Sättigungsspektroskopie der Cäsium–D2–Linie im schwachen Magnetfeld Vorzeichenwechsel und andere Variationen der Linienformen Diplomarbeit Angefertigt unter Anleitung von Prof. Dr. D. Meschede am Institut für Quantenoptik der Universität Hannover von Kai-Martin Knaak Hannover, 1993 2 INHALTSVERZEICHNIS Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 4 2 Absorptionsspektroskopie am Cäsium 4 2.1 Die Cäsium–Hyperfeinstruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 2.2 Die Absorptions–Spektroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld 3.1 Optisches Pumpen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 11 3.1.1 Zeeman-Pumpen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13 3.1.2 Depopulations-Pumpen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13 3.1.3 Hyperfein-Repopulationspumpen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15 3.2 Der Einfluß des Magnetfeldes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 4 Zur Linienbreite im Nullfeld 21 4.1 Intensitätsabhängigkeit der Linienform . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 4.2 Verbreiterungsmechanismen 25 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix 5.1 Näherungen 26 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 5.2 Die Operator-Gleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28 5.2.1 Quantisierungsachse senkrecht zu k . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 5.2.2 Quantisierungsachse parallel zu k . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 5.2.3 Deutung als Ramanprozeß . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 5.3 Das allgemeine Differentialgleichungs–System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 5.4 Numerische Lösung des Differentialgleichungs–Systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 5.5 Berechnung der Linienhöhe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36 6 Deutung bei B=7,3 Gauß 38 6.1 Deutung mit Multipolpolarisationen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40 6.2 Erweiterungsmöglichkeiten des Programms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 INHALTSVERZEICHNIS 3 7 Zusammenfassung 43 A 44 Anhang A.1 3j–Symbole . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 A.2 Wigner–Eckart–Theorem und 3j-Symbole . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 A.3 Einige Eigenschaften des Dipoloperators . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 A.4 Die gyromagnetischen Faktoren gF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 A.5 Drehung der Dunkelzustände . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 A.6 Die Nachweiselektronik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47 A.7 47 Der Kern des C-Programms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 Einleitung 1 4 Einleitung Die Sättigungsspektroskopie in Gaszellen ist eine einfache Form der dopplerfreien Spektroskopie. Der eigentliche spektroskopische Aufbau besteht lediglich aus einer Gaszelle mit zwei gegenläufigen Laserstrahlen. Zusätzlich sind allerdings für die zu untersuchende Resonanzfrequenz durchstimmbare Laser nötig, um Spektren zu erhalten. Das ist der Grund dafür, daß erst 1971 nach der Entwicklung praktikabler Farbstofflaser die ersten Sättigungsspektrometer realisiert wurden [Hänsch71], obwohl mit den methodisch verwandten Lambdips in Laserresonatoren schon Anfang der 60er Jahre dopplerfreie Messungen möglich waren. Die Resonanzwellenlänge der Cäsium D2 –Linie liegt mit einer Wellenlänge von 852 nm in einem Bereich, für den in den letzten Jahren schmalbandige Diodenlaser verfügbar geworden sind. Da diese Laser zudem vergleichsweise billig und einfach handzuhaben sind, werden Sättigungsspektren häufig als schmalbandiger optischer Frequenzstandard in größeren Experimenten wie z. B. Atomfallen eingesetzt. Die nichtlineare Absorption des Gases unter der Einwirkung eines Pumplasers wird gewöhnlich als das Resultat eines gesättigten Zweiniveau–Übergangs angesehen. In einem Zweiniveau–System ist die Absorption proportional zur Differenz der Besetzungen von Grund– und Anregungszustand. Ein starker Pumpstrahl erhöht die Besetzung des Anregungszustands und bewirkt so eine Verminderung der Absorption eines schwächeren Probestrahls. Im Frequenzbild ergibt sich eine charakteristische Lorentzkurve erhöhter Transmission. Die Linienformen der Hyperfeinstruktur der Cäsium D2 –Linie lassen sich mit dem einfachen Modell eines gesättigten Zweiniveau-Systems nicht erklären. Unter normalen Laborbedingungen und mit Intensitäten oberhalb der Sättigungsintensität erhält man für den stärksten Übergang das schwächste Signal. Bei genauerer Untersuchung mit schwächeren Intensitäten und kompensierten magnetischen Streufeldern tritt bei einigen Resonanzen sogar verstärkte Absorption statt der erwarteten erhöhten Transmission auf. Zusätzlich zeigen sich bei einer magnetischer Flußdichte von etwa 5 Gauß Linienformen, die sich nicht mit der Vorstellung einer einfachen Überlagerung verschobener Zeemankomponenten in Einklang bringen lassen. Realistischere Modelle, die die verschiedenen Phänomene optischen Pumpens berücksichtigen, sind seit langem bekannt [Happer72][Happer87] und wurden auf die Sättigungsspektren von Rubidium und Cäsium angewandt [Nakayama84]. In dieser Arbeit werden die für dieses Verhalten verantwortlichen optischen Pumpmechanismen diskutiert und einzelnen Phänomenen zugeordnet. Anschließend wird anhand exemplarischer physikalischer Situationen gezeigt, daß ein einfaches Modell ohne kohärente Prozesse ausreicht, um die Linienformen zu reproduzieren und mit einer anschaulichen Interpretation zu verbinden. 2 2.1 Absorptionsspektroskopie am Cäsium Die Cäsium–Hyperfeinstruktur In dieser Arbeit werden die Linienformen und Intensitäten von Absorptionsresonanzen unter dem Einfluß eines Magnetfeldes untersucht. Das verwendete atomare System ist die Cäsium D2 –Linie mit ihrer Hyperfeinstruktur. Das Cäsiumatom im Grund- und ersten Anregungszustand kann in guter Näherung als Ein–Elektron– Atom betrachtet werden. Die inneren 54 Elektronen, die eine abgeschlossene Xenonschale“ bilden, ” 5 2 Absorptionsspektroskopie am Cäsium werden als Teil des kugelsymmetrischen Coulombpotentials (V (r)) betrachtet, in dem sich das äußere Elektron aufhält. Dies bestimmt den energetischen Abstand zwischen Grundzustand 62 S1/2 und erstem angeregten Zustand 62 P3/2 auf ∆E ' 351, 8 THz . h Die Wechselwirkung zwischen Elektron und magnetischem Moment des Kerns macht es erforderlich, Spin S und Bahndrehimpuls L des Elektrons mit dem Kernspin I zum Gesamtdrehimpuls F zu koppeln. Abbildung 1: Die Cäsium Hyperfeinstruktur. Die Energiedifferenzen zwischen den Zuständen, die sich nur in der Quantenzahl für den Gesamtdrehimpuls unterscheiden, sind klein gegenüber der optischen Übergangsfrequenz (siehe Abb. 1). Der in dieser Arbeit untersuchte Übergang 62 S1/2 → 62 P3/2 erlaubt mit einer Wellenlänge von 852, 1 nm den Einsatz von Diodenlasern. Der hohe Dampfdruck bei Zimmertemperatur (P = 8·10−7 Torr) ermöglicht die Verwendung von Gaszellen, die lediglich aus einem evakuierten Glasgefäß mit etwas Cäsium darin bestehen. Die Laserlinienbreite der verwendeten Laser (< 100 kHz) ist sehr viel kleiner als der kleinste Abstand der Hyperfeinstruktur (151 MHz), so daß jeder Übergang getrennt betrachtet werden kann. Ohne äußeres Magnetfeld sind die Niveaus (2F + 1)–fach entartet, denn keine Orientierung des Atoms unterscheidet sich energetisch von den anderen. Unter dem Einfluß eines äußeren Magnetfeldes präzedieren die magnetischen Momente je nach ihrer Orientierung. Diese Kopplung an das Magnetfeld führt zur Zeeman–Aufspaltung der Drehimpulsunterzustände. Die in dieser Arbeit beschriebenen Rechnungen und Experimente befassen sich mit schwachen Magnetfeldern (< 10 Gauß), bei denen die Zeeman-Energie klein gegen die Hyperfeinstruktur-Aufspaltung und daher in guter Näherung linear 6 2 Absorptionsspektroskopie am Cäsium Abbildung 2: Zeeman–Verschiebung des Übergangs F = 3 → F 0 = 4. Die ∆m = 0 Resonanzen der höheren mf sind ins Blaue verschoben, während die der negativen mf rotverschoben sind. in der magnetischen Flußdichte B ist: gF mF µB B ∆EZee = ' 19 MHz 150 MHz . h h B=10 G In der Absorptionsspektroskopie wird die Energiedifferenz zwischen zwei beteiligten Niveaus gemessen. Die Zeemanverschiebung der Resonanzfrequenz des Übergangs F → F 0 mit ∆mF = 0 ist damit ∆ν = mF µB (gF − gF’ ) B . Die gyromagnetischen Verhältnisse gF und gF’ bestimmen sich aus Bahndrehimpuls L, Elektronenspin S und Kernspin I (siehe Anhang A.4). Im Grundzustand F = 3 gilt gF = −1/4, während für den angeregten Zustand 62 P3/2 (F = 4) das gyromagnetische Verhältnis den Wert 3/10 annimmt. Der Frequenzabstand der beiden Übergänge zwischen den jeweils äußeren Zeemanunterzuständen (mF = ±3) ist dann 3 MHz 1 B . B ' 4, 3 ∆νZee = µB 6 − − 4 10 Gauß Für die anderen beiden möglichen Übergänge ergibt sich eine Aufspaltung von F = 3 → F0 = 3 MHz : ∆νZee ' 2, 1 : ∆νZee ' −0, 6 Gauß B und 0 F =3→F =2 MHz Gauß B . Die Laser Die Resonanzfrequenz bei 852 nm ermöglicht den Einsatz von Laserdioden als Lichtquellen. Für hochauflösende spektroskopische Untersuchungen ist es erforderlich, daß die Laserlinienbreite wesentlich kleiner als die natürliche Linienbreite der betrachteten atomaren Resonanzen (5,3 MHz) ist. Die durch 2 Absorptionsspektroskopie am Cäsium 7 das Quantenrauschen limitierte Linienbreite der verwendeten Laserdioden (STC LT50A-03U, 852 nm) liegt bei etwa 5 MHz und muß daher um mindestens eine Größenordnung reduziert werden. Dieses läßt sich wahlweise durch einen Gitter– oder Hollberg–Aufbau erreichen. Abbildung 3: Die Laserstabilisierungen: links der Holllberg–Aufbau, rechts der Gitter–Aufbau. Bei der erstgenannten Stabilisierungsmethode wird ein Gitter in Littrow-Anordnung vor der Laserdiode plaziert, so daß die erste Ordnung des Beugungsmusters auf die Diode zurückreflektiert wird (Abb. 3). Diese Rückkopplung bevorzugt die Wellenlänge, für die die Littrow-Bedingung genau erfüllt ist und wählt so durch den Winkel des Gitters eine bestimmte Mode aus. Mit Hilfe eines Piezoelementes (Pzt2) läßt sich der Laser durchstimmen. Eine zusätzliche Stabilisierung gegen akustische Störungen im Kilohertz-Bereich wird erreicht, indem die Transmission eines Fabry–Pérot–Interferometers als Regelsignal für den Strom der Diode benutzt wird. Diese Art der Laserstabilisierung ist robust genug, um für den Schulgebrauch propagiert zu werden [MacAdam92]. Da die Frequenz primär durch den Winkel des Gitters bestimmt wird, driftet der Aufbau sehr wenig, und die atomare Resonanz findet sich über Wochen hinweg bei demselben Diodenstrom. Der kontinuierlich durchstimmbare Frequenzbereich kann 10 GHz erreichen, so daß es möglich ist, ein Spektrum der ganzen Hyperfeinstruktur der Cäsium- D2 -Linie aufzunehmen. Die Laserlinienbreite liegt bei ∆ν = 1 MHz [Schmidt91]. Beim sogenannten Hollberg–Aufbau [Dahmani86] wird die Stabilisierung durch optische Rückkopplung aus einem Fabry–Pérot–Interferometer ereicht. Mit Hilfe einer Pound–Drever–Regelung läßt sich die Phase des aus dem Interferometer und dem Laser zurückgekoppelten Lichts so regeln, daß die Interferometerresonanzen anschwingen [Pound46][Drever83]. Bei guter Justage ist der durchstimmbare Bereich des Lasers auch ohne Regelung etwa doppelt so groß wie die Breite der betrachteten Spektren (500 MHz). Die Langzeitstabilität des Hollbergaufbaus wird durch die mechanische Drift des Interferometers und der Laserdiode bestimmt. Die hier verwendeten Interferometer mit einem freien Spektralbereich von 1, 5 GHz driften in der Größenordnung von 1 MHz pro Stunde. Der Hollberg– Aufbau ist empfindlicher zu justieren, belohnt aber mit einer Linienbreite unter 100 KHz bei einem Durchstimmbereich von 3 GHz [Müller92]. 