Aufbau einer Kapillarenanordnung zur nichtlinearen Spektroskopie

Aufbau einer Kapillarenanordnung zur
nichtlinearen Spektroskopie am Wasser und
anderen Molek
ulen
Dominik Kandula
Dezember 2005
2
Chapter
Aufbau einer Kapillarenanordnung zur
nichtlinearen Spektroskopie am Wasser und
anderen Molek
ulen
Dominik Kandula
Aufbau einer Kapillarenanordnung zur nichtlinearen Spektroskopie am Wasser
und anderen Molek
ulen
Aufbau einer Kapillarenanordnung zur
nichtlinearen Spektroskopie am Wasser und
anderen Molek
ulen
Dominik Kandula
12 Dezember 2005
ABSTRACT
This work describes the construction of a heated capillary device, that can be used
for nonlinear spectroscopy of molecules in the gas phase, which are liquid or solid at
room temperature. The inuence of H2 O vapour pressure on the frequency spectrum
of a 27fs laser pulse at 800nm has been investigated. The nonlinear refractive index
of H2 O has been estimated from the observed spectral broadening. It is in the same
order of magnitude as literature values for N2 and O2 .
INHALTSVERZEICHNIS
Abstract . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
1. Einleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2. Theoretische Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.1
Die Maxwell-Gleichungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2
Lichtausbreitung in Medien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.3
2.4
2.5
2.2.1
Brechzahl - Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.2.2
Dichteabh
angige Brechzahl in Gasen . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2.3
Dispersion - Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
Lichtausbreitung in Kapillaren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.3.1
Modenanalyse der geraden Kapillare . . . . . . . . . . . . . . 22
2.3.2
Lichtausbreitung in Kapillaren . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.3.3
Einkopplung von Laserlicht in Kapillaren . . . . . . . . . . . . 29
Nichtlineare Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.4.1
Multiphotonenabsorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.4.2
Selbstphasenmodulation (SPM) . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
Erzeugung ultrakurzer Laserpulse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.1
3.2
Das Lasersystem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.1.1
Der Oszillator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.1.2
Der Multipass-Verst
arker . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission . . . 43
3.2.1
Versuchsaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
12
Inhaltsverzeichnis
3.3
3.2.2 Versuchsdurchf
uhrung . . . . . . . . . . . . . .
3.2.3 Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.4 Diskussion der Ergebnisse . . . . . . . . . . . .
Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
3.3.1 Der Aufbau der Apparatur . . . . . . . . . . . .
3.3.2 Die aufgetretenen Probleme und deren Losung .
3.3.3 Erste Versuche mit dem entwickelten Apparat .
3.3.4 Diskussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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46
48
53
54
55
59
62
73
4. Zusammenfassung und Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.1 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.2 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
Danksagung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
1. EINLEITUNG
Die Erforschung der Wechselwirkung von starken Laserfeldern mit Materie wird seit
einigen Jahren sehr intensiv betrieben. Neben den Fragestellungen der nichtlinearen Optik, wie z.B. die Erzeugung hoherer Harmonischer, Frequenzmischung oder
Selbstphasenmodulation, werden zunehmend auch spektroskopische Fragen untersucht: z.B mithilfe des Pump-Probe Verfahrens - oder anderen.
Im Zuge dieser Entwicklung versucht der Sonderforschungsbereich Analyse und
Steuerung ultraschneller photoinduzierter Reaktionen (SFB 450) kleinere und großere Molek
ule mit geeigneten Lichtfeldern zu storen, mit dem Ziel das daraus resultierende Verhalten der Molek
ule zu charakterisieren bzw. zeitlich synchron zu
lenken. Ein dabei anvisiertes Fernziel ist es, geeignetes Werkzeug zu entwickeln, mit
dem Reaktionsverl
aufe gesteuert werden konnen. Man hot, auf diese Weise Produkte zu erhalten, die thermodynamisch oder photochemisch bisher kaum denkbar sind.
Die erste Forderperiode des SFB 450 begann 1998. Im Vordergrund stand anfanglich die Analyse von Reaktionen. Die Erfahrungen und Fortschritte in Experiment
und Theorie, die man im Laufe der Forschung gemacht hat, erlaubten bald, den
Forschungsschwerpunkt in Richtung Steuerung (zumindest der relativ einfachen Systeme) zu verschieben.
Der SFB 450 umfasst zum Zeitpunkt dieser Arbeit 17 Teilprojekte, die auf drei
Projektbereiche verteilt sind. Die zwei experimentellen Projektbereiche studieren einerseits Systeme mit wenigen aktiven Freiheitsgraden und andererseits mit komplexeren Systemen. Sie umfassen insgesamt 11 Teilprojekte. Die u
brigen 6 Teilprojekte
14
1. Einleitung
arbeiten am theoretischen Zugang zur Reaktionsanalyse und Steuerung.
Im Rahmen des Teilprojekts A2, welches unter der Leitung von Prof. Dr. I.V.Hertel
und Dr. C.P. Schulz ultraschnelle Vibrationsanregung und Femtochemie an molekularen Modellsystemen in der Gasphase zum Thema hat, entstand auch diese Arbeit
u
ber den Aufbau einer Kapillarenanordnung zur nichtlinearen Spektroskopie freier
Molek
ule.
Dem Aufbau eines solchen Apparates liegt das Interesse an nichtlinearen optischen Anregungs- und Alignmentprozessen von Molek
ulen in Kapillaren zugrunde.
Die Rotations- und Vibrationsanregung von Raman-aktiven Gasen in Kapillaren mit
ultrakurzen Laserpulsen f
uhrt zur Verbreiterung des Frequenzspektrums. Es konnte gezeigt werden, dass diese Technik zur weiteren Pulsverk
urzung genutzt werden
kann [ZK02]. Abgesehen davon legt die lange wohldenierte Wechselwirkungszone mit homogenen Anregungsbedingungen in der Kapillare nahe, zur Beobachtung
nichtlinearer Prozesse genutzt zu werden. Moglicherweise kann hier eine Alternative
zu Untersuchungen am freien Molekularstrahl entwickelt werden.
Um das Wunschsystem Fullerene in einer Kapillare untersuchen zu konnen,
werden noch einige Probleme der Handhabung gelost werden m
ussen. Der im Rahmen dieser Arbeit von Andrei Stalmashonak und mir fertiggestellte Apparat ist eine
erste Etappe auf dem Weg zu einem Aufbau, in dem es moglich sein wird, Spektroskopie an den viel problematischeren C60 -Molek
ulen zu betreiben. Am Beispiel vom
Wasserdampf haben wir viel u
ber die Schwierigkeiten, die ein geheizter Apparat mit
sich bringt, lernen konnen. Es war uns dabei moglich, ein druckabh
angiges Spektrum
von Wasserdampf bis zu einer Temperatur von 120◦ C aufzunehmen. Nun gilt es die
gesammelte Erfahrung zu verwenden, um eine bis 600◦ C heizbare Konstruktion aufzubauen, mit der die Spektroskopie an Fullerenen moglich sein wird.
2. THEORETISCHE GRUNDLAGEN
Die vorliegende Arbeit besch
aftigt sich vorwiegend mit der Ausbreitung starker Laserfelder in mit Gas gef
ullten Kapillaren. In diesem Kapitel werden die Grundlagen f
ur das Verst
andnis dieser Vorgange erarbeitet. Ausgehend von den MaxwellGleichungen wird die Brechzahl n betrachtet, in der sich der Einuss der Materie
auf das Licht niederschl
agt. Anschließend folgt eine Analyse der Lichtausbreitung im
Inneren der Kapillaren. Schließlich wird auf die nichtlinearen optischen Phanomene,
die hier eine Rolle spielen, eingegangen. Das besondere Augenmerk liegt hierbei auf
der spektralen Verbreiterung durch die Selbstphasenmodulation.
2.1
Die Maxwell-Gleichungen
Wie alle elektromagnetischen Phanomene, wird die Lichtausbreitung in Kapillaren
durch die vier Maxwell-Gleichungen bestimmt. Sie sind hier in dierentieller und
integraler Form nach [Sto98] im SI-Einheitensystem zusammengestellt.
I
~ =ρ
∇·D
~ = −B
~˙
∇×E
~ · dA
~=Q
D
I
A
~ · d~s = − ∂
E
∂t
I
Z
~ · dA
~
B
~ · dA
~=0
B
~ =0
∇·B
I
A
Z
∂
~ · d~s =
~ · dA
~+I
H
D
∂t
Die erste der Gleichungen beschreibt den Zusammenhang zwischen der in einem Volumen mit der Oberache A eingeschlossenen Ladung Q (ρ ist hier die Ladungsdich~ =D
~˙ + ~j
∇×H
16
2. Theoretische Grundlagen
~ durch diese Oberache. Hier wird das elektrische
te) und dem elektrischen Fluss D
Feld als ein Quellenfeld deniert.
Die zweite Gleichung ist das Faraday'sche Induktionsgesetz. Seine Hauptaussage
ist, dass jedes sich zeitlich verandernde Magnetfeld, beschrieben durch die Flussdich~ , ein elektrisches Wirbelfeld der Feldstarke E
~ erzeugt.
te B
Die dritte aufgef
uhrte Gleichung handelt kurz gesagt von der Quellenfreiheit des
magnetischen Feldes. Sollten irgendwann magnetische Monopole nachgewiesen werden, wird die Gleichung analog zur ersten um das Integral u
ber eine magnetische
Ladungsdichte erweitert werden [Sto98].
Bei der zuletzt aufgeschriebenen Gleichung handelt es sich um das Ampere'sche
Gesetz mit Maxwell'scher Erganzung. Es beschreibt analog zum Faraday'schen Gesetz, wie das sich andernde elektrische Feld zusatzlich zu vorhandenen Stromen
~ erzeugt. I ist dabei das Flachenintegral u
ein Magnetfeld der Feldst
arke H
ber die
R
~ . Die Erganzung von Maxwell ist die Einf
Stromdichte ~j : I = A ~jdA
uhrung der Ver˙~
schiebungsstromdichte D. Damit soll die gegenseitige Verschiebung der Ladungen
(Polarisation) im Dielektrikum, verursacht durch eine Anderung
der elektrischen
Feldst
arke, und das dadurch erzeugte Magnetfeld ber
ucksichtigt werden.
~ und B
~ beinhalten die Reaktion eines Mediums auf die elektDie Flussdichten D
~ und H
~ . Sie sind mit ihnen u
rische und magnetische Feldstarke E
ber die folgenden
Beziehungen verkn
upft:
~ = ²0 E
~ + P~ = ²r ²0 E
~
D
(2.1)
~
~ +M
~ = µr µ0 H
~ = µ0 H
B
(2.2)
~ und P~ bezeichnen die induzierte Magnetisierung bzw. elektrische Polarisation.
M
Bei ²0 und µ0 handelt es sich um die Feldkonstanten (erstere manchmal auch Inatszahl bzw. Permeuenzkonstante genannt [Vog95]). ²r und µr heißen Permittivit
2.2. Lichtausbreitung in Medien
17
abilitatszahl. Es sind Materialkonstanten, deren Große auch von der eingestrahlten
Wechselfeldfrequenz abhangen kann. In nicht-ferromagnetischen Medien, wie den
~ = 0 und damit µr = 1 [Agr89].
von uns verwendeten Glaskapillaren, ist M
2.2 Lichtausbreitung in Medien
In diesem Kapitel werden die Grundlagen der Lichtausbreitung in Materie behandelt. Weil sich der Einuss des durchlaufenen Mediums makroskopisch in seiner
Brechzahl n niederschl
agt, wurde der Schwerpunkt des Kapitels auf n gelegt. Die
hier behandelte Physik beruht soweit nicht anders angegeben auf den Abhandlungen
[Vog95] und [Fre05].
2.2.1
Brechzahl - Grundlagen
Man betrachte einen monochromatischen Lichtstrahl. Trit ein solcher Lichtstrahl
aus dem Vakuum auf die Oberache eines transparenten Mediums, wird ein Teil
reektiert, wahrend der Rest unter Richtungs
anderung in das Medium eintritt. Betrachtet man die Neigung des Strahls gegen das Einfallslot (α0 im Vakuum, α1 im
Medium), erhalt man das Snelliussche Brechungsgesetz:
sinα0
=n
sinα1
(2.3)
mit der Brechzahl n. n ist eine frequenzabhangige Materialkonstante. Da die Brechung der Lichtwelle auf unterschiedlichen Ausbreitungsgeschwindigkeiten ci in den
beiden Medien beruht, gibt die Brechzahl an, wie viel langsamer das Licht im Medium als im Vakuum lauft.
c0
n=
(2.4)
c1
Diese einfache Denition gilt erst mal nur im Bereich der geometrischen Optik
[Gre98]. Betrachtet man das Phanomen der Absorption bestimmter Wellenl
angen
durch ein Medium, stoßt man auf Schwierigkeiten, denen man durch eine neue Denition der Brechzahl gerecht werden muss. In den folgenden Abschnitten wird naher
darauf eingegangen.
18
2. Theoretische Grundlagen
Es erscheint sinnvoll an dieser Stelle den Mechanismus hinter der Verminderung
der Lichtgeschwindigkeit in materiellen Medien zu erlautern. Im leeren Raum lauft
die Lichtwelle mit der Geschwindigkeit c0 ; trit diese auf Teilchen, so regt sie sie
zu Schwingungen an. Die von solchen Antennen ausgehenden Sekundarwellen in
terferieren mit der Primarwelle und werfen ihre Phase jeweils um ein St
uck zur
uck.
Insgesamt erscheint die Welle nun langsamer als c0 .
2.2.2
Dichteabhangige Brechzahl in Gasen
Die vorangegangene Beschreibung des Einusses eines transparenten Mediums auf
das Licht lasst auf eine Abhangigkeit zwischen der gemessenen Lichtgeschwindigkeit
und der Teilchendichte des durchlaufenen Mediums schließen. In diesem Unterkapitel soll darauf naher eingegangen werden.
Um die Argumentation nicht unnotig zu komplizieren, wird hier die relative
Permeabilitatszahl µr = 1 angenommen. Weil sich diese Arbeit mit keinen ferromagnetischen Stoen besch
aftigt, kann das als eine gute Naherung betrachtet werden.
Unter dieser Annahme gibt die Maxwell-Beziehung die Brechzahl als Quadratwurzel
der Permitivitatszahl ²r wieder:
√
n = ²r
(2.5)
Bringt man eine nicht leitende Substanz in ein elektrisches Feld E~0 , so u
bt dieses eine
Kraft auf die Ladungstrager dieser Substanz aus. Die Kerne und Elektronenh
ullen
werden auseinandergezogen und es entsteht ein Dipolmoment p~. Makroskopisch wird
bevorzugt das Dipolmoment pro Volumeneinheit betrachtet: die dielektrische Polarisation P~ .
d~p
²r − 1 ~
~ = ²0 χE
~
(2.6)
P~ =
=
²0 E0 = (²r − 1)²0 E
dV
²r
~ = E~0 /²r das im Dielektrikum herrschende elektrische Feld. Die MateDabei ist E
rialkonstante χ heißt elektrische Suszeptibilitat
F
ur ein aus nur einer Sorte von Molek
ulen bestehendes Gas kann die dielektrische
Polarisation auch folgendermaßen ausgedr
uckt werden:
2.2. Lichtausbreitung in Medien
19
NA ρ ~
P~ =
αE
(2.7)
M
mit der Avogadro-Zahl NA , der Dichte ρ, der Molmasse M und Polarisierbarkeit α.
Insgesamt folgt also f
ur die Brechzahl eines Gases:
n2 = ²r = 1 +
NA ρ
α
M ²0
(2.8)
Die mittlere Polarisierbarkeit von H2 O ist: α = 4π²0 ·1,494·10−30 m3 [iap01], die
Molmasse liegt bei 18,02gmol−1 [Sto98] und die Dichte bei 1 bar und 100◦ C ist:
ρ = 578gm−3 [Lax67]. der Beitrag zur Brechzahl bleibt in diesem Fall klein mit:
n2 − 1 = 3,626·10−4 . Deshalb kann die Abhangigkeit der Brechzahl n von der Dichte, gefolgert aus der Taylor-Entwicklung erster Ordnung, wie in Gleichung (2.9)
angegeben werden:
NA ρ
n=1+
α
(2.9)
2M ²0
Die Formel (2.8) ber
ucksichtigt nicht die gegenseitige Wechselwirkung zwischen
den Teilchen. In einem Medium hoher Dichte erzeugen die Dipole ein Zusatzfeld in
ihrer Nahe. Dieser Einuss wird von der Clausius-Mosotti-Gleichung ber
ucksichtigt:
n2 − 1 M
NA
=
α
2
n +2 ρ
3²0
2.2.3
(2.10)
Dispersion - Grundlagen
Die bisherige Betrachtung der Brechzahl beschrankte sich auf monochromatisches
Licht. Die Erfahrung zeigt aber, dass auch die Farbe (Frequenz) des Lichtes auf seine
Geschwindigkeit im Medium Einuss nimmt. Dies wird als Dispersion bezeichnet,
deren theoretische Grundlagen im folgenden Abschnitt behandelt werden.
