- Ruhr-Universität Bochum

Inelastische Streuung an
homogenen Partikeln
und
Partikeln mit Einschlüssen
Dissertation
zur
Erlangung des Grades
Doktor-Ingenieur
der
Fakultät für Maschinenbau
der Ruhr-Universität Bochum
von
Thomas Weigel
aus Edenkoben
Bochum 2004
Dissertation eingereicht am: 26.11.2003
Tag der mündlichen Prüfung: 27.02.2004
Erster Referent: Prof. Dr. techn. Gustav Schweiger
Zweiter Referent: Prof. Dr. Thomas Leisner
Für meine Eltern und meine Frau Christina
ii
Vorwort
Diese Arbeit ist im Rahmen meiner Tätigkeit am Lehrstuhl für Laseranwendungstechnik entstanden. An dieser Stelle möchte ich mich bei all denjenigen bedanken, die zum
Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben. Dabei gilt mein besonderer Dank Herrn
Prof. Dr. techn. Gustav Schweiger für die Betreuung meiner Arbeit und die stete Diskussionsbereitschaft. Herrn Prof. Dr. Thomas Leisner danke ich für die Übernahme
meines Korreferats.
Frau Dr. Nadja Velesco danke ich für die Einführung in die Tiefen der geometrischen
Optik. Frau Dr. Chao Liu möchte ich für ihre Diskussionsbeiträge zur Lorenz-MieTheorie danken. Neben neuen Einblicken in die Wellenoptik danke ich Herrn Dr. Jörg
Schulte insbesondere für seine unermüdliche Diskussionsbereitsschaft. Meinen Dank
gilt zudem Herrn Christoph Benninghoven für seine Beiträge in seiner Tätigkeit als
studentische Hilfskraft.
Für Diskussionsbeiträgen zu den experimentellen Problemen, die man im Rahmen einer
solchen Arbeit nicht aus den Augen verlieren sollte, bedanke ich mich bei Herrn Dr.
Cemal Esen, Herrn Ralf Nett, und Herrn Dr. Vitaliy Sprynchak.
Meiner Frau Christina will ich an dieser Stelle besonders für ihr Verständnis und ihre
Geduld bedanken.
iii
iv
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung
1
2 Inneres, elastisches Feld
5
2.1
Lorenz-Mie-Theorie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7
2.2
Grundlagen zur geometrischen Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
12
2.2.1
Die Eikonalgleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
14
2.2.2
Transmission und Reflexion - Die Fresnelschen Formeln . . . . .
17
2.2.3
Der Fokalbereich . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
2.3
Behandlung der dreidimensionalen Strahlverfolgung . . . . . . . . . . .
24
2.4
Partikel mit einem sphärischen Einschluss . . . . . . . . . . . . . . . .
27
2.4.1
Einfluss des Brechungsindex . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
28
2.4.2
Einfluss der Position des Einschlusses . . . . . . . . . . . . . . .
32
2.5
Partikel mit mehreren sphärischen Einschlüssen . . . . . . . . . . . . .
32
2.6
Elliptische Partikel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
3 Inelastische Lichtstreuung
39
3.1
Strahlrückverfolgung - Reversed Ray-Tracing . . . . . . . . . . . . . . .
40
3.2
Numerische Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
45
3.2.1
Einfluss der Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
45
3.2.2
Vergleich mit anderen Methoden
48
. . . . . . . . . . . . . . . . .
v
Inhaltsverzeichnis
3.2.3
Partikel mit einem sphärischen, inelastisch streuenden Einschluss
49
3.2.4
Partikel mit mehreren inelastisch streuenden Einschlüssen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
55
3.2.5
Inelastische Streuung an elliptischen Partikeln . . . . . . . . . .
58
3.2.6
Untersuchung von Partikeln mit mehreren Einschlüssen . . . . .
68
4 Zusammenfassung und Ausblick
73
A Implementierung
75
A.1 Strahlverfolgung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
75
A.1.1 Die Klasse Form . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
77
A.1.2 Berechnung der Feldverteilung zur Darstellung in einer vorgegebenen Ebene . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
79
A.1.3 Speicherverwaltung zur inelastischen Streuberechnung . . . . . .
81
B Nützliches zur Geometrie
B.1 Schnittpunktberechnung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
83
B.1.1 Schnittpunkt mit einer Kugel . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
84
B.1.2 Schnittpunkt mit einem Ellipsoid . . . . . . . . . . . . . . . . .
84
B.2 Betrachtung der Totalreflexion, evaneszente Welle . . . . . . . . . . . .
85
C Wichtige Funktionen
vi
83
87
C.1 Kugelflächenfunktionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
87
C.2 Sphärische Besselfunktionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
88
C.2.1 Asymptotisches Verhalten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
89
C.2.2 Sonstiges . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
89
Abbildungsverzeichnis
1.1
2.1
2.2
Elastische Streuung eines sphärischen Mikropartikels mit x = 2πr
= 100,
λ
Brechungsindex n = 1.5, berechnet mit Hilfe der Lorenz-Mie-Theorie .
2
Strahlengang eines Strahls durch ein Partikel mit einem exzentrischen
sphärischen Einschluss . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6
Definition der Felder zur Beschreibung der Streuung an einem sphärischen Mikropartikel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
10
2.3
Brechung und Reflexion eines Strahls an einer Grenzfläche zweier Medien 13
2.4
Erläuterungen zur Herleitung des Fermatschen Prinzips . . . . . . . . .
16
2.5
Reflexionskoeffizienten r⊥ (links) und rk als Funktion des Einfallswinkels
α (durchgezogene Linie: Realteil, gestrichelt: Imaginärteil) . . . . . . .
18
2.6
Betrachtung eines Fokalbereichs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
20
2.7
Gaußstrahl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
22
2.8
Beispielhafter Strahlengang in einem Gaußstrahl aus Gln. 2.58a-2.58c .
23
2.9
Vergleich: Geometrische Optik(links) mit Mie-Theorie(rechts) Größenparameter: x = 100, Brechungsindex: n = 1.333 . . . . . . . . . . . . .
24
2.10 Lage des Oberflächen-Koordinatensystems . . . . . . . . . . . . . . . .
26
2.11 Energiedichteverteilung in einem Partikel n = 1.333 mit einem Einschluss für verschiedene nE Brechungsindizes des Einschlusses . . . . .
28
2.12 Darstellung der unterschiedlichen Reflexionsordnungen eines Partikels
mit Einschluss. Brechungsindizes: Host: nP = 1.333, Einschluss: nE =
1.0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
30
vii
Abbildungsverzeichnis
2.13 Darstellung der unterschiedlichen Reflexionsordnungen eines Partikels
mit Einschluss. Brechungsindizes: Host: nP = 1.333, Einschluss: nE =
1.5 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
31
2.14 Partikel (xP = 100, nP = 1.333) mit einem sphärischen Einschluss xE =
30, nE = 1.5, Abstand vom Partikelmittelpunkt: 0.6 · rP . . . . . . . .
32
2.15 Partikel (nP = 1.333, x = 500) mit sieben sphärischen Einschlüssen
(rE = 0.1 · rP , nE = 1.5), die entlang der z-Achse (=Ausbreitungsrichtung des einfallenden Felds) angeordnet sind . . . . . . . . . . . . . . .
33
2.16 Wie Abb. 2.15 jedoch sind die Einschlüsse entlang der x-Achse angeordnet 34
2.17 Darstellung der Orientierung eines Partikels im Raum:
(a) Drehung um x-Achse (b) Drehung um y-Achse (c) Drehung um die
z-Achse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
37
2.18 Energiedichte-Verteilung im Inneren eines Ellipsoids mit
~ = (900, 500, 500), n = 1.333, (a) 0◦ (b) um 90◦ gedreht . . . . . . . .
A
38
3.1
Übergänge bei der inelastischen Streuung . . . . . . . . . . . . . . . . .
39
3.2
Strahlengang für ein Partikel mit Einschluss nP = 1.5, nE = 1.9 . . . .
41
3.3
Darstellung der Streucharakteristik eines Dipols . . . . . . . . . . . . .
42
3.4
Verdünnung durch Auslaufen der vom Dipol ausgehenden Strahlen . . .
43
3.5
Schematische Darstellung der Streuung an Mikropartikeln
. . . . . . .
44
3.6
inelastische Streuung eines homogenen, kugelförmigen Partikels (x = 60,
xinel = 56.913, n = 1.5 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
46
Depolarisationsgrad δ für ein Partikel mit x = 60, n = 1.5,
einfallende Welle in y-Richtung polarisiert . . . . . . . . . . . . . . . .
47
Vergleich eigener Ergebnisse mit zweidimensionalen Berechnungen und
mit dem Dipolmodell, xelast = 30, xinel = 27, n = 1.333 . . . . . . . . .
48
Inelastisches Streuverhalten eines Partikels mit einem Einschluss bei Rotation um die y-Achse (⊥ zur Betrachtungsebene)
xP = 1000, xP,inel = 948.55, nP = 1.333, rE = 0.3 · rP ,
Abstand Einschluss-Partikelmittelpunkt: 0.6 · rP , nE = 1.5 . . . . . . .
50
3.10 Inelastische Streuung eines Partikels mit einem Einschluss bei Variation
der Einschlussposition entlang der z-Achse, xP = 1000, xP,inel = 845.65,
nP = 1.333, rE = 0.2 · rP ,nE = 1.5 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
52
3.7
3.8
3.9
viii
Abbildungsverzeichnis
3.11 Wie Abb. 3.10, nun aber mit Variation der Einschlussposition entlang
der x-Achse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
53
3.12 Inelastische Streuung eines Partikels (nP = 1.333, x = 500, xinel =
422.825) mit sieben Einschlüssen (rE = 0.1 · rP , nE = 1.5), die entlang
der Einstrahlachse angeordnet sind. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
55
3.13 Inelastische Streuung eines Partikels (nP = 1.333, x = 500, xinel =
422.825) mit sieben Einschlüssen (rE = 0.1 · rP ) . . . . . . . . . . . . .
57
3.14 Tropfenkette . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
58
3.15 inelastische Streuung in Abhängigkeit vom Halbachsenverhältnis, nP =
1.5, rote Linie: Kugelform . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
59
3.16 Strahlverlauf in einem Partikel mit Halbachsenverhältnis aaxy,z = 0.3,
nP = 1.5, Schnitt durch die y-z-Ebene . . . . . . . . . . . . . . . . . .
60
3.17 Strahlverlauf wie in 3.16, jedoch mit einem Achsenverhältnis
ay
ax ,z
= 1.0
61
3.18 Vergleich von Messungen an DEHS-Tropfen in einem akustischen Levitator mit eigenen Rechnungen (durchgezogene Linie) für verschiedene
Achsenverhältnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
62
~ = (500, 500, 900),
3.19 Inel. Streuung eines elliptischen Mikropartikels A
~
Ainel = (474.275, 474.275, 853.695), n = 1.5, gestrichelt: volumengleiche
Kugel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
~ = (500, 900, 500), A
~ inel =
3.20 Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A
(474.275, 853.695, 474.275), n = 1.5 in die x-z-Ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
64
~ = (500, 900, 500), A
~ inel =
3.21 Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A
(474.275, 853.695, 474.275), n = 1.5 in die y-z-Ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
65
~ = (500, 900, 500), A
~ inel =
3.22 Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A
(474.275, 853.695, 474.275), n = 1.5 in die x-y-Ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
66
3.23 Relative Schwankung bei Variation der Orientierung in Abhängigkeit
vom Halbachsenverhältnis ax /ay,z . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
67
3.24 inelastische Streuung mit 2 zufällig positionierten Einschlüssen, xP =
500, xP,inel = 474.275, nP = 1.333, nE = 1.5, VE = 0.05 Vges . . . . . . .
68
ix
Abbildungsverzeichnis
3.25 Inelastische Streuung mit 15 zufällig positionierten Einschlüssen, xP =
500, xP,inel = 474.275, nP = 1.333, nE = 1.5, VE = 0.05 Vges . . . . . . .
69
3.26 Relative Schwankung in Abhängigkeit von der Anzahl n der Einschlüsse,
nP = 1.333, nE = 1.5, VE = 0.05 Vges . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
70
A.1 Flussdiagramm der Strahlverfolgung
76
. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
A.2 Skizze zur Berechnung der Schnittpunkte mit einer dicken Ebene
x
. . .
80
A.3 Darstellung zur Speicherverwaltung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
81
Verwendete Variablennamen
a
~
A
c
C
D
~e1 , ~e2
~ek
~ex , ~ey , ~ez
~0
E
~ dip (~ri , σ)
E
~ RRT (σ)
E
H
~j
~k, k0
kmax , kmin
~n
n
na
nE
nP
rci , rca
r, t
p~
P~
R
R, T
S
S
w
w0
xinel
xE
xP
Radius des Partikels
Halbachsenvektor
Lichtgeschwindigkeit
Konzentrationsmatrix
Drehmatrix
Einheitsvektoren im Oberflächen-Koordinatensystem
Einheitsvektor in Ausbreitungsrichtung des Strahls
Einheitsvektoren des kartesischen Koordinatensystems
Amplitude des elektrischen Felds
Beitrag des Dipols am Ort ~ri zum Streufeld in die Richtung σ
RRT-Feld aus der Richtung σ
Matrix zur Transformation in das Einschluss-/ Partikelkoordinatensystem
elektrische Stromdichte
Wellenvektor, Wellenzahl im Vakuum
Höhe und Tiefe des effektiven Potentials
Oberflächennormale
Brechungsindex (allgemein)
Brechungsindex im Außenraum
Brechungsindex im Einschluss
Brechungsindex im Partikel
Radius der inneren und äußeren Kaustik
Amplitudenreflexions- und transmissionskoeffizient
elektrisches Dipolmoment
Poyntingscher Vektor
Krümmungsradius der Wellenfronten beim Gaußstrahl
Reflexionsgrad, Durchlässigkeit
Streumatrix
Eikonal
ortsabhängiger Durchmesser des Gaußstrahls
Taillendurchmesser des Gaußstrahls
Größenparameter bei der inelastischen Wellenlänge
Größenparameter Einschluss
Größenparameter Partikel
xi
Abbildungsverzeichnis
Z0
r, ϑ, ϕ
=
<
α
δ
ε
εx , εy ,εz
γ
µ
φ
σ
xii
Feldwellenwiderstand
Kugelkoordinaten
Imaginärteil
Realteil
Einfallswinkel, Polarisierbarkeit
Depolarisationsgrad
Dielektrizitätskonstante
Drehwinkel um die Achsen eines ortsfesten Koordinatensystems
zur Beschreibung der Lage eines nichtsphärischen Partikels im Raum
Dämpfungskonstante, Drehwinkel
Permeabilität
Phase
Streuwinkel, elektrische Leitfähigkeit
Kapitel 1
Einleitung
Mikropartikel spielen in vielen Bereichen, wie etwa der Medizin, der Biologie aber auch
in der Erforschung der Erdatmosphäre eine wichtige Rolle. Hierbei steht die Charakterisierung in Bezug auf Form und Zusammensetzung im Vordergrund. In vielen Fällen
ist eine berührungslose und zerstörungsfreie Untersuchung notwendig; diese lässt sich
gut durch eine optische Methode realisieren. Zunächst scheint sich eine Betrachtung
des elastischen Streulichtes anzubieten, da hier im Vergleich zu Messungen der RamanStreuung nur geringe Ansprüche an die Detektion gestellt werden. Um nun Rückschlüsse auf die Form des Partikels ziehen zu können, ist eine theoretische Betrachtung
zwingend erforderlich. Bereits Ende des 19. bzw. Anfang des 20. Jahrhunderts entwickelten Ludvig Lorenz [33] und Gustav Mie [38] eine Theorie zur Beschreibung der
elastischen Lichtstreuung an sphärischen Mikropartikeln. Diese Theorie basiert auf
einer Lösung der Wellengleichung in Kugelkoordinaten. Sie bildet als exakte Theorie
die Basis für eine Vielzahl von Berechnungen. Eine Anwendung auf geschichtete Partikel ist bei Kaiser [31, 55] nachzulesen. Der Nachteil dieser Methode besteht darin,
dass bereits bei einem Partikel mit nur einem größeren Einschluss die Berechnung der
elastischen Streuung sehr kompliziert und rechenaufwändig wird. Da sich die wellenoptische Theorie zudem nur auf eine eng begrenzte Anzahl kanonischer Geometrien
übertragen lässt, ist es zwingend erforderlich nach Berechnungsmethoden zu suchen,
die unabhängig von der Form des Streuers sind. Eine Idee ist, das Streumaterial durch
Dipole zu nähern. Diese Diskrete Dipol-Approximation (DDA, vgl. etwa [1]) genannte
Methode ist zwar sehr flexibel in Hinblick auf die Form des Partikels, stellt jedoch hohe
Ansprüche an die Speicher- und Rechenkapazität und ist daher nur begrenzt einsetzbar,
d.h. es lassen sich nur Partikel berechnen, deren Größe sich nur wenig von der verwendeten Wellenlänge unterscheidet. Eine weniger aufwändige Berechnung lässt sich mit der
geometrischen Optik durchführen. Mishchenko und Macke [36] verwendeten etwa ein
Hybrid-Verfahren aus Strahlenoptik und Monte-Carlo für die Berechnung der Streuung
an Eiskristallen. Ein wesentlicher Nachteil dieses Verfahrens ist die fehlende Berücksichtigung der Phaseninformation. Aus diesem Grund können keine Interferenzeffekte
betrachtet werden, die für Mikropartikel im optischen Bereich nicht zu vernachlässigen
sind.
1
Kapitel 1. Einleitung
8
10
7
10
6
10
5
P⊥
10
4
10
3
10
2
10
1
10
0
10
0°
45°
90°
135°
180°
σ
Abbildung 1.1: Elastische Streuung eines sphärischen Mikropartikels mit x = 2πr
=
λ
100, Brechungsindex n = 1.5, berechnet mit Hilfe der Lorenz-MieTheorie
Ein prinzipielles Problem der elastischen Lichtstreuung in Hinblick auf die Charakterisierung des Partikels stellt die Struktur der Winkelabhängigkeit dar, die bereits
bei einfachen Geometrien sehr kompliziert werden kann, wie dies aus Abbildung 1.1
ersichtlich wird. Hier ist der differentielle Streuquerschnitt für ein homogenes, sphärisches Partikel dargestellt, berechnet auf Basis der Lorenz-Mie-Theorie. Da es sich
bei der inelastischen Streuung um einen inkohärenten Prozess handelt, ergibt sich keine komplizierte Interferenzstruktur. Die Abhängigkeit vom Streuwinkel wird somit
weniger kompliziert als dies bei der elastischen Streuung der Fall ist. Das inelastische
Streulicht zeigt zudem eine materialspezifische, spektrale Abhängigkeit; daher lässt sich
daraus auf die chemische Zusammensetzung schließen. Viele atmosphärische, biologische oder auch technische Partikel weisen Einschlüsse auf. Durch eine geeignete Wahl
der Detektionswellenlänge lassen sich die Beiträge der einzelnen Bestandteile trennen.
Dies ist bei einer Beobachtung des elastischen Streulichtes nur sehr schwer möglich, da
man dort nur eine integrale Information über das Gesamtsystem erhält.
2
Die theoretische Beschreibung der inelastischen Streuung ist weitaus komplizierter als
im elastischen Fall. An dieser Stelle sei angemerkt, dass in dieser Arbeit der Begriff
inelastische Streuung als Synonym für Raman-Streuung verwendet wird, obwohl viele
Aussagen auch auf die Fluoreszenz übertragbar sind. Die ersten theoretischen Untersuchungen haben Chew und Kerker [14, 15, 16] unter Verwendung eines wellenoptischen
Ansatzes durchgeführt, wobei die Einschlüsse durch Dipole angenähert werden.1 Zu
diesem Zweck muss eine Multipolentwicklung für das Feld jedes einzelnen Dipols durchgeführt werden. Da sich nicht alle Dipole im Zentrum des Koordinatensystems befinden
können, ist eine Koordinatentransformation notwendig, welche die Rechnung zusätzlich erschwert. Um nicht nur die Streuung an Einschlüssen oder Partikeln berechnen
