Herstellung und Charakterisierung von InAs

Herstellung und Charakterisierung
von InAs-Quantenpunkten auf
implantationsdotiertem GaAs (001)
1µm
Dissertation
zur Erlangung des Grades eines
Doktors der Naturwissenschaften
in der Fakultät für Physik und Astronomie
der Ruhr-Universität Bochum
vorgelegt von
Peter Schafmeister
geboren in Bochum
Dezember 2002
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung .......................................................................................................... 4
2 Grundlagen ....................................................................................................... 7
2.1 III/V-Halbleiterheterostrukturen ...................................................................................... 7
2.2 Niedrigdimensionale Systeme.......................................................................................... 9
2.3 Energiezustände in InAs-Quantenpunkten..................................................................... 10
2.3.1 Der zweidimensionale harmonische Oszillator....................................................... 11
2.3.2 Die Coulomb-Blockade........................................................................................... 12
2.3.3 Vielteilchenzustände ............................................................................................... 14
3 Probenherstellung und Prozessierung.......................................................... 18
3.1 Molekularstrahl-Epitaxie................................................................................................ 18
3.2 Fokussierte Ionenstrahlimplantation .............................................................................. 23
3.3 Photolithographie, Ätzen, ohmsche Kontakte und Oberflächengates............................ 27
4 Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten................ 29
4.1 Selbstorganisiertes Wachstum von InAs-Quantenpunkten ............................................ 29
4.2 Photolumineszenzmessungen an Quantenpunkten......................................................... 32
4.3 Elektrolumineszenz an InAs-Quantenpunkten............................................................... 35
4.4 Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten ....................................................... 37
4.5 Topographie der InAs-Quantenpunkte........................................................................... 41
4.6 Minimierung der Quantenpunktdichte ........................................................................... 43
4.7 Tempern von InAs-Quantenpunkten.............................................................................. 48
5 Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten..................... 54
5.1 Experimenteller Befund ................................................................................................. 54
5.2 Vergleich mit der Theorie .............................................................................................. 58
5.3 Frequenzabhängigkeit .................................................................................................... 60
5.4 Magnetfeldabhängigkeit................................................................................................. 62
6 Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE ................................... 66
6.1 Rückverdampfen von Si-dotiertem GaAs ...................................................................... 66
6.2 Rückverdampfen von C-dotiertem GaAs....................................................................... 72
6.3 Auswirkungen des Rückverdampfens auf Si-implantierte Rückkontakte...................... 75
7 InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten.................. 79
7.1 Das Konzept und die Herausforderungen ...................................................................... 79
7.2 Wachstum von InAs-Quantenpunkten nach einer Wachstumspause ............................. 81
7.2.1 Wachstumspause ohne Schutz der Oberfläche........................................................ 81
7.2.2 Wachstumspause mit As-Schutzschicht.................................................................. 83
7.3 Wachstum von InAs-Quantenpunkten auf Si- und Be- implantierten Bereichen .......... 86
7.3.1 Moderate MBE-Ausheilschritte .............................................................................. 90
7.3.2 MBE-Ausheilschritte mit Al-Stoppschicht ............................................................. 98
7.3.3 MBE-Ausheilschritte mit Rückverdampfen von GaAs......................................... 106
8 InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED ....................... 122
8.1 Funktionsweise und Aufbau der µ-LED ...................................................................... 122
8.2 Kennlinien der µ-LED.................................................................................................. 124
8.3 Elektrolumineszenzspektren der µ-LED ...................................................................... 125
9 Zusammenfassung und Ausblick ................................................................ 133
Literaturverzeichnis........................................................................................ 139
Danksagung...................................................................................................... 147
Lebenslauf ........................................................................................................ 148
Kapitel 1: Einleitung
4
1 Einleitung
Mit Hilfe moderner Epitaxieverfahren, wie z.B. der Molekularstrahlepitaxie (MBE), ist es
heute möglich, den Bandverlauf in Halbleiterheterostrukturen gezielt einzustellen und so
einen künstlichen Ladungsträgereinschluss zu realisieren. Auf diese Weise lassen sich z.B.
zweidimensionale Ladungsträgersysteme oder eindimensionale Systeme in Form eines
Quantendrahtes erzeugen. Solche Systeme sind von sowohl von großem wissenschaftlichen
als auch technologischen Interesse [Dav00, Weis91]. Sind die Ladungsträger im Halbleiter in
ihrer Bewegung in allen drei Raumrichtungen eingeschlossen, so handelt es sich um ein
nulldimensionales
System,
einen
sogenannten
Halbleiterquantenpunkt.
Das
wohl
meistuntersuchte Quantenpunktsystem sind die InAs-Quantenpunkte, da sich diese beim
epitaktischen Abscheiden von InAs auf einer GaAs-Oberfläche selbstorganisiert im StranskiKrastanow-Wachstumsmodus bilden, wobei sie laterale Abmessungen aufweisen, die mit
heutigen Strukturierungsmethoden nicht erreicht werden können. Die typische Dichte der so
hergestellten InAs-Quantenpunkte liegt im Bereich von 109cm-2 bis 1011cm-2, wobei sich ein
Durchmesser von wenigen 10nm und eine Höhe von einigen nm einstellen. Als besondere
Eigenschaft ist die Quantisierungsenergie dieser nulldimensionalen Systeme größer als die
thermische Energie bei Raumtemperatur, sodass Quanteneffekte nicht nur bei tiefen
Temperaturen beobachtet werden können.
In den letzten 20 Jahren waren die InAs-Quantenpunkte als Modellsystem für
nulldimensionale Systeme Gegenstand intensiver Forschung [Bim99]. Dabei wurden Form
und Größe einzelner Quantenpunkte sowie ihrer Dichte mittels Rasterkraftmikroskopie,
Elektronenstrahlmikroskopie und Rastertunnelmikroskopie studiert [Leo94, Ruv95, Led96,
Gar97]. Die Untersuchung der optischen und elektrischen Eigenschaften der Quantenpunkte
anhand von Photolumineszenz-, Elektrolumineszenz- und Kapazitätsmessungen erfolgte
aufgrund der hohen Quantenpunktdichte dagegen in der Regel an einem Ensemble von
Quantenpunkten [Pet97, Huf98, Dre94]. Erst in den letzten Jahren wurden Messungen an
einzelnen Quantenpunkten mittels Tunnel- [Vdo00], Photolumineszenz- [Bai01] und
Elektrolumineszenz- [Yua02] sowie Photostromexperimenten [Fin01] möglich. Bei der
Tunnelspektroskopie durch ein ausgedehntes Bauelement ist dabei derzeit noch nicht geklärt,
wieso nur durch jeweils einzelne Quantenpunkte getunnelt wird. Für Photolumineszenz-,
Elektrolumineszenz- und Photostromexperimente wurden einzelne Quantenpunkte durch
Verkleinerung des Anregungsstrahls oder durch die Verwendung einer Schattenmaske
(Lochdurchmesser ca. 100nm) selektiert. Für die Elektrolumineszenzexperimente bedeutet
Kapitel 1: Einleitung
5
dies, dass zahlreiche Quantenpunkte gepumpt werden, aber nur das optische Signal eines
einzelnen Quantenpunktes detektiert wird. Dabei konnten jedoch bisher noch keine
Elektolumineszenzexperimente durchgeführt werden, bei denen eine Ladungsträgerinjektion
in nur wenige oder einzelne Quantenpunkte erfolgt und das resultierende optische Signal
detektiert wird.
Die Grundidee dieser Arbeit ist es, durch Kombination von fokussierter
Ionenimplantation (FIB-Implantation) und Molekularstrahlepitaxie einzelne oder zumindest
wenige Quantenpunkte in den aktiven Bereich von Bauelementen (z.B. Leuchtdioden)
einzubetten und so vermessen zu können. Dazu gibt es grundsätzlich zwei verschiedene
Ansätze:
Eine Idee besteht darin, durch FIB-Implantation vor dem Abscheiden der
Quantenpunkte Wachstumskeime im aktiven Bereich des Bauelementes zu generieren, an
denen beim anschließenden Überwachsen Quantenpunkte entstehen. Auf diese Weise ist es
vorstellbar, die Quantenpunkte sowohl zu positionieren, als auch ihre Dichte über die Anzahl
der Kondensationskeime einzustellen, sodass Messungen an einzelnen Quantenpunkten
möglich würden. Zudem kann man hoffen, durch Positionieren der Quantenpunkte die
Größenvariation zu minimieren, was für technologische Anwendungen, z.B. in Lasern, von
großem Interesse ist.
Ein anderer Ansatz nutzt die Dotierwirkung implantierter Si- bzw. Be-Ionen aus, um
vor dem Abscheiden der InAs-Quantenpunkte einen strukturierten, leitfähigen Streifen in der
Probe zu erzeugen. Bringt man quer zu diesem implantierten Streifen eine ebenfalls
streifenförmige Elektrode oberhalb der Quantenpunkte auf, so lassen sich beide Streifen von
außen kontaktieren, und die Kreuzungsfläche zwischen ihnen bildet den aktiven Bereich des
Bauelementes. Diese Methode ist zur Herstellung verschiedener Arten von Bauelementen
geeignet. So lässt sich z.B. für den Fall, dass die oberhalb der Quantenpunkte liegende
Elektrode aus einem geätzten n-dotierten Streifen besteht und die Implantation eine pDotierung
bewirkt,
eine
pin-LED-Struktur
mit
eingebetteten
InAs-Quantenpunkten
realisieren. Da der aktive Bereich dieser LED-Struktur, d.h. die Kreuzungsfläche der Streifen,
zum Teil sehr klein ist (sub-µm2-Bereich), können mit diesem Bauelement wenige oder sogar
ein einzelner Quantenpunkt elektrisch gepumpt und zur Elektrolumineszenz angeregt werden.
Eine andere interessante Konfiguration verwendet ein Schottky-Gate als obere Elektrode,
sodass man einen Tunnelstrom zwischen Rück- und Oberflächenkontakt durch den
Quantenpunkt detektieren kann.
Kapitel 1: Einleitung
Die
ersten
6
Experimente
zur
Positionierung
von
InAs-Inseln
durch
implantationsinduzierte Wachstumskeime deuteten darauf hin, dass keine gezielte
Positionierung
hochqualitativer
InAs-Inseln
möglich
ist.
So
zeigen
niedrige
Implantationsdosen keinen Einfluss auf die Position oder Dichte der Inseln, mittlere Dosen
bewirken eine Dichteabnahme, und bei hohen Implantationsdosen bilden sich auf den
implantierten Bereichen InAs-Agglomerate, die nicht versetzungsfrei sind und somit nicht die
erforderlichen elektrischen und optischen Eigenschaften aufweisen.
Aus diesem Grund wurde in dieser Arbeit der zweite Ansatz, d.h. die Kombination
von FIB-Dotierung und MBE zur Realisierung von Bauelementen mit wenigen eingebetteten
Quantenpunkten, verfolgt. Das Ziel war die Entwicklung und Optimierung einer Technologie,
mit der durch Ionenimplantation leitfähige, lateral strukturierte Rückkontakte dicht unterhalb
hochqualitativer InAs-Quantenpunkte erzeugt werden können. Bei diesem Vorhaben konnte
nicht auf Vorarbeiten anderer Gruppen zurückgegriffen werden, da bisher noch keine
Versuche zum Wachstum von InAs-Quantenpunkten auf implantationsdotiertem GaAs
erfolgten. Parallel zur Prozessoptimierung wurden die gewonnenen Ergebnisse zur Einbettung
von InAs-Quantenpunkten in pin-LED-Strukturen mit aktiven Flächen im sub-µm2 Bereich
(µ-LED) genutzt.
Die Arbeit gliedert sich wie folgt: Im zweiten Kapitel werden einleitend die
Grundlagen
von
III/V-Halbleiterheterostrukturen
und
niedrigdimensionalen
Ladungsträgersystemen diskutiert. Insbesondere wird hierbei auf das Energiespektrum von
InAs-Quantenpunkten eingegangen. Das dritte Kapitel erläutert das Prinzip des MBEProzesses anhand des Wachstums von III/V-Halbleitern, die Probenprozessierung und die
fokussierte Ionenstahlimplantation. Es folgt ein Kapitel über das Wachstum und die
verschiedenen Charakterisierungsmethoden für InAs-Quantenpunkte sowie Ergebnisse zur
Dichteminimierung und zu Temperexperimenten an Quantenpunkten. Im fünften Kapitel
werden Kapazitätsmessungen an den Löcherzuständen von InAs-Quantenpunkten vorgestellt
und diskutiert. Das Verhalten der Dotierstoffe Si und C während des Rückverdampfens von
GaAs in der Molekularstrahlanlage bildet den Schwerpunkt des sechsten Kapitels. In
Kapitel 7 werden die elektrischen und optischen Eigenschaften von InAs-Quantenpunkten,
die auf Be- bzw. Si-implantierten Bereichen hergestellt wurden, diskutiert. Außerdem wird
auf die elektrischen Eigenschaften des jeweiligen Rückkontaktes eingegangen. Die
Herstellung von µ-LEDs und erste Elektrolumineszenzmessungen an ihnen werden in Kapitel
8 beschrieben. Die Arbeit schließt mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick.
Equation Section 2
Kapitel 2: Grundlagen
7
2 Grundlagen
In diesem Kapitel wird zunächst einführend auf die III/V-Verbindungshalbleiter eingegangen.
Anschließend folgt eine Diskussion der Energieniveaus und Zustandsdichten von
niedrigdimensionalen Systemen, d.h. Systemen, bei denen die Bewegung der Ladungsträger
in den verschiedenen Raumrichtungen eingeschränkt ist. Besondere Aufmerksamkeit wird
hierbei den nulldimensionalen Elektronensystemen, den sogenannten Quantenpunkten,
gewidmet. Für diese wird ein einfaches Modell zur Beschreibung der Energiezustände und
ihrer Abhängigkeit im Magnetfeld vorgestellt.
2.1 III/V-Halbleiterheterostrukturen
Chemische Verbindungen aus Elementen der dritten und fünften Hauptgruppe des
Peiodensystems bilden die Materialklasse der III/V-Halbleiter. Beispiele hierfür sind die
binären Verbindungen GaAs, InAs und AlAs sowie die entsprechenden Nitride und
Antimonide der Dreierelemente Al, Ga und In. Des weiteren haben auch viele ternäre und
quaternäre Legierungen aus dieser Materialklasse halbleitende Eigenschaften. Bis auf GaN
kristallisieren alle aufgeführten Verbindungshalbleiter in der Zinkblendestruktur. Diese setzt
sich aus zwei um ein Viertel der Raumdiagonalen verschobenen, kubisch flächenzentrierten
(kfz) Gittern zusammen, bei der das eine kfz-Gitter mit Elementen der dritten Hauptgruppe
und das andere kfz-Gitter mit Elementen der fünften Hauptgruppe besetzt ist. Technologische
Bedeutung gewinnen zahlreiche III/V-Halbleiter durch ihre direkte Bandlücke, die sie für
optische Anwendungen geeignet macht.
Häufiges Ziel der Halbleiterepitaxie ist es, Halbleiterschichten mit unterschiedlichen
elektrischen Eigenschaften, insbesondere unterschiedlichen Bandlücken, einkristallin
aufeinander abzuscheiden, um neue Eigenschaften des Schichtsystems zu erhalten. Dabei
wachsen solche Halbleiter besonders gut aufeinander auf, deren Gitterabstand übereinstimmt.
Abbildung 2.1 zeigt die Bandlücke gegen die Gitterkonstante ausgewählter III/V-Halbleiter.
Ein Halbleiter bestehend aus drei verschiedenen Elementen wird als ternärer Halbleiter
bezeichnet. Die Verbindungslinien in der Abbildung 2.1 beschreiben daher einen ternären
Halbleiter als Komposition zweier binärer Halbleiter und geben an, wie sich die Bandlücke
und die Gitterkonstante verhalten, wenn sich die Zusammensetzung des ternären Halbleiters
ändert. Dementsprechend lässt sich z.B. mit dem Legierungssystem AlxGa1-xAs die
Bandlücke über einen Bereich von 1,4eV bis 2,2eV einstellen, wobei die Gitterkonstante
Kapitel 2: Grundlagen
8
Abbildung 2.1: Aufgetragen ist die Bandlücke gegen die Gitterkonstante der III/V-Halbleiter und anderer
wichtiger Halbleiter nach [Iba90].
nahezu konstant bleibt. Dies macht das AlAs/GaAs-Materialsystem zu einem der wichtigsten
Systeme für die Realisierung von Halbleiterheterostrukturen.
Wird nun ein Halbleiter mit der Energielücke EG1 auf einem anderen Halbleiter mit der
Bandlücke EG2 abgeschieden, so teilt sich die Differenz der Energielücken ∆EG=EG1- EG2 auf
das Leitungsband und das Valenzband auf. Dadurch entsteht im Bereich der
Heterogrenzfläche ein Versatz der Energiebänder, d.h. es liegt eine LeitungsbandDiskontinuität ∆EL und eine Valenzband-Diskontinuität ∆EV vor. In der Regel (Typ IHeteroübergang) liegen die Bandkanten des Halbleiters mit der kleineren Bandlücke in der
Energielücke des Hableiters mit der größeren Bandlücke, sodass gilt: ∆EG=∆EL+∆EV. Zu
welchem
Verhältnis
sich
die
Energielückendifferenz
auf
die
beiden
Bandkantendiskontinuitäten aufteilt, hängt von den beiden Halbleitermaterialien ab. So gilt
z.B. für den GaAs/AlxGaxAs Heteroübergang das empirisch ermittelte Verhältnis:
∆EL=2/3∆EG [Zha91]. Durch geschickte Kombination von Halbleitern verschiedener
Bandlücke („Bandgap Engineering“) zusammen mit einer gezielten Dotierung zur Einstellung
der Bandkrümmung („Modulationsdotierung“) lässt sich der Bandverlauf einstellen. So
können Systeme mit neuen elektrischen und optischen Eigenschaften realisiert werden. Unter
anderem ist die Herstellung eines zweidimensionalen Elektronengases mit sehr hohen
Elektronenbeweglichkeiten von mehr als 107cm2/Vs möglich [Pfe89]. Für eine ausführlichere
Diskussion von Halbleiterheterostrukturen sei auf die Literatur verwiesen [Men87].
Kapitel 2: Grundlagen
9
2.2 Niedrigdimensionale Systeme
Ist die Bewegung der Ladungsträger in einer oder mehreren Raumrichtungen auf eine Schicht
begrenzt, deren Dicke in der Größenordnung der de Broglie-Wellenlänge λ liegt, so sind
Quantisierungseffekte beobachtbar, und man spricht von einem niedrigdimensionalen
Ladungsträgersystem. Die de Broglie-Wellenlänge λ lässt sich aus der effektiven Masse m*
und der Temperatur T berechen:
λ=
1, 22nm
h
h
=
=
p
3m * kT
E kin [eV]
Für viele Abschätzungen ist nun die Zustandsdichte D der Ladungsträger, d.h. die Anzahl der
Zustände pro Energieintervall, von großer Bedeutung. Je nachdem, in wie viele
Raumrichtungen die Ladungsträgerbewegung eingeschränkt ist, ergibt sich eine andere
Zustandsdichte. Hierauf soll im Folgenden kurz eingegangen werden.
Unterliegt die Ladungsträgerbewegung im Halbleiter mit dem Volumen V in keiner
Raumrichtung einer Einschränkung, so bewegen sich die Ladungsträger frei in Form von
ebenen Wellen, und ihre Energie ε ist über ε = = 2k 2 2m * mit dem Impulsvektor k verknüpft.
Hierbei kann k nur diskrete Werte im dreidimensionalen k-Raum annehmen, die sich
innerhalb der Fermikugel mit dem Radius k F = 2m * E F = 2 befinden. Da jeder Zustand im
k-Raum das Volumen (2π)3/V einnimmt, lässt sich die Anzahl der Zustände N3D(E), d.h. die
Anzahl der Ladungsträgerzustände, mit einer Energie ε<E, berechnen, indem man das
Volumen der Fermikugel durch (2π)3/V dividiert. Nach kurzer Rechnung erhält man für die
auf das Volumen normierte Anzahl der Zustände n3D(E)=N3D (E)/V :
N(E) =
k 3 2m * E 2m * E
=
3π2
3π2 =3
Damit ergibt sich für die dreidimensionale Zustandsdichte D3D(E)=dN3D(E)/dE:
D3D (E) =
m * 2m * E
~ E
π2 =3
Die Zustandsdichte eines freien Ladungsträgersystems ist also proportional zu
E.
Im Falle eines zweidimensionalen Ladungsträgersystems (d.h. die Ladungsträger sind
in ihrer Bewegung in einer Raumrichtung eingeschränkt und können sich nur in einer Ebene
frei bewegen) lässt sich die Zustandsdichte analog zum dreidimensionalen Fall berechnen. Für
das zweidimensionale System liegen die Impulsvektoren jedoch innerhalb eines Fermikreises
Kapitel 2: Grundlagen
10
im zweidimensionalen k-Raum. Aus diesem Grund ist die Anzahl der Zustände proportional
zur Energie E, und es ergibt sich für jedes Subband eine konstante Zustandsdichte:
D 2D (E) =
m*
π= 2
Für ein System, bei dem die Bewegung der Ladungsträger in zwei Richtungen eingeschränkt
ist (eindimensionales Ladungsträgersystem), ergibt sich nach analoger Rechnung:
D1D (E) =
1 2m *
π=
E
Ein Quantenpunkt ist ein nulldimensionales Ladungsträgersystem, d.h. die Bewegung der
Ladungsträger ist in jeder Raumrichtung quantisiert. Im Gegensatz zu den mehrdimensionalen
Ladungsträgersystemen zeigen Quantenpunkte daher kein kontinuierliches, sondern ein
diskretes Energiespektrum mit den Energieeigenwerten Ei. Dementsprechend ergibt sich eine
Zustandsdichte in Form von δ-Funktionen:
D0D (E) = ∑ δ(E − E i )
i
Im folgenden Kapitel werden nun die diskreten Energieniveaus Ei des Quantenpunktes nach
dem Modell des harmonischen Oszillators berechnet.
2.3 Energiezustände in InAs-Quantenpunkten
Die Modelle, die der Berechnung der Energiezustände in Quantenpunkten zu Grunde liegen,
lassen sich in zwei Gruppen einteilen. Zum einen sind dies Berechnungen in der effektiven
Massenäherung für Quantenpunkte verschiedener Form [Moi94, Ruv95], zum anderen
Berechnungen mit Hilfe der „acht-Band k p Theorie“ [Fu97]. Das Modell der effektiven
Massennäherung ist zwar im Vergleich zur acht-Band k p Theorie ein relativ einfaches
Modell, ist aber dennoch in der Lage, viele elektrischen und optischen Eigenschaften der
Quantenpunkte zu erklären. Hierauf wird im Folgenden näher eingegangen.
Wojs et al. bestimmen die Energieeigenwerte der Schrödingergleichung in der
effektiven Massenäherung für einen dreidimensionalen, linsenförmigen Quantenpunkt mit
endlichen Potentialbarrieren [Woj96]. Sowohl der energetische Abstand als auch das
Verhalten in einem äußeren Magnetfeld dieser Energieeigenwerte entsprechen dem eines
zweidimensionalen harmonischen Oszillators. Vereinfacht ist das Modell des harmonischen
Oszillators folgendermaßen zu verstehen: Die InAs-Quantenpunkte sind mit einer typischen
Kapitel 2: Grundlagen
11
Höhe von 6nm und einer Breite von über 25nm lateral deutlich weiter ausgedehnt als vertikal.
Daher ist die Schrödingergleichung in einen eindimensionalen vertikalen und einen
zweidimensionalen lateralen Anteil separierbar. In vertikaler Richtung (Wachstumsrichtung)
liegt ein sehr schmaler Quantentopf vor, der nur einen gebundenen Zustand besitzt. Die
unterschiedlichen, im Quantenpunkt beobachtbaren Energieniveaus entstehen demnach durch
das zweidimensionale, horizontale Einschlusspotential.
Viele experimentelle Untersuchungen der elektronischen Zustände und Anregungen in
Quantenpunkten lassen sich mit dem Modell des zweidimensionalen harmonischen
Oszillators erklären und rechtfertigen somit im nachhinein die Annahme eines
zweidimensionalen, parabolischen Einschlusspotentials der Elektronen im Quantenpunkt
[Dre94, Fri96]. So sind z.B. nach dem verallgemeinerten Kohnschen Theorem [Koh61] die
Übergangsenergien der Elektronen im parabolischen Potential unabhängig von der Anzahl der
eingeschlossenen Elektronen. Diese Eigenschaft wurde für die Quantenpunkte experimentell
bestätigt [Sik90].
Im folgenden Kapitel wird die Schrödingergleichung des zweidimensionalen
harmonischen Oszillators gelöst und die Magnetfeldabhängigkeit der Energieniveaus
berechnet.
2.3.1 Der zweidimensionale harmonische Oszillator
Die zeitunabhängige Schrödingergleichung eines Elektrons im parabolischen Potential
V ( x, y ) =
1
k x 2 + y 2 ) in einem äußeren Feld B = ( 0, 0, B ) lautet:
2 (
H Ψ=
( 2m1 * (p − eA ) + 12 m * ω ( x + y )) Ψ = E Ψ
2
2
0
2
2
Hiebei ist H der Hamiltonoperator, ψ die Wellenfunktion, E der gesuchte Energieeigenwert,
m* die effektive Masse, ω02 = k m * die charakteristische Kreisfrequenz und A das
Vektorpotential. Die Wechselwirkung des Elektronenspins mit dem Magnetfeld (ZeemanAufspaltung) ist hier aufgrund des geringen effektiven g-Faktors [Med02] vernachlässigt. In
der symmetrischen Eichung mit B = rot A ergibt sich für das Vektorpotential A = 1/2(yB,xB,0). Durch Ausmultiplizieren des Impulsterms erhält man mit Lz = xpy - ypx als Projektion
des Drehimpulsoperators auf die Feldrichtung :
1
1
eB
e 2 B2 2
p 2x + p 2y ) + m * ω02 ( x 2 + y 2 ) +
xp y − yp x ) +
(
(
( x + y2 )
2m *
2
2m *
8m *
1
=
( p2 + p2y ) + 12 m * Ω2 ( x 2 + y2 ) + ω2C Lz
2m * x
H=
Kapitel 2: Grundlagen
12
Hierbei ist ωC=eB/m* und Ω = ω02 + ωC2 4 . Mit Hilfe von Auf- und Absteigeoperatoren lässt
sich die Schrödingergleichung analytisch lösen. Als Energieeigenwerte erhält man die
sogenannten Fock-Darwin-Energieniveaus mit der Hauptquantenzahl n=0,1,2... und einer zu
Lz gehörenden Drehimpulsquantenzahl m = −n, − n + 2, ..., n − 2, n [Foc28, Dar30]:
1
E n,m = ( n + 1) =Ω + m=ωC
2
(2.1)
Die Wellenfunktion für den Grundzustand mit n=0 und m=0 lautet:
Ψ 0,0 ( r ) =
1
A π
(
exp − r
2
2A 2
)
mit A =
=
m * ω0
(2.2)
Ohne äußeres Magnetfeld sind die Energiezustände 2(n+1)-fach bezüglich des Drehimpulses
und des Spins entartet. Die Drehimpulsentartung wird im äußeren Magnetfeld aufgehoben,
während die Entartung bezüglich des Spins erhalten bleibt (Vernachlässigung der ZeemanAufspaltung). Analog zur Atomphysik werden die Zustände mit n=0,1,2 als s,p,d-Zustände
bezeichnet und die Drehimpulsquantenzahl m als Index gesetzt. So beschreibt z.B. p- den
Zustand mit n = 1 und m = −1 . Tabelle 2.1 führt zusammenfassend die Einteilchenenergieniveaus des harmonischen Oszillators im Magnetfeld mit den Quantenzahlen n und m
auf.
Zustand
n
m
Energie
s
0
0
=Ω
p-
1
-1
2=Ω − 1 2= ωc
p+
1
+1
2=Ω + 1 2 =ωc
d-2
2
-2
3=Ω − =ωc
d0
2
0
3=Ω
d+2
2
+2
3=Ω + =ωc
Tabelle 2.1: Einteilchenenergieniveaus des harmonischen Oszillators im äußeren Magnetfeld.
2.3.2 Die Coulomb-Blockade
Während sich das vorherige Kapitel auf die Darstellung des Ein-Teilchen-Bildes des
Quantenpunktes, also die möglichen Energiezustände eines einzelnen Elektrons im
Kapitel 2: Grundlagen
13
Quantenpunkt, beschränkt, soll im Folgenden auf die Energie eingegangen werden, die
überwunden werden muss, um die Coulomb-Abstoßung zu überwinden und ein zweites
Elektron in den Quantenpunkt einzubringen. Zunächst soll diese sogenannte CoulombBlockade-Energie im klassischen Bild der Elektrostatik berechnet werden [Kas93, Gra91]. So
kann die im Rahmen dieser Arbeit verwendete und in Kapitel 4.4 beschriebene
Schichtstruktur zur Kapazitätsspektroskopie folgendermaßen aufgefasst werden:
Der Quantenpunkt mit der Eigenkapazität C und der Ladung Q=Ne ist zwischen den
Platten eines Plattenkondensators eingebettet und über einen Tunnelwiderstand mit der einen
Platte verbunden (siehe Abbildung 2.2). Wird die Spannung Vgate am Plattenkondensator
erhöht, so tunnelt ein Elektron von der einen Kondensatorplatte in den Quantenpunkt, dessen
Ladungszustand sich dadurch ändert. Sei αVgate der Spannungsanteil, der zwischen der einen
Kondensatorplatte und dem Quantenpunkt abfällt (unter der Annahme eines linearen
Spannungsabfalls ergibt sich α = d1/D), so beträgt die klassische elektrostatische Energie des
Quantenpunktes: E = Q 2 2C − αQVgate . Hierbei ist der erste Term die Energie des
Quantenpunktes mit der Eigenkapazität C und der Ladung Q und der zweite Term die Energie
der Ladung Q im Feld des Plattenkondensators. Die Ladung Q des Quantenpunktes wird sich
als Funktion der Gatespannung so einstellen, dass die Energie E minimal wird. Die Energie E
als Funktion von Q hat ihr Minimum bei Qmin=αCVgate. Aufgrund der Ladungsquantelung
lässt sich mit der Spannung Vgate die Ladung nicht kontinuierlich einstellen, sondern nur in
Vielfachen der Elementarladung e. Es muss also gelten: Q min = αCVgate = Ne . Um die
Elektronenanzahl von N auf N+1 zu erhöhen, also ein weiteres Elektron in den Quantenpunkt
zu laden, ist eine Spannungsänderung um ∆V = Vgate ( N + 1) − Vgate ( V ) = e αC erforderlich.
Abbildung 2.2: Ersatzschaltbild zur Erklärung der Coulomb-Blockade-Energie. Ein Quantenpunkt befindet
sich im Feld eines Plattenkondensators und ist über eine Tunnelbarriere mit einer Kondensatorplatte verbunden.
Über die Spannung am Plattenkondensator Vgate lässt sich die Ladung auf dem Quantenpunkt einstellen.
Kapitel 2: Grundlagen
14
Für das Laden eines weiteren Elektrons in den Quantenpunkt ist also eine CoulombBlockade-Energie von
E CB = αe∆V =
e2
C
(2.3)
aufzubringen. Bemerkenswert ist bei diesem Ausdruck, dass ECB mit kleiner werdender
Kapazität C ansteigt.
2.3.3 Vielteilchenzustände
Da für typische selbstorganisierte InAs-Quantenpunkte die Coulomb-Blockade-Energie ECB
deutlich
kleiner
als
Einteilchenenzustände
die
ħω0
in
Kapitel
2.3.1
(ECB=18meV,
diskutierte
ħω0=44meV)
Quantisierungsenergie
ist,
lassen
sich
der
die
Vielteilchenzustände in guter Näherung als Summe der Einteilchenenergien und der
entsprechenden Coulomb-Blockade-Energien berechnen. In Abbildung 2.3 sind die
Vielteilchenenergien eines Quantenpunktes als Funktion eines äußeren Magnetfeldes für im
Rahmen dieser Arbeit typische Werte von ECB=18meV und ħω0=44meV dargestellt. Während
die beiden s-Zustände im Magnetfeld nahezu unverändert bleiben, schieben die beiden
unteren p-Zustände mit der Drehimpulsquantenzahl m = −1 zu kleinen Energien, die beiden
oberen p-Zustände mit der Drehimpulsquantenzahl m = +1 zu höheren Energien.
Abbildung 2.3: Vielteilchen-Grundzustandsenergie eines Quantenpunktes unter Annahme eines parabolischen
Potentials, berechnet aus dem „Ein-Teilchen-Bild“ bei einer konstanten Coulomb-Blockade-Energie von
E CB =18meV mit =ω0 = 44meV und einer effektiven Elektronenmasse von m*=0,067me. Die CoulombAustauschwechselwirkung wurde nicht berücksichtigt.
Kapitel 2: Grundlagen
15
Das Modell einer konstanten Coulomb-Blockade-Energie beschreibt den beobachteten
Ladevorgang eines Quantenpunktes qualitativ gut, ist aber zu einfach, um eine gute
quantitative Übereinstimmung mit den experimentell bestimmten Ladeenergien zu erhalten,
da die unterschiedliche Ausdehnung der Wellenfunktionen in den einzelnen Energieniveaus
nicht berücksichtigt wird. Daher soll im Folgenden ein verfeinertes Modell diskutiert werden:
Warburton et al. berechnet die Elektron-Elektron-Wechselwirkung zwischen dem i-ten
und j-ten Elektron mit Hilfe der Störungstheorie erster Ordnung aus den Wellenfunktionen
des harmonischen Oszillators und berücksichtigt hierbei sowohl die direkte CoulombWechselwirkungsenergie E ijC als auch die Coulomb-Austauschenergie E ijX [War98]:
e2
E =
4πεε 0
C
ij
Ψ i ( r1 ) Ψ j ( r2 )
dr1 dr2
r1 − r2
2
2
∫∫
E ijX =
e2
4πεε 0
∫∫
Ψ i ( r1 ) Ψ j ( r2 ) Ψ i ( r2 ) Ψ j ( r1 )
dr1 dr2
r1 − r2
Mit diesem differenzierteren Ansatz ergibt sich eine Elektron-Elektron-Wechselwirkung, die
davon abhängt, in welchen Zuständen sich die Elektronen befinden. Die Coulomb-BlockadeEnergie ist in diesem Fall nicht mehr konstant, sondern es ergeben sich die in Tabelle 2.2
dargestellten Ladenergien, um die Anzahl der Elektronen von n auf (n+1) zu erhöhen. Mit der
Grundzustandswellenfunktion aus Gleichung (2.2) beträgt die Coulomb-Blockade-Energie
E ssC des Grundzustandes:
E ssC =
e2
π
e2
=
4πε 0 ε r A 2 4πε 0ε r
m * ω0 π
2=
Anzahl der im Quantenpunkt
Für den Ladeprozess
eingeschlossenen Elektronen
aufzubringende Energie
1=>2 ( s=>ss)
C
E11
2=>3 ( ss=>ssp-)
1
=ω0 + E1C1
4
1 C
E
2 11
7 C
E
8 11
1 C
E
2 11
3=>4 (ssp--=>ssp-p+)
4=>5 (ssp-p+-=>ssp-p-p+)
5=>6 (ssp-p-p+=> ssp-p-p+p+)
(2.4)
Tabelle 2.2: Aufzubringende Energie, um ein weiteres Elektron in den Quantenpunkt zu laden und die
C
Elektronenanzahl von n auf (n+1) zu erhöhen. E11 bezeichnet die Coulomb-Blockade-Energie des
Grundzustandes und ħω0 die Quantisierungsenergie des harmonischen Oszillators [War98].
Kapitel 2: Grundlagen
16
Hierbei ist die charakteristische Länge A = = m * ω0 ein Maß für die Ausdehnung der
Wellenfunktion.
Für das Laden des dritten Elektrons ist die Quantisierungsenergie ħω0 und eine
deutlich kleinere Coulomb-Barriere zu überwinden, die nur 25% von der des Grundzustandes
beträgt. Die Ladeenergien des vierten bis sechsten Elektrons sind in diesem Bild nicht
konstant, sondern zwischen dem vierten und fünften Elektron tritt eine größere Energielücke
auf. Dies begründet sich mit der Coulomb-Austauschwechselwirkung: Bei Fehlen eines
äußeren Magnetfeldes ist es für das zweite p-Elektron energetisch günstiger, wenn es den
gleichen Spin hat wie das erste p-Elektron, d.h. es wird nach dem p--Elektron ein p+-Elektron
besetzt.
In
diesem
Fall
wird
die
Energie
des
p--Elektrons
um
die
p-p+-
Austauschwechselwirkung abgesenkt. Die Besetzung der entarteten p-Zustände erfolgt also
nach der Hundschen Regel, wonach energetisch äquivalente Elektronen so eingebaut werden,
dass der Gesamtspin maximal wird. Da der p+-Zustand im Magnetfeld zu höheren, der p-Zustand zu niedrigeren Energien schiebt, ist ab einem kritischen Magnetfeld BC der
Energieabstand zwischen den p- und p+ Elektronen größer als die Austauschenergie, und es
erfolgt eine Grundzustandsänderung: Der ssp-p+-Zustand geht in einen ssp-p--Zustand über.
Für das kritische Magnetfeld BC dieses Überganges gilt [War98]:
BC =
3 m∗ C
E
16 e= ss
(2.5)
Mit E ssC = 18meV und m∗ = 0.067 m e ergibt sich: BC = 1.95 T . Es existieren noch weitere
kritische Magnetfelder, bei denen die Magnetfeldabhängigkeit der Energiezustände einen
Grundzustandsübergang bewirkt. Da diese aber für die vorliegende Arbeit nicht von Interesse
sind, sei an dieser Stelle auf die Arbeiten von Warburton et al. verwiesen.
Die in Kapitel 2.3 in der effektiven Massenäherung beschriebenen Einteilchenzustände
eines Elektrons im parabolischen Potential eines Quantenpunktes gelten natürlich auch für die
Löcherzustände im Quantenpunkt, sofern man die effektive Masse der Elektronen
m *e = 0, 067 durch die effektive Masse der Löcher ersetzt. Die effektive Masse der Löcher in
InAs-Quantenpunkten wurde bisher nicht exakt bestimmt, erwartet wird jedoch ein Wert in
der Größenordnung der effektiven Masse der schweren Lochzustände in GaAs von mh=0,45
[War98]. Nach Gleichung (2.4) ist die Coulomb-Blockade-Energie des Grundzustandes
proportional zu
m * und damit für die Löcher deutlich größer als für die Elektronen, sodass
die Coulomb-Wechselwirkung die Größenordnung der Quantisierungsenergie ħω0 erreicht.
Die Coulomb-Wechselwirkung als Störung erster Ordnung der Einteilchenzustände des
Kapitel 2: Grundlagen
17
harmonischen Oszillators zu berücksichtigen, ist dabei nicht ohne weiteres möglich. Die
Löcherzustände der Quantenpunkte werden in Kapitel 5 genauer diskutiert.
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
18
3 Probenherstellung und Prozessierung
In diesem Kapitel wird die komplette Probenherstellung vom Wachstum der Schichtstruktur
in der Molekularstrahlanlage über die lokale Dotierung in der fokussierten Ionenstrahlanlage
bis zur nasschemischen Strukturierung mittels Photolithographie inklusive der Herstellung
ohmscher Kontakte beschrieben. Da im Rahmen dieser Arbeit die Molekularstahlanlage
besonders intensiv genutzt wurde, wird auf das Prinzip des epitaktischen Wachstums und den
konkreten Aufbau einer Molekularstrahlanlage detaillierter eingegangen.
3.1 Molekularstrahl-Epitaxie
In einer Molekularstrahl-Epitaxie-Anlage (MBE, Molecular Beam Epitaxie) lassen sich
Halbleiterschichten hoher Perfektion auf der einkristallinen Oberfläche eines Wirtskristalls,
dem sogenannten Substrat, abscheiden. Dabei erfolgt das Wachstum der abgeschiedenen
Schichten epitaktisch, d.h. die Anordnung der auf der Oberfläche des Substrats
abgeschiedenen Atome wird durch die Kristallstruktur des Substrats bestimmt. Für die in
dieser Arbeit relevanten Materialsysteme bedeutet dies, dass die aufgewachsenen Schichten
die gleiche Kristallstruktur und Orientierung wie das Substrat aufweisen. Ein gravierender
Vorteil der Molekularstrahl-Epitaxie liegt in der Atomlagen genauen Schichtdickenkontrolle.
Das Prinzip der Molekularstrahl-Epitaxie und der Aufbau einer entsprechenden Anlage wird
im Folgenden anhand der in dieser Arbeit verwendeten III/V-MBE Anlage für das
AlAs/GaAs/InAs-Materialsystem erläutert.
In Abbildung 3.1 ist der Aufbau einer III/V-MBE-Anlage schematisch dargestellt. In
einer Ultrahochvakuumkammer, die mit einer Ionengetterpumpe in Kombination mit einer TiSublimationspumpe und mit einem Kühlschild (flüssiger Stickstoff) gepumpt wird, befinden
sich thermische Effusionszellen, die mit den konstituierenden Elementen, z.B. Ga oder As,
oder den Dotierstoffen gefüllt sind. Diese Zellen erzeugen einen gerichteten, nicht ionisierten
Molekularstrahl.
Mechanische
Blenden
vor
den
Zellenöffnungen
können
diesen
Molekularfluss innerhalb von Bruchteilen einer Sekunde unterbrechen bzw. freigeben. Der
aus den Effusionszellen emittierte Molekularfluss ist auf die Oberfläche des auf zwischen
500°C und 600°C geheizten (001)-orientierten GaAs-Substrats gerichtet und reagiert dort zu
den gewünschten Verbindungshalbleitern. Die hohe Temperatur des Substrats stellt sicher,
dass die Atome auf der Oberfläche mobil genug sind, um schnell ihre Gitterplätze
einzunehmen, sodass keine Gitterfehler entstehen. Das Wachstum des Verbindungshalbleiters
wird im wesentlichen durch die Haftkoeffizienten der auf das Substrat treffenden Atome und
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
Moleküle bestimmt. Der Haftkoeffizient der Gruppe III-Elemente Ga, Al und In auf einer
GaAs-Oberfläche beträgt bei den typischen Wachstumstemperaturen eins, d.h. jedes
auftreffende Atom bleibt haften. Dagegen ist der Haftkoeffizient des Gruppe V-Elements As
auf einer reinen GaAs-Oberfläche null, und es wird nur eingebaut, wenn bereits Gruppe IIIElemente aus der Oberfläche kondensiert sind. Dementsprechend reguliert sich das
stöchiometrische Verhältnis zwischen den Gruppe III und Gruppe V-Elementen selbst,
solange das As im Vergleich zum Gruppe III-Element im Überschuss angeboten wird. Diese
Eigenschaft vereinfacht das Wachstum von III/V-Halbleitern enorm. Eine weitere
Konsequenz hiervon ist, dass die Wachstumsrate nur durch den Molekularfluss des Gruppe
III-Elements bestimmt wird.
Bei Verdampfen der Gruppe III-Elemente entstehen ausschließlich Atome, sodass
diese Elemente in Form eines Atomstrahls auf die Substratoberfläche treffen. Im Gegensatz
dazu verdampft das As durch Sublimation in Form von tetraedrisch aufgebauten
Molekülen (As4). Dieser As-Molekularstrahl hat der MBE-Technik ihren Namen gegeben.
Um elektrisch aktive Halbleiterstrukturen erzeugen zu können, müssen geeignete
Dotierstoffe in die MBE-Anlage eingebracht werden können. Für die Dotierung der III/VHalbeiter wird zumeist Be oder C zur p-Dotierung und Si zur n-Dotierung verwendet. Alle
drei Elemente haben unter den üblichen Wachstumsbedingungen einen Haftkoeffizient von
eins. Über das Öffnen und Schließen der entsprechenden Verschlüsse lässt sich ein scharfes
Dotierprofil in Wachstumsrichtung erzeugen. Be besetzt im GaAs einen Ga-Platz und wirkt
daher als einfacher Akzeptor. Die maximal erreichbare Be-Akzeptorkonzentration ist mit
2×1020cm-3 sehr groß, sodass hoch p-dotierte GaAs-Schichten realisiert werden können. Das
Gruppe IV-Element C wird im GaAs auf einem As-Platz eingebaut und wirkt
Abbildung 3.1: Schematische Darstellung des Aufbaus einer III/V-MBE Anlage basierend auf GaAs nach
[Sze81].
19
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
dementsprechend ebenfalls als einfacher Akzeptor. Mit C kann eine maximale
Akzeptorkonzentration von bis zu 1019cm-2 [Gia92] erreicht werden. Im Gegensatz zu C wird
Si (ebenfalls ein Gruppe IV-Element) in (001)-orientiertem GaAs auf einen Ga-Platz
eingebaut und erzeugt dementsprechend einen Donator. Hierbei können mit Si allerdings
nicht so hohe Dotierkonzentrationen wie mit C oder Be erreicht werden. So ist die elektrisch
aktive Dotierkonzentration bis zu n=1×1019cm-3 direkt proportional zur eingebauten SiKonzentration, für noch höhere Si-Konzentrationen jedoch erhöht sich die elektrisch aktive
Dotierkonzentration nicht weiter, sondern sättigt bei 1×1019cm-3. Die Ursache hierfür ist
vermutlich eine Selbstkompensation in Form von Einbau der Si-Atome auf As-Plätzen
[Not84].
