Aufbau und Charakterisierung eines Pulsformers zur adaptiven

Aufbau und Charakterisierung eines
Pulsformers zur adaptiven
Optimierung ultrakurzer Laserpulse
Diplomarbeit
verfasst und vorgelegt von
Patrick Waxmann
am
Fachbereich Physik
der Freien Universität Berlin
Berlin, Mai 2009
Diese Arbeit entstand in der Arbeitsgruppe von
Prof. Dr. M. Wolf an der Freien Universität Berlin.
Berlin, im Mai 2009
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis
i
1 Einleitung
1
2 Grundlagen
2.1 Mathematische Beschreibung von fs-Pulsen . . . . . . . . .
2.1.1 Zeitliche und spektrale Phase . . . . . . . . . . . .
2.2 Wechselwirkung von fs-Pulsen mit Materie . . . . . . . . .
2.2.1 Doppelbrechung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.2 Nichtlineare optische Prozesse . . . . . . . . . . . .
2.2.3 Phasenanpassung . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.4 Phasenfehlanpassung . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3 Charakterisierung von ultrakurzen Pulsen . . . . . . . . .
2.3.1 Intensitäts-Autokorrelation und Kreuzkorrelation .
2.3.2 FROG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4 Pulsformung durch spektrale Filter . . . . . . . . . . . . .
2.4.1 Lineare Filter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.2 4-f-Konfiguration . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.3 Flüssigkristallmodulatoren . . . . . . . . . . . . . .
2.4.4 Kontrolle von Phase und Amplitude . . . . . . . . .
2.5 Theoretisches Modell des Pulsformers . . . . . . . . . . . .
2.5.1 Zusammenhang von LCD-Position und Wellenlänge
2.5.2 Auswirkung der diskreten Maske . . . . . . . . . .
2.5.3 Wirkung der endlichen Auflösung . . . . . . . . . .
2.5.4 Nyquist-Grenze der diskreten Pulsformung . . . . .
2.6 Evolutionäre Algorithmen . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3 Experimenteller Aufbau
3.1 Lasersystem . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2 Aufbau des Pulsformers . . . . . . . . . . .
3.3 Kalibrierung des Flüssigkristallmodulators .
3.4 Messaufbau zur Puls-Charakterisierung . . .
3.4.1 Diskussion des Auflösungsvermögens
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
5
5
7
9
10
10
12
13
15
16
18
23
24
25
26
29
31
32
33
34
35
37
.
.
.
.
.
39
39
41
44
48
50
i
4 Messungen
4.1 Aufbereitung und Auswertung der Spektrogramme . . . . . . . . .
4.2 Vermessung des Oszillatorpulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3 Justage des Pulsformers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4 Adaptive Pulsformung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.1 Genetischer Algorithmus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.2 Rekompression des Verstärkerpulses . . . . . . . . . . . . . .
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation . . . . . . . . . . . . . . . .
4.5.1 Lineare Phase - Zeitverschiebung . . . . . . . . . . . . . . .
4.5.2 Quadratische Phasenmodulation . . . . . . . . . . . . . . . .
4.5.3 Kubische Phasenmodulation . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.5.4 Kosinusförmige Phasenmodulation . . . . . . . . . . . . . .
4.6 Erzeugung von Doppelpulsen durch adaptive Pulsformung . . . . .
4.7 Steuerungsmöglichkeiten kohärenter Phononen durch Pulssequenzen
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
53
53
54
57
61
62
63
66
66
69
72
74
79
83
5 Zusammenfassung und Ausblick
87
A Anhang
91
Abbildungsverzeichnis
95
Tabellenverzeichnis
97
Abkürzungsverzeichnis
99
Literaturverzeichnis
ii
101
1 Einleitung
Beträchtliche Anstrengungen wurden zur Formung ultrakurzer optischer Pulse unternommen. Verschiedene Methoden zur Erzeugung komplexer Wellenformen wurden
entwickelt [1]. Hierzu gehört auch das Verfahren der Filterung räumlich dispergierter Frequenzkomponenten. Zur Modulierung des Frequenzspektrums werden häufig
räumliche Lichtmodulatoren (SLM1 ) eingesetzt. Mit diesen dynamischen Geräten, wie
z.B. dem akusto-optischen Modulator [2] oder dem Flüssigkristallmodulator [3], wurde
computergesteuerte Pulsformung erfolgreich demonstriert.
Die Fähigkeit Phase und Amplitude des elektrischen Feldes zu kontrollieren, ist in einer Reihe von Anwendungen von großer Bedeutung. Um die Form von Pulsen aufrecht
zu erhalten, welche dispersive Materialien durchlaufen, ist die Kontrolle der relativen
Phase der im Puls enthaltenen Spektralkomponenten notwendig. Ebenso ist die Kontrolle der spektralen Amplitude wichtig, z.B. bei Seed-Pulsen für „chirped pulse amplification“-Systeme, um die innewohnende Einschränkungen durch “gain narrowing“
zu überkommen.
Neben diesen eher technisch motivierten Gründen zur Pulsformung, wird die präzise
Steuerung des elektrischen Feldes auch in der gezielten Kontrolle chemischer Reaktionen [4, 5, 6] und der Kontrolle quantenmechanischer Systeme [7, 8] benötigt. Es ist das
Ziel der kohärenten Kontrolle ein Molekül durch das geformte anregende Feld in einen
bestimmten Quantenzustand zu befördern. Oft ist es allerdings so, dass das elektrische
Feld, welches dazu benötigt wird, nicht bekannt ist oder nicht exakt berechnet werden
kann.
Judson und Rabitz [9] schlugen vor, das experimentelle Ergebnis direkt in eine Optimierungsmethode aufzunehmen. Sie simulierten ein Experiment, in welchem ein selbstlernender Algorithmus die Pulse formt und das Feedback-Signal des Experimentes dazu
verwendet, den Laserpuls iterativ anzupassen.
Dieses Konzept der adaptiven Pulsformung lässt sich auf verschiedenste Experimente
anwenden, bei denen das elektrische Feld des Laserpulses in einer zunächst nicht bekannten Weise zu optimieren ist. Durch Analyse des optimierten elektrischen Feldes
lassen sich Rückschlüsse auf physikalische Gesetzmäßigkeiten ziehen. Bartelt et al. [10]
demonstrierten dies z.B. an Alkali-Dimeren mit einer sinusförmigen Phasenmodulation
zur Optimierung eines drei-Photonen transienten Ionisationsprozesses.
Ziel dieser Arbeit war die Konstruktion und Charakterisierung eines kompakten
und flexiblen Pulsformers mit Flüssigkristallmodulator zur Modifizierung ultrakurzer
Pulse. Dieser lässt sich an verschiedene Laserquellen anpassen und kann damit auch
1
SLM, Englisch: spatial light modulator
1
1 Einleitung
unabhängig von dem Lasersystem, mit dem er getestet wurde, verwendet werden.
In dem genutzten Lasersystem ist bereits ein akusto-optischer Modulator integriert,
welcher dazu eingesetzt wird, die Seed-Pulse für einen effizienten Verstärkungsprozess
zu formen. Dieser Modulator kann im Prinzip auch zur Optimierung der Verstärkerpulse für experimentelle Zwecke dienen. Der Parameterraum des akusto-optischen
Modulators ist allerdings durch das folgende Verstärkersystem eingeschränkt, so dass
sich keine beliebigen Pulsformen erzeugen lassen.
Im Gegensatz dazu unterliegt der Suchraum eines hinter dem Verstärkersystem platzierten Flüssigkristallpulsformers nicht solchen Einschränkungen, weshalb er für komplexere Optimierungsaufgaben geeignet ist. Der externe Pulsformer hat also einige
Vorteile zu dem im System integrierten Modulator.
Ein experimenteller Messaufbau mit Feedback-Signal und ein Genetischer Algorithmus
befähigen den aufgebauten Pulsformer zur selbstlernenden Optimierung der Laserpulse.
Für experimentelle Bedürfnisse optimierte Pulsformen können sehr komplex werden, so dass es einer verlässlichen Methode zur vollständigen Charakterisierung dieser
Pulse bedarf. Die Schwierigkeit bei der Vermessung ultrakurzer Pulse liegt darin, dass
im sichtbaren Wellenlängenbereich nur energiesensitive Detektoren existieren, deren
Zeitauflösung um Größenordnungen zu gering ist. Für die Charakterisierung der Pulse
sind daher optische Messverfahren notwendig.
Eines der gebräuchlichsten Geräte ist der Intensitätsautokorrelator, welcher zwei Replika des Pulses in einem nichtlinearen Medium korreliert, und aus dessen Messsignal
Rückschlüsse auf Pulsdauer und Chirp gezogen werden können. Wird der Testpuls
statt mit sich selbst mit einem kurzen Referenzpuls korreliert, so spricht man von
Kreuzkorrelation. Aus dem entstehenden Summenfrequenzsignal lässt sich selbst bei
komplizierter Pulsstruktur der Intensitätsverlauf gut rekonstruieren.
Zur Messung von Intensitäts- und Phasenverlauf benötigt es noch einer Erweiterung
des Kreuzkorrelators. Hierzu wird das Summenfrequenzsignal spektral aufgelöst als
Funktion der Verzögerung zwischen den beitragenden Pulsen gemessen. Es wird ein
sogenanntes Spektrogramm aufgenommen. Diese Methode wird als cross-correlation
frequency-resolved optical gating (XFROG) [11] bezeichnet. Aus dem Spektrogramm
lässt sich die Intensität und Phase des Testpulses unter gewissen Voraussetzungen bis
auf geringfügige Mehrdeutigkeiten rekonstruieren [12]. Zu den Voraussetzungen gehört
im Besonderen, dass die mathematische Form des Signalfeldes bekannt ist. Diese ist
aber durch den verwendeten nichtlinearen Prozess bestimmt, so dass sich ein XFROGAufbau gut dazu eignet, die optimierten Pulse aus dem Pulsformer zu charakterisieren.
Im anschließenden Kapitel werden zunächst die theoretischen Grundlagen zu dieser
Arbeit vorgestellt. Es wird der mathematische Formalismus vorgestellt, mit welchem
die ultrakurzen Pulse beschrieben werden. Die eben genannten Messmethoden werden
im Detail erläutert. Die Arbeitsweise des Pulsformers und des Flüssigkristallmodulators werden dargelegt und physikalische Grenzen der Pulsformung aufgezeigt.
Im dritten Kapitel folgt die Vorstellung des Pulsformeraufbaus und der Messanord-
2
nung, sowie die Kalibrierung des Flüssigkristallmodulators.
Das vierte Kapitel enthält die mit dem experimentellen Aufbau durchgeführten Messungen zur Charakterisierung der Pulse. Neben Vermessung des Referenzstrahls und
der Justage des Pulsformers werden gezielte Pulsformungen analysiert. Dazu gehören
lineare, quadratische und kubische Phasenmodulationen. Es wird die Fähigkeit der
adaptiven Pulsformung an Hand der Rekompression des gechirpten Verstärkerpulses
demonstriert. Weiterhin wird die Erzeugung von Pulssequenzen durch eine kosinusförmige Phasenmodulation untersucht, und es wird gezeigt, wie eine Doppelpulsstruktur
durch einen adaptiven Ansatz erzielt werden kann.
Schließlich, um den Pulsformer an einem physikalischen System zu testen, werden
Femtosekundenpulse zur Anregung von Gitterschwingungen eines Kristalls verwendet. Durch geeignete Formung der Pulse wird versucht, die Schwingungsmoden zu
verstärken oder abzuschwächen.
Abschließend werden im 5. Kapitel die Ergebnisse zusammengefasst und mögliche Erweiterungen diskutiert.
3
1 Einleitung
4
2 Grundlagen
2.1 Mathematische Beschreibung von fs-Pulsen
Femtosekunden (fs) Lichtpulse sind elektromagnetische Wellenpakete und als solche
können sie durch zeit- und raumabhängige elektrische Felder beschrieben werden. In
diesem Abschnitt wird die mathematische Darstellung behandelt und die verwendeten Definitionen vorgestellt. Die räumliche Abhängigkeit wird hier vernachlässigt, da
in dieser Arbeit hauptsächlich die zeitliche Abhängigkeit von Interesse ist. Außerdem
wird das elektrische Feld als linear polarisiert angenommen, so dass eine skalare Repräsentation genügt.
Das gemessene elektrische Feld ist eine reelle Größe und lässt sich schreiben als:
E(t) = A(t) cos ( Γ(t) )
1
1
= A(t) exp ( iΓ(t) ) + A(t) exp ( −iΓ(t) )
2
2
(2.1)
.
(2.2)
Γ(t) ist ein Phasenfaktor und A(t) die Feldamplitude. Sie wird auch als die Einhüllende
bezeichnet.
Das reelle elektrische Feld E(t) eines Laserpulses lässt sich mit Hilfe der inversen
Fouriertransformation F −1 als Überlagerung seiner spektralen Anteile Ẽ(ω) darstellen
Z ∞
1
−1
Ẽ(ω)eiωt dω .
(2.3)
E(t) = F {Ẽ(ω)} =
2 π −∞
Andererseits gilt für die Fouriertransformation des elektrischen Feldes:
Z ∞
E(t)e−iωt dt .
Ẽ(ω) = F{E(t)} =
(2.4)
−∞
Die Tilde kennzeichnet hierbei die Fouriertransformierte.
Da das elektrische Feld E(t) reell ist, gilt für die Fouriertransformierte Ẽ ∗ (ω) = Ẽ(−ω)
[13]. Der positive und negative spektrale Bereich enthalten äquivalente Informationen.
Es ist oft zweckmäßig eine komplexe Darstellung des elektrischen Feldes zu wählen,
bei der von Null verschiedene Funktionen für negative Frequenzen nicht auftreten. Es
wird die neue Größe Ẽ + (ω) für die spektrale Feldstärke eingeführt, welche nur positive
Frequenzen enthält [13]:
Ẽ(ω) , ω ≥ 0
+
iΦ(ω)
Ẽ (ω) = |Ẽ(ω)|e
=
.
(2.5)
0
,ω < 0
5
2 Grundlagen
Die in Gl. 2.4 und Gl. 2.3 definierten Relationen besitzen weiterhin Gültigkeit. Das
komplexe elektrische Feld E + (t) ergibt sich also aus:
Z ∞
1
+
Ẽ + (ω)e−iωt dt .
(2.6)
E (t) =
2 π −∞
In der Literatur wird meist die komplexe Darstellung des elektrischen Feldes gewählt,
da sie die Mathematik vereinfacht.
Die spektrale Amplitude ist in den meisten Fällen um eine mittlere Frequenz ω0 zentriert und fällt außerhalb der Bandbreite ∆ω des Pulses schnell ab. Der Phasenfaktor
lässt sich dann zerlegen in die sogenannte Trägerfrequenz und die zeitliche Phase
Γ(t) = ω0 t + φ(t). Das komplexe elektrische Feld des Pulses
E + (t) = A(t) eiω0 t eiφ(t)
= E(t) exp ( iω0 t )
(2.7)
(2.8)
wurde so in eine schnell oszillierende Trägerwelle exp ( iω0 t ) und die komplexe Amplitude E(t) faktorisiert. Durch Bildung des Realteils lässt sich hieraus wieder das reelle
elektrische Feld gewinnen:
E(t) = Re{E + (t)} .
(2.9)
Im Folgenden wird das + als Kennzeichnung des komplexen elektrischen Feldes der
Einfachheit halber weggelassen.
Das elektrische Feld wird durch seine Amplitude und Phase vollständig charakterisiert. Diese Größen sind bei der Formung kurzer Pulse also von zentraler Bedeutung.
Zwei experimentell leicht zugängliche Größen sind die Intensität I(t) und das Spektrum
S(ω). Dabei interessiert vor allem die Form und weniger die absolute Magnitude. Messungen werden häufig in willkürlichen Einheiten durchgeführt. Bei der hier gegebenen
Definition werden daher Konstanten wie die Permitivität 0 und Lichtgeschwindikeit
c vernachlässigt. Die zeitabhängige Intensität ergibt sich aus dem Betragsquadrat des
elektrischen Feldes:
I(t) = |E(t)|2
.
(2.10)
Als Pulsdauer ∆t wird die Halbwertsbreite (FWHM) der Intensitätskurve I(t) definiert:
∆t := FWHM (I(t))
.
(2.11)
Dies ist eine recht willkürliche Definition, gibt für einfache Pulse allerdings eine anschauliche und leicht messbare Größe. Bei komplizierten Pulsen, z.B. mit vielen Subpulsen, verliert diese Definition allerdings ihren Sinn.
Analog zur Intensität lässt sich das Spektrum als Betragsquadrat der spektralen Feldstärke schreiben:
2
S(ω) = Ẽ(ω)
.
(2.12)
6
2.1 Mathematische Beschreibung von fs-Pulsen
Die spektrale Bandbreite ist wieder als Halbwertsbreite des Spektrums definiert:
∆ω := FWHM (S(ω))
.
(2.13)
Da zeitliche und spektrale Eigenschaften durch die Fouriertransformation verknüpft
sind, lassen sich Bandbreite und Pulsdauer nicht unabhängig voneinander variieren.
Das Produkt von Pulsdauer und Bandbreite wird als Zeit-Bandbreitenprodukt (TBP1 )
bezeichnet. Dieses hängt allerdings von Pulsform und Phase ab. Je nach Pulsform lässt
sich ein minimaler Wert K für das TBP errechnen:
TBP = ∆t ∆ω ≥ K
.
(2.14)
Für den analytisch gut zu behandelnden Gaußpuls ist das minimale TBP z.B. durch
K = 2.772 gegeben. Erreicht das TBP den minimalen Wert, so wird der Puls als „Bandbreiten begrenzt“ bezeichnet. Der Puls besitzt dann nur eine lineare Abhängigkeit der
Phase und die Pulsdauer erreicht bei gegebener Bandbreite ihren kleinsten Wert.
2.1.1 Zeitliche und spektrale Phase
Um die zeitliche Phase genauer zu untersuchen, wird φ(t) am geeignetsten in eine
Taylorreihe mit den Koeffizienten bn entwickelt:
∞
X
1
bn (t − t0 )n
φ(t) =
n!
n=0
1
= b0 + b1 (t − t0 ) + b2 (t − t0 )2 + ...
2
dn
bn = n φ(t)
.
dt
t=t0
(2.15)
(2.16)
(2.17)
b0 beschreibt einen Term konstanter Phase φ0 . Dieser bestimmt die Position der Trägerwelle bezüglich der Einhüllenden. Für Pulse weniger optischer Zyklen kann dies von
Bedeutung sein. In dieser Arbeit wird der Phasenterm nullter Ordnung aber meist
nicht berücksichtigt.
b1 verursacht lediglich eine Korrektur der Trägerfrequenz ω00 = ω0 + b1 . Höhere Ordnungen der Entwicklung hingegen erzeugen eine Zeitabhängigkeit der instantanen Fred
φ(t). Der Puls ist dann nicht mehr Bandbreiten limitiert [14].
quenz ω(t) = ω0 + dt
Falls b2 > 0, steigt die Frequenz linear über die Pulsdauer. Der Puls wird dann als
„positiv gechirpt“ (chirp, Englisch für zwitschern) bezeichnet. Für den entgegengesetzten Fall (b2 < 0) fällt die Frequenz linear über die Pulsdauer und der Puls ist negativ
gechirpt.
b3 erzeugt einen quatratischen Chirp, b4 einen kubischen, usw. Meist reicht es aus, den
Phasenverlauf bis zur vierten Ordnung zu approximieren.
1
TBP, Englisch: time bandwidth product
7
2 Grundlagen
Bei der Formung von Pulsen spielt der Frequenzraum eine wichtige Rolle. Der Effekt linearer Filter (siehe Abschnitt 2.4.1) lässt sich im Frequenzraum zum Beispiel
wesentlich einfacher beschreiben. Auch um die Wirkung dispersiver Materialien auf
den Puls zu untersuchen, ist es nützlich den Frequenzraum zu verwenden.
Nach Gl. 2.4 lässt sich die Frequenzraumdarstellung des elektrischen Feldes aus der
Zeitraumdarstellung durch eine Fouriertransformation gewinnen. Analog zur Entwicklung der zeitlichen Phase kann die spektrale Phase aus Gl. 2.5 in eine Taylorreihe
entwickelt werden:
∞
X
1
an (ω − ω0 )n
Φ(ω) =
n!
n=0
(2.18)
1
= a0 + a1 (ω − ω0 ) + a2 (ω − ω0 )2 + ...
(2.19)
2
dn
Die Koeffizienten sind durch an = dω
n Φ(ω) ω=ω gegeben.
0
Da die Fouriertransformation eine lineare Operation ist, entspricht der konstante Phasenterm a0 gerade der konstanten Phase b0 im Zeitraum [12]. Die Bedeutung des Terms
erster Ordnung a1 lässt sich leicht mit dem Verschiebungssatz der Fouriertransformation erklären [15]. So ergibt eine Modulation im Frequenzraum |Ẽ(ω)| exp ( i(ω − ω0 )a1 )
gerade eine Verschiebung des Pulses im Zeitraum E(t + a1 ).
Höhere Ordnungen der Entwicklung verursachen einen Chirp. So bestimmt a2 den linearen Frequenzraumchirp, a3 den kubischen usw.
Die Wirkung der höheren Ordnungen auf das elektrische Feld im Zeitraum lässt sich
nicht ohne weiteres vorhersagen und muss durch Bildung der Fouriertransformation
untersucht werden. Als Beispiel für einen linearen Chirp bietet sich ein Gaußpuls an,
welcher analytisch einfach zu behandeln ist. Ohne Chirp sehen das elektrische Feld
und seine Fouriertransformierte wie folgt aus:
t2
(2.20)
E(t) = E0 exp − 2 exp ( iω0 t )
2σ
√ √
σ 2 (ω − ω0 )2
Ẽ(ω) = E0 2σ π exp −
.
(2.21)
2
Wird die Fouriertransformierte mit einer zusätzlichen Phase Φ(ω) =
zurück transformiert, so ergibt sich für das elektrische Feld [16]:
E0
t2
E(t) = 1/4 exp − 2
exp ( iφ(t) ) exp ( iω0 t ) .
β
2σ β
1
a (ω
2 2
− ω0 )2
(2.22)
Hierbei wurde β = 1 + ( σa22 )2 gesetzt. Die zeitliche Phase des gechirpten Pulses ergibt
sich zu
a a2 t2
1
2
φ(t) = − 2
− arctan − 2
.
(2.23)
4
2(a2 + σ ) 2
σ
σ ist ein Maß für die zeitliche
√ Länge des Pulses und ist mit der Halbwertsbreite ∆t
der Intensität über ∆t = 2 ln 2 σ verknüpft.
8
2.2 Wechselwirkung von fs-Pulsen mit Materie
Aus Gl. 2.22 und Gl. 2.23 ist der Effekt der quadratischen Phase im Frequenzraum
√
erkennbar. Im Vergleich zum ungechirpten Puls wurde der Puls um den Faktor β
länger:
σchirp p
= β=
σ
r
1+(
a2 2
)
σ2
.
(2.24)
Auch erhält der Puls eine quadratische Phase und somit einen linearen Zeitraumchirp
2
mit dem Chirpparameter b2 = − a2 a+σ
4 , dessen Vorzeichen gerade umgekehrt zu dem
2
im Frequenzraum ist.
Abb. 2.1 verdeutlicht die obigen Rechnungen und zeigt die Auswirkung eines Frequenzraumchirps auf einen sehr kurzen Puls.
1.0
Intensität [norm.]
Amplitude
Kosinus-Feld
Sinus-Feld
0.5
0.0
-0.5
Amplitude
Kosinus-Feld
Phase
40
0.5
30
0.0
20
-0.5
Phase [rad.]
Intensität [norm.]
