Injektion und Transport von spinpolarisierten Elektronen in

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Injektion und Transport von spinpolarisierten
Elektronen in Halbleitern
Diplomarbeit
vorgelegt von
Jens Hübner
aus Osnabrück, Niedersachsen
Erstgutachter
:
Zweitgutachter :
Prof. Dr. W. W. Rühle
Dr. habil. A. Knorr
Fachbereich Physik und Wissenschaftliches Zentrum für
Materialwissenschaften der Philipps-Universität Marburg
1999
2
3
Veröffentlichungen im Rahmen dieser Arbeit
In internationalen Fachzeitschriften
M. Oestreich, J. Hübner, D. Hägele, P. J. Klar, W. Heimbrodt, D. E. Ashenford, B.
Lunn, and W. W. Rühle, “Spin Injection into Semiconductors”, Appl. Phys. Lett. 74,
1251 (1999).
D. Hägele, J. Hübner, W. W. Rühle, and M. Oestreich, “When do excitons exist”,
eingereicht bei Physical Review Letters.
A. Bayer, J. Hübner, M. Oestreich, W. W. Rühle, J. H. Wendorff, “Time-resolved
fluorescence in columnar discotic materials”, zur Veröffentlichung vorgesehen.
Konferenzbeiträge
J. Hübner, D. Hägele, P. J. Klar, W. Heimbrodt, W. W. Rühle und M. Oestreich,
Injektion von spinpolarisierten Elektronen in Halbleiter“, DPG-Frühjahrstagung 1999,
”
Münster, (Vortrag).
M. Oestreich, J. Hübner, D. Hägele, P. J. Klar, W. Heimbrodt, N. Nestle, K. Eberl,
and W. W. Rühle, “Spin Transport and Spin Injection in Semiconductors”, ICPS 1998.
D. Hägele, J. Hübner, M. Oestreich und W. W. Rühle, Paschen-Back Effekt an freien
”
Exzitonen in Halbleitern“, DPG-Frühjahrstagung 1999, Münster, (Vortrag).
D. Hägele, J. Hübner, W. W. Rühle, and M. Oestreich, “When do excitons really
exist?”, 11th International Conference on Nonequilibrium Carrier Dynamics in Semiconductors, Kyoto 1999.
M. Oestreich, D. Hägele, J. Hübner, and W. W. Rühle, “Excitons or No Excitons, That
is the Question”, OECS 1999.
4
Inhaltsverzeichnis
Zusammenfassung
7
Einleitung
8
1 Allgemeine Grundlagen
1.1
1.2
1.3
11
Kristall- und Bandstrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
11
1.1.1
GaAs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
13
1.1.2
Cd1−x Mnx Te . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
13
1.1.3
Optische Auswahlregeln . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
14
Halbleiter im Magnetfeld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
16
1.2.1
Nicht-magnetische Halbleiter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
16
1.2.2
Verdünnt-magnetische Halbleiter . . . . . . . . . . . . . . . . .
17
Magneto-optische Eigenschaften durch s,p-d
Austauschwechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2 Experimentelles
20
23
2.1
Experimentelle Techniken . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
23
2.2
Automatische Messungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
28
3 Spininjektion
31
3.1
Einführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
31
3.2
Probenbeschreibung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
33
3.3
Experimenteller Aufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
6
INHALTSVERZEICHNIS
3.4
Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
35
3.5
Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
42
4 Spinumklappdynamik in Cd1−x Mnx Te
43
4.1
Einführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
43
4.2
Modell zum Spinumklapp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
44
4.3
Experimenteller Aufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
48
4.4
Messungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
49
4.5
Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
54
5 Spintransport
57
5.1
Einführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
57
5.2
Probenbeschreibung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
59
5.3
Experimenteller Aufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
60
5.4
Ergebnisse und Diskussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
5.5
Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
66
Ausblick
67
A 2-Photonen Autokorrelator
69
A.1 Einführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
69
A.2 Zwei-Photon-Absorption in Monomeren . . . . . . . . . . . . . . . . . .
70
A.3 Anwendung als Autokorrelator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
71
Literaturverzeichnis
77
Danksagung
82
ZUSAMMENFASSUNG
7
Zusammenfassung
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden die Injektion und der Transport von
spinpolarisierten Elektronen in Halbleitern sowie deren Spinausrichtung in verdünntmagnetischen Halbleitern im Hinblick auf die Anwendbarkeit in einer zukünftigen Spinelektronik untersucht. Die angewandte experimentelle Methode ist die Ultrakurzzeitspektroskopie.
Für den Nachweis der Injektion von spinpolarisierten Elektronen in Halbleitern
wird eine Cd0.98 Mn0.02 Te/CdTe Einfach-Heterostruktur verwendet. Die Ladungsträger
werden optisch in der verdünnt-magnetischen Schicht erzeugt und ihr Spin durch die
s,p-d Austauschwechselwirkung mit den M n++ -Ionen entlang eines äußeren Magnetfeldes ausgerichtet. Die spinausgerichteten Elektronen diffundieren über die Grenzfläche
in die nicht-magnetische CdTe-Schicht und werden durch optische Rekombination mit
den dort optisch erzeugten Löchern detektiert. Die Auswertung der polarisationsaufgelösten Photolumineszenz ergibt einen Spin-Polarisationsgrad der injizierten Elektronen von fast 100%.
Die verwendete verdünnt-magnetische Schicht wird auf ihre Effektivität als Spinausrichter geprüft. Dazu wird mittels polarisationsaufgelöster Ultrakurzzeitspekroskopie
die Dynamik des Spinumklapps der angeregten Elektronen untersucht. Zur Erläuterung
der Messergebnisse wird ein phänomenologisches Ratengleichungsmodell aufgestellt.
Dieses beschreibt die Dynamik des Spinumklapps und damit die zeitliche Entwicklung
des gemessenen Spin-Polarisationsgrades.
Unmittelbar verbunden mit der Spininjektion und einer Spinelektronik ist der
Transport von spinpolarisierten Elektronen. In dieser Arbeit wird der Spintransport
über größere Strecken (≥ 20 µm) senkrecht zur Wachstumsrichtung in GaAs untersucht. Dazu wird ein besonderer Aufbau entwickelt, der eine zeit-, orts- und polarisationsabhängige Detektion der Photolumineszenz ermöglicht. Mit einer speziell für dieses
Experiment entworfenen Probe kann aber bisher noch kein direkter Nachweis für den
Spintransport geliefert werden.
Im Anhang wird ein weiters Experiment beschrieben, das die 2-Photonen-Absorption
in optisch aktiven Monomeren zur Messung der Länge von Laserpulsen verwendet.
8
EINLEITUNG
Einleitung
Halbleiterelektronik funktioniert bis zum heutigen Tage ausschließlich auf der Ausnutzung der Ladung von Elektronen. Elektronen besitzen neben der Elementarladung
aber auch noch den Spin als Teilcheneigenschaft. Der Elektronenspin hat kein klassisches Anolgon. Er besitzt nur die beiden Zustände Spin-up“ und Spin-down“ mit
”
”
S= ± 12 . Fast 75 Jahre nach der Entdeckung des Elektronenspins durch Uhlenbeck und
Goudsmith [1] und seiner korrekten Beschreibung in der relativistischen Quantenmechanik im Jahre 1930 durch Dirac, hält diese Größe Einzug in die moderne Halbleiterund Informationstechnolgie. Das anhaltende Vordringen zu kleineren Strukturen bei
herkömmlichen Halbleiterbauelementen wirft immer mehr Schwierigkeiten auf, da die
Funktionsweise dieser Anwendungen immer noch auf der Coulombwechselwirkung von
Ladungen beruht. Inhomogenitäten in der Ladungsverteilung bei fortschreitender Miniaturisierung führt zu einer Begrenzung der Leistungsfähigkeit dieser Art von Halbleiterbauelementen. Eine Entwicklung alternativer Konzepte wird benötigt, um diese
Grenze zu überschreiten. Dazu bietet es sich an, den Spin der Elektronen auszunutzen, um zum Beispiel Informationen zu übertragen oder zu bearbeiten [2]. Den beiden
Einstellungsmöglichkeiten des Spins könnten zum Beispiel die binären Zahlen 0 und
1 zugeordnet werden. Die Kontrolle des Elektronenspins in Halbleitern ist daher ein
aktuelles Problem, das in der momentanen Forschung intensiv diskutiert wird. Diese
Arbeit ist ein Beitrag zu dieser Diskussion.
Zu den Grundvoraussetzungen für das Betreiben einer Spinelektronik gehört das
Bereitstellen von entsprechend spinpolarisierten Elektronen und deren Transport ohne Informationsverlust, das heißt, ohne die anfängliche Spinpolarisierung zu verlieren.
Dazu wird in dieser Arbeit die Injektion von spinpolarisierten Elektronen in Halbleitern und der Spintransport über makroskopische Strecken untersucht. Die fundamentale quantenmechanische Größe Spin sollte zum Spintransport eigentlich gut geeignet
sein, da sie von vielen Wechselwirkungen in einem Festkörper nicht betroffen ist. Die
Haupteinflüsse auf den Spin gehen auf quantenmechanische Austauschwechselwirkungen zurück.
Auf der Basis von dünnen Metallschichtsystemen sind in der letzten Zeit bereits
wichtige Entdeckungen auf dem Gebiet der Magnetoelektronik“, wie etwa des Riesen”
magnetowiderstandes [3, 4], zur Anwendung gekommen. Ebenso sind der spinabhängige
Tunneleffekt, magnetisch steuerbare Widerstände, Magnetfeldsensoren und der Ma”
EINLEITUNG
9
gnetic Random Access Memory“ Gegenstand der aktuellen Forschung. Alle diese Anwendungen nutzen die quantenmechanischen Eigenschaften des Spins aus, basieren jedoch ausschließlich auf Metallen. Eine Spinelektronik auf Halbleiterbasis hat dahingegen den Vorteil, daß sowohl die sehr gut entwickelte Halbleitertechnik der konventionellen Elektronik genutzt werden kann, als auch eine Verbindung mit der Optoelektronik
möglich ist.
In dieser Arbeit wird die gelungene Injektion von spinpolarisierten Elektronen in
einen Halbleiter (Spininjektion) vorgestellt [5]. Dazu wird der verdünnt-magnetische
Halbleiter Cd1−x Mnx Te zur Erzeugung von spinpolarisierten Elektronen verwendet.
Verdünnt-magnetische Halbleiter verbinden ausgeprägte magnetische Eigenschaften,
manchen Metallen ähnlich, mit den Vorteilen eines Halbleiters. Ebenfalls können magnetische Bereiche mit nichtmagnetischen Bereichen gut durch einfaches epitaktisches
Wachstum kombiniert werden. Bisherige Versuche der Spininjektion in Halbleiter waren
entweder erfolglos oder nur unter hohem experimentellen Aufwand möglich.
Sowohl der Transport von spinpolarisierten Elektronen über kleine Distanzen in
Wachstumsrichtung (4 µm) wurde bereits erfolgreich nachgewiesen [6], als auch der
indirekte Beweis erbracht, daß die Spinpolarisation über größere Strecken erhalten
bleibt [7]. Der in dieser Arbeit vorgestellte Versuch sollte den direkten Nachweis des
Transports von spinpolarisierten Elektronen über makroskopische Strecken, also größer
als 20 µm erbringen. Da Halbleiterproben üblicherweise keine so große Ausdehnung in
Wachstumsrichtung haben, wurde ein Experiment erdacht, um die Elektronen lateral
zu transportieren. Der Aufbau erlaubt die Untersuchung des Spintransports bis zu einer
Driftlänge von ≤ 500 µm mit einer räumlichen Auflösung von besser als 10 µm.
Desweiteren wird im Anhang dieser Arbeit das Messen der Länge von Laserpulsen mit Hilfe von Zwei-Photon-Absorption in einem gelösten Monomer vorgestellt.
Übliche Autokorrelatoren zum Messen der zeitlichen Länge von Laserpulsen nutzen
die Eigenschaften eines optisch-nichtlinearen Kristalls und besitzen damit eine starke Wellenlängen- und Winkelabhängigkeit. Daher ist ein relativ großer apparativer
Aufwand nötig. Das hier beschriebene Verfahren besitzt zwar noch nicht die Genauigkeit wie kommerzielle Autokorrelatoren, wäre aber durchaus eine billige und elegante
Alternative. Desweiteren besteht der Reiz der direkten Sichtbarmachung eines zeitlich und damit auch räumlich kurzen Laserpulses in der entsprechenden Lösung durch
einen Aufbau, in dem zwei Pulse in entgegengesetzter Richtung ( Colliding-Pulses“)
”
zur Überlagerung gebracht werden.
10
EINLEITUNG
Kapitel 1
Allgemeine Grundlagen
1.1
Kristall- und Bandstrukturen
Die in dieser Arbeit verwendeten Materialsysteme GaAs und Cd1−x Mnx Te kristallisieren beide in der Zinkblendestruktur1 , dargestellt in Figur 1.1. Kationen und Anionen bilden eine zweiatomige Basis und sind jeweils in einem kubisch flächenzentrierten Gitter angeordnet. Die Untergitter der beiden Atomsorten sind um ein Viertel
in der Raumdiagonalen zueinander verschoben. Das resultierende Kristallgitter hat
die Symmetrie der Punktgruppe Td und besitzt, im Gegensatz zur Punktgruppe der
Diamantstruktur Oh , keine Inversionssymmetrie. Dies wirkt sich zum Beispiel auf die
Abbildung 1.1: Zinkblendestruktur und dazugehörige Brillouin-Zone [8, 9].
1
Für Cd1−x Mnx Te mit x<77%.
12
KAPITEL 1. ALLGEMEINE GRUNDLAGEN
Auswahlregeln für Phononenübergänge aus [10]. Im reziproken Raum bildet die Zinkblendestruktur ein kubisch raumzentriertes Gitter mit den ausgezeichneten Symmetriepunkten Γ, X und L in der ersten Brillouin-Zone (Abbildung 1.1). Beide Materialien
sind direkte Halbleiter und haben daher ein Energielückenminimum zwischen Valenzund Leitungsband am Γ-Punkt, also bei ~k = 0. Das ist ein großer Vorteil für optische Untersuchungen, da die Wahrscheinlichkeit für optische Übergänge unter Erhaltung des Kristallimpulses ~k besonders hoch ist. Im Γ-Punkt ist das Γ6 -Leitungsband
(s-artige Symmetrie) zweifach und das Γ8 -Valenzband (p-artige Symmetrie) vierfach
entartet2 . Das durch Spin-Bahn-Kopplung abgespaltene Γ7 -Band mit dem Gesamtdrehimpuls j=± 21 ist um die Energie ∆ zum Γ8 -Valenzband abgesenkt und wird auch als
Split-Off“-Band bezeichnet. Aufgrund der energetischen Lage wird es bei optischen
”
Untersuchungen häufig nicht mit angeregt. Die Bezeichungen Γ8 , Γ7 und Γ6 geben die
Symmetrie der jeweiligen Wellenfunktion in der entsprechenden gruppentheoretischen
Darstellung an.
Die Energiedispersion der Ladungsträger kann für kleine Energien in der Nähe des
Γ-Punktes durch eine parabolische Näherung der Bänder beschrieben werden. Unter
der Annahme, daß die Dispersion isotrop, also unabhängig von der Kristallrichtung
verläuft, gilt für die Bandextrema am Γ-Punkt folgende Abhängigkeit der Energie E
vom Wellenvektor ~k:
~2~k 2
,
E(~k) = E0 +
2 m∗
1
1 d2 E(~k)
=
.
m∗
~2 dk 2
(1.1)
Hierbei ist ~k der Kristallimpuls und m∗ bezeichnet die effektive Masse der Ladungsträger im entsprechenden Band. Leitungsbandelektronen haben im allgemeinen eine
effektive Masse, die wesentlich kleiner ist als die Masse eines freien Elektrons. Das
Γ8 -Valenzband wird in das Leichtlochband |j = 32 , mj = ± 21 i und das Schwerlochband
|j = 32 , mj = ± 32 i unterteilt. Die Energiedisperison für die schweren Löcher verläuft
in der Nähe des Γ-Punktes aufgrund der größeren effektiven Masse flacher als für die
leichten Löcher. In Abbildung 1.2 ist die schematische Bandstruktur am Γ-Punkt der
Brillouin-Zone dargestellt.
2
entartet“ bedeutet, daß zu einem Energieeigenwert mehr als eine Eigenfunktion gehört.
”
1.1. KRISTALL- UND BANDSTRUKTUREN
13
E
6
6
Γ6
?
6
Γ8
?
Γ7
Egap
∆
-
~k
Abbildung 1.2: Schematische Bandstrukur im Zentrum der Brillouin-Zone.
1.1.1
GaAs
Gallium-Arsenid wird heutzutage in sehr hoher Kristallqualität durch Molekularstrahlepitaxie (MBE) oder Metallorganische-Gasphasen-Epitaxie (MOVPE) hergestellt und
in vielen Anwendungen eingesetzt. GaAs hat eine Gitterkonstante von a=5,65 Å und
bei 4 K eine direkte Bandlücke von Egap = 1, 517 eV [11]. Das Split-Off“-Band liegt
”
etwa um ∆ =350 meV unter der Valenzbandkante. Durch Hinzufügen von Elementen
aus der dritten Hauptgruppe wie Indium oder Aluminium oder Elementen aus der
fünften Hauptgruppe wie Antimon, Phosphor oder Stickstoff, sind die elektronischen
Eigenschaften über einen großen Bereich einstellbar.
Durch abwechselndes Wachstum von Materialien mit verschiedenen Bandlücken
können sogenannte Halbleiter-Heterostrukturen erzeugt werden, die sich durch scharfe
Grenzen zwischen zwei unterschiedlichen Materialien auszeichen. Bei ausreichend kleinen Strukturen spielen Quantisierungseffekte eine erhebliche Rolle. Sie verschieben zum
Beispiel die Bandlücke oder heben die Entartungen des Schwer- und Leichtlochbandes
auf.
1.1.2
Cd1−x Mnx Te
Das zur Untersuchung der Spininjektion und der Spinumklappdynamik von Leitungselektronen verwendete Cadmium-Tellurid und (Cadmium-Mangan)-Tellurid ist ein Vetreter aus der Gruppe der II-VI-Verbindungshalbleiter. Cadmium ist ein Element der
zweiten Nebengruppe (Valenzelektronen 4d10 5s2 ) und Tellur der sechsten Hauptgruppe
(4d10 5s2 5p4 ). Die Ausbildung von tetraedischen sp3 -Hybridorbitalen im CdTe führt zu
14
KAPITEL 1. ALLGEMEINE GRUNDLAGEN
einer kovalenten Bindung in der Zinkblendestrukur. Die starke Polarität dieser Bindung bedingt zum Beispiel die bei 4 K größere Bandlücke von Egap = 1, 6 eV [12] als
die des vergleichbaren InSb mit Egap = 0, 24 eV [13]. Das Γ7 -Split-Off Band von CdTe
liegt etwa 900 meV unter der Valenzbandkante.
Mangan ist ein Übergangsmetall und steht im Periodensystem in der Gruppe VIIb
5
(3d 4s2 ). Mit dem Einbau von Mangan auf den Cadmiumplätzen verkleinert sich die
Gitterkonstante, da das Mangan eine kleinere Atombindungslänge als das Cadmium
besitzt [14]. Dadurch verschiebt sich auch die Bandlücke am Γ-Punkt mit zunehmender
Mangankonzentration zu größeren Energien 3 :
Gitterkonstante
Energielücke
a(x) = (6, 481 − 0, 146 x) Å .