Das E -Feld u
bt auf die Ladung e eine Kraft eE aus. Ein System geladener
Teilchen mit der Eigenfrequenz ω0 , das man einem harmonisch veranderlichen elektrischen Feld E0 cos(ωt) (also Licht der Frequenz ω/2π ) aussetzt und damit einer
20
2. Theoretische Grundlagen
Kraft eE0 cos(ωt), reagiert wie ein gedampfter harmonischer Oszillator. Dieser wird
durch die Dierentialgleichung:
mẍ + bẋ + Dx = eEo exp[i(ωt)]
(2.11)
beschrieben. Mit der Dampfungskonstanten γ = b/m und der Eigenfrequenz ω02 =
D/m ergibt der Losungsansatz x = x0 exp iωt:
x0 =
m(ω02
eE0
− ω 2 + iγω)
(2.12)
Aus der Losung der Dierentialgleichung (2.11) folgt f
ur das Dipolmoment unter
Ber
ucksichtung seiner Denition der Ausdruck:
e2 Em0
p= 2
ω − ω02 + iγω
(2.13)
Bei N Teilchen im Einheitsvolumen ist die elektrische Polarisation das N-fache des
einzelnen Dipolmomentes: P~ = N p~. Zusammen mit den Beziehungen (2.6), (2.7)
und (2.8) folgt daraus die folgende Gleichung f
ur die Brechzahl:
n2 = 1 +
q2N
²0 m(ω02 − ω 2 + iγω)
(2.14)
Man kann hier im Prinzip drei Falle unterscheiden. Die Kreisfrequenz des Lichtes
ist großer, kleiner oder ungefahr gleich der Eigenfrequenz des Systems.
Ist ω ¿ ω0 , spricht man vom quasistatischen Fall; die Auslenkung folgt der langsamen Feldanderung ohne signikanter Phasenverschiebung zwischen den beiden.
Nahert sich die Feldfrequenz der Eigenfrequenz des Systems, kommt man in den Bereich der Resonanz, wo Auslenkung dem Feld mit einer Phasendierenz von π2 folgt.
Hier ist die Schwingungsamplitude und Absorption unseres Systems am großten.
F
ur ω À ω0 geht das System in den quasifreien Fall u
ber; die Auslenkung folgt der
Welle mit der Verzogerung π .
Verfolgt man die Entwicklung des Realteils der Brechzahl in der Beziehung (2.14),
ndet man, dass im quasifreien Fall n kleiner als 1 wird. Im Hinblick auf die Denition (2.4) bedeutet dies eine Lichtgeschwindigkeit ci > c0 . Wie schon im Kapitel
2.2. Lichtausbreitung in Medien
21
2.2.1 erwahnt, darf diese Denition nicht uneingeschrankt verwendet werden.
Bei starker Absorption kann n tatsachlich kleiner als 1 werden, was aber nicht
bedeutet, dass sich das Lichtsignal schneller als c0 ausbreitet. Im Gegenteil die Gruppengeschwindigkeit des Signals wird kleiner (es dringt ohnehin nicht sonderlich tief
ins Medium ein), wahrend die Phasengeschwindigkeit scheinbar erhoht wird. Dies
lasst sich verstehen, wenn man annimmt, dass die von den Teilchen reemittierten
Wellenz
uge mit einer solchen Verzogerung kommen, dass die Interferenz mit der urspr
unglichen Welle zu einer Phasenverschiebung in Laufrichtung f
uhrt.
Alle Atome und Molek
ule weisen mehrere Resonanzfrequenzen auf. Folglich er
gibt sich die Dispersionskurve als Uberlagerung
der Beitrage all dieser Beitrage. Der
quasifreie Bereich einer Resonanz ist der quasistatische der nachsten Resonanz. Dadurch bleiben die Bereiche der anomalen Dispersion in denen n < 1 ist rar. Erst
oberhalb der letzten Resonanz, die im Allgemeinen im Rontgenbereich angesiedelt
ist, wird n < 1 zur Regel [Vog95]. Beziehung (2.15) ber
ucksichtigt die Beitrage vieler
Resonanzen ωj mit den zugehorigen Oszilatorstarken fj und Dampfungskonstanten
γj . Mit geeigneten quantenmechanischen Denitionen von ωj , fj und γj liefert (2.15)
eine korrekte Beschreibung des molekularen Beitrags zur Brechzahl.[Jac81]
fj
q2N X
n =1+
2
²0 m j (ωj − ω 2 + iγj ω)
2
(2.15)
Der Imaginarteil der Brechzahl beschreibt die Dampfung der Welle, was sich
durch die folgende Uberlegung
veranschaulichen lasst: F
ur das E-Feld einer sich in
x-Richtung ausbreitenden Welle gilt:
Ey = E0 exp[i(ωt − kx)]
(2.16)
Die Kreiswellenzahl k kann durch nk0 ersetzt werden, mit k0 = ω/c0 - der Wellenzahl
im Vakuum. Unter Ber
ucksichtigung des Real- und Imaginarteils der Brechzahl n =
nr + ini folgt:
22
2. Theoretische Grundlagen
Ey = E0 exp[i(ωt − ko (nr − ini )x)] = E0 exp[−ni xko ]exp[ik0 (c0 t − nr x)]
(2.17)
Der erste Exponent gibt die Dampfung der Welle, der zweite unter Beachtung von
(2.14) die Dispersion wieder.
2.3 Lichtausbreitung in Kapillaren
The eld congurations and propagation constants of the normal modes are determined for a hollow circular waveguide made of dielectric material or metal for application as an optical waveguide. The increase of attenuation due to curvature of the
axis is also determined. [MS64]
In diesem Kapitel werden die Grundlagen der Laserlichtausbreitung in Kapillaren betrachtet. Als Grundlage hierf
ur dienen die Maxwell-Gleichungen. Aus diesen
ergibt sich die Modenstruktur in Kapillaren. Dabei werden auch die verschiedenen
Eigenschaften der Moden zur Sprache kommen. Ferner soll auf das Einkoppeln von
Licht in Kapillaren eingegangen werden, so wie auf den Einuss von Storungen z.B.
L
ucken und Unebenheiten.
2.3.1 Modenanalyse der geraden Kapillare
Das Einkoppeln von Laserlicht der Wellenlange λ in eine Kapillare geht mit einer
Ver
anderung der Randbedingungen f
ur die Lichtausbreitung einher. Die folgende
Darstellung der Modenausbildung in Kapillaren beruht weitestgehend auf einem
hierf
ur grundlegenden Artikel von Marcatili und Schmeltzer [MS64]. Entsprechend
der geometrischen Beschaenheit der Wellenleiter werden dabei zylindrische Koordinaten: z , r und ϕ verwendet.
Man betrachte einen zylindrischen Wellenreiter mit dem Radius a und der Permittivitat des Vakuums (²r = 1) im Kern, ummantelt von einem Dielektrikum ausreichender Dicke mit der komplexen Permitivitatszahl ²r . Die Permeabilitatszahl soll
2.3. Lichtausbreitung in Kapillaren
Abb. 2.1: Elektrisches Feld verschiedener Moden in dielektrischen Kapillaren
23
24
2. Theoretische Grundlagen
µr = 1 sein; sowohl f
ur den Kern als auch f
ur die Ummantelung der Kapillaren. Die
Ausbreitung des Laserlichtes wird durch die Feldkomponenten der Normalmoden
des Wellenleiters und die komplexen Wellenvektoren dieser Moden beschrieben.
Das Problem lasst sich durch folgende Annahmen vereinfachen:
2πa
À |n|ulm
(2.18)
λ
γ
(2.19)
| − 1| ¿ 1
k
Mit der Vakuum-Kreiswellenzahl k = 2π/λ, der komplexen Brechzahl des Kapillarenmantels n, ulm ist die m-te Nullstelle der Besselfunktion Jl−1 (x), l und m sind
nat
urliche Zahlen, die die behandelte Mode charakterisieren. Die komplexe Ausbreitungskonstante γ spielt die Rolle der Kreiswellenzahl der Moden innerhalb der
Kapillare und ist durch die Gleichung (2.26) deniert. Ihr Realteil β heißt Phasenkonstante, der Imaginarteil α wird Dampfungskonstante genannt:
ka =
γ = β + iα
(2.20)
Mit der Ungleichung (2.18) beschr
ankt man sich auf Kapillaren, deren Radien viel
großer als die Vakuumwellenlange des eingestrahlten Lichtes sind. Damit kann der
Einuss der Beugung auf das Laserfeld vernachlassigt werden. Mit dem Faktor ulm
wird die radiale Feldverteilung hoherer Moden ber
ucksichtigt, die mehrere Nullstellen aufweist. Durch die Ungleichung (2.19) werden nur verlustarme Moden betrachtet.
Die Fundamentalmoden zylindrischer Wellenleiter wurden in aller Ausf
uhrlichkeit
im Buch von J.A.Stratton [Str41] hergeleitet. Eine Auistung der zugehorigen Wellengleichungen ndet man in [MS64].
Abbildung 2.1 zeigt eine Auswahl stabiler Moden in der Kapillare. Es ist auallig,
dass in dieser Struktur drei Modentypen auftreten: transversal-zirkulare elektrische
Moden (T E0m ; l = 0, m ∈ N), transversal-zirkulare magnetische (T M0m ; l = 0, m ∈
2.3. Lichtausbreitung in Kapillaren
25
N) und hybride Moden (EHlm ; l ∈ Z, l 6= 0, m ∈ N). Die zirkularen Moden weisen
nur drei Feldkomponenten auf: Eϕ , Hr und Hz bei elektrischen, bzw. Hϕ , Er und Ez
bei den magnetischen Moden. In den hybriden Moden sind alle Feldkomponenten
vertreten.
Die Indizes l und m geben qualitativ die Feldverteilung wieder. |l| korrespondiert dabei mit der Anzahl der Perioden in ϕ-Richtung, wahrend m die Anzahl der
Minima und Maxima in radialer Richtung angibt. Hier wird deutlich, dass nur f
ur
l = 0 die Feldverteilung rotationssymmetrisch sein kann.
Nun wird die Verteilung der elektrischen Feldst
arke im Inneren der Kapillare
sowie in deren Mantel betrachtet. Das außere Feld weist die folgende radiale Abhangigkeit auf:
√
exp[ik n2 − 1(r − a)]
√
E∝
r>a
(2.21)
r
Bei absorbierenden Kapillarwanden hat deren Brechungsindex einen Imaginarteil
und die Intensit
at fallt in radialer Richtung exponentiell mit einem Maximum an
der Grenzache r = a ab. Durch seine Proportionalitat zu λ/a [MS64] ist dieses
Maximum klein.
Viel interessanter ist die Physik im Inneren der Kapillaren. Nach der Vernachl
assigung wenig relevanter Beitrage bleiben nur transversale Feldkomponenten u
brig
(Ez ≈ 0). F
ur die verschiedenen Modentypen ndet man dann:
T E0m :
r
Eϕ0m = J1 (u0m )
a
(2.22)
r
Er0m = J1 (u0m )
a
(2.23)
T M0m :
EHlm :
26
2. Theoretische Grundlagen
r
Eϕlm = Jl−1 (ulm ) cos lϕ
a
(2.24)
r
Erlm = Jl−1 (ulm ) sin lϕ
(2.25)
a
Es wird deutlich, dass die radiale Verteilung der Feldintensitat der zirkularen Normalmoden, dem Verlauf des Quadrates der Besselfunktion J1 folgt. Dabei fallt die
m-te Nullstelle der Besselfunktion auf die Grenzache zwischen dem Kapillarenkern
und ihrer Wand. Entsprechendes gilt f
ur die Intensitat der hybriden Moden EHlm ,
deren radiale Verteilung dem Quadrat der Jl−1 Funktion bis zu ihrer m-ten Nullstelle
an der inneren Kapillarwand folgt.
2.3.2 Lichtausbreitung in Kapillaren
Die Wellengleichung der Lichtausbreitung in stabilen Kapillarenmoden kann folgendermaßen geschrieben werden:
~
E(ϕ,
r, z) = E0 (Eϕlm~eϕ + Erlm~er ) exp i(γz − ωt)
(2.26)
E0 ist dabei die Amplitude der Feldstarke, ~eϕ und ~er sind die Einheitsvektoren des zylindrischen Koordinatensystems. Nach der Analyse der Feldverteilung der Normalmoden in der Kapillare fehlt noch die Bestimmung der komplexen Wellenzahl (Ausbreitungskonstante) γ , um die Lichtausbreitung komplett beschreiben zu konnen.
Diese wird in diesem Abschnitt naher erlautert.
Einen Ausdruck f
ur γ erhalt man aus den Randbedingungen f
ur die zylindrische
Struktur [Str41, MS64]. Aus der Stetigkeit der tangentialen Komponenten des Feldes an der Grenzache r = a folgt f
ur die Ausbreitungskonstante:
1 ulm λ 2
iνn λ
γ ≈ k[1 − (
) (1 −
)]
2 2πa
πa
mit
(2.27)
2.3. Lichtausbreitung in Kapillaren



νn =


√ 1
n2 −1
2
√n
2
n −1
(n2 +1)
√
2 n2 −1
27
f
ur T E0m Moden
f
ur T M0m Moden
(2.28)
f
ur EHlm Moden
Damit erhalt man f
ur die Phasen- und Dampfungskonstante aus Denition 2.20:
βlm = Re(γ) ≈
2π
1 ulm λ 2
νn λ
{1 − [
] [1 + Im(
)]}
λ
2 2πa
πa
(2.29)
ulm 2 λ2
)
Re(νn )
(2.30)
2π a3
Ist die Brechzahl real, wie es bei Glas der Fall ist, konnen die Phasen- und Dampfungskonstante wie in (2.31) und (2.32) geschrieben werden. F
ur einige Moden ist
die relative Abweichung der Phasenkonstante βlm von der Vakuum-Wellenzahl k f
ur
Licht der Wellenlange lambda = 800nm in Tabelle 2.2 zusammengestellt. Die Werte
der Dampfungskonstanen dieser Moden sind in Tabelle 2.1 angegeben.
αlm = Im(γ) ≈ (
βlm =
2π
1 ulm λ 2
{1 − [
]}
λ
2 2πa
(2.31)
ulm 2 λ2
)
νn
(2.32)
2π a3
Der Einuss der Brechzahl n auf die Dampfung ist f
ur jede der drei Modentypen verschieden. Dies wird einleuchtend, wenn man die Ausrichtung des elektrischen
Feldes an der inneren Kapillarenwand betrachtet. Bei den T E0m -Moden ist das Feld
parallel zur Wand polarisiert, wahrend es bei den T M0m -Moden senkrecht polarisiert ist. Bei den hybriden Moden wechselt die Polarisation des E-Feldes zwischen
senkrechter und paralleler Einstellung relativ zur Kapillarenwand. Da nun der senkrecht polarisierte Anteil des Lichtes schlechter reektiert wird als der parallele, sind
die Verluste durch Brechung an der Kapillarenwand bei T M0m -Moden am großten
und bei T E0m -Moden am niedrigsten. Die wechselnde Polarisation der hybriden Moden relativ zur Kapillarenwand f
uhrt dazu, dass ihr brechzahlabh
angiger Anteil der
Dampfung im arithmetischen Mittel von T E0m - und T M0m -Moden liegt.
αlm = (
28
2. Theoretische Grundlagen
Neben der Abhangigkeit von der Brechzahl n ist die Dampfungskonstante proportional zu u2lm . Diese Zahl ist am niedrigsten f
ur l = m = 1, also die EH11 −M ode. Der
Beitrag der Brechzahl (2.28) zur Dampfungskonstanten αlm f
uhrt zu zwei Losungen
f
ur die geringste Abschw
achung. Eine Kapillarenwand mit n > 2,02 erzeugt die geringste Abschw
achung f
ur die T E01 -Mode. Bei kleineren n ist EH11 die Mode mit
den wenigsten Verlusten.
αlm /m−1
m=1
m=2
m=3
T E0m
T M0m
0,109
0,365
0,768
0,245
0,822
1,917
EHlm , l = 1 0,070
l=2
0,177
l = 3 , l = −1 0,318
0,368
0,903
0,594
1,248
0,855
1,629
Tab. 2.1: Die Dampfungskonstante αlm bei der Lichtwellenlange λ = 800nm f
ur verschiedene stabile Moden in der Kapillare.
( βlm
− 1)
k
m=1
m=2
m=3
T E0m , T M0m
7,501·10−7
3,952·10−6
9,712·10−6
EHlm , l = 1
l=2
l = 3 , l = −1
7,501·10−7
3,952·10−6
9,712·10−6
1,904·10−6
6,383·10−6
1,342·10−5
3,421·10−6
9,189·10−6
1,751·10−5
Tab. 2.2: Die relative Erhohung der Phasenkonstante βlm gegen
uber der VakuumWellenzahl k bei der Lichtwellenlange λ = 800nm f
ur verschiedene stabile Moden
in der Kapillare.
