Ionisation von N2 und O2 in starken Laserfeldern Mathias Peter

Ionisation von N2 und O2 in starken Laserfeldern
Mathias Peter Smolarski
Diplomarbeit
Institut für Kernphysik
der Johan Wolfgang Goethe-Universität
Frankfurt am Main
April 2004
Meinen Eltern
Inhaltsangabe
1.
Einleitung
1
2. Moleküle und Atome in Starken Laserfeldern:
Ein Überblick
2.1 Atome in starken Laserfeldern
2.1.1
2.1.2
2.1.3
2.1.4
2.1.5
3
4
6
7
8
8
2.2.1 Dissoziation
9
2.2.1.2 Lokalisierung von Elektronen in Molekülen unter dem
Einfluss starker Laserfelder
2.2.1.2 Laserinduzierte Potentiale
9
Orientierung von Molekülen in starken Laserfeldern
13
Unterdrückte Ionisation bei Sauerstoff
3.1
3.2
3.3
3.4
3.5
3.6
4.
2
2.2 Moleküle in starken Laserfeldern
2.2.2
3.
Multiphotonionisation
Tunnelionisation
Over-Barrier Ionisation
Mehrfachionisation
High Harmonic Generation (HHG)
2
Dissoziative Rekombination
Verringerung des O2+ Signals und Einfluss des Stark-Effekts
Vibration des Moleküls
Multielektroneffekte
Interferenzeffekte
Molekulare Tunneltheorie
Das Experiment
11
14
14
15
15
16
17
18
20
4.1 Die Idee
4.2 Die COLTRIMS-Technik
4.3 Beschreibung der Einzelnen Komponenten
4.3.1 Das Lasersystem
4.3.1.1 Kavität und Kerr Lens Modelocking
4.3.1.2 Regenerativer Verstärker
4.3.1.3 Technischen Details des Lasersystem am NRC
4.3.2 Ortsauflösende Detektoren
4.3.3
4.3.4
4.3.5
4.3.6
4.3.6
20
20
21
21
22
24
25
25
4.3.2.1 Positionsberechnung auf dem Ionendetektor
4.3.2.2 Positionsberechnung auf dem Elektronendetektor
28
28
Der Überschallgasjet
30
4.3.3.1Überblick über die Theorie des Überschallgasjets
31
Aufbau des Vakuumsystems und des Jetsystems
Das Spektrometer
Die Elektronik
Das Koordinatensystem
33
34
37
39
5.
6.
Datenanalyse
41
5.1 Zeitsignale
41
5.2 Impulse und absoluter Zeitnullpunkt
42
Präsentation der Daten und Interpretation
47
6.1Dissoziationskanäle
53
6.2 Einfachionisation
65
Anhang
69
A.1 Berechnung von Up
70
A.2 Berechnung von IOver Barrier
71
A.3 Berechnungen zum Recolision-Rescattering
A.4 Abschätzung der Rotationsgeschwindigkeit gegen die Geschwindigkeit in einer
Coulombexplosion
A.5 Wichtige Gleichungen des Jetsystems
A.6 Abhängigkeit der Flugzeit von Ladung und Masse
A.7 Herleitung der Polynomgleichung für die Z-Geschwindigkeit
A.8 Numerische Lösung der Zeitabhängigen Schrödingergleichung für ein Atom,
Ein Anschauungsmodell
72
85
Quellen
87
Bildverzeichnis
91
Danksagung
93
75
78
82
83
4. Das Experiment
4.1 Die Idee
Eine der wichtigen Aussagen des Kapitels 3.5 in bezug auf Sauerstoff lautet, dass im Impulsraum der ionisierten
Elektronen senkrecht zur Richtung der Molekülachse eine Ebene existieren soll, auf welcher die Wellenfunktion
und somit auch eine gemessene Impulsverteilung, verschwinden soll. Beim Stickstoff hingegen sollte in diesem
Bereich ein Maximum der Verteilung vorliegen. Ist die Lage der Molekülachse nicht festzustellen, so sollte im
Elektronenimpulsspektrum des Sauerstoffs ein Minimum der Intensität beim Koordinatenursprung liegen, beim
Stickstoff wird wiederum dort ein Maximum vorausgesagt. Die Lage der Molekülachse kann man, wie im
Abschnitt A.5 zu sehen, bei den (1,0) und (1,1) Kanälen näherungsweise als parallel zur Richtung des Impulses
der Molekülfragmente annehmen. Jedoch wurden bisher dissoziative Kanäle vom theoretischem Standpunkt
nicht auf Interferenzerscheinungen untersucht.
In dem dieser Arbeit zugrundeliegendem Experiment wurden mittels der COLTRIMS-Technik [60], wobei
COLTRIMS für Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy steht, die Impulse der in der Ionisation von
Sauerstoff und Stickstoff entsehenden Fragmente gemessen. Deswegen ist dieses Experiment in der Lage eine
Vielzahl der theoretischen Vorhersagen über die Impulsverteilung zum ersten mal direkt zu überprüfen.
Während des Experiments wurde die Ionisation von Stickstoff und Sauerstoff mit horizontaler, vertikaler und
zirkularer Laserpolarisation gemessen, wobei der allerdings die Datensätze der Stickstoffionisation bei vertikaler
und zirkularer Polarisation einen für die Auswertung zu hohen Untergrund aufweisen.
Das Experiment wurde in Ottawa am NRC mit freundlicher Hilfe von Professor Corkum und seiner
Arbeitsgruppe durchgeführt.
4.2 Die COLTRIMS-Technik
Abb.11 Vereinfachte Darstellung eines COLTRIMS-Experiments
20
In dem hier zu beschreibenden COLTRIMS-Experiment wird ein extrem kaltes Gastarget, dem Gasjet, durch
einen gepulsten fokussierten Laser in einer Hochvakuumkammer ionisiert. Wie in Abbildung 11 zu sehen führt
ein homogenes elektrisches Feld die geladenen Fragmente des Targets auf zwei ortsauflösende Detektoren,
welche zusätzlich Daten über den Zeitpunkt des Auftreffens der Fragmente liefern. Über einen Strahlteiler und
eine Photodiode, welche in den Laserstrahl eingebaut sind, wird der Zeitpunkt der Ionisation hinreichend genau
bestimmt. Der Fokus des Lasers ist sehr klein, im Rahmen der Genauigkeit des Aufbaus kann man annehmen,
dass die Ionisation des Targets immer an derselben Stelle stattfindet. Da das elektrische Feld und die Geometrie
des Aufbaus bekannt sind, lassen sich die Bewegungsgleichungen der Fragmente aus dem Start- und Auftrefffort
sowie der Zeitdifferenz zwischen Ionisation und Auftreffen des Fragments exakt lösen. In den meisten
Experimenten wird das elektrische Feld noch von einem magnetischen Feld überlagert um die geladenen
Fragmente auf eine Kreisbahn zu zwingen wodurch mehr Teilchen auf die Detektoren gelangen. Diesen Vorteil
bezahlt man mit einer Einschränkung der Lösbarkeit der Bewegungsgleichungen.
4.3 Beschreibung der Einzelnen Komponenten
4.3.1 Das Lasersystem
Abb.12 Schema einer X
Kavität eines Ti:sapphire
Lasers. Graphik entnommen
Sterling Backus, Charles G.
Durfee III, Margaret M.
Murnane und Henry C.
Kapteyn, Review Of Scientific
Instruments 69 (1998) 1207
Abb.13 Schematische
Darstellung der CPA. Graphik
entnommen Sterling Backus,
Charles G. Durfee III,
Margaret M. Murnane und
Henry C. Kapteyn, Review Of
Scientific Instruments 69
(1998) 1207
Bei dem am NRC uns zur Verfügung gestellten Lasersystem handelt es sich um ein Ti:sapphire Laser mit einer
maximalen Repetitionsrate von 250KHz und einer Pulsdauer von nur 40fs. Laser diesen Typs sind eine relativ
neue Konstruktion, da der erste stabile self-mode-locked Ti:sapphire Laser von Spence [62] und seinen
Mitarbeitern erst 1991 vorgestellt wurde.
21
Wie jeder Laser basiert auch ein Ti:sapphire Laser auf dem Prinzip der induzierten Lichtemission in einem
optisch aktiven Medium. Beim Vorgang der induzierten Emission trifft ein Photon ein Atom das sich in einem
angeregten Zustand befindet, dabei geht das Atom unter Ausstrahlung eines Photons der selben Energie in einen
Energetisch niedrigeren Zustand über, wobei das Photon in die selbe Richtung emittiert wird wie das einfallende
Photon, was zu den außerordentlichen Strahlqualitäten eines Lasers führt. Damit ein solcher Prozess eine
Photonenlawine auslöst, muss in dem optisch aktiven Medium die Anzahl der Atome im angeregten Zustand
überproportional hoch sein. Diesen Zustand erreicht durch einen Pumpvorgang, man führt dem Medium Energie
zu. Dies geschieht zum Beispiel über elektrische Entladungen, Blitzlichtlampen oder das Einstrahlen einer
anderer Laserstrahlung. Um eine höhere Ausbeute an Photonen zu erreichen wird das optisch aktive Medium
zwischen eine Spiegelanordnung gebracht, wodurch die Photonen das Medium mehrmals passieren bevor sie
durch einen halbdurchlässigen Spiegel ausgekoppelt werden.
Bei dem hier angedeuteten Prinzip werden nur Photonen einer Energie und somit Licht nur einer Wellenlänge
erzeugt (man spricht auch von der Erzeugung einer Mode). Ein Laserpuls erscheint aber im Lichte der
Fouriertransformation als Überlagerung verschiedener Frequenzen mit fester Phasenbeziehung. Zwar ist ein
Ti:Al2O3 Kristall (ein Titandotierter Rubinkristall) in der Lage Moden im Bereich von 690 bis 1050 [63] nm zu
erzeugen, jedoch ist die Entstehung jeder Mode ein eigenständiger Prozess, die Phasenbeziehungen sind
vollkommen willkürlich. Die Lösung des Problems ist das Modelocking, ein Vorgang bei dem die
Phasenbeziehungen geordnet werden.
4.3.1.1 Kavität und Kerr Lens Modelocking
Optische Medien, die sich in starken elektrischen Feldern befinden werden doppelbrechend. Dieses Phänomen
ist auf die Ausrichtung von Dipolen in Gasen und Flüssigkeiten und Elektronenwolken in Feststoffen
zurückzuführen. Hängt die Veränderung des Brechungsindexes quadratisch mit der elektrischen Feldstärke
zusammen so wird die Veränderung Kerr-Effekt genannt, ist der Zusammenhang linear, so handelt es sich um
den Pockels-Effekt. Der Kerr-Effekt und wir auch in Ti:Al2O3 Kristallen beobachtet.
Bewegt sich ein Laserpuls der räumlich und zeitlich eine Gaussverteilung der Intensität besitzt durch einen
Ti:sapphire Kristall, so werden mehrere Phänomene beobachtet [64]:
-
Der Puls wird innerhalb des Kristalls Fokussiert (self-focusing)
-
Die Fourierzerlegung des Pulses ändert sich, es werden neue Frequenzen hinzugefügt
(self-phase modulation SPM)
-
Veränderung der Geschwindigkeit der einzelnen Frequenzen innerhalb des Mediums (group delay
dispersion GGD )
Self-focusing:
Die Intensität eines Laserpulses nimmt senkrecht zur Propagationsrichtung ab, dadurch verändert sich auch der
Brechungsindex des Laserkristalls mit der selben räumlichen Abhängigkeit. Durch den Kerr-Effekt entsteht
innerhalb des Laserkristalls eine Art nicht permanenter GRIN-Linse mit der Eigenschaft, dass Anteile mit hoher
Intensität stärker Fokussiert werden als Anteile mit schwacher Intensität.
22
Self-phase modulation:
Der Laserpuls besitzt auch in der zeitlichen Dimension eine gaussförmige Intensitätsverteilung, da der
Brechungsindex mit steigender Intensität zunimmt, bewegen sich die Flanken des Pulses mit einer höheren
Geschwindigkeit als die Pulsmitte, was zu einer Veränderung der Pulsform führt welche im Rahmen der
Furiertheorie durch eine veränderte Überlagerung der Moden zu erklären ist.
Group delay dispersion:
Da Unabhängig von der Intensität der Brechungsindex von der Wellenlänge der Mode abhängt, bewegen sich
die Moden mit unterschiedlicher Geschwindigkeit durch den Laserkristall. Das Wechselspiel dieser Eigenschaft
mit der selph-phase modulation ist ausschlaggebend bei der Entstehung eines Pulses, sobald jedoch ein Puls
vorhanden ist, führt diese Eigenschaft zur Phasenverschiebung der Moden, der Puls würde auseinanderlaufen.
Diese Phasenverschiebung der Moden wird in einem Laseraufbau durch ein Prismenpaar korrigiert. Das erste
Prisma spaltet die Moden räumlich auf, so dass die verschiedenen Moden unterschiedliche Wege zurücklegen
müssen, bevor sie das zweite Prisma wieder zu einem Puls kombiniert.
Die Kavität eines Ti:sapphire Laser (Abb. 12) besteht aus zwei Hohlspiegeln, wobei einer für die Frequenz des
Pumplasers durchlässig ist, einem Prismenpaar, einem hochreflektiven und einem teildurchlässigem Planspiegel.
Die Energie eines Argon Ionenlasers wird durch einen der beiden Hohlspiegel in die Kavität eingekoppelt und
durch den anderen in den Ti:sapphire Kristall fokussiert, wodurch dieser gepumpt wird. Es werden jedoch keine
Atomaren Zustände angeregt, sondern Elektronen in energetisch höhergelegene Energiebäder des Festkörpers
angehoben. Die beiden Prismen dienen der Dispersionskorrektur, welche aufgrund der Dispersion des
Ti:sapphire Kristalls notwendig ist. Eine solche Anordnung kann sowohl für ein kontinuierliches als auch für ein
gepulstes Lasersignal abgestimmt werden [62]. Das kontinuierliche Lasersignal wird nach dem in der Einleitung
von 4.3.1 beschriebenen Prinzip erzeugt, für die Erzeugung der Laserpulse genügt eine kleine Störung an den
Spiegeln einzuführen, es reicht sogar einen der Spiegel anzutippen [62]. Die Entstehung des ersten Laserpulses
kann man sich wie folgt denken: Aufgrund von spontaner Emission befindet sich im Laserkristall immer eine
Überlagerung verschiedener Moden, was zu einer räumlich und zeitlich variierenden Intensitätsverteilung führt.
Durch das Antippen des Spiegels werden die Phasenbeziehungen verändert, mit einer gewissen
Wahrscheinlichkeit entseht eine Überlagerung die eine Pulsähnliche Verteilung besitzt. Durch das self-focusing
wird die Intensität der Überlagerung mit jedem Durchgang durch den Kristall erhöht, wodurch der Kerr-Effekt
immer stärker zum Tragen kommt, die Phasen der Moden werden durch SPM und GGD solange verändert, bis
sich ein Puls ausgebildet hat, der immer wieder durch den Laserkristall hindurchlaufen kann, die Typische
Pulslänge liegt im Bereich von 15fs. Dieser gesamte Vorgang wird Kerr Lens Modelocking (alternative
Schreibweise: Mode Locking) genannt.
23
4.3.1.2 Regenerativer Verstärker
´
Abb.14 Aufbau eines
Regenerativen Verstärkers.
Graphik entnommen Sterling
Backus, Charles G. Durfee III,
Margaret M. Murnane und
Henry C. Kapteyn, Review Of
Scientific Instruments 69
(1998) 1207
Der aus der Kavität ausgekoppelte Laserpuls besitzt noch zu wenig Energie um für die Ionisation von Atomen
und Molekülen verwendet zu werden, deswegen muss er verstärkt werden. Damit jedoch während des
Verstärkungsvorgangs innerhalb des optischen Mediums keine Schäden aufgrund zu hoher Intensität auftreten,
wird der Puls gedehnt. Dies geschieht indem man über eine Gitter oder Prisma die im Puls enthaltenen
Frequenzen räumlich trennt und, bevor man sie wieder über ein Gitter oder Prisma zusammenführt, einen
Gangunterschied herstellt. Ein typischer Stretcher-Aufbau ist in Abbildung 13 zu sehen. Nachdem der Puls
gedehnt wurde, wird er verstärkt und wieder komprimiert. Dies geschieht indem man die Gangunterschiede, die
man im Stretcher erzeugt, nach dem selben Prinzip wieder ausgleicht. Der dafür verantwortliche Compressor
besteht im wesentlichen wieder aus zwei Gittern oder Prismen die unter einem betimten Winkel zueinander
angeordnet sind, siehe Abbildung 13.
