Doppelspaltversuch in der Starkfeldionisation an Argon
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Bachelorarbeit Doppelspaltversuch in der Starkfeldionisation an Argon-Dimeren Nikolai Schlott Institut für Kernphysik (IKF) Goethe-Universität Frankfurt am Main 25. September 2014 Erstgutachter: Prof. Dr. Reinhard Dörner Zweitgutachter: Kevin Henrichs Erklärung nach § 28 (12) Ordnung für den Bachelor- und dem Masterstudiengang Hiermit erkläre ich Nikolai Schlott, dass ich die Arbeit selbständig und ohne Benutzung anderer als der angegebenen Quellen und Hilfsmittel verfasst habe. Alle Stellen der Arbeit, die wörtlich oder sinngemäß aus Veröffentlichungen oder aus anderen fremden Texten entnommen wurden, sind von mir als solche kenntlich gemacht worden. Ferner erkläre ich, dass die Arbeit nicht - auch nicht auszugsweise - für eine andre Prüfung verwendet wurde. Frankfurt, den “I ran. I ran until my muscles burned and my veins pumped battery acid. Then I ran some more. ” Chuck Palahniuk, Fight Club Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung 1 2. Physikalische Grundlagen 2.1. Laser und Licht-Materie-Wechselwirkung . . . . . . . 2.1.1. Prinzip eines Lasers . . . . . . . . . . . . . . . 2.1.2. Elektromagnetische Welle und Polarisation . . 2.1.3. Laserfelder hoher Intensität . . . . . . . . . . 2.1.3.1. Multiphotonen- und Tunnelionisation 2.1.3.2. Der Keldysh-Parameter . . . . . . . 2.2. Interferenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2.1. Klassisch . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2.2. Intensitätsverteilung . . . . . . . . . . . . . . 2.2.3. Quantenmechanische Betrachtung . . . . . . . 2.2.4. Doppelspaltversuch . . . . . . . . . . . . . . . 2.3. Argon-Dimere . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3.1. Grundzustand von Ar2 und Zustände von Ar2+ 2.3.1.1. Direkter Übergang . . . . . . . . . . 2.3.1.2. Dipol-Übergang . . . . . . . . . . . . 2.3.1.3. Unterscheidung beider Übergänge . . 3. Versuchsaufbau und Durchführung 3.1. Laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2. COLTRIMS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.1. Jet und Vakuumsystem . . . . . . . . . . 3.2.2. Spektrometer . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.3. Detektoren . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2.3.1. MCP: Microchannel Plate . . . 3.2.3.2. Delay-Line-Anode . . . . . . . 3.2.4. Signalverarbeitung . . . . . . . . . . . . 3.3. Versuchsdurchführung . . . . . . . . . . . . . . 3.3.1. Jet-Ausrichtung und Laser-Fokussierung 3.3.2. Einstellen der Signalverarbeitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3 3 3 4 5 5 6 7 7 8 8 9 10 10 11 11 13 . . . . . . . . . . . 14 14 15 15 17 19 19 19 20 21 21 22 4. Auswertung 23 4.1. Messung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 4.2. Koordinatensystem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 4.3. Detektor-Kalibrierung . . . . . . . . . . . 4.4. Detektor-Optimierung mit IPA . . . . . . 4.5. Auswertung der Daten . . . . . . . . . . . 4.5.1. Bestimmung des B-Feldes . . . . . 4.5.2. Bestimmung des Bunchmarkers und 4.5.3. Berechnung der Impulse . . . . . . 4.5.4. E×B-Drift-Korrektur . . . . . . . . 4.5.5. Daten-Selektion . . . . . . . . . . . 4.5.6. Berechnung des Relativwinkels . . . 5. Ergebnisse 5.1. Intensitätseichung und Keldysh-Parameter 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt . . . . . 5.2.1. Ergebnisse des direkten Überganges 5.2.2. Ergebnisse des Dipol-Überganges . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Flugzeit-Berechnung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 25 26 26 27 28 29 30 30 . . . . 33 33 33 35 40 6. Zusammenfassung und Ausblick 43 6.1. Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 6.2. Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 A. Atomare Einheiten 44 B. Experimentelle Parameter 45 C. Danksagung 46 1. Einleitung Der erste Doppelspaltversuch wurde von Thomas Young 1801 durchgeführt [HaPy]. Er bestätigte damit die Annahme, dass Licht eine Welle ist. Ende des 19. Jahrhunderts wurde der Photoelektrische Effekt nachgewiesen. Dieser konnte allerdings nur erklärt werden, wenn sich Licht wie ein Teilchen verhält. Dadurch wurde der Welle-TeilchenDualismus für Photonen geboren. Albert Einstein gelang es als erstem den Photoelektrischen Effekt zu erklären, indem er die Quantisierung für Licht einführte. Dies war unter anderem eine Grundlage für die spätere Entstehung der Quantenmechanik (QM). Um die Frage, ob Licht eine Welle oder Teilchen ist, weiter zu überprüfen, wurde das Doppelspalt-Experiment wiederholt. Dabei sind nur einzelne Photonen durch den Doppelspalt gelangt. Auch hier ergibt sich ein Interferenz-Bild. Die Erklärung liefert die QM. In der QM wird jedes Teilchen (Photon, Elektron, Atom . . . ) durch eine Wellenfunktion beschrieben. Die Wahrscheinlichkeit, ein Teilchen an einem bestimmten Ort zu finden, ergibt sich aus dem Betragsquadrat der Wellenfunktion an dieser Stelle. Dass ein Teilchen an einem Ort nur mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit zu finden ist, beruht auf der Heisenbergschen Unschärferelation (∆x∆p ≥ ~2 ). Diese besagt, dass der Ort bzw. Impuls eines Teilchens nur mit einer gewissen Unschärfe bestimmt werden kann. Dies hat zur Folge, dass die Wellenfunktion bei Kenntnis des Ortes im Impulsraum unendlich ausgedehnt ist. Gleiches gilt, wenn der Impuls bekannt ist. Dann ist die Wellenfunktion im Ortsraum unendlich ausgedehnt. Bis heute werden immer neue Doppelspalt-Versuche mit Elektronen [PaEI], Atomen oder Molekülen [PaC60] durchgeführt. Es eröffneten sich auch neue Fragen: Z.B. ob bei einer Einfachionisation eines zweiatomigen HOMO-Moleküls (z.B. H2 , O2 , N2 ) die Ionisation lokalisiert oder delokalisiert auftritt. Dies bedeutet, dass sich die Elektronen entweder quantenmechanisch als zwei unterscheidbare Objekte oder aber als eine gemeinsame elektronische Hülle des Moleküls verstehen lassen. Im ersten Fall wäre klar, aus welchem Atom das Elektron stammt (lokalisiert). Im zweiten Fall müsste durch die beiden möglichen Startorte der ElektronenWellenfunktion ein Interferenzmuster entstehen (delokalisiert). Dabei ist die Grundidee, dass die beiden Atome, wie bei Youngs Doppelspalt-Experiment, im übertragenen Sinne wie zwei Spalte anzusehen sind [PaInYu]. Eine bessere Beschreibung ist, dass die Atome Startorte für Kugelwellen sind, die sich überlagern und zu einem Interferenzbild führen können [AkDip]. Zum ersten Mal wurde eine mögliche Interferenz durch sogenannte „Schultern“ im Photoabsoprtionsspektrum von O2 - und N2 -Molekülen beobachtet [PaPIM]. Weitere theoretische Berechnungen und Experimente haben auch ein solches Interferenzverhalten z.B. für H2 [PaH2I] oder N2 [PaN2I] gezeigt. Neue Möglichkeiten der Untersuchung dieses Phänomens ergeben sich aus der Weiter- 1. Einleitung 2 entwicklung der Laser zur Erzeugung von immer höheren Intensitäten. Durch diese lässt sich ein Molekül durch Tunnelionisation ([PaTI]) oder Multiphotonenionisation [PaATI] ionisieren. Für einige theoretische Beschreibungen der Ionisationsprozesse in intensiven Laserfeldern siehe [PaMT] oder [PaSFA]. Von besonderem Interesse ist [PaITt], da in dieser Veröffentlichung der Einfluss von Interferenzeffekte auf die Ionisation bei zweiatomigen Molekülen beschreibt. Eine sehr schöne theoretische Simulation der Interferenz von H+ 2 in zirkular polarisierten intensiven Laser-Feldern ist in [PaH2cpI] dargestellt. Edelgas-Dimere bieten sich durch ihre schwache Bindung und die dadurch große Kernabstände als interessante Objekte für Experimente an [PaPAr2+]. Diese sind aus zwei identischen Atomen aufgebaut und stellen somit auch die einfachsten Moleküle dar. Nun stellt sich die Frage, ob in einem Edelgas-Dimer die Elektronenwellenfunktion auf ein Atom begrenzt, oder über das ganze Molekül verteilt ist. Eine erste experimentelle Untersuchung gibt es für Argon-Dimere. Dabei werden die Photoelektronenimpulsverteilungen von Argon-Dimeren mit denen von atomaren Argon verglichen. Diese beiden Photoelektronenimpulsverteilungen unterscheiden sich voneinander, was auf eine Interferenz deutet womit die Elektronenwellenfunktion nicht aus einem Argonatom im Dimer stammt, sondern aus einer Überlagerung von beiden Atomen im Dimer [PapInas]. Des Weiteren gibt es eine theoretische Vorhersage für die Interferenzbedingungen im ArgonDimer [PaAr2 In]. Diese Interferenz nachzuweisen, ist das Ziel der vorliegenden Arbeit. Als Doppelspalt dient ein Argon-Dimer, das einfach ionisiert wird. In der Impulsverteilung des emittierten Elektrons wird eine Interferenzstruktur erwartet. Zum Nachweis der Teilchen wird die COLTRIMS-Methode benutzt. 