Die geführte Transmission hochgeladener Ionen

Die geführte Transmission hochgeladener
Ionen durch Nanokapillaren in
Polyethylenterephthalat
vorgelegt von
Dipl.-Phys. Rolf Hellhammer
aus Witten
Fakultät II – Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
genehmigte Dissertation
Gutachter:
Priv. Doz. Dr. N. Stolterfoht
Prof. Dr. T. Möller
Prof. Dr. G. Schiwietz
Prof. Dr. G. von Oppen
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 14.06.2006
Berlin 2006
D83
Zusammenfassung
Zusammenfassung:
Die hier vorliegende Arbeit untersucht das Transmissionsverhalten hochgeladener
Ionen durch wenige Hundert Nanometer durchmessende Nanokapillare in
Polyethylenterephthalat. Zu diesem Zweck wurden Proben mit Nanokapillaren hoher
Parallelität hergestellt und ihren Eigenschaften entsprechend charakterisiert. Die
Transmission hochgeladener Ionen durch Nanokapillare konnte über große
Winkelbereiche der Anstellung der Kapillarachse gegen die Strahlrichtung bei
Variation von Projektilenergie und Ladungszustand nachgewiesen werden. Das
Modell zur Beschreibung des hier vorliegenden Effektes wurde über weite Bereiche
bestätigt und darüber hinaus in Teilen ergänzt.
Die innerhalb erster Untersuchungen aufgetretenen Störeinflüsse auf die Transmission
konnten analysiert werden. Als Ursache der Störeffekte wurde die Art der primären
Bestrahlung durch Xe bei einer Projektilenergie von 100 MeV erkannt. Aufgrund
dieser Analyse konnte eine veränderte Art der Kapillarerzeugung erarbeitet werden,
welche die Störeinflüsse nicht mehr beinhaltet.
Aufgrund dieser Änderungen konnte in diesen Kapillarfolien die Transmission
hochgeladener Ionen über einen großen Energie- und Ladungsbereich von Ne7+ bei
3 keV bis Xe25+ bei 40 keV nachgewiesen und analysiert werden.
Innerhalb der Untersuchungen zur zeitlichen Entwicklung der Transmission konnte
eine Charakterisierung der Aufladungs- und Entladungsvorgänge im Eingangsbereich
durchgeführt werden. Hierbei stellte sich heraus, dass die Entladungscharakteristik
auch im Fall des selbstorganisierten Aufbaues der die Entladungsströme
bestimmenden Felder nicht vom Verhalten aufgrund großer externer Felder abweicht.
Als wesentliches Ergebnis dieser Untersuchungen ergab sich eine nahe zu Konstanz
der Ladung zur Erzeugung des Ablenkfeldes über den gesamten untersuchten Bereich
für alle Energien, Projektilladungen und Anstellwinkel.
3
Zusammenfassung
Abstract
The present work is focused on the transmission of highly charged ions through
nanocapillaries of a few hundred nanometer diameter in Polyethylenterephthalat.
Therefore highly parallel capillary foils were prepared and characterized.
Transmission was found over a wide range of tilt angles for different projectile
energies and charge states. The previously developed model describing this new effect
could be verified and also be complemented.
Spurious effects of the transmission seen with former samples could be analyzed. As
the cause for these effects the primary irradiation with Xenon at a relatively low
energy of 100 MeV was determined. Based on this analysis an improved method to
irradiate and prepare the samples was worked out. New types of capillary foils
without these spurious effects have been produced.
Due to these significant changes in target preparation transmission of highly charged
ions in the range from Ne7+ at 3keV up to Xe25+ at 40 keV was found.
Within the investigations to determine the time dependence of the transmission for
different beam intensities, a characterization for charging and also for discharging
processes in the scattering region of the capillaries was performed.
It was found, that the high-field conductivity caused by the self organizing field
strength in the capillary is comparable with the conductivity of insulators in strong
external electrical fields. As a main result of this conductivity in strong electrical
fields, a nearly constant charge in the deflection patch of the capillary was found,
independent of beam intensity, projectile charge or tilt angle.
4
Inhalt
Inhaltsverzeichnis
1. Einleitung..............................................................................................7
2. Die Targetpräparation .........................................................................10
2.1.
Materialeigenschaften von PET...................................................................10
2.2.
Die Erzeugung von Ionenspuren..................................................................11
2.3.
Der Ätzprozess.............................................................................................15
2.4.
Die Oberflächenpräparation.........................................................................17
3. Der experimenteller Aufbau ...............................................................20
3.1.
Die ECR-Quelle ...........................................................................................20
3.2.
Strahlführung und Transportprinzip ............................................................21
3.3.
Die Steuerung des Systems ECR-Quelle-Strahlführung..............................23
3.4.
Die Targetkammer .......................................................................................24
3.4.1.
Das Layout der UHV-Kammer............................................................24
3.4.2.
Das Ionenspektrometer ........................................................................25
3.5.
Die Datenerfassung......................................................................................27
3.6.
Methode der Strahl- und Probenpositionierung...........................................28
3.6.1.
Die Optimierung der Strahlrichtung ....................................................28
3.6.2.
Bestimmung der Nullposition der Probe..............................................29
4. Einführung in die geführte Transmission von Ionen..........................31
5. Theoretische Grundlagen....................................................................36
5.1.
Das Transmissionsmodell ............................................................................36
5.1.1.
Die Ablenkung der Ionen im Streubereich der Kapillare ....................36
5.1.2.
Die Entladungscharakteristik des Streubereiches ................................38
5.1.3.
Verluste des Ionenstromes in der Führungszone .................................39
5.1.4.
Die Defokusierung des Ionenstrahls am Kapillarende.........................41
5.2.
Grundlagen der Auswertung ........................................................................43
5
Inhalt
5.2.1.
Die Bestimmung der relativen Transmission aus dem
Transmissionsprofil..............................................................................43
5.2.2.
Die Bestimmung der Winkelverteilung durch die Defokusierung aus
den Transmissionsprofilen ...................................................................45
6. Winkelabhängigkeiten der Transmission ...........................................47
6.1.
Winkelabhängigkeit der Folien vom Typ 1 und 2 .......................................48
6.2.
Winkelabhängigkeit der Folien vom Typ 3 und 4 .......................................50
7. Energie- und Ladungsabhängigkeit ....................................................53
7.1.
Vergleichsmessungen zwischen dem Folientyp 1 und 3 .............................53
7.1.1.
Energieabhängigkeit beim Kapillartyp 1 für Ne7+ ...............................53
7.1.2.
Die Energieabhängigkeit beim Kapillartyp 3 für Ne7+ ........................60
7.2.
Energieabhängigkeiten bei höheren Ladungszuständen ..............................65
7.3.
Ladungsabhängigkeit der Transmission ......................................................70
7.4.
Diskussion der bisherigen Ergebnisse .........................................................72
8. Zeitabhängigkeit der Transmission ....................................................75
8.1.
Zeitliche Entwicklung der Transmissionsprofile .........................................75
8.1.1.
Entwicklung der Transmission ohne Anstellung .................................75
8.1.2.
Entwicklung der Transmission mit Anstellung....................................78
8.2.
Bestimmung der Entladungscharakteristik ..................................................83
9. Zusammenfassung und Ausblick........................................................87
Abbildungsverzeichnis: ............................................................................90
Tabellenverzeichnis: .................................................................................95
Literaturverzeichnis ..................................................................................96
Danksagung: .............................................................................................99
6
Einleitung
1.
Einleitung
Da in den vergangenen Jahren das Interesse an miniaturisierten Strukturen in
Wissenschaft und Technik zunehmend stieg, gewinnt die Untersuchung
mikroskopischer und mesoskopischer Strukturen, wie Ionenspuren, Kapillaren und
Poren zunehmend an Bedeutung. Die in dieser Arbeit dargestellten Resultate sollen
das Verständnis dieser Strukturen vertiefen.
In der Vergangenheit wurde eingehend das Verhalten von Ionen unter
Wechselwirkung mit metallischen und teilweise auch nichtmetallischen Oberflächen
theoretisch [Burg91],[Briand90] und experimentell [Folk95],[Pes00] untersucht.
Hierbei stellte sich heraus, dass Ionen, welche eine kritische Distanz dc zur
Oberfläche unterschreiten, einem resonanten Ladungstransfer unterliegen. Die
Distanz dc ergibt sich nach dem“ Classical Over Barrier“-Modell [Burg91]zu
d = 2q W mit q als dem Ladungszustand des Ions und W als der Austrittsarbeit
c
der Elektronen des Festkörpers. Die hierbei auftretenden Mechanismen des
Ladungstransfers führen zur Bildung sogenannter „hohler Atome“ zuerst oberhalb der
Oberfläche und später auch unterhalb der Festkörperoberfläche. Hierbei werden
Elektronen des Festkörpers vornehmlich in hochangeregte Rydbergzustände des
Projektils eingefangen. Diese gehen z.B. durch Auger-Übergänge, oder bei stärkerer
Annäherung an den Festkörper auch durch direkten Transfer, in niedrigere
Anregungszustände über.
Aufgrund der sehr geringen Lebensdauer eines freien hohlen Atoms oberhalb der
Festkörperoberfläche und der damit verbundenen experimentellen Zugänglichkeit,
wurden Untersuchungen mit Ionen an metallischen Mikrokapillaren begonnen
[Yam96][Nim97]. Hierbei sollte der folgende Effekt ausgenutzt werden: Wenn ein
Ion im Endbereich der Mikrokapillare die kritische Distanz dc zur Oberfläche
unterschreitet, kommt es zur Bildung eines hohlen Atoms. Es besteht aber ebenso eine
hohe Wahrscheinlichkeit, dass es schon vor dem Eindringen in die Oberfläche die
Mikrokapillare verlässt. Somit steht es der weiteren Untersuchung zur Verfügung.
Neben den experimentellen Untersuchungen zu diesem Themenkreis wurden auch
theoretische Überlegungen angestellt [Tök00]. Die hieraus resultierenden Ergebnisse
passen sehr gut in das bestehende Konzept der Bildung hohler Atome und des
Verlustes an Ladung im Projektil.
Völlig gegensätzlich zu diesen Ergebnissen an metallischen Kapillaren waren die
ersten Resultate bei der Untersuchung mit Ionen, welche durch nichtleitende PETNanokapillaren transmittiert wurden[Sto02]. Hier zeigte sich, dass im Gegensatz zum
vorher beobachteten Ladungsverlust an metallischen Oberflächen, die Ladung der
transmittierten Ionen durch Nanokapillare in Polyethylen Terephthalate (PET) unter
Anstellung der Kapillarachse gegen die Strahlrichtung nahezu vollständig erhalten
bleibt. Dies ist umso überraschender, da ab einem Grenzwinkel, welcher dem
Öffnungswinkel der Kapillaren entspricht, die Ionen nicht mehr wechselwirkungsfrei
durch die Kapillare gelangen können. Zusätzlich zur Erhaltung der Eingangsladung
werden die Ionen entlang der Kapillarachse transmittiert. Aufgrund dieser Resultate
konnte ab diesem Zeitpunkt von der „geführten Transmission hochgeladener Ionen
durch Nanokapillare in Nichtleitern“ gesprochen werden[Sto02], [Sto03].
7
Einleitung
Die hier vorliegende Arbeit wird sich, basierend auf den vorhergehenden Ergebnissen
der Ionenführung von Ne7+ bei einer Projektilenergie von 3 keV, mit der Erklärung
dieses Phänomens beschäftigen. Ebenso wird eine Charakterisierung der Transmission in Abhängigkeit von den Randbedingungen Anstellwinkel, primäre
Bestrahlung zur Erzeugung der Ionenspuren, Projektilenergie, Kapillardurchmesser,
Ladungszustand und Kapillardichte durchgeführt. Die sich hierbei ergebenden
Resultate werden mit einem Modell zur Transmission hoch geladener Ionen durch
Nanokapillare verglichen. Aufgrund der Randbedingung der primären Bestrahlung
findet außerdem eine Charakterisierung von Kapillartypen bezüglich der Güte des
Transmissionsvermögens statt.
Im Detail gliedert sich die Arbeit wie folgt:
In Kapitel 2 wird die Targetpräparation dargestellt. Dies beinhaltet die
Materialeigenschaften von PET, Grundgedanken zum Erzeugen von Ionenspuren in
PET und die aus der Art der Bestrahlung abzusehenden Eigenschaften der späteren
Kapillarfolie. Es wird ebenfalls auf den Ätzprozess zur Erzeugung von
Nanokapillaren aus den zuvor erzeugten Ionenspuren eingegangen, wobei hier
ebenfalls mögliche Eigenschaften aufgrund des Ätzprozesses diskutiert werden.
Abschließend wird auf die Art der Oberflächenpräparation eingegangen und
entsprechende Darstellungen von Nanokapillaren im Endzustand zur Verdeutlichung
gezeigt.
Kapitel 3 gibt einen Überblick über den experimentellen Aufbau, beginnend bei der
ECR-Quelle zur Erzeugung der Ionen, über die Strahlführung bis zur Beschreibung
des Targetplatzes mit Ionenspektrometer und Targetmanipulator. Ergänzt wird dieses
Kapitel durch die Beschreibungen der Anlagensteuerung, der Messdatenerfassung, der
Optimierung von Strahlposition und Strahldivergenz sowie der Targetpositionierung.
Das Kapitel 4 gibt eine Einführung in das Phänomen der geführten Transmission hoch
geladener Ionen durch Nanokapillare. Dies geschieht anhand von vor Beginn dieser
Arbeit analysierter Startmessungen auf diesem Arbeitsgebiet und der sich daraus
ergebenden Folgerungen.
In Kapitel 5 wird auf die theoretischen Grundlagen zur Transmission durch
Nanokapillare eingegangen. Hierbei wird das Modell zur Ionenführung dargelegt und
eine Einteilung der Kapillare in Eingangsbereich und Führungsbereich vorgenommen.
Für die einzelnen Bereiche werden die dort wirksamen Prozesse anhand von
Modellen und Vergleichsprozessen an anderen nicht leitenden Materialen vorgestellt.
Des Weiteren findet dort eine Klärung von mathematischen Vereinfachungen und
Umrechnungen, sowie zur Berechnung relevanter Größen aus den Messdaten statt.
Kapitel 6 beschäftigt sich mit der Einordnung der einzelnen Kapillarfolientypen
bezüglich ihrer Transmissionseigenschaften. Dies geschieht anhand von Messungen
mit Ne7+ bei 3keV. Hierbei werden zunächst zwei Folien aufgrund ihrer
Durchmesserabhängigkeit der Transmission verglichen. Als zweites findet ein
Vergleich zwischen 2 Folientypen mit unterschiedlicher Kapillardichte statt.
Das 7. Kapitel beschäftigt sich mit der Energie- und Ladungsabhängigkeit. Zunächst
wird die Energieabhängigkeit der Transmission anhand zweier Kapillarfolien mit
8
Einleitung
annähernd gleicher Kapillardichte, aber grundsätzlich unterschiedlicher Bestrahlung
zur Erzeugung der Ionenspuren im Energiebereich zwischen 2 und 10 keV und Ne7+
als Projektil verglichen. Anschließend wird die Untersuchung zur Energie- und
Ladungsabhängigkeit mit dem Folientyp fortgesetzt, der aufgrund des
vorhergehenden Vergleiches die besten Voraussetzungen zur Analyse liefert. Hierbei
werden Ladung und Energie des Projektils zwischen den Werten 3 keV Ne7+ und 40
keV Xe25+ variiert. Die Analyse der so gewonnenen Daten wird allgemeine
Gesetzmäßigkeiten der Transmission bezüglich Anstellwinkel, Projektilenergie und
Ladungszustand des Projektils aufstellen sowie bestimmte materialabhängige
Parameter festlegen.
Kapitel 8 gibt schließlich einen Einblick in die dynamischen Prozesse, die zur
Transmission und der Bildung eines Transmissionsprofils führen. Anhand der dort
gewonnenen Daten findet eine Analyse der Auf- und Entladungsprozesse innerhalb
der Kapillare statt und es wird eine Abschätzung der Beladung des Eingangsbereiches
durchgeführt.
9
Die Targetpräparation
2.
Die Targetpräparation
2.1. Materialeigenschaften von PET
Bei dem in der hier vorliegenden Arbeit benutzten Polyethylen Terephthalat, in seiner
Kurzform PET genannt, handelt es sich um ein Standart-Thermoplast. Es ist
hauptsächlich unter seinen eingetragenen Namen wie Mylar, Melinex oder Hostaphan
bekannt, welche sich nur in den herstellerspezifischen Additiven unterscheiden. Um
unterschiedliche Einflüsse dieser Additive zu vermeiden werden in dieser Arbeit
ausschließlich Folien aus Mylar benutzt. In Abbildung 2.1 ist die Molekularstruktur
von PET dargestellt.
Abbildung 2.1: Molekularstruktur von Polyethylen Terephthalat, kurz PET, bekannt in der
hier gezeigten biachsial orientierten und thermisch stabilisierten Version
unter den Namen Mylar, Melinex oder Hostaphan.
Neben seinen chemischen und mechanischen Eigenschaften, die seine weite
Verbreitung in der industriellen Anwendung begründen, sind die hohen spezifischen
Widerstände für Festkörper- und Oberflächenleitung im Zusammenspiel mit der
leichten Montierbarkeit der Folien auf geeigneten Haltern für Transmissionsmessungen ausschlaggebend für die Verwendung in der hier vorliegenden Arbeit.
Sein geringes Vermögen H2O z.B. aus der Umgebungsluft bei der Targetpräparation
und vornehmlich während des Ätzprozesses zu speichern macht außerdem seine
Verwendung in der in dieser Arbeit benutzten UHV-Apparatur bedenkenlos möglich.
Mittels eines an die Apparatur angeschlossen Massenspektrometers konnte kein
dauerhafter Anstieg des H2O-Anteils im Restgas über das üblich Maß nach der
Einschleusung eines Targets festgestellt werden.
Im Folgenden werden einige physikalische und elektrische Eigenschaften von PET
dargestellt:
Dichte:
1,3-1,4 g cm-3
Dielektrische Widerstandsfähigkeit:
17 kV mm-1
Dielektrizitätszahl bei 1 MHz:
3,0
Spezifischer Oberflächenwiderstand:
1013 Ohm
Spezifischer Volumenwiderstand:
>1014 Ohm cm
10
Die Targetpräparation
2.2. Die Erzeugung von Ionenspuren
Die Erzeugung von Kapillaren in PET findet über den üblichen Weg des Bestrahlens
einer PET-Folie mit schweren und hochenergetischen Ionen statt. Die einzelnen Ionen
deponieren aufgrund ihrer Abbremsung in PET Energiedosen, welche die
Molekularstruktur des PET entlang der Ionenspur zerstören und ein schnelles Ätzen
dieser Spur möglich machen.
Zu Anfang der Untersuchung der geführten Transmission hochgeladener Ionen
standen Folien mit einer Bestrahlung durch Xenon bei 100 MeV zur Verfügung.
Aufgrund der fehlenden Winkelabhängigkeit der Profilbreite vom Verkippungswinkel
wurde bei der Wahl der Bestrahlung und der weiteren Behandlung der Folien nach
möglichen Ursachen hierfür gesucht. Dies beinhaltete insbesondere eine
Untersuchung der Auswirkungen der primären Bestrahlung der Folie mit Xenon bei
100 MeV. Zur Erzeugung der Ionenspuren in PET wurden für die an dieser Stelle
vorgestellte Untersuchung folgende Ionen und Energien benutzt:
Tabelle 2.1: Übersicht über für diese Arbeit hergestellten Folientypen.
Projektil Energie
(MeV)
Kapillardichte Kapillardurchmesser
(cm-2)
nach dem Ätzen (nm)
Xe
100
5x108
100, 200
Kr
250
1x108
200
Kr
250
4x106
200-800
Im Folgenden soll das Prinzip der Erzeugung von Ionenspuren und seine möglichen
Auswirkungen auf die späteren Kapillareigenschaften diskutiert werden. Um ein
möglichst homogenes Ätzen der Folien zu ermöglichen, sollte der Energieverlust des
Ions möglichst gleich bleibend über die ganze Folienstärke sein. Weiterhin ist aus der
Literatur zur Erzeugung von Ionenspuren zu entnehmen [Flei75],[Spo80],
[Apel97],[Apel01] (sowie die darin zitierten Quellen), dass die kinetische Energie des
Ions zwischen den Grenzen von ca. 1 MeV/u und einigen wenigen MeV/u zu wählen
sei. Eine Wahl von unter einem MeV/u führt bei schweren Ionen im Allgemeinen
nicht mehr zu einem gesicherten vollständigen Durchdringen der hier benutzten
Folienstärke von 10µm. Eine allgemein bewährte Abschätzung geht hierbei von einer
Energie des Ions von 0,1 MeV/u pro Mikrometer Folienstärke aus. Zu hohe Energien
können allerdings auch zu einem verminderten Energieverlust in der Folie führen, da
man sich eventuell während des Durchganges durch die Folien ständig weit oberhalb
des Maximums des Energieverlustes befindet. Somit wird ebenfalls keine optimale
Deposition der Energie in der Folie erreicht.
Als Grundlage der Abschätzungen des Energieverlustes in der Folie wird im
vorliegenden Fall das Programm SRIM2003 benutzt. Dieses Programm berechnet die
Energieverluste und Eindringtiefen von Ionen in unterschiedlichsten Materialien und
Materialmischungen. Hierbei werden nicht nur die Energien der Ionen innerhalb einer
Ausgabedatei zur Verfügung gestellt, sondern auch die später benutzten Größen der
transversalen Abweichung und viele weitere optionale Parameter, deren Auflistung in
diesem Rahmen nicht nötig ist. Zunächst wird der Energieverlust unterschiedlicher
11
Die Targetpräparation
Energy Loss (MeV/µm)
Ionen im komplexen Material PET bestimmt. In Abbildung 2.2 werden die
Energieverluste von Gold, Krypton und Xenon in PET ab einer Startenergie von 370
MeV dargestellt. Diese werden anschließend zur weiteren Berechnung der im
Material deponierten Energie benutzt.
10
Au in Mylar
Xe in Mylar
Kr in Mylar
1
0.1
0.1
1
10
100
Energy (MeV)
Abbildung 2.2: Energieverluste von Gold, Xenon und Krypton in Mylar nach SRIM2003
Ion Energy (MeV)
400
Au in Mylar
Xe in Mylar
Kr in Mylar
200
100
80
60
Folienstärke 10 μm
40
20
5
10
15
20
25
Depth in PET (µm)
Abbildung 2.3: Ionenenergie von Gold (370 MeV Startenergie), Xenon (100 MeV
Startenergie) und Krypton (250 MeV Startenergie) in Mylar abhängig von
der Eindringtiefe, nach SRIM2003
12
Die Targetpräparation
Energy loss (MeV/µm)
Als Zwischenschritt, siehe Abbildung 2.3, wird zunächst die Energie der Ionen ab
ihrer entsprechenden Startenergie in jeder möglichen Tiefe des Materials bestimmt.
Dann wird, wie in Abbildung 2.4 zu sehen ist, der Energieverlust pro Längeneinheit,
hier MeV pro µm, bestimmt. Diese Darstellung gibt nun Auskunft über die
Homogenität des Energieverlustes der Ionen über die gesamte Weglänge durch die
PET-Folie.
18
Au in Mylar
Xe in Mylar
Kr in Mylar
16
14
12
10
Folienstärke 10 μm
8
6
4
5
10
15
20
25
Depth in PET (µm)
Abbildung 2.4: Energieverlust von Gold (370 MeV Startenergie), Xenon (100 MeV
Startenergie) und Krypton (250 MeV Startenergie) in Mylar abhängig von
der Eindringtiefe, nach SRIM2003
Wie in Abbildung 2.4 zu erkennen ist, liefert die Wahl der Bestrahlung mit Krypton
nicht nur die größte Homogenität im Energieverlust, sondern setzt diese auch bis zu
einer Folienstärke von 20µm fort. Dies lässt eine Ausdehnung der Experimente unter
gleichen Randbedingungen auf größere Folienstärke offen. Die in den Abbildungen
ebenfalls aufgeführte Bestrahlung mit Goldionen bei einer Projektilenergie von 370
MeV ergibt ebenfalls einen weitestgehend homogenen Energieverlust bei
Folienstärken bis zu 10µm, bei einer Abweichung von unter ±5 %. Sie erlaubt aber
keine diesbezügliche Ausweitung der Experimente auf stärkere Folien.
Aus Abbildung 2.4 erschließt sich ebenfalls schon eine Quelle des unerwarteten
Verhaltens der mit Xenon bei 100 MeV bestrahlten Folie. Hier ist der Energieverlust
in der PET-Folie am Eintrittspunkt mehr als 2,5-mal so hoch ist wie am Austrittspunkt
der Folie. Nach Abbildung 2.3 sinkt die Energie des Ions innerhalb der Folie auf ca.
30% der Eintrittsenergie ab, was zu weiteren Nebeneffekten führen kann. Einer dieser
Nebeneffekte ist die höhere laterale Streuung der Ionenbahnen aufgrund der
niedrigeren Energien und die damit verbundenen breitere Verteilung der
Kapillarausrichtung. Ein weiterer Effekt, der bei der Bestrahlung mit Xenonionen bei
100 MeV auftritt, ist der Wechsel zwischen elektronischer Abbremsung bei über 100
MeV kinetischer Energie schwerer Ionen zu der nuklearen Abbremsung bei
13
Die Targetpräparation
kinetischen Energien deutlich unterhalb von 100 MeV. Dieser Effekt führt aufgrund
der unterschiedlichen Art der Energieabgabe an die PET-Folie, zu veränderten
Ätzbedingungen zwischen dem Anfang und dem Ende der Ionenspur.
Xe at 100MeV via 10μm PET
1000
Tracks per 2x10 Ions at 0.1° x 0.1°
129
84
Kr at 250MeV via 10μm PET
1000
4
4
Tracks per 2x10 Ions at 0.1° x 0.1°
Auf die breitere Winkelverteilung der Kapillarausrichtungen bei der Bestrahlung mit
100 MeV 129Xe im Vergleich zur Bestrahlung mit 250 MeV 84Kr soll weiter
eingegangen werden. Hierzu lässt sich eine simulierte Bestrahlung einer PET-Folie
mit den beiden Ionensorten durch SRIM2003 ebenfalls benutzen. In dieser Simulation
erhält man neben der Restenergie der Ionen nach dem Durchlaufen der Folie auch die
entsprechenden Abweichungen der Austrittsposition in der Folienebene vom
Eintrittspunkt. Diese werden als laterale X- und Z-Position bezeichnet. Aus diesen
Werten lässt sich, unter der Vorraussetzung kleiner Streuwinkel innerhalb der Folie,
die Kapillarrichtung nach dem Ätzen bezüglich der ursprünglichen
Bestrahlungsrichtung ermitteln. Die so ermittelten simulierten Verteilungen der
Kapillarausrichtungen für eine Bestrahlung mit Xenon bzw. mit Krypton sind in
Abbildung 2.5 zu sehen.
500
Ve
rt .
In
2
cli
na
ti o
0
-2
-2
0
n
(D
500
EG
Ve
rt.
