Fakultät für Physik und Astronomie - Uni Potsdam

Fakultät für Physik und Astronomie
Ruprecht-Karls-Universität Heidelberg
Diplomarbeit
im Studiengang Physik
vorgelegt von
Axel Friedenauer
aus Stuttgart
2004
ii
Verschränkung beim
Fluoreszenz-ResonanzEnergie-Transfer
Axel Friedenauer1
11. Juni 2004
Die Diplomarbeit wurde von Axel Friedenauer ausgeführt am
Physikalischen Institut der Universität Heidelberg
unter der Betreuung von
Herrn Prof. Dr. Jörg Schmiedmayer
sowie von
Herrn JProf. Dr. Jens Eisert und Herrn Dr. Carsten Henkel
Institut für Physik, Universität Potsdam
1
[email protected]
iv
Zusammenfassung
Thema der Diplomarbeit ist die Untersuchung von Quanteneffekten beim Energietransfer in Biomolekülen. Mit Methoden der Quanteninformation und der Quantenoptik soll insbesondere der Frage nachgegangen werden, unter welchen Bedingungen und zu welchem Grade beim Förstertransfer in farbstoffmarkierten Molekülen
quantenmechanische Verschränkung auftritt. Startpunkt ist ein quantenmechanisches Modell, das Dissipationsmechanismen einschließt. Dies soll eine erste Antwort liefern auf die Frage, welche Rolle Quantenmechanik in solchen Prozessen
spielt jenseits von Ratengleichungen. Diese interdisziplinäre Arbeit geschieht in Zusammenarbeit und im Dialog mit Experimentalgruppen in diesem Forschungsfeld.
v
vi
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung
1
2 Einführung
5
2.1
FRET . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5
2.2
Das Modell
7
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3 Theorie offener Quantensysteme
11
3.1
Grundlegende Definitionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
3.2
Zustände . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
3.3
Einfache stochastische Prozesse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
3.4
3.3.1
Zufallsvariable . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
3.3.2
Stochastischer Prozeß . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
3.3.3
Markov-Prozeß . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
Offene Quantensysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
3.4.1
Dynamische Halbgruppen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
3.4.2
Störungsrechnung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
4 Quantenmastergleichung
19
4.1
Rechtfertigung des einfachen Modells . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
4.2
Numerische Lösung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
4.3
Herleitung der Mastergleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
4.3.1
Dipolgekoppelte Zweiniveausysteme . . . . . . . . . . . . . 24
4.3.2
Dephasierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
4.3.3
Mastergleichung des Gesamtsystems . . . . . . . . . . . . . 31
vii
viii
INHALTSVERZEICHNIS
4.4
Differentialgleichungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
5 Verschränkung
5.1
35
Hierarchie der Korrelationen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
5.1.1
Klassische Korrelation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
5.1.2
Separabilität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
5.2
Bell’sche Ungleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
5.3
Verschränkungsmaße . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
5.4
Entanglement of Formation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
5.5
Entanglement Witnesses
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
6 Exploration des Parameterraums
43
6.1
Einführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
6.2
Kopplungskonstanten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
6.2.1
Ungetriebenes System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
6.2.2
Kohärent getriebenes System . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
6.2.3
Dephasierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
6.2.4
Inkohärent getriebenes System . . . . . . . . . . . . . . . . 59
7 Spektrum der emittierten Strahlung
7.1
7.2
7.3
65
Via Quantenregressionstheorem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
7.1.1
Resonanzfluoreszenzspektrum . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
7.1.2
Quantenregressionstheorem . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
7.1.3
Erwartungswerte der Systemabsteigeoperatoren . . . . . . . 67
7.1.4
Korrelationsfunktionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
7.1.5
Das Spektrum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
7.1.6
Zwei-Photonenresonanz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
Via Quantensprungmethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
7.2.1
Detektion und Nichtdetektion von Photonen . . . . . . . . . 76
7.2.2
Algorithmus zur Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
7.2.3
Quantensprung-Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
Zweizeitkorrelationsfunktion aus dem Quantum Jump Approach . . 84
INHALTSVERZEICHNIS
7.3.1
ix
Doubled Hilbert Space Method . . . . . . . . . . . . . . . . 84
8 Symmetrien
89
8.1
Einführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
8.2
U U -Twirling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
8.3
OO-invariante Zustände . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
8.4
Kriterium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
8.4.1
Herleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
8.4.2
Aussagekraft . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
9 Zusammenfassung und Ausblick
99
x
INHALTSVERZEICHNIS
Kapitel 1
Einleitung
Maximale Kenntnis von einem Gesamtsystem schließt nicht notwendig maximale
Kenntnis aller seiner Teile ein, auch dann
nicht, wenn dieselben völlig voneinander
abgetrennt sind und einander zur Zeit gar
nicht beeinflussen.
Erwin Schrödinger 1935
über Verschränkung [59]
Wir wollen in dieser Arbeit nicht die Unsitte vieler Autoren wissenschaftlicher Arbeiten übernehmen und mit den Einheitssatz, der die meisten wissenschaftlichen
Papiere, die mit Verschränkung zu tun haben anführt, nämlich entanglement is a
”
key resource for quantum information, quantum cryptography and quantum key distribution“ [30, 41, 70, 64], beginnen und damit eine der grundlegenden Eigenschaften der Quantenmechanik als bloße Notwendigkeit für praktische Anwendungen zu
instrumentieren. Vielmehr interessieren wir uns für die Natur der Verschränkung
selbst und für die Rolle, die diese faszinierende Eigenschaft, die ihren Namen schon
von einem der Pioniere der Quantenmechanik, Erwin Schrödinger [59, 60], erhielt
und die Systeme charakterisiert, deren Subsysteme gemeinsame Quantenzustände
teilen, ohne daß deren Subsysteme für sich genommen reine Zustände annähmen,
in einfachen Systemen, die auch in der Natur vorkommen, spielt. Obwohl sie schon
in den Zwanzigern des letzten Jahrhunderts entdeckt wurde, spielte sie damals nur
eine Rolle in dem Versuch seitens Einstein und dessen Mitarbeitern, die Quantenmechanik als unvollständige Beschreibung der Realität darzustellen. Einstein, Podolsky
und Rosen konstruierten in den Dreißigern das bekannte, nach ihnen bekannte Paradoxon [19], in dem sie den Widerspruch der Quantenmechanik zur speziellen Relativitätstheorie bzw. zum Lokalitätsprinzip zeigen wollten, der auf einem Experiment,
das verschränkte Photonpaare benutzte, basierte. Spätestens seit Bell’s theorem
[5] in den 60ern und der experimentellen Falsifizierung der Hypothese, daß lokale
1
2
Einleitung
verborgene Parameter existieren, die alle Meßvorgänge bestimmen, wird allgemein
anerkannt, daß es sich bei der Quantenmechanik um eine nichtlokale Theorie handelt. Erst in den 80ern, als Feynman seine Vision eines Rechners auf Basis der
Quantenmechanik verlauten ließ, setzte ein regelrechter Verschränkungsboom ein,
und die ersten Verschränkungsmaße tauchten auf, die versuchten, das Maß an Verschränkung, das einem System innewohnt, zu quantifizieren. Die aktuelle Forschung
versucht nun, das Wissen, das man über Zweiteilchenverschränkung hat, auszudehnen auf Vielteilchenverschränkung, was sich als außerordentlich schwer darstellt,
aber damit wollen wir uns in dieser Arbeit nicht beschäftigen.
Den Quantencomputer, die Vision Feynmans [25], experimentell zu realisieren, stellt
sich allerdings als nicht minder komplex heraus. Heute setzt allmählich eine Art
Ernüchterung darüber ein, den Quantencomputer in der nächsten Zukunft zu realisieren, zu groß erscheinen die Probleme der Dekohärenz und der Skalierbarkeit.
Ein 7 Qubit-Quantencomputer wurde realisiert [71], dem es auch gelang, mit Hilfe
Shors Algorithmus [65] zur Primfaktorzerlegung von Zahlen, die Zahl 15 in ihre
Primfaktoren zu zerlegen. Aber der Weg zum Desktop-Quantencomputer ist noch
weit und steinig.
Wir wollen mit dieser Arbeit allerdings eine Brücke zu Biophysik schlagen und
einfache biologische Systeme einmal unter der Lupe der Quanteninformation anschauen und untersuchen, welche Rolle die Verschränkung in solchen Systemen
spielt, bzw. einen Experimentvorschlag präsentieren, die Verschränkung eines Systems auf einfache Art und Weise zu messen. Das Subjekt, das uns in dieser Arbeit
als Forschungsgegenstand dient, soll ein beliebiges Molekül sein, an dessen Enden
wir jeweils ein Farbstoffmolekül fixieren. Zwischen diesen beiden Farbstoffmolekülen
kann es nun zu einem Energieaustausch kommen, der auch Fluoreszenz-ResonanzEnergie-Transfer (FRET), oder zu deutsch auch Förstertransfer genannt wird. Dieser wird in der Praxis mit klassischer Elektrodynamik [69] oder anhand Fermis Goldener Regel beschrieben, was vom quantenmechanischen Gesichtspunkt aus einen
rein inkohärenten irreversiblen Übergang darstellt. Dem wollen wir abhelfen und
ein vollständiges quantenmechanischen Modell einschließlich Dekohärenzmechanismen aufstellen. Dadurch erschließt sich uns auch die dem System innewohnende
Verschränkung. An dieser Stelle sei noch erwähnt, daß es auch schon auf Basis
diesen Modells einen Vorschlag in Richtung eines Quantenrechners gibt [63], doch
diesen Ansatz wollen wir hier nicht weiterverfolgen, sondern nur anklingen lassen,
daß es durchaus nicht nur von theoretischem Interesse ist, ein solches System zu
untersuchen, sondern sich auch eine praktische Verwendung anbietet.
3
Wir skizzieren kurz, womit wir uns in den folgenden Kapitel im einzelnen beschäftigen werden:
In Kapitel 2 erklären wir unser Modell und die grundlegenden physikalischen Mechanismen. In Kapitel 3 befassen wir uns mit den zur Beschreibung nötigen theoretischen Grundlagen, dem Dichteoperatorformalismus, einfachen stochastischen Prozessen und der Theorie offener Quantensysteme. Im nächsten Kapitel 4 rechtfertigen wir unser einfaches Modell und leiten die Bewegungsgleichung unseres Systems
her. Dazu übernehmen wir die schon ausgiebig untersuchte Quantenmastergleichung zweier dipolgekoppelten Zweiniveausysteme [26, 27] und erweitern diese um
einen Dekohärenzterm, der auf der Dephasierung durch ein Phononenbad basiert
und sich uns mit Hilfe Störungstheorie in zweiter Ordnung und der Durchführung
eines Hochtemperaturlimes erschließt. Darauf folgt ein Kapitel über die Grundbegriffe und Quantifizierung von Verschränkung. In Kapitel 6 beginnen wir dann mit
der numerischen Auswertung unserer Bewegungsgleichungen, dabei untersuchen wir
den Einfluß aller auftretenden Kopplungskonstanten sowohl im Falle kohärenten als
auch inkohärenten Treibens. Im folgenden Kapitel bestimmen wir das Emissionsspektrum durch zweierlei Ansätze. Zum einen wird dies eine analytische Auswertung im Falle inkohärenten Treibens sein und zum anderen die Anwendung des
quantum jump approach. In Kapitel 7 leiten wir ein auf dieses System angepaßte
Verschränkungskriterium her, das uns erlaubt, auf einfache Weise Aussagen über
den Grad der Verschränkung des Systems zu machen. Abschließend diskutieren wir
die Ergebnisse.
4
Einleitung
Kapitel 2
Einführung
2.1
FRET
Fluoreszenz Wenn ein Molekül ein Photon absorbiert und dadurch angeregt, also
in einen höheren elektronischen Zustand versetzt wird, kann die absorbierte Energie
wieder durch die Emission eines Photons freigesetzt werden. Dieser Prozeß wird Lumineszenz genannt. Geschieht diese Emission innerhalb einer Zeit von 10 ns spricht
man von Fluoreszenz. Verstreicht eine längere Zeit bis zur Emission (typischerweise
einige ms) wird der Prozeß Phosphoreszenz genannt.
Nun kann es anstatt der Emission eines Photons zu einem strahlungslosen Übertrag
dieses Anregungsquants von einem angeregten Molekül zu einem anderen kommen.
Dieser Vorgang wird Fluoreszenz-Resonanz-Energie-Transfer (FRET) genannt und
ist in der Strukturbiologie, Biochemie und in den Polymerwissenschaften eine Standardmethode zur Abstandsbestimmung. Die bekannte Abstandsabhängigkeit dieses
Prozesses ermöglicht es, Messungen von Längen in einem Bereich zwischen 10 und
80 Å, aber auch Echtzeitanalysen von Schwingungen oder Faltungen komplexer
Moleküle durchzuführen.
Abstandsabhängigkeit Bevor wir näher auf die quantitativen Eigenschaften dieses Prozesses eingehen, wollen wir noch kurz die Prozesse, die auf verschiedenen
Längenskalen auftreten, näher unter die Lupe nehmen.
Längenskala
<1nm
1-100nm
>100nm
auftretender Prozeß
höhere Multipolübergänge, Elektronenstöße
strahlungslos (FRET)
Austausch reeller Photonen
Beim FRET wird ein Anregungsquant strahlungslos zwischen zwei induzierten Dipolen, vom Donor zum Akzeptor, übertragen. In der Praxis verwendet man Farbstoffmoleküle, mit denen man die zu vermessenden Moleküle markiert. Die Effektivität
5
6
Einführung
dieses Transfers hängt von der inversen sechsten Potenz ihres Abstandes ab:
1
E(R) =
,
(2.1.1)
1 + (R/R0 )6
wobei der Försterradius R0 den Abstand bezeichnet, bei der die Rate des FRET
der Summe der Raten aller anderer Abregungsmechanismen des Donors gleicht.
R0 hängt von der relativen Orientierung der Diplomomente und den spektralen
Eigenschaften der verwendeten Farbstoffe ab [35]:
9000 ln 10 J φD κ2
,
(2.1.2)
128 π 5 n4 N
wobei N die Avogadrokonstante und J den Überlapp des Emissionsspektrum des
Donors FD (ν) mit dem Absorptionsspektrum des Akzeptors A (ν)
Z ∞
FD (ν)A (ν)ν −4 dν
(2.1.3)
J=
R0 =
0
beschreibt. Im übrigen stellt φD die Floureszenz-Quantenausbeute, i.e. wieviel Anregungsenergie über Floureszenz abgegeben wird, n den Brechungsindex des Mediums
und κ2 einen geometrischen Faktor dar, der die relative Orientierung der beiden Dipole beschreibt. Dieser geometrische Faktor κ ist eine potentielle Fehlerquelle, da
die Moleküle mit den angehefteten Farbstoffen keinesfalls statische Gebilde sind. Die
Farbstoffmoleküle sind nicht unbedingt sehr klein gegenüber den zu untersuchenden
Biomolekülen, daher wirken sich Änderungen der Bindungswinkel oder räumliche
Drehungen der Farbstoffe durchaus auf die Abstandsmessung aus. Neuerdings kann
man mit Hilfe von optischer Raster-Nahfeld-Mikroskopie diesen Koeffizienten auch
ausmessen [35], womit wir uns hier aber nicht näher beschäftigen wollen. Bei einfachen Messungen setzt man meist κ2 = 2/3, das ist der Wert, den man für zufällig
orientierte Donoren und Akzeptoren erhält, wenn man für beide uneingeschränkte
isotrope Bewegungen zuläßt.
In der Praxis wird der Abstand der beiden Farbstoffe R bei bekanntem R0 durch
ein Abnehmen der Donor- bzw. ein Ansteigen der Akzeptorfloureszenz gemessen,
was nicht immer möglich ist, da der Akzeptor nicht fluoreszent zu sein braucht. In
diesem Fall wird die Anregungsenergie an das umgebende Lösungsmittel abgegeben.
Ziel dieser Arbeit Wir wollen diesen Energie-Transfer hier aber von einem anderen Gesichtspunkt her beleuchten und die Fragestellung untersuchen, inwieweit
Verschränkung bei diesem Phänomen eine Rolle spielt. Meistens wird der FRET
mit rein klassischer Elektrodynamik oder durch Ratengleichungen beschrieben. Da
wir diesen Prozeß aber auf Verschränkung untersuchen wollen, reicht die Modellierung durch eine Ratengleichung nicht aus, und wir müssen ein vollständig quantenmechanisches Modell aufstellen mit Hilfe des Dichteoperatorformalismus und
einer Quantenmastergleichung. Anhand des Dekohärenzmechanismus, den unser
Modell mit einschließt, um der Wechselwirkung mit der Umgebung Rechnung zu
tragen, wird sich auch zeigen, inwieweit die klassische Beschreibung gerechtfertigt
ist. Denn gerade die Kohärenzen der Dichtematrix werden für das Auftreten von
Verschränkung eine Rolle spielen und genau diese sind es, die bei der Beschreibung
durch Ratengleichungen vernachlässigt werden.
2.2 Das Modell
2.2
7
Das Modell
In Figur 4.3.1 ist eine schematische Skizze unseres einfachen Modells zu sehen.
Zentral angeordnet ist ein Molekül, hier vereinfacht dargestellt durch eine Kette
von Kohlenstoffatomen der Länge 10-80 nm. An deren Enden befinden sich auf
beiden Seiten Farbstoffmoleküle (als D dargestellt wie dye). Diese nehmen wir als
Zweiniveausysteme an. Eine Rechtfertigung für diese vereinfachende Annahme folgt
später. Desweiteren kann man die verschiedenen Wechselwirkungsmechanismen
sehen, die wir jetzt im einzelnen durchgehen werden.
1
2
3
D - C - C - C - C ... C - C - C - C - D
4
Abbildung 2.1: Schematische Darstellung der einzelnen Wechselwirkungsmechanismen.
(1) Externes treibendes elektromagnetisches Feld
(2) Fluoreszenz-Übergang zwischen den beiden Farbstoffmolekülen (FRET)
(3) Spontane Emission
(4) Dephasierende Kopplung an die Umgebung, die hier durch ein thermisches
Phononenbad modelliert wurde.
8
Einführung
Der Treibmechanismus Wir werden uns mit zwei verschiedenen Treibmechanismen auseinandersetzen:
(1) kohärentes Treiben: dies entspricht einem eingestrahlten Laser der Frequenz
ωx und der Amplitude E1/2 für die beiden einzelnen Farbstoffmoleküle. Im
speziellen werden wir für gleich starke Treibraten1 einen Dunkelzustand der
beiden Zweiniveausysteme feststellen, der von den übrigen entkoppelt.
(2) inkohärentes Treiben: hier pumpen wir inkohärent per Ratengleichung Besetzung von den unteren Niveaus in die oberen. Genaueres an der entsprechenden
Stelle in Kapitel 6.
Der FRET Den Fluoreszenzübergang zwischen den beiden Farbstoffmolekülen
modellieren wir als kohärente, reversible Dipol-Dipol-Kopplung zwischen den beiden Molekülen. Die Dipolübergangsrate erhält man durch die durch das Vakuum
induzierte Kopplung zwischen den beiden Systemen.
Die spontane Emission Bei der spontanen Emission handelt es sich um quantenmechanischen Effekt der Kopplung eines Zweiniveausystems an ein Kontinuum
vom Moden im Grundzustand. Die Herleitung dieses Mechanismus per WeisskopfWigner-Theorie findet sich in jedem Quantenoptikstandardwerk [51, 62].
Die dephasierende Kopplung Die ersten drei Wechselwirkungsmechanismen
wurden schon ausgiebig in der quantenoptischen Literatur behandelt [26, 27]. Dephasierungen tauchen schon in der Biophysik auf, die Verwendung dieses Wechselwirkungsmechanismus in der Quantenoptik als Dekohärenzterm ist jedoch neu und
macht somit dieses einfache Modell des FRET realistischer.
Beim FRET wird nicht die gesamte Anregungsenergie des Donors an den Akzeptor abgegeben, sondern es geht ein kleiner Teil an die Umgebung verloren (Stokes
shift). Deshalb stellt sich die Frage, inwieweit wir überhaupt zwei entartete Zweiniveausysteme mit einem kohärent modellierten Übergang annehmen dürfen. Bei
zu großen Verlusten könnte es nämlich keinen kohärenten Übergang zwischen den
beiden Systemen mehr geben. Jetzt kommt jedoch die dephasierende Kopplung
ins Spiel: diese wirkt nämlich wie ein phase damping, einem quantenmechanischen
Rauschen, das den Verlust von Quanteninformation, nicht aber von Energie beschreibt. Quanteninformation soll in diesem Zusammenhang diejenige Information
bedeuten, die in den Nichtdiagonalelementen der Dichtematrix auftaucht. Diese
sind sehr wichtig für das Auftreten von Verschränkung. Ihr Weglassen führt zum
Bild der Ratengleichungen. Die Dephasierung zerstört somit die Kohärenz, i.e. die
Erwartungswerte der Nichtdiagonalelemente fallen durch zufällige phase kicks exponentiell auf null ab. Dieser Term trägt somit dem störenden Einflüß der Umgebung
1
Hierbei handelt es sich wohl um den realistischsten Fall, falls die Dimension unseres Gesamtsystems zu klein ist, um beide Farbstoffmoleküle getrennt zu treiben.
2.2 Das Modell
Rechnung. Im speziellen führt dies zu statistischen Schwankungen der Übergangsfrequenzen der einzelnen Zweiniveausysteme. Wir können also den verlustbehafteten Resonanzübergang unter Hinzunahme dieser Wechselwirkung ohne schlechtes
Gewissen mit dem idealisierten Modell zweier identischer Zweiniveausysteme modellieren.
Bevor wir die Annahme eines Zweiniveausystems gegenüber einem Multilevelsystem
rechtfertigen und dann zu einer ausführlichen Behandlung unseres Modells übergehen, wenden wir uns erst einmal einer Einführung in die theoretischen Grundlagen
der Quantenoptik und einfachen stochastischen Prozessen zu.
9
10
Einführung
Kapitel 3
Theorie offener Quantensysteme
3.1
Grundlegende Definitionen
In diesem Abschnitt wollen wir einige oft auftauchende Schreibweisen und Definitionen festlegen, die später im Text verwendet werden. Die Pauli Spinmatrix für die
z-Komponente schreiben wir ab sofort mit
1 1 0
z
.
(3.1.1)
σ =
2 0 −1
Die übrigen Paulimatrizen definieren wir wie üblich
0 −i
01
y
x
.
und
σ =
σ =
i 0
10
Die entsprechenden Auf- und Absteigeoperatoren lauten
†
01
+
σ =
und
σ− = σ+ .
00
(3.1.2)
(3.1.3)
Entsprechend meinen wir im Produktraum unserer zwei Zweiniveausysteme mit
σ1‡ = σ ‡ ⊗ 1
bzw.
σ2‡ = 1 ⊗ σ ‡ ,
(3.1.4)
wobei ‡ = {+, −, z}.
Allerdings muß man mit der Matrixrepresentation aufpassen, da wir zumeist nicht in
der normalen Produktbasis arbeiten, sondern in die Basis der Energieeigenzustände
wechseln und somit die Operatoren per unitärer Transformation in die entsprechende
Basis überführen müssen. Doch dazu später mehr.
Außerdem werden in den nächsten Kapiteln folgende bosonische Vertauschungsregeln zur Anwendung kommen:
h
i
h
i
h
i
ai , a†j = δij ,
a†i , a†j = 0
und
ai , aj = 0 . ,
(3.1.5)
(†)
wobei ai
darstellt.
den Absteige bzw. Aufsteigeoperator der i-ten Mode des Reservoirs
11
12
3.2
Theorie offener Quantensysteme
Zustände
Der Zustand eines quantenmechanischen Systems werde durch den Dichteoperator
ρ̂ beschrieben. Dieser habe folgende Eigenschaften:
ρ̂† = ρ̂,
(3.2.1)
ρ̂ ≥ 0,
(3.2.2)
tr ρ̂ = 1,
(3.2.3)
oder in Worten: ρ̂ sei selbstadjungiert, positiv definit und besitze die Spur eins. Aus
der Hermitezität folgt nun, daß man ρ̂ spektral zerlegen darf:
ρ̂ =
X
λi |iihi|,
(3.2.4)
i
wobei die λi die reellen, nichtnegativen Eigenwerte von ρ̂ sind. Diesen Zustand
ρ̂ hätte man auch präparieren können, indem man Dichteoperatoren von reinen