Die Verstärkung geschieht am Lasersystems des NRC durch einen regenerativen Verstärker. Die Verstärkung
erfolgt indem man den gedehnten Laserpuls in eine weitere Kavität injiziert, in welcher sich wieder ein
gepumpter Ti:sapphire Kristall befindet. Der Puls wird solange in der Kavität belassen bis er die maximal
mögliche Energie aus dem Verstärkerkristall aufgenommen hat. Bevor der nächste Puls injiziert wird, hat der
Pumplaser genügend Zeit um eine Besetzungsinversion im Verstärkerkristall wieder herzustellen. Das Prinzip
der Injektion und Extraktion wird in der Abbildung 14 ersichtlich:
Die Kombination aus dem Dünschichtpolarisator B, der Pockelszelle und dem Spiegel C bildet einen
sogenannten Q-Switch, eine Ein- und Auskoppelvorrichtung aus dem Verstärker. Der Laserpuls ist so präpariert,
dass seine Polarisation senkrecht zu der Durchlasspolarisation des Polarisators B steht, dieser wirkt für den Puls
wie ein Spiegel. Ist an der Pockelszelle keine Spannung angelegt, so wird der Puls einfach vom Spiegel C
zurückreflektiert und verlässt den Verstärker auf dem selben Weg. Der Faraday Rotator arbeitet nicht reziprok,
er dreht die Polarisationsrichtung des Lichts immer in die selbe Richtung, so dass der unverstärkte Laserpuls am
Polarisator A gespiegelt wird. Um einen Puls in den Verstärker einzukoppeln wird eine Spannung an die
Pockelszelle angelegt. Ist eine der optischen Achsen in einem 45° Winkel zur Polarisationsrichtung ausgerichtet
und ist die Spannung so gewählt, dass die Pockelszelle wie ein λ/4 Plätchen wirkt, so wird die Polarisation des
Laserpulses von linear zu zirkular beim Durchgang durch die Pockelszelle verändert. Nach der Reflektion am
Spiegel C gelangt der Puls nochmals in die Pockelszelle, das Ergebnis ist beim Austritt aus der Pockelszelle
24
wieder linear polarisiertes Licht, dessen Polarisation aber um 90° gegenüber dem ursprünglichem Puls gedreht
wurde. Dieser Puls kann den Polarisator B passieren. Mit dem Ausschalten der Spannung an der Pockelszelle
wird der Vorgang des Einkoppelns beendet. Der Auskoppelvorgang basiert wieder auf einer 90° Drehung der
Polarisation
durch
die Pockelszelle wodurch die Polarisationsrichtung des ursprünglichen
Pulses
wiederhergestellt wurde, der verstärkte Puls verlässt die Kavität auf dem selben Weg wie der unverstärkte.
4.3.1.3 Technischen Details des Lasersystem am NRC [65]:
In der X Kavität bindet sich ein 4mm dicker Ti:Al2O3 Kristall der durch einem 5 W Coherent Argon Ionenlaser
gepumpt wird. Die GGD Kompensation wird von zwei Quarzprismen in 60cm Abstand übernommen. Dieser
Oszillator liefert eine mittlere Leistung von 300mW bei einer Repetitionsrate von 80Mhz und einer Pulsdauer
von 15fs. Der Puls passiert einen Stretcher der aus Gittern mit 600 Linien pro mm besteht. Um die Dispersion
des Pulses weiter zu korrigieren wird der Laserpuls durch zwei SF6 Prismen geleitet, was eine
Dispersionskorrektur vierter Ordnung zur Folge hat. Dieser Puls wird in einem regenerativen Verstärker RegA
der Firma Coherent, welcher von einem 14 W Spectra Physics Argon Ionenlaser gepumpt wird, verstärkt. Dieser
Verstärker ist in der Lage Pulse mit einer Repetitionsrate von bis zu 250Khz zu verstärken. Der Puls wird über
eine Gitterkompressor auf eine Pulslänge von 35fs und eine Pulsenergie von 3µJ gebracht. Durch ein Teleskop
wirde der Strahldurchmesser auf 1cm FWHM vergrößert und in die Experimentierkammer durch ein optisch
flaches Fenster eingeleitet. Dort wird der Laserpuls von einem parabolischem silberüberzogenem Hohlspiegel
mit 5cm Brennweite fokussiert. Der gemessene Durchmesser des Laserfokuses beträgt 3µm FWHM, die
Laserintensität im Fokus 2 1014 Wcm-2 . Der Logarithmus der Laserintensität besitzt einen Fehler von
Logarithmus 2.
4.3.2 Ortsauflösende Detektoren
Abb.15 Aufbau einer Delay-Line Anode. Graphik entnommen Bedienungsanleitung
der Firma RoentDek GmbH, 3-dimensional Multihit-MCP-Detector, veränderte
Beschriftung
In dem experimentellen Aufbau werden Delay-Line-Detektoren der Firma RoentDek benutzt, ein Delay-LineDetektor mit 80mm Microchannel Plates für den Nachweis der Ionen und ein Hexanode Detektor mit 80mm
25
Microchannel Plates für den Nachweis der Elektronen. Delay-Line Detektoren nutzen die Tatsache, dass ein
elektrisches Signal auf einer Leiterbahn eine wohldefinierte Geschwindigkeit besitzt. Betrachtet man ein Stück
Draht, welches von einer Elektronenwolke getroffen wird, so breitet sich das Signal auf der Leiterbahn in beide
Richtungen aus. Die Zeitdifferenz zwischen der Ankunftszeiten des Signals an den Enden der Leiterbahn, ist
proportional zum Abstand des Auftrefforts der Elektronenwolke zum Mittelpunkt des Drahtes. Wird eine solche
Leiterbahn spiralförmig um einen Isolator gewickelt, so trifft die Ladungswolke den Leiter nicht an einer Stelle,
sondern sie Verteilt sich über mehrere Windungen. Wird an den Leiterenden das zeitlich gemittelte
Ladungssignal betrachtet, so kann durch diese zeitliche Mittlung der Auftreffort der Ladungswolke auch dann
mit hoher Genauigkeit bestimmt werden, wenn der Schwerpunkt der Ladungswolke zwischen zwei
Leiterwindungen liegt.
Werden zwei solcher Wicklungen übereinandergelegt, so ist man in der Lage den Auftreffort der
Elektronenwolke zu rekonstruierten. In der Delay-Line-Anode werden für je eine Raumrichtung zwei parallel
zueinander verlaufende Windungen benutzt, die als Signal und Referenz bezeichnet werden (siehe Abbildung
15). Der Signaldraht besitzt ein höheres Potential als der Referenzdraht (ca. 50V ), so dass die Elektronen
bevorzugt auf diesen Draht gezogen werden. Die Unterschiedliche Ladungsverteilung auf den beiden Drähten
bewirkt eine Spannungsdifferenz, welche als ein Signal über die Lecherleitung, welche sich aus dem Signalund Referenzdraht gebildet wird, zu den Anschlüssen des Detektors weitergeleitet wird. Die Weiterleitung des
Signals zum Flansch der Hochvakuumkammer wird wieder von Lecherleitung, die aus zwei verdrehten Leitern
besteht, übernommen.
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Abb.17 Rasterelektronenmikroskopbild der Oberfläche
eines MCP. Bild Entnomen aus J. L. Wiza, Nuclear
Instruments and Methods 162 (1979) 587
Abb.16 Schematische Funktionsweise eines MCP
In den RoentDek Detektoren wird die Elektronenwolke durch das Auftreffen eines Ions oder Elektrons auf
Microchannel Plates ausgelöst, welche nach dem Prinzip des Photomultiplier
funktionieren. Ein
Microchannelplate, im folgenden als MCP abgekürzt, ist eine von Mikrokanälen durchsetzte Bleiglasscheibe, die
je nach Typ 0.5 bis 1.5 mm dick ist und beidseitig mit einem hochohmigem Material beschichtet ist. Zwischen
der Vorder- und Rückseite des MCPs wird eine Spannung im bereich von 1kV angelegt. Die parallelen
Mikrokanäle (Durchmesser je nach Typ 6 bis 25 µm) verbinden die Vorderseite des MCPs mit seiner Rückseite,
26
wobei sie einen kleinen Winkel gegenüber die Scheibenoberfläche (bis zu 15°) besitzen. Eine Aufnahme der
Oberfläche eines MCP ist in Abbildung 17 zu sehen. Diese Anordnung verhindert eine Rückdrift von geladenen
Teilchen in entgegengesetzter Richtung [61]. In den Kanälen selbst löst ein einfallendes Photon, Elektron oder
Ion einige Elektronen aus, welche in dem Kanal durch die angelegte Spannung beschleunigt werden und beim
Auftreffen auf die Kanalwand weitere Elektronen herauslösen, dieses Prinzip ist in der Abbildung 16 Dargestellt.
Somit funktioniert ein solcher Kanal wie ein kontinuierlicher Photomultiplier. In der Praxis werden 2 bis 3
MCPs übereinander benutzt, wobei darauf geachtet wird, dass die Kanäle in Zickzack-Form angeordnet sind,
was wirderum die Rückdrift von Ionen verhindert (Chevron-Anordnung). Bei dieser Anordnung verteilt sich die
Elektronenwolke beim Übergang von einem MCP zum nächsten auf mehrere Kanäle was zur Folge hat, dass
nach dem Passieren der MCP-Anordnung die Elektronenwolke die Größe einiger Kanaldurchmesser besitzt. Der
Verstärkungsfaktor eines MCP liegt bei 103 bis 105 , insgesamt kann eine Anordnung von MCPs einen
Verstärkungsfaktor von 106 bis 108 erreichen [61]. Die Spannung zwischen Vorder- und Rückseite der MCPs
wird über einen hohen Widerstand angelegt, so dass durch das Auslösen der Elektronenwolke ein Spannungspuls
entsteht, der über ein Kondensator ausgekoppelt wird. Die Verstärkung eines MCP hängt davon ab, wie schnell
Elektronen in den Kanälen wieder für die Lawine zur Verfügung stehen und welche Raumlandungseffekte sich
im Kanal einstellen. Sobald diese Effekte dominieren, geht das MCP in Sättigung und die Pulshöhe hängt nicht
von der Anzahl der Elektronen ab, die vom dem auf den Detektor treffenden Teilchen ausgelöst werden.
Abb.18 Bild eines Detektors mit rechteckiger Anode,
Graphik entnommen Bedienungsanleitung der Firma
RoentDek GmbH, 3-dimensional Multihit-MCPDetector
Abb.19 Bild eines Detektors mit einer Hex-Anode, Graphik
entnommen Bedienungsanleitung der Firma RoentDek GmbH,
Hexanode Adon Manual
Die beiden im Experiment benutzten Detektortypen unterscheiden sich wesentlich in der Form der Delay-LineAnode. Während der Ionendetektor, Abbildung 18, eine quadratische Anode mit zwei senkrecht zueinander
verlaufenden Wicklungen besitzt, ist die Anode des Elektronendetektors, Abbildung 19, hexagonal und besitzt
drei Wicklungen welche unter 60 Grad zueinander montiert sind. Dieses System erlaubt es, auch wenn eine
Wicklung nicht die vollständige Information eines Ereignisses liefert aus den beiden anderen Wicklungen die
Ortsinformation zu berechnen.
27
4.3.2.1 Positionsberechnung auf dem Ionendetektor
t1
X = ( t1 − t2 ) f x
x
t2
x
t:1
x
Y = ( t1 − t2 ) f y
y
: Zeitsignal 1 der X-Windung
x
y
t2
y
fx
y
fy
: Zeitsignal 2 der X -Windung
: Zeitsignal 1 der Y- Windung
: Zeitsignal 2 der Y- Windung
: Proportionalitätsfaktor zwischen Laufzeit und
Strecke für die X- Windung, hier 237500 ms-1
: Proportionalitätsfaktor zwischen Laufzeit und
Strecke für die Y- Windung, hier 242347 ms-1
4.3.2.2 Positionsberechnung auf dem Elektronendetektor
Die Windungen der Hexanode sind nicht unter 90 sondern unter 60 Grad zueinander Angeordnet, deswegen ist
eine Koordinatentransformation von Nöten um die Position des auftreffenden Elektrons in kartesischen
Koordinaten zu erhalten.
Y
Die Einheitsvektoren a, b und c lassen sich durch die
Einheitsvektoren X und Y wie folgt darstellen:
a
a = cos( α ) X + sin( α ) Y
60 Grad
α
60 Grad
α
X
b
b=X
c = cos( α ) X − sin( α ) Y
c
Abb.20 Darstellung der kartesischen Basis und der
natürlichen „Basis“ die zur Hexanode gehört
Die Ortsinformation lässt sich auf drei verschiedene Arten in die Kartesischen Koordinaten Transformieren:
aus a und b:
X = b fb
Y=−
f a : Proportionalitätsfaktor zwischen Laufzeit und
cos( α ) b f b
sin( α )
+
a fa
sin( α )
Strecke für die a- Windung, hier 158850 ms-1
f b : Proportionalitätsfaktor zwischen Laufzeit und
Strecke für die b- Windung, hier 149535 ms-1
f c : Proportionalitätsfaktor zwischen Laufzeit und
Strecke für die c- Windung, hier 1606725 ms-1
28
aus b und c:
X = b fb
Y=
cos( α ) b f b
sin( α )
−
c fc
sin( α )
aus a und c:
X=
c fc
1 a fa
+
2 cos( α ) 2 cos( α )
Y=
1 a fa
1 c fc
−
2 sin( α ) 2 sin( α )
a, b und c werden analog zu X und Y aus Zeitdifferenzen gewonnen.
Die Proportionalitätsfaktoren für die Hexanode müssen einer Konsistenzprüfung unterzogen werden, da alle drei
Varianten der Umrechnung in kartesische Koordinaten das selbe Ergebnis liefern sollen. Nachdem man durch
die Anpassung des Nullpunktes einer Windung
sichergestellt hat, dass die Koordinatenursprünge der
errechneten kartesischen Koordinatensysteme übereinstimmen, wird für jedes aufgenommene Ereignis ein
Faktor festgehalten, und die beiden anderen werden variiert. Für alle Variationen betrachte man die Abweichung
in den kartesischen Darstellungen welche durch das Einsetzen in obige Gleichungen entsteht. Die Kombination
der Proportionalitätsfaktoren bei welchem die Abweichung minimal ist wird abgespeichert. Die daraus
entstehende zweidimensionale Verteilung besitzt ein klares Maximum. Die zum Maximum zugehörige
Kombination der Proportionalitätsfaktoren wird für die weiteren Rechnungen als richtig erachtet.
29
4.3.3 Der Überschallgasjet
Abb.21 Impulsverteilung der N2+ Ionen parallel zur Jetrichtung
(Y-Richtung) bei horizontaler Laserpolarisation
Molekül
Abb.22 Impulsverteilung der O2+ Ionen parallel zur Jetrichtung
(Y-Richtung) bei horizontaler Laserpolarisation
Mittelwert des Y-Impulses
Mittelwert des Y-Impulses der
TY
der Ionen
Elektronen
[K]
[a.u.]
[a.u.]
Sauerstoff
1.5
0.12
46.21
Stickstoff
0.8
0.10
17.36
Tab. 1
Das Target eines COLTIMS-Experiments besteht aus einem Gasstrahl, was zur folge hat, dass die thermische
Verteilung der Gasteilchen sich als ein experimentell bedingter Fehler in der Berechnung der Geschwindigkeiten
der Teilchen niederschlägt. Das Gas wird vor der Einleitung in die Experimentierkammer auf 150 K abgekühlt,
betrachte man jedoch die Impulsverteilungen der Ionen und Elektronen der Einfachionisation ohne Dissoziation,
so erhält man (siehe A 6), wie man in Tabelle 1 erkennt, viel niedrigere Temperaturen. Dieses Phänomen wird
durch die Gleichungen der Thermo- und Hydrodynamik, für eine Überschallexpansion beschrieben [66]. Das
Gastarget wird erzeugt indem man das zu untersuchende Gas abkühlt und durch eine Düse mit einem typischen
Durchmesser von einigen 10µ und einem Druck von einigen Bar in eine Vakuumkammer expandieren lässt.
Dabei entsteht ein sogenannter Überschallgasjet.