2. Physikalische Grundlagen 2.1. Laser und Licht-Materie-Wechselwirkung 2.1.1. Prinzip eines Lasers Laser ist eine Abkürzung für Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation. Das Grundprinzip eines Lasers ist es, durch stimulierte Emission einen starken Lichtstrahl zu erzeugen. Für den Laser sind drei Prozesse wichtig: die Absorption, die spontane und die stimulierte Emission (Abb. 2.1). Bei der Absorption werden Elektronen aus niedrigeren Energieniveaus in höhere Niveaus angeregt. Dafür werden Photonen benötigt, deren Energie genau der Differenz der beiden Niveaus entspricht. Das angeregte Elektron kann spontan (spontane Emission) auf den energetisch günstigeren Zustand zurückfallen. Dabei sendet es ein Photon aus, dessen Energie die Differenz der Niveaus entspricht. Ein Photon, das die Energie der Differenz des Überganges zweier Niveaus trägt, z.B. eines aus der spontanen Emission, kann eine stimulierte Emission anregen. Dabei wird das angeregte Elektron durch das Photon gezwungen, den niedrigeren Zustand zu besetzen und es entsteht ein weiteres Photon mit den selben Eigenschaften [HenMa]. Abbildung 2.1.: Darstellung von Absorption, spontane Emission und stimulierte Emission. Um mit diesen drei Prozessen einen Laser zu betreiben, werden mindestens drei Energieniveaus benötigt (Abb. 2.2). Diese drei Niveaus sind nötig, um Besetzungsinversion zu erreichen. Das bedeutet, dass mehr Elektronen in einem höheren Zustand sind als im niedrigeren und zwischen diesen Zuständen die stimulierte Emission stattfindet. Aus dem ersten Zustand werden die Elektronen durch Absorption in den dritten Zustand gehoben. Dafür wird z.B. ein Pump-Laser benutzt. Aus dem dritten Zustand fallen die 4 2.1. Laser und Licht-Materie-Wechselwirkung Elektronen durch spontane Emission in den zweiten Zustand. Aus dem zweiten Zustand gelangen die Elektronen durch stimulierte Emission zurück in den ersten Zustand. Dabei wird ausgenutzt, dass der Übergang vom zweiten in den ersten Zustand eine verschwindend kleine Wahrscheinlichkeit für spontane Emission besitzt, so dass die Besetzungsinversion erreicht werden kann. Durch die Besetzungsinversion wird stimulierte Emission viel wahrscheinlicher als Absorption. Dies hat zur Folge, dass auf dem Weg der Photonen durch das Material immer mehr Photonen mit gleichen Eigenschaften erzeugt werden. Es kommt zum sogenannten Lasing [HenMa]. Abbildung 2.2.: Prinzip eines Drei-Niveau-Lasers: 1. Absorption, 2. spontane Emission und 3. stimulierte Emission. 2.1.2. Elektromagnetische Welle und Polarisation Licht ist eine elektromagnetische Welle (E/M-Welle). Die Ausbreitungsrichtung dieser Welle wird durch den Wellenvektor ~k beschrieben. Elektrisches und magnetisches Feld stehen senkrecht zum Wellenvektor. Allgemein wird die E/M-Welle durch eine ebene Welle beschrieben: ~ = E~0 · ei(~k~r−wt) E ~ = B~0 · e B i(~k~ r−wt) (2.1) . (2.2) Da die magnetische Welle immer senkrecht zur elektrischen steht, wird fortan nur noch die elektrische Welle behandelt. Die verschiedenen Polarisationen für eine E/M-Welle lassen sich aus Superposition zweier Wellen erzeugen: ~ = îE1 · ei(~k~r−wt) + ĵE2 · ei(~k~r−wt)+ϕ . E (2.3) 2.1. Laser und Licht-Materie-Wechselwirkung 5 Dazu müssen Phase und Amplitude für die gewünschte Polarisation definierte Werte annehmen. Die Polarisationsebene bzw. -achse steht dabei senkrecht zur Ausbreitungsrichtung (Abb. 2.3). Linear polarisiertes Licht ergibt sich für ϕ = 0, ±π. Das Verhältnis von E1 zu E2 gibt die Lage der Polarisationsachse in der Polarisationsebene an. Zirkular polarisiertes Licht ergibt sich für ϕ = π2 ± 2nπ und E1 = E2 . Das E/M-Feld rotiert um die Ausbreitungsrichtung. Elliptisch polarisiertes Licht ergibt sich für ϕ = ± π2 und E1 6= E2 . Der E-Feld-Vektor rotiert und ändert seinen Betrag bei elliptischer Polarisation [Physik3]. Abbildung 2.3.: Darstellung der Polarisationsebene, die senkrecht zum Wellenvektor ~k steht. Die Polarisationsebene wird durch zwei Einheitsvektoren î und ĵ aufgespannt [Physik3]. 2.1.3. Laserfelder hoher Intensität Steht ein Atom oder Molekül in Wechselwirkung mit einem extrem starken Laserfeld W (Intensitäten um 1015 cm 2 ), ist das Bild der klassischen Photoionisation hinfällig. Felder dieser Größenordnung lassen sich erzeugen, indem der Laser räumlich und zeitlich fokussiert wird. Der felderzeugende Laser wird dabei gepulst betrieben. Die Ionisation in diesen starken Laserfeldern wird durch zwei Prozesse beschrieben: Die Multiphotonenionisation und die Tunnelionisation. Welcher der beiden Prozesse dominiert, wird mit Hilfe des Keldysh-Parameters beschrieben. 2.1.3.1. Multiphotonen- und Tunnelionisation In starken Laserfeldern ist die Photonendichte so hoch, dass es zur Multiphotonenionisation kommt. Bei der Multiphotonenionisation werden n>1 Photonen benötigt, um das Elektron zu ionisieren. Dabei werden auch mehr Photonen als zur Ionisation nötig absorbiert (Abb. 2.5 (a)). Dadurch entstehen sogenannte ATI-Peaks (Above Threshold Ionisation) im Energiespektrum des Kontinuumelektrons. Die Peaks liegen im festen 2.1. Laser und Licht-Materie-Wechselwirkung 6 Abbildung 2.4.: Links: Darstellung von linearer Polarisation, die im 2. und 4. Quadranten oszilliert. Rechts: Darstellung von rechts zirkularer Polarisation. Rotiert im Uhrzeigersinn mit der gleichen Frequenz wie die Oszillation [EuHe]. Abstand einer Photonenenergie. Die Energie des Elektrons beträgt somit: Ee = (n + k) · h · ν − Ebind . (2.4) Für noch intensivere Laserfelder wird das Modell der Ionisation im Wellenbild sinnvoller. Das elektrische Potential des Laserfeldes „verbiegt“ das Bindungspotential des Elektrons, so dass das Elektron nur noch eine geringe Potentialbarriere vom Kontinuum getrennt wird (Abb. 2.5 (b)) [HenMa]. Für die Elektronen ist es möglich, durch diese Potentialbarriere zu tunneln. Dieser Prozess wird daher als Tunnelionisation bezeichnet. 2.1.3.2. Der Keldysh-Parameter Um zu unterscheiden, wann die Multiphotonen- oder Tunnelionisation eine zutreffende Beschreibung in Laserfeldern hoher Intensitäten ist, wird der Keldysh-Parameter γ eingeführt. s γ= EI 2UP (2.5) Dabei ist EI die Ionisationsenergie des Elektrons und UP das Ponderomotorische Potential. Dieses Potential entspricht der im Mittel aufgenommenen Energie des Elektrons im 7 2.2. Interferenz Abbildung 2.5.: Schaubild einer Multiphotonenionisation (a) und der Tunnelionisation (b) in starken Laserfeldern [HenMa]. elektrischen Wechselfeld des Lasers [ShchDiss]: Up = e2 I · 2 2me ε0 c ω (2.6) So hängt Up nur von der Laserintensität I und der Kreisfrequenz ω des Laserfeldes ab. Damit ergibt sich in Näherung [ShchDiss]: W (2.7) cm2 Für γ 1 ist die Tunnelionisation der relevante Prozess, für γ 1 die Multiphotonenionisation. Für γ ≈ 1 liegt eine Koexistenz beider Prozesse vor [MecDis]. Up [eV ] = 9.34 · 10−20 · (λ[nm])2 · I 2.2. Interferenz Der Begriff Interferenz beschreibt eine Überlagerung von Wellen. Dabei werden die instantanen Amplituden der Wellen addiert. Dies führt entweder zur Vergrößerung (konstruktive Interferenz) oder Auslöschung (destruktive Interferenz) der effektiven Gesamtamplitude. 2.2.1. Klassisch Um in der klassischen Physik Interferenz (Abb. 2.6) zu beobachten, muss eine Welle einige Eigenschaften besitzen. Sie muss eine feste Phase haben (kohärent), im optimalen Fall nur aus einer Wellenlänge bestehen (monochromatisch) und immer die gleiche Amplitude aufweisen. Sind diese Bedingungen erfüllt, gilt für einen Wegunterschied ∆s zweier Wellen für destruktive Interferenz 1 ∆s = k + · λ, mit k = 0, ±1, ±2, ±3, . . . , ±n (2.8) 2 8 2.2. Interferenz und für konstruktive Interferenz ∆s = k · λ, mit k = 0, ±1, ±2, ±3, . . . , ±n . (2.9) 2.2.2. Intensitätsverteilung Für die Überlagerung zweier Kugelwellen, die im Abstand gilt [AkDip]: A= R 2 von einem Zentrum starten, R R c c · ei(k 2 −ωt) + · ei(−k 2 −ωt) . R/2 R/2 (2.10) Dabei ist c eine Konstante und k= 2π . Diese Überlagerung der beiden Kugelwellen kann λ ~~ durch eine ebene Welle mit der Amplitude α = a(1 + eikR ) beschrieben werden. Dabei ist a eine Konstante und R die Länge der Verbindungsachse der startenden Wellen [AkDip]: ~ i ~k R −ωt 2 A=α·e (2.11) . Die Intensitätsverteilung ergibt sich aus dem Quadrat der Amplitude α und ist abhängig ~ vom Austrittswinkel φ relativ zur Verbindungsachse R: R I(φ) = c0 · cos2 (k cos(φ)) . 