E - an der Universität Duisburg
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Hauptseminar Experimentalphysik WS 06/07 Wechselwirkung von Licht und Materie Optische Frequenzvervielfachung und Frequenzmischung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen Vortragende: Simone Vossen Betreuer: Dr. Theo Kleinefeld Hauptvortrag: 14. Dezember 2006 Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 2 Inhaltsverzeichnis 1. Geschichte ................................................................................................ 3 2. Theorie nichtlinear-optischer Prozesse..................................................... 5 2.1 Second Harmonic Generation (SHG).................................................. 5 2.1.1 Wechselwirkung von Licht und Materie ...................................... 5 2.1.2 Nichtlineare Polarisation .............................................................. 7 2.1.3 Suszeptibilität ............................................................................... 8 2.1.4 Grundgleichung der nichtlinearen Optik .................................... 10 2.1.5 Oberwellenerzeugung ................................................................. 11 2.1.6 Phasenanpassung ........................................................................ 14 2.1.6.1 Doppelbrechung ................................................................... 14 2.1.6.2 Periodic Poled Lithium Niobat (PPLN) ............................... 17 2.2 Summen- und Differenzenbildung .................................................... 18 3. Nichtlinear-optische Kristalle und Strukturen........................................ 19 3.1 Doppelbrechende Kristalle................................................................ 19 3.2 PPLN-Strukturen............................................................................... 21 4. Anwendungen......................................................................................... 23 4.1 in Lasersystemen ............................................................................... 23 4.2 Parametrischer Verstärker ................................................................. 24 4.3 Parametrischer Oszillator .................................................................. 25 4.4 SHG zur Detektion von Phasenübergängen ...................................... 27 Quellennachweis:........................................................................................ 29 Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 3 1. Geschichte Historisch gesehen begann die Zeit der experimentellen Nachweise der nichtlinear optischen Phänomene erst Anfang der 60-er Jahre. Um genauer zu sein im Jahre 1961, in dem P.A. Franken et al. [1] zum ersten Mal die Frequenzverdopplung detektierten. Dabei strahlten sie das 694nm-Licht eines Rubinlasers auf eine Quarzplatte und konnten nicht nur das rote Licht der ursprünglichen Wellenlänge messen, sondern auch das frequenzverdoppelte ultraviolette Licht der Wellenlänge 347nm. Abbildung 1: Schematischer Versuchsaufbau: Frequenzverdopplung bei Durchstrahlung einer Quarzplatte mit dem Licht eines Rubinlasers [2] Abbildung 2: Reproduktion der ersten Photoplatte, auf der das Anzeichen für die Frequenzverdopplung war. Die Wellenlängenskala ist in Einheiten von 100 Angström aufgeteilt. Der Pfeil zeigt auf die Wellenlänge 347,2 nm und der primäre Strahl ist deutlich zu erkennen [1] Möglich gemacht hat die Entdeckung der nichtlinear-optischen Effekte die Realisierung des Lasers. Erst diese Erschaffung von intensitätsstarken Lichtquellen eröffnete ein neues, komplexes, hochinteressantes Kapitel der Optik. Im Jahre 1960 kam der erste Festkörperlaser, der Rubinlaser zur Anwendung, den Maiman entwickelte. Ein Jahr später existierte der erste Gaslaser, der Helium-NeonLaser von Javan, Bennett, Herriott. Anhand der nachfolgenden Jahrestafel ist deutlich erkennbar, wie sich die experimentellen Nachweise fast förmlich überschlugen. Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 4 Jahrestafel: 1960 1. Festkörperlaser: Rubinlaser by Maiman 1961 1. Gaslaser: HeNe-Laser by Javan, Bennett, Herriott 1961 Second Harmonic Generation (SHG) by P.A.Franken 1962 Wave Mixing by N.Bloembergen Optische Gleichrichter 1963 Third Harmonic Generation (THG) SHG durch Reflexion 1964 Optischer Kerr-Effekt Selbstfokussierung 1965 Parametrischer Verstärker und Oszillator Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 5 2. Theorie nichtlinear-optischer Prozesse 2.1 Second Harmonic Generation (SHG) 2.1.1 Wechselwirkung von Licht und Materie Um die Frequenzverdopplung verstehen zu können, werden noch einmal kurz die grundlegenden, hier wichtigen Beziehungen der linearen Optik vorgestellt. Ein elektrisches Strahlungsfeld bewirkt in einem Kristall die Bildung von mikroskopischen, elektrischen Dipolen: p =α⋅E wobei p das mikroskopische, atomare Dipolmoment, E das lokale