Zuständen |iihi| mit den Gewichten λi mischt. Die umgekehrte Interpretation gilt
nicht. Der Erwartungswert einer Observablen ergibt sich nun durch
hAi(t) = tr[ρ̂(t)A].
(3.2.5)
Der Schrödingergleichung im Zustandsbild entspricht hier nun die von NeumannGleichung
∂ ρ̂
i
= − [H, ρ̂] .
∂t
}
(3.2.6)
Von nun an werden wir den Hut über dem Dichteoperator aus Gründen der Übersichlichkeit weglassen. Dies sollte im Übrigen zu keinen Verwirrungen führen, da
mit dem Symbol ρ ausschließlich der Dichteoperator gemeint ist.
3.3
Einfache stochastische Prozesse
Um die Dynamik eines physikalischen Prozesses zu beschreiben, benötigt man das
Konzept eines stochastischen Prozesses. Darunter versteht man vereinfacht ausgedrückt eine Zufallsvariable, deren statistische Eigenschaften sich mit der Zeit
ändern. Es handelt sich um die Verallgemeinerung einer deterministischen Zeitentwicklung. Die dort verwendete Differentialgleichung wird hier durch ein Wahrscheinlichkeitsgesetz für die Zeitentwicklung einer Variablen ersetzt. Wir wollen wir
hier nicht die gesamte mathematische Theorie stochastischer Prozesse aufrollen,
sondern nur einige grundlegende dem Verständnis dienende Begriffe erklären und
uns dann mit einen einfachen Spezialfall, dem Markov -Prozess auseinandersetzen.
3.3 Einfache stochastische Prozesse
3.3.1
13
Zufallsvariable
Eine Zufallsvariable X ist eine meßbare Abbildung
X : Ω → R,
(3.3.1)
die jedem (Elementar-)Element des Wahrscheinlichkeitsraumes ω ∈ Ω eine reelle
Zahl X(ω) zuordnet, wobei die Definition eines Wahrscheinlichkeitsraumes einen
nichtleeren Ereignisraum, eine σ-Algebra von Teilmengen () und ein Wahrscheinlichkeitsmaß auf der σ-Algebra umschließt.
3.3.2
Stochastischer Prozeß
Im mathematischen Sinne ist ein stochastischer Prozeß eine Familie von Zufallsvariablen X(t) auf einem Wahrscheinlichkeitsraum, abhängig von einem Parameter
t ∈ T, wobei in den meisten physikalischen Prozessen t die Rolle der Zeit spielt.
T stellt demnach ein Intervall auf der reellen Zeitachse dar. Demnach ist für jeden Zeitpunkt t die Größe X(t) eine Abbildung vom Ereignisraum Ω in die reellen
Zahlen
X : Ω × T → R.
(3.3.2)
Für festgehaltenes ω erhalten wir eine Trajektorie des stochastischen Prozesses
t 7→ X(ω, t).
(3.3.3)
Was nun einen stochastischen Prozeß charakterisiert ist die Art und Weise, wie die
Zufallsvariablen X(t) zu verschiedenen Zeiten t miteinander zusmamenhängen.
3.3.3
Markov-Prozeß
Markov-Prozesse spielen eine große Rolle in der Physik, besonders in der statistischen Mechanik im thermischen Gleichgewicht, außerdem kann man durch geeignete Erweiterung des Zustandsraumes viele Prozesse Markovsch machen.
Der Markov-Prozeß ist ein stochastischer Prozeß mit einem sehr kurzen Gedächtnis, i.e. er vergißt sehr schnell länger zurückliegende Ereignisse und erinnert sich
praktisch nur an das letzte Ereignis. Die Markov-Bedingung für die bedingte Wahrscheinlichkeit lautet also
µ(X(t) ∈ B|X(tm ) = xm , . . . , X(t1 ) = x1 ) = µ(X(t) ∈ B|X(tm ) = xm ). (3.3.4)
Sie gilt für alle m = 1, 2, 3, . . . , alle geordneten Mengen von Zeitpunkten t1 < t2 <
. . . < tm , alle Borelmengen B und alle x1 , x2 , . . . , xm ∈ R.
Als einfachstes Beispiel eines Markov-Prozesses sei hier der deterministische Prozeß
genannt, definiert durch eine Anfangsdichte und einen Propagator, der eine deterministische Zeitentwicklung beschreibt, etwa in einem System von gewöhnlichen
Differentialgleichungen
d
x(t) = g(x(t)), x(t) ∈ Rd .
(3.3.5)
dt
14
Theorie offener Quantensysteme
3.4
Offene Quantensysteme
Geschlossene Quantensysteme, i.e. Systeme, die nicht mit ihrer Umgebung wechselwirken, folgen einer unitären Zeitentwicklung. Im Fall eines offenen Systems gilt dies
nicht mehr und wir müssen zum Dichteoperatorformalismus greifen und eine Bewegungsgleichung für die Dichtematrix, eine sogenannte Quantenmastergleichung
aufstellen. Der Hamiltonian des Gesamtsystems sieht folgendermaßen aus
Umgebung R
System S
Wechselwirkung
Abbildung 3.1: Schematische Darstellung der Hamiltonians der Teilsysteme.
H = Hs + Hr + V ,
(3.4.1)
wobei Hs den System-Hamiltonian, Hr den Hamiltonian der Umgebung, und V
den Wechselwirkungs-Hamiltonian darstellt. Wir nehmen an, das System sei zum
Zeitpunkt t0 durch einen Dichteoperator ρs (t0 ) beschrieben, der normiert ist durch
trs [ρs (t0 )] = 1 , wobei trs , trr bzw. trsr bedeuten soll, daß man nur über das System,
nur über das Reservoir bzw. über beides abspurt. Als Umgebung oder Reservoir
verwendet man in der Regel ein sehr großes System mit unendlich vielen Freiheitsgraden im thermischen Gleichgewicht, beschrieben durch einen zeitunabhängigen
Dichteoperator ρr :
ρr (Hr ) =
e−βHr
.
trr [e−βHr ]
(3.4.2)
Es ist unmittelbar ersichtlich, daß dieser Dichteoperator auch normiert ist (durch
Spurbildung über das Reservoir). Unter der Annahme, daß die beiden Systeme zum
Zeitpunkt t = t0 miteinander in Kontakt gebracht werden, gibt es keine Korrelationen und wir können von einem faktorisierenden Anfangszustand ausgehen, i.e.
ρsr (t0 ) = ρs (t0 ) ⊗ ρr (Hr ) .
(3.4.3)
Die Bewegungsgleichung des Gesamtsystems sieht jetzt wie folgt aus
i
ρ̇sr = − [H, ρsr ] .
}
(3.4.4)
Da uns jedoch die Dynamik der Umgebung nicht interessiert, sondern nur die Dynamik des Systems, lösen wir die Bewegungsgleichung für den Dichteoperator des
3.4 Offene Quantensysteme
15
Systemteils allein. Für den Erwartungswert eines System-Operators gilt
hO(t)i = trsr [Oρsr (t)] .
(3.4.5)
Da der Operator O allerdings nur im System selbst wirkt, können wir dies umformen
zu
hO(t)i = trs [O trr ρsr (t)] = trs [Oρs (t)] ,
(3.4.6)
wobei man ρs (t) den reduzierten Dichteoperator des Systems nennt. Mit dieser
Einführung vereinfacht sich unser Problem beträchtlich. Die Gleichung für den reduzierten Dichteoperator ρs (t) lautet also
i
ρ˙s = − trr [H, ρsr ] ,
(3.4.7)
}
wobei dies im Allgemeinen keine geschlossene Gleichung darstellt, da auf der rechten
Seite ρsr auftaucht. Die exakte Dynamik dieser Gleichung kann immer noch sehr
kompliziert sein, doch unter der Annahme von sehr kurzen Korrelationszeiten des
Bades können wir im folgenden eine sehr nützliche Halbgruppeneigenschaft zur
Hilfe ziehen.
3.4.1
Dynamische Halbgruppen
Um zu zeigen, was eine dynamische Abbildung ist, benutzen wir den unkorrelierten
Anfangszustand aus dem letzten Abschnitt
ρsr (0) = ρs (0) ⊗ ρr (Hr )
(3.4.8)
und konstruieren eine Abbildung vom Raum der Dichteoperatoren des reduzierten
Systems in sich:
h
i
ρs (0) 7→ ρs (t) = V (t)ρs (0) ≡ trr U (t, 0) ρs (0) ⊗ ρr U † (t, 0) .
(3.4.9)
Wenn wir den Zeitpunkt t nun als fest annehmen, haben wir eine Abbildung vom
Zustandsraum des Systems S(Hs ) auf sich selbst
V (t) : S(Hs ) → S(Hs ) ,
(3.4.10)
die die Entwicklung eines offenen Systems über eine Zeit t beschreibt, die zur
Identität wird für t = 0, eine sogenannte dynamische Abbildung. Falls nun die
charakteristische Zeitskala auf der die Korrelationen des Reservoirs verschwinden
sehr viel kleiner ist als die charakteristische Zeitskala der Evolution des Systems,
können wir wie beim klassischen Markov-Prozeß Gedächtniseffekte des Reservoirs
außer Acht lassen und folgende Halbgruppeneigenschaft [10] benutzen
V (t1 )V (t2 ) = V (t1 + t2 ), t1 , t2 ≥ 0.
(3.4.11)
Unter gewissen mathematischen Bedingungen [38] existiert nun eine lineare Abbildung L, der Generator der Halbgruppe, ein Superoperator, der uns erlaubt, die
Halbgruppe in exponentieller Form darzustellen
V (t) = eLt .
(3.4.12)
16
Theorie offener Quantensysteme
Hiermit können wir unser Problem sofort als Differentialgleichung erster Ordnung
darstellen,
d
ρs (t) = Lρs (t),
dt
(3.4.13)
der sogenannten Markovschen Quantenmastergleichung. Die allgemeinste Form für
eine solche Quantenmastergleichung lautet [10]
d
i
ρs (t) = − [H, ρs (t)] + D(ρs (t))
dt
}
mit dem Dissipator D
X
1 †
1
†
†
A k ρs A k − A k A k ρs − ρ s A k A k .
D(ρs ) ≡
2
2
(3.4.14)
(3.4.15)
k
Die im Dissipator auftauchenden Operatoren Ak heißen auch Lindblad-Operatoren
[48, 31] und Gl. (3.4.14) nennt man Quantenmastergleichung in Lindbladform. Der
in dieser Gleichung auftauchende Hamiltonian ist jedoch nicht der freie Hamiltonian
des reduzierten Systems, denn es können zusätzliche Terme durch die Kopplung an
die Umgebung entstehen, wie wir später auch noch sehen werden. Im folgenden
werden wir wieder zu Gl. (3.4.7) zurückkehren und diese per Störungsrechnung
lösen.
3.4.2
Störungsrechnung
Bis jetzt waren alle Gleichungen im Schrödingerbild formuliert. Jetzt wechseln wir
ins Wechselwirkungsbild, in dem sich das Problem vereinfacht, da der Teil der
Entwicklung, der auf dem freien Hamiltonian basiert, wegfällt. Die Dichtematrix im
Wechselwirkungsbild erhalten wir durch eine unitäre Transformation
i
i
Psr (t) = e } H0 (t−t0 ) ρsr (t)e− } H0 (t−t0 )
(3.4.16)
H 0 = Hs + Hr .
(3.4.17)
mit
Dadurch vereinfacht sich die Bewegungsgleichung zu
∂Psr (t)
i
= − [VI (t − t0 ), Psr (t)] ,
∂t
}
(3.4.18)
wobei
i
i
VI (t − t0 ) = e } H0 (t−t0 ) Ve− } H0 (t−t0 ) .
(3.4.19)
Diese Bewegungsgleichung, bei der auf beiden Seiten die Dichtematrix Psr (t) steht,
lösen wir iterativ in der zweiten Ordnung in V. Wir machen nun die Annahme, daß
wir unter dem Integral Psr (t) durch den Anfangswert Psr (t0 ) ersetzen dürfen und
erhalten dadurch
3.4 Offene Quantensysteme
Psr (t) = Psr (t0 ) −
i
}
t
Z
1
− 2
}
17
dt0 VI (t0 ), Psr (t0 )
t0
Z
t
dt
0
t0
Z
t0
dt00 VI (t0 − t0 ) , VI (t00 − t0 ) , Psr (t0 ) + . . . .
t0
(3.4.20)
Wir ersetzen Psr (t0 ) durch den unkorrelierten Anfangszustand (3.4.3):
Psr (t0 ) ≈ ρs (t) ⊗ ρr (t0 ) .
(3.4.21)
Durch Abspuren über das Reservoir erhalten wir die Bewegungsgleichung für den
reduzierten Dichteoperator ρs (t). Unter der Voraussetzungen, daß die Korrelationszeit des Reservoirs sehr kurz gegenüber dem gewählten Zeitschritt ist, können wir
nun für die Bewegungsgleichung
ρ˙s (t + τ ) '
ρs (t + τ ) − ρs (t)
τ
(3.4.22)
schreiben und außerdem ρ˙s (t + τ ) durch ρ˙s (t) ersetzen.
Schließlich erhalten wir
Z τ
i
dτ 0 trr VI τ 0 , ρs (t) ⊗ ρr (t0 )
ρ˙s (t) ' −
}τ 0
Z τ0
Z τ
i
(3.4.23)
0
dτ 00 trr VI τ 0 VI τ 00 ρs (t) ⊗ ρr (t0 )
− 2
dτ
} τ 0
0
− VI τ 0 ρs (t) ⊗ ρr (t0 )VI τ 00 + adj. .
Bei diesem letzten Ausdruck ist zu beachten, daß er zwei Zeitabhängigkeiten aufweist: sowohl von t als auch von τ, wobei wir feststellen, daß die τ -Abhängigkeit nur
mit Reservoiroperatoren verknüpft ist und diese durch die Markov-Näherung und die
Gleichgewichtsbedingung verschwindet, i.e. unter Annahme eines unendlich kurzen
Gedächtnisses und thermischen Gleichgewichts des Reservoirs.
18
Theorie offener Quantensysteme
Kapitel 4
Quantenmastergleichung
4.1
Rechtfertigung des einfachen Modells
Um die Verwendung eines einfachen 2-Niveausystems gegenüber einem Multilevelsystem zu rechtfertigen, vergleichen wir im folgenden ein kohärent getriebenes 3Niveausystem mit einem inkohärent getriebenen 2-Niveausystem. Die genau Fragestellung ist dabei: Asymptotisch sollte sich ein 3-Niveausystem mit extrem kurzer
Lebensdauer (hoher spontaner Emissionsrate) des oberen Niveaus genauso verhalten
wie ein Zweiniveausystem. Wir untersuchen hier nun im folgenden, wie lange man
die Lebensdauer des oberen Niveaus prinzipiell machen darf, um ein dem Zweiniveausystem noch ähnliches Verhalten zu bekommen. Wie wir aus der Quantenoptik
wissen, treten bei einem kohärent getriebenem System Rabi-Oszillationen auf. Je
höher man die Amplitude des treibenden Feldes vorgibt, desto höher die Frequenz
der Oszillation. Um also überhaupt einen qualitativen Vergleich zu ermöglichen,
3
G32
2
2
E, w13
e
G21
G21
1
1
Abbildung 4.1: Schematische Darstellung der Niveaus und Übergänge eines
kohärent getriebenem 3-Niveausystem und eines inkohärent getriebenen 2Niveausystem.
19
20
Quantenmastergleichung
müssen wir uns mit sehr kleinen1 Feldstärken des treibenden Feldes begnügen, da
bei inkohärentem Treiben natürlich keinerlei derartige Oszillationen auftreten.
Wie man in Fig. 4.1 sofort erkennen kann, haben wir die Abstände der jeweiligen
beiden unteren Energieniveaus und die spontanen Zerfallsraten Γ21 gleich gewählt,
um eine möglichst vergleichbare Ausgangssituation zu schaffen. Das in der linken
Hälfte abgebildete 3-Niveausystem wird also von einem E-Feld der Amplitude E und
der Frequenz ω13 kohärent vom ersten ins dritte Niveau getrieben und zerfällt dann
spontan über das zweite Niveau mit den Zerfallsraten Γ32 und Γ21 wieder in den
Grundzustand. In der rechten Bildhälfte beim Zweiniveausystem wird inkohärent
mit einer Pumprate e vom unteren ins obere Niveau Besetzung transferiert, wobei
der Zerfallsmechanismus wie schon erwähnt, der gleiche ist wie links.
Die Mastergleichung für das spontan emittierende 2-Niveausystem lautet:
ρ̇ = −i
2
X
ωi [|iihi|, ρ]
(4.1.1)
i=1
1
+
−
+ −
+ −
ρS21
− Γ21 ρS21
S21 ρ − 2S21
S21 + S21
2
+/−
Die Lindbladoperatoren Sij
bezeichnen hier Aufsteige- respektive AbsteigeOperator vom i-ten ins j-te Niveau. Daraus erhalten wir das System von Ratengleichungen
ρ̇11 = Γ21 ρ22 − eρ11
ρ̇22 = −Γ21 ρ22 + eρ11
1
ρ̇12 = i∆ωρ12 − Γ21 ρ12
2
∗
ρ̇21 = ρ̇12 ,
(4.1.2)
wobei wir noch die inkohärenten Treibraten ±eρ11 hinzugefügt haben.
Ähnlich sieht die Mastergleichung für das 3-Niveausystem aus:
ρ̇ = −i
3
X
ωi [|iihi| , ρ]
i=1
+
e−iω13 t S13
− E∗
−
+ E
e+iω13 t S13
,ρ
1
+ −
+ −
−
+
− Γ32 ρS32
S32 + S32
S32 ρ − 2S32
ρS32
2
1
+ −
+ −
−
+
− Γ21 ρS21
S21 + S21
S21 ρ − 2S21
ρS21
.
2
(4.1.3)
Aus Mastergleichungen dieser Art erhält man Differentialgleichungssysteme für
die Matrixelemente des Dichteoperators. Dieses Differentialgleichungssystem muß
man dann noch in ein rotierendes Bezugssystem transformieren, um die explizite
Zeitabhängigkeit des treibenden E-Feldes zu eliminieren. Anstatt der Energie der
einzelnen Niveaus taucht dann nur noch eine Verstimmung (detuning ) des treibenden externen Feldes gegenüber der Übergangsfrequenz der Niveaus auf.
1
Klein bedeutet hier klein gegenüber der spontanen Emissionsrate Γ21 .
4.2 Numerische Lösung
4.2
21
Numerische Lösung
Wir wenden uns nun einer numerischen Zeitentwicklung der Populationen der beiden
Systeme zu. In den Abbildungen 4.2, 4.3 und 4.4 sind die Population des oberen Niveaus durchgezogen und die Population des Grundzustandes gestrichelt dargestellt,
hinzu kommt in den jeweils oberen Plots das gestrichpunkt dargestellte Zwischenniveau. Der Anfangszustand in allen folgenden Plots ist der angeregte Zustand. Aus
diesem zerfallen beide Systeme dann spontan, wobei die Zerfallsraten vom mittleren
ins untere Niveau des 3-Niveausystems und vom angeregten ins Grundzustandsniveau Γ21 immer konstant bleibt. Wir variieren also im folgenden nur die Zerfallsrate
Γ32 vom oberen ins mittlere Niveau des 3-Niveausystems. Da das inkohärente Treiben ein vollständig anderer Mechanismus ist und daher die Treibraten nicht vergleichbar sind, passen wir das inkohärent Treiben des Zweiniveausystems immer so
an, daß sich der Endzustand der beiden Systeme asymptotisch gleicht. Die Zerfallsrate Γ32 durchläuft dabei folgende Werte: Γ32 = 33Γ21 , 3.3Γ21 , Γ21 und 13 Γ21 .
Für die auf der Abszisse aufgetragenen Zeitschritte gilt:
1 Zeitschritt entspricht 1 23 /1000.
Beim ersten hohen Wert zerfällt der angeregte Zustand also instantan in den mittleren. Der weitere Zerfall von diesem in den Grundzustand verläuft dann genauso
wie auch im Zweiniveausystem. Beim nächstkleineren Wert dauert die Depopulation
des höchsten Niveaus des 3-Niveausystems schon bedeutend länger als zuvor, aber
es sind noch keine prinzipiellen Unterschiede sichtbar. Anders wird die Situation bei
den beiden längsten Lebensdauern des höchsten Niveaus Γ32 = Γ21 und 31 Γ21 . Hier
wird der Effekt des treibenden E-Feldes immer stärker und es setzen heftige RabiOszillationen ein, die nur noch eine bedingte Vergleichbarkeit der beiden Systeme
erlauben.
Man kann also schließen: solange die Zerfallsrate Γ32 groß gegenüber Γ21 ist und
gleichzeitig das kohärent treibende E-Feld nicht zu groß gewählt wird, ist die Verwendung eines Zweiniveausystems gegenüber einem Dreiniveausystem durchaus gerechtfertigt.
22
Quantenmastergleichung
kohärent getriebenes 3-Niveausystem
Population der Niveaus
1
Legende:
oberes Niveau
mittleres Niveau
Grundzustand
0.8
0.6
0.4
0.2
0
0
1000
2000
4000
5000
6000
Zeitschritte
7000
8000
9000
10000
inkohärent getriebenes 2-Niveausystem
1
Population der Niveaus
3000
0.8
Legende:
oberes Niveau
Grundzustand
0.6
0.4
0.2
0
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
Zeitschritte
7000
8000
9000
10000
Abbildung 4.2: Vergleich der Evolutionen eines 3-Niveausystems mit 2Niveausystem, wobei die Lebensdauer des oberen Niveaus sehr kurz gewählt ist.
Parameter: Zerfallsrate Γ32 = 33Γ21 , Γ21 = 0.6, E = ( 1+i
3 )Γ21 , e = 0.19.
kohärent getriebenes 3-Niveausystem
Population der Niveaus
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0
0
1000
2000
4000
5000
Zeitschritte
6000
7000
8000
9000
10000
8000
9000
10000
inkohärent getriebenes 2-Niveausystem
1
Population der Niveaus
3000
0.8
0.6
0.4
0.2
0
0
1000
2000
3000
4000
5000
Zeitschritte
6000
7000
Abbildung 4.3: Genau wie oben, jedoch andere Parameter: Zerfallsrate Γ32 =
3.3Γ21 , Γ21 = 0.6, E = ( 1+i
3 )Γ21 , e = 0.33.
Population der Niveaus
Population der Niveaus
Population der Niveaus
4.2 Numerische Lösung
23
kohärent getriebenes 3-Niveausystem
1
0.5
0
0
1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 10000 11000 12000 13000 14000
Zeitschritte
kohärent getriebenes 3-Niveausystem
1
0.5
0
0
1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 10000 11000 12000 13000 14000
Zeitschritte
inkohärent getriebenes 2-Niveausystem
1
0.5
0
0
1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 10000 11000 12000 13000 14000
Zeitschritte
Abbildung 4.4: Niveaus wie oben. Parameter: Zerfallsrate oben Γ32 = Γ21 , Zerfallsrate mitte Γ32 = 31 Γ21 , Γ21 = 0.6, E = ( 1+i
3 )Γ21 , e = 0.5.
24
Quantenmastergleichung
4.3
Herleitung der Mastergleichung
4.3.1
Dipolgekoppelte Zweiniveausysteme
In diesem Abschnitt wollen wir nun die Mastergleichung für das zentrale Modell dieser Arbeit aufstellen. Wir gehen aus von der schon in vielen Arbeiten untersuchten Mastergleichung [26, 27, 28], die zwei Zweiniveausysteme gekoppelt
durch Dipolübergang und spontaner Emission einschließt. Im folgenden setzen wir
} = c = 1.
2
2
h
i
X
X
dρ
=−i
ωi [σiz , ρ] − i
Ωij σi+ σj− , ρ
dt
i=1
1
−
2
2
X
i6=j
Γij
ρσi+ σj−
+
(4.3.1)
σi+ σj− ρ
−
2σj− σi+
,
i,j=1
wobei ωi die Übergangsfrequenz der Energieniveaus des i-ten Systems, σi± den Aufrespektive Absteigeoperator des i-ten Systems, σiz die entsprechende Paulimatrix
bezeichnet.
Die Rate der spontanen Emission ist gegeben durch
p
Γij = Γji = Γi Γj F(k0 rij )
(4.3.2)
mit
Γi = Γii =
ωi3 µ2i
,
3π0
(4.3.3)
der spontanen Emissionsrate des i-ten Moleküls, die dem Einsteinkoeffizienten A
entspricht und
sin k0 rij
3 F(k0 rij ) =
1 − (µ̂ · r̂ij )2
4
k0 rij
(4.3.4)
sin k0 rij
cos k0 rij
2
+ 1 − 3(µ̂ · r̂ij )
+
(k0 rij )2
(k0 rij )3
Desweiteren ist die durch das Vakuum induzierte Dipolübergangsrate Ωij gegeben
durch
cos k0 rij
3p
Ωij =
Γi Γj − 1 − (µ̂ · r̂ij )2
4
k0 rij
(4.3.5)
sin k0 rij
cos k0 rij
2
+ 1 − 3(µ̂ · r̂ij )
+
,
(k0 rij )2
(k0 rij )3
wobei µ̂ und r̂ij Einheitsvektoren in Richtung des molekularen Dipolmoments (µ̂1 =
µ̂2 ≡ µ̂) bzw. des intermolekularen Abstands bezeichnen sollen.
Hergeleitet wird diese Mastergleichung durch Kopplung von nichtüberlappenden
(rij > r(Molekül)) Zweiniveausystemen an die gequetschten Vakuum-Moden eines 3-dimensionales elektromagnetisches Feldes unter Ausnutzung der Born’schen
4.3 Herleitung der Mastergleichung
25
Näherung (schwache Kopplung, keine Rückreaktion des Feldes), der rotating-waveapproximation (RWA) und der Markovnäherung.
Im folgenden nehmen wir an, daß die einzelnen Wechselwirkungsmechanismen untereinander nicht koppeln, i.e. wir berechnen die einzelnen Wechselwirkungsterme
der Mastergleichung einzeln und vernachlässigen Wechselwirkungen zwischen den
Wechselwirkungen. Bei nicht zu hohen Kopplungskonstanten, z.B. Amplitude des
treibenden E-Feldes, ist diese Vereinfachung sicher zulässig.
4.3.2
Dephasierung
Explizit wollen wir im weiteren nur die Herleitung des Termes der dephasierenden Kopplung an das Phononenbad ausführen, der uns als Dekohärenzmechanismus dient. Der Mastergleichungsterm für das treibende E-Feld findet sich vielfach
in der Literatur [26, 77]. Der der obigen Mastergleichung entsprechende SystemHamiltonian lautet
Hs =
2
X
ωi σiz .
(4.3.6)
i=1
Der Reservoir-Hamiltonian, der das Phononenbad, das wir hier durch eine unendliche Summe, später durch ein Kontinuum von harmonischen Oszillatormoden modellieren, beschreibt, lautet
Hr =
∞
X
ωk a†k ak ,
(4.3.7)
k=1
und als Kopplung wählen wir folgenden Wechselwirkungs-Hamiltonian, der die dephasierende Kopplung der Moleküle an das Phononenbad beschreibt:
X
(4.3.8)
V=
mk ωk2 zki xk σiz ,
k,i
mit
r
xk =
1
(ak + a†k )
2ωk
(4.3.9)
und mk der Masse einer hier klassisch beschriebenen Oszillatormode, ωk deren Resonanzfrequenz und zki der Kopplungskonstante, die die Stärke der Kopplung einer
Oszillatormode an die Phase eines der Zweiniveausysteme angibt. Wir vernachlässigen also im folgenden 3-Punktwechselwirkungen zwischen 2 Molekülen und dem
+ σ − , was
Phononenbad, indem wir zk i xk σiz als Kopplung wählen anstatt zk mi xk σm
i
bei Störungstheorie zweiter Ordnung nicht ins Gewicht fallen wird.
Wir beschränken uns also bei der folgenden Herleitung auf diesen vereinfachten
Hamiltonian
H=
2
X
i=1
ωi σiz +
X
k
ωk a†k ak +
∞ X
2
X
k=1 i=1
kki (ak + a†k )σiz ,
(4.3.10)
26
Quantenmastergleichung
mit kki = mωk2 zki .
Der erste zu lösende Schritt besteht darin, den Wechselwirkungs-Hamiltonian ins
Wechselwirkungsbild zu transformieren nach Gleichung (3.4.19). Dieser sieht durch
die Transformation wie folgt aus
VI (t − t0 ) =
∞ X
2
X
kki (ak e−iωk (t−t0 ) + a†k eiωk (t−t0 ) ) σiz .
(4.3.11)
k=1 i=1
Jetzt setzen wir diesen Term in die coarse-grained“ Bewegungsgleichung ein. Für
”
die Dichtematrix nehmen wir einen unkorrelierten Zustand an, i.e. ein Tensorprodukt
aus der System-Dichtematrix und der Reservoir-Dichtematrix, die hier durch ein
thermisches Bad harmonischer Oszilatoren dargestellt ist:
†
P
e−β j ωj aj aj
,
(4.3.12)
Psr = ρs (t) ⊗ Q
−βωk ]
k [1 − e
Q 1
und wir im folgenden k 1 − e−βωk =: Z abkürzen werden.
wobei β = kT
"∞ 2
#
Z
XX
i τ 0
† iωk τ 0
z
−iωk (τ 0 )
ρ˙s (t) ' −
dτ trr
) σi , Psr (t)
kki (ak e
+ ak e
τ 0
k=1 i=1
(∞ 2
Z τ
Z τ0
XX
11
0
0
−
dτ 0
dτ 00 trr
kki (ak e−iωk τ + a†k eiωk τ ) σiz ×
τZ 0
0
k=1 i=1
∞ X
2
X
00
00
z
kjm (aj e−iωj τ + a†j eiωj τ ) σm
Psr (t)−
×
j=1 m=1
−
∞ X
2
X
0
0
kki (ak e−iωk τ + a†k eiωk τ ) σiz Psr (t)×
k=1 i=1
×
∞ X
2
X
00
00
z
kjm (aj e−iωj τ + a†j eiωj τ ) σm
j=1 m=1


+ adj. .