1.0
10
0
-1.0
-4
-2
0
Zeit [fs]
(a)
2
4
-20
-10
0
10
20
Zeit [fs]
(b)
Abb. 2.1: (a) zeigt Amplitude und elektrisches Feld eines Bandbreiten begrenzten
Gaußpulses mit FWHM(I(t)) = 1.665fs. Deutlich ist zu sehen, wie ein konstanter Phasenterm φ0 = π/2 die Oszillationen unter der Einhüllenden verschiebt (Kosinus-Feld
zu Sinus-Feld). Bei Pulsen mit wenigen optischen Zyklen hängt die Spitzenfeldstärke empfindlich von φ0 ab. (b) verdeutlicht den Effekt eines Frequenzraumchirps mit
a2 = −4fs2 auf den Puls in (a). Der zuvor Bandbreiten begrenzte Puls hat nun eine
Halbwertsbreite von FWHM(I(t)) = 6.86fs und deutlich ist die Änderung der Wellenlänge über die Pulsdauer zu erkennen. Ebenfalls ist die zeitliche Phase eingezeichnet.
Höhere Ordnungen der Phase ergeben zusätzliche Verzerrungen und führen zu recht
komplexen Pulsformen. Kubische Terme in der spektralen Phase ergeben zum Beispiel
Vor- bzw. Nachpulse, je nach Vorzeichen des Chirpparamters [12].
2.2 Wechselwirkung von fs-Pulsen mit Materie
Bisher wurden die zeitlichen und spektralen Eigenschaften von Lichtpulsen beschrieben. In diesem Abschnitt werden einige für diese Arbeit wichtige Phänomene der
Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit Materie vorgestellt.
9
2 Grundlagen
Propagiert eine elektromagnetische Welle durch ein Medium, so bewirkt sie eine Polarisation P der Atome und Moleküle. Über die dielektrische Verschiebung
D = 0 E + P
(2.25)
tritt diese auch in den Maxwell-Gleichungen auf [17]. Das elektrische Feld, jetzt auch
unter Berücksichtigung seiner räumlichen Abhängigkeit E(r, t), ist weiterhin die geeignete Größe zur Beschreibung des Wellenpakets. Aus den Maxwell-Gleichungen ergibt
sich die Wellengleichung
∂2
1 ∂2
2
(2.26)
∇ − 2 2 E(r, t) = µ0 2 P(r, t) ,
c ∂t
∂t
die Grundlegende Gleichung der Optik. Sie beschreibt den Einfluss der Materie auf
das elektrische Feld und die Antwort der Materie. c ist die Lichtgeschwindigkeit und
µ0 die Permeabilität.
Im folgenden wird das elektrische Feld als transversal polarisiert mit Ausbreitung in zRichtung angenommen, so dass es weiterhin als skalares Feld behandelt werden kann.
2.2.1 Doppelbrechung
Doppelbrechung tritt in Kristallen mit optischer Anisotropie auf. Beim Durchgang von
Licht durch solche Materialien wird der einfallende Strahl in zwei zueinander senkrecht
polarisierte Teilstrahlen gebrochen, den sogenannten ordentlichen und den außerordentlichen Strahl. Der ordentliche Strahl ist senkrecht zur optischen Achse polarisiert
und besitzt einen konstanten Brechungsindex no . Der Brechungsindex des außerordentlichen Strahls n(Θ) ist richtungsabhängig. Θ definiert den Winkel zwischen optischer
Achse und Ausbreitungsrichtung des Strahls (siehe Abb. 2.2). Die optische Achse (OA)
ist durch diejenige Richtung bestimmt, in der beide Brechungsindizes zusammenfallen.
Zur Beschreibung von n(Θ) wird häufig das Indexellipsoid [18] verwendet:
cos2 (Θ) sin2 (Θ)
1
=
+
n2 (Θ)
n2o
n2e
.
(2.27)
n(Θ) nimmt Werte zwischen den Hauptbrechzahlen ne und no ein, die im Allgemeinen
noch abhängig von der Wellenlänge des Lichtes sind.
Dieser Effekt ist interessant, da die Ausbreitungsgeschwindigkeit von Licht in einem
Medium von dessen Brechungsindex abhängt. Im später beschriebenen Flüssigkristallmodulator wird dies verwendet, um Phasenmodulationen in einem Lichtpuls zu erzeugen.
Doppelbrechende Materialien werden aber auch verwendet, um mit Hilfe nichtlinearer
optischer Prozesse kurze Pulse zu vermessen.
2.2.2 Nichtlineare optische Prozesse
Für Licht niedriger Intensität ist die Wechselwirkung mit Materie linear, es existiert
also ein linearer Zusammenhang zwischen einfallendem und ausfallendem Strahl. Mit
10
2.2 Wechselwirkung von fs-Pulsen mit Materie
Abb. 2.2: Skizze zur Verdeutlichung der Winkelabhängigkeit der außerordentlichen
Brechzahl n(Θ) in einem einachsig doppelbrechenden Kristall
gepulsten Lasern sind allerdings hohe Feldintensitäten erreichbar, welche gegenüber
den lokalen Feldern der Atome und Moleküle nicht vernachlässigbar sind. Die Materialeigenschaften werden durch das einfallende Feld verändert. Die induzierte Polarisation
P kann dann nicht mehr als lineare Funktion des elektrischen Feldes angesehen werden,
sondern es müssen auch Terme höherer Ordnung berücksichtigt werden:
P = 0 χ(1) E + χ(2) E 2 + χ(3) E 3 + . . .
.
(2.28)
Bei χ(2) und χ(3) handelt es sich um die Suszeptibilitäten zweiter und dritter Ordnung. Zur Vereinfachung wurden hier wieder Skalare verwendet. Allgemeinen ist χ(n)
ein Tensor der Stufe n + 1.
Als einfachsten Fall kann der nichtlineare optische Prozess zweiter Ordnung etwas
genauer untersucht werden. Dieser ist für Effekte verantwortlich, die in der Femtosekundenoptik viel genutzt werden.
Sei das reelle elektrische Feld hoher Intensität gegeben als E(t) = 21 E(t) exp ( i ω t )+
c.c., so ergibt sich nach der Quadrierung [12]:
1
1
1 2
E 2 (t) = E(t)E ∗ (t) + E 2 (t) exp ( i 2ω t ) + E ∗ (t) exp ( −i 2ω t )
|2 {z
} |4
{z4
}
(1)
(2.29)
(2)
Dieser Ausdruck enthält Terme (2), die mit der Frequenz 2ω oszillieren, der zweiten
Harmonischen der Eingangsfrequenz. Es wird also Licht mit dieser neuen Frequenz
erzeugt. Dieser Prozess wird im Englischen als second-harmonic generation (SHG)
bezeichnet. Es treten auch Produkte der komplexen Amplituden auf. Diese Produkte
spielen eine entscheidende Rolle bei der Vermessung ultrakurzer Pulse, wie sie in Abschnitt 2.3 beschrieben wird.
11
2 Grundlagen
Neben den Termen mit verdoppelter Frequenz enthält Gl. 2.29 auch einen frequenzund zeitunabhängigen Term (1). Es wird also ein konstantes elektrisches Feld erzeugt.
Dieser Effekt wird als optische Gleichrichtung bezeichnet, ist aber im Allgemeinen sehr
schwach.
Werden zwei Strahlen betrachtet, diesmal ohne die räumliche Abhängigkeit zu vernachlässigen, so ist
E(r, t) =
1
E1 (t) exp ( i (ω1 t − k1 · r) ) + E2 (t) exp ( i (ω2 t − k2 · r) ) + c.c. (2.30)
2
mit den Wellenvektoren k1 , k2 . Für den Term zweiter Ordnung ergibt sich dann:
E 2 (t) =
1
1
E1 (t) E1∗ (t) + E2 (t) E2∗ (t)
2
2
1 2
+ E1 (t) exp ( i 2(ω1 t − k1 · r) ) + c.c.
4
1 2
+ E2 (t) exp ( i 2(ω2 t − k2 · r) ) + c.c.
4
1
+ E1 (t) E2 (t) exp i (ω1 + ω2 ) t − (k1 + k2 ) · r + c.c.
2
1
+ E1 (t) E2∗ (t) exp i (ω1 − ω2 ) t − (k1 − k2 ) · r + c.c.
2
(2.31)
Die ersten drei Zeilen sind bekannt. In der ersten Zeile ist der Effekt der optischen
Gleichrichtung zu finden. In der zweiten und dritten Zeile taucht wieder der SHGProzess auf. Neu sind die letzten beiden. Diese beschreiben die Summenfrequenzerzeugung (SFG2 ), bzw. die Differenzfrequenzerzeugung (DFG3 ). Hier ist auch zu beachten, dass die Richtung der erzeugten Strahlen von der der Eingangsstrahlen abweicht: ksig = k1 + k2 , bzw. ksig = k1 − k2 . So lassen sich diese in der Anwesenheit
von intensiven Eingangsstrahlen trotzdem detektieren.
Üblicherweise sind allerdings nicht alle Beiträge zu beobachten. Der Grund ist, dass
die nichtlinearen Anteile nur effizient erzeugt werden können, wenn die als Phasenanpassung bezeichnete Bedingung erfüllt ist.
2.2.3 Phasenanpassung
Die Wellengleichung (Gl. 2.26) wird durch die Polarisation angetrieben, deren nichtlinearen Anteile neue Frequenzen ωsig erzeugen. Die elektromagnetischen Wellen propaωsig
gieren mit der Phasengeschwindigkeit vph = ksig
= n(ωcsig ) durch das Medium. Damit
sich die Teilbeträge zu einer makroskopischen Intensität aufaddieren, müssen die Ausbreitungsgeschwindigkeiten der beteiligten Wellen übereinstimmen. Ist dies nicht der
Fall, so geraten Ober- und Grundwelle außer Phase, und das entlang des Weges erzeugte Licht interferiert destruktiv.
2
3
SFG, Englisch: sum frequency generation
DFG, Englisch: difference frequency generation
12
2.2 Wechselwirkung von fs-Pulsen mit Materie
Diese Bedingung wird als Phasenanpassung bezeichnet und kann in zwei Gleichungen zusammengefasst werden, welche als Energie- und Impulserhaltung der beteiligten Phononen betrachtet werden können. Für einen N -Wellenmischungsprozess ergibt
sich:
ωsig =
ksig =
N
X
i=1
N
X
ωi
(2.32)
ki
(2.33)
i=1
Die Intensität der erzeugten Welle lässt sich aus der Wellengleichung herleiten (siehe
z.B. [12]). Sie hängt von der Länge L des Weges im Medium, der Intensität der Grundwelle und der Brechzahldifferenz zwischen Grund- und Oberwelle ∆n = n(2ω) − n(ω)
ab. Für einen SHG Prozess ergibt sich [18]:
ω
∆n L
.
(2.34)
I(2ω) ∝ I 2 (ω) L2 sinc2
c
sinc bezeichnet die Funktion sin ( x ) /x. Diese Funktion hat ihren maximalen Wert bei
x = 0.
Um eine hohe Intensität des frequenzverdoppelten Lichtes zu erhalten, ist es also nötig, die Brechzahldifferenz zu minimieren. Wegen der Dispersion von Materialien ist
dies im Allgemeinen allerdings nicht möglich. Dieser Nachteil kann mit Hilfe der oben
beschriebenen doppelbrechenden Materialien umgangen werden, welche unterschiedliche Brechungsindizes für ordentlichen und außerordentlichen Strahl aufweisen. Durch
Winkeljustierung lässt es sich erreichen, dass die Phasengeschwindigkeit des ordentlichen Strahls der Grundwelle mit der Phasengeschwindigkeit des außerordentlichen
Strahls der Oberwelle übereinstimmt. Dies wird als Typ I SHG bezeichnet.
Es existiert noch die Typ II Phasenanpassung, bei der die eingehenden Strahlen senkrechte Polarisation aufweisen.
2.2.4 Phasenfehlanpassung
Die obigen Überlegungen bezüglich der Phasenanpassung betrafen eine einzige Frequenz, z.B. die Trägerfrequenz ω0 . Ein ultrakurzer Laserpuls umfasst allerdings ein
breites Spektrum und so ist es nur möglich, eine einzige Frequenz optimal anzupassen.
Da SHG häufig zur Pulsvermessung verwendet wird, ist von Interesse, wie effizient die
Konvertierung bei anderen Frequenzen erfolgt. Der sinc-Term in Gl. 2.34 nimmt ab,
wenn eine Fehlanpassung (∆n > 0) vorliegt. Für den Fall von Typ I SHG soll die Phasenfehlanpassung ∆k(δλ) und die Phasenanpassungsbandbreite nun berechnet werden.
Für einen kolinearen SHG-Prozess ergibt sich aus Gl. 2.33 für die Fehlanpassung:
∆k(λ) = kSig (λSig ) − 2k(λ))
n(λSig )
n(λ)
= 2π
−2
λSig
λ
(2.35)
.
(2.36)
13
2 Grundlagen
Eine Entwicklung in erster Ordnung erzeugt:
1 dn(λSig ) nSig,0 nSig,0
−
δλSig +
∆k(δλ) = 2π
δλSig
λSig,0 λ2Sig,0
λSig,0 dλSig λSig =λSig,0
!
2 dn(λ) 2 n0 2n0
+ 2 δλ −
−
δλ
.
λ0
λ0
λ0 dλ λ=λ0
(2.37)
Da Gl. 2.36 für die Zentralwellenlängen (λSig0 , λ0 ) erfüllt sein soll und für den SHGProzess λSig = λ/2 gilt, lässt sich dies vereinfachen zu:
4π dn(λ) 1 dnSig (λ/2)
−
δλ
(2.38)
∆k(δλ) =
λ0
dλ
2
dλ
Um dies zu berechnen muss Gl. 2.27 herangezogen werden, sowie die Dispersionskurven
von ne (λ) und no (λ). Die Sellmeiergleichung für die Dispersionskurven lautet:
n(λ) = A +
B
− Dλ2
λ2 − C
.
(2.39)
Ein häufig verwendeter doppelbrechender Kristall ist Beta-Bariumborat (BBO). Dieser
ist kommerziell erhältlich und wird für den im SHG-Prozess benötigten Winkel bereits
zugeschnitten geliefert. Die Paramter für den Kristall finden sich in Tabelle 2.1 [19].
ne
no
A
2.3753
2.7359
B [µm2 ]
0.01224
0.01878
C [µm2 ]
0.01667
0.01822
D [µm−2 ]
0.01516
0.01354
Tabelle 2.1: Parameter für die Sellmeiergleichung von Beta-Bariumborat
Für maximale SHG Intensität, bei einer Wellenlänge von λ0 = 800nm, wird ein Winkel
zur optischen Achse von Θ = 29.1◦ verwendet.
Nach Berechnung der Ableitungen in Gl. 2.38 ergibt sich für die Phasenfehlanpassung:
∆k(δλ) =
2.65
δλ .
nm mm
(2.40)
Es lässt sich eine Phasenanpassungsbandbreite ∆λFWHM angeben, indem berechnet
wird, wann die SHG Intensität aus Gl. 2.34 auf ihre Halbwertsbreite abfällt. Dies
geschieht bei ωc ∆n L = ∆kL/2 = ±1.39. Mit Gl. 2.40 führt dies für einen 30µm BBO
Typ I auf:
2.1
nm mm
L
= 69.9nm
∆λFWHM =
14
(2.41)
(2.42)
2.3 Charakterisierung von ultrakurzen Pulsen
Aus Gl. 2.41 ist ersichtlich, dass die Phasenanpassungsbandbreite ∆λFWHM antiproportional zur Kristalldicke L ist. Je dicker der Kristall, desto geringer ist die Konvertierungseffizienz bei den Frequenzen abseits der Trägerwelle. Um ultrakurze Pulse zu
vermessen, ist es wichtig, einen Kristall mit genügend großer Bandbreite zu verwenden. Der verwendete Kristall muss also dünn genug sein, um das gesamte Spektrum
des Pulses zu verdoppeln.
Andererseits ist die SHG Intensität auch proportional zum Quadrat der Kristalldicke
(Gl. 2.34). Es muss ein Kompromiss zwischen genügend Signalstärke und ausreichender
Bandbreite gefunden werden.
2.3 Charakterisierung von ultrakurzen Pulsen
Die Charakterisierung ultrakurzer Pulse ist eine Grundvoraussetzung zur Justierung
eines Pulsformers und der Vermessung geformter Pulse. Im Allgemeinen sind elektronische Messgeräte (zB. Photodioden, Streak-Kameras) um Größenordnungen zu
langsam, um Pulse im Femtosekunden-Bereich zeitlich aufzulösen [20]. Daher wurden
optische Methoden entwickelt, um Aufschluss über deren Struktur zu erlangen.
In Abschnitt 2.1 wurden folgende Gleichungen eingeführt, um Laserpulse im Zeit- und
Frequenzraum zu beschreiben:
E(t) = A(t) eiω0 t eiφ(t)
p
Ẽ(ω) = S(ω)eiΦ(ω) .
(2.43)
(2.44)
Durch Kenntnis von Einhüllender, Trägerfrequenz und Phase in einer der Darstellungen ist der Puls vollständig charakterisiert. Die Fouriertransformation verknüpft die
Darstellungen, so dass der Puls dann auch in der anderen bekannt ist.
Wichtige Eigenschaften im experimentellen Umgang mit Laserpulsen, wie Pulsform,
Pulsdauer, Spektrum und Chirp, sind aus den obigen Gleichungen zu gewinnen.
Einige, im Rahmen dieser Arbeit, wichtige optische Messmethoden werden in diesem
Abschnitt beschrieben. Sie basieren auf der Korrelation eines unbekannten Testpulses
mit einem Referenzpuls. Zur Erzeugung des Korrelationssignals werden Phänomene
aus der nichtlinearen Optik, wie SHG, SFG bzw. nichtlineare Prozesse höherer Ordnung, verwendet. Der nichtlineare Prozess bestimmt die Abhängigkeiten des bei der
Überlagerung im nichtlinearen Medium erzeugten Korrelationssignals von den erzeugenden Feldern.
Das Signal hängt ausserdem von dem zeitlichen Abstand τ der Pulse ab. Die Idee
hinter den optischen Methoden ist, die Pulsmessung von einer schwierig zu messenden
zeitlichen Skala im Bereich von Femtosekunden mittels einer Verzögerungsstrecke auf
eine einfach messbare Längenskala im Bereich von Mikrometern zu transferieren. Über
τ = s/c ist die optische Weglänge s dann mit der Zeitverzögerung gekoppelt.
15
2 Grundlagen
2.3.1 Intensitäts-Autokorrelation und Kreuzkorrelation
Eines der bekanntesten Geräte zur Charakterisierung ultrakurzer Pulse im Zeitraum
ist der SHG-Intensitätsautokorrelator [20]. Abb. 2.3 zeigt schematisch den Aufbau
für einen solchen Apparat. Damit lassen sich Pulse vom nahen UV bis in den IR
Wellenlängenbereich vermessen. Wegen dem nichtlinearen Prozess zweiter Ordnung bei
der Erzeugung des SHG-Signals werden, im Gegensatz zu Prozessen höherer Ordnung,
nicht so hohe Anforderungen an die Pulsintensität gestellt.
Abb. 2.3: Schematischer Aufbau eines nicht kolinearen SHG-Intensitätsautokorrelators
Bei der Autokorrelation wird der Puls mit sich selbst vermessen. Das bedeutet, Testund Referenzpuls sind identisch. Ein Strahlteiler (BS4 ) erzeugt einen Replikant gleicher
Intensität. Zur Erzeugung einer Verzögerung τ zwischen den Teilstrahlen, wird der
Replikant über einen variablen Verzögerungstisch geführt. Die Teilstrahlen werden
dann nicht-kolinear in einem BBO-Kristall überlappt. Bei der Strahlführung ist darauf
zu achten, dass die Teilstrahlen die gleiche Menge Glas durchlaufen und damit die
gleiche Dispersion erfahren.
Die Grundwellen und die direkte zweite Harmonische der Grundwellen können durch
eine Blende geblockt werden. Zusätzlich kann Streulicht der Grundwelle duch einen
geeigneten Farbfilter unterdrückt werden, da es zu einem Untergrund im Signal führen
würde. Das erzeugte Signalfeld der Teilstrahlen wird mit einer Photodiode gemessen.
Die Intensitätsautokorrelation ist definiert als [12]:
Z
∞
I(t)I(t − τ )dt .
AC(τ ) =
(2.45)
−∞
Die Autokorrelation AC(τ ) hat ihr Maximum bei τ = 0 und ist symmetrisch. Eine
Substitution t0 = t − τ führt auf die gleiche Form für das Autokorrelationssignal. Es
lässt sich also nicht die zeitliche Richtung des Pulses bestimmen.
4
BS, Englisch: beam splitter
16
2.3 Charakterisierung von ultrakurzen Pulsen
Um die FWHM Pulslänge ∆t aus der experimentellen Halbwertsbreite ∆τ der Intensitätsautokorrelation zu bestimmen, muss eine vernünftige Annahme über die Pulsform getroffen werden. Dann lässt sich die Pulslänge über einen multiplikativen Faktor
berechnen. Tabelle 2.2 zeigt die gebräuchlichsten Pulsformen, den Gaußpuls und den
Sekans Hyperbolicus-Puls (sech2 ), und die zugehörigen Werte. Unter Annahme des Sekans Hyperbolicus als Pulsform wird mit dem Verhältnis ∆τ /∆t = 1.543 die kürzeste
Pulsdauer aus einer gemessenen Autokorrelationsbreite erlangt. Deshalb wird dieser
als Standart betrachtet, um die Pulslänge zu bestimmen.
Als Güte des Pulses wird häufig das bereits erwähnte TBP benutzt. Weicht dieses
von dem minimalen Wert K ab, so bedeutet dies, dass der gemessene Puls nicht die
angenommene Form hat. Vor allem Phasenvariationen führen zu einem Anstieg der
Pulsdauer.
Die Korrelation des Testpulses mit sich selbst unterdrückt Substrukturen im Puls und
erzeugt eine verwischte Version der Pulsintensität I(t) [21]. Offensichtlich lassen sich
auf diese Weise keine komplizierteren unbekannten Pulsformen bestimmen.
I(t)
2
e−t
sech2 (t)
∆t
1.665
1.763
I(ω)
2
e−ω
sech2 (π/2 ω)
∆ω
1.665
1.122
K
2.772
1.978
AC(τ )
2
e−τ /2
3(τ cosh(τ )−sinh(τ ))
sinh3 (τ )
∆τ
2.355
2.720
∆τ /∆t
1.414
1.543
Tabelle 2.2: Gebräuchliche Pulsformen und zugehörige Werte nach [22]
Besser sieht es aus, falls ein kürzerer Referenzpuls (IRef (t)) existiert, um den unbekannten Puls zu vermessen.
Z ∞
I(t)IRef (t − τ )dt .
(2.46)
XC(τ ) =
−∞
Im Gegensatz zur Autokorrelation ist die Kreuzkorrelation (XC) nicht symmetrisch.
So lässt sich mit ihr die zeitliche Richtung des Pulses bestimmen.
Der Vorteil der Kreuzkorrelation ist, dass zwei unabhängige Pulse zur Verfügung stehen. Je kürzer der Referenzpuls IRef (t), desto genauer kann der unbekannte Testpuls
bestimmt werden. Für den Idealfall eines Deltapulses δ(t) als Referenzfunktion, liefert
die Korrelationsspur gerade die Intensität des gesuchten Pulses: XC(τ ) = I(τ ).
Allerdings wird auch bei der Kreuzkorrelation die Pulslänge des nicht infinitesimal
kurzen Referenzpulses benötigt, um Aussagen über den unbekannten Puls treffen zu
können. Dieser muss also wieder durch eine Autokorrelation bestimmt werden.
Bei Pulsen mit Substruktur ist die Halbwertsbreite als Maß der Dauer nicht sehr
aussagekräftig, da alle Intensitätswerte unter der halben maximalen Intensität igno-
17
2 Grundlagen
riert werden. Es lässt sich eine effektive Pulsdauer tRM S 5 definieren:
t2RM S = t2 − hti2
(2.47)
mit
Z
n
∞
ht i =
tn I(t)dt .
(2.48)
∞
Die Intensität (I(t)) sollte so normiert sein, dass das Zeitintegral der Intensität 1
entspricht.
Die effektive Pulsdauer wird auch empfindlich durch Strukturen in den Randbereichen
des Pulses beeinflusst. Diese lässt sich daher verwenden, wenn komplizierteren Pulsen
eine Dauer zugeordnet werden soll.
Für die Effektiv-Breiten der Pulse gilt dann der folgende Zusammenhang [12]:
(tRM S )2XC = (tRM S )2 + (tRM S )2Ref
.