Da die Brechzahl von Glas meistens in der Gegend von 1,5 liegt, sollte f
ur Versuche mit Glaskapillaren die EH11 -Mode bevorzugt verwendet werden.
2.3. Lichtausbreitung in Kapillaren
29
2.3.3 Einkopplung von Laserlicht in Kapillaren
F
ur eine optimale Transmission, muss die Kapillare parallel und mittig zum Laserstrahl positioniert werden. Da dieser im Allgemeinen einen viel großeren Durchmesser als die Kapillare hat, muss er durch eine geeignete optische Anordnung fokussiert
werden. Dabei sollte beachtet werden, dass aufgrund der hoheren Brechzahl der Kapillarwande das darauf auftreende Licht aus der Kapillare herausgebrochen wird.
Um dem vorzubeugen, ist es angebracht Spiegel bzw. Linsen mit einer großen Brenn
weite einzusetzen, um den Onungswinkel
des Strahls moglichst gering zu halten.
Dadurch wird die Divergenz des Laserstrahl gering gehalten, was die Verluste an
den Kapillarwanden minimiert.
In seinem Artikel von 1972 [Abr72] besch
aftigt sich R.L.Abrams ausgiebig mit
den hier auftretenden Schwierigkeiten. Die Ezienz der Einkopplung erhalt er aus
der Projektion des gaußformigen Strahlprols der T EM00 -Mode auf das Besselprol
der Kapillarmode EH11 . Das daraus folgende optimale Verhaltnis des 1/e-Radius
der Strahltaille w0 zum Kapillarenradius a ergibt sich zu:
w0
= 0,6435
a
(2.33)
Dies entspricht dem maximalen Uberlapp
des gaußformigen Strahlprols außerhalb
mit dem besselformigen innerhalb der Kapillare.
Um die Großenordnung der Strahltaille abzusch
atzen, kann die folgende Formel
herangezogen werden:
4λ f
π D
Die vorkommenden Großen werden durch die Abb. 2.2 erklart.
2w0 =
(2.34)
Wenn man schw
acher fokussiert, dann kommt weniger Strahlung in die Kapillare.
Bei zu kleinem Fokus, wird die Energie in hohere Moden transferiert, was man jedoch
vermeiden mochte. In der Praxis sollten noch Abbildungsfehler wie Aberration und
30
2. Theoretische Grundlagen
Abb. 2.2: Fokussierung eines kollimierten Gaußstrahls
Astigmatismus ber
ucksichtigt werden. Da diese im Allgemeinen zur Vergr
oßerung
der Strahltaille f
uhren, wird man einen etwas starker fokussierenden Spiegel (Linse)
verwenden als von den experimentellen Abmessungen vorgegeben.
Da schlechtes Einkoppeln sich in der Erzeugung hoherer Moden bemerkbar macht,
kann das raumliche Prol des Strahls nach der Kapillare als Indikator f
ur die richtige Positionierung des Aufbaus verwendet werden. Es sollte moglich sein, 98% der
Intensitat in die EH11 -Mode zu bringen. Das Auftauchen hoherer Moden wird sich
nicht vermeiden lassen, doch konnen sie minimiert werden, was zu einer optimalen
Einstellung f
ur die EH11 -Mode f
uhrt.
2.4
Nichtlineare Optik
F
ur die Betrachtung nichtlinearer Vorgange in der Kapillare ist die Kenntnis der
Strahlungsintensitat darin unerlasslich. Mit der Intensitat I wird der Energieuss
der Strahlung durch eine Flache beschrieben, [I] =Wm−2 . Die Intensitat einer ebenen
~ = E~0 cos ωt − kz hangt gemaß Bedingung (2.35) mit der Feldstarke zusamWelle E
men [Dem93]. Die maximale Intensit
at Imax eines zeitlich und raumlich gaußformigen
2.4. Nichtlineare Optik
31
Laserpulses ergibt sich aus der Beziehung (2.36) [Her]
1
I = c²0 E02
(2.35)
2
√
2 ln 2 Ep
Imax = √
(2.36)
π th πw02
Ep ist die Einzelpulsenergie, th die Halbwertsdauer des Pulses und w0 sein 1/eRadius.
Unter optimalen Bedingungen koppelt man 98% der Pulsenergie in die EH11 Mode der Kapillare [Abr72]. Der Strahltaillenradius hangt in diesem Fall gemaß der
Beziehung 2.33 mit dem Kapillarenradius a zusammen. So kann die maximale Pulsenergie am Kapillareneingang durch die folgende Beziehung ausgedr
uckt werden:
Ep
(2.37)
th πa2
Bei der vorangegangenen Betrachtung ergab sich die Brechzahl aus der linearen
Response des Mediums auf ein vorhandenes elektrisches Feld (2.6). Bei großen Intensitaten wird die verursachte Auslenkung so groß, dass die harmonische Naherung
nicht mehr gilt. Die Polarisation hangt dann nicht mehr linear von der Feldst
arke
ab. Die einfache Beziehung (2.6) muss um Terme hoherer Ordnung erganzt werden
[Men01]:
Imax = 2.222
~ + ²0 χ(2) E
~ 2 + ²0 χ(3) E
~3 + ···
P~ = ²0 χ(1) E
(2.38)
χ(i) heißt Suszeptibilitat i-ter Ordnung. Im Allgemeinen Fall handelt es sich dabei um einen komplexen Tensor.
Die nichtlineare Polarisation des Mediums nimmt nat
urlich Einuss auf die Lichtausbreitung darin. Die Brechzahl hangt also nicht nur vom Medium und der Lichtfrequenz ab, es kommt noch eine Intensitatsabh
angigkeit hinzu. Man wird dem dadurch
gerecht, dass man die Brechzahl um einen nichtlinearen Term erweitert:
n(ω, I) = n(ω) + n2 (ω)I
(2.39)
32
2. Theoretische Grundlagen
So ist n2 die nichtlineare Brechzahl; I ist die Intensitat des Lichtes.
Das Gebiet der nichtlinearen Optik umfasst eine Vielzahl von Phanomenen. Da
die Interaktion zwischen Photonen bei den heutzutage verf
ugbaren Lichtquellen keine große Rolle spielt, behandelt die nichtlineare Optik in erster Linie die Interaktion
zwischen Licht und Materie. Diese kann in resonante und nicht-resonante Wechselwirkungen unterteilt werden [Men01]. Bei der Behandlung der mit Absorbtion verbundenen resonanten Wechselwirkungen, spielt die Abhangigkeit des Imaginarteils
der Brechzahl von der Intensitat eine herausragende Rolle. F
ur die nicht-resonanten
Wechselwirkungen ist ihr Realteil von Bedeutung.
Eine weitere Klassizierung der nichtlinearen Eekte entsteht bei der Betrachtung ihrer Abhangigkeit vom elektrischen Feld [Men01]. Weisen die behandelten
Phanomene eine lineare Abhangigkeit vom E -Feld ab, spricht man von Eekten erster Ordnung. Wird weitere Approximation notwendig, spricht man in Abhangigkeit
vom Exponenten des Feldes von Eekten zweiter, dritter, ... Ordnung. Die folgende
Liste gibt eine Auswahl einiger nichtlinearer Phanomene:
Eekte zweiter Ordnung
• Erzeugung zweiter Harmonischer
• optisch parametrische Prozesse
• optische Gleichrichtung
• Pockels-Eekt
• Frequenzmischung
• Phasenanpassung
Eekte dritter Ordnung
• Erzeugung dritter Harmonischer
2.4. Nichtlineare Optik
33
• Selbstphasenmodulation
• Selbstfokussierung
• Vierwellenmischen
Eekte hoherer Ordnung
• Erzeugung hoherer Harmonischer
Die lange Strecke der hohen Intensit
at in der Kapillare, macht sie zum geeigneten Werkzeug zur Erzeugung und Untersuchung nichtlinearer Eekte darin. In den
folgenden Abschnitten, werden die f
ur diese Diplomarbeit relevanten Phanomene
behandelt.
2.4.1 Multiphotonenabsorption
Die Multiphotonenabsorption ist ein resonanter nichtlinearer Eekt n-ter Ordnung,
bei dem n Photonen gleichzeitig absorbiert werden. Die Zweiphotonenabsorption
wurde zum ersten mal 1961 bei der Bestrahlung eines CaF2 :Eu2+ -Kristalls mit ei
nem Rubin-Laser beobachtet [KG61]. Die Ubergangswahrscheinlichkeit
eines zweiPhotonen Prozesses wurde zum ersten mal von Goppert-Mayer unter Verwendung
der Storungstheorie zweiter Ordnung hergeleitet [GM31].
Eine theoretische Herleitung der Wahrscheinlichkeit eines Zweiphotonen
ubergangs
bendet sich in [She84]. Der Wirkungsquerschnitt ist einige Großenordnungen unterhalb der Absorption einzelner Photonen. Die Wahrscheinlichkeit der simultanen
Absorption jedes weiteren Photons fallt um den Faktor 10−6 . Das Erreichen resonanter Zwischenzust
ande kann den Wirkungsquerschnitt um 106 erhohen [Men01].
2.4.2 Selbstphasenmodulation (SPM)
Die Ausbreitung von fs-Pulsen mit hohen Spitzenintensit
aten in nichtlinearen Medien f
uhrt zu einer zeitlichen Variation der Brechzahl. Die Nichtlinearitat der Brechzahl wirkt in diesem Fall direkt auf die Phase des Pulses. Die Phasenverschiebung
34
2. Theoretische Grundlagen
folgt der ersten Ableitung der Intensitat. Diese Selbstphasenmodulation außert sich
durch das Auftreten zusatzlicher Frequenzen im Spektrum des Pulses.
Die folgende Darstellung der SPM beruht weitestgehend auf einer Abhandlung
von G.P. Agrawal [Agr89] u
ber nichtlineare Eekte in Kapillaren. Der Einuss
der Dispersion der Gruppengeschwindigkeit (group velocity dispersion GVD) wird
zunachst vernachl
assigt.
Die Ausbreitung eines Laserpulses in der Kapillare wird beschrieben durch:
∂A
i
1 ∂ 2A
= − αA + β2 2 − γ|A|2 A
(2.40)
∂z
2
2 ∂T
A(T ) ist die Einh
ullende des Pulses, α die Dampfungskonstante. β2 ist die zweite
Ableitung der Phasenkonstante β nach der Kreisfrequenz ω um die Tr
agerfrequenz
ω0 . Sie beschreibt die Dispersion der sich im Wellenleiter ausbreitenden Pulse. Die
Zeit T wird relativ zur zeitlichen Position des Pulsmaximums gemessen. Der letzte
Term auf der rechten Seite beschreibt den Einuss der Nichtlinearit
at auf die Pulse.
Der Koezient γ ist dabei deniert gemaß:
i
γ=
n2 ω0
cAef f
(2.41)
Der Parameter Aef f gibt die eektive Kernache wieder und ist durch die Feldverteilung der beteiligten Mode (EH11 ) deniert.
F
ur die Darstellung werden noch eine normierte Zeit τ (Beziehung 2.42), sowie
eine normierte Amplitude U (deniert in 2.43) benotigt.
τ=
T
T0
(2.42)
p
αz
(2.43)
P0 exp(− )U (z, τ )
2
P0 ist dabei die Leistung im Maximum des ankommenden Pulses, T0 gibt die 1/e√
Pulsdauer an (T0 = TF W HM /2 ln 2).
A(z, τ ) =
2.4. Nichtlineare Optik
35
Unter Verwendung der Beziehungen (2.42) und (2.43) kann die Gleichung (2.40)
folgendermaßen formuliert werden:
i
∂U
sgn(β2 ) ∂ 2 U
exp(−αz) 2
|U | U
=
−
2
∂z
2LD ∂τ
LN L
LD =
T02
1
, LN L =
|β2 |
γP0
(2.44)
(2.45)
Mit LD und LN L erhalt man zwei Langenskalen, die dispersive und die nichtlineare Lange. Verglichen mit der Lange der Kapillare (L) geben sie Auskunft u
ber
die Bedeutung der entsprechenden Eekte auf die Lichtausbreitung. Kommt die
Großenordnung der Langen LD bzw. LN L in den Bereich der Kapillarenlange oder
dar
uber, werden die Dispersion bzw. nichtlineare Eekte einen Einuss auf die Pulsstruktur nehmen. Im anderen Fall konnen sie vernachlassigt werden.
In dem Fall, dass die Dispersion vernachl
assigt werden kann, aber die Nichtlinearitat eine Rolle spielt (LD ¿ L . LN L ), wird aus der Bedingung (2.44):
∂U
i exp(−αz) 2
=−
|U | U
∂z
LN L
(2.46)
Die Losung der Gleichung (2.46) liefert die folgende Entwicklung der normierten
Amplitude U :
U (z, T ) = U (0, T ) exp[iΦN L (z, T )]
ΦN L (z, T ) = |U (0, T )|2 (
zef f
)
LN L
(2.47)
(2.48)
Die nichtlineare Phasenverschiebung ΦN L (z, T ) erhoht sich mit der durchlaufenen
Strecke. Der Parameter zef f (deniert in Gleichung 2.49) ber
ucksichtigt die Abschwachung im Wellenleiter.
zef f =
1
[1 − exp(−αz)]
α
(2.49)
36
2. Theoretische Grundlagen
Die Verbreiterung des Pulsspektrums resultiert aus der zeitlichen Abhangigkeit von
ΦN L (z, T ). Die Variation der Phasenverschiebung schlagt sich in einer Veranderung
der Lichtfrequenz im Pulsverlauf nieder. Die Frequenzabweichung ist gegeben durch:
δω(T ) = −
∂ΦN L
∂|U (0, T )|2 zef f
=−
∂T
∂T
LN L
(2.50)
Eine Abschatzung der spektralen Verbreiterung durch die SPM kann aus dem
maximalen Wert von δω(T ) gewonnen werden. F
ur ungechirpte1 gaußformige Laserpulse gibt die Bedingung (2.51) die Großenordnung der Verbreiterung wieder.
δωmax =
0, 86Φmax
T0
(2.51)
Der Faktor 0,86 ergibt sich aus der Gaußform des Pulses. Er spiegelt den Anstieg
bzw. das Abfallen der Intensit
at an der vorderen bzw. hinteren Flanke des Pulses wieder. Bei steileren Flanken fallt der Faktor großer aus (Naheres dazu siehe:
[Agr89]). Die maximale Phasenverschiebung Φmax = zef f /LN L entsteht im Zentrum
des Pulses bei T = 0 und folgt unmittelbar aus Beziehung (2.48) (|U (0, 0)| = 1).
Die durch die Beziehung (2.51) gegebene Verbreiterung beschreibt die Verbreiterung an nur einer der beiden Pulsanken. Das Ansteigen der Intensitat f
uhrt zur
Rotverschiebung der Lichtfrequenz. Die fallende Intensitat verschiebt die Frequenz
zu hoheren Werten. Dadurch bekommt der Lichtpuls zunehmend einen Chirp, bei
gleichzeitig breiter werdendem Spektrum, im Laufe seiner Ausbreitung durch das
nichtlineare Medium. Die gesamte spektrale Verbreiterung des Pulses ist also durch
2δωmax gegeben.
Im Fall von ultra-kurzen Pulsen (T0 < 100fs) kann man aufgrund der großen
Bandbreite davon ausgehen, dass die Dispersion der Gruppengeschwindigkeit eine
Rolle in der Ausbreitung des Pulses spielt. Der zweite Term auf der rechten Seite
von Gleichung (2.44) kann dann nicht vernachl
assigt werden und f
ur das Studium
der kombinierten Eekte der Dispersion und Selbstphasenmodulation muss diese
1
Chirp (engl: zwitschern), beschreibt die Entwicklung der Lichtfrequenz im Verlauf eines Pulses.
Erh
oht (verringert) sich die Frequenz im Pulsverlauf, spricht man vom positiven (negativen) Chirp.
2.5. Erzeugung ultrakurzer Laserpulse
37
Gleichung numerisch gelost werden. Im Rahmen dieser Arbeit wird der Einuss der
GVD qualitativ betrachtet. Eine Verl
angerung der Pulsdauer durch die GVD redu
ziert den Einuss von SPM, weil die laufende Anderung
der Intensitat in langeren
Pulsen geringer ausfallt (siehe Bedingung 2.50).
SPM wurde das erste mal im Jahr 1967 beobachtet [Shi67]. Das Erzeugen neuer
Frequenzen wird gelegentlich Weißlichterzeugung (continuum generation) genannt.
Eine praktische Anwendung besteht in der Pulsverk
urzung mit Hilfe von SPM in
Kapillaren. Die vergroßerte Bandbreite der modulierten Laserpulse ermoglicht das
Erzeugen k
urzerer Pulse durch Kompensation des entstandenen Chirps.