8 2 Absorptionsspektroskopie am Cäsium 2.2 Die Absorptions–Spektroskopie Die Geschwindigkeiten der Atome in einer Gaszelle gehorchen einer Maxwell-Verteilung, wodurch der durch spontanen Zerfall bedingten Linienform einer Resonanz eine Gauß-Kurve der Breite [Demtröder77] r ν0 8kT ln 2 ∆νDoppler = c m überlagert wird. Das entstehende Voigt-Profil wird für die hier untersuchte Cäsiumresonanz (ν0 = 352 THz) bei Raumtemperatur (T = 300 K) durch den Doppler-induzierten Anteil dominiert, da ∆νDoppler sehr viel größer als die natürliche Linienbreite ∆νnat ist: ∆νDoppler ' 310 MHz ∆νnat = 5, 3 MHz . Um dennoch die Hyperfeinstrukturaufspaltung im angeregten Zustand, deren Linienabstände 150 und 200 MHz betragen, in einer Gaszelle auflösen zu können, muß man dopplerfreie Techniken verwenden. Wegen des einfachen experimentellen Aufbaus bietet sich die Sättigungsspektroskopie an. Bei diesem Verfahren werden zwei gegenläufige Strahlen gleicher Frequenz verwendet. Im Inertialsystem der Atome sind die Frequenzen durch den Dopplereffekt um ∆ν = (1/2π)k · v verschoben, wobei v die Geschwindigkeit des Atoms und k der Wellenvektor des jeweiligen Lichtstrahls sind. Dies macht es sinnvoll, die Projektion der Geschwindigkeit auf den Wellenvektor (vk = v · k/k) getrennt von der Geschwindigkeitskomponente senkrecht dazu (v⊥ = v × k/k) zu diskutieren. Ein wichtiger Parameter, der die Linienform in der Absorptionsspektroskopie bestimmt, ist das Verhältnis von Sättigungsintensität zur Stärke der eingestrahlten Felder (ISätt /IPump ). Die Sättigungsintensität (ISätt ) ist die Intensität, bei der die Entvölkerungsrate des Grundzustands durch Absorption von Photonen des Pumpstrahls gerade gleich groß ist wie die Bevölkerungsrate durch alle anderen Prozesse außer der stimulierten Emission. Für ein Zwei–Niveau–System | a i → | b i mit der Relaxationsrate Γb des angeregten Zustands und der Zerfallsrate Γopt der optischen Kohärenz ist die Sättigungsintensität [Levenson87]: ISätt = n(ν)h̄2 c Γopt Γb | h a | D | b i |2 . (1) Dabei ist h a | D | b i das Dipoloperatorelement und n(ν) der Brechungsindex für die eingestrahlte Frequenz. Mit der vereinfachenden Annahme des Übergangs F = 4 → F 0 = 5 als Zwei-Niveau-Übergang läßt sich die Sättigungsintensität für Cäsium bestimmen. In der Gaszelle weicht der Brechungsindex nur sehr wenig von dem des Vakuums ab (n(ν) = 1). Die Zerfallsrate der optischen Kohärenzen ist Γopt = Γb /2 unter Vernachlässigung anderer Relaxationen, wie Stoß und Verlassen des Strahls. Das Quadrat des Dipolmatrixelements läßt sich ebenfalls aus der spontanen Zerfallsrate bestimmen [Condon35]: 2 |h a | D | b i| = 2hc3 Γb . ν3 Einsetzen in (1) ergibt: I0 ' 1, 1 mW cm2 . (2) 9 2 Absorptionsspektroskopie am Cäsium In einem idealen Zwei–Niveau–System bewirkt die Absorption von Licht der Frequenz ν = ν 0 + ∆ eine geschwindigkeitsselektive Verringerung der Besetzungsdichte N (v) im Grundzustand, auch BennetLoch genannt [Bennet62]: ! Γ2opt IPump /ISätt N (vk ) = N0 (vk ) 1 − . 2 ∆ + kvk /2π + Γ2opt + Γ2opt IPump /ISätt Im Frequenzraum hat das Bennet-Loch eine Breite von q ∆νBen = Γnat 1 + IPump /ISätt . Die Wechselwirkung des Lichts mit Atomen außerhalb des Bennet-Lochs kann vernachlässigt werden, weil in ihrem Inertialsystem die Lichtfrequenz um mehr als die natürliche Linienbreite (Γnat ) von der Resonanzfrequenz ν0 des Atoms entfernt ist. Die beiden gegenläufigen Strahlen erzeugen jeweils ein Bennet-Loch in der Geschwindigkeitsklasse vBen = ±2π(ν − ν0 )/k. Wenn die Verstimmung ∆ größer als die Breite des Loches (∆νBen ) ist, dann beeinflußen sich die beiden Strahlen nicht, da sie mit verschiedenen Klassen von Atomen wechselwirken. Im Fall ∆ = 0 hingegen fallen beide Bennet-Löcher auf die Geschwindigkeitsklasse vk = 0, für die damit die Intensität des resonanten Lichtes doppelt so hoch ist und die Sättigung entsprechend größer, weshalb die Strahlen weniger absorbiert werden. Diese Verminderung des Absorptionskoeffizienten auf der atomaren Resonanz wird Lamb-Dip genannt und hat die Form einer Lorentzkurve auf der einhüllenden Gaußkurve der Dopplerverbreiterung [Levenson87, Kap 3.1]. ! (∆Lamb /2)2 S0 S0 (ν − ν0 )2 − . (3) 1− A(ν) = A0 exp − 2 νDoppler 2 2 (ν − ν0 )2 + (∆Lamb /2)2 Dabei ist S0 = IPump /ISätt der sogenannte Sättigungsparameter aus dem sich mit der Zerfallsrate der optischen Kohärenzen Γopt die Breite des Lamb-Dips bestimmen läßt: q ∆Lamb = Γopt 1 + IPump /ISätt . (4) Wenn das atomare System zwei Resonanzfrequenzen νa , νb besitzt, deren Abstand kleiner als die Dopplerverbreiterung (∆νDoppler ) ist, sind neben den Atomen mit vk = 0 zwei weitere Klassen von Atomen in Resonanz mit beiden Lichtstrahlen. Dies sind die Atome, die gerade so schnell sind, daß in ihrem bewegten Bezugsystem das Licht aus der einen Richtung rotverschoben auf der Frequenz ν a liegt, während das blauverschobene Licht aus der entgegengesetzten Richtung die Resonanzfrequenz νb trifft: k vk k vk und νb = ν 0 − νa = ν 0 + 2π 2π Da dies nur eintreten kann, wenn im Laborsystem die Frequenz gleich weit von beiden Resonanzen entfernt ist, liegen diese Crossover–Resonanzen in auf der Mitte zwischen zwei (v k = 0)–Resonanzen. Für diese Arbeit sind die Crossover-Resonanzen besonders interessant, weil hier die Atome in ihrem Bezugssystem auf zwei verschiedenen Übergängen gleichzeitig getrieben werden. Das Spektrometer Der in Abb. 4 dargestellte Aufbau ist eine Form des Hänsch–Bordé–Spektrometers [Hänsch71], die darauf ausgelegt ist, den dopplerverbreiterten Hintergrund des Absorptionssignals elektronisch zu kompensieren. Gegenüber der Originalform, die Chopper und Lock-In–Verstärker einsetzt, kommt dieser 10 2 Absorptionsspektroskopie am Cäsium Abbildung 4: Der Aufbau der dopplerfreien Absorptionsspektroskopie. Aufbau mit einem geringeren experimentellen (und finanziellen) Aufwand aus, der es erlaubt, ihn als sekundären Monitor in größeren Experimenten einzusetzen [Wieman91]. An einer Glasscheibe (Dicke 6 mm) werden zwei Strahlen (ø= 3 mm) in eine 20 mm lange Cäsiumzelle bei Raumtemperatur ausgekoppelt. Dem Probestrahl wird ein gegenläufiger Pumpstrahl gleicher Frequenz überlagert. Die Intensitäten von Probe– und Referenzstrahl hinter der Cäsiumzelle werden mit vorgespannten Photodioden gemessen, deren verstärkte Stromdifferenz das Ausgangssignal des Experiments liefert. Es ist proportional zum nichtlinearen Absorptionskoeffizienten αnl : Uaus ∝ αnl = αPump+Probe − αReferenz (5) Da die Intensität der Probestrahlen in den hier vorgestellten Experimenten in der Größenordnung der Sättigungsintensität liegen, ist der Sättigungsparameter nicht vernachlässigbar. Die Dopplerverbreiterung hat damit eine etwas unterschiedliche Form für die beiden Probestrahlen, denn der zuerst ausgekoppelte Strahl ist ein wenig stärker als der zweite. Beim Übergang von Luft (n1 = 1) in das Glas des Strahlteilers (n2 = 1.5) im Winkel π/4 wird jeweils ein Anteil n1 √ sin2 π/4 − arcsin Ir n2 2 ' 0, 092 = n1 Iin √ sin2 π/4 + arcsin n2 2 reflektiert [Feynman63], so daß Probe- und Referenzstrahl im Verhältnis IReferenz IProbe = 0, 092 ' 1, 2 0, 918 × 0, 092 × 0, 918 stehen. Die elektronische Differenz der beiden dopplerverbreiterten Spektren kann dann ein flaches Profil erreichen, nicht aber die Nullfunktion. Dieser systematische Hintergrund läßt sich durch einen geeignet gewählten Abschwächer (A) im Resonanzstrahl beseitigen. 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld 11 Mit Hilfe dreier senkrecht zueinander stehenden Spulenpaare wird das Magnetfeld am Ort der Cäsiumzelle bis auf ±5 · 10−3 Gauß Flußdichte kompensiert. Mit einer langen Spule kann ein Magnetfeld parallel zu den Laserstrahlen mit einer Flußdichte von maximal 50 Gauß angelegt werden. Um störende inhomogene lokale Felder zu vermeiden, wurden keine ferromagnetischen Stahlteile im Umkreis von 30 cm zur Cäsiumzelle verwendet und der Versuch auf einem unmagnetischen optischen Tisch aufgebaut. 3 3.1 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld Optisches Pumpen Ein Versuchsaufbau, wie er in Abb. 4 skizziert ist, wird allgemein als Sättigungsspektroskopie bezeichnet. Dem liegt die Vorstellung zugrunde, daß der Pumpstrahl einen Übergang so stark treibt, daß die Absorbtion des Probestrahls infolge der Sättigung vermindert wird. Das Zweiniveau-Modell läßt für schwache Intensitäten einen nichtlinearen Absorptionskoeffizienten αnl erwarten, der proportional zur Oszillatorstärke des jeweiligen Übergangs ist. Die relativen Linienhöhen der auf Seite 14 vorgestellten Spektren sind allerdings abhängig von der Polarisation von Pump und Probestrahl. Bei einigen Resonanzen tritt abhängig von der Polarisation der Lichtfelder sogar verstärkte Absorption des Probestrahls gegenüber dem Referenzstrahl auf, [Rinneberg80][Nakayama84][Hirano86] eine Eigenschaft, die im Folgenden mit umgekehrtes Vor” zeichen“ bezeichnet wird. Für dieses Phänomen bietet die Sättigung eines Zweiniveau-Systems alleine keine Erklärung, so daß ein anderer Mechanismus verantwortlich sein muß. Dieser andere Mechanismus ist das optische Pumpen, von dem hier drei Arten unterschieden werden können: Zeeman–Pumpen, Depopulations–Pumpen und Hyperfein–Repopulations–Pumpen. 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld Abbildung 5: Die relativen Übergangswahrscheinlichkeiten für Zeemanunterzustände der Cäsium–D2 –Linie, berechnet aus den Betragsquadraten der drei Standardkomponenten des Dipoloperators [Avi]. Die Zahlen auf der rechten Seite geben das statistische Gewicht eines (F → F 0 )–Übergangs an. Besetzung im (F 0 = 3)–Niveau macht mit der Wahrscheinlichkeit 3/4 einen spontanen Übergang von nach (F = 3). Mit der Wahrscheinlichkeit 1/4 zerfällt sie zu (F = 4). Für die relativen Übergangswahrscheinlichkeiten der Zeemanunterzustände muß jeweils die Zahl im Kringel mit der Zahl am linken Bildrand multipliziert werden. Die Wahrscheinlichkeiten sind so normiert, daß die Gesamtwahrscheinlichkeit eines Zeemanunterzustands, einen Zerfall zu machen, 1 ist. 12 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld 3.1.1 13 Zeeman-Pumpen Die (F = 3 → F 0 = 2)–Resonanz zeigt bei gegensinnig zirkular polarisiertem Pump- und Probe-Licht das umgekehrte Vorzeichen besonders stark ausgeprägt (siehe Abb. 6 , σ + σ − -Konfiguration, links). Die Ursache für diese erhöhte Absorption unter dem Einfluß des Pumpstrahls besteht darin, daß die Verteilung der Zeemanunterzustände durch stimulierte Absorption und spontane Emission aus der thermischen Gleichverteilung gebracht wird. Dieser Zeeman-Pumpen genannte Prozeß führt also zu einer Polarisierung des Atoms. Positiv zirkular polarisiertes Licht (σ + ) treibt Übergänge zwischen Zuständen, deren axiales magnetisches Moment sich um ∆mF = 1 unterscheidet. Angenommen ein Atom befindet sich im Grundzustand | 3, 0 i = | F = 3, mf = 0 i. Es wird dann durch das σ + polarisierte Pumplicht in einen angeregten Zustand mit mF’ = 1 gebracht. Der folgende spontane Zerfall kann nicht nur zurück in den Ausgangszustand erfolgen, sondern auch in die Grundzustand | 3, 1 i und | 3, 2 i. Nach einigen Zyklen ist das Atom durch diesen Prozess in den Zustand | 3, 3 i gelangt, der nicht mehr mit dem Pumplicht wechselwirkt, da keine ∆mF = 1 Übergänge möglich sind. Dieser Zustand wird Dunkelzustand genannt, weil das Atom dann, da es nicht mehr angeregt wird, kein Fluoreszenzlicht mehr aussendet. Analog kann man die wechselwirkenden Zustände Hellzustände nennen. Mit Hilfe von Zeemanpumpen ist es möglich, praktisch alle Cäsiumatome in einen einzigen Zeemanunterzustand zu versetzen [Cutler]. Für das σ − polarisierte Probelicht ist | 3, 3 i ein besonders starker Hellzustand bezüglich des Überganges nach F 0 = 2, wie sich an den relativen Übergangswahrscheinlichkeiten (Abb. 5 ) ablesen läßt. Das erklärt die erhöhte Absorption unter dem Einfluß des Pumpstrahls. Für die (4 → 5)–Resonanz unter parallel linear polarisiertem Licht (linklin) gibt es keinen Dunkelzustand, denn aus jedem Zeemanunterzustand heraus ist eine Absorption des Pumplichtes möglich. Dennoch zeigt sie ein umgekehrtes Vorzeichen (siehe Abb. 6 ), σ + σ − -Konfiguration, links). Auch in diesem Fall ist Zeeman-Pumpen wirksam, da die relativen Übergangswahrscheinlichkeiten einen spontanen Übergang zu niedrigeren mf hin bevorzugen, während das Pumplicht nur Übergänge mit ∆mf = 0 treibt. Die Besetzung der äußeren Unterzustände wird also zu Gunsten der inneren vermindert. Da die inneren | mf i eine größere Übergangswahrscheinlichkeit haben als die äußeren, wird der Probestrahl von den gepumpten Atomen stärker absorbiert, und es ergibt sich ein umgekehrtes Vorzeichen in der Linienform. 3.1.2 Depopulations-Pumpen Die Linienformen mit umgekehrtem Vorzeichen beschränken sich auf Resonanzen, an denen Übergänge zum angeregten Zustand F 0 = 2 oder F 0 = 5 beteiligt sind. Insbesondere zeigt die (3 → 4)–Resonanz eine verstärkte Transmission, obwohl für diesen Übergang die gleiche Argumentation gilt wie für die (4 → 5)–Resonanz. Gleiches gilt für die (4 → 3)–Resonanz, die wie die (4 → 3)–Resonanz einen von σ + -Licht gepumpten Dunkelzustand hat. 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld Abbildung 6: Absorptionsspektren der Hyperfeinstruktur bei kompensiertem Magnetfeld. Links: F = 3 → F 0 = 2, 3, 4. Rechts: F = 4 → F 0 = 3, 4, 5. Abhängig von der Polarisation von Probe und Pumpstrahl zeigen manche Resonanzen verminderte Transmission des Probestrahls. (Die Crossover-Resonanzen sind mit CO“ markiert) ” Die Spektren unterscheiden sich lediglich in der Polarisation von Pump– und Probe–Strahl und sind im selben Maßstab dargestellt. 