(2.49)
Autokorrelation und Kreuzkorrelation geben nur bedingt Aufschluss über den zeitlichen Verlauf der Pulsintensität, vor allem bei Pulsen mit Substruktur. Da nur die
Intensität gemessen wird, gehen Informationen über die Phase des elektrischen Feldes
verloren. Im nächsten Abschnitt wird eine Methode vorgestellt, die diese Nachteile
behebt.
2.3.2 FROG
Die Korrelationsmethoden, wie sie eben vorgestellt wurden, sind reine Zeitraum-Messungen. Eine Methode zur vollständigen Charakterisierung von ultrakurzen Laserpulsen ist FROG6 .
Dabei werden Messungen in einem Zwischenraum, dem Zeit-Frequenz-Raum, durchgeführt, so dass diese gleichzeitig Zeit- und Frequenzauflösung beinhalten [12]. Dies wird
durch eine simple Erweiterung der Korrelationsmethoden erreicht: durch Messung des
Spektrums des Korrelationssignals. Dieses hängt von Feldstärke und Phase der beteiligten Teilstrahlen ab. Durch die Vermessung des Spektrums in Abhängigkeit von der
Verzögerung τ zwischen den Teilstrahlen, wird ein sogenanntes Spektrogramm Σ(ω, τ )
aufgenommen. Als Intensitätsgraph dargestellt, liefert dieses Informationen über Frequenz ω und Intensität in Abhängigkeit von der Zeitverzögerung. Mathematisch kann
das Spektrogramm durch
Z ∞
2
Σ(ω, τ ) = Esig (t, τ ) exp (−iωt) dt (2.50)
−∞
ausgedrückt werden [12]. Esig (t, τ ) hängt von der verwendeten Ordnung des nichtlinearen Prozesses ab.
5
6
RMS, Englisch: root mean squared
FROG, Englisch: Frequency-resolved optical gating
18
2.3 Charakterisierung von ultrakurzen Pulsen
Die Kenntnis des Spektrogramms ist ausreichend, um das elektrische Feld E(t) des
gesuchten Pulses bis auf geringfügige Mehrdeutigkeiten (z.B. ein absoluter Phasenfaktor, eine Zeittranslation) vollständig zu bestimmen [23] [24]. Im Gegensatz zu anderen
Pulsmessungsmethoden, wie zB. der Autokorrelation, muss bei FROG keine Annahme
über die Pulsform getroffen werden. Es lassen sich selbst komplizierte Pulse charakterisieren, da die zeitliche Auflösung nicht durch die Breite des Referenzpulses beschränkt
ist. Das hängt damit zusammen, dass FROG gleichzeitig zeitliche und spektrale Informationen enthält [25]. So wird fehlende Auflösung im Zeitraum durch Informationen
aus dem Frequenzraum kompensiert. Es ist deswegen nicht notwendig, einen äußerst
kurzen Referenzpuls zur Verfügung zu haben. Dieser verursacht zwar in der Verzögerungsrichtung des Spektrogramms eine gute Auflösung, zeigt aber durch seine große
Bandbreite eine schlechte Auflösung in der spektralen Richtung.
Die Annahme eines Deltapuls δ(t − τ ) als Referenz verdeutlicht, dass ein möglichst
kurzer Puls nicht optimal ist. Wird der Deltapuls in Gl. 2.50 als Gatefunktion eingesetzt (Esig = E(t)δ(t − τ )), so lässt sich das Integral sofort auswerten und man erhält
ΣF ROG = |E(τ )|2 . Das Spektrogramm reduziert sich also zur Pulsintensität und alle
Phaseninformationen gehen verloren. Diese Eigenschaft von FROG steht im Gegensatz zur Intensitätskorrelation, bei der es sinnvoll ist, den Referenzpuls so kurz wie
möglich zu machen.
FROG besteht aus zwei Schritten: zum einen die Messung des Spektrogramms und
zum anderen die Rekonstruktion der Intensität I(t) und der Phase φ(t) aus dem Spektrogramm. Bevor auf die Rekonstruktion des elektrischen Feldes eingegangen wird,
soll zunächst der in dieser Arbeit verwendete FROG-Typ beschrieben werden. Es werden verschiedene Arten von FROG auf Grund der verwendeten Nichtlinearität und
Strahlgeometrie unterschieden [25]. Die im folgenden beschriebenen basieren auf dem
SHG-FROG [26].
SHG-FROG
Wird der Signalpuls eines Intensitäts-Autokorrelators spektral aufgelöst, so ergibt sich
das zugehörige Spektrogramm zu [12]:
Z ∞
2
SHG
ΣF ROG (ω, τ ) = E(t)E(t − τ ) exp (−iωt) dt .
(2.51)
−∞
Der Aufbau des SHG-FROG entspricht im Wesentlichen dem in Abb. 2.3 skizzierten
Autokorrelator, nur wird die Photodiode durch ein Spektrometer ersetzt.
Wegen der verwendeten Nichtlinearität zweiter Ordnung ist er nur geringfügig weniger
sensitiv als der Autokorrelator. Dies ist der Vorteil gegenüber FROG-Versionen, die
sich höhere Ordnungen des nichtlinearen Prozesses zu nutze machen.
Der Nachteil ist die Symmetrie in den FROG-Spuren in Bezug auf die Verzögerungsachse und der sich daraus ergebenden Mehrdeutigkeit in der Zeitrichtung. Das elektrische Feld E(t) und dessen zeitumgekehrtes komplex konjugiertes Feld E ∗ (−t) ergeben,
wie auch beim Autokorrelator, das gleiche Signalfeld.
19
2 Grundlagen
Es gibt noch eine andere Klasse von Mehrdeutigkeiten, die aber selten auftreten. Besteht der Puls aus mehreren gut separierten Pulsen, so lässt sich die relative Phase
zwischen den Pulsen nicht bestimmen. So ergibt die relative Phase φ und φ + π die
gleiche FROG-Spur.
Die wichtigste experimentelle Berücksichtigung beim SHG-FROG ist die Phasenanpassungsbandbreite des verwendeten Kristalls, wie sie in Abschnitt 2.2.4 beschrieben
wurde. Er muss dünn genug sein, um das gesamte Frequenzspektrum des zu messenden
Pulses zu verdoppeln. Reicht die Bandbreite nicht aus, wird das gemessene Spektrogramm entlang der Frequenzachse geschmälert. Dies kann zu Nicht-Konvergenz des in
Abschnitt 2.3.2 beschriebenen FROG-Algorithmus führen, welcher zur Entfaltung der
Spektrogramme benötigt wird.
Es gibt Möglichkeiten, diesen systematischen Fehler aufzudecken und zu beheben.
Für die FROG-Spur lassen sich Grenzfunktionen errechnen, indem die Integrale bezüglich Frequenz und Zeitverzögerung bestimmt werden [27] [28]. Diese Grenzfunktionen können dann mit dem unabhängig gemessenen Spektrum verglichen und den
daraus berechneten Grenzfunktionen in Übereinstimmung gebracht werden. Kommerzielle FROG-Software, wie FROG3.2.2 von Femtosoft Technologies, erlaubt es, so die
Fehler in der Spur zu korrigieren und den korrekten Puls zu rekonstruieren [12].
Das Problem der ungenügenden Bandbreite des Kristalls besteht im übrigen auch beim
Autokorrelator. Dort ist es allerdings schwierig, daraus resultierende Fehler in der Autokorrelationsspur zu erkennen.
Einzelschuss FROG
Durch Ersetzen einiger Bestandteile des normalen FROG-Apparats wurde ein kompakter und sensitiver Aufbau erreicht, welcher unter dem Namen GRENOUILLE7
eingeführt wurde [29]. Hierbei wird der Strahlteiler, die Verzögerungsstrecke und die
Linse durch ein Biprisma mit vorgesetzter zylindrischer Linse ersetzt. Der Strahl wird
durch das Biprisma aufgeteilt und die beiden Hälften in einem SHG-Kristall überlappt. Dabei wird die Zeitverzögerung τ auf Position x im Kristall abgebildet [30]. Im
Gegensatz zum normalen FROG-Aufbau wird hier allerdings ein dicker Kristall mit
geringer Bandbreite verwendet, so dass die Phasenanpassungsbedingung nicht gleichzeitig für alle Frequenzen erfüllt ist. Die erzeugten Frequenzen hängen nun stark vom
Austrittswinkel ab. Diese Frequenzauflösung ersetzt das Spektrometer. Zwei weitere zylindrische Linsen bilden dann die Zeitverzögerung in der Horizontalen und die
Frequenz in der Vertikalen auf eine CCD8 -Kamera ab. Die Verwendung eines dicken
Kristalls hat den Vorteil, dass hierdurch das SHG-Signal enorm gesteigert wird. Der
Aufbau ist in Abb. 2.4 skizziert.
GRENOUILLE erlaubt es so, dass eine einzige Aufnahme genügt, um den gesamten
Puls zu charakterisieren. Das zeitaufwendige Abtasten des Pulses entfällt und gibt so
die Möglichkeit, den Puls in Echtzeit darzustellen.
7
8
GRENOUILLE, Französisch für FROG
CCD, Englisch: charge-coupled device
20
2.3 Charakterisierung von ultrakurzen Pulsen
Abb. 2.4: Schematischer Aufbau des GRENOUILLE, Bildquelle: [31]
Wie auch beim normalen SHG-FROG ist die Dicke des Kristalls der kritische Parameter und muss auf die Länge der zu vermessenden Pulse abgestimmt sein. Der
kommerzielle GRENOUILLE, der in der Arbeitsgruppe zur Verfügung steht, ist für
eine Pulslänge von 20fs bis 200fs ausgelegt. Dies reicht nicht, um die kurzen Pulse des
Oszillators zu vermessen.
Kreuzkorrelations FROG
Ein SHG-FROG erlaubt es, einen Puls zu vermessen, ohne dass ein bekannter Referenzpuls verfügbar ist. Existiert jedoch ein wohlgeformter Referenzpuls, so bietet sich
ein XFROG9 [11] als Methode zur Charakterisierung an.
Da XFROG-Spuren nicht symmetrisch sind, lassen sie sich intuitiver deuten und geben
Auskunft über die Zeitrichtung des vermessenen Pulses. Durch Verwendung eines unabhängigen Referenzpulses können Zeittranslationen des Testpulses bestimmt werden.
Auch gelingt wegen des bekannten Referenzpulses die Rekonstruktion des elektrischen
Feldes von komplizierten Pulsen besser als beim SHG-FROG.
Die Verwendung des XFROG bietet sich für die Vermessung der optimierten Pulse aus
dem Pulsformer an. Als Quelle des Referenzpulses dient der Seed-Puls des Ti:Saphir
Oszillators.
Der Aufbau des XFROG erfolgt analog zu dem des SHG-FROG. Der einzige Unterschied besteht darin, dass der Puls nicht geteilt wird, sondern Referenz- und Testpuls
direkt in jeweils einen Arm des Aufbaus eingekoppelt werden.
Das Kreuzkorrelationssignal nach dem nichtlinearen Kristall ergibt sich durch Summenfrequenzerzeugung (ωSF G = ω + ωRef ) , so dass sich das Spektrogramm des XFROG
in folgender Form schreiben lässt [12]:
G
ΣSF
XF ROG (ω, τ )
Z
= ∞
−∞
9
2
E(t)ERef (t − τ ) exp (−iωt) dt (2.52)
XFROG, Englisch: cross-correlation frequency resolved optical gating
21
2 Grundlagen
Pulsrekonstruktion
Aus der FROG-Spur können leicht qualitativ Informationen über den Puls gezogen
werden, doch ist gewöhnlich der volle Verlauf von Intensität und Phase in Zeit- und
Frequenzraum von Interesse. Es lässt sich zeigen, dass das Problem der Inversion des
Spektrogramms auf ein zweidimensionales Phasenrekonstruktionsproblem zurückgeführt werden kann [24]. Von diesem ist bekannt, dass es unter der Voraussetzung zusätzlicher Informationen lösbar ist. Solche Zusatzinformationen existieren für FROG,
da der Erzeugungsprozess des Signalfeldes Esig (t, τ ) bekannt ist. Für FROG, bzw.
XFROG, sehen diese folgendermaßen aus:
Esig (t, τ ) = E(t)E(t − τ )
Esig (t, τ ) = E(t)ERef (t − τ ) .
(2.53)
(2.54)
Da keine geschlossene Lösung für die Inversion eines Spektrograms besteht, behilft
man sich mit einem Iterationsalgorithmus. Die Aufgabe des Algorithmus ist also die
Berechnung des komplexen elektrischen Feldes E(t) aus den FROG-Daten. Dabei sind
zwei Bedingungen zu erfüllen [32]. Die erste ist durch die mathematische Form von
Gl. 2.53 bzw Gl. 2.54 gegeben. Die zweite Bedingung ergibt sich aus Gl. 2.50, bzw.
Gl. 2.52: Das Betragsquadrat der Fouriertransformierten von Esig (t, τ ) muss mit der
gemessenen FROG-Spur übereinstimmen.
Grundlegend arbeitet der FROG-Algorithmus wie in Abb. 2.5 skizziert.
Abb. 2.5: Skizzierung der Arbeitsweise eines FROG-Algorithmus
Ausgehend von einer Schätzung für das elektrische Feld E(t) wird das Signalfeld
Esig (t, τ ) erzeugt und bezüglich der Zeit t fouriertransformiert. Die zweite Bedingung
lässt sich erfüllen indem der Betrag des Signalfeldes durch die Wurzel der Intensität
der gemessenen Spur ersetzt wird:
Ẽ 0 sig (ω, τ ) =
Ẽsig (ω, τ ) p
ΣF ROG (ω, τ ) .
|Ẽsig (ω, τ )|
(2.55)
Dies lässt die Phase unverändert. Nach der Rücktransformation des veränderten Signalfeldes Ẽ 0 sig (ω, τ ) wird das Feld für die nächste Iteration durch Minimierung der
22
2.4 Pulsformung durch spektrale Filter
Funktion Z berechnet.
N
X
0
Esig (ti , τj ) − Esig (ti , τj )2
Z=
(2.56)
i,j
Dies sorgt für Erfüllung der ersten Bedingung.
Die beschriebene Methode wird auch als generalisierte Projektion (GP) bezeichnet
[32]. Sie sorgt für gute Konvergenz des Algorithmus. Es existieren weitere Methoden [33] und ein hin- und herwechseln zwischen ihnen, wie es in kommerziellen FROGAlgorithmen üblich ist, kann zur Beschleunigung der Konvergenz führen.
Um ein Maß für den Fortschritt zu erhalten, wird ein Fehler bezüglich der gemessenen Datenspur definiert. Der Fehler G ist die mittlere quadratische Abweichung
zwischen gemessener Datenspur und der in der k-ten Iteration berechneten Datenspur [12]:
v
u
N 2 2
u 1 X
(k)
(k)
t
(2.57)
ΣF ROG (ωi , τj ) − µ Ẽsig (ωi , τj ) G =
2
N i,j=1
µ ist eine reelle Normierungskonstante und i, j bezeichnen die Indexvariablen der diskreten Datensätze. Eine übliche Größe der Datensätze liegt bei N = 128 und der
damit erzielten Fehler bei < 1%.
Der FROG -Algorithmus ist sehr robust und konvergiert gut. Da zur Berechnung
von N Intensitätspunkten und N Phasenpunkten N × N Datenpunkte herangezogen
werden, sind diese signifikant überdeterminiert. Dies stellt einen statistischen Kontrollmechanismus in FROG dar, um die Gültigkeit der errechneten Pulse zu bestätigen.
Die Wahrscheinlichkeit, dass eine Anzahl zufälliger Datenpunkte mit einem wirklichen
Puls übereinstimmen, ist sehr klein. Anders ausgedrückt heißt dies, falls der Algorithmus zu einem Puls konvergiert, der gut mit den gemessenen Daten übereinstimmt,
sind die gemessenen Daten mit hoher Wahrscheinlichkeit frei von Fehlern.
2.4 Pulsformung durch spektrale Filter
Die Methode der Pulsformung, wie sie in diesem Kapitel beschrieben wird, kann
allgemein als Fouriertransformationsmethode bezeichnet werden [3]. Sie wurde für
Pikosekunden-Lichtpulse entwickelt [34] und dann von Thurston et al. [35] und Weiner
et al. [36] verbessert und erfolgreich auf Femtosekunden-Pulse angewandt.
Es wurden auch einige Techniken entwickelt, welche die Pulsformung direkt in der
Zeitdomäne durchführen. Haner und Warren [37] demonstrierten, wie eine gewünschte
optische Transmission mit einem elektro-optischen Intensitätsmodulator durch einen
elektrischen Puls synthetisiert werden kann. Zeitraummethoden sind allerdings wegen
der geschwindigkeitsbegrenzenden Elektronik meist auf Zeitskalen oberhalb von Pikosekunden beschränkt.
23
2 Grundlagen
Für die Bemühungen ultrakurze Pulse zu formen, ist die Fouriertransformationsmethode, nicht zuletzt wegen der Entwicklung immer besserer Flüssigkristallmodulatoren,
weiterhin die gebräuchlichste. Sie basiert grundlegend auf der linearen Filterung von
räumlich dispergierten Frequenzkomponenten.
2.4.1 Lineare Filter
Lineare Filter werden gewöhnlich in der Elektrotechnik verwendet, um elektrische Signale zu verarbeiten. Das Konzept der linearen Filter lässt sich auch auf die Erzeugung
optischer Wellenformen im Femtosekundenbereich übertragen. Die dazu nötige Hardware unterscheidet sich natürlich grundlegend und wird in den folgenden Abschnitten
beschrieben.
Die Wirkung linearer Systeme auf Laserpulse kann im Zeit- oder Frequenzbereich beschrieben werden [38]. Im Zeitbereich lässt sich der Filter durch eine Antwortfunktion
h(t) charakterisieren, so dass sich der auslaufende Puls Eaus (t) als Faltung von h(t)
und dem einlaufenen Puls Eein (t) ergibt:
Z
∞
Eaus (t) =
Eein (t0 )h(t − t0 )dt0
.
(2.58)
−∞
Allerdings ist die mathematische Beschreibung im Frequenzraum einfacher. Das Ausgangsfeld Ẽout (ω) ist hier gerade das Produkt der Frequenzantwort H̃(ω) und des
Eingangfeldes Ẽin (ω):
Ẽaus (ω) = H̃(ω) · Ẽein (ω) .
(2.59)
Die in Gl. 2.59 vorkommenden Größen sind die Fouriertransformierten der entsprechenden Größen im Zeitraum. Die optische Filterfunktion lässt sich in der Form
H̃(ω) = R(ω)e−iΨ(ω)
(2.60)
schreiben, wobei R(ω) der Amplitudenfilter und Ψ(ω) die Phasenantwort ist [13]. Mit
dem einlaufenden Feld Ẽein (ω) = |Ẽein (ω)| eiΦ(ω) ergibt sich dann:
Ẽaus (ω) = |Ẽein (ω)|R(ω) exp i (Φ(ω) − Ψ(ω)) .
{z
}
|
{z
}
|
(2.61)
Φaus (ω)
|Ẽaus (ω)|
Das ausgehende Feld hat dann die Amplitude |Ẽaus (ω)| und Phase Φaus (ω).
Falls das eingehende Feld Ẽin (ω) bekannt ist und das gesuchte Feld Ẽout (ω) ebenfalls,
dann lässt sich die benötigte Filterfunktion berechnen:
H̃(ω) =
24
Ẽaus (ω)
Ẽein (ω)
.
(2.62)
2.4 Pulsformung durch spektrale Filter
2.4.2 4-f-Konfiguration
Um optisch eine lineare Filterung der dispergierten Frequenzkomponenten durchzuführen, wird ein spezieller Aufbau von Linsen und Gittern verwendet, welcher als
„Null-Dispersion-Kompressor“ bezeichnet wird [38]. Dieser beruht auf einem Gitterkompressor, in den ein zusätzliches Teleskop zwischen den Gittern eingefügt wurde.
Diese Anordnung wurde von Martinez et al. [39] eingeführt, um negative und positive
Dispersion zu erzeugen.
In der 4-f-Konfiguration besteht das Teleskop aus zwei identischen Linsen der Brennweite f . Die Gitter werden in den äußeren Brennebenen der Linsen positioniert, wie
in Abb. 2.6 dargestellt.
Abb. 2.6: 4-f-Konfiguration zur optischen Fourierfilterung
Die Wirkung des Null-Dispersions-Kompressor ist folgende: Die Frequenzkomponenten
des einfallenden Pulses werden vom ersten Gitter dispergiert und von der folgenden
Linse räumlich getrennt in die Fokalebene im Zentrum des Teleskops fokussiert. Es
wird eine optische Fouriertransformation von der Objektebene mit dem Gitter zur Fokalebene durchgeführt. Im Anhang A wird nochmals auf die Fourieroptik eingegangen
und gezeigt, dass es sich bei der Feldverteilung in der Fokalebene tatsächlich um eine
Fouriertransformation des vom Gitter gebeugten Feldes handelt.
In die Fokalebene (auch Fourierebene genannt) werden Phasen- und Amplitudenmasken gestellt, um die Frequenzkomponenten zu manipulieren. Die zweite Linse führt eine
inverse Fouriertransformation durch, und der Puls wird durch das zweite Gitter wieder
rekombiniert. Die Form des auslaufenden Pulses ist dann durch die Manipulation in
der Fokalebene bestimmt. Ohne eine solche Manipulation tritt der Puls ungeändert
aus dem Null-Dispersion-Kompressor aus.
Verzerrungsfreie Propagation ist allerdings nur unter der Annahme gegeben, dass die
Linsen und andere Elemente im Aufbau frei von Aberration und chromatischer Dispersion sind. Auch die Gitter müssen ein flaches spektrales Ansprechverhalten aufweisen.
Im Bereich sehr kurzer Pulse (10-20 fs) gilt die Näherung der Dispersionsfreiheit der
25
2 Grundlagen
Elemente nicht mehr. Ein Ausweg ist die Verwendung von Hohlspiegeln anstatt Linsen,
so dass auch in diesem Bereich eine dispersionsfreie Anwendung der 4-f-Konfiguration
erreicht wird [40].
Im Aufbau des im Rahmen dieser Arbeit konstruierten Pulsformers werden ebenfalls
Hohlspiegel statt Linsen verwendet. Dies führt dazu, dass der eigentliche Aufbau von
der linearen Konfiguration, wie sie in Abb. 2.6 gezeigt wird, abweicht. Die konkrete
Realisierung wird in Abschnitt 3.2 behandelt.
2.4.3 Flüssigkristallmodulatoren
Zu Beginn der fs-Pulsformung wurden lithographische Masken als Filter in der Fourierebene eingesetzt [36]. Diese konnten als Amplituden- oder Phasenfilter wirken. Der
Nachteil dieser lithographischen Masken war, dass sie für jedes Problem speziell angefertigt werden mussten. Mit dem Aufkommen von Flüssigkristallzellen entstand die
Möglichkeit, diese als Masken zu verwenden und über eine Spannung nach Wunsch zu
steuern [41]. Mit Flüssigkristallmodulatoren (LC10 -Modulatoren) lässt sich die Maskenfunktion im Millisekundenbereich ändern. Damit wurde der Weg für eine programmierbare Pulsformung bereitet.
In dieser Arbeit wird ein Flüssigkristallmodulator der Firma Jenoptik verwendet [42].
Aufbau des Flüssigkristallmodulators SLM-320d
Der räumliche Lichtmodulator SLM-320d (im Folgenden als „SLM“ 11 bezeichnet) besteht aus zwei getrennt ansteuerbaren LC-Displays, welche hochgenau miteinander
verbunden sind. Ein Querschnitt (Abb. 2.7) verdeutlicht den Aufbau des Modulators.