(4.3.13)
Das Ausführen der partiellen Spur über das Reservoir
XX
trr A =
. . . hν1 |hν2 | . . . A |ν1 i|ν2 i . . . ,
ν1
(4.3.14)
ν2
wobei |νi i ein Fockzustand mit νi Bosonen in der Mode i darstellt, das wir im
folgenden mit dem Multiindex |νi = |ν1 i|ν2 i|ν3 i . . . schreiben
X
trr A =
hν|A|νi ,
(4.3.15)
ν
läßt sofort den Term erster Ordnung aufgrund der Orthogonalität der einzelnen
Oszillatormoden verschwinden (hν|ai |νi = hν|a†i |νi = 0). Für die zweite Ordnung
4.3 Herleitung der Mastergleichung
27
fallen alle Terme hν|ai ak |νi und hν|a†i a†k |νiweg. Außerdem gilt hν|ai a†k |νi ∝ δik .
Es bleibt
Z 0
Z
X
11 τ 0 τ
hν|
dτ 00
ρ˙s (t) ' −
dτ
τZ 0
0
ν

∞ X
2
X
00
0
0
00
×
kki kkm ak a†k eiωk (τ −τ ) + a†k ak eiωk (τ −τ ) ×

k=1 i,m=1
P
−β j ωj a†j aj
z
⊗ σiz σm
ρs (t)
∞ X
2
P
X
†
00
0
−
kki kkm ak e−β k ωk ak ak a†k e−iωk (τ −τ ) +
×e
(4.3.16)
k=1 i,m=1
+
a†k e−β
†
j ωj aj aj
P
ak eiωk
(τ 0 −τ 00 )
)
z
⊗ σiz ρs (t)σm
|νi + adj. .
Im weiteren verwenden wir a†k ak = nk und ak a†k = nk + 1.
Z 0
Z
X
11 τ 0 τ
hν|
dτ 00
dτ
τZ 0
0
ν

