TECHNISCHER BERICHT 12 ANHYDRIT ALS WIRTGESTEIN FÜR DIE ENDLAGERUNG RADIOAKTIVER ABFÄLLE IN DER SCHWEIZ J. GASSMANN, M. GYSEL, J.F. SCHNEIDER JANUAR 1979 NAGRA NTB 12 - 2 - ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN Die im vorliegenden Bericht enthaltene Beschreibung und Beurteilung der petrographischen Eigenschaften des Anhydrits als eines möglichen Wirtgesteins für die Endlagerung radioaktiver Abfälle in der Schweiz können folgendermassen zusammengefasst werden: Mineral und Gestein Anhydrit (Kapitel 2 und 3): Das Mineral CaS0 4 existiert in drei Erscheinungsformen als Anhydrit I, 11 und 111. Während Anhydrit 111 nur über 1 180 °c stabil ist und Anhydrit I eine sehr stark lösliche Form darstellt, ist Anhydrit 11 die in der Natur normalerweise anzutreffende Bildung. Anhydrit kann sich durch Hydratation mit 61%iger Volumenzunahme in Gips umwandeln. Bei Süsswasserbedingungen und Normaldruck stellt Gips bis 58 °c die stabile Phase dar; Anhydrit wird bei Wasserzugabe in Gips umgewandelt. Oberhalb von 58 °c ist Anhydrit stabil; es erfolgt keine Umwandlung mehr in Gips. Erhöhter Druck und zunehmende Salinität verschieben die Grenze der beiden Stabilitätsgebiete. Die Bildung des Gesteins Anhydrit kann auf zwei Arten erfolgen: Primärer Anhydrit wird entweder unter hypersalinären Bedingungen bei Normaldruck und über 25 °c am Rande von Flachmeeren ausgeschieden oder bei erhöhten Temperaturen eventuell auch direkt aus normalem Meerwasser. Die diagenetische Bildung von Anhydrit aus Gips erfolgt bei erhöhten Temperaturen und Drücken (Ueberlagerungsdruck), wobei mit zunehmender Salinität kleinere Ueberlagerungsdrücke notwendig sind. An der Oberfläche erfolgt in Anwesenheit von nichtsalinem Grundwasser meistens eine Rückumwandlung des Anhydrits in Gips (20 m - 50 m dicke Gipskrusten). Durch tektonische Beanspruchungen kann es zur Bildung von Anhydrit- oder Gipsbrekzien kommen. Wenn im Sulfatgestein auch Tonmineralien enthalten sind, können auch Gleit- und Abscherungshorizonte, Fliessstrukturen und Verschieferungen beobachtet werden. Bei tektonischer Beanspruchung nimmt die Korngrösse des Anhydrits im allgemeinen zu; es werden Anhydritmarmore gebildet (Val Canaria). NAGRA NTB 12 - 3 - Die Lagerkavernen für mittelaktiven Abfall in ca. 600 m Tiefe befinden sich meistens im instabilen Gebiet des Anhydrits, so dass eine Umwandlung in Gips (Selbstheilung) möglich ist, was als Vorteil zu werten ist. Die Endlager für hochaktive Abfälle können in mittlerer Tiefe « ca. 1 000 m) im instabilen Gebiet des Anhydrits mit Selbstheilung und in grösserer Tiefe im stabilen, auch bei vorhandener Salinität nicht umwandelbaren Anhydrit liegen. Die Dichte des Minerals Anhydrit beträgt 2,985 kg/dm3. Dank der sehr geringen Porosität von ca. 0,05 - 0,8 % weist das Anhydritgestein eine Rohdichte von 2,89 - 2,93 kg/dm3 auf. Sie ist höher als diejenige der meisten übrigen Gesteine. Im Hinblick auf die Strahlenabschirmung kann dies von Bedeutung sein. Mechanische Eigenschaften (Kapitel 4): Massiger Anhydrit Hit einer Druckfestigkeit von 50 - 150 N/mm2, einem Winkel der inneren Reibung von 31 - 39°, einer Kohäsion von 10 - 40 N/mm2 und einem Verformungsmodul von 10 000 - 40 000 N/mm2 stellt massiger Anhydrit ein sehr gutes Stollengebirge dar (Ausbruchklassen I bis 11). Er kann etwa mit massigem Kalk oder Sandstein verglichen werden. Er eignet sich sehr gut für Lagerkavernen für schwach- und mittelaktive Abfälle: Sowohl Sprengen wie mechanischer Abbau (Vortriebsmaschinen) sind gut möglich. Gute Standfestigkeit (self-supporting) kann bis auf mindestens 600 m Tiefe erwartet werden. Die sehr unbedeutende Erwärmung und Bestrahlung aus schwach- und mittelaktiven Abfällen beeinträchtigt die mechanischen Eigenschaften von massigem Anhydrit nicht. Für die Ausführung von Schächten, Stollen oder Tiefbohrungen für hochaktive Abfälle eignet sich massiger Anhydrit besser als Steinsalz oder Ton. Ausserdem ist die Bohrbarkeit bzw. Abbaubarkeit von Anhydrit wesentlich besser als für Granit. Aus Erwärmung und Bestrahlung sind Festigkeitseinbussen zu erwarten, die aber erst in einem Zeitpunkt eintreten, wenn die Standfestigkeit keine Rolle mehr spielt (nach Versiegelung). Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel Eine Druckfestigkeit von 10 - 30 N/mm2, ein Winkel der inneren Reibung von 35 - 50 0 , eine Kohäsion von 1,5 - 20 N/mm2 und ein Verformungsmodul von 3 000 - 20 000 N/mm2 weisen darauf hin, dass Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel ein mittelgutes Stollengebirge (Ausbruchklassen 11 - 111) darstellt und in vielen Fällen mit Mergeln verglichen werden kann. Ungünstig für den Kavernenbau müssen die Quellfähigkeit und verwitterungsanfälligkeit beurteilt werden. Für schwachaktiven Abfall wird Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel daher nicht empfohlen, weiloberflächennah andere, besser geeignete Gesteine zur Verfügung stehen. NAGRA NTB 12 - 4 - Hingegen erscheinen die mechanischen Eigenschaften als tragbar für Kavernen für mittelaktive Abfälle, bei welchen der "wechselgelagerte Anhydrit" wegen seiner relativ guten Wasserdichtheit (siehe auch Wasserdichtheit und Quellen) in der weiteren Evaluation belassen werden sollte. Aus ähnlichen Gründen sollte der wechselgelagerte Anhydrit auch für Endlager von hochaktiven Abfällen weiter untersucht werden. Seine mechanischen Eigenschaften sind für Bohrungen eher besser geeignet als diejenigen von Steinsalz und Ton; ausserdem ist das Bohren im Anhydrit und in den ihn begleitenden Gesteinen nicht so kostspielig wie im Granit. Für den wechselgelagerten Anhydrit gelten die gleichen Bemerkungen bezüglich Erwärmung und Bestrahlung wie für den massigen Anhydrit. Veränderungen bei Temperaturerhöhung (KapitelS): Wärmedehnung Die Wärmedehnung von Anhydrit ist mit ca. 20 x lO-6/o e grösser als diejenige der meisten anderen Gesteine. Temperaturerhöhungen können deshalb im Anhydrit relativ grosse Eigenspannungen erzeugen. In unmittelbarer Nachbarschaft von Wärmequellen kann es dann zu Rissbildungen kommen, wodurch die Durchlässigkeit des Gesteins zunehmen kann. Gewichtsveränderungen und thermischer Zerfall Gewichtsverluste des Anhydritgesteins infolge Erwärmung spielen erst ab 500 bis 600 oe eine grössere Rolle. Zum thermischen Zerfall von Anhydrit kommt es bei 1 450 oe. Bei geeigneter Einlagerung der hochaktiven Abfälle bleiben die Felstemperaturen - teils dank der guten Wärmeleitfähigkeit des Anhydrits - stets erheblich unter 500 oe, so dass weder mit wesentlichen thermischen Gewichtsverlusten noch mit thermischer Zersetzung des Anhydrits gerechnet werden muss. Wärmeleitfähigkeit (Kapitel 6): Die Höhe des Temperaturanstieges im Wirtgestein infolge der Nachzerfallswärme der radioaktiven Abfälle hängt im stationären Fall hauptsächlich von der Wärmeleistung der eingelagerten Abfälle, von der Wärmeleitfähigkeit der Behälter- und Auskleidematerialien sowie des Wirtgesteins und von der Geometrie des Endlagers ab. Die Wärmeleitfähigkeit - speziell des Wirtgesteins - beeinflusst den Wärmestrom im stationären Fall linear. Sie ist deshalb für die Abführung der Nachzerfallswärme ausserordentlich wichtig. Die hohe und damit günstige Wärmeleitfähigkeit von Anhydrit (A = 5,4 W/m °K) wird ausser vom Salz von keinem andern Wirtgestein übertroffen. Bei der Umwandlung von Anhydrit in Gips sinkt die Wärmeleitfähigkeit auf ca. 1,3 W/m °K ab (zum Vergleich: A = 1,3 W/m °K für Ton, A = 2,0 W/m °K für Kristall in) • NAGRA NTB 12 - 5 - Aufgrund der bekannten Wärmeleitfähigkeit von Anhydrit, der Zerfallswärmeleistung und der Geometrie des Endlagers können die maximalen Temperaturanstiege im Wirtgestein in Funktion der Abklingzeit ermittelt werden. Während für mittelaktive Abfälle eine Erwärmung von maximal einigen oe eintritt, muss bei den hochaktiven Abfällen je nach Lager- und·Abfallkonfiguration eine stärkere Erwärmung erwartet werden. Diese Erwärmung muss selbstverständlich zu jener Gesteinstemperatur hinzugezählt werden, die entsprechend dem geothermischen Tiefengradient am Ort des Abfallagers herrscht. Quellverhalten (Kapitel 7): Massiger Anhydrit Massiger Anhydrit quillt dank der geringen Zutrittsmöglichkeit von Wasser nur schwach. Die Grössenordnung des Quellens von massigem Anhydrit liegt etwa im Bereich von schwach quellenden Mergeln. Für den Bau von Lagerkavernen für schwach- und mittelaktive Abfälle und ebenso von Schächten, Stollen und Tiefbohrungen für hochaktiven Abfall ergeben sich daraus keine Probleme. Ein vergleich mit Tongesteinen zeigt, dass diese ganz erheblich stärker quellen (Opalinuston!). Bei Kalken und Sandsteinen - solange diese keinen Mergel enthalten -, Steinsalz und Granit fällt das Quellproblem hingegen weg. Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel Der fallweise sehr stark quellende Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel wird - wie bereits erwähnt - für die Einlagerung schwachaktiver Abfälle nicht empfohlen, da oberflächennah andere, besser geeignete, nicht quellende Gesteine zur Verfügung stehen. Hingegen muss wie bei den Tongesteinen das starke Quellen von Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel für die Endlager von mittelaktivem Abfall in Kauf genommen werden, da diese Gesteine wegen ihrer meist kleinen Wasserdurchlässigkeit als gut geeignet erscheinen. Die in felsmechanischer Hinsicht unerwünschte Quellung des Anhydrits spielt nach der Versiegelung der Kavernen oder Bohrungen keine Rolle mehr. ~ie kann mitunter sogar das Isolationsvermögen des Anhydrits durch Schliessen von Wasserwegen verbessern sowie die Festigkeit des Gesteinsverbandes erhöhen (siehe auch Kapitel 9, Wasserdichtheit). NAGRA NTB 12 - 6 - Löslichkeit (Kapitel 8): Die Gesteine können bezüglich ihrer Löslichkeit in drei Kategorien eingeteilt werden: Unlöslich sind beispielsweise Granite, Tongesteine, gewisse Sandsteine; schwachlöslich sind Kalke (ca. 1,6 g/l bei 20 °C) und Anhydrite (3,0 g/l bei 20 °C); stark löslich ist Steinsalz (360 g/l bei 20 °C). Im Gesamtrahmen aller Gesteine kann also die Löslichkeit der Anhydrite recht gut mit jener der Kalke verglichen werden. Bei Normaldruck ist Anhydrit bis zu einer Temperatur von 58 °c stärker löslich als Gips. Oberhalb 58 °c ist Gips besser löslich. Daraus folgt, dass sich bei Normaldruck und Süsswasserver~ hältnissen die Umwandlung von Anhydrit in Gips wie bereits erwähnt nur bis zu einer Temperatur von 58 °c abspielt. Bei Lagerkavernen für schwachaktive Abfälle ist die Löslichkeit des Anhydrits weitgehend irrelevant, da in diesem Falle künstliche Barrieren für die Isolation der Abfälle sorgen sollen. Bei den Lagerkavernen für die mittelaktiven Abfälle bietet die Löslichkeit des Anhydrits etwas schlechtere Bedingungen, als im Kalk, Ton, Granit oder Sandstein erreicht werden. Für die Endlager von hochaktiven Abfällen nimmt Anhydrit unter allen vorgesehenen Wirtgesteinen eine MittelsteIlung zwischen den unlöslichen Graniten und Tongesteinen und dem viel löslicheren Steinsalz ein. Wasserdichtheit (Kapitel 9): Massiger Anhydrit Anhydritformationen behalten ihre massige, rissefreie Ausbildung oft deshalb über geologische Zeiträume hinweg, weil sich der Anhydrit unter bestimmten Voraussetzungen bei Wasserzutritt in Gips umwandelt und sein Volumen dabei theoretisch um 61 % erhöht (Nachbildung im Labor möglich). Dies bewirkt, das Risse, Spalten, Klüfte usw. geschlossen werden, wodurch die Anhydritformation auch nach der tektonischen Beanspruchung wieder wasserdicht wird. Dies konnte zum Beispiel für das Anhydritvorkommen Val Canaria im Stollen, mit Wasserabpressversuchen in Bohrungen und an Proben im Labor nachgewiesen werden. Deshalb wird die oft fast vollkommene Wasserdichtheit von massigem Anhydrit ähnlich günstig beurteilt wie jene von Steinsalz. In dieser Beziehung bietet massiger Anhydrit sehr gute Voraussetzungen für alle Lagertypen für schwach-, mittel- und hochaktive Abfälle. Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel Auch Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel ist - zum Beispiel verglichen mit Kalk - meist sehr undurchlässig. NAGRA NTB 12 - 7 - Sorptionseigenschaften (Kapitel 10): Werden Radionuklide in wässriger Lösung durch Poren und Risse von Gesteinen transportiert, so kann die Ausbreitungsgeschwindigkeit der Radionuklide gegenüber der Wassergeschwindigkeit durch Rückhalteeigenschaften der Gesteine wesentlich verringert werden. Die Sorptionsvorgänge in Gesteinen hängen von einer ganzen Anzahl von Einflussfaktoren ab: Korngrösse, Gehalt an Salzen und Verunreinigungen im Gestein, Aktivitätskonzentration, pR-Wert und Fremdionenkonzentration der Lösung und ferner das Verhältnis Wasservolumen zu Festkörpervolumen. Irreversible Prozesse, Temperatur und Druck spielen ebenfalls eine Rolle. Die Ausbreitungsverzögerung der Radionuklide gegenüber der Wassergeschwindigkeit wird durch den Verteilungskoeffizienten Kd charakterisiert. In Laborversuchen wurden für Gips und Anhydrit schweizerischer Provenienz für verschiedene Nuklide die Kd-Werte bestimmt. Sie zeigen, dass das Sorptionsverhalten von GlpS und Anhydrit etwa mit jenem von Granit, Kalk und Dolomit verglichen werden kann. Einige einzelne Untersuchungsergebnisse über das Sorptionsverhalten folgen: - Im Gips/Anhydrit-Milieu werden saure und basische Lösungen auf den pH-Wert 7 gepuffert, wodurch zum Beispiel Cer und Ruthen ausgefällt werden. - NaCl und niedrige pH-Werte verschlechtern das Sorptionsvermögen der Sulfatgesteine. - Cäsium wird in Anhydrit/Gips nur dank Mergel- und Tonverunreinigungen zurückgehalten. - Strontium wird scheinbar von reinem Anhydrit/Gips schlecht oder gar nicht absorbiert. Verhalten bei Bestrahlung (Kapitel 11): Schwach- und mittelaktive Abfälle Ausgehend von der Nuklidzusammensetzung von verfestigten Harzabfällen, ist in den am stärksten exponierten Gesteinszonen bis zum vo~lständigen Zerfall aller Nuklide eine maximale Dosis von 6 x 10 rad zu erwarten (y-Strahlung). Aufgrund dieser Dosis ist bei Anhydrit gemäss Laborversuchen weder mit einer gefährdenden Gasentwicklung noch mit einer Beeinträchtigung der Gesteinsfestigkeit zu rechnen. NAGRA NTB 12 - 8 - Hochaktive Abfälle Die Strahlenbelastung des Gesteins durch hochaktive Abfälle ist im Vergleich zu schwach- und mittelaktiven Abfällen um Zehnerpotenzen grösser. Für die ~~liegende Gesteinszone resultiert eine Dosis von rund 2 x 10 rad. Daraus können beträchtliche Gasentwicklungen resultieren, welche die Bildung eines Knallgasgemisches ermöglichen. Durch die Bildung chemisch aggressiver Gase kann ausserdem die Korrosion am Abfallbehälter-Material erhöht werden. Ueber Festigkeitseinbussen von Anhydritgesteinen unter Strahlenbelastungen aus hochaktivem Abfall liegen noch keine Versuche vor. Korrosion (Kapitel 12): Aeltere Versuche im Gipsbergwerk Felsenau bestätigen, dass ein Gips/Anhydrit-Milieu - wobei meist auch Steinsalz anwesend ist - die Korrosion an Beton und Metallen erhöht. Während Sulfate betonaggressiv wirken, verursacht NaCl eine erhöhte Eisenkorrosion. 1977 hat die NAGRA in der Felsenau ein neues Versuchsprogramm eingeleitet, um die korrosive Wirkung des Gips/AnhydritMilieus auf verschiedene Behälter- und Auskleidematerialien zu untersuchen. Die erste Rückholung von Proben nach einjähriger Versuchszeit ist bereits erfolgt, und die Auswertungen sind im Gange. Für hochaktive Abfälle müssen, wie bereits erwähnt, auch die korrosive Wirkung von radiolytisch gebildeten Gasen (Wasserstoff, Chlor, Sauerstoff) und zudem die erhöhte Temperatur berücksichtigt werden. - 9 - NAGRA NTB 12 Zusammenfassende Beurteilung von massigem Anhydrit als Wirtgestein In der Tabelle 1 sind die Ergebnisse des vorliegenden Berichtes zu einer konzentrierten Beurteilung der petrographischen Eigenschaften des Anhydrits zusammengefasst im Hinblick auf seine Verwendung als Wirtgestein für die Endlagerung radioaktiver Abfälle. Beurteilt wird der massige, reine Anhydrit ohne Bezugnahme auf geologische Verhältnisse eines spezifischen Standortes: Eigenschaft Kurzcharakterisierung 1. Felsmechanische Eigen- standfest, gutes Stollengebirge, bei nasserzutritt nur schwach quellend günstig günstig 2. t'lasserdichtheit hoch, Selbstheilung von Rissen bis in rund 1 000 m Tiefe möglich günstig günstig 3. Sorptionseigenschaften gut günstig günstig 4. ijärmeleitfähigkeit sehr hoch ohne Bedeutung günsti g 5. Lös 1i chkeit schwach günstig günstig 6. Korrosionswirkung auf Lagergut stark, temperaturabhängig ungünstig ungünstig 7. gross, nur bei hohen Temperaturen von Bedeutung ohne Bedeutung ungünstig erst ab 500 - 600 oe von ohne Bedeutung ohne Bedeutung schaften ~ärmed(3hnung Beurteilung Endl agertyp B End 1agertyp e I 8. Gewichtsverminderung bei Temperaturerhöhung Bedeut~ng 9. Thermischer Zerfall bei 1 450 oe ohne Bedeutung ohne Bedeutung wesentliche Festigkeitsverminderung erst bei Dosiswerten~3,3·108 rad möglich ohne Bedeutung günstig 10. Verhalten bei Bestrahlung Tabelle 1: Zusammenfassende Beurteilung von massigem Anhydrit als Wirtgestein NAGRA NTB 12 - 10 - Von den insgesamt 20 Wertungen lauten 17 Beurteilungsnoten auf "günstig" oder "ohne Bedeutung". 3 Beurteilungsnoten lauten auf "ungünstig". Es ist beizufügen, dass die "ungünstigen" Aspekte (Korrosionswirkung auf Lagergut und Wärmedehnung) die Eignung des Anhydrits nicht grundsätzlich in Frage stellen. Insgesamt ist Anhydrit aufgrund seiner petrographischen Eigenschaften als Wirtgestein für die Endlagerung von schwach-, mittel- und hochaktiven Abfällen durchaus geeignet. Im laufenden Untersuchungsprogramm der NAGRA auf den Gebieten der Sorptionseigenschaften, des Verhaltens bei Bestrahlung, der Korrosionswirkung sowie des felsmechanischen Verhaltens wird neben den potentiellen Wirtgesteinen Kristallin, Ton und Mergel auch der Anhydrit zur Vertiefung der Kenntnisse weiter untersucht. Die endgültige Eignungsprüfung des Anhydrits ist jedoch durch direkte Untersuchungen an möglichen Lager-Standorten vorzunehmen. - NAGRA NTB 12 11 - INHALTSVERZEICHNIS Seite 2 - 10 ZUSAMMENFASSUNG' UND SCHLUSSFOLGERUNGEN INHALTSVERZEICHNIS 11 - 16 VERZEICHNIS DER FIGUREN UND TABELLEN IM TEXT 17 - VERZEICHNIS DER BEILAGEN - 19 - VERZEICHNIS DER VERWENDETEN ABKUERZUNGEN - 20 - VERZEICHNIS DER VERWENDETEN EINHEITEN - 20 - 1. EINLEITUNG - 21 - 2• DAS MINERAL ANHYDRIT - 26 - 2.1 2.2 Allgemeines Thermodynamische Bedingungen für die Bildung und Stabilität von Anhydrit - 26 - 3. DAS GESTEIN ANHYDRIT - 29 - 3.1 3.1.1 3.1.2 3.1.3 3.1.4 3.1.5 Bildung und Umwandlung des Anhydritgesteins Primärer Anhydrit Die diagenetische Umwandlung Mineralbestand des Anhydritgesteins Tektonische Beanspruchung und Metamorphose Beurteilung der thermodynamischen Eigenschaften des Anhydritgesteins - 30 30 32 - Raumgewicht und Porosität 32 - 3.2 - 18 28 - 29 29 - 32 - NAGRA NTB 12 - 12 - INHALTSVERZEICHNIS Seite 4. DIE MECHANISCHEN EIGENSCHAFTEN DES ANHYDRITS - 34 - 4.1 4.1.1 4.1.1.1 Festigkeitsverhalten Einaxiale Druckfestigkeit Angaben aus der Fachliteratur sowie aus veröffentlichten und unveröffentlichten untersuchungen Dritter untersuchungen der NAGRA Diskussion - 34 34 - - 34 36 36 - - 38 - - 38 40 44 - - 45 - 4.1.1.2 4.1.1.3 4.1.2 4.1.2.1 4.1.2.2 4.1.2.3 4.1.3 4.1.3.1 Scherfestigkeit Angaben aus der Fachliteratur sowie aus veröffentlichten und unveröffentlichten Untersuchungen Dritter untersuchungen der NAGRA Diskussion Verformungsverhalten Angaben aus der Fachliteratur sowie aus veröffentlichten und unveröffentlichten Untersuchungen Dritter untersuchungen der NAGRA Diskussion - 45 - - 47 - - 48 - - 49 - 4.1.4.1 4.1.4.2 Beurteilung der mechanischen Gesteinseigenschaften des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen Massiger Anhydrit Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel 5• 4.1.3.2 4.1.3.3 4.1.4 - 50 - - 51 - VERAENDERUNGEN BEI TEMPERATURERHOEHUNG - 53 - 5.1 5.1.1 Wärmedehnung Angaben aus der Fachliteratur - 53 53 - 5.1.2 untersuchungen der NAGRA - 55 - 5.2 Gewichtsveränderung und thermischer Zerfall - 56 - 5.3 Folgerungen für die Endlagerung - 56 - NAGRA NTB 12 - 13 - INHALTSVERZEICHNIS 6. WAERMELEITFAEHIGKEIT DES ANHYDRITS Seite - 57 - 6.1 Grundlagen - 57 - 6.2 Vergleich mit anderen Materialien - 57 - 6.3 Eignung als Wirtgestein für die Endlagerung schwach- und mittelaktiver Abfälle Annahmen Folgerungen - 58 59 59 - 6.3.1 6.3.2 6.4.1 6.4.2 Eignung als Wirtgestein für die Endlagerung von verfestigten hochaktiven Abfällen Annahmen über Abfälle und Endlagerkonzept Folgerungen 59 60 - 61 - 7. DAS QUELLVERHALTEN VON ANHYDRIT - 63 - 7.1 Angaben aus der Fachliteratur sowie aus veröffentlichten und unveröffentlichten Untersuchungen Dritter - 63 - - 65 - 6.4 7.2 7.2.1 7.2.2 7.2.3 7.2.4 7.3 7.3.1 7.3.2 Quelluntersuchungen der NAGRA Quellversuche im Wasser Quellversuche in Kalilauge und Natronlauge Quellversuche in Portlandzementbrei und in Kaliumsulfat Quellversuche in NaCI-Lösungen und in Schwefelsäure Beurteilung des Quellverhaltens des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen Massiger Anhydrit Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel - - 66 - 67 - 67 - - 67 - - 68 - 68 - 68 - NAGRA NTB 12 - 14 - INHALTSVERZEICHNIS 8. DIE LOESLICHKEIT DES ANHYDRITS Seite - 70 - Angaben aus der Fachliteratur Einfluss von Temperatur und Druck Einfluss der Zusammensetzung des Wassers Einfluss von Korngr5sse bzw. Feinheit der Verteilung des Anhydrits - 70 70 71 - - 72 - Untersuchungen der NAGRA Löslichkeitsversuche an der EMPA Versuche des EIR zur L5sungsgeschwindigkeit Versuche des EIR über die puffereigenschaften von Anhydrit und Gips - 72 72 73 - - 73 - Beurteilung der Löslichkeit des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen - 74 - 9• DIE WASSERDICHTHEIT DES ANHYDRITS - 76 - 9.1 Angaben aus der Fachliteratur - 76 - 9.2 9.2.1 9.2.2 9.2.3 9.2.4 Untersuchungen der NAGRA Erfahrungen im Stollenbau Abpressversuche in Kernbohrungen Durchlässigkeitsversuche im Labor Selbstheilungsversuche an Schlitzen in Anhydritproben - 78 78 78 79 - 81 - 8.1 8.1.1 8.1.2 .8.1.3 8.2 8.2.1 8.2.2 8.2.'3 8.3 - 9.3.1 9.3.2 Beurteilung der Wasserdichtheit des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen - 81 Massiger Anhydrit - 81 Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel - 81 - 10. SORPTIONSEIGENSCHAFTEN DES ANHYDRITS - 83 - 10.1 Grundlagen - 83 - 9.3 NAGRA NTB 12 - 15 - INHALTSVERZEICHNIS. 