2 (2.12) ~ = kRcos(φ) benutzt. Mit Dabei ist c0 eine Konstante und es wurde die Beziehung ~k R 2π 2π der Beziehungen λ = p folgt k = λ = p, und weiterhin: I(φ) = c0 · cos 2 R p cos(φ) 2 (2.13) 2.2.3. Quantenmechanische Betrachtung In der Quantenmechanik wird jeder Zustand durch einen Zustands-Vektor |ψi beschreiben. Dabei ist es sinnvoll, eine geeignete Basis für die zu messende Observable zu wählen, denn es lässt sich zu jeder Observablen ein kompletter Satz an normierten Eigenvektoren finden. Dadurch kann jeder Anfangszustand als eine Überlagerung aller Eigenzustände |φn i dargestellt werden: |ψi = X cn |φn i . (2.14) n Dabei ist cn = hφn |ψi. In der Quantenmechanik wird jede Messung durch die Anwendung eines Operators Ô beschrieben. Wird nun eine Messung an dem Eigenzustand |φk i mit Eigenwert k durchgeführt, ergibt sich die Eigenwertgleichung: Ô|φk i = k · |φk i . (2.15) 9 2.2. Interferenz Abbildung 2.6.: Interferenzmuster zweier Wasserwellen, die mit zwei in Phase schwingenden Punktquellen erzeugt werden [EuHe]. Die Wahrscheinlichkeit vom Anfangszustand |ψi mit der Messung auf den Eigenzustand |φk i zu projezieren, ergibt sich aus dem Betragsquadrat des Überlapps: Pk = |hφk |ψi|2 . (2.16) Betrachten wir nun einen Anfangszustand aus einer Superposition zweier Zustände, um die Interferenz in der Quantenmechanik zu verstehen: ψ = a · φ1 + b · φ2 . (2.17) Die Wahrscheinlichkeit, einen möglichen Endzustand |ψk i zu erhalten, ergibt sich mittels Gleichung (2.16): |hψk |ψi|2 = |hψk |a · φ1 + b · φ2 i|2 (2.18) = |a|2 |hψk |φ1 i|2 + |b|2 |hψk |φ2 i|2 + a∗ · bhφ1 |ψk ihψk |φ2 i + b∗ · ahφ2 |ψk ihψk |φ1 i . Die Wahrscheinlichkeit, den Endzustand |ψk i zu erreichen, setzt sich aus vier Termen zusammen. Die ersten beiden sind die Summe des Überlapps der beiden Anfangszustände mit dem Endzustand. Der dritte und vierte Term sind die für die Interferenz wichtigen Terme. Sie beinhalten eine Mischung aus beiden Anfangszuständen und dem Endzustand. Sie können die beiden ersten Terme entweder verstärken (konstruktive Interferenz) oder komplett auslöschen (destruktive Interferenz) [HaWo]. 2.2.4. Doppelspaltversuch Beim Doppelspaltversuch gelangt eine monochromatische und kohärente Welle durch einen Doppelspalt. Die entstehende Interferenz wird mit einem Detektor (z.B. auf einem 10 2.3. Argon-Dimere Fluoreszenz-Schirm), der in einem bestimmten Abstand zum Doppelspalt angebracht ist, nachgewiesen. Ein Doppelspalt mit Spaltabstand a und Abstand d zum Detektor, erzeugt an der Stelle x des Detektors eine Interferenz (Abb. 2.7). Die Interferenz Bedingungen stellen sich wie folgt dar: Für den Gangunterschied der beiden Wellen gilt: ∆s = a · sin(α0 ) . (2.19) Es gilt α0 = α und mittels der Kleinwinkelnäherung tan(α) ≈ sin(α) für d x folgt: Für konstruktive Interferenz an der Stelle x: ∆s =a · sin(α) = n · λ n = 0, 1, 2, · · · x mit sin(α) ≈ a · . d Für destruktive Interferenz: 1 ∆s =a · sin(α) = n + · λ n = 0, 1, 2, · · · 2 x mit sin(α) ≈ a · . d (2.20) (2.21) Abbildung 2.7.: Schematische Darstellung des Doppellspaltes [DS]. 2.3. Argon-Dimere 2.3.1. Grundzustand von Ar2 und Zustände von Ar2+ Ein Argon-Dimer besteht aus zwei Argon-Atomen, die durch Van-der-Waals-Wechselwirkung eine Bindung eingehen. Da diese Wechselwirkung sehr schwach ist, beträgt die 11 2.3. Argon-Dimere Bindungsenergie im Grundzustand nur 12.3 meV bei einem Gleichgewichtsabstand von 3.757 Å (Abb. 2.8) [PabE]. Das einfach ionisierte Argon-Dimer kann unter Beachtung der Spin-Bahn-Kopplung in sechs verschiedene Zustände übergehen (Abb. 2.9). Von diesen sechs Zuständen sind fünf bindend und einer ist repulsiv. Dieser repulsive Zustand ist in Abb. 2.9 die Kurve II(1/2)G. Abbildung 2.8.: Darstellung des Grundzustandes von Argon-Dimeren mit verschiedenen Berechnungen [PaPAr2]. 2.3.1.1. Direkter Übergang Beim direkten Übergang gelangt das Argon-Dimer vom Grundzustand durch Tunnelionisation (Abschnitt 2.1.3.1) direkt auf den repulsiven Ar+ 2 -Zustand (Abb. 2.10). Ar2 + Laserfeld → Ar+ + Ar + e− (2.22) 2.3.1.2. Dipol-Übergang Das Argon-Dimer wird durch Tunnelionisation ionisiert und gelangt vom Grundzustand in einen gebundenen Ar2+ -Zustand. Von diesem Zustand kann nun das Ar2+ mit Hilfe eines Photons durch einen Dipol-Übergang auf die repulsive Kurve angehoben werden (Abb. 2.11). 1. Ar2 + Laserfeld → Ar2+ + e− 2. Ar2+ + hν → Ar+ + Ar (2.23) (2.24) 2.3. Argon-Dimere 12 Abbildung 2.9.: Darstellung der Potentialkurven für Ar+ 2 mit Spin-Bahn-Kopplung und schematischer Darstellung der Wellenfunktion des Argon-DimerGrundzustandes zur Verdeutlichung des Überlapps [PaPAr2+]. Abbildung 2.10.: Schaubild eines direkten Überganges vom Ar2 -Grundzustand auf die repulsive Kurve. 2.3. Argon-Dimere 13 Abbildung 2.11.: Schaubild eines Dipol-Überganges von Ar+ 2 auf die repulsive Kurve mit bindendem Zwischenzustand. 2.3.1.3. Unterscheidung beider Übergänge Experimentell lassen sich die beiden Übergänge (Abschnitt 2.3.1.1 und Abschnitt 2.3.1.2) mittels Messung des KERs (Kinetic Energy Release) unterscheiden. Der KER ist die Energie, die Ar+ und Ar aus der Dissoziation erhalten. Diese Energie steht im direkten Zusammenhang mit dem internuklearen Abstand, bei dem das Ar2+ auf die repulsive Kurve gelangt ist. 3. Versuchsaufbau und Durchführung In diesem Kapitel werden der Grundaufbau und einige verwendete Komponenten des Versuches näher erläutert. Abbildung 3.1.: Konzeptioneller Aufbau der Versuchskammer mit Position der Detektoren, Jet- und Laser-Richtung, Jet-Dump, Massenspektrometer, sowie der Helmholtz Spule (eigene Darstellung). 3.1. Laser Zur Messung wird ein Laser mit einer Wellenlänge von 800 nm und zirkularer Polarisation verwendet (Abschnitt 2.1.2). Zur Erzeugung der zirkularen Polarisation wird eine 3.2. COLTRIMS 15 Quarter-Wave-Plate (λ/4) genutzt. Mit Hilfe eines Filters (halb-durchlässiger Spiegel), wird die Leistung des Lasers auf 300 mW reduziert. Dies ist nötig, um Prozesse wie Doppelionisation von Argon-Dimeren sowie den Dipolübergange von gebundenen Ar+ 2 zu Ar+ + Ar so gering wie möglich zu halten (Abschnitt 2.3.1.2). Der benutzte Laser ist ein Wyveren-500T M der Firma Kapteyn-Murnane Laboratories Inc. Um hohe Intensitäten zu erreichen, wird der Laser gepulst. Ein Puls hat die Länge von 45 fs mit einer maximalen Energie von 100 µJ. Der Abstand zweier Pulse beträgt 10000 ns [HenMa]. Zur Fokussierung des Lasers wird ein Spiegel mit einer Brennweite f=60 mm verwendet. Für einen Strahlendruchmesser von 10 mm ergibt sich ein Fokusradius von 3.02 µm und eine Rayleighlänge von 36.38 µm mit der Annahme eines perfekten Gaußschen Strahls. 3.2. COLTRIMS Die in Frankfurt entwickelte COLTRIMS-Methode steht für Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy. Dabei wird mit einem Projektilstrahl (Photonen, Elektronen, Atome oder Ionen) auf ein Target (gasförmig, flüssig oder fest) geschossen. Der Überlapp aus Projektilstrahl und Target definiert die Reaktionszone. Nach der Reaktion werden Elektronen und Ionen durch ein nahezu homogenes elektrisches Feld mit parallel überlagertem magnetischen Feld auf orts- und zeitauflösende Detektoren beschleunigt. Aus den gewonnenen Daten kann anschließend der Ausgangsimpuls der beteiligten Reaktionsteilchen rekonstruiert werden. 