14 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld 15 Der entscheidende Unterschied liegt in der Möglichkeit, nach der Anregung in den zweiten Grundzustand zu zerfallen. Ein Atom im zweiten Grundzustand kann weder mit dem Pump- noch mit dem Probestrahl wechselwirken, weil seine Resonanzfrequenz sich um etwa 9 GHz von der des ersten Grundzustandes unterscheidet. Dadurch wirkt sich der Pumpstrahl vermindernd auf die Absorption des Probestrahls aus. Da dabei die Besetzung des resonanten Zustands vermindert wird, nennt man diesen Prozess Depopulations-Pumpen [Happer72]. Er ist bei allen Übergängen dominierend, außer bei (3 → 2) und (4 → 5), bei denen der Zerfall in den zweiten Grundzustand durch die Auswahlregel ∆F = 0, ±1 verboten ist. Wenn geeignete Übergänge zur Verfügung stehen, ist Depopulations Pumpen unvermeidbar. In Fällen, in denen die Besetzung von Dunkelzuständen unerwünscht ist, kann man jedoch ein zweites Pumplichtfeld einsetzen, das in den Hellzustand zurückpumpt. Diese Technik wird u.a. beim Betrieb einer Cs-Atomfalle angewandt. 3.1.3 Hyperfein-Repopulationspumpen Wenn optisches Pumpen dazu führt, daß die Besetzung des Grundzustands, mit dem der Probestrahl in Resonanz ist, erhöht wird, so wird dies Repopulationspumpen genannt. Ein Pumpstrahl in Resonanz mit dem (F = 3 → F 0 = 3)–Übergang erhöht beispielsweise über die stimulierte Anregung und spontanen Zerfall die Besetzung des (F = 4)–Grundzustandes. Ein Probestrahl, der mit (F = 3 → F 0 = 4) in Resonanz ist, wird dann verstärkt absorbiert. Diese, einer Crossover-Resonanz zwischen verschiedenen Grundzuständen entsprechende Situation, kann jedoch für die in 2.2 beschriebene Sättigungsspektrokopie beim Cäsium nicht eintreten, da der Abstand der beiden Grundzustände mit 9 GHz wesentlich größer als die Dopplerverbreiterung ist. Für das leichtere Natrium mit einer Hyperfein-Aufspaltung des Grundzustands von 2 GHz, das üblicherweise in einer Heatpipe bei entsprechend größeren Dopplerverbreiterungen spektroskopiert wird, ist dieser Prozess hingegen nicht zu vernachlässigen. Eine analoge Situation kann im Cäsium durch Einstrahlen eines zweiten Lasers in Resonanz mit Übergängen , die vom anderen Grundzustand ausgehen, hergestellt werden [Schmidt93]. Dunkelzustände im Cäsium Die Dunkelzustände lassen sich aus den relativen Übergangswahrscheinlichkeiten der Besetzungen erschließen. Bei geeigneter Wahl der Quantisierungsachse (vgl. 5.2.1) treibt das Lichtfeld je nach Polarisation Übergänge mit ∆mf = 0, oder ∆mf = ±1. Der spontane Zerfall dieses Zustands erfolgt dann mit unterschiedlicher Wahrscheinlichkeit in verschiedene Grundzustände. Diese Wahrscheinlichkeiten lassen sich an der Tafel auf Seite 12 ablesen. Durch Argumentationen analog zu denen von 3.1.1 erhält man die in Tabelle 1 aufgelisteten Dunkelzustände. 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld Abbildung 7: Der Übergang F = 3 → F 0 = 2, 3, 4, bei linearer paralleler Polarisation von Pump- und Probe-Strahl unter dem Einfluß eines Magnetfeldes parallel zum Wellenvektor. Der linke Teil zeigt den Vorzeichenwechsel der (2-3)–Crossover-Resonanz bei schwachem Magnetfeld. Im rechten Teil wird die wachsende Zeemanaufspaltung bei magnetischen Flußdichten bis 20 Gauß sichtbar. 16 17 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld F F0 Depopulation σ + -Licht σ − -Licht π-Licht 3 2 — | 3, 2 ik , | 3, 3 ik | 3, −2 ik , | 3, −3 ik | 3, 3 i⊥ , | 3, −3 i⊥ 3 3 F =4 | 3, 3 ik | 3, −3 ik | 3, 0 i⊥ 3 4 F =4 — — — 4 3 F =3 | 4, 3 ik , | 4, 4 ik | 4, −3 ik , | 4, −4 ik | 4, 4 i⊥ , | 4, −4 i⊥ 4 4 F =3 | 4, 4 ik | 4, −4 ik | 4, 0 i⊥ 4 5 — — — — Tabelle 1: Die Dunkelzustände der Cäsium–D2 –Linie. Für | i ik liegt die Quantisierungsachse parallel zum Wellenvektor, für | i i⊥ liegt sie in Polarisationsrichtung. Abbildung 8: Spektrum der Übergänge (3 → 2, 3, 4), linklin–Konfiguration bei kompensiertem Magnetfeld. 3.2 Der Einfluß des Magnetfeldes Ohne Magnetfeld sind für den Übergang F = 3 → F 0 = 3 in (linklin)–Konfiguration Depopulationsund Zeemanpumpen zwei konkurrierende Prozesse, die jeweils Atome der Wechselwirkung mit dem Lichtfeld entziehen. Die Tatsache, daß Zeemanpumpen an der Verminderung der Absorptionß des Pumplichtes beteiligt ist, macht sich experimentell bemerkbar, wenn ein schwaches äußeres Magnetfeld (0, 08 Gauß) senkrecht zur Polarisation des Pumplichtes angelegt wird. Klassisch betrachtet übt das Magnetfeld ein Drehmoment auf die magnetischen Momente der Cäsiumatome aus, die darauf mit einer Präzessionsbewegung mit der Frequenz νLarmor = gF µB B/h reagieren. Nach der Zeit t = 1/(4 νLarmor ) hat sich das magnetische Moment um π/2 gedreht. Eine 90◦ -Drehung des Dunkelzustands | 3, 0 i um die y-Achse erzeugt die Linearkombination von Zee- 18 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld Abbildung 9: Spektrum der Übergänge (3 → 2, 3, 4), linklin–Konfiguration: Mit schwachem Magnetfeld von 0, 08 Gauß manunterzuständen (Anhang A.5) √ √ √ i √ |Li = 5 | −3 i − 3 | −1 i + 3 | 1 i − 5 | 3 i 4 . Die Wahrscheinlichkeit, ein Photon aus dem resonanten, linear polarisierten Lichtfeld zu absorbieren, ist der Mittelwert des Dipolmoments in Polarisationsrichtung (vgl. 5.5) X 2 2 Pabsorb ( | L i) = |h F, m | D0 | F 0 , m i| |hm | L i| . m Mit den Matrixelementen des Dipoloperators aus Abb. 5 und dem irreduziblen Anteil h F k D k F 0 i := h F = 3 k D k F 0 = 3 i erhält man 2 1 1 9 |h F k D k F 0 i| 9 31 +3· +3· +5· | h F k D k F 0 i |2 . Pabsorb = 5· = 16 16 4 4 16 128 Das ist nur wenig kleiner als die Wahrscheinlichkeit des Hellzustands | 2 i = | F = 3, mf = 2 i ein Photon zu absorbieren: Pabsorb = 1 | h F k D k F 0 i |2 4 . Wenn die Larmorfrequenz νLarmor größer als die Rabifrequenz der Anregung ist, dann kann der Effekt des Zeemanpumpens vernachlässigt werden, und das Depopulationspumpen in den Zustand F = 4 bestimmt die Absorption des Probestrahls. Wie erwartet, ist die Absorption durch den Übergang F = 3 → F 0 = 3 in Abb. 9 leicht schwächer als im Nullfeld. Das Verhältnis der Höhen beträgt H0 /H0,08 = 1, 2. Der Einfluß eines äußeren schwachen Magnetfeldes auf den Übergang F = 3 → F 0 = 2 desselben Spektrums ist weit stärker. Dies erklärt sich aus der Tatsache, daß hier wegen der Auswahlregel ∆F = ±0, 1 Depopulationspumpen in den Grundzustand F = 4 nicht möglich ist. Hingegen gibt es mit mf = ±3 zwei durch Zeemanpumpen erreichbare Dunkelzustände. Diese koppeln nicht an das 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld 19 Abbildung 10: Spektrum der Übergänge (3 → 2, 3, 4), linklin–Konfiguration: Bei einer Magnetfeldstärke von 7, 3 Gauß. lineare Pumplicht, weil es im angeregten Zustand F = 2 keinen Zeemanunterzustand mit mf = ±3 gibt. Unter dem Einfluß des Magnetfeldes wandeln sie sich durch Präzession in Hellzustände, die wieder zur Absorption beitragen können. Die Tatsache, daß der nichtlineare Absorptionskoeffizient dieser Resonanz nicht bis auf Null zurückgeht, wie man es erwarten sollte, wenn Dunkelzustände sich umgehend wieder in Hellzustände wandeln, zeigt die Grenzen dieser anschaulichen Deutung auf. Den stärksten Einfluß hat das Magnetfeld auf die (2-3)–Crossover–Resonanz, die ihr Vorzeichen wechselt (siehe Abb. 9). Zum Signal der Crossover-Resonanz tragen zwei Geschwindigkeitsklassen bei. Zum einen sind das die v33 –Atome, die mit dem Pumpstrahl in (3 → 3)–Resonanz sind. Diese werden durch Depopulationspumpen in den Dunkelzustand F = 4 gepumpt und vermindern so die Absorption des Probestrahls. Ein zusätzlich auftretendes Zeemanpumpen in den Zustand | 3, 0 i trägt nur wenig zum Signal bei, da das Depopulationspumpen effizienter ist. Ein schwaches Magnetfeld ändert nichts am Depopulationspumpen. Im Gegensatz dazu tritt bei den v32 –Atomen der anderen Geschwindigkeitsklasse, die mit dem Pumpstrahl in (3 → 2)–Resonanz sind, nur Zeemanpumpen in die Dunkelzustände | ±3 i⊥ auf (vgl. Tabelle 1). Dies sind für den Probestrahl, mit dem die v32 –Atome in (3 → 3)–Resonanz ist, besonders starke Hellzustände, daher wird die Absorption im Nullfeld erhöht. Wenn dieser Einfluß bei Anlegen eines Magnetfeldes durch Larmorpräzession verschwindet, wird die Absorption vermindernde Wirkung der v33 –Atome dominierend, und die Crossover-Resonanz wechselt das Vorzeichen. Weitere Erhöhungen der magnetischen Flußdichte ändern nur noch langsam die Linienhöhen, dafür wandeln sich die Linienformen mehr und mehr weg von der einheitlichen Lorentzkurve hin zu unterschiedlich breiten Strukturen, auf denen schließlich die einzelnen Zeeman–Komponenten unterscheidbar werden (Abb. 11). Die (2-3)–Crossover-Resonanz fällt durch verminderte Absorption an den Flanken und erneut verstärkte Absorption in der Linienmitte auf (Abb. 10). Dieser zweite Vorzeichenwechsel wird im Abschnitt 6 gedeutet. Die kaum vorhandene Zeemanverbreiterung der (2-3)–Crossover-Resonanz erklärt sich aus den beteiligten gF -Faktoren. Die Frequenz einer Crossover-Resonanz ist das arithmetische Mittel der beteiligten 3 Spektroskopie im schwachen Magnetfeld 20 Abbildung 11: Spektrum der Übergänge (3 → 2, 3, 4), linklin–Konfiguration: Bei einer Magnetfeldstärke von 20, 5 Gauß. Übergangsfrequenzen. Entscheidend für die Verbreiterung ist also das Mittel der beiden Zeemanverschiebungen: (gF=3 − gF’=2 ) + (gF=2 − gF’=3 ) 1 ∆νZee = µB mf /h = − µB mf /h . B 2 10 (6) Folglich ist die effektiv im Spektrum sichtbar werdene Aufspaltung ∆νZee /B = 6 × 1/10 µB /h = 0, 84 MHz/Gauß bei einer Flußdichte von 12 Gauß lediglich doppelt so groß wie die natürliche Linienbreite. Ein anderer Erklärungsansatz Eine Vorstellung, die sich an der korrekten quantenmechanischen Behandlung des Problems orientiert, ist die, daß das Magnetfeld die Drehimpulsunterzustände in ähnlicher Weise koppelt, wie ein resonantes Lichtfeld auf Grund- und Anregungszustand wirkt. Die Larmorfrequenz νLarmor entspricht der Rabi-Frequenz der optischen Resonanz, während der spontane Zerfall nicht vorhanden ist. Durch die fehlenden spontanen Prozesse liegt eine Analogie zum Grenzfall des Pumpens weit oberhalb der Sättigungsintensität vor. Die Wechselwirkung mit dem Magnetfeld ist also bestrebt, Besetzungsunterschiede zwischen verschiedenen Drehimpulsunterzuständen auszugleichen. Die vorstehenden Überlegungen erlauben qualitative Aussagen über die Abhängigkeit der Linienformen im schwachen Magnetfeld von der Intensität des Pumplichtes und vom Strahldurchmesser. Je höher die Intensität des pumpenden Lichtfeldes, je höher also die Rabi-Frequenz, mit der gepumpt wird, desto höher muß die durch das Magnetfeld induzierte Larmorfrequenz sein, um das optische Pumpen effektiv zu unterdrücken. Die mittlere Wechselwirkungszeit der Atome ist proportional zum Durchmesser des Pumpstrahls. Ein Durchmesser, der die Durchflugsrate kleiner werden läßt als die Larmorfrequenz, verschiebt daher den Vorzeichenwechsel ebenfalls zu höheren Magnetfeldern. 