30
4.3.3.1 Überblick über die Theorie des Überschallgasjets
Abb.23 Temperaturen der einzelnen Freiheitsgrade in
Abhängigkeit von Abstand zur Düse von N2, durchgezogene
Linien, im Vergleich zu theoretischen Berechnungen, gestrichelte
Linien. Düsendurchmesser 0.03 cm, die Anfangstemperatur
beträgt 300 K und der Anfangsdruck 300 Torr. Graph entnommen
aus L.K. Randenyia und M.A. Smith, J. Chem. Phys. 93 (1990)
661
In der Beschreibung des Überschallgasjets muss man sich vor Augen führen, dass Druck und Temperatur des
Gases nur am Anfang der Expansion wie gewohnt definieret werden können. Im Verlauf des
Expansionsvorgangs nimmt die Wahrscheinlichkeit für Zusammenstöße und somit Wechselwirkungen der
verschiedenen Freiheitsgrade ab, so dass sich ab einem bestimmten Punkt die Eigenschaften bezüglich eines
Freiheitsgrades nicht mehr verändern, der Freiheitsgrad „friert ein“. Da diese Punkte für verschiedene
Freiheitsgrade unterschiedlich
sind,
und sich
sogar
für
verschiede Raumrichtungen
verschiedene
Geschwindigkeitsverteilungen einstellen, ist die Energieverteilung auf die unterschiedlichen Freiheitsgrade nicht
mehr gleichmäßig und somit die Definition einer Temperatur nicht mehr trivial über den Gleichverteilungssatz
möglich. Man betrachtet daher die Temperaturen verschiedener Freiheitsgrade, wobei es aufgrund der
Rotationssymmetrie des Jets nur zwei Temperaturen für die Translationsfreiheitsgrade gibt: eine Temperatur
parallel zur Ausbreitungsrichtung des Jets und eine senkrecht dazu. Moleküle besitzen im Vergleich zu
monoatomaren Gasen noch zusätzlich die Vibrations-
und die Rotationstemperatur. Ein Beispiel der
Temperaturenentwicklung im Gasjet wird in der Abbildung 23 dargestellt.
h+
1 2
V = const
2
4.3.3.1 1)
h
:
Enthalpie des Gases pro Masseneinheit
V
:
Jetgeschwindigkeit
Das Grundkonzept welches der Überschallexpansion zugrunde liegt lässt sich schon anhand der Gleichung
4.3.3.1 1) erläutern welche die Energieerhaltung formuliert: Das Gas strömt in das Vakuum hinein, wobei es eine
Beschleunigung erfährt. Die dazu notwendige Energie wird beim Abkühlen des Gases freigesetzt wodurch sich
die Enthalpie verringert. So einfach dieses Grundkonzept ist, so kompliziert gestaltet sich die genaue
Berechnung der Endtemperaturen des Gasjets, da diese Größe von Nichtgleichgewichtsprozessen stark
beeinflusst wird. Diese Prozesse haben Ihren Ursprung in der Abnahme der Häufigkeit der Teilchenstöße
31
innerhalb des Jets, im Verlauf der Expansion bildet sich eine Zone aus in der die Gasteilchen sich sogar stoßfrei
fortbewegen, die sogenannte zone of silence.
In der Behandlung eines Molekularen Gasjets spielt, wie im Abschnitt A.6 beschrieben, nur der Freiheitsgrad der
Rotation eine zusätzliche Rolle. Die Abkühlung dieses Freiheitsgrades während der Expansion kann als ein
Prozess betrachtet werden, bei welchem die restlichen Freiheitsgrade des Gases aufgeheizt werden.
Für die Abschätzung der Endtemperaturen spielen zwei einander proportionale Größen eine herausragende
Rolle, das Verhältnis der Schallgeschwindigkeit zur Jetgeschwindigkeit M und das Verhältnis der mittleren
thermischen Geschwindigkeit zu der Jetgeschwindigkeit S, das Speedratio.
Es besteht für ideale Gase folgender Zusammenhang zwischen Temperatur und der Größe M:
T
=
T0
1
1
1 + ( γ − 1 ) M2
2
T0
: Temperatur der Düse
T
: Temperatur des Gases
cv
: Wärmekapazität bei konstantem Volumen
cp
: Wärmekapazität bei konstantem Druck
γ=
cp
cv
Methoden um aus dieser Gleichung die Translationstemperaturen zu berechnen sind im Abschnitt A.6 zu finden.
Das Gastarget entsteht indem man in die zone of silence mittels eines Hohlkegels mit gekappter Spitze, eines
sogenannten Skimmers, den zentralen Bereich des Gasstrahls herausschneidet. Dies hat zur Folge, dass nur
Teilchen mit kleinem Impuls senkrecht zur Ausbreitungsrichtung des Jets, also Teilchen mit geringer senkrechter
Temperatur, durch den Skimmer gelangen.
Abb.24 Impulsverteilung der H2O+ Ionen bei horizontaler
Abb.25 Impulsverteilung der O2+ Ionen bei horizontaler
Laserpolarisation
Laserpolarisation
Die Auswirkung eines Skimmers für die Impulsverteilung der erzeugten Ionen erkennt man an den
Impulsverteilungen in den Abbildungen 24 und 25. Während die H20+ Ionen aus dem Wasserdampf entstehen,
welches sich als Restgas in der Experimentierkammer befindet, entstehen die O2+ Ionen vorwiegend aus dem
präparierten Gastarget. Offenkundig ist die thermische Geschwindigkeitsverteilung des Wasserdampfes für die
32
rotationssymmetrische Impulsverteilung in der Abbildung 24 verantwortlich. In der Impulsverteilung der O2+
Ionen der Abbildung 25 ist eine elliptische Verteilung zu erkennen, welche von einer rotationssymmetrischen
Verteilung überlagert wird. Die elliptische Verteilung wird durch das Kappen des Y-Impulses des Gastargets
durch den Skimmer erreicht, die rotationssymmetrische Verteilung rührt vom warmen Sauerstoff innerhalb der
Experimentierkammer her, wobei die unterschiedlichen Schwerpunkte der Verteilungen durch die
Jetgeschwindigkeit zu erklären sind.
Das Gas wird durch eine 30µ Düse bei einer Temperatur von 150 K in die Experimentierkammer eingelassen,
der Druck beträgt für den Sauerstoff ca. 1 bar für Stickstoff etwa 4 bar. Aus den verschiedenen
Approximationsmodellen, die im Kapitel A.6 kurz erläutert werden, ergibt sich die Temperaturabschätzungen
der Tabelle 2.
Molekül
TRot
TTrans
TTrans
Tab. 2 Abgeschätzte Temperaturen der Freiheitsgrade, 1) erhalten
[K] 1)
[K] 2)
aus der Abschätzung des Ortes an dem der Freiheitsgrad ausfriert,
Sauerstoff
~45K
~12.7
9.8
Stickstoff
~27K
~5.3
4.1
2) Erhalten aus der Berechnung von
Sparallel
∞
Details siehe A.5
Der Vergleich mit den gemessenen Temperaturen liefert keine gute Übereinstimmung, Details zur Meßmethode
sind im Abschnitt A.5 zu finden.
4.3.4 Aufbau des Vakuumsystems und des Jetsystems
50l/s
Leybold
Turbovac 50
Pfeiffer
TMU 261
Pfeiffer
TMU 521
220l/s
500l/s I
500l/s II
Abb.26
14m³/h
Varian
Triscroll300
Schematischer
Aufbau der
50l/s
turbo
Varian
Turbo-V 551 Navigator
Experimentierkammer
und des
Magnetspulen
500l/s
Turbo II
Experimentierkammer
500l/s
Turbo I
220l/s
Tturbo
Ionendetektor
-10
-10
laser
input
UHV <<10 mBar
Elektronendetektor
Cryo
~1000l/s
10-4-6 mBar
220l/s
Turbo
Kaltkopf
Expansionskammer
14m³/h
Varian
Triscroll300
33
Vakuumsystems
Den Aufbau des Experiments kann grundsätzlich in zwei Bereiche unterteilt werden: Die Experimentierkammer,
in der sich das Spektrometer und die Detektoren befinden und die Expansionskammer, in der das Gastarget
entsteht. Die Verbindung zwischen diesen beiden Systemen bildet der Skimmer, der aus der Zone of Silence den
Überschalljet herausschneidet. Diese Verbindung gestattet es dem Target in den Bereich des Ultrahochvakuum
in der Experimentierkammer zu gelangen und verhindert das Eindringen des beim Durchgang durch den
Skimmer anfallenden Restgases. Dieser Unterteilung folgt auch das Vorvakuumsystem, es gliedert sich in je ein
System für die Expansions- und die Experimentierkammer. Diese Systeme sind nur über ein Ventil miteinander
verbunden um eventuelle Schäden am Skimmer durch ungleichmäßige Druckverteilungen während des
Anpumpens zu verhindern. Um einen besseren Druckgradienten zwischen dem Vorvakuumsystem und den
Turbopumpen des Hochvakuumsystems zu schaffen, wurde zwischen die Vorpumpe und die an der
Experimentierkammer angebrachten Turbopumpen eine kleine Turbopumpe in Reihe geschaltet. Neben den
Turbopumpen wurde zusätzlich eine Cryopumpe von Leybold an die Experimentierkammer angebracht, diese
friert an extrem kalten Aktivkohleplatten Gase aus. Besonders effektiv sind Cryopumpen für Wasserdampf,
Sauerstoff und Stickstoff.
Die zur Erzeugung des Gasjets notwendige 30µ Düse wurde zusammen mit der Zuleitung auf den Kaltkopf
unterhalb der Expansionskammer über einen Kupferstempel montiert. Die Temperaturregelung der Düse
übernahm eine Gegenheizanlage mit externer Steuereinheit, bestehend aus zwei Heizwiderständen und einer
Diode welche zur Temperaturmessung diente. Während des Experiments beträgt der Druck in der
Experimentierkammer 4 10-8 mbar, der Druck in der Expansionskammer, abhängig vom Druck des Targetgas,
zwischen 1 und 7 10-5 mbar.
4.3.5 Das Spektrometer
Abb.27 Aufbau des verwendeten Spektrometers
Gesamtlänge: 864 mm (150 mm Drift, 264 mm Plattenspektrometer, 450mm Drift )
Innendurchmesser 80 mm
Um ein möglichst homogenes elektrisches Feld in großen Bereichen des Spektrometers zu erzeugen, besteht
dessen Herzstück aus kreisförmig ausgestanzten Kupferplatten, die im Abstand von 0.5 cm voneinander auf
isolierenden Keramikstäben montiert sind. Diese sind durch Widerstände miteinander verbunden, wodurch eine
34
angelegte Spannung gleichmäßig über das Spektrometer abfällt und ein homogenes elektrisches Feld erzeugt.
Die Einlässe für das Gastarget, den Laser sowie den Hohlspiegel werden durch Schlitze in den Kupferplatten
gebildet. An beiden Enden des Spektrometers befinden sich Driftstrecken, die dasselbe Potential wie die letzten
Leiterplatten besitzen. Um ein homogenes elektrisches Feld auf der Elektronenseite des Spektrometers zu
gewährleisten, befindet sich vor der Driftstrecke ein mit der letzten Leiterplatte verbundenes Gitter am Ende des
Spektrometers. Auf der Ionenseite hingegen befindet sich das Gitter am ende der Driftstrecke. Dadurch entsteht
beim Übergang vom Spektrometer zur Driftstrecke eine Linse, deren Effekt bei der Auswertung berücksichtigt
werden muss.
Abb.28 Elektrisches Potential im
Spektrometer, oben mit einem Gitter vor
der Driftstrecke unten ohne. Eingetragen
sind jeweils 5 Bahnen von O+ Ionen mit
vertikalem Impuls. Die Energiedifferenz
zwischen den Bahnen beträgt 0.1 eV. In der
Simulation wurde kein Magnetfeld
verwendet.
In der Abbildung 28 erkennt man deutlich die vergrößernde Wirkung der Linse.
Um die Auflösung in Flugzeitrichtung zu optimieren wird für die Stickstoffmessung eine geringere Spannung an
das Spektrometer angelegt. Um eine Abschätzung der Linsenwirkung zu erreichen wurden sowohl für Stickstoff
als auch für Sauerstoff mit dem Programm Simion eine Simulation des Spektrometers durchgeführt. In dieser
Simulation werden Flugbahnen von Ionen mit vertikalem Impuls betrachtet, die Energiedifferenz zwischen den
einzelnen Bahnen beträgt 0.001eV. Der simulierte Vergrößerungsfaktor beträgt für Sauerstoff 1.26 +-8% und für
Stickstoff
1.27+-0.2%.
Dieser
Unterschied
besitzt
seinen
Ursprung
in
der
Tatsache,
dass
die
Spektrometerspannungen zwar unterschiedlich sind, die Energiedifferenzen der betrachteten Bahnen für beide
Simulationen
gleichgeblieben
sind.
Während
der
Auswertung
musste
jedoch
für
Stickstoff
ein
Vergrößerungsfaktor von 1.51 und für Sauerstoff von 1.45 benutzt werden. Eine mögliche Erklärung für diesen
Unterschied könnte in der Feldinhomogenität liegen, welche sich zwischen dem Gitter und dem Detektor
ausbildet.
Eine für die Qualität eines Spektrometers ausschlaggebende Größe ist die Energie welche ein senkrecht zur
Spektrometerachse emittiertes geladenes Teilchen maximal besitzen darf um noch auf den Detektor zu gelangen
wird. Das Spektrometer besitzt einen Innendurchmesser von 80 mm, deswegen können Elektronen, deren
Gyrationsradius 20 mm beträgt, noch auf die Detektoren gelangen, falls die Ionisation im Zentrum des
Spektrometers stattfindet. Die Richtung des externen Magnetfeldes wurde so gewählt, dass seine Überlagerung
mit dem Erdmagnetfeld parallel zur Spektrometerachse verläuft. Für den Gyrationsradius der Elektronen ist nur
der Impuls parallel zu der Detektorebene verantwortlich, somit ergibt sich für den maximalen R von der
Spektrometerachse:
35
θ
R =2
sin( θ ) 2 mE
Qb
: Winkel zwischen Elektronenimpuls und der
Spektrometerachse
b
:
Magnetfeldstärke
m
:
Masse
Q
:
Ladung
E
:
Energie
Die Ionen vollführen keine ganze Umdrehung während ihrer Flugphase, deswegen muss ihre Flugzeit
mitberücksichtigt werden.
R 2 = −4
sin( θ ) 2 m E −1 + cos
tQb
m
Q2 b 2
Abb.29 Elektronenenergie gegen den Cosinus des Zwischenwinkels
Abb.30 Ionenenenergie der O+ Ionen gegen den Cosinus des
zur Spektrometerschse aus der Sauerstoffmessung bei horizontaler
Zwischenwinkels
Polarisation, die maximal erlaubte Energie ist nicht eingezeichnet,
Sauerstoffmessung bei horizontaler Polarisation, die Linien
zur
Spektrometerschse
aus
der
geben die maximale Energie für schnelle (obere Linie) und
da ihr Minimum bei ca. 1 a.u liegt
langsame O+ (untere Linie) Ionen an
Aus der Abbildung 30 wird deutlich, dass die Güte des Spektrometers für Ionen überschätzt wird. Den Grund
dafür erkennt man deutlich in der Abbildung 28: Ionen die nahe am Spektrometerrand fliegen, werden durch die
Linse weg von der Spektrometerachse abgelenkt und gelangen nicht auf den Detektor. Das Spektrometer ist
jedoch in der Lage Elektronen aller vorkommender Energien auf den Detektor zu leiten.
Das Spekrometer besitzt eine Länge von 264 mm, die Driftstrecke auf der Elektronenseite ist 150 mm die auf der
Ionenseite 450mm lang. Das Verhältnis der Beschläunigungsstrecke der Elektronen zu der der Ionen ist 21: 67.
Während der Sauerstoffmessung beträgt die elektrische Feldstärke im Spektrometer 730Vm-1, während der
Stickstoffmessung 618Vm-1.
36
4.3.6 Die Elektronik
&
&
%
%&
%
, .
Abb. 31 Schema der Elektronikschaltung für die
Datenaufnahme, nicht relevante Bauteile wie Pulsformer ,
Pulskonverter und Ratenmessgeräte sind zugunsten der
%
Übersicht weggelassen worden.
CC
&
&
&
%
!&
--
:
Camac Controler
CF
:
Constant Fraction Discriminator
D
:
Delay
DLA
:
DLATR-Box von RoentDek
ED
:
Elektronendetektor
FA
:
Schneller Verstärker
FAN
:
Fan
ID
:
Ionendetektor
LFD
:
Schnelle Diode
QC
:
Quad Coincidence
U
:
Untersetzer
TAC/
,
SCA
:
&
Time to Pulse Height Converter mit
integriertem Single Channel
%
%
% '
!
, .
