Einfluß eines elektrischen Feldes auf eine optische

Einfluß eines elektrischen Feldes auf eine optische Absorptionskante
V o n
W a l t e r
Franz
Aus dem Institut für Theoretische Physik der Universität Münster i. W .
(Z. Naturforschg. 13 a, 4 8 4 ^ 1 8 9 [1958] ; eingegangen am 30. März 1958)
In einem elektrischen Feld der Größenordnung 10 5 bis 10° V/cm hat man eine Veränderung der
Absorptionskanten zu erwarten, welche in einer Verbreiterung des Kantenfußes auf Kosten höherer
Frequenzen besteht. Man kann den Effekt verstehen entweder aus dem Eindringen von Elektronen
in das verbotene Band (Vorstufe der inneren Feldemission) oder aus der Frequenzmodulation, welche
der optische Ubergang infolge der Beschleunigung der Elektronenzustände erfährt. Die exponentiell
abfallende Flanke der Absorptionskante erleidet eine Verschiebung nach kleineren Frequenzen,
welche proportional zum Quadrat der Feldstärke und zu der gemittelten reziproken effektiven Masse
der Elektronen und der Löcher ist. Die Beobachtung der Flankenverschiebung liefert daher eine
Bestimmung dieser effektiven Masse.
E{p)
1. Problemstellung;
Bekanntlich stehen den Elektronen eines Festkör-
= E+ e
Fx.
(i;
Trägt man, wie in A b b . 1, x als Abszisse und
pers (Kristalls) erlaubte Energiebänder zur Verfü-
als Ordinate auf, so ergibt sich eine Gerade;
gung, welche durch verbotene Bänder getrennt sind.
Lage des Elektrons im Valenzband,
E(p)
die
Leitungsband
Ein äußeres elektrisches Feld erlaubt den Elektronen, als gedämpfte Welle etwas in die verbotenen
Bänder einzudringen. In isolierenden Kristallen führt
p reell
dies zu der Erscheinung der inneren Feldemission;
p-0
außerdem sollte aber auch — wie
Diskussion bemerkt hat
H. Pick
in einer
— eine Verschiebung
der
verbotenes
D imag
optischen Bandkante nach kleineren Frequenzen ein-
P-0
treten, da optische Übergänge zwischen Termen des
p reell
verbotenen Bandes möglich werden
Leitungsband
-
-
rx,
Band
x
Valenzband
— ihre Wahr-
scheinlichkeit nimmt allerdings mit der Entfernung
Abb. 1. Bandschema.
von der Bandkante exponentiell ab, wie die folgende
heuristische Überlegung zeigt:
In einem eindimensionalen Kristall wird das Verhalten
der
Elektronen
charakterisiert
durch
den
funktionellen Zusammenhang zwischen dem Impuls p
und der Energie E(p)
; diese Funktion ist mehrdeu-
tig, besitzt insbesondere
E\(p),
zwei
Zweige
Ey(p)
welche die Energien des Valenzbandes
und
und
des Leitungsbandes annehmen, wenn p die reellen
Impulswerte durchläuft. Die Energiewerte des verbotenen Bandes dagegen werden von keinem Zweig
der Funktion E(p)
geliefert, solange p reell bleibt;
hierfür sind imaginäre p-Werte erforderlich.
Man
kann jedoch die Energie stetig vom Valenzband ins
Leitungsband wachsen lassen (s. A b b . 1 ) , wenn man
p in geeigneter Weise von der Kante des Valenzbandes (p = 0 ) durch das Imaginäre zur Kante des
Valenzbandes (erneut p = 0 ) wandern läßt. — Legt
oder im verbotenen Gebiet wird eine Funktion von x.
Da im verbotenen Band p imaginär ist, ist eine
ebene Elektronenwelle exp (ipx/h)
ihre Amplitude
dort gedämpft,
an einer Stelle x des
verbotenen
Bandes ist also gegeben durch exp [i J pdx/hj.
det nun von x aus ein optischer Übergang
Fin-
(Absorp-
tion eines Lichtquants) statt, so muß er wegen der
kleinen Impulse der Lichtquanten nahezu zu dem
gleichen Endimpuls p führen, also wieder ins verbotene B a n d ; die zugehörige Koordinate sei x . Da
auch dieser Endzustand ohne Feld verboten ist und
nur infolge des Feldes „ g e d ä m p f t " existiert, sollte
man für den optischen Übergang eine
Amplitude
vermuten, welche proportional zu dem Produkt der
beiden Dämpfungsfaktoren ist:
man ein elektrisches Feld F an, welches die Elektronen in der ^-Richtung beschleunigt, so gilt für fein
Elektron der Energie E die Beziehung
exp ( i J p dx/h
\
j p dxjh
x.