elektrische Feld und α die atomare, materialspezifische Polarisierbarkeit sind. Die makroskopische Polarisation P ist nun über die Summe aller Dipolmomente pro Volumeneinheit V definiert: P = ∑ pm / V m Für den einfachsten Fall der linearen Optik ergibt sich jetzt also ein linearer Zusammenhang zwischen der Polarisation und dem elektrischen Feld: P = ε 0 χE mit der elektrischen Feldkonstante ε0 und der elektrischen Suszeptibilität χ. Mit Einführung der dielektrischen Verschiebungsdichte D: D = ε 0 E + P = ε 0ε r E ergibt sich auch folgender Zusammenhang: χ = 1+ εr wobei εr die materialabhängige Dielektrizitätszahl ist. Für isotrope Kristalle sind sowohl χ als auch εr Skalare, für anisotrope Kristalle hingegen Tensoren 2. Stufe. Für den linearen Fall kann nun folgende Kennlinie eines elastisch gebundenen Elektrons angenommen werden: Abbildung 3: Kennlinie gebundenen Elektrons [3] Hauptseminar Experimentalphysik eines elastisch Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 6 Für diesen Fall gilt dann das ideale Parabelpotential, denn da die Kraft proportional zur Auslenkung ist, gilt: U ∝ d 2 . In der Realität jedoch, was sich meist aber erst durch große elektrische Felder bemerkbar macht, weist das Potential einen anderen Verlauf auf (siehe Abbildung 4). Abbildung 4: Vergleich des idealen Parabelpotentials mit dem typischen Verlauf eines realen Potentials, wobei hier EB die Bindungsenergie ist.[3] So dass dann eher die Abbildungen 5 und 6 einen realen Verlauf der Auslenkung bzw. der Polarisation (Auslenkung d ist proportional zur Polarisation P) in Abhängigkeit des Strahlungsfeldes wiedergeben. Wobei in einem späteren Abschnitt (siehe Kapitel 3.1) noch erklärt wird, weshalb eine symmetrischen und eine unsymmetrischen Kennlinie (Kristall mit bzw. ohne Inversionszentrum) unterschiedliche Auswirkungen bei der Frequenzvervielfachung haben. Abbildung 6: Nichtlineare, unsymmetrische Kennlinie. Auslenkung bzw. Polarisation in Abhängigkeit der elektrischen Feldstärke [3] Hauptseminar Experimentalphysik Abbildung 5: Nichtlineare, symmetrische Kennlinie. Auslenkung bzw. Polarisation in Abhängigkeit der elektrischen Feldstärke [3] Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 7 2.1.2 Nichtlineare Polarisation Um die Nichtlinearität zwischen Polarisation und Elektrischer Feldstärke auch mathematisch beschreiben zu können, da eben für besonders für große Feldstärken, die lineare Beziehung nicht mehr gültig ist, bedient man sich der Potenzreihenentwicklung der Polarisation: ( ( ) (( )) ) P (E ) = ε 0 χ (1)E + χ ( 2 )E E + χ (3 )E E E + ... wobei χ(1) der Suszeptibilitätstensor des linearen Gliedes, χ(2) der Suszeptibilitätstensor des quadratischen und χ(3) der Tensor des kubischen Gliedes ist, also den jeweiligen Entwicklungen n-ter Ordnung der Potenzreihe angehören. Wählt man nun den Ansatz einer ebenen harmonischen Welle: E = A cos(ωt ) Und setzt folgende Winkelfunktionsbeziehung als gültig voraus: cos(2ωt ) + 1 2 so ergibt sich durch Einsetzten in die Potenzreihenentwicklung: cos 2 (ωt ) = ( ( ) ) ε ε = ( χ ( ) A )A + ε χ ( ) A cos(ωt ) + ( χ ( ) A )A cos(2ωt ). 2 2 P = ε 0 χ (1) A cos(ωt ) + χ ( 2 ) A A cos 2 (ωt ) + ... 0 2 1 0 2 0 = P (0 ) (0 ) Gleichanteil + P (1) (ω ) Grundwelle + P ( 2 ) (2ω ) Oberwelle Man erhält also einen frequenzunabhängigen Term, den Gleichanteil P(0)(0), einen linearen Anteil der Polarisation abhängig von der Frequenz des eingestrahlten Lichtes P(1)(ω), also die Grundwelle und einen Term, der abhängig von der doppelten Frequenz P(2)(2ω) ist, die neu geschaffene Oberwelle. In Abbildung 7 wird dies noch mal graphisch sehr schön deutlich. Auf das Elektron mit der nichtlinearen, unsymmetrischen Kennlinie wirkt ein Kosinus/Sinus-förmige Strahlungsfeld, so dass das Elektron nicht harmonische Schwingungen vollführt. Zerlegt man diese Polarisation nur mit Hilfe einer Fourier-Reihe in ihre Komponenten, so erhält man wieder die drei eben schon errechneten Anteile: den Gleichanteil, den Anteil der Grundwelle und den der Oberwelle. Es sind auch schon die Amplitudenverhältnisse richtig angegeben; die Oberwelle hat eine viel geringe Intensität als die Grundwelle. In späteren Kapiteln wird noch gezeigt werden, wie man dieses Verhältnis zugunsten der Oberwelle enorm verbessern kann. Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 8 Abbildung 7: a)Kennlinie des Elektrons, b) Strahlungsfeld, c)Polarisation des Mediums, d) Zerlegung der nicht harmonischen Schwingung [3] 2.1.3 Suszeptibilität Durch die Anisotropie des Kristalls muss die Suszeptibilität χ einen tensoriellen Charakter haben. Durch die Potenzreihenentwicklung der nichtlinearen Polarisation ergeben sich folgende mathematische Produkte: P = ε 0 χ (1)E = P (1) ε 0 χ (2 )EE + P (2 ) + ↓ Tensor 2.Stufe & Vektor ↓ Tensor 3. Stufe & Tensor 2.Stufe + ε 0 χ (3 )EEE + P (3 ) ↓ Tensor 4. Stufe & Tensor 3. Stufe In Summenschreibweise: Pi (1) = ε 0 ∑ χ ij(1) E j j Pi ( 2 ) = ε 0 ∑ χ ijk( 2 ) E j Ek j ,k Hauptseminar Experimentalphysik (3 ) Pi (3) = ε 0 ∑ χ ijkl E j Ek El j , k ,l Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 9 Um den realen Umgang mit diesem sehr mathematischen Apparat zu zeigen, wird im Folgenden der Formalismus für das quadratische Glied explizit angewandt. Durch die Vorgaben, dass der Kristall verlustfrei sein soll, der Tensor reell und symmetrisch ist, ergeben sich einige Vereinfachungen. Voigtsche Indizes: Mit Hilfe der Voigtschen Indizes lässt sich der Tensor 2. Stufe, hier eine 3x3x3-Matrix in eine 3x6 Matrix überführen - 27 Elementen werden zu 18 vereinfacht. Dies geschieht durch Zusammenfassen der jk-Komponenten zu einer m-Komponente: jk = m da sich durch Vertauschen der Komponenten des E-Feldes kein neuer Sachverhalt ergeben darf. Folgende Identifizierung wird vorgenommen: m 1 2 3 4 5 6 jk xx yy zz yz zx xy Somit ergibt sich folgende Matrix im 1 2 3 4 5 6 x d11 d12 d13 d14 d15 d16 y d21 d22 d23 d24 d25 d26 z d31 d32 d33 d34 d35 d36 Die einzelnen Koeffizienten dim sind für verschiedenste Materialen schon erfasst worden und können nachgeschlagen werden. Kleimanns Symmetrieregeln: Durch die Verlustfreiheit ergibt sich noch die Symmetrie des Tensors und folgende Beziehung: χ ijk(2 ) = χ (jki2 ) = χ kij(2 ) Das graphische Schema ordnet die Matrixelemente mit dem gleichen Wert einander zu: Abbildung 8: Schema zu Kleimanns Symmetrieregel: Angabe welche Koeffizienten bei verlustfreien Kristallen gleich sind [3] Vereinfachungen durch Voigtsche Indizes sind auch für den kubischen Term möglich, so dass auch mit Tensoren 4. Stufe relativ handlich mit einer 3x10-Matrix gerechnet werden kann. Außerdem existieren auch hier Kleimanns Symmetrieregeln. Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 10 Um den Fall einmal konkret zu betrachten, wird beispielhaft der quadratische Term der Polarisation für Quarz berechnet. Quarz ist ein optisch positiver, einachsiger Kristall ohne Inversionszentrum und der z-Achse als optische Achse. Es ergibt sich: Px( 2 ) a − a 0 b 0 0 (2 ) Py = 0 0 0 0 − b − 2a P (2 ) 0 0 0 0 0 0 z Px( 2 ) = aE x E x − aE y E y + bE y E z E 2x 2 Ey E2 z E yEz E xE z E E x y Py( 2 ) = −bE z E x − 2aE x E y Pz( 2 ) = 0 2.1.4 Grundgleichung der nichtlinearen Optik Um die Phänomene der nichtlinearen Optik nicht nur qualitativ, sondern auch quantitativ beschreiben zu können, muss man mit den Maxwell-Gleichungen in Materie ansetzen. Dabei setzen wir direkt ein Dielektrikum mit der Ladungsdichte ρ=0, der Leitfähigkeit σ=0 und der magnetischen Permeabilität µr=1 voraus. ∇⋅D = 0 Keine magnetischen Monopole ∇⋅B = 0 Ladung ist Quelle des elektr. Feldes ∂B ∂H = − µ0 ∂t ∂t ∂D ∂E ∂P(E ) ∇×H = + j = ε0 + ∂t ∂t ∂t ∇×E = − Mit der Relation: Induktionsgesetz Durchflutungsgesetz ∇ × ∇ × E = ∇(∇ ⋅ E ) − ∆E Ergibt sich die Wellengleichung: 1 ∂ 2E ∂ 2 P (E ) = µ 0 c ∂t 2 ∂t 2 die man jedoch noch vereinfachen kann, da nur der nichtlineare Anteil der Polarisation für die weiteren Betrachtungen relevant ist. Der lineare Anteil bewirkt nur die Änderung der Phasengeschwindigkeit, der nichtlineare Anteil hingegen ist für die Produktion neuer Frequenzen verantwortlich. ∆E − ∆E − 1 ∂ 2E ∂ 2 PNL (E ) = µ 0 c ∂t 2 ∂t 2 Hauptseminar Experimentalphysik mit P (E ) = PL (E ) + PNL (E ) Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 11 Wählt man nun den Ansatz einer ebenen Welle in z-Richtung: E = A( z )e i (ωt −kz ) und macht die Annahme, dass die Amplitudenänderung nur gering ist: ∂A << k ⋅ A ∂z so dass die zweite Ableitung vernachlässigt werden kann ∂2A →0 ∂z 2 erhält man die Grundgleichung der nichtlinearen Optik ∂A iµ 0 ∂ 2 PNL (E ) −i (ωt − kz ) = e ∂z 2k ∂t 2 Sie liefert eine Beschreibung der Ab- und Zunahme der Amplitude unter dem Einfluss einer nichtlinearen Polarisation. 2.1.5 Oberwellenerzeugung Diese Grundgleichung kann man dazu nutzen die Oberwellenerzeugung zu beschreiben. Für den Fall der Frequenzverdopplung nutzen wir den quadratischen Term der nichtlinearen Polarisation: (2 ) (2ω ) = PNL ε0 ( χ ( ) A )A e ( 2 2 1 1 i 2ω1t − 2 k1 z ) und setzen mit dieser Grundwelle: E1 (ω1 ) = A1 ( z )e i (ω1t − k1z ) und dieser Oberwelle an: E 2 (ω2 ) = A 2 ( z )e i (ω2t − k2 z ) Wobei im Folgenden die Relationen gelten: ω = ω2 = 2ω1 k1 = ω1 c1 = ω1n1 c0 k2 = ω2 c2 = ω 2 n2 c0 mit der Differenz der Wellenzahlen 2ω1 (n2 − n1 ) c0 welche man auch als Impulserhaltung auffassen kann. ∆k = 2k1 − k 2 = Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 12 Durch Einsetzten in die Grundgleichung der nichtlinearen Optik, erhält man die Bestimmungsgleichung für die Amplitude A2 der Oberwelle (in unserem Fall mit doppelter Frequenz im Vergleich zur Grundwelle). ∂A 2 χ ( 2 )k 2 = −i A1 ( z )A1 ( z )e −i∆kz 2 ∂z 4 n2 1 2 Über den Zusammenhang zwischen Amplitude und Intensität: J = ε 0 c0 n A 2 Erhält man eine weitere Gleichung: n1 A1 (0 ) = n1 A1 ( z ) + n2 A 2 ( z ) so dass man nun ein lösbares Gleichungssystem mit 2 Gleichungen erhält. Jedoch ist ihre Lösung nur sehr aufwendig möglich und wird im Folgenden nur später für zwei Spezialfälle errechnet und angegeben. 