3.2.1. Jet und Vakuumsystem Für eine aussagekräftige Messung muss immer der gleiche Anfangszustand des Targets vorliegen. Außerdem ist es notwendig, dass das Target vor der Reaktion eine schmale Impulsverteilung hat. Dies wird mittels der Überschallexpansion erreicht. In der Kammer wird ein Ultra-Hoch-Vakuum erzeugt, um die Restgasionisation so gering wie möglich zu halten. Das Gas, im vorliegenden Experiment Argon, gelangt durch eine 5 µm Düse in die erste Jetstufe (Abb. 3.2) [HenMa]. Es expandiert adiabatisch in den Hoch-Vakuum-Bereich (ca. 10−7 mbar). Bei dieser Expansion wird die gesamte Enthalpie in gerichtete kinetische Energie umgewandelt, wobei die Richtung dem Druckgefälle entspricht [KGRev51]. Somit wird der gewünschte Anfangszustand erzeugt. Die zur Jet-Ausbreitung senkrechten Impulskomponenten haben eine sehr schmale Impulsverteilung um die Null. Diese erste Jetstufe wird wegen des hohen Gasballasts von einer Turbomolekularpumpe mit hoher Pumpleistung gepumpt. Die zweite Jetstufe ist durch einen Skimmer mit einem Durchmesser von 0.3 mm von der ersten Jetstufe getrennt. Der Skimmer hat die Funktion, den entstehenden Überschallgasjet zu beschneiden. Dies schneidet einen Bereich aus der Zone of Silence heraus (Abb. 3.3). In dieser Zone bewegen sich die Atome stoßfrei, was die Jet-Qualität erhöht [SchDis]. Die zweite Jetstufe wird von einer kleineren Turbomolekularpumpe gepumpt, 3.2. COLTRIMS 16 Abbildung 3.2.: Konzeptioneller Aufbau des Jets (eigene Darstellung). da der Gasballast hier überschaubar ist. Hinter dem Skimmer befinden sich Nanopositionierer mit aufmontierten Rasierklingen. Mit deren Hilfe kann der Jet senkrecht zur Propagation auf einige Nanometer genau beschnitten werden. Die zweite Jetstufe ist durch eine 150 µm Blende von der Targetkammer getrennt. Die Targetkammer wird von einer Turbomolekularpumpe und einer Getter-Pumpe evakuiert. Nachdem der Jet die Targetkammer durchquert hat, wird er im Jetdump abgepumpt. Der Jetdump besteht aus zwei Stufen, wobei jede Stufe mit einer Turbomolekularpumpe bestückt ist. Das Zwei-Stufensystem verhindert einen Rückfluss des Gases in die Targetkammer (Abb. 3.2). Abbildung 3.3.: Schaubild einer Überschallexpansion [SchDip]. 17 3.2. COLTRIMS 3.2.2. Spektrometer Das Spektrometer hat die Funktion, die Elektronen und Ionen aus der Reaktion auf die Detektoren zu beschleunigen. Dabei wird eine Kombination von E- und B-Feld benutzt. Des Weiteren kommt eine Driftröhre für die Ionen zum Einsatz. Auf der Elektronenseite beträgt die Beschleunigungsstrecke 7.8 cm, auf der Ionenseite 18.2 cm und anschließend ist eine Driftröhre von 37.7 cm verbaut (Abb. 3.4). Abbildung 3.4.: Aufbau des Spektrometers Um ein nahezu lineares E-Feld zu erzeugen, sind Kupferplatten in konstanten Abständen von 0.5 cm, durch Keramik isoliert, aufeinander gestapelt. Die Platten sind quadratisch mit einer Seitenlänge von 10.4 cm und haben ein kreisförmiges Loch von 8.4 cm Durchmesser in der Mitte. Sie sind mit 100 kΩ Widerständen untereinander verbunden. An beiden Enden des Spektrometers wird ein Potential angelegt. Für die Messung betrug die Spannung zwischen den Spektrometerenden 350 V. Mit einer GesamtbeschleuniV gungsstrecke von 26 cm ergibt sich ein E-Feld von E = 13.56 cm . Um den Jet und den Laser durch diese Platten problemlos durchzuführen, sind an den Eintrittsstellen die Platten halbiert bzw. geviertelt. Außerdem ist auf der Elektronenseite eine Abschirm- 18 3.2. COLTRIMS platte angebracht. Diese soll verhindern, dass die E-Felder von MCP oder Anode in die Reaktionszone greifen. Das angelegte B-Feld ist durch zwei Helmholtzspulen realisiert, die außerhalb der Kammer angebracht sind. Diese erzeugen ein homogenes Magnetfeld parallel zum elektrischen Feld. Für die Ablenkung in diesem Feld gilt die Lorentzkraft: ~l = q · ~v × B ~ . F (3.1) Damit ergibt sich eine auf die Teilchen wirkende Beschleunigung von ~a = ~ q · ~v × B m . (3.2) Für Ar+ mit einer Masse von 40 amu, einer Flugzeit von 23 µs bis zum Detektor und bei einem Magnetfeld von 6.05 Gauss (Abschnitt 4.5.1), ist diese Ablenkung vernachlässigbar klein. Für die Berechnung der Elektronenimpulse hingegen ist das B-Feld essentiell. Ihre Flugzeit (50 ns) ist zwar ca. 500 mal kürzer, ihre Masse ist aber etwa 80 000 mal kleiner als die des Ar+ . Durch das B-Feld können so auch Elektronen, deren Anfangsimpulse senkrecht zu den Detektoren gerichtet sind und aufgrund ihrer großen Geschwindigkeit nicht durch einen reinen schrägen Wurf auf die Detektoren gesaugt werden, nachgewiesen werden. Das B-Feld bringt die Elektronen auf eine Gyrationsbahn. Diese Bahn entsteht aus der Kombination von E- und B-Feld (Abb. 3.5). Das hat zur Folge, dass der Auftreffort der Abbildung 3.5.: Gyrationsbahnen der Elektronen bei gleichem Startpunkt (0,0,0) und verschiedenen Startgeschwindigkeiten: (a) va = (0,u,v0 ), (b) vb = (u,0,v0 ), (c) vc = (0,-u,v0 ), (d) vd = (u,0,v0 ) [PhAM]. Elektronen auf dem Detektor nicht mehr trivial mit dem Startimpuls zusammenhängt. Durch das Wissen über E- und B-Feld lassen sich jedoch in der Analyse die richtigen Startimpulse bestimmen. 3.2. COLTRIMS 19 Die im Spektrometer verwendete feldfreie Driftröhre dient zur besseren Auflösung in Flugzeitrichtung. Dies ist nötig, da die Reaktionszone eine endliche Breite hat und nicht eine Delta-Funktion darstellt. Mittels der Driftröhre wird nun eine Fokussierung durchgeführt. So haben Teilchen, die weiter vom Detektor entfernt starten, eine längere Beschleunigungsphase im E-Feld als Teilchen, die näher am Detektor starten. Dabei haben die Teilchen, die länger im E-Feld sind, mehr Energie aufgenommen und eine höhere Geschwindigkeit. Dies hat zur Folge, dass sie die Driftstrecke in einer kürzeren Zeit durchfliegen als die Teilchen, die kürzer im E-Feld waren. Im optimalen Fall hat die Driftstrecke die doppelte Länge der Beschleunigungsstrecke. Dadurch haben alle Teilchen, unabhängig von ihrem Startpunkt im E-Feld, die gleiche Flugzeit. 3.2.3. Detektoren Als ortsauflösender Detektor wird eine Delay-Line-Anode benutzt. Damit auf dieser ein ausreichend starkes Signal erzeugt werden kann, wird ein MCP (Micro Channel Plate) davor angebracht. Das MCP dient als Verstärker und gleichzeitig zur Messung des Zeitsignales. 3.2.3.1. MCP: Microchannel Plate Das MCP ist eine Glasplatte von 1 mm Dicke, 80 mm Durchmesser und besitzt viele Kanäle von etwa 25 µm Durchmesser [SchLDis]. Diese Kanäle sind mit einer dünnen Schicht hochohmigen Materials beschichtet. Dieses Material hat eine geringe Austrittsarbeit, dies ermöglicht einem Elektron, viele Sekundärelektronen zu erzeugen. An der Vorder- und Rückseite wird eine hohe Spannung im kV Bereich angelegt. Dadurch werden die erzeugten Sekundärelektronen beschleunigt, treffen weitere Male auf die Kanalwände und erzeugen einen Elektronenschauer (Abb. 3.6). Es werden zwei MCPs vor jedem Detektor benutzt, damit ist ein Verstärkungsfaktor von 106 bis 107 ermöglicht [HenMa]. Durch einen ausgelösten Elektronenschauer in einem Kanal ist dieser positiv geladen und erfährt eine Potentialänderung von einigen Millivolt. Dieses Signal wird mittels eines Kondensators von der Hochspannung entkoppelt und anschließend verstärkt. Das entkoppelte Signal kann entweder am MCP-Front oder -Back als Zeitsignal ausgelesen werden (Abb. 3.6). Die im Kanal entstandene Ladung wird durch einen hochohmigen Widerstand von der Spannungsquelle ausgeglichen. Das MCP wird auf sogenannten Holdern (Halteplatten) zwischen Spektrometer und Delay-Line-Anode montiert. 3.2.3.2. Delay-Line-Anode Die Delay-Line-Anode ist kurz hinter dem MCP angebracht und wird für die Ortsmessung verwendet. Sie besteht aus einer Metallplatte, um die drei Lagen (u,v,w) aus zwei parallel verlaufenden Drähten gewickelt sind. Die drei Lagen sind durch Keramik voneinander isoliert und stehen in einem Winkel von 60◦ zueinander. Die drei Lagen ermöglichen eine Unterscheidung zweier Signale, die kurz nacheinander am gleichen Ort 20 3.2. COLTRIMS Abbildung 3.6.: Konzeptionelle Darstellung der Signal-Entstehung, -Vestärkung und Auskopplung in einem MCP Kanal [SchDip]. oder gleichzeitig an zwei Orten auftreffen. Die aus dem MCP erzeugte Elektronenlawine wird mit einigen hundert Volt auf die Drähte beschleunigt. Jede Lage ist aus zwei parallel verlaufenden Drähten zusammengesetzt, die sich durch eine Spannungsdifferenz von 50 V unterscheiden [PrII]. Die Elektronen treffen vermehrt auf den positiveren Draht. So lässt sich aus der Differenz von den beiden Drähten das Hintergrundrauschen minimieren. Die aufgetroffenen Elektronen erzeugen ein Hochfrequenzsignal, das sich bis zu den Drahtenden ausbreitet. Aus der Laufzeit-Differenz des Signals zu den Drahtenden lässt sich der Ort des Auftreffens des Elektronenschauers bestimmen: u = cu (tu1 − tu2 ) v = cv (tu1 − tv2 ) w = cw (tw1 − tw2 ) + w0 . (3.3) (3.4) (3.5) ) und sind Die Konstanten cu , cv , cw haben die Einheiten der Geschwindigkeit ([c]= mm ns abhängig von der verwendeten Delay-Line-Anode [PrII]. Die dritte Lage w, mit der Konstanten w0 , wird benutzt, um einen möglichen Versatz der Lagen zueinander zu korrigieren. Die eigentliche Ortsberechnung und das Herausfiltern von Störsignalen wird von einem komplexen Programmcode durchgeführt (siehe Kapitel 4). 3.2.4. Signalverarbeitung Jeder dreilagige Detektor erzeugt 8 Signale, zwei vom MCP (Front und Back) und 6 von der Delay-Line-Anode. Des Weiteren erzeugt die Photodiode ein Signal, wenn ein Laserpuls in die Kammer gelangt. Alle Signale müssen von der Hochspannung der Detektoren entkoppelt, verstärkt, normiert und digitalisiert werden, damit sie von einem Computer verarbeitet werden können. Dies wird mit dem CFD (Constant Fraction Discriminator) realisiert. 