(
Analyser
TDC
:
Time to Digital Converter
:
Symbol für die Leitungen welche
Anodensignale transportieren
)
*
&
:
Symbol für Einfachleitungen
+
Die Repetitionsrate des Lasersystems betrug während der Messungen 10 und 30 kHz, um Mehrfachionisationen
während eines Laserpulses zu verhindern wurde der Gasdruck des Jets soweit reduziert, bis die Ansprechrate des
Ionendetektors die hälfte der Repetitionsrate nicht überstieg. Trotzdem bedeutet diese Eventrate eine für das
Camac-System nicht zu bewältigende Datenflut. Das Hauptaugenmerk der in Abbildung 31 abgebildeten
Elektronikschaltung lag im Bestreben die Datenmenge zu reduzieren ohne den Verlust interessanter Ereignisse.
Alle für die Auswertung eines Ionisationsereignisses notwendigen Daten lassen sich aus der Zeitdifferenz
zwischen dem Ionisationsvorgang und dem Eintreffen der Anoden- beziehungsweise den MCP-Signalen
errechnen. Zwar ist die Elektronik nicht in der Lage den Zeitpunkt der Ionisation festzustellen, jedoch wird über
einen Strahlteiler ein Anteil jedes Laserpulses auf eine schnelle Photodiode geleitet. Deren aufgearbeitetes
Signal dient als fester Referenzzeitpunkt zum Ionisationszeitpunkt.
Die Umwandlung der analogen Signale der Detektoren und der Diode funktionieren nach dem selben Prinzip:
Das analoge Signal wird verstärkt durch einen Constant Fraction Discriminator geleitet, welcher daraus ein
logisches NIM Signal generiert. Im Falle der Anodensignale der Detektoren geschieht dies intern in den
DLATR-Boxen. Alle Zeitsignale wurden nach einer Umwandlung in ECL Signale in einen Time to Digital
Converter eingespeist.
37
Um eine Reduktion der zu speichernden Datenmenge zu erreichen nutzt man die Tatsache, dass die Zentren der
Flugzeitverteilungen der Ionen proportional zu
m
q
sind, siehe A.6.
Sauerstoff
Abb.32
Flugzeitspektrum
Stickstoff
der Sauerstoffmessung,
horizontale
Abb.33 Flugzeitspektrum der Stickstoffmessung, horizontale
Laserpolarisation, für die scharfe Kante bei 23µs ist die Untersetzer-
Laserpolarisation, für
TAC Schaltung verantwortlich
Untersetzer-TAC Schaltung verantwortlich
die scharfe Kante bei 23µs ist die
Die Wahrscheinlichkeit für eine Reaktion, bei der nur eine Einfachionisation stattfindet ist am größten, dies
würde bei einer direkten Nutzung des MCP-Signals des Ionendetektors als Trigger des TDC zu folgendem
Szenario führen: Nicht nur, dass fast ausschließlich Ereignisse aufgenommen werden würden, bei denen eine
Einfachionisation stattfindet, während der Zeit die das Camac-System zum Auslesen dieser Daten aus dem TDC
braucht,wäre die Datenaufnahme „blind“ für weitere, unter umständen physikalisch interessantere, Ereignisse.
Um dies zu verhindern wird das MCP-Signals des Ionendetektors einerseits untersetzt, anderseits wird durch
einen Time to Pulse Height Converter mit integriertem Single Channel Analyser untersucht, ob das Signal in
einen interessanten Flugzeitbereich fällt. Das untersetzte MCP Signal wird zusammen mit dem Signal des Single
Channel Analysers über eine ODER Schaltung zum Triggersignal. Aus der Zeitdifferenz des MCP Signals und
des Signals der Laserdiode erzeugt der Time to Pulse Height Converter Pulse, deren Höhe der Flugzeit
entspricht. Eine markante Line in diesem Spektrum gehört zu der Ionisation des Wasserdampfes in der
Experimentierkammer, der Single Channel Analyser ist auf den Flugzeitbereich eingestellt der sich bis zur
Wasserlinie erstreckt, wodurch alle Ereignisse die zu Dissoziationskanälen von N2 und O2 gehören zu
Triggersignalen führen, siehe Abbildung 32 und 33.
Der experimentelle Aufbau beinhaltete zwei TDCs, einen LeCroy und ein Philips TDC. Da nur ausschließlich
der LeCroy TDC für die Datenaufnahme der Molekülmessungen verwendet wird, beschränkt sich die
Beschreibung der Elektronik auf seinen Einsatz. In dem Experiment wird das Modell 3377 mit 32 Kanälen
verwendet, pro Kanal können 16 Ereignisse in einem Zeitfenster von 32µs gespeichert werden, wobei dieses
38
Zeitfenster in Kanäle von 500ps Breite unterteilt ist [67]. Als Eingangssignal des TDS ist ein ECL Signal
erforderlich welches durch Konvertierung aus den NIM Signalen gewonnen wird.
Der Camac-Controler wird über einen PC von dem Programm Cobold der Firma RoentReck angesprochen.
Dieses Programm ist sowohl für die Speicherung der Daten als auch für die Datenanalyse während und nach dem
Experiment verantwortlich.
Während aller Messungen bis auf die Sauerstoffmessung mit zirkularer Laserpolarisation beträgt der
Untersetzungsfaktor 1:64, bei der Sauerstoffmessung mit zirkularer Laserpolarisation 1:16.
4.3.7 Das Koordinatensystem
Während des Einbaus der Detektoren ist es nicht möglich genau festzustellen, in welchem Winkel zueinander die
Windungen der Detektoren stehen. Weiterhin definieren die Windungen der Anoden nur die Lage der
Koordinatenachse und nicht ihre Ausrichtung. Als Konsequenz ist es notwendig zu Überprüfen ob die
Koordinatensysteme der einzelnen Detektoren, siehe 4.3.2.1 und 4.3.2.2,
zueinander konsistent sind. Man
macht sich die Tatsache zu nutze, dass die Elektronen bevorzugt in Richtung des E Vektors emittiert werden
[68]. Ist die Polarisation des Lasers parallel zu den Detektoren und zur Jetrichtung so erhält man aus der
Einfachionisation eine elliptische Verteilung der Elektronenimpulse in der X/Y-Ebene. Aufgrund der
Impulserhaltung erhält man auch eine elliptische Verteilung der zugehörigen Ionen, deren Verteilung ist jedoch
eine Überlagerung aus der Verteilung der Impulse aus der Ionisation und der thermischen Bewegung, siehe
4.3.3.1 und A.6. Da jedoch die Hauptachsen der Verteilungen von der Richtung her übereinstimmen, stellt dies
kein Problem dar. Das Prinzip der Impulserhaltung verlangt, dass die Hauptachsen der Impusverteilungen auf
beiden Detektoren parallel ausgerichtet sind. Die Impulsverteilungen nach einer entsprechenden Drehung sind in
den Abbildungen 34 und 35 zu erkennen.
Abb.34
Impulsverteilung
der
O2 +
Ionen
Laserpolarisation nach der Drehung der Detektoren
bei
vertikaler
Abb.35 Impulsverteilung der zu den Ereignissen des Spektrums in
Abb. 34 gehörenden Elektronen nach der Drehung der Detektoren
Die Impulserhaltung beantwortet auch die Frage ob die Händigkeit der Systeme übereinstimmt. Werden die zur
selben Raumrichtung gehörenden Impulsanteile der Elektronen und Ionen aus einer Einfachionisation in einem
39
zweidimensionalen Spektrum aufgetragen, so übersetzt sich die Bedingung der Impulserhaltung in die
Bedingung, dass ein solches Ereignis auf der Geraden durch den Koordinatennullpunkt mit der Steigung -1
eingetragen wird. Diese Vorgehensweise funktioniert, wie man in den Abbildungen 36-38 erkennt, mit
Ausnahme der Y-Richtung, da die Temperatur des Gases zu hoch ist. Diese Raumrichtung wurde durch
Vergleich mit den Daten aus der D2 Messung von André Staudte überprüft.
Abb.36 Impuls der O2+ Ionen gegen den Impuls der zugehörender
Abb.37 Impuls der O2+ Ionen gegen den Impuls der zugehörender
Elektronen in Flugzeitrichtung
Elektronen in X-Richtung
Abb.38 Impuls der O2+ Ionen gegen den Impuls der zugehörender
Elektronen in Y-Richtung
40
5. Datenanalyse
Die im Kapitel 4.3.6 erläuterte Verschaltung der elektronischen Module, stellt verschiedene Zeitsignale zur
Verfügung. Aus den Signalen der Anodenwindungen lassen sich nach den Formeln aus dem Kapitel 4.3.2 die
Auftrefforte der geladenen Partikel auf den Detektoren rekonstruieren. Um aus den Auftrefforten und den
Auftreffzeiten die Impulse zu rekonstruieren, ist es notwendig das elektrische und magnetische Feld, das im
Spektrometer vorherrscht mit einzubeziehen. Für die Datenanalyse ist es außerdem von größter Bedeutung eine
Kriterium zu besitzen, das eine Aussage ermöglicht, ob die Messung eines Ereignisses richtig stadtgefunden hat.
5.1 Zeitsignale
Die Differenzen zwischen dem Signal der Diode und den anderen Signalen setzen sich wie folgt zusammen:
TAnode = TFlug + TKaskade + TLaufzeit + T∆
TMCP = TFlug + T∆
TFlug
:
Flugzeit des Partikels
TKaskade
:
Entstehungszeit der Elektronenwolke im MCP
TLaufzeit
:
Laufzeit des Signals
T∆
:
Differenz zwischen dem Ionisationszeitpunkt
und dem Signal der Diode
Das Zeitsignal des MCP wird durch die durch Entstehung der Ladungswolke verursacht, deswegen ist die obige
Formel eine Approximation. Diese ist gerechtfertigt da die Entstehung der Elektronenwolke etwa 100 ps in
Anspruch nimmt was klein im Vergleich zur Kanalbreite des LeCroy TDC ist [69]. Die Zeitdifferenz zwischen
Ionisationsvorgang und Eintreffen des Lasersignals ist bis auf Ungenauigkeiten der Elektronik konstant. Die
Laufzeitdifferenzen zwischen den Zeitsignalen der Enden der Windungen sind unabhängig vom gewählten
Nullpunkt, somit ist die Ortsbestimmung auf den Detektoren dies auch.
Ein gutes Kriterium für die Qualität der Aufnahme eines Ereignisses bildet die Zeitsumme der Laufzeiten auf
den Windungen der Anoden. Diese ist aufgrund der konstanten Ausbreitungsgeschwindigkeit des Signal auf der
Windung, welche eine feste Länge besitzt, konstant. Diese Zeitsumme ist zwar nicht experimentell ermittelbar,
jedoch bildet die Summe der Zeitdifferenzen aus
dem Anodensignal und dem MCP Signal eine gute
Approximation. Liegen die Zeitsummen zweier Windungen in einem begrenzten Intervall, so kann davon
ausgegangen werden, dass dieses Ereignis auf dem Detektor richtig aufgenommen worden ist.
41
5.2 Impulse und absoluter Zeitnullpunkt
Die geladenen Teilchen unterliegen nach der Ionisation dem Einfluss eines homogenen elektrischen Feldes und
eines parallel dazu verlaufenden magnetischen Feldes. Dies hat eine Separation der Bewegungsgleichung der
geladenen Teilchen in zwei voneinander getrennt zu behandelnde Teile zur Folge:
Die Bewegung parallel zum elektrischen Feld ist vom magnetischen Feld unabhängig, die Bewegung senkrecht
dazu ist unabhängig vom elektrischen Feld.
Aufstellung der Bewegungsgleichungen parallel zum elektrischen Feld, hier als Z-Richtung definiert, ist einfach
jedoch schreibaufwendig und kann im Kapitel A.7 nachgelesen werden. Diese Gleichungen können in eine
Nullstellengleichung für ein Polynom dritten Grades in der vz der Geschwindigkeitskomponente in Z-Richtung
umgeformt werden:
0 = t 2 vz 2 +
s
:
2 t 2 q E s 2 m t vz 3
2 m vz 2 s 2 m vz 2 d
+
+ 4 t vz s −
−
− 4 s2 − 4 s d − d 2
qE
m
qE
qE
Länge der Beschleunigungsstrecke unter
Berücksichtigung des Vorzeichens
q
:
Die Ladung des Teilchens
m
:
die Masse des Teilchens
E
:
die Stärke des elektrischen Feldes in Z- Richtung
vz
:
Die Geschwindigkeit des Teilchens in Z- Richtung
d
:
Länge der Driftstrecke unter Berücksichtigung des
Vorzeichens
t
:
Flugzeit
Dieses Polynom ist analytisch nach vz auflösbar, die aus Additionen dabei entstehenden Therme können ohne
größeren Aufwand in der C++ Analyse auf grund der endlichen Mantisse der Float-Datentypen nur mit
unzureichender Genauigkeit berechnet werden. Deswegen wird mittels des Algebra- und Numerikprogramms
Maple mit einer angemessenen Genauigkeit eine Liste der Geschwindigkeiten für diskrete Flugzeitwerte erstellt.
Der TDC liefert nur diskrete Zeitwerte, was dieses Verfahren legitimiert und Rechnungen während der
Auswertung der Daten erspart
Die Bewegung in X- und Y-Richtung wird von der Lorenzkraft beeinflusst:
42
v
:
Die Geschwindigkeit des Teilchens
B
:
Magnetfeld
Die Beschleunigung ergibt sich zu:
a=
F Lorenz
m
Die Lösung der hieraus entstehenden Differentialgleichung kann man mit einem im Bereich der
Differentialgleichungen verbreiteten Verfahren berechnet werden:
Man betrachtet den Vektor:
x
y
X=
vx
vy
Seine Ableitung nach der Zeit ergibt sich zu:
dX
=AX
dt
mit
0
0
0
0
1
0
A= 0
0
0
0
0
−
qB
m
0
1
qB
m
0
Dadurch wird eine zweidimensionale lineare Differentialgleichung zweiten Grades in eine vierdimensionale
lineare Differentialgleichung ersten Grades umgewandelt, für welche die allgemeine Lösung ist:
x0
X=e
(A t )
X0
mit
X0 =
y0
vx 0
vy 0
den Anfangsbedingungen
43
tqB
m
qB
tqB
−2
m 2 cos
1
m
qB
2
tqB
cos
m
tqB
−sin
m
m sin
e
(A t )
1
0
= 0
1
0
0
0
0
1
−
2
tqB
−2
m
qB
tqB
m sin
m
qB
tqB
sin
m
tqB
cos
m
m 2 cos
5.2.1)
Abb. 39 Trajektorien der ersten beiden Koordinaten der Gleichung 5.2.1
Die Lösung für die ersten beiden Koordinaten beschreibt Kreisbahnen, die, wie in Abbildung 39 zusehen,
periodisch durch x0 und y0 führen. Betrachtet man die ersten beiden Zeilen der Gleichung 5.2.1) und führt die
Größen
Xgemessen =
x − x0
y − y0
V0 =
,
tqB
m
qB
S=
tqB
−2
m 2 cos
1
m
2
qB
m sin
vx 0
vy 0
und
−
1
2
tqB
−2
m
qB
tqB
m sin
m
qB
m 2 cos
ein, so ergibt sich die Gleichung:
Xgemessen = S V 0
Dies liefert einen Ausdruck für die Differenz des Auftreffortes zum Schwerpunkt der Verteilung, welcher
gemessen werden kann, der nur von der Matrix S und der Anfangsgeschwindigkeit des Teilchens abhängt.
S lässt sich invertieren, falls seine Determinante nicht verschwindet:
44
m 2 2 − 2 cos
Det( S ) =
tqB
m
q2 B 2
Diese verschwindet aber genau dann, wenn eine volle Umdrehung der Kreisbewegung des geladenen Teilchen
beendet ist. Nach einem ganzzahligen Vielfachen dieser Gyrationsperiode befindet sich ein geladenes Teilchen
wieder am Ursprungsort, unabhängig von seinem Startimpuls, somit lässt sich sein Impuls zu diesem Zeitpunkt
nicht aus dem Auftreffort rekonstruieren.
Die Inverse R von S lautet:
tqB
tqB
−1
cos
m
m
qB
tqB
tqB
1 − cos
sin
1
m
m
R=−
tqB
2
−1
cos
m
sin
und somit gilt:
V0 = R X gemessen
Die Impulse ergeben sich durch Multiplikation mit der Teilchenmasse.
Die Tatsache, dass alle Teilchen nach einer Gyrationsperiode wieder an ihren Anfangsort zurückkehren, benutzt
man, um das Magnetfeld genau zu bestimmen und ebenso zur Bestimmung des absoluten Zeitnullpunktes.