2 2 2 Vorraussetzung für eine gute Oberwellenausbeute ist die Phasenanpassbedingung: ∆k = 0 Wobei auch hier die Forderung nach Phasenanpassung einer Impulserhaltung gleich kommt. Abbildung 9: Graphische Darstellung der Wellenvektoren [4] ∆k = 0 1. Fall: Unter diesen Voraussetzungen gilt für die Differenz der Wellenzahlen: 2ω1 (n2 − n1 ) = 0 c0 So dass hier der gleiche Wert der Brechungsindizes für die Grundwelle mit der Frequenz ω1 und für die Oberwelle mit der Frequenz ω2=2ω1 gegeben sein muss. ∆k = 2k1 − k 2 = n2 = n1 Nutzt man für die Bedingung die Grundgleichung der nichtlinearen Optik und führt eine l Integration ∫ dz über die Kristalllänge aus, so erhält man für die Oberwellenintensität J2 0 l J 2 (l ) = J1 (0) tanh 2 in Abhängigkeit der Grundwellenintensität J1: L Mit der effektiven Länge L: ε 0 c0λ20 n12 n2 8π 2 J1 d 2 wobei mit einer Kristalllänge von l=L, gerade 58% der Grundwellenintensität in Oberwellenintensität übergegangen ist. L= Realisierung findet dies durch Nutzung von Doppelbrechenden Kristallen. Hauptseminar Experimentalphysik Abbildung 10: Intensitätsverlauf im nichtlinearen Kristall, wenn n1=n2 bzw. ∆k=0. [3] Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 2. Fall: 13 ∆k ≠ 0 Die Phasenanpassung ist nicht perfekt erfüllt und dies hat zur Folge, dass sich die J Oberwelle schneller oder langsamer zur Grundwelle ausbreitet. Daraus resultiert dann eine Phasendifferenz beider Wellen in Abhängigkeit der im Kristall zurückgelegten Strecke z, so dass es zu konstruktiven und destruktiven Überlagerungen der Wellenzüge der entstehenden Oberwelle kommt. Man beobachtet die in Abbildung 11 Abbildung 11: Intensitätsverlauf J der dargestellte Intensitätsmodulation der Frequenzvervielfachung in Abhängigkeit der Oberwelle in Abhängigkeit der zurückgelegten Strecke z im Kristall [4] Kristalllänge z. Löst man die Grundgleichung der nichtlinearen Optik mit der Vereinfachung, dass die Oberwellenamplitude klein gegen die Grundwellenamplitude ist A 2 << A 1 so erhält man: A 2 (l ) = χ ( 2 )k 2 [ ] A12 e −i∆kl − 1 4n ∆k woraus sich wiederum die Kohärenzlänge lc bestimmen lässt (siehe Abbildung 10) lc = 2 2 π = λ1 ∆k 4(n2 − n1 ) die die Lage der Intensitätsmaxima angibt. Sie ist abhängig von der Wellenlänge des eingestrahlten Lichtes und von den Brechungsindizes der Grund- und Oberwelle. Die Ausnutzung der Kohärenzlänge findet Anwendung in periodisch gepolten Strukturen (Periodic Poled Lithium Niobat). Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 14 2.1.6 Phasenanpassung 2.1.6.1 Doppelbrechung Doppelbrechende Kristalle zeichnen sich dadurch aus, dass sie elektromagnetische Wellen in zwei Strahlen aufspalten und zwar in Abhängigkeit der Einfalls- und Polarisationsrichtung. Wenn der Einfall des Lichtstrahls nicht parallel zur optischen Achse erfolgt, wird er in einen ordentlichen Strahl „o“ und einen außerordentlichen Strahl „e“ (historisch aus dem Französischen: „extraordinaire“) aufgespaltet. Dabei sind diese beiden entstehenden Strahlen senkrecht zueinander polarisiert. Die Polarisation des ordentlichen Stahls steht senkrecht zur optischen Achse und zur Ausbreitungsrichtung. Der außerordentliche Strahl hingegen senkrecht auf dem ordentlich Strahl und der Ausbreitungsrichtung. Dabei wird bei einachsigen, doppelbrechenden Kristallen zwischen optisch positiven und optisch negativen Kristallen unterschieden. Optische Achse Optische Achse e o o e Abbildung 12: Aufspaltung in den ordentlichen (o) und außerordentlich (e) Strahl bei Durchgang durch einen optisch positiven Kristall (links) und optisch negativen Kristall (rechts). Optisch positiv (z.B. Quarz) no < n e ϑ o > ϑe v o > ve Optisch negativ (z.B. Kalkspat) no > ne ϑo < ϑe vo < ve Der e-Strahl wird hin zu der optischen Achse abgelenkt Der e-Strahl wird weg von der optischen Achse abgelenkt wobei no und ne die Brechungsindizes des ordentlichen und außerordentlichen Strahls sind, ϑo und ϑe sind die Winkel, die die jeweiligen Strahlen mit der optischen Achse einschließen und vo und ve sind die jeweiligen Strahlgeschwindigkeiten. Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 15 Um sich das räumliche Verhalten der beiden Strahlen zu verdeutlichen, wählt man am Besten eine Darstellung der Strahlenflächen (siehe Abbildung 13 und 14). Abbildung 14: Strahlenfläche positiven Kristalls [3] eines optisch Abbildung 13: Strahlenfläche negativen Kristalls [3] eines optisch Die ordentlichen Strahlen verhalten sich in allen Raumrichtungen gleich und werden deshalb jeweils durch die Kugeln repräsentiert. Die außerordentlichen Strahlen hingegen besitzen in verschiedenen Raumrichtungen im Kristall variierende Brechungsindizes (allerdings rotationssymmetrisch um die optische Achse/hier: zAchse). Sie werden deshalb durch die Rotationsellipsoide dargestellt. Nur in Richtung der optischen Achse berühren sich Ellipsoid und Kugel und beide Strahlen weisen dasselbe Verhalten auf, was bedeutet, dass es zu keiner Strahlaufspaltung kommt. Bei optisch positiven Kristallen umschließt die Kugel den Ellipsoid, d.h. die ordentlichen Strahlen haben eine größere Strahlgeschwindigkeit als die der außerordentlichen Strahlen. Im Falle des optisch negativen Kristalls verhält es sich genau umgekehrt. Um nun aber die Phasenanpassung ∆k = 0 zu gewährleisten, müssen die Brechungsindizes von Grund- und Oberwelle identisch sein. Deshalb betrachtet man die Indikatrix (Abbildung 15), die graphische Darstellung der Brechungszahlen in Abhängigkeit des Einstrahlwinkels in den Kristall. Abbildung 15: Indikatrixdarstellung der Brechzahlen ordentlichen (rot) und außerordentlichen Strahlen (grün). [3] Hauptseminar Experimentalphysik der Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 16 Durch geeignete Wahl des Einstrahlwinkels ist es nun möglich für eine ordentlich Grundwelle und eine außerordentlich Oberwelle den Fall n1=n2 einzustellen (siehe Abbildung 16). Abbildung 16: Indikatrix mit Kennzeichung Phasenanpassbedingung n1=n2 (gelbe Markierung) [3] der Solch eine Anpassung ist leider nicht immer zu gewährleisten. Im Falle des KDP (Kaliumtitanylphosphat) ist für eine bestimmte Eingangsfrequenz ω der Grundwelle eine Phasenanpassung mit der Oberwelle und ihrer Frequenz 2ω möglich. Würde man diese Welle jedoch auf Quarz einstrahlen lassen, würden hier die Grund- und Oberwelle für keine Einstrahlrichtung eine identische Brechzahl besitzen (Abbildung 17). Man muss also für jede Frequenz, die man vervielfachen will, einen Kristall bzw. eine Einstrahlrichtung finden, was nicht immer realisierbar ist. Abbildung 17: Verlauf der Brechzahlen in Abhängigkeit des Einstrahlwinkels [3] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 17 2.1.6.2 Periodic Poled Lithium Niobat (PPLN) Für den Fall das keine exakte Phasenanpassung mit ∆k = 0 gegeben ist, kann man die Kohärenzlänge für die Quasi-Phasenanpassung ausnutzen. Dabei wird eine periodische Struktur erschaffen, deren Polungsperiode gerade die Kohärenzlänge ist: L = lc In zwei angrenzenden Polungsdomänen ist jeweils die Dispersion invertiert (n1 − n2 )2 = −(n1 − n2 )1 und eine Phasenverschiebung von 180° gewährleistet ist, so dass die ohne umgepolte Domäne eigentlich einsetzende destruktive Interferenz der Oberwellenzüge zu konstruktiver Interferenz hin verschoben wird. Dadurch kann die Intensität der Oberwelle periodisch verstärkt werden (siehe Abbildung 18 und 19). Abbildung 18: Intensitätsverlauf in einem nichtlinearen Kristall [5] Abbildung 19: Intensitätsverlauf in einem nicht-linearen Kristall mit periodisch gepolter Struktur [5] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 18 2.2 Summen- und Differenzenbildung Neben der Frequenzvervielfachung ist auch eine Summen- oder Differenzbildung möglich. Dazu strahlt man mit intensivem Laserlicht zweier unterschiedlicher Frequenzen auf einen nichtlinearen Kristall. Die beiden dazugehörigen Strahlungsfelder sind gegeben mit: E1 = A1 cos(ω1t + k1 z ) E 2 = A 2 cos(ω2t + k 2 z ) Erneut nutzt man den quadratischen Term der Polarisation: ( ) P ( 2 ) (ω ) = ε 0 χ ( 2 )E E und setzt hier die Summe der beiden Strahlungsfelder E = E1 + E 2 ein. Daraus ergibt sich: ( ) P ( 2 ) (ω ) = ε 0 χ ( 2 )E E ( ) = ε 0 χ ( 2 ) A12 cos 2 (ω1t ) + A 22 cos 2 (ω2t ) + 2A1A 2 cos(ω1t ) cos(ω2t ) = = ε0 2 cos (2ω1t ) + 1 2 = cos (2ω2t ) + 1 2 = cos (ω1 − ω2 )t + cos (ω1 + ω2 )t 2 χ ( 2 ) ( A12 + A 22 + A12 cos (2ω1t ) + A 22 cos (2ω 2t ) + A1 A 2 cos(ω1 − ω 2 )t + A1 A 2 cos(ω1 + ω 2 )t Differenz Summe Über die Phasenanpassbedingung kann nun genau eingestellt werden, welche Oberwelle verstärkt werden soll: k (ω1 ± ω2 ) = k (ω1 ) ± k (ω2 ) Vorteile gegenüber der Frequenzverdopplung: z. B. Erzeugung von intensitätsstärkerer durchstimmbarer UV-Strahlung, denn es kann die Intensität eines Festfrequenzlaser genutzt werden. Während bei der Frequenzverdopplung relativ intensitätsschwache Farbstofflaser zum Einsatz kommen, ist es bei der Frequenzmischung (hier: Summe oder Differenz) möglich einen der Farbstofflaser durch einen leistungsstarken Festfrequenzlaser zu ersetzen. Anhand folgender Formel lässt sich schnell erkennen, dass sich die Intensitätsausbeute enorm vergrößern lässt: J (ω1 ± ω 2 ) ∝ J (ω1 ) ⋅ J (ω 2 ) denn die Oberwellenintensität ist das Produkt der Grundwellenintensitäten. Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 19 3. Nichtlinear-optische Kristalle und Strukturen Auswahlkriterien für nichtlinear-optische Kristalle • Hohe Nichtlinearität: große Suszeptibilität 2. oder höherer Ordnung, damit merkliche nichtlineare Effekte auftreten. • Möglichkeit der Phasenanpassung Die Dispersion lässt sich mit Hilfe der Sellmeier-Gleichung angeben: B C1 n2 = A + 2 1 − λ − B2 C2 − λ2 • Transmission im Arbeitsintervall • Größtmögliche Höhe der Zerstörschwelle, denn eine Grundwelle kann eine intensitätsstärke Oberwelle erzeugen. leistungsstarke 3.1 Doppelbrechende Kristalle Die Grundlage doppelbrechender Kristalle sind ihre Symmetrieeigenschaften. Man muss insbesondere zwischen Kristallen mit und ohne Inversionszentrum unterscheiden. Ein Kristall besitzt ein Inversionszentrum, wenn sich in einem Punkt die Kristallstruktur spiegeln lässt (siehe Abbildung 20). Wenn dieses Inversionszentrum vorliegt, so wird χ (2 ) = 0 ; sowie auch alle anderen Terme gerader Ordnung der Suszeptibilität. In diesem Fall ist der Kristall für Frequenzverdopplung (SHG) oder – vervierfachung (4HG) usw. nicht nutzbar, jedoch für eine Erzeugung der Dritten (THG) oder auch Fünften Harmonischen (5HG), denn χ (3 ) ≠ 0 und ebenfalls alle anderen Terme ungerader Ordnung der Abbildung 20: Symmetrieelement: Suszeptibilität. Besitzt der Kristall kein Kristall mit Inversionszentrum [3] Inversionszentrum, so lassen sich die Frequenzen verdoppeln, verdreifachen … es existiert keine Einschränkung. Ein weiterer wichtiger Betrachtungspunkt ist die optische Achse. In den bisherigen Kapiteln ist immer nur von einachsigen Kristallen ausgegangen worden, jedoch können Kristalle mit niedriger Symmetrie auch durchaus zwei oder mehr optische Achsen besitzen, d.h. es existiert nicht mehr nur eine ausgezeichnete Richtung höchster Symmetrie. Bei Betrachtungen von zweiachsigen Kristallen begibt man sich auf ein sehr interessantes aber auch sehr schwierig zu beschreibende Gebiet der Physik. Abbildung 21: KDP-Kristall mit optischer Achse [3] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 20 Die Herstellung der nichtlinear-optischen Kristalle erfolgt mit dem CzochralskiVerfahren, wobei ein Einkristall aus der knapp oberhalb der Schmelztemperatur gehalten Schmelze gezogen wird. Um die gewünschte Orientierung des Kristalls zu erhalten, wird ein Keimkristall eingesetzt. Oxydische Kristalle erweisen sich als wesentlich schwieriger herzustellende Einkristalle als z.B. Silizium, denn sie besitzen schon eine sehr hohe Schmelztemperatur und die Stöchiometrie muss wegen ihres Verwendungszweckes auch genauestens eingehalten werden. Die genaue Auswahl des verwendeten Kristalls ist sehr wichtig, denn jeder Kristall hat unterschiedliche physikalische Eigenschaften und erweist sich in verschiedenen Versuchsanordnungen als unterschiedlich tauglich. Im Folgenden sind einige Daten zweier gebräuchlicher nichtlinear-optischer Kristalle, Kaliumtitanylphosphat (KTP) und Bariumborat (BBO) tabelliert: BBO KTP - - Orthorhombisch Transparenz: 350-4500nm SHG: 492-1800nm deff=1,6-2,4pm/V Thermooptische Koeffizienten ∂nx = 1,1 ⋅10 −5 / °C ∂T ∂n y = 1,3 ⋅10 −5 / °C ∂T ∂n z = 1,6 ⋅10 −5 / °C ∂T - Zerstörschwelle: 1 GW/cm2 - Hauptseminar Experimentalphysik Trigonal Transparenz: 190-4500nm SHG: 410-3500nm deff=1,2pm/V Thermooptische Koeffizienten ∂no = −9,3 ⋅10 −6 / °C ∂T ∂ne = −16,6 ⋅10 −6 / °C ∂T Zerstörschwelle: 5 GW/cm2 Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 21 3.2 Periodic Poled Lithium Niobat – Struktur Lithiumniobat LiNbO3 ist ein nichtlinear optischer Kristall, der eine trigonale Kristallstruktur besitzt, wobei seine optische Achse entlang der c-Achse im Kristall liegt (siehe Abbildung 22). Er ist für Wellenlängen im Intervall von 350 bis 5500nm transparent. Durch eine Dotierung mit Magnesium ist es möglich seine Zerstörschwelle, also seine Resistenz gegen optischen Schaden deutlich anzuheben. Außerdem besitzt der Lithiumniobat-Kristall eine sehr starke Empfindlichkeit auf Temperaturänderungen, was als Vor- und Nachteil zugleich angesehen werden kann: es ist erforderlich die Temperatur sehr konstant zu halten, allerdings können durch kleinste Temperaturänderungen die Abbildung 22: Atomare Phasenanpassungsbedingungen geändert Lithiumniobat-Kristalls. [6] werden. c optische Achse b a Darstellung eines Zusätzlich ist der Kristall ferroelektrisch, was für seine Verwendung in einer periodisch gepolten Struktur unerlässlich ist. Ferroelektrisch bedeutet, dass der Kristall auch ohne äußeres Feld eine spontane Polarisation aufweist (Analogie zum Ferromagnetismus). Genau diese Polarisation wird nun bei der Herstellung genutzt, indem man eine alternierende Polarisation einschreibt. Dies geschieht folgender Maßen: Schritt 1: Die Elektroden werden auf dem Lithiumniobat-Kristall angebracht, wobei hier gerade das Design der Elektroden sehr wichtig ist, denn die Länge der Polungsperiode wählt ja die zu verstärkende Frequenz aus. Abbildung 23: Lithiumniobat-Kristall mit Elektroden Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 22 Schritt 2: Ein großes elektrisches Feld von ca. 22kV/mm wird für wenige ms angelegt. Dies führt in den Gebieten unter den Elektroden zu einer „dirigierten“ Polarisation, so dass Bereiche mit jeweils entgegen gesetzter Polarisation (im Vergleich zur Nachbardomäne) entstehen. + Hochspannung - Abbildung 24: Anlegen einer Hochspannung von 22kV/mm Schritt 3: Nach Entfernen der Elektroden erhält man die fertige PPLN-Struktur, in die nun permanenten Domänen mit invertierter Struktur eingeschrieben sind. Abbildung 25: Fertige PPLN-Struktur Die Polungsperioden L liegen für die Frequenzverdopplung in den sichtbaren Bereich bei einigen µm. Hier zwei Beispiele: (i.) (ii.) 1043nm→521,5nm 1548nm→774nm L=6,18µm L=18,2µm Eine typische Anordnung für eine PPLN-Struktur zeigt Abbildung 26. Häufig werden die Kristalle mit mehreren Spuren unterschiedlicher Polungsperiode hergestellt, so dass durch einfaches Einstellen in der Horizontalen mehrere Frequenzen (z.B. die unterschiedlichen Linien eines Lasers) für die Frequenzverdopplung durchfahren werden können. Abbildung 26: Aufsicht einer typische Anordnung für den Einsatz des periodisch gepolten Lithiumniobats [5] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 23 4. Anwendungen 4.1 in Lasersystemen a) Innerhalb des Resonator In diesem Fall befindet sich der nichtlinear-optische Kristall bereits im Laserresonator. In Abbildung 27 ist ein Dioden gepumpter Mikrochip Laser (DPM) schematisch skizziert. Über eine Diode wird der Nd:YVO4 oder auch Nd:YAG Kristall gepumpt und der KTP-Kristall sorgt für die sofortige Frequenzverdopplung. Genutzt wird die 1064nm-Linie, so dass grünes Licht der Wellenlänge 532 nm entsteht. Solch ein DPM kann sowohl im „Low-Power“ als auch im „ High –Power“ betrieb genutzt werden. Folgende Leistungen werden eingespeist und herausgegeben: • Low Power: 300mW (1064nm) → <10mW (532nm) • High Power: 500mW (1064nm) → 60mW (532nm) Anwendung findet dieser Laser mit einem frequenzverdoppelden Kristall aufgrund seiner kompakten Bauweise z.B. im Grünen Laser-Pointer. Pumpstrahl Abbildung 27: Schematische Darstellung eines Dioden gepumpten Mikrochip Lasers mit frequenzverdoppeldem Kristall b) Außerhalb des Resonator Mit Hilfe eines 300ns gepulsten Nd:YAG-Lasers und einer PPLN-Struktur lässt sich die 946nm Linie auf die 473nm Linie frequenzverdoppeln. Dies ist eine „High Power 473nm generation“, denn man erhält eine 450mW Oberwellenleistung bei einer Umwandlungseffizienz von 40%. 946nm Diodengepumpter Nd:YAG, 300ns gepulst 946nm PPLN Kristall 473nm Abbildung 28: Schematischer Aufbau für eine „High Power 473nm generation“ mittels Frequenzverdopplung in einer PPLN-Struktur Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 24 4.2 Parametrischer Verstärker (OPA) Bis zu diesem Kapitel ist immer davon ausgegangen worden, dass man eine Welle mit der Frequenz ω in einen Kristall strahlt und eine zusätzliche Oberwelle mit der Frequenz 2ω bekommt. Der umgekehrte Fall, dass man eine Grundwelle mit ω in den Kristall einstrahlt und eine Oberwelle mit ω/2 erhält ist genauso möglich. Auf diesem physikalischen Vorgang beruht der parametrische Verstärker. Als Grundlage wählt man ein intensives Strahlungsfeld Ep, die Pumpwelle mit ωp und ein schwächeres Strahlungsfeld Es, die Signalwelle mit ωs. Durch die Nichtlinearität des Kristalls entstehen neue Frequenzen. Möglich sind z.B. : 2ω s 2ω p ω p ± ωs Durch die Phasenanpassung kann nun ausgewählt werden, welche Frequenz verstärkt werden soll. Wählt man nun die Differenzbildung, so erhält man folgende Gleichungen: kh = k p − ks ⇒ k p = ks + kh ωh = ω p − ωs ⇒ ω p = ωs + ωh mit dem Index h für die Hilfswelle. Das Umstellen der Gleichung zeigt sehr schön, dass auf Kosten der Pumpwelle die Signal- und Hilfswelle entstehen. Im Photonenbild könnte man sagen, dass ein Pumpphoton in ein Signal- und in ein Hilfsphoton zerfällt. Abbildung 29 verdeutlicht auch noch mal gut das Funktionsprinzip des parametrischen Verstärkers. Abbildung 29: Der parametrische Verstärker. Mit zunehmender Kristalldicke nimmt die Pumpleistung Pp ab, während die Signalleistung Ps ansteigt. Gleichzeitig entsteht eine neue Lichtwelle, die Hilfswelle Ph. [3] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 25 Einer der ersten Nachweise der parametrischen Verstärkung gelang im Jahr 1966 G.D. Boyd und A. Ashkin. Abbildung 30 zeigt den dazu gehörigen Versuchsaufbau. Ein Argon-Laser diente als Pumplaser und ein HeNe-Laser wurde als Signallaser genutzt. Der nichtlineare Kristall war ein Lithiumniobat-Kristall. Es konnte eine parametrische Verstärkung der 1152nm-Linie des HeNe-Lasers von 0,3% erreicht werden. Abbildung 30: Eines der ersten Experimente zum Nachweis der parametrischen Verstärkung von Licht [3] 4.3 Parametrischer Oszillator (OPO) Der parametrische Oszillator ist im Grunde nur eine Weiterentwicklung des parametrischen Verstärkers. Der nichtlineare Kristall sitzt zusätzlich in einem Resonator (bzw. gleichwertig ist eine Verspiegelung der Kristallkanten). Außerdem ist noch zu erwähnen, dass eine Signalwelle nicht zwingend