Photorefraktive Materialien

Nichtlineare Optik
Photorefraktive Materialien
Photonik
Martin Fally
Letzte Änderung vom 18. Mai 2009
Inhaltsverzeichnis
1. Einleitung
1.1. Begriffsdefinition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2. Materialien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.3. Optische Materialien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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3
3
4
2. Licht und Materie
2.1. Die Bewegungsgleichungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2. Licht . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3. Elektrische Eigenschaften von Materie . . . . . . . . . . . . . . .
2.4. Wechselwirkung Licht-Materie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.1. Die Wellengleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.2. Ebene Welle als Lösung der Wellengleichung . . . . . . .
2.4.3. Wellenpaket als Lösung der Wellengleichung . . . . . . . .
2.5. Brechungsindex und Absorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.1. Reflexionsverhalten von Metallen . . . . . . . . . . . . . .
2.5.2. Poyntingvektor und Intensität . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.3. Grenzflächen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.4. Berechnung der Transmissions und Reflexionskoeffizienten
2.5.5. Zwei nützliche Bemerkungen . . . . . . . . . . . . . . . .
2.6. Thermodynamisches Potential . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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9
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20
3. Kristalloptik linearer Medien
3.1. Lösung der Maxwellgleichung in anisotropen Medien
3.2. K-Flächen (Wellenvektorflächen) . . . . . . . . . . .
3.3. Strahlenvektorflächen . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.4. Indexellipsoid,Indikatrix . . . . . . . . . . . . . . . .
3.5. Energiefluss und Doppelbrechung . . . . . . . . . . .
3.6. Messung der Doppelbrechung . . . . . . . . . . . . .
3.6.1. Doppelbrechungsmessung nach Sénarmont . .
3.6.2. Doppelbrechungsmessung nach Kemp . . . .
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4. Nichtlineare Effekte
4.1. Der elektrooptische (EO) Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2. Interferenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG) . . . . . . . . . . . . . . .
36
36
40
41
A. Symmetrie elektrooptischer Effekt KDP
46
B. elektrooptischer Effekt für KDP
48
C. elektrooptischer Effekt für LiNbO3
49
D. Frequenzverdopplung für BBO
50
2
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1. Einleitung
Vorwort
Dieses Skript ist ein nullter Entwurf und beruht auf den Vorbereitungsblättern für die VO “photorefraktive Materialien” vom WS 2001/2002; ich habe ihn sozusagen frei von der Leber weg verfasst. Dies hat einige Vorteile (es ist vielleicht manchmal leichter zu lesen als ein ausgefeiltes Werk),
aber auch bedeutende Nachteile (inkonsistente Bezeichnungen, falsche Gleichungen, Rechtschreibund Druckfehler, logisch noch nicht vollständig schlüssig). Bedenken Sie das, wenn Sie darin lesen.
Für das Aufdecken von Fehlern danke ich schon jetzt und bitte Sie, mir diese am besten via mail
([email protected]) mitzuteilen. Der erste Teil dient der Aufbereitung wichtiger Kenntnisse für das Verständnis photorefraktiver nichtlinearer optischer Materialien, geht aber im wesentlichen noch nicht über die klassische lineare Optik hinaus. Die benutzte Literatur, insbes. [1] sowie ein
unveröffentlichtes Skriptum über holographische Speichermedien [2], finden Sie im Anhang.
1.1. Begriffsdefinition
Photorefraktiv heißt, dass sich unter Lichteinfluss (=photo) der Brechungsindex n = n0 + δn(I, ê)
(=refraktiv) ändert. n0 ist dabei der Brechungsindex des Mediums und δn der rein lichtinduzierte
~E
~ ∗ und auch dem Polarisationszustand
Beitrag. Dieser hängt im allgemeinen von der Intensität I = E
ê des Lichts ab. In linearen optischen Materialien beeinflusst das Material zwar die Eigenschaften des
durchgehenden Lichts (Änderung der Geschwindigkeit), umgekehrt das Licht aber nicht das Material.
Wir haben es somit bei photorefraktiven Materialien mit nichtlinearen optischen Medien zu tun. Dies
macht die Beschäftigung damit sehr interessant, reichhaltig und nützlich, aber auch komplizierter als
man von der Optik her gewohnt ist.
Schließlich sei noch ein Pendant zur Photorefraktivität genannt, welches ein weitaus bekannteres
Phänomen darstellt: die Photochromie. Bei photochromen Materialien ändert sich unter dem Einfluss
von Licht der Absorptionsindex κ = κ0 + δκ(I, ê). Dies ist z.B. bei handelsüblichen Filmen der Fall.
Warum sind PR Materialien interessant?
PR Materialien sind für uns deshalb von Relevanz, weil sie eine räumliche Strukturierung gewisser Eigenschaften mit Licht erlauben. Licht (Laser) ist aber sehr gut zu manipulieren, das ist ja Teil der
Standard-Optik (Linsen, Spiegel, Gitter. . . ). Damit ist in Kombination mit der Methode der Holographie der Weg geebnet für den Einsatz als Datenspeicher mit hoher Kapazität (∝ V /λ3 =Volumen des
Speichermediums/Wellenlänge des Lichts3 ) oder zur Verwendung in der Photonik: als Wellenleiter,
als optische Schalter und Dioden, als Verstärker. . . .
1.2. Materialien
Die Anforderungen, die wir an ein Material stellen, das als Speicher (=Filmmaterial) dienen soll, ist,
dass sich die relevanten Größen linear zur Belichtung ändern; also δκ oder δn ∝ I.
Ändert sich beim holographischen Aufzeichnen der Absorptionsindex κ, so ist das resultierende
Hologramm ein Amplitudenhologramm, denn
I = EE ∗ = I0 exp (−αd) = I0 exp (α0 d) exp (δαd)
3
1.3. Optische Materialien
mit α = 4π/λκ der Absorptionskonstante und E dem elektrischen Feld. Der Nachteil dieses Amplitudenhologramms besteht darin, dass die transmittierte Intensität reduziert wird. Die Dicke der
Speichermaterialien ist daher stark limitiert, da ja αd 1 sein muss, um noch akzeptable Intensitäten zu haben.
Eine andere wesentlich günstigere Möglichkeit ist es, beim Aufzeichnungsvorgang des Hologramms
den Brechungsindex zu modulieren, denn
2π
2π
E = E0 exp
in0 d exp
iδnd
λ
λ
I = EE ∗ = I0
In diesem Fall wird also bloß die Phase moduliert. Beim Lesen des Hologramms bleibt daher mittlere transmittierte Intensität (bei vernachlässigbarer Absorption) konstant. Dies erlaubt es zu beliebig
großen Dicken der Materialien überzugehen, womit die Speicherkapazität enorm ansteigt. Man spricht
hier von sogenannten Volumenphasenhologrammen. Im weiteren werden wir uns vornehmlich mit solchen Medien beschäftigen.
Einen kurzen Überblick über interessante holographische Speichermedien gibt Tab. 1.1.
Reversibel
Irreversibel
ohne Chemie
mit Chemie
(PH)[a]
Elektrooptische Kristalle
Photochrome Kristalle (AH)
AgBr-Emulsion (AH)
Dichromat-Gelatine (PH)
Kristalle
mit
Störstellen (PH)
Photolacke, Photoresists
anisotropen
Photopolymere (PH)
Chalkogenidgläser (PH,AH), d.s.
lichtinduzierte Phasenübergänge
Polymer dispersed liquid crystals, PDLC (PH)
Tab. 1.0.: Einige wichtige Speichermaterialien, genauer in der Vorlesung “Holographische Speichermedien” (Rupp/Fally), jeweils im Sommersemester.
1.3. Optische Materialien
Im Laufe der VO wird oft von optischen Materialien gesprochen. Was meint man eigentlich damit? Nun,
i.a. versteht man darunter Materialien, welche für Licht transparent sind. Das heißt aber, dass man
mit optisch lichtoptisch meint. Das ist eine Einschränkung, die wir im weiteren ebenfalls machen
werden. Im 2. Teil der VO sind jedoch auch neutronenoptische Experimente zu besprechen; es wird
gegebenenfalls auf diese Einschränkung dann verzichtet. Was meint nun der Begriff “transparent”?
Wir empfinden ein Material als transparent, wenn es im sichtbaren Bereich des Spektrums nicht zu
stark absorbiert. Das hängt aber selbstverständlich von der Wellenlänge der verwendeten Strahlung ab.
Alle Substanzen zeigen Bereiche, in denen sie transparent sind und solche in denen sie die Strahlung
absorbieren. Absorption tritt im Fall einer resonanten Wechselwirkung der Strahlung mit den
Materialbausteinen auf. Die Polarisierbarkeit von Materie durch Strahlung wird durch den Brechungsindex charakterisiert. Die entscheidenden Materialgrößen, mit denen wir uns zu beschäftigen
haben, sind daher der Brechungsindex bzw. der Absorptionsindex.
Ziel der Vorlesung ist es, die Wechselwirkung von Licht mit geeigneter Materie zu verstehen und zu
charakterisieren.
[a]
AH=Amplitudenhologramm, PH=Phasenhologramm
18. Mai 2009
4
2. Licht und Materie
2.1. Die Bewegungsgleichungen
Die elektrischen und magnetischen Eigenschaften werden durch die Maxwellgleichungen (Mxwg) beschrieben:
~ ·D
~ = ρf
∇
~ ·B
~ = 0
∇
~ ×E
~ = −B
~˙
∇
(2.1c)
˙
~ + ~jf (2.1d)
~ ×H
~ = D
∇
(2.1a)
(2.1b)
~ = 0 E
~
D
~
~ = µ0 µH
B
Die eigentlichen Mxwg finden sich dabei im linken Rahmen; rechts sind die sogenannten Materialgleichungen angeschrieben, und zwar in ihrer linearisierten Standard-Form. Die Felder (E, B, D, H)
können zeit- und ortsabhängig sein. Dabei ist wie üblich die Zeitableitung ∂F
∂t = Ḟ abgekürzt. Tabelle
2.1 erläutert die Abkürzungen und fasst nochmal die wichtigsten Fakten zusammen. Wir werden im
weiteren oftmals von den Mxwg in stark vereinfachter Form Gebrauch machen.
2.2. Licht
Licht ist eine elektromagnetische Welle. Die fundamentalen Bewegungsgleichungen sind daher auch
hier die Mxwg, die sie sicher schon in anderen Vorlesungen ausführlich besprochen haben. Dennoch
möchte ich sie hier nochmals genauer durchnehmen und auf unsere speziellen Erfordernisse eingehen.
Die Mxwg als Bewegungsgleichungen für Licht gelten zunächst nur im Vakuum (ladungs- und stromfreier Raum) exakt; nennen wir sie die mikroskopischen Mxwg, denn mit der Einführung von Materie
kommen die ersten Näherungen ins Spiel. Zur Unterscheidung kennzeichne ich die Felder mit Kleinbuchstaben: das mikroskopische elektrische Feld ~e = ~e(~x, t) und die magnetische Induktion ~b = ~b(~x, t);
~ · ~e = 0
0 ∇
~ · ~b = 0
∇
~ × ~e = −~b˙
∇
~ × ~b = 0 µ0~e˙
∇
(2.2a)
(2.2b)
(2.2c)
(2.2d)
~ an, leiten sodann Glg. (2.2d)
Wir wenden zunächst auf Glg. (2.2c) von links die Rotatoroperation ∇×
nach der Zeit ab und setzen letztere in erstere ein. Wir erhalten
..
~ × ∇
~ × ~e = − 1 ~e .
∇
(2.3)
c20
~ × (∇
~ × F~ ) = ∇(
~ ∇
~ ·
Aus Glgen. (2.3) und (2.2a) wird dann unter Verwendung
der Vektor-Identität ∇
P
2
2
F~ ) − ∆F~ und dem Laplace-Operator ∆Ai = j ∂ Ai /∂xi
..
~ ∇
~ · ~e −∆~e(~x, t) = − 1 ~e (~x, t)
∇
2
c0
| {z }
≡~0
also die Wellengleichung
∆~e(~x, t) −
1
c20
5
..
~e (~x, t) = ~0
(2.4)
2.3. Elektrische Eigenschaften von Materie
Symbol
~
D
~
E
~
B
~
H
ρf
j~f
c0
0
µ0
µ
Bezeichnung
Dielektrische Verschiebung
Elektrisches Feld
Magnetische Induktion
Magnetfeld
freie Ladungsdichte
freie Stromdichte
Vakuumlichtgeschwindigkeit
Vakuumpermittivität
Vakuumpermeabilität
Permittivitätstensor
Permeabilitätstensor
Dimension (SI)
[C/m2 ]
[V/m]
[Tesla]
[A/m]
[C/m3 ]
[A/m2 ]
[m/s]
[F/m]
[Vs/Am]
[1]
[1]
Bemerkung
zu den Begriffen siehe [3], p. 288
zu den Begriffen siehe [3], p. 288
3 × 108
0 µ0 ≡ c−2
0
4π × 10−7
Materialparameter
Materialparameter
Tab. 2.0.: Zusammenfassung wichtiger Größen.
Die allgemeine Lösung dieser homogenen linearen partiellen Differentialgleichung ist bekannt. Wir
begnügen uns zunächst mit einem Lösungsansatz einer ebenen Welle:
~e(~x, t) = e0 ê exp i(~k · ~x − ωt)
Einsetzen dieses Ansatz in die Glg. (2.4) liefert die Bedingung
−k12 − k22 − k32 ~e
⇒
ω2
= k2
c20
+
ω2
~e = ~0
c20
oder
ω
|~k| =
c0
(2.5)
Mit dieser Lösung ist auch jede Linearkombination in ~k eine Lösung, sofern sie der Zusatzbedingung
genügt.
Einige simple Folgerungen daraus, die man durch Einsetzen der Lösung in die Mxwg erhält:
)
~k · ~e = 0 ⇒ ~k ⊥ ~e
~k · ~b = 0 ⇒ ~k ⊥ ~b Transversalwellen
~k × ~e = −iω~b ⇒
(~k × ~e)||~b ⇒ ~e ⊥ ~b
Es ist allerdings noch nicht viel gewonnen, das war sozusagen einmal die Aufwärmübung.
2.3. Elektrische Eigenschaften von Materie
Wir interessieren uns nun für die Beschreibung der elektrischen Eigenschaften von Materie. Dafür
sind abermals die Mxwg relevant. Jedoch sind grundlegende Annahmen über die Beschaffenheit von
Materie nötig. Wir können davon ausgehen, dass Materie im Mittel elektrisch neutral ist. Um uns
die Sache zu erleichtern, betrachten wir zusätzlich zwei Extremfälle bezüglich der Ladungsträger (z.B.
Elektronen). Es liegen vor:
1. Freie Elektronen oder Ionen (Metalle, Ionenleiter)
2. Gebundene Elektronen, so dass man eine verschiebbare Ladungsverteilung hat (Dielektrika, Isolatoren)
In der Festkörperphysik bedient man sich häufig des sogenannten Bändermodells, d.h. man charakterisiert die erlaubten Elektronen-Zustände nach ihren Energien. Dabei gibt es Energiebereiche, in denen
Elektronen vorliegen können (Bänder) und Bereiche, welche nicht erlaubt sind (verbotene Zonen);
siehe Skizze:
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2.3. Elektrische Eigenschaften von Materie
Energie
Leitungsband
verbotene Zone
εg
Valenzband
Konfigurationskoordinate
Wir betrachten nun jene beiden Bänder, welche im Grundzustand gerade noch (HOMO=highest occupied molecular orbital) bzw. gerade nicht mehr (LUMO=lowest unoccupied molecular orbital) gefüllt
sind. Ist das HOMO vollständig gefüllt (=Valenzband) und das LUMO leer, so können sich die Ladungsträger nicht frei bewegen⇒ Isolator. Ist das HOMO (=Leitungsband) teilweise gefüllt, so sind
die Ladungsträger frei beweglich⇒ elektrischer Leiter.
Im weiteren beschäftigen wir uns fast ausschließlich mit Isolatoren. Deshalb werden im folgenden die
Mxwg für Isolatoren, d.h. die Ströme verschwinden, gelöst. Wie kommen wir nun von den mikroskopischen zu den makroskopischen Mxwg. Nun, wir müssen unserer Felder und Materialgrößen einfach
mitteln:
Z
Z
1
3 1
hf (~x, t)i =
d y
dsf (~x − ~y , t − s) := F (~x, t)
(2.6)
V
τ
Wenn wir noch bedenken, dass unser Interesse der Elektrostatik (f˙ = 0)gilt erhalten wir:
~ ·E
~ = hρi = ρf − ∇
~ · P~
0 ∇
| {z
}
(2.7)
ρb
mit ρf,b als freie bzw. gebundene Ladungsdichte und P~ als Polarisation. Glg. (2.7) kann mit der
~ umgeschrieben werden zu:
Einführung der dielektrischen Verschiebung D
~ · 0 E
~ + P~ = ρf
∇
(2.8)
|
{z
}
~
D
~ und D.
~ Der einfachste
Das Problem, welche zu klären bleibt ist der Zusammenhang zwischen E
phänomenologische Ansatz ist wie immer ein linearer:
~ = 0 E
~
D
(2.9)
Daraus erhält man dann den Zusammenhang zwischen relativen dielektrischer Konstante (Permittivität)
und der elektrischen Suszeptibilität χ
~ = 0 E
~ + P~ = 0 E
~
D
~
⇒ P~ = 0 ( − 1) E.
| {z }
(2.10)
(2.11)
χ
Sowohl χ als auch sind dimensionslose Größen.
Diese Näherung hat in zweierlei Hinsicht einen Pferdefuß:
• Sie berücksichtigt nur lineare Zusammenhänge. Dies ist selbstredend in der nichtlinearen Optik,
um die wir uns ja kümmern wollen, eine schlechte Wahl.
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2.4. Wechselwirkung Licht-Materie
• Selbst die lineare Suszeptibilität ist nur in isotropen Medien ein Skalar. In anisotropen Medien
müssen wir eine Tensor-Gleichung aufstellen, um korrekt zu bleiben.
~ und E
~ nicht mehr notwendigerweise parallel (oder antiparallel)
Letzteres heißt, dass die Felder D
zueinander stehen:
ε0E
~ = 0 E
~
D
oder
3
X
Di =
0 ij Ej
P
(2.12)
j=1
D
2.4. Wechselwirkung Licht-Materie
2.4.1. Die Wellengleichung
Als nächstes wollen wir die Wechselwirkung von Licht mit Materie betrachten. Es ist nicht gerade
überraschend, dass dies abermals durch die Mxwg beschrieben wird. Die Suszeptibilität gibt uns die
fundamentale Beziehung zwischen Feld und Materie, sie ist die Antwortfunktion des Materials auf eine
Anregung durch das Feld (Licht). Die Suszeptibilität χ ist eine spezifische Eigenschaft des betrachteten
Materials. Das kann folgende Wirkung haben:
• Die Antwort der Polarisation auf die Anregung durch ein elektrisches Feld erfolgt nicht-instantan⇒
χ = χ(t) oder im dualen Raum χ = χ(ω). Dies nennt man Dispersion. Damit hat die Welle eine
von der Wellenlänge abhängige Ausbreitungsgeschwindigkeit.
• Ein Analogon dazu ist, dass die Antwort nicht-lokal erfolgt ⇒ χ = χ(~x) oder χ = χ(~q).
~ Dies ist z.B. bei
• Der Zusammenhang zwischen Polarisation und Feld ist nicht-linear⇒ χ = χ(E).
Ferroelektrika (Hystereseschleife E − D) der Fall. Weiters nützt man dies beim elektrooptischen
Effekt sowie der Frequenzverdopplung aus. Ein Überblick über wichtige nichtlineare Effekte wird
in Abschnitt 2.6 auf Seite 20 gegeben.
• Wie schon oben erwähnt ist der Zusammenhang zwischen Polarisation und Feld in anisotropen
Medien nicht von skalarer Form⇒ χ = χij .
~ in isotropen, linearen, lokalen
Wir betrachten zunächst die Wellengleichung für das elektrische Feld E
[a]
nichtmagnetischen (µ = 1) Medien, also = (t)
für den Fall eines Isolators (ρf = 0, ~jf = ~0):
~ ·D
~ =∇
~ ·E
~ =0
∇
~ ·B
~ =0
∇
~ ×E
~ = −µ0 H
~˙
∇
~ ×H
~ =D
~˙
∇
~ auf Glg. (2.13c) und nachheriges Einsetzen von (2.13d) liefert:
Anwenden des Rotators ∇×
..
~ × ∇
~ ×E
~ + µ0 D=
~ ~0.
∇
und damit
~ x, t) −
∆E(~
[a]
~..
E (~x, t) = ~0
c20
(2.13a)
(2.13b)
(2.13c)
(2.13d)
(2.14)
(2.15)
Beachten Sie, dass dies bereits die makroskopischen Mxwg sind, d.h. die Annahmen über Materie sind hier enthalten,
sowie z.B. auch die Linearisierung der Beziehung D − E!
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2.4.2. Ebene Welle als Lösung der Wellengleichung
2.4.2. Ebene Welle als Lösung der Wellengleichung
Wir werden hier den einfachsten Weg einschlagen, und folgende Lösungsstrategie wählen: Zuerst separieren wir die Orts- und Zeitabhängigkeit und betrachten zeitlich harmonisch oszillierende Felder
(ebene Welle) :
h
i
h
i
~ x, t) = < E~(~x, ω)eiωt = 1 E~(~x, ω)eiωt + c.c. .
E(~
(2.16)
:
:
2
Dies ist eine Lösung für die Wellengleichung (2.15), falls gilt:
ω2 ~
∆ + 2 E: (~x, ω) = ~0.
(2.17)
c0
Diese Gleichung nennt man Helmholtzgleichung. Als Lösungsansatz bietet sich nun
~ ~k, ω)e−i~k·~x
E:~(~x, ω) = E(
(2.18)
~ x, t) = <{E(
~ ~k, ω)e−i(~k·~x−ωt) }.
E(~
(2.19)
an, so dass
~ ~k, ω) die komplexe Amplitude und der gesamte Term komplexe Wellenfunktion. Da das
Es heißt E(
elektrische Feld eine Observable ist, muss es reell sein und das ist ja hier auch gewährleistet. Einsetzen
von (2.18) in (2.15) gibt:
− k2 +
ω 2
=0
c20
√
⇒ =
k2 = oder
c0
c
ω2
ω2
= k02 =
2
2
c
c0
=n
(2.20a)
(2.20b)
D.h. Glg. (2.20a) liefert eine Bedingung für die Beziehung zwischen der Energie (ω) und dem Impuls
(k), eine sogenannte Dispersionsrelation. Das Verhältnis von Lichtgeschwindigkeit im Vakuum zu jener
im Medium ist bekanntlich der Brechungsindex n. Für optische Frequenzen folgt lt. Gl. (2.20b) eine
Beziehung zwischen der dielektrischen Konstante, einer fundamentalen Materialkonstante, und dem
Brechungsindex. Der Wellenvektor k hat also im Medium den Betrag k = 2πn/λ. Dieser wird auch
als Raumfrequenz bezeichnet.
2.4.3. Wellenpaket als Lösung der Wellengleichung
Wir haben nun gezeigt, dass die ebene Welle eine Lösung ist. Eine ebene, monochromatische Welle ist
allerdings eine mathematische Fiktion, sie hat unendliche Ausdehnung und ist damit eindeutig überall
festgelegt, sobald sie an einem Punkt bekannt ist. Physikalisch sinnvoll ist sie nur begrenzt. Betrachten
wir z.B. die Geschwindigkeit c, mit welcher sich eine ebene Welle ausbreitet. Diese ist die sogenannte Phasengeschwindigkeit, mit der sich die Fläche konstanter Phase (eben einer Ebene) ausbreitet
und beträgt cph = ω/k. Bei geeignet unglücklicher Wahl kann diese die Vakuumlichtgeschwindigkeit
überschreiten, was natürlich ziemlich unangenehm ist. Wenn wir nun aber die Wirklichkeit beschreiben
wollen, so wissen wir, dass i.a. eine lineare Superposition von ebenen Wellen, ein sogenanntes Wellenpaket, viel zutreffender ist. Weiters erinnern wir uns, dass jede Linearkombination von ebenen Wellen
ebenfalls eine Lösung der Wellengleichung darstellt (mit zugehöriger Dispersionsrelation). Betrachten
wir also als Lösungsansatz für (2.15) statt einer ebenen Welle diese Superposition von ebenen Wellen,
ein Wellenpaket:
(Z
)
k+∆k
~
~
~ x, t) = <
E(~
~a(~k)e−i(k·~x−ω(k)t) d3 k
(2.21)
k−∆k
∂ω ω(k) = ck = cn(k)k0 = ω(k) +
(k − k) + . . .
∂k k=k
18. Mai 2009
9
(2.22)
2.4.3. Wellenpaket als Lösung der Wellengleichung
Hier ist ∆k das Intervall rund um die mittlere Raumfrequenz k, in welchem noch Beiträge zum
Wellenpaket liegen. In (2.22) wurde die Dispersionsrelation berücksichtigt, d.h. in eine Taylorreihe
entwickelt.
Bevor wir diesen Ansatz benutzen, wollen wir am Beispiel von bloß 2 ebenen Wellen, welche kollinear
laufen und gleiche Amplitude besitzen, das einfachste mögliche Wellenpaket studieren. Sie mögen leicht
unterschiedliche Frequenzen ω ± ∆ω und Raumfrequenzen k ± ∆k besitzen. Die Gesamtfeldstärke
beträgt dann
n
o
~ 0 e−i[(k+∆k)x−(ω+∆ω)t] + E
~
~ 0 e−i[(k−∆k)x−(ω−∆ω)t] =
E(x,
t) = < E