Eine dünne Schicht nematischer Flüssigkristallmoleküle befindet sich zwischen zwei
Glasplättchen. Diese sind mit einer Orientierungsschicht versehen, um die Moleküle längs einer Achse auszurichten. Die Innenseiten der Glasplättchen sind mit einer
transparenten Schicht Indium-Zinn-Oxyd (IZO) bedampft, um ein elektrisches Feld
anlegen zu können. Eine Seite ist in eine Anzahl unabhängiger Streifen (Pixel) mit
den zugehörigen elektrischen Verbindungen strukturiert. Jedes der Displays besitzt
320 dieser streifenförmigen Elektroden von 97 µm Breite, jeweils getrennt duch einen
3 µm breiten Spalt. Dies ergibt eine aktive Fläche von 13 × 32 mm. In Abb. 2.8 ist ein
Display nochmals schematisch in Frontalansicht dargestellt.
Der SLM kann mit einer Auflösung von 12 Bit in einem niedrigen Spannungsbereich
zwischen 0-5 V oder in einem hohen Spannungsbereích zwischen 0-8 V betrieben werden. Die Steuerspannung besteht nicht aus einem konstanten Gleichstromsignal, sondern aus einem bipolaren Rechtecksignal von 6 kHz. Die Verwendung einer Wechselspannung ist nötig, um mögliche Elektromigrationseffekte zu verhindern [41]. Dies ändert nichts an der Funktion des Modulators, da die Flüssigkristallmoleküle der schnel10
11
LC, Englisch: liquid crystal
SLM, Englisch: spatial light modulator
26
2.4 Pulsformung durch spektrale Filter
Abb. 2.7: Querschnitt durch den Phasen- und Amplitudenmodulator SLM-320d, Bildquelle: [42]
Abb. 2.8: Schematische Frontansicht eines Displays
27
2 Grundlagen
len Schaltung nicht folgen können und ihre Ausrichtung nur von der Amplitude des
Signals abhängt.
Funktionsweise der Flüssigkristallzellen
Die Flüssigkristalle der Zellen tendieren auf Grund ihres länglichen Molekülaufbaus zu
einer parallelen Ausrichtung. Die Orientierungsschicht sorgt für eine Vorzugsrichtung,
so dass die Moleküle ohne angelegte Spannung parallel zu den Glassubstraten orientiert sind. Dies ist in Abb. 2.9 entlang der y -Achse dargestellt. Die Lichtausbreitung
erfolgt in z -Richtung.
Abb. 2.9: Darstellung einer Flüssigkristallzelle, Bildquelle: [42]
Die Ausrichtung der Moleküle führt zu einem optisch anisotropen Material mit optischer Achse (OA) entlang der Molekülorientierung. Das optische Verhalten der Flüssigkristallzelle ist vergleichbar mit der eines einachsig doppelbrechenden Kristalls.
Bei Anlegen einer Spannung U in z -Richtung werden die Moleküle gekippt. Daraus folgt auch eine Kippung der optischen Achse, welche den Winkel Θ(U ) mit der
z -Richtung einschließt. Wie in Abschnitt 2.2.1 beschrieben wurde, ist der Brechungsindex des außerordentlichen Strahls abhängig von diesem Winkel. Somit kann die optische Weglänge des in y -Richtung polarisierten Lichtes über die Höhe der angelegten
Spannung gesteuert werden.
Es lässt sich ein Phasenunterschied ∆Φ(U, λ) zwischen ordentlichem und außerordentlichem Strahl definieren:
∆Φ(U, λ) =
2πdLC
(n(Θ(U ), λ) − no (λ)) .
λ
(2.63)
dLC ist die Dicke der Flüssigkristallschicht und n(Θ(U ), λ) wurde durch Gl. 2.27 mit
den Hauptbrechzahlen des Mediums verknüpft. Der Umstand, dass der Phasenunterschied von der angelegten Spannung abhängt, wird zur Kontrolle von Phase und
Amplitude ausgenutzt.
28
2.4 Pulsformung durch spektrale Filter
Die Glasplatten erzeugen noch eine konstante Phasenverzögerung Φf ix (λ), die aber für
ordentliche und außerordentliche Welle gleich ist und in Gl. 2.63 nicht berücksichtigt
werden muss.
2.4.4 Kontrolle von Phase und Amplitude
Ein Flüssigkristallmodulator, welcher nur als Phasenmaske verwendet wird, hat seine
optische Achse (bei U = 0) typischer Weise parallel zu den Pixelstreifen (y -Richtung)
konfiguriert. Dies reduziert Störeffekte, welche durch die angrenzenden Felder am
Pixelrand und im Spalt zwischen den Pixeln verursacht werden [3]. Für Licht gleicher
Polarisation wirkt der Modulator als Phasenverzögerer mit der Filterfunktion [43]
H̃(ω) = exp ( i∆Φ(Un ) )
.
(2.64)
Un bezeichnet die Spannung des n-ten Pixels.
Bei Anordnung der optischen Achse in 45◦ zur Polarisationsrichtung des einfallenden
Lichtes, kann dieses zerlegt werden in zwei Teilstrahlen mit Polarisation parallel, bzw.
senkrecht bezüglich der optischen Achse. Abb. 2.10 verdeutlicht dies nochmals.
Abb. 2.10: Amplituden- und Phasenmodulation bei Verwendung von einem LCDisplay
Der Flüssigkristallmodulator wirkt dann als Polarisationsdreher mit der Filterfunktion:
∆Φ(Un )
∆Φ(Un )
∆Φ(Un )
H̃(ω) = exp i
x̂ cos
+ iŷ sin
.
(2.65)
2
2
2
x̂ und ŷ bezeichnen dabei Einheitsvektoren.
Das Licht hinter dem Modulator ist im Allgemeinen elliptisch polarisiert, da eine Phasenverzögerung ∆Φ zwischen den verschiedenen Polarisationszuständen der Teilwellen
auftritt.
Durch einen nachgestellten Polarisator wird nur die Projektion des Lichtes auf eine
29
2 Grundlagen
Achse transmittiert. Der für eine Konfiguration mit gekreuzten Polarisatoren (siehe
Abb. 2.10) wirksame Filter für den n-ten Pixel wird durch folgende Gleichung beschrieben:
∆Φ(Un )
∆Φ(Un )
exp i
.
(2.66)
H̃(ω) = i sin
2
2
|
{z
}|
{z
}
(1)
(2)
Der Amplitudenfaktor (1) und der Phasenterm (2) in Gl. 2.66 hängen beide von
∆Φ(Un ) ab. Dies zeigt, dass bei Verwendung von nur einem LC-Display Phasenverzögerung und Amplitudenmodulation gekoppelt sind. Jede Phasenänderung erzeugt
auch eine Amplitudenänderung.
Dieses Verhalten kann zur Kalibrierung des SLM verwendet werden. Es wird dann die
spannungsabhängige Transmission
2
∆Φ(Un )
2
T (U ) = H̃(ω) = sin
2
(2.67)
gemessen, um ∆Φ(Un ) zu bestimmen. Dies wird in Abschnitt 3.3 beschrieben.
Um Phase und Amplitude unabhängig voneinander zu kontrollieren, werden konsequenterweise zwei unabhängige Steuerparameter benötigt. Bisher war nur die Spannung eines einzelnen Modulatordisplays zugänglich. Als Lösung bietet sich die Verwendung von zwei Displays hintereinander an, deren Achsen gekreuzt zueinander angeordnet sind und einen Winkel von +45◦ , bzw. −45◦ , zur Polarisationsrichtung des
einfallenden Lichtes bilden (siehe Abb. 2.11).
Abb. 2.11: Zur unabhängigen Kontrolle von Phase und Amplitude werden zwei steuerbare LC-Displays mit zueinander orthogonalen optischen Achsen benötigt.
Die Amplitudenmodulation wird wieder durch den nachgestellten Polarisator ortho-
30
2.5 Theoretisches Modell des Pulsformers
gonal zum ersten erzeugt. Die Filterfunktion dieses Aufbaus ergibt sich zu:
!
(1)
(2)
∆Φ(1) (Un ) − ∆Φ(2) (Un )
×
H̃(ω) = i sin
2
!
(1)
(2)
∆Φ(1) (Un ) + ∆Φ(2) (Un )
.
exp i
2
(1)
(2.68)
(2)
∆Φ(1) (Un ) und ∆Φ(2) (Un ) sind die spannungsabhängigen Phasenverzögerungen des
ersten und zweiten Displays. Nur durch die beschriebene Kombination bewirken sie
die unabhängige Kontrolle von Phase Ψ und Transmission T :
(1)
(2)
∆Φ(1) (Un ) + ∆Φ(2) (Un )
2
!
(1)
(2)
(1)
(2)
∆Φ (Un ) − ∆Φ (Un )
T (Un(1) , Un(2) ) = |R(ω)|2 = sin2
2
Ψ(Un(1) , Un(2) ) =
(2.69)
(2.70)
Dabei wird die Gesamtphase durch die mittlere Phasenverschiebung bestimmt und die
Transmission durch die Differenz der Phasenverzögerungen.
Reine Phasenmodulation kann erreicht werden, wenn durch richtige Wahl der zwei
(1)
(2)
Steuerparameter (Un , Un ) gilt:
∆Φ(1) (Un(1) ) − ∆Φ(2) (Un(2) ) = π
.
(2.71)
Reine Amplitudenmodulation wird durch Erfüllen der Bedingung
∆Φ(1) (Un(1) ) + ∆Φ(2) (Un(2) ) = 0
(2.72)
realisiert.
2.5 Theoretisches Modell des Pulsformers
Um den Pulsformungsprozess besser zu verstehen, benötigt es einer quantitativen Beschreibung der geformten elektromagnetischen Welle. Der Zusammenhang der Austrittswelle mit der Filterfunktion H̃(ω), wie er in Abschnitt 2.4.1 dargestellt wurde,
vernachlässigt Effekte der physikalischen Maske und stellt somit eine erste Näherung
dar.
H̃(ω) repräsentiert die ideale Filterfunktion ohne Berücksichtigung der Grenzen von
Aufbau und Modulator. Im Sinne des linearen Filter-Formalismus ist es notwendig,
einen Zusammenhang zwischen dieser Filterfunktion und der effektiven physikalischen
Maske zu finden. Es ist eine Maskenfunktion M̃ef f (ω) gesucht, welche die Effekte auf
Grund der gegebenen Grenzen beinhaltet, so dass der geformte Lichtpuls wieder analog
zu Gl. 2.59 definiert werden kann:
Ẽout (ω) = M̃ef f (ω) · Ẽin (ω) .
(2.73)
In diesem Abschnitt werden die Auswirkungen der diskreten Maske mit fester Pixelgröße und die endliche Fokusgröße der Frequenzkomponenten untersucht.
31
2 Grundlagen
2.5.1 Zusammenhang von LCD-Position und Wellenlänge
Die Beugung an einem Gitter ist durch die Gittergleichung
n λ = d (sin (Θin ) + sin (Θout (λ)))
(2.74)
gegeben. Hiebei beschreibt n die Beugungsordnung, d den Abstand der Gitterspalte
und Θin und Θout (λ) die Winkel von einfallendem und gebeugtem Strahl bezüglich der
Gitternormalen.
Die Linse im Abstand ihrer Fokuslänge f hinter dem Gitter sorgt für parallele Laufstrecken der dispergierten Strahlkomponenten und fokussiert die Frequenzkomponenten
räumlich getrennt auf das Flüssigkristalldisplay (LCD12 ). Die Position der verschiedenen Farbkomponenten auf dem LCD für Beugung erster Ordnung (n=1) ist dann
durch eine einfache geometrische Beziehung gegeben:
x = f tan (Θout (λ) − Θout (λ0 ))
.
(2.75)
λ0 bezeichnet die zentrale Wellenlänge und sollte das LCD mittig treffen.
Unter der Annahme, dass tan (Θout (λ) − Θout (λ0 )) ≈ Θout (λ) − Θout (λ0 ) gilt, ergibt
eine Reihenentwicklung nach Kreisfrequenzen ω [43]
#
"
1 ∂ 2 Θout ∂ Θout (ω − ω0 ) +
(ω − ω0 )2 ...
,
(2.76)
x=f
∂ω 2 ∂ ω2 ω=ω0
ω=ω0
mit
∂ Θout ∂ω =
ω=ω0
ω02
−2π c
d cos (Θout (ω0 ))
.
(2.77)
Zur theoretischen Beschreibung der Pulsformung wird die Reihenentwicklung üblicherweise nach dem ersten Term abgebrochen, so dass sich ein linearer Zusammenhang
zwischen Frequenz und Position ergibt. Der Fehler, der bei dieser Annahme gemacht
wird, nimmt mit wachsender Bandbreite des Pulses zu. Das Verhältnis des Terms
zweiter Odnung zu dem erster Ordnung ist durch
2.Ordnung
ω − ω0
λ tan(Θout )
=−
1+
(2.78)
1.Ordnung
ω0
2d cos(Θout )
gegeben. Für den in dieser Arbeit verwendeten Aufbau mit f = 400 mm, d = 1/300 mm
und λ0 ≈ 800 nm bedeutet die lineare Näherung, dass im schlechtesten Fall, also am
Rande der Maske, das Verhältnis ≈ 20 % beträgt. Für den Betrieb des Modulators
wird die Zuordnung von Frequenz und Pixel natürlich ohne solche Näherung berechnet (siehe Abschnitt 3.2).
12
LCD, Englisch: liquid crystal display
32
2.5 Theoretisches Modell des Pulsformers
In der weiteren Analyse wird das Frequenzspektrum als linear dispergiert angenommen, so dass der folgende Zusammenhang zwischen Position und Frequenz besteht:
−2π c f
(ω − ω0 )
d cos (Θout (ω0 ))
= α (ω − ω0 ) .
x(ω) =
ω02
(2.79)
(2.80)
Gl. 2.80 definiert die räumliche Dispersion α. Mit den eben angegebenen Werten ergibt
sich: α = 4.05 · 10−14 mm s.
2.5.2 Auswirkung der diskreten Maske
Die N Pixel der Breite δx des Flüssigkristallmodulators führen dazu, dass das Frequenzspektrum nur diskret abgetastet werden kann. Für den Fall, dass die Fokusgröße
des Lasers wesentlich kleiner als die minimalen Strukturen der räumlichen Maske ist,
ist die Maskenfunktion in ihrer Form identisch zu der physikalischen Maske:
M̃ (ω) ∝ M (x/α) .
(2.81)
Die Diskretisierung lässt sich dann durch Gl. 2.82 ausdrücken, welche die Maskenfunktion M̃ (ω) mit der gewünschten Filterfunktion H̃(ω) verknüpft [3]:


n=N/2−1
ω X
.
(2.82)
δ(ω − n δω) ⊗ rect
M̃ (ω) = H̃(ω)
δω
n=−N/2
δ(ω − n δω) ist die Delta-Distribution, wobei δω die Frequenzbreite bezeichnet, die von
einem Pixel abgedeckt wird. Die Rechteckfunktion rect ( x ) ist definiert als
(
|x| ≤ 21 , 1
rect ( x ) =
(2.83)
|x| > 12 , 0
und ⊗ bezeichnet die Faltung.
Von Interesse ist nun die Wirkung dieser Diskretisierung im Frequenzraum auf die zeitliche Modulation des Pulses. Dazu wird die Fouriertransformation von Ẽin (ω) · M̃ (ω)
gebildet. Unter der Annahme, dass das spektrale Fenster der gesamten Modulatorbreite die spektrale Breite des einlaufenden Pulses übersteigt, ergibt sich [3]:
!
X δω t
2π
· sinc
.
(2.84)
Eout (t) ∝ Ein (t) ⊗
h t−n
δω
2
n
Der Effekt der Pixel des Modulators auf die zeitliche Struktur ist nun sichtbar. Die
auslaufende Wellenform ist nicht nur die Faltung des einfallenden Pulses mit der gewünschten Antwortfunktion h(t), sondern auch mit sogenannten Replikafunktionen:
h (t − n 2π/δω). Dies führt zu Kopien des Pulses, die zu den Zeiten t = n 2π/δω auftreten.
33
2 Grundlagen
Für die in dieser Arbeit verwendete Konfiguration des Pulsformers beträgt δω ≈
2.5 THz, bzw. δλ ≈ 0.8 nm, und die ersten Replika treten bei ≈ ±2.5 ps auf.
Das Resultat wird nochmals durch die Funktion
sinc ( δω t/2 ) =
sin ( δω t/2 )
δω t/2
(2.85)
2π
hat.
gewichtet, welche ihre ersten Nullstellen gerade zu den Zeiten der Replika t = ± δω
Dadurch werden die Replikapulse unterdrückt, solange sie nicht durch einen linearen
Verlauf der Phase Ψ(ω) in der Zeit verschoben werden.
Dieses Ergebnis wurde unter der Annahme erziehlt, dass die Fokusgröße der Spektralkomponenten auf dem Display unendlich klein ist.
2.5.3 Wirkung der endlichen Auflösung
Der endliche Radius w0 der fokussierten Frequenzkomponenten hängt von der Brennweite f der Linsen, der Wellenlänge λ, dem Strahlradius des einfallenden Lichts und
dessen Winkeln Θ bezüglich der Gitternormalen ab [38]:
w0 =
cos ( Θein ) f λ
cos ( Θaus ) π win
.
(2.86)
So ergibt sich für eine zentrale Wellenlänge von ≈ 800 nm und win ≈ 5 mm ein Fokusdurchmesser von 2w0 = 41 µm. Da es sich bei dem SLM-320d um einen Modulator
mit zwei Displays handelt, befinden sich diese nicht direkt im Fokus. Der Abstand der
Displays von der Fokalebene beträgt 1, 5 mm.
Der Strahlradius im Abstand z vom Fokus lässt sich für Gaußsche Laserstrahlen
nach [44]
v
u
2 !
u
z
w(z) = w0 t 1 +
zR
(2.87)
bestimmen. Die Größe zR = πw02 /λ bezeichnet die Rayleighlänge. Für die Strahltaille
auf den Displays ergibt sich so 2wz ≈ 55µm.
Die endliche Fokusgröße führt dazu, dass die Filterfunktion M̃ (ω) sich nicht einfach als Abbild der räumlichen Maskenfunktion M (x) darstellen lässt. Die kleinsten
Strukturen der physikalischen Maske werden durch die Faltung von M (x) mit dem
Gaußprofil der Strahlkomponenten verschmiert, so dass sich als effektive Filterfunktion
2 Z
2
2(x − αω)2
M̃ef f (ω) =
M (x) exp −
dx
(2.88)
πwz2
wz2
34
2.5 Theoretisches Modell des Pulsformers
ergibt [38]. Die Auswirkung der Faltung ist eine Begrenzung der FWHM spektralen
Auflösung auf eine Größenordnung von ≈ wz /α.
Der zeitliche Effekt ist, dass Gl. 2.84 mit einer Einhüllenden fexp (t) der Form
wz2 t2
fexp (t) = exp − 2
(2.89)
8α
multipliziert wird. Durch den schnellen zeitlichen Abfall dieser Gaußfunktion wird die
Intensität der Replikapulse stark reduziert.
Wird die Fokusgröße so gewählt, dass sie unterhalb der Pixelbreite bleibt, reduziert
sie die Auflösung der Maske nicht, hilft aber die Replikapulse zu unterdrücken.
Die Einhüllende repräsentiert ein Zeitfenster, innerhalb welchem die Ausgangspulse
die gewünschte Wellenform gut approximieren. Die FWHM Breite dieses Zeitfensters
ist gegeben durch [38]:
√
√
4α ln 2
4π ln 2win
=
.
(2.90)
T =
wz
ω d cos ( Θein )
Das Zeitfenster ist proportional zur Anzahl der vom Eingangstrahl beleuchteten Gitterspalte und kann nur durch Verwendung anderer Gitter oder einer Ausdehnung der
Strahlbreite win vergrößert werden.
Diese Resultate stellen Grenzen der Komplexität der geformten Pulse dar. Die kürzesten zeitlichen Merkmale ∆t, die realisiert werden können, hängen invers von der Bandbreite ∆ω des Eingangspulses ab: ∆ω ∆t > 2.772. Ebenso ist das maximale Zeitfenster
T mit den kleinstmöglichen spektralen Merkmalen δω verknüpft: δω T > 2.772. Die genannten Größen beziehen sich auf die FWHM von gaußförmigen Pulsen und Spektren.
Es sei noch auf zwei weitere Effekte der physikalischen Maske hingewiesen.
Der Spalt zwischen den Pixeln kann dazu führen, dass der Eingangspuls zur Zeit Null
mit einer Intensität proportional zur Spaltbreite reproduziert wird [43]. Dieser kann
dann mit zeitgleichen Teilen des geformten Pulses interferieren.
Des Weiteren kann es auf Grund von abrupten Phasen- oder Amplitudensprüngen
(z.B. an Pixelkanten) zur Beugung von den dort auftreffenden Frequenzkomponenten
kommen. Das Feld hinter der Maske ist dann eine gekoppelte Funktion von Raum und
Zeit. Eine analytische Behandlung hierzu findet sich in [45] und [46].
2.5.4 Nyquist-Grenze der diskreten Pulsformung
Nyquists Sampling Theorem besagt, dass periodische Funktionen mindestens durch
zwei Stützpunkte pro Periode definiert sein müssen, um Eindeutigkeit zu erlangen
[15]. Für die den Puls modulierende Phasenfunktion Ψ(ω) aus Gl. 2.60 bedeutet dies,
dass der Phasenunterschied zwischen benachbarten Pixeln begrenzt wird. Die Periode
dieser Funktion beträgt 2π. Um dem Sampling Theorem zu genügen, muss für den
35
2 Grundlagen
Phasenunterschied benachbarter Pixel gelten: δΨ < π. Dies hat Auswirkungen auf die
größtmöglichen Phasen, welche eindeutig mit dem Modulator erzeugt werden können.
Eine lineare Phasenmodulation hat nach Gl. 2.19 die Form
Ψ(ω) = c1 (ω − ω0 )
(2.91)
und lässt sich für eine mittlere Frequenzschrittweite von δω diskretisieren zu:
N
) δω .
(2.92)
2
N ist die Anzahl der Modulatorstreifen. Die einzelne Phasenschrittweite pro Pixel ist
dann δΨ = c1 δω. Für den maximalen Wert von c1 ergibt sich dann mit der Bedingung
δΨ < π:
π
cmax
=
(2.93)
1
δω
≈ 1.25 ps .
(2.94)
Ψn = c1 (n −
Dies ist gerade der halbe Abstand bis zum ersten Replikapuls.
Auf gleiche Weise lassen sich Obergrenzen für c2 und c3 der quadratischen und kubischen Phase angeben. Der quadratische Phasenterm und seine diskrete Formulierung
wird beschrieben durch
c2
Ψ(ω) = (ω − ω0 )2
(2.95)
2
c2
N
Ψn = (n − )2 δω 2 .
(2.96)
2
2
Hier ist zu beachten, dass es sich um eine quadratische Funktion handelt, und die
größte Phasendifferenz somit am Rand des Modulators liegt:
c2 2
N 2
N 2
max
δΨ
= δω (N − ) − (N − 1 − )
(2.97)
2
2
2
c2
(2.98)
= δω 2 (N − 1) .
2
Der maximal von der Nyquistgrenze erlaubte lineare Chirpparameter ist:
2π
cmax
=
(2.99)
2
(N − 1) δω 2
= 3150fs2 .
(2.100)
Analog ergibt sich dann für eine Phasenmodulation dritter Ordnung
Ψn =
c3
N
(n − )3 δω 3
6
2
(2.101)
ein maximaler Wert von
cmax
=
3
6π
( 34 N 2
− 23 N
3 3
= 15.8 · 10 fs
36
+ 1)δω 3
.
(2.102)
(2.103)
2.6 Evolutionäre Algorithmen
2.6 Evolutionäre Algorithmen
Evolutionäre Algorithmen sind Optimierungsmethoden, die Prozesse aus der Natur
zum Vorbild nehmen und kopieren. Es wird die biologische Evolution simuliert, in
der die genetische Qualität eines Individuums dessen Überleben beeinflusst. Eigenschaften, die zu einer guten Anpassung an die Umwelt führen, werden in folgenden
Generationen bevorzugt. Die Anpassung eines Individuums in einer Generation wird
durch seine Fitness (Englisch für „Tauglichkeit“) beschrieben. Diese ist ein Maß, wie
gut die von dem Individuum repräsentierten Parameter das gestellte Problem lösen.
Für jedes Problem muss also eine geeignete Fitnessfunktion gefunden werden. Die
Fitness selbst ist ein Skalar und so lassen sich die Individuen untereinander einfach
vergleichen.