Die Gyrationsperiode beträgt:
T=2
πm
qB
5.2.2)
Trägt man den Abstand des Auftreffortes des Elektrons zum Schwerpunkt der Elektronenverteilung gegen die
Elektronenflugzeit auf , so erkennt man wie in Abbildung 40 zu sehen, Knotenpunkte. Diese treten nach obigen
Überlegungen genau dann auf, wenn die folgende Bedingung zutrifft:
Flugzeit Elektronen = n T
5.2.3)
45
Abb.40 Flugzeit des Elektrons gegen den Abstand zum
Abb.41 Flugzeit des Elektrons gegen die X-Koordinate, der
Schwerpunkt der Verteilung auf dem Detektor, der Zeitnullpunkt
Zeitnullpunkt
wird am geschicktesten in TDC Kanälen angegeben, was
angegeben, was Zeiteinheiten erklärt
wird
am
geschicktesten
in
TDC
Kanälen
Zeiteinheiten erklärt
Aus der Zeitdifferenz zwischen zwei Knoten wird die Stärke des Magnetfeldes mittels Gleichung 5.2.2 bestimmt
da der Abstand genau dann verschwindet, wenn die Differenz in X- und Y- Richtung zum Schwerpunkt der
Elektronenverteilung verschwindet, kann man ohne Kenntnis des Schwerpunktes der Verteilung auch die Xoder Y- Koordinate des Auftreffortes des Elektrons gegen seine Flugzeit auftragen , die Knoten geben dann
einen Anhaltspunkt, wo der Schwerpunkt der Verteilung liegt, siehe Abbildung 41. Die Struktur zwischen zwei
Knoten wird Wiggel genannt.
Aus der bis auf kleine Unsicherheiten bekannten Geometrie des Spektrometers und dem elektrische Feld
berechnet man die Flugzeit eines Elektrons mit Z-Impuls 0. Um einen groben Schätzwert für den
Ionisationszeitpunkt zu erhalten wird von der zum Z-Impuls 0 gehörenden Flugzeit die errechnete Flugzeit
abgezogen. Trivialerweise verschwindet der Abstand der Elektronen vom Entstehungsort der Elektronen für t=0,
deswegen muss der Ionisationszeitpunkt , auch absolute Zeitnullpunkt genannt, derselben Bedingung 5.2.3 wie
ein Knoten im Wiggelspektrum genügen. Dessen grobe Abschätzung ermöglicht es n in der Gleichung 5.2.3 für
einen Knoten zu bestimmen, woraus sich ein sehr genauer Wert für den Ionisationszeitpunkt ergibt.
Die Magnetfeldstärke beträgt in den Messungen 8.3 10-3 T.
46
6. Präsentation der Daten und Interpretation
In diesem Kapitel werden viel häufiger Fragen gestellt als beantwortet, die COLTRIMS-Technik liefert den
Zugang zu einer Vielzahl von Informationen die TOF-Experimenten verborgen bleiben. Dies hat zur Folge, dass
für eine Vielzahl von Phänomenen die Referenzen fehlen.
Bevor man zur Interpretation der Daten schreiten kann, muss nicht nur geprüft werden, welche Ionen zu welchen
Peaks im Flugzeitspektrum gehören, sondern auch welche Dissoziationskanäle vorliegen. Für die
Unterscheidung der Ionensorten macht man sich die in A.6 hergeleitete Abhängigkeit der Flugzeit von Masse
und Ladungszustand des Ions zu nutze. Die in den Abbildungen 42 und 43 eingetragenen signifikanten Peaks des
einfach geladenen Wasserions und der ein- und zweifach geladenen Moleküleionen liefern genügend
Information um eine lineare Regression durchführen zu können. Mit ihrer Hilfe lassen sich den einzelnen Peaks
die zugehörenden Verhältnisse von Masse und Ladung zuordnen.
Abb. 42 Flugzeitspektrum der Sauerstoffmessung, horizontale Laserpolarisation , Peaks mit einer kürzeren Flugzeit als 5.05 µs (17) würden
kleiner 1 entsprechen, sie können aus einem nicht zum Trigger gehörendem Laserpuls herrühren, die Peaks mit größeren Flugzeiten als 39.53
µs gehören vermutlich zu Kohlenwasserstoffverbindungen, dieser Flugzeitbereich wird jedoch bei der Stickstoffmessung nicht abgedeckt,
somit kann diese Annahme nicht bestätigt werden
47
Abb. 43 Flugzeitspektrum der Stickstoffmessung, horizontale Laserpolarisation , Peaks mit einer kürzeren Flugzeit als 5.24 µs (19) würden
kleiner 1 entsprechen, sie können aus einem nicht zum Trigger gehörendem Laserpuls herrühren
Die Zuordnung der Peaks 1 bis 11 in der Abbildung 42 und der Peaks 1 bis 11 in der Abbildung 43 ist durch
lineare Regression und Annahmen über sich in der Experimentierkammer befindende Gase problemlos möglich.
Ebenso einfach ist die Zuordnung der zu den Wasserstoffionen gehörenden Peaks 17 und 15 (Abb. 42 ) sowie
19 und 17 (Abb. 43 ).
Die Herkunft der anderen Peaks läst sich an Abbildung 44 ablesen, was in folgender Tabelle zusammengestellt
ist:
Zgeordnete Peaks
Peak Abb. 42
Peak Abb. 43
Tritt stärker hervor in Herkunft
Abb.
12
15
43
Stickstoff
13
nicht vorhanden
42
Sauerstoff
14
16
42
Sauerstoff
16
18
43
Stickstoff
nicht vorhanden
12
43
Stickstoff
nicht vorhanden
13
43
Stickstoff
nicht vorhanden
14
43
Stickstoff
48
Abb. 44
Überlagerung der Flugzeitspektrumen aus Abbildung 42 (schwarz) und 43 (rot), aufgrund der unterschiedlichen
Spektrometerspannungen musste die Flugzeit aus der Stickstoffmessung normiert werden, damit die Zuordnung der Flugzeit zu
in dieser
Abbildung konsistent ist.
In der Abbildung 42 kann man den Peak 14 O166+ zuordnen. In Abbildung 43 kann folgende Zuordnung
getroffen werden: Peak 12 - N142+ aus (2,0) Reaktion [35], Peak 15- N143+ , die schmale Peakstruktur lässt jedoch
eher N14N146+ vermuten, wobei sich die Frage nach der Art der Bindung aufwirft. In diesem Licht könnten Peak
14 und 13 als N143+ - Peaks aus Dissoziationskanälen interpretiert werden, wobei diese 3 Peaks vermutlich von
dem N142+ Vorwärtspeak aus den Dissoziationskanälen überlagert werden. Unklar beleiben Peak 13 und Peak 16
aus Abbildung 42, und Ihre Zugeordneten Peaks.
Die Zusammenfassung der Auswertung ist in den Tabellen 3 und 4 zu sehen.
Peak
Abbildung 42
Mögliches Ion
Flugzeit
1
29.5316
34.007
2
3
4
29.0945
28.6466
27.2735
33.008
32
29.007
O16O18+ und
O17O17+
O16O17+
O16O16+
N14N15+
5
26.803
28.015
N14N14+
49
Rel. Häufigkeit ( bei
Isotopen) im
Vergleich zum
Hauptvertreter [
Theorie [70]]
2.66 10-3 [2.07 10-3]
Bemerkung
5.69 10-4 [3.91 10-4]
1.547 10-3
[3.61 10-3]
Geringe Statistik,
breite Verteilungen
DDO16+ ,
HDO17+und
HHO18+
HHO17+ und
HDO16+
HHO16+
O16O162+ , Mitte
O16+ außen
N14N142+ rechts
N14+ links
6
22.653
20.014
7
22.0725
19.002
8
9
21.4898
20.2535
18.012
16
10
18.955
14.015
11
14.5
8.2
O162+
12
13
14
15
16
10.833
9.505
8.259
7.2
6.025
4.58
3.53
2.66
2.03
1.42
N143+ siehe Text
siehe Text
O163+
HH+
siehe Text
17
5.05
0.997
H+
2.49 10-3
[2.21 10-3]
1.44 10-3
[5.41 10-4]
Geringe Statistik,
breite Verteilungen
Zeitangabe für den
O16O162+ in der Mitte
Rest der
Dissoziationsverteilung
wird von der
Sauerstoffverteilung
überlagert
Zeitangabe für die
Mitte der Mulde
zwischen dem
Vorwärts- und dem
Rückwärtspeak
Geringe Statistik
Geringe Statistik
Geringe Statistik
Zeitangabe für die
Mitte der Mulde
Geringe Statistik
Geringe Statistik
Tab. 3
Peak
Abbildung 43
Mögliches Ion
Flugzeit
1
31.2215
31.924
O16O16+
2
29.7562
28.999
N14N15+
3
4
29.2389
28.2
28
26.06
5
27.7
25.13
N14N14+
Kohlenwasserstoffverbindung
Kohlenwasserstoffverbindung
DDO16+ ,
HDO17+und
HHO18+
HHO17+ und
HDO16+
HHO16+
O16
6
24.75
20.07
7
24.1
19.03
8
9
24.4415
22.761
18.001
16.97
10
20.6716
14
N14N142+ Mitte
N14+ außen
11
16.5
8.9
N142+
12
13
14.15
13.1
6.56
5.63
N142+ siehe Text
N143+ siehe Text
50
Rel. Häufigkeit ( bei
Isotopen) im
Vergleich zum
Hauptvertreter [
Theorie [70]]
Bemerkung
Peak durch TDC
Zeitfenster
Abgeschnitten
5.13 10-3
[3.61 10-3]
Geringe Statistik
Geringe Statistik
-3
2.49 10
[2.21 10-3]
Geringe Statistik
1.44 10-3
[5.41 10-4]
Geringe Statistik
Rückwärtspeak
des (1,1) und
(1,2) Kanals, der
(1,1)
Rückwärtspeak
entsprich in Tab
einem Masse
Ladungsverhältnis
von 16.9
Zeitangabe für den
N14N142+ in der
Mitte
Rückwärtspeak
eines
Dissoziationskanals, N142+ Peak
mit 0-Z-Impuls
liegt genau am
ende der Linken
Flanke des Peaks
Geringe Statistik
Geringe Statistik
14
15
16
17
18
12.15
11.6732
9.082
7.8
6.65
4.84
4.467
2.706
1.997
1.45
N143+ siehe Text
N143+ siehe Text
O166+
HH+
siehe Text
19
5.244
0.904
H+
Geringe Statistik
Geringe Statistik
Zeitangabe für die
Mitte der Mulde
zwischen dem
Vorwärts- und
dem
Rückwärtspeak
Tab. 4
Der LeCroy TDC ermöglicht die Aufnahme mehrer Ereignisse pro Kanal, diese Eigenschaft kann zusammen mit
der Impulserhaltung ausgenutzt werden um die Dissoziationskanäle zu identifizieren. Die Verzögerung der
gesamten Trigger-Elektronik beträgt maximal 1.6 µs, dies hat zur folge, dass auf grund des Common Stop Modes
des TDC Doppelhits nur dann Aufgenommen werden, wenn der Triggerimpuls nicht durch den SCA ausgelöst
wird (Siehe Abschnitt 4.3.6) oder die Ereignisse einen zeitlichen Abstand von weniger als 1.6 µs besitzen.
Dadurch sind im Korrelationsdiagramm keine (1,1), (1,2) und (1,3) Peaks erkennbar. Die Parallelen zur
Winkelhalbierenden haben ihren Ursprung in Reflektionen.
Abb. 44 Flugzeit des ersten Ereignisses
gegen die Flugzeit des zweiten Ereignisses der
Sauerstoffmessung, horizontale
Laserpolarisation, Markierung A liegt im
Bereich eines (1,3 Peaks, Markierung B im
Bereich eines (1,2) Peaks
51
Abb. 45 Flugzeit des ersten Ereignisses
gegen die Flugzeit des zweiten Ereignisses der
Stickstoffmessung, horizontale
Laserpolarisation, Markierung A liegt im
Bereich eines (1,3) Peaks, Markierung B im
Bereich eines (1,2) Peaks
Die einzigen nennenswerten korrelierten Dissoziationspeaks sind in Abbildung 44 zu erkennen: Der Kasten 2
beinhaltet korrelierte Ereignisse von O166+ und O16+ , der Kasten 1 Korrelierte Ereignisse von H2O+ mit den
Peaks 12, 13 und 14. Die Vermutung liegt nahe, dass es sich im Kasten 2 um Ionisationen zweier Moleküle
handelt, da es nur schwer vorstellbar ist wie die Ionisation von Wassermolekülen zu weiteren hochgeladenen
Ionen führt, es wären jedoch Stoßprozesse des H2O+ Ions oder des Elektrons mit Molekülen denkbar.
Die Annahme des Fehles der (1,2) und (1,3) Kanäle wird durch die Betrachtung der Impulserhaltung in ZRichtung verifiziert: Betrachtet man die aufgrund der Impulserhaltung zugelassenen Flugzeitbereiche der
zweifach und dreifach positiv geladenen Molekülfragmente, so erkennt man keine Struktur, welche die Peaks
der Einfachgeladenen Molekülfragmente erklären kann (Abbildung 46 und 47).
Abb. 45 Flugzeitspektrum mit zugelassenen
Flugzeitbereichen der O2+ (1) und O3+ (2) Ionen aus (1,2)
und (1,3) Reaktionen. Die Lage des 0-Impulses wurde aus
der linearen Regression bestimmt
Abb. 46 Flugzeitspektrum mit zugelassenen
Flugzeitbereichen der N2+ (1) und N3+ (2) Ionen aus (1,2)
und (1,3) Reaktionen. Die Lage des 0-Impulses wurde aus
der linearen Regression bestimmt
52
Die Annahme, dass die Struktur der Peaks 9 in Abbildung 42 und 10 in Abbildung 43 Ihren Ursprung maximal
in den Kanälen (1,0) und (1,1) besitzt ist somit hinreichend begründet.
6.1 Dissoziationskanäle
Eine genauere Untersuchung der Dissoziationskanäle ermöglicht die Betrachtung des Gesamtimpulses der
Molekülfragmente. Die Impulsverteilung der Molekülfragmente ist punktsymmetrisch und weist sphärische
Strukturen auf, dadurch besitzt diese Methode den Vorteil gegenüber Flugzeitexperimenten, dass es sich um eine
Projektion auf eine Symmetrieebene des physikalischen Problems handelt und nicht auf eine Raumrichtung.
Dieses Problem wird in den Flugzeitexperimenten durch die Reduktion des Raumwinkels mittels einer Appertur
reduziert, wodurch jedoch nur wenige Ereignisse im Vergleich zur COLTRIMS-Technik detektiert werden.
Peak, Kanal
Impuls [a.u.]
Energie [a.u.]
1 (1,0)
7
9.5 10-4
2 (1,0)
15
4.4 10-3
3 (1,0)
18.5
6.6 10-3
4 (1,0)
21.5
9 10-3
5 (1,0)
25.5
1.2 10-2
6 (1,0)
32.5
2.1 10-2
7 (1,1)
76
0.11
8 (1,1)
83
0.13
Abb. 47 Gesamtimpuls der N+ Ionen und Peakzuordnung
Peak, Kanal
Impuls [a.u.]
Energie [a.u.]
1 (1,0)
6.5
7.2 10-4
2 (1,0)
11
2.1 10-3
3
siehe Text
33
1.8 10-2
4
siehe Text
39
2.6 10-2
Abb. 48 Gesamtimpuls der O+ Ionen und Peakzuordnung
Die Dissoziationskanäle gliedern sich sowohl bei Stickstoff als auch bei Sauerstoff in Unterkanäle deren
Ursprung in unterschiedlichen Anregungszuständen oder Ionisationsmechanismen liegen kann. Für Stickstoff ist
eine Gliederung des N+ Peaks in den (1,1) und (1,2) Kanal bekannt [38], wobei den Fragmenten des (1,1)
53
Kanals eine Energie von 0.125 a.u. bei 610 nm zugeordnet wurde, eine Doppelstruktur dieses Pekas ist meines
Wissens nach noch nicht beobachtet worden, ebenso neu ist die Gliederung des (1,0) Kanals.
Die Gliederung des
Dissoziationskanäle
bei Sauerstoff ist ebenso bei 610 nm beobachtet worden [37],
allerdings werden Peaks mit einer Energie kleiner als 0.17 a.u. dem Kanal (1,0) zugeordnet. Weiterhin sind die
Energien der vier Peaks unterschiedlich. Die Energie von 0.17 a.u. entspricht einer Coulombexplosion aus dem
(1,1) Kanal, welche beim kritischem Abstand beginnt. Aufgrund der sehr breiten Lücke zwischen den Peaks 2
und 3, welche in Referenz [37] fehlt, sowie dem fehlen weiterer O+ Peaks käme eine die Interpretation der Peaks
3 und 4 als (1,1) Peaks in Frage, der Abstoßungsmechanismus lässt sich in diesem Fall nicht als reine
Coulombexplosion interpretieren, da diese bei einem internuklearen Abstand von 38.5 a.u. beginnen würde.