Die wichtigste in-situ Methode zur Überwachung des epitaktischen Wachstums in der
MBE ist das RHEED (reflection-high-energy-electron-diffraction). Hierbei fällt ein
Elektronenstrahl mit einer Energie von wenigen 10keV unter streifendem Einfall
(Einfallswinkel zwischen 1° bis 3°) auf die Probenoberfläche, wird an ihr gebeugt und trifft
schließlich auf einen Fluoreszenzschirm, auf dem ein Beugungsbild der Probenoberfläche
entsteht. Da die Eindringtiefe der Elektronen in den Kristall aufgrund des geringen
Einfallswinkels sehr klein ist, wird das Beugungsbild durch die obersten Atomlagen des
wachsenden Kristalls bestimmt. Insbesondere lässt sich mit dieser Methode die Anordnung
der Atome auf der Oberfläche, die sogenannte Überstruktur oder Oberflächenrekonstruktion,
anhand der charakteristischen Beugungsbilder identifizieren. Eine scharfe Überstruktur im
RHEED-Beugungsbild weist auf eine glatte, wohlgeordnete Oberfläche hin. Auf einer rauen
oder stark verschmutzten Oberfläche sind diese Rekonstruktionen nicht zu beobachten. Die
für diese Arbeit wichtigsten Überstrukturen der GaAs (001)-Oberfläche sind die (2×4)- und
c(2×4)-Rekonstruktion. Welche dieser Rekonstruktionen sich einstellt, hängt entscheidend
von der Substrattemperatur und dem As-Fluss ab. Insbesondere stellt sich auf einer AlAsOberfläche eine andere Rekonstruktion ein, als dies unter gleichen Bedingungen auf einer
GasAs-Oberfläche der Fall ist. Dieser Effekt wurde in Kapitel 6 zur Bestimmung der
Abdampfrate von GaAs genutzt.
Neben dem charakteristischen, von der Oberflächenrekonstruktion abhängigen
Beugungsmuster zeigt das RHEED-Bild eine periodische Intensitätsschwankung der
Beugungsspots. Jede dieser Perioden entspricht genau der Zeit, die für die Abscheidung einer
Netzebene GaAs erforderlich ist. Daher werden diese sogenannten RHEED-Oszillationen zur
in-situ Bestimmung der Wachstumsrate genutzt.
20
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
21
Die periodischen RHEED-Oszillationen sind beim Wachstum von GaAs und AlxGa1xAs
nur zu beobachten, da das Wachstum lagenweise in Form von geschlossenen Monolagen
erfolgt. Es kann jedoch auch andere Wachstumsmodi geben, wenn auf einer Oberfläche des
Materials A ein anderes Material B abgeschieden wird. Der Wachstumsmodus wird in diesem
Fall durch die Oberflächen- und Grenzflächenenergien und bei Materialien mit
unterschiedlichen Gitterkonstanten zusätzlich durch Verspannungseffekte bestimmt. Man
unterscheidet dabei die folgenden drei Wachstumsmodi (siehe Abbildung 3.2) [Lel78].
•
Frank-van-der-Merwe-Wachstum: Die aufwachsende Schicht bedeckt die komplette
Oberfläche und wächst in geschlossenen, zweidimensionalen Schichten, wie es z.B.
beim Wachstum von GaAs auf AlxGa1-xAs bzw. AlxGa1-xAs auf GaAs der Fall ist.
•
Vollmer-Weber-Wachstum: Hier wird die zu überwachsende Oberfläche nicht
vollständig mit dem abgeschiedenen Material bedeckt, sondern es entstehen
dreidimensionale Inseln direkt auf der ursprünglichen Oberfläche.
•
Stranski-Krastanow-Wachstum: Dieser Wachstumsmodus ist eine Mischung aus den
beiden anderen Wachstumsmodi. So bildet sich zunächst eine zweidimensionale
Schicht im Lagenwachstum aus, die die ursprüngliche Oberfläche komplett abdeckt
(sogenannte Benetzungsschicht). Ab einer kritischen Schichtdicke jedoch setzt
dreidimensionales Inselwachstum ein. Diese Art des Wachstums ist z.B. beim
Abscheiden von InAs auf GaAs aufgrund einer Gitterfehlanpassung von 7% zu
beobachten und führt unter geeigneten Wachstumsbedingungen zu defektfreien InAsInseln sehr homogener Form und Größe. Hierauf wird in Kapitel 4 ausführlich
eingegangen.
Frank-van der Merwe
Stranski-Krastanow
Vollmer-Weber
2<θ
Benetzungsschicht
1<θ<2
θ<1
Abbildung 3.2: Schematische Darstellung der drei verschiedenen Wachstumsmodi in der Heteroepitaxie:
Bedeckung der Oberfläche θ mit weniger als einer Monolage (θ<1), weniger als zwei Momolagen (1<θ<2) und
mehr als zwei Monolagen (2<θ).
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine MBE-Anlage vom Typ EPINAT III/V S von der
Firma RIBER zur Probenherstellung genutzt. Dabei standen konventionelle Ga-, Al-, InEffusionszellen, eine spezielle As-Cracker-Zelle sowie die Dotierstoffe Si und C zur
Verfügung. Die verwendete As-Cracker-Zelle verfügt über ein Ventil, sodass der Fluss aus
dieser Zelle kontinuierlich über den Öffnungsgrad dieses Ventils und nicht, wie bei den
anderen Zellen, über die Zellentemperatur gesteuert wird. Das bietet den Vorteil, den AsFluss sehr schnell ändern zu können, was aufgrund der thermischen Trägheit bei den anderen
Zellen nicht möglich ist. Auf die As-Cracker-Zelle wird in Kapitel 7.2.2 noch genauer
eingegangen.
Eine weitere Besonderheit dieser MBE-Anlage stellt die Kohlenstoff-Zelle dar, in der
der Kohlenstoff nicht, wie in den anderen Zellen üblich, über eine Widerstandsheizung,
sondern über eine Elektronenstrahlheizung verdampft wird.
In der MBE-Anlage am Lehrstuhl für Angewandte Festkörperphysik in Bochum
können runde GaAs-Scheiben, sogenannte Wafer, mit einem Durchmesser von 3“ oder 2“
(typische Dicke 500µm) bzw. nach Spalten dieser Scheiben auch eine Viertelscheibe als
Substrat verwendet werden. Die Heizung des Substrats erfolgt über ein unter Gleichstrom
betriebenes, flaches Ta-Heizelement von 3“ Durchmesser, das in einen Diffusor aus
pyrolytischem Bornitrid zur Erhöhung der Homogenität der Wärmestrahlung eingelassen ist.
Der Abstand zwischen Heizung und Substrat beträgt nur wenige mm, wobei die
Energieübertragung durch Strahlung erfolgt. Zur Temperaturmessung und Regelung dient ein
W/WRe Thermoelement (Typ C), das die Rückseite der Heizung berührt. Das Thermoelement
misst also nicht die tatsächliche Temperatur der Probe, sondern vielmehr die Temperatur der
Heizung. Da für viele Experimente nicht die absolute Probentemperatur, sondern die
Reproduzierbarkeit entscheidend ist, reicht diese Temperatur im allgemeinen als Regelgröße
aus. Neben dem Thermoelement steht noch ein Pyrometer zur Bestimmung der tatsächlichen
Probentemperatur zur Verfügung. Vergleicht man die mit dem Pyrometer und dem
Thermoelement gemessenen Temperaturen miteinander, so zeigt sich, dass das Pyrometer
deutlich geringere Temperaturen liefert als das Thermoelement. Hierbei muss allerdings
eingeräumt werden, dass das Pyrometer durch ein Glasfenster auf das Substrat schaut, das im
Laufe der Zeit mit As bedampft wird. Dadurch ändert sich die Transmission der Fensters, was
zur Folge hat, dass nach kurzer Zeit auch mit dem Pyrometer die tatsächliche
Probentemperatur nicht mehr exakt bestimmt werden kann.
22
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
23
Große Bedeutung kommt im Rahmen dieser Arbeit in der MBE durchgeführten
Temperschritten zu. Dabei wird die Substrattemperatur kurzzeitig (in der Regel für ca. 30s)
deutlich über die Wachstumstemperatur hinaus erhöht. Aufgrund der Differenz zwischen
gemessener Temperatur und aktueller Substrattemperatur sowie den Eigenschaften des
Regelkreises kommt es zu einem Überschwingen der realen Substrattemperatur (~20K).
Dieser Temperaturüberschwinger ist für die Auswirkung des Temperschrittes von großer
Bedeutung, z.B. unterscheiden sich die Resultate für 1×90s Tempern eindeutig von den
Resultaten für 3×30s Tempern. Der genaue zeitliche Verlauf der Temperatur während des
Ausheilschrittes ist nicht exakt bestimmbar, die Resultate der Experimente mit identischen
Temperschritten deuten aber auf eine gute Reproduzierbarkeit hin.
3.2 Fokussierte Ionenstrahlimplantation
Die Anwendungsmöglichkeiten von fokussierten Ionenstrahlen (Focused-Ion-Beam, FIB)
sind vielfältig und hängen entscheidend von der Ionensorte, Ionendosis, Ionenenergie und
einem eventuellen Gaseinlass ab. So ist das Dotieren von Halbleitern, die lokale
Materialabtragung (Sputtern), das Materialabscheiden und die Materialanalyse mit
fokussierten Ionenstrahlen möglich [Yan99, Gam96, Ban93]. Darüber hinaus sind fokussierte
Ionenstrahlen sowohl zur Mikroskopie als auch zur Ionenstrahllithographie einsetzbar. Die
zugrunde liegende Arbeit beschäftigt sich mit dem Einsatz zur lokalen Dotierung. Die
momentan erreichbaren Strahldurchmesser reichen bis ca. 10nm herab. Im Folgenden wird
die Funktionsweise der im Rahmen dieser Arbeit zur lokalen Dotierung verwendeten FIBAnlage kurz beschrieben; für ein detailliertes Studium der FIB-Technologie sei auf [Pre91]
verwiesen.
Das Kernstück der Anlage zur Implantation fokussierter Ionenstrahlen bildet die
sogenannte Ionensäule vom Typ EIKO 100 (siehe Abbildung 3.3 für eine schematische
Darstellung), die an eine Ultra-Hoch-Vakuum-Kammer, in der ein Druck von ca. 1×10–9 Torr
herrscht, adaptiert ist. Die zu implantierende Probe befindet sich in der Vakuumkammer auf
einem
über
Schrittmotoren
angesteuerten
Probentisch,
dessen
Position
über
ein
Laserinterferometer kontrolliert wird. Der Ionenstrahl selbst wird dabei wie folgt in der
Ionensäule erzeugt und fokussiert:
Als Ionenquelle dient eine Flüssigmetallquelle bestehend aus einem beheizbaren
Wolframtiegel, der mit einem geeigneten Metall oder einer Legierung gefüllt ist. Wird das
Metall über seinen Schmelzpunkt geheizt, so verflüssigt es sich und fließt an einer
Wolframnadel herab, die durch ein Loch im Boden des Tiegels geführt ist. Die
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
24
Ionen-Quelle
Extraktor
Kondensorlinse (CL) 1
CL-Justierung
Kondensorlinse (CL) 2
CL-Blende
Blende
Strahl-Schalter
E x B Filter
OL-Blende
Blende
Faraday Cup
OL-Justierung
Stigmator
Objektivlinse (OL)
Ablenkeinheit
Probe
Abbildung 3.3: Schematischer Strahlengang in der Ionensäule vom Typ EIKO 100.
Oberflächenspannung bewirkt hierbei die notwendige Haftung des flüssigen Metalls an der
Wolframnadel. Eine zwischen der Ionenquelle und der Extraktionsblende anliegende
Emissionspannung von einigen kV hat an der Nadelspitze eine so hohe Feldstärke zur Folge,
dass ionisierte Metallionen emittiert werden. Dabei bildet sich an der Spitze der
Wolframnadel ein sogenannter Taylor-Konus aus flüssigen Metall, wodurch die effektive
Emissionsfläche nur wenige nm beträgt. Ein Teil der von dieser Spitze emittierten Ionen
gelangt durch das Loch in der Extraktionsblende in den Strahlengang der Säule und erzeugt so
einen
kontinuierlichen
Ionenfluss.
Für
die
in
dieser
Arbeit
durchgeführten
Implantationsexperimente wurde eine Quelle mit einem Au-Si-Be-Eutektikum verwendet.
Ein System aus elektrostatischen Linsen, bestehend aus zwei Kondensor- und einer
Objektivlinse, bildet die nahezu punktförmige Ionenquelle auf die Probenebene ab. Hierbei
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
durchläuft der Ionenstrahl verschiedene elektrostatische Strahlführungssysteme und einen
Stigmator zum Ausgleich von astigmatischen Linsenfehlern.
Von der eutektischen Legierungsquelle werden sowohl Si- und Be- als auch Au-Ionen
emittiert. Mit Hilfe eines E×B-Massenfilters lässt sich jedoch eine Ionensorte auswählen.
Somit ist es möglich, Si, Be und Au sortenrein zu implantieren. Nach elektrischer Aktivierung
durch einen Temperschritt wird Be auf einem Ga-Platz eingebaut und wirkt dementsprechend
als einfacher Akzeptor, bewirkt also eine p-Dotierung. Si dagegen ist in GaAs als Gruppe IIIElement ein amphoterer Dotierstoff, d.h. werden die Si-Atome auf einem Ga-Platz eingebaut,
so entsteht ein Donator, befindet sich ein Si-Atom dagegen auf einem As-Platz, so erzeugt es
eine Akzeptorstörstelle. In der Regel werden die Si-Atome auf (001)-orientiertem GaAs aber
auf Ga-Plätzen eingebaut und wirken somit als Donator. Daher ist bei Einsatz einer Au-Si-BeQuelle sowohl die lokale n- als auch p-Dotierung mit den fokussierten Ionenstrahlen möglich.
Im Gegensatz zu den Si- und Be-Ionen lassen sich die Au-Ionen nicht zur Dotierung des
Halbleiters nutzen, sind aber sehr gut zum Materialabtrag von der Oberfläche (Sputtern)
geeignet: Aufgrund der hohen Masse der Au-Ionen (mAu=197 amu im Vergleich zu
mBe=9 amu, mSi=28 amu) dringen sie nicht weit in das GaAs ein, verlieren ihre gesamte
Energie im Bereich der Oberfläche und erzielen dadurch eine hervorragende Ätzwirkung.
Diese Eigenschaft wurde zum Sputtern von Marken, die eine Justierung der nachfolgenden
photolithographischen Prozessschritte ermöglichte, genutzt.
Bei der Dotierung mittels Ionenimplantation bestimmt die Tiefenverteilung der
implantierten Ionen das Dotierprofil. Die Eindringtiefe der Ionen wird dabei durch
verschiedene Bremsprozesse im Festkörper bestimmt. Hierbei handelt es sich um elastische
und inelastische Stöße mit gebundenen Elektronen und Atomkernen [Rys78]. Ein Stoßprozess
mit den gebundenen Elektronen kann z.B. zu einer Anregung des Elektrons oder zur
Ionisation des Atoms führen. Stöße mit den Atomkernen dagegen können ihn aus dem
Gitterverbund schlagen und so eine Fehlstelle erzeugen. Grundsätzlich steigt die mittlere
Reichweite der Ionen mit zunehmender kinetischer Energie und nimmt mit zunehmender
Masse der Ionen ab. Näherungsweise lässt sich das Implantationsprofil mit einer
gaußförmigen Verteilungsfunktion beschreiben, die durch eine mittlere Reichweite Rp und
eine Standardabweichung σp charakterisiert ist. Konkrete Zahlenwerte für Rp und Rp sind z.B.
in [Hob88] zu finden.
Mit Hilfe des Computerprogramm TRIM (Transport of Ions in Matter), das auf
Monte-Carlo-Simulationen der Streuprozesse beruht, lässt sich ein realistischeres Tiefenprofil
der implantierten Ionen berechnen. Zusätzlich liefert dieses Programm eine Tiefenverteilung
25
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
26
der durch die Implantation im Targetmaterial erzeugten Fehlstellen. Es ergibt sich dabei für
die Störstellen ein ähnliches Tiefenprofil wie für die implantierten Ionen, jedoch liegt das
Maximum der Verteilung etwas näher an der Oberfläche. An verschiedenen Stellen dieser
Arbeit wird die Tiefenverteilung der Ionen und der Störstellen für die Implantation von Be
und Si-Ionen verschiedener Energie mit dem Programm SRIM2000 [Zie85], das auf dem
TRIM-Programm beruht, simuliert. Dabei soll an dieser Stelle erwähnt werden, dass diese
Simulationen das tatsächliche Tiefenprofil nur grob wiedergeben und mit Einschränkungen
gültig sind [Esh99].
Das oben erwähnte Simulationsprogramm geht von einer Implantation in amorphe
Materialien aus. Wird jedoch in ein einkristallines Target hoher Qualität und Symmetrie
implantiert, so kann es zum sogenannten „Channeling“ kommen. Dabei erfahren Ionen, die
sich entlang hochsymmetrischer Kristallachsen bewegen, deutlich weniger Stöße mit den
Kristallatomen und dringen dementsprechend tiefer in den Kristall ein, als es die Simulation
erwarten lässt. Dieser Effekt hat aber auf die hier beschriebenen Implantationsexperimente
keine Auswirkungen, da bei ihnen nur der oberflächennahe Teil des Implantationsprofils von
Bedeutung ist.
a)
niedrigste Dosis
300µm
höchste Dosis
300µm
gesputterte
Markierung
Au-Oberflächengates ohmsche Kontakte
Si- bzw. Beimplantierte Bereiche
b)
30µm
Si- bzw. Beimplantierte Bereiche
geätzte van-derPauw-Struktur
ohmsche Kontakte
Abbildung 3.4: Implantationsmuster zusammen mit den nachträglich aufgebrachten ohmschen Kontakten und
Oberflächengates. a) Layout zur Realisierung von implantierten Rückkontakten für Kapazitätsmessungen.
b) Implantations- und Probengeometrie zur Charakterisierung der implantierten Rückkontakte anhand von HallMessungen nach der van-der-Pauw-Methode.
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
27
In Abbildung 3.4 sind zwei typische Implantationsmuster zusammen mit den
nachträglich aufgebrachten ohmschen Kontakten bzw. den Au-Oberflächengates zu sehen.
Implantationsgeometrie a) dient hierbei der Herstellung eines Si- bzw. Be-dotierten
leitfähigen Bereiches, der als Rückkontakt für eine Kapazitätsmessung (siehe Kapitel 7.3.3)
genutzt werden kann. Mit Hilfe der Probengeometrie in Abbildung 3.4b) ist anhand von HallMessungen
nach
der
van-der-Pauw-Methode
[Pau58]
eine
Bestimmung
des
Schichtwiderstandes, der Ladungsträgerbeweglichkeit und Dichte der implantierten Bereiche
möglich.
3.3 Photolithographie, Ätzen, ohmsche Kontakte und Oberflächengates
Um an den implantationsdotierten Bereichen Hall-Messungen durchführen zu können,
mussten diese Bereiche zunächst durch einen nasschemischen Ätzschritt strukturiert werden.
Dazu wurde lichtempfindlicher Lack auf die Probe aufgeschleudert, im Trockenschrank
ausgehärtet und anschließend durch eine Chrommaske belichtet. Im darauffolgenden
Entwicklungsschritt löste sich der Lack an den belichteten Stellen ab und gab die
Probenoberfläche an diesen Stellen wieder frei. Mit einer Ätzlösung aus H2O:H2O2:H2SO4 im
Verhältnis 1000:8:1 wurden die nicht durch Lack geschützten Flächen auf die gewünschte
Tiefe herabgeätzt. So ließen sich die aktiven Bereiche der Probe definieren. Bei der HallMessung besteht der aktive Bereich aus einem Quadrat mit einer Kantenlänge von 30µm. Für
die Durchführung von Kapazitätsmessungen an den implantierten Rückkontakten dagegen
war kein Ätzschritt erforderlich, da das Oberflächengate selbst den zu vermessenden Bereich
der Probe definiert.
Sowohl für die Durchführung von Kapazitätsmessungen als auch für die HallMessungen mussten die dotierten Bereiche mit ohmschen Kontakten versehen werden. Dazu
wurde zunächst Lack auf die Probe aufgebracht, über eine Chrommaske belichtet und
anschließend im Entwicklerbad Lackfenster geöffnet. Dann erfolgte das thermische
Aufdampfen eines Metallschichtsystems bestehend aus Ni, Ge und Au zur Kontaktierung von
n-dotierten Bereichen, bzw. bestehend aus Zn und Au zur Kontaktierung von p-dotierten
Bereichen. Während des nachfolgenden sogenannten Lift-Off-Prozesses wurde der Lack mit
Hilfe eines Lösungsmittels (z.B. Aceton) wieder abgelöst, sodass nur an den nicht durch Lack
geschützten
Stellen
das
aufgedampfte
Metallschichtsystem
zurückbleibt
und
den
Kontaktbereich definiert. Zur Ausbildung des ohmschen Kontakts wurde die Metallschicht
unter Formiergas (10% H2 +90% N2) bei einer Temperatur von ca. 450°C einlegiert.
Kapitel 3: Probenherstellung und Prozessierung
Für die Kapazitätsmessungen waren zusätzlich zu den ohmschen Kontakten noch
Oberflächengates erforderlich. Diese bestehen aus einer 60nm dicken Au-Schicht und wurden
nach Einlegieren der ohmschen Kontakte ebenfalls in Lift-Off-Technik hergestellt.
Equation Section 4
28
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
29
4 Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
In diesem Kapitel wird zunächst der Herstellungsprozess von InAs-Quantenpunkten, d.h. ihr
selbstorganisiertes Wachstum in einer Molekularstrahlanlage beschrieben. Des weiteren
werden die zur Charakterisierung der Quantenpunkte verwendeten Messmethoden wie die
Photolumineszenz- und die Kapazitätsspektroskopie erläutert. Im letzten Abschnitt werden
dann die Ergebnisse der Minimierung der Quantenpunktdichte dargestellt, die die
Untersuchungen an einzelnen Quantenpunkten erleichtern soll.
4.1 Selbstorganisiertes Wachstum von InAs-Quantenpunkten
Das selbstorganisierte Wachstum von InAs-Inseln auf einer GaAs-Oberfläche als Folge des
Stranski-Krastanow-Wachstumsmodus wurde erstmals von Goldstein et al. [Gol85] in einem
InAs/GaAs-Übergitter beschrieben. Es folgten Untersuchungen von Eaglesham et al. [Eag90]
und Guha et al. [Guh90]. Einen wichtigen Fortschritt durch die Realisierung von InAs-Inseln
ähnlicher Form, d.h. schmaler Verteilung der lateralen und vertikalen Ausdehnung, erreichten
Leonard et al. [Leo93], Bimberg et al. [Bim94], Madhukar et al. [Mad94] und Moison et al.
[Moi94]. Im Folgenden wird der Mechanismus der InAs-Inselbildung sowie der Einfluss
verschiedener Wachstumsparameter diskutiert.
InAs hat mit 0,606 nm eine um 7% größere Gitterkonstante als GaAs und wächst
daher auf einer GaAs-Oberfläche im Stranski-Krastanow-Modus (siehe Kapitel 3.1). In einem
einfachen Bild entsteht zunächst eine das GaAs benetzende, flächig verspannte InAs-Schicht
mit der Gitterkonstanten von GaAs. Ab einer kritischen Schichtdicke dk von ca.
1,6 Monolagen (ML) werden diese Verspannungen lokal in Form von kohärent verspannten,
defektfreien InAs-Inseln reduziert. Unter geeigneten Wachstumsbedingungen entstehen so
voneinander isolierte Inseln ähnlicher Form und Größe. Die Erklärung dieser schmalen
Größenverteilung ist nicht im klassischen Bild des dreidimensionalen Inselwachstums
möglich, welches nur die Verspannungs- und Oberflächenenergie berücksichtigt, eine
eventuelle Facettierung der Inselflächen aber vernachlässigt [Van91]. Nach diesem Bild
würde
die
Inselgröße
unter
Gleichgewichtsbedingungen,
d.h.
bei
einer
Wachstumsunterbrechung oder geringen Wachstumsraten, uneingeschränkt zunehmen
(Oswald Reifung).
Zur Beschreibung des selbstlimitierenden Wachstums der InAs-Inseln werden daher
das kinetische und das thermodynamische Modell genutzt. Das kinetische Modell beschreibt
die Inselbildung unter Nicht-Gleichgewichtsbedingungen in Form von Diffusion der In-
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
Atome
auf
der
Benetzungsschicht:
Barabási
et
al.
[Bar96]
30
gehen
von
einer
verspannungsinduzierten Barriere an den Inselnrändern aus, die mit der Größe der Inseln
wächst und so die uneingeschränkte Zunahme der Inselgröße verhindert. In dem von Jesson et
al. [Jes96] beschriebenen kinetischen Modell bilden sich facettenförmige Seitenflächen der
Inseln aus, auf denen mit wachsender Inselgröße die Bildung einer neuen Atomlage
zunehmend unterdrückt wird. In diesen Ansätzen ist eine Diffusion von In-Atomen aus den
Inseln zur Benetzungsschicht nicht berücksichtigt, sodass die Form und Größe der Inseln nach
Abscheiden des In konstant bleibt.
Im Gegensatz zu den kinetischen Modellen beschreiben die thermodynamischen
Modelle nicht die Diffusion der In-Atome auf der Oberfläche, sondern die Minimierung der
Gesamtenergie aus Verspannungsenergie, Oberflächenenergie unter Berücksichtigung einer
facettenartigen Inselgeometrie (z.B. pyramidenförmig) und der sogenannten Randenergie
aneinandergrenzender Facetten.
Beide Ansätze, kinetischer und thermodynamischer, können die Existenz von Inseln
stabiler Form und Größe, also das Wachstum von InAs-Inseln homogener Größe und Form,
erklären [Dur97, Shc95]. Sie sind aber nicht in der Lage, die Abhängigkeit der Größe, Form
und Dichte der Inseln von den Wachstumsparametern wie As-Fluss, Substrattemperatur,
Wachstumsrate und Wachstumsunterbrechungen quantitativ zu beschreiben.
Experimentell wurde festgestellt, dass die Inseldichte n bei fester Substrattemperatur
mit abgeschiedener In-Menge d ansteigt (siehe Abbildung 4.1) und sich die Abhängigkeit
ähnlich der eines Phasenüberganges erster Ordnung beschreiben lässt [Leo94]:
n = n0 ( d − dk )
α
Aus Abbildung 4.1 ergibt sich für die Fitparameter n0=2×1011cm-2, α=1,76 und eine kritische
Schichtdicke von dk=1,5 ML.
Im Falle der Einführung einer längeren Wachstumsunterbrechung (einige 10s) nach
dem Abscheiden des In zeigen die Inseln nach 2ML bzw. 4ML abgeschiedenem In die gleiche
Größe, was zu dem Schluss führt, dass im Gleichgewicht die Inselgröße kaum von der InMenge abhängt [Led96]. Wird die abgeschiedene In-Menge konstant gehalten und die
Wachstumstemperatur erhöht, so nehmen die Dichte, die Höhe und das Volumen der Inseln
ab, die laterale Ausdehnung jedoch steigt [Led01]. Diese Temperaturabhängigkeit der Dichte
wurde im Rahmen der zugrunde liegenden Arbeit zur Minimierung der Quantenpunktdichte
genutzt (siehe Kapitel 4.6).
Inseldichte[cm-2]
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
InAs-Bedeckung [ML]
Abbildung 4.1: Dichte der InAs-Inseln auf einer GaAs-Oberfläche in Abhängigkeit der abgeschiedenen InAsMenge bei einer Substrattemperatur von 530°C nach [Leo94].
Auch die Form der InAs-Inseln hängt von den Wachstumsparametern ab. So wird von
linsenförmigen [Leo93], facettierten [Moi94] und pyramidenförmigen Inseln [Bim95, Gru95]
berichtet.
Werden die InAs-Inseln mit GaAs überwachsen, so ist ein Halbleiter mit kleiner
Bandlücke (InAs) in jeder Raumrichtung von einem Halbleiter mit größerer Bandlücke
(GaAs) umgeben, und es entsteht ein dreidimensionaler Quantentopf, in dem die Bewegung
der Ladungsträger in jeder Raumrichtung eingeschränkt ist. Dieses nulldimensionale System
wird als Quantenpunkt bezeichnet.
Die in dieser Arbeit verwendeten Proben wurden alle auf einer MBE-Anlage vom Typ
EPINAT III/V S von der Firma RIBER hergestellt. Die Wachstumstemperatur für das GaAs
betrug typischerweise 630°C. Bei dieser Temperatur liegt bei einem As-Druck von 1×10-5
Torr eine (2x4)-Rekonstruktion der GaAs-Oberfläche vor, wobei die 4er-Richtung längs der
(001)-Kristallachse orientiert ist [Däw90]. Für das Abscheiden der InAs-Inseln erfolgte eine
Temperaturabsenkung auf 545°C bis 480°C. Hierbei wird aus der (2x4) eine c(4x4)Rekonstruktion. Das In wurde in Zyklen von 10s mit je 4s Pause bzw. in Zyklen von 4s mit 4s
Pause abgeschieden, um eine Diffusion der In-Atome auf der Substratoberfläche zu
ermöglichen. Bei Erreichen der kritischen Schichtdicke ändert sich die RHEEDRekonstruktion [Leo93, Leo94, Hey01], und es entstehen zusätzliche Punkte im RHEEDBild, die auf eine dreidimensionale Oberflächenstruktur, also auf die Entstehung von InAsInseln, hinweisen. Mit einer typischen InAs-Wachstumsrate von 0,033ML/s ergibt sich bei
den Abscheidezyklen von 4s mit je 4s Pause eine effektive Wachstumsrate von 0,015ML/s.
Nach dem Abscheiden des In wurde das Wachstum für 45s unterbrochen, damit die Inseln
31
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
32
durch Diffusion des In ins Gleichgewicht gelangen und ihre endgültige Form und Größe
annehmen können. Für viele Messungen (z.B. Kapazitäts-, Elektrolumineszenz- oder
Photolumines-zenzmessungen) mussten die InAs-Inseln zusätzlich mit GaAs überwachsen
werden.
Um eine Diffusion des In in das die Inseln bedeckende GaAs zu minimieren, wurde
für die ersten 8 nm die Wachstumstemperatur zunächst nicht erhöht und erst dann die
Substrattemperatur wieder auf 630°C angehoben. Dennoch kann sich die Form und Größe der
InAs-Inseln während des Überwachsens ändern. Dies hängt entscheidend von der GaAsWachstumsrate und der Substrattemperatur ab [Joy01, Gar97].
4.2 Photolumineszenzmessungen an Quantenpunkten
Die Photolumineszenzspektroskopie (PL-Spektroskopie) ist eine experimentell sehr einfache
Methode, um die diskreten Energiezustände in Quantenpunkten nachzuweisen. Dazu werden
mit einem fokussierten Laserstrahl Elektronen-Loch-Paare erzeugt. Üblicherweise verwendet
man eine Anregungsenergie des Lasers, die oberhalb der Bandlückenenergie von GaAs
(1,52eV
bei
T=4,2K)
liegt.
In
diesem
Fall
werden
die
Elektronen
in
den
Kontinuumszuständen des GaAs-Leitungsbandes und die Löcher in denen des Valenzbandes
erzeugt. Die Elektronen und Löcher relaxieren durch strahlungsfreie Intrabandübergänge in
die energetisch niedrigsten Zustände des jeweiligen Bandes, d.h. die Elektronen in die
niedrigsten Leitungsbandzustände und die Löcher in die höchsten Valenzbandzustände des
InAs-Quantenpunktes (siehe Abbildung 4.2). Da die Elektronen- und Löcherwellenfunktionen
angeregtes Elektron
-
Leitungsband
strahlungslose Übergänge
anregendes Photon
abgestrahltes Photon
Valenzband
Lochzustand
Abbildung 4.2: Schematische Darstellung des Photolumineszenz-Prozesses. Die anregenden Photonen
erzeugen Elektronen-Loch-Paare im Leitungs- bzw. Valenzband im GaAs. Die Ladungsträger relaxieren
strahlungsfrei in die niedrigsten Energiezustände des jeweiligen Bandes und rekombinieren von dort unter der
Aussendung eines Photons einer größeren Wellenlänge.
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
33
eine große räumliche Überlappung haben, bilden sie ein gebundenes Elektron-Loch-Paar, das
sogenannte Exziton. Dieses rekombiniert dann über die Bandlücke hinweg unter Abstrahlung
eines Photons entsprechender Energie.
Aufgrund der nulldimensionalen Zustandsdichte der Quantenpunkte erwartet man für
einzelne Quantenpunkte δ-förmige Resonanzen im Photolumineszenzspektrum. Wegen der
hohen Dichte der InAs-Quantenpunkte von typischerweise 1×1010 cm-2 wird jedoch bei
herkömmlicher Photolumineszenzspektroskopie (Messspot ca. (20×20)µm2) gleichzeitig ein
ganzes Ensemble von Quantenpunkten vermessen. Jeder einzelne Quantenpunkt hat dabei ein
individuelles Energiespektrum, hervorgerufen durch kleine Unterschiede in Größe, Form und
Verspannung. Dies führt zu einer inhomogenen Verbreiterung des optischen Spektrums.
Abbildung 4.3 zeigt ein Photolumineszenzspektrum für einen geätzten kreisförmigen Mesa
von a) 5µm und b) 500nm Durchmesser [Mar94]. Der 5µm Mesa zeigt noch ein gaußförmiges
Photolumineszenzsignal mit einer Halbwertsbreite von 25meV, wobei aber schon einzelne
Linien zu erkennen sind. Wie erwartet nimmt bei dem 500nm Mesa die Anzahl der
detektierten Quantenpunkte ab, und die einzelnen Linien, hervorgerufen durch die
Rekombination von Elektronen und Löchern in einzelnen Quantenpunkten, lassen sich
trennen.
Eine
Besonderheit
der
Photolumineszenz
einzelner
Quantenpunkte
ist
die
Temperaturunabhängigkeit der Linienbreite. Für mehrdimensionale Systeme (1D, 2D, 3D)
nimmt die Breite der PL-Linie mit steigender Temperatur zu, bei nulldimensionalen Systemen
tritt diese Verbreiterung dagegen nicht auf. Dies liegt an der δ-förmigen Zustandsdichte in
nulldimensionalen Systemen, die eine thermische Verbreiterung der einzelnen Energieniveaus
verhindern. Die Unabhängigkeit der PL-Linienbreite einzelner InAs-Quantenpunkte von der
Abbildung 4.3: Photolumineszenzspektrum von InAs-Quantenpunkten in einem geätzten Mesa von a)
5µm bzw. b) 500nm Durchmesser bei T=10K. Im Fall des 5µm Mesa sind die einzelnen Linien nicht klar
zu trennen, sondern überlagern sich zu einer gaußförmigen Resonanz. Bei dem 500nm Mesa sind deutlich
einzelne Linien von individuellen Quantenpunkten zu erkennen [Mar94].
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
Temperatur
wurde
experimentell
von
Grundmann
et
al.
[Gru94]
34
anhand
von
temperaturabhängigen Kathodolumineszenzmessungen bestätigt.
Abbildung 4.4 zeigt ein typisches Photolumineszenzspektrum der im Rahmen dieser
Arbeit gewachsenen InAs-Quantenpunkte. Die Anregung erfolgte mit einer GaAs-Laserdiode
bei einer Wellenlänge von 636nm und einer Leistung von ca. 3mW. Es sind drei Maxima (E0,
E1 und E3) im Photolumineszenzspektrum zu beobachten.
Die unterschiedlichen Rezonanzen im PL-Spektrum stammen von Rekombinationen
verschiedener Elektronen- und Löcherzustände. Nach Fermi´s goldener Regel ist die
Rekombinationswahrscheinlichkeit eines Elektronen- und Lochzustandes proportional zur
Überlappung ihrer Wellenfunktionen. Diese Überlappung ist für Zustände, bei denen die
Hauptquantenzahl ne des Elektrons mit der Hauptquantenzahl nh des Loches übereinstimmt,
am größten, da die Wellenfunktionen dann die gleiche Symmetrie und die gleiche Anzahl von
Knoten besitzen. Dementsprechend dominieren die ss-, pp- und dd-Rekombinationen das PLSpektrum und werden als erlaubte Übergänge bezeichnet [Woj97, Sch96]. In der Skizze in
Abbildung 4.4 sind die Rezonanzen E1 bis E3 des PL-Spektrums diesen Übergängen
zugeordnet.
Die Grundzustandsresonanz bei E0=0,976eV und die Resonanz des ersten angeregten
Zustandes bei E1=1,047eV sind deutlich zu trennen, was für eine äußerst homogene
Größenverteilung der Quantenpunkte spricht. Die Energiedifferenz ∆E=E0-E1=71meV ist
unter
Vernachlässigung
der
Exzitonenbindungsenergie
(der
attraktiven
Coulomb-
Abbildung 4.4: Typisches Photolumineszenzspektrum der im Rahmen dieser Arbeit gewachsenen
InAs-Quantenpunkte bei T=300K. Drei gebundene Zustände sind deutlich zu trennen, was für eine
sehr enge Größenverteilung der Quantenpunkte spricht.
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
35
Wechselwirkung des Elektrons und des Lochs) die Summe aus den energetischen Abständen
der Grund- und ersten angeregten Zustände der Löcher und der Elektronen [War98].
Das Prinzip der Photolumineszenzmessung beruht, wie in diesem Abschnitt erklärt,
darauf, dass ein anregender Laserstrahl Elektronen und Löcher erzeugt, diese im
Quantenpunkt ein Exziton bilden, das dann unter Aussendung eines Photons mit einer
charakteristischen Energie rekombiniert. Eine andere Möglichkeit, Elektronen und Löcher in
die Quantenpunkte zu injizieren und diese zur Lumineszenz anzuregen, ist die Methode der
Elektrolumineszenz. Die Grundlagen der Elektrolumineszenz werden im folgenden Kapitel
erläutert.
4.3 Elektrolumineszenz an InAs-Quantenpunkten
Bei der Elektrolumineszenz (EL) werden die InAs-Quantenpunkte nicht wie bei der
Photolumineszenz über einen Laserstrahl, sondern über einen elektrischen Strom zur
Lumineszenz angeregt. Dazu sind die InAs-Quantenpunkte in den intrinsischen Bereich einer
pin-Diodenstruktur eingebettet, deren schematischer Bandverlauf in Abbildung 4.5 zu sehen
ist. Bei Fehlen einer von außen angelegten Diodenspannung (d.h. Upn=0V) findet kein
Stromtransport aus den dotierten Bereichen in den intrinsischen Bereich der Diode statt (siehe
Abbildung 4.5a), sodass sich weder Elektronen noch Löcher im Quantenpunkt befinden.
Sobald jedoch eine äußere Spannung im Bereich der Schwellspannung der Diode anliegt,
wird die eingebaute Potentialbarriere so weit abgebaut, dass sowohl Elektronen als auch
Löcher in den intrinsischen Bereich der Diode diffundieren (siehe Abbildung 4.5b). Einige
dieser Ladungsträger relaxieren strahlungsfrei in die InAs-Quantenpunkte, in denen ein
a)
Vpn=0V
b)
Vpn>0V
25nm
p-GaAs
+
+ +
-
n-GaAs
- - - - - -
+ + +
n-GaAs
- - - - - -
p-GaAs
+
+ +
+ +
+
+
hωEL
25nm
Abbildung 4.5: Schematischer Bandverlauf einer pin-Diode mit eingebetteten InAs-Quantenpunkten. a) Ohne
eine von außen angelegte Spannung können die Ladungsträger die eingebaute Barriere nicht überwinden und
somit nicht in den intrinsischen Bereich der Diode eindringen. In den Quantenpunkten befinden sich daher keine
Ladungsträger. b) Bei Anlegen einer äußeren Spannung in Durchlassrichtung der Diode dringen die
Ladungsträger in den intrinsischen Bereich der Diode ein, relaxieren in die Quantenpunkte und rekombinieren
dort unter Abstrahlung eines Photons.
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
36
gebundenes Elektron-Loch-Paar, ein sogenanntes Exziton, entsteht, sobald sowohl ein
Elektron als auch ein Loch in demselben Quantenpunkt eingeschlossen sind. Dieses Exziton
rekombiniert dann in Analogie zur Photolumineszenz unter Aussendung eines Photons der
entsprechenden Energie. Hierbei ist zunächst nur ein EL-Signal des Grundzustandes
beobachtbar, da alle im Quantenpunkt eingeschlossenen Elektronen und Löcher in den
energetisch niedrigsten Zustand relaxieren, bevor sie rekombinieren. Bei Erhöhung der
Diodenspannung werden jedoch schneller Ladungsträger in den Quantenpunkt eingebracht,
als diese im Grundzustand rekombinieren können. Dementsprechend werden für höhere
Diodenspannungen auch angeregte Zustände mit Ladungsträgern bevölkert, sodass auch für
diese Zustände ein EL-Signal beobachtbar wird.
In Abbildung 4.6 ist ein Photolumineszenzspektrum der Probe #11150 mit einer
aktiven Diodenfläche von (10×10)µm2 für verschiedene Diodenspannungen von 1,30V bis
1,45V bei T=20K dargestellt. Diese Diode wurde unter Verwendung eines Be-implantierten
p-Streifens hergestellt, wie es ausführlich in Kapitel 8 beschrieben wird. Die Prozessierung
der Probe und die Aufnahme des Elektrolumineszenzspektrums erfolgte am Lehrstuhl für
Halbleiterphysik an der Universität Erlangen-Nürnberg. Wie zu erwarten, befinden sich bei
einem geringen Diodenstrom von Ipn=10nA (Upn=1,325V) alle Elektronen und Löcher im
Grundzustand des Quantenpunktes, sodass nur die Grundzustandsrekombination bei einer
Energie [eV]
1,0
1,3
1,25
1,2
1,15
1,1
1,05
T=20K
U=1.300V
U=1.325V
U=1.350V
U=1.375V
U=1.400V
U=1.425V
U=1.450V
0,8
EL-Intensität [a.u.]
1
0,6
I<0.01 µA
I=0.01 µA
I=0.02 µA
I=0.14 µA
I=0.66 µA
I=1.73 µA
I=2.57 µA
0,4
0,2
0,0
950
1000
1050
1100
1150
1200
1250
1300
Wellenlänge [nm]
Abbildung 4.6: Elektrolumineszenzspektrum der Probe #11150 bei T=20K für verschiedene
Diodenspannungen von 1,30V bis 1,45V. Die aktive Fläche der Diode beträgt (10×10)µm2. Bei den
geringsten Spannungen um 1,3V ist nur ein Signal des Grundzustandes beobachtbar. Mit steigender Spannung
sind auch die angeregten Zustände der Quantenpunkte im Spektrum zu erkennen.
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
37
Energie von 1,070eV zu sehen ist. Mit steigender Diodenspannung bzw. steigendem
Diodenstrom nimmt zum einen die Signalamplitude des Grundzustandes zu, zum anderen
entstehen im Spektrum weitere Maxima, die den angeregten Zuständen des Quantenpunktes
entsprechen. Bei einer Spannung von Upn=1,40V (Ipn=0,66µA) beginnt dann die EL-Intensität
der Grundzustandsrekombination zu sättigen. Dieser Effekt lässt sich dadurch erklären, dass
die Ladungsträger im Quantenpunkt schneller nachgeliefert werden, als der Grundzustand
rekombiniert. Die EL-Intensität des Grundzustandes ist dementsprechend durch die endliche
Lebensdauer des Exzitonengrundzustandes, die in der Größenordnung von 1ns liegt [Yua02],
begrenzt. Aufgrund der niedrigeren Lebenszeit der Elektron-Loch-Paare im p-Zustand tritt
eine Sättigung der p-p-Rekombination erst bei einem mehr als doppelt so hohen Diodenstrom
von Ipn=1,76µA auf.
Die optische Qualität der im Rahmen dieser Arbeit hergestellten InAs-Quantenpunkte
wurde in der Regel anhand von PL- und nicht anhand von EL-Messungen untersucht, da der
Aufwand der Durchführung einer EL-Messung aufgrund des benötigten speziellen
Probenlayouts in Form einer pin-Diode und der notwendigen elektrischen Kontaktierung
deutlich größer ist.
4.4 Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
Das Prinzip der Kapazitätsspektroskopie beruht auf einem Ladeeffekt der InAsQuantenpunkte.
In
Abbildung
4.7
ist
eine
typische
Schichtstruktur
einer
Kapazitätsspektroskopie-Probe zusammen mit dem sich ergebenden Leitungs- und
Valenzbandverlauf zu sehen. Die Quantenpunkte sind zwischen einem Oberflächengate und
einem hoch n-dotierten Rückkontakt eingebettet. Der typische Abstand d1 zwischen
Rückkontakt und Quantenpunkten beträgt 15nm bis 25nm und dient als Tunnelbarriere für die
Elektronen aus dem Rückkontakt in die Quantenpunkte [Dre94]. Das Au-Oberflächengate
bildet auf der GaAs-Oberfläche einen Schottky-Kontakt und zusammen mit dem dotierten
Rückkontakt entsteht eine Schottky-Diode. Das eingebaute AlAs/GaAs-Übergitter dient der
Reduzierung des Leckstroms dieser Diode. Durch die Spannung Ug am Oberflächengate lässt
sich der Abstand des Leitungsbandes zur Fermienergie an der Oberfläche einstellen. Damit
ändert sich auch die Lage der Energieniveaus in den Quantenpunkten bezogen auf die
Fermienergie bzw. bezüglich des Rückkontaktes. Bei Vernachlässigung einer durch geladene
Quantenpunkte hervorgerufenen Bandkrümmung ergibt sich ein linearer Spannungsabfall
vom Rückkontakt zum Oberflächengate. Bezeichnet E den Abstand des Leitungsbandes von
der Fermienergie an der Position des Quantenpunktes, so erhält man nach Abbildung 4.7:
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
38
Abbildung 4.7: oben: Typische Schichtfolge einer Kapazitätsstruktur mit eingebetteten InAs-Quantenpunkten
(Probe#11157). unten: Leitungs- und Valenzbandverlauf der obigen Schichtfolge längs der rot eingezeichneten
Linie für eine leicht negative Gatespannung Ug. Der hochdotierte Rückkontakt ist entartet, sodass das
Ferminiveau und die Leitungsbandkante auf einer Höhe liegen
d
E
= 1
eVSchottky − eU g D
bzw. ∆E =
d1
e ∆U g
D
(4.1)
Hierbei ist ∆E die auf die Fermienergie bezogene Verschiebung der Energieniveaus des
Quantenpunktes, die durch eine Spannungsänderung ∆Ug am Oberflächengate hervorgerufen
wird. Der Quotient α=d1/D wird im Folgenden als Hebelarm bezeichnet. Die Höhe der
Schottky-Barriere von einem Au-Oberflächengate auf n-dotiertem GaAs beträgt nach [Kün81]
950meV.