3.3. Versuchsdurchführung 21 Abbildung 3.7.: Darstellung eines MCPs mit eindimensionaler ortsauslesenden DelayLine-Anode [SchLDis]. Mit dem CFD wird ein analoges Signal in ein digitales Rechtecksignal mit fester Dauer und Amplitude umgewandelt. Dazu wird das analoge Eingangsignal aufgespalten, ein Teil verzögert, invertiert und beide Teile addiert, so dass ein bipolares Signal entsteht (Abb. 3.8). Bei diesem erzeugten Signal ist der Nulldurchgang immer an der gleichen Stelle und unabhängig von der Pulshöhe. Das Digitalsignal wird getriggert, wenn das bipolare Signal höher als der festgelegte Rauschpegel (Threshold) ist. Das durch den CFD erzeugte Signal wird anschließend über einen TDC (Time to Digital Converter) von einem Computer eingelesen. 3.3. Versuchsdurchführung 3.3.1. Jet-Ausrichtung und Laser-Fokussierung Die Düse lässt sich mit Mikrometerschrauben in allen Raumrichtungen verstellen, um den Jet durch Skimmer und Blende zu führen. Mit einem Massenspektrometer im Jetdump wird der instantane Partialgasdruck von Argon gemessen. Um die richtige Düsenposition zu finden, gilt es, diesen Wert zu optimieren. Mittels eines in der Arbeitsgruppe entworfenen 3D-Manipulators ist es möglich, den f=60 mm Spiegel vor und zurück zu fahren sowie zu kippen. Ziel ist es, den Laserfokus in den Gas-Jet zu legen. Wenn dies erreicht ist, wird die erzeugte Ionisationsrate auf den Detektoren maximal. 3.3. Versuchsdurchführung 22 3.3.2. Einstellen der Signalverarbeitung Der Vorverstärker für die Signale ist so einzustellen, dass die größten Pulse eine Pulshöhe von 1.5 bis 2 V haben. Um die CFDs optimal einzustellen, gibt es die Möglichkeit, das Fractionratio, den Walk (Nulllevel), den Threshold (Schwelle) und die Width (Breite des Ausgangssignals) einzustellen. Die Width ist so einzustellen, dass das Signal eine Breite von 5 ns hat. Das Fractionratio ist das Verhältnis zwischen invertiertem und normalem Signal. Das Signal ist so einzustellen, dass das normale Signal im Faktor 4:1 zum invertierten steht. Der Walk ist das selbst definierte Nullpotential. Es sollte immer etwas höher als der eigentliche Nulldurchgang liegen. Der Walk ist am besten eingstellt, wenn die Anzahl der Nullen am analogen Monitorausgang des CFD’s leicht höher ist als die Einsen. Der Threshold ist so einzustellen, dass mögliche Störsignale kein NIM-Signal (Nuclear Instrumentation Modul-Standard) erzeugen [RTECCFD]. Abbildung 3.8.: Darstellung der Signalverarbeitung eines CFDs. 4. Auswertung In diesem Kapitel wird die Auswertung der Rohdaten besprochen. Dabei sind die Kalibrierung des Detektors, mögliche Korrekturen und Datensotierung wichtig. 4.1. Messung Bei der Messung wird auf das Recoil-MCP-Signal getriggert. Das heißt, dass am Ende nur Daten gespeichert und als Ereignis bezeichnet werden, wenn das Recoil-MCP ein Signal erzeugt hat. Dabei werden Signale beider Detektoren in einem Zeitraum von 36000 ns vor bis 12000 ns nach dem Recoilsignal gespeichert (Abb. 4.6). Bei der Messung sind 47 GB an Rohdaten gesammelt worden. Diese sind in List-Mode-Files (LMFs) gespeichert. In diesem File sind zu jedem Ereignis alle Laufzeiten notiert (Kapitel 3). Zum Umwandeln der LMF-Dateien in Root-Dateien wird das Programm lmf2root benutzt. Dabei werden bereits aus den Messdaten die Auftrefforte auf den Detektoren bestimmt. Dieses Programm wurde von der Arbeitsgruppe und der Firma Roentdek [Roedek] entwickelt. Sind die Auftrefforte auf dem Detektor sowie die Informationen aus dem Spektrometer bekannt, lassen sich die Anfangsimpulse der Teilchen rekonstruieren. Zur weiteren Auswertung wird die Programmiersprache C++ und ROOT (Version 5.27.04 [Root]) genutzt, um die vorsortierten Root-Dateien mit weiteren Bedingungen zu versehen und Histogramme zu erstellen. 4.2. Koordinatensystem Bevor die Detektor-Kalibrierung durchgeführt wird, ist es wichtig, ein KoordinatenSystem zu wählen, an dem die Detektoren sinnvoll ausgerichtet werden können. Das Koordinaten-System ist so gewählt, dass die X-Achse in die Laserausbreitungsrichtung, die Y-Achse in Richtung des Gas-Jets und die Z-Achse in Flugzeit (TOF entspricht „Time Of Flight“) zeigt. Die Flugzeitrichtung entspricht der Verbindungsgeraden der beiden Detektoren und steht daher senkrecht auf diesen. Dabei sitzt der Ionen-Detektor in positiver Flugzeitrichtung und der Elektronen-Detektor in negativer. 4.3. Detektor-Kalibrierung Zur ersten Kalibrierung der Detektoren wird lmf2root benutzt. Damit wird unter anderem der Versatz der drei Anodenlayer zueinander bestimmt und die Flugzeit korrigiert. 4.3. Detektor-Kalibrierung 24 Abbildung 4.1.: Das gewählte Koordinatensystem für die Auswertung. Die Korrektur der Flugzeiten ist notwendig, denn theoretisch müssen die Zeitsummen unabhängig vom Auftreffort konstant sein. In Abb. 4.2 ist eine unkorrigierte Zeitsumme zu sehen, nach einer ortsabhängigen Korrektur ergibt sich Abb. 4.3. Des Weiteren wird der Offset der Flugzeiten korrigiert, so dass die Gerade auf der Null liegt. Abbildung 4.2.: Abbildung der unkorrigierten Zeitsumme des W-Layers. 25 4.4. Detektor-Optimierung mit IPA Abbildung 4.3.: Abbildung der korrigierten Zeitsumme des W-Layers. 4.4. Detektor-Optimierung mit IPA Mit IPA (Interactive Parameter Adjustment) wird die weitere Kalibrierung der Detektoren vorgenommen. Mithilfe von IPA lassen sich selbst erstellte Histogramme nach jedem Anpassen der Werte mit einer Konsole aktualisieren. Diese Werte sind: die Spektrometerwerte, Offsets in X-,Y-,TOF-Richtung und Drehung der Detektoren um einen Winkel. Als erstes wird die Lage der Detektoren angepasst, da deren Ausrichtung in der Kammer unbekannt ist. Sie werden anhand der berechneten Impulse so ausgerichtet, dass in Z-Richtung die Flugzeit, in Y-Richtung der Jet und in X-Richtung die Laserausbreitung liegt. Durch die Überschallexpansion hat das Gas nur eine Impulsverbreiterung von 5 a.u in Y-Richtung, die X- und Z-Richtung hat eine verschwindend kleine Verteilung um die Null. Der Mittelpunkt dieser Verteilung wird auf den Nullpunkt gelegt. Das gleiche wird mit den Elektron-Impulsen gemacht. Zur feineren Kalibrierung werden die ATI-Peaks (Abschnitt 2.1.3.1) genutzt. Sie müssen bei einem 800 nm Laser in einem Abstand von 1.5 eV im Elektronenenergie-Histogramm sichtbar sein. Weiterhin wird ein Histogramm erstellt, bei dem der ϕx -Winkel des Elektronenimpulses (Gleichung (4.1)) gegen die Elektronenenergie aufgetragen wird. pez ϕx = arctan pey ! (4.1) In dem Histogramm sind die ATI-Peak als ausgedehnte Flecken deutlich sichtbar (Abb. 4.4). Diese müssen alle gerade und parallel zueinander sein, denn die Elektronenenergie ist unabhängig vom Winkel. 26 4.5. Auswertung der Daten Abbildung 4.4.: ϕ-Winkel gegen die Elektronen-Energie zur Kalibrierung der Detektoren. 4.5. Auswertung der Daten Ziel der Auswertung ist es, die Winkelverteilung der Elektronen im Bezug zur Molekülachse zu ermitteln, um ein mögliches Interferenzmuster zu entdecken. 4.5.1. Bestimmung des B-Feldes Um das B-Feld zu bestimmen, wird zusätzlich ein sogenannter Wiggle-Run durchgeführt. Diese Messung wird mit einem sehr niedrigen E-Feld durchgeführt, um möglichst viele Wiggle abzubilden. Ein Wiggle ist die Projektion einer im Magnetfeld durchlaufenen Kreisbahn der Elektronen auf zwei Achsen, wobei eine die Flugzeitachse ist (Abb. 4.5). Dabei entstehen Knotenpunkte. Aus dem Abstand dieser Punkte lässt sich das B-Feld bestimmen. Der Abstand der Punkte hat einen direkten Zusammenhang zur Zyklotronfrequenz: B·q . 2π · m (4.2) 2π · m · f , q (4.3) f= Nach B umgestellt ergibt sich B= für die direkte Bestimmung mittels der Flugzeit 2π · m B= . q·T (4.4) 4.5. Auswertung der Daten 27 Setzt man in Gleichung (4.4) für q die Elektronenladung, für m die Elektronenmasse und für T die Zeit 59.1 ns ein, so ergibt sich ein B-Feld von 6.05 Gauss. Abbildung 4.5.: Histogramm aus der Wiggle-Run-Messung mit Ortskorrektur-Gerade (Abschnitt 4.5.4). 