Einzelne organische Moleküle als Bausteine für die Photonik Single

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Jahrbuch 2012/2013 | Götzinger, Stephan; Sandoghdar, Vahid | Einzelne organische Moleküle als Bausteine
für die Photonik
Einzelne organische Moleküle als Bausteine für die Photonik
Single organic molecules as building blocks for photonics
Götzinger, Stephan; Sandoghdar, Vahid
Max-Planck-Institut für die Physik des Lichts, Erlangen
Korrespondierender Autor
E-Mail: vahid.sandoghdar@mpl.mpg.de
Zusammenfassung
Neben der Erzeugung von Photonen können einzelne organische Moleküle in einem optischen Schaltkreis eine
ganze
Reihe
von
Phasenschieber
Aufgaben
agieren
oder
übernehmen. Das
als
optischer
Molekül kann
Transistor
beispielsw eise
verw endet
Licht abschw ächen, als
w erden. Das
Grundprinzip
dieser
bemerkensw erten Funktionalität ist die starke Wechselw irkung fokussierten Lichts mit Quantenemittern w ie
Atomen, Quantenpunkten, Farbzentren oder Molekülen. Bei Letzteren hat man es sogar geschafft, dass
einzelne Moleküle mittels einzelner Photonen miteinander kommunizieren.
Summary
Single organic molecules can not only generate single photons, but also be used as basic building blocks to
manipulate light in photonic circuits. A molecule can, for example, attenuate a laser beam, act as a phase
shifter or be used as an optical transistor. The principle behind these remarkable functionalities is the strong
interaction of focused light w ith quantum emitters such as atoms, quantum dots, color centers, or molecules,
w hereby the latter offer exceptional opportunities. Experiments have reached a level w here single molecules
can communicate w ith each other using single photons.
Einleitung
Organische Moleküle auf Basis von aromatischen Kohlenw asserstoffen besitzen bei kryogenen Temperaturen
Eigenschaften, die es erlauben, verschiedene Bauelemente der Photonik mit nur einem Molekül zu realisieren.
Besonders w ichtig hierfür ist der große Absorptionsquerschnitt der Moleküle, der nahe am theoretischen
Maximum von 3λ2 /2π liegt, w obei λ die Wellenlänge des optischen Übergangs ist. Dies liegt daran, dass die
Moleküle so gut w ie nicht an die spezielle Festkörpermatrix in die sie eingebettet sind ankoppeln. Fokussiert
man nun Licht mit geeigneter Frequenz auf ein solches Farbstoffmolekül, so w ird dieses mit hoher
Wahrscheinlichkeit absorbiert, w enn sich das Molekül im Grundzustand befindet. Die Möglichkeit den Zustand
des Moleküls gezielt zu verändern um dadurch dessen intrinsische Nichtlinearität auszunutzen und die starke
Abhängigkeit der Licht-Molekül-Wechselw irkung von der Frequenz des eingestrahlten Lichtes bilden die
Grundlage für die Realisierung einer Reihe von photonischen Bauelementen.
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Abbildung 1(a) zeigt das vereinfachte Energieniveauschema eines organischen Moleküls. Man hat zw ei
Möglichkeiten das Molekül anzuregen, entw eder über das Niveau S1,v=0 oder das Niveau S1,v=1 , w obei
Letzteres innerhalb w eniger Pikosekunden nichtstrahlend in das Niveau S1,v=0 zerfällt. Der Übergang von dort
in den Grundzustand S0 ist Lebensdauer-limitiert [1]. Dabei w ird genau ein sehr schmalbandiges Photon
emittiert. Dieser Übergang mit seinem großen Streuquerschnitt führt umgekehrt dazu, dass einfallende
Photonen besonders gut gestreut bzw . absorbiert w erden und bildet die Grundlage für die im Folgenden
diskutierten Experimente.
Ein Molekül als Abschwächer, Reflektor und Phasenschieber
A bb. 1: (a ) Ve re infa chte s Ene rgie nive a usche m a e ine s
orga nische n Mole k üls. (b) Sche m a tische Da rste llung de s
Ex pe rim e nts. De r Signa lla se r wird a uf da s Mole k ül fok ussie rt.