10.2 10.2.1 10.2.2 10.2.3 10.2.4 10.2.5 Untersuchungen an ausgewählten Proben Untersuchte Nuklide Untersuchte Gesteinsproben Versuchsmethoden Diskussion von Einflussfaktoren Messungen an verschiedenen Proben Seite 85 85 85 86 - 86 - 89 - 10.3 Eignung als Wirtgestein für die Endlagerung radioaktiver Abfälle - 92 - 11. VERHALTEN BEI BESTRAHLUNG - 94 - 11.1 Grundlagen - 94 - 11.2 Strahlungseinfluss auf verschiedene Gesteine - 95 - 11.3 11.3.1 11.3.2 11.3.3 Untersuchungen an ausgewählten Anhydritproben Kondensate Gasförmige Komponenten Einfluss energiereicher Strahlung auf die Festigkeit von Anhydrit - 96 - 96 - 96 - - - 97 - 11.4.1 11.4.2 Eignung für die Endlagerung radioaktiver Abfälle Schwach- und mittelaktive Abfälle Hochaktive Abfälle - 98 - 98 - 98 - 12. KORROSION - 100 - 12.1 12.1.1 12.1.2 Allgemeine Bemerkungen zur Korrosion Korrosion von Beton /6/ Korrosion von Metallen und Legierungen - 100 - 100 - 101 - 12.2 12.2.1 12.2.2 Untersuchungen Frühere Untersuchungen Neues untersuchungsprogramm - 102 - 102 - 102 - 11.4 NAGRA NTB 12 - 16 - INHALTSVERZEICHNIS Seite 12.3 Einflüsse bei der Lagerung radioaktiver Abfälle - 103 - LITERATURVERZEICHNIS - 105 - - 17 - NAGRA NTB 12 VERZEICHNIS DER FIGUREN UND TABELLEN IM TEXT Tabelle 1: Zusammenfa?sende Beurteilung von massigem Anhydrit als Wirtgestein Tabelle 2: Die CaS0 4 -Phasen im System CaS0 4 -H 2 0 und ihre wicntigsten Eigenschaften naCh /38/ Tabelle 3: Mineralogische Zusammensetzung der für felsmechanische Experimente verwendeten Anhydritgesteine aus /70/ Tabelle 4: Dichte, Rohdichte und Porosität von Anhydritproben nach /18/ Tabelle 5: Druckfestigkeit (bei Raumtemperatur) von Sulfatgesteinen aus dem Schweizer Jura und dem süddeutschen Raum Tabelle 6: Langzeitfestigkeit von oberflächennahem Gipskeupergestein nach /10/ Tabelle 7: Würfeldruckfestigkeit (bei Raumtemperatur) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach untersuchungen der NAGRA Tabelle 8: vergleich der Druckfestigkeit (bei Raumtemperatur) von Anhyd~it und anderen Wirtgesteinen Tabelle 9: Scherfestigkeit (bei Raumtemperatur) von Sulfatgesteinen (Gipskeuper) aus dem Schweizer Jura und dem süddeutschen Raum Tabelle 10: Scherfestigkeit (bei Raumtemperatur) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach Untersuchungen der NAGRA Tabelle 11: Scherfestigkeit (bei 400 °C) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach Untersuchungen der NAGRA Tabelle 12: Vergleich der Scherfestigkeit (bei Raumtemperatur) von Anhydrit und anderen Wirtgesteinen Tabelle 13: Verformungseigenschaften (bei Raumtemperatur) von Sulfatgesteinen aus dem Schweizer Jura und dem süddeutschen Raum Tabelle 14: Elastizitätsmodul (bei Raumtemperatur) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach Untersuchungen der NAGRA - 18 - NAGRA NTB 12 VERZEICHNIS DER FIGUREN UND TABELLEN IM TEXT Tabelle 15: Vergleich des Verformungsverhaltens (bei Raumtemperatur) von Anhydrit und anderen Wirtgesteinen Tabelle 16: Richtwerte für die Wärmedehnzahlen der Gesteine nach /17/ Tabelle 17: Wärmedehnzahlen von Beton und einigen Metallen Tabelle 18: Wärmeleitfähigkeiten verschiedener Wirtgesteine Tabelle 19: Wärmeleistung und Temperaturdifferenz im Behälter für hochaktiven Abfall (Anteil des Abfalls ca. 20 Gew.-%, Agl as = 1,4 W/m • K) Tabelle 20: Quellverhalten einiger Ton- und Sulfatgesteine Tabelle 21: Anhydrit- und Gipslöslichkeit. Abhängigkeit des Gleichgewichtspunktes und der Löslichkeit vom herrschenden Druck, nach Blount und Dickson /8/ Tabelle 22: Löslichkeit von Anhydrit in Wasser und Sole bei 20 - 23 °c und Normaldruck nach /21/ Tabelle 23: Ergebnisse der Abpressversuche in der Horizontalbohrung Val Canaria (1975) nach /46/ Tabelle 24: Prüfung auf Wasserdurchlässigkeit. Prüfkörper: Zylinder von 16,5 cm 0 und 15 cm Länge aus der Horizontalbohrung von Val Canaria: 23, 26 und 29 m nach /20/ Tabelle 25: Zusammenstellung der Kd-Werte in ml/g für Anhydrit- und Gipsproben nach /55/ Tabelle 26: Zusammenstellung der Kd-Werte für Anhydrit- und Gipsproben nach /11/ Tabelle 27: Kd-Werte für verschiedene Gesteinstypen Tabelle 28: Bildungsrat~n fläche x 10 nach /3/ Tabelle 29: von Gasen (cm3 Gas/m2 Probenoberrad bei Normaltemperatur und -druck) Bildungsrate von Gasen im Anhydritgestein infolge Strahlung eines hochaktiven Abfallzylinders - NAGRA NTB 12 19 - VERZEICHNIS DER BEILAGEN Beilage 1 Stabilitätszonen von Gips und Anhydrit Beilage 2 Das System CaS0 4 -NaCI-H 2 0 Beilage 3 Raumgewicht von Anhydrit in Funktion der Porosität Beilage 4 Thermogravimetrische Analysen von Anhydrit (nach /21/) Beilage 5 Wärmeleitungseigenschaften von Gesteinen und anderen Materialien Beilage 6 Bestimmung der Wärmeleitfähigkeit von Anhydrit (nach /20/) Beilage 7 Temperaturerhöhung an der Stollenoberfläche schwach-/mittelaktive Abfälle Beilage 8 Temperaturerhöhung am Rand der Bohrung; hochaktive Abfallzylinder Beilage 9 Herkunft der Proben für Sorptionsversuche NAGRA NTB 12 - 20 - VERZEICHNIS DER VERWENDETEN ABKUERZUNGEN NAGRA Nationale Genossenschaft für die Lagerung radioaktiver Abfälle, Baden NOK Nordostschweizerische Kraftwerke AG, Baden EIR Eidg. Institut für Reaktorforschung, Würenlingen EMPA Eidg. Materialprüfungsanstalt, Dübendorf ETHZ Eidg. Technische Hochschule Zürich VERZEICHNIS DER VERWENDETEN EINHEITEN Dichte (spez. Gewicht) kg/dm3 Rohdichte (Raumgewicht) kg/dm3 Druckfestigkeit N/mm2 Elastizitätsmodul N/mm2 Kohäsion N/mm2 Winkel der inneren Reibung o (Altgrad) Quelldruck N/mm2 Druck in Gasen und Flüssigkeiten bar WärmedehI)zahl Wärmeleitfähigkeit W/m·K Energie, Wärmemenge J Zeit s (min, h, d, a) NAGRA NTB 12 1. - 21 - EINLEITUNG Die bisherigen Untersuchungen der NOK und der NAGRA über den Anhydrit als möglichem Wirtgestein für die Endlagerung radioaktiver Abfälle in der Schweiz sind von H. Jäckli in der Einleitung zu /47/* beschrieben worden. Wir zitieren: Die NOK als Vorgänger in der NAGRA entschloss sich 1970 nach einer ersten Vorevaluation verschiedener geologischer Formationen für die Untersuchung von Anhydritvorkommen im aargauischen Tafeljura. Eine erste Sondierkampagne wurde 1971/1972 in der Wandfluh, Gemeinde Leibstadt, Kt. Aargau, durchgeführt, wobei aber wider Erwarten komplizierte tektonische Verhältnisse angetroffen wurden, die vorher lediglich aufgrund der Oberflächenkartierung nicht zu erkennen gewesen waren, und welche diese Lokalität aus tektonischen Gründen als nur zweitrangig erscheinen liessen /43/. ' Als Resultat weiterer Studien ergab sich der Vorschlag, im Gebiet des Wabrig eine systematische Sondierkampagne durchzuführen /42/, wobei aber bereits 1972 die NOK auf den Widerstand der Bevölkerung und des Regierungsrates des Kantons Aargau stiess. Das diesbezügliche Gesuch um Bewilligung von Sondierbohrungen ist noch pendent. In der Folge wurden die Studien auf die ganze Schweiz ausgedehnt und nach Gründung der NAGRA und des Konsortiums Untertages-Speicher rund 22 Lokalitäten von Anhydrit- und Gipsvorkommen in der ganzen Schweiz einer ersten Evaluation unterzogen /44/. Da jedes Gips- und Anhydritvorkommen als individueller geologischer Körper einmalige Eigenschaften bezüglich Grösse, Begrenzung und umgebendes Gestein aufweist, wurde in Aussicht genommen, an einer grösseren Zahl von Gips/Anhydrit-Lokalitäten, verteilt auf die verschiedenen Regionen der Schweiz, vorerst Sondierbohrungen und anschliessend Sondierstollen durchzuführen. * Zahlenangaben in Schrägstrichen beziehen sich auf das Literaturverzeichnis am Schluss des Berichtes. NAGRA NTB 12 - 22 - Eine erste Sondierkampagne 1974, ausgeführt vom Konsortium Untertages-Speicher, am "Montet" in Bex zeitigte ausserordentlich positive Resultate /93/, weshalb der Gemeinde Bex 1974 das Gesuch für die Erstellung eines Sondierstollens gestellt wurde, welches von der Gemeinde jedoch nicht behandelt wurde. Eine weitere Sondierkampagne in Airolo-Süd zeigte ungünstige Verhältnisse, so dass jene Lokalität in der Evaluation schlecht beurteilt wurde /45/. In Airolo wurde eine weitere Lokalität, nämlich im Val Canaria, unter der Bezeichnung Airolo-Ost untersucht, wo ein alter Sondierstollen aus dem Jahr 1931 bekannt war, der Anhydrit erschlossen hatte. Eine erste horizontale Bohrung 1975 von 560 m Länge war sehr erfolgreich. Das Patriziato als Besitzerin jenes Geländes verweigerte aber dem Konsortium UntertagesSpeicher in der Folge die Fortsetzung dieser Sondierkampagne. Seit der Sondierkampagne Val Canaria 1975 durften bis heute keine weiteren Bohrungen mehr durchgeführt werden, ebensowenig Sondierstollen. Die Felduntersuchungen sind dadurch seither blockiert. Hingegen hatte die NAGRA die Möglichkeit, Laboruntersuchungen an ausgewähltem Material aus diesen ersten Sondierkampagnen, ferner aus einer Salzbohrung Ryburg, aus dem alten Anhydritstollen Val Canaria und aus dem Gipsbergwerk Felsenau durchführen zu lassen. Ferner wurden im Gipsbergwerk Felsenau der Gips-Union felsmechanische Studien betrieben, obschon jene Lokalität in einer ersten Untersuchung aus hydrologischen Gründen als nur bedingt geeignet betrachtet worden war und man in der Folge darauf verzichtet hatte, in der Felsenau selbst detaillierte Projektstudien durchzuführen. Die Laboruntersuchungen an Bohrkernen und Handstücken wurden seit 1974 von folgenden Instituten durchgeführt: - Geologisches Institut der Universität Lausanne (für Material aus den Bohrungen Le Montet, Bex) - Geologisches Institut der ETHZ, Berichte von W. Müller - Institut für Grundbau und Bodenmechanik der ETHZ NAGRA NTB 12 - 23 - - Institut für Kritallographie und Petrographie der E1'HZ - EMPA, Berichte 1 - 4 - EIR, Berichte von P. Bützer, D. Laske, O. Antonsen, P. Bärtschi Dabei wurden Anhydrit- und Gipsmaterialien von folgenden Lokalitäten untersucht und beschrieben: Salzbohrung Ryburg Nr. 51 (Bohrkern freundlicherweise von den Vereinigten Schweizerischen Rheinsalinen zur Verfügung gestellt) . Gipsbergwerk Felsenau Sondierbohrungen Wandfluh (Leibstadt) Sondierbohrungen Le Montet (Bex) Sondierbohrungen Airolo-Süd Sondierbohrungen Airolo-Ost = Val Canaria Sondierstollen 1931 Val Canaria Geologische, stollenbautechnische und felsmechanische Studien im Gipsbergwerk Felsenau der Gips-Union sind seit 1969 durchgeführt und beschrieben worden: - NOK, Untersuchungen im Bergwerk Felsenau, 2 Berichte von A. Widler - MC ING, Baden, 5 Berichte von E. Beusch und M. Gysel (im Rahmen der "Arbeitsgruppe Anhydrit" der NAGRA - H. Jäckli, 3 Berichte (Ende Zitat) NAGRA NTB 12 - 24 - Im vorliegenden Bericht werden nun in einem gegenüber dem Bericht /47/ erweiterten Rahmen die charakteristischen petrographischen Eigenschaften von Anhydrit gemäss dem heutigen Wissen zusammenfassend beschrieben und beurteilt. Jedes Kapitel des Berichtes gliedert sich dabei - soweit anwendbar - in: 1. Allgemeine Grundlagen und Kenntnisse aus der Fachliteratur und aus Untersuchungen Dritter 2. Untersuchungen der NAGRA an ausgewählten Proben aus schweizerischen Anhydritvorkommen 3. Eignung für die geologische Endlagerung und Vergleich mit anderen Wirtgesteinen. Für Punkt 3 wird vom "Konzept für die nukleare Entsorgung in der Schweiz" /90/ ausgegangen, wonach für die weiteren Untersuchungen vorläufig folgende Endlagerformationen in Betracht gezogen werden: Für den Endlagertyp A: (Kavernen für Abfallkategorie I) sämtliche stollenbautechnisch geeigneten Formationen Für den Endlagertyp B: (Kavernen für Abfallkategorie 11) Anhydrit, Opalinuston, Mergel und Tonschiefer, ungeklüftetes Kristallin sowie Kalke und Sandsteine in hydrogeologisch günstiger Lage über dem Grundwasserspiegel oder umschlossen durch dichtes Gestein Für den Endlagertyp C: (Tiefbohrungen oder eine Kombination von Schächten, Stollen und Kurzbohrungen für Abfallkategorie 111) Steinsalz, Anhydrit, ungeklüftetes Kristallin, Tone und IVT.erqel, Tftlirtgestein mit stagnierendem fossilem Wasser Somit wird hier der Vergleich zwischen den folgenden Gesteinen vorgenommen: - Anhydrit Opalinuston Mergel und Tonschiefer Kalke Sandsteine ungeklüftetes Kristallin (hier ausgewählt: Granit) NAGRA NTB 12 - 25 - Die Ausführungen des vorliegenden Berichtes beschränken sich weitgehend auf das Mineral und das Gestein Anhydrit. Die Beschreibung des Anhydrits im geologischen Verband und der bekannten Anhydritvorkommen in der Schweiz sowie die Beurteilung und Evaluation in Frage kommender Anhydritstandorte bleiben weiteren Berichten vorbehalten. Der vorliegende Bericht basiert auf den Arbeiten und Diskussionen einer Arbeitsgruppe "Anhydrit" der NAGRA, in welcher verschiedene Fachexperten vertreten sind. Dieser gehören unter anderem an: Prof. Dr. H. Jäckli, Dr. K. Stucki, Dr. D. Laske und Dr. M. Gysel. Als Verfasser zeichnen: Dr. J. Gassmann, Dr. J. F. Schneider und Dr. M. Gysel der Motor-Columbus Ingenieurunternehmung AG. Für die Verfasser: /l-f-. ?r-d!- Dr. M. Gysel Baden, 12. Januar 1979 - 26 - NAGRA NTB 12 2. DAS MINERAL ANHYDRIT 2.1 ALLGEMEINES Anhydrit als wasserfreies Kalziumsulfat hat folgende Eigenschaften: chemische Formel: 136,146 29,44 % vom Gewicht 23,552 % " 47 , 008 " n " Molekulargewicht: Ca 11 S ° 100,00 %" " Wärmeleitfähigkeit: k = 5,4 W/m.K Härte: h Farbe: farblos, weisslich-graublau = 3,5 Holland /38/ unterscheidet drei Modifikationen: Anhydrit I, 11 und 111 (Tabelle 2). Der natürlichen Phase - bei Temperaturen unter 1 180 °c - entspricht Anhydrit 11, der mit wasserhaltigem Kalziumsulfat eine reversible Reihe bildet /38/. Ueber 1 180 °c entsteht Anhydrit I, der sich bei weiterer Temperaturerhöhung (1 450 0C) unter der Bildung von S02 und 02 in Kalziurnoxyd umwandelt. Anhydrit 111 ist metastabil, kommt also in der Natur nicht vor. Gips BassanH AnhydrH Dihydrat Halbhydrat (Anhydrit 111) CaSO 4-ZHZO +--+ CaS0 4 • 1 2 HzO +--+ CaS0 + 4 (21 HzO) +--+ Anhydrlt I I 3 (~ HZO) ~( Volumen ~ z ~ GJ ~ ~-~~ Bezeichnung ältere Bezeichnung und Trivialnamen Formen* Kri sta llwassergeha lt (%) Dichte (kg/dm3) Kri sta 11 system bzw. -k 1asse thermo-dyn. Stabi 1itätsbereich Raumgruppe Z Brechungsindizes ua uy ßu 8 td I--' N Anhydrit 111 Anhydrit 11 löslicher Anhydrit, entwässertes Halbhydrat, Y-Anhydrit Ci 0,01 - 0,05 0,6 - 0,9 2,587 2,484 metastabll ß "unlöslicher" Anhydrit, natürlicher Anhydrit, totgebrannter Gips - 0 2,985 40 - 1 180 hexagona1trapezoedrisch CGl 1,501 1,501 1,546 rhombi schpyramidal Bbmm 1,570 1,576 1,614 °c -Anhydrit ß -Anhydri t Ci N -.J Anhydrit 1 Hochtemperatur-Anhydrit Ci - - ? 1 180 - 1 450 °c -Anhydrit ----- Tabelle 2: Oie CaS0 -Phasen im System CaS0 -H 0 und ihre wichtigsten Eigenschaften nach /38/. 4 4 2 * Bei den Formen handelt es sich nicht um Phasen, sondern um verschiedene Auffassungen der gleichen Phase nach /38/ kubischflächenzentriert ? ? ------ ----- ~- NAGRA NTB 12 2.2 - 28 - THERMODYNAMISCHE BEDINGUNGEN FUER DIE BILDUNG UND DIE STABILITAET VON ANHYDRIT Die Bildung und die Stabilität von Anhydrit und Gips werden vor allem durch die Salinität der wässrigen Lösung und die Temperatur, in geringem Masse durch den Druck kontrolliert. Beilage 1 zeigt diese Abhängigkeit, berechnet von MacDonald /64/ und im Labor nachgeprüft von Hardie /35/ sowie Berner /5/. Es handelt sich um ein Druck/Temperaturdiagramm, wobei drei verschiedene Salinitätendes Porenwassers berücksichtigt werden. Zum Vergleich ist der normale geothermische Gradient eingezeichnet. Beilage 2 zeigt die Abhängigkeit der Gleichgewichtskurve Gips/Anhydrit von Salinität und Temperatur bei NormaIdruck, von Blount und Dickson /8/ nach Untersuchungen von verschiedenen Autoren zusammengestellt. Neuere Untersuchungen ergeben eine höhere Umwandlungstemperatur, als in älterer Literatur angegeben. Nach Berner /5/ reicht die Stabilität des Gipses bei Normaldruck und Süsswasser bis 58 °c, d. h. fossiler Anhydrit ist an der Erdoberfläche noch weniger stabil als früher angenommen. Er bleibt nur stabil, wenn er unter genügendem Ueberlagerungsdruck steht. Aus diesen beiden Figuren ersieht man, dass Anhydrit unter normalen Bedingungen aus Meerwasser nicht entstehen kann, sondern nur bei extremen Verhältnissen /22/, /80~ wie sie etwa im Persischen Golf herrschen (Chlorinität ca. 130 0/00, Temperatur 25 - 40 °C). Die Kurve des hydrostatisch-lithostatischen P-T-Gleichgewichtes für Meerwasser, das auf etwa die Hälfte seines ursprünglichen Volumens verdunstet, d. h. CaS04gesättigt ist, schneidet den normalen geothermischen Gradienten in einer Tiefe von 833 m (200 bar). Bei konzentrierten Porenlösungen liegt diese Intersektion in einer geringeren Tiefe und reicht bei NaCl-Sättigung sogar an die Erdoberfläche. Daraus schliesst man, dass es einen Ueberlagerungsdruck von einigen hundert Metern Gestein braucht, um die Stabilität des fossilen Anhydrits zu erhalten. An der Oberfläche wird Anhydrit, wie man anhand thermodynamischer Berechnungen leicht zeigen kann, mit Sicherheit in Gips umgewandelt. Allerdings geht nahe der Erdoberfläche die Umwandlung von Anhydrit in Gips im allgemeinen sehr langsam vor sich. Die Wanderung der sogenannten Gipsfront dürfte durchschnittlich kaum mehr als I ern/Jahr betragen. NAGRA NTB 12 - 29 - 3. DAS GESTEIN ANHYDRIT 3.1 BILDUNG UND UMWANDLUNG DESANHYDRITGESTEINS Gesteinsbildend kommt Anhydrit hauptsächlich sedimentär, im Verband mit anderen Evaporitmineralien vor. Man muss dabei primären von sekundärem, frühdiagenetisch umgebildetem Anhydrit unterscheiden. 3.1.1 Primärer Anhydrit Primärer, sedimentärer Anhydrit bildet sich unter hypersalinären Bedingungen (mindestens 7fache Meerwasserkonzentration), bei atmosphärischem Druck und leicht erhöhter Umgebungstemperatur (über etwa 25 °C) am Rande von Flachmeeren in Lagunen und supratidalen Ebenen (Sabkhas), seltener auch in Salzseen, an oder knapp unter der Oberfläche (z. B. Abu Dhabi, Persischer Golf) /80/ sowie eventuell bei Temperaturen über 42 °c durch direkte Ausfällung aus Meerwasser /16/. Bei tieferen Temperaturen und Salinitäten entsteht Gips. Bei Eindampfung von Meerwasser bilden sich zuerst die Kalziumkarbonate, dann Gips, dann erst Anhydrit (und eventuell metastabiler Gips) und zuletzt Natriumchlorid und andere Chloride. Daher kommt primärer Anhydrit meist zusammen mit metastabilem Gips oder zumindest in der Nähe von primärem Gips vor. Fossile Primäranhydrite erkennt man an. deren Struktur. Da unter diesen unwirtlichen Bedingungen keine Organismen die Sedimente durchwühlen, sind diese Strukturen meist erhalten. Man unterscheidet unter anderem /65/: - "Nodular"-Anhydrite: Weisse massige Anhydrite mit Wolkenstruktur in einer Dolomitgrundmasse, repräsentativ für supratidale Anhydrite - Warven-Anhydrite: Wechselfolgen von etwa 1 mm dicken, hellen Anhydritlagen mit etwa gleich dicken dunkeln Tonlagen. Sie repräsentieren Flachwasser-Sedimente von fast geschlossenen Evaporationsbecken, die zyklisch mit Meerwasser und/oder Süsswasser gespiesen wurden. "Pile-of-Brick"-Anhydrite: Massiger prlmarer Anhydrit mit idiomorphen rhombischen Anhydritkristallen von tafeligem Habitus /22/. Sie könnten durch direkte Ausfällung aus Meerwasser entstanden sein. NAGRA NTB 12 3.1.2 - 30 - Die diagenetische Umwandlung In der Spätphase der Eindampfung von marinen Evaporitbecken wurden die primären, metastabilen Gipse oft in Anhydrite umgeformt. In den Porenräumen der noch nicht verfestigten Sedimente wurden während der Frühdiagenese meist durch hochkonzentrierte Solen bei etwas erhöhter Temperatur Kalzit in Protodolomit und Gips in Anhydrit umgewandelt. Dabei fand eine Volumenabnahme auf theoretisch 62 % des ursprünglichen Gipsvolumens statt. Fossile sekundäre Anhydrite lassen kaum mehr Primärstrukturen erkennen. Eine Ausnahme bilden die Pseudomorphosen von Anhydrit nach Selenitkristallen, wobei die makroskopischen Selenit-Einzelkristalle durch ein Aggregat von mikroskopisch kleinen Anhydritkristallen ersetzt werden. Am häufigsten findet man die "felty oder fluidal texture", ein filziges Gefüge von mikroskopisch kleinen Anhydritkristallen, fluidal eingeregelt /22/. Bei der weiteren Diagenese, d. h. bei der Einbettung und Verfestigung der Sedimente, wurde durch Ueberlagerungsdruck und Temperaturzunahme bei normalem geothermischem Gradienten und CaS04-gesättigtem Wasser in den Porenräumen in spätestens ca. 800 m Tiefe aller Gips in Anhydrit umgewandelt. Mit eingedampftem Meerwasser in den Porenräumen geschah die Umwandlung schon in wenigen hundert Metern Tiefe und mit konzentrierter Salzlösung sogar praktisch an der Oberfläche. Kommt Anhydrit wieder an die Erdoberfläche, dann erfolgt durch nichtsalinäres Wasser am Rand des Anhydritkörpers eine Umwandlung zu Gips. Daher findet man in unseren Breiten normalerweise an der Oberfläche der Anhydritlagerstätten eine Gipskruste von etwa 20 bis 50 m Mächtigkeit. 3.1.3 Mineralbestand des Anhydritgesteins In einern Anhydritgestein stellt das Mineral Anhydrit (CaS04) den Hauptgemengteil dar. In sehr wechselndem Verhältnis erscheint daneben fast immer Gips (CaS04 . 2H 2 0). Ein vollkowmen gips freies Anhydritgestein von nennenswerter Ausdehnung ist nicht bekannt, dürfte aber, wie im Kapitel 3.1.2 erläutert, in Tiefen von mehreren hundert Metern zu erwarten sein. NAGRA NTB 12 - 31 - Als detritische Nebengemengteile erscheinen fast immer Quarz und daneben die Tonmineralien, nämlich bei unmetamorphem Anhydritgestein Illit und Chlorit, in meta- morphem Anhydritgestein Chlorit und Phlogopit,im Val Canaria und in Airolo-Süd zudem auch Talk. Ferner kommen als Nebengemengteile häufig auch Karbonate, wie Dolomit und Magnesit,vor; Kalzit fehlt meist /22/. Tabelle 3 gibt die mineralogische Zusammensetzung einiger untersuchter Anhydritgesteine der Schweiz wieder. ort, roben-Nr. Minera1bestand Va 1 Canari aStollen AS 33 + 51 m 90,8 % 0,5 % 2,0 % 0,5 % 2,5 % % 2,5 % - % 2,5 % % Dolomit 5 Magnes it 5 Quarz - - Talk 10 196,4 196,6 m % 5 Ch 1orit (Pennin) Ryburg AR 95,0 Gips 10- Bohrung 3 95,2 - 95,6 m Wandf1ue AVl Bohrung 4 47,0 - 47,6 m % % Ph 1ogopit AA Bex ABE Bohrung 3 107,35 108,5 m 75,4 69,9 Anhydrit Airo1o 75,6 % % - 5 - - - 2,5 % - - - 5 - - - % 2,5 % 10 % % 15 % 5 % Tabelle 3: Mineralogische Zusammensetzung der für felsmechanische Experimente verwendeten Anhydritgesteine aus /70/ % NAGRA NTB 12 3.1.4 - 32 - Tektonische Beanspruchung und Metamorphose Bei tektonischer Beanspruchung - wie in den Alpen - entstehen leicht Brekzien, wobei die Komponenten aus Anhydrit (eventuell Gips) bestehen und im mm- bis cm- Bereich variieren können. Der Zement besteht meisf aus Anhydrit /93/. Da die Sulfatgesteine oft das schwächste Glied einer Gesteinssäule sind, bilden sich meist Gleit- und Abscherungshorizonte. Häufig erkennt man auch deutlich Fliessstrukturen sowie Verschieferungen, sichtbar durch die parallele Anordnung von Tonmineralien. Mit zunehmender regionaler Metamorphose wird die Struktur körniger, und die Korngrösse nimmt zu. Im hochmetamorphen Anhydrit von Val Canaria reicht die Korngrösse bis 5 mm, so dass man das Gestein als sehr grobkörnigen Anhydritmarmor /47/ bezeichnen kann. 3.1.5 Beurteilung der thermodynamischen Eigenschaften des Anhydritgesteins Wie man aus der Beilage 1 ersehen kann, ist der Anhydrit unter etwa 1 050 m Tiefe bei allen Varianten von Porenwasser - vorn frischen Grundwasser bis zur hochkonzentrierten NaCI-Sole - stabil. Bei einer allfälligen Erwärmung durch hochaktive Abfälle verschiebt sich das G/A-Gleichgewicht zu Gunsten des Anhydrits. Daher kann aus thermodynamischer Sicht das Anhydritgestein in einer Tiefe von über 1 000 m als stabil betrachtet werden. In geringeren Tiefen besteht für Anhydrit bei normalem geothermischem Gradienten nur Stabilität, wenn das Porenwasser eine hochkonzentrierte Sole ist. Zirkuliert jedoch in den Porenräumen Süsswasser oder CaS0 4 -gesättigtes Wasser, so kann in dieser Tiefenstufe Anhydrit in Gips umgewandelt werden. In der Natur führt dies dazu, dass die Anhydritlagerstätten oberflächennah von einer Gipskappe überlagert werden. 