Zur Erzeugung einer neuen Generation dienen die Konzepte der Mutation und Kreuzung der genetischen Information der Indiviuduen. Durch Kreuzung entsteht ein Nachkomme aus der Mischung der Gene zweier Individuen. Bei der Mutation wird die genetische Information zufällig verändert und so ein Nachkomme erzeugt. Die Mutation
sorgt für Diversität im Genpool und verhindert Stagnation des Algorithmus in einem
lokalen Minimum des Optimierungsprozesses.
Evolutionäre Algorithmen sind globale Optimierungsmethoden. Es werden verschiedene Evolutionäre Algorithmen in der Literatur diskutiert. Sie unterscheiden sich zumeist
in ihrer Implementation und den Strategien, wie sie die genetischen Eigenschaften der
Individuen kodieren und an die nächste Generation weitergeben. Für große Parameterräume, wie sie die Phasen- und Amplitudenwerte der vielen Pixel in Flüssigkristallmodulatoren darstellen, eignen sich vor allem Genetische Algorithmen (GA) [47] und
Evolutionäre Strategien (ES) [48].
Der Genetische Algorithmus verwendet eine binäre Kodierung der genetischen Information der Individuen, und verlässt sich hauptsächlich auf deren Kreuzung zur Erzeugung der nächsten Generation. Dabei werden alle Individuen bezüglich ihrer Fitness
berücksichtigt. Evolutionäre Strategien verwenden meist Mutation zur Variation der
genetischen Information. Es wird nur eine Anzahl von Induviduen mit der höchsten
Fitness zur Formung der Nachkommen berücksichtigt. Die Mutationsschritte werden
meist automatisch an den Fortschritt angepasst. Im Gegensatz zum GA werden die
genetischen Informationen durch Gleitkommazahlen repräsentiert und müssen nicht
erst kodiert werden.
Ein eingehender Vergleich dieser Algorithmen findet sich in [49].
Der in dieser Arbeit verwendete Algorithmus wurde mit der Software des verwendeten Flüssigkristallmodulators mitgeliefert. Dieser Algorithmus stellt eine bewährte
Verbindung beider Konzepte von Kreuzung und Mutation dar, wird aber weiter als
Genetischer Algorithmus bezeichnet.
37
2 Grundlagen
38
3 Experimenteller Aufbau
Ziel dieser Arbeit ist der Aufbau und die Charakterisierung eines Pulsformers zur
Modifikation ultrakurzer Pulse. In diesem Kapitel wird der Aufbau des Pulsformers
und die Kalibrierung des Flüssigkristallmodulators beschrieben. Es wird ein Überblick
über den zur Pulscharakterisierung nötigen SFG-XFROG gegeben, und es werden
wesentliche Eigenschaften des Lasersystem zusammengefasst.
3.1 Lasersystem
Das Verstärkersystem FEMTOPOWER ist ein Gesamtsystem der Firma FEMTOLASERS [50]. Es besteht aus einem Ti:Saphir 80 MHz-Oszillator und einem Ti:Saphir
Multipass-Verstärker (Abb. 3.1).
Abb. 3.1: Lasersystem und Messanordnung
Der Oszillator wird von einem Coherent Verdi mit 4.5 W Leistung gepumpt und liefert
die Seedpulse für den Verstärker. Vom Oszillatorstrahl werden über einen Strahlteiler
(BS1 ) 20% der Laserstrahlung ausgekoppelt und dienen als Referenz für die späteren
1
BS, Englisch: beam splitter
39
3 Experimenteller Aufbau
Kreuzkorrelationsmessungen. Um die Luft und das Glas des Austrittsfensters des Oszillators zu kompensieren, wird der Referenzpuls von einem Paar gechirpter Spiegel
(CMP2 ) auf Pulse von ca. 12 fs und einer Energie von 1.25 nJ komprimiert.
Die Seedpulse für den Verstärker werden von einem Glasblock, welcher als Strecker
dient, durch linearen Chirp auf ca. 12 ps gestreckt. Dies hat zwei Gründe: Zum einen
werden die Spitzenfeldstärken der fs-Pulse so groß, dass sie die Zerstörschwelle des
Lasermediums überschreiten. Zum anderen ist der Verstärkungsprozess für gestreckte
Pulse wesentlich effizienter, da mehr Pumpenergie auf den Puls übertragen werden
kann, bevor der Prozess in Sättigung geht. Diese Arbeitsweise des Verstärkers wird als
„chirped pulse amplification“ bezeichnet.
Vor dem Verstärker durchläuft der Strahl einen akusto-optischen Modulator (Typ
Dazzler ) der Firma FASTLITE [51]. Dieser erzeugt durch einen RF-Puls eine akustische Welle in einem Medium und modifiziert darüber Phase und Amplitude des
transmittierten Wellenpakets.
Die so erzeugten Seedpulse werden dann in 9 Durchläufen durch den Verstärkerkristall auf ca. 700 µJ verstärkt. Der Pumplaser des Verstärkers ist ein gepulster Coherent
Corona mit einer Repetitionsrate von 1 kHz. Der verstärkte Strahl wird erst nach dem
vierten Pass durch eine Pockelszelle von 80 MHz auf 1 kHz heruntergeteilt.
Nach dem neunten Pass werden die Pulse wieder zeitlich komprimiert. Zunächst werden sie durch einen Prismenkompressor vorkomprimiert. Da durch die zeitliche Verkürzung der Pulse die Spitzenintensitäten zunehmen, entsteht die Gefahr der Selbstphasenmodulation im Glas der Prismen. Dies hat unerwünschte Auswirkungen auf das
Spektrum und damit die Dauer der Pulse. Um dies zu verhindern, wird ein gechirptes
Spiegelpaar (CMP) verwendet, um die Pulse vollends zu komprimieren.
Um in Experimenten eine hohe Zeitauflösung zu erreichen, werden möglichst kurze
Pulse benötigt. Dies verlangt eine große spektrale Bandbreite. Auf Grund der endlichen Verstärkungsbandbreite des Lasermediums führen wiederholte Durchläufe zu
einer spektralen Schmälerung des Pulses. Um diesem als „gain narrowing“ [14] bezeichneten Prozess entgegenzuwirken, wird der Dazzler benötigt. Durch geeignete Formung des Seedpulses lässt sich die Effizienz des Verstärkungsprozesses erhöhen und die
spektrale Schmälerung minimieren. Die auf Grund der Pulsformung verlorene Energie
lässt sich durch Erhöhen der Leistung des Pumplasers kompensieren.
Der akusto-optische Modulator kann, neben der Erzeugung kurzer Pulse, auch zu Optimierungen in Experimenten verwendet werden. Allerdings ist der Verstärkungsprozess
nicht linear, und die vom Dazzler erzeugte Pulsform wird verändert. Zum Einen ist
es so nicht möglich, eine exakte Pulsform zu erzeugen. Zum Anderen dürfen nicht beliebige Pulsformen eingestellt werden, da das Verstärkersystem durch die nichtlineare
Veränderung mancher Pulse beschädigt werden kann. Bei Verwendung des Dazzlers
zur Optimierung von Pulsen schränkt dies den Suchraum der Evolutionären Algorithmen ein. Solche Nachteile werden durch den während dieser Arbeit aufgebauten
Pulsformer umgangen.
2
CMP, Englisch: chirped mirror pair
40
3.2 Aufbau des Pulsformers
Im Pulsformeraufbau wird der Verstärkerpuls spektral aufgespalten und die Energie
auf die große Fläche des LC-Displays verteilt. Die Zerstörschwelle des LCD beträgt
mJ
2
1.1 cm
2 bei einer Wellenlänge von 800 nm. Die aktive Modulatorfläche beträgt ≈ 4cm .
Wird diese gut ausgenutzt, reduziert sich die Leistung pro Fläche, und Pulse hoher
Energie können moduliert werden.
Da die spektrale Filterung hinter dem Verstärkersystem stattfindet, muss keine Rücksicht auf erzeugte Pulsformen genommen werden. Dies vergrößert den Parameterraum
zur Lösungssuche bei Optimierungsaufgaben. Auch werden die erzeugten Pulsformen
nicht mehr durch einen nichtlinearen Prozess, wie er im Verstärker stattfindet, verändert.
Die kompakte Bauart des Pulsformers auf einer eigenen Lochrasterplatte erleichtert
die Verwendung an unterschiedlichen Laserquellen. Durch Wechseln der Gitter lässt
er sich an Wellenlänge und Bandbreite des Lasersystems anpassen.
Diese Eigenschaften machen den Pulsformer zu einem wertvollen und vielseitigen Instrument bei der Optimierung von Laserpulsen.
3.2 Aufbau des Pulsformers
Wie in Abschnitt 2.4.2 beschrieben wurde, ist die 4-f-Konfiguration der zentrale Bestandteil aller Ausführungen von Pulsformern, welche auf der spektralen Filterung
beruhen. Der in Abb. 2.6 dargestellte lineare Aufbau hat den Vorteil, dass alle Optiken auf einer Achse liegen. Dies garantiert eine einfache Justage.
Allerdings birgt die lineare Konfiguration auch einige Nachteile. Neben chromatischer
Abberation verursachen die Linsen im Strahlengang unerwünschte Dispersion der Laserpulse. Dies ist vor allem für ultrakurze Pulse mit breitem Spektrum ein Problem.
Um die unerwünschten Effekte zu verhindern, sind reflektive Optiken zu bevorzugen. Diese machen es allerdings nötig, eine gefaltete Variante der 4-f-Konfiguration
zu verwenden. Die Skizze in Abb. 3.2 stellt den in dieser Arbeit genutzten Aufbau
der 4-f-Konfiguration dar. Dieser wurde in Anlehnung an den von Präkelt et al. [52]
vorgestellten Pulsformer konstruiert.
Anstatt Glaslinsen werden zylindrische Hohlspiegel verwendet, um die Spektralkomponenten in die Fourierebene zu fokussieren. Zylindrische Linsen haben den Vorzug, dass
sie eine Fokuslinie statt einem Fokuspunkt verursachen. Durch die vertikale Fokuslinie
kann die gesamte Höhe des rechteckigen Displays ausgenutzt werden. Die Energie des
Laserpulses wird so besser verteilt und die Gefahr der Zerstörung des LCD verringert.
Im reflektiven Aufbau können die auf die Zentralwellenlängen und erste Beugungsordnung optimierten Blazegitter nahe der Littrow-Anordnung verwendet werden. Dadurch
kann die Effizienz erhöht und somit eine Reflektivität von ≈ 80% erzielt werden.
Um der Littrow-Konfiguration möglichst nahe zu kommen, wird eine notwendige Abweichung in vertikaler Richtung vorgenommen. Dies ist sinnvoll, da das in der Horizontalen dispergierte Spektrum in der Vertikalen eine geringere Breite aufweist. Der
41
3 Experimenteller Aufbau
Abb. 3.2: Gefalteter Aufbau des Pulsformers mit A: entfernbare Apertur, MT: Mikropositionstisch, HS: zylindrischer Hohlspiegel, FS: Faltspiegel, G: Gitter in LittrowAnordnung, FE: Fourierebene, PL: Polarisator, SLM: Flüssigkristallmodulator
42
3.2 Aufbau des Pulsformers
Strahlengang durch den Pulsformer befindet sich also nicht in einer horizontalen Ebene, sondern wird über den zylindrischen Hohlspiegel hinweg auf das Gitter geführt.
Dieses ist gekippt und lenkt den Strahl auf den in der tieferen Ebene befindlichen
Hohlspiegel. Durch die Wahl einer großen Brennweite (f = 40 cm) wird der Kippwinkel sehr klein gehalten (< 2◦ ), so dass dieser in der Gittergleichung vernachlässigt
werden kann. Ein planer Umlenkspiegel reflektiert schließlich die vom Hohlspiegel kommenden Strahlen auf die Fokusebene in der Mitte des Aufbaus.
Die Gitter müssen auf das Laserspektrum abgestimmt werden. Möglichst die gesamte aktive Fläche des Displays sollte zur Pulsformung ausgenutzt werden, um eine hohe
Auflösung zu erreichen. Gleichzeitig darf das Spektrum auf keinen Fall beschnitten
werden, da dies zu einer zeitlichen Verzerrung des Pulses führt.
Aus Gl. 2.74 und Gl. 2.75 lässt sich die Position auf dem LCD in Abhängigkeit von
der Wellenlänge λ berechnen. Dabei wird auch die Dispersion höherer Ordnung berücksichtigt. Da die Gitter sich in Littrow-Anordnung befinden, sind Einfalls- und
Ausfallswinkel der zentralen Wellenlänge gleich (Θout (λ0 ) = Θin (λ0 )). Die Position auf
dem Display x(λ) wird durch die Gitterkonstante G und die Brennweite f der Linsen
bestimmt.
λ0
2 λ − λ0
− arcsin G n
.
(3.1)
x = f tan arcsin G n
2
2
Die Gitter sind für die erste Ordnung (n = 1) optimiert. Für eine zentrale Wellenlänge
von ≈ 800 nm und eine Gitterkonstante von G = 300/ mm wird eine spektrale Breite
von ≈ 264 nm auf das LCD abgebildet. Dies ergibt eine durchschnittliche spektrale
Breite von 0.825 nm pro Pixel.
700
Wellenlänge [nm]
750
800
850
900
Intensität [norm.]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
0
50
100
150 200
Pixel
250
300
Abb. 3.3: Gaußförmiges Spektrum mit ∆λ = 100 nm und λ0 = 800 nm über die Pixel
des SLM aufgetragen
Abb. 3.3 verdeutlicht nochmals, wieso das Display einen großen spektralen Bereich abdecken muss. Unter der Annahme, dass das Oszillatorspektrum mit seiner Bandbreite
von 100 nm gaußförmig ist, lässt sich dieses gerade auf das Modulatordisplay abbilden,
ohne beschnitten zu werden.
43
3 Experimenteller Aufbau
3.3 Kalibrierung des Flüssigkristallmodulators
Für eine gezielte Kontrolle von Phasen- und Amplitudenmodulation ist Kenntnis über
die Phasenverschiebung ∆Φ und deren Abhängigkeit von der Steuerspannung und der
Wellenlänge nötig. Der in Abschnitt 2.4.3 definierte Phasenunterschied
∆Φ(U, λ) =
2πdLC
(n(Θ(U ), λ) − no (λ))
λ
(3.2)
hilft hier nicht weiter, da der Zusammenhang zwischen Kippwinkel der Kristallachse
und Spannung Θ(U ) nicht bekannt ist. Auch ist die Dispersion der Hauptbrechzahlen
ne und no für die im Puls vorkommenden Wellenlängen nicht bekannt. Dazu existieren
nur wenige Angaben von den Herstellern der Flüssigkristalle (siehe Tabelle 3.1).
λ [nm]
509
546
589
633
ne
1.7863
1.7698
1.7549
1.7445
no
1.5225
1.5179
1.5135
1.5103
∆n(λ)
0.2638
0.2519
0.2414
0.2342
Tabelle 3.1: Herstellerangaben zu den Brechzahlen der Flüssigkristalle [42]
Um nun die Phasenverschiebung experimentell zu bestimmen, wird für die Brechzahldifferenz ∆n(U, λ) = n(Θ(U ), λ) − no (λ) ein Separationsansatz durchgeführt:
∆n(U, λ) = f (U, λcal ) · ∆n(U0 , λ) .
(3.3)
Dieser ist gerechtfertigt, da sich zeigen lässt, dass die Brechzahldifferenz näherungsweise aus einem dispersiven und einem spannungsabhängigen Anteil besteht [42].
Die Spannungsabhängigkeit f (U, λcal ) und die Dispersion ∆n(U0 , λ) müssen getrennt
voneinander bestimmt werden.
Messung der Transmissionskurven der Displays
Um den Modulator zu charakterisieren, wird zunächst die Transmission bei konstanter Kalibrierungswellenlänge λcal in Abhängigkeit der Steuerspannung U gemessen.
Nach Gl. 2.70 ist die Transmission durch den Flüssigkristallmodulator bei gekreuzten
Polarisatoren durch
∆Φ(1) (U (1) ) − ∆Φ(2) (U (2) )
(1)
(2)
2
T (U , U ) = sin
(3.4)
2
gegeben. Um eine Entkopplung der beiden Displays zu erreichen, wird während der
Messung der Transmission das jeweils andere Display inaktiv geschaltet. Dazu wird die
Steuerspannung für dieses auf den maximal möglichen Wert (8 V ) gesetzt. Das führt
zur vollständigen Kippung der Kristallachse in z -Richtung und die Phasenverzögerung
44
3.3 Kalibrierung des Flüssigkristallmodulators
für das inaktive Display wird ≈ 0. Damit reduziert sich Gl. 3.4 für das Doppeldisplay
auf die Gleichung für ein einfaches Display:
∆Φ(U )
2
T (U ) = sin
.
(3.5)
2
Der Aufbau für die Kalibrierungsmessung ist in Abb. 3.4 dargestellt.
Abb. 3.4: Anordnung zur Messung der Transmission der LC-Displays
Zur Messung wurde eine Laserdiode (Thorlabs CPS808) verwendet, deren Wellenlänge
(λcal = 801 nm) ungefähr der zentralen Wellenlänge der Pulse von Oszillator und Verstärkersystem entspricht. Durch einen Schlitz wurde der Strahldurchmesser auf 2 mm
begrenzt. Es werden also ungefähr 20 Pixel des Modulatorarrays beleuchtet und die
Transmissinon für diese Pixel gemittelt. Da bei der Transmissionsmessung aber alle
Pixel mit der gleichen Spannung beschaltet werden, stört dies nicht.
Photodiodenspannung [mV]
Zur Messung des transmittierten Lichts
wurde von der Elektronikwerkstatt eine
2500
Photodiode mit linearem Ansprechverhal2000
ten entworfen und hergestellt. Das lineare
1500
Verhalten wurde verifiziert (Abb. 3.5). Da1000
zu wurde der direkte Strahl der Laserdiode
Messpunkte
linearer Fit
500
mit verschiedenen Filtern abgeschwächt.
Es wurde jeweils die Laserleistung mit Hil0
0
2
4
6
8
fe eines Powermeters und die von der PhoLeistung [mW]
todiode ausgegebene Spannung gemessen.
Die Photodiode ist zusätzlich mit einem Abb. 3.5: Linearitätsmessung der PhotoPotentiometer zur Einstellung der Offset- diode
Spannung ausgestattet, so dass die ausgegebene Spannung ohne Lichteinfall auf Null geregelt werden kann.
Die Ansteuerung der Modulatordisplays erfolgt mit einer Auflösung von 12 Bit, dies
entspricht 4096 Steuerwerten. Bei einer maximalen Spannung von 8 Volt ergibt sich so
45
3 Experimenteller Aufbau
1.0
1.0
0.8
0.8
Intensität [ norm.]
Intensität [ norm. ]
eine Schrittweite von ≈ 1.95 mV pro Steuerwert. Die Photodiodenspannung wird von
einem Analog-Digital-Wandler (ADC) im SLM registriert und von einem Computer
aufgezeichnet.
Die gemessenen Transmissionskurven der beiden Displays sind in Abb. 3.6 dargestellt.
0.6
0.4
Display A
0.2
0.6
0.4
Display B
0.2
0.0
0.0
1
10
100
1000
Steuerwerte
1
10
100
1000
Steuerwerte
Abb. 3.6: Transmission für Display A und Display B in Abhängigkeit der Steuerwerte
bei einer Wellenlänge von λcal = 801 nm. Ein Steuerwert entspricht 1.95 mV. Das
jeweils andere Display ist während der Messung inaktiv (auf maximale Steuerspannung
gestellt).
Entfaltung der Transmissionskurve
Die Messkurven in Abb. 3.6 zeigen, dass die Periode des Sinus mehrmals durchlaufen
wird, bis die optische Achse vollständig gekippt ist. Zur Entfaltung der Kurven muss
Gl. 3.5 nach der Phasenverzögerung aufgelöst werden:
p
T (U )
(3.6)
∆Φ(U , λcal ) = k · 2π ± 2 arcsin
Wegen der Wurzelfunktion und der Periode des Sinus ist der Verlauf der Eichfunktion
mathematisch nicht eindeutig. Gl. 3.6 erlaubt eine steigende als auch eine fallende
Funktion. Zur kompletten Entfaltung müssen also physikalische Argumente herangezogen werden.
Es ist bekannt, dass die Flüssigkristallmoleküle ohne angelegte Spannung senkrecht
zur Lichtrichtung ausgerichtet sind und somit eine maximale Phasenverschiebung zwischen den Polarsationsrichtungen des Lichtes erzeugen. Bei Erhöhung der Spannung
drehen sie sich mit der Längsachse in Lichtrichtung, und der Symmetrieunterschied
nimmt ab. Der Phasenunterschied ist also fallend.
Wegen der Periode des Sinus könnte die gesamte Kurve auch um k · 2π verschoben
sein. Da aber bei maximaler Spannung die optische Achse parallel zur Lichtrichtung
liegt, kann es zu keiner Phasenretardierung kommen, und die Eichkurve sollte für große
Steuerwerte gegen Null gehen.
46
3.3 Kalibrierung des Flüssigkristallmodulators
16
14
Phasenverzögerung [ rad ]
Phasenverzögerung [ rad ]
Mit diesen Informationen gelingt eine eindeutige Entfaltung. Die resultierende Eichkurve Γ(U, λcal ) wird für beide Modulatordisplays in Abb. 3.7 dargestellt.
Display A
12
10
8
6
4
2
0
16
14
Display B
12
10
8
6
4
2
0
0
1000
2000
3000
4000
0
1000
2000
3000
4000
Steuerwerte
Steuerwerte
Abb. 3.7: Aus den Transmissionskurven in Abb. 3.6 entfaltete Phasenverzögerung in
Abhängigkeit der Steuerwerte. Ein Steuerwert entspricht 1.95 mV.
Bei der Kalibrierungswellenlänge ergibt sich eine maximale Phasenretardierung von
13.96 rad., bzw. 14.84 rad.
Die in Gl. 3.3 gesuchte spannungsabhängige Funktion ergibt sich aus Normierung der
Eichfunktion:
f (U, λcal ) =
Γ(U, λcal )
Γmax
.
(3.7)
Frequenzabhängigkeit der Brechzahldifferenz
Mit Hilfe des Separationsansatzes lässt sich die Eichkurve folgendermaßen darstellen:
∆Φ(U, λcal ) = Γ(U, λcal ) = f (U, λcal ) 2 π dLC
∆n(U0 , λcal )
λcal
.
(3.8)
Um auf die Phasenverzögerung anderer Wellenlängen schließen zu können, muss eine
Wellenlängenabhängigkeit der Brechzahldifferenz gefunden werden.
Mit Hilfe der Funktion [42]
∆nF it = p
Aλ
(3.9)
λ2 − λ20
lässt sich ein Fit an die in Tabelle 3.1 gegebenen Brechzahldifferenzen durchführen.
Die resultierende Funktion ist in Abb. 3.8 dargestellt.
Durch die Fitfunktion ∆nF it und die gemessene Eichkurve Γ(U, λcal ) lassen sich dann
die Phasenretardierungen für sämtliche Wellenlängen berechnen:
∆Φ(U, λ) = Γ(U, λcal )
∆nF it (λ)
λcal
λ
∆nF it (λcal )
.
(3.10)
47
3 Experimenteller Aufbau
Abb. 3.8: Gl. 3.9 wurde mit den Fitparamtern A und λ0 an die in Tabelle 3.1 gegebenen Werte von ∆n gefittet.
Die Eichkurven der Displays werden als Nachschlagetabelle auf dem Computer mit
der Kontrollsoftware des SLM gespeichert. Ebenso werden die Fitparameter für die
Funktion der Brechzahldifferenz gespeichert. Die Steuersoftware des SLM greift dann
auf die gespeicherten Werte zu und errechnet die für eine gewünschte Amplitudenund Phasenmodulation benötigten Steuerspannungen für jedes Pixel.
Aus Gl. 3.10 lassen sich zB. die maximal möglichen Phasenretardierungen für die
Wellenlängen errechnen, welche am Rande der Displays auftreffen. Die Werte sind in
Tabelle 3.2 angegeben.
λ [nm]
662
926
Display A
∆Φmax [rad.]