Da s tra nsm ittie rte Licht wird da nn wie de r k ollim ie rt und a uf
e ine n De te k tor ge richte t. (c) De r Signa lla se r wird übe r die
R e sona nzfre que nz de s Mole k üls ge sca nnt. Auf R e sona nz wird
de r La se r um 12% a bge schwä cht. (d) P ha se nve rschie bung de s
Signa lla se rs in Abhä ngigk e it von de r
Mik roe le k trode nspa nnung und da m it von de r Ve rstim m ung
de r m ole k ula re n R e sona nz.
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Eines der einfachsten photonischen Bauelemente, das man sich vorstellen kann, ist ein Abschw ächer. Um
einen solchen mit einem einzelnen Molekül zu realisieren, muss man dafür sorgen, dass der Durchmesser des
Lichtstrahls in etw a dem Durchmesser des Absorptionsquerschnitts (w enige Hundert nm) entspricht, d. h. das
Licht muss stark auf das Molekül fokussiert w erden. Da die kryogene Umgebung den Einsatz von
hochauflösenden Objektiven, die
mit Immersionsöl arbeiten, verbietet, kommen Asphären mit hoher
numerischer Apertur in Verbindung mit solid immersion Linsen (kleine Glashalbkugeln mit hoher Brechzahl) zum
Einsatz. Die Kombination dieser beiden Linsen erlaubt auch bei tiefen Temperaturen eine numerische Apertur
von 1,2 und einen Fokusdurchmesser von etw a 300 nm. Im Experiment w ird nun ein schw acher Laserstrahl
auf ein Molekül fokussiert und dessen Frequenz über die molekulare Resonanz (S0 → S1,v=0 ) gescannt. Das
transmittierte Licht w ird dann von einer w eiteren Linse w ieder aufgefangen und auf einen Detektor gerichtet
(Abb. 1(b)). W ie man in Abbildung 1(c) sehen kann, hat das Molekül auf den Laserstrahl einen merklichen
Effekt [2]: Es schw ächt diesen, je nach Laserverstimmung, um bis zu 12% ab. Theoretisch konnte gezeigt
w erden, dass ein idealer Emitter bei entsprechender Mode und Fokussierung den Laserstrahl sogar komplett
abblocken könnte [3]. Dies ist durch einen Interferenzeffekt zu verstehen. Das Licht – also die Photonen –
passieren das Molekül direkt, oder w erden von diesem gestreut. Da die Phase zw ischen diesen beiden Wegen
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in Vorw ärtsrichtung gerade π ist, kommt es zu destruktiver Interferenz in Richtung des Detektors. Die
Interferenz in Reflektion ist konstruktiv. Das heißt es gehen keine Photonen verloren; sie w erden vielmehr
zurückreflektiert. Das Molekül w irkt sozusagen als ein nanoskopischer Spiegel, dessen Transmission über die
Verstimmung eingestellt w erden kann.
Das Molekül muss aber nicht unbedingt Photonen streuen, um einen Effekt auf den Laserstrahl zu haben. Es
kann auch die Phase des Laserstrahls beeinflussen, indem es die optische Weglänge – man könnte auch
sagen den Brechungsindex – verändert. Abbildung 1(d) zeigt w ie sich die Phase eines fokussierten
Laserstrahls mit der Frequenzverstimmung relativ zum Molekül verändert. In diesem Fall w ar die Frequenz des
Lasers fest und die Übergansfrequenz des Moleküls w urde mit Hilfe des Stark-Effekts variiert. Dazu w urde eine
veränderliche Spannung V an Mikroelektroden angelegt, zw ischen denen sich das Molekül befand. W ie aus
Abbildung 1(d) zu sehen ist, kann ein Molekül die Phase einen Laserstrahls um mehr als 6 Grad verändern [4].