3.2 RAUMGEWICHT UND POROSITAET Die Dichte des Minerals Anhydrit beträgt 2,985 kg/dm3. Die Rohdichte des Anhydritgesteins jedoch variiert je nach Gehalt an Nebengemengteilen und nach dem Porenanteil. Die von der EMPA /18/ bestimmte Rohdichte von Anhydritproben schwankt zwischen 2,98 und 2,93 kg/dm3 (Tabelle 4). - 33 - NAGRA NTB 12 Die Anhydritproben wurden als ausserordentlich dicht und porenarm bis fast porenfrei befunden. Uebereinstimmende Resultate ergaben die Porositäts- und Raumgewichtsbestimmungen am geologischen Institut der ETHZ /70/, wonach die Porosität von 14 untersuchten Anhydritproben nur zwischen 0,05 - 0,8 Vol. % schwankt; eine etwas gipsreichere Probe erreicht 1,32 %. Auf Beilage 3 ist für diese Proben die Rohdichte in Funktion der Porosität dargestellt /70/. Bei so kleinem Porenanteil dürfte die Permeabilität der Anhydritgesteine vernachlässigbar klein sein. Erste Durchlässigkeits-Versuche wurden an der EMPA gemacht /20/. Vergleiche Kapitel 9. Die relativ hohe Dichte des Minerals Anhydrit und die im Anhydritgestein festgestellte sehr geringe Porosität führen zu einer relativ hohen Rohdichte des Anhydritgesteins, die wesentlich grösser ist als diejenige von anderen Gesteinen, die als Wirtgestein in Frage kommen. Dies kann bei der Beurteilung der Strahlenabschirmung von Bedeutung sein. Dichte kg/dm3 Rohdichte kg/dm3 Bex Bl 2,92 2,90 0,68 Bex B2 2,91 2,89 0,68 Bex B3 2,91 2,90 0,34 Airo1o-0st 2,89 2,89 0 Airolo-Süd (94,5 - 95,1 m) 2,93 2,93 0 lIIandf1 uh (49,0 - 49,4 m) 2,94 2,93 0,34 Ryburg 47 2,92 2,92 0 Probe Tabelle 4: Dichte, Rohdichte und Porosität von Anhydritproben nach /18/ Absolute Porosität Gewichts-% NAGRA NTB 12 4. - 34 - DIE MECHANISCHEN EIGENSCHAFTEN DES ANHYDRITS Bei den nachstehend behandelten mechanischen Eigenschaften geht es im wesentlichen um das Festigkeitsund das Verformungsverhalten des Gesteins. Das Festigkeitsverhalten wird in der Felsmechanik üblicherweise durch die einaxiale Druckfestigkeit, durch die Scherfestigkeit (Winkel der inneren Reibung und Kohäsion) und in gewissen Fällen durch die Zugfestigkeit charakterisiert. Das Verformungsverhalten wird durch die Spannungs-Dehnungscharakteristiken beschrieben, wobei Elastizitäts- oder Verformungsmodul und Poissonzahl (Querdehnungszahl) bestimmt werden. Die ermittelten Zahlenwerte können nur sinnvoll verwendet werden, wenn die angewendeten Versuchsbedingungen genau angegeben sind. Wesentlich sind zum Beispiel folgende Angaben: - allgemeine Versuchsanordnung Versuch erfolgt im Kleinbereich (Bohrkern) oder im Grossbereich (in situ) - Versuch erfolgt statisch oder dynamisch (Belastungsgeschwindigkeit) - Kurzzeitversuch/Langzeitversuch - Versuchs temperatur - Probe ist trocken oder feucht bzw. unter Wasser 4.1 FESTIGKEITSVERHALTEN 4.1.1 Einaxiale Druckfestigkeit 4.1.1.1 Angaben aus der Fachliteratur sowie aus veröffentlichten und unveröffentlichten Untersuchungen Dritter Der einaxiale Druckversuch stellt wegen seiner relativen Einfachheit den weitest verbreiteten Versuch zur Charakterisierung der Gesteinsfestigkeit dar. Dementsprechend findet man in der Fachliteratur sehr viele Angaben über Gesteinsdruckfestigkeiten. Trotzdem sind die Angaben über Anhydrit eher spärlich, da er im Tunnelbau bisher relativ selten angetroffen wurde. Ueber das Gebiet der Schweizer Alpen konnten in der Fachliteratur keine Angaben über Druckfestigkeiten des Anhydrits gefunden werden. Brauchbare Angaben sind jedoch vorhanden für die Gebiete des schweizerischen Juras und des süddeutschen Raumes aus Versuchen für den Belchentunnel der Nationalstrasse N2 /13/, den Bözbergtunnel der N3 /41/ und den Wagenburgtunnel in Stuttgart /10/. Aus diesen Untersuchungen gehen die Druckfestigkeiten der folgenden Tabelle hervor: - NAGRA NTB 12 35 - Probenbezeichnung Druckfestigkeit N/mm2 Belchentunnel massiger, grauer Anhydrit (Gipskeuper) 72 - 133 Belchentunnel feine Wechsellagerung von Anhydrit, Gips und Mergel (Gipskeuper) 12 - 15 Bözbergtunnel do. do. Tunnel ~agenburgtunne 1 8 - 22 9 - 26 Tabelle 5: Druckfestigkeit (bei Raumtemperatur) von Sulfatgesteinen aus dem Schweizer Jura und dem süddeutschen Raum Die Druckfestigkeiten der Tabelle 5 wurden an Bohrkernen in statischen Kurzzeitversuchen bei Zimmertemperatur ermittelt. Es ist ersichtlich, dass der massige Anhydrit recht hohe Druckfestigkeiten aufweist. Beim Gipskeuper sinkt die Druckfestigkeit mit zunehmender Feuchtigkeit. Eine weitere Reduktion ist unter Dauerlast zu verzeichnen. Die entsprechenden reduzierten Festigkeitswerte sind in Tabelle 6 als Bruchteile der Druckfestigkeit gemäss Kurzzeitversuch ausgedrückt. I Gesteinstyp B C °- 20 20 - 50 50 - 80 >80 Kurzzeitdruckfestigkeit (Nmm2) 8,67 12,84 19,73 26,05 Zugehörige Verhältniszahl 1,0 1,0 1,0 1,0 Verhältniszahl der Druckfestigkeit unter Dauerlast, luftfeucht 0,53 0,59 0,64 0,84 Verhältniszahl der Druckfestigkeit unter Dauerlast, bewässert 0,51 0,56 0,55 - Sulfatgesteinanteil (makroskopisch geschätzt) % A Tabelle 6: Langzeitfestigkeit von oberflächennahem Gipskeupergestein nach /10/ D - 36 - NAGRA NTB 12 4.1.1.2 Untersuchungen der NAGRA An der EMPA /18/ wurden bei Raumtemperatur gesamthaft 63 Gesteinswürfel von 4 bis 5 cm Kantenlänge von Ryburg, der Wandfluh, von Bex und Airolo auf ihre Druckfestigkeit untersucht mit folgenden Resultaten: Herkunft Bohrung Mittel der Druckfestigkeit (N/mm2) Ryburg - 196,2 Vlandfluh Bohrung 4 136,2 Bex Bohrung 1 Bohrung 2 Bohrung 3 70,9 - 73,2 m 94,8 - 96,7 m 111,8 - 113,8 m 81,4 97,0 99,9 Airolo-Süd Bohrung 3 84,6 - 94,5 m 46,5 Airolo-Ost Stollen 1931 56,0 m 61,2 Tabelle 7: Würfeldruckfestigkeit (bei Raumtemperatur) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach Untersuchungen der NAGRA Für die Versuche wurden jeweils 3 verschiedene Druckrichtungen festgelegt (Bohrlochachse und 2 Richtungen senkrecht dazu). Es wurde keine sehr ausgeprägte Anisotropie festgestellt, d. h., in allen Richtungen wurden Druckfestigkeiten von derselben Grössenordnung gemessen. Einzelne grössere Abweichungen sind mehr auf die Streuung der Resultate zurückzuführen und stellen somit keine echte Anisotropie dar. Die unmetamorphen Anhydrite des Tafeljuras weisen dank ihres sehr feinen Kornes und der filzigen Struktur eine grössere Druckfestigkeit auf als die hochmetamorphen, grobkörnigen, marmorisierten Anhydrite von Bex und Val Canaria (das gleiche gilt auch für die Scherfestigke i t) • 4.1.1.3 Diskussion 1. Vergleich der Druckfestigkeit des Anhydrits mit anderen Wirtgesteinen Der Vergleich der Eigenschaften des Anhydrits mit denjenigen von anderen ebenfalls in Betracht gezogenen Wirtgesteinen dient folgenden Zwecken: - NAGRA NTB 12 37 - Einstufung des Anhydritgesteines in das ganze Spektrum der Wirtgesteine - Erkennen der speziellen Vor- oder Nachteile des Anhydrits im Vergleich zu den anderen Wirtgesteinen und in bezug auf den betreffenden Lagertyp Für die zum Vergleich herangezogenen Wirtgesteine (Opalinuston, Mergel und Tonschiefer usw.) werden Gesteinsparameter oder Parameterbereiche aus der Fachliteratur herangezogen, da die NAGRA im Moment noch über keine eigenen Untersuchungen verfügt. Dieses Vorgehen erlaubt aber trotzdem eine korrekte relative Einstufung des Anhydrits. Wirtgestein Anhydrit - massig - in Nechse11agerung mit Mergel Druckfestigkeit N/mm2 Quellenangabe 50 - 150 10 - 30 /13/, /18/ /41/, /10/ 5 /10/ Mergel und Tonschiefer 10 - 30 /30/ Kalk und Sandstein* 40 - 180 /89/ Steinsalz 28 - 36 /47/, /23/ Opa1inuston Granit - feinkörnig - mitte!- bis grobkörnig 3- 180 - 280 80 - 180 /89/ /89/ * Selten erreichen gewiss8 ~andstfine auch bis 300 N/mm2 Tabelle 8: Vergleich der Druckfestigkeit (bei Raumtemperatur) von Anhydrit und anderen Wirtgesteinen Es zeigt sich, dass der massige Anhydrit mit einer Druckfestigkeit von 50 - 150 N/mm2 ungefähr im Bereich der Kalke und Sandsteine sowie der mittel- bis grobkörniqen Granite liegt. Opalinuston, Steinsalz, Mergel und Tonschiefer weisen tiefere Druckfestigkeiten als der massige Anhydrit auf. Wesentlich höher als der massige Anhydrit liegen die feinkörnigen Granite sowie gewisse harte und zugleich sehr feste Sandsteine. Somit ist der massige Anhydrit bezüglich der Druckfestigkeit etwa im oberen MittelfeId aller ,Wirtgesteine der Schweiz einzustufen. - NAGRA NTB 12 38 - Der Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel und Gips weist bescheidene Druckfestigkeiten von 10 30 N/mm2 auf. Dies entspricht etwa dem Bereich des Steinsalzes oder gewisser Mergel und Tonschiefer. Von den übrigen Wirtgesteinen weist nur der Opalinuston noch geringere Druckfestigkeiten auf. Der Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel ist somit bezüglich der Druckfestigkeit im unteren bis untersten Bereich aller Wirtgesteine der Schweiz einzureihen. 2. Beurteilung der Druckfestigkeit des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen Die Beurteilung der Druckfestigkeit des Anhydrits im Hinblick auf die Anforderungen, die für eine günstige Ausführung der einzelnen Lagertypen an das Wirtgestein gestellt werden müssen, erfolgt im Abschnitt 4.1.4 gemeinsam für alle mechanischen Gesteinseigenschaften. 4.1.2 Scherfestigkeit 4.1.2.1 Angaben aus der Fachliteratur sowie aus veröffentlichten und unveröffentlichten Untersuchungen Dritter Die Scherparameter, d. h. der Winkel der inneren Reibung und die Kohäsion, spielen in der Felsmechanik eine sehr wichtige Rolle: Sämtliche Stabilitätsberechnungen an Felsböschungen und Hohlräumen (Stollen, Kavernen) wie auch die Bestimmung von plastischen Zonen im Gebirge werden von der Scherfestigkeit beherrscht, indem es üblich ist, im Mohr'schen Spannungsraum die Bruchbedingung von Coulomb (Coulomb'sche Gerade, bestimmt durch die Scherparameter) einzuführen. Aus der Fachliteratur und aus veröffentlichten Untersuchungen für verschiedene Bauprojekte können Angaben über die Scherfestigkeit fast sämtlicher Gesteine entnommen werden. Damit die einzelnen Werte sachgemäss angewendet werden können, muss stets genau angegeben sein, in welcher Weise der Bestimmungsversuch durchgeführt wurde. Beispielsweise muss bekannt sein, ob es sich um einen Grossversuch in situ oder um einen Laborversuch an Proben (Bohrkernen) handelte und ob der Versuch als Scherversuch oder als Triaxialversuch angeordnet wurde usw. Gleichermassen wie bei der Druckfestigkeit sind Angaben über die Scherfestigkeit von Anhydrit in der allgemeinen Fachliteratur relativ selten. Aus den im Abschnitt 4.1.1.1 bereits zitierten Tunnelbauten in der Schweiz und in Deutschland gehen die folgenden Angaben hervor: NAGRA NTB 12 - Tunnel 39 - Probenbezeichnung innerer Reibungswinkel ~ (0 alt) Kohäsion N/mma Versuchsanordnung Que 11 enangabe Belchentunnel Anhydrit in Wechse 11 agerung mit Gips und Mergel* 35 4,0 - 17,0 Triax an Bohrkern und Scherversuch in situ /13/ Bözbergtunnel do. 43 41,0 Triax an Bohrkern /41/ Wagenburgtunnel do. 40 0,6 Grossvers uch insitu /10/ Anteil an Sulfatgestein von: o - 20 % 40 - 50 1,5 - 3,0 Triaxversuche an Bohrkernen /10/ 20 - 50 % 50 - 80 % 80 - 100 %** 40 - 50 40 - 50 40 - 50 2,0 - 3,0 1,5 - 4,0 4,0 - 5,0 " /10/ /10/ /10/ " " * Scherfestigkeit anisotrop wegen Schichtung ** entspricht etwa eihem massigen Anhydrit Tab elle 9: Sch erf esti gkeit (be i Raumtem perat ur) von Su lf atg este in en (G i pskeu per) aus dem Schweizer Jura und dem süddeutschen Raum Die Scherfestigkeiten der Tabelle 9 wurden in statischen Kurzzeitversuchen bei Zimmertemperatur ermittelt. Es ist zu beachten, dass die Gipskeuper wegen ihrer feingekchichteten Textur eine Anisotropie bezüglich der Scherfestigkeit aufweisen. Die Zahlenwerte weisen insgesamt eine grosse Streuung auf. Diese wird mit der von Ort zu Ort sehr unterschiedlichen Zusammensetzung der Gipskeuper erklärt. NAGRA NTB 12 4.1.2.2 - 40 - Untersuchungen der NAGRA Am geologischen Institut der ETHZ wurde das Deformations- und Festigkeitsverhalten von Anhydrit von fünf schweizerischen Lokalitäten bei Raumtemperatur (20 °C) wie auch bei 400 °c an zylindrischen Gesteinsproben (Durchmesser 12 mm, Länge 24 mm) in einern Hochdruck-Triaxialapparat untersucht. Die mineralogische Zusammensetzung der untersuchten Proben geht aus folgender Aufstellung hervor /69/, /70/, /71/: Ryburg (Tafeljura): Proben aus der Bohrung Nr. 51 der Vereinigten Schweizerischen Rheinsalinen. Bohrtiefe 196,4 m - 196,6 m. Im Dünnschliff zeigt dieser Anhydrit intensiv ineinander verfilzte, stengelige Anhydritnadeln von einer durchschnittlichen Länge von 0,3 mm und einem Durchmesser von 0,05 mm. Die Struktur ist panidiomorph und die Textur massig. Neben Anhydrit (ca. 91 %) findet man feinverteilten, seltener lagig angeordneten mikritisehen Dolomit (ca. 5 %) und wenig Gips (ca. 2 - 3 %). Wandfluh (Tafeljura): Proben aus der Bohrung 4 der NOK 1971. Bohrtiefe 47,0 - 47,6 m. Dieser Anhydrit zeigt im Dünnschliff faserige, verfilzte, stengelige Anhydritnadeln von einer durchschnittlichen Länge von 0,1 mm und einem Durchmesser von 0,05 mm. Er weist stellenweise eine gefältelte, schlierige Textur auf. Es scheint, dass dieses Gestein einer tektonischen Beanspruchung ausgesetzt war, die möglicherweise auf die Mettauer Ueberschiebung (Wildi 1975) zurückzuführen ist. Der hier ebenfalls vorkommende Dolomit (ca. 2 - 3 %) ist wiederum feinverteilt (Korngrösse bis 0,1 mm), und der Gipsgehalt ist äusserst gering (ca. 0,5 %). Wandfluh (Tafeljura): Proben aus der Bohrung 4 der NOK 1971, Bohrtiefe 72,7 - 73,5 m. Dieser Anhydrit-Typus wurde nur für die AnisotropieExperimente verwendet. Er zeigt unter dem Mikroskop isometrische, parallel zur Lamination abgeplattete Kristalle und ein äusserst dichtes Gefüge. Die Korngrösse schwankt zwischen 0,01 und 0,05 mm, wobei das Mittel ungefähr bei 0,02mm liegt. Der Anhydritgehalt bestimmt anhand von röntgendiffraktometrischen Untersuchungen - beträgt fast 100 %, daneben kommt ganz wenig Gips vor. NAGRA NTB 12 - 41 - Bex (Ultrahelvetische Zone, Trias der Bex-LaubhornDecke) : Proben aus der Bohrung 3 des Konsortiums UntertagesSpeicher 1974, Bohrtiefe 107,35 - 108,5 m. Das Anhydritgestein von Bex ist makroskopisch gebändert und brecciös. Der Schliff zeigt xenoblastische, isometrische Anhydritkörner von 0,3 bis 0,7 mm Grösse, die lagig angeordnet sind. Ganz vereinzelt sieht man polysynthetische Druck-Zwillingslamellen und Spaltflächen. Der Gips (ca. 2 %) liegt als feinkörniges Granulat vor und ist in Zwickeln verteilt. Die mikritischen Karbonatkomponenten, bei welchen es sich nach den röntgendiffraktometrischen Aufnahmen um Magnesit handelt, sind leicht gerundet bis kantig. Daneben findet man noch Sandstein-Intraklasten und detritische Quarzkörner. Airolo (Piora-Mulde): Proben aus der Bohrung 3 des Konsortiums UntertagesSpeicher 1974, Bohrtiefe 95,2 - 95,6 m. Der Anhydrit aus der Piora-Mulde war einer starken postmetamorphen tektonischen Beanspruchung ausgesetzt. Dies zeigen die vielen Druck-Zwillingslamellen und die vielen Spaltflächen in den einzelnen ungleichkörnigen, xenoblastischen Anhydritkristallen. Die Klüfte und Spaltflächen sind mit einem dunklen Rekristallisat ausgefüllt, bei dem es sich um Gips handeln dürfte. Das Karbonat (Dolomit und Magnesit) ist meist in Nestern angereichert (keine Druckzwillinge), tritt aber auchähnlich dem Quarz - poikiloblastisch in den Anhydritkristallen auf. Der Glimmer (Phlogopit) schmiegt sich oft eng an die Anhydritkristalle, ist aber häufig zusammen mit Chlorit (Pennin), Talk und Karbonat auch in Nestern angereichert. Vereinzelt findet man noch idiomorphe Pyritkristalle «1 mm). Die Korngrösse der Anhydritkristalle aus dem Stollen in der Val Canaria ist deutlich grösser als jene der Proben von AiroloSüd. Die Kristalle besitzen j'edoch bedeutend mehr Spaltflächen, wodurch die effektiv mechanisch wirksame Korngrösse ( 'V0,6 mm) kleiner als diejenige der Anhydrite von Airolo-Süd ( 'Vl,O mm) ist. 1. Scherfestigkeit bei Raumtemperatur Die Aufnahme der Spannungs-Verformungs-Diagramme erfolgte in den Triaxialv rsuchen bei einer Verformungsrate von 4,5 x 10- /s. Dabei wurde für verschiedene Manteldrücke 03 = 02 im Bereich von 1 bis max. 400 N/mm2 der Axialdruck 01 stetig erhöht. Bei kleinen Manteldrücken stellt sich ein jäher Bruch ein. Bei höheren Manteldrücken (>150 N/mm2) kommt es nicht mehr zum Bruch, sondern es setzt ein plastisches Fliessen ein, das bei noch höheren Manteldrücken sogar von einer Verfestigung 5 - NAGRA NTB 12 42 - (Spannungszunahme) begleitet wird. Bezüglich der Resultate im einzelnen wird auf /69/, /70/ und /71/ verwiesen. Die Bruchspannungszustände wurden in der Mohr'schen Darstellungsweise aufgezeichnet, woraus die Scherfestigkeitswerte, d. h. der Winkel der inneren Reibung und die KOhäsion, wie folgt ermittel wurden: Ort Va 1 Canari a Stollen 33 m+ 51 m Airolo Bohrung 3 95,2 95,6 m Winkel der inneren Reibung 0 34° 31,2° 16,5 13,0 Kohäsion (N/mm2) Wandfl uh Bohrung 4 47,0 47,6 m Ryburg Bohrung 51 196,4 196,6 m 39 ,8° 29 ,8° 37,2° 14,5 43,0 42,0 Bex Bohrung 3 107,35 108,50 m Tabelle 10: Scherfestigkeit (bei Raumtemperatur) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach Untersuchungen der NAGRA Es zeigte sich, dass der Deformationsmechanismus des massigen Anhydrits bei Raumtemperatur vor allem durch interkristalline Bewegungen (kataklastisches Fliessen) gekennzeichnet wird. Die Festigkeit hängt von der mineralogischen Zusammensetzung, der Korngrösse, dem Gefüge, der Porosität, von Kristalldefekten wie auch von der tektonischen Vorgeschichte ab. Bei den untersuchten Proben spielte die Korngrösse die Hauptrolle: Je feiner die Korngrösse ist, um so höher ist die SCherfestigkeit. Daraus erklärt sich die höhere Festigkeit des Anhydrits aus dem Tafeljura gegenüber jenem aus den Alpen. Es bleibt noch anzufügen, dass die Festigkeit auch der massigen Anhydrite gewisse Anisotropieerscheinungen aufweist (senkrecht und parallel zur Kristall-Laminat ion) • - 43 - NAGRA NTB 12 Der vergleich der Scherfestigkeit des massigen Anhydrits (NAGRA) mit jener des Anhydrits in Wechsellagerung mit Mergel (Gipskeuper) zeigt, dass die Reibungswinkel etwa gleich gross sind. Hingegen ist die Kohäsion für den massigen Anhydrit höher als für den Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel. 2. Scherfestigkeit bei 400 oe Versuche bei 400 oe Umgebungs temperatur zeigten bei kleinen Manteldrücken noch weitgehend das gleiche Verhalten wie bei Raumtemperatur. Hier liegt auch der Uebergangsbereich zwischen inter- (Kataklase) und intrakristallinen (Zwillingsbildungen und Translationen) Deformationsmechanismen. Bei hohen Manteldrücken und 400 oe Umgebungstemperatur, wo in den Kristallen fast ausschliesslich nur noch intrakristalline Deformationen wie Zwillingsbildungen und Translationen stattfinden, weist die Festigkeit in bezug auf die Korngrösse ein inverses Verhalten auf. Die grobkörnigen Anhydrite haben in diesem Bereich die grössere Festigkeit als die feinkörnigen. Die Kohäsion nahm - im Vergleich zu den Normaltemperaturversuchen - bei 400 oe Umgebungstemperatur im allgemeinen ab, hingegen nahm der Winkel der inneren Reibung bei allen Versuchsreihen zu. Generell ist der Festigkeitsverlust, bei nicht allzu hohen Manteldrücken, durch die Erhöhung der Temperatur auf 400 oe nur geringfügig. Ort Val Canari a Sto 11 en 33 m+ 51 m Airo10 Bohrung 3 95,2 96,6 m Bex Bohrung 3 107,35 180,50 m Wandf 1uh Bohrung 4 47,0 47,6 m Ryburg Bohrung 51 196,4 196,6 39 0 Winke 1 der inneren Reibung 0 bei 400 °c 47 0 44 0 42 0 43 0 Kohäsion bei 400 °c (N/mm2) 8,5 7,0 15,0 32,0 Tabelle 11: Scherfestigkeit (bei 400 OC) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach Untersuchungen der NAGRA 35,0 - 44 - NAGRA NTB 12 Der Festigkeitsverlust erreicht erst im Temperaturbereich von 400 - 800 oe wesentliche Ausmasse. 3. Scherfestigkeit nach Bestrahlung Es wird auf Kapitel 11 verwiesen. 4.1.2.3 Diskussion 1. vergleich der Scherfestigkeit des Anhydrits mit anderen Wirtgesteinen Der Vergleich der Scherfestigkeit des Anhydrits mit derjenigen anderer Wirtgesteine erfolgt in der nachstehenden Tabelle: Wirtgestein Winkel der inneren Reibung (0 alt) Kohäsion N/mm2 Que 11 enangabe /69/, /70/, /71/ /13/, /41/, /10/ Anhydrit - massig - in ~echsellagerung mit Mergel 31 - 39 35 - 50 10 - 40 1,5 - 20 (40) Opalinuston 25 - 30 1- 5 /13/, /30/ 40 2- 3 /30/ 30 - 50 10 - 40 /29/ Merge 1 und Tonschiefer Kalk und Sandstein Steinsalz Granit 45 - 65 3 - 4* /23/ 3 - 23 /29/ * abgeleitet aus Druck- und Zugfestigkeit Tabelle 12: Vergleich der Scherfestigkeit (bei Raumtemperatur) von Anhydrit und anderen Wirtgesteinen NAGRA NTB 12 - 45 - Es zeigt sich, dass der Anhydrit bezüglich seiner Scherfestigkeit etwa im oberen Mittelfeld der schweizerischen Wirtgesteine einzureihen ist. Tiefer als der Anhydrit liegen Opalinuston und Steinsalz. Granite und vereinzelt Kalke und Sandsteine liegen normalerweise über dem Anhydrit. Je nach Verhältnissen (Grad der Wechsellagerung) kann der Anhydrit mit Kalken und Sandsteinen sowie teilweise mit Mergeln und Tonschiefern verglichen werden. 2. Beurteilung der Scherfestigkeit des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen Es wird auf Abschnitt 4.1.4 verwiesen, wo alle mechanischen Gesteinseigenschaften gemeinsam beurteilt werden. 