Goethe Universität Frankfurt Fachbereich Physik Masterarbeit Thema: THz-Erzeugung durch optische Gleichrichtung von Femtosekundenlaserpulsen in LiNbO3 -Kristallen eingereicht von: Martin Richter <[email protected]> eingereicht am: 10. September 2012 Betreuer: Herr Prof. Dr. Reinhard Dörner, Herr Dr. Maksim Kunitski Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 4 2 Theoretische Grundlagen 2.1 Nichtlineare Optik . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.1.1 Modell des anharmonischen Oszillators . . . 2.1.2 Dreiwellenmischung . . . . . . . . . . . . . 2.2 Terahertzerzeugung durch optische Gleichrichtung 2.2.1 Effizienz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2.2 Phasenanpassung durch PFT . . . . . . . . 2.2.3 Kristallauswahl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 6 6 8 9 11 14 15 3 Experimentelle Grundlagen 3.1 Lasersysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.1 Dragon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1.2 CPA-2101 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Anordnung zur THz-Erzeugung . . . . . . . . . . 3.2.1 Neigung der Pulsfront am Beugungsgitter 3.2.2 Abbildende Elemente . . . . . . . . . . . 3.2.3 LiNbO3 -Kristall . . . . . . . . . . . . . . 3.3 Anordnung zur THz-Detektion . . . . . . . . . . 3.3.1 Elektrooptische THz-Felddetektion . . . . 3.3.2 Detektion der THz-Leistung . . . . . . . . 3.4 Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.4.1 Grundlagen . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.4.2 Optimierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 18 18 21 21 22 25 27 29 29 36 37 38 40 4 Messergebnisse und Auswertung 4.1 Linse als abbildendes Element . . . . . . . . . 4.1.1 THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs) 4.1.2 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) . . 4.2 Raytracing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.1 Linse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.2.2 Konkaver Spiegel . . . . . . . . . . . . 4.2.3 Weitere Anordnungen . . . . . . . . . 4.3 Konkaver Spiegel als abbildendes Element . . 4.3.1 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 44 44 46 48 48 51 52 54 54 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.4 4.5 4.3.2 THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs) . . . . . . . . . . . . . 4.3.3 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) und zylindrischen Linsen Spiegelteleskop als abbildendes Element . . . . . . . . . . . . . . . . 4.4.1 THz-Pulsenergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.4.2 Kollimation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4.4.3 Elektrische THz-Feldstärke . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Abschätzung der elektrischen THz-Feldstärke in der Kammer . . . . 5 Zusammenfassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 60 63 64 65 65 67 69 Literaturverzeichnis 71 Danksagung 75 Eidesstattliche Erklärung 76 3 Kapitel 1 Einleitung Der Bereich der Terahertzstrahlung wird üblicherweise zwischen 0, 1 und 10 T Hz definiert. Die Erschließung der Strahlung in diesem Teil des elektromagnetischen Spektrums führte zu neuen Entdeckungen und Anwendungen wie etwa in der Physik zur Spektroskopie und zeitaufgelösten Messungen [1], in der Chemie zur dynamischen Darstellung chemischer Reaktionen [2] und in der Biologie und Medizin als bildgebendes Verfahren zur Krebserkennung [3]. Viele der Anwendungen wurden erst durch die Entwicklung starker Terahertzquellen innerhalb der letzten zwanzig Jahre möglich. Eine Methode zur Erzeugung von single-cycle Terahertzstrahlung ist die Frequenzkonvertierung von Femtosekundenlaserpulsen in Terahertzpulse im Subpikosekundenbereich. Die am meisten verwendeten Techniken der beschriebenen Konvertierung sind fotoleitende Schalter [4, 5], Vierwellenmischung in Plasmen [6, 7] und optische Gleichrichtung [8]. Speziell die optische Gleichrichtung gewann nach der Einführung der Methode der Phasenanpassung durch eine geneigte Pulsfront im Jahr 2002 [9] an Beudeutung, da sie die Hochskalierung der Terahertzenergie durch Vergrößerung der Pumpenergie und Strahlgröße zuließ. So wurden Terahertz-Pulsenergien von bis zu 50 µJ [10] und elektrische Feldstärken bis 1, 2 M V /cm [11] erreicht, was zuvor nur mit einem Synchrotron möglich war. Bei der optischen Gleichrichtung in einem LiNbO3 -Kristall wird ein Femtosekundenlaserpuls an einem Gitter gebeugt, wodurch seine Pulsfront relativ zur Phasenfront geneigt wird. Mittels eines abbildenden Elements wird das Bild des Pulses nach dem Gitter in den LiNbO3 -Kristall projiziert. Das abbildende Element ist ein sehr wichtiges Kriterium für die Konversionseffizienz und muss an das jeweils verwendete Lasersystem angepasst werden. Das proof-of-principle-Experiment wurde mit einer zylindrischen Linse [9] als abbildendes Element durchgeführt. In späteren Experimenten wurde eine sphärische [12] oder achromatische Linse [13], ein sphärischer Spiegel [14] oder ein Keplersches Teleskop, entweder aus sphärischen [13], achromatischen [15] oder zylindrischen [11] Linsen bestehend, zur Abbildung verwendet. Die beste Konversionseffizienz ergäbe wahrscheinlich die Umsetzung des Vorschlags, ein Transmissionsgitter direkt am Kristall anzubringen [13] und somit auf abbildende Elemente verzichten zu können. Dies stellt eine bisher noch nicht gelöste technische Herausforderung dar. Terahertzstrahlung ist für Streakingexperimente in der Atom- und Molekülphysik vielversprechend einsetzbar [16]. Allerdings müssen dazu die Terahertzpulse mit optischen Pulsen mit einer Dauer von weniger als 50 f s kombiniert werden. Das Ziel dieser Arbeit ist es, eine Terahertzquelle für eine solche Anwendung zu schaffen, was aber bei kürzeren Pumplaserpulsen aus den folgenden Gründen eine besondere Herausforderung darstellt. Zum Einen verschiebt sich 4 das Terahertzspektrum mit kürzeren Pulsen zu höheren Frequenzen, bei denen die Terahertzabsorption in LiNbO3 größer ist [17]. Zum Anderen ist die effektive Terahertzerzeugungslänge kürzer bei kürzeren Pulsen [18], da sie in einem Material schneller gechirpt werden und somit die Peakintensität schneller abnimmt. Außerdem vergrößern sich bei kürzeren Pulsen die Abbildungsfehler durch die größere Strahlausbreitung nach dem Gitter dramatisch. Diese Fehler bewirken besonders an den Flanken des Pulses ein zeitliches Auseinanderlaufen. Alle diese Tatsachen führen schließlich zu einer niedrigeren Effizienz der Konversion bei kürzeren Pulsen. Dennoch bleibt die optische Gleichrichtung in einem LiNbO3 -Kristall auch bei kurzen Laserpulsen eine geeignete Methode zur Erzeugung starker Terahertzpulse im Frequenzbereich < 2 T Hz. Da die Verschiebung des Terahertzspektrums und die kürzere Terahertzerzeugungslänge nicht zu ändern sind, werden daher in dieser Arbeit die Möglichkeiten der Abbildung genau analysiert und für ultrakurze Laserpulse optimiert. Dazu wird eine Raytracingsimulation herangezogen, mit welcher sich die Abbildungsfehler des jeweils verwendeten abbildenden Elements abschätzen lassen. Nach mehreren Versuchen wird mittels der Simulation das für kurze Pulse optimale Abbildungsschema und dessen optimale Geometrie gefunden und experimentell untersucht. Anschließend wird eine Methode entwickelt, den divergenten Terahertzstrahl zu kollimieren und ihn so über lange Distanzen (> 1m) verlustarm zu transportieren. Der finale Aufbau ermöglicht es, durch Veränderung eines Spiegels den Terahertzstrahl entweder elektrooptisch zu messen, oder ihn für Streakingexperimente in die Reaktionskammer zu führen. In den folgenden Abschnitten wird zuerst die Theorie der nichtlinearen Optik mit speziellem Augenmerk auf die optische Gleichrichtung beschrieben. Anschließend werden die Lasersysteme und die Anordnungen zur Terahertzerzeugung und Detektion vorgestellt. Außerdem wird die zur Optimierung des Aufbaus verwendeten Raytracingsimulation beschrieben. Im Abschnitt 4 Messergebnisse und Auswertung“ werden verschiedene abbildende Elemente so” wohl experimentell als auch mittels der Simulation verglichen und am Ende die wichtigsten Erkenntnisse zusammengefasst. 5 Kapitel 2 Theoretische Grundlagen 2.1 Nichtlineare Optik Die Beschreibung der nichtlinearen Optik beruht meistens auf einem Ausdruck der Polarisation in Abhängigkeit der angelegten elektrischen Feldstärke. Der Grund für die Wichtigkeit der Polarisation ist der Effekt, dass eine sich zeitlich änderende Polarisation als Quelle für neue Komponenten des elektromagnetischen Feldes agieren kann. Oft hat die Wellengleichung die Form: ~ + ǫ0 ∇2 E ~ ∂2E ∂ 2 P~ N L = − ∂t2 ∂t2 (2.1) Dieser Ausdruck lässt sich als inhomogene Wellengleichung auffassen, in der die Polarisation P~ N L , welche mit der nichtlinearen Systemantwort verknüpft ist, das elektrische Feld treibt. Sobald der Term ∂ 2 P~ N L /∂t2 nicht verschwindet, werden Ladungen beschleunigt, die nach dem Lamorschen Theorem elektromagnetische Strahlung generieren [19]. In jedem realen System ist die Polarisation, die durch die Anwesenheit eines elektrischen Feldes in einem Material induziert wird, nicht genau proportional zu dem elektrischen Feld. Die Polarisation kann in einer Taylorreihenentwicklung ausgedrückt werden, welche in einem verlustfreien Medium wie folgt aussieht: P = ǫ0 (χ(1) E + χ(2) E 2 + χ(3) E 3 + ...) (2.2) ǫ0 ist die Dielektrizitätskonstante und χ(n) sind die elektrische Suszeptibilitäten n-ter Ordnung. Vor allem bei hohen Intensitäten bzw. elektrischen Feldern (I ∝ E 2 ) wird die elektronische Antwort eines Mediums auf das elektrische Feld nichtlinear. Diese Antwort wird durch die Polarisation P beschrieben. 2.1.1 Modell des anharmonischen Oszillators Man kann sich den nichtlinearen Fall als anharmonische elektronische Oszillation (Polarisation) vorstellen [20], bei der das Medium Energie zwischen den verschiedenen optischen Frequenzen transferieren kann (Abb. 2.1). 6 Abbildung 2.1: Schema des Potentialverlaufs eines anharmonischen Oszillators. Die roten Punkte sollen die in dem Potential schwingenden Elektronen darstellen. Durch die Potentialverformung können neue Frequenzen entstehen. Wird der eindimensionale Oszillator für ein klassisch gebundenes Elektron angesetzt, m d2 x = FR + FE + FL dt2 (2.3) mit FR als Rückstellkraft, FE = −eE(t) = −e(E0 eiωt + c.c.) als Coulombkraft und FL = −mσ ẋ als Dämpfung durch Reibung, ergibt sich folgende Differentialgleichung: dx FR (x) e d2 x +σ − = − E(t) 2 dt dt m m (2.4) Durch Umschreiben der Rückstellkraft als eine Entwicklung des Oszillatorpotentials um die Gleichgewichtsposition x = 0 FR (x) = − dU dx (2.5) 1 1 (3) U (0)x2 − U (4) (0)x3 + ... 2! 3! = F (1) + F (2) + F (3) + ... = −U (2) (0)x − (2.6) (2.7) und Verwenden des Ansatzes x = x0 eiωt + c.c. zur Lösung von Gleichung 2.4, ergeben sich 7 folgende Beziehungen für die ersten beiden Ordnungen der Rückstellkräfte: F (1) = −U (2) (0)x F (2) (2.8) = −U (2) (0)(x0 eiωt + c.c.)) 1 = − U (3) (0)x2 2! 1 = − U (3) (0)(x0 eiωt + x∗0 e−iωt )2 2! 1 = − U (3) (0)(x20 e2iωt + 2 |x0 |2 e0 + c.c.) 2! (2.9) (2.10) (2.11) (2.12) (2.13) Werden diese Kräfte zurück in die Differentialgleichung 2.4 eingesetzt, zeigen sich, dass sie die Ursache für neu entstehende Frequenzen (ω0 ≈ 0, ω1 = ω, ω2 = 2ω, ω3 = 3ω) sind. Es wird ein Satz von Polarisationen erzeugt: F (n) ∝ xn ∝ P (n) ∝ E n 2.1.2 (2.14) Dreiwellenmischung Wie im vorigen Abschnit beschrieben, können nichtlineare Kräfte zu Oszillationen bei neuen harmonischen Frequenzen führen. In diesem Abschnitt soll eine kurze qualitative Beschreibung der nichtlinearen optischen Phänomene aufgezeigt werden. Bei Annahme einer Nichtlinearität zweiter Ordnung (Dreiwellenmischung), wird die Polarisation zu: P (2) = ǫ0 χ(2) E 2 (t) (2.15) Die möglichen Wellenmischprozesse lassen sich durch Betrachtung eines elektrischen Feldes, bestehend aus den zwei Frequenzen ω1 und ω2 , bestimmen. E(t) = E1 eiω1 t + E2 eiω2 t + c.c. (2.16) Dann ist P (2) /ǫ0 = χ(2) E 2 (t) =χ (2) (E1 e iω1 t (2.17) + E2 e iω2 t + c.c.) = χ(2) (E12 ei2ω1 t + E22 ei2ω2 t + 2E1 E2 e 2 (2.18) (2.19) i(ω1 +ω2 )t + 2E1 E2∗ ei(ω1 −ω2 )t + (|E1 |2 + |E2 |2 )e0 + c.c.) die zum Feld E(t) gehörige Polarisation mit den neuen Frequenzen. Die auftretenden Prozesse werden Erzeugung zweiter Harmonischer (2ω1 , 2ω2 ), Summenfrequenzerzeugung (ω1 + ω2 ), Differenzfrequenzerzeugung (ω1 − ω2 ) und optische Gleichrichtung (ω1 = ω2 = 0) genannt. Obwohl bei der Erzeugung zweiter Harmonischer und optischer Gleichrichtung zwar jeweils nur eine eingehende Frequenz auftritt, handelt es sich dennoch um Dreiwellenmischung, da 8 eine der beiden ankommenden Frequenzen nahezu entartet ist (ω1 = ω2 ). In diesem Sinne lassen sich diese beiden Prozesse als entartete Summenfrequenzerzeugung bzw. entartete Differenzfrequenzerzeugung auffassen [21]. In Abbildung 2.2 sind die vier Dreiwellenmischprozesse dargestellt. SFG SHG ω1 0 ω3=ω1+ω2 ω ω2 2ω ω 0 ω ω1=ω2 DFG OR Ω~0 0 ω3=ω1 ω2 ω2 ω1 ω 0 ω ω Abbildung 2.2: Die vier Wellenmischprozesse. SFG: Summenfrequenzerzeugung, DFG: Differenzfrequenzerzeugung, SHG: Erzeugung zweiter Harmonischer, OR: Optische Gleichrichtung. Im Falle zweier eingehender Wellen gleicher Frequenz, treten die Spezialfälle SHG und OR auf. Im realen System tritt in der Regel nur eine der vier Frequenzkomponenten bei nennenswerter Intensität auf. Der Grund ist, dass nur unter bestimmten Phasenanpassungsbedingungen effiziente Frequenzmischung stattfinden kann. Diese Bedingung ist oft nur für eine Frequenzkomponente der nichtlinearen Polarisation erfüllbar. Dabei wird meist die Polarisation der einfallenden Strahlung und die Orientierung des Kristalls aneinander angepasst. 