Lichtausbreitung in Metallen?

Lichtausbreitung in Metallen?
Andreas Englisch und Uwe Hartmann
Experimentalphysik
Das optische Verhalten von Metallen
Das allgemein bekannte Verhalten von
Metallen beim Auftreffen von elektromagnetischer Strahlung ist die Reflexion dieser Strahlung. Diese Eigenschaft
wird bei der Herstellung von Spiegeln
ausgenutzt. Die Eindringtiefe von Licht
liegt, in Abhängigkeit von der Wellenlänge und vom Metall, im Bereich von
50 nm bis 100 nm [1]. Es genügen daher geringe Schichtdicken, um eine optimale Reflexion der Lichtwelle zu erzielen.
Für dieses Verhalten sind die freien
Elektronen in den Metallen, das sog.
Elektronengas, verantwortlich. Im elektrischen Feld wird auf die Elektronen eine Kraft ausgeübt, durch die sie an die
Oberfläche gezogen werden. Dort verteilen sie sich so lange, bis das Innere
des Metalls feldfrei ist. Bei niedrigen
Frequenzen wird diese Bewegung
hauptsächlich durch „Reibungseffekte“
- die Ursache des elektrischen Widerstands - gehemmt. Im optischen Bereich ist die Feldänderung so schnell,
dass sich eine Verzögerung der Bewegung durch die Eigenmasse der Elektronen bemerkbar macht: Das Metall
besitzt im optischen Frequenzbereich
eine negative Dielektrizitätskonstante.
Es ergeben sich daraus einige interessante Effekte. Fällt Licht auf eine Grenz-
a)
Licht in Metallen, ein zunächst paradox erscheinender Sachverhalt, kann unter
bestimmten Umständen realisiert werden. Die Eigenschaften und Besonderheiten
dieser Art von Lichtausbreitung bieten Möglichkeiten, die sich vom Molekülsensor bis hin zum Tera-Hertz-Prozessor erstrecken. Es ist notwendig, die Lichtausbreitung in Form sogenannter Plasmonen zunächst jedoch zu charakterisieren. Dazu wird in einer Arbeitsgruppe am Lehrstuhl von Professor Hartmann die
Rasternahfeldmikroskopie (SNOM, Scanning Near-Field Optical Microscopy)
eingesetzt. Damit ist es möglich, die Intensität der Plasmonen direkt abzubilden.
Durch Strukturierung der Proben wird das Ausbreitungsverhalten beeinflusst,
was direkt mit SNOM darstellbar ist. Ziel dabei ist, die Strukturierung so zu optimieren, dass Optik auf kleinstem Raum betrieben werden kann.
fläche bestehend aus einem Metall und
einem „normalen“ durchsichtigen Material (Glas, Wasser, Luft…) so werden
bei geeigneten Einstrahlbedingungen
durch das einfallende Licht Plasmonen
angeregt. Je nach Form der Grenzfläche
unterscheidet man verschiedene Arten.
Genannt seien hier insbesondere Mieund Oberflächenplasmonen [2,3]. Die
Auswirkung der Anregung von Mieplasmonen kann man in kleinen, 2050 nm großen metallischen Partikeln
beobachten, wie in einer kolloidalen
Goldstaubsuspension oder in den sog.
Goldrubingläsern. Die Farbe entsteht
hier durch die Absorption von Licht im
grünen Spektralbereich, womit Resonanzen der Oberflächenladungsdichte
der Partikel angeregt werden. Die Energie aus dem einfallenden Licht fließt zu
einem Teil in eng an der Oberfläche anliegende quasistatische Felder. Diese
„kleben“ an der Oberfläche und werden durch innere Verluste im Metall gedämpft. Zum anderen Teil wird die
Energie auch senkrecht zur Einfallsrichtung des Lichts abgestrahlt.