2.5
Erzeugung ultrakurzer Laserpulse
F
ur die im Laufe der Diplomarbeit durchgef
uhrten Versuche wurden Femtosekundenpulse eines Ti:Saphire Lasers benutzt. Im folgenden Abschnitt werden die theoretischen Grundlagen der Pulserzeugung behandelt.
Die Fourieranalyse ultrakurzer Lichtpulse zeigt, dass eine notwendige Bedingung f
ur das Entstehen eines ultrakurzen Pulses, das Vorhandensein eines breiten
Frequenzspektrums ist. Um einen Puls von 100fs Dauer bei 800nm zu generieren,
braucht man eine spektrale Breite von 20nm. In einem 1m langen Resonator sind es
ca. 100000 longitudinale Moden. Doch die Anwesenheit von so vielen Moden allein,
reicht nicht um einen kurzen Puls zu erzeugen. F
ur konstruktive Interferenz m
ussen
die Moden zu einem Zeitpunkt t0 gleichphasig schwingen. Zum Erzeugen utrakurzer
Pulse, m
ussen also die Moden eines breitbandig emittierenden Lasers synchronisiert
werden (Modensynchronisation).
In der Praxis der Kurzpulserzeugung wird die Modensynchronization mit passiver
und aktiver G
uteschaltung (Q-Switch) erreicht bzw. wie im verwendeten Multipass
Lasersystem durch die Kerr-Linsen-Modensynchronisation (KLM).
38
2. Theoretische Grundlagen
Der Kerr-Linsen-Eekt (KLE) eines Mediums entsteht wie die Selbstphasenmodulation, durch seine nichtlinearen Eigenschaften. Im Unterschied zu SPM, ist hier
jedoch nicht die zeitliche, sondern die raumliche Intensitatsverteilung ausschlaggebend. Eine gaußformige Verteilung des Strahlprols f
uhrt unter Ber
ucksichtigung
von Gleichung (2.39) zu gaußformiger Verteilung der Brechzahl. Das hat wiederum
zur Folge , dass das Medium wie eine Linse wirkt. Durch das Einsetzten einer Blende
an geeigneter Position im Resonator ist es moglich, hohe Intensitaten zu bevorzugen. Pulse hoher Intensitat werden durch den Kerr-Linsen-Eekt in der Strahlachse
konzentriert und passieren unbehelligt die Blende. Weniger intensive Moden werden
gleichzeitig gedampft, weil sie sich meist ferne der Strahlachse benden. Die Phasen der Moden eines Ti:Saphir-Lasers sind zunachst statistisch verteilt, was mit ei
nem cw-Betrieb einhergeht. Durch eine Storung (z.B. Anderung
der Resonatorlange)
geraten einige Moden in Phase, was zum Auftreten einer Schwebung f
uhrt. Diese
Schwebung ist gleichzusetzen mit einer temporaren Erhohung der Intensit
at, die im
Resonator hin und her lauft und durch den KLE in der Strahlachse konzentriert
wird. Gleichzeitig werden andere Moden (die nicht in Phase sind) von der Blende absorbiert. Dieser Eekt verstarkt sich selbst bis sich nur noch synchronisierte
Moden im Resonator benden. Letzteres ist einem im Resonator laufendem Puls
aquivalent.
3. DURCHFUHRUNG
UND DISKUSSION DER EXPERIMENTE
3.1 Das Lasersystem
Das hier vorgestellte Lasersystem wurde wahrend der experimentellen Arbeit von
Andrei Stalmashonak betreut. Der funktionelle Aufbau des Lasersystems wird im
Folgenden ausf
uhrlich vorgestellt und erlautert.
Das verwendete Lasersystem ist im Wesentlichen aus zwei Komponenten aufgebaut: einem Oszillator und einem Verst
arker. Die f
ur den Betrieb benotigte Energie
liefern zwei diodengepumpte Laser. Bei den Pumplasern handelt es sich um zwei
kommerzielle Produkte. Der Oszillator wird Mit Millennia V von Spectra Physics,
einem frequenzverdoppelten Nd:YVO4-Laser, betrieben. Der Nd:YLF-Laser Jade
von Thales hingegen liefert Energie an den Verst
arker. Auf den Aufbau und die
Funktion des Oszillators bzw. Verstarkers wird im Einzelnen in den Abschnitten
3.1.1 bzw. 3.1.2 eingegangen.
3.1.1
Der Oszillator
Wie im Kapitel 2.4 beschrieben, beruht die Erzeugung ultrakurzer Pulse auf der
phasenstarren Kopplung vieler Resonatormoden. Die ersten Kurzpulslaser benutzten Farbstoe als Verst
arkermedium, wegen ihrer großen Bandbreite. Mit der Entdeckung der Kerr-Linsen Modensynchronisation 1991 [SKS91] im Ti:Saphir Kristall
wurde dieser zur bevorzugten Kurzpulsquelle.
Das T i3+ -Ion besitzt nur ein d-Valenzelektron. Durch die Kopplung an die Kri-
40
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
stallgitterschwingungen sind die elektronischen Energieniveaus des Ions stark verbreitert, was zu einer Emissionsbreite von einigen hundert Nanometern f
uhrt. Die
Bandbreite des Ti:Saphir Kristalls reicht Tats
achlich von 670 bis 1070nm mit einem
Maximum bei ca. 800nm. Dieses Maximum entspricht der maximalen Verstarkung
des Lichts im Resonator, was zu einem Pulsspektrum im Bereich von 750nm bis
850nm f
uhrt.
Abbildung 3.1 zeigt schematisch den Aufbau des f
ur unsere Femtosekundenpulsquelle verwendeten Oszillators. Es handelt sich dabei um das Produkt Femtosource
der Firma FEMTOLASERS Productions GmbH. Im Herzen des Apparates bendet
sich ein d
unner hoch dotierter Ti:Saphire Kristall. Um die Dispersion im Kristall
auszugleichen, werden mehrfach beschichtete dielektrische (gechirpte) Spiegel (DM)
verwendet, die eine Strecke negativer Dispersion mitbringen und so den Chirp des
Pulses auszugleichen verm
ogen.
Abb. 3.1: Schematischer Aufbau des Oszillators
Am hinteren Ende des Resonators bendet sich der Auskoppelspiegel (OC). Die
R
uckseite dieses Spiegels ist angeschr
agt, um storende Reexe zu vermeiden. Der
dadurch entstehende raumliche Chirp wird durch ein Plattchen (CP) kompensiert.
Die Dispersion dieser Optik kann durch einen Satz weiterer dielektrischer Spiegel
ausgeglichen werden. In diesem Fall werden Pulse von ca. 10fs Dauer generiert.
3.1. Das Lasersystem
41
Die f
ur den Pulsbetrieb notwendige Modensynchronisation wird durch eine kleine
Storung der Resonatorlange initiert; daf
ur reicht es einen der Spiegel im Resonator
zu bewegen, was im Design des Oszillators entsprechend ber
ucksichtigt und vorbereitet wurde.
Ist der Pulsbetrieb einmal etabliert, kann er nach einer etwa halbst
undigen
Aufwarmphase u
ber lange Zeit sehr stabil gehalten werden (Leistungsschwankungen wahrend einen zweist
undigen Betriebs: ±2% [FEM02]). Dabei lauft der Puls
zwischen den beiden Resonatorenden hin und her, was einer Schwebung zwischen
den synchronisierten Moden des Resonators entspricht. Beim Auskoppelspiegel angekommen, verl
asst ein Teil der Energie den Resonator. Aus dem Grund ergibt sich
die Pulsfrequenz direkt aus der Laufzeit des Lichtpulses im Resonator. In unserem
Fall sind das 75MHz.
3.1.2
Der Multipass-Verstarker
Um die f
ur nichtlineare Eekte notwendigen Lichtintensit
aten zu erhalten, werden die aus dem Oszillator kommenden Pulse verstarkt. Wir benutzen daf
ur den
Verstarker OMEGA PRO der Firma FEMTOLASERS Productions GmbH. Abbildung 3.2 zeigt den optischen Aufbau des Verstarkers.
Das Verst
arken der Laserpulse kann grob in f
unf Schritte unterteilt werden: Zuerst werden die ankommenden Pulse gestreckt. Als nachstes werden die verl
angerten
Pulse vorverstarkt. Im dritten Schritt wird ein Puls pro Mikrosekunde ausgesucht,
um im vierten Schritt weiter verstarkt zu werden. Zuletzt wird der ausgewahlte Puls
wieder komprimiert.
Die aus dem Oszillator kommenden Laserpulse werden zunachst durch einige
Reexionen an gechirpten Spiegeln - zur Vorkompensation der Dispersion dritter
Ordnung - mit negativem Chirp versehen. Das Strecken der Pulse geschieht beim
Durchlaufen eines Glasblocks (FI in Abb. 3.2). Die Dispersion im Glas verl
angert
die Pulse auf ca. 10ps. Dies wird gemacht, um die Lichtintensit
at zu reduzieren, weil
42
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Abb. 3.2: Schematischer Aufbau des Multipass-Verstarkers Omega Pro
zu hohe Intensit
aten den Verst
arkerkristall zerstoren w
urden. Erst die verl
angerten
Laserpulse werden in das verstarkende Medium (Ti:Saphir) geschickt. Nach vier
Durchlaufen wird mit einer Pockelszelle (PC) ein Puls ausgesucht, der weitere f
unf
mal im Kristall verst
arkt wird. Zur Pulskompression dienen Prismen, deren Anordnung einen Bereich negativer Dispersion erzeugt. Aus dem Verst
arker kommen jede
Sekunde Tausend 30fs lange Pulse, deren Energie bei einigen hundert µJ liegt.
3.2. Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission
43
3.2 Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission
Ein langfristiges Ziel dieses Projekts ist Untersuchungen von C60 vorzunehmen, dass
aus einem Verdampfer-Ofen in die Kapillare eingelassen werden soll. Als Vorarbeit
wurde im Rahmen dieser Arbeit der Einuss einer Onung
in der Kapillarenwand
auf die Transmission untersucht. Hierzu ist eine eigene Versuchsanordnung realisiert
worden.
Bei den im Vorfeld gemachten Uberlegungen
r
uckte die Frage nach dem Einuss
kleiner L
ucken in der Kapillarenwand in den Vordergrund. In der einschl
agigen Literatur konnten leider keine Artikel, die sich mit genau diesem Problem besch
aftigen,
gefunden werden. R.L.Abrams veroentlichte jedoch 1972 einen Artikel in dem er
sich mit einem ahnlichen Problem besch
aftigt [Abr72]. In seinem Artikel berechnet er
die Verluste beim Zur
uckkoppeln der EH11 -Mode in die Kapillare - als Funktion der
Spiegelposition und dessen Kr
ummungsradius. Die Ergebnisse seiner Berechnungen
sind im Diagramm 3.3 abgebildet. Die Kurve f
ur plane Spiegel (Kr
ummungsradius
=∞) ist in der Abbildung besonders hervorgehoben
Die Ergebnisse, die er f
ur plane Spiegel erhalt konnen hier zum Vergleich herangezogen werden, weil die Fortpanzung des Lichtes mathematisch aquivalent zur
totalen Reexion ist.Dies gilt unter der Voraussetzung, dass die betrachteten Lichtwege insgesamt gleich lang sind [KL66].
Durch die Normierung des Abstands in der Abb. 3.3 mit der Rayleigh-L
ange
b = πw02 /λ wird der Radius der verwendeten Kapillare und die Lichtwellenlange λ
ber
ucksichtigt. w0 hangt mit dem Kapillareninnenradius u
ber die Beziehung (2.33)
zusammen.
Die Verluste bei der Einkopplung ergeben sich aus der Berechnung der Projektion des Feldes am Kapillareneingang auf die EH11 -Mode des Wellenleiters. So ergibt
sich die berechnete Abschwachung in dem vorliegenden Fall in erster Linie durch die
Strahldivergenz außerhalb der Kapillare.
44
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Abb. 3.3: Abschw
achung beim Zur
uckkoppeln in Kapillaren bei verschiedenen
Kr
ummungsradien der Spiegel. Die Position der Spiegel ist angegeben
durch den normierten Abstand: z/b.
Um die aus [Abr72] entnommenen Daten an die eigene Versuchsanordnung anzupassen, werden die Werte auf der Abstandsachse f
ur plane Spiegel mit 2 multipliziert. Die vom Diagramm abgelesene Abschw
achung f
ur die beiden verwendeten
3.2. Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission
45
Kapillarensorten und Wellenl
angen kann der Tabelle 3.1 entnommen werden.
Abstand
1mm
2mm
3mm
4mm
5mm
∅127µm bei 632,8nm
∅254µm bei 632,8nm
0,8(1)
2,2(2)
4,1(5)
7(1)
10(1)
< 0,1
0,3(1)
0,5(1)
0,8(1)
1,2(1)
∅127µm bei 800nm
∅254µm bei 800nm
0,6(1)
1,6(2)
2,1(2)
4,5(5)
7(1)
< 0,1
0,2(1)
0,4(1)
0,6(1)
0,8(1)
Tab. 3.1: Intensitatsverluste beim Einkoppeln ausgedr
uckt in Prozent der Ausgangsleistung entnommen aus Abb 3.3.
Neben erwarteten Verlusten durch die Divergenz des Laserfeldes zwischen den
Wellenleitern, wurden auch Verluste durch destruktive Interferenzen in Betracht
gezogen. Bei der Versuchsdurchf
uhrung wurde deshalb bei Abstanden unter 0,5mm
verstarkt auf Intensit
atsschwankungen geachtet. Es wurden jedoch keine Hinweise
auf Interferenzeekte gefunden.
3.2.1
Versuchsaufbau
Abbildung 3.4 zeigt die Versuchsanordnung,die im Wesentlichen aus zwei hintereinander positionierten Kapillaren bestand, von denen die hintere gegen die vordere
verschoben werden konnte. Außerdem konnte die hintere Kapillare um die eigene
Achse gedreht werden.
Der in der Abb. 3.4 sichtbare außere Zylinder, in dessen Mitte die Kapillaren
eingespannt sind, wurde an beiden Enden in zwei Schellen eingespannt. Die Schellen
waren je u
ber einen xy-Linearpositioniertisch (z zeigt in Richtung des Laserstrahls)
mit einem Sockel verbunden, der auf dem optischen Tisch befestigt wurde. Es war
damit moglich, die Kapillaren mikrometergenau in den Laserstrahl zu bringen. F
ur
die kollineare Position der beiden Wellenleiter sorgte die Halterung aus vier mittig durchbohrten Teon-Scheiben. Um eine L
ucke zwischen den Wellenleitern zu
erzeugen, wurde an der hinteren Kapillare eine Schelle befestigt. Diese Schelle bot
46
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Abb. 3.4: Versuchsaufbau zur Unterbrechung der Kapillare. Die Pfeile zeigen die moglichen
Bewegungsrichtungen der hinteren Kapillare.
eine Angrisache f
ur den auf einem z-Positioniertisch angebrachten Greifarm. Damit konnte die Kapillare hinausgeschoben werden. Die Mikrometerschraube des zPositionierers gab Auskunft u
ber die entstandene L
ucke zwischen den Kapillaren.
Der Versuch wurde mit zwei Kapillarenpaaren durchgef
uhrt. Ein Paar mit einem
Innendurchmesser von 254µm, das andere mit 127µm. Alle Kapillaren waren 10cm
lang bei einem außeren Durchmesser von 6,35cm (1/4 Zoll). Bei der f
ur den Versuch
relevanten Große, dem Innendurchmesser, kann von einer Unsicherheit im Bereich
einiger µm ausgegangen werden. Die Position des Kapillarenkerns relativ zu ihrer
Achse ist mit einem ahnlich großen Fehler behaftet. Die Angabe des Innendurchmessers dient im Folgenden der Unterscheidung der Kapillaren.
3.2.2 Versuchsdurchf
uhrung
Der Versuch wurde im Verlauf der Diplomarbeit zwei Mal durchgef
uhrt. Zunachst
mit einem He-Ne Laser, wobei die Intensitat einerseits mit einer Photodiode und
andererseits unter der Verwendung einer CCD-Kamera gemessen wurde. Der Versuch wurde mit dem Multipass-Lasersystem wiederholt, weil f
ur die u
bergeordnete
Fragestellung hohe Intensit
aten und kurze fs-Laserpulse von besonderem Interesse
sind. Hier wurde die Lichtleistung mit dem Lichtleistungsmessgerat TPM-300 der
Firma Gentec gemessen.
3.2. Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission
47
Die Arbeit mit dem HeNe-Laser der Gefahrenklasse 3B diente in erster Linie
dazu, den Umgang mit gefahrlicher Laserstrahlung zu u
ben. Gleichzeitig bot der
Versuch die Gelegenheit, handwerkliches Geschick beim Justieren und Einkoppeln
des Lasers in eine Kapillare zu erlangen, ohne dabei den Betrieb der leistungsintensiven Laser unnotig zu blockieren.
