Messung elektrischer Felder mittels Vierwellenmischung an

Messung elektrischer Felder mittels
Vierwellenmischung an zweiatomigen
Molekülen
Masterarbeit
Im Studiengang
Master of Science
im Fach Physik
Fakultät für Physik und Astronomie
der Ruhr-Universität Bochum
Institut für Experimentalphysik V
von
Patrick Böhm
aus Gelsenkirchen-Buer
Bochum, März 2013
2
1. Gutachter: Prof. Dr. U. Czarnetzki
2. Gutachter: Prof. Dr. A. von Keudell
3
Inhaltsverzeichnis
1. Einleitung ......................................................................................................... 5
2. Theoretische Grundlagen .......................................................................... 8
2.1.
Raman-Streuung als Grundlage zu CARS .................................................... 8
2.2.
CARS – Coherent Anti-Stokes Raman Scattering ....................................... 10
2.3.
Prinzip der Feldmessungen ......................................................................... 12
2.4.
Berechnung der Signalintensität .................................................................. 14
2.4.1.
Berechnung der Wellengleichung ......................................................... 14
2.4.2.
Nichtlineare Optik.................................................................................. 16
2.4.3.
Strahlgeometrie und Laserparameter ................................................... 22
2.4.4.
Allgemeine Berechnung der Suszeptibilität n-ter Ordnung ................... 26
3. Aufbau und Durchführung der Messungen ....................................... 29
3.1.
Genereller Aufbau zu Beginn der Messungen (Wasserstoff-Setup) ............ 29
3.2.
Das Lasersystem ......................................................................................... 36
3.2.1.
Stabilisation des Lasersystems ............................................................. 39
3.3.
Durchführung ............................................................................................... 42
3.4.
Messverfahren der Feldmessungen ............................................................ 44
3.5.
Umbau auf Stickstoff-Messungen ................................................................ 47
3.6.
Das Kamerasystem ..................................................................................... 50
4. Messergebnisse .......................................................................................... 55
4.1.
Feldmessungen in Wasserstoff ................................................................... 56
4.2.
Feldmessungen in Stickstoff ........................................................................ 67
5. Zusammenfassung und Ausblick.......................................................... 78
4
A. Anhang ........................................................................................................... 81
1.
Wasserstoff-Feldmessungen ....................................................................... 81
2.
Stickstoff-Messungen .................................................................................. 83
Abbildungsverzeichnis .................................................................................... 86
Literaturverzeichnis .......................................................................................... 89
Danksagung ........................................................................................................ 91
Erklärung .............................................................................................................. 92
5
1. Einleitung
In dieser Arbeit wird eine Methode der elektrischen Feldmessung vorgestellt und
angewendet. Es handelt sich dabei um eine nicht-invasive Methode, die das zu
untersuchende Plasma, im Gegensatz zu Messungen mit zum Beispiel LangmuirSonden, nicht beeinflusst. Somit ist die Methode ideal geeignet, um das elektrische
Feld in Mikroplasmen zu bestimmen, was im Rahmen dieser Arbeit durchgeführt wird.
Anhand der gewonnenen Ergebnisse wird die Entladung analysiert. Zunächst wird
jedoch als Motivation ein Überblick über das Feld der Mikroplasmen und über den
Vorteil neuer Diagnostiken gegeben.
Mikroplasmen sind in der Plasmaforschung ein sehr aktuelles Thema. Sie werden
durch geringe Entladungsvolumina sowie kleine Elektrodenabstände von 10 µm bis
hin zu einigen 1000 µm charakterisiert. Es besteht ein ansteigendes Interesse
besonders an diffusen, homogen brennenden Glimmentladungen und an nichtthermischen
Atmosphärendruck-Plasmen,
was
sich
auch
an
steigenden
Publikationszahlen und Konferenzbeiträgen zu diesen Themen bzw. zu Mikroplasmen
allgemein zeigt. Es werden sogar spezielle Workshops von Forschergruppen wie der
FOR 1123 „Physics of microplasmas“ der Deutschen Forschungsgemeinschaft DFG
dazu eingerichtet, zu deren Projekten der in dieser Arbeit verwendete Aufbau
ebenfalls gehört (Projekt A3). Das Interesse ist aufgrund der besonders für diese Arten
von Plasmen vielfältigen Anwendungsmöglichkeiten besonders hoch. Besonders
spannend sind darunter zum Beispiel die Erzeugung von Ozon, um Wasser zu
reinigen; die Konstruktion neuer Lichtquellen oder das Abtöten von Viren, Bakterien
und Pilzsporen im medizinischen Bereich - unter anderem zur sicheren Desinfektion
von Operationsbesteck. Ebenfalls ist der direkte Kontakt zu lebenden Zellen mit solch
einer Art von Entladung möglich. Außerdem wird durch Mikroplasmen die Konstruktion
von Plasma-Displays möglich, in denen in kleinen Zellen Mikroplasmen gezündet
werden, die UV-Strahlung abgeben, welche Phosphor zum Leuchten bringen und
dadurch ein Bild erzeugen. Ebenfalls können Oberflächen ohne Masken selektiv und
6
räumlich begrenzt bearbeitet werden und das bei Bedarf durch das Verbinden von
vielen Mikroplasma-Entladungen zu Arrays auch großflächiger. Mikroplasmen werden
bereits seit mehr als zehn Jahren verwendet, jedoch kommt das Verständnis über die
Charakteristiken dieser Art von Entladung erst in den letzten Jahren unter anderem
durch Computer-Modelle auf, welche naturgemäß durch immer mehr zur Verfügung
stehende
Rechenleistung
immer
genauere
Ergebnisse
liefern.
Die
meisten
Mikroplasmen sind kalte Plasmen, in denen die Elektronen eine sehr viel höhere
Temperatur als die Ionen und Neutralteilchen besitzen. Sie zeigen also einen starken
Nicht-Gleichgewichts-Charakter. Der Druck ist typischerweise in der Größenordnung
des Atmosphärendrucks oder sogar höher, wodurch sich in einer solchen Entladung
sehr hohe Stoßraten ergeben. Somit ergibt sich nach der Paschenkurve, dass der
Abstand zwischen den Elektroden sinken muss, um bei höherem Druck ein Plasma
zünden zu können. Das Paschen-Gesetz wurde dabei auch für Abstände im
Mikrometerbereich und Drücke jenseits von einer Atmosphäre verifiziert, jedoch
herrscht noch Unklarheit, ob diese Gesetzmäßigkeiten auch Bestand haben, sobald
der Elektrodenabstand die Debye-Länge erreicht. Die Elektrodenkonfiguration ist
ebenfalls
ein
wichtiges
Merkmal
eines
solchen
Setups,
da
durch
die
Elektrodengeometrie die Entladung stabilisiert und somit der unerwünschte Übergang
zu einer thermischen Bogenentladung verhindert werden kann. Da die Abmessungen
eines Mikroplasmas, wie der Name bereits suggeriert, sehr klein sind, ist auch die
absolute Leistung eines solchen Plasmas gering - die Leistungsdichte hingegen sehr
hoch.
Alles
in
allem
bestehen
also
große
Unterschiede
zu
Standard-
Niederdruckentladungen. Besonders wichtig zum Verständnis von MikroplasmaEntladungen sind jedoch auch neue Diagnostiken. Altbewährte Methoden, wie zum
Beispiel die Sonden-Diagnostik, sind aufgrund der kleinen räumlichen Dimension,
ihres invasiven Charakters und der hohen Stoßfrequenz in der Entladung nicht
anwendbar. Das elektrische Feld ist dabei eine zentrale Größe beim Verständnis der
Entladung. Besonders wenn Kenntnisse über die räumliche und zeitliche Verteilung
der Feldstärke vorliegen, lassen sich Informationen über die Dynamik der
Ladungsträger sowie der Stromdichte und der aufgenommenen Leistung daraus
erschließen. Eine generelle Möglichkeit, das elektrische Feld zu bestimmen, ist die
Fluoreszenz-Dip-Spektroskopie. Diese Technik ist jedoch aufgrund der hohen
Quenchingraten unter Atmosphärendruck nicht einsetzbar, da die Stoßprozesse in
Konkurrenz zu der Fluoreszenz stehen. Aufgrund der geringen Dimension muss die
7
Messmethode aber nicht-invasiv sein und sollte eine räumliche Auflösung bieten
können. In dieser Arbeit wird, um diesen Anforderungen mit einer Diagnostik gerecht
zu werden, eine Abwandlung des klassischen CARS-Konzeptes, des Coherent AntiStokes Raman Scatterings, verwendet. Dabei wird durch Vierwellenmischung eine
feldabhängige Erzeugung von Infrarot-Signalstrahlung ermöglicht, welche sich durch
ihre kohärenten Eigenschaften nur in Richtung der einfallenden, für diese Technik
nötigen Laserstrahlen, ausbreitet. Somit ist eine deutlich höhere Ausbeute an
Signalstrahlung möglich als bei anderen Methoden wie der Thomsonstreuung, bei
denen sich die produzierte Signalstrahlung omnidirektional ausbreitet.
Erste
Ergebnisse in diese Richtung wurden von Ochkin et al. präsentiert [1]. Die Technik
fand jedoch lange Zeit keine große Beachtung. Im Rahmen dieser Arbeit wurde jedoch
ein Aufbau weiterentwickelt, welcher von Sarah Müller eingerichtet wurde [2] [3], der
es auf dem aktuellen Stand ermöglicht, elektrische Felder in Wasserstoff- und
Stickstoff-Mikroplasmen zu vermessen. Wasserstoff ist dabei das Gas, in welchem die
Messungen bisher am besten gelingen und somit auch als proof-of-concept Gas ideal.
Stickstoff hingegen ist als Gas sehr interessant, da es ein oft eingesetztes Arbeitsgas
ist. Besonders Messungen in Stickstoff bei Atmosphärendruck sind sinnvoll, da die
Luft zu etwa 78% aus Stickstoff besteht und somit Entladungen, die in Luft arbeiten,
simuliert werden können. Das ist wiederum anwendungstechnisch sehr interessant, da
viele technisch relevante Entladungen in Stickstoff betrieben werden und zum Beispiel
durch den Einsatz von Luft als Gas bzw. Gasgemisch Kosten für aufwändige
Vakuumtechnik gespart werden können. Das Gewinnen der Daten durch die
Benutzung von Lasern, die damit verbundenen Vorsichtsmaßnahmen wie Schutzbrille,
Laserschutzbereich, Einsatz geschwärzter Bleche und die ebenfalls entstehenden
Anforderungen an die Materialien ist sehr aufwändig. Es erfordert sehr viel Planung,
Sorgfalt und Zeit, um unter anderem die materiellen Verluste minimal zu halten. Im
Rahmen dieser Arbeit wird die Methode zur Messung elektrischer Felder experimentell
an Wasserstoff und Stickstoff angewendet, sowohl im reinen Gas als auch in
Mikroplasmen dieser Gase. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Weiterentwicklung
der Diagnostik. Diese Messmethode wird auch an Plasmen angewendet, um zu
demonstrieren, welches Potential zur Untersuchung physikalischer Phänomene diese
Diagnostik bietet. Im ersten Teil dieser Arbeit werden die dazu nötigen theoretischen
Grundlagen erläutert. Es folgt die Beschreibung des Aufbaus und der Messmethode.
8
Daraufhin werden die Ergebnisse präsentiert und analysiert. Abschließend wird eine
Zusammenfassung und ein Ausblick auf zukünftig geplante Schritte präsentiert.
2. Theoretische Grundlagen
In diesem Kapitel werden die theoretischen Grundlagen erläutert, die zum Verständnis
der in dieser Arbeit zur elektrischen Feldmessung verwendeten Methode notwendig
sind. Als Quellen für die Herleitungen dient Fachliteratur zum Thema der nichtlinearen
Optik, hauptsächlich das Werk von Boyd [4], welches besonders bei der Berechnung
der Suszeptibilität von großem Nutzen war, sowie das Werk von Shen [5], ebenfalls
die Paper von Tolles [6] und Zheltikov [7], welche sich speziell dem Thema CARS
widmen.
2.1.
Raman-Streuung als Grundlage zu CARS
In diesem Abschnitt wird zunächst das Phänomen der Raman-Streuung erläutert,
welches die Grundlage zum CARS-Prinzip bildet. Die Darstellung dieses Abschnitts
erfolgt auf der Grundlage von Singh [8] und Boyd [4]. Der Entdecker dieses Effekts
war Sir Chandrasekhara Venkata Raman, welcher ihn erstmals im Jahre 1928
nachweisen konnte und 1930 sogar den Nobel-Preis in Physik dafür bekam. Allgemein
gesprochen versteht man unter Raman-Streuung die unelastische Streuung von
Photonen an Atomen bzw. Molekülen1. Das bedeutet, dass durch den Aspekt der
unelastischen
Streuung
im
Gegensatz
zur
elastischen
Streuung
durch
Wechselwirkung Energie zwischen den einfallenden Photonen und dem bestrahlten
Medium übertragen wird. Das dabei entstehende Streulicht besitzt somit eine andere
Wellenlänge bzw. Frequenz als das zuvor eingefallene Licht. Das Streulicht mit der
niedrigeren Frequenz wird „Stokes-Komponente“ genannt, das der höheren Frequenz
1
Im Folgenden wird der Einfachheit halber nur noch von Molekülen gesprochen.
9
hingegen „Anti-Stokes-Komponente“. Das Entstehen der Anti-Stokes-Strahlung ist
jedoch aufgrund des komplexeren Prozesses weniger wahrscheinlich als das
Entstehen der Stokes-Strahlung. Folglich ist die Anti-Stokes-Strahlung die weniger
intensive Komponente des entstehenden Streulichts.
Abbildung 2.1: Grafik zu Energieunterschieden
Links in Abbildung 2.1 sind zunächst die Energieübergänge bei einfacher RayleighStreuung dargestellt. In diesem Fall wird ein einfallendes Photon vom bestrahlten
Molekül absorbiert, woraufhin das Molekül seine gesamte Anregungsenergie in Form
eines neuen Photons mit der gleichen Energie wie das zuvor absorbierte Photon
abstrahlt. Im Vergleich dazu sind in der Mitte von Abbildung 2.1 die Energieübergänge bei Stokes-Streuung dargestellt. Das Molekül wird hierbei nach Anregung
auf ein virtuelles Energieniveau unter Aussendung der Stokes-Strahlung auf ein
stabiles Niveau des Rotations-Vibrations-Spektrums abgeregt. Es bleibt somit
teilweise angeregt. Das zunächst erreichte Niveau nennt sich virtuell, da es kein
stabiles Energieniveau ist, denn für die durch das einfallende Photon aufgenommene
Energie ist kein stabiles Niveau vorhanden. Die Energiedifferenz zwischen dem
Grundzustand und dem nach dieser Streuung verbleibenden angeregten Zustand
entspricht der Energiedifferenz zwischen dem einfallenden Licht und der StokesStrahlung. Die Strahlung ist folglich langwelliger als die ursprünglich eingefallene
Strahlung. Rechts in Abbildung 2.1 sind die Energieübergänge der Anti-StokesStreuung dargestellt. In diesem Fall wird ein Molekül von einem bereits angeregten
Zustand aus auf ein virtuelles Energieniveau angehoben und fällt unter Aussendung
10
der Anti-Stokes-Strahlung auf den Grundzustand zurück. Die Energie der Anti-StokesStrahlung entspricht dabei der Summe der Energie des einfallenden Photons und der
Energiedifferenz zwischen dem angeregten Rotations-Vibrations-Zustand und dem
Grundzustand. Die entstehende Strahlung ist somit kurzwelliger als die ursprünglich
eingefallene Strahlung. In Systemen, welche sich im thermischen Gleichgewicht
befinden, existiert jedoch nach der Boltzmann-Verteilung eine typisch höhere
Besetzung des Grundzustandes als des angeregten Zustandes, was erklärt, weshalb
die
Anti-Stokes-Strahlung,
welche
einen
angeregten
Zustand
des
Moleküls
voraussetzt, von schwächerer Intensität ist als die Stokes-Strahlung. Es drängt sich
durch diese Überlegungen die Erkenntnis auf, dass eine Anregung der Moleküle durch
in der Wellenlänge präzise abgestimmtes Laserlicht den Wirkungsquerschnitt der
Raman-Streuung stark erhöhen würde. Durch solch eine gezielte Anregung kann
sogenannte
„stimulierte
Raman-Streuung“ durchgeführt werden,
welche
viele
Anwendungsgebiete findet, wie zum Beispiel in der Strukturanalyse, der Untersuchung
von Moleküleigenschaften oder zur Frequenzkonversion. Ebenfalls entsteht durch die
Kohärenz des einfallenden Laserlichts der Vorteil, dass die gestreute Strahlung sich
größtenteils in Richtung des einfallenden Laserlichts ausbreitet und somit leichter
nutzbar gemacht werden kann. Diese Überlegungen sind im Konzept des
sogenannten „Coherent Anti-Stokes Raman Scattering“, der kohärenten Anti-Stokes
Raman-Streuung oder kurz CARS verwirklicht.