~ 0 e−i(kx−ωt) e−i(∆kx−∆ωt) + ei(∆kx−∆ωt)
=
(2.23)
= < E




|
{z
}


2 cos (∆kx−∆ωt)
~ 0 cos kx − ωt cos (∆kx − ∆ωt).
= 2E
(2.24)
Dies kennen Sie gut, es ist eine Schwebung, welche in Fig. 2.1 graphisch dargestellt ist. Man kann
1.0
Wellenpaket
Summe
Differenz
(Einhüllende)
Amplitude
0.5
Abb. 2.1.: Schwebung aus zwei
ebenen Wellen gleicher Amplitude und
Ausbreitungsrichtung,
aber leicht unterschiedlicher Frequenz (und
Raumfrequenz).
Bildung der Summen- und
Differenzfrequenzen.
0.0
-0.5
-1.0
-6
-4
-2
∆
0
2
Zeit
4
6
Σ
erkennen, dass genau die Summen- und Differenzfrequenzen auftreten. Dabei bewegt sich eine einzelne
Fourierkomponente mit der Phasengeschwindigkeit cph , welche von k abhängt. Verschiedene Komponenten haben dann unterschiedliche Phasengeschwindigkeiten. Die Geschwindigkeit des Wellenpakets
wird charakterisiert durch die Gruppengeschwindigkeit
∂ω cg :=
.
(2.25)
∂k k=k
Auch diese ist i.a. von k abhängig. Für Identifikation mit der Signalübertragungsgeschwindigkeit ist
am ehesten die sogenannte Frontgeschwindigkeit geeignet, d.i.
ω(k)
.
k→∞ k
cf := lim cph (k) = lim
k→∞
(2.26)
Googlen Sie dazu das sogenannte ‘Nimtz-Experiment’, Überlichtgeschwindigkeit und ähnliches!
Nach dieser Vorbereitung kommen wir nun zur Lösung (1-dimensional), d.h. dem expliziten Anschreiben der Dispersionsrelation Gl. (2.22), denn wir wissen ja, dass jede Linearkombination (lineare
Superposition) von ebenen Wellen Lösung der Wellengleichung mit zugehöriger Dispersionsrelation ist.
18. Mai 2009
10
2.5. Brechungsindex und Absorption
Sei der Einfachheit halber die Gewichtung der einzelnen Amplituden a(k) annähernd durch a(k) gegeben, so dass dieser Ausdruck vor das Integral gezogen werden kann. Damit folgt:
Z
k+∆k
E(x, t) = a(k)<
e−i(kx−ω(k)t) dk =
k−∆k
Z
= a(k)<
exp −i kx − ω(k)t − cg kt + cg kt dk =