2
-2
Hor.Inclination (DEG)
0
-2
)
2
In
cli
na
tio
n
0
(D
E
2
G)
Hor.Inclination (DEG)
Abbildung 2.5: 3-dimensionale Darstellung der Kapillarausrichtungen in 10 µm starker
Mylarfolie nach der Bestrahlung mit 100 MeV 129Xe (links) oder 250 MeV
84
Kr (rechts) nach einer Bestrahlungssimulation mit SRIM2003
In diesen Darstellungen ist sehr deutlich der Unterschied in der Verteilung der
Kapillarausrichtungen zu erkennen. In beiden Fällen wurde mit einer Verteilung von
20000 Ionen auf einem Auflösungsraster von 0,1° x 0,1° gearbeitet. Zur genaueren
Beurteilung einer Verteilungsbestimmung in der Detektorebene der Messanordnung
wird in Abbildung 2.6 die jeweilige Verteilung der Kapillarausrichtungen in der X=0Ebene bestimmt. Wie deutlich zu erkennen ist gibt es bei der Bestrahlung mit Xenon
bei 100 MeV große Anteil an Kapillaren mit einer Inklination über den Aspektwinkel
der Kapillaren von 0,57° für 100 nm durchmessende Kapillare bzw. von 1,14° für 200
nm durchmessende Kapillare hinaus. Der Aspektwinkel einer Kapillaren ist eine
geometrische Größe, welche sich aus dem Verhältnis von Länge der Kapillare zu
ihrem Durchmesser, dem Aspektverhältnis, ergibt. Es ist der maximal mögliche
Winkel unter dem ein Ion in die Kapillare eintreten kann, ohne mit der Wand in
Wechselwirkung treten zu müssen. Die Halbwertsbreiten der so simulierten
14
Die Targetpräparation
Rel.Distribution in X-Z-Plain
Winkelverteilungen belaufen sich für die mit Xenon bestrahlte Folie auf sc,Xe=1,5°
und für die mit Krypton bestrahlte Folie auf sc,Kr=0,33°.
250 Mev Kr
100 MeV Xe
3
10
2
10
1
10
0
10
-2
0
2
-2
Inclination Angle (deg)
0
2
Abbildung 2.6: Verteilung der Kapillarausrichtungen in 10 µm starker Mylarfolie bei
Bestrahlung mit 100 MeV Xenon (links) oder 250 MeV Krypton (rechts)
nach einer Bestrahlungssimulation mit SRIM2003
2.3. Der Ätzprozess
Als zweiter Schritt, nach der Bestrahlung der Folie mit hochenergetischen schweren
Ionen, werden die auf diese Weise mit Ionenspuren durchsetzten Folien mit einer
Ätzlauge behandelt. Hierbei wird die Tatsache ausgenutzt, dass um die Ionenspur
herum ein mehrere 10 Nanometer durchmessender Bereich existiert, in dem die
chemischen Bindungen durch den Energieeintrag bei der Erzeugung der Ionenspuren
zerstört oder zumindest gegenüber der ursprünglichen PET-Struktur stark verändert
sind. Durch diese Veränderung des Materials kann die vorher sehr schwer zu ätzende
Substanz im Bereich der Ionenspuren relative leicht geätzt werden. Entsprechende
Verfahren zur Erzeugung von mikroskopischen und auch mesoskopischen Kapillaren
werden seit vielen Jahren sowohl bei der Erforschung von Materialeigenschaften als
auch in der Anwendung von Mikrokapillaren eingesetzt [Flei75],
[Spo80], [Trau95], [Apel97], [Apel01], [Vil02], [Fink04].
Aufgrund dieses Ätzprozesses ist es somit möglich, durch Variation der Bestrahlungsund Ätzparameter Kapillarformen unterschiedlichster Geometrie zu erhalten (einfach
konisch, doppelt konisch, zylindrisch, bauchig, Sacklöcher sowie Kombinationen aus
diesen Formen). Beispiele für die Vielzahl der Möglichkeiten sind weitgreifend in
[Apel01] und [Fink04] dargestellt und werden hier nicht weiter diskutiert, da in der
vorliegenden Arbeit nur Kapillare mit zylindrischer Geometrie benutzt werden.
Zur Erzeugung von zylindrischen Kapillaren ist es prinzipiell notwendig, dass sich die
Ätzgeschwindigkeiten im gestörten und im ungestörten Material um
15
Die Targetpräparation
Größenordnungen unterscheiden. Hierdurch soll sichergestellt werden, dass das Ätzen
entlang der Ionenspur weitestgehend abgeschlossen ist, bevor ein merklicher
Ätzvorgang senkrecht zur Ionenspur in das ungestörte Material einsetzt.
Abbildung 2.7: Darstellung der Ätzverhältnisse und Ätzgeschwindigkeiten nach [Trau95]
Zur Erzeugung zylindrischer Kapillare in PET mit großen Durchmessern, der Bereich
größer als 1 Mikrometer, wird im Allgemeinen eine hochkonzentrierte NaOH-Lauge
(6N oder höher) verwendet. Hier greift die erhöhte Ätzgeschwindigkeit im
ungestörten Material, aufgrund der großen Gesamtdurchmesser, nicht stark in die
Geometrie ein. Die Abweichung zwischen den Kapillardurchmesser an der
Folienoberfläche und in der Kapillarmitte liegt hierbei meistens unterhalb der
Genauigkeit des Ätzverfahrens bei großen Durchmessern.
Für kleine Kapillardurchmesser werden zur hochpräzisen Erzeugung zylindrischer
Kapillare häufig sehr niedrig konzentrierte Lösungen (weniger als 1N) bei
Temperaturen um 50°C eingesetzt, was die Ätzdauer selbst bei Durchmessern im
Bereich von 100 nm auf die Länge von Tagen ausdehnt. Diese Methode ist am besten
dazu geeignet Kapillaren mit wenigen Nanometer Durchmesser herzustellen. Im
vorliegenden Fall war diese Methode nicht anzuwenden, da die Möglichkeiten eines
kontrollierten Ätzprozesses unter den gleich bleibenden Randbedingungen von
Temperatur und Konzentration der Lauge nicht gegeben waren. Aus diesem Grunde
wurde nach Absprache mit Dr. D. Fink [Fink04] eine 3N-NaOH-Lösung bei ca. 50°C
verwendet. Dies setzt zum einen die Ätzzeit deutlich herab, lässt aber nur geringe
Abweichungen von der idealen zylindrischen Geometrie zu. Die Ätzzeiten für
Kapillardurchmesser im Bereich von 100 nm bis 200 nm mit dieser Methode im
Bereich von 15 bis 25 Minuten.
Bevor ein Ätzen der Folie stattfindet, wird die Folie zunächst für wenige Minuten in
Ethanol gelegt. Zum Einen reinigt dieser Vorgang die Oberflächen, zum Anderen
findet hierdurch eine Aktivierung der offenen chemischen Bindungen entlang der
Ionenspur durch das Eindringen des Ethanols in die Ionenspur statt. Dies führt
nochmals zu einer Erhöhung der lateralen Ätzgeschwindigkeit. Nach einer kurzen
Trockenphase an der Luft wird die Folie in die Lauge eingebracht und für den
16
Die Targetpräparation
entsprechenden Zeitraum geätzt. Hierbei muss ständig für eine Rührbewegung in der
Lauge gesorgt werden. Dies sorgt für einen ständigen Abtrag der aus der Folie
gelösten Ätzreste und gewährleistet somit gleichmäßige Ätzbedingungen an der
Folienoberfläche. Nach Abschluss des Ätzens muss die Folie mittels mehrerer
Spülvorgänge von verbleibender NaOH-Lösung sowie von Ätzrückständen befreit
werden. Verbleibende Ätzrückstände können bei hinreichend hoher Konzentration zu
einem teilweisen Verschluss von Kapillaröffnungen führen. Außerdem stellen sie ein
Problem bei einer sehr dünnen späteren Oberflächenbeschichtung mit Gold dar. Hier
können sie teilweise aus der Beschichtung herausragen und bilden somit Inseln
isolierenden Materials. Dies führt wiederum zu einer Aufladung von Teilen der
Oberfläche während des Experimentes.
Eine direkte Kontrolle des erzielten Durchmessers fand im Rahmen der Herstellung
der Kapillaren nicht statt. Eine Einstufung der Kapillardurchmesser wurde nach der
Bedampfung mit Gold anhand einer Bildaufnahme mittels eines Raster-ElektronenMikroskops (REM) durchgeführt.
2.4. Die Oberflächenpräparation
Um eine Aufladung der Oberfläche während des Experimentes zu vermeiden werden
beide Seiten der Folie mit einer dünnen Schicht Gold bedampft. Dies dient außerdem
dazu Front- und Rückseite der Kapillarfolie auf Erdpotential zu halten. Diese
Bedampfung stellt später mit der Kontaktierung über den Probenhalter die so
geforderten Randbedingungen her. Es ist dabei zu berücksichtigen, dass die
Beschichtung nicht in die geätzten Kapillaren eindringen darf. Diese Forderung macht
eine Bedampfung unter einem Anstellwinkel notwendig. Die Schichtdicke darf aber
auch nicht so stark werden, das sie während der Experimente einen wesentlichen Teil
des Eingangsbereiches der Kapillare verschließt.
Bedampft aus
2 Richtungen
Goldbedampfung
45°
Kapillarwand
PET
Goldbeschichtung
Orginalöffnung
4 Richtungen
PET
Abbildung 2.8: Veranschaulichung der Bedampfung mit Gold auf der Folienoberfläche und
des daraus resultierenden Eindringens in die Kapillare (links) sowie der damit
verbundenen Öffnungsveränderung (rechts)
Hier muss ein Kompromiss gefunden werden zwischen der notwendigen Schichtdicke
zur vollständigen Bedeckung der Folienoberfläche und der noch vertretbaren
17
Die Targetpräparation
Schichtdicke ohne starke Einflussnahme auf die Öffnungsgeometrie im
Eingangsbereich der Kapillaren. Eine zu große Schichtdicke verkleinert die Öffnung
der Kapillare durch die Anteile, die während der Bedampfung an der Innenseite der
Kapillarwand im Eintrittsbereich abgelagert werden.
Zudem kann die Art der Bedampfung den Eingangsbereich durch eine
ungleichmäßige Verteilung verformen. Eine Bedampfung unter festem Winkel bei
sich drehender Flächennormalen war mit den zur Verfügung stehenden Mitteln an der
Bedampfungsapparatur leider nicht möglich, es zeigte sich aber, das die Bedampfung
aus 4 Richtungen mit je 5 nm Gold, jeweils durch eine 90°-Drehung der Folie um ihre
Flächennormale bei einer Bedampfung unter 45°, hinreichend zufrieden stellende Ergebnisse lieferte. Unter diesen Bedingungen war keine Verformung der Öffnung von
der Kreisgeometrie zu erkennen. Eine Bedampfung aus 2 Richtungen mit je 10 nm
Gold zeigte schon deutliche Veränderungen der Kreisgeometrie hin zu einem Oval. In
Abbildung 2.9 sowie 2.10 sind 2 Beispiele für REM-Aufnahmen, einmal ohne
erkennbare Verformung der Öffnung durch die Bedampfung der Folie und im zweiten
Fall mit einer deutlich ovalen Öffnung aufgrund einer Bedampfung aus nur 2 Richtungen. Die Gesamtstärke der Goldbedampfung beträgt in beiden Fällen ca. 20 nm bei
einem Durchmesser der Kapillaren von ca. 200 nm.
Abbildung 2.9: REM-Aufnahme einer Folie mit Kapillardurchmessern von 200 nm bei einer
Goldschicht von ca. 20 nm und einer Kapillardichte von 1,2x108 cm-2
18
Die Targetpräparation
Abbildung 2.10: REM-Aufnahme einer Folie mit Kapillardurchmessern von ca. 200 nm bei
einer Goldschicht von ca. 20 nm und einer Kapillardichte von 4x106 cm-2
Zusätzlich zur durch die Bedampfung aus zwei Richtungen entstehenden Ovalität ist
in Abbildung 2.10 auch der Einfluss von Ätzrückständen durch nicht sehr sorgfältiges
Spülen der Folie nach dem Ätzen und der daraus resultierenden Ablagerung auf der
Folie zu erkennen.
19
Der experimenteller Aufbau
3.
Der experimenteller Aufbau
Die in dieser Arbeit präsentierten Untersuchungen wurden ausschließlich mit der 14,5
GHz ECR-Quelle am Beschleuniger für extrem langsame Ionen des Ionenstrahllabors
(ISL) des Hahn-Meitner-Institutes (HMI) durchgeführt. Nachfolgend soll die
Ionenquelle, das Extraktions- und Abbremssystem, sowie die Ultrahochvakuumkammer mit dem in dieser Arbeit benutzten Ionenspektrometer beschrieben
werden.
3.1. Die ECR-Quelle
Die Electron-Cyclotron-Resonance Quelle (ECR) am Beschleuniger für extrem
langsame Ionen ist eine am Grand Accelerateur National d’Ions Lourds (GANIL) in
Caen, Frankreich entwickelte 14,5 GHZ Ionenquelle. Die Wirkungsweise dieser
Quelle wird im Folgenden kurz umrissen. Detailliertere Darstellungen dieses
Ionenquellen-Typs sind in [Gel85],[Sor88]sowie [Apelt95] zu finden
In eine durch zwei Spulen magnetisch umschlossene Plasmakammer, welche auf
einen Basisdruck von einigen 10-8 mbar evakuiert wird, lässt man das gewünschte
Arbeitsgas bis auf maximal einige 10-6 mbar ein. Gegebenenfalls kann ein Supportgas
mit eingelassen werden, welches die Erzeugung des gewünschten Ladungszustandes
des Arbeitsgases aufgrund der Freisetzung zusätzlicher Elektronen innerhalb des
Plasmas positiv beeinflussen kann. Die im Gas vorhandenen Elektronen werden über
die Einkopplung von Mikrowellenstrahlung mit einer für die vorliegende Anlage
maximal mögliche Leistung von 2 kW bei einer Arbeitsfrequenz des Mikrowellensenders von νHF = 14,5 GHz aufgeheizt. Der Energieübertrag von der Mikrowellenstrahlung auf die Elektronen erfolgt in der Resonanzzone, welche sich durch über die
Zyklotronfrequenz der Elektronen ergibt zu:
2πν HF = ω HF = ωC =
e
B
m
(3.1)
Die auf diese Art beschleunigten Elektronen ionisieren das Gas in der Plasmakammer
und durch den magnetischen Einschluss des Plasmas wird die Verweildauer der Ionen
im Wechselwirkungsbereich der Plasmakammer derart erhöht, das der Ionisationsgrad
des Plasmas durch sukzessive Mehrfachionisation stark zunimmt. Wie Abbildung 3.1
zu entnehmen ist, sind im hierdurch entstehenden Plasma viele mögliche
Ladungszustände enthalten. Hierbei hängt das Maximum der Ladungsverteilung
allerdings sehr stark von der eingekoppelten Leistung und dem Druck in der
Plasmakammer ab.
20
Der experimenteller Aufbau
Abbildung 3.1: Ladungsspektrum des aus dem Plasma extrahierten Ionenstrahls als Funktion
der Dipolauslastung. Verwendet wurde Neon als Arbeitsgas und Sauerstoff
als Supportgas. In Klammer sind mögliche Beimengungen weiterer
Ionensorten zur primären Ionensorte (NeX+, X=4-8) aufgeführt. Zu beachten
ist, dass die Beimengungen vernachlässigbar klein sind aufgrund der
geringen oder zum Teil nicht messbaren Intensität der entsprechenden Ionen
mit ∆q=1.
Ergänzend soll an dieser Stelle erwähnt werden, dass eine solch hohe maximale
Leistungseinkopplung von 2 kW zur Erzeugung der gewünschten hohen
Ladungszustände nicht notwendig ist. Daher werden zurzeit Überlegungen angestellt,
die Leistungsabgabe des Senders generell herabzusetzen. Die benötigte
Arbeitsleistung von einigen wenigen Watt bis zu wenigen 100 Watt wird nur aus der
Maximalleistung ausgekoppelt. Die verbleibende Leistungsdifferenz zu 2 kW
Maximalleistung wird dabei in Wärme umgewandelt. Dies führt zu einer sehr starken
thermischen Belastung des Klystrons im Sender, und einer daraus resultierenden
Verkürzung der Lebensdauer des Senders.
3.2. Strahlführung und Transportprinzip
Nach Extraktion der Ionen wird der Ionenstrahl mittels eines Solenoiden fokussiert
und über einen 90°-Dipols in die einzelnen Ladungszustände separiert. Anschließend
wird der über den 90°-Dipol vorgewählte Ionenstrahl mit magnetischen Quadrupolen
über einen weiteren Ablenkmagneten auf den jeweiligen Targetplatz geführt. Die im
jeweiligen Experiment nicht benötigten Ablenkmagneten werden während dessen
permanent entmagnetisiert. Dies vermeidet einen Einfluss durch die
Restmagnetisierung der Elektromagnete auf die Strahlführung. Die gesamte Anlage
mit ihren 4 möglichen Targetplätzen ist in Abbildung 3.2 dargestellt.
21
Der experimenteller Aufbau
Quelle
UHV-Targetkammer
Weitere
Targetplätze
Analysiermagnet (90°)
Strahlrohr
4 Quadrupole
Experimentmagnet (60°)
Abbildung 3.2: Schematische Darstellung der Beschleunigeranlage für sehr langsame Ionen
am ISL des HMI
Der Transport von extrem langsamen Ionen über relativ große Distanzen ist mit sehr
starken Verlusten in der Strahlintensität über die Aufweitung des Ionenstrahles und
durch die Wechselwirkung mit dem Restgas in der Strahlführung selbst bei sehr
niedrigem Drücken verbunden. Daher liegt der hier verwendeten Anlage ein
spezielles Konzept zum Transport der Ionen von der Quelle zur Targetkammer zu
Grunde. Die Ionenquelle wird hierzu auf das benötigte Potential UQuelle vorgespannt,
wobei sich das gesamte Strahlbein inklusive der Faradaycups zur Strahlstrombestimmung und Strahlstromoptimierung auf negativem Potential UStrahlführung
befinden. Aufgrund der hierdurch erzeugten wesentlich höheren Beschleunigungsspannung U Transport = U Quelle + U Strahlführung handelt es sich bei den so transportierten
Ionen innerhalb der Strahlführung nicht mehr um sehr langsame Ionen. Diese
Anordnung führt zu einer deutlichen Verbesserung der Transmission zwischen Quelle
und Targetkammer gegenüber einer Lösung ohne negatives Potential am Strahlbein.
Alle Quadrupole und die beiden Ablenkmagnete sind hierbei vom Strahlbein isoliert
und befinden sich auf Erdpotential. Die Differenz zwischen den beiden Potentialen
wird im Allgemeinen auf 10 kV, in Spezialfällen auf 15 kV, festgelegt. Dies führt zu
zwei festen Sätzen von Einstellwerten für die beiden Ablenkmagneten für bestimmte
Ionen bei allen in diesem Rahmen erreichbaren Energien. In Abbildung 3.3 ist das
Konzept der Potentialwahl von Quelle und Strahlführung schematisch skizziert.
22
Der experimenteller Aufbau
Quelle
U Quelle
Targetkammer
U=0
U Transport
U Strahlführung
Strahlführung
Abbildung 3.3: Potentialwahl für langsame Ionen am Beschleuniger für langsame Ionen am
ISL des HMI
Nach dem Durchlaufen der gesamten Strahlführung werden die Ionen direkt vor der
Targetkammer mittels einer Abbremslinse auf ihre Endenergie in der auf Erdpotential
liegenden Targetkammer abgebremst. Der hierbei nutzbare Energiebereich der Ionen
liegt zwischen einigen 10 Elektronenvolt und q*15 Kiloelektronenvolt. Aus
technischen Gründen wurde die Maximalspannung der Netzgeräte zur Erzeugung der
erforderlichen Hochspannung für Quelle und Strahlführung auf 15 kV beschränkt.
3.3. Die Steuerung des Systems ECR-QuelleStrahlführung
Das komplette System Ionenquelle-Strahlführung wird über das auf dem System
LabViewTM der Firma National Instruments basierenden Kontrollprogramm CODIAN
gesteuert. Die hier vorliegende Steuerung dieser Anlage ermöglicht es in einem
gewissen Rahmen Setzwerte von Strahlparametern reproduzierbar einzustellen.
Außerdem sind in diesem relativ neuen Steuersystem Automatismen zur
Ladungsspektrenbestimmung und vollständigen Initialisierung von ganzen
Baugruppen der Anlage enthalten. Es ermöglich einen Neustart der Anlage mit genau
den gleichen Setzwerten des letzten Betriebsschlusses. Eine allgemeine Reproduktion
beliebiger gespeicherter Parametersätze ist zurzeit in Planung. Die somit erreichte
Effizienz der Anlage ermöglicht eine deutlich schnellere und auch wesentlich besser
reproduzierbare Strahlbereitstellung als sie mit der zuvor gängigen Methode der
„Handeinstellung“ ganzer Parametergruppen möglich war. Eine detaillierte
Darstellung der Steuerung ist in [Bun03] zu finden und soll in der hier vorliegenden
Arbeit nicht weiter diskutiert werden.
23
Der experimenteller Aufbau
3.4. Die Targetkammer
3.4.1. Das Layout der UHV-Kammer
Bei der Targetkammer handelt es sich um eine zylindrische Kammer mit einem
Durchmesser von 500 mm. Sie unterteilt sich in einen Präparationsbereich im oberen
Teil der Kammer und einem mit µ-Metall abgeschirmten Bereich im unteren Teil der
Kammer. Im Präparationsbereich der Kammer befinden sich die Anschlüsse zum
Einschleusen von Proben über ein externes Schleusensystem sowie zum Transfer auf
den Probenhalter. Eine Kombination aus Atom-Kraft-Mikroskop (AFM) und RasterTunnel-Mikroskop (STM) der Firma OMICRON, mittels dessen Probenoberflächen
untersucht werden können, ist ebenfalls an diesen Bereich der Kammer angegliedert.
Weiterhin befinden sich in diesem Bereich ein Low Energy Electron Diffraction
(LEED)-System sowie eine Sputterkanone, welche aber beide für die Untersuchung
von Kapillarfolien nicht benutzt werden.
50 V*q<EKin<15 kV*q
Abbildung 3.4: Das Layout der UHV-Targetkammer im Bereich der Ionenstrahlexperimente
Nachdem die Ionen die Strahlführung durchlaufen haben, werden sie beim Eintritt in
die Targetkammer durch ein 6-stufiges Einzellinsensystem auf das Target mit einem
Strahldurchmesser ≤ 1,5mm fokussiert. Ionen wie auch Elektronen, welche bei der
Ionen-Target-Wechselwirkung entstehen, können mit Hilfe von 2 elektrostatischen
24
Der experimenteller Aufbau
Spektrometern detektiert werden. Diese Spektrometer sowie ein Faraday-Cup sind auf
einem Ring montiert, der um die Kammerachse drehbar gelagert ist. Im vorliegenden
Fall wurde das Ionenspektrometer benutzt, welches sich gegenüber dem für die
Elektronenspektroskopie genutzten Spektrometer durch eine deutlich bessere
Ortsauflösung auszeichnet. Damit verbunden ist allerdings ein Verlust in der
Energieauflösung aufgrund der kleineren Bauform, welche die Vergrößerung des
Abstands zwischen dem Kammermittelpunkt und den die Auflösung definierenden
Blenden erst ermöglicht.
Die Probe befindet sich auf einem offenen Halter, um die transmittierten Ionen nach
dem Austritt aus der Probe detektieren zu können. Bei diesem offenen Halter handelt
es sich um einen Aluminiumrahmen, welcher als zusätzlicher Halter zur
Untersuchung
der
Nanokapillare
unterhalb
eines
Targethalters
zur
Oberflächenuntersuchung angebracht ist. Die Probe ist über ein Schlittensystem und
einen motorgesteuerten Manipulatorarm in allen 3 Raumrichtungen verfahrbar und
des Weiteren um die Kammerachse drehbar.
Eine Drehung der Kapillarprobe um seine Oberflächennormale ist in den hier
dargestellten Untersuchungen nicht möglich. Der Drehpunkt liegt im Zentrum des
Halters zur Untersuchung von Ionen-Oberflächen-Wechselwirkung, und eine
dementsprechende Drehung macht eine Kompensation durch die drei
Raumkoordinaten erforderlich. Dieser Vorgang war mit den gegebenen Mitteln nicht
zu automatisieren.
3.4.2. Das Ionenspektrometer
Bei dem hier verwendeten Ionenspektrometer handelt es sich um ein elektrostatisches
Spektrometer, basierend auf der Ablenkung geladener Teilchen im homogenen Feld
eines Kondensators. Hierbei sind die beiden Ablenkplatten des Kondensators um 45°
gegen die Bewegungsrichtung des eintretenden Teilchens verkippt. Die
Ablenkspannung des Spektrometers kann kontinuierlich bis zu ca. Umax = 4,5 kV
eingestellt werden. Zusammen mit der Spektrometerkonstanten k ergibt sich hierdurch
die maximale detektierbare Energie eines geladenenen Teilchens zu
E=
U max ∗ q
k
(3.2)
Die Funktionsweise eines solchen Spektrometers ist in [Sto71] detailliert dargestellt.
Als Spezialisierung des dort beschriebenen Spektrometers wurde für die
Ionenspektroskopie eine kleinere Bauform gewählt, identisch mit der in [Gre95]
beschriebenen Deflektoreinheit des dort gezeigten Tandemspektrometers zur hoch
auflösenden Elektronenspektroskopie, mit einer deutlich kleineren Kolimatorblende.
Diese verkleinerte Kolimatoröffnung erhöht gegenüber dem Elektronenspektrometer
die Ortsauflösung des Ionenspektrometers deutlich. Die Einbußen in der
Energieauflösung des Spektrometers durch die Verkleinerung der Abmessungen sind
im vorliegenden Fall vertretbar. Einzelnen Ladungszustände der transmittierten Ionen
bleiben trotz dieser reduzierten Energieauflösung immer noch unterscheidbar. Die
Einbußen in der Zählrate aufgrund der verkleinerten Kolimatorblende des
Ionenspektrometers gegenüber der Version des Elektronenspektrometers sind
ebenfalls nicht von Belang.
25
Der experimenteller Aufbau
Im Gegensatz zur Elektronenspektroskopie und bei der Detektion von
Reaktionsfragmenten wie in [Pes04], [Sob05], bei dem das Elektronenspektrometer
als Ionenspektrometer zum Einsatz kommt,
liegen die Zählraten der zu
detektierenden Ionen selbst bei kleinsten Strömen, hier wenige Picoampere, um
Größenordungen über dem Rauschen des Spektrometers. Das Rauschen des
Channeltrons liegt bei entsprechender Einstellung der Diskrimatorschwellen bei
einigen „Dunkelpulsen“ pro Minute. Abbildung 3.5 zeigt eine Darstellung des
Ionenspektrometers.
Abbildung 3.5: Skizze des Ionenspektrometers. K = Kolimatorblende, Be und Bx = Eintrittsund Austrittsblende des Analysators, A = Ablenkplatte des Analysators, D =
Diskriminatornetz, Ch = Channeltron
Ionen treten durch die Kolimatorblende K und die Eintrittsblende Be in die
Ablenkeinheit ein und werden dort durch die an die Ablenkplatte A angelegte
Spannung U abgelenkt. Teilchen, bei denen diese Ablenkung gerade 90° beträgt
verlassen die Ablenkeinheit durch die Austrittsblende Bx. Die am darauf folgenden
Diskriminatornetz D anliegende negative Spannung von ca. 300 V unterdrückt
sekundäre Elektronen. Diese entstehen innerhalb der Ablenkeinheit durch nicht um
90° abgelenkte Ionen welche an Schlitzkannten und Gehäuseteilen auftreffen und die
Sekundärelektronen auslösen. Der Channeltroneingang Ch liegt bei der hier durchgeführten Ionenspektroskopie auf Erdpotential, kann aber auch im Falle
niederenergetischer Ionen auf negatives Potential vorgespannt werden, um durch die
hiermit erzwungenen zusätzliche Beschleunigung der Ionen die Schwellenenergie zur
vollständigen Detektion aller Ionen durch das Channeltrons wieder zu erreichen.