21 4 Zur Linienbreite im Nullfeld 4 Zur Linienbreite im Nullfeld Mit dem bekannten Abstand der Resonanzen der Hyperfeinstruktur (201 und 151 MHz) läßt sich die Frequenzskala des Spektrums von Abb. 8 eichen. Eine direkte Ablesung der Halbwertsbreite der mit der Resonanz (F = 3 → F 0 = 4) korrespondierenden Linie ergibt einen Wert von ∆ν = 7, 1 MHz . (7) Die Doppelstruktur von (v = 0)–Resonanz F = 3 → F 0 = 3 und Crossover–Resonanz F = 3 → F 0 = 2, 4 erlaubt eine weitere Abschätzung der erreichten Auflösung. Im Idealfall, wenn die Lichtfelder weit unter der Sättigungsintensität liegen, reagieren die Atome sowohl auf den Probestrahl als auch auf den Pumpstrahl mit einer lorentzförmigen Resonanz mit einer Halbwertbreite von 5, 3 MHz. Da die Atome die Lichtfelder jeweils gleich weit rot und blau verschoben sehen und die Geschwindigkeiten einer Maxwellverteilung gehorchen, ist die über alle Geschwindigkeitsklassen gemittelte Absorption ein Faltungsintegral: 2 2 Z∞ mc ν−ν 0 − 1 1 ν 2kT A(ν) = a . (8) e dν 0 (5, 3/2)2 + (ν + ν 0 )2 (5, 3/2)2 + (ν − ν 0 )2 −∞ Das Integral läßt sich numerisch integrieren und ergibt eine Linienform, die sich von der Lorentzkurve L(ν) = a/ (5, 3/2)2 + (ν − ν0 )2 an allen Punkten um weniger als ein Prozent des Maximums abweicht (siehe Abb. 12). Die Einflüsse von (v = 0)– und Crossover-Resonanz addieren sich linear, da sie ihren Abbildung 12: Die Abweichung der numerischen Integration des Faltungsintegrals (8) von der 2 2 Lorentzkurve a/ (5, 3/2) + (ν − ν0 ) . Ursprung in unterschiedlichen Klassen von Atomen haben. Das Minimum zwischen zwei Lorentzkurven 22 4 Zur Linienbreite im Nullfeld mit Halbwertbreite 5, 3 MHz im Abstand von 25 MHz fällt bis auf ein Zehntel der Intensität der Maxima ab. a b a+b min(L+ + L− ) = 5,32 + ' 0, 012 2 5,3 25 2 25 2 2 ( 2 + (x − 2 ) x=0 2 + (x + 2 ) min ' 0, 12 (9) max Die Doppelstruktur in Abbildung 8 hat ebenfalls einen Abstand von 25 MHz, ihr Minimum liegt jedoch etwa auf 1/3 des arithmetischen Mittels der beiden Maxima. Wenn man min/max = 1/3 als gegeben vorraussetzt und daraus die Breite der Lorentzkurven bestimmt, erhält man =⇒ 25 MHz ∆ν = p max 2 min − 1 ' 7, 1MHz . (10) Die beiden Abschätzungen stimmen gut überein und ergeben eine Linienbreite, die um 1, 3 MHz über der natürlichen Linienbreite (5, 3 MHz) liegt. Modifizierte Sättigungsintensität Wenn der angeregte Zustand in einen Dunkelzustand zerfallen kann und auch dem Grundzustand wegen des Herausfliegens der Atome aus dem Lichtstrahl nur eine begrenzte Lebensdauer zugeschrieben werden kann, wirkt sich dies vermindernd auf den Wert von ISätt aus. Dies kann man sich anschaulich so vorstellen, daß auch eine schwache oder nichtresonante Anregung durch Pumplicht schon ausreicht, um nach und nach die gesamte Population der Atome in den Dunkelzustand zu bringen. Die Sättigungsintensität eines Zweiniveau–Systems, in dem Anregungs- und Grundzustand mit den Raten Γa und Γb zerfallen und Γab die direkte Relaxationsrate von | a i nach | b i beschreibt, ist [Levenson87, Kap. 3.1]: I˜Sätt = h̄2 c Γopt 8π| h a | D | b i |2 (1/Γa + 1/Γb − Γab /(Γb Γa )) . Die in Gleichung (1) unter der Annahme eines idealen Zweiniveausystems bestimmten Intensität I0 = 1, 1 mW/cm2 steht mit I˜Sätt im Verhältnis I˜Sätt I0 = 1/Γb 1/Γa + 1/Γb − Γab /(Γb Γa ) (11) Bei den hier beschriebenen Experimenten wird Γb durch die Durchflugszeit 1/∆νDurchflug bestimmt (vgl. 4.2): Γb = ∆νDurchflug ' 12 kHz . Beim Übergang F = 3 → F 0 = 3 zerfällt der Anregungszustand mit der Wahrscheinlichkeit 1/4 in den Grundzustand F = 4, der hier als Dunkelzustand wirkt, so daß Γab = 3/4 Γa ist und die modifizierte Sättigungsintensität nach Gleichung (11) bestimmt werden kann: I˜Sätt = 0, 04 I0 . Die Abweichung des tatsächlich verwendeten Strahls von dem in (4.2) vorausgesetzten Gaußprofil verleiht nicht nur diesem Wert, sondern auch der experimentell über die Gesamtleistung ermittelten Intensität den Charakter einer groben Abschätzung. Zusätzlich wurde der Einfluß der Zeeman-Struktur mit ihrem Dunkelzustand | mf = 0 i vernachlässigt. Die durch das Pumpen eines Dunkelzustandes verminderte Sättigungsintensität erklärt die starken Absorptionssignale trotz einer Pumpintensität von IPump = 0, 1 I0 . 4 Zur Linienbreite im Nullfeld 4.1 23 Intensitätsabhängigkeit der Linienform Anhand der Abhängigkeit des Spektrums F = 4 → F 0 = 3, 4, 5 in (σ + σ + )–Konfiguration von der Intensität des Pumpstrahls läßt sich der Einfluß der modifizierten Sättigungsintensität erkennen (siehe Abb.7). Im Gegensatz zu den anderen Resonanzen ist bei der (4 → 5)–Resonanz der spontane Zerfall in den (F = 3)–Grundzustand nicht möglich. Das Zeemanpumpen hin zu Zuständen mit höherem mf läßt bei schwachen Pumpintensitäten (r = 0, 27) dennoch das einfache Modell eines geschlossenen Zweiniveausystems versagen. Wie in 3.1.1 beschrieben bewirkt der Pumpstrahl statt einer erhöhten Transmission eine verstärkte Absorption. Eine Erhöhung der Pumpintensität führt zu höheren Pumpraten und daher zu einer Verstärkung dieses Effektes (r = 1, 3). Erst wenn die Pumprate so hoch ist, daß die Atome in der Wechselwirkungszeit vollständig in den Zustand | mf = 3 i gepumpt werden, ist es sinnvoll nur den Übergang (F = 4, mf = 4 → F 0 = 5, mf = 5) zu betrachten. Für dieses abgeschlossene Zweiniveau–System gilt die Sättigungsintensität: ISätt = I0 . Im Gegensatz dazu muß für die anderen Übergänge eine weit geringere modifizierte Sättigungsintensität berücksichtigt werden, da bei ihnen Depopulationspumpen in den (F = 3)–Zustand erfolgt. 4 Zur Linienbreite im Nullfeld Abbildung 13: Die Intensitätsabhängigkeit des Spektrums F = 4 → F 0 = 3, 4, 5 in der (σ + σ + )– Konfiguration. Der Parameter r gibt das Intensitätsverhältnis von Pump– zu Probe–strahl an, wobei IProbe ' I0 für alle Graphen gleich ist. 24 4 Zur Linienbreite im Nullfeld 25 Daher ist die Sättigungsverbreiterung dieser Resonanzen bei hoher Pumpintensität deutlich höher als die der (4 → 5)–Resonanz (r = 20). Dieser Effekt ist auch an der Rubidium–D2 –Linie beobachtet worden [Akulshin91]. Bei nichtresonanter Anregung der (4 → 5)–Resonanz ist der Prozeß des Zeemanpumpens weniger effizient. Analog zur schwachen Pumpintensität wird in diesem Fall die Absorption verstärkt, was die von einer Lorentzkurve abweichenden Flanken der Linienform erklärt. 4.2 Verbreiterungsmechanismen Da die Linienbreiten in den gemessenen Absorptionsspektren deutlich größer als die natürliche Linienbreite sind und das Licht der Hollberglaser eine Linienbreite im Bereich von 100kHz hat, müssen im Absorptionsaufbau zusätzliche Verbreiterungsmechanismen eine Rolle spielen. Die Leistungsverbreiterung wird dominierend, wenn das Lichtfeld nicht schwach gegenüber der Sättigungsintensität ist. Bei der im Experiment verwendeten Pumpintensität von IPump ' 0, 46 mW/cm2 und der in Abschnitt 4 unter Berücksichtigung des Zerfalls in den Dunkelzustand bestimmten Sättigungsintensität des Übergangs F = 3 → F 0 = 4 erhöht sich die Breite eines Lamb-Dips auf s Γnat IPump ΓL /(2π) = 1+ ' 45 MHz (12) 4π ISätt was weit über der beobachteten Linienbreite von 7, 1 MHz liegt. Für die Herleitung des Ausdrucks für den Lamb-Dip (Gleichung 3) wird angenommen, daß die Atome sich lange im Lichtfeld aufhalten (1/t ΩRabi ), so daß transiente Phänomene verschwinden und ein stationärer Zustand erreicht wird. Wie die numerische Berechnung der Besetzung der Dunkelzustände zeigt, ist für die in den hier beschriebenen Experimenten verwendeten Parameter diese Näherung unzulässig (siehe Abb. 14). Nach der mittleren Durchflugszeit von 16 µs ist das Atom noch weit vom Erreichen des Gleichgewichtszustands entfernt, so daß gesättigte Atome nur wenig zum Signal beitragen. Die restliche Dopplerverbreiterung ergibt sich aus der genauen Geometrie des Experiments. Damit die Photodioden die volle Leistung der Probestrahlen messen können, läuft der Pumpstrahl nicht, wie er es idealerweise täte, dem Probestrahl direkt entgegen, sondern im spitzen Winkel von etwa α = 0, 06◦, so daß kein Strahlteiler eingefügt werden muß. Auch für Frequenzen neben der Resonanz gibt es dann Atome, die mit der richtigen Geschwindigkeit in die richtige Richtung fliegen, so daß sie beide Strahlen in Resonanz ”sehen”. Die Verbreiterung ist dann das sin(α/2)–fache der normalen Doppler-Verbreiterung. Mit p der für Cäsium bei Raumtemperatur mittleren Geschwindigkeit parallel zu den Wellenvektoren vk = kT /m ' 136 m/s und einer Übergangsfrequenz ν0 ' 351·1012 Hz ergibt sich eine Rest-Dopplerbreite √ vk 0, 06 4π ln 2 ν0 ' 730 kHz , ∆νRest = sin 2 c was deutlich kleiner als die natürliche Linienbreite (5, 3 MHz) ist. Die Durchflugsverbreiterung wird durch die mittlere Geschwindigkeit senkrecht zum Wellenvektor p v⊥ = 2kT /m ' 193 m/s und die Breite des Strahls bestimmt. Unter der Annahme eines Gaußprofils mit einem Abfall auf 1/e beim Durchmesser d = 3mm erhält man eine Verbreiterung von [Thomas80] √ 2 ln 2 v⊥ ' 12 kHz . ∆νDurchflug = 2πd 26 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Die Rückstoßaufspaltung ist eine bei der Methode der Sättigungsspektroskopie prinzipiell nicht vermeidbare Verbreiterung. Sie tritt auf, weil durch die Absorption und Emission von Photonen ein Impuls (hν/c) auf die Atome übertragen wird. Die Geschwindigkeit verändert sich um ∆v = hν/(mc) ' 3, 5 · 10−3 m/s pro Photon mit entsprechend verschobenen Resonanzen im Laborsystem. Das führt zu einer Verbreiterung um ν ∆v ' 4, 1 kHz. ∆νRückstoß = c Das ist sehr viel kleiner als die natürliche Linienbreite und kann nur mit erheblichem experimentellen Aufwand an geeigneteren Systemen (z.B. Methan) nachgewiesen werden [Bagayev89][Grimm89, Mly]. Der quadratische Dopplereffekt, der durch die spezielle Relativitätstheorie vorhergesagt wird, kann mit der Methode der gegenläufigen Strahlen grundsätzlich nicht kompensiert werden, da hier die 2 Geschwindigkeit der Atome mit p |v| eingeht [Demtröder77]. Für die bei Raumtemperatur wahrscheinlichste Geschwindigkeit vp = 3kT /m ' 236 m/s ergibt sich eine Verbreiterung von ∆νrel = ν0 vp2 ' 220 Hz , c2 was vier Größenordnungen unter der natürlichen Linienbreite liegt. Ein weiterer bisher noch nicht betrachteter Mechanismus ist die Stoßverbreiterung, deren Einfluß man mit der mittleren freien Weglänge abschätzen kann. Diese hängt von der Temperatur T = 300K des Gases, dem Dampfdruck P = 8 · 10−7 Torr und dem Stoßquerschnitt σ der Atome ab: lfrei = kT ' 25 mm. σP Das ist eine Größenordnung größer als der Strahlquerschnitt (d = 3 mm). Der für diese Abschätzung verwendete Stoßquerschnitt wurde in einer magnetooptischen Falle gemessen, in der sich ein nicht zu vernachlässigender Anteil der Atome im Anregungszustand befindet [Monroe90]. Der Wirkungsquerschnitt des Anregungszustands ist um zwei Größenordnungen größer als der des Grundzustandes [Julienne 89]. Da in den hier vorgestellten Messungen sich nur ein verschwindend geringer Anteil der Atome im angeregten Zustand befindet, wird die tatsächliche freie Weglänge noch wesentlich größer sein, und die Stoßverbreiterung kann vollständig vernachlässigt werden. 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Die Terminologie beim optischen Pumpen ist sehr suggestiv. So meint das fallen” einen zufälligen, ” aber gerichteten und irreversiblen Vorgang. Auch verleitet die Rede von Besetzungen und Übergängen zu bildlichen Vorstellungen, die den quantenmechanischen Charakter der Atomphysik ignorieren. Überlagerungen von Zuständen, die noch nicht einmal eindeutig bestimmt sein müssen, entziehen sich beispielsweise regelmäßig der Vorstellung. Deshalb wird für die folgende Betrachtung mit dem Ziel, die Spektren und insbesondere den zweifachen Vorzeichenwechsel der (2-3)-Crossoverresonanz qualitativ zu berechnen, die Methode der Dichtematrix verwendet. Die Kenntnis der Dichtematrix erlaubt die Berechnung der Absorptionskoeffizienten α für den Probestrahl aus dem Erwartungswert des dem Probelicht entsprechenden Dipoloperators D eg : α ∝ RehDeg i = Re Spur(ρDeg ) X = Re ρ†eg Deg . e,g 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix 27 Um die Differenz des Photodiodenstroms im Experiment nachzubilden, muß die Absorption einmal mit der kombinierten Intensität von Pump und Probestrahl und einmal für die Intensität des Referenzstrahls berechnet werden. Die Differenz entspricht dann dem nichtlinearen Absorptionskoeffizienten des realen Experiments: αnl = αProbe+Pumpe − αReferenz . Mit ihrer Hilfe wird die Zeitentwicklung eines ruhenden Atoms unter dem Einfluß von Licht- und Magnetfeld betrachtet. Die Kenntnis der Dichtematrix erlaubt anschließend die Berechnung von Absorption, Dispersion und Multipolpolarisation des gepumpten Atoms. Eine Folge dieser Berechnungen für verschiedene Frequenzen erlaubt dann die Berechnung der Linienformen in Abhängigkeit vom Magnetfeld. 