∞ X
2
X
0
00
0
00
×
kki kkm (nk + 1) e−iωk (τ −τ ) + nk eiωk (τ −τ ) ×

ρ˙s (t) ' −
k i,m=1
P
j ωj nj
−β
z
⊗ σiz σm
ρs (t)
∞ X
2
P
X
0
00
−
kki kkm (nk + 1)e−β j ωj (nj +δjk ) e−iωk (τ −τ ) +
×e
(4.3.17)
k i,m=1
+ nk e−β
Mit
P
ν
e−β
P
j
P
ωj nj
j
ωj (nj −δjk ) iωk
e
(τ 0 −τ 00 )
)
z
⊗ σiz ρs (t)σm
|νi + adj.
= Z und mit
P
1
1 X
nk e−β j ωj nj = βω
k
Z ν
e
−1
erhält man
(4.3.18)
28
Quantenmastergleichung
( ∞ 2
Z 0
Z
X X
1 τ 0 τ
ρ˙s (t) ' −
dτ 00
dτ
kki kkm
τ 0
0
k i,m=1
1
1
−iωk (τ 0 −τ 00 )
iωk (τ 0 −τ 00 )
+1 e
+ βω
e
×
eβωk − 1
e k −1
z
× σiz σm
ρs (t)
(4.3.19)
∞
2
X X
1
0
00
−
kki kkm e−βωk βω
+ 1 e−iωk (τ −τ ) +
e k −1
k i,m=1
)
eβωk
z
z
iωk (τ 0 −τ 00 )
σi ρs (t)σm
+ adj. .
+ βω
e
e k −1
Durch Ausnutzen der Zerlegung
e±iωk (τ
0 −τ 00 )
= cos ωk (τ 0 − τ 00 ) ± isin ωk (τ 0 − τ 00 )
(4.3.20)
und
ex + 1
x
= coth
x
e −1
2
(4.3.21)
erhalten wir
1
ρ˙s (t) ' −
τ
τ
Z
dτ
0
0
Z
(
τ0
dτ
00
0
∞ X
2
X
kki kkm ×
k i,m=1
βωk
0
00
0
00
z
×
coth
cos ωk (τ − τ ) − i sin ωk (τ − τ ) σiz σm
ρs (t)
2
!)
βωk
z
− coth
cos ωk (τ 0 − τ 00 ) + i sin ωk (τ 0 − τ 00 ) σiz ρs (t)σm
+ adj. .
2
(4.3.22)
Wir führen nun den Kontinuumslimes durch, i.e. wir gehen von der Summation
der Moden zu einer Integration über, wobei wir allerdings nur bis zu einer oberen
Abschneidefrequenz Λ integrieren:
Z Λ
∞
X
kki kkm f (ωk ) =
dω Iim (ω)f (ω) ,
(4.3.23)
0
k=1
desweiteren machen wir die in der Quantenoptik übliche Annahme eines Ohmschen
Bades, die bei schwacher Kopplung zulässig ist, i.e. wir wählen eine spektrale Zustandsdichte proportional zu ω:
Iim (ω) = γ̃im ω.
(4.3.24)
Da sich das Integral
Z τ
Z τ0
Z
dτ 0
dτ 00
0
0
0
Λ
dω γ̃ω coth
ω
cos ω(τ 0 − τ 00 )
2kT
(4.3.25)
4.3 Herleitung der Mastergleichung
29
nicht allgemein lösen läßt, führen wir einen Hochtemperaturlimes durch, i.e. wir
nähern
Λ
1.
T
(4.3.26)
Dadurch erhalten wir
1
ρ˙s (t) ' −
τ
τ
Z
dτ 0
Z
×
dτ 00
Z
(
Λ
dω
0
0
0
τ0
2
X
×
i,m=1
z
2kT γ̃ cos ω(τ − τ ) − i γ̃ω sin ω(τ − τ ) σiz σm
ρs (t)
0
00
0
00
!)
z
+ adj. .
− 2kT γ̃ cos ω(τ 0 − τ 00 ) + i γ̃ω sin ω(τ 0 − τ 00 ) σiz ρs (t)σm
(4.3.27)
Die Auswertung der Integrationen liefert
Z τ
Z τ0
Z Λ
0
00
dτ
dτ
dω 2kT γ̃ cos ω(τ 0 − τ 00 ) =
0
0
0
Z Λ
Z τ
2kT γ̃
0
dω
=
dτ
sin ωτ 0
ω
0
Z0 τ
dτ 0 2kT γ̃ Si (Λτ 0 )
=
(4.3.28)
0
=2kT γ̃τ
wobei Si(x) die Sinusintegralfunktion darstellt. Mit dem zweiten Term mit der Sinusfunktion verfahren wir genauso und erhalten
Z τ
Z τ0
Z Λ
(4.3.29)
dτ 0
dτ 00
dω γ̃ sin ω(τ 0 − τ 00 ) = γ̃Λτ .
0
0
0
Somit
(
ρ˙s (t) ' −
2
X
z
2kT γ̃ − i γ̃Λ ⊗ σiz σm
ρs (t)
i,m=1
!)
z
z
− 2kT γ̃ + i γ̃Λ ⊗ σi ρs (t)σm
+ adj. .
(4.3.30)
z hebt sich genau mit dessen adjungiertem weg, es bleibt
Der Term iγ̃Λσiz ρs (t)σm
also
2 X
z z
z z
z
z
ρ˙s (t) ' −2kT γ̃
σi σm ρs (t) + ρs (t) σi σm − 2σi ρs (t)σm
i,m=1
(4.3.31)
z
z
− i γ̃Λ σiz σm
ρs (t) − ρs (t)σiz σm
.
30
Quantenmastergleichung
Jetzt definieren wir noch
γ = 4kT γ̃ .
(4.3.32)
Der der Dephasierung entsprechende Dissipationsterm in Lindbladform lautet also
schließlich
2
1 X
z z
z z
z
z
ρ˙s (t) ' −
γim σi σm ρs (t) + ρs (t) σi σm − 2σi ρs (t)σm .
2
(4.3.33)
i,m=1
Den weiteren Term in Gleichung (4.3.31) können wir schreiben als
−
2
X
z
i γ̃im Λ σiz σm
, ρs (t) .
(4.3.34)
i,m=1
z in GleiDer durch das Wegfallen des sogenannten Lindblad-Sprungterms σiz ρs (t)σm
chung (4.3.30) zurückbleibende Term hat die Form eines normalen Kommutators
und bewirkt eine Verschiebung der Energie. Wir werden diesem Term, der mit einem weiteren Term höherer Ordnung den Lamb shift verursacht, hier keine weitere
Beachtung schenken. Die interessante Physik steckt in Gleichung (4.3.33).
4.3 Herleitung der Mastergleichung
4.3.3
31
Mastergleichung des Gesamtsystems
Die Mastergleichung des kohärent getriebenen gesamten Systems sieht demnach
wie folgt aus:
2
2
i=1
i6=j
h
i
X
X
dρ
=−i
ωi [σiz , ρ] − i
Ωij σi+ σj− , ρ
dt
−
1
2
2
X
Γij σi+ σj− ρ + ρσi+ σj− − 2σj− ρσi+
i,j=1
2
1 X
γij σiz σjz ρ + ρσjz σiz − 2σjz ρσiz
−
2
(4.3.35)
i,j=1
+
2
X
Ei σi+ e−iωx t − Ei∗ σi− eiωx t , ρ
i=1
Der erste Term der rechten Seite beschreibt die Energie der beiden Zweiniveausysteme mit der Übergangsfrequenz ωi , der zweite den Dipolübergang mit der
Kopplungskonstante Ωij , in der zweiten Zeile die Lindbladterme, die die spontane Emission beschreiben, in der dritten Zeile die Lindbladterme der Dephasierung
und in der untersten Zeile das kohärent treibende elektromagnetische Feld mit
der Rabifrequenz Ei und der Frequenz des externen treibenden Feldes ωx . Diese
Zeitabhängigkeit werden wir im nächsten Schritt dadurch eliminieren, daß wir in
ein rotierendes Bezugssystem wechseln. Auf die Herleitung dieses letzten Terms
verzichten wir hier und verweisen auch für näheres zu Polarisationsrichtungen und
räumlichen Abhängigkeiten auf [77, 26].
Wir werden im folgenden alle Größen immer in Bezug zur Kopplungskonstante Γ11
der spontanen Emission setzen, die wir auf Γ = Γ11 = 1 festlegen. Die Dipolübergangsrate Ω12 = Ω21 , die unter anderem vom intermolekularen Abstand abhängt,
variieren wir in einem Bereicht von Ω12 = 0 . . . 0.8Γ. Die Nichtdiagonalelemente der
Kopplungsmatrix Γ bleiben außer zum Testen ihres Einflusses fixiert bei Γ12 = 21 Γ.
Weiterhin nehmen wir die Matrix γij diagonal an, i.e. die Korrelationslänge der
Phononen, die proportional ist zum Quotienten aus Schallgeschwindigkeit und der
Cutoff-Frequenz, ist sehr viel kleiner als der Abstand der beiden Systeme. Praktisch
heißt dies, daß die beiden Systeme an unabhängige“ Phononen koppeln und somit
”
keine Möglichkeit besteht, daß Korrelationen zwischen diesen durch die Phononen
entstehen, genau das Gegenteil dessen soll nämlich passieren. Zuletzt variieren wir
die Rabifrequenz Ei in einem Bereich Ei = 0 . . . 0.8Γ.
Neben dieser Mastergleichung mit kohärentem Treiben untersuchen wir auch inkohärentes Treiben. In der quantenoptischen Literatur [7, 42] wird dieses inkohärente Treiben, das heißt, man pumpt inkohärent Besetzung vom unteren ins obere Niveau, vielfach auch mit Hilfe der Lindbladform [48] mit einem Aufsteige-Operator
vom unteren ins obere Niveau als Generator Ak (siehe Gleichung (3.4.1)) modelliert.
Dabei treten in den Bewegungsgleichungen für die Kohärenzen der Dichtematrix
32
Quantenmastergleichung
w0
w0
w0
W12
w0
W12
Abbildung 4.5: Standard-Produktbasis und collective states-Basis.
zusätzliche Terme auf. Wir werden dies nicht übernehmen, sondern den Pumpprozeß durch Ratengleichungen herleiten, siehe dazu Kapitel 6.2.4.
4.4
Differentialgleichungen
Die im vorherigen Abschnitt erhaltene Mastergleichung entwickeln wir nun in eine
geeignete Basis der Zustände. Dafür könnten wir die einfache Produktzustandsbasis
wählen, aber wir entscheiden uns hier für die Basis der Energieeigenzustände, die
anstatt den beiden Zuständen | ↑↓i und | ↓↑i symmetrische bzw. antisymmetrische
Kombinationen derselben beinhaltet. In dieser Basis ist der System-Hamiltonian
diagonal:
Hs =
2
X
i=1
ωi σiz +
X
Ωij σi+ σj− .
(4.4.1)
i6=j
Explizit sieht diese Basis, die wir im folgenden auch collective states-Basis nennen
werden, wie folgt aus:
|ei = | ↑↑i
1
|si = √ (| ↑↓i + | ↓↑i)
2
1
|ai = √ (| ↑↓i − | ↓↑i)
2
|gi = | ↓↓i.
(4.4.2)
Wie in Fig. 4.5 ersichtlich hebt der Dipolübergangsterm die Entartung des symmetrischen und des antisymmetrischen Zustandes auf. Beide Zustände sind um
den Betrag der Dipolübergangs-Kopplungskonstanten jeweils nach oben bzw. nach
unten verschoben.
Wir enthalten dadurch ein System von 16 Diffentialgleichungen, wobei allerdings
hα|
dρ
dρ̂
|βi = hβ| |αi∗ ,
dt
dt
(4.4.3)
4.4 Differentialgleichungen
33
wodurch sich die Zahl der unabhängigen auf 10 reduziert. Dieses System gekoppelter
Differentialgleichungen lautet danach wie folgt:
∂
ρee = − 2Γρee + (E1 + E2 )ρse + (E2 − E1 )ρae + (E1∗ + E2∗ )ρes + (E2∗ − E1∗ )ρea
∂t
∂
1
γ
ρes = −
(3Γ + Γ12 ) + i(ω0 − Ω12 ) ρes − ρes +
∂t
2
2
+ (E1 + E2 )ρss + (E2 − E1 )ρas − (E1 + E2 )ρee + (E1∗ + E2∗ )ρeg
∂
1
γ
ρea = −
(3Γ − Γ12 ) + i(ω0 + Ω12 ) ρea − ρea +
∂t
2
2
+ (E1 + E2 )ρsa + (E2 − E1 )ρaa + (E1 − E2 )ρee + (E1∗ − E2∗ )ρeg
∂
ρeg = − (Γ + 2iω0 )ρeg − γρeg +
∂t
+ (E1 + E2 )ρsg + (E2 − E1 )ρag − (E1 + E2 )ρes + (E2 − E1 )ρea
∂
γ
ρss = − (Γ + Γ12 )(ρss − ρee ) − (ρss − ρaa )+
∂t
2
∗
∗
+ (E1 + E2 )ρgs − (E1 + E2 )ρes − (E1 + E2 )ρse + (E1∗ + E2∗ )ρsg
∂
γ
ρsa = − (Γ − 2iΩ12 )ρsa − ρsa +
∂t
2
∗
+ (E1 + E2 )ρga − (E1 + E2∗ )ρea + (E1 − E2 )ρse + (E1∗ − E2∗ )ρsg
∂
1
γ
ρsg = −
(Γ + Γ12 ) + i(ω0 + Ω12 ) ρsg + (Γ + Γ12 )ρes − ρsg +
∂t
2
2
∗
∗
+ (E1 + E2 )ρgg − (E1 + E2 )ρeg − (E1 + E2 )ρss + (E2 + E1 )ρsa
∂
γ
ρaa = − (Γ − Γ12 )(ρaa − ρee ) − (ρaa − ρss )+
∂t
2
+ (E1 − E2 )ρga + (E1∗ − E2∗ )ρea + (E1 − E2 )ρae + (E1∗ − E2∗ )ρag
∂
1
γ
ρag = −
(Γ − Γ12 ) + i(ω0 − Ω12 ) ρag − (Γ − Γ12 )ρea − ρag +
∂t
2
2
∗
∗
+ (E1 − E2 )ρgg + (E1 − E2 )ρeg − (E1 + E2 )ρas + (E2 − E1 )ρaa
∂
ρgg =(Γ + Γ12 )ρss + (Γ − Γ12 )ρaa −
∂t
− (E1∗ + E2∗ )ρsg + (E2∗ − E1∗ )ρag − (E1 + E2 )ρgs + (E2 − E1 )ρga ,
(4.4.4)
wobei Ei = √12 Ei e−iωx t und Ei∗ = √12 Ei∗ eiωx t . Wir werden das Gleichungssystem jetzt in ein rotierendes Bezugssystem transformieren, damit die explizite
Zeitabhängigkeit des treibenden E-Feldes verschwindet. Dazu substituieren wir
ρes = ρ̃es e−iωx t ,
ρea = ρ̃ea e−iωx t ,
ρsg = ρ̃sg e−iωx t ,
ρag = ρ̃ag e−iωx t .
ρeg = ρ̃eg e−2iωx t ,
(4.4.5)
Dadurch ergibt sich für die jeweils linken Seiten
∂
∂
∂
ρmn = ρ̃mn e−iωx t = ρ̃mn e−iωx t − iωx ρ̃mn e−iωx t .
∂t
∂t
∂t
(4.4.6)
34
Quantenmastergleichung
Wir erkennen, daß in jeder Gleichung, in der ein ω0 auftritt auch jeweils die Frequenz
des treibenden Feldes ωx subtrahiert wird und fassen daher die Differenz gleich
zusammen zur Verstimmung ∆ = ω0 −ωx . Gleichzeitig kürzen wir die e−iωx t -Terme
mit den entsprechenden Termen der rechten Seiten und benennen die substituierten
ρ̃ wieder zu ρ und gleichzeitig Ei in Ei um. Dadurch erhalten wir
∂
ρee = − 2Γρee + (E1 + E2 )ρse + (E2 − E1 )ρae + (E1∗ + E2∗ )ρes + (E2∗ − E1∗ )ρea
∂t
∂
1
γ
ρes = −
(3Γ + Γ12 ) + i(∆ − Ω12 ) ρes − ρes +
∂t
2
2
+ (E1 + E2 )ρss + (E2 − E1 )ρas − (E1 + E2 )ρee + (E1∗ + E2∗ )ρeg
∂
1
γ
ρea = −
(3Γ − Γ12 ) + i(∆ + Ω12 ) ρea − ρea +
∂t
2
2
+ (E1 + E2 )ρsa + (E2 − E1 )ρaa + (E1 − E2 )ρee + (E1∗ − E2∗ )ρeg
∂
ρeg = − (Γ + 2i∆)ρeg − γρeg +
∂t
+ (E1 + E2 )ρsg + (E2 − E1 )ρag − (E1 + E2 )ρes + (E2 − E1 )ρea
∂
γ
ρss = − (Γ + Γ12 )(ρss − ρee ) − (ρss − ρaa )+
∂t
2
∗
+ (E1 + E2 )ρgs − (E1 + E2∗ )ρes − (E1 + E2 )ρse + (E1∗ + E2∗ )ρsg
γ
∂
ρsa = − (Γ − 2iΩ12 )ρsa − ρsa +
∂t
2
+ (E1 + E2 )ρga − (E1∗ + E2∗ )ρea + (E1 − E2 )ρse + (E1∗ − E2∗ )ρsg
∂
1
γ
ρsg = −
(Γ + Γ12 ) + i(∆ + Ω12 ) ρsg + (Γ + Γ12 )ρes − ρsg +
∂t
2
2
∗
∗
+ (E1 + E2 )ρgg − (E1 + E2 )ρeg − (E1 + E2 )ρss + (E2 + E1 )ρsa
∂
γ
ρaa = − (Γ − Γ12 )(ρaa − ρee ) − (ρaa − ρss )+
∂t
2
∗
+ (E1 − E2 )ρga + (E1 − E2∗ )ρea + (E1 − E2 )ρae + (E1∗ − E2∗ )ρag
∂
1
γ
ρag = −
(Γ − Γ12 ) + i(∆ − Ω12 ) ρag − (Γ − Γ12 )ρea − ρag +
∂t
2
2
∗
∗
+ (E1 − E2 )ρgg + (E1 − E2 )ρeg − (E1 + E2 )ρas + (E2 − E1 )ρaa
∂
ρgg =(Γ + Γ12 )ρss + (Γ − Γ12 )ρaa −
∂t
− (E1∗ + E2∗ )ρsg + (E2∗ − E1∗ )ρag − (E1 + E2 )ρgs + (E2 − E1 )ρga .
(4.4.7)
Dieses gekoppelte Differentialgleichungssystem schreiben wir nun in Matrixschreibweise, um damit weiterzuarbeiten. Dafür schreiben wir die 4 × 4-Dichtematrix als
16-dimensionalen Spaltenvektor, der sich durch eine 16×16-Transformationsmatrix,
ab sofort M genannt, transformiert. Die entsprechende Bewegungsgleichung lautet
dann:
∂
ρ = Mρ .
(4.4.8)
∂t
Kapitel 5
Verschränkung
Eine der erstaunlichsten Eigenschaften der Quantenmechanik ist die durch Einstein,
Podolski und Rosen [19] und Schrödinger [60] herausgearbeitete Verschränkung.
Diese Eigenschaft beschreibt Zustände zusammengesetzter Systeme, die derartig
verschränkt“ sind, daß wir den individuellen Subsystemen keine Eigenschaften zu”
ordnen können, die diese für sich selbst besitzen. Um das ganze etwas präziser auszudrücken, müssen wir erst einmal definieren, auf welchem Raum unser Zustand
lebt.
Ein gemischter Zustand eines zusammengesetzten Systems wird durch eine Dichtematrix, i.e. einem hermiteschen, positiv definiten Operator der Spur eins auf dem
Tensorprodukt der Hilberträume der Subsysteme H = HA ⊗HB ⊗... charakterisiert.
Wir stellen uns jetzt die Frage, ob ein gegebener Zustand ρ ∈ H verschränkt ist.
Ein System heißt verschränkt, wenn die Observablen der einzelnen Subsysteme Korrelationen aufweisen, für deren Präparation kein lokaler Meßapparat verantwortlch
sein kann. Einen klassisch korrelierten Zustand erhält man z.B. dadurch, daß zwei
entfernte Experimentatoren einen Zustand derart präparieren, daß sie Instruktionen durch eine gemeinsame Quelle durch klassische Kommunikation (z.B. Telefon)
erhalten (sogenannte LOCC -Operationen). Ein Zustand dieser Art läßt sich als
Summe direkter Produkte schreiben
ρ=
k
X
B
p i ρA
i ⊗ ρi ,
(5.0.1)
i=1
A/B
wobei {pi } eine Wahrscheinlichkeitsverteilung ist und die ρi
Dichteoperatoren
der Subsysteme darstellen, weist jedoch keine Korrelationen quantenmechanischer
Art auf, das heißt er ist separabel. Zustände, die nicht separabel sind, beinhalten eine gewisse Form von Nichtlokalität. Dies läßt sich oft durch die Verletzung
einer Bell’schen Ungleichung zeigen [5]. Die Verletzung einer Bell’schen Ungleichung bedeutet, daß keine Theorie lokaler verborgener Parameter die Korrelation
erklären kann. Dies gilt jedoch nur für den Fall eines reinen Zustandes. Für gemischte Zustände ist dies nicht so einfach. Es existiert auch eine Klasse von Zuständen,
die keine Bell’sche Ungleichung verletzen, also ein lokales Modell verborgener Pa35
36
Verschränkung
rameter zulassen, aber dennoch verschränkt sind [79].
Im folgenden bieten wir einen Überblick [44] über die verschiendenen Arten/Grade
von Korrelation bzw. Verschränktheit.
5.1
5.1.1
Hierarchie der Korrelationen
Klassische Korrelation
Klassische Korrelationen lassen sich ausdrücken mit Hilfe der von NeumannEntropie. Der Grad der Korrelation (gegenseitiger Information) ist gegeben durch
[58]
S = S(ρ) − S(ρA ⊗ ρB )
= tr [ρ ln ρ] − tr ρA ln ρA − tr ρB ln ρB ,
(5.1.1)
mit der Entropie S(ρ) ≡ −tr[ρ ln ρ] und mit der reduzierten Dichtematrix des
Teilsystems A: ρA . Diese erhält man durch Bilden der partiellen Spur über das
Subsystem B: ρA = trB [ρ] . Nur wenn dieser Grad der klassischen Korrelation verschwindet, faktorisiert ein Zustand. Wir haben somit einen Produktzustand, der
natürlich separabel ist. Mit dieser Separabilität werden wir uns im nächsten Abschnitt etwas eingehender beschäftigen.
5.1.2
Separabilität
Wir stellen uns jetzt die Frage, wann ein Zustand ρ separabel ist. In diesem Fall
läßt sich ρ als konvexe Kombination von Produktzuständen schreiben:
Definition:
Ein Zustand heißt separabel, wenn er sich schreiben läßt als
ρ=
k
X
B
p i ρA
i ⊗ ρi ,
(5.1.2)
i=1
wobei
P
i pi
= 1 und pi ≥ 0 .
Dies bedeutet, daß der Zustand durch sogenannte LOCC-Operationen (local operations with classical communication) präpariert worden sein kann. Doch gibt es
keinen effizienten Algorithmus, der unterscheidet, ob und anhand dessen man einen
gegebenen Zustand ggf. in die oben genannte Form bringen kann.
Es gibt jedoch einige Kriterien, die uns bei der Charakterisierung der Zustände
hilfreich sind. Das erste, gefunden durch Peres [54], Woronowicz [84] und die Familie
5.2 Bell’sche Ungleichung
37
Horodecki [39], gibt uns für Hilberträume der Dimensionen 2 × 2 und 2 × 3 ein
hinreichendes, doch für höhere Dimensionen nur noch notwendiges Kriterium für
Separabilität:
Sei ein Zustand ρ in einem 2 × 2- oder 2 × 3-dimensionalen Raum
gegeben. Falls ρTA ≥ 0 , dann ist ρ separabel. Dabei ist mit ρTA
die partiell Transponierte gemeint, i.e. die nur auf einem Subsystem
durchgeführte Transposition, explizit mit allen Indizes:
Gilt
X
B
ρmn,µν =
p i ρA
(5.1.3)
i mn ρi µν ,
i
dann
A
= ρnm,µν
ρTmn,µν
(5.1.4)
Für höhere Dimensionen gilt nur
Falls ρ separabel ist, gilt ρTA ≥ 0 .
5.2
Bell’sche Ungleichung
Es wurde versucht, die Verletzung einer Bell’schen Ungleichung als Kriterium bzw.
Maß für Verschränkung zu gebrauchen. Zustände, die keine Bell’sche Ungleichung
verletzen, lassen ein Modell lokaler verborgener Parameter zu und sind somit klassisch korreliert. Zu diesen Zuständen gehören auch diejenigen, die eine positive partielle Transponierte (PPT states) besitzen. Doch es zeigte sich, daß es auch Zustände
gibt, die keine Bell’sche Ungleichung verletzen, aber trotzdem nicht separabel sind
[79] und später, daß man aus solchen Zuständen Verschränkung destillieren kann,
die dann doch dieselben Ungleichungen verletzten [56]. Man könnte also versuchen,
Verschränkung dadurch zu charakterisieren, daß ein Zustand nach Destillation keine Bell’sche Ungleichung verletzt. Aber auch das ist zu kurz gegriffen, denn es
zeigt sich, daß es in höheren Dimensionen auch verschränkte PPT states gibt. Diese werden PPTES (positive partial transpose entangled states) oder auch bound
entangled states genannt. Der Name kommt davon, daß deren Verschränkung gebunden vorliegt und man diese nicht durch LOCC-Operationen destillieren kann.
Darauf werden wir aber in dieser Arbeit nicht weiter eingehen.
5.3
Verschränkungsmaße
Wir sind auf der Suche nach einem Funktional, das uns für einen gegebenen Zustand
angibt, wie verschränkt dieser ist. Es stellt sich sich heraus, daß es nicht nur ein
solches Funktional gibt, sondern viele. Im folgenden setzen wir uns mit den Axiomen
auseinander, die ein Funktional erfüllen muß, damit es ein Verschränkungsmaß ist
[22]:
38
Verschränkung
• Das Funktional E : S(H) −→ R ist ein positives Funktional und E(ρsep ) = 0,
wobei ρsep einen separablen Zustand und S(H) den Zustandsraum darstellt.
• Es existiert ein ρ ∈ S(H) für das gilt E(ρ) > 0.
• Konvexität, i.e. Mischen vergrößert nicht die Verschränkung
E (λρ1 + (1 − λ)ρ2 ) ≤ λE(ρ1 ) + (1 − λ)E(ρ2 ) ,
(5.3.1)
wobei ρi ∈ S(H) und λ ∈ [0, 1].
• Monotonie unter lokalen Operationen: Die Verschränkung kann im Durchschnitt nicht größer werden unter lokalen Operationen. Wenn man in einem
System eine lokale Operation durchführt, die zu den Zuständen ρi mit den
Wahrscheinlichkeiten pi führen, gilt
E(ρ) ≥
n
X
pi E(ρi ) .
(5.3.2)
i=1
5.4
Entanglement of Formation
Eines der einfachsten Verschränkungmaße ist das entanglement of formation [6, 83].
Es wurde konzipiert als ein Maß für die Ressourcen, die nötig sind, einen gewissen
verschränkten Zustand herzustellen. Allerdings müßte man, um diese Interpretation
zu rechtfertigen, zeigen, daß das entanglement of formation EF additiv ist, i.e.
EF (ρ⊗n ) = nEF (ρ) ,
(5.4.1)
was bisher noch nicht gelungen ist. Streng genommen ist diese asymptotische Rate,
die die notwendigen Ressourcen quantifiziert, gegeben durch die entanglement cost
EC , das heißt
EF (ρ⊗n )
.
n→∞
n
EC (ρ) = lim
(5.4.2)
Sei ρ die Dichtematrix eines bipartiten Systems und man betrachte alle möglichen
Zerlegungen in reine Zustände
X
ρ=
pi |Ψi ihΨi | .
(5.4.3)
i
Die Verschränkung E eines reinen Zustandes ist definiert als die Entropie eines
seiner Subsysteme. Das entanglement of formation eines gemischten Zustandes ρ
ist nun definiert als Minimum über alle Zerlegungen von ρ der durchschnittlichen
Verschränkung der reinen Zustände der Zerlegung:
X
E(ρ) = min
pi S(Ψi ) .
(5.4.4)
i
5.4 Entanglement of Formation
39
1997 entwickelten S. Hill und W.K. Wootters [37] einen expliziten funktionalen Zusammenhang zwischen dem Zustand ρ zweier Qubits und diesem Verschränkungsmaß, in Zukunft der Kürze wegen die Verschränkung genannt.
Dazu nötig ist die spin flip-Transformation
|Ψ̃i = σy |Ψ∗ i ,
(5.4.5)
wobei |Ψ̃i den spin-geflippten Zustand, σy die Pauli-Matrix und |Ψ∗ i den in der
Standardbasis {| ↑i, | ↓i} komplex konjugierten Zustandsvektor beschreiben soll.
Ein spin-geflippter 2-Qubit-Zustand sieht demnach folgendermaßen aus:
ρ̃ = (σy ⊗ σy ) ρ∗ (σy ⊗ σy ) ,
(5.4.6)
wobei wieder zu beachten ist, daß sich die Komplexkonjugation auf die Standardproduktbasis {| ↑↑i, | ↑↓i, | ↓↑i, | ↓↓i} bezieht. Genausogut könnte man die hier
geschilderte Operation durch eine Komplexkonjugation in der magischen Basis“
”
der Bellzustände ersetzen.
Jetzt definiert man die concurrence, die an sich schon ein Verschränkungsmaß darstellt, für einen reinen Zustand als
C(Ψ) = |hΨ|Ψ̃i| .
(5.4.7)
Das entanglement of formation ist im wesentlichen nur eine konvexe Umskalierung
der concurrence, weshalb man der Einfachheit halber oft nur mit der concurrence
arbeitet.
Die Funktion E stellt sich dar als
!
√
1 + 1 − C2
E(C) = h
,
2
(5.4.8)
wobei
h(x) = −x log2 x − (1 − x) log2 (1 − x) .
(5.4.9)
Für die Verschränkung eines reinen Zustandes erhält man also
E(Ψ) = E(C(Ψ)) .
(5.4.10)
Letztlich präsentiert sich die Verschränkung eines gemischten Zustands ρ zweier
Qubits als
E(ρ) = E(C(ρ)) ,
(5.4.11)
C(ρ) = max{0, λ1 − λ2 − λ3 − λ4 }
(5.4.12)
wobei
mit λi den der Größe nach geordneten Eigenwerten der hermiteschen Matrix
q
√ √
ρρ̃ ρ .
(5.4.13)
R≡
40
5.5
Verschränkung
Entanglement Witnesses
Bis jetzt haben wir uns ausschließlich mit den theoretischen Eigenschaften von Verschränkung auseinandergesetzt. Offen bleibt die Frage, wie man Verschränkung
experimentell messen kann. Eine Möglichkeit wäre, eine komplette ZustandsTomographie durchzuführen und anschließend mit dem Peres-Horodecki-Kriterium
den Verschränkungsgrad zu bestimmen. Dieser Weg beinhaltet jedoch eine Vielzahl von Einzelmessungen und ist ziemlich umständlich. Zum Glück bietet uns die
konvexe Analysis einfachere Wege, Verschränkung zu messen.
d
rsep
r
Abbildung 5.1: Die Menge der separablen Zustände ρs als konvexe Teilmenge aller
Zustände ρ.
In Abbildung 5.1 sehen wir den aus mehreren Quantensystemen zusammengesetzten
Hilbertraum H = HA ⊗ HB ⊗ . . .. Wir betrachten nun zwei Mengen von selbstadjungierten Operatoren auf diesem Hilbertraum S1 und S2 , die beide kompakt und
konvex seien. S1 sei eine echte Teilmenge von S2 , außerdem soll die Identität 1 in
S1 liegen. Wir stellen uns nun die Frage: Gehört ein gegebenes ρ ∈ S2 zu S1 ? Bei
der Antwort zu dieser Frage hilft uns das Theorem über die optimale Zerlegung.
Dazu brauchen wir noch folgende Definition. Ein sogenannter edge operators δ ist
dadurch charakterisiert, daß er zur Menge S2 , nicht jedoch zu S1 , gehört. Außerdem
verletzen edge states das Kriterium von Horodecki maximal.
Jedes ρ ∈ S2 kann in eine konvexe Kombination eines Operators ρsep ∈
S1 und eines Operators δ ∈ S2 zerlegt werden:
ρ = Λρs + (1 − Λ)δ ,
(5.5.1)
wobei Λ eine Zahl zwischen 0 und 1 darstellt. Die Zerlegung ist optimal
in dem Sinne, daß Λ maximal ist.
Die Existenz des witness operators folgt jetzt direkt aus dem Hahn-BanachTheorem:
5.5 Entanglement Witnesses
41
Ein Operator W heißt dann und nur dann witness operator, falls für
jeden Operator σ ∈ S1 gilt, daß tr [σW ] ≥ 0, und ein ρ ∈ S2 existiert,
so daß tr [ρW ] ≤ 0.
Anzumerken bleibt, daß ein solcher witness operator keinesfalls hermitesch zu sein
braucht.
Wir sind nun in der Lage, zu unserem gegebenen System der Dimension 2 × 2 einen
solchen Verschränkungszeugen zu konstruieren [68, 45]. In unserem Falle eines Zustandes mit einer nicht-positiven partiellen Transponierten ist es besonders einfach,
einen solchen Projektor zu konstruieren. Angenommen |e− i sei der Eigenvektor, der
zum minimalen, also in diesem Falle negativen Eigenwert der partiell transponierten
Dichtematrix ρTA gehört, dann stellt der entsprechende Verschränkungszeuge sich
folgendermaßen dar:
W = (|e− ihe− |)TA .
(5.5.2)
Das hört sich sehr vielversprechend an, doch wie mißt man nun einen solchen