= a(k)<exp i ω(k) − cg k t
|
{z
}
Z
eiBt

exp {−ik (x − cg t)} dk  =
{z
}
|
e−ikA
sin (∆kA)
i(Bt−kA)
= 2a(k)< e
=
∆k
∆kA
sin (∆k(cg t − x))
= 2a(k)∆k cos ω(k)t − kx
.
∆k(x − cg t)
(2.27)
In Abb. 2.2 ist ein derartiges Wellenpaket mit der Dispersionsrelation (2.22) zu einem Zeitpunkt t = 0
dargestellt. Entscheidend für die Ausbreitung ist also die Dispersion von ω(k) bzw. von n(k)
1.0
Wellenpaket
Einhüllende
0.5
Amplitude
FWHM~∆k
-1
Abb. 2.2.: Wellenpaket mit der
Breite ∆k und einer
‘Amplitudenverteilung´
a(k) = const..
0.0
-0.5
-1.0
-10
-5
0
5
10
Ort
ω(k) = ck0
∂n n(k) +
(k − k) .
∂k k=k
Daher studieren wir als im nächsten Schritte ω(k) bzw. n(k) oder (k)!
2.5. Brechungsindex und Absorption
Wir wollen ausgehend von Gl. (2.20b) noch einmal über die elektrische Suszeptibilität χ(ω, ~q = ~0)
nachdenken und die Folgen für den Brechungsindex diskutieren.
Die Suszeptibilität stellt - wie bereits erläutert - die Antwortfunktion des betrachteten Systems auf
eine Anregung dar wie z.B. das elektro-magnetische Feld (Licht). Lassen Sie uns ein ganz einfaches
Modell berechnen, das Sie schon aus den Grundvorlesungen kennen: den harmonischen Oszillator.
Wenn wir an ein System ein elektrisches Feld anlegen, so lenken wir dadurch Materie (insbesondere
natürlich die Elektronen) aus ihrer Gleichgewichtslage aus. Diese ist i.a. durch eine Rückstellkraft
F an das Atom gebunden (bei Elektronen die Coulombkraft), und da wir auch immer eine gewisse
18. Mai 2009
11
2.5. Brechungsindex und Absorption
thermische Bewegung haben, existiert außerdem eine Dämpfung. Sei weiters das Feld sinusförmig mit
der Frequenz ω moduliert. Dann lautet die Bewegungsgleichung:
¨ (t) + b~x˙ (t) + a~x(t) = −eE(t)
~
m~x
(2.28)
mit den üblichen Abkürzungen m für die Masse und b für die Dämpfungskonstante, sowie a der
“Federkonstante”, den Proportionalitätsfaktor für die rücktreibende Kraft und e der Elementarladung.
Mit ω0 = a/m und Γ = b/m erhalten wir als Lösung:
~§(ω) =
(ω02
−e/m
~
E(ω)
− ω 2 ) + iωΓ
(2.29)
Wenn man das dadurch induzierte Dipolmoment p~(ω) = −eX~ (ω) über die gesamte Probe aufsummiert[b]
~
erhält man für die makroskopische Polarisation P(ω)
~
P(ω)
=N
e2 /m
~
E(ω).
(ω02 − ω 2 ) + iωΓ
Mit Gl. (2.11) folgt für die Frequenzabhängigkeit der Suszeptibilität
χ(ω) = χ0 − iχ00 =
N e2
m
| 0{z }
(ω02
1
− ω 2 ) + iωΓ
(2.30)
2 :=Plasmafrequenz
ωP
Wenn man dies in Real-und Imaginärteil aufspaltet, sieht man, dass χ00 (ω) wesentlich rascher abfällt,
als χ0 (ω). Der Imaginärteil, im Maximum mit dem Wert 1/ω0 Γ beschreibt die Energieübertragung
an das Medium, d.h. die Absorption. In Abb. 2.3 sind die Frequenzabhängigkeiten dargestellt. Die
Funktion ist besonders im Falle ω0 /Γ ' 1 interessant. Für ω0 /Γ 1 erhält man ein typisches Resonanzverhalten, für ω0 /Γ 1 ein überdämpftes Signal. Für ein reales System gibt es jetzt eine ganze
χ'
χ''
-10
6.0x10
ω0=10
5
Γ1=10
4.8
Γ1=10
4.2
-10
3.0x10
Abb. 2.3.: Frequenzabhängigkeit
der
Suszeptibilität
nach einfachem Oszillatormodell
0.0
-10
-3.0x10
4
10
5
6
10
10
Frequenz ω
Menge unterschiedlicher interessanter Frequenzbereiche mit um Größenordnungen unterschiedlicher
“Resonanzfrequenzen”. Fährt man also die Frequenz des anregenden Feldes durch, so erhält man i.a.
mehrere Dispersionsbereiche. Die wichtigsten sind folgende (schematische Darstellung in der Skizze):
[b]
Annahme: Jeder Dipol trägt gleich bei, Summe von harmonischen Oszillatoren
18. Mai 2009
12
2.5.1. Reflexionsverhalten von Metallen
Abb. 2.4.: Messung der Suszeptibilität in KD2 AsO4 von 100 mHz-GHz [4].
4x10
3
3x10
3
Niederfrequente Polarisation
Domänenwandbewegung
IR VIS UV
Röntgen
χ'(ω)
Permanente Dipole
2x10
3
1x10
3
Ionische Polarisation
Elektronische Polarisation
0
-1x10
3
0
15
6
19
Log (Frequenz)
• Domänenwandbewegung in Ferroika (Resonanz/Relaxation im Hz-Bereich)
• Orientierungspolarisation: permanente Dipole flippen im Feld mit(MHz-GHz)
• Ionische Polarisation: Ionen werden im Feld deformiert, verschoben (THz, IR)
• Elektronische Polarisation: es tragen bloß noch Elektronen zur Polarisation bei (VIS, UV)
2.5.1. Reflexionsverhalten von Metallen
An dieser Stelle wollen wir kurz über die optischen Eigenschaften von Metallen nachdenken. Wir
wessen ja, dass bei Metallen das Leitungsband teilweise gefüllt ist und sich die Ladungsträger darin
18. Mai 2009
13
2.5.1. Reflexionsverhalten von Metallen
quasi-frei bewegen können. Das heißt, dass es keine Rückstellkraft gibt und somit ω0 = 0. Damit
erhalten wir für die Suszeptibilität eines Metalls
1
+ Γ2
Γ2
χ00 (ω) = −ωP2
ω(ω 2 + Γ2 )
χ0 (ω) = ωP2
(2.31a)
ω2
(2.31b)
Eine Dämpfung der Bewegung ergibt sich durch Stöße der Ladungsträger. Legen wir nun eine elektrische Gleichspannung an (d2 /dt2 = 0), so finden wir
mit
b~x˙
=
~
−eE
h~ji
=
−N eh~v i = −
N e2
mΓ
=: σe
N e2 ~
E
mΓ
. . . Leitfähigkeit.
(2.32)
Sei nun die mittlere Stoßzeit τ = Γ−1 , dann werden Gl. (2.31a)
ωP2 τ 2
1 + ω2τ 2
ωP2 τ
χ00 (ω) = −
ω(1 + ω 2 τ 2 )
χ0 (ω) =
(2.33a)
(2.33b)
Die Abbildung (2.5) zeigt den Frequenzverlauf der Suszeptibilität. Nehmen wir als Beispiel ein typi-
Abb. 2.5.: Frequenzabhängigkeit des Real- und Imaginärteils der Suszeptibilität χ(ω) für ein Metall.
sches Metall wie z.B. Aluminium. Dabei ist:
Ladungsträgerdichte . . . N = 2 × 1029 m−3
Leitfähigkeit . . . σ = 4 × 107 Ωm−1
Elektronenruhemasse. . . m = 9 × 10−31 kg
Elektronenladung. . . e = 2 × 10−19 C.
Daraus erhält man für die Plasmafrequenz ωP ≈ 3 × 1016 Hz oder λP ≈ µm. Daraus resultiert ein
τ ≈ 5 × 10−15 sec.
Die Reflektivität R ergibt sich bei senkrechter Inzidenz als
R=
18. Mai 2009
14
nt − ni
nt + ni
2
(2.34)
2.5.2. Poyntingvektor und Intensität
√
Wegen n = und eine komplexe Zahl folgt auch ein komplexer Brechungsindex ñ := n − iκ. Mit
nt = 1 (für Luft) und ni = ñ ergibt sich für den Frequenzverlauf der Reflektivität von Metallen
s
p
i
(ωP τ )2
1
+
(2.35a)
ñ =
1 + χ(ω) = 1 +
1 + (ωτ )2
ωτ
ñ − 1 2 (n − 1)2 + κ2
=
R = (2.35b)
ñ + 1 (n + 1)2 + κ2
Damit ist für ωτ 1p
der Imaginärteil dominant und die Reflektivität wird 1. Für ωτ 1 dominiert
der Realteil und n = 1 + (ωP /ω)2 .
Abb. 2.6.: Frequenzgang der Reflektivität
von Metallen
Gehen wir nun zurück zur Wellengleichung und deren Lösung (2.19). Wir wissen, dass k 2 = k02 =
n2 k02 ist. Sei der Einfachheit halber eine Welle mit Ausbreitungsrichtung z ⊥ zur Oberfläche des
Mediums mit Brechungsindex ñ angenommen (eben senkrechte Inzidenz). Dann ist eine Lösung
h
i
~ x, t) = < E(
~ ~k, ω) exp (ik0 nz) exp (−k0 κz) exp (−iωt)
E(~
(2.36)
Die Intensität errechnet sich dann einfach
2
~ ·E
~ ∗ = E(
~ ~k, ω) exp (−2k0 κz)
I=E
| {z }
(2.37)
I0
Der Ausdruck 2k0 κ := α ist definiert als Absorptionskoeffizient ⇔ α := (4π/λ)κ.
Achtung: Diese Definition ist in der Literatur nicht eindeutig. So definiert zum Beispiel das OptikLehrbuch “Bergmann-Schäfer”[5] den komplexen Brechungsindex ñ := n(1 − iκ) und somit α :=
(4π/λ)κn.
2.5.2. Poyntingvektor und Intensität
~ ·E
~ ∗ verwendet. Woher
In Gl. (2.37) haben wir wie selbstverständlich die bekannte Beziehung I = E
kommt dieser Zusammenhang und unter welchen Umständen ist diese Gleichung richtig? Die exakte
Definition für die Intensität [6] lautet:
~ I := hSi
(2.38)
t
~
S
=
~ ×H
~
E
Poyntingvektor,
(2.39)
d.h. die Intensität ist der Betrag des zeitlich gemittelten Poyntingvektors. Wir wissen, dass die Lösung der
Bewegungsgleichung ebene Wellen sind. Zunächst wollen wir die Mittelwertbildung für die komplexen
Repräsentanten der (harmonischer) reellen Größen studieren. Seien
1
iωt
∗ −iωt
~e(ω)e + ~e:(ω) e
~e(t) =
2 :
~h(t) = 1 ~h(ω)eiωt + ~h(ω)∗ e−iωt
:
2 :
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15
2.5.3. Grenzflächen
^
f
i
E k
i
r
E
k0
k⊥
α
i
k||
x
r
i
i ,r,t
α
Abb. 2.7.: Verhältnisse für die
Wellenvektoren an
einer Grenzfläche.
t
k
z
k
t
t
E
~
n k0
solche Größen. Das zeitliche Mittel hit ist
1
h~e(t)it = lim
T →∞ T
Z
T /2
~e(t)dt.
(2.40)
−T /2
Behauptung:
o
1 n
∗
h~e(t) × ~h(t)it = < ~e:(ω) × ~h
.
(ω)
:
2
(2.41)
Beweis: einfach ausrechnen.
h
i
∗ −2iωt
∗
1
∗
∗
2iωt
~
~
~
~
(~e × h)e
+ (~e: × h
)e
+ (~e: × h
) + (~e: × h
)
=
:
:
:
4 : :
t
i
h
i
1h ∗ ~
~h∗ ) = 1 < ~e∗ × ~h
=
(~e: × h
)
+
(~
e
×
:
:
:
:
4
2 :
h~e(t) × ~h(t)it =
~ ×E
~ = −B
~˙ = −µ0 H
~˙ and ∇
~ ×H
~ = D,
~˙ sowie der Lösung von ebenen
Unter Benutzung der Mxwg ∇
Wellen erhalten wir
~k × E
~ = µ0 ω H
~
~k × H
~ = −ω0 E.
~
Somit ergibt sich für den Poyntingvektor
~ ~
~=E
~ ×H
~ = 1 E
~ × (~k × E)
~ = E · E ~k.[c]
S
µ0 ω
µ0 ω
(2.42)
Schließlich erhält man für die Intensität
1 E~ · E~∗ nω
1 E02 n
E2
~ I = hSi
=
= 0 n.
=
2 µ0 ωc0
2 µ0 c0
2Z0
p
Z0 wird Vakuumimpedanz genannt und hat den Wert Z0 = µ0 /0 ≈ 377Ω.
(2.43)
2.5.3. Grenzflächen
Zum Abschluss dieses Kapitels möchte ich noch eine Betrachtung über Grenzflächen anbringen und
daraus ein paar Folgerungen ableiten. Sei ein Medium mit Brechungsindex ñ gegeben. In Abbildung
[c]
~ = 0.
Verwendung von ~a × (~b × ~c) = ~b(~a · ~c) − ~c(~a · ~b) und ~k · E
18. Mai 2009
16
2.5.4. Berechnung der Transmissions und Reflexionskoeffizienten
~ i,r,t die Amplituden der elektrischen Felder des einfallenden,reflektierten und trans2.7 bedeuten E
mittierten Strahls, sowie ~k i,r,t die zugehörigen Wellenvektoren. Mit fˆ wird der Normalvektor auf die
Grenzfläche bezeichnet. Die Lösung für die Wellengleichung sind ebene Wellen der Form
~ i,r,t = E
~ i,r,) exp i~k i,r,t ~x
E
0
Die Lösung der Wellengleichung liefert mit dem Argument, dass die Welle an der Grenzfläche keine
Diskontinuitäten haben darf, Randbedingungen für die Wellenvektoren. In 2.7 haben wir den Realteil
der Wellenvektoren bereits in die Komponenten parallel ~k|| und normal ~k⊥ zur Grenzfläche zerlegt.
Es ist klar, dass sich die Wellenvektoren im Medium und außerhalb nur in der Normalkomponente
unterscheiden können, m.a.W. die Parallelkomponente geht stetig durch die Grenzfläche hindurch! In
obiger Abbildung ist als roter Kreis die Länge der erlaubten Wellenvektoren im Vakuum (|~k i,r | = k0 )
abgetragen, sowie als grüner Kreis der Realteil jener der erlaubten Wellenvektoren im Medium (|~k t | =
nk0 ). Da wie gesagt die Parallelkomponente gleich bleiben muss, ergeben sich für den Realteil von ñ
das Snelliussche Brechungsgesetz sowie das Reflexionsgesetz:
|~k|| | = k0 sin αi = k0 sin (αr )
(2.44)
|~k|| | = k0 sin αi = nk0 sin αt
sin αi
d.h.
n =
(2.45)
sin (αt )
Die Phasenfronten im (isotropen) Medium stehen normal auf die Ausbreitungsrichtung ~k t . Wenn wir
nun den Imaginärteil der Wellenvektoren κk0 betrachten, so ist klar, dass die Absorptionsfronten
parallel zur Oberfläche verlaufen, denn außerhalb des Mediums verschwindet der Imaginärteil, so dass
k|| ≡ 0 und daher ~k = ~k⊥ = κk0 k̂⊥ .
2.5.4. Berechnung der Transmissions und Reflexionskoeffizienten
Wir betrachten nochmal eine σ-polarisierte ebene Welle, d.h., normal zur Einfallsebene (ist ein Eigenzustand). Um die Reflexions- und Transmissionskoeffizienten zu berechnen müssen wir noch einige
zusätzliche Überlegungen anstellen. Eine schematische Übersicht über die Lage der Vektoren ist in Abbildung 2.8 gegeben. Da sich die Ausbreitung in der Ebene x − z abspielt, gilt für die Wellenvektoren
i
E
y
r
E
i
H
x
z
θ
n=1
r
H
θ'
n>1
t
E
Abb. 2.8.: Geometrie zur Berechnung der
Transmissions- und Reflexionskoeffizienten.
t
H
und die Feldamplituden