2.2.
CARS – Coherent Anti-Stokes Raman Scattering
Das Konzept der kohärenten Anti-Stokes Raman-Streuung ist ein Hauptverfahren aus
der nichtlinearen Raman-Spektroskopie. Es macht sich die im vorherigen Abschnitt
beschriebene Raman-Streuung zunutze. Dieses Konzept wurde in einer Publikation
eines Forschungsteams der Ford Motor Company von 1965 das erste Mal erwähnt [9].
Aufgrund der Entwicklung in einem Labor eines Automobilherstellers erhielt das
Verfahren später den Namen „CARS“ als Akronym für „Coherent Anti-Stokes Raman
Scattering“. Es nutzt die Stimulation des Mediums durch Laser aus, um einen hohen
Wirkungsquerschnitt zu erreichen und kohärente Signale zu erzeugen. Die Moleküle
werden dabei durch verschiedene Laser nach einem vorgegebenen Schema an- und
abgeregt, sodass messbare Signalstrahlung entsteht, aus deren Intensitätsverlauf
11
Informationen über das Medium gewonnen werden können. Das Verfahren dient unter
anderem bei der Analyse von Verbrennungsprozessen oder bei Gasen zur
Temperaturmessung,
da
durch
die
Boltzmann-Verteilung
bei
einer
höheren
Temperatur ebenfalls die Anzahl an angeregten Molekülen in der untersuchten Probe
ansteigt und dadurch die Anti-Stokes-Strahlung bei höheren Temperaturen an
Intensität gewinnt (vergleiche Abschnitt 2.1) [10], [11].
Das CARS-Schema ist ein Vierwellenmischungs-Schema. Vierwellenmischung
bedeutet, dass unter Einsatz von drei einfallenden Wellen eine vierte Welle verstärkt
wird. Zum Einsatz kommen je nach Art des CARS-Prozesses zwei oder drei
Pumplaser mit unterschiedlichen Wellenlängen. Aufgrund der Kohärenz des
einfallenden Laserlichts ist auch die produzierte Anti-Stokes-Strahlung kohärent und
gerichtet. Sie ist dadurch experimentell einfacher zu nutzen als unter einem großen
Raumwinkel ausgesendete Strahlung spontaner Emissionsprozesse.
Abbildung 2.2: nicht-entarteter und entarteter CARS-Prozess
Die vorliegenden CARS-Schemata (Abbildung 2.2) setzen sich aus den im vorherigen
Abschnitt beschriebenen Raman-Übergängen zusammen: Der erste Laser (
regt das Molekül auf ein virtuelles Niveau an (vergleiche Abschnitt 2.1). Der zweite
Laser (
bringt das Molekül durch induzierte Emission effizient auf das stabile
Rotations-Vibrations-Niveau zurück. Im Fall des nicht-entarteten CARS (Abbildung
2.2, links) bringt ein dritter Laser (
das Molekül von diesem stabilen Niveau
aus auf ein höheres virtuelles Niveau. Im entarteten Fall (Abbildung 2.2, rechts) wird
diese Anregung wieder durch Photonen des ersten Lasers (
erreicht.
12
Schlussendlich regt sich das Molekül unter Aussendung der kohärenten Anti-StokesStrahlung (
wieder auf den Grundzustand ab. Die Anti-Stokes-Strahlung wird
gemessen und ihr Intensitätsverlauf, aus welchem Informationen über das bestrahlte
Medium gewonnen werden können, ausgewertet. Die Intensität der erzeugten
Strahlung hängt hierbei linear von dem Produkt der Intensitäten der einfallenden Laser
und dem Absolutquadrat der nichtlinearen Suszeptibilität der dritten Ordnung ab (siehe
Abschnitt 2.4). Ihre Wellenlänge ergibt sich aus der Energie der beiden PumpPhotonen abzüglich der Energie des Stokes-Photons.
2.3.
Prinzip der Feldmessungen
Das in dieser Arbeit verwendete Prinzip, durch welches die elektrische Feldstärke
bestimmt wurde, basiert auf dem entarteten CARS-Schema. Dazu wird das zu
vermessende elektrische Feld ebenfalls als eine Welle angesehen, welche in den
Prozess mit einfließt. Diese Welle hat die Frequenz null. Sie kann im oben
beschriebenen Prozess ebenfalls für den dritten optischen Übergang, also den
Übergang, nachdem das Molekül das stabile angeregte Niveau erreicht hat,
verantwortlich sein (vergleiche Abbildung 2.3).
Abbildung 2.3: CARS-ähnlicher Prozess mit Einfluss des elektrischen Feldes
13
Diese Idee geht aus einer Veröffentlichung von Condon hervor, in der beschrieben
wird, dass ein solcher Übergang durch ein elektrostatisches Feld, ähnlich einem
Raman-Übergang mit einer Welle, deren Frequenz gegen Null geht, stattfindet [12].
Das elektrische Feld als neue Welle im Prozess führt nun dazu, dass einige Moleküle
des bestrahlten Mediums vom Rotations-Vibrations-Energieniveau aus nicht weiter
angeregt werden, sondern sich unter Aussendung der Energiedifferenz in Form eines
Infrarot-Photons abregen. Somit sind in diesem CARS-verwandten Prozess, bei
welchem die Infrarotstrahlung entsteht, keine der einfallenden Wellen miteinander
identisch. Er ähnelt also dem nicht-entarteten CARS-Prozess. Die Intensität der
Infrarot-Strahlung ist folglich abhängig von der Stärke des angelegten elektrischen
Feldes und bietet somit einen Angriffspunkt, um die elektrische Feldstärke durch die
aus dem Prozess resultierende Signalstrahlung zu bestimmen. Der erste Einsatz
dieser Methode zur Bestimmung von elektrischen Feldern wurde von Ochkin et al.
beschrieben [1].
Der gesamte Prozess, den ein Molekül durchläuft, sieht bezogen auf Abbildung 2.3
wie folgt aus: Zunächst wird das Molekül durch Photonen des ersten und des zweiten
Lasers (
und
) auf das erste stabile Niveau des Rotations-Vibrations-
Spektrums angeregt. Durch das angelegte elektrische Feld ( ) welches, wie oben
beschrieben, in dem Fall die dritte einfallende Welle darstellt, regt sich das Molekül
unter Aussendung eines Infrarot-Photons (
zurück auf den Grundzustand ab.
Analog zum klassischen, entarteten CARS-Prozess werden einige Moleküle nach wie
vor ein weiteres Mal durch den ersten Laser (
angeregt und geben
infolgedessen feldunabhängig Anti-Stokes-Strahlung ab (
). Die Wellenlängen
sind in Tabelle 2.1 angegeben.
Gas
Wasserstoff
532 nm
683 nm
2,4 µm
435 nm
Stickstoff
532 nm
607 nm
4,3 µm
473 nm
Tabelle 2.1: Wellenlängen des Prozesses in verschiedenen Gasen
Die Intensität der erzeugten Strahlung hängt sowohl im klassischen CARS-Schema
als auch bei dem das elektrische Feld beinhaltende Prinzip linear von dem Produkt
aus Intensitäten der einfallenden Laser und dem Absolutquadrat der nichtlinearen
14
Suszeptibilität der dritten Ordnung ab (siehe (2.34)). Das elektrische Feld geht dabei
im Betragsquadrat mit in die Gleichung ein. Die genaue Berechnung der
Signalintensität wird im folgenden Teil der theoretischen Grundlagen durchgeführt.
2.4.
Berechnung der Signalintensität
Um die Signalintensität der Streustrahlung berechnen zu können, wird zunächst
genauer auf die Grundlagen der nichtlinearen Optik eingegangen. Ausgangspunkt
hierfür ist die Aufstellung einer Wellengleichung wie im nächsten Abschnitt gezeigt.
2.4.1. Berechnung der Wellengleichung
Die Berechnungen basieren auf den Darstellungen von Demtröder [13]. Als
grundlegende Gleichungen zur Beschreibung der Ausbreitung von Licht in Materie
gelten die Maxwellgleichungen. Aus diesen wiederum wird dann die Wellengleichung
hergeleitet, welche zur Berechnung der Intensität im weiteren Verlauf dient. Die
Maxwellgleichungen im ladungs- und stromfreien Raum lauten:
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
(2.1)
⃑
(2.2)
⃑
⃑
⃑
⃑
(2.3)
(2.4)
Der Zusammenhang zwischen magnetischer Flussdichte ⃑ und Feldstärke ⃑ ergibt
sich zu:
⃑
⃑
(2.5)
Der Zusammenhang zwischen der elektrischen Feldstärke ⃑ und der dielektrischen
Verschiebungsdichte ⃑ ergibt sich durch:
15
⃑
⃑
⃑
(2.6)
Beide sind durch die Materialgleichungen für nicht-magnetisierbare Stoffe gegeben. Im
Vakuum, in welchem für die dielektrische Polarisation ⃑
gilt, erhält man die
Wellengleichung, indem man zunächst (2.5) und (2.6) in (2.1) einsetzt:
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
(2.7)
Daraufhin setzt man (2.7) in die Rotation von (2.3) ein:
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
(2.8)
Ebenfalls benötigt man den Zusammenhang:
⃑
⃑
⃑
⃑ (⃑
⃑)
⃑ (⃑ ⃑ )
⃑)
(
⃑
(2.9)
wobei im ladungsfreien Raum gilt:
⃑
(2.10)
Mit (2.10) ergibt sich (2.9) zu:
⃑
⃑
⃑
⃑
(2.11)
16
Und es ergibt sich schließlich die Wellengleichung durch Einsetzen von (2.11) in (2.8):
⃑
⃑
Falls ⃑
(2.12)
, also die Welle sich in einem polarisierbaren Medium ausbreitet, ergibt
sich analog dazu:
⃑
⃑
⃑
(2.13)
Diese Wellengleichung bildet die Grundlage für die folgenden Rechnungen.
Der nächste Abschnitt widmet sich der nichtlinearen Optik und führt zur Berechnung
der Signalintensität der Streustrahlung.
2.4.2. Nichtlineare Optik
Die lineare Optik basiert auf dem Prinzip, dass eine elektromagnetische Welle mit dem
Wellenansatz ⃑
⃑
die Moleküle zu einer harmonischen Oszillation
anregt. Ein derart angeregtes Molekül sendet daraufhin Dipolstrahlung mit der
Frequenz der vorher eingefallenen Welle aus. Vereinfacht gesagt bedeutet dies, dass
die Moleküle wie kleine einzelne Oszillatoren schwingen, die sich zu einer
makroskopischen Welle mit der Frequenz der einfallenden Strahlung überlagern. Bei
niedriger Intensität steigt die Polarisation in diesem Fall näherungsweise linear mit
dem elektrischen Feld:
⃑
⃑
(2.14)
ist dabei die lineare, elektrische Suszeptibilität (aus dem Lateinischen von
„susceptibilitas“ = „Übernahmefähigkeit“). Sie ist eine Materialeigenschaft, welche die
Fähigkeit eines Mediums zur elektrischen Polarisation in einem elektrischen Feld
angibt. Es handelt sich hierbei um eine dimensionslose Proportionalitätskonstante,
welche das Verhältnis von Polarisation zu elektrischer Feldstärke angibt. Sie ist in
diesem Fall in Form eines zweistufigen Tensors geschrieben. In isotropen Medien
kann man die Suszeptibilität sogar zu einem skalaren Proportionalitätsfaktor
vereinfachen. Es wird ebenfalls zur Vereinfachung angenommen, dass solche
dispersions- und verlustfreie Medien sofort auf die Änderung der Polarisation
17
reagieren. Der Übergang auf die nichtlineare Optik besteht darin, dass bei hoher
Strahlungsintensität die Näherung, dass die Polarisation linear mit dem elektrischen
Feld ansteigt, nicht mehr gilt. Eine beliebte Analogie zu diesem Thema ist das
Hookesche Gesetz, welches besagt, dass nur bei kleinen Auslenkungen die wirkende
Kraft nahezu linear von der Auslenkung abhängt. Bei großen Auslenkungen hingegen
wird dieser lineare Bereich verlassen. In einem durch Licht angeregten Molekül
betrachtet man analog dazu die Auslenkung des Elektrons aus der Ruhelage. Da ein
Laser eine sehr starke Auslenkung bewirkt, wird auch hier der lineare Bereich des
Zusammenhangs verlassen. Für hohe Intensitäten müssen daher Terme höherer
Ordnung berücksichtigt werden. Die Polarisation wird dazu in Form einer Potenzreihe
entwickelt:
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
∑
Durch Einsetzen des einfachen Wellenansatzes ⃑
⃑
(2.15)
ergeben sich
dadurch die Terme der höheren Ordnungen zu:
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
⃑
(2.16)
Die Frequenzerhaltung gilt nun im Gegensatz zur linearen Optik nicht mehr - es
können
somit
neue
Frequenzen
generiert
werden.
Ebenfalls
gilt
das
Superpositionsprinzip nicht mehr, welches zum Beispiel in der spektralen Zerlegung
von Licht genutzt wird. Durch den Wegfall dieser Prinzipien ergeben sich jedoch auch
viele neue Möglichkeiten und Techniken, welche unter anderem in dieser Arbeit
verwendet werden.
In der nichtlinearen Optik werden Materialien in zentrosymmetrisch und nichtzentrosymmetrisch aufgeteilt. Zentrosymmetrie bedeutet, dass es zu jedem Punkt in
einer Elementarzelle mit den beispielhaften Koordinaten (x, y, z) einen von seinen
Eigenschaften her nicht zu unterscheidenden Punkt (-x, -y, -z) gibt. Es liegt eine
sogenannte Inversionssymmetrie vor. Liegt ein zentrosymmetrisches Material vor, so
fallen außerdem einige Terme bei der Reihenentwicklung der Polarisation weg.
Genauer gesagt entfallen bei den Termen mit gerader Potenz die negativen
18
Vorzeichen
des
einfallenden
elektrischen
Feldes,
jedoch
wird
durch
den
Vorzeichenwechsel auch die induzierte Polarisation umgekehrt:
(2.17)
Es ergibt sich somit, dass in einem isotropen Medium die dritte Ordnung der
Polarisation die erste ist, welche nicht verschwindet.