zu können, deren Größe klein gegen die Wellenlänge ist, muss der gesamte streuende
Körper durch eine große Anzahl von Dipolen beschrieben werden. Aus diesem Grund
ist die Theorie von Chew und Kerker zur Berechnung der inelastischen Streuung an
Partikeln, die nicht klein gegen die eingestrahlte Wellenlänge sind, ungeeignet. Zhang
und Alexander entwickelten deshalb für den Fall eines sphärischen, homogenen Mikropartikels ein Hybrid-Verfahren, bei dem das einfallende Feld über die Lorenz-Mie
Theorie berechnet wird, während man das gestreute Feld über Strahlverfolgung erhält.
Es werden dabei, ausgehend von den einzelnen Dipolen, Strahlen in alle Richtungen
nach außen hin verfolgt. Diese Methode erlaubt es, die Streuung von großen sphärischen Partikeln zu berechnen. Aufgrund der Vielzahl zu verfolgender Strahlen ist auch
dieses Verfahren recht zeitaufwändig. Die Einführung des Reversed-Raytracing (RRT)
Verfahrens führt zu einer wesentlichen Einsparung an Rechenzeit (vgl. [40, 41, 63]
und Abschnitt 3.1). Hier wird die Umkehrbarkeit des Strahlengangs ausgenutzt. Man
kann den in eine bestimmte Richtung gestreuten Anteil dadurch erhalten, dass man
die Strahlen, die in diese Richtung gestreut werden, zunächst nach Innen verfolgt.
Gewichtet man das auf diese Weise erhaltene Feld der zurückverfolgten Strahlen, das
sogenannte RRT -Feld, mit dem einfallenden Feld unter Berücksichtigung der Dipolcharakteristik und integriert dieses gewichtete Feld über das gesamte Partikelvolumen, so
erhält man den Beitrag der inelastischen Streuung in die betrachtete Richtung. Im Fall
einer homogenen Kugel genügt eine einmalige Berechnung des RRT-Feldes aus einer
Richtung. Für alle anderen Winkelbereiche muss dieses Feld lediglich entsprechend der
gewünschten Streurichtung gedreht werden, bevor es mit dem einfallenden Feld gewichtet wird. Dies stellt einen wesentlichen Vorteil gegenüber der Rechnung von Zhang und
Alexander dar.
Viele biologische und technische Partikel haben eine nichtsphärische Form oder enthalten Einschlüsse. Daher ist eine theoretische Beschreibung der inelastischen Streuung
für solche Partikel von großem Interesse. Die bestehenden Arbeiten beschränken sich
lediglich auf homogene oder geschichtete sphärische Partikel [25, 24, 40, 41, 63, 22, 23].
Ziel dieser Arbeit ist es, eine Methode zu entwickeln, welche die Berechnung der in1
Bei der Fluoreszenz ist zu beachten, dass die einzelnen Moleküle ihre Dipol-Orientierung während
der, im Vergleich zur Raman-Streuung, langen Lebensdauer der Übergänge beliebig ändern und sich
somit im zeitlichen Mittel eine isotrope Strahlung einstellt, d.h. hier geht die Dipolcharakteristik
verloren.
3
Kapitel 1. Einleitung
elastischen Streuung an nichtsphärischen Partikeln und Partikeln mit Einschlüssen
ermöglicht. Da solche Partikel im Allgemeinen keine Rotationssymmetrie aufweisen,
reicht eine rein zweidimensionale Beschreibung des Problems nicht mehr aus. Insbesondere muss zunächst ein Modell zur Berechnung der inneren Feldverteilungen in
solchen Partikeln entworfen werden. Hierzu wird eine Methode verwendet, welche wir
im Folgenden als geometrische Optik bezeichnen wollen, die auf der Strahlenoptik basiert, wobei zusätzlich die Phase mit berücksichtigt wird (vgl. Velesco et al. [42]).
Die Integration der Phase in die strahlenoptischen Berechnungen führt zu einer wesentlichen Verbesserung der Ergebnisse der inneren Feldberechnung insbesondere für
Partikel, deren Größe sich nur um wenige Größenordnungen von der eingestrahlten
Wellenlänge unterscheidet. Die erste Hälfte dieser Arbeit beschäftigt sich deshalb mit
der Berechnung der Feldverteilung im Inneren von elliptischen Partikeln als Beispiel für
nichtsphärische Partikel und mit Partikeln mit mehreren Einschlüssen. Dabei wollen
wir die Abhängigkeit der Feldverteilung von der Position der Einschlüsse, der Form des
Partikels und seiner Orientierung im Raum näher betrachten. Diese Untersuchungen
bilden die Grundlage zum Verständnis der inelastischen Streuung, welche im zweiten
Teil der Arbeit beschrieben wird. Hier werden nun die Erkenntnisse aus der Feldberechnung auf das Verhalten der inelastischen Streuung übertragen. Für die Berechnung
der inelastischen Streuung wird das oben skizzierte Reversed-Raytracing Verfahren angewendet, das ebenfalls an die Problemstellung angepasst werden muss. Insbesondere
wird auf einen modularen Aufbau Wert gelegt, um neben elliptischen Partikeln, zu
einem späteren Zeitpunkt auch andere Formen hinzufügen zu können (siehe Anhang
A).
Da sich die Partikel im realen Experiment in den meisten Fällen nicht in einer festen
Orientierung fixieren lassen, wollen wir zudem untersuchen, inwieweit man durch eine
Mittelung über viele unterschiedliche Orientierungen trotzdem Informationen über die
Form eines Partikels bzw. die Anzahl und Größe der Einschlüsse erhalten kann.
4
Kapitel 2
Inneres, elastisches Feld
Will man die inelastische Streuung eines Mikropartikels berechnen, so ist die Kenntnis
der inneren Feldverteilung unerlässlich, da das innere Feld die Anregung der Streuer
darstellt. Für einige wenige einfache Geometrien stehen geschlossene Lösungen zur
Verfügung. L. Lorenz [33] und G. Mie [38] gaben eine Lösung für den Fall eines homogenen, sphärischen Partikels mit Hilfe eines wellenoptischen Ansatzes in der nach
ihnen benannten Lorenz-Mie Theorie an. Auf Basis dieser Theorie wurden auch Berechnungen der Feldverteilungen in sphärischen, geschichteten Partikeln (Kaiser [31],
Kaiser et.al. [55]) durchgeführt. Ngo et.al. [43] führten Berechnungen an sphärischen
Partikeln mit einem exzentrischen, sphärischen Einschluss ebenfalls mit Hilfe der MieTheorie durch. Barton modifizierte diese Theorie für die Berechnung des inneren Felds
in Sphäroiden [26, 2, 3]. Eine Berechnung von beliebig geformten Partikeln bzw. Einschlüssen ist über wellenoptische Ansätze nur sehr begrenzt möglich, da die zugehörigen Wellengleichungen nur für einige wenige Symmetrien geschlossen lösbar sind. Aus
diesem Grund wurde nach alternativen Methoden gesucht, die eine räumliche Diskretisierung durchführen und damit unabhängig von der betrachteten Symmetrie sind.
Mit der Entwicklung moderner Computersysteme gewann unter den disretisierenden
Techniken das sogenannte Finite-Difference-Time-Domain (FDTD) Verfahren an Bedeutung. Diese Methode geht auf Arbeiten von Yee [64], Mur [39] und Umashankar
[30] zurück. Es handelt sich dabei um ein Verfahren, bei dem die Maxwellschen Gleichungen sowohl im Orts- als auch im Zeitbereich über eine Finite-Differenzen-Methode
gelöst werden (vgl. z.B. [60]). Da es sich hierbei um eine diskrete Lösung der MaxwellGleichungen handelt, können prinzipiell beliebige geometrische Strukturen behandelt
werden. S.C. Hagness et al. [48] untersuchten etwa mit diesem Verfahren die Kopplung
zwischen zwei Lichtleitfasern über einen Mikroring- bzw. einen Mikroscheibenresonator. Diese Technik benötigt eine sehr feine Diskretisierung im Ortsraum in der Größenordnung der verwendeten Wellenlänge. Dies führt bereits bei geringen räumlichen
Ausdehnungen im Mikrometerbereich zu einem enormen Bedarf an Speicherplatz und
Rechenzeit. Aus diesen Gründen setzte sich eine Alternative zur Wellenoptik durch,
5
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
die auf einem strahlenoptischen Ansatz beruht. Hierbei ist ein wesentlicher Vorteil
die relativ einfache Theorie und der damit verbundene geringere Rechenaufwand. Auf
Basis der Strahlenoptik existieren viele Berechnungen der elastischen Streuung. Berechnungen der inneren Feldverteilung mittels geometrischer Optik, insbesondere unter
Berücksichtigung der Phase, wurden für ein homogenes, sphärisches Partikel in den Arbeiten von Roll et.al. [12, 10, 47] und Velesco et.al. [42] bzw. für geschichtete Partikel
von Velesco [63] durchgeführt. In beiden Fällen genügte aufgrund der Symmetrie eine
zweidimensionale Betrachtung. Für komplexere Probleme reicht eine zweidimensionale
Betrachtung nicht mehr aus. Befinden sich etwa im Inneren des Partikels zusätzlich ein
oder mehrere Einschlüsse, so werden die Strahlen an der Einschlussoberfläche derart
gebrochen bzw. reflektiert, dass einige Strahlen die Einfallsebene verlassen und sich
räumlich ausbreiten, wie dies in der Abbildung 2.1 zu sehen ist. Lediglich für den einfa-
Abbildung 2.1: Strahlengang eines Strahls durch ein Partikel mit einem exzentrischen
sphärischen Einschluss
chen Fall, dass sich ein sphärischer Einschluss im Zentrum des Partikels befindet, behält
der Strahl seine Umlaufebene bei und es genügt eine zweidimensionale Betrachtung des
Problems. Dies gilt ebenfalls für ein Partikel mit einem sphärischen Einschluss, dessen
Mittelpunkt sich innerhalb der Beobachtungsebene befindet. In allen anderen Fällen
muss zu einer dreidimensionalen Berechnung übergegangen werden. Bevor wir uns der
Beschreibung des in dieser Arbeit verwendeten Modells zuwenden, gehen wir noch einmal kurz auf die Lorenz-Mie-Theorie ein, da diese Theorie eine geschlossene Lösung für
ein kugelförmiges Partikel und somit eine gute Vergleichsmöglichkeit zu den eigenen
Berechnungen bietet.
6
2.1. Lorenz-Mie-Theorie
2.1
Lorenz-Mie-Theorie
Die Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit Materie wird vollständig durch
die Maxwellschen Gleichungen
~
~ = − ∂B
∇×E
∂t
~
~ = ∂ D + ~j
∇×H
∂t
~
∇·D =ρ
~ =0
∇·B
(2.1a)
(2.1b)
(2.1c)
(2.1d)
beschrieben.
~ und die elektrische Feldstärke E
~ bzw. die magnetiDie dielektrische Verschiebung D
~ und die magnetische Feldstärke H
~ sind über die Dielektrizitätskonsche Induktion B
stante ε bzw. über die Permeabilität µ durch die Materialgleichungen
~ = εE
~
D
~ = µH
~
B
(2.2a)
(2.2b)
miteinander verbunden. Die Stromdichte ~j erhält man aus dem elektrischen Feld über
die elektrische Leitfähigkeit σ
~
~j = σ E.
(2.3)
Betrachtet man einen ladungs- und stromfreien Raum, so lässt sich aus den MaxwellGleichungen durch Elimination der magnetischen Feldstärke die Helmholtzgleichung
~ = 0.
(∆ + k 2 )E
(2.4)
ableiten. Die Wellenzahl k ist dabei mit der Kreisfrequenz ω bzw. mit der Wellenlänge
λ über
k=
ω
2π
√
=
, ω = µ
c
λ
(2.5)
verknüpft. Analog zu Gleichung 2.4 erhält man durch Ersetzen des elektrischen Felds
die Wellengleichung für die magnetische Induktion
~ = 0.
(∆ + k 2 )H
(2.6)
7
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
Die Lösungen dieser Gleichungen lassen sich auf skalare Funktionen Ψ zurückführen,
die der Gleichung
∆Ψ + k 2 Ψ = 0
(2.7)
genügen. Aufgrund der sphärischen Symmetrie des Problems betrachtet man nun die
skalare Helmholtzgleichung 2.7 in Kugelkoordinaten
1 ∂
r2 ∂r
r
r)
2 ∂Ψ(~
∂r
1
∂
1 ∂2
1 ∂
+ 2·
sin ϑ
+
Ψ(~r) + k 2 Ψ(~r) = 0. (2.8)
r
sin ϑ ∂ϑ
∂ϑ
sin2 ϑ ∂ϕ2
Diese Gleichung lässt sich in einen r−abhängigen und in einen winkelabhängigen Anteil trennen. Die sphärischen Zylinderfunktionen, d.h. die sphärischen Bessel- und
Neumannfunktionen bzw. die sphärischen Hankelfunktionen stellen die Lösungen der
radialen Gleichung dar. Die winkelabhängige Gleichung liefert die Kugelflächenfunktionen Ylm (ϑ, ϕ). Die Funktion Ψ(~r) ist also von der Form
Ψ(~r) =
XX
l
(Alm fl (kr) + Blm gl (kr)) Ylm (ϑ, ϕ).
(2.9)
m
Die Funktionen gl (r) bzw. fl (r) stellen Kombinationen der sphärischen Zylinderfunktionen dar. Die Koeffizienten Alm und Blm ergeben sich dabei aus den entsprechenden
~ und ~r · H
~ ebenfalls
Randbedingungen des Problems. Man kann zeigen, dass ~r · E
Lösungen der skalaren Helmholtzgleichung sind.
Bei der Betrachtung der elektromagnetischen Felder wird zwischen dem Fall unterschieden, bei dem das elektrische Feld senkrecht auf dem Radiusvektor steht (magnetischer
bzw. transversal-elektrischer Fall, TE) und dem Fall, bei dem der magnetische Feldvektor senkrecht auf ~er (elektrischer bzw. transversal magnetischer Fall, TM) steht. Für
die Lösungen der Helmholtzgleichung 2.4 und 2.6 ergibt sich für diese beiden Fälle:
TE:
~ (M ) = l(l + 1) fl (kr)Ylm (ϑ, ϕ)
~r · H
lm
k
(M )
~
~r · Elm = 0
~ (M ) = Z0 fl (kr) 1 LYlm (ϑ, ϕ)
E
lm
i
8
(2.10)
~ (M ) = − i ∇ × E
~ (M )
H
lm
lm
Z0 k
2.1. Lorenz-Mie-Theorie
TM:
~ (E) = −Z0 l(l + 1) fl (kr)Ylm (ϑ, ϕ)
~r · E
lm
k
(E)
~
~r · Hlm = 0
(2.11)
~ (E)
~ (E) = iZ0 ∇ × H
E
lm
lm
k
~ (E) = fl (kr) LYlm (ϑ, ϕ)
H
lm
q
µ0
mit dem Feldwellenwiderstand Z0 =
und dem Operator L = 1i (~r × ∇). Führt
ε0
man die Vektorkugelflächenfunktionen
~ lm (ϑ, ϕ) = p 1
LYlm (ϑ, ϕ)
X
l(l + 1)
(2.12)
ein, so erhält man die folgende Multipolentwicklung des magnetischen und des elektrischen Feldes
~ =
H
+∞ X
+l X
(E)
~ lm (kr)
alm fl (kr)X
l=−∞ m=−l
i (M )
~
− alm ∇ × gl (kr)Xlm (ϑ, ϕ)
k
(2.13)
+l +∞ X
X
i
(E)
(M
)
~ = Z0
~ lm (ϑ, ϕ) + a gl (kr)X
~ lm (ϑ, ϕ) .
E
alm ∇ × fl (kr)X
lm
k
l=−∞ m=−l
Bei der Betrachtung der Felder im Inneren des Partikels treten nur sphärische Besselfunktionen auf, da die Feldverteilung auch im Ursprung, d.h. im Partikelmittelpunkt
(E)
(M )
endlich bleiben muss. Die Koeffizienten alm und alm ergeben sich aus den Randbedingungen der magnetischen und elektrischen Felder auf der Oberfläche des Mikropartikels:
~ a,|| E
r=a
~ t,|| =E
,
r=a
~ a,⊥ H
r=a
~ t,⊥ =H
.
(2.14)
r=a
~a = E
~e + E
~ s das Feld im Außenraum ist, welches sich aus dem eingestrahlten
wobei E
~
~ s zusammensetzt. Das transmittierte Feld wird
Anteil Ee und dem gestreuten Teil E
~ t beschrieben.
durch E
Gemäß Abbildung 2.2 erhält man also folgende Multipolentwicklungen für die entsprechenden Feldanteile:
9
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
E s , Hs
E t , Ht
nP
E e , He
na
a
Abbildung 2.2: Definition der Felder zur Beschreibung der Streuung an einem sphärischen Mikropartikel
Einfallendes Feld:
~e =
H
∞
l
X
X
(E)
~ lm (ϑ, ϕ)
~ lm (ϑ, ϕ) − i α(M ) ∇ × jl (kr)X
αlm jl (kr)X
k lm
l=−∞ m=−l
~ e = Z0
E
∞
l
X
X
i (E)
~ lm (ϑ, ϕ) + α(M ) jl (kr)X
~ lm (ϑ, ϕ)
αlm ∇ × jl (kr)X
lm
k
l=−∞ m=−l
(2.15a)
(2.15b)
Inneres Feld:
~i =
H
∞
l
X
X
l=−∞ m=−l
~ i = Z0
E
(E)
~ lm (ϑ, ϕ) −
βlm jl (ki r)X
i (M )
~ lm (ϑ, ϕ)
βlm ∇ × jl (ki r)X
k
∞
l
X
X
i (E)
(M )
~
~ lm (ϑ, ϕ)
βlm ∇ × jl (ki r)Xlm (ϑ, ϕ) + βlm jl (ki r)X
k
l=−∞ m=−l
(2.16a)
(2.16b)
Für das einfallende Feld (ebene Welle) und das innere Feld muss die Endlichkeit
im Ursprung gewährleistet sein; daher kommen unter den Zylinderfunktionen nur die
sphärischen Besselfunktionen in Frage. Für das gestreute Feld ergeben sich hingegen
10
2.1. Lorenz-Mie-Theorie
Hankelfunktionen erster Art, da diese eine auslaufende Welle beschreiben:
~s =
H
∞
l
X
X
l=−∞ m=−l
~ s = Z0
E
(E)
γlm
i (M )
(1)
~
~
jl (kr)Xlm (ϑ, ϕ) − γlm ∇ × hl (kr)Xlm (ϑ, ϕ)
k
(2.17a)
∞
l
X
X
i (E)
(1)
~ lm (ϑ, ϕ) + γ (M ) h(1) (kr)X
~ lm (ϑ, ϕ).
γlm ∇ × hl (kr)X
lm
l
k
l=−∞ m=−l
(2.17b)
Zur Vereinfachung führen wir die folgenden Abkürzungen ein
x a = ka a = k0 n a a
x i = ki a = k0 n i a
d
[· · · ]0j =
.
dxj
(2.18a)
(2.18b)
(2.18c)
Unter Anwendung der Randbedingungen 2.14 und unter Ausnutzung der Orthogona~ lm (ϑ, ϕ) und ~er × X
~ lm (ϑ, ϕ) ergeben sich die folgenden Koeffizienten für das
lität von X
gestreute und das innere Feld:
(M )
(M )
βlm = αlm ·
(E)
(E)
βlm = αlm ·
(M )
(1)
(E)
γlm = αlm ·
(1)
ni jl (xi ) [xa hl (xa )]0a − na hl (xa ) [xi jl (xi )]0i
ni jl (xa ) [xa jl (xa )]0a − na jl (xa ) [xi jl (xi )]0i
(1)
(1)
na hl (xa ) [xi jl (xi )]0i − ni jl (xi ) [xa hl (xa )]0a
ini /xa
(M )
γlm = αlm ·
(E)
na jl (xa ) [xi jl (xi )]0i − ni jl (xi ) [xa jl (xa )]0a
ni jl (xi )
(1)
[xa hl (xa )]0a
(1)
− na hl (xa ) [xi jl (xi )]0i
−ini /xa
(1)
na hl (xa )[xi jl (xi )]0i
(1)
− ni jl (xi )[xa hl (xa )]0a
(2.19a)
(2.19b)
(2.19c)
(2.19d)
Mit Hilfe dieser Koeffizienten lassen sich dann die entsprechenden Feldanteile bestimmen. Die Vorgehensweise, wie sie hier für ein sphärisches Partikel beispielhaft skizziert wurde, lässt sich prinzipiell auf alle Koordinatensysteme übertragen, in denen die
Helmholtzgleichung separierbar ist (hiervon gibt es 11 mögliche Koordinatensysteme
[45]).
11
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
2.2
Grundlagen zur geometrischen Optik
Im vorhergehenden Abschnitt wurde die Lorenz-Mie-Theorie beschrieben. Sie bietet
eine exakte Lösung für den Fall eines sphärischen Mikropartikels an. Basierend auf
dieser Theorie lassen sich ebenfalls geschichtete Partikel [55, 31] berechnen. Ngo et
al. [43] stellten wellenoptische Berechnungen an einem Partikel mit einem exzentrischen Einschluss vor. Wird diese Theorie auf Partikel angewendet, die große bzw. eine
höhere Anzahl von Einschlüssen enthalten, wird die Berechnung sehr kompliziert und
zeitaufwändig, da die Anzahl der für die Berechnung notwendigen Multipolanteile mit
steigender Größe des Partikels bzw. der Einschlüsse stark ansteigt. Haben die Einschlüsse zusätzlich noch eine Form, die nicht analytisch beschreibbar ist, so ist eine
geschlossene Lösung des Problems nicht mehr möglich. Einen Ausweg bietet die Strahlenoptik, denn sie ist nicht an eine bestimmte Form der streuenden Partikel gebunden;
zudem lassen sich physikalische Zusammenhänge leichter voneinander trennen als dies
etwa bei der Mie-Theorie der Fall ist. Ein weiterer entscheidender Vorteil liegt in der
Einfachheit der zu Grunde liegenden Theorie. Dies alles spricht für die Verwendung
eines Modells auf Basis der Strahlenoptik, die nun im Folgenden näher betrachtet wird.
Bevor wir näher auf die Berechnung der Feldverteilung innerhalb eines Mikropartikels
eingehen, werden wir uns zunächst einigen wichtigen Gesetzmäßigkeiten der Strahlenoptik widmen, da diese die Grundlage für die Berechnung der Feldverteilung in dieser
Arbeit bilden.
Neben dem einfachen Reflexionsgesetz (Einfallswinkel=Ausfallswinkel), ist das wohl
bekannteste Gesetz aus dem Bereich der Optik das Brechungsgesetz von Snellius (vgl.
Abb. 2.3)
sin α · n1 = sin β · n2 .
(2.20)
Es beschreibt die Brechung einer ebenen Welle an einer (ebenen) Grenzfläche zwischen
zwei Medien mit unterschiedlichen optischen Materialeigenschaften. Beschreibt diese