Aus dem Abstand Spektrometereingang - Kammermittelpunkt von 89 mm und der
Weglänge der Flugbahn eines Ions im Spektrometer vom Eintrittsschlitz Be bis zum
Ausgangsschlitz Bx von 40 mm sowie der Schlitzabmessung von 1x1 mm² für
Eintritts- und Austrittsschlitz ergeben sich nach [Sto71] aus den theoretischen
26
Der experimenteller Aufbau
Grundlagen dieses Spektrometertyps folgende räumliche Auflösungsvermögen des
Ionenspektrometers:
in der Detektorebene:
ΔΘhor= 2 arctan (0,5 mm /(89+40) mm) = 0.44°
senkrecht zur Detektorebene: ΔΘver= 2 arctan (0,5 mm /89 mm)
= 0.64°
3.5. Die Datenerfassung
Die Datenerfassung erfolgte mittels des Programms AQUIRE.
Dieses wurde im Laufe der hier vorgestellten Messungen um ein sehr wichtiges
Programmmodul zur gleichzeitigen Ansteuerung der Schrittmotoren für die
Faradaycup- und Detektorposition, die so genannte Ringposition, und der
Probenorientierung in horizontaler Ausrichtung, dem Winkel Ψ, sowie der azimutalen
Ausrichtung über das externe Programm TriMove ergänzt. Ohne dieses
Zusammenwirken wäre es mit der hier benutzten Apparatur nicht möglich gewesen
schnell aufeinander folgende Scans der Transmissionsprofile zu erhalten, was zur
Klärung der zeitlichen Entwicklung der Transmission notwendig ist. Hier ist es
notwendig zur Beurteilung der Transmission das volle Profil aus zu messen ohne das
eine deutliche Veränderung des Profils während der Messung eintritt. Ebenfalls wäre
es nicht möglich gewesen, die genaue Probenausrichtung mittels eines höher
energetischen Ionenstrahles, z.B. Ne7+ bei 28 keV bei sehr geringer Strahlintensität,
hier wenige Picoampere, zu bestimmen. Eine genauere Darstellung dieser Methoden
wird im Kapitel 3.6 zum Thema „Methode der Strahl- und Probenpositionierung“
erfolgen.
Die vom Channeltron erzeugten Pulse aufgrund der eintreffenden Ionen werden aus
dem Bereich von Millivolt, je nach Alter des Channeltrons und gewählter
Spannungsdifferenz am Channeltron zwischen 8mV und wenigen 10mV, über einen
Verstärker in den Voltbereich verstärkt und das mitverstärkte Rauschen des
Channeltronsignals über einen Diskriminator unterdrückt. Der Diskriminator liefert
am Ausgang sodann die für die Signalerfassung notwenigen TTL-Signale (TransistorTransistor-Logic), welche im Controller der Messapparatur über einen der bis zu vier
möglichen Eingangskanäle aufgenommen werden. Ein weiterer dieser Eingangskanäle
nimmt auch das Referenzsignal des Stroms an der Probe auf, welcher über einen
Analog-Digital-Konverter ebenfalls in TTL-Pulse gewandelt wurde. Die Taktung der
Signalauslese wird über einen externen Pulsgenerator vorgegeben. Zu Beginn der
Untersuchungen wurden die Normierungen der Messungen auf den eintreffenden
Strom noch direkt über die konvertierten Strompulse als Taktpulse durchgeführt. Dies
hat allerdings den Nachteil, dass aufgrund der leichten Stromschwankungen an der
Probe die Zeiträume für gleiche Profilaufnahmen nicht zwangsläufig gleich waren.
Ebenso konnte nach Beendigung einer Messung nicht mehr festgestellt werden, ob in
der Zwischenzeit eine größere Stromänderung stattfand, was eventuell eine andere
Ausrichtung des Strahls aufgrund geänderter Verhältnisse in der Ionenquelle mit sich
brachte. Daraus resultierende Abweichungen in den Transmissionsprofilen sind dann
nicht mehr nach vollziehbar. Bei einer separaten Stromaufzeichnung und
anschließender Normierung entfällt dieses Problem.
27
Der experimenteller Aufbau
3.6. Methode der Strahl- und Probenpositionierung
3.6.1. Die Optimierung der Strahlrichtung
Wie in Kapitel 2.2 schon gezeigt wurde, erwartet man für Kapillaren, welche über
eine Bestrahlung mit Krypton bei 250 MeV hergestellt werden, eine
Richtungsverteilung mit einer Halbwertsbreite von 0,33°. Hinzu kommt ein
Öffnungswinkel der Kapillare bei 100 nm Durchmesser von 0,57° bzw. bei 200 nm
durchmessen Kapillaren von 1,14°. Dies macht eine möglichst genaue Kenntnis der
Nullposition der Probenausrichtung und ebenfalls eine möglichst geringe Strahldivergenz notwendig, um Ionenführungseffekte bei der Bestimmung der Transmission
unter 0° zu minimieren.
Aus diesem Grund wurde nicht nur wie sonst üblich der Strahl mittels Faradaycup an
der Nullposition optimiert, sondern auch noch das Profil des Strahls mittels des
Faradaycups bestimmt und das Profilmaximum auf die Nullposition optimiert. Es
zeigte sich, dass zwischen beiden Vorgehensweisen ein Unterschied in der Position
des Maximums von bis zu ±0,3° auftreten konnte, ohne das man dies über die
Bestimmung des Strahlstroms an der Nullposition festgestellt hätte. Zur Justierung
des Strahls auf die Nullposition wurde hierbei nicht nur die Maximalposition des
Stromes am Faradaycup, sondern auch das Minimum des Stromes an der dem Cup
vorgelagerten Kolimatorblende benutzt. Diese besitzt im Gegensatz zum Faradaycup
keine Unterdrückung der Sekundärelektronen und zeigt deshalb Ionen- und
Energieabhängig einen um den Faktor 2 - 4 höheren Strom als Maximalwert an als der
Cup selbst.
Current (pA)
100
current on Cup
before Optimization
current on aperture
before Optimization
current on Cup
after Optimization
current on aperture
after Optimization
10
1
-1.0
-0.5
0.0
0.5
1.0
Position of the Faradaycup (DEG)
Abbildung 3.6: Darstellung des Strahlprofils mittels der Ströme am Faradaycup ohne und mit
Optimierung der Strahlposition
28
Der experimenteller Aufbau
Abbildung 3.6 zeigt den Vergleich zweier Positionsbestimmungen mittels dieser
Methode, einmal ohne Optimierung der Position und einmal mit Optimierung. Zu
beachten ist hierbei, dass in beiden Fällen der Faradaycup an der Nullposition in etwa
die gleiche Stromstärke anzeigt, beide Werte jeweils gleich der maximalen
Stromstärke sind, die Profile aber dennoch in ihrer Ausrichtung um ca. 0,25°
voneinander Abweichen.
Der Faradaycup besitzt aufgrund seines Öffnungsfenster von 2x2 mm² und seines
Abstandes zur Drehachse von 149 mm ein horizontales Auflösungsvermögen von
0,75°. Hieraus ergibt sich für bei einer Profilbreite von minimal erreichbaren 0,8° eine
minimal erreichbare Divergenz des Ionenstrahles von ca. 0,3°. Dieser Wert liegt somit
in dem Bereich welcher mit der zu erwartenden Verteilung der Kapillarrichtungen im
Falle der mit Krypton bei 250 MeV bestrahlten Folien. Er sollte somit ausreichen,
eine experimentelle Analyse der Kapillarausrichtung durchzuführen, was bei einer
Divergenz des Strahles deutlich größer als die anzunehmende Verteilung nicht
möglich ist.
rel.Intensity (Counts/nC)
3.6.2. Bestimmung der Nullposition der Probe
10
3
10
2
10
1
10
0
-3
-2
-1
0
1
2
Tilt Angle Ψ (DEG)
3
Abbildung 3.6: Darstellung einer Messung zur Bestimmung der Orientierung der Kapillarfolie
Um verlässliche Aussagen über die Transmission unter 0° machen zu können, muss
die Nullposition für jede Probe nach jedem Einbau in den Probenhalter neu bestimmt
werden. Dies ist nötig, da der Probenhalter für diese Transmissionsmessungen
zusätzlich an einen primären Probenhalter angebracht wurde. Er wurde sehr dünn
konstruiert, um eine Beeinflussung der Eigenschaften des Haupthalters nicht zu sehr
zu beeinflussen. Aus diesem Grund ist er nicht sehr stark verformungsfrei belastbar
und es besteht beim Einbau der Proben die Möglichkeit einer minimalen Torsion des
Halters. Dies kann, wie sich im Laufe der Experimente zeigte, eine Winkelverstellung
29
Der experimenteller Aufbau
von bis zu ± 2° ausmachen. Die Bestimmung dieser Nullposition in der
Probenausrichtung geschieht wie im Folgenden beschrieben.
Ein schwacher Ionenstrahl in der Größenordung weniger 10 Picoampere und einer
Ionenenergie von solcher Höhe, dass ein schnelles Erreichen der Transmissionsbedingung unter Anstellung unterbunden ist, wird zunächst wie in Kapitel 3.6.1
beschrieben in seiner Ausrichtung optimiert. Im Falle der Messungen mit Ne7+ lag die
Energie, welche benutzt wurde, bei 28 keV. Bei den anderen Ionentypen ergibt sich
aus dieser Energiewahl ein Wert für die zu wählende Energie von E =4 kV ∗ qIon . Die
so erreichten Energien lagen somit immer deutlich über denen der
Transmissionsmessungen, welche nie einen Wert von E =1,6 kV ∗ qIon überschritten,
da dort eine Transmission unter Anstellung selbst bei deutlich höheren Stromstärken
immer schwerer nachzuweisen war.
Nach der Optimierung der Strahlausrichtung wird die Probe in den Strahlengang
eingebracht, das Ionenspektrometer mit der geeigneten Energieeinstellung auf die
Nullposition bewegt und die Probe in einem geeigneten Winkelintervall, üblicherweise ± 5° um die zu erwartende Nullstellung herum, verfahren. Da in diesem Fall
keine Ionenführungseffekte auftreten, werden nur Ionen im Spektrometer detektiert,
welche ohne Ablenkung die Kapillaren durchlaufen können. Die Winkelposition,
unter der die maximale Transmission stattfindet, gibt somit die Nullstellung der
Kapillarfolie an.
30
Einführung in die geführte Transmission von Ionen
4.
Einführung in die geführte Transmission
von Ionen
Im folgenden Kapitel wird zunächst eine Einführung in die Messungen zur Transmission hochgeladener Ionen durch Nanokapillaren in PET gegeben. Zu Beginn der in
dieser Arbeit dargestellten Messungen wurden erste Experimente zur Winkelabhängigkeit und der zeitlichen Entwicklung der Transmission durchgeführt. Diese
Transmission entsteht aufgrund einer angenommenen Aufladung von Bereichen der
Kapillarwand [Sto02],[Sto03]. Es wurden erste Messungen zur Abhängigkeit der
Transmission vom Kapillardurchmesser an Kapillaren mit 100 nm und 200 nm
Durchmesser durchgeführt [Sto05a] und ein erstes Modell basierend auf diesen
Ergebnissen erstellt. Hierbei wurden Kapillarfolien benutzt, welche mit 100 MeV
Xenon bestrahlt wurden. Im Gegensatz dazu wurden in der vorliegenden Arbeit
vorrangig Kapillarfolien benutzt, welche mit 250 MeV Krypton bestrahlt wurden. Die
geometrischen Unterschiede dieser beiden Folientypen wurden bereits in Kapitel 2.2
diskutiert. Im Folgenden werden die Ergebnisse dieser ersten Untersuchungen
skizziert.
7+
Ne
3 keV Ne via PET
7+
0
θ=ψ
0 Tilted
5
10
q+
q+
Number of Ne Counts
0
Ne
5 Tilted
Ne
Observation
Angle
Tilt
Angle
ψ
4
10
2+
6+
3
10
Ψ= 0°
Ψ= 5°
θ
7+
5+
3+
0
0 Tilted
1+
4+
0
2
5 Tilted
10
0.4
0,5
0.6
0.8
1
1,5
2
Ion Energy/Charge state (keV)
2,5
3
3,5
Abbildung 4.1: Ladungsspektrum des transmittierten Ionenstrahls ohne Verkippung (Ψ=0°)
und mit 5° Verkippung (Ψ=5°). Das Ionenspektrometer ist jeweils entlang der
Kapillarachse ausgerichtet [Sto02].
Erste Messungen an Kapillaren in PET-Folien mit 3 keV Ne7+-Ionen zeigten, wie
schon einleitend beschrieben, ein für die Ionen-Festkörper-Wechselwirkung völlig
unerwartetes Ergebnis. Anstelle der zu erwartenden Neutralisierung der
transmittierten Ionen bei Anstellung der Kapillarachse gegen den Ionenstrahl wurden
31
Einführung in die geführte Transmission von Ionen
vornehmlich Ne7+-Ionen bei 3 keV transmittiert. Dies trat auf, obwohl die
Anstellwinkeln der Kapillarachse gegenüber dem Ionenstrahl deutlich größer waren
als der Aspektwinkel der Kapillare und ebenfalls deutlich größer als die Divergenz
des Ionenstrahls. Die Messungen der Ladungsspektren zeigten unter Verkippung der
Kapillarachse gegen den Ionenstrahl sogar eine relative Unterdrückung der
niedrigeren Ladungszustände gegenüber einer Transmission ohne eine derartige
Anstellung (siehe Abbildung 4.1).
4
-5
0
7+
3 keV Ne on PET
0
+5
0
+10
-10
0
0
3
10
-15
+15
Ag
0
0
0
0
Ne
7+
Intensity (Relative Units)
10
0
+20
2
10
-20
-25
0
0
0
5
-20
-15
-10
-5
0
5
10
15
20
25
Observation Angle (deg)
Abbildung 4.2: Transmissionsprofile für 3 keV Ne7+ durch eine mit Xenon bei 100 MeV
bestrahlten PET-Folie. Die Anstellwinkel der Kapillarfolie wurden von -20°
bis +20° variiert. Ebenfalls dargestellt ist die Referenzmessung an einer
metallisierten Kapillarfolie des gleichen Typs bei 0° Verkippung gegenüber
dem Ionenstrahl und 5° Verkippung [Sto02].
Basierend auf dieser Unterdrückung der niedrigeren Ladungszustände, welche
aufgrund der Ionen-Festkörper-Wechselwirkung nahe der Kapillarwand erzeugt
werden sollten, wurden zunächst nur Transmissionsprofile für den dominant
transmittierten Ladungszustand Ne7+ im Bereich einer Kapillaranstellung zwischen 20° und +20° aufgenommen. Um den Vergleich zur Transmission an metallischen
Kapillaren zu erhalten wurden Kapillarfolien desselben Typs in einer Silberlösung
ohne wesentliche Änderung des Kapillardurchmessers vollständig metallisiert. Die so
gewonnenen Ergebnisse sind in Abbildung 4.2 dargestellt. Hierbei wurde eine
deutliche Transmission für Anstellwinkel von -20° bis zu +20° nachgewiesen, wobei
wider Erwarten keine nennenswerten Abweichungen der Profilbreiten von 5° für alle
Anstellwinkel festgestellt wurden.
32
Einführung in die geführte Transmission von Ionen
Die Referenzmessung an der metallisierten PET-Folie zeigte bei einer Verkippung der
Kapillarachse gegenüber der primären Strahlrichtung nur eine sehr geringe
Transmission. Diese erfolgt außerdem in Richtung des Ionenstrahles und nicht entlang
der Flächennormalen der PET-Folie. Dies bedeutet, dass im Falle der metallischen
Kapillaren keine Führungseffekte auftreten. Diese Intensität unter 0° Detektorwinkel
wurde auf einen geringen Anteil von Kapillaren zurückgeführt, welche in ihrer
Ausrichtung von der Foliennormalen abweichen. Entsprechende Berechnungen zu
dieser Verteilung der Kapillarausrichtungen wurden bereits in Kapitel 2 vorgestellt
und waren der Hauptgrund für die Messungen dieser Arbeit zu den mit Krypton bei
250 MeV bestrahlten Folien zu wechseln.
Einhergehend mit diesen Untersuchungen wurden ebenfalls Experimente zur
Aufladung der einzelnen Kapillaren sowie zur Bestimmung der Entladung ohne
weitere Ionenbestrahlung durchgeführt. Ein Ergebnis dieser Messungen zum
Einsetzten der Transmission sowie zum Abklingen des Transmissionsvermögens
aufgrund der Entladung der Kapillare ist in Abbildung 4.3 für einen Anstellwinkel
von Ψ = 10° dargestellt.
Abbildung 4.3: Darstellung des Transmissionsverhaltens unter Be- und Entladungsbedingungen der Kapillare mit 3 keV Ne7+ an der mit Xenon bei 100 MeV bestrahlten
PET-Folie unter einem Anstellwinkeln von 10° und einem Ionenstrom
während der Aufladung von 1 nA [Sto03a] .
Die Entladung der Kapillare wurde anhand der Transmission einer sehr kurzzeitigen
Wiederbestrahlung mit einem sehr geringen Strahlstrom im Picoampere-Bereich
durchgeführt. So konnte eine erneute Aufladung der Kapillare durch die Messung
selbst vernachlässigt werden.
33
Einführung in die geführte Transmission von Ionen
Das oben gezeigte Verhalten der Transmission unter Aufladung und Entladung der
Kapillare zeigt große Übereinstimmung mit dem Auf- und Entladungsverhalten eines
Kondensators. Hierbei wurde anhand des Anstieges der Transmission bei einem
Kapillardurchmesser von 100 nm eine Zeitkonstante von 2,5 Minuten bestimmt. Für
die Entladungskonstante ergab sich bei der hier gezeigten Messung eine Zeitkonstante
von ca. 40 Minuten. Bei der Bestimmung des Entladeverhaltens wurde der Entladungsstrom zu diesem Zeitpunkt noch mit einer linearen Abhängigkeit des Exponenten von der Zeit angenommen. In späteren Experimenten stellte sich aber eine
Nichtlinearität in der Abhängigkeit durch wesentlich größere Zeiträume der Messung
heraus. Die zuerst angenommene Linearität ergibt daraus allerdings als
Näherungslösung für kleine Messzeiten. Aus den so gewonnenen Erkenntnissen
wurde ein erstes Modell zur geführten Transmission durch die Nanokapillare
entwickelt, welches auf dem folgenden Bild basiert.
Abbildung 4.4: Modell der geführten Transmission durch Nanokapillare
Das Modell unterteilt die Kapillare hierbei in zwei wesentliche Bereiche, zum Ersten
den Eingangs- oder auch Streubereich und zum Zweiten den Führungsbereich im
hinteren Teil der Kapillare. Im Eingangsbereich der Kapillare bildet sich
selbstorganisierend durch den dort einfallenden Ionenstrom eine geladene Region aus.
Diese lenkt durch das sukzessiv stärker werdende elektrische Feld die nachfolgenden
Ionen immer stärker ab, bis Bruchteile des Ionenstroms schließlich bei genügend
starker Ablenkung die Kapillare durch den Führungsbereich ohne Wechselwirkung
mit der Kapillarwand passieren können. Eine genaue Darstellung dieses Modells und
seiner physikalischen Grundlagen sowie seiner mathematischen Modellierung erfolgt
in Kapitel 5.
Im Rahmen dieser ersten Untersuchungen wurden ebenfalls Messungen an Kapillaren
mit einem Durchmesser von 200 nm bei gleich bleibenden Randbedingungen von
Ionenbestrahlung und Kapillardichte durchgeführt. Deren Transmissionsverhalten
wurde verglichen mit dem der Kapillare mit 100 nm Durchmesser. Diese Ergebnisse
kamen allerdings erst im Laufe der hier vorgelegten Untersuchungen zur Veröffentlichung [Sto05a]. Es zeigte sich, dass der größere Durchmesser der Kapillaren bei
unveränderten weiteren Randbedingungen einen Verlust im Transmissionsvermögen
mit sich brachte. In diesem Fall endete der Nachweis der Transmission schon bei 15°
Anstellwinkel. Es zeigten sich ebenfalls Unterschiede im zeitlichen Verlauf der
Transmission bei Auf- und Entladung. Abbildung 4.5 zeigt den Vergleich beider
Messungen und im Bereich der Entladungsmessung ist hier auch der nichtlineare
Effekt wie zuvor schon angesprochen erkennbar.
34
Einführung in die geführte Transmission von Ionen
Abbildung 4.5: Be- und Entladecharakteristik für Kapillaren mit 100 nm (a) und 200 nm (b)
Durchmesser. Als charakteristische Zeit für die Entladung wird der Zeitraum
gewählt, in dem die Intensität der Transmission auf 1/e der maximalen
Intensität abgefallen ist [Sto05a].
Die sich aus den hier dargelegten Untersuchungen ergebenden Modelle sollen nun im
Folgekapitel dargestellt werden. Sie bilden die Basis für die Berechnungen und
Modifikationen des Modells in der vorliegenden Arbeit.
35
Theoretische Grundlagen
5.
Theoretische Grundlagen
5.1. Das Transmissionsmodell
Wie bereits im vorhergehenden Kapitel dargelegt, basiert das Modell zur geführten
Transmission geladener Ionen durch Nanokapillaren auf der folgenden Annahme: Im
Eingangsbereich der Kapillare baut sich durch die eintreffenden Ionen eine geladene
Zone auf, welche die nachfolgenden Ionen sukzessive weiter ablenkt. Dieser Prozess
hält solange an, bis eine maximal mögliche Aufladung erreicht wird. Erlangt diese
Aufladung dabei einen so hohen Wert, dass Ionen durch das hierbei entstehende
elektrische Feld innerhalb der Kapillare mindestens um den Anstellwinkel Ψ
abgelenkt werden, so kann ein Bruchteil der Ionen schließlich die Kapillare durch den
Führungsbereich passieren. Erreicht dieser Aufladungsprozess die maximale
Beladung des Streubereiches, so stellt sich ein Gleichgewicht zwischen dem
Verluststrom an Ionen in die Kapillare und dem Entladungsstrom aus dem geladenen
Bereich ein. Der Transmissionsstrom bleibt von diesem Zeitpunkt an aufgrund der
sich nicht weiter verändernden Feldverhältnisse konstant. Dieses Verhalten lässt sich,
wie in [Sto02],[Sto03] dargestellt, prinzipiell durch folgende Differentialgleichung
beschreiben:
d Q (t )
= J in − J d − J
dt
p
(5.1)
Hierbei ist Q(t) die zeitabhängige Ladung im Streubereich, Jin der Ionenstrom der
eintretenden Ionen, Jd der Entladungsstrom durch das PET und über die Oberfläche
der Kapillare zum metallisierten Eingang und Jp der Transmissionsstrom der Ionen,
welcher die Kapillare am Ende verlässt.
5.1.1. Die Ablenkung der Ionen im Streubereich der Kapillare
Betrachtet man die Ionenströme Jin und Jp, so ergibt sich aus den Messungen zur
Winkelabhängigkeit des Transmissionsvermögens, bei konstanter Energie der Ionen,
folgender Zusammenhang zwischen dem Transmissionsvermögen fp = Jp/Jin und dem
Anstellwinkel Ψ:
f p (t ) =
Jp
J in
= exp(−λ sin 2 Ψ )
(5.2a)
Die Größe λ, sowie die nachfolgend benutzten Größen A und β sind zunächst
Anpassungsparameter der Messung an die entsprechenden Gleichungen und werden
im Laufe der Diskussion durch physikalische Größen ersetzt.
Zuerst wird die Kapillare, wie schon in Abbildung 4.4 gezeigt wurde, in 2 Bereiche
aufgeteilt. Der erste Bereich ist der Streubereich mit einem Transmissionsvermögen
fe(t), in der die Ablenkung der Ionen geschieht, der zweite Bereich ist der
Führungsbereich mit einem Transmissionsvermögen fs(t), durch den die Ionen zum
Ausgang der Kapillare geleitet werden. Das Transmissionsvermögen der gesamten
Kapillare wird nun definiert als das Produkt
36
Theoretische Grundlagen
f p (t ) = f e (t ) * f s (t )
(5.2b)
Analog zu Gleichung (5.2a) wird für das Transmissionsvermögen des Streubereiches
ebenfalls ein exponentieller Ansatz gewählt:
f e (t ) = A exp(− β sin 2 Ψ )
(5.3)
Da die gesamte Transmission vom Sinusquadrat des Anstellwinkels Ψ abhängt, wird
die folgende Überlegung angestellt: Um eine Ablenkung der Ionen um den Winkel Ψ
zu erreichen, muss die Energie E⊥, welche den Anteil der kinetischen Energie des
Ions senkrecht zur Kapillarwand verkörpert, kompensiert werden. Diese Energie
hängt nach den sich hier anschließenden Überlegungen ebenfalls vom Sinusquadrat
des Anstellwinkels Ψ ab. Sie bestimmt sich aus einer einfachen geometrischen
Betrachtung der entsprechenden Geschwindigkeitskomponenten des Ions senkrecht
und parallel zur Kapillarwand zu
1
1
m p v ⊥2 = m p ( v p sin Ψ ) 2
2
2
⇔ E ⊥ = E p sin 2 Ψ
1
1
E II = m p v II2 = m p ( v p c o s Ψ ) 2
2
2
⇔ E II = E p c o s 2 Ψ
E⊥ =
und
(5 .4 a )
(5 .4 b )
Aus diesen Zusammenhängen kann man nun folgendes Szenario ableiten:
Abbildung 5.1: Darstellung einiger charakteristischer Trajektorien der Ionen nach dem Eintritt
in die Kapillare für den Fall des doppelten Ablenkwinkels (a), der Ablenkung
parallel zur Kapillarachse (b) sowie des Verlustes des Ions an der Kapillarwand (c). Im unteren Bereich ist der modellhafte Verlauf des Potentials U
innerhalb der Kapillare abhängig von der Kapillartiefe l skizziert.
Ein Ion erreicht nach diesem Bild die Kapillarwand und geht dem Transmissionsstrom verloren, wenn sein Energieanteil E⊥ größer ist als eine Energie Emax =qIon*U.
Hierbei ist qIon die Ladung des Ions und U die Potentialdifferenz zwischen
37
Theoretische Grundlagen
Kapillarwand und Eintrittspotential in das Feld des geladenen Bereiches. Befindet
sich das Target wie in der hier benutzten Anordnung auf Erdpotential, entspricht U
dem Potential des geladenen Bereiches der Wand bezüglich des Erdpotentials. Im
Streubereich sollte dieses Potential monoton vom geerdeten Frontbereich der Folie
zur maximal aufgeladenen Region hin ansteigen. Nach dem Erreichen seines
Maximalwertes ist weiterhin davon auszugehen, dass es wieder monoton abfällt, da in
diesem Bereich die Dichte der abgelagerten Ladungen immer geringer werden muss.
Das hier entstehende Potential U kann somit in 1. Näherung durch eine Anordnung
vieler Kapazitäten mit der Ersatzkapazität Ce und der in der in diesem Bereich
abgelagerten Ladung Q(t) über die Kondensatorgleichung Q=CU ersetzt werden.
Diese Annahmen werden nun benutzt und gehen in die Gleichung (5.3) wie folgt ein:
f e ( t ) = f g0 ex p {− β sin 2 Ψ }
=
f
0
g
⎧⎪ E p sin 2 Ψ
ex p ⎨ −
q Io n U
⎩⎪
⎫⎪
⎬
⎭⎪
Ce E p
⎧
⎫
sin 2 Ψ ⎬
= f g0 ex p ⎨ −
⎩ q Io n Q ( t )
⎭
(5 .5 )
Hierbei stellt der Koeffizient fg0 , welcher den freien Parameter A ersetzt, eine
experimentell für jede Folie zu bestimmende Größe dar. Diese gibt das Verhältnis
zwischen der maximalen Anzahl der transmittierten Ionen unter 0° und dem
geometrisch bestimmten Transmissionsgrad an. Ce ist die bereits zuvor eingeführte
Kapazität der Ersatzanordnung und Q(t) die zeitabhängige Ladung des Streubereiches.
5.1.2. Die Entladungscharakteristik des Streubereiches
Die im Streubereich deponierte Ladung hängt von der Leitfähigkeit σl des PET ab.