5.1 Näherungen Im realen Experiment wird die Absorption von vielen Atomen, die sich mit verschieden Geschwindigkeiten durch die Cäsium-Zelle bewegen und untereinander, mit der Zellwand, dem Laserlicht und dem Magnetfeld wechselwirken, gemessen. Um diese Situation einer numerischen Behandlung zugänglich zu machen, sind eine Reihe von Näherungen nötig: • Es werden nur Atome mit den jeweils resonanten Geschwindigkeiten betrachtet. Das sind v k = 0 für die (v = 0)-Resonanzen und vk = ±π∆ν/k für die Crossover-Resonanzen zwischen zwei um ∆ν getrennten Niveaus. Diese Näherung ist solange gültig, wie die Zeemannaufspaltung der mF -Unterniveaus klein gegen die natürliche Linienbreite ist. Andernfalls sind zusätzliche Crossover-Resonanzen zwischen den mF –Unterzuständen möglich. • Die Rotation der Polarisationsrichtung durch den optischen Faraday-Effekt ist kleiner als 1 ◦ und kann deshalb vernachlässigt werden. Der Pumpstrahl wird im realen Experiment auf etwa 50% über die Länge der Zelle abgeschwächt. Daher wird in der Rechnung ein Mittelwert der gemessenen Intensität angenommen. Schwerwiegender ist, daß durch die Abschwächung das Verhältnis von Pump- und Probe-Strahl nicht konstant ist. Für die Rechnung wurde der Wert vor der Zelle verwendet. • Es werden keine Mehrphotonenprozesse berücksichtigt. Die Vernachlässigung der Summenfrequenzen durch die Drehwellennäherung ist durch die niedrige Pumpintensität I I0 gerechtfertigt. • Das Lichtfeld eines Strahls treibt jeweils nur einen Übergang, da der Abstand der Hyperfeinresonanzen mit ∆ν > 150 MHz groß gegen die natürliche Linienbreite (5, 3 MHz) und die Laserlinienbreite < 100 kHz ist. • Der Laserstrahl wird durch eine monochromatische ebene Welle modelliert, eine Näherung, die eine verschwindende Laserlinienbreite annimmt. Das ist gerechtfertigt, da nur Strukturen mit einer Breite, die sehr viel größer als die Laserlinienbreite sind, auftreten. Außerdem wird die Variation der Intensität über den Querschnitt des Strahls vernachlässigt. • Der Impulsübertrag durch die Absorption kann dazu führen, daß das Atom die resonante Geschwindigkeitsklasse verläßt. Bei den verwendeten Intensitäten (I = 0, 1 I0 ) und einer Durchp flugsrate von 12 kHz macht ein Atom Γnat /Γdurch I/I0 ' 170 Übergänge, während es den 28 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Strahl durchquert. Unter der Annahme, daß jedes absorbierte Photon zu einem Impulsübertrag von hν/c führt, ändert das Atom seine Geschwindigkeit um insgesamt ∆v = 0, 6 m/s. Die dem entsprechende zusätzliche Dopplerverschiebung von 700 kHz ist genügend klein gegenüber der natürlichen Linienbreite, um vernachlässigt zu werden. • Stöße der Atome untereinander brauchen nicht betrachtet zu werden, da die mittlere freie Weglänge weit über dem Strahldurchmesser liegt (lfrei 3 mm). Daher wird der durch Stöße induzierte Zerfall der Kohärenzen ebenfalls nicht berücksichtigt. • Bevor die Atome unter den Einfluß des Pumpstrahls gelangen, sind sie vollständig unpolarisiert. Im realen Experiment ist dies eine Folge des Verlusts der Drehimpulsorientierung während der Zeit, in der das Atom bei Wandstößen an der unbeschichteten Glaswand der Zelle adsorbiert ist [Corney77]. • Die maximale Zeemanverschiebung ist für die betrachteten Flußdichten (< 15 Gauß) klein gegenüber den Energieabständen der Hyperfeinstrukturresonanzen. Daher reicht es, den Zeemaneffekt linear zu behandeln und die Entkopplung der Drehimpulse zu vernachlässigen. • Die zwei gegenläufigen Strahlen von Pump- und Probestrahl erzeugen durch Ausbildung einer Stehwelle eine räumliche Struktur in der Intensitätsverteilung. Die Periode der Stehwelle ist mit λ/2 = 425 nm klein genug, daß ein resonantes Atom beim Durchflug viele Perioden durchquert und die Einflüsse von Minima und Maxima gemittelt werden. Außerdem ist der Probestrahl schwächer als der Pumpstrahl, so daß nur ein Teil der Intensität zur Stehwelle beiträgt. 5.2 Die Operator-Gleichung Die Zeitentwicklung des Zustands | Ψ i wird durch die Lösung der Schrödinger-Gleichung bestimmt: ih̄ ∂ | Ψ(t) i = H | Ψ i ∂t . Durch Ableitung des Dichteoperators ρ = | Ψ(t) i h Ψ(t) | nach der Zeit folgt die Liouville-Gleichung: ρ̇(t) = i [ρ, H] h̄ . Der Hamilton-Operator H läßt sich als Summe des atomaren Operators Ha und den die Wechselwirkung mit Lichtfeld HLicht und äußerem Magnetfeld HZee vermittelnden Operatoren auffassen. Damit wird die Liouville-Gleichung zu i i i ρ̇ = + [ρ, Ha ] + [ρ, HZee ] + [ρ, HLicht ] + spont. Emiss. + Injektion . h̄ h̄ h̄ (13) Dabei wurden zusätzlich Terme für die Beschreibung des spontanen Zerfalls und den Durchflug des Atoms durch den Strahl eingeführt. Diese nachträgliche Ergänzung ist nötig, da weder das Lichtfeld noch die dreidimensionale Gestalt des Experiments quantenmechanisch korrekt behandelt werden. Der atomare Hamilton-Operator Die Eigenwerte des atomaren Hamiltonoperators Ha bestimmen die Resonanzfrequenzen der Hyperfeinstruktur. Seine Eigenzustände sind gleichzeitig Eigenzustände des Operators für den Gesamtdrehimpuls F. Daher ist es sinnvoll, die Dichtematrix nach Drehimpulsunterzuständen zu entwickeln. 29 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Außerdem reicht es, sich nur die Elemente zu betrachten, an denen Grundzustand | F, mF i = | g i oder Anregungszustand | F 0 , mF’ i = | e i beteiligt sind: X ρ = |iihi| ρ |j ihj | i,j∈{e,g} = X g,g 0 | g i ρgg0 h g 0 | + X e,e0 | e i ρee0 h e0 | + X e,g | e i ρeg h g | + X g,e | g i ρge h e | In dieser Entwicklung machen lediglich die optische Kohärenzen “genannten Elemente, ρeg und ρge , ” eine Zeitentwicklung unter dem Einfluß von Ha : ∂ρ∗eg ∂ρeg (t) = = e2πiν0 t ρe g(t) . ∂t ∂t Dabei ist ν0 die Resonanzfrequenz des Übergangs | g i → | e i. Der spontane Zerfall Die Matrixelemente des angeregten Zustands ρee0 werden mit der charakteristischen Zeit 1/Γnat gedämpft. Die Isotropie der spontanen Emission zeigt sich darin daß alle ρee0 mit derselben Rate zerfallen: ρ̇ee0 = −Γnat ρee0 . Für die hier betrachteten Anregungszustände 62 P3/2 ist Γnat = 5, 3 MHz. Unter Vernachlässigung von Stößen ist die Zerfallsrate der optischen Kohärenzen halb so groß wie die der Anregungszustände: Γnat ρeg . ρ̇eg = − 2 Die mit dem Zerfall des Anregungszustands korrespondierende Zunahme der Matrixelemente des Grundzustands erfolgt nach der Verteilung [C.–Tannoudji75]: 1 X F 1 F0 F 1 F0 =: Γnat (ρee0 ) (14) ρ̇gg0 = Γnat ρeg+i, g0 +i g0 i g0 + i g i g+i i=−1 ρeg, g0 0 Dabei ist = h F , mF = g | ρ | F 0 , mF = g 0 i ein Element von ρe,e0 . Diese Verteilung hat zur Folge, daß eine Besetzung ρee nur in die Besetzungen ρgg zerfallen kann, nicht aber in Grundzustandskohärenzen ρgg’ . Der Injektionsterm Der Durchflug der Atome durch den Lichtstrahl wird durch einen zusätzlichen Zerfallsterm und einem konstanten Zufluß von Atomen im Grundzustand modelliert. Die Zeitkonstante des Zerfalls ergibt sich aus der durchschnittlichen Durchflugszeit Tin eines thermischen Atoms. Sie ist für alle Matrixelemente gleich hoch, im Gegensatz zum Zuflußterm, der nur in die Differentialgleichungen der Besetzungen im Grundzustand ρgg eingeht, da nur unpolarisierte Atome im Grundzustand in den Strahl einfliegen. ∂ρee0 ∂t ∂ρgg ∂t 1 ρee0 , Tin 1 1 = − ρgg0 + Tin (2F + 1)Tin | {z } | {z } = − ‘Zerfall’ . Zufluß Der Faktor 1/(2F + 1) stellt sicher, daß Zu- und Abfluß bei einer Norm von 1 im Gleichgewicht sind. 30 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Das äußere Magnetfeld Der die Kopplung an das magnetische Feld vermittelnde Teil HZee des Hamiltonoperators ist das Skalarprodukt von Magnetfeld B und Gesamtdrehimpuls F des Atoms : HZee = µB gF FB . Die Projektion von F auf B nimmt eine besonders einfache Form an, wenn als Quantisierungsachse eQ die Richtung von B gewählt wird: HZee = µB gF F0 B . In diesem Fall sind die Eigenfunktionen und Eigenwerte von HZee gleichzeitig Eigenfunktionen und Eigenwerte der Standardkomponente F0 des Drehimpulsoperators. Wird die Quantisierungsachse senkrecht zu B gewählt, so hat HZee die Form 1 HZee = µB gF √ (F+ + iF− ) B 2 und seine Eigenfunktionen lassen sich nur als Linearkominationen der Eigenfunktionen des Drehimpulsoperators F darstellen. Das Lichtfeld Die Wechselwirkung zwischen Atom und Lichtfeld wird hier semiklassisch berücksichtigt. Das heißt, daß das Atom quantenmechanisch als Lösung der Schrödinger-Gleichung behandelt wird, während das Strahlungsfeld wie in der klassischen Elektrodynamik die Form einer monochromatischen Welle mit definierter Frequenz ν, Amplitude a und Phase φ(t) = 2πνt annimmt. Die Polarisation des Lichtes ist ebenfalls wohldefiniert und zeigt für alle Rechnungen in Richtung ez . Das Atom wird als stationär im Ortsraum betrachtet, eine konstante Geschwindigkeit wird durch eine entsprechende Dopplerverschiebung der Lichtfrequenzen berücksichtigt. Das elektrische Feld der monochromatischen Welle läßt sich schreiben als a E = a ez cos(2πνt) = ez e2πiνt + e−2πiνt . 2 Der Dipoloperator D vermittelt die elektromagnetische Wechselwirkung, so daß der Störoperator des Lichtfeldes sich schreiben läßt als [C.–Tannoudji75] V 1 = − a ez D e2πiνt + e−2πiνt 2 1 1 ' − a ez De−2πiνt − a∗ ez D† e2πiνt 2 2 . Beim Übergang zur zweiten Zeile wurde die sogenannte Drehwellennäherung vollzogen. Diese vernachlässigt Terme der Form exp(2πi(ν + ν0 )t), die bei der gleichzeitigen Anwendung von V und Zeitentwicklungsoperator exp(−iHa t) auf den Zustand | a i auftreten. Zu den Eigenschaften des Dipoloperators gehört, daß seine Elemente nur zwischen Zuständen mit um ∆F = 0, ±1 unterschiedlichen Drehimpulsquantenzahlen verschieden von Null sind: X1 V = − a | e i h e | ez D | g i h g | + hermit. konj. 2 e, g X = − (aDe,g + a∗ Dg,e ) . (15) e,g 31 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Dabei ist | i i der Grundzustand mit den Drehimpulsquantenzahlen F und mF = g, während | e i den angeregten Zustand F 0 , mF’ = e bezeichnet. 5.2.1 Quantisierungsachse senkrecht zu k Ohne Magnetfeld und mit linearer Polarisation kann man das Ergebnis des optischen Pumpens direkt sehen, indem man die Quantisierungsachse für die Entwicklung nach Drehimpulseigenzuständen in Polarisationsrichtung legt. Der dem Lichtfeld entsprechende Dipoloperator σ π ist dann gerade eine der drei Standardkomponenten des Ortsoperators: σπ = b Z = R0 . Er koppelt jeden Grundzustand mit genau einem Anregungszustand und insbesondere nicht mit einer Linearkombination von Anregungszuständen. Die Atome fliegen unpolarisiert, das heißt ohne Kohärenzen, in den Pumpstrahl. Dieser kann nun keine Kohärenzen im angeregten Zustand erzeugen, da diese Linearkombinationen entsprechen würden. Auch der spontane Zerfall der Anregungszustände führt zu keiner kohärenten Überlagerung, da Besetzungen immer nur in Besetzungen zerfallen [C.–Tannoudji75]. Damit reicht es, die Übergangswahrscheinlichkeiten der Besetzungen zu betrachten, und die intuitive Vorgehensweise am Ende von Abschnitt 3.1.3 ist nachträglich gerechtfertigt. Eine Darstellung der Dunkelzustände der (3 → 2) - Resonanz unter linear polarisiertem Licht kann für eQ ⊥ k direkt aus den Übergangswahrscheinlichkeiten der Besetzungen abgelesen werden (Abb. 5 ). Während stimulierte Prozesse durch das Pumplicht ausschließlich Übergänge mit ∆mF = 0 getreiben werden, ist der spontane Zerfall entlang der drei Übergänge mit ∆mF = 0, ±1 möglich. Von den äußeren Drehimpulsunterzuständen mF = ±3 aus kann keine stimulierte Absorption stattfinden, da die dazu nötigen Zielzustände mit mF = ±3 nicht existieren. Sie und insbesondere auch jede ihrer Linearkombinationen sind damit Dunkelzustände dieses Übergangs. Für die weitere Diskussion erweist es sich als sinnvoll, als Basis des Unterraums der Dunkelzustände die Summe und die Differenz zu wählen: 1 | D1 i = √ ( | −3 i⊥ + | +3 i⊥ ) , 2 1 | D2 i = √ ( | −3 i⊥ − | +3 i⊥ ) 2 . (16) Unter dem Einfluß eines Magnetfeldes parallel zu k sind die Drehimpulsunterzustände bezüglich der Quantisierungsachse eQ ⊥ k keine Energieeigenfunktionen. Das hat zur Folge, daß die Zeitentwicklung der Besetzungen periodisch mit der Frequenz νLarmor ' µB gF mF B/h ist. Daher kann sich die Aussage, das Atom befinde sich im Zustand | D1 i nur auf Zeitspannen, die kleiner als 1/νLarmor sind, beziehen. Der zweite Vorzeichenwechsel der (2 − 3)–Crossoverresonanz geschieht oberhalb von 5 Gauß, einer Flußdichte, bei der die Larmorfrequenz im Bereich 10 MHz und damit sehr viel größer als die Durchflugsrate νdurch ' 60 kHz ist. Es ist deshalb sinnvoll, bei diesen Flußdichten eine andere Wahl von eQ zu treffen. 5.2.2 Quantisierungsachse parallel zu k Die Drehimpulsunterzustände | mF ik bezüglich der Quantisierungsachse eQ kB sind gleichzeitig Eigenzustände von HZee . Die Störung durch das Magnetfeld bewirkt daher lediglich eine Oszillation der Kohärenzen, während die Besetzungen stationär bleiben. Dieser Vorteil wird dadurch erkauft, daß die Wechselwirkung mit dem linear polarisierten Lichtfeld unübersichtlicher wird, denn für die hier beschriebene Anordnung ist eQ kB gleichbedeutend mit 32 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix eQ ⊥ k. Das hat zur Folge, daß der linear polarisiertem Licht entsprechende Operator eine Linearkombination von Standardkomponenten des Ortsoperators ist: 1 1 b √ (R+ + R− ) σπ = √ σ+ + σ− = 2 2 . (17) Da ein Wechsel der Quantisierungsachse nichts an der physikalischen Situation ändert, lassen sich die Dunkelzustände durch Drehung der Basis aus der Darstellung von (16) erschließen (siehe Anhang A.5): √ √ √ 2 √ R† 6 | 2 ik + 20 | 0 ik + 6 | −2 ik (18) | D1 i = √ ( | −3 i⊥ + | 3 i⊥ ) = 8 2 √ √ √ R† 2 | D2 i = √ ( | −3 i⊥ − | 3 i⊥ ) = | 3 ik + 15 | 1 ik + 15 | 1 ik + | −3 ik . 8 2 Die Darstellung von | D1 i setzt sich nur aus Basiszuständen | i ik zusammen, die für | D2 i nicht verwendet werden. Dies ist eine Folge der geschickten Wahl der Linearkombination in Gleichung (16). Die dieser Darstellung entsprechenden Dichtematrizen sind √ √ 1 . 