An zweidimensional ausgedehnten
Grenzflächen tritt eine solche Resonanzbedingung im Gegensatz zum nulldimensionalen Fall nur unter bestimmten Einstrahlbedingungen auf.
Man spricht in diesem Fall von Oberflächenplasmonen. Ein typischer Aufbau,
mit dem es möglich ist, Oberflächenplasmonen anzuregen, ist in Abbildung 1 dargestellt und unter dem Namen ‘Kretschmann Anordnung' bekannt [3]. Auf einem Prisma ist eine
50 nm dicke Silberschicht aufgedampft.
Sie wird durch das Prisma beleuchtet.
Auf diese Weise ist es möglich, entlang
b)
Abb. 1: Anregung von Plasmonen. Prinzip (a), spezielle Realisierung mit fokussiertem Laserstrahl (b).
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Abb. 2: Prinzip der Detektion sog. evaneszenter Felder (schwarzen Pfeile) mit SNOM. Das Ende der Spitze wird polarisiert (grüner Doppelpfeil) und strahlt in den konischen Teil der Sonde ab.
dass das von ihnen erzeugte
elektrische Feld zu beiden Seiten
der Grenzfläche exponentiell abfällt (evaneszente Felder) [3]. Man
kann sie daher nicht direkt mittels
optischer Methoden beobachten,
die im Vergleich zur Abklinglänge
weit von der Grenzfläche entfernt
positioniert sein müssen. Eine
Möglichkeit, diese Felder zu detektieren, bietet die Rasternahfeldmikroskopie. Das Prinzip besteht darin, dass ein kleines lichtstreuendes Partikel in die Nähe der
Oberfläche (< 100 nm) gebracht
wird. Dieses wird seinerseits durch
die auf ihn einwirkenden evaneszenten Felder polarisiert und
strahlt in erster Ordnung proportional
zu der Stärke dieser Polarisation und
somit proportional zur Feldstärke ab
[4]. Die Strahlung kann weit entfernt
(im Fernfeld) mit gewöhnlichen Optiken detektiert werden. Eine mögliche
Realisation ist in Abbildung 2 dargestellt. Der unterste Teil einer konisch
ausgezogenen Glasfaser, dessen Abmessung weniger als 100 nm beträgt,
fungiert als Streuzentrum, während der
daran anschließende Teil im Großen
und Ganzen das Streulicht sammelt und
weiterleitet. Das gesammelte Licht tritt
am anderen Ende der Glasfaser aus,
und kann ohne weitere Optik direkt mit
einem empfindlichen Detektor (Photomultiplier) gemessen werden.
der Grenzfläche Silber-Luft eine Variation des elektrischen Feldes mit einer
Wellenlänge, die der der Plasmonen
entspricht, zu erhalten. Bei entsprechenden Werten für Schichtdicke und
Einfallswinkel kann erreicht werden,
dass die reguläre Reflexion total unterdrückt wird, wobei die Anregung der
Plasmonen maximal wird.
Die Wellenlänge der Plasmonen hängt
stark von der Dielektrizitätskonstanten
des Mediums, welches an das Silber
grenzt (Medium 3) ab. Bei Änderung
dieser Dielektrizitätskonstanten verschiebt sich der Winkel des Minimums
im reflektierten Licht, was zum Nachweis von Adsorbaten von nur wenigen
Molekülschichten ausgenutzt werden
kann.
a)
Eine abgewandelte Anordnung ist in
Abbildung 1 (b) dargestellt. Hier wird
ein Laserstrahl durch das Prisma auf
den Silberfilm fokussiert. Die Anregung
von Plasmonen lässt sich direkt in der
Schwächung der Lichtintensität im divergenten, reflektierten Lichtbündel bei
dem entsprechenden Winkel erkennen.
Dabei wird die Lage des Intensitätsminimums nur durch Eigenschaften des
Teils der Grenzfläche bestimmt, auf den
fokussiert wird. Es können somit lokale
Variationen nachgewiesen werden.