Um nun die Signalintensität berechnen zu können, greift man auf die oben hergeleitete
Wellengleichung aus (2.13) zurück und löst sie für dieses spezielle Problem. Dazu
betrachtet man zunächst eine ebene Welle, die sich in Richtung der z-Achse
ausbreitet. Zerlegt in ihre Frequenzkomponenten lautet die Gleichung dazu wie folgt:
⃑
∑⃑
(2.18)
Die Polarisation lässt sich analog zu obigen Rechnungen in ihre Fourier-Komponenten
zerlegen und nach den einzelnen Frequenzen sortiert schreiben als:
⃑
⃑
⃑
⃑
(2.19)
wobei für jeden einzelnen Term gilt:
⃑
⃑
⃑
(2.20)
Da das elektrische Feld sowie die induzierte Polarisation durch eine Summe von
Funktionen, welche die Frequenzen der beteiligten Felder und der im Prozess
erzeugten Strahlungen darstellen, beschrieben werden kann, lässt sich mithilfe der
Annahme einer sinusförmigen Zeitabhängigkeit der Form ⃑ (
)
⃑(
)
die Wellengleichung in jeweils eine Gleichung pro Frequenzkomponente auflösen:
⃑(
)
⃑(
)
⃑
(2.21)
19
Im CARS-Prozess, für dessen Streustrahlung, genauer gesagt für die Anti-StokesStrahlung (
in Abbildung 2.3), die Signalintensität berechnet werden soll, sind die
Terme bis zur 3. Ordnung relevant, jedoch fallen, wie oben beschrieben (Formel
(2.17)), in jedem isotropen Medium die Terme 2. Ordnung weg. Unter diesen
Voraussetzungen lautet die Gleichung für die Polarisation analog zu (2.19) nun:
⃑
⃑
⃑
(2.22)
Setzt man diese Polarisationsgleichung nun zusammen mit der Permittivität
und dem bekannten Zusammenhang
in die aktuelle
Wellengleichung aus (2.21) ein, so erhält man:
⃑
⃑
Der darin enthaltene Term
⃑
(2.23)
lässt sich wiederum schreiben als:
(2.24)
Die in diesem Term enthaltene Suszeptibilität der dritten Ordnung ist ein Tensor vierter
Stufe und bedarf besonderer Aufmerksamkeit. Ein Tensor vierter Stufe beinhaltet im
Allgemeinen
Elemente. Da diese Elemente im Fall der Suszeptibilität jedoch
Eigenschaften der Polarisation der vier an dem Prozess beteiligten Wellen
beschreiben, und es sich um ein isotropes Medium handelt, beinhalten 60 dieser
Elemente den Wert Null. Die verbleibenden 21 lassen sich wiederum aus nur drei
linear-unabhängigen Elementen durcheinander ausdrücken. Im entarteten CARSProzess liegen die Frequenzen
,
und
vor. Analog zu Boyd [4]
ergibt sich damit explizit für die Suszeptibilität der dritten Ordnung:
20
∑
[(
)
][(
)
][(
)
[
][
][(
)
]
[
][
][(
)
]
[
][(
)
][(
)
]
[
][(
)
][(
)
]
[
][
][(
)
]
[
][
][(
)
]
[(
)
][(
)
][(
)
]
(2.25)
]
Die allgemeine Berechnung der Suszeptibilität n-ter Ordnung findet sich in Abschnitt
2.4.4. Unter der Annahme vollständig linear-polarisierter Laserstrahlung reicht es für
die weitere Rechnung jedoch, eine Komponente des berechneten CARS-Tensors zu
verwenden. Ebenfalls entfallen die Indizes der Polarisationen. Es ergibt sich also für
die Polarisation in dritter Ordnung:
(2.26)
Da, wie oben bereits erwähnt, eine ebene Welle betrachtet wird, sieht der
Lösungsansatz wie folgt aus:
⃑
⃑
⃑
(2.27)
Setzt man diesen Ansatz und die oben errechnete Polarisation aus (2.26) in (2.23) ein,
so erhält man:
21
⃑
(2.28)
[( ⃑
mit
⃑ )
]
als komplex-konjugiertem des elektrischen Feldes.
Da das elektrische Feld der betrachteten Strahlung in die durch ( ⃑
definierte
Richtung
stark
ansteigt,
kann
zur
⃑ )
⃑
Vereinfachung
⃑
als
z-Komponente herangezogen werden. Die so vereinfachte Gleichung lautet nun:
(2.29)
[
]
Somit hat die Lösung die Form:
⃑
⃑
⃑
(2.30)
Setzt man diese ein, ergibt sich nach Zusammenfassung:
(2.31)
[
mit ⃑
⃑
⃑
⃑ und ⃑
]
̂ .
Für sehr geringe Phasenunterschiede
gilt die „slowly varying wave approximation“,
welche besagt, dass die 2. Ableitung in (2.31) viel kleiner als die erste Ableitung ist
und dadurch vernachlässigt werden kann.
Somit ergibt sich eine Differentialgleichung erster Ordnung, die durch Integration von 0
bis zur Wechselwirkungslänge L zur Lösung der Wellengleichung führt:
(2.32)
22
Aus der zeitlichen Mittelung des Poynting-Vektors erhält man folgende Beziehung:
(2.33)
Diese Beziehung führt eingesetzt in (2.33) zu einer Gleichung für die Intensität der
Anti-Stokes-Strahlung:
(
mit
als Brechzahl bei der jeweiligen Frequenz
(
)
)
(2.34)
. Die Suszeptibilität wird in
Abschnitt 2.4.4 explizit ausgerechnet.
2.4.3. Strahlgeometrie und Laserparameter
Es wird in Formel (2.43) deutlich, dass die Intensität der Streustrahlung mit der
Intensität der einfallenden Strahlungen skaliert und dem Absolutquadrat der
Suszeptibilität. Ebenfalls ist zu erkennen, dass sie mit
oszilliert. Somit stellt die
Phasenbeziehung ebenfalls eine wichtige Größe für die Maximierung des Signals dar.
Bereits kleine Phasenanpassungen können zu einem starken Intensitätsverlust führen.
Im in dieser Arbeit verwendeten entarteten CARS-Fall lautet die Phasenanpassung:
⃑
⃑
⃑
(2.35)
Es muss für maximale Signalintensität gegeben sein, dass die Moleküle, welche am
Ort
schwingen, sich konstruktiv mit der Schwingung der Moleküle am Ort
überlagern. Verschiedene Strahlgeometrien sind dazu in der Lage:
23
Abbildung 2.4: Strahlgeometrien für entartetes CARS
Geometrie 1 in Abbildung 2.4 stellt dabei den allgemeinen Fall dar, Geometrie 2 eine
BOXCARS-Anordnung und Geometrie 3 eine kollineare Geometrie.
Wellenvektor der 532 nm-Strahlung des Nd:YAG-Lasers,
entspricht dem
dem des Farbstofflasers
bei 683 nm für Wasserstoff bzw. 607 nm für Stickstoff und
dem der Infrarot-
Streustrahlung bei 2,4 µm in Wasserstoff bzw. 4,3 µm in Stickstoff. In dieser Arbeit
wurde die Form der kollinearen Einstrahlgeometrie verwendet, in welcher die
Phasenbedingung
direkt aus der Energieerhaltung
folgt,
sofern die Dispersion des Mediums vernachlässigt wird. Die BOXCARS-Anordnung
wäre zwar von Vorteil bei der Trennung der Wellenlängen, ist jedoch aufgrund des
entarteten CARS-Falls praktisch nicht realisierbar, da der Wellenvektor des
elektrischen Feldes den Betrag Null hat. Dadurch ergäbe sich eine dreieckige Form im
BOXCARS-Schema. Die Beträge der Wellenvektoren des Stokes-Lasers und der IRStreustrahlung ergeben jedoch genau den Betrag des Wellenvektors des YAG-Lasers,
was die Dreiecksform unmöglich macht. Die Wechselwirkungslänge
hat nach (2.34)
offensichtlich ebenfalls Einfluss auf die Intensität der Signalstrahlung. Diese Länge
wird durch die Länge des Laserfokus bestimmt. Dazu wird allerdings das Konzept des
Gauß-Strahls benötigt, da bei den hohen Intensitäten eines Laserstrahls die
klassische Strahlenoptik nicht mehr gilt. Das Konzept des Gauß-Strahls berücksichtigt
ebenfalls den Strahlcharakter der Abbildung sowie Phänomene wie die Interferenz.
24
Abbildung 2.5: Beispielhafte Darstellung eines Gaußstrahls
Die Wechselwirkungslänge ist näherungsweise ein Zylinder mit der Länge L und dem
Radius
und befindet sich im Fokus des Lasers. Die Länge beginnt bzw. endet
dabei an den Punkten, bei denen, ausgehend vom engsten Punkt im Fokus, die
Intensität des Laserstrahls auf die Hälfte und der Radius auf √
ist definiert als
mit
gesunken ist.
als Divergenz des Laserstrahls und
als
Brennweite der fokussierenden Linse. Die Wechselwirkungslänge ergibt sich somit zu:
(2.36)
Die Querschnittsfläche im engsten Fokus zu:
(2.37)
Mit den Herstellerangaben, einem an der Linse durch eine Blende auf den Radius
1 cm gekappten Strahl und einer Linsenbrennweite von
cm und einer
Pulsdauer von 7,7 ns (FWHM) (vergleiche Abbildung 2.6) errechnen sich folgende
Werte:
25
E pro
in µm
Laser
in cm
A in cm²
L in cm
Schuss
in mJ
I in
W / cm²
Nd:YAG-Laser
(Continuum Powerlite
135
0,5
5,726
1,62
530
Precision II 8020)
H2:
Farbstoff-Laser
(Radiant Dyes
150
0,5
7,069
1,8
Jaguar D90MA)
H2:
27,1
N2:
N2:
30,6
Tabelle 2.2: Strahlaspekte der Laser
Die Wechselwirkungslänge ist jedoch auch durch die Kohärenzlänge begrenzt, welche
über
die
Linienbreite
berechnet
werden
kann.
Die
Herstellerangaben
des
Farbstofflasers sind in diesem Fall allerdings als untere Grenze des technisch
Möglichen zu verstehen und experimentell nicht aussagekräftig. Selbiges gilt für die
Angaben der Divergenz. Die Pulsdauer ergibt sich aus einer Messung mit einer
Photodiode (siehe Abbildung 2.6).
Abbildung 2.6: Messung der Pulsdauer mit einer Photodiode
26
2.4.4. Allgemeine Berechnung der Suszeptibilität n-ter Ordnung
Es wird nun exemplarisch die Suszeptibilität n-ter Ordnung im Allgemeinen berechnet.
Diese lässt sich auf Grundlage des Dichtematrixmodells ausrechnen. Die Dichtematrix
ist nützlich, da sich mit ihrer Hilfe der Erwartungswert einer beliebigen Observablen
berechnen lässt. Es lässt sich ebenfalls quantenmechanisch die zeitliche Entwicklung
eines Systems beschreiben, ohne dass die Anfangsbedingungen bekannt sein
müssen. Es handelt sich um eine hermitesche, positiv-definite Matrix, welche hier den
Dichteoperator
̂ darstellt. Durch diesen Operator lässt sich daraufhin der
Erwartungswert der Polarisation errechnen. Die Wahrscheinlichkeit
beschreibt die
nicht exakt bekannten Anfangsbedingungen. Die Wahrscheinlichkeitsamplitude
stellt die quantenmechanische Wahrscheinlichkeit des Systems dar, zur Zeit
Zustand
einen Eigenzustand
im
zu erreichen. Dadurch ergibt sich die Dichtematrix zu:
∑
(2.38)
Der Erwartungswert einer beliebigen Observablen
ist in einem System, für welches
der exakte Zustand nicht bekannt ist, gegeben durch den Mittelwert über alle
möglichen Zustände des Systems:
̅̅̅̅̅̅̅̅
∑
∑
̂̂
∑
(2.39)
Die zeitliche Entwicklung der Dichtematrix wird mit Hilfe des Hamiltonoperators
beschrieben durch:
[ ̂ ̂]
(2.40)
Man berechnet analog zu (2.39) den Erwartungswert der Polarisation:
̂
mit ̂ als Dipolmoment.
( ̂ ̂)
̂ ̂
(2.41)
27
Möchte man die zeitliche Entwicklung dieses Systems errechnen, benutzt man dazu
den Zusammenhang aus (2.40), wobei sich hier der Hamiltonoperator wie folgt
zusammensetzt:
̂
̂
̂
̂
(2.42)
mit ̂ als Operator des ungestörten Systems, welcher wiederum die Eigenzustände
bzw. Eigenenergien
besitzt, ̂
als Störungsterm, welcher durch das elektrische
Feld der Laserstrahlung entsteht und ̂
als Term, welcher die feldunabhängigen
Anregungs- und Relaxationsprozesse im System beschreibt.
Setzt man (2.42) in (2.40) ein, so ergibt sich dadurch:
[̂
̂
̂]
(
)
(2.43)
[̂
̂
̂]
[̂
̂]
Man kann nun das System sowie die Wechselwirkung zwischen den einfallenden
Wellen und dem Medium mithilfe der Gleichungen (2.41) und (2.43) vollständig
beschreiben.
Dazu
muss
jedoch
davon
ausgegangen
werden,
dass
der
Zusammenhang zwischen den wirkenden Feldern und der induzierten Polarisation
analog zu (2.15) in Form einer Potenzreihe entwickelt werden kann. Jetzt kann man
die Bewegungsgleichung der Dichtematrix aufstellen. Dazu bedient man sich dazu der
Annahme, dass die eingestrahlten Felder sehr klein sind im Vergleich zu den
molekularen Feldern und somit nur eine kleine Störung ̂ gegenüber dem ungestörten
System ̂ darstellen. Ebenfalls wird angenommen, dass die statische Polarisation
̂
null ist.
Der Dichteoperator bzw. die Polarisation entwickeln sich unter diesen Annahmen zu:
(2.44)
⃑
mit
⃑
⃑ .
⃑
⃑
(2.45)
28
Mit dieser Entwicklung des Dichteoperators ergibt sich Gleichung (2.43) zu:
[̂ ̂
]
[̂
und ⃑
Transformiert man
]
⃑
(
)
(2.46)
über die Fouriertransformation
und integriert man die Fouriertransformierte der Gleichung (2.46), so lässt sich damit
der Erwartungswert des Dichteoperators nach Gleichung (2.41) berechnen. Vergleicht
man diesen Erwartungswert mit der Entwicklung der Polarisation nach den
Suszeptibilitäten verschiedener Ordnungen, so ergibt sich als allgemeiner Ausdruck
für die Suszeptibilität der n-ten Ordnung:
(
)
(2.47)
∑
Hierbei
drückt
der
Permutationen der
Permutationsoperator
die
Aufsummierung
Wellen mit den Polarisationen
über
alle
aus. Das Ergebnis
der Berechnung der Suszeptibilität dritter Ordnung wurde bereits in Gleichung (2.25)
dargestellt.
29
3. Aufbau und Durchführung der Messungen
In diesem Teil der Arbeit wird der verwendete Aufbau beschrieben sowie die
Durchführung der Messungen im technischen Sinne erläutert. Der Aufbau wurde im
Verlauf der Arbeit umgebaut, um Messungen in Stickstoff statt in Wasserstoff
durchführen zu können. Die Veränderungen werden jedoch in einem separaten
Abschnitt erläutert.
3.1. Genereller Aufbau zu Beginn der Messungen (WasserstoffSetup)
Zunächst wird der generelle Aufbau beschrieben, welcher in dieser Form für
Feldmessungen in Wasserstoff eingesetzt wurde. Dieser ist in Abbildung 3.1
schematisch dargestellt. Als Pumplichtquelle dient hier ein frequenzverdoppelter
Nd:YAG-Laser2. Der von diesem Laser abgegebene Strahl wird zunächst durch einen
Strahlteiler in einen 90%-Strahl und einen 10%-Strahl aufgeteilt. Der 90%-Strahl läuft
geradeaus durch in einen Farbstoff-Laser. In diesem Farbstoff-Laser wird mithilfe von
Farbstoffen als laseraktivem Medium die 523 nm-Laserstrahlung in für die RamanÜbergänge in Wasserstoff benötigte 683 nm-Laserstrahlung umgewandelt. Der 10%Strahl des YAG-Lasers läuft durch ein
-Plättchen, über zwei Spiegel einer
Verzögerungsstrecke und passiert dann ein Brewster-Fenster. Dieses koppelt die
vertikal-polarisierten Anteile des Laserlichts in einen Lichtsumpf aus, was in
Kombination mit dem
-Plättchen als Energieregulator für die 523 nm-Strahlung
dient. Das Laserlicht ist beim Verlassen des Lasers bereits fast komplett horizontal
polarisiert. Somit kann man über das
-Plättchen durch Drehung der Polarisation ins
Vertikale kontrollieren, wie viel Licht am Brewster-Fenster ausgekoppelt wird bzw. wie
viel Licht es noch passiert.
2
Im Folgenden mit „YAG-Laser“ abgekürzt.