15 . 15 . 1 . . . . . . . √ 15 . 15 . 15 . √15 1 (19) ρD1 = h D1 | ρ | D1 i = . . . . . √. √. 32 15 . 15 . 15 . 15 . . √. . √. . . 1 . 15 . 15 . 1 . . . √. . . . . 120 . 6 . 6 . . . . . . . . √ √ 1 (20) ρD2 = h D2 | ρ | D2 i = 120 . 20 . 120 . . . 32 . . . √. . . . . 6 . 120 . 6 . . . . . . . . 5.2.3 Deutung als Ramanprozeß Bei Verwendung der Quantisierungsachse eQ kk wird linear polarisierten Lichtes als kohärente Überlagerung zweier zirkular polarisierter Lichtfelder dargestellt. Dies erlaubt eine weitere Deutung der erhöhten Transmission der (3 → 2) Resonanz im magnetischen Nullfeld. Jede Komponente treibt einzeln einen Übergang mit ∆mf = ±1. Da die Zeemanunterzustände im Nullfeld energetisch entarten, sind die Frequenzen von σ ± gleich weit von der Resonanzfrequenz ihres jeweiligen Übergangs entfernt. Damit ist die Raman-Bedingung erfüllt, und es werden Überlagerungszustände getrieben. Da der spontane Zerfall statistisch verteilt in alle für Dipolstrahlung erlaubten Zerfallskanäle erfolgt, werden früher oder später die Dunkelzustände | D1 i und | D2 i besetzt. Ein Magnetfeld parallel zu k bewirkt über die Zeemanverschiebung der | mf ik eine Verstimmung des Ramanprozesses. Dadurch werden weniger Kohärenzen, dafür mehr Besetzungen getrieben (vgl. Abb. 6). Das System kann in der Zeit, in der sich unter dem Einfluß des Pumplichtes befindet, nicht in die Überlagerungszustände | D1 i, | D2 i gelangen. Im Raum der magnetischen Flußdichte hat die Ramanresonanz eine gemessene Breite von 40 mG. 33 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Das entspricht einer relativen Zeemanverschiebung der beteiligten Zustände | mf i und | mf + 2 i um 28 kHz. Diese Wert liegt in der Grössenordnung der Durchflugsverbreiterung ∆νdurch ' 12 kHz. Der Ramanprozess könnte auch durch eine relative Verstimmung der σ ± Komponenten des Lichtfeldes unterbunden werden. Dann wäre die Breite der Ramanresonanz direkt als Funktion der Differenzfrequenz zu messen. Im Aufbau von Abb. 4 müßten dazu Pump- und Probestrahl jeweils durch ein überlagertes Paar von σ ± polarisierten Lichtstrahlen ersetzt werden. 5.3 Das allgemeine Differentialgleichungs–System Die Operatorform von (13) bestimmt zwar vollständig die zeitliche Entwicklung der Dichtematrix, für eine konkrete analytische oder numerische Lösung werden jedoch Gleichungen für die Matrixelemente benötigt. Das Matrixelement ρab verschafft man sich formell, indem man Gleichung (13) von links mit h a | und von rechts mit | b i multipliziert. Eine geeignete Basis für diese Erweiterung ist die, in der der atomare Hamiltonian H = Ha + HZee diagonal ist, weil damit die freie Entwicklung einfach die Form einer komplexen Exponentialfunktion annimmt. Der nächste sich anbietende Schritt ist also, den Hyperfeinstruktur–Hamiltonian für das gewünschte Magnetfeld zu diagonalisieren und die weitere Rechnung mit den neuen Energieeigenzuständen | i i durchzuführen. Die Diagonalisierung an sich bereitet (dem Computer) keine unüberwindbaren Probleme, da es sich um maximal 32 × 32–Matrizen handelt. Da die Kopplung an das Lichtfeld durch den Dipoloperator jedoch nur im System der Drehimpulseigenzustände einfach zu beschreiben ist, muß man auf diese Entwicklung zurückgreifen. Jede Anwendung des Dipoloperators erzeugt damit eine Summe von 32 Termen in der Differentialgleichung und verkompliziert entsprechend das Gleichungssystem. Da die Zeemanenergie klein gegen die Aufspaltung der Hyperfeinstruktur ist, kann die Wirkung des Magnetfeldes in erster Ordnung störungstheoretisch behandelt werden. Das bedeutet, daß die Entartung der Zeemanunterzustände aufgehoben wird, jedoch weiterhin mit den feldfreien | mF i als Energieeigenzuständen gerechnet wird. Die durch die Störung induzierte Oszillation der Basiszustände ist das Analogon der klassischen Larmor–Präzession, deren kinetische Energie man sich als die Zeemanaufspaltung vorstellen kann. Es erweist sich als sinnvoll, die Matrixelemente getrennt in den Gruppen ρgg0 = h g | ρ | g 0 i , ρee0 = h e | ρ | e0 i und ρeg = h e | ρ | g i zu behandeln [C.–Tannoudji75]. | e i, | e0 i, | g i und | g 0 i sind dabei Drehimpulsunterzustände des Anregungs– bzw. Grundzustands. Mit der Ersetzung ρ̃eg = ρeg exp(iωL t) die gleichbedeutend mit der Wahl eines rotierenden Bezugssystems ist, ergibt sich: Zeeman z }| { spont. z }| { i Ωee0 − Γnat ρee0 h̄ z Kopplung an Lichtfeld e+1 X }| = ∂ρgg0 ∂t i = − Ωgg0 h̄ ∂ ρ̃eg ∂t g+1 e+1 i X i 1 i X aDeg0 ρg0 g − = − Ωeg + Γnat ρ̃eg + ρee0 aDe0 g h̄ 2 h̄ 0 h̄ 0 + Γ(ρee ) + + g+1 i X (a∗ Dge ρ̃eg0 − ρ̃ge aDeg0 ) h̄ e=g−1 g =e−1 i + (νL − ν0 )ρ̃eg h̄ | {z } freie Entw. z }| { i (aDeg ρ̃ge0 − ρ̃eg a∗ Dge0 ) h̄ g=e−1 ∂ρee0 ∂t − Injektion { e =g−1 − + ρee0 Tin 1 ρgg0 − ng Tin − ρ̃eg Tin . (21) 34 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix Dabei ist Ωab die Differenz der Zeeman–Energien von | a i und | b i. Die Wahl der ρ̃eg läßt die explizite Zeitabhängigkeit der DGln verschwinden. Das Verhältnis von Rabifrequenz νRabi = a · Deg /h̄ zur Rate des natürlichen Zerfalls Γnat kann mit Hilfe des Verhältnisses von Zweiniveau-Sättigungsintensität I0 = 1.1 mW/cm2 und tatsächlich eingestrahlter Intensität I < 0, 1 mW/cm2 abgeschätzt werden: r νRabi I ' 1 . Γnat I0 Das bedeutet, daß die optischen Kohärenzen keine eigenständigen Zeitentwicklung haben, sondern adiabatisch den Matrixelementen ρgg0 und ρee0 folgen. Daher kann man die Ableitungen der optischen Kohärenzen ρ̇eg direkt zu Null setzen, nach ρeg auflösen iγ ρ̃eg = e+1 X g 0 =e−1 aDeg0 ρg0 g − iγ i (∆ω − g+1 X e0 =g−1 Ωeg ) + 12 Γnat ρee0 aDe0 g , (22) und in die restlichen Gleichungen einsetzen. Diese adiabatische Elimination der ρ̇eg reduziert die Dimension des Gleichungssystems um den Faktor vier. Crossover-Resonanzen Im Fall der Crossover-Resonanzen befindet sich das Atom unter dem Einfluß von zwei Lichtfeldern, die mit verschiedenen Übergängen in Resonanz sind. Da kohärente Mehrphotonen-Prozesse vernachlässigt werden, kann man die beiden Lichtfelder in rotierenden Bezugsystemen mit der jeweiligen Frequenz betrachten und erhält so weiterhin Differentialgleichungen, die nicht explizit zeitabhängig sind. In den zwei Klassen von Atomen, die zum Signal einer Crossoverresonanz beitragen, laufen unterschiedlche Pumpexperimente ab. Für das eine treibt der intensivere Pumpstrahl den höherfrequenten Übergang, für das andere der schwächere Probestrahl. Daher muß das Gleichungssystem zweimal gelöst und die resultierende Absorption des Probestrahls addiert werden. 5.4 Numerische Lösung des Differentialgleichungs–Systems Das System gekoppelter Differentialgleichungen (21) ist auch nach Ausnutzung der Hermitizität und adiabatischer Eliminierung zu komplex, um analytisch gelöst zu werden. Da die Gleichungen keine Polstellen und Unstetigkeiten enthalten, ist es jedoch möglich, eine numerische Berechnung mit Hilfe des Runge-Kutta-Algorithmus durchzuführen. Für die Bestimmung der Absorption interessiert die stationäre Lösung, denn die individuelle Zeitentwicklung der einzelnen Atome ist bereits durch den Injektionsterm berüksichtigt. Daher wird die Dichtematrix für Zeiten, die groß gegen die Durchflugzeit Tin sind, berechnet. Der Runge-Kutta-Agorithmus mit Schrittweitenanpassung ist als Standardroutine verfügbar [Press88]. Er wird vom Hauptprogramm aufgerufen und benötigt als Parameter eine an das jeweilige Problem angepaßte Funktion, die das Feld der Zeitableitungen bestimmt. Dazu wurden die Gleichungen für die Matrizen von Grund- und Anregungszustand, (ρgg0 ) und (ρee0 ), in Real- und Imaginärteil aufgespalten. Nur die obere Dreiecksmatrix und der Realteil der Spur wird konkret berechnet, um die Hermitizität auszunutzen. Die adiabatische Elimination wird nicht explizit 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix 35 durchgeführt, sondern durch Aufruf einer Funktion für ρeg . Die Dipolmatrixelemente Deg und die Zeemanverschiebung ΩZee werden ebenfalls numerisch mit Hilfe der 3j–Symbole und der gF -Faktoren berechnet. Als Parameter aus dem Experiment werden verwen- Abbildung 14: Die Besetzung der Dunkelzustände | D1 i und | D2 i des (3 → 2)-Übergangs abhängig von der Zeit, die sich das Atom im Lichtfeld befindet. Die obere Kurve entspricht der Summe der Intensitäten von Pump- und Probe-Strahl (I = 0, 1 I0 ), während für die mittlere Kurve das Lichtfeld nur die Intenstät des Referenzstrahls (I = 0, 03 I0 ) hat. Der unterste Graph ist die Differenz der beiden oberen Kurven. Mit der gestrichelten Linie, ist die Zeit angedeutet, die ein Atom im Mittel im Strahl verbringt (15µs). det: • Das Verhältnis der Rabifrequenz zur natürlichen Zerfallsrate; • die Durchflugsrate durch den Strahl; • die Flußdichte des äußeren Magnetfeldes. Alle anderen Größen werden entweder implizit berücksichtigt, wie die Temperatur, die über v⊥ = p 2kT /m in die Durchflugsrate eingeht, oder vernachlässigt, wie die Stoßrate. Berechnete Zeitentwicklungen Wenn die Injektionsrate auf Null gesetzt wird, dann berechnet das Programm die Zeitentwicklung eines Atoms unter dem Einfluß des optischen Pumpens. In Abb. 14 ist die Besetzungswahrscheinlichkeit 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix 36 Abbildung 15: Die Linienmitte der Crossover-Resonanz als Funktion des magnetischen Flusses. Kreise: gemessen; durchgezogene Linie: gerechnet. Die Fehlerbalken ergeben sich aus der Meßunsicherheit bei der Bestimmung der magnetischen Flußdichte von ±0, 05 Gauß über die Länge der Zelle. der Dunkelzustände des (3 → 2)-Übergangs ohne Magnetfeld dargestellt. Aus Symmetriegründen ist die Wahrscheinlichkeit für | D1 i genau gleichgroß wie die für | D2 i und konvergiert gegen 1/2. Das heißt, daß für t → ∞ kein weiterer Zustand angenommen wird, und das Atom vollständig polarisiert ist. Die Differenz der Photodiodenströme im realen Experiment entspricht der Differenz der Dunkelzustandsbesetzungen bei verschiedenen Intensitäten. Man erkennt, daß für t → ∞ das Signal gegen Null geht. Das heißt einfach, daß für beliebig lange Wechselwirkungszeiten auch die schwache Intensität des Referenzstrahls ausreicht, die Atome vollständig in den Grundzustand zu bringen. Für die im Experiment realisierten Durchflugszeiten von 15 µs ist das Atom noch weit vom Gleichgewichtszustand entfernt. Das ist der Grund dafür, daß trotz der in Gleichung (12) zu 0, 04 I0 bestimmten Sättigungsintensität keine entsprechende Verbreiterung der Linie erfolgt. 5.5 Berechnung der Linienhöhe In Abbildung 15 ist das Ergebnis der Rechnung für den nichtlinearen Absorptionskoeffizienten αne für die Linienmitte der (2-3)-Crossover-Resonanz im Vergleich zur Messung dargestellt. Die berechneten Linienhöhen stimmen über einen Bereich von mehr als zwei Größenordnungen der 5 Differentialgleichungen für die Dichtematrix 37 magnetischen Flußdichte gut mit den gemessenen Werten überein. Um diese Übereinstimmung zu erlangen, insbesondere die Lage des ersten Nullpunkts, mußte in der Rechnung ein gegenüber der gemessenen Intensität um die Hälfte schwächeres Pumpfeld verwendet werden. Das ist nicht überraschend, wenn man die stark vereinfachenden Annahmen über das Strahlprofil sowohl transversal als auch longitudinal bedenkt. Weitere Anpassungen von Parametern wurden nicht vorgenommen. Statt einer Variation des Magnetfeldes kann auch die Frequenz des treibenden Feldes variiert werden, Abbildung 16: Das berechnete Spektrum der Übergänge F = 3 → F 0 = 2, 3, 4 für linear polarisierten Probe- und Pumpstrahl. oben: ohne Magnetfeld ; unten bei 7.3 Gauß Flußdichte. Die beiden graphen sind verschieden skaliert worden. und man erhält so die Linienform des jeweiligen Übergangs. Die Rechenzeit, die für die Brechnung einer Linienform benötigt wird, nimmt mit zunehmendem Magnetfeld stark zu, da dann der RungeKutta-Algorithmus kleinere Iterationsschritte benötigt. Sie ist außerdem für die Crossover-Resonanzen viermal so hoch wie für die (vk = 0)-Resonanzen, da hier ein doppelt so großes Gleichungssystem für beide resonanten Geschwindigkeitsklassen behandelt werden muß. Insgesamt schwankt die Rechenzeit pro Linie zwischen drei und 20 Stunden auf einem schnellen PC, wobei die Zahl der berechneten Stützpunkte natürlich linear eingeht. Durch die Transformation ρ̃eg = exp(iωL t))ρeg liegt die Linienmitte bei Null. Durch eine Verschiebung der Resonanzen um die Abstände der Hyperfeinstruktur erhält man ein berechnetes Spektrum. In Abbildung 16 ist das Spektrum der Übergänge F = 3 → F 0 = 2, 3, 4 jeweils als Messung und Rechnung für Null und 7 Gauß dargestellt. Die relativen Signalhöhen der Rechnung im Nullfeld weichen leicht von denen der Messung ab. Im Feld von 7 Gauß stimmen die Linienformen qualitativ überein, jedoch ist die (3 → 2)-Resonanz in der Messung kaum zu erkennen, während ihre Höhe in der Rechnung ähnlich zu der der (3 → 4) Resonanz ist. Die Form der (2-3)–Crossover-Resonanz stimmt besonders gut mit der Messung überein. Insbesondere stimmt der Abstand der beiden Maxima. 