17.8
11.8
Display B
∆Φmax [rad.]
18.9
12.5
Tabelle 3.2: Maximal mögliche Phasenverzögerung für die kleinste und größte Wellenlänge, die noch auf das LCD abgebildet werden.
Aus Gl. 2.69 und Gl. 2.70 lässt sich herleiten, dass für eine unabhängige Phasen- und
Amplitudenmodulation im Intervall [0, 2π],bzw. [0, 1], eine maximale Phasenverzögerung von ∆Φ = 3π notwendig ist. Dies ist von dem Flüssigkristallmodulator für die
verwendeten Wellenlängen erfüllt.
3.4 Messaufbau zur Puls-Charakterisierung
Eines der Ziele dieser Diplomarbeit ist die Vermessung der mit dem Pulsformer modifizierten ultrakurzen Pulse. Wie in Abschnitt 2.3 beschrieben, bietet sich zur Charakterisierung komplizierter Pulse ein XFROG an. Um eine verfälschende Dispersion
48
3.4 Messaufbau zur Puls-Charakterisierung
zu vermeiden, wurde ein XFROG ohne Glaslinsen oder andere sich im Strahlengang
befindlichen Elemente aufgebaut. Zur Fokussierung auf den BBO wurden sphärische
Hohlspiegel verwendet. Der Verdopplungskristall lässt sich in seiner Halterung drehen,
um das Signal des nichtlinearen Prozesses zu optimieren. Außerdem wurde der Kristall
auf einen Mikrometertisch montiert, um ihn genau im Fokus positionieren zu können.
Da die Intensität des SFG-Signals vom Winkel zwischen den auftreffenden Strahlen abhängt, wurde dieser so klein wie möglich gehalten (γ ≈ 2◦ ). Er hat ebenfalls Einfluss
auf das Auflösungsvermögen der FROG-Apparatur, welches im nächsten Abschnitt
diskutiert wird.
Der kleine Winkel zwischen den Strahlen hat zur Folge, dass sich das Kreuzkorrelationssignal schlecht von den frequenzverdoppelten Signalen der einzelnen Strahlen
trennen lässt. Um dies möglichst gut zu erreichen, wurde eine Iris-Blende weit hinter
dem Kristall positioniert.
Abb. 3.9: Aufbau des XFROG: (S) Spektrometer, (cgVT) computergesteuerter Verzögerungstisch, (sS) sphärischer Spiegel, (A) Apertur, (KS,zKS) Klappspiegel: Bei Einklappen der Spiegel dient der alternative (gestrichelte) Strahlengang zu einer FROGCharakterisierung des Oszillators. Dazu wird der Oszillatorstrahl an (zKS) durch einen
zerschnittenen Spiegel geteilt.
Bevor eine XFROG-Messung möglich ist, muss der Referenzstrahl vermessen werden. Da der vorhandene GRENOUILLE nicht für Pulslängen unter 20 fs ausgelegt ist,
wurden im Messaufbau (Abb. 3.9) zwei Klappspiegel und ein weiterer Verzögerungsarm (Strahlengang gestrichelt dargestellt) installiert, um damit zusätzlich FROGMessungen mit dem Oszillator durchführen zu können. Da ein Strahlteiler in ultrakurzen Pulsen deutlichen Chirp verursacht, wurde auf einen solchen verzichtet. Stattdessen
wurde ein geteilter Spiegel verwendet, um den Strahl räumlich in zwei Hälften zu teilen. Diese werden dann in die zwei Arme des Aufbaus eingekoppelt und im Kristall
überlappt. Als nichtlinearer Kristall diente hauptsächlich ein BBO Typ I mit 30µm
Dicke. Ein BBO Typ II gleicher Dicke wurde lediglich für die direkte Messung der
Verstärkerpulse aus dem Verstärkersystem benötigt, da diese orthogonal zu dem Os-
49
3 Experimenteller Aufbau
zillatorpuls polarisiert sind und somit eine Messung mit Typ I nicht möglich ist. Die
Verwendung einer Verzögerungsplatte zur Drehung der Polarisation sollte wegen der
damit verbundenen Dispersion des Pulses vermieden werden.
Die Verzögerung τ zwischen den Strahlen wird über den motorisierten Verzögerungstisch (M-505.6DG) der Firma PI Physik Instrumente eingestellt. Die Steuerung erfolgt
über ein in LabView geschriebenes Programm. LabView ist eine graphische Programmiersprache, welche von der Firma National Instruments entwickelt wurde.
Die Kalibrierung des Verzögerungstisches lässt sich leicht durchführen, da ein einfacher Zusammenhang zwischen zurückgelegtem Weg s des Lichtes und der benötigten
Zeit τ besteht: s = c · τ . Es ist darauf zu achten, dass beim Verschieben des Tisches
um die Strecke s, das Licht den zweifachen Weg (2 · s) zurücklegt.
Licht legt in einer Femtosekunde eine Strecke von ≈ 0.3 µm zurück. Unter Verwendung einer Verzögerungsstrecke lassen sich kleine relative Zeitverzögerungen zwischen
den Strahlen auf eine exakt zu messende Entfernung projizieren. Durch die genaue
Positionierung des Verzögerungstisches lässt sich der Testpuls sehr fein abtasten.
Zur spektralen Auflösung des Signals wird das Fiberspektrometer HR2000+ der
Firma Ocean Optics verwendet. Dies deckt einen Wellenlängenbereich von 188 nm
bis 1107 nm ab. Der hier verwendete Messbereich liegt allerdings nur zwischen ca.
350 − 450 nm. In diesem Bereich ist die Effizienz der Gitter nahezu konstant und verfälscht das Spektrum nicht.
Mit Hilfe eines selbstgeschriebenen Programms lassen sich die Spektren zu den Verzögerungen τ aufnehmen und zu einer XFROG-Spur zusammensetzen.
Jede Justage am Strahlengang führt zu einem Verlust des Zeit-Nullpunktes und des
Überlapps der Teilstrahlen auf dem Kristall. Um das Justieren des Überlapps zu erleichtern, lassen sich die Oberflächenreflexionen der Strahlen auf dem Kistall mit einer
Kamera beobachten. Wenn der räumliche Überlapp sichergestellt ist, kann der Nullpunkt gesucht werden. Hinter dem Kristall wird das Kreuzkorrelationssignal zwischen
den SHG-Signalen der Teilstrahlen erscheinen. Diese können auf einem Schirm mit
einer Kamera beobachtet werden. Mit dem Programm zur Steuerung des Verzögerungstisches lassen sich die Kamerabilder auslesen. Es wurde eine Routine geschrieben,
welche die Intensität zwischen den SHG-Intensitäten in den Kamerabildern integriert
und bei Fahren des Verzögerungstisches als Diagramm über der Position des Tisches
darstellt. Nun kann eine gewählte Verzögerung durchfahren werden, und sobald der
Zeit-Nullpunkt überfahren wird, ist dies in dem Diagramm zu erkennen. Dies vereinfacht das Finden des Nullpunktes erheblich.
3.4.1 Diskussion des Auflösungsvermögens
Laut Herstellerangaben beträgt die Auflösung des Spektrometers 1 nm. Dies bestimmt
die Frequenzauflösung des aufgenommenen Spektrogramms. Die Schrittweite der Verzögerungen wurde in Abhängigkeit der abzutastenden Pulslänge meist zwischen 0.5-4 fs
gewählt. Theoretisch können wesentlich größere Schrittweiten gewählt werden. Nach
50
3.4 Messaufbau zur Puls-Charakterisierung
dem Nyquist-Theorem ist ein Gaußpuls zum Beispiel ausreichend abgetastet, falls fünf
Punkte oberhalb von 1% der Maximalintensität liegen [12]. Ein an der Nyquist-Grenze
abgetasteter Puls sieht allerdings sehr grob aus.
Für die Genauigkeit der FROG-Messungen ist eine hohe Auflösung der Spektrogramme von geringerer Bedeutung. Wie in Abschnitt 2.3.2 schon beschrieben, besteht die
Stärke von FROG darin, Zeit- und Frequenzbereich zu erfassen. Diese sind über die
Fouriertransformation verknüpft. Durch die Erfassung der gesamten FROG-Spur ist es
nicht möglich, zeitliche Strukturen zu übersehen, da Informationen im Zeitraum durch
die im Frequenzraum liegenden Informationen ergänzt werden. Der wichtige Punkt bei
den Messungen ist allerdings, dass das Spektrogramm nicht beschnitten werden darf.
Im Idealfall besteht es aus „einer Insel in einem See von Nullen“ [25].
Eine Einschränkung der zeitlichen Auflösung kann sich durch die Geometrie des Aufbaus ergeben. Die Strahlen besitzen eine endliche Fokusgröße und treffen mit einem
Winkel γ zwischen ihnen auf den nichtlinearen Kristall (Abb. 3.10). Hieraus resultiert eine transversale Abhängigkeit der relativen Verzögerung. Dieser Effekt wird im
Einzelschuss-FROG (GRENOUILLE) zur Messung der Spektrogramme ausgenutzt.
Bei Multischuss-Aufnahmen ist er aber unerwünscht, da für jeden Verzögerungsschritt
das Signal integriert wird. Die Integration über die ortsabhängigen Verzögerungen
führt somit zu einer grundsätzlichen Begrenzung der Auflösung. Diese geometrisch
bedingte zeitliche Verschmierung wird nun diskutiert.
Abb. 3.10: Dargestellt ist die durch die Strahlgeometrie hervorgerufene zeitliche Verschmierung. Zwei Strahlen schneiden sich im Winkel γ im Kristall. Treffen sich die
Wellenfronten im Zentrum ohne Verzögerung zueinander, so ergibt sich an anderen
x-Positionen eine relative Verzögerung. [53]
Treffen sich die zentralen Wellenfronten in Abb. 3.10 für eine Position z mit der
relativen Verzögerung Null, so ergeben sich für andere transversale Positionen x verschiedene Verzögerungen τ . Unter der Annahme von gaußförmigen Profilen ergibt sich
51
3 Experimenteller Aufbau
für die zeitliche Auflösung δτ [53]:
δτ = γ
w0
c
.
(3.11)
c bezeichnet die Lichtgeschwindigkeit und w0 den Radius der Strahltaille im Fokus,
wie er in Gl. 2.86 definiert wurde. Bei Kreuzkorrelation von Strahlen unterschiedlicher
Taille ist nur die mit dem kleineren Durchmesser von Bedeutung.
Bei einem Strahlradius vor den sphärischen Hohlspiegeln von win ≈ 0.5 cm ergibt sich
aus Gl. 2.86 mit f = 50 cm und λ = 800 nm für den Fokusradius w0 ≈ 25 µm. Bei
einem Winkel von ≈ 2◦ folgt für die zeitliche Verschmierung ein Wert von δτ ≈ 3 fs.
Dies begrenzt die zeitliche Auflösung der Spektrogramme.
52
4 Messungen
In diesem Kapitel werden die durchgeführten Messungen diskutiert. Zunächst wird die
Aufbereitung und Auswertung der FROG-Daten beschrieben. Im Anschluss folgt die
Charakterisierung des Oszillatorpulses, welcher als Referenz für die Kreuzkorrelationen dient. Danach wird die Justage des Pulsformers mit der Auswertung der durch
den Aufbau transmittierten ungeformten Pulse vorgestellt. Es folgen verschiedene Experimente zum Testen des Pulsformers. Dazu gehört die adaptive Rekompression dispergierter Verstärkerpulse und die Analyse gezielter Phasenmodulationen.
Zur Vorbereitung von Experimenten an kohärent angeregten Phononen in α-Quarz
wird die Erzeugung von Pulssequenzen durch kosinusförmige Phasenmodulation untersucht. Durch simulierte Phasenmodulationen konnten Transferfunktionen zur Erzeugung von Doppelpulsstrukturen errechnet werden. Diese wurden dann an α-Quarz
zur Anregung und Dämpfung von optischen Moden getestet.
4.1 Aufbereitung und Auswertung der
Spektrogramme
Die zur Puls-Charakterisierung nötigen Spektrogramme werden mit dem in Abschnitt
3.4 vorgestellten Aufbau erzeugt. Das selbst geschriebene Programm zur Aufnahme der
Spektrogramme bereinigt diese von Untergrundrauschen. Hierzu wird das erste Spektrum bei maximaler Verzögerung verwendet. Die Forderung nach korrekt abgetasteten
FROG-Spuren bedeutet, dass diese nicht beschnitten sein dürfen. Der abzutastende
Bereich ist dann so groß, dass im ersten aufgenommenen Spektrum jeden Spektrogramms keine SFG-Intensität vorhanden ist. Dieses Spektrum kann dann als Offset
betrachtet werden und als konstanter Untergrund von der gesamten FROG-Spur abgezogen werden.
Bei der Darstellung der Spektrogramme werden zusätzlich die über Frequenzachse und
Verzögerungsachse summierten Intensitäten neben dem Spektrogramm gezeigt. Diese
Kurven entsprechen der Kreuzkorrelation, bzw. dem SFG-Spektrum.
Die normierten Spektrogramme und Achsenskalierungen werden gespeichert. Die Demosoftware FROG3.2.2 der Firma FEMTOSOFT TECHNOLOGIES [54] wird zur
Entfaltung dieser Spektrogramme verwendet. Der FROG-Fehler G bei der Rekonstruktion der Spektrogramme blieb stets unter 3%.
Die mit der FROG-Software berechneten Intensitäts- und Phasenkurven können als
Screenshot in einer Bitmap-Datei gesichert werden. Diese wird mit Igor (DatenanalyseProgramm von WaveMetrics) ausgelesen und ausgewertet.
53
4 Messungen
Die Pulsintensitäten werden mit einem Gauß der Form
2
t
F it(t) = y0 + A0 exp −
σ
(4.1)
p
gefittet, woraus sich die Halbwertsbreite durch die Beziehung FWHM = 2 ln(2) σ
ergibt. Die bei der Auswertung angegebenen Fehler beziehen sich auf die aus dem Fit
berechneten Standardabweichungen.
Phasenkurven werden, wenn nicht gegenteilig vermerkt, durch einen polynomiellen Fit
zweiter Ordnung approximiert:
F it(t) = k0 + k1 t + k2 t2
.
(4.2)
4.2 Vermessung des Oszillatorpulses
Wie in Abschnitt 2.3 dargelegt wurde, werden für Kreuzkorrelationsmessungen wohl
definierte Referenzpulse benötigt. Als solcher dient ein vom Seedpuls ausgekoppelter
Anteil der Laserstrahlung des Ti:Saphir Oszillators.
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
-40
-20
0
20
40
0
60
400
400
380
380
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
Spektrum
0.0
-40
-20
0
20
40
Relativer Zeitabstand [fs]
(a)
Intensität [wilk. Einh.]
420
1.0
Intensität
Phase
Gauß-Fit
Gauß-Fit:
FWHM = 15.9± 0.1 fs
14
12
0.8
10
0.6
8
6
0.4
Phase [rad.]
420
4
0.2
XC
Intensität [wilk. Einh.]
440
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
440
2
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
0.0
0
-20
0
20
Zeit [fs]
(b)
Abb. 4.1: Spektrogramm des Oszillatorpulses (a) und die entfalteten Intensitäts-und
Phasenkurven (b).
Abb. 4.1(a) zeigt das Spektrogramm einer SHG-FROG Messung des Oszillatorpulses
unter Verwendung des 30 µm dicken BBO Typ I.
In Abschnitt 2.2.4 wurde für einen Kristall dieser Dicke und einer fundamentalen Wellenlänge von 800 nm berechnet, dass die Phasenanpassungsbandbreite nur ≈ 70 nm
beträgt. Dies reicht nicht aus, um die 100 nm Bandbreite des Oszillators effizient zu
verdoppeln.
54
4.2 Vermessung des Oszillatorpulses
Um eine höhere Phasenanpassungsbandbreite zu erreichen, müsste ein dünnerer Kristall verwendet werden. Wie allerdings schon in Abschnitt 2.2.3 beschrieben wurde,
hängt die SHG-Intensität quadratisch von der Dicke des verwendeten Kristalls ab. Es
ist somit ein Kompromiss zwischen genügend Signalstärke und ausreichender Phasenanpassungsbandbreite nötig.
Der Entfaltungsalgorithmus enthält allerdings Korrektionsmöglichkeiten durch sogenannte „Frequenzmarginals“ [27]
Z ∞
ΣF ROG (ω, τ ) dτ ,
(4.3)
M (ω) =
−∞
mit deren Hilfe es trotz der Einschränkung gelingt, den korrekten Puls zu bestimmen. Hierzu wird ein unabhängig gemessenes Spektrum S(ω) des Pulses verwendet.
Der FROG-Algorithmus errechnet aus diesem Grenzfunktionen, welche mit den experimentellen Daten verglichen werden und dann dazu dienen diese zu korrigieren.
Diese Methode verbessert nicht nur systematische Fehler durch eine unzureichende
Phasenanpassungsbandbreite, sondern auch solche, die durch wellenlängenabhängige
Sensitivität z.B. in einem Spektrometer entstehen können.
Abb. 4.1(b) zeigt die auf diese Weise aus dem Spektrogramm entfaltete Phase und
Intensität. Wegen der durchgeführten Autokorrelation des Pulses besteht, wie in Abschnitt 2.3.2 beschrieben wurde, eine Uneindeutigkeit bezüglich der Zeitrichtung. Bei
dem entfalteten Feld kann es sich um E(t) oder E ∗ (−t) handeln. Um entscheiden zu
können, um welches Feld es sich handelt, muss der Puls in bekannter Weise modifiziert
werden. Aus einem Vergleich lässt sich dann auf das entfaltete Feld schließen.
Um positiven Chirp zu verursachen, wird vor der Strahlteilung ein Glasplättchen
(1 mm NG1) in den Strahlengang gestellt. In Abb. 4.2(a) und Abb. 4.2(b) ist die
zugehörige FROG-Spur und der entfaltete Puls dargestellt.
Die FWHM Pulsdauer hat sich um ≈ 2 fs im Vergleich zum unmodifizierten Puls erhöht. Die quadratische Phase, welche den linearen Chirp bestimmt, ist negativ. Dies
widerspricht der Erwartung eines positiven Chirps. Nun gibt es mehrere Möglichkeiten:
Der unveränderte Puls ist vorkompensiert (besitzt also eine negative quadratische Phase), und die Entfaltung hat den wahren Puls E(t) reproduziert.
In diesem Fall sollte der zusätzliche positive Chirp den negativen kompensieren. Die
Pulsdauer des modifizierten Pulses müsste also abnehmen. Es wurde gezeigt, dass dies
nicht der Fall ist.
Es besteht noch die Möglichkeit, dass der Puls überkompensiert wurde. In diesem Fall
sollte die Entfaltung des modifizierten Pulses eine positive Phase zweiter Ordnung
aufweisen. Abb. 4.2(b) zeigt das Gegenteil, so dass es sich unter dieser Annahme bei
dem errechneten Feld des veränderten Pulses um E ∗ (−t) handeln müsste. Das wahre
Feld E(t) hätte einen zeitinvertierten Verlauf. Dies würde aber bedeuten, dass die in
den Abbildungen zu sehende Schulter auf der Seite negativer Zeiten liegen würde.
Der unveränderte Puls hätte die Schulter demnach zu positiven, der gechirpte Puls zu
negativen Zeiten. Dies ist unwahrscheinlich.
55
4 Messungen
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
-40
-20
0
20
40
0
40
80
400
400
380
380
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
Spektrum
-20
0
20
40
Relativer Zeitabstand [fs]
(a)
14
12
10
0.6
8
0.4
6
4
0.2
2
0.0
-40
Intensität
Phase
Gauß-Fit
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
420
Gauß-Fit:
FWHM = 18.1± 0.1 fs
Phase [rad.]
420
XC
Intensität [wilk. Einh.]
1.0
440
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
440
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
0.0
0
-20
0
Zeit [fs]
20
(b)
Abb. 4.2: (a) Spektrogramm des Oszillatorpulses nach seiner Veränderung duch 1mm
Glas eines NG1 Filters und (b) die entfalteten Intensitäts-und Phasenkurven
Die letzte Möglichkeit ist diejenige, dass es sich bei beiden Entfaltungen um das invertierte Feld E ∗ (−t) handelt. Abb. 4.3(a) zeigt dann Intensität und Phase des wahren
Oszillatorpulses. Dieser hat einen leichten positiven Chirp. Das Glasplättchen erzeugt
weiteren positiven Chirp, wodurch die Pulsdauer des modifizierten Pulses ansteigt.
Dies ist die plausibelste Erklärung.
In Abb. 4.3(b) ist das reale elektrische Feld mit seinen Oszillationen dargestellt,
welches aus entfalteter Phase und Intensität bei einer zentralen Wellenlänge von
λ0 = 800 nm berechnet wurde. Die Pulslänge des Oszillators beträgt ca. 16 fs. Aus
dem Zeit-Bandbreitenprodukt für gaußsche Pulse (∆t ∆ω > 2.772) ergibt sich bei
einer Bandbreite von ∆λ ≈ 100nm mit ∆ω = ∆λ 2πc/λ20 eine minimal mögliche Pulslänge von 10.6 fs. Dieser Wert kann allerdings lediglich als Anhaltspunkt dienen, da
das Bandbreitenprodukt nur für gaußförmige Pulse gültig ist. Das Oszillatorspektrum
ist nicht gaußförmig (siehe Abb. 4.6).
In Abb. 4.3(a) zeigt sich noch ein positiver Phasenverlauf. Dieser kann durch die
Dispersion der Luft hervorgerufen werden. Um dies zu kompensieren, müsste der Oszillatorpuls zunächst durch gechirpte Spiegel vorkompensiert werden und schließlich,
je nach in Luft zurückgelegter Weglänge, durch Glas geeigneter Dicke ausgeglichen
werden.
Für den Erfolg von XFROG-Messungen ist allerdings lediglich ein wohl bekannter
und kürzerer Referenzpuls als der zu vermessende Puls nötig. Die hier durchgeführte
Charakterisierung des Oszillatorpulses ist für die folgenden Entfaltungen der XFROGSpuren ausreichend.
Dazu werden Intensität und Phase mit der Zeitachse in einer Datei gespeichert und
können von der FROG3.2.2 Software verwendet werden.
56
4.3 Justage des Pulsformers
1.0
Intensität
Phase
Polynom-Fit
Gauß-Fit
Gauß-Fit:
FWHM = 15.9 ± 0.1 fs
14
12
10
0.6
8
0.4
6
Phase [rad.]
Intensität [wilk. Einh.]
0.8
Phasenkoeffizienten:
-2
K2 = 0.007 ± 0.005 fs
4
0.2
2
0.0
0
-30
-20
-10
0
Zeit [fs]
10
20
30
(a)
(b)
Abb. 4.3: (a) Intensität und Phase des Oszillatorpulses nach der Invertierung. (b)
Realteil des elektrischen Feldes
Um das errechnete Feld nochmals zu prüfen, wurde die Entfaltung eines XFROGSpektrograms mit dem richtigen Feld E(t) und dem invertierten Feld E ∗ (−t) durchgeführt. Der FROG-Algorithmus konvergierte mit dem richtigen Feld wesentlich besser,
was nochmals das hier hergeleitete Resultat bestätigt.
4.3 Justage des Pulsformers
Zur korrekten Positionierung der Gitter und Linsen sind diese auf Mikrometerpositionierungstischen montiert. Die 2-f-Stellung des Teleskopes kann mit Hilfe der fsLaserquelle überprüft werden. Dazu werden die Gitter durch Spiegel ersetzt, um den
Strahlengang durch den Aufbau zu simulieren. Der Strahldurchmesser mit und ohne
Aufbau wird in gleichem Abstand verglichen und sollte identisch sein. Bei Fehlstellung des Teleskops divergiert der Strahl bzw. erzeugt einen weiteren Fokus nach dem
Aufbau.
Als nächstes werden die Gitter so justiert, dass sich alle Beugungsordnungen auf der
selben Höhe über dem optischen Tisch befinden. Dies stellt sicher, dass die Gitter nicht
schief arretiert wurden. Anschließend werden die Gitter nach unten gekippt, um den
Laser durch den vordefinierten Strahlengang zu führen. Dazu kann eine Laserdiode
verwendet werden, deren Wellenlänge ungefähr der zentralen Wellenlänge des Laserspektrums entspricht. Entfernbare Blenden an ausgewählten Positionen helfen dabei,
den Weg der zentralen Wellenlänge zu justieren.