2.2 Terahertzerzeugung durch optische Gleichrichtung Bei der optischen Gleichrichtung handelt es sich um einen nichtlinearen Effekt zweiter Ordnung, der eine nahezu gleichgerichtete Polarisation in einem nichtlinearen Medium durch einen intensiven optischen Strahl erzeugt. Für ein qualitatives Verständnis wird ein Kristall angenommen, der nicht inversionssymmetrisch ist. Dieser hat eine interne bevorzugte Polarisationsrichtung, sodass sich die Polarisation nicht genau umkehrt, wenn sich das angelegte elektrische Feld umkehrt. Variiert das elektrische Feld sinusförmig in der Zeit, wird eine über die Zeit gemittelte Nettopolarisation erzeugt [22]. Handelt es sich bei dem elektrischen Feld um einen optischen Puls, folgt die Nettopolarisation und damit der THz-Puls gerade der Einhüllenden, also dem Intensitätsverlauf, des optischen Pulses (s. Abb. 2.3). 9 Optischer Puls Asymmetrische Polarisation Spektrale Dekomposition Optisch THz Zweiter Harmonischer Abbildung 2.3: Durch die Asymmetrie im Kristall bildet sich bei Anlegen eines elektrischen Feldes eine Polarisation, die bei spektraler Dekomposition aus dem einfallendem optischen Feld, einem SHG-Feld und dem THz-Feld besteht. Die optische Gleichrichtung kann als Differenzfrequenzmischung zwischen den spektralen Komponenten eines ultrakurzen Pulses betrachtet werden. Eine mathematische Beschreibung bietet Gleichung 2.2, welche aber nur für verlustfreie und dispersionslose Medien gilt. Unter Berücksichtigung der Verluste, der Dispersion und auch der Kristallstruktur des jeweiligen Mediums, findet sich für optische Gleichrichtung dieser Ausdruck für die nichtlineare Polarisation zweiter Ordnung [19]: X (2) χijk (Ω, ω1 , ω2 )Ej (ω1 )Ek∗ (ω2 ) (2.20) Pi (Ω) = ǫ0 jk Pi (Ω) ist die Polarisation bei der THz-Frequenz Ω = ω1 − ω2 . Die Indizes ijk des Suszep(2) tibilitätstensors dritter Stufe χijk beziehen sich auf die drei kartesischen Komponenten des Feldes. Alle Frequenzen im Abstand Ω = ω1 − ω2 tragen, wie in Abbildung 2.4 zu sehen, zur nichtlinearen Polarisation bei der Differenzfrequenz bei. Das Ersetzen von ω1 durch ω + Ω verdeutlicht den Zusammenhang weiter: X (2) χijk (Ω, ω, ω + Ω)Ej (ω)Ek∗ (ω + Ω) (2.21) Pi (Ω) = ǫ0 jk 10 P Feld E(ω) des sichtbaren Laserpulses Polarisation P(Ω) ω2 0 Ω=ω1-ω2 ω1 ω Abbildung 2.4: Bildung der neuen Polarisation im THz-Bereich aus der Differenz zweier Frequenzkomponenten aus dem optischen Bereich. 2.2.1 Effizienz Die Umwandlung des optischen Strahls in THz-Strahlung erfolgt nicht ohne Energieverluste. Das nichtlineare Medium hat die Länge L und es wird in erster Ordnung genähert, dass die Abnahme der Leistung des Pumpstrahls bei der Differenzfrequenzerzeugung vernachlässigbar ist. Darüber hinaus wird die Absorption der THz-Strahlung im Kristall nicht berücksichtigt. Eine Näherung für die Konversionseffizienz η unter der Annahme ebener Wellen in einem idealen Medium [23] ist η= 8π 2 d2ef f L2 Iopt ℘T Hz = sinc2 (∆kL/2) . ℘opt ǫ0 n2opt nT Hz cλ2T Hz (2.22) Hier sind ℘T Hz und ℘opt die Leistungen der THz- bzw. optischen Strahlen, def f der effektive nichtlineare Koeffizient, L die Länge des nichtlinearen Mediums, Iopt die Intensität des optischen Strahls, nopt und nT Hz die jeweiligen Brechungsindizes der optischen und der THzFrequenz, λT Hz die Wellenlänge des THz-Strahls und ∆k die Phasenfehlanpassung. Die Einheiten dieser und weiterer wichtiger Parameter der nichtlinearen Optik sind in Tabelle 2.1 aufgelistet. 11 Parameter Einheiten Polarisation zweiter Ordnung Elektrisches Feld Effektiver nichtlinearer Koeffizient Dielektrizitätskonstante Länge Lichtgeschwindigkeit Wellenlänge Wellenvektor Absorptionskoeffizient Intensität Leistung Phasenfehlanpassung Brechungsindex [P (2) ] = As/m2 [E] = V /m [def f ] = m/V [ǫ0 ] = F/m = As/V m [L] = m [c] = m/s [λ] = m [k] = 1/m [α] = 1/m [I] = W/m2 [℘] = W [∆k] = 1/m [n] Tabelle 2.1: Wichtige Parameter der nichtlinearen Optik Die Phasenfehlanpassung im Falle der optischen Gleichrichtung eines Femtosekundenpulses lautet [24] ∆k(Ω) = k(Ω) + k(ω) − k(ω + Ω) (2.23) und lässt sich für Ω << ω umschreiben als ∆k(Ω) ≈ k(Ω) − Ω Ω dk = (n(Ω) − ng (ω)) = Ω(vph (Ω) − vg (ω)) dω ω c (2.24) Um optimale Phasenanpassung zu erhalten (∆k = 0), muss nach Gleichung 2.24 also die Phasengeschwindigkeit der THz-Welle vph (Ω) gleich der Gruppengeschwindigkeit der optischen Welle vg (ω) entsprechen. Die sinc2 x = (sin2 x)/x2 -Abhängigkeit in Gleichung 2.22 beschreibt die unterschiedlichen Phasengeschwindigkeiten der interagierenden Wellen. In Abbildung 2.5 sind für verschiedene Werte von ∆k die Konversionseffizienz η als Funktion der Position L im nichlinearen Medium dargestellt. Im Fall ∆k = 0 hat η eine quadratische Abhängigkeit von L entlang der Propagationsrichtung. Dagegen beginnt bei fehlender Phasenanpassung der sinc2 -Term für größere ∆k zu dominieren und die Energie oszilliert zwischen den Wellen anstatt in eine konstante Richtung transferiert zu werden. 12 1 0,8 Δk1=0 0,6 η/η0 Δk2 0,4 Δk3 0,2 Δk4 0 0,8 0,6 0,4 0,2 1 L Abbildung 2.5: Normierte Konversionseffizienz als eine Funktion der Position in einem nichtlinearen Medium für verschiedene Werte der Phasenfehlanpassung (∆k1 = 0 < ∆k2 < ∆k3 < ∆k4 ) für optische Gleichrichtung. Für ∆k1 = 0 ergibt sich der maximale Wert für die Effizienz. Ist es möglich, Phasenanpassung zu erreichen (∆k = 0), fällt der sinc2 -Term in Gleichung 2.22 weg. Unter Berücksichtigung der Absorption der THz-Strahlung im Kristall, welche durch den Absorptionskoeffizienten αT Hz ausgedrückt wird, ergibt sich für die Effizienz bei angepasster Phase [25]: η= 8π 2 d2ef f L2 Iopt ǫ0 n2opt nT Hz cλ2T Hz exp(−αT Hz L/4) sinh2 (αT Hz L/4) (αT Hz L/4)2 (2.25) Für vernachlässigbare Absorption (αT Hz L << 1) vereinfacht sich die Gleichung zu η= 8π 2 d2ef f L2 Iopt (2.26) ǫ0 n2opt nT Hz cλ2T Hz und für hohe Absorption (αT Hz L >> 1) gilt η= 32π 2 d2ef f Iopt ǫ0 n2opt nT Hz cλ2T Hz αT2 Hz . (2.27) Die Gleichung 2.27 macht deutlich, dass es nicht sinnvoll ist, einen Kristall mit einer Länge L zu verwenden, die viel größer ist als eine Eindringtiefe αT−1Hz . Nur die THz-Photonen, welche innerhalb einer Entfernung Lef f = αT−1Hz von der Ausgangsoberfläche erzeugt werden, können zur THz-Emission beitragen. 13 2.2.2 Phasenanpassung durch PFT Wie im vorigen Abschnitt gezeigt, können nicht angepasste Phasen zwischen Pumpstrahl und erzeugtem Strahl zu einem großen Effizienzverlust führen. Die verwendete Technik zur Realisierung der Phasenanpassung hängt vom jeweiligen Experiment ab. Zu den Phasenanpassungstechniken gehören unter anderem Winkelphasenanpassung, Temperaturphasenanpassung, Quasiphasenanpassung und die in diesem Experiment verwendete Phasenanpassung durch eine geneigte Pulsfront (Pulse Front Tilt, PFT) relativ zur Phasenfront der Welle, welche senkrecht zur Ausbreitungsrichtung der Welle ist. Hebling et. al [9] demonstrierten erstmals 2002 diese Methode. Die Gleichung 2.24 für die Phasenfehlanpassung ∆k gilt für den Fall der kollinearen THzErzeugung, das heißt, dass optischer Strahl und THz-Strahl parallel zueinander verlaufen. Bei der Phasenanpassung durch PFT liegt nichtkollineare Phasenanpassung vor und die Gleichung für ∆k kann wie folgt modifiziert werden [18]: vg (ω) Ω ∆k ≈ vph (Ω) − (2.28) c cosγ γ ist der Neigungswinkel zwischen Phasenfront und Pulsfront der Welle. Anschaulich lässt sich der Zusammenhang so erklären: Nach dem Huygenschen Prinzip propagiert die erzeugte THzStrahlung im Kristall mit der Geschwindigkeit vph (Ω) senkrecht zu der geneigten Pulsfront. Obwohl der Pumppuls mit der Geschwindigkeit vgr (ω) in Richtung des Pumpstrahls propagiert, ist seine projizierte Geschwindigkeit in Richtung der THz-Strahlung nur cosγ vgr (ω). Abbildung 2.6 zeigt die geneigte Pulsfront des Pumpstrahls und die in der gleichen Ebene erzeugte THz-Strahlung. vgr(ω) γ vph(Ω) Abbildung 2.6: Die im Winkel γ geneigte und mit der Geschwindigkeit vgr (ω) propagierende Pulsfront des optischen Strahls erzeugt eine ebene THz-Welle mit der Geschwindigkeit vph (Ω). Im Falle eines Pumpstrahls mit λ = 800 nm, eines THz-Strahls mit λ = 300 µm und eines Lithiumniobatkristalls, gilt n(Ω) > ngr (ω) (siehe Tab. 2.2 ). Techniken zur Geschwindigkeits14 anpassung basierend auf Doppelbrechung können hier nicht weiterhelfen, da die Doppelbrechung in LiNbO3 viel schwächer ist als der Unterschied der Brechungsindizes. Die Phasenanpassung durch PFT bietet eine Lösung des Problems. Anstatt vph (Ω) = vgr (ω), welche bei kolliniearer Phasenanpassung gilt, müssen bei Phasenanpassung durch PFT die Geschwindigkeiten folgende Gleichung erfüllen: vph (Ω) = vgr (ω)cosγ (2.29) Die Gleichung kann für den Fall v(Ω) < vgr (ω) (n(Ω) > ngr (ω)) für eine geeignete Wahl von γ leicht erfüllt werden. Die Neigung der Pulsfront und somit die Einstellung des Winkels γ wird durch Winkeldispersion an einem Gitter erreicht. Der Zusammenhang der beiden Größen ist [26] dθ . (2.30) dλ (Auf diese Gleichung wird in Abschnitt 3.2.1 Neigung der Pulsfront am Beugungsgitter“ ge” nauer eingegangen.) Im Falle des Lithiumniobatkristalls wird die Geschwindigkeitsanpassung bei einem Neigungswinkel der Pulsfront γ von 63◦ erreicht. Die Geometrie des Kristalls und der Strahlengänge sind in Abbildung 2.7 dargestellt. tanγ = λ̄ THz Pump Nichtlineares Material Abbildung 2.7: Die um den Winkel γ = 63◦ geneigte Pulsfront des Pumpstrahls und die senkrecht zur Pulsfront erzeugte THz-Strahlung. Der Kristall ist schematisch dargestellt und hat nicht exakt die gleiche Geometrie wie der echte Kristall [18]. Es ist zu beachten, dass sich der Neigungswinkel beim Eintritt in den Kristall mit tanγ = (1/ngr (ω))tanγ ∗ (2.31) ändert. Daher muss der Neigungswinkel außerhalb des Kristalls γ ∗ = 78◦ betragen. Ein solcher Winkel kann durch Beugung an einem Gitter erreicht werden. 2.2.3 Kristallauswahl Für eine festgelegte Ausbreitungsrichtung und Polarisationsrichtung kann ein effektiver nichtlinearer Koeffizient def f für den abgewandelten Suszeptibiltätstensor dijk (Erklärung folgt) berechnet werden. Für THz-Erzeugung wird dann die nichtlineare Polarisation zu: P (Ω) = 4ǫ0 def f E(ω)E(ω + Ω) 15 (2.32) Dies ist eine sinnvolle Abkürzung, da in dem dieser Masterarbeit zugrundeliegendem Experiment feste und optimierte Polarisationsrichtungen und eine feste Kristallausrichtung vorliegen. Dieser effektive nichtlineare Koeffizient taucht auch in Gleichung 2.25 für die Konversionseffizienz η auf, wobei der Zusammenhang η ∝ d2ef f besteht. Für Kristalle, die für optische Gleichrichtung benutzt werden können, wurden Werte für die optischen Eigenschaften bestimmt und sind in Tabelle 2.2 aufgeführt [25]. Darunter sind die Brechungsindizes bei verschiedenen Wellenlängen, die Absorptionskoeffizienten und FOMWerte (figures of merit). Die FOM-Werte sind ein Maß für die Energiekonversionseffizienz der THz-Erzeugung und ergeben sich aus dem Ausdruck für die Effizienz 2.22. Material def f (pm/V ) CdTe GaAs GaP ZnTe GaSe sLiNbO3 DAST 81,8 65,6 24,8 68,5 28,0 168 615 ngr 800 nm nT Hz αT Hz (1/cm) FOM (pm2 cm2 /V 2 ) 4,18 3,67 3,13 3,13 2,25 3,39 3,24 3,59 3,34 3,17 3,27 4,96 2,58 4,8 0,5 0,2 1,3 0,5 17 50 11,0 4,21 0,72 7,27 1,18 18,2 41,5 Tabelle 2.2: Die Tabelle beschreibt die optischen Eigenschaften verschiedener nichtlinearer Kristalle. Die Werte für nT Hz und αT Hz sind für 1 T Hz angegeben; die Werte für DAST für 0, 8 T Hzn, da es einen Absorptionspeak bei 1 T Hz hat. Die Parameter def f und FOM sind für eine Wellenlänge von 800 nm angegeben. Alle Werte sind bei Raumtemperatur bestimmt worden. DAST hat theoretischen Berechnungen zufolge einen deutlich höheren FOM-Wert als LiNbO3 . In einem Experiment, in dem THz-Pulse mit DAST erzeugt werden [27], wird allerdings ein viel kleinerer FOM-Wert (6, 6pm2 cm2 /V 2 ) vorgeschlagen und ist somit unbrauchbar für effiziente THz-Erzeugung. Obwohl CdTe den dritthöchsten FOM-Wert hat, gibt es keine Berichte über THz-Erzeugung durch optische Gleichrichtung bei diesem Kristall. Dies liegt an der starken Absorption des Pumpstrahls bei 800 nm. ZnTe ist der am meisten verwendete Kristall zur optischen Gleichrichtung, hat aber nur den vierthöchsten FOM-Wert. Der Grund für die große Verbreitung von ZnTe ist, dass für 800 nm kollineare Geschwindigkeitsanpassung zwischen Pumpstrahl und optischem Strahl erfüllt ist. LiNbO3 hat den zweithöchsten FOM-Wert - er ist mehr als doppelt so hoch wie für ZnTe. Für dieselbe Pumpenergie bei ZnTe und LiNbO3 ist die Energie der THz-Pulse bei der Verwendung von LiNbO3 mehre Größenordnungen höher [28]. Der Grund hierfür ist die relativ kleine Bandlücke des Halbleiters. Diese macht eine Zwei-Photonen-Absorption des Pumpstrahls bei 800 nm möglich. Der Energieverlust entsteht aber nicht durch die geringe Abschwächung des Pumpstrahls, sondern durch die starke THz-Absorption durch die Ladungsträger, die durch die Zwei-Photonen-Absorption erzeugt wurden. Die Bandlücke für LiNbO3 ist viel größer, sodass eine deutlich höhere Pumpintensität als bei ZnTe verwendet werden kann, ohne dass Zwei-Photonen-Absorption stattfindet. Somit ist die erreichbare THz-Pulsenergie bei LiNbO3 16 deutlich höher. Ein Nachteil von LiNbO3 ist die starke Photorefraktion. Dies ist ein Störeffekt, der bei Materialien Auftritt, die den photoelektrischen Effekt zeigen und bei denen sich der Brechungsindex durch Einfall von Licht verändert. Die Photorefraktion wird aber durch Dotierung mit MgO stark abgeschwächt. 17 Kapitel 3 Experimentelle Grundlagen In diesem Kapitel werden der Versuchsaufbau und die einzelnen verwendeten optischen Elemente bzw. Geräte beschrieben. Außerdem wird näher auf die Simulation und Optimierung des Aufbaus mithilfe eines Raytracingprogrammes eingegangen. 3.1 3.1.1 Lasersysteme Dragon Zunächst soll das zugrungeliegende laserstrahlerzeugende System beschrieben werden. Es erzeugt Pulse mit einer Wiederholrate von 8 kHz, einer Zentralwellenlänge von 778 nm, einer Bandbreite von ∆λ = 40 nm, einer Pulsdauer von 40 f s und einer Pulsenergie von 0.5 mJ. Die nachfolgende Beschreibung ist an das Handbuch von KM-Labs [29] angelehnt. Abbildung 3.1 zeigt eine schematische Übersicht über das Gesamtsystem [30]. 