Wie für PET schon sehr früh gezeigt wurde [Fren38] hängt σl wiederum in folgender
Weise vom elektrischen Feld im Isolator ab:
⎧⎪
e 3U
⎩⎪
ε
σ l = σ l 0 ex p ⎨
⎫⎪
kT ⎬
⎭⎪
(5 .6 )
Hierbei ist σl0 die Leitfähigkeit bei schwachen oder nicht vorhandenen elektrischen
Felder, e die Elementarladung, ε die relative Dielektrizitätskonstante, T die Temperatur des PET und k die Boltzmannkonstante. Der zu diesem Entladungsverhalten
führende Mechanismus trägt den Namen Frenkel-Poole-Prozess. Dieser basiert auf
der Bewegung von Elektronen, welche aus der Ionisation der Atome eines
Dielektrikums durch ein äußeres elektrisches Feld stammen. Die Bewegung dieser
Elektronen aus dem Feld der so erzeugten Ionen unterliegt dem Tunnelprozess, der
wiederum exponentiell von der Geschwindigkeit der Elektronen und somit von der
Wurzel der kinetischen Energie der Elektronen abhängt. Da diese kinetische Energie
vorwiegend durch das äußere Feld entsprechend der Gleichung E=e*U erzeugt wird,
hängt der Prozess exponentiell von der Wurzel des äußeren Feldes ab. Entsprechende
Experimente wurden in den vergangenen Jahrzehnten in großer Zahl an PET und
anderen Nichtleitern durchgeführt [Hart66],[Joh65],[Hartke67],[Sheng80],[Gani00].
In allen dort diskutierten Experimenten ergab sich immer als maßgeblicher Term für
38
Theoretische Grundlagen
die Leitfähigkeit σl die in Gleichung (5.6) gezeigte Abhängigkeit vom elektrischen
Feld. Im Gegensatz zu diesen früheren Experimenten zur Bestimmung der
Leitfähigkeit, wird hier kein kontrolliertes äußeres Feld zur Beeinflussung der
Leitfähigkeit angelegt, sondern das Feld wird durch das Experiment in
mikroskopischen Dimensionen selbst erzeugt. Im vorliegenden Fall ist die Erzeugung
des Feldes daher selbst organisierend.
Aus dem in Gleichung (5.6) gezeigten Zusammenhang und der in Gleichung (5.5)
bereits vorgenommenen Ersetzung von U durch Q/Ce folgt nun:
⎪⎧
e 3U
⎪⎩
ε
σ l = σ l 0 ex p ⎨
⎧⎪
⇒ σ l = σ l 0 ex p ⎨
⎪⎩
⎪⎧
= σ l 0 ex p ⎨
⎩⎪
⎪⎫
kT ⎬
⎪⎭
e 3 Q (t )
ε C e ( kT
)
2
⎫⎪
⎬
⎪⎭
Q ( t ) ⎪⎫
⎬
Q d ⎭⎪
(5 .7 )
Hierbei wurden die Koeffizienten von Q(t) in der Wurzel des Exponenten erneut zu
einem Koeffizienten 1/Qd zusammengefasst. Qd entspricht einer charakteristischen
Ladungskonstante die den Entladungsstrom vorantreibt. Dies bedeutet, dass ein
wesentlicher Ladungsabfluss erst entsteht, wenn Q(t) den Wert Qd erreicht. Aufgrund
der Proportionalität von Entladungsstrom Jd und Spannung U über die Leitfähigkeit σl
ergibt sich nun für Jd folgende Abhängigkeit von der Beladung des Streubereiches:
Jd = Uσ l =
=
⎧⎪
Q (t )
σ l 0 ex p ⎨
Ce
⎪⎩
Q (t )
τd
⎧⎪
ex p ⎨
⎪⎩
Q ( t ) ⎪⎫
⎬
Q d ⎭⎪
Q (t )
Qd
⎫⎪
⎬
⎪⎭
(5 .8 )
In diesem Falle wurde der Quotient aus Ce und σl0 durch eine kapillartypspezifische
Entladungszeitkonstante τd ersetzt.
5.1.3. Verluste des Ionenstromes in der Führungszone
Nachdem die Ionen den Streubereich der Kapillare passiert haben, wird zunächst
angenommen, dass sie diesen Bereich in einem Winkel zwischen 0° und dem Winkel
(-Ψ) relativ zur Kapillarachse verlassen. Eine Transmission unter 0° bedeutet, sie
verlassen diesen Bereich parallel zur Kapillarwand, ein Winkel von (-Ψ) heißt, sie
werden quasi an der Kapillarwand reflektiert. Ein Winkel von 0° ergibt sich für solche
Ionen, bei denen E⊥ gerade vollständig durch das Eindringen in das Feld des
Streubereiches kompensiert wird und die dann wieder das Feld verlassen, wobei sie
die Energie E⊥ wieder gewinnen. Hierbei gewinnt das Ion die Energie als
Energieanteil parallel zur Kapillarachse, da sich das Zentrum des Feldes nun direkt
hinter ihm befindet. Dies entspricht den in Abbildung 5.1 mit der Trajektorie (a)
gekennzeichneten Ionen.
39
Theoretische Grundlagen
Eine Transmission unter dem Winkel (-Ψ) und somit eine maximale Ablenkung des
Ions um den Gesamtwinkel 2Ψ erfolgt entsprechend folgender Überlegung: Das Ion
tritt in das Streufeld ein und sein Energieanteil E⊥ wird vollständig kompensiert. In
diesem Fall verlässt es das Streufeld noch nicht und verhält sich ähnlich einem
geladenen Teilchen im Kondensatorfeld. Es wird wieder beschleunigt und erhält im
Grenzfall eine Geschwindigkeitskomponente durch das Feld, welche, bis auf die
Umkehrung des Vorzeichens, genau der Geschwindigkeitskomponente senkrecht zur
Kapillarwand vor dem Eintritt ins Streufeld entspricht. Dies entspricht den Ionen die
in Abbildung 5.1 mit der Trajektorie (b) bezeichnet sind. Dieser Fall tritt aber nur bei
Ionen auf, welche sich beim Eintritt in die Kapillare im Grenzbereich zu der Zone
befinden, ab der Ionen aufgrund des zu geringen Ablenkfeldes verloren gehen. Diese
Ionen sind in Abbildung 5.1 mit der Trajektorie (c) gekennzeichnet.
Aufgrund des so angenommenen maximalen Öffnungswinkels Ψ der Ionenbahnen
beim Verlassen des Streubereiches ergibt sich ein Verlustanteil an Ionen im
Führungsbereich. Dieser Verlust sollte in 1. Näherung proportional zum Verhältnis
der Kegel der Trajektorien und der des Kegels sein, welcher sich aus dem Aspektwinkel der Kapillare ergibt. Da sich der Raumwinkel des Öffnungskegels der
Kapillare für eine feste Kapillargeometrie nicht ändert, wird der Wert hierfür in den
folgenden Betrachtungen als Konstante behandelt. Der Raumwinkel des
Öffnungskegels der Trajektorien ist allerdings nach den vorhergehenden
Betrachtungen abhängig vom Anstellwinkel der Kapillare und wird deshalb weiter
ausgewertet. Nach Ausführung des Raumintegrals zur Bestimmung des Raumwinkels
des Öffnungskegels ergibt sich in diesem Ausdruck ein Faktor sin(Ψ)Ψ. Hieraus folgt
unter der Annahme kleiner Winkel mit Ψ≈sin(Ψ), dass der Raumwinkel proportional
zu sin²(Ψ) ist.
Dieses Ergebnis wird nun benutzt, um eine Annahme über den Bruchteil der Ionen zu
machen, welche den Führungsbereich passieren. Es wird analog zur Vorgehensweise
bei der Transmissionswahrscheinlichkeit durch die Streuregion ein exponentieller
Ansatz für den hier auftretenden Verlust gemacht. Dieser lautet:
f s ( t ) = e x p {− c s sin 2 Ψ }
(5 .9 )
Der exponentielle Ansatz begründet sich hierbei ebenfalls aus den Messungen zur
Winkelabhängigkeit der Transmission. Da das Transmissionsvermögen der
Streuregion, wie vorhergehend beschrieben, über einen entsprechenden Ansatz
dargestellt wurde, sollte jeder Einfluss des Verlustkegels im Rahmen einer
Exponentialfunktion des gleichen Typs beschreibbar sein. Dies führt dann in der
Gesamtheit wieder auf die in den Messungen gefundene exponentielle Abhängigkeit.
Aufgrund dieser Betrachtungen wird der Parameter λ aus Gleichung (5.2a) über den
Zusammenhang in Gleichung (5.2b) ersetzt und es ergibt sich für die
Transmissionswahrscheinlichkeit fp(t) folgender Ausdruck:
⎧⎪ ⎛ C e E p
⎫⎪
⎞
f p ( t ) = f g0 e x p ⎨ − ⎜
+ c s ⎟ sin 2 Ψ ⎬
⎪⎩ ⎝ q Io n Q ( t )
⎪⎭
⎠
40
(5 .1 0 )
Theoretische Grundlagen
Die Übereinstimmung der hier angesetzten Abhängigkeiten der Transmission vom
Anstellwinkel Ψ, der Projektilenergie Ep sowie der Projektilladung qIon werden in den
Folgekapiteln detailliert untersucht werden. Ebenfalls wird die Abhängigkeit der
Ladung Q(t=¶) untersucht, um die Abhängigkeit des Entladungsstroms vom
Ionenstrom zu charakterisieren und eine Abhängigkeit wie in Gleichung (5.8) gezeigt
zu verifizieren.
5.1.4. Die Defokusierung des Ionenstrahls am Kapillarende
Da das Transmissionsprofil der Ionen im Allgemeinen deutlich breiter ist, als es
aufgrund des Aspektwinkels der Kapillaren zu erwarten war, wurden hier ebenfalls
Überlegungen zur Begründung dieses Verhaltens notwendig.
Um eine symmetrische Aufweitung des Transmissionsprofils zu erreichen wurde ein
radialsymmetrisches Potential am Ende der Kapillare angenommen. Die genaue
Ursache dieses Potentials ist zunächst noch nicht völlig geklärt. Der in Gleichung
(5.10) dargestellte Zusammenhang zwischen Anstellwinkel Ψ und der Transmission
durch den Streubereich legt hierbei folgenden Schluss nahe:
Bei größer werdendem Anstellwinkel (Ψ1>Ψ2) müsste die Defokusierung kleiner
werden oder zumindest um den entsprechenden Faktor fp(Ψ1)/ fp(Ψ2) länger benötigen
die Endbreite zu erreichen. Dies schließt sich aus der Tatsache, dass weniger
Ladungen in den Führungsbereich transportiert werden und somit auch weniger
Ladungen dort abgelagert werden. Ein solches Verhalten ist aber aufgrund der
Messergebnisse nicht der Fall.
Abbildung 5.2: Skizze eines radialsymmetrischen Feldes Ug am Endbereich der Kapillare mit
Kennzeichnung des Winkels α zwischen Kapillarachse und Bewegungsrichtung des Ions, sowie der einzelnen Geschwindigkeitskomponenten.
Eine weitere Möglichkeit zur Erzeugung eines radialsymmetrischen Feldes am
Kapillarausgang ergibt sich aus der Gesamtladung aller Streubereiche, welche in 1.
Näherung ein homogenes elektrisches Feld innerhalb der Folie zur metallisierten
Frontseite genauso wie zur metallisierten Folienrückseite erzeugt. Die Homogenität
dieses Feldes zwischen der Ebene, in der die Ladungen abgelagert wurden und den
parallelen Metallschichten wird nur direkt an den Beschichtungen durch die Öffnung
der Kapillare gestört. Diese Inhomogenität erzeugt hier einen radialsymmetrischen
Feldgradienten. Eine Berechnung eines solchen Feldes wurde aus folgenden Gründen
noch nicht durchgeführt: Die genaue Ausdehnung des Streubereiches, die Anzahl der
darin enthaltenen Ladungen noch die genaue Größe und Position des Ladungsverlustes im Führungsbereich konnten bis heute genau bestimmt werden.
Entsprechende erste Rechnungen zum Feldverlauf einer solchen Ladungsverteilung
41
Theoretische Grundlagen
zeigen aber eine sehr große Sensibilität bezüglich der Position dieser Verteilungen
innerhalb der Kapillare. Aus diesem Grunde wird innerhalb dieser Arbeit nur
quantitativ auf das hier benötigt Feld eingegangen, da eine genaue Analyse noch
aussteht und nicht geklärt ist, in wie weit dies überhaupt experimentell bestimmt
werden kann.
Da die gemessenen Transmissionsprofile durchgehend mittels Gaußscher Glockenkurven angenähert werden konnten, wurde die hier im Endbereich erzeugte
Winkelverteilung dY(a)/dWa des transmittierten Ionenstrahls ebenfalls durch eine
Gaußkurve charakterisiert[Sto04a],[Sto04b],[Hell05a],[Hell05b]. Diese erhält
folgende Form:
⎟
⎜−
dY (α )
1
=
e⎝ σ ' x ⎠
2
dΩα
2πσ ' x
⎛
α ⎞
2
(5.11)
Hierbei gibt a den Winkel der Ionenbahn zur Kapillarachse an und die Größe s’x ist
ein charakteristischer Winkel der hier erzeugten Divergenz der Transmission. Analog
zu den Überlegungen in Kapitel 5.1.1 werden nun Ersetzungen des Exponenten sowie
des Koeffizienten 1/s’x2 durchgeführt.
Im Exponenten wird zum Ersten eine Ersetzung des Winkels a durch seinen Sinus
durchgeführt, was im Rahmen kleiner Winkel zulässig ist. Zum Zweiten wird nun die
Größe 1/s’x2 ersetzt durch Ep/(qf Ug). Diese Ersetzungen erzeugen im Exponenten
einen Ausdruck für den Senkrechtanteil der Energie des Ions im Führungsbereich.
Gleichung (5.11) erhält dadurch folgende Gestalt:
⎛
dY (α ) qfU g ⎜⎜⎝ − q f U g E p sin α
=
e
dΩα
2π E p
1
2
⎞
⎟
⎟
⎠
(5.12)
Die hier eingeführte Größe Ug ist das für die Defokusierung des Strahls
verantwortliche Potential. Der Anteil Epsin²a ist der bereits erwähnte Anteil der
Ionenenergie senkrecht zur Kapillarwand, wenn die Ionenbahn um den Winkel a von
der Kapillarachse abweicht. Die Größe qf ist der Ladungszustand des Ions im
Führungsbereich. Hierbei wird die Tatsache berücksichtigt, dass sich im Führungsbereich auch geringe Anteile von Ionen befinden, die durch Ladungsaustausch mit der
Wand oder mit Restgas in der Kapillare entstanden sind und dem hier gezeigten
Effekt unterliegen. Der Nachweis entsprechender geringfügiger Beimengungen dieser
Ladungszustände zur Transmission wurde bereits in Abbildung 4.1 gezeigt. Die somit
durch das Potential Ug erzeugte Halbwertsbreite sx (FWHM) der Winkelverteilung
dY(a)/dWa kann somit abgeleitet werden zu:
σ x = 2 ln 2
qfU g
Ep
(5.13)
Die mathematische Methode die Größe sx aus der Messgröße st zu gewinnen wird im
Kapitel 5.2.2 erläutert.
42
Theoretische Grundlagen
5.2. Grundlagen der Auswertung
5.2.1. Die Bestimmung der relativen Transmission aus dem
Transmissionsprofil
Aufgrund der apparativen Randbedingungen war eine Bestimmung des vollen Transmissionsprofils in 2 Dimensionen nicht durchführbar. Dies wäre mit einem
ortsempfindlichen Detektor möglich, dieser konnte aber aus Platzgründen nicht in die
vorhandene Apparatur eingebaut werden. Bei einem solchen Umbau währen die in
dieser Apparatur ebenfalls benötigten Funktionen zur Elektronenspektroskopie und
des Primärstrahlnachweises über den Faradaycup verloren gegangen. Da es keine
Grundlage gab etwas anderes anzunehmen, wurde zunächst von einer
zylindersymmetrischen Transmission ausgegangen. Diese Annahme war insoweit
begründet, da keine Gründe für eine Asymmetrie aufgrund von Vorzugsrichtungen
bei der Ionenführung vorlagen. Es gab weder bei der Herstellung der Kapillare
Gründe für eine solche Bevorzugung bestimmter Transmissionsrichtungen, noch
gehen solche aus dem in Kapitel 5.1 vorgestellten Modell hervor. Später wurde diese
Annahme durch Messungen an anderer Stelle bestätigt [Kan05].
Ausgehend von der Annahme einer radialsymmetrischen Transmission lässt sich
somit aus den 1-Dimensionalen Transmissionsprofilen eine Aussage über die volle
Transmission gewinnen. Aufgrund der relativ großen Normierungsfehler bei der
Bestimmung des Ionenstroms sowie der teilweise großen Einflüsse von Störeffekten
innerhalb der Kapillarfolie erschien eine Absolutbestimmung der Transmission aus
dem gemessenen Profil nicht sinnvoll. Die Störeffekte resultierten hauptsächlich aus
Fehlstellen in der Folie durch den Bedampfungsprozess und aus einer leichten
Wellenbildung zum Rand des Targets hin bei der Montage der Kapillarfolie.
Eine relativ einfache Methode die relativen Ausbeuten der Transmission zu
bestimmen wird nun erörtert:
Da die Transmissionsprofile durchweg recht gut durch Gaußsche Glockenkurven
beschrieben werden konnten, kann man jedes dieser Profile in 2 Dimensionen
integrieren, um einen für alle Messungen gültigen Vergleichswert Y´ der
Transmission zu gewinnen. Hierbei ergibt sich die folgende Beziehung:
Y′=
2π
∞
∫ ∫
ϕ ϑ
2 2
Ae − b ϑ d Ω
=0 =0
∞
= 2π A ∫ sin ϑ e − b ϑ dϑ '
2 2
x =0
=2π A
⇒ Y ′=
πA
Γ(1)
2b 2
(5.14)
b2
In der obigen Formel wurde die Glockenkurve durch eine simplere Form der
Exponentialfunktion mit y=Aexp(-b²ϑ²) dargestellt. Der Parameter A kann nun durch
den Maximalwert der Transmission Imax ersetzt werden. Der Parameter b wird
43
Theoretische Grundlagen
ebenfalls durch einen Ausdruck ersetzt, welcher die Halbwertsbreite st des Transmissionsprofils beinhaltet. Aus der Definition der halben Halbwertsbreite st /2 mit
I
y = max =I max e
2
− b2
(σ 2 )
2
t
(5.15)
folgt für die Halbwertsbreite st:
σt=
2 ln 4
b
(5.16)
Eingesetzt in Gleichung (5.14) erhält man somit für Y´:
Y ′=
π I max
2ln 4
σ t2
(5.17)
Eine einfachere Form für den Vergleich aller Ausbeuten wird somit gegeben durch
Y = I max σ t 2
(5.18)
Dieser Wert Y wird im Folgenden benutzt, um die Funktion fp(t) sowie alle daraus
resultierenden Kenngrößen der Transmission zu bestimmen.
Um die Variationen der Gesamttransmission eines Folientyps im Vergleich der
Messergebnisse für unterschiedliche Folienstellen zu eliminieren, wird dieser Wert Y
für alle Anstellwinkel auf die jeweilige Transmission der Folie bei Ψ=0 normiert.
Somit erhält man die normierte Ausbeute YNorm zu:
YNorm =
=
Y (Ψ )
Y ( Ψ = 0)
I max (Ψ ) σ t (Ψ ) 2
I max (Ψ = 0) σ t (Ψ = 0) 2
(5.18a)
Es sei an dieser Stelle noch einmal darauf hingewiesen, das es sich bei dem Wert Y
nicht um die tatsächliche Ausbeute der Transmission handelt, da hier weder die
Effizienz des Spektrometers, dessen Energieauflösung sowie dessen Ortsauflösung
eingehen. Dies heißt insbesondere, dass innerhalb der hier vorliegenden Arbeit keine
Absoluteichung des Spektrometers vorgenommen wurde.
44
Theoretische Grundlagen
5.2.2. Die Bestimmung der Winkelverteilung durch die
Defokusierung aus den Transmissionsprofilen
Abbildung 5.3: Darstellung der Winkelverteilungen der Kapillaren in der Folie und der
Ionentransmission aufgrund der Defokusierung über ihre Halbwertsbreiten sc
und sx. Ebenfalls sind der Winkel des räumlichen Auflösungsvermögens
ΔΘSpek und der Aspektwinkel sKap in der Skizze verdeutlicht.
Wie schon in Kapitel 5.1.4 dargelegt wurde, ist die Winkelverteilung dY(a)/dWa und
deren Halbwertsbreite sx keine direkte Messgröße. Der Messung zugänglich sind die
Größen st als Halbwertsbreite des Messprofils der Transmission, das Auflösungsvermögen ΔΘSpek des Spektrometers. Des Weiteren wird die aus Kapitel 2.2 bekannte
Winkelverteilung der Kapillaren innerhalb der Folie dnc/dWc repräsentiert durch ihre
Halbwertsbreite sc.
Eine weitere indirekte Messgröße ist zudem die Halbwertsbreite sp des
winkelabhängigen Transmissionsvermögens. Diese lässt sich aus dem Koeffizienten λ
im Exponenten der Funktion fp(t) bestimmen zu
σ p = 2 arcsin
ln 2
λ
(5.19)
Aus der Winkelverteilung der Kapillarausrichtungen innerhalb der PET-Folie erhält
man die Größe sc, welche sich mit sp über folgende Gleichung zu einer Gesamtgröße
scp verknüpft[Sto04a],[Sto04b],[Hel05a],[Hel05b]:
σcp = ( σc−2 + σ−p2 )
−1
2
(5.20)
Diese Größe gibt die Halbwertsbreite der Transmission durch Kapillare an, welche
ebenfalls in ihrer Streuung einer Gaußverteilung folgen. Nähert man sowohl den
des
Aspektwinkel der Kapillare sKap als auch das Auflösungsvermögens
Spektrometers ΔΘSpek durch Glockenkurven, kann die gemessene Halbwertsbreite st
des Messprofils als Faltung darstellen werden. Zusammen mit der Halbwertsbreite sx
45
Theoretische Grundlagen
der Winkelverteilung dY(a)/dWa ergibt sich aus dieser Faltung folgende
Gleichung[Brac99][Vic05]:
2
2
σ2t = σcp
+ σ2x + σ2Kap + ΔΘSpek
(5.21)
Hieraus kann nun im Umkehrschluss die Halbwertsbreite sx bestimmt werden zu:
2
2
σx = σ2t − ( σcp
+ σ2Kap + ΔΘSpek
)
46
(5.22)
Winkelabhängigkeiten der Transmission
6. Winkelabhängigkeiten der Transmission
Die in diesem Kapitel sowie in den Folgekapiteln zur Energie- und
Ladungsabhängigkeit diskutierten Ergebnisse beziehen sich alle auf Messungen im
Gleichgewichtszustand der Transmission. Dies bedeutet, dass der Aufbau der Ladung
des Streubereiches abgeschlossen ist und ein Gleichgewicht zwischen der in diesen
Bereich fließenden Ladung und dem Entladungsstrom eintritt. Hieraus folgt nach
Gleichung (5.1) das der Entladungsstrom Jd gleich der Differenz des in die Kapillare
eintretenden Ionenstroms Jin und der die Kapillare verlassenden Transmissionsstroms
Jp ist. Die Dynamik des Profilaufbaues wird im sich anschließenden Kapitel zur
Transmissionsentwicklung diskutiert.
Im folgenden Kapitel wird zunächst die Winkelabhängigkeit des Transmissionsvermögens anhand von 4 unterschiedlichen Kapillarfolien dargestellt. Die vergleichenden Messungen zu dieser Winkelabhängigkeit wurden alle mit Ne7+ bei 3 keV
durchgeführt. Hierbei wurden PET-Folien mit einer Folienstärke von 10 µm und
Spezifikationen nach Tabelle 6.1 benutzt.
Tabelle 6.1: Typisierung und Spezifizierung der in dieser Arbeit benutzten Kapillarfolien
Folientyp
Bestrahlung zur Erzeu- KapillarKapillardichte
gung der Ionenspuren
durchmesser
Typ 1
129
100 nm
5*108 cm-2
Typ 2
129
Xe bei 100 MeV
200 nm
5*108 cm-2
Typ 3
84
Kr bei 250 MeV
200nm
1*108 cm-2
Typ 4
84
Kr bei 250 MeV
200 nm
4*106 cm-2
Xe bei 100 MeV
47
Winkelabhängigkeiten der Transmission
6.1. Winkelabhängigkeit der Folien vom Typ 1 und 2
Die in diesem Kapitel vorgestellten Messungen mit den Folien des Typs 1 und 2
dienen nur als Referenz zu den vorwiegend in dieser Arbeit durchgeführten
Messungen an den Folien vom Typ 3 und 4. Es stellten sich später deutliche Nachteile
bei den anfänglich benutzten Bestrahlungstypen heraus. Auffällig ist, dass es außer
einer minimalen Erhöhung für Ψ=0 offenbar keine Abhängigkeit der Breite des
Transmissionsprofils vom Anstellwinkel gibt.
Abbildung 6.1: Vergleich der Transmissionsprofile zwischen Folien vom Typ 1 (a) und Typ 2
(b)[Sto05a]. Die durchgezogenen Linien in den einzelnen Profilen sind
Anpassungen an die Messpunkte mittels Gaußscher Glockenkurven. Die mit
Ag gekennzeichneten Profile stammen von Referenzmessungen unter 0° an
metallisierten Kapillaren der entsprechenden Durchmesser.
Wie in Abbildung 6.1 zu sehen ist, lässt sich für die Kapillaren mit 100 nm
Durchmessern eine Transmission der Ne7+ Ionen von 3 keV bis zu einem
Anstellwinkel von 25° sehr gut nachweisen. Im Falle der Kapillarfolie vom Typ 2 ist
ein Nachweis mit entsprechender Intensität nur bis zu einem Winkel von ca. 15°
möglich. Die hier gezeigten Profile für den Typ 1 haben Halbwertsbreiten (FWHM)
um etwa 5° mit einer leichten Erhöhung von 0,5° für Ψ=0. Beim Typ 2 beträgt die
durchschnittliche Halbwertsbreite 5,5°, ebenfalls mit einer Erhöhung für Ψ=0. Die
Abweichungen von diesem Mittelwert zeigen hierbei keine eindeutigen Tendenzen
mit sich verändernden Anstellwinkeln. Aus den hier gezeigten Profilen lässt sich nun
ein Vergleich der winkelabhängigen Ausbeuten für die Kapillaren beider Typen
gewinnen. Hierzu werden die jeweiligen Maxima der Profile sowie die dazugehörigen
Halbwertsbreiten abgelesen und die relativen Ausbeuten YNorm nach Gleichung
(5.18a) berechnet.
48
Max.Intensity (Counts/nC)
Winkelabhängigkeiten der Transmission
4
10
(a)
(b)
δ = 100 nm
δ = 200 nm
3
10
2
10
1
Width (DEG)
10
6
5
4
3
2
1
0
Normalized Yield
0
10
-1
10
-2
10
0
5
10
15
20 0
5
Tilt Angle Ψ (DEG)
10
15
20
Abbildung 6.2: Darstellung der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten und der
relativen Ausbeuten der Kapillarfolien vom Typ 1 (a) und Typ 2 (b) mit Ne7+Ionen bei 3 keV. Die Linen in den Darstellungen der Höhen und Breiten der
Profile dienen nur der Veranschaulichung. Die Kurven in den Darstellungen
der relativen Ausbeuten stammen aus einer exponentiellen Anpassung nach
Gleichung (5.2).