38 6 Deutung bei B=7,3 Gauß 6 Deutung der Linienform der (2-3)–Crossover-Resonanz bei B=7,3 Gauß Die gepumpte Dichtematrix Mit Hilfe der Dichtematrix nach Erreichen des stationären Zustands und der Tafel für die Übergangswahrscheinlichkeiten (Abb. 3.1), läßt sich der zweifache Vorzeichenwechsel der (2-3)– Crossover-Resonanz unter linearem parallelen Pump- und Probelicht qualitativ erklären. In der folgenden Diskussion wird vereinfachend davon ausgegangen, daß der Probestrahl so schwach ist, daß er keine eigene Pumpwirkung entfaltet. In Abbildung 6 sind Real- und Imaginärteil der Dichtematrix des Grundzustandes dargestellt. Der obere zu B = 0 G gehörige Teil entspricht der Situation, die in Abb. 14 für t → ∞ eintritt. Der Vergleich mit den Dichtematrixdarstellungen von | D1 i und | D2 i (Gleichung 16) zeigt ebenfalls, daß beide Dunkelzustände des (3 → 2)-Übergangs gleich besetzt sind. In der Darstellung mit Quantisierungsachse senkrecht zum Wellenvektor, | D1 i = | 3 i⊥ + | −3 i⊥ und | D2 i = | 3 i⊥ − | −3 i⊥ kann die Wirkung von linearem Licht direkt an der Tafel der relativen Übergangswahrscheinlichkeiten abgelesen werden. Man erkennt, daß das gepumpte Atom auf dem (3 → 3)Übergang besonders stark absorbieren kann. 6 Deutung bei B=7,3 Gauß Abbildung 17: Die Dichtematrix des Grundzustands F = 3 für t → ∞ bei verschiedenen Magnetfeldern. Links ist der Realteil, rechts der Imaginärteil abgebildet. Die Fläche der Kreise ist proportional zum Betrag des Real/Imaginär-Teils von h g | ρ | g 0 i. Die Quantisierungsachse liegt parallel zu k. 39 40 6 Deutung bei B=7,3 Gauß Bei 30 mGauß läßt sich die gepumpte Dichtematrix nicht mehr so einfach zerlegen, denn sie enthält nun auch einen Anteil von Hellzuständen. Allein mit | D1 i und | D2 i ist es zum Beispiel unmöglich, den Imaginärteil darzustellen. Das heißt, daß auch Zustände beteiligt sind, die auf dem (3 → 3)-Übergang weniger stark absorbieren. Das Vorzeichen wechselt, denn die andere Geschwindigkeitsklasse, die den Pumpstrahl mit dem (3 → 3)-Übergang in Resonanz sieht, wird in den (F = 4)-Grundzustand gepumpt und bewirkt sowohl mit als auch ohne Magnetfeld eine erhöhte Transmission des Probestrahls. Im Fall von 7.3 Gauß, das ist mehr als zwei Größenordnungen stärker als im oben diskutierten Fall, sind die Kohärenzen fast vollständig verschwunden. Das ist gleichbedeutend damit, daß die Drehimpulsunterzustände zur Quantisierungsachse parallel zu k jetzt in guter Näherung Eigenzustände des Gesamt-Hamiltonoperators (H = Ha + HZee + HLicht ) sind. Bei dieser magnetischen Flußdichte ist der energetische Abstand der Übergänge (F = 3, mF → F 0 = 2, mF ) mit ∆Zee = 4.2 MHz ähnlich groß geworden wie die natürliche Linienbreite. Daher, wirken die σ ± -Anteile des Pumplichtes nicht mehr als kohärente Überlagerung, sondern als einfache Summe. Zwei gleichstarke zueinander inkohärente σ − und σ + polarisierte Lichtstrahlen würden also denselben Effekt haben. Da die gewählte Quantisierungsachse eQ k k geeignet für die Beschreibung von zirkular polarisiertem Licht ist, kann man anhand der Übergangswahrscheinlichkeiten erraten, daß die Besetzung des Zustands | 0 ik erhöht wird. Die numerisch ermittelte Dichtematrix zeigt in der Tat eine Erhöhung der Besetzung des Zustands mit mF = 0. Dieser hat nun sowohl für σ + als auch für σ − polarisiertes Licht eine besonders hohe Übergangswahrscheinlichkeit. Als Folge davon wechselt die Linie ein zweites Mal das Vorzeichen. Eine Voraussetzung dafür, daß dieser Effekt im Spektrum sichtbar wird, ist, daß die Zeemanverschiebung der einzelnen Zeemankomponenten der (2-3)–Crossover-Resonanz nur gering ist (vgl. 6). Dadurch werden sie trotz großer Zeemanverschiebung der beteiligten Niveaus direkt überlagert. Diese Bedingung trifft auf die (2-4)–Crossover-Resonanz ebenfalls zu, daher ist es nicht überraschend, daß ihre Linienform ein ähnliches Verhalten zeigt. Allerdings tritt hier der Vorzeichenwechsel nicht so markant auf und wird zusätzlich von der (3 → 3)-Resonanz überlagert (siehe Abb. 3.1.3). 6.1 Deutung mit Multipolpolarisationen Die Dichtematrix des Grundzustandes ρgg0 läßt sich nach irreduziblen Tensoren Tqk entwickeln. Die Elemente besitzen mehr anschauliche Bedeutung als die Zeemanunterzustände, weil sie die Symmetrie des Problems wiederspiegeln [Omont77]. ρ = k X X k, k0 q=−k 0 k X q 0 =−k0 0 Tqk ρ Tqk0 † = k X X ρkq (23) k q=−k Der k-te Tensor dieser Entwicklung entspricht dem k-ten Multipol der klassischen Elektrodynamik. Durch optisches Pumpen mit Dipol–Strahlung können nur Multipolkomponenten bis einschließlich des Quadrupols beeinflußt werden [Happer72]. Daher kann die Entwicklung (23) nach dem zweiten Term abgebrochen werden. Der Term ρ00 ist drehinvariant und spiegelt die Besetzung des Grundzu standes wieder: r00 ∝ spur(ρ) . An ihm läßt sich die Stärke des Depopulationspumpens in den anderen Zustand ablesen. Die drei Komponenten von ρ1q entsprechen den drei Standardkomponenten des magnetischen Dipolmoments. Die Änderung von ρ1±1 bedeutet deshalb eine Übertragung von Drehimpuls auf das Atom. Dies ist durch linear polarisiertes Licht aus Symmetriegründen nicht möglich, daher sind diese Terme konstant. Auch wenn das gemittelte Dipolmoment des Atoms verschwindet, so kann es doch in gewisser Weise ausgerichtet sein. Beispielsweise, wenn es mit gleicher Wahrscheinlichkeit in ez - und (−)ez -Richtung zeigt, aber keine Komponenten bezüglich ex und ey hat. Diese Eigenschaft, für die das Englische die Bezeichnung “alignment” im Unterschied zu “orientation” kennt, wird durch 6 Deutung bei B=7,3 Gauß 41 Abbildung 18: Zwei Komponenten der berechneten Multipol–Polarisations–Entwicklung der (2-3)–Crossover-Resonanz in (linklin)-Konfiguration, abhängig vom Magnetfeld. Dünn: Re(ρ22 ) (Ausrichtung entlang der Richtung des Magnetfeldes) Dick: Re(ρ20 ) (Ausrichtung entlang der Polarisationsrichtung) die 5 Komponenten von ρ2q beschrieben. Sie lassen sich mit dem magnetischen Quadrupolmoment identifizieren. Diese Komponenten sind ähnlich wie die Standardkomponenten eines Vektors komplexe Größen, während die anschauliche Bedeutung sich jeweils getrennt am Real- und Imaginärteil festmacht. Der Wert von Re(ρ22 ) kann durch die Quadrate der gewöhnlichen kartesischen Komponenten des Drehimpuls ausgedrückt werden. √ 3 (24) Fx2 − Fy2 Re ρ22 = 2 Ein hoher Wert bedeutet also eine Ausrichtung des Drehimpulses längs der x–Achse, während ein negativer Wert mit einer Ausrichtung längs der y–Achse korrespondiert. Die Drehimpulsdarstellung für Re(ρ20 ) lautet 1 Re(ρ20 ) = 3Fz2 − |F |2 2 so daß ein hoher Wert eine Ausrichtung längs der z–Achse bedeutet und negative Werte nicht möglich sind. In Abb.18 sind diese beiden Komponenten für den (F = 3)–Grundzustand wie er sich bei der Crossoverresonanz ergibt, in Abhängigkeit von der magnetischen Flußdichte dargestellt. Der Wert von Re(ρ20 ) ist im Nullfeld positiv. Das optische Pumpen erzeugt also eine Ausrichtung des atomaren magnetischen Momentes längs der x–Achse, d.h. senkrecht zur Polarisationsachse. Bei 30 mG, also genau der Flußdichte, bei der die Mitte der Crossoverresonanz das erste Mal das Vorzeichen wechselt, fällt der Wert für Re(ρ20 ) stark ab. Das kann man anschaulich mit der Larmorpräzession erklären, die die magnetischen Momente nicht in der Ausrichtung auf der x–Achse verweilen läßt. Der Graph von Re(ρ22 ) bleibt hingegen fast konstant negativ bis zu einer Flußdichte von etwa 7 Gauß, jenseits derer er positiv wird. Das bedeutet, daß der Drehimpuls des Atoms im schwachen Feld bevorzugt senkrecht zum k–Vektor steht, im starken Feld hingegen auf diese Richtung hin ausgerichtet wird. Dieser Wechsel tritt bei genau derselben Flußdichte wie der zweite Vorzeichenwechsel der Linienmitte 6 Deutung bei B=7,3 Gauß 42 des (2–3) Crossovers auf. Durch die klare Trennung auf zwei unabhängige Variable steht diese Deutung im Einklang mit der im Abschnitt über die Dichtematrix, in der zwei verschiedene Pumpmechanismen für die Erklärung der beiden Vorzeichenwechsel herangezogen wurden. 6.2 Erweiterungsmöglichkeiten des Programms • Berücksichtigung von zwei Lichtfeldern verschiedener Frequenz ist prinzipiell möglich. Allerdings ist dann die adiabatische Eliminierung der optischen Kohärenzen nicht mehr möglich, weil es dann gerade auf ihre Phase relativ zu den Lichtfeldern ankommt. Damit verdoppelt sich natürlich die Zahl der Matrixelemente, die explizit berechnet werden müssen. • Andere Polarisationen: Die Polarisation des Lichtfeldes wird in der Bestimmung der Matrixelemente des Lichtstöroperators berücksichtigt und kann dort leicht geändert werden. Zirkular polarisiertes σ + –Licht erhält man z. B. durch Weglassen des zweiten Summanden. Da Pump– und Probe–Licht durch verschiedene Matrizen wirken, können sie auch verschieden polarisiert sein. • Der andere Cäsium-Grundzustand: Für die Simulation der Übergänge F = 4 → F 0 = 3, 4, 5 reicht es die globale Konstante für den Grundzustand zu ändern. • Andere chemische Elemente: Solange die in 5.1 aufgezählten Näherungen gültig sind, läßt sich die optische Kopplung von beliebigen Paaren von Drehimpuls-Zuständen simulieren, indem die entsprechenden Parameter am Beginn des Programms geändert werden und die Konstanten für die Berechnung der Zeeman–Aufspaltung und den konkurrierenden Zerfall in andere Grundzustände angepaßt werden. Da Cäsium mit einem Kernspin von I = 72 bereits das komplizierteste aller Alkalimetalle ist, werden insbesondere bei Rubidium keine überlangen Laufzeiten auftreten. 7 Zusammenfassung 7 43 Zusammenfassung Mit Hilfe der dopplerfreien Sättigungsspektroskopie wurden Absorptionsspektren der CäsiumHyperfeinstruktur aufgenommen. Durch die Verwendung von schmalbandigen Diodenlasern lag die gemessene Linienbreite mit 7, 1 MHz nahe bei der natürlichen Linienbreite von 5, 3 MHz. Dadurch war es möglich, auch die Linienformen nahe beieinanderliegender Strukturen sauber aufzulösen und getrennt zu diskutieren. Die komplizierte Hyperfeinstruktur mit ihren beiden Grundzuständen und den 7 bzw. 9 Zeemanunterzuständen ist verantwortlich dafür, daß die relative Höhe und selbst das Vorzeichen der Signale nicht unmittelbar einsichtig sind. Statt einer einfachen Sättigung eines geschlossenen Systems müssen verschiedene konkurrierende optische Pumpmechanismen zur Erklärung herangezogen werden. Bei den Übergängen (F = 3 → F 0 = 3) dominiert beispielsweise das Depopulations-Pumpen in den (F = 4)– Grundzustand. Es entzieht dem wechselwirkenden Ensemble laufend Atome und vermindert so die Absorption des schwächeren Probestrahls. Ein linear polarisierter Pumpstrahl mit der Frequenz der Crossover-Resonanz zwischen (F = 3 → F 0 = 2) bewirkt durch Zeemanpumpen eine Erhöhung der Absorption eines linear polarisierten Probestrahls. Ein schwaches äußeres Magnetfeld (B = 0, 01 G) stört durch Rotation der magnetischen Momente diesen Vorgang so stark, daß die Absorption des Probestrahls vermindert wird. Dieser Vorzeichenwechsel kann auch als Verstimmung einer Raman-Resonanz zwischen den beiden σ ± –Komponenten des linear polarisierten Pumplichtes aufgefaßt werden. Bei einer Flußdichte von B = 7 G tritt auf der Linienmitte wiederum verstärkte Absorption auf. Der Grund für diesen zweiten Vorzeichenwechsel liegt darin, daß die Zeemanaufspaltung so groß geworden ist, daß die σ ± –Komponenten des Pumplichtes wie zwei inkohärente Lichtfelder wirken und so wieder Zeeman-Pumpen wirksam wird. Diese Deutung wird von der numerischen Lösung des Differentialgleichungssystems für die Dichtematrix bestätigt. Die Kenntnis der Dichtematrix erlaubt außerdem, durch eine Entwicklung des gepumpten Atoms nach Multipolpolarisationen eine anschauliche Deutung als wechselnde Ausrichtung des magnetischen Moments. Mit den vorgestellten numerischen und argumentativen Mitteln kann der Formenreichtum der Cäsium-Sättigungsspektren mit und ohne Magnetfeld befriedigend erklärt werden. Vor diesem Hintergrund wird die Interpretation von Spektren, die zusätzlich kohärente Phänomene enthalten, leichter fallen. 