30
Abbildung 3.1: Skizze des Aufbaus
31
Nach dem Brewster-Fenster läuft der Strahl des YAG-Lasers über vier weitere Spiegel
auf einen Strahlteiler, welcher ihn mit dem Laserstrahl des Farbstofflasers überlagert.
Der Laserstrahl des Farbstofflasers läuft zeitgleich aus dem Ausgang des
Farbstofflasers über einen Spiegel, ebenfalls durch ein
-Plättchen, welches die
Polarisation in die Horizontale dreht, und über vier weitere Spiegel ebenfalls auf den
beide Strahlen vereinenden Strahlteiler. Die genaue Überlagerung der beiden Strahlen
wird dabei über die Verstellung der Spiegel des Farbstofflaser-Strahlengangs erreicht,
hauptsächlich aber durch den Spiegel vor dem überlagernden Strahlteiler. Die
Verzögerungsstrecke I des YAG-Lasers dient dazu, die Strahlen des Farbstofflasers
sowie des YAG-Lasers zeitlich übereinander zu legen, da durch den Strahlengang im
Farbstofflaser selbst (siehe Abbildung 3.7) ein zeitlicher Versatz entsteht und zur
späteren Erzeugung von Signal-Strahlung beide Laserstrahlen zeitgleich in der
Entladungskammer ankommen müssen. Die Verzögerungsstrecke II versetzt beide
Laserstrahlen um dieselbe Zeit und dient dazu, das Strahlprofil zu reinigen, da
festgestellt wurde, dass sich dadurch besonders das Strahlprofil des Farbstofflasers
im Wasserstoff-Setup im Fernfeld verbessert (vergleiche Abbildung 3.2).
Abbildung 3.2: Strahlprofil des Farbstofflasers, links im Nah-, rechts im Fernfeld
Sind ab dem zweiten Strahlteiler beide Laserstrahlen überlagert, so passieren sie
gemeinsam eine Justierblende und laufen durch eine fokussierende Linse mit der
Brennweite
cm vor der Entladungskammer. Nach dem Durchqueren des
Eintrittsfensters der Entladungskammer haben sie zwischen den zwei Elektroden ihre
Fokuspunkte und durchqueren das Austrittsfenster der Entladungskammer. Nach der
Kammer werden sie durch eine weitere Linse mit der Brennweite
cm wieder
32
rekollimiert, da sie nach dem Fokus divergent sind. Daraufhin werden die
Laserstrahlen und die nun darin enthaltene Signalstrahlung mit einem Prisma räumlich
getrennt und auf entsprechende Detektoren umgeleitet. Wichtig ist hierbei die Wahl
des Materials des Austrittsfensters der Kammer sowie der Linse nach der Kammer
und des Prismas, da sich die für die Feldmessung wichtige Stokes-Strahlung bei
Wasserstoff im Bereich von 2,4 µm bewegt, und die Materialien somit Infrarottransparent sein müssen. Anderenfalls würde das Stokes-Signal bereits am
Austrittsfenster der Kammer absorbiert. In diesem Fall wurde für alle drei
Komponenten Calciumfluorid (CaF2) aufgrund seiner Eigenschaften verwendet. Die
Transmission liegt bei diesem Material sowohl im sichtbaren Bereich bei über 90% als
auch im Infrarot-Bereich bis 5 µm Wellenlänge bei über 95% (siehe Abbildung 3.3).
Die Elektroden in der Entladungskammer sind so eingebaut, dass das angelegte
elektrische Feld horizontal ausgerichtet ist, entsprechend sind die Laser ebenfalls
horizontal polarisiert. Als Detektoren werden für die Strahlen im sichtbaren Bereich
Photodioden des Typs DET10A/M von Thorlabs verwendet. Das Signal des YAGLasers wurde dabei als Reflexion vom Prisma abgegriffen und die Photodiode mit
einem Bandpassfilter für 532 nm-Strahlung versehen. Das Anti-Stokes-Signal wurde
mit einem Spiegel zwecks Justierungs-Vorteil noch einmal umgelenkt und ebenfalls
durch einen Bandpassfilter auf eine der Photodioden gegeben. Zur Detektion des
Infrarotsignals wurde ein dreifach-Peltierelement-gekühlter, sehr schneller Detektor
des Typs PVI-3 TE-4 / MIPAC-F-150 der Firma Vigo-Systems inklusive mitgeliefertem
Vorschaltgerät bzw. Vorverstärker verwendet. Die Photodioden sowie der InfrarotDetektor wurden mit einem Oszilloskop der Typs Wavepro 7Zi der Firma LeCroy
verbunden, um die Messdaten zu speichern. Genauere Informationen zum
Lasersystem finden sich in Abschnitt 3.2.
Mit diesem Setup wurde eine kollineare Einstrahlgeometrie für CARS realisiert, indem
die in das Medium einfallenden Strahlen parallel aufeinander gelegt wurden (siehe
Abschnitt 2.4.2).
33
Abbildung 3.3: Transmission von CaF2 [14]
Für den Aufbau wurden drei verschiedene Prismen getestet, um sie zur Aufteilung der
Strahlen nach der Entladungskammer einzusetzen. Das besondere Augenmerk lag
hierbei auf der Signalstärke im Infrarot-Bereich. Verglichen wurden ein Flintglas (F2)
60°-Prisma, ein Calciumfluorid (CaF2) 60°-Prisma und ein Flintglas (F2) Pellin-BrocaPrisma. Ein Pellin-Broca-Prisma ist ein Prisma einer speziellen Bauform, welches den
einfallenden Strahl um 90° ablenkt und so konstruiert ist, dass ein Lichtstrahl, der das
Prisma im Brewster-Winkel trifft, es auch wieder im Brewster-Winkel verlässt, wodurch
fast keine Reflexionsverluste auftreten. Dieser Vorteil war jedoch offenbar geringer als
der Nachteil des langen Strahlengangs durch das Prisma, welches aus dem stärker
Infrarot-absorbierenden Flintglas besteht. Zum Vergleich wurde eine Messung mit den
verschiedenen Prismen durchgeführt, bei denen ein statisches elektrisches Feld an
500 mbar Wasserstoff anlag, welches in seiner Feldstärke verändert wurde, um
unterschiedlich starke Infrarot-Signale zu produzieren (Abbildung 3.4).
34
Abbildung 3.4: Messung der Infrarotsignalintensität nach Transmission durch verschiedene
Prismen
Es stellte sich heraus, dass das Calciumfluorid-Prisma am besten für den Umgang mit
der Infrarot-Strahlung geeignet ist. Der Nachteil von Calciumfluorid ist, dass es mit
1,43536 einen niedrigeren Brechungsindex hat als Flintglas mit 1,62569 und somit die
Wellenlängen schlechter voneinander räumlich trennt (Angabe der Brechungsindizes
bei 532 nm, [15]). Experimentell war dies jedoch kein zu großer Nachteil, da auf dem
optischen Tisch genügend Platz war, um die Detektoren weit genug vom Prisma
entfernt aufzustellen, sodass die Wellenlängen bereits hinreichend gut räumlich
voneinander getrennt waren.
Sowohl der YAG-Laser als auch die Entladung werden von jeweils einem
Delaygenerator des Typs DG 525 von der Firma Stanford Research angesteuert, die
beide
am
selben
Frequenzteiler
angeschlossen
sind
und
somit
in
fester
Phasenbeziehung zueinander stehen. Der Frequenzteiler ist ein von den Technikern
des Instituts für Experimentalphysik V der RUB bereits vor Beginn dieser Arbeit im
Eigenbau gefertigtes Gerät, welches von einem externen Frequenzgenerator mit 13,56
MHz angetrieben wird und diese Frequenz variabel auf in diesem Fall 20 Hz für den
Laser-Delaygenerator und 2 kHz für den Entladungs-Delaygenerator herunterteilt. Der
35
Delaygenerator
des
Lasers
steuert
über
zwei
separate
Ausgänge
die
Blitzlampenentladung sowie den Q-Switch des YAG-Lasers an. Dieser wurde somit
extern getriggert. Das Delay zwischen Blitzlampenentladung und Q-Switch wurde auf
295 µs eingestellt, um eine optimale Lichtausbeute zu erhalten. Die externe
Triggerung des Lasers hat zur Folge, dass die Schusszahl der Blitzlampen von Hand
erfasst werden muss, um die Lebensspanne der Blitzlampen nicht zu überschreiten
und eine Beschädigung der Nd:YAG-Kristalle in den Laserköpfen durch berstende
Blitzlampen zu vermeiden. Der Delaygenerator der Entladung steuert direkt einen
schnellen Hochspannungs-Schalter des Typs HTS 151-03-GSM der Firma Behlke an,
welcher die Hochspannung einer Hochspannungsquelle des Typs HCN 140 M-7000
der Firma FUG durch einen Vorwiderstand von 500 Ohm auf die getriebene Elektrode
leitet. Die gegenüberliegende Elektrode ist geerdet. Die typische Länge des
Spannungspulses liegt bei 150 ns. Als Elektroden werden zwei planparallele
Elektroden verwendet, deren Abstand 1,2 mm beträgt. Die Breite der planparallelen
Flächen beträgt 2,4 cm, die Höhe 0,6 cm. Sie sind in Abbildung 3.5 abgebildet.
Abbildung 3.5: Elektrodenkonfiguration
36
3.2. Das Lasersystem
In diesem Absatz wird das verwendete Lasersystem genauer beschrieben. Zum
Einsatz kommt die frequenzverdoppelte Strahlung eines Nd:YAG-Lasers des Typs
Powerlite Precision II 8020 der Firma Continuum. Er hat eine Repetitionsrate von 20
Hz, eine Pulsdauer laut Hersteller von 5-7 ns, gemessen jedoch 7,7 ns (siehe
Abbildung 2.6). Eine mögliche Ursache dafür ist, dass sowohl Blitzlampen als auch QSwitch - wie oben beschrieben - nicht intern, sondern extern getriggert werden. Seine
Energie ist bei 532 nm mit 550 mJ pro Puls angegeben und ist während dieser Arbeit
zu 530 mJ bestimmt worden. Dies lässt sich dadurch erklären, dass die Blitzlampen
mit der Zeit an Leistung verlieren. Die Strahldivergenz ist mit 0,45 mrad angegeben.
Etwa 90 % der Energie der 532 nm-Strahlung dieses Lasers werden als
Pumplichtquelle für einen Farbstofflaser genutzt. Der Farbstofflaser ist ein Laser des
Typs Jaguar D90MA der Firma Radiant Dyes. Er erzeugt nach genauer Justierung im
vorliegenden Setup 20 Pulse pro Sekunde mit etwa 27 mJ Energie pro Puls bei
683
nm Wellenlänge. Die erzeugte Laserstrahlung tritt dabei vertikal polarisiert aus dem
Laser aus. Der dazu verwendete Farbstoff Pyridin I ist in reinem Ethanol gelöst und
hat seine maximale Effizienz nahezu bei dieser Wellenlänge (siehe Abbildung 3.6). Ein
Problem dieses Farbstofflasers ist jedoch, dass er trotz sehr genauer Justierung
verhältnismäßig viel ASE produziert. ASE steht für „amplified spontaneous emission“
und bedeutet, dass statt einer einzelnen Linie ein breites Spektrum an Strahlung,
welches durch spontane Emission entsteht, durch stimulierte Emission verstärkt wird.
Es ist ein Prozess, welcher bei einem Farbstofflaser unvermeidbar ist. Die ASE
verringert die Intensität der Laserstrahlung, da sie das optisch gepumpte Medium
bereits wieder abregen kann und somit weniger angeregte Atome im Medium für das
Verstärken des eigentlichen Laser-Signals vorhanden sind. Diese Strahlung hat eine
Breite von etwa 40 bis 50 nm. Der Resonator des Farbstofflasers ist so konstruiert,
dass
er
die
ASE
wirksam
unterdrücken
sollte,
jedoch
bleibt
auch
beim
Experimentieren mit verschiedenen Farbstoffkonzentrationen und nach langer
Justierung ein Untergrund von etwa 4 mJ ASE unter 27 mJ Lasersignal.
37
Abbildung 3.6: Effizienz von Pyridin I bei verschiedenen Wellenlängen [16]
(Anmerkung: Die Abszisse des Diagramms in Abbildung 3.6 ist in nm angegeben. Die
Einheit wurde aber offenbar vom Herausgeber Radiant Dyes nicht in die Grafik
integriert.)
Bei der Justierung im Farbstofflaser fiel auf, dass deutlich bessere Ergebnisse erzielt
werden könnten, sofern im Laser selbst bessere Spiegelhalter verbaut wären, die eine
genauere und vor allem stabilere Justierung erlauben würden. Der Strahlengang im
Laser ist in Abbildung 3.7 dargestellt. Ein Foto des Resonators ist in Abbildung 3.8 zu
sehen.
38
Abbildung 3.7: Strahlengang im Farbstofflaser [17]
(Anmerkung: Die Beschriftung wurde nachträglich hinzugefügt. Der Bereich im roten
Kasten ist in Abbildung 3.8 als Foto dargestellt)
Die Pumplaserstrahlung wird über einen Strahlteiler durch zwei Zylinderlinsen auf die
erste Küvette geleitet, die in dieser Ebene als Oszillator dient. Der durch den
Strahlteiler durchgelassene Teil der Pumpstrahlung wechselt durch Spiegel in der
Höhe die Ebene, wird nochmal durch einen Strahlteiler geteilt und wird durch
dieselben Zylinderlinsen auf die Küvette geleitet. Diese wird in dieser Ebene jedoch
bereits als Vorverstärker genutzt. Der Rest der Pumpstrahlung wird über einen
weiteren Spiegel geleitet, durch zwei weitere Zylinderlinsen aufgeweitet und auf die
Hauptverstärkerküvette gegeben. Das Laser-Signal des Farbstofflasers entsteht in der
unteren Ebene der ersten Küvette, wird dann mit zwei Spiegeln zur Vorverstärkung in
die obere Ebene dieser Küvette gegeben, danach durch ein Teleskop aufgeweitet und
in der Hauptverstärkerküvette ein weiteres Mal verstärkt.
39
Abbildung 3.8: Foto des Resonators des Farbstofflasers
Der Resonator (Abbildung 3.8) besteht dabei aus einer komplexen Anordnung aus
Prismen und Gittern. Diese erfüllen den Zweck, die Länge des Resonators durch
Drehen eines der Gitter (mit „46254“ beschriftetes Bauteil in Abbildung 3.8) mithilfe
eines Schrittmotors variabel und somit die Wellenlänge durchstimmbar zu machen.
Ebenfalls sorgt diese Konstruktion durch eine schmalbandige Selektion der im
Resonator begünstigten Wellenlänge für möglichst wenig ASE.
3.2.1. Stabilisation des Lasersystems
Das Lasersystem wurde - während der gesamte Aufbau auf die Feldmessungen
vorbereitet wurde - einigen Stabilitätsverbesserungen unterzogen. Abbildung 3.9 zeigt
die typische Entwicklung der Intensität des YAG-Lasers nach der Justier-Blende vor
der Entladungskammer.
40
Abbildung 3.9: Zeitlicher Verlauf der Intensität des YAG-Lasers nach Justierblende
Das Absinken der Intensität ist darauf zurückzuführen, dass der Strahl des YAGLasers, bedingt durch Selbst-Dejustierung der Spiegel und Verteilung des Aufbaus auf
zwei optische Tische, sich mit der Zeit räumlich verschiebt und der Spot des Strahls, in
welchem die Intensität sehr hoch ist, sich somit langsam von der Blende entfernt.
Diesem Problem wurde entgegengewirkt, indem am gesamten Aufbau nahezu alle
Spiegelhalter und Pfosten, auf welchen die Spiegel montiert sind, gegen stabilere
Versionen ausgetauscht wurden. Das Ergebnis dieses Austauschs ist in Abbildung
3.10 zu sehen. Nach 40 Minuten ist das Signal nun nur noch auf etwa 85% statt wie
vor den Verbesserungen auf etwa 70% gefallen. Ein Problem besteht auch darin, dass
das Strahlprofil des YAG-Lasers keinem optimalen Gauß-Profil entspricht, sondern
eine Ringstruktur mit Ausprägung zu einer Seite hin zeigt (siehe Abbildung 3.11). Dies
lässt sich nur durch eine komplette Grundjustierung des YAG-Lasers verbessern,
welche aber den zeitlichen Rahmen dieser Arbeit überschritten hätte. Ebenfalls wurde
festgestellt, dass die im Farbstofflaser eingestellte Wellenlänge sich mit der Zeit leicht
verstellte. Dieses Problem konnte ebenfalls nicht behoben werden.