Möglich wäre eine Doppelionisation welche im (1,0) Kanal beginnt.
Die Frage, ob eine Ausrichtung der Fragmente bei horizontaler polarisation in den Einzelnen
Dissoziationskanälen vorliegt, kann aus dem Vergleich der Daten der zirkularer und horizontaler
Laserpolarisation beantwortet werden. Bei zirkularer Laserpolarisation wird die Y-Komponente des Impulses
betrachtet, da in dieser Ebene der das elektromagnetische Feld des Lasers rotiert. Dies hat jedoch den Nachteil,
dass diese Daten mit einem weit aus größerem Fehler aufgrund der thermischen Verteilung behaftet sind als die
X-Komponente, siehe hierzu Abschnitt 4.3.3.1.
Abb. 49 a Z-Impuls gegen Y-Impuls des O+ Ions zirkulare
Laserpolarisation, Peak 1
Abb. 49 b Z-Impuls gegen X-Impuls des O+ Ions
horizontale Laserpolarisation, Peak 1
54
Abb. 50 a wie 49 a Peak 2
Abb. 50 b wie 49 b Peak 2
Abb. 51 a wie 49 a Zwischenraum zwischen Peak 2 und 3
Abb. 51 b wie 49 b Zwischenraum zwischen Peak 2 und 3
Abb. 52 a wie 49 Peak 3
Abb. 52 b wie 49 b Peak 3
55
Abb. 53 a wie 49 Peak 4
Abb. 53 b wie 49 b Peak 4
Abb. 54 a wie 49 alle Peaks, die konzentrischen Ringe
entsprechen den Peaks aus Abbildung 48
Abb. 54 b wie 49 b alle Peaks, die konzentrischen Ringe
entsprechen den Peaks aus Abbildung 48
Abb. 55 Standartabweichung der
Winkelverteilung aus Abb. 54b die Vertikalen
Linien entsprechen den Peaks aus Abbildung 48
56
Die Abbildungen 49a bis 54 a zeigen wie erwartet keine Ausrichtung der Ionenachsen. In den Abbildungen 49b
und 50b erkennt man eine starke Ausrichtung der Ionen, das Dichteverhältnis senkrecht und parallel zur
Laserpolarisation in den Abbildungen beträgt 1: 6 (49 b) und 1:9 (50 b). Diese Aussage wird durch die Lage der
Peaks 1 und 2 in Abbildung 55 in der Nähe von relativen Minima der Standartabweichung untermauert.
In den Abbildungen 52 und 53 hingegen ist eine solche Aussage aufgrund der Einschränkung durch das
Spektrometer nicht möglich, jedoch besitzen diese Verteilungen in den Abbildungen 52 b und 53 b keine so
ausgeprägte Peakstruktur wie die analogen Abbildungen 49 und 50. Dies untermauert die Annahme, dass die
Peaks 1 und 2 einem anderen Ionisationsmechanismus entspringen als die Peaks 3 und 4.
Abb. 56 Z-Impuls gegen X-Impuls des N+ Ions horizontale
Laserpolarisation, Peak 1
Abb. 57 wie Abb. 56 Peak 2
Abb. 58 wie Abb. 56 Peak 3
Abb. 59 wie Abb. 56 Peak 4
57
Abb. 60 wie Abb. 56 Peak 5
Abb. 61 wie Abb. 56 Peak 6
Abb. 62 wie Abb. 56 Zwischenraum zwischen Peak 6 und
7
Abb. 63 wie Abb. 56 Peak 7
Abb. 64 wie Abb. 56 Peak 8
Abb. 65 wie Abb. 56 alle Peaks in Höhenliniendarstellung
58
Abb. 66 wie Abb. 56 alle Peaks, die konzentrischen
Ringe entsprechen den Peaks aus Abbildung 47
Abb. 67 Standartabweichung der Winkelverteilung aus
Abb. 63, die Vertikalen Linien entsprechen den Peaks aus
Abbildung 47
Würde die Standartabweichung der Winkelverteilung der Molekülachse ihren Ursprung ausschließlich in der
Überlagerung der Dissoziationsbewegung der Molekülfragmente und der Rotationsbewegung haben, so müsste
die Standartabweichung mit steigendem Impuls monoton fallen, wobei da die mittlere Rotationsgeschwindigkeit
des Moleküls für alle Impulse als gleich angenommen wird. Die Abbildungen 55 und 67 liefern aber eine ganz
andere Aussage: Es herrscht eine starke Abhängigkeit der Ausrichtung der Molekülachse vom Impuls des Ions
und somit von der freiwerdenden Energie während der Dissoziation vor. Manche Peaks in der Impulsverteilung
können einer starken Ausrichtung zugeordnet werden.
Die Frage, ob die Ausrichtung der Ionenimpulse auf eine Orientierung der Molekülachse zurückzuführen ist oder
ob der Ionisationswechselwirkungsquerschnitt für verschiedene Kanäle eine starke Winkelabhängigkeit aufweist,
kann in diesem Experiment nicht ermittelt werden. Die Untersuchung der Winkelverteilungen der N+ Ionen sind
bisher ohne die Gliederung der einzelnen Peaks durchgeführt worden [71].
Betrachtet man die Verteilung der Ionenimpulse in den Abbildungen 54 b und 66 so erkennt man, dass diese,
augrund der Geometrie des Spektrometers, in X-Richtung für Impulsbeträge größer als etwa 20 a.u.
abgeschnitten werden. Deswegen sind die Spektren 55 und 67 für große Impulsbeträge nicht mehr signifikant,
was auch den glatten Verlauf dieser Spektren für hohe Impulse erkläret.
59
Im folgenden werden die zu den Dissoziationspeaks gehörenden Impulsverteilungen der Elektronen betrachtet,
dabei wird mangels Statistik bei anderen Messungen nur auf die horizontale Laserpolarisation eingegangen.
Abb. 68
Elektronenimpuls parallel und senkrecht zur
Molekülachse der Elektronen aus der Stickstoffmessung, Peak 1
Abb. 69 wie Abb. 68 Peak 2
Abb. 70 wie Abb. 68 Peak 3
Abb. 71 wie Abb. 68 Peak 4
60
Abb. 72 wie Abb. 64 Peak 5
Abb. 73 wie Abb. 64 Peak 6
Abb. 74 wie Abb. 68 Zwischenraum zwischen Peak 6 und
7
Abb. 75 wie Abb. 68 Peak 7
Abb. 76 wie Abb. 68 Peak 8
61
Abb. 77 Winkelverteilungen des Zwischenwinkels θ von
Elektron und Molekülachse, Stickstoff , Schwarz- Peak 1,
Rot-Peak 2, Grün- Peak3, Blau-Peak 4
Abb. 78 wie Abb. 77 Schwarz-Peak 4,Rot-Peak 5, Grün
Peak 6, Blau- Zwischenraum zwischen Peak 6 und 7
Abb. 79 wie Abb. 77 Schwarz- Zwischenraum zwischen
Peak 6 und 7,Rot-Peak 7, Blau-peak 8
Abb. 80
Elektronenimpuls parallel und senkrecht zur
Molekülachse der Elektronen aus der Sauerstoffmessung, Peak 1
Abb. 81 wie Abb. 80 Peak 2
62
Abb. 82 wie Abb.80 Zwischenraum zwischen Peak 2 und 3
Abb. 83 wie Abb.80 Peak 3
Abb. 84 wie Abb.80 Peak 4
Abb. 85 Winkelverteilungen des Zwischenwinkels θ von
Elektron und Molekülachse, Sauertoff , Schwarz- Peak 1,
Rot-Peak 2, Grün- Zwischenraum zwischen Peak 2 und 3,
Blau-Peak 3, Magenta- Peak 4
63
Abb. 86 Gemessene Impulsverteilung der Elektronen aus
der Einfachionisation von Sauerstoff, bei denen mindestens
ein O+ entsteht
Abb. 87 Gemessene Impulsverteilung der Elektronen aus
der Einfachionisation von Stickstoff, bei denen mindestens
ein N+ entsteht
Betrachtet man die Winkelverteilung der Elektronen zur Molekülachse aus der Stickstoffmessung, Abbidung 68
bis 79, so erkennt man eine stetige Abnahme der Emission senkrecht zur Molekülachse bei den Peaks 1, 2, 3 und
4, im weiteren Verlauf ändert sich die Winkelverteilung nicht mehr so stark. Dieselbe Tendenz ist auch bei
Sauerstoff erkennbar, Abbildung 80 bis 85,
die Unterschiede in den Verteilungen sind jedoch nicht so
signifikant. Im Vergleich dazu Bleibt die Impulsverteilung der Elektronen im Laborsystem unverändert, die
Gesamtverteilungen sind in Abb. 86 und 87 zu sehen. Eine mögliche Erklärung hierfür ist, dass bei kleinen
Gesamtimpulsen der für die Abweichung von der Z-Achse verantwortliche Impuls aus der Rotationsbewegung
eine größere Winkelabweichung nach sich zieht. Eine weitere Möglichkeit ist, dass das Molekül nach der
Ionisation noch eine gewisse Zeit weiter rotiert bevor die Bindung aufbricht.
64
6.2 Einfachionisation
Im Gegensatz zu Dissoziationskanälen steht bei der Einfachionisation von Molekülen die Lage der Molekülachse
nicht zur Verfügung, jedoch liefert die S-Matrix Theorie der starken Felder auch eine Impulsverteilung der
Elektronen relativ zur Laserpolarisation [74], sowohl für ausgerichtete als auch für zufällig sich im Raum
befindende Moleküle.
Abb. 89
Elektronenenergie, Stickstoffmessung,
horizontale Laserpolarisation, Impulse parallel zur
Laserrichtung, Kante bei 0.4 a.u. ist ein Wiggelknoten,
berücksichtigt Elektronenimpulse mit einem Winkel zur
Z –Achse bis zu 11.5°
Abb. 88
Elektronenenergie, Sauerstoffmessung,
horizontale
Laserpolarisation
,
berücksichtigt
Elektronenimpulse mit einem Winkel zur Z –Achse bis zu
11.5°
Abb. 90
Elektronenenergie, Sauerstoffmessung,
horizontale
Laserpolarisation
,
berücksichtigt
Elektronenimpulse mit einem Winkel zur Z –Achse von 92°
+-9°
Abb. 91
Elektronenenergie, Stickstoffmessung,
horizontale
Laserpolarisation,
berücksichtigt
Elektronenimpulse mit einem Winkel zur Z –Achse von
92° +-9°
Die von der S-Matrix Theorie vorhergesagte und in TOF-Experimenten bestätigte [54] Unterdrückung des
ersten ATI Peaks bei der Einfachionisation von Sauerstoff kann für Elektronenimpulse parallel zur
Laserpolarisation bestätigt werden. Wie in Abbildung 88 und 89 zu sehen, stimmt der Abstand der ATI Peaks
von 0.055 a.u in Spektrum 88 und 0.055 bzw. 0.06 a.u im Spektrum 89 mit der Photonenenenergie von 0.059
a.u. gut überein. Im Gegensatz zu TOF Experimenten erlaubt die COLTRIMS-Technik auch die Aufnahme der
Elektronen senkrecht zur Laserpolarisation, diese Spektren, Abbildung 90 und 91, weisen jedoch keine
Unterdrückung des ersten ATI Peaks bei Sauerstoff auf.
65
Abb. 92 Impulsverteilung der Elektronen von im Laserfeld
ausgerichteten N2 Molekülen nach der S-Matrix Theorie, es
ist nur das äußerste Elektronenorbital berücksichtigt
Abb. 94 Impulsverteilung der Elektronen von im Laserfeld
ausgerichteten O2 Molekülen nach der S-Matrix Theorie, es
ist nur das äußerste Elektronenorbital berücksichtigt
Abb. 93 Impulsverteilung der Elektronen von nicht im
Laserfeld ausgerichteten N2 Molekülen nach der SMatrix Theorie, es ist nur das äußerste Elektronenorbital
berücksichtigt
Abb. 95 Impulsverteilung der Elektronen von nicht im
Laserfeld ausgerichteten O2 Molekülen nach der SMatrix Theorie, es ist nur das äußerste Elektronenorbital
berücksichtigt
66
Abb. 96 Impulsverteilung der Elektronen von im Laserfeld
ausgerichteten O2 Molekülen nach der S-Matrix Theorie, es
werden 3 Elektronenorbitale berücksichtigt
Abb. 97 Impulsverteilung der Elektronen von nicht im
Laserfeld ausgerichteten O2 Molekülen nach der SMatrix Theorie, es werden 3 Elektronenorbitale
berücksichtigt
Abb. 98 Gemessene Impulsverteilung der Elektronen aus
der Einfachionisation von Stickstoff
Abb. 99 Gemessene Impulsverteilung der Elektronen aus
der Einfachionisation von Sauerstoff
Beim Vergleich der gemessenen, Abbildung 98 und 99, und aus der S-Matrixtheorie errechneten , Abbildung
92 bis 97, Impulsverteilung der Elektronen aus der Einfachionisation der Moleküle, lässt sich feststellen, dass
keine theoretische Rechnung die sternförmige Struktur der gemessenen Impulsverteilungen wiedergibt. Die
Übereinstimmung ist bei der Rechnung für Stickstoff besser als bei Sauerstoff, da die Ursache des Minimums
der Verteilung beim Koordinatenursprung nicht beim zugrundeliegendem Modell, sondern im Numerischen
Verfahren zu finden ist [74]. Bei Sauerstoff hingegen ist das Minimum der Verteilung beim
Koordinatenursprung eine direkte Folge der Interferenzerscheinungen, ebenso wie das Minimum entlang der
Molekülachse in den Abbildungen 94 und 96. Diese Merkmalle der Verteilungen werden durch das Experiment
67
nicht bestätigt, was die Annahme rechtfertigt, dass die Interferenzerscheinungen nicht die Ursache der
Unterdrückung der Ionisation von Sauerstoff sind.
Abb. 100 Wie Abb. 98 jedoch in Polarkoordinaten und
Höhenliniendarstellung
Abb. 101 Wie Abb. 99 jedoch in Polarkoordinaten und
Höhenliniendarstellung
Betrachtet man die Polarkoordinatendarstellung der gemessenen Impulsverteilungen, so fällt auf, dass das
Maximum der Verteilung in Impulsrichtung für Winkel nahe 0 und π bei höheren Impulsen liegt als im Bereich
von π /2. Die Möglichkeit, dass es sich um ein Artefakt aufgrund eines Eichungsfehlers zwischen der ZRaumrichtung und der X/Y-Raumrichtung handelt ist unwahrscheinlich, da deutlich im Spektrum 100 die Peaks
1 und 2 unter dem stetigen Verlauf des oben beschriebenen Maximums liegen. Wäre der Z-Einheitsvektor in
der Analyse Länger als die X/Y-Einheitsvektoren, so würde die Lage des Maximums der Verteilung in
Impulsrichtung
monoton
68
steigen.
Anhang
Atom/Molekül
Argon
Stickstoff
Xenon
Sauerstoff
Ionisationspotential [eV]
15.759 ± 0.001
15.581 ± 0.008
12.12987
12.0697 ± 0.0002
Entnommen dem NIST Webbokk http://webbook.nist.gov/chemistry
Atomare Einheiten: Umrechung in SI Einheiten und Naturkonstanten in Atomaren Einheiten [72]
Zeit
1 s=4.1341 1016 a.u
1 a.u = 2.4189 10-17 s
Länge
1 m=1.8897 1010 a.u
1 a.u.=5.2918 10-11 m
Masse
1 kg=1.0978 1030 a.u
1 a.u.=me= 9,1094 10-31kg
Ladung
1 C=6.2415 1018 a.u.
1 a.u.=e=1.6022 10-19 C
Geschwindigkeit
1 ms-1=4.5710 10-7 a.u.
1 a.u.= 2.1877 106 ms-1
Impuls
1 kgms-1=5.0179 1023 a.u.
1 a.u.= 1.9929 10-24 kgms-1
Drehimpuls
1 kgm2s-1 = 9.4825 1033a.u.
1 a.u.=1.0546 10-34 kgm2s-1
Kraft
1 N= 1.2138 107a.u.
1 a.u. = 8.237 10-8N
Energie
1 J= 2.2937 1017a.u.
1 a.u.=4.3598 10-18J=27.211eV
Magnetfeld
1 T=4.2544 10-6a.u.
1 a.u.=2.3505 105T
69
Spannung
1 V=0.0367 a.u.
1 a.u.=27.21 V
Plancksches Wirkungsquantum h = 2π a.u.
Feinstrukturkonstante α=1/137 a.u.
Induktionskonstante µ0=6.6918 10-4 a.u.