Der dotierte Rückkontakt und das Oberflächengate können als die Platten eines
Plattenkondensators betrachtet werden, dessen Kapazität durch den Plattenabstand bestimmt
ist. Kommt für eine Gatespannung ein Energiezustand des Quantenpunktes in Resonanz mit
der Fermienergie, so kann dieser über einen Tunnelprozess mit Elektronen aus dem
Rückkontakt geladen werden. Die Möglichkeit, für bestimmte Gatespannungen Ladung aus
dem Rückkontakt in die Quantenpunkte zu transferieren, erhöht die differentielle Kapazität
dQges/dUg des Systems in diesem Gatespannungsbereich [Med95, Med97]. Die Messung der
differentiellen Kapazität kann mit Standard Lock-In-Technik oder einem LCR-Meter
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
39
durchgeführt werden. In beiden Fällen wird einer Gleichspannung Ug eine kleine
Wechselspannung dUg überlagert und der Wechselstrom dI gemessen. Das LCR-Meter
bestimmt durch einen internen Abgleich mit einer Messbrücke direkt die Kapazität, bei
Verwendung des Lock-In lässt sich die Kapazität aus dem gemessenen Strom mit Hilfe des
Wechselstromwiderstandes einer Kapazität R=1/ωC berechnen.
Abbildung 4.8 zeigt die mit einem LCR-Meter vom Typ HP4284A der Firma HewlettPackard bei T=4,2K gemessene Kapazität der Probe #11157, die die oben beschriebene
Schichtfolge aufweist. Aus der Gatespannung wurde mit Hilfe von Gleichung (4.1) und einer
Schottky-Barriere von ESchottky=0,95eV der Abstand der Quantenpunktzustände zur GaAsLeitungsbandkante berechnet (obere Skala in Abbildung 4.8). Bei einer Gatespannung von
-420mV liegt der Grundzustand in Resonanz mit dem Ferminiveau, und das erste Elektron
tunnelt in den s-Zustand des Quantenpunktes. Diese Gatespannung entspricht einem Abstand
des Quantenpunktgrundzustandes von der GaAs-Bandkante von 208meV. Nach Kapitel 2.3
ist der s-Zustand zweifach entartet, und für das Laden des zweiten Elektrons in den
Quantenpunkt muss die Coulomb-Blockade-Energie e2/C überwunden werden. Dies ist bei
einer Energie von 190meV der Fall, woraus sich eine Coulomb-Blockade-Energie von
ECB=18meV bzw. eine Kapazität von C=9aF für den Elektronengrundzustand ergibt.
Um das dritte Elektron in den Quantenpunkt zu laden, ist eine Ladeenergie von
190meV-142meV=48meV
erforderlich.
Diese
setzt
sich
zusammen
aus
der
Abbildung 4.8: Kapazitätsspektrum von Probe #11157 mit eingebetteten InAs-Quantenpunkten. Gemessen mit
einem LCR-Meter bei einer Frequenz von 10kHz und einer Wechselspannung von 10mV. Es sind sowohl die
beiden coulomb-blockierten s-Zustände als auch die vier p-Zustände zu erkennen. Auf der oberen x-Achse ist
∆E aufgetragen, d.h. die Positionen der Resonanzen geben die Abstände der Quantenpunktniveaus bezüglich
der GaAs-Leitungsbandkante wieder.
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
40
Quantisierungsenergie ħω0 des Quantenpunktes und der Coulomb-Blockade-Energie
zwischen dem s- und p-Zustand. Nach Tabelle 2.2 ist die Coulomb-Blockade-Energie nur ein
Viertel mal so groß wie die des s-Zustandes. Unter dieser Annahme ergibt sich eine
Quantisierungsenergie von ħω0=44meV. In Abbildung 4.8 ist das Laden der einzelnen pZustände zu erkennen, die in der Regel nur selten zu trennen sind. Die Auflösbarkeit der pZustände spricht für eine sehr homogene Größenverteilung der Quantenpunkte. Die
Energieabstände zwischen den Lademaxima des zweiten, dritten und vierten p-Zustandes sind
in etwa gleich groß und betragen 14meV. Diese Energie entspricht der Coulomb-BockadeEnergie der p-Zustände. Das vorliegende Kapazitätsspektrum weist für das Laden der pZustände nahezu äquidistante Energieabstände auf, wohingegen man nach Tabelle 2.2
zwischen dem dritten und vierten Elektron einen geringfügig größeren Abstand erwartet. Die
für die Probe #11157 gefundenen Coulomb-Blockade- und Quantisierungsenergien sind
typisch für die im Rahmen dieser Arbeit gewachsenen Quantenpunkte.
Abbildung 4.9 zeigt die Kapazitätsmessungen an der oben beschriebenen Probe für
Magnetfelder von B=0T bis B=12T in Wachstumsrichtung, also senkrecht zur Schicht der
Quantenpunkte. Die Messungen wurden von [Wib02] an der Universität Duisburg
durchgeführt. Die Aufspaltung der p-Zustände im Magnetfeld ist deutlich zu erkennen. Wie
nach Abbildung 2.3 zu erwarten, schieben die beiden unteren p-Zustände, die p--Zustände, im
Magnetfeld zu kleineren Energien und die beiden oberen p-Zustände, die p+-Zustände, zu
größeren
Energien.
Die
magnetfeldbedingte
Energieaufspaltung
∆E4-5
(die
Energie [meV]
250.0
200.0
150.0
100.0
50.0
Kapazität [a.u.]
#11157 bei T=4.2K
B=11T
B
B=0T
-0.6
-0.4
-0.2
0.0
0.2
0.4
II
0.6
0.8
Gatespannung [V]
Abbildung 4.9: Kapazitätsspektrum der Probe #11157 für Magnetfelder von 0 bis 11T bei f=3,9kHz. Die
Kurven sind zur besseren Übersicht vertikal gegeneinander verschoben. Messungen nach [Wib02].
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
41
magnetfeldunabhängige Coulomb-Blockade ist hier nicht berücksichtigt) zwischen dem
Laden des vierten und fünften Elektrons beträgt ∆E 4−5 = =ϖ C = =eB m*e , ist also proportional
zum angelegten Magnetfeld (siehe Tabelle 2.1). Für ein Magnetfeld von B=10T wird eine
magnetfeldbedingte Energieaufspaltung von ∆E4-5 = 18 meV beobachtet. Durch lineare
Regression der gemessenen Energieaufspaltung ∆E4-5 als Funktion des Magnetfeldes B wird
in [Wib02] die effektive Masse der Elektronen in den InAs-Quantenpunkten zu
m*e=(0,063±0,003) me bestimmt. Die aus den Kapazitätsmessungen bestimmte effektive
Masse der Elektronen ist deutlich größer als die effektive Elektronenmasse von InAs
(me*[InAs]=0,023me) und liegt nahe dem Wert der effektiven Masse in GaAs von
me*[GaAs]=0,067me. Der Grund hierfür könnte zum einen in einer starken Ausdehnung der
Elektronenwellenfunktionen über den InAs-Quantenpunkt hinaus in das umgebende GaAs,
zum anderen in der Verspannung des InAs im Quantenpunkt liegen.
4.5 Topographie der InAs-Quantenpunkte
Um die Größe und Dichte der Quantenpunkte zu bestimmen, wurden von den InAs-Inseln auf
der GaAs-Oberfläche Aufnahmen mit dem Rasterelektronenmikroskop (REM) und dem
Rasterkraftmikroskop
(AFM,
Atomic-Force-Microscop)
gemacht.
Bei
einem
Rasterelektronenmikroskop wird ein fokussierter Elektronenstrahl über die Probe gerastert,
die dadurch lokal Sekundärelektronen emittiert. Da die Anzahl der Sekundärelektronen vom
Material und der Oberflächenform abhängt, kann mit einem Sekundärelektronen-Detektor ein
Bild der Probenoberfläche generiert werden. Die laterale Auflösung dieses Verfahrens liegt
Abbildung 4.10: Rasterelektronenmikroskopische Aufnahme der Probe #1496 mit InAs-Inseln auf der
Oberfläche. Aus der Aufnahme erhält man eine laterale Ausdehnung der Inseln von etwa 35nm.
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
bei kontrastreichen Oberflächen bei wenigen nm. Abbildung 4.10 zeigt eine am Lehrstuhl für
Werkstoffe der Elektrotechnik an der Ruhr-Universität Bochum aufgenommene REMAufnahme von typischen InAs-Inseln, wie sie im Rahmen dieser Arbeit untersucht wurden.
Es ergibt sich eine obere Grenze für die laterale Ausdehnung der Quantenpunkte von 35nm,
wobei das die Quantenpunkte umgebende Verspannungsfeld die REM-Aufnahme
beeinträchtigen kann. Da sich die Form der InAs-Inseln beim Überwachsen unter Umständen
noch leicht ändert [Joy01, Gar97], ist es durchaus möglich, dass sich der effektive laterale
Einschluss der Ladungsträger in den mit GaAs überwachsenen Quantenpunkte von dieser
Abschätzung unterscheidet.
Bei der Aufnahme eines AFM-Bildes wird eine kleine Si-Spitze mit einem
Krümmungsradius von etwa 20nm in die Nähe der Probe gebracht und die Probe mittels
Piezoelementen lateral verfahren. Da die zwischen der Probe und der Nadel wirkende Kraft
von ihrem Abstand zueinander abhängt, kann man ein Abbild der Oberflächentopographie
erzeugen. Abbildung 4.11 a) zeigt eine AFM-Aufnahme von InAs-Inseln mit einer sehr
geringen Dichte, wobei sich die Quantenpunkte in Gruppen anordnen. Aus der
Höhenprofilauswertung der AFM-Messung (Abbildung 4.11 b) lässt sich eine Höhe der
Quantenpunkte von 8nm extrahieren. Auf einer (5×5)µm2 großen Fläche der Probe wurden
190 InAs-Inseln gezählt, sodass sich eine geringe Dichte von 8×108cm-2 ergibt. Diese
Reduzierung der Inseldichte resultiert aus einer Erhöhung der Wachstumstemperatur bei
gleichzeitiger Verringerung der abgeschiedenen InAs-Menge. Auf diesen Prozess der
Dichteminimierung wird im folgenden Kapitel näher eingegangen.
Abbildung 4.11: a): AFM-Aufnahme von Probe #11152 mit einer geringen Inseldichte von 8×108cm-2. Die InAsInseln ordnen sich auf dieser Probe in kleinen Gruppen an. b): Aus der AFM-Messung ermitteltes Höhenprofil
entlang der gestrichelten Linie. Daraus ergibt sich eine Höhe der InAs-Inseln von ca. 8nm.
42
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
43
4.6 Minimierung der Quantenpunktdichte
Für Untersuchungen an einzelnen oder wenigen Quantenpunkten ist eine geringe Dichte der
InAs-Inseln wünschenswert, da mit geringerer Dichte die Anforderung an die notwendige
laterale Strukturierung deutlich abnimmt. Bei der Verwendung herkömmlicher optischer
Lithographie mit einer Auflösung von ca. 1µm und einer üblichen Quantenpunktdichte von
1010cm-2 befinden sich unter einer Lochmaske von 1µm2 aktiver Fläche im Durchschnitt 100
Quantenpunkte. Optische Untersuchungen an einzelnen Objekten sind daher nicht möglich.
Eine Verringerung der Dichte auf 108cm-2 ermöglicht jedoch auch mit optischer Lithographie
Spektroskopie an einzelnen InAs-Inseln.
Im folgenden Abschnitt soll dargestellt werden, inwieweit sich die Dichte der InAsQuantenpunkte mittels der MBE-Wachstumsparameter einstellen lässt. Dazu wurde zunächst
bei einer relativ niedrigen Substrattemperatur von 490°C mittels RHEED die InAs-Menge
bestimmt, bei der die kritische Schichtdicke von 1,6ML erreicht wird und sich InAs-Inseln
auf
der
Benetzungsschicht
bilden.
Der
Übergang
vom
zweidimensionalen
zum
dreidimensionalen Wachstum war nach dem Abscheiden von 12 Zyklen (ein Zyklus besteht
aus 4s bei geöffnetem In-Shutter und 4s bei geschlossenem In-Shutter) zu beobachten. In der
im Folgenden beschriebenen Wachstumsserie von fünf Proben wurde eine nominelle InAsMenge von 1,7ML (13 Zyklen) bei konstantem As-Fluss von 1×10-5 Torr bei verschiedenen
Substrattemperaturen von 515°C bis 545°C abgeschieden.
Abbildung 4.12 zeigt die mit AFM-Aufnahmen bestimmte Quantenpunktdichte dieser
Probenserie. Die Dichte fällt mit steigender Temperatur von 2,7×1010cm-2 bei Ts=515°C auf
7×108cm-2 bei Ts=545°C. Für noch höhere Substrattemperaturen konnten mit dem AFM keine
InAs-Inseln mehr nachgewiesen werden. Im Temperaturbereich von 515°C bis 540°C ändert
sich die Dichte nur geringfügig um den Faktor 3 (Eine ähnliche Abhängigkeit der
Quantenpunktdichte von der Wachstumstemperatur wurde von Ledentsov [Led01] in einem
geringfügig kälteren Temperaturbereich zwischen 440°C bis 510°C beobachtet.). Bei einer
Temperaturerhöhung um 5°C von 540°C auf 545°C nimmt die Dichte dann sprunghaft um
den Faktor 14 ab. Für die Abnahme der Dichte mit steigender Temperatur gibt es zwei
verschiedene Erklärungen:
Zum
einen
ist
bekannt,
dass
mit
steigender
Wachstumstemperatur
der
Haftungskoeffizient des In auf der Probe abnimmt. Es ergibt sich daher eine effektiv
geringere abgeschiedene InAs-Menge, welche zu einer Abnahme der Quantenpunktdichte
führt. Die Abhängigkeit der Quantenpunktdichte von der abgeschiedenen In-Menge wurde
von Petroff et al. [Pet97] nachgewiesen, indem Quantenpunkte ohne Probenrotation
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
10
-2
QP-Dichte [cm ]
10
9
10
515
520
525
530
535
540
545
Wachtumstemperatur [°C]
Abbildung 4.12: Mittels AFM-Aufnahmen bestimmte Dichte der InAs-Inseln, die sich nach Abscheiden
von 1,7ML InAs bei verschiedenen Substrattemperaturen einstellt (Proben #11000, #11002, #11005,
#11006). Die Dichte der Quantenpunkte fällt mit steigender Temperatur und ändert sich oberhalb von 540°C
sprunghaft von 1×1010cm-2 auf 5×108cm-2.
abgeschieden wurden. Dabei ergab sich aufgrund der geometrischen Anordnung der In-Zelle
zum Substrat ein In-Gradient auf der Probenoberfläche. Auf der Probe stellte sich so ein
Dichtegradient der Quantenpunkte von 2×109cm-2 bis 5×1010cm-2 ein.
Die zweite Erklärung für die Abnahme der Dichte liegt darin, dass mit steigender
Temperatur die kritische Schichtdicke, bei welcher das zweidimensionale Wachstum in das
dreidimensionale Inselwachstum umschlägt, wächst [Hey01]. Normiert auf die kritische
Schichtdicke wird dann bei einer höheren Substrattemperatur eine noch geringere In-Menge
abgeschieden.
Beide Erklärungsmodelle beschreiben die Dichteabnahme mit einer Annäherung der
In-Menge an die kritische Schichtdicke. Die sprunghafte Veränderung der Dichte bei einer
Substrattemperatur von 545°C begründet sich also darin, dass die kritische Schichtdicke
gerade erreicht und dann das Wachstum der Quantenpunkte direkt nach der Entstehungsphase
unterbrochen wird. Da demnach das Herstellen von Quantenpunkten mit sehr geringen
Dichten von <1×109cm-2 nur möglich ist, indem man exakt an der Schwelle ihrer Entstehung
das Abscheiden von In stoppt, müssen die Wachstumsparameter sehr konstant gehalten und
regelmäßig Kontrollproben hergestellt werden.
Die oben beschriebenen Proben enthalten neben den InAs-Inseln auf der
Probenoberfläche mit GaAs überwachsene Quantenpunkte, wobei die Schichtstruktur
identisch mit der Kapazitätsstruktur aus Kapitel 4.4 ist. Da die Wachstumsbedingungen in den
Proben für die vergrabenen und auf der Oberfläche liegenden Quantenpunkte identisch sind,
sollten die Dichten ebenfalls übereinstimmen. Abbildung 4.13 zeigt die gemessene
44
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
Kapazität [F]
65.0p
Quantenpunktdichte:
10
-2
n=2,7×10 cm
10
-2
n=1,7×10 cm
9
-2
n=9,5×10 cm
8
-2
n=6,6×10 cm
60.0p
7
2,4×10 QP unter dem Gate
5
5,9×10 QP unter dem Gate
55.0p
-1.5
-1.0
-0.5
0.0
0.5
Gatespannung [V]
Abbildung 4.13: Differentielle Kapazitätsmessung als Funktion der Gatespannung am Oberflächengate. Die
Gategröße beträgt 300µm × 300µm, die Modulation der Gatespannung VAC=15mV bei einer Frequenz von
fAC=10kHz. Die Messungen wurden bei T=4,2K durchgeführt.
differentielle Kapazität bei T=4,2K. Bei einer Gatefläche von 300µm×300µm wird ein
Ensemble von 2×107 (höchste Dichte), bzw. 6×105 (geringste Dichte) Quantenpunkten
vermessen. Wie in Kapitel 4.4 beschrieben, ist im Kapazitätsspektrum das Laden der beiden
s-Zustände (–630mV bis –300mV) und der vier p-Zustände (-130mV bis 340mV) zu
erkennen. Im Gegensatz zu Abbildung 4.8, in der die Ladepeaks der Quantenpunkte auf einer
durch die Probenkapazität hervorgerufenen Geraden liegen, fällt bei dieser Probenserie die
Kapazität nach dem Laden eines Quantenpunktzustandes nicht wieder auf die ursprüngliche
Gerade ab. Daher ist eine genauere Auswertung, die aus dem Kapazitätsspektrum die Anzahl
der geladenen Quantenpunkte errechnet und dann mit der Quantenpunktdichte vergleicht,
nicht möglich. Dennoch ist, wie erwartet, die Tendenz zu erkennen, dass im kapazitiven
Signal die Höhe des p-Zustandes mit fallender Quantenpunktdichte abnimmt. Bei einer Dichte
von 7 ×108cm-2 ist praktisch kein Signal der Quantenpunkte mehr zu erkennen.
Abbildung 4.14 zeigt das Photolumineszenzspektrum für die bereits diskutierte
Probenserie mit variierender Quantenpunktdichte. Es sind drei deutlich getrennte Maxima, die
den s-s, p-p und d-d-Übergängen der Quantenpunkte zugeordnet werden können, sowie die
GaAs-Bandkante und teilweise die InAs-Benetzungsschicht zu erkennen (siehe Kapitel 4.2).
Die Positionen der Maxima im PL-Spektrum sind nahezu unabhängig von der
Quantenpunktdichte, was konsistent ist mit der Beobachtung, dass in den Kapazitätsspektren
die Lademaxima der Quantenpunktzustände der unterschiedlichen Proben bei gleichen
Gatespannungen liegen. Diese experimentellen Ergebnisse weisen darauf hin, dass Größe,
Form und Zusammensetzung der InAs-Quantenpunkte im untersuchten Temperaturbereich
45
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
kaum von der Wachstumstemperatur abhängen. Diese Unabhängigkeit der Maximapositionen
im PL-Spektrum von der Wachstumstemperatur steht im Gegensatz zu den Beobachtungen
von Ledentsov et al. [Led01]. Er beobachtet für den Temperaturbereich von 450°C bis 510°C
eine Blauverschiebung des PL-Signals und eine Abnahme der Quantenpunktgröße mit
zunehmender Temperatur. Die gegensätzlichen Beobachtungen lassen sich eventuell auf
Unterschiede in den Wachstumsparametern wie As-Druck, In-Rate und Wachstumspausen
zurückführen
Die Photolumineszenzmessungen wurden nacheinander bei identischen Bedingungen
(z.B. identische Dichte der Anregungsleistung) durchgeführt, sodass die absoluten
Intensitäten der Photolumineszenz der fünf Proben miteinander verglichen werden können.
Der erwartete Rückgang der Intensität bei sinkender Quantenpunktdichte ist bis auf eine
Ausnahme bei einer Dichte von 9,5×109cm-2 beobachtbar. Bei der Probe mit der niedrigsten
Dichte von 6,6×108cm-2 ist kein Photolumineszenzsignal der Quantenpunkte, dafür jedoch ein
sehr stark ausgeprägtes Signal der InAs-Benetzungsschicht bei 1,353eV zu erkennen. Da auch
in der Kapazitätsmessung dieser Probe kein klares Signal der Quantenpunkte (mit Ausnahme
der Signatur der zweidimensionalen Benetzungsschicht) sichtbar ist, muss in Frage gestellt
werden, ob überhaupt vergrabene Quantenpunkte vorhanden sind. Das Fehlen vergrabener
Quantenpunkte ist durchaus vorstellbar, da diese Probe, wie zuvor diskutiert, an der Schwelle
der Quantenpunktentstehung gewachsen wurde. Daher würde schon eine geringfügig höhere
Temperatur bei den vergrabenen Quantenpunkten die Entstehung von InAs-Inseln verhindern,
Energie [eV]
1,5
1,4
PL-Intensität [a.u.]
150,0m
50,0m
1,2
1,1
1
Quantenpunktdichte:
10
-2
n=2,7 10 cm
10
-2
n=1,7 10 cm
10
-2
n=1,1 10 cm
9
-2
n=9,5 10 cm
8
-2
n=6,6 10 cm
200,0m
100,0m
1,3
GaAsBandkante
Benetzungsschicht
0,0
800
900
1000
1100
1200
1300
Wellenlänge [nm]
Abbildung 4.14: Photolumineszenzspektren von Proben mit verschiedenen Quantenpunktdichten bei
Raumtemperatur. Die Anregung erfolgt mit einer 3mW Laserdiode bei einer Wellenlänge von 636nm. Bei der
Probe mit der niedrigsten InAs-Inseldichte auf der Oberfläche ist kein Signal der Quantenpunkte mehr zu
erkennen, und das Signal von der Benetzungsschicht wird sichtbar.
46
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
was
sich
nach
einer
entsprechenden
47
Probenpräparation
mit
Hilfe
einer
transmissionsmikroskopischen Aufnahme an der Probe überprüfen ließe.
Photolumineszenzmessungen an weiteren Proben mit unterschiedlichen Dichten
zeigen, dass das Signal der Benetzungsschicht bei der verwendeten Anregungsleistung erst
bei Dichten deutlich kleiner als 1×1010cm-2 zu erkennen ist und mit abnehmender
Quantenpunktdichte ansteigt.
Um bessere Kapazitätsspektren der Quantenpunktproben zu erhalten, wurden die
Wachstumsparameter weitergehend optimiert, indem insbesondere der As-Hintergrundsdruck
verringert und die Substrattemperatur beim Überwachsen der Quantenpunkte kurzzeitig
abgesenkt
wurde.
Auf
diese
Weise
konnten
Proben
mit
einer
sehr
geringen
Quantenpunktdichte hergestellt werden, die sowohl deutlich bessere Photolumineszenz- als
auch Kapazitätsspektren zeigen (siehe Abbildung 4.15 a) und b)). Wie erwartet sind die
Ladepeaks der Quantenpunktzustände in der Kapazitätsmessung aufgrund der geringen
Dichte sehr klein, aber dennoch deutlich zu erkennen. Das Photolumineszenzspektrum wird
von der Benetzungsschicht dominiert. Ein schwächeres Signal mit exzellent getrennten
Maxima von den s-, p- und d-Zuständen der Quantenpunkte ist ein Hinweis auf eine sehr
geringe Dichte der überwachsenen Quantenpunkte. Diese Probe ist aufgrund ihrer geringen
Dichte und guten Photolumineszenzspektren ein gut geeignetes Ausgangsmaterial für
Spektroskopie an einzelnen Quantenpunkten.
(b)
a)
Energie [eV]
15,0m
1,5
1,4
1,3
1,2
1,1
1
Probe #11152
Probe #11152
19,7
10,0m
PL-Intensität [a.u.]
Kapazität [a.u.]
p-Zustände
19,6
s-Zustände
19,5
5,0m
0,0
19,4
-0,6
-0,4
-0,2
0,0
0,2
Gatespannung [V]
0,4
0,6
800
900
1000
1100
1200
1300
Wellenlänge [nm]
Abbildung 4.15: a): Differentielle Kapazitätsmessung als Funktion der Gatespannung am Oberflächengate. Die
Gategröße beträgt 300µm × 300µm, fAC=10kHz und VAC=15mV. Die Messung wurde bei T=4,2K durchgeführt.
Die Quantenpunktdichte beträgt 8×108cm-2, sodass sich unter dem Gate 7×105 Quantenpunkte befinden. b):
Photolumineszenzspektrum der entsprechenden Probe bei Raumtemperatur. Neben dem stark ausgeprägten
Signal der Benetzungsschicht sind noch drei schwächere Peaks von den Quantenpunkten zu erkennen.
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
4.7 Tempern von InAs-Quantenpunkten
Im Rahmen dieser Arbeit wurden InAs-Quantenpunkte auf FIB-implantierten Bereichen
abgeschieden. Um die Dotierstoffe zu aktivieren und die mit der Implantation verbundenen
Kristallschäden auszuheilen, ist ein thermischer Ausheilschritt erforderlich. Dieser kann zum
einen nach Wachsen der vollständigen Schichtstruktur, d.h. ex-situ, in einem schnellen
thermischen Ausheilofen, einem sogenannten RTA-Ofen (RTA - rapid thermal annealing),
vollzogen werden. Zum anderen ist es möglich, einen Ausheilschritt in-situ in der MBE nach
der Ionenimplantation und vor dem Weiterwachsen, also insbesondere vor dem Abscheiden
der InAs-Quantenpunkte, durchzuführen. Dieses Kapitel beschäftigt sich ausschließlich mit
ex-situ Ausheilschritten, d.h. es wird untersucht, inwieweit InAs-Quantenpunkte einem
nachträglichen thermischen Ausheilschritt standhalten. Bei einem solchen ex-situ
Ausheilschritt erwartet man folgende Auswirkungen auf die Quantenpunkte:
•
Diffusion von In und Ga an den Quantenpunkträndern kann zur Entstehung von
InGaAs-Quantenpunkten mit variierendem Ga-Gehalt führen. Dadurch ändert sich die
Wellenlänge der Resonanzen im PL-Spektrum, und es bietet sich unter Umständen die
Möglichkeit, die Emissionswellenlänge der InGaAs-Quantenpunkte einzustellen.
•
Die Dotierstoffe (Si bzw. Be) können aus dem implantierten Rückkontakt in den InAsQuantenpunkt diffundieren. Hier wirken die Dotieratome als nicht-strahlende
Rekombinationszentren und zerstören die Photolumineszenz der Quantenpunkte.
Um die Legierung der InAs-Quantenpunkte (d.h. die Diffusion von Ga in die InAsQuantenpunkte) unabhängig von der Diffusion der Dotierstoffe untersuchen zu können,
wurden zwei verschiedene Proben für die Temperversuche verwendet: Zum einen die Probe
#1836 ohne einen dotierten Rückkontakt, zum anderen die Probe #1750 mit einem in der
MBE-gewachsenen Si-Rückkontakt einer Konzentration von 9×1017cm-2, der sich 25nm
unterhalb der Quantenpunkte befindet und eine Dicke von 200nm besitzt. Ansonsten sind
beide Proben mit der Kapazitätsstruktur, wie sie in Kapitel 4.4 beschrieben ist, identisch: Die
Quantenpunkte befinden sich 100nm unter der Oberfläche und sind bedeckt von 30nm GaAs,
gefolgt von einem AlAs/GaAs-Übergitter und einer 10nm dicken GaAs-Schicht an der
Oberfläche.
Für den ex-situ Ausheilschritt stand ein RTA-Ofen der Firma AST zur Verfügung, bei
dem die auszuheilende Probe in einem Quarzglasreaktor auf einer Si-Scheibe positioniert
wird. Die Temperaturkontrolle geschah mit einem Pyrometer, das mittels eines
Thermoelementes kalibriert wurde. Zwei Halogenbänke oberhalb und unterhalb des Reaktors
können die Probe mit einer Temperaturrampe von bis zu 100K/s erwärmen. Der
48
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
Hochtemperaturschritt erfolgte unter einem kontinuierlichen N2-Durchfluss, um so eine
Oxidation der GaAs-Oberfläche zu vermeiden. Zur Verhinderung eines eventuellen
Ausdampfens von As aus der Probenoberfläche erfolgte eine Abdeckung der Probe mit einem
sauberen GaAs-Stück (sog. „Face-Face-Capping” oder “Proximity-Capping”).
Um die Diffusion von Si in die InAs-Quantenpunkte ausschließen zu können, wurden
zunächst die Auswirkungen eines Ausheilschrittes auf die InAs-Quantenpunkte im Fall der
undotierten Probe untersucht. Abbildung 4.16 a) zeigt normierte Photolumineszenzspektren
der Probe #1836 vor und nach einem RTA-Schritt von 30s Länge bei Temperaturen von
700°C bis 760°C. Die Probe wurde sequentiell getempert, d.h. nach einem Ausheilschritt und
der anschließenden Aufnahme eines PL-Spektrums wurde das gleiche Probenstück bei der
nächst höheren Temperatur getempert. Da die thermische Diffusion der Gitteratome
proportional zum Boltzmannfaktor e(-E/kT) ist, aber nur linear von der Zeit abhängt, ist der
Unterschied zwischen einem sequentiellen und nicht sequentiellen Tempern nicht als
gravierend einzuschätzen, und der Einfluss des zuletzt ausgeführten, also des höchsten
Temperschrittes, überwiegt. Die Form des PL-Spektrums ändert sich durch die
durchgeführten Ausheilschritten nur geringfügig. Für alle Ausheiltemperaturen sind sowohl
das Signal des Grund- als auch des ersten angeregten Zustandes sichtbar. Die Position dieser
Abbildung 4.16: a): Photolumineszenzspektren der Probe #1836 für verschiedene Ausheiltemperaturen, wobei
die Spektren so normiert sind, dass die Maxima die gleiche Amplitude besitzen. Die Probe enthält keinen
dotierten Rückkontakt und wurde sequentiell getempert, d.h. nach dem Ausheilschritt bei 750°C folgt am
gleichen Probenstück ein Ausheilschritt von 770°C usw. b): Blauverschiebung des PL-Signals des
Grundzustandes und des ersten angeregten Zustandes für unterschiedliche Ausheiltemperaturen. c): Amplitude
des PL-Grundzustandes als Funktion der Ausheiltemperatur normiert auf die Intensität vor dem Tempern.
49
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
50
Resonanzen lässt jedoch eine deutliche Blauverschiebung erkennen. Um diesen Effekt
detaillierter zu untersuchen, wurden die Resonanzpositionen der beiden Zustände in
Abbildung 4.16 b) gegen die Ausheiltemperatur aufgetragen. Die Intensitätsabnahme des PLSpektrums ist in Abbildung 4.16 c) zu sehen, in der die Amplitude des PL-Grundzustandes
gegen die Temperatur aufgetragen ist.
Eine Ausheiltemperatur bei 750°C bewirkt eine nur geringfügige Blauverschiebung
des PL-Spektrums (für den Grundzustand beträgt sie nur 8meV) und eine Abnahme der
Photolumineszenzamplitude auf ca. 90% des ursprünglichen Wertes. Offensichtlich hat also
ein 30-sekündiger Temperschritt bei 750°C kaum Auswirkungen auf die Form und Größe der
InAs-Quantenpunkte, und das Einschlusspotential der Ladungsträger bleibt unverändert.
Durch einen Temperschritt bei 770°C ändert sich das PL-Spektrum hingegen deutlich. Die
Intensität des Grundzustandes nimmt auf ca. 30% des ursprünglichen Wertes ab und
gleichzeitig schiebt der Grundzustand um 96meV zu höheren Energien. Eine weitere
Erhöhung des Ausheilschrittes auf 790°C bestätigt diese Tendenz. Die Intensität fällt auf 8%
und die Blauverschiebung beträgt jetzt 151meV. Neben der Abnahme der PL-Intensität und
der
Blauverschiebung
mit
steigender
Ausheiltemperatur
ist
eine
Abnahme
der
Energiedifferenz ∆E zwischen dem Grund- und ersten angeregten Zustand des PL-Spektrums
zu erkennen. So sinkt ∆E von ursprünglich ∆E=59meV vor dem Tempern auf ∆E=39meV
nach einem Ausheilschritt von 790°C. Da sich die Energiedifferenz ∆E zwischen der s-s- und
p-p-Rekombination nach Kapitel 4.2 bei Vernachlässigung der Exzitonenbindungsenergie aus
der Summe der Quantisierungsenergie der Elektronen und der Löcher zusammensetzt, fällt
demnach mit steigender Ausheiltemperatur die Quantisierungsenergie der im Quantenpunkt
eingeschlossenen Ladungsträger.
Die
beobachteten
Effekte
der
Blauverschiebung
und
der
Abnahme
der
Quantisierungsenergie lassen sich durch Diffussionsvorgänge von In- und Ga-Atomen an den
Quantenpunkträndern erklären. Eine Erhöhung der Ausheiltemperatur bewirkt eine verstärkte
Diffusion der In-Atome in das die Quantenpunkte umgebende GaAs und eine gleichzeitig
einhergehende Diffusion der Ga-Atome in die InAs-Quantenpunkte. Dadurch nehmen die
Quantenpunkte an Größe zu und werden zu InGaAs-Quantenpunkten [Bor99, Kos96]. Mit
steigendem Ga-Gehalt verringert sich der Bandlückenunterschied zwischen dem InGaAs und
dem umgebenden GaAs, und die Tiefe des Quantenpunkt-Einschlusspotentials nimmt sowohl
im Leitungsband als auch im Valenzband ab. Dadurch vergrößern sich die Energieabstände
der Elektronen- zu den Löcherzuständen. Die s-s- und p-p-Rekombinationen schieben
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
51
dementsprechend zu höheren Energien, was die beobachtete Blauverschiebung des PLSpektrums bewirkt.
Wie oben beschrieben, wächst mit steigender Ausheiltemperatur das Volumen der
InGaAs-Quantenpunkte und somit auch ihre laterale Ausdehnung. Mit steigender lateraler
Ausdehnung nimmt dann zugleich die Quantisierungsenergie des Quantenpunktes ab, was die
beschriebene Abhängigkeit der Energiedifferenz ∆E von der Ausheiltemperatur erklärt. Der
Effekt der Abnahme der Quantisierungsenergie mit steigender Ausheiltemperatur wird
zusätzlich durch das mit steigender Ausheiltemperatur flacher werdende Einschlusspotential
verstärkt. Dies bewirkt eine Annäherung der Energiezustände an die GaAs-Bandkante und
somit eine Abnahme der effektiven Barrierenhöhe, wodurch die Quantisierungsenergie
abfällt.
Die Temperexperimente an der undotierten Probe #1750 zeigen, dass sich das PLSpektrum der Quantenpunkte erst bei Ausheiltemperaturen oberhalb von 750°C deutlich
ändert. Bei einem Ausheilschritt von 770°C sind immer noch ca. 30% der ursprünglichen PLSignalstärke vorhanden. Um implantierte Si-Ionen ausreichend zu aktivieren, d.h. sie von
Fehlstellen auf Gitterplätze zu bringen, sind Temperaturen von ca. 750°C oder höher
erforderlich [Mei01]. Nach den bisherigen Erkenntnissen ist demnach eine nachträgliche
Aktivierung der Si-Atome in einem ex-situ Ausheilschritt möglich, ohne die optische
Aktivität der InAs-Quantenpunkte zu zerstören.
Für eine genauere Untersuchung dieser Annahme wurde der Einfluss eines
Temperschrittes auf die Probe #1750, die einen MBE-dotierten Rückkontakt 25nm unterhalb
der InAs-Quantenpunkte enthält, studiert. Abbildung 4.17 a) zeigt das normierte PL-Spektrum
dieser Probe als Funktion der Ausheiltemperatur von 700°C bis 760°C. Im Gegensatz zur
Probe ohne Si wurde in diesem Fall nicht sequentiell getempert, sondern es wurden
verschiedene Probenstücke des gleichen Wafers für die unterschiedlichen Ausheilschritte
verwendet. Wie bei den Messungen an der Probe ohne Rückkontakt ist in Abbildung 4.17 b)
die Resonanzenergie der s-s- und der p-p-Rekombination und in Abbildung 4.17 c) die
Photolumineszenzamplitude
des
PL-Grundzustandes
aufgetragen.
Bis
zu
einer
Ausheiltemperatur von 720°C bleibt das PL-Spektrum in seiner Form nahezu unverändert,
und auch die Resonanzpositionen schieben nicht. Bei einer Ausheiltemperatur von 720°C
nimmt dann jedoch die PL-Intensität schon auf 60% des ursprünglichen Wertes ab. Eine
Erhöhung des Ausheilschrittes auf 740°C führt zu einer geringfügigen Blauverschiebung des
PL-Spektrums und zu einer weiteren starken Abnahme der PL-Intensität auf 20%. Hierbei
ändert sich die Form des Spektrums, und die Signalstärke des angeregten Zustandes wächst
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
52
Abbildung 4.17: a): Photolumineszenzspektren der Probe #1836 für verschiedene Ausheiltemperaturen, wobei
die Spektren so normiert sind, dass die Maxima die gleiche Amplitude besitzen. Die Probe enthält einen Sidotierten Rückkontakt und wurde nicht sequentiell getempert, d.h. es wurde für jeden Ausheilschritt ein anderes
Probenstück des gleichen Wafers genutzt. b): Blauverschiebung des PL-Signals des Grundzustandes und des
ersten angeregten Zustandes für unterschiedliche Ausheiltemperaturen. c): Amplitude des PL-Grundzustandes
als Funktion der Ausheiltemperatur normiert auf die Intensität vor dem Tempern.
über die des PL-Grundzustandes hinaus. Bei einer Ausheiltemperatur von 760°C ist eine
weitere Abnahme des PL-Signals, eine Annäherung an die ursprüngliche Kurvenform und
eine deutliche Blauverschiebung von 71meV gegenüber dem ursprünglichen Signal zu
erkennen. Mit dieser Entwicklung geht eine Abnahme der Energiedifferenz ∆E zwischen dem
Grund- und ersten angeregten PL-Zustand einher.
Vergleicht man die Auswirkungen eines Ausheilschrittes auf die Proben mit und ohne
Si-dotiertem Rückkontakt, so ist festzustellen, dass beide Proben bei Ausheiltemperaturen
oberhalb
von
750°C
eine
deutliche
Blauverschiebung
und
eine
Abnahme
der
Quantisierungsenergie zeigen. Dieser Effekt ist, wie bereits diskutiert, mit einer Diffusion der
In- und Ga-Atome im InAs-Quantenpunkt und seiner Umgebung zu erklären. Ein
gravierender Unterschied im Temperverhalten der beiden Proben jedoch ist, dass die PLIntensität der Probe mit Si-Rückkontakt schon bei moderaten Ausheiltemperaturen von 720°C
und 740°C erheblich abfällt. Dieser Effekt ist nur auf den in dieser Probe vorhandenen Sidotierten
Rückkontakt
zurückzuführen:
Die
Si-Atome
diffundieren
schon
bei
Ausheiltemperaturen von 720°C aus dem Rückkontakt in die InAs-Quantenpunkte, wo sie als
nicht-strahlende Rekombinationszentren wirken und das PL-Signal schwächen. Diese
Diffusion von Si-Atomen aus dem Rückkontakt in die Quantenpunkte ist also für den
Kapitel 4: Wachstum und Charakterisierung von InAs-Quantenpunkten
beobachteten Rückgang des PL-Signal schon bei moderaten Ausheiltemperaturen
verantwortlich.
Wie in diesem Kapitel bereits diskutiert, ist ein thermischer Ausheilschritt nach der
Ionenimplantation erforderlich, um die Dotierstoffe zu aktivieren und Gitterschädigungen
auszuheilen. Die durchgeführten Ausheilexperimente zeigen jedoch, dass schon bei
Temperaturen von 720°C das Si aus dem Rückkontakt in den Quantenpunkt diffundiert und
die Photolumineszenz erheblich schwächt. Bei der Implantation eines p-Rückkontaktes mit
Be würde dieser Effekt noch verstärkt werden, da die Diffusionslänge von Be deutlich größer
als die von Si ist. Aus diesem Grund wurde in dieser Arbeit nach dem Wachsen der
vollständigen Schichtstruktur (inklusive der Quantenpunkte) kein Ausheilschritt im RTA
durchgeführt, sondern direkt nach der Implantation und vor dem Wachsen der thermisch
instabilen Quantenpunkte ein Hochtemperaturschritt in der MBE vorgenommen. Diese
Vorgehensweise hat den zusätzlichen Vorteil, dass die Gitterschädigungen vor dem
Abscheiden der InAs-Quantenpunkte ausgeheilt werden und damit die kristalline Qualität
erhöht wird. Hierauf wird in Kapitel 7 näher eingegangen.
Equation Section 5
53
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
54
5 Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
Die Kapazitätsspektroskopie an Elektronenzuständen in InAs-Quantenpunkten ist ein
etabliertes Verfahren zur Bestimmung der Quantisierungsenergie und der Coulomb-BlockadeEnergie. Wird in der in Kapitel 4.4 beschriebenen Kapazitätsstruktur anstatt des n-dotieren ein
p-dotierter Rückkontakt verwendet, so ist es möglich, den Quantenpunkt gezielt mit Löchern
zu besetzen. Man erhält dann ein Kapazitätsspektrum der Löcherzustände, bei dem jedes
Maximum im kapazitiven Signal dem Laden eines weiteren Loches in den Quantenpunkt
entspricht. In der Literatur lassen sich kaum Kapazitätsspektren für Löcher finden und die
dargestellten Ladekurven zeigen nur sehr wenige, schwache Strukturen [Med95, Bro98].
Auch die theoretischen Modelle fokussieren sich auf die Elektronenzustände, wohingegen die
Löcherzustände kaum Beachtung finden. In dieser Arbeit sollen daher an dieser Stelle die
gewonnenen, strukturreichen Kapazitätsspektren der Löcher vorgestellt und anschließend
theoretisch diskutiert werden.
5.1 Experimenteller Befund
Die Kapazitätsstruktur für Löcher ist grundsätzlich mit der in Kapitel 4.4 dargestellten
Schichtstruktur identisch, es wurde lediglich der n-Rückkontakt durch einen p-dotierten
Rückkontakt ersetzt. In Abbildung 5.1 ist der entsprechende Bandverlauf für eine kleine
Sperrspannung der Schottky-Diode zu sehen. Eine positive Spannung am Oberflächengate
senkt das Valenzband bezüglich des Ferminiveaus ab und erhöht somit die Barriere der
Schottky-Diode, entspricht also der Sperrrichtung (umgekehrter Fall zur Schottky-Diode mit
n-Rückkontakt). Bezeichnet E den energetischen Abstand des Ferminiveaus von der GaAsValenzbandkante in Quantenpunkthöhe, so ergibt sich in Analogie zu Gleichung (4.1):
E=
d1
( eVSchottky + eUg ) bzw. ∆E = α e ∆Ug
D
mit α =
d1
D
(5.1)
Abbildung 5.2 zeigt das mit einem LCR-Meter gemessene Kapazitätssignal der Probe #11195
mit einer Tunnelbarriere von d1=17,1nm und einem Hebelarm von α=0,123. Mit Gleichung
(5.1) und unter Annahme einer Schottky-Barriere von Vschottky=620meV für p-dotiertes GaAs
[Kün81] lässt sich die Gatespannung in eine Energie bezogen auf die GaAs-Valenzbandkante
umrechnen (obere Achse der Abbildung 5.2).
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
55
D
d1
EC
EV
EF
E
ESchottky+eUg
Abbildung 5.1: Bandverlauf der Kapazitätsstruktur für Löcher, die sich für eine kleine Sperrspannung der
Diode einstellt.
Das erste Loch wird bei einer Spannung von 962meV geladen. Daraus ergibt sich ein Abstand
des Löchergrundzustandes von der GaAs-Valenzbandkante von 195meV, der damit bei
ähnlichen Werten wie der energetische Abstand des Elektronengrundzustandes von der
Leitungsbandkante liegt, welcher in Kapitel 4.4 zu 208meV bestimmt wurde. Hierbei ist zu
beachten, dass in die Berechnung der Energieabstände der Quantenpunktzustände zur GaAsBandkante die Größe der Schottky-Barriere eingeht, diese aber für die vorliegende Diode
Abbildung 5.2: Kapazitätsspektrum der Löcherzustände der InAs-Quantenpunkte. Gemessen mit einem LCRMeter bei T=4,2K. Die Gatefläche beträgt (300×300)µm². Der Löchergrundzustand liegt 195meV oberhalb der
GaAs-Valenzbandkante und die Coulomb-Blockade-Energie des Grundzustandes beträgt 19meV. Die obere
Energieachse beschreibt den Abstand der Quantenpunktzustände zur GaAs-Valenzbandkante, wie es in der
eingefügten Zeichnung symbolisiert ist.