Egap (x) = (1, 606 + 1, 592 x) eV .
[17]
(1.2)
[18]
(1.3)
Cd1−x Mnx Te läßt sich mit einem Mangangehalt von bis zu 77% herstellen. Für Konzentrationen darüber exisitiert eine Mischungslücke. Reines MnTe kristallisiert im thermodynamischen Gleichgewicht in der NiAs-Strukur. Durch MBE-Wachstum lassen sich
Cd1−x Mnx Te Mischkristalle mit sehr guter Qualität herstellen [19].
Das Mangan besetzt im Mischkristall Cd1−x Mnx Te statistisch verteilt die Kationenplätze. Dadurch ist die ursprüngliche Symmetrie im Kationen fcc-Untergitter nicht
mehr erhalten und somit auch nicht mehr die Translationsinvarianz des Gitterpotentials. Um jedoch weiterhin in gewohnter Form die elektronischen Zustände des Kristallgitters durch Bloch-Funktionen beschreiben zu können, werden Näherungen gemacht.
Eine sehr gutes Modell bietet hier die Näherung des virtuellen Kristalls: auf jedem fccUntergitterplatz wird ein Cadmium- beziehungsweise ein Manganatom entsprechend
dem Molenbruch
Cd
Mn
=
1−x
x
der jeweiligen Mangankonzentration x angenommen. Somit
besteht das Kationenuntergitter quasi wieder aus einer Atomsorte.
1.1.3
Optische Auswahlregeln
Im folgenden soll erklärt werden, wie die untersuchten Spinpolarisationen der Elektronen (und Löcher) im Halbleiter entstehen können, da alle Experimente der Arbeit
3
Optische Übergänge in den d-Schalen des Mangans führen zu einer starken Lumineszenz im gelben Spektralbereich. Gelbe Flachbildschirmanzeigen sind die bekannteste Anwendung, in der diese
Lumineszenzeigenschaften genutzt werden. Für diese werden meist auf Zink basierende verdünnt magnetische Halbleiter benutzt, wie etwa Zn1−x Mnx Se [15, 16]. In dieser Arbeit spielen die optischen
Übergänge aus den d-Schalen des Mangans allerdings keine Rolle.
1.1. KRISTALL- UND BANDSTRUKTUREN
ms =+
1
2
15
ms =- 1
2
3:1
σ−
LB
1:3
σ−
σ+
σ+
3
mj =+
2
1
mj =+
2
1
mj =+
2
mj =- 3 Schwerloch
2
VB
Leichtloch
Abbildung 1.3: Auswahlregeln mit Übergangswahrscheinlichkeiten.
sowohl durch optische Anregung als auch durch optische Detektion erfolgten. Abbildung 1.3 zeigt die Auswahlregeln für die verschiedenen optischen Übergänge aus dem
Valenzband in das Leitungsband am Γ-Punkt mit den entsprechenden relativen Übergangswahrscheinlichkeiten.
Wird ein Halbleiter, in dem Valenz- und Leitungsband entartet sind, mit zirkular
polarisiertem Licht angeregt, resultiert unter Berücksichtigung der Drehimpulserhaltung und der relativen Übergangswahrscheinlichkeiten eine maximale Spinpolarisation
der Elektronen im Leitungsband von 50%. Der maximale Polarisationsgrad der ausgestrahlten Lumineszenz beträgt 25%, da für die Rekombination der Ladungsträger
die gleichen Auswahlregeln gelten wie für deren Anregung. Die folgende Definition
zur Berechnung des Polarisationsgrades (1.4) wird auch im weiteren verwendet: Der
Polarisationsgrad berechnet sich aus der Differenz von links- (σ + ) und rechtszirkularpolarisiertem (σ − ) Licht normiert auf die Gesamtintensität:
P =
σ− − σ+
.
σ− + σ+
(1.4)
In Quantenfilmen sind Schwer- und Leichtlochband energetisch aufgespalten. Bei
einer Absenkung des (i.a.) Leichtlochbandes, wie in Abbildung 1.3 angedeutet, läßt
sich durch resonante Anregung des Schwerlochbandes ein wesentlich höherer Polarisationsgrad der Photolumineszenz (bis zu 100%) erreichen. Wird hingegen das Split”
Off“-Band mit angeregt, resultiert aus der Summe der Übergangswahrscheinlichkeiten
ein verschwindener Polarisationsgrad der Photolumineszenz.
Eine Aufhebung der Entartung der Bänder läßt sich auch durch das Anlegen externer Magnetfelder erreichen. Darauf soll im folgenden näher eingegangen werden.
16
KAPITEL 1. ALLGEMEINE GRUNDLAGEN
1.2
Halbleiter im Magnetfeld
1.2.1
Nicht-magnetische Halbleiter
Nicht-magnetische Halbleiter sind Halbleiter, deren gesamte Konstituenten im Kristallgitter einen verschwindenen Gesamtspin, also komplett abgeschlossene Elektronenhüllen haben. Unter rein magnetischen Aspekten sind diese Halbleiter alle Diamagneten, doch die diamagnetische Suszeptibilität χdia ist typischerweise sehr klein. Sie
3
beträgt für GaAs etwa χdia = −33, 3 · 10−6 cm
[13].
mol
Leitungsbandelektronen der hier verwendeten Halbleiter werden durch eine Wellenfunktion mit s-artiger Symmetrie beschrieben. Daher liegt keine Spin-Bahn-Wechselwirkung
vor, und die Bewegung der Elektronen und des Spins lassen sich getrennt beschreiben.
Der Hamiltonoperator H0 für ein quasi-freies Elektron im Kristall unter Einfluß eines
~ = (0, 0, Bz ) lautet dann:
äußeren Magnetfeldes B
H0 =
e~2 1
1
~.
[~p + A]
+ ge µB ~σ · B
∗
2me
c
2
(1.5)
Dabei ist µB das Bohrsche Magneton und ~σ ist die 2 × 2 Pauli-Spin-Matrix des Elektrons. Der Einfluß des Kristallpotentials wird durch die effektive Elektronenmasse m∗e
und den effektiven Elektron-Landé-g-Faktor ge∗ berücksichtigt. p~ ist der Impulsoperator
~ das Vektorpotential des angelegten Magnetfeldes in der Coulombdes Elektrons und A
~ = 0):
eichung (div A
~ = rot A
~ ,
B
~ = (0, x Bz , 0) .
A
(1.6)
Bei geeignetem Ansatz zur Lösung der zeitunabhängigen Schrödingergleichung ergeben
sich für (1.5) folgende Energieeigenwerte:
1
~2 kz2 1
En (kz ) = ~ωc∗ (n + ) +
± ge µB Bz
2
2m∗e
2
n = 0, 1, 2, . . .
(1.7)
Die Energieeigenzustände En in Abhängigkeit von der Landau-Quantenzahl n im ersten Term werden als Landau-Niveaus bezeichnet. Landau-Niveaus quantisieren die
Energieeigenzustände der Elektronen in der Bewegungsrichtung senkrecht zum angelegten Magnetfeld; in der Feldrichtung z hingegen bleibt die Bewegung unbeeinflußt.
Dies führt in Volumenmaterial zur Ausbildung von sogenannten Landau-Röhren“. Die
”
1.2. HALBLEITER IM MAGNETFELD
17
Zyklotronfrequenz ωc∗ des quasi-freien Elektrons lautet:
ωc∗ =
e Bz
.
m∗e
(1.8)
Grundsätzlich bedeutet das Anlegen eines Magnetfeldes an einen Halbleiter eine Reduzierung der Symmetrie, so daß entartete Zustände aufgespalten werden können [20].
Der letzte Term in Gleichung 1.7 beschreibt die Spinaufspaltung der Elektronen mit
Spin-Up“ (s ↑) und Spin-Down“ (s ↓) im Magnetfeld. Für GaAs ist der Elektron g”
”
Faktor beispielsweise ge∗ = −0, 44 und die energetische Aufspaltung der Spinzustände
in einem Magnetfeld von 3 T beträgt somit nur ∆E = 0, 075 meV. Zu beachten ist in
diesem Fall das negative Vorzeichen des g-Faktors, welches die energetische Richtung
der Aufspaltung der Energieniveaus (Gl. 1.7) für die Spin-Up“- und Spin-Down“”
”
Zustände umdreht.
1.2.2
Verdünnt-magnetische Halbleiter
Halbleiter, die zu einem gewissen Teil aus magnetischen Atomen zusammengesetzt
sind, werden als verdünnt-magnetische oder auch semi-magnetische Halbleiter bezeichnet. Unter magnetischen Atomen sind Atome zu verstehen, die beim Einbau in das
Kristallgitter eine nicht abgeschlossene Elektronenhülle beibehalten und somit durch
die nur teilweise besetzten Atomorbitale nach der Hundschen Regel einen nichtverschwindenden resultierenden Gesamtspin besitzen. Typische Vertreter dieser Elemente
sind die Übergangsmetalle sowie Lanthanide und Actinide, bei denen die weiter innen
liegende d- beziehungsweise f-Schale meistens nicht mit an der Bindung beteiligt ist
und somit die magnetischen Eigenschaften bestimmen. Ein magnetischer Halbleiter ist
ein Halbleiter, in dem alle Kationen magnetische Atome sind. Die etwas unglückliche
Bezeichnung des semi-magnetischen“ ( halb-magnetischen“) Halbleiters kommt aus
”
”
dem sprachlichen Kompromiß zwischen nicht-magnetischem und magnetischem Halbleiter. Im folgenden werden verdünnt-magnetische Halbleiter anhand von Cd1−x Mnx Te
diskutiert.
Beim Einbau von Mangan in das Kristallsystem von CdTe sind nur die Elektronen
der 4s Schale an der Bindung beteiligt. Die Elektronen der 1d-Schale bleiben nahezu unbeeinflußt und besetzen nach der Hundschen Regel sämtliche d-Orbitale einfach,
woraus ein maximaler Gesamtspin von
5
2
folgt. Durch diesen Einbau von magnetischen
Momenten in das Kristallgitter werden die magnetischen Eigenschaften grundlegend
18
KAPITEL 1. ALLGEMEINE GRUNDLAGEN
60
TN;Tg [K]
50
40
paramagnetisch
30
Mischungslücke
20
af
10
Spinglas
0
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
xMn
Abbildung 1.4: Phasendiagram für Cd1−x Mnx Te nach [22, 23, 24].
verändert. Im Falle des Hinzufügens von Mangan spielt die Austauschwechselwirkung
der Mn++ -Ionen untereinander eine große Rolle. Diese ist stark von der Konzentration
des Mangans im Kristallgitter abhängig. Bei genügend kleinen Konzentrationen sind
die Abstände zwischen den Mn++ -Ionen groß genug, um jedes Mn++ -Ion als quasi unabhängiges magnetisches Moment betrachten zu können; damit liegt eine paramagnetische Phase vor. Mit zunehmender Konzentration gewinnt die Austauschwechselwirkung
der nächsten und übernächsten Nachbarn an Einfluß. Diese Austauschwechselwirkung
hat im Falle des Cd1−x Mnx Te einen antiferromagnetischen Charakter [21].
Desweiteren steht die magnetische Ordnung der Mn++ -Spins immer in Konkurrenz
zur thermischen Unordnung. In Figur 1.4 ist ein Phasendiagramm für Cd1−x Mnx Te
dargestellt. Für ausreichend hohe Temperaturen, die im Falle der Messungen in dieser
Arbeit immer gegeben sind (x<0,2 und T≥ 4 K), liegt eine paramagnetische Phase vor.
Die Magnetisierung in einem Magnetfeld in z-Richtung läßt sich beschreiben durch
Mz = −xeff NA gµb hSz i
= −xeff NA gµb SBS
(1.9)
gµB S Bz
kb Teff
.
(1.10)
NA sit die Avogadro Konstante, g der Landé-Faktor und µB das Bohrsche Magneton.
1.2. HALBLEITER IM MAGNETFELD
19
Die mittlere Ausrichtung der Mn++ -Ionen hSz i wird durch eine Brillouin-Funktion mit
S=
5
2
für Mn++ beschrieben:
6
B 5 (ζ) = coth
2
5
6ζ
5
1
− coth
5
ζ
.
5
(1.11)
Im Gegensatz zum idealen Paramagneten wird in der Brillouin-Funktion in Gl. 1.11
eine effektive Temperatur Teff = (T + θ) benutzt. Durch die sogenannte Curie-Weiss
Temperatur θ wird die Reduzierung der effektiven Magnetisierung Mz durch das antiferromagnetische Verhalten unterhalb der Néel-Temperatur TN berücksichtigt. Die
antiferromagnetische Ordnung (θ > 0) stellt sich somit der paramagnetischen Ordnung (θ = 0) entgegen. Die Curie-Weiss Temperatur θ(xM n ) nimmt mit sinkender
Mangan-Konzentration ab und liegt für Konzentrationen um 10% im Bereich zwischen
zwei und vier Kelvin [22]. Da unter realen Bedingungen die Mn++ -Ionen nicht exakt
statistisch gleichmäßig verteilt sind, nimmt mit steigender Mangan-Konzentration die
Wahrscheinlichkeit zu, daß sich antiferromagnetisch angeordnete Mn++ -Ionen-Cluster
bilden, die zu einer Reduzierung des resultiernden magnetischen Gesamtmoments führen.
Daher gilt für xeff in Formel 1.9:
xeff = a(xM n ) xM n ,
0 ≤ a(xM n ) ≤ 1 .
(1.12)
Der dabei eingeführte Skalierungsfaktor a(xM n ) nimmt im Grenzfall xM n → 0 den
Wert 1 an. Für eine eingehendere Beschreibung siehe Ref. [22, 19].
20
1.3
KAPITEL 1. ALLGEMEINE GRUNDLAGEN
Magneto-optische Eigenschaften durch s,p-d
Austauschwechselwirkung
In verdünnt-magnetischen Halbleitern tritt eine starke Wechselwirkung zwischen den
Elektronen beziehungsweise Löchern mit den, im Falle der Übergangsmetalle, d-Orbitalen der magnetischen Atome auf. Diese s-d- oder p-d-Austauschwechselwirkung
hat starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften des Halbleiters. Die sich daraus
ergebenden magneto-optischen Effekte sind in der Regel zwei Größenordnungen stärker
als in gewöhnlichen Halbleitern. Diese Wechselwirkung kann formal durch Hinzufügen
eines Kondo ähnlichen Terms Hex zum bisherigen Gesamthamiltonoperator H0 (Gl.
1.5) beschrieben werden.
H = H0 + Hex
X
~ i )S
~i · ~σ .
= H0 +
J s,p−d (~r − R
(1.13)
(1.14)
~i
R
~i der Spinoperator für die M n++ -Ionen, J s,p−d das Elektron-Ion-AustauschHierbei ist S
~ i der der M n++ -Ionen. Die Summation erfolgt
integral, ~r der Ort des Elektrons und R
hier nur über die Plätze der M n++ -Ionen. Da die Wellenfunktion eines Elektrons relativ
zum mittleren Abstand zwischen den M n++ -Ionen stark ausgedehnt ist und somit den
~i der M n++ Einfluß von sehr vielen M n++ -Ionen spürt, kann die Spinausrichtung S
~ beschreiben und von der in Abschnitt 1.1.2
Ionen durch ihr thermisches Mittel hSi
erwähnten Näherung des virtuellen Kristalls Gebrauch gemacht werden. Bei Anlegen
~ = hSz i. Die
eines Magnetfeldes in z-Richtung in der paramagnetischen Phase gilt hSi
Summation in (1.13) wird in der Näherung über alle Gitterplätze ausgeführt und das
Verhältnis der verschiedenen Kationensorten durch Hinzufügen der Mangankonzentration berücksichtigt:
Hex = σz hSz ixM n
X
~ .
J s,p−d (~r − R)
(1.15)
~
R
Dadurch erhält Hex wieder die Periodizität des Gitters und es besteht der Vorteil, daß
dieselben Basisfunktionen wie für H0 zur Lösung der Schrödingergleichung herangezogen werden können.
1.3. MAGNETO-OPTISCHE EIGENSCHAFTEN DURCH S,P-D
AUSTAUSCHWECHSELWIRKUNG
21
Unter der weiteren Annahme von parabolischen Bändern ergeben sich im Unterschied
zu 1.7 für die Leitungsbandelektronen folgende Energieeigenzustände:
1
Enc (s ↑) = Egap + ~ωc∗ (n + ) +
2
1
Enc (s ↓) = Egap + ~ωc∗ (n + ) +
2
~2 kz2 1 ∗
+ (ge µB Bz − N0 αxM n hSz i) ,
2m∗e
2
2 2
1
~ kz
− (ge∗ µB Bz − N0 αxM n hSz i) .
∗
2me
2
(1.16)
(1.17)
Hierbei steht N0 α für das Austauschintegral der s-artigen Γ6 -Elektronen mit α ≡
hΨc |J sp−d |Ψc i/Ω0 4 . Da die Austauschwechselwirkung immer zusammen mit dem Term
ge µB Bz auftritt, wird der effektive g-Faktor geff eingeführt:
N0 αxM n hSz i
µB H
αM
= ge∗ −
.
gM n µ2B H
gef f = ge∗ −
(1.18)
(1.19)
Aufgrund der Einbeziehung der Magnetisierung M hängt der effektive g-Faktor stark
von der Temperatur, der Kristallzusammensetzung und dem äußeren Magnetfeld ab.
Die durch den Austauschwechselwirkungsterm hervorgerufene Aufspaltung (RiesenZeemannaufspaltung) ist im allgemeinen wesentlich größer als die durch ge µB Bz erzeugte übliche Zeemannaufspaltung und die Landauaufspaltung. Daher können letztere
bei den in dieser Arbeit verwendeten Magnetfeldern und Kompositionen vernachlässigt
werden. Zu berücksichtigen wären sie erst wieder bei sehr hohen Magnetfeldern, da M
in eine Sättigungsmagnetisierung übergeht, aber die von ge∗ abhängige Aufspaltung
linear mit dem Magnetfeld wächst.
Die Aufspaltung des Valenzbandes wird durch das Austauschintegral N0 β mit
β ≡ hΨv |J sp−d |Ψv i/Ω0 bestimmt. Insgesamt ergibt sich daraus eine Aufspaltung des
Leitungs- und Valenzbandes von:
∆Ec = −a(xM n )xM n N0 αhSz imj ,
1
∆Ev = − (xM n )xM n N0 βhSz imj ,
3
1
mj = ± ,
2
1 3
mj = ± , ± .
2 2
(1.20)
(1.21)
Die Austauschintegrale für das Leitungs- und Valenzband betragen im Cd1−x Mnx Te
N0 α = 0, 22 und N0 β = −0, 88 [25]. Dies bedeutet zum einen, daß die Wechselwir4
N0 ist die Anzahl der Kationen pro Einheitsvolumen und Ω0 das Volumen der Einheitszelle.
22
KAPITEL 1. ALLGEMEINE GRUNDLAGEN
Γ6
6
QQ
σ−
Γ8
6
6
mj
+ 12
6
6
σ+
Q
SQ
S
6
π
− 12
− 32
− 21
+1
3 2
+2
B > 0T
B = 0T
Abbildung 1.5: Schematische Darstellung der Bänderaufspaltung am Γ-Punkt (α > 0
und β < 0).
kung der Löcher viermal so stark ist wie die der Leitungsbandelektronen. Zum anderen
orientieren sich die Löcherspins aufgrund des Vorzeichens des Austauschintegrals antiferromagnetisch und die Leitungsbandelektronenspins ferromagnetisch zu den M n++ Spins. Daraus ergibt sich die in Abbildung 1.5 schematisch dargestellte Aufspaltung der
Energieeigenzustände der Ladungsträger im Valenz- und Leitungsband. Durch die unterschiedlichen Vorzeichen der Austauschintegrale werden Spinzustände mit entgegengesetztem Vorzeichen bei der Aufhebung der Entartung in unterschiedliche Richtungen
energetisch abgesenkt beziehungsweise angehoben.