Influenzkonstante ε0=1/(4π) a.u.
A.1
Berechnung von Up
Up ist die mittlere Kinetische Energie des Elektrons im Elektrischen Feld des Lasers
Zu lösen ist also die DGL:
a=
E 0 e sin( ω t )
me
als Geschwindigkeit ergibt sich:
v := −
E0 e cos( ω t )
me ω
und schließlich
2
Up =
1
2
π
ω
1
m v 2 dt ω
2 e
0
π
2
2
1 E0 e
Up =
4 m ω2
e
70
A.2
Berechnung von IOver Barrier
Um die kritische Laserintensität abzuschätzen, bei der die Over-Barierr Ionisation einsetzt modelliert man das
effektive Potential als Überlagerung eines Coulombpotentials mit dem elektrischen Vektorpotential des
Laserfelds. Dieses kann man unter der Annahme, die Wellenlänge des Lasers sei groß gegen den
Atomdurchmesser, als räumlich konstant ansehen. Diese Annahme ist für die meisten gängigen Laser richtig, da
deren Wellenlänge oberhalb von einigen hundert Nanometer liegt, der bohrsche Atomradius, der die
Größenordnung von Atomen beschreibt, liegt drei Größenordnungen darunter.
Das effektive Potential ergibt sich dann zu:
V( r , t ) = −
1 Z e2
− r e Ε 0 sin( ω t )
4 π ε0 r
Ein relatives Maximum erreicht es an der Stelle:
Ze
Ε0 π ε 0 4
rmaximum =
t=
1 π
2ω
mit dem Wert:
Vmaximal = −e 2
Z Ε0
π ε0 e
Setzt man diesen Wert mit dem Ionisationspotential gleich, so ergibt sich für die kritische elektrische Feldstärke:
Ε0
=
kritisch
π ε0 Ip2
Z e3
Es besteht für linear polarisiertes Licht der Zusammenhang zwischen der maximalen Feldstärke und der
Intensität:
E0 =
2I
laser
ε0 c
71
Somit ergibt sich für die Intensität, ab welcher der Mechanismus der Over Barrier Ionisation einsetzt :
3
I
Over Barrier
=
π 2 ε0 Ip 4 c
2 Z2 e 6
Wenn man alle Konstanten einsetzt ergibt sich für die Intensität [W cm-2] in abhängigkeit vom
Ionisationspotential [eV]
I
Over Barrier
= .4 10 10
Ip4
Z2
A.3
Berechnungen zum Recollision-Rescattering
Abb. A1 Abstand des Elektrons vom Ion in Abhängigkeit von der Phase. Die blaue Fläche symbolisiert den Abstand 0, eine Betrachtung de Phase über π
hinaus ist nicht notwendig, da dann nur Oben und Unten vertauscht wird.
72
Für linear polarisiertes Licht werden hier die Klassischen Bewegungsgleichungen des Elektrons unter der
Bedingung gelöst, dass die Geschwindigkeit des Elektrons zur Zeit t=0 am Koordinatenursprung verschwindet.
Wie man in der Abbildung A.1 erkennt, kehrt das Elektron nicht für alle Phasen zum Ion zurück.
ax = −
vx = −
x=
e Ε 0 cos( ω t + φ )
me
e Ε0 sin( ω t + φ )
me ω
e Ε0 cos( ω t + φ )
me ω 2
+
+
e Ε0 sin( φ )
me ω
e Ε 0 sin( φ ) t
me ω
−
e Ε 0 cos( φ )
me ω 2
Abb. A2 Energie des Elektrons beim Auftreffen auf das Ion in Abhängigkeit von
der Phase. Horizontal eingezeichnet ist die Energie von 3.17 Up
Betrachtet man die Energie des Elektrons beim Auftreffen auf das Ion, Abbildung A.2, so erhält man aus den
obigen Gleichungen eine Maximalwert von 3.17 bei einer Phase von 17 Grad wie in Ref. [23] .
Betrachtet man die zirkulare Polarisation so muss noch die Bewegungsgleichung für die Y-Richtung gelöst
werden.
ay = −
e Ε 0 sin( ω t + φ )
me
73
vy =
y=
e Ε0 cos( ω t + φ )
me ω
e Ε0 sin( ω t + φ )
me ω 2
−
−
e Ε 0 cos( φ )
me ω
e Ε0 cos( φ ) t
me ω
−
e Ε0 sin( φ )
me ω 2
Für den Abstand r vom Koordinatenursprung ergibt sich:
2
r=
−
e 2 Ε0 ( −2 + 2 sin( ω t ) t ω − t 2 ω 2 + 2 cos( ω t ) )
2
me ω 4
Seine Zeitableitung
1
r' =
2
2
e 2 Ε 0 ( −2 cos( ω t ) ω 2 t + 2 t ω 2 )
2
e 2 Ε0 ( 2 − 2 sin( ω t ) t ω + t 2 ω 2 − 2 cos( ω t ) )
m2 ω 4
m2 ω 4
ist immer positiv, somit kann das Elektron niemals zum Ion zurückkehren.
74
A.4
Abschätzung der Rotationsgeschwindigkeit gegen die Geschwindigkeit in
einer Coulombexplosion
Abb. A3 Auf j=0 normierte Verteilung der Fehlerwinkel in der Berechnung der Lage der Molekülachse aufgrund der Rotation
Kreise: N-Impuls 7 a.u. , Kreuze: N-Impuls 20 a.u.,
Kästchen: N-Impuls 80 a.u , es wurde eine Rotationstemperatur von 17.36 K
angenommen was der Translationstemperatur entspricht.
Die Rotationsenergie in Wellenlängen [cm-1] ergibt sich zu:
E = B j (j + 1)
Diese Energie geht nach dem Auseinanderbrechen des Moleküls in den Transversalimpuls beider Fragmente
über, während die Energie aus der Coulombexplosion in den Longitudinalimpuls übergeht .
Somit gilt für die Transversalgeschwindigkeit eines Fragments:
vt = 10
hc
m
B j (j + 1)
75
Wertet man diese Formel für Stickstoff aus, so ergibt sich in ms-1:
Über 25 Rotationszustände gemittelter Fehler bei der
Bestimmung des Winkels der Molekülachse bei T = 17.36 K
vt = 41.17175798 j ( j + 1 )
Stickstoffimpuls [a.u]
Fehler [°]
7
8.1
20
2.8
80
0.7
Abb. A4 Auf j=0 normierte Verteilung der Fehlerwinkel in der Berechnung der Lage der Molekülachse aufgrund der Rotation
Kreise: O-Impuls 6 a.u. , Kreuze: O-Impuls 11 a.u., Kästchen: O-Impuls 34 a.u , Rauten: O-Impuls 36, es wurde eine Rotationstemperatur
von 46.21 K angenommen was der Translationstemperatur entspricht.
Für Sauerstoff ergibt sich für die Transversalgeschwindigkeit in ms-1:
Über 60 Rotationszustände gemittelter Fehler bei der
Bestimmung des Winkels der Molekülachse bei T = 46.21 K
vt = 32.75729872 j ( j + 1 )
76
Sauerstoffimpuls [a.u]
Fehler [°]
6
21.5
11
11.3
34
3.6
39
3.1
Die Verteilung der Rotationszustände [75] in Abhängigkeit von der Temperatur ist proportional zu:
(2 j + 1) e
−
B h c j (j + 1)
kT
wobei der Faktor 2j+1 die Entartung der Rotationszustände berücksichtigt.
Der Kern des Sauerstoffatoms besitzt die Gesamtkernspinnquantenzahl 0, was zur Folge hat, dass die
Wellenfunktion bei Vertauschung beider Kerne in sich selbst übergehen muss. Der Grundzustand des Sauerstoffs
besitzt negative Parität, um die Bosestatistik zu erfüllen sind nur Rotationszustände mit ungerader
Rotationsquantenzahl erlaubt [76], da diese negative Parität besitzen. N14 besitzt die Kernspinnquantenzahl 1
und das Molekül einen Grundzustand mit Positiver Parität. Der Gesamtkernspin des Stickstoffmoleküls kann 2
oder 0 betragen, nach obigen Überlegungen gehören zum Molekül mit Gesamtkernspin 0 Rotationszustände mit
ungerader Rotationsquantenzahl, da die Kernwellenfunktion des Moleküls in ihr negatives übergeht, wenn die
Kerne vertauscht werden (Spinneinstellung). Analog gehören zum Gesamtkernspin 2 die Rotationszustände mit
gerader Rotationsquantenzahl. Das Häufigkeitsverhältnis von Stickstoffmolekülen mit Gesamtkernspin 0 zu
Gesamtkernspin 2 ist 1 zu 2 [76]. Diese Einschränkungen der möglichen Rotationszustände hängen jedoch stark
von der Parität der Wellenfunktion der Elektronen ab, diese ist aufgrund der Wechselwirkung mit vielen
Photonen während des Ionisationsvorgangs unbekannt. Deswegen sind alle Rotationszustände in der Berechnung
der Fehler der Lage der Molekülachse gleich behandelt worden.
77
A.5 Wichtige Gleichungen des Jetsystems [66]
Notwendige Bedingung für die Entstehung eines Überschallgasjets:
γ
γ−1
1
1
γ+
2
2
<
γ=
P0
Pb
Definition der Größen M und S:
V
γRT
W
M=
S=
cp
cv
P0
: Druck in der Düse
Pb
: Druck in der Expansionskammer
W
: Molare Masse
R
: Gaskonstante
V
: Geschwindigkeit des Jets
T
: Temperatur des Gases
m
: Atom-/Molekülmasse
k
: Bolzmann Konstante
1 V 2
2
kT
m
M=
1
2
2
γS
Um M zu berechnen, müssen die Gleichungen der Hydrodynamik numerisch gelöst werden .
Für
1 x
<
kann man M fitten durch
2 d
x
d
M=
und für
γ−1
j
c1 +
2
c2 d c3 d
c4 d
+
+
2
x
x
x3
x
: Abstand zur Düse
d
: Düsendurchmesser
3
x
< 1 durch
d
A x2 B x3
M=1+ 2 + 3
d
d
γ
j
c1
c2
c3
c4
A
B
Atome
5/3
1
3.232
-0.7563
0.3937
-0.0729
3.337
-1.541
Zweiatomige
7/5
1
3.606
-1.742
0.9226
-0.2069
3.190
-1.610
Moleküle
78
Entfernt man sich von dem Modell des idealen Gases, so stellt sich die Frage welche Freiheitsgrade bei der
Überschallexpansion von der Abkühlung betroffen sind und wann sie einfrieren. Die Antwort darauf liefert die
Anzahl der Stoßvorgänge pro Teilchen, die notwendig ist um ein Gleichgewichtszustand herzustellen. In einem
Überschallgasjet liegt die Anzahl der Stöße, die ein Teilchen während der Expansion erfährt in der
Größenordnung 102 bis 103 .
Freiheitsgrad
Größenordnung der notwendigen Stöße Z pro Teilchen zur
Annäherung an einen Gleichgewichtszustand
Rotation
10 bis 102
Vibration
10 bis 102 für große Moleküle
104 für zweiatomige Moleküle
Translation
1
Abb. A.5 . Graphik entnommen D.R. Miller, Atomic and Molecular Beam Methods, Oxford University Press, New York, 14, (1988)
Editoren: G. Scoles, D. Bassi, U. Buck und D. Laine.
Die durchgehenden Kurven, Z2, geben die Anzahl der Stöße an, an denen zwei Teilchen beteiligt sind. Die gestrichelten Kurven, Z3, die, an
denen drei beteiligt sind, wobei mit „3D“ die Daten einer Lochdüse und mit „2D“ die einer Schlitzdüse beschriftet sind. Diese Anzahl
skaliert mit dem Faktor P0 d , wobei bei diesem Graphen
T0
P 0 d = 10 torr cm
und die Temperatur 300K beträgt.
Unter Zuhilfenahme der Abbildung A.5 und der Stoßzahl Z aus obiger Tabelle lässt sich der Abstand zur Düse
feststellen bei welchem die Translationsfreiheitsgrade einfrieren.
Das Verhältnis der Rotationstemperatur in Abhängigkeit vom Parameter B = 4
Gasdichte in der Düse ist, ist in der Abbildung A.6 zu sehen.
Gas
σ [angstrom]
Ζrotation
O2
3.85 (3.7)a
~2.5
N2
3.49
~2
79
π σ 2 n0 d
Z
, n0 wobei die
Abb. A.6 Graphik entnommen D.R. Miller, Atomic and
Molecular Beam Methods, Oxford University Press, New
York, 14, (1988) Editoren: G. Scoles, D. Bassi, U. Buck
und D. Laine.
Temperaturen einzelner Freiheitsgrade: Gestrichelte
Linie: Abkühlung innerhalb eines
Vibrationsfreiheitsgrades für γ = 9 am Anfang.
7
Durchgezogene Linie: Abkühlung innerhalb eines
Rotationsfreiheitsgrades für
γ=
7
am Anfang.
5
Aus den bisherigen Formeln ergibt sich folgende Abschätzung
für die Temperaturen der im Experiment benutzten Gase:
Molekül
B
TRot
P0 d
Entfernung ab der die
T0
Translationsfreiheitsgrade einfrieren
Gemessen
P0 d
T0
[
Graph
x
d
M
TTrans
[K]
]
Sauerstoff
140.5
~45K
0.45
~7
~7.3
~12.7
Stickstoff
640
~27K
1.8
~20
~11.6
~5.3
Eine weitere Möglichkeit der Temperaturabschätzung liegt in der Berechnung des endgültigen Speedratio
Sparallel
∞
in Richtung des Jets.
Sparallel = A
∞
2 n0 d 53
( 1/3 )
C6
( 1/3 )
B
k T0
a
Molekül
Sparallel
M
γ
A
B
5/3
0.527 (0.778)a
0.545 (0.495)a
7/5
0.783
0.353
C6 /k [10-43 K cm6]
8.31 (9.2)a
6.2
Experimentell ermittelte Werte
TTrans
∞
[K]
Sauerstoff
10.1
8.5
9.8
Stickstoff
15.9
13.2
4.1
Zur Berechnung der in Abschnitt 4.3.3 angegeben Jettemperatur aus der Impulsverteilung wurde die
Definitionsgleichung der Temperatur benutzt:
2
1
1
m vy
= fkT
2
2
mittel
A.6.1)
80
In einem COLTRIMS-Experiment werden durch die Detektoren Zeiten und Auslenkungen gemessen. Da die
Elektronenmasse um 3 bis 4 Größenordnungen kleiner ist als die der Ionen, besitzen Elektronen aufgrund der
Impulserhaltung eine um 3 bis 4 Größenordnungen höhere Geschwindigkeit als die Ionen. Da der mittlere
Impuls der Ionen liegt
in der Größenordnung von 1 liegt,
der mittlere Elektronenimpuls liegt in der
Größenordnung von 10-1 , aus diesem Grund kann der Fehler des Elektronenimpulses aufgrund der Jettemperatur
vernachlässigt werden.
Für die mittlere thermische Kinetische Energie der Ionen in Y Richtung ergibt sich die Gleichung:
1 P 2 p( P )
EKin, mittel =
dP
2
m
p( P )
:
Impulsdichte
wobei für den Impuls nur der aus der thermischen Bewegung herrührende Impuls einzusetzen ist:
Pthermisch = P Ion − PReaktion, Ion
Aus der Impulserhaltung folgt für jede einzelne Reaktion:
PReaktion, Ion = −PElektron
Zu erwähnen ist, da es sich in Kapitel 4.3.3 um die Betrachtung des Impulses eines Freiheitsgrades handelt, dass
die Anzahl der Freiheitsgrade f in Gleichung A.6.1 eins gesetzt wird um die Temperatur aus der
Impulsverteilung zu erhalten. Um den Einfluss des Restgases bei der Temperaturberechnung des Jets zu
minimieren, wird nur die Impulsverteilung in Y Richtung mit positivem Impuls betrachtet, da der Nullpunkt im
Impulsraum gegenüber dem Schwerpunkt der Impulsverteilung des Restgases verschoben ist (Siehe auch
Abschnitt 4.3.3.1, insbesondere hierbei die Erläuterung zur Abbildung 25). Die dennoch vorhandene
Überlagerung der Impulsverteilung der Ionen aus dem Jet und der Ionen aus dem Restgas führt zu einem Fehler
in der Temperaturmessung.