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(2)
485
Da an den Bandkanten
und x2
der I m p u l s ver-
reziproken Gitters. — Im äußeren elektrischen Feld Jy
kann man nach
schwindet, erhält m a n nach partieller Integration
Houston 1
in guter N ä h e r u n g
die
Funktionen xp verwenden, wenn m a n darin nur die
(
r
r
\
a ~ exp I i J [xv - x] d p/h + J i [xy - x] d p/h J.
\
V
0
Darin bedeuten X] und xy
Wellenzahl g e m ä ß
d f / d t = eft/h
/
die durch ( 1 )
gegebenen
(10)
v o n der Zeit abhängen läßt. Der Zustand des Elek-
Z u s a m m e n h ä n g e zwischen x und p im Leitungs- b z w .
trons pendelt dabei
V a l e n z b a n d . Setzt m a n dies ein, so f o l g t
Abhängigkeit
von
(entsprechend der
f)
in einem
periodischen
erlaubten
Energie-
b a n d hin und h e r ; die U m k e h r w i r d durch
a ~ e x p j i J [Edp)-Ey(p)-h
co] dp/he
f j •
(3)
sche R e f l e x i o n e n bewirkt.
(4)
die
BRAGG-
Berechnet man mit den HousroNschen Funktionen
Dabeiist
oj=[Edp)-Ey(p)]/h.
die zu dem Ü b e r g a n g g e h ö r i g e
Kreisfrequenz.
optischen
Ubergangswahrscheinlichkeiten
vom
Valenz- zum Leitungsband ( w o b e i außer dem Lichtquant auch noch P h o n o n e n umgesetzt werden
Für das zu erwartende Spektrum erhält m a n die
Intensität
dür-
f e n ) , so erhält man genau dieselben Matrix-Elemente,
wie wenn f nicht von der Zeit a b h i n g e . Auch k o m -
A (co) = | a |2.
(5)
D a die Energiedifferenz des Integranden
von
(3)
positiv, dagegen p positiv i m a g i n ä r ist, fällt, w i e erwartet, A mit a b n e h m e n d e m M exponentiell ab. In
der Nähe der Bandkanten läßt sich der A b f a l l leicht
angeben. D o r t ist
men keinerlei
„Zustände"
im verbotenen
Energie-
gebiet ins Spiel, von denen wir im v o r i g e n Abschnitt
gesprochen haben. Somit wäre keinerlei Einfluß des
elektrischen Feldes zu verzeichnen, wenn nicht i n f o l g e
der Zeitabhängigkeit v o n f die
(bei festem f rein
periodische) Schwingung in ihrer A m p l i t u d e wie in
der Frequenz moduliert würde. Hierbei treten — so-
El(p)-Ey(p)=I
+ p2/m*.
(6)
D a b e i ist
bald die M o d u l a t i o n s f r e q u e n z mit der Schwingungsf r e q u e n z vergleichbar wird — im FouRiER-Spektrum
l/m* =
1/2 mx + 1/2 my
(7)
die mittlere reziproke effektive Masse der
Elektro-
nen des Leitungsbandes und der Löcher des Valenzbandes, und / die Energielücke. A u s
(6)
und
(3)
folgt mit Rücksicht auf ( 4 ) und ( 5 ) :
der modulierten Schwingung auch Frequenzen
welche
außerhalb
Insbesondere
sehen. d a v o n ,
daß
heuristische T h e o r i e
sie
nur
—
eindimensional
abgeist
—
weder genau noch ü b e r z e u g e n d ist, w i r d i m f o l g e n den der A b s o r p t i o n s - P r o z e ß
mit geeigneteren
Modulationsbereichs
auf,
liegen.
liefert die F r e q u e n z m o d u l a t i o n
eines
Matrixelementes der Zustände xpy des Valenz-
und
ip\ des Leitungsbandes den Phasenfaktor
(8)
D a die vorstehende
des
exp (i /
welcher
[El(i)-Ey(t)]dr/h),
zur K r e i s f r e q u e n z
oj den
FouRiER-Koeffi-
zienten
(11)
a((o)
Me-
thoden untersucht.