41
Abbildung 3.10: Zeitlicher Verlauf der Intensität des YAG-Lasers hinter Justierblende nach
Verbesserungen
Abbildung 3.11: Strahlprofil des YAG-Lasers, links im Nah-, rechts im Fernfeld (auf
Brennpapier)
42
3.3. Durchführung
Zu Beginn muss der Farbstofflaser zunächst auf die passende Stokes-Wellenlänge
eingestellt werden, damit die Grundjustierung des Aufbaus einfacher ist. In
Wasserstoff entspricht das einer Wellenlänge von 683 nm. Die Überlagerung der
Strahlen der beiden Laser wird durch die Auskoppelung mithilfe eines Spiegels
vorgenommen. Dazu wird ein Spiegel hinter der Justier-Blende platziert, welcher die
Laserstrahlen zum Beispiel auf ein entfernt aufgestelltes geschwärztes Blech umlenkt.
Um das Risiko von Beschädigungen im Labor oder Verletzungen zu minimieren,
werden im Farbstofflaser die Verstärker ausgeschaltet und im YAG-Strahlengang das
-Plättchen gedreht, sodass die Intensität beider Strahlen auf ein Minimum reduziert
wird. Nachdem beide Strahlen hinreichend gut sowohl an der Blende als auch am
entfernten Punkt übereinander liegen, wird der Spiegel entfernt und die Strahlen
werden zwischen den Elektroden durch die Entladungskammer geleitet. Zur
Justierung lässt sich hier die Entladungskammer senkrecht zu den Laserstrahlen
verschieben sowie beide Laserstrahlen simultan durch den beide Strahlen
überlagernden Strahlteiler umlenken. Durch diese Grundjustierung wird das Erzeugen
der 1. Anti-Stokes-Linie angestrebt. Diese wird auch ohne ein angelegtes elektrisches
Feld im Gas erzeugt (siehe Abschnitt 2.3). Sie liegt praktischerweise im sichtbaren
Bereich, was es möglich macht, auf einem Papierschirm mit dem Auge zu erkennen,
ob bereits ein Signal entsteht. Die Wellenlänge des Farbstofflasers muss möglichst
exakt eingestellt werden, um ein Signal finden zu können. Es stellte sich als
praktikable Vorgehensweise heraus, die beiden Laserstrahlen so gut wie möglich zu
überlagern, die Strahlen durch die Kammer zu lenken, sie mit einem Prisma
aufzuteilen und den Ort auf einem Papierschirm zunächst mit dem Auge zu
beobachten, an dem die 405 nm Strahlung zu erwarten ist, während man am
Farbstofflaser langsam die Wellenlänge durchfährt. Sobald man die blaue Anti-StokesStrahlung sehen kann, nimmt man die genaue Einstellung der Wellenlänge durch
Auskoppelung des Signals auf eine Photodiode anhand der gemessenen SignalIntensität vor. Nachdem die Intensität der Anti-Stokes-Strahlung optimiert ist, legt man
ein elektrisches Feld an die Elektroden an und sucht mithilfe des Infrarot-Detektors
nach dem feldabhängigen Infrarot-Signal. Die Detektorposition wurde dabei mittels
43
einer X-Y-Z-verstellbaren Halterung optimiert. Ebenfalls wurde eine mit einem
Bandpassfilter für 532 nm versehene Photodiode so platziert, dass sie die
Reflektionen der Strahlen am Prisma auffängt, um den Intensitätsverlauf des YAGLasers messen zu können. Eventuell würde ein Neutraldichtefilter für den
Infrarotbereich helfen, die Messungen empfindlicher zu machen, da das Infrarot-Signal
teilweise zu intensitv war und man so, um im Maximum des Signals eine Sättigung
des Detektors zu vermeiden, das Signal per minimaler Dejustierung des Detektors in
sich konstant, aber relativ nicht kalibrierbar, abschwächen muss. Es wurden einige
Tests mit einem Silizium-Plättchen als Filter durchgeführt. Diese Methode erwies sich
jedoch als zu unregelmäßig, da die Oberfläche des Plättchens sehr uneben ist und
somit bei jedem erneuten Einsetzen des Plättchens in den Strahlengang durch
unterschiedliche Reflektion an der Oberfläche eine andere Abschwächung des Signals
erreicht wird. Es ergibt sich somit keine reproduzierbare Abschwächung. Als einmalig
und für die gesamte Dauer einer Messreihe eingesetzter Filter ist das Plättchen jedoch
verwendbar. Strom- und Spannungsmessung müssen einmalig synchronisiert werden,
da zumindest schon durch unterschiedliche Kabellängen ein zeitlicher Versatz
zwischen den beiden Messköpfen besteht. Dieses wurde wie folgt vorgenommen: Man
legt einen Spannungspuls unterhalb der Zündspannung des Plasmas an die
Elektroden an. Dabei werden Strom und Spannung gemessen. Es wird die Ableitung
der Spannung gebildet, welche nach den Maxwellgleichungen proportional zum
gemessenen Verschiebungsstrom ist. Diese Ableitung wird an die gemessene
Stromkurve angepasst. Dadurch erhält man den zeitlichen Versatz zwischen den
beiden Sonden. An diesem Aufbau ergab sich der Versatz zu 35,8 ns. Die
entsprechende Messung ist in Abbildung 3.12 dargestellt.
44
Abbildung 3.12: Synchronisationsmessung zwischen Strom und Spannung
3.4. Messverfahren der Feldmessungen
Analog zu Abschnitt 2.4.2 sind die Proportionalitäten der Signale zueinander wie folgt:
(
)
(
(3.1)
)
(3.2)
(3.3)
45
Da der YAG-Laser als stabil angenommen wird, gilt nun:
√
(3.4)
Der YAG-Laser wird jedoch weiterhin zur Stabilitätskontrolle sowie als Trigger für das
Oszilloskop überwacht. Zur Bestimmung der Kalibrationskonstanten
werden nun die
Elektroden mit eingelassenem Wasserstoff unter Spannung gesetzt, jedoch kein
Plasma
gezündet.
Daraufhin
wird
das
vermessene
Feld
mittels
der
Kalibrationskonstante an die Kurve der angelegten Spannung angepasst (siehe
Abbildung 3.13).
Abbildung 3.13: Beispiel einer Kalibrationsmessung bei 500 mbar Wasserstoff
Das Streulicht des YAG-Lasers hat bei den Messungen den Infrarot-Detektor gestört.
Es wurde jedoch teilweise mithilfe des Silizium-Plättchens herausgefiltert. Durch die
Mikroplasma-Entladung selbst entsteht eine breitbandige Strahlung, welche sowohl
den Infrarot-Detektor als auch die Photodioden stört. Dies führt dazu, dass das
46
Untergrundsignal in der Feldmessung an einem Plasma angehoben wird. Dieser
Untergrund wird jedoch bei den Messungen in Wasserstoff noch nicht abgezogen, weil
die Signale prinzipiell groß genug sind, jedoch würde es die Messungen bei sehr
niedrigem Druck noch zusätzlich in ihrer Empfindlichkeit verbessern. Es wären so
vermutlich auch Felder in Wasserstoff bei noch niedrigerem Druck messbar. Für
Stickstoff wird von
Anfang an, besonders aufgrund der geringen Infrarot-
Signalintensität, ein erweitertes Rauschunterdrückungsverfahren genutzt, welches
später erklärt wird (siehe Abschnitt 3.5). Die Kalibrationskonstante muss nahezu für
jede Messung und jeden Gasdruck neu bestimmt werden, da fast für jede Messung
durch Nachjustieren leicht unterschiedliche Bedingungen für die Signalstärken gelten.
Alle Messungen wurden im Zentrum der Entladung durchgeführt. Die Taillierung des
Lasers (siehe Abschnitt 2.4.3) und die Länge der Elektronen ließen keine räumliche
Auflösung zu, da die Entladung dann sofort gestört wurde. Messungen in der
Randschicht sind jedoch auch schon aufgrund des Durchmessers des Laserfokus
nicht durchführbar, da die Laser nicht eng genug fokussiert werden können (siehe
Tabelle 2.2 in Abschnitt 2.4.3). Der Vorteil der hohen Elektrodenlänge ist hingegen,
dass ein größerer Wechselwirkungsquerschnitt besteht und somit stärkere Signale
produziert werden. Die zeitlich aufgelösten Messreihen in der Mikroplasma-Entladung
werden aufgenommen, indem der YAG-Laser mittels des für ihn zuständigen
Delaygenerators zeitlich relativ zur Entladung verschoben wird. Das Oszilloskop nimmt
dabei die Signale der Photodioden für den YAG-Laser und die Anti-Stokes-Strahlung,
das
Signal
des
Infrarot-Detektors
sowie
das
Spannungssignal
über
eine
Spannungssonde auf. Einmalig wird am Anfang der Messung ebenfalls der Strom,
welcher durch die Entladung fließt, mittels einer Stromzange vermessen. Es kann
jedoch davon ausgegangen werden, dass sich Strom- sowie Spannungsverlauf über
die Dauer der Messung nicht verändern. Die mit dem Oszilloskop aufgenommenen
Messdaten der Photodioden und des Infrarot-Detektors werden mithilfe einer MatlabRoutine zu einzelnen, verwertbaren Tabellen von Messpunkten verrechnet. Dazu legt
die Routine bei jedem Messpunkt einen Grundwert fest, zieht diesen ab, sucht das
Maximum und gibt alle Maxima-Werte nacheinander in einer Tabelle pro Messreihe
und Datenquelle aus. Die Zeitintervalle, in welchen man die Messpunkte versetzt hat,
müssen manuell notiert und in eine Tabelle eingetragen werden. Somit erhält man
eine Tabelle mit den Zeitwerten und mit allen Messpunkten in übersichtlicher Form.
Die Spannungs- und Strom-Kurven können direkt ins Plot-Programm importiert
47
werden
und
brauchen
nicht
verrechnet
werden.
Es
wurden
ebenfalls
Detektionsgrenzenmessungen durchgeführt (siehe Abschnitt 4), indem ein konstantes,
homogenes elektrisches Feld an die Elektroden angelegt und nach und nach in der
Intensität reduziert wurde. Bei jeder Reduzierung wurde ein Messpunkt generiert.
Plottet man diese Messpunkte, so kann man später durch Anpassen von
Ausgleichsgeraden erkennen, wo die Grenze der messbaren Feldintensität liegt.
3.5. Umbau auf Stickstoff-Messungen
Beim Umbau des Aufbaus zur Messung von elektrischen Feldern in Stickstoff wurden
die Küvetten im Farbstofflaser gegen baugleiche Küvetten getauscht, welche vorher
bereits für die neue Farbstoffmischung genutzt wurden, um ein Vermischen der
Farbstoffe zu vermeiden. Der hier eingesetzte Farbstoffmix besteht aus einer
Mischung von Rhodamine B und Rhodamine 101 (auch als Rhodamine 640 bekannt),
was eine hohe Effizienz bei der für Stickstoff benötigten Stokes-Wellenlänge von 607
nm verspricht (siehe Abbildung 3.14).
Abbildung 3.14: Beispiel für eine Mischung aus Rhodamine B und Rhodamine 101 bzw. 640
[18]
48
Die geänderten Wellenlängen resultieren aus den anderen Energieniveaus in
Stickstoff (siehe Abschnitt 2.3). Die feldabhängige Strahlung liegt mit 4,3 µm im
ferneren Infrarot-Bereich als bei Wasserstoff mit 2,4 µm. Dies spielt jedoch bei der
Transmission von CaF2 praktisch keine Rolle. Die Unterdrückung der ASE war beim
Umbau des Aufbaus nur sehr schwer möglich. Dies ist abermals auf die
eingeschränkten Justierungs-Möglichkeiten im Farbstofflaser zurückzuführen. Der
Aufbau wurde dahingehend verändert, als dass die zweite Verzögerungsstrecke
entfällt, da sie sich mit den neuen Küvetten im Farbstofflaser als unnötig erwies und
dadurch die Intensität der Laserstrahlen am Ort der Entladung etwas erhöht werden
konnte. Ebenfalls werden zwei Prismen nach der Entladungskammer eingesetzt. Das
CaF2-Prisma bleibt bestehen, um eine erste räumliche Trennung der Wellen
vorzunehmen, jedoch kommt für die drei Wellen im sichtbaren Bereich ein weiteres
F2-Prisma zum Einsatz, um das beim Stickstoff mit 473 nm näher an den 532 nm des
YAG-Lasers liegende Anti-Stokes-Signal besser auskoppeln zu können. Ebenfalls
wurde ein Infrarot-Detektor desselben Typs verwendet, welcher aber vom Hersteller
speziell an die 4,3 µm-Strahlung angepasst worden ist. Es wurde außerdem vor dem
Infrarot-Detektor ein Infrarot-Bandpassfilter des Typs FB4250-500 von Thorlabs
verwendet, welcher eine deutliche höhere Transmission besitzt als das SiliziumPlättchen.
Es wird für die Messungen in Stickstoff ein Rauschunterdrückungsverfahren
verwendet, indem für jeden Messpunkt der Infrarot-Detektor mit einem simplen PapierShutter abgedeckt wird, der Hintergrund, welcher für kurze Zeit als statisch
angenommen werden kann, gespeichert und vom ohne Shutter gemessenen Signal
abgezogen wird. Dadurch entsteht zwar ein großer zeitlicher Aufwand, besonders weil
die Messung für jeden Punkt oft mehrfach wiederholt werden musste, da sich der
Hintergrund zu schnell geringfügig geändert hatte, jedoch lassen sich auf diese Weise
auch kleinere Signale messen. Dieser Aufwand ist nötig, da die im Stickstoff
produzierten Infrarotsignale eine deutlich niedrigere Intensität aufweisen als die im
Wasserstoff produzierten Signale.
Es wurde ebenfalls festgestellt, dass die Stickstoffentladung schneller dazu tendiert,
sich zu einer thermischen Bogenentladung zusammenzuziehen. Um dies zu
verhindern,
wurde
der
Vorwiderstand
Wasserstoffmessungen konstant 500
vor
der
Kathode,
betrug, zwischen 250
welcher
und 2000
bei
den
variiert.
49
Abbildung 3.15: Skizze des veränderten Aufbaus
50
Es stellte sich heraus, dass bei niedrigerem Vorwiderstand und somit höherem Strom
durch die Entladung das Zusammenziehen der Entladung erst bei höherem Druck
einsetzte. Somit konnten bei 250
Vorwiderstand knapp 50 mbar mehr Druck, in
denen die Entladung noch stabil betrieben werden konnte, gewonnen werden. Es
wurde ebenfalls getestet, die Entladung unter fließendem Stickstoff mit 1000 sccm
laufen zu lassen, um eventuell das Zusammenziehen zu vermeiden. Es ließ sich
jedoch kein Unterschied zu den Messungen mit statischem Gas feststellen.
3.6. Das Kamerasystem
Es wurden ebenfalls Emissionsmessungen mit einer ultra-schnellen Streak-Kamera
von Hamamatsu erstellt. Diese hat eine sehr hohe zeitliche Auflösung, welche die
Laser-Feldmessungen noch übertreffen kann. Eine Streak-Kamera ist dadurch, dass
räumlich nur eine Dimension vermessen wird, in der Lage, das gemessene Signal
direkt zeitlich zu untersuchen. Es ergibt sich somit ein Plot mit einer räumlichen und
einer zeitlichen Achse. Das Licht der Entladung wurde für diese Messungen mit einer
Linse kollimiert und mit einem Spiegel auf die Kamera geleitet. Die Messungen bei so
hohem Druck verschmieren dabei nicht so schnell wie bei niedrigem Druck, da die
Lebensdauer der Zustände bei hohem Druck sehr kurz ist. Zur Synchronisation der
Messungen wurde der YAG-Laser als Zeitmarke genutzt. Dabei wurde wie folgt
vorgegangen: Zunächst legt man eine Spannung an die Elektroden an, welche das
Plasma gerade nicht zu zünden vermag (siehe Abbildung 3.16).