Abbildung 6.2 zeigt die Ergebnisse der Ausbeutebestimmung. Hieraus wurde
erstmalig die Abhängigkeit nach Gleichung (5.2) zu fp(t) = exp(-λsin2Ψ)
experimentell nachgewiesen. Die Koeffizienten λ unterscheiden sich in beiden Fällen
um einen Faktor von etwa 2. Im Falle der Folie vom Typ 1 ist er zu 43 bestimmt, bei
Typ 2 zu etwa 82.
Dieses Ergebnis ist mit der Annahme einer Kapazität zur Erzeugung des Ablenkfeldes
konsistent.
Nimmt
man
beispielsweise
einen
Plattenkondensator
als
Vergleichskapazität an, so verdoppelt sich dessen Kapazität ebenfalls mit der
Verdopplung seiner Abmessungen. Im hier vorliegenden Fall werden ebenfalls alle
Abmessungen, die eine Ersatzkapazität bestimmen, durch die Verdopplung des
Durchmessers verzweifacht. Zu der Verdopplung der bestrahlten Breite innerhalb der
Kapillare kommt hier die zweifache Tiefe der bestrahlten Fläche durch die
Vergrößerung des Durchmessers. Es verdoppelte sich ebenfalls der Abstand zwischen
Aufladungsbereich und gegenüberliegender Kapillarwand.
49
Winkelabhängigkeiten der Transmission
6.2. Winkelabhängigkeit der Folien vom Typ 3 und 4
Im Gegensatz zu dem vorhergehend dargelegten Transmissionsverhalten der Folien
vom Typ1 und 2 zeigen die im Folgenden beschriebenen Messungen starke
Abhängigkeiten der Breiten der Transmissionsprofile vom Anstellwinkel der Folien.
Abbildung 6.3 zeigt einen Vergleich der Transmissionsprofile beider Folientypen.
7+
in PET
(b)
(a)
4
10
3
10
7+
Normalized Ne Intensity (Counts/nC)
3 keV Ne
2
10
1
10
0
5
10
15
Observation Angle θ (deg)
0
5
10
15
Observation Angle θ (deg)
Abbildung 6.3: Vergleich der Transmissionsprofile der Folien vom Typ 3 (a) und Typ 4 (b).
Deutlich zu erkennen ist in beiden Fällen die Abhängigkeit der Profilbreite
vom Anstellwinkel. Diese Abhängigkeit ist bei der Kapillarfolie mit
geringerer Kapillardichte, der Typ 4, wesentlich stärker ausgeprägt, als bei
der Folie vom Typ 3.
Aufgrund der wesentlich geringeren Kapillardichte der Folie vom Typ 4 war es hier
nicht möglich, eine Transmission über einen Anstellwinkel von 8° hinaus gesichert
nachzuweisen. In Abbildung 6.4 ist jedoch zu erkennen, dass sich das relative Transmissionsvermögen nach Auswertung der relativen Ausbeuten nicht messbar
unterscheidet. Die in beiden Fällen eingetragenen Ausgleichskurven durch die
Messpunkte der relativen Ausbeuten sind identisch, d.h. die Werte Koeffizienten λ des
sin2Ψ im Exponenten ist in beiden Fällen identisch.
50
Max.Intensity (Counts/nC)
Winkelabhängigkeiten der Transmission
7+
3 keV Ne
4
10
in PET
(b)
(a)
3
10
2
10
Width (DEG)
1
10
5
4
3
2
Normalized Yield
1
0
0
10
-1
10
-2
10
-3
10
0
5
10
5
15 0
Tilt Angle Ψ (DEG)
10
15
Abbildung 6.4: Darstellung der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten und der
relativen Ausbeuten der Kapillarfolien vom Typ 3 (a) und Typ 4 (b) mit Ne7+Ionen bei 3 keV. Die Linen in den Darstellungen der Höhen und Breiten der
Profile dienen nur der Veranschaulichung. Die Kurven in den Darstellungen
der relativen Ausbeuten stammen aus einer exponentiellen Anpassung nach
Gleichung (5.2).
Auffällig an den sich hier ergebenden Resultaten ist das deutlich schmalere Profil
unter einem Anstellwinkel von 0° bei der Folie vom Typ 4. Es erreicht aber bei relativ
kleinen Anstellwinkeln dieselbe Breite wie die Profile der Folie mit der hohen
Kapillardichte. Eine Klärung dieses Phänomens wird aber im Rahmen der hier stattfindenden Untersuchungen nicht stattfinden können. Dieses Resultat lässt aber den
Schluss zu, dass die Defokusierung des transmittierten Ionenstrahls direkt mit der
Kapillardichte und somit mit einer insgesamt abgelagerten Ladung zusammenhängt.
Eine rein statistische Verteilung der Transmissionsrichtung aufgrund von statistisch
verteilten Aufladungen im Endbereich der Kapillaren kommt somit für als Grund
einer Defokusierung nicht in Frage. In einem solchen Fall hätte die Dichte der
Ionenspuren keinerlei Einfluss auf die Verteilung der Transmissionsrichtungen.
Dieser Effekt der Defokusierung aufgrund der Kapillardichte macht zur Untersuchung
dieses Phänomens umfangreiche Messreihen mit Kapillarenfolien unterschiedlichster
Kapillardichte notwendig. Wie aber schon an den Messungen mit der Folie vom Typ
4 bei einer Kapillardichte von 4x106 Kapillare/cm² zu erkennen ist, wird ein
entsprechender Nachweis der Transmission mit der hier benutzten Apparatur bei einer
Kapillardichte deutlich unter diesem Wert äußerst schwierig.
51
Winkelabhängigkeiten der Transmission
Da die Folien vom Typ 1 und 3 die besten Vorraussetzungen eines Transmissionsnachweises zeigten, wurden diese für die Messungen zur Energieabhängigkeit
benutzt. Es wurde erwartet, dass diese beiden Typen auch bei reduziertem Transmissionsvermögen aufgrund höherer Projektilenergien noch genügend Transmission
zeigten um diese mit dem Ionenspektrometer nachweisen zu können. Diese Reduktion
des Transmissionsvermögens wurde aufgrund des Zusammenhanges zwischen
Transmissionsvermögen und Projektilenergie nach Gleichung (5.10) angenommen.
52
Energie- und Ladungsabhängigkeit
7.
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Im Folgenden werden unterschiedliche Messreihen zur Energie- und Ladungsabhängigkeit der geführten Transmission vorgestellt. Zuerst erfolgt eine Untersuchung
der Energieabhängigkeit mit Ne7+ -Ionen im Bereich einer Projektilenergie von 2 bis
10 keV, wobei die Ergebnisse der Untersuchungen an Kapillarfolien vom Typ 1 und 3
verglichen
werden.
Hierbei
treten
deutliche
Unterschiede
in
den
Transmissionseigenschaften der beiden Folientypen auf. Dieses unterschiedliche
Verhalten wird auf die wesentlich breitere Winkelverteilung der Kapillaren im Fall
der Folie vom Typ 1 zurückgeführt.
Die Diskussion der unterschiedlichen Ergebnisse mit den beiden Kapillartypen führt
zur Wahl von Typ 3 für die Folgemessungen zur Energie- und Ladungsabhängigkeit.
Innerhalb dieser Untersuchungen variieren die Parameter Energie und Ladung im
Bereich von 3 keV für Ne7+ bis zu 40 keV für Xe25+. Hierbei werden zunächst Serien
jeweils eines Ladungszustandes in der Projektilenergie variiert und bezüglich ihrer
Energieabhängigkeit ausgewertet. Anschließend wird die hier festgestellte
Energieabhängigkeit zur Bestimmung der Ladungsabhängigkeit verwendet. Die so
erhaltenen Resultate für den Koeffizienten λ einer Anpassungsfunktion nach
Gleichung (5.2) werden mit Modell zur geführten Transmission verglichen. Weiterhin
erfolgt eine Auswertung bezüglich der in der Theorie vorhergesagten Abhängigkeit
des Koeffizienten von Ep/qIon. Die sich daraus ergebenden Zusammenhänge werden
abschließend diskutiert.
7.1. Vergleichsmessungen zwischen dem Folientyp 1
und 3
7.1.1. Energieabhängigkeit beim Kapillartyp 1 für Ne7+
Zunächst wurden Untersuchungen zur Energieabhängigkeit der Transmission durch
Nanokapillare an Kapillarfolien vom Typ 1 mit Ne7+-Ionen im Energieintervall
zwischen 2 und 10 keV durchgeführt. Dieser Kapillartyp zeichnet sich durch eine
relativ breite Winkelverteilung dnc/dWc der Kapillaren mit einer Halbwertsbreite von
1,5° aus, wohingegen die Kapillaren vom Typ 3 hier nur einen Wert von 0,33°
erreichen. Aufgrund des Aspektwinkels von ca.0,6° für die Kapillaren vom Typ 1 mit
einem Kapillardurchmesser von 100 nm ist somit ein deutlicher Einfluss der Winkelverteilung der Kapillaren dieses Typs zu erwarten. Hingegen sollte dieser Einfluss bei
Kapillartyp 3 mit einem Aspektwinkel von ca.1,1° aufgrund des größeren
Kapillardurchmessers mit 200 nm eher gering ausfallen, da die Inklination der
Kapillaren aufgrund der Winkelverteilung deutlich kleiner als der Aspektwinkel
ausfällt. Somit könnten Ionen eine Kapillare in der Folie vom Typ 3 sogar dann noch
wechselwirkungsfrei passieren, selbst wenn die Kapillare deutlich über den Wert der
Halbwertsbreite der Inklination aufgrund der Bestrahlung angestellt ist. Im Fall von
Kapillartyp 1 ist dies sogar schon bei Werten deutlich kleiner als die Halbwertsbreite
der Winkelverteilung nicht mehr möglich.
53
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Abbildung 7.1 zeigt Transmissionsprofile für den Kapillartyp 1 im Energiebereich
zwischen 2 keV und 10 keV.
5
Relative Intensity
10
3 keV
2 keV
5 keV Ψ=0
7 keV
Ψ=0
10 keV
Ψ=0
Ψ=0
Ψ=5
Ψ=0
4
10
Ψ=5
Ψ=10
Ψ=5
Ψ=5
Ψ=10
Ψ=5
3
10
Ψ=15
Ψ=15
Ψ=10
Ψ=10
2
10
Ψ=10
Ψ=20
Ψ=20
-5 0 5 10 15 20 -5 0 5 10 15 20 -5 0 5 10 15 20 -5 0 5 10 15 20 -5 0 5 10 15 20
Observation Angle (deg)
Abbildung 7.1: Transmissionsprofile der Messungen mit Ne7+ an der Kapillarfolie vom Typ 1
für Projektilenergien zwischen 2 und 10 keV.
Es zeigt sich eine Reduktion des Transmissionsvermögens mit steigender
Projektilenergie. Dieser Abfall des Transmissionsvermögens war tendenziell aufgrund
des Transmissionsmodells und der Zusammenhänge in Gleichung 5.10 zu erwarten.
Zusätzlich zur Reduktion des Transmissionsvermögens ergaben sich ebenfalls
deutliche schmalere Transmissionsprofile mit steigender Projektilenergie.
Ab einer Projektilenergie von 7 keV ist ein weiterer Effekt erkennbar, welcher eine
Transmission deutlich unterhalb der erwarteten Winkel verstärkt. Bei einer Energie
von 10 keV wird dieser Effekt so deutlich, dass er den Aufbau eines
Transmissionsmaximums unter Θ ≈ Ψ vollständig überlagert. In diesem Fall tritt
sowohl für den Anstellwinkel Ψ=5° als auch für Ψ=10° ein Transmissionsmaximum
bei Θ ≈ 2° auf. Dieses Phänomen wird auf den Einfluss der Eingangs erörterten
breiten Winkelverteilung der Kapillaren dieses Kapillartyps zurückgeführt. Durch die
breite Winkelverteilung wird offenbar eine Transmission durch einen Bruchteil der
Kapillaren mit Anstellwinkel deutlich kleiner als Ψ stärker begünstigt als eine
Transmission in Maximalausrichtung der Kapillaren. Um eine Aussage über die
Ausbeuten im Energiebereich von 2 bis 7 keV zu gewinnen, werden die maximalen
Transmissionswerte, die Halbwertsbreiten der entsprechenden Profile sowie die sich
daraus ergebenden normierten Ausbeuten nach Gleichung (5.18a) bestimmt. Eine
vergleichende Darstellung für die Energien 2 keV, 5 keV und 7 keV ist in Abbildung
7.2 zu sehen.
54
Energie- und Ladungsabhängigkeit
5
5 keV
2 keV
7 keV
4
10
3
10
2
10
Width (deg)
Max.Int. (Counts/nC)
10
6
4
2
Norm.Yield
0
0
10
-1
10
-2
10
-3
10
0
5
10 15 20 0
5 10 15 20 0
Tilt Angle Ψ (deg)
5
10 15 20
Abbildung 7.2: Darstellung der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt und der
normierten Ausbeuten der Folien vom Typ 1 bei der Untersuchung mit
Ne7+-Ionen bei 2 keV, 5 keV und 7 keV. Die Linen in den Darstellungen
der Höhen und Breiten der Profile dienen der besseren Veranschaulichung.
Die Kurven in den Darstellungen der relativen Ausbeuten stammen aus
einer exponentiellen Anpassung nach Gleichung (5.2).
Die hier nicht dargestellten Werte zu 3 keV sind mit denen in Kapitel 6.1, Abbildung
6.2, Spalte (a) vorgestellten Resultate der Messreihe an Typ 1 identisch.
Die Messreihe zu E = 10 keV wird in diesem Zusammenhang nicht weiter ausgewertet. Wie aus Abbildung 7.1 ersichtlich, erreicht das Transmissionsmaximum nicht
die zu erwartende Position aufgrund der zuvor besprochenen Inklination von großen
Teilen der Kapillaren. Dieses Phänomen schließt aber einen Führungseffekt für
55
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Winkel deutlich unterhalb von Ψ=5° nicht aus. Ein Auftreten des Führungseffektes in
diesem Winkelbereich wurde an dieser Stelle aufgrund der starken Überlagerung
durch die gezeigten Störeffekte nicht weiter untersucht.
Um den Verlauf der normierten Ausbeuten in das Modell der geführten Transmission
einzuordnen, werden im Folgenden die sich aus der Anpassung an Gleichung (5.2)
ergebenden Koeffizienten λ in Abhängigkeit von der Energie aufgetragen.
Coefficient λ
400
300
2
EP
200
EP
100
0
0
1
2
3
4
5
6
7
Energy (keV)
Abbildung 7.3: Darstellung der Koeffizienten λ basierend auf einer Anpassung nach
Gleichung (5.2). Die durchgezogene Kurve ist eine Anpassung an die Daten
mittels einer Funktion proportional zu Ep2, die gestrichelte Kurve stellt eine
lineare Anpassung an Ep dar.
Nach Gleichung (5.10) sollte sich hierbei in Übereinstimmung mit dem Modell der
geführten Transmission ein linearer Zusammenhang zwischen dem Koeffizienten λ
und der Projektilenergie Ep bei konstantem Q ergeben. Die Begründung für eine
weitestgehende Konstanz des Wertes Q wird in Kapitel 8.1.2 gegeben. Dies ist aber
offensichtlich nicht der Fall. Eine Anpassung an die Daten war weitestgehend über
eine Funktion proportional Ep2 möglich. In Analogie zu den Annahmen des Modells
lieferte diese Anpassung das folgende Ergebnis:
⎧⎪ ⎛ C e e p E p
⎫⎪
⎞
f p ( t ) = f g0 ex p ⎨ − ⎜
+ c s ⎟ sin 2 Ψ ⎬
⎪⎩ ⎝ q Io n Q ( t )
⎪⎭
⎠
(7 .1 )
Der sich hier zusätzlich ergebende Faktor ep=Ep/En ist ein Quotient aus
Projektilenergie Ep und einer Normierungskonstante En. Im vorliegenden Fall wird die
Normierungskonstante zu En= 3 keV gewählt[Hel05a]. Somit bleibt das Ergebnis
weitgehend in Übereinstimmung mit zuvor gemachten Annahmen[Sto04a]. In diesem
Fall ergibt sich für eine Projektilenergie von Ep=3 keV ein Normierungsfaktor von 1
und Gleichung (7.1) geht damit in Gleichung (5.10) über.
56
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Counted Ions (Counts/nC)
10
5
8
7+
Ne via PET capillaries
Ψ=0°
10 keV
7 keV
6
4
5 keV
2
3 keV
2 keV
10
4
8
6
4
-5
-4
-3
-2
-1
0
1
2
3
4
5
Observation Angle (deg)
Abbildung 7.4: Vergleich der Transmissionsprofile mit Ψ=0 im Energiebereich zwischen 2
und 10 keV
Ein Vergleich der Transmissionsprofile für Ψ=0, wie er in Abbildung 7.4 zu sehen ist,
lässt noch einen weiteren Schluss zu. Abgesehen von der Diskrepanz der hier
gezeigten Resultate für Winkel Ψ>0 mit der Theorie, ergibt der Vergleich der
Ausbeuten Y für Ψ=0, dass diese im Rahmen der Messgenauigkeit übereinstimmen.
Abbildung 7.5 zeigt die entsprechenden Graphen der maximalen Intensitäten, der
Halbwertsbreiten σt sowie der Ausbeuten Y für diesen Fall.
57
σt (deg)
4
Max.Intensity (10 Counts)
Energie- und Ladungsabhängigkeit
7+
Ne via PET Capillaries
Ψ=0
5
1
5
3
0
5
Y (10 Counts)
5
4
3
2
1
0
0
2
4
6
8
10
Energy (keV)
Abbildung 7.5: Vergleich der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt sowie der
Ausbeuten Y für die Transmissionsprofile mit Ψ=0 im Energiebereich
zwischen 2 keV und 10 keV bei einer Kapillarfolie vom Typ 1. Die
durchgehende Linie in der Darstellung verdeutlicht den Mittelwert der
Ausbeuten, die gestrichelten Linien dienen der Veranschaulichung der
Darstellung.
Aus den hier gezeigten Werten für die Halbwertsbreite σt wird die Verbreiterung der
Transmissionsprofile aufgrund der Defokusierung nach Gleichung (5.22) bestimmt.
Somit kann auch das defokusierende Potential Ug gemäß einer ebenfalls um den
Faktor ep angepassten Gleichung (5.13) bestimmt werden. Die so erhaltene
modifizierte Gleichung hat dann analog (5.13) folgende Form:
σ x = 2 ln 2
qfU g
ep E p
(7.2)
Tabelle 7.1 zeigt die entsprechenden Größen σt, σp , σc , σcp , σx sowie das resultierende Potential Ug. Die Breite σc wurde hierzu aus den Simulationen in Kapitel 2
gewonnen, die Werte für σp entsprechen den Halbwertsbreiten der exponentiellen
58
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Anpassung nach Gleichung (5.2). Eine Bestimmung des Potentiales Ug für die
Projektilenergie Ep = 10 keV erfolgt an dieser Stelle nicht.
Tabelle 7.1: Die Werte der Breiten σt, σp, σc, σcp, σx des Potentials Ug aus der Untersuchung
des Folientyps 1 mit Ne7+ Ionen bei Projektilenergien zwischen 2 und 10 keV
Energie(keV) σt (deg)
(d6,6 )
2
σp (deg) σc (deg) σcp (deg) σx (deg)
Ug (V)
15,15
1,5
1,49
6,42
0,864
3
5,2
13,1
1,5
1,49
4,98
1,168
5
3,3
8,61
1,5
1,47
2,95
1,138
7
2,9
5,43
1,5
1,44
2,51
1,620
Aus dieser Konstanz der Ausbeute bei Potentialen Ug von annähern gleicher Größe
kann man folgenden Schluss ziehen: Offenbar werden durch den hohen Anteil
inklinierter Kapillaren deutliche Ladungsmengen innerhalb der Kapillare abgelagert
welche ein relativ starkes Potential innerhalb der Folie aufbauen.
59
Energie- und Ladungsabhängigkeit
7.1.2. Die Energieabhängigkeit beim Kapillartyp 3 für Ne7+
Relative Intensity
Im folgenden Kapitel wird nun eine Untersuchung analog zur vorher Beschriebenen
mit dem Kapillartyp 3 durchgeführt. Bei dem hier benutzten Kapillarfolientyp 3 sollte
sich der Einfluss der Winkelverteilung der Kapillaren in der Folie deutlich kleiner als
im vorhergehenden Kapitel auswirken oder sogar ganz unbemerkt bleiben.
3 keV
5 keV
Ψ=0
7 keV
Ψ=0
Ψ=0
10 keV
5
10
Ψ=0
Ψ=5
Ψ=5
4
Ψ=5
10
Ψ=5
3
10
Ψ=10
Ψ=10
Ψ=7
2
10
Ψ=12
Ψ=15
Ψ=10
1
10
-5 0 5 10 15 20 -5 0 5 10 15 20 -5 0 5 10 15 20 -5 0 5 10 15 20
Observation Angle (deg)
Abbildung 7.6: Transmissionsprofile der Messungen mit Ne7+ an der Kapillarfolie Typ 3 für
Projektilenergien zwischen 3 und 10 keV
Abbildung 7.6 zeigt die Transmissionsprofile der Kapillarfolie vom Typ 3 im
Energiebereich von 3 bis 10 keV. Folientyp 3 lässt im Gegensatz zu Folientyp 1 keine
wesentlichen Verschiebungen der Intensitätsmaxima bei höherer Projektilenergie
erkennen. In der folgenden Abbildung 7.7 werden die maximalen Transmissionswert,
die Halbwertsbreiten der entsprechenden Profile sowie die sich daraus ergebenden
normierten Ausbeuten nach Gleichung (5.18a) bestimmt. Die hier nicht dargestellten
Werte zu 3 keV sind mit denen in Kapitel 6.2, Abbildung 6.4, Spalte (a) vorgestellten
Resultate der Messung an Typ 3 identisch.
60
Max.Int. (Counts/nC)
Energie- und Ladungsabhängigkeit
10 keV
7 keV
5 keV
5
10
4
10
3
10
2
10
1
10
Width (deg)
3
2
1
Norm.Yield
00
10
-1
10
-2
10
-3
10
-4
10
0
5
10
0
5
10
0
Tilt Angle Ψ (deg)
5
10
Abbildung 7.7: Darstellung der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt und der
normierten Ausbeuten der Folien vom Typ 3 bei der Untersuchung mit
Ne7+-Ionen und einer Projektilenergie von 5 bis 10 keV. Die Linen in den
Darstellungen der Höhen und Breiten der Profile dienen der Veranschaulichung. Die Kurven in den Darstellungen der relativen Ausbeuten
stammen aus einer exponentiellen Anpassung nach Gleichung (5.2).
Um die normierten Ausbeuten bezüglich ihrer Energieabhängigkeit auszuwerten,
werden die Koeffizienten λ, die sich aus der Anpassung an Gleichung (5.2) ergeben
über die Projektilenergie Ep aufgetragen. Eine Veranschaulichung der Zuordnung ist
in Abbildung 7.8 dargestellt.
61
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Coefficient λ
700
600
500
400
300
200
100
0
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
Energy (keV)
Abbildung 7.8: Darstellung der Koeffizienten λ basierend auf einer Anpassung nach
Gleichung (5.2). Die eingetragene Kurve ist eine Anpassung an die Daten
mittels einer linearen Funktion in Ep.
Wie in der obigen Darstellung zu erkennen ist, kann der Zusammenhang zwischen der
Projektilenergie und dem Koeffizienten λ im Rahmen der Messgenauigkeit linear
genähert werden wie er durch die Theorie vorhergesagt wird. Die genauere
Auswertung des Koeffizienten λ wird erst in Kapitel 7.2 im Zusammenhang mit der
Auswertung weiterer Ladungszustände anderer Projektile und deren
Energieabhängigkeit stattfinden.
Analog zur Vorgehensweise im vorhergehenden Kapitel, wird nun die Transmission
für Ψ=0 ausgewertet. Dies dient dazu, den Einfluss der in diesem Fall sehr schmalen
Winkelverteilung auf die Defokusierung zu untersuchen. Es wird erwartet, dass
aufgrund der wesentlich geringeren Inklination der Kapillaren, deutlich kleinere
Ladungsmengen innerhalb der Kapillaren abgelagert werden. Somit sollten die
Potentiale Ug für die hier benutzten Kapillaren unter dem entsprechenden Wert für Ug
aus Kapitel 7.1.1 liegen. Für den Fall, dass ein Einfluss der Inklination der Kapillaren
unwesentlich wird, dominieren andere Effekte, wie die Ungenauigkeit der
Ausrichtung sowie die Divergenz des Ionenstrahls, die Verbreiterung der Profile. Eine
Reduktion des Potentials auf Null ist deshalb selbst im Falle idealer paralleler
Kapillaren nicht denkbar. Kleinste Ablagerungen von Ladungen aufgrund der
genannten Randbedingungen führen somit schon zu Feldern innerhalb der
Kapillarfolie, welche sich in der Messung durch einen entsprechenden Wert des
Potentiales Ug bemerkbar machen.
In der sich anschließenden Abbildung 7.9 erfolgt zunächst eine Darstellung der
entsprechenden Kenngrößen der maximalen Intensität, der Halbwertsbreite σt sowie
der Ausbeute Y für bei Ψ=0.
62
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Ψ=0
4
Max.Intensity (10 Counts)
7+
Ne via PET Capillaries
5
10
4
10
σt (deg)
4
3
2
1
4
2
5
Y (10 Counts)
0
8
6
1
0.8
0.6
0
2
4
6
8
10
Energy (keV)
Abbildung 7.9: Vergleich der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt sowie der
Ausbeuten Y für die Transmissionsprofile mit Ψ=0 im Energiebereich
zwischen 3 keV bis 10 keV bei einer Kapillarfolie vom Typ 3. Die
durchgehende Linie in der Darstellung verdeutlicht den Mittelwert der
Ausbeuten, die gestrichelten Linien dienen der Veranschaulichung der
Darstellung.
Aus der oben gezeigten Darstellung geht wiederum hervor, dass die
Gesamttransmission im Wesentlichen unabhängig von der Profilverbreiterung ist, da
alle Ausbeuten im Rahmen der Messgenauigkeit konstant sind. Die relativ hohe
Streuung dieser Werte ist auf Unregelmäßigkeiten in der Folie, wie sie bereits in
Kapitel 5.2.1 angesprochen wurden, zurückzuführen. Diese breite Streuung war die
Veranlassung, bei der Bestimmung der Parameter λ generell auf die mit Ψ=0
normierten Ausbeuten zurückzugreifen. Dadurch ließen sich auch die
Transmissionsverläufe bei variierender Maximaltransmission graphisch sehr leicht
miteinander vergleichen. Die im Allgemeinen beobachtete Variation der
Gesamtintensität lag bei maximal ± 50 %.
63
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Die im Folgenden aufgeführte Tabelle gibt nun die entsprechenden Potentialwerte Ug
an, welche nach den Überlegungen in Kapitel 5.1.4 zu den beobachteten
Profilverbreiterungen führen.
Tabelle 7.2: Die Werte der Breiten σt, σp, σc, σcp, σx des Potentials Ug aus der Untersuchung
des Folientyps 3 mit Ne7+ Ionen bei Projektilenergien zwischen 3 und 10 keV
Energie(keV) σt (deg)
(d3 )
3
σp (deg) σc (deg) σcp (deg) σx (deg)
Ug (V)
8,37
0,33
0,3297
2,98
0,419
5
1,5
6,29
0,33
0,3295
1,46
0,168
7
1,3
4,89
0,33
0,3292
1,26
0,174
10
1,2
3,66
0,33
0,3286
1,15
0,209
Deutlich erkennbar sind die wesentlich geringeren Potentialwerte als bei der Messung
an Folientyp 1. Ein geringerer Wert für das Potential war aufgrund der schmaleren
Profile zu erwarten. Erneut auffällig in diesem Zusammenhang sind die nahezu
gleichen Wert der Potentials Ug über den gesamten Messbereich wie schon im Falle
des Folientyps 1. Der Wert für 3 keV liegt zwar über dem Mittelwert der 3 anderen
Messungen, bleibt aber immer noch wesentlich kleiner als die Vergleichswerte an
Folientyp 1. Diese Folienspezifische Konstanz des Potentials lässt hier schon
folgenden Annahme zu:
Ladungen werden zunächst immer nur im Eingangsbereich der Kapillare abgelagert.