Kapitel 2
Experimentelles
2.1
Experimentelle Techniken
Durch die Entwicklung der optischen Ultrakurzzeitspektroskopie ist es möglich geworden, dynamische Prozesse von Ladungsträgern in Halbleitermaterialien auf sehr
kurzen Zeitskalen zu untersuchen [26]. Das in dieser Arbeit verwendete System besteht
aus einem Pikosekundenlaser als Anregungslichtquelle und einer Schmierbildkamera
( Streakkamera“) zur zeitaufgelösten Detektion. Eine Streakkamera ist im Prinzip eine
”
Brownsche Röhre, in der die Elektronen durch das Lichtsignal aus einer Photokathode emititert und in Richtung eines Phosphorschirms beschleunigt werden. Eine sehr
schnell oszillierende Ablenkspannung, die mit den Laserpulsen sehr gut synchronisiert
ist, steuert den erzeugten Elektronenstrahl in einer Richtung über den Phosphorschirm.
Dadurch wird das Signal zeitlich aufgelöst, also über den Bildschirm verschmiert“, wo”
her die Kamera ihren Namen hat.
In Abbildung 2.1 ist der schematische Aufbau des Meßplatzes zur PikosekundenLumineszenzspektroskopie dargestellt. Zur Anregung wird ein modengekoppelter Pikosekunden-Ti:Saphir-Laser mit einer Pulslänge1 von 1,5 ps, einer Repetitionsrate von
80 MHz und einem durchstimmbaren Wellenlängenbereich von 702-860 nm bei einer
maximalen Ausgangsleistung1 von 1,5 W benutzt. Als Pumpquelle für den Ti:SaphirLaser dient ein Argon-Ionen-Laser mit einer maximalen Ausgangsleistung von 10 W.
Zusätzlich besteht die Möglichkeit, mit Hilfe der Frequenzverdopplung durch einen
nichtlineraren Kristall (LBO) den Anregungswellenlängenbereich auf 351-430 nm zu
erweitern. Die maximale Ausgangsleistung1 liegt für diesen Fall bei etwa 20 mW. Die
1
bei λ =800 nm.
24
Ar-Ionen Laser
Ti:Saphir Laser
λ
2ps
Zeit
710-850nm max. 2W
Lin. Polarisator
λ/4
EDV
Probe
Monochromator
Magnet Kryostat
4K - 300K max. 16T
Liquid Crystal
Retarder
Streak-Kamera
CCD
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
λ/4
Lin. Polarisator
t
Abbildung 2.1: Aufbau des Meßplatzes und Streakkamerabild.
Wellenlänge
2.1. EXPERIMENTELLE TECHNIKEN
25
Probe befindet sich in einem Heliumdurchflußkryostaten, dessen Temperatur von 4 K
bis 300 K regelbar ist. Der Kryostat ist von einer heliumgekühlten supraleitenden Magnetspule umgeben, mit der Feldstärken von 0 T bis 14 T (bei einer Spulentemperatur
von 2,1 K bis 16 T) erreicht werden können. Die Richtung des Feldes ist horizontal
ausgerichtet. Die Probe kann entweder, wie in Abbildung 2.2 gezeigt, in FaradayGeometrie, in der das magnetische Feld parallel zur Anregungsrichtung ist, oder in
Voigt-Gometrie, in der Feld- und Anregungsrichtung senkrecht aufeinander stehen,
montiert werden.
B
Anregung:
Detektion:
Abbildung 2.2: Faraday- und Voigtgeometrie der Probenposition.
Der Anregungslaserpuls wird durch eine 20 cm Linse (∅ = 5 cm) vor dem Kryostatfenster auf die Probe fokussiert. In dieser Anordnung werden Fokusgrößen mit
einem minimalen Durchmesser von etwa 100 µm erreicht. Die von der, sich im Brennpunkt der Linse befindenden Probe zurückgesandte Lumineszenz wird durch dieselbe
Linse wieder eingesammelt und durch eine weitere Linse auf den Eingangsspalt eines
32 cm Monochromators fokussiert. Zur spektralen Auflösung werden im Monochromator Gitter mit einer Strichdichte von 600, 300, 150 und 50 Strichen pro mm benutzt.
Die Gitter befinden sich auf einem automatisch wechselbaren Gitterhalter. Hinter dem
Monochromator folgt die Streakkamera zur zeitaufgelösten Detektion des Signals. Mit
Hilfe einer Triggerdiode wird entsprechend der Laserpulswiederholrate von 80 MHz alle
12,5 ns ein quasi-stehendes Bild auf dem Streakkameraschirm erzeugt. Diese Methode
liefert ein hohes Signal-zu-Rausch-Verhältnis, welches der große Vorteil der zeitaufgelösten Detektion mit einer Streakkamera ist. Das Streakkamerabild wird durch eine
sehr empfindliche CCD (Charge Coupled Device)-Kamera zeitintegriert aufgenommen,
die von einem PC ausgelesen wird. Die kürzeste Integrationszeit beträgt 132 µs, so
daß mindestens immer 10500 Streakkamerabilder integriert aufgenommen werden. Die
aufgezeichneten Daten können durch entsprechende Software weiterverarbeitet werden. Ein typisches Streakkamerabild ist in Abbildung 2.1 zu sehen. Von links nach
26
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
rechts nimmt die Wellenlänge zu und von oben nach unten verläuft die Zeitachse.
Die maximale Zeitauflösung dieses Systems liegt bei etwa 1,5 ps bis 2 ps. Begrenzende
Faktoren der Zeitauflösung sind zum einen die maximale Zeitauflösung der Streakkamerea2 (≤1 ps, lt. Hamamatsu) und zum anderen die Länge des Laserpulses bei
der jeweiligen Wellenlänge, da die minimale Pulslänge nur in der Mitte des möglichen
Spektralbereiches gegeben ist. Der größte Einfluß auf die Zeitauflösung, besonders im
schnellsten Meßmodus, ist das Wackeln des Bildes ( Jitter“) auf dem Streakkamera”
schirm. Der Jitter ist durch das Leistungsrauschen des Pumplasers bedingt, da sich
dieses auf die Signaleigenschaften der Triggerdiode auswirkt. Ebenso kann die Instabilität der sinusförmigen Ablenkspannung während der Warmlaufzeit der Streakkamera
in der höchsten Zeitauflösung zum Wandern des Bildes führen und somit durch die
Integration der CDD-Kamera zur Verschlechterung der Zeitauflösung beitragen. Desweiteren ist eine gleichzeitige Messung von zeitlicher und spektraler Information durch
die sogenannte Energie-Zeit Fouriertransformation
∆E · ∆t ≥
~
2
(2.1)
begrenzt. Wie sich dieser Zusammenhang in dem vorhandenen Meßsystem niederschlägt, wird im folgenden kurz erläutert werden.
Die Energieauflösung ∆E wird durch die Dispersion des benutzten Gitters gegeben.
Die spektrale Auflösung eines Gitters hängt nicht von der Strichdichte d, sondern nur
von der Gesamtanzahl N der zur Interferenz beitragenden Striche und der Ordnung z,
in der gemessen wird, ab:
λ
≤ zN .
∆λ
(2.2)
Die Beeinflussung der Zeitauflösung ∆t durch die gleichzeitige Energieauflösung läßt
sich anschaulich durch den Gangunterschied erklären, den das Licht erhält, das von
beiden Enden des ausgeleuchteten Bereichs b auf dem Gitter ausgeht (Abbildung 2.3).
Ein- und Ausfallswinkel α sind in dieser Anordnung gleich. Der eingezeichnete Gangunterschied ∆g ist die geometrische Projektion dessen, was das Licht an zusätzlichem
Weg zurücklegt, er beträgt ∆g = z N λ. Mit N = b·d und ∆t = ∆g/c ergibt sich bei der
Benutzung des 300ter Gitters (b=7 cm) und einer Detektion im Wellenlängenbereich
2
Modell: Hamamatsu Synchroscan FESCA C6869.
2.1. EXPERIMENTELLE TECHNIKEN
α
27
α
b
Gitter
∆g
Abbildung 2.3: Zur Enstehung des Gangunterschieds.
um λ = 800 nm eine maximale Zeitauflösung von nur etwa 56 ps. Für den Erhalt einer
besseren Zeitauflösung besteht die Möglichkeit, mit Hilfe einer Abdeckung die Breite
des ausgeleuchteten Bereichs zu verkleinern. Dadurch geht aber Signalintensität verloren und verringert bei gleichbeibender Dispersion, da die Strichdichte konstant bleibt,
die spektrale Auflösung, denn diese hängt nur von der Gesamtanzahl der Striche ab.
Das Spektrum wird im Monochromator durch einen 32 cm Hohlspiegel (∅ = 7 cm)
auf die ca. 2 mm große Streakkamerakathode3 abgebildet. Die beugungsbegrenzte Auflösung durch den Hohlspiegel beträgt bei Gesamtausleuchtung4 etwa 1, 22 f λ/∅ =
4, 5 µm. Da die Streakkamerakathode im Endeffekt durch eine CCD-Matrix ausgelesen
wird, die 512×512 Kanäle hat, wird eine maximale Ortsauflösung auf der Kathode
von 4 µm erreicht, was im Bereich der beugungsbegrenzten Auflösung des Abbildungssystems liegt. Dieser Zusammenhang begrenzt unabhängig von anderen Effekten die
spektrale Auflösung durch die Gitter.
Die Zeitauflösung kann weiter gesteigert werden, wenn das Gitter durch einen Spiegel ersetzt wird. Auch die Signalintensität verbessert sich dadurch enorm. Der interessierende Spektralbereich wird durch einen Interferenzfilter vor dem Monochromatoreingang ausgeschnitten. Eine brauchbare spektrale Auflösung ist damit zwar nicht mehr
vorhanden, dafür wird aber eine maximal mögliche Zeitauflösung von etwa 1,5 bis 2 ps
erreicht. In dem in Kapitel 4 beschriebenen Versuch wird zum Beispiel so verfahren.
Zum Teil wird zur Anregung mit frequenzverdoppelten Licht auch ein Femtosekunden-Ti:Saphir-Lasersystem genutzt. Die kürzeren Pulse haben aber keinen weite3
Vor der Streakkamerakathode befindet sich ein zusätzlicher horizontaler Spalt, der über eine eingebaute Optik auf die Kathode abgebildet wird.
4
mit λ = 800 nm.
28
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
ren Einfluß auf die Zeitauflösung, sondern werden nur aufgrund der besseren Effizienz
bei der Frequenzverdopplung herangezogen.
Die Streakkamerakathode hat nicht für alle Wellenlängen eine gleichbleibende Empfindlichkeit, sondern diese nimmt insbesondere im infraroten Spektralbereich drastisch
sadiative sensitivity [µA/W]
ab (Abbildung 2.4).
10
4
10
3
10
2
200
400
600
Wavelength [nm]
800
1000
model C-433401
Abbildung 2.4: Abhängigkeit der Empfindlichkeit von der Wellenlänge [27].
Instabilitäten in der Laserleistung bewirken, neben der Verschlechterung der Zeitauflösung, Schwankungen in der Photolumineszenzintensität. Dies bereitet Schwierigkeiten bei der exakten Bestimmung des Polarisationsgrades, da dazu die Intensitäten
von zwei aufeinanderfolgenden Messungen miteinander ins Verhältnis gesetzt werden
müssen (Gl. 1.4). Die scheinbare Veränderung des Polarisationsgrades, nur bedingt
durch das Leistungsrauschen liegt, im Prozentbereich.
2.2
Automatische Messungen
Viele Messungen erfolgen in Abhängigkeit des extern angelegten Magnetfeldes. Daher
wurde eine Automatisierung der Meßapparatur in Hinblick auf die automatische Steuerung des Magnetfeldes und der Signalaufnahme vorgenommen. Die damit verbundenen
2.2. AUTOMATISCHE MESSUNGEN
29
großen Datenmengen erforderten die Erstellung von zusätzlicher Software, die die Daten adäquat auswerten kann. Um die Schwankungen des Polarisationsgrades durch
das Leistungsrauschen zu unterdrücken, wurde eine Ansteuerung für den Flüssigkristallretardierer durch die parallele Schnittstelle des Laborcomputers eingebaut. Damit
konnten in kurzen Abständen links- und rechtszirkular polarisiertes Licht über einen
längeren Zeitraum aufgenommen und später mit Hilfe eines Programms5 wieder zu
je einer Aufnahme der beiden zirkularen Komponenten zusammengefügt werden. Dies
wird bei den Messungen zum Spintransport in Kapitel 5 genutzt.
Aufgrund des hohen Aufwandes für die Programmierung der Ansteuerung der automatischen Messungen sollen hier einige Details beschreiben werden.
In der Software zur Ansteuerung der Streakkamera und zum Auslesen der CCDKamera besteht die Möglichkeit Bildserien aufzunehmen. Das Programm hält sich dabei an einen festen Ablauf und greift zu definierten Zeitpunkten auf eine für den Benutzer zugängliche Programmbibliothek zu. Die Software von Hamamatsu wurde in
der Programmiersprache Microsoft Visual Basic und Microsoft Visual C++
geschrieben. Die Benutzerbibliothek ist ein C++-Code, weshalb sämtliche Ansteuerungen aus diesem Programm ebenfalls in C++ erstellt wurden. Daher wurde auch
bei der Programmierung komplett auf die Benutzung von Labview verzichtet, was
zusätzlich einen erheblichen Geschwindigkeitsvorteil erbrachte. Die Ansteuerung des
Monochromators und des Magneten erfolgt über eine IEEE-Schnittstelle. Die nötigen
C++-Programmbibliotheken für die IEEE-Standartbefehle wurden mit der Schnittstellenkarten mitgeliefert. Ein Hauptprogramm übernimmt die Initialisierung und die
Ansteuerung der Geräte durch den Benutzer. Prozeduren aus dem Hauptprogramm
wurden in die Benutzerbibliothek des Streakkameraprogramms mit eingebunden, um
mit diesen zum Beispiel den Magneten, die Bedienung einer automatischen Irisblende
zum Hintergrundabzug der Bilder oder das oben erwähnte Umschalten des Flüssigkristallretardierers zu steuern. Eine noch nicht umgesetzte Möglichkeit besteht in der
Regelung der Temperatur über eine serielle Schnittstelle. Bis jetzt ist nur das automatische Auslesen der Temperatur möglich.
Die Programme zur Bildauswertung sind ebenfalls in der Programmiersprache C++
geschrieben worden. Die Daten über den digitalen Aufbau der Bilder stammen aus den
Unterlagen zum Streakkameraprogramm.
5
Script für fudgit 2.41 .
30
KAPITEL 2. EXPERIMENTELLES
Kapitel 3
Spininjektion
3.1
Einführung
Die Injektion von spinpolarisierten Elektronen in Halbleiter ist eine wichtige Voraussetzung für eine funktionierende Spinelektronik. Spinpolarisierte Elektronen können zwar
immer durch optische Anregung erzeugt werden, aber nur eine elektrische Injektion ist
im Hinblick auf zukünftige Anwendungen sinnvoll.
Es ist naheliegend, die Spininjektion über ferromagnetische Kontakte zu realisieren,
da aufmagetisierte Ferromagnete eine sehr hohe Spinpolarisation an der Fermi-Kante
aufweisen [28]. Datta und Das schlugen 1990 einen auf ferromagnetischen Kontakten
beruhenden Spintransistor vor. Diese Transistorstruktur sollte mit Hilfe zweier ferromagnetischer Kontakte die Injektion und Detektion eines spinpolarisierten Stromes in
einem 2-dimensionalen Elektronengas verwirklichen [29]. Aber über lange Zeit blieb der
einzige erfolgreiche Versuch dieser Art die Injektion von spinpolarisierten Elektronen
über die ferromagnetische Spitze eines Raster-Tunnel-Mikroskops im Hochvakuum [30].
Erst vor kurzem gelang es in einer der von Datta vorgeschlagenen ähnlichen Struktur
die Spininjektion und Detektion über ferromagnetische Kontakte nachzuweisen [31, 32].
Der Spinpolarisation soll bei diesem Versuch etwa 20% betragen haben.
Die Grenzfläche zwischen dem ferromagnetischen äußeren Metallkontakt und dem
Halbleiter ist ein Schwachpunkt in dieser Methode, denn an dieser makroskopischen
Grenzfläche verlieren die zu injizierenden spinpolarisierten Elektronen leicht die Gesamtspinpolarisation. Sehr vorteilhaft wäre es daher, den Umweg“ über die ferro”
magnetischen Kontakte zu umgehen und die spinpolarisierten Elektronen direkt im
Halbleiter zu erzeugen. Eine Möglichkeit ist der Spinfilter“, wie er von Egues [33]
”
32
KAPITEL 3. SPININJEKTION
Abbildung 3.1: Vorschlag eines Spinfilters nach Ref. [33].
vorgeschlagen wurde (Abbildung 3.1). Dieser Spinfilter nutzt den Effekt aus, daß
Elektronen in einem verdünnt-magnetischen Halbleiter (hier ZnMnSe) durch die sd-Austauschwechselwirkung der magnetischen Dotierung ein vom Spin des Elektrons
abhängiges Potential spüren. Durch Kombination eines nicht-magnetischen und eines
verdünnt-magnetischen Bereichs kann in einen Strom von unpolarisierten Elektronen
eine Potentialbarriere eingefügt werden, die nur von Elektronen einer Spinrichtung
überwunden werden kann. Problematisch bleiben hierbei die Elektronen, die nicht über
die Potentialbarriere kommen oder hindurchtunneln. Erstere würden zu einer Ladungsanhäufung auf einer Seite der Barriere führen und dadurch den Stromfluß behindern.
Dies gilt auch für Strukturen, die den Effekt des spinabhängigen Tunnelns an asymmetrischen Heterostrukturen [34] ausnutzen. Um diese Probleme zu vermeiden, müssen
alle Elektronen, die in den Halbleiter kommen, von Anfang an eine gemeinsame Spinausrichtung besitzen.
In dieser Arbeit wird daher eine neue Methode zur Injektion von spinpolarisierten Elektronen vorgeschlagen und untersucht, die die angeführten Probleme nicht
aufweist. Zur Spinausrichtung von Ladungsträgern wird die starke s,p-d-Austauschwechselwirkung in verdünnt-magnetischen Halbleitern ausgenutzt. Der verdünnt-magnetische Halbleiter wirkt im Magnetfeld als Spinausrichter“ (Abbildung 3.2). Unpo”
larisierte Elektronen werden durch einen herkömmlichen metallischen Kontakt in den
verdünnt-magnetischen Halbleiter injiziert. Befindet sich der Spinausrichter in einem
extern angelegten Magnetfeld, so richten sich die M n++ -Ionen als lokale magnetische
Momente entlang der Magnetfeldachse aus. Über die s-d-Austauschwechselwirkung fin-
3.2. PROBENBESCHREIBUNG
33
Abbildung 3.2: Spinaligner“ mit semimagnetischen Halbleiter [5].
”
det eine Spinausrichtung durch Spinflip der injizierten unpolarisierten Elektronen statt.
Die spinpolarisierten Elektronen fließen weiter in den nichtmagnetischen Halbleiter.