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
56
nicht genau bestimmt werden konnte, sondern nach [Kün81] abgeschätzt wurde.
Dementsprechend sind die absoluten Energien der Ladevorgänge bezogen auf die GaAsBandkante mit einem möglichen Fehler behaftet; auf die Berechnung der relativen
Energieabstände zwischen den Energieniveaus hat die Ungenauigkeit in der Schottky-Barriere
dagegen keinen Einfluss.
Mit den aus den Kapazitätsmessungen ermittelten Abständen des Elektronen- und
Löchergrundzustandes zur jeweiligen Bandkante lässt sich die Resonanzenergie des
Photolumineszenz-Grundzustandes berechnen und mit dem gemessenen PL-Spektrum
vergleichen: Die Grundzustandsrekombination im Photolumineszenzsignal setzt sich
zusammen aus dem Energieabstand des Löchergrundzustandes zum Elektronengrundzustand
vermindert
um
die
Exzitonenbindungsenergie
(siehe
Abbildung
4.2).
Die
Exzitonenbindungsenergie bestimmten Warburton et al. [War98] für InAs-Quantenpunkte mit
ähnlichen PL- und Kapazitätsspektren zu 33meV. Mit der GaAs-Bandlücke von 1,508eV (bei
T=77K) erwartet man folglich eine Grundzustandsexzitonenenergie von:
E ssex = 1508meV − 208meV − 195meV − 33meV = 1072meV
(5.2)
Abbildung 5.3 zeigt die PL-Spektren der Löcher-Kapazitätsstruktur #11195 und der
Elektronen-Kapazitätsstruktur #11157. Die Positionen der s-s- und p-p-Rekombinationen
beider Spektren sind nahezu identisch, so beträgt der Unterschied in den PL-Grundzuständen
nur 4meV. Dies spricht für sehr ähnliche Quantenpunkte in den beiden Proben, die unter
identischen Wachstumsparameter hergestellt wurden, und rechtfertigt die Berechnung der
Energie [eV]
1
PL-Intensität [a.u.]
0,5
0,4
1,05
1,1
1,15
T=77K
1,2
1,25
1,3
1.056eV
#11157 (n-Rückkontakt)
#11195 (p-Rückkontakt)
1.052eV
0,3
1.122eV
0,2
0,1
1.186eV
0,0
1000
1100
1200
Wellenlänge [nm]
Abbildung 5.3: Photolumineszenzspektren der Proben #11195 und #11157 bei T=77K. Die Positionen der
Photolumineszenzmaxima beider Proben stimmen nahezu überein.
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
57
Grundzustandsexzitonenenergie nach Gleichung (5.2). Aus dem Photolumineszenzspektrum
bestimmt sich die Energie der Grundzustandsrekombination zu 1,054eV, womit sich eine
Abweichung von 18meV zur Rekombinationsenergie von 1072meV ergibt, die aus den
Kapazitätsspektren abgeschätzt wurde. Dieser Fehler von 18meV ist gering, wenn man die
Ungenauigkeit in der Schottky-Barriere betrachtet und darüber hinaus berücksichtigt, dass die
Exzitonenbindungsenergie für die untersuchten Quantenpunkte nicht experimentell bestimmt,
sondern ein Literaturwert für InAs-Quantenpunkte mit ähnlichen Eigenschaften übernommen
wurde. Die Abweichung von 18meV würde sich z.B. durch einen um diesen Energiebetrag
tiefer liegenden Löchergrundzustand von 213meV erklären, der aus einer um 141meV
höheren Schottky-Barrierenhöhe resultieren könnte.
Es sollen nun die Coulomb-Blockade-Energien und die Quantisierungsenergien für die
Löcherniveaus aus den Kapazitätsspektren bestimmt werden. Aus Abbildung 5.2 ist zu
erkennen, dass der zweite Lochzustand bei einer Energie von 176meV geladen wird, d.h. die
Coulomb-Blockade-Energie des Löchergrundzustandes beträgt ECBh=19meV und stimmt mit
der des Elektrons von ECBe=18meV überein. Zum Laden des ersten angeregten Zustandes bei
einer Energie von 150meV ist eine weitere Energieerhöhung von 26meV erforderlich. Diese
setzt sich aus der Quantisierungsenergie ħω0h und der Coulomb-Blockade-Energie zusammen.
Um
die
beiden
Energiebeiträge
Photolumineszenzmessung
separieren
hinzuziehen.
Die
zu
können,
Energiedifferenz
muss
man
zwischen
die
dem
Photolumineszenzsignal des Grund- und ersten angeregten Zustandes beträgt 1,056eV1,122eV=66meV und ist die Summe aus der Quantisierungsenergie der Elektronen ħω0e und
der Löcher ħω0h, wenn man näherungsweise von einer identischen Exzitonenbindungsenergie
im Grund- und ersten angeregten Zustand ausgeht. Die Quantisierungsenergie der Elektronen
wurde in Kapitel 4.4 zu ħω0e=44meV bestimmt, womit sich eine Quantisierung der
Löcherzustände von ħω0h=66meV-44meV=22meV ergibt. Die aus der Kapazitätsmessung
bestimmte Energiedifferenz zwischen dem Laden des zweiten und dritten Loches beträgt
26meV. Auf diese Weise ist die Coulomb-Blockade-Energie zwischen dem Grund- und ersten
angeregten Zustand der Löcher auf 4meV abzuschätzen.
In Tabelle 5.1 sind zur Übersicht für die ersten sechs Löcherzustände die
Energiedifferenzen aufgeführt, die erforderlich sind, um ein weiteres Loch in den
Quantenpunkt zu laden und die Löcherzahl somit um eins zu erhöhen. Ebenfalls in der
Tabelle dargestellt sind die für die Ladeprozesse theoretisch erwarteten Energiebeträge. Diese
wurden aus der gemessenen Coulomb-Blockade-Energie ECBh=19meV des Grundzustandes
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
58
Anzahl der Löcher
aufzubringende Energie
aufzubringende Energie
im Quantenpunkt
(experimentell)
(theoretisch)
1=>2
19meV
19meV
ECB
2=>3
26meV
26,8meV
ħω0h+1/4ECB
3=>4
12meV
9,5meV
1/2ECB
4=>5
19meV
16,6meV
7/8ECB
5=>6
13meV
9,5meV
1/2ECB
Tabelle 5.1: In der zweiten Spalte sind die aus der Kapazitätsmessung in Abbildung 5.2 experimentell
bestimmten Energien dargestellt, die aufzubringen sind, um ein weiteres Loch in den Quantenpunkt zu laden
und die Löcherzahl von n auf (n+1) zu erhöhen. Die dritte Spalte listet die entsprechenden theoretisch
erwarteten Energien auf, die aus der gemessenen Coulomb-Blockade-Energie des Grundzustandes von
ECBh=19meV und der ermittelten Quantisierungsenergie von ħω0h=22meV berechnet wurden. Die Terme in der
letzten Spalte geben die Berechnungsvorschrift für diese Energiebarrieren nach Warburton et al [War98] an.
und der oben bestimmten Quantisierungsenergie ħω0h=22meV berechnet, wie es im folgenden
Kapitel diskutiert wird.
5.2 Vergleich mit der Theorie
Die
theoretischen
Modelle
Vielteilchenenergiezustände
als
der
Summe
Quantenpunktzustände
der
beschreiben
Einteilchenenergiezustände
die
unter
Berücksichtigung der Coulomb-Wechselwirkung der Ladungsträger untereinander. Dieser
störungstheoretische Ansatz ist bei der Beschreibung der Elektronenzustände zulässig, da die
Energieabstände im Einteilchenbild, d.h. die Quantisierungsenergie, deutlich größer sind als
die Coulomb-Wechselwirkungsenergie der Ladungsträger. So liegt die Quantisierungsenergie
der Elektronen bei ħω0e=44meV, die Coulomb-Blockade-Energie des Grundzustandes
dagegen beträgt nur ECBe=18meV. Nach Gleichung (2.4) ist die Coulomb-Blockade-Energie
proportional zum Kehrwert der charakteristischen Ausdehnung des Zustandes bzw.
proportional zur Wurzel aus der effektiven Masse der Ladungsträger. Die CoulombBlockade-Energie wächst also mit steigender effektiver Masse, wohingegen die
Quantisierungsenergie =ω0 = = 2k m * mit steigender effektiver Masse m* absinkt, wenn
das Einschlusspotential V(x)=k(x2+y2) konstant bleibt. Wolst et al. und Fry et al. haben an
polarisationsabhängigen Transmissionsmessungen bzw. Photostrommessungen an InAsQuantenpunkten zeigen können, dass die unteren Löcherzustände im Quantenpunkt einen
Schwerlochcharakter haben, und damit die Masse der Löcher deutlich größer ist als die Masse
der im Quantenpunkt eingeschlossenen Elektronen [Wol02, Fry00]. Somit erwartet man für
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
die Löcherzustände eine deutlich größere Coulomb-Blockade-Energie und eine geringere
Quantisierungsenergie, sodass eine störungstheoretische Herleitung der Vielteilchenzustände
aus den Einteilchenzuständen und den Coulomb-Wechselwirkungen der Ladungsträger mit
größeren Fehlern behaftet ist. Da in der Literatur jedoch keine anderen Berechnungen für die
Vielteilchenlochzustände im Quantenpunkt zu finden sind, müssen die experimentellen Daten
dennoch mit den Vorhersagen aus dem Einteilchenbild verglichen werden.
Wie in Kapitel 2.3.3 beschrieben, berechnet Warburton et al. [War98] die
Einteilchenzustände der Elektronen und der Löcher für einen Quantenpunkt mit
parabolischem Einschlusspotential. Aus diesen Einteilchenzuständen lassen sich die ElektronElektron, Elektron-Loch und Loch-Loch-Coulomb-Wechselwirkungsenergien bestimmen.
Daraus ergeben sich die Ladeenergien im Kapazitätsspektrum, wie sie in der letzten Spalte
der Tabelle 5.1 in Abhängigkeit der Quantisierungsenergie ħω0h und der Coulomb-BlockadeEnergie ECB des Grundzustandes aufgeführt sind. In Kapitel 5.1 wurden diese Parameter zu
ħω0h=22meV und ECBh=19meV bestimmt, womit sich im Modell des zweidimensionalen
harmonischen Oszillators die in der dritten Spalte der Tabelle 5.1 dargestellten Ladeenergien
berechnen lassen.
Die experimentell bestimmte und die theoretisch erwartete Energiebarriere zum Laden
des dritten Lochzustandes stimmen bis auf ca. 1meV überein. Da sich diese Barriere als
Summe ħω0h+1/4ECBh berechnet, kann man auch umgekehrt vorgehen und aus der im
Kapazitätsspektrum gemessenen Energiebarriere von 26meV die Quantisierungsenergie zu
ħω0h=21meV bestimmen. Dieser Wert stimmt sehr gut mit der in Kapitel 5.1 bestimmten
Quantisierungsenergie von 22meV überein, die aus dem Photolumineszenz- und ElektronenKapazitätsspektrum abgeschätzt wurde.
Für das Laden des vierten bis sechsten Lochzustandes stimmen die gemessenen und
theoretisch erwarteten Energiebarrieren nicht so gut überein, wie es für den dritten
Lochzustand der Fall ist. Dennoch zeigen sie die gleiche Tendenz, d.h. kleine
Energiebarrieren beim Laden des vierten und sechsten Elektrons und eine große
Energiebarriere beim Laden des fünften Elektrons. Insgesamt beschreibt das Modell des
harmonischen Oszillators die ersten sechs Resonanzen im Löcher-Kapazitätsspektrum der
InAs-Quantenpunkte überraschend gut.
Die effektive Masse mh* der Löcher lässt sich nach Gleichung (2.4) aus der
Quantisierungsenergie ħω0h=22meV und der Coulomb-Blockade-Energie des Grundzustandes
ECBh=19meV berechnen. Es ergibt sich mh*=0,066me. Dieser Wert für die effektive Masse der
Löcher ist jedoch bedeutend kleiner als die mit anderen Methoden bestimmte Löchermasse.
59
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
So wird mh* in Kapitel 5.3 aus Berechnungen zur maximalen Tunnelbarriere zu mh*=0,17me
und in Kapitel 5.4 aus Kapazitätsmessungen im senkrechten Magnetfeld zu mh*=0,16me
abgeschätzt. In der Literatur findet man für die effektive Löchermasse einen Wert von 0,25me
[War98].
Die beschriebene Tendenz der nach Gleichung (2.4) zu gering abgeschätzten
effektiven Masse der Löcher ist auch für die Elektronen zu beobachten, wenn man aus der
Coulomb-Blockade-Energie der Elektronen von ECBe=18meV und der ElektronenQuantisierungsenergie von ħω0e=44meV die effektive Elektronenmasse zu me*=0,030me
bestimmt. So ist dieser Wert für die effektive Masse um einen Faktor 2 kleiner als die aus den
magnetfeldabhängigen Kapazitätsmessungen bestimmte Elektronenmasse von me*=0,063me.
Ein Grund dafür, dass man aus der Coulomb-Blockade-Energie zusammen mit der
Quantisierungsenergie sowohl eine zu geringe effektive Elektronen- als auch Löchermasse
abschätzt, könnte ein falsch angenommener Wert für die Dielektrizitätszahl εr sein. So geht
die Dielektrizitätszahl in die Berechnung der effektiven Masse nach Gleichung (2.4) mit ein
und wurde mit der relative Dielektrizitätskonstante von GaAs εr(GaAs)=13,1 genähert. Die
relativen Dielektrizitätskonstante von InAs beträgt εr(InAs)=14,6 [Sze81], ist damit nur
geringfügig größer als die von GaAs und liefert um 25% größere effektive Massen der
Elektronen bzw. der Löcher. Offensichtlich sind aber auch diese Werte der effektiven Massen
deutlich kleiner als die aus den magnetfeldabhängigen Kapazitätsmessungen bestimmten
effektiven Massen. Bei der Näherung der Dielektrizitätskonstanten der InAs-Quantenpunkte
wurde jedoch nicht berücksichtigt, dass sich die Ladungsträger in einem System aus
verspanntem InGaAs befinden, was unter Umständen zu einer effektiven Dielektrizitätszahl
führt, die von εr(GaAs) bzw. von εr(InAs) deutlich abweicht.
5.3 Frequenzabhängigkeit
Frequenzabhängige Kapazitätsmessungen stellen eine andere Methode dar, um die effektive
Löchermasse grob abschätzen zu können. Abbildung 5.4 zeigt das Kapazitätsspektrum der
Probe #11195 für verschiedene Frequenzen zwischen 1kHz und 80 kHz. Mit steigender
Frequenz nimmt das Signal der beiden s-Zustände deutlich stärker ab als das der angeregten
Zustände. Dies ist mit einer Abnahme der Tunnelbarrierenhöhe für die höheren Zustände zu
erklären: Beim Laden des Löchergrundzustandes müssen die Ladungsträger eine hohe
Tunnelbarriere von ca. 195meV zwischen dem Rückkontakt und den Quantenpunkten
überwinden. Das Laden der angeregten Zuständen erfolgt bei niedrigeren Spannungen (d.h.
weiter in der Vorwärtsrichtung der Schottky-Diode), sodass sich die Höhe der
60
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
61
Probe 11195 bei T=4.2K
AC: 15mV
Kapazität [a.u.]
1,01
1kHz
10kHz
20kHz
40kHz
80kHz
1,00
-0,6
-0,4
-0,2
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
Gatespannung [V]
Abbildung 5.4: Kapazitätsspektrum der Probe #11195 bei T=4,2K für verschiedene Frequenzen. Mit steigender
Frequenz sinkt das Signal des Quantenpunkt-Grundzustandes.
dreiecksförmigen Tunnelbarriere verringert. Dementsprechend sind die Tunnelzeiten der
höheren Zustände geringer als die des Grundzustandes. Bei hohen Frequenzen können
aufgrund der endlichen Tunnelzeit nicht mehr alle Löcher die Barriere überwinden, und das
Signal der Quantenpunkte nimmt zunächst für die s-Zustände ab [Luy99].
Aufgrund der Entartung der Valenzbänder von GaAs und InAs am Γ-Punkt und damit
der Existenz zweier verschiedener effektiver Löchermassen (schwere Löcher und leichte
Löcher) ist es durchaus möglich, dass einige der Löcherzustände der InAs-Quantenpunkte
einen Schwerlochcharakter und andere einen Leichtlochcharakter zeigen. Nach Wol et al. und
Fry et al. besitzen die unteren Lochzustände in InAs-Quantenpunkten jedoch ausschließlich
einen Schwerlochcharakter [Wol02, Fry00]. Dementsprechend werden die untersten
Resonanzen im Kapazitätsspektrum nur von Schwerlochzuständen in den InAsQuantenpunkten hervorgerufen. Es stellt sich die Frage, ob auch die übrigen Maxima im
Kapazitätsspektrum von Schwerlochzuständen stammen. Da für alle Resonanzen im
Kapazitätsspektrum die Höhe des Maximums mit steigender Frequenz deutlich sinkt, ist
anzunehmen, dass alle detektierten Zustände eine ähnliche effektive Masse haben. Eine
deutlich geringere effektive Löchermasse würde zu einer bedeutend kleineren Tunnelzeit
führen, und eine Frequenzabhängigkeit der Ladevorgänge wäre nicht mehr zu beobachten.
Die Frequenzabhängigkeit der Kapazitätsspektren legt daher die Vermutung nahe, dass alle
gemessenen Ladevorgänge von schweren Löchern hervorgerufen werden.
Ein
weiterer
Hinweis
darauf,
dass
nur
schwere
Löcherzustände
in
den
Kapazitätsmessungen detektiert werden, ist die maximale Tunnelbarriere, bis zu der ein
Signal der Quantenpunkte beobachtbar ist. So ist ab einer Tunnelbarriere von 25nm keine
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
62
Struktur mehr im Kapazitätsspektrum zu erkennen. Wären auch Leichtlochzustände für die
einzelnen Maxima im Kapazitätsspektrum verantwortlich, so müssten diese auch bei einer
größeren Tunnelbarriere als 25nm zu beobachten sein.
Ein Vergleich der maximalen Tunnelbarrieren, die von den Elektronen und Löchern
überwunden werden können, macht eine Abschätzung der effektiven Löchermasse möglich.
So verschwindet das Signal der Quantenpunkte bei den Löchern ab einer Tunnelbarriere von
25nm, bei den Elektronen ist dies dagegen erst bei Tunnelbarrieren größer als 40nm zu
beobachten. Der quantenmechanische Transmissionskoeffizient T ist nun ein Maß für die
Wahrscheinlichkeit
eines
Tunnelereignisses
und
lässt
sich
für
eine
dreieckige
Potentialbarriere zwischen Rückkontakt und Quantenpunkt nach der WKB-Näherung
berechnen. Es ergibt sich [Luy99]:
 −4d1

T 2 = exp 
2Vm * 
 3=

Hierbei ist d1 die Breite der Tunnelbarriere, d.h. der Abstand zwischen Rückkontakt und
Quantenpunkten, m* die effektive Masse der Elektronen bzw. der Löcher und V die Höhe der
Tunnelbarriere, für Elektronen also der Abstand des Quantenpunktenergieniveaus zur GaAsLeitungsbandkante, für Löcher der Abstand des Energieniveaus zur Valenzbandkante (siehe
Abbildung 5.1 bzw. Abbildung 4.7). Das kapazitive Signal der Elektronen und der Löcher
sollte bei ähnlichen Werten des Transmissionskoeffizienten abnehmen. Aus TElektron=TLoch
erhält man mit den Werten d1=40nm, V=208meV für die Elektronen und d1=25nm,
V=195meV für die Löcher folgenden Zusammenhang zwischen den effektiven Massen der
Löcher und der Elektronen: mh*=2,7me*=0,17me. Hierbei wurde eine effektive Masse der
Elektronen von me*=0,063me angenommen, wie sie in Kapitel 4.4 aus magnetfeldabhängigen
Kapazitätsmessungen bestimmt werden konnte. An dieser Stelle soll betont werden, dass die
Berechnung der effektiven Löchermasse aus der maximalen Dicke der Tunnelbarriere nur
eine sehr grobe Abschätzung darstellt.
5.4 Magnetfeldabhängigkeit
Magnetfeldabhängige Kapazitätsmessungen sind eine etablierte Methode, um die effektive
Masse der Elektronen in InAs-Quantenpunkten zu bestimmen (siehe Kapitel 4.4). Im
folgenden soll nun versucht werden, diese Methode auf die Bestimmung der effektiven
Löchermasse zu übertragen. Abbildung 5.5 zeigt das Kapazitätsspektrum der Probe #11158
für verschiedene Magnetfelder bis 12 Tesla. Während die beiden Maxima für die
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
63
Ladevorgänge der ersten beiden Löcherzustände ihre Position im Magnetfeld nicht ändern,
zeigen die vier p-Zustände eine messbare Magnetfeldabhängigkeit. Der erste und dritte pZustand schieben zu höheren Energien, der zweite und vierte p-Zustand dagegen schieben zu
niedrigeren Energien.
Dieses Verhalten erscheint zunächst nicht konsistent mit den theoretischen
Vorhersagen nach dem Modell des harmonischen Oszillators (siehe Abbildung 2.3), wonach
die beiden unteren p-Zustände zu kleineren Energien, die beiden oberen zu größeren Energien
schieben. In Kapitel 2.3.3 wurde jedoch beschrieben, dass aufgrund der Hund´schen Regel bis
zu einem kritischen Magnetfeld BC = 3E CB m∗ 16e= der ssp-p+-Zustand gegenüber dem ssp-p-Zustand energetisch bevorzugt ist. Für Magnetfelder kleiner einem kritischen Magnetfeld BC
schiebt daher der zweite p-Zustand im Magnetfeld zu höheren und der dritte p-Zustand zu
kleineren Energien. Bei BC kommt es dann zum sogenannten „Anti Crossing“ dieser beiden
Zustände, sodass für Magnetfelder oberhalb von BC der zweite p-Zustand im Magnetfeld zu
kleineren und der dritte p-Zustand zu größeren Energien schiebt. Für die Elektronen liegt das
kritische Magnetfeld dieses Grundzustandüberganges bei BC~2,0T (siehe Kapitel 2.3.3).
Experimentell ist BC für Elektronen jedoch nicht eindeutig nachzuweisen, da die
Energieverschiebung der Ladevorgänge bei derartig kleinen Feldern zu gering ist. Für
Elektronen beobachtet man daher eine Magnetfeldabhängigkeit, wie sie in Abbildung 2.3
dargestellt ist [War98].
Das kritische Magnetfeld BC ist proportional dem Produkt aus der effektiven Masse
m*
und
der
Coulomb-Blockade-Energie
p4
1,00
p3
des
Grundzustandes
ECB.
Aus
den
Probe 11158 bei T=70mK
AC : 520Hz, 16mV
p2 p
1
Kapazität [a.u.]
s2
s1
0 Tesla
4 Tesla
8 Tesla
12 Tesla
0,99
-0,6
-0,4
-0,2
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
Gatespannung [V]
Abbildung 5.5: Kapazitätsspektrum der Probe #11158 bei T=70mK für verschiedene Magnetfelder bis 12
Tesla. Die beiden s-Zustände zeigen keine Magnetfeldabhängigkeit, für die p-Zustände ist ein „Schieben“ der
Energieniveaus im steigenden Magnetfeld zu erkennen.
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
64
Kapazitätsmessungen konnte die Coulomb-Blockade-Energie der Löcher direkt zu
ECBh=19meV bestimmt werden. Die effektive Masse der Löcher wurde im vorherigen Kapitel
aus der maximalen Tunnelbarriere zu m*=0,17me abgeschätzt. Damit ergibt sich für das
kritische Magnetfeld der Löcher BC=5,2T. In der Literatur findet man einen größeren Wert für
die effektive Massen der Löcher in InAs-Quantenpunkten von 0,25me [War98], woraus sich
BC=7,7T ergibt.
In Abbildung 5.6 sind die Lademaxima des Kapazitätsspektrums aus Abbildung 5.5
für die ersten drei p-Zustände gegen das Magnetfeld aufgetragen. Hierbei wurde als
Energiebezugspunkt das Laden des p1-Zustandes bei B=0T gewählt. Für den vierten pZustand konnte die Position des Lademaximums nicht zuverlässig bestimmt werden, er ist
deshalb in der Abbildung nicht berücksichtigt. Nach Tabelle 2.1 schiebt der p1-Zustand im
Magnetfeld proportional zu 1 2 =ωC = e=B 2m * zu kleineren Energien. Ein linearer Fit des
ersten p-Zustandes liefert einen Wert für die effektive Masse von m*=0,16me, welcher nahe
dem Wert für die effektive Masse von 0,17me liegt, den man aus der Abschätzung der
maximalen Tunnelbarriere erhielt.
Mit einer effektiven Masse von 0,16me ergibt sich ein kritisches Magnetfeld von
BC=4,9T. Experimentell beobachtet man jedoch bei diesem Magnetfeld keine Änderung der
Magnetfeldabhängigkeit der p2- und p3-Zustände, das sogenannte „Anti Crossing“ der
Zustände ist nicht zu erkennen. In dieser Hinsicht ist das beschriebene Modell inkonsistent
Magnetfeldabhängigkeit der p-Zustände
40
p3
Energie [meV]
30
20
p2
10
p1
0
0
2
4
6
8
10
12
Magnetfeld [T]
Abbildung 5.6: Lademaxima der Löcher p-Zustände im Magnetfeld bei T=70mK. Der Nullpunkt der
Energieachse entspricht dem Laden des ersten p-Zustandes bei 0T. Die Zustände p1 und p3 schieben zu
niedrigeren Energien, der p2-Zustand schiebt zu höheren Energien.
Kapitel 5: Löcher-Kapazitätsspektroskopie an InAs-Quantenpunkten
und Messungen bei höheren Magnetfeldern sind erforderlich, um zu überprüfen, ob und bei
welchem Magnetfeld der Effekt des „Anti Crossing“ der p2- und p3-Zustände zu beobachten
ist... Equation Section 6
65
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
66
6 Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
Eines der Hauptziele dieser Arbeit ist es, mit der fokussierten Ionenstrahlanlage lokal
leitfähige Bereiche zu implantieren und diese in der MBE mit InAs-Quantenpunkten zu
überwachsen, um auf diese Weise eine µ-LED mit eingebetteten Quantenpunkten zu
erzeugen. Zur Aktivierung der implantierten Dotierstoffe und zum Ausheilen der mit der
Implantation verbundenen Gitterschädigungen wurde vor dem Abscheiden der Quantenpunkte
ein Hochtemperaturschritt in der MBE durchgeführt. Hierbei wurden Temperaturen von ca.
730°C erreicht, sodass einige 10nm GaAs von der implantationsdotierten Schicht abdampften.
Als überraschendes Ergebnis ließ sich beobachten, dass das implantierte Si, das sich in der
abgedampften Schicht befand, während des Hochtemperaturschrittes nicht verloren ging,
sondern nach dem Rückverdampfen an der neu entstandenen Substratoberfläche
akkumulierte. In diesem Kapitel wird zunächst das Verhalten der Dotierstoffe Si und C bei
Rückverdampfen von GaAs in der MBE im Detail diskutiert und anschließend die sich
ergebenden Auswirkungen auf ein teilweises Rückverdampfen eines implantierten
Rückkontaktes erläutert.
6.1 Rückverdampfen von Si-dotiertem GaAs
Zum Rückverdampfen der GaAs-Schicht wurde in der MBE ein Hochtemperaturschritt von
30s bei einer Thermoelement-Temperatur von 790°C durchgeführt. Während des Aufheizens
des Substrats kommt es zu einem Überschwinger der Temperatur, was mit einem Pyrometer
zu beobachten ist. Die Temperatur, die der Wafer hierbei erreicht, ist schwer zu bestimmen,
da das Pyrometer durch ein Fenster auf den Wafer blickt, an dem sich kontinuierlich As
niederschlägt, sodass sich seine Transmission verändert. Direkt nach dem Öffnen der MBE
und dem Reinigen des Fensters zeigte das Pyrometer beim Hochtemperaturschritt eine
maximale Temperatur von 730°C an. Dies scheint ein realistischer Wert für die
Maximaltemperatur
zu
sein,
wenn
man
die
gemessene
GaAs-Abdampfrate
mit
Literaturwerten [Plo88] vergleicht. Um zu verhindern, dass bei diesen hohen Temperaturen
das As aus dem GaAs ausgast und sich Ga-Tröpfchen auf der Oberfläche bilden, wurde das
Ventil der As-Zelle vollständig geöffnet. Dabei stellte sich ein hoher As-Fluss von ca. 5 ×10-5
Torr ein, der eine Verarmung des As verhinderte.
Für quantitative Untersuchungen ist die genaust mögliche Angabe der Dicke der
rückverdampften GaAs-Schicht erforderlich. Zur Bestimmung dieser Schichtdicke macht man
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
sich die Tatsache zu Nutze, dass AlAs eine deutlich höhere thermische Stabilität als GaAs
besitzt und sich beide durch eine unterschiedliche Oberflächenrekonstruktion auszeichnen,
d.h. mittels RHEED zu unterscheiden sind. Im Folgendem ist der Prozess im Detail
beschrieben: Eine AlAs-Schicht wurde mit 35nm GaAs überwachsen und anschließend der
Abdampfschritt durchgeführt. Im RHEED-Bild konnte danach eine (4 ×2)-Rekonstruktion,
wie sie für GaAs bekannt ist, beobachtet werden. Überwächst man die AlAs-Schicht nur mit
25nm-GaAs und führt den Hochtemperaturschritt durch, so ist im RHEED-Bild keine (4 ×2)Rekonstruktion mehr zu erkennen, sondern eine für das AlAs typische (1×1)-Rekonstruktion.
Daraus konnte die beim Hochtemperaturschritt abgedampfte GaAs-Dicke zu (30±5)nm
bestimmt werden. Ein Rückverdampfen von AlAs wurde bei diesem Hochtemperaturschritt
nicht beobachtet, was die Möglichkeit eröffnet, eine dünne AlAs-Schicht von 1nm Dicke als
„Rückverdampfungs-Stoppschicht“ für spezielle Schichtstrukturen einzusetzen.
Um das Verhalten des Dotierstoffes Si während des Rückverdampfens zu untersuchen,
wurden zwei verschiedene Proben gewachsen. Bei der Probe A bewirkte der durchgeführte
Hochtemperaturschritt das Rückverdampfen von undotiertem GaAs. Diese Probe diente als
Referenz für Probe B, bei der eine Si-dotierte GaAs-Schicht zurückverdampft wurde. Die
Probenherstellung beider Proben soll kurz beschrieben werden.
Für Probe A wurde zunächst eine 400nm dicke Si-dotierte (1,4×1017cm-3) GaAsSchicht, gefolgt von 30nm undotiertem GaAs abgeschieden. Der Wafer gelangte dann in die
Ladekammer, in der für 5 min die Pumpenventile geschlossen wurden, sodass der Druck
kurzzeitig auf 4 ×10-5 Torr anstieg. Dieser Prozess beeinflusst das Rückdampfverhalten von
GaAs nicht, sondern dient lediglich der Simulation der Wachstumspause, die mit einer
Ionenimplantation verbunden ist. Nach Rücktransfer in die Wachstumskammer bewirkte der
dann durchgeführte Hochtemperaturschritt das Rückverdampfen der undotierten, 30nm
dicken GaAs-Schicht. Danach wurde die Schichtstruktur mit 110nm Si-dotiertem GaAs,
gefolgt von einem 25fachen AsAs/GaAs-Übergitter (2nm/2nm) und 10nm GaAs zu Ende
gewachsen.
Bei der Herstellung von Probe B wurde beim ersten MBE-Schritt das Abscheiden der
30nm dicken, undotierten GaAs-Schicht unterlassen, sodass beim Rückverdampfungsschritt
30nm Si-dotiertes GaAs abdampften. In Abbildung 6.1 ist die beschriebene Probenherstellung
schematisch dargestellt.
Die sich für die beiden Proben einstellenden Elektronendichten in Abhängigkeit von
der Entfernung zur Oberfläche lassen sich mit der Kapazitäts-Spannungs-Spektroskopie
(C(V)-Spektroskopie) bestimmen. Mit dieser Methode kann daher der Verbleib der Si-Atome
67
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
GaAs
30nm
68
AlAs/GaAs
Übergitter
AlAs/GaAs
Übergitter
Si-GaAs
Si-GaAs
Si-GaAs
Si-GaAs
Si-GaAs
Si-GaAs
Si-GaAs
Probe A
Probe B
Probe A
Probe B
Probe A
Si-GaAs
Probe B
MBE 1:
Hochtemperaturschritt:
MBE 2:
Wachsen der Ausgangsstruktur
Rückverdampfen von 30nm
undotiertem GaAs bzw. von
30nm Si-dotiertem GaAs
Wachsen der restlichen
Schichtstruktur
Abbildung 6.1: Schema der Probenherstellung zur Untersuchung des Verhaltens der Si-Donatoren beim
Rückverdampfen von GaAs.
der rückverdampften GaAs-Schicht geklärt werden. Zuvor wird jedoch kurz das Prinzip der
C(V)-Spektroskopie erläutert, für eine detailliertere Beschreibung sei auf [Kün81] verwiesen.
Zur Herstellung einer C(V)-Probe wird ein Metallgate auf den Halbleiter aufgedampft.
Hierbei bildet sich an der Grenzfläche ein Schottky-Kontakt aus und das eingebaute
elektrische Feld bzw. die Schottky-Spannung bewirkt eine Verarmung der Ladungsträger im
Halbleiter. Eine angelegte Spannung U in Sperrrichtung der Diode erhöht diese
Verarmungslänge W in der Form:
W=
2ε
( U − U − k BT e )
eN D bi
Hierbei ist Ubi die Schottky-Spannung, ε die Dielektrizitätszahl des Halbleiters und Nd seine
Dotierkonzentration. Die auf die Fläche normierte Raumladung Q=eNDW beträgt damit:
Q = 2εN D e ( U bi − U − k BT e )
Daraus lässt sich die Kapazität pro Fläche C = C(U) = dQ dU berechnen. Nach kurzer
Rechnung erhält man folgenden Zusammenhang zwischen der Dotierung ND und der
Kapazität C:




−1
2
ND = ND ( U ) = 

2
eε  d (1 C ( U ) ) 




dU
(6.1)
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
Die
Schottkydiode
kann
als
Plattenkondensator
69
betrachtet
werden,
wobei
die
Verarmungszone das Dielektrikum und die Verarmungslänge W den Plattenabstand darstellt.
Für die auf die Fläche normierte Kapazität ergibt sich damit:
C = εW bzw. W ( U ) =
ε
C( U)
(6.2)
Ist die Kapazität der Schottky-Diode C(U) als Funktion der Sperrspannung U bekannt, so lässt
sich daraus nach Gleichung (6.2) die Länge W der Verarmungszone bestimmen und nach
Gleichung (6.1) die Dotierkonzentration am Rand der Verarmungszone. Zusammen erhält
man so die gewünschte Volumendotierung ND(W) als Funktion des Abstandes von der
Halbleiteroberfläche.
Bei der C(V)-Spektroskopie ist zu beachten, dass bei 0V angelegter Spannung schon
eine endliche Verarmungszone vorhanden ist, die durch die eingebaute Spannung
hervorgerufen wird. Ladungsträger in diesem Bereich können nicht detektiert werden. Die
maximale
Detektionstiefe
ist
zudem
durch
die
maximal
verarmbare
Ladungsträgerkonzentration (für GaAs ca. 3×1012cm-2) begrenzt [Kün81].
Mit diesen Randbedingungen wurde für die oben beschriebenen Proben eine geringe
Si-Dotierung von 1,4×1017cm-3 und ein Abstand der Grenzfläche zwischen Rückverdampfen
und Überwachsen zur Oberfläche von 220nm gewählt. So ist gewährleistet, dass der
interessante Bereich der Grenzfläche zwischen originalem und überwachsenem Material mit
der C(V)-Tiefenprofilierung erfasst werden kann.
Nach Einlegieren der ohmschen Kontakte an den Ecken eines 5×5mm2 großen
Probestückchens wurden anschließend einige 300×300µm2 große Oberflächengates,
bestehend aus 60nm Au, aufgebracht. Die Messung der Diodenkapazität erfolgte mit einem
LCR-Meter vom Typ HP4284A der Firma Hewlett-Packard, das intern eine AC-Spannung
mit einer DC-Spannung überlagert und aus dem AC-Strom die Kapazität der Teststruktur
bestimmt.
Abbildung 6.2 zeigt die Elektronendichte der beiden Schichtstrukturen als Funktion
des Abstandes von der Oberfläche. Für die Probe A, bei der 30nm undotiertes GaAs
rückverdampft
wurden,
ist
an
der
Grenzfläche
zwischen
Rückverdampfen
und
„Weiterwachsen“ eine geringe Ladungsträgerverarmung von 6,3×1010cm-2 zu beobachten.
Diese Verarmung kann zwei verschiedene Ursachen haben: Zum einen können während der
Wachstumsunterbrechung Fremdatome auf die Oberfläche gelangen, die auch während des
Abdampfens auf der Oberfläche haften bleiben und anschließend in das Gitter eingebaut
werden. Dort wirken sie als tiefe Störstellen und verringern die Elektronendichte. Zum
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
30 nm undotiertes GaAs rückverdampft
30 nm dotiertes GaAs rückverdampft
17
Position der Grenzfläche
nach dem Rückverdampfen
-3
Elektronendichte [cm ]
4x10
70
3x10
17
Probe B
2x10
17
1x10
17
Probe A
160
180
200
220
240
260
280
300
Abstand zur Oberfläche [nm]
Abbildung 6.2: Aus der C(V)-Spektroskopie bestimmte Elektronenkonzentration als Funktion des Abstandes zur
Oberfläche der Proben #11141 und #11124. Die C(V)-Messungen wurden bei T=77K mit einer AC-Spannung von
40mV und einer Frequenz von 200kHz durchgeführt.
anderen ist die Dicke der abgedampften Schicht nur auf 5nm genau einzustellen. Wurden
anstatt der 30nm nur 25nm abgedampft, so befindet sich eine 5nm dicke, undotierte GaAsSchicht zwischen den dotierten Schichten. Da die gemessene Verarmung von 6,3×1010cm-2
bei der Dotierung von 1,4×1017cm-3 einer Schichtdicke von 4,5nm entspricht, könnte sie durch
ein solches nicht vollständiges Rückverdampfen der undotierten Schicht hervorgerufen sein.
Welche der beiden beschriebenen möglichen Ursachen die gemessene Verarmung tatsächlich
bewirkt oder ob beide Effekte zusammenspielen, lässt sich mit den verwendeten
experimentellen Methoden nicht klären. Bis auf diese geringfügige Verarmung im Bereich der
Grenzfläche zeigt die Probe A durchaus das erwartete Ergebnis einer homogenen
Elektronendichte.
Die Probe B dagegen, bei der 30nm dotiertes GaAs zurückverdampft wurden, zeigt ein
überraschendes Tiefenprofil der Elektronendichte: Oberhalb und unterhalb der Grenzfläche
zwischen Rückverdampfen und „Weiterwachsen“ ist die Elektronendichte mit 1,4×1017cm-3
konstant und identisch mit der Dichte von Probe A. Im Bereich der Grenzfläche findet man
jedoch ein ausgeprägtes Maximum der freien Ladungsträgerkonzentration, was einem
Ladungsträgerüberschuss (Fläche unter dem Dichtemaximum) von 3,4× 1011cm-2 entspricht.
Da der einzige Unterschied zu Probe A darin besteht, dass Si-dotiertes GaAs rückverdampft
worden ist, kann Si-Diffusion aus den Tiefen der Probe ausgeschlossen werden, da man
ansonsten auch für Probe B eine Ladungsträgeranreicherung beobachtet hätte. Vielmehr
müssen die zusätzlichen freien Ladungsträger im Bereich der Grenzfläche von dort
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
akkumulierten Si-Atomen, die aus der rückverdampften Schicht stammen, hervorgerufen sein.
Welcher Anteil des Si aus dem abgedampften GaAs erhalten bleibt und zur Dotierung an der
Grenzfläche beiträgt, ist leicht bestimmbar: Es wurden (30±5)nm GaAs mit einer SiDotierung von 1,4×1017cm-3 zurückverdampft. Dies entspricht einer Flächenkonzentration
von (4,2±7) ×1011cm-2. Mit der gemessenen Elektronendichteerhöhung von 3,4× 1011cm-2 an
der Grenzfläche gehen demnach (83±14)% der Si-Atome aus der abgedampften Si-dotierten
GaAs-Schicht nicht verloren.
Eine mögliche Erklärung für die Si-Akkumulation beim Rückverdampfen von Sidotiertem GaAs ist die folgende: Die Si-Atome bleiben während des Abdampfens auf der
Oberfläche haften und ihre Konzentration an der Oberfläche erhöht sich mit zunehmender
Dicke der zurückverdampften GaAs-Schicht. Dies resultiert letztendlich in einer
Akkumulation der Si-Atome an der Grenzfläche zwischen Rückverdampfen und
„Weiterwachsen“. Da die Desorption der Atome von der Substratoberfläche erfolgt, muss es
einen Mechanismus geben, der einen Austausch der Si-Atome von der obersten Monolage in
die darunter liegenden Atomlagen bewirkt, bevor die Si-Atome desorbieren können. Dieser
Vorgang könnte durch einen Austausch von Si-Atomen an der Oberfläche und tiefer
liegenden Ga-Atomen geschehen. Ein Si-As-Austausch dagegen ist eher unwahrscheinlich, da
im vorliegenden Fall einer (001)-GaAs-Oberfläche der amphotere Dotierstoff Si als Donator
und nicht als Akzeptor wirkt und sich nach dem Ausheilschritt auf einem Ga-Platz befindet.
Die Ursache für einen Si-Ga-Austausch an der Probenoberfläche könnte eine höhere
Bindungsenergie von Si in GaAs als Ga in GaAs sein. Es existieren leider weder theoretische
noch experimentelle Werte für diese Bindungsenergien, die dieses Modell unterstützen oder
widerlegen.
Das an der Grenzfläche akkumulierte Überschusssilizium wird dabei sicherlich nicht
δ-förmig auf eine Monolage begrenzt sein, sondern sich durch Diffusion über eine endliche
Schichtdicke verteilen. Aus Abbildung 6.2 ergibt sich eine Halbwertsbreite des
Elektronendichtemaximums der Probe B von 17nm. Da bei der Methode C(V)Tiefenprofilierung die Auflösung begrenzt ist, werden abrupte Änderungen in der
Dotierkonzentration nicht exakt, sondern stark verbreitert wiedergegeben [Kün81]. Daher
lässt sich aus dem gemessenen Elektronendichtemaximum die tatsächliche Verteilung des
überschüssigen Siliziums nicht bestimmen.
Aus der Tiefenprofilierung mittels C(V)-Spektroskopie konnte für eine geringe SiDotierung von 1,4×1017cm-3 nachgewiesen werden, dass beim Rückverdampfen ein großer
Anteil von (83±14)% der Si-Atome erhalten bleiben und an der Oberfläche akkumulieren. Es
71
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
72
stellt sich die Frage, wie viel Si verbleibt, wenn höher Si-dotiertes GaAs rückverdampft wird.
Da die mittels der C(V)-Spektroskopie verarmbare Elektronenzahl jedoch begrenzt ist, musste
ein anderer experimenteller Ansatz genutzt werden, um dies zu beantworten: Eine 25nm
dicke, hochdotierte (1,9×1018cm-2) GaAs-Schicht wurde zunächst zurückverdampft und dann
mit 100nm undotiertem GaAs überwachsen. Eine weitere Schichtstruktur, bei der die dotierte
Schicht nicht zurückverdampft, sondern direkt überwachsen wurde, diente als Referenzprobe.
Aus Hall-Messungen bei Zimmertemperatur (Probe #11235) erhält man für die
Referenzprobe
eine
Elektronendichte
von
4,8×1012cm-2
und
für
die
Probe
mit
Hochtemperaturschritt (Probe #11230) eine etwas geringere Dichte von 3,5×1012cm-2. Es
bleibt also auch für den Fall des Rückverdampfens von hochdotiertem GaAs ein erheblicher
Anteil von 73% der Si-Atome erhalten.
Der aus den Hall-Messungen bestimmte Anteil von 73% des erhalten bleibenden Si
stimmt mit den Ergebnissen aus der C(V)-Tiefenprofilierung überein, in denen der Anteil zu
(83±14)% bestimmt wurde. Im Rahmen der Genauigkeit des Experimentes hängt demnach
der Prozentsatz des nicht desorbierten Si nicht von der Si-Konzentration ab. Dies erscheint
auch plausibel, da die Si-Dichte im Vergleich zur Ga- bzw. As-Dichte sehr gering ist und sich
die Si-Atome untereinander beim Austauschprozess nicht beeinflussen.
6.2 Rückverdampfen von C-dotiertem GaAs
Im vorherigen Abschnitt wurde gezeigt, dass ein großer Anteil des Si beim Rückverdampfen
von Si-dotiertem GaAs nicht mit abgedampft wird, sondern an der Oberfläche erhalten bleibt.