Bei den Versuchen mit dem HeNe-Laser war die fokussierende Linse der Fokusl
ange f = 20cm auf einem in z-Richtung verstellbaren Positioniertisch angebracht. So
konnte die Lage des Fokus relativ zur Kapillare mikrometergenau eigestellt werden.
Bei den Experimenten mit dem Multipass Lasersystem gab ein Bereich der Plasmabildung in der Luft Auskunft u
ber die ungefahre Lage des Fokus. Um eine optimale
Position zum Einkoppeln zu nden, wurde der Zylinder, in dem die Kapillaren eingespannt waren, in der gelockerten Halterung vor- und zur
uckgefahren.
Die nicht genau axiale Position des Kapillarenkerns machte das Einkoppeln in
die zweite der Kapillaren, besonders bei 127µm, zu einer nicht trivialen Aufgabe.
Im Experiment wurde aus den vier moglichen Anordnungen, durch ausprobieren die
Beste ausgesucht. Die hintere Kapillare wurde dabei immer um die eigene Achse gedreht, um eine optimale Position des Kerns relativ zur vorderen einzustellen. Es soll
nicht unerwahnt bleiben, dass bei einer Verdrehung um weitere 45◦ keine vern
unftige
Einkopplung stattfand. Die von einander abweichende Position der beiden Kapilla
renachsen außert sich in zusatzlichen Verlusten der Lichtintensit
at beim Ubergang
von der vorderen zur hinteren Kapillare.
Die zusammen mit dem HeNe-Laser verwendete Photodiode war u
ber einen
Verstarker an einen Oszilloskopen angeschlossen. Es wurde schon bald deutlich, dass
sich die Abschw
achung an der Grenze des Messbaren befand (bei einer Ablesegenauigkeit am Oszilloskopen von ca 2%). Beim Einsatz der CCD-Kamera wurde die Anzahl der Anschlage u
ber ein rechteckiges Areal aufsummiert. Die in einer Stichprobe
festgestellte relative Standardabweichung dieses Integrals betrug 7% bei einzelnen
48
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Aufnahmen. Aus dem Grund wurde ein Mittelwert aus 100 Aufnahmen gebildet.
Hier betrug die relative Standardabweichung des Integrals 0,9 0/00 .
3.2.3
Ergebnisse
Der Versuch wurde unter zwei sich gravierend unterscheidenden Rahmenbedingungen durchgef
uhrt. Einmal mit einem 632,8nm HeNe-Laser im cw-Betrieb bei 4mW
Lichtleistung. Zum anderen mit 27fs Laserpulsen, deren Spitzenleistung mehr als
acht Großenordnungen dar
uber liegt. Die zwei Falle werden in den folgenden Abschnitten getrennt voneinander behandelt.
Um die abstandsabhangige Abschw
achung des Lichtes zu betrachten, wurden
die Daten in Bezug zum hochsten gemessenen Wert gesetzt. Mit anderen Worten:
es wurden alle gemessenen Werte durch den jeweils hochsten aus der Messreihe dividiert. Das war im Allgemeinen die erste Zahl der Messreihe, die bei Ber
uhrung
der Kapillaren gemessen wurde. Gelegentlich stieg die transmitierte Leistung nach
dem ersten Herausziehen der Kapillare an, was vermutlich durch ein Entspannen
der auseinander gefahrenen Kapillaren verursacht wurde.
Bei dieser Form der Auswertung werden die Verluste beim Durchgang durch die
Kapillaren und beim Einkoppeln in die erste Kapillare nicht ber
ucksichtigt. Die Gesamtverluste des HeNe-Lichts lagen in der Gegend von 40% − 60% beim Durchgang
durch den ganzen Apparat. Dabei entelen ca. 10% − 20% auf die Strecke nach dem
Abschluss des ersten Wellenleiters.
Abschwachung des 632,8 nm Laserlichtes
Die Abbildungen 3.5 und 3.6 zeigen die relative Abnahme der Lichtintensitat beim
Durchgang durch zwei mit 1 bar Luft gef
ullte Kapillaren in Abhangigkeit vom Abstand zwischen den beiden. Diagramm 3.5 bezieht sich auf einen Innendurchmesser
von 127µm, Abb. 3.6 auf 254µm. Auf der y-Achse ist die relative Abschwachung
in Prozent aufgetragen. Die x-Achse stellt den Abstand zwischen den Kapillaren in
3.2. Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission
49
Millimetern dar. Die ausgef
ullten Quadrate geben den durchschnittlichen Wert f
ur
die Abschwachung wieder, wahrend die leeren f
ur die Erwartung nach [Abr72] stehen.
Abb. 3.5: Abschwachung von 632,8nm Laserlicht in einer 0,127mm Kapillare. Die unausgef
ullten Quadrate zeigen die Erwartung nach [Abr72]. Die Fehlerbalken kommen
durch Ableseungenauigkeit von der extrapolierten Kurve in Abb. 3.3.
Die relative Abschw
achung bei den 127µm-Kapillaren bleibt unterhalb der Erwartungen. Dieses zunachst mal u
berraschende Ergebnis der Untersuchung entsteht
vermutlich durch die unterschiedlichen Achsenpositionen der Wellenleiter. Aus diesem Grund, fallt das Maximum des aus der vorderen Kapillare kommenden Laserstrahls neben die Achse der folgenden Kapillare. Das f
uhrt zunachst dazu, dass ein
Teil der Intensitat unmittelbar in der Kapillarenwand verschwindet. Die abstands-
50
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
abhangige Abschw
achung ergibt sich aus der Projektion der sich verbreiternden
Gaußverteilung auf die Bessel-Funktion J0 (2,405 ar ), r ∈ [−a, a]. Sind die Maxima
dieser Kurven gegeneinander verschoben, ergibt sich eine geringere Abschwachung
als bei u
bereinstimmender Position der Maxima.
Abb. 3.6: Abschw
achung von 632,8 nm Laserlicht in einer 0,254mm Kapillare. Die unausgef
ullten Quadrate zeigen die Erwartung nach [Abr72]. Die Fehlerbalken kommen
durch Ableseungenauigkeit von der extrapolierten Kurve in Abb. 3.3.
Der Versuch mit 254µm-Kapillaren hingegen bestatigt die Erwartungen vollkommen. Wie in Abb. 3.6 sichtbar, folgt die gemessene Abschw
achung den aus [Abr72]
extrahierten Werten.
3.2. Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission
51
Abschwachung der 800 nm, 30 fs Laserpulse
In den Abbildungen 3.7 und 3.8 wird die erwartete Abschwachung mit der gemessenen verglichen. Auf den jeweiligen Achsen sind, wie schon in Abb. 3.5 die prozentuale
Abschwachung und der Abstand aufgetragen.
Abb. 3.7: Abschwachung von Femtosekundenpulsen in einer 0,127mm Kapillare. Die unausgef
ullten Quadrate zeigen die Erwartung nach [Abr72]. Die Fehlerbalken kommen
durch Ableseungenauigkeit von der extrapolierten Kurve in Abb. 3.3.
Beim Experiment mit der fs-Pulsquelle wurden mit der 127µm-Kapillare nur
zwei Messreihen aufgenommen. Hierbei ist es nicht gelungen, in der zur Verf
ugung
stehenden Zeit eine optimale optische Anordnung zu nden. Mit den verwendeten fokussierenden Spiegeln (Kr
ummungsradius 1,5m bzw, 1m) konnte nicht mehr als 25%
52
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
der Lichtleistung durch den Aufbau durchgef
uhrt werden. Die schlechte Einkopplung
außerte sich im Auftreten hoherer Moden. Im Diagramm 3.7 ist der Durchschnitt
der Abschw
achung aus den zwei Messreihen aufgetragen. Auallig ist die große Diskrepanz zwischen der tatsachlich gemessenen Abschwachung und der Vorhersage.
Entsprechendes ndet sich beim Versuch mit den 254µm-Kapillaren (Abb. 3.8).Da
die Fokussierung mit einem Spiegel der Fokuslange f = 1, 5m hat hier entschieden
besser funktioniert hat, als im Fall der 127µm-Kapillaren, wurden mehr Messreihen
bei verschiedenen Intensit
aten durchgef
uhrt. Diese Daten erlauben eine qualitative
Diskussion der Abschw
achung von Femtosekundenpulsen.
Abb. 3.8: Abschw
achung von Femtosekundenpulsen in einer 0,254mm Kapillare zusammen
mit der Erwartung nach [Abr72] in Abhangigkeit von der Energie pro Puls.
3.2. Einuss einer Unterbrechung der Kapillare auf die Transmission
53
Da die Abschw
achung der Femtosekundenpulse mit der Intensitat der Strahlung
zusammenhangt, ist es hier nicht sinnvoll, wie im Fall des HeNe-Lasers, einen Durchschnitt aus allen Messreihen zu bestimmen. Stattdessen wurden in Abb. 3.8 einige
Messreihen bei verschiedenen Einzelpulsenergien abgebildet. Um die verschiedenen
Messreihen unterscheidbar darzustellen, wurden die Messpunkte jeweils miteinander
verbunden. Auch hier u
bertrit die gemessene Abschwachung deutlich die Erwartungen.
Mit den am Versuchsort vorhandenen optischen Komponenten war es moglich
bis zu 65% des ankommenden Lichtes durch die Kapillare zu leiten. Die Verluste
durch den oben beschriebenen Versatz der Kapillaren und die Abschw
achung in
der zweiten Kapillare lagen bei minimalem Abstand zwischen 3,5% und 15%. Es
ist auallig, dass die gemessene Abschw
achung mit der verwendeten Lichtintensitat
wachst.
3.2.4 Diskussion der Ergebnisse
Die gemessene Abschwachung der kleinen Intensit
aten des HeNe-Laser weicht signikant von der Abschwachung der intensiven fs-Pulse ab. Die Verluste entstehen bei
kleinen Lichtintensit
aten durch das Eintreten der Rander des verbreiteten Laserfeldes in die Kapillarenwand. Bei L
ucken, die nicht großer sind als 1mm, bleiben die
Verluste unter 1%.
Die Abhangigkeit der Abschw
achung der fs-Pulse von der Intensitat lasst auf
nichtlineare Eekte als Ursache schließen. Die Abweichung der Meßdaten von Abrams Berechnungen kann dadurch erklart werden, dass starke Laserfelder in seiner
Rechnung nicht in Betracht gezogen wurden.
Als Ursache f
ur die Abschwachung der Transmission kommt in erster Linie die
beobachtete Plasmabildung im Bereich hoher Intensitaten in Frage. Das Lichtfeld
erfahrt dort stimulierte Raman-Streuung [JT05] sowie stimulierte Brillouin-Streuung
[HWS96] und wird bei der Plasmabildung absorbiert.
54
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Die bei der Einkopplung beobachtete Plasmabildung setzt sich in der Kapillare fort. Die Streuung an diesem Plasma f
uhrt zwischen den Kapillaren zu einer
zusatzlichen Verbreiterung des Strahls. Der verbreiterte Strahl u
berlappt schlechter
mit der Einh
ullenden der EH11 -Mode und wird daher schlechter eingekoppelt. Es
entstehen noch weitere Verluste durch die Ionisation, da die notwendige Energie f
ur
die Erzeugung von Ionen aus dem Lichtfeld kommt. Die Ionisation der Molek
ule geht
jedes mal mit der Absorbtion mehrerer Photonen einher. Durch die Verlangerung
des Ionisationsgebietes zwischen den Kapillaren, vergroßert sich auch die Anzahl der
absorbierten Photonen und damit die Verluste. Die Plasmabildung ist um so starker,
je hoher die Laserintensit
at ist.
Das zeitliche und raumliche Prol der Plasmabildung quantitativ zu beschreiben
w
urde den Rahmen dieser Arbeit sprengen. Aus diesem Grund soll die qualitative
Erklarung der unerwartet hohen Absorption von fs-Pulsen an dieser Stelle ausreichen.
3.3 Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
Die Hauptaufgabe dieser Diplomarbeit bestand im Aufbau einer geheizten Kapillare,
in der nichtlineare Spektroskopie an Wasserdampf bei verschiedenen Druckwerten
moglich sein sollte. Es galt dabei zu lernen, mit den Schwierigkeiten umzugehen, welche das Heizen eines evakuierten Raumes mit sich bringt. Dabei ging es vorwiegend
um eine gleichmaßige Temperaturverteilung in der Kapillare, Kontrolle der auftretenden Kondensation und den Aufbau des Dampfdrucks in der Vakuumumgebung.
Die Konstruktion des Aufbaus wurde gemeinsam mit dem Doktoranden Andrei
Stalmashonak durchgef
uhrt. Nach der Fertigstellung wurde die Konstruktion durch
die Aufnahme eines druckabhangigen Spektrums der durch Wasserdampf transmitierten Pulse getestet. Aus der festgestellten spektralen Verbreiterung konnte eine
Abschatzung der Großenordnung der nichtlinearen Brechzahl von Wasserdampf ge-
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
55
wonnen werden.
3.3.1 Der Aufbau der Apparatur
Der funktionelle Aufbau der Anordnung besteht im wesentlichen aus drei Teilen.
Einer evakuierbaren Halterung f
ur die Kapillare, die in Abbildung 3.9 dargestellt
wurde, sowie einem Gasaustauschsystem und einer Heizung, deren schematischer
Aufbau in Abbildung 3.10 dargestellt ist. In folgendem Kapitel wird der Aufbau
und Funktionsweise dieser Komponenten vorgestellt.
Glasfenster
KF16-Flansch
Dichtring
Eintrittsfenster
Brewsteransatz
Sichtfenster
KF16-Flansch
Teflon-Halterung
Kapillare
Anschluss für Gaseinlass
Führungsrohr für Kapillare
Kapillarenhalterung
Abb. 3.9: Skizze der Kapillarenhalterung
Die Halterung der Kapillare
Die im Versuch verwendete 1mm dicke Kapillare aus Quarzglas mißt (250 ± 10)µm
im Innendurchmesser und liegt im Inneren eines Glasrohrs. Das 8mm dicke Glasrohr
wird mit Teonringen in der Achse eines Aluminiumzylinders gehalten. An den Zylinderenden sind Brewster-Ansatze angebracht, in denen speziell hierf
ur angefertigte
Brewster-Fenster befestigt sind. Der 125cm-lange Apparat ist f
ur eine 40cm-lange
56
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Kapillare ausgelegt. Um das Einkoppeln des Lasers zu ermoglichen, sind u
ber den
Enden der Kapillare kleine Sichtfenster angebracht. Uber
einen Swagelok-Anschluss
kann ein Gasaustauschsystem mit dem Apparat verbunden werden.
Das Gasaustauschsystem
H2O
- Ventil
- Heizung
Zur Pumpe
Abb. 3.10: Schematische Darstellung der geheizten Kapillarenanordnung
Das in Abbildung 3.10 dargestellte Gasaustauschsystem bestand im Wesentlichen aus zwei Edelstahl-Vorratsbehaltern f
ur das Wasser, einer Vakuumpumpe und
einem Satz von Leitungen und Ventilen, u
ber die das Gas bzw. die Fl
ussigkeit eingelassen bzw. abgepumpt wurde. Das Wasser wurde von einem Vorratsbehalter in
einen kleineren Zwischenbehalter u
ber ein Ventil eingelassen. Uber
ein zweites Ventil konnte dieser Zwischenbehalter mit der Vakuumkammer verbunden werden. Eine
verschließbare Abzweigung zur Pumpe ermoglichte die Evakuierung der Apparatur.
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
57
Die f
ur das Verdampfen von Wasser notwendige Temperatur wurde mit Hilfe einer außerlich angebrachten Heizung geregelt. Der Druck in der Apparatur entstand
aus dem temperaturabhangigen Fl
ussigkeit-Gas Gleichgewicht und folgte somit der
Dampfdruckkurve. Die Dampfdruckkurve von Wasser wurde in Abbildung 3.11 einfach logarithmisch dargestellt.
Abb. 3.11: Dampfdruck (durchgezogen) und Dichte (gestrichelt) von Wasserdampf im
Fl
ussigkeit-Gas-Gleichgewicht in Abhangigkeit von der Temperatur.
Die Heizung
Der im Inneren der Anordnung herrschende Druck wird durch die Temperatur an der
kaltesten Stelle bestimmt. In der Praxis bedeutet dies, dass der Apparat moglichst
58
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
u
berall und gleichm
assig geheizt werden muss.
Bei einem Gesamtgewicht von ca. 1kg, der spezischen Warmekapazitat von Aluminium cp = 897Jkg−1 K−1 [Sto98], sowie der angestrebten Temperaturerhohung um
bis zu 150K, ergibt sich eine Energiemenge von 135kJ, die zusatzlich in den Aufbau
gebracht werden muss. Bei einer eektiven Heizleistung von durchschnittlich 100W
braucht man daf
ur ca. zwanzig Minuten. Die Abstrahlung und Ableitung der Warme
wurde durch das Heizen mit einer Leistung von u
ber 300W ber
ucksichtigt.