Wichtige Voraussetzung dafür ist, daß diese Spinausrichtung schnell und effizient vor
sich geht. Dieses wird in Kapitel 4 näher untersucht.
Wie bereits in Kapitel 1 erwähnt, ist die p-d-Wechselwirkung der Löcher wesentlich
stärker als die der Leitungsbandelektronen. Die Annahme, daß eine Spinelektronik wesentlich besser mit spinpolarisierten Löchern funktionieren würde, ist allerdings nicht
richtig. Die Löcher verlieren in einem nichtmagnetischen Halbleiter sehr schnell ihre
ursprüngliche Spinausrichtung [35] und sind somit für den Transport von Spininformationen nicht zu gebrauchen.
3.2
Probenbeschreibung
Figur 3.3 zeigt schematisch die Probe, die zur Untersuchung der Spininjektion in diesem Kapitel und der Spinumklappdynamik in Kapitel 4 benutzt wird. Das Substrat
ist Indium-Antimonid mit einer Bandlücke von 0,24 eV. Darauf aufgewachsen ist eine nicht-magnetische 1,4 µm dicke Cadmium-Tellurid-Schicht, gefolgt von drei 360 nm
dicken Cd1−x Mnx Te-Schichten mit unterschiedlichen Mangankonzentrationen. Die Probe mit dieser Schichtanordnung wurde nicht speziell für dieses Experiment hergestellt.
Es ist eine Probe, die uns von Ashenford und Lunn (Hull, Großbritanien) zur Verfügung
gestellt wurde.
Die mit steigender Mangankonzentration zunehmende Energielücke der einzelnen
Cd1−x Mnx Te-Schichten (Gl. 1.3) erlaubt es, die tieferliegenden Schichten sowohl anzuregen als auch zu detektieren. Da die oberen manganhaltigen Schichten dünner als die
KAPITEL 3. SPININJEKTION
Cd 1-x Mn xTe
34
360 nm
x=0.235
E g = 1.980 eV
360 nm
x=0.066
E g = 1.711 eV
360 nm
x=0.019
E g = 1.636 eV
1.4 µ
CdTe
E g = 1.606 eV
InSb Substrat
Abbildung 3.3: Cd1−x Mnx Te-Probe.
mittlere Eindringtiefe1 von etwa 1 µm sind, werden je nach Anregungswellenlänge ein
bis vier Schichten angeregt.
3.3
Experimenteller Aufbau
Die zeitaufgelöste Detektion der Lumineszenz wurde in diesem Versuchsteil noch mit
einer älteren Streakkamera durchgeführt, die von einer SIT (Silicon-Itensified-Target)-Kamera ausgelesen wird. Die beste Zeitauflösung liegt daher in dem folgenden Versuch bei ungefähr 10 ps. Das Signal-zu-Rausch-Verhältnis ist ebenfalls schlechter als
bei dem neuen System. Außerdem stand die Kamera, bedingt durch Benutzung eines einfacheren Monochromators, nicht exakt in der Verlängerung der Magnetspule.
Dadurch konnten trotz eines großen Abstandes von etwa 4 m zwischen Kamera und
Magnet Beeinträchtigungen bei den Aufnahmen entstehen. Die Detektion nach den
beiden zirkularen Komponenten der Photolumineszenz wird mit Hilfe eines Flüssigkristallretardierers vorgenommen. Dieser Retardierer arbeitet als ein λ4 -Plättchen, dessen
optische Achse von außen mittels einer Steuerspannung um 90◦ gedreht werden kann.
Diese Methode gewährleistet im Gegesatz zur Benutzung eines üblichen λ4 -Plättchens,
daß durch Drehen der optischen Achse kein Strahlversatz auftritt, was sich erheblich
im gemessenen Polarisationsgrad bemerkbar gemacht hätte. Die Probe befindet sich
in Faraday-Geometrie im Magnetkryostaten und wird mit dem Ti:Saphir-Laser bei
einer Wellenlänge von 740 nm mit zirkular polarisiertem Licht angeregt. Die Anregungsleistung beträgt 100 mW und die Probentemperatur etwa 5 K. Das Vorzeichen
1
bei λ ≈ 700 − 770 nm.
3.4. ERGEBNISSE
35
magnetic field
magnetic field
Cd 1-x Mn xTe CdTe
Cd 1-x Mn xTe CdTe
σ+
Abbildung 3.4: (oben) Schematische Darstellung der Spininjektion. (unten) PLSpektrum bei +3T und Anregung durch σ + -polarisiertes Licht.
des Magnetfeldes gibt im folgenden die Richtung des Feldes in bezug auf die Anregungsrichtung wieder.
3.4
Ergebnisse
Abbildung 3.4 zeigt ein nach den beiden zirkularen Komponenten aufgelöstes Photolumineszenzspektrum. Das Signal ist über die ersten 300 ps nach dem Anregungslaserpuls integriert. Die Anregung erfolgt mit σ + -polarisiertem Licht bei einem in
Wachstumsrichtung angelegten Magnetfeld von +3 T. Auf der niederenergetischen Seite des Spektrums befindet sich die Photolumineszenz der CdTe-Schicht und auf der
höherenergetischen Seite das Signal der Cd0,98 Mn0,02 Te-Schicht. Die Polarisation der
36
KAPITEL 3. SPININJEKTION
Photolumineszenz aus der Cd0,98 Mn0,02 Te-Schicht weist einen Polarisationsgrad von
über 90% auf. Das spricht dafür, daß der Spinumklapp in der verdünnt magnetischen
Schicht sehr schnell vor sich geht. Die Verschiebung der σ − -Photolumineszenz aus der
Cd0,98 Mn0,02 Te-Schicht zu höheren Energien, verglichen mit der σ + -Photolumineszenz,
läßt sich auf die Riesen-Zeemannaufspaltung zurückführen. Die Polarisation der Photolumineszenz aus der CdTe-Schicht zeigt dagegen einen Polarisationsgrad von ungefähr
30%, also mehr als die über die Auswahlregeln überhaupt maximal mögliche Polarisation von 25%.
Der obere Teil der Abbildung 3.4 zeigt zur Erläuterung dieses Ergebnisses schematisch den Vorgang der Anregung und die anschließende Verteilung der spinpolarisierten
Elektronen. Bei der Anregungswellenlänge von 740 nm wird nur etwa die Hälfte des
eingestrahlten Lichts im Cd0,98 Mn0,02 Te absorbiert, während die andere Hälfte direkt
das CdTe anregt, dargestellt durch vier Pfeile, die die Spinausrichtung der angeregten Elektronen andeuten sollen2 . Im CdTe werden den Auswahlregeln entsprechend
Elektronen mit Spin-Up“ s ←“ und Spin-Down“ s →“ im Verhältnis 1:3 angeregt.
”
”
”
”
Die in der verdünnt magnetischen Schicht angeregten Elektronen erfahren einen sehr
schnellen Spinumklapp, belegt durch den hohen Polarisationsgrad aus der verdünntmagnetischen Schicht, und zeigen nach erfolgtem Spinumklapp eine einheitliche Spin”
Down“-Ausrichtung. Schätzungsweise die Hälfte der im Cd0,98 Mn0,02 Te erzeugten Elektronen diffundieren in die CdTe-Schicht und tragen dort zur Photolumineszenz und
über ihre Spinausrichtung zum Polarisationsgrad bei. Der Polarisationsgrad aller Elektronen im CdTe ergibt sich damit zu:
spinup − spindown
(1CdT e − 3CdT e ) − 2CdM nT e
2
=
=− .
up
down
spin + spin
(1CdT e + 3CdT e ) + 2CdM nT e
3
(3.1)
Hierbei deutet die Indizierung an, woher welche Elektronen mit der entsprechenden
Spinausrichtung stammen. Eine Elektronenspinpolarisation im CdTe von − 32 ergibt
über die optischen Auswahlregeln in Volumenmaterial einen Polarisationsgrad der Photolumineszenz von − 31 oder ≈ −30%, was durch das Experiment belegt wird.
2
Dargestellt ist hier das magnetische Moment des Elektons. Das magnetische Moment des Elektrons
ist sonst bei positven g-Faktor immer dem Spin entgegengestzt.
3.4. ERGEBNISSE
37
magnetic field
magnetic field
Cd 1-x Mn xTe CdTe
Cd 1-x Mn xTe CdTe
σ
Abbildung 3.5: (oben) Schematische Darstellung der Spininjektion. (unten) PL Spektrum bei +3T und Anregung durch σ − -polarisiertes Licht.
Wird bei Beibehaltung des Magnetfeldes statt mit σ + - mit σ − -Polarisation angeregt, verändert dies nur die Ausgangsspinorientierung der Elektronen in der nichtmagnetischen Schicht. Das Ergebnis ist in Abbildung 3.5 dargestellt. Die Polarisation der Photolumineszenz aus der verdünnt-magnetischen Schicht beträgt unverändert
über 90%, was nochmal den sehr schnellen Spinumklapp bestätigt, da bei Einstrahlung
mit σ − -Licht jetzt 75% der angeregten Elektronen eine zu den M n++ -Spins entgegengesetzte anfängliche Spinausrichtung haben. Die Polarisation aus der CdTe-Schicht ist
dahingegen verschwunden. Dieser Zusammenhang läßt sich wieder sehr gut anhand des
in Abbildung 3.5 oben dargestellten Bildes verdeutlichen. Unter der Berücksichtigung
der veränderten Auswahlregeln für σ + -polarisiertes Licht und den gleichen Annahmen
38
KAPITEL 3. SPININJEKTION
-3 T
0T
+3 T
magnetic field
magnetic field
σ
σ
σ
Cd 1-x Mn xTe CdTe
Cd 1-x Mn xTe CdTe
Cd 1-x Mn xTe CdTe
0.4
-3T
0T
+3T
polarization
0.3
0.2
0.1
0.0
-0.1
-0.2
0
100
200
300
400
time [ps]
Abbildung 3.6: Zeitaufgelöste Polarisation de CdTe-Photolumineszenz bei drei verschiedenen Magnetfeldern nach der Anregung mit σ − -Licht.
wie im vorherigen Fall, ergibt sich für die Spinpolarisation der Elektronen im CdTe
(3CdT e − 1CdT e ) − 2CdM nT e
spinup − spindown
=
=0.
up
down
spin + spin
(3CdT e + 1CdT e ) + 2CdM nT e
(3.2)
Die Übereinstimmung beider Fälle mit den Meßergebnissen bestätigt wiederum
die oben gemachten Abschätzungen. Eine weitere Möglichkeit zur Überprüfung dieser
Ergebnisse bietet das Injizieren von Elektronen der entgegengesetzten Spinausrichtung.
Durch Umkehren der Magnetfeldrichtung richten sich die magnetischen Momente der
M n++ -Ionen andersherum aus und somit auch die Spins der Elektronen, die in der
verdünnt-magnetischen Schicht angeregt werden.
Abbildung 3.6 zeigt die zeitlichen Verläufe des Polarisationsgrades der Photolumineszenz aus der CdTe-Schicht bei verschiedenen Magnetfeldern. Die zirkulare Polarisation der optischen Anregung bleibt jeweils konstant σ − -Licht. Für ein Magnetfeld von
3.4. ERGEBNISSE
39
+3 T findet sich der zuletzt diskutierte Fall verschiedener Polarisationen wieder. Bei
einer Magnetfeldstärke von -3 T ergibt sich ein hoher Polarisationsgrad der Photolumineszenz von + 31 , aber mit einem anderen Vorzeichen, bedingt durch die entgegengestzte
Magnetfeldrichtung und Anregungspolarisation.
Falls kein äußeres Magnefeld anliegt, haben alle M n++ -Ionen eine willkürliche Ausrichtung, so daß sich nach außen ein verschwindendes resultierendes magnetisches Moment ergibt. Durch die weiterhin bestehende s-d-Wechselwirkung haben die in der
verdünnt magnetischen Schicht angeregten Elektronen ebenfalls eine verschwindende
Gesamtspinausrichtung. Es liegen daher genau soviele Spin-Up“ wie Spin-Down“
”
”
Elektronen vor. Eine Bilanzierung nach obigem Prinzip ergibt für die Spinausrichtung
der Elektronen im CdTe
(3CdT e − 1CdT e ) − 1CdM nT e + 1CdM nT e
1
spinup − spindown
=
.
=
spinup + spindown
(3CdT e + 1CdT e ) + 2CdM nT e
3
(3.3)
Das entspricht einem Polarisationsgrad in der Photolumineszenz von 15%, der auch gemessen wird (siehe Abbildung 3.6). Der Abfall des Polarisationsgrades mit der Zeit ist
vor allem auf die Anwesenheit von Löchern in der nicht-magnetischen Schicht zurückzuführen. Im CdTe besitzt das Valenzband bei einem Magnetfeld von 3 T nur eine sehr
geringe Aufspaltung. Daher ist durch thermische Besetzung automatisch die QuasiGleichbesetzung von Löchern mit verschiedener Spinausrichtung gegeben.
40
KAPITEL 3. SPININJEKTION
Die Ergebnisse werden durch weitere Experimente überprüft, indem nur die CdTe-
Schicht angeregt wird, ohne eine der darüberliegenden Schichten mit anzuregen. Die
Anregung mit linear-polarisiertem Licht bei anliegendem Magnetfeld ergibt keinen Polarisationsgrad in der Photolumineszenz des CdTe. Dadurch können Grenzflächeneffekte an dem Cd0,98 Mn0,02 Te/CdTe-Übergang ausgeschlossen werden, die zu einer Polarisation der Ladungsträger im CdTe hätten führen können. Desweiteren wird dadurch
demonstriert, daß die Bandaufspaltung des CdTe im Magnetfeld vernachlässigt werden
kann und die Spinsubbänder eine thermische Gleichbesetzung aufweisen. Zusammenfassend spricht dies für die Echtheit der gemessenen Effekte und dafür, daß der Spin”
ausrichter“ aus Abbildung 3.2 ein für die elektrische Spininjektion vielversprechendes
Bauelement darstellt.
3.4. ERGEBNISSE
41
Probe G394
-1200 nm
-800 nm
-400 nm
unbehandelt
Abbildung 3.7: Ätzversuche von Cd1−x Mnx Te. (links) Die Probe nach der Spaltung
im Querschnitt, (rechts) vier Zonen mit unterschiedlichen Ätztiefen.
Im folgenden wird noch auf den nichtgeglückten Versuch eingegangen, die oberen
manganhaltigeren Schichten zur Spininjektion zu verwenden. Die Idee dabei ist, die
Elektronen ausschließlich in der verdünnt-magnetischen Schicht anzuregen, ohne das
CdTe mitanzuregen. Dazu wird die oberste Cd0,77 Mn0,23 Te mit frequenzverdoppeltem
Licht (430 nm) angeregt, da dieses eine wesentlich kleinere mittlere Eindringtiefe hat.
Außerdem liegt die Emissionswellenlänge dieser Schicht schon bei 626 nm und kann
somit nicht mehr direkt mit dem Ti:Saphir-Laser angeregt werden. Die CdTe-Schicht
zeigt dann aber nur eine sehr schwache Photolumineszenz, die zur Bestimmung des
Polarisationsgrades nicht ausreicht. Eine mögliche Erklärung ist, daß durch die niedrige Löcherbeweglichkeit nur Leitungsbandelektronen bis in die CdTe-Schicht vordringen, dort aber aufgrund mangelnder Löcher nichtstrahlend rekombinieren können. Die
optische Mitanregung der Cd0,98 Mn0,02 Te-Schicht erweist sich damit nachträglich als
vorteilhaft, da die zur Rekombination benötigten Löcher auf diese Weise miterzeugt
werden.
Um auch die anderen Schichten selektiv anregen zu können, wurde versucht, die oberen Schichten nacheinander abzuätzen. Die größte Schwierigkeit bestand darin, daß die
Ätzgeschwindigkeit der verwendeten Ätze, Br:Ethylenglykol im Verhältnis 2:1000 [36]
nicht von der Mangankonzentration abhängt und somit das selektive Ätzen nur durch
eine sehr genaue Kenntnis der Ätzgeschwindigkeit möglich ist, die durch die Ätztiefe
nach einer festen Zeit bestimmt wird. Abbildung 3.7 zeigt die Aufnahme einer Spaltkante mit einem Elektronstrahlrastermikroskop. Die Spaltkante verläuft senkrecht zur
Trennungslinie zwischen zwei Ätzbereichen, deren Anordnung auf der Probe schema-
42
KAPITEL 3. SPININJEKTION
tisch im Bild rechts daneben dargestellt ist. Die Probenoberfläche der geätzen Bereiche
hatte leider stark an Qualität eingebüßt, was die weiteren optischen Untersuchungen
sehr schwierig gestaltete, so daß es zu keinen auswertbaren Messungen kommen konnte.
3.5
Zusammenfassung
Die Experimente zeigen, daß verdünnt-magnetische Halbleiter gut als effiziente Spinausrichter geeignet sind. Der hohe Polarisationsgrad der Photolumineszenz der
Cd0,98 Mn0,02 Te-Schicht wird innerhalb der ersten 300 ps erreicht und ist nahezu3 unabhängig von der eingestrahlten Polarisationsrichtung, was verdünnt-magnetische Halbleiter als effektive Spinausrichter attraktiv macht. Die Hetero-Grenzfläche hat keine
nachteiligen Einflüsse auf die Spinpolarisation der injizierten Elektronen. Die Versuche werden auf rein optischem Weg durchgeführt. Der Nachweis erfolgt über die Rekombination der diffundierten Elektronen in der nicht-magnetischen Schicht. Die Eindeutigkeit der Ergebnisse wurde durch gezielte Veränderung der Versuchsbedingungen
bestätigt.
3
(siehe auch nachfolgendes Kapitel)
Kapitel 4
Spinumklappdynamik in
Cd1−xMnxTe
4.1
Einführung
Dieses Kapitel behandelt die Dynamik des Spinumklapps von Leitungsbandelektronen
in verdünnt-magnetischen Halbleitern im Magnetfeld. Eine genaue Kenntnis dieser Dynamik ist für den Einsatz von verdünnt-magnetischen Halbleitern als Spinausrichter
notwendig. Sowohl die Geschwindigkeit der Spinumorientierung als auch des Polarisationsgrades hängen in unterschiedlicher Weise von mehreren Parametern ab und
bestimmen die Effektivität der Spinausrichtung. Effektivität bedeutet, daß möglichst
viele Elektronen in einer kurzen Zeitspanne die vorgegebene Spinausrichtung annehmen. Dazu wird mittels zeitaufgelöster Ultrakurzzeitspektroskopie untersucht, welche
Prozesse zum Auftreten einer Spinpolarisaton der Elektronen beitragen. Die verschiedenen Parameter, die diese Dynamik mit beinflussen, sind die Mangankonzentration in
der Probe, die Probentemperatur, die Anregungspolarisation und Anregungsleistung,
sowie insbesondere das äußere angelegte Magnetfeld.
Für die verschiedenen Mangankonzentrationen werden die oberste (x=23,5%) und
unterste (x=2%) manganhaltige Schicht der in Abbildung 3.3 vorgestellten Probe genutzt. Die Magnetisierung wird außer von der Mangankonzentration und des externen
Magnetfeldes auch durch die Probentemperatur beeinflusst. Diese hat eine starke Auswirkung auf die mittlere thermische Ausrichtung hSz i der M n++ -Ionen und somit auf
die effektive Magnetisierung der Probe.