Verschränkungszeugen? Dazu müßte man diesen in ein Produkt von orthogonalen
Projektoren zerlegen, was alles andere als einfach ist. Es wurde im Gegenteil bewiesen, daß viele dieser Operatoren nicht zerlegbar sind. Und bei denjenigen, die
zwar theoretisch zerlegbar sind, gibt es auch kein genaues Schema, wie man diese
Zerlegung konstruieren könnte.
Genau das ist auch das Problem, auf das wir treffen bei der Verwendung von entanglement witnesses. Es ist einfach, sogar optimale1 Verschränkungszeugen zu konstruieren. Nur zerlegen können wir sie nicht, daher haben sie bei unserem Problem
keinen praktischen Nutzen.
1
Optimal heißt in diesem Zusammenhang, daß der entanglement witness, der im allgemeinen eine Hyperebene im Zustandsraum darstellt, eine Tangentialebene zur Menge der separablen
Zustände darstellt [45].
42
Verschränkung
Kapitel 6
Exploration des Parameterraums
6.1
Einführung
Wir wenden uns nun der numerischen Auswertung der Quantenmastergleichung
(4.4.7) zu und untersuchen den Einfluß der verschiedenen Kopplungskonstanten.
1
0.9
Legende:
angeregter Zustand
symmetrischer Zustand
antisymm. Zustand
Grundzustand
Concurrence
0.8
Population der Niveaus
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
Abbildung 6.1: Populationen der 4 Niveaus
In Fig. 6.1 sehen wir eine Zeitentwicklung, in der die Populationen der vier Niveaus
und die Verschränkung des Systems über eine Zeitachse aufgetragen sind. Dieses Schaubild dient nur zu Illustrations- und Erklärungszwecken, auf den näheren
43
44
Exploration des Parameterraums
Kurvenverlauf kommen wir im nächsten Abschnitt zurück. Als Abstand der Energieniveaus in unseren Zweiniveausystemen wählen wir in diesem Kapitel ω1 = ω2 = 2,
dieser spielt jedoch wie wir schon wissen nur in ungetriebenen Systemen eine Rolle, in getriebenen wird er ersetzt durch die Verstimmung, die wir für das ganze
Kapitel auf ∆ = 0 festsetzen. Die Wahl der Kopplungsmatrix der spontanen Emission, auf die
wir im nächsten Abschnitt noch näher eingehen werden lautet hier
Γ=
1
1
2
1
2
1
. Sowohl das treibende E-Feld als auch die Dephasierung sind in dieser
Abbildung gleich null. Der angeregte Zustand, der in diesem Kapitel auch immer
zugleich der Ausgangszustand sein wird, ist fein gepunktet, der Grundzustand grob
gepunktet, der symmetrische Zustand gestrichelt, der antisymmetrische mit Strichpunkten dargestellt und die durchgezogene Linie zeigt als Verschränkungsmaß die
Concurrence, aus der durch eine konvexe Umskalierung das Entanglement of Formation wird, die aber an sich schon alle Forderungen an ein Verschränkungsmaß
erfüllt. Wir verwenden hier allerdings aus praktischen Gründen die Concurrence, da
deren Wert bei kleinen auftretenden Verschränkungen größer ist, und daher in den
Abbildungen einfacher zu erkennen. Zur den Einheiten auf der Abszisse sollte noch
Γt
erwähnt werden, daß dort bei allen folgenden Plots als Zeitschritt 500
aufgetragen
ist. Aus Gründen der Übersichtlichkeit werden wir auch im folgenden die Populationen des obersten Niveaus und des Grundzustandes weglassen und nur noch die
Populationen des symmetrischen, antisymmetrischen und die concurrence, von der
wir im folgenden nur noch als Verschränkung sprechen werden, dargestellt.
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
Abbildung 6.2: Identischer Verlauf der beiden Populationen des symmetrischen und
antisymmetrischen Zustandes im Falle einer diagonal gewählten Kopplungsmatrix
der spontanen Emission.
6.2 Kopplungskonstanten
6.2
6.2.1
45
Kopplungskonstanten
Ungetriebenes System
Rate der spontanen Emission Wir betrachten das Modell erst einmal ohne
treibendes E-Feld und ohne Dephasierung, um die Rolle der anderen Kopplungskonstanten zu untersuchen. Wir lassen die Zeitentwicklung also im angeregten Zustand |ei beginnen und beobachten den spontanen Zerfall in den symmetrischen
und den antisymmetrischen Zustand, die aber aufgrund verschiedener Lebensdauern
verschieden schnell zerfallen, gesteuert durch die Kopplungsmatrix Γ.
0.35
0.3
Legende:
symmetrischer Zustand
antisymm. Zustand
Concurrence
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
1000
2000
3000
Zeitschritte
4000
5000
6000
Abbildung 6.3: Populationen des symmetrischen und antisymmetrischen Zustandes
Setzen wir die Außerdiagonalelemente von Γ null, i.e. wir verbieten eine kollektive
spontane Emission der beiden Moleküle, sind die Populationsverläufe des symmetrischen und des antisymmetrischen Zuständes genau deckungsgleich (siehe Abbildung
6.2), da es sich um zwei identische Moleküle handelt, die die gleiche Lebensdauer
besitzen. Wir stellen fest, daß keinerlei Verschränkung entsteht während der ganzen
Evolution.
Wenden wir uns jetzt wieder dem
Fall zu, den wir auch schon in Abb.
interessanteren
6.1 gesehen haben, mit Γ =
1
1
2
1
2
1
. Wie in Abb. 6.3 zu sehen, wird hier erst der
symmetrische Zustand stark populiert, der auch schnell wieder zerfällt und mit einer
kleinen Verschiebung der antisymmetrische, der wesentlich langsamer zerfällt, was
auch in Gleichung 4.4.7 ersichtlich ist: In der Bewegungsgleichung für ρss taucht ein
46
Exploration des Parameterraums
Term der Art ρ̇ss = −(Γ + Γ12 )ρss , wohingegen in der entsprechenden Gleichung
für ρaa zwischen Γ und Γ12 ein Minuszeichen steht. Dies ist der Grund dafür, daß
die Lebensdauer des antisymmetrischen Zustandes viel länger ist. Sobald der symmetrische Zustand nahezu auf null abgefallen ist, tritt Verschränkung auf, die sich
asymptotisch der Population des antisymmetrischen Niveaus nähert und dann gemeinsam mit dieser auf null abfällt. Man kann dies intuitiv wie folgt interpretieren:
Wenn man von reinen Zuständen ausgeht, entspricht die gleichgewichtete Summe
des maximal verschränkten symmetrischen und des antisymmetrischen Zustandes
einem unverschränkten Zustand und je größer die Differenz der beiden, desto verschränkter ist das System. Wir halten fest, daß die Differenz der beiden Populationen sicher auch im gemischten Fall nicht ohne Einfluß auf die Verschränkung sein
wird.
1 12
Für den Rest der Arbeit fixieren wir nun die Kopplungsmatrix Γ auf Γ = 1 1 .
2
Dipolübergangsrate Wir stellen fest, daß die Dipolübergangsrate keinerlei Einfluß weder auf den Ablauf der Evolution noch auf die Verschränkung hat. Die
Verschränkung wird also allein durch die spontane Emission hervorgerufen. Da
eine von null verschiedene Dipolübergangsrate die Entartung des symmetrischen
und des antisymmetrischen Zustandes aufhebt (siehe Abb. 4.5), könnten wir also durch eine Messung der Energie des emittierten Quants schließen, in welchem
Zustand sich unser System befindet. Dies bedeutet jedoch nicht, daß wir wissen
von welchem Molekül das Quant ausgesandt wurde. Wir befinden uns ja nicht in
der Produktzustands- sondern in der Energieeigenzustandsbasis. Anschaulich gesprochen resultiert die Verschränkung also aus der Unkenntnis, welches der beiden
Moleküle das Quant emittiert hat.
Im Folgenden werden wir jedoch feststellen, daß die Dipolübergangsrate im Zusammenwirken mit dem externen Treiben doch eine wichtige Bedeutung gewinnt.
6.2.2
Kohärent getriebenes System
Wir beginnen wieder wie schon im vorigen Abschnitt mit dem Anfangszustand |ei
und lassen diesen spontan zerfallen. Zusätzlich treiben wir ein Molekül kohärent
mit einer nicht zu großen Amplitude von E1 = 0.3(1 + i)Γ auf Resonanz eines
isolierten Einzelsystems und variieren nun die Dipolübergangsrate bei konstantem
Treiben.
Wie in Abbildungen 6.4 und 6.5 erkenntlich, sinkt die Verschränkung ab beim
Erhöhen der Dipolübergangsrate. Das erste Maximum bleibt erst erhalten und der
nach hinten stationär verlaufende Schwanz wird kleiner, bei großem Γ12 wird jedoch auch das Anfangsmaximum klein. Nun fixieren wir die Dipolübergangsrate bei
Ω12 = 12 Γ und variieren die Amplitude des treibenden E-Feldes. Die Frequenz des
treibenden E-Feldes bleibt unverändert.
Wie in den Abbildungen 6.6, 6.7 und 6.8 ersichtlich, vergrößert sich die Ver-
6.2 Kopplungskonstanten
47
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
Abbildung 6.4: Evolutionen mit konstantem treibenden E-Feld der Amplitude E1 =
0.3(1+i)Γ und veränderter Dipolübergangsrate: Oben Ω12 = 0, unten Ω12 = 0.3Γ.
48
Exploration des Parameterraums
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
Abbildung 6.5: Evolutionen mit konstantem treibenden E-Feld der Amplitude E1 =
0.3(1 + i)Γ und veränderter Dipolübergangsrate: Oben Ω12 = 0.5Γ, unten Ω12 =
0.8Γ
6.2 Kopplungskonstanten
49
schränkung des Systems mit der Erhöhung der Amplitude des treibenden Feldes
stark bis sich bei einer Amplitude von E = 0.2(1 + i)Γ eine Sättigung einstellt.
Daraufhin bleibt der erste große Peak erst erhalten und die Kurve sinkt bei Erreichen
des stationären Zustandes wieder ab. Bei sehr großen Treibstärken E > 0.5(1 + i)Γ
fällt auch der erste Peak ab, die Populationen nähern sich dem Wert 14 und man erkennt deutlich Rabioszillationen der Populationen, wohingegen die Verschränkung
fast auf null abfällt. Dies resultiert aus der Tatsache, daß für sehr große Ei die
Rabioszillationen immer schneller werden. Gemittelt ergibt sich daraus eine Gleichverteilung der Population auf die 4 Niveaus, das heißt
ρee ≈ ρss ≈ ρaa ≈ ρgg ≈
1
.
4
(6.2.1)
Wie schon zuvor erwähnt ergibt ein Gemisch aus den zwei maximal verschränkten
Bellzuständen ρss und ρaa einen unverschränkten Zustand.
50
Exploration des Parameterraums
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
4500
5000
3000
3500
4000
4500
5000
Zeitschritte
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
Zeitschritte
Abbildung 6.6: Evolutionen mit konstanter Dipolübergangsrate Ω12 = 12 und
veränderter Amplitude des treibenden E-Feldes: oben E1 = 0.05(1 + i)Γ , unten
E1 = 0.1(1 + i)Γ.
Dunkelzustand Nun wenden wir uns noch einem Spezialfall zu: Wir treiben beide
Zweiniveausysteme resonant mit derselben Amplitude. Dadurch wird der antisymmetrische Zustand zu einen Dunkelzustand, i.e. dieser Zustand entkoppelt von der
Dynamik des Restsystems, was man auch den Gleichungen (4.4.7) ansieht. Die
6.2 Kopplungskonstanten
51
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
4500
5000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
Zeitschritte
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
Abbildung 6.7: Evolutionen mit konstanter Dipolübergangsrate Ω12 = 12 und
veränderter Amplitude des treibenden E-Feldes: oben E1 = 0.2(1 + i)Γ, unten
E1 = 0.35(1 + i)Γ.
52
Exploration des Parameterraums
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
4500
5000
3000
3500
4000
4500
5000
Zeitschritte
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
Zeitschritte
Abbildung 6.8: Evolutionen mit konstanter Dipolübergangsrate Ω12 = 12 und
veränderter Amplitude des treibenden E-Feldes: oben E1 = 0.5(1 + i)Γ, unten
E1 = 0.8(1 + i)Γ.
6.2 Kopplungskonstanten
53
Bewegungsgleichungen der Kohärenzen des antisymmetrischen Zustandes ρea , ρsa
und ρga enthalten keine Quellterme mehr für E1 = E2 . Die Dichtematrix des Systems läßt sich als direkte Summe der Dichtematrix des symmetrischen und des
antisymmetrischen Subsystems schreiben.
Abbildung 6.9: Beträge der einzelnen Elemente der Dichtematrix in der Energieeigenzustandsbasis zu verschiedenen Zeiten der Evolution.
Das ganze läßt sich gut in Abbildung 6.9 erkennen, in der die Beträge der Realteile der einzelnen Elemente der Dichtematrix in der Energieeigenzustandsbasis als
Balken geplottet dargestellt sind. Auf der Diagonale von links oben nach rechts
unten sehen wir die Zustände |ei, |si, |ai, |gi. Die Elemente der dritten Zeile
und der dritten Spalte sind erkennbar gleich null außer dem Diagonalelement, der
Population des Zustandes selbst.
In der Zeitentwicklung der Populationen mit symmetrischem Treiben (Abbildung
6.10 und 6.11) fällt auf, daß die Kurve des symmetrischen Zustandes die ganze Zeit
über der des antisymmetrischen bleibt, anstatt sofort abzufallen wie bei den einseitig
getriebenen Szenarien. Dort gewann immer der antisymmetrische die Oberhand,
während hier der symmetrische Zustand dominiert.
54
Exploration des Parameterraums
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
500
1000
1500
2000
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3000
Zeitschritte
3500
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0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
Abbildung 6.10: Evolution mit symmetrischem beidseitigem kohärenten Treiben.
Oben E1 = E2 = 0.1(1 + i)Γ, unten E1 = E2 = 0.2(1 + i)Γ.
6.2 Kopplungskonstanten
55
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
Abbildung 6.11: Evolution mit symmetrischem beidseitigem kohärenten Treiben.
Oben E1 = E2 = 0.35(1 + i)Γ, unten E1 = E2 = 0.5(1 + i)Γ.
56
Exploration des Parameterraums
6.2.3
Dephasierung
Um den Einfluß der Dephasierung zu untersuchen, beginnen wir wieder beim Anfangszustand |ei und treiben eines der beiden Zweiniveausysteme kohärent mit
einer Amplitude E1 = 0.5(1 + i)Γ auf Resonanz des isolierten Systems. Den Dipolübergangsparameter belassen wir bei Ω12 = 21 Γ. Naiv würde man erst einmal
erwarten, daß durch die Hinzunahme der Dephasierung alle Nichtdiagonalelemente
der Dichtematrix sehr klein werden und im Extremfall nur noch die Diagonalelemente übrigbleiben. Wie bei der Herleitung der Mastergleichung in Kapitel 4.3.3
erwähnt, nehmen wir die Kopplungsmatrix diagonal an.
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
Abbildung 6.12: Beträge der Dichtematrixelemente zu verschiedenen Zeitpunkten
der Entwicklung ohne Dephasierung.
In den Abbildungen 6.12, 6.13 und 6.14 sehen wir 3 Evolutionen mit dazugehörigen
als Balkendiagramm dargestellten Dichtematrizen zu den in den Plots markierten
Zeiten (t=1000, 2000, 3000, 4000, 5000) mit jeweils verschieden stark gewählten Dephasierungen. In Abbildung 6.12 ist die Dephasierung γ = 0, in Abb. 6.13
γ = 0.6 und in Abb. 6.14 beträgt γ = 1.5Γ. Was beim Betrachten der Evolutionen als erstes auffällt ist, daß der Abstand zwischen den Populationen zwischen
dem symmetrischen und dem antisymmetrischen Zustand mit zunehmender Dephasierung immer kleiner wird, was auch die intuitive Interpretation in Kapitel 6.2.1
bestätigt. Diese Interpretation werden wir zu einem späteren Zeitpunkt auf festeren
Grund stellen. Diese Differenz ist nämlich hauptsächlich dafür verantwortlich, ob
Verschränkung vorliegt oder nicht. Dies bestätigt auch die durchgezogene Kurve
6.2 Kopplungskonstanten
57
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
Abbildung 6.13: Beträge der Dichtematrixelemente zu verschiedenen Zeitpunkten
der Entwicklung mit einer Dephasierung von γ = 0.6Γ.
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
Abbildung 6.14: Beträge der Dichtematrixelemente zu verschiedenen Zeitpunkten
der Entwicklung mit einer Dephasierung von γ = 1.5Γ.
58
Exploration des Parameterraums
(der concurrence) in den Plots der Evolutionen, der wir sofort entnehmen, daß die
Verschränkung bei Einschalten der Dephasierung sofort auf null absinkt.
Dazu bemerkt man bei den dargestellten Dichtematrizen, daß sowohl die Population des angeregten Zustandes |ei als auch die Kohärenzen dieses Zustandes mit den
anderen (die erste Zeile und Spalte der Dichtematrix) bei stärker werdender Dephasierung stark abnimmt bzw. fast gleich null ist in der letzten Abbildung, während
die Population des Grundzustandes |gi nach unten hin zunimmt. Dies widerspricht
der naiven Annahme, daß durch die Dephasierung alle Kohärenzen auf null abfallen.
6.2 Kopplungskonstanten
6.2.4
59
Inkohärent getriebenes System
Wir untersuchen nun einen anderen Treibmechanismus, bei dem wir nicht wie beim
vorherigen optisch pumpen, sondern einen Teil der Besetzung inkohärent in ein
höheres Niveau transferieren. Wir pumpen also mit einer gewissen Rate E1/2 Population vom Zustand | ↓↓i in den Zustand | ↑↓i und vom Zustand | ↓↑i in den
Zustand | ↑↑i und analog dazu für das andere System. Das bedeutet in der Basis
der Energieeigenzustände folgende Transfers:
für das eine Atom
|s + ai
|gi −→ | ↑↓i = √
2
|s − ai
| ↓↑i = √
−→ |ei
2
für das zweite Atom
|gi −→ | ↓↑i =
| ↑↓i =
|s − ai
√
2
(6.2.2)
|s + ai
√
−→ |ei.
2
Die entsprechenden Ratengleichungen in der Standardproduktbasis sehen dann wie
folgt aus
ρ̇↓↓ = −E1 ρ↓↓ ,
ρ̇↓↓ = −E2 ρ↓↓ ,
ρ̇↑↓ = E1 ρ↓↓ ,
ρ̇↑↓
= −E2 ρ↑↓ ,
ρ̇↓↑ = −E1 ρ↓↑ ,
ρ̇↓↑
= E2 ρ↓↓ ,
ρ̇↑↑ = E1 ρ↓↑ ,
ρ̇↑↑
= E2 ρ↑↓ .
(6.2.3)
Diese müssen wir jetzt noch in die Basis der Energieeigenzustände transformieren.
1
ρ̇ee = E1/2 (ρss + ρaa ∓ ρsa ∓ ρas )
2
1
1
ρ̇ss = E1/2 ρgg − (ρss + ρaa ∓ ρsa ∓ ρas
2
2
1
1
ρ̇aa = E1/2 ρgg − (ρss + ρaa ∓ ρsa ∓ ρas
2
2
ρ̇gg = −E1/2 ρgg ,
(6.2.4)
wobei das jeweils untere Vorzeichen zum zweiten Atom gehört.
Wir schauen uns wieder die Evolution der Besetzungen und der Verschränkung für
verschiedene Treibstärken an. Die obere Evolution in Abbildung 6.15 ist ungetrieben
und daher identisch mit Abbildung 6.2. Sobald sehr schwach einseitig inkohärent
getrieben wird, erkennen wir sofort deutliche Unterschiede zu der entsprechenden
kohärent getriebenen Evolution (Vgl. Abb. 6.6). Der symmetrischen Zustand bleibt
nahezu unbeeinflußt, außer daß er am Ende nicht ganz auf null abfällt. Der Antisymmetrische verläuft nicht wie in Abb. 6.6 mit einem Plateau“, der ihn nach
”
dem ersten Abfall erst einmal waagerecht weiterverlaufen läßt, sondern zeigt hier
einen rein exponentiellen Abfall. Die Verschränkung ist konstant null während der
gesamten Evolution.
Noch extremer wird der Unterschied, wenn man zu stärkeren Treibraten geht. Beim
kohärent getrieben Fall (Abb. 6.7) macht die Population des antisymmetrischen
60
Exploration des Parameterraums
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
2500
3000
3500
4000
Zeitschritte
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
Zeitschritte
Abbildung 6.15: Evolution mit inkohärentem einseitigen Treiben. Oben E = 0,
unten E = 0.1.
6.2 Kopplungskonstanten
61
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
2500
3000
3500
4000
Zeitschritte
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
Zeitschritte
Abbildung 6.16: Evolution mit inkohärentem einseitigen Treiben. Oben E = 0.2
und unten E = 0.5.
62
Exploration des Parameterraums
Zustandes nach einem anfänglich kurzen Abfall nach unten einen starken Knick
nach oben und übersteigt das anfangs angenommene Maximum bei weitem. Beim
inkohärentem Treiben (Abb. 6.16) gibt es trotzdem nur einen exponentiellen Abfall,
bzw. bleibt die Besetzung des antisymmetrischen Zustandes auf konstantem Niveau.
Die Verschränkung spielt jedenfalls schon bei schwächsten Treibraten keinerlei Rolle
mehr, im Gegensatz zum kohärent getriebenem System, bei dem sie erst stark
anwuchs mit steigender Treibrate und dann nach einer Sättigung wieder gegen null
ging bei extrem starkem Treiben.
Dephasierung Wie schon beim kohärent getriebenen Fall wollen wir nun auch
beim inkohärent getriebenen System den Einfluß der Dephasierung untersuchen
(Abb. 6.17). Dazu wählen wir eine nicht zu hohe Treibrate von E = 0.2Γ und schauen uns die Entwicklung für verschiedene Dephasierungsparameter γ = 0.2Γ , 0.5Γ
an.
Hier im inkohärent getriebenem Fall schiebt die stärker werdende Dephasierung
die beiden Populationen des symmetrischen und des antisymmetrischen bei grob
vergleichbarem Abstand nach oben
Beidseitiges inkohärentes Treiben Evolutionen mit beidseitigem inkohärentem
Treiben unterscheiden sich kaum von einseitig getriebenen, daher haben wir diese nicht abgebildet. Der einzige Unterschied ist derjenige, daß die beiden Kurven der Besetzungen bei fast gleichem Abstand nach oben verschoben sind. Die
Verschränkung zwischen den beiden Moleülen verhält sich genauso wie bei dem
einseitig getriebenem Fall: Sobald man auch nur schwach treibt, wäscht man die
Verschränkung komplett aus.
6.2 Kopplungskonstanten
63
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
2500
3000
3500
4000
Zeitschritte
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
2000
Zeitschritte
Abbildung 6.17: Dephasierung des inkohärent einseitig getriebenem System. Oben
γ = 0.2Γ, unten γ = 0.5Γ.
64
Exploration des Parameterraums
Schlußfolgerungen Ein Blick auf die Dichtematrizen eines inkohärent getriebenen Systems während der Evolution verrät, daß dort hauptsächlich nur die Diagonalelemente beteiligt sind. Die Nichtdiagonalelemente sind im wesentlichen null,
im Gegensatz zum kohärent getriebenen System (Vgl. Abb. 6.9). Außerdem ist
die Verschränkung wesentlich empfindlicher im inkohärenten Fall: Man muß nur
extrem leicht treiben oder eine sehr kleine Dephasierung dazunehmen und sofort
ist die Verschränkung verschwunden. Wir können daraus also schließen, daß die
Nichtdiagonalelemente eine wesentliche Rolle für die Verschränkung spielen. Wir
werden dies im letzten Kapitel dieser Arbeit noch ausführlich untersuchen. Dies soll
jedoch nicht bedeuten, daß es ohne Nichtdiagonalelemente keine Verschränkung
geben kann.
Desweiteren sehen wir, daß die intuitive Interpretation in Kapitel 6.2.1, je größer
die Differenz zwischen der symmetrischen und der antisymmetrischen Besetzung,
desto größer die Verschränkung, in allen untersuchten Evolutionen bestätigt wird.
Wir kommen darauf zurück im Kapitel über Symmetrie.
Im nächsten Kapitel wollen wir uns erst einmal mit dem Emissionsspektrum
beschäftigen und der Fragestellung nachgehen, ob es denn eine Möglichkeit gibt,
die in diesem Kapitel zur Genüge simulierten Populationen auch zu messen. Es
ist nämlich unklar, ob die Aufhebung der Entartung des symmetrischen und des
antisymmetrischen Zustandes so groß ist, daß wir sie tatsächlich messen können.
Die Frage ist daher: Wie breit sind die einzelnen Emissionslinien und können wir sie
getrennt voneinander auflösen, oder sehen wir nur einen großen verbreiterten Peak?
Kapitel 7
Spektrum der emittierten
Strahlung
Im folgenden wollen wir nun die spektrale Zusammensetzung des emittierten Lichts
untersuchen. Dazu bieten sich uns mehrere verschiedene Möglichkeiten. Als erstes
bestimmen wir die Linienbreite aus der Fouriertransformierten der Zweizeitkorrelationsfunktion des Feldes hE (−) (R, t)E (+) (R, t + τ )i, wobei E (+) und E (−) für den
positiven respektive negativen Frequenzanteil des Feldes stehen. Diese Zweizeitkorrelationsfunktion läßt sich berechnen durch die Anwendung des Quantenregressionstheorems. Die zweite Möglichkeit bietet der quantum jump approach.
7.1
Via Quantenregressionstheorem
7.1.1
Resonanzfluoreszenzspektrum
Das Spektrum S(R, ω1 ) der Fluoreszenzstrahlung beobachtet an einem Punkt im
Fernfeld ist gegeben durch die Fouriertransformierte der normalgeordneten Zweizeitkorrelationsfunktion
Z ∞
1
S(R, ω1 ) = Re
dτ hE (−) (R, t)E (+) (R, t + τ )ieiω1 τ .
(7.1.1)
π
0
Wir gehen von einem stationären Feld und System aus, daher hängt die Korrelationsfunktion nur von der Zeitdifferenz τ ab.
Der positive Frequenzanteil des von unserem System am Beobachtungspunkt R
verursachten E-Feldes E (+) (R) kann man darstellen als
E
(+)
2
R
1 ω 2 d X (µ̂ × R̂i ) × R̂i ik0 (Ri −R) −
e
σi t −
(R, t) = −
, (7.1.2)
4π0 c2
Ri
c
i=1
wobei Ri ≡ R − r i mit r i der Position des i-ten Dipols, µ des Dipolmoment, die
Größen mit Hut die entsprechenden Einheitsvektoren und µ = |µ| bzw. R = |R|
65
66
Spektrum der emittierten Strahlung
bedeuten. Unter der Annahme, daß die Entfernung des Beobachtungspunkts sehr
viel größer ist als der Abstand der Dipole (Fernfeldapproximation)