18 Stretcher: Verlängerung des Pulses durch Dispersion Oszillator (90 MHz) Puls-Picker 90 MHz 8 kHz Langer Puls mit wenig Leistung: Bereit zur sicheren Verstärkung Verstärkter Puls Multipass-Verstärker Resultierender ultrakurzer Puls Kompressor entfernt die Dispersion wieder und verkürzt so den Puls Abbildung 3.1: Die prinzipielle Anordnung eines Chirped Pulse Amplifiers. Im DragonLasersystem befindet sich die Pockelszelle nach dem Stretcher und nicht davor wie im Bild. Das System ist aufgebaut aus einem Oszillator, der Laserpulse mit einer Frequenz von 90 M Hz erzeugt. Diese gelangen in den Stretcher, der die Pulse zeitlich ausdehnt. Der nachfolgende Puls-Picker reduziert die hohe Wiederholungsrate aus dem Oszillator durch Rotieren der Polarisation eines ausgewählten Pulses. Nur dieser Puls gelangt in den Multipass-Amplifier, in welchem sich ein kryogekühlter Verstärkerkristall befindet. Die Pfade (passes) sind so ausgerichtet, dass sie im selben Punkt im Kristall fokussieren und mit dem Pumplaser überlagern. Die Pumpsteuerung lenkt den grünen Pumplaser und bildet ihn auf dem Verstärkerkristall ab. Der Trigger des Pumppulses ist synchronisiert mit dem vom PulsPicker ausgewählten Puls, um die Verstärkung zu optimieren. Zuletzt geht der Puls durch den Kompressor, der den zuvor gedehnten Puls wieder komprimiert. Stretcher Oszillatorpulse gelangen mit der Wiederholungsrate von 90 M Hz, einer subpicosekundenPulsbreite und einer Bandbreite ∆λ > 50 nm in den Stretcher. Um den Puls ohne Schäden zu verstärken, ist es notwendig, ihn vorher zeitlich auszudehnen. Das verringert die PeakLeistung des Pulses während der Verstärkung erheblich, so dass Beschädigungen vorgebeugt wird. Darüber hinaus steigert es die Effizienz der Verstärkung. Der Stretcher separiert die Frequenzen des ultrakurzen Pulses zeitlich, d.h. er fügt dem Puls einen zeitlichen Chirp hinzu. Im Dragonsystem produziert er Pulse, deren niedrigere Frequenzen (rote) früher als die 19 höheren Frequenzen (blaue) ankommen (positiver Chirp). Abbildung 3.1 (rechts oben) zeigt die prinzipiell notwendigen Elemente zum Erzeugen des Chirps, der mithilfe zweier Gitter und zweier fokussierender Linsen im Abstand von ihrer doppelten Brennweite realisiert wird. Der ankommende Strahl wird auf ein Beugungsgitter (Objekt) gelenkt und dann mittels der Linsen auf das zweite Gitter abgebildet (Bild). Der Strahl wird dann durch das Gitterpaar zurück reflektiert. So kehren alle Frequenzen zu einer räumlichen Mode zurück. Werden die Gitter an anderen Punkten als der Objekt- und Bildebene platziert, sind die Pfadlängen für verschiedene Frequenzen unterschiedlich, wodurch ein zeitlich gedehnter Puls den Stretcher verlässt. Die stärke des Chirps hängt vom Abstand von Gitter zu Objekt- bzw. Bildebene ab. Normalerweise ist der Stretcher so ausgerichtet, dass ein 15 − 20 f s-Puls auf 150 − 200 ps ausgedehnt wird. Im wirklichen System finden zur Vermeidung von weiteren Dispersionseffekten gekrümmte Spiegel statt Linsen Verwendung. Puls-Picker Um eine hohe Verstärkung (105 − 106 ) im Verstärker zu erreichen, ist es notwendig, die Wiederholungsrate der Pulse zu verringern. Wie bereits erwähnt, beträgt sie vor dem PulsPicker 90 M Hz. Der Puls-Picker verringert diese Rate auf 8 kHz. Polarisator p-Polarisation (Reinheit) Pockelszelle wählt aus Eingehende p-polarisierte Pulse (90 MHz) Polarisator s-Polarisation Durchgelassene s-Polarisation (8 kHz) Ausgesonderte p-Polarisation Abbildung 3.2: Die Pockelszelle ändert die Polarisation eines Pulses unter vielen durch Verwendung des linearen elektrooptischen Effekts. Nur dieser Puls wird durch den nachfolgenden Polarisator gelassen und gelangt in den Verstärker [29]. Ein Mechanismus, der die Polarisation der Pulse ändert, wird verwendet, um zu kontrollieren, welcher Puls in den Verstärker gelangen darf. Der Hauptbestandteil des Mechanismus’ ist eine Pockelszelle - ein Kristall, der den linearen elektrooptischen Effekt ausnutzt, um den Polarisationszustand des Lichts bei Anlegen einer externen Spannung zu ändern. Der elektrooptische Effekt ändert den Brechungsindex eines Kristalls bei Anlegen eines elektrischen Feldes. Ein nachfolgender Polarisator lässt nur Licht einer bestimmten Polarisation passieren und sortiert alle unerwünschten Pulse aus (Abbildung 3.2). Multipass-Amplifier Sobald die Pulse gedehnt und aussortiert wurden, kann die Verstärkung durchgeführt werden. Zur Verstärkung wird der Puls wiederholt (10 Mal) in den Verstärkerkristall geschickt. Das 20 Verstärkermedium ist ein Titan:Saphir-Kristall und wird im Vakuum und bei Temperaturen unter 100 K betrieben. Solche niedrigen Temperaturen verhindern thermische Linseneffekte. Alle zehn Pfade werden auf denselben Punkt im Kristall fokussiert. Nach jedem Durchgang wird der Strahl wieder kollimiert und dann wieder im Kristall fokussiert. Der grüne Pumpstrahl überlappt dabei räumlich mit dem zu verstärkenden Strahl. Kompressor Der Puls wird nach der Verstärkung wieder komprimiert, indem der im Stretcher ablaufende Prozess umgekehrt wird. Der Strahl durchläuft zwei parallel zueinander stehende Gitter. So wird dem Puls ein negativer Chirp hinzugefügt, der den positiven Chirp durch den Stretcher und zusätzlichen Chirp durch dispersive Elemente (Kristall, Linsen) ausgleicht. 3.1.2 CPA-2101 Das CPA-2101-System ist wie der Dragon-Laser ein Chirped Pulse Amplifier-System mit einem Titan-Saphir-Verstärkerkristall. Der Puls wird im Gegensatz zum Dragon-Laser mit einem Regenerative-Amplifier“ verstärkt und nicht mit einem Multipass-Amplifier. Das ge” samte System liefert Pulse bei einer Zentralwellenlänge von 775 nm bei 1 kHz Repetitionsrate mit einer Energie von 750 µJ. Die Pulsdauer beträgt 150 f s bei einer Bandbreite von 9 nm. 3.2 Anordnung zur THz-Erzeugung Der aus dem Lasersystem kommende optische Strahl duchläuft einige optische Elemente, bevor er auf einen Kristall trifft und dort die gewünschte THz-Strahlung erzeugt. Ein maßstabsgetreues Schema des Aufbaus zur Erzeugung ist in Abbildung 3.3 dargestellt. 21 Eingangsstrahl Strahlteiler konkaver Spiegel f=100 mm LiNbO3Kristall Gitter 2000 l/mm Abbildung 3.3: Strahlverlauf zur THz-Erzeugung. Der optische Strahl ist in roter Farbe und der THz-Strahl in blauer Farbe dargestellt. Als abbildendes Element kommt in diesem Aufbau der konkave Spiegel zum Einsatz. Um den Aufbau transportfähig zu machen, wurde er auf eine Platte mit den Maßen 45 cm × 30 cm aufgebaut. Zuerst wird der Strahl mit einem dielektrischen Spiegel durch eine Irisblende reflektiert. Durch einen Strahlteiler wird der Strahl aufgeteilt - ein Teil für die Erzeugung (Pump) und ein anderer Teil für die Detektion (Probe). Der Pumpstrahl wird mit einem silbernen Spiegel auf ein Gitter mit einer Gitterkonstanten von 2000 Linien/mm gelenkt, das für die Neigung der Pulsfront des optischen Strahls zuständig ist und wird von dort mittels eines abbildenden Elements in den Kristall abgebildet. Dafür ergaben sich verschiedene Möglichkeiten. Diese werden in den folgenden Abschnitten chronologisch beschrieben. Eine Halbwellenplatte ändert die Polarisation von horizontaler Polarisation, für welche die Gittereffizienz hoch ist, zu senkrechter Polarisation, die mit der optischen Achse des Kristalls zusammenfällt. So ist die Konversionseffizienz am höchsten und es wird THz-Strahlung im Kristall erzeugt. Die so erzeugte THz-Strahlung trifft auf ein kollimierendes Element, welches entweder durch einen goldbeschichteten off-axis Parabolspiegel mit der effektiven Reflexionsbrennweite f = 50, 8 mm, oder durch zwei zylindrische Linsen realisiert werden kann. In den folgenden Abschnitten wird genauer auf die einzelnen Elemente eingegangen. 3.2.1 Neigung der Pulsfront am Beugungsgitter Ein Beugungsgitter ist definiert als eine Anordnung beugender Elemente, welche die Phase und/oder Amplitude einer Welle ändern [31]. Fällt eine ebene Welle auf das Gitter, agiert 22 nach dem Huygen-Fresnelschen Prinzip jeder Spalt als eine Punktquelle. Das Licht interferiert nach dem Gitter je nach Phasenbeziehung destruktiv oder konstruktiv. Ist der Wegunterschied beim Beugungswinkel θm zwischen den Wellen ein Vielfaches von λ, sind die Wellen in Phase. Für einen Einfallswinkel θi gilt die Gittergleichung d(sin θm − sin θi ) = mλ (3.1) mit dem Spaltabstand d und der Ordnung der Beugungsmaxima m. Der bei der Beugung entstehende Wegunterschied führt auch zur Neigung der Pulsfront [32]. Eine geometrische Herleitung für den Zusammenhang zwischen dem Neigungswinkel der Pulsfront und dem Ausfallswinkel kann mithilfe der Abbildung 3.4 vorgenommen werden. einfallende Pulsfront x1 D θi θm x2 B γ geneigte Pulsfront Δx Abbildung 3.4: Durch die Beugung am Gitter wird die Pulsfront geneigt. Es sind die geometrischen Größen dargestellt, die zur Berechnung des Neigungswinkels der Pulsfront verwendet wurden. Die Winkeldispersion wurde in dieser Abbildung vernachlässigt. Ein Ausdruck für den Neigungswinkel γ folgt aus der Abbildung tanγ = ∆x , B (3.2) mit ∆x als Weglängenunterschied und B = Dcos θm als neue Strahlbreite. Der Weglängenunterschied ist die Differenz der beiden Strecken x1 und x2 aus der Abbildung: ∆x = x1 − x2 = Dsin θm − Dsin θi 23 (3.3) (3.4) So findet sich schnell ein Ausdruck für γ: ∆x B sin θm − sin θi = cos θm mλ = dcosθm λ = dcosθ tan γ = (3.5) (3.6) (3.7) (3.8) In obige Formeln wurde die Gittergleichung 3.1 eingesetzt und die letzte Beziehung 3.8 gilt für die im Experiment verwendete erste Ordnung m = 1. Der Neigungswinkel γ ist also nicht von der Strahlgröße oder dem Einfallswinkel abhängig. Die Neigung der Pulsfront führt, wie in Abbildung 3.5 am Beispiel eines dispersiven Prismas zu sehen, zu Winkeldispersion. Nach der Beugung am Kristall laufen die verschiedenen Pumpfrequenzen in verschiedene Richtungen. Ein Zusammenhang zwischen der Pulsfrontneigung γ und der Winkeldispersion dθ/dλ wurde von Hebling et.al in [26] aus geometrischen Überlegungen hergeleitet: tanγ = λ̄ dθ dλ (3.9) λ̄ ist die mittlere Wellenlänge. ungestörter einfallender Puls Puls mit Winkeldispersion und PFT Abbildung 3.5: Wegen der am Gitter auftretenden Winkeldispersion ist der Strahl nach dem Gitter divergent. Mit diesem Zusammenhang ist eine alternative Herleitung für den Neigungswinkel der Pulsfront möglich. Wird die Gittergleichung differenziert, um zu sehen, wie sich der Winkel 24 bei Frequenzänderung verhält, ergibt sich d d (d(sinθ − sinθi )) = (λ) dλ dλ dθ dcosθ =1 dλ 1 dθ = dλ dcosθ λ tanγ = . dcosθ (3.10) (3.11) (3.12) (3.13) Dabei wurde angenommen, dass der Einfallswinkel θi konstant ist und es sich um die erste Beugungsordnung m = 1 handelt. Ein weiterer Effekt ist, dass aufgrund der Winkeldispersion während der Propagation die Neigung der Pulsfront abnimmt und die Pulsdauer sich verlängert. In der Bildebene wird allerdings die ursprüngliche Pulsdauer wiederhergestellt. 3.2.2 Abbildende Elemente Da sich zur Verbesserung der THz-Strahleigenschaften verschiedene Aufbauten ergeben haben, ist zunächst ein grobes Schema des prinzipiellen Aufbaus in Abbildung 3.6 dargestellt. Abbildendes Element Abbildung Gitter Gitter Kristall Abbildung 3.6: Prinzipielle Anordnung zur THz-Erzeugung. Es gilt den Strahl am Gitter in den Kristall abzubilden [18]. In dieser Arbeit werden drei Abbildungsschemen untersucht und verglichen. Diese werden in den folgenden Abschnitten beschrieben. Alle Elemente bilden den Strahl mit einer Vergrößerung von M = 0, 5 ab. Da die Vergrößerung einen Einfluss auf den Neigungswinkel γ der Pulsfront hat, muss sie bei allen Abbildungsmöglichkeiten nahezu konstant bleiben. Einzelne Linse Der schematische Abbildungsvorgang unter Verwendung einer einzelnen, plan-konvexen Linse ist in Abbildung 3.7 zu sehen. Die sphärische Linse hat eine Brennweite von f = 75 mm und einen Durchmesser von 50mm. Sie besteht aus dem häufig für optische Elemente verwendeten Material N-BK7 und ist mit einem Antireflexionsfilm für den Wellenlängenbereich 650 − 1050 nm beschichtet. 25 Linse Gitter Abbildung Gitter Abbildung 3.7: Am Gitter wird die Pulsfront geneigt und der optische Strahl weitet sich wegen der Winkeldisperion. Zur Abbildung des Strahls auf den Kristall wird eine einzelne Linse mit der Brennweite f = 75 mm verwendet. Konkaver Spiegel In diesem Fall wird zur Abbildung des Pumpstrahls vom Gitter auf den Kristall ein konkaver Silberspiegel verwendet (Abb. 3.8). Da der Pumpstrahl nach dem Gitter durch Winkeldispersion auseinanderläuft, wird ein relativ großer Spiegeldurchmesser von 5cm benötigt. Mit einer Brennweite f = 100 mm bildet der Spiegel das Objekt (Gitter) auf dem Kristall ab. konkaver Spiegel Gitter Abbildung Gitter Abbildung 3.8: Zur Abbildung des Strahls auf den Kristall wird ein konkaver Spiegel mit der Brennweite f = 75 mm verwendet. Spiegelteleskop Als letzte Möglichkeit zur Abbilung kamen zwei konkave Spiegel als abbildende Elemente zum Einsatz (Abb. 3.9). Die Spiegel sind goldbeschichtet wobei der Erste eine Brennweite von f = 200 mm und der Zweite eine von f = 100 mm aufweist. 26 konkaver Spiegel f=200 mm Gitter konkaver Spiegel f=100 mm Abbildung Gitter Abbildung 3.9: Zur Abbildung des Strahls auf den Kristall wird ein Spiegelteleskop mit den Brennweiten f1 = 200 mm und f2 = 100 mm verwendet. 