81
A.6 Abhängigkeit der Flugzeit von Ladung und Masse
Die Flugzeitverteilung ist symmetrisch um die Flugzeit der Ionen mit Z-Impuls 0, deswegen wird nur diese
betrachtet. Für die Beschleunigungsstrecke ergibt sich:
s=
2
1
a tb
2
Und für die Driftstrecke
d = a tb td
Wird nun die Beschleunigung über Masse, Ladung und das Elektrische Feld ausgedrückt erhält man für die
Flugzeiten:
a=
qE
m
tb = 2
sm
qE
Ihre Summe, die Gesamtflugzeit ist proportional zu
t=
m
q
2s
+
E
td =
m :
q
d
2sE
82
1
2
d 2
qE
s
m
A.7 Herleitung der Polynomgleichung für die Z-Geschwindigkeit
Abb.
A.7
Schematische
Dartsellung
der
Beschleunigungs und Driftstrecke für die Ionenseite
Die bekannten Gleichungen lauten:
s
:
Länge der Beschleunigungsstrecke unter
Berücksichtigung des Vorzeichens
2
1 q E tb
s=
+ vz tb
2 m
q
:
Die Ladung des Teilchens
m
:
die Masse des Teilchens
E
:
die Stärke des elektrischen Feldes in Z- Richtung
vz
:
Die Geschwindigkeit des Teilchens in Z- Richtung
Löst man diese Gleichung nach der Zeit auf, so ergibt sich für die Ionen
tb =
1 −2 vz m − 2 vz 2 m 2 + 2 q E s m
2
qE
und für die Elektronen:
tb =
1 −2 vz m + 2 vz 2 m 2 + 2 q E s m
2
qE
da sowohl für Elektronen als auch für Ionen 0 < q E s aber das Vorzeichen von q E verschieden ist.
Für die Driftstrecke gilt dann:
vb = a tb + vz
Für die Ionen:
vb = −
m ( vz 2 m + 2 q E s )
m
83
d
m ( vz 2 m + 2 q E s ) tdr
d=−
:
Länge der Driftstrecke Berücksichtigung des Vorzeichens
m
nach der Zeit aufgelöst:
tdr = −
dm
2
m ( vz m + 2 q E s )
Für die Flugzeit ergibt sich also:
t=
1 −2 vz m − 2 vz 2 m2 + 2 q E s m
−
2
qE
dm
m ( vz 2 m + 2 q E s )
diese Gleichung kann man in eine Nullstellengleichung für ein Polynom dritten Grades in vz umformen:
1
t=
2
m −2 vz + 2
vz 2 +
2qEs
m
+
qE
d
vz 2 +
2qEs
m
Ausmultipliziert:
t m ( vz 2 m + 2 q E s ) = −
t+
vz m
qE
vz 2 m 2 + 2 q E s m vz m vz 2 m 2
−
−2sm−dm
qE
qE
m ( vz 2 m + 2 q E s ) = −
vz 2 m2
−2sm−dm
qE
Verfolgt man den analogen Weg für die Elektronen, so lautet die entsprechende Formel:
t+
vz m
qE
m ( vz 2 m + 2 q E s ) =
vz 2 m 2
+2sm+dm
qE
Die rechten Seiten sind gleich, die linken unterscheiden sich nur durch ein Vorzeichen.
Quadriert man beide Seiten, so fallen die Gleichungen für die Ionen und die Elektronen zusammen:
84
t 2 vz 2 m2 + 2 m t 2 q E s +
2 t vz 3 m3
vz 4 m 4 2 vz 2 m 3 s
+ 4 t vz m2 s + 2 2 +
=
qE
qE
q E
vz 4 m 4 4 vz 2 m3 s 2 vz 2 m 3 d
+
+
+ 4 s 2 m 2 + 4 s m 2 d + d 2 m2
qE
qE
q2 E2
Kürzt man ein m2 lautet die Polynombedingung:
2 t 2 q E s 2 m t vz 3
2 m vz 2 s 2 m vz 2 d
0 = t vz +
+
+ 4 t vz s −
−
− 4 s2 − 4 s d − d 2
m
qE
qE
qE
2
2
A.8 Numerische Lösung der Zeitabhängigen Schrödingergleichung für ein
Atom
Ein Anschauungsmodell
Wird eine orthonormale Basis des Hilbertraums durch einen endliche Untermenge dieser approximiert, so lassen
sich lineare Operatoren durch Matrizen bezüglich dieser endlichen Basis darstellen.
Die Lösung der Schrödingergeleichung gliedert sich dann in zwei simple, jedoch mit steigender Dimension
extrem rechenaufwendige Aufgaben: Die Bestimmung der Eigenvektoren des Hamiltonoperators ohne das
Potential des Lasers und die Lösung der Zeitabhängigen Schrödingergleichung, wobei als Anfangswerte die
Eigenvektoren des Hamiltonoperators dienen. Dieser Zweite teil stellt kein Problem dar, da es sich um eine
mehrdimensionale gewöhnliche Differenzialgleichung erster Ordnung handelt. Für Probleme dieser Art liefert
die Numerische Mathematik eine Vielzahl von Lösungsmöglichkeiten.
H
:
Hamiltonoperator
Ψ
:
Wellenfunktion
V( r )
:
Potential des Kerns
F( ω , t ) :
elektrisches Potential des Laserfeldes, siehe A.2
Als Basis werden die ersten 31 Eigenfunktionen des quantenmechanischen harmonischen Oszilators benutzt
Ψn = C e
2
( − 1/2 x r0 )
Hn( x r0 )
r0
:
Kraftkonstante
C
:
Normierungskonstante
Hn
:
Hermitsches Polynom vom Grade n
Q
:
Normierungsparameter
a
:
Parameter zur Beseitigung der Singularität
85
Als Potential wird das soft coulombpotential [77] mit Q=a=1 verwendet.
Die Grundenergie des Atoms beträgt nach diesem Modell -0.669589118 a.u. was nur um 0.034% vom in der
Referenz 77 publizierten Wert abweicht.
Um die Rechnung kurz zu halten wird der Grundzustand dieses Atoms einem Laserzyklus ohne Einhüllende
ausgesetzt wobei der Laserzyklus in 11 Zeitschritte unterteilt ist. Innerhalb eines Zeitschrittes wird die
elektrische Feldstärke als konstant angenommen, wodurch die zeitliche Entwicklung der Schrödingergleichung
denselben Vorraussetzungen wie die Bewegungsgleichung des geladenen Partikels im Magnetischen Feld
(Vergleiche 5.2) genügt. Dadurch kann der Propagator P zwischen den einzelnen Zeitschritten nach dem selben
Prinzip berechnet werden.
P=e
( −I H ∆ t )
Bei 31 Dimensionen dauert die Berechnung eines Propagators mittels Maple zwischen 40 Minuten und einer
Stunde. Nach jedem Rechenschritt wird die Wellenfunktion renormiert.
Trotz dieser extremen Vereinfachung wird dieses Atom durch das elektrische Feld, welches einer Intensität von
2 1014 Wcm-2 entspricht ionisiert, weiterhin erkennt man, wie in A.4 klassisch gezeigt, in der Abbildung A.8
eine Pendelbewegung des Elektrons.
Abb. A.8 Lösung der
Zeitabhängigen
Schrödingergleichung
Dieses Modell ist ungeeignet um Ionisationsraten zu berechnen, da die Basis nur einen unzureichenden Bereich
der X-Achse abdeckt. Für diese Zwecke sind Basen mit besseren numerischen Eigenschaften besser geeignet,
diese sind fast immer nicht orthonormal, was das Konzept der Darstellung von Operatoren kompliziert.
86
Quellen
[1]
K Burnett, V C Reed und P L Knight.
J. Phys. B 26 (1993) 561
[2]
M Protopapas, C H Keitel und P L Knight
Rep. Prog. Phys. 60 (1997) 389
[3]
R R Freeman und P H Bucksbaum
J. Phys. B 24 (1991) 325
[4]
M. V. Ammosov, N.B. Delone und V.P. Krainov
Sov. Phys. JEPT 64 (1986) 1191
Bemerkung: Fehler in der Formel 13a siehe [7]
[5]
L.V. Keldysh
Sov. Phys. JEPT 20 (1965) 1307
[6]
A.M. Perelomov, V.S. Popov und M.V. Terent’ev,
Sov. Phys. JEPT 23 (1966) 924
[7]
F A Ilkov, J E Decker und S L Chin
J. Phys. B 25 (1992) 4005
[8]
S L Chin, Y Liang, J E Decker, F A Ilkov und M V Ammosov
J. Phys. B 25 (1992) L249
[9]
T D G Walsh, F A Ilkov, J E Decker, S L Chin
J. Phys. B 27 (1994) 3767
[10]
A Talebpourt, C-Y Chien und S. L. Chin
J. Phys. B (1996) 29 L677
[11]
A Talebpourt, S Larochelle und S. L. Chin
J. Phys. B (1998) 31 L49
[12]
C. Guo, M. Li, J.P. Nibarger und G. N, Gibson
Phys. Rev. A 58 (1998) R4271
[13]
A Talebpourt, S Larochelle und S. L. Chin
J. Phys. B (1998) 31 2769
[14]
S.M. Hankin, D.;. Villeneuve, P.B. Corkum und D.M. Rayner
Phys. Rev. Lett. 88 (2000) 5082
[15]
H G Muller, A Tip und M J van der Wiel
J. Phys. B (1983) 16 L679
[16]
K Burnett, V C Reed und P L Knight
J. Phys. B (1993) 26 L561
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Korrespondenz mit David Villeneuve
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D.R. Miller, Atomic and Molecular Beam Methods, Oxford University Press, New York, 14, (1988)
Editoren: G. Scoles, D. Bassi, U. Buck und D. Laine
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Bedienungsanleitung des LeCroy TDC Modell 3377
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N B Delone, V P Krainov
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[69]
Microchannel Plates and Microchannel Plate Detectors, Del Mar Ventures, 12595 Ruette Alliante, San
Diego CA 92130, v/fax +1 (509) 752-0123, [email protected], http://www.sciner.com/MCP/
[70]
T. Mayer-Kuckuck, Kernphysik,
Teubner Studienbücher, Physik
[71]
C.Y. Wu, H.Z. Ren, T.T. Liu R. Ma H. Yang H.B. Jiang Q.H. Gong
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Markus S. Schöffler, Diplomarbeit
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J.H. Posthumus, J Plumridge, M K Thomas, K Codling, L J Frasinski, A J Langley und P F Taday
J. Phys. B (1998) 31 L553
[74]
Korrespondenz mit Andreas Becker
[75]
C N Banwell, E.M. McCash, Molekülspektroskopie, Oldenbourg Verlag
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Haken und Wolf, Molekülphysik und Quantenphysik, Springer Verlag
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Phys. Rev. A 44 (1991) 5997
[78]
P.W. Atkins
Molecular Quantum Mechanics, second edition, oxford university press 1983
90
Bildverzeichnis
[Abb.2]
D. N. Fittinghoff, P.R. Bolton, B. Chang und K. C. Kulander
Phys. Rev. Lett. 69 (1992) 2646
[Abb.3]
D. N. Fittinghoff, P.R. Bolton, B. Chang und K. C. Kulander
Phys. Rev. A 49 (1994) 2174
[Abb.4]
N2 bei 610 nm:
C. Cornaggia, J. Lavancier, D. Normand, ,J. Morellec und H.X. Lieu
Phys. Rev. A 42 (1990) 5464
02 bei 610 nm und 305 nm:
C. Cornaggia, J. Lavancier, D. Normand, ,J. Morellec, P. Agostini, J.P. Chambaret und A.
Antonetti
Phys. Rev. A 44 (1991) 4499
[Abb.6]
J H Posthumus , A J Giles , M R Thompson , W Shaikh , A J Langley , L J Frasinski und
K Codling
J. Phys. B (1996) 29 L525
[Abb.7]
Christof Wunderlich, Esther Kobler, Hartmut Figger und Theodor W. Hänsch
Phys. Rev. Lett. 78 (1997) 2333
[Abb. 9]
C. Guo, M. Li, J.P. Nibarger und G. N, Gibson
Phys. Rev. A 58 (1998) R4271
[Abb. 12]
Sterling Backus, Charles G. Durfee III, Margaret M. Murnane und Henry C. Kapteyn
Review Of Scientific Instruments 69 (1998) 1207
[Abb. 13]
Sterling Backus, Charles G. Durfee III, Margaret M. Murnane und Henry C. Kapteyn
Review Of Scientific Instruments 69 (1998) 1207
[Abb. 14]
Sterling Backus, Charles G. Durfee III, Margaret M. Murnane und Henry C. Kapteyn
Review Of Scientific Instruments 69 (1998) 1207
[Abb. 15]
Bedienungsanleitung der Firma RoentDek GmbH,
3-dimensional Multihit-MCP-Detector, die Beschriftung wurde teilweise Verändert und ins
Deutsche Übersetzt, ebenso wurde die Graphik nachbearbeitet
[Abb. 17]
J. L. Wiza
Nuclear Instruments and Methods 162 (1979) 587
[Abb. 18]
Bedienungsanleitung der Firma RoentDek GmbH,
3-dimensional Multihit-MCP-Detector
[Abb. 19]
Bedienungsanleitung der Firma RoentDek GmbH,
Hexanode Adon Manual
[Abb. 23]
L.K. Randenyia und M.A. Smith
J. Chem. Phys. 93 (1990) 661
[Abb. 26]
Entwurf von André Staudte und Matthias Weckenbrock
[Abb. 92]
bis
[Abb. 97]
Rechnungen von Andreas Becker
91
[Abb. A.5]
D.R. Miller, Atomic and Molecular Beam Methods, Oxford University Press, New York, 14,
(1988) Editoren: G. Scoles, D. Bassi, U. Buck und D. Laine
[Abb. A.6]
D.R. Miller, Atomic and Molecular Beam Methods, Oxford University Press, New York, 14,
(1988) Editoren: G. Scoles, D. Bassi, U. Buck und D. Laine
92
Danksagung
Zu guter letzt möchte ich mich bei all denen bedanken, die mir während des Studiums und der Diplomarbeit
beigestanden haben, mir die Freiheit gegeben haben zwei Studiengänge zu machen und immer ein offenes Ohr
für meine Fragen und Probleme hatten:
Professor Horst Schmidt-Böcking, für Seine faszinierende Art einem die Schönheit der Physik zu zeigen, für die
Zeit, die Er sich für Diskussionen genommen hat welche mir immer wieder neue Denkanstöße gegeben haben,
aber auch für Seine aufmunternden Worte wenn alles schief zugehen schien.
Professor Reinhard Dörner, für die Freiheit welche Er mir in der Gestaltung dieser Arbeit eingeräumt hat, für die
Unterstützung während meiner Diplomarbeit, obwohl die beiden ersten Versuche in Sackgassen endeten und die
Physik häufig mit der Mathematik kollidierte.
André, Achim, Matthias und Mirko, dafür, dass Sie mir gezeigt habt wie alles funktioniert und auch immer Zeit
hattet nach dem Rechten zu sehen, wenn mal wieder alles schief lief.
Klaus, für seine Ruhe und Geduld die Er während all der Probleme mit Cobold und CAMAC aufbrachte, und
seine aufmunternden Worte wenn es am nächsten Tag wieder nicht lief.
Susanne, für die gute Zusammenarbeit bei den Experimenten und dass Sie nie den Spaß dabei verloren hat, trotz
der vielen vielen vielen Rückschläge. Na schon einen Zeitplan für dein nächstes Projekt gemacht?
Professor Corkum und seiner Arbeitsgruppe am NRC, welche den Laser für das Experiment zur Verfügung
gestellt haben und Andre, Matthias, Reinhard, Susanne und mich so gut es ging in Kanada unterstützt haben.
Insbesondere danke ich David Villeneuve für seine Unterstützung bei der Interpretation der Messdaten.
Professor Roskos und seiner Arbeitsgruppe am Physikalischem Institut, deren Unterstützung mir die ersten
Schritte bei Laserexperimenten in Verbindung mit COLTRIMS ermöglichte.
Professor Becker, für seine Unterstützung auf theoretischem gebiet.
Ich möchte mich auch bei allen anderen Mitgliedern der Atomphysikgruppe am IKF bedanken, denn ich denke
ich habe schon von jedem Hilfe oder Rat erhalten.
Nicht zuletzt möchte ich den Werkstätten, sei es hier in Frankfurt oder am NRC und der
Beschleunigermannschaft am IKF danken. Während meiner Diplomarbeit gab es einige Rückschläge, (man
sollte in einigen Fällen eher von Katastrophen reden ), ohne die Hilfe der Werkstätten wäre ich verloren
gewesen.
93
Noch ein ganz besonderer Dank gilt Reinhard, André, Jonas, Nicole und Lefke, welche sich an die
Sisyphusarbeit gewagt haben, die Rechtschreibung dieser Diplomarbeit in Augenschein zu nehmen.
Ganz herzlich möchte ich mich bei meinen Freunden, meiner Freundin und meiner engeren Familie bedanken, es
ist schön das es Euch gibt.
94