Die Anregungspolarisation und Anregungsleistung haben dahingegen einen großen
44
KAPITEL 4. SPINUMKLAPPDYNAMIK IN CD1−x MNx TE
Einfluß auf die elektronischen Vorgänge bei der Anregung und Rekombination der Ladungsträger. Anhand der Anregung von Elektronen mit einer entgegengesetzter Spinausrichtung wie die der M n++ -Ionen im Magnetfeld kann durch die polarisationsaufgelöste Detektion des Photolumineszenzspektrums sehr gut die Geschwindigkeit des
Spinumklapps gemessen werden.
Im weiteren wird nur die Dynamik des Elektronenspins behandelt, da die Löcher
unter anderem aufgrund ihrer größeren Wechselwirkung mit den M n++ -Ionen eine
wesentlich schnellere und damit für uns nicht direkt zugängliche Dynamik haben. Zur
Erläuterung des Spinumklapp-Prozesses in Abhängigkeit des angelegten Magnetfeldes
wird ein phänomenologisches Ratengleichungsmodell entwickelt, das die gemessenen
experimentellen Daten sehr gut wiedergibt.
Der Einfluß von spinpolarisierten Ladungsträgern auf die Ausrichtung der M n++ Ionen wird in dieser Arbeit nicht mit berücksichtigt. Dazu zählen zum Beisipiel die
Bildung von gebundenen Magneto-Exzitonen [37] oder eine effektive Magnetisierung
der Probe durch spinausgerichtete Ladungsträger [38, 39]. Eine kurzzeitige Änderung
der effektiven Ausrichtung der Manganspins aufgrund der Anregung mit ultrakurzen
Laserpulsen wird ebenfalls vernachlässigt, da die Spinrelaxationszeit der M n++ -Spins
wesentlich länger ist, als die in diesem Experiement betrachteten Zeitskalen [40].
4.2
Modell zum Spinumklapp
Die gesamte magnetfeld-induzierte Wechselwirkung zwischen den Ladungsträgern und
den M n++ -Ionen im verdünnt-magnetischen Halbleitern wird durch eine Aufspaltung
der Bänder beschrieben (siehe auch Abschnitt 1.3). Werden Ladungsträger in einem
solchen Halbleiter ohne äußeres Magnetfeld mit linear polarisiertem Licht angeregt,
werden sowohl die Spin-Up“- als auch die Spin-Down“-Zustände über die Auswahl”
”
regeln zu gleichen Teilen besetzt. Die Aufspaltung der Bänder im Magnetfeld bewirkt
eine Verschiebung der Zustandsdichten gegeneinander. Das beinhaltet auch, daß bei der
Anregungsenergie verschieden große Zustandsdichten vorliegen und somit schon bei der
Anregung im energetisch abgesenkten Band mehr Ladungsträger erzeugt werden als im
energetisch angehobenen Band. Die Verschiebung bewirkt ebenfalls eine energetische
Nichtgleichgewichtsverteilung zwischen den erzeugten Spin-Up“- und Spin-Down“”
”
Elektronen. Zur Beschreibung der zeitliche Entwicklung dieses Nichtgleichgewichtes
muß die Besetzung der beiden Zustände betrachtet werden.
4.2. MODELL ZUM SPINUMKLAPP
45
E
occupied states
Ï
EF
relaxation
Ï
Ð
EF
Ï
2∆Ec
k
Abbildung 4.1: Spinflip durch Umverteilung der Elektronen.
Die Besetzungsdichte für Elektronen in einem Band ergibt sich aus dem Produkt der
Zustandsdichte Z(E, E0 ) mit der Fermifunktion f (E, EF , Tc ) . Die Gesamtanzahl der
Elektronen im Band wird durch die Integration der Besetzungsdichte vom Energieminimum E0 an über alle Energiezustände erhalten. Die Energieminima des Leitungsbandes
eines verdünnt-magnetischen Halbleiters haben im Magnetfeld eine Aufspaltung von
2∆Ec (Gl. 1.20). Unter der Annahme von parabolischen Bändern in Volumenmaterial
für die beiden Spinzustände Spin-Up“ (s ↑) und Spin-Down“ (s ↓) gilt für die Anzahl
”
”
der Ladungsträger in den beiden spinaufgespalteten Bändern:
3/2 Z ∞ q
↑
2m∗e
↑
(E−EF
)/kB Tc
n
+ 1)−1 dE ,
E
−
E
(e
0
2
↑
~
E0
∗ 3/2 Z ∞ q
↓
2me
1
E − E0↓ (e(E−EF )/kB Tc + 1)−1 dE .
n↓ (E0↓ , EF↓ , Tc ) = 2
2
2π
~
E0↓
↑
(E0↑ , EF↑ , Tc )
1
= 2
2π
(4.1)
(4.2)
EF↑ und EF↓ sind die verschiedenen Fermienergien in den beiden Spinsubbändern, und
Tc ist die Ladungsträgertemperatur. Das Abkühlen der Elektronen in eine thermische
Verteilung nach der Anregung durch einen ultrakurzen Laserpuls findet innerhalb der
ersten Pikosekunde statt [41]. Für die beiden Spinverteilungen wird eine einheitliche
Ladungsträgertemperatur angenommen, da die Elektron-Elektron-Streuung schnell ist.
In Abbildung 4.1 ist die Verteilung der Leitungsbandelektronen auf die beiden Spinsubbänder schematisch dargestellt. Zur Beschreibung der Ladungsträgerdynamik be-
46
KAPITEL 4. SPINUMKLAPPDYNAMIK IN CD1−x MNx TE
nutzen wir ein thermodynamisches Umverteilungsmodell mit der Annahme, daß sich
die Fermienergien der beiden Spinrichtungen mit der Zeit angleichen. Die Geschwindigkeit dieser Angleichung sei proportional zur Differenz der Fermienergien:
dn↑ = −c · [EF↑ (n↑ , E0↑ , Tc ) − EF↓ (n↓ , E0↓ , Tc )] dt − τd n↑ dt ,
(4.3)
dn↓ = +c · [EF↑ (n↑ , E0↑ , Tc ) − EF↓ (n↓ , E0↓ , Tc )] dt − τd n↓ dt .
(4.4)
Neben der Umverteilungsgeschwindigkeit c gehen folgende weitere Parameter in dieses
einfache Modell ein1 : das Magnetfeld, das die Aufspaltung 2∆Ec erzeugt, die Ladungsträgertemperatur Tc , die durch die Fermifunktion die Verteilung der Elektronen über
die Zustände in einem Band beeinflußt, die Anzahl der zu Anfang erzeugten Ladungsträger und die strahlende Zerfallszeit τd , die ebenfalls ein Absenken der Ferminiveaus
bewirkt. Die zeitliche Abhängigkeit des Polarisationsgrades wird in diesen Rechnungen
aus dem Verhältnis aller Elektronen in den beiden Bändern berechnet.
P (t) =
n↑ (t) − n↓ (t)
.
n↑ (t) + n↓ (t)
(4.5)
In dieser Betrachtung wird die Einstellung des Lochspins als konstant und komplett
ausgerichtet angenommen. Durch diese Näherung können die Auswahlregeln vernachlässigt werden. Die stärkere Wechselwirkung der Löcher mit den Mangan-Ionen rechtfertigen diese Nährung.
Die nichtlinearen gekoppelten Integro-Differentialgleichungen (4.3) und (4.4) müssen numerisch gelöst werden. Dies erfolgt durch einen selbstprogrammierten Algorithmus in der Programmiersprache C++. Die hohen Rechenanforderungen machen es
unmöglich, das Modell direkt an die experimentelle Daten anzugleichen, aber dennoch lassen sich die aus diesen Gleichungen gewonnenen Daten gut zur Erklärung der
gemessenen Polarisationsgrade heranziehen. Abbildung 4.2 zeigt den Verlauf des Polarisationsgrades mit der Zeit für verschiedene Parameterwerte, wobei immer nur ein Parameter variiert wird. Ansonsten wird ein Magnetfeld von 5 T, eine konstante Ladungsträgertemperatur von 50 K, eine anfängliche Ladungsträgerdichte von 2, 5 · 1017 cm−3 ,
eine Umverteilungsgeschwindigkeit von 5 · 1017 (eV s)−1 und eine Probentemperatur
Die Anzahl der Elektronen dn↑ , die einen Spinflip machen, hängt außer über die strahlende Zerfallszeit nur indirekt über die Fermienergien von der Gesamtanzahl der verbleibenden Elektronen ab.
Dies ist eine grobe Näherung. Kompliziertere Ratengleichungssysteme würden den Rahmen dieser
Arbeit sprengen.
1
4.2. MODELL ZUM SPINUMKLAPP
1.0
47
1.0
a)
16
degree of polarisation
2.5 10 cm
-3
0.8
0.8
0.6
0.6
0.4
0.4
b)
12.5 T
2.5 T
1T
0.2
17
2.25 10 cm
0.0
-3
0.2
0.0
0
20
40
60
80
1.0
100
10 K
0
18
degree of polarisation
0.8
0.6
80 K
90 K
0.2
0.2
0.0
0.0
60
time [ps]
80
100
80
tspin=10 (eV s)
100
-1
17
0.4
40
60
0.6
0.4
20
40
d)
c)
0.8
0
20
1.0
tspin=2 10 (eV s)
0
20
40
60
80
-1
100
time [ps]
Abbildung 4.2: Polarisationsgrad aus den Rechnungen für verschiedene Parameter.
von 4 K eingesetzt. Für diese Rechnungen wurde eine konstante strahlende Zerfallszeit
τd = 100 ps angenommen, die das leichte Ansteigen des Polarisationsgrades zu späteren
Zeiten bewirkt. Eine Erhöhung des Magnetfeldes (Abbildung 4.2b) resultiert in einem
höheren Polarisationsgrad zu späten Zeiten. Die Sättigung der Aufspaltung aufgrund
der Abhängigkeit von der Brillouinfunktion läßt sich gut erkennen. Höhere Ladungsträgertemperaturen (Abbildung 4.2c) bewirken anschaulich ein ausschmieren der besetzten Zustände zu höheren Energien und somit eine Verringerung des Polarisationsgrades. Die Änderung der Ladungsträgertemperatur mit der Zeit durch Abkühlen des
Elektronengases wird in diesem Modell nicht berücksichtigt. Die Änderung der Umverteilungsgeschwindigkeit (Abbildung 4.2d) spiegelt sich konsequenterweise im zeitlichen
Erreichen des jeweiligen Polarisationsgrades wieder. Wird die Anzahl der angeregten
Ladungsträger erhöht (Abbildung 4.2a), dauert es länger bis sich der maximale Polarisationsgrad einstellt. Es ist zu beachten, daß das Photolumineszenzsignal zu frühen
Zeiten wesentlich stärker ist und nicht aus dem Polarisationsgrad ersichtlich ist. Zu
sehr späten Zeiten wird zwar rechnerisch immer ein Polarisationsgrad von fast Eins
erreicht werden, doch ist dies in den Messungen nicht nachweisbar.
48
KAPITEL 4. SPINUMKLAPPDYNAMIK IN CD1−x MNx TE
4.3
Experimenteller Aufbau
Im bisherigen Meßaufbau war es üblich, die beiden zirkularen Komponenten des Signals σ − und σ + nacheinander mit Hilfe des Flüssigkristallretardierers aufzunehmen.
Es ist aber nicht immer gewährleistet, daß bei jeder Aufnahme die Anregungsleistung
des Lasers gleich ist, was eine exakte Messung des Polarisationsgrades schwierig macht.
Dieses trifft besonders bei schwacher Lumineszenz zu, wo lange integriert werden muß
(siehe Leistungsrauschen in Kapitel 2). Einen Ausweg bietet die Möglichkeit, sowohl
σ − - als auch σ + -Licht gleichzeitig zu detektieren. Ein solcher Aufbau2 ist in Abbildung
4.3 dargestellt. Der Strahldurchmesser der eingesammelten Lumineszenz wird durch
Teleskop
WollastonPrisma
λ/4
InterferenzFilter
EingangsSpalt
λ/4
Abbildung 4.3: Messung des Polaristionsgrades mit Wollastonprisma.
ein Teleskop von 5 cm auf 1 cm verringert, da die Aperturen der benutzten optischen
Komponenten nicht größer waren. Ein mit 45o zur Lotrechten orientiertes λ4 -Plättchen
zerlegt die zirkularen Komponenten des Signals in s- und p-linear-polarisiertes Licht.
Das nachfolgende Wollaston-Prisma (Abbildung 4.4) separiert die beiden Polarisati-
Abbildung 4.4: Funktionsweise eines Wollastonprisma (O.A.: Optische Achse) [42].
2
Diese Methode wurde vorher nicht verwandt, da ein Wollaston-Prisma nicht zur Verfügung stand.
4.4. MESSUNGEN
49
onsrichtungen in einem Winkel von etwa 2o . Die beiden Strahlen werden durch eine
kurzbrennweitige Linse auf den weit geöffneten Eingangsspalt des Monochromators fokussiert. Dadurch wird das Photolumineszenz-Signal in seine σ − - und σ + -Komponenten
zerlegt und beide Komponenten auf der 2 mm breiten Streakkamerakathode im Abstand von etwa 1 mm gleichzeitig abgebildet. Um eine eventuellen Einfluß des Monochromatorgitters, auf die beiden Linearpolarisationen auszuschließen, wird nach dem
Wollaston-Prisma ein weiters λ4 -Plättchen eingesetzt. Durch den weit geöffneten Eingangsspalt des Monochromators ist allerdings eine genaue spektrale Auflösung des
Signals nicht mehr gegeben. Bei Einsatz eines Spiegels anstelle des Gitters wird der
interessierende Spektralbereich durch einen Interferenzfilter vor dem Monochromatoreingangsspalt ausgewählt. Die Zentralwellenlänge des Transmissionsbereichs des Interferenzfilters kann durch Verkippen in einem kleinen Bereich zu kürzeren Wellenlängen
verschoben werden. Hierbei ist darauf zu achten, daß die Verkippung senkrecht zur Aufspaltungsebene des Wollaston-Prismas vorgenommen wird. Dadurch wird ein Einfluß
des Interferenzfilters auf die beiden separierten Strahlen verhindert.
Dieser Aufbau ermöglicht die Aufnahmen von lange Meßserien, ohne daß die Detektion des Polarisationsgrades beeinflußt wird. Durch eine Automatisierung des Meßablaufs kann das Magnetfeld in fast beliebig kleinen Schritten (≥ 0, 1 mT) durchlaufen
werden.
4.4
Messungen
Abbildung 4.5 a stellt eine typische Magnetisierungskurve dar. Aufgetragen ist der Polarisationsgrad der gesamten über 2 ns integrierten Lumineszenz in Abhängigkeit des
Magnetfeldes. Es ist beim Anpassen dieser Daten an eine Brillouin-Funktion zu beachten, daß es sich bei dieser Art von Aufnahme um eine indirekte Ausmessung der
Proben-Magnetisierung handelt. Im Gegensatz zu üblichen Verfahren, wie etwa Vibrationsmagnetometer, Faradaywaage oder SQUID-Magnetometer [43], wird hier die
Magnetisierung über ihre Effekte indirekt nachgewiesen. Elektronen und Löcher haben
nicht zu allen Zeiten die gleiche Spinausrichtung wie die M n++ -Ionen. Die Auswahlregeln für die verschiedenen Spinzustände haben ebenfalls einen reduzierenden Einfluß
auf den Polarisationsgrad.
Abbildung 4.5b zeigt den Polarisationsgrad in Abhängigkeit des Magnetfeldes bei
verschiedenen Anregungsintensitäten. Wie aus der Abhängigkeit des Polarisationsgra-
KAPITEL 4. SPINUMKLAPPDYNAMIK IN CD1−x MNx TE
1.0
degree of polarization
0.8
Cd0.75Mn0.23Te
0.6
1.0
1.0
0.8
0.8
0.6
Data
Fit Brillouin
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
0.0
0.0
0.5
1.0
B [Tesla]
1.5
2.0
degree of polarization
50
Exitation Power
250µW
500µW
2mW
8mW
32mW
64mW
128mW
0.6
0.4
Cd0.98Mn0.02Te
0.2
0.0
0
1
2
3
4
5
6
7
8
B [Tesla]
Abbildung 4.5: (links) Polarisationsgrad von Cd0,77 Mn0,23 Te in Abhängigkeit des
Magnetfeldes. (rechts) Polarisationsgrad von Cd0,98 Mn0,02 Te in Abhängigkeit des Magnetfeldes bei unterschiedlichen Dichten.
des bei unterschiedlichen Dichten in der Modellrechnung (Abbildung 4.2) hervorgeht,
ist der anfängliche Polarisationsgrad bei höheren Dichten zu frühen Zeiten geringer als
bei niedrigen Dichten. Das absolute Lumineszenzsignal ist im Experiment zu Anfang
nach der Anregung durch den Laserpuls üblicherweise sehr hoch und nimmt mit der
Zeit ab. Der niedrigere Polarisationsgrad zu frühen Zeiten wird daher durch die Integration über die Zeit stärker gewichtet als der hohe Polaristionsgrad zu späten Zeiten.
Das erklärt die vermeindlich niedrigere Magnetisierung“ der Probe bei hohen Dich”
ten in Abhängigkeit des Magnetfeldes. Die Erwärmung der Probe im Anregungsspot
bei hohen Einstrahlungsintensitäten spielt eine geringe Rolle, da sich die Probe im
Heliumdurchflußkryostaten in direktem Kontakt mit dem Helium befindet.
In Abbildung 4.6 ist die Polarisation bei zwei unterschiedlich starken Magnetfeldern in Abhängigkeit von der Temperatur dargestellt. Die eingezeichnete Kurve deutet
den Verlauf einer Brillouinfunktion an. Wieder ist zu beachten, daß die Messung des
Polarisationsgrades nicht direkt die Magnetisierung der Probe wiedergibt. Die effektive Magnetisierung durch die mittlere thermische Ausrichtung hSz i der M n++ -Ionen
nimmt mit steigender Temperatur nach (Gl. 1.9) ab. Dennoch kann sich bei einer
kleinen Aufspaltung der Bänder durch eine genügend niedrige Elektronendichte ein
entsprechend hoher Polarisationsgrad ergeben. Dies ist bei den in Abbildung 4.6 dargestellten Messwerten zu beachten. Durch Erzeugung sehr geringer Dichten wäre es
möglich, auch bei 77 K eine höhere Spinpolarisation der Leitungsbandelektronen zu erreichen. Dies ist wichtig in Hinblick auf eventuelle Anwendungen, da so die Anordnung
4.4. MESSUNGEN
51
degree of polarization
1.0
0.8
2.5 T
6.5 T
0.6
0.4
P=1mW
0.2
m_080499
0.0
0
20
40
60
80
100
T [K]
Abbildung 4.6: Polarisationsgrad bei 2,5 T und 6,5 T in Abhängigkeit der Temperatur.
mit flüssigem Stickstoff gekühlt werden könnte. Eine Messung bei sehr kleinen Anregungsintensiäten ist aber aufgrund des schwachen Photolumineszenzsignals extrem
schwierig.