Um den Apparat gleichm
assig zu erhitzen, entschieden wir uns f
ur die Verwendung von Heizfolien der Firma Telemeter Electronic. Wir setzten zwei Folientypen
ein: der Aluminiumzylinder und die Brewster-Ansatze wurden mit insgesammt vier
parallel geschalteten 101,6mm × 203,2mm großen Folien umwickelt mit einem Widerstand von 6,1Ω. Der Ersatzwiderstand dieser parallel geschalteten Folien liegt bei
1,53Ω. Die d
unneren Edelstahl-Leitungen des Gaseinlasssystems sowie der Zwischenbehalter f
ur Wasser wurden mit f
unf Folien, die 9,4mm × 513,1mm groß sind bei
einem Widerstand von 9,1Ω, umwickelt. Hier liegt der Ersatzwiderstand bei 1,82Ω.
Es wurden Heizfolien mit moglichst geringem Widerstand ausgesucht, um sie bei
Spannungen zu betreiben, die nicht u
ber 30V hinausgehen. Diese Wahl trafen wir
im Hinblick auf die Arbeitssicherheit sowie die verf
ugbaren Netzgerate.
Weil sich die Heizeigenschaften der beiden Folientypen gravierend unterschieden (durch unterschiedliche Flachen und Widerstande), betrieben wir sie mit zwei
unterschiedlichen Netzgeraten. Dabei wurden alle Folien vom gleichen Typ parallel
an das jeweilige Netzgerat angeschlossen. Zur Uberpr
ufung der Temperatur wurden
zwei Temperaturf
uhler vom Typ Pt 100 eingesetzt. Um das Aufwarmverhalten zu
beobachten, wurden die Temperaturf
uhler jeweils unter den beiden Folientypen befestigt. Bei Anlegen einer Spannung von 12V an alle Folien wurde eine Temperatur
von 75◦ C gemessen. Die Heizleistung betrug hier 170W. Bei hoheren Temperaturen
mussten die großeren Folien bei 1V bis 2V mehr als die kleineren betrieben werden,
um die Temperatur anzugleichen. Bei einer Spannung von 18V an den großen und
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
59
16V an den kleinen Heizfolien erreichte die Temperatur bei ca. 150◦ C. Die Heizleistung lag hier bei 350W.
3.3.2
Die aufgetretenen Probleme und deren Losung
Das Heizen der Apparatur hat sich als die großte der Herausforderungen herausgestellt. Die mit der Temperaturerhohung verbundene thermische Ausdehnung zerstorte mehrere Brewster-Fenster. Andererseits war es wegen kalter Stellen außerordentlich schwierig, den Dampfdruck in der Kammer aufzubauen und zu messen.
Die thermische Ausdehnung
Die Erwarmung fester Korper geht im Allgemeinen mit einer Volumenerh
ohung ein1
her, welche durch einen Ausdehnungskoezienten quantiziert wird. Die geometrische Form unseres Aufbaus zusammen mit der ungleichen Verteilung der Warme
darin f
uhrte zum thermisch bedingten Verspannen des Aufbaus. F
unfzehn bis zwanzig Minuten nach dem Einschalten der Heizung, stellte sich ein thermisch stationarer
Zustand ein. Die Warme war dabei in den von der Heizfolie bedeckten Teilen der
Anordnung sehr homogen verteilt. Gleichzeitig entstand an den ungeheizten Stellen
ein Temperaturgradient, der mit einer Verspannung des Vakuumgef
aßes einherging.
Bei den betroenen Gebieten handelt es sich um die außeren Enden des Apparates
zusammen mit den Brewster-Fenstern, die beim Gasaustausch verwendeten Ventile
und die zur Vakuumpumpe f
uhrende Gasleitung. Die Verwendung eines Manometers
erzeugte ein weiteres Gebiet mit einer geringen Temperatur.
Die Verspannung der Apparatur beim Heizen zusammen mit den sich stark unterscheidenden Ausdehnungskoezienten f
ur Quarzglas (α = 0,6·10−6 K−1 ) und Aluminium (α = 23,1·10−6 K−1 ) f
uhrte zum mehrmaligen Zerbrechen der aufgeklebten
1
In der Literatur ndet man drei Koezienten - bezogen auf Lange, Flache und Volumen (α,
β , γ ). F
ur kleine relative Anderungen
sind sie einander proportional: 2γ = 3β = 6α.[St
o98] Aus
dem Grund wird in vorliegender Darstellung stellvertretend der Langenausdehnungskoezient α
betrachtet.
60
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Brewster-Fenster. Um das Zerreißen der Scheiben zu verhindern, wurden Brewsteransatze entworfen, in denen die Fenster nicht geklebt wurden. Die eigens hierf
ur
angefertigten Brewster-Fenster wurden von einem Metallring leicht an eine VitonDichtung gepresst. So erhielten die fragilen Scheiben den notigen Spielraum, um
nicht von der sich verziehenden Apparatur mitgezogen und zerrissen zu werden. Mit
dieser Losung konnte das Gerat zerstorungsfrei auf 150◦ C erwarmt werden.
Kondensation
Der Dampfdruck in einem Vakuumgefaß wird (bei ausreichender Stomenge) durch
seine kalteste Stelle bestimmt. Dort kondensiert das u
bersch
ussige Gas. Um das
gesteckte Ziel, die Untersuchung des Wasserdampfes bei bis zu 1bar zu erreichen,
musste die kalteste Stelle des Gerates auf mindestens 100◦ C erwarmt werden. Dazu
galt es zunachst, alle kalten Stellen zu identizieren. Im nachsten Schritt versuchten
wir, durch geeignete Anderungen
am Apparat die Anzahl der kalten Bereiche einzuschranken, und den kaltesten Punkt auszusuchen. In diesem Sinne beschlossen wir,
das Wasser in der zur Pumpe f
uhrenden Abzweigung kondensieren zu lassen.
Die durchgef
uhrten Veranderungen der Anordnung bestanden zunachst im Verk
urzen der ungeheizten Gasleitungen, sowie in der Entfernung des urspr
unglich vorgesehenen Manometers. Die Warme
ubertragung auf die neuen Brewster-Fenster erwies sich jedoch als sehr gering, dadurch blieben sie in der Mitte kalt und der Dampf
kondensierte darauf. Um die Kondensation auf den Scheiben zu unterbinden, wurden sie von Halogenlampen erhitzt. Eine dritte Lampe wurde auf die Abzweigung
zur Pumpe gerichtet, um die Temperatur unserer kaltesten Stelle und damit den
Dampfdruck noch weiter zu erhohen.
Durch diese Maßnahmen wurde es moglich, den maximalen Dampfdruck auf mehr
als 1bar zu erhohen. Wir haben zwar keine optimale, aber eine brauchbare Losung
f
ur das Aufheizen des Apparates gefunden. Eine weitere Optimierung des Aufheizens
ist sicherlich noch moglich. Denkbar ist z.B. das Verk
urzen ungeheizter Gasleitung,
sowie das Anbringen weiterer Heizfolien an ungeheizten Gebieten des Aufbaus. Eine
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
61
zusatzliche Isolierung des Apparates (z.B mit Alu-Folie) w
urde vermutlich f
ur eine
gleichmaßigere Warmeverteilung sorgen, was dem Druckaufbau im Inneren dienlich
ware.
Losung sonstiger Herausforderungen
Im Verlauf der am Apparat durchgef
uhrten Tests sind auch weitere Probleme aufgetreten. Die hohe Laserintensit
at zerstorte ein Brewsterfenster und die Sichtfenster
aus Plexiglas sind durch die Hitze geschmolzen. Im vorliegenden Abschnitt werden
diese Probleme besprochen.
Eine der Schwierigkeiten war die Verwendung eines Spiegels mit 1,5m Fokuslange,
die einen langen Bereich hoher Intensitat mit sich bringt. Bei einem der ersten
Prototypen f
uhrte die hohe Intensitat des Lasers zur Beschadigung eines BrewsterFensters. Weil die lange Fokussierung eine Voraussetzung optimaler Einkopplung
ist, wurde die Entfernung zwischen dem Fenster und der Kapillare von ca. 15cm auf
40cm erhoht (Aus diesem Grund ist der Apparat 80cm langer als die Kapillare). Die
Intensitat des breiteren Strahls bleibt dadurch unterhalb der Zerstorschwelle f
urs
Glas.
Die optimale Positionierung der Kapillare ist f
ur ein sinnvolles Experimentieren
essenziell. Wie im in 3.2 beschriebenen Aufbau, konnen hier beide Enden in xund y-Richtung mikrometergenau eingestellt werden. Um im Laufe der Messung
justieren zu konnen, muss der Warmetransport zwischen dem Vakuumgefass und den
Linearpositioniertischen gedampft werden. Zu diesem Zweck wurden Teonscheiben
in die Halterung eingebaut, die die Warme
ubertragung an die Positioniertische stark
abschwachten. Auch das F
uhrungsrohr f
ur die Kapillare wurde von Teonscheiben in
der Achse des Aufbaus positioniert. Bei den hier zu erreichenden Temperaturen ist
Teon eine brauchbare Losung. Eine Erhohung der Maximaltemperatur u
ber den
Schmelzpunkt von Teon hinaus, der bei 325◦ C liegt, erfordert den Einsatz eines
anderen Mediums. Das Plexiglas f
ur die Sichtfenster ist durch Quarzglas ersetzt
62
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
worden.
Ungeloste Probleme
Es war uns nicht moglich, in der zur Verf
ugung stehenden Zeit, einen vollst
andig
ausgereiften Apparat zu bauen. Um das Gerat f
ur experimentelle Arbeit nutzen zu
konnen, fehlt noch eine brauchbare Moglichkeit der Druckmessung.
Der zunachst angeschlossene Manometer verhinderte einen Druckaufbau und
wurde deshalb entfernt. Weil der Druck hier als Funktion der Temperatur der Dampfdruckkurve folgt, wurde letztere zur Einschatzung des Druckes benutzt. Diese Messung ist mit einer sehr großen Unsicherheit verbunden (speziell bei hoheren Temperaturen). Der Temperaturf
uhler Pt 100 wurde f
ur diesen Zweck außerlich an einer
ungeheizten Stelle in der Nahe eines der Brewster-Fenster angebracht. Von der abgelesenen Temperatur wurden 20 ± 10K abgezogen, um mit der Dampfdruckkurve von
Wasser eine Druckeinsch
atzung vorzunehmen. Eine glaubw
urdige Druckbestimmung
ist die Voraussetzung f
ur sinnvolles Experimentieren mit Gasen in der Kapillare. Nur
so lasst sich die Anzahl der beteiligten Teilchen bestimmen
3.3.3 Erste Versuche mit dem entwickelten Apparat
Wahrend der Entwicklung wurde die Apparatur laufend getestet. Im Vordergrund
standen dabei zunachst Fragen u
ber die Einsetzbarkeit des Apparates. Wir untersuchten dabei das Verhalten der Apparatur und des eingelassenen Dampfes beim
Erhitzen, sowie den Einuss der Erwarmung auf die Transmission der Laserstrahlung. Der Zusammenhang zwischen der außerlich gemessenen Temperatur und dem
Druck im Inneren des Gerates wurde ebenso betrachtet. Im Rahmen der durchgef
uhrten Tests gelang es uns, ein Spektrum der transmittierten Strahlung bei verschiedenen Wasserdampfdruckwerten aufzunehmen. Das Spektrum wurde mit dem
Spektrometer AvaSpec-2048 der Firma Avantes aufgenommen. Der Spektralbereich
des Spektrometers lag zwischen 200nm und 1100nm bei einer Auosung von 0,8nm.
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
63
Druckaufbau in der Kapillare
Bevor die fertiggestellte Konstruktion f
ur spektroskopische Zwecke verwendet werden konnte, galt zunachst zu lernen, wie sich das Equipment verhalt und in welchen
Grenzen die Rahmenbedingungen des Experiments kontrolliert werden konnen. In
diesem Fall geht es vornehmlich um die Kontrolle des im Apparat vorherrschenden Dampfdrucks. Unser Kontrollparameter hierbei ist die Spannung, mit der die
außerlich angebrachte Heizung betrieben wird.
Abb. 3.12: Druck- und Temperaturaufbau in der Anordnung
Um den Aufbau des Drucks in der Kapillare einschatzen zu lernen, wurde, nach
64
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
dem Anlegen einer festen Heizspannung (12V f
ur alle Folien - entspricht 170W Heizleistung), die zeitliche Entwicklung des Drucks sowie der Temperatur betrachtet.
Dabei wurde der Druck mit einem angeschlossenen Manometer gemessen, wahrend
die Temperatur an zwei verschiedenen Stellen zwischen den Heizfolien und dem Vakuumgefass abgefragt wurde. Die Druckangabe ist mit einem Systematischen Fehler
behaftet, der im Bereich niedriger Druckwerte bei ca. 20mbar liegt. Zwanzig Minuten
nach Messbeginn wurde das Ventil zwischen dem Apparat und dem Zwischenbehalter f
ur Wasser geschlossen. Die Messergebnisse sind in Abb. 3.12 dargestellt. Die
ausgef
ullten Quadrate zeigen die Entwicklung des Drucks in Millibar. Der Mittelwert der beiden festgestellten Temperaturen wurde durch Kreise in Grad Celsius
abgebildet. Die x-Achse gibt den zeitlichen Verlauf der Entwicklung in Minuten wieder.
Die Temperatur der Anordnung strebt gegen einen Gleichgewichtswert, der sich
durch ein Gleichgewicht zwischen zugef
uhrter Heizleistung und abgestrahlter Warme
ergibt. Eine Anpassung durch die Funktion A − Be−at liefert eine Zeitkonstante
a = 0,1min−1 . Der Druck steigt in den ersten f
unfzehn Minuten stark an. In den
folgenden zehn Minuten ist nur noch eine geringe Druckerhohung feststellbar. Nach
etwa f
unfunddreißig Minuten lasst der Druck im Apparat ein wenig nach, was vermutlich eine Folge des unterbrochenen Nachschubs von Dampf ist. Die Kondensation
an der kaltesten Stelle lasst den Druck absinken.
Einuss der ungef
ullten Kapillare auf die Transmission der Laserpulse
Bevor der Einuss eines Mediums auf das Licht in der Kapillare vermessen werden kann, galt es den Einuss der Kapillaren selbst zu untersuchen, sowie etwaige
Anderungen
durch ein Aufheizen der Kapillare.
In Abbildung 3.13 sind die Spektren der Laserpulse vor und hinter der kalten
Kapillare aufgenommen. Der ankommende Puls wurde mit gestrichelter Linie dargestellt. Die durchgezogene Linie zeigt die spektrale Verteilung des die Kapillare
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
65
Abb. 3.13: Spektrum vor und hinter der evakuierten Kapillare. Die Spitzenintensitat des
Ankommenden Pulses liegt bei 5,8·1013 Wcm−2 und nach der Kapillare bei
3,3·1013 Wcm−2 .
verlassenden Laserpulses. Weil das Maximum der Intensit
at auf 1 normiert wurde,
ber
ucksichtigt die Darstellung nicht die Abschw
achung beim Durchgang durch die
Kapillare. Die Energie der Laserpulse betrug hier 340µJ vor, bzw. 190µJ hinter der
Kapillare.
Die Abbildung 3.14 zeigt die vor und hinter der heißen Kapillare aufgenommenen
Spektren. Die Darstellung entspricht der von Abb. 3.13. Die Energie der eingehenden
Pulse betrug hier 580µJ, die der ausgehenden 330µJ. Die unterschiedlichen Spektren
66
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Abb. 3.14: Spektrum vor und hinter der heißen, evakuierten Kapillare. Die Spitzenintensitat des Ankommenden Pulses liegt bei 9,9·1013 Wcm−2 und nach der Kapillare
bei 5,6·1013 Wcm−2 .
der ankommenden Pulse entsprechen unterschiedlichen Tagesformen des Lasers. In
spater vorgenommenen Versuchen entsprach das Spektrum der verwendeten Pulse
dem in Abb. 3.13 dargestellten Laserpuls.
Nichtlineare Spektroskopie von Gasen in der Kapillare
Das anvisierte Fernziel, welches die Motivation zur Anfertigung dieser Arbeit lieferte,
ist die Nutzung der langen lichtintensiven Strecke in der Kapillare zur nichtlinearen
Spektroskopie von Molek
ulen in der Gasphase. F
ur eine Einsch
atzung der Nutzbarkeit des Apparats wurden die Pulsspektren nach Durchgang durch Wasserdampf,
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
67
Argon und Sticksto bei verschiedenen Druckwerten aufgenommen.