Grenzfläche einen Übergang von einem optisch dichteren in ein optisch dünneres Medium, so lässt sich aus diesem Brechungsgesetz ein kritischer Einfallswinkel αkrit ableiten,
oberhalb dessen kein Licht mehr nach Außen dringen kann
sin αkrit =
n1
.
n2
(2.21)
Bei diesem Winkel bewegt sich der transmittierte Anteil gerade parallel zur Grenzfläche, d.h. β = 90◦ . In diesem Fall wird die gesamte einfallende Strahlungsleistung
an der Grenzfläche reflektiert und im Außenraum bildet sich lediglich eine Welle aus,
deren Wellenfronten sich parallel zur Grenzfläche bewegen und nach Außen einen ex-
12
2.2. Grundlagen zur geometrischen Optik
ponentiellen Abfall aufweisen
β=
kx = k0 · sin β
ky = k0 · cos β = iγ
π
+ i · βi
2
⇒ E = E0 e−γy eik0 x .
(2.22a)
(2.22b)
Dieses Phänomen wird als Totalreflexion bezeichnet und spielt eine wichtige Rolle bei
der Entstehung der sogenannten Strukturresonanzen. Bei der Strahlenoptik wird le-
Abbildung 2.3: Brechung und Reflexion eines Strahls an einer Grenzfläche zweier Medien
diglich die Strahlungsflussdichte betrachtet. Diese Betrachtungsweise reicht für makroskopische Objekte zumeist aus. Will man jedoch Körper betrachten, deren Größe im
Bereich der Wellenlänge oder nur wenige Größenordnungen darüber liegen, so lassen
sich Interferenzeffekte nicht mehr vernachlässigen. Neben der Amplitude müssen also
noch Phasenterme berücksichtigt werden, welche die richtige Überlagerung der Strahlen
beschreiben. Neben dem Zeitfaktor e−iωt , der für alle Strahlen gleich ist, und daher im
Folgenden nicht weiter betrachtet wird, ist der ortsabhängige Faktor eiφ(~r) von großer
Bedeutung. Wie wir sehen werden, bestimmt die Phasenfunktion φ(~r) die Richtung
des Energieflusses und somit die Richtung der Strahlen.
13
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
2.2.1
Die Eikonalgleichung
Betrachten wir die Wellenausbreitung in einem homogenen Medium, so können wir uns
zunächst auf eine skalare Betrachtungsweise beschränken. Wir gehen von
f (~r) = f0 (~r) · eik0 S(~r) ,
(2.23)
aus, die eine Lösung der Wellengleichung
(∆ + k 2 )f (~r) = 0
(2.24)
darstellt. Die Größe S(~r) wird als Eikonal bezeichnet und bestimmt über die Beziehung
S(~r) = konst.
(2.25)
die Flächen gleicher Phase. Setzt man nun Gleichung 2.23 in die Wellengleichung 2.24
ein, so erhält man die Beziehung
i
1 ∆f0
+
{2∇f0 · ∇S + f0 ∆S} − (∇S)2 + n2 = 0.
2
k0 f0
k0 f0
(2.26)
Da sich der Gültigkeitsbereich der geometrischen Optik auf kleine Wellenlängen
be
λ0 2
λ0
1
1
schränkt, d.h. λ0 → 0 können die Terme mit k0 = 2π bzw. k2 = 2π vernachlässigt
0
werden. Man erhält dann die sogenannte Eikonalgleichung
(∇S)2 = n2 .
(2.27)
Um nun aber die Richtung des Energiestromes zu bestimmen, müssen wir noch einmal
auf die Maxwell-Gleichungen für ein ladungs- und stromfreies Medium zurückgreifen
(2.28a)
~
∇×H
(2.28b)
~
∇·D
~
∇·B
14
~
∂B
~
= iωµH
∂t
~
∂D
~
= −iωεE
=
∂t
~ =0
=0⇒∇·E
~ = 0.
=0⇒∇·H
~ =−
∇×E
(2.28c)
(2.28d)
2.2. Grundlagen zur geometrischen Optik
Dabei verwenden wir nun für das elektrische und das magnetische Feld den Ansatz
~ r) = E
~ 0 (~r) · eik0 S(~r)
E(~
(2.29)
bzw.
~ r) = B
~ 0 (~r) · eik0 S(~r)
B(~
und setzen diesen in die Gleichungen 2.28 ein. Unter der Annahme, dass alle signifikanten Ausdehnungen groß gegen die Wellenlänge sind, d.h. für den Grenzfall λ →
bzw. k → ∞, erhält man folgendes Gleichungssystem
~ 0 = cµH
~0
∇S × E
~ 0 = −cεE
~0
∇S × H
~ 0 · ∇S = 0
E
~ 0 · ∇S = 0.
H
(2.30a)
(2.30b)
(2.30c)
(2.30d)
Die Richtung des Energieflusses und somit der Strahlen ist durch den (komplexen)
Poyntingschen Vektor P~ über die Beziehung
~ ×H
~∗ =E
~0 × H
~∗
P~ = E
0
(2.31)
~ ∗ mit Hilfe von Gleichung 2.30a und
vorgegeben. Ersetzt man in dieser Gleichung H
0
unter Berücksichtigung von Gleichung 2.30c, so ergibt sich der folgende Ausdruck
1 ~ ~∗
P~ = (E
0 · E0 )∇S,
cµ
(2.32)
d.h. ∇S zeigt in die selbe Richtung wie der Energiefluss und somit wie der Wellenvektor
~k und wegen der Eikonalgleichung 2.27 gilt
∇S = n
~k
~k
⇒ ∇φ = k0 n
= ~k.
|~k|
|~k|
(2.33)
Die Richtung des Strahls ergibt sich also direkt aus dem Gradienten der Phase. Wie wir
sehen werden, lässt sich daraus das bekannte Fermatsche Prinzip ableiten, das besagt,
15
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
dass der Strahl gerade demjenigen Weg folgt, für den das Wegintegral
Z
n ds
(2.34)
minimal wird. Aus diesem Gesetz kann man des Weiteren auch das Brechungs- und
das Reflexionsgesetz ableiten.
Weg 1
ds
.
S
.
Weg 2
Phasenfront
Abbildung 2.4: Erläuterungen zur Herleitung des Fermatschen Prinzips
Um dies zu zeigen, betrachten wir das Integral über ∇S längs eines geschlossenen
Wegs, wie dies in Abbildung 2.2.1 dargestellt ist. Unter Anwendung des Stokesschen
Integralsatzes erhalten wir
I
ZZ
∇S · d~s =
Stokes
(∇ × (∇S)) · df~ = 0.
| {z }
(2.35)
=0
Betrachten wir nun den geschlossenen Weg, der sich entsprechend Abbildung 2.2.1 aus
den beiden Wegen 1 und 2 ergibt, so erhält man
Z
Z
∇S · d~s =
W eg 1
16
∇S · d~s
W eg 2
(2.36a)
2.2. Grundlagen zur geometrischen Optik
oder mit ~ek = ~k/|~k|
Z
Z
n ~ek · d~s.
n ~ek · d~s =
(2.36b)
W eg 2
W eg 1
Der Weg 1 ist gerade so gewählt, dass stets d~s ⊥ ~ek und somit ~k ·d~s = k ds gilt, d.h. der
Weg verläuft gerade senkrecht zu den Phasenfronten. Es ist leicht einzusehen, dass für
den beliebig gewählten Weg 2 stets ~k · d~s ≤ k ds gelten muss und somit
Z
Z
n ~ek · d~s =
W eg 1
W eg 1
Z
Z
n ~ek · d~s ≤
W eg 2
n ds
(2.37a)
n ds.
(2.37b)
W eg 2
Damit gilt wegen Gl. 2.35
Z
Z
n ds ≤
W eg1
n ds.
(2.38)
W eg2
Das Integral
Z
n ds
(2.39)
W eg
wird für den Weg des Strahls (=Weg 1) minimal, d.h. der Strahl nimmt immer denjenigen geometrischen Weg, für den der optische Weg gerade minimal wird. Mit dieser
Gesetzmäßigkeit lässt sich prinzipiell auch der Strahlengang in einem Medium mit einem ortsabhängigen Brechungsindex berechnen.
2.2.2
Transmission und Reflexion - Die Fresnelschen Formeln
Bisher wurden nur die Richtungsänderungen der Strahlen betrachtet, jedoch hat jede Änderung der Materialeigenschaften längs des Wegs auch einen Einfluss auf die
17
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
Amplitude und Phase des Strahls. Um die elektrischen Felder richtig beschreiben zu
können, müssen diese Amplituden- und Phasenänderungen durch eine geeignete Wahl
der Reflexions- und Transmissionskoeffizienten eingeführt werden. Da diese sich nicht
aus der Strahlenoptik ergeben, muss an dieser Stelle auf die Wellenoptik zurückgegriffen werden. Man betrachtet dabei eine ebene Welle, die auf eine ebene Grenzfläche
trifft. Die Lösungen, die sogenannten Fresnelschen Koeffizienten, ergeben sich dann
aus der Wellengleichung unter Berücksichtigung der entsprechenden Randbedingungen
[37, 27, 17].
Amplituden-T ransmissionskoeffizienten:
tk =
2 sin β cos α
sin(α + β) cos(α − β)
(2.40a)
t⊥ =
2 sin β cos α
sin(α + β)
(2.40b)
Amplituden-Ref lexionskoeffizienten:
rk =
tan(α − β)
tan(α + β)
r⊥ = −
sin(α − β)
sin(α + β)
0.8
0.8
0.6
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0
0
r||
1
r⊥
1
−0.2
−0.2
−0.4
−0.4
−0.6
−0.6
−0.8
−1
15°
30°
45°
α
(2.40d)
αB α krit
−0.8
α krit
0°
(2.40c)
60°
75°
90°
−1
0°
15°
30°
45°
α
60°
75°
90°
Abbildung 2.5: Reflexionskoeffizienten r⊥ (links) und rk als Funktion des Einfallswinkels α (durchgezogene Linie: Realteil, gestrichelt: Imaginärteil)
18
2.2. Grundlagen zur geometrischen Optik
Die Abbildungen 2.5 zeigen die Verläufe der Fresnelschen Reflexionskoeffizienten in
Abhängigkeit vom Einfallswinkel α auf die Grenzfläche bei einem Übergang von einem
optisch dichteren (n1 = 1.5, Glas) zu einem optisch dünneren Medium (n2 = 1.0,
Luft). Dabei zeigt sich, dass bei einem bestimmten Winkel der Anteil des parallel
polarisierten Lichts verschwindet. Dieser Winkel αB wird als Polarisations- oder auch
als Brewsterscher Winkel bezeichnet. Er ist durch
tan αB =
n1
n2
(2.41)
bestimmt und hat für einen Glas-Luft-Übergang einen Wert von etwa 34◦ . Weiterhin
ist zu beachten, dass für einen Einfallswinkel αkrit von etwa 42◦ die Reflexionskoeffizienten den Wert 1 annehmen. Dies ist gerade der Einfallswinkel, bei dem der Transmissionswinkel β aus dem Snellschen Brechungsgesetz gerade 90◦ ist, d.h. oberhalb dieses
Winkels wird die ebene Welle vollständig in das erste Medium zurückreflektiert, man
spricht deshalb von Totalreflexion. Der kritische Winkel αkrit ergibt sich aus
αkrit = arcsin
n2
.
n1
(2.42)
Bisher wurden lediglich die Koeffizienten für die Amplitude des elektrischen Felds betrachtet. Der Energietransport wird jedoch über den Reflexionsgrad R und den Transmissionsgrad T
R = |r|2
T =
n2 cos β 2
|t| .
n1 cos α
(2.43)
(2.44)
beschrieben. Für diese Größen muss wegen der Energieerhaltung
R+T =1
(2.45)
gelten.
2.2.3
Der Fokalbereich
In der Strahlenoptik wird von Objekten ausgegangen, die sehr viel größer als die verwendete Wellenlänge sind. In diesem Fall spielen Interferenzeffekte eine untergeordnete
19
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
Rolle. Betrachtet man jedoch Partikel, die sich nur um einige wenige Größenordnungen von der Wellenlänge des Lichts unterscheiden, dann lassen sich solche Effekte nicht
~ 0 des elektrischen Felds muss somit auch
mehr vernachlässigen. Neben der Amplitude E
die Phase φ berücksichtigt werden
~ r) = E
~ 0 eiφ(~r) .
E(~
(2.46)
Bei der Strahlverfolgung sind also in jedem Volumenelement die Strahlen phasenrichtig
zu überlagern. Hierbei muss man ein besonderes Augenmerk auf die Fokalbereiche
legen. In der geometrischen Optik verhalten sich die Strahlen wie in Abb. 2.6(a),
d.h. alle Strahlen schneiden sich in einem Punkt. Wie wir im Folgenden sehen werden,
entspricht der tatsächliche Verlauf dem in Abb. 2.6(b) gezeigten Verlauf.
(b) realer Verlauf
(a) geometrische Optik
Abbildung 2.6: Betrachtung eines Fokalbereichs
Gaußstrahl
Bei der Betrachtung des Fokalbereichs gehen wir vereinfachend davon aus, dass sich die
Richtung des elektrischen Felds nicht wesentlich ändert, sodass eine skalare Rechnung
gerechtfertigt ist. Des Weiteren wollen wir annehmen,
dass das elektrische Feld lediglich
p
2
von der Ausbreitungsrichtung z und von r = x + y 2 abhängt. Somit kann man das
elektrische Feld
~ =E
~ 0 Ψ(~r) eikz
E
(2.47)
als eine modifizierte ebene Welle auffassen, welche sich in positive z-Richtung ausbreitet. Es ist dabei nur noch die Wellengleichung
(∆ + k 2 ) Ψ(~r) = 0
20
(2.48)
2.2. Grundlagen zur geometrischen Optik
zu betrachten. In kartesischen Koordinaten ergibt dies
∂2Ψ ∂2Ψ ∂2Ψ
∂Ψ
= 0.
+
+
+ 2ik
2
2
2
∂x
∂y
∂z
∂z
(2.49)
Nimmt man weiterhin an, dass sich die Strukturfunktion Ψ entlang der Ausbreitungsrichtung nur wenig ändert (paraxiale Näherung), d.h. insbesondere
∂2Ψ
∂2Ψ ∂2Ψ
,
,
∂z 2
∂x2 ∂y 2
(2.50)
so vereinfacht sich diese Gleichung zu
∂2Ψ ∂2Ψ
∂Ψ
= 0.
+
+
2ik
∂x2
∂y 2
∂z
(2.51)
Diese Gleichung lässt sich z.B. durch den Ansatz
kr 2
Ψ = ei(P (z)+ 2q(z) )
(2.52)
lösen. Für das elektrische Feld führt dies zu der Gleichung
2
r2
)−ϕ)
~ =E
~ 0 w e− wr 2 ei(k(z− 2R
E
.
w0
(2.53)
Abbildung 2.7 zeigt den Verlauf der Phasenfronten innerhalb eines Gaußschen Strahls.
Die Größe R(z) gibt den Krümmungsradius der Wellenfront und w(z) die Breite des
Strahls an der Stelle z an. w0 bezeichnet den kleinsten Durchmesser des Strahls.
2z
ϕ = arctan
kw2
s 0
2
2z
w(z) = w0 · 1 +
kw02
(
2 2 )
kw0
R(z) = z 1 +
2z
(2.54a)
(2.54b)
(2.54c)
Den Öffnungswinkel Θ0 erhält man aus einer Grenzwertbetrachtung für z → ∞
w(z) ≈
2z
.
kw0
(2.55)
21
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
x,y
2w(z)
R(z)
z
2w 0
2Θ0
Abbildung 2.7: Gaußstrahl
Für kleine Öffnungswinkel gilt daher
w(z) 2
Θ0 ≈ arctan Θ0 =
=
.
z z→∞ kw0
(2.56)
Obwohl bei der Herleitung einige Vereinfachungen gemacht wurden, beschreibt die
obige Gleichung 2.53 sehr gut das Verhalten eines fokussierten Strahlenbündels. Um
aus dieser Gleichung die Richtung der Strahlen zu erhalten, erinnern wir uns an die
Berechnungen im Abschnitt 2.2.1. Dort wurde gezeigt, dass sich die Richtung der
Strahlen aus dem Gradienten der Phasenfunktion ∇φ bestimmen lässt, d.h.
2
r
~k = ∇φ = ∇ k z −
− ϕ) .
2R
(2.57)
Dies ergibt
∂φ
kx
=
∂x
R
∂φ
ky
=
∂y
R
∂φ
2
=k+
·
∂z
kw02
22
(2.58a)
(2.58b)
1+
1
2z
kw02
kr2
2 −
2R2
2 kw0
1+
.
2z
(2.58c)
2.2. Grundlagen zur geometrischen Optik
In Abbildung 2.8 ist der Strahlengang für einige ausgewählte Strahlen dargestellt, deren
Weg sich aus den obigen Gleichungen ergibt.
x
z
Abbildung 2.8: Beispielhafter Strahlengang in einem Gaußstrahl aus Gln. 2.58a-2.58c
Aus dieser Darstellung lässt sich insbesondere erkennen, dass sich im Fokalbereich die
Strahlen nicht überschneiden. Daher sind alle Strahlen gleicher Reflexionsordnung
inkohärent zu überlagern. Die unterschiedlichen Reflexionsordnungen sind jedoch untereinander kohärent zu überlagern.
Vergleich mit der Mie-Theorie
Mit Hilfe der bisher durchgeführten Überlegungen haben wir nun die Möglichkeit, die
Feldverteilung in einem sphärischen, homogenen Partikel zu bestimmen. Auf die Besonderheiten bei einer dreidimensionalen Berechnung wollen wir im nächsten Abschnitt
näher eingehen. Die Feldverteilung in einem homogenen, sphärischen Partikel lässt sich
jedoch über eine zweidimensionale Betrachtung berechnen, da sich die einfallenden
Strahlen aufgrund der Symmetrie immer auf Meridionalebenen bewegen. In der Abbildung 2.9 ist eine solche Verteilung für eine Mikrokugel mit einem Größenparameter
x = 100 und einem Brechungsindex von n = 1.333 (Wasser) dargestellt. Als Vergleich
wurde die selbe Rechnung mit der exakten Lorenz-Mie-Theorie durchgeführt.
Es zeigt sich eine sehr gute Übereinstimmung. Die Unterschiede im Interferenzbild lassen sich im Wesentlichen auf die nicht berücksichtigten Beugungseffekte zurückführen.
Die Beugung spielt dann eine besondere Rolle, wenn sich im Inneren des Partikels Resonanzen ausbilden. Untersuchungen solcher Resonanzen mittels geometrischer Optik
23
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
Abbildung 2.9: Vergleich: Geometrische Optik(links) mit Mie-Theorie(rechts) Größenparameter: x = 100, Brechungsindex: n = 1.333
(Roll et.al. [11], Roll und Schweiger [10] und Roll [47]) zeigen, dass zu ihrer Beschreibung die Berücksichtigung von Beugungseffekten unerläßlich ist. Außerhalb dieser
Resonanzen spielt die Beugung nur eine untergeordnete Rolle. Da die Berücksichtigung von Beugungseffekten die Rechenzeit sehr negativ beeinflusst, wollen wir uns
auf die Untersuchung von nichtresonanten Fällen beschränken. Einen weiteren Unterschied zwischen der Berechnung mittels geometrischer Optik und Mie-Theorie ergibt
sich durch die örtliche Diskretisierung. Dadurch kommt es zu einer Überbetonung der
Kaustiken; dies ist besonders deutlich an den Flanken der Feldverteilungen zu erkennen.
Die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung mit homogenen sphärischen
Mikropartikeln wird exakt mit der Lorenz-Mie-Theorie beschrieben.
2.3
Behandlung der dreidimensionalen Strahlverfolgung
Viele in der Natur, in medizinischen oder technischen Sprays vorkommenden Partikel
sind nicht homogen, sie enthalten zumeist Einschlüsse aus verschiedenartigen Stoffen. Aus diesem Grund ist eine nähere Betrachtung solcher inhomogener Partikel von
großem Interesse. Durch das Einbringen einer Inhomogenität wird die einfache sphärische Symmetrie des homogenen Partikels gestört. Da die Komplexität des Problems
mit dem Grad der Abweichung von der Kugelsymmetrie ansteigt, beschränken sich
die meisten Arbeiten auf konzentrische Einschlüssen, d.h. geschichtete Partikel (Kai-
24
2.3. Behandlung der dreidimensionalen Strahlverfolgung
ser [31]) oder Partikel mit einem sphärischen, exzentrischen Einschluss (Videen und
Chỳlek [43] bzw. Ngo et al. [13]). Sind die Einschlüsse klein gegen die Wellenlänge
des einfallenden Lichts, so kann man diese durch Dipole approximieren(Schulte und
Schweiger [22]). Durch diese Methode lassen sich auch Partikel mit einer größeren Anzahl von Einschlüssen mittels Wellenoptik beschreiben. Die geometrische Optik stellt
für Einschlüsse, die groß gegen die Wellenlänge sind, eine sehr gute Alternative zur
Lorenz-Mie-Theorie dar. Aus diesem Grund verwenden wir diese Technik zur Berechnung der Feldverteilungen. Im Folgenden wollen wir näher auf die Strahlverfolgung im
Raum und den damit verbundenen Besonderheiten eingehen.
Reicht aufgrund der Symmetrie des Partikels eine zweidimensionale Berechnung aus,
so genügt eine skalare Betrachtungsweise [42, 63]. Ist jedoch eine dreidimensionale Betrachtung notwendig, so müssen die vektoriellen Feldgrößen direkt berechnet werden.
Ein besonderes Augenmerk muss dabei auf die Wechselwirkung mit den Grenzflächen
zwischen zwei unterschiedlichen Medien gelegt werden. Im vorhergehenden Kapitel
hatten wir den einfachen Fall einer ebenen Welle betrachtet, die auf eine unendlich
ausgedehnte ebene Grenzfläche fällt. Um diese Ergebnisse auch weiterhin verwenden
zu können, betrachten wir die Grenzfläche als lokal eben, sodass sich die Wechselwirkung eines Strahls mit der Oberfläche weiterhin durch die Fresnelschen Formeln
beschreiben lässt. Nähere Untersuchungen im Zusammenhang mit Resonanzeffekten
(siehe z.B. Roll [47]) haben gezeigt, dass sich die Reflexionskoeffizienten aufgrund der
Krümmung der Oberfläche im Vergleich zu den Fresnelschen Formeln verändern. Dieser Unterschied ist relativ klein und wird im Folgenden nicht mehr betrachtet. Bevor
man die Fresnelschen Formeln nutzen kann, muss von dem Labor-Koordinatensystem
zu einem lokalen Koordinatensystem gewechselt werden, welches durch die Lage der
Grenzfläche und die Richtung des Strahls am Auftreffpunkt charakterisiert wird (Abb.
2.10). ~n(~r) stellt dabei den Oberflächen-Normalenvektor am Ort des Schnittpunkts
mit dem Strahl dar. Die anderen beiden Richtungsvektoren ergeben sich durch die
Projektion des Ausbreitungsvektors ~k des einfallenden Strahls auf die Tangentialebene
(~e1 ) bzw. durch das Kreuzprodukt ~n × ~k (~e2 ). In diesem Koordinatensystem lassen
sich nun auf einfache Weise Matrizen für die Brechung und die Reflexion des Strahls
angeben:


xk 0 0
M =  0 xk 0  .
0 0 x⊥
(2.59)
M steht für die Transmissions- (T ) bzw. Reflexionsmatrix (R) und x für die zugehörigen Amplitudenkoeffizienten r|| , r⊥ , t|| bzw. t⊥ entsprechend den Fresnelschen Gleichungen (2.40). Mit Hilfe der obigen Gleichungen lässt sich nun das transmittierte Feld
in einem nicht rotationssymmetrischen Partikel berechnen. Somit ergibt sich das neue
25
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
Abbildung 2.10: Lage des Oberflächen-Koordinatensystems
elektrische Feld
~ neu = H−1 D(γ) MH · E
~
E
(2.60a)

nx e1,x e2,x
H =  ny e1,y e2,y 
nz e1,z e2,z
(2.60b)



cos γ sin γ 0
D =  − sin γ cos γ 0 
0
0
1
γ=



2α
(2.60c)
, bei Reflexion
(2.60d)
β − α , bei Brechung.
Die Matrix H beschreibt die Transformation in das lokale Koordinatensystem. D(γ)
führt die Drehung des elektrischen Feldes aufgrund der Reflexion bzw. Brechung entsprechend dem Winkel γ um die ~e1 -Achse durch. Bis auf die Matrix M sind alle
Operationen ebenfalls auf den Wellenvektor ~k anzuwenden. Der Transmissionswinkel
β ergibt sich aus dem Brechungsgesetz 2.20. Den Einfallswinkel α gegenüber der Grenzflächennormalen ~n erhält man aus dem Skalarprodukt zwischen dem Wellenvektor ~k,
26
2.4. Partikel mit einem sphärischen Einschluss
der die Richtung des Strahls angibt, und der Normalen ~n
~k · ~n α = arccos .
|~k||~n| (2.61)
Nun bleibt die Frage offen, wie der Normalenvektor ~n zu bestimmen ist. Hierzu wollen
wir uns der Einfachheit halber auf Grenzflächen beschränken, die sich durch die Form
f (~r) = f (x, y, z) = C
(2.62)
beschreiben lassen, wobei f (~r) eine beliebige Funktion des Ortes ~r und C einen beliebigen reellen Wert darstellt. Man erhält dann die Flächennormale ~n(~r) über die einfache
Beziehung
~n(~r) = ∇f (~r).
(2.63)
Da nun alle wichtigen Größen zur dreidimensionalen Beschreibung eines Partikels mit
Einschlüssen bekannt sind, wollen wir im Folgenden die Feldverteilungen einiger Konfigurationen näher betrachten, um das inelastische Streuverhalten besser verstehen zu
können.
2.4
Partikel mit einem sphärischen Einschluss
Ein sphärisches Partikel mit einem ebenfalls sphärischen Einschluss stellt eine einfache
Konfiguration dar. Anhand dieses übersichtlichen Beispiels lassen sich die Einflüsse
des Brechungsindexes einerseits und der Position des Einschlusses andererseits besser untersuchen, da für diesen Fall die Form des Einschlusses keine Rolle spielt. Bei
den folgenden Betrachtungen wollen wir uns zunächst auf ein Partikel mit einem konzentrischen Einschluss beschränken. Diese Anordnung zeichnet sich durch eine hohe
Symmetrie aus, sodass sich der Einfluss des Brechungsindexes unabhängig von der Orientierung untersuchen lässt. Im weiteren Teil des Kapitels wollen wir einen Teil dieser
Symmetrie aufgeben, indem wir ein Partikel mit einem exzentrischen Einschluss betrachten. Nun spielt die Lage des Partikels gegenüber der einstrahlenden Welle eine
entscheidende Rolle. Im letzten Abschnitt verlassen wir die sphärische Symmetrie des
Partikels, indem wir ein elliptisches Partikel betrachten.
27
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
2.4.1
Einfluss des Brechungsindex
Neben der Form und der Größe des Einschlusses hat der Brechungsindex des Partikels
bzw. des Einschlusses einen großen Einfluss auf den Verlauf der Energiedichteverteilung
im Inneren des Mikropartikels. Um dies zu verdeutlichen, vergleichen wir zunächst die
Feldverteilung in einem Wasser-Partikel mit einem Einschluss dessen Brechungsindex
niedriger ist als der des Partikels (z.B. eine Luftblase, nE = 1) mit der Verteilung des
Feldes in einem Partikel (Abbildung 2.11(a)), dessen Einschluss einen höheren Brechungsindex aufweist (z.B. ein Latex-Partikel, nE = 1.5 (Abbildung 2.11(b)). Im Fall
(a) nE = 1.0
(b) nE = 1.5
Abbildung 2.11: Energiedichteverteilung in einem Partikel n = 1.333 mit einem Einschluss für verschiedene nE Brechungsindizes des Einschlusses
eines höheren Brechungsindexes ergibt sich, wie erwartet, eine zusätzliche Fokussierung
durch den Einschluss, dadurch konzentriert sich die Energie entlang der Einfallsachse. Ist nun der Brechungsindex des Einschlusses geringer als der des Hostpartikels (s.
Abb. 2.11(a)), so wird die Energie gleichmäßiger im Einschluss verteilt. Es bildet
sich aber auch hier ein Hotspot auf der Ausbreitungsachse aus. Um dieses Verhalten
besser verstehen zu können, betrachten wir die Strahlverläufe im Partikel, die in den
Abbildungen 2.12(a)-2.12(d) bzw. 2.13(a)-2.13(d) dargestellt sind. Hierbei wurden die
unterschiedlichen Reflexionsordnungen zur besseren Übersicht getrennt aufgeführt.
Zunächst führt der relativ zur umgebenden Luft höhere Brechungsindex des Hostpartikels zu einer Fokussierung der Strahlen. Treffen nun diese Strahlen auf einen Einschluss,
dessen Brechungsindex niedriger ist als der Brechungsindex des Hostpartikels (vgl. Ab-
28
2.4. Partikel mit einem sphärischen Einschluss
bildung 2.12(a)), so werden sie in dem Einschluss von der Ausbreitungsachse weg gebrochen. Dadurch bilden sich im rückwärtigen Teil des Einschlusses, d.h. auf der dem
einfallenden Licht zugewandten Seite, Bereiche mit höherer Strahldichte. Dies führt
zu einer Erhöhung der Strahlungsflussdichte in diesen Zonen (s. Abbildung 2.11(a)).
Diejenigen Strahlen, die nicht den Einschluss getroffen haben und schließlich an der vorderen Grenzfläche des Hostpartikels reflektiert werden, bilden ein starkes Maximum.
Dieser ¨Hotspot¨ wird im Fall eines Einschlusses mit höherem Brechungsindex durch
die Fokussierung des Lichts am Einschluss zusätzlich verstärkt (vgl. Abb. 2.11(b)
bzw. 2.13(a)). Ein entsprechender Hotspot befindet sich ebenfalls innerhalb des Einschlusses, gebildet durch die Strahlen, die von innen an der Frontfläche des Einschlusses
reflektiert werden. Wie wir sehen werden, bestimmen diese Maxima der Energiedichteverteilung des einfallenden Feldes die Winkelabhängigkeit der inelastischen Streuung.
29
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
Einschluss mit niedrigerem Brechungsindex
(a) Direkt eingestrahlt
(b) 1 Reflexion
(c) 2 Reflexionen
(d) 3 Reflexionen
Abbildung 2.12: Darstellung der unterschiedlichen Reflexionsordnungen eines Partikels mit Einschluss. Brechungsindizes: Host: nP = 1.333, Einschluss:
nE = 1.0
30
2.4. Partikel mit einem sphärischen Einschluss
Einschluss mit höherem Brechungsindex
(a) Direkt eingestrahlt
(b) 1 Reflexion
(c) 2 Reflexionen
(d) 3 Reflexionen
Abbildung 2.13: Darstellung der unterschiedlichen Reflexionsordnungen eines Partikels
mit Einschluss. Brechungsindizes: Host: nP = 1.333, Einschluss:
nE = 1.5
31
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
2.4.2
Einfluss der Position des Einschlusses
Neben dem Brechungsindex des Einschlusses spielt natürlich dessen Position innerhalb des Partikels eine wichtige Rolle. Betrachten wir deshalb ein Partikel mit einem
exzentrischen Einschluss. Um die Feldverteilungen direkt miteinander vergleichen zu
(a) Einschluss vorne
(b) Einschluss hinten
Abbildung 2.14: Partikel (xP = 100, nP = 1.333) mit einem sphärischen Einschluss
xE = 30, nE = 1.5, Abstand vom Partikelmittelpunkt: 0.6 · rP
können, ist für beide Abbildungen in 2.14 gleiche Farbeinteilung gewählt worden. Man
erkennt deutlich, dass sich in einem Einschluss, der in Strahlrichtung weiter vorne platziert ist (Abb. 2.14(a)), eine deutlich höhere Energiedichte ausbildet als im Falle eines
Einschlusses, welcher sich im hinteren Bereich des Partikels befindet (Abb. 2.14(b)).
Dies ist leicht einzusehen, da der Einschluss in Abb. 2.14(a) aufgrund der Fokussierung des Partikels von einer höheren Anzahl von Strahlen getroffen wird. Weiterhin
zeigt sich eine deutliche Abschattung des Feldes, wenn sich der Einschluss im hinteren
Bereich des Partikels befindet. Dies hat eine besondere Bedeutung, wenn sich mehrere
Einschlüsse im Partikel befinden. Wie erwartet, zeigt sich eine starke Abhängigkeit des
inneren Feldes von der Position des Partikels.
2.5
Partikel mit mehreren sphärischen Einschlüssen
Im vorhergehenden Abschnitt haben wir die Energiedichteverteilung in einem Partikel
mit einem sphärischen Einschluss betrachtet. In vielen Fällen befinden sich jedoch in
32
2.5. Partikel mit mehreren sphärischen Einschlüssen
dem Partikel mehrere Einschlüsse oder Agglomerate, die aus vielen Elementarpartikeln
bestehen. Daher wollen wir uns näher mit der Verteilung der Felder im Inneren eines
Partikels mit mehreren Einschlüssen beschäftigen.
Abbildung 2.15: Partikel (nP = 1.333, x = 500) mit sieben sphärischen Einschlüssen
(rE = 0.1 · rP , nE = 1.5), die entlang der z-Achse (=Ausbreitungsrichtung des einfallenden Felds) angeordnet sind
Zur besseren Übersichtlichkeit betrachten wir ein Partikel mit sieben kugelförmigen
Einschlüssen, die direkt hintereinander angeordnet sind. Der Radius der Einschlüsse
beträgt 10% des Radius des Hostpartikels, der Brechungsindex des Partikels 1.333 und
der Brechungsindex der Einschlüsse 1.5. In Abbildung 2.15 sehen wir die Feldverteilung eines Partikels mit einer solchen Kette von Einschlüssen, die entlang der z-Achse,
d.h. in Richtung des einfallenden Lichtes, angeordnet sind. Man erkennt deutlich die
Fokussierung der einzelnen Einschlüsse und die Abschattung untereinander. Diese Abschattung wirkt sich besonders stark auf die inelastische Streuung aus.
Die Feldverteilung ändert sich natürlich deutlich, wenn die Einschlüsse senkrecht zur
Ausbreitungsrichtung angeordnet sind, wie dies in Abbildung 2.16 zu sehen ist. Zur
besseren Vergleichbarkeit wurden für die Abbildungen 2.16 und 2.15 gleiche Farbeinteilungen gewählt. Sind die Einschlüsse senkrecht zur Ausbreitungsachse angeordnet,
gibt es keine Abschattungseffekte mehr und es kommt zu einem höheren Feld in den
Einschlüssen.
33
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
Abbildung 2.16: Wie Abb. 2.15 jedoch sind die Einschlüsse entlang der x-Achse angeordnet
2.6
Elliptische Partikel
Wir haben zunächst ein sphärisches Partikel mit einem ebenfalls kugelförmigen Einschluss betrachtet. Dabei stellte sich eine deutliche Abhängigkeit von der Position des
Einschlusses heraus. Neben der inneren Zusammensetzung spielt die Form des Partikels
eine entscheidende Rolle für die Verteilung des transmittierten Feldes. Den Einfluss der
Form wollen wir nun anhand eines homogenen Ellipsoiden untersuchen. Die Oberfläche
eines solchen Ellipsoiden am Ort P~ = (x0 , y0 , z0 ) lässt sich durch die Gleichung
f (~r) =
(x − x0 )2 (y − y0 )2 (z − z0 )2
+
+
=1
a2x
a2y
a2z
(2.64)
beschreiben, wobei die Größen ax , ay und az gerade die Halbachsen des Ellipsoiden
in die entsprechende Raumrichtung darstellen. Um eine äquivalente Beschreibung der
34
2.6. Elliptische Partikel
Ellipsoiden gegenüber Kugeln zu gewährleisten, führen wir den Halbachsenvektor


ax
~ = 2π  ay 
A
λ
az
(2.65)
ein. Hierbei wird, wie bei den Größenparametern der sphärischen Partikel, für λ die
Vakuum-Wellenlänge angenommen, falls nichts anderes angegeben wird. Die Flächennormale, die zur Berechnung der Brechung und Reflexion benötigt wird, erhält man
aus


~n(~r) = ∇f (~r) = 2 
x−x0
a2x
y−y0
a2y
z−z0
a2z


.
(2.66)
Wobei ~r = (x, y, z) auf der Oberfläche des Partikels zu wählen ist. Die Koordinaten
x0 , y0 und z0 bilden den Mittelpunkt P~ des Ellipsoiden.
Die Angabe der Halbachsen ax ,ay und az reicht für die Beschreibung des Ellipsoiden
noch nicht vollständig aus. Um seine Lage im Raum festzulegen, wird neben dem
Ortsvektor P~ , der den Abstand des Partikelmittelpunkts zum Ursprung des Laborkoordinatensystems beschreibt, noch die Orientierung des Ellipsoiden im Raum benötigt.
Wir wollen diese Orientierung im Raum durch Drehungen um die Achsen eines ortsfesten Koordinatensystems, dessen Ursprung sich im Mittelpunkt des Einschlusses befindet, beschreiben. Eine beliebige Drehung im Raum wird dann durch drei aufeinander
folgende Drehungen um die ortsfesten Achsen ausgedrückt. Dabei wird zunächst um
die x-Achse gedreht (Winkel εx ), danach um die y-Achse (εy ) und schließlich um die
z-Achse (εz ). Die Matrizen