Zur exakten Einstellung der 4-f-Konfiguration wird ein Werkzeug zur Charakterisierung von fs-Laserpulsen benötigt. Zur Justierung wurde der GRENOUILLE verwendet, da er eine Echtzeitdarstellung der Pulse liefert. Es wurden die Oszillatorpulse
direkt aus der Laserquelle mit jenen verglichen, welche durch den Aufbau geschickt
wurden. Diese sollten möglichst identisch sein. Durch iterativen Vergleich des rekon-
57
4 Messungen
struierten Pulses mit dem originalen werden die Gitter und Linsen korrekt positioniert.
Da der GRENOUILLE ein Autokorrelator ist, eignet er sich weniger für eine quantitative Auswertung der Pulse. Durch die in diesem Apparat verwendeten Linsen und
das Biprisma werden ultrakurze Pulse zusätzlich verfälscht.
Daher wurde zur Kontrolle eine XFROG-Messung zwischen Oszillator und Verstärker durchgeführt. Der Verstärker wurde mit dem Dazzler bereits auf kurze Pulsdauer
optimiert. Der Strahlengang wird das eine Mal durch den 4-f-Aufbau des Pulsformers geführt und das andere Mal direkt zum XFROG geführt. Abb. 4.4 zeigt die
XFROG-Spuren und deren Entfaltung. Die Verzögerungsachse der Spektrogramme ist
so definiert, dass bei positiven τ der Referenzpuls nach dem zu messenden Puls auf
den BBO trifft.
Die Kreuzkorrelation des Dazzler-optimierten Pulses in Abb. 4.4(b) hat eine Halbwertsbreite von ∆τ = 30.2 fs. Da die Kreuzkorrelation einer Faltung von Test- und Referenzpuls entspricht, lässt sich unter Annahme von gaußförmigen Pulsen die FWHMPulsdauer des Testpulses über folgende Relation bestimmen:
∆τ 2 = ∆t2T est + ∆t2Ref
.
(4.4)
Die Dauer des Referenzpulses wurde im vorigen Abschnitt auf ∆tRef = 15.9 fs. Aus Gl.
4.4 folgt für die Halbwertsbreite des Verstärkerpuls ∆tT est = 25.7 fs. Die aus der Entfaltung des Spektrogramms in Abb. 4.4(d) resultierende Pulsdauer beträgt ∆t = 26.1 fs.
Da Verstärker und Oszillatorpuls keine exakte Gaußform haben, sind die errechneten
Werte gut verträglich.
Bei Vergleich von Abb. 4.4(a)und(b) sind Abweichungen in dem Spektrogramm nach
Durchlaufen der 4-f-Konfiguration zu erkennen. Dies weist darauf hin, dass diese nicht
exakt als „Null-Dispersion-Kompressor“ justiert ist.
Die Einstellung der Gitter ist kritisch bei der Justage der 4-f-Konfiguration. Es zeigte sich, dass kleine Abweichungen im Einfallswinkel großen Einfluss auf die Pulsform
nehmen. Höhere Ordnungen der Dispersion lassen sich schwer korrigieren. So mussten
die Gitter leicht aus der Littrow-Anordnung herausgedreht werden, um stark verzerrte
Strukturen im Spektrogramm zu unterdrücken.
Unter diesen Umständen wurde eine gute Einstellung des Aufbaus erzielt. Die Auswertung der Pulsdauer in Abb. 4.4(c) (∆t = 25.9 fs) zeigt gute Übereinstimmung
mit derjenigen des direkten Verstärkerpulses. Der Flüssigkristallmodulator ist noch in
der Fourierebene zu positionieren. Durch das im Modulatordisplay enthaltene Glas
(6 mm) wird der Puls stark gechirpt. Dieser Chirp muss anschließend durch geeignete
Phasenmodulationen kompensiert werden. Somit fallen die leichten Phasenmodulationen durch den 4-f-Aufbau nicht ins Gewicht und können mitkompensiert werden.
Positionierung des SLM im 4-f-Aufbau
Nach der Justage des Strahlengangs und der 4-f-Konfiguration kann der SLM in der
Fourierebene positioniert werden. Es ist auf eine exakte Ausrichtung senkrecht zum
58
4.3 Justage des Pulsformers
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
40
0.00
-40
0.10
0
40
0.00
0.10
430
430
420
420
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
0.00
370
370
0.00
370
0.15
0.0
-40
0
40
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
0.05
XC
0.10
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
0.05
Wellenlänge [nm]
430
Wellenlänge [nm]
430
XC
Intensität [wilk. Einh.]
0
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
-40
0.10
0.15
0.0
-40
Relativer Zeitabstand [fs]
0
40
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
(a) Spektrogramm mit 4-f-Aufbau im Strahlengang (b) Spektrogramm ohne 4-f-Aufbau im Strahlengang
1.0
Intensität
Phase
Gauß-Fit
Gauß-Fit:
FWHM = 25.9 ± 0.1 fs
8
0.4
6
4
0.2
Gauß-Fit:
FWHM = 26.1 ± 0.1 fs
Intensität
Phase
Gauß-Fit
14
12
0.8
10
0.6
8
6
0.4
Phase [rad.]
10
0.6
Intensität [wilk. Einh.]
12
Phase [rad.]
Intensität [wilk. Einh.]
0.8
1.0
14
4
0.2
2
0.0
0
-60
-40
-20
0
Zeit [fs]
20
40
2
0.0
0
-60
-40
-20
0
Zeit [fs]
20
40
(c) Intensität und Phase des Verstärkerpulses nach (d) Intensität und Phase des Pulses nach dem Verdem 4-f-Aufbau
stärkersystem
Abb. 4.4: Vergleich der Verstärkerpulse mit und ohne 4-f-Aufbau im Strahlengang
59
4 Messungen
Strahlengang zu achten, damit die Pixelstreifen des ersten Displays auf die entsprechenden des zweiten abgebildet werden.
Inensität [wilk.Einh.]
Um die zentrale Wellenlänge (795 nm) auf
den mittleren Pixel (Nr.160) zu justieren,
Pixel160
kann die in Labview geschriebene SteuerPixel159
400
Pixel161
software des Modulators verwendet werden. Es wird Pixel Nr.160 auf maxima300
le Transmission geschaltet und das Spek200
trum nach dem Dünnfilmpolarisator hinter dem Pulsformer-Aufbau gemessen. In
100
Abb. 4.5 sind zusätzlich die gemessenen
Spektren für den Fall dargestellt, dass die
0
benachbarten Pixel Nr.159, bzw. Nr.161
790
792
794
796
798
800
maximale Transmission aufweisen.
Wellenlänge [nm]
Die entstandenen Kurven sind gut voneinander zu unterscheiden, so dass die Zuord- Abb. 4.5: Justage des LC-Modulators in
nung der zentralen Wellenlänge auf einen der Fourierebene
Pixel genau bestimmt werden kann. Die
Zuordnung der anderen Pixel zu den Wellenlängen ergibt sich aus einer Berechnung
nach Gl. 3.1. Das Spektrum von Oszillator und Verstärker als Funktion der Pixelnummer ist in Abb. 4.6 dargestellt.
Abb. 4.6: Spektrum von Oszillator und Verstärker als Funktion der Pixel des LCModulators in der Fourierebene. Die dargestellte Zuordnung gilt für eine Spaltbreite
von d = 1/300mm und einer Brennweite der Linsen von 40 cm.
Diese Abbildung zeigt, in welchem Umfang das Display des Flüssigkristallmodulators
von den verschiedenen Pulsen ausgenutzt wird. Bei dem Oszillator wird fast die gesamte Breite verwendet, wohingegen der schmalbandigere Verstärkerpuls nur die Hälfte
der Pixel zur effektiven Pulsformung zur Verfügung hat. Optional könnten für den
60
4.4 Adaptive Pulsformung
Vertärker Gitter mit geringerer Spaltbreite d verwendet werden, um eine bessere Auflösung zu erzielen.
Die durch Abb. 4.6 verdeutlichte Zuordnung von Wellenlänge zu Pixel dient zur exakten Phasen-und Amplitudenmodulation der Spektralkomponenten. Es kann mit Gl.
3.1 die Wellenlängenzuordnung jedes Pixels bestimmt werden und mit Hilfe der Kalibrierungskurven aus Abschnitt 3.3 die für eine Modulation nötige Steuerschaltung der
Pixel berechnet werden.
Um den Effekt des Modulatorglases auf den Verstärkerpuls zu untersuchen, wurde erneut eine XFROG-Messung durchgeführt. Dazu wurde die Modulatorphase auf
einen konstanten Wert und die Transmission auf ihren maximalen Wert gesetzt.
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0
40
80 0.00
0.10
430
430
420
420
410
410
400
400
390
390
380
380
370
0.00
0.04
0.08
0.12
0.16
370
Spektrum
XC
Intensität [wilk. Einh.]
-40
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
-80
0.0
-80
-40
0
40
80
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
(a)
(b)
Abb. 4.7: XFROG-Spur (a) und die Entfaltung (b) des Verstärkerpulses nach Durchlaufen des vollständigen Pulsformeraufbaus.
Abb. 4.7 zeigt das Spektrogramm und die entfalteten Kurven von Intensität und Phase. Die Pulsdauer hat sich auf ∆t ≈ 80 fs erhöht. Auch ist der vom Glas erzeugte
positve Phasenverlauf gut zu erkennen.
Als erste Aufgabe zum Test des Modulators bietet sich die Komprimierung des Pulses und die Kompensation des erzeugten positiven Chirps mit Hilfe der adaptiven
Pulsformung an. Dies wird in den nächsten Abschnitten behandelt.
4.4 Adaptive Pulsformung
Beträchtliche Anstrengungen wurden zur Formung ultrakurzer Laserpulse unternommen. Froehly et al. [34] beschrieben eine Reihe von Techniken zur Formung kurzer
Pulse. Dort demonstrierten sie auch die Fouriertransformationsmethode der spektralen Filterung. Weiner et al. [36] nutzten diese Methode zum ersten mal, um willkürlich
61
4 Messungen
geformte Pulse im Femtosekundenbereich zu erzeugen. Dazu wurden feste Phasen- und
Amplitudenmasken verwendet. Um eine gewünschte Pulsform zu erhalten, musste der
Eingangspuls gut charakterisiert sein, um nach Gl. 2.62 die nötige Filterfunktion der
Maske zu berechnen. Diese Methode war sehr aufwendig, da für jede Pulsform eine
neue Maske angefertigt werden musste. Der technische Fortschritt machte es möglich,
die festen Masken durch Flüssigkristallmodulatoren zu ersetzen. Dadurch wurde hohe
Auflösung und elektronische Programmierbarkeit erreicht, so dass sich Pulsformen im
Millisekundenbereich ändern ließen [41]. Dies bereitete die Gundlagen zur adaptiven
Pulsformung.
In manchen Situationen ist das elektrische Feld, welches für ein Experiment genutzt
werden soll, schwer oder unmöglich zu bestimmen. Judson et al. [9] schlugen vor,
Genetische Algorithmen zu verwenden, um das benötigte Feld mit Hilfe eines experimentellen Feedback-Signals iterativ zu bestimmen. Sie simulierten dies zur Kontrolle
von Molekülen.
Die Methode der adaptiven Pulsformung lässt sich allgemein zur Modulation unbekannter Laserpulse einsetzten. Meshulach et al. [55] simulierten die Kompression unbekannter ultrakurzer Pulse mit Hilfe evolutionärer Algorithmen.
4.4.1 Genetischer Algorithmus
Im Folgenden wird der Genetische Algorithmus beschrieben, welcher mit der Software
des SLM-320d ausgeliefert wurde. Dieser ist dafür ausgelegt, mit einem Doppeldisplay
mit 320 Pixel verwendet zu werden. Der Parametervektor, welcher zu optimieren ist,
besteht aus 640 Werten. Dies sind die 320 Amplituden- und 320 Phasenwerte der Pixel.
Zu Beginn einer Optimierung wird die Populationsgröße, also die Anzahl der in jeder
Generation zu testenden Parametervektoren, festgelegt. Die 640 Parameterwerte für
jedes Individuum werden zufällig initialisiert. Sie stellen die genetische Information
dar, die es zu optimieren gilt.
Jedem Individuum wird während eines Optimierungszyklus eine Fitness zugeordnet.
Dazu werden die Parametervektoren an die Steuersoftware des Modulators übergeben,
welche die Transferfunktion erzeugt. Der so modulierte Puls wird in geeigneter Weise
gemessen und erzeugt ein Feedback-Signal. Daraus ergibt sich die Fitness des getesteten Individuums.
Zur Optimierung der genetischen Information werden die Parameter in Binärdarstellung kodiert. Um aus einer Generation eine nachfolgende Generation gleicher Größe zu
erzeugen, werden eine Reihe von Mutationen durchgeführt. Dazu gehören verschiedene
für jedes Individuum zufällig ausgewählte Operationen:
Die Gene des Indiviuums werden mit Nachbargenen gemittelt, um eine Glättung der
genetischen Information zu erzeugen. Der gesamte Parametervektor kann rotiert oder
gespiegelt werden. Außerdem gehören Bitflips und gaußförmige Variationen der Parameter zu den verwendeten Operationen.
Neben den Mutationen einzelner Individuen werden auch Kreuzungen unter ihnen
durchgeführt. Dazu wird die genetische Information eines Individuums an einer zu-
62
4.4 Adaptive Pulsformung
fälligen Stelle zerschnitten und mit der komplementären eines anderen Individuums
verschmolzen.
Da Mutationen und Kreuzungen den Optimierungsprozess fördern, aber auch stören
können, wird eine vorher festgelegte Anzahl von Eliten dagegen geschützt. Die Eliten
sind diejenigen Individuen mit den höchsten Fitness-Werten.
Mutationen sind notwendig, damit die genetische Information der Individuen nicht zu
einseitig wird. Sie verhindern, dass der Optimierungsprozess in einem lokalen Minimum endet. Allerdings können sie die Entwicklung auch stören. Da nicht bekannt ist,
welche Mutations- und Kreuzungswahrscheinlichkeiten für den Entwicklungsprozess
optimal sind, werden diese mit der Generationsanzahl periodisch geändert.
Der Fortschritt des Optimierungsprozesses lässt sich an der besten Fitness einer Generation erkennen.
4.4.2 Rekompression des Verstärkerpulses
Zur Rekompression des durch das Modulatorglas gechirpten Verstärkerpulses kommt
der eben beschriebene Algorithmus zum Einsatz. Als Feedback-Signal wurde die von
dem modulierten Puls in einem BBO Typ I (30 µm) erzeugte SHG-Intensität gewählt.
Wegen dem nichtlinearen Prozess entsprechen große SHG-Intensitäten hohen Feldintensitäten und kurzer Dauer des erzeugenden Pulses [56]. Auch wenn das SHG-Signal
keine volle Information über den Puls darstellt, zeigten Meshulach et al. [55], dass sich
mit der SHG-Intensität als Fitness Pulse effizient rekomprimieren lassen.
Es konnte der XFROG-Aufbau zur Erzeugung des Feedback-Signals verwendet werden, wobei nur das direkte SHG-Spektrum des geformten Pulses gemessen und integriert wurde. Die Fitness wird vom Messprogramm an den Genetischen Algorithmus
weitergegeben. Da das Steuerprogramm des LC-Modulators auf einem anderen Computer läuft, musste die Kommunikation zwischen dem Algorithmus und der Steuersoftware über das Netzwerk hergestellt werden. Neben der Integrationszeit des SHGSignals bestimmt dies hauptsächlich die Geschwindigkeit der Optimierung. Der Zyklus
zum Testen einer Generation (≈ 20 Individuen) dauerte ca. 20-30 Sekunden.
Zur Rekompression der Pulse wurde eine reine Phasenoptimierung durchgeführt, da
die spektralen Amplituden nicht abgeschwächt werden sollten.
Der Fortschritt in Abb. 4.8(a) zeigt, dass sich die SHG-Intensität während der Optimierung verdreifacht hat. Ab Generation 300 gab es einen Einbruch des Fortschritts.
Auf Grund von Schwankungen im Messsignal können die Eliten einer Generation verloren gehen, so dass es zu einer Rezession kommt. Die adaptive Optimierung erfordert
eine hohe Stabilität des Signals. Neben der Schwankung der Verstärkerleistung können
auch Fluktuationen der Integrationszeit des Spektrometers diese beeinflussen. Durch
Mittelung über viele Pulse (ca. 500) kann die Stabilität des Feedbacksignals erhöht
werden.
In Abb. 4.9(a) ist die Intensität und Phase des rekomprimierten Pulses dargestellt.
63
200
160
120
Fortschritt
80
Transferfunktion [rad.]
SHG-Intensität [wilk.Einh.]
4 Messungen
Transferfunktion
Polynom Fit
6
4
2
0
0
100
200
Generation
300
(a) Fortschritt der Optimierung.
-0.2
0.0
S [fs
-1
0.2
0.4
]
(b) Optimierte Phasen-Transferfunktion über
Ω = ω − ω0 dargestellt. Polynom-Fit 2.Ordnung
ergibt k2 = −277 ± 5 fs2 .
Abb. 4.8: Rekompression des gechirpten Pulses duch adaptive Pulsformung
Zum Vergleich wurde ebenfalls die Intensität des gechirpten Pulses gestrichelt hinzugefügt. Die mit der genetischen Optimierung berechnete Phasenmodulation komprimiert
den Puls von ≈ 80 fs auf ≈ 24 fs. Die Phase zeigt einen flachen Verlauf über die Intensität des Pulses, was auf eine gute Rekompression schließen lässt.
Nach der in Abschnitt 2.4.1 beschriebenen linearen Filtertheorie gilt für die Phase
des geformten Pulses:
Φaus (ω) = Φ(ω) − Ψ(ω) ,
(4.5)
so dass bei der Rekompression im Idealfall die Transferfunktion Ψ(ω) die Frequenzraumphase Φ(ω) des gechirpten Pulses kompensiert. In Abb. 4.9(b) ist die Fouriertransformation des unkomprimierten Pulses mit einem Fit an die spektrale Phase
dargestellt. Für den Chirpparameter a2 ergibt sich:
a2 = 2 k2 = −468 ± 59fs2
.
(4.6)
Aus dem Fit an die Phasen-Transferfunktion in Abb. 4.8(b) ergibt sich:
c2 = 2 k2 = −554 ± 7fs2
.
(4.7)
Die berechneten Chirpparameter stimmen nicht exakt überein. Sie sind aber durchaus
verträglich, wenn berücksichtigt wird, dass der optimierte Puls keine exakt konstante
Phase aufweist.
Aus dem Chirpparameter lässt sich schließen, dass es sich bei dem Modulatorglas
nicht um das häufig verwendete BK7 handelt, dessen Gruppengeschwindigkeitsdispersion (45fs2 /mm) nicht mit den gemessenen Werten übereinstimmt.
Wird die spektrale Intensität in Abb. 4.9(b) betrachtet, fällt ebenfalls auf, dass
sie nicht exakt dem Spektrum des Verstärkerpulses entspricht. Auch die Achsentransformation von λ zu Ω = ω − ω0 , die berücksichtigt werden muss, wenn mit dem
64
4.4 Adaptive Pulsformung
Intensität
Phase
Gauß-Fit
Intensität vor
Komprimierung
1.0
14
14
12
8
0.4
6
4
0.2
12
10
0.6
8
0.4
6
4
0.2
spektrale Intensität
spektrale Phase
Polynom Fit
2
0.0
0
-80
-40
0
Zeit [fs]
40
80
Phase [rad.]
10
0.6
0.8
Phase [rad.]
Intensität [wilk. Einh.]
0.8
Gauß-Fit:
FWHM = 24.2 ± 0.1 fs
Intensität [wilk. Einh.]
1.0
2
0.0
0
-0.1
0.0
S [fs
-1
0.1
]
(a) Intensität und Phase des rekomprimierten (b) Spektrale Intensität und Phase des unkomPulses. Gestrichelt zugefügt die Intensität des un- primierten Pulses (Abb. 4.7(b)). Ein Polynom-Fit
komprimierten Pulses.
2.Ordnung ergibt für den Koeffizienten 2. Ordnung: k2 = −234 ± 42 fs2 .
Abb. 4.9: Vergleich des gechirpten und rekomprimierten Pulses
Verstärkerspektrum aus Abb. 4.6 verglichen wird, erklärt die Unterschiede nicht.
Die spektrale Intensität ist wie die Pulsintensität und Phase durch das zugehörige
Spektrogramm bestimmt. Im Gegensatz zur Entfaltung der FROG-Spuren, existieren bei der Entfaltung von XFROG-Spuren keine Korrektionsmechanismen in der
FROG-Software. Durch ungenügende Phasenanpassungsbandbreite und wellenlängenabhängige Sensitivität des Spektrometers können die SFG-Spektren verfälscht werden.
In diesem Fall werden natürlich auch nicht die korrekten Pulse rekonstruiert. In Abschnitt 2.3.2 wurde beschrieben, dass die Entfaltung verzerrter Spektrogramme zu
einer schlechten Konvergenz des FROG-Algorithmus führt. Der FROG-Fehler betrug
bei allen Entfaltungen unter 3%.
Wird aus der Halbwertsbreite ∆Ω ≈ 0.2fs−1 der spektralen Intensität in Abb. 4.9(b)
die Halbwertsbreite des Spektrums berechnet, so ergibt sich:
∆λ =
∆Ωλ20
≈ 69 nm .
2π c
(4.8)
Dies stimmt mit der unabhängig gemessenen Breite des Spektrums ∆λ = 67 nm überein.
In Anbetracht der Tatsache, dass die Bandbreite des Spektrums gut rekonstruiert wurde, der FROG-Fehler bei allen Entfaltungen klein ist und der untersuchte spektrale
Phasenverlauf ca. dem erwarteten entspricht, reicht die Genauigkeit der Entfaltungen
für die hier durchgeführten Analysen.
65
4 Messungen
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation
In den folgenden Abschnitten werden verschiedene Phasenmodulationen durchgeführt,
um die Auswirkung einer zuvor definierten Transferfunktion auf den Puls zu testen.
Der Amplitudenfilter bleibt dabei konstant, um maximale Transmission zu gewährleisten.
Um die geformten Pulse besser analysieren zu können, wird die Modulation idealerweise an einem Puls mit flachem Phasenverlauf durchgeführt. Als Grundlage wird
also der komprimierte Puls aus dem letzten Abschnitt dienen. Hierzu wurde die dort
errechnete Transferfunktion gespeichert und wird im Folgenden zu der gewünschten
Transferfunktion dazu addiert. Damit wirken die durchgeführten Phasenmodulationen
quasi auf eine konstante Phase.
Die Transferfunktion wird wieder als Taylorentwicklung dargestellt:
∞
X
1
cn (ω − ω0 )n
Ψ(ω − ω0 ) =
n!
n=0
.
(4.9)
Die Koeffizienten werden über die Steuersoftware des Modulators kontrolliert, so dass
ein Phasenpolynom beliebiger Ordnung erzeugt werden kann.
4.5.1 Lineare Phase - Zeitverschiebung
Zunächst wird eine lineare Phase im Frequenzraum erzeugt: ci6=1 = 0. Eine Filterfunktion der Form H̃(ω) = e−i c1 (ω−ω0 ) erzeugt eine Zeitverschiebung des einlaufenden
Pulses. Dies ist einfach zu erkennen, wenn bedacht wird, dass die Fouriertransformation von H̃(ω) gerade eine Deltafunktion ergibt:
Eaus (t) = F{Ẽein (ω)H̃(ω)}
= Eein (t) ⊗ δ(t − c1 )
= Eein (t − c1 ) .
(4.10)
(4.11)
(4.12)
Da die Koeffizienten also gerade einer Verzögerung entsprechen (c1 = τ ), ist die Wirkung einfach zu überprüfen.
Abb. 4.10(a)-(g) zeigt die Kreuzkorrelationsspuren zwischen Oszillator- und Verstärkerpuls für verschiedene Phasenkoeffizienten τ . Von Bild(a)-(f) wurde die Verzögerung
um jeweils 400 fs erhöht. Es ist zu erkennen, dass die gemessenen Werte sehr gut mit
den Steuerwerten übereinstimmen.