Ein Molekül als optischer Transistor
A bb. 2: Ein Mole k ül a ls optische r Tra nsistor. Ist de r P um pla se r
a bge scha lte t, e rgibt sich e ine Abschwä chung de s
tra nsm ittie rte n La se rstra hls (a ). Je na ch Inte nsitä t de s
P um pla se rs wird de r tra nsm ittie rte La se rstra hl we nige r
a bge schwä cht (nicht da rge ste llt), ga r nicht a bge schwä cht (b)
ode r soga r ve rstä rk t (c). (d) Abschwä chung bzw. Ve rstä rk ung
de s tra nsm ittie rte n La se rstra hls in Abhä ngigk e it von de r
Le istung de s e inge stra hlte n P um pla se rs.
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Im vorherigen Abschnitt w urde beschrieben, w ie ein einzelnes organisches Molekül als passives Bauelement in
der Photonik eingesetzt w erden kann. Mit Hilfe eines w eiteren Lasers kann man aber auch ein aktives
Bauelement – nämlich einen Transistor – realisieren [5]. Der Pumplaser verändert kontrolliert den Zustand des
Moleküls, indem er über S1,v=1 den ersten angeregten Zustand S1,v=0 bevölkert (Abb. 1(a)). Die Besetzung
dieses Zustandes w irkt sich auf die Interaktion des eingestrahlten Signallasers mit dem Molekül aus. Ist der
Pumplaser ausgeschaltet, ergibt sich die bereits zuvor diskutierte Extinktion des Signallasers (Abb. 2(a)). Mit
zunehmender Leistung des Pumplasers w ird die Extinktion schw ächer (nicht dargestellt), bis das Molekül
scheinbar keinen Einfluss mehr auf den Signallaser hat. Pumprate und spontane Emissionsrate kompensieren
sich gerade (Abb. 2(b)). W ird die Pumprate w eiter erhöht, so invertiert sich die Besetzung des Moleküls und
es kommt zu einer Verstärkung des Signallasers durch stimulierte Emission (Abb. 2(c)). In Abbildung 2(d)
w ird
das
Transmissionsverhalten
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des
Signallasers
in
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Abhängigkeit
von
der
Pumplaserleistung
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zusammenfassend dargestellt.
Kommunikation von zwei Molekülen mittels einzelner Photonen
A bb. 3: (a ) De r e infa chste photonische Scha ltk re is be i de m
a lle Kom pone nte n Q ua nte nobje k te sind. Einze lne P hotone n
we rde n von e ine m Mole k ül ge ne rie rt. Die se k önne n da nn m it
Hilfe e ine s zwe ite n Mole k üls m a nipulie rt we rde n. (b)
Ex tink tionssigna l von e inze lne n P hotone n, die m it de m 2.
Mole k ül we chse lwirk te n.
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Ein einzelnes Molekül ist also in der Lage einen klassischen Laserstrahl in verschiedenster Weise zu
beeinflussen. Man kann nun noch einen Schritt w eiter gehen und das Molekül auch als Einzelphotonenquelle
verw enden. Eine erste Realisierung ist in Abbildung 3(a) dargestellt. Einzelne Photonen w erden von einem
Molekül erzeugt und auf ein zw eites Molekül gerichtet, so dass sie mit diesem w echselw irken können.
Abbildung 3(b) zeigt das Extinktionssignal für einzelne Photonen die auf Molekül 2 fokussiert w urden [6]. Die
Frequenz der Photonen kann durch das Anlegen einer Stark-Spannung an Molekül 1 verändert w erden. Für
den Erfolg dieses Experimentes ist die Qualität der Einzelphotonenquelle mitentscheidend. In der Tat gehören
organische
Moleküle
zu
den
besten
Einzelphotonenquellen
überhaupt
[1,7,8]:
Sie
sind
sehr
hell,
durchstimmbar und äußerst schmalbandig.
Optische Antennen
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A bb. 4: (a ) Sche m a e ine r pla na re n Ante nne um P hotone n m it
na he zu pe rfe k te r Effizie nz a ufzusa m m e ln. (b)
W ink e la bhä nigk e it de r Em ission e ine s se nk re cht zur
Gre nzflä che orie ntie rte n Em itte rs, de r sich in e ine r
Ante nne nstruk tur be finde t. Mit Hilfe e ine s ge e igne te n
O bje k tivs la sse n sich m e hr a ls 96% de r e m ittie rte n P hotone n
a ufsa m m e ln.