= A
jdf
exp ( i j
[ £ , ( ! ) -Ev(t)
-ho)]dr/hJ
— oo
2. Optischer Ü b e r g a n g f ü r das E i n z e l - E l e k t r o n
D i e Band-Elektronen lassen sich durch BLOCHsche
hat. D e r Integrand besitzt f ü r h , O J > / einen Punkt
stationärer Phase für f = f s , w o
Eigenfunktionen
£i(fg)-J?v(fs)=fca>.
dr/fe)
xp(t,X,t)=u(t,X).exp(if.S-ifE(!)
(9)
beschreiben, f = p/h ist die Wellenzahl, u ist als Funktion des Ortsvektors
und E ( t )
I mit d e m
Gitter
periodisch,
ist die E n e r g i e als F u n k t i o n der W e l l e n -
zahl. Als Funktion v o n f besitzt xp die P e r i o d e des
Für
oj < / besitzt diese Gleichung keine reelle L ö -
sung, sie liefert vielmehr einen i m K o m p l e x e n
1
(12)
ge-
W . V. H O U S T O N , Phys. Rev. 5 7 , 184 [1940] ; vgl. meine Darstellung in Handb. d. Physik 17, 209 ff., Springer-Verlag,
Berlin 1956, sowie in Z. Naturforschg. I I a , 522 [1956].
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legenen Sattelpunkt des Integranden v o n
(11).
In
die A b h ä n g i g k e i t des Matrix-Elements v o n f unter-
j e d e m Falle w i r d der Betrag v o n a (CD) näherungs-
drückt,
weise durch den W e r t des Integranden
zustände.ein rein quadratischer Z u s a m m e n h a n g zwi-
am
Sattel-
anderseits
für
E\(f) = h2 t2/2 m\;
~ e x p (if
[Ei(l)-EAf)
beteiligten
Elektronen-
schen E n e r g i e u n d Wellenzahl angesetzt w i r d :
punkt bestimmt, man hat somit
a(co)
die
£ v ( f ) = -I-h2P/2mv.
(14)
dt/h). (13)
-hco]
D i e reziproken effektiven Massen der Elektronen des
Zieht m a n Gl. ( 1 0 ) heran, so erkennt man die Über-
Leitungsbandes
e i n s t i m m u n g mit Gl. ( 3 ) . W i r erhalten somit genau
sollen dabei T e n s o r e n sein.
dasselbe
Ergebnis
bezüglich
Absorptions-Spektrums
wenn wir einerseits
des
verbotenen
der V e r ä n d e r u n g
durch
von
Bandes
das elektrische
„gedämpften"
ausgehen,
des
Feld,
Zuständen
anderseits
nur
u n d der L ö c h e r
W i r betrachten einen einzelnen
Valenzbandes
optischen
Über-
g a n g , bei welchem mit der A b s o r p t i o n der Energie
h co des Lichtquants eine A u f n a h m e
des
h f j und der E n e r g i e E t aus e i n e m dritten
Ü b e r g ä n g e zwischen Zuständen der erlaubten Bänder
(Phononen)
heranziehen, j e d o c h die F r e q u e n z - M o d u l a t i o n i n f o l g e
Ausstrahlungsfrequenz
verbunden
des periodischen V o r g a n g s der Beschleunigung und
ist. D a s
bedeutet
Impulses
System
für
die
h Wyi = Ei - Ev - Et ;
(15)
f i - f y + Ii.
(16)
BRAGGschen R e f l e x i o n der Bandelektronen in Rechn u n g setzen. N u r der letzte W e g führt allerdings zu
einer quantitativen
des
D a s gesamte A b s o r p t i o n s - S p e k t r u m erhalten wir, in-
Theorie.
d e m wir
a(oj)\2
nach
(11)
über eine E b e n e
des
f - R a u m s d 2 f j _ senkrecht zur Feldrichtung integrieren,
3. Ideale B a n d k a n t e
nachdem wir i m E x p o n e n t e n den
D i e Verhältnisse in der U m g e b u n g der Bandkante
verallgemeinerten
Ausdruck
sollen nun dadurch idealisiert w e r d e n , daß einerseits
eingesetzt h a b e n . D a s Frequenzspektrum der A b s o r p t i o n ist dann g e g e b e n durch
+ oo
f d
A(CD)~
2
t
±
+ oo
/
ts
d ^ f d f 2 exp [ i f
f
— oo
— oo
\
[tfjft)-E
v
(t
y
) - E t - h co] dt/h
\
.