Die Halbwertsbreite der Kreuzkorrelationskurven nimmt mit der Verzögerung nur
leicht zu. Tabelle 4.1 enthält die Halbwertsbreiten der Kreuzkorrelation für Werte
von c1 unterhalb der Nyquist-Grenze. Die Verschiebung ändert den Puls also nicht.
In Abschnitt 2.5.4 wurde berechnet, dass die Nyquist-Grenze für eine lineare Phasenmodulation bei c1 = 1250 fs liegt. Dies ist der halbe Abstand zum ersten Replikapuls.
Oberhalb ist eine eindeutige Darstellung der Phasenfunktion nicht mehr möglich, da
66
Intensität [norm.]
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation
1.0
J
0.8
1.0
= 0 fs
0.6
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
0.0
-2000
-1000
0
1000
J
0.8
-2000
2000
-1000
Intensität [norm.]
(a)
J = 800 fs
0.8
1.0
2000
0.6
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
J = 1200 fs
0.8
0.0
-1000
0
1000
2000
-2000
-1000
(c)
Intensität [norm.]
1000
(b)
1.0
-2000
0
1000
2000
(d)
1.0
J = 1600 fs
0.8
1.0
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
J = 2000 fs
0.8
0.6
0.0
-2000
-1000
0
1000
2000
-2000
-1000
(e)
Intensität [norm.]
0
= 400 fs
0
1000
2000
0
1000
2000
(f)
1.0
J = 2500 fs
0.8
1.0
0.8
0.6
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
0.0
-2000
-1000
0
1000
Zeitverzögerung [fs]
(g)
2000
-2000
-1000
Zeitverzögerung [fs]
(h)
Abb. 4.10: (a) bis (g) zeigen die Kreuzkorrelationen einer linearen Phasenmodulation
bei verschiedenen Verzögerungen τ . (h) zeigt die Kreuzkorrelationen zusammen mit
der Hüllfunktion.
67
4 Messungen
FWHM(XC) [fs] :
c1 = 0 fs
28.3
c1 = 400 fs
29.1
c1 = 800 fs
30.5
c1 = 1200 fs
32.1
Tabelle 4.1: Halbwertsbreite der Kreuzkorrelation für verschiedene Verzögerungenskoeffizienten der linearen Phasenmodulation des Verstärkerpulses
weniger als zwei Stützpunkte pro Periode existieren. In der Kreuzkorrelation macht
sich dies dadurch bemerkbar, dass der Replika näher am Zeitnullpunkt ist, als der
wirkliche Puls.
Während der Puls linear verschoben wird, sinkt dessen Intensität. Diese wird auf die
Replikapulse verteilt, welche bei größeren Verzögerungen deutlich zum Vorschein kommen. In Abschnitt 2.5 wurde berechnet, dass der Abstand zum Hauptpuls ≈ 2.5 ps
betragen sollte. Dies ist mit den Messungen in Übereinstimmung, allerdings zeigen
sich die Satelittenpulse nicht als scharfer Peak. Sie sind mit einer Halbwertsbreite von
≈ 350 fs stark verbreitert.
Bei der theoretischen Berechnung physikalischer Grenzen des Flüssigkristallmodulators, wurde als Ursache der Replikapulse die diskrete Struktur des Modulatordisplays
identifiziert. Dort wurde eine lineare Dispersion der Frequenzen angenommen, so dass
jeder Pixel die gleiche Bandbreite δω abdeckt. Tatsächlich sind die Frequenzabstände
δω allerdings nicht äquidistant, wenn höhere Ordnungen der Dispersion einbezogen
werden.. δω hängt viel mehr von der Position auf dem Display, und damit auch von
2π
), erder Frequenz selbst, ab. Für die Zeiten, zu denen die Replika auftreten (t = n δω
gibt sich eine Frequenzabhängigkeit. Der Replikapuls wird also gechirpt, was zu einer
Verlängerung der Pulsdauer führt.
Abb. 4.11 zeigt die FROG-Spur für eiRelativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
ne Verzögerung von τ = 2.5 ps. Wie
-500
0
500 0
25x10
auch schon in der Kreuzkorrelation (Abb.
430
430
4.10(g)) zu erkennen, ist der Repli420
420
kapuls an Stelle des eigentlichen Pul410
410
ses gerückt. Außerdem ist deutlich die
400
400
Abhängigkeit der Verzögerung von der
390
390
Frequenz, bzw. der Wellenlänge zu se380
380
370
370
hen.
0.00
Spektrum
Ein Vergleich mit den FROG-Spuren,
0.04
die im nächsten Abschnitt mittels einer
0.08
0.12
quadratischen Phasenmodulation erzeugt
0.0
0.4
0.8
-500
0
500
Intensität [wilk. Einh.]
wurden (Abb. 4.13), bestätigt den VerRelativer Zeitabstand [fs]
dacht, dass der Chirp des Replikapulses
durch den vernachlässigten Term 2.Ord- Abb. 4.11: XFROG-Spur für eine Verzönung der Taylor Entwicklung in Gl. 2.76 gerung von 2500 fs.
verursacht wird.
-3
Intensität [wilk. Einh.]
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
XC
68
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation
Wie bereits erwähnt, nimmt die Intensität der Pulse mit der Verzögerung ab. In
Abschnitt 2.5 wurden Funktionen berechnet, die ein Zeitfenster für die Formung von
Pulsen darstellen. Die diskrete Maske des Displays erzeugte eine Einhüllende der Form:
fsinc = sinc ( δω t/2 ). Die endliche
Fokusgröße wz verursachte eine gaußförmige Ein
wz2 t2
hüllende: fexp = exp − 8α2 . Der geformte Puls wird mit diesen Funktionen multipliziert, so dass Intensitäten zu großen Zeiten durch die Hüllfunktion reduziert werden.
Abb. 4.10(h) zeigt nochmals die Kreuzkorrelationen zusammen in einem Graph, worin
zusätzlich die Hüllfunktion (fsinc · fexp )2 eingetragen ist. Diese wird allein durch die
in Abschnitt 2.5 berechneten Werte (α = 4.05 · 10−14 mms, δω = 2.5THz, wz = 55µm)
bestimmt und hat eine Halbwertsbreite von ≈ 1660 fs. Es ergibt sich qualitativ eine
gute Übereinstimmung mit den gemessenen Werten. Es ist daran zu erinnern, dass
die Einhüllende keine Fitparameter besitzt, und die Berechnung auf der Annahme von
Gaußmoden des Lasers beruht.
4.5.2 Quadratische Phasenmodulation
Es werden nun die Auswirkungen einer quadratischen Phasenmodulation mit der
Transferfunktion
Ψ(ω − ω0 ) =
c2
(ω − ω0 )2
2
(4.13)
untersucht. Als Ausgangspuls dient wieder der rekomprimierte Verstärkerpuls aus Abschnitt 4.4.2.
XFROG-Spektrogramme sind nicht symmetrisch. Es lassen sich aus einem solchen intuitiv Aussagen über den Chirp des vermessenen
Pulses treffen.
Wie bereits erwähnt wurde, ist die Verzögerungsachse so definiert, dass zu positiven τ der
Referenzpuls nach dem Testpuls beim Kristall
ankommt. Auf diese Weise wird der Puls zeitlich korrekt abgetastet: Bei negativen Verzögerungen wird die frühe Flanke des Testpulses
erfasst und bei positiven wird die zeitlich spätere Flanke erfasst.
Das Diagramm in Abb. 4.12 soll diesen
Sachverhalt nochmals verdeutlichen. Hier entAbb. 4.12: Skizze zur Definition
spricht τ = 0 maximaler SFG-Intensität. Der
der Verzögerungsachse im Spektrozeitliche Verlauf des Testpulses wird zu vergramm.
schiedenen Verzögungszeiten durch den Referenzpuls abgetasted und das SFG-Signal spektral aufgelöst in das Spektrogramm projiziert.
69
4 Messungen
Mit der beschriebenen Definition der Verzögerungsachse lässt sich sogar das Vorzeichen eines linearen Chirps bestimmen.
Abb. 4.13(a)-(d) zeigt Spektrogramme nach einer quadratischen Phasenmodulation
für verschiedene Werte von c2 . Der lineare Chirp zeigt sich deutlich durch eine Kippung der XFROG-Spur. Aus den Spektrogrammen ist zu lesen, dass zuerst die langen
Wellenlängen und später die kurzen Wellenlängen im Testpuls vorhanden sind. Ein
solcher Puls wird als positiv gechirpt bezeichnet, da die Frequenz über die Pulsdauer
ansteigt.
Weiter ist zu beobachten, dass die Kreuzkorrelationsbreite (∆τxc ) mit steigenden Werten für c2 zunimmt. Die zeitliche Struktur des Pulses wird stark verändert. Es entsteht
fast ein Doppelpuls, dessen Subpulse bei verschiedenen Zentralwellenlängen liegen.
Diese zeitliche Veränderung ist allerdings keine direkte Ursache der quadratischen
Phase.
In Abschnitt 2.1.1 wurde anhand des Beispiels eines Gaußpulses die Wirkung einer
quadratischen Frequenzraumphase Φ(ω − ω0 ) = a22 (ω − ω0 )2 auf die zeitliche Phase demonstriert. Unter Vernachlässigung konstanter Terme ergab sich ebenfalls eine
quadratische Abhängigkeit:
φ(t) = −
Die instantane Frequenz ω(t) = ω0 +
ab, wobei
a2
t2
+ σ4)
2(a22
dφ(t)
dt
b2 = −
.
(4.14)
= ω0 + b2 t hängt also linear von der Zeit
a22
a2
+ σ4
(4.15)
der Taylorkoeffizient 2.Ordnung der Zeitphase ist.
Dieser lineare Zusammenhang ist direkt aus den XFROG-Spuren abzulesen. Er erklärt,
wieso es zu den zeitlichen Substrukturen im Puls kommt. Die Spektralkomponenten
des gechirpten Pulses erreichen den Verdopplungskristall zu unterschiedlichen Zeiten.
Da die Spektren der zur Kreuzkorrelation verwendeten Pulse aber selbst Strukturen
aufweisen (siehe Abb. 4.6), wirkt diese auch auf die zeitliche Struktur des gechirpten
Pulses.
Um nochmals zu zeigen, dass dieser Effekt nicht durch den Pulsformer verursacht
wird, wurde der Verstärker mit dem Dazzler geformt. Hierzu wurde mit der DazzlerSoftware eine Phasenmodulation mit c2 = 1200fs2 eingestellt. Eine XFROG-Messung
ohne den Pulsformeraufbau ergab das Spektrogramm in Abb. 4.13(f). Dieses ist direkt
mit Abb. 4.13(d) vergleichbar, da die gleiche Modulation durchgeführt wurde. Trotz
des Verstärkungsprozesses nach der Pulsformung mit dem Dazzler zeigt sich die selbe
Struktur in den Spektrogrammen.
Um einen Vergleich zwischen eingestellter Phasenmodulation und tatsächlich erzeugter Phase zu erhalten, kann Gl. 4.15 herangezogen werden. Diese liefert den
70
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
100
0.00
0.10
-100
0.00
0.25
430
430
420
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
0.00
0.04
370
0.08
0.12
0.16
-100
0
Wellenlänge [nm]
0.0
0.4
0.8
0.16
Intensität [wilk. Einh.]
100
0.04
0.08
0.12
0.0
-100
100
100
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
(b) c2 = 600fs2 , ∆τxc = 106fs
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0
0
Relativer Zeitabstand [fs]
(a) c2 = 300fs , ∆τxc = 33fs
-100
370
Spektrum
XC
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
370
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0.00 0.10 0.20
-100
0
100
0.00 0.10 0.20
430
430
420
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
370
0.04
Wellenlänge [nm]
XC
0.08
0.12
0.0
0
100
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
370
Spektrum
0.04
XC
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
370
Wellenlänge [nm]
430
420
Wellenlänge [nm]
430
-100
Wellenlänge [nm]
430
2
Wellenlänge [nm]
100
420
Relativer Zeitabstand [fs]
Intensität [wilk. Einh.]
0
430
XC
Intensität [wilk. Einh.]
0
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
-100
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0.08
0.12
0.0
-100
0
100
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
2
(d) c2 = 1200fs2 , ∆τxc = 199fs.
(c) c2 = 900fs , ∆τxc = 142fs
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
Phasenkoeff.:
K2 = (4.2e-04
-2
± 0.2e-04) fs
Intensität
Phase
Polynom-Fit
8
6
0.4
4
2
0
0.0
-100
0
Zeit [fs]
100
100
0.00 0.10 0.20
430
430
420
420
410
410
400
400
390
390
380
380
370
370
Spektrum
0.04
XC
0.2
0
Wellenlänge [nm]
0.6
Phase [rad.]
10
Wellenlänge [nm]
12
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
-100
14
Intensität [wilk. Einh.]
1.0
0.08
0.12
0.0
-100
0
100
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
2
(e) Intensität und Phase des mit c2 = 1200fs gechirpten Pulses
(f) Formung mit Dazzler: c2 = 1200fs2
Abb. 4.13: Quadratische Phasenmodulation
71
4 Messungen
direkten Zusammenhang zwischen Zeitraum-Chirpparameter b2 und FrequenzraumChirpparameter a2 . Wenn der Chirpparameter viel größer als die Pulsdauer vor der
Modulation ist, also wenn gilt
|a2 | σ 2
,
(4.16)
.
(4.17)
lässt sich der Zusammenhang vereinfachen zu
b2 ≈ −
1
a2
Der Zusammenhang von c2 und a2 ergibt sich aus der Theorie der linearen Filter. In
Abschnitt 2.4.1 wurde die Phase des auslaufenden Pulses gegeben durch:
Φaus (ω) = Φein (ω) − Ψ(ω) .
(4.18)
Da jede Phasenmodulation ausgehend von einem komprimierten Puls durchgeführt
wird, gilt idealerweise für den einlaufenden Puls: Φein (ω) = 0. Damit ist der Zusammenhang der Taylorkoeffizienten geklärt und es ist c2 = −a2 .
Aus Abschnitt
√ 2.1.1 ist bekannt, dass die Halbwertsbreite des ungechirpten Pulses
über ∆t = 2 ln 2 σ mit σ verknüpft ist. Für die Analyse des mit c2 = 1200fs2 gechirpten Pulses ist Gl. 4.16 somit erfüllt. Abb. 4.13(e) zeigt die entfaltete Intensitätskurve
I(t) und Phase φ(t). Wird die Phase nach Gl. 4.2 gefittet, ergibt sich b2 = 2 k2 =
(8.4 ± 0.6) · 10−4 fs−2 . Für den Frequenzchirp führt dies zu a2 = −1190 ± 85fs2 , was in
sehr guter Übereinstimmung mit dem Steuerparameter c2 = 1200fs2 steht.
4.5.3 Kubische Phasenmodulation
Die Auswirkung einer kubischen Frequenzraumphase auf die zeitliche Phase lässt sich
nicht direkt voraussagen. Es existiert kein einfacher Zusammenhang, wie bei der eben
beschriebenen quadratischen Phasenmodulation.
Eine Phase dritter Ordnung bedeutet, dass der Puls einen quadratischen Chirp hat.
Spektrale Komponenten auf beiden Seiten der Zentralfrequenz, ω0 ± δω, erhalten die
gleiche Verzögerung τ . Diese leicht unterschiedlichen Frequenzen erzeugen eine Schwebung im Puls, was zu einem oszillatorischen Verhalten der Intensität über die Zeit
führt [12]. Die so erzeugten Vor- bzw. Nachpulse, je nach Vorzeichen des Chirpparameters, sind in den XFROG-Spuren gut zu erkennen (Abb. 4.14(a)-(d)).
Neben den Oszillationen ist auch zu erkennen, dass die FWHM-Breite des Hauptpulses bei großen Werten von |c3 | zunimmt. Eine Phasenmodulation führt immer zu einer
Vergrößerung der Pulsbreite.
Es wurde eine Simulation mit Labview durchgeführt, um einen Vergleich zu den
Meßdaten zu erhalten. Das elektrische Feld im Frequenzraum wurde dazu folgendermaßen dargestellt:
a
p
3
3
.
(4.19)
Ẽ(ω) = |S(ω − ω0 )| exp i (ω − ω0 )
6
72
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0.10
0
100 200 300 400 0.00
0.10
430
430
420
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
Spektrum
0.04
0.12
0.0
0
100 200 300 400
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
370
0.00
370
Spektrum
0.04
XC
0.08
Intensität [wilk. Einh.]
370
0.00
Wellenlänge [nm]
430
420
Wellenlänge [nm]
430
XC
Intensität [wilk. Einh.]
100 200 300 400 0.00
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
0
0.08
0.12
0.0
0
Relativer Zeitabstand [fs]
100 200 300 400
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
3
(a) XFROG-Spur mit c3 = 30000fs , ∆τxc = 48fs (b) XFROG-Spur mit c3 = 80000fs3 , ∆τxc = 63fs
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0.00
0.10
-400 -300 -200 -100
0
0.00
0.10
430
430
420
420
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
0.00
370
0.04
0.12
0.0
-400 -300 -200 -100
0
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
370
0.00
370
Spektrum
0.04
XC
0.08
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
Wellenlänge [nm]
430
Wellenlänge [nm]
430
XC
Intensität [wilk. Einh.]
0
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
-400 -300 -200 -100
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0.08
0.12
0.0
-400 -300 -200 -100
Relativer Zeitabstand [fs]
0
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
1.0
0.8
XC-Intensität [norm.]
XC-Intensität [norm.]
(c) XFROG-Spur mit c3 = −30000fs3 , ∆τxc = 47fs (d) XFROG-Spur mit c3 = −80000fs3 , ∆τxc = 73fs
XC Experiment
Simulation
0.6
0.4
0.2
0.0
-600
-400
-200
Verzögerung [fs]
0
(e) Kreuzkorrelation aus (c) mit Simulation
1.0
0.8
XC Experiment
Simulation
0.6
0.4
0.2
0.0
-600
-400
-200
Verzögerung [fs]
0
(f) Kreuzkorrelation aus (d) mit Simulation
Abb. 4.14: Spektrogramme und Kreuzkorrelation bei kubischer Phasenmodulation
73
4 Messungen
Das elektrische Feld wurde über einen FFT-Algorithmus1 in den Zeitraum transformiert und dann quadriert, um die Intensität zu erhalten. Die FFT ist eine diskrete
Transformation. Die Schrittweite der Zeitachse ergibt sich aus δt = 2π/(N δω), wobei
N die Anzahl der Datenpunkte ist.
Zur Berechnung der Zeitachse wurde nicht die in Abschnitt 2.5 bestimmte mittlere Bandbreite von δω ≈ 2.5 THz verwendet, sondern eine Bandbreite pro Pixel von
δω = 2.4 THz angenommen. Der Grund hierfür ist eine bessere Übereinstimmung mit
den Daten. Der Unterschied ergibt sich daraus, dass die Frequenzbreite jedes Pixels
unterschiedlich ist, der FFT-Algorithmus aber eine diskrete Transformation durchführt.
Die Intensität des Pulses I(t) wurde schließlich nochmals mit einem Gaußpuls der
Breite ∆t = 16 fs gefaltet, welcher den Referenzpuls simulieren sollte. Das simulierte
Kreuzkorrelationssignal ist zusammen mit dem Messsignal in Abb. 4.14(e)und(f) dargestellt. Der qualitative Verlauf zeigt gute Übereinstimmung.
Auffallend ist auch die Höhe des Modulationsparameters. Es wurden Phasenmodulationen bis c3 = 8 · 104 fs3 durchgeführt. Die Nyquist-Grenze wurde in Abschnitt
yquist
2.5.4 aber zu cN
= 15.8 · 103 fs3 berechnet. Dass trotzdem so hohe Werte des
3
Chirpparameters ohne Verzerrung der Pulsform durchgeführt werden konnten, hat
seinen Grund in der Ausnutzung der Displayfläche. Die Nyquist-Grenze wurde für die
größte Phasendifferenz am Rand des Displays berechnet. Der Verstärkerpuls nutzt allerdings etwa nur die Hälfte der Pixel aus. Dann ergibt sich schon eine Grenze von
yquist
cN
= 63·103 fs3 . Da die Grenze zuerst für die äußeren Pixel mit niedriger spektraler
3
Intensität überschritten wird, macht sich dies aber nicht sofort bemerkbar.
4.5.4 Kosinusförmige Phasenmodulation
Eine kosinusförmige Phasenmodulation
Ψ(ω) = A cos ( ∆T (ω − ω0 ) + C )
(4.20)
führt zu einer Erzeugung von Pulszügen [57]. In diesem Abschnitt wird untersucht,
wie die Parameter A, ∆T, C die Anzahl der Subpulse, deren Abstände und relative
Intensitäten beeinflussen.
Zunächst wird ∆T bei A = 1.7 und C = 0 variiert. Die zugehörigen Kreuzkorrelationen sind in Abb. 4.15 dargestellt. Wie schon im letzten Abschnitt beschrieben, wurde
zusätzlich eine Simulation durchgeführt und gepunktet eingezeichnet. Die Abstände
der Subpulse lassen sich über den Steuerparameter exakt einstellen. Die konstante
Amplitude von A = 1.7 erzeugt ungefähr 3 größere Subpulse.
Es zeigt sich, dass die relative Intensität allerdings stark von der Separation der Subpulse abhängt. In der Simulation sind jeweils ein niedriger mittlerer Puls und zwei
gleich große äußere Pulse zu sehen. Die relativen Intensitäten hängen dort nicht von
∆T ab. Dies wurde auch erwartet. Wieso die relativen Intensitäten von der Separation
1
FFT, Englisch: fast fourier transform
74
XC-Intensität [norm.]
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation
1.0
0.8
1.0
0.8
0.6
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
)T = 100fs
0.0
-400
XC-Intensität [norm.]
)T = 50fs
Simulation
Experiment
-200
1.0
0
200
)T = 200fs
0.8
-400
400
1.0
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
0.0
0.0
0
400
Verzögerung [fs]
0
200
400
)T = 300fs
0.8
0.6
-400
-200
-400
0
400
Verzögerung [fs]
Abb. 4.15: Kreuzkorrelation mit A = 1.7 für verschiedene ∆T . Der relative Abstand
der Subpulse lässt sich über den Steuerparameter T gut einstellen.
abhängen, ist nicht verstanden. Erst bei großen ∆T gleicht sich das Experiment an
die Simulation an.
Um den Effekt der Amplitde A der Kosinusmodulation zu beobachten, wurde ∆T =
100 fs gesetzt. Abb. 4.16 zeigt die zugehörigen Kreuzkorrelationen. Mit wachsendem A
steigt die Anzahl der Subpulse. Zunächst entstehen kleine Nebenpulse, welche größer
werden, bis sie die Höhe des Hauptpulses erreichen. Dieser nimmt ab und gleichzeitig
enstehen neue Subpulse zu jeder Seite der Pulssequenz. Der Abstand der Subpulse
entspricht jeweils ∆T .
Die Amplitude wurde so variiert, dass in Bereichen, in denen sich die Kreuzkorrelationsspur stark ändert, A nur geringfügig geändert wurde. Dies gilt vor allem für
A ≈ 1.5. Im Vergleich von Simulation und Experiment zeigt sich, dass die Intensitäten
in diesem Bereich nicht übereinstimmen. So werden bei A = 1.5 in der Simulation
3 Subpulse gleicher Intensität erreicht. Im Experiment geschieht dies erst bei einem
Wert von A = 1.7.
Es ist nicht klar, woher diese Diskrepanz kommt. Es wurde überprüft, ob bei der Berechnung der Steuerspannungen der Displays aus der gewünschten Phasenmodulation
ein Fehler entsteht. Hierzu wurde aus den Steuerspannungen und den gespeicherten
Eichkurven wieder zurück auf die erzeugte Phasenmodulation gerechnet. Diese ist aber
mit der gewünschten identisch, so dass der beobachtete Unterschied nicht auf falsche
Berechnung der Phasenmodulation zurückgeführt werden kann.
Der Phasenfaktor C hat einen geringen Effekt auf die Pulssequenz