Es ist nun interessant zu untersuchen, ob dieses Verhalten auch für andere Dotierstoffe wie
z.B. C zu beobachten ist. Eine Untersuchung des Abdampfverhaltens von C-dotiertem GaAs
mit der Methode der C(V)-Tiefenprofilierung analog zur im obigen Abschnitt beschriebenen
Vorgehensweise war jedoch nicht möglich, da die Schottky-Barriere für p-dotiertes GaAs nur
halb so groß ist wie für n-dotiertes-GaAs [Kün81] und sich daher nur eine deutlich kleinere
Ladungsträgerkonzentration verarmen lässt. Aus diesem Grund wurde das Abdampfverhalten
von C nicht mit der Methode der C(V)-Tiefenprofilierung, sondern mit der alternativen
Methode der Hall-Messungen studiert, wie sie für Si in Kapitel 6.1 beschrieben ist.
Die Hall-Messungen erfolgten an einer Serie von vier Proben: Schichtstruktur A
(Probe #11225) besteht aus einer GaAs-Pufferschicht zur Glättung des Substrats, gefolgt von
25nm hochdotiertem C-GaAs und schließlich 100nm undotiertem GaAs an der Oberfläche.
Diese Probe dient als Referenz zur Bestimmung der Löcherkonzentration ohne Durchführung
eines Hochtemperaturschrittes. Probe B (#11226) stimmt bezüglich der Schichtstruktur mit
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
Probe
73
abgedampfte
dotierte Schicht-
Schichtdicke
dicke insgesamt
Löcherdichte
A
0nm / 25nm
2,2×1013cm-2
B
25nm / 25nm
nicht messbar
C
50nm / 50nm
nicht messbar
D
(30 ±5)nm / 55nm
1,4×1013cm-2
Tabelle 6.1: Aus Hall-Messungen bei T=300K bestimmte Löcherdichte für eine Serie von vier Proben, bei
denen verschieden dicke C-dotierte GaAs-Schichten teilweise bzw. komplett rückverdampft wurden.
Probe A überein, wobei aber in diesem Fall die 25nm C-dotierte GaAs-Schicht vor dem
Weiterwachsen komplett abgedampft wurde. In Schichtstruktur C (Probe #11229) wurde die
25nm dicke, C-dotierte GaAs-Schicht durch 50nm C-dotiertes GaAs ersetzt und ebenfalls in
einem zweifach durchgeführten Hochtemperaturschritt komplett rückverdampft. Bei Probe D
(#11229) bewirkte ein einfach durchgeführter Hochtemperaturschritt ein Rückverdampfen
von (30 ±5)nm einer insgesamt 55nm dicken C-dotierten GaAs-Schicht, was auf jeden Fall
eine gewisse Leitfähigkeit erwarten lässt. Tabelle 6.1 zeigt eine Übersicht über die
Probenserie und die aus Hall-Messungen bei Zimmertemperatur bestimmten Löcherdichten
der vier Proben.
Für die Referenzprobe A ohne Hochtemperaturschritt beträgt die Löcherkonzentration
2,2×1013cm-2, womit sich eine hohe Volumendotierung von 1,0×1019cm-3 ergibt. Bei Probe B,
in der 25nm C-dotiertes GaAs komplett rückverdampft wurden, sind in den Hall-Messungen
keine Löcher mehr messbar. Im Gegensatz zum Si scheint also das C bei einem
Hochtemperaturschritt verloren zu gehen. Zu dem gleichen Ergebnis führt auch die HallMessung an Probe C, die nach dem kompletten Rückverdampfen von 50nm C-dotiertem
GaAs ebenfalls keine messbare Löcherdichte mehr enthält.
Für ein teilweises Rückverdampfen von (30 ± 5)nm einer 55nm dicken, C-dotierten
GaAs-Schicht bei Probe D erhält man eine Löcherdichte von 1,4×1013cm-2. Von der
ursprünglichen 55nm dicken, dotierten Schicht bleiben nach dem Hochtemperaturschritt noch
(25 ± 5)nm
erhalten,
womit
man
aus
Vergleich
mit
Referenzprobe
A
eine
Löcherkonzentration von (2,2 ± 0.4)×1013cm-2 erwartet. Die für Probe D gemessene Dichte
beträgt jedoch nur (66 ± 12)% von der erwarteten Dichte. Für diese geringe Löcherdichte
kann keine durch den Hochtemperaturschritt hervorgerufene Ladungsträgerverarmung
verantwortlich sein, da die für sie in Kapitel 6.1 abgeschätzte obere Grenze von 6,3×1010cm-2
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
74
viel zu gering ist. Es scheint daher plausibel, dass eine Diffusion der C-Atome während des
Hochtemperaturschrittes für die geringe Dichte verantwortlich ist: Die C-Atome diffundieren
aus dem Volumen in Richtung Substratoberfläche und werden dort zusammen mit dem GaAs
abgedampft. Dadurch gehen auch C-Atome aus dem nicht rückverdampften Teil der Cdotierten GaAs-Schicht verloren. So sind anscheinend in dem nicht rückverdampften Teil der
Probe D (34 ±12)% der C-Atome desorbiert worden.
Die C-Atome zeigen damit im Vergleich zu den Si-Atomen ein vollkommen anderes
Verhalten. Während der überwiegende Teil der nominell rückverdampften Si-Atome nicht
verloren geht und an der Oberfläche bzw. Grenzfläche akkumuliert, gehen alle
rückverdampften C-Atome verloren und selbst im nicht-rückverdampften Teil der C-dotierten
GaAs-Schicht bleiben nicht alle Ladungsträger erhalten.
Die möglichen Gründe für das unterschiedliche Verhalten der Dotierstoffe in Si- und
C-dotiertem GaAs bei Rückverdampfen sollen im Folgenden genauer diskutiert werden:
In Kapitel 6.1 wurde vermutet, dass während des Hochtemperaturschrittes ein
Austausch zwischen Si-Atomen auf der Oberfläche und Ga-Atomen aus den darunter
liegenden Monolagen stattfindet und daher die Si-Atome nicht verloren gehen. Da Si
letztendlich einen Ga-Platz besetzt und als Donator wirkt, könnte die treibende Kraft für
diesen Austauschprozess eine höhere Bindungsenergie von Si in GaAs als Ga in GaAs sein.
Die Dotierwirkung der C-Atome dagegen geht beim Rückverdampfen verloren. Ein
Austauschprozess zwischen C-Atomen an der Oberfläche und tiefer liegenden As-Atomen
scheint nicht zu erfolgen, da ansonsten die C-Atome weiterhin als Akzeptoren wirken
müssten und so die Dotierung erhalten bliebe. Die typischen Gitterplätze für die C-Atome
sind die As-Plätze, weshalb die C-Atome in GaAs als Akzeptoren wirken. Der Einbau eines
C-Atomes auf einem Ga-Platz wäre sehr ungewöhnlich und somit ist ein Austauschprozess
zwischen
den
C-Atomen
und
Ga-Atomen
während
des
Rückverdampfens
sehr
unwahrscheinlich. Eine tiefergehende Diskussion der atomistischen Prozesse während des
Rückverdampfens von Si- bzw. C-dotiertem GaAs ist an dieser Stelle nicht möglich. In den
durchgeführten Experimenten wird lediglich die nach dem Rückverdampfungsschritt
vorliegende Ladungsträgerkonzentration bestimmt, was somit nur indirekte Rückschlüsse
über den Verbleib der Dotierstoffe erlaubt. Auf die detaillierten Vorgänge an der
Probenoberfläche während des Temperschrittes haben diese Messungen keinen Zugang.
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
6.3 Auswirkungen des Rückverdampfens auf Si-implantierte Rückkontakte
Anhand von C(V)-Messungen und Hall-Messungen konnte in Kapitel 6.1 gezeigt werden,
dass ein großer Anteil der Si-Atome in einer Si-dotierten GaAs-Schicht beim
Rückverdampfen nicht verloren geht, sondern an der Oberfläche, die durch das Abdampfen
neu entstanden ist, akkumuliert. Diese Eigenschaft des Dotierstoffes hat für die Realisierung
eines FIB-implantierten Si-Rückkontaktes gravierende Auswirkungen, die im Folgenden
detailliert diskutiert werden: Wie in Kapitel 3.2 beschrieben, erzeugt die Ionenimplantation
ein nahezu gaußförmiges Tiefenprofil der Si-Atome, das durch eine mittlere Eindringtiefe und
eine spezifische Halbwertsbreite beschrieben wird. Dieses Tiefenprofil der implantierten SiIonen kann mit dem Programm SRIM 2000 [Zie85] simuliert werden. Ein einmalig
ausgeführter Hochtemperaturschritt bewirkt das Rückverdampfen von ca. 30nm GaAs.
Hierbei entsteht eine neue Substratoberfläche, an der sich ca. 73% des Si aus der
abgedampften Schicht ansammelt, wobei die exakte Verteilung des Überschusssiliziums nicht
bekannt ist. Für die folgende Abschätzung wird angenommen, dass sich die zusätzlichen SiAtome nicht δ–förmig an der Oberfläche befinden, sondern durch Diffusion gleichmäßig bis
zu einer Tiefe von 5nm unter der neuen Oberfläche verteilt sind, was sicherlich ein stark
vereinfachtes Modell ist. Das ursprünglich gaußförmige Tiefenprofil der Si-Atome wird
dementsprechend additiv um diesen Beitrag moduliert. Abbildung 6.3 zeigt die so simulierte
Abbildung 6.3: Simulierte Si-Verteilung nach der Implantation von 4×1012cm-2 Si-Ionen bei 30kV
Beschleunigungsspannung mit und ohne einen einmalig durchgeführten Hochtemperaturschritt, der ein
Abdampfen von ca. 30nm GaAs bewirkt. Die ursprüngliche Si-Verteilung wurde mit dem Programm SRIM 2000
simuliert [Zie85].
75
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
Verteilung der Si-Atome bei einer Implantation von 4×1012cm-2 Si-Ionen mit einer Energie
von 30keV. Diskutiert wird im Folgendem der Übersichtlichkeit halber nicht die Verteilung
der aktivierten, als Donatoren wirkenden Si-Atome, sondern die Verteilung aller Si-Atome:
Wird kein Hochtemperaturschritt in der MBE ausgeführt, so befindet sich das Maximum der
Si-Dichte 29nm unterhalb der Oberfläche und die Si-Konzentration beträgt dort 8×1017cm-3.
An der Oberfläche selbst ist die Dichte mit ca. 1×1017cm-3 deutlich geringer. Für den Fall
eines durchgeführten Abdampfschrittes zeigt die Si-Dichte eine deutlich andere Verteilung: In
unmittelbarer Nähe der Oberfläche findet man eine deutlich erhöhte Si-Konzentration; unter
den diskutierten Annahmen beträgt die Konzentration dort 4×1018cm-3. Falls die Si-Diffusion
ins Volumen sehr gering ist, erhält man sogar eine nahezu δ-förmige Verteilung des
Überschusssiliziums an der Oberfläche bzw. der Grenzfläche. Das Abdampfen führt also zu
einer hohen Dotierung direkt an der Oberfläche und das Maximum der Si-Verteilung befindet
sich nicht mehr 30nm unterhalb der Oberfläche, wie es vor dem Abdampfen der Fall war.
Die Implantation von 30keV Si-Ionen erzeugt nach der SRIM Simulation ca. 370
Fehlstellen pro implantiertes Si-Ion. Abbildung 6.4 zeigt die Tiefenverteilung der Fehlstellen
bei einer Implantationsdosis von 4×1012cm-2. Das Maximum der erzeugten Fehlstellen liegt
mit 16nm deutlich näher an der Oberfläche als das Maximum der Si-Dichte, das sich in einer
Tiefe von 29nm befindet. Die markierte Fläche unter der Verteilungskurve entspricht dem
Abbildung 6.4: Simulierte Fehlstellendichte nach der Implantation von 4×1012cm-2 Si-Ionen bei 30kV
Beschleunigungsspannung, wobei komplexe Gitterfehler nicht berücksichtigt wurden. Die Verteilung wurde mit
dem Programm SRIM 2000 simuliert. Eingezeichnet ist die Position der neuen Oberfläche, die nach dem
einmaligen Durchführen des Hochtemperaturschritts entsteht.
76
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
Volumen, das durch einen Hochtemperaturschritt abgedampft wird. Die Fehlstellendichte ist
in einer Tiefe von 30nm, also an der Stelle, an der die neue Oberfläche nach dem Abdampfen
entsteht, geringfügig höher als an der ursprünglichen Oberfläche. Durch die hohe Temperatur
während des Hochtemperaturschrittes werden jedoch nahezu alle Fehlstellen ausgeheilt. Ein
zweimalig durchgeführter Hochtemperaturschritt würde das Rückverdampfen von 60nm
GaAs bewirken. In dieser Tiefe beträgt die ursprüngliche Fehlstellendichte ohne
Berücksichtigung eines Ausheileffektes dann nur noch ca. 20% der Fehlstellendichte an der
Oberfläche. Ein mehrmals durchgeführter Hochtemperaturschritt erhöht für eine Implantation
von 30keV Si-Ionen also nicht nur die Dichte der Si-Atome an der neuen Oberfläche, sondern
verringert auch die Dichte der Fehlstellen in diesem Bereich. Dieser Effekt wird in
Kapitel 7.3.3 in Form eines dreimalig ausgeführten Hochtemperaturschrittes genutzt.
Zusammenfassend ergeben sich für die Si-Implantation folgende Vorteile eines in der MBE
durchgeführten Hochtemperaturschrittes und des damit einhergehenden Abdampfens von
GaAs:
1. Das Maximum der Si-Dichte liegt direkt an der neu entstandenen Oberfläche, was ein
kontrolliertes Einstellen des Abstandes der nachfolgenden aktiven Schichten (z.B. der
InAs-Quantenpunkte) zum implantierten Rückkontakt ermöglicht.
2. Die Dichte der Si-Atome ist lokal deutlich höher, sodass schon eine geringere
Implantationsdosis ausreichen sollte, um einen leitfähigen Bereich zu realisieren, der
bei T=4,2K nicht ausfriert. Die Verwendung einer geringeren Dosis erzeugt weniger
Störstellen und verbessert so die Schichtqualität der anschließend gewachsenen
Schichtstruktur.
3. Im Falle mehrmaliger Durchführung des Hochtemperaturschrittes erreicht die neue
Oberfläche eine Tiefe, die keine oder nur wenige Fehlstellen mehr enthält.
4. Es wird vermutet, dass während des Rückverdampfens ein Austausch von Si-Atomen
von der Oberfläche und tiefer liegenden Ga-Atomen stattfindet und sich die Si-Atome
daher nach dem Hochtemperaturschritt auf einem Ga-Platz befinden, wo sie als
Donatoren wirken. Unter Umständen erhält man durch das Rückverdampfen in der
MBE eine höhere Aktivierung des Si als bei Durchführung eines ex-situ
Ausheilschrittes im RTA bei identischer Temperatur.
Neben diesen deutlichen Vorteilen bringt das mit einem Rückverdampfen von GaAs
verbundene Ausheilen in der MBE auch einige Nachteile gegenüber einem ex-situ
Ausheilschritt im RTA mit sich. So ist die Temperaturkontrolle im RTA mit Hilfe eines
Pyrometers während des Aufheizvorganges deutlich genauer und es kommt nicht, wie in der
77
Kapitel 6: Rückverdampfen von dotiertem GaAs in der MBE
MBE, zu einem schwer reproduzierbaren Temperaturüberschwinger. Der Ausheilschritt in der
MBE ist somit im Vergleich zum RTA-Ausheilschritt deutlich undefinierter. Weiterhin stellt
sich die Frage, wie stark das Si, das während des Rückverdampfens an der Probenoberfläche
akkumuliert, lateral diffundiert. Da die Diffusion auf der Probenoberfläche deutlich größer ist
als die Diffusion im Volumen, ist es vorstellbar, dass die implantierten Bereiche bei einem in
der MBE durchgeführten Ausheilschritt stärker „verschmieren“ und sich so die Auflösung der
realisierbaren Strukturen stärker verringert, als dies bei einem ex-situ im RTA durchgeführten
Ausheilschritt der Fall ist.Equation Section 7
78
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
7 InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
7.1 Das Konzept und die Herausforderungen
Für die Realisierung einer „µ-LED“, bei der die Quantenpunkte in den intrinsischen Bereich
einer pin-Diode eingebettet sind (siehe Kapitel 8 für eine genauere Beschreibung des
Bauelementedesigns und des Prozesses), sind verschiedene Prozessschritte durchzuführen.
Zunächst wird der erste Teil der Schichtstruktur in der MBE gewachsen und anschließend
unter Vakuum in die fokussierte Ionenstrahlanlage transferiert, in der eine lokale p-Dotierung
des angewachsenen GaAs in Form eines schmalen Streifens erfolgt. Nach Rücktransfer in die
MBE findet das Wachsen der InAs-Quantenpunkte und der n-dotierten Schicht statt. Die
Kreuzungsfläche zwischen einem später geätzten n-Streifen und dem implantierten p-Streifen
bildet so die aktive Fläche der pin-Diode, die im sub-µm2 Bereich liegt (siehe Abbildung 8.1).
Die Methode des Überwachsens von lokal implantationsdotiertem GaAs ermöglicht
weiterhin Tunnelexperimente an wenigen oder eventuell einzelnen InAs-Quantenpunkten.
Dazu werden die Quantenpunkte im undotierten GaAs eingebettet und haben jeweils einen
Abstand von ca. 20nm zu einem lokal dotierten Rückkontakt unterhalb und zu einem
strukturierten Oberflächengate oberhalb der Quantenpunkte. Als Funktion der Gatespannung
tunneln die Elektronen bzw. die Löcher aus dem Rückkontakt durch einen Quantenpunkt in
das Oberflächengate.
Bei der Zielsetzung dieser Arbeit, der Realisierung einer µ-LED mit eingebetteten
InAs-Quantenpunkten, liegt der Fokus auf der Erarbeitung der aufwändigen Technologie und
der Lösung der mit dem Herstellungsprozess verbundenen Herausforderungen und nicht auf
der Charakterisierung der letztlich realisierten µ-LED und den daran durchgeführten
Messungen an einzelnen Quantenpunkten. Für die diskutierten Anwendungen unterliegt der
Prozess aus Implantation und anschließendem Überwachsen mit den Quantenpunkten
folgenden Randbedingungen:
1. Die Quantenpunkte müssen frei von Defekten wie z.B. Versetzungen sein, damit sie
die gewünschten optischen und elektrischen Eigenschaften erfüllen.
2. Der Abstand zwischen dem Rückkontakt und den Quantenpunkten darf nicht größer
als ca. 20nm (p-dotierter Rückkontakt) bzw. 40nm (n-dotierter Rückkontakt) sein.
Diese obere Grenze ergibt sich daraus, dass bei den weiter oben diskutierten
Bauelementen die Ladungsträger bei bestimmten Diodenspannungen aus dem
Rückkontakt durch die Barriere in den Quantenpunkt tunneln sollen, damit sie die
79
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
80
Quantenpunktzustände sequentiell als Funktion der Spannung besetzen. Für größere
als die erwähnten Abstände ist ein solcher Tunnelprozess der Ladungsträger nicht
mehr beobachtbar.
3. Der Rückkontakt muss in einer definierten Tiefe liegen, d.h. der effektive Abstand zu
den Quantenpunkten darf sich durch eine Verarmungszone nicht deutlich ändern.
4. Die implantierten Bereiche müssen auch bei tiefen Temperaturen noch gut leitfähig
sein, d.h. die Ladungsträger dürfen nicht ausfrieren.
5. Die Rückkontakte müssen mit einer genügend hohen lateralen Auflösung realisiert
werden, um den aktiven Bereich der angestrebten Bauelemente minimieren zu können,
sodass sich in ihm möglichst wenige bzw. nur ein einzelner InAs-Quantenpunkt
befinden.
Da der Gesamtprozess sehr komplex ist, wurde er soweit wie möglich in Teilschritte
zerlegt. Diese Teilschritte wurden separat optimiert. So werden in Kapitel 7.2 die Ergebnisse
zur Simulation der mit dem Probentransfer verbundenen Wachstumspause diskutiert und
gezeigt, dass optisch aktive Quantenpunkte nach einer Wachstumspause und dem Wachsen
einer dünnen GaAs-Schicht, die später als Tunnelbarriere zwischen Rückkontakt und
Quantenpunkten wirken soll, abgeschieden werden können.
In Kapitel 7.3 wird die Qualität der auf implantierten Bereichen gewachsenen
Quantenpunkte für drei verschiedene in der MBE ausgeführte Ausheilschritte untersucht: 1)
Moderate
Ausheilschritte
bis
650°C,
2) Ausheilschritte
bei
720°C
mit
„AlAs-
Rückverdampfungs-Stoppschicht“ und 3) Ausheilschritte bei 730°C mit Rückverdampfen von
GaAs. Die Diskussion aller drei Ausheilschritte gliedert sich jeweils in die Be- und SiImplantation,
wobei
folgende
Aspekte
schwerpunktmäßig
behandelt
werden:
Die
Untersuchung der optischen Qualität der InAs-Quantenpunkte anhand von PL-Messungen auf
den implantierten Gebieten und die Charakterisierung des implantierten Rückkontaktes
mittels Hall-Messungen.
Am Ende des Kapitels 7.3 werden dann die Ergebnisse der Kapazitätsspektroskopie an
InAs-Quantenpunkten unter Verwendung implantierter Rückkontakte diskutiert. Diese C(V)Messungen bilden einen ultimativen Test, um zu überprüfen, ob die implantierten
Rückkontakte und die darauf abgeschiedenen InAs-Quantenpunkte den weiter oben
beschriebenen Bedingungen genügen, d.h. ein Tunneln zwischen Rückkontakt und
Quantenpunkten möglich ist. So ist ein Signal der Quantenpunkte im C(V)-Spektrum nur zu
erkennen, wenn diese defektfrei sind (Punkt 1), die Tunnelbarriere zwischen Quantenpunkten
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
81
und Rückkontakt nicht zu groß ist (Punkt 2 und 3) und der Rückkontakt genügend leitfähig ist
(Punkt 4).
7.2 Wachstum von InAs-Quantenpunkten nach einer Wachstumspause
Im folgenden Abschnitt wird der Einfluss einer Wachstumspause, die den Transferprozess aus
der MBE-Anlage in die FIB-Anlage und zurück simuliert, auf das anschließende Wachstum
von InAs-Quantenpunkten untersucht. Dazu wurde zunächst das Substrat in der MBE mit
einem Übergitter aus 20 Perioden AlAs/GaAs (2nm/2nm), gefolgt von 300nm GaAs geglättet,
anschließend das Wachstum unterbrochen und die Probe dann für ca. 12 Stunden in der
Ladekammer der MBE bei einem Druck von ca. 5×10-8 Torr aufbewahrt. Während dieser
Wachstumspause
ist
die
GaAs-Oberfläche
einer
Gasdosis
von
2,2×10-3
Torr⋅s=2000 Langmuir ausgesetzt. Dies entspricht in etwa der Gasdosis, die während des
Vakuum-Transfers in die FIB-Anlage und zurück zusammen mit dem Implantationsprozess
selbst anfällt. Aus der Ladekammer gelangte die Probe zurück in die Wachstumskammer, in
der zunächst 3nm-GaAs zur Glättung der Oberfläche, gefolgt von den InAs-Quantenpunkten
abgeschieden wurden. Das Überwachsen der Quantenpunkte erfolgte wie bei der in Kapitel
4.4 beschriebenen Kapazitätsstruktur, d.h. 30nm-GaAs, gefolgt von einem GaAs/AlAsÜbergitter (1nm/3nm) und schließlich 10nm GaAs. Eine ohne Wachstumsunterbrechung
hergestellte
Probe
diente
als
Referenz,
um
den
Einfluss
einer
eventuellen
Oberflächenverunreinigung nachweisen zu können. Hierbei ist zu betonen, dass die
Quantenpunkte in beiden Proben unter völlig identischen Wachstumsparametern hergestellt
wurden, um die PL-Spektren untereinander vergleichen zu können.
7.2.1 Wachstumspause ohne Schutz der Oberfläche
Abbildung 7.1 zeigt die Photolumineszenzspektren der Referenzprobe #11294 ohne
Wachstumsunterbrechung und der Probe #11290, die mit einer 12-stündigen Wachstumspause
hergestellt wurde. Die Photolumineszenzamplitude der Probe mit Wachstumspause beträgt
nur ca. 20% der Signalstärke der Referenzprobe, die Positionen der Photoluminszenzmaxima
der beiden Kurven stimmen jedoch im Rahmen der Reproduzierbarkeit der Probenherstellung
überein. Da der einzige Unterschied der beiden Proben in der Wachstumsunterbrechung liegt,
muss diese die Ursache für die deutliche Abnahme der Photolumineszenzintensität der Probe
#11290 sein. Während der Wachstumspause ist die GaAs-Oberfläche für 12 Stunden einem
erheblich schlechteren (mehr als zwei Größenordnungen) Druck ausgesetzt. Hierbei lagern
sich Verunreinigungen auf der GaAs-Oberfläche ab, die anschließend mit in das Kristallgitter
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
eingebaut werden und so als Störstellen wirken. Die Quantenpunkte sind von diesen
Störstellen nur durch die 3nm dicke GaAs-Schicht zwischen Wachstumspausen-Grenzfläche
und Quantenpunktebene getrennt. Offensichtlich reicht diese Pufferschicht nicht aus, um den
Einfluss der Störstellen auf die Quantenpunkte auszuschließen. Die Störstellen wirken als
nicht-strahlende Rekombinationszentren und schwächen so die Photolumineszenzausbeute.
Die PL-Spektren in Abbildung 7.1 wurden mit einer Überlagerung aus drei
Gaußkurven angepasst, sodass die PL-Halbwertsbreite der einzelnen Maxima ermittelt
werden konnte. Bei der Probe ohne Wachstumsunterbrechung betragen die Halbwertsbreiten
der s-s- bzw. p-p-Rekombination ∆Ess=30meV und ∆Epp=42meV, zwischen den beiden
Maxima ist ein deutliches Minimum im Photolumineszenzspektrum zu erkennen. Dies zeugt
von einer sehr homogenen Größenverteilung der InAs-Quantenpunkte. Bei der Probe mit
Wachstumsunterbrechung bleibt die Halbwertsbreite der s-s-Rekombination nahezu
unverändert, die Halbwertsbreite der p-p-Rekombination jedoch erhöht sich auf Epp=67meV,
was zu einem schwächer ausgeprägten Minimum zwischen den Maxima führt. Dies ist ein
Hinweis auf eine geringfügig inhomogenere Größenverteilung der InAs-Quantenpunkte. Eine
mögliche Ursache könnte die Entstehung einer raueren GaAs-Oberfläche durch die
Wachstumsunterbrechung sein, die nach dem Abscheiden der 3nm GaAs noch nicht wieder
vollständig geglättet ist. Die Diffusion des In auf dieser Oberfläche ist somit beeinträchtigt,
was zu der inhomogeneren Größe und Form der InAs-Inseln führt. Offenbar sind die
Energie [eV]
1,3
1,2
1
ohne Wachstumsunterbrechung
mit Wachstumsunterbrechung
0,6
PL-Iintensität [a.u.]
1,1
0,4
0,2
0,0
980
1050
1120
1190
1260
1330
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.1: Photolumineszenzspektren der Proben #11294 ohne Wachstumsunterbrechung und der Probe
#11290 mit Wachstumsunterbrechung. Nach der Wachstumspause wurde vor dem Wachsen der InAsQuantenpunkte eine 3nm dicke GaAs-Schicht zur Glättung der Oberfläche abgeschieden. Die Wachstumspause
bewirkt eine deutliche Abnahme der Photolumineszenzamplitude um den Faktor fünf im Vergleich zur
Referenzprobe.
82
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Auswirkungen einer inhomogeneren Größenverteilung auf den PL-Grundzustand geringer als
für den angeregten Zustand. Ein Grund hierfür könnte darin liegen, dass die angeregten
Zustände energetisch höher liegen. Die geringen Unterschiede in der Quantenpunktform und
Größe bewirken anscheinend überwiegend eine Veränderung des Einschlusspotentials bei
höheren Energien. Im Bereich des Potentialminimums bleibt das Einschlusspotential nahezu
unverändert und der Grundzustand wird durch die geringe Größenschwankung kaum
beeinflusst. Bimberg et al. [Bim99] berechnet die PL-Halbwertsbreite für ein Ensemble von
Quantenpunkten mit gaußförmiger Größenverteilung und kommt zu dem Ergebnis, dass die
PL-Halbwertsbreite für höhere Übergänge zunimmt, die inhomogene Größenverteilung also
auf die angeregten Zustände einen größeren Einfluss hat. Diese Berechnung stützt die zuvor
angeführte Erklärung der Zunahme der PL-Halbwertsbreiten des angeregten Zustands bei der
Probe mit Wachstumspause.
Es lässt sich also festhalten, dass eine Wachstumsunterbrechung von zwölf Stunden,
gefolgt vom Abscheiden einer 3nm dicken GaAs-Schicht zur Oberflächenglättung sowohl zu
einer deutlichen Abnahme der Amplitude des Photolumineszenzsignals als auch zu einer
inhomogeneren Größenverteilung der InAs-Quantenpunkte führt.
7.2.2 Wachstumspause mit As-Schutzschicht
Wie im vorigen Kapitel gezeigt wurde, beeinträchtigen die mit der Wachstumspause
verbundenen Störstellen das folgende Wachstum der InAs-Quantenpunkte. Eine 3nm dicke
GaAs-Schicht vor dem Abscheiden der InAs-Inseln reicht nicht aus, um einen Einfluss der
Wachstumspause auf die optische Qualität der Quantenpunkte auszuschließen. Gegenüber
einer Referenzprobe ohne Wachstumsunterbrechung hat die Photolumineszenzamplitude
erheblich abgenommen.
Um den Einfluss der Wachstumsunterbrechung zu minimieren, könnte die Dauer der
Wachstumspause verringert oder der Druck, dem die Probe während dieser Zeit ausgesetzt ist,
minimiert werden. Da diese Parameter aber durch den Gesamtprozess vorgegeben sind, muss
man nach anderen Wegen zur Reduzierung des Einflusses der Wachstumspause suchen.
Ein vielversprechender Ansatz zur Minimierung der GaAs-Oberflächenverunreinigung
ist die Verwendung einer amorphen As-Schicht zum Schutz der Oberfläche. Die As-Schicht
wird vor der Wachstumsunterbrechung auf der GaAs-Oberfläche abgeschieden und vor dem
Weiterwachsen wieder abgedampft. Auf die Eigenschaften dieser As-Schicht soll im
Folgenden näher eingegangen werden:
In einer herkömmlichen As-Effusionszelle wird ein As-Stab erhitzt, wobei sich ein
Dampfdruck aus As4-Molekülen einstellt [Kün82]. Für diese Arbeit stand eine spezielle „As-
83
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Cracker-Zelle“ (500V – As Mark IV Valved Cracker) der Firma EPI zur Verfügung, die über
ein Ventil zur kontinuierlichen Einstellung des As-Flusses verfügt. Bei dieser Cracker-Zelle
durchlaufen die As4-Moleküle ein hitzebeständiges, heizbares Tantalrohr, den sogenannten
Cracker-Bereich. Wird die Temperatur im Cracker-Bereich auf über 800°C erhöht, so werden
die As4-Moleküle in As2-Moleküle, sogenannte As-Dimere, aufgespalten. Weder die AsDimere noch die As4-Moleküle bleiben bei Temperaturen oberhalb von 300°C auf einer
GaAs-Oberfläche haften. Bei Zimmertemperatur jedoch ist der Haftkoeffizient des As2 von
Null verschieden, was das Abscheiden einer amorphen As-Schicht auf der GaAs-Oberfläche
ermöglicht. Mit As4 ist das Aufbringen einer amorphen As-Schicht prinzipiell auch möglich,
jedoch werden hierfür Temperaturen unterhalb von 0°C benötigt [Ber92]. Im Rahmen dieser
Arbeit wurde daher folgender Prozess zur Herstellung einer As-Schutzschicht unter
Verwendung von Dimeren eingesetzt:
Nach dem Wachsen der zu schützenden GaAs-Schicht wurde die Substratheizung
abgeschaltet und die Probe bei geschlossenem As-Ventil für 30min abgekühlt, sodass das
Thermoelement eine Temperatur von ca. 90°C anzeigte. Da das Pyrometer in diesem
Temperaturbereich nicht mehr arbeitet und das Thermoelement die Probe nicht direkt berührt,
war die tatsächliche Probentemperatur nicht bekannt. Anschließend wurden 30min As2 bei
einem Fluss von 8×10-6 Torr abgeschieden. Die resultierende Entstehung einer amorphen AsSchicht auf der GaAs-Oberfläche konnte mit Hilfe des RHEED-Bildes nachgewiesen werden:
Vor dem Öffnen des As-Ventils ließen sich deutlich mehrere Beugungsspots erkennen. Mit
dem Anbieten des As2-Flusses nahm die Intensität der Beugungsspots mit der Zeit rasch ab,
bis sie nach ca. einer Minute völlig verschwanden. Der Grund hierfür liegt darin, dass die auf
der Oberfläche entstehende As-Schicht amorph ist und daher keine Periodizität aufweist, die
zu einem Beugungsbild führen könnte. Die Dicke dieser amorphen As-Schicht konnte in
einem getrennten Experiment mit Hilfe von Röntgenstrahl-Kleinwinkelstreuung zu 30nm
bestimmt werden. Nach Vollenden der Wachstumspause musste die As-Passivierungsschicht
wieder entfernt werden. Dies war durch langsames Aufheizen der Probe in der
Wachstumskammer bei geschlossenem As-Ventil möglich. Bei einer Temperatur von ca.
400°C verdampfte die As-Schicht von der GaAs-Oberfläche, was zu einem geringen,
kurzzeitigen Druckanstieg führte. Gleichzeitig war auf dem RHEED-Schirm das
Beugungsbild zu erkennen, ein Hinweis darauf, dass die As-Schicht komplett desorbiert war
und die GaAs-Oberfläche wieder frei lag. Auf diese Weise ließ sich eine As-Schicht zum
Schutz der Oberfläche realisieren, die nach der Wachstumspause in der Wachstumskammer
rückstandsfrei abgedampft werden konnte.
84
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Energie [eV]
1,3
1,2
1,1
1
0,6
PL-Intensität [a.u.]
ohne Wachstumspause
0,4
mit Wachstumspause
mit As2-Schutzschicht
0,2
0,0
mit Wachstumspause
ohne As2-Schutzschicht
980
1050
1120
1190
1260
1330
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.2: Photolumineszenzspektren für drei verschiedene Proben: Probe #11294 wurde ohne
Wachstumsunterbrechung hergestellt und diente als Referenzprobe. Die beiden anderen Proben waren einer
Wachstumspause von 12 Stunden ausgesetzt, wobei die Oberfläche der Probe #11291 während dieser Zeit durch
eine As-Schutzschicht geschützt wurde, die Probe #11290 dagegen ungeschützt war.
Abbildung 7.2 zeigt PL-Spektren für eine Probe mit As-Schutzschicht (#11291), für
eine Probe ohne Schutzschicht und eine Referenzprobe ohne Wachstumspause. Die
Quantenpunkte wurden für alle drei Proben mit identischen Prozessparametern abgeschieden,
und ihre Quantenpunktdichte beträgt ca. 2×1010cm-2. Für die beiden Proben mit
Wachstumspause wurden nach der Wachstumspause jeweils 3nm GaAs zur Glättung der
Oberfläche gewachsen. Bei der Probe mit As-Schutzschicht nahm die PL-Intensität des
Grundzustandes gegenüber der Referenzprobe ohne Wachstumsunterbrechung auf ca. 65%
ab, lag damit aber immer noch mehr als dreimal so hoch wie das Signal der Probe mit
Wachstumspause ohne Schutzschicht. Die Resonanzpositionen der s-s-Rekombinationen
stimmten bei allen drei Proben bis auf 6meV überein, was im Bereich der Schwankungen
liegt, die von Probe zu Probe bei identischen Wachstumsbedingungen zu beobachten sind.
Tabelle 7.1 zeigt die Halbwertsbreiten des PL-Grund- und ersten angeregten Zustands der drei
Proben. Die Halbwertsbreite des PL-Grundzustandes stimmt für alle drei Proben überein, die
des ersten angeregten Zustandes jedoch ist für die Probe ohne Wachstumsunterbrechung am
kleinsten und für die Probe mit Wachstumspause ohne As-Schutzschicht am größten.
Die Messungen an den drei Proben zeigen also, dass die Verwendung einer AsSchutzschicht während einer Wachstumsunterbrechung das anschließende Wachstum der
InAs-Quantenpunkte deutlich verbessert. Die Photolumineszenz-Signalstärke nähert sich der
einer ohne Wachstumsunterbrechung hergestellten Probe an, und die Halbwertsbreite des
angeregten Zustandes wird im Vergleich zur Probe mit Wachstumspause ohne As-
85
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
86
Schutzschicht deutlich verringert, was für eine homogenere Größenverteilung der
Quantenpunkte spricht.
Probe
Referenzprobe ohne
Wachstumsunterbrechung
Probe mit Wachstumspause
ohne As-Schutzschicht
Probe mit Wachstumspause
mit As-Schutzschicht
Halbwertsbreite des
Halbwertsbreite des
Grundzustandes
angeregten Zustandes
30meV
42meV
30meV
67meV
30meV
55meV
Tabelle 7.1: Aus gaußförmiger Kurvenanpassung bestimmte Halbwertsbreite des PL-Grundzustandes und des
ersten angeregten Zustandes für die drei verschiedenen Proben: ohne Wachstumspause, mit Wachstumspause
ohne As-Schutzschicht und mit Wachstumspause und passivierender As-Schutzschicht.
7.3 Wachstum von InAs-Quantenpunkten auf Si- und Be- implantierten
Bereichen
Wie in Kapitel 7.2 gezeigt werden konnte, lassen sich InAs-Quantenpunkte guter optischer
Qualität nach einer Wachstumsunterbrechung abscheiden, wenn die GaAs-Oberfläche
während der Wachstumspause mit einer As-Schutzschicht abgedeckt ist. Zur Glättung der
Oberfläche reicht das Wachstum einer 3nm dicke GaAs-Schicht nach der Desorption der AsSchutzschicht und vor dem Wachstum der Quantenpunkte aus. Im Folgenden wird zunächst
der Einfluss der As-Schutzschicht auf die Si- und Be-Implantation diskutiert und
anschließend das Wachstum von InAs-Quantenpunkten auf den implantierten Bereichen
untersucht. Zuvor erfolgt jedoch eine kurze Erläuterung des Prozessablaufs der
Probenherstellung inklusive der Ionenimplantation, wie er in Abbildung 7.3 schematisch
dargestellt ist:
In einem ersten MBE-Schritt wurde das Substrat mit einem Übergitter aus 20 Perioden
AlAs/GaAs (2nm/2nm), gefolgt von 300nm GaAs geglättet und anschließend, wie in
Kapitel 7.2.2 beschrieben, eine ca. 30nm dicke As-Schutzschicht abgeschieden. Für den
Probentransfer von der MBE-Anlage zur FIB-Anlage stand ein transportabler Vakuumkoffer
mit eingebauter Ionengetterpumpe zur Verfügung, in dem ein Druck von ca. 1×10-8 Torr
herrschte. In der FIB-Anlage wurden verschiedene Bereiche der Probe mit 100keV Be- bzw.
Si-Ionen implantiert, wobei in der Regel die Implantationsdosis systematisch variiert wurde.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
(a)
(b)
AS2
Ionenstrahl
Vakuumtransfer
GaAs
87
(c)
Vakuumtransfer
GaAs
InAs QD
GaAs
GaAs
dotiert
Abbildung 7.3: Schematischer Ablauf der Realisierung eines implantierten Si- oder Be-Rückkontaktes mittels
fokussierter Ionenstrahlimplantation. a) Anwachsen des Substrates und Abscheiden der 30nm dicken AsSchutzschicht b) Implantation von Si- bzw. Be-Ionen c) Erwärmen des Substrats in der MBE führt zum
Verdampfen der As-Schutzschicht. Anschließend wird eine Tunnelbarriere von 25nm GaAs, gefolgt von den
InAs-Quantenpunkten abgeschieden.
Nach der Ionenimplantation gelangte die Probe unter Vakuum zurück in die MBE-Anlage.
Dort ließ sich die As-Passivierungsschicht durch langsames Aufheizen der Probe abdampfen.
Anschließend wurde die Schichtstruktur so zu Ende gewachsen, dass sich eine einer
Kapazitätsstruktur entsprechenden Schichtfolge ergibt: 25nm GaAs, gefolgt von InAsQuantenpunkten, die mit 30nm GaAs, einem AlAs/GaAs-Übergitter und 10nm GaAs an der
Oberfläche überwachsen wurden (siehe Abbildung 4.7 bzw. Abbildung 5.1 für eine Skizze
des Bandverlaufes). Als Resultat erhält man eine Probe, bei der sich identisch gewachsene
InAs-Quantenpunkte auf mit unterschiedlichen Parametern implantierten Bereichen befinden.
Durch separate Messungen an diesen Bereichen kann man nun den Einfluss der verschiedenen
Implantationsparameter
untersuchen,
ohne
Unsicherheiten
durch
Variationen
im
Herstellungsprozess der Quantenpunkte berücksichtigen zu müssen. Da die implantierten
Bereiche nach dem Überwachsen unter dem Mikroskop nicht mehr sichtbar sind, wurden bei
höheren Dosen sogenannte Markierungskreuze gesputtert, an denen die Lithographieschritte
zur Strukturierung der Probe ausgerichtet werden konnten. Die dabei verwendeten Masken
und die implantierten Geometrien sind in Kapitel 3.2 beschrieben.
Es stellt sich die Frage, welchen Einfluss die 30nm dicke As-Schutzschicht auf die
Ionenimplantation hat. Wie in Kapitel 3.2 beschrieben, erzeugt die Implantation ein nahezu
gaußförmiges Tiefenprofil der implantierten Ionen, charakterisiert durch eine spezifische
Eindringtiefe und Halbwertsbreite. Bei der Implantation von Si- bzw. Be-Ionen geht
vermutlich der Anteil der Ionen, der in der As-Schicht stecken geblieben ist, während des
Abdampfens dieser Schicht verloren und trägt somit nicht zur Dotierung bei.
Abbildung 7.4 zeigt die mit dem Programm SRIM 2000 [Zie85] simulierte Verteilung
der implantierten Si- und Be-Atome für eine Flächendosis von 4 ×1012 Ionen/cm2 bei 100keV
Ionenenergie in einer GaAs-Schicht, die mit 30nm As bedeckt ist. Aus der dargestellten
-3
Dichte [cm ]
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
3x10
17
2x10
17
100keV Si- bzw. Be-Implantation
12
-2
Flächendosis 4 ×10 cm
Grenzfläche
As / GaAs
Be
Si
1x10
88
17
0
0
100
200
300
400
500
600
Tiefe [nm]
Abbildung 7.4: Simulierte Si- und Be-Verteilung bei der Implantation von 4×1012Ionen/cm2 mit 100keV
Ionenenergie in GaAs, das mit einer 30nm dicken As-Schicht bedeckt ist. Die gestrichelte Linie markiert die
Grenzfläche zwischen der As-Schicht und dem GaAs. Die Verteilungen wurden mit dem Programm SRIM 2000
simuliert [Zie85].
Konzentration der Ionen lässt sich unter Berücksichtigung des Aktivierungsgrades die
Dotierkonzentration bestimmen, die sich nach einem Ausheilschritt einstellt. Die gestrichelte
Linie markiert die Grenze zwischen der As-Schicht und dem GaAs und teilt die Fläche unter
der Tiefenprofilkurve in zwei Bereiche. Die linke Fläche entspricht der Anzahl der Atome pro
Fläche, die in der As-Schicht gestoppt werden und dementsprechend nicht mehr zur
Dotierung beitragen. Die rechte Fläche hingegen gibt die Anzahl der Atome wieder, die die
As-Schicht durchdringen, im GaAs verbleiben und somit zur Dotierung beitragen. Im Fall der
Implantation von 100keV Si-Ionen liegt das Maximum der Ionenverteilung in ca. 100nm
Tiefe, wobei 92% der implantierten Ionen die As-Schicht durchdringen, also effektiv
implantiert werden. Bei der Implantation von 100keV Be-Ionen liegt das Maximum der
Tiefenverteilung mit 350nm deutlich tiefer und nur ca. 0,8% der Ionen gehen in der AsSchicht verloren, sodass 99,2% der Be-Ionen effektiv implantiert werden. Zusammenfassend
kann man sagen, dass eine As-Schutzschicht von 30nm Dicke kein Hindernis für eine
effektive Implantationsdotierung darstellt, da der überwiegende Teil der Ionen das GaAs
erreicht.
Für den zu realisierenden Rückkontakt ist es günstig, wenn dieser ein „scharfes“
Dotierprofil aufweist, d.h. der den Quantenpunkten am nächsten liegende Teil des
Dotierprofils soll eine möglichst hohe Dotierung aufweisen. Ist dies nicht der Fall, so friert
bei tiefen Temperaturen der oberste Bereich des Rückkontaktes aus, und der effektive
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
89
Abstand zwischen Quantenpunkten und Rückkontakt vergrößert sich. Unter diesem
Gesichtspunkt verbessert die Verwendung einer As-Schutzschicht das Dotierprofil im GaAs:
So liegt bei einer Si-Implantationsdosis von 4 ×1012 Ionen/cm2 nach dem Abdampfen der AsSchicht an der GaAs-Oberfläche eine Volumenkonzentration der Si-Atome von 1,5 ×1017 cm-3
vor. Ohne As-Schutzschicht würde die Konzentration an der Oberfläche nur 5 ×1016 cm-3
betragen, d.h. die Konzentration an der späteren Grenzfläche zur Tunnelbarriere wird deutlich
erhöht (Faktor 3). Für die Si-Implantation wird also durch die Verwendung der AsSchutzschicht das Dotierprofil auf der zur Oberfläche gerichteten Seite deutlich schärfer. Auf
die Be-Implantation dagegen hat die As-Schicht kaum Auswirkungen, da das Dotierprofil
wesentlich flacher verläuft.