3.2.3 LiNbO3 -Kristall Im Lithiumniobatkristall wird die THz-Strahlung durch optische Gleichrichtung unter geeigneter Phasenanpassungstechnik erzeugt. Der stöchiometrische Kristall (Abb. 3.10) ist mit Magnesiumoxid dotiert, um den photorefraktiven Effekt abzuschwächen. Abbildung 3.10: Schema des Kristalls mit den entsprechenden Kantenlängen. Da aus den Bedingungen für die Phasenanpassung vph (ω) = vgr (Ω)cosγ folgt und für LiNbO3 vph (ω) ≈ 0, 44c und vgr (ω) ≈ 0, 20c ist, ist der für eine Phasenanpassung benötigte 27 Winkel zwischen Ein- und Austrittsebene im Kristall γ = 63◦ . Somit ist die effektive Geschwindigkeit in Richtung der Austrittsebene des optischen Strahls gleich der Gruppengeschwindigkeit der THz-Strahlung. Kristallausrichtung Für die Gleichung zur Beschreibung der optischen Gleichrichtung 2.21 wurde bereits die Vereinfachung der intrinsischen Permutationssymmetrie (2) (2) χijk (ωn + ωm , ωn , ωm ) = χikj (ωn + ωm , ωm , ωn ) (3.14) der nichtlinearen Suszeptibilität ausgenutzt. Für verlustfreie Medien, d.h. für Frequenzen fernab von Resonanzfrequenzen sind alle Elemente von χ(2) real und volle Permutationssymmetrie wird gültig. Weiterhin gilt bei vernachlässigbarer Dispersion der Suszeptibilität die sogenannte Kleinman-Symmetrie. Ist dies der Fall, enthält der nichtlineare Tensor höchstens noch 27 Elemente. Von diesen sind nur 18 unabhängig, weshalb eine verkürzte Schreibweise (2) mit einem neuen Tensor dijk = 1/2χijk , dem nichtlinearen optischen Koeffizienten, eingeführt werden kann. Die nichtlineare Polarisation für Differenzfrequenzerzeugung ist dann X dijk Ej (ω)Ek∗ (ω + Ω) . (3.15) Pi (Ω) = 2ǫ0 jk Unter den genannten Symmetrien lässt sich dijk noch weiter vereinfachen: 33 23, 32 31, 13 12, 21 22 |{z} jk : |{z} 11 |{z} | {z } | {z } | {z } |{z} l 1 2 3 So ist der nichtlineare optische Koeffizient durch d11 d12 d13 dil = d21 d22 d23 d31 d32 d33 4 5 (3.16) 6 eine 3 × 6 -Matrix darstellbar d14 d15 d16 d24 d25 d26 d34 d35 d36 (3.17) Die für die THz-Erzeugung verwendeten Kristalle haben bestimmte Symmetrieeigenschaften und werden in verschiedene Klassen eingeteilt. Die Symmetrieeigenschaften führen zu weiteren Einschränkungen des optischen Koeffizienten dijk . Das in diesem Experiment verwendete Lithiumniobat kristallisiert im trigonalen Kristallsystem in der Raumgruppe R3c H und alle Kristalleigenschaften müssen die Symmetrieeigenschaften der Punktgruppe 3m erfüllen [33]. Wegen den genannten Symmetrieeigenschaften des LiNbO3 -Kristalls, sieht der Tensor für den nichlinearen optischen Koeffizienten folgendermaßen aus: 0 0 0 0 d31 −d22 0 dil = −d22 d22 0 d31 0 d31 d31 d33 0 0 0 Die nichtlinearen Koeffizienten für LiNbO3 sind [19]: 28 (3.18) 10−9 cm/statvolt d22 d31 d33 7,4 14 -98 Tabelle 3.1: Nichtlineare Koeffizienten für LiNbO3 Der Koeffizient d33 ist am größten und beschreibt somit die optimale Ausrichtung des Kristalls bezüglich des optischen Strahls. Die Polaristationsrichtung des optischen Strahls muss parallel zur optischen Achse des Kristalls sein. Wird dies für Gleichung 3.15 berücksichtigt, zeigt sich, dass die Polarisation des erzeugten THz-Strahles parallel zur Polarisation des optischen Strahls ist. Auch aus diesem Grund ist die unkonventionelle Art der Phasenanpassung durch die geneigte Pulsfront notwendig, denn es kann beispielsweise keine Phasenanpassung durch das Ausnutzen der Doppelbrechung mit orthogonalen Polarisationen zwischen erzeugendem und erzeugten Strahl erreicht werden. 3.3 Anordnung zur THz-Detektion Die elektrische Feldstärke und die Energie der THz-Pulse werden auf unterschiedliche Weise gemessen. Zur Bestimmung des Feldes wird die relativ aufwendige elektrooptische Detektion benutzt. Die Energie hingegen lässt sich einfacher durch einen geeichten pyroelektrischen Detektor ermitteln. 3.3.1 Elektrooptische THz-Felddetektion Aufbau Um das elektrische Feld der THz-Pulse zu bestimmen, wird die in Abbildung 3.11 gezeigte Anordnung verwendet. 29 Verschiebtisch ITO-Spiegel elektrooptischer Kristall Legende optischer Pfad THz-Pfad Photodioden Wollaston- λ/4- kollimierende Prisma Platte Linse Abbildung 3.11: Strahlverlauf zur THz-Detektion. Nach dem Verschiebtisch werden THzStrahl und Probestrahl in einem ITO-Spiegel zusammengeführt. Anschließend werden beide Strahlen auf den Kristall fokussiert und das elektrische Feld wird mit den nachfolgenden Elementen ausgelesen. Der Probestrahl durchläuft zuerst einen Verschiebtisch, der zur örtlichen Verschiebung des Probepulses relativ zum THz-Puls führt. Somit kann der ganze THz-Puls abgetastet werden. In einem mit Indium-Zinnoxid (ITO) beschichteten Spiegel, der für optische Strahlung durchlässig und für THz-Strahlung reflektiv ist, werden die beiden Strahlen zusammengeführt. Der nachfolgende goldbeschichtete Parabolspiegel mit der effektiven Brennweite f = 50, 8mm fokussiert beide Strahlen in einen Kristall, dessen Brechungsindex sich durch das elektrische Feld des THz-Strahls ändert. Der optische Strahl registriert dies und ändert seine Polarisation entsprechend. Mit einer Viertelwellenplatte, einem polarisierenden Strahlteiler und zweier Photodioden kann das elektrische Feld bestimmt werden. Messverfahren THz-Strahlung kann durch die Veränderung des Brechungsindexes eines elektrooptischen Kristalls detektiert werden. Bei kleinen elektrischen Feldern ist der Brechungsindex linear von der Feldstärke abhängig - der lineare elektrooptische Effekt(Pockelseffekt). Effekte höherer Ordnung mit z.B. quadratischen Abhängigkeiten können hier vernachlässigt werden. Ein statisches elektrisches Feld kann eine Doppelbrechung in einem nichtlinearen Medium proportional zur Feldamplitude induzieren. Umgedreht kann auch die angelegte Feldstärke durch eine Messung der feldinduzierten Doppelbrechung bestimmt werden [34]. 30 Dazu werden THz-Strahlung und optischer Abfragestrahl in einem Punkt auf den Kristall fokussiert. Der THz-Puls induziert eine Doppelbrechung im Kristall. Da die Polarisationskomponenten des zuvor linearen Abfragepulses nun unterschiedlich stark gebrochen werden, wird der Abfragestrahl elliptisch. Diese Elliptizität lässt sich mittels eines Analysators, bestehend aus einer Viertelwellenplatte, einem Wollastonpolarisator und zweier Photodioden bestimmen (Abb. 3.12, [34]). Die Photodioden sind an einen Lock-In-Verstärker angeschlossen, welcher mit einem Computer verbunden ist. Mit einer Software lässt sich das Signal der Photodioden ablesen. THz-Puls Optischer Puls EO Kristall λ/4 Platte Wollaston Polarisator Photodioden 1 I0 2 1 Ix = I0 2 Iy = ohne THz-Feld Iy = I0 ( 1 + ∆Ф ) 2 Ix = I0 ( 1 - ∆Ф ) 2 mit THz-Feld Abbildung 3.12: Der schematische Aufbau und die daraus resultierende Polarisation für den Abfragestrahl. Ohne THz-Feld werden die gleichen Intensitäten an den Photodioden gemessen. Mit THz-Feld wird der zuvor linear polarisierte Abfragestrahl leicht elliptisch polarisiert, weshalb die folgende Viertwelwellenplatte den Strahl auch nicht mehr zirkular, sondern elliptisch polarisiert. Daraus folgt eine unterschiedlich starke Intensitätsaufteilung zwischen der vertikalen und horizontalen Polarisation. Ohne THz-Feld wird die Viertelwellenplatte so eingestellt, dass die auf den Photodioden ankommenden Intensitäten gleich sind. Wird nun der THz-Strahl durchgelassen, bricht der Kristall eine Polarisationsrichtung stärker als die andere. Die so entstehende Intensitätsänderung registrieren die Photodioden. Mithilfe des Verschiebtisches kann die Position der Pulse relativ zueinander verändert werden, wodurch der gesamte THz-Puls abgetastet werden kann. Der Streckenänderung wird eine Zeitdifferenz zugeordnet, weshalb der THz-Puls im Zeitbereich aufnehmbar ist. Da der Abfragepuls im Vergleich zum THz-Puls sehr kurz ist, kann das elektrische Feld des THzPulses zum Zeitpunkt des Abfragens als statisch betrachtet werden. Abbildung 3.13 zeigt qualitativ den optischen Abfragepuls und den THz-Puls. 31 optischer Abfragepuls x THz-Puls Abbildung 3.13: Aufgrund der Änderung des Brechungsindexes durch den THz-Puls, kann mittels des optischen Pulses die jeweilge Feldstärke zum Zeitpunkt des optischen Pulses gemessen werden. Mit einer Verzögerungsstrecke werden die Pulse zeitlich gegeneinander verschoben, sodass eine Bestimmung des elektrischen Feldes des gesamten THz-Pulses möglich ist. Quantitative Beschreibung Zur Beschreibung der Lichtbrechung doppelbrechender Kristalle wird der Indexellipsoid verwendet: y2 z2 x2 + + =1 n2x n2y n2z (3.19) x, y und z sind die drei Raumrichtungen der Hauptachsen eines Kristalls und nx , ny und nz die jeweiligen Brechungsindizes. Es ist immer möglich, einen Kristall so zu drehen, dass sein Indexellipsoid obige Diagonalform annimmt. Ein an einen Kristall angelegtes elektrisches Feld ändert den Indexellipsoid in Abhängigkeit des Feldes [35] : ( 1 1 1 + r1k Ek )x2 + ( 2 + r2k Ek )y 2 + ( 2 + r3k Ek )z 2 2 nx ny nz (3.20) +2yzr4k Ek + 2zxr5k Ek + 2xyr6k Ek = 1 (3.21) Hierbei sind rak elektrooptische Koeffizienten, die aus einer verkürzten Schreibweise des elektrooptischen Tensors, ähnlich wie beim nichtlinearen Suszeptibilitätstensor, rühren. Ek beschreibt die Komponente des elektrischen Feldes mit k = {1, 2, 3} in den jeweiligen Raumrichtungen. Die verwendeten Kristalle zur Detektion besitzen eine Zinkblendenstruktur und haben deswegen nur drei gleiche, nichtverschwindende Einträge im elektrooptischen Tensor. Diese sind r41 = r52 = r63 . Da sie ohne elektrisches Feld auch nicht doppelbrechend sind, vereinfacht 32 sich letztere Gleichung für diesen speziellen Fall zu x2 + y 2 + z 2 + 2yzr41 Ex + 2zxr41 Ey + 2xyr41 Ez = 1 . n2o (3.22) Außerdem ist der Kristall in der (110)-Ebene geschnitten, wie in Abbildung 3.14 zu sehen [36]. Im Experiment fallen sowohl optischer Strahl und THz-Strahl senkrecht zur Kristallebene ein. Das Feld hat daher folgendes Aussehen [001] y = [0, 0, 1] (110) Ebene x = [ –1, 1, 0] [010] E THz [100] Abbildung 3.14: Die Ausrichtung des Kristalls bezüglich des elektrischen Feldes. Links: der Kristall ist in der (110)-Ebene geschnitten. Rechts: Das elektrische Feld fällt senkrecht zu dieser Ebene ein. ~ T Hz E √ −1/√ 2 = ET Hz 1/ 2 0 (3.23) Das elektrische Feld der THz-Strahlung hat also nur zwei Komponenten. Gleichung 3.22 wird mit dem Feld zu x2 + y 2 + z 2 √ + 2r41 ET Hz (zx − yz) = 1 . n2o (3.24) Diese Gleichung ist ein Indexellipsoid mit Mischtermen. Das bedeutet, dass sich die Hauptachsen des Ellipsoids sowohl in ihrer Länge als auch in ihrer Richtung geändert haben können. Um die durch das elektrische Feld neu entstandenen Brechungsindizes nx′ , ny′ und nz ′ zu bestimmen, muss ein neues Koordinatensystem gefunden werden, in dem gilt: y′2 z′2 x′ 2 + + =1 n2x′ n2y′ n2z ′ (3.25) x′ , y ′ und z ′ sind dann die Richtungen der Hauptachsen des Ellipsoids in Anwesenheit des ~ T Hz . Das erreicht man durch Berechnen der Eigenwerte der Matrix A, elektrischen Feldes E √ 0 1/ √2r41 ET Hz 1/n2o 2 A= √ 0 (3.26) −1/ 2r41 ET Hz √1/no 2 1/ 2r41 ET Hz −1/ 2r41 ET Hz 1/no 33 die sich aus Gleichung 3.24 ergibt. Die Eigenwerte sind 1 = 1/n2o + r41 ET Hz n2x′ 1 = 1/n2o − r41 ET Hz n2y′ 1 = 1/n2o . n2z ′ (3.27) (3.28) (3.29) Eine Taylorreihenentwicklung für kleine r41 ET Hz gibt eine Näherung für nx′ und ny′ : n3o r41 ET Hz 2 3 n r41 ET Hz ny ′ ≈ no + o 2 n x′ ≈ n o − (3.30) (3.31) Der letztlich im Experiment messbare Wert ist der Phasenunterschied Γ der Polarisationsrichtungen des optischen Strahls ωopt L c ωopt L 3 = no r41 ET Hz c Γ = (ny′ − nx′ ) (3.32) (3.33) mit L als Kristalllänge. Auflösen nach dem elektrischen Feld ET Hz und Ersetzen von ω durch die Wellenlänge ergibt ET Hz = λ 2πn3o r41 L Γ (3.34) Die Vorfaktoren sind bekannt und es kann im Experiment das elektrische Feld in Abhängigkeit vom Phasenunterschied der Polarisationen bestimmt werden. Mit einer Viertelwellenplatte wird zunächst die Energie ohne THz-Strahl, die die Photodioden registriert, so ausgeglichen, dass die Differenz der Signale Null ergibt. Dies ist der Fall für Γ = 0. Lässt man nun den THz-Strahl durch, ändern sich die Anteile der Polarisationen nach dem Wollastonpolarisator, so dass die Differenz von Null abweicht. Das elektrooptische Signal ∆S sei mit der Pulsenergie J0 definiert als ∆S = J0 sinΓ . (3.35) Vor eine der beiden Photodioden wird ein Transmissionsfilter mit der bekannten Durchlässigkeit T angebracht. Dieser dient als Eichung und das Referenzsignal S0 mit Filter lässt sich damit als 1 S0 = J0 (1 − T ) 2 (3.36) schreiben. Ineinander Einsetzen der beiden Gleichungen liefert 1 ∆S 1 ∆S Γ = sin−1 ( (1 − T ) ) ≈ (1 − T ) 2 S0 2 S0 34 (3.37) Wird dies wiederrum in Gleichung 3.34 eingesetzt, ergibt sich ET Hz = λ 2πn3o r41 L 1 ∆S (1 − T ) . 2 S0 (3.38) Die Werte für ∆S und S0 lassen sich durch Differenzbildung am Lock-In-Verstärker direkt ablesen. Als Kristall für die elektrooptische Detektion kam ein Galliumphosphid-Kristall zum Einsatz. Er besitzt die in Tabelle 3.2 aufgelisteten für die Messung relevanten Eigenschaften. Galliumphosphid Elektrooptischer Koeffizient r41 Brechungsindex no,780 nm Länge L 0,967 pm/V 3,18 100 µm Tabelle 3.2: Die Eigenschaften des verwendeten GaP-Kristalls, welche in Formel 3.38 eingesetzt werden können. Der zur Eichung verwendete Transmissionsfilter hatte eine Durchlässigkeit von T = 84, 5%. Messgenauigkeit Die Werte mit signifikanten Ungenauigkeiten in Gleichung 3.38 sind der elektrooptische Koeffizient r41 mit ca. ±10% und der Brechungsindex no mit ca. ±5% [37]. Aus diesen Abschätzungen ergibt sich für das elektrische Feld ein recht hoher Fehler von ±25%. Zudem werden in den Rechnungen für das elektrische Feld einige Punkte außer acht gelassen, die das gemessene THz-Feld absenken können. Dazu zählt die Fresnel-Reflexion, welche bei Übergängen eines Strahls zwischen Materialien mit unterschiedlichen Brechungsindizes auftritt. Für den reflektierten Intensitätsanteil r gilt bei senkrechtem Einfall bei dem Übergang von Luft in den Kristall n−1 2 r= (3.39) n+1 = 29% , (3.40) mit dem Brechungsindex des GaP-Messkristalls√im THz-Bereich n = 3, 34. Somit gehen an der Eintrittsfläche des Messkristalls 16% (E ∝ I) des elektrischen THz-Feldes verloren. Des Weiteren wird in den Rechnungen von einem unendlich kurzen optischen Abtastpuls ausgegangen. Da aber seine endliche Länge von mindestens 40 f s gegenüber dem THz-Puls mit 1000 f s nicht vollständig vernachlässigbar ist, wirkt sich dies vermindernd auf die Effektivität der Messung aus. Die endliche Pulslänge und die in geringem Maß auftretende Phasenfehlanpassung zwischen dem optischen Strahl und dem THz-Strahl im 100µm dicken Messkristall können das gemessene THz-Feld um weitere 5% senken. Zudem ist es möglich, dass ca. weitere 10% der THz-Strahlung im Messkristall durch seine Dotierung absorbiert werden [37]. Aufgrund dieser Überlegungen ist es sehr wahrscheinlich, dass die in dieser Arbeit angegebenen Werte für die elektrische THz-Feldstärke eine untere Grenze darstellen. 