51
Abbildung 3.16: Spannung ohne Zündung
Daraufhin schickt man den YAG-Laserstrahl durch das Gas zwischen den Elektroden
und stellt die Intensität so ein, dass er das Plasma zündet. Nun lässt sich das YAGSignal anhand des Zeitpunktes, an welchem der Strom ansteigt, zeitlich korrekt
platzieren (siehe Abbildung 3.17). Hierbei wurde der Verschiebungsstrom aus der
Messung, welche in Abbildung 3.16 dargestellt ist, abgezogen, um eine bessere
Kalibration vornehmen zu können. Es lässt sich somit errechnen, wie viele
Nanosekunden zeitlicher Versatz der YAG-Laserpuls zu der bereits synchronisierten
Strom-Spannungs-Messung hat. Dadurch lässt sich der Laserpuls zeitlich korrekt in
einer Messung von Strom und Spannung an einem Plasma grafisch darstellen (siehe
Abbildung 3.18).
52
Abbildung 3.17: Durch Laser gezündete Entladung
Abbildung 3.18: Messung von Strom und Spannung an einem Stickstoff-Plasma
bei 225 mbar mit angezeigtem YAG-Laserpuls
53
Leitet man den Laser, ohne Einstellungen am Experiment zu verändern, zusammen
mit der Emission des Plasmas auf die Kamera, wozu der Laser vorher durch Filter
stark abgeschwächt werden muss, um die Kamera nicht zu beschädigen, so kann man
den
zeitlichen
Versatz
zwischen
Laserpuls
und
Emission
anhand
einer
Kameraaufnahme bestimmen (siehe Abbildung 3.19).
Abbildung 3.19: Emission und Laserpuls gemessen mit der Streak-Kamera
Es ergibt sich ein Versatz von etwa 9,8 ns zwischen den beiden gauß-gefitteten
Peaks. Somit lässt sich nun die Emissionskurve zeitlich korrekt in die Messung aus
Abbildung 3.18 einordnen (siehe Abbildung 3.20).
54
Abbildung 3.20: Messung von Strom und Spannung mit anhand des Laserpulses zeitlich
eingeordneter Emissionskurve
Zur Bestimmung des Spektrums der mit der Kamera vermessenen Emission wurde ein
USB-Spektrometer des Typs HR 4000 der Firma Ocean Optics verwendet. Dazu
koppelte man das Licht der Entladung mithilfe einer kleinen Konvex-Linse in eine
Lichtleitfaser ein, welche direkt an das USB-Spektrometer angeschlossen werden
konnte. Die Linse besteht jedoch aus BK7-Glas, welches unterhalb von 300 nm kaum
noch transmittiert. Der UV-Bereich konnte somit nicht vermessen werden. Ebenfalls
konnten mit diesem Setup die Messungen weder orts- noch zeitaufgelöst durchgeführt
werden. Es war außerdem im Rahmen dieser Arbeit nicht mehr zu bewerkstelligen,
einzelne Emissionslinien mithilfe von Filtern separat mit der Kamera zu untersuchen.
Die Emissionsmessungen wurden alle wellenlängenintegriert durchgeführt. Falls nicht
anders aufgelistet, beträgt die Größe des Eintrittsspaltes an der Kamera für alle
Emissionsmessungen 30 µm. Die Integrationszeit ist pro Messung aufgelistet.
55
4. Messergebnisse
Im folgenden Abschnitt dieser Arbeit werden die Messergebnisse vorgestellt und
diskutiert. Das Kapitel ist nach den Gasen, in denen gemessen wurde, gegliedert.
Abschnitt 4.1 beschäftigt sich mit den Messungen in Wasserstoff, Kapitel 4.2 mit den
Messungen in Stickstoff.
Wie bereits in Abschnitt 3.4 beschrieben, muss zur Berechnung des elektrischen
Feldes die Quadratwurzel aus dem Verhältnis der Infrarotsignalintensität zur AntiStokes-Signalintensität berechnet und mit einem Kalibrationsfaktor multipliziert
werden:
√
(4.1)
Dieser Kalibrationsfaktor muss nach Neujustierung ebenfalls neu bestimmt werden, da
sich zum Beispiel durch eine verbesserte Positionierung des Infrarotdetektors die
Infrarotsignalintensität unabhängig von der Anti-Stokes-Signalintensität vergrößert und
sich somit das Verhältnis verändert. Ebenfalls ändern sich durch jedes Verschieben
eines Bauteils, wie zum Beispiel durch Nachjustieren eines Spiegels, die
Streulichtverhältnisse. Die Auswertung einer solchen Feldmessung ist somit
verhältnismäßig simpel.
Der Spaltabstand zwischen den Elektroden beträgt bei allen Messungen 1,2 mm. Die
Messung erfolgte immer mittig zwischen den Elektroden, da eine räumliche Auflösung
aufgrund der Länge der Elektroden in Kombination mit der breiten Taille der
Laserstrahlen im Rahmen dieser Arbeit nicht realisierbar war. Die Wiederholrate der
Entladung beträgt bei allen Messungen, falls nicht anders angegeben,
Hz.
56
4.1. Feldmessungen in Wasserstoff
Zunächst wird exemplarisch eine Messung an einem homogenen elektrischen Feld
ohne Plasma gezeigt (Abbildung 4.1). Anhand solcher Messungen wurde jeweils die
Kalibration vorgenommen, indem das gemessene Feld an die Kurve der angelegten
Spannung angepasst wurde.
Abbildung 4.1: Feldmessung an homogenem Feld in 500 mbar Wasserstoff
Gemittelt wurde hierbei jeweils über 20 Schuss pro Messpunkt, um eventuelle
Schwankungen auszugleichen. Das Offset, welches beim ersten Messpunkt zu sehen
ist, ergibt sich durch eine Kombination aus Rauschen und Streulicht am Infrarotdetektor. Es existiert somit immer ein Mindestsignal. Es lässt sich jedoch nachträglich
nicht einfach subtrahieren, da dann durch einen größeren Kalibrationsfaktor die
Steigung des gemessenen Feldes nicht mehr zu der steigenden Flanke des
angelegten Feldes passt. Es stellte sich jedoch später während der Stickstoff-
57
Messungen heraus, dass es möglich gewesen wäre, das Streulicht mittels eines
passenden Bandpassfilters zu reduzieren oder während der Messung den nahezu
statischen Untergrund abzuziehen. Ebenfalls ist eine Rauschreduktion im Oszilloskop
möglich, welches das Signal zeitlich mittelt. Dies führt zwar zu einer minimalen
Reduktion der zeitlichen Auflösung, aber es ist ohnehin nur eine zeitliche Auflösung im
Nanosekundenbereich, gegeben durch die Pulsbreite des Lasers (siehe Abbildung
2.6), nötig. Ferner lässt sich die Grundlinie der Signale durch Mittelungen über mehr
als 20 Schuss weiter glätten. Diese Möglichkeiten wurden im Verlauf der Arbeit,
jedoch größtenteils erst für die Stickstoffmessungen, ausgeschöpft. Aufgrund solcher
Verbesserungen konnte die Detektionsgrenze ebenfalls sehr weit heruntergesetzt
werden. Die Messungen der Detektionsgrenzen für elektrische Felder in Wasserstoff
bei 50 mbar, 350 mbar und 1000 mbar sind in Abbildung 4.2 - Abbildung 4.4 zu finden.
Gemittelt wurde jeweils über 2000 Schuss.
Abbildung 4.2: Detektionsgrenzenmessung in Wasserstoff bei 50 mbar
58
Abbildung 4.3: Detektionsgrenzenmessung in Wasserstoff bei 350 mbar
Abbildung 4.4: Detektionsgrenzenmessung in Wasserstoff bei 1000 mbar
59
Die Detektionsgrenze ergibt sich somit bei 50 mbar zu ca. 40 V/mm, bei 350 mbar zu
ca. 10 V/mm und bei 1000 mbar zu ca. 2,5 V/mm. Es stellte sich jedoch gegen Ende
der Arbeit heraus, dass diese Werte noch deutlich hätten verbessert werden können,
indem die oben genannten, bei den Stickstoffmessungen entdeckten Möglichkeiten,
auch bereits für die Wasserstoffmessungen eingesetzt worden wären. Den äußeren
Rahmen für die Detektionsgrenze steckt generell die Empfindlichkeit der Detektoren,
die Qualität der Abbildung auf dieselben, der Grad der Absorption der Signale durch
Fenster, Linsen, Prismen und die Feuchtigkeit in der Luft und durch thermische
Instabilität des Lasers. Es lässt sich der Fehler der Feldmessungen aus der mittleren
Abweichung der Messpunkte von der jeweiligen Ausgleichsgeraden in den
Detektionsgrenzenmessung bestimmen. Bei 50 mbar Druck ergibt sich ein Fehler von
2 V/mm, bei 350 mbar Druck ein Fehler von
Fehler von
1 V/mm und bei 1000 mbar Druck ein
0,3 V/mm.
In Abbildung 4.5 ist eine Stabilitäts-Feldmessung zu sehen, in welcher über 2 Stunden
hinweg ein konstantes Feld vermessen wurde, um die Schwankung darzustellen. Es
ergibt sich eine Abweichung von ca.
warmgelaufen ist, auf etwa
V/mm, die sich jedoch, nachdem der Laser
V/mm reduziert.
Abbildung 4.5: Stabilitäts-Feldmessung an konstantem Feld von 250 V/mm
bei 350 mbar über 120 Minuten
60
Exemplarisch wird nun eine Feldmessung an einer Plasmaentladung gezeigt und der
Entladungsverlauf analysiert (Abbildung 4.6). Die Messung wurde bei 200 mbar mit
einer Mittelung von 300 Schuss pro Messpunkt durchgeführt.
Abbildung 4.6: Feldmessung an einem Wasserstoff-Plasma bei 200 mbar
Zunächst folgt das Feld der angelegten Spannung bis 27 ns und erreicht bei ca. 700
V/mm Amplitude ein Maximum. Dies entspricht der Durchbruchspannung der
Entladung. Die angelegte Spannung steigt jedoch weiter an bis 30 ns und bis zu einer
Amplitude von ca. 1000 V/mm. Es ist zu erkennen, dass die Feldstärke in dem
Moment nicht weiter ansteigt, in welchem der Strom beginnt stark anzusteigen. Somit
ist zu vermuten, dass in diesem Moment die Entladung zündet. Das Feld sinkt
daraufhin bis 36 ns schnell ab, sinkt daraufhin weniger schnell ab bis auf ein Minimum
bei 46 ns, steigt wieder leicht an und ist anschließend annähernd konstant.
Der Entladungsverlauf kann zur theoretischen Erklärung in zwei Phasen aufgeteilt
werden. In der ersten Phase bis hin zu etwa 27 ns folgt das gemessene elektrische
Feld dem Verlauf der angelegten Spannung. Es kann hier, bedingt durch die hohe
Stoßrate und der daraus folgenden geringen Beweglichkeit der Ionen, vermutet
werden, dass die Ionen zunächst an dem Ort verbleiben, an dem sie erzeugt werden,
61
also unbeweglich sind. Dieses lässt sich auch rechnerisch abschätzen. Drückt man die
Strecke, welche ein Ion in einem elektrischen Feld zurücklegen kann, formell aus, so
erhält man:
(4.2)
Die Driftgeschwindigkeit
lässt sich dabei durch die Beweglichkeit
ausdrücken:
(4.3)
Nimmt man die Ionenbeweglichkeit der
zu
-Ionen zu
und die Stoßfrequenz
an [19], setzt die maximale gemessene elektrische Feldstärke von
ein, so erhält man durch Einsetzen von (4.3) in (4.2) das Ergebnis, dass die
Ionen in der Entladung einen Weg in der Größenordnung von
zurücklegen
können.
Dies
ist
offensichtlich
deutlich
mm
geringer
als
der
Elektrodenabstand von 1,2 mm. Folglich können die Ionen aufgrund ihrer
Beweglichkeit nicht aus dem Entladungsvolumen entweichen. Bei den Elektronen ist
hingegen davon auszugehen, dass sie aufgrund einer viel höheren Beweglichkeit
sofort von Entladungsbeginn an zur Anode hin abgesaugt werden. Somit sammeln
sich die Ionen im Entladungsraum an und bilden einen homogenen Hintergrund. Unter
dieser Annahme lässt sich das elektrische Feld in dieser ersten Phase durch das
angelegte Feld, welches teilweise durch die Ionen abgeschirmt wird, berechnen. Man
integriert dazu den Strom, welcher in die Entladung fließt, über die Zeit, um die
Ladungsträgerzahl zu erhalten, multipliziert diesen mit einem Skalierungsfaktor und
zieht dies vom angelegten elektrischen Feld ab:
∫
(4.4)
Der Skalierungsfaktor ergibt sich durch Anpassen des berechneten elektrischen
Feldes an die Messpunkte. Man erhält für die erste Phase der Entladung:
. Das so errechnete Feld für die erste Entladungsphase findet
62
sich in Abbildung 4.7 wieder. Sein Verlauf entspricht dem gemessenen Feld. Die
Ionendichte steigt in dieser Zeit so weit an, dass die Ionen das äußere elektrische Feld
ab einer gewissen Dichte komplett abzuschirmen vermögen. Sie lässt sich berechnen
nach:
(4.5)
wobei
der
Elektrodenabstand
mm
beträgt und
Es ergibt sich bei
und
die
Elektrodenfläche
die elektrische Feldkonstante darstellt.
ns, dem Zeitpunkt, an dem das gemessene elektrische Feld
beginnt abzufallen, eine kritische Ionendichte von
. Diese genügt,
um das äußere elektrische Feld abzuschirmen, sodass ab diesem Zeitpunkt die
Elektronen nicht mehr sofort abgesaugt werden.
Abbildung 4.7: Feldmessungen wie in Abbildung 4.6 mit berechnetem elektrischem
Feld
63
Es bilden sich in der Entladung eine Randschicht und ein Bulk aus (zu sehen in
Abbildung 4.8). In der Folge nimmt die Elektronendichte schnell zu, da das äußere, die
Elektroden absaugende Feld, abgeschirmt ist. Dies stellt den Übergang von der ersten
in die zweite Entladungsphase bei ca. 30 ns dar. In der zweiten Entladungsphase
treibt ein relativ kleines Feld einen Driftstrom über das Entladungsvolumen. Nimmt
man eine homogene, konstante Dichte an, kann man das Feld nach dem Ohm‘schem
Gesetz berechnen:
(4.6)
ist dabei ein Skalierungsfaktor, welcher durch Anpassen der berechneten Kurve in
Abbildung 4.7 an das gemessene Feld bestimmt wird. Er ergibt sich in dieser zweiten
Entladungsphase zu
. Die Dichte kann hier über die Leitfähigkeit
bestimmt werden:
(4.7)
=>
(4.8)
Aus dieser Rechnung ergibt sich mit dem Skalierungsfaktor
nommenen Elektronenmobilität [20] von
die Dichte zu
und einer ange.
Die Schichtdicke in dieser Entladungsphase kann anhand der Emissionsmessung
bestimmt werden (Abbildung 4.8).
64
Abbildung 4.8: Emissionsmessung einer Wasserstoffentladung bei 200 mbar mit 8 s
Integrationszeit
Nach Abbildung 4.8 ergibt sich die Randschicht an der Kathode im Verlauf der
Entladung zu etwa
0,1 mm. Die Dichte in der Schicht kann anhand dieser
Messungen ebenfalls abgeschätzt werden. Dazu wird zunächst die Spannung in der
Schicht berechnet. Das gemessene Feld liegt in dieser zweiten Entladungsphase nach
Abbildung 4.6 bzw. Abbildung 4.7 bei ca. 200 V/mm. Daraus ergibt sich für die
Schichtspannung:
(4.9)
Es besteht ferner folgender Zusammenhang nach dem Matrix-Schicht-Modell
zwischen Schichtspannung und Ionendichte in der Randschicht unter Verletzung der
Quasineutralität [21]:
(4.10)
65
Danach ergibt sich in diesem Fall mit
als Schichtdicke für die Dichte in der Schicht:
. Die Dichte ist somit eine Größenordnung höher als die berechnete
Dichte im Bulk und zwei Größenordnungen höher als die kritische Dichte, welche zum
Abschirmen des äußeren elektrischen Feldes nötig war.