Alle bisher vorgestellten Messungen des Polarisationsgrades waren bedingt durch
die Integration des Signals quasi statisch. Die dynamische Einstellung der Elektronenspins im Halbleiter kann durch die zeitliche Entwicklung des Polarisationsgrades
der ausgestrahlten Photolumineszenz zugänglich gemacht werden. Abbildung 4.7 zeigt
den zeitlichen Verlauf der beiden Polaristionsrichtungen der Cd0,98 Mn0,02 Te-Schicht bei
verschiedenen Magnetfeldern. Die Transienten sind energetisch über die Photolumineszenz integriert, da der Interferenzfilter im Aufbau einen breiten Transmissionsbereich
hat. Das Signal ist auf die Summe der Photolumineszenz beider Polarisationen ohne
Magnetfeld normiert. An der Verringerung des Unterschiedes zwischen zwei aufeinanderfolgenden Transienten bei steigendem Magnefeld ist sehr deutlich die Sättigung der
Magnetisierung erkennbar. Die Anregungsleistung ist 60 mW bei einer Probentemperatur von 4 K. Die Verringerung der Abklingzeiten bei steigendem Magnetfeld wird durch
einen stärkeren Elektron-Loch-Überlapp im Magnetfeld hervorgerufen [44]. Ebenfalls
erkennbar ist, daß der Polarisationsgrad zu späten Zeiten mit dem Magnetfeld skaliert,
was nochmal die Modellrechnungen bestätigt.
Abbildung 4.8 zeigt den zeitlichen Verlauf der beiden Polarisationsrichtungen und
den daraus berechneten Polarisationsgrad von Cd0,98 Mn0,02 Te bei einem Magnetfeld
52
KAPITEL 4. SPINUMKLAPPDYNAMIK IN CD1−x MNx TE
1100
1000
Cd0.98Mn0.02Te
Pex=60 mW
900
intensity [arb. u.]
800
700
600
7T
500
+
σ
400
300
0T
200
-
σ
100
7T
0
0
20
40
60
80
100
120
time [ps]
Abbildung 4.7: Zeitlicher Verlauf beider Polarisationsrichtungen σ − und σ + bei steigendem Magnetfeld in 200 mT Schritten.
von 5T, einer Probentemperatur von 4 K und einer Anregungsleistung von 60 mW bei
740 nm. Bei dieser Anregungsleistung wird in der 360 nm dicken Schicht eine Ladungsträgerdichte von etwa 2 · 1017 cm−3 erzeugt. Hier wurde eine Anpassung des eingangs
1.0
1.0
0.9
1000
+
intensity [arb.u]
800
deg
sim
-
σ
Tsample=4K
B=5T
tspin=10
600
400
16
n=5 10 cm
0.6
xMn=2%
τd=72ps
-3
0.4
Tc=40K
0.8
0.8
200
0.2
degree of polarization
σ
0.7
7T
5T
3T
1T
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0
0.0
0.0
0
20
40
60
time [ps]
80
100
0
20
40
60
80
100
time [ps]
Abbildung 4.8: (links) Zeitlicher Verlauf der σ + - und σ − - Komponenten sowie der
sich daraus ergebende Polarisationsgrad bei 5 T. (rechts) Zeitliche Transienten des Polarisationgrades bei vier verschiedenen Magnetfeldern.
vorgestellten Modells durch individuelles variieren der Parameter vorgenommen. Der
berechnete zeitliche Verlauf ist als Rauten dargestellt. Die freien Anpaßparameter sind
die Umverteilungsgeschwindigkeit von c = 6·1016 (eV s)−1 und eine gemittelte Ladungsträgertemperatur von 30 K. Eine experimentelle Bestimmung der Ladungsträgertemperatur ist aufgrund der aufbaubedingten fehlenden Energieauflösung nicht möglich.
4.4. MESSUNGEN
53
Sowohl die Energieaufspaltung durch das Magnetfeld bei 5 T, die Ladungsträgerdichte als auch die Zerfallszeit von τd = 72 ps wurden durch unabhängige Messungen und
Materialparameter bestimmt. Der Polarisationsgrad zum Zeitpunkt t = 0 durch die unterschiedlichen Zustandsdichten für Spin-Up“- und Spin-Down“-Elektronen bei der
”
”
Anregungsenergie beträgt bei 5 T etwa 10%. In die obige Anpassung fließt allerdings
ein leicht höherer Anfangspolarisationsgrad ein. Vermutlich findet während des Relaxationsprozesses in der ersten Pikosekunde schon ein Spinumklapp statt, der in diesem
Modell nicht mit berücksichtigt wird. Im Endeffekt ist aber ersichtlich, daß der Spinumklapp sehr schnell stattfindet. Rechts daneben sind noch einmal die experimentellen
zeitlichen Transienten des Polarisationsgrades bei unterschiedlichen Magnetfeldern gezeigt. Trotz der groben Näherung ist eine qualitative Übereinstimmung mit den in
Abbildung 4.2 (b) dargestellten berechneten Transienten zu erkennen.
Ein einfacheres Modell, um den Verlauf des gemessenen Polarisationsgrades quantitativ zu erfassen, beschreibt den Spinumklapp durch eine effektive Spinflipzeit τeff :
1 1
n↑ ∼ ( + (1 − e−t/τeff )) · (1 − e−t/τr ) · e−t/τd ,
2 2
1 1
n↓ ∼ ( − (1 − e−t/τeff )) · (1 − e−t/τr ) · e−t/τd .
2 2
(4.6)
(4.7)
Elektronen aus dem einen Reservoir streuen mit einer Zeitkonstante τeff in das andere
energetisch günstigere. τr und τd sind die Zeitkonstanten für das Abkühlen der Ladungsträger im Leitungsband und die strahlende Zerfallszeit. Der Zahlenwert
1
2
steht
in diesem Fall für die gleiche Anregungsdichte in den beiden Spinsubbändern. Diese
fallen jedoch alle beim Berechnen des Polarisationsgrades heraus und es ergibt sich
P = (1 − e−t/τeff ). Dieses einfachere Modell paßt bei weitem nicht so gut auf die gemessenen Daten.
Eine weitere Möglichkeit den Spinumklapp zu messen und zu qualifizieren, besteht
darin, Leitungsbandelektronen mit der entgegengesetzten Spinausrichtung wie die der
M n++ -Ionen anzuregen. Abbildung 4.9 zeigt den zeitlichen Verlauf der beiden Polarisationsrichtungen für diesen Fall bei kleinem Magnetfeld. Die von mir eingeführte Zeit
τs ist ein Maß für die Geschwindigkeit des Spinumklapps. Genaugenommen ist es die
Zeitspanne, in der
1
4
der erzeugten Elektronen im Leitungsband einen Spinumklapp
erfährt. Dies ergibt sich aus den Auswahlregeln für zirkular polarisiertes Licht und der
Definition des Polarisationsgrades. In Abbildung 4.9 ist die Abhängigkeit dieser Zeit
vom Magnetfeld dargestellt. Ebenso eingezeichnet ist der aufintegrierte Gesamtpolari-
54
KAPITEL 4. SPINUMKLAPPDYNAMIK IN CD1−x MNx TE
45
140
0.5
+
σ
40
P=60mW
-
σ
0.4
35
100
60
Cd0.98Mn0.02Te
40
P=60 mW σ
τs [ps]
80
30
τs
deg. of pol.
25
-
0.2
20
B=250 mT
τs
20
0.3
0.1
degree of polarization
intensitiy [arb. u.]
120
15
0
0
20
40
60
80
100
m_150499 times
10
0
time [ps]
2
4
6
0.0
8
B [T]
Abbildung 4.9: (links) Anregung mit entgegengesetzter Polarisation und Definition
von τs . (rechts) Abhängigkeit von τs und der Magnetisierung vom B-Feld.
sationsgrad. Ersichtlich ist, daß der Spinumklapp auf einer schnellen Zeitskala erfolgt
und mit der effektiven Magnetisierung der Probe verläuft.
Zuletzt bleibt die Untersuchung der Auswirkungen einer höheren Mangankonzentration auf den Spinumklappprozess. Erwartungsgemäß sollte dieser mit steigendendem Mangananteil wesentlich stärker ausgeprägt sein, da die Mangankonzentration
linear in die Energieaufspaltung der Spinzustände im Magnetfeld eingeht (Gl. 1.9).
Abbildung 4.5 zeigt den Verlauf des Polarisationsgrades der Cd0,77 Mn0,23 Te-Schicht in
Abhängigkeit vom Magnetfeld. Angeregt wird mit frequenzverdoppeltem Licht bei einer
Wellenlänge von 400 nm und einer Anregungsleistung von 20 mW. Der Sättigungspolarisationsgrad wird bereits bei 2 T erreicht, im Gegensatz zu ≈ 6 T in der vergleichbaren
Messung der Cd0,98 Mn0,02 Te-Schicht. Eine ähnliche Messung wie in Abbildung 4.9 kann
nicht durchgeführt werden, da eine Mitanregung des Split-Off“-Bandes keine Initial”
polarisierung der Elektronen im Leitungsband zuläßt.
4.5
Zusammenfassung
Dieses Kapitel beschäftigt sich mit der dynamischen Einstellung von Leitungsbandelektronenspins im Magnetfeld. Diese wird mittels zeitaufgelöster Ultrakurzzeitspektroskopie untersucht. Für die Spinumklappdynamik in einer thermischen Verteilung der
Elektronenspins wird ein Ratengleichungsmodell aufgestellt. Die numerische Simulation des Modells trägt sehr zu dem Verständnis der gemessenen Daten bei. Eine ähnliche
Untersuchung dieser Dynamik, deren Verständnis für die Anwendung von verdünnt magnetischen Halbleitern als Spinausrichter wichtig ist, wurde bisher noch nicht in dieser
4.5. ZUSAMMENFASSUNG
55
Form durchgeführt. Sowohl Messungen als auch Simulation führen zum Ergebnis, daß
der Spinumklapp-Prozeß in verdünnt-magnetischen Halbleitern schnell ist, was sie zu
einem geeigneten Kandidaten für eine Anwendung in der Spinelektronik macht.
56
KAPITEL 4. SPINUMKLAPPDYNAMIK IN CD1−x MNx TE
Kapitel 5
Spintransport
5.1
Einführung
Der Transport von spinverschlüsselten“ Informationen über makroskopische Strecken,
”
ohne dabei die aufgeprägten Informationen zu verlieren, ist eine der wichtigen Grundvoraussetzungen zur Informationsverarbeitung mittels einer auf Spins“ basierenden
”
Elektronik. Dennoch sind bis heute nur sehr wenige Arbeiten auf diesem Gebiet durchgeführt worden (siehe Ref. [6, 7]). Ziel dieses Versuches ist es, spinpolarisierte Elektronen über makroskopische Strecken größer als 20 µm zu transportieren und zu detektieren. Spinpolarisierte Elektronen können durch Injektion (Kapitel 3) oder durch
optische Ausrichtung erzeugt werden.
Die Wechselwirkungen im Festkörper, die die Spinausrichtung beeinflussen können,
sind begrenzt und selbst bis zu einer Temperatur von 300 K bleibt eine meßbare feste
Phasenbeziehung von spinpolarisierten Elektronen erhalten [45, 46]. Ebenfalls ist der
Erhalt einer festen Phasenbeziehung beim Transport von spinpolarisierten Elektronen
über Strecken bis zu 100 µm bereits nachgewiesen worden [7].
Das Dephasieren von spinpolarisierten Elektronen im Halbleiter läßt sich auf mehrere Mechanismen zurückführen. Der wohl stärkste Dephasierungsmechanismus ist die
Wechselwirkung mit unpolarisierten Löchern (Bir-Aronov-Pikus-Mechanismus [35]).
Dieses war schon lange Zeit für p-dotierte Systeme bekannt [47]. Weitere Mechanismen sind der Dyakonov-Perel-Mechanismus, der auf die Spinaufspaltung in nichtinversionssymmetrischen Kristallen zurückzuführen ist [48] und der Elliott-Yafet-Mechanismus, der die Kopplung zwischen den Wellenfunktion von Leitungsbandelektronen
mit unterschiedlicher Spinorientierung berücksichtigt [49, 50].
58
KAPITEL 5. SPINTRANSPORT
In diesem Versuch werden die spinpolarisierten Elektronen durch optische Anre-
gung mit zirkular polarisiertem Licht erzeugt und wie beim bereits erfolgreich durchgeführten axialen Spintransport [6] durch einen optischen Marker“ nachgewiesen. Ein
”
optischer Marker ist eine Struktur, die sich durch andere optische Eigenschaften als ihre
Umgebung auszeichnet. In diesem Fall ist es die unterschiedliche Emissionswellenlänge.
Der optische Marker befindet sich eine makroskopische Strecke von der Quelle“ der
”
spinpolarisierten Elektronen entfernt und kann über die optischen Auswahlregeln die
Spinpolarisation der ihm zugeführten Elektronen zugänglich machen. Zur Verdeutlichung ist in Abbildung 5.1 ist der schematische Aufbau zum axialen Spintransport
Abbildung 5.1: Experimenteller Aufbau zum axialen Spintransport [6].
dargestellt. Spinpolarisierte Elektronen werden mit einem zirkular polarisiertem Laserpuls in der Nähe der Probenoberfläche erzeugt, driften im elektrischen Feld durch
das GaAs und rekombinieren strahlend im Quantenfilm mit den Löchern aus der pdotierten (AlGa)As-Barriere. Die p-Dotierung der Barriere muß ausreichend groß sein,
damit im Quantenfilm genügend Löcher zur Rekombination zur Verfügung stehen. Die
Schichtdicken für solche Strukturen sind allerdings begrenzt.
Größere Transportstrecken können realisiert werden, indem der Transport der Elektronen senkrecht zur Wachstumsrichtung stattfindet. In diesem Kapitel wird eine neue
Methode zum Nachweis des lateralen Transports von spinausgerichteten Leitungsbandelektronen vorgestellt. Spinausgerichtete Elektronen werden an einem Ort auf
der Probe über die Auswahlregeln mit zirkular polarisiertem Licht erzeugt. Durch
ein von außen angelegtes elektrisches Feld findet ein Transport der Elektronen parallel
zur Oberfläche zum Detektions-Quantenfilm statt. Die Lumineszenz des Quantenfilms
wird polarisationsaufgelöst in Rückrichtung detektiert. Die Lumineszenz in Richtung
5.2. PROBENBESCHREIBUNG
59
der Quantenfilmebene ist in dieser Geometrie bedingt durch die Auswahlregeln unpolarisiert und kann daher nicht zum Nachweis des Spintransportes verwendet werden.
5.2
Probenbeschreibung
In der Probe wird, wie beim axialen Spintransport, ein (GaIn)As-Quantenfilm mit einer
stark p-dotierten Barriere als optischer Marker benutzt. Da der Transport senkrecht zur
Wachstumsrichtung stattfindet, müssen sowohl die Barriere als auch der Quantenfilm
über der Transportstrecke entfernt werden, damit ein lateraler Abstand zwischen Anregung und Detektion eingestellt werden kann. Die Probe wurde mit Molekular-StrahlEpitaxie hergestellt und durch naßchemisches Ätzen strukturiert. Ein schematischer
Aufbau dieser Transportprobe ist in Abbildung 5.2 dargestellt. Auf GaAs-Substrat ist
+
-
° p - GaAs
50 A
100 nm p-AlGaAs
°
80 A
1 µm
°
10 A
°
10 A
100 -500 µ
AuKontakt
InGaAs
i-GaAs
AlAs
GaAs
50 x
GaAs - Substrat
Abbildung 5.2: Probe für den lateralen Spintransport.
eine wechselnde Schichtfolge von je 10 Å GaAs und 10 Å AlAs als Pufferschicht aufgebracht, die leider einen nachteiligen Einfluß auf das Experiment hatte. Darauf wird
später noch einmal eingegangen. Darüber ist 1 µm intrinsisches GaAs aufgewachsen.
Dies ist die Schicht, in der der eigentliche Transport stattfindet. Darüber befindet
der 8 nm (GaIn)As-Quantenfilm mit einem Indiumgehalt von etwa 5% und einer daraus resultierenden Bandlücke von 1,47 eV. Die Barriere auf der anderen Seite ist eine
p-dotierte (AlGa)As-Schicht von 100 nm Dicke, gefolgt von einer p-dotieren GaAsSchutzschicht. Beim Ätzvorgang wurden die Schichten bis zum intrinsischen GaAs
wieder abgenommen und nur eine Reihe der optischen Marker stehen gelassen. Diesen gegenüber wurden in verschiedenen Abständen Goldkontakte auf das GaAs aufge-
60
KAPITEL 5. SPINTRANSPORT
dampft und einlegiert. Die Quantenfilmstruktur wird mit Hilfe von eindiffundiertem
metallischem Indium kontaktiert. Abbildung 5.3 zeigt eine Skizze der kontaktierten
Probe in der Aufsicht.
(GaIn)As-QW
Au-contact
500µm
+
400µm
-
300µm
200µm
GaAs
100µm
U
Abbildung 5.3: Sicht auf die kontaktierte Transportprobe.
Die Spinlebensdauer in der intrinsischen GaAs-Schicht ist mit Hilfe von Spinquantenschwebungen untersucht worden. Spinquantenschwebungen entstehen durch
die kohärente Anregung zweier im Magnetfeld aufgespaltener Zustände und deren
zeitlicher Entwicklung. Die zirkularen Komponenten der ausgestrahlten Lumineszenz
oszillieren mit der Frequenz ω = ~∆E (siehe auch Ref. [51]). Es wurden Dephasierungszeiten (Lebensdauern) der Spinquantenschwebungen von etwa 200 ps gemessen1 .
5.3
Experimenteller Aufbau
Die kleinen Abstände der Transportstrecken erforderten eine ausreichend gute Ortsauflösung des Meßaufbaus, die mit Hilfe eines Mikroskopobjektivs realisiert wird. Die
Probe ist in einen Mikrokryostaten eingebaut, da der Arbeitsabstand des Mikroskopobjektivs klein ist (≈ 1 cm). Ein Mikrokryostat ist ein Fingerkryostat, bei dem die
Probe sehr nah an einem dünnen Fenster montiert wird. Wichtig ist hierbei die gute
Wärmeisolation der Probe. Dies geschieht durch ein gutes Vakuum im Probenraum und
mit einem geeigneten Wärmeschutzschild, das in diesem Fall so angepaßt wird, daß nur
noch der interessierende Probenausschnitt frei ist, um möglichst tiefe Probentemperaturen von etwa 8 K bis 12 K zu gewährleisten. Die Temperatur des Kühlfingers wird
über ein zusätzlich eingebautes Präzisionsthermoelement bestimmt. Da die kleinsten
1
In der ungeätzen Probe.
5.3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
61
Abstände auf der Probe nur 100 µm betragen, sollte der Anregungsfokus nicht größer
als 10 µm sein. Eine Skizze des Aufbaus ist in Abbildung 5.4 gezeigt. Anregung und Detektion erfolgen beide durch das Mikroskopobjektiv vor dem Mikrokryostaten. Der Anregungslaserstrahl wird durch einen Linearpolarisator und einen Bereck-Kompensator
zirkular polarisiert2 . Der Anregungslaserstrahl wird durch einen Teleskopaufbau aus
einer kurzbrennweitigen Linse, gefolgt von einer langbrennweitigen Linse, aufgeweitet,
um einen für die hohe Ortsauflösung genügend kleinen Anregungsfokusdurchmesser zu
erreichen. Die erreichte minimale Fokusgröße wird anhand einer im Fokus des Mikroskopobjektivs aufgestelleten Präzisionslochblende mit einem Durchmesser von genau
12,5 µm kontrolliert. Beim Durchlauf des Lichts durch die Lochblende tritt kein Intensitätsverlust auf, was auf einen Fokusdurchmeser von < 12,5 µm schließen läßt.