4.1.3 Verformungsverhalten (Elastizitätsmodul und Poissonzahl) 4.1.3.1 Angaben aus der Fachliteratur sowie aus veröffentlichten und unveröffentlichten Untersuchungen Dritter Das Verformungsverhalten von Feis wird üblicherweise im Belastungsbereich durch den Verformungsmodul V und im Entlastungsbereich durch den Elastizitätsmodul E beschrieben. Ergänzend dazu wird die Poissonzahl angegeben, um das Querdehnungsverhalten zu definieren. Zur Bestimmung des Verformungsverhaltens gibt es eine ganze Reihe von Versuchsanordnungen: Statische Versuche werden gemacht im einaxialen oder triaxialen Laborversuch an Bohrkernen, mit dem Dilatometer im Bohrloch oder mit Lastplatten oder Radialpressen in Versuchsstollen. Dynamische Versuche mittels Ultraschall können an Bohrkernen oder direkt am Fels in situ ausgeführt werden. Dynamische Versuche in situ erfolgen oft auch mit mikroseismischen Methoden. Wie bei den Festigkeitseigenschaften sind auch Angaben über das Verformungsverhalten .von Sulfatgesteinen in der allgemeinen Fachliteratur nur spärlich vorhanden. Von den bereits mehrfach zitierten Tunnelbauten in der Schweiz und in Deutschland stammen die nachstehend aufgeführten Daten: (siehe nächste Seite) Tunne 1 Belchentunnel Probenbezeichnung Verformungsmodul V (N/mm2) massiger Anhydrit Elastizitätsmodul E (N/mm2) 87 000 - 95 000 Po i ssonz ah 1 Que 11 enangabe Versuchsanordnung ( -) 0,27 - 0,4 z ~ Gl ~ einaxial auf Bohrkern (statisch) /13/ Z 1-3 tJj f--J Belchentunnel Anhydrit in Wechsellagerung mit Gips und Mergel Belchentunnel do. Bözbergtunne1 do. 18 000 - 67 000 0,27 22 000 '2 600 - 10 000 0,17 - 0,25 einaxial auf Bohrkern (statisch) /13/ stat. P1attenversuch im Stollen /13/ einaxial auf Bohrkern (statisch) /41/ N ~ m Wagenburgtunne 1 do. 4 100 5 100 4 800 6 000 (Mittelwert Erstbelastung) (Mittelwert Zweitbelastung) (lweitbelastung rechtwinklig zur Schichtung) (Zweitbelastung parallel zur Schichtung) stat. Plattenversuch im Stollen Tabelle 13: Verformungseigenschaften (bei Raumtemperatur) von Sulfatgesteinen aus dem Schweizer Jura und dem süddeutschen Raum /10/ I NAGRA NTB 12 - 47 - Tabelle 13 zeigt, dass das Verformungsverhalten von Sulfatgesteinen in weiten Grenzen variiert. Wegen der stark wechselnden Zusammensetzung ist dies ohne weiteres verständlich. Zudem muss auch die sChichtungsbedingte Anisotropie der Verformungseigenschaften beachtet werden. Für den praktischen Gebrauch kann für den Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel ein statischer Verformungsmodul von ca. 3 000 N/mm2 als zutreffend angenommen werden. Die Poissonzahl variiert zwischen ca. 0,15 und 0,30. Für massigen Anhydrit können oft Deformationsmoduli von über 20 000 N/mm2 und Poissonzahlen um 0,30 erwartet werden. 4.1.3.2 Untersuchungen der NAGRA Aus den bereits unter 4.1.2.2 beschriebenen Triaxialversuchen, die am geologischen Institut der ETHZ durchgeführt wurden, konnten ebenfalls die Elastizitätsmoduli der untersuchten massigen Anhydrite von Val Canaria, Airolo, Bex, Wandfluh und Ryburg bestimmt werden. 1. Elastizitätsmodul bei Raumtemperatur Bei Raumtemperatur wurden folgende Werte für den Elastizitätsmodul ermittelt: Ort Val Canaria Stollen 33 + 51 m Airolo Bohrung 3 95,2 95,6 m Bex Bohrung 3 107,35 108,50 m Wandfluh Bohrung 4 47,0 47,6 m Ryburg Bohrung 51 196,4 196,6 m Dichte (kg/dm3) 2,838 2,922 2,852 2,929 2,930 E-Modul (N/mm2) 19 000 9 000 29 000 12 000 26 000 Tabelle 14: Elastizitätsmodul (bei Raumtemperatur) des massigen Anhydrits aus Schweizer Vorkommen nach Untersuchungen der NAGRA - NAGRA NTB 12 48 - 2. Elastizitätsmodul bei 400 oe Die untersuchungen am Geologischen Institut der ETHZ ergaben, dass der Elastizitätsmodul bei 400 oe für die Anhydrite von Ryburg und Wandfluh praktisch unverändert bleibt (gleiche Werte wie bei Raumtemperatur). Für die Anhydrite von Val eanaria, Airolo-Süd und Bex sinkt er hingegen auf ca. 400, 700 und 400 N/mm2. 3. Elastizitätsmodul nach Bestrahlung Es wird auf Kapitel 11 verwiesen. 4.1.3.3 Diskussion 1. Vergleich des Verformungsverhaltens des Anhydrits mit anderen wirtgesteinen Wirtgestein Verformungsmodul (N/mm2) Elast i zitätsmodul (N/mm2) Poissonzah1 Quellenangabe ( -) 10 000 - 50 000 10 000 -50 000 0,30 - 0,40 /13/, /69/, /70/, /71/ 3 000 - 20 000 5 000 - 30 000 0,15 - 0,30 /13/, /41/, /10/ Opa1inuston 500 - 5 000 1 000 - 8 000 0,35 /13/, /30/ Mergel und Tonsch i efer 3 000 - 7 000 5 000 - 10 000 0,10 - 0,20 /30/, /28/ Anhydrit - massig - in Wechse 11agerung mit Mergel Kalk und Sandstei n 13 000 - 20 000 20 000 - 30 000 0,10 - 0,25 (40 000) Steinsalz 4 000 - 6 000 6 000 - 8 000* 0,25 ..; 0,45** Granit 3 000 - 20 000 5 000 - 30 000 0,05 - 0,15 (0,20) /30/, /29/, /28/ /23/ /29/ * stark von Belastungsgeschwindigkeit abhängig ** spannungsabhäng i 9 Tabelle 15: Vergleich des Verformungsverhaltens (bei Raumtemperatur) von Anhydrit und anderen Wirtgesteinen NAGRA NTB 12 - 49 - Der Vergleich des Verformungsverhaltens des Anhydrits mit demjenigen anderer Wirtgesteine erfolgt in der Tabelle 15. Es zeigt sich, dass das Verformungsverhalten der untersuchten schweizerischen Wirtgesteine für jedes Gestein einzeln in weiten Grenzen variiert. Wenn man den Anhydrit anhand des maximalen oberen Grenzwertes für den Verformungsmodul einreiht, so erkennt man folgendes: - Der massige Anhydrit weist den höchsten Verformungsmodul aller untersuchten schweizerischen Wirtgesteine auf. - Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel liegt bezüglich des Verformungsmoduls im oberen bis obersten Bereich aller schweizerischen Wirtgesteine. Opalinuston, Steinsalz und normalerweise auch Mergel und Tonschiefer weisen geringere Deformationsmoduli auf. Kalke, Sandsteine und Granite weisen gleiche bis leicht höhere Deformationsmoduli auf. 2. Beurteilung des Verformungsverhaltens des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen Es wird auf Abschnitt 4.1.4 verwiesen, wo alle mechanischen Gesteinseigenschaften gemeinsam beurteilt werden. 4.1.4 Beurteilung der mechanischen Gesteinseigenschaften des Anhydrits bezüglich der Anforderungen an die Lagertypen Für die Abfallkategorien I und 11 sind nach /90/ oberflächennahe Lagerkavernen bzw. Lagerkavernen auf 100 600 m Tiefe vorgesehen. Für die Abfallkategorie 111 werden durch Schächte erschlossene Lagerstätten oder Tiefbohrungen auf 600 - 2 500 m Tiefe ins Auge gefasst. Eine Beurteilung der mechanischen Gesteinseigenschaften des Anhydrits muss daher nachweisen, wie sich die mechanischen Eigenschaften des Anhydrits für Stollenund Kavernenbau bzw. für das Abteufen von Schächten und Bohrlöchern eignen. Die Beurteilung wird im folgenden unterteilt in massigen Anhydrit und in Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel. NAGRA NTB 12 4.1.4.1 - 50 - Massiger Anhydrit Massiger Anhydrit mit einer Druckfestigkeit von 50 150 N/mm2, einem inneren Reibungswinkel von 31 - 39 0 , einer Kohäsion von 10 - 40 N/mm2 und einem Verformungsmodul von 10 000 - 50 000 N/mm2 stellt ein sehr gutes Stollengebirge* dar, das insgesamt nur von sehr wenigen Gebirgsarten noch übertroffen wird. Die mechanischen Eigenschaften sind derart, dass sich das Gestein für den Untertagebau gut eignet, und zwar sowohl für den gesprengten Ausbruch als auch für den Abbau mittels Vortriebsmaschinen (Vollschnittmaschinen) • Die Anwendung von Teilschnittmaschinen wird in einigen Fällen am Rand des technisch möglichen Einsatzbereiches liegen. Für Lagerkavernen des Lagertyps A bietet der massige Anhydrit - immer bezüglich seiner mechanischen Eigenschaften - ideale Verhältnisse: Das Gestein lässt sich sehr gut abbauen. Die Festigkeitseigenschaften sind so gut, dass keine Standfestigkeitsprobleme entstehen und der Kavernenhohlraum auch bei grossen Abmessungen praktisch ohne besondere Felssicherungen stabil ist, sofern der Anhydritkörper nicht oder nur schwach geklüftet ist. Spezielle Einwirkungen (Erwärmung und Bestrahlung) auf die mechanischen Gesteinsparameter entfallen beim Lagertyp A, so dass das Gesteinsverhalten unter normalen Bedingungen massgebend ist. Für Lagerkavernen des Lagertyps B sind nach /90/ vor allem Anhydrit, Tongesteine und weiter Kalke und Sandsteine in günstiger hydrogeologischer Lage vorgesehen. Es zeigt sich, dass massiger Anhydrit den Tongesteinen deutlich überlegen ist und etwa einem massigen Kalk oder Sandstein gleichzusetzen ist. Für die Ausführung von Schächten und Kavernen eignet sich Anhydrit sehr gut. Bezüglich Standfestigkeit und Kavernenstabilität sind die hohen Festigkeitseigenschaften sehr günstig. Erwärmung und Bestrahlung - als Einwirkung von Abfällen der Kategorie II - beeinträchtigen die mechanischen Eigenschaften von massigem Anhydrit nur unwesentlich. Insgesamt eignet sich daher massiger Anhydrit sehr gut für Lagerkavernen vom Typ B. Für Lagerstätten des Typs C sind nach /90/ Steinsalz, Anhydrit, ungeklüfteter Granit und Tongesteine vorgesehen. Für den Bau von Schächten und Kavernen wie für die Ausführung von Bohrlöchern eignet sich massiger Anhydrit sehr gut. Bezüglich der Standfestigkeit über- * Ausbruchklasse I (bis II) nach SIA-Norm 198 NAGRA NTB 12 - 51 - trifft der massige Anhydrit das Steinsalz und die Tongesteine; je nach Verhältnissen kann der Anhydrit sogar durchaus an einen Granit herankommen. Anderseits ist die Bohrbarkeit des Anhydrits bedeutend besser als jene eines Granites, da der Anhydrit normalerweise fast keine harten Mineralien enthält und auch nicht sehr zäh ist. Die Erwärmung - als Einwirkung von Abfällen der Kategorie 111 - beeinträchtigt das mechanische Verhalten von massigem Anhydrit nur unwesentlich. Einwirkungen aus Bestrahlung kommen erst zum Tragen, wenn die Lagerstätten versiegelt sind, und erfassen nur einen kleinen Felsbereich. Massiger Anhydrit eignet sich insgesamt gut für Schächte, Kavernen und Bohrungen des Lagertyps c. 4.1.4.2 Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel Wie dargelegt, weist Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel (und auch Gips) von Fall zu Fall sehr unterschiedliche mechanische Gesteinsparameter auf: Die Druckfestigkeit erreicht 10 - 30 N/mm2, der Winkel der inneren Reibung 35 - 50 0 , die Kohäsion 1,5 - 20, in seltenen Fällen 40 N/mm2, und der Deformationsmodul 3 000 - 20 000 N/mm2. Oft kann der Gipskeuper mit einem guten Mergel verglichen werden und stellt dann ein mittelgutes* Stollengebirge dar, soweit die mechanischen Eigenschaften gemäss obiger Definition massgebend sind. In der Praxis wird Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel aber als schlechtes Stollengebirge eingestuft, weil seine Verwitterungsanfälligkeit und Quellfähigkeit (siehe Kapitel 7) normalerweise beträchtlich und sehr unerwünscht sind. Für Lagerkavernen des Lagertyps A wird der Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel nicht empfohlen, da in der Schweiz oberflächennah viele Gesteine anstehen, die gleiche oder bessere mechanische Eigenschaften aufweisen und die viel weniger verwitterungsanfällig sind und nicht quellen. Für Lagerkavernen des Lagertyps B werden - wie bereits erwähnt - vor allem Anhydrit, Tongesteine, Granit sowie Kalke und Sandsteine in günstiger hydrogeologischer Lage und ungeklüftetes Kristallin in Betracht gezogen. Der Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel ist den Tongesteinen bezüglich der untersuchten mechanischen Eigenschaften überlegen. Sowohl die wechselgelagerten Anhydrite wie auch die Tongesteine (Opalinuston!) sind * Ausbruchklasse 11 (bis 111) nach SIA-Norm 198 . NAGRA NTB 12 - 52 - jedoch bezüglich der Quellerscheinungen im allgemeinen stollenbautechnisch sehr problematisch. Aus heutiger Sicht kann man jedoch sagen, dass Quellerscheinungen an einern Endlager, das sich selbst überlassen wird und an das keine geometrischen Anforderungen - wie etwa an ein Eisenbahngeleise oder an die Fahrbahn einer Strasse - gestellt werden, eventuell gar keine negativen Folgen brächten, sondern im Gegenteil wegen der abdichtenden Wirkung positiv zu werten wären. Die mechanischen Eigenschaften genügen an sich für Untertagebau. Bezüglich Erwärmung und Bestrahlung liegen ähnliche Verhältnisse vor wie für den massigen Anhydrit. Wahrscheinlich können im wechselgelagerten Anhydrit relativ wasserdichte Verhältnisse gefunden werden, so dass weitere Untersuchungen jedenfalls empfehlenswert sind. Für Lagerstätten des Typs C kommen, wie bereits erwähnt, Steinsalz, Anhydrit, ungeklüfteter Granit und Tongesteine in Frage. Die Standfestigkeit von Schächten und Kavernen kann eventuell wegen der Quellerscheinungen gewisse Probleme bieten. Entscheidend wird aber die Standfestigkeit von Bohrlöchern (= Lagerstellen) im wechselgelagerten Anhydrit sein, die eher besser sein dUrfte als im Steinsalz und in Tongesteinen. Die Bohrbarkeit kann als gut bezeichnet werden, wobei die aufzuwendende Bohr- oder Abbauenergie über jener für Steinsalz und Tongesteine, jedoch weit unter jener für Granit liegt. Bezüglich Erwärmung und Bestrahlung gelten ähnliche Ueberlegungen wie für Lagerstätten im massigen Anhydrit. Insgesamt sollten sich die mechanischen Eigenschaften von Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel eignen für die Ausführung von Lagerstätten des Typs C. NAGRA NTB 12 - 53 - 5. VERAENDERUNGEN BEI TEMPERATURERHOEHUNG 5.1 WAERMEDEHNUNG 5.1.1 Angaben aus der Fachliteratur Die Wärmedehnung der festen Körper und so auch der Gesteine beruht zum einen auf der mit steigender Temperatur zunehmenden Molekularbewegung (wahre Wärmedehnung) und zum anderen bei kapillarer Struktur und Präsenz quellfähiger, gelförmiger Stoffanteile und zugleich Wasser auf Volumenänderungen infolge kapillarer Kräfte sowie auf der Wirkung adsor~tiver Vorgänge im Gebiet der quellfähigen Stoffanteile (scheinbare Wärmedehnung). Die als Summe dieser Vorgänge beobachtete Wärmedehnung bei Temperaturerhöhung kann als Volumendehnung 6V T oder als lineare Wärmedehnung (Temperaturdehnzahl aT) angegeben werden /17/. Bei den Gesteinen hängt die Wärmedehnung von der meist anisotropen Wärmedehnung der gesteinsbildenden Mineralien ab, wobei die vorherrschenden Mineralien die Wärmedehnung des betreffenden Gesteins bestimmen. Aus dem anisotropen Verhalten der Minerale folgt, dass auch die Gesteine vielfach ein anisotropes Wärmedehnverhalten aufweisen. In diesen Fällen wird die mittlere lineare Temperaturdehnzahl aus der Volumendehnung erhalten: Die Wärmedehnung der Gesteine hängt von folgenden Faktoren ab: - Textur und Struktur der Minerale (Anisotropie) - Kristalline oder amorphe Ausbildung: amorphe Ausbildung vermindert die Wärmedehnzahl Grösse der Gemengteile und Porosität: sie beeinflussen die Wärmedehnung sehr gering - Feuchtigkeit: lufttrockene Gesteine, deren Porenraum nur teilweise mit Wasser gefüllt ist, können bis zu 10 % grössere Dehnungen aufweisen als wassergesättigte Gesteine (aufgrund der scheinbaren Wärmedehnung) - Die Temperaturdehnung ist temperaturabhängig. Sie nimmt ~it zunehmender Temperatur im allgemeinen zu. - 54 - NAGRA NTB 12 Richtwerte für die Wärmedehnzahlen der Gesteine folgen aus der Tabelle 16. Mittlere lineare Wärmedehnzah 1 Ci, = 1 f:.. V 1O-6/ oC T -. T· 3 Gesteinsart Temperaturbereich oe Quarzite, Kieselschiefer, Feuerstein, Kieselgur, Kieselsinter 0••• 60 11 ,8 Sandsteine mit kiese1igem Bin dem itt el 0••• 60 11 ,8 Sonstige Sandsteine 0••• 60 11 ,0 Quarzsande und -kiese 0••• 60 11 ,0 Tonschiefer 0••• 60 10,1 Glimmerschiefer, Phyllite 0••• 60 10,7 Chlorit- und Talkschiefer 0.... 60 7,5 0••• 60 7,4 0••• 60 6,5 0.... 30 4,5 0••• 30 30 ••• 60 4,5 6,5 Ou .. 60 8,5 Granite, Arkosen, Quarzporphyre, Li parite Gneise, Granul ite Syenite, Feldspatporphyre, Trachyte, Diorite, Porphyrite, Andesite, Phonolite, Gabbros, Diabase, Basalte, Peridotite, Pikrit, Limburgit Dichte, kristalline, poröse oder oolithische Kalksteine, Kalksinter Marmore Dolomite, Magnesite Vulkanische Gläser und Tuffe, Breccien, Konglomerate und Grauwacken haben Wärmedehnzahlen wie die ihnen mineralogisch entsprechenden Gesteine. Tabelle 16: Richtwerte für die Wärmedehnzahlen der Gesteine nach /17/ - 55 - NAGRA NTB 12 Zum Vergleich sind noch die linearen Wärmedehnzahlen von Beton /9/ und einigen Metallen angegeben /82/, /39/. Stoff lineare ~ärmedehnzahl a (lO-6/oC) Quellenangabe T Beton 5,5 - 14,0* /9/ Eisen 12,0 /82/, /39/ Kupfer 14,0 - 16,0 /82/, /39/ Blei 29,0 /82/, /39/ Invar 1,6 - 2,0 /82/, /39/ * je nach Zuschlagstoffen, Zementgehalt und Feuchtigkeit Tabelle 17: 5.1.2 Wärmedehnzahlen von Beton und einigen Metallen Untersuchungen der NAGRA In der Fachliteratur konnten keine Angaben über das Wärmedehnverhalten von Anhydrit gefunden werden. Eigene Versuche der NAGRA an Proben aus schweizerischen Anhydritvorkornrnen /19/ zeigen bei einer Erhitzung bis auf 1 000 oe in der Regel eine lineare Wärrnedehnung von 2 bis 3 %. Dies entspricgt einer linearen Wärmedehnzahl von a = 20 - 30 x 10- /oe. Diese Zahl gilt als MitteIwert für den Temperaturbereich von 0 - 1 000 °ei für den Temperaturbereich von 0 - 100 oe ist eine Wärrnedehnzahl von ca. 20 x 10-6/oe zu erwarten. Bei Proben, die vorher in Wasser gelagert wurden, ist die Wärmedehnung gelegentlich geringer als bei lufttrockenen Proben. Der Grund dafür liegt offenbar darin, dass die scheinbare Wärmedehnung der wassergelagerten Proben null ist /17/. NAGRA NTB 12 5.2 - 56 - GEWICHTSVERAENDERUNG UND THERMISCHER ZERFALL Eigene Untersuchungen der NAGRA /21/ an Proben, die unbehandelt, 90 Tage in Wasser oder 90 Tage in gesättigter Kochsalzlösung gelagert, untersucht wurden, zeigen im Temperaturbereich von 100 - 1 000 °c die in Beilage 4 dargestellten thermogravimetrischen Kurven. Dabei zeigt sich recht einheitlich, dass bei den Proben, die in Wasser gelagert wurden, eine erste Gewichtsverminderung um wenige %, etwa zwischen 100 und 200°C eintritt, was wohl auf eine Abgabe von Kri'stallwasser aus Gips zurückzuführen ist. Dann bleibt das Gewicht praktisch konstant bis auf 500 - 600 °c, wo nun einheitlich eine beträchtliche Gewichtsreduktion (5 - 20 %) eintritt, die offenbar grösstenteils auf die Dekarbonisierung von Dolomit und in geringerem Mass auf die Entwässerung von Tonmineralien zurückzuführen sein dürfte. Das Mineral Anhydrit zerfällt bei 1 450 °c (Schmelzpunkt des Calciumsulfats) in CaO + S02 + 1/2 02 /4/. 5.3 FOLGERUNGEN FUER DIE ENDLAGERUNG Für alle Typen von Endlagern ergeben sich die nachstehenden Folgerungen: Die Wärmedehnung von Anhydrit ist grösser als für die meisten anderen Gesteine. Temperaturerhöhungen können daher im Anhydrit relativ grosse Eigenspannungen erzeugen. In unmittelbarer Nachbarschaft von Wärmequellen kann es deshalb zu Rissbildungen kommen, wodurch lokal die Durchlässigkeit des Gesteins zunehmen kann. - Gewichtsverluste an Anhydritgestein infolge Erwärmung spielen erst ab 500 bis 600 C eine grössere Rolle. Zum thermischen Zerfall von Anhydrit kommt es erst bei 1 450 °C. Bei geeigneter Einlagerung der Abfälle (hochaktiv) bleiben die Felstemperaturen, auch dank der guten Wärmeleitfähigkeit des Anhydrits, stets wesentlich unter 500 °C. - NAGRA NTB 12 57 - 6. WAERMELEITFAEHIGKEIT DES ANHYDRITS 6.1 GRUNDLAGEN Die eingelagerten radioaktiven Abfälle produzieren als Folge des radioaktiven Zerfalls der Nuklide ständig Energie, welche als Nachzerfallswärme freigesetzt wird. Diese Wärmemengen müssen über das Wirtgestein sowie die umlagernden Gesteinsverbände abgeführt werden. Als Folge führt dies im Lagergut und im Gestein zu einer zusätzlich zur Erdtemperatur auftretenden Temperaturdifferenz. Die Höhe des Temperaturanstiegs hängt im stationären Fall im wesentlichen von folgenden Faktoren ab: - Wärmeleistung der eingelagerten Abfälle - Wärmeleitfähigkeit der Lagermaterialien und der Gesteine (Gebirge) - 6.2 Geornetri~ der Endlagerstätte VERGLEICH MIT ANDEREN MATERIALIEN Die Wärmeleitfähigkeit ist eine Materialeigenschaft, welche von der Temperatur abhängt und im stationären Fall den Wärmestrom linear beeinflusst. Einen Vergleich der Wärmeleitfähigkeiten verschiedener potentieller Wirtgesteine zeigt Tabelle 18. Salz Anhydrit Kristal1in Ton Merge 1 Gips (zum Vergleich) Wärmeleitfähigkeit A (W/rn K) Quellenangabe 5- 7 5,4 2 /12/, /14/, /75/ /81/, /85/ 1,3 0,9 - 2,2 1,3 Tabelle 18: Wärmeleitfähigkeiten verschiedener Wirtgesteine NAGRA NTB 12 - 58 - Obiger Vergleich zeigt eindeutig, dass der Anhydrit bezüglich dieser Eigenschaft zu den günstigsten Wirtgesteinen gehört. Eine detaillierte Uebersicht über die Wärmeleitfähigkeit anderer Gesteine und Materialien ist in Beilage 5 enthalten. Daraus geht insbesondere hervor, dass der Anhydrit nicht nur im Vergleich zu anderen Wirtgesteinen, sondern auch verglichen mit Gips, Beton oder Borsilikatglas wesentlich höhere und somit günstigere Werte aufweist. Bei der Beurteilung dieser Daten ist jedoch zu berücksichtigen, dass die Wärmeleitfähigkeit bei den meisten Materialien, vorab bei den Gesteinen, einen beträchtlichen Streubereich aufweist, welcher unter anderem auf die Unterschiede in der Zusammensetzung (z. B. Verunreinigungen) zurückzuführen ist. An der EMPA /20/ sind an 3 Anhydritproben des Val Canaria Versuche zur Bestimmung der Wärmeleitfähigkeit durchgeführt worden (siehe Beilage 6). Sie ergaben im Messbereich ein nahezu lineares Verhalten in Abhängigkeit von der Temperatur, wobei die Extremwerte zwischen den Grenzen 4. 9 ~ (9.6 °C) und 3.0 m.K W K (89. 7°C) ID. liegen. Die Wärmeleitfähigkeit des Anhydrit "Val Canaria" nimmt somit mit steigender Temperatur um ca. 20 % ab und liegt generell etwas unter dem in Tabelle 18 aufgeführten Wert gemäss Literatur. Falls eine vergipsung von Anhydrit eintritt, wird die Wärmeleitfähigkeit wesentlich verschlechtert (AGips = 1,3 W/m·K). 6.3 EIGNUNG ALS WIRTGESTEIN FUER DIE ENDLAGERUNG SCHWACHUND MITTELAKTIVER ABFAELLE Beim Betrieb von Kernkraftwerken fallen schwach- und mittelaktive Abfälle an, die - soweit es keine brennbaren Materialien oder Schrotteile sind - in verfestigter Form in 200-Liter-Fässern der Endlagerung zugeführt werden. NAGRA NTB 12 6.3.1 - 59 - Annahmen Die Auswertung von Messungen an verfestigten Harzabfällen /90/ aus der Reaktorwasserreinigung ergibt zum Zeitpunkt der Verfestigung eine Wärmeleistung von ca. 60 Watt pro 1 000 Fässer. Dieser Wert ist für die Auslegung von Endlagerstätten als obere Grenze zu betrachten, da die Wärmeleistung eines Gemisches von schwachund mittelaktiven Abfällen geringer ist. Die spezifische Wärmeleistung im Stollen beträgt dann 0,15 Watt/rn3 und klingt sukzessive ab. Aufgrund einer stationären Berechnung der Temperaturerhöhung im Gesteiri ist für eine Endlagerung der Abfallbehälter in einem zylindrischen Stollen /3/ der in Beilage 7 für verschiedene Wirtgesteine dargestellte Temperaturanstieg zu erwarten. 6.3.2 Folgerungen - Der maximale Temperaturanstieg an der Aussenwand eines einzelnen zylindrischen Lagerstollens (Endlager für schwach- und mittelaktive Abfälle) ist ungefähr proportional zum Stollenquerschnitt und umgekehrt proportional zur Wärmeleitfähigkeit des umgebenden Gesteins. Anhydrit leitet im Vergleich zu anderen Wirtgesteinen die Wärme äusserst gut ab und wird diesbezüglich nur von Salz übertroffen. - Für Anhydrit aus dem Val Canaria als Wirtgestein ergäben sich maximale Temperaturerhöhungen von 1 bis 2 C (siehe Beilage 7). - Unter der Annahme einer weitreichenden Gipsbildung um den Lagerstollen wäre ein Temperaturanstieg von 3 bis 6 oe zu erwarten. - Eine Beeinträchtigung des Arthydritgesteins infolge von Temperatureinflüssen, verursacht durch die Wärmeproduktion endgelagerter, verfestigter schwachund mittelaktiver Abfälle, ist ausgeschlossen. 6.4 EIGNUNG ALS WIRTGESTEIN FUER DIE ENDLAGERUNG VON VERFESTIGTEN HOCHAKTIVEN ABFAELLEN Die Wärmeleistung in folge des Nachzerfalls hochaktiver Abfälle liegt im Vergleich zu mittelaktiven Abfallstoffen um Zehnerpotenzen höher. Aus sicherheitstechnischen Gründen ist deshalb eine Auslegung des Lagerkonzepts - NAGRA NTB 12 60 - nach thermodynamischen Parametern unbedingt erforderlich. Die Wärmeleiteigenschaften des Wirtgesteins haben einen massgeblichen Einfluss auf die Temperaturerhöhungen - die ihrerseits kurz- und langfristig die Sicherheit des Endlagers beeinträchtigen können - und sind im vorliegenden Fall besonders wichtig. 