1
0
0
Dx =  0 cos εx sin εx 
0 − sin εx cos εx

cos εy 0 − sin εy

1
0
Dy =  0
sin εy 0 cos εy
(2.67a)

(2.67b)


cos εz sin εz 0
Dz =  − sin εz cos εz 0 
0
0
1
(2.67c)
35
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
beschreiben die entsprechenden Drehungen, die in den folgenden Abbildungen 2.17
anhand eines Ellipsoiden illustriert werden.
In Abbildung 2.18(a) ist die Energiedichte-Verteilung im Inneren eines elliptischen Par~ = (900, 500, 500) definiert ist. Abtikels gezeigt, das durch den Halbachsenvektor A
bildung 2.18(b) zeigt dasselbe Partikel, nun jedoch um 90◦ gegenüber der Richtung
der einfallenden Welle gedreht. Man erkennt deutlich die stark unterschiedliche Verteilung der Energiedichte. Es wurde hier auf eine gleiche Farbverteilung verzichtet, da
dies wegen der stark unterschiedlichen Feldverteilungen nicht möglich war. Für den
Fall eines quer beleuchteten Partikels (Abb. 2.18(a)) ist der Hotspot weniger stark
ausgeprägt und breiter als etwa im Fall einer Kugel mit gleichem Volumen. Dies ist
auf die geringe Krümmung in Einfallsrichtung zurückzuführen, die zu einer weniger
starken Fokussierung der Strahlen führt. Anders sieht die Situation für den Fall eines längs beleuchteten Ellipsoiden aus; hier ist das elektrische Feld entlang der großen
Hauptachse konzentriert und es bildet sich ein schmaler, intensiver Hotspot aus. Nun
ist die schmale Seite der Beleuchtung ausgesetzt, d.h. die Strahlen werden aufgrund
der größeren Krümmung weitaus stärker zur Ausbreitungsachse hin gebrochen. Wie
wir später sehen werden, haben deshalb solche Ellipsoiden eine deutlich ausgeprägtere
Winkelabhängigkeit im inelastischen Streuverhalten als etwa sphärische Partikel.
36
2.6. Elliptische Partikel
εx
(a)
εy
(b)
εεzz
(c)
Abbildung 2.17: Darstellung der Orientierung eines Partikels im Raum:
(a) Drehung um x-Achse (b) Drehung um y-Achse (c) Drehung um
die z-Achse
37
Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld
y
x
z
Laser
(a)
y
x
z
er
Las
(b)
Abbildung 2.18: Energiedichte-Verteilung im Inneren eines Ellipsoids mit
~ = (900, 500, 500), n = 1.333, (a) 0◦ (b) um 90◦ gedreht
A
38
Kapitel 3
Inelastische Lichtstreuung
Bei der elastischen Lichtstreuung, die bisher behandelt wurde, haben einfallendes und
gestreutes Feld die gleiche Wellenlänge. Wird nun ein Teil des einfallenden Lichtes absorbiert, so kann es zu einer Emission bei einer anderen Wellenlänge kommen. Dabei
kommt es zu Übergängen im Energiezustand der Atome bzw. Moleküle. Wird dabei
ein Elektron, wie in Abbildung 3.1 gezeigt, zunächst in einen angeregten Zustand EZ
Zwischenniveau EZ
gestreute Welle h νs
einfallende Welle h νe
Endzustand EE
Grundzustand
Abbildung 3.1: Übergänge bei der inelastischen Streuung
gebracht, um dann in den Endzustand EE zurückzufallen, so spricht man von Photolumineszenz. Dabei wird Licht mit der Energie E = hνs = EZ − EE abgegeben.
νs = λcs bezeichnet dabei die Frequenz der gestreuten Welle, λs ihre Wellenlänge und
c die Lichtgeschwindigkeit. Neben dieser Strahlung erhält man bei bestimmten Mate-
39
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
rialien zusätzliche Spektrallinien, deren Wellenlänge einen charakteristischen Abstand
von der eingestrahlten Wellenlänge haben. Der indische Physiker Chandrasekhara Venkata Raman erhielt für die Entdeckung dieses, nach ihm benannten, Effekts im Jahre
1930 den Nobelpreis [46]. Im Spektrum des gestreuten Lichts können dabei sowohl
Linien auftreten, deren Wellenlänge größer als die Wellenlänge des einfallenden Lichts
ist (Stokes-Linie), als auch Linien mit kleinerer Wellenlänge (Anti-Stokes-Linie).
Da die inelastische Streuung sehr stark von den Eigenschaften des Materials abhängt,
ist sie besser zur Charakterisierung der Einschlüsse in einem Mikropartikel geeignet als
die elastische Lichtstreuung, die ja lediglich eine integrale Information über die Form
und den Brechungsindex des Gesamtsystems liefert.
3.1
Strahlrückverfolgung - Reversed Ray-Tracing
Die inelastische Lichtstreuung bildet die Grundlage vieler Untersuchungen an Mikropartikeln. Neben vielen experimentellen Arbeiten wurden einige theoretische Betrachtungen durchgeführt. Kerker und Chew [14, 16, 15, 34, 35] führten Berechnungen
der Ramanstreuung von homogenen, sphärischen Mikropartikeln durch. Die aktiven
Moleküle bzw. Einschlüsse wurden dabei wegen ihrer Abstrahlcharakteristik durch Dipole angenähert. Aufgrund der komplizierten Theorie können jedoch nur einige wenige
Streuer berücksichtigt werden, insbesondere gilt dies für Partikel mit hohem Größenparameter. In Anlehnung an diesen Ansatz entwickelten Zhang und Alexander [25, 24]
ein Hybrid-Modell für große sphärische Mikropartikel, bei dem das anregende Feld
durch Mie-Theorie berechnet wurde, während die Streuung der Dipole mit Hilfe der
geometrischen Optik durchgeführt wurde, indem von jedem Streuzentrum Strahlen in
alle Richtungen ausgesendet werden. Hierbei reicht eine zweidimensionale Betrachtung
aufgrund der Kugelsymmetrie aus. Die Leistung, die in die Richtung σ abgestrahlt
wird, ergibt sich aus der Integration über die Beiträge aller Streuquellen innerhalb des
Mikropartikels:
Z Z Z 2 ~ r)
dV.
Pij (σ) =
S(~r) · C(~r) · E(~
VPartikel
(3.1)
σ
Die Indizes i und j stehen für die Polarisation des einfallenden Feldes bzw. des Detektors. Die inelastische Streumatrix S(~r) gibt den Beitrag eines Dipols, der sich am
Ort ~r befindet, zum Streulicht in die Richtung σ an. Diese Matrix wurde mit Hilfe
des sogenannten analytischen Ray-Tracing-Modells (ART) berechnet (vgl. [24]). Die
Konversionsmatrix C(~r) gibt die Konzentration der inelastisch streuenden Moleküle in~ r) kann, wie bereits erwähnt,
nerhalb des Partikels wieder. Das transmittierte Feld E(~
mittels Mie-Theorie berechnet werden. In diesem Modell müssen alle Strahlen, die
von einem Dipol ausgesendet werden, nach außen verfolgt werden. Dabei werden viele
40
3.1. Strahlrückverfolgung - Reversed Ray-Tracing
Strahlen in Richtungen gestreut, an denen man nicht interessiert ist oder die aufgrund
der Symmetrie weggelassen werden können (z.B. ist die Streuung bei einem homogenen,
sphärischen Partikel symmetrisch zur Einfallsachse, d.h. es genügt eine Betrachtung
des Bereichs 0◦ ≤ σ ≤ 180◦ ). Es wäre also besser, wenn man nur diejenigen Strah-
Abbildung 3.2: Strahlengang für ein Partikel mit Einschluss nP = 1.5, nE = 1.9
len verfolgen müsste, welche in die interessierenden Richtungen gestreut werden. Um
dieses Problem zu lösen, betrachten wir zunächst den Strahlengang von Strahlen, die
aus einer bestimmten Richtung von außen auf das Partikel treffen, wie in Abbildung
3.2 gezeigt. Es zeigt sich, dass ein Strahl, der von einem Dipol ausgeht und in eine
bestimmte Richtung geht, den selben Weg nimmt wie ein Strahl der, von außen aus
der betrachteten Richtung einfällt und diesen Dipol trifft. Man kann also die Strahlrichtung umkehren. Diese Gesetzmäßigkeit, nach der das hier verwendete Verfahren,
Reversed Ray-Tracing (RRT), benannt ist, führt zu einer deutlich beschleunigten Berechnung der winkelabhängigen Streuung (vgl. hierzu [63, 41]). Das gestreute Licht
in eine bestimmte Richtung erhält man, indem man Strahlen, die aus dieser Richtung
einfallen, nach innen verfolgt, sie mit der Streucharakteristik der getroffenen Dipole gewichtet und schließlich alle Anteile aufsummiert. Dabei genügt eine Summation über
die Strahlungsflussdichten, da es sich bei der betrachteten inelastischen Streuung um
einen inkohärenten Vorgang handelt. In den Arbeiten von Zhang und Alexander wird
lediglich mit den Amplituden der elektrischen Felder gerechnet. Die Dipolcharakteristik wird dann je nach Polarisationsrichtung getrennt hinzugerechnet. Eine solche
41
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
Vorgehensweise ist jedoch nur bei sphärischer Symmetrie anwendbar (vgl. Abschnitt
2.2.3). Im allgemeinen Fall ergibt sich die gestreute Leistung in die Richtung σ aus
~ dip (σ) bzw. aus dem zurückverfolgten Feld E
~ RRT (~r, σ) am Ort ~r zu
dem Dipolfeld E
Pinel (σ) ∝
X
X dip 2
~ (σ)
E
ij
(3.2a)
Strahlen,j Dipole,i
4
∝ C · kinel
2
X RRT
~
E
(~
r
,
σ)
·
w
j
i
ij .
X
(3.2b)
Strahlen,j Dipole,i
Gleichung 3.2a stellt eine Strahlverfolgung von innen nach außen dar, wie dies z.B. bei
Zhang und Alexander der Fall ist, während Gleichung 3.2b die Rechnung mit ReversedRay-Tracing darstellt.
pi
er
gt
l
o
f
r
ve
k
c
rü l
u
z ah
r
St
ERRT
j
Abbildung 3.3: Darstellung der Streucharakteristik eines Dipols
Der Gewichtungsfaktor wij stellt die Verbindung zwischen zurückverfolgtem und anregenden Feld her. Er ergibt sich aus der Beziehung
~ RRT , p~i )
wij = ~eRRT,j · p~i = |~pi | cos 6 (E
j
42
(3.3)
3.1. Strahlrückverfolgung - Reversed Ray-Tracing
mit
~eRRT,j =
~ RRT
E
j
~
|E RRT |
j
und berücksichtigt neben der cos-Richtungscharakteristik des elektrischen Dipolfeldes
ebenfalls die Polarisation des RRT-Felds. Das elektrische Dipolmoment des i-ten Dipols
~ elast angeregt und ist mit diesem über die Polarisierbarkeit
wird vom elastischen Feld E
α verknüpft
~ elast (~ri ).
p~i = α · E
(3.4)
Die Polarisierbarkeit ist im Allgemeinen wellenlängenabhängig und wird im Falle einer
anisotropen Streuung durch eine Matrix dargestellt.
Abbildung 3.4: Verdünnung durch Auslaufen der vom Dipol ausgehenden Strahlen
Bei der Berechnung der einzelnen Dipolanteile ist zu berücksichtigen, dass das abgestrahlte Dipolfeld, wie jede Strahlung einer Punktlichtquelle, umgekehrt proportional
zum Abstand von der Quelle ist, man würde also einen Faktor r−1 erwarten. Bei der
Strahlverfolgung ist jedoch zu beachten, dass das Flächenelement
dF = r2 sin ϑ dϑ dϕ
(3.5)
und somit der Abstand der Strahlen zueinander mit dem Abstand r zur Quelle ansteigt (s. Abb. 3.4). Das Auseinanderlaufen der Strahlen sorgt damit direkt für die
43
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
Verdünnung der Strahlungsflussdichte. Daher darf der Faktor r−1 bei der Berechnung
der inelastischen Felder nicht berücksichtigt werden.
Da man sowohl die Polarisation der einfallenden Welle als auch des Detektors berücksichtigen muss, wird die folgende Konvention für die Bezeichnung der Polarisation
verwendet:
Der erste Index i der gestreuten Leistung Pij gibt die Polarisationsrichtung der anregenden Strahlung an (Vertikal bzw. Horizontal in Bezug auf die Beobachtungsebene)
und der zweite Index j gibt die Polarisation des Detektors in Bezug auf die Ebene an,
in der sich der Detektor bewegt, d.h. senkrecht (⊥) oder parallel (k). In dieser Arbeit
wird die x-z-Ebene, falls nicht anders angegeben, als Streuebene verwendet.
Abbildung 3.5: Schematische Darstellung der Streuung an Mikropartikeln
Die Ausbreitungsrichtung des Lasers ist durch die z-Achse gegeben (vgl. Abb. 3.5).
Bei der Berechnung wird ein Detektor ohne Apertur angenommen, d.h. es werden nur
diejenigen Strahlen betrachtet, die auch tatsächlich in die Detektorrichtung gestreut
werden. Diese Idealisierungen entsprechen in guter Näherung einem realen Detektor,
der ohne Vergrößerungsoptiken das Streulicht eines Mikropartikels aufnimmt.
44
3.2. Numerische Ergebnisse
3.2
Numerische Ergebnisse
Wie zuvor beschrieben, lässt sich das inelastische Streuverhalten eines Mikropartikels
durch eine Überlagerung des einfallenden mit dem Feld der zurückverfolgten Strahlen
interpretieren. Mit Hilfe dieser Überlegungen lässt sich das inelastische Streufeld berechnen. Im Folgenden werden wir diese Methode verwenden, um die Abhängigkeit der
inelastischen Streuung von verschiedenen Parametern, wie z.B. Form des streuenden
Partikels oder Position, Größe und Zahl von Einschlüssen im Partikel, zu untersuchen.
Dabei wollen wir auf die Erkenntnisse aus der Berechnung der inneren Feldverteilung
zurückgreifen.
3.2.1
Einfluss der Polarisation
Im Gegensatz zur elastischen wird bei der inelastischen Streuung, wie in Abbildung 3.6
gezeigt, der Hauptanteil in die Rückwärtsrichtung gestreut. Hier ist die inelastische
Streuung eines homogenen sphärischen Partikels (x = 60, n = 1.5) für beide Polarisationen des Detektors dargestellt. Dieses typische Verhalten ist darauf zurückzuführen,
dass sich der Hotspot des transmittierten Felds im Falle einer Kugel dicht an der Partikeloberfläche befindet (vgl. etwa Abb. 3.8). Aufgrund der hohen Energiedichte wird das
inelastische Streulicht vor allem in diesen Gebieten erzeugt. Da dort der Abstand zur
Partikeloberfläche klein ist, treffen viele Strahlen, die von den streuenden Molekülen
ausgehen, unter einem flachen Winkel auf die Oberfläche und werden dann zu einem
großen Teil wieder in das Partikel zurückreflektiert, d.h. die Partikeloberfläche wirkt
wie der Spiegel eines Scheinwerfers. Eine etwas weitergehende Interpretation liefert die
Überlagerung von einfallendem und RRT-Feld. Beide Felder bilden aufgrund des Brechungsindexunterschieds Hotspots im Inneren des Partikels aus. Kommen nun beide
Feldverteilungen aufeinander zu liegen, wie dies bei der Streuung in Rückwärtsrichtung der Fall ist, so bildet sich für diesen Fall ein Maximalwert aus. Diese Überlegung
ist unabhängig von den Wellenlängen der Felder, da die Positionen der Hotspots nur
vom Weg der Strahlen im Partikel abhängen. Die bisher durchgeführten Betrachtungen sind natürlich unabhängig von der Polarisation des einfallenden Lichtes bzw. des
Detektors. Eine Aufspaltung der inelastischen Strahlung in einen senkrecht und einen
parallel polarisierten Anteil ergibt bei genauerer Betrachtung (s. Abb. 3.6(b)) einen
unterschiedlichen Verlauf der Winkelabhängigkeit. Um diesen Unterschied besser verstehen zu können, betrachten wir den Depolarisationsgrad δ für eine Polarisation des
einfallenden Feldes in y-Richtung, wie dies in Abb. 3.6 der Fall ist,
δ=
|Ex |2 + |Ez |2
.
|Ey |2
(3.6)
45
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
4
14
x 10
PV,⊥ / bel. Einh.
12
10
8
6
4
2
0°
45°
90°
σ
135°
180°
135°
180°
(a) Detektor senkrecht polarisiert
3500
PV,|| / bel. Einh.
3000
2500
2000
1500
1000
500
0°
45°
90°
σ
(b) Detektor parallel polarisiert
Abbildung 3.6: inelastische Streuung eines homogenen, kugelförmigen Partikels (x =
60, xinel = 56.913, n = 1.5
46
3.2. Numerische Ergebnisse
y
x
z
Laser
Abbildung 3.7: Depolarisationsgrad δ für ein Partikel mit x = 60, n = 1.5,
einfallende Welle in y-Richtung polarisiert
Betrachten wir nun die Darstellung (Abb. 3.7) des Depolarisationsgrades in einem homogenen Partikel (Größenparameter x = 60, Brechungsindex n = 1.5) das von einer
ebenen Welle beleuchtet wird, die sich in positive z-Richtung ausbreitet und in die
y-Richtung linear polarisiert ist, entsprechend den Verhältnissen in Abb. 3.6. Man
erkennt deutlich eine stärkere Depolarisation aufgrund der Brechung im Randbereich
des Partikels. Dies führt zu einem Anstieg des relativ zur Detektorebene parallel polarisierten Anteils im inelastischen Streulicht in dem Bereich um 90◦ , wenn sich der
Detektor in der x-z-Ebene befindet. Der depolarisierte Anteil des Streulichtes ist um
etwa eine Größenordnung geringer als der zum einfallenden Licht gleich polarisierte
Anteil. Zudem ist der Verlauf dieses Anteils wesentlich schwerer zu interpretieren als
der gleichsinnige Anteil. Aus diesen Gründen betrachten wir zunächst nur diejenigen
Fälle, in denen Detektor und anregende Strahlung in die gleiche Richtung polarisiert
sind. In den meisten Fällen wollen wir uns dabei zur besseren Vergleichbarkeit der
Ergebnisse auf die, zur Detektorebene senkrechte, Polarisationsrichtung beschränken.
47
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
3.2.2
Vergleich mit anderen Methoden
In diesem Abschnitt sollen die eigenen Algorithmen mit anderen Methoden verglichen werden. Dabei sind die Vergleichsmöglichkeiten aufgrund der geringen Anzahl
verfügbarer Ergebnisse nur sehr begrenzt möglich. Daher wollen wir uns hier auf das
einfache Beispiel eines homogenen sphärischen Partikels beschränken. Hierbei werden
die eigenen Ergebnisse mit zweidimensionalen RRT-Berechnungen und Rechnungen
verglichen, in denen ein klassisches Dipolmodell verwendet wurde, welches auf der
Lorenz-Mie Theorie basiert (Velesco [63]). Der Vergleich ist in Abbildung 3.8 gezeigt.
Leichte Unterschiede zu den Berechnungen von Velesco rühren von der dreidimensio-
0.8
Velesco
Dipolmodell
eigene Rechnung
PV,⊥,PH,|| / bel. Einh.
0.6
0.4
0.2
0
0°
45°
90°
σ
135°
180°
Abbildung 3.8: Vergleich eigener Ergebnisse mit zweidimensionalen Berechnungen und
mit dem Dipolmodell, xelast = 30, xinel = 27, n = 1.333
nalen Betrachtungsweise her. Da im Vergleich zum Dipolmodell bei den geometrischoptischen Rechnungen keine Beugung berücksichtigt wird, lassen sich kleinere Abweichungen damit erklären. Es wurde hier ein Partikel betrachtet, dessen Größenparameter für eine geometrisch-optische Betrachtung verhältnismäßig klein ist. Dadurch
machen sich Beugungseffekte stärker bemerkbar als bei größeren Partikeln. Der Unterschied sollte daher bei größeren Partikeln geringer werden.
48
3.2. Numerische Ergebnisse
3.2.3
Partikel mit einem sphärischen, inelastisch streuenden
Einschluss
Bisher wurde nur die inelastische Streuung von homogenen, sphärischen Partikeln untersucht. Es ist jedoch zu erwarten, dass sich die Abhängigkeit vom Streuwinkel noch
verstärkt, wenn die Form oder die Zusammensetzung des Partikels von der einer homogenen Kugel abweicht. Dann spielt zusätzlich die Orientierung des Streukörpers
gegenüber der Einstrahlrichtung des anregenden Lichts eine entscheidende Rolle. Daher wollen wir uns in den folgenden Abschnitten mit Partikeln beschäftigen, die von der
homogenen Sphäre abweichen. Zunächst werden wir jedoch ein Partikel mit nur einem
Einschluss untersuchen. Insbesondere steht dabei die Abhängigkeit der Streucharakteristik von der Position des Einschlusses im Vordergrund. Da sich in den meisten Fällen
nicht nur ein einzelner Einschluss im Partikel befinden wird, betrachten wir auch Partikel mit mehreren Einschlüssen. Die Abhängigkeit der Streucharakteristik von der
äußeren Form des Partikels wollen wir, wie bei der Untersuchung des inneren Feldes,
anhand eines Ellipsoiden näher betrachten.
Variation der Einschlussposition bei konstantem Abstand vom Partikelmittelpunkt
Die Abbildung 3.9 zeigt die inelastische Streuung eines Mikropartikels (nP = 1.333)
mit einem Einschluss (nE = 1.5) im Abstand 0.6 · rP vom Mittelpunkt der Sphäre. Es
wurde sowohl die Position des Detektors (σ = 0◦ . . . 180◦ ) als auch des Einschlusses
(ϑ = 0◦ . . . 360◦ ) variiert. Wie wir sehen werden, ergibt sich die zunächst kompliziert
aussehende Struktur aus einfachen Betrachtungen der Fokussierungseigenschaften des
Partikels. Zunächst ist leicht einzusehen, dass das anregende Feld im Einschluss gerade
dann besonders groß ist, wenn sich der Einschluss auf der Ausbreitungsachse befindet,
da die einfallenden Strahlen entlang dieser Achse fokussiert werden. Dies gilt insbesondere für den Fall, dass sich der Einschluss auf der z-Achse, also gerade in einem der
Hotspots des Hostpartikels, befindet. Wird nun der Einschluss von der Ausbreitungsachse wegbewegt, so ergibt sich gerade dann ein maximaler Wert, wenn sich Einschluss
und Detektor auf einer Linie durch den Mittelpunkt des Partikels, aber auf unterschiedlichen Seiten relativ zur Ausbreitungsachse befinden. Dadurch erklärt sich der
Maximalbereich, der in der Abbildung 3.9 schräg verläuft. Die Abhängigkeit des Streuverhaltens vom Drehwinkel ϑ ergibt sich also im Wesentlichen durch eine Betrachtung
des Zusammenspiels zwischen Foki, Position des Einschlusses und des Detektors. Bei
dieser Betrachtung wurde der Abstand des Einschlusses vom Partikelmittelpunkt nicht
verändert. Es ist jedoch zu erwarten, dass sich das Streuverhalten bei einer Variation
der radialen Position des Einschlusses ebenfalls stark verändert. Dies wollen wir im
Folgenden näher betrachten.
49
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
ϑ
σ
Detektor
Laser
5
PV,⊥ / bel. Einh.
10
104
360°
270°
180°
ϑ
90°
0°
0°
45°
135°
90°
180°
σ
Abbildung 3.9: Inelastisches Streuverhalten eines Partikels mit einem Einschluss bei
Rotation um die y-Achse (⊥ zur Betrachtungsebene)
xP = 1000, xP,inel = 948.55, nP = 1.333, rE = 0.3 · rP ,
Abstand Einschluss-Partikelmittelpunkt: 0.6 · rP , nE = 1.5
Variation entlang der Koordinatenachsen
Eine starke Positionsabhängigkeit zeigt sich ebenfalls, wenn der Einschluss entlang der
Einstrahlachse (z-Achse) verschoben wird, wie dies in Abb. 3.10 gezeigt ist. Hierbei
betrachten wir ein Partikel mit einem sphärischen Einschluss, dessen Radius gerade das
0.2-fache des Partikelradius beträgt. Der Detektor bewegt sich, wie in der Abbildung
3.10 zu erkennen ist, in der x-z-Ebene. Ist der Einschluss im Frontbereich des Partikels
(z > 0), d.h. in der Nähe des vorderen Hotspots, positioniert, so zeigte sich bei der
