Experimentell bestimmte charakteristische Längen der , ξ, λ für verschieden dicke
Schichten
5.5. WINKELABHÄNGIGKEIT DES KRITISCHEN
MAGNETFELDES BC
97
Auffällig ist in Tab. 5.4, daß die nominelle Schichtdicke d und die aus den kritischen
Magnetfeldern errechnete Schichtdicke der bei Probe ]92 nicht nur unterschiedlich sind,
sondern für der sogar eine völlig unrealistische Schichtdicke bestimmt wird. Nach dem errechneten Wert wäre die Schicht 1,5-fach dicker als die gesamte nominelle Schichtdicke der
Probe. Die Ursache für die große Diskrepanz ist in der Bedingung für die Gültigkeit der
Theorie der Winkelabhängigkeit dünner Schichten [66] zu suchen. In den theoretischen
Überlegungen wird als Ausgangspunkt eine dünne durchgehende Schicht angenommen,
dies ist bei der Probe ]92 nicht der Fall (Abb. 2-7), da durch die Ergebnisse aus Kap. 2.1
bekannt ist, daß die β-Zinn-Inseln nur einen kleinen Anteil an der gesamten Schicht haben. Hingegen kann bei Probe ]97 von einer durchgehenden Schicht gesprochen werden
(Abb. 2-7). Dies erklärt auch, daß die errechnete Schichtdicke der nicht größer als die
nominelle Schichtdicke d ist.
700
600
eigene Messung
Rhoderick [93]
Harper et al. [66]
Harper et al. [66]
λ (nm)
500
400
300
200
100
0
0
200
400
600
800
1000
1200
d (nm)
Abb. 5-7: Vergleich der Schichtdickenabhängigkeit der Eindringtiefe λ mit Literaturdaten (•:
aus (Tab. 5.4) bei TKond = 300 K mit 0,5 nm/s, N: Sn auf Glas - TKond = 300 K [97], H: Sn
auf Glas - TKond = 77 K mit 1 nm/s [69], : Sn auf Glas - TKond = 77 K mit 30 nm/s [69])
Um die Daten aus Tab. 5.4 zu überprüfen, wurden exemplarisch die bestimmten Werte
für die Eindringtiefe λ mit Daten aus der Literatur verglichen und in Abb. 5-7 graphisch
dargestellt. Die hier gefundenen Eindringtiefen λ stimmen gut mit den Daten (N) von
98
KAPITEL 5. DISKUSSION
Rhoderick [97] überein. Rhoderick präparierte die Zinn-Schichten auf Glas, wobei das
Substrat eine Temperatur TKond von 300 K hatte. Harper et al. [69] präparierte dagegen
die Zinn-Schichten zwar auch auf Glas, aber die Substrattemperatur TKond lag bei 77 K.
Damit wurden die Zinn-Schichten stark gestört, d. h. die mittlere freie Weglänge l∗ in der
Schicht wurde verändert und damit auch die Eindringtiefe λ (Tab. 3.2). Die mittlere freie
Weglänge wurde in den Schichten von Harper et al. noch zusätzlich durch verschiedene
Aufdampfraten bei der Präparation variiert. Einige Zinn-Schichten wurden mit einer
langsamen Aufdampfrate von 1 nm/s (H) und andere mit einer schnellen Aufdampfrate
von 30 nm/s () hergestellt, woraus sich der unterschiedliche Kurvenverlauf zwischen
(H) und () in Abb. 5-7 erklärt. Trotz der unterschiedlichen Präparation wird deutlich,
daß die Eindringtiefe λ mit abnehmender Schichtdicke größer wird, wie es auch in der
Theorie beschrieben wird.
Abschließend kann gesagt werden, daß die Erhöhung und die Winkelabhängigkeit des
kritischen Magnetfeldes Bc auf die zweidimensionalen gekoppelten supraleitenden Inseln
zurückzuführen ist. Es zeigt sich somit auch im Verhalten des kritischen Magnetfeldes
ein eindeutiger Einfluß der Probenmorphologie.