kxi,r,t
~ = (0, E, 0); H
~ = (Hx , 0, Hz ).
=  0 ;E
i,r,t
kz

~k i,r,t
Die Komponenten parallel zur Grenzfläche gehen stetig durch diese hindurch, d.h.
18. Mai 2009
Eyi + Eyr = Eyt
(2.46)
Hxi
(2.47)
+
Hxr
17
=
Hxt
2.5.5. Zwei nützliche Bemerkungen
Anwendung der Mxwgl. 2.1c und 2.47 resultiert in
~ t )x
~ i )x + (~k r × E
~ r )x = (~k t × E
(~k i × E
Eyi kzi
+
kzr Eyr
=
kzt Eyt .
(2.48)
(2.49)
Wegen kzr = −kzi folgt also mit Gleichung 2.46
Eyi kzi − kzi Eyr − kzt (Eyi + Eyr ) = 0.
Die Amplituden der reflektierten bzw. transmittierten Felder sind daher
Eyr =
kzi − kzt i
E
kzi + kzt y
| {z }
(2.50)
rσ
Eyt =
2
Ei .
1 + kzt /kzi y
| {z }
(2.51)
tσ
Wir erhalten dann für die Winkelabhängigkeit[d] des Reflexionskoeffizienten rσ und p
des Transmissionskoeffizienten tσ (nach Fresnel )unter Berücksichtigung von kzt = nk0 cos θ0 = nk0 1 − (sin θ/n)2
und kzi = k0 cos θ
p
cos θ − n 1 − (sin θ/n)2
p
rσ (θ) =
(2.52)
cos θ + n 1 − (sin θ/n)2
2 cos θ
p
tσ (θ) =
.
(2.53)
cos θ + n 1 − (sin θ/n)2
Analoge Überlegungen sind auch für π-polarisierte ebene Wellen anzustellen. In Abbildung 2.9 ist die
Winkelabhängigkeit der Amplitudenkoeffizienten t, r für σ und π-polarisierte Wellen gezeigt. Beachten
0.5
0.0
Abb. 2.9.: Abhängigkeit der AmplitudenTransmissions- und Reflexionskoeffizienten für Licht, kommend aus dem Vakuum in ein
Medium mit n = 2.
θ Brewster
-0.5
-1.0
0.0
tπ
tσ
rπ
rσ
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
θ [π/2]
Sie, dass bei π-polarisierter Welle der Fall auftritt, in welchem der Reflexionskoeffizient der Amplitude
für einen bestimmten Winkel identisch verschwindet. Diesen Winkel nennt man Brewsterwinkel.
2.5.5. Zwei nützliche Bemerkungen
Der Real- und der Imaginärteil von physikalischen Größen hängen unter gewissen Bedingungen, die
im allgemeinen erfüllt sind, eineindeutig zusammen. Diese Beziehungen nennt man Kramers-KronigRelationen (KK-Relation). Die Voraussetzungen sind:
[d]
mit θ = αi ; θ0 = αt
18. Mai 2009
18
2.5.5. Zwei nützliche Bemerkungen
• Kausalität, d.h. es wirken sich nur Vorgänge aus der Vergangenheit auf die Zukunft aus (no na!)
• Linearer Zusammenhang zwischen den Größen, z.B.Polarisation P und elektrischem Feld E.
Die Ableitung finden sie in diversen Büchern wie [1] oder [7]. Für die dielektrische Konstante ergibt
sich folgender Zusammenhang:
Z
2 ∞ 00
s
0
(ω) − ∞ =
(s) 2
ds
(2.54a)
π 0
s − ω2
Z
2 ∞ 0
ω
00 (ω) =
(s) − ∞ 2
ds
(2.54b)
π 0
ω − s2
Umformuliert für den Brechungsindex und den Absorptionsindex erhält man:
Z ∞
α(s)
1
ds
n(λ) = 2
2π 0 1 − λs
(2.54c)
Diese Beziehungen sind sehr wertvoll und werden häufig bei Messungen im IR angewendet, wo man
wegen der hohen Absorption nur die Reflexion messen kann. Da man selbstverständlich nicht die volle
Frequenzabhängigkeit messen kann, nimmt man dann an, dass die Suszeptibilität nur in einem gewissen
Bereich Werte annimmt, die von Null (oder im Fall des Realteils von Eins bzw. Null) verschieden sind.
Die Integration wird dort numerisch durchgeführt.
Zur Illustration betrachten wir einen überdämpften harmonischen Oszillator (“Debye-Relaxator”),
dessen Suszeptibilität einen Realteil der Form
χ0 (ω) =
1
1 + ω2τ 2
hat. Wir wollen nun mittels der KK-Relationen berechnen, welche Frequenzabhängigkeit der Imaginärteil besitzt. Zuerst sehen wir, dass limω→∞ = 0. Somit müssen wir folgendes Integral (mit der
Ersetzung ωτ = s) auswerten:
Z
ω
2 ∞ 1
ds
(2.55)
χ00 (ω) =
2
2
π 0 1 + s ω − s2
Da der Integrand rasch genug abfällt (mindestens quadratisch), können wir hier bequemerweise den
Residuensatz anwenden:
Z ∞
X
f (z)dz = πi
Res[f (z)] z ∈ C,
(2.56)
0
=Res>0
d.h. wir müssen bloß die Residuen des Integranden bestimmen. (1 + s2 )(ω 2 − s2 ) = 0 ergibt 4 Residuen
s1,2 = ±i, s3,4 = ±ω. Nur s1 = i besitzt einen Imaginärteil > 0, und damit
1
ω
πi ω
πi
(2.57)
=
2
2
1 + s1 ω − s1
2i ω 2 + 1
Der Imaginärteil der Suszeptibilität ist daher (unter Berücksichtigung, dass wir s = ωτ gesetzt haben)
ωτ
χ00 (ω) = 2 2
(2.58)
ω τ +1
In Abb. 2.10 finden sie die Frequenzabhängigkeit für den Real-und Imaginärteil eines überdämpften
harmonischen Oszillators.
Eine weitere sehr nützliche empirische Formel ist die sogenannte Sellmeier Beziehung. Diese ist eine
Interpolationsformel für die Wellenlängenabhängigkeit des Brechungsindex. Die physikalische Grundlage
für diese Formel ist einfach eine Aufsummation von harmonischen Oszillatoren. In vielen Standardnachschlagewerken wie z.B. dem “Landolt-Börnstein” finden sie die Koeffizienten für so eine SellmeierEntwicklung und können daraus die Wellenlängenabhängigkeit des Brechungsindex erhalten.
n2 (λ) = n20 +
X
i
18. Mai 2009
19
1−
n2i
2
λi
λ
(2.59)
2.6. Thermodynamisches Potential
1.0
χ'(ω)
χ''(ω)
0.8
χ(ω)
Abb. 2.10.:
0.6
0.4
0.2
0.0
0
10
10
1
10
2
10
3
10
4
10
5
10
Frequenzabhängigkeit
(logarithmisch)
der
Suszeptibilität
für
einen
überdämpften
harmonischen
Oszillator, d.h. DebyeRelaxator
6
Frequenz
Der erste Term gibt den Brechungsindex weit weg von jeder Resonanz, die weiteren Terme (meist
maximal zwei) beschreiben die Dispersion. Die ni und λi sind einfach Fitparameter (Koeffizienten
der Entwicklung). Achtung: Manchmal ist in der Sellmeier-Formel noch ein Term ∝ λ2 angefügt,
um anomale Dispersionseffekte zu korrigieren. Dies muss dann aber angegeben sein. Abb. 2.11 zeigt
die Wellenlängenabhängigkeit der Extinktion. Diese enthält Anteile des Brechungsindex (Reflexion),
der Absorption und evtl. von Streuung. Um den interessierenden Absorptionsverlauf zu erhalten,
muss der Reflexionsanteil abgezogen werden, die Streuung wird vernachlässigt (kann durch gute Probenpräparation i.a. minimiert werden). Dafür ist die Wellenlängenabhängigkeit des Brechungsindex
vonnöten, die wir nun aus der Sellmeierglg. beziehen.
Abb. 2.11.: Wellenlängenabhängigkeit
der Extinktion für Natriumnitrosylprussiat
(Na2 [Fe(CN)5 NO]
·
2H2 O).
2.6. Thermodynamisches Potential
~ und E.
~ Ein System kann Energie in verschiedenen
Betrachten wir nochmals die Relation zwischen D
Formen austauschen, z.B. als Wärme, in elektrischer, mechanischer, magnetischer,. . . Form. Wie Sie
wissen, führt man in der Thermodynamik Paare von Zustandsvariablen (ZV) ein, extensive und intensive
Größen. Solche Paare sind Entropie S und Temperatur T , die dielektrische Verschiebung Di und
das elektrische Feld Ei , die Verzerrung εij und die Spannung σij etc. Je eine der beiden pro ZV
wird als unabhängig gewählt, sagen wir die intensiven Größen. Da wir uns hier ausschließlich für
die elektrischen Eigenschaften interessieren, entwickeln wir die dielektrische Verschiebung Di in eine
Taylorreihe bezüglich der anderen Variablen, also:
∂Di
∂Di
∂Di
∆T +
Ej +
σjk + . . .
Di (T, Ek , σkj ) = Di (T0 , 0, 0) +
|
{z
} |{z}
∂T
∂Ej
∂σjk
|{z}
| {z }
PS
pi
18. Mai 2009
ij 0
20
dijk
lineare Terme (2.60a)
2.6. Thermodynamisches Potential
+
1 ∂Di2
Ej Ek + . . .
2 ∂Ej ∂Ek
| {z }
quadratischer Term in E
(2.60b)
(2)
χijk
+
1
∂ 3 Di
Ej Ek El + . . .
3! ∂Ej ∂Ek ∂El
{z
}
|
kubischer Term in E
(2.60c)
(3)
χijkl
Die partiellen Ableitungen sind allesamt Materialtensoren und stellen sich wie folgt dar:
• PS ist die spontane Polarisation. Dieser Term besagt, dass auch ohne Anlegen eines elektrischen
Feldes eine makroskopische Polarisation im Medium vorhanden ist. Typische Beispiele dafür sind
Ferroelektrika.
• ij ist die lineare Dielektrizitätskonstante, ein Tensor zweiter Stufe. Diesen haben wir bereits
ausführlich erörtert.
• dijk gibt die Kopplung zwischen elastischen und elektrischen Freiheitsgraden an. Dieser Tensor
3. Stufe wird piezoelektrischer Modul genannt.
Bis hierher hatten wir es mit linearen Effekten zu tun, die üblicherweise zur Beschreibung der
dielektrischen Verschiebung ausreichen. Es folgt nun eine ausgewählte Zusammenstellung nichtlinearer Beiträge, nämlich jene, welche rein durch elektrische Felder hervorgerufen werden.
(2)
• χijk ist die quadratische Suszeptibilität (sprich: “Chi-2”). Diesen Tensor 3. Stufe wollen wir im
folgenden noch ein bisschen genauer besprechen.
(3)
• χijkl schließlich ist die kubische Suszeptibilität (besser: “Chi-3”)
Erlauben Sie mir zunächst noch eine Bemerkung zu den linearen Materialtensoren. Wenn wir mehrere ZV betrachten, die gekoppelt sind und deren Kopplungsstärke über diese Tensoren, d.s. partielle
Ableitungen einer betrachteten ZV nach einer anderen, ausgedrückt wird, so bleibt noch die Frage
offen, wie die Ableitungen ausgeführt werden. Konkret meine ich damit folgendes: Sei f (x, y, z) eine
Funktion mehrerer Variabler. Dann werden bei z.B. ∂f
∂x die übrigen Variablen y, z konstant gehalten.
Nun betrachten wir aber in der Thermodynamik konjugierten ZV (intensive und extensive), wo von
vornherein nicht klar ist, welche im Falle solcher Ableitungen konstant gehalten werden; z.B. kann für
i
den linearen Dielektrizitätstensor 0 ij = ∂D
∂Ej entweder die Temperatur T oder die Entropie S bzw.
entweder die Verzerrung εij oder die mechanische Spannung σij konstant gehalten werden! Die erhaltenen Werte unterscheiden sich (manchmal auch beträchtlich). Man kennzeichnet daher die Tensoren
(T,σ)
zusätzlich noch durch Beistellen des Symbols für die konstant gehaltenen ZV: ij
meint also den
dielektrischen Tensor bei konstanter Temperatur (isotherm) und konstanter mechanischer Spannung
(mechanisch frei). Zwischen diesen Größen bestehen eindeutige Beziehungen (Pippard-Beziehungen).
Eine davon kennen Sie sicher aus den Grundvorlesungen: die spezifische Wärme bei konstantem Druck
Cp und konstantem Volumen CV ; in unserer Notation C σij bzw. C εij .
Kommen wir nun zu den nichtlinearen Beiträgen. Die Physik nichtlinearer Phänomene ist i.a. sehr
schwierig. Einer der Hauptgründe ist, dass das Prinzip der linearen Superposition nicht mehr gilt.
Denken Sie an die verschiedenen Wellenphänomene, die man herrlich behandeln und verstehen kann,
solange dieses Prinzip gilt oder an die Quantenmechanik. Eine große Zahl von Ereignissen, mit denen
wir im Alltag zu tun haben, wäre jedoch ohne Nichtlinearitäten unvorstellbar: denken Sie an Schmelzvorgänge (Eis-Wasser), an Phasenübergänge im allgemeinen, an Permanentmagneten (Hysterese!),
Resonanzvorgänge u.v.a. mehr.
Wir haben bis jetzt noch kein Wort über die mögliche Frequenz- (und Ortsabhängigkeit) der Felder
verloren, und das war ja auch tatsächlich irrelevant. Denn wegen der Linearität der Antwortfunktion,
d.h. der Suszeptibilität χ, war für ein Feld E mit der Frequenz ω auch die zugehörige dielektrische
18. Mai 2009
21
2.6. Thermodynamisches Potential
Verschiebung automatisch bei der Frequenz ω die einzige von Null verschiedene Fourierkomponente,
P(ω) = χ(ω)E(ω). Lege ich z.B. an ein lineares System eine Wechselspannung mit einer gewissen Frequenz an, so hat auch die Stromdichte diese Frequenz, und zwar ausschließlich diese Frequenz. Wenden
wir uns nun den nichtlinearen Suszeptibilitäten χ(2),(3) zu und betrachten wir die Felder zunächst als
Skalar[e] . Weiters sei das elektrische Feld E mit einer Frequenz ω sinusförmig moduliert:E(ω) = sin ωt.
So erhalten wir für die dielektrische Verschiebung, wenn wir der Einfachheit halber nur die rein elektrischen Terme in Gl. (2.60a) berücksichtigensin (x)2 = 1/2(1 − sin (2x)):
D = 0 (ω)E(ω) + χ(2) E(ω)2 + χ(3) E(ω)3 =
1
3
= . . . + χ(2) (1 − cos (2ωt)) + χ(3) (sin (ωt) − sin (3ωt)) .
2
4
Man sieht also, dass die Suszeptibilität χ(2) bei Anregung durch ein Feld mit der Frequenz ω eine
Antwort liefert, die Beiträge für D mit der Frequenz 0 = ω − ω (=statisch) und 2ω = ω + ω enthält.
Die einzige Einschränkung, welche hier auftritt, ist die Energie-Impulserhaltung.
Als nächstes wollen wir nun doch die tensorielle Form der Gl. (2.60b) auspacken. Damit ergeben sich
viele weiter Spielarten, denn die elektrischen Felder welche angelegt werden, müssen ja nicht notwendigerweise dieselbe Frequenz haben. Die Energie-und Impulserhaltung sorgt dann für die möglichen
Frequenzen der dielektrischen Verschiebung. Eine Zusammenfassung der wichtigen Spezialfälle ist in
Tab. (2.2) gegeben. Dies ist immer noch nicht die allgemeinste Form, der durch die Tensorbeziehung
Ej
ω1
0
Ek
ω2
0
Di
ω3
0
ω
0
ω
ω
ω
ω1
ω
ω
ω2
2ω
0
ω1 + ω2
ω1
ω2
ω1 − ω2
Bemerkungen
Frequenzen
nichtlineares dielektrisches Verhalten (statisch), z.B. Ferroelektrische Materialien in der Nähe eines Phasenübergangs (Hysterese-Kurve)
“Linearer”[e] elektrooptischer Effekt (Pockels-Effekt), mehr darüber im 2. Teil
der Vorlesung
Frequenzverdopplung, “SHG”=second harmonic generation. (Nd:YAG-Laser)
Optische Gleichrichtung
Parametric up conversion
D(ω3 ) = χ(2) (ω3 , ω1 , ω2 )E(ω1 )E(ω2 )
ω3 = ω1 + ω2 k~3 = k~1 + k~2
Parametric down conversion (parametric oscillator)
D(ω3 ) = χ(2) (ω3 , ω1 , −ω2 )E(ω1 )E ? (ω2 )
ω3 = ω1 − ω2 k~3 = k~1 − k~2
(2)
Tab. 2.11.: Spezialfälle der quadratischen nichtlinearen Suszeptibilität χijk (ω3 ; ω1 , ω2 )
festgelegt werden kann. Wir haben angenommen, dass die elektrischen Felder zwar verschiedene Frequenzen, aber “denselben Index” besitzen, also z.B. E1 (ω1 )E1 (ω2 ). In der nichtlinearen Optik nützen
wir schließlich die Möglichkeit von sog. nichtdiagonalen Termen aus. Dies passiert z.B. beim Einstrahlen von kohärentem Licht mit zueinander orthogonaler Polarisation → E1 (ω1 )E3 (ω1 ). Wir werden uns
später noch genau damit beschäftigen.
Damit wenden wir uns nun anisotropen Materialen zu, denn erst diese erlauben es, den photorefraktiven Effekt auf der Basis elektrooptischer Kristalle zu verstehen.
[e]
Für diese Betrachtung ist der tensorielle Charakter von χ zunächst nicht wichtig
18. Mai 2009
22
3. Kristalloptik linearer Medien
Wenn wir uns nun mit anisotropen linearen Medien beschäftigen, so bedeutet das, dass
• die Lichtausbreitung von der Richtung abhängt
• die Mxwg in ihrer vektoriellen Form zum Tragen kommen
3.1. Lösung der Maxwellgleichung in anisotropen Medien
Bis jetzt haben wir de facto eine skalare Wellengleichung der Form (∆ + (nk0 )2 )Ψ(~x) = 0 betrachtet.
Wir starten jetzt wieder mit den Mxwg 2.13a-2.13d und der Lösung 2.14. Der Unterschied zu früher
~ und E-Feld
~
liegt nun darin, dass die Beziehung zwischen Dnicht mehr skalar ist, sondern der tensorielle Zusammenhang von Gl. (2.12) gilt. Dies ist in Kristallen ein durchaus großer Effekt. So ist etwa
in LiNbO3 bei Raumtemperatur bzw. KH2 PO4 bei etwa 125 K der (statische!) Dielektrizitätstensor
im Hauptachsensystem in der Matrixdarstellung:




10 0 0
5 0 0
ij =  0 10 0  für LiNbO3
ij =  0 5 0  für KH2 PO4
0 0 30
0 0 105
Das impliziert, dass das elektrische Feld, sofern es in geeigneter Richtung angelegt wird, im Kristall
nicht parallel zur dielektrischen Verschiebung liegt, ja im letzten Fall ist es sogar beinahe orthogonal
dazu! Benutzen wir nun wieder unseren Lösungsansatz von ebenen Wellen, so folgt aus der Wellengleichung
~ − ∇(
~ ∇
~ · E)
~ = µ0 D
~¨ siehe Gl. (2.15)
∆E
(3.1)
~ → −i~k = −inko k̂ und Ḋ → −iωD
wegen ∇
h
i
− n2 k02 E~ − k̂ k̂ · E~
= −µ0 0 ω 2 E~
| {z }
k02
Tensorprodukt!
⇓
h
i
+ n 1I − k̂ k̂ · E~ = E~
2
⇓
1
n2 δij − k̂i k̂j − 2 ij Ej
n
{z
}
|
= 0
Eigenwertgleichung
(3.2)
Aij
Wir haben hier ein Eigenwert- und Eigenvektor-Problem zu lösen! Eine nichttriviale Lösung (E~ =
6 ~0)
erhalten wir genau dann, wenn die Determinante der Matrix Aij ≡ 0 ist. Dann erhalten wir zu jeder
Richtung k̂ Eigenvektoren E~ mit Eigenwert n. Im allgemeinen würden wir drei Eigenwerte erwarten. Da
aber die Matrix (1I − k̂ k̂) ein Projektor auf die Ebene orthogonal zu k̂ ist, existieren nur Lösungen in
dieser Hyperebene. M.a.W: Beide Eigenvektoren liegen in dieser Hyperebene und sind ⊥ k̂.
Wir wollen hier in der Diskussion kurz innehalten, nochmal die Mxwg hernehmen und uns wie zu
~ H,
~ B,
~ D
~ in
Ende des Abschnitts 2.2 überlegen, in welchen räumlichen Beziehungen die Vektoren ~k, E,
23
3.1. Lösung der Maxwellgleichung in anisotropen Medien
Materie zueinander stehen.
~ ·D
~ =0
∇
~ ·B
~ =0
∇
~ ×E
~ = −B
~˙
∇
~=E
~ ×H
~
S
~ ×H
~ = −D
~˙
∇
⇒
⇒
⇒
~k · D
~ =0
~k · B
~ =0
~k × E
~ = iω B
~
⇒
⇒
⇒
⇒
Poyntingvektor, Energiefluss
⇒
~k × H
~ = iω D
~
⇒
~k ⊥ D
~
~k ⊥ B
~
~ ⊥ ~k, E
~
B
~ H
~
~ ⊥ E,
S
~ ⊥ ~k, H
~
D
~k 6⊥ ~E
(3.3a)
(3.3b)
(3.3c)
(3.3d)
(3.3e)
(3.3f)
Diese Beziehungen sind in Abb. 3.1 dargestellt:
Abb. 3.1.:
Räumliche Lage der
~ H,
~ B,
~ D
~
Vektoren ~k, E,
in einem anisotropen
linearen Medium.
~ normal auf Ausbreitungsrichtung ~k und eine Ebene, die von der
• dielektrische Verschiebung D
~ aufgespannt wird
Ausbreitungsrichtung und dem magnetischen Feld H
~ normal auf Ausbreitungsrichtung und eine Ebene, die von der Aus• magnetische Induktion B
~ aufgespannt wird
breitungsrichtung und dem elektrischen Feld E
~ normal auf eine Ebene, die vom elektrischen und magnetischen Feld aufgespannt
• Energiefluss S
wird
• Elektrisches Feld nicht notwendigerweise normal auf die Ausbreitungsrichtung!
Kehren wir nun zu Gl. (3.2) zurück und berechnen wir die Eigenwerte und zugehörigen Eigenvektoren
für ein einfaches Beispiel. Sei der dielektrische Tensor im Hauptachsensystem gegeben, d.h. in der
Matrixdarstellung diagonalisiert (o.B.d.A.). Weiters wählen wir eine spezielle Ausbreitungsrichtung
k̂ = (1, 0, 0). Somit ist die Matrix Aij
 2
 

n (1 − k̂12 ) − 11
0
0
−11
0
0
= 0

n2 − 22
0
Aij = 
0
n2 (1 − k̂22 ) − 22
0
2−
2
2
0
0
n
0
0
n (1 − k̂3 ) − 33
33
Die Determinante wird nun Null gesetzt:
!
Det(A) = −11 (n2 − 22 )(n2 − 33 ) = 0
√
√
Die Lösung dieser Gleichung ergibt die zwei Eigenwerte n(1) = 22 und n(2) = 33 mit den zu~ (1) = (0, 1, 0)E0 und E
~ (2) = (0, 0, 1)E0 . Diese Eigenvektoren stehen orgehörigen Eigenvektoren E
thogonal aufeinander, dies ist eine Folge der speziellen Struktur der Matrix Aij (orthogonal bzw.
hermitesch).
18. Mai 2009
24
3.2. K-Flächen (Wellenvektorflächen)
3.2. K-Flächen (Wellenvektorflächen)
Wir wollen nun diese Ergebnisse in einfach fassbarer Form geometrisch interpretieren bzw. darstellen.
Die Aufgabenstellung lautet: Man finde die erlaubten Wellenvektoren für die Lichtausbreitung in einem
anisotropen Medium.
Betrachten wir nochmals die Matrix Aij für eine beliebige Richtung k̂