35 Die minimal messbare THz-Feldstärke ist durch das Signalrauschen bestimmt und beträgt etwa 0, 6 kV /cm. 3.3.2 Detektion der THz-Leistung Pyrodetektor Pyroelektrische Kristalle besitzen eine spontane Polarisation, da jede Einheitszelle eines solchen Kristalls ein permantentes elektrisches Dipolmoment hat, welches in Richtung der Kristallachse ausgerichtet ist. Die spontane Polarisation eines pyroelektrischen Kristalls ist sensibel für Temperaturänderungen. Diese Eigenschaft wird zur THz-Detektion ausgenutzt. Der in dem verwendeten Detektor eingebrachte Messkristall ist aus LiTaO3 und ist zwischen zwei Elektroden gelagert (Abb. 3.15, [34]). THz Strahlung Absorber/Elektrode I Oberflächenladung spontane Polarisation pyroelektrisches Elektrode Material Abbildung 3.15: Die THz-Strahlung wird an der schwarzen Oberfläche absorbiert und die produzierte Wärme wird an den LiTaO3 -Kristall weitergeleitet. Durch die Temperaturerhöhung des Kristalls sinkt seine spontane Polarisation. Die nun für den Ladungsausgleich fließenden Elektronen können über den Stromkreis gemessen werden. Seine spontane Polarisation geht mit einer Oberflächenladung einher, die durch freie Ladungsträger neutralisiert wird. Wird nun die zu messende THz-Strahlung an der Oberfläche absorbiert, steigt die Temperatur des pyroelektrischen Kristalls. Dies bewirkt eine Abschwächung der spontanen Polarisation, weshalb auch die Oberflächenladung abnimmt. Da die parallelen Elektroden um den Kristall einen Kondensator bilden und der Stromkreis geschlossen ist, fließt ein Strom, um einen Ladungsausgleich wiederherzustellen [34]. Dieser Strom kann gemessen werden. Dieser Prozess ist unabhängig von der Wellenlänge der einfallenden Strahlung, weshalb Pyrodetektoren eine flache Antwort über eine breite spektrale Breite haben. Durch geeignete Wahl des Fensters vor dem Messkristall ist es möglich, Strahlung im gewünschten Wellenlängenbereich zu messen [38]. Der Pyrodetektor ist in einem Käfig zusammen mit einer Linse untergebracht. Die Linse fokussiert den THz-Strahl auf die Detektorfläche, welche einen Durchmesser von ca. 2 mm hat. Vor dem eigentlichen Detektorelement befindet sich ein Filter aus HRFZ-Silizium (High 36 Resistivity Float Zone Silicon), welcher die den Pyrodetektor umgebende optische Strahlung absorbiert und somit nur die erzeugte THz-Strahlung auf den Detektorkristall trifft. Abbildung 3.16 zeigt die Durchlässigkeit des Filters in Abhängigkeit der Wellenlänge. Der bläulich markierte Bereich ist der Wellenlängenbereich, in dem die THz-Strahlung in diesem Experiment erzeugt wird. Die Transmission von ca. 54 % ist in die Eichung mit eingeflossen. Der Detektor wurde vorher geeicht und hat eine Empfindlichkeit von 2, 53mV /µW . 0,6 HRFZ - Si Transmission [ %] 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0,0 0 200 400 600 800 1000 Wellenlänge [µm] Abbildung 3.16: Die Abhängigkeit der Transmission des HRFZ-Silizium-Filters von der Wellenlänge. Der bläulich markierten Wellenlängenbereich entspricht ungefähr dem des erzeugten THz-Bereiches. Pyrokamera Die Pyrokamera besteht im Prinzip aus vielen aneinander gereihten Pyrodetektorelementen. Mit ihr ist es möglich, das gesamte Strahlprofil des THz-Strahls zu messen. Ein Beispiel für ein Strahlprofil zeigt Abbildung 4.10. Sie gibt eine lineare Antwort im THz-Bereich, jedoch ist ihre Sensibilität von 300 mW/cm2 bei vollem Ausgang relativ niedrig. Mit einem Signal zu Rauschen-Verhältnis (S/N) von 1000 sind Strahlen von 30mW/cm2 leicht sichtbar. Außerdem ist es mit einer Software möglich, einzelne Frames zu summieren, damit ein Signal aus dem Rauschen erkennbar wird. Werden 256 Frames summiert, können Strahlen mit einer Intensität von 1 − 2 mW/cm2 noch gesehen werden. Der Sensor hat eine aktive Fläche von 12, 4 mm × 12, 4 mm, auf der 124 × 124 Pixel Platz finden [39]. 3.4 Simulation Es gibt verschiedene Möglichkeiten, die Propagation eines optischen Strahls zu simulieren. Eine davon ist die Beschreibung des Strahls durch Wellen. Obwohl es damit möglich ist, zeitliche und räumliche Intensitätsverteilungen eines Femtosekundenlaserstrahls zu erhalten, ist die Simulation durch Wellenbeschreibung sehr aufwändig und erfordert komplizierte numerische Berechnungen. Außerdem müssen viele Vereinfachungen und Näherungen gemacht werden, um praktische Situationen zu simulieren [40]. 37 3.4.1 Grundlagen Raytracing hingegen basiert auf der geometrischen Optik, bei der Licht als eine Gruppe von Strahlen verstanden wird [41]. Berechnungen eines Femtosekundenlaserstrahls durch Raytracing ist attraktiv aufgrund ihrer Einfachheit und hohen Geschwindigkeit. In einem dispersiven System sind die Phasengeschwindigkeit vph = ω k (3.41) vgr = ∂ω ∂k (3.42) und die Gruppengeschwindigkeit eines Wellenpackets, mit der Zentralfrequenz ω und der Wellenzahl k, von der Frequenz abhängig. Die spektrale Phasenfunktion φ(ω) wird in einer Taylorreihe entwickelt: φ(ω) = X 1 φn (ω0 )(ω − ω0 )n n! n (3.43) Der Term erster Ordnung φ(1) (ω0 ) ist die Gruppenlaufzeit τ . Dies ist die Zeit, die ein Wellenpacket bei einer Referenzfrequenz braucht, um zwischen den Referenzebenen zu propagieren. Mit φ(ω) = k0 (ω)L(ω) (3.44) erhält man für τ dω dk 1 ω dn = n(ω)L + L. c c dω τgr = (3.45) (3.46) n(ω) ist der Brechungsindex und L die geometrische Pfadlänge. In Abhängigkeit der Wellenlänge ist 1 dn τgr = (nL − λL ) c dλ 1 = ngr L c (3.47) (3.48) Werden für einen optischen Aufbau alle Anteile der Gruppenlaufzeit für jeden einzelnen Strahl beim Durchgang des Pulses durch die optischen Elemente addiert, können Informationen über die Strahleigenschaften gewonnen werden. Die Pulsfront lässt sich mithilfe der Laufzeiten rekonstruieren. Als Näherung für den Brechungsindex wird die Schott-Formel verwendet p n = A + Bλ2 + C1 λ−2 + C2 λ−4 + C3 λ−6 + C4 λ−8 (3.49) mit experimentell herausgefundenen Koeffizienten. 38 Beispiel : Propagation durch Linse In Abbildung 3.17 ist ein auf eine Linse einfallender Strahl mit der Apertur 2r dargestellt [42]. r L1 L2 L3 L4 F Pulsfront Phasenfront n Abbildung 3.17: Durch den Unterschied zwischen der Gruppen- und Phasengeschwindigkeit ist die Pulsfront gegenüber der Phasenfront verzögert. Nach dem Fokus ändert sich die Form der Phasenfront von konvex zu konkav. Die Gruppenlaufzeit in Abhängigkeit von r berechnet sich als τgr (r) = 1X ngr,i Li (r) c (3.50) i 1 = (ngr,1 L1 (r) + ngr,2 L2 (r) + ngr,3 L3 (r) + ngr,3 L4 (r)) c dn 1 = (L1 (r) + (n − λ )L2 (r) + L3 (r) + L4 (r)) c dλ (3.51) (3.52) mit dem Brechungsindex n für die Linse und n = 1 für den Bereich außerhalb der Linse. Interessant hierbei ist, dass sich die Pulsfront von der Phasenfront unterscheidet. Dieses geschieht durch den Unterschied zwischen der Gruppen- und Phasenlaufzeit. Die Phasenlaufzeit ist τph (r) = 1X nph,i Li (r) c (3.53) i 1 = (L1 (r) + nL2 (r) + L3 (r) + L4 (r)) c (3.54) und somit die Differenz der Laufzeiten τph − τgr = L2 (r) dn (λ ) . c dλ (3.55) Der Unterschied zwischen Phasen- und Pulsfront hängt also von der Weglänge ab, die der Strahl in der Linse zurückgelegt hat. 39 3.4.2 Optimierung Zur Optimierung der Parameter der Raytracingsimulation musste zum Einen ein Parameter zur quantitativen Erfassung der Abbildungsqualität definiert werden und zum Anderen ein Optimierungsalgorithmus in die Simulation eingebracht werden. Parameter Der gewählte Parameter kann anhand von Abbildung 3.18 verstanden werden. Er dient zur Beschreibung der durch die optischen Elemente entstandenen Aberrationen und damit der Abbildungsqualität. Er ist definiert als 1X P = di . (3.56) l i Abbildendes Element Bild des Gitters Gitter Kristall Ohne Abbildungsfehler Mit Abbildungsfehlern di l P=0 P>0 Abbildung 3.18: Ein Schema des Abbildungsvorgangs im Experiment. Verschiedene Wellenlängen werden mit verschiedenen Farben dargestellt. Der Parameter P ergibt Null, wenn keine Abbildungsfehler auftreten. Im Fall von Fehlern ungleich Null, werden die einzelnen Abstände von der Optimalposition summiert und im Parameter P ausgedrückt. Die Abbildungsqualität bestimmt die Effizienz der THz-Erzeugung, da die Abbildungsfehler auch mit einer zeitlichen Streckung der Laserpulse im Optischen einhergehen. Wenn diese Pulse länger werden, ist auch die Intensität des Pumpstrahls geringer und die THz-Erzeugung schwächer. Zusätzlich vermindern die Abbildungsfehler die Qualität des Phase-Matchings, denn beispielsweise wird mit Abbildungsfehlern die Pulsfront nicht mehr optimal geneigt und es kommt ebenfalls zur Verminderung der Konversionseffizienz. Differentielle Evolution Zur Optimierung der Winkel und Abstände der optischen Elemente in der Simulation wurde der Algorithmus differentielle Evolution“ verwendet. Da dieser sehr komplex ist, soll an dieser ” 40 Stelle nur eine kurze Zusammenfassung zum grundlegenden Verständnis dargelegt werden. Diese Zusammenfassung folgt dabei einem Buch von Chakraborty U. K. [43]. Die differentielle Evolution“ (DE) ist ein populationsbasierter, stochastischer Algorith” mus zur globalen Optimierung und wurde 1996 von Rainer Storn und Kenneth Price [44] entwickelt. Er wird auch oft im Finanzwesen, Ingeneurwesen und in der Statistik verwendet. Zur Näherung von Lösungen kommt DE vor allem dann zum Einsatz, wenn die zu optimierenden Funktionen nicht analytisch lösbar sind oder viele lokale Minima besitzen. Der Begriff Optimierung ist im Falle der Raytracingsimulation o.B.d.A. die Minimierung des Raytracingparameters. Die ursprüngliche und für die Optimierung verwendete Version der DE besteht aus folgenden Schritten (Abb. 3.19): Population Initialisierung Mutation Vergrößerung der Vielfältigkeit Auswahl Abbildung 3.19: Ein einfaches Schema zum Ablauf des DE-Algorithmus’. Nach der Erstellung der Population werden in der Initialisierung die oberen und unteren Schranken für die Parametervektoren festgelegt. Jeder der N p Populationsvektoren durchläuft die nächsten drei Schritte: Mutation, Vergrößerung der Vielfältigkeit und Auswahl so oft, wie es Generationen g gibt [45]. 1. Festlegen der Population P~~x,g = (~xi,g ), i = 0, 1, ..., N p − 1, g = 0, 1, ..., gmax , ~xi,g = (xj,i,g ), j = 0, 1, ..., D − 1 , (3.57) (3.58) Wobei N p die Anzahl der Populationsvektoren, g die Anzahl an Generationen und D die Anzahl von Parametern angeben. 2. Initialisierung xj,i,0 = randj [0, 1) · (bj,U − bj,L ) + bj,L (3.59) Die Vektoren ~bL und ~bU bestimmen die unteren und oberen Schranken für die Parametervektoren ~xi,j . Der Zufallszahlengenerator randj [0, 1) gibt eine gleichmäßig verteilte Zufallszahl im Bereich 0 ≤ randj [0, 1) < 1. Das tiefgestellte j bedeutet, dass für jeden Parameter eine neue Zufallszahl generiert wird. 3. Mutation (Störung) Die klassische Art der Störung eines Basisvektors ~xr0,g ist die Mutation basierend auf der Differenzvektorbildung ~vi,g = ~xr0,g + F · (~xr1,g − ~xr2,g ) 41 (3.60) zur Erzeugung eines Mutationsvektors ~vi,g . Die Vektorindizes r1 und r2 werden dabei zufällig pro Basisvektor gewählt und F ist der Mutationsfaktor im Intervall von [0, 2]. 4. Vergrößerung der Vielfältigkeit Die üblichste Form zur Erweiterung ist Kreuzung, welche die Parameter des Mutationsvektors ~vi,g und den sogenannten Zielvektor ~xi,g miteinander vermischt, um den Testvektor ~ui,g zu erzeugen. Die üblichste Form der Kreuzung ist wie folgt definiert: ~ui,g = uj,i,g = ( vj,i,g xj,i,g falls (randj [0, 1) ≤ Cr) sonst (3.61) Elemente des Mutationsvektors tragen zum Testvektor mit der Wahrscheinlichkeit Cr bei. 5. Auswahl Die differentielle Evolution verwendet eine Auswahl der Überlebenden“, wobei der ” Testvektor ~ui,g gegen den Zielvektor ~xi,g antritt. Der Vektor mit dem niedrigsten Wert in der Zielfunktion (die es zu optimieren gilt) überlebt in die nächste Generation g + 1. ~xi,g+1 ( ~ui,g = ~xi,g falls f (~ui,g ) ≤ f (~xi,g ) sonst (3.62) Beispiel Als einfaches Beispiel für den Algorithmus und das Auffinden des Minimums einer Zielfunktion soll hier die Peaks Funktion dienen. Sie ist oben links in Abbildung 3.20 dargestellt und soll zeigen, dass der Algorithmus in der Lage ist, auch von lokalen Minima wegzukommen und das globale Minimum zu finden. Dazu ist ein Verlauf der DE in drei weiteren Bildern in Abb. 3.20 bei fortschreitenden Generationsnummern in groben Abständen zu sehen. Bereits nach 20 Generationen ist das globale Maximum gefunden. 42 3 2 1 0 Pa -1 e te ra m r x2 -2 x P aramete r 1 -3 -3 3 3 2 2 1 1 0 0 -1 -1 -2 -2 -2 -1 0 1 -1 0 1 2 3 Generation g=1, Np=8 Peaks Funktion -3 -3 -2 2 -3 -3 3 Generation g=10, Np=8 -2 -1 0 1 2 3 Generation g=20, Np=8 Abbildung 3.20: Links oben: Peaks Funktion. Von rechts oben über links unten bis rechts unten ist der Verlauf des Optimierungsalgorithmus’ dargestellt. Die Parameter sind x1 und x2 , die Anzahl der Populationsvektoren beträgt N p = 8 und die Generationen sind g = 1, g = 8 und g = 20 [43]. 43 Kapitel 4 Messergebnisse und Auswertung 4.1 4.1.1 Linse als abbildendes Element THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs) Bei vorhergehenden Experimenten zur THz-Erzeugung durch optische Gleichrichtung in einem LiNbO3 -Kristall mit der Pulse-Front-Tilt-Methode wurden zumeist Pulse mit Längen > 100f s verwendet [25]. Deshalb wurde die grundsätzliche Funktionalität des Experiments zuerst mit solch langen Pulslängen überprüft. Zudem konnten so Vergleichswerte ermittelt werden. Das abbildende Element war eine Linse und der restliche Aufbau war wie zuvor beschrieben (Abb. 3.3, nur mit Linse statt Spiegel). Die mit dem Pyrodetektor maximal gemessene Energie der erzeugten THz-Pulse betrug 90nJ, was einer Konversionseffizienz von 1, 2·10−4 entspricht. Der Verlauf des elektrischen Feldes mit einem Peak bei 150 kV /cm und einer spektralen Bandbreite von 2 T Hz wurden gemessen und sind im Detail in Abbildung 4.2 dargestellt. Es handelt sich erwartungsgemäß um einen Single-Cycle-Puls mit einer Länge von etwa 1 ps. Für die Kollimiation des Strahls wurde ein parabolischer Goldspiegel verwendet. Die Qualität der Kollimation wurde allerdings nicht nach größeren Distanzen (> 1 m) überprüft. Im Spektrum sind auch Absorptionslinien von Rotationsübergängen des Wassers in der Luft zu sehen. Sie stimmen größtenteils mit vorherigen experimentellen befunden [46], [34] (Abb. 4.1) überein. Wegen der Phasenanpassung durch eine geneigte Pulsfront ist der gesamte Aufbau auf eine THz-Frequenz von 0, 85T Hz optimiert. Höhere Frequenzen werden im Kristall absorbiert. 