|r i − r j | Ri ,
(7.1.3)
können wir Gleichung (7.1.2) vereinfachen zu
E (+) (R, t) = −êR̂ E (+) (R, t) ,
(7.1.4)
wobei
E
(+)
1 ω2µ
(R, t) = −
4π0 c2 R
q
1 − (µ̂ ·
R̂)2
2
X
i=1
e−ik0 R̂i ·ri σi−
R
t−
c
, (7.1.5)
und êR̂ einen Einheitsvektor in Richtung (µ̂ × R̂i ) × R̂i darstellt. Wir stellen also
mit Hilfe des letzten Ausdrucks fest, daß sich unter der Fernfeldapproximation
die Absteigeoperatoren der einzelnen Dipole nur mit einem von der Geometrie
abhängendem Phasenfaktor addieren.
Wir kürzen nun den richtungsabhängigen Vorfaktor wie folgt ab
k(R̂) ≡ −
1 ω2µ
4π0 c2 R
q
1 − (µ̂ · R̂)2
(7.1.6)
und den Phasenfaktor
eiφi ≡ e−ik0 R̂i ·ri .
(7.1.7)
Damit können wir die Zweizeitkorrelationsfunktion E (−) (R, t)E (+) (R, t + τ )
auch schreiben als
D
E
D
E (−) (R, t)E (+) (R, t + τ ) = k 2 (R̂) σ1+ (t)σ1− (t + τ )+
E
(7.1.8)
+ eiφ σ1+ (t)σ2− (t + τ ) + σ2+ (t)σ1− (t + τ ) + σ2+ (t)σ2− (t + τ ) ,
wobei wir φ = φ1 − φ2 gesetzt haben, da das Ergebnis nur vonD der relative PhaE
se abhängt. Es bleibt also die Aufgabe die Erwartungswerte σi+ (t)σj− (t + τ )
auszurechnen. Diese Zweizeitkorrelationsfunktion können wir mit Hilfe des Quantenregressionstheorems auf einen Einzeiterwartungswert zurückführen.
7.1.2
Quantenregressionstheorem
Der Dichteoperator eines abgeschlossenen Gesamtsystems zu einer Zeit τ mit τ > 0
berechnet sich aus dem Dichteoperator zu einer früheren Zeit durch unitäre Zeitentwicklung
ρ(τ ) = U (τ )ρ(0)U † (τ ).
(7.1.9)
7.1 Via Quantenregressionstheorem
67
Angenommen das Gesamtsystem besteht aus einem Systemteil und einem Reservoir,
die zum Zeitpunkt t = 0 unkorreliert sind, i.e.
ρ(0) = ρs (0) ⊗ ρr (0),
(7.1.10)
dann bestimmt man den Dichteoperator des Systems zur Zeit τ durch Abspuren
über das Reservoir
h
i
ρs (τ ) = trr U (τ )ρr (0) ⊗ ρs (0)U † (τ ) .
(7.1.11)
Der Erwartungswert des Absteigeoperators σ − im System ist dann also gegeben
durch
hσ − (τ )i = trs trr σ − (0)ρsr (τ )
n
h
io
= trs σ − (0) trr U (τ )ρr (0) ⊗ ρs (0)U † (τ ) ,
(7.1.12)
und die Zweizeitkorrelationsfunktion gegeben ist durch
hσ + (0)σ − (τ )i
= trs trr σ + (0)σ − (τ )ρr (0) ⊗ ρs (0)
n
h
io
= trs σ + (0) trr U † (τ )σ − (0)U (τ )ρr (0) ⊗ ρs (0)
n
h
io
= trs σ − (0) trr U (τ )ρr (0) ⊗ ρs (0)σ + (0) U † (τ ) .
(7.1.13)
Aus der letzten Zeile und der vorherigen Gleichung sehen wir nun, daß wir die Zweizeitkorrelationsfunktion aus dem Einzeiterwartungswert bestimmen können, indem
wir einfach in der Gleichung für den Erwartungswert von σ − (τ ) die Dichtematrix
des Systems ρs (0) durch ρs (0)σ + (0) ersetzen. Es bleibt uns also die Berechnung
des Erwartungswertes σ − (τ ).
7.1.3
Erwartungswerte der Systemabsteigeoperatoren
Wir bestimmen nun im folgenden die Erwartungswerte
D
E
σi+ (t)σj− (t + τ ) . Dazu
berechnen wir erst einmal die Erwartungswerte der beiden Systemabsteiger σ1− und
σ2− .
Ausgedrückt in der Basis der Energieeigenzustände erhalten wir für die Absteigeoperatoren
1
hσ1− (t)i = √ (ρes (t) − ρea (t) + ρsg (t) + ρag (t)) ,
2
1
hσ2− (t)i = √ (ρes (t) + ρea (t) + ρsg (t) − ρag (t)) .
2
(7.1.14)
68
Spektrum der emittierten Strahlung
Die entsprechenden Bewegungsgleichungen für inkohärentes Treiben lauten
ρ̇es
ρ̇sg
ρ̇ea
ρ̇ag
1
γ
= − (3Γ + Γ12 ) + + i(ω0 − Ω12 ) ρes ,
2
2
1
γ
= − (Γ + Γ12 ) + + i(ω0 + Ω12 ) ρsg + (Γ + Γ12 )ρes ,
2
2
1
γ
= − (3Γ − Γ12 ) + + i(ω0 + Ω12 ) ρea ,
2
2
γ
1
= − (Γ − Γ12 ) + + i(ω0 − Ω12 ) ρag − (Γ − Γ12 )ρea .
2
2
(7.1.15)
Die Bewegungsgleichungen für ρes und ρea kann man einfach integrieren und erhält
1
γ
1
γ
ρes (t) = e−( 2 (3Γ+Γ12 )+ 2 )t e−i(ω0 −Ω12 )t ρes (0) ,
ρea (t) = e−( 2 (3Γ−Γ12 )+ 2 )t e−i(ω0 +Ω12 )t ρea (0) .
(7.1.16)
Für die Lösung der beiden verbleibenden Gleichungen erhalten wir, indem wir erst
die homogene Gleichung lösen und dazu eine spezielle Lösung der inhomogenen
Gleichung addieren
ρsg (t) =
γ
1
Γ + Γ12
ρes (0)e−( 2 (3Γ+Γ12 )+ 2 )t e−i(ω0 −Ω12 )t
−Γ + 2iΩ12
γ
1
+ρsg (0) e−( 2 (Γ+Γ12 )+ 2 )t e−i(ω0 +Ω12 )t ,
ρag (t) =
γ
1
Γ − Γ12
ρea (0)e−( 2 (3Γ−Γ12 )+ 2 )t e−i(ω0 +Ω12 )t
Γ + 2iΩ12
(7.1.17)
γ
1
+ρag (0) e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t e−i(ω0 −Ω12 )t .
Wir erhalten also für den Erwartungswert der Absteigeoperatoren
(
1
Γ + Γ12
−
−iω0 t
−( 21 (3Γ+Γ12 )+ γ2 )t
hσ1 (t)i = √ e
e
1+
eiΩ12 t ρes (0)
−Γ + 2iΩ12
2
1
γ
1
γ
+ e−( 2 (Γ+Γ12 )+ 2 )t e−iΩ12 t ρsg (0)
γ
1
Γ − Γ12
+ e−( 2 (3Γ−Γ12 )+ 2 )t −1 +
e−iΩ12 t ρea (0)
Γ + 2iΩ12
)
+ e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t eiΩ12 t ρag (0)
(7.1.18)
und
7.1 Via Quantenregressionstheorem
69
(
Γ + Γ12
1
−
−iω0 t
−( 21 (3Γ+Γ12 )+ γ2 )t
1+
eiΩ12 t ρes (0)
hσ2 (t)i = √ e
e
−Γ + 2iΩ12
2
1
γ
+ e−( 2 (Γ+Γ12 )+ 2 )t e−iΩ12 t ρsg (0)
Γ − Γ12
−( 12 (3Γ−Γ12 )+ γ2 )t
1−
e−iΩ12 t ρea (0)
+e
Γ + 2iΩ12
)
1
γ
− e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t eiΩ12 t ρag (0)
7.1.4
(7.1.19)
.
Korrelationsfunktionen
Jetzt benutzen wir die Relation ρij (0) = hi|ρ(0)|ji = tr [|jihi|ρ(0)] und benutzen das Quantenregressionstheorem, indem wir für ρ(0) nun ρ(0)σi+ (0) einsetzen. Der Übersichtlichkeit halber lassen wir bei den Dichteoperatoren jeweils die
Zeitabhängigkeit weg, ραβ steht also jeweils für den Anfangswert ραβ (0). Durch
diese Ersetzung erhalten wir
(ρσ1+ )es = tr |sihe|ρσ1+ = tr σ1+ |sihe|ρ
1
1
= tr √ |eihe|ρ = √ ρee ,
2
2
(7.1.20)
und entsprechend
1
(ρσ2+ )es = √ ρee ,
2
1
(ρσ2+ )ea = √ ρee ,
2
1
(ρσ2+ )sg = √ (ρss − ρas ) ,
2
1
(ρσ2+ )ag = √ (ρsa − ρaa ) .
2
1
(ρσ1+ )es = √ ρee ,
2
1
(ρσ1+ )ea = − √ ρee ,
2
1
(ρσ1+ )sg = √ (ρss + ρas ) ,
2
1
(ρσ1+ )ag = √ (ρsa + ρaa ) ,
2
(7.1.21)
Damit erhalten wir für die Zweizeitkorrelationsfunktionen
("
+
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ+Γ12 )+ γ )t iΩ12 t
2 e
2 σ1 (0)σ1− (t) eiω0 t =
e 2
−Γ + 2iΩ12
#
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ−Γ12 )+ γ )t −iΩ12 t
2 e
+
e 2
ρee
Γ + 2iΩ12
(7.1.22)
1
γ
1
γ
+ e−( 2 (Γ+Γ12 )+ 2 )t e−iΩ12 t (ρss + ρas )
)
+ e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t eiΩ12 t (ρsa + ρaa )
,
70
Spektrum der emittierten Strahlung
("
2
σ2+ (0)σ1− (t)
iω0 t
e
=
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ+Γ12 )+ γ )t iΩ12 t
2 e
e 2
−Γ + 2iΩ12
#
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ−Γ12 )+ γ )t −iΩ12 t
2 e
ρee
−
e 2
Γ + 2iΩ12
(7.1.23)
1
γ
1
γ
+ e−( 2 (Γ+Γ12 )+ 2 )t e−iΩ12 t (ρss − ρas )
)
+ e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t eiΩ12 t (ρsa − ρaa )
("
2
σ1+ (0)σ2− (t)
iω0 t
e
=
,
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ+Γ12 )+ γ )t iΩ12 t
2 e
e 2
−Γ + 2iΩ12
#
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ−Γ12 )+ γ )t −iΩ12 t
2 e
−
e 2
ρee
Γ + 2iΩ12
(7.1.24)
1
γ
1
γ
+ e−( 2 (Γ+Γ12 )+ 2 )t e−iΩ12 t (ρss + ρas )
)
− e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t eiΩ12 t (ρsa + ρaa )
und
("
2 σ2+ (0)σ2− (t) eiω0 t =
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ+Γ12 )+ γ )t iΩ12 t
2 e
e 2
−Γ + 2iΩ12
#
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ−Γ12 )+ γ )t −iΩ12 t
2 e
+
e 2
ρee
Γ + 2iΩ12
(7.1.25)
1
γ
1
γ
+ e−( 2 (Γ+Γ12 )+ 2 )t e−iΩ12 t (ρss − ρas )
)
− e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t eiΩ12 t (ρsa − ρaa )
.
7.1 Via Quantenregressionstheorem
7.1.5
71
Das Spektrum
Nachdem wir nun die einzelnen Korrelationsfunktionen der Absteigeoperatoren ermittelt haben, fassen wir nun alles zusammen. Die Zweizeitkorrelationsfunktion
lautet nun
D
E 1
E (−) (R, 0)E (+) (R, t) = k 2 (R̂)e−iω0 t ×
n 2
(a1 (t) + a2 (t))ρee + a3 (t)(ρss + ρas ) + a4 (t)(ρsa + ρaa )
h
+ eiφ (a1 (t) − a2 (t))ρee + a3 (t)(ρss − ρas ) + a4 (t)(ρsa − ρaa )
i
+ (a1 (t) − a2 (t))ρee + a3 (t)(ρss + ρas ) − a4 (t)(ρsa + ρaa )
o
+ (a1 (t) + a2 (t))ρee + a3 (t)(ρss − ρas ) − a4 (t)(ρsa − ρaa )
n
= k 2 (R̂)e−iω0 t (a1 (t) + a2 (t))ρee + a3 (t)ρss + a4 (t)ρaa
h
io
,
+ eiφ (a1 (t) − a2 (t))ρee + a3 (t)ρss − a4 (t)ρaa
(7.1.26)
dabei haben wir folgende Abkürzungen eingeführt
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ+Γ12 )+ γ )t iΩ12 t
2 e
,
e 2
−Γ + 2iΩ12
Γ12 + 2iΩ12 −( 1 (3Γ−Γ12 )+ γ )t −iΩ12 t
2 e
a2 (t) =
e 2
,
Γ + 2iΩ12
a1 (t) =
−( 12 (Γ+Γ12 )+ γ2 )t
a3 (t) = e
(7.1.27)
e−iΩ12 t ,
γ
1
a4 (t) = e−( 2 (Γ−Γ12 )+ 2 )t eiΩ12 t .
Um letztendlich das Spektrum zu bekommen, führen wir noch eine Fouriertransformation durch und erhalten
1
S(r, ω1 ) = Re
π
Z
∞
D
E
dt E (−) (r, 0)E (+) (r, t) eiω1 t
0
("
Γ + 2iΩ 2 (γ + 3Γ + Γ ) − 4i(ω − ω − Ω )
1 2
12
12
12
0
1
12
= k (R̂) Re
1 + eiφ
π
−Γ + 2iΩ12 (γ + 3Γ + Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 − Ω12 )2
#
iφ Γ12 + 2iΩ12 2 (γ + 3Γ − Γ12 ) − 4i(ω0 − ω1 + Ω12 )
+ 1−e
ρee
Γ + 2iΩ12 (γ + 3Γ − Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 + Ω12 )2
2 (γ + Γ + Γ ) − 4i(ω − ω + Ω )
12
0
1
12
+ 1 + eiφ
ρss
(γ + Γ + Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 + Ω12 )2
)
2 (γ + Γ − Γ ) − 4i(ω − ω − Ω )
12
0
1
12
+ 1 − eiφ
ρaa .
(γ + Γ − Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 − Ω12 )2
(7.1.28)
72
Spektrum der emittierten Strahlung
Schließlich nehmen wir den Realteil und bekommen für das Spektrum
=
1 2
k (R̂)
π
("
×
×
(Γ2
+
4Ω212 )((γ
1
+ 3Γ + Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 − Ω12 )2 )
n
2(−ΓΓ12 + 4Ω212 )(γ + 3Γ + Γ12 ) − 8Ω12 (Γ + Γ12 )(ω0 − ω1 − Ω12 ) (1 + cos φ)
o
+ 4 (Ω12 (Γ + Γ12 )(γ + 3Γ + Γ12 ) + (−ΓΓ12 + 4Ω212 )(ω0 − ω1 − Ω12 ) sin φ
1
(Γ2 + 4Ω212 )((γ + 3Γ − Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 + Ω12 )2 )
n
×
2(ΓΓ12 + 4Ω212 )(γ + 3Γ − Γ12 ) + 8Ω12 (Γ − Γ12 )(ω0 − ω1 + Ω12 ) (1 − cos φ)
#
o
+ 4 (Ω12 (Γ − Γ12 )(γ + 3Γ − Γ12 ) − (ΓΓ12 + 4Ω212 )(ω0 − ω1 + Ω12 ) sin φ ρee
+
+
2 (γ + Γ + Γ12 ) (1 + cos φ) + 4(ω0 − ω1 + Ω12 ) sin φ
ρss
(γ + Γ + Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 + Ω12 )2
2 (γ + Γ − Γ12 ) (1 − cos φ) − 4(ω0 − ω1 − Ω12 ) sin φ
+
ρaa
(γ + Γ − Γ12 )2 + 4(ω0 − ω1 − Ω12 )2
)
.
(7.1.29)
Die Frage, die wir uns stellen, lautet: Können wir bei unserem gegebenem System
die beiden erwarteten Emissionslinien getrennt auflösen, oder sehen wir nur einen
großen verbreiterten Peak? Wir sehen der Lorentzform des Ausdrucks (7.1.29) unmittelbar an, daß es sich um zwei Linien handelt, die ihre Maxima bei ω1 = ω0 −Ω12
und bei ω1 = ω0 + Ω12 annehmen. Die Linienbreite ist nicht so unmittelbar ersichtlich, daher werten wir das Spektrum numerisch aus. Den Ausdruck in der geschweiften Klammer von Gleichung (7.1.29) plotten wir nun 3-dimensional als Funktion
der Frequenz ω1 und der Phase φ. Zur Erinnerung sei noch einmal erwähnt, daß
die Phase φ durch die Beobachtungsrichtung fixiert wird. Am meisten interessiert
uns der Einfluß der Dipolübergangsrate Ω12 : Wie groß muß die Dipolübergangsrate
mindestens sein, daß wir in der Lage sind, die beiden Linien getrennt voneinander aufzulösen? Außerdem interessiert uns der Einfluß der Dephasierung γ auf die
Linienbreite. Wir wählen bei den nachfolgenden Plots folgende Werte der Kopplungskonstanten:
1 1/2
10
Γ=
,
γ=
,
(7.1.30)
1/2 1
01
den Abstand der Energieniveaus1 ω0 = 1. Für die Dipolübergangsrate Ω12 nehmen
wir die Werte Ω12 = 0, 0.4Γ, 0.8Γ und für die Dephasierung γ = 0, 0.2Γ und 0.8Γ.
Bei den ersten 3 Plots halten wir die Dephasierung fest und variieren Ω12 , danach
andersherum.
1
Diese Energiedifferenz hat keinen Einfluß auf des qualitative Aussehen der Plots, verschiebt
diese nur.
7.1 Via Quantenregressionstheorem
73
Die zum Ausmessen am besten geeignete Stelle findet sich bei einer Phase von
φ ≈ 74 π, dort erscheinen schon beim mittleren Plot mit Ω12 = 0.4Γ beide peaks
deutlich voneinander getrennt. Bei weiterem Vergrößern von Ω12 auf den Wert 0.8Γ
rücken diese noch deutlicher auseinander. Der Einfluß der Dephasierung γ zeigt sich
auf zweifache Art und Weise: zum einen werden die peaks breiter und verschwimmen
mehr ineinander, zum anderen dreht sich die Rücken der langgezogenen peaks, was
bedeutet, daß sich die abgestrahlte Frequenz je nach Beobachtungsrichtung stärker
ändert. Das heißt die Maxima der Linien verschieben sich desto stärker, je stärker
wir die Dephasierung γ wählen, bei Veränderung der Beobachtungsrichtung.
7.1.6
Zwei-Photonenresonanz
In [36] sieht man beim gemessenen Spektrum dipolgekoppelter Atome noch eine
dritte Linie genau in der Mitte zwischen den beiden Linien, die in unserem Spektrum auftauchen. Diese rührt von einem Zwei-Photonenprozeß höherer Ordnung her
und zeigt sich bei unserem Modell niedrigster Ordnung nicht. Die theoretische Erklärung von Varada und Agarwal [72] basiert auf Fermis Goldener Regel in sechster
Ordnung Störungstheorie. Desweiteren erscheint diese Linie nur bei starkem treibendem E-Feld, und wie zuvor schon erwähnt, schließen die Bewegungsgleichungen,
die wir zur Bestimmung des inkohärent getriebenen Spektrums verwendet haben
gar keine Treibterme mit ein. Die Modellierung entspricht also der eines ungetriebenen Systems. Zur vollständigen Beschreibung hätten wir also den kohärenten
Treibmechanismus verwenden müssen, wobei wir dabei die Diagonalisierung einer
16 × 16−Matrix durchzuführen gehabt hätten, was analytisch nicht mehr möglich
gewesen wäre. Dies macht verständlich, warum unser einfaches Modell diese sehr
feine Linie nicht mit einschließt.
74
Spektrum der emittierten Strahlung
f
2p
f
2p
f
2p
w1
Abbildung 7.1: Emissionsspektrum dargestellt als Funktion von φ und ω1 . Von oben
nach unten wird die Dipolübergangsrate erhöht bei konstanter Dephasierung: Oben
Ω12 = 0, mitte Ω12 = 0.4Γ, unten Ω12 = 0.8Γ. Die Dephasierung beträgt bei allen
Plots γ = 0.2Γ.
7.1 Via Quantenregressionstheorem
75
f
2p
f
2p
f
2p
w1
Abbildung 7.2: Emissionsspektrum dargestellt als Funktion von φ und ω1 . Von oben
nach unten wird die Dephasierung erhöht bei konstanter Dipolübergangsrate: Oben
γ = 0, mitte γ = 0.2Γ, unten γ = 0.8Γ. Die Dipolübergangsrate beträgt bei allen
Plots Ω12 = 0.4Γ.
76
7.2
Spektrum der emittierten Strahlung
Via Quantensprungmethode
Neben der Tatsache, daß es sich einfach um die Beschreibung durch eine kontinuierliche Messung an einem System handelt, kann man auch folgende Motivation für
die Quantensprungmethode anführen. Normalerweise benutzt man in der Quantenmechanik Blochgleichungen oder Einstein’sche Ratengleichungen zur Beschreibung
von getriebenen Systemen. Mit der Realisierung der Ionenfalle und der Laserkühlung
wurde es allerdings möglich, nicht nur mit großen Ensembles zu experimentieren,
sondern auch Experimente mit einzelnen Atomen oder Ionen durchzuführen. Um
dies zufriedenstellend zu simulieren, hat man sich neue Ansätze ausgedacht, die
Systeme nicht mehr anhand von großen Dichtematrizen, die hohe Ansprüche an die
Rechenleistung eines Computers stellen, sondern durch Wellenfunktionen beschreiben.
Um die Quantensprungmethode zu erläutern, stellen wir uns folgendes Gedankenexperiment vor: Man mißt nahezu kontinuierlich2 das Strahlungsfeld, das von einem Atom emittiert wird. In jedem Augenblick erhalten wir also eines der beiden
möglichen Resultate: es wurde ein Photon festgestellt oder es wurde kein Photon
festgestellt. Mit jedem Photon, das wir detektieren, ändert das System seinen Zustand. Gleichfalls vergrößert sich aber auch in jedem Moment, in dem kein Photon
detektiert wird, unsere Information über das System. Aus dem Begreifen dieser
Tatsache konnte man wichtige theoretische Schlußfolgerungen ziehen. Andererseits
lassen sich nun Systeme, die vorher extrem kompliziert zu behandeln waren, einfach
simulieren.
Wir wollen uns hier nicht mit der Herleitung der Methode aufhalten, eine sehr
ausführliche Darstellung findet sich bei [55], oder auch [52, 16], sondern nur die für
die erfolgreiche Anwendung nötigen Grundlagen schaffen.
7.2.1
Detektion und Nichtdetektion von Photonen
Wir gehen nun von einem strahlenden Molekül aus, das von einem 4π-Detektor
umgeben ist, der Photonen jeglicher Frequenz mit einer Effizienz von eins detektiert. Außerdem messen wir nun mit sehr kurzen Zeitabständen δt zwischen den
Messungen, wobei aber
−1
δt ω10
,
(7.2.1)
−1
wobei ω10
die Korrelationszeit des quantisierten Strahlungsfeldes darstellt, um nicht
in das Regime des Quantenzenoeffekt eindringen, in dem die Wahrscheinlichkeit der
spontanen Emission bedeutend gehemmt wird. Andererseits sollte δt sehr viel kleiner
gewählt sein als alle Konstanten des atomaren Systems, um sicher zu gehen, daß wir
die Evolution des Systems durch Störungstheorie berechnen können. Nun berechnen wir den Dichteoperator des Systems zur Zeit t, nachdem zu den Zeitpunkten
s1 , . . . , sn kein Photon detektiert wurde. Auch die Nichtdetektion eines Photons
2
Wirklich kontinuierliche Messungen sind in der Quantenmechanik nicht möglich auf Grund des
Quantenzenoeffekts, durch den die Zeitentwicklung eingefroren würde, dazu später noch mehr.
7.2 Via Quantensprungmethode
77
führt zu einer Zustandsreduktion: wir projizieren gemäß dem von Neumann-LüdersPostulat nach jeder Messung das Strahlungsfeld auf dessen Vakuumzustand. Mit
dem Projektionsoperator P0 , der auf den Vakuumzustand des Strahlungsfeldes projiziert, und dem unitären Zeitentwicklungsoperator U (t, t0 ) läßt sich die Entwicklung
wie folgt darstellen:
|Ψ(sn )i = P0 U (sn , sn−1 )P0 . . . P0 U (s1 , 0)|Ψ(0)i .
(7.2.2)
Gerechtfertigt durch die obige Wahl von δt berechnen wir den Zeitentwicklunsgoperator U (sj , sj−1 ) in zweiter Ordnung Störungstheorie und erhalten
P0 U (sj , sj−1 )P0 ' (1 − Heff (si − si−1 )) P0
(7.2.3)
mit dem nichthermiteschen effektiven Hamiltonian Heff , den wir später noch näher
spezifizieren werden. Eingesetzt in die obige Gleichung ergibt sich für keine detektierten Photonen im Intervall [0, t]
|Ψ(t)A i = e−iHeff t |Ψ(0)A i .
(7.2.4)
Es sollte noch erwähnt werden, daß diese effektive Zeitentwicklung nicht normerhaltend ist, aber reine Zustände auf reine Zustände abbildet. Das Quadrat der Norm
von Gl. (7.2.4) ist gerade die Wahrscheinlichkeit dafür, daß im Zeitintervall [0, t]
keine Photonen emittiert wurden.
Schließlich wird ein emittiertes Photon vom Detektor absorbiert, und der Zustand
des Systems nach der Absorption kann durch das Projektionspostulat erhalten werden. Wir schreiben den Zustand des Systems nun als Dichtematrix, da dieser nach
der Emission gemischt sein kann. Schließlich muß noch das absorbierte Photon aus
dem Strahlungsfeld entnommen werden, um den finalen Zustand zu erhalten.
7.2.2
Algorithmus zur Simulation
Wir gehen von einer Mastergleichung in Liouvilleform aus
ρ̇ = Lρ
(7.2.5)
und spalten den Liouvilleoperator auf in zwei Terme
Lρ = −
i
ζh †
a a, ρ + ζaρa† = (L − S)ρ + Sρ ,
2
+
(7.2.6)
einen Antikommutator und einen sandwich“-Term S, den wir im folgenden auch
”
Sprungoperator nennen werden. Integrieren wir die Mastergleichung formal, erhalten
wir
ρ(t) = e{(L−S)+S}t ρ(0)
Z tm
Z
∞ Z t
X
=
dtm
dtm−1 . . .
m=0 0
0
t2
dt1
0
n
o
× e(L−S)(t−tm ) Se(L−S)(tm −tm−1 ) S . . . Se(L−S)t1 ρ(0) ,
(7.2.7)
78
Spektrum der emittierten Strahlung
wobei der Term in der geschweiften Klammer, der auch mit ρc (t) bezeichnet wird,
was für conditioned density operator steht, eine bestimmte Trajektorie beschreibt.
Wir können diesen ρc (t) auch durch den Projektor auf den conditioned pure state
darstellen als
ρc (t) = |Ψc (t)ihΨc (t)| .
(7.2.8)
Für ein Zeitintervall ∆t, in dem kein Sprung stattfindet, wird ρc (t) durch e(L−S)∆t
propagiert. Für die Zeitentwicklung des conditioned state kann man
|Ψc (t + ∆t)i = e−iHeff ∆t |Ψc (t)i
(7.2.9)
schreiben mit dem nichthermiteschen effektiven Hamiltonian
ζ
Heff = H − i a† a ,
2
(7.2.10)
der sich aus dem Antikommutator des Liouvilleoperators herleitet. Durch den Zuwachs an Information, den wir erlangen, wenn ein Zerfall stattfindet, findet der
Sprung
|Ψc (t)i 7→ a|Ψc (t)i
(7.2.11)
statt, wobei a der Sprungoperator aus Gleichung (7.2.6) für Zustände darstellt.
Der Algorithmus sieht dann wie folgt aus:
(1) Bestimme die Wahrscheinlichkeit für eine Emission ∆P = ζ∆thΨ|a† a|Ψi.
(2) Ziehe eine Zufallszahl r zwischen 0 und 1 und vergleiche diese mit ∆P und
entscheide folgendermaßen über eine Emission:
(3) Falls r < ∆P tritt ein Quantensprung auf
a|Ψi
|Ψi 7→ |ΨSprung i = p
hΨ|a† a|Ψi
.
(7.2.12)
(4) Falls r > ∆P tritt kein Sprung auf, das System wird propagiert durch die
nichthermitesche Form
|Ψi 7→
{1 − iH∆t − ζ2 ∆ta† a}|Ψi
√
.
1 − ∆P
(7.2.13)
(5) Wiederhole das ganze, um eine individuelle Trajektorie zu bekommen.
(6) Mittele die Observablen über viele Trajektorien.
Um das ganze noch einmal zu verifizieren, schreiben wir für die Wellenfunktion
|ΨSprung i
mit der Wahrscheinlichkeit ∆P,
|Ψi =
(7.2.14)
|Ψkein Sprung i mit der Wahrscheinlichkeit 1 − ∆P
7.2 Via Quantensprungmethode
79
und bekommen für die Dichtematrix dann ein Gemisch aus den zwei Möglichkeiten:
|ΨihΨ| → ∆P |ΨSprung ihΨSprung | + (1 − ∆P )|Ψkein Sprung ihΨkein Sprung |
ζ
†
†
= ζ∆ta|ΨihΨ|a + 1 − iH∆t − ∆ta a |ΨihΨ|
2
ζ
× 1 + iH∆t − ∆ta† a
2
n
o
ζ
∼ |ΨihΨ| − i∆t [H, |ΨihΨ|] + ∆t 2a|ΨihΨ|a† − a† a|ΨihΨ| − |ΨihΨ|a† a ,
2
(7.2.15)
woraus
o
ζn
∆ρ
= −i [H, ρ] +
2aρa† − a† aρ − ρa† a
∆t
2
(7.2.16)
folgt, was wir als die ursprüngliche Mastergleichung wiedererkennen.
7.2.3
Quantensprung-Simulation
Nun wenden wir den im letzten Abschnitt vorgestellten Algorithmus auf die Mastergleichung unseres Systems, Gleichung (4.3.35), an. Dazu stellen wir erst einmal
den effektiven Hamiltonian Heff auf. Der der Hamiltonschen Dynamik entsprechende Teil der Mastergleichung lautet
H=
2
X
ωi σiz
+
i=1
2
X
Ωij σi+ σj−
+
2
X
Ei e−iωx t σi+ + c.c. .
(7.2.17)
i=1
i6=j
Unter der Annahme identischer Zweiniveausysteme, i.e. ω1 = ω2 eliminieren wir die
explizite Zeitabhängigkeit des treibenden E-Feldes und wechseln in ein rotierendes
Bezugssystem und führen als Abkürzung die Verstimmung ∆ = ω1 + ω2 − ωx ein
und erhalten
H=
2
X
∆σiz
i=1
+
2
X
Ωij σi+ σj−
i6=j
+
2
X
Ei σi+ + c.c. .
(7.2.18)
i=1
Wir bringen nun die Liouvilleterme der Mastergleichung (4.3.35) erst einmal auf
Standard-Lindblad-Form, indem wir
†
−
+
−
σ1+2
≡ Γ1 σ1− + Γ2 σ2−
und
σ1+2
= σ1+2
(7.2.19)
setzen und können dadurch
−
2
1 X
Γij σi+ σj− ρ + ρσi+ σj− − 2σj− ρ̂σi+
2
i,j=1
1 + −
+
−
−
+
= − σ1+2
σ1+2 ρ + ρσ1+2
σ1+2
− 2σ1+2
ρσ1+2
2
(7.2.20)
80
Spektrum der emittierten Strahlung
schreiben. Schauen wir uns nun aber die Kopplungsmatrix Γ an, so fällt auf, daß
−
wir mit unserer Wahl von σ1+2
ziemlich eingeschränkt sind, diese lautet nämlich
Γ1 Γ1 Γ1 Γ2
Γ=
.
(7.2.21)
Γ2 Γ1 Γ2 Γ2
Wir sehen sofort, daß wir hier also nicht die Nichtdiagonalelemente unabhängig von
den Diagonalelementen variieren können. Um dies zu realisieren, müssen wir einen
zweiten Sprungprozeß implementieren. Wir definieren also einen weiteren Operator
durch
−
σ1−2
≡ Γ3 σ1− − Γ4 σ2−
(7.2.22)
und entsprechend
+
−
σ1−2
= σ1−2
†
.
Die Kopplungsmatrix lautet somit
Γ1 Γ1 + Γ3 Γ3 Γ1 Γ2 − Γ3 Γ4
Γ=
.
Γ2 Γ1 − Γ4 Γ3 Γ2 Γ2 + Γ4 Γ4
(7.2.23)
(7.2.24)
Entsprechend verfahren wir mit dem Dephasierungs-Liouvillian mit den Abkürzungen
z
σ+
≡ γ1 σ1z + γ2 σ2z
(7.2.25)
z
σ−
≡ γ3 σ1z − γ4 σ2z .
(7.2.26)
und
Die Kopplungsmatrix γ ist dann von genau der gleichen Form wie Gl. (7.2.24) mit
Γ ersetzt durch γ.
Um den effektiven Hamiltonian Heff zu erhalten, subtrahieren wir von diesem die
entsprechenden Lindbladterme aus dem Antikommutator:
i + −
i + −
i z z
i z z
Heff = H − σ1+2
σ1+2 − σ1−2
σ1−2 − σ+
σ+ − σ−
σ− .
(7.2.27)
2
2
2
2
Wir führen jetzt folgende Kurzschreibweisen ein:
Für die Kopplungskonstanten Ξ = {Γ, γ} gelte ab sofort
Ξi Ξj ≡ Ξij = Ξji ∨ i, j ,
(7.2.28)
außerdem Ω12 = Ω21 .
Den effektiven Hamiltonian Heff drücken wir nun in der Energieeigenzustandsbasis
in Matrixschreibweise aus und erhalten