Ebenfalls kann in der Mitte der Emissionsmessung, was dem Ort entspricht, an
welchem mit dem Laser das elektrische Feld vermessen wurde, ein Bereich als Kurve
exportiert und in eine Feldmessungsgrafik eingebaut werden. Synchronisiert wurden
die Messungen wie in Abschnitt 3.6 beschrieben. Das Ergebnis ist in Abbildung 4.9 zu
sehen. Es ist deutlich erkennbar, dass das Emissionsmaximum sehr gut mit dem
Strommaximum zusammenfällt. Ebenfalls gibt es beim zweiten, kleineren Maximum in
der Emission bei etwa 55 ns eine Übereinstimmung mit dem zweiten Maximum im
Strom zur selben Zeit. Ein Übereinstimmen weiterer Maxima ist aufgrund der geringen
Ausprägung höchstens zu vermuten.
Abbildung 4.9: Feldmessung bei 200 mbar Wasserstoff mit Emissionskurve
Aus der Messung von Strom und dem elektrischen Feld lässt sich ebenfalls
zeitaufgelöst die Elektronendichte berechnen. Dazu wird allerdings angenommen,
dass die Ionen völlig unbeweglich sind, und keine Ladungen über Diffusion oder
Rekombination verloren gehen. Somit entspricht der Strom zwischen den Elektroden
66
dem gemessenen Gesamtstrom. Ausgangspunkt für die Berechnung ist folgende
Gleichung für den Gesamtstrom:
̇
(4.11)
Der erste Summand entspricht hierbei dem Leitungsstrom, der zweite dem
Verschiebungsstrom. Da die Leitfähigkeit
jedoch mit der Dichte zusammenhängt, ist
es möglich, eine Gleichung für die zeitlich aufgelöste Elektronendichte zu geben, mit
welcher die Elektronendichte über den gesamten Entladungszeitraum berechnet
werden kann:
(
̇
)
Die so berechnete Elektronendichte findet sich in Abbildung 4.10 wieder.
Abbildung 4.10: Feldmessungen wie in Abbildung 4.6 mit berechneter
Elektronendichte
(4.12)
67
4.2. Feldmessungen in Stickstoff
Für die Feldmessungen in Stickstoff wurde der Aufbau wie in Abschnitt 3.5
beschrieben abgeändert. Zunächst wurden, wie bei den Messungen in Wasserstoff,
ebenfalls Messungen in homogenen elektrischen Feldern ohne die Zündung eines
Plasmas durchgeführt. Eine solche Messung ist in Abbildung 4.11 zu sehen.
Abbildung 4.11: Messung an homogenem elektrischen Feld in 1000 mbar Stickstoff
Wie bereits in Wasserstoff passt das gemessene elektrische Feld nach Kalibration
sehr gut auf die Kurve des angelegten Feldes. Der Aufbau konnte somit auf diese Art
und Weise kalibriert werden. Es zeigte sich allerdings sehr schnell, dass die
Detektionsgrenzen in Stickstoff deutlich höher liegen als in Wasserstoff, da besonders
das Infrarotsignal deutlich schwächer ist. Detektionsgrenzenmessungen sind in
Abbildung 4.12 - Abbildung 4.16 zu sehen.
68
Man erkennt aus diesen Messungen, dass die Detektionsgrenze in Stickstoff bei 400
mbar mit ca. 80 V/mm deutlich höher liegt als in Wasserstoff, wo sie bei 350 mbar
Druck bei ca. 10 V/mm lag. Ebenfalls ist wieder die sinkende Tendenz zu höheren
Drücken erkennbar: bei 1000 mbar liegt die Grenze in den ersten Messungen bei ca.
60 V/mm. Nachdem das Verfahren jedoch durch die in Abschnitt 3.5 beschriebenen
Maßnahmen verbessert wurde, speziell durch den neuen Bandpassfilter vor dem
Infrarotdetektor, wurde die Detektionsgrenze in 780 mbar Stickstoff von ca. 90 V/mm
(Abbildung 4.14) auf ca. 55 V/mm gesenkt (Abbildung 4.16). 780 mbar wurde als
Druck gewählt, da Luft bei 1000 mbar Druck zu etwa 78% aus Stickstoff besteht und
somit Signalintensitäten ähnlich denen in Luft erreicht wurden. Die Mittelung betrug bei
allen Messungen 100 Schuss pro Messpunkt.
Abbildung 4.12: Detektionsgrenzenmessung in 200 mbar Stickstoff
69
Abbildung 4.13: Detektionsgrenzenmessung in 400 mbar Stickstoff
Abbildung 4.14: Detektionsgrenzenmessung in 780 mbar Stickstoff
70
Abbildung 4.15: Detektionsgrenzenmessung in 1000 mbar Stickstoff
Abbildung 4.16: Detektionsgrenzenmessung in 780 mbar Stickstoff nach
Verbesserung des Aufbaus
71
Die
Detektionsgrenzen
Wasserstoffmessungen
bestimmen
durch
die
sich
ansonsten
Detektorempfindlichkeiten,
analog
die
zu
Qualität
den
der
Abbildung, die Absorption besonders des Infrarotsignals durch Prismen und Luft. Die
Fehler in den Messungen ergeben sich aus den Detektionsgrenzenmessungen aus
Abbildung 4.16 zu
V/mm. Die Ergebnisse haben sich durch die Verbesserung des
Aufbaus deutlich verbessert: In der Messung aus Abbildung 4.14 betrug der Fehler
noch
V/mm.
Darauffolgend wurden Messungen in Plasmaentladungen durchgeführt. Repräsentativ
wird hier eine Messung bei 250 mbar Druck gezeigt (Abbildung 4.17). Die Mittelung
betrug hierbei wieder 100 Schuss pro Messpunkt.
Abbildung 4.17: Feldmessung an einem Stickstoff-Plasma bei 250 mbar
Der Verlauf des Feldes ist sehr analog zu dem in Wasserstoff. Das Feld folgt zunächst
der angelegten Spannung bis 28 ns und erreicht bei ca. 1200 V/mm Amplitude ein
Maximum. Dies entspricht der Durchbruchspannung der Entladung. Die angelegte
Spannung steigt bis 30 ns bis zu einer Amplitude von ca. 1550 V/mm weiter an. Die
Feldstärke hört ebenfalls in dem Moment auf zu steigen, in welchem der Strom stark
ansteigt, was wiederum auf die Zündung der Entladung hinweist. Daraufhin sinkt das
72
Feld bis auf ein Minimum bei 47 ns ab, steigt wieder leicht an und ist anschließend
annähernd konstant. Der Entladungsverlauf lässt sich ebenfalls analog zur
Wasserstoffentladung in zwei Phasen aufteilen:
In der ersten Phase bis hin zu etwa 28 ns folgt das gemessene elektrische Feld dem
Verlauf der angelegten Spannung. Es liegt abermals die Vermutung nahe, dass,
bedingt durch die hohe Stoßrate und der daraus folgenden geringen Beweglichkeit der
Ionen, diese zunächst an dem Ort verbleiben, an dem sie erzeugt werden und somit
unbeweglich sind. Die Strecke, welche ein Ion in einem elektrischen Feld zurücklegen
kann, erhält man per Gleichung (4.2) und (4.3). Es ergibt sich hier abermals eine
Strecke in der Größenordnung von
mm und somit weit weniger als der
Abstand der Elektroden mit 1,2 mm.
Die Ionen bilden somit auch hier einen homogenen Hintergrund, der nach und nach
das äußere elektrische Feld abschirmt, während die Elektronen, bedingt durch ihre
deutlich höhere Beweglichkeit, aus dem Entladungsvolumen abgesaugt werden. Das
Feld in dieser Phase lässt sich nach Gleichung (4.4) mit dem Skalierungsfaktor
berechnen und ist in Abbildung 4.18 dargestellt. Die kritische
Ionendichte, welche zum Zeitpunkt des Einbruchs des gemessenen Feldes das
äußere elektrische Feld komplett abschirmt, berechnet sich nach Gleichung (4.5) zu
.
Das Feld in der zweiten Entladungsphase, in welcher nur ein kleiner Driftstrom fließt
und das Feld ebenfalls verhältnismäßig klein ist und konstant bleibt, lässt sich mithilfe
des Skalierungsfaktors
nach Gleichung (4.6) berechnen. Es ist
ebenfalls in Abbildung 4.18 dargestellt. Die beiden berechneten elektrischen Felder
passen in diesen Messungen hervorragend zu dem gemessenen elektrischen Feld.
73
Abbildung 4.18: Feldmessungen wie in Abbildung 4.17 mit berechnetem elektrischem
Feld
Aus dem Skalierungsfaktor für die Berechnung des elektrischen Feldes im zweiten Teil
der Entladung lässt sich die Dichte hier nach Gleichung (4.8) zu
berechnen.
Auch für Stickstoff wurden Emissionsmessungen aufgenommen. Die zur Messung aus
Abbildung 4.17 passende Emissionsmessung findet sich in Abbildung 4.19. Aus dieser
Messung
lässt
sich
ebenfalls
Entladungsphase bestimmen.
die
Dicke
der
Randschicht
in
der
zweiten
74
Abbildung 4.19: Emissionsmessung einer Stickstoffentladung bei 250 mbar mit 2 s
Integrationszeit
Die Schichtdicke bestimmt sich hier zu etwa
mm. Berechnet man nach
Gleichung (4.9) die Spannung in der Randschicht bei einem Feldmaximum von ca.
300 V/mm im zweiten Teil der Entladung zu
, so lässt sich
daraus über Gleichung (4.10) die Ionendichte in der Schicht zu
berechnen. Die Dichte ist in der Schicht somit knapp zwei Größenordnungen höher als
die berechnete Dichte im Bulk und etwas mehr als zwei Größenordnungen höher als
die kritische Dichte, welche zum Abschirmen des äußeren elektrischen Feldes nötig
war. Exportiert man aus der Emissionsmessung den Bereich, in welchem das Feld mit
dem Laser vermessen wurde als Kurve, so lässt diese sich, synchronisiert wie in
Abschnitt 3.6 beschrieben, mit der Feldmessung zusammen in einem Plot darstellen.
Das Ergebnis findet sich in Abbildung 4.20.
75
Abbildung 4.20: Feldmessung bei 250 mbar Stickstoff mit Emissionskurve
Auch hier ist deutlich erkennbar, dass das Emissionsmaximum sehr gut mit dem
Strommaximum zusammenfällt. Da es im zeitlichen Verlauf des Stroms in der
Stickstoffentladung jedoch praktisch keine weiteren Maxima und Minima gibt, finden
sich auch keine weiteren Maxima oder Minima in der Emissionskurve.
Es kann aus der Messung von Strom und dem elektrischen Feld ebenfalls wieder
zeitaufgelöst die Elektronendichte analog zu den Wasserstoffmessungen nach
Gleichung (4.12) berechnet werden. Die auf diese Weise berechnete Elektronendichte
findet sich in Abbildung 4.21 wieder.
76
Abbildung 4.21: Feldmessungen wie in Abbildung 4.17 mit berechneter
Elektronendichte
Weitere im Rahmen dieser Arbeit durchgeführte Feldmessungen finden sich im
Anhang wieder. Aus diesen weiteren Messungen ist ersichtlich, dass die Emission der
Entladung sich mit steigendem Druck zeitlich zusammenzieht, bzw. die Emission bei
niedrigerem Druck, bedingt durch geringere Stoßraten, langsamer abklingt.
Das mit dem USB-Spektrometer aufgenommene Spektrum von Stickstoff findet sich in
Abbildung 4.22. Es konnte jedoch zeitlich nicht mehr bewerkstelligt werden, einzelne
dieser Emissionslinien separat mit der Kamera zu untersuchen. Die stärksten
Emissionslinien in diesem Spektrum gehören zum zweiten positiven System von
Stickstoff.
77
Abbildung 4.22: Spektrum der Stickstoffentladung bei 200 mbar Druck
78
5. Zusammenfassung und Ausblick
Es ist in dieser Arbeit gelungen, elektrische Felder in Wasserstoff und Stickstoff
mithilfe einer Vierwellenmischungs-Technik zu vermessen. Dazu kamen ein
frequenzverdoppelter Nd:YAG-Laser und ein durchstimmbarer Farbstofflaser zum
Einsatz. Es wurden sowohl elektrische Felder in Gasen als auch in nanosekundengepulsten Plasmaentladungen mit Spannungspulsen von ca. 150 ns Dauer untersucht.
Die Wiederholrate der Entladung lag dabei typischerweise bei 2000 Hz. Entladungen
wurden in Wasserstoff bei Drücken zwischen einigen mbar bis hoch zu 400 mbar
untersucht - in Stickstoff zwischen 50 und 350 mbar. Im Gas ohne Plasma wurde der
Druck bei beiden Gasen bis hoch zu 1000 mbar untersucht. Eine Plasmazündung war
mit der aktuellen plan-parallelen Elektrodengeometrie bei derart hohem Druck nicht
mehr möglich bzw. das Plasma ließ sich mit steigendem Druck nicht stabil betreiben,
sondern zog sich zu einer thermischen Bogenentladung zusammen. Parallel zu den
Feldmessungen wurden die angelegte Spannung und der Gesamtstrom mithilfe von
Sonden gemessen.
Die gelungenen Messungen zeigen, dass diese Vierwellenmischmethode in beiden
Gasen gut zur Feldmessung geeignet ist. Die Ergebnisse waren dabei in Wasserstoff
noch empfindlicher als in Stickstoff. Der dazu übernommene Aufbau wurde besonders
bezüglich Stabilität und Detektionsgrenzen maßgeblich verbessert. Es war möglich, in
Wasserstoff bei 50 mbar Felder bis zu ca. 40 V/mm, bei 350 mbar bis ca. 10 V/mm
und bei 1000 mbar bis ca. 2,5 V/mm zu vermessen. Durch derart niedrigere
Detektionsgrenzen ist es erstmals möglich, Wasserstoff zum Vermessen des
elektrischen Feldes in sehr geringer Konzentration von beispielsweise 5% einem
Edelgas-Jet oder einer anderen technisch relevanten Entladung beizumischen. In
Stickstoff waren zunächst bei 400 mbar ca. 80 V/mm, bei 780 mbar ca. 90 V/mm und
bei 1000 mbar ca. 60 V/mm möglich, jedoch wurde die Empfindlichkeit verbessert,
sodass bei 780 mbar später bis zu 55 V/mm möglich waren.
79
Die Zeitauflösung dieses Setups liegt, bedingt durch die Pulsbreite des Lasers, bei
etwa 7,7 ns. Über die Feldmessungen konnten Rückschlüsse auf Ionendichten, die
absolute Elektronendichte und die Dynamik der Entladung geschlossen werden,
welche mithilfe der Ergebnisse in eine Zündphase mit einem hohen Spannungspuls,
gefolgt von einem hohen Strompuls, und eine Quasi-DC-Phase von annähernd
gleichbleibender Spannung und Strom aufgeteilt werden konnte. In Kombination mit
ultra-schneller
optischer
Emissionsspektroskopie
mithilfe
einer
Streak-Kamera
konnten ebenfalls weitere Einblicke gewonnen und zum Beispiel die Randschichtbreite
im Quasi-DC-Bereich bestimmt werden. Nachfolgend konnte das elektrische Feld
mithilfe eines einfachen theoretischen Modells berechnet werden.
Besonders die Messungen in Stickstoff-Entladungen ergeben neue Möglichkeiten für
weitere interessante Entladungen, in denen diese Diagnostik Anwendung findet.