44 Transmission 1 0.1 0.5 1.0 1.5 2.0 Frequenz (THz) 1 Transmission 0.1 0.01 1E-3 1E-4 1E-5 1E-6 1E-7 1E-8 1 2 3 4 5 6 Frequenz (THz) Abbildung 4.1: Die Transmission von THz-Strahlung durch Wasserdampf von 0, 3 bis 6 T Hz [34]. 45 4 Zeit (10 a.u.) -1 0 1 2 3 4 100 2 50 1 0 0 -50 -1 -1000 -500 0 500 -5 -2 Elektrisches Feld (10 a.u.) -3 -1 Elektrisches Feld (kV cm ) -4 150 1000 Zeit (fs) Spektrale Intensität (norm.) 1 0,5 0 1 2 3 Frequenz (THz) Abbildung 4.2: Im oberen Teil der Abbildung ist das elektrische Feld des THz-Pulses in Abhängigkeit der Zeit dargestellt. Zusätzlich zu den SI-Einheiten sind auch die atomaren Einheiten angegeben. Die maximal gemessene elektrische Feldstärke beträgt 150 kV /cm. Im unteren Teil der Abbildung ist die auf eins normierte spektrale Intensität zu sehen. Die Bandbreite beträgt ca. 2 T Hz. 4.1.2 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) Nachdem sich der Aufbau beim CPA 2101-Lasersystem als funktionierend erwiesen hatte, wurde der experimentelle Aufbau in das Labor mit dem Dragon-Lasersystem transportiert und dort die Eigenschaften des erzeugten THz-Strahls überprüft. Wie beim 150 f s Pump-Laser wurde eine Linse als abbildendes Element verwendet. Die ersten Messungen mit dem 40 f s Pump-Laser mit einer Bandbreite von 40 nm, einer Repetitionsrate von 8 kHz und einer optischen Pulsenergie von 390 µJ ergaben deutlich niedrigere Werte (Abb. 4.3). Das maximale THz-elektrische Feld betrug nur ca. 4 kV /cm und die gemessene THz-Pulsenergie nur 5 nJ. 46 4 Zeit (10 a.u.) -3 -2 -1 0 1 2 3 4 8 2 4 0 0 -2 -4 -4 -8 -7 4 Elektrisches Feld (10 a.u.) -1 Elektrisches Feld (kV cm ) -4 -1000 -500 0 500 1000 Spektrale Intensität (norm.) Zeit (fs) 1 0,5 0 0 1 2 3 Frequenz (THz) Abbildung 4.3: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklärt. Bei dieser Messung ergab sich ein deutlich niedrigeres elektrisches Feld mit einem Maximalwert von 4 kV /cm und eine schmalere Bandbreite von ca. 1 T Hz. Eine weitere Beobachtung war eine viel stärkere horizontale Divergenz des Pumpstrahls nach dem Gitter als bei dem 150 fs Pumplaser. Da die benötigte Neigung der Pulsfront mit Winkeldispersion einhergeht, war dieser Effekt zu erwarten. Zur Optimierung der Energie wurden systematische Veränderungen der Positionen der optischen Elemente durchgeführt. Auch der Winkel des Gitters wurde optimiert. Die bei dem Aufbau mit einer Linse als abbildendes Element am höchsten erreichte Pulsenergie des THz-Strahls mit dem 40 f s Lasersystem betrug bei einer Pumpleistung von 4, 15 W ungefähr 8, 65 nJ. Da diese Energie nicht der gewünschten Verbesserung entsprach, wurde keine weitere Feldmessung bei dieser THz-Energie durchgeführt. Die THz-Energie ändert sich mit der Pumpenergie laut Abb. 4.4 linear [25]. Eine Erklärung für dieses Verhalten sind verschiedene Sättigungsmechanismen für die Konversionseffizienz, welche noch nicht verstanden sind. Basierend auf den Messergebnissen mit dem CPA-2101Laser (JP ump = 750 µJ) müsste die THz-Energie pro Puls beim Dragon-Laser (JP ump = 500 µJ) schätzungsweise 60 nJ betragen. 47 THz-Puls-Energie (nJ) JTHz~J2Pump JTHz~JPump CPA-2101 Dragon Pump-Puls-Energie (µJ) Abbildung 4.4: Die Abhängigkeit der THz-Pulsenergie von der Pump-Pulsenergie. Im Bereich von 0 nJ < JP ump < 100 nJ gibt es eine quadratische Abhängigkeit. Zwischen 100 nJ < JP ump < 10000 nJ gibt es einen linearen Zusammenhang. 4.2 Raytracing Zur Bestimmung des optimalen Aufbaus zur THz-Erzeugung wurde eine Raytracingsimulation verwendet. Diese basiert auf einem Matlab-Code von Mark Thomson. Optimierungskriterien und ein Optimierungsalgorithmus wurden nachträglich hinzugefügt. 4.2.1 Linse In der Raytracingsimulation wurde der Durchgang des Strahls durch drei optische Elemente betrachtet: zuerst das Gitter, an dem die Pulsfront geneigt wird und Winkeldispersion auftritt, dann das abbildende Element und zuletzt der LiNbO3 -Kristall. Viele verschiedene Aufbauten wurden durchprobiert und die wichtigsten davon sollen in diesem Abschnitt vorgestellt werden. Zuerst wurde der Aufbau mit der einzelnen Linse als abbildendes Element möglichst genau im Raytracingprogramm nachgebildet. In Abbildung 4.5 sowie in Tabelle 4.1 ist ein Vergleich des Aufbaus zwischen den beiden Lasersystemen (CPA-2101, Dragon) dargestellt. 48 CPA-2101: 150 fs, 9 nm Gitter Linse Kristall Gitter Dragon: 40 fs, 40 nm Linse Kristall Abbildung 4.5: Im oberen Teil ist eine Visualisierung des Aufbaus aus dem Raytracingprogramm mit einer Linse beim CPA-2101-Laser. Wegen der geringeren Bandbreite ist beim CPA-2101-Laser die Strahlgröße deutlich geringer als beim Dragon-Laser (Bild unten) und es treten stärkere Aberrationen auf. Für die beiden Konfigurationen aus Abb. 4.5 sind die Ergebnisse des Raytracings in folgender Abb. 4.6 zu sehen. 49 8 CPA-2101 λ=770.5 nm λ=775.0 nm λ=779.5 nm 7 Länge Kristall (mm) 6 5 4 3 2 1 0 -2 -1.5 -1 8 -0.5 0 0.5 Eingangskante Kristall (mm) 1 1.5 2 Dragon λ=755 nm λ=775 nm λ=795 nm 7 Länge Kristall (mm) 6 5 4 3 2 1 0 -2 -1.5 -1 -0.5 0 0.5 Eingangskante Kristall (mm) 1 1.5 2 Abbildung 4.6: Die schwarze Linie stellt die optimale Postition der Pulsfront (γ = 63◦ ) aller Frequenzen im Kristall dar. Die farbigen Linien stehen für die Orte der Frequenzkomponenten. Viel größere Abweichungen der Frequenzen von der optimalen Position treten für den breitbandigen Dragon-Laser auf. 50 CPA-2101-Laser Dragon-Laser Optische Pulslänge Optische Bandbreite Optische Pulsenergie 150 fs 9 nm 750 µJ 40 fs 40 nm 500 µJ THz-Pulsenergie Konversionseffizienz 90 nJ 1, 2 · 10−4 9 nJ 0, 18 · 10−4 Raytracingparameter 252 fs/cm 2076 fs/cm Tabelle 4.1: Die Tabelle zeigt verschiedene optische Eigenschaften der Lasersysteme, die jeweils gemessenen THz-Pulsenergien und die jeweiligen Raytracingparameter der in Abbildung 4.5 gezeigten Simulation. Hervorzuheben ist der um einen Faktor acht höhere - also schlechtere - Wert für den Raytracingparameter beim Dragon-Lasersystem mit P = 2076 f s/cm. Durch die höhere Bandbreite des Dragon-Laserpulses ist die Winkeldispersion am Gitter ebenfalls deutlich größer und somit auch die Strahlbreite auf der Linse viel größer als beim schmalbandigen CPA2101-Laserpuls. Die größere Strahlbreite führt zu mehr sphärischen als auch chromatischen Aberrationen bei der abbildenden Linse, wodurch die Effizienz der THz-Erzeugung geringer wird. Mit dieser ersten Simulation war der Grund für die deutlich schlechteren Eigenschaften der THz-Pulse beim Dragon-Laser als beim CPA-2101-Laser gefunden. Der nächste Schritt bestand darin, die Aberrationen zu vermindern und so die THz-Konversionseffizienz zu verbessern. 4.2.2 Konkaver Spiegel Da es zur Vermeidung chromatischer Aberrationen nahelag, die Linse durch einen konkaven Spiegel zu ersetzen, wurde dies in der Simulation getestet. Die Grenzen für die Optimierung der Winkel und Abstände zwischen den optischen Elementen war vor allem die Durchführbarkeit der Anordnung. In folgender Abbildung 4.7 und nachfolgender Tabelle 4.2 sind die Ergebnisse der Simulation dargestellt. Einfallsstrahl Gitter LiNbO3Kristall Konkaver Spiegel Abbildung 4.7: Die Linse in Abb. 4.5 wurde durch einen konkaven Spiegel ersetzt. 51 CPA-2101-Laser Dragon-Laser Optische Pulslänge Optische Bandbreite Optische Pulsenergie 150 fs 9 nm 500 µJ 40 fs 40 nm 500 µJ THz-Pulsenergie Konversionseffizienz 50 nJ 1, 0 · 10−4 30 nJ 0, 6 · 10−4 Raytracingparameter (zuvor mit Linse) 211 fs/cm (252 fs/cm) 357 fs/cm (2076 fs/cm) Tabelle 4.2: Die Tabelle zeigt verschiedene optische Eigenschaften der Lasersysteme, die jeweils gemessenen THz-Pulsenergien und die jeweiligen Raytracingparameter der in Abbildung 4.7 gezeigten Simulation. Bei dieser Messung war die Pulsenergie des CPA Lasers geringer als bei der Messung mit einer Linse als abbildendes Element. Der Raytracingparameter beim Dragon-Laser hat sich aufgrund fehlender chromatischer Aberration von 2076 f s/cm auf 357 f s/cm verbessert. Dies entspricht ungefähr einem Faktor von sechs, welcher sich auch in der Messung der THz-Eigenschaften mit dem neuen Aufbau bemerkbar machen sollte. Da dieser Aufbau einen deutlich besseren Raytracingparameter aufweist und relativ einfach aufzubauen ist, wurde er in die Realität umgesetzt und die Ergebnisse werden in einem nachfolgenden Kapitel 4.3 diskutiert. 4.2.3 Weitere Anordnungen Weitere Verbesserungen des Raytracingparameters konnten mit mehreren bis jetzt noch nicht umgesetzten Schemen für den Abbildungsvorgang erreicht werden. Dazu zählt eine achromatische Linse als abbildendes Element, ein Linsenteleskop und ein Spiegelteleskop. Alle Anordnungen sind für das Dragon-Lasersystem berechnet und werden bildlich und tabellarisch in Abbildung 4.8 verglichen. Bei Verwendung des Achromaten als abbildendes Element hat sich der Raytracingparameter halbiert und konnte nicht weiter verbessert werden. Beim Linsenteleskop ist es möglich, die Aberrationen durch Einstellen der Abstände und Winkel etwas zu kompensieren. Das Spiegelteleskop ergab den besten Wert mit 57 f s/cm, da bei diesem keine chromatischen Aberrationen auftreten und die sphärische Aberration auf die gleiche Art und Weise wie beim Linsenteleskop kompensiert werden kann. 52 Achromat Gitter Achromatische Linse Kristall Linsenteleskop Kristall Gitter Sphärische Linse Sphärische Linse Spiegelteleskop Konkaver Spiegel Kristall Abbildendes Element Gitter Raytracingparameter (fs/cm) Achromat 978 Linsenteleskop 93 Spiegelteleskop 57 Konkaver Spiegel Abbildung 4.8: Die weiterhin untersuchten Anordnungen zur Abbildung des THz-Strahles auf den Kristall. Von diesen drei Möglichkeiten wurde das Spiegelteleskop experimentell untersucht. 53 4.3 Konkaver Spiegel als abbildendes Element Die beim 40 f s Lasersystem gemessenen Werte mit einer einzelnen Linse als abbildendes Element sind viel niedriger als beim 150 f s Lasersystem mit nahezu gleicher Konfiguration. Wie im vorigen Kapitel 3.4 durch Simulationen gezeigt, wurde zur Verbesserung der THzParameter die Verwendung eines konkaven Spiegels zur Abbildung nötig. 4.3.1 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) Für weiterführende Experimente war es wichtig, die THz-Eigenschaften beim Dragon-Laser zu verbessern. Durch die Simulation des neuen Aufbaus (Abb. 3.3) war eine Verminderung der Aberrationen und somit eine höhere Konversionseffizienz zu erwarten. Die maximale THz-Pulsenergie nach Optimierung der Positionen und Winkel betrug bei einer Eingangsleistung des optischen Strahls von 3, 9 W ungefähr 30 nJ, was einer Steigerung um einen Faktor drei im Vergleich zur Messung mit einer Linse als abbildendes Element beim Dragon-Laser bedeutet. Das zur obigen Energie gehörige gemessene elektrische Feld und dessen Frequenzspektrum ist in Abbildung 4.9 zu sehen. Die maximale Feldstärke liegt bei 95 kV /cm. Bei der Messung mit einer Linse als abbildendes Element waren es nur 4 kV /cm. Die nun viel höhere Feldstärke rührt nicht nur von der höheren Energie, sondern wahrscheinlich auch von der besseren Fokussierbarkeit des THz-Strahls. 54 Abbildung 4.9: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklärt. Das maximale Feld beträgt etwa 95 kV /cm. Im unteren Teil der Abbildung ist die auf eins normierte spektrale Intensität zu sehen. Die Bandbreite beträgt ca. 2 T Hz. Kollimation Eine weitere wichtige Eigenschaft zur Führung der THz-Strahls über lange Distanzen ist seine Kollimierbarkeit. Er muss sich mindestens einen Meter ohne zu starke Verluste durch Divergenz in die Kammer bringen lassen. Eine intrinsische minimale Divergenz besteht allerdings schon durch die Unschärferelation, denn die Impulsverteilung der Photonen muss nach dem Kristall eine bestimmte Breite haben. Der minimale Anfangswinkel θ kann abgeschätzt werden. Es wird eine Anfangsstrahlgröße am Kristallausgang von ∆z = 3 mm und eine Frequenz von ν = 0, 85 T Hz angenommen. Die Unschärferelation in z-Richtung ist gegeben durch ∆z∆pz ≥ h̄ . (4.1) Mit p = hν/c ergibt sich ∆pz c = p ∆z ν 2π ≈ 18, 72 mrad = 1, 07◦ . θ= 55 (4.2) (4.3) Die Divergenz wurde gemessen, indem der Strahl mit einer Pyrokamera an verschiedenen Stellen aufgenommen wurde. Die Intensitätsverteilung des Strahls wurde mit einer Gaußfunktion in horizontaler und vertikaler Richtung genähert, sodass die Halbwertsbreite bestimmbar war und so die Strahlgröße an der jeweiligen Position abgeschätzt werden konnte. In Abbildung 4.10 sind die Intensitätsverteilungen des THz-Strahls für sechs verschiedene Abstände zum LiNbO3 -Kristall dargestellt. 32 mm 42 mm 52 mm 62 mm 72 mm 82 mm Abbildung 4.10: Die größe des Sensors beträgt 12, 4 × 12, 4 mm. Es ist eine sichtbare Zunahme der Strahlgröße bei größer werdenden Abständen erkennbar. Aus der Analyse dieser Bilder ließ sich auf die Aufweitung des Strahls in horizontaler und vertikaler Richtung schließen (Abb. 4.11). Durch einen linearen Fit und Interpolation sind zwei wichtige Strahleigenschaften erkennbar: zum einen ist die Divergenz in horizontaler (2, 7 ◦ ) und vertikaler (4, 1 ◦ ) Richtung unterschiedlich und zum anderen sind die virtuellen Quellpunkte der beiden Richtungen an unterschiedlichen Positionen. Als virtueller Quellpunkt wird in diesem Fall die Verlängerung des Strahls nach hinten bis zur Größe Null verstanden. Der Grund für die Strahleigenschaften in unterschiedlichen Richtungen ist unter anderem der Winkel zwischen der Eingangsoberfläche und Ausgangsoberfläche am LiNbO3 -Kristall. Die Projektion des runden kreisförmigen Strahls an der Eingangsoberfläche auf die Ausgangsoberfläche ist nicht mehr kreisförmig, sondern elliptisch. 