5.6
Strom–Spannungs–Kennlinien
Die im Kap. 4.1.4 dargestellten Ergebnisse der Strom-Spannungs-Kennlinien unterstützen
die Deutung der Schichtdickenabhängigkeit der kritischen Temperatur Tc , durch eine
Kopplung der supraleitenden Inseln durch den ”Proximity”-Effekt. Bei der dickeren Probe ]97 (d = 63, 3 nm) fiel erst zu tiefen Temperaturen hin unterhalb des kritischen
Stroms die Spannung auf Null (Abb. 4-11). Bei der dünneren Probe ]92 (d = 39, 3 nm)
(Abb. 4-12)konnte bis 1, 6 K dieser Abfall gar nicht beobachtet werden. Bei der Probe
]97 (d = 63, 3 nm) sind die β-Zinn-Inseln so groß, daß es mit den α-Zinn-Inseln zu einer sehr guten Kopplung kommt und aufgrund des ”Proximity”-Effekts (Kap. 3.5.3) die
normalleitenden Bereiche (α-Zinn) supraleitend werden. Damit wird eine durchgehende
supraleitende Schicht ausgebildet, die eine kleinere Übergangstemperatur Tc als das Volumenzinn besitzt. Die Kopplung der Inseln nimmt mit fallender Temperatur zu, so daß
5.6. STROM–SPANNUNGS–KENNLINIEN
99
erst bei tiefen Temperaturen (bei Probe ]97 unterhalb von 1, 68 K) eventuell vorhandene
Aufladungen der Inseln und Übergangswiderstände überwunden werden können.
Abb. 5-8: Aus Abb. 2-7 abgeschätzte Inselgröße in Abhängigkeit von der nominellen Schichtdicke d
Bei der Probe ]92 (d = 39, 3 nm) sind die Inseln kleiner (Abb. 5-8) und damit wird
die Kopplung der β-Zinn-Inseln schwächer. Deshalb kann der ”Proximity”-Effekt erst
bei noch tieferen Temperaturen eine durchgehende supraleitende Schicht ausbilden. Da
mit dem hier benutzten experimentellen Aufbau nur eine tiefste Temperatur von 1, 6 K
erreicht werden kann, konnte die Ausbildung einer durchgehenden supraleitenden Schicht
bei Probe ]92 in den Strom-Spannungs-Kennlinien nicht nachgewiesen werden.
Die Strom-Spannungs-Kennlinien wurden hauptsächlich durchgeführt zur Überprüfung, ob der Widerstand im ohmschen Bereich gemessen wurde. Deshalb sind diese
Messungen nicht sehr ausführlich, so daß die weitere Diskussion des Verhaltens der StromSpannungs-Kennlinien nur qualitativ durchgeführt werden können.
100
KAPITEL 5. DISKUSSION
/ / Abb. 5-9: Temperaturabhängigkeit des kritischen Stroms Ic [linkes Teilbild:
Probe ]97
(d = 63, 3 nm) rechtes Teilbild: Probe ]92 (d = 39, 3 nm)], die durchgezogenen Linien
p
stellt qualitativ die 3 1 − (T /Tc )2 -Abhängigkeit dar
Die graphischen Darstellungen in Abb. 5-9 zeigen die Temperaturabhängigkeit der
kritischen Ströme von Probe ]97 (d = 63, 3 nm) und der Probe ]92 (d = 39, 3 nm).