n2 (1 − k̂12 ) − 11
Aij = 
−n2 k̂1 k̂2
2
n (1 − k̂22 ) − 22

−n2 k̂1 k̂3

−n2 k̂2 k̂3
2
2
n (1 − k̂3 ) − 33
symmetrisch!
(3.4)
Für beliebige Richtungen k̂ = (k̂1 , k̂2 , k̂3 ) im Raum erzeugt die Bedingung Det(A) = 0 Flächen im
Raum. Trivialerweise (k̂ ist ein Einheitsvektor) gilt k̂12 + k̂22 + k̂32 = 1. Sei zunächst die Ebene k̂1 = 0
betrachtet, so erhalten wir
[n2 (1 − k̂12 ) −11 ][{n2 (1 − k̂22 ) −22 }{n2 (1 − k̂32 ) −33 } − n4 k̂22 k̂32 ] = 0
| {z }
| {z }
| {z }
k̂22 +k̂32
k̂12 +k̂32
(3.5)
k̂12 +k̂22
Daraus folgen zwei Gleichungen in k̂2 und k̂3
n2 k̂22 + n2 k̂32 − 11 = 0
(n2 k̂32 − 22 )(n2 k̂22 − 33 ) − n4 k̂22 k̂32 = 0.
Mit ii = n2i und ~k = nk0 k̂ erhalten wir die Kurven
k3
n 2k 0
Abb. 3.2.:
n 3k 0
k2
n 1k 0
k22 + k32 = n21 k02
k22
k32
+
=1
k02 n23 k02 n22
Erlaubte Wellenvektoren für die Ausbreitung der beiden Eigenmoden in einem anisotropen Medium.
(3.6a)
(3.6b)
Diese Flächen im reziproken Raum nennen wir K-Flächen oder Wellenvektorflächen. Sie geben uns die
erlaubten Wellenvektoren für die Ausbreitung der beiden Eigenmoden in beliebige Richtungen des
Raumes an. Wie unschwer zu erkennen ist, wird geometrisch gesehen durch Gl. (3.6a) ein Kreis mit
Radius n1 k0 = 2πn1 /λ, durch Gl. (3.6b) eine Ellipse mit den Halbachsen n2 k0 , n3 k0 beschrieben. Diese
K-Flächen sind in Abb. 3.2 dargestellt.
Wenn wir nun einen weiteren Schnitt (orthognal zu dem eben diskutierten, z.B. k̂2 = 0) betrachten,
um die dreidimensionale Form der K-Flächen zu erhalten, stellen wir fest, dass folgende 3 Fälle für
die innere bzw. äußere K-Fläche auftreten können:
18. Mai 2009
25
3.3. Strahlenvektorflächen
1. 11 = 22 = 33 ⇒ Kugel, K-Fläche entartet mit Radius 2πno /λ (optisch isotrope Materialien:
kubische Kristallklassen).
2. 11 = 22 6= 33 ⇒ Rotationsellipsoid, Kugel mit der k3 als Rotationsachse (optisch einachsige
Kristalle: tetragonale, trigonale, hexagonale Kristallklassen).
3. 11 6= 22 6= 33 ⇒ Flächen 4. Ordnung für beide K-Flächen (optisch zweiachsige Materialien:
orthorhombische, monokline, trikline Kristallklassen)
Zu 2: Die zweite K-Fläche-Fläche ist symmetrisch um die k̂3 k x3 -Achse. Diese Achse wird optische
Achse genannt. Licht, welches sich entlang der optischen Achse ausbreitet, verhält sich “ordentlich”,
d.h. es breitet sich mit der Phasengeschwindigkeit zum Brechungsindex no aus, so wie das auch die
andere Eigenmode tut. Die beiden K-Flächen werden dann durch
k12
k22
k32
+
+
= 1
(k0 ne )2 (k0 ne )2 (k0 no )2
k12 + k22 + k32 = (k0 no )2
(3.7a)
(3.7b)
beschrieben. Sei wieder o.B.d.A. die Ausbreitungsrichtung ~k in der Ebene (k2 , k3 ) gewählt. Dann
ist die Ausbreitungsrichtung charakterisiert durch einen Winkel φ, den sie mit der optischen Achse
einschließt. Der Brechungsindex für diese Richtung ist dann gemäß Skizze 3.3 wegen
k3 opt. Achse
k(φ)=k0n(φ)
Abb. 3.3.:
φ
k0no
k2
k0ne
k3
k0 no
2
+
k2
k3
k2
k0 ne
2
= k0 n(φ)
sin (φ)
cos (φ)
Abhängigkeit
des
Brechungsindex
von
der
Ausbreitungsrichtung in einem optisch
einachsigen Kristall.
und
= 1
gleich
cos (φ) 2
sin (φ) 2
n (φ) =
+
(3.8)
no
ne
Achtung: Es gibt in dieser Darstellung immer zwei K-Flächen, die eventuell entartet sein können!
Im folgenden Abschnitt 3.4 wollen wir ein noch lohnenderes Konzept kennenlernen.
−2
3.3. Strahlenvektorflächen
3.4. Indexellipsoid,Indikatrix
Bis jetzt haben wir uns überlegt, mit welcher Geschwindigkeit sich die beiden Eigenmoden in Abhängigkeit
von der Ausbreitungsrichtung fortbewegen. Wir haben jedoch nicht über die Eigenvektoren gespro18. Mai 2009
26
3.4. Indexellipsoid,Indikatrix
chen. Kehren wir nochmals zurück zu unserer Eigenwertgleichung 3.2 auf Seite 23.
h
i
2
n Ei − k̂i k̂j Ej = εij Ej .
Wir haben benutzt, dass ∆ → i~k · ~k = ik 2 = in2 k02 ist. Hier ist n ein noch zu bestimmender Wert,
um den sich der Betrag des Wellenvektors im Vakuum von jenem im Medium unterscheidet; k0 und
k ist der Betrag des Wellenvektors im Vakuum bzw. im Medium, k̂ der Einheitsvektor. Es gilt die
Einstein’sche Summenkonvention
(über gleiche Indices auf einer Seite der Gleichung wird summiert,
P P
z.B. aijk bk ci ≡ i k aijk bk ci ). Die Materialgleichung des anisotropen Mediums spiegelt sich in der
tensoriellen Form der dielektrischen Konstante wider. Sei nun der inverse Tensor zur dielektrischen
Konstante definiert als βij := (ε)−1
ij , so dass also βij εjk = δik gilt. Damit lautet die Materialgleichung:
Di = ε0 εij Ej
1
βki Di = δkj Ej = Ek
ε0
(3.9)
(3.10)
~ umformulieren, so erhalten wir:
Wenn wir Glg. (3.2) nun damit für die dielektrische Verschiebung D
h
i
1
βil − k̂i k̂j βjl Dl = 2 Di
(3.11)
n
Umbenennung der Indices liefert:
1
δij − k̂i k̂j βjk Dk = 2 Di
n
|
{z
}
(3.12)
Πij
Die Lösung dieses Eigenwertproblems liefert die zu einer beliebigen Ausbreitungsrichtung gehörigen Eigen~ , d.s. die Brechungsindices und Polarisationseigenzustände der Lichtauswerte n mit Eigenvekoren D
breitung in anisotropen Medien mit dielektrischer Impermeabilität βij . Πij ist ein Projektionsoperator
auf eine Ebene normal zur Ausbreitungsrichtung.
Geometrische Darstellung
Betrachten wir nochmal Gl. (3.11). Wenn wir den Impermeabilitätstensor diagonalisieren[a] , d.h. alles
auf dessen Hauptachsensystem beziehen, so wird Gl. (3.11) zu
βii Di − k̂i (k̂j βjj Dj ) −
1
Di = 0.
n2
(3.13)
bzw. um den Bezug zum Hauptachsensystem deutlich zu machen (µ = x, y, z)
βµ Dµ − k̂µ (k̂ν βν Dν ) −
1
Dµ = 0.
n2
(3.14)
Auflösen nach Dµ ergibt
Dµ =
k̂ν βν Dν
k̂µ .
βµ − 1/n2
(3.15)
~ k̂ ≡ 0 ist, und multiplizieren daher Gl. (3.15) mit k̂µ . Damit
Wegen der ersten Mxwg wissen wir, dass D·
P
wird die linke Seite identisch Null und für die rechte Seite erhält man ( ν = k̂ν βν Dν = const., β11 =
βx = 1/x , . . .) durch Aufsummation der drei skalaren Gleichungen:
k̂y2
k̂x2
k̂z2
+
+
= 0.
2
2
βx − 1/n
βy − 1/n
βz − 1/n2
[a]
symmetrischer Tensor 2. Stufe, das geht immer
18. Mai 2009
27
(3.16)
3.4. Indexellipsoid,Indikatrix
Diese Gleichung gibt den Brechwert n in Abhängigkeit vom Wellenvektor k̂ und ist die Fresnel Gleichung der Wellennormalen. Beachten Sie, dass es sich um eine quadratische Gleichung in n handelt. Im
Allgemeinen erwarten wir also zwei Wellen mit unterschiedlichen Brechwerten, d.h. Ausbreitungsgeschwindigkeiten. Wenn wir zunächst k̂ = [1, 0, 0] betrachten, also eine Welle, die sich in die kx -Richtung
ausbreitet, ergeben sich die beiden Brechwerte durch Einsetzen in Gl. (3.16) und Auflösen nach n zu
n2 =
n3 =
1
p
βy
1
√
βz
(3.17a)
(3.17b)
Damit definieren wir die Hauptbrechwerte n1 , n2 , n3 als
1
ni := √ .
βii
(3.18)
Die dazugehörigen
Hauptgeschwindigkeiten (Phasengeschwindigkeit!) sind dann vi = c0 /ni respektive
√
vx = c0 βx , . . ..
Zur geometrischen Interpretation starten wir nun von Gleichung 3.14 und multiplizieren mit Dµ .
Somit erhalten wir
βµ Dµ2 = 1/n2 Dµ Dµ = 1/n2 |D|2
x2
n21
+
y2
n22
+
z2
n23
= 1
(3.19a)
(3.19b)
mit µ2 = n2 Dµ2 /|D|2 .
Dieser Ausdruck stellt ein Ellipsoid in Hauptlage dar und wird Indikatrix oder Indexellipsoid oder
genauer Ellipsoid der Wellennormalen genannt.
Wir stellen nun folgende Behauptung auf: Eine geometrische Interpretation (siehe unten) dieser Aussagen erlaubt auf einfache Weise die Eigenvektoren und die zugehörigen Eigenwerte zu einer gegebenen
Ausbreitungsrichtung abzulesen. Dabei geht man so vor (siehe auch Abb. 3.4):
Abb. 3.4.: Auffinden der Eigenmoden für die
Lichtausbreitung in anisotropen Kristallen: Indikatrixkonstruktion [8].
1. Man denke (zeichne) sich in einem bezüglich des Kristallsystems festgelegten Koordinatensystem
das Indexellipsoid, d.h. ein Ellipsoid mit den halben Hauptachsenlängen n1 , n2 , n3 . Dieses ist
allein durch die Kristallsymmetrie und die Werte der Hauptbrechungsindizes gegeben.
2. Als nächstes zeichne man in das Koordinatensystem die gewünschte Ausbreitungsrichtung durch
den Ursprung des Koordinatensystems ein.
18. Mai 2009
28
3.4. Indexellipsoid,Indikatrix
3. Die Schnittfläche des Indexellipsoids mit einer Ebene orthogonal auf die Ausbreitungsrichtung,
die auch den Ursprung enthält, gibt eine Ellipse.
4. Die Hauptachsen dieser Indexellipse zeigen die Eigenvektoren (Polarisation) an, die Länge ergibt
die zugehörigen Eigenwerte (Brechungsindizes), mit welchen sich die Eigenmoden ausbreiten.
Damit ist es nun möglich, mit einem einschaligen Ellipsoid (Darstellungsfläche), die Eigenmoden für
die Lichtausbreitung in einem Kristall zu finden. Dieses Konzept ist so wichtig, dass viele Größen der
nichtlinearen Optik in Bezug auf dieses Indexellipsoid (Indikatrix) definiert werden. Die Lösung ist
immer eindeutig, es sei denn, die Ausbreitungsrichtung liegt entlang einer optischen Achse (Indexellipse=Kreis), dann ist das Problem entartet und es können alle Polarisationszustände auftreten.
Treten wir nun den Beweis für diese Behauptung an. Wir suchen die Schnittkurve des Indexellipsoids
mit einer Ebene, deren Normalvektor parallel zum Wellenvektor k̂ liegt. Die Gleichungen sind
xk̂x + y k̂y + z kˆz = 0
x2
y2
z2
+
+
= 1
n21 n22 n23
(3.20a)
(3.20b)
Da die Hauptachsen einer Ellipse per Definitionem durch ihren kürzesten und längsten Durchmesser gegeben sind, können wir diese bestimmen, indem wir die Extrema folgender Funktion suchen
(Hauptbedingung):
r 2 = x2 + y 2 + z 2
(3.21)
unter den Nebenbedingungen 3.20a,3.20b. Die Lösung erfolgt mit der Lagrange’schen Methode der
unbestimmten Multiplikatoren. Wir führen zwei Multiplikatoren m1 , m2 ein und konstruieren eine
Funktion
2
x
y2
z2
F = x2 + y 2 + z 2 + 2m1 (xk̂x + y kˆy + z kˆz ) + m2
+
+
−
1
.
(3.22)
n21 n22 n23
Die Lösung des Problems reduziert sich nun auf das Finden der Extrema von F ohne Nebenbedingungen. Wir bilden die partiellen Ableitungen und setzen setzen diese gleich Null:
∂F
m2 x
= x + m1 k̂x + 2
∂x
n1
∂F
m2 y
= y + m1 k̂y + 2
∂y
n2
∂F
m2 z
= z + m1 k̂z + 2
∂z
n3
= 0
(3.23a)
= 0
(3.23b)
= 0
(3.23c)
Als nächstes multiplizieren wir die Gleichungen mit x, y, z und addieren diese:
2
x
y2
z2
ˆ
m1 (xk̂x + y k̂y + z kz ) +m2
+
+
+ x2 + y 2 + z 2 = 0.
{z
}
|
{z
}
|
n21 n22 n23
|
{z
}
2 ,Gl. 3.21
r
=0,Gl.3.20a
=1,Gl.3.20b
Als nächsten Schritt multiplizieren wir 3.23a mit k̂µ und benutzen nochmal 3.25, so dass
!
z k̂z
xk̂x y k̂y
m2
+ 2 + 2 + m1 (k̂x2 + k̂y2 + k̂z2 ) + (xk̂x + y k̂y + z kˆz ) = 0
{z
}
n21
n2
n3
{z
} |
|
=1
=0,Gl.3.20a
Durch Substitution von m1 und m2 aus 3.24 und 3.25 in Gl. 3.23a erhält man:
"
"
#
2 #
y
k̂
r
x
k̂
z
k̂
y
x
z
x 1−
+ k̂x r2
+ 2 + 2
= 0
n1
n21
n2
n3
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(3.24)
(3.25)
(3.26a)
3.5. Energiefluss und Doppelbrechung
sowie die weiteren entsprechenden Gleichungen für y, z. Wenn nun ein Wellenvektor k̂ vorgegeben ist,
so erhält man drei homogene Gleichungen in x, y, z, für welche es nur unter der Bedingung, dass die
Determinante verschwindet, eine Lösung gibt. Diese Bedingung generiert eine algebraische Gleichung
für r2 .
Wir machen nun unsere Ersetzung x = nDx /|D| rückgängig und sehen sodann, dass Glg. 3.26a
identisch mit 3.15 ist
X
Dν k̂ν βν = 0
(3.27)
Dx (1 − r2 βx ) + k̂x r2
ν=x,y,z
wenn r = n. Damit ist die Behauptung gezeigt.
Zusammenfassend heißt das also: Die Eigenvektoren (Polarisationszustände) sind mit den Eigenwerten
(Brechungsindizes) und der Ausbreitungsrichtung ganz simpel verknüpft. Letztere legt das Koordinatensystem fest, in welchem der Tensor β dargestellt werden muss, während die Kristallsymmetrie die
Lage desselben vorgibt. Dieses Indexellipsoid ist Spezialfall einer sogenannten Darstellungsfläche (“representation quadric”), welche für symmetrische Tensoren 2. Stufe (S) eine Fläche zweiter Ordnung
ergibt, da ja Sij xi xj = 1 gilt. Sie ist eine Fläche konstanter Energie und besitzt große praktische
Bedeutung. So eine Darstellungsfläche hat die Eigenschaft, dass sie immer zueinander orthogonale Hauptachsen mit zugehörigen Hauptwerten besitzt, d.h. der zugehörige Tensor kann diagonalisiert
werden. Diese Zusammenhänge, den Beweis für die Behauptung, und eine weiterführende Diskussion
findet man unter anderem in [9]. Die Lage der Darstellungsfläche und die Hauptwerte hängen von der
Kristallsymmetrie ab.
Je nach Kristallsymmetrie ergeben sich folgende Möglichkeiten für die Indikatrix:
1. Isotrop oder kubische Kristallklasse: Kugel (Polarisationszustände entartet); optisch isotrop.
2. Tetragonal, trigonal, hexagonal: Rotationsellipsoid mit Rotationsachse parallel zur Achse höchster
Symmetrie (c-Achse), d.h. parallel zur 4-,3-, oder 6-zähligen Achse; optisch einachsig.
3. Orthorhombisch: Allgemeines Ellipsoid mit den Hauptachsen parallel zu den Kristallachsen;
optisch zweiachsig.
4. Monoklin: Allgemeines Ellipsoid mit einer der Haupachsen parallel zur Achse höchster Symmetrie
(b-Achse), d.h. parallel zur 2-zähligen Achse.
5. Triklin: Allgemeines Ellipsoid ohne jegliche Beziehung zu den Kristallachsen.
Bemerkung: In optisch zweiachsigen Kristallen existieren eben genau zwei Ausbreitungsrichtungen,
für welche der Schnitt der Indikatrix mit einer Ebene normal auf diese Richtung einen Kreis ergibt.
Diese Richtungen hängen von den Hauptbrechungsindizes ab und damit z.B. - wegen der Dispersion
- von der gewählten Wellenlänge des Lichts oder der Temperatur sowie anderen thermodynamischen
Größen.
Alle Kristalle, die nicht optisch isotrop sind, besitzen daher mindestens zwei unterschiedliche Hauptbrechwerte und werden daher doppelbrechend genannt.
3.5. Energiefluss und Doppelbrechung
~=E
~ ×H
~ schon erwähnt. Durch diesen wird die Strahlgeschwindigkeit
Wir haben den Energiefluss S
vR gegeben. Da in anisotropen Materialen die Ausbreitungsrichtung k̂ nicht mehr orthogonal auf das
~ steht, geht auch der Energiefluss i.a. in eine andere als die Ausbreitungsrichtung. Wir
elektrische Feld E
~ ⊥ S.
~ Daraus folgt, dass der Winkel Φ, welchen das elektrische Feld E
~ und
wissen, dass D̂ ⊥ k̂ und E
~
die dielektrische Verschiebung D miteinander einschließen, gleich ist demjenigen, den der Energiefluss
mit der Ausbreitungsrichtung einschließt:
cos (Φ) =
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30
~ · E
~
E
~ E|
~
|E||
(3.28)
3.6. Messung der Doppelbrechung
k
kz
S
neok0
^ ^
^^
optische Achse
(i)
α
ζ
Grenzfläche
Phasenfronten
NICHT ⊥ S!
∠(D,E)=∠(S,k)
(i)
^
k
•
nok0
n ok 0
(t)
α
eo
(t)
α
o
^
D
Tangente
an
K-Fläche
^
E
n ok 0
Abb. 3.5.:
neok0
ky
Abb. 3.6.: Doppelbrechung in einem optisch
einachsigen Kristall. Die optische
Achse befindet sich in der Einfallsebene.
Energiefluss und Ausbreitungsrichtung in anisotropen Kristallen.
Betrachten wir abschließend noch einen anisotropen Kristall an einer Grenzfläche. Wir wissen bereits, dass die Tangentialkomponente des Feldes stetig durch diese Grenzfläche geht. Mit der Abb.
3.6 ist dann aber klar, dass es i.a. zu einer Doppelbrechung kommt, d.h. an der Grenzfläche wird
ein Teil ‘ordentlich’ gebrochen (d.i. die s-polarisierte Komponente, ⊥ zur Einfallsebene schwingend),
der andere Teil (p-polarisierte Komponente) folgt nicht dem Snellius’schen Brechungsgesetz, er wird
außerordentlich gebrochen. Für die außerordentliche Welle gilt:
(t)
(t)
) sin αeo
(3.29)
sin α(i) = n(αeo
n(αeo ) ist durch Gleichung 3.8 bestimmt.
Die Richtung der gebrochenen Strahlen folgt aus Gleichung 3.28 und stimmt für den ordentlichen
Strahl mit der Richtung des Wellenvektors überein. Die Richtung des außerordentlichen Strahls ist ja
durch die Normale auf die Wellenvektorflächen gegeben (siehe Abb. 3.5).
3.6. Messung der Doppelbrechung
Die Doppelbrechung von Kristallen ist in vielen Fällen ein wichtiger Parameter, der empfindlich auf
Einfluss von Größen wie Temperatur, Druck oder auch Bestrahlung reagiert. Zudem lässt sich die
Doppelbrechung ∆nxy = nx − ny wesentlich leichter und genauer bestimmen als etwa die Brechwerte.
Um die (maximal drei) Hauptbrechwerte zu messen gibt es unzählige Methoden, die bekanntesten
davon sind Kompensationsmethoden (Babinet-Soleil Kompensator, Kippkompensator etc.).
Die Geometrie ist dabei stets so gewählt, dass i.a. linear polarisiertes, kollimiertes Licht in Diagonalstellung[b] unter senkrechter Inzidenz parallel zu einer Hauptachse auf die doppelbrechende Probe fällt.
Dadurch laufen die beiden angeregten Eigenmoden kollinear, aber mit verschiedenen Geschwindigkeiten - entsprechend den Eigenwerten n1 , n2 - durch das Material. Dadurch gerät eine Welle gegenüber
der anderen in Verzug, so dass nach dem Austritt eine Phasendifferenz Φ = dk0 ∆n entstanden ist. d
ist dabei die Dicke der Probe. Bei Kompensationsmethoden wird nun diese Phasendifferenz bzw. der
Gangunterschied Γ = d∆n durch eine in seiner Doppelbrechung und/oder Dicke variable, kalibrierte
Kristallplatte rückgängig gemacht.
Da die Eigenvektoren der Ausbreitung orthogonal zueinander stehen, wird i.a. nach Durchlaufen
des Kristalls, je nach Phasendifferenz, elliptisch polarisiertes Licht vorliegen. Die Analyse des Polarisationszustands erlaubt also im Wesentlichen die Bestimmung der Phasendifferenz und damit der
[b]
Diagonalstellung heißt: die Polarisation des Lichts schließt mit den anderen beiden Hauptachsen einen Winkel von 45◦
ein.
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31
3.6.1. Doppelbrechungsmessung nach Sénarmont
Doppelbrechung. Diese wird bei den unten vorgestellten Methoden (nach Sénarmont bzw. Kemp)
durchgeführt.
3.6.1. Doppelbrechungsmessung nach Sénarmont
Die Messung erfolgt in orthoskopischem Licht (‘ebene Welle’) zwischen zunächst gekreuzten Polarisatoren (P,A)(Abb. 3.7). Die Probe wird in die Diagonalstellung gebracht, sodass beide Eigenmoden
dieselbe Anregung erfahren. Zwischen Probe (S) und Analysator (A) wird eine λ/4-Verzögerungsplatte
in Nullstellung, d.h. mit seinen Hauptachsen parallel zu A bzw. P, gebracht. Diese bewirkt, dass das
elliptisch polarisierte Licht wieder in ein linear polarisiertes Licht transformiert wird, dessen Polarisationsrichtung nun aber direkt mit der durch die Doppelbrechung erlittenen Phasendifferenz korreliert.
Durch Rotation des Analysators bis zur Auslöschung kann diese Polarisationsrichtung genau bestimmt
werden. Die Auflösung beträgt etwa ∆Φ = π/360. Genau genommen kann mit dieser Methode die
Phasendifferenz nur in Vielfachen von λ bestimmt werden; insbesondere bei Messungen, welche die
Änderung der Doppelbrechung als Ziel haben, ist dies aber kein Hindernis.
Wir wollen nun berechnen, wie die Doppelbrechung bzw. die Phasendifferenz Φ vom Analysatorwinkel α abhängt. Sei die Ausbreitungsrichtung kz , so dass die Eigenmoden in der Hyperebene ⊥ kz
I
Polarisations
linear 0°
zustand:
II
III
elliptisch
linear α°
y
y'
α
x'
x
IV
P (0°) S (45°)
λ/4 (0°)
A (α°)
Abb. 3.7.: Schematischer Aufbau zur Messung der Doppelbrechung mittels der Sénarmont-Methode.
liegen. Der elektrische Feldvektor nach dem Polarisator (I) im Koordinatensystem (x, y) ist also
 