Neben der Tiefenverteilung der implantierten Ionen ist die Verteilung der erzeugten
Störstellen von Bedeutung. So erzeugt ein mit 100keV implantiertes Si-Ion durch Stöße ca.
900 Fehlstellen im Kristall, ein Be-Ion dagegen erzeugt bei gleicher Implantationsenergie
aufgrund seiner geringeren Masse nur ca. 300 Fehlstellen. Abbildung 7.5 zeigt die simulierte
Fehlstellendichte als Funktion des Abstandes zur Oberfläche. Das Abdampfen der As-Schicht
erhöht die Konzentration der Fehlstellen an der Oberfläche bei der Si-Implantation von
1,8 ×1020cm-3 auf 2,6 ×1020cm-3 und bei der Be-Implantation von 8 ×1018cm-3 auf 2×1019cm-3.
3x10
20
2x10
20
100keV Si- bzw. Be-Implantation
12
-2
Flächendosis 4 ×10 cm
-3
Fehlstellendichte [cm ]
Somit vergrößert die Verwendung einer As-Schutzschicht im Falle der Si-Implantation die
Si
1x10
20
Be
0
0
50
100
150
200
250
300
350
400
450
500
550
600
Tiefe [nm]
Abbildung 7.5: Simulierte Fehlstellenverteilung bei der Implantation von 4×1012cm-2 Si- bzw. Be-Ionen bei
100kV Beschleunigungsspannung in GaAs, das mit einer 30nm dicken As-Schicht bedeckt ist. Die gestrichelte
Linie markiert die Grenzfläche zwischen der As-Schicht und dem GaAs. Die Verteilungen wurden mit dem
Programm SRIM 2000 simuliert [Zie85].
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
90
Dichte der Fehlstellen im Bereich der zu überwachsenden GaAs-Oberfläche nur um einen
Faktor 3/2, wobei gleichzeitig die Dotierung in diesem Bereich um einen Faktor 3 ansteigt
(siehe oben). Dementsprechend stellt die Verwendung einer As-Schicht einen Vorteil für den
Herstellungsprozess der dotierten Rückkontakte dar, da das Verhältnis von Si-Atomen zu
Störstellen zu Gunsten der Si-Atome verbessert wird. Für die Be-Implantation dagegen bringt
die Verwendung der As-Schicht keinen Vorteil mit sich, da die Dotierung an der Grenzfläche
zur GaAs-Tunnelbarriere nur unwesentlich erhöht wird.
7.3.1 Moderate MBE-Ausheilschritte
Im Folgenden wird untersucht, ob es möglich ist, optisch aktive InAs-Quantenpunkte auf Sibzw.
Be-implantierten
Flächen
abzuscheiden
und
welche
in-situ
durchgeführten
Ausheilschritte gegebenenfalls erforderlich sind, um die Implantationsschäden auszuheilen. In
diesem Kapitel werden zunächst nur Temperschritte unterhalb einer Maximaltemperatur von
650°C, bei denen kein GaAs rückverdampft wird, diskutiert. Auf Ausheilschritte bei
Temperaturen oberhalb von 650°C, die zu einem Rückverdampfen von GaAs führen, wird
anschließend in den Kapiteln 7.3.2 und 7.3.3 eingegangen.
Zunächst wurde eine Probe ohne Ausheilschritt in der MBE hergestellt (Probe #1848),
d.h. nach Rücktransfer aus der FIB-Anlage in die MBE wurde die As-Schutzschicht
abgedampft, die Probe auf die Wachstumstemperatur von ca. 600°C erhitzt und die
Schichtstruktur zu Ende gewachsen, ohne einen Hochtemperaturschritt durchzuführen. Der
Abstand der Quantenpunkte zur Wachstumspausen-Grenzfläche bzw. zum implantierten
Rückkontakt beträgt 25nm. Abbildung 7.6 zeigt das Photolumineszenzspektrum an den
implantierten und nicht implantierten Bereichen dieser Probe. Auf den nicht implantierten
Bereichen der Probe ist ein starkes PL-Signal messbar. Der PL-Grundzustand und die ersten
beiden angeregten Zustände sind deutlich zu trennen. Das Wachstum der InAs-Inseln wurde
also durch die mit dem Transfer und der Implantation verbundenen Wachstumspause nicht
gravierend beeinflusst. Dieses Ergebnis war nach den in Kapitel 7.2 beschriebenen
Vorversuchen zur Simulation der Wachstumsunterbrechung auch zu erwarten. Ein PL-Signal
der InAs-Quantenpunkte ist jedoch auf keinem der Si- und Be-implantierten Bereichen dieser
Probe zu erkennen. Schon die geringste implantierte Ionendosis von 2,8×1012cm-2 für Si bzw.
7,0×1012cm-2 für Be zerstört die Photolumineszenz der InAs-Quantenpunkte. Geringere Dosen
wurden nicht implantiert, da in diesem Fall keine bei tiefen Temperaturen leitfähigen
Rückkontakte mehr zu erwarten sind [Ünl01].
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
91
Energie [eV]
1,15
1,1
PL-Intensität [a.u.]
4
3
1,05
0,95
ohne MBE-Ausheilschritt
Implantation mit 100keV
12
-2
Si-Dosis: 2.8×10 cm
12
-2
Be-Dosis: 7.0×10 cm
2
1
1
nicht implantierter
Bereich
implantierter
Bereich
0
1050
1100
1150
1200
1250
1300
1350
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.6: Photolumineszenzspektrum bei T=300K an Probe #1848, bei der kein Ausheilschritt in der MBE
durchgeführt wurde. Der unimplantierte Bereich zeigt ein starkes Photolumineszenzsignal, auf den mit 100keV
implantierten Bereichen dagegen ist schon bei der kleinsten implantierten Dosis von 2,8×1012cm-2 für Si bzw.
7,0×1012cm-2 für Be kein Signal der Quantenpunkte mehr zu detektieren.
Offenbar werden die Implantationsschäden der Si- und Be-Implantation bei einer
Temperatur von ca. 600°C nur unzureichend bzw. überhaupt nicht ausgeheilt. Die mit der
Implantation verbundenen Gitterschäden propagieren zumindest teilweise durch die 25nm
dicke GaAs-Schicht zwischen Rückkontakt und Quantenpunkten, sodass die InAsQuantenpunkte nicht in der erforderlichen kristallinen Qualität wachsen, um optisch aktiv zu
sein. Um dies zu erreichen, ist ein Ausheilschritt bei höheren Temperaturen erforderlich.
Daher wurde bei einer weiteren Probe (Probe #1868) ein Temperschritt von 15min bei
640°C, gefolgt von 1min bei 650°C durchgeführt. Um eine As-Verarmung an der GaAsOberfläche während dieses Ausheilschrittes zu vermeiden, musste das Ventil der As-Cracker
Zelle vollständig geöffnet werden, was einen As-Fluss von 5×10-5 Torr zur Folge hatte. Bis
auf den durchgeführten Hochtemperaturschritt ist die Herstellung dieser Probe aber mit der
oben diskutierten Probe #1848 identisch. Im Folgenden werden die Ergebnisse dieses
Ausheilschrittes im Detail diskutiert:
Be-Implantation:
Abbildung 7.7 zeigt auf den Be-implantierten Bereichen gemessene Photolumineszenzspektren der Probe #1868 zusammen mit einem Referenzspektrum (gestrichelte Kurve),
das auf einem nicht implantierten Bereichen der Probe aufgenommen wurde. Im Gegensatz
zur Probe ohne Hochtemperaturschritt ist in diesem Fall auch auf den implantierten Flächen
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
ein deutliches Signal der InAs-Quantenpunkte zu beobachten. Bei der geringsten
implantierten Dosis von 9×1012cm-2 erhöht sich sogar die PL-Amplitude des Grundzustandes
um 60% gegenüber der Signalstärke auf unimplantierten Bereichen, wobei die Positionen der
s-s- und der p-p-Rekombinationen unverändert bleiben. Mit steigender Implantationsdosis
nimmt die Intensität des PL-Signals ab und fällt bei einer Dosis von 2,8×1014cm-2 unterhalb
die Signalstärke der unimplantierten Bereiche. Dabei ändert sich die Form des Spektrums und
schiebt zu höheren Wellenlängen. Bei einer weiteren Erhöhung der Dosis wird dieser Effekt
noch verstärkt.
Die beobachtete Abnahme des PL-Signals mit steigender Dosis lässt sich durch die
Zunahme der nicht ausgeheilten Gitterschäden erklären, die das Wachstum der InAsQuantenpunkte negativ beeinflussen. Bei hohen Implantationsdosen von 2,8×1014cm-2 ist der
Einfluss so stark, dass sich nicht nur die PL-Intensität der Quantenpunkte, sondern auch die
Rekombinationsenergien ändern. Dies ist ein Hinweis darauf, dass sich die Form, Größe oder
Zusammensetzung der InAs-Quantenpunkte auf den mit hohen Dosen implantierten
Bereichen leicht geändert hat.
Energie [eV]
1,15
PL-Intensität [a.u.]
1,0
0,8
0,6
0,4
1,1
1,05
1
0,95
Ausheilschritt:
15min bei 640°C + 1min bei 650°C
100keV Be implantiert
nicht implantiert
12
-2
D=9,0×10 cm
13
-2
D=3,5× 10 cm
14
-2
D=1,4×10 cm
14
-2
D=2,8×10 cm
14
-2
D=5,6×10 cm
0,2
0,0
1100
1200
1300
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.7: Photolumineszenzmessungen an Be-implantierten Bereichen der Probe #1868 bei T=300K. Vor
dem Abscheiden der InAs-Quantenpunkte wurde ein Hochtemperaturschritt von 15min bei 640°C, gefolgt von
1min bei 650°C durchgeführt. Für kleine Implantationsdosen ist das PL-Signal gegenüber den nicht
implantierten Bereichen erhöht. Mit steigender Dosis jedoch nimmt die Signalstärke deutlich ab, und oberhalb
von 1,4×1014cm-2 verändern sich die Resonanzenergien der InAs-Quantenpunkte.
92
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Im folgenden Absatz sollen mögliche Ursachen für die Erhöhung der PL-Intensität für
geringe Implantationsdosen verglichen mit den nicht implantierten Bereichen diskutiert
werden. Die einfachste Erklärung dieses Effektes wäre eine höhere Quantenpunktdichte auf
Abbildung 7.8: REM-Aufnahmen von Bereichen der Probe #1875, die mit 100keV Be-Ionen unterschiedlicher
Dosis implantiert wurden. Vor dem Abscheiden der InAs-Quantenpunkte wurde ein Hochtemperaturschritt von
15min bei 640°C, gefolgt von 1min bei 650°C durchgeführt und eine 25nm dicke GaAs-Schicht gewachsen. Die
Dichte der Quantenpunkte ist für alle drei Abbildungen identisch und beträgt ca. 3,8×1010cm-2. Der weiße Pfeil
markiert ein kleines Loch in der Oberfläche, das für hohe Implantationsdosen von 5,6×1014cm-2 auftritt.
93
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
94
den implantierten Bereichen. Um dies genauer zu untersuchen, wurde eine weitere Probe
(#1875) mit identischem Hochtemperaturschritt hergestellt, bei der die nach der Implantation
abgeschiedenen InAs-Quantenpunkte nicht mit GaAs bedeckt sind. Abbildung 7.8 zeigt
typische REM-Aufnahmen von auf den implantierten Bereichen gewachsenen InAs-Inseln.
Abbildung 7.8a) zeigt einen nicht implantierten Bereich der Probe, b) den mit der geringsten
Dosis von 9×1012cm-2 und c) den mit der höchsten Dosis von 5,6×1014cm-2 implantierten
Bereich. Auf den Bildern a), b) und c) sind 295, 280 und 310 InAs-Inseln abzählbar, womit
sich bei einem Bildfeld von 0,79µm2 für alle drei Bereiche eine nahezu identische
Quantenpunktdichte von ca. 3,8×1010cm-2 (±5%) ergibt. Im untersuchten Dosisbereich ist
demnach die Inseldichte unabhängig von der Ionendosis und identisch mit der Dichte auf den
nicht implantierten Bereichen. Das durch Implantation mit geringer Dosis bewirkte höhere
PL-Signal ist folglich nicht auf eine Zunahme der Quantenpunktdichte zurückzuführen.
Für eine sehr hohe Ionendosis von 5,6×1014cm-2 sind kleine Löcher in der
Probenoberfläche zu sehen, die der weiße Pfeil in Aufnahme c) markiert. Dies deutet auf eine
reduzierte Kristallqualität hin, auf die zusätzlich die starke Abnahme der PL-Intensität in
diesem Dosisbereich hinweist. Die PL-Messungen, die veränderte Positionen der Maxima
zeigen, lassen vermuten, dass sich in diesem hohen Dosisbereich außerdem die Größe und
Form der Quantenpunkte ändern. Die Auflösungen der REM-Aufnahmen reicht allerdings
nicht aus, um diese Vermutung zu bestätigen.
Über die Ursache der Signalerhöhung im PL-Spektrum, die durch die Be-Implantation
mit geringen Dosen hervorgerufen wird, lässt sich an dieser Stelle nur wie folgt spekulieren:
Die Be-Implantation bewirkt eine p-Dotierung und damit eine Annäherung des Valenzbandes
an
das
Ferminiveau
im
Bereich
des
Rückkontaktes.
Dies
bedeutet,
dass
die
Löchergrundzustände (eventuell auch die angeregten Löcherzustände) im Quantenpunkt
besetzt werden, da sich diese Zustände oberhalb des Ferminiveaus befinden. Nun werden
während der PL-Messung kontinuierlich Elektronen und Löcher durch den anregenden
Laserstrahl erzeugt, wobei einige dieser Ladungsträger im anziehenden Potenzial der
Quantenpunkte gefangen sind. Dabei befindet sich im Gegensatz zum Fall ohne Rückkontakt
in jedem Quantenpunkt, in dem ein Elektron eingeschlossen ist, bereits ein eingeschlossenes
Loch. Die Wahrscheinlichkeit, dass zur gleichen Zeit ein Elektron und ein Loch in demselben
Quantenpunkt eingeschlossen sind und strahlend rekombinieren können, erhöht sich somit
durch die Be-Dotierung deutlich. Dementsprechend steigt auch die PL-Signalstärke. Diese
Erklärung scheint plausibel, ob sie jedoch der tatsächliche Grund für die Signalerhöhung auf
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
den implantierten Bereichen ist, kann anhand der bisher durchgeführten Experimenten nicht
entschieden werden.
Es bleibt zu klären, ob die implantierten Be-Ionen durch den Ausheilschritt bei 650°C
in der MBE ausreichend elektrisch aktiviert wurden. Dies ließ sich mit Hall-Messungen an
den implantierten Bereichen überprüfen. In Abbildung 7.9 ist der Schichtwiderstand als
Funktion der Implantationsdosis bei T=300 und T=4,2K zu sehen. Die gestrichelte Linie
markiert eine Dosis von 2,8×1014cm-2, oberhalb derer sich das PL-Signal der auf den
implantierten Bereichen abgeschiedenen Quantenpunkte deutlich verschlechtert. Schon bei
einer geringen Dosis von 1,8×1013cm-2 frieren die Ladungsträger bei T=4,2K nicht mehr aus,
und man erhält eine leitfähige Schicht. Allerdings ist der Schichtwiderstand von 12kΩ noch
relativ hoch. Für höhere Dosen nimmt der Schichtwiderstand deutlich ab . So beträgt er bei
einer Dosis von 1,4×1014cm-2 nur noch 580Ω und die PL-Intensität ist immer noch höher als
auf den nicht implantierten Referenzbereichen. Neben dem Schichtwiderstand wurde aus den
Hall-Messungen auch die Löcherdichte der implantierten Bereichen bestimmt. Da sich das
Be-Akzeptorniveau nur 28meV oberhalb der GaAs-Valenzbandkante befindet, steuert jedes
aktivierte Be-Atom bei T=300K ein Loch zum Stromtransport bei, was die Berechnung der
Aktivierung der implantierten Be-Atome aus der gemessenen Löcherdichte bei T=300K
ermöglicht. Bei Probe #1868 liegt die Aktivierung der Be-Atome je nach Dosis zwischen 33%
Ausheilschritt:
15min bei 640°C + 1min bei 650°C
Schichtwiderstand [kΩ]
10
1
300K
4.2K
0,1
100keB Be implantiert
T=300K
T=4.2K
1E13
1E14
1E15
-2
Dosis [cm ]
Abbildung 7.9: Schichtwiderstand der Probe #1868 bei T=300K und T=4,2K. Es wurden 100keV Be-Ionen
implantiert und dann in der MBE ein in-situ Ausheilschritt für 15min bei 640°C, gefolgt von 1min bei 650°C
durchgeführt. Die gestrichelte Linie markiert eine Dosis von 2,8×1014cm-2, oberhalb derer sich das PL-Signal
der Quantenpunkte deutlich verschlechtert. Wie zu erkennen ist, gibt es einen Dosisbereich, in dem zum einen
die InAs-Quantenpunkte gute optische Qualität zeigen und zum anderen der implantierte Rückkontakt gut
leitfähig ist.
95
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
96
und 58%.
Eine weitere Größe zur Charakterisierung des p-dotierten Rückkontaktes ist die
Löcherbeweglichkeit. Diese nimmt mit steigender Implantationsdosis stetig ab (150cm2/Vs im
Fall der geringsten Dotierung von 9 ×1012cm-2, 75cm2/Vs im Fall der höchsten Dotierung von
1,1 ×1015cm-2). Ein Grund hierfür liegt wahrscheinlich in der mit steigender Ionendosis
zunehmenden Be-Volumenkonzentration und dem damit verbundenen Anstieg der
Streuzentren.
Zusammenfassend bleibt festzuhalten, dass es mit dem in-situ durchgeführten
Hochtemperaturschritt bei 650°C möglich ist, auf Be-implantierten Bereichen nach einer
25nm dicken GaAs-Pufferschicht bis zu einer Ionendosis von 2,8×1014cm-2 Quantenpunkte
guter optischer Qualität abzuscheiden. Die implantierten Flächen sind in diesem Dosisbereich
auch bei tiefen Temperaturen gut leitfähig. Der gefundene Prozess macht daher die
Realisierung eines p-dotierten Rückkontaktes unterhalb der InAs-Quantenpunkte möglich.
Si-Implantation:
Abbildung
7.10
zeigt
auf
den
Si-implantierten
Bereichen
gemessene
Photolumineszenzspektren der Probe #1868 zusammen mit einem Referenzspektrum
(gestrichelte Kurve), das an einem nicht implantierten Bereich der Probe aufgenommen
Energie [eV]
1,2
PL-Intensität [a.u.]
0,6
0,4
1,15
1,1
1,05
1
0,95
Ausheilschritt:
15min bei 640°C + 1min bei 650°C
100keV Si implantiert
nicht implantiert
12
-2
D=3,2×10 cm
12
-2
D=6,4×10 cm
13
-2
D=2,5×10 cm
14
-2
D=1,0×10 cm
0,2
0,0
1000
1050
1100
1150
1200
1250
1300
1350
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.10: Photolumineszenzmessungen an den Si-implantierten Bereichen der Probe #1868 bei
T=300K. Vor dem Abscheiden der InAs-Quantenpunkte wurde ein Hochtemperaturschritt von 15min bei
640°C, gefolgt von 1min bei 650°C durchgeführt. Schon bei der kleinsten implantierten Dosis von 3,2×1012cm-2
nimmt das PL-Signal der Quantenpunkte deutlich ab, und bereits eine Dosis von 6,4×1012cm-2 bewirkt eine
starke Verschiebung der Resonanzen im PL-Spektrum.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
wurde. Im Gegensatz zur Be-Implantation bewirkt schon die kleinste implantierte Si-Dosis
von 3,2×1012cm-2 eine erhebliche Abnahme des PL-Signals auf ca. 25% der Signalstärke der
unimplantierten Bereichen. Bei der nächst höheren Dosis von 6,4×1012cm-2 ist eine starke
Blauverschiebung des PL-Spektrums um ca. 100meV zu beobachten. Bei einer weiteren
Dosiserhöhung schiebt das Spektrum wieder zu höheren Wellenlängen, bis ab einer Dosis von
1,4×1014cm-2 kein Signal der InAs-Quantenpunkte mehr zu erkennen ist.
Offensichtlich werden die durch die Si-Implantation hervorgerufenen Gitterschäden
durch den Hochtemperaturschritt nur unzureichend ausgeheilt, was das Wachstum der InAsQuantenpunkte schon bei sehr geringen Dosen von 3,2×1012cm-2 stark beeinträchtigt. Um die
Veränderungen der PL-Spektren mit strukturellen Änderungen verknüpfen zu können, wurden
REM-Untersuchungen an unbedeckten InAs-Inseln durchgeführt, die bis auf das Abdecken
identisch zu Probe #1868 hergestellt wurden. Es zeigt sich, dass die Quantenpunktdichte von
3,8×1010cm-2 unabhängig von der implantierten Si-Dosis ist und mit der Dichte auf den nicht
implantierten Bereichen übereinstimmt. Aufgrund des geringen Kontrastes und der
begrenzten Auflösung der REM-Aufnahmen konnte die Größe der Quantenpunkte nicht
genau genug bestimmt werden, um Aussagen über eine Größenänderung der Quantenpunkte
als Funktion der Implantationsdosis machen zu können. Daher konnte experimentell nicht
bestätigt werden, dass sich mit steigender Implantationsdosis die Größe und Form der
Quantenpunkte ändert, was die Verschiebung der Resonanzenergien im PL-Spektrum erklären
würde.
Eine andere Ursache für die starke Änderung des PL-Spektrums auf den implantierten
Bereichen könnte in einem veränderten Verhalten der Quantenpunkte beim Überwachsen mit
GaAs liegen. So ist es möglich, dass sich Form, Größe und Zusammensetzung der auf den
implantierten und nicht implantierten Bereichen abgeschiedenen Quantenpunkte erst nach
dem Überwachsen mit GaAs merklich unterscheiden.
Zur Charakterisierung der Si-implantierten Bereiche wurden Hall-Messungen
durchgeführt. Dabei zeigte sich, dass die implantierten Bereiche im gesamten Dosisbereich
nicht leitfähig sind. Offenbar wurden die Si-Atome durch den in-situ Hochtemperaturschritt
nicht ausreichend aktiviert. Anscheinend ist eine Temperatur von 650°C also zu niedrig, um
eine messbare Aktivierung der implantierten Si-Ionen zu erreichen. Dieser Befund ist auch
konsistent mit der Tatsache, dass der durchgeführte Ausheilschritt nicht ausreicht, um die mit
der Implantation verbundenen Gitterschäden vollständig auszuheilen.
Zur Realisierung eines Si-implantierten Rückkontaktes ist ein Ausheilschritt bei 650°C
somit völlig unzureichend, da weder die Si-Ionen aktiviert, noch die durch Si-Implantation
97
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
98
hervorgerufenen Gitterschäden hinreichend ausgeheilt werden, um anschließend optisch
aktive InAs-Quantenpunkte in gewünschter Qualität wachsen zu können. Daher ist ein
Ausheilschritt bei einer höheren Temperatur erforderlich, der ein Rückverdampfen von GaAs
zur Folge haben kann.
7.3.2 MBE-Ausheilschritte mit Al-Stoppschicht
Die Messungen im vorigen Kapitel haben gezeigt, dass ein Ausheilschritt mit einer
Maximaltemperatur von 650°C nicht ausreicht, um einen Si-implantierten, leitfähigen
Rückkontakt unterhalb optisch aktiver InAs-Quantenpunkte realisieren zu können. Daher ist
ein Ausheilschritt bei Temperaturen oberhalb von 650°C erforderlich, der ohne geeignete
Schutzmaßnahmen ein Abdampfen von GaAs an der Oberfläche bewirkt. Um die Dicke der
abgedampften
GaAs-Schicht
zu
begrenzen,
wurde
eine
gegenüber
dem
GaAs
temperaturstabilere AlAs-Schicht als „Rückverdampfungs-Stoppschicht“ verwendet, die
Ausheilschritte bis 750°C zugänglich macht. Dazu wurde der im ersten MBE-Schritt
abgeschiedene Teil der Schichtstruktur, d.h. das glättende Übergitter und die 300nm dicke
GaAs-Pufferschicht, um eine 2nm dicke AlAs-Schicht, gefolgt von 5nm GaAs ergänzt. Die
das AlAs bedeckende GaAs-Schicht schützt hierbei die deutlich reaktivere AlAs-Oberfläche
und minimiert so den Einbau von Fremdatomen. Zum Schutz der GaAs-Oberfläche während
der Wachstumsunterbrechung diente wiederum eine 30nm dicke As-Schutzschicht. Nach
Implantation in der FIB-Anlage, Rücktransfer in die MBE und Abheizen der As-Schicht
wurde ein in-situ Ausheilschritt von 15min bei 720°C durchgeführt, wodurch die 5nm dicke
GaAs-Schicht an der Probenoberfläche komplett abdampfte. Da AlAs bis zu einer Temperatur
von 750°C thermisch stabil ist, stoppte der Rückverdampfungsprozess an der Oberfläche der
ursprünglich vergrabenen AlAs-Schicht. Das komplette Rückverdampfen der 5nm dicken
GaAs-Schicht konnte, wie in Kapitel 6.1 beschrieben, anhand der RHEED-Rekonstruktion
nachgewiesen werden. Nach Vollendung des Hochtemperaturschrittes wurde der zweite Teil
der Schichtstruktur mit einer 25nm dicken Pufferschicht zwischen WachstumspausenGrenzfläche und InAs-Quantenpunkten gewachsen. Die so hergestellte Probe #1950
unterscheidet sich von der im Kapitel 7.3.1 beschriebenen Probe #1868 dementsprechend nur
in dem bei höheren Temperaturen ausgeführten Ausheilschritt und in der zusätzlichen 2nm
dicken AlAs-Schicht. Die Resultate dieses Ausheilschrittes unter Verwendung einer AlAsSchicht werden im Folgenden diskutiert.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
99
Be-Implantation:
In
Abbildung
7.11
sind
die
auf
den
Be-implantierten
Bereichen
gemessenen
Photolumineszenzspektren der Probe #1950 zusammen mit einem Referenzspektrum
(gestrichelte Kurve), das auf einem nicht implantierten Bereich der Probe aufgenommen
wurde, dargestellt. Für alle implantierten Dosen ist das PL-Signal der InAs-Quantenpunkte
deutlich schwächer als auf nicht implantierten Bereichen und nimmt mit steigender
Implantationsdosis stetig ab. Bis zu einer Dosis von 7,0 ×1013cm-2 bleiben die
Resonanzenergien im PL-Spektrum unverändert, bei noch höheren Dosen jedoch ist kein PLSignal der Quantenpunkte mehr vorhanden. Im Vergleich zu dem in Kapitel 7.1
beschriebenen Ausheilschritt bei 650°C erhält man für den Ausheilschritt bei 720°C einen
etwas geringeren Wert für die maximale Implantationsdosis (7,0 ×1013cm-2 zu 2,8×1014cm-2),
oberhalb der sich das PL-Signal der InAs-Quantenpunkte deutlich ändert bzw. ganz
verschwindet. Ein signifikanterer Unterschied jedoch besteht darin, dass im Fall des hier
diskutierten Ausheilschrittes mit AlAs-Stoppschicht das PL-Signal auf den mit geringen
Dosen implantierten Bereichen schwächer ist als auf den nicht implantierten Bereichen, d.h.
keine mit der Be-Implantation verbundene Erhöhung der PL-Signalstärke zu beobachten ist.
Die Ursache hierfür muss mit dem Vorhandensein der AlAs-Stoppschicht zusammenhängen,
ist aber bisher nicht vollständig geklärt. Eventuell bewirkt eine Ladungsträgerverarmung im
Energie [eV]
1,15
1,1
1,0
PL-Intensität [a.u.]
0,8
0,6
0,4
0,2
1050
1,05
1
0,95
Ausheilschritt:
15min bei 720°C
100keV Be implantiert
nicht implantiert
12
-2
D=4,4×10 cm
12
-2
D=8,8×10 cm
13
-2
D=1,8×10 cm
13
-2
D=3,5×10 cm
13
-2
D=7,0×10 cm
14
-2
D=1,4×10 cm
1100
1150
1200
1250
1300
1350
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.11: Photolumineszenzmessungen an den Be-implantierten Bereichen der Probe #1950 bei
T=300K. Nach der Implantation wurde in der MBE ein Hochtemperaturschritt von 15min bei 720°C
durchgeführt, bei dem eine 5nm dicke GaAs-Schicht bis zur 2nm dicken „AlAs-Stoppschicht“ verdampfte. Im
Anschluss erfolgte vor dem Abscheiden der InAs-Quantenpunkte das Wachsen einer 25nm dicken GaAsSchicht. Bis zu einer Dosis von 7,0×1013cm-2 zeigen die auf den implantierten Bereichen abgeschiedenen InAsQuantenpunkte ein starkes PL-Signal.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Bereich der AlAs-Schicht (diese wird weiter unten noch eingehender diskutiert), dass die
Löchergrundzustände trotz des p-dotierten Rückkontaktes nicht mit Löchern besetzt sind.
Zur Charakterisierung der elektrischen Eigenschaften der Be-implantierten Bereiche
wurden wiederum Hall-Messungen bei T=300K und T=4,2K durchgeführt. In Abbildung 7.12
ist der gemessene Schichtwiderstand als Funktion der Implantationsdosis zu sehen. Mit einer
relativ geringen Dosis von 1,3 ×1013cm-2 lässt sich ein bei T=4,2K leitfähiger Rückkontakt
realisieren. Der Schichtwiderstand beträgt in diesem Fall ca. 6kΩ. Unterhalb dieser Dosis
frieren die Löcher bei T=4,2K aus und der Rückkontakt ist nicht mehr leitfähig.
Die gestrichelte Linie bei einer Dosis von 7,0 ×1013cm-2 markiert die maximale Dosis,
bis zu der die InAs-Quantenpunkte ein gutes PL-Signal zeigen. Bei einer Dosis von
5 ×1013cm-2, also unterhalb der erwähnten Dosisgrenze, beträgt der Schichtwiderstand ca.
1kΩ, d.h. der implantierte Bereich ist bei T=4,2K gut leitfähig.
Die Aktivierung der Be-Atome liegt zwischen 55% und 82%, wobei sie mit steigender
Implantationsdosis abnimmt. Für die Beweglichkeiten ist ebenfalls eine Abnahme mit
steigender Dosis von 125cm2/Vs (D=1,3 ×1013cm-2) auf 77cm2/Vs (D=4,2 ×1014cm-2) zu
beobachten. Vergleicht man die Ausheilschritte bei 650°C und bei 720°C miteinander, so
führen beide zu nahezu identischen Löcherbeweglichkeiten, die Aktivierung der Be-Atome ist
jedoch im Falle des höheren Ausheilschritts geringfügig größer, was zu einem niedrigeren
Schichtwiderstand führt (siehe Abbildung 7.12 und Abbildung 7.9).
Zusammenfassend bleibt festzuhalten, dass es unter Verwendung eines Ausheilschritts
Schichtwiderstand [kΩ]
10
Ausheilschritt:
15min bei 720°C
300K
1
100keV Be implantiert
T=300K
T=4.2K
4.2K
0,1
10
13
14
10
-2
Dosis [cm ]
Abbildung 7.12: Schichtwiderstand der Probe #1950 bei T=300K und T=4,2K. Es wurden 100keV Be-Ionen
implantiert und in der MBE ein in-situ Ausheilschritt für 15min bei 720°C unter Verwendung einer AlAsStoppschicht ausgeführt. Die gestrichelte Linie markiert eine Dosis von 7,0×1013cm-2, oberhalb derer sich das
PL-Signal der auf den implantierten Bereichen abgeschiedenen Quantenpunkte deutlich verschlechtert.
100
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
101
von 15min bei 720°C unter Einsatz einer AlAs-Stoppschicht möglich ist, einen implantierten,
leitfähigen p-Rückkontakt unterhalb der InAs-Quantenpunkte zu realisieren. Im Vergleich zu
dem Ausheilschritt bei 650°C erhält man eine geringfügig höhere Aktivierung der Be-Atome;
die Qualität der InAs-Quantenpunkte auf den implantierten Bereichen wird jedoch nicht
verbessert. Eine mit der Be-Implantation verbundene Erhöhung der PL-Signalstärke ist bei
dem Ausheilschritt mit Al-Stoppschicht nicht zu beobachten.
Si-Implantation:
In Abbildung 7.13 sind PL-Spektren gezeigt, die an den Si-implantierten Bereichen der Probe
#1950 gemessen wurden. Schon die Implantation mit der geringsten Dosis von 4,1×1012cm-2
bewirkt im Vergleich zu den unimplantierten Bereichen eine Halbierung der PL-Intensität.
Bei
Verdoppelung
der
Dosis
auf
8,2×1012cm-2
nimmt
die
PL-Amplitude
dann
überraschenderweise leicht zu und eine weitere Erhöhung der Dosis auf 1,6×1013cm-2 führt
schließlich zu folgender Formänderung des PL-Spektrums: Das Signal der p-pRekombination wächst im Vergleich zur s-s-Rekombination stark an. Für noch größere Dosen
nimmt die Signalstärke des PL-Spektrums weiter ab, und die Maxima des Grund- und ersten
angeregten Zustandes verschmieren. Ab einer Dosis von 1,3×1014cm-2 ist kein Signal der
Quantenpunkte mehr zu detektieren. Die PL-Resultate zeigen, dass es mit dem in diesem
Energie [eV]
1,15
1,1
1,05
PL-Intensität [a.u.]
0,6
0,4
0,95
Ausheilschritt:
15min 720°C
1,0
0,8
1
100keV Si implantiert
nicht implantiert
12
-2
D=4,1 10 cm
12
-2
D=8,2 10 cm
13
-2
D=1,6 10 cm
13
-2
D=3,3 10 cm
13
-2
D=6,6 10 cm
14
-2
D=1,3 10 cm
0,2
0,0
1100
1200
1300
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.13: Photolumineszenzmessungen an den Si-implantierten Bereichen der Probe #1950 bei
T=300K. Vor dem Abscheiden der InAs-Quantenpunkte wurde ein Hochtemperaturschritt von 15min bei 720°C
durchgeführt, bei dem eine 5nm dicke GaAs-Schicht bis zur „AlAs-Stoppschicht“ verdampfte. Bis zu einer
Dosis von 1,6×1013cm-2 lassen sich Quantenpunkte guter optischer Qualität auf den implantierten Bereichen
abscheiden.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
102
Kapitel beschriebenen Ausheilschritt möglich ist, bis zu einer Si-Dosis von einschließlich
1,6×1013cm-2 InAs-Quantenpunkte guter optischer Qualität auf den implantierten Bereichen
abzuscheiden. Im Falle des Ausheilschrittes bei 650°C (ohne die AlAs-Stoppschicht) war dies
nur bis zu einer Si-Dosis von 3,2×1012cm-2 möglich.
Die elektrische Charakterisierung der Si-implantierten Bereiche erfolgte wiederum
mittels Hall-Messungen, wobei der Schichtwiderstand als Funktion der Implantationsdosis
dargestellt ist (siehe Abbildung 7.14). Im Gegensatz zu den bisherigen Auftragungen des
Schichtwiderstandes als Funktion der Implantationsdosis ist in diesem Fall der
Schichtwiderstand nicht logarithmisch, sondern linear aufgetragen, da ein nur kleiner
Wertebereich überschritten wird. Schon die geringste implantierte Dosis von 5,0×1012cm-2
friert bei T=4,2K nicht aus, und man erhält einen Schichtwiderstand von ca. 1,4kΩ. Mit
steigender Dosis fällt zunächst der Schichtwiderstand, bleibt dann bei Dosen oberhalb von ca.
2,0×1013cm-2 mit Werten von 200Ω-300Ω jedoch nahezu konstant. Die Hall-Messungen
zeigen, dass die Sättigung des Schichtwiderstandes durch eine Sättigung der Elektronendichte
bei einem Wert von n=7×1012cm-2 hervorgerufen wird. Eine mögliche Erklärung für die
Sättigung der Elektronendichte bei Implantationsdosen oberhalb von 2,0×1013cm-2 ist ein
Selbstkompensationseffekt, wie er auch für GaAs beobachtet wird, das in der MBE mit Si
dotiert wurde (siehe Kapitel 3.1). Der amphotere Dotierstoff Si wird in diesem Modell mit
steigender Dosis zunehmend auf As-Plätzen eingebaut, wirkt dort als Akzeptor und
Schichtwiderstand [kΩ]
1,6
Ausheilschritt:
15min bei 720°C
1,4
1,2
100keV Si implantiert
T=300K
T=4.2K
1,0
0,8
0,6
300K
4.2K
0,4
0,2
0,0
10
13
10
14
15
10
-2
Dosis [cm ]
Abbildung 7.14: Schichtwiderstand der Probe #1950 bei T=300K und T=4,2K. Es wurden 100keV Si-Ionen
implantiert und dann in der MBE ein in-situ Ausheilschritt für 15min bei 720°C durchgeführt. Um das
Abdampfen von GaAs zu verhindern, wurde eine AlAs-Schicht verwendet. Die gestrichelte Linie markiert eine
Dosis von 1,6×1013cm-2, oberhalb derer sich das PL-Signal der auf den implantierten Bereichen abgeschiedenen
Quantenpunkte deutlich verändert.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
103
kompensiert die Si-Donatoren. Dies führt zu einer Sättigung der Elektronendichte. Im
Dosisbereich unterhalb von 2×1013cm-2, also vor dem Einsetzen der Sättigung der
Elektronendichte, liegt die Aktivierung der Si-Atome bei Werten zwischen 20% bis 35%.
Die gestrichelte Linie in Abbildung 7.14 markiert die Dosis, oberhalb der sich das PLSignal der Quantenpunkte deutlich verschlechtert. Offensichtlich gibt es also einen
Dosisbereich von 5×1012cm-2 bis ca. 2×1013cm-2, in dem zum einen die implantierten
Rückkontakte bei T=4,2K gut leitfähig sind und darüber hinaus die auf den implantierten
Flächen gewachsenen InAs-Quantenpunkte ein nahezu unverändertes PL-Spektrum zeigen,
d.h. von guter Qualität sind. Dies ist ein signifikanter Fortschritt gegenüber dem
Ausheilschritt bei 650°C.
Wie schon am Anfang des Kapitel 7.1 dargelegt wurde, besteht eine weitere
Anforderung an den implantierten Rückkontakt darin, dass dieser einen wohl definierten
Abstand zu den darüber liegenden Quantenpunkten aufweist und die obersten Schichten des
Rückkontaktes ausreichend hoch dotiert sind. Diese Anforderung gilt für alle Experimente,
die auf einem Tunnelprozess der Ladungsträger zwischen Rückkontakt und Quantenpunkten
beruhen, wie z.B. die Kapazitätsspektroskopie. Wird ein Oberflächengate über dem
implantierten Rückkontakt aufgebracht und eine Sperrspannung von ca. 1V zwischen
Rückkontakt und Gate angelegt, so darf sich keine zu große Verarmungszone am
Rückkontakt ausbilden, da sich ansonsten die effektive Tunnelbarriere zwischen Rückkontakt
und InAs-Quantenpunkten soweit erhöht, dass der gewünschte Tunnelprozess in die
Quantenpunkte unterdrückt wird. Die einfachste Möglichkeit zur Überprüfung der effektiven
Ausdehnung und der Qualität der Tunnelbarriere bildet die Kapazitätsspektroskopie an den
Quantenpunkten
unter
Verwendung
des
implantierten
Rückkontaktes.
Zeigt
das
Kapazitätsspektrum einen Ladeeffekt der InAs-Quantenpunkte, wie er in Kapitel 4.4
beschrieben ist, so ist ein Prozess (inklusive des hier diskutierten in-situ Ausheilschrittes)
erarbeitet worden, mit dem der strukturierte Rückkontakt für die µ-LED realisiert werden
kann.
Um die Kapazitätsspektroskopie unter Verwendung der implantierten Rückkontakte
durchführen zu können, wurde eine Implantationsgeometrie verwendet, wie sie in Abbildung
3.4 zu sehen ist. Das Kapazitätsspektrum der Probe #1950 mit einem Si-implantierten Bereich
(Dosis=8,2×1012cm-2) als Rückkontakt ist in Abbildung 7.15 gezeigt. Zunächst fällt auf, dass
es keine Signaturen der Quantenpunkte im Spektrum gibt. Bei einer Gatespannung von –3V
ist eine starke Abnahme der Kapazität zu beobachten, die durch eine komplette Verarmung
der dotierten Schicht hervorgerufen wird. Im Bild des Plattenkondensators, wie es im Kapitel
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
104
über die Kapazitätsspektroskopie beschrieben ist, entspricht diese Verarmung einem abrupten
Anstieg im Plattenabstand, der den Abfall in der Kapazität erklärt. Nach den Messungen an
Referenz-Kapazitätsproben ist das Laden der Quantenpunktzustände im Spannungsbereich
zwischen –1V und 1V zu erwarten, das Kapazitätsspektrum zeigt in diesem Bereich jedoch
einen sehr glatten Verlauf; ein Laden der Quantenpunkte ist nicht zu beobachten. Auch für
mit höheren Dosen implantierte Rückkontakte ist ebenfalls kein Signal der Quantenpunkte zu
erkennen. Demnach findet offenbar kein Tunnelprozess aus dem implantierten Rückkontakt
in die Quantenpunkte statt, was verschiedene Ursachen haben kann:
1. Die 2nm dicke Al-Schicht, die als Rückverdampfungs-Stoppschicht eingefügt wurde,
verändert den ursprünglichen Bandverlauf der Kapazitätsstruktur und verhindert das
Tunneln der Ladungsträger in die Quantenpunkte.
2. Aufgrund des Tiefenprofils der Implantation ist die Dotierung in Höhe der
Wachstumspausen-Grenzfläche so gering, dass sich dort aufgrund des eingebauten
Feldes der Schottky-Diode eine Verarmungszone ausbildet, die den Abstand zwischen
Rückkontakt und Quantenpunkten soweit vergrößert, dass die Barriere zwischen
Rückkontakt und Quantenpunkten nicht durchtunnelt werden kann.
3. Kapazitätsmessungen an homogen in der MBE dotierten Referenzproben zeigen, dass
ein in-situ Hochtemperaturschritt eine größere Ladungsträgerverarmung im Bereich
der
Wachstumspausen-Grenzfläche
Kapazität [a.u.]
0,99
bewirkt,
wenn
eine
AlAs-Schicht
als
100keV Si implantiert
komplette Verarmung
des Rückkontaktes
0,97
Gatefläche (100×100)µm²
T=4.2K, AC: 15mV, 20kHz
0,96
-4
-2
0
Gatespannung [V]
Abbildung 7.15: Kapazitätsspektrum der Probe #1950 mit Si-implantiertem (D=8,2×1012cm-2) Rückkontakt
gemessen bei T=4,2K. Die Modulationsfrequenz beträgt 20kHz bei 15mV Amplitude, das Gate hat eine Fläche
von (100×100)µm². Der nominelle Abstand zwischen dem Rückkontakt und den Quantenpunkten beträgt 25nm,
ein Ladeeffekt der Quantenpunktzustände ist jedoch nicht zu erkennen. Bei einer Spannung von ca. –3V wird
der implantierte Rückkontakt komplett verarmt.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
105
Rückverdampfungs-Stoppschicht verwendet wird. Es scheint, als würden sich
während des Hochtemperaturschrittes vermehrt Fremdatome an der reaktiven AlAsOberfläche einbauen, die eine Verarmung an Ladungsträgern in diesem Bereich
bewirken. Dies hat eine Verarmung der obersten Schichten des Rückkontaktes zur
Folge, die dann die effektive Dicke der Tunnelbarriere vergrößert.
Um den ersten Punkt ausschließen zu können, wurde eine Referenzprobe mit einem in der
MBE-dotierten Rückkontakt, d.h. ohne Ionenimplantation, hergestellt, der ebenfalls mit einer
2nm dicken, dotierten AlAs-Schicht endet. Das Kapazitätsspektrum dieser Probe zeigt ein
deutliches Signal der InAs-Quantenpunkte und unterscheidet sich nicht von Spektren der
üblichen Kapazitätsstrukturen, bei denen der Rückkontakt keine AlAs-Schicht enthält. Daher
kann eine nur durch das Vorhandensein der AlAs-Schicht bewirkte Änderung des
Bandverlaufes als Ursache für die Unterdrückung der Tunnelprozesse in der Probe #1950
ausgeschlossen werden.
Zur Erhöhung der Dotierung an der Oberfläche des Rückkontaktes (Punkt zwei) wurde
die Implantationsenergie auf 60keV verringert, wodurch sich die mittlere Eindringtiefe
verringert und sich das Maximum der Dotierung unter Berücksichtigung der As-Schutzschicht
um ca. 50% näher in Richtung der Wachstumspausen-Grenzfläche bewegt. Die
Kapazitätsmessungen an diesen Strukturen zeigten jedoch kein Signal der InAsQuantenpunkte, d.h. ein Tunneltransport aus dem Rückkontakt in die InAs-Quantenpunkte
findet auch in diesem Fall nicht statt.