Detektion von Plasmonen mit SNOM
Die entsprechende Anordnung eröffnet
eine weitere Möglichkeit, die in unserer
Arbeitsgruppe verfolgt wird, nämlich
die Plasmonenausbreitung direkt an der
Oberfläche abzubilden. Oberflächenplasmonen zeichnen sich dadurch aus,
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b)
Abb. 3: Aufbau des SNOM zur Aufzeichnung der Plasmonenintensität an
Oberflächen und in Strukturen. Schematischer Aufbau (a) mit Vergrößerung zur Verdeutlichung der Konstruktion der Abstandregelung. In (b) ist der reale Aufbau dargestellt.
Universität des Saarlandes
Die Sonde kann mit Hilfe einer Abstandregelung („Tuning Fork“) [5] in
einer Höhe von 10 bis 50 nm über der
Probenoberfläche gehalten werden. Die
Abstandregelung basiert im wesentlichen darauf, dass oszillierende Bewegungen der Sonde eine Dämpfung erfahren, wenn sich die Spitze in der Nähe der Oberfläche befindet. Wird die
Sonde über die Probe gerastert, erhält
man simultan ein Bild der Topographie
und der dazu gehörigen Intensität der
evaneszenten Felder [6].
Der gesamte Messaufbau ist in Abbildung 3 dargestellt. Er besteht aus zwei
Einheiten; der unteren - dem Probentisch mit Prisma und Lasereinkopplung
- und der oberen, der Rastereinheit mit
der Glasfasersonde. Auf das Prisma
wird die Probe, ein auf Glas aufgebrachter Silberfilm (strukturiert oder
unstrukturiert), mittels Immersionsöl
optisch angekoppelt. Mit der Lasereinkopplungseinheit ist es möglich, den
Strahl exakt in der Filmebene zu fokussieren und den Fokus beliebig lateral
auf den Film zu verschieben. Die Rastereinheit, bestehend aus einem umgebauten kommerziell erhältlichen Rasterkraftmikroskop, lässt sich ihrerseits
ebenfalls in Bezug auf Probe und Laserfokus lateral verschieben.
Zwei mit dieser Anordnung aufgezeichnete Intensitätsverteilungen der evaneszenten Felder an einer Probenoberfläche sind in Abbildung 4 dargestellt. Abbildung 4 (a) zeigt die Intensitätsverteilung, wenn der Laser schwach
auf eine Glasoberfläche fokussiert ist.
Die Form ist elliptisch und ein Schnitt
durch die Mitte zeigt ein typisches
Gaußprofil mit einer Halbwertsbreite
von 10 µm. Wird im Gegensatz dazu
der Laserstrahl auf einen Silberfilm fokussiert, ändert sich die Intensitätsverteilung drastisch, was in Abbildung 4
(b) dargestellt ist. In Fortsetzung des
eingestrahlten Lichts [(zum Vergleich
Abb. 1 (b)] ist weit entfernt vom Fokuspunkt eine hohe Intensität detektierbar.
a)
Abb. 4: Intensitätsverteilung oberhalb einer Glasoberfläche (a) und über einem
Silberfilm bei Anregung von Oberflächenplasmonen, aufgenommen
mit SNOM. Die Bildausschnitte sind jeweils 80 µm x 80 µm groß.
a)
b)
Abb. 5: Verhalten der Plasmonen beim Auftreffen auf Strukturen. Die Topografie (a) zeigt den strukturierten PMMA-Film (helle, erhabene Stellen) auf der Silberoberfläche. Intensität beim Auftreffen der Plasmonen auf den mittleren, 1 µm breiten Graben (b).
Diese Intensität stammt von den
Oberflächenplasmonen, die vom Fokuspunkt aus propagieren, was durch
das gleichzeitig sichtbare Minimum im
reflektierten Strahl bestätigt wird [7].