Selbst bei Messungen mit Ψ=0 trifft dies zu. Kleine Ablagerungen treten immer
aufgrund von Ungenauigkeiten in der Positionierung des Targets sowie durch die
Inklination der Kapillaren aufgrund ihrer Winkelverteilung innerhalb der Folie auf.
Für die Ionen, die den Ablenkbereich passiert haben, ist die Information ihrer
ursprünglichen Orientierung verloren und alle Verluste im Führungsbereich der
Kapillare hängen nur noch von der Stromdichte der Ionen ab im Führungsbereich ab.
Diese sinkt aber mit steigendem Anstellwinkel. Sollte nun das defokusierende
Potential von einer Ablagerung der Ladungen im Führungsbereich herrühren, so
müsste es im Falle von Kapillartyp 1 geringer ausfallen als bei Kapillartyp 2, da hier
die Ionenstromdichte aufgrund der größeren mittleren Inklination der Kapillaren
geringer ist. Offensichtlich tritt aber gerade der umgekehrte Fall auf. Ein weiteres
deutliches Indiz, dass die Ladung im Eingangsbereich die Defokusierung verursacht
schließt sich aus der folgenden Überlegung:
Für die deutlich paralleler ausgerichteten Kapillaren bei Typ 3 wurde vorhergehend
gezeigt wurde, dass eine Transmission in erster Näherung durch eine lineare
Anpassung in Ep bescrieben werden kann. Daher kann die in Kapitel 7.1 notwendig
gewordene Normierung mittels ep zum Erhalt nahezu konstanter Werte für Ug nur aus
der Ablagerung von Ladungen im Eingangsbereich kommen. Im Führungsbereich der
der Kapillaren im Fall des Typ 1 verlieren die Ionen die Information über ihre
Ursprünglich Bewegungsrichtung bezüglich der Kapillarachse. Somit ist anzunehmen,
dass eine Ablenkung an Feldern innerhalb des Führungsbereiches analog zur
Ablenkung von Ionen am Typ 3 erfolgen sollte. Im Umkehrschluss bedeutet dies, dass
das defokusierende Feld mit den Ladungen des Eingangsbereiches skaliert und nicht
mit Ablagerungen unabhängig von den Ladungen im Eingang.
Aufgrund der wesentlich geringeren Störeffekte durch die Inklination der Kapillare
wird zur weiteren Untersuchung der Energie- und Ladungsabhängigkeit nur noch der
64
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Kapillartyp 3 verwendet. Die großen Einschränkungen bei Messungen mit höheren
Energien sowie die stärkeren defokusierenden Potentiale aufgrund der breiteren
Winkelverteilung bei Typ 1, ließen eine weitere Untersuchung mit diesem Kapillartyp
nicht sinnvoll erscheinen um das Verständnis des Führungseffektes bei parallelen
Kapillaren zu vertiefen. Sie überlagern die hier interessierenden Effekte und
erschweren die Auswertung.
Im Weiteren werden die schon besprochenen Streuungen in den Ausbeuten mit der
Position am Target wie zuvor beschrieben durch die Benutzung der normierten
Ausbeute nach Gleichung (5.18a) umgangen. Dementsprechend finden alle weiteren
Darstellungen der Ausbeute innerhalb der Untersuchung zur Energie- und
Ladungsabhängigkeit nur noch mittels YNorm statt.
7.2. Energieabhängigkeiten bei höheren
Ladungszuständen
Analog zu der in Kapitel 7.1.2 vorgestellten Messreihe an Ne7+ wurden weitere
Messungen mitNe9+, Ar9+, Ar13+ und als Beispiel eines deutlich höher ionisierten
Projektile Xe25+ zur Bestimmung der Energieabhängigkeit durchgeführt. Tabelle 7.3
gibt einen Überblick über die dabei verwendeten Projektilenergien.
Tabelle 7.3: Verwendete Ionen und deren Projektilenergie mit Kapillartyp 3
Ion
Ne7+
Ne9+
Ar9+
Ar13+
Xe25+
Ionenenergie/ keV
3; 5; 7;10
3
9
7; 10; 13
25; 35; 40
Die Einzelmessungen mit Ne9+ bei 3 keV sowie mit Ar9+ bei 9 keV werden im
Anschluss an die Auswertung der anderen Ionen diskutiert. Dies geschieht um eine
um eine eventuelle zusätzliche Geschwindigkeitsabhängigkeit der Transmission, die
nicht allein auf einer Energieabhängigkeit basiert gesondert zu erkennen. Zunächst
werden in den Abbildungen 7.10 und 7.11 die Transmissionsprofile der Messungen an
Ar13+ und Xe25+ vorgestellt.
65
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Rel. Intensity
7 keV
10
5
10
4
Ψ=0
13 keV
Ψ=0
Ψ=5
Ψ=5
Ψ=5
Ψ=8
10
10 keV
Ψ=0
3
10
2
10
1
Ψ=7
Ψ=10
Ψ=7
Ψ=8
Ψ=10
0
5
10
0
5
10
0
5
10
Observation Angle (deg)
Abbildung 7.10: Transmissionsprofile der Messungen mit Ar13+ an der Kapillarfolie Typ 3 für
Projektilenergien zwischen 7 und 13 keV
Rel. Intensity
Ψ=0
25 keV
5
10
35 keV
Ψ=0
40 keV
Ψ=0
4
10
Ψ=5
Ψ=4
3
10
Ψ=5
Ψ=5
Ψ=7
2
10
Ψ=6
Ψ=8
1
10
Ψ=7
0
Ψ=7
10
0
5
10
0
5
10
0
5
10
Observation Angle (deg)
Abbildung 7.11: Transmissionsprofile der Messungen mit Xe25+ an der Kapillarfolie Typ 3 für
Projektilenergien zwischen 25 und 40 keV
66
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Die Entwicklungen der Profile mit der Energie zeigen in den obigen Abbildungen dieselben Tendenzen, wie die bereits in Kapitel 7.1.2 diskutierten Transmissionsprofile
für Ne7+. Aus den in den obigen Darstellungen aufgeführten Transmissionsprofilen
werden nun die normierten Ausbeuten gemäß Gleichung (5.18a) bestimmt und deren
Abhängigkeit vom Anstellwinkel in Abbildung 7.12 dargestellt.
Auf eine Darstellung der entsprechenden Maximaltransmissionen sowie der
Halbwertsbreiten σt der Transmissionsprofile wird an dieser Stelle verzichtet. Aus
diesen Werten ergeben sich in diesem Zusammenhang keine neuen Erkenntnisse. Es
wird hierbei im Allgemeinen ein Anstieg der Profilbreiten mit größer werdendem
Anstellwinkel sowie eine Erhöhung der Maximaltransmission bei Θ=Ψ mit steigender
Projektilenergie, analog zu den Messungen an Ne7+, festgestellt.
0
13+
Normalized Yield
10
Ar
25+
via PET
Xe
via PET
7 keV
25 keV
10 keV
35 keV
13 keV
40 keV
-2
10
-4
10
0
10
-2
10
-4
10
0
10
-2
10
-4
10
0
5
10
Tilt Angle Ψ (deg)
0
5
10
Tilt Angle Ψ (deg)
Abbildung 7.12: Bestimmung der normierten Ausbeuten der Messreihen an Ar13+ im Energiebereich zwischen 7 und 13 keV sowie für Xe25+ im Energiebereich zwischen
25 und 40 keV. Die Kurven entsprechen den jeweiligen exponentiellen
Anpassungen nach Gleichung (5.2)
Ergänzend zu den Darstellungen der vorhergehend gezeigten Resultate für Messreihen
derselben Ionentypen wird nun eine vergleichende Messreihe mit gleichem
Ladungszustand aber unterschiedlicher Ionenmasse vorgestellt:
In
diesem Falle wird das Transmissionsverhalten an Ne9+ bei 3 keV und an Ar9+ bei 9
keV untersucht. Hierdurch soll herausgefunden werden, in wie weit sich Messreihen
bei gleicher Ladung aber unterschiedlichen Ionenmasse von Messungen mit gleichen
Ionen unterscheiden. Ist die hierbei auftretenden Änderung des Koeffizienten λ
unabhängig vom Wechsel der Masse zwischen beiden Messungen, so können dieser
beiden Messungen zu einer Messreihe mit q=9 zusammengefasst werden.
67
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Rel. Intensity
Abschließend werden beide Ergebnisse in das Gesamtbild des Transmissionsverhaltens bezüglich seiner Energieabhängigkeit eingeordnet. Abbildung 7.13 zeigt
die entsprechenden Transmissionsprofile dieser Messreihe.
10
5
10
4
10
3
10
2
10
1
3 keV Ne
Ψ=0
9+
Ψ=0
Ψ=5
9 keV Ar
9+
Ψ=5
Ψ=10
Ψ=8
Ψ=10
Ψ=15
-5
0
5
-5
0
5
10
15
Observation Angle (deg)
Abbildung 7.13: Transmissionsprofile der Messungen mit Ne9+ bei 3 keV sowie mit Ar9+ bei 9
keV an einer Kapillarfolie vom Typ 3
Normalized Yield
10
15
0
10
-2
10
-4
10
10
9+
3 kev Ne via PET
0
10
-2
10
-4
9+
9 keV Ar via PET
0
5
10
15
Tilt Angle Ψ (deg)
Abbildung 7.14: Bestimmung der normierten Ausbeuten der Messreihen mit 3 keV Ne9+
sowie mit 9 keV Ar9+. Die Kurven entsprechen den jeweiligen
exponentiellen Anpassungen nach Gleichung (5.2)
Ebenso wie in den vorhergehenden Untersuchungen wird auch in diesen Fällen eine
Auswertung der entsprechenden exponentiellen Abhängigkeit nach Gleichung (5.2)
68
Energie- und Ladungsabhängigkeit
durchgeführt. Abbildung 7.14 zeigt die Verläufe der normierten Ausbeuten der beiden
Messreihen. Zum Vergleich der Energieabhängigkeit der Transmission werden nun
die jeweiligen Koeffizienten λ aus den Messungen gewonnen und der Projektilenergie
zugeordnet. Hierbei gehen auch die Werte für λ aus den Messungen an Ne7+ in die
folgende Auswertung ein. Zunächst erfolgt zusammenfassend eine tabellarische
Zuordnung der analytisch bestimmten Werte für λ zu Ionentyp und Projektilenergie.
Tabelle 7.4: Zuordnung der analytisch bestimmten Werte des Koeffizienten λ zu Projektiltyp
und Projektilenergie
Energie
(keV)
Ne7+
Ne9+
3
5
7
9
10
13
25
35
40
126
234
380
88
Ar9+
Ar13+
Xe25+
180
410
680
326
440
415
700
790
Abbildung 7.15 stellt die Zusammenhänge zwischen dem Koeffizienten λ der
Anpassung nach (5.2), der Projektilenergie des Ions und dem Ionentyp graphisch dar.
Coefficient λ
800
700
600
500
400
7+
Ne
9+
9+
Ne ; Ar
13+
Ar
25+
Xe
300
200
100
0
0
5
10
15
20
25
30
35
Energy (keV)
40
Abbildung 7.15: Darstellung der Energieabhängigkeit des Koeffizienten der exponentiellen
Anpassung für unterschiedliche Ionentypen. Die durchgehenden Linien sind
die Resultate einer in der Energie linearen Anpassung an die Koeffizienten
eines Ionentyps. Die gestrichelte Linie ist eine Ausgleichsgerade durch die
Messreihe mit q=9.
Aus der oben gezeigten Darstellung kann man den folgenden Schluss ziehen:
Innerhalb eines Ionentyps wächst der Koeffizient des Exponenten offenbar linear mit
69
Energie- und Ladungsabhängigkeit
der Energie und hat dabei einen negativen Offset. Die Werte zu q = 9 fügen sich
hierbei wie Werte einer Messreihe mit q = 9 zwischen die Messreihen zu q = 7 und
q = 13 ein. Die unterschiedliche Ionenmasse hat offensichtlich kein Einfluss auf das
Transmissionsverhalten eines Projektils. Prinzipiell ist dies nicht überraschend, da die
hier beschriebenen Effekte auf der Elektrostatik beruhen und somit
Massenunabhängig sind. Es zeigt aber, dass keine signifikanten Abhängigkeiten
bestehen, die nicht durch elektrostatische Felder beschrieben werden und in ihren
Auswirkungen über den Rahmen der Messgenauigkeit hinausgehen.
Zusammenfassend kann hier schon gesagt werden, dass alle gezeigten Messreihen
prinzipiell dem in Gleichung (5.10) beschriebenen Verhalten folgen. Allerdings wird
der sich hier ergebende negative Wert für λ (Ep= 0), der dem Parameter cs in
Gleichung (5.10) entsprecht, anschließend an die Untersuchung zur Ladungsabhängigkeit noch einmal genauer diskutiert werden müssen.
7.3. Ladungsabhängigkeit der Transmission
Anhand der vorhergehend durchgeführten Untersuchungen an Kapillartyp 3 zur
Winkelabhängigkeit der Transmission sowie zu deren Energieabhängigkeit kann nun
auch die Abhängigkeit der Transmission vom Ladungszustand des Projektils
analysiert werden. Hierzu wird zunächst eine Auswertung der Messreihen bezüglich
ihrer Ladungsabhängigkeit durchgeführt.
Aus den in Kapitel 7.2 gezeigten Daten zur Abhängigkeit des Parameters λ von der
Projektilenergie kann zunächst folgendes geschlossen werden. Die Funktion, die den
Anstieg von λ bei konstanter Ladung beschreibt, scheint in ihrer Steigung umgekehrt
proportional zur Ladung zu sein. Ein entsprechendes Verhalten wird zudem durch das
Modell und seiner Interpretation nach Gleichung (5.10) vorhergesagt.
Um eine Überprüfung auf die so vorhergesagten Zusammenhänge durchzuführen wird
im Folgenden eine Analyse der Koeffizienten λ durchgeführt. Auf die Analyse der
einzelnen Messreihen bezüglich ihrer Ladungsabhängigkeit wird deshalb zunächst
verzichtet. Da die Linearität des Anstieges von λ mit der Projektilenergie im
vorhergehenden Kapitel belegt wurde, wird diese ebenfalls in der Analyse mit
berücksichtigt. Hierzu wird der Koeffizient λ als Funktion des Quotienten aus
Projektilenergie Ep und der Projektilladung qIon aufgetragen und der Verlauf in
Abhängigkeit dieses Quotienten analysiert.
In der folgenden Abbildung 7.16 ist nun der Zusammenhang der einzelnen
Koeffizienten λ und dem Quotienten E/qIon dargestellt.
70
Energie- und Ladungsabhängigkeit
7+
Ne
9+
9+
Ne ;Ar
13+
Ar
25+
Xe
800
700
Coefficient λ
600
500
400
300
Model: Line
Equation: y = A + B*x
Weighting: Instrumental
Chi^2/DoF = 3.53013
R^2
= 0.99058
A
-95.43751 ± 11.1291
B
0.53506 ± 0.0165
200
100
0
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
Energy/Charge (V)
Abbildung 7.16: Darstellung der Ladungsabhängigkeit des Koeffizienten λ für alle in dieser
Arbeit benutzten Energien Ep und Ladungszustände qIon.
Aus der oben gezeigten Darstellung ist ersichtlich, dass alle in den entsprechenden
Messreihen bestimmten Koeffizienten λ innerhalb der Fehlergrenzen einem linearen
Zusammenhang mit dem Quotienten Ep/qIon folgen. Innerhalb der in Abbildung 7.16
gezeigten linearen Anpassung an die Werte für den Koeffizienten λ ergaben sich
folgenden freien Parameter A und B in einer linearen Funktion
λ(E/qIon) = A + B·E/qIon:
A= -130 ± 11
und B= 0,57 ± 0,016 V-1
Hierbei ist, wie schon in Kapitel 7.2, der negative Wert für λ(Ep=0) mit -130
physikalisch noch sehr unverständlich. Dieser sollte, da er in der Theorie zunächst als
positive Größe eines Verlustterms im Führungsbereich eingeführt wurde, positiv
bleiben. Ein negativer Wert für cs entspräche in dieser Interpretation eines positiv
definierten Verlustterms einer Verstärkung des Ionenstromes und somit zunächst
einem physikalisch nicht sinnvollen Ergebnis. Diesem Ergebnis nach müssten die
Kapillaren mit dieser Interpretation des Parameters cs Ionen produzieren um den
Ionenstrom innerhalb der Kapillare zu verstärken. Aus diesem Grund findet im
Anschlusskapitel eine detailliertere Betrachtung des Parameters cs statt, um eine
physikalisch sinnvolle Interpretation des Ergebnisses dieser Auswertung zu erhalten.
71
Energie- und Ladungsabhängigkeit
7.4. Diskussion der bisherigen Ergebnisse
Aufgrund des sich in Abbildung 7.16 ergebenden Zusammenhangs zwischen dem
Koeffizienten λ und dem Quotienten Ep/qIon kann man an dieser Stelle folgende für
das Verständnis der Ionenführung durch Kapillare in PET sehr wichtigen
Schlussfolgerungen ziehen.
Es ist eine Anpassung an alle Messungen mit unterschiedlichsten Parametern
bezüglich des Ladungszustandes qIon, der Projektilmasse MIon sowie der Ionenenergie
Ep mit einem Satz von freien Parametern möglich. Diese Tatsache zeigt, dass die
Ablenkfelder im Streubereich für alle untersuchten Parameter im Wesentlichen gleich
sind. Dasselbe gilt für den Einfluss des Führungsbereichs auf die Transmission. Dies
folgert aus der Struktur der Gleichung (5.10), in der der Quotient Ce /Q(t=¶) dem
Parameter A entspricht und cs dem Parameter B. Da der Quotient Ce /Q(t=¶) aber nur
über die Kondensatorgleichung innerhalb der Gleichung (5.10) einfloss und hierbei
die Spannung U¶ des Streupotentials ersetzte, ist diese somit im hier untersuchten
Bereich von Projektilenergie und Projektladung konstant. Ebenfalls ohne merklichen
Einfluss auf dieses Potential ist somit auch der jeweilige Anstellwinkel Ψ. Es scheint
sich somit in jedem hier untersuchten Fall ein universelles, zumindest für den
Kapillarfolientyp spezifisches Potential innerhalb des Streubereiches einzustellen.
Die Gleichheit der Koeffizienten λ in Kapitel 6.2, Abbildung 6.4 bei der
Vergleichsmessung zwischen Kapillartyp 3 und Kapillartyp 4 deutet zusätzlich auf
eine Unabhängigkeit von der Kapillardichte hin. Zur Bestätigung dieser Vermutung
sind aber entsprechende Messreihen mit unterschiedlichen Dichten und den in diesem
Kapitel variierten Parametern Projektilenergie und Ladungszustand notwendig. Diese
können aber mit der hier verwendeten Apparatur aus schon früher erwähnten Gründen
nur bedingt durchgeführt werden.
Der sich in der Untersuchung ergebende negative Wert für λ(Ep=0) stellt hier zunächst
einen Widerspruch zur in der Theorie eingeführten positiv definierten Größe cs dar.
Dies führt im Folgenden zu einer erweiterten Interpretation des Faktors cs. Führt man
zunächst aus empirischen Gründen ein Schwellenpotential Us ein, welches die Ionen
in axialer Richtung ebenfalls abbremst, so führt dies zu folgender Gleichung:
⎧⎪ ⎛ C e E p
U
⎛
+ ⎜ as − s
f p ( t ) = f g0 e x p ⎨ − ⎜
(
)
k
⎝
⎩⎪ ⎝ q Io n Q t
⎫⎪
⎞⎞
2
⎟ ⎟ sin Ψ ⎬
⎠⎠
⎭⎪
(7 .3 )
In dieser Interpretation entspricht der Wert as einem reinen Verlustterm innerhalb des
Führungsbereiches nach Kapitel 5.1.3. Die hier zusätzlich eingeführte Konstante k
dient zunächst nur der Normierung. Die Summe aus as und Us /k ergibt nun den
ursprünglich eingeführten Parameter cs.
Eine genauere Betrachtung der Potentialdarstellung in Abbildung 5.2 gibt einen
Erklärungsansatz für dieses empirisch begründete zusätzliche Potential.
Das in die Kapillare eintretende Ion bewegt sich nicht übergangslos in ein homogenes
zur Kapillarachse senkrechtes elektrisches Feld hinein, sondern läuft gegen einen
Potentialhang an. Dieser beeinflusst sowohl die zur Kapillarachse senkrechte
Geschwindigkeitskomponente v⊥ als auch die zur Achse parallele Komponente. Die
Geschwindigkeitskomponente parallel zur Kapillarwand wird daher ebenfalls
72
Energie- und Ladungsabhängigkeit
reduziert, da sich das Ion auch in dieser Richtung in das Potential der Streuladungen
hineinbewegt. Dies kann im Extremfall sehr langsamer Ionen sogar zur vollständigen
Abbremsung der Ionen im Streufeld parallel zur Kapillarachse führen. In diesem Fall
sollte die Transmission aufgrund der geringen kinetischen Energie der Ionen, welche
nicht ausreicht den Potentialwall zu überwinden, zusammenbrechen. Dieser Grenzfall
der totalen Abbremsung kann sogar in Abbildung 7.16 direkt abgelesen werden, da in
diesem Fall der Koeffizient λ den physikalisch nicht sinnvollen Bereich mit λ<0
erreicht.
Die Normierungskonstante in (7.3) war nur notwendig, um einen dimensionslosen
Term im Exponenten zu erhalten. Der einfacheren Darstellung wegen, wird im
Folgenden der Quotient Us /k ersetzt durch ein dimensionsloses Referenzpotential us.
Diese führt zu folgenden Zusammenhang zwischen dem Exponenten λ und den
Parametern des Koeffizienten im Exponenten der Gleichung (7.3):
λ=
Ep 1 Us
−
+ cs
qIon U ∞ k
⇔λ =
Ep 1
− u s + cs
qIon U ∞
(7.4)
Die Form der Gleichung (7.4) hat somit wieder die gleiche formale Struktur wie
Gleichung (5.10). Der Term proportional zu Ep/qIon bleibt erhalten und der Term
unabhängig von Ep/qIon wird um die Potentialgröße us ergänzt. Somit entspricht der
ermittelte Wert B weiterhin dem Reziprokwert der Ablenkspannung U¶ und die
ermittelte konstante A entspricht dem Wert cs, welcher sich seinerseits aus der
Differenz aus as und us zusammensetzt.
Aufgrund der hier angestellten Überlegungen lassen sich die entsprechenden Werte
für U¶ , us und as nun aus den Werten für A und B bestimmen. Sie ergeben sich zu:
U ∞ = 1/ B = 1,75 V
as − us = A = −130
Da über die Größen us und as Aufgrund der Lösungen nach Abbildung 7.16 nur eine
gemeinsame Aussage gemacht werden kann, wird im Folgenden eine Abschätzung
über den physikalisch sinnvollen Lösungsraum dieser beiden Parameter gemacht. Da
as als positiv definierter Verlustterm eingeführt wurde gilt:
0 ≤ as = A + us = −130 + us
⇒ us ≥ 130
Ein Hinweis auf einen verschwindend geringen Verlust im Gleichgewichtszustand der
Transmission ist der folgende. Träten im Gleichgewicht maßgebliche Verluste im
Führungsbereich auf, so müssten die daraus resultierenden Aufladungen, aufgrund der
angenommenen nichtlinearen Entladungscharakteristik, vergleichbare Werte zur
Aufladung des Streubereiches erreichen. Die Zeitkonstante der Aufladung des
Führungsbereiches wäre zwar erheblich länger, da die Aufladungsströme deutlich
geringer sind, aber die gleiche Aufladung würde trotzdem erreicht. Dies legt auch von
dieser Betrachtungsweise her die Schlussfolgerung nahe, dass die Verluste im
73
Energie- und Ladungsabhängigkeit
Führungsbereich so gering sein müssen, dass selbst die sehr kleine Leitfähigkeit σl0
bei schwachen oder abwesenden Feldern immer noch ausreicht, die Ladungen schnell
genug abzuführen. Dies lässt nur den Schluss zu, dass der Wert für us aufgrund des als
klein anzunehmenden as in der Größenordnung des Wertes für –A liegt.
74
Zeitabhängigkeit der Transmission
8.
Zeitabhängigkeit der Transmission
In den beiden vorhergehenden Kapiteln wurden ausschließlich Gleichgewichtseffekte
untersucht. Dies bedeutet, dass ein Gleichgewicht zwischen Ladungsfluss in die
Ladungsverteilung des Eingangsbereiches und dem Ladungsabfluss aus diesem
Bereich besteht. In diesem Fall wird die Änderung der Gesamtladung in
Gleichung (5.1) identisch zu Null und aus der rechten Seite von (5.1) folgt Jp = Jin-Jd.
Im hier folgenden Abschnitt werden die dynamischen Effekte der
Transmissionsentwicklung diskutiert. Dies beinhaltet im speziellen den
zeitabhängigen Aufbau der Transmissionsprofile. Hierbei werden sowohl die
Ergebnisse mit Ψ > 0° berücksichtigt, als auch die Ergebnisse zu Ψ = 0°, da auch in
diesen Fällen zeitabhängige Effekte auftreten. Für Ψ = 0° geht es speziell um den
Aufbau der Profilform, welche auch in diesem Sonderfall, aufgrund kleiner
Anstellwinkel der Kapillare, eine zeitliche Entwicklung durchläuft. Anschließend
wird aufgrund der Profilentwicklung unter Anstellwinkeln Ψ > 0° eine
Charakterisierung des Entladungsstromes durchgeführt. Diese zeigt, dass die
Entladung tatsächlich dem in Kapitel 5 gezeigten nichtlinearen Verhalten in der
Abhängigkeit von der deponierten Ladung im Eingangsbereich folgt. Dies ist insofern
notwendig, da der Leitungsmechanismus aus Kapitel 5 zunächst aus den
Zusammenhängen der Mechanismen in Nichtleitern beim Anlegen äußerer Felder
geschlossen wurde. Hierbei wurden jedoch mögliche Effekte aufgrund einer
Selbstorganisation des Leitungsmechanismus nicht berücksichtigt.
8.1. Zeitliche Entwicklung der Transmissionsprofile
8.1.1. Entwicklung der Transmission ohne Anstellung
Wie schon in Kapitel 4 diskutiert, zeigten die Transmissionswerte im Falle der
Kapillarfolien vom Typ 1 und 2 eine zeitliche Entwicklung analog zur Beladung eines
Kondensators. Entsprechende Darstellungen wurden in den Abbildungen 4.3 und 4.5
zu gezeigt. Dies führte zu der Annahme des Aufbaues eines Ablenkfeldes innerhalb
der Kapillare, wobei der Transmissionsstrom als Maß der Aufladung aufgefasst
werden konnte.
Hierbei wurde zunächst ein zeitlicher Versatz des Einsetzens der Transmission
aufgrund der minimal notwendigen Aufladung zur Ablenkung eines Bruchteiles des
Ionenstromes erwartet. Dies bestätigte sich zu diesem Zeitpunkt aber noch nicht. Der
in diesen Messungen auftretende Effekt des sofortigen Einsetzens einer Transmission
resultiert aus der in den vorhergehenden Kapiteln schon intensiv erörterte
Winkelverteilung der Kapillare innerhalb der Folien von Typ 1 und 2. Aus dieser
Winkelverteilung ergibt sich schon bei kleinsten Aufladungen ein Bruchteil an
Kapillaren, für den die Führungsbedingungen erfüllt sind.