Diesbezüglich wurde exemplarisch eine Detektionsgrenzenmessung bei 780 mbar
durchgeführt, um die ca. 78% Stickstoff in der Luft zu simulieren und somit darauf
hinzuarbeiten, zukünftig auch Entladungen in offener Luft vermessen zu können. Der
Aufbau könnte ebenfalls noch empfindlicher gemacht werden, denn besonders in die
Wasserstoffmessungen
sind
viele
der
Erkenntnisse
der
späteren
Stickstoff-
messungen noch nicht eingeflossen. Eine Grundjustierung der Laser könnte das
Strahlprofil entscheidend verbessern, sodass mit den Laserstrahlen in ihren Fokussen
noch geringere Durchmesser erzielt werden könnten und eine räumliche Auflösung
möglich wäre, ohne die Entladung dabei zu stören. Sinnvoll wäre auch, den Aufbau
kompakter zu gestalten, sodass er einerseits nicht mehr auf zwei optische Tische
ausgeweitet werden müsste und andererseits weniger Spiegel nötig wären, was
vermutlich das Problem der Selbst-Dejustierung minimieren würde. Ebenfalls könnte
eine Raman-Zelle statt des Farbstofflasers genutzt werden, um die zweite einfallende
Welle zu generieren. Damit würden die Probleme beseitigt, welche durch den
Farbstofflaser entstanden, wie zum Beispiel das genaue Einstellen und Halten der
Wellenlänge und die Probleme mit dem Strahlprofil. Auch könnte der Infrarot-Detektor
für die Stickstoffmessungen gegen noch ein empfindlicheres Modell ersetzt werden.
Als ein nächstes Ziel ist ein neues Elektrodensystem geplant (siehe Abbildung 5.1),
welches als Jet-ähnliche Geometrie konzipiert sein wird, um einen Schritt in Richtung
technologisch relevanter Entladungen zu gehen, denn erstmals ist die Empfindlichkeit
in Wasserstoff so hoch, dass es als Indikatorgas zu technisch relevanten Entladungen
beigemischt werden kann. Darüber hinaus kann Stickstoff als Gas zur Messung des
80
elektrischen Feldes verwendet werden, welches ohnehin in derartigen Entladungen
Anwendung findet.
Abbildung 5.1: Erstes Design einer Jet-ähnlichen Elektrodengeometrie
81
A.Anhang
1. Wasserstoff-Feldmessungen
Abbildung A.1: 2,5 mbar
Abbildung A.3: 10 mbar
Abbildung A.2: 5 mbar
Abbildung A.4: 25 mbar
82
Abbildung A.5: 50 mbar
Abbildung A.6: 75 mbar
Abbildung A.7: 100 mbar
Abbildung A.8: 150 mbar
Abbildung A.9: 300 mbar
Abbildung A.10: 400 mbar
83
2. Stickstoff-Messungen
Abbildung A.11: Feldmessung 50 mbar
Abbildung A.12: Feld- und Emissionsmessung 50 mbar
Abbildung A.13: Emissionsmessung 50 mbar
Abbildung A.15: Feld- und Emissionsmessung 100 mbar
Abbildung A.14: Feldmessung 100 mbar
Abbildung A.16: Emissionsmessung 100 mbar
84
Abbildung A.17: Feldmessung 150 mbar Abbildung A.18: Feld- und Emissionsmessung 150 mbar
Abbildung A.19: Emissionsmessung 150 mbar
Abbildung A.21: Feld- und Emissionsmessung 200 mbar
Abbildung A.20: Feldmessung 200 mbar
Abbildung A.22: Emissionsmessung 200 mbar
85
Abbildung A.23: Feldmessung 300 mbar
Abbildung A.24: Feld- und Emissionsmessung 300 mbar
Abbildung A.25: Emissionsmessung 300 mbar
Abbildung A.27: Feld- und Emissionsmessung 350 mbar
Abbildung A.26: Feldmessung 350 mbar
Abbildung A.28: Emissionsmessung 350 mbar
86
Abbildungsverzeichnis
Abbildung 2.1: Grafik zu Energieunterschieden .......................................................... 9
Abbildung 2.2: nicht-entarteter und entarteter CARS-Prozess ................................. 11
Abbildung 2.3: CARS-ähnlicher Prozess mit Einfluss des elektrischen Feldes ........ 12
Abbildung 2.4: Strahlgeometrien für entartetes CARS ............................................. 23
Abbildung 2.5: Beispielhafte Darstellung eines Gaußstrahls .................................... 24
Abbildung 2.6: Messung der Pulsdauer mit einer Photodiode .................................. 25
Abbildung 3.1: Skizze des Aufbaus .......................................................................... 30
Abbildung 3.2: Strahlprofil des Farbstofflasers, links im Nah-, rechts im Fernfeld .... 31
Abbildung 3.3: Transmission von CaF2 [14] ............................................................. 33
Abbildung 3.4: Messung der Infrarotsignalintensität nach Transmission durch
verschiedene Prismen .............................................................................................. 34
Abbildung 3.5: Elektrodenkonfiguration .................................................................... 35
Abbildung 3.6: Effizienz von Pyridin I bei verschiedenen Wellenlängen [16] ............ 37
Abbildung 3.7: Strahlengang im Farbstofflaser [17] .................................................. 38
Abbildung 3.8: Foto des Resonators des Farbstofflasers ......................................... 39
Abbildung 3.9: Zeitlicher Verlauf der Intensität des YAG-Lasers nach Justierblende 40
Abbildung 3.10: Zeitlicher Verlauf der Intensität des YAG-Lasers hinter Justierblende
nach Verbesserungen .............................................................................................. 41
Abbildung 3.11: Strahlprofil des YAG-Lasers, links im Nah-, rechts im Fernfeld (auf
Brennpapier) ............................................................................................................. 41
Abbildung 3.12: Synchronisationsmessung zwischen Strom und Spannung ........... 44
Abbildung 3.13: Beispiel einer Kalibrationsmessung bei 500 mbar Wasserstoff ...... 45
Abbildung 3.14: Beispiel für eine Mischung aus Rhodamine B und Rhodamine 101
bzw. 640 [18] ............................................................................................................ 47
Abbildung 3.15: Skizze des veränderten Aufbaus .................................................... 49
Abbildung 3.16: Spannung ohne Zündung ............................................................... 51
87
Abbildung 3.17: Durch Laser gezündete Entladung ................................................. 52
Abbildung 3.18: Messung von Strom und Spannung an einem Stickstoff-Plasma ... 52
Abbildung 3.19: Emission und Laserpuls gemessen mit der Streak-Kamera ........... 53
Abbildung 3.20: Messung von Strom und Spannung mit anhand des Laserpulses
zeitlich eingeordneter Emissionskurve...................................................................... 54
Abbildung 4.1: Feldmessung an homogenem Feld in 500 mbar Wasserstoff ........... 56
Abbildung 4.2: Detektionsgrenzenmessung in Wasserstoff bei 50 mbar .................. 57
Abbildung 4.3: Detektionsgrenzenmessung in Wasserstoff bei 350 mbar ................ 58
Abbildung 4.4: Detektionsgrenzenmessung in Wasserstoff bei 1000 mbar .............. 58
Abbildung 4.5: Stabilitäts-Feldmessung an konstantem Feld von 250 V/mm ........... 59
Abbildung 4.6: Feldmessung an einem Wasserstoff-Plasma bei 200 mbar .............. 60
Abbildung 4.7: Feldmessungen wie in Abbildung 4.6 mit berechnetem elektrischem
Feld .......................................................................................................................... 62
Abbildung 4.8: Emissionsmessung einer Wasserstoffentladung bei 200 mbar mit 8 s
Integrationszeit ......................................................................................................... 64
Abbildung 4.9: Feldmessung bei 200 mbar Wasserstoff mit Emissionskurve ........... 65
Abbildung 4.10: Feldmessungen wie in Abbildung 4.6 mit berechneter
Elektronendichte ....................................................................................................... 66
Abbildung 4.11: Messung an homogenem elektrischen Feld in 1000 mbar Stickstoff67
Abbildung 4.12: Detektionsgrenzenmessung in 200 mbar Stickstoff ........................ 68
Abbildung 4.13: Detektionsgrenzenmessung in 400 mbar Stickstoff ........................ 69
Abbildung 4.14: Detektionsgrenzenmessung in 780 mbar Stickstoff ........................ 69
Abbildung 4.15: Detektionsgrenzenmessung in 1000 mbar Stickstoff ...................... 70
Abbildung 4.16: Detektionsgrenzenmessung in 780 mbar Stickstoff nach
Verbesserung des Aufbaus ...................................................................................... 70
Abbildung 4.17: Feldmessung an einem Stickstoff-Plasma bei 250 mbar ................ 71
Abbildung 4.18: Feldmessungen wie in Abbildung 4.17 mit berechnetem elektrischem
Feld .......................................................................................................................... 73
Abbildung 4.19: Emissionsmessung einer Stickstoffentladung bei 250 mbar mit 2 s
Integrationszeit ......................................................................................................... 74
Abbildung 4.20: Feldmessung bei 250 mbar Stickstoff mit Emissionskurve ............. 75
Abbildung 4.21: Feldmessungen wie in Abbildung 4.17 mit berechneter
Elektronendichte ....................................................................................................... 76
Abbildung 4.22: Spektrum der Stickstoffentladung bei 200 mbar Druck ................... 77
88
Abbildung 5.1: Erstes Design einer Jet-ähnlichen Elektrodengeometrie .................. 80
Abbildung A.1: 2,5 mbar, Abbildung A.2: 5 mbar ...................................................... 81
Abbildung A.3: 10 mbar, Abbildung A.4: 25 mbar ..................................................... 81
Abbildung A.5: 50 mbar, Abbildung A.6: 75 mbar ..................................................... 82
Abbildung A.7: 100 mbar, Abbildung A.8: 150 mbar ................................................. 82
Abbildung A.9: 300 mbar, Abbildung A.10: 400 mbar ............................................... 82
Abbildung A.11: Feldmessung 50 mbar, Abbildung A.12: Feld- und Emissionsmessung
50 mbar .................................................................................................................... 83
Abbildung A.13: Emissionsmessung 50 mbar, Abbildung A.14: Feldmessung 100
mbar………………………………………………………………………………………....83
Abbildung A.15: Feld- und Emissionsmessung 100 mbar, Abbildung A.16:
Emissionsmessung 100 mbar................................................................................... 83
Abbildung A.17: Feldmessung 150 mbar, Abbildung A.18: Feld- und
Emissionsmessung 150 mbar……………………………………………………………..84
Abbildung A.19: Emissionsmessung 150 mbar, Abbildung A.20: Feldmessung 200
mbar………………………………………………………………………………………….84
Abbildung A.21: Feld- und Emissionsmessung 200 mbar, Abbildung A.22:
Emissionsmessung 200 mbar…………………………………………………………….84
Abbildung A.23: Feldmessung 300 mbar, Abbildung A.24: Feld- und
Emissionsmessung 300 mbar................................................................................... 85
Abbildung A.25: Emissionsmessung 300 mbar, Abbildung A.26: Feldmessung 350
mbar………………………………………………………………………………………….85
Abbildung A.27: Feld- und Emissionsmessung 350 mbar, Abbildung A.28:
Emissionsmessung 350 mbar................................................................................... 85
89
Literaturverzeichnis
[1]
V N Ochkin, S N Tskhai: Coherent light scattering stimulated by a quasistatic electric field. Physics-Uspekhi 46, 1214: 2003
[2]
S Müller: Nichtlineare Laserspektroskopie
an einem Mikroplasma. Diplomarbeit, Bochum: 2009
[3]
S Müller: Nonlinear laserspectroscopic electric field measurements in
micro-plasmas. Dissertation, Bochum: 2012
[4]
R W Boyd: Nonlinear Optics, Third Edition. Academic Press: 2008
[5]
Y R Shen: The Principles of Nonlinear Optics. John Wiley and Sons:
1984
[6]
W M Tolles, J W Nibler, J R McDonald, A B Harvey: A Review of the
Theory and Application of Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy
(CARS). Applied Spectroscopy, Vol. 31, Issue 4, pp. 253-271: 1977
[7]
A M Zheltikov: Coherent anti-Stokes Raman scattering: from proof-ofthe-principle experiments to femtosecond CARS and higher order wavemixing generalizations. Journal of Raman Spectroscopy 31, 653-667:
2000
[8]
R Singh: C. V. Raman and the Discovery of the Raman
Effect. Phys. perspect. 4, 399-420: 2002
[9]
P D Maker, R W Terhune: Study of Optical Effects Due to an Induced
Polarization Third Order in the Electric Field Strength. Phys. Rev. 137,
A801-A818: 1965
[10]
P R Regnier, F Moya, J P E Taran: Gas Concentration Measurement by
Coherent Raman Anti-Stokes Scattering. AIAA Journal 12, 6: 1974
90
[11]
F Moya, S A J Druet, J P E Taran: Gas spectroscopy and temperature
measurement by coherent raman anti-stokes scattering. Optics
Communications 13, 2: 1975
[12]
E U Condon: Production of Infrared Spectra with Electric Fields. Physical
Review 41: 1932
[13]
W Demtröder: Experimentalphysik 2, Elektrizität und Optik, 5. Auflage.
Springer: 2009
[14]
Thorlabs: IR-Prisms.
http://www.thorlabs.com/newgrouppage9.cfm?objectgroup_id=5684.
Entnommen: 19.02.2013
[15]
RefractiveIndex.INFO: Refractive index of F2.
http://refractiveindex.info/?group=SCHOTT&material=F2
Entnommen: 19.02.2013
[16]
Radiant Dyes Laser & Acc. GmbH: List of Laser dyes.
http://www.radiant-dyes.com/index.php/products/laser-dyes/list-of-laserdyes
Entnommen: 19.02.2013
[17]
Radiant Dyes Laser & Acc. GmbH: Frequency doubling and Difference
frequency mixing. Zusendung des Supports am 20.02.2013
[18]
Sirah Lasertechnik: Mix Rh B / Rh 101.
http://www.sirah.com/dyes-accessories/laser-dyes-532-nm/mix-rh-b-rh101
Entnommen: 20.02.2013
[19]
E W MacDaniel, E A Mason: The mobility and diffusion of ions in gases.
Wiley: 1973
[20]
Y Raizer: Gas Discharge Physics. Springer: 1991
[21]
M A Lieberman, A J Lichtenberg: Principles of plasma discharges and
material processing. Wiley: 2005
91
Danksagung
Zuerst möchte ich Herrn Prof. Czarnetzki für die Möglichkeit, diese Arbeit an seinem
Institut durchführen zu dürfen, danken. Es ergab sich dadurch für mich ein
unvergleichlicher Einblick in die Welt der Mikroplasmen und besonders der
Laserdiagnostiken.
Ich danke Herrn Dr. Dirk Luggenhölscher sehr für die geduldige, kompetente und
motivierende Betreuung und Hilfe in allen Fragen, die sich besonders um die
Verwendung der Laser, aber auch allen anderen Geräten ergaben, und natürlich für
die Hilfe in schwierigen Situationen rund um diese Arbeit.
Ebenfalls gilt großer Dank Herrn Thomas Zierow, Herrn Stefan Wietholt, Herrn Bernd
Becker und Herrn Frank Kremer für die große technische Unterstützung bei aller Art
von Fragen bezüglich des Aufbaus und für den Support im technischen Bereich.
Frau Nikas und Frau Hentrich danke ich für Motivation, freundliche Betreuung und die
Hilfe bei allen verwaltungstechnischen Angelegenheiten.
Ich danke auch dem ganzen Team des Instituts für Experimentalphysik V für die
freundliche Arbeitsatmosphäre und dafür, dass man sich auf Rat und eine helfende
Hand allzeit verlassen konnte.
Ebenfalls danke ich meiner Familie und allen beteiligten Freunden für die
Unterstützung und die Tipps, die ich bezüglich des Verfassens dieser Arbeit erhalten
habe.
92
Erklärung
Hiermit versichere ich, dass ich die vorliegende Arbeit selbstständig und nur unter
Verwendung der angegebenen Quellen und Hilfsmittel verfasst habe.
Gelsenkirchen, 28.03.2013
Patrick Böhm