44 A Anhang A Anhang A.1 3j–Symbole Die 3j–Symbole lassen sich analytisch berechnen. Im Folgenden wird die von E. P. Wigner eingeführte Notation verwendet [Cowan81]: a b c = δA+B+C, 0 (−1)a−b−C A B C s (a + b − c)! (−a + b + c)! (a − A)! (a + A)! (b − B)! (b + B)! (c − C)! (c + C)! × (a + b + c + 1)! X (−1)k , × k! (a + b − c − k)! (a − A − k)! (b + B − k)! (A − b + c + k)! (−a − B + c + k)! k wobei die Summe über alle k geht, für die gilt: max(0, −A + b − c, a + B − c) ≤ k ≤ min(a + b − c, a − A, b − B) . Der Clebsch-Gordan-Koeffizient für die Kopplung der Drehimpulse j1 und j2 zum Gesamtdrehimpuls j3 bestimmt sich durch die Formel: [Condon35] hj1 , j2 , m1 , m2 | j3 , m3 i = (−1)j1 −j2 +m3 p j3 j1 j2 j3 m1 m2 m3 . Es bietet sich an, die Berechnung für konkrete Zahlen dem Computer zu überlassen. A.2 Wigner–Eckart–Theorem und 3j-Symbole Ein Tensor wird irreduzibel genannt, wenn er invariant unter räumlicher Drehung ist. Die sogenannten Standardkomponenten eines vektorwertigen Operators, also insbesondere die des Ortsoperators, bilden die drei Komponenten eines irreduziblen Tensoroperators erster Stufe [C.–Tannoudji77, 1090 ff]: 1 R+1 = − √ (Rx + iRy ) ; 2 R0 = R z ; 1 R−1 = √ (Rx − iRy ) 2 . Mit dieser speziellen Wahl der Komponenten ist die z-Achse als Quantisierungsachse festgelegt. Nach dem Wigner-Eckart–Theorem sind die Matrixelemente in der Basis der gemeinsamen Eigenzustände von Jz und J 2 proportional zu Clebsch-Gordan–Koeffizienten: h j1 , m1 | Ri | j20 , m02 i = h j1 k R k j2 i hj2 , 1, m2 , i | j1 , m1 i p j2 1 j1 j1 −j2 +m3 = h j1 k R k j2 i (−1) j3 m3 i −m1 In der Tatsache, daß h j1 k R k j2 i eine von m1 und m2 unabhängige Größe ist, manifestiert sich die Drehinvarianz des Orts-Operators. 45 A Anhang A.3 Einige Eigenschaften des Dipoloperators Der Dipoloperator beschreibt die (elektrische) Kopplung des Lichtfelds an das Atom. Er besteht aus dem Produkt des Ortsoperators R mit dem (komplexen) Polarisations–Vektor e und der Elementarladung e als Proportionalitätskonstante. Die Drehinvarianz des Ortsoperators ermöglicht die Darstellung in Standardkomponenten: D = e e · R = e (R+1 + R0 + R− ) . Die Tatsache, daß nur einige Matrixelemente dieses Operators verschieden von Null sind, wird in den sogenannten Auswahlregeln zusammengefaßt. [Mesiah64, Kap. 13.6.2] • Der Dipoloperator verkoppelt nur Drehimpulseigenzustände, die sich um 1 unterscheiden (nur ∆L = ±1 ). • Der Gesamtdrehimpuls darf sich um maximal 1 unterscheiden (nur ∆F = −1, 0, 1 ). • Die Projektion des Gesamtdrehimpulses auf die Quantisierungsachse darf sich ebenfalls um maximal 1 unterscheiden (nur ∆m = −1, 0, 1 ). • Es gibt keine Kopplung, wenn beide Zustände den gleichen Gesamtdrehimpuls haben und beide Projektionen Null sind (nicht gleichzeitig: ∆F = 0 und m = 0 und ∆m = 0 ). Die Elemente des Dipoloperators für linear senkrecht zur Quantisierungsachse polarisiertes Licht, wie sie für die in 5.4 beschriebene numerische Simulation gebraucht werden, sind: Deg A.4 A = − √ (h Fe , e | (R+ + R− ) | Fg , g i) 2 2 A h Fe k R k F g i Fg 1 F e Fg 1 F e F + e g √ = (−1) − . g 1 −e g −1 −e 2 2 Die gyromagnetischen Faktoren gF Der magnetfeldabhängige Anteil des Hamiltonoperators hat Vektorcharakter. Folglich sagt das Wigner–Eckart–Theorem aus, daß seine Wirkung proportional zur Wirkung aller anderen vektorwertigen Operatoren ist [Mesiah64, Seite 1090]. Der Drehimpulsoperator ist der Prototyp eines Vektoroperators, daher liegt es nahe, die Proportionalitätskonstante, die zwischen den Wirkungen von B und J vermittelt, zu bestimmen und für die konkreten Rechnungen den Drehimpulsoperator zu verwenden. Diese Proportionalitätsfaktoren werden Landé’sche g–Faktoren genannt und mit dem Subskript F versehen, falls sie sich auf ein Atom mit gekoppelten Elektronenspin, Kernspin und Bahndrehimpuls beziehen. Aus historischen Gründen wird zusätzlich noch das Bohrmagneton µB herausgezogen, so daß die Wirkung des Magnet- Hamiltonoperators HZee auf einen Drehimpulseigenzustand | F, I, J, L, S, mF i zu HZee | F, I, J, L, S, mF i = µB gF mF | F, I, J, L, S, mF i 46 A Anhang bestimmt wird. Mit der Annahme eines g–Faktors von exakt 2 für das Elektron läßt sich der dominierende Term von gF analytisch aus den Quantenzahlen berechnen [Mayer-Kuckuck85]. J(J + 1) + S(S + 1) − L(L + 1) F (F + 1) + J(J + 1) − I(I + 1) gF = 1+ 4J(J + 1) 2F (F + 1) µK F (F + 1) − J(J + 1) + I(I + 1) . − gK µB 2F (F + 1) Da gK µK /µB ' 1/2000 läßt sich der zweite Term meist vernachlässigen. Konkret ergibt sich für die Cäsium–Grundzustände: gF=3 ' − 1 4 gF=4 ' 1 4 und für die angeregten Zustände mit L = 1: gF=2 ' − A.5 3 ; 4 gF=3 ' 0 ; gF=4 ' 3 ; 10 gF=5 ' 9 . 20 Drehung der Dunkelzustände Es wird eine Drehung um 90◦ um die y-Achse betrachtet: Eulerwinkel: α=0 , β = γ = π/2 . Die Quantisierungsachse eQ des Drehimpulszustands F = 3 liege in z-Richtung. Da die Dunkelzustände sich aus den Zeemanunterzuständen | mF = +3 i und | mF = −3 i zusammensetzen, reicht es, die Elemente Rm 3 , Rm −3 und Rm 0 der Drehmatrix Rm m0 zu bestimmen. Die Rm 0 lassen sich aus den Kugelflächenfunktionen Ym l (β, γ) bestimmen [Mesiah64, Anhang B.4 und C.4]: r π π 4π Rm 0 = Ym ∗ ( , ). 2F + 1 3 2 2 Für Rm ±3 gilt: Rm −3 = (−) Die Drehmatrix Rm m0 ist dann −1/8 √ √6/8 − 15/8 √ R = i 30/4 √ − 15/8 √ 6/8 −1/8 3−m . . . . . . . Rm 3 = (−) . . . . . . . 3−m −i 8 √ 5/4 √0 3/4 √0 3/4 √0 5/4 s 6! (3 + m)! (3 − m)! . . . . . . . . . . . . . . . √1/8 √ 6/8 √15/8 √30/4 √15/8 6/8 1/8 , (25) wobei die Punkte nicht berechnete Matrixelemente andeuten. Mit Hilfe von R† wird die Basis transformiert, das heißt, daß die Quantisierungsachse eQ gedreht wird. Die (eQ = ez )–Darstellung des Dunkelzustands des (3 → 3)-Übergangs | D3 i = | 0 i⊥ = (0, 0, 0, 1, 0, 0, 0) 47 A Anhang geht für eQ = ez über in: | D3 i = . A.6 √ √ √ i √ 5 | −3 ik + 3 | 1 ik + 3 | −1 ik + 5 | −3 ik 4 Die Nachweiselektronik Abbildung 19: Schaltplan der Photodiode Bei den verwendeten Intensitäten von 1/30 I0 für den Probestrahl fällt eine Leistung von 0, 3 µW auf die Photodiode. Für diese Leistungen wird das Ausgangsrauschen der Schaltung durch das Schrotrauschen des Photodiodenstroms bestimmt. A.7 Der Kern des C-Programms Die allgemeinen Differentialgleichungen sind möglichst nah an der mathematischen Form von 5.3 in computerverständlichen C–Code umgesetzt worden, um die Beseitigung der unvermeidlichen Fehler zu erleichtern. Ein Mittel zu diesem Zweck ist das Array N[n][i][j] vom Typ Integer, mit dem auf den eindimensionalen Array ro wie auf eine Matrix mij zugegriffen werden kann. Damit ist ro einerseits für menschliche Augen als Matrix zu erkennen, kann aber andererseits vom Runge–Kutta–Algorithmus in einer for–Schleife bearbeitet werden [Press88]. Dabei werden die wegen der Hermitezität sich symmetrisch verhaltenden Matrixelemente automatisch übersprungen. Im Folgenden ist der Teil des Programms aufgelistet, der die Ableitung der einzelnen Matrixelemente in der Nähe einer Resonanz bestimmt. 48 A Anhang Die physikalische Bedeutung einiger Variablen: F_g, F_e :Gesamtdrehimpuls in Grund- und Angeregungs-Zustand (F, F 0 ). g, G, e, E :Projektionen des Gesamtdrehimpulses (mf ). ro[N[gr][g][G]] :Der Realteil eines Elements der Dichtematrix (Re(ρ g, g0 ) ). D[e][g] :Ein Element des Dipoloperators (Deg ). wL :Verstimmung der Laserfrequenz von der Resonanz (ν − ν0 ). wz_e[e], wz_g[g]:Zeemanenergien von Anregungs- und Grundzustand. Gam :Die Rate des spontanen Zerfalls (Γ). gam :Die Rabifrequenz (ΩR ). GAM :Die Injektionsrate (1/Tin ). double spontan_r(int g, int h, int r) /* Der spontane Zerfall in den Grundzustand */ { /* :::::Real-Teil::::::*/ return( ro[N[r][g-1][h-1]] * s[g-1][g] * s[h-1][h] /* Die drei moeglichen */ + ro[N[r][g][h]] * s[g][g] * s[h][h] /* Zerfallskanaele: */ + ro[N[r][g+1][h+1]] * s[g+1][g] * s[h+1][h] ); /* delta m = -1,0,+1 */ } double rho_eg_r(int e,int g) /* Realteil von rho_eg */ { if ( (g < -F_g)|(g > F_g)|(e < -f_e)|(e > f_e) ) /* Wenn e oder g zu groß */ return( 0.0 ); /* oder zu klein sind, ergibt sich Nullkommanull */ return( ( ( D[e][e-1] * ro[N[gr][e-1][g]] + D[e][e+1] * ro[N[gr][e+1][g]] - ro[N[er][e][g-1]] * D[g-1][g] - ro[N[er][e][g+1]] * D[g+1][g] ) * (wL-wz_e[e]+wz_g[g]) + ( D[e][e-1] * ro[N[gi][e-1][g]] + D[e][e+1] * ro[N[gi][e+1][g]] ro[N[ei][e][g-1]] * d[g-1][g] - ro[N[ei][e][g+1]] * d[g+1][g] ) * (Gam/2 + GAM) * (-1) * gam / ( sqr(wL-wz_e[e]+wz_g[g]) + sqr(Gam/2) ) ); } void allgemein(t,ro,dro) /* bestimmt drho nach dt an der Stelle t */ double t, *ro ,*dro; { int g ,G ,e ,E; /* g wie Grundzustand, G wie g-Strich, e wie exited */ for (g=-F_g;g<=F_g;g++) for (G=-F_g;G<=F_g;G++) /* Nur die obere Dreiecksmatrix */ if ( ((g-G)%2)==0 ) /* Nur delta_m = 0,2,4,6... */ { if (G>=g) /* Nur in der unteren Dreiecksmatrix...*/ { /* Realteil */ dro[N[gr][g][G]] = (Wz_g[g] - Wz_g[G]) * ro[N[gi][g][G]] /* Zeemannterm */ + to_ground * Gam * spontan_r(g,G) /* spontaner Term */ - GAM * ro[N[gr][g][G]] /* Verlassen des Strahls */ - D[g-1][g] * rho_eg_i(g-1,G) - D[g+1][g] * rho_eg_i(g+1,G) + rho_ge_i(g,G-1) * D[G-1][G] + rho_ge_i(g,G+1) * D[G+1][G] ; } if (G>g) /* Auf der Spur wird es nie einen Imaginaerteil geben. */ { /* Imaginaerteil */ dro[N[gi][g][G]] = (Wz_g[G] - Wz_g[g]) * ro[N[gr][g][G]] + to_ground * Gam * spontan_i(g,G) - GAM * ro[N[gi][g][G]] + D[g-1][g] * rho_eg_r(g-1,G) + D[g+1][g] * rho_eg_r(g+1,G) - rho_ge_r(g,G-1) * D[G-1][G] - rho_ge_r(g,G+1) * D[G+1][G] } ; 49 A Anhang else dro[N[gi][g][G]] = -dro[N[gi][G][g]]; }/* end for */ for (g=-F_g; g<=F_g; g++) dro[N[gr][g][g]] += GAM /(2*F_g+1) ; /* rho ist hermitisch */ /* Atome im Grundzustand */ /* kommen neu dazu. */ for (e=-F_e;e<=F_e;e++) /* Die Entwicklung des angeregten Zustands, */ for (E=-F_e;E<=F_e;E++) if ( ((e-E)%2)==0 ) /* Nur delta_m = 0,2,4,6... */ { if (E>=e) /* Nur obere Dreiecksmatrix */ dro[N[er][e][E]] = (Wz_e[e] - Wz_e[E]) * ro[N[ei][e][E]] /* Realteil */ - Gam * ro[N[er][e][E]] /* Die spontane Emission */ - GAM * ro[N[er][e][E]] /* Das Verlassen des Strahls */ - D[e][e-1] * rho_ge_i(e-1,E) - D[e][e+1] * rho_ge_i(e+1,E) + rho_eg_i(e,E-1) * D[E][E-1] + rho_eg_i(e,E+1) * D[E][E+1] ; if (E>e) /* Imaginaerteil */ dro[N[ei][e][E]] = (Wz_e[E] - Wz_e[e]) * ro[N[er][e][E]] - Gam * ro[N[ei][e][E]] - GAM * ro[N[ei][e][E]] + D[e][e-1] * rho_ge_r(e-1,E) + D[e][e+1] * rho_ge_r(e+1,E) - rho_eg_r(e,E-1) * D[E][E-1] - rho_eg_r(e,E+1) * D[E][E+1] if (E<e) dro[N[ei][e][E]] = - dro[N[ei][E][e]]; /* Hermitizitaet...*/ ; } return; } Für die Berechnung der Crossover-Resonanzen muß die Anwesenheit eines zweiten Lichtfeldes, das den anderen Übergang pumpt, explizit mitbedacht werden, da auch die Probestrahlintensität noch in der Größenordnung der Sättigungsintensität liegt. LITERATUR 50 Literatur [Avila87] G.Avila et al.: Phys. Rev. 36, 8 (1987) [Akulshin91] A.M.Akulshin, A.A.Celikow, V.L.Velichansky: Opt. Commun. 84, 139 (1991) [Bagayev89] S.N.Bagayev, A.E.Baklanov, V.P.Chebotayev, A.S.Dychkov: Appl. Phys. B 48, 31-35 (1989) [Bennet62] W.R.Bennet: Phys.Rev. 126, 580 (1962) [Brossel52] J.Brossel, A.Kastler, J.Winter: J.Phys.Radium 13, 668 (1952) [C.–Tannoudji75] C.Cohen–Tannoudji et al.: Les Houches Session XXVII,1975—Frontiers in laser spectroscopy (North–Holland, 1977) [C.–Tannoudji77] C.Cohen–Tannoudji, B.Diu, F.Laloë: Quantum Mechanics (J.Wiley& sons, 1977) [Condon35] E.U.Condon, G.H.Shortley: The Theory of Atomic Spectra (University Press, Cambridge, 1935) [Corney77] A.Corney: Atomic and Laserspectroscopy (Oxford Clarendon Press, 1977) [Cowan81] R.D.Cowan: The Theory of Atomic Structure and Spectra (University of California press, 1981) [Cutler] L.S.Cutler: United States Patent 4,425,653 [Dahmani86] B.Dahmani, L.Hollberg, R.Drullinger: Opt. 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A 22, 5, (1980) [Wieman91] C.E.Wieman, L.Hollberg: Using Diode Lasers for Atomic Physics (Rev.Sci.Instum. 62 (1), 1991) und dann war da noch... • Klaudia Lohmann, die drei Monate ohne ihren Computer auskam und die einzelnen Linienformen zu Spektren interpolierte. • Peter Jaeckel, meine Unix-Online-Hilfe. • Helge Jürgen Hugo Strauß, der Held der letzten Nacht. • Oliver Schmidt, mit der richtigen Portion Lob im richtigen Moment. • Vera Frerichs, offen für theoretische Fragen zu jeder Tages- und Nachtzeit. • Zuhdi Hussein, der den Laser für die endgültigen Messungen frisierte. • Die Institutswerkstatt mit ihrer unerschöpflichen Restekiste. • Robert Wynands, der ungekrönte Canvas König. • Dieter Meschede, mit dem Riecher für interessante Blickwinkel und einer Vorliebe für Indizes. • Das schwarze Loch, der Turbinenraum, die Fallensteller, das Soziallabor, die Heulsuse. . . Danke ! Erklärung Hiermit versichere ich, die vorliegende Arbeit mit den angegebenen Hilfsmitteln selbständig angefertigt zu haben. Hannover, im Dezember 1993