Die Abklinglänge ist charakteristisch für
das System Silber-Luft und beträgt bei
der anregenden Laserwellenlänge von
673 nm etwa 80 µm. Licht (zumindest
einige Feldkomponenten) kann also in
dünnen Metallfilmen tangential zur
Filmebene um einen Faktor 1000 weiter
propagieren, als es in einen Festkörper
Prof. Dr. Uwe Hartmann, Studium der Physik und Promotion an der Universität Münster; 1992 Habilitation für Experimentalphysik an der Universität Gießen; seit 1993 Professur
für Experimentalphysik an der Universität des Saarlandes.
1998 Gewinner des Philip Morris-Preises. Derzeitige Forschungsschwerpunkte liegen im Bereich der Rastersondenmikroskopie und der Nanotechnologie.
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b)
eindringt. Lässt man die Plasmonen in
einer Entfernung von mehr als 50 µm
vom Fokus auf Strukturen treffen, so
trägt dort das die Plasmonen anregende Licht nicht mehr direkt zur Intensitätsverteilung bei. Mit einer solchen
Anordnung ist es deshalb möglich, das
Verhalten ausschließlich der Plasmonen
zu studieren.
Der zur Oberfläche parallele Wellenvektor (Der inverse Wert der Wellenlänge orientiert in Ausbreitungsrichtung) spielt bei der Plasmonenausbreitung eine wesentliche Rolle. Wie schon
erwähnt, hängt dessen Betrag von der
Dielektrizitätskonstanten des an das
Silber angrenzenden Mediums ab, und
kann somit leicht durch aufgebrachte
Schichten geändert werden. Durch
Strukturierung dieser Schichten können
Gebiete mit unterschiedlichen Ausbreitungsbedingungen für Plasmonen
geschaffen werden. Wird eine dünne
Schicht eines Polymerfilmes (PMMA),
17
Andreas Englisch, Studium der Physik an der Universität
des Saarlandes, 1998 Diplom im Fachbereich Experimentalphysik über Abbilden magnetischer Strukturen mittels
Rasternahfeldmikroskopie in AG Professor Dr. Uwe Hartmann.
Anschließend Forschung in einem interdisziplinären Projekt zur Lokalisierung und Extraktion von Genen im SubMikrometer-Bereich. Zur Zeit Promotion zum Thema:
Plasmonenausbreitung in Nanostrukturen.
im wesentlichen ein durchsichtiger
Kunststoff, aufgebracht, so breiten sich
die Plasmonen an der Grenzschicht Silber-PMMA mit kürzeren Wellenlängen
gegenüber der Grenzfäche Silber-Luft
aus. Durch Elektronenstrahlbelichtung
und „Entwicklung“ wird an den Stellen,
an denen das PMMA entfernt ist, wieder die ursprüngliche Grenzschicht Silber-Luft hergestellt.
Abbildung 5 zeigt das Verhalten von
Plasmonen beim Auftreffen auf einen
Übergang eines Gebietes Silber-Luft zu
Silber-PMMA [8]. Die Stelle, an denen
die Plasmonen angeregt werden, ist
außerhalb des Bildes. Der Strahl von
Plasmonen trifft, aus dem Gebiet mit
der Grenzschicht Silber-Luft kommend,
auf das Gebiet mit der Grenzschicht Silber-PMMA. In der simultan aufgenommenen Topographie [Abb. 4 (a)] ist die
Anordnung der Gebiete mit und ohne
PMMA leicht zu erkennen. In dem Bild
der Plasmonenintensität [Abb. 4 (b)] ist
im PMMA-freien Gebiet ein zur
PMMA-Kante parallel verlaufendes
Muster stehender Wellen sichtbar, das
auf die Interferenz zwischen einfallendem und von der Kante reflektierten
Strahl zurückzuführen ist. Weiterhin
zeigt der Graben im PMMA gewisse
lichtführende Eigenschaften. Am Grund
des Grabens befindet sich die nackte
Silberoberfläche. Die langwellige Modulation der Intensität in dem mit
PMMA bedeckten Gebiet ist auf Interferenzen zwischen Plasmonen und dem
Streulicht von der PMMA-Kante zurückzuführen. Ebenfalls sind Beugungsphänomene von Plasmonen an den
Kanten am Anfang des Grabens zu erkennen.