56 11 10 9 8 FWHM (mm) 7 6 5 4 3 2 1 0 -50 0 50 100 150 Abstand zum Kristall (mm) Abbildung 4.11: Aufgetragen sind die FWHM-Werte der Gaußfits aus den Messungen des THz-Strahls mit der Pyrokamera bei verschiedenen Positionen. Wären nur die Divergenzen in den beiden Raumrichtungen unterschiedlich, ließe sich der Strahl noch mit einem einzelnen Parabolspiegel kollimieren. Jedoch ist aufgrund der verschiedenen Positionen der virtuellen Quellpunkte eine Kollimierung des Strahls nicht möglich, wie in Abbildung 4.12 zu sehen. Abbildung 4.12: Zwei verschiedene Punktquellen mit gleicher Divergenz sind nicht mit einem Parabolspiegel kollimierbar. Die gestrichelte Linie ist eine Parabel und die Oberfläche des Parabolspiegels ist ein Ausschnitt davon. Stellt man den Spiegel so ein, dass eine Quelle kollimiert ist (blau), ist die andere Quelle automatisch nicht mehr kollimiert (rot). Die Lösung des Problems der verschiedenen virtuellen Punktquellen stellte die separate Kollimierung der horizontalen und vertikalen Richtung dar. Dies war möglich durch Verwendung zweier zylindrischer Linsen mit unterschiedlichen Brennweiten (Abb. 4.13), denn diese lassen jeweils eine der beiden Richtungen unbeeinflusst. 57 Ansicht von oben f horizontal f vertikal Seitenansicht f horizontal f vertikal Abbildung 4.13: In der Darstellung werden zuerst der horizontale und dann der vertikale Strahl kollimiert. In obigen Teil der Abbildung ist der Aufbau von oben zu sehen: Die erste Linse kollimiert den Strahl in horizontaler Richtung (rot) und lässt den Strahl in vertikaler Richtung (blau) unbeeinflusst. Die zweite Linse lässt den Strahl in horizontaler Richtung unbeeinflusst, kollimiert aber dafür den Strahl in vertikaler Richtung. Im unteren Teil der Abbildung ist derselbe Aufbau und Strahlengang von der Seite zu sehen. Die Anfertigung der zylindrischen Linsen war in der hauseigenen Werkstatt möglich. Das verwendete Material war Polyethylen HD (n ≈ 1.51, [34]). Die mindestens benötigte Genauigkeit einer Linsenoberfläche liegt im Bereich der zu beeinflussenden Wellenlänge - im Falle von THz-Strahlung sind es λ ≈ 0.3 mm. Die auf Messungen basierte Transmission einer Linse liegt etwa bei 85%, sodass der Vorteil durch die Kollimierung immer noch größer wäre, als der Nachteil durch den Leistungsverlust an den Linsen. Die virtuellen Punktquellen wurden mit einem weiteren Raytracingprogramm simuliert und die Linsen für drei unterschiedliche Strahlgrößen modelliert. Die Eigenschaften der Punktquellen basierten dabei auf der Analyse der Messung mit der Pyrokamera in Abb. 4.11. Die Messung der Divergenz des Strahls nach den Linsen erfolgte wieder mit der Pyrokamera. Zuerst wurden die zylindrischen Linsen ausgewählt, bei denen der Strahl einen Durchmesser (FWHM) von 5 mm hat. Obwohl sich die Divergenz deutlich verringert hat, war selbst nach vielen Optimierungsversuchen und Durchprobieren von Linsenpositionen keine ausreichende Kollimierung möglich. Abb. 4.14 zeigt die Messung, mit der durch Optimierung am geringsten erreichten Divergenz des THz-Strahls. 58 14 12 11 13 10 9 8 FWHM (mm) 12 11 7 6 5 4 FWHM (mm) 3 2 10 1 0 -50 0 50 57,4 75,3 100 150 200 Abstand zum Kristall (mm) 9 8 7 FWHM - Horizontal FWHM - Vertikal 6 5 100 200 300 400 500 600 700 Abstand zum Kristall (mm) Abbildung 4.14: In der Abbildung ist die bestmögliche Kollimierung des THz-Strahls unter Verwendung der 5 mm-Linsen“ dargestellt. Sie war nicht für weitere Experimente ausrei” chend. Anschließend wurde ein anderes Linsenpaar mit größerer Brennweite verwendet. Der Strahl soll nach den Linsen einen Durchmesser von 11 mm haben. Da der Strahl bei dieser Größe nicht mehr ohne eine weitere fokussierende Linse mit der Pyrokamera sichtbar war, wurde zur Überprüfung der Kollimation der Fokus der Linse auf der Kamera bei verschiedenen Abständen verglichen. Es war möglich, einen gleichen Fokus bei Abständen > 1m zu erreichen, was bedeutet, dass der Strahl kollimiert war. 4.3.2 THz-Parameter mit CPA-2101 (150 fs) Erneute wurde der Aufbau bei beiden Lasersystemen überprüft. Bei dieser Messung standen als Eingangspulsenergie statt wie bei der Messung mit der Linse als abbildendes Element mit 750 µJ nur 500 µJ zur Verfügung. Die mit dem Pyrodetektor gemessene Energie der THz-Pulse betrug 50 nJ. Dies entspricht einer Konversionseffizienz von 1 · 10−4 und ist somit etwas niedriger als bei der Messung mit einer Linse als abbildendes Element beim CPA-2101Laser. Dies könnte von der niedrigeren Pumppulsenergie rühren oder einer nicht optimalen Ausrichtung der Elemente für die Feldmessung. Die maximale Feldstärke betrug 42 kV /cm (Abb. 4.15). 59 Zeit (104 a.u.) -4 -2 0 2 4 30 0.4 0 0.0 -0.4 -30 -1000 -500 0 500 Elektrisches Feld (10-5 a.u.) Elektrisches Feld (kV cm-1) 0.8 1000 Zeit (fs) Spektrale Intensität (norm.) 1.0 0.5 0.0 0 1 2 3 Frequenz (THz) Abbildung 4.15: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklärt. Das maximale Feld beträgt etwa 42 kV /cm. Die Bandbreite beträgt ca. 2 T Hz. 4.3.3 THz-Parameter mit Dragon (40 fs) und zylindrischen Linsen Da der Strahl unter Verwendung der zylindrischen Linsen als besser kollimiert angenommen werden kann, wurden erneute Messungen der Pulsenergie und der Feldstärke des THz-Strahls durchgeführt. In Abbildung 4.16 ist der gesamte Aufbau zur Erzeugung des THz-Strahls und zur Messung der Feldstärke maßstabsgetreu mit den Linsen dargestellt. 60 Eingangsstrahl Strahlteiler konkaver Spiegel f=100 mm LiNbO3Kristall Legende Gitter 2000 l/mm Horizontale und vertikale zylindrische THz-Linsen Optischer Pfad THz-Pfad THz-Erzeugung THz-Detektion Goldbeschichteter Spiegel Verschiebtisch ITO-Spiegel elektrooptischer Kristall Photodioden Wollaston- λ/4- kollimierende Prisma Platte Linse Abbildung 4.16: Es ist der gesamte THz-Erzeugungs- (oben) und THz-Detektionsaufbau (unten) dargestellt. 61 Die Platten wurden voneinander entfernt, um Platz für die zylindrischen Linsen und die Goldspiegel zu schaffen. Zur Definition des THz-Pfades wurden an zwei Positionen nach dem Kristall die maximale Leistung ermittelt und an diesen Stellen Fadenkreuze aufgestellt (nicht im Bild). Ansonsten mussten keine Veränderungen an dem Aufbau durchgeführt werden, da sowohl der Pumpstrahl als auch der Probestrahl um die gleiche Strecke verlängert wurden. Die Messung des elektrischen Feldes und des Spektrums des THz-Strahls bei einer Pumpleistung von 4, 05 W ist in Abbildung 4.17 dargestellt. Abbildung 4.17: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklärt. Das maximale Feld beträgt etwa 55 kV /cm. Die Bandbreite beträgt ca. 2 T Hz. Der Grund für das schwächere Feld im Vergleich zur Messung ohne die zylindrischen Linsen ist die Aufweitung des THz-Strahles in größerer Entfernung und die Absorption an den zylindrischen Linsen. Die gemessene THz-Pulsenergie betrug 7 nJ und war niedriger als erwartet. Obwohl die zylindrischen Linsen jeweils ca. 20 % absorbieren, müsste die gemessene Energie ungefähr 20 nJ betragen. Dennoch ist es mit diesem Aufbau möglich, den THz-Strahl über größere Distanzen (≈ 1m) mit den in Abb. 4.17 gemessenen Parametern zu transportieren. 62 Dispersion des THz-Strahles Die verschiedenen Wellenlängen des THz-Strahles erfahren an den zylindrischen Linsen einen unterschiedlichen Brechungsindex. Die Stärke der Dispersion wurde untersucht, indem die spektrale Intensität im Bereich der Fokusposition durchgescannt wurde. Dazu kam der auch zur Feldmessung verwendete Aufbau zum Einsatz, wobei der GaP-Kristall in Schritten von einem Millimeter durch den Fokus bewegt wurde. Abbildung 4.18 zeigt die gemessenen und anschließend interpolierten Werte. Kristallposition (mm) Frequenz (THz) Spektrale Intensität Abbildung 4.18: Die spektrale Intensitätsverteilung in Abhängigkeit der Fokusposition und der Frequenz. Auf der horizontalen Achse ist die Position des Kristalls relativ zur Fokusposition mit der größten spektralen Intensität aufgetragen. Die vertikale Achse steht für die entsprechenden THz-Frequenzen. Es wird deutlich, dass die spektrale Intensität aller Frequenzen um eine optimale Kristallposition herum (0 ± 0, 5 mm) am stärksten sind und somit werden die einzelnen Wellenlängen kaum an unterschiedlichen Orten fokussiert. Das ist nur bei relativ geringer Dispersion der Fall, weshalb der Effekt der Dispersion bei THz-Strahlung in diesem Frequenzbereich für weiterführende Experimente vernachlässigbar ist. 4.4 Spiegelteleskop als abbildendes Element Da der Aufbau mit dem Spiegelteleskop die besten Raytracingergebnisse erzielte, wurde dieser in die Realität umgesetzt. Der Vorteil des Spiegelteleskops als abbildendes Element liegt in der Möglichkeit des Ausbalancierens der sphärischen Aberrationen durch Einstellen der Winkel und Abstände. So wurde der Raytracingparameter für die Abbildung mit einem einzelnen konkaven Spiegel von Pkonkav einzeln = 357 f s/cm auf PSpiegelteleskop = 57 f s/cm verbessert. 63 Für die neue Geometrie musste ein neuer experimenteller Aufbau entwickelt werden, welcher in Abbildung 4.19 dargestellt ist. Gitter 2000 l/mm Eingangsstrahl konkaver Spiegel f=100 mm konkaver Spiegel f=200 mm LiNbO3Kristall Abbildung 4.19: Der Pumpstrahl trifft auf das Gitter, an dem die Pulsfront geneigt wird und der Strahl durch Winkeldispersion horizontal verbreitert wird. Dann wird er von einem konkaven Goldspiegel der Brennweite f = 200 mm auf einen weiteren konkaven Spiegel mit einer Brennweite von f = 100 mm gelenkt, welcher ihn in den LiNbO3 -Kristall führt. 4.4.1 THz-Pulsenergie Es ergab sich eine THz-Pulsenergie von 55nJ bei einer Pumpleistung von 3, 5W (437.5µJ pro Pumppuls). Diese THz-Energie war fast doppelt so hoch wie der bisherige Bestwert (30nJ) des Aufbaus mit einem konkaven Spiegel als abbildendes Element. Es wurde festgestellt, dass bei Erhöhung der Pumpleistung nur eine schwache Steigerung der THz-Pulsenergie zu erkennen war. Zudem konnte eine Tendenz zur Abnahme der Konversionseffizienz mit steigender Pumpleistung beobachtet werden. Dieser Sättigungseffekt tritt ab einer Peak-Intensität von ca. 85 GW/cm2 auf und wird in LiNbO3 einerseits durch den Effekt der Pumpabsorption durch freie Ladungsträger und andererseits durch den Mechanismus der Dreiphotonenabsorption verursacht [18]. Die bei dem Experiment vorhandene über einen Puls gemittelte PeakIntensität bei einer Leistung von 4 W und einem geschätzten Strahlradius auf dem LiNbO3 64 Kristall von 2 mm betrug IP eak = 99, 4 GW/cm2 und ist damit im möglichen Sättigungsbereich. Daher würde die Erhöhung der Leistung des Lasers keine bedeutenden Vorteile ergeben. 4.4.2 Kollimation Die Aufgabe bestand ab diesem Zeitpunkt darin, den THz-Strahl so gut wie möglich zu kollimieren, damit er für weiterführende Experimente verwendet werden konnte. Dazu wurde wieder die Divergenz des Strahles mit der Pyrokamera bestimmt und untersucht, wie sich die Divergenz je nach experimentellen Variationen des Aufbaus verändert. In der letztendlich verwendeten Version betrug die horizontale Divergenz 1, 64◦ und die vertikale Divergenz 6, 03◦ . Die horizontale Divergenz war möglicherweise klein genug, sodass der Strahl längere Strecken (> 1m) ohne große Strahlverluste propagieren konnte. Die große vertikale Divergenz hingegen wurde mit einer THz-Linse aus HDPE (High Density Polyethylene) mit einer Brennweite von f = 140 mm ausgeglichen. 4.4.3 Elektrische THz-Feldstärke Für eine Verwendung des gesamten THz-Aufbaus für weitere Experimente, wurden THzErzeugung und THz-Detektion auf einer große bewegliche Platte vereint (Abb. 4.20). 65 Legende Optischer Pfad THz-Pfad Eingangsstrahl konkaver Spiegel f=100 mm THz-Erzeugung THz-Detektion Strahlteiler vertikale zylindrische Linse Gitter 2000 l/mm Photodioden LiNbO3Kristall WollastonPrisma konkaver Spiegel f=200 mm λ/4Platte kollimierende Linse elektrooptischer Kristall Parabolspiegel Überlappende Strahlen ohne Parabolspiegel ITO-Spiegel Verschiebtisch Abbildung 4.20: Nach der Teilung des Strahls wandern 90 % des Strahles in den THzErzeugungsteil (grün) und die restlichen 10 % können zur Felmessung (blau) verwendet werden. Mit diesem Aufbau war es möglich, den Probestrahl und den THz-Strahl mittels der elektrooptischen Feldmessung zeitlich und räumlich zu überlappen. So kann durch Einsetzen des parabolischen Spiegels das elektrische Feld des THz-Pulses bestimmt werden. Dagegen können die Strahlen bei Entfernen des Spiegels für Pump-Probe-Experimente verwendet werden. Das elektrische Feld wurde wieder elektrooptisch bestimmt und das Messergebnis ist in Abbildung 4.21 dargestellt. 66 Zeit (10 4 a.u.) -4 -2 0 2 4 30 0 0 -30 Elektrisches Feld (10 -5 a.u.) Elektrisches Feld (kV cm -1 ) 60 -60 -1000 -500 0 500 1000 Zeit (fs) Spektrale Intensität (norm.) 1.0 0.5 0.0 0 1 2 3 Frequenz (THz) Abbildung 4.21: Das Schema der Abbildung ist in Abbildung 4.2 erklärt. Das maximale Feld beträgt etwa 60 kV /cm. Die Bandbreite beträgt ca. 2 T Hz. Interessant hierbei ist, dass das Feld in positiver und negativer Richtung symmetrisch ist und der Peak-zu-Peak-Wert des Feldes 120 kV /cm beträgt. Im Verlauf dieser Arbeit ist diese elektrische Feldstärke das bislang höchste Ergebnis für einen annähernd kollimierten Strahl. 4.5 Abschätzung der elektrischen THz-Feldstärke in der Kammer In diesem Experiment wurde der THz-Strahl für die elektrooptischen Feldmessungen mit einem Parabolspiegel der effektiven Brennweite f = 50, 8mm auf den Messkristall fokussiert. Da die Feldstärke von der Fokusgröße abhängt und diese von der Brennweite des fokussierenden Elements beeinflusst wird, soll der Zusammenhang kurz beschrieben werden. Unter Annahme eines THz-Strahles mit einem Gaußprofil ist der minimale Strahlradius w0 durch r q 2 2 w − w4 − 4( λf π ) √ w0 = (4.4) 2 67 abschätzbar [47]. Dabei ist w der Strahlradius vor der Fokussierung, λ die Wellenlänge und f die Brennweite des fokussierenden Elements. Die Größe des Strahls ist durch den Abstand zwischen den Punkten definiert, an welchen die Strahlintensität auf ihren e2 -ten Teil (13, 5%) abgefallen ist. Der THz-Strahl hat für den verwendeten Parabolspiegel mit f = 50, 8 mm einen ungefähren Fokusdurchmesser von 777µm. Das höchste gemessene Feld für diesen Fall beträgt 60kV /cm (s. Abschnitt 4.4.3). In der Kammer, in der die geplanten Streakingexperimente stattfinden sollen, befindet sich ein sphärischer Spiegel mit einer Brennweite von 75 mm, wodurch der THz-Fokusdurchmesser nach Gleichung 4.4 auf 1147µm steigt. Da das elektrische Feld antiproportional zum Fokusdurchmesser ist (E ∝ 1/w0 ), sinkt in der Kammer das zugehörige Feld im Fokus auf 41kV /cm ab (Abb. 4.22). 