Zur Verschiebung des Anregungsfokusses aus dem Detektionsbereich wurde hier eine neue Methode erdacht, mit der die laterale Verschiebung sehr genau einzustellen
ist. Dies kann zusätzlich über einen relativ großen Bereich ausgeführt werden, ohne
daß der Anregungslaserstrahl aus der Apertur des Mikroskopobjektivs wandert. Letzteres ist auch der Grund dafür, warum nicht ein drehbarer Einkoppelspiegel benutzt
wird. Nach der geometrische Optik muß zur Verschiebung des Brennpunktes in der
Brennebene einer Linse der Winkel zwischen einfallendem Licht und der optischen
Hauptachse (hier die Detektionsachse) verändert werden. Dies wird durch Verschiebung der optischen Achse der ersten Linse f1 des Strahlaufweiters erreicht. Durch die
zweite Linse f2 wird der Strahl wieder auf die ursprüngliche Achse zurückgelenkt und
schneidet diese in einem für alle Winkel festen Punkt! In Abbildung 5.5 ist das Prinzip
als Grobskizze dargestellt. Für den Abstand d zwischen der letzten Linse des Teleskops und des Mikroskopobjektivs sowie der Fokusverschiebung y in Abhängigkeit der
Achsenverschiebung x der ersten Linse gelten die Beziehungen
d = f2 +
f22
f1
und
y=
x f3
f1
(5.1)
Unter der Annahme, daß die erste Linse (f1 = 10 cm) mit einer Genauigkeit von 1 µm
verstellt werden kann, ergibt sich eine Einstellgenauigkeit des Anregungsfokusses von
100 nm. Diese Genauigkeit ist durch die Stabilität des Aufbaus begrenzt und in diesem
Versuch deutlich schlechter als 100 nm. Der Mindestabstand zwischen Anregung und
Ein Bereck-Kompensator ist ein variables λx -Plättchen, mit dem für beliebige Wellenlängen fast
jede Phasenbeziehung in jeder Orientierung eingestellt werden kann. Er wird hier so eingesetzt, daß
nach dem Umlenken des Strahls durch den Strahlteiler exakt zirkular polarisiertes Licht vorliegt.
2
62
λ/4 (Bereck-Kompensator)
σ+
µ-Kryostat
U
Soleil-BabinetKompensator
λ/4
σ+/σ−
Detektion
Mikroskopobjektiv
50:50 Strahlteiler
Liquid Crystal
Retarder
KAPITEL 5. SPINTRANSPORT
8K - 300K
Linear-Polarisator
Spannung U=0..250V
Probe
Abbildung 5.4: Experimenteller Meßaufbau zum lateralen Spintransport.
Linear-Polarisator
5.4. ERGEBNISSE UND DISKUSSION
f1
63
d
f2
f3
y
x
Linse 1
Linse 2
Mikroskopobjektiv
Abbildung 5.5: Anordnung zur Fokusverschiebung.
Detektion liegt hier bedingt durch die Fokusgröße bei 20 µm.
Durch den eingesetzen 50:50-Strahlteiler geht zwar 50% des Luminenszenzsignals
verloren, er ermöglichte aber erst den oben beschriebenen Aufbau. Die Phasenveränderung des von der Probe zurückgesandten zirkular polarisierten Lichts, die an den Grenzflächen in der Mitte des Strahlteilers auftritt, wird durch einen zusätzlichen SoleilBabinet-Kompensator3 wieder kompensiert. Die Auflösung nach den beiden zirkularen
Komponenten σ + und σ − erfolgt durch den Flüssigkristallretardierer.
5.4
Ergebnisse und Diskussion
Sämtliche Messungen erfolgten nichtzeitaufgelöst im Fokus-Modus“ der Streakkame”
ra. Dadurch wird das gesamte Photolumineszenzsignal integriert, was die Signalstärke
wesentlich erhöht. Der Laser läuft aus Stabilitätsgründen weiterhin im gepulsten Modus. Der Grund für den Verzicht auf die Zeitauflösung bei diesen Messungen ist, daß
bei den hier gewählten Abständen zwischen Anregung und Detektion die Dauer des
echten Transports der Elektronen das höchste darstellbare Zeitfenster der Streakkamera von 2 ns überschreitet. Die Beweglichkeit der Elektronen in MBE-GaAs beträgt
2
[11]. Daraus ergibt sich für eine Strecke von 20 µm bei einem
üblicherweise 6 · 104 cm
Vs
V
eine theoretische Transportzeit
angelegten elektrischen Feld von 40 100Vµm = 1000 cm
von rund 300 ps. Diese Transportzeit wird im Experiment nicht erreicht, da viele defektgebundene Elektronen mit zum Transport beitragen. Es bestünde selbstverständlich die Möglichkeit, die Transportzeit durch das Anlegen einer höheren Spannung zu
verkürzen. Da aber ab einer gewissen Durchbruchspannung auch die Ladungsträger im
Detektionsquantenfilm getrennt werden, ist der Bereich der verwendbaren Spannung
3
Ein Soleil-Babinet-Kompensator besteht aus zwei dünnen Kalkspatkeilen, die gegeneinander verschoben und miteinander gedreht werden können. Ihre optischen Achsen stehen senkrecht aufeinander.
Damit können kleine Phasenkorrekturen vorgenommen werden (siehe auch [42]).
64
KAPITEL 5. SPINTRANSPORT
T=10K
100
844,5 nm
PL [arb. u.]
818 nm
*5
10
1
with QW
uncovered GaAs
GaAs
810
815
820
(GaIn)As-QW
825
830
835
840
845
850
Wellenlänge [nm]
Abbildung 5.6: Lumineszenzspektren des unbehandelten und abgeätzten Bereichs
auf der Transportprobe. Anregung und Detektion befinden sich auf derselben Stelle.
Im Spektrum links die GaAs-PL, rechts die QW-PL.
nach oben hin begrenzt. Das Trennen der im Anregungsfokus erzeugten Elektronen
und Löcher ist dahingegen sehr wichtig, da die Löcher einen sehr starken Dephasierungseinfluß auf die Leitungsbandelektronen haben, worauf bereits in der Einführung
hingewiesen wurde. Das bedeutet, daß die angelegte Spannung auch nicht zu klein sein
darf. In Bezug auf die elektrischen Eigenschaften hat sich im Falle dieser Probe die
alternierende Pufferschicht als sehr nachteilig erwiesen. Im Substrat unter der Pufferschicht werden ebenfalls optisch Ladungsträger erzeugt. Durch die von außen angelegte Spannung werden diese getrennt, können aber nicht ohne weiteres (durch Tunneln
o.ä.) die AlAs/GaAs-Pufferschicht überwinden. Dadurch kommt es zu einer Ladungsanhäufung unter den Kontakten, die zu einer Abschirmung des elektrischen Feldes in
der intrinsischen GaAs-Schicht führt und den Elektronentransport verschlechtert. Eine Anregung mit frequenzverdoppeltem Licht hätte dies sehr wohl unterbunden, aber
dadurch würden auch Elektronen aus dem Split-Off“-Band mitangeregt werden und
”
die Erzeugung einer Spinpolarisation verhindern.
Abbildung 5.6 zeigt ein Photolumineszenzspektrum des unbehandelten und des abgeätzen Bereichs der Transportprobe. Anregungs- und Detektionsbereich sind deckungsgleich eingestellt. Auf der niederenergetischen Seite des Spektrums bei λ = 818 nm ist
die Photolumineszenz des GaAs und auf der höherenergetische bei λ = 844 nm die
des (GaIn)As-Quantenfilms. Die Anregungs- und Detektionsbedingungen sind bei der
5.4. ERGEBNISSE UND DISKUSSION
65
6000
+
σ U=10V
5000
-
σ U=10V
+
σ U= 0V
PL [arb. u.]
4000
-
σ U= 0V
3000
(GaIn)As
2000
1000
GaAs
X-A
0
0
810
815
820
825
830
835
840
845
850
855
wavelength [nm]
Abbildung 5.7: Lumineszenzspektrum der Transportprobe bei verschiedenen Spannungen.
Aufnahme von beiden Probenorten identisch. Daher wäre für das freie GaAs zumindest dieselbe Signalstärke zu erwarten wie für die des Quantenfilms, wobei sogar die
Empfindlichkeit der Streakkamerakathode zu längeren Wellenlängen stark abnimmt
(Abbildung 2.4). Dies ist nicht der Fall und läßt den Rückschluß zu, daß eventuell die
Oberfläche des GaAs-Bereichs durch das Ätzen stark an Qualität verloren hat und
sehr viele Ladungsträger in Defektzuständen an der Oberfläche nichtstrahlend rekombinieren. Die Breite4 der Quantenfilmlumineszenz ist auf die hohe Löcherkonzentration
zurückzuführen.
Abbildung 5.7 zeigt die Photolumineszenzspektren der Probe bei einem Abstand der
Anregung von der Detektion von ≈ 20 µm sowohl mit als auch ohne anliegendes elektrisches Feld. Das trotz des Abstandes noch Photolumineszenz aus dem GaAs detektiert
wird, liegt an der leichten Überlappung von Anregungs- und Detektionsbereich. Der
Quantenfilm wird hier aber nicht mitangeregt. Der Unterschied in der Photolumineszenzstärke des GaAs zwischen den Fällen mit und ohne anliegendes Feld ist sehr gering.
Ein Grund kann die Abschirmung des effektiven Feldes durch die oben beschriebene
Ladungsträgeranhäufung sein. Der elektrische Widerstand dieser Probe ist für intrinsisches GaAs bei 8 K zu klein und ändert sich unter Beleuchtung nur geringfügig, was
auf eine relativ hohe Hintergrundladungsträgerkonzentration aus eventuellen Defekten
oder Verunreinigungen schliessen lässt. Das sehr starke, energetisch knapp unter der
4
Achtung logarithmische Darstellung!
66
KAPITEL 5. SPINTRANSPORT
GaAs-Photolumineszenz auftretende Signal bei λ = 827 nm kommt aus gebundenen
Zuständen, was die hohe Defektdichte deutlich macht. Viel schwerwiegender ist, daß
dieses Signal unpolarisiert ist, wie es für Lumineszenz aus Defektzuständen üblich ist.
Dies liegt an der langen Aufenthaltsdauer der Elektronen in diesen Zuständen, was
zum Verlust der Spinpolarisation führt. Letzteres erklärt auch den fehlenden Polarisationsgrad der Quantenfilmlumineszenz bei anliegendem Feld durch den großen Beitrag
von Elektronen aus Defekten zur Quantenfilmlumineszenz. Läge ein Polarisationsgrad
vor, würden sich das σ + - und σ − -Signal aus dem Quantenfilm unterscheiden.
Bei der Erzeugung von spinpolarisierten Elektronen im Anregungsfokus ist darauf
zu achten, daß moderate Dichten eingehalten werden, um zum einen eine Abschirmung
des Transportfeldes durch die erzeugten Ladungsträger zu umgehen. Die niedrigen
Dichten haben aber zur Folge, daß das Detektionssignal äußerst schwach ist. Dazu
wurden lange Meßserien mit der Methode wie in Kapitel 2 beschrieben aufgenommen.
5.5
Zusammenfassung
In diesem Kapitel wird eine neue Methode zur Messung des lateralen Spintransports
vorgeschlagen und durchgeführt. Dazu wird ein spezieller optischer Aufbau entwickelt,
der eine zeit-, orts- und polarisationsabhängige Messung ermöglicht. Desweiteren können
Detektion und Anregung mit einer hohen Ortsauflösung über einen weiten Bereich verfahren werden. Ein eindeutiger Nachweis des lateralen Spintransport mit der vorhandenen Probe ist jedoch leider nicht möglich, da die Probenqualität der Probenstruktur
Mängel aufweist.
Ausblick
Die in dieser Arbeit durchgeführten Experimente stellen den Anfang von Untersuchungen dar, verdünnt-magnetische Halbleiter für eine eventuelle Spinelektronik zu
verwenden. Daß die Spininjektion mit verdünnt-magnetischen Halbleitern möglich ist,
wurde auf optischen Wege bewiesen. Der nächste Schritt ist konsequenterweise die
elektrische Spininjektion. Dazu haben wir eine LED( Light Emiting Diode“)-Struktur
”
mit einer verdünnt-magnetischen Barriere als Spinausrichter vorgeschlagen. Erste Versuche einer
Würzburger Gruppe mit dieser LED-Strukur die
σ+
σ-
elektrische Spininjektion nachzuweisen, waren bereits erfolgreich. In einem weiteren Schritt ist
ein elektrisch gepumpter Halbleitermikroresona-
V
tor denkbar, dessen Polarisation der stimulierten
Emmission über die Spininjektion geschaltet wird
(5.8). Untersuchungen zur polarisationsabhängigen
Verstärkungsdynamik wurden bereits erfolgreich
durchgeführt [52]. Das Verständnis der Dynamik
Spin down
Spin up
der Spinausrichtung in Halbleitern auf ultrakurzen
Zeitskalen bleibt daher ein wichtiges Thema. Das
in dieser Arbeit aufgezeigte Modell berücksichtigt Abbildung 5.8: Mikroresonator
die auschlaggebenden Prozesse nur in einer gro- mit Spininjektion
ben Näherung. Eine Weiterentwicklung ist daher
wünschenswert.
Verdünnt-magnetische Halbleiter sind nicht auf II-VI-Verbindungshalbleiter begrenzt. Eine Möglichkeit auf GaAs basierende Bauelemente mit den Eigenschaften von
verdünnt-magnetischen Halbleitern zu verknüpfen besteht in der Dotierung von GaAs
mit Mangan. Das Wachstum von (GaMn)As durch MOVPE( Metal-Organic Vapor
”
68
AUSBLICK
Deposition Epitaxy“) wird bereits in Marburg durchgeführt [53]. Dadurch besteht die
Möglichkeit die oben erwähnten Strukturen komplett auf III-V-Verbindungshalbleiterbasis zu realisieren, was einen großen Vorteil für die Herstellung bedeutet.
Der Transport von spinpolarisierten Elektronen in Halbleitern stellt eine Schlüsselposition auf dem Gebiet der Spinelektronik dar. Daher bleibt der Versuch des Nachweises des lateralen Spintransports weiter ein aktuelles Thema. Zu den Verbesserungen
des in dieser Arbeit vorgestellten Versuchs zum lateralen Spintransports zählt insbesondere die Verwendung einer modifizierten Probenstruktur. Durch Verwendung von
ternären oder quaternären Materialien als Transportschicht kann ein Quantenfilm zur
Detektion durch Volumen-GaAs ersetzt werden. Ebenfalls ist die Abhängigkeit des
Spintransports von der Kristallrichtung ein interessantes Thema.
Die Untersuchung von diskotischen Polymeren ist ein hochaktuelles Themengebiet.
Die Weiterentwicklung von diskotischen Polymeren kann diese zu einer interessanten
Alternative zu herkömmlichen Halbleitern für optische Anwendungen machen.
Anhang A
2-Photonen Autokorrelator
In diesem Teil des Anhangs wird kurz auf ein weiteres Experiment eingegangen, das ich
im Laufe meiner Diplomarbeit durchgeführt habe, aber nicht spinpolarisierte Ladungsträger sondern 2-Photonen-Absorption an Polymeren und Monomeren behandelt. Der
Effekt der Zwei-Photonen-Absorption ist bei dem untersuchten Monomer besonders
stark ausgeprägt. Diese Eigenschaft wird in einem speziellen Aufbau für die elegante
Idee genutzt, einen Laserpuls räumlich sichtbar zu machen und seine zeitliche Länge
zu bestimmen.
A.1
Einführung
Polymere, die zum Beispiel aus Synthese von Monomeren in Lösung hervorgegangen sind, besitzen zwar eine mehr oder weniger periodisch geordnete Struktur, unterscheiden sich aber in ihrem optischen Verhalten sehr stark von kristallin geordneten, anorganischen Halbleitern. Die optischen Eigenschaften des Polymers werden
im wesentlichen durch die Chromophore bestimmt. Chromophore sind aus Monomeren zusammengesetzte, kleine, meist eindimensionale Molekülketten mit einem hohen
Ordnungsgrad auf einer mesoskopischen Skala, während das gesamte Ensemble, bestehend aus der willkürlichen Anordnung der Chromophore, als Polymer bezeichnet wird.
Wie im anorganischen Halbleiter lassen sich die optischen Übergänge durch die Erzeugung von Elektron-Loch-Paaren beschreiben (exzitonisches Modell). Das Polymer
bildet aber aufgrund der unregelmäßigen Zusammensetzung aus vielen Chromophoren
nicht die im Halbleiter übliche Bandstruktur aus und seine elektro-optischen Eigenschaften müssen daher statt mit Leitungs- und Valenzbandändern mit HOMO (Highest
70
ANHANG A. 2-PHOTONEN AUTOKORRELATOR
Occupied Molekular Orbit)- und LUMO (Lowest Unoccupied Molekular Orbit)-Zuständen beschrieben werden. Optische Übergänge an einem Chromophor koppeln stark an
Molekülschwingungen, die sogennanten Vibronen [54]. Der Ladungstransfer auf einem
Chromophor oder zwischen den Chromophoren ist stark von der Ordnung derselben
abhängig. Die Polymere, die hier untersucht wurden, waren aus Scheibchenmolekülen“
”
(Diskoten, siehe z.B. Abbildung A.1) zusammengesetzt. Durch die Verwendung von
Diskoten für die Polymerisation kann eine makroskopische Ordnung eingestellt werden, welche wiederum Vorteile für die optischen Eigenschaften mit sich bringt, wie
zum Beispiel einen gerichteten Ladungstransfer.
Polymere für optische Anwendungen sind Gegenstand der aktuellen Forschung. In
Leuchtdioden werden Polymere bereits als aktives Material eingesetzt werden, sogar
vielfarbige und weiße Polymer-Leuchtdioden wurden bereits entwickelt [55, 56]. Daher
ist das Verständnis der optischen Prozesse wichtig, um zum Beispiel die Lebensdauer
oder Ausbeute dieser optischen Elemente zu verbessern. Zeitaufgelöste Ultrakurzzeitspektroskopie ist dazu ein geeignetes Mittel. Ergebnisse dieser Messungen an Polymeren
sind unter anderem in Ref. [57] zu finden.
A.2
Zwei-Photon-Absorption in Monomeren
Das zur Zwei-Photon-Absorption benutzte Monomer ist DisOH1 aufgelöst in Tetrahydrofuran (THF). Abbildung A.1 zeigt die chemische Zusammensetzung des Monomers.
Die Photolumineszenz des Monomers besitzt in Lösung eine wesentlich längere Lebensdauer τd ≈ 800 ps und Ausbeute als die des Polymers, da durch den Polymerisationsvorgang wahrscheinlich Verunreinigungen der Substanz und Veränderungen, das
heißt Beschädigungen, des DisOH aufgetreten sind [58]. Der für die Zwei-PhotonenAbsorption wichtige nichtlineare optische Koeffizient dritter Ordnung χ3 (ω) nimmt
mit der Beteiligung von π-Bindungen im Molekül zu [59]. In dieser Substanz sind besonders viele solcher Bindungen vorhanden, was die Zwei-Photon-Absorption in diesem
Material sehr effizient macht.
Abbildung A.1 zeigt das Absorptionsspektrum des Monomers. Die niedrigste Emissionsbande liegt bei etwa 444 nm. Wie aus dem Absorptionsspektrum ersichtlich ist, ist
eine direkte Anregung des Monomers im Wellenlängenbereich 700-850 nm des Ti:SaphirLasers nicht möglich. Wird das Monomer aber mit einer ausreichend hohen Leistung
1
Dis“ steht für Diskot und OH bezeichnet den Anhang des Substituenten [58].