p
Eine Aussage über die 3 1 − (T /Tc )2 -Abhängigkeit des kritischen Stroms Ic in der Nähe
von Tc , die für Zinn-Schichten gefunden wurde[100],[101],[102],[103], ist nur qualitativ
zu machen, da der kritische Strom Ic nur aus Strom-Spannungs-Kennlinien bestimmt
wurde, die bei Temperaturen weit unterhalb von Tc gemessen wurden. Es ist in Abb. 5-9
p
der qualitative Verlauf der 3 1 − (T /Tc )2 -Abhängigkeit des kritischen Stroms Ic dargestellt und es deutetet sich im Rahmen des Meßfehlers für die dickere Probe ]97 eine
Übereinstimmung an. Die große Abweichung von Ic bei T /Tc = 0, 555 ist wahrscheinlich darauf zurückzuführen, daß sich die supraleitende Schicht noch nicht vollständig
p
ausgebildet hat (noch nicht eingesetzter ”Proximity”-Effekt) und die 3 1 − (T /Tc )2 Abhängigkeit des kritischen Stroms Ic daher nicht gültig ist. Bei der dünneren Probe ]92
p
ist die Abweichung von der 3 1 − (T /Tc )2 -Abhängigkeit des kritischen Stroms Ic stärker,
was einerseits aufgrund der geringen Datenmenge und andrerseits auf das Fehlen des
”Proximity”-Effekts zurückzuführen ist. Was jedoch deutlich zu sehen ist, ist daß der
kritische Strom Ic zu tiefen Temperaturen hin größer wird. Dies ist auch sinnvoll, da
durch die 1. Maxwellsche-Gleichung (Gl. 3.25) eine feste Beziehung zwischen dem kritischen Magnetfeld und dem kritischen Strom besteht, d. h. steigt das kritische Magnetfeld
5.7. PROBENSTABILITÄT
101
(Abb. 4-5), so steigt auch der kritische Strom. Eine theoretische Bestimmung der kritischen Stromdichte ist nur dann möglich, wenn die supraleitende Probe eine Geometrie
besitzt, die eine gleichförmige Verteilung der Stromdichte garantiert. Aufgrund der speziellen Probenmorphologie ist dies bei den hier gemessenen Proben nicht garantiert, so
daß nur eine qualitative Diskussion des Verhaltens des kritischen Stroms sinnvoll ist.
5.7
Probenstabilität
Bei Messungen an dünnen Schichten ist es wichtig, das Verhalten gegenüber äußeren Einflüssen (Oxidation, Strukturänderung aufgrund großer Temperaturvariationen) zu kennen. Dazu wurde beispielhaft an der Probe ]97 (d = 63, 3 nm) nach längerem Zeitraum
nochmals eine Widerstandsmessung in Abhängigkeit von der Temperatur durchgeführt
und in Abb. 5-10 dargestellt. Die Probe befand während dieses Zeitraumes im Kryostaten, in Heliumatmosphäre.
Ω
Abb. 5-10: Widerstandsverlauf in Abhängigkeit von der Temperatur der Probe ]97: Sn auf
InSb (d = 93.3 nm), gemessen zu verschiedenen Zeitpunkten (• − 05.07.98 , ◦ − 22.12.99)
Es ist zu sehen, daß bei beiden Messungen zunächst der Widerstand bei abnehmender Temperatur etwas ansteigt, aber sobald die Supraleitung in der Schicht
102
eintritt, fällt der Widerstand deutlich auf Null.
KAPITEL 5. DISKUSSION
Trotz der großen Zeitspanne zwi-
schen den beiden Messungen ist zu erkennen, daß sich der Absolutwiderstand und die
Übergangstemperatur Tc der Schicht nicht geändert haben. Die geringe Abweichung bei
tieferen Temperaturen ist auf eine etwas unterschiedliche Abkühlrate in beiden Messungen zurückzuführen. Diese Stabilität der Sn-Schicht wurde auch in anderen Untersuchungen gefunden [104],[105],[106],[107], in denen speziell das Oxidationsverhalten von Zinn
mit verschiedenen Methoden (SPEM, EELS, TEM, XPS) untersucht wurde. Es wurde
festgestellt, daß Zinn zwar eine dünne Oxidschicht (≈ 1 nm) ausbildet, diese aber eine
hohe Stabilität aufweist. Die Dicke dieser Oxidschicht konnte nur mit höheren Temperaturen (> 225◦ C) und bei einem höherem Sauerstoffdruck vergrößert werden.
Kapitel 6
Zusammenfassung
Das Ziel der vorliegenden Arbeit war es, die supraleitenden Eigenschaften von Zinnschichten auf Indiumantimonid, unter Berücksichtigung der Struktur und der Morphologie der
Schichten, zu untersuchen.
Aus LEED-, AES- und Ramanspektroskopie-Untersuchungen an den Zinn-Schichten
auf InSb direkt nach der Präparation konnte festgestellt werden, daß die Schichten nicht,
wie aus der Literatur erwartet, nur aus dem halbmetallischen α-Zinn bestehen, sondern
aus einer Mischung von halbmetallischem α- und metallischem supraleitenden β-Zinn.