In den hier sich hier anschließenden Untersuchungen wurden zum Ausschluss des
oben genannten Effektes nur Kapillarfolien mit einer wesentlich schmaleren
Winkelverteilung der Kapillaren benutzt. In Kapitel 6 wurde zudem gezeigt, dass
Kapillartyp 4 eine deutlich prägnantere Profilausbildung aufgrund der wesentlich
schmaleren Profile für Ψ = 0° im Vergleich zu Kapillartyp 3 zeigt. Daher wird zur
75
Zeitabhängigkeit der Transmission
besseren Beobachtbarkeit der Profilentwicklung ausschließlich dieser Kapillartyp in
der folgenden Untersuchung benutzt.
Aufgrund der Ergebnisse aus Kapitel 7 wurde ebenso auf eine Variation von
Projektilenergie und Ladungszustand nicht durchgeführt. Nach den dort gezeigten
Resultaten ist eine Skalierung zwischen einzelnen Messreihen mit variierter Energie
bzw. Ladung über den Quotienten Ep/qIon möglich. In den folgenden Untersuchungen
wird deshalb durchgehend Ne7+ bei einer Projektilenergie von 3 keV benutzt.
Abbildung 8.1 zeigt die zeitliche Entwicklung des Strahlprofils für Ψ = 0° bei einem
Strahlstrom von 100 pA.
Rel. Intensity (Counts/nC)
t=0 min
t=40 min
t=80 min
t=230 min
4
10
3
10
-5
0
5 -5
0
5 -5
0
5 -5
Observation Angle (deg)
0
5
Abbildung 8.1: Darstellung der zeitlichen Profilentwicklung für Ψ = 0° bei einem Strahlstrom
von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als Projektil.
In der obigen Darstellung ist eine deutliche Zunahme der Profilbreite mit einer dazu
unproportionalen Abnahme der Maximaltransmission zu erkennen. Die Halbwertsbreite des Transmissionsprofils für t = 0 liegt hierbei sogar unter dem Wert von 1,1°,
welcher sich aus dem Aspektwinkel der Kapillare mit einem Durchmesser von 200
nm ergibt. Dieser Effekt kann aber auf eine geringfügige Schrägstellung des Targets
zurückgeführt werden. Eine solche geringfügige Unsicherheit in der Einstellung der
Nullposition des Targets ist selbst mit der in Kapitel 3.6.2 vorgestellten Methode zur
Ausrichtung der Probe nicht zu vermeiden. Daher ist der Winkelbereich unter dem
Ionen ohne Wechselwirkung mit der Kapillarwand die Kapillare passieren können
generell kleiner als der geometrisch bestimmte Winkel des Aspektverhältnisses.
Aufgrund der in Kapitel 6 und 7 bestimmten Halbwertsbreite des Transmissions-
76
Zeitabhängigkeit der Transmission
Width (DEG)
Maximum Height (Counts/nC)
vermögens unterscheidet sich die Transmission im später eintretenden Gleichgewicht
im Allgemeinen nicht messbar von der Transmission ohne eine solche sehr geringe
Verkippung des Targets. Dies bedeutet, dass die für einen solchen Fall bestimmte
Normierung der Ausbeuten ebenfalls nur einen zusätzlichen, meistens sogar im
Rahmen der Messgenauigkeit nicht nachweisbaren, Fehler enthält.
4
10
3
10
3
2
1
Yield (Arb.Units)
0
5
10
4
10
3
10
0
50
100
150
Time (min)
200
250
Abbildung 8.2: Verläufe der Maximaltransmission, der Halbwertsbreite des
Transmissionsprofils sowie der Ausbeute der Transmission für Ψ = 0° bei
einem Strahlstrom von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als Projektil.
77
Zeitabhängigkeit der Transmission
In Abbildung 8.2 ist der Verlauf der Maximaltransmission, der Profilbreite sowie der
Ausbeute in Abhängigkeit der Bestrahlungsdauer mit Ne7+ bei 3 keV dargestellt. Es
ist zu erkennen, dass weder die Maximaltransmission noch die Halbwertsbreite
monoton über den gesamten Messzeitraum verlaufen. In beiden Fällen tritt jeweils bei
etwa t = 15 min ein Wechsel im Monotonieverhalten auf.
Hier sei ausdrücklich vermerkt, dass es sich es sich in diesem Fall um ein Phänomen
handelt, dass mehr oder weniger stark in fast allen Transmissionsentwicklungen unter
Ψ = 0° auftritt. Dies lässt in diesem Zusammenhang auf die Überlagerung von 2 oder
mehr Effekten zur Transmissionserhöhung durch die Ablagerung von Ladungen
innerhalb der Kapillare schließen. Der sehr schnelle Anstieg zu Beginn der
Transmissionsentwicklung lässt sich als ein Führungseffekt zur Überwindung der
minimalen Schrägstellung der Kapillare deuten. Der zweite sich an diese Entwicklung
anschließende Effekt hat eine wesentlich größere Zeitkonstante. In diesem Fall kann
man aufgrund der relativ großen Zeitkonstanten annehmen, dass dieser Anstieg auf
allgemeine Organisationseffekte der Felder innerhalb der Kapillare beruht. Diese
stammen aus der Ablagerung von Ladungen an Unebenheiten der Kapillarwand.
Diese Unebenheiten würden ohne den Aufbau von kompensierenden Ablenkfeldern
die effektive Öffnungsfläche der Kapillare reduzieren. Die Verluste an diesen
Unregelmäßigkeiten der Kapillare können aber durch den sukzessiven Aufbau lokaler
Ablenkfeldern teilweise kompensiert werden. Somit kommt es nach Abschluss dieser
Organisationsprozesse zu einem Rückgewinn an Transmission aus der zunächst von
der Transmission ausgeschlossenen Öffnungsfläche. Dies erklärt auch den kurzen
Einbruch in der Gesamttransmission, da während des Aufbaus der Kompensationsfelder auch die zu Beginn völlig unbeeinflussten Ionen so abgelenkt werden können,
so dass sie zwischenzeitlichen der Transmission verloren gehen. Dieses Phänomen ist
ebenso wie der gesamte Aufbau von Umlenkfeldern im Eingangsbereich ein völlig
selbst organisierender Effekt. Bei größeren Strahlströmen um etwa 1 nA ist aufgrund
des schnellen Anstiegs in der Ausbeute der kurzzeitige sich hier anschließende Abfall
nur noch als „Überschwinger“ in der Anstiegskurve erkennbar.
8.1.2. Entwicklung der Transmission mit Anstellung
Nachdem, wie hier beschrieben, die maximale Transmission für einen bestimmten
Strahlstrom bestimmt wurde, kann nun die zeitliche Entwicklung der Transmission
unter einem Anstellwinkel Ψ > 0° bestimmt werden. Um für die anschließende
Normierung möglichst nur einen Effekt aufgrund des Aufbaus der Ladung im
Eingangsbereich zu beobachten, wird bei der Untersuchung wie im Folgenden
beschrieben vorgegangen.
Zuerst findet eine Bestrahlung für Ψ = 0°, wie vorhergehend beschrieben, statt um
zumindest die Organisationsprozesse im Mittel- und Endbereich der Kapillare
abzuschließen. Somit sollten diese Prozesse nach ändern der Bestrahlungsrichtung
keinen großen Einfluss auf die Transmissionsentwicklung haben. Hierbei wird
weiterhin von der Annahme ausgegangen, dass die dort abgelagerten Ladungen lokal
begrenzt und relativ gering sind, da sie im Allgemeinen keine zu großen Felder
produzieren dürfen. Aufgrund dieser Annahme kleiner Felder wird auch der
Entladungsstrom für die Ladungen nur verschwindend gering bleiben, so dass die
Ladungen über lange Zeiträume an ihre Positionen gebunden bleiben. Da die Ionen
aber sowohl im Fall für Ψ = 0° als auch im Fall von Ψ > 0° im Führungsbereich keine
Information mehr über die ursprüngliche Richtung besitzen, sind die nötigen
78
Zeitabhängigkeit der Transmission
Kompensationsfelder für Unregelmäßigkeiten im Führungsbereich gleich und schon
durch die Bestrahlung unter Ψ = 0° erzeugt worden.
Nun wird das Target um den Anstellwinkel Ψ ohne Bestrahlung mit möglichst
geringem Zeitverlust gedreht. Nach dem erneuten Zuschalten des Ionenstrahls wird
sofort wieder mit der Aufnahme von Strahlprofilen begonnen. Hierbei wurde die in
den vorhergehenden Kapiteln übliche Schrittweise von 0,1° pro Messpunkt und
Sekunde auf 0,2° pro Sekunde und Messpunkt angehoben um die Profildarstellung in
kürzeren Zeiträumen zu erhalten. Auf diese Weise benötigte ein Scanndurchgang
etwa 2 Minute einschließlich des Abspeichervorgangs der Messdaten. Jedes der so
aufgenommenen Profile entspricht aufgrund des eben genannten Zeitrahmens einer
Mittelung der Transmission über einen Zeitraum von ± 1 Minute. Eine höhere
zeitliche Auflösung ist aufgrund der notwendigen Zeiträume zur Datenaufnahme mit
entsprechend guter Statistik nicht möglich.
Relative Intensity (Counts/nC)
Abbildung 8.3 zeigt entsprechende Profile für Ψ = 5° bei einem Strahlstrom von
100 pA über den gesamten Messzeitraum verteilt.
t=6 min
10
t=20 min
t=40 min
t=140 min
0
-1
10
-2
10
-3
10
0
5
10 0
5
10 0
5
10 0
Observation Angle (deg)
5
10
Abbildung 8.3: Darstellung der zeitlichen Profilentwicklung für Ψ = 5° bei einem Strahlstrom
von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als Projektil.
Die hier zuerst gezeigte Darstellung eines Transmissionsprofils für t = 6 Minuten
entspricht dem ersten Scanndurchgang, in dem ein Transmissionsprofil messbar war.
Hierüber wird der Startpunkt einer einsetzenden Transmission festgelegt. Dies
verzögerte Einsetzen der Transmission entspricht genau dem Effekt, der mit den
Kapillaren vom Typ 1 und 2 nicht erkennbar war, da er von einer Transmission durch
Kapillare mit einer Anstellung kleiner als dem Anstellwinkel der Folie überlagert war.
79
Zeitabhängigkeit der Transmission
Width (DEG)
Maximum Height (Counts/nC)
Zur genaueren Beurteilung der Entwicklung des Transmissionsprofils werden in
Abbildung 8.4 wieder die Werte der Maximaltransmission, der Halbwertsbreite des
Transmissionsprofils sowie der Ausbeute für den Fall der Bestrahlung mit 3 keV Ne7+
und einer Stromstärke von 100 pA dargestellt.
3
10
2
10
3
2
1
0
Yield (Arb.Units)
4
10
3
10
2
10
1
10
0
50
100
Time (min)
Abbildung 8.4: Verläufe der Maximaltransmission, der Halbwertsbreite des
Transmissionsprofils sowie der Ausbeute der Transmission für Ψ = 5°
bei einem Strahlstrom von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als Projektil. Die
80
150
Zeitabhängigkeit der Transmission
Kurve in der Darstellung der Ausbeute entspricht einer exponentiellen
Anpassung an die Datenpunkte.
Wie aus Abbildung 8.4 deutlich hervorgeht, genügt in diesem Fall eine exponentielle
Anpassung mit einer Zeitkonstanten um die Daten in 1. Näherung zufrieden stellend
wiederzugeben. Es ist bei t = 20 Minuten zwar immer noch eine Variation in den
Daten um die Anpassungskurve erkennbar, diese ist aber bei weitem nicht so prägnant
wie im Fall von Ψ = 0. Die Abbildung 8.4 gezeigte Anpassung an die Datenpunkte
der Ausbeute erfolgte mit einer Funktion der folgenden Form:
(
Y = Y∞ 1 − e
−
(t − t s ) / τ c
)
(8 .1 )
In dieser Gleichung steht Y¶ für die Endausbeute der Transmission für tض unter
dem Anstellwinkel Ψ, ts ist der Zeitpunkt des messbaren Einsetzens der Transmission
und τc ist die charakteristische Zeitkonstante des Transmissionsanstiegs.
Transmitted Fraction
10
10
-1
10
-2
10
-1
10
-2
via PET, Ψ =5°
-1
10
-2
I = 500 pA
I = 1 nA
0
10
-1
10
-2
I = 100 pA
I = 200 pA
0
10
10
7+
0
10
10
3keV Ne
0
0
10
20
30
Time (min)
40
Abbildung 8.5: Die Entwicklung der normierten Ausbeuten der Transmission von Ne7+ bei
3keV. Dargestellt sind die zeitlichen Verläufe für Targetströme zwischen
81
Zeitabhängigkeit der Transmission
100 pA und 1 nA. Die Kurven repräsentieren den exponentiellen Anstieg
nach Gleichung (8.1)
Abbildung 8.5 zeigt die Datenreihen der Vergleichsmessungen für einen Targetstrom
zwischen 100 pA und 1nA und einem Anstellwinkel von Ψ = 5°. Die Ausbeute der
wurde in diesen Fällen auf die Maximalausbeute bei Ψ = 0° normiert, um die
einzelnen Serien bei variierender Maximaltransmission besser miteinander
vergleichen zu können. Wendet man in dieser Darstellung Gleichung (8.1) als
Anpassung an die Datenpunkte, an ergibt der sich daraus resultierende Wert für Y¶
den Bruchteil an der Gesamttransmission, der hier erreicht wird. Deutlich zu erkennen
ist hierbei sowohl das frühere Einsetzen der Transmission mit steigendem
Targetstrom als auch der schnellere Anstieg auf den Maximalwert. Abbildung 8.6
zeigt den verlauf der in dieser Messreihe jeweils erreichten Transmissionsgrad in
Abhängigkeit vom Targetstrom.
7+
3 keV Ne via PET, Ψ=5°
Transmitted Fraction
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Current (nA)
Abbildung 8.6: Darstellung der Transmissionsgrade von 3 keV Ne7+ bei einem Anstellwinkel
von Ψ=5° in Abhängigkeit vom Targetstrom.
Wie in Abbildung 8.6 deutlich zu erkennen ist, sind die Transmissionsgrade im
Rahmen der Messgenauigkeit unabhängig vom Strahlstrom. Aus den zuvor
analysierten Datenreihen lassen sich die Parameter ts und τc zu folgenden Werten
bestimmen.
82
Zeitabhängigkeit der Transmission
Tabelle 8.1: Die Werte für ts, τc sowie eines im Anschluss definierten Referenzwertes
einer Messreihe mit Strömen J0 zwischen 100 pA und 1 nA.
Strom (pA)
ts (min) τc (min)
(ts+ τc)J0 (nA·min)
100
5
43,5
4.850
200
2,3
24
5.260
500
0,9
10,5
5.700
1000
0,5
5,4
5.900
Aus den somit gewonnen Daten für den Startzeitpunkt der Transmission und der
Zeitkonstanten des Transmissionsanstieges kann man einen Vergleichswert zu der in
der Kapillare abgelagerten Ladung gewinnen. Das Verfahren hierzu wird im nun
folgenden Kapitel erläutert.
8.2. Bestimmung der Entladungscharakteristik
Zur Bestimmung der Entladungscharakteristik der Aufladung im Eingangsbereich der
Kapillare wird die stromabhängige Ladung in dieser Region als skalierende Größe
einer Entladung benutzt. Da nach Gleichung (5.1) für den stationären Endzustand der
Transmission die Differenz aus Eingangsstrom Jin und dem Transmissionsstrom Jp
gleich dem Entladungsstrom aus durch den Aufladungsbereich ist, muss dieser Strom
in Abhängigweit von der Aufladung des Eingangsbereiches bestimmt werden. Ein
Maß für die Aufladung erhält man durch die sich hier anschließende Überlegung:
Im Folgenden wird die Ablagerung im Eingangsbereich durch eine einfache Näherung
abgeschätzt. Die im Eingangsbereich der Kapillare abgelagerte Ladung wird zunächst
als Produkt des Gesamtstroms mit einem Zeitintervall aus (ts+ τc) betrachtet. In dieser
Näherung werden die beiden im Folgenden beschriebenen Fehler als etwa von
gleicher Größe betrachtet. Der erste auftretende Fehler in dieser Abschätzung ist der
Verlust an Ladung im Eingangsbereich aufgrund des einsetzenden Ladungsabflusses.
Der zweite Fehler in der Abschätzung geschieht aufgrund des Abbruches der
Aufsummierung von Ladungen bei tf=(ts+ τc), da nach diesem Zeitpunkt immer noch
ein Bruchteil des Gesamtstromes in den Eingangsbereich einfließt. Da beide Effekte
gegensätzliche Auswirkungen auf die Aufladung des Eingangsbereiches haben aber
vom Betrag her als etwa gleich betrachtet werden, ergibt sich die daraus resultierende
Gesamtladung des Eingangsbereiches zu
Q T o ta l = J in ( t s + τ c )
(8 .2 )
Der hierbei vernachlässigte Entladungsstrom für t<tf=(ts+τc) hat in dieser Näherung
einen Verlauf der über die folgende Gleichung wiedergegeben wird:
83
Zeitabhängigkeit der Transmission
, fü r t < ( t s + τ c )
⎧ 0
Jd = ⎨
⎩ J in − J p , fü r t ≥ ( t s + τ c )
(8 .3 )
Die hier gemachte Abschätzung liefert zwar keinen konkreten Endwert für Q(t=¶) im
Eingangsbereich, sollte aber im Falle einer Entladungsstromabhängigkeit wie sie in
Gleichung (5.8) mit
Jd =
Q (t )
⎧⎪
exp ⎨
⎩⎪
Q (t )
Qd
⎫⎪
⎬
⎭⎪
für den Entladungsstrom
τd
aufgrund
bekannter
Leitungsprozesse bei hohen Feldern angesetzt wurde Näherungsweise vergleichbare
Werte liefern.
Um die Ladungen innerhalb der Kapillare nach der zuvor beschriebenen Vorgehensweise zu erhalten, muss noch der Ionenstrom pro Kapillare bestimmt werden. Ausgehend vom gemessenen Targetstrom I0 in Nanoampere, einem Strahldurchmesser etwa
1,5 mm und einem Kapillardurchmesser von 200 nm erhält man einen Strom von 105
Elementarladungen/Sekunde in jeder Kapillare, bzw. von 6300 e/min pro Kapillare.
Aus den bereits in Tabelle 8.1 aufgeführten Werten für die Ladung QTotal lässt sich die
deponierten Ladungen in Abhängig vom Targetstrom darstellen.
7+
3 keV Ne via PET D=200nm at 5° tilt angle
50
3
Deposited Charge (10 e)
40
30
20
IP = 200 pA
IP = 1 nA
IP = 500 pA
IP = 100 pA
10
0
0
1
2
3
4
5
6
7
3
Iin (10 e/min)
Abbildung 8.7: Darstellung der deponierten Ladung Abhängig vom Targetstrom für
Ströme zwischen 100 pA und 1 nA. Die eingetragene Kurve dient der
Veranschaulichung
Wie aus der oben gezeigten Abbildung hervorgeht, steigt die deponierte Ladung im
Eingangsbereich der Kapillare nicht linear mit dem Targetstrom, so wie es nach
Gleichung (5.8) schon zu erwarten war.
84
Zeitabhängigkeit der Transmission
Die Entladungscharakteristik ist aber noch wesentlich deutlicher in einer Darstellung
des Entladungsstromes gegen die wie oben beschrieben bestimmte deponierte Ladung
zu
erkennen.
Der
Entladungsstrom
skaliert
nach
Erreichen
des
Gleichgewichtszustandes im Rahmen der Messgenauigkeit über einen festen
Proportionalitätsfaktor mit dem Eingangsstrom. Dies kann an dem von der
Stromstärke unabhängigen Transmissionsgrad, wie es in Abbildung 8.6 gezeigt wird,
abgelesen werden. Aus diesem Grund findet keine Umrechnung der
Eingangsstromstärke in die Entladungsstromstärke für die folgende Abbildung statt.
Da hier keine absoluten Größen angegeben werden sollen, sondern nur die Form der
Entladungskurve bestimmt wird, ändert dies nichts am physikalischen Verständnis,
welches durch Abbildung 8.8 vermittelt wird.
7+
3 keV Ne via PET D=200nm at 5° tilt angle
8000
Discharge Current (e/min)
7000
IP=1 nA
6000
5000
4000
IP=500 pA
3000
2000
IP=200 pA
1000
IP=100 pA
0
10000
20000
30000
40000
Deposited Charge (e)
Abbildung 8.8: Bestimmung der Entladungscharakteristik in Abhängigkeit von der
deponierten Ladung im Eingangsbereich. Die Eingetragene Kurve entspricht
einer Anpassung nach Gleichung (5.8).
In der obigen Darstellung wird eine Anpassungskurve durch die nach der zuvor
beschriebenen Herleitung erstellten Datenpunkte gelegt. Der zur in Abbildung 8.7
dargestellten Anpassung gehörende Parametersatz aus der Entladungsstromkonstanten
τd und der charakteristischen Ladung Qd ergibt sich nach (5.8) zu:
τd ≈ 1,8*108 s
79,25 e
Qd ≈
Aus der vorhergehenden Diskussion geht hervor, dass die hier festgestellte
Entladungscharakteristik im Rahmen der Messgenauigkeit mit dem theoretischen
Modell einer Entladung nach dem Frenkel-Poole-Prozess übereinstimmt. Daher
85
Zeitabhängigkeit der Transmission
können Effekte aufgrund eines sich selbst organisierenden Feldaufbaus innerhalb des
Nichtleiters vernachlässigt werden.
Diese Analyse bedeutet aber auch, dass Simulationen der Transmissionsvorgänge eine
entsprechende nichtlineare Abhängigkeit enthalten müssen, um experimentelle Daten
wie sie hier vorgestellt wurden, theoretisch wiedergeben zu können. Dann können
auch, abgeleitet aus den hier experimentell bestimmten Gesetzmäßigkeiten und der
entsprechenden theoretischen Behandlung, Voraussagen zu zukünftigen Experimenten und zu untersuchenden Effekten gemacht werden. Zurzeit scheitert eine solche
Analyse an der sehr hohen Rechnerleistung, die eine Berücksichtigung dieses
nichtlinearen Effektes mit sich bringt. Entsprechende Bemühungen, die Zeit der
Rechenoperationen zur Lösung des Systems unter voller Berücksichtigung des an
dieser Stelle experimentell bestätigten Entladungsmechanismus zu verkürzen, sind
aber in Vorbereitung[Schie05]. Daher sollte in naher Zukunft eine aussagekräftige
Simulation des Systems durchgeführt werden können.
86
Zusammenfassung und Ausblick
9. Zusammenfassung und Ausblick
Innerhalb der hier vorliegenden Arbeit wurde das Transmissionsverhalten
hochgeladener Ionen durch Nanokapillare in PET untersucht. Hierzu wurden Proben
mit speziellen Eigenschaften bezüglich der Parallelität der Kapillaren hergestellt und
charakterisiert. Die Transmission von hoch geladenen Ionen durch Nanokapillare
konnte über einen weiten Bereich von Projektilenergie und Ladungszustand
nachgewiesen werden. Das Modell zu diesem Phänomen, basierend auf ersten
Messreihen vor dem Beginn der Arbeit, konnte in weiten Bereichen bestätigt bzw.
ergänzt werden. Die einzelnen Resultate werden im Folgenden kurz dargestellt:
Zunächst wurde die Transmission von Ionen bei dem ursprünglich benutzten
Kapillartyp, über die zuvor benutzte Projektilenergie von 3 keV mit Ne7+ hinaus, bis
zu einer Energie von 10 keV mit Einschränkungen nachgewiesen. Die gewonnen
Erkenntnisse wurden mit dem bestehenden Modell verglichen und eine für diesen
Kapillartyp notwendige Modifikation innerhalb des Modells durchgeführt.
Aufgrund der Ergebnisse der Untersuchungen zur Energieabhängigkeit wurden die
dort auftretenden Störeinflüsse analysiert. Als Ursache dafür wurde die Art der
primären Bestrahlung durch Xe mit 100 MeV Projektilenergie nachgewiesen. Diese
Bestrahlung verursacht eine Winkelverteilung der Kapillaren innerhalb der Folie,
welche aufgrund der dadurch veränderten Transmissionsbedingungen gegenüber
parallelen Kapillaren die Effekte hervorruft. Hierzu zählen eine deutlich größere
Halbwertsbreite der Transmissionsprofile sowie das Auftreten einer signifikanten
Abweichung zwischen der Position des Transmissionsmaximums und dem
Anstellwinkel bei höheren Energien. Dies geschieht, da eine große Anzahl von
Kapillaren
mit
geringerem
Anstellwinkel
aufgrund
der
günstigeren
Transmissionsbedingungen die ursprünglich beobachte Transmission überlagern.
Die Ursache der Profilverbreiterung ist hierbei nicht wie zuerst angenommen wurde
auf eine direkte Transmission durch inklinierte Kapillare zurückzuführen. Viel stärker
ist hierbei offenbar der Effekt durch die Beladung des Eingangsbereiches aufgrund
einer großen Anzahl von Kapillaren, die selbst unter einem Anstellwinkel der Folie
von Ψ = 0 eine so starke Inklination aufweisen, dass dort keine Transmission ohne
Ablenkung mit der Kapillarwand möglich ist. Dies führt zu dem zuvor genannten
Effekt der Aufladung vieler Kapillaren. Das hierbei erzeugte elektrische Feld verläuft
zwischen der Ebene in der die stärkste Aufladung stattfindet und den metallisierten
Oberflächen weitestgehend homogen. Der Gradient am Ausgang der Kapillare sorgt
aber dort für einen Linseneffekt, welcher die nahezu parallele Transmission innerhalb
der Kapillare aufweitet.
Um diese Störeffekte zu vermeiden wurden zur Erzeugung der Ionenspuren
Kryptonionen mit einer Energie von 250 MeV benutzt. Diese Änderung bewirkte eine
deutliche Reduktion der Breite in der Winkelverteilung zu einem Wert der
Halbwertsbreite kleiner als der Aspektwinkel der Kapillare.
Eine Vergleichsuntersuchung mit den so erstellten Kapillaren zeigte eine deutliche
Verbesserung der Transmissionseigenschaften bei höheren Energien, sowie die
ebenfalls angestrebte Verminderung der Profilbreite. Mittels dieses Folientyps konnte
87
Zusammenfassung und Ausblick
nun auch bei niedrigen Energien eine Winkelabhängigkeit der Profilbreite eindeutig
nachgewiesen werden. Des Weiteren zeigte sich, dass die zuvor eingeführte
Modifikation des Modells zur Beschreibung der Energieabhängigkeit überflüssig
wurde. Dies ergibt sich aus der geringeren Breite der Winkelverteilung im Falle des
neuen Folientyps. In den anschließenden Untersuchungen zur Energie- und
Ladungsabhängigkeit der Transmission konnte diese noch bis zu einer Energie von
40 keV im Falle Xe25+ bei einem Anstellwinkel von 7° nachgewiesen werden. Hier
ist nicht
das Transmissionsmögen die Begrenzung der Anstellwinkel, sondern die
Nachweisgrenze des Spektrometers bei entsprechend guter Statistik. Diese
Einschränkung wird deshalb hingenommen, da aufgrund der gleichen Randwerte die
zur Reduktion der Nachweisgrenze des Spektrometers führen, die Ortsauflösung
wesentlich erhöht wird.
Ein übergreifender Vergleich aller Messreihen zur Energie- und Ladungsabhängigkeit
ergab, dass bei gleichem Kapillartyp alle Messreihen im Rahmen der
Messgenauigkeit durch eine Skalierung mit dem Quotienten aus Projektilenergie zu
Projektilladung ineinander überführt werden konnten. Dies ergibt sich aus dem
Zusammenhang, dass die im Eingangsbereich der Kapillare auftretende Ladung für
alle Energien, Projektilladungen und Anstellwinkel den gleichen Wert annimmt und
somit ebenfalls das so erzeugte Feld für alle Parameterkombinationen.