4.5.2. Bestimmung des Bunchmarkers und Flugzeit-Berechnung Als erstes musste der richtige Bunchmarker (Laserpuls), der verantwortlich für die Ionisation des Atoms bzw. Dimers ist, ermittelt werden. Bei meiner Messung ist der Abstand zweier Laserpulse 10000 ns. Nach dem Registrieren eines Ions wird 12000 ns in die Zukunft und 36000 ns in die Vergangenheit geschaut und sämtliche Signale werden gespeichert. In dieser Zeitspanne liegen mehrere Bunchmarker. Da mit den gegebenen Parametern die Flugzeit für die relevanten Argon-Dimere etwa 23000 ns beträgt, ist unter der Annahme eines gemessenen Ar+ der zeitlich jeweils zweite Laserpuls der, der zur Ionsation geführt hat (vgl. Abb. 4.6). Für die Flugzeiten der Elektronen und Recoils ergibt sich: T OFelectron = te, M cp − t2. Bunchmarker T OFrecoil = trec, M cp − t2. Bunchmarker . (4.5) Dabei ist te, M cp bzw. trec, M cp der Zeitpunkt, an dem das Elektron oder Recoil vom zugehörigen MCP registriert wird. 28 4.5. Auswertung der Daten Abbildung 4.6.: Zeitliche Darstellung eines aufgenommenen Ereignisses. Das RecoilSignal legt t=0 fest. 4.5.3. Berechnung der Impulse Mit Hilfe der Auftrefforte auf den Detektoren, der Flugzeit und den Daten zum Spektrometer (Abschnitt 3.2.2) lassen sich die Anfangsimpulse der Elektronen und Recoils berechnen. Für die Berechnung der Elektronenimpulse ist eine Überlagerung von E- und B-Feld zu beachten. Dabei haben E- und B-Feld idealerweise (siehe Abschnitt 4.5.4) nur eine Komponente in die Z-Richtung, die Komponenten in X- und Y-Richtung sind Null. Damit ergeben sich die folgenden Bewegungsgleichungen: me ẍ = eẏBz , me ÿ = −eẋBz , me z̈ = eEz . (4.6) Die Lösungen der gekoppelten Differentialgleichungen mit den Anfangsbedingungen x(0) = y(0) = z(0) = 0 und ẋ = vx , ẏ = vy , ż = vz sowie ω = mee Bz sind [HatDis]: vy vx (1 − cos(ωt)) + sin(ωt) , ω ω vy vx y(t) = (cos(ωt) − 1) + sin(ωt) , ω ω e 2 z(t) = Ez t + vz t . 2m x(t) = (4.7) (4.8) (4.9) Löst man diese Gleichungen nach der Geschwindigkeit auf und beachtet, dass p = vm ist, ergeben sich die Anfangsimpulse. Zur Vereinfachung werden die Substitutionen α = 1−cos(ωt) , β = sint(ωt) genutzt sowie z(t) = sb (Beschleunigungsstrecke der Elektronen): ω ω me (−αx − βy) , α2 + β 2 me (βx − αy) py = , α2 + β 2 sb me eEz pz = − t. t 2 px = (4.10) (4.11) (4.12) 29 4.5. Auswertung der Daten Für die Ar+ -Atome wird aufgrund ihrer hohen Masse das Magnetfeld vernachlässigt. Die Bewegungsgleichungen in X- und Y-Richtung sind trivial: x(t) = vx t , y(t) = vy t . (4.13) (4.14) mAr · x , t mAr · y py = . t (4.15) Für die Impulse ergibt sich: px = (4.16) Die Berechnung des Impulses in Flugzeitrichtung ist komplex, denn nach der Beschleunigungsstrecke sb folgt noch eine feldfreie Driftstrecke sd . Die Bewegungsgleichung hat die Form: q q Ez t2b + vz tb + Ez tb + vz · td 2mAr 2mAr q Ez (t2b + td tb ) + vz (tb + td ) . = 2mAr sd + sb = (4.17) Dabei gilt für die Gesamtflugzeit tges = tb + td . So ist es nicht mehr möglich, ohne großen Rechenaufwand aus der obigen Gleichung den Startimpuls in Z-Richtung zu bestimmen. Deshalb wird pz iterativ mit dem verwendeten Code in lmf2root bestimmt. 4.5.4. E×B-Drift-Korrektur Das von außen angelegte Magnetfeld ist nicht exakt parallel zum elektrischen Feld. Ein möglicher Grund ist die nicht perfekte Ausrichtung beider Spulen zueinander. Dies führt für die Elektronen zu der sogenannten E-B-Driftbewegung. Diese beschreibt eine gleichförmige Bewegung senkrecht zum elektrischen Feld. Die Driftgeschwindigkeit ergibt sich aus [HenMa]: ~vdrif t = ~ × B) ~ c(E B2 (4.18) Diese Geschwindigkeit ist für ein homogenes elektrisches- und magnetisches-Feld Konstant. Die Driftbewegung führt so zu einer Abweichung, die durch eine Gerade beschrieben werden kann (Abb. 4.5). Deshalb wird zur Ortskorrektur eine Geraden-Gleichung erstellt. Seien zwei Punkte gegeben: P1 (T OF, x1 ) und P2 (T OF2 , x2 ). Dann folgt: x1 − x2 , T OF1 − T OF2 b = x2 − m · T OF2 . m= (4.19) (4.20) 30 4.5. Auswertung der Daten Es folgt die Geradengleichung: x(T OF ) = m · T OF + b . (4.21) Dazu nutzt man für die Korrektur in X-Richtung den X-Fisch und in Y-Richtung den Y-Fisch. Ein Fisch ist ein Histogramm, bei dem die Flugzeit gegen den X- oder Y-Ort auf dem Detektor aufgetragen ist. Für jede Richtung X und Y wählt man zwei Knotenpunkte und erstellt mittels der Geraden-Gleichung 4.21 eine Gerade für die Ortskorrektur (Abb. 4.5). Als Flugzeit wird die Flugzeit des Elektrons verwendet (T OFe ). xnew = xold − x(T OFe ) (4.22) Mit Gleichung (4.22) werden die X- und Y-Daten anschließend korrigiert. 4.5.5. Daten-Selektion Als erste Bedingung wird das richtige Elektron zum Recoil selektiert, indem die Flugzeit des Elektrons unter 150 ns liegen muss (Abb. 4.6). Zusätzlich werden nur Elektronen ausgewählt, die betragsmäßig einen Impuls kleiner als 1.5 a.u. haben, da in diesem Bereich alle relevanten Elektronen, aus der Ar+ 2 -Ionisation, liegen. + Die in dieser Arbeit gesuchten Ar , die aus einer Dimerdissoziation stammen, bilden im Fisch ein Halo um die atomaren Ar+ . Zusätzlich wird noch das äußere Halo ausgewertet (Abb. 4.7). Die Halos entstehen durch den KER beim Aufbruch des Ar+ 2 . Um die richtigen Ar+ zu selektieren, werden mehrere Bedingungen aufgestellt. Mit Bedingungen für die Flugzeit, X- und Y-Richtung wird der innere Bereich eingegrenzt. Aus weiteren Kombinationen von Flugzeit und X- und Y-Richtung werden das Ar+ aus atomarem Ar und weitere Verunreinigungen eliminiert, die offensichtlich nicht den gesuchten Events entsprechen. Mit einer weiteren Bedingung werden aus den Daten nur Elektronen und Recoils selektiert, die, bis auf eine geringe Abweichung, in der YZ-Ebene liegen. Dies entspricht der Polarisationsebene des Lasers, denn alle relevanten Elektronen liegen nach der Ionisation in dieser Ebene (Abb. 4.8a). Um das äußere Halo auszuwerten, wird ähnlich vorgegangen. Es werden das innere Halo mit dem atomaren Argon und weitere Verunreinigungen ausgeschnitten (Abb. 4.8b). 4.5.6. Berechnung des Relativwinkels Die Hauptaufgabe der Auswertung ist es, den Winkel des Elektrons zur Molekülachse zu ermitteln. Da die Molekülachse willkürlich im Raum liegen kann, ist die gemessene Winkelverteilung der Elektronen zu einer Achse im Laborsystem noch eine Überlagerung aller möglichen Ausrichtungen des Dimers. Dadurch wird ein mögliches Interferenzbild zerstört. Um eine aussagekräftige Winkelverteilung zu erhalten, muss eine Transformation vom Laborsystem ins Molekülsystem vorgenommen werden. In diesem System sind alle Elektronen zu einer festen Molekülachse ausgerichtet. Damit lässt sich dann eine aussagekräftige Winkelverteilung bestimmen. 31 4.5. Auswertung der Daten Abbildung 4.7.: Darstellung des ungeschnittenen Recoil Y-Fisches. Das relevante Halo aus dem Dimer-Aufbruch ist um das atomare Ar+ angeordnet. Um das innere Halo befindet sich noch ein äußeres Halo (siehe Abschnitt 4.5.5). (a) Schnitte für inneres Halo (b) Schnitte für äußeres Halo Abbildung 4.8.: Darstellung des Y-Fisches für den äußeren und inneren Halo nach den angewandten Bedingungen zur Daten-Selektion. 4.5. Auswertung der Daten 32 Für die Transformation in das Molekülsystem muss als erstes die Molekülachse bestimmt werden. Die Richtung der Molekülachse lässt sich aus der Impulsrichtung des Recoils aus dem Dimer-Aufbruch rekonstruieren. Denn bei der Dissoziation des Dimers fliegen die Fragmente in entgegengesetzer Richtung (back to back) auseinander (Abb. 4.9 [NeuDis]). Abbildung 4.9.: Schematische Zeichnung der Molekülachse mit Relativwinkel des Elektrons. Da die relevanten Daten in der YZ-Ebene liegen (Abschnitt 4.5.5), wird die Transformation nur in dieser Ebene durch Drehung der Impulse durchgeführt. Im Molekülsystem wird die Z-Achse als Molekülachse definiert und der Winkel zwischen der Z-Achse und des Recoil-Impulses ergibt den Drehwinkel für die Transformation. Dabei ist die Drehrichtung zu beachten. Denn der bestimmte Drehwinkel hat einen Wert von 0◦ bis 180◦ . Um die Transformation durchführen zu können, ist es wichtig, zu wissen, ob der Vektor links oder rechts herum auf die Z-Achse gedreht wurde. Anschließend werden alle Impulse vom Laborsystem ins Molekülsystem transformiert. Im Molekülsystem wird der Winkel von Elektron- zu Recoil-Impuls bestimmt. Auch hier ist eine Fallunterscheidung nötig: für den Elektronenimpuls py ≥0 ergibt sich ein Winkel von 0◦ bis 180◦ und für einen Elektronenimpuls von py <0 von 0◦ bis -180◦ . 5. Ergebnisse In diesem Kapitel werden die Ergebnisse des Experiments vorgestellt. 