0
~ = I) = E0  1  exp (ikz z)
E(z
0
Da die 3. Komponente die Ausbreitungsrichtung ist und wir Transversalwellen vorliegen haben, stelle
ich den E-Vektor hinkünftig nur als Zweiervektor dar. Um die auftretende Phasendifferenz einfach
berechnen zu können, stellen wir diesen Vektor im Koordinatensystem (x0 , y 0 ) dar, welches um +45◦
rotiert ist. Die Rotationsmatrix Rα ist
cos (α) − sin (α)
Rα =
,
sin (α)
cos (α)
somit (für α = π/4)
E 0 (z
√ 2 −1
= I) = E0
exp (ikz z).
1
2
Beim Durchlaufen des doppelbrechenden Kristalls breiten sich die beiden Eigenmoden mit unterschiedlichen Geschwindigkeiten aus. Daher summiert sich bis zum Verlassen des Materials die Phasendifferenz
Φ = k0 (n1 − n2 )d auf, so dass die Amplitude des elektrischen Feldes wird zu
√ 2
−1
0
E (z = II) = E0
exp (in1 k0 d).
eiΦ
2
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3.6.2. Doppelbrechungsmessung nach Kemp
I
Polarisations
linear 0°
zustand:
II
elliptisch
III
IV
elliptisch (t)
I(t)
y
y'
x'
x
P (0°) S (45°) PEM (45°) A (90°)
Abb. 3.8.: Schematischer Aufbau zur Messung der Doppelbrechung mittels der Methode nach Kemp.
PEM. . . photoelastischer Modulator.
Rücktransformation in das ungestrichene Koordinatensystem ergibt
1 −1 + eiΦ
E(z = II) = E0
exp (in1 k0 d).
1 + eiΦ
2
Als nächstes tritt das Licht durch die λ/4-Verzögerungsplatte durch, womit eine Phasendifferenz von
π/2 erzeugt wird. Nach Verlassen der Verzögerungsplatte wird
1 (eiΦ − 1)i
1 (eiΦ − 1)eiπ/2
exp (in1 k0 d) = E0
exp (in1 k0 d).
E(z = III) = E0
eiΦ + 1
eiΦ + 1
2
2
Zunächst behaupte ich, dass dieser Ausdruck linear polarisiertes Licht darstellt, dessen Polarisationsrichtung um einen Winkel α relativ zum Koordinatensystem gedreht ist. M.a.W., bei einer Rotation
des Koordinatensystems um α wird die x− oder y−Komponente des Feldvektors identisch Null:
!
Rα · E(z = III) = 0
i(e
iΦ
− 1) cos (α) − (e
iΦ
+ 1) sin (α) = 0
i(eiΦ − 1)
= tan (α)
eiΦ+ 1
Φ
− tan
= tan (α)
2
(3.30a)
(3.30b)
(3.30c)
(3.30d)
Daraus folgt also, dass Φ = −2α ist. Durch Messung der Auslöschungsstellung für den Analysator
kann also die Phasendifferenz und damit bei bekannter Dicke des Kristalls und verwendeter Wellenlänge auch die Doppelbrechung bestimmt werden. Für automatisierte Messungen ist diese Methode
jedoch nicht optimal geeignet, da der Analysator rotiert werden muss, d.h. eine mechanische Bewegung von Komponenten erfolgt. Dies ist erstens langsam und zweitens nicht bequem. Die im Folgenden
beschriebene Methode nach Kemp[10] umgeht dieses Problem.
3.6.2. Doppelbrechungsmessung nach Kemp
Der Aufbau ist ähnlich wie bei Sénarmont. Anstatt der λ/4 Platte in 0◦ -Stellung kommt jedoch ein so
genannter elastooptischer (oder elektrooptischer) Modulator(siehe 4) in Diagonalstellung zum Einsatz
(Abb. 3.8). Dies ist ein Medium, welches durch Anlegen einer elektrischen Spannung doppelbrechend
wird oder seine bereits vorhandene Doppelbrechung ändert. Wird nun eine Wechselspannung angelegt,
so ändert sich die Phasendifferenz γ(t) = γ0 sin (ωt) periodisch. Die durch das System doppelbrechender Kristall - Modulator erzeugte Phasendifferenz ist also Γ(t) = Φ + γ(t). Der Analysator bleibt in
der zum Polarisator gekreuzten Stellung (90◦ ). Die zeitliche Intensitätsänderung (elliptisch polarisiertes Licht!) hinter dem Analysator wir nun mit einem Digitaloszilloskop oder einem Lock-In Verstärker
18. Mai 2009
33
3.6.2. Doppelbrechungsmessung nach Kemp
1.05
1.00
Abb. 3.9.:
0.95
I(t)
0.90
0.85
0.80
I(t)
0. Harmonische
0.+1. Harmonische
0.+1.+2. Harmonische
0.75
0.70
-3
-2
0
2
Intensitätssignal
am Oszilloskop
(schwarze fette
Linie). Die Fourierzerlegung
und sukzessive
Aufsummation bis zur 2.
Harmonischen
ist
ebenfalls
dargestellt.
3
Zeit
Fourier zerlegt. Aus den gemessenen Amplituden der 1. und 2. Harmonischen kann die Phasendifferenz
Φ des doppelbrechenden Mediums berechnet werden. Dazu gehen wir bis zum Verlassen der Probe
exakt wie oben vor und addieren noch die vom Modulator hinzugefügte Phasendifferenz dazu, d.h. wir
ersetzen Φ → Γ(t). Damit
1 (eiΓ(t) − 1)i
exp (in1 k0 d)
E(z = III) = E0
eiΓ(t) + 1
2
Der Analysator separiert nun die x−Komponente aus,
1
Ex = E0 ein1 k0 d e−i/2Γ(t) 2i sin
2
1
Γ(t) ,
2
so dass die Intensität lautet
I(t) =
Ex Ex∗
=
E02 sin
2
1
E2
Γ(t) = 0 (1 − cos (Φ + γ0 sin (ωt))) .
2
2
(3.31)
Der Lock-In Verstärker ist imstande eine Fourieranalyse dieses Signals durchzuführen, d.h. er gibt für
jede Harmonische den zugehörigen Wert aus. Ein typisches Signal ist in Abb. 3.9 dargestellt. Die
Entwicklung der Funktion (3.31) in eine Fourierreihe liefert folgendes Ergebnis
∞
∞
X
X
1
I(t) = (1 − J0 (γ0 ) cos (Φ)) +
J2s−1 (γ0 ) sin (Φ) sin (ωt(2s − 1)) −
J2s (γ0 ) cos (Φ) cos (ωt2s).
2
s=1
s=1
(3.32)
Hier sind Js Besselfunktionen erster Gattung s-ter Ordnung. Man sieht sofort, dass es genügt, die
beiden ersten Fourierkoeffizienten zu bestimmen, d.h. die 1. und 2. Harmonische des Signals zu messen.
Denn
I(t) = const. + J1 (γ0 ) sin (Φ) sin (ωt) − J2 (γ0 ) cos (Φ) cos (2ωt),
|
{z
}
|
{z
}
Uω0
00
U2ω
00 den Realteil der 1. Harmonischen bzw. den Imaginärteil der 2. Harmonischen darstellen.
wo Uω0 , U2ω
Somit
Uω0 J2 (γ0 )
Φ = arctan − 00
.
(3.33)
U2ω J1 (γ0 )
18. Mai 2009
34
3.6.2. Doppelbrechungsmessung nach Kemp
Ein allgemeines Konzept, um die Polarisationseigenschaften von Licht nach Durchlaufen verschiedener optischer Komponenten zu finden, ist das sogenannte Jones-Kalkül. Dabei wird jeder optischen
Komponente eine (2 × 2) Jones-Matrix zugeordnet. Diese charakteristischen Matrizen werden einfach
multipliziert. Alternative Ansätze dazu sind das Müller bzw. Stokesvektoren-Kalkül.
18. Mai 2009
35
4. Nichtlineare Effekte
Nach dieser gewissenhaften Diskussion der Lichtausbreitung in linearen Medien wollen wir uns nun
endlich den nichtlinearen Effekten widmen.
4.1. Der elektrooptische (EO) Effekt
Im Kapitel 2.6 haben wir bereits die dielektrische Verschiebung Di (~q, ω) im allgemeinen diskutiert. An
dieser Stelle seien nur diejenigen Terme berücksichtigt, welche genau einmal das elektromagnetische
Feld Ej (ω) des Lichts enthalten und zusätzlich evtl. zumindest einmal das statische elektrische Feld
Ei (ω = 0).
Di [Ej ](ω) = Di (Ej = 0) +
+
+
∂Di
Ej (ω) +
∂Ej
(4.1a)
1 ∂ 2 Di
Ej (ω)Ek (0) +
2 ∂Ej ∂Ek
∂ 3 Di
1
Ej (ω)Ek (0)En (0) + . . .
6 ∂Ej ∂Ek ∂En
(4.1b)
(4.1c)
Mit Hilfe von Tabelle 2.2 finden wir
1
1
Di [Ej ](ω) = Di (Ej = 0)+[0 ij (ω) + r̃ijk (ω; ω, 0)Ek (0) + R̃ijkn (ω; ω, 0, 0)Ek (0)En (0)]Ej (ω). (4.2)
6 {z
| {z } |2
}
0
ij
ij (E)
Hier sind r̃ und R̃ der lineare elektrooptische bzw. der quadratische elektrooptische Modul (Kerr-Effekt).
Diese stellen Korrekturen zur Dielektrizitätskonstante (d.i. zum Brechungsindex oder - wie wir gleich
zeigen - der Indikatrix) dar. Sei
(2)
(3)
∆ij := ij (E) − 0ij = χijk Ek (0) + χijkl Ek (0)El (0)
(4.3)
Wir verwendeten jedoch die Indikatrix, d.h. statt ij das inverse βij . Wie ist nun die Änderung der
Indikatrix ∆βij damit verknüpft? Wir wissen:
0
βij jk = δik = βij
+ ∆βij (jk + ∆jk )
(4.4a)
0
0 0
βij
jk +∆βij 0jk + βij
∆jk + ∆βij ∆jk = δik
| {z }
| {z }
δik
(4.4b)
≈0
∆βij 0jk =
0
0
−βij
∆jk βkl
(4.4c)
∆βij δjl =
0
0
−βij
∆jk βkl
(4.4d)
= ∆βil
Praktischerweise ist der lineare elektrooptische Koeffizient über β definiert:
(2)
0
0
0
0
∆βil = βil (E) − βil (E = 0) = −βij
∆jk βkl
= −βij
χjkn En (0)βkl
=: −riln En (0).
(4.5)
Hier haben wir nur den ersten Term der Entwicklung von (4.1a) betrachtet. Das heisst, dass sich die
(2) 0
Indikatrix unter Anlegen eines elektrischen Feldes linear mit diesem Feld ändert. rijk = βil0 χlmk βmj
wird linearer elektrooptischer Tensor oder Pockels-Tensor genannt.
36
4.1. Der elektrooptische (EO) Effekt
Analog dazu kann man natürlich auch die Entwicklung bis zum quadratischen Term fortführen.
Dann gilt
0 (3)
0
∆βil = − βij
χjknm βkl
En (0)Em (0).
(4.6)
|
{z
}
Rilmn
Rijkl heißt quadratischer elektrooptischer Tensor oder Kerr Tensor.
Für die Brechungsindexänderung ∆n - das ist in Hinkunft die interessierende Größe - erhält man
nach Multiplikation der Gl. 3.12 mit Di [a] also:
1
∆
= D̂ · ∆β D̂
n2
1
∆n = − n3 D̂ · ∆β D̂
2
1
(4.7)
∆n = − n3 D̂i rijk Ek (0)D̂j
2
Hier sind die D̂i,j wieder die normierten Eigenvektoren, welche durch die Lichtpolarisation vorgegeben werden, n der entsprechende Brechungsindex und rijk der lineare elektrooptische Koeffizient
(Pockels-Tensor). Den quadratischen Effekt haben wir vernachlässigt, er lässt sich aber analog in Gl.
4.7 hinzufügen. Man sieht also, dass die Brechungsindexänderung abhängt von:
• dem absoluten Brechungsindex zur 3. Potenz!
• der Ausbreitungsrichtung des Lichts (wegen Eigenvektoren)
• dem linearen elektrooptischen Koeffizienten und seiner Symmetrie (durch den Kristall, genauer
die Punktgruppe, bestimmt)
• von der Amplitude und der Richtung des angelegten elektrischen Feldes
Ich möchte dies anhand eines Beispiels illustrieren.
Beispiel KH2 PO4 (KDP):
KDP ist bei Raumtemperatur tetragonal (Raumgruppe I42d) und daher optisch uniaxial (siehe Kapitel
3.4) mit der optischen Achse parallel zur kristallographischen c-Achse. Wir betrachten monochromatisches Licht, welches sich entlang dieser optischen Achse ausbreitet und unter einem Winkel von π/4
zu den kristallographischen a, b-Achsen linear polarisiert ist. Die Indexellipse ist demnach zu einem
Kreis degeneriert, die Ausbreitung erfolgt mit dem ordentlichen Brechungsindex no ≈ 1.5. Dies ist in
der Skizze 4.1 dargestellt. Aufgrund der Symmetrie der Punktgruppe sieht der elektrooptische Tensor
rijk = rµi folgendermaßen aus [b] :