Der Anteil des β-Zinns liegt bei ≈ 10 %. AFM-Untersuchungen an den Schichten zeigten
ein deutliches Insel-Wachstum mit kleiner werdenen Inseln bei abnehmender Schichtdicke. Durch diese Struktur- und Morphologieuntersuchungen konnte bestimmt werden,
daß die Schichten aus β-Zinn-Inseln eingebettet in einer α-Zinn-Matrix bestehen, so daß
eine zweidimensionale Schicht mit einem Netzwerk statistisch verteilter NormalleiterSupraleiter-Normalleiter-Kontakte existiert.
Die gefundene Probenmorphologie hat einen großen Einfluß auf die supraleitenden Eigenschaften der Zinn-Schichten, wie es sich aus Widerstands- und Suszeptibilitätsmessungen ergab. Anhand der Widerstandsmessungen konnte gezeigt werden, daß
die supraleitenden kritischen Temperaturen bei allen hier untersuchten Zinn-Schichten
deutlich unterhalb der Übergangstemperatur des Volumenmaterials (Tc = 3, 7 K) liegen. Des weiteren wurde beobachtet, daß die Übergangstemperaturen mit abnehmender
Schichtdicke kleiner werden. Die Tc -Werte liegen bei der dicksten Schicht (d = 103, 4 nm)
103
104
KAPITEL 6. ZUSAMMENFASSUNG
bei 3, 27 K und bei der dünnsten Schicht (d = 39, 3 nm) bei 2, 54 K. Das Verhalten des kleiner werdenden Tc mit abnehmender Schichtdicke kann durch das Auftreten des ”Proximity”- und des ”Size”-Effekts erklärt werden. Die dünnste hier gemessene Schicht (d = 7, 89 nm) zeigte bis zu einer Temperatur von 1, 6 K kein Anzeichen von Supraleitung. Das kritische Magnetfeld Bc der Schichten zeigte ebenfalls ein
abweichendes Verhalten gegenüber dem des Volumenmaterials. Das kritische Magnetfeld liegt bei allen Schichten oberhalb des kritischen Magnetfeldes des Volumenmaterials
(Bc V (0) = 30 mT) und wurde mit abnehmender Schichtdicke größer. Bei der dünnsten
supraleitenden Probe (d = 39, 3 nm) war das kritische Magnetfeld Bc um einen Faktor
10 größer als im Volumenmaterial, wobei die Schicht parallel zum Magnetfeld orientiert war. Diese Erhöhung des kritischen Magnetfeldes entspricht der Erwartung der
London-Theorie, die diese Erhöhung mit dem geringer werdenden Feldprofil im Inneren
einer supraleitenden Schicht bei abnehmender Dicke erklärt. Bei senkrecht zum Magnetfeld orientierten Schichten wurde ebenfalls eine Erhöhung des kritischen Magnetfeldes
gefunden. Bei dieser Orientierung war das kritische Magnetfeld der dünnsten supraleitende Probe (d = 39, 3 nm) um einen Faktor 3 größer als im Volumenmaterial. Dies
kann durch die Ausbildung eines supraleitenden Mischzustandes in der Schicht senkrecht
zum Magnetfeld erklärt werden. Messungen der Winkelabhängigkeit des kritischen Magnetfeldes unterstützen dies. Die Winkelabhängigkeit und die experimentell bestimmten
Ginzburg-Landau-Parameter κ (d = 63, 3 nm: κ = 1, 93, d = 39, 3 nm: κ = 2, 17)
bestätigten, daß die dünnen Zinn-Schichten (Typ-I-Supraleiter) sich bei einem senkrecht
zur Schicht orientierten Magnetfeld wie ein Typ-II-Supraleiter verhalten. Dieses Verhalten stimmt mit den grundlegenden theoretischen und experimentellen Arbeiten von
Tinkham überein.