5.1. Intensitätseichung und Keldysh-Parameter Die theoretische Obergrenze für die Intensität des Lasers lässt sich mit den Werten aus W Abschnitt 3.1 bestimmen. Es ergibt sich eine Intensität von 4.64 · 1014 cm 2. Experimentell lässt sich die Intensität für zirkular polarisiertes Licht direkt aus dem „Donut“ in der Impulsverteilung (Abb. 5.1) bestimmen, der in der Polarisationsebene des Lasers entsteht. Der Radius dieses „Donuts“ steht im direkten Zusammenhang mit der Intensität des Laserfeldes. Für einen Laser mit einer Wellenlänge von 800 nm gilt [StauDis]: Imax W = 2.2776 · p2 [a.u.] . 10 2 cm 14 (5.1) Für einen mittlere Impuls der Elektronen von 0.9 a.u. in der Polarisationsebene erW gibt sich eine Intensität von 1.84 · 1014 cm 2 . Dieser Wert liegt unter der theoretischen Obergrenze, denn unter experimentellen Bedingungen ist der Laserstrahl kein perfekt gaußscher Strahl. Der Keldysh Parameter lässt sich mit Gleichung (2.5) berechnen. Für eine LaserinW tensität von 1.84 · 1014 cm 2 und eine Wellenlänge von λ = 800 nm ergibt sich mittels Gleichung (2.7) Up ≈ 11 eV. Mit einer Ionisationsenergie von EI =15.754 eV für Argon ([ArBi]) ergibt sich für den Keldysh Parameter λ ≈ 0.846. Damit liegt eine Koexistenz von Multiphotonen- und Tunnelionisation mit leichter Tendenz zur Tunnelionisation vor (Abschnitt 2.1.3.2). Für die Ergebnisdiskussion wird nur das Bild der Tunnelionisation verwendet. 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt Die Grundidee ist, dass das Argon-Dimer als ein Doppelspalt fungiert (Abschnitt 2.2.4). Jedes Argon-Atom repräsentiert einen Spalt, wobei der Spaltabstand der Abstand der beiden Atome ist. Dieser Abstand ist im Gleichgewicht 3.757 Å (Abschnitt 2.3). Durch eine Einfachionisation wird ein Elektron aus dem Argon-Dimer gelöst. Dabei ist die Elektronenwellenfunktion eine Überlagerung aus zwei Wellen, die aus dem „rechten“ und „linken“ Atom des Dimers starten. Das heißt, dass die Elektronenwellenfunktion 34 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt Abbildung 5.1.: Darstellung des Elektronenimpulses in der YZ-Ebene. Der eingezeichnete Kreis mit einem Radius von 0.9 a.u. stellt den mittleren Elektronenimpuls dar. sich über das ganze Molekül erstreckt und nicht auf ein Atom begrenzt ist. Dadurch ergibt sich eine Interferenz in der Elektronenwellenfunktion, die sich in der Impulsverteilung beobachten lässt. Das entstehende Interferenzbild ist neben dem Spaltabstand noch abhängig vom Elektronenimpuls und dem Anfangs- und Endzustand des Dimers (Tunnelionisation). Eine eindeutige Beschreibung liefert die Quantenmechanik. Die Elektronenwellenfunktion ist eine Überlagerung von Wellenfunktionen, die wie im Modell des Doppelspalts besprochen, vom rechten und linken Atom des Dimers starten. Die Überlagerung lässt sich wie folgt darstellen ([PaAr2 In]): ~ ~ R R ψ = exp i~p + (−1)l−m+λ · exp −i~p . 2 2 (5.2) ~ der Verbindungsvektor beider Atome, l die Hierbei ist p~ der Impuls des Elektrons, R Orbital-Quantenzahl, m die magnetische Quantenzahl des Moleküls und λ=m für gerade Parität bzw. λ=m+1 für ungerade Parität. Im Argon-Dimer wird die Bindung hauptsächlich vom p-Orbital dominiert ([PaAr2 In]), so ist l=1. Damit ergeben sich aus Gleichung (5.2) die folgenden Bedingungen: • Für Elektronen, deren Wellenfunktion von gerader Parität ist (λ=m): 35 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt – Für das Betragsquadrat aus Gleichung (5.2) ergibt sich: ~ R |ψ|2 = 4 · sin2 p~ 2 = 4 · sin 2 (5.3) R p cos(ϕ) 2 (5.4) k = ±1, ±2, ±3, . . . (5.5) ∗ Für konstruktive Interferenz: p · R = (2k + 1)π ∗ Für destruktive Interferenz: p · R = 2k · π k = ±1, ±2, ±3, . . . (5.6) • Für Elektronen, deren Wellenfunktion von ungerader Parität ist (λ=m+1): – Für das Betragsquadrat aus Gleichung (5.2) ergibt sich: ~ R |ψ|2 = 4 · cos2 p~ 2 = 4 · cos 2 R p cos(ϕ) 2 (5.7) (5.8) ∗ Für konstruktive Interferenz: p · R = 2k · π k = ±1, ±2, ±3, . . . (5.9) ∗ Für destruktive Interferenz: p · R = (2k + 1) · π k = ±1, ±2, ±3, . . . (5.10) Aufgrund des großen Kernabstandes des Argon-Dimers sind mehrere Maxima und Minima zu erwarten. Eine Simulation für Übergänge von ungerader Parität sagt für die vorliegende Bedingungen vier Minima voraus [PaAr2 In]. Außerdem liefert die quantenmechanische Betrachtung (Gleichung (5.8)) und die klassische Betrachtung als Doppelspalt, aus dem zwei Kugelwellen ausgehen, (Gleichung (2.13)) gleiche Ergebnisse. 5.2.1. Ergebnisse des direkten Überganges Der direkte Übergang ist der Übergang vom Grundzustand auf die repulsive Kurve (Abschnitt 2.3.1.1). Dabei sind Anfangs- und Endzustand Zustände gerader Parität (ψr + ψl ). Die Elektronenwellenfunktion hat daher gerade Parität. Die ersten Hinweise auf eine Interferenz liefert Abb. 5.2. Die Interferenz ist direkt im Impulsraum der Elektronen im Molekülsystem zu sehen (Abb. 5.3). Die Molekülachse zeigt dabei in die pz Richtung. Das Interferenzbild der Elektronenwinkelverteilung im Molekülsystem ist zu sehen in 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt 36 Abbildung 5.2.: Recoil-ϕ-Winkel in Abhängigkeit vom Elektron-ϕ-Winkel (Gleichung (4.1)) für den direkten Übergang vom Grundzustand auf den repulsiven Zustand. 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt 37 Abbildung 5.3.: Darstellung des Elektronenimpulses in der YZ-Ebene im Molekülsystem für den direkten Übergang vom Grundzustand auf die repulsive Kurve. 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt 38 Abb. 5.4. Dabei ist mittels Gleichung (5.4) die theoretische Verteilung berechnet und über die experimentellen Daten gelegt worden. Eingesetzt wurde für p=0.8 a.u, was dem mittleren Impuls der Elektronen im vorliegenden Experiment entspricht und für R=7.1 a.u, der Gleichgewichtsabstand des Argon-Dimers. Die Winkelverteilung kann auch in einen Polar-Plot (eine 2D-Darstellung) überführt werden. Dieser Polar-Plot ist in Abb. 5.5 zu sehen, wobei die Abszisse die Molekülachse darstellt. Abbildung 5.4.: Darstellung des Interferenzbildes der Elektronenwinkelverteilung in der YZ-Ebene für den direkten Übergang vom Grundzustand auf die repulsive Kurve. In rot zu sehen ist die theoretisch berechnete Winkelverteilung für einen Abstand R=7.1 a.u. und einem mittleren Impuls von p=0.8 a.u. . 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt 39 Abbildung 5.5.: Darstellung des Polar-Plots der Elektronenwinkelverteilung in der YZEbene für den direkten Übergang vom Grundzustand auf die repulsive Kurve. Die Molekülachse ist die Abszisse. 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt 40 5.2.2. Ergebnisse des Dipol-Überganges Es ließ sich ein weiteres Interferenzbild im Elektronenimpulsraum für einen gebundenen Ar+ 2 -Zustand nachweisen, der durch einen Dipol-Übergang (Abschnitt 2.3.1.2) auf die repulsive Kurve gelangt ist und dadurch nachgewiesen werden konnte. Der relevante Ar+ 2 -Zustand ist I(1/2)U (Abb. 2.9), denn dieser wird durch einen DipolÜbergang gegenüber den anderen gebundenen Ar+ 2 -Zuständen bevorzugt auf die repulsive Kurve angehoben [PaDC]. Dabei ergibt sich für diesen Übergang bei einem 800 nm Laser ein Peak im KER bei 1.18 eV [PaDC]. Im vorliegenden Versuch konnte dieser Peak bei 1.13 eV gefunden werden (Abb. 5.6). Damit kann mit hoher Wahrscheinlichkeit angenommen werden, dass nur der Übergang von I(1/2)U auf die repulsive Kurve aufgetreten ist. Abbildung 5.6.: KER des Dipol-Überganges Dabei ist für die Interferenz nur der Übergang vom Grundzustand auf den gebundenen Zustand I(1/2)U relevant. Der Dipol-Übergang ist nur für den Nachweis wichtig, denn nur anhand des dissoziierten Ar+ 2 kann eine Molekülachse definiert werden. Beim Übergang vom Grundzustand in den gebunden I(1/2)U Zustand ändert sich die Parität von gerade auf ungerade (ψr − ψl ). Somit hat die Elektronenwellenfunktion eine ungerade Parität. Das heißt, das entstehende Interferenzbild vertauscht Maxima und Minima im Vergleich zum Interferenzbild für gerade Parität (Gleichungen (5.5), (5.6), (5.9) und (5.10)) . Genau diese lässt sich direkt im Impulsraum der Elektronen im Molekülsystem (Abb. 5.7) und in deren Winkelverteilung (Abb. 5.8) beobachten. Dabei sind über die experimentellen Daten der Winkelverteilung die theoretisch berechneten gelegt. Diese ergeben sich mittels der Gleichung (5.8) mit den gleichen Werten wie in Abschnitt 5.2.1 verwendet, für p=0.8 a.u. und R=7.1 a.u. . Es sind klar vier Minima erkennbar, die auch in einer theoretischen Simulation für ungerade Parität vorausgesagt wurden [PaAr2 In]. Der resultierende Polar-Plot is in Abb. 5.9 zu sehen. 