6.4.1 Annahmen über Abfälle und Endlagerkonzept Die zeitlich abklingende spezifische Wärmeleistung verfestigter hochaktiver Abfälle ist in Tabelle 19 angegeben /36/. Für die nachfolgenden Berechnungen wird vorausgesetzt, dass die Abfälle in Glaszylindern von 3 m Länge und 30 cm Durchmesser in tiefen Bohrlöchern gelagert werden. Die maximalen Temperaturdifferenzen werden mittels stationärer Rechnungen ermittelt. Beim einzelnen Zylinder tritt die maximale Temperatur stets auf der Mittelachse auf. Für schlanke Zylinder kann der Temperaturverlauf in der Mitte (Z = H/2) mit genügender Genauigkeit als Funktion des Radius allein dargestellt werden. Die Temperaturdifferenz zwischen Zylinderachse und Zylinderoberfläche (8A - 80 ) im wärmeproduzierenden Lagergut sinkt mit zunehmender Abklingzeit gemäss Darstellung in Tabelle 19. Abklingzelt (Jahre) . Watt Wärme1elstung (~) BA - Ba (oc) 10 30 60 100 5,3 2,7 1,3 0,5 58 29 1~ 5,4 Tabelle 19: Wärmeleistung und Temperaturdifferenz 1m Behälter für hochaktiven Abfall (Anteil des Abfalls ca. 20 Gew.-%, ~ 1 = 1,4 W/m.K. 9 as - NAGRA NTB 12 61 - Die resultierende Temperaturerhöhung am Bohrlochrand (R = 2 m) ist in Beilage 8 dargestellt. Da die Wärmeleistung der Abfallbehälter die Ursache für die Temperaturerhöhungen im Gebirge bildet, können letztere durch Aenderung von Menge und Alter des Abfalls beeinflusst werden. Die anderen Studien /74/, /75/ zugrundeliegenden Abfallvolumen von 40 - 45 Liter pro Behälter liegen unter den oben angenommenen amerikanischen Behältergrössen (200 1). Aufgrund von thermodynamischen Berechnungen mit diesen kleineren Behältern ergeben sich für 30 Jahre abgeklungene Abfälle Maximaltemperaturen von 70 80 oe im kristallinen Gebirge, wobei die Temperatur im Innern des Zylinders nicht über 120 oe steigt. Da die kristallinen Gesteine gegenüber Anhydrit eher schlechtere Wärmeleitfähigkeiten aufweisen, sind bei der Wahl von Anhydrit als Wirtgestein anstelle von Kristallin für dieses Lagerkonzept (kleine Behälter) kaum ungünstigere Temperaturverhältnisse zu erwarten. 6.4.2 Folgerungen - Für die zu erwartenden teilweise hohen Gesteinstemperaturen (siehe Beilage 8) erweisen sich die Wärmeleiteigenschaften des Anhydrits als günstig. - Zur Ermittlung der Höchsttemperaturen im Lagergut und im Gestein sind jedoch zusätzliche Faktoren zu berücksichtigen: 1. Die Temperatur an der Erdoberfläche (ca. 6 8°C) und der geothermische Gradient (3 °C/IOO rn) sind additiv einzurechnen. Dies ergibt in 500 m Tiefe 1 000 m Tiefe 1 500 m Tiefe ca. 22°C ca. 37 oe ca. 52 oe als Ausgangswert. 2. In der Beilage 8 sind die Temperaturdifferenzen zwischen Zylinderoberfläche und einern Punkt in 2 m Abstand für verschiedene Abklingzeiten des Abfalls dargestellt. Die Angabe absoluter Temperaturwerte in Gestein und Abfallzylinder ist stark abhängig vorn Lagerkonzept und damit von der Ueberlagerung vieler Wärmequellen. NAGRA NTB 12 - 62 - 3. Isoliermaterialien und Luftspalten (Risse, Klüfte usw.) mit schlechteren Wärmeleiteigenschaften im Vergleich zu Anhydrit bewirken zusätzliche Temperaturerhöhungen. - Als einschränkende Faktoren bei der Auswahl von Materialien und Wirtgesteinen sowie als Randbedingung für die Festlegung der generellen Endlagerkonzepte wirken vor allem die zulässigen Temperaturen im Abfallzylinder und im Wirtgestein. Bei Borsilikatgläsern wären Oberflächentemperaturen von 300 - 400 e und Zentral temperaturen von 400 - 500 oe zulässig /74/. 10 Jahre zwischengelagerte Glaszylinder mit hochaktivem Abfall könnten also unter diesen Bedingungen durchaus im Anhydrit endgelagert werden. Aus praktischen Gründen wird man jedoch anstreben, maximale Innentemperaturen vom 150 oe nicht zu überschreiten /74/. In diesem Zusammenhang ist die Feststellung wichtig, dass bei Temperaturen> 58 oe keine Umwandlung von Anhydrit in Gips eintreten kann und somit eine Verheilung von sich bildenden Rissen im Anhydrit ausbleibt. Die Verminderung der Festigkeitseigenschaften von Anhydrit ist bei Temperaturen von einigen 100 oe unwesentlich. NAGRA NTB 12 - 63 - 7. DAS QUELLVERHALTEN VON ANHYDRIT 7.1 ANGABEN AUS DER FACHLITERATUR SOWIE AUS VEROEFFENTLICHTEN UND UNVEROEFFENTLICHTEN UNTERSUCHUNGEN DRITTER Das Phänomen des blähenden Gebirges, handle es sich um "quellende" Tongesteine gewisser Mergelformationen der Molasse oder des Juras und Opalinuston oder um "schwellende" Gesteine des Gipskeupers und der Anhydritgruppe, ist im Tunnelbau schon lange bekannt /68/. Die Ursache solcher Gesteinsblähungen, im folgenden generell wieder als Quellungen bezeichnet, liegt grundsätzlich in der Wasseraufnahme gewisser Tonmineralien bei Entlastung des Bodens und in der chemischen Umwandlung von Anhydrit in Gips mit entsprechender Volumenzunahme sowie in Kombinationen dieser Vorgänge. Daraus resultierende Sohlenhebungen - über die Jahre summiert zum Teil in der Grössenordnung von mehreren Metern - und grosse Schäden an Tunnelgewölben sind in verschiedenen schweizerischen Bahntunneln /24/ im Jura und in der Molasse, an Tunneln im süddeutschen Raum /68/ und später auch im Strassentunnel durch den Belchen /25/, 26/, /40/, /79/, in Frankreich /78/ und auch andernorts aufgetreten. Voraussagen über Quellverformungen und Quelldrücke sind nach /68/ dadurch sehr erschwert, dass beide von einer ganzen Reihe von Faktoren abhängen, wie z. B. - von Zusammensetzung, Klüftungsgrad und Vorgeschichte des Materials - von der Intensität und Qualität des primären Spannungszustandes - von Lage und Grösse des Tunnelprofils - von der Grösse und Qualität des aufgebrachten Gegendruckes (welcher vorwiegend einachsig wirkt, während der Primärdruck im wesentlichen durch einen dreiachsigen Spannungszustand gekennzeichnet ist) - vorn Zeitpunkt der Aufbringung des Gegendruckes sowie davon, ob dieser aktiv (durch Anker) oder reaktiv durch Ausdehnungsverhinderung (z. B. Gewölbe) wirkt NAGRA NTB 12 - 64 - - vom Nachschub des Wassers zu den Bereichen des Quellens, welches bei der Volumenzunahme durch Spannungsgefälle aus benachbarten Gebieten angesaugt wird "oder an Ort und Stelle einen anderen Bindungszustand in oder mit den Festteilchen" eingehen kann (Einstein et ale 1972) oder aber auch künstlich durch den Bauvorgang zugeführt wird. Deshalb sind Voraussagen über Quellverhalten und bauliche Auswirkungen in situ aufgrund von Laborversuchen ausserordentlich schwierig. Trotzdem ist es üblich, quellende Gesteinsarten zum Beispiel aufgrund von Quellungs-Oedometerversuchen zu charakterisieren und bei Wasserzugabe - einerseits die maximale Quellhebung bei unbehinderter Ausdehnung und andererseits den maximalen Quelldruck bei völliger Behinderung der Ausdehnung zu bestimmen. Loka lltät Geotechni sche Bezeichnung Versuchsanordnung max. Quel1mass (%) max. Que 11 druc k N/mm2 8,1 1,82 1. Bözbergtunne1 Mergel der oberen Oedometer Süsswassermolasse 2. Bözbergtunnel Merg e1 unt er er Dogger Oedometer 2,5 - 9,0 0,59 - 3,22 3. Bözbergtunnel Opalinuston Oedometer 11 - 20,9 2,36 - 7,0 4. Bözbergtunne 1 Anhydrltgruppe Oedometer 2,3 5. Belchentunnel Anhydrit in Wechsellagerung mit Gips und Mergel (Gipskeuper) Oedometer und Druckmessdosen in situ 60 - reiner Anhydrit, gemahlen Laborversuch 7. Süddeutschland massige Anhydrit- Beobachtung in einschaltungen in sltu Gipskeuper Tabelle 20: Quellverhalten einiger Ton- und Sulfatgesteine 1 bis 5: nach Ref. /30/ 6: nach Ref. /78/ 7: nach Ref. /10/ ca. 10,0 0,29 2,0 - 3,0 (4,0) - 1,6 0,0 0,0 NAGRA NTB 12 - 65 - Zur Illustration sind in der Tabelle 20 einige Angaben verschiedener Autoren zusammengestellt. Zum Vergleich sind neben anhydrithaItigen bzw. anhydrit- und tonhaItigen Gesteinen auch einige Gesteine herangezogen, deren Quellung nur auf Wasseraufnahme von Tonmineralien beruht. Bei den Beispielen 1 bis 3 (Tabelle 20) handelt es sich um die Wirkung der Quellung von Tonmineralien. Bei den Beispielen 4 und 5 wird eine kombinierte Wirkung der Quellung von Tonmineralien und der Umwandlung von Anhydrit in Gips angenommen. Die Beispiele 6 und 7 zeigen die Wirkung der Umwandlung von Anhydrit in Gips. Dabei ist zu beachten, dass die Verwandlung von Anhydrit in Gips von einer 6l%igen Volumenzunahme begleitet wird, wenn das benötigte Wasser von aussen in das betrachtete System hineingegeben wird; gehörte das Wasser hingegen schon vorher zum betrachteten System, so würde sogar eine Volumenabnahme eintreten /10/. Das Beispiel 7 weist darauf hin, dass an massigem, relativ reinem Anhydrit oft eine nur oberflächliche Vergipsung eintritt, wobei nur sehr geringe oder gar keine Quellhebungen beobachtet werden. 7.2 QUELLUNTERSUCHUNGEN DER NAGRA An Probenmaterial aus Bex, Airolo-Süd, Airolo-Ost (Val Canaria), Wandfluh und Ryburg wurde das Quellverhalten von massigem, relativ reinem Anhydrit an der EMPA /18/, am Geologischen Institut der ETHZ /69/, /70/ und am Institut für Grundbau und Bodenmechanik der ETHZ /1/ untersucht. Ergänzende untersuchungen über die Vergipsung von Anhydritoberflächen führte das EIR aus /54/. Die Quellversuche wurden in Wasser, Kalilauge und Natronlauge, Portlandzementbrei und Kaliumsulfat vorgenommen. Wie analog auch in der Natur zu beobachten ist, bildete sich um die Anhydritproben bel all diesen Laborversuchen relativ rasch ein Gipsmantel, welcher den Kern der Probe vor weiterer umwandiung schützte. Reine Anhydritproben können deshalb unter Laborverhältnissen nicht zu starker Quellung gebracht werden. Einige Details zu den einzelnen Versuchen werden nachstehend beschrieben: NAGRA NTB 12 7.2.1 - 66 - Quellversuche im Wasser Im Oedometer-Quellversuch des Instituts für Grundbau und Bodenrnechanik (1GB) der ETHZ /1/ zeigten Anhydritproben nach einem Jahr Lagerung in destilliertem Wasser im Minimum eine Hebung von 0,06 % (Anhydritprobe Ryburg), im Maximum 5 % (Anhydritprobe Wandfluh). Die übrigen Proben schwankten zwischen 1 und 3 %, wobei die Quellung anfänglich (primäre Quellung) deutlich schneller und mit der zeit (sekundäre Quellung) langsamer und abklingend erfolgte. Die gemessenen Quelldrücke halten sich im Rahmen von 0,1 bis 0,2 N/mm2. An einer gemahlenen Probe zeigte sich ganz deutlich der Einfluss der erhöhten, dem Wasser ausgesetzten Oberfläche: In diesem Fall beträgt die Quellhebung 11 % und der Quelldruck ca. 1,4 N/mm2. Quellungsversuche an der EMPA /13/ ergaben in entsalztem Wasser nach 90 Tagen eine Quellung von 0,051 - 0,216 %. Bei linearer Extrapolation auf 1 Jahr ergibt sich daraus eine Quellung von ca. 0,2 - 0,9 %. Diese Werte liegen im untersten Bereich des vom 1GB ermittelten Spektrums von 0,6 - 5,0 %. Noch kleinere Werte wurden am Geologischen Institut der ETHZ /69/, /70/ bei Quellversuchen in reinem Wasser bestimmt: Die bei diesen Versuchen ermittelte Volumenzunahme betrug nach 400 Tagen ca. 0,1 - 0,2 %. Es ist anzunehmen, dass die genannten Institute teils wegen Unterschieden im Probenmaterial und teils wegen unterschiedlicher Versuchs anordnung zu unterschiedlichen Resultaten gekommen sind. Vergleicht man die Quellparameter des massigen Anhydrits nach 1GB (0,6 - 5 % und 0,1 - 0,2 N/mm2) mit den Werten nach Tabelle 20, so erkennt man, dass das Quellverhalten des massigen Anhydrits der von der NAGRA untersuchten Lokalitäten relativ bescheiden ist und etwa mit dem Quellverhalten schwach quellender Mergel verglichen werden kann. Das Quellverhalten des Probenmaterials der Wandfluh ist ähnlich jenem der Anhydritgruppe des Bözberggebietes (Tabelle 20), welches ebenfalls vom 1GB mittels der gleichen Versuchs anordnung bestimmt wurde. Den zeitlichen Verlauf der Vergipsung der Anhydritoberfläche bei Lagerung in Wasser untersuchte das EIR /54/ an Material von Val Canaria, Bex und Wandfluh. Die Vergipsung der verschiedenen Anhydritproben verläuft anfänglich verschieden rasch; nach ca. 1 Monat decken die Gipsschichten den Anhydrit gleichmässig ab und schützen ihn gegen eine weitere Vergipsung. Da bei Zimmertemperatur Anhydrit in reinem Wasser leichter löslich ist NAGRA NTB 12 - 67 - als Gips, wirkt eine an Anhydrit gesättigte Lösung für Gips als übersättigt, so dass sich an der Anhydritoberfläche Gipskristalle bilden. Die Gipskristalle bilden anfänglich einen dicken Nadelfilz, aus dem mit der Zeit relativ grosse Einzelkristalle von idiomorpher Form entstehen. 7.2.2 Quellversuche in Kalilauge und Natronlauge Die Quellungsversuche der EMPA /18/ wurden ausser in Wasser zum Teil auch in 10%iger Kalilauge durchgeführt, wobei, verglichen mit der Lagerung im Wasser, maximal dreimal höhere Quellwerte erreicht wurden. Analoge Versuche des Geologischen Instituts der ETHZ /69/, /70/ in S%iger Kalilauge bzw. S%iger Natronlauge lieferten gegenüber den Verstichen im Wasser rund drei- bis fünfmal höhere Quellwerte, maximal aber nicht mehr als 1 % Hebung. 7.2.3 Quellversuche in Portlandzementbrei und in Kaliumsulfat Von der EMPA wurde ein Teil der Proben auch in Portlandzementbrei (1 kg PC/S Liter Wasser) und in gesättigte Kaliumsulfatlösung eingelegt /18/. Dabei wurden ähnliche Quellwerte wie in 10%iger Kalilauge ermittelt. 7.2.4 Quellversuche in NaCl-Lösungen und in Schwefelsäure Versuche des Geologischen Instituts der ETHZ /69/, /70/ in NaCI-Lösungen verschiedener Konzentration zeigten, dass Lösungen mit Konzentrationen bis zu 20 % NaCl stark aggressiv gegenüber Anhydrit wirken. Es geht dabei mehr CaS04 in Lösung als bei Lagerung in normalem Leitungswasser, wodurch auch die Gipskristallisation stark gefördert wird. Bei höher konzentrierter NaCl-Lösung wird jedoch die Gipskristallisation durch die fallende Aktivität des Wassers zunehmend verhindert. Versuche in 10%iger Schwefelsäure zur Erhöhung der Löslichkeit von Anhydrit und damit Beschleunigung des Gipskristallwachstums zeigten, dass die Proben aus den verschiedenen Lokalitäten in unterschiedlicher Weise beeinflusst werden. An Proben aus Ryburg erfolgte eine minime Kristallbildung, jedoch-war eine Volumenabgabe von 3,8 % infolge Herauslösens von karbonatischen Nebengemengteilen zu verzeichnen. Aehnlich zusammengesetzte Proben von der Wand fluh zeigten dagegen eine intensive Gipskristallbildung. NAGRA NTB 12 7.3 - 68 - BEURTEILUNG DES QUELLVERHALTENS DES ANHYDRITS BEZUEGLICH DER ANFORDERUNGEN AN DIE LAGERTYPEN Wie im Kapitel 4 erfolgt die Beurteilung separat für die Lagerkavernen Typ A und Typ B (Abfallkategorien I und 11) sowie für Lagerstätten des Typs C (Abfallkategorie 111), wobei wieder zwischen massigem, relativ reinem Anhydrit und Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel unterschieden wird. In die Beurteilung wird auch ein Vergleich mit den übrigen, nichtanhydritischen Wirtgesteinen eingeschlossen. 7.3.1 Massiger Anhydrit Das Quellverhalten des massigen Anhydrits der von der NAGRA untersuchten Lokalitäten ist relativ bescheiden und kann etwa mit dem Quellverhalten schwach quellender Mergel verglichen werden. In bezug auf das Quellen können daher Lagerkavernen der Typen A und B in massigem Anhydrit gut ausgeführt werden. In den ebenfalls in Frage kommenden Tongesteinen ist vergleichsweise mit wesentlich grösseren Quellproblemen zu rechnen. Dies trifft nicht zu für die auch in Betracht gezogenen Kalke und Sandsteine in günstiger hydrogeologischer Lage. Diese Gesteine quellen an sich überhaupt nicht; es sei denn, sie enthalten einen gewissen Mergelanteil, der dann ebenfalls zu Quellerscheinungen führen kann. Für Lagerstätten des Typs C entstehen als Folge der schwachen Quellanfälligkeit des massigen Anhydrits keine Probleme. In dieser Beziehung eignet sich massiger Anhydrit besser als Tongesteine, die meistens viel stärkere Quellanfälligkeiten aufweisen. Die ebenfalls in Evaluation stehenden Steinsalze und ungeklüfteter Granit quellen nicht. 7.3.2 Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel Wie bereits unter 4.1.4.2 ausgeführt, wird Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel für Lagerkavernen vom Typ A nicht empfohlen, weil andere, besser geeignete Wirtgesteine vorhanden sind. Anders steht es für Lagerkavernen vom Typ B, bei welchen die Wasserdichtheit eine viel grössere Rolle spielt. Da der wechselgelagerte Anhydrit meist recht wasserdicht ist, müssen seine schlechten Quelleigenschaften unter Umständen in Kauf genommen werden. Die zu erwartenden Schwierigkeiten (Sohlenhebungen) werden für den wechselgelagerten Anhydrit und die Tongesteine (Opalinuston) gleich schwerwiegend bewertet. Wenn die Lagerkavernen nach einer bestimmten Zeit versiegelt werden können, spielen Quellerscheinungen aber keine nachteilige Rolle. In diesem Sinne werden weitere NAGRA NTB 12 - 69 - Untersuchungen über Vorkommen von wechselgelagertem Anhydrit empfohlen. Das oft starke Quellen von wechselgelagertem Anhydrit ist grundsätzlich kein Hindernis für die Ausführung von Tiefbohrungen des Lagertyps C. Solche Bohrungen müssen aber in jedem Fall verrohrt werden, um schädliche Auswirkungen in folge von Verwitterung, Auflösung, Aufquellung, mangelnder Standfestigkeit der Bohrlochwandung zu verhindern. Aehnliche Probleme ergeben sich auch bei Bohrlöchern in Tongesteinen. In Steinsalz wiederum kann das Offenhalten von Tiefbohrungen infolge Kriechen des Gesteins über längere Zeiträume problematisch werden. Im Granit hingegen werden sich kaum Standfestigkeitsprobleme ergeben, dafür muss die hohe Gesteinshärte und Abrasivität in Kauf genommen werden (Bohrkosten, Bohrzeit). Somit zeigen sich bei der Ausführung von Tiefbohrungen sowohl bei gipskeuperartigem Anhydrit wie auch bei Tongesteinen und Steinsalz ganz ähnliche, technisch lösbare Probleme. Für die Ausführung von Schächten und Kavernen für den Lagertyp C gelten bezüglich des Quellens ähnliche Ueberlegungen wie für den Lagertyp B. Es scheint deshalb angezeigt, den wechselgelagerten Anhydrit im weiteren Evaluationsverfahren für die Ausführung von Lagerstätten des Typs C zu belassen und geeignete Vorkommen abzuklären. Auf die Frage, ob das Quellen der Anhydrite auch positive Aspekte aufweisen kann, indern es die Wasserdichtheit des Gebirges erhöht, wird in Kapitel 9, Wasserdichtheit des Anhydrits, eingegangen. NAGRA NTB 12 - 70 - 8. DIE LOESLICHKEIT DES ANHYDRITS 8.1 ANGABEN AUS DER FACHLITERATUR Die Löslichkeit von natürlichem Anhydrit (= Anhydrit 11) ist sehr gering, so dass er in der fachlichen Umgangssprache oft als unlöslicher Anhydrit bezeichnet wird /72/ oder /92/. Damit soll ausgesagt werden, dass der natürliche Anhydrit gegenüber dem löslichen Anhydrit (= Anhydrit 111) fast unlöslich erscheint. In Tat und Wahrheit zeigen sowohl Anhydrit 11 wie auch Gips eine schwache Wasserlöslichkeit, deren Grösse von verschiedenen Faktoren beeinflusst wird. Neben der Korngrösse bzw. der Feinheit der Verteilung des Gipses bzw. Anhydrits spielen die Zusammensetzung des Wassers (Salzgehalt), die Wassertemperatur und der Druck eine Rolle. Gemäss /21/ gelten bei 20 °c und Normaldruck folgende Löslichkeitswerte: Anhydrit in reinem Wasser 2,98 g/l Anhydrit in gesättigter Kochsalzlösung 7,09 g/l Anhydrit in 20%iger Kochsalzlösung 8,23 g/l Gips in reinem Wasser 2,036 g/l zum Vergleich: Kochsalz in Wasser 8.1.1 358,6 g/l Einfluss von Temperatur und Druck Die Löslichkeit von Anhydrit in reinem Wasser ist stark temperaturabhängig und nimmt mit zunehmender Temperatur rasch abi im Gegensatz zu Gips, dessen Löslichkeit weniger temperaturabhängig ist. Nach den älteren Untersuchungen von Posnjak /76/ ist unterhalb 42 oe Anhydrit, oberhalb 42°C Gips besser löslich. Gemäss neueren Arbeiten von Hardie /35/ liegt der Uebergangspunkt bei 58 °C. Blount und Dickson /8/ geben hierfür den Bereich von 56 °c ± 3 °c und für den Gleichgewichtspunkt eine Anhydrit- bzw. Gipslöslichkeit von 2,04 g/l H2 0 an. - 71 - NAGRA NTB 12 Interessant ist die Tatsache, dass Van't Hoff et ale /88/ aus thermodynamischen Ueberlegungen schon 1903 einen Gleichgewichtspunkt von 63,5 °c vorausgesagt haben. Während die Arbeit von Hardie anfänglich bei einzelnen Forschern /15/ noch auf Kritik stiess, wird der Gleichgewichtspunkt von 58 °c bereits ab 1967 in gewissen Handbüchern über gesteinsbildende Minerale /87/ aufgeführt. Heute kann es als gesichert betrachtet werden, dass der Gleichgewichtspunkt bei ca. 58 °c liegt. Der Einfluss des Druckes wurde von Blount und Dickson /8/ untersucht. Mit zunehmendem Druck verschiebt sich der Gleichgewichtspunkt auf höhere Temperaturen, und die Löslichkeit des Anhydrits bzw. Gipses steigt. Einige Zahlenangaben folgen in Tabelle 21. Druck Gleichgewichtspunkt* (gleiche Löslichkeit für Gips und Anhydrit) (bar) (Oe) Löslichkeit (am Gleichgewichtspunkt) von Gips bzw o Anhydrit in reinem Wasser (g/l H20) 1 56 + 3 2,04 500 62 .:!:. 3 3,40 1 000 69 .:!:. 3 4,77 * über dieser Temperatur findet keine Vergipsung des Anhydrits mehr statt ---- Tabe11e 21: Anhydrit- und Gipslöslichkeit. AbhängigkEit des Gleichgewichtspunktes und der Löslichkeit vom herrschenden Druck, nach 810unt und Dicksor. /8/ 8.1.2 Einfluss der Zusammensetzung des Wassers Nach SiebeIs Handbuch der Werkstoffprüfung /83/ wird die Wasse~löslichkeit von Gips (und Anhydrit) erhöht, wenn im Wasser Kochsalz oder zum Beipiel auch Chlormagnesium, Ammonsalz, Natriumsulfat gelöst ist. In gesättigter Kochsalzlösung steigt die Löslichkeit des Anhydrits gegenüber reinem Wasser auf mehr als das Doppelte an. Gleichzeitig sinkt die Gleichgewichtstemperatur von 58 oe auf 24 oe ab /87/. Diese Angaben gelten für Normaldruck. - NAGRA NTB 12 72 - Der Einfluss der Kochsalz-Lösungskonzentration auf die Löslichkeit von Anhydrit ist wiederum auch von Temperatur und Druck abhängig. Um eine Uebersicht zu gewinnen, müssen deshalb alle drei Parameter, nämlich Temperatur, Druck und Kochsalzkonzentration, variiert werden. Entsprechende Versuche haben Blount und Dickson /7/ für den Parameterbereich 100 - 450 °C, 1 - 1 000 bar und o - 6 Mol NaCl/l H2 0 durchgeführt. 8.1.3 Einfluss von Korngrösse bzw. Feinheit der Verteilung d'es Anhydr i ts Van't Hoff et ale /88/ haben darauf hingewiesen, dass die Löslichkeit von Gips oder Anhydrit von der Korngrösse bzw. von der Feinheit der Verteilung abhängig sei und um mehr als 20 % variieren könne. Es ist anzunehmen, dass die Van't Hoffsche Feststellung eigentlich die Lösungsgeschwindigkeit und nicht die Löslichkeit betrifft. Da der Lösungsprozess von Gips und Anhydrit sehr langsam abläuft, kann nämlich die Löslichkeit von Anhydrit in gröberer Kornfraktion bei zu geringer Versuchsdauer unterschätzt werden. 