Es ist zu vermuten, dass die Konzentration der aktivierten Si-Atome an der
Grenzfläche von ≤ 5×1017cm-3 (aus TRIM-Simulationen abgeschätzt) nicht ausreicht, um eine
ausreichend schmale Tunnelbarriere sicherzustellen (In MBE-dotierten Proben liegt die
aktivierte Si-Konzentration bei ~1,5×1018cm-3 ). Erschwerend kommt hinzu, dass die
Wachstumspause eine Ladungsträgerverarmung mit sich bringt. Diese ist bei Verwendung
einer AlAs-Schicht um eine Größenordnung stärker als bei einer reinen GaAs-Schicht.
Unter Berücksichtigung der zuvor diskutierten Schwierigkeiten wurde beschlossen,
Versuche
mit
einem
in-situ
Ausheilschritt
ohne
AlAs
durchzuführen
und
das
Rückverdampfen von GaAs in Kauf zu nehmen. Der Grundgedanke dabei war, so viel GaAs
abzudampfen, bis das Maximum der Verteilung der implantierten Ionen an die Oberfläche
rückt. Diese Art von Ausheilschritt wird im folgenden Kapitel ausführlich untersucht.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
7.3.3 MBE-Ausheilschritte mit Rückverdampfen von GaAs
Die Grundidee eines Ausheilschrittes ohne thermische Ätzstoppschicht ist folgende: Es soll
gerade soviel GaAs rückverdampft werden, dass das Maximum der Si-Verteilung an die
Grenzfläche rückt, um so eine möglichst hohe Dotierstoffkonzentration im Bereich der
Grenzfläche zu realisieren. Außerdem wird durch das Weglassen der AlAs-Schicht eine
Minimierung der Ladungsträgerverarmung an der Grenzfläche erwartet. Dabei soll der gleiche
Temperaturbereich verwendet werden wie für den Ausheilschritt mit AlAs-Stoppschicht
(720°-730°), da sowohl das Ausheilen der Implantationsschäden als auch die elektrische
Aktivierung der implantierten Ionen bei dieser Temperatur zufriedenstellend war. Allerdings
müssen die Temperzeiten deutlich verkürzt werden, da für die lange Zeit von 15min zu viel
GaAs rückverdampft und außerdem die Oberfläche durch As-Verarmung degenerieren würde.
In den ersten Versuchen mit dieser Art von Ausheilschritten stellte sich überraschenderweise
heraus, dass anscheinend das Si aus dem rückverdampften GaAs nicht verloren geht, sondern
an der neu entstandenen Oberfläche akkumuliert. Dieser interessante Effekt ist daraufhin für
Si anhand von MBE-dotierten Proben ausführlich untersucht und diskutiert worden (siehe
Kapitel 6). Messungen an Be-implantierten Schichten lassen vermuten, dass Be während des
Rückverdampfens ein ähnliches Verhalten wie Si zeigt. Dies konnte jedoch nicht, wie für Si,
anhand von MBE-dotierten Proben verifiziert werden, da in der verwendeten MBE keine BeDotierung möglich ist.
Die Tatsache, dass das Si während des Rückverdampfens an der Oberfläche
akkumuliert, erlaubt ein Rückverdampfen aller implantierten Ionen inklusive der
implantationsbedingten Störstellen ohne Verlust der Dotierstoffe. Die besten Ergebnisse für
den Si-implantierten n-Rückkontakt und den Be-implantierten p-Rückkontakt wurden für das
Rückverdampfen von ca. 90nm GaAs bei einer Implantationsenergie von 30keV gefunden.
Die Messungen an dieser Probe (#11158) werden im Folgenden eingehender diskutiert, zuvor
wird jedoch kurz auf die Herstellung der Probe eingegangen:
Beim ersten MBE-Schritt wurde auf die AlAs-Rückverdampfungs-Stoppschicht und
die As-Schutzschicht verzichtet, sodass das Wachstum mit dem Abscheiden der GaAsPufferschicht endete. Nach Implantation in der FIB-Anlage und Rücktransfer in die MBE
wurde dreimal ein in-situ Ausheilschritt bei 730°C für 30s durchgeführt. Wie in Kapitel 6
beschrieben, führte jeder einzelne Ausheilschritt zum Rückverdampfen von ca. 30nm GaAs,
sodass insgesamt ca. 90nm GaAs abgedampft wurden. Nach Deposition einer 20nm dicken
GaAs-Tunnelbarriere wurden die InAs-Quantenpunkte abgeschieden und wie bei den bisher
diskutierten Proben mit GaAs überwachsen. Im Unterschied zu der bisherigen Prozessführung
106
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
107
konnte auf die passivierende Wirkung der As-Schutzschicht während des Transfers verzichtet
werden, da man davon ausgehen kann, dass die möglichen Oberflächenverunreinigungen
beim Rückverdampfen der GaAs-Oberfläche ebenfalls abdampfen. Ein weiterer Unterschied
zu der im vorherigen Kapitel diskutierten Probe #1950 ist die von 25nm auf 20nm reduzierte
Tunnelbarriere zwischen Rückkontakt und Quantenpunkten, was auch den Einsatz der Bedotierten Bereiche als p-Rückkontakte für die Kapazitätsspektroskopie ermöglicht (siehe
Kapitel
5).
Die
im
Folgenden
beschriebene,
deutliche
Verbesserung
der
Si-
Rückkontakteigenschaften kann aber nicht durch diese Änderung der Tunnelbarriere
hervorgerufen sein, da vergleichbare Ergebnisse auch mit einer 25nm dicken Tunnelbarriere
bei identischer Probenherstellung erzielt wurden.
Der Hochtemperaturschritt ohne AlAs-Rückverdampfungs-Stoppschicht hat zwei
gravierende Vorteile gegenüber einem Ausheilschritt mit AlAs-Schicht. Zum einen wird die
reaktive AlAs-Schicht keinem Hochtemperaturschritt ausgesetzt, sodass der Einbau von
Störstellen während des Ausheilschrittes verringert wird und die Verarmung der
Ladungsträger in diesem Bereich abnimmt. Zum anderen wird das Dotierprofil durch den
Rückverdampfungsprozess deutlich schärfer. Wie in Kapitel 6 beschrieben, geht der größte
Teil der Si-Atome aus der rückverdampften, implantationsdotierten Schicht nicht verloren,
sondern akkumuliert an der neu entstandenen Oberfläche, bzw. an der Grenzfläche zwischen
Rückverdampfen und Weiterwachsen. Durch die Ansammlung der Dotieratome an der
Grenzfläche ändert sich das Dotierprofil, und in den oberen Schichten des Rückkontaktes
wird die Dotierkonzentration signifikant erhöht (siehe Abbildung 6.3). Dies hat genau den
gewünschten Effekt, dass in einem wohl definierten Abstand (in diesem Fall 20nm) unterhalb
der Quantenpunkte ein hochdotierter Rückkontakt positioniert ist. Für die implantierten BeAtome scheint ein ähnlicher Effekt einzutreten, hierauf wird im Laufe dieses Kapitels noch
näher eingegangen. Im Folgenden werden die Ergebnisse des Ausheilschrittes mit
Rückverdampfen von GaAs für die Be- und Si-Implantation im Detail erklärt.
Be-Implantation
In Abbildung 7.16 sind PL-Spektren zu sehen, die auf den Be-implantierten Bereichen der
Probe #11158 gemessen wurden. Die Intensität ist gegenüber den nicht implantierten
Bereichen der Probe (gestrichelte Kurve) deutlich erhöht. Im Dosisbereich von 7,0 ×1012cm-2
bis 2,8 ×1013cm-2 bleibt das PL-Signal nahezu unverändert, dann aber nimmt die Intensität mit
steigender Dosis monoton ab und das Spektrum schiebt dabei zu höheren Wellenlängen.
Selbst bei einer hohen Implantationsdosis von 2,2 ×1014cm-2 sind die InAs-Quantenpunkte
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
108
Energie [eV]
1,3
1,2
PL-Intensität [a.u.]
1,0
1,1
1
Ausheilschritt:
dreimal 30s bei 730°C
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
950
30keV Be implantiert
nicht implantiert
12
-2
D=7,0 10 cm
13
-2
D=1,4 10 cm
13
-2
D=2,8 10 cm
13
-2
D=5,6 10 cm
14
-2
D=1,1 10 cm
14
-2
D=2,3 10 cm
1000
1050
1100
1150
1200
1250
1300
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.16: Photolumineszenzmessungen an den Be-implantierten Bereichen der Probe #11158 bei
T=300K. Nach der Implantation wurde dreimal ein Hochtemperaturschritt von 30s bei 730°C durchgeführt, der
zu einem Abdampfen von ca. 90nm GaAs führte. Anschließend erfolgte vor dem Abscheiden der InAsQuantenpunkte das Wachsen einer 20nm dicken GaAs-Schicht. Im gesamten Dosisbereich ist ein deutliches PLSignal mit getrennten s- und p-Zuständen zu erkennen.
noch optisch aktiv und der Grund- und erste angeregte Zustand können getrennt werden. Für
die bisher diskutierten Ausheilschritte war bei dieser Dosis kein PL-Signal der Quantenpunkte
mehr detektierbar.
Am Ende dieses Kapitels wird anhand von AFM-Aufnahmen gezeigt, dass für die
beschriebene Probe die Dichte der InAs-Quantenpunkte auf den implantierten und nicht
implantierten Bereichen gleich groß ist. Dementsprechend kann auch bei dieser Probe eine
Dichteerhöhung auf den implantierten Bereichen als Grund für die Signalerhöhung im PLSpektrum ausgeschlossen werden. Wie bereits bei der Probe mit einem moderaten in-situ
Ausheilschritt ohne Verwendung einer AlAs-Schicht (siehe Kapitel 7.3.2) diskutiert wurde,
könnte die Signalerhöhung durch die eingebrachte Dotierung und das damit verbundene
Laden der unteren Löcherzustände hervorgerufen sein. Danach lassen sich die
experimentellen Beobachtungen wie folgt erklären: Mit steigender Implantationsdosis wächst
die Wahrscheinlichkeit eines besetzten Löcherzustandes kontinuierlich und dementsprechend
steigt die PL-Intensität. Messungen an Proben mit geringeren Implantationsdosen zeigen auch
ein nur moderat überhöhtes PL-Signal. Hat das Valenzband in Höhe des Rückkontaktes
jedoch die Fermienergie erreicht, so beeinflusst eine weitere Dosiserhöhung die Besetzung
der Löcherzustände nicht mehr, und die PL-Intensität erreicht ihr Maximum. Für Dosen
darüber hinaus bewirken nicht vollständig ausgeheilte Implantationsschäden dann wieder eine
Abnahme der PL-Intensität.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
109
Bevor nun im Folgenden der Schichtwiderstand, die Beweglichkeit und die
Löcherdichte des Be-implantierten Rückkontaktes diskutiert werden, soll kurz auf das
Implantationsprofil in Verbindung mit dem Rückverdampfungsschritt eingegangen werden.
Dazu ist in Abbildung 7.17 die Dichte der implantierten Be-Ionen für eine Implantationsdosis
von 1×1013cm-2 als Funktion des Abstandes zur Oberfläche dargestellt. Die gestrichelte Linie
markiert die rückverdampfte GaAs-Schicht von ca. 90nm Dicke. Etwa 40% der implantierten
Be-Atome bleiben in dieser Schicht stecken, von denen ein unbekannter Anteil (eventuell
auch alle) während des Rückverdampfens verloren gehen. Aus den bisher vorgestellten
Experimenten lässt sich keine Aussage darüber machen, ob und wenn wie viel Be während
des Rückverdampfens erhalten bleibt. Die folgende Charakterisierung des implantierten BeRückkontaktes geht auf diese Fragestellung ein.
In Abbildung 7.18 ist der Schichtwiderstand der Probe #11158 als Funktion der
Implantationsdosis für eine Energie der Be-Ionen von 30keV und 60keV bei T=300K zu
sehen. Messungen bei tiefen Temperaturen zeigen, dass sich der Schichtwiderstand der Beimplantierten Bereiche beim Abkühlen der Probe auf T=4.2K nur geringfügig ändert,
insbesondere frieren bei Dosen oberhalb von 1×1013cm-2 die implantierten Bereiche nicht aus.
Daher sind in Abbildung 7.18 zur besseren Übersicht nur die Schichtwiderstände bei T=300K
aufgetragen. Dabei fällt auf, dass die Schichtwiderstände für beide Implantationsenergien
nahezu übereinstimmen, obwohl jeweils ein unterschiedlicher Anteil der implantierten BeIonen zurückverdampft wurde. So bleibt für die mit 60keV implantierten Ionen aufgrund der
-3
Be-Dichte [cm ]
höheren Eindringtiefe ein deutlich geringerer Anteil von ca. 10% der Be-Atome in der
8x10
17
6x10
17
4x10
17
2x10
17
13
-2
Implantation von 1 ×10 cm Be-Ionen mit 30keV
neue Oberfläche
nach dem Abdampfen
0
0
50
100
150
200
250
Tiefe [nm]
Abbildung 7.17: Mit dem Programm SRIM 2000 simuliertes Tiefenprofil in GaAs für eine Implantation von
1×1013 Be-Ionen/cm2 mit einer Energie von 30keV. Die gestrichelte Linie markiert eine Schichttiefe von ca.
90nm, bis zu der die GaAs-Oberfläche durch den in der MBE durchgeführten Ausheilschritt zurückverdampft
wird.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
rückverdampften Schicht stecken, bei der Implantation mit 30keV sind es immerhin 40%.
Würden alle Be-Atome der rückverdampften Schicht verloren gehen, so würde man für die
30keV Implantation einen um 50% höheren Schichtwiderstand erwarten, wenn man eine
ähnliche Aktivierungsrate und Beweglichkeit in beiden Fälle annimmt. Offensichtlich
stimmen die Schichtwiderstände für beide Implantationsenergien jedoch nahezu überein, was
darauf hinweist, dass ein Großteil der rückverdampften Be-Atome erhalten bleiben.
Vergleicht man den Ausheilschritt bei 720°C mit AlAs-Schicht mit dem hier
diskutierten Ausheilschritt, so werden bei geringen Implantationsdosen nahezu identische
Schichtwiderstände erreicht, bei höheren Dosen oberhalb von 1×1013cm-2 stellen sich jedoch
vergleichsweise geringere Widerstände (bis zu 40% niedriger) ein. Dies ist ein weiterer
Hinweis darauf, dass nicht alle Be-Atome, die sich in der rückverdampften Schicht befanden,
verloren gegangen sind, da man ansonsten einen größeren Schichtwiderstand als den
gemessenen erwarten würde.
Zum Vergleich der resultierenden Löcherdichten beider Ausheilschritte soll im
Folgenden der Koeffizient α den Quotienten aus Löcherdichte und Implantationsdosis
beschreiben. Im Falle des Ausheilschrittes ohne Rückverdampfen beschreibt α lediglich die
Aktivierung der Be-Atome. Für den Fall des Ausheilschrittes mit Rückverdampfen berechnet
sich α aus dem Prozentsatz der nicht verloren gegangenen Be-Atome multipliziert mit der
Aktivierung. Für den Ausheilschritt mit AlAs-Schicht wurden je nach Dosis Werte für α bzw.
10
Schichtwiderstand [kΩ]
Ausheilschritt:
dreimal 30s bei 730°C
30keV Be-Ionen implantiert
60keV Be-Ionen implantiert
1
10
13
14
10
-2
Dosis [cm ]
Abbildung 7.18: Schichtwiderstand der Be-implantierten Bereiche der Probe #11158 bei T=300K. Es wurde
mit 30keV und 60keV implantiert und in der MBE ein dreimaliger in-situ Ausheilschritt von je 30s bei 730°C
durchgeführt. Dieser Ausheilschritt führt zu einem Abdampfen von ca. 90nm GaAs von der Probenoberfläche.
Wie man sieht, stimmen die Schichtwiderstände für beide Implantationsenergien nahezu überein.
110
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
111
Aktivierungen von 55% bis 82% gefunden, für den Ausheilschritt mit Rückverdampfen Werte
zwischen 55% und 65%. Dies legt die Vermutung nahe, dass nicht die kompletten 40% der
Be-Atome, die sich in der rückverdampften GaAs-Schicht befanden, verloren gegangen sind,
da α für beide Ausheilschritte vergleichbare Werte annimmt.
Der signifikanteste Unterschied zwischen den bisher diskutierten Ausheilschritten und
dem Ausheilschritt mit Rückverdampfen liegt in einer deutlich höheren Beweglichkeit der
Löcher. Bei der kleinsten implantierten Dosis von 3,5×1012cm-2 beträgt sie im Fall des
Ausheilschrittes mit Rückverdampfen 320cm2/Vs und fällt mit steigender Dosis auf
130cm2/Vs, womit sie bei gleicher Implantationsdosis um bis zu 60% größer ist als bei den
zuvor beschriebenen Ausheilschritten ohne Rückverdampfen.
In Tabelle 7.2 sind die elektrischen Kenngrößen der Be-implantierte Bereiche
(D=2,0×1013cm-2) für verschiedene im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Ausheilschritte noch
einmal zusammengefasst.
Ausheil- Implantations- Schichtwiderstand
schritt
energie
650°C / 100keV
4,4 kΩ
Löcherdichte
Beweglichkeit
9,0 ×1012cm-2
160cm2/Vs
720°C mit AlAs / 100keV
3,0kΩ
1,6×1013cm-2
130 cm2/Vs
730°C / 30keV
2,4kΩ
1,1 ×1013cm-2
240 cm2/Vs
730°C / 60keV
2,7 kΩ
9,0 ×1012cm-2
260 cm2/Vs
Tabelle 7.2: Schichtwiderstand, Löcherdichte und Beweglichkeit
(D=2,0×1013cm-2) bei T=300K für verschiedene Ausheilschritte.
Be-implantierter
Bereiche
Es bleibt festzuhalten, dass der zuletzt diskutierte Hochtemperaturschritt bei 730°C,
bei dem ca. 90nm GaAs von der Oberfläche zurückverdampft werden, im Vergleich zu den
zuvor diskutierten Ausheilschritten den geringsten Schichtwiderstand liefert und das
Wachstum optisch aktiver InAs-Quantenpunkte bis zur höchsten Implantationsdosis
ermöglicht.
Nun muss noch im folgenden Absatz anhand von Kapazitätsmessungen geprüft
werden, ob dieser Ausheilschritt einen Tunneltransport von Löchern aus dem Rückkontakt in
die Quantenpunkte ermöglicht. In Abbildung 7.19 ist das Kapazitätsspektrum der Probe
#11158 unter Verwendung des mit 30keV implantierten Be-Rückkontaktes zusammen mit
dem Kapazitätsspektrum einer in der MBE dotierten Referenzprobe (#11195) zu sehen. Die
Probe mit dem implantierten Rückkontakt zeigt deutliche Signaturen des Ladens der InAs-
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Kapazitätsmessung bei T=4,2K
1,005
Kapazität [a.u.]
112
implantierter Be-Rückkontakt
MBE-dotierter C-Rückkontakt
1,000
0,995
0,990
-0,6
-0,4
-0,2
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
Gatespannung [V]
Abbildung 7.19: Kapazitätsspektren der Probe #11158 mit implantiertem Rückkontakt und der Referenzprobe
#11195 mit MBE-dotiertem Rückkontakt bei T=4,2K. Die Be-Implantation erfolgte mit einer Energie von
30keV und einer Dosis von 2,8×1013cm-2, die Dicke der Tunnelbarriere zwischen Rückkontakt und
Quantenpunkten liegt bei 20nm. Die in der MBE dotierte Referenzprobe besitzt einen C-dotierten Rückkontakt,
wobei die Tunnelbarriere eine Dicke von 17nm aufweist. Die Gatefläche beträgt bei beiden Proben
(300×300)µm2.
Quantenpunkte, wobei die Kurvenform grundsätzlich mit der der Referenzprobe
übereinstimmt. Unterschiedlich dicke Tunnelbarrieren (17nm und 20nm) und damit
unterschiedlich große Hebelarme beider Proben sind dabei für das Auftreten der Lademaxima
bei leicht verschiedenen Gatespannungen verantwortlich.
Da erfolgreich gezeigt werden konnte, dass ein Tunneltransport der Löcher aus dem
Be-implantierten Rückkontakt in die Quantenpunkte beobachtbar ist, bietet der optimierte
Prozess inklusive des in-situ Ausheilschrittes in der MBE mit Rückverdampfen von GaAs alle
Voraussetzungen, um ihn als Ausgangspunkt zur Realisierung strukturierter Be-Rückkontakte
mit den gewünschten Eigenschaften für zahlreiche Experimente, z.B. für die µ-LED (siehe
Kapitel 8), nutzen zu können.
Si-Implantation
Es soll nun untersucht werden, ob die diskutierte Prozessführung ebenfalls geeignet ist, einen
implantierten Si-Rückkontakt mit den geforderten Eigenschaften zu realisieren. Zunächst wird
auf die optische Qualität der InAs-Quantenpunkte eingegangen und anschließend die
Eigenschaften des Rückkontaktes selbst diskutiert.
In Abbildung 7.20 sind PL-Spektren von InAs-Quantenpunkten zu sehen, die auf den
mit 30keV Si-implantierten Gebieten abgeschieden wurden. Zunächst steigt die PLSignalstärke mit steigender Implantationsdosis und nimmt bei 8×1012cm-2 ein Maximum an.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Bei weiterer Erhöhung der Dosis fällt die PL-Amplitude dann wieder und verschwindet bei
einer Dosis von 3,3×1013cm-2 fast vollständig. Neben der Änderung der Signalstärke ist mit
zunehmender Ionendosis eine wachsende Rotverschiebung des PL-Spektrums zu beobachten.
Damit zeigt das PL-Spektrum der Quantenpunkte für die Si-Implantation ein qualitativ
ähnliches Verhalten wie im Fall der Be-Implantation, insbesondere was die Zunahme der PLIntensität auf den implantierten Bereichen betrifft. Die Änderung der PL-Amplitude als
Funktion der Si-Dosis erklärt sich demnach anlog zur Be-Implantation: Die Si-Implantation
bewirkt eine n-Dotierung und damit eine Annäherung des Ferminiveaus an die
Leitungsbandkante im Bereich des Rückkontaktes, sodass die Elektronenzustände im
Quantenpunkt besetzt werden. Der anregende Laserstrahl erzeugt nun Elektronen und Löcher
und sobald eines dieser Löcher in einen Quantenpunkt relaxiert, können die Ladungsträger in
diesem Quantenpunkt unter Aussendung eines Photons rekombinieren, da dort bereits ein
Elektron vorhanden war. Das durch die Si-Dotierung hervorgerufene Laden der
Elektronenzustände des Quantenpunktes erhöht also die Wahrscheinlichkeit, dass sich
gleichzeitig ein Elektron und ein Loch im selben Quantenpunkt befinden, was die
Voraussetzung für die strahlende Rekombination unter Aussendung eines Photons ist. Daher
steigt mit zunehmender Si-Dosis auch das PL-Signal. Sobald jedoch das Leitungsband das
Ferminiveau erreicht hat, ändert sich seine Lage nur noch wenig. Das PL-Signal fällt dann mit
steigender Dosis, da der Einfluss von nicht vollständig ausgeheilten, implantationsbedingten
Energie [eV]
1,3
1,0
PL-Intensität [a.u.]
0,8
0,6
0,4
1,2
1,1
1
Ausheilschritt:
dreimal 30s bei 730°C
30keV Si implantiert
nicht implantiert
12
-2
D=2,1 10 cm
12
-2
D=4,1 10 cm
12
-2
D=8,3 10 cm
13
-2
D=1,7 10 cm
13
-2
D=3,3 10 cm
0,2
0,0
1000
1100
1200
1300
Wellenlänge [nm]
Abbildung 7.20: Photolumineszenzmessungen an den Si-implantierten Bereichen der Probe #11158 bei
T=300K. Nach der Implantation wurde dreimal ein Hochtemperaturschritt von 30s bei 730°C durchgeführt, der
zu einem Abdampfen von ca. 90nm GaAs führte. Anschließend erfolgte vor dem Abscheiden der InAsQuantenpunkte das Wachsen einer 20nm dicken GaAs-Schicht. Bis zu einer Dosis von 1,7× 1013cm-2 ist das
Signal auf den implantierten Gebieten größer als auf den nicht implantierten Bereichen.
113
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
114
Störstellen überwiegt. Die Tatsache, dass bei den bisher diskutierten Ausheilschritten keine
durch die Si-Implantation hervorgerufene Erhöhung der PL-Signalstärke zu beobachten war,
kann zwei Ursachen haben: Entweder die Implantationsschäden sind auch bei niedrigen
Dosen so hoch, dass diese die mit der Dotierung zu erwartende Signalerhöhung
kompensieren, oder eine Verarmungszone im Bereich der Grenzfläche verhindert das Laden
der Elektronenzustände.
Die Photolumineszenzresultate zusammenfassend kann man sagen, dass sich bis zu
einer Dosis von 1,7 ×1013cm-2 InAs-Quantenpunkte von sehr guter optischer Qualität auf den
implantierten Gebieten abscheiden lassen. Im Folgenden sollen nun die Eigenschaften des
Rückkontaktes selbst diskutiert werden.
In Abbildung 7.21 ist der Schichtwiderstand der implantierten Bereiche als Funktion
der Implantationsdosis für T=4,2K und T=300K dargestellt. Die gestrichelte Linie markiert
die Dosis, oberhalb derer sich die PL-Spektren der Quantenpunkte deutlich verschlechtern.
Schon ab einer Implantationsdosis von 4×1012cm-2 frieren die Elektronen bei T=4,2K nicht
mehr aus, und man erhält einen Schichtwiderstand von ca. 3kΩ. Bei Dosen oberhalb von
2×1013cm-2 ist eine Sättigung des Schichtwiderstandes bei ca. 200Ω zu beobachten, dessen
Ursache bereits in Kapitel 7.3.2 erklärt wurde.
Im Vergleich zu dem Ausheilschritt mit AlAs-Schicht bei 720°C erhält man für den in
diesem
Kapitel
diskutierten
Ausheilschritt
Schichtwiderstand[kΩ]
3,0
nahezu
identische
Werte
für
den
Ausheilschritt:
dreimal 30s bei 730°C
2,4
1,8
4,2K
30keV Si implantiert
T=300K
T=4,2K
1,2
0,6
0,0
300K
13
14
10
10
-2
Dosis [cm ]
Abbildung 7.21: Schichtwiderstand der Si-implantierten (30keV) Bereiche der Probe #11158 bei T=300K und
T=4,2K. Zur Aktivierung der Si-Atome und zum Ausheilen der Implantationsschäden wurde dreimalig ein
Temperschritt von 30s bei 730°C ausgeführt, wobei ca. 90nm GaAs abdampften. Die eingezeichnete Linie
markiert eine Dosis von 1,7× 1013cm-2, oberhalb derer sich die PL-Spektren deutlich verschlechtern.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
115
Schichtwiderstand, wobei vor Einsetzen der Sättigung des Schichtwiderstandes die
Aktivierung deutlich höher, die Beweglichkeit jedoch deutlich niedriger ist. In Tabelle 7.3
sind die elektrischen Kenngrößen der Si-implantierten Rückkontakte (D= 1×1013cm-2) für
beide Ausheilschritte zusammengefasst.
Ausheilschritt
Schichtwiderstand Elektronendichte
Beweglichkeit
Aktivierung
mit AlAs-Schicht
404Ω
3,4×1012cm-2
4540 cm2/Vs
34%
ohne AlAs-Schicht
540Ω
4,9×1012cm-2
2360cm2/Vs
49%
Tabelle 7.3: Schichtwiderstand, Elektronendichte und Beweglichkeit der Si-implantierten Bereiche
(D=1,0×1013cm-2) bei T=300K für verschiedene Ausheilschritte.
Ein möglicher Grund für die höhere Aktivierung der Si-Atome im Falle des
Ausheilschrittes mit Rückverdampfen der dotierten Schicht ist der in Kapitel 6.1 beschriebene
Austauschmechanismus zwischen Si-Atomen auf der Oberfläche und Ga-Atomen aus den
darunter liegenden Schichten. Die deutlich kleinere Beweglichkeit der Elektronen im Falle
des Ausheilschrittes mit Rückverdampfen wird vermutlich durch die deutlich höhere SiKonzentration im Bereich der Grenzfläche zwischen Original-GaAs und Tunnelbarriere
hervorgerufen.
Es gilt an dieser Stelle noch zu klären, ob ein Tunneltransport aus dem Siimplantierten Rückkontakt in die Quantenpunkte möglich ist. In Abbildung 7.22 ist ein
Kapazitätsspektrum der zuvor diskutierten Probe unter Verwendung des Si-implantierten
Rückkontaktes zusammen mit einer Referenzprobe mit einem in der MBE dotierten
Rückkontakt gezeigt. Die untere Achse der Abbildung wurde nach Gleichung (4.1) aus der
Gatespannung berechnet und bezeichnet den Energieabstand der Quantenpunktniveaus zur
Leitungsbandkante. Die Probe mit implantiertem Rückkontakt zeigt eine deutliche Signatur
der Quantenpunkte. So ist sowohl das Laden der s- als auch der p-Zustände deutlich zu
erkennen. Im Vergleich zu der MBE-dotierten Probe ist die Coulomb-Blockade-Energie des
Grundzustandes weniger deutlich aufzulösen und das Lademaximum des p-Zustandes ist
etwas schwächer ausgeprägt, die grundsätzlichen Kurvenformen jedoch stimmen überein. Die
Resultate der Kapazitätsspektroskopie zeigen also, dass ein Tunneltransport aus dem
Rückkontakt in die Quantenpunkte stattfindet.
Bisher wurde in diesem Kapitel gezeigt, dass mit einem dreimalig ausgeführten
Temperschritt bei 730°C, der zu einem Rückverdampfen von ca. 90nm GaAs von der
Oberfläche führt, die Realisierung eines strukturierten p- bzw. n-dotierten Rückkontaktes
möglich ist, der sämtliche in Kapitel 7.1 aufgeführten Anforderungen erfüllt. So lassen sich in
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
unmittelbarer Nähe oberhalb des Rückkontaktes hochqualitative InAs-Quantenpunkte
abscheiden und der jeweilige Rückkontakt ist auch bei tiefen Temperaturen gut leitfähig.
Aufgrund der mit dem Rückverdampfungsschritt verbundenen erhöhten Dotierung in den
oberen Schichten des Rückkontaktes ist der effektive Abstand der Quantenpunkte zum
Rückkontakt wohl definiert, sodass ein Tunnelprozess aus dem Rückkontakt in die
Quantenpunkte stattfinden kann.
Abschließend muss an dieser Stelle noch die minimal realisierbare Strukturgröße der
strukturierten Si- und Be-Rückkontakte diskutiert werden. Da die Dotierstoffe während des
Rückverdampfens auf der Probenoberfläche akkumulieren und die Diffusion auf der
Oberfläche deutlich größer ist als im Volumenmaterial, kann sich die laterale Auflösung bei
der Strukturierung der Rückkontakte deutlich verschlechtern, d.h. durch laterale Diffusion
und nicht durch den Strahldurchmesser der fokussierten Ionenstrahlanlage limitiert sein. Mit
dieser Fragestellung beschäftigt sich der folgende Abschnitt.
Kapazitätsmessung bei T=4,2K
1,00
Kapazität [a.u.]
Si-implantierter Rückkontakt
Hebelarm = 0,125
0,98
MBE-dotierter Si-Rückkontakt
Hebelarm = 0,152
0,96
0,30
0,25
0,20
0,15
0,10
0,05
Energie [eV]
Abbildung 7.22: Kapazitätsspektren der Probe #11158 mit implantiertem Si-Rückkontakt und der
Referenzprobe #11146 mit MBE-dotiertem Rückkontakt bei T=4,2K. Die Si-Implantation erfolgte mit einer
Energie von 30keV und einer Dosis von 4,0×1012cm-2, die Dicke der Tunnelbarriere zwischen Rückkontakt
und Quantenpunkten liegt bei 20nm. Die in der MBE dotierte Referenzprobe besitzt ebenfalls einen SiRückkontakt, wobei die Tunnelbarriere eine Dicke von 25nm aufweist. Die Gatefläche beträgt bei beiden
Proben (300×300)µm2. Die untere Achse der Abbildung wurde nach Gleichung (4.1) aus der Gatespannung
berechnet und bezeichnet den Energieabstand der Quantenpunktniveaus von der GaAs-Leitungsbandkante.
116
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
117
Laterale Auflösung der implantierten Rückkontakte
Während des Hochtemperaturschrittes in der MBE kommt es möglicherweise zu einer
lateralen Verschmierung der implantierten Bereiche. Um hierfür eine obere Grenze
abschätzen zu können, wurde in der zuvor diskutierten Probe #11158 zusätzlich eine
Teststruktur, wie sie in Abbildung 7.23a) dargestellt ist, definiert. Sie besteht im wesentlichen
aus einem flächig implantierten Quadrat, bei dem nur ein dünner, 1µm breiter Streifen von in
der Mitte nicht implantiert wurde. Vier ohmsche Kontakte an den Ecken des Quadrates
ermöglichen es, eine Strom-Spannungs-Kennlinie sowohl parallel zum nicht implantierten
Steifen als auch quer über ihn hinweg aufzunehmen, um gleichzeitig die Leitfähigkeit der
implantierten Bereiche und die Isolationswirkung der Implantationslücke zu überprüfen.
Diese Kennlinien sind für den Fall einer 30keV Si-Implantation (D=2,8×1012cm-2) in
Abbildung 7.23b) dargestellt. Parallel zur Lücke wird bei einer Spannung von 4V ein Strom
von 590µA, quer über die Lücke dagegen bei gleicher Spannung nur ein Strom von 50pA
gemessen. Damit ist der implantierte Bereich gut leitfähig, die nicht implantierte Lücke von
1µm Breite hingegen wirkt isolierend. Die Diffusion der Si-Atome während des
Ausheilschrittes in der MBE liegt demnach unterhalb von 0,5µm, da ansonsten keine so gute
Isolationswirkung des nicht implantierten Bereiches zu beobachten wäre. Um die
Diffusionslänge der Si-Atome während des Ausheilschrittes genauer abschätzen zu können,
müssten noch kleinere Lücken bei der Implantation realisiert werden. Dies ist aber aus
technischen Gründen nicht möglich, da bei der zur Verfügung stehenden FIB-Anlage für die
b)
1
800
600
3
ohmsche
Kontakte
40µm
400
Probe #11164 bei T=4,2K
100
parallel zur Lücke
50
200
0
0
quer zur Lücke
-200
-50
Strom I13 [pA]
30keV Siimplantiert
Strom I12 [µA]
a)
-400
2
1µm
4
-100
-600
-800
-6
-4
-2
0
2
4
6
Spannung [V]
Abbildung 7.23: a) Implantationsgeometrie zur Abschätzung der Auflösung des implantierten Rückkontaktes.
Ein Quadrat ist bis auf einen dünnen Steg von 1µm Breite flächig mit Si implantiert (D=2,8×1012cm-2). An den
Ecken des Quadrates befinden sich ohmsche Kontakte, sodass sowohl parallel zur Implantationslücke als auch
über sie hinweg eine Strom-Spannungs-Kennlinie aufgenommen werden kann. Diese Skizze ist nicht
maßstäblich. b) Parallel zur Lücke und über die Lücke hinweg gemessene Strom-Spannungs-Kennlinien bei
T=4,2K.
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
118
gewählte Beschleunigungsspannung von 30keV der Strahldurchmesser nicht hinreichend
klein ist.
Für Be wurde die Verschmierung der implantierten Bereiche während des
Ausheilschrittes
analog
zu
Si
anhand
der
in
Abbildung
7.23a)
dargestellten
Implantationsgeometrie untersucht. Es zeigte sich, dass erst bei Implantationslücken zwischen
4µm und 8µm eine Isolationswirkung des nicht implantierten Bereiches eintritt. Demnach
liegt die Diffusion der Be-Atome während des Rückverdampfens oberhalb von 2µm und
scheint damit deutlich größer zu sein als die Diffusion der Si-Atome. Die Ursache hierfür
liegt wohl im größeren Diffusionskoeffizienten von Be in GaAs als von Si in GaAs.
Es bleibt an dieser Stelle festzuhalten, dass sich mit der erarbeiteten Technologie
inklusive des in diesem Kapitel beschriebenen Ausheilschrittes strukturierte Si-Rückkontakte
im µm-Bereich (eventuell auch deutlich kleiner) realisieren lassen. Die maximale Auflösung
im Fall von Be-Rückkontakten ist jedoch deutlich schlechter. Für die Herstellung von sehr
kleinen Be-implantierten Bereiche sollte daher ein Ausheilschritt benutzt werden, bei dem
kein GaAs zurückverdampft wird, da sich vermutlich aufgrund einer kleineren Diffusion die
Auflösung des Verfahrens verbessert.
Dichte der Quantenpunkte auf den implantierten Bereichen
In diesem Abschnitt soll untersucht werden, inwieweit die Implantation von Be- bzw. SiIonen in Kombination mit dem Ausheilschritt, der ein Rückverdampfen von ca. 90nm GaAs
bewirkt, einen Einfluss auf die Dichte der InAs-Quantenpunkte hat. Dazu wurden zwei
Proben identisch zu der zuvor diskutierten Probe #11158 hergestellt, ohne dabei die InAsInseln mit GaAs zu überwachsen, sodass die Dichte der Inseln aus AFM-Aufnahmen
bestimmt werden konnte. Bei der Referenzprobe #11167 wurde so viel In abgeschieden (14
Zyklen von je 4s bei geöffnetem In-Shutter), dass sich unter den gegebenen
Wachstumsbedingungen eine Inseldichte von 1,3×1010cm-2 auf den nicht implantierten
Bereichen einstellte. Die zweite Probe #11173 hingegen wies auf den nicht implantierten
Gebieten eine deutlich geringere Inseldichte von 4×109cm-2 auf, da bei ihr etwas weniger In
(nur 13 Zyklen) abgeschieden wurde. Zunächst soll auf die Probe mit der höheren Dichte
eingegangen werden.
In Abbildung 7.24 ist die aus AFM-Messungen ermittelte Inseldichte auf den
implantierten Bereichen als Funktion der Implantationsdosis für die Implantation von 30keV
Si-Ionen bzw. 30keV Be-Ionen dargestellt. Die blauen Punkte geben zum Vergleich die
Inseldichte an verschiedenen nicht implantierten Bereichen der Probe an. Für den Fall der Si-
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Implantation ist die Inseldichte im ganzen Dosisbereich nahezu konstant und identisch mit der
Dichte auf nicht implantierten Bereichen. Auf den Be-implantierten Flächen dagegen ist eine
deutlich stärkere Schwankung der Inseldichte beobachtbar, jedoch keine klare Tendenz einer
Dichtezunahme oder -abnahme zu erkennen. Eine Ursache für die starke Dichteschwankung
der Quantenpunkte könnten nicht ausgeheilte Implantationsschäden sein. So werden nach
Berechnungen mit dem Programm SRIM 2000 bei der Be-Implantation nicht alle
implantationsbedingten Störstellen mit abgedampft, während im Falle der Si-Implantation
aufgrund der geringeren Eindringtiefe der Si-Ionen nahezu alle Fehlstellen bei dem
Rückverdampfungsprozess verdampfen. Um zu klären, ob nicht vollständig rückverdampfte
Störstellen tatsächlich das unterschiedliche Verhalten der Quantenpunktdichte bei der Si- und
Be-Implantation bewirken, sind weitere Messungen erforderlich, die aber über den Rahmen
dieser Arbeit hinausgehen.
Wie im letzten Abschnitt bereits erläutert wurde, hat die Implantation von Si- und BeIonen keine generelle Dichteerhöhung oder –absenkung für eine mittlere Quantenpunktdichte
von 1,3×1010cm-2 (Probe #11167) zur Folge. Da für viele Experimente, z.B. für die in
Kapitel 8 diskutierte LED-Struktur, eine deutlich kleinere Quantenpunktdichte erstrebenswert
ist, soll nun die Dosisabhängigkeit der Dichte für einen niedrigeren Dichtebereich von
n=4×109cm-2diskutiert werden (Probe #11173). In Abbildung 7.25 ist die Inseldichte auf den
implantierten Bereichen gegen die Implantationsdosis aufgetragen. Für die Implantation von
2,0
nicht implantiert
1,5
10
-2
Inseldichte [10 cm ]
Probe #11167
10
-2
Inseldichte ca. 1,3×10 cm
1,0
Implantation mit 30keV
Be-Ionen
Si-Ionen
10
12
10
13
10
14
-2
Dosis [cm ]
Abbildung 7.24: InAs-Inseldichte auf den mit 30keV Be- bzw. Si-implantierten Bereichen der Probe #11167.
Die blauen Punkte geben Referenzinseldichten an, die an verschiedenen nicht implantierten Bereichen der Probe
bestimmt wurden. Für die Si-Implantation ist kein Einfluss auf die Inseldichte beobachtbar, im Fall der BeImplantation dagegen ist eine starke Schwankung der Inseldichte mit der Implantationsdosis zu erkennen.
119
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
Si-Ionen ist wie schon bei Probe #11167 kein Einfluss auf die Inseldichte zu erkennen. Im
Fall der Be-Implantation ist hingegen bei Überschreiten einer Schwellendosis von ca.
4×1013cm-2 ein deutlicher Dichteanstieg (Faktor 4) von 4×109cm-2 auf 1,2×1010cm-2
beobachtbar. Für Implantationsdosen unterhalb dieser Schwellendosis ist die Inseldichte
nahezu konstant.
Damit hat die Be-Implantation auf eine Probe mit mittlerer Inseldichte von
1,3×1010cm-2 (siehe Probe #11167) einen anderen Einfluss als auf eine Probe mit niedrigerer
Inseldichte von 4×109cm-2 (siehe Probe #11173): Während die hohe Inseldichte nahezu
konstant bleibt, steigt die geringe Inseldichte bei höheren Implantationsdosen um einen Faktor
vier an. Eine mögliche Ursache für dieses unterschiedliche Verhalten ist, dass die BeImplantation bei Dosen oberhalb von 4×1013cm-2 zusätzliche Kondensationskeime für die
InAs-Inselbildung erzeugt. Wird nun sehr wenig In abgeschieden, so entstehen die Inseln
vermehrt an diesen Keimen und die Dichte auf den implantierten Gebieten vergrößert sich.
Bei einer höheren abgeschiedenen In-Menge dagegen überschreitet die Inseldichte die
Kondensationskeimdichte und die Auswirkungen der Implantation sind dementsprechend
geringer.
Für die µ-LED mit eingebetteten InAs-Quantenpunkten (siehe Kapitel 8) wurde die
Quantenpunktdichte minimiert, um so möglichst eine geringe Anzahl von Quantenpunkten in
der aktiven Fläche der LED vorzufinden. Eine lokale Dichteerhöhung der Quantenpunkte auf
12
9
-2
Inseldichte [10 cm ]
10
Probe #11173
9
-2
Inseldichte ca. 4×10 cm
8
nicht implantiert
6
Implantation mit 30kev
Be-Ionen
Si-Ionen
4
2
10
12
10
13
10
14
-2
Implantationsdosis [cm ]
Abbildung 7.25: InAs-Inseldichte auf den mit 30keV Be- bzw. Si-implantierten Bereichen der Probe #11173.
Die blauen Punkte geben Referenzinseldichten an, die an verschiedenen nicht implantierten Bereichen der Probe
bestimmt wurden. Für die Si-Implantation ist kein Einfluss auf die Inseldichte zu erkennen, im Fall der BeImplantation dagegen ist ein Anstieg der Inseldichte mit der Implantationsdosis beobachtbar.
120
Kapitel 7: InAs-Quantenpunkte auf FIB-strukturierten Rückkontakten
den Be-implantierten Bereichen würde dem entgegenwirken und muss demnach vermieden
werden, indem man nur Dosen unterhalb der Schwellendosis von ca. 4×1013cm-2 verwendet.
Die erfolgreiche Kapazitätsmessung an Quantenpunkten unter Verwendung eines Beimplantierten Rückkontaktes mit einer Dosis von 2,8×1013cm-2 (siehe Abbildung 7.19)
zeigten, dass sich auch mit Dosen unterhalb der Schwellendosis für die µ-LED geeignete pRückkontakte realisieren lassen.
121
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
122
8 InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
Wie in den bisherigen Kapiteln beschrieben, ist im Rahmen dieser Arbeit eine Technologie
entwickelt worden, mit der die Realisierung vergrabener, lokal strukturierter p- bzw. nleitender Bereiche möglich ist, auf denen sich hochqualitative InAs-Quantenpunkte
abscheiden lassen. Diese Technologie sollte u.a. zur Herstellung einer pin-Diode mit einer
aktiven Fläche im µm2-Bereich (im Folgenden µ-LED genannt) genutzt werden. Dieses
Projekt wurde mit Kooperationspartnern (Gruppe Prof. G. Döhler, Universität ErlangenNürnberg: Teile der Probenprozessierung, Elektrolumineszenzmessungen; Prof. A. Zrenner,
Universität Paderborn: Elektrolumineszenzmessungen) durchgeführt. Während des gesamten
Optimierungsprozesses wurden immer wieder auch µ-LED-Proben hergestellt und vermessen.
In diesem Kapitel sollen die bis jetzt erfolgreichsten Messungen, die an der Probe #1985 mit
Hochtemperaturschritt und AlAs-Stoppschicht (siehe Kapitel 7.3.2) sowie implantierten BeKontakten (100keV) durchgeführt wurden, vorgestellt werden. Elektrolumineszenzmessungen
an Proben mit GaAs-Rückverdampfen gibt es zur Zeit noch nicht. Zunächst soll kurz auf den
Aufbau und die Herstellung der µ-LED eingegangen werden. Nachfolgend werden die
Diodenkennlinien
diskutiert
und
abschließend
erfolgt
die
Vorstellung
der
Elektrolumineszenzergebnisse.