Die zur Zeit bestehenden Bestrebungen
zielen darauf ab, entweder die Reflexions- oder die Transmissionseigenschaften eines solchen Übergangs zu
optimieren. Optimale Transmissionseigenschaften sind bei Linsen und Prismen nötig, wogegen eine hohe Reflektivität bei Spiegeln und lichtführenden
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Elementen Voraussetzung ist. Mit solchen Bausteinen ist es möglich, eine
zweidimensionale „Nano-Optik“ aufzubauen.
Anwendungen
Eine sehr nahe liegende anwendungstechnische Bedeutung ist hier im Bereich der Sensorik zu sehen. Die bisher
auf SPR (Surface Plasmon Resonanz)
basierenden Sensoren messen die durch
Anlagerung von Molekülen verursachte
Änderung der Wellenlänge der Plasmonen in einem relativ ausgedehnten
Gebiet. Die absolute Anzahl von Molekülen, die z.B. zur Bildung einer Monolage notwendig ist, sinkt mit Verkleinerung der Sensorfläche. Werden Plasmonen konzentriert durch kleine Gebiete geleitet, so genügen nur wenige
dort angelagerte Moleküle, um das
Ausbreitungsverhalten zu ändern.
Die Forschung an plasmonenleitenden
Strukturen kann Möglichkeiten bei der
Entwicklung neuartiger, wesentlich höher als heute getakteter Prozessoren
auf optischer Basis eröffnen. Licht kann
mit Frequenzen bis zu einem Tausendstel seiner Eigenfrequenz „ein- und
ausgeschaltet“ werden, was eine Erhöhung der Taktfrequenz um einen
Faktor Tausend im Vergleich zu den zur
Zeit möglichen Frequenzen im Gigahertzbereich bedeutet. Dazu ist es nötig, die Abmessungen des Prozessors
wesentlich unter einem Millimeter zu
halten, was gerade dem Weg, den die
Plasmonen in der Taktzeit zurücklegen,
entspricht. Einzelne Strukturen sind daher so klein wie möglich zu konstruieren. Plasmonen können aufgrund ihres longitudinalen Charakters in einzelnen Leiterbahnen aus Silber mit Breiten unter 100 nm propagieren [9]. Bisherige Experimente zeigen aber eine
Abklinglänge von unter 10 µm. Die dafür verantwortlichen Verluste insbesondere durch Abstrahlung von Licht und
Dämpfung aufgrund des Eindringens
des elektrischen Feldes ins Metall
müssen dabei vermindert werden. Spezielle Designs aus aneinander gereihten
Metallinseln sowie Doppelstränge können da Auswege bieten [10].
Eine andere Möglichkeit, diese Verluste
vollständig zu kompensieren, besteht
darin, metallische Strukturen mit „optisch gepumpten“ Medien zu kombinieren. Dabei wird der Effekt der induzierten Emission ausgenutzt, wobei
ein Plasmon, während es einen gewissen Weg entlang eine Leiterbahn zurücklegt, ein zusätzliches zweites Plasmon auslöst. Dieses kann die auftretenden Verluste sogar überkompensieren, so dass sich entlang einer Leiterbahn die Intensität der Plasmonen nicht
abschwächt, sondern sogar anwächst
(Plasmonen-Laser) [11].
Gerade die Entwicklung eines solchen
optischen Prozessors zeigt die Notwendigkeit von SNOM-Messungen an Plasmonen in strukturierten Metallfilmen,
insbesondere im Hinblick auf einen
weiteren Gesichtspunkt. Ein optischer
Prozessor beinhaltet neben Leiterbahnen natürlich auch aktive Elemente.