8.2 UNTERSUCHUNGEN DER NAGRA 8.2.1 Löslichkeitsversuche an der EMPA Gipsgehalt in g/l Prcbe n2.ch L2gerung in Wasser rad: Lager'ung ir 9,:'sätt i ~- ter NaC l-Läsung Ryburg lJJandf 1uh Bex 1 Bex 2 Bex 3 Airo10-Süd Airolo-Ost 3,2 3,0 3,1 3,1 3,1 2,7 2,7 - 6,5 6,6 6,9 5,6 6,5 7,0 6,8 Tabelle 22: Löslichkeit von Anhydrit in Wasser und Sole bei 20 - 23 oe und Normaldruck nach /21/ NAGRA NTB 12 - 73 - Gemahlener Anhydrit aus Proben Ryburg, Wandfluh, Bex und Airolo wurde an der EMPA /21/ 90 Tage in reinem Wasser und in Salzlösung bei 20 - 23 °c und Normaldruck gelagert, worauf die Gehalte an gelöstem Sulfat als Gips im Wasser und in der Sole ermittelt wurden. Aus Tabelle 22 ist ersichtlich, dass die Löslichkeit des Anhydrits in Sole mehr als' doppelt so hoch ist als in Wasser. Die Zahlenwerte stimmen ungefähr mit den Angaben aus der Fachliteratur überein. Von Lokalität zu Lokalität sind nur geringe Unterschiede der Löslichkeit zu verzeichnen. 8.2.2 Versuche des EIR zur Lösungsgeschwindigkeit An blankgeschliffenen Oberflächen von Anhydritproben aus Airolo (Val Canaria), Bex, Wandfluh und zum Vergleich an Gips aus der Felsenau (Gips-Union) wurde am EIR /51/ die Lösungsgeschwindigkeit in Wasser bestimmt. Danach ist die Lösungsgeschwindigkeit umgekehrt proportional zur Korngrösse bzw. zur alpinmetamorphen Marmorisierung: Die feinkörnigen Anhydrite des Tafeljuras wandeln sich rascher in Gips um als die grobkristallinen Anhydrite der Alpen. Die Lösungsgeschwindigkeit der Anhydrite in Wasser ist rund 8 bis 12mal kleiner als jene von Gips. Dies stimmt mit Beobachtungen in der Natur überein, wonach bei Verkarstungserscheinungen der Anhydrit wesentlich resistenter ist als Gips /77/. 8.2.3 Versuche des EIR über die Puffereigenschaften von Anhydrit und Gips Im allgemeinen besteht die Forderung, dass die Löslichkeit eines Wirtgesteines möglichst gering sei. Die wenn auch schwache Löslichkeit von Anhydrit und Gips hat aber einen positiven Effekt zur Folge: Das EIR /52/ konnte nachweisen, dass sowohl saure wie alkalische Lösungen durch natürliche Anhydrit- und Gipsgesteine auf einen pH-Wert zwischen 7 und 8 gepuffert werden. Diese Eigenschaft von Anhydrit und Gips ist für die Einlagerung radioaktiver Abfälle von Bedeutung, weil im pH-Bereich zwischen 7 und 8 die meisten Spaltprodukte extrem niedrige Löslichkeiten autweisen. NAGRA NTB 12 8.3 - 74 - BEURTEILUNG DER LOESLICHKEIT DES ANHYDRITS BEZUEGLICH DER ANFORDERUNGEN AN DIE LAGERTYPEN Die für die Lagertypen Bund C in Frage kommenden Wirtgesteine lassen sich in die folgende Reihe mit zunehmender Löslichkeit einstufen: Granit, Tongesteine, Sandstein (± kalkhaltig), Dolomit, Kalk, Anhydrit, Steinsalz. Dabei lassen sich deutlich drei Gruppen unterscheiden: 1. unlöslich: Granit, Tongesteine, gewisse Sandsteine 2. schwach löslich: kalkhaltige Sandsteine Dolomit Kalk (ca. 1,6 g/l bei 20 °C) Anhydrit (ca. 3,0 g/l bei 20 °C) 3. stark löslich: Steinsalz (ca. 360 g/l bei 20 °C) Anhydrit gehört somit zu den schwach löslichen Gesteinen. Seine Löslichkeit ist etwa doppelt so gross wie jene von Kalk. Betrachtet man hingegen die ganze Spanne vom unlöslichen Granit bis zum Steinsalz - das rund 120mal löslicher ist als Anhydrit -, so kann man die Löslichkeit von Anhydrit sehr gut mit jener von Kalk vergleichen. Im Hinblick auf die verschiedenen Lagertypen ist Anhydrit wie folgt zu beurteilen: Für Lagerkavernen vom Typ A mit einer vorgesehenen Abdichtung über Jahrzehnte mittels künstlicher Barrieren spielt die Löslichkeit des Anhydrits keine Rolle und bildet daher kein Kriterium für oder gegen die Wahl von Anhydrit als Wirtgestein. Für Lagerkavernen vom Typ B stehen Anhydrit, Tongesteine, Granit sowie Sandsteine und Kalke in günstiger hydrologischer Lage zur Auslese. Die unlöslichen Tongesteine weisen eine bedeutend bessere chemische Resistenz auf als Anhydrit, verwittern aber relativ leicht. Die Sandsteine und Kalke sind weniger löslich als Anhydrit. Anhydrit ist demnach bezüglich Löslichkeit weniger gut geeignet als die Tongesteine, Sandsteine und Kalksteine. NAGRA NTB 12 - 75 - Für Lagerstätten des Typs C sind Granit, Tongesteine, Anhydrit oder Steinsalz vorgesehen. Granit und Tongesteine sind dem Anhydrit bezüglich der Löslichkeit eindeutig überlegen; ebenso eindeutig ist Steinsalz dem Anhydrit unterlegen. - 76 - NAGRA NTB 12 9. DIE WASSERDICHTHEIT DES ANHYDRITS 9.1 ANGABEN AUS DER FACHLITERATUR Anhydrit wandelt sich unter bestimmten Bedingungen beim Kontakt mit Wasser in Gips um, wobei sein Volumen um 61 % zunimmt, gemäss der chemischen Formel: Anhydrit + Wasser > Gips CaS04 + 2 H2 0 Y = 2,96 kg/dm3 y = 2,32 kg/dm3 Infolge dieser Volumenvergrösserung schliessen sich wasserführende Risse und Spalten im Anhydrit. Dieser Prozess wird als "Selbstheilung" (Self-healing) bezeichnet und bewirkt die bekannte Wasserdichtheit des Anhydrits. Der Prozess läuft jedoch nur unter ganz bestimmten Bedingungen (Chemismus und Temperatur des Wassers, Geschwindigkeit des Wassernachschubes, Rissweiten usw.) bis in Tiefen von rund 1 000 m ab. Deshalb ist es auch möglich, Fälle zu finden, wo Anhydrit im Kontakt mit Wasser nicht vergipst. Daraus darf aber nicht geschlossen werden, dass der Selbstheilungsprozess überhaupt nicht existiert. Eine gute Erläuterung dieser Zusammenhänge gibt eine Arbeit von Priesnitz /77/ über das System CaS04 NaCl - H2 0 am Beispiel der salinaren Serien im südlichen Harzvorland. Priesnitz unterscheidet die Prozesse der Salzlösung, Anhydritlösung, Gipsbildung und Gipslösung. Welcher dieser Prozesse im konkreten Fall jeweils abläuft, lässt sich aus dem Studium des Systems CaS04 - NaCl - H2 0 verstehen, wobei die Druck-Temperatur-verhältnisse eine wesentliche Rolle spielen. Es zeigt sich nach /77/, dass sich in den salinaren Zechsteinserien des südlichen Harzvorlandes übereinander verschiedene Zonen ausbilden, in denen einer der erwähnten Prozesse vorherrscht. In der Zone 1 (unterste von Wasser nicht gestörte Zone) liegen Steinsalz und Anhydrit, der sich durch Diagenese aus Gips gebildet hat, in Wechsellagerung übereinander. Die Zone 2 ist gekennzeichnet durch das Eindringen von Tageswässern zum Steinsalz. Es beginnt die Auslaugung des Steinsalzes. Das Wasser kommt in dieser Zone auch mit dem Anhydrit in Berührung und kann diesen entweder NAGRA NTB 12 - 77 - lösen oder hydratisieren. Zur Lösung des Anhydrits kommt es aber nur in geringem Mass, da seine Löslichkeit viel kleiner ist als jene von Steinsalz, d. h., eine Hydratisierung des Anhydrits wird meist durch zu hohe Salzkonzentrationen des Wassers verhindert (siehe auch 7.2.4). In der Zone 3 ist das Steinsalz bereits abgetragen, und das eindringende Wasser weist nur noch geringe Salzkonzentrationen auf. Hier können nun typische Bedingungen für die vergipsung, d. h. für die Selbstheilung, herrschen. Der Anhydrit geht in Lösung und wird vor Erreichen der Sättigungskonzentration des Anhydrits in Wasser als Gips ausgefällt. Nach Priesnitz /77/ sind aber die ökologischen Bedingungen der Gipsbildung, vor allem was die Wasserzufuhr angeht, recht eng: Einerseits darf nicht zu viel Wasser zudringen, da dann die Sättigungskonzentration des Gipses nicht erreicht und der Anhydrit lediglich gelöst und abtransportiert wird, andererseits wird bei der Vergipsung Wasser verbraucht (1 Vol. Anhydrit und 0,8 Vol. H2 0 ergeben 1,6 Vol. Gips): es muss also stets ein wenig Wasser nachgeliefert werden, damit die Vergipsung kontinuierlich fortschreitet. Klüfte bis hinunter zur Grössenordnung von Haarrissen, die durch die vorherige Beanspruchung durch Auslaugungstektonik reichlich vorhanden sind, und Schichtfugen begünstigen diesen dosierten Wasserzutritt. Die Zone 4 (oberste Zone) kennzeichnet sich dadurch, dass die Bilanz Gipsbildung - Gipslösung zugunsten der Gipslösung ausfällt. Die Gipsoberfläche wird kräftig gelöst und verkarstet. Dies führt zu den charakteristischen Dolinen und Karstschloten, teils auch zu Höhlenbildungen (/49/, /50/, /66/, /67/, /72/, /73/, /91/). In einzelnen Fällen kann die Verkarstung auch bis auf den Anhydrit hinunter fortschreiten und auch diesen erfassen /77/. Der Prozess der Selbstheilung wurde auch in Laborversuchen mit sehr gutem Erfolg durchgeführt /78/. Dabei wurde total mylonitisierter, pulverförmiger Anhydrit in einen kompakten Gips übergeführt, der wieder Druckfestigkeiten von 5 - 25 N/mm2 aufwies. Sahores /78/ beurteilt das Verfahren so positiv, dass er es sogar für die künstliche Verheilung in situ vorschlägt. Für offene Klüfte, in denen die Vergipsung von sich aus nicht abläuft, empfiehlt er folgendes Vorgehen: Zuerst wird' in die Klüfte eine Anhydritpaste und anschliessend Wasser injiziert, worauf die Klüfte zuheilen. NAGRA NTB 12 - 78 - Die vorstehenden Ausführungen über die Selbstheilung beziehen sich auf vorwiegend massigen Anhydrit. Die Wasserdichtheit von Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel wird weniger durch Selbstheilungseffekte, sondern mehr durch die abdichtende Wirkung des Tongehaltes erzeugt. 9.2 UNTERSUCHUNGEN DER NAGRA Die eigenen Untersuchungen der NAGRA zur Abklärung der Wasserdichtheit von Anhydrit erstreckten sich auf das Sammeln von Erfahrungen im Stollenbau, auf Wasserabpressversuche in Bohrlöchern, Durchlässigkeitsversuche an Proben im Labor sowie auf Selbstheilungsversuche an Schlitzen in Anhydritproben. Die Untersuchungen beschränkten sich auf den massigen Anhydrit. 9.2.1 Erfahrungen im Stollenbau An den verschiedenen schweizerischen Vorkommen mit kompaktem, massigem Anhydrit konnte die Wasserdichtheit im Stollen nur am Standort Val Canaria beurteilt werden, da hier ein alter Sondierstollen aus dem Jahr 1931 vorhanden ist. Dieser Stollen erschliesst nach Durchfahren der wasserführenden, vergipsten Oberflächenzone von rund 20 m einen trockenen, wasserdichten Anhydrit. Der Stollen ist auf der ganzen Länge (67,2 m ab Portal) bis heute trocken geblieben, obwohl in jener Zone zwischen Gotthardmassiv und Tessiner Decken die tektonische Beanspruchung in allen übrigen Gesteinen ausser dem Anhydrit teilweise beträchtliche Auswirkungen zeitigte, wie z. B. Clivage, Kataklase, Klüftungen usw. Wie die angesetzte Sondierbohrung zeigte, waren offenbar auch im Anhydrit Klüfte vorhanden gewesen; diese sind aber später durch vergipsung wieder so verheilt, dass der Anhydritkörper vollkommen wasserdicht ist. In ihm herrschten also ähnliche Bedingungen wie in der Zone 2 nach Priesnitz, in welcher der Prozess der Selbstheilung voll zum Zuge kommt. 9.2.2 Abpressversuche in Kernbohrungen Analoge, günstige Erfahrungen wurden mit allen Wasserabpressversuchen in den Sondierbohrungen Bex und Airolo-Ost (Val Canaria) gemacht, soweit es sich um Anhydritstrecken handelte. Tabelle 23 zeigt als Beispiel die Abpressversuche in der Sondierbohrung Val Canaria (1975) im Abschnitt zwischen 30,9 mund 54,59 m ab Oberfläche /46/. Aus diesen Abpressversuchen ist recht deutlich zu erkennen, wie die Durchlässigkeit mit zunehmendem Abstand von - 79 - NAGRA NTB 12 der Oberfläche abnimmt. Alle folgenden Abpressversuche nach 54,59 m bis 554 m (Bohrlochende) zeigten keinen Wasserverlust mehr; dies bedeutet, dass der Fels ab einer Tiefe von 48,5 m bergeinwärts als wasserundurchlässig zu gelten hat. Dauer (min) Druck (bar) V1asserver1uste (Liter) 30,9 - 35,92 m 10 10 10 1 2 4 740 850 900 36,0 - 42,09 m 10 10 10 1 2 4 580 680 790 42,2 - 48,32 m 10 10 10 10 10 1 2 4 6 10 0 0 40 31,5 49,5 48,5 - 54,59 m 10 10 10 10 1 2 4 6 10 0 0 0 0 0 Versuchsstrecke 10 54,59 - 554,0 m Alle folgenden Abpressversuche zeitigten keinen Wasserverlust Tabelle 23: Ergebnisse der Abpressversuche in der Horizontalbohrung Val Canaria (1975) nach /46/ 9.2.3 Durchlässigkeitsversuche im Labor An der EMPA wurden an 3 Anhydritbohrkernen mit einern Anhydritgehalt von 76 - 83 % Durchlässigkeitsversuche in Funktion des Wasserdruckes durchgeführt /20/. Die Bohrkerne stammen aus der Bohrung Val Canaria aus 23 m, 26 und 29 m Tiefe, also dem Bereich, wo die Abpressversuche im Bohrloch noch messbare Verluste aufwiesen. Die Resultate sind in Tabelle 24 enthalten. NAGRA NTB 12 Tage 1. - VJasserdruck (bar) Stunden 0,5 0 8 24 2. 1,0 0 8 24 3.. I 2,0 0 8 24 4. 4,0 0 8 24 5. 0 8,0 8 24 6. 12,0 0 8 24 7 0 16,0 0 8 24 8 0 20,0 0 8 24 9. 25,0 0 8 24 10. 30,0 0 8 24 Total in Probe eingedrungene Wassermenge in cm3: 80 - Durchgedrungene Wassermenge (cm3) Prabe 1 Prabe 2 Prabe 3 tracken da. da. tracken da. da. - - - da. nass da. da. da. nass - - - da. da. da da. da .. da. o tracken da. da. - - - da. da. da. da . da. da . - - - 5 10 da. da .. 10 15 - - - 20 35 da. da. 20 30 - - - 50 80 nass da. 35 55 - - - 110 160 do. do. 75 105 - - - 195 260 do. da. 125 160 - - - 300 370 do. da. 185 230 630 70 280 Tabelle 24: Prüfung auf Wasserdurchlässigkeito Prüfkörper: Massiger Anhydrit, Zylinder von 16,5 cm und 15 cm Länge aus der Harizontalbohrung van Val Canaria: 23, 26 und 29 m nach /20/ 0 NAGRA NTB 12 - 81 - Aus Tabelle 24 ist zu entnehmen, dass alle drei Proben bis zu Drücken von 4 bar als wasserdicht zu gelten haben, dass dann von 8 bar an zwei Proben Wasser durchliessen, wobei die durchgedrungene Wassermenge mit zunehmendem Wasserdruck entsprechend zunahm. 9.2.4 Selbstheilungsversuche an Schlitzen in Anhydritproben Das Ausheilen von offenen Klüften in Anhydritkörpern durch Auskristallisation von Gips wurde am Geologischen Institut der ETHZ /70/ in Laborversuchen beobachtet. In Anhydritproben von Val Canaria wurden zu diesem Zweck Schlitze gesägt und die Proben danach im Wasser gelagert. Nach 300 Tagen waren die Schlitze zum Teil schon zugeheilt. Während das Gipswachstum bei gewissen Proben über beide Schlitzflanken gleichmässig verteilt erfolgte, setzte das Zuwachsen bei anderen Proben punktuell an bestimmten Stellen des Schlitzes ein. 9.3 BEURTEILUNG DER WASSERDICHTHEIT DES ANHYDRITS BEZUEGLIeH DER ANFORDERUNGEN AN DIE LAGERTYPEN 9.3.1 Massiger Anhydrit Sowohl aus den Angaben der Fachliteratur wie auch aus den eigenen Versuchen in Kernbohrungen, dem Befund im Sondierstollen Val Canaria und den zusätzlichen Laboruntersuchungen folgt, dass der Selbstheilungsprozess im massigen Anhydrit bis zu einer Tiefe von rund 1 000 m (siehe Beilage 1) durch Umwandlung von Anhydrit in Gips vorhandene Hohlräume und Klüfte schliesst und dadurch das Gestein trocken und wasserundurchlässig macht. Die Wasserdichtheit von massigem Anhydrit wird deshalb ähnlich günstig beurteilt wie jene von Steinsalz. Sie ist in kompakten und relativ reinen Anhydritkörpern zweifellos vollkommener als bei anderen Gesteinen und bietet in dieser Beziehung für alle Lagertypen sehr gute Voraussetzungen. 9.3.2 Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel Gesteine, die aus Anhydrit und tonhaItigen Komponenten aufgebaut sind, sind an sich sehr undurchlässig. Als massgebend für die Wasserdichtheit ist vor allem die Klüftung anzusehen. Von Standort zu Standort kann der Klüftungsgrad und damit die Wasserdichtheit ganz verschieden sein. NAGRA NTB 12 - 82 - Hinsichtlich der Wasserdichtheit kann dem wechselgelagerten Anhydrit eine Eignung für den Bau von Lagerstätten der Typen A, B oder C apriori nicht abgesprochen werden. Entscheidend sind aber die konkreten Verhältnisse am Standort. Diese können nur in situ abgeklärt werden. NAGRA NTB 12 - 83 - 10. SORPTIONSEIGENSCHAFTEN DES ANHYDRITS 10.1 GRUNDLAGEN Als eine der wichtigsten und bezüglich ihrer Wirkung bedeutungsvollsten Barrieren gegen eine allfällige Ausbreitung radioaktiver Stoffe aus einer Endlagerstätte ist die Verzögerung der Nuklidwanderung in der Geosphäre zu bezeichnen. Dabei sind es vor allem die Rückhalteeigenschaften der Gesteine, welche die durch Wassertransporte bedingte Nuklidwanderung im Untergrund massgeblich beeinflussen. Unter den Begriff der Rückhaltung fallen hier die physikalisch/chemischen Vorgänge - Adsorption Ionenaustausch Filtration Fällung (resp. Unlöslichkeit) Während Adsorption und Ionenaustausch als Sorption bezeichnet werden, ist die Filtration 'mechanisch bedingt. Die Hydroxide vieler Nuklide sind in dem zu erwartenden pR-Bereich natürlicher Wässer extrem unlöslich. Sollten sie im Milieu der Verfestigungsmatrix trotzdem Löslichkeitseigenschaften aufweisen, so würden sie im Milieu der natürlichen Wässer (pH 6 - 8) ausgefällt werden. Grundsätzlich muss festgehalten werden, dass die Rückhaltung eine phänomenologische Erscheinung darstellt und bei Gesteinen -eine Trennung in die erwähnten Vorgänge experimentell und rechnerisch kaum möglich ist. Meistens wird die Sorption durch den Verteilungskoeffizienten dargestellt, welcher die Aktivitätsverteilung zwischen Lösung und Festkörper beschreibt. Der Verteilungskoeffizient wird definiert als das Verhältnis von Aktivitätskonzentration im Festkörper zu Aktivitätskonzentration in der flüssigen Phase im Gleichgewichtszustand. - 84 - NAGRA NTB 12 In einer einfachen Gleichung lässt sich das Geschwindigkeitsverhältnis zwischen Nuklid und Wasserstrom in Abhängigkeit des Verteilungskoeffizienten angeben, was bei quantitativen Abschätzungen sehr praktisch ist: Geschwindigkeit des Wassers Geschwindigkeit des einzelnen Nuklides Verteilungskoeffizient Dichte des Gesteins Porosität Obige Beziehung ist allerdings als starke Vereinfachung des Sorptionsprozesses zu verstehen. Erschwerend bei Vergleichsrechnungen tritt nun hinzu, dass bei der experimentellen Bestiramung der Kd-Werte die Versuchsbedingungen streng berücksichtigt und genau festgehalten werden müssen /11/. Dies betrifft bei Anhydrit-Proben insbesondere folgende Faktoren: - Zusammensetzung der Festkörper (Mineralbestand) - zeitliches Lösungsverhalten der Festkörper im Wasser - ungefähres Verhältnis Anhydrit/Gips - zeitliches Sorptionsverhalten - Einfluss der Konzentration der beobachteten Radionuklide - Einfluss von Fremdionen Im weiteren muss gewährleistet sein, dass das an kleinen Laborproben in Batch- und Kolonnenversuchen gemessene Sorptionsverhalten auch tatsächlich den Verhältnissen in den ausgedehnten Gesteinsverbänden eines potentiellen Endlagerstandortes entspricht. NAGRA NTB 12 10.2 - 85 - UNTERSUCHUNGEN AN AUSGEWAEHLTEN PROBEN Seit einigen Jahren wird am EIR ein umfangreiches Versuchsprogramm zur Bestimmung der Sorptionseigenschaften an schweizerischen Anhydrit- und Gipsproben durchgeführt. Bisherige Ergebnisse für Anhydrit liegen bereits in Berichten /11/,/52/,/54/,/55/ vor. Da sich Anhydrit bei Normalbedingungen unter Aufnahme von Wasser in Gips umwandelt und zudem beide Gesteine selten in reiner Form vorliegen, wurden auch Experiment~ mit Gips /52/, /54/, /58/ sowie l1ergel /63/ durchgeführt. In der ausländischen Literatur liess sich bisher keine Beschreibung der Sorptionseigenschaften finden. 10.2.1 Untersuchte Nuklide In /11/ wird erwähnt, dass mit den Nukliden Cs-137 (Halbwertszeit (Tl/2 = 30 a), Ce-144 (Tl/2 = 284 d), Ru-l06 (Tl/2 = 1 a) die wichtigsten Daten über das Verhalten von Radionukliden in Kontakt mit einem Festkörper erhalten werden können. Man erfasst dadurch einen Vertreter der Alkalimetalle (Caesium), ein Lanthanid (Cer) und ein Ion, welches als Anion, Kation oder neutral vorliegen kann (Ruthen). Allgemein wird jedoch bei den verschiedenen Experimenten das Hauptgewicht auf das Verhalten der Nuklide Cs-137 und Sr-90 gelegt, weil - beide Isotope eine relativ lange Halbwertszeit (Tl/2 = 30 a) und eine relativ gute Löslichkeit be-" sitzen /52/ - diese Nuklide bezüglich ihrer Toxizität sowohl im mittelaktiven wie auch im hochaktiven Abfall in den ersten paar hundert Jahren dominant sind. 10.2.2 Untersuchte Gesteinsproben Das in den verschiedenen Laborexperimenten verwendete Probenmaterial ist sehr umfangreich und stammt aus Lokalitäten, in denen die NAGRA bis zum heutigen Zeitpunkt bereits Sondierbohrungen und geologische Untersuchungen vornehmen konnte. Dies sind die Gebiete Airo10, Bex, Wandfluh und Felsenau. Eine Uebersicht über die genaue Herkunft von Handstücken und BGhrkernen ist in Beilage 9 dargestellt. NAGRA NTB 12 10.2.3 - 86 - Versuchsmethoden Die Experimente wurden nach dem Batch-Verfahren /11/, /55/,/63/ sowie mit dem in Labors sehr häufig verwendeten Prinzip der Säulenchromatographie /58/ durchgeführt. Eine ausführliche Versuchsbeschreibung findet sich insbesondere in /55/ (Batch) sowie in /58/ (Säulenchromatographie) . Im Verlaufe der ersten Versuchsreihen hat sich sehr schnell gezeigt, dass die Rückhaltung von Nukliden im Anhydrit von sehr vielen Parametern beeinflusst wird, die sich zum Teil während der Versuchsdauer ändern. Da in diesen Experimenten bei Raumtemperatur stets eine Vergipsung auftritt, war es sinnvoll, auch Versuche an verschiedenen Gipsproben vorzunehmen. 