vorhanden sein muss (gilt ebenfalls für den OPA). Über die Phasenanpassung stellt sich die verstärkte Frequenz ein: k p = ks + kh ω p = ωs + ωh Abbildung 32: Schematischer Aufbau eines Abbildung 31: Schematischer Aufbau eines optischen optischen parametrischen Verstärkers [4] parametrischen Oszillators [4] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen Betrachtet man den Sonderfall: 26 ωh = ω s Also, dass Signal- und Hilfswelle die gleiche Frequenz besitzen, so erhält man hier das Pendant zur Frequenzverdopplung, nämlich die Frequenzhalbierung. Parametrische Verstärker oder Oszillatoren lassen sich auf zweierlei Arten mit Hilfe der Phasenanpassbedingung durchstimmen: • Kristalldrehung z.B. Pumpwelle von 1,06µm Drehung um 4° Signalwelle von 1,4 bis 4,4µm durchstimmbar • Temperaturänderung z.B. Pumpwelle von 532nm Änderung der Temperatur von 200 auf 400°C Signalwelle von ca. 650 bis 750nm Hilfswelle Frequenzhalbierung Signalwelle Abbildung 33: Phasenanpassung durch Temperaturvariation an LiNbO3 für verschiedene Pumpwellenlängen [7] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 27 4.4 SHG zur Detektion von Phasenübergängen Die Erzeugung von Oberwellen kann auch zur Detektion genutzt werden. Ein konkretes Beispiel ist dabei z.B. die Detektion von Phasenübergängen. Mit dem Versuchsaufbau aus Abbildung 34 kann eine Messung zur Erzeugung der zweiten Harmonischen in Abhängigkeit der Temperatur und des Polarisationswinkels durchgeführt werden. Als Laserquelle existiert ein Nd:YAG-Laser dessen 1064nm-Linie genutzt wird. Das Licht fällt dann auf einen Polarisator um linear polarisiertes Licht zu erzeugen. Danach kann mit Hilfe der λ/2-Platte die Richtung der linearen Polarisation eingestellt werden. Die Probe befindet sich in einem Temperaturbad, dass per Computersteuerung geregelt werden kann. Der anschließende Seperator sorgt dafür, dass die intensitätstarke 1064nm-Linie den Strahlengang zum Detektor verlässt. Der Analysator der kurz vor dem Detektor, einem Photomultiplier eingebaut ist, lässt eine Analyse über die Drehung der Polarisationsebene zu. Abbildung 34: Schematischer Aufbau zur Detektion von Phasenübergängen [8] Der Plot in Abbildung 35 zeigt eine Darstellung von Messergebnissen zur Temperaturabhängigkeit der SHG-Intensität von SBN. Abbildung 35: Plot der Messergebnisse zur Detektion eines Phasenübergangs [9] Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 28 Die Abbildung 35 zeigt deutlich, dass beim Heizen bzw. beim Kühlen die Intensität der SHG oberhalb von etwa 105°C bzw. 95°C stark zurückgeht. Die unterschiedlichen Temperaturen sind durch Hystereerscheinungen bedingt, das eigentliche Sinken der Intensität jedoch wird durch eine Symmetrieänderung beim Phasenübergang bewirkt. Der Kristall geht von einem ferro- in einen paraelektrischen Zustand über und dies entspricht einem Übergang der Kristallsymmetrie von einem Kristall ohne Inversionszentrum zu einem mit Inversionszentrum. Wie unter Kapitel 3.1 erklärt, kann ein Kristall mit Inversionszentrum keine Zweite Harmonische erzeugen. Deshalb lässt sich dieser Phasenübergang, dadurch, dass er auch ein Symmetrieübergang ist, sehr gut über die SHG-Intensität untersuchen. Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen Frequenzvervielfachung mit nichtlinear-optischen Kristallen und Strukturen 29 Quellennachweis: [1] [2] [3] [4] [5] [6] [7] [8] [9] [10] [11] [12] [13] [14] [15] P.A. Franken, A.E. Hill, C.W. Peters, and G. Weinreich, Generation of Optical Harmonics, Phys. Rev. Lett. 7, p.118-119 (1961) https://www.uni-muenster.de/Physik.PI/Hanne/LASER/Laser6.pdf Bergmann, Schäfer, Lehrbuch der Experimentalphysik, Optik, Band 3, 9.Auflage Walter de Gruyter (1993) Vorlesung: Nichtlineare Optik SS 2003, Kapitel 3 & 4, Institut für Physik und Physikalische Technologien der TU Clausthal, Febr. 2003 Thorlabs Catalog, Tools of Trade, Volume 17 (2005) www.wikipedia.de W. Demtröder, Laserspektroskopie, Springer, 4. Auflage (2000) Thomas Braun, Diplomarbeit, Erzeugung optischer Oberwellen und Domänenwanddynamik in einachsigen Relaxoren und periodisch gepolten Ferroelektrika, Universität Duisburg-Essen (2004) [inkl. Titelbild] Markus Heckhoff, Experimentelle Ergebnisse seiner aktuellen Diplomarbeit, Universität Duisburg-Essen (2006) http://www.physik.fu-berlin.de/~brewer/ph3_noli.html Ch. Weißmantel, C. Hamann, Grundlagen der Festkörperphysik, 4.Auflage, Johann Ambrosius Barth Verlag (1995) F.K. Kneubühl, M.W. Sigrist, Laser, 6. Auflage, Teubner (2005) D.L. Mills, Nonlinear Optics, Basic Concepts, 2. Auflage, Springer (1998) M. Schubert, B. Wilhelmi, Einführung in die nichtlineare Optik, Teubner (1971) Y.R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics, Wiley (1984) Internetseiten der Firmen: [16] [17] [18] [19] [20] [21] Casix Stratophase GWU Spectra Physics/ Newport Lasercomponents innolight Hauptseminar Experimentalphysik Simone Vossen