(17)
/
Für E\ u n d Ey sind die Ausdrücke ( 1 4 ) einzusetzen; die eckige K l a m m e r ist quadratisch in den V a r i a b e i n
f_L , t und kann durch Nullpunktverschiebung
+ OO + oo
A(OJ)~
/
rein quadratisch gemacht werden. Gl. ( 1 7 )
f d 2 f j _ f d«! f dt2 e x p j i f [ 7 - £
— oo — oo
\ tt
1 +
fc2 f t
fy
+ h2t_L'($-<P-%%-
0 ! u n d 0 sind die D y a d e n
Führt m a n f ü r
d2f
die G r ö ß e
lautet d a n n :
<J
^
= 1/2 mi;
r =
f
•
'
fA
&/%'<I>-%)-t±
(18)
+ e2%-<I>-%t2-hcjo]dt/h
j.
0 = 1 / 2 m{ + 1 / 2 mv = 1/m* .
g ft •
±
(19)
g ) • f_L
s o w i e einen P o l a r w i n k e l als neue V a r i a b l e ein, dann f o l g t
0 0 + 0 0 + 0 0 /
A(co)
D a b e i ist abgekürzt
~
(rn*)'11'
fs
/ d r / dttf
dt2 e x p I i f
0
— 00 — 00
It =
I-Ex
+f4 •
-
\
[7X -f r +
e2
F2
t2/m*
— hco]
dt/h j .
•
• #1) • f t ,
und m* bedeutet die effektive Masse für die Feldrichtung. U m v o n den drei Integrationen in ( 2 0 )
explizit ausführen zu k ö n n e n , führen wir die neuen V a r i a b l e n u u n d v nach
u = t2 — t1;
(20)
'
2 v = tx + t2
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(21)
zwei
oo
ein:
A (o>) ~ (m*)
+00
+00
/ dr J du f dt; exp (i u[It + r - h co]/h + i u[v2 + u2/l2]
0
— 00 — 00
e2 P/h m*) .
(22)
Verschiebt man den Integrationsweg der Variabein u um ein endliches Stüde in die positiv imaginäre Halbebene, so kann man die Integrale über dr und dt; ausführen und erhält als endgültige Integral-Darstellung
des Absorptions-Spektrums
+ i 00
A(co)=
f d ^ ~ ä / s e x p ( c o F 3 * 3 + [ c o - c o j t)
1
4 y?i i J
(23)
mit
»-
co^IJh;
r
- l
1
F~
1 2 h m
. |
.
(24)
Über die Normierung wurde in ( 2 3 ) willkürlich verfügt. Der Integrationsweg ist auf der positiven Seite
am Nullpunkt vorbeizuführen.
Für (Oy
0 erhält man durch Entwicklung des Integranden nach Potenzen von (O — (o t die konvergente
Reihe
A (co) = ]/coF
y
n=0
Für oi — cot
n 3/2)
3 n\T(7/6-n/3)
(25)
\ cor
coF verwendet man besser die semikonvergente alternierende Reihe (Fehler Ry kleiner als
letzter Summenterm) :
A(co)
^yCo-co1
'v
r { 3/2)
y
/
(OF
(26)
(3/2 — 3 n) \oo —10
Man erhält sie, indem man den Integranden von ( 2 3 ) bis zur A-ten Potenz nach co F 3 entwickelt und
den Integrationsweg über — 00 schließt.
Für co — cot < — coy erhält man eine asymptotische Darstellung durch Entwicklung des Exponenten in (23)
um den auf der positiven Halbachse gelegenen Sattelpunkt
_
s
/ a ^ — c o V/2
\ 3 o>f!
(nach Einführung der Variabein t~'12) :
A (co) ~ ] / 3 coF
a>F
4 (co — coj)
1 -
3 coF
V.