10.2.4 Diskussion von Einflussfaktoren Die Resultate aus den bisherigen Arbeiten zeigen die Abhängigkeit der Sorptionsphänomene insbesondere von nachfolgenden Parametern: Gestein - Korngr6sse bzw. Oberfläche - Gehalt an Salzen - Verunreinigung (z. B. Mergelgehalt) - Aktivitätskonzentration - pR-Wert - Fremdionenkonzentration ferner: - Verhältnis Wasservolumen zu Festkörpervolumen - Irreversible Prozesse, die definitionsgemäss durch den Kd-Wert nicht erfasst werden - Temperatur und Druck NAGRA NTB 12 - 87 - In /11/ wird als Faustregel angegeben, dass die KdWerte mit zunehmendem Korndurchmesser sinken. In den betreffenden Batch-Versuchen sind Korngrössen von 0,5 bis 1 nun verwendet worden. Laske erwähnt in diesem Zusammenhang in /58/, dass die Kornfraktionen des Probenmaterials über der natürlichen Kristallitgrösse bleiben sollten, damit die entstandenen Oberflächen der Körner "natürliche" Spaltoder Rissoberflächen seien. In seinen Batch-Versuchen /55/ werden die Bruchstücke zu 5 - 15 mm zerkleinert. Eine generelle Aussage über die Variation von Kd-Werten in Funktion der Korngrösse macht Radermann /31/. Da mit dem Ansteigen des Kd-Wertes für kleiner werdende Korngrössen gleichzeitig auch die Porosität s ansteigt, dürfte die Variation des Verhältnisses Kd/s bei der Berechnung des Rückhaltevermögens gegenüber anderen Unsicherheiten vernachlässigbar sein. Gehalt des Materials an Salzen Die durch den ständigen Wasserkontakt bedingte Auflösung des Anhydrits unter Gipsbildung führt auch zur Freisetzung von Fremdgesteinen, welche als Verunreinigung im Anhydrit enthalten sind. Dabei gelangen die in diesen Fremdgesteinen vorkommenden Salze ins Wasser und bewirken eine Veränderung resp. Erhöhung der Fremdionenkonzentration. Dies führt im allgemeinen zu eine~ Verringerung des Sorptionsvermögens /31/. Dieser Sachverhalt wurde zwar für Anhydrit weder in /11/ noch in /55/ untersucht. Absorptionsversuche an anderen Materialien /59/ - /63/ zeigten jedoch eine starke Abhängigkeit vom Salzgehalt der Lösung, was generell eine Verringerung des Kd-Wertes zur Folge hatte. Gehalt an Fremdionen In einer Studie über die Gteichgewichtsverteilungskoeffizienten bei der Sorption /31/ wird erwähnt, dass der Kd-wert mngekehrt proportional zur Gesamtionenkonzentration in der flüssigen Phase ist. Im weiteren wird die Schlussfolgerung gezogen, dass die Fremdionenkonzentration den entscheidenden Parameter für die Sorption darstellt. Neben dem pR-Wert sind hauptsächlich NAGRA NTB 12 - 88 - . . K+ - und Mg +2 -Ionen Na + - un d Ca ++ -Konzentratlonen SOWle von Bedeutung. Die Ionenkonzentration in der flüssigen Phase ist dabei nicht nur von der Zusammensetzung des Grundwassers allein abhängig, sondern auch von der Menge der Ionen, welche aus dem Abfallbehälter sowie aus ausgelaugten Fremdgesteinen in die Lösung gelangen. Bei den Sorptionsversuchen an Anhydritproben wurde dieses Verhalten noch nicht quantitativ bestätigt. Bei der Bestin~ung von Verteilungskoeffizienten bei der Absorption von Sr und Cs an verschiedenen Abfallmaterialien /59/ nahmen die Kd-werte jedoch wie erwartet mit steigendem Ca-Gehalt ab. Wiederum in /31/ wird vermerkt, dass der pR-Wert der flüssigen Phase die Sorptionswirkung entscheidend beeinflusst. Im allgemeinen ist mit abnehmendem pR-Wert ein exponentielles Absinken des Kd-Wertes zu erwarten. Bei den Experimenten mit Anhydrit- und Gipsproben in /55/ wurden saure Trägerlösungen (pR 2 - 2,4) verwendet, um die Nuklide sicher in Lösung zu halten. Dabei zeigte es sich, dass der pR-Wert während der Versuchsdauer kontinuierlich gegen den neutralen Wert stieg. Die in der Folge durchgeführten zusätzlichen Versuche mit Anhydrit- und Gipsproben /52/ bestätigten diesen Effekt, denn sowohl saure wie alkalische Lösungen wurden durch den Einfluss dieser Gesteine auf ein pR zwischen 7 und 8 gepuffert. Interessanterweise liess sich für Ruthen und Cer eine Ausfällung beobachten, welche durch die pH-Aenderung zu erklären ist. Der Bericht schliesst mit der Feststellung, hauptsächlich Cäsium und Strontium seien wegen ihrer relativ guten Löslichkeit für weitere Absorptionsversuche interessant. Aktivitätskonzentration Da bei der Verwendung der Kd-werte als quantitative Grössender Sorptionswirkung nur reversible Vorgänge erfasst werden, muss bei allen Versuchen ein reversibles Absorptionsgleichgewicht vorliegen, was bei höheren Aktivitätskonzentrationen wegen der zunehmenden Absättigung der am Absorptionsprozess beteiligten Oberflächen nicht mehr gewährleistet ist. - 89 - NAGRA NTB 12 In /11/ wird diesbezüglich erwähnt, dass eine Konzentrationserhöhung um den Faktor 3 die Kd-Werte bis zu 2 Grössenordnungen ändern kann. Es kann allerdings praktisch ausgeschlossen werden, dass die nach einem störfallbedingten Wassereinbruch im Endlager zirkulierenden Wassermengen beim Auslaugungsprozess der Abfälle jemals eine derart grosse Konzentrationserhöhung erfahren, welche zu einer Aenderung der Kd-Werte führen würde. Der Einfluss dieser beiden Parameter auf die Sorptionseigenschaften ist bisher wenig untersucht worden. Es ist zu erwarten, dass die Kd-werte-im allgemeinen mit der Temperatur abnehmen und vom Druck weitgehend unabhängig sind /31/. 10.2.5 Messungen an verschiedenen Proben Aus den verschiedenen Versuchsreihen über das Sorptionsverhalten von Anhydrit- und Gipsproben lassen sich K d Werte, soweit sie quantitativ bestimmt werden konnten, wie folgt zusammenstellen (siehe Tabellen 25 und 26): Probenmaterial Herkunft Ce Ru Cs Sr Anhydrit Val Canaria 330 330 150 112* Anhydrit Sex 30 30 100 215* Anhydrit Wandfl uh 640 1 190 240 362* Gips Airolo 55 77 Gi ps Felsenau 330 98 * sehr grosse Streuung Tabelle 25: Zusammenstellung der Kd-Werte in ml/g für Anhydrit- und Gipsproben nach /55/ Anmerkungen z'u Tabelle 25: Der Kd-Wert ist hier nicht bezogen auf die eingewogene Menge Material, sondern auf die in der entsprechenden Versuchszei t umgewandel te Gipsmenge • - 90 - NAGRA NTB 12 Probenmateri al Herkunft 81 B2 B 3 83 8 3 78,6 - 78,8 102,5 - 102,6 104,3 109,5 - 109,7 249,3 - 249,4 10 2 8r 65 102 8,95 • 10 2 2 6,47 • 10 1,83 Anhydrit Anhydrit Anhydrit uh 43,05 m lIIandf1 uh 47,6 m Wandf1 uh 73,5 m ~andf1 8ex 8ex 8ex 8ex Bex Ce (m1/g) m m m m m g g Anhydrit Anhydrit Anhydrit-Oo 1omit Anhydrit Anhydrit ! 9,75 • 10 2 8,72 10 2 8,52 • 1O~ 9,91 10 8,99 • 10 2 9,18 10 2 0 0 0 Airolo Airolo Airo1o Airo1o Airo1o B 152,3 m 1 79,6 m 82 8 82,4 m 3 8 82,9 m 3 8 95,4 - 95,6 m 3 Airolo (Canaria) 45 m Airo1o (Canaria) 56 m Anhydrit/Gips Anhydrit/Gi ps Gi ps Gips Anhydrit/Gips Anhydrit Anhydrit Mitte hert 3 • 10 10 2 2 • 10 • 10 3 • 10 2 Ru (ml/g) Cs (m1/g) 0,74 • 10 2 2 0,95 • 10 1,07 • 102 -2 5 5 9,2 g 10 1 3 1,49 1,59 1,51 1,38 1,51 • 10 2 • 102 10 2 • 102 • 102 -2 4,3 • 2,9 3,4 • 4,1 • g 1,49 • 10 2 1 10 2 10 10 1 10 1 101 10 1 10 1 10 1 1 10 2,9 • 10 1 0 5 7,3 1,25 6,6 9,3 9,3 • • • • • 8,98 • 102 9,0 g 2 1,21 • 10 1,17 • 102 1,19 • 10 2 5,0 o 10 1 4,8 • 10 1 4,9 o 10 1 1 1,°· 10 2 1,0 • 102 1,2 • 10 1,02 9 93 <42 1,00 9,33 0 7,50 • 10 10 1 °3. 101 1, 0 -3 3 -3 3,5 1 Tabe 11 e 26: Zusammenstellung der Kd-Werte für Anhydrit- und Gi psproben nach /11/ Anmerkungen zu Tabelle 26: Die Resultate in den mit 3 Spaltproduktlösungen durchgeführten Versuchen gemäss Tabelle 26 wurden durch Messungen mit reinen Radionukliden kleiner Konzentration bezüglich der Grössenordnung bestätigt. - 91 - NAGRA NTB 12 In /11/ wird deutlich darauf hingewiesen, dass die absoluten Werte dieser experimentell bestimmten Verteilungskoeffizienten nur gültig sind für die entsprechende Korngrösse (hier 0,5 - 1 mm) des Testmaterials. Im weiteren ist bei den Experimenten auch das Verhältnis von Wasservolumen zu Festkörpervolumen von grossem Einfluss. Bützer folgert in /11/ zwangsläufig, dass seine Messungen nur vergleichsweise verwendet werden sollten. '1:J ~ ....,c: 105 r - - - - - - - r - - - - . , . . . . . - - - - - - - , - - - - - - . ; 104 ~~01...-_"'" t-+-------+----~.~------I N :: 103 _.;.,....--__.."1_..01_ I-.......,~..... l-vÄ--.....loI>a---..... ., 1--+-------1 ~ 10 2 1__--t--jH-..1-~...,..t___c::I__--+J.I'~~_v..I_I ,......------f ." ca ; 10 1 ...-~I__..........-_+____t:::t_--___P"L.-c:::H'" ; t - - - - - t - - - - - - f . '. ..,+--4 ~ 100~--------~-------~-------~~~~~~ > ~ 10-1~_____~__________~____________~_______~ Caesium ~ Gern ischte Strontium Spaltprodukte Iod Tuff/271 Granit 1271 ",:'.'j"'" Kalkstein und QUa Basalt 127/ t·:f;-;4';] Sand 1271 I\\'\~ Ton 160,631 Dolom it 1271 Anhydrit 1551 ~ Anhydrit 111 1 Gips /551 Tabelle 27: Kd-werte für verschiedene Gesteinstypen NAGRA NTB 12 - 92 - Die hier aufgeführten Zahlenwerte sind also mit grösster Vorsicht zu interpretieren und geben lediglich die Grössenordnung an. Im Vergleich mit den in der Literatur oft zitierten KdWerten nach /27/ wäre das Sorptionsverhalten von Anhydrit und Gips ähnlich demjenigen von Granit und Dolomit (Tabelle 27) . Obwohl die gemessenen Kd-Werte allgemein einen grossen Streubereich aufweisen und mit vielen Unsicherheiten behaftet sind, lassen sich doch zusaw~enfassend einige wesentliche qualitative Folgerungen ziehen: - Sowohl saure wie alkalische Lösungen werden durch Reaktion mit Anhydrit- und Gips-Gesteinen auf einen pH-Wert zwischen 7 und 8 gepuffert. Bei sauren Lösungen ist dies durch den Karbonatgehalt der Gesteine begründet. - Im Bereich des neutralen pH-Wertes haben Ce und Ru fast keine Löslichkeit. Sie werden als Hydroxide ausgefällt. Im Gegensatz dazu bleiben die Nuklide Cs und Sr löslich und müssen deshalb besonders verfolgt werden. - NaCl, andere Salze sowie niedrige pH-Werte der Lösung setzen das Sorptionsvermögen des Gesteins herab. - Cäsium wird weder an Gips noch an Anhydrit zurückgehalten, sondern nur an den Verunreinigungen wie Mergel und Ton. Bei Cs liegen die Kd-Werte für Mergel und Tone im Bereich von einigen Zehntausend ml/g; für Sr in den gleichen Gesteinen um 2 Zehnerpotenzen tiefer /63/. Strontium wird scheinbar von reinem Gips oder Anhydrit schlecht oder gar nicht absorbiert. 10.3 EIGNUNG ALS WIRTGESTEIN FUER DIE ENDLAGERUNG RADIOAKTIVER ABFAELLE Indem das Schwergewicht der Sorptionsexperimente auf das Verhalten der Nuklide Cs und Sr gelegt wurde, sind die bezüglich Toxizität dominanten Nuklide beim mittelaktiven Abfall sowie bei den Spaltprodukten des hochaktiven Abfalls (in den ersten paar hundert Jahren) erfasst. NAGRA NTB 12 - 93 - Geht man beim Störfall - Wassereinbruch in ein Endlager mit nachfolgender Auslaugung des Abfalls - davon aus, dass die Wasserzirkulation im Anhydrit stets mit einer Gipsbildung verbunden ist und eine Sorption durch die Gipsschicht erfolgt, so kann nach /58/ für es mit einer merklichen Rückhaltung gerechnet werden, jedenfalls wenn das Gestein Verunreinigungen enthält. Aufgrund der Erfahrung kommen Anhydrit und Gips in der Natur selten in chemisch reiner Form vor, sondern man trifft bei natürlichem Gestein fast immer Verunreinigungen (Dolomit, Magnesit oder Tonmineralien) an, welche Nuklide besser zurückhalten. Dies gilt besonders für den Anhydrit in Wechsellagerung mit Mergel. Die Sorptionswirkung gegenüber Strontium ist 'generell schlechter. Zur Erhärtung der bisher vorliegenden Resultate sind jedoch zusätzliche Experimente erforderlich. Ueber das Sorptionsverhalten gegenübe~ Aktiniden, die im hochaktiven Abfall für die Aktivität über sehr lange Zeiträume verantwortlich sind, liegen für Anhydritund Gispgesteine die Ergebnisse noch nicht vor. NAGRA NTB 12 - 94 - 11. VERHALTENBET BESTRAHLUNG 11.1 GRUNDLAGEN Da das Wirtgestein einer Strahlenbelastung durch die Abfälle im Endlager ausgesetzt ist, muss das Verhal~ ten des Gesteins unter dem Einfluss radioaktiver Strahlung geprüft werden. Von den verschiedenen Strahlungen, die vom radioaktiven Abfall ausgesandt werden, sind nur y-Emissionen und Neutronen von Wichtigkeit, da die Wirkung von a- und ß-Strahlung auf Gesteine wegen der sehr geringen Reichweite in fester Materie vernachlässigbar ist. Infolge der starken Abschwächung der Strahlung könnte eine Beeinträchtigung des Gesteins nur in der unmittelbar an die Abfallkörper angrenzenden Randzone erfolgen. Während die y-Strahlung hauptsächlich aus den im Abfall enthaltenen Spaltprodukten stammt, entstehen die Neutronen durch Spontanspaltung, namentlich vom Zerfall der Nuklide Cm 242 und Cm 244 sowie durch (a, n)Reaktionen. Von Bedeutung ist vor allem der Effekt der Energiespeicherung im Gestein. Eine spätere Energiefreisetzung könnte zu .grossen Temperaturerhöhungen führen, verbunden mit einer Umwandlung in mechanische Energie und nachfolgender Bruchbildung des Gesteins. Ferner können durch die Bestrahlung Probleme der physikalischen und chemischen Stabilität entstehen. Sehr häufig wird die durch Strahlung abgegebene Energie durch Gitterzerstörungen gespeichert und als Wärme wieder freigesetzt, wenn die unzerstörte Struktur wieder hergestellt ist. Energetisch geladene Teilchen und y-Strahlung bewirken Verschiebungen von Atomen aus ihren Gitterplätzen sowie Anregung und Ionisation gebundener Elektronen. Die zur Verschiebung von Atomen infolge elastischer Streuung notwendige Energie liegt im Bereich von 25 bis 75 eV /48/. NAGRA NTB 12 - 95 - Wird ein Hineral mit der Atomnurnmer zwischen 8 und 30 durch y-Strahlung einer Dosis von 2 . 1010 rad ausgesetzt - was als obere Grenze gilt für Gesteine, die den hochaktiven Abfall unmittelbar umgeben -, dann treten weniger als 10 17 elastische Streuungen pro Gramm auf. Bei einer Speicherung von 5 eV pro Verschiebung führt dies zu einer gesamten Energiespeicherung von 0,08 J/g /48/. Bei der Lagerung schwach-/mittelaktiver Abfälle werden die am stärksten exponierten Gesteinszonen bis zum vollständigen Zerfall aller Nuklide mit einer Dosis von 6 . 10 5 rad bestrahlt. Dies ergibt eine vernachlässigbare Energiespeicherung von 25.10- 7 J/g. 11.2 STRAHLUNGSEINFLUSS AUF VERSCHIEDENE GESTEINE Im allgemeinen existiert bis anhin wenig Literatur über Energiespeicherung und chemische Stabilität von Gesteinen unter dem Einfluss radioaktiver Strahlung. Aus /48/ lassen sich die heutigen Kenntnisse wie folgt zusammenfassen: Silikat-Mineralien Die maximal denkbare Energiespeicherung infolge Bestrahlung durch hochaktive Abfälle in einem Endlager beträgt 120 - 200 J/g. Diese Dosis kann nicht zu einer ernsthaften Gefährdung führen, da nur relativ geringe Gesteinsvolumen diesem Strahlungseinfluss ausgesetzt sind und für eine Freisetzung der gespeicherten Energie sehr hohe Temperaturen (900 - 1 000 oe) erforderlich wären. Ueber den Einfluss ionisierender Strahlung mit Energiespeicherung liegen noch keine direkten experimentellen Resultate vor. Tonmineralien Vorderhand sind keine Informationen über die Veränderungen der Struktur und Zusammensetzung unter y-Strahlung bekannt. Da die Tohe einen hohen Wassergehalt aufweisen können, ist der Bildung von Wasserdampf durch Erwärmung spezielle Beachtung zu schenken. NAGRA NTB 12 - 96 - Kalkstein Eine nennenswerte Beeinträchtigung durch radioaktive Strahlung ist nicht zu erwarten. An stark exponierten Oberflächen ist eine teilweise Zersetzung des Gesteins in CaO, CO und 02 möglich. 11.3 UNTERSUCHUNGEN AN AUSGEWAEHLTENANHYDRITPROBEN Um das Verhalten von Anhydrit unter dem Einfluss energiereicher Strahlung zu untersuchen, wurden am EIR 30 Bohrkerne von 12 mm 0 und 25 mm Länge einer nichtaktivierenden y-Bestrahlung ausgesetzt /2/. Die eine Hälfte der Proben enthielt Anhydrit und Gips ("helle Proben"), während die andere Hä.lfte als Anhydri t (" dunkle Proben charakterisiert war. Ferner wurden 20 Proben lufttrokken und 10 Proben im nassen Zustand geprüft. 11 ) Die mittlere Dosisleistung betrug 1,8 . 10 5 rad/he Ueber eine Bestrahlungsdauer von 1 835 Stunden ergibt dies eine Dosis von 3,3 . 10 8 rad. Im Anschluss an die Bestrahlung wurden die Gesteinsproben bezüglich Bildung von Kondensaten und Gasen untersucht. 11.3.1 Kondensate Die Mengen der aufgefangenen Kondensate waren zum Teil so gering, dass eine Untersuchung nicht mehr möglich war. 11.3.2 Gasförmige Komponenten Durch massenspektrometrische Analysen konnte neben den Luftbestandteilen N2 , 02 und Ar in allen Gasproben H2 und C02 nachgewiesen werden, die eindeutig als Radiolysenprodukte entstanden sind. Die Gase aus den dunklen sowie hellen Proben enthielten prozentual etwa gleiche Anteile an C02. Bei den dunklen Proben liessen sich grössere Mengen an Gasen und damit auch an C02 feststellen. - NAGRA NTB 12 97 - Die aus den lufttrockenen pulverförmigen Gipsproben stammenden hohen H2-Anteile könnten auch durch Zersetzung des Kristallwassers entstanden sein. In Tabelle 28 findet sich eine Zusammenstellung der Bildungsraten von H2 und C02 bei der Probenbestrahlung in Luft. Proben CO Z trocken he 11 dunkel 0,00 O,OZ 0,9 1, 1 nass he 11 dunkel 0,008 0,06 0,6 0,5 Tabelle Z8: 11.3.3 HZ 6 Bildungsraten von Gasen (cm3 Gas/mZ Probenoberfläche x 10 rad bei Normaltemperatur und -druck) nach /3/ Einfluss energiereicher Strahlung auf die Festigkeit von Anhydrit Zwecks Abklärung festigkeitsvermindernder Einflüsse auf die Anhydritproben infolge energiereicher Strahlung wurden die am EIR bestrahlten sowie auch die unbestrahlten Anhydritproben aus Bex und Airolo am geologischen Institut der ETHZ auf ihre felsmechanischen Eigenschaften hin untersucht /69/. Beim bestrahlten Anhydrit von Bex war an den trockenen Proben eine äusserst minime Festigkeitsverminderung zu erkennen, während die Proben mit Porenwasserspannung eine Festigkeitsabnahme von 5 - 18 % zeigten. Einen deutlichen Festigkeitsverlust wiesen jedoch die Proben von Airolo auf. NAGRA NTB 12 - 98 - Die Vermutung liegt nahe, dass durch die Wirkung der y-Strahlung Mikrorisse im Gestein entstehen können, wodurch die PorositMt des Anhydrits erhöht wird. Wenn vlasser zutritt und durch Umwandlung Gips entsteht, hat dies eine Festigkeitsverrninderung zur Folge, was sich an den feuchten Proben von Bex bestMtigte. Zusammenfassend kann festgehalten werden, dass die in den Bestrahlungsexperimenten erreichte Dosisbelastung von 3,3 . 10 8 rad die Festigkeitseigenschaften von Anhydrit relativ geringfügig beeintrMchtigt /69/. 11.4 EIGNUNG FUER DIE ENDLAGERUNG RADIOAKTIVER ABFAELLE 11.4.1 Schwach- und mittelaktive Abfälle Für die Endlagerung verfestigter schwach- und mittelaktiver AbfMlle ist im Entsorgungskonzept die Kavernen- und Stollenbauweise vorgesehen. Für die Dosisberechnungen im umliegenden Anhydrit ist lediglich der Einfluss der y-Strahlung zu berücksichtigen. Ausgehend von der Nuklidzusammensetzung für verfestigte HarzabfMlle, Tabelle A6 - 4 in /90/,lMsst sich in den am stMrksten exponierten Anhydritzonen bis zum vollstMndigen Zerfall aller Nuklide eine maximale Dosis von 6 . 10 5 rad errechnen. Dieser Wert ist als konservativ zu betrachten, da die abschirmende Wirkung von Zwischenfüllmaterial, BehMlter und Kavernenauskleidung vernachlMssigt wurde und die angenommene AktivitMtskonzentration über dem Mittel liegen dürfte. Aufgrund der geringen Dosis ist weder mit einer gefMhrdenden Gasentwicklung noch mit einer BeeintrMchtigung der Gesteinsfestigkeit zu rechnen. 11.4.2 Hochaktive AbfMlle Die Strahlenbelastung des Gesteins durch hochaktive AbfMlle als Strahlenquelle ist im Vergleich zu schwachund mittelaktiven AbfMllen um Zehnerpotenzen grösser. - 99 - NAGRA NTB 12 Geht man für die den Abfallzylinder umgebende Gesteinszone von einer Dosis von 2 . 10 10 rad aus /48/, dann ist pro endgelagerternZylinder (Oberfläche 3 m2) mit folgenden Gasentwicklungen aus dem Gestein zu rechnen (Umrechnung aus Tabelle 28 unter der Annahme einer mit der Dosis linear zunehmenden Gasentwicklung und der Voraussetzung, dass bei der Bestrahlung genügend Material für die Gasbildung zur Verfügung steht). Proben Llter (bel NTP) H2 CO 2 trocken hell dunkel 0,00 1,2 54 66 nass hell dunkel 0,5 3,6 36 30 Tabelle 29: 8l1dungsrate von Gasen im Anhydrltgestein lnfolge Strahlung eines hochaktlven Abfallzylinders Da neben den oben genannten Gasen auch Sauerstoff radiolytisch erzeugt wird /2/, ist die Bildung eines Gemisches aus H2 und 02 theoretisch möglich. Allerdings ist zu berücksichtigen, dass die Gasmengen in Tabelle 29, falls eine lineare Extrapolation der Messwerte aus /2/ zulässig ist, im Laufe von tausenden von Jahren gebildet werden. Ausserdem ist eine erhöhte Korrosionsgefahr für das Behältermaterial wegen der Bildung chemisch aggressiver Gase zu berücksichtigen. Die Beeinträchtigung der Festigkeitseigenschaften durch die Strahlung aus hochaktiven Abfallbehältern kann nicht ohne weiteres aus den bisherigen Experimenten abgeleitet werden. Hierzu wären Bestrahlungsversuche mit wesentlich höheren y- und Neutronendosen (>10 10 rad) erforderlich. NAGRA NTB 12 - 100 - 12. KORROSION 12.1 ALLGEMEINE BEMERKUNGEN ZUR 'KORROSION Bei der Endlagerung radioaktiver Abfälle können Einbinde- und Behältermaterialien durch Korrosionswirkung umgebender Medien in ihrer Schutzfunktion (Isolation von Nukliden) beeinträchtigt werden. Für Gips- und Anhydritgesteine ist bekannt, dass hauptsachlich in feuchter Umgebung mit Korrosion von Beton und Metallen zu rechnen ist. 12.1.1 Korrosion von Beton /6/ Die Korrosion ist vor allem dort unerwünscht, wo der Beton bei Endlagerstätten eine abdichtende oder tragende Funktion ausübt. Die Korrosionsvorgänge sind kompliziert und hängen im wesentlichen ab von den Eigenschaften des angreifenden Mediums (Säuren, Basen, Salzkonzentrationen) sowie von der Betonzusammensetzung. Betonschädlich wirken hauptsächlich weiche Wässer, Säuren, Laugen und Salze. Die zerstörende Substanz muss als nasses Gas, in Flüssigkeit, in aufgelöstem Zustand, vor allem aber als Ion an den Beton gelangen. Stoffe in festem Zustand sind wirkungslos. Zu den bedeutendsten Agenzien und Verbindungen zählen die Ionen Mg+2, NH4+' H+, S04-2, Cl-, HC03~' OH-. Zu den grundlegenden Korrosionsvorgängen zählen Auslaugung, Austauschreaktion mit Austritt leicht löslicher Verbindungen aus dem Zement sowie das Treiben des Betons. Die auslaugende Korrosion entsteht im Beton unter anderem durch Einwirkung von Säuren, die mit dem Ca(OH)2 des Betons wasserlösliche Salze bilden, welche ausgespült werden können. Bei der Austauschreaktion wirken vor allem sämtliche Salze des Magnesiums, dessen Ion namentlich zusammen mit Sulfationen besonders gefährlich ist~ sowie das CaS04. NAGRA NTB 12 - 101 - Bei den Treibvorgängen bildet der Sulfat-Angriff den am häufigsten vorkommenden und schädlichsten Angriff, ungeachtet, ob das Sulfat als CaS04-, Na2S04- oder MgS04-Salz vorliegt. Alle drei Salze können in wässrigen Lösungen einer Anhydrit-/Gipsumgebung auftreten und sind deshalb in diesem Zusammenhang von besonderer Wichtigkeit. Normaler Portlandzement wird zerstört durch Ettringitbildung sowie der Reaktion zwischen CaS04 und Kalziumaluminathydraten, wodurch grosse innere Spannungen erzeugt werden. Es existieren jedoch sulfatbeständige Portlandzemente. Die Puzzolan- und Hüttenzemente sind weitgehend beständig in CaSü4- und MgS04-L6sung. Chloride wiederum wirken sich auf die Sulfatbeständigkeit des Portlandzementes günstig aus. Ferner ist bei Tonerdezementen keine Korrosion durch CaS04 zu erwarten. Dichter Portlandzement ist genügend beständig, falls der Sulfatgehalt in Wässern 300 mg/l S04 nicht übersteigt. 12.1.2 Korrosion von Metallen und Legierungen Metalle und Legierungen erfüllen bei Endlagerstätten als Behältermaterialien, Bohrloch-Verrohrungen usw. entscheidende Isolationsfunktionen gegen die Freisetzung von Nukliden. Die Lebensdauer wird, abgesehen von St6rfällen mit mechanischer Einwirkung, im wesentlichen durch die Korrosion bestimmt. Prinzipiell muss zwischen rein chemischer, elektrochemischer und physikalisch-chemischer Korrosion unterschieden werden. Die rein chemische Korrosion tritt vorwiegend an Metallen in Gasen bei hohen Temperaturen auf. Kennzeichnend ist die Bildung einer Schicht aus Korrosionsprodukten (besonders Oxiden) durch Ionen, die aus dem Metallgitter heraustreten und mit der gasförmigen Umgebung reagieren. Die elektrochemische Korrosion verläuft in wasserhaltigen Medien, wobei die Zersetzung als Folge elektrischer Erscheinungen infolge von Potentialunterschieden stattfindet. NAGRA NTB 12 - 102 - Gefährlich ist vor allem die aggressive Umgebung, also saure (pH <5) oder alkalische (pH >10) Lösungen. Bei örtlicher Beschädigung der schützenden Oxidschicht, z. B. bei Cr- und CrNi-Stählen, entsteht Lochfrass. Von Interesse sind neben dem pH"""Wert von Wässern auch Angaben über die Leitfähigkeit und den Chlorgehalt. Unter dem Einfluss von Wasserstoff kann Rissbildung auftreten. ~n wässriger Salzlösung nimmt z. B. die Korrosion von unlegiertem C-Stahl mit steigender Temperatur zu, jedoch ab 70 °c wegen des sinkenden Sauerstoffgehalts wieder ab /94/. Bei der Korrosion physikalisch-chemischer Natur dringen Bestandteile aus der Umgebung durch Absorption oder Diffusion in den Werkstoff ein (speziell bei Kunststoffen) . 