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt 41 Abbildung 5.7.: Darstellung des Elektronenimpulses in der YZ-Ebene im Molekülsystem für den Übergang vom Grundzustand in den Zustand I(1/2)U. Abbildung 5.8.: Darstellung des Interferenzbildes der Elektronenwinkelverteilung in der YZ-Ebene für den Übergang vom Grundzustand in den Zustand I(1/2)U. In rot zu sehen ist die theoretisch berechnete Winkelverteilung für einen Abstand R=7.1 a.u. und einem mittleren Impuls von p=0.8 a.u. . 5.2. Das Argon-Dimer als Doppelspalt 42 Abbildung 5.9.: Darstellung des Polar-Plots der Elektronenwinkelverteilung in der YZEbene für den Übergang vom Grundzustand in den Zustand I(1/2)U. Die Molekülachse ist die Abszisse. 6. Zusammenfassung und Ausblick 6.1. Zusammenfassung Mit dem Experiment wurde ein Doppelspalt-Versuch durchgeführt. Als Doppelspalt wurde ein Argon-Dimer benutzt und mit der COLTRIMS-Methode untersucht. Für das emittierte Elektronen wurde eine Interferenz erwartet, die im Impulsraum sichtbar sein müsste. Diese Annahme hat sich bestätigt. Neben der erwarteten Interferenz beim direkten Übergang vom Grundzustand auf die repulsive Kurve konnte auch noch ein Interferenz-Bild für einen weiteren gebundenen Ar+ 2 -Zustand, der durch einen Dipol-Übergang auf die repulsive Kurve gelangt, nachgewiesen werden. Durch diese Interferenzbilder wurde bewiesen, dass das durch die Ionisation entstehende Loch im Argon-Dimer delokalisiert ist. Somit ist die Elektronenwellenfunktion auf das ganze Argon-Dimer verteilt und nicht auf ein Argonatom begrenzt. Mit diesem Experiment konnte auch bestätigt werden, dass die Bindung im Argon-Dimer durch die p-Orbitale dominiert wird. Denn die Interferenzbedingungen für p-Orbitale, die beobachtet wurden, verhalten sich genau invers zu s-Orbitalen. 6.2. Ausblick In Zukunft könnten weitere Doppelspalt-Experimente an Edelgas-Dimeren wie Neon, Krypton oder Xenon durchgeführt werden [PaPAr2+]. Da ein direkter Zusammenhang besteht zwischen dem Interfernzbild und den Orbitalen, die für die Bindung des Grundzustandes verantwortlich sind, könnte das Grundzustandsorbital bzw. die Mischung aus mehreren untersucht werden. Dafür würde sich sehr gut das Stickstoff Molekül N2 anbieten. Denn dessen bindender Zustand ist eine Mischung aus s- und p-Orbitalen [PaAr2 In]. So könnte aus dem N2 -Interferenzbild möglicherweise bestimmt werden, wie stark die Mischung zwischen s- und p-Orbitalen ist. Weiterhin bietet sich die Frage an, ob, wie bei dieser Arbeit beobachtet, bestimmte Dipol-Übergänge von einfach ionisierten gebundenen Edelgas-Dimeren auf die repulsive Kurve bevorzugt werden. Dies kann mittels des KERs festgestellt werden. A. Atomare Einheiten In der Arbeit wurden neben den SI-Einheiten atomare Einheiten benutzt. Die atomaren Einheiten [a.u.] beziehen sich auf das Wasserstoffatom und eignen sich, im Gegensatz zu SI-Einheit, besser um Atome und Moleküle zu beschreiben. Die Definitionen sind: • Elementarladung e = 1.6022 ·10−19 As = 1 a.u. • Elektronenmasse me = 9.1095 ·10−31 kg = 1 a.u. • Bohrscher Elektronenradius im H-Atom rB,e = 5.2918 ·10−11 m = 1 a.u • Elektronengeschwindigkeit im H-Atom vB,e =2.1877 ·106 • Vakuumlichtgeschwindigkeit c = 2.9978 ·108 m s m s = 1 a.u. = 137 a.u. Mit diesen Größen lassen sich alle SI-Einheiten in atomare Einheiten umrechnen. B. Experimentelle Parameter Parameter Gas Düsentemperatur Düsenvordruck Druck Expansionskammer Druck 2. Jetstufe Druck Hauptkammer Laserwellenlänge Laserpolarisation Laser-Repetations-Rate Brennweite des fokussierenden Spiegels Elektronen-Detektor Front Elektronen-Detektor Anode Ionen-Detektor Front Ionen-Detektor Anode Spektrometer-Potential Elektronenseite Spektrometer-Potential Ionen-Seite Spulen-Strom Spulen-Spannung Trigger Elektronen-Detektor Rate Ionen-Detektor Rate Wert Argon 300 K 5.4 bar 1·10−4 mbar 4·10−7 mbar 2·10−11 mbar 800 nm Zirkular, quarter waveplate 310.5 100 kHz 60 mm 396 V / 136 µA 2700 V / 33 µA -2275 V / 35 µA 180 V / 35 µA -360 V -10 V 3.46 V 31 A Alle Ionen werden registriert 19-24 kHz 4-5 kHz C. Danksagung Ich möchte mich bedanken bei . . . • . . . meinem Professor, Reinhard Dörner, der mir diese Arbeit möglich gemacht hat. Damit geht ein Traum in Erfüllung, denn seit der Schule hat mich der Doppelspalt begeistert. Prof. Dörner stand immer für Fragen zur Verfügung und hat mich besonders bei der Diskussion der Ergebnisse immer mit gutem Rat unterstützt. • . . . meinem Betreuer, Kevin Henrichs, der mich immer gefordert und zur selbständigen Arbeit motiviert hat, aber auf der anderen Seite auch meine Fragen beantwortet hat, wenn ich nicht weiter wusste. Noch ein großer Dank an ihn für das erste Korrekturlesen und Unterstützen beim Schreiben der Bachelorarbeit. • . . . Dr. Markus Schöffler, der mir besonders in der ersten Phase, beim Bau des Spektrometers und der Detektoren für das Experiment, mit seiner Erfahrung zur Seite stand. • . . . Dr. Maksim Kunitzki, der mir bei der Einstellung der Detektoren zur Signaloptimierung immer mit Rat und Tat zur Seite gestanden hat. Eine weitere große Hilfe war er bei der Einstellung des Lasers. Auch während des Experiments hat er immer seine Hilfe angeboten. • . . . Martin Pitzer, der mir bei meinen Fragen und Problemen immer sehr geholfen hat und praktisch wie ein zweiter Betreuer war. • . . . allen Mitgliedern der Arbeitsgruppe, die nicht nur untereinander ein super (hervorragendes) Verhältnis haben, sondern auch immer hilfsbereit waren. • . . . meinen Kollegen im Büro, Josh, Carl und Daniel. Es gab immer was zu lachen und sie waren meist die ersten Ansprechpartner für Fragen bezüglich der Auswertung und des Umgangs mit root und lmf2root. • . . . meinen Kommilitonen (Boris, Max, Nils, Anna, Flo, Patrick, Marco), mit denen das harte Physik-Studium immer lustig war und mit deren Unterstützung vieles einfacher war. • . . . allen meinen Korrekturlesern. • . . . zuletzt meiner Familie, die immer für mich da ist und mich bei allem unterstützt hat. Abbildungsverzeichnis 2.1. Darstellung von Absorption, spontaner Emission 2.2. Drei-Niveau-Laser . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3. Polarisationsebene . . . . . . . . . . . . . . . . 2.4. Darstellung der Polarisation . . . . . . . . . . . 2.5. Multiphotonen- und Tunnelionisation . . . . . . 2.6. Interferenzmuster . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.7. Schematische Darstellung eines Doppelspaltes . 2.8. Ar2 -Grundzustand . . . . . . . . . . . . . . . . 2.9. Ar+ 2 -Potentiale . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.10. Direkter Übergang Ar2 zu Ar+ 2 repulsiv . . . . . 2.11. Dipol Übergang Argon-Dimer . . . . . . . . . . und stimulierter Emission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3 4 5 6 7 9 10 11 12 12 13 3.1. 3.2. 3.3. 3.4. 3.5. 3.6. 3.7. 3.8. Versuchsaufbau . . . . . . . Jet . . . . . . . . . . . . . . Überschallexpansion . . . . Spektrometer . . . . . . . . Gyrationsbahn . . . . . . . MCP Signal . . . . . . . . . MCP und Delay-Line-Anode CFD Signale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.1. 4.2. 4.3. 4.4. 4.5. 4.6. 4.7. 4.8. 4.9. Koordinatensystem . . . . . Zeitsumme unkorrigiert . . . Zeitsumme korrigiert . . . . Histogramm ϕ-Winkel gegen Wigglerun . . . . . . . . . . Bunchmarker . . . . . . . . Recoil Y-Fisch . . . . . . . . Y-Fisch Cut . . . . . . . . . Molekülachse . . . . . . . . . . . . . . die . . . . . . . . . . 5.1. 5.2. 5.3. 5.4. 5.5. 5.6. Elektronenimpuls YZ-Ebene . . . . . Recoil-ϕ-Winkel in Abhängigkeit vom Elektronenimpulse direkter Übergang Interferenzbild direkter Übergang . . Polar-Plot direkter Übergang . . . . KER des Dipol-Überganges . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 16 16 17 18 20 21 22 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Elektronen-Energie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 24 25 26 27 28 31 31 32 . . . . . . . . . . . Elektron-ϕ-Winkel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 36 37 38 39 40 5.7. Elektronenimpulse Dipol-Übergang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.8. Interferenzbild Dipol-Übergang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.9. Polar-Plot Dipol-Übergang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41 41 42 Literaturverzeichnis [AkDip] Akoury, Dominique: Photodoppelionisation von molekularem Wasserstoff bei hohen Photonenenergien. Diplomarbeit Goethe Universität Frankfurt (2008) [DS] „Double-slit schematic“ von Peter Suppenhuhn, svg version by Trutz Behn - Eigenes Werk. 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