Betrachtung der inneren Felder eine hohe Feldverteilung im Einschluss (vgl. Abbildung
2.14(a)). Dadurch bildet sich ein ausgeprägtes Maximum in Rückwärtsstreurichtung
aus. Bewegt man den Einschluss mehr zur Mitte hin, so nimmt die Winkelabhängigkeit
deutlich ab. Dies ist mit der geringeren Variation des RRT-Feldes im Inneren des Partikels bei Änderung des Beobachtungswinkels (=”Einstrahlrichtung” des RRT-Feldes)
50
3.2. Numerische Ergebnisse
zu erklären. Wird der Einschluss noch weiter auf das einfallende Licht zubewegt, so
gelangt er in den Bereich des hinteren, kleineren Hotspots (vgl. Abbildung 2.14(b)).
Da sich der Einschluss näher an der hinteren Seite des Partikels befindet, wird nun der
größte Anteil des von ihm ausgehenden Lichts nach vorne abgestrahlt (z < 0, σ = 0◦ ).
In den übrigen Winkelbereichen zeigt sich ein wenig ausgeprägtes Streuverhalten. Bei
der Betrachtung der Winkelabhängigkeit ergibt sich ein Maximum in Vorwärtsstreurichtung, wenn sich der Einschluss im hinteren Bereich befindet. Es stellt sich hier
also die Frage, warum an dieser Stelle die Überlegung, dass das Streu-Maximum stets
in Rückwärtsrichtung, d.h. in diejenige Richtung fällt, bei der das einfallende und das
RRT-Feld am besten überlagern, hier offensichtlich versagt. Bei dieser Betrachtung
sind wir stillschweigend davon ausgegangen, dass die aktiven Moleküle gleichmäßig im
gesamten Partikel, also auch außerhalb des Einschlusses, verteilt sind. In dem vorliegenden Beispiel ist das jedoch nicht der Fall, denn insbesondere in den Bereichen
hoher Feldstärke des einfallenden Felds sind keine aktiven Moleküle, die zur Streuung beitragen können. Die Überlegung gilt also tatsächlich nur für den Fall, dass die
Konzentration der Streuer überall im Partikel gleich groß ist.
51
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
PV,⊥ / bel. Einh.
100
10
1
0.5
0.25
z / rP
0
−0.25
−0.5
0°
45°
135°
90°
180°
σ
Abbildung 3.10: Inelastische Streuung eines Partikels mit einem Einschluss bei Variation der Einschlussposition entlang der z-Achse, xP = 1000, xP,inel =
845.65, nP = 1.333, rE = 0.2 · rP ,nE = 1.5
52
3.2. Numerische Ergebnisse
Eine etwas andere Winkel-/Positionsabhängigkeit zeigt sich, wenn die Einschlussposition entlang der x-Achse variiert wird, wie dies in Abb. 3.11 gezeigt ist. Hierbei ist
zu beachten, dass sich der Detektor auf der Seite mit x < 0 bewegt. Daher erhält
man für den Fall, dass sich der Einschluss auf der dem Detektor abgewandten Seite
befindet, eine besonders starke Abhängigkeit vom Streuwinkel σ. Die stärkste Streuung
erhält man jedoch, wenn sich der Einschluss im Zentrum des Partikels befindet, da das
anregende Feld zur Seite hin stark abfällt.
PV,⊥ / bel. Einh.
20
15
10
5
0
180°
135°
90°
σ
45°
0°
−0.5
−0.25
0.25
0
0.5
x/a
Abbildung 3.11: Wie Abb. 3.10, nun aber mit Variation der Einschlussposition entlang
der x-Achse
In diesem Abschnitt wurde das Streuverhalten eines Partikels mit einem Einschluss
53
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
betrachtet. Es zeigte sich dabei, dass die Streuung sehr stark von der Position des Einschlusses beeinflusst wird. Wie erwartet, zeigte sich die größte Variation in Vorwärtsbzw. in Rückwärtsrichtung. Ein besonders geringer Einfluss zeigt sich, wie erwartet, in
90◦ -Richtung.
54
3.2. Numerische Ergebnisse
3.2.4
Partikel mit mehreren inelastisch streuenden Einschlüssen
Bisher wurde nur die Abhängigkeit der inelastischen Streuung eines Mikropartikels mit
einem Einschluss betrachtet. In vielen Fällen werden die Partikel mehrere Einschlüsse,
wie etwa in Form von Agglomeraten beinhalten. Aus diesem Grund betrachten wir nun
ein Mikropartikel mit mehreren kleinen, sphärischen Einschlüssen, die, wie in dem Kapitel über das transmittierte Feld, wieder wegen einer einfacheren Interpretierbarkeit
der Ergebnisse, in einer Kette angeordnet sind. Abbildung 3.12 zeigt die inelastische
Streuung einer solchen Kette von Einschlüssen, die entlang der Einstrahlachse positioniert sind.
14
12
y
z
10
PV, ⊥ / bel. Einh.
x
σ
Detektor
8
Laser
6
4
2
0°
45°
90°
135°
180°
σ
Abbildung 3.12: Inelastische Streuung eines Partikels (nP = 1.333, x = 500, xinel =
422.825) mit sieben Einschlüssen (rE = 0.1 · rP , nE = 1.5), die entlang
der Einstrahlachse angeordnet sind.
Die Einschlüsse sind im Verhältnis zum Hostpartikel relativ klein (rE = 0.1 · rP ) und
sind direkt hintereinander platziert. Betrachtet man die entsprechende Feldverteilung
in Abbildung 2.15, so zeigt sich eine starke Fokussierung entlang der Ausbreitungsachse.
55
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
Durch diese Konzentration der Feldverteilung auf der z-Achse ergibt sich ein sehr stark
ausgeprägtes Maximum in Rückwärtsstreurichtung.
Anders sieht die Situation aus, wenn sich die Einschlüsse entlang der x-Achse befinden,
d.h. senkrecht zur Ausbreitungsachse, wie dies in Abbildung 3.13 der Fall ist. Insbesondere findet keine gegenseitige Fokussierung im einfallenden Feld statt (s. Abb. 2.16).
Betrachtet man die entsprechende Winkelverteilung des inelastisch gestreuten Feldes,
wie dies in Abbildung 3.13(a) dargestellt ist, so stellt man ein, zum vorhergehenden
Fall unterschiedliches, Verhalten fest. Hier bilden sich zwei Maxima um 90◦ aus, die
durch ein ausgeprägtes Minimum in der Mitte getrennt sind. Zunächst erscheint dieses
Verhalten überraschend, denn es ist ein lokales Maximum um 90◦ zu erwarten, da sich
dort die meisten Einschlüsse im ¨Blickfeld¨ des Detektors befinden. Die Erklärung für
das lokale Minimum bei 90◦ ist die gegenseitige Abschirmung der einzelnen Einschlüsse.
Um dies zu überprüfen, betrachten wir den Fall bei dem der Brechungsindex der Einschlüsse gleich dem Brechungsindex des Hostpartikels ist, wie dies in Abbildung 3.13(b)
gezeigt ist. Nun kommt es nicht mehr zu einer gegenseitigen Abschirmung des RRTFeldes zwischen den einzelnen Einschlüssen und damit verschwindet, wie erwartet, das
lokale Minimum bei 90◦ .
56
3.2. Numerische Ergebnisse
3.8
3.6
3.4
PV, ⊥/ bel. Einh.
3.2
3
2.8
2.6
2.4
2.2
2
0°
45°
90°
σ
135°
180°
(a) Einschlüsse entlang der x-Achse, nE = 1.5
3.4
P V, ⊥ / bel. Einh.
3.2
3
2.8
2.6
0°
45°
90°
σ
135°
180°
(b) Wie oben, jedoch nE = nP = 1.333
Abbildung 3.13: Inelastische Streuung eines Partikels (nP = 1.333, x = 500, xinel =
422.825) mit sieben Einschlüssen (rE = 0.1 · rP )
57
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
3.2.5
Inelastische Streuung an elliptischen Partikeln
Bisher hatten wir nur sphärische Partikel betrachtet. Wurde dabei die sphärische Symmetrie durch Einschlüsse gestört, so zeigte sich eine deutlich veränderte Streucharakteristik. Ähnliches ist auch zu erwarten, wenn sich die Form des Partikels ändert.
Betrachten wir hierzu wieder, wie bei der Untersuchung der inneren Feldverteilungen,
elliptische Partikel. Solche elliptischen Partikel lassen sich auf unterschiedliche Weise
untersuchen. Eine Möglichkeit besteht darin, eine Tropfenkette z.B. mit Hilfe eines
Schwingblendengenerators zu erzeugen. Dabei wird auf einen Flüssigkeitsstrom eine
Querschwingung mit fester Frequenz über eine schwingende Blende aufgebracht. Dadurch reißt der Strom etwas unterhalb des Generators definiert auf und bildet Tröpfchen
gleicher Größe. Diese Tröpfchen vollführen reproduzierbare innere Schwingungen, bei
denen die Form zwischen elliptisch und sphärisch variiert, wie dies in der Abbildung
3.14 zu sehen ist.
Abbildung 3.14: Tropfenkette
Eine weitere Möglichkeit besteht darin, einen Tropfen in einem akustischen Levitator
einzufangen. Dabei wird der Tropfen in einem stehenden Ultraschallfeld gehalten. Mit
Hilfe der Schallamplitude lässt sich dann die Abplattung des Partikels einstellen (vgl.
Sprynchak et al. [62]). Bevor wir jedoch zu einem Vergleich der eigenen Berechnungen
mit Messungen kommen, wollen wir zunächst etwas genauer untersuchen, wie sich die
inelastische Streucharakteristik eines elliptischen Partikels mit dem Achsenverhältnis
ändert. Im zweiten Abschnitt untersuchen wir die Frage, ob die Streucharakteristik in
verschiedenen Detektionsebenen Rückschlüsse auf das Halbachsenverhältnis des Partikels zulässt.
58
3.2. Numerische Ergebnisse
Untersuchung des Streuverhaltens bei Änderung der Achsenverhältnisse
Um den Einfluss einer kontinuierlichen Formänderung zu untersuchen, betrachten wir
ein Partikel, welches senkrecht (in y-Richtung) zur Detektionsebene (x-z-Ebene) gestreckt wird. Dabei ist natürlich darauf zu achten, dass sich das Gesamtvolumen des
Partikels nicht ändert, da sonst der Effekt der Formänderung durch die Volumenänderung überdeckt wird. In Abbildung 3.15 ist die inelastische Streuung eines zur y-Achse
y
rotationssymmetrischen, elliptischen Partikels gezeigt, dessen Halbachsenverhältnis aax,z
im Bereich von 0.5 bis 1.5 variiert wurde.
Laser
P V, ⊥ /bel. Einh.
103
102
180°
135°
σ
90°
45°
0°
0.6
0.8
1.0
1.4
1.2
ay /ax,z
Abbildung 3.15: inelastische Streuung in Abhängigkeit vom Halbachsenverhältnis,
nP = 1.5, rote Linie: Kugelform
Besonders auffällig ist der Verlauf in Rückwärtsstreuung (σ = 180◦ ). Dort bildet sich,
anders als in den übrigen Winkelbereichen, ein deutliches Maximum aus. Um dieses
Verhalten besser verstehen zu können, betrachten wir den Verlauf der Strahlen in der
y-z-Ebene.
59
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
y
z
Abbildung 3.16: Strahlverlauf in einem Partikel mit Halbachsenverhältnis
nP = 1.5, Schnitt durch die y-z-Ebene
ay
ax ,z
= 0.3,
Die dazu senkrechte x-z-Ebene ist für diese Untersuchung von geringem Interesse, da
der Querschnitt in dieser Ebene aufgrund der Rotationssymmetrie stets kreisförmig
bleibt. In Abbildung 3.16 ist der Strahlengang für einen Ellipsoiden mit einem Halbachsenverhältnis von 0.3 dargestellt. Man erkennt deutlich, dass sich der Fokus der direkt einfallenden Strahlen sehr weit im Inneren des Partikels befindet. Dadurch werden
die inelastischen Strahlen, die aus dieser Region stammen, kaum von der Partikeloberfläche abgelenkt, und somit ist die Streuung nur wenig gerichtet. Verändert sich das
Halbachsenverhältnis zu größeren Werten hin, so wandert der Fokus der gebrochenen
Strahlen immer weiter in positive z-Richtung. Dabei kommt es immer mehr zu einer
Überlagerung mit denjenigen Strahlen, die an der Partikeloberfläche wieder ins Innere
des Partikels zurückreflektiert wurden. Dies führt zu einem Anstieg der Streuung in
Rückwärtsrichtung. Die inelastische Streuung nimmt dann einen maximalen Wert an,
wenn sich beide Foki im gleichen Punkt treffen. Bei einer weiteren Vergrößerung des
Halbachsenverhältnisses verlagert sich der Fokus der direkt einfallenden Strahlen, wie
in Abbildung 3.17 dargestellt, außerhalb des Partikels. Dies führt wiederum zu einer
Abnahme der Streuung in Rückwärtsrichtung, da nun nur diejenigen Strahlen einen
60
3.2. Numerische Ergebnisse
Beitrag zum Hotspot liefern, die einmal an der Partikeloberfläche wieder nach Innen
reflektiert werden. Betrachtet man nun eine Streurichtung außerhalb der Einfallsachse, wie etwa bei σ = 90◦ , so zeigt sich ein etwas anderer Verlauf. Für die Streuung
in diese Richtung spielt im Wesentlichen nur die Position des Fokus der direkt einfallenden Strahlen eine Rolle. Der Fokus der einmal reflektierten Strahlen liegt zu
dicht an der Partikeloberfläche in Richtung der einfallenden Strahlen und kann damit
keinen nennenswerten Beitrag zur 90◦ -Streuung liefern. Daher nimmt die Streuung
in diese Richtung kontinuierlich mit steigendem Halbachsenverhältnis ab. Das weitere Verhalten, über ein Halbachsenverhältnis von 1, d.h. Kugelform, hinaus, hängt im
Wesentlichen vom Brechungsindex des Partikels ab. Mit steigendem Brechungsindex
steigt das inelastische Streufeld mit größer werdendem Halbachsenverhältnis wieder an.
y
z
Abbildung 3.17: Strahlverlauf wie in 3.16, jedoch mit einem Achsenverhältnis
1.0
ay
ax ,z
=
Nachdem wir nun die Ergebnisse bei Änderung des Halbachsenverhältnisses diskutiert
haben, betrachten wir in Abbildung 3.18 den Vergleich mit einer Messung an DEHSTropfen (Brechungsindex n = 1.541), die in einem akustischen Levitator schwebend
gehalten werden. Die Messwerte sind der Veröffentlichung von Sprynchak et al. [62]
entnommen. Das Achsenverhältnis des Tropfens wurde hier durch Variation der Schallamplitude eingestellt. Der Tropfen bleibt dabei stets rotationssymmetrisch um die
y-Achse, d.h. senkrecht zur Einstrahlrichtung (= z-Richtung) des Lasers.
61
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
2.8
2.6
PV,⊥ / bel. Einh.
2.4
2.2
2
1.8
1.6
1.4
1.2
1
1
1.1
1.2
1.3
1.4
1.5
1.6
1.7
ax,z/ay
Abbildung 3.18: Vergleich von Messungen an DEHS-Tropfen in einem akustischen Levitator mit eigenen Rechnungen (durchgezogene Linie) für verschiedene Achsenverhältnisse
Untersucht wurde die Streuung in 90◦ -Richtung. Man erkennt eine sehr gute Übereinstimmung bis zu einem Halbachsenverhältnis von 1.5. Die Abweichung für höhere
Achsenverhältnisse ist möglicherweise auf instabile Messbedingungen zurückzuführen,
was ebenfalls die Streuung der Messwerte in diesem Parameterbereich erklären würde.
Untersuchung der Orientierung
Im vorhergehenden Abschnitt haben wir die Abhängigkeit der inelastischen Streuung
von der Form des Partikels näher betrachtet. Insbesondere wurde untersucht, wie
sich eine Abweichung von der Kugelform auf die Streuung auswirkt. Dabei stellt sich
die Frage, wie sich die räumliche Orientierung des Partikels gegenüber der Einstrahlrichtung des anregenden Feldes bzw. dem Detektor auf das Streuverhalten auswirkt.
Hierzu betrachten wir wieder ein elliptisches Partikel mit unterschiedlichen Halbach~ = (500, 500, 900) dargestellt
sen wie dies in Abbildung 3.19 für ein Partikel mit A
62
3.2. Numerische Ergebnisse
ist. Die entsprechende Feldverteilung (s. Abb. 2.18(b)), zeigt eine starke Konzentrierung der Energiedichte längs der Einstrahlachse. Dies führt zu einer sehr ausgeprägten
Streuung in Rückwärtsrichtung. Im Vergleich zur volumengleichen Kugel (gestrichelte
Kurve) ergibt sich ebenfalls eine höhere Betonung der Streuung in Vorwärtsrichtung.
10 4
y
P V, ⊥ / bel. Einh.
z
x
Detektor
10 3
Laser
10 2
0°
45°
90°
σ
135°
180°
~ = (500, 500, 900),
Abbildung 3.19: Inel. Streuung eines elliptischen Mikropartikels A
~ inel = (474.275, 474.275, 853.695), n = 1.5, gestrichelt: volumengleiA
che Kugel
Ein deutlich anderes Streuverhalten ergibt sich, wenn die lange Halbachse des elliptischen Partikels in x-Richtung, d.h. senkrecht zur Einfallsrichtung der anregenden
Strahlung, gerichtet ist. An diesem Beispiel lässt sich sehr gut zeigen, dass eine Identifizierung eines elliptischen Partikels mit Hilfe der inelastischen Streuung durchaus
möglich ist, zumindest können Rückschlüsse über die prinzipielle Form des Partikels
und seine ungefähre Orientierung im Raum gegeben werden. Betrachten wir zunächst
die Streuung in die x-z-Ebene, wie dies in Abbildung 3.20 dargestellt ist.
Anders als im vorherigen Fall ergibt sich eine weitaus weniger ausgeprägte Streuung in
Rückwärtsrichtung – man beachte die lineare Einteilung der Abszisse in der Abbildung
63
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
1000
y
z
800
σ
x
P y / bel. Einh.
Detektor
600
Laser
400
200
0
0°
45°
90°
σ
135°
180°
~ = (500, 900, 500), A
~ inel =
Abbildung 3.20: Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A
(474.275, 853.695, 474.275), n = 1.5 in die x-z-Ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel
3.20 gegenüber der logarithmischen Einteilung in 3.19. Besonders auffällig ist der Anstieg des Streufeldes um 100◦ und das darauf folgende Plateau. Dies lässt sich auf den,
in der x-z-Ebene ausgedehnten, Hotspotbereich des einfallenden Feldes zurückführen,
wie dies in Abbildung 2.18(a) zu sehen ist.
Betrachtet man hingegen die Streuung in die y-z-Ebene, so erhält man eine winkelabhängige Verteilung, welche der eines sphärischen Partikels entspricht, da das elliptische Partikel in dieser Ebene eine kreisförmige Querschnittsfläche besitzt (vgl. Abb.
3.21).
Zum Abschluss unserer Untersuchung der Abhängigkeit des inelastischen Streuverhaltens von der Orientierung der Detektionsebene untersuchen wir nun die Streuung in
die x-y-Ebene. Hierbei wird der Streuwinkel, wie in Abbildung 3.22 gezeigt, von der
positiven x-Richtung aus gezählt. Wie erwartet, ergibt sich aufgrund
64
3.2. Numerische Ergebnisse
1000
Detektor
800
y
P y / bel. Einh.
σ
600
x
400
Laser
z
200
0
0°
45°
90°
σ
135°
180°
~ = (500, 900, 500), A
~ inel =
Abbildung 3.21: Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A
(474.275, 853.695, 474.275), n = 1.5 in die y-z-Ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel
der Symmetrie kein Unterschied zwischen der Streuung für σ = 0◦ und 180◦ . Die
höhere Streuung gegenüber der Kugel in diesem Winkelbereich lässt sich durch die
stärkere Fokussierung des RRT-Feldes entlang der Symmetrieachse erklären. Unter
einem Streuwinkel von 90◦ , d.h. in Richtung der y-Achse bildet sich aufgrund der
Dipol-Streucharakteristik der Moleküle ein Minimum aus, da die einfallende Strahlung
gerade in y-Richtung polarisiert ist und somit die Moleküle vor allem in diese Richtung
schwingen. Da jedoch bei dem Ellipsoiden der Fokus des elastischen Felds einen größeren Bereich einnimmt, trägt er stärker zur Streuung in diese Richtung bei, als dies bei
der Kugel der Fall ist.
Bisher sind wir bei allen Betrachtungen von einem einzigen Mikropartikel ausgegangen,
das eine vorgegebene Orientierung besitzt. In einer realen Messung wird die Lage des
Partikels im Raum mehr oder weniger beliebig sein und sich zudem noch zeitlich ändern.
Dabei stellt sich die Frage, ob man, ohne eine Kenntnis der Lage des Partikels zu haben,
65
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
300
Detektor
y
σ
z
x
P y / bel. Einh.
200
Laser
100
0
0°
45°
90°
σ
135°
180°
~ = (500, 900, 500), A
~ inel =
Abbildung 3.22: Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A
(474.275, 853.695, 474.275), n = 1.5 in die x-y-Ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel
Aussagen über seine Form treffen kann. Dies wollen wir im nächsten Abschnitt etwas
näher beleuchten.
Betrachtung der Streuung bei Variation der Orientierung
Ist die zeitliche Veränderung der Orientierung des Partikels im Raum klein gegen die
Messzeit, so kann eine Aufnahme der Streuung in eine Richtung als stationär angesehen werden. Hat man keine Möglichkeit in dieser kurzen Zeit eine Winkelabhängigkeit
aufzuzeichnen, so wird in den meisten Fällen eine einzelne Messung alleine nicht ausreichen um eine Aussage über die Form des Partikels treffen zu können. Macht man
jedoch viele verschiedene Messungen zu verschiedenen Zeiten, d.h. bei unterschiedlichen
Orientierungen, so wird sich eine Schwankung des Signals von Messung zu Messung ergeben. Dabei ist zu erwarten, dass diese Schwankung umso größer wird, je stärker die
66
3.2. Numerische Ergebnisse
Form des Partikels von der einer Kugel abweicht.
δ PV,⊥
0.6
σ=
0°
90°
0.4
0.2
0
0.4
0.6
0.8
1
1.2
ax / ay,z
1.4
1.6
1.8
2
Abbildung 3.23: Relative Schwankung bei Variation der Orientierung in Abhängigkeit
vom Halbachsenverhältnis ax /ay,z
Wir betrachten also die Schwankung der Streuung
q
δP (σ) =
σn (P (σ))
P (σ)
=
1
n−1
Pn
i=1 (Pi (σ)
P (σ)
− P (σ))2
(3.7)
in die Richtung σ für verschiedene Halbachsenverhältnisse. Die Größen σn (P (σ)) und
P (σ) stellen dabei die Standardabweichung der Streuung bzw. den Mittelwert der Streuung dar.
In Abbildung 3.23 ist nun die relative Schwankung in Abhängigkeit vom Halbachsenverhältnis aufgetragen. Es wurde lediglich eine der drei Halbachsen variiert, d.h. man
erhält ein Rotationsellipsoid. Ausgehend von einem oblaten Partikel, also bei einem
Halbachsenverhältnis ax /ay,z < 1, nimmt die Schwankung, wie erwartet, in Vorwärts-
67
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
bzw. 90◦ -Richtung kontinuierlich ab. In Rückwärtsstreurichtung ist der Einfluss des
Hotspots von überragender Bedeutung. In der geometrischen Optik ist dieser Bereich etwas zu stark lokalisiert. Dadurch können sich numerische Ungleichmäßigkeiten
sehr stark auf die Streuung in Rückwärtsrichtung auswirken. Deshalb spiegelt die
Rückwärtsstreuung zumindest bei homogenen Partikeln nur bedingt die Realität wider.
3.2.6
Untersuchung von Partikeln mit mehreren Einschlüssen
Bisher haben wir homogene Partikel bzw. Partikel mit einigen wenigen Einschlüssen
untersucht. Dabei wurde davon ausgegangen, dass die Größe und Anzahl der Einschlüsse bekannt ist. In der Praxis wird in vielen Fällen zumindest eine dieser Größen
nicht bekannt sein, zudem werden zumeist mehrere Partikel untersucht.
y
Detektor
σ
x
120o
z
Laser
90o
60o
150o
o
30
180o
0o
σ
330o
210o
300o
o
240
o
270
Abbildung 3.24: inelastische Streuung mit 2 zufällig positionierten Einschlüssen, xP =
500, xP,inel = 474.275, nP = 1.333, nE = 1.5, VE = 0.05 Vges
68
3.2. Numerische Ergebnisse
Es stellt sich also die Frage, ob man aus dem inelastischen Streuverhalten Rückschlüsse
auf die Größe oder die Anzahl der Einschlüsse im Partikel ziehen kann. Betrachten wir
zunächst, wie in Abbildung 3.24 gezeigt, die Streuung eines Partikels mit zwei beliebig
platzierten Einschlüssen, die 5% des Gesamtvolumens ausfüllen. Die Brechungsindizes
des Hostpartikels und der Einschlüsse betragen 1.333 bzw. 1.5. Man erkennt deutlich
die starke Abweichung gegenüber der Streuung eines einzelnen Einschlusses. Insbesondere fehlt die Überhöhung in Rückwärtsrichtung. Es ist also für eine geringe Anzahl von
Einschlüssen eine hohe Variation der Streuung zu erwarten. Die Situation ändert sich,
wenn man eine etwas größere Anzahl von Einschlüssen mit gleichem Gesamtvolumen
betrachtet.
y
Detektor
x
90o
120o
60o
150o
σ
z
Laser
30o
180o
0o
σ
330o
210o
300o
240o
270o
Abbildung 3.25: Inelastische Streuung mit 15 zufällig positionierten Einschlüssen, xP =
500, xP,inel = 474.275, nP = 1.333, nE = 1.5, VE = 0.05 Vges
In Abbildung 3.25 ist nun die Streuung von 15 zufällig platzierten Einschlüssen dargestellt. Alle anderen Parameter entsprechen denjenigen aus Abbildung 3.24. Das
Streuverhalten der 15 Einschlüsse ähnelt, wie erwartet, der Streuung eines homogenen
69
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
Partikels oder eines Partikels mit nur einem Einschluss. Es zeigt sich wieder die, für
inelastische Prozesse charakteristische, starke Streuung in Rückwärtsrichtung. Dies
ist darauf zurückzuführen, dass die grössere Anzahl von Einschlüssen das vorgegebene
Volumen gleichmäßiger ausfüllt. Ist die Anzahl der Einschlüsse sehr gering, so wird
die Verteilung ¨inhomogener¨ und weicht damit stärker von der Streuung eines einzelnen Einschlusses ab. Betrachtet man nun die mittleren Schwankungen zwischen
unterschiedlichen Verteilungen bei gleicher Anzahl von Einschlüssen, so wird man erwarten, dass die mittlere Schwankung mit der Zahl der Einschlüsse abnimmt. Um dies
zu zeigen, betrachten wir, wie zuvor bei der Untersuchung der Orientierung elliptischer
Partikel, die relative Schwankung der Streustrahlung für unterschiedliche Konfigurationen.
σ=
o
0
o
90
o
180
δPV,⊥
1
0.5
0
2
4
6
8
n
10
12
14
Abbildung 3.26: Relative Schwankung in Abhängigkeit von der Anzahl n der Einschlüsse, nP = 1.333, nE = 1.5, VE = 0.05 Vges
In der Abbildung ist die relative Schwankung des inelastischen Streusignals für drei
verschiedene Winkelbereiche (σ = 0◦ , 90◦ , 180◦ ) dargestellt. Es wurde wiederum ein
Partikel mit Brechungsindex von 1.333 für das Grundmedium und 1.5 für die Einschlüsse betrachtet. Die Einschlüsse nehmen, wie bei den vorherigen Betrachtungen,
5% des Gesamtvolumens des Mikropartikels ein. Wie erwartet, ist die Schwankung in
70
3.2. Numerische Ergebnisse
Rückwärtsrichtung deutlich stärker als zur Seite (90◦ ) bzw. in Vorwärtsrichtung, da
unter 180◦ der Detektor vor allem inelastisches Streulicht aus dem Fokalbereich des
einfallenden Lichtes empfängt, d.h. das Signal hängt stark davon ab, ob sich ein Einschluss im Fokus befindet oder nicht. Bei einer großen Anzahl von Einschlüssen variiert
die Zahl der Einschlüsse, die sich im Fokus befinden, weniger stark als bei einer geringen Anzahl. Neben der unterschiedlichen Abhängigkeit vom Streuwinkel erkennt man
deutlich eine gleichmäßige Abnahme der Schwankung mit steigender Anzahl der Einschlüsse. Somit ist eine qualitative Abschätzung der Einschlussanzahl aus der relativen
Schwankung des inelastischen Streulichtsignals durchaus möglich.
71
Kapitel 3. Inelastische Lichtstreuung
72
Kapitel 4
Zusammenfassung und Ausblick
Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung der inelastischen Lichtstreuung an nichtsphärischen Partikeln und Partikeln mit Einschlüssen. Da wellenoptische Ansätze in geschlossener Darstellung nur für eine begrenzte Anzahl von Geometrien zur Verfügung stehen
oder sich, wie etwa das FDTD-Verfahren, für Partikel, die größer als die verwendete
Wellenlänge sind, aufgrund des hohen Speicherbedarfs nicht einsetzen lassen, wurde
eine Methode verwendet, die auf der Strahlenoptik beruht, aber zusätzlich die Phase
mit berücksichtigt. Diejenigen Modelle, die auf dieser Theorie basieren, wurden bisher
nur auf kugelsymmetrische Partikel, unter Ausnutzung der hohen Symmetrie, angewendet. Insbesondere reichte eine zweidimensionale Berechnung in diesen einfachen Fällen
aus. Bei der in dieser Arbeit betrachteten Problemstellung konnten keine speziellen
Symmetrieeigenschaften verwendet werden. Aus diesem Grund wurde ein dreidimensionales Verfahren entwickelt, welches die Berechnung an beliebig geformten Partikeln
ermöglicht. Bei der Berücksichtigung der Form wurde insbesondere Wert auf eine modulare Programmierung gelegt, um eine spätere Erweiterung auf andere Formen von
Einschlüssen bzw. Partikeln in einfacher Weise zu ermöglichen.
Aus der Untersuchung des transmittierten Felds lassen sich wichtige Rückschlüsse auf
das Verhalten der inelastischen Streuung ziehen, daher wurde zunächst die Feldverteilung im Inneren des Partikels näher untersucht. Obwohl eine Berechnung von nichtsphärischen Einschlüssen innerhalb eines sphärischen Partikels mit dem entwickelten
Computer-Programm durchführbar ist, wurde bewusst auf eine Untersuchung solcher
Partikel verzichtet, da hier grundsätzliche Verhaltensweisen der inneren Feldverteilung
und des inelastischen Streulichtes im Vordergrund stehen. Bereits in dem einfachen
Fall eines Partikels mit einem Einschluss zeigte sich eine deutliche Abhängigkeit der
inneren Feldverteilung von der Position des Einschlusses im Partikel. Beim Übergang
zu mehreren Einschlüssen – es wurden sieben Einschlüsse betrachtet, welche zur besseren Übersichtlichkeit in einer Kette entlang der z-Achse (Einfallsrichtung) bzw. der
x-Achse platziert wurden – zeigte sich eine starke wechselseitige Beeinflussung. Insbesondere ergab sich für den Fall, dass die Einschlüsse entlang der z-Achse angeordnet
73
Kapitel 4. Zusammenfassung und Ausblick
wurden, eine deutliche gegenseitige Abschattung. Dieser Abschattungseffekt spiegelte
sich insbesondere bei der Betrachtung der inelastischen Streuung wider. Als Beispiel
für ein nichtsphärisches Partikel, wurde eine elliptische Form gewählt, da sich viele in
der Natur und in der Technik vorkommende Partikel durch eine solche Form näherungsweise beschreiben lassen. Im Fall eines zigarrenförmigen Rotationsellipsoiden, dessen
Symmetrieachse senkrecht zur Ausbreitungsrichtung orientiert ist, zeigt sich ein breites Fokalgebiet. Wird das gleiche Partikel um 90◦ um die y-Achse gedreht, sodass die
Symmetrieachse in Richtung der einfallenden Strahlung zeigt, so konzentriert sich das
elektrische Feld entlang dieser Achse.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde nun die inelastische Streuung an den oben beschriebenen Partikeln betrachtet. Es wurden dabei die Erkenntnisse aus den Betrachtungen der inneren Feldverteilung zur Erklärung der Winkelabhängigkeit der inelastischen Streuung herangezogen. Es stellte sich heraus, dass die Winkelverteilung des
Streulichts im Wesentlichen durch die Hotspots, die durch die Fokussierung der einfallenden Strahlen gebildet werden, geprägt wird. Dies konnte eindrucksvoll im Falle
eines einzelnen Einschlusses gezeigt werden. Ähnliches zeigte sich bei der Untersuchung von elliptischen Partikeln, deren Halbachsenverhältnis variiert wurde. Bei der
Mittelung über verschiedene Orientierungen konnte gezeigt werden, dass auch unter
realistischen Bedingungen aus der Streuung der Messwerte bei festem Beobachtungswinkel eine qualitative Ausage über die Form eines Partikels gemacht werden kann. Die
Untersuchung der Schwankung der Streuung in eine bestimmte Richtung bei zufälliger Variation der Einschlusspositionen erwies sich als eine aussichtsreiche Methode zur
qualitativen Abschätzung der Zahl der Einschlüsse bzw. ihrer Größe.
Zusammenfassend zeigt sich, dass die inelastische Streuung durchaus Rückschlüsse auf
die Form eines Partikels bzw. seine innere Zusammensetzung zulässt. Somit stellt die
entwickelte Methode eine wichtige Basis zur Charakterisierung von nichtsphärischen
Partikeln oder Partikeln mit Einschlüssen dar und liefert wichtige Informationen über
die Feldverteilung und Winkelabhängigkeit des inelastischen Streulichtes. Erste Vergleiche mit Messungen an DEHS-Tropfen bestätigten dieses Ergebnis. Zur Verifikation
wären weitergehende experimentelle Untersuchungen wünschenswert. In dem vorliegenden Modell werden keine Beugungseffekte berücksichtigt. Es können daher keine
Resonanzeffekte betrachtet werden. Daher wäre die Integration der Beugung von Interesse.
74
Anhang A
Implementierung
In diesem Abschnitt wollen wir näher auf einige wichtige Details zum Berechnungsverfahren eingehen. Zunächst betrachten wir die Methoden, die zur Berechnung der
Feldverteilungen verwendet wurden, um eine hohe räumliche Auflösung zu erreichen.
A.1
Strahlverfolgung
Bevor wir auf die speziellen Probleme bei der Feldberechnung eingehen, betrachten
wir zunächst die Algorithmen zur Strahlverfolgung. Zum Überblick ist in der folgenden Abbildung A.1 der Ablauf der Verfolgung eines einzelnen Strahls in Form eines
Flussdiagramms kurz skizziert. Zunächst ist der Strahl zu initialisieren, d.h. Polarisation und Richtung werden gesetzt. Nach der Berechnung des nächsten Schnittpunktes
mit einer Grenzfläche - entweder Einschluss oder Partikel - wird das Feld, entsprechend der gewählten Berechnungsart, gespeichert (grau unterlegt). Danach wird mit
Hilfe der Fresnelschen Formeln, bzw. dem Reflexions- und Brechungsgesetz, die Reflexion des Strahls durchgeführt und ggf. der gebrochene Anteil getrennt weiterberechnet.
Der reflektierte Strahl wird solange verfolgt, bis eine vorgegebene Anzahl an Reflexionen erreicht wird (hierbei hat sich eine Verfolgung bis zur dritten Reflexionsordnung als
zweckmäßig erwiesen) oder bis die Feldstärke einen bestimmten Bruchteil des Anfangswerts unterschreitet (bei den vorliegenden Berechnungen liegt diese Abbruchgrenze bei
|EAbbruch |2 /|E0 |2 = 10−10 ). Um die Handhabung der Strahlen zu vereinfachen, wurde
eine Klasse Strahl eingeführt, welche einen einzelnen Strahl repräsentiert. Inbesondere
übernimmt diese Klasse alle Funktionen, die den Strahl selbst betreffen, d.h. Brechung,
Reflexion und Suche der Schnittpunkte mit Einschlüssen bzw. mit der Außenwand des
Partikels, sowie das Nachziehen der Phase. Um zusätzlich die Anpassung an verschiedene Einschlussformen zu vereinfachen, wurde eine Klasse Form erzeugt, die alle
Funktionen enthält, die eine Einschlussklasse mindestens haben muss. Die Deklaration
ist in Listing A.1 aufgezeigt.
75
Anhang A. Implementierung
Start
initialisiere
Strahl
berechne
nächsten
Schnittpkt.
inelastische Streuung
Felddarstellung
berechne Schnittpkte.
mit der Ebene
nein
Strahl
im Einschluss ?
Schnittpkte.
vorhanden ?
nein
ja
ja
speichere Daten vom
Anfangs− zum Schnittpkt.
speichere Daten zwischen
den Schnittpunkten
reflektiere Strahl
Einschluss−
oberfläche
getroffen ?
ja
verfolge gebr. Strahl
nein
nein
Abbruchbed.
erfüllt ?
ja
Ende
Abbildung A.1: Flussdiagramm der Strahlverfolgung
76
A.1. Strahlverfolgung
Da die Klasse Form die Schnittstelle für alle künftigen Einschlussklassen bildet, wollen
wir uns im nächsten Abschnitt etwas näher mit dieser Klasse beschäftigen. Danach
wird die spezielle Problematik bei der Berechnung der Feldverteilung näher beleuchtet.
Ziel ist es dabei, die Feldverteilung in einer beliebigen Ebene mit einer hohen Auflösung
darstellen zu können.
A.1.1
Die Klasse Form
Da diese Klasse einen wichtigen Teil der Implementierung darstellt, soll hier kurz ihre Funktionsweise näher erläutert werden. Die Position des Einschlusses wird durch
den Ortsvektor P~ charakterisiert. Die Matrix H stellt die Transformation vom Laborsystem in das lokale Einschluss-Koordinatensystem dar, während R für die Rücktransformation zuständig ist. Diese Matrizen werden für die Berechnung der Reflexion
bzw. Transmission der Strahlen benötigt (vgl. Gln. 2.60) und werden für nichtsphärische Einschlüsse unter Berücksichtigung der Drehmatrizen berechnet (vgl. Gl. 2.67
bzw Abb. 2.17)1 . Die Variablen Ealpha, Ebeta, Egamma stellen dabei die Winkel
εx , εy und εz dar. Eine gleichmäßige Änderung der Einschlussgröße ist mit Hilfe der
Funktion scale über einen Skalierungsfaktor möglich. Um eine Skalierung des gesamten Partikels auf einfache Weise gewährleisten zu können, ist zusätzlich die Kenntnis
des Radius r0 des äußeren Partikels notwendig. Neben den Transformationsmatrizen
wird die Oberflächennormale am Reflexionspunkt (vgl. Gl. 2.66) für die Berechnung
der Reflexion bzw. Brechung benötigt. Sie kann über die Funktion norm bestimmt
werden. Für die inelastische Berechnung sind zusätzlich die Koordinaten pul (Ecke
vorne, unten, links) und por (Ecke hinten, oben, rechts) (vgl. Abb. A.2) eines umschreibenden Quaders notwendig, welche durch Aufruf der Funktion initQuad gesetzt
werden. Darauf wird näher im Abschnitt A.1.3 eingegangen. Der Brechungsindex n
und die Polarisierbarkeit alpha sind über komplexwertige Größen dargestellt, um auch
Absorption berücksichtigen zu können.
Alle Einschlussformen leiten sich von dieser Schnittstellenklasse ab. Neben den oben
angeführten Funktionen ist die Routine next anzupassen. Sie bestimmt den Schnittpunkt eines Strahls mit der Oberfläche eines Einschlusses und ist daher von zentraler
Bedeutung.
1
Bei sphärischen Einschlüssen haben die Drehmatrizen aufgrund der Symmetrie keine Bedeutung
77
Anhang A. Implementierung
class Form {
public :
Form ();
Form ( const Form & F );
~ Form ();
Form ( const Vector < double > & P ,
double_complex n , Matrix < double_complex > alpha ,
const Vector < double > & Ex = ex , const Vector < double > & Ey = ey ,
const Vector < double > & Ez = ez , const int type = -1
);
// Skalierung auf ursprüngliche Größe * sf
virtual void scale ( double sf ) = 0;
// Suche nach dem nächsten Schnittpunkt eines Strahls
// mit dem Einschluss
virtual bool next ( const Vector < double > & p , const Vector < double > & k ,
Vector < double > & pout , const int inside = -1) = 0;
// Oberflächennormale an der Stelle P
virtual Vector < double > norm ( const Vector < double > & P ) = 0;
// Prüft ob P innerhalb des Einschlusses ist .
virtual bool isInside ( const Vector < double > & p ) = 0;
// Initialisiert den umschriebenen Quader
void initQuad ();
// Setzt Partikelgröße ( damit alle Größen in Einheiten
// des Partikelradius angegeben werden können )
void setr0 ( double r0 );
// Berechnet Matrizen für Transformation
// Labor - < - > E i n s c h l u s s k o o r d i n a t e n s y s t e m
void setMatrix ( double alpha , double beta , double gamma );
// Setze Bezugspunkt des Einschlusses
void setP ( Vector < double > r )
void setP ( double x , double y , double z )
/* Variablen */
Vector < double > P ;
// Ort (= Ursprung des Ko or di na ten sy st em s )
Matrix < double > H , R ; // Matrizen zur Umrechnung
// Einschluss < - > Laborsystem
double_complex n ;
// Brechungindex ;
Matrix < double_complex > alpha ; // Pola risierb arkeit
int type ;
// Typ des Einschlusses
// Ecken des umschreibenen Quaders
Vector < double > pul , por ;
Vector < double > e [3]; // Einheitsvektoren des
// Einschluss - Ko or di na ten sy st em s
double Ealpha , Ebeta , Egamma ; // Dreh - Winkel
double r0 ;
// Radius des Hostpartikels
double sf ;
// Skalierungs faktor
};
Listing A.1: Deklaration der Schnittstellen-Klasse Form für Einschlüsse
78
A.1. Strahlverfolgung
A.1.2
Berechnung der Feldverteilung zur Darstellung in einer
vorgegebenen Ebene
Wie aus dem Diagramm A.1 zu entnehmen ist, wird für die inelastische Berechnung
lediglich das Feld in den Einschlüssen gespeichert, da wir im Falle einer Kugel mit
Einschlüssen vor allem daran interessiert sind, ob sich Rückschlüsse auf die Form, den
Brechungsindex und die Anzahl der Einschlüsse ziehen lassen. Für diesen Zweck ist
eine Speicherung des Felds innerhalb des Hostpartikels unnötig, zudem lässt sich der
eingesparte Speicher für eine höhere Diskretisierung innerhalb der Einschlüsse nutzen,
was besonders für kleine Einschlüsse von Interesse ist2 .Wie bereits im Abschnitt 2.2.3
erwähnt, sind die Strahlen bei gleicher Reflexionsordnung für jede Speicherstelle inkohärent zu überlagern und bei unterschiedlicher Ordnung kohärent zu überlagern.
Bei der Felddarstellung könnte man prinzipiell analog zur Berechnung der Felder bei
der inelastischen Streuung vorgehen, jedoch ist hier eine höhere Auflösung gewünscht,
um auch kleinere Details deutlich erkennen zu können. Dies ist jedoch nicht erreichbar, wenn man das Feld im gesamten Volumen berechnet, wie dies bei der inelastischen
Rechnung notwendig ist. Betrachten wir beispielsweise die Abbildungen 2.14(a) und
2.14(b). Diese Bilder wurden mit einer räumlichen Auflösung von 600 × 600 Bildpunkten berechnet. Würde man dieses Bild aus einer Berechnung bestimmen, die das
gesamte Kugelvolumen beinhaltet, so wäre das gesamte Feld im Volumen mit der gleichen Punktdichte zu speichern, also mit 6003 = 216 Mio. Punkten. Der entsprechende
Speicherbedarf (für eine Reflexionsordnung) beläuft sich dabei auf etwa 10GB. Aus
diesem Grund ist es notwendig, die Berechnung der Feldverteilungen innerhalb einer
Schnittebene etwas anders zu gestalten als dies bei der Berechnung des transmittierten Feldes für die inelastische Streuung der Fall ist. Hierbei ist die Schnittebene eine
Ebene E endlicher Dicke d, die durch die, in Abbildung A.2 gestrichelt dargestellte,
Referenzebene Eref bestimmt wird. Zur Bestimmung der Schnittpunkte wird zunächst
eine Normale ~n0 zu E benötigt, die bezüglich des Anfangspunkts des Strahls, P~S1 , auf
die Ebene gerichtet ist:
~n0 =
(~h · ~n) · ~n
|(~h · ~n) · ~n|
~h = P~E − P~S1 .
(A.1a)
(A.1b)
Nun lassen sich die Schnittpunkte über den Schnittpunkt S0 mit der Referenzebene
2
Um Änderungen zu vermeiden,wird bei Einzelpartikeln einfach ein Partikel mit einem Einschluss
berechnet. Der Brechungsindex des Hostpartikels wird dann zu 1 gesetzt.
79
Anhang A. Implementierung
bestimmen:
S~0 = P~S1 + λ~ek
~h · ~n0
λ=
cos α
d
∆λ =
2 · cos α
~1,2 = S
~0 ∓ ∆λ~ek
S
cos α = |e~k · ~n0 |
~k
~ek =
.
|~k|
(A.2a)
(A.2b)
(A.2c)
(A.2d)
(A.2e)
(A.2f)
P S2
S2
n
S0
d
S1
h
α
PE
ek
PS1
O
Abbildung A.2: Skizze zur Berechnung der Schnittpunkte mit einer dicken Ebene
Hierbei ist noch zu überprüfen, ob sich der Anfangspunkt PS1 des Strahls inner- oder
außerhalb der Ebene befindet. Ist PS1 außerhalb und λ negativ, so bewegt sich der
Strahl von der Ebene weg, und es gibt keine Schnittpunkte in Strahlrichtung. Wenn
sich der Strahl in der Ebene befindet und sich parallel zur Referenzebene fortbewegt,
d.h. ~ek ·~n0 = 0, dann werden die Anfangs- und Endpunkte PS1 und PS2 als Randpunkte
für die Speicherung in das Gitter herangezogen.
80
A.1. Strahlverfolgung
A.1.3
Speicherverwaltung zur inelastischen Streuberechnung
Wie zuvor erwähnt, werden die Felder für die inelastische Rechnung lediglich innerhalb
der Einschlüsse abgespeichert. Hierzu ist für jeden Einschluss ein umschreibender Quader zu berechnen, wie dies in Abbildung A.3 zu sehen ist. Dabei reicht die Kenntnis
der gekennzeichneten Eckpunkte (pul,por) aus.
iz
por
pul
iy
ix
Abbildung A.3: Darstellung zur Speicherverwaltung
Jeder einzelne Einschluss erhält dann sein eigenes Gitter, in das die Feldverteilung
geschrieben wird. Um die Zuordnung eines Punktes zu einer Speicherstelle in den
Gittern zu vereinfachen, wurde ein virtuelles Übergitter zwischengeschaltet, an das die
Einschlussgitter angepasst werden, wie dies in Abb. A.3 zu sehen ist. Nun sind alle
Speicherstellen über fortlaufende Indizes ix , iy und iz auf einfache Weise anzusprechen.
81
Anhang A. Implementierung
82
Anhang B
Nützliches zur Geometrie
B.1
Schnittpunktberechnung
Für die Berechnung mittels geometrischer Optik ist eine Beschreibung der Schnittpunkte mit den Objekten zwingend erforderlich. Im Folgenden sollen nun die verwendeten
Schnittpunktberechnungen beschrieben werden. Hierbei wird der Strahl durch die Gleichung
~r = P~S + λ~ek
(B.1)
beschrieben. Der Punkt P~S ist dabei der Startpunkt des Strahls und ~ek sein Richtungvektor, d.h.
~ek =
~k
|~k|
(B.2)
mit dem Wellenvektor ~k. Im Falle der Kugel und des Ellipsoiden wird vereinfachend
angenommen, dass sich der Ursprung im Mittelpunkt der Kugel bzw. des Ellipsoiden
befindet. Ist dies nicht der Fall, muss einfach zuvor eine Transformation in das entsprechende Koordinatensystem durchgeführt werden.
83
Anhang B. Nützliches zur Geometrie
B.1.1
Schnittpunkt mit einer Kugel
Eine Kugeloberfläche wird durch
x2 + y 2 + z 2 = r 2
(B.3)
~
beschrieben. Damit ergibt sich für den Schnittpunkt S
~ = P~S + λS ~ek
S
√
−P~ · ~k ± D
λS =
.
|~k|2
(B.4)

 < 0 : kein Schnittpunkt
2
2 ~ 2
2
~
~
~
= 0 : ein Schnittpunkt
D =(P · k) − |k| (|P | − r ) =

> 0 : zwei Schnittpunkte.
Als Schnittpunkte in Strahlrichtung sind natürlich nur diejenigen Punkte zu sehen, für
die λS > 0 erfüllt ist.
B.1.2
Schnittpunkt mit einem Ellipsoid
Eine allgemeinere Form stellt der Ellipsoid dar. Seine Oberfläche lässt sich durch die
Beziehung
x2 y 2 z 2
+ 2 + 2 =1
a2
b
c
(B.5)
beschreiben. Somit stellt die Kugel einen Spezialfall eines Ellipsoiden für den Fall
a = b = c = r dar, jedoch lässt sich die entstehende Gleichung nicht mehr durch eine
vektorielle Schreibweise zusammenzufassen.
84
B.2. Betrachtung der Totalreflexion, evaneszente Welle
A=
kx2 ky2 kz2
+ 2 + 2
a2
b
c
Px k x P y k y Pz k z
B=2
+ 2 + 2
a2
b
c
2
2
2
Py
P
P
C = x2 + 2 + 2z − 1
a
b
c
(B.6)
D = B 2 − 4AC
√
−B ± D
λS =
2A
Die Aussagen über die Determinate D und λS sind analog zur Kugel.
B.2
Betrachtung der Totalreflexion, evaneszente Welle
Betrachten wir das Snelliussche Brechungsgesetz
sin β =
n1
sin α
n2
(B.7)
mit n1 > n2 . Weiterhin betrachten wir keine Absorption, d.h. beide Brechungsindizes
sind reell. Wird die rechte Seite größer 1, wie dies bei der Totalreflexion der Fall
ist, ergibt sich ein komplexwertiges β. Im Folgenden wird nun der Wert für β näher
betrachtet. Setzt man β = βr − iβi , so ergibt sich
sin β = sin(βr − iβi ) = sin βr cos(iβi ) − cos βr sin(iβi )
n1
sin α
= sin βr cosh βi − i cos βr sinh βi =
n2
βr = π2 , 32 π, . . .
⇒ cos βr sinh βi = 0 ⇒
,
∨βi = 0
βi = 0 würde bedeuten, dass der Realteil komplex wäre, daher kann nur βr =
(B.8)
π
2
gelten.
85
Anhang B. Nützliches zur Geometrie
86
Anhang C
Wichtige Funktionen
C.1
Kugelflächenfunktionen
Die Kugelflächenfunktionen Ylm (θ, φ) sind die Lösungen der Gleichung
1 ∂
sin ϑ ∂ϑ
∂
sin ϑ
∂ϑ
1 ∂2
+
Ylm (ϑ, ϕ) = l(l + 1)Ylm (ϑ, ϕ)
sin2 ϑ ∂ϕ2
(C.1)
und lassen sich wie folgt definieren
(−1)l
Ylm (ϑ, ϕ) =
2l
s
2l + 1 (l + m)! imϕ
dl−m
e (sin ϑ)−m
(sin ϑ)2l ,
4π (l − m)!
d(cos ϑ)l−m
(C.2)
dabei gelten die Orthogonalitätsrelationen
∞ X
+l
X
l=0 m=−l
Z2π Zπ
0
Ylm (θ, φ)Ylm (θ0 , φ0 ) =
1
δ(θ − θ0 )δ(φ − φ0 )
sin θ
∗
Ylm
(ϑ, ϕ)Yl0 m0 (ϑ, ϕ) sin ϑdϑdϕ = δll0 δmm0 .
(C.3)
(C.4)
0
87
Anhang C. Wichtige Funktionen
C.2
Sphärische Besselfunktionen
Die sphärischen Besselfunktionen jl bilden die Lösungen des radialen Anteils der Wellengleichung. Sie sind mit den Besselfunktionen Jl durch
r
jl (x) =
r
yl (x) =
π
J 1 (x)
2x l+ 2
(C.5a)
π
Y 1 (x)
2x l+ 2
(C.5b)
verknüpft. Die sphärischen Hankelfunktionen sind definiert über
(1)
= jl (x) + iyl (x)
(C.6a)
(2)
= jl (x) − iyl (x).
(C.6b)
hl
hl
Einige nützliche Eigenschaften [21]:
fl−1 (x) + fl+1 (x) =
2l + 1
fl (x)
x
lfl−1 (x) − (l + 1)fl+1 (x) = (2l + 1)
dfl (x)
dx
d −l
(x fl (x)) = −x−l fl+1 (x)
dx
d l+1
(x fl (x)) = xl+1 fl−1 (x)
dx
88
(C.7a)
(C.7b)
(C.7c)
(C.7d)
C.2. Sphärische Besselfunktionen
C.2.1
Asymptotisches Verhalten
Für x << 1:
jl (x) ≈
xl
1 · 3 · 5 · · · (2l + 1)
(C.8a)
yl (x) ≈
1 · 3 · 5 · · · (2l + 1)
xl+1
(C.8b)
Für x → ∞
jl (x) ≈
lπ π
1
cos(x −
− )
x
2
2
(C.9a)
yl (x) ≈
1
lπ π
sin(x −
− )
x
2
2
(C.9b)
(1)
eix
x
(C.9c)
e−ix
x
(C.9d)
hl (x) ≈ i−(n+1)
(2)
hl (x) ≈ i(n+1)
C.2.2
Sonstiges
Additionstheoreme für sin- und cos-Funktionen:
sin(α ± β) = sin α cos β ± cos α sin β
(C.10a)
cos(α ± β) = cos α cos β ∓ sin α sin β
(C.10b)
89
Anhang C. Wichtige Funktionen
90
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Lebenslauf
Persönliche Daten
Name
Geburtsdatum
Geburtsort
Familienstand
Thomas Weigel
5. 5. 1970
Edenkoben
verheiratet
schulische Ausbildung
06.1976 - 05.1980
07.1980 - 05.1989
27.05.1989
Grundschule Edenkoben
Max-Slevogt Gymnasium in Landau/Pfalz
Abitur
Wehrdienst
06.1989 - 08.1990
2. Fernmeldebatallion 920 in Kastellaun/Hunsrück
Studium
10.1990 - 10.1996
04.1994 - 10.1996
10.10.1996
seit Juni 1997
Studium der Physik, Ruhr-Universität Bochum
studentische Hilfskraft am Lehrstuhl für
Plasmadynamik, Fakultät für Physik und Astronomie
Abschluss : Diplom
Hauptfach : Plasmaphysik
Nebenfach : Elektrooptik und elektrische Entladungen
wissenschaftlicher Mitarbeiter am Lehrstuhl für
Laseranwendungstechnik und Messsysteme,
Fakultät für Maschinenbau
97