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Um photonische Schaltkreise, w ie sie im vorherigen Absatz in ihrer einfachsten Form beschrieben w urden,
w eiterentw ickeln zu können, ist entscheidend, w ie gut, d. h. mit w elcher Effizienz man letztendlich die von der
Einzelphotonenquelle emittierten Photonen aufsammeln kann. Ein neues Konzept dafür sind planare Antennen
(Abb. 4(a)). Bettet man ein Molekül in eine w ellenleiterartige Struktur auf einem hochbrechenden Substrat
ein, so w ird die Emission des Moleküls fast ausschließlich in das Substrat gerichtet (Abb. 4(b)). Mit Hilfe dieser
planaren Antennenstrukturen können nahezu 100% der Photonen mit einem Objektiv aufgesammelt [8,9] und
zu einem anderen Quantenemitter geschickt w erden. Integriert man diesen ebenfalls in eine identische
Antenne, so sollte sich damit auch die W echselw irkungsw ahrscheinlichkeit noch einmal drastisch erhöhen [3].
Ausblick
Die hier beschriebenen Experimente zeigen, dass die Wechselw irkung eines einzelnen Quantenemitters mit
Licht sogar dann sehr effizient sein kann, w enn man auf den Einsatz von Mikroresonatoren, w ie sie
gew öhnlich in der Quantenoptik eingesetzt w erden, verzichtet. Auf diesen konzeptionell einfachen Resultaten
aufbauend, sollte es in den nächsten Jahren möglich sein, kompliziertere Experimente zu realisieren, in denen
viele einzelne Quantenemitter über einzelne Photonen verbunden sind. Solch ein System, w äre nicht nur für
die Quanteninformationsverarbeitung äußert interessant, sondern w ürde auch eine neue Art „gekoppelter
Licht-Materie“ darstellen.
Literaturhinweise
[1] Lettow, R.; Ahtee, V.; Pfab, R.; Renn, A.; Ikonen, E.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
Realization of two Fourier-limited solid-state single-photon sources
Optics Express 15, 15842-15847 (2007)
[2] Wrigge G.; Gerhardt, I.; Hwang, J.; Zumofen, G.; Sandoghdar, V.
Efficient coupling of photons to a single molecule and the observation of its resonance fluorescence
Nature Physics 4, 60-66 (2008)
[3] Zumofen, G.; Mojarad, N. M.; Sandoghdar, V.; Agio, M.
Perfect reflection of light by an oscillating dipole
Physical Review Letter 101, 180404 (2008)
© 2013 Max-Planck-Gesellschaft
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[4] Pototschnig, M.; Chassagneux, Y .; Hwang, J.; Zumofen, G.; Renn, A.; Sandoghdar, V.
Controlling the phase of a light beam with a single molecule
Physical Review Letter 107, 063001 (2011)
[5] Hwang, J.; Pototschnig, M.; Lettow, R.; Zumofen, G.; Renn, A.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
A single-molecule optical transistor
Nature 460, 76-80 (2009)
[6] Rezus, Y .; Walt, S.; Lettow, R.; Zumofen, G.; Renn, A.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
Single-photon spectroscopy of a single molecule
Physical Review Letter 108, 093601 (2012)
[7] Lettow, R.; Rezus, Y .; Renn, A.; Zumofen, G.; Ikonen, E.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
Quantum interference of tunably indistinguishable photons from remote organic molecules
Physical Review Letter 104, 123605 (2010)
[8] Lee, K. G.; Chen, X.; Eghlidi, H.; Kukura, P.; Lettow, R.; Renn, A.; Sandoghdar, V.; Götzinger, S.
A planar dielectric antenna for directional single-photon emission and near-unity collection efficiency
Nature Photonics 5, 166-169 (2011)
[9] Chen, X.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
99% efficiency in collecting photons from a single emitter
Optics Letters 36, 3545-3547 (2011)
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