COj — CO
Der Exponentialfaktor in ( 2 7 ) ist erneut in Einklang
mit Gl. ( 8 ) . Den Verlauf der Funktion A(OJ) zeigt
. . .j exp f
l
*
~
<X)1 — CÜ
3 coF
V.\
(27)
I
A b b . 2. Der Einfluß des Feldes macht sich in einer
Verbreiterung des Fußes der Absorptionslinie bemerkbar, welche von der Größenordnung coF ist.
W i r kommen hierauf in Abschn. 5 zurück.
4. Exponentielle Bandkante
Im
allgemeinen
unterscheidet
sich
der
Verlauf
einer Bandkante erheblich von der Gestalt (co — OJ^''1,
-2-1
0
1
2
Abb. 2. Ideale Kante.
Abb. 3. Integrationsweg für Gl. (28).
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wie sie sich aus ( 2 6 ) für F = 0 ergibt. Einem realen Kantenverlauf k o m m t man nahe, wenn man Prozesse
mit verschiedenem co1 (welche also dem absorbierenden Elektron verschiedenerlei Energiebeträge
beigeben)
mit einer mit fallendem cox exponentiell abnehmenden Häufigkeit überlagert. Setzt man I = h/co0,
hält man dafür aus
so er-
(23)
i
O>0
A (co) =
.J
— oo
Unter der Voraussetzung / c o 0
OO
d o j t j" df • t~'h- • exp (co F 3 t3 + [co — 0Jt] t +
— co 0 ] l) .
— i oo
1 wurde dabei die untere Grenze f ü r co1 v o n 0 nach — oo verlegt. — Läßt
man den W e g in der f-Ebene links v o m Punkte t = l verlaufen, so kann man die Integration über dco x am
Integranden v o n df ausführen mit dem Ergebnis
i oo
A (co) = - 4 . f
r3'2
4 y 71 l J A — t
e x p (co F 3 f 3 + [co - co 0 ] t) .
(28)
—i oo
Der W e g ist aus A b b . 3 zu ersehen; er überschreitet die positive Achse zwischen 0 und l , und m u ß in den
schraffierten Sektoren oder wenigstens auf deren R a n d nach dem Unendlichen gehen.
Als Spezialfall ist in ( 2 8 ) die exponentielle
Kante
ohne
Feld
enthalten
(co F = 0 ) .
Für CO<OJ 0 läßt sich
dabei der W e g im positiv Unendlichen um den Pol t = l schließen, und man hat
A (CD) = y
j / " 7 exp (A [co - a> 0 ])
Indem man den W e g erst nach rechts über t = X wegzieht
von
t entwickelt, erhält man
A(A>) = |
für co F = 0 , c o < a > 0 .
und dann
(/ — f ) _ 1
(29)
nach fallenden
Potenzen
die gut konvergente Reihendarstellung
] / JJ exp [ / (co - co 0 ) ] - A(co - c o 0 ) * £
r
[Jff
für
2 )
("> ~ ^ o ) ] w
co F = 0 ,
(30)
co > co 0 .
M a n sieht aus dem Vergleich von ( 2 9 ) und ( 3 0 ) , d a ß bei cO = OJ0 die zweite und die höheren Ableitungen
stetig sind.
Für cop
0 ist ( 2 8 ) im Punkte co = co0 regulär. M a n erhält eine konvergente Entwicklung, indem man
wieder den W e g über t = l wegzieht, und sodann den Nenner nach fallenden Potenzen von t entwickelt:
A(M)
-
- i y »
« p y w + i o » - » . ) ] - *
( 3 1 )
Das asymptotische Verhalten für sehr kleine Frequenzen w i r d durch das R e s i d u u m
von
(28)
bei t = l
> 1 .
(32)
gegeben:
A ( £
°) ~
2
VT
CXP [X* ^
+
-
Wo)l
für
(
^
f
-
U m die A s y m p t o t i k für sehr g r o ß e Frequenzen zu erhalten, entwickelt m a n
im
«F
Integranden
von
(28)
nach steigenden Potenzen von t:
A (co) ~ VaT-co'
y 1 1
°B4b nl\co-(oJ
fy
y
__—^3/2)
r (3/2-3
für
W ä h r e n d hiernach für hohe Frequenzen der Einfluß
des Feldes (wie auch für l(co — co0)^> 1 die A b w e i chung v o n der idealen Kante) nur eine kleine K o r rektur darstellt, bringt das Feld bei kleinen Frequenzen nach
(32)
eine Verschiebung der
exponentiell
( 3 3 )
n-l)V{co-co0)l
co — co 0 > cop;
'
1 (co —
OJ0)
>
1 .
abfallenden Flanke um
dco =
co F 3
(34)
b z w . eine E r h ö h u n g der Intensität um einen Faktor
6A/A = e x p ( P OJ f 3 ) .