Diese in konventionellen Prozessoren
aus Transistoren aufgebauten Elemente
wie AND- und OR- Gatter bestehen
prinzipiell aus Schaltern. Dabei sind das
zu schaltende Signal sowie der schaltende Impuls von der selben physikalischen Größe. Zum Beispiel wird in einem gebräuchlichen elektronischen
Bauelement mit einer Spannung von einigen Volt eine ebenso große Spannung geschaltet. Dieses Prinzip auf
Licht zu übertragen hieße, mit Licht einer bestimmten Frequenz die Intensität
von Licht der gleichen Frequenz zu modulieren. Diese Möglichkeit besteht
theoretisch mit Plasmonen bei Ausnutzung von nichtlokalen Effekten in den
Strukturen. Wie am Anfang beschrieben, ist das Elektronengas mit seinen
freien Elektronen Vorraussetzung für
die Existenz von Plasmonen. Ein Schaltvorgang besteht in einer Änderung der
Eigenschaften des Mediums, in dem
sich das zu schaltende Signal ausbreitet.
Durch diese Änderung wird die Ausbreitung des Signals gestoppt oder weiter unterstützt. Wird nun die Eigenschaft des Elektronengases, z.B. die
Elektronendichte, geändert, wird das
Ausbreitungsverhalten der Plasmonen
beeinflusst.
Nichtlokale Effekte bedeuten, dass
durch die Intensität von Feldern, z.B.
von Plasmonen, an einer Stelle in der
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Struktur die Eigenschaften des Elektronengases an einer anderen Stelle verändert werden. Diese Effekte können
daher theoretisch dazu ausgenutzt werden, Plasmonen mit Plasmonen zu
schalten. Die Abhängigkeit der lokalen
optischen Eigenschaften von der lokalen Ladungsträgerdichte wurde schon
an photonischen Kristallen gezeigt [12].
Die Ladungsträgerdichte, in diesem Fall
bestehend aus Elektronen und Löchern,
wird mit einem zusätzlichen Laser höherer Frequenz moduliert, was sich in
einer Änderung der Reflektivität des
Kristalls äußert.
Zukünftige Arbeiten
Gerade nicht-lokale Effekte im Allgemeinen sorgen immer wieder für Überraschungen bei der Miniaturisierung bis
in den Nanometerbereich. Zum Teil tritt
ein völlig neues Verhalten eines Systems auf, das in den miniaturisierten
Bausteinen ausgenutzt werden kann.
Betrachtet man weiterhin eine Anordnung, die aus vielen Bausteinen zusammengesetzt ist, so können die makroskopischen Materialeigenschaften des
Ensembles in weiten Grenzen gestaltet
werden. Die Materialeigenschaften des
Komposits unterscheiden sich dabei
wesentlich von dem Mittel der Materialeigenschaften der Ausgangsstoffe.
Dieser Effekt wird schon heute bei der
Konstruktion supraleitender Kabel ausgenutzt. Eine Modellierung muss mit
einer Entwicklung solcher Systeme
einhergehen.
Im Einzelnen sollen zukünftig der dielektrische wie auch der metallische
Anteil strukturiert werden. Ein Ziel da-
bei ist erst die Abstrahlungsverluste der
Elemente sowie Verluste durch intrinsische Dämpfung im Metall zu minimieren. Es ist dabei an Elemente wie
zweidimensionale Linsen, Reflektoren,
Interferometer sowie Plasmonenleiter
mit Abmessungen unterhalb der Wellenlänge der Plasmonen gedacht. Zur
Entwicklung von aktiven Elementen wie
Schalter und Plasmonenverstärker bedarf es allerdings einer speziellen Kombination von Materialien sowie modifizierter Untersuchungsmethoden.
Literatur
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[12] A. Forchel, Photonic Crystals
Switching light with light, nature materials 2, 13 (2003)
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