rµ,k

0 0 0 r41 0
0
=  0 0 0 0 r52 0 
0 0 0 0
0 r63
(4.8)
Die Werte sind für r41 ≡ r52 = 8.5 × 10−12 m/V und r63 = 10 pm/V. Wenn wir nun noch ein
statisches elektrisches Feld Ei (0) = Ec entlang der Ausbreitungsrichtung (=longitudinal; unbequem,
aber machbar) anlegen, so ergibt sich die Brechungsindexänderung einzig über den Koeffizienten r63 .
Dies führt dazu, dass KDP jetzt optisch biaxial wird, d.h. der Indikatrixschnitt normal auf die c-Achse
wird eine Ellipse mit Hauptachsenrichtung entlang der Diagonalen zwischen a, b-Achse. Für Details
siehe Anhang B, C. Bei einem Feld von, sagen wir, 5 kV/cm ergibt sich eine Brechungsindexänderung
[a]
[b]
k̂i Di ≡ 0
Voigtnotation für symmetrische Tensoren (i,j)=(j,i)=µ:(1,1)=1,(2,2)=2,(3,3)=3,(2,3)=4,(1,3)=5,(1,2)=6
Bei näherem Interesse: VO “Kristalleigenschaften” Rupp/Fally, jeweils im Wintersemester
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37
4.1. Der elektrooptische (EO) Effekt
b
b
n=no± ∆n
n=no± ∆n
n=no
Mc
Mc
n=no
a
a
Abb. 4.1.: Geometrie zur Erzeugung einer Brechungsindexänderung mittels Anlegen eines elektrischen Feldes (linearer elektrooptischer Effekt oder Pockelseffekt) für KDP (links) und
LiNbO3 (rechts).
∆n = 8.5 × 10−6 . Der dadurch erzeugte Gangunterschied Γ = ∆nd (d ist die Dicke des KDP-Kristalls)
hängt wegen des longitudinalen Effekts nur von der angelegten Spannung ab (E = U/d). Man gibt
daher auch häufig jene Spannung an, bei der ein Gangunterschied von λ/2 = π erzeugt wird. In KDP
ist für diese Geometrie Uπ = λ/(2n3 r63 ), also etwa 9 kV. In LiNbO3 kann auch ein transversaler Effekt
beobachtet werden. Diese Kristalle finden so u.a. auch Anwendung als elektrooptische Modulatoren.
Aus Symmetriegründen können auch alle Komponenten des Pockels-Tensors identisch verschwinden.
Wie man sich leicht überzeugt, genügt z. B. das Vorhandensein eines Symmetriezentrums. Dann wird
der quadratische elektrooptische Effekt interessant, denn hier gibt es immer nichtverschwindende Elemente. Die Größenordnung der Kerr-Koeffizienten ist jedoch sehr klein, etwa gxxxx = −4×10−20 m2 /V2
für KH2 PO4 [11].
Anwendungen des elektrooptischen Effekts
Modulatoren verschiedener Art sind die wichtigste Anwendung des makroskopischen EO Effekts, insbesondere wegen der schnellen elektrischen Schaltbarkeit. Man kann über die Brechwertänderung durch
den EO Effekt sowohl die Amplitude, die Phase als auch die Richtung des Lichts variabel und rasch
kontrollieren. Daher gibt es eine Vielzahl an optoelektronischen Bauteilen, die darauf beruhen, z.B.
• Lichtdeflektoren und Scanner
• Phasen-, Polarisations- und Intensitätsmodulation
• Frequenzshifter
• Optische Schalter (Polarisation, Intensität)
• Variabler Phasenschieber
• Räumliche Lichtmodulatoren (spatial light modulators SLM)
• Displays
• Messung hoher elektrischer Felder
Daneben wird er auch in der Teilchenphysik, z.B. zur Messung der Länge eines ’Single-shot electron
bunch’ bei Beschleunigern, eingesetzt [12]: Das elektrische Feld der auf relativistische Geschwindigkeiten beschleunigten Elektronen bewirkt, dass ein Detektorkristall (ZnTe) doppelbrechend wird, und
diese wird (optisch) gemessen.
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38
4.1. Der elektrooptische (EO) Effekt
Deflektoren und Scanner
Die Idee beruht darauf, dass bei einem Prisma der Ablenkwinkel eines einfallenden Strahls proportional
zum Prismenwinkel und der Brechwertdifferenz außen-innen ist. Durch Anlegen eines elektrischen
Feldes ändert sich nun der Brechwert und bewirkt eine andere Ablenkung.
Phasenmodulation, Intensitätsmodulation
Die Funktion des EOM ist es, die Phase zu ändern ohne den Polarisationszustand zu beeinflussen.
Sei die Geometrie gewählt wie in Abb. 4.2) diskutiert, d.h. longitudinaler elektrooptischer Effekt in
KH2 PO4 . Wir wählen die Lichtausbreitung entlang der optischen Achse (c-Achse) mit einem Polarisationsvektor, der um π/4 gegenüber der kristallographischen Hauptachsen gedreht ist, also parallel
zu den Hauptachsen der Indexellipse steht, sodass
√ 2 1
E(~x, t) = E0
<(e−i(kz z−ωt) ).
1
2
Die Phasendifferenz ϕ der einlaufenden und der auslaufenden Welle ist somit
b,y
n=no+ ∆n
c
Abb. 4.2.:
n=no
a,x
n=no- ∆n
Geometrie für Phasenmodulation in
KH2 PO4 . Der Polarisationsvektor ist
parallel zu den Hauptachsen (grau) der
Indexellipse gewählt.
^
D
y'
x'
ϕ = ϕ0 + ∆ϕ = k0 d(no ± n3o r63 E3 )
(4.9)
und der durch das elektrische Feld erzeugte Phasenschub ∆ϕ = k0 ∆nd = 2πn3o r63 U/λ wegen des
longitudinalen Effekts unabhängig von der Dicke des Materials. Die angelegte Spannung U = U (t)
kann man nun z.B. (periodisch) mit der Frequenz Ω modulieren und erhält so für die Amplitude des
Lichts
0
0
~
cos (ωt + ϕ0 + ∆ϕ0 sin (Ωt))
(4.10)
E(x , t) = E0
1
mit U (t) = U0 sin (Ωt). Den Vorfaktor ∆ϕ0 nennt man Phasenmodulationsindex. Gleichung (4.10)
kann man nun in eine Fourierreihe entwickeln, siehe dazu den analogen Fall 3.6.2 (Besselfunktionen
von ∆ϕ0 mit Termen von cos (ω ± sΩ)).
Die Intensitätsmodulation erfolgt analog unter Zuhilfenahme von Polarisatoren und Analysatoren.
Polarisationsmodulation
Die lineare Polarisation wird entlang einer der beiden kristallographischen Achsen (a, b) gewählt und
die Spannung mit Uπ so, dass der Phasenschub gerade eine Rotation der Polarisationsrichtung um π/2
bewirkt. Durch Ein- und Ausschalten der Spannung erhält man daher einen Polarisationsschalter (0
bzw π/2). Mit einer etwas modifizierten Anordnung (Polarisator, KDP mit Uπ/2 , Spiegel) kann man
auch einen sogenannten optischen Isolator bauen, d.h., ein Element welches linear polarisiertes Licht
in eine Richtung durchlässt, in die phasenkonjugierte Richtung nicht.
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39
4.2. Interferenz
Frequenzshifter
Unter Zuhilfenahme von Gl. (4.9) und bei Anlegen eines elektrischen Feldes, das sich linear mit der
Zeit ändert (eine Spannungs-Rampe mit U (t) = ∆U/∆tt fährt), ergibt sich für das Lichtfeld eine
ebene Welle, welche einen Frequenzshift von ∆ω = k0 /2n3o r63 ∆U/∆t gegenüber dem einfallenden
Licht aufweist. Bei einer Rampe mit ∆U/∆t = 10−10 V/s und typischen Werten für die Wellenlänge
ergibt sich ein Frequenzshift von ∆ω = 104 − 105 Hz.
Einen kurzen Überblick über Anwendungen des Volumen-elektrooptischen Effekts findet man in [8].
Elektrooptischer photorefraktiver Effekt
Ein Hauptkapitel dieser Vorlesung ist die Anwendung des elektrooptischen Effekts für die Erzeugung
räumlich modulierter Strukturen in photoleitfähigen Kristallen. Man spricht dann von der elektrooptischen photorefraktiven Nichtlinearität.
4.2. Interferenz
Da die Wellengleichung 2.15 linear ist, stellt sich das Gesamtfeld als Summe der Teilfelder dar. Dabei
muss man natürlich auch die Vektoreigenschaften der Amplitude beachten. Dieses Superpositionsprinzip setzt eine feldunabhängige Suszeptibilität voraus, was angesichts der extrem hohen inneratomaren
Felder so gut wie immer gerechtfertigt ist. Die Detektion der Felder ist aber im optischen Bereich
nicht leicht möglich, da diese nicht hinreichend rasch arbeiten (ω ' 101 5 Hz). Detektion von Photonen
beruht darauf, die absorbierte Leistung von Photonen zu messen. Um den Zusammenhang zwischen
Energieaustausch und dem Lichtfeld zu beschreiben, wollen wir hier zunächst das Poynting-Theorem
des Energietransports ableiten.
Energietransport von Licht
Wir starten mit den Maxwellgleichungen (2.1c) und (2.1d) für den ladungs- und stromfreien Fall,
multiplizieren jeweils mit dem anderen Feld skalar und benutzen die Materialgleichung (2.10):
~˙
~ · ∇
~ ×E
~
~ ·H
(4.11)
H
= −µ0 H
~· ∇
~ ×H
~
~ · (0 E
~˙ + P~˙ ).
(4.12)
E
= E
Durch Subtraktion, Anwendung der Produktregel bei Differentiation und der bereits früher verwendeten Vektoridentität ~a · (~b × ~c) = ~c · (~a × ~b) − ~b · (~a × ~c) finden wir das Poynting Theorem:
!
~ ·E
~
~ ·H
~
∂
E
H
~
~
~ · P~˙ .
−∇·S =
0
+ µ0
+E
(4.13)
∂t
2
2
~ im Vakuum sind die beiden ersten Terme auf der rechten Seite
Quellen für die Energieflussdichte S
(zeitliche Änderung der elektrischen bzw. magnetischen Energiedichte), im Medium ist der letzte Term
verantwortlich, welcher den Austausch von Leistung des Lichtfelds mit der Polarisation des Materials
wiedergibt.
~ · Ei
~˙ ∝
Der zeitliche Mittelwert der elektrischen Vakuum-Feldenergie ist konstant, da wegen hE
~
<[iω E(ω)
· E~∗ (ω)] = 0 gilt (vgl. 2.41). Aus Gleichung (2.11) mit der Polarisation - wie gewohnt in
komplexer Darstellung - folgt mit einer echt komplexen Suszeptibilität χ = χ0 − iχ00 (Gl. 2.30) :
h
i
D
E
∗
~
~
~
~ · P~˙ = 1 < E(ω)
= −χ00 ω0 E(ω)
· E~∗ (ω).
(4.14)
E
· (iω0 χE(ω))
2
Dieses wichtige Ergebnis besagt, dass die Wirkleistungsdichte (Energieverlust an das Medium) proportional zum Imaginärteil der Suszeptibilität und dem Betragsquadrat der elektrischen Feldstärke, d.h.
der Intensität ist.
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4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG)
4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG)
Abermals gehen wir von der Entwicklung (2.60b) aus, und berücksichtigen diesmal jene Terme für
(2)
welche gilt: Di (2ω) = χijk Ej (ω)Ek (ω). Dies ist ein Spezialfall von ‘Upconversion’ und wird als Frequenzverdopplung, engl. Second Harmonic Generation (SHG), bezeichnet. Dabei erzeugt eine Welle der
Frequenz ω im nichtlinearen Medium eine Welle der Frequenz 2ω. Häufig wird dieser Effekt in Lasercavities eingesetzt, um z.B. das Licht eines im Infrarot angeregten Lasers ins Sichtbare zu transformieren
(Nd:YAG von 1064 nm nach 532 nm). Wir wollen im Folgenden diesen Prozess eingehender studieren.
~ x, t) =
Zunächst sei nochmal eine aus zwei monochromatischen Feldern bestehende Welle betrachtet E(~
iω
t
iω
t
1/2[E:~(~x, ω1 )e 1 + E:~(~x, ω2 )e 2 ]+c.c.. Dann ergeben sich für die quadratische nichtlineare Polarisation
folgende Frequenzmischungen:
~ x, t)E(~
~ x, t) =
P~ (2) (~x, t) = 0 χ(2) E(~
1
= 0 χ(2) [
4
~
E: (~x, ω1 )E:~(~x, ω1 ) ei2ω1 t +
|
{z
}
(4.15a)
(4.15b)
~ x,2ω1 )
P(~
E:~(~x, ω2 )E:~(~x, ω2 ) ei2ω2 t +
|
{z
}
(4.15c)
2 E:~(~x, ω1 )E:~(~x, ω2 ) ei(ω1 +ω2 )t +
{z
}
|
(4.15d)
~ x,2ω2 )
P(~
~ x,ω1 +ω2 )
P(~
∗
2 E:~(~x, ω1 )E:~ (~x, ω2 ) ei(ω1 −ω2 )t
|
{z
+
(4.15e)
}
~ x,ω1 −ω2 )
P(~
∗
∗
E:~(~x, ω1 )E:~ (~x, ω1 ) + E:~(~x, ω2 )E:~ (~x, ω2 ) +c.c.]
|
{z
}
~ x,0)
P(~
|
{z
~ x,0)
P(~
(4.15f)
}
Die quadratische Polarisation hat also Frequenzkomponenten bei 2ω1 , 2ω2 , (ω1 ± ω2 ) und bei 0. Wir
wissen, dass ebene Wellen eine Lösung der Wellengleichung
im linearen Fall sind. Wir nehmen eim
~ m ) exp −i~km ~x an. Damit ergibt sich für die Summenfrequenzweiteren ebene Wellen E:~(~x, ωm ) = E(ω
komponente der nichtlinearen Polarisation aus Gl. (4.15d)
i
1 h (2) ~
(2)
~ 2 ) exp −i[(~k1 + ~k2 )~x − (ω1 + ω2 )t] + c.c. .
0 χ E(ω1 )E(ω
P~ω1 +ω2 (~x, t) =
2
(4.16)
Dieser Ausdruck hat die Form einer ebenen Welle mit dem Wellenvektor ~k1 + ~k2 und ist der Quellterm
für eine elektromagnetische Welle
h
i
~ ω (~x, t) = 1 E(ω
~ 3 ) exp −i[~k3 ~x − ω3 t] + c.c.
E
3
2
(4.17)
mit ω3 = ω1 + ω2 und ~k3 = ~k1 + ~k2 . Ersteres ist die Energieerhaltung und letzteres besagt, dass die
nichtlineare Polarisation als Quelle für ein Feld nur effizient ist, wenn die Impulserhaltung garantiert
ist. Diese Bedingung wird auch als Phasenanpassung (phase-matching) bezeichnet.
Als einfachster Fall sei kollineare SHG betrachtet. Die einfallende anregenden Wellen haben den
Wellenvektor ~kp1,p2 und die Frequenz ωp . Dann muss aufgrund der Energie-Impulserhaltung gelten:
~kp1 + ~kp2 = ~ks und 2ωp = ωs . Man spricht von den Pumpwellen (p) und der Signalwelle (s). Wir
beginnen wieder mit den Maxwellgleichungen und berücksichtigen dann die Nichtlinearität in der
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41
4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG)
Suszeptibilität. Starten wir mit Gl. (2.14), so nehmen wir an, dass es sich um ein isotropes Medium
handelt. Dies ist zwar nicht richtig, aber zunächst eine gute Näherung:
¨~
¨
~ × ∇
~ ×E
~ = −µ0 D
~¨ = −µ0 0 E
∇
+ P~
Wir berücksichtigen nun die Nichtlinearität in der Polarisation P~
P~
(SHG)
Pi
~ + P~ (2)
= 0 χ(1) E
1
(2)
= Pi (2ω) = 0 χijk (2ω; ω, ω)Ej (ω)Ek (ω),
2
(4.18a)
(4.18b)
so dass die Bewegungsgleichung lautet
~−
∆E
¨~
¨ (SHG)
E = µ0 P~
.
2
c0
(4.19)
Wir setzen nun sowohl für die Pumpwelle (ω) als auch die Signalwelle (2ω) eine ebene Welle mit
~ ·E
~ ≈∇
~ ·D
~ = 0 bleiben nur
Ausbreitungsrichtung kz an. Da es sich um Transversalwellen handelt ∇
Feldstärkekomponenten normal dazu und es gibt keine x, y-Abhängigkeit
1
Eω,i (~x, t) =
Ei (ω)e−i(kω z−ωt) + c.c.
i = 1, 2
(4.20a)
2
1
E2ω,i (~x, t) =
Ei (2ω)e−i(k2ω z−2ωt) + c.c.
i = 1, 2
(4.20b)
2
Der Laplace-Operator wird für diesen Fall einfach zu ∂ 2 /∂z 2 und der erste Term in Gl. (4.19)
2
∂2
∂
∂
−i(k2ω z−2ωt)
2
Ei (2ω)e
=
Ei (2ω) − 2ik2ω Ei (2ω) − k2ω Ei (2ω) e−i(k2ω z−2ωt)
∂z 2
∂z 2
∂z
∂
2
≈
−2ik2ω Ei (2ω) − k2ω Ei (2ω) e−i(k2ω z−2ωt) .
(4.21)
∂z
Im letzten Schritt haben wir die Slowly Varying Amplitude Näherung verwendet. Dies bedeutet, dass die
ebene Trägerwelle mit einem transversalen Amplitudenprofil moduliert ist. Wenn die Amplitude über
eine Distanz λ im Vergleich mit der Trägerwelle nur langsam variiert, so können zweite Ableitungen
im Vergleich zu ersten (multipliziert mit der Wellenlänge) vernachlässigt werden (siehe z.B. [1]).
Der zweite Term von Gl. (4.19) ist
2
2ω
2ω
2
− 2 Ëi (2ω) =
Ei (2ω)e−i(k2ω z−2ωt) = k2ω
Ei (2ω)e−i(k2ω z−2ωt) ,
(4.22)
c0
c0
und schließlich der dritte Term
µ0 P̈i (2ω) = −µ0 (2ω)2 Pi (2ω)e−i(2kω z−2ωt) = −4µ0 ω 2 Pi (2ω)e−i(2kω z−2ωt) .
Damit muss folgende Differentialgleichung gelöst werden