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(35)
Ebenso ist das Feld in einem Gebiet der Größen-
lösbares Frequenzintervall
ordnung <x>f beiderseits von <x>0 von
). ojy von der Größenordnung 1 wird; das letzte be-
wesentlichem
Einfluß; dies zeigt A b b . 4, in welcher der Verlauf
ist, und daß
anderseits
deutet, daß der Einfluß des Feldes auf die Kante
um so schwerer zu beobachten ist, je langsamer die
Kante abfällt.
5. Diskussion der Ergebnisse
2.0--
' Auj^'O
Für
die Kantenverschiebung
ist die Größe
ajy
maßgebend, für welche sich aus ( 2 4 ) die folgende
XiVc'23/
numerische Formel ergibt:
1.5-
h coF = 0 , 0 4 0 (
\m
,y3 /
f
vi3
10« V/cm
eV
(36)
Demnach erhält man Veränderungen der Kante in
einem Gebiet beobachtbarer Größe, wenn das Feld
von
1.0-
der Größenordnung
10-> bis
10 6 V / c m
wird.
Interessant ist die Abhängigkeit von der effektiven
Masse; da die Flankenverschiebung nach ( 3 4 )
mit
der dritten Potenz von coy , also umgekehrt proportional zur effektiven Masse geht, ergibt sich eine
•0.5
!
Möglichkeit zur Bestimmung von effektiven Massen;
/ / / /
A u}F--23 SY/r
uF • 1
L
L
- 5 - 4 - 3 - 2 - 1
i
zu beachten ist, daß es sich bei m"" um die reziprok
0
1
2
A(lü-CÜ0)
3
4
gemittelten Massen der Elektronen und Löcher handelt. Jedenfalls könnte man durch Messung dieser
Massen für verschiedene kristallographische Richtungen des Feldes wertvolle Aufschlüsse über die Struk-
Abb. 4. Exponentielle Kante.
tur von Valenz- und Leitungsband gewinnen.
u
Damit die Verschiebung der Flanke bzw. die mit
ihr verbundene Intensitäts-Anderung gut beobachtbar ist, muß nach ( 3 4 ) und ( 3 5 ) ojy so groß sein
wie das Frequenzintervall 1 / A , auf welchem die Intensität der Kante
(ohne Feld)
um eine e-Potenz
abfällt; man muß deshalb bei tiefer Temperatur beobachten.
Eine
quantitative
Beobachtung
der
Flankenver-
schiebung ist nur möglich, wenn andere Effekte ausAur2
3
geschaltet
werden,
welche
zu
einer
Verschiebung
führen können. Hier hat man in erster Linie an eine
Veränderung der Bandlücke h to0 infolge des Feldes
sowie indirekt infolge der durch die
Stromwärme
hervorgerufenen Temperaturerhöhung zu denken. Es
dürfte
wohl
nötig
sein,
die
Temperaturerhöhung
völlig zu vermeiden, notfalls durch kurzzeitige oder
intermittierende Beobachtung. Der direkte Einfluß
AURF'2Y/AWF-0
-
5
-
4
-
3
-
2
1
0
1
2
3
des Feldes auf die Bandlücke anderseits ist zu klein,
Abb. 5. Kantenverlauf logarithmischer Darstellung.
um bemerkt zu werden; denn bei 10 J V / c m variiert
von A(OJ) für verschiedene Werte von A>y einge-
um einige Tausendstel V o l t ; die hierdurch hervor-
zeichnet ist. A b b . 5 zeigt dasselbe in logarithmischer
gerufenen Verschiebungen der Bandkanten sind noch
das Potential des Feldes in der Elementarzelle nur
Darstellung. Damit der Effekt beobachtbar ist, muß
wesentlich kleiner, da sie quadratisch mit dem Feld
das Feld so stark sein, daß einerseits a) F ein auf-
gehen.
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