”
A.3. ANWENDUNG ALS AUTOKORRELATOR
71
1.0
O
0.8
O
OH
O
relative Intensität
O
PL
PLE
Absorption
0.6
DisOH
0.4
0.2
0.0
O
O
200
Pentakis-[(4-methoxyphenyl)ethinyl]-(11-hydroxyundecyl-1-oxy)benzol
250
300
350
400
450
500
550
600
Wellenlänge [nm]
Abbildung A.1: Strukturformel und Absorptionsspektrum von DisOH [58].
bei einer Wellenlänge beleuchtet, die unterhalb der Emissionsbande liegt, werden zwei
Photonen gleichzeitig absorbiert. Auf diesem Umweg ist eine optische Anregung bei
langer Wellenlänge möglich. Zwei-Photonen-Absorption ist ein nichtlinearer Prozeß.
Das bedeutet, daß die Anzahl der optisch erzeugten Exzitonen nicht proportional zur
eingestrahlten Leistung ist. Vielmehr steigt die Wahrscheinlichkeit der Zwei-PhotonenAbsorption quadratisch mit der Intensität I an. Für die resultierende Lumineszenzstärke
L gilt folglich L ∼ I 2 . Das macht diesen Effekt für eine Anwendung mit gepulsten Lasern interessant: Gepulste Laser besitzen bei gleicher mittlerer Leistung deutlich höhere
Spitzenintensitäten als im kontinuierlichen Betrieb, da die Leistung eines gepulsten Lasers auf die zeitlich kurzen Pulse verteilt ist. Diese höheren Spitzenintensitäten bedingen somit eine effizientere Zwei-Photonen-Absorption bei gleicher Leistung als kontinuierliche Beleuchtung. Die Lumineszenzausbeute bei Beleuchtung mit einem gepulsten
Laser ist daher wesentlich höher als mit einem ungepulsten. Die aus der Zwei-PhotonenAbsorption hervorgehende Lumineszenz ist mit dem bloßen Auge gut sichtbar.
A.3
Anwendung als Autokorrelator
Werden zwei zeitlich (und damit auch räumlich) kurze Laserpulse in der MonomerLösung zur Überlagerung gebracht, ist das Lumineszenzsignal an der Stelle der Überlagerung wesentlich größer L ∼ (I1 + I2 )2 als in den Bereichen, die nacheinander durchlaufen werden L ∼ I12 + I22 . Dieser Effekt wird im folgenden Aufbau (Abbildung A.2)
ausgenutzt, in dem ein Laserpuls mit sich selber in entgegengesetzter Richtung zur
72
ANHANG A. 2-PHOTONEN AUTOKORRELATOR
50:50 Strahlteiler
Spiegel
x
K
üv
et
te
Linse f=10cm
y
Filter
Sichtbares Bild
D
CC era
am
K
Spiegel
Abbildung A.2: Colliding-Pulse“-Aufbau
”
Überlagerung gebracht wird ( Colliding-Pulse“). Eine 10 cm Linse fokussiert den ein”
treffenden Laserstrahl, um eine höhere Signalstärke zu erhalten2 . Der nachfolgende
Strahlteiler separiert den Strahl in zwei gleiche Teilstrahlen, die über die Spiegel sehr
genau überlagert werden. Durchläuft ein Lichtpuls von etwa 1,5 ps Dauer, also 450 µm
Länge, diesen Aufbau, so trifft er sich selber“ genau auf der Hälfte der Strecke zwi”
schen den beiden Spiegeln wieder. Dort wird die Küvette mit der Monomer-Lösung
eingebracht. Bei sehr genauer Justierung findet sich der Laserpuls als kleiner blauer
Punkt in der Küvette wieder. Wird das Licht in einem Arm des Aufbaus, zum Beispiel
durch Einfügen einer dünnen Glasplatte, verzögert, springt der Punkt sichtbar in die
Richtung der Glasplatte. Dies ist ein weiteres Indiz dafür, daß der Fokus der Linse keine unerwünschten Nebeneffekte zeigt. Ebenso kann auf diesem Wege eine Zeiteichung
vorgenommen werden.
Das Strahlprofil wird senkrecht zum Strahlverlauf mit einer CCD-Kamera aufgenommen. Das reale Bild des Strahlprofils ähnelt einer räumlich ausgedehnten Linie,
in deren Mitte eine Intensitätserhöhung sichtbar ist (Bild in Abbildung A.2). Abbildung A.3 zeigt das gemessene Intensitätsprofil des Strahls in der Küvette. Durch einen
Farbfilter vor der CCD-Kamera wird gewährleistet, daß Laserstreulicht unterdrückt
und ausschließlich die Lumineszenz des Monomers aufgenommen wird. In Abbildung
2
Einflüsse durch den Fokus aufgrund der Strahltaille können ausgeschlosen werden.
A.3. ANWENDUNG ALS AUTOKORRELATOR
73
y
Int.
x
Abbildung A.3: Gemessenes und berechnetes Strahlprofil.
A.3 ist auch die Berechnung eines solchen Strahlprofiles, die unter der Annahme eines
gaußförmigen Strahl- und Zeitprofiles nach Gleichung (A.1) erfolgt, abgebildet. Die
Integration in z-Richtung ergibt lediglich einen Skalierungs-Faktor, ist aber zur Verdeutlichung des Beitrags der Lumineszenz der Aufsicht mit aufgeführt, da der Strahl
eine räumliche Ausdehnung besitzt. Der Zeitnullpunkt ist als der Moment definiert, in
dem sich die beiden Pulse genau überlagern.
L(x, y) ∼ [I1 (x, y, t) + I2 (x, y, −t)]2
2
Z ∞
Z ∞
(~
r +êx ·c·t)2
(~
r −êx ·c·t)2
−
−
2
2
2σ
2σ
+ e
dt e
dz
∼
−∞
(A.1)
(A.2)
−∞
Eine Abschätzunug der Abbildungsvergrößerung durch die 35 mm Linse auf die CCDKamera ergibt eine Halbwertsbreite des sichtbaren Laserpulses von etwa 384 µm. Daraus ergibt sich unter Berücksichtigung des Brechungsindex von THF (n = 1, 407 [60])
eine zeitliche Länge von 1,8 ps. Dies wurde mit einem kommerziellen Autokorrelator
verglichen und die Ergebnisse zeigen eine gute Übereinstimmung.
Mit demselben Aufbau wurden auch Femtosekundenpulse untersucht. Diese zeigen
wie erwartet eine wesentlich kleinere räumliche Ausdehnung des Signals. Eine genaue
Messung ist aufgrund von Ortsauflösungsschwierigkeiten nicht möglich gewesen.
Eine ähnliche, aber wesentlich einfachere Variante dieser Colliding-Pulse“-Auto”
korrelation, besteht darin, den Puls durch Reflexion an einem Spiegel in der Flüssigkeit
mit sich selber zu überlagern. Abbildung A.4 zeigt diese Anordnung mit dem angedeu-
74
ANHANG A. 2-PHOTONEN AUTOKORRELATOR
Küvette
Linse
Lösung
Laser
Spiegel
Abbildung A.4: Küvette mit Spiegel
teten Laserpunkt“. Dieser Punkt hat genau die gleiche Art des Strahlprofils wie in
”
Abbildung A.3 dargestellt, diesmal aber nur bis x = 0. Die Justierung dieses Aufbaus
ist selbstverständlich erheblich leichter. Leider bestand nicht die Möglichkeit, die Pulsdauer des Ti:Saphir-Lasers ausreichend zu verändern, um wirklich die Effizienz dieser
Methode zu testen.
Der in Abbildung A.4 dargestellte Aufbau ohne Spiegel erleichtert allerdings auf
eine sehr einfache Art und Weise den Ti:Saphir-Laser zum Modenkoppeln zu bringen.
Die gut sichtbare Lumineszenz aus der Zwei-Photonen-Absorption ist weder stark wellenlängen- noch winkelabhängig wie bei nichtlinearen Kristallen. Durch Optimierung
auf die maximale Photolumineszenzstärke kann so sehr einfach die kürzeste Pulsdauer
eingestellt werden.
ABKÜRZUNGEN UND SYMBOLE
Abkürzungen und Symbole
a
Gitterkonstante
c
Umverteilungsgeschwindigkeit
CCD
Charge Coupled Device (Kamera)
B
Magnetfeld
∆
Energetische Position des Split-Off-Bandes
EF
Fermienergie
Egap
Energielücke
En
Energie des n-ten Landauniveaus
f
Brennweite
ge
Elektron Landé-g-Faktor
ge∗
effektiver Elektron Landé-g-Faktor
~
Plancksches Wirkungsquantum
I
Intensität
H
~k
Hamiltonoperator
kb
Boltzmann-Konstante
λ
Wellenlänge
L
Lumineszenzstärke
LED
Light Emitting Diode
MBE
Molekular Beam Epitaxie
m
Wellenvektor
∗
m∗e
effektive Masse
effektive Masse des Elektrons
MOVPE Metal Organic Vapor Deposition Epitaxie
µB
Bohrsches Magneton
O.A.
Optische Achse
P
Leistung
PL
Photolumineszenz
QW
Quantumwell“ (Quantenfilm)
”
75
76
ABKÜRZUNGEN UND SYMBOLE
SIT
Silicon Intensified Target (Kamera)
σ
Halbwertsbreite
σ+
linkszirkular polarisiertes Licht
σ−
rechtszirkular polarisiertes Licht
THF Tetrahydrofuran
τd
strahlende Lebensdauer
↑,←
Spin-up
↓,→
Spin-down
Literaturverzeichnis
[1] G. E. Uhlenbeck and S. Goudsmith, Naturwissenschaften 13, 953 (1925).
[2] G. A. Prinz, Physics Today 48, 58 (1995).
[3] M. N. Baibich, J. M. Broto, A. Fert, F. Hguyen Van Dau, F. Petroff, P.Etienne, G.
Creuzet, A. Friedrich, and J. Chazelas, Physical Review Letters 61, 2472 (1988).
[4] G. Binasch, P. Grünberg, F. Saurenbach, and W. Zinn, Physical Review B 39,
4282 (1989).
[5] M. Oestreich, J. Hübner, D. Hägele, P. J. Klar, W. Heimbrodt, D. E. Ashenford,
B. Lunn, and W. W. Rühle, Applied Physics Letters 74, 1251 (1999).
[6] D. Hägele, M. Oestreich, and W. W. Rühle, Applied Physics Letters 1, 1 (1998).
[7] J. M. Kikkawa and D. D. Awschalom, Nature 377, 139 (1999).
[8] Bergmann, Schaefer, Lehrbuch der Experimentalphysik, Band Festkörper, de Gruyter, 1992.
[9] S. M. Sze, Physics of Semiconductor Devices, Wiley-Interscience, 1969.
[10] Peter Y. Yu and Manuel Cardona, Fundamentals of Semiconductors, Springer,
1994.
[11] M. R. Brozel and G. E. Stillman, editors, Properties of Gallium Arsenide, INSPEC, 3 edition, 1996.
78
LITERATURVERZEICHNIS
[12] Landolt-Börnstein, Physics of II-VI and I-VII Compounds, Semimagnetic Semiconductors, volume 17b, Springer, 1982.
[13] Landolt-Börnstein, Physics of Group IV-Elements and III-VI Compounds, volume
17a, Springer, 1982.
[14] C. Kittel, Introduction to Solid State Physics, Wiley, 7 edition, 1996.
[15] H.-E. Gumlich, Journal of Luminescence 23, 73 (1981).
[16] R. Mach and G.O. Müller, Physica Status Solidi A 69, 11 (1982).
[17] N. Bottka, J. Stankiwisz, and W. Giviat, Journal of Applied Physics 52, 4189
(1981).
[18] Y. R. Lee and A. K. Ramdas, Solid State Communications 51, 861 (1984).
[19] J. K. Furdyna, Journal of Applied Physics 64, R29 (1988).
[20] L. D. Landau, E. M. Lifshitz, Quantenmechanik, Akademie-Verlag, 1965.
[21] B. E. Larson, K. C. Haas, H. Ehrenreich, and A. E. Carlson, Physical Review B
37 (1988).
[22] O. Goede and W. Heimbrodt, Physica Status Solidi B 146, 11 (1988).
[23] M.A. Novak, O.G. Symko, D.J. Zheng, and S. Oserhoff, Physical Review B 33,
6391 (1986).
[24] R.R. Galazka, S. Nagata, and P.H. Keesom, Physical Review B 22, 3344 (1980).
[25] J. A. Gaj, R. Planel, and G. Fishman, Solid State Communications 29, 435 (1979).
[26] A. Onthonos, Journal of Applied Physics 83, 1789 (1998).
[27] Hamamatsu, Datenblatt zur Streakkamera.
[28] A. G. Aronov and G. E. Pikus, Soviet Physics-Semiconductors 10, 698 (1976).
LITERATURVERZEICHNIS
79
[29] S. Datta and B. Das, Applied Physics Letters 56, 665 (1990).
[30] Santos F. Alvarado and Philippe Renaud, Physical Review Letters 68, 1387
(1991).
[31] P. R. Hammar, B. R. Bennet, M. J. Yang, and Mark Johnson, Physical Review
Letters 83, 203 (1999).
[32] M. Johnson, Physical Review B 58, 9635 (1998).
[33] J. C. Egues, Physical Review Letters 80, 4578 (1998).
[34] Erasmo A. de Andrada e Silva and Guiseppe C. La Rocca, Physical Review B 59,
583 (1999).
[35] G. L. Bir, A. G. Aronov, and G. E. Pikus, Soviet Physics-JETP 42, 705 (1975).
[36] M. Illing, G. Bacher, A. Forchel, A. Waag, T. Litz, and G. Landwehr, Journal of
Crystal Growth 138, 638 (1994).
[37] A. Golnik, J. A. Gaj, M. Nawrocki, R. Planel, and C. Benoit à la Guillaume,
Observation of a Magnetic Molecule in Cd1−x Mnx TE, in 15th Int. Conference
of Semiconductors, Kyoto, volume Suppl. A 49, pages 819–822, Journal of the
Physical Society of Japan, 1980.
[38] T. Dietl and J. Spalek, Physical Review Letters 48, 355 (1982).
[39] H. Krenn, W. Zawadzki, and G. Bauer, Physical Review Letters 55, 1510 (1985).
[40] M. G. Tyazhlov, A. I. Filin, A. V. Larinov, and V. D. Kulakovskii, Soviet PhysicsJETP 85, 784 (1997).
[41] J. Shah, Ultrafast spectroskopy of semiconductors and semiconductor nanostrucures, Springer, 1996.
[42] K. Furtak, Optik, Springer, 1988.
80
LITERATURVERZEICHNIS
[43] R. Zorn, Magnetometrie, in Magnetische Schichtsysteme, verfasst von R. Hölzle,
P. H .Dederich und P. Grünberg, Institut für Festkörperforschung Jülich, 1999.
[44] I. Aksenov, Y. Aoyagi, J. Kusano, T. Sugano, T. Yasuda, and Y. Segawa, Physical
Review B 52, 430 (1995).
[45] M. Oestreich, S. Hallstein, A. P. Heberle, K. Eberl, E. Bauser, and W. W. Rühle,
Physical Review B 53, 7911 (1996).
[46] J. M. Kikkawa and D. D. Awschalom, Physical Review Letters 80, 4313 (1998).
[47] A. G. Aronov, G. E. Pikus, and A. N. Titus, Soviet Physics-JETP 57, 680 (1983).
[48] M. I. D’yakonov and V. I. Perel’, Soviet Physics-Solid State 13, 3023 (1971).
[49] R. J. Elliott, Physical Review B 96, 226 (1954).
[50] Y. Yafet, Solid State Physics 14, 1 (1963).
[51] S. Hallstein,
Spin-Quantenschwebungen in Halbleitern,
Doktorarbeit, Max-
Planck-Institut für Festkörperforschung, Stuttgart, 1997.
[52] M. Oestreich, S. Hallstein, J. D. Berger, M. Hilpert, H. C. Schneider, W. W.
Rühle, F. Jahnke, S. W. Koch, G. Khitrova, and H. M. Gibbs, Hanle-oscillations
in the stimulated emmission of microcavity lasers, in Festkörperprobleme, edited
by R. Helbig, volume 37, pages 245–255, Vieweg Verlag, 1998.
[53] Th. Hartmann, M. Lampalzer, W. Stolz, K. Megges, J. Lorberth, P. J. Klar, and
W. Heimbrodt, Optical Characterisation of MOVPE-Grown Ga1−x M nx As semimagnetic Semiconductor Layers, in Procedings of the E-MRS 1999 Springmeeting,
Strasbourg, 1999.
[54] H. H. C. Wolf, Molekülphysik und Quantenchemie, Springer, 1994.
[55] M. Berggren, G. Gustafson, O. Inganäs, M.R. Andersson, T. Hjertberg, and O.
Wennerström, Applied Physics Letters 76, 7530 (1994).
LITERATURVERZEICHNIS
81
[56] M. Berggren, O. Inganäs, G. Gustafson, J. Rasmusson, M.R. Andersson, T. Hjertberg, and O. Wennerström, Nature 372, 444 (1994).
[57] A. Bayer, Absorption, Anregungs- und Emmisionsprozesse diskotischer Modellsubstanzen, Diplomarbeit, Fachbereich Physikalische Chemie, Phillips-Universität
Marburg, 1999.
[58] B. Paul, Synthese, Charakterisierung und Struktur-Eigenschaftsbeziehungen neuer Diskotischer Systeme, Diplomarbeit, Fachbereich Chemie, Phillips-Universität
Marburg, 1997.
[59] Koichi Kondo, Sayo Yasuda, Tohoru Sakaguchi, and Masaru Miya, Journal of the
Chemical Society , 55 (1995).
[60] R. C. Weat, editor, Handbook of Chemics and Physics, CRC Press, 64 edition,
1983-1984.
82
DANKSAGUNG
Danksagung
Diese Arbeit wäre nicht möglich gewesen ohne die unermüdliche Förderung meiner
Ausbildung durch meine Eltern. Dafür möchte ich mich an dieser Stelle bedanken.
Weiterhin möchte ich mich bei allen bedanken, die zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben. Mein Dank gilt besonders:
• Prof. Dr. W.W. Rühle für die Aufnahme in seine Arbeitsgruppe und die Unterstützung meines Auslandsaufenthaltes in Grenoble, Frankreich.
• Dr. habil. Michael Oestreich für die lockere und sachkundige Betreuung während
der gesamten Zeit der Arbeit.
• Dr. habil. Andreas Knorr für die Bereiterklärung diese Arbeit als Zweitkorrektor
zu begutachten.
• Daniel Hägele für die vielen Ratschläge und die sehr gute Zusammenarbeit.
• Prof. W. Heimbrodt und Dr. Peter Klar für fruchtbaren Diskussionen und die
gute Zusammenarbeit.
• Dr. habil. W. Stolz, Simone Leu, Georg Bernatz für die Unterstützung beim
Ätzen und Kontaktieren meiner Proben.
• Birgit Hammer vom MPI-Stuttgart für die Herstellung der Transportproben und
Bianca Paul für die Monomerproben sowie die teuren“ Küvetten.
”
• Meinen Bürokollegen Thorsten, Robin und Dietmar N., sowie der gesamten Arbeitsgruppe der AG Experimentelle Halbleiterphysik für die gute Arbeitsatmosphäre.
• M. Preis und T. Fischer vom Service-Team für die technische Unterstützung
bei der Aufrechterhaltung des Laborbetriebes, sowie dem gesamten Team der
Feinmechanischen Werkstätten.
• Claudia und Lotte für das ausführliche Lesen des Manuskripts und das Bereitstellen des schnellsten und besten Druckers im Fachbereich.
• Meinen Mitbewohnern Mareike, Anche und Ingo für den unermüdlichen Weckdienst und die Erste Hilfe bei diversen Nahrungsmitteltechnischen Notfällen.
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