Abb. 3.15: Spektrum hinter der mit 60mbar Argon gef
ullten Kapillare. Die gestrichelte
Linie zeigt das Spektrum der Pulse nach der leeren Kapillare aus Abb. 3.13. Das
Argon-Spektrum wurde bei einer Spitzenintensitat des Ankommenden Pulses
von 3,3·1013 Wcm−2 und 1,9·1013 Wcm−2 hinter der Kapillare aufgenommen.
Abbildung 3.15 zeigt das Spektrum der Lichtpulse hinter der mit 60mbar Argon
gef
ullten Kapillare. Auf der x-Achse ist die Wellenzahl in cm−1 eingetragen. Die
Intensitat wurde normiert indem durch ihren Spitzenwert I0 dividiert wurde. Die
Einzelpulsenergie betrug hier 195µJ vor und 110µJ hinter der Kapillare. Auallig
ist hier das Auftauchen eines Nebenmaximums bei λ−1 ≈ 13250cm−1 .
68
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
In Abbildung 3.16 wurde auf die gleiche Weise wie in Abb. 3.15 das Pulsspektrum
f
ur 80 bzw. 240mbar Sticksto in der Kapillare dargestellt. Auch hier erscheint ein
Nebenmaximum bei λ−1 ≈ 13250cm−1 . Nach einer Erhohung des Stickstodrucks
auf 240mbar taucht ein weiteres Nebenmaximum bei λ−1 ≈ 11750cm−1 auf. Der
Druck von Argon bzw. Sticksto wurde in der ungeheizten Anordnung mit einem
Manometer gemessen. Die geschatzte Messungenauigkeit des Manometers betragt
dabei 20 mbar.
Die Spektren aus der mit Wasserdampf durchgef
uhrten Messreihe sind in Abb.
3.17 dargestellt. Die eingehenden Pulse hatten eine Energie von 215µJ, was nach
Bedingung (2.37) einer Spitzenintensit
at I0 = 3,6·1013 Wcm−2 entspricht. Der angegebene Dampfdruck ergibt sich wie in Kapitel 3.3.2 erlautert aus der an einer
ungeheizten Stelle gemessenen Temperatur nach Abzug von 20K und der Dampfdruckkurve von Wasser. Nur im ersten Spektrum wurde die tatsachlich gemessene
Temperatur (24◦ C) zur Druckbestimmung hinzugezogen, weil man davon ausgehen
kann, dass sich der ungeheizte Apparat im thermischen Gleichgewicht mit seiner
Umgebung befand.
Auch hier sieht man bei niedrigen Druckwerten ein Nebenmaximum bei bei
λ−1 ≈ 13250cm−1 aufkommen. Mit der Druckerhohung kommen weitere Nebenmaxima hinzu: zuerst bei λ−1 ≈ 11750cm−1 , gefolgt von λ−1 ≈ 13370cm−1 . Im
Folgenden werden die Maxima nach der Reihenfolge, in der Sie auftauchen, mit A,
B, C und D bezeichnet werden.
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
69
Abb. 3.16: Spektrum hinter der mit Sticksto gef
ullten Kapillare. Die gestrichelte Linie
zeigt das Spektrum der Pulse nach der leeren Kapillare.Das Sticksto-Spektrum
wurde bei einer Spitzenintensitat des Ankommenden Pulses von 3,3·1013 Wcm−2
und 1,9·1013 Wcm−2 hinter der Kapillare aufgenommen.
70
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Abb. 3.17: Hinter der mit Dampf gef
ullten Kapillare aufgenommenes Spektrum bei verschiedenen Dampfdruckwerten. Die gestrichelte Linie zeigt das Spektrum der
Pulse nach der leeren Kapillare.
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
71
Bei einer naheren Betrachtung der Entwicklung des Spektrums fallt zunachst
die von B und C abweichende Form des D-Maximums auf. Es entsteht aus der bei
1000mbar auftauchenden blauen Flanke von B, und ist im Vergleich zu B und C
sehr breit. Eine weitere Besonderheit bildet die Verschiebung der Maxima B und C
bei steigendem Druck. Das B-Maximum verschiebt sich dabei in Richtung niedrigerer Wellenzahlen von anfanglich 13250cm−1 nach 13110cm−1 bei 1700mbar. Das
mit C bezeichnete Signal wandert in die entgegengesetzte Richtung von 11880cm−1
nach 12050cm−1 . Das Wachsen der hinzukommenden Frequenzb
ander wird von einer
Abschwachung der urspr
unglichen Frequenzkomponenten um 12500cm−1 begleitet.
Abb. 3.18: Die Entwicklung der relativen Flache der Frequenzbander in Abhangigkeit vom
Druck
72
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Die Entwicklung der relativen Flache der Frequenzbander ist in Abbildung 3.18
dargestellt. Die Flachen wurden durch die Integration des Spektrums zwischen den
Minima, durch welche die einzelnen Frequenzbander getrennt werden, gewonnen.
Das fundamentale Frequenzband A fallt kontinuierlich von 100% auf ca. 30%, wahrend
die neu auftauchenden Frequenzen zunehmend an Bedeutung gewinnen.
Abb. 3.19: Die spektrale Breite der Laserpulse in Abhangigkeit von der Dichte des Wasserdampfes. Die ausgef
ullten Quadrate zeigen die Breite auf dem 1/e-Niveau, mit
den Kreisen wurde die Breite von 98% der Flache der Pulsspektren dargestellt.
Es wurde jeweils 1% der Flache links und rechts im Spektrum ausgelassen.
Das Auftauchen neuer Frequenzen im Pulsspektrum geht mit seiner Verbreite-
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
73
rung einher. Diagramm 3.19 zeigt die Entwicklung der spektralen Breite in Abhangigkeit von der Dichte zusammen mit einer linearen Anpassung2 an die Entwicklung der Werte. Mit den Quadraten wurde die bei 1/e gemessene Breite des
Spektrums dargestellt. Die Kreise zeigen die Breite des Spektrums, bei dem jeweils
1% der Flache auf beiden Seiten ausgelassen wurden. Auallig ist die Verringerung
der Messwerte bei 1/e bis 600mbar, gefolgt von einem sprunghaften Anstieg bei
1000mbar. Dieses sprunghafte Verhalten entsteht durch die angewandte Messmethode. Weil die neu aufgetauchten Frequenzb
ander ihre Energie aus dem fundamentalen beziehen, verringert sich die gemessene spektrale Breite, bis der Anteil der
zusatzlichen Frequenzen das 1/e-Niveau erreicht. Die lineare Approximation beruht
deshalb hier auf den beiden ersten und letzten Messwerten. Die Unsicherheit der
Steigung betragt 20% f
ur die 1/e-Breite und 9,6% bei der aus dem Flachenintegral
gewonnenen spektralen Breite der Pulse. Der Fehler des Achsenabschnitts liegt hier
bei ±60cm−1 , wahrend er f
ur die 1/e-Breite bei ±40cm−1 liegt.
3.3.4
Diskussion
Im Folgenden werden die Ergebnisse der an der Konstruktion vorgenommenen Messungen diskutiert. Die Auswertung ist in zwei Abschnitte unterteilt. Zunachst werden
die gemessenen Spektren behandelt, gefolgt von einer Diskussion der Ergebnisse im
Hinblick auf das urspr
ungliche Vorhaben - eine geheizte Kapillare f
ur nichtlineare
Spektroskopie von Gasen zu nutzen.
Interpretation der aufgenommenen Pulsspektren
Die wenigen Messdaten erlauben noch keine quantitative Auswertung der vorgefundenen Verhaltnisse. In der vorhandenen Zeit war die Aufnahme von einer Messreihe
bei nur einer Pulsenergie mit einer sehr großen Unsicherheit des gemessenen Druckes
moglich. Aus diesem Grund beschr
ankt sich die Interpretation vorwiegend auf eine
2
Wie in Kapitel 2.2.2 erlautert, ist die Annahme eines linearen Zusammenhangs wie in Gleichung
(2.9) zwischen der Dichte von Wasserdampf und seiner Brechzahl an dieser Stelle gerechtfertigt.
74
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
qualitative Auswertung der aufgenommenen Spektren.
Allen nach der gef
ullten Kapillare aufgenommenen Spektren ist das Auftreten
neuer Frequenzen gemeinsam. Es ist dabei auallig, dass das zuerst auftauchende
Frequenzband relativ zum Eingangspuls blauverschoben ist. Eine zweite Besonderheit besteht in der verhaltnism
aßig geringen Breite sowohl vom A- als auch vom
B-Maximum. Beide Maxima sind 750cm−1 von der mittleren Wellenl
ange des Eingangspulses entfernt.
Der stimulierte impulsive Raman-Eekt kommt als Ursache f
ur das Auftauchen der neuen Frequenzen nicht in Frage, weil die Bandbreite des Laserpulses mit
700cm−1 deutlich kleiner als die niedrigste Vibrationsenergie vom H2 O-Molek
ul mit
1595 cm−1 ist. Auch die Rotationsmoden der Wassermolek
ule konnen diese Energie
−1
−1
nicht liefern, weil ihre Energien bei 8,5cm , 12,5cm und 25,6cm−1 liegen. Mit
den Auswahlregeln f
ur Raman
ubergange: ∆J = 0 oder ∆J = ±2 kann dieser große
Abstand der neuen Frequenzbander vom urspr
unglichen Frequenzband nicht zustande kommen. Nicht zuletzt spricht auch die im Vergleich zum Eingangspuls niedrige
Linienbreite gegen den Raman-Eekt als Ursache.
Der Vergleich des Pulsspektrums nach der mit Dampf gef
ullten Kapillare, mit
den mit Argon und Sticksto aufgenommenen Spektren, lasst auf einen nichtlinearen nichtresonanten Eekt als Ursache der hinzukommenden Frequenzbander
schließen. Nachdem der Raman-Eekt ausgeschlossen werden kann, bleibt in der
einschlagigen Literatur [Agr89] die Selbstphasenmodulation als mogliche Ursache
f
ur die Frequenzerzeugung.
Nichtlineare Brechzahl von H2 O und Selbstphasenmodulation
Unter der Annahme, dass die Selbstphasenmodulation die spektrale Verbreiterung
verursacht, kann eine Absch
atzung f
ur die nichtlineare Brechzahl n2 von Wasserdampf gewonnen werden. Die Gleichungen(2.41), (2.45), (2.48) und (2.51) liefern
einen linearen Zusammenhang zwischen n2 des Dampfes und der spektralen Erwei-
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
75
terung des Laserpulses:
1, 17cT0
δωmax
zef f I0 ω0
Die Bedeutung der Verbreiterung δωmax ist im Kapitel 2.4.2 beschrieben. Die eektive Lange zef f ist nach Bedingung (2.49) eine Funktion der Dampfungskonstante α
und korreliert im Experiment mit der Spitzenintensit
at I0 . Die Leistungsmessung,
aus der sich I0 ergibt, fand vor und hinter der Kapillare statt und ergab eine Abschwachung der Pulsenergie um 40(5)%. F
ur die Verringerung der Pulsenergie sind
zwei Vorgange verantwortlich. Einerseits Verluste beim Einkoppeln und andererseits Verluste beim Durchlaufen der Kapillaren durch Absorption in der Wand und
Streuung an Staubpartikeln. Die bestmogliche Einkopplung liegt bei 98% [Abr72]
wahrend die niedrigst mogliche Dampfungskonstante aus (2.30) zu α = 0,07 folgt.
Unter Ber
ucksichtigung der tatsachlichen Abschw
achung erreicht das Produkt der
beiden Großen sein Maximum bei optimaler Einkopplung mit: 1,253·1017 Wm−1 und
sein Minimum mit: 8,81·1016 Wm−1 , wenn 38% des Lichts beim Einkoppeln verloren
gehen.
n2 =
Aus der Pulsdauer TF W HM = 27fs folgt T0 = 16, 2fs. Die mittlere Kreisfrequenz
liegt f
ur das Licht von 800nm Wellenl
ange bei ω0 = 2,36·1015 s−1 . Um die Verbreiterung des Spektrums zu bestimmen, ist es ratsam, die spektrale Breite der aus der
ungef
ullten Kapillare ausgehenden Pulse zum Vergleich heranzuziehen. Die aus Abb.
3.13 und 3.19 gewonnenen Werte sind in der Tabelle 3.2 zusammengefasst.
Spektrale Breite
∆ω bei Vakuum
∆ω bei 1 bar H2 O
Verbreiterung: δω
auf 1/e-Niveau:
1,34·1014 s−1
(1,79±0,21)·1014 s−1
(2,25±1,05)·1013 s−1
von 98% der Flache:
2,52·1014 s−1
(4,20±0,28)·1014 s−1
(8,4±1,4)·1013 s−1
Tab. 3.2: Die Breite ∆ω und Verbreiterung δω des Pulsspektrums, gemessen in der 1/eHohe bzw. beim Auslassen von je 1% der Flache auf der linken und rechten Seite
des Spektrums.
Aus diesen Daten kann eine Abschatzung der nichtlinearen Brechzahl n2 von
76
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
Wasserdampf gewonnen werden. Mit der Verbreiterung des Spektrums auf 1/eNiveau ergibt sich n2 = 4,3±2,2·10−25 m2 W−1 . Wird die Verbreiterung der Flache
hinzugezogen, so folgt: n2 = 1,6±0,4·10−24 m2 W−1 . Die verwendete Formel ber
ucksichtigt weder die Dispersion der Gruppengeschwindigkeit noch etwaige Abweichungen von der Gaußform des Laserpulses. Es erscheint sehr unwahrscheinlich, dass die
außer acht gelassenen Ein
usse zu einer zusatzlichen Verbreiterung des Spektrums
f
uhren w
urden. Ein zeitliches Ausschmieren der Laserpulse durch GVD w
urde die
SPM schmalern. Das Hinzuziehen der Spitzenintensitat I0 f
ur die Berechnung von n2
entspricht auch nicht vollkommen den experimentellen Begebenheiten. Die Intensit
at
des Pulses neben der Kapillarenachse, wo die zusatzlichen Komponenten des Pulsspektrums vorwiegend entstehen, ist niedriger als I0 . Deshalb ist es sinnvoll davon
auszugehen, dass die gemessene Verbreiterung δω1/e unterhalb von der Erwartung
an δωmax aus der Beziehung (2.51) bleibt. Der tatsachliche Wert der nichtlinearen
Brechzahl n2 von H2 O liegt also u
ber der oben genannten Abschatzung.
Insgesamt kann die Großenordnung der nichtlinearen Brechzahl n2 von Wasserdampf bei 1bar und 800nm Lichtwellenlange im Bereich einiger 10−24 m2 W−1 geschatzt werden. Im Vergleich mit Literaturwerten f
ur N2 : n2 = (2,3±0,3)·10−23 m2 W−1 ,
O2 : n2 = (5,1±0,7)·10−23 m2 W−1 und SF6 : n2 = (1,6±0.3)·10−23 m2 W−1 [NGF+ 97]
liegt die vorliegende Sch
atzung eine Großenordnung darunter. In Anbetracht der unber
ucksichtigten Ein
usse der GVD und der Intensitatsverteilung in der Kapillare
kann dieser Wert, als die untere Schranke f
ur die tatsachliche nichtlineare Brechzahl
von Wasserdampf betrachtet werden. F
ur eine genauere Bestimmung von n2 ist eine
bessere Kenntnis der zeitlichen Pulsform vor und hinter der Kapillare von Noten.
Einschatzung der Nutzbarkeit einer geheizten Kapillare f
ur Spektroskopie
Die im Rahmen dieser Arbeit fertiggestellte Konstruktion bedarf noch einiger Optimierungen, bevor sie f
ur experimentelle Arbeit genutzt werden kann. Die hochste
Prioritat genießt dabei die Entwicklung einer glaubw
urdigen Druckmessung. Ist diese gesichert, kann der Apparat zur Spektroskopie genutzt werden.
3.3. Die Kapillarenanordnung zur Spektroskopie von Gasen
77
In fr
uheren Arbeiten wurde schon gezeigt, dass in einer Kapillare Rotationsund Schwingungswellenpakete angeregt, untersucht und verwendet werden konnen
[BWW+ 02, Ste, ZK02]. Was unserem Aufbau von den bereits vorhandenen Versuchen unterscheidet, ist die Moglichkeit einer Temperaturregelung in einem Bereich
von 150K oberhalb der Raumtemperatur im Labor. Wir konnten zeigen, dass das
Aufheizen des Apparates die experimentelle Arbeit nur wenig beeintr
achtigt. Das
erforderliche Nachjustieren macht keine großen Schwierigkeiten und die thermische
Ausdehnung der Kapillare ist zu gering, um die Einkopplung messbar zu storen.
Ein direkter Nachweis der Anregung von Schwingungs- Rotations- bzw. elektroni
schen Uberg
angen ist (noch) nicht erfolgt. Doch die erfolgte Absch
atzung der nichtlinearen Brechzahl von Wasserdampf zeigt, dass die physikalischen Eigenschaften
der Wechselwirkungszone im Wellenleiter f
ur experimentelle Arbeit geeignet ist.Um
nichtlineare Spektroskopie zu betreiben ware es sinnvoll die Dampfungskonstante
der leeren Kapillare genauer zu bestimmen. Die festgestellte Abschw
achung lasst
nur bedingt eine Aussage u
ber die tatsachliche Intensitat der Laserpulse zu, weil
die Pulse einerseits beim Einkoppeln und andererseits durch die Ausbreitung in der
Kapillare geschw
acht werden.