i(k2ω − 2kω )z
|
{z
}
∂Ei (2ω)
2
2
.
∆k
− k2ω
Ei (2ω) + k2ω
Ei (2ω) = 4µ0 ω 2 Pi (2ω)e
<2ik2ω
|
{z
}
∂z
(4.23)
(4.24)
=0
Als nächsten Schritt bringen wir für die nichtlineare Polarisationsdichte P2ω aus Gl. (4.18b) ein, so
dass
∂
ω
(2)
Ei (2ω) =
χ Ej (ω)Ek (ω)ei∆kz .
(4.25)
∂z
2ic0 n2ω ijk
Hier haben wir k2ω = 2ωn2ω /c0 verwendet. ∆k ist die Abweichung von der Phasenanpassungsbedingung (Energie-Impulserhaltung). Wenn wir annehmen, dass die SHG den Pumpstrahl nicht stark
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42
4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG)
abschwächt, so ist das zugehörige Feld ortsunabhängig. Dann erhält man durch Integration von Gl.
(4.25) nach z mit der Randbedingung Ei (2ω)|z=0 = 0
Ei (2ω)|z=d = −
ei∆kl − 1
ω
(2)
χijk Ej (ω)Ek (ω)
.
2c0 n2ω
∆k
(4.26)
Die Energieflussdichte (Intensität) der SHG-Welle I2ω ausgedrückt in Intensität des Pumpfeldes I2ω
ist dann
ω 2 Z0 d2 X (2)
2 1
I2ω = Iω2 2
χ
ê
ê
sinc
∆kd
.
(4.27)
j k
2
2c0 n2ω n2ω i=1,2 ijk
Hier haben wir Beziehung (2.43) und Ei (ω) = |E(ω)|êi benutzt.
Sei zunächst die Phasenfehlanpassung ∆k fix vorgegeben, so ist die Intensität der SHG eine periodische Funktion der Interaktionslänge d (Position im Kristall), deren Periodenlänge λc = 2π/|∆k| =
λω /(2|n2ω − nω |) ist, d.h.
1
I2ω (d) ∝ (∆k)−2 sin2
∆kd .
2
Hier bedeutet λω die Wellenlänge der Pumpwelle. In Abb. 4.3 ist die Abhängigkeit der SHG von der
Interaktionslänge d für verschiedene Werte der Phasenfehlanpassung ∆k aufgetragen. Sei andererseits
d eine konstante Größe und die Phasenfehlanpassung ∆k variabel. Dann ist die Intensität der SHG
2
2 1
I2ω (∆k) ∝ d sinc
∆kd .
2
Dies ist in Abb. 4.3 (rechts) gezeigt.
250
1.0
∆k=8π/a
∆k=4π/a
∆k=2π/a
∆k=0
200
I2ω(d)
2
sinc (∆k)
0.8
I2ω(∆k)
150
0.6
100
0.4
50
0.2
0
0.0
0
10
20
30
40
50
-10
0
10
Phasenfehlanpassung ∆k
Dicke d [1/a]
Abb. 4.3.: Intensität der SHG als Funktion der Interaktionslänge für verschiedene Phasenfehlanpassungswerte ∆k (links) und als Funktion der Phasenfehlanpassung bei gegebener Interaktionslänge
(rechts).
Möglichkeiten der Phasenanpassung
Aus Gl. (4.27) wird klar, dass neben der Intensität des Pumplichts und den Brechwerten für die erste
und zweite Harmonische auch die Interaktionslänge quadratisch eingeht, allerdings aber auch die Phasenanpassung bestimmt und ganz entscheidend für die effiziente Erzeugung von frequenzverdoppeltem
Licht ist. Wie kann also eine Phasenfehlanpassung vermieden werden?
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43
4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG)
Frequenzverdopplung mit quasi-Phasenanpassung
Eine sehr elegante Methode ist die sogenannte quasi-Phasenanpassung. Dabei verwendet man Strukturen, für welche die nichtlineare Suszeptibilität mit der Periodenlänge lc alterniert; d.h.
(
(SHG)
+χef f form < z/lc < (m + 12 )
;m ∈ Z
χijk =
(SHG)
−χef f for(m + 12 ) ≤ z/lc < (m + 1)
Dies kann bei ferroelektrischen Materialien relativ einfach gemacht werden, indem die spontane Polarisation des Materials nach der halben Periodenlänge - also genau an dem Punkt, an welchem die
SHG-Intensität ihr Maximum erreicht hat - umgeklappt wird. In der nächsten Halbperiode erfolgt sozusagen ein Zurücklaufen der Phasenfehlanpassung. Wir entwickeln die nichtlineare mit lc periodische
Suszeptibilität in eine Fourierreihe
(SHG)
χ
(z) =
(SHG)
χef f
∞
X
(SHG)
am exp (−i2mπz/lc ) = χef f
X
am exp (−im∆kz).
(4.28)
m
m=−∞
Gl. (4.25) wird somit
X
∂
ω
(SHG)
Ei (2ω) =
χef f
am Ej (ω)Ek (ω)ei(1−m)∆kz .
∂z
2ic0 n2ω
m
(4.29)
Damit sieht man, dass für die erste Fourierkomponente die Phasenanpassungsbedingung erfüllt ist
und die SHG linear im elektrischen Feld (quadratisch in der Intensität) anwächst. Die Entwicklungskoeffizienten für die Rechteckmodulation sind dann übrigens rein imaginär (nur Sinuskomponenten)
2i
− mπ
für
(2s + 1) ∈ Z
(4.30)
am =
0
sonst (gerade)
und fallen mit 1/m ab. Dadurch tragen die höheren harmonischen Komponenten der nichtlinearen
Suszeptibilität relativ wenig zum SHG-Feld bei und die Phasenfehlanpassung für s > 1 ist nicht
dramatisch; die SHG-Intensität mäandert so halt ein bisschen um die quadratische Zunahme herum.
Allerdings ist diese quadratische Zunahme wegen des Wertes der ersten Fourierkomponente um den
Faktor (2/π)2 kleiner als im exakt phasenangepassten Fall.
Frequenzverdopplung mit Phasenanpassung über die Doppelbrechung
Die Standardmethode, um Phasenanpassung zu erreichen benutzt den Trick, dass die Wellenlängenabhängigkeit (Dispersion, Abschnitt 2.5) des Brechwerts durch seine Polarisationsabhängigkeit (Abschnitt 3.4) kompensiert werden kann. Es wird versucht, eine Ausbreitungsrichtung zu finden, für
welche sich die SHG-Welle mit Eigenpolarisation I und die Pumpwelle mit Eigenpolarisation II (orthogonal zueinander) mit derselben Phasengeschwindigkeit ausbreiten. Hier können zunächst folgende
generelle Fälle unterschieden werden:
• Kollineare Phasenanpassung, d.h., die Pump- und die SHG-Welle laufen in dieselbe Richtung
(skalare Phasenanpassung) und kSHG = 2kp mit nSHG = np
• Nicht kollineare Phasenanpassung (vektorielle Phasenanpassung) ~kSHG = ~kp1 + ~kp2
sowie
• Phasenanpassung Typ I (Pumpwellen haben identische Polarisationszustände, SHG Welle demgemäß einen anderen)
• Phasenanpassung Typ II (Pumpwellen haben unterschiedliche Polarisationszustände, jener der
SHG Welle stimmt demgemäß mit einem der beiden zusammen)
18. Mai 2009
44
4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG)
Das ist ein bisschen kompliziert ausgedrückt, aber in uniaxialen Kristallen bedeutet dies: bei Typ I
und normaler Dispersion sowie negativ doppelbrechenden Medien sind beide Pumpwellen ordentlich
polarisiert, die SHG-Welle außerordentlich. Bei positiv doppelbrechenden Medien ist es genau umgekehrt. Sei also z.B. ein optisch einachsiges negativ doppelbrechendes Material (ne < no ) mit normaler
Dispersion (n(ω) < n(2ω)) angenommen. Beispiele dafür sind KH2 PO4 ,β − BaB2 O4 oder LiNbO3 im
IR-UV Bereich. Zunächst kümmern wir uns einmal nur um kollineare Phasenanpassung vom Typ I.
Um diese Richtung bestimmen zu können, zeichnen wir die jeweils beiden K-Flächen in der x−z-Ebene
(rotationssymmetrisch um z) für die erste und die zweite Harmonische (Abb. ??). Wir konstatieren
folgendes: Schnittpunkte, d.h. Phasenanpassung, gibt es nur für die fundamentale ordentlich polarisierte Welle und die frequenzverdoppelte außerordentliche Welle entlang eines Kegelmantels. Mit den
Bezeichnungen für optisch uniaxiale Kristalle, die wir in Abschnitt 3.2 eingeführt haben, und ein bisschen Kenntnis der Geometrie (schneide Ellipse mit Kreis erfreut sich ja in der Mittelschule großer
Beliebtheit) kann man leicht den Phasenanpassungswinkel θpm bestimmen:
cos2 (θpm ) =
−2
n−2
o,ω − ne,2ω
−2
n−2
o,2ω − ne,2ω
(4.31)
Mit der identischen Konstruktion wie in Abb. ?? dargestellt, kann auch vektorielle Phasenanpassung
vom Typ I demonstriert werden.
In jedem Falle sind die entscheidenden Materialparameter, die man kennen muss, die Dispersion der
Hauptbrechwerte sowie evtl. deren Temperatur- oder Feldabhängigkeiten. [c]
Wird verbessert und fortgesetzt,Version vom 18. Mai 2009.
[c]
Nachschlagewerk für Daten nichtlinearer optischer Materialien: V. G. Dmitriev, G.G. Gurzadyan, D. N. Nikogosyan:
Handbook of nonlinear optical crystals, Springer Series in Optical Sciences 64, Springer (1995)[13].
18. Mai 2009
45
A. Symmetrie des elektrooptischen Tensors für
KDP
Eine Reduktion der 33 unabhängigen Koeffizienten des linearen elektrooptischen Tensors erreicht man
durch Symmetrieüberlegungen. Aus Energieüberlegungen kann man folgende innere Symmetrieeigenschaft unabhängig vom betrachteten Material ableiten: ij = ji, d.h., der dielektrische Tensor und
natürlich auch die Permeabilität βij sind symmetrisch. Wegen Gleichung (4.5) folgt daraus, dass auch
die ersten beiden Indices des linearen elektrooptischen Tensors vertauschbar sind: rijk = rjik . Damit
gibt es nur noch 6 × 3 unabhängige Koeffizienten, die sich als 6 × 3 Matrix darstellen lassen. Diese
reduzierte Notation mit
11 = 1 23 = 32 = 4
22 = 2 13 = 31 = 5
33 = 3 12 = 21 = 6
wird Voigtnotation genannt.
Um eine weitere Reduktion erhalten zu können, wenden wir die Symmetrieelemente der Punktgruppe auf den Tensor an. Dies kann ziemlich mühsam werden, denn man erhält lineare Gleichungssysteme,
die zu lösen sind (z.B: 18 Gleichungen in 18 Variablen und das noch mal der Anzahl der Symmetrieelemente in der Gruppe). Da jedoch die polaren Tensorkomponenten (Indizes) in einem orthogonalen
System wie das Produkt der zugehörigen Koordinaten transformieren, kann man die Sache beschleunigen, d.h., man muss nur die Wirkung der Symmetrieelemente auf die Koordinaten des Vektors ~x
kennen. Diese Methode ist nach Fumi benannt (direkte Methode) [14]. M.a.W.: wenn z.B. x → −x und
y → y gilt (1 → −1 und 2 → 2), so transformiert die Komponente χ12 → −χ12 , denn −1 · 2 = −12. Es
ist jedoch zu beachten, dass dieses Produkt nicht kommutativ ist! Eine weitere Vereinfachung ist aus
der Gruppentheorie bekannt: die Anwendung der erzeugenden Elemente genügt, um die volle Information zu erhalten. Ein gutes Büchlein dafür ist von der Internationalen Union für Kristallographie
herausgegeben [15].
KDP ist bei Raumtemperatur tetragonal und gehört zur Punktgruppe 42m = 4m. Die erzeugenden
Elemente sind die zweizählige Drehachse um x und die vierzählige Drehinversionsachse um z, C2x , 4.
Die Anwendung dieser beiden auf einen Vektor ~x bewirkt, wie man sich leicht überzeugen kann:
4
C2x
x
-y
x
y
x
-y
z
-z
-z
Für den linearen elektrooptischen

11 21 31 41
rµk =  12 22 32 42
13 23 33 43

11 21 31 41

0 0 0 0
⇒
0 0 0 0
Tab. A.0.: Wirkung der Symmetrieelemente C2x , 4 auf den Vektor
~x = (x, y, z)
Tensor ergibt sich also unter Anwendung von C2x



51 61
11
21
31
41 −51 −61
C2x
 −12 −22 −32 −42 52
52 62  →
62 
53 63
−13 −23 −33 −43 53
63

−51 0
52 62  .
53 63
Nachfolgende Anwendung von 4 bewirkt




11 21 31 41 0 0
−22 −12 −32 52
0
0
4 
 0 0 0 0 52 62  →
0
0
0
0
52 61 
0 0 0 0 53 63
0
0
0
0 −43 63
46
(A.1)
4.3. Frequenzverdopplung: Second Harmonic Generation (SHG)

 

0 0 0 52 0 0
· · · •l · ·
⇒  0 0 0 0 52 0  =  · · · · l• ·  .
0 0 0 0 0 63
· · · · · •
(A.2)
Volle Punkte bezeichnen Werte 6= 0, Verbindungslinien deuten an, dass die Symmetrie denselben Wert
für diese Komponenten besitzt.
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B. Longitudinaler elektrooptischer Effekt für KDP
Es möge für KDP ein elektrisches Feld E3 parallel zur polaren c-Achse angelegt werden. Dann folgt
für die Brechungsindexänderung mit Glg. (4.8):
1
∆n = − n3 D̂i rij3 E3 D̂j ≡ 0
2
außer
(i, j) = (1, 2) = (2, 1)
(B.1)
Der Permeabilitästensor βij = ()−1
ij (siehe Abschnitt 3.1) unter Berücksichtigung des angelegten Feldes
ist in Voigt-Notation

 

β1 0 0
0
∆β6 0
0
0 .
βij =  0 β1 0  +  ∆β6
(B.2)
0 0 β3
0
0
0
Die Darstellungsfläche (modifizierte Indikatrix) dieses Tensors ist ein Ellipsoid:
D̂i βij D̂j
=
β1 D̂12 + 2∆β6 D̂1 D̂2 + β1 D̂22 + β3 D̂32 =
1
⇒
n2
1
n2
Sei die Ausbreitungsrichtung des Lichts entlang der c-Achse gewählt, also ~k = (0, 0, k3 ), so ergibt sich
die Indikatrixschnittellipse als:
1
β1 ∆β6
D̂1
= 2
(B.3)
D̂1 D̂2
∆β6 β1
n
D̂2
1
β1 D̂12 + 2∆β6 D̂1 D̂2 = 2
n
Dies ist eine Indexellipse, die nicht in Hauptlage vorliegt. Die Eigenwerte für die
√ Brechungsindizes
(1),(2)
sind gegenüber Basisänderungen invariant und berechnen sich zu 1/n
= β1 ± ∆β6 . Die zu√
gehörigen (normierten) Eigenvektoren sind von der Form D̂(1),(2) = 2/2(1, ±1). Daraus sieht man,
dass die Hauptachsentransformation, bei der die Rotationsmatrix ja aus der orthonormierten Basis
aus Eigenvektoren besteht, einer Rotation von π/4 entspricht. In Abb. 4.1 sind die Indexellipsen ohne
elektrisches Feld (grüner Kreis) und für ±E3 (blaue bzw. rote Ellipsen) dargestellt.
48
C. Transversaler elektrooptischer Effekt für LiNbO3
LiNbO3 ist ein trigonaler Kristall, dessen Impermeabilitätstensor dieselbe Symmetrie hat wie jener
von KDP (optisch einachsiger Kristall). Der elektrooptische Tensor jedoch besitzt 4 unabhängige
Komponenten,


0
0
0
0 r51 r12
0 .
rµ,k =  r12 −r12 0 r51 0
(C.1)
r13 r13 r33 0
0
0
Hier gibt es natürlich eine Menge Möglichkeiten, die Indikatrix durch ein elektrisches Feld zu verändern.
Wir wollen hier nur die praktischste herausgreifen. Dazu wird das elektrische Feld entlang der x2 -Achse
angelegt (E2 )und die Ausbreitungsrichtung des Lichts entlang der c-Richtung gewählt, k̂ = (0, 0, 1).
Der Impermeabilitätstensor für LiNbO3 ist dann

 

β1 0 0
∆β1
0
0
−∆β1 ∆β4  .
βij =  0 β1 0  +  0
(C.2)
0 0 β3
0
∆β4
0
Die Indexellipse mit k̂ = (0, 0, 1) wird dann
(β1 + ∆β1 )D̂12 + (β1 − ∆β1 )D̂22 =
1
.
n2
(C.3)
Die EW sind demgemäß (β1 ±∆β1 ), die zugehörigen EV (1, 0) und (0, 1). Die Indikatrix für LiNbO3 in
dieser Geometrie wird analog zu KDP in Abb. 4.1 (rechts) gezeigt.
49
D. Frequenzverdopplung Typ I in
Beta-Bariumborat
50
Literaturverzeichnis
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Crystallography, P.O. Box 78, Cardiff CPI IXL. U.K. (1984).
51