Durch die oberflächenphysikalischen Untersuchungen (LEED, AES, AFM, Raman) an
den Zinn-Schichten und die Bestimmung der supraleitenden Eigenschaften an denselben
Zinn-Schichten, konnte erstmals die Abhängigkeit der Supraleitung in zweidimensionalen
Schichten von der Morphologie der Schicht direkt bestimmt werden. Da zum einen aus
der Untersuchung der kritischen Magnetfelder der Schichten in parallelen und senkrech-
105
ten Orientierungen zum Magnetfeld klar geht hervor, daß es sich bei den untersuchten
Zinn-Schichten um zweidimensionale Systeme handelt. Zum anderen zeigen die Messungen der Temperaturabhängigkeit des Widerstands, daß eine globale Supraleitung in
den granularen Schichten auftritt. Diese globale Supraleitung manifestiert sich in einem
scharfen supraleitenden Übergang im Widerstand und einem Widerstandsabfall auf Null
und wird unterstützt durch das Verhalten der Strom-Spannungs-Kennlinien, die keine
Hinweise auf lokale Supraleitung zeigten. Insgesamt läßt sich daraus schließen, daß in
den zweidimensionalen Schichten eine Kopplung der β-Zinn-Inseln in der α-Zinn-Matrix
vorliegt.
106
KAPITEL 6. ZUSAMMENFASSUNG
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Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 106 (2000), S. 81
114
LITERATURVERZEICHNIS
Danksagung
Die vorliegende Arbeit wurde am Institut für Experimentalphysik der Freien Universität
Berlin unter der Leitung von Prof. Dr. K. Lüders im Rahmen des Sonderforschungsbereich 290 angefertigt.
Herrn Prof. Dr. K. Lüders möchte für seine fortwährende Unterstützung, sein großes
Interesse und seine ständige Diskussionsbereitschaft danken. Ebenfalls danken möchte
ich Herrn Prof. Dr. K.-H. Rieder für sein Interesse am Fortgang der Arbeit und für die
Übernahme des Zweitgutachtens, das er freundlicherweise - trotz seines Forschungssemesters - bereit war zu erstellen.
Für die Präparation und intensive Charakterisierung der in dieser Arbeit untersuchten
Proben und die ausgezeichnete Zusammenarbeit möchte ich mich bei Frau A.-M. Frisch
und Herrn K. Fleischer ganz besonders bedanken. Herrn Prof. Dr. W. Richter vom Institut für Festkörperphysik der Technischen Universität Berlin gilt mein besonderer Dank
für sein Interesse nicht nur an der Präparation und Charakterisierung dünner Schichten,
sondern auch an dem Leitfähigkeitsverhalten dünner Schichten.
Jetzigen und ehemaligen Mitgliedern der AG Lüders danke ich für ungezählte Tips, tatkräftige Unterstützung und wertvolle Diskussionen: Dr. P. Schilbe, H. Breitzke, Dr. M.
Kraus-Sartori, Dr. M. Baenitz und Dr. B. A. Hermann.
Frau A. Scheffler möchte ich für die Unterstützung bei der Korrektur dieser Arbeit bedanken.
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DANKSAGUNG
Abschließend möchte ich allen danken, die mich bei dieser Arbeit unterstützt haben. Ein
besonderer Dank hierbei gilt meiner Familie und meinen Freunden für ihre moralische
Unterstützung.
Publikationsliste
I. Didschuns, K. Fleischer, A. Frisch, P. Schilbe, W. Richter und K. Lüders:
The electrical and structural properties of granular superconducting Sn on
InSb(110),
Physica B (2000)
B. A. Hermann, P. Haier, I. Didschuns, N. Esser, W. Richter und K. Lüders:
Weak Localization and Electron-Electron Interaction in Ultrathin Antimony
Films,
phys. stat. sol. (b) 205, 241 (1998)
B. A. Hermann, P. Haier, I. Didschuns, N. Esser, W. Richter und K. Lüders:
Influence of Morphology and Structure on the Conductivity of Metallic Thin
Films,
Czech. J. Phys. 46, 2501 (1996)
H. Sindlinger, M. Kraus, I. Didschuns, B. A. Hermann, K. Lüders, R. Tellgmann, N.
Krawez, E. E. B. Campbell, S. Suzuki, K. Kikuchi und Y. Achiba:
Magnetization Measurements of LaC82 Powder Crystals,
Czech. J. Phys. 46, 2125 (1996)
B. A. Hermann, I. Didschuns, K. Lüders, P. Haier, M. Köpp, N. Esser, U. Resch-Esser
und W. Richter: Conductivity of thin antimony films at low temperatures,
Thin Solid Films 275, 125 (1996)
117
118
PUBLIKATIONSLISTE