12.2 UNTERSUCHUNGEN 12.2.1 Frühere Untersuchungen Die im Jahre 1965 begonnenen Korrosionsuntersuchungen mit verschiedenen Materialien im Gipsbergwerk Felsenau haben bis jetzt ein grobes Bild über die Korrosionsverhältnisse in einer Anhydrit-/Gipsatmosphäre ergeben /53/. Bei den aufgefundenen Stücken handelt es sich um 10 Aluminiumproben. Interessant sind ferner die vom EIR durchgeführten Tropfwasseranalysen an 2 Proben aus dem neuen Stollen im Gipsbergwerk Felsenau /57/. Die quantitative Bestimmung erfolgte an 6 Ionen: Na+, K+, Mg+2, Ca+ 2 , Cl-, S04-2. Beide Wässer waren übersättigt an Gips, aber noch nicht gesättigt an Anhydrit. Die eine Probe war zudem zur Hälfte gesättigt an NaCl (10 °C). 12.2.2 Neues Untersuchungsprogramm Inzwischen wurde durch die NAGRA ein umfangreiches Korrosions-Versuchsprogramm eingeleitet mit dem Zweck, verschiedene Materialien, die sich als Bindemittel für radioaktive Abfälle und als Behälter- sowie Auskleidematerialien eignen, der korrosiven Wirkung in einem Anhydritstollen des Bergwerkes Felsenau auszusetzen /56/. NAGRA NTB 12 - 103 - 31 verschiedene Proben wurden am 9. September 1977 eingelagert, während entsprechende Vergleichsmuster im EIR unter möglichst nicht korrosiven Bedingungen aufbewahrt werden. Nach 5 verschiedenen Expositionszeiten erfolgt jeweils eine Rückholung von Mustern und eine Auswertung der Ergebnisse im Vergleich mit den im EIR gelagerten Proben. Eine erste Rückholung erfolgte im September 1978 nach einjähriger Lagerzeit. Das Sortiment der Proben umfasst folgende Materialien: Eisenbleche ohne und mit verschiedener Beschichtungsart, feuerverzinkt, verzinnt und verbleit. Peraluman 25 R, Antikorrodal, Aluminium eloxiert, rostfreier Stahl, AISI 304.316, Polyäthylen, Polypropylen, Polystyrol, ABS, PVC, Araldit, Polyester, Portlandzement ohne und mit Kalk, Sulfacem mit und ohne Kalk, hydraulischer Kalk mit Trass, 4 Bitumenarten. Bereits kurze Zeit nach der Einlagerung konnte bei den Eisenblechen ein starker Rostbefall festgestellt werden, der, wie sich zeigte, auf den Einfluss der Umwälzluft zurückzuführen war. Durch Abschirmen des Versuchsraumes mit einem Vorhang liess sich die Rostbildung weitgehend abstoppen. 12.3 EINFLUESSE BEI DER LAGERUNG RADIOAKTIVER ABFAELLE Grundsätzlich muss das Korrosionsverhalten der für Endlagerstätten und Lagergut verwendeten Materialien durch Langzeitversuche unter den entsprechenden Bedingungen ermittelt werden. Trotzdem lassen sich aus den gegenwärtigen Kenntnissen bereits gewisse Schlüsse ziehen: Bei Endlagerstätten für schwach-/mittelaktive Abfälle fällt der Einfluss der Temperaturerhöhung nicht ins Gewicht, d. h., es ist keine Beschleunigung der chemischen Reaktionen zu erwarten. Im Falle eines Wassereinbruches muss unter Umständen mit einem starken Sulfatangriff auf verwendete Betonmaterialien gerechnet werden. Bei beiden Tropfwasserproben betrug der Gehalt an S04-2-Ionen weit über 1 000 mg/l /57/. Ferner kann, je nach Salzgehalt (NaCl) des Wasse~s, eine rasche Korrosion der Stahlfässer infolge hohem CI--Gehalt des Wassers eintreten /57/. NAGRA NTB 12 - 104 - Hingegen erwe~sen sich die Puffereigenschaften von natürlichen Anhydrit- und Gipsgesteinen als günstig, indem der pH-Wert neutralisiert wird /52/. Ueber die Korrosionseffekte bei der Lagerung hochaktiver Abfälle sind nähere Angaben schwierig zu geben, da Versuchsergebnisse fehlen. Als ungünstig dürfte sich generell die hohe Temperatur erweisen, welche die Korrosion durch aggressive oder oxidierende Gase (Wasserstoff, Chlor, Sauerstoff) fördert, die z. B. radiolytisch erzeugt werden können. NAGRA NTB 12 - 105 - LITERATURVERZEICHNIS /1/ Amberg, G. (14.12.1977): Quelluntersuchungen an Anhydritgestein. Bericht des Instituts für Grundbau und Bodenmechanik der ETH, Nr. 3622 /2/ Antonsen, 0., Bärtschi, P. (27.01.1976): y-Bestrah1ung von Anhydritbohrkerneu, Untersuchung freigesetzter Gase. Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-146 /3/ ASK-AN-461 (13.07.1977): Betrachtungen zu einem Endlager für schwach- und mittelaktive Abfälle /4/ Bensted, J. (1975): Hochtemperatur-Anhydrit (a-CaS0 4 ). Zement - Kalk - Gips, 28, H. 9, S. 401- 402 /5/ Berner, R. A. (1971): Principa1s of Chemica1 Sedimentology. McGraw-Hill /6/ Biczok, I. (1968): Betonkorrosion, Betonschutz. Bauverlag GmbH, Wiesbaden-Berlin /7/ Blount, Ch. W., Dickson, F. w. (1969): The Solubility of Anhydrite (CaS04) in NaCl - H2 0 from 100 to 450 oc and 1 to 1 000 bars. Geochimica et Cosmochimica Acta, Vo1. 33 /8/ Blount, Ch. W., Dickson, F. w. (1973): Gypsum-Anhydrite Egui1ibria in Systems CaS0 4 - H20 and CaS04 - NaCl - H2 0. American Mineralogist, Vol. 58 /9/ Bonze1, J. (1976): Beton. Betonkalender, Teil 1 /10/ Bundesministerium für Verkehr, Abt. Strassenbau, Bonn (1975): Forschungsprogranw. des Bundesverkehrsministeriums und der Forschungsgesellschaft für das Strassenwesen e. V. (BRD). Durchführung eines felsmechanischen Grossversuches in der Nordröhre des Wagenburgtunnels in Stuttgart. Schriftenhefte Strassenbau und Strassenverkehrstechnik, Heft 184 NAGRA NTB 12 - 106 - /11/ Bützer, P. (28.10.1975): Untersuchungen der Sorptionseigenschaften von Anhydrit. Technische Mitteilung. EIR, TM-HL-269 /12/ Cailleux, A. (1962): Les Roches. Ed. "Que Sais-je? No. 519, Paris /13/ Centre Experimental de Recherches et d'Etudes du Bätiment et des Travaux Publics (02.09.1964): Tunnel de Belchen, Etudes de roches. Dossier SF 64/222.6.547, Reference Shi/My /14/ Creutzburg, H. (1965): Bestimmung thermischer Stoffwerte von Salzgesteinen und Nebengesteinen. Kali und Steinsalz 5, 170 - 172 /15/ D'Ans, J. (1968): Der Uebergangspunkt Gips Kali und Steinsalz, Bd. 5, Heft 3 /16/ Deer, W. A., Howie, R. A., Zussmann, J. (1962): Rock-Forming Minerals. Non-Silicates, Longmans, Vol. 5, London /17/ Dettling, H. (1962): Die Wärmedehnung des Zementsteins, der Gesteine und der Betone. Schriftenreihe des Otto-Graf-Instituts der T. H. Stuttgart, Nr. 3 /18/ (22.10.1975): Physikalische und chemische Untersuchung an Anhydrit-Proben von Bex, Airolo, Wandfluh und Ryburg. EMPA-Bericht Nr. 34068/1 /19/ (23.12.1975): Physikalische und chemische Untersuchung, Dilatationsverhalten beim Erhitzen bis 1 000 oe und chemische Analyse. EMPA-Bericht Nr. 34068/2 /20/ (31.03.1976): Prüfung auf Wasserdurchlässigkeit und Wärmeleitfähigkeit an 3 Anhydrit-Bohrkernen. EMPA-Bericht Nr. 34068/3 /21/ (22.07.1976): Anhydritproben von Bex, Airolo, Wandfluh und Ryburg, Thermogravimetrische Untersuchung und Prüfung der Quellbarkeit in gesättigter Kochsalzlösung. EMPA-Bericht Nr. 34068/4 H Anhydrit. - 107 - /22/ Füchtbauer, H., Müller, G. (1970): Sedimente und Sedimentgesteine. E. Schweizerbartische Buchhandlung, Stuttgart, Sediment-Petrologie, Teil 11 /23/ Gimm, W. (1968): Kali- und Steinsalzbergbau. VEB Deutscher Verlag für Grundstoffindustrie, Leipzig /24/ Golta, A. (Oktober 1967): Sohlenhebungen in Tunneln und Stollen. Bericht Wehrli, Weimer, Golta, Ingenieure für Hoch- und Tiefbau, Zürich /25/ Golta, A. (20.03.1968): Belchentunnel, Sohlenhebungen und Einbau von Sohlgewölben. Expertenbericht Wehrli, Weimer, Golta, Ingenieure für Hoch- und Tiefbau, Zürich /26/ Grob, H. (11. - 14.09.1972): Schwelldruck im Belchentunnel. in: H. Grob und K. Kovari Berichte, Internationales Symposium für Untertagbau, p. 98 - 119, Luzern /27/ Grove, D. B. (1968): A Method to Describe the Flow of Radioactive Ions in Ground Water. Final Report, Sandia Laboratories, SC-CR-70-6l39 /28/ Gysel, M. (1974): Zur Anwendunq geomechanischer Untersuchungsmethoden beim ~unnelbau. Dissertation, Techn. Universität Berlin /29/ GyseI, M. (10.12.1975): Felskennwerte; Zusammenstellung von Messergebnissen aus Labor- und Feldversuchen für die Gründung von Staumauern. Bericht MC ING /30/ GyseI, M. (1977): A Contribution to the Design of a Tunnel Lining in Swelling Rock. Rock Mechanics 10, 55 - 71 /31/ Hadermann, J. (23.05.1978): Die Gleichgewichtsverteilungskoeffizienten von Sr und Cs bei der Sorption. Technische Mitteilung. EIR, TM-PH-724 /32/ (1964): Handbook of Chemistry and Physics, CRC-Press, Cle"veland, Ohio NAGRA NTB 12 - 108 - /33/ (1973): Handbook of Tables for Applied Engineering Science, CRC-Press /34/ (1978): Handling of Spent Nuclear Fuel and Final Storage of Vitrified High Level Reprocessing Waste, KSB-Studie, Stockholm /35/ Hardie, L. A. (Jan. - Feb. 1967): The Gypsum-Anhydrite Equilibrium at One Atmosphere Pressure. The American Mineralogist, Vol 52 /36/ Haug, H. o. (1974): Calculations and Compilations of Composition, Radioactivity, Thermal Power, Gamma and Neutron Release Rates of Fission Products and Actinides of Spent Power Reactor Fuels and their Reprocessing Wastes. Kernforschungszentrum Karlsruhe, KFK-1945 /37/ Hiss, B. M. (1975): Metamorpher Anhydrit im LeventinaGneis. Schweiz. mineral. petrogr. Mitteilung, 55, S. 217 - 225 /38/ Holland, H. (1965): Die Umwandlungsvorgänge beim Erhitzen von Calciumsulfat und seinen Entwässerungsprodukten. Diss. Clausthal /39/ Höfling, o. (1954): Lehrbuch der Physik. Ferd. Dümmlers-Verlag, Bonn /40/ Huder, J., Amberg, G. (22.10.1970): Quellung in Mergel, Opalinuston und Anhydrit. Schweiz. Bauzeitung, 88. Jahrgang, Heft 43, p. 975 - 980 /41/ (April 1972, Juli 1973): N3, Bözbergtunnel, Einachsige und triaxiale Druckversuche im Labor. Institut für Strassen- und Untertagbau (ISETH) der ETH, Berichte Nr. 1 und 2 /42/ Jäckli, H. (04.07.1972): Die geologischen Verhältnisse im aargauer Tafeljura im Hinblick auf eine Kavernenanlage in der Anhydritgruppe. Bericht an die NOK, Baden NAGRA NTB 12 - 109 - /43/ Jäckli, H. (30.01.1973): Die geologischen Verhältnisse in der Wandfluh, Gemeinde Leibstadt. Bericht an die NOK, Baden /44/ Jäckli, H. (21.08.1973): Die Eignung der wichtigsten Anhydrit- und Gipsvorkomrnen der Schweiz für dichte Kavernen. Bericht an das Konsortium ~ntertagesspeicher /45/ Jäckli, H. (17.01.1975): Die Eignung der Lokalität Airolo-Süd für dichte Kavernen, Resultate der Sondierkampagne 1974. Bericht an das Konsortium Untertagesspeicher /46/ Jäckli, H. (30.01.1976): Die Eignung der Lokalität Val Canaria, Gemeinde Airolo, für dichte Kavernen, Resultate der Sondierkampagne 1975 mit 5 Beilagen. Konsortium Untertagesspeicher /47/ Jäckli, H. (25.04.1978): Anhydrit als Wirtgestein für Endlager radioaktiver Abfälle in der Schweiz (NAGRA) /48/ Jenks, G. H. (1975): Gamma-Radiation Effects in Geologie Formations of Interest in Waste Disposal: A Review and Analysis of Available Information and Suggestions for Additional Experimentation. ORNL-TM-4827 /49/ Kempe, St. et ale (1972): Die Jettenhöhle bei Düna und ihre Umgebung. Verband der Deutschen Höhlen- und Karstforscher e. V., München /50/ Kempe, st. (1976): Die Gipshöhle Karagiorgaki auf Kreta. Die Höhle, Zeitschrift für Karst- und Höhlenkunde, Heft 3 /51/ Laske, D. (23.07.1976): Vergleich der Lösungsgeschwindigkeiten einiger natürlicher Anhydrite in Wasser. EIR-Bericht, Nr. TM-CH-152 /52/ Laske, D. (22.11.1976): Die Puffereigenschaften von natürlichen Anhydrit- und Gips-Gesteinen und deren Bedeutung für die Löslichkeit verschiedener Spaltprodukte. EIR-Bericht, Nr. TM-CH-160 NAGRA NTB 12 - 110 - /53/ Laske, D. (15.12.1976): Alte Korrosionsversuche im Gipsbergwerk Felsenau. Technische Mitteilung. EIR, TH-CH-162 /54/ Laske, D. (05.01.1977): Die Umwandlung von natürlichen Anhydritgesteinen zu Gips bei der Lagerung in reinem Wasser. Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-163 /55/ Laske, D. (22.06.1977): Bestimmung von Kd-Werten nach der Batch-Methode bei der Absorption verschiedener Nuklide an Anhydrit- und Gips-Gesteinen. Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-168 /56/ Laske, D. (07.10.1977): Korrosionsuntersuchungen im Anhydrit- und Gips-Bergwerk Felsenau. Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-175 /57/ Laske, D. (13.10.1977): Analyse von 2 verschiedenen Tropfwasserprobenaus dem Anhydrit-Stollen Felsenau Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-176 /58/ Laske, D. (15.11.1977): Säulenchromatographie-Versuche an möglichen Wirtgesteinen für die Lagerung von schwach- und mittelaktiven Abfällen. Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-180 /59/ Laske, D. (28.11.1977): Kd-Werte von Cs und Sr an zwei Ionenaustauscherharzen, die als schwach- bis mittelaktive Abfälle in den KKW Mühleberg und Beznau bereits anfallen und die auch für Gösgen und Leibstadt vorgesehen sind, (1. Teil). Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-18l /60/ Laske, D. (10.01.1978): Kd-Werte von Cs und Sr an zwei verschiedenen Schweizer Tonarten, (2. Teil). Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-183 /61/ Laske, D. (13.03.1978): Kd-Werte von Trass, Hydrolent und hydraulischem Kalk, (4. Teil). Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-189 /62/ Laske, D. (15.03.1978): Kd-Werte von Cs und Sr an drei verschiedenen Bentonite~ (3. Teil). Technische Mitteilung. EIR, TM-CH-188 - 111 - NAGRA NTB 12 /63/ Laske, D. (23.05.1978): Die Kd-Werte von Cs und Sr an: Mergel, Felsenau, Celite 545 und an 6 verschiedenen Mustertonen, geliefert von der Petratech, (5. Teil). Technische Mitteilung& EIR, TM-CH-191 /64/ MacDonald, G. (1953): Anhydrite-Gypsum Equilibrium Relations. American Journal of Science, 251, S. 884 - 898 /65/ Maiklem, W. R. et ale (1969): Classification of Anhydrite. Bull. of Canadian Petro-Geology, 17, S. 194 - 233 /66/ Matthess, G. (1970): Beziehungen zwischen geologischem Bau und Grundwasserbewegung in Festgesteinen. Abhandlungen des hessischen Landesamtes für Bodenforschung, Wiesbaden /67/ Miotke, F. D. (1969): Gipskarst östlich Shamrock, Nordtexas. Abhandlungen des 5. internationalen Kongresses für Speläologie, Stuttgart /68/ Müller, L., Götz, H. P.: Literaturauswertung zum Sohlenhebungsproblem und tunnelbauliche Konsequenzen in /10/ /69/ Müller, W. H. (31.03.1976): Experimentelle Untersuchungen an Anhydrit, Bericht Nr. 1 Geolog. Institut der ETH Zürich, Arbeitsgruppe Anhydrit der NAGRA /7u/ Müller, W. H, Briegel, U. (22.03.1977): Experimentelle Untersuchungen an Anhydrit, Bericht Nr. 2. Geolog. Institut der ETH Zürich, Arbeitsgruppe Anhydrit der NAGRA /71/ Müller, W. H., Briegel, U. (1977): Experimentelle Untersuchungen an Anhydrit aus der Schweiz. Eclogae Geologicae Helvetiae, Vol. 70, Nr. 3 /72/ Neumann, R. (1964): Geologie für Bauingenieure. Verlag Wilhelm Ernst & Sohn /73/ Nicod, J. (Sept., Okt. 1976): Karsts des gypses et des eva~orites aSSOClees. Annales de Geographie, Nr. 471 NAGRA NTB 12 - 112 - /74/ Oszuszky J. P. (1978): Allgemeine Deberlegungen zur Entsorgung radioaktiver Restmaterialien in geologischen Formationen. Atom + Strom, 3 (24) /75/ Ploumen, P. (Januar 1978): Temperaturverteilung bei der Endlagerung hochaktiver Abfälle. Atomwirtschaft /76/ Posnjak, E. (1938): The System caS0 4 - H20. Arner. Journ. Sei., Sera 5, Vol. 35 A /77/ Priesnitz, K. (1969): Das Karstrelief des südlichen Harzvorlandes im Lichte neuerer Arbeiten zum System CaS04 - NaCl - H20. Abhandlung des 5. internat. Kongresses Eür Speläologie, Stuttgart /78/ Sahores, H. (1962): Contribution a l'etude des phenomenes mecaniques accompagnant 1 'anhydrite. Ciments et Betons, Nr. 558 - 567 /79/ Schillinger, G. (28.09.1970): Die Felsdrücke im Gipskeuper beim Bau des Belchentunnels. Strasse, Verkehr, Nr. 10, p. 579 - 584 /80/ Schneider, J. F. (1975): Recent Tridal Deposits, Abu Dhabi, VAE, Arabian Gulf. Tridal Deposits, ed. by. R. N. Ginsburg, Springer Verlag, Berlin /81/ Schneider K., Platt A. (1974): High-level Radioactive Waste Management Alternatives. BNWL-1900, Vol. 2 /82/ Seiler, D., Hardmeier, W. (1957): Physik, 2. Teil, Optik und Wärmelehre. Polygraphischer Verlag AG, Zürich /83/ SiebeI, E. (1941): Handbuch der Werkstoffprüfung. Springer-Verlag, Berlin /84/ Smailos, E. (1978): Berechnungen zur Radiolysegasbildung und Wärmeentwicklung bei der Einlagerung von radioaktiven Bitumen- und Zementprodukten in unterirdischen Lagerräumen. Kernforschungszentrum Karlsruhe, KFK-2076 NAGRA NTB 12 - 113 - /85/ Stelzer, F. (1971): Wärmeübertragung und Strömung. Verlag Karl Thiemig, München /86/ Talobre, J. (1957): La mecanigue des roches. Dunod, Paris /87/ Tröger, W. E. (1967): Optische Bestimmung der gesteinsbildenden Minerale, Teil 2, Textband. E. Schweizerbart'sche Verlagsbuchhandlung, Stuttgart /88/ Van1t Hoff et ale (1900, 1901, 1903): Gips und Anhydrit. Sitzungsberichte der Königl. Preussischen Akademie der Wissenschaften /89/ Von Moos, A., de Quervain, F. (1948): Technische Gesteinskunde. Verlag Birkhäuser, Basel /90/ (09.02.1978): Die nukleare Entsorgung in der Schweiz. VSE/GKBP/VeW/NAGRA /91/ Wenzens, G. (1969): Gipskarstformen im Sontraer Zechsteing-ebiet. Abhandlungen des 5. internationalen Kongresses für Speläologie, Stuttgart /92/ Winnacker, K., Weingaertner, E. (1950): Chemische Technologie. Carl Hanser Verlag, München /93/ Zahner, P. (06.11.1975): Etude petrographigue des echantillons des forages no. 1, 2 et 3, BexLe Montet. Institut geologigue de l'universite de Lausanne an die NAGRA /94/ Zelders, H. G. (1969): Korrosion, Verlag Hallwag, Bern Korrosionsschutz~ Tempere tur. o 20 10 oe 30 40 60 50 \ \ 100 \ 500 \ \ \ \ \ 200 .. ..lI: U'"- ::Je ~.c Cl 300 1000 .. . . .. E ~ .. \ '.. Cl,) ~ ;.. ................ .... 1500 G\ A \ 400 \ 500~ ®'\ 2000 __~__~______~______~~______~________~______~ Stabilitätszonen von Gips (G) und Anhydrit (A) in Druck. Auf der linken Seite wird der thostati~che Abh~ngigkeit hydrostatisch~ auf der von Temperatur und re~hten Seite der li- = 2.4 P d ' hier in Metern Gesteinsm~chtigkeit) angegelith hy r ben. Derigeothermische Gradient wurde über dem "Grand Saline Dome" in Texas gemes01 sen (1 [pro 37 m Tiefe). Druck (P I ! 1) Ges~ttigte 2) Ges~ttigte NaCI-Lösung, P lith = 2.4 P hydr NaCl-Lösung, Pli t.h- auf feste und flüssige Phase 3) Meerwasser, bis zur CaS04-S~ttigung eingedampft, P = 2.4 P lith hydr 4) Süsswasser, P 2.4 P = 1ith hydr Bei den Gleichgewichtskurven I, 3 und 4 wirkt der lithostatische Druck auf die festen Phasen und der hydrostatische Druck auf das Porenwasser (nach 5). NAGRA TECHNISCHER BERICHT NTB 12 .. STABILITATSZONEN VON GIPS UND ANHYDRIT IDAr_: 14.9.1978 I BEILAGE 1 I SYSTEM CoS04 -NoCI-H 2 0 (I BAR) 6 ..s:J- Hordie (1967) 50 --0-- Blount u. Dickson (1969) 40 u o Z 0: 30 :J t- <{ 0: W 0.. ~ 20 W t- 10 OL-____- L_ _ _ _ o 1 o 34 75~a L-~ H 0 2 ______U -_ _ _ _ _ _+L------~----~~---------- 2 3 4 Mole NoClod.CI/Kg H2 0 64 91 115 Der Effekt der Konzentration von NaCl oder Cl 5 6 137 157 0/00 No CI sowie der Aktivität des Wassers (a H 0) auf die Gleichgewichtstemperatur der Phasen Gips, Anhydrit, CaS0 -gesät4 2 tigte Lösung und H 0-Dampf bei I bar totalem Druck im System CaS0 - NaCl - H 0. 2 4 2 Der Wassenrlampfdruck reicht von. 124 torr bei 56 oe und NaCl-freiem Wasser bis zu 13.6 torr bei 20 °c und 6 mol NaCl-haltigem Wasser. Unterhalb der Kurven bil- det sich Gips (nach 8). NAGRA TECHNISCHER BERICHT NTB 12 IDAT.: 14.9.19781 BEILAGE 2 1 Raumgewicht von Anhydrit jn Funktion der Porosität Raumgewicht in Funktion der (Rohdichte) Porosität von 15 Proben aus rJ (3) 2.95 ·1 [9~ 3 Anhydritoehait der Probe in ( ) Theoretischer Wert Val Canaria, in Abständen von ohne Klammer: Gemessener We rt 58'm entnommen. Die Differenz zwischen gemes- ( 2) 1(88) senem unq theoretischem Wert 2 der Proben für das Raumgewicht 9 , flB21 (~l [!15I! wurde durch einen senkrechten 7 [8~ (~5) (1~ Strich angegeben (nach 70). CB4J 12 (13) 6 1esO] C70J 13 [nl (1 ) - der Horizontalbohrung von 0/0 2.90 .c:. . 10 u • cu 01 E :l a (~) IC74'J a:: ~ 10 ['~21 2.85· (10) l' (,ll°') J 1.0 Q5 1.5 Porosität NAGRA TECHNISCHER BERICHT NTB 12 RAUMGEWICHT VON ANHYDRIT IN FUNKTION DER POROSITÄT /DAT.: 14.9.1978 I BEILAGE :3 I I Wärmeleitfähigkeit A[w/m DKJ 'Stoff Referenz Anhydrit 5.4 14 Gips 1.3 86 Sandboden Sandboden 1.67 85 1.2 - 2.3 32 Sandboden 1.7 33 Sandstein 1.6 - 2.1 85 1.28 85 2.8 85 Kristallin 1.7 81 Kristallin 2.0 75 Granit USA 2.6 - 3.8 81 Gneis 1.9 - 4.8 81 3.0 - 3.6 34 1.9 - 4.0 32 Salz 5.5 - 7.1 81 Salz 5.0 84 Mergel 0.9 - 2.2 12 Dolomit 4.0 12 1.2 - 2.9 31 Kalkstein 1.9 33 Kalkstein 2.0 - 3.4 72 Steinkohle 0.26 85 Kies 0.37 85 'Erde. kiesig 0.59 85 ·8eton 0.9 - 1.3 32 Beton 0.8 - 1.4 85 Rostfreier Stahl (304) 17.3 33 Stahlguss 46.5 75 Glas 0.7 Glas 0.16 85 Borsilikatglas 1.1 (20 oe) 75 Borsilikatglas 1.37 (200 oe) 75 Wasser 0.6 (NTP) 33 Wasser 0.7 [100 oe) 10- 2 (20 oe) 2.6 33 Tonboden 'Marmor USA Granit Schweden 'Granit , Schiefer - 0.85 32 . Ruhende Luft NAGRA 85 TECHNISCHER BERICHT NTB 12 WÄRMELEITUNGSEIGENSCHAFTEN VON GESTEINEN UND ANDERN MATERIALIEN 'OAT.: 14.9.1978 rBEILAGE 5 I ------- Wärmeleitfähigkeit -1 -1 in cal s cm -1 -1 cm K in W 0 C -1 gemessen bei einer Temperatur in oe Wärmeleitfähigkeit -1 -1 cm in cal s -1 -1 in W cm K o -1 C gemessen bei einer Temperatur in oe Wärmeleitfähigkeit -1 -1 cm in cal s -1 -1 cm in W K °C-1 gemessen bei einer Temperatur in oe NAGRA Probe Nr. 1 Probe Nr. 2 Probe Nr.3 0.0095 0.0117 0.0102 0.0399 0.0488 0.0428 9.6 9.8 0.0083 0.0105 0.00905 0.0348 0.0437 0.0378 10.0 49.8 49.4 49.5 0.0072 0.0088 0.0082 0.0302 0.0367 0.0345 89.7 89.3 89.5 TECHNISCHER BERICHT NTB 12 BESTIMMUNG DER WÄRMELEITFÄHIGKEIT VON ANHYDRIT (nach 20) IDAT.: 14.9.1978 I BEILAGE 6 J -&.-~- Temperaturerhöhung (~I - -(100) on der Stollenoberfläche bedingt durch die Wärmeleistung schwach-I mittelaktiver Abfä lIe zum Zeitpunkt der Verfestigung (Oe) Sto 1I e nquersc h n itt 60 m2 (stationärer Fall) 30 m2 H2 0 (20 Erde 0 e, , bo r ) Gi ps Ton Beton Schi efer Merge I Kristallin Anhydrit ~ Val e. (100e)~ Sand Kalk Wärmeleitfähigkeit ~ <:OK) 10- 1,,_r,~~-.--r-~---'-----'---------'iT-r-r-.-.---r---.-10 1,0 5 NAGRA 0,5 TECHNISCHER BERICHT NTB 12 TEMPERATURERHÖHUNG AN DER STOLLENOBERFLÄCHE SCHWACH-/ MITTELAKTIVE ABFÄLLE ;'J,: I DAT.: 14.9.1978 l BEILAGE 7 J 1000 TemperoturerhÖhUng(fo-r8'R om Rand der Bofirung infolge Endlagerung hochaktiver Abfallzylinder (stationärer Fa 11) R· 2 m 100 Parameter: Abklingzeit der Abfälle (Jahre) 30a 600 100 1000 1 ba r ) Bo r s i I i kot 9 I os 90 oe Merge I Schiefer 10 t Dolomit Anhydrit I ~ Beton Ko I k Sand e. (90 Oe) I So Iz 11'-_ _ Kr_i_st_o_ll_i_n_~ Wörmeleitföhig keit 0,5 10 NAGRA TECHNISCHER BERICHT NTB 12 TEMPERATURERHÖHUNG AM RAND DER BOHRUNG HOCHAKTIVE ABFALLZYLINDER 1DAT.: 14.9.19781 BEILAGE 8 I Tiefe Loka:li tät Material Bohrung Airoilo Süd Anhydrit 1 152.3 m ( 11 ) Anhydrit 2 97.6 m ( 11 ) Anhydrit 3 82.4 m (11) Anhydrit 3 82.9 m [ 11 ) Anhydrit 3 95.4 - 95.6 m ( 11 ) Gips 3 82.5 m (52, 55) 45 m, 56 m ( 11 ) Airo,lo-Ost (Val Canari q ) Bex Wandfluh Leibstadt Fe1$enau Anhydrit verwendet in Bericht Anhydrit BI *445 m (52. 54. 55) Anhydrit 1 78.6 - 78.8 m ( 11 ) Anhydrit 2 102.5 - 102.6 m ( 11 J Anhydrit 3 104.3 m ( 11 J Anhydrit 3 109.5 - 109.7 m ( 11 J Anhydrit 3 249.3 - 249.4 m ( 11 J Anhydrit 3 244 m (52, 54, 55) Anhydrit 4 43.05 m (11 J Anhydrit 4 47.6 m ( 11) Anhydrit 4 73.5 m (11 ) Anhydrit 4 47 m (52, 54, 55) Gips Gips (11, 58) 0-21/4F Nord (Bruchstein) [52_ 55) * Hdrizonta1bohrung NAC:RA TECHNISCHER BERICHT NTB 12 HERKUNFT DER PROBEN FÜR SORPTIONSVERSUCHE IDAT.: 14.9.1978 I BEILAGE 9 I