8.1 Funktionsweise und Aufbau der µ-LED
In Abbildung 8.1 ist der Aufbau der µ-LED mit eingebetteten InAs-Quantenpunkten
schematisch dargestellt. Ein Be-implantierter p-Streifen wird mit 50nm undotiertem GaAs,
gefolgt von 200nm Si-dotiertem GaAs überwachsen. Hierbei sind in der Mitte der 50nm
dicken GaAs-Schicht InAs-Quantenpunkte eingebettet. Anschließend wird nasschemisch ein
Balken aus der n-dotierten Schicht bis auf die Quantenpunktschicht herausgeätzt, der den
implantierten Streifen senkrecht schneidet. Der eigentliche pin-Übergang dieser Diode besteht
somit aus der Kreuzungsfläche des geätzten n- und des implantierten p-Streifens. Wie in
Kapitel 4.3 beschrieben, werden aus diesem Bereich bei Anlegen einer äußeren Spannung in
Durchlassrichtung der Diode Photonen emittiert, deren Energien den Exzitonenenergien der
Quantenpunkte entsprechen. Im Folgenden wird der Herstellungsprozess im Detail
beschrieben.
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
123
Abbildung 8.1: Schematischer Aufbau einer pin-Struktur mit eingebetteten InAs-Quantenpunkten (µ-LED).
Die aktive Fläche der LED besteht aus der Kreuzungsfläche des implantierten p-Streifens und des nachträglich
geätzten n-Streifens. Der implantierte p-Bereich und der in der MBE dotierte n-Bereich sind vertikal durch
50nm intrinsisches GaAs getrennt, in dessen Mitte sich InAs-Quantenpunkte befinden. Wird eine Spannung in
Durchlassrichtung angelegt, so rekombinieren injizierte Löcher und Elektronen in den Quantenpunkten
innerhalb der aktiven Fläche der Diode unter Aussendung von Photonen.
In einem ersten MBE-Schritt wurde ein AlAs/GaAs-Übergitter, eine 400nm dicke
GaAs-Pufferschicht, eine 1,5nm dicke AlAs-Rückverdampfungs-Stoppschicht und eine 5nm
dicke GaAs-Schicht angewachsen. Eine 30nm dicke As-Schicht schützt die Oberfläche
während der Wachstumspause. In der FIB-Anlage erfolgte eine lateral strukturierte
Implantation mit 100keV Be-Ionen mit Dosen zwischen 1 ×1013cm-2 bis 1 ×1014cm-2. Nach
Rücktransfer und Desorption der As-Schicht folgte ein Hochtemperaturschritt (10min bei
720°C), der das Rückverdampfen der 5nm dicken GaAs-Schicht bis zur AlAs-Oberfläche
bewirkte. Anschließend wurde die Schichtstruktur mit 25nm GaAs, gefolgt von der
Quantenpunktschicht, weiteren 25nm GaAs und schließlich 200nm n-dotiertem GaAs zu
Ende gewachsen. Die weitere Prozessierung der so hergestellten Probe (d.h. das Ätzen des nStreifens, die Herstellung der ohmschen Kontakte, das Aufbringen einer Anti-ReflektionsSchicht und zahlreiche weitere Prozessschritte) erfolgte am Lehrstuhl für Halbleiterphysik
von
Prof.
G.
Döhler
an
der
Universität
Erlangen-Nürnberg.
Während
des
Implantationsprozesses erzeugte Markierungskreuze dienten hierbei der Orientierung auf der
Probenoberfläche und ermöglichten die Justierung der notwendigen Lithographieschritte.
Eine detailliertere Beschreibung der Probenprozessierung inklusive des verwendeten
Maskenlayouts ist in [Sch02] zu finden.
Die aktive Fläche der LED-Struktur wird, wie bereits erwähnt, durch die
Kreuzungsfläche des implantierten p- und des geätzten n-Steifens gebildet. Um
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
124
Elektrolumineszenzmessungen an wenigen oder einzelnen Quantenpunkten zu ermöglichen,
muss sowohl die aktive Fläche als auch die Dichte der Quantenpunkte minimiert werden. Der
schmalste geätzte n-Streifen, der sich mit der optischen Lithographie realisieren ließ, hat eine
Breite von ca. 0,5µm. Die effektive Breite des implantierten p-Streifens lässt sich hingegen
nicht genau bestimmen. Die nominelle Breite des kleinsten p-Streifens beträgt 100nm, die
effektive Breite jedoch wird zum einen durch den Fokusdurchmesser und zum anderen durch
die Be-Diffusion während des Ausheilschrittes in der MBE bestimmt. Eine obere Grenze für
die Breite des implantierten p-Streifen lässt sich jedoch zu ca. 3µm abschätzen (siehe
Kapitel 0). Damit ist die aktive Fläche der LED kleiner als 1,5µm2. Mit der geringen
Quantenpunktdichte der beschriebenen µ-LED Probe von ca. 2×109cm-2, die nach
entsprechender Optimierung der Wachstumsparameter (siehe Kapitel 4.6) erzielt werden
konnte, befinden sich ca. 30 Quantenpunkte im aktiven Bereich der kleinsten µ-LED-Struktur.
8.2 Kennlinien der µ-LED
Um zu überprüfen, ob die Prozessierung erfolgreich verlief und der implantierte p-Steifen
leitfähig ist, wurden Strom-Spannungs-Kennlinien des p-Streifens aufgenommen. Es stellte
sich dabei heraus, dass auch die schmalsten p-Streifen mit einer nominellen Breite von 0,1µm
leitfähig sind. Der Schichtwiderstand des Be-implantierten Streifens lässt sich mit Hilfe des
Geometriefaktors des Implantationsmusters aus dem gemessenen Zweipunktwiderstand
abschätzen. Man erhält bei einer Dosis von 5×1013cm-2 einen Schichtwiderstand von ca.
700Ω, was bis auf 30% mit den in Kapitel 7.3.2 diskutierten Ergebnissen übereinstimmt.
Genauso wichtig wie die Leitfähigkeit der p-Streifen sind für die Funktion der µ-LED
die Eigenschaften des pn-Überganges im Kreuzungspunkt des n- und p-Streifens. In
Abbildung 8.2 ist der Diodenstrom als Funktion der Spannung an den p- und n-Kontakten für
zwei
verschiedene
Implantationsdosen
aufgetragen.
Man
erkennt
eine
typische
Diodencharakteristik, d.h. in Sperrrichtung fließt nahezu kein Strom, in Vorwärtsrichtung
dagegen setzt nach Überschreiten einer Schwellspannung von in diesem Fall ca. 0,85V ein
deutlicher Stromfluss ein. Für Spannungen oberhalb von 1V ist eine nahezu lineare Kennlinie
zu beobachten. Die Ursache hierfür sind die hohen Zuleitungswiderstände des p- und nStreifens zum eigentlichen pn-Übergang. Sie verhindern einen exponentiellen Anstieg des
Stroms, wie er bei Dioden mit geringen Zuleitungswiderständen zu beobachten ist.
Messungen an verschiedenen µ-LED-Strukturen mit gleichen geometrischen Abmessungen
zeigen sehr ähnliche Kennlinien, was für die gute Reproduzierbarkeit innerhalb des
Herstellungsprozesses spricht.
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
120
125
pn-Kennlinie der Probe #1985
Breite des n-Streifens: 0,5µm
Breite des p-Streifens: ≤ 1,5µm (nominell 0,1µm)
100
Ipn [µA]
80
60
Implantation mit 100 keV Be
13
-2
Dosis 1.1x10 cm
13
-2
Dosis 2.5x10 cm
40
20
0
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
Upn [V]
Abbildung 8.2: Strom-Spannungs-Kennlinien zweier pn-Übergänge bei T=300K. Die typische
Diodencharakteristik ist zu erkennen. In Sperrrichtung der Diode fließt auch bei einer höheren Spannung von
-7V nahezu kein Strom (<0,5nA). In Vorwärtsrichtung fließt bei 0,85V ca. 1µA, wobei der Strom für höhere
Spannungen aufgrund des hohen Serienwiderstandes der p- und n-Streifen nicht exponentiell sondern linear
ansteigt. Für die höhere Implantationsdosis ist ein geringerer Serienwiderstand des p-Streifens zu erkennen.
8.3 Elektrolumineszenzspektren der µ-LED
Die in diesem Abschnitt vorgestellten Elektrolumineszenzmessungen an kleinsten
realisierten
µ-LED-Strukturen
wurden
in
der
Arbeitsgruppe
Optoelektronik
und
Spektroskopie an Nanostrukturen (Prof. A. Zrenner) an der Universität Paderborn
aufgenommen. Der dort zur Verfügung stehende Messaufbau ist schematisch in Abbildung
8.3 dargestellt: Die zu messende Probe ist auf einem Piezo-Tisch befestigt, der lateral
bezüglich eines Mikroskopobjektivs bewegt werden kann. Sowohl der Piezo-Tisch mit der
Probe als auch das Mikroskopobjektiv befinden sich in einem Kryostaten bei T=4,2K. Das
von der Probe emittierte Licht wird vom Mikroskopobjektiv aufgesammelt, verlässt durch ein
Fenster den Kryostaten und wird von einer Linse in eine Glasfaser eingekoppelt, aus der es
schließlich in das Spektrometer gelangt. Als Detektor dient eine gekühlte InGaAsZeilenkamera. Das Linsensystem aus Mikroskopobjektiv und „Glasfaser-Einkoppel-Linse“
besitzt einen Abbildungsmaßstab von 1:30, sodass sich eine Detektionsfläche auf der Probe
ergibt, die 1 30 der Glasfaserquerschnittsfläche beträgt. Bei den Messungen standen
Glasfasern mit 62µm bzw. 200µm Querschnitt zur Verfügung, womit sich eine kreisförmige
Detektionsfläche von ca. 2µm bzw. 7µm Durchmesser ergibt. Bei Verwendung der 62µm
(200µm) dicken Glasfaser erreicht das Spektrometer mit einem 1200 Striche/mm-Gitter eine
Auflösung von ca. 0,1nm (0,3nm). Um sich auf der Probe orientieren und den aktiven Bereich
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
Spektrometer
Glasfaser
Strahlteiler
CCD
Fenster
Kryostat
Mikroskopobjektiv
Piezo-Tisch
mit aufgeklebter Probe
Abbildung 8.3: Schematische Darstellung des Aufbaus zur Elektrolumineszenzmessung bei T=4,2K. Die Probe
ist auf einem Piezo-Tisch befestigt, der lateral bzgl. eines Mikroskopobjektives verfahren werden kann. Das
Elektrolumineszenzlicht wird über ein Linsensystem in eine Glasfaser eingekoppelt und gelangt schließlich in
das Spektrometer.
der LED anfahren zu können, ist zusätzlich eine Si-CCD-Kamera vorhanden, die einen
kleinen Bildausschnitt der Probe auf einem Bildschirm wiedergibt.
Zunächst soll geprüft werden, ob wirklich nur die Kreuzungsfläche der µ-LED
leuchtet und wie groß diese aktive Fläche exakt ist. Dazu wurde die Diode bei einer Spannung
von 2V, bei der auch die InAs-Benetzungsschicht ein Elekrolumineszenzsignal erzeugt,
betrieben und mit der CCD-Kamera ein Bild der Probe aufgenommen, wie es in Abbildung
8.4 zu sehen ist. Da die Auflösungsgrenze der verwendeten Optik im Bereich der Breite des
n-Streifens liegt (1µm), ist die Fläche der aktiven Zone der µ-LED aus dieser Aufnahme nur
grob abschätzbar. Der Leuchtfleck scheint in senkrechter Richtung, also entlang des nStreifens, ca. zwei- bis dreimal so weit ausgedehnt zu sein wie in horizontaler Richtung.
Damit ergibt sich in senkrechter Richtung eine Ausdehnung des Leuchtflecks von ca. 2-3µm.
Es liegt nun nahe zu folgern, dass der implantierte Be-Streifen ebenfalls eine Breite von 23µm aufweist (Be-Diffusion, schlechter Fokus). Hierbei ist jedoch Vorsicht geboten, da es
durchaus vorstellbar ist, dass die Löcher, die aus dem p-Streifen in den intrinsischen Bereich
des pin-Übergangs gelangen, zunächst durch das elektrische Feld angetrieben eine gewisse
Strecke entlang des n-Streifens transportiert werden, bevor sie mit den Elektronen
rekombinieren. Daher stellt der Wert von 3µm nur eine obere Grenze für die Breite des
elektrisch aktiven p-Streifens dar. Eine exakte Angabe seiner Breite dagegen ist nicht
möglich, da für kleinere Vorwärtsspannungen zwar die Ladungsträgerdiffusion unterdrückt
126
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
U
= 2V
np
1µm n-Streifen
Be-implanted
Abbildung 8.4: Aufnahme einer µ-LED-Struktur bei Anliegen einer Diodenspannung von 2V bei T=300K. Zu
sehen ist der senkrecht verlaufende, geätzte 1µm breite n-Streifen. In seiner Mitte ist ein Leuchtfleck, der den
aktiven Bereich des pn-Überganges darstellt, beobachtbar. Dieser Leuchtfleck ist in senkrechter Richtung
ca. 2-3µm ausgedehnt.
wird, die Elektrolumineszenzintensität für eine Abbildung der aktiven Fläche aber nicht mehr
ausreicht.
Die Annahme einer Löcherdiffusion wird zusätzlich durch die Beobachtung gestützt,
dass die Ausdehnung des Leuchtflecks in Richtung des n-Streifens mit größer werdender
Diodenspannung zunimmt. Die Ursache für diesen Effekt liegt vermutlich im Anstieg des
elektrischen Feldes entlang des n-Streifens bei Überschreiten der Schwellspannung der Diode:
Liegt zwischen den n- und p-Kontakten der Probe eine Spannung Upn in Größe der
Schwellspannung US (oder darunter) an, so fällt nahezu die gesamte Spannung über dem pinÜbergang selbst ab und der n-Streifen ist feldfrei. Bei Überschreiten der Schwellspannung
fällt ein Großteil der Spannung Upn-US über den p- und n-Streifen ab, sodass sich zunehmend
ein elektrisches Feld in Richtung des n-Streifens aufbaut. Dieses elektrische Feld vergrößert
den Weg, den die Löcher entlang des n-Streifens zurücklegen, bevor sie mit den Elektronen
rekombinieren. Die im Folgenden diskutierten Elektrolumineszenzsmessungen erfolgten
daher bei Diodenspannungen im Bereich der Schwellspannung (ca. 1,3V bis 1,6V bei T=4,2K
je nach Dotierung) und dementsprechend kleinen Strömen von in der Regel <1µA. Der
Einfluss der Ladungsträgerdiffusion unter diesen Bedingungen wird an späterer Stelle noch
im Detail diskutiert.
127
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
128
Energie [eV]
15
1,3
1,25
1,2
1,15
1,1
1,05
EL-Intensiät [a.u.]
Elektrolumineszenzmessung bei T=4,2K
LED a22
n-Streifen: 5µm
p-Streifen: nominell 1µm
10
5
0
950
1000
1050
1100
1150
1200
Wellenlänge [nm]
Abbildung 8.5: Elektrolumineszenzmessung an der µ-LED a22 der Probe #1985 bei T=4,2K. Der n-Streifen hat
eine Breite von 5µm, der implantierte p-Streifen ist nominell 1µm breit. An der Diode liegt eine Spannung von
1,6V an, die einen Stromfluss von ca. 5µA bewirkt. Neben dem Grundzustand bei 1150nm sind zwei weitere
angeregte Zustände zu erkennen. In der nominell aktiven Fläche von (5×1)µm2 befinden sich ca. 100
Quantenpunkte. Das Spektrum wurde unter Verwendung eines 300 Striche/mm Gitters in Kombination mit
einem 200µm dicken Glasfaserkabel aufgenommen.
Nachdem die obere Grenze der aktiven Fläche der kleinsten LED-Sruktur zu ca.
1,5µm2 bestimmt werden konnte, befinden sich bei einer Quantenpunktdichte von 2×109cm-2
weniger als 30 Quantenpunkte im aktiven Bereich der Diode. Auf Basis dieser Überlegungen
eröffnet sich unter Umständen die Möglichkeit, ein Signal von einzelnen Quantenpunkten im
Elektrolumineszenzsignal detektieren zu können.
In Abbildung 8.5 ist ein Elektrolumineszenzsspektrum von einer der größeren LEDStrukturen mit 5µm n-Streifen und nominell 1µm p-Streifen zu sehen. Auf der nominell
aktiven Fläche von (5×1)µm2 befinden sich ca. 100 Quantenpunkte. Die Messung wurde unter
Verwendung eines Gitters mit 300 Strichen/mm und einer 200µm dicken Glasfaser
durchgeführt, sodass mit einer Detektionsfläche von ca. 7µm Durchmesser der komplette
aktive Bereich der Probe mit einer spektralen Auflösung von 0,3nm aufgenommen werden
konnte. Im Spektrum sind neben dem Grundzustand zwei angeregte Zustände deutlich zu
trennen. Ein Signal von einzelnen Quantenpunkten ist in Form von schmalen Linien zu
erwarten, die aufgrund der Auflösungsgrenze von in diesem Fall 0,3nm ebenfalls eine
Halbwertsbreite in dieser Größenordnung aufweisen müssten. Da keine einzelnen Linien im
Spektrum zu sehen sind, wird jedoch offensichtlich über zu viele Quantenpunkte gemittelt.
Es
fällt
auf,
dass
die
angeregten
Zustände
ein
deutlich
stärkeres
Elektrolumineszenzsignal als der Grundzustand liefern. Dies liegt am relativ hohen Strom von
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
129
5µA, der eine kontinuierliche Besetzung des Grundzustandes bewirkt und so die
Rekombination der angeregten Zustände verstärkt (siehe Kapitel 4.3). Für geringere Ströme
ist die Grundzustandselektrolumineszenz am stärksten.
Wie in Abbildung 8.6a) zu sehen, erhält man für eine deutlich kleinere aktive Fläche
(1µm breiter n-Streifen, nominell 0,25µm breiter p-Streifen) ein Spektrum, das tatsächlich
Signaturen von einzelnen Quantenpunkten zeigt. Die Messungen wurden unter Verwendung
eines 62,5µm starken Glasfaserkabels aufgenommen, sodass sich auf der Probe eine
Detektionsfläche von 2µm Durchmesser ergibt. Dargestellt ist ein Wellenlängenbereich von
20,5nm im Bereich des EL-Grundzustandes. Es sind einzelne, sehr schmale Linien zu
erkennen, die von einzelnen Quantenpunkten herrühren. Die Halbwertsbreite ∆λ dieser Linien
ist durch die endliche Auflösung des Spektrometers auf ∆λ ≈ 0,2nm (bzw. ∆E≈ 0,2meV)
begrenzt. Man ist dazu verleitet, aus der Anzahl der gemessenen Linien die Anzahl der InAsQuantenpunkte zu bestimmen, die sich im Detektionsbereich befinden und im vermessenen
Wellenlängenbereich
emittieren.
EL-Intensität [a.u.]
Exzitonengrundzustand
Dies
verschiedene
ist
aber
möglich,
Multiexzitonenzustände
a)
Detektionsfläche: ∅ ca.2µm
b)
Detektionsfläche: ∅ ca.7µm +
+
+
+
nicht
in
da
den
neben
dem
einzelnen
+
1140
1145
1150
1155
1160
Wellenlänge [nm]
Abbildung 8.6: Elektrolumineszenzmessungen an Probe #1985 LED-Struktur a24, die einen 1µm breiten nStreifen und einen nominell 0,25µm breiten, implantierten p-Streifen enthält. Die Diodenspannung beträgt
Upn=1,45V, sodass ein Strom von <0,1µA fließt. In Abbildung a) wurde ein Glasfaserkabel von 62,5µm
Durchmesser verwendet, womit sich eine Detektionsfläche mit ∅≈2µm ergibt. In b) dagegen beträgt der
Detektionsdurchmesser ca. 7µm, da eine dickere Glasfaser verwendet wurde. Die in diesem Fall neu
hinzugekommenen Linien sind durch ein „+“ gekennzeichnet.
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
130
Quantenpunkten angeregt sein können und dementsprechend ein einzelner Quantenpunkt
mehrere Linien erzeugen kann.
Da man zur Abbildung der Diode ein Mikroskopobjektiv mit einer guten Auflösung
verwendete, muss in Betracht gezogen werden, dass die Zahl der detektierten Quantenpunkte
nicht durch die aktive Fläche, sondern durch den endlichen Detektionsbereich des Mikroskops
bestimmt wird. Um dies auszuschließen und überprüfen zu können, ob die geringe Anzahl der
detektierten Quantenpunkte tatsächlich durch die kleine aktive Fläche des pin-Überganges
bewirkt wird, wurde unter identischen Bedingungen eine Referenzmessung (siehe Abbildung
8.6b) mit einem 200µm dicken Glasfaserkabel durchgeführt, womit sich die Detektionsfläche
verzehnfacht. Davon wird allerdings ausschließlich die Vergrößerung im Bereich des nStreifens wirksam, da sich nur dort Quantenpunkte befinden. Dieser Bereich vergrößert sich
um den Faktor drei.
Gegenüber dem Spektrum mit der kleineren Detektionsfläche ändert sich vor allem die
Intensität der verschiedenen Linien zueinander, zudem werden die Linien deutlich breiter, da
mit dem dickeren Glasfaserkabel eine um den Faktor drei schlechtere Auflösung in Kauf
genommen werden muss. Mit Vergrößerung der Detektionsfläche kommen jedoch nur wenige
neue Linien hinzu (in Abbildung 8.6b) durch ein „+“ gekennzeichnet), die zuvor nicht zu
erkennen waren. Keinesfalls verdreifacht sich die Zahl der Linien, wie man es nach dem
Verhältnis der Detektionsflächen vermuten könnte. Diese Tatsache ist ein Hinweis darauf,
dass der Großteil der am Rekombinationsprozess beteiligten Quantenpunkte in einem Bereich
lokalisiert ist, der entlang des n-Streifens weniger als 2µm ausgedehnt ist. Die Auflösbarkeit
schmaler Linien von einzelnen Quantenpunkten begründet sich demnach nicht durch den
verwendeten Messaufbau, sondern durch die kleine aktive Fläche der µ-LED-Struktur.
In Abbildung 8.7 sind erste spannungsabhängige Elektrolumineszenzmessungen einer
µ-LED-Struktur zu sehen. Bei fester Probenposition wurde die Diodenspannung zwischen
1,54V und 1,63V variiert. Dabei zeigt sich, dass mit zunehmender Diodenspannung neue
Linien bzw. Maxima entstehen (zwei von diesen sind in Abbildung 8.7 mit einem Pfeil
markiert). Dies kann verschiedene Ursachen haben: So ändern sich mit Erhöhung der
Diodenspannung die Ladungszustände einzelner Quantenpunkte, d.h. ein weiteres Elektron,
ein weiteres Loch oder beide Ladungsträgertypen werden in den Quantenpunkt injiziert.
Damit kann ein System aus zwei Elektronen und einem Loch, also ein einfach negativ
geladenes Exziton X- bzw. ein einfach positiv geladenes Exziton X+ (e + 2h) oder auch ein
Biexziton
(2e + 2h)
entstehen.
Diese
Exzitonen
haben
unterschiedliche
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
Abbildung 8.7: Elektrolumineszenzmessungen an Probe #1985 LED-Struktur a24, die einen 1µm breiten nStreifen und einen nominell 0,25µm breiten, implantierten p-Streifen enthält. Bei gleichbleibender
Probenposition wurde die Diodenspannung Upn zwischen 1,54V und 1,630 V variiert. Die Messungen wurden
mit einem 300 Striche/mm Gitter und einem 200µm dicken Glasfaserkabel aufgenommen. Deutlich ist zu
erkennen, wie mit wachsender Diodenspannung mindestens zwei neue Linien bzw. Maxima markiert durch die
Pfeile entstehen.
Rekombinationsenergien, sodass ein Quantenpunkt in Abhängigkeit der Diodenspannung
Photonen verschiedener Energien emittieren kann.
Eine andere Erklärung für die zusätzlichen Elektrolumineszenzmaxima bei Erhöhung
der Spannung sind am Rande der aktiven Diodenfläche liegende Quantenpunkte, in die erst
bei höheren Spannungen durch Diffusion Ladungsträger injiziert werden. Ein solcher Effekt
wurde schon am Anfang dieses Kapitels im Zusammenhang mit dem Leuchtfleck in
Abbildung 8.4 diskutiert.
Zusammenfassend lässt sich festhalten, dass mit der beschriebenen Probe eine LED
mit einer aktiven Fläche unterhalb von 1,5µm2 realisieren werden konnte. Die
Elektrolumineszenzmessungen an den in der Diode eingebetteten InAs-Quantenpunkten
zeigen ein Signal von wenigen, einzelnen Quantenpunkten in Form von schmalen, getrennten
Linien. Hierbei konnte die Fläche des Photonen-emittierenden Bereiches entlang des nStreifens nicht exakt bestimmt werden, die Messungen deuten jedoch auf eine Ausdehnung in
dieser Richtung von weniger als 3µm hin. Weiterhin zeigte sich, dass die Anzahl der Linien
im EL-Spektrum mit steigender Diodenspannung zunimmt. Eine Zuordnung einzelner Linien
zu verschiedenen Exzitonenzuständen eines einzelnen Quantenpunktes ist an den bisher
131
Kapitel 8: InAs-Quantenpunkte in einer FIB-geschriebenen µ-LED
realisierten Proben nicht möglich, da noch zu viele Quantenpunkte simultan detektiert werden
und so die Vielzahl der im Spektrum vorhandenen Linien eine Zuordnung verhindert.
Nutzt man zur Herstellung der µ-LED-Strukturen anstatt eines Ausheilschritts mit
AlAs-Rückverdampfungs-Stoppschicht (wie es bei den bisher realisierten LED-Proben der
Fall war) einen Ausheilschritt mit Rückverdampfen von GaAs (siehe Kapitel 7.3.3) und
implantiert zudem Si- anstatt Ga-Ionen, so werden eine Reihe von Verbesserungen für die
Elektrolumineszenzmessungen erwartet. Diese sind im Detail im folgenden Kapitel
beschrieben.
132
Kapitel 9: Zusammenfassung und Ausblick
133
9 Zusammenfassung und Ausblick
Das Hauptziel dieser Arbeit war es, das MBE-Überwachsen von implantationsdotierten
Bereichen so weiterzuentwickeln, dass sich lateral strukturierte Si- bzw. Be-dotierte Bereiche
dicht unterhalb elektrisch und optisch aktiver InAs-Quantenpunkte realisieren lassen. Dieses
Ziel wurde durch die Einführung und Optimierung eines Ausheilschrittes vor dem
Überwachsen erreicht. Mit diesem Prozess ließen sich pin-LED-Strukturen mit eingebetteten
InAs-Quantenpunkten mit aktiven Flächen im sub-µm2 Bereich (µ-LED) herstellen, an denen
ein Elektrolumineszenzsignal von einzelnen Quantenpunkten zu messen war. Im Folgenden
werden die aus der Prozessoptimierung resultierenden Ergebnisse und deren konkrete
Anwendung bei der Realisierung einer µ-LED-Struktur zusammengefasst.
Um mittels fokussierter Implantationsdotierung einen lokal n- bzw. p-leitfähigen
Bereich unterhalb von InAs-Quantenpunkten erzeugen zu können, müssen sich die Si- bzw.
Be-implantierten Bereiche mit qualitativ hochwertigen Quantenpunkten überwachsen lassen.
Zur
elektrischen
Aktivierung
der
implantierten
Ionen
und
zum
Ausheilen
der
implantationsbedingten Gitterschäden ist ein thermischer Ausheilschritt erforderlich. Hierbei
besteht grundsätzlich die Möglichkeit, den erforderlichen Temperschritt ex-situ nach
vollständigem Wachsen der Schichtstruktur, also insbesondere nach dem Abscheiden der
InAs-Quantenpunkte, im RTA-Ofen durchzuführen. Wie die in Kapitel 4.7 diskutierten
Experimente zeigen, ist dieses nachträgliche Tempern jedoch kein gangbarer Weg, da bei den
erforderlichen Temperaturen Dotieratome aus dem Rückkontakt in die Quantenpunkte
diffundieren, was die Degeneration der optischen Eigenschaften der Quantenpunkte zur Folge
hat. Deshalb kommt nur ein in-situ in der MBE durchgeführter Ausheilschritt für die
Beseitigung der Implantationsschäden und zur Aktivierung der implantierten Ionen in Frage.
Im Vergleich zu ex-situ Ausheilschritten bietet der in-situ Ausheilschritt direkt nach der
Implantation den zusätzlichen Vorteil, dass das Wachstum auf ausgeheiltem Material erfolgt,
was die Kristallqualität verbessert.
Für ein erfolgreiches Abscheiden optisch aktiver InAs-Quantenpunkte auf Si- und Beimplantierten Bereichen wurden in-situ Ausheilschritte bei verschiedenen Temperaturen
untersucht. Dabei stellte sich heraus, dass es mit einem Temperschritt von 15min bei 650°C,
d.h. knapp unterhalb der Temperatur, bei der ein signifikantes Rückverdampfen von GaAs
einsetzt, möglich ist, die implantierten Be-Ionen zu aktivieren und die Gitterschäden der BeImplantation so weit auszuheilen, dass die implantierten Bereiche gut leitfähig sind und auf
diesen bis zu einer Dosis von 2,8×1014cm-2 optisch aktive InAs-Quantenpunkte abgeschieden
Kapitel 9: Zusammenfassung und Ausblick
134
werden können. Diese Temperatur reicht allerdings nicht aus, um auch die Gitterschäden
durch Si-Implantation auszuheilen, bzw. um die Si-Atome ausreichend zu aktivieren. Für die
Si-Implantation ist daher ein Ausheilschritt bei einer Temperatur oberhalb von 650°C
erforderlich.
Zur
Realisierung
von
lokal
Si-dotierte
Rückkontakten
wurden
daher
Hochtemperaturschritte von 15min bei 720°C durchgeführt. Um zu verhindern, dass bei
einem derartig langen Hochtemperaturschritt zu viel GaAs rückverdampft wird, wurde eine
AlAs-Schicht als thermische Rückverdampfungs-Stoppschicht verwendet. Mit diesem
Ausheilschritt ließ sich zwar für die Be-Implantation keine deutliche Verbesserung erzielen,
die Resultate der Si-Implantation verbesserten sich jedoch gravierend. So zeigten die InAsQuantenpunkte bis zu einer Si-Dosis von 1,6×1013cm-2 ein gutes Photolumineszenzspektrum
bei gleichzeitig guter Leitfähigkeit der implantierten Rückkontakte.
Ein Nachteil dieses Ausheilschrittes mit einer AlAs-Rückverdampfungs-Stoppschicht
ist jedoch eine zu große effektive Tunnelbarriere zwischen dem implantierten Rückkontakt
und den Quantenpunkten, die einen Tunneltransport der Ladungsträger in die Quantenpunkte
verhindert. Für viele Anwendungen, wie z.B. für die pin-Diode mit eingebetteten
Quantenpunkten, ist dieser Tunneltransport aber erwünscht oder sogar erforderlich. Die
Ursache für den ausbleibenden Tunneltransport liegt vermutlich in einer zu geringen
Dotierung der oberen Schichten des Rückkontaktes, was zum einen durch das verbreiterte
Tiefenprofil der Implantation und zum anderen durch eine erhöhte Ladungsträgerverarmung
an der AlAs-Schicht während des Ausheilschrittes hervorgerufen wird. Unter diesem
Gesichtspunkt ist also der Ausheilschritt mit einer AlAs-Schicht nicht optimal für die
Realisierung implantationsdotierter Rückkontakte unterhalb von InAs-Quantenpunkten
geeignet.
Versuche mit einem kontrollierten Rückverdampfen von wenigen 10nm Si-dotiertem
GaAs zeigten dabei überraschenderweise, dass das Si nicht verloren geht, sondern sich in
einer oberflächennahen Schicht ansammelt, wie es in Kapitel 6 ausführlich diskutiert wird.
Für Be-dotiertes GaAs beobachtete man diesen Effekt ebenfalls, während Kohlenstoff beim
Rückverdampfen vollständig verloren geht.
Mit dem entdeckten Effekt der Ladungsträgerakkumulation der Si- und Be-Ionen
während des Rückverdampfens eröffnen sich völlig neue Möglichkeiten, das breite und
unscharfe Tiefenprofil der Si- und Be-Implantation durch einen Hochtemperaturschritt zu
verändern und ein deutlich schärferes Dotierprofil zu erhalten. So lässt sich durch
Rückverdampfen
eines
Großteils
der
implantierten
Schicht
eine
sehr
hohe
Kapitel 9: Zusammenfassung und Ausblick
Dotierkonzentrationen
im
Bereich
der
135
Grenzfläche
zwischen
Original-GaAs
und
Tunnelbarriere erzeugen. Es besteht sogar die Möglichkeit, die gesamte implantierte Schicht
und damit nominell alle erzeugten Implantationsschäden abzudampfen und dennoch einen
hochdotierten Rückkontakt mit einem sehr scharfen Dotierprofil zu erhalten.
Die Vorteile des beschriebenen Effekts wurden konkret in einem Ausheilschritt bei
730°C, der zum Rückverdampfen von ca. 90nm GaAs führte, genutzt. Nach TRIMBerechnungen befanden sich in der rückverdampften Schicht ca. 40% der implantierten BeAtome und nahezu 100% der implantierten Si-Atome. Dieser Ausheilschritt lieferte für die
Be-Implantation und die Si-Implantation die mit Abstand besten Ergebnisse sowohl bezüglich
der Quantenpunktqualität als auch bezüglich der elektrischen Eigenschaften der
implantationsdotierten Bereiche. Bis zu einer Be-Dosis von 2,3×1014cm-2 und einer Si-Dosis
von 1,7×1013cm-2 zeigten die Quantenpunkte ein sehr gutes PL-Spektrum und die
implantierten Bereiche waren bereits deutlich unterhalb dieser Dosisgrenzen gut leitfähig.
Darüber hinaus konnte anhand von Kapazitätsmessungen ein Tunneltransport der
Ladungsträger aus den Be- bzw. Si-dotierten Rückkontakten in die Quantenpunkte
nachgewiesen werden.
Als weitere Anforderung an die optimierte Prozessführung wurde die erreichbare
laterale Auflösung untersucht. So ist bei der Realisierung strukturierter Rückkontakte eine
möglichst
hohe
Auflösung
wünschenswert.
Während
des
Ausheilschrittes
mit
Rückverdampfen von GaAs kann es jedoch zu einer verstärkten lateralen Diffusion der an der
Oberfläche akkumulierten Ladungsträger kommen, was unter Umständen die Auflösung stark
begrenzt. Für die Si-Atome konnte jedoch experimentell eine Diffusionsobergrenze von
0,5µm bestimmt werden. Für Be dagegen scheint eine deutlich stärkere laterale Diffusion zu
erfolgen (>2µm), ein exakter Wert konnte allerdings nicht bestimmt werden.
Insgesamt lässt sich festhalten, dass mit einer Implantationsdotierung in Verbindung
mit einem Ausheilschritt bei 730°C, der ein Rückverdampfen von 90nm GaAs zur Folge hat,
ein Prozess erarbeitet worden ist, der optimal zur Realisierung von strukturierten SiRückkontakten mit scharfen Dotierprofilen unterhalb von InAs-Quantenpunkten genutzt
werden
kann.
Möchte
man
Be-dotierte
Rückkontakte
unter
Verwendung
dieses
Ausheilschrittes herstellen, so ist die Auflösung aufgrund einer höheren Diffusion von Be an
der Oberfläche jedoch begrenzt.
In Kooperation mit der Universität Erlangen wurde die erarbeitete Technologie der
Implantationsdotierung in Verbindung mit einem in-situ Ausheilschritt angewandt, um pinLED-Strukturen mit sub-µm2 großen aktiven Flächen (µ-LED) und wenigen eingebetteten
Kapitel 9: Zusammenfassung und Ausblick
136
InAs-Quantenpunkten zu realisieren. Im konkreten Fall bildete die Kreuzungsfläche zwischen
einem geätzten n-dotierten Streifen und einem dazu senkrechten Be-implantierten (pleitfähigen) Streifen den eigentlichen pin-Übergang und damit den aktiven Bereich der Diode
(siehe Abbildung 8.1). Wird ein Strom durch die Diode getrieben, so rekombinieren in diesem
Bereich die Elektronen und Löcher miteinander, und das Elektrolumineszenzsignal ist
weitgehend auf die Kreuzungsfläche begrenzt. Die minimale Breite des geätzten n-Streifens
beträgt 0,5µm, die elektrisch aktive Breite des implantierten p-Streifens ließ sich dagegen
nicht exakt bestimmen, konnte aber zu maximal 1,5µm abgeschätzt werden. Um die Anzahl
der Quantenpunkte, die sich in der aktiven Fläche der Diode befinden, zu minimieren, wurde
die Quantenpunktdichte der Probe mit Hilfe eines optimierten Wachstumsprozesses (siehe
Kapitel 4.6) erfolgreich von standardmäßig ca. 2×1010cm-2 auf 4×109cm-2 reduziert. Dadurch
ließen sich im EL-Spektrum der kleinsten LED-Strukturen sehr deutlich scharfe Linien von
einzelnen Quantenpunkten nachweisen. Eine Zuordnung einzelner Linien zu verschiedenen
Exzitonenzuständen eines einzelnen Quantenpunktes ist an den bisher realisierten Proben
jedoch nicht möglich, da zu viele Quantenpunkte simultan detektiert werden und so die
Vielzahl der im Spektrum vorhandenen Linien eine Zuordnung verhindert. Eine exakte
Angabe der Anzahl der an der Elektrolumineszenz beteiligten Quantenpunkte ist aus diesem
Grund nicht möglich.
In den bisher realisierten LED-Strukturen wurde ausschließlich Be implantiert und
Ausheilschritte ohne Rückverdampfen von GaAs verwendet, sodass kein Tunneltransport aus
dem implantierten Rückkontakt in die InAs-Quantenpunkte stattfindet. Ein Problem dieser
Dioden ist eine Diffusion der Löcher entlang des n-Streifens (siehe Kapitel 0), wodurch sich
die Anzahl der detektierten Quantenpunkte vergrößert. Die im Rahmen dieser Arbeit
ermittelte günstigste Prozessführung der Implantation von Si in Verbindung mit einem
Ausheilschritt bei 730°C und Rückverdampfen von 90nm GaAs ist aufgrund der Neuheit der
Ergebnisse bislang noch nicht zur Realisierung von µ-LED-Strukturen verwendet worden und
soll in auf dieser Arbeit aufbauenden Untersuchungen eingesetzt werden. Man erwartet dabei
folgende gravierende Vorteile:
•
Für die Si-Atome ist im Gegensatz zu den Be-Atomen eine obere Grenze der Diffusion
von 0,5µm während des Ausheilschrittes bekannt. Möglicherweise ist die Diffusion der SiAtome während des Temperns deutlich geringer als die der Be-Atome, was die aktive
Fläche des pin-Überganges verkleinert.
•
Sowohl die Elektronen als auch die Löcher können vor Einsetzen eines Stromflusses in
die Quantenpunktzustände tunneln und sind dort im Potential des Quantenpunktes
Kapitel 9: Zusammenfassung und Ausblick
137
eingeschlossen, sodass eine ungewollte Ladungsträgerdiffusion vermieden wird und
wirklich nur Quantenpunkte im Kreuzungsbereich des p- und n-Streifens gepumpt werden,
d.h. die aktive Fläche wird durch die Geometrie des Bauelementes bestimmt.
•
Auch bei kleinen Quantenpunktdichten ist die Inseldichte auf den Si-implantierten
Bereichen nicht erhöht, wie man es für hohe Be-Dosen beobachtet (siehe Kapitel 7.3.3).
•
Die Ladungszustände der Quantenpunkte sollten sich als Funktion der Diodenspannung
kontrolliert
einstellen
lassen,
was
die
Untersuchung
der
Abhängigkeit
des
Elektrolumineszenzspektrums von den Ladungszuständen der Quantenpunkte ermöglicht.
•
Sobald ein Exziton eines Quantenpunktes rekombiniert ist, sind wieder freie Zustände
in diesem Quantenpunkt vorhanden, und ein weiteres Loch sowie ein weiteres Elektron
können diese durch einen Tunnelprozess besetzen. Dementsprechend entsteht ein durch die
Exzitonenrekombination hervorgerufener Tunnelstrom.
Die aufgeführten Vorteile kommen vor allem dann voll zum Tragen, wenn man
erreicht, dass nur noch Ladungsträger in einen einzelnen Quantenpunkt injiziert werden.
Gelingt dies, so kann man hoffen, Nichtlinearitäten in der Strom-Spannungs-Kennlinie durch
Tunnelprozesse
mit
dem
Auftauchen
bestimmter
Exzitonenlinien
im
Elektrolumineszenzspektrum zu verknüpfen.
Um dieses Ziel zu realisieren, ist eine weitere Verringerung der Quantenpunktdichte
wünschenswert. Dies kann eventuell durch Wachsen ohne Probenrotation, d.h. mit InAsGradient über den Wafer, geschehen. Mit dieser Methode sollten in bestimmten Bereichen des
Wafers extrem niedrige Dichten von <5× 108cm-2 entstehen, die erwarten lassen, dass sich im
aktiven Bereich der LED wirklich nur ein Quantenpunkt befindet.
Neben den Experimenten mit implantationsdotiertem GaAs wurden im Rahmen dieser
Arbeit die Löcherzustände der InAs-Quantenpunkte anhand von Kapazitätsmessungen unter
Verwendung eines p-leitfähigen Rückkontakten untersucht. Die gemessenen Spektren zeigen
im Vergleich zur Literatur deutlich mehr und viel signifikantere Signaturen von
Quantenpunkt-Löcherzuständen. Aus den Messungen konnte eine Coulomb-BlockadeEnergie des Grundzustandes von 19meV und eine Quantisierungsenergie von 22meV
ermittelt werden. Die ersten sechs Resonanzen im Kapazitätsspektrum stimmen hierbei gut
mit den Vorhersagen nach dem Modell des harmonischen Oszillators überein. Aus ersten
magnetfeldabhängigen Kapazitätsmessungen konnte zudem eine effektive Masse der Löcher
von ca. 0,16me abgeschätzt werden.
Kapitel 9: Zusammenfassung und Ausblick
138
Darüber hinaus konnte an den Kapazitätsspektren der Löcher gezeigt werden, dass im
Magnetfeldbereich bis 12T das erwartete „Anti-Crossing“ der zweiten und dritten p-Zustände
nicht eintritt. In diesem Zusammenhang sind Messungen bei höheren Magnetfeldern von
Interesse, die über dies hinaus die Möglichkeit bieten, die effektive Masse der Löcher deutlich
genauer zu bestimmen, als es im Rahmen dieser Arbeit möglich war.
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Danksagung
147
Danksagung
An dieser Stelle möchte ich mich bei allen Personen bedanken, die in irgendeiner Form zum
Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben:
Prof. Dr. A. D. Wieck für die freundliche Aufnahme in seine Arbeitsgruppe, für die Vergabe
des interessanten Themas und für seine kontinuierliche Unterstützung,
Dr. D. Reuter für die gute Betreuung, die fruchtbaren Diskussionen sowie die zahlreichen
Anregungen, ohne die das Zustandekommen der Arbeit in dieser Form nicht möglich gewesen
wäre, darüber hinaus für die herzliche „Büroatmosphäre“,
Dr. Dorina Diaconescu, André Ebbers, Sascha Hoch und Dr. Cedrik Meier für die
interessanten, fachlichen Diskussionen und ihre kontinuierlichen Bemühungen um die
Instandhaltung und Verbesserung der technischen Großgeräte des Lehrstuhls, André Ebbers
und Sascha Hoch zusätzlich für ihre Korrekturarbeiten,
Peter Kailuweit für die gute Zusammenarbeit, insbesondere das Wachsen vieler InAsQuantenpunktproben,
Ralf Schmidt, Markus Vitzethum und Prof. Dr. G. Döhler vom Lehrstuhl für
Halbleiterphysik an der Universität Erlangen-Nürnberg für die gute Kooperation im Bereich
der Realisierung der µ-LED,
Prof. Dr. A. Zrenner und seinen Doktoranden von der Arbeitsgruppe für Optoelektronik und
Spektroskopie an Nanostrukturen an der Universität Paderborn für die Aufnahme von
ortsaufgelösten Elektrolumineszenzspektren an den µ-LED-Strukturen,
Claudia Bock und Prof. Dr. U. Kunze für zahlreiche AFM- und REM-Messungen an den
InAs-Quantenpunkten,
allen
Gruppenmitgliedern
und
Mitarbeitern
des
Lehrstuhls
für
Angewandte
Festkörperphysik an der Ruhr-Universität Bochum für das kollegiale Arbeitsklima und die
große Hilfsbereitschaft
und schließlich meiner Freundin Kathrin Schäpers für das Korrekturlesen und ihre
geduldige Unterstützung, insbesondere in der Schlussphase dieser Arbeit.
Lebenslauf
148
Lebenslauf
Peter Schafmeister, geboren am 29.11.73 in Bochum
1980-1984
Besuch der Natorp-Grundschule in Bochum
1984-1993
Besuch des Albert-Einstein-Gymnasiums in Bochum
Juli 1993
Abitur
1993-2000
sozialer Ersatzdienst beim Technischen Hilfswerk
1993-1998
Studium der Physik an der Ruhr-Universität Bochum
Dezember 1998
Diplom in Physik an der Ruhr-Universität Bochum,
Thema: „Transportuntersuchungen und Strukturierung von
Heterostrukturen mit eingebetteten InAs-Quantenpunkten“,
Betreuer: Prof. Dr. A. D. Wieck
seit Januar 1999
Doktorand am Lehrstuhl für Angewandte Festkörperphysik der RuhrUniversität Bochum,
Betreuer: Prof. Dr. A. D. Wieck