√1 (E1 + E2 ) √1 (E2 − E1 )
∆
0
2
2
 √1 (E ∗ + E ∗ )
√1 (E1 + E2 )
Ω12
0
1
2


2
Heff =  √12 ∗

√1 (E1 − E2 )
0
−Ω12
 2 (E2 − E1∗ )
2
√1 (E ∗ + E ∗ ) √1 (E ∗ − E ∗ )
0
−∆
1
2
1
2
2
2


2Γ11 + 2Γ22 + 2Γ33 + 2Γ44 + γ11 + 2γ12 + γ22 + γ33 + 2γ34 + γ44
 Γ11 + Γ12 + Γ33 − Γ34 + γ11 + 2γ12 + γ22 + γ33 − 2γ34 + γ44 
i

− Diag 
 Γ11 − Γ12 + Γ33 + Γ34 + γ11 − 2γ12 + γ22 + γ33 + 2γ34 + γ44  ,
2
γ11 + 2γ12 + γ22 + γ33 − 2γ34 + γ44
7.2 Via Quantensprungmethode
81
(7.2.29)
wobei Diag hier bedeutet, daß die Einträge des nachstehenden Vektors für die
Einträge einer Diagonalmatrix stehen.
1
0.9
Populationen aller vier Niveaus
0.8
0.7
Legende:
angeregter Zustand
symmetrischer Zustand
antisymm. Zustand
Grundzustand
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0
0
500
1000
1500
Zeitschritte
2000
2500
3000
Abbildung 7.3: Quantensprungsimulation mit allen Niveaus. Parameter: E1 = E2 =
0.28Γ, ∆ = 0, Ω = 12 Γ.
Zur Programmierung Alternativ zum Algorithmus der Quantensprungsimulation, den wir im letzten Abschnitt vorgestellt haben, bei dem wir für jeden Schritt der
Evolution eine Zufallszahl gezogen haben, die entschied, ob ein Sprung stattfindet
oder nicht, gibt es noch einen anderen Weg. Wir haben schon gesehen, daß die
Zeitentwicklung, wenn kein Sprung stattfindet, durch den nichthermitschen effektiven Hamiltonian gegeben ist. Diese Entwicklung erhält nicht die Norm, daher haben
wir auch nach jedem Zeitschritt eine Renormierung durchgeführt. Wir können jedoch auch am Anfang bzw. nach jedem Sprung eine Zufallszahl r zwischen 0 und
1 ziehen und dann eine kontinuierliche Zeitentwicklung durchführen bis die Norm
auf den Wert der Zufallszahl abgefallen ist. Sobald dies eingetreten ist, führen wir
einen Sprung durch, renormieren die Wellenfunktion, ziehen eine neue Zufallszahl
und propagieren die Wellenfunktion weiter bis zum nächsten Sprung. Diese beiden
Verfahren liefern die gleichen Ergebnisse. Besonders wenn man nicht an der expliziten Form der Wellenfunktion zu jedem Zeitpunkt interessiert ist, sondern nur an den
Sprüngen, bietet die soeben geschilderte Variante eine, was Rechenzeit anbelangt,
viel effektivere Simulation des Prozesses.
82
Spektrum der emittierten Strahlung
Allerdings taucht ein weiteres Problem auf bei der Implementierung unseres speziellen Systems. Wir arbeiten mit vier verschiedenen Sprungprozessen, i.e. wir führen
also bei jedem Durchlauf des Algorithmus vier Abfragen auf Sprünge durch. Das
Problem bei der Implementierung ist die Reihenfolge, mit der man die eventuellen
Sprünge stattfinden läßt: Jeder Sprung, der stattgefunden hat, verändert die Wahrscheinlichkeit für darauffolgende mögliche Sprünge. Treffen wir beispielsweise also
−
immer zuerst die Entscheidung für den spontanen Zerfallsprozeß σ1+2
vor der des
−
ähnlichen Prozesses σ1−2 , tritt der erstgenannte Prozeß häufiger auf als der zweite,
−
da sich durch den Sprungprozeß σ1+2
im allgemeinen die Wahrscheinlichkeit für
den zweiten Prozeß verringert.
Den Ausweg aus dieser Problematik bringt das folgende Vorgehen: Wir teilen das
Einheitsintervall, wie in der folgenden Tabelle ersichtlich, in 5 Teile, und ziehen bei
jedem Schritt eine Zufallszahl r, die entscheidet, ob ein Sprung und ggf. welcher
ausgeführt wird:
Sprung
−
σ1+2
−
σ1−2
z
σ+
z
σ−
kein Sprung
r liegt im Intervall
−
)
0 ≤ r < P (σ1+2
−
−
−
)
) + P (σ1−2
P (σ1+2 ) ≤ r < P (σ1+2
−
−
−
−
z)
P (σ1+2 ) + P (σ1−2 ) ≤ r < P (σ1+2 ) + P (σ1−2
) + P (σ+
−
−
z)≤r
) + P (σ+
) + P (σ1−2
P (σ1+2
−
−
z ) + P (σ z )
∧ r < P (σ1+2 ) + P (σ1−2 ) + P (σ+
−
−
−
z ) + P (σ z ) ≤ r ≤ 1
P (σ1+2 ) + P (σ1−2 ) + P (σ+
−
Dadurch ist keiner der Sprünge benachteiligt dadurch, daß er zu späterem Zeitpunkt
abgefragt wird und alle Sprünge gleich wahrscheinlich.
0.35
0.3
Population der Niveaus
0.25
0.2
0.15
0.1
0.05
0
0
500
1000
1500
Zeitschritte
2000
2500
3000
Abbildung 7.4: Quantensprungsimulation mit symmetrischem Treiben der Amplitude E1 = E2 = 0.5(1 + i)Γ.
7.2 Via Quantensprungmethode
83
Realisierung In Abbildung 7.3 sehen wir die Populationen der vier Niveaus |ei,
|si, |ai und |gi, die durch Summation von 3000 Einzeltrajektorien entstanden ist.
Die Kopplungskoeffizienten der spontanen Emission und der Dephasierung
√
Γ1 = Γ2 = 23
γ1 = γ2 = γ3 = γ4 =
Γ3 = Γ4 =
1
4
was zu den folgenden Kopplungsmatrizen
1
10
1 2
und γ =
Γ= 1
1
01
2
1
2
,
(7.2.30)
(7.2.31)
führt, die wir auch schon bei der numerischen Auswertung der Mastergleichung
benutzt haben.
In Abbildung 7.4 haben wir wiederum wegen der Übersichtlichkeit die beiden Niveaus |ei und |gi weggelassen. Zusätzlich zu den gestrichelten bzw. gestrichpunkteten
Kurven, die per quantum jump approach durch Summation aus 4000 Einzeltrajektorien ermittelt wurden, sehen wir hier die numerische Simulation der Mastergleichung
der entsprechenden Kurven. Die beiden Kurven stimmen gut überein, abgesehen von
dem hinteren Teil der quantum jump-Simulation, die durch die Summation von
mehr Einzeltrajektorien noch besser geworden wäre, aber hier auf Grund endlicher
zur Verfügung stehender Zeit nicht bis zum Extrem getrieben wurde.
84
7.3
Spektrum der emittierten Strahlung
Zweizeitkorrelationsfunktion
Jump Approach
aus
dem
Quantum
Unglücklicherweise ist eine einfache Anwendung des Quantenregressionstheorems auf die Quantensprungmethode zum Scheitern verurteilt [9]. Den Grund
hierfür können wir folgender anderen Schreibweise des Quantenregressionstheorems
(7.1.13) entnehmen [9]:
hA(t + τ )B(t)i = trs [AV (t + τ, t) {BV (t, t0 ){ρ(t0 )}}] ,
(7.3.1)
wobei V (t, t0 ) hier für den Zeitentwicklungssuperoperator der korrespondierenden
Quantenmastergleichung steht und A und B auf der rechten Seite der Gleichung
Schrödingeroperatoren bezeichnen. Da diese Schreibweise nicht so einfach einzusehen ist, interpretieren wir diese kurz: Wir starten mit der Dichtematrix ρ(t0 ) und
propagieren diese zum Zeitpunkt t anhand V (t, t0 )ρ(t0 ). Darauf wird die dadurch
erhaltene Dichtematrix“ Bρ(t) durch den Superoperator V (t+τ, t) zum Zeitpunkt
”
t + τ propagiert und im folgenden wird der Erwartungswert des Operators A von
V (t+τ, t)Bρ(t) berechnet. Das Problem jedoch ist, daß Bρ(t) im allgemeinen nicht
positiv ist und daher nicht als Gemisch von reinen Zuständen geschrieben werden
kann. Genau mit derartigen Zuständen jedoch arbeitet die Quantensprungmethode,
daher ist eine Verallgemeinerung dieser Art ausgeschlossen.
Eine Lösung dieses Problems bietet die Verdopplung des Hilbertraums, die wir im
folgenden Abschnitt beschreiben werden.
7.3.1
Doubled Hilbert Space Method
Wir beschreiben nun unseren stochastischen Prozeß in einem verdoppelten Hilbertraum H̃ = H ⊗ H mit den Zuständen
|φ(0)i
|Υ(0)i =
.
(7.3.2)
|ψ(0)i
Der Anfangswert der Dichtematrix ergibt sich daraus als
|φ(0)ihφ(0)| |φ(0)ihψ(0)|
P (0) =
,
|ψ(0)ihφ(0)| |ψ(0)ihψ(0)|
(7.3.3)
und die Bewegungsgleichung lautet
d
1
P (t) = −i[H̃, P (t)] − L̃P (t)
dt
2
1 L 0
P (t) ,
≡ −i[H̃, P (t)] −
2 0 L
(7.3.4)
wobei
H̃ =
H 0
0 H
(7.3.5)
7.3 Zweizeitkorrelationsfunktion aus dem Quantum Jump Approach
85
und der Superoperator L̃ wieder ein Lindbladoperator ist:
L̃P = Ã† ÃP + P Ã† Ã − 2ÃP Ã†
(7.3.6)
mit
Ã =
A 0
0 A
.
(7.3.7)
Was wir letztendlich berechnen wollen sind Zweizeitkorrelationsfunktionen der Form
hσi+ (t)σj− (t + τ )i. Der Algorithmus sieht dann wie folgt aus:
(1) Wir beginnen mit dem Zustand ψ0 zur Zeit t0 und propagieren diesen anhand
der stochastischen Zeitentwicklung in H zum Zustand ψ1 zur Zeit t.
(2) Wir führen einen Sprung durch zum normierten Paar von Zustandsvektoren
σi− ψ1 , ψ1
q
.
(7.3.8)
|σi− ψ1 |2 + |ψ1 |2
(3) Wir propagieren anhand der stochastischen Zeitentwicklung im verdoppelten
Hilbertraum zum Zustand (φ2 , ψ2 ) zum Zeitpunkt t + τ .
(4) Wir berechnen den Erwartungswert hφ2 |σj− |ψ2 i, was einer Auswertung des
Skalarprodukts nach einem weiteren Sprung entspricht. Das Ergebnis gewichten wir mit dem vorherigen Renormierungsfaktor |σi− ψ1 |2 + |ψ1 |2 .
(5) Die ganze Prozedur wiederholen wir oft genug und mitteln über alle Realisierungen.
Zu diesem Algorithmus sind noch einige Erläuterungen notwendig: Die Bestimmung der Korrelationsfunktionen sollte im steady state stattfinden, i.e. wir wählen
die Zeit t1 so groß, daß wir schon im Bereich angekommen sind, in dem alle Rabioszillationen abgeklungen sind. Wir müssen also bei starkem treibendem Feld t1
entsprechend größer wählen. Außerdem gibt es in Schritt (3), bei der Propagation
im verdoppelten Hilbertraum, auch verschiedene Möglichkeiten, die Wahrscheinlichkeit eines Sprungs zu bestimmen: Man könnte beispielsweise die Summe der
Wahrscheinlichkeiten der einzelnen Hilberträume nehmen, was allerdings problematisch sein kann, da die Möglichkeit besteht, daß in einem Hilbertraum ein Sprung
stattfindet, obwohl die Wahrscheinlichkeit in diesem Raum praktisch null ist (und
im anderen dafür sehr groß). Es ist daher offenbar naheliegender [24], das Produkt
der Wahrscheinlichkeiten beider Räume zu nehmen, da mit dieser Wahl nur dann
ein Sprung stattfindet, wenn in beiden Systemen die Wahrscheinlichkeit dafür groß
genug ist.
Ein weiterer problematischer Punkt sind die durchzuführenden Renormierungen. Im
Grunde renormieren wir jeden Sprung, den das System von sich aus durchführt. Die
beiden vorgegebenen Sprünge zu den Zeiten t und t + τ renormieren wir jedoch
Population der Niveaus
Spektrum der emittierten Strahlung
1
0.5
0
0
500
1000
1
Zeitschritte
1500
2000
2500
0.5
Population im zweiten Hilbertraum
Korrelationsfunktion
Population im ersten Hilbertraum
86
0
2500
3000
3500
4000
4500
Zeitschritte
5000
5500
6000
3000
3500
4000
4500
Zeitschritte
5000
5500
6000
3000
3500
4000
4500
Zeitschritte
5000
5500
6000
1
0.5
0
2500
0.5
0
!0. 5
2500
Abbildung 7.5: Einzeltrajektorie der doubled Hilbert space-Methode.
nicht. Dies ist entscheidend für die korrekte Bestimmung der Korrelationsfunktion.
Da es jedoch erheblich umständlicher wäre, die Berechnung der Wahrscheinlichkeiten für einen Sprung auf nicht normierte Zustände umzurechnen, führen wir
mit Gleichung (7.3.8) quasi eine Renormierung der Gesamtwellenfunktion des verdoppelten Hilbertraums durch, die jedoch die Gewichtung der beiden Normen der
Einzel-Hilberträume beinhaltet und am Ende machen wir diese wieder rückgängig,
indem wir die einzelnen Wellenfunktionen wieder mit diesem Renormierungsfaktor
multiplizieren, bzw. das Skalarprodukt am Ende mit dem Quadrat des Normierungsfaktors gewichten, was zu dem selben Ergebnis führt.
In Abbildung 7.5 sehen wir die Simulation einer einzigen Trajektorie per doubled Hilbert space method. Im obersten Plot sehen wir die normale Zeitentwicklung
per nichthermitesche Propagation unterbrochen durch Quantensprünge: Die großen
Sprünge sind i.a. spontane Emissionen, die kleineren Dephasierungssprünge. Zum
Zeitpunkt 2500 (Ende des ersten Plots) verdoppeln wir den Hilbertraum und forcie-
7.3 Zweizeitkorrelationsfunktion aus dem Quantum Jump Approach
87
ren in einem davon einen Quantensprung. Danach propagieren wir beide gemeinsam
weiter, zu sehen im zweiten und dritten Plot. Im vierten Plot sehen wir die Zweizeitkorrelationsfunktion, in diesem Falle hσ1+ (0)σ1− (τ )i. Die Darstellung der Kurven
in den ersten drei Plots entspricht der in Abb. 7.3 und im letzten Plot sehen wir
durchgezogen die Korrelationsfunktion.
Die durch diese Methode gewonnenen Zweizeitkorrelationsfunktionen gewichten
wir wieder mit der Phase der Beobachtungsrichtung gemäß Gleichung (7.1.8) und
führen eine Fouriertransformation durch, um das Spektrum zu erhalten. Allerdings
liefert die numerische Fouriertransformation unserer durch jeweils 5000 Einzelfunktionen aufsummierten Zweizeitkorrelationsfunktionen keine sehr aussagekräftigen
Plots zur Bestätigung der im letzten Abschnitt gewonnenen Abbildungen des beobachtungspunktabhängigen Emissionsspektrum. Die per quantum jump approach
erhaltenen Zweizeitkorrelationsfunktionen ähneln jedoch den analytisch bestimmten Korrelationsfunktionen des letzten Abschnitts, wenn man diese für vergleichbare
Werte plottet, obwohl die beiden Typen nur bedingt vergleichbar sind wegen unterschiedlicher Treibmechanismen (hier kohärent, im letzten Abschnitt inkohärent;
daher ist hier der Abfall der Korrelationsfunktionen auf Grund des Treibens weniger
steil als im inkohärenten Fall).
88
Spektrum der emittierten Strahlung
Kapitel 8
Symmetrien
8.1
Einführung
In diesem Kapitel versuchen wir die im Kapitel 6 gewonnene Intuition physikalisch
zu belegen. Wir beginnen im nächsten Abschnitt mit einer Einführung in die Gruppe
der invarianten Zustände unter U U -Transformationen. Im darauffolgenden Kapitel
benutzen wir die auf OO-invariante Zustände erweiterte Methode, um etwas mehr
darüber zu erfahren, wie sich Verschränkung im Bild der Dichtematrizen äußert. Mit
diesen Erkenntnissen sind wir in der Lage, ein einfaches algebraisches Kriterium
herzuleiten, das uns als untere Schranke für die Verschränkung unseres Systems
dient.
8.2
U U -Twirling
Wir gehen in diesem Kapitel von einem bipartiten Quantensystem auf dem Hilbertraum H1 ⊗ H2 aus, wobei wir die einzelnen Hilberträume d-dimensional annehmen
und definieren als erstes einige nützliche Projektoren. Mit der Bezeichnung Πd für
den Permutationsoperator, der die Zustände der beiden Parteien vertauscht, stellen sich die Projektionsoperatoren auf den symmetrischen bzw. antisymmetrischen
Unterraum wie folgt dar [21]:
Ad =
1 − Πd
2
,
S d = 1 − Ad =
1 + Πd
2
.
(8.2.1)
Jetzt können wir nun den Depolarisations-Superoperator D definieren:
D(X) = Ad
tr (Ad X)
tr (Sd X)
+ Sd
.
tr (Ad )
tr (Sd )
(8.2.2)
Dieser ist ein spurerhaltender, selbstadjungierter Projektor. Wie in [18] gezeigt,
können wir diesen auch darstellen als
Z
D(X) = dµU (U ⊗ U )X(U ⊗ U )† ,
(8.2.3)
89
90
Symmetrien
Diese Operation nennt man twirling [74], worauf wir im folgenden etwas näher
eingehen werden.
Zwei Zustände ρ, ρ0 sind zu gleichem Grade verschränkt, falls sie sich nur durch die
Wahl ihrer lokalen Basis in den Räumen Hi unterscheiden, bzw.
ρ0 = (U ⊗ V )ρ(U ⊗ V )† .
(8.2.4)
Falls in dieser Gleichung ρ = ρ0 , nennen wir (U ⊗ U ) eine lokale Symmetrie des
verschränkten Zustandes ρ. Die Menge aller Symmetrien bildet eine abgeschlossene
Gruppe unitärer Operatoren auf H1 ⊗ H2 .
Jetzt betrachten wir die abgeschlossene Gruppe unitärer Operatoren U = (U ⊗ U )
und bezeichnen diese mit G. G ist kompakt, da sie eine abgeschlossene Untergruppe der unitären Gruppe darstellt. Daher hat sie ein eindeutiges Maß, genannt
das Haar-Maß der unitären Gruppe, das außerdem normiert und invariant unter
Gruppentranslationen
ist. Integrale bezüglich dieses Maßes schreiben wir einfach
R
dµU “. Diese sollten als Mittelwerte über die Gruppe verstanden werden.
”
Die Operation (8.2.3) ist doppelt stochastisch, i.e. Dichteoperatoren werden auf
Dichteoperatoren und die Eins wird auf sich selbst abgebildet. Durch die Invarianz
des Haarmaßes ist sofort klar, daß D(X) = X gleichbedeutend ist mit [U, X] = 0
für alle U = (U ⊗ U ) ∈ G. Die Menge aller X mit dieser Eigenschaft nennen wir
die Kommutante G0 von G.
Wir interessieren uns nun aber nicht für die Kommutante G0 , sondern für die Ginvarianten Dichteoperatoren ρ mit D(ρ) = ρ. Die invarianten Zustände erhalten
wir aus den invarianten Operatoren durch
tr(D(ρ)X) = tr(ρD(X)),
(8.2.5)
was einfach aus (8.2.3) herzuleiten ist durch die Substitution U → U † = U −1
und zyklisches Weiterverschieben eines U . Dank dieser Gleichung müssen wir nicht
die Erwartungswerte aller Observablen X berechnen, um ein G-invariantes ρ zu
charakterisieren, sondern nur für die invarianten Elemente D(X) ∈ G0 . Haben wir
also ein lineares Funktional f : G0 → C, das positiv für positive Operatoren und
normiert auf f (1) = 1 ist, definiert die Gleichung tr(ρX) = f (D(X)) eindeutig
einen G-invarianten Dichteoperator ρ, da D die Positivität erhält und D(1) = 1.
Damit wird es einfach, das Bild eines allgemeinen Zustandes ρ zu bestimmen. Mit
Hilfe von Gl. (8.2.5) finden wir, daß D(ρ) bestimmt ist durch die Erwartungswerte
für X ∈ G0 , i.e. der Restriktion auf G0 .
Zwei Beispiele Wir nehmen nun ein bipartites System aus zwei identischen Hilberträumen an H = H1 ⊗H1 und wählen für G die Gruppe der unitären Operationen
der Form U ⊗ U , wobei U eine unitäre Operation auf H1 darstellt. Aus der Gruppentheorie [81] erfahren wir nun, daß die Kommutante
Pdieser Gruppe aufgespannt0
wird durch die Identität 1 und den Flipoperator F = i,j |ijihji|. Die Algebra G
besteht also aus allen Elementen X = α1 + β F. Die Klasse der U U -invarianten
Zustände heißen auch Wernerzustände.
8.2 U U -Twirling
91
Die andere interessante Klasse von Zuständen lebt im selben Hilbertraum und ist
invariant unter Operationen der Form U ⊗ U ∗ , wobei U ∗ elementweise Komplexkonjugation in einer fixierten Basis bezeichnet.
PIn diesem Fall wird die Kommutante
durch die Identität 1 und den Operator F̂ = i,j |iiihjj| aufgespannt. Diese Klasse
nennt man die isotropen Zustände.
92
8.3
Symmetrien
OO-invariante Zustände
Im letzten Abschnitt haben wir das U U -Twirling eingeführt, bei dem die Kommutante durch die beiden Operatoren 1 und F aufgespannt wird. Nun gehen wir von
der Gruppe der U U -invarianten zur größeren Gruppe der OO-invarianten Zustände
über, wobei O orthogonale Matrizen darstellt. Die OO-invarianten Zustände [2]
liegen in der Kommutante G0 der Gruppe G = {O ⊗ O}, die durch die folgenden 3
Basisoperatoren aufgespannt wird:
Pder Identität 1, dem Flipoperator F, und dem
nicht normierten Operator F̂ = ij |iiihjj|, unter dessen Wirkung der maximal
verschränkte Bellzustand |Φ+ i = √12 (| ↑↑i + | ↓↓i) invariant ist.
Wir wenden jetzt derartige lokale unitäre Transformationen an, daß der antisymmetrische Zustand invariant bleibt, der symmetrische Zustand |si = √12 (| ↑↓i + | ↓↑i)
jedoch auf den Zustand |Φ+ i, der unter dem Operator F̂d invariant bleibt, abgebildet
wird. Die dies erfüllenden Matrizen sind von der Form U ⊗ U mit
1
1 −1
U=√
.
(8.3.1)
2 −i −i
Die Transformation sieht also folgendermaßen aus:
ρ = (U ⊗ U )ρP (U ⊗ U )† ,
(8.3.2)
wobei ρP die Dichtematrix in der Produktzustandsbasis darstellt. Genausogut hätten
wir auch (U ⊗ U ) in die Energieeigenzustandsbasis transformieren können, was
wir im folgenden verwenden werden, um das Ergebnis einfacher darzustellen. Wir
bekommen also
(U ⊗ U )EEZ |si = |Φ+ i
und
(U ⊗ U )EEZ |ai = |ai
(8.3.3)
und merken uns für das Weitere, daß sich der Index EEZ auf die Energieeigenzustandsbasis und kein Index auf die Produktzustandsbasis bezieht.
Führen wir jetzt ein OO-Twirling durch, erhalten wir einen OO-invarianten Zustand, hier ausgedrückt durch die Basisoperatoren, die die Kommutante dieses
Raumes aufspannen:
Z
O(ρ) = dO(O ⊗ O)ρ(O ⊗ O) = α1 + β F + γ F̂.
(8.3.4)
Nun wechseln wir die Basis hin zu einer orthogonalen Basis mit folgenden neuen
Basisvektoren:
F̂
PΦ+ = ,
4
1−F
Pa =
,
(8.3.5)
2
Pr =
1
2
1+F
2
−
F̂
4
!
,
8.3 OO-invariante Zustände
93
wobei die ersten beiden eindimensionale Projektoren auf den Bellzustand |Φ+ i respektive den antisymmetrischen Zustand darstellen und Pr auf einen dazu orthogonalen Restunterraum projiziert. Die Koeffizienten transformieren sich dann wie
die entsprechende kontragrediente Transformation der Basisvektoren, aber das soll
uns hier nicht weiter interessieren. Vielmehr interessiert uns die Form der getwirlten
Dichtematrix in der folgenden Basis:
√1
2
√1
2
√1
2
√1
2
(| ↑↑i − | ↓↓i)
(| ↑↓i − | ↓↑i)
(| ↑↑i + | ↓↓i)
(| ↑↓i + | ↓↑i)

a
0
O(ρ) = 
0
b∗
0
c
0
0
0
0
d
0

b
0
 .
0
e
(8.3.6)
Der mittlere 2 × 2-Block der Dichtematrix ist nach Konstruktion diagonal und deren Kohärenzen verschwinden ebenfalls auf Grund der Orthogonalität der beiden
eindimensionalen Unterräume. Die nichtverschwindenden Dichtematrixelemente benennen wir einfach willkürlich nach den ersten Buchstaben des Alphabets.
Nun wechseln wir die Basis durch folgende lokale unitäre Transformation
ρ −→ ρ0 = (U ⊗ U )ρ(U ⊗ U )† ,
(8.3.7)
wobei U hier für
1
1 i
U=√
2 −i i
(8.3.8)
steht und drehen zusätzlich den Zustand in die entgegengesetzte Richtung des
Basiswechsels. Dabei ändert sich zwar der Zustand, aber die Verschränkung bleibt
erhalten, da wir von einer maximal verschränkten Basis in eine andere maximal
verschränkte Basis durch lokale unitäre Transformationen rotieren. Wir erhalten
dadurch
√1
2
√1
2
√1
2
√1
2
(| ↑↑i − | ↓↓i)
(| ↑↓i − | ↓↑i)
(| ↑↓i + | ↓↑i)
(| ↑↑i + | ↓↓i)

a

0
ρ00 = 
0
b∗
0
c
0
0
0
0
d
0

b
0
 .
0
e
(8.3.9)
Wir wollen nun von dieser Bell-ähnlichen Basis zurück zur Basis der Energieeigenzustände. Um dorthin zu gelangen, führen wir folgende (globale) unitäre Transformation durch:
ρEEZ = UB ρ00 UB† ,
wobei UB hier für
 1
0
 2
0 1
UB = 
0 0
−1
√
0
2
√

0 √12

0 0

1 0
0 √12
(8.3.10)
(8.3.11)
94
Symmetrien
bedeuten soll. Dieser Basiswechsel läßt den mittleren diagonalen 2 × 2-Block invariant und transformiert nur die äußeren Basisvektoren zurück zu den einfachen
Produktbasisvektoren | ↑↑i und | ↓↓i.
Für die Dichtematrix erhalten wir dadurch
| ↑↑i
√1
2
1
√
2
(| ↑↓i − | ↓↑i)
(| ↑↓i + | ↓↑i)
| ↓↓i


ρEEZ = 

a+b∗ +b+e
2
0
0
−a+b∗ −b+e
2
0
c
0
0
0
0
d
0
−a−b∗ +b+e 
2
0
0
a−b∗ −b+e

 .