160 140 Elektrisches Feld (kV/cm) 120 100 80 60 40 20 20 30 40 50 60 70 Brennweite (mm) 80 90 100 Abbildung 4.22: In der Abbildung ist die Abhängigkeit der elektrischen Feldstärke von der Brennweite des fokussierenden Elementes zu sehen. Die Skalierung des elektrischen Feldes erfolgte mittels der in Abschnitt 4.4.3 beschriebenen Messungen. Bevor der THz-Strahl von dem sphärischen Spiegel in der Kammer fokussiert wird, muss er durch das Eintrittsfenster der Kammer. Dort wird ca. 40% der Energie absorbiert, was wegen des quadratischen Zusammenhangs zwischen Feldstärke und Energie etwa 22, 5% des Feldes entsprechen. So sinkt das THz-Feld weiter auf 32kV /cm. Zusammenfassend lässt sich festhalten, dass die elektrische Feldstärke des THz-Strahles durch die größere Brennweite und durch die Absorption am Eingangsfenster der Kammer ungefähr um die Hälfte abnimmt. 68 Kapitel 5 Zusammenfassung In dem dieser Arbeit zugrundeliegenden Experiment haben wir die Erzeugung von THzPulsen anhand der optischen Gleichrichtung von Femtosekundenlaserpulsen mit geneigter Pulsfront in einem LiNbO3 -Kristall [9] untersucht und weiterentwickelt. Das Ziel war es, eine möglichst hohe THz-Feldstärke für Streakingexperimente in der Atomphysik zu erhalten. Zur Neigung der Pulsfront musste der Pumpstrahl an einem Gitter gebeugt und durch ein abbildendes Element in den Kristall projiziert werden. Wir haben herausgefunden, dass die Effizienz einer solchen Quelle stark mit höher werdender Bandbreite der Pumppulse abnimmt. Für die Effizienz bei dieser Erzeugungsmethode ist die Güte der Phasenanpassung im LiNbO3 Kristall von fundamentaler Bedeutung. Um die bestmögliche Phasenanpassung zu erreichen, mussten die Abbildungsfehler des jeweiligen abbildenden Elements möglichst gering gehalten werden. Dazu haben wir eine Raytracingsimulation herangezogen und durch den Optimierungsalgorithmus Differentielle Evolution“ ergänzt. Die Simulation spiegelte die Qualität der Ab” bildung in einem Raytracingparameter wider. Wir haben festgestellt, dass der Raytracingparameter für das anfänglich verwendete Schema mit einer einzelnen Linse als abbildendes Element [9] für das breitbandige Lasersystem sehr groß war. Die großen Abbildungsfehler bei dem breitbandigen Lasersystem hatten in unseren Messungen eine THz-Pulsenergie mit einem Höchstwert von nur 9nJ und ein elektrisches THz-Feld mit einem Maximalwert von nur 4 kV /cm zur Folge. Im Vergleich dazu erzielten wir mit demselben Aufbau bei einem schmalbandigeren Lasersystem (9 nm) bei gleicher Pumpleistung eine viel höhere THz-Energie (50 nJ) und ein höheres elektrisches THz-Feld (≈ 80 kV /cm), da die Abbildungsfehler hier viel geringer waren. Beim breitbandigen Lasersystem konnten wir weniger Abbildungsfehler erst durch Ersetzung des abbildenden Elements von der Linse durch einen konkaven Spiegel erreichen. Die niedrigeren Fehler bewirkten eine Verdreifachung der THz-Pulsenergie und auch eine Vervielfachung der elektrischen Feldstärke. Zuletzt haben wir den Aufbau mit einem Spiegelteleskop als abbildendes Element in die Realität umgesetzt, da dieser die besten Raytracingergebnisse erzielte. Die maximal erreichte THz-Pulsenergie belief sich auf 60 nJ, was gegenüber dem anfänglichen Aufbau mit der Linse als abbildendes Element mindestens einer Versechsfachung entsprach. Auch das elektrische Feld des durch eine Linse kollimierten THz-Strahls vergrößerte sich auf 60 kV /cm. Um die THz-Strahlung für weitere Experimente benutzen zu können (z.B. Streaking von Elektronen), mussten wir sie zum verlustarmen Transport über längere Distanzen (> 1m) 69 kollimieren. Daher untersuchten wir die Schemen auf ihre Divergenzeigenschaften mittels der Pyrokamera und uns wurde deutlich, dass der THz-Strahl nicht mit einem üblicherweise verwendeten Parabolspiegel kollimiert werden konnte. Die Lösung des Problems stellte die Anfertigung zylindrischer Linsen dar. Diese aus Polyethylen bestehenden Linsen waren genau auf die Divergenzeigeschaften des Strahles angepasst, wodurch uns eine Kollimation des THzStrahls möglich war. Zur zukünftigen Verbesserung der THz-Eigenschaften könnte ein Transmissionsgitter direkt auf den Kristall aufgebracht und somit der gesamte Abbildungsvorgang vermieden werden [13]. Da so keine Abbildungsfehler aufträten, würde sich die Konversionseffizienz stark vergrößern. Eine andere Verbesserungsmöglichkeit wäre die Kühlung des Kristalls [48]. Dies würde die THz-Absorption im Kristall beträchtlich vermindern. 70 Literaturverzeichnis [1] J. Hebling, M. C. Hoffmann, H. Y. Hwang, K. Yeh, and K. A. Nelson. Observation of nonequilibrium carrier distribution in Ge, Si, and GaAs by terahertz pump-terahertz probe measurements. Phys. Rev. B, 81:035201, Jan 2010. [2] P. Y. Han, J. Chen, H. W. Zhao, B. Schulkin, Y. Q. Chen, G. Bastiaans, J. Warrender, and X. C. Zhang. Application of Terahertz Spectroscopy in Security, Chemistry and Microscopy. In Laser Applications to Chemical, Security and Environmental Analysis, page LTuC1. Optical Society of America, 2008. [3] M.-A. Brun, F. Formanek, A. Yasuda, M. Sekine, N. Ando, and Y. Eishii. Terahertz imaging applied to cancer diagnosis. Physics in Medicine and Biology, 55(16):4615, 2010. [4] D. H. Auston and P. R. Smith. Generation and detection of millimeter waves by picosecond photoconductivity. Applied Physics Letters, 43(7):631–633, 1983. [5] C. Fattinger and D. Grischkowsky. Terahertz beams. Applied Physics Letters, 54(6):490– 492, 1989. [6] H. Hamster, A. Sullivan, S. Gordon, W. White, and R. W. Falcone. Subpicosecond, electromagnetic pulses from intense laser-plasma interaction. Phys. Rev. Lett., 71:2725– 2728, Oct 1993. [7] D. J. Cook and R. M. Hochstrasser. Intense terahertz pulses by four-wave rectification in air. Opt. Lett., 25(16):1210–1212, Aug 2000. [8] D. H. Auston, K. P. Cheung, J. A. Valdmanis, and D. A. Kleinman. Cherenkov radiation from femtosecond optical pulses in electro-optic media. Phys. Rev. Lett., 53:1555–1558, Oct 1984. [9] J. Hebling, G. Almasi, I. Kozma, and J. Kuhl. Velocity matching by pulse front tilting for large area THz-pulse generation. Opt. Express, 10(21):1161–1166, Oct 2002. [10] A. Stepanov, S. Henin, Y. Petit, L. Bonacina, J. Kasparian, and J.-P. Wolf. Mobile source of high-energy single-cycle terahertz pulses. Applied Physics B: Lasers and Optics, 101:11–14, 2010. 10.1007/s00340-010-4186-4. [11] H. Hirori, A. Doi, F. Blanchard, and K. Tanaka. Single-cycle terahertz pulses with amplitudes exceeding 1 MV/cm generated by optical rectification in LiNbO3 . Applied Physics Letters, 98(9):091106, 2011. 71 [12] J. Hebling, A.G. Stepanov, G. Almási, B. Bartal, and J. Kuhl. Tunable thz pulse generation by optical rectification of ultrashort laser pulses with tilted pulse fronts. Applied Physics B: Lasers and Optics, 78:593–599, 2004. 10.1007/s00340-004-1469-7. [13] L. Pálfalvi, J. A. Fülöp, G. Almási, and J. Hebling. Novel setups for extremely high power single-cycle terahertz pulse generation by optical rectification. Applied Physics Letters, 92(17):171107, 2008. [14] A. G. Stepanov, L. Bonacina, S. V. Chekalin, and J.-P. Wolf. Generation of 30 µJ single-cycle terahertz pulses at 100 Hz repetition rate by optical rectification. Opt. Lett., 33(21):2497–2499, Nov 2008. [15] A. G. Stepanov, J. Hebling, and J. Kuhl. Efficient generation of subpicosecond terahertz radiation by phase-matched optical rectification using ultrashort laser pulses with tilted pulse fronts. Applied Physics Letters, 83(15):3000–3002, 2003. [16] U. Frühling, M. Wieland, M Gensch, T. Gebert, B. Schütte, M. Krikunova, R. Kalms, F. Budzyn, O. Grimm, J. Rossbach, E. Plönjes, and M. Drescher. Single-shot terahertzfield-driven X-ray streak camera. Nature Photonics, 3:523–528, 2009. [17] J. A. Fülöp, L. Pálfalvi, M. C. Hoffmann, and J. Hebling. Towards generation of mJ-level ultrashort THz pulses by optical rectification. Opt. Express, 19(16):15090–15097, Aug 2011. [18] J. A. Fülöp, L. Pálfalvi, G. Almási, and J. Hebling. Design of high-energy terahertz sources based on optical rectification. Opt. Express, 18(12):12311–12327, Jun 2010. [19] R. W. Boyd. Nonlinear Optics. Academic Press, The Institute of Optics, University of Rochester, New York, USA, second edition, 2003. [20] M. Thomson. Laser- und Optoelektronik. Vorlesung, 10:6-9, Goethe-Universität Frankfurt am Main, Dec 2010. [21] M. Thomson. Laser- und Optoelektronik. Vorlesung, 11:4-6, Goethe-Universität Frankfurt am Main, Dec 2010. [22] M. Bass, P. A. Franken, J. F. Ward, and G. Weinreich. Optical rectification. Phys. Rev. Lett., 9(11):446–448, Dec 1962. [23] R. L. Sutherland. Handbook of Nonlinear Optics. Marcel Dekker, Inc., Science Applications International Corporation, Dayton, Ohio, USA, second edition, 2003. [24] K. L. Vodopyanov. Optical generation of narrow-band terahertz packets in periodically inverted electro-optic crystals: conversion efficiency and optimal laser pulse format. Opt. Express, 14(6):2263–2276, Mar 2006. [25] J. Hebling, K. Yeh, M.C. Hoffmann, B. Bartal, and K.A. Nelson. Generation of highpower terahertz pulses by tilted-pulse-front excitation and their application possibilities. J. Opt. Soc. Am. B, 25(7):B6–B19, Jul 2008. [26] J. Hebling. Derivation of the pulse front tilt caused by angular dispersion. Optical and Quantum Electronics, 28:1759–1763, 1996. 10.1007/BF00698541. 72 [27] A. Schneider, M. Stillhart, and P. Günter. High efficiency generation and detection of terahertz pulses using laser pulses at telecommunication wavelengths. Opt. Express, 14(12):5376–5384, Jun 2006. [28] A. Stepanov, J. Kuhl, I. Kozma, E. Riedle, G. Almási, and J. Hebling. Scaling up the energy of THz pulses created by optical rectification. Opt. Express, 13(15):5762–5768, Jul 2005. [29] Kapteyn-Murnane Laboratories Inc. Operators Manual: DragonT M Ultrafast Laser Amplifier System, Oct 2007. [30] M. Perry. Multilayer Dielectric Gratings: Increasing the Power of Light. Science & Technology Review, Jan 1995. [31] E. Hecht. Optics. Addison Wesley, 1301 Sansome St., San Francisco, CA 94111, fourth edition, 2002. [32] N.H. Schiller and R.R. Alfano. Picosecond characteristics of a spectrograph measured by a streak camera/video readout system. Optics Communications, 35(3):451 – 454, 1980. [33] K.K. Wong. Properties of Lithium Niobate. INSPEC, The Institution of Electrical Engineers, Michael Faraday House, Six Hills Way, Stevenage, Herts. SG1 2AY, United Kingdom, 2002. [34] Y.-S. Lee. Principles of Terahertz Science and Technology. Springer Publishing Company, Incorporated, 1st edition, 2008. [35] A. Yariv. Photonics: Optical Electronics in Modern Communications. Oxford University Press, Inc, 198 Madison Avenue, New York, New York 10016, sixth edition, 2007. [36] M. Brunken, H. Genz, P. Göttlicher, C. Hessler, M. Hüning, H. Loos, A. Richter, H. Schlarb, P. Schmüser, S. Simrock, D. Suetterlin, M. Tonutti, and D. Türke. Electrooptic sampling at the TESLA test accelerator: experimental setup and first results, Januar 2005. [37] M. Thomson. Persönliches Gespräch. Physikalisches Institut, Goethe-Uni Frankfurt. [38] Scitec Instruments Ltd, Pyroelectric Detector FAQ. [39] Spiricon: Laser Beam Diagnostics. Operators Manual: Pyroelectric Array Camera, Jan 2010. [40] I.Z. Kozma, G. Almási, and J. Hebling. Geometrical optical modeling of femtosecond setups having angular dispersion. Applied Physics B: Lasers and Optics, 76:257–261, 2003. 10.1007/s00340-002-1083-5. [41] Wikipedia, Raytracing, 2011. [42] Z. Bor. Distortion of femtosecond laser pulses in lenses and lens systems. Journal of Modern Optics, 35(12):1907–1918, 1988. [43] U. K. Chakraborty. Advances in Differential Evolution. Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2008. 73 [44] R. Storn and K. Price. Differential Evolution – A Simple and Efficient Heuristic for global Optimization over Continuous Spaces. Journal of Global Optimization, 11:341–359, 1997. 10.1023/A:1008202821328. [45] K. Fleetwood. An introduction to differential evolution. Präsentation. [46] A. Danylov. Thz laboratory measurements of atmospheric absorption between 6 % and 52 % relative humidity. 2006. [47] CVI Melles Griot. All Things Photonic, 2009. [48] L. Pálfalvi, J. Hebling, J. Kuhl, Á. Péter, and K. Polgár. Temperature dependence of the absorption and refraction of Mg-doped congruent and stoichiometric LiNbO3 in the THz range. Journal of Applied Physics, 97(12):123505, 2005. 74 Danksagung Diese Masterarbeit möchte ich als Anlass nehmen, mich zu bedanken, bei Reinhard Dörner, für die Ermöglichung dieser spannenden Arbeit, bei Maksim Kunitski, mit dem ich immer sehr gut zusammen arbeiten konnte und dabei viel gelernt habe, bei Mark Thomson für viel guten Rat, bei meinen Eltern, Eva und Lutz, die mich fortwährend unterstützt und immer zu mir gehalten haben und bei meiner Liebsten, Michaela Altmeyer, für Dich. 75 Eidesstattliche Erklärung Hiermit erkläre ich, dass ich die Arbeit selbstständig und ohne die Benutzung anderer als der angegebenen Quellen und Hilfsmittel verfasst habe. Alle Stellen der Arbeit, die wörtlich oder sinngemäß aus Veröffentlichungen oder aus anderen fremden Texten entnommen wurden, sind von mir als solche kenntlich gemacht worden. Ferner erkläre ich, dass die Arbeit nicht - auch nicht auszugsweise - für eine andere Prüfung verwendet wurde. Frankfurt am Main, den 10. September 2012 Martin Richter 76