Anhand der zeitlichen Entwicklung der Transmission konnte die Entladungscharakteristik der Ladung im Eingangsbereich bestimmt werden. Diese Untersuchung
wurde an einer Kapillarfolie niedriger Kapillardichte und geringer Winkelverteilung
der Kapillaren innerhalb der Folie beispielhaft unter Ψ = 5° mit Ne7+ bei 3 keV
durchgeführt. Es zeigte sich, dass durch die Selbstorganisation im Aufbau der
Beladung und des damit verbundenen Feldes keine Abweichung vom
Leitungsmechanismus bei einem hohen externen Feld im Rahmen der
Messgenauigkeit auftritt. Dies kann somit als Grundlage zukünftiger Simulationen des
Phänomens der geführten Transmission mit einbezogen werden und sollte zu einer
wesentlich besseren Übereinstimmung zwischen den Simulationen und den
vorliegenden experimentellen Ergebnissen führen.
Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse der Untersuchung zur geführten
Transmission hochgeladener Ionen durch Nanokapillare in PET stellen somit eine
breite Basis zur Beschreibung der Vorgänge innerhalb dieses Phänomens dar.
Aus den hier dargestellten Resultaten ergeben sich Anregungen zu weiterführenden
Experimenten:
Die Ergebnisse zum Ladungsaufbau innerhalb des Eingangs der Kapillare und seines
Einflusses auf die Defokusierung der Kapillare an der Folienrückseite lassen
Spielraum für Spekulationen über eine mögliche Unterdrückung des defokusierenden
Feldes. Aufgrund der nachgewiesenen Konstanz der Ladung im Eingang und der
damit verbundenen Konstanz der Felder, kann man einen sich einen experimentellen
Aufbau denken, bei dem Front- und Rückseite des Targets elektrisch getrennt sind.
Die Frontseite wird weiterhin mit der Masse verbunden, die Rückseite kann aber mit
einem variablen Feld angesteuert werden. Zudem sorgt man nun durch entsprechend
88
Zusammenfassung und Ausblick
geschickt gewählte Geometrien dafür, dass dieses Feld bis zum Detektoreingang
homogen oder sogar konstant bleibt. Bei entsprechender Vorspannung des
Detektoreingangs muss eine Aufweitung des transmittierten Strahls aufgrund eines
Feldgradienten senkrecht zur Flugbahn bei passender Feldstärke deutlich reduziert
werden oder sogar völlig unterbleiben.
Auf die gleiche Weise kann man Überlegungen für fokusierende Elemente in der
niederenergetischen Ionenstrahloptik anstellen. Für den Fall, dass genügend Intensität
von einer Ionenquelle über eine Strahlführung bis zum Experimentierplatz zur
Verfügung gestellt werden kann, sollte mittels einer Folienanordnung geringer
Einbaugröße die Dimensionierung des
experimentellen Zubehörs wie z.B.
elektrostatische Linsen oder Blenden deutlich reduziert werden können. Zudem
entfällt ein deutlicher Umfang an entsprechenden Apparaturen zur Ansteuerung
herkömmlicher Linsensysteme.
Wie aus den aufgenommenen Ladungsspektren ersichtlich ist, findet innerhalb der
Kapillare eine Selektion des jeweils höchsten Ladungszustandes statt, da niedrigere
Ladungszustände die sich selbst einstellenden Transmissionsbedingungen nicht
erfüllen. Die dadurch bedingte Reduktion solcher „Verunreinigungen“ kann ebenfalls
am Experimentierplatz ausgenutzt werden, um die Güte der Transmission bezüglich
der Reinheit des Ladungszustandes zu erhöhen. Im niederenergetischen Bereich der
Ionenstrahlphysik wird eine Rekombination durch Ladungsaustausch mit
Restgasatomen oder Molekülen immer wahrscheinlicher. Für einen solchen Fall kann
man den Einfluss durch rekombinierte Ionen oder Atome durch das Einbringen einer
Folie unter Verkippung und entsprechender Neupositionierung der Probe
unterdrücken.
89
Abbildungsverzeichnis
Abbildungsverzeichnis:
Abbildung 2.1: Molekularstruktur von Polyethylen Terephthalat, kurz PET, bekannt
in der hier gezeigten biachsial orientierten und thermisch
stabilisierten Version unter den Namen Mylar, Melinex oder
Hostaphan. ........................................................................................10
Abbildung 2.2: Energieverluste von Gold, Xenon und Krypton in Mylar nach
SRIM2003.........................................................................................12
Abbildung 2.3: Ionenenergie von Gold (370 MeV Startenergie), Xenon (100 MeV
Startenergie) und Krypton (250 MeV Startenergie) in Mylar
abhängig von der Eindringtiefe, nach SRIM2003 ............................12
Abbildung 2.4: Energieverlust von Gold (370 MeV Startenergie), Xenon (100 MeV
Startenergie) und Krypton (250 MeV Startenergie) in Mylar
abhängig von der Eindringtiefe, nach SRIM2003 ............................13
Abbildung 2.5: 3-dimensionale Darstellung der Kapillarausrichtungen in 10 µm
starker Mylarfolie nach der Bestrahlung mit 100 MeV 129Xe (links)
oder 250 MeV 84Kr (rechts) nach einer Bestrahlungssimulation mit
SRIM2003.........................................................................................14
Abbildung 2.6: Verteilung der Kapillarausrichtungen in 10 µm starker Mylarfolie bei
Bestrahlung mit 100 MeV Xenon (links) oder 250 MeV Krypton
(rechts) nach einer Bestrahlungssimulation mit SRIM2003.............15
Abbildung 2.7: Darstellung der Ätzverhältnisse und Ätzgeschwindigkeiten nach
[Trau95] ............................................................................................16
Abbildung 2.8: Veranschaulichung der Bedampfung mit Gold auf der
Folienoberfläche und des daraus resultierenden Eindringens in die
Kapillare (links) sowie der damit verbundenen Öffnungsveränderung
(rechts) ..............................................................................................17
Abbildung 2.9: REM-Aufnahme einer Folie mit Kapillardurchmessern von 200 nm
bei einer Goldschicht von ca. 20 nm und einer Kapillardichte von
1,2x108 cm-2 ......................................................................................18
Abbildung 2.10: REM-Aufnahme einer Folie mit Kapillardurchmessern von ca. 200
nm bei einer Goldschicht von ca. 20 nm und einer Kapillardichte von
4x106 cm-2 .........................................................................................19
Abbildung 3.1: Ladungsspektrum des aus dem Plasma extrahierten Ionenstrahls als
Funktion der Dipolauslastung. Verwendet wurde Neon als Arbeitsgas
und Sauerstoff als Supportgas. In Klammer sind mögliche
Beimengungen weiterer Ionensorten zur primären Ionensorte (NeX+,
X=4-8) aufgeführt. Zu beachten ist, dass die Beimengungen
90
Abbildungsverzeichnis
vernachlässigbar klein sind aufgrund der geringen oder zum Teil
nicht messbaren Intensität der entsprechenden Ionen mit ∆q=1.......21
Abbildung 3.2: Schematische Darstellung der Beschleunigeranlage für sehr langsame
Ionen am ISL des HMI .....................................................................22
Abbildung 3.3: Potentialwahl für langsame Ionen am Beschleuniger für langsame
Ionen am ISL des HMI .....................................................................23
Abbildung 3.4: Das Layout der UHV-Targetkammer im Bereich der
Ionenstrahlexperimente.....................................................................24
Abbildung 3.5: Skizze des Ionenspektrometers. K = Kolimatorblende, Be und Bx =
Eintritts- und Austrittsblende des Analysators, A = Ablenkplatte des
Analysators, D = Diskriminatornetz, Ch = Channeltron ..................26
Abbildung 3.6: Darstellung des Strahlprofils mittels der Ströme am Faradaycup ohne
und mit Optimierung der Strahlposition ...........................................28
Abbildung 3.6: Darstellung einer Messung zur Bestimmung der Orientierung der
Kapillarfolie ......................................................................................29
Abbildung 4.1: Ladungsspektrum des transmittierten Ionenstrahls ohne Verkippung
(Ψ=0°) und mit 5° Verkippung (Ψ=5°). Das Ionenspektrometer ist
jeweils entlang der Kapillarachse ausgerichtet [Sto02]. ...................31
Abbildung 4.2: Transmissionsprofile für 3 keV Ne7+ durch eine mit Xenon bei 100
MeV bestrahlten PET-Folie. Die Anstellwinkel der Kapillarfolie
wurden von -20° bis +20° variiert. Ebenfalls dargestellt ist die
Referenzmessung an einer metallisierten Kapillarfolie des gleichen
Typs bei 0° Verkippung gegenüber dem Ionenstrahl und 5°
Verkippung [Sto02]. .........................................................................32
Abbildung 4.3: Darstellung des Transmissionsverhaltens unter Be- und
Entladungsbedingungen der Kapillare mit 3 keV Ne7+ an der mit
Xenon bei 100 MeV bestrahlten PET-Folie unter einem
Anstellwinkeln von 10° und einem Ionenstrom während der
Aufladung von 1 nA [Sto03a] ..........................................................33
Abbildung 4.4: Modell der geführten Transmission durch Nanokapillare ..................34
Abbildung 4.5: Be- und Entladecharakteristik für Kapillaren mit 100 nm (a) und 200
nm (b) Durchmesser. Als charakteristische Zeit für die Entladung
wird der Zeitraum gewählt, in dem die Intensität der Transmission
auf 1/e der maximalen Intensität abgefallen ist [Sto05a]..................35
Abbildung 5.1: Darstellung einiger charakteristischer Trajektorien der Ionen nach
dem Eintritt in die Kapillare für den Fall des doppelten
Ablenkwinkels (a), der Ablenkung parallel zur Kapillarachse (b)
sowie des Verlustes des Ions an der Kapillarwand (c). Im unteren
91
Abbildungsverzeichnis
Bereich ist der modellhafte Verlauf des Potentials U innerhalb der
Kapillare abhängig von der Kapillartiefe l skizziert. ........................37
Abbildung 5.2: Skizze eines radialsymmetrischen Feldes Ug am Endbereich der
Kapillare mit Kennzeichnung des Winkels α zwischen Kapillarachse
und Bewegungsrichtung des Ions, sowie der einzelnen
Geschwindigkeitskomponenten. .......................................................41
Abbildung 5.3: Darstellung der Winkelverteilungen der Kapillaren in der Folie und
der Ionentransmission aufgrund der Defokusierung über ihre
Halbwertsbreiten sc und sx. Ebenfalls sind der Winkel des
räumlichen Auflösungsvermögens ΔΘSpek und der Aspektwinkel sKap
in der Skizze verdeutlicht..................................................................45
Abbildung 7.1: Transmissionsprofile der Messungen mit Ne7+ an der Kapillarfolie
vom Typ 1 für Projektilenergien zwischen 2 und 10 keV. ...............54
Abbildung 7.2: Darstellung der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt und
der normierten Ausbeuten der Folien vom Typ 1 bei der
Untersuchung mit Ne7+-Ionen bei 2 keV, 5 keV und 7 keV. Die
Linen in den Darstellungen der Höhen und Breiten der Profile dienen
der besseren Veranschaulichung. Die Kurven in den Darstellungen
der relativen Ausbeuten stammen aus einer exponentiellen
Anpassung nach Gleichung (5.2)......................................................55
Abbildung 7.3: Darstellung der Koeffizienten λ basierend auf einer Anpassung nach
Gleichung (5.2). Die durchgezogene Kurve ist eine Anpassung an die
Daten mittels einer Funktion proportional zu Ep2, die gestrichelte
Kurve stellt eine lineare Anpassung an Ep dar..................................56
Abbildung 7.4: Vergleich der Transmissionsprofile mit Ψ=0 im Energiebereich
zwischen 2 und 10 keV .....................................................................57
Abbildung 7.5: Vergleich der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt sowie
der Ausbeuten Y für die Transmissionsprofile mit Ψ=0 im
Energiebereich zwischen 2 keV und 10 keV bei einer Kapillarfolie
vom Typ 1. Die durchgehende Linie in der Darstellung verdeutlicht
den Mittelwert der Ausbeuten, die gestrichelten Linien dienen der
Veranschaulichung der Darstellung..................................................58
Abbildung 7.6: Transmissionsprofile der Messungen mit Ne7+ an der Kapillarfolie
Typ 3 für Projektilenergien zwischen 3 und 10 keV ........................60
Abbildung 7.7: Darstellung der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt und
der normierten Ausbeuten der Folien vom Typ 3 bei der
Untersuchung mit Ne7+-Ionen und einer Projektilenergie von 5 bis 10
keV. Die Linen in den Darstellungen der Höhen und Breiten der
Profile dienen der Veranschaulichung. Die Kurven in den
Darstellungen der relativen Ausbeuten stammen aus einer
exponentiellen Anpassung nach Gleichung (5.2). ............................61
92
Abbildungsverzeichnis
Abbildung 7.8: Darstellung der Koeffizienten λ basierend auf einer Anpassung nach
Gleichung (5.2). Die eingetragene Kurve ist eine Anpassung an die
Daten mittels einer linearen Funktion in Ep......................................62
Abbildung 7.9: Vergleich der maximalen Intensitäten, der Halbwertsbreiten σt sowie
der Ausbeuten Y für die Transmissionsprofile mit Ψ=0 im
Energiebereich zwischen 3 keV bis 10 keV bei einer Kapillarfolie
vom Typ 3. Die durchgehende Linie in der Darstellung verdeutlicht
den Mittelwert der Ausbeuten, die gestrichelten Linien dienen der
Veranschaulichung der Darstellung..................................................63
Abbildung 7.10: Transmissionsprofile der Messungen mit Ar13+ an der Kapillarfolie
Typ 3 für Projektilenergien zwischen 7 und 13 keV ........................66
Abbildung 7.11: Transmissionsprofile der Messungen mit Xe25+ an der Kapillarfolie
Typ 3 für Projektilenergien zwischen 25 und 40 keV ......................66
Abbildung 7.12: Bestimmung der normierten Ausbeuten der Messreihen an Ar13+ im
Energiebereich zwischen 7 und 13 keV sowie für Xe25+ im
Energiebereich zwischen 25 und 40 keV. Die Kurven entsprechen
den jeweiligen exponentiellen Anpassungen nach Gleichung (5.2) .67
Abbildung 7.13: Transmissionsprofile der Messungen mit Ne9+ bei 3 keV sowie mit
Ar9+ bei 9 keV an einer Kapillarfolie vom Typ 3 .............................68
Abbildung 7.14: Bestimmung der normierten Ausbeuten der Messreihen mit 3 keV
Ne9+ sowie mit 9 keV Ar9+. Die Kurven entsprechen den jeweiligen
exponentiellen Anpassungen nach Gleichung (5.2)..........................68
Abbildung 7.15: Darstellung der Energieabhängigkeit des Koeffizienten der
exponentiellen Anpassung für unterschiedliche Ionentypen. Die
durchgehenden Linien sind die Resultate einer in der Energie
linearen Anpassung an die Koeffizienten eines Ionentyps. Die
gestrichelte Linie ist eine Ausgleichsgerade durch die Messreihe mit
q=9. ...................................................................................................69
Abbildung 7.16: Darstellung der Ladungsabhängigkeit des Koeffizienten λ für alle in
dieser Arbeit benutzten Energien Ep und Ladungszustände qIon.......71
Abbildung 8.1: Darstellung der zeitlichen Profilentwicklung für Ψ = 0° bei einem
Strahlstrom von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als Projektil. ...............76
Abbildung 8.2: Verläufe der Maximaltransmission, der Halbwertsbreite des
Transmissionsprofils sowie der Ausbeute der Transmission für
Ψ = 0° bei einem Strahlstrom von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als
Projektil.............................................................................................77
Abbildung 8.3: Darstellung der zeitlichen Profilentwicklung für Ψ = 5° bei einem
Strahlstrom von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als Projektil. ..............79
93
Abbildungsverzeichnis
Abbildung 8.4: Verläufe der Maximaltransmission, der Halbwertsbreite des
Transmissionsprofils sowie der Ausbeute der Transmission für
Ψ = 5° bei einem Strahlstrom von 100 pA mit Ne7+ bei 3 keV als
Projektil. Die Kurve in der Darstellung der Ausbeute entspricht einer
exponentiellen Anpassung an die Datenpunkte. ...............................80
Abbildung 8.5: Die Entwicklung der normierten Ausbeuten der Transmission von
Ne7+ bei 3keV. Dargestellt sind die zeitlichen Verläufe für
Targetströme zwischen 100 pA und 1 nA. Die Kurven repräsentieren
den exponentiellen Anstieg nach Gleichung (8.1)............................81
Abbildung 8.6: Darstellung der Transmissionsgrade von 3 keV Ne7+ bei einem
Anstellwinkel von Ψ=5° in Abhängigkeit vom Targetstrom............82
Abbildung 8.7: Darstellung der deponierten Ladung Abhängig vom Targetstrom für
Ströme zwischen 100 pA und 1 nA. Die eingetragene Kurve dient
der Veranschaulichung......................................................................84
Abbildung 8.8: Bestimmung der Entladungscharakteristik in Abhängigkeit von der
deponierten Ladung im Eingangsbereich. Die Eingetragene Kurve
entspricht einer Anpassung nach Gleichung (5.8). ...........................85
94
Tabellenverzeichnis
Tabellenverzeichnis:
Tabelle 2.1: Übersicht über für diese Arbeit hergestellten Folientypen.......................11
Tabelle 6.1: Typisierung und Spezifizierung der in dieser Arbeit benutzten
Kapillarfolien..........................................................................................47
Tabelle 7.1: Die Werte der Breiten σt, σp, σc, σcp, σx des Potentials Ug aus der
Untersuchung des Folientyps 1 mit Ne7+ Ionen bei Projektilenergien
zwischen 2 und 10 keV...........................................................................59
Tabelle 7.2: Die Werte der Breiten σt, σp, σc, σcp, σx des Potentials Ug aus der
Untersuchung des Folientyps 3 mit Ne7+ Ionen bei Projektilenergien
zwischen 3 und 10 keV...........................................................................64
Tabelle 7.3: Verwendete Ionen und deren Projektilenergie mit Kapillartyp 3 ...........65
Tabelle 7.4: Zuordnung der analytisch bestimmten Werte des Koeffizienten λ zu
Projektiltyp und Projektilenergie............................................................69
Tabelle 8.1: Die Werte für ts, τc sowie eines im Anschluss definierten Referenzwertes
einer Messreihe mit Strömen J0 zwischen 100 pA und 1 nA..................83
95
Literaturverzeichnis
Literaturverzeichnis
[Apel93]
217.
Y.P. Apel, V. Ovchinnikov, Radiat Eff. Def. Solids 126
(1993)
[Apel97]
P. Ape1, A. Schulz, R. Spohr, C. Trautmann, V. Vutsadakis,
Nucl. Instrum. Methods B 131 (1997) 55
[Apel01]
P. Apelt, Radiat. Meas, 34 (2001) 559
[Apelt95]
K. Apelt, Diplomarbeit, Technische Universität Berlin (1995)
[Arnau97]
A. Arnau et al., Surf. Sci. Rep. 27 (1997) 113.
[Brac99]
R. Bracewell, The Fourier Transform and Its Applications, McGrawHill, New York, 1999
[Briand90]
J. Briand et al., Phys. Rev. Lett. 65, 159 (1990)
[Bun03]
J. Bundesmann, R. Hellhammer, V. Hoffmann, N. Stolterfoht, AIP
Conference Proceedings 680,(2003) 1030
[Burg91]
J. Burgdörfer, P. Lerner, F. Meyer, Phys. Rev. A 44 (1991) 5674.
[Dissa92]
L.A. Dissado, J.C. Fothergill, Electrical Degradation and Breakdown
in Polymers, Peligrinus Ltd., London, 1992.
[Fink04]
D. Fink, Transport in Ion - Irradiated Polymers, Springer, 2004
[Flei75]
R.L. Fleischer, P.B. Price and R.M. Walker, Nuclear Tracks in Solids.
Principles and Applications (University of California Press, Berkeley, 1975).
[Folk95]
L. Folkerts, S. Schippers, D. Zener, F. Meyer, Phys. Rev. Lett. 74
(1995) 2204.
[Fren38]
J. Frenkel, Phys. Rev. 54 (1938) 647.
[Gani00]
S. D. Ganichev et al., Phys. Rev. B 61, 10361 (2000)
[Gel85]
(1985)
R. Geller, B. Jacquot, M. Pontonnier, Rev. Sci. Instrum. 65,
1505
[Gre95]
(1995)
M. Grether, Doktorarbeit, Technische Universität Berlin,
D83
[Hartke67]
J.L. Hartke, J. Appl. Phys. 39, 4871 (1967)
[Hart66]
(1966)
T.E. Hartman, J.C. Blair and R. Bauer, J. Appl. Phys. 37,
96
2468
Literaturverzeichnis
[Hel05a]
R. Hellhammer, P. Sobocinski, Z.D. Pešić, J. Bundesmann, D. Fink,
N. Stolterfoht, Nucl. Instrum. Methods B 232 (2005) 235
[Hel05b]
R. Hellhammer, Z.D. Pešić, P. Sobocinski, D. Fink, J. Bundesmann,
N. Stolterfoht, Nucl. Instrum. Methods B 233 (2005) 213
[Joh65]
I.T. Johansen, J. Appl. Phys. 37, 499 (1966)
[Mar94]
C.R. Martin, Science 266 (1994) 1961.
[Nim97]
S. Ninomiya et al., Phys. Rev. Lett. 78, 4557 (1997).
Z.D. Pešić, H. Lebius , R. Schuch, Gy. Víkor, V. Hoffmann,
[Pes00]
N.
Stolterfoht,
Nucl.
Instrum.
Methods
B
164
D. Niemann,
(2000) 511
[Pes04]
Z. D. Pešić, J-Y Chesnel, R. Hellhammer, B. Sulik, and N. Stolterfoht,
J. Phys. B 37, 1405 (2004)
[Schie05]
K. Schiessl, W. Palfinger,
Nucl. Instrum. Methods B 232 (2005) 228
[Sheng80]
C.
Lemell
,
J.
Burgdörfer,
P. Sheng, Phys. Rev. B 21, 2180 (1980)
[Sob05]
P. Sobocinski,
Z.D. Pešić,
R. Hellhammer,
N. Stolterfoht,
J.-Y. Chesnel, S. Legendre, B. Sulik, Nucl. Instrum. Methods B 233 (2005) 207
[Sor88]
P. Sortais, P. Attal, L. Bex, M. Bisch, M.P. Bourgarel, Y. Bourgin, P.
Lherissier, Y.P. Pacquet, Ganil Reports A88, 07 (1988)
[Spo80]
R. Spohr, Nuclear Track Irradiation at GSI, Nucl. Tracks 4, 101 (1980)
[Spo90]
1990.
R. Spohr, Ion Tracks and Microtechnology, Viehweg, Braunschweig,
[Sto02]
N. Stolterfoht, J.-H. Bremer, V. Hoffmann, R. Hellhammer, D. Fink,
A. Petrov and B. Sulik, Phys. Rev. Lett. 88, 133201 (2002)
[Sto03]
N. Stolterfoht, V. Hoffmann, R. Hellhammer, D. Fink, A. Petrov, Z.D.
Pešić, B. Sulik, Nucl. Instrum. Methods B 203 (2003) 246
[Sto04a]
N. Stolterfoht, R. Hellhammer, Z.D. Pešić,
J. Bundesmann, A. Petrov, D. Fink, B. Sulik, Vacuum 73 (2004) 31.
V.
Hoffmann,
[Sto04b]
N. Stolterfoht, R. Hellhammer, Z.D. Pešić, V. Hoffmann,
J. Bundesmann, A. Petrov, D. Fink, B. Sulik, M. Shah, K. Dunn, J. Pedregosa, R.W.
McCullough, Nucl. Instrum. Methods B 225 (2004) 169
[Sto05a]
N. Stolterfoht, R. Hellhammer, Z.D. Pešić, V. Hoffmann,
J. Bundesmann, A. Petrov, D. Fink, B. Sulik, Surf. & Coatings Techn. 196 (2005) 389
97
Literaturverzeichnis
[Sto05b]
N. Stolterfoht,
R. Hellhammer,
P. Sobocinski,
Z.D. Pešić,
J. Bundesmann, B. Sulik, M.B. Shah, K. Dunn, J. Pedregosa, R.W. McCullough,
Nucl. Instrum. Methods B 235 (2005) 460
[Sto71]
N. Stolterfoht, Doktorarbeit, Freie Universität Berlin, (1971)
S.M. Sze, Physics of Semiconductor Devices, John Wiley and Sons,
[Sze89]
New York, 1989.
[Tök00]
K. Tökesi, L. Wirtz, C. Lemell, and J. Burgdörfer, Phys. Rev. A 61,
020901 (2000)
[Trau95]
C. Trautmann, Nucl. Instrum. Methods B 105 (1995) 81
Gy. Víkor, R.T. Rajendra kumar, Z.D. Pešić, N. Stolterfoht, R. Schuch,
[Vic05]
Nucl. Instrum. Methods B 233 (2005) 218
[Vil02]
A.I. Vilensky et al. / Surface Science 507 (2002) 911
[Yam96]
Y. Yamazaki et al., J. Phys. Soc. Jpn. 65, 1199 (1996)
98
Danksagung
Danksagung:
Hiermit möchte ich all jenen meinen Dank ausdrücken, die zum erfolgreichen
Abschluss dieser Arbeit beigetragen haben. Dies gilt insbesondere für
Herr Priv.Doz. Dr. N. Stolterfoht für die Vergabe des äußerst interessanten
Promotionsthemas, seine Betreuung während meiner Promotion und sein in mich
gesetztes Vertrauen diesen neuen physikalischen Themenkomplex für die
Arbeitsgruppe zu erarbeiten und zu vertreten.
Herr Dr. Z. Pesic sowie Dr. P. Sobocinski, die während ihres Aufenthaltes in der
Arbeitsgruppe durch ihre Mithilfe am Experiment sowie durch die sehr hilfreichen
wissenschaftlichen Diskussionen maßgeblich zum Fortschritt dieser Arbeit beitrugen.
Herrn Dr. D. Fink für seine zusätzliche Betreuung meiner Promotionsarbeit am HahnMeitner-Institut sowie seine Hilfen bezüglich der Probenpräparation und den damit
verbundenen Diskussionen.
Herrn Dr. B. Sulik, für seine persönliche Anteilnahme an meinen Fortschritten und
vielen sehr hilfreichen Diskussionen zur Physik im Allgemeinen und zu den
Nanokapillaren im Besonderen.
Herrn J. Bundesmann, ohne dessen Engagement bei der Experimentsteuerung sowie
der Steuerung der Beschleunigeranlage viele Messungen im erreichten Zeitrahmen
nicht möglich gewesen währen.
Herrn P. Szimkowiak für seine ständige Bereitschaft, auch einmal “ganz schnell
zwischendurch“ Folienoberflächen unter erheblichen Zeitaufwand zu präparieren.
Dem Team der Werkstatt am Ionenstrahllabor für diverse schnelle Änderungs- und
Fertigungsarbeiten.
Herrn Prof. G. Schiwietz und den Mitarbeitern seiner Gruppe, für viele interessante
Diskussionen in unserem „Ecklabor“.
Herrn Prof. K. Czerski, ohne dessen Vermittlung an das Hahn-Meitner-Institut ich nie
die Gelegenheit bekommen hätte, diese Promotion zu beginnen.
Nicht zuletzt möchte ich an dieser Stelle Andrea und Barbara danken. Sie haben mir
nicht nur während der Promotionszeit immer das Gefühl gegeben, dass ich die
gestellten Aufgaben, ob wissenschaftlicher Natur oder Privat, bewältigen könne, und
die mir in den zurückliegenden Jahren immer, wenn es einmal wieder etwas
anstrengender wurde, „den Rücken frei gehalten haben“.
99