(8.3.12)
2
Das einzige, was uns nun noch stört, sind die Nichtdiagonalelemente der Dichtematrix, die wir durch folgende Operation loswerden:
1
1
ρEEZ −→ ρ̃ = ρEEZ + (U ⊗ U )EEZ ρEEZ (U ⊗ U )†EEZ ,
(8.3.13)
2
2
0 i
, wobei zu beachten ist, daß die Matrix (U ⊗U )EEZ in der Basis der
mit U =
10
Energieeigenwerte dargestellt sein muß und nicht einfach durch ein Tensorprodukt
des genannten U s zu bilden ist.
Schließlich erhalten wir für die Dichtematrix ρ̃:
 a+e

2 0 0 0
 0 c 0 0 

ρ̃ = 
 0 0d 0  .
0 0 0 a+e
2
(8.3.14)
Es folgt eine kurze Rekapitulation der gesamten Prozedur, um zu verstehen, was wir
hiermit nun erreicht haben. Wir fangen an mit der Dichtematrix in der Energieeigenzustandsbasis und gehen über zur Produktzustandsbasis, führen in dieser lokale
unitäre Transformationen durch, bei denen sich bekanntlich die Verschränkung nicht
ändert. Nun twirlen wir, wobei sich die Gewichte sowohl vom symmetrischen als
auch vom antisymetrischen Zustand nicht ändern. Bei dieser Operation nimmt die
Verschränkung durch den Mittelungsprozeß auf der unitären Gruppe höchstens ab,
auf keinen Fall zu. Im Anschluß daran führen wir wieder lokale unitäre Operationen
und Basiswechsel durch, um die Dichtematrix auf eine in der Basis der Energieiegenzustände diagonale Form zu bringen. Wir haben also im Endeffekt gezeigt, daß
durch das Wegstreichen der Nichtdiagonalelemente, das wir im folgenden auch pinching der Dichtematrix nennen wollen, die Verschränkung höchstens kleiner wird,
nie größer. Oder andersherum formuliert: Die gepinchte Dichtematrix bildet eine
untere Schranke der Verschränkung, i.e. die Verschränkung ist immer höher, als
diese untere Schranke angibt.
8.4 Kriterium
8.4
Kriterium
8.4.1
Herleitung
95
Nachdem wir im letzten Abschnitt bewiesen haben, daß die gepinchte Dichtematrix
immer eine untere Schranke der Verschränkung darstellt, wollen wir nun herausfinden, welcher Bedingung die Elemente der gepinchten Dichtematrix genügen müssen,
daß Verschränkung vorliegt. Wir werden dafür das Kriterium der Negativität der
partiellen Transponierten benutzen.
Die gepinchte Dichtematrix ist diagonal in der Basis der Energieeigenzustände, wir
müssen diese also erst in die computational basis transformieren und in dieser dann
partiell transponieren. Wir bezeichnen die gepinchte Dichtematrix von nun mit ρp .
ρTp A sieht dann folgendermaßen aus:


e 0 0 s−a
2
 0 s+a 0 0 
2

ρTp A = 
(8.4.1)
 0 0 s+a 0  ,
2
s−a
0 0 g
2
wobei wir hier die Populationen der Dichtematrix mit den Anfangsbuchstaben ihrer
Niveaus benennen, e wie excited usw. Wir bestimmen die Eigenwerte der Matrix
und erhalten einen Eigenwert, der negativ werden kann, dieser stellt sich dar als
p
1
(8.4.2)
e + g − a2 + e2 − 2eg + g 2 − 2as + s2 .
λ=
2
Dieser wird negativ, genau dann wenn
(s − a)2 > 4eg.
(8.4.3)
Diese Bedingung ist somit eine untere Schranke für die Verschränkung.
Je größer der Ausdruck
(s − a)2 − 4eg,
(8.4.4)
desto verschränkter ist das System. Dies wollen wir noch an einigen Plots verdeutlichen und untersuchen, ob die Schranke überhaupt groß genug ist, um gemessen
werden zu können.
8.4.2
Aussagekraft
In Abbildung 8.1 sehen wir eine uns bekannte Evolution mit den folgenden Parame 1
1
tern: Wir treiben einseitig mit einer Amplitude von E1 = 0.2(1 + i)Γ, Γ = 1 2 ,
2 1
Ω12 = 0.3, γ = 0 und ∆ = 0. Zusätzlich sehen wir als gepunktete Linie die untere Schranke für die Verschränkung aus dem Kriterium des letzten Abschnitts.
Nach dem Ansteigen der concurrence nimmt auch diese Kurve positive Werte an,
allerdings sehr kleine, in diesem Falle wohl kaum meßbare.
96
Symmetrien
0.4
0.3
Population der Niveaus
0.2
0.1
0
Legende:
symmetrischer Zustand
antisymm. Zustand
Concurrence
untere Schranke
0.1
0.2
0.3
0
500
1000
1500
2000
Zeitschritte
2500
3000
3500
4000
Abbildung 8.1: Einseitig kohärent getriebene Evolution mit E1 = 0.2(1 + i)Γ,
∆ = 0 und Ω = 0.3. Die zusätzliche gepunktete Linie stellt das Kriterium des
letzten Abschnitts dar.
Wir haben jedoch einen weiteren Freiheitsgrad, den wir bis jetzt noch gar nicht variiert haben. Dies ist die Frequenz des treibenden Feldes, bzw. das Detuning ∆, das
wir bis jetzt immer ∆ = 0 gesetzt haben, i.e. daß die treibende Frequenz resonant
mit den Übergangsfrequenzen der einzelnen Zweiniveausysteme war. Nun bietet sich
uns aber die Möglichkeit, diese Frequenz so zu verändern, daß der antisymmetrische
Zustand resonant getrieben wird, siehe Abb. 8.2.
Wenn wir nun die Evolution mit dem entsprechenden Detuning anschauen, i.e. ∆ =
ω0 − ω12 = ω0 − ω0 − Ω12 = −Ω12 = −0.5 , (Abb. 8.3), bietet sich uns ein schon
viel besseres Bild. Die Verschränkungsschranke liegt deutlich über der Population
des symmetrischen Zustandes und sieht für eine Messung vielversprechend aus.
Wir haben im Endeffekt eine untere Schranke für die Verschränkung eines Systems
gefunden, die sich einfach aus den Populationen bestimmen läßt und daher auch
einfach meßtechnisch zugänglich ist. Wir sind also in der Lage, allein durch Messung
der Populationen abzuschätzen, ob ein System verschränkt ist.
8.4 Kriterium
97
w
0
W
12
W
12
w
0
Abbildung 8.2: Energietermschema mit kohärentem Treiben in den antisymmetrischen Zustand.
0.4
0.3
Population der Niveaus
0.2
0.1
0
0.1
0.2
0.3
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
Zeitschritte
3500
4000
4500
5000
Abbildung 8.3: Einseitig kohärent getriebene Evolution mit E1 = 0.2(1 + i)Γ,
∆ = −0.5 und Ω = 0.5.
98
Symmetrien
Kapitel 9
Zusammenfassung und Ausblick
Wir haben in dieser Arbeit ein realistisches quantenmechanisches Modell des
Fluoreszenz-Resonanz-Energie-Transfers einschließlich Dekohärenzmechanismus
aufgestellt und eine schon bestehende, vielfach verwendete Quantenmastergleichung dementsprechend erweitert. Die Erweiterung besteht aus einer dephasierenden Kopplung des Systems an ein thermisches Phononenbad, das Wechselwirkungen mit der Umgebung, als auch mit anderen Bestandteilen des Moleküls selbst,
Rechnung trägt. Durch numerische Simulationen haben wir die vereinfachenden
Annahmen des Modells gegenüber einem komplexeren Modell gerechtfertigt.
Desweiteren haben wir uns mit den Grundbegriffen der Quanteninformation
beschäftigt und einige Arten der Quantifizierung von Verschränkung zwischen
Qubits näher unter die Lupe genommen. Mit Hilfe dessen haben wir die anfänglich hergeleitete Quantenmastergleichung numerisch ausgewertet und auf Verschränkung untersucht, wobei wir hier als Verschränkungsmaß die concurrence verwendet haben. Im Rahmen dieser numerischen Auswertung haben wir den Einfluß
verschiedener Treibmechanismen untersucht. Zum einen das kohärente Treiben,
durch das die Verschränkung bei größer werdender Amplitude des treibenden Feldes auf einen Maximalwert anwuchs, um dann bei noch stärkeren Treibraten wieder
gegen null zu gehen, was wir dadurch erklärt haben, daß durch die Mittelung über
schnelle Rabioszillationen eine Mittelung stattfindet, die zu einer Gleichbesetzung
führt. Bei symmetrischem Treiben haben wir den antisymmetrischen Zustand als
Dunkelzustand identifiziert, der von der Dynamik des Restsystems entkoppelt. Als
zweites haben wir das inkohärente Treiben untersucht, das aber schon bei sehr
geringen Treibraten die Verschränkung vollständig ausgewäscht. Zudem haben wir
bei beiden Treibarten den Einfluß der Dephasierung untersucht, der erwartungsgemäß darin lag, daß er ebenso die Verschränkung des Systems abschwächte bzw.
verschwinden ließ.
Darauf haben wir uns mit der Frage der Meßbarkeit der einzelnen Populationen
zugewendet, im speziellen der Frage, ob die Linienbreite klein genug bzw. der Abstand der beiden Niveaus, des symmetrischen und des antisymmetrischen, groß
genug ist, um diese im Spektrum getrennt aufzulösen. Dazu haben wir versucht,
das Spektrum auf zweierlei Arten zu erhalten. Eine war die analytische Bestim99
100
Zusammenfassung und Ausblick
mung des Emissionspektrums des inkohärent getriebenen Systems mit Hilfe des
Quantenregressionstheorems. Dabei haben wir den Beobachtungspunkt mit einbezogen und das Spektrum daher richtungsaufgelöst erhalten. Bei der numerischen
Auswertung desselben konnten wir eine deutliche Richtungsabhängigkeit des Emissionsspektrums des dipolgekoppelten Systems feststellen, die sich bei vollständig
aufgehobener Kopplung erwartungsgemäß auf ein symmetrisches Spektrum vereinfachte. Der zweite Zugang basierte auf der Quantensprungmethode, mit Hilfe deren
wir erst einmal die Ergebnisse der zeitlichen Entwicklung des Systems durch die
numerische Simulation der Quantenmastergleichung reproduziert haben. Der Versuch, aus der Zweizeitkorrelationsfunktion das Spektrum des kohärent getriebenen
Systems zu ermitteln, lieferte nach einer kompletten Woche Rechenzeit noch immer kein aussagekräftiges Ergebnis, was wir dann auf Grund des schon bestehenden
Ergebnis der vorigen Methode nicht weiter exerzierten.
Zuletzt haben wir mit Hilfe der Gruppentheorie und Symmetriebetrachtungen ein
algebraisches Kriterium hergeleitet, das als untere Schranke der Verschränkung
dient. Dies haben wir realisiert unter Zuhilfenahme der Eigenschaften der Gruppe der invarianten Zustände unter lokalen orthogonalen Transformationen und des
Peres-Horodecki-Kriteriums. Schließlich haben wir die Aussagekraft dieses Kriteriums anhand numerischer Simulationen überprüft.
Ausblickend läßt sich sagen, daß das vorgeschlagene Modell im Weiteren an ein
reales physikalisches System angepaßt werden muß, sei es, daß man wirklich Farbstoffmoleküle als Zweiniveausysteme nutzt und diese an ein größeres Molekül anheftet, oder aber quantum dots mit festem relativen Abstand. Bei der Nutzung von
Farbstoffmolekülen wäre natürlich besonders darauf zu achten, daß diese einen hohen spektralen Überlapp besitzen und nicht so weit voneinander entfernt angebracht
werden, damit die von diesen Größen anhängige Dipolübergangsrate möglichst hoch
ausfällt, so daß man in der Lage ist, die verschiedenen Niveaus getrennt voneinander
aufzulösen. Dann stellt sich die alles entscheidende Frage, wie stark die Wechselwirkung mit der Umgebung wirklich ist. Die Antwort darauf beantwortet dann letztendlich auch die Frage, ob Verschränkung in diesem System tatsächlich gemessen
werden kann.
Literaturverzeichnis
[1] G.S. Agarwal and S.D. Gupta. Microcavity induced modification of the dipoledipole interaction. Phys. Rev. A, 57:667, 1998.
[2] K. Audenaert, B. De Moor, K.G. H. Vollbrecht, and R.F. Werner. Asymptotic
relative entropy of entanglement for orthogonally invariant states. Phys. Rev.
A, 66:0320310, 2002.
[3] M. Barbieri, F. De Martini, G. Di Nepi, P. Mataloni, G.M. D’Ariano, and
C. Macchiavello. Detection of entanglement with polarized photons: Experimental realization of an entanglement witness. Phys. Rev. Lett., 91:227901,
2003.
[4] A. Beige and G.C. Hegerfeldt. Transition from antibunching to bunching for
two dipole-interacting atoms. Phys. Rev. A, 58:4133, 1998.
[5] J.S. Bell. On the einstein-podolsky-rosen paradox. Physics, 1:195, 1964.
[6] C.H Bennett, D.P. DiVincenzo, J.A. Smolin, and W.K. Wootters. Mixed-state
entanglement and quantum error correction. Phys. Rev. A, 54:3824, 1996.
[7] A.J. Berglund, A.C. Doherty, and H. Mabuchi. Photon statistics and dynamics
of fluorescence resonance energy transfer. Phys. Rev. Lett., 89, 2002.
[8] M. Bourennane, M. Eibl, C. Kurtsiefer, H. Weinfurter, O. Gühne, P. Hyllus,
D. Bruß, M. Lewenstein, and A. Sanpera. Witnessing multipartite entanglement. quant-ph/0309043, 2003.
[9] H.-P. Breuer, B. Kappler, and F. Petruccione. Stochastic wave-function approach to the calculation of multitime correlation functions of open quantum
systems. Phys. Rev. A, 56:2334–2351, 1997.
[10] H.-P. Breuer and F. Petruccione. The Theory of Open Quantum Systems.
Oxford University Press, 2002.
[11] D. Bruß, J.I. Cirac, P. Horodecki, F. Hulpke, B. Kraus, M. Lewenstein, and
A. Sanpera. Reflections upon separability and distillability. quant-ph/0110081,
2001.
[12] C. Cabrillo, J.I. Cirac, P. Garcia-Fernandez, and P. Zoller. Creation of entangled
states of distant atoms by interference. Phys. Rev. A, 59:1025, 1999.
101
102
LITERATURVERZEICHNIS
[13] J. Chen, X.X. Yi, H.S. Song, and L. Zhou. Noise induced entanglement.
quant-ph, 2003.
[14] C. Cohen-Tannoudji, B. Diu, and F. Laloe. Quantenmechanik, Teil 1. de
Gruyter, 1999.
[15] C. Cohen-Tannoudji, B. Diu, and F. Laloe. Quantenmechanik, Teil 2. de
Gruyter, 1999.
[16] J. Dalibard, Y. Castin, and K. Mølmer. Wave-function approach to dissipative
processes in quantum optics. Phys. Rev. Lett., 68:580, 1992.
[17] H. de Riedmatten, I. Marcikic, V. Scarani, W. Tittel, H. Zbinden, and N. Gisin.
Tailoring photonic entanglement in high-dimensional hilbert spaces. quantph/0309058, 2003.
[18] W. Dür, J.I Cirac, M. Lewenstein, and D. Bruß. Distillability and partial transposition in bipartite systems. Phys. Rev. A, 61:062313–1–062313–8, 2000.
[19] A. Einstein, B. Podolsky, and N. Rosen. Can quantum-mechanical description
of physical reality be considered complete? Phys. Rev., 47:777, 1935.
[20] J. Eisert. Quanten-brownsche bewegung. Master’s thesis, Universität Freiburg,
1997.
[21] J. Eisert. Entanglement in Quantum Information. PhD thesis, Universität
Potsdam, 2000.
[22] J. Eisert, K. Audenaert, and M. Plenio. Remarks on entanglement measures
and non-local state distinguishability. Journal of Physics A, 36, 2003.
[23] Xiaoqin Li et al. An all-optical quantum gate in a semiconductor quantum
dot. Science, 301:809–811, 2003.
[24] T. Felbinger and M. Wilkens. Stochastic wave-function simulation of two-time
correlation functions. J. Mod. Opt., 46:1401, 1999.
[25] R.P. Feynman. Simulating physics with computers. International Journal of
Theoretical Physics, 21, 1982.
[26] Z. Ficek and R. Tanas. Entangled states and collective nonclassical effects in
two-atom systems. Phys. Rep., 372:369, 2002.
[27] Z. Ficek and R. Tanas. Entanglement induced by spontaneous emission in
spatially extended two-atom systems. quant-ph/0302124, 2003.
[28] Z. Ficek and R. Tanas. Entangling two atoms via spontaneous emission.
quant-ph/0307045, 2003.
[29] G.W. Ford and R.F. O’Connell. Exact solution of the hu-paz-zhang master
equation. Phys. Rev. D, 64:105020, 2001.
LITERATURVERZEICHNIS
103
[30] J.R. Gittings and A.J. Fisher. Describing mixed spin-space entanglement of
pure states of indistinguishable particles using an occupation number basis.
quant-ph/0202051, 2002.
[31] V. Gorini, A. Kossakowski, and E.C.G. Sudarshan. Completely positive dynamical semigroups of n-level systems. J. Math. Phys., 17, 1976.
[32] H. Grabert, P. Schramm, and G.-L. Ingold. Localization and anomalous diffusion of a damped particle. Phys. Rev. Lett., 58:1285–1288, 1987.
[33] O. Gühne, P. Hyllus, D. Bruß, A. Ekert, M. Lewenstein, C. Macchiavello, and
A. Sanpera. Detection of entanglement with few local measurements. Phys.
Rev. A, 66:062305, 2002.
[34] O. Gühne, P. Hyllus, D. Bruß, A. Ekert, M. Lewenstein, C. Macchiavello, and
A. Sanpera. Experimental detection of entanglemnet via witness operators
and local measurements. J. Mod. Opt., 50:1079–1102, 2003.
[35] T. Ha, T. Enderle, D.F. Ogletree, D.S. Chemla, P.R. Selvin, and S. Weiss.
Probing the interaction between two single molecules: Fluorescence resonance
energy transfer between a single donor and a single acceptor. Proc. Natl. Acad.
Sci USA, 93:6264, 1996.
[36] C. Hettich, C. Schmitt, J. Zitzmann, S. Kühn, I. Gerhardt, and V. Sadoghdar.
Nanometer resolution and coherent optical dipole coupling of two individual
molecules. Science, 298:385–388, 2002.
[37] S. Hill and W.K. Wootters. Entanglement of a pair of quantum bits. Phys.
Rev. Lett., 78:5022–5025, 1998.
[38] A. Holevo. Statistical Structure of Quantum Theory. Springer, 2001.
[39] M. Horodecki, P. Horodecki, and R. Horodecki. Separability of mixed states:
Necessary and sufficient conditions. quant-ph, 1996.
[40] B.L. Hu, J.P. Paz, and Y. Zhang. Quantum brownian motion in a general
environment: Exact master equation with nonlocal dissipation and colored
noise. Phys. Rev. D, 45:2843–2861, 1992.
[41] I. Jex, G. Alber, S.M. Barnett, and A. Delgado. Antisymmetric multi-partite
quantum states and their applications. quant-ph/0209062, 2002.
[42] B. Jones, S. Ghose, J.P. Clemens, P.R. Rice, and L.M.Pedrotti. Photon statistics of a single atom laser. Phys. Rev. A, 60, 1999.
[43] B. Kraus, J.I. Cirac, S. Karnas, and M. Lewenstein. Separability in 2xn composite quantum systems. quant-ph, 2002.
[44] M. Lewenstein, D. Bruß, J.I. Cirac, B. Kraus, M. Kuś, J. Samsonowicz, A. Sanpera, and P. Horodecki. Separability and distillability in composite quantum
systems - a primer. J. Mod. Opt., 47:2841, 2000.
104
LITERATURVERZEICHNIS
[45] M. Lewenstein, B. Kraus, J.I. Cirac, and P. Horodecki. Optimization of entanglement witnesses. Phys. Rev A, 62:052310, 2000.
[46] M. Lewenstein, B. Kraus, P. Horodecki, and J.I. Cirac. Characterisation of
separable states and entanglement witnesses. Phys. Rev. A, 63:044304, 2001.
[47] G. Lindblad. Completely positive maps and entropy inequalities. Commun.
Math. Phys., 40, 1975.
[48] G. Lindblad. On the generators of quantum dynamical semigroups. Commun.
Math. Phys., 48, 1976.
[49] B.W. Lovett, J.H. Reina, A. Nazir, B. Kothari, and G.A.D. Briggs. Resonant
transfer of excitons and quantum computation. Phys. Lett. A, 315:136, 2003.
[50] A. Messikh, Z. Ficek, and M.R.B. Wahiddin. Entanglement and spin squeezing
in the two-atom dicke model. J. Opt. B, 50:L1–L4, 2003.
[51] P. Meystre and M.Sargent III. Elements of Quantum Optics. Springer, 1999.
[52] K. Mølmer and Y. Castin. Monte carlo wavefunctions in quantum optics.
Quantum Semiclass. Opt., 80:49, 1996.
[53] M.A. Nielsen and I.L Chuang. Quantum Computation and Quantum Information. Cambridge University Press, 2000.
[54] A. Peres. Separability criterion for density matrices. Phys. Rev. Lett., 77:1413,
1996.
[55] M.B. Plenio and P.L. Knight. The quantum-jump approach to dissipative
dynamics in quantum optics. Rev. Mod. Phys., 70:101, 1998.
[56] S. Popescu. Bell’s inequalities and density matrices: Revealing hidden“ non”
locality. Phys. Rev. Lett., 74:2619, 1995.
[57] P. Sabatier. Optique sub-longeur d’onde et fluorescence moléculaire perturbée.
PhD thesis, L’Université Toulouse III, 2002.
[58] A. Sanpera, R. Tarrach, and G. Vidal. Local description of quantum inseparability. Phys. Rev. A, 58:826, 1998.
[59] E. Schrödinger. Die gegenwärtige situation in der quantenmechanik. Die
Naturwissenschaften, 23, 1935.
[60] E. Schrödinger. Discussion of probability relations between separated systems.
Proc. Camb. Phil. Soc, 315:553, 1935.
[61] F. Schwabl. Quantenmechanik. Springer, 2002.
[62] M.O. Scully and M.S. Zubairy. Quantum Optics. Springer, 1999.
[63] S.K. Sekatskii, M. Chergui, and G. Dietler. Coherent fluorescence resonance
energy transfer: Construction of nonlocal multiparticle entangled states and
quantum computing. Europhys. Lett., 63:21, 2003.
LITERATURVERZEICHNIS
105
[64] T. Shimono. Additivity of entanglement of formation of two three-levelantisymmetric states. quant-ph/0301011, 2003.
[65] P. Shor. Polynomial-time algorithms for prime factorization and discrete logarithms on a quantum computer. quant-ph, 1995.
[66] A. Suarez. Entanglement and time. quant-ph, 2003.
[67] A. Tameshtit. Relaxation, Coherence, and Chaos in Quantum Open Systems.
PhD thesis, University of Toronto, 1996.
[68] B.M. Terhal. A family of indecomposable positive linear maps based on
entangled quantum states. Lin. Alg. Appl., 323:61, 2001.
[69] P. Thomas, M. Möller, R. Eichmann, T. Meier, T. Stroucken, and A. Knorr.
Microscopic foundation of the förster excitonic energy transfer process. Phys.
Stat. Sol. B, 230:25, 2002.
[70] J.A. Vaccaro, F. Anselmi, and H.W. Wiseman. Entanglement of identical
particles and reference phase uncertainty. quant-ph/0311028, 2003.
[71] L.M.K Vandersypen, M. Steffen, G. Breyta, C.S. Yannoni, M.H. Sherwood, and
I.L. Chuang. Experimental realization of shor’s quantum factoring algorithm
using nuclear magnetic resonance. Nature, 414:883, 2001.
[72] G.V. Varada and G.S. Agarwal. Two-photon resonance induced by the dipoledipole interaction. Phys. Rev. A, 45:6721–6729, 1992.
[73] F. Verstraete, K. Audenaert, J. Dehaene, and B. De Moor. A comparison of
the entanglement measures negativity and concurrence. J. Phys. A, 34:10327,
2001.
[74] K.G.H. Vollbrecht and R.F. Werner. Entanglement measures under symmetry.
Phys. Rev. A, 64:062307, 2001.
[75] J. Walgate and L. Hardy. Nonlocality, asymmetry, and distinguishing bipartite
states. Phys. Rev. Lett., 89:147901, 2002.
[76] J. Walgate, A.J. Short, L. Hardy, and V. Vedral. Local distinguishability of
multipartite orthogonal quantum states. Phys. Rev. Lett., 85:4972, 2000.
[77] D.F. Walls and G.J. Milburn. Quantum Optics. Springer, 1994.
[78] T.-C. Wei and P.M. Goldbart. Connecting the geometric measure of entanglement and entanglement witnesses. quant-ph, 2003.
[79] R.F. Werner. Quantum states with einstein-podolsky-rosen correlations admitting a hidden-variable model. Phys. Rev. A, 40:4277, 1989.
[80] R.F. Werner and M.M. Wolf. Bell inequalities and entanglement. Quant. Inf.
Comp., 1:1, 2001.
[81] H. Weyl. The Classical Groups. Princeton University, 1946.
106
LITERATURVERZEICHNIS
[82] A.G. White, D.F.V. James, W.J. Munro, and P.G. Kwiat. Exploring hilbert
space: Accurate characterisation of quantum information. quant-ph/0108088,
2001.
[83] W.K. Wootters. Entanglement of formation of an arbitrary state of two qubits.
Phys. Rev. Lett., 80:2245–2248, 1997.
[84] S.L. Woronowicz. Positive maps of low dimensional matrix algebras. Rep.
Math. Phys., 10, 1976.
Danksagung
Abschließend möchte ich mich bei einigen Leuten bedanken, die alle auf Ihre Weise
einen Teil zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben:
In erster Linie möchte ich Herrn JProf. Dr. Jens Eisert für die Aufnahme in seine Arbeitsgruppe, die Bereitstellung des Themas, die Einführung in die Tiefen der
Quanteninformation und nicht zuletzt die vorbildliche Betreuung danken. Im Besonderen auch für Denkanstöße, wenn ich mal wieder blind vor Mathematica saß
und versuchte Probleme durch brute force zu lösen, die sich auch durch etwas
Nachdenken hätten lösen lassen.
Weiterer Dank gebührt Herrn Dr. Carsten Henkel für wertvolle Hilfen bei jeder
erdenklichen Frage im Bereich der Quantenoptik.
Vielen Dank geht auch an Prof. Dr. Jörg Schmiedmayer für die Möglichkeit, im
Rahmen seiner Betreuung, diese externe Diplomarbeit mit so viel Freiheit durchzuführen.
Desweiteren möchte ich mich bedanken bei Herrn Timo Felbinger für wertvolle Tips
bei der Implementierung der Quantensprungmethode und Computerproblemen, bei
Frau Marlies Path für auflockernde Gespräche und Organisatorisches, sowie dem
Rest der Arbeitsgruppe für die warme, freundliche Atmosphäre und Hilfe bei allen
möglichen Fragen.
Zuletzt möchte ich meiner Familie nicht allein für die finanziellen Zuwendungen im
Laufe meines Studiums bedanken.
107
Erklärung
Ich versichere, daß ich diese Arbeit selbstständig verfaßt und keine anderen als die
angegebenen Quellen und Hilfsmittel benutzt habe.
Potsdam, den 11. Juni 2004
109

Zugehörige Unterlagen

(1) Bestimme die Lagrange-Basis zu den Stützstellen xi

Quantenoptik

Ubungsblatt Nr. 8 zur Vorlesung Quantenmechanik II

Fakultät für Physik und Astronomie - Uni Potsdam

Zugehörige Unterlagen

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