78
3. Durchf
uhrung und Diskussion der Experimente
4. ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK
Im Rahmen des SFB 450 untersucht die Arbeitsgruppe von Prof. Dr. I.V.Hertel
und Dr. C.P.Schulz nichtlineare optische Anregung- und Alignmentprozesse, sowie
die Multielektronendynamik von Molek
ulen in der Gasphase. Als Erganzung zu den
Experimenten am Molekularstrahl, soll auch die lange, wohldenierte Wechselwirkungszone einer Kapillare f
ur weitere Untersuchungen der durch die Gruppe behandelten Systeme (C60 , Benzol, Naphtalen, etc.) und weiterer in Kapillaren noch
nicht betrachteten Systeme (H2 O, NH3 , etc.) genutzt werden. Diese Diplomarbeit ist
ein erster Schritt dazu, eine Apparatur aufzubauen, in der lineare und nichtlineare
Spektroskopie in geheizten Kapillaren moglich ist.
4.1 Zusammenfassung
Die Konstruktion der Apparatur war die Hauptaufgabe dieser Diplomarbeit und
hat den Großteil der zur Verf
ugung stehenden Zeit gekostet. Bevor ein Experiment
damit durchgef
uhrt werden konnte, war es notig den Aufbau mehrmals zu optimieren. Die großte Herausforderung dabei war der Aufbau und die Messung des Drucks
in der Kapillare. Letzteres ist uns nicht zufriedenstellend gelungen, was sich in einer sehr großen Unsicherheit bei der Bestimmung des Druckparameters manifestiert
(vgl. Abb. 3.19). Trotzdem war es moglich, aus den bei verschiedenen Dampfdr
ucken
aufgenommenen Spektren, die Großenordnung der nichtlinearen Brechzahl von Wasserdampf bei 1bar und 800nm erstmals zu 10−23 m2 W−1 zu bestimmen. Soweit bekannt gibt es noch keine Angabe dieser Große in der Literatur. Der berechnete Wert
liegt in der Nahe der Literaturwerte f
ur Sticksto und Sauersto [NGF+ 97]. Das ist
ein Hinweis, der f
ur die Verwendbarkeit der Konstruktion f
ur experimentelles Arbeiten spricht. Ein direkter Nachweis, dass diese Kapillare f
ur spektroskopische Zwecke
80
4. Zusammenfassung und Ausblick
gebraucht werden kann, wurde jedoch in der kurzen Zeit nicht erbracht. Das angewendete Verfahren, die Messung des Spektrums eines transmittierten Pulses, war
dazu nicht geeignet. Mit einem verzogerten, deutlich schwacheren Probe-Puls sollte
es jedoch moglich sein, die zeitliche Entwicklung der angeregten Molek
ulzustande
abzufragen [BWW+ 02, ZK02].
4.2 Ausblick
Mit der bei der Konstruktion und Optimierung der Apparatur gewonnenen Erfahrung sollte es moglich sein, die Probleme bei der Druckmessung zu losen. Das Platzieren eines Temperaturf
uhlers an die kalteste Stelle innerhalb des Apparats w
urde
erlauben den Druck in der Kapillare aus der allgemein bekannten Dampfdruckkurve
von Wasser zu bestimmen.
Mit einer glaubw
urdigen Druckmessung, wird der weiteren Nutzung der Apparatur f
ur Experimente nicht mehr viel im Weg stehen. Die Dampfungskonstante bzw.
die G
ute der Einkopplung in die Kapillare sollte noch untersucht werden, um den
zur Zeit noch recht großen Fehler bei der Angabe der Startintensit
at zu minimieren.
Das kann auch in einem weniger aufwendigem Aufbau mit anderen Kapillaren gleicher Bauart geschehen, indem man die Transmission bei verschiedenen Langen der
Wellenleiter betrachtet.
Das Verwenden von schwerem Wasser (D2 O), bzw. Ammoniak (NH3 ) w
urde die
Anregung von Vibrationsmoden dieser Gase u
ber die impulsive stimulierte RamanStreuung ermoglichen. Die niedrigste Vibrationsenergie von D2 O ist: 1178cm−1 ,
wahrend die von NH3 bei 878cm−1 liegt. Die spektrale Breite der verwendeten Pulse
erlaubt die impulsive stimulierte Raman-Streuung an diesen Gasen, wenn der Puls
eine zeitliche Struktur beinhaltet, die schneller ist als die entsprechende Vibrationsperiode [BBMK03]. Ob eine solche Anregung im Spektrum eines solchen Pulses
sichtbar w
urde, sei dahingestellt. Das Verwenden schw
acherer Probepulse wie in
4.2. Ausblick
81
[BWW+ 02, ZK02], scheint einen vielversprechenden Ansatz zu bieten - sei es zur
Weißlichterzeugung (continuum generation), oder auch f
ur spektroskopische Zwecke
(selektives Anregen und Abfragen von Raman-Moden).
Ob das Ziel, C60 -Molek
ule in der Kapillare zu untersuchen, erreichbar ist, lasst
sich aus den hier gewonnenen Erfahrungen noch nicht vorhersagen. Das Einlassen
der Molek
ule durch eine Kapillarbohrung scheint ein guter Ansatz zu sein. Die vorgenommene Untersuchung der Transmission des Laserlichts u
ber eine L
ucke im Wellenleiter zeigte eine nur geringe Abschwachung solange die L
ucke klein genug blieb
(unter 1mm). Die eigentlichen Probleme d
urfte die Kondensation der Fullerene an
den Brewster-Fenstern verursachen. Um die Fullerene untersuchen zu konnen, muss
deren Kondensation weitestgehend unter Kontrolle gebracht werden.
Der Ansatz, eine Kapillare zu heizen, um kondensierte Materie in der Gasphase
zu beobachten erscheint insgesamt vielversprechend, wenn auch mit vielen H
urden
technischer Natur behaftet.
82
4. Zusammenfassung und Ausblick
ABBILDUNGSVERZEICHNIS
2.1
Elektrisches Feld verschiedener Moden in dielektrischen Kapillaren . . 23
2.2
Fokussierung eines kollimierten Gaußstrahls . . . . . . . . . . . . . . 30
3.1
Schematischer Aufbau des Oszillators . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.2
Schematischer Aufbau des Multipass-Verstarkers Omega Pro . . . . . 42
3.3
Abschw
achung beim Zur
uckkoppeln in Kapillaren bei verschiedenen
Kr
ummungsradien der Spiegel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.4
Versuchsaufbau zur Unterbrechung der Kapillare. . . . . . . . . . . . 46
3.5
Abschw
achung von 632,8nm Laserlicht bei einer L
ucke in einer 0,127mm
Kapillare. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.6
Abschw
achung von 632,8 nm Laserlicht bei einer L
ucke in einer 0,254mm
Kapillare. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
3.7
Abschw
achung von Femtosekundenpulsen bei einer L
ucke in einer
0,127mm Kapillare. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.8
Abschw
achung von Femtosekundenpulsen bei einer L
ucke in einer
0,254mm Kapillare. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52
3.9
Skizze der Kapillarenhalterung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.10 Schematische Darstellung der geheizten Kapillarenanordnung . . . . . 56
3.11 Dampfdruckkurve von Wasser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
3.12 Druck- und Temperaturaufbau in der Anordnung . . . . . . . . . . . 63
3.13 Spektrum vor und hinter der evakuierten Kapillare. . . . . . . . . . . 65
3.14 Spektrum vor und hinter der heißen, evakuierten Kapillare. . . . . . . 66
3.15 Spektrum hinter der mit 60mbar Argon gef
ullten Kapillare. . . . . . . 67
3.16 Spektrum hinter der mit Sticksto gef
ullten Kapillare.
. . . . . . . . 69
84
Abbildungsverzeichnis
3.17 Hinter der mit Dampf gef
ullten Kapillare aufgenommenes Spektrum
bei verschiedenen Dampfdruckwerten. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.18 Die Entwicklung der relativen Flache der Frequenzb
ander in Abhangigkeit
vom Druck . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
3.19 Die spektrale Breite der Laserpulse in Abhangigkeit von der Dichte
des Wasserdampfes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
LITERATURVERZEICHNIS
[Abr72]
Richard L. Abrams. Coupling losses in hollow waveguide laser resonators. Journal of Quantum Electronics, QE-8(11):838843, November
1972.
[Agr89]
Govind P. Agrawal. Nonlinear Fiber Optics. Academic Press, 1 edition,
1989.
[BBMK03] R.A. Bartels, S. Backus, M.M. Murnane, and H.C. Kapteyn. Impulsive stimulated raman scattering of molecular vibrations using nonlinear
pulse shaping. Chemical Physics Letters, 374(3-4):326333, Juni 2003.
[BWW+ 02] R.A. Bartels, T.C. Weinacht, N. Wagner, M. Baertschy, Chris H. Green,
M.M. Murnane, and H.C. Kapteyn. Phase modulation of ultrashort
light pulses using molecular rotational wave packets. Physical Review
Letters, 88(1):013903, Januar 2002.
[Dem93]
Wolfgang Demtr
oder. Laserspektroskopie. Springer-Verlag, 3 edition,
1993.
[FEM02]
FEMTOLASERS Productions GmbH. User´s Manual for Mirrordispersion-controlled Ti:Sapphire Oscilator FEMTOSOURCE Scientic
PRO, Februar 2002.
[Fre05]
Dieter Freude.
Molek
ulphysik.
Vorlesungsscript,
http://ingo.exphysik.uni-leipzig.de/freude_mol.html.
[GM31]
M. Goppert-Mayer. Uber
Elementarakte mit zwei Quantenspr
ungen.
Annalen der Physik, 9:273295, 1931.
2005.
86
Literaturverzeichnis
[Gre98]
Walter Greulich, editor. Lexikon der Physik. Spektrum, Akad. Verl., 1
edition, 1998.
[Her]
I.V. Hertel. Gaussian, power law und Corkum. MBI-internes Dokument.
[HWS96]
D.E. Hinkel, E.A. Williams, and C.H. Still. Laser beam deection induced by transverse plasma ow. Physical Review Letters, 77(7):1298
1301, August 1996.
[iap01]
Guideline on the use of fundamental physical constants and basic constants of water. http://www.iapws.org/relguide/fundam.pdf, September 2001.
[Jac81]
John David Jackson. Klassische Elektrodynamik. de Gruyter, 1 edition,
1981.
[JT05]
Zhang Jia-Tai. Stimulated raman scattering instability in partially ionized laser-plasma. Chinese Physics, 14(1):169171, Januar 2005.
[KG61]
W. Kaiser and C.G.B. Garrett. Two-photon exitation in CaF2 : Eu2+ .
Physical Review Letters, 7(6):229231, September 1961.
[KL66]
H. Kogelnik and T. Li. Laser beams and resonators. Applied Optics,
5(10):15501566, Oktober 1966.
[Lax67]
Ellen Lax. Taschenbuch f
ur Chemiker und Physiker. Springer-Verlag,
3 edition, 1967.
[Men01]
Ralf Menzel. Photonics. Springer Verlag, 1 edition, 2001.
[MS64]
A.J. Marcatili and R.A. Schmeltzer. Hollow metallic and dielectric
waveguides for long distance optical transmission and laser. Bell Syst.
Tech. J., 43:17831809, Juli 1964.
[NGF+ 97]
E.T.J Nibbering, G Grillon, M.A. Franco, B.S. Prade, and A Mysyrowicz. Determination of the inertial contribution to the nonlinear
Literaturverzeichnis
87
refractive index of air, N2 and O2 by use of unfocused high intensity
femtosecond laser pulses. J. Opt. Soc. Am., 14(3):650660, Marz 1997.
[She84]
Y.R. Shen. The Principles of Nonlinear Optics. Wiley-Interscience, 1
edition, 1984.
[Shi67]
Fujio Shimizu. Frequency broadening in liquids by a short light pulse.
Physical Review Letters, 19(19):10971100, November 1967.
[SKS91]
D.E. Spence, P.N. Kean, and W. Sibbett. 60-fsec pulse generation from a
self-mode-locked Ti:sapphire laser. Optics Letters, 16(1):4244, Januar
1991.
[Ste]
Oliver Steinkellner. Ultraschnelle Vibrationsanregung und zeitaufgelöste
Untersuchungen zur Dissoziation von Wasser in der Gasphase. PhD
thesis, Freie Universität Berlin.
[Sto98]
Horst Stocker, editor. Taschenbuch der Physik. Harri Deutsch, 3 edition,
1998.
[Str41]
Julius Adams Stratton. Electromagnetic Theory. McGraw-Hill Book
Company, 1 edition, 1941.
[Vog95]
Helmut Vogel. Gerthsen Physik. Springer, 18 edition, 1995.
[ZK02]
N. Zhavoronkov and G. Korn. Generation of single intnense short optical pulses by ultrafast molecular phase modulation. Physical Review
Letters, 88(20):203901, Mai 2002.
DANKSAGUNG
Diese Diplomarbeit entstand mithilfe der Bem
uhungen vieler Menschen, bei denen
ich mich hiermit bedanken mochte.
Zuallererst will ich Prof. Hertel daf
ur danken, dass er mir das Anfertigen dieser
Arbeit im Max-Born-Institut ermoglichte.
C.P.Schulz danke ich f
ur seine hervorragende Betreuung und sein jederzeit oenes
Ohr f
ur alles, was mich in dieser Zeit bedr
uckte - auch wenn es nicht direkt mit
unserer Forschung am MBI zusammenhing.
Herrn Zhavoronkov danke ich f
ur die fruchtbaren Gesprache, die wir gef
uhrt
haben. Insbesondere bin ich ihm zu Dank verpichtet f
ur seinen Hinweis auf den
Zusammenhang zwischen der spektralen Verbreiterung durch SPM und der nichtlinearen Brechzahl. Bol~xoe spasibo!
Bol~xoe spasibo toe an Andrei Stalmashonak f
ur die erfolgreiche Zusammenarbeit, seine Hilfsbereitschaft und jede Menge interessanter und sehr aufschlussreicher Gesprache.
Vielen Dank auch an die Kollegen aus der Werkstatt und unsere technischen Mitarbeiter; insbesondere an Herrn Becker, Marco Harwardt, Roman Peslin und Herr
Hentschel. Sie alle haben hervorragende Arbeit geleistet und damit die Fertigstellung
der Versuchsanordnungen u
berhaupt erst ermoglicht.
Professor Raith, dessen letztes aktives Jahr vor seinem Ruhestand gerade zu
Ende gegangen ist, mochte ich sehr herzlich f
ur alle seine Bem
uhungen danken. In
der kurzen Zeitspanne, die er jede Woche im Institut verbrachte, schate er immer
wieder entscheidend Einuss zu nehmen, um die Dinge in eine bessere Richtung zu
lenken bzw. schlimmeres zu verhindern.
Die Atmosphare im MBI ist dem Gedankenaustausch sehr forderlich, wof
ur eigentlich allen Beschaftigten und insbesondere Herrn Hertel Dank geb
uhrt. Die Diskussionen mit Herrn Ritze, Herrn Thomas Schultz, Herrn Herrmann, Herrn Tzankov
und Herrn Boyle haben mir sehr dabei geholfen, einen Einstieg in die Physik der
Kapillaren und die nichtlineare Optik zu nden. F
ur die Zeit, die mir diese Wissenschaftler gewidmet haben, bin ich ihnen sehr dankbar.
Mein Dank gilt auch allen anderen Mitarbeitern, die mir wahrend des letzten
Jahres hilfreich zu Seite gestanden haben: Frau Baurich, Frau Gromilovich, Frau
Samoilova, Frau Lekve, Herr Laarmann, Herr Radlo, Herr Shchatsinin, Herr Kruel
und Herr Dose, um zumindest einige von ihnen zu nennen. Alle die ich hier u
bersehen
habe (z.B. Joni) mogen mir bitte verzeihen. Ich f
uhle mich auch ihnen zu Dank
verpichtet - auch wenn ich der Vielzahl der Menschen die mir geholfen haben, hier
nicht gerecht werden kann.
Meinen Eltern mochte ich f
ur ihre fortlaufende Unterst
utzung im Studium, die
das alles erst moglich machte, danken. Dzieki wam za wszystko, jestscie najwspanialszymi rodzicami, jakich mo
zna miec!
Zum Schluss will ich noch einen ganz besonderen Dank an meine kleine Familie:
Nele und Sirius aussprechen, f
ur ihr Verstandnis, die Kraft und die Unterst
utzung,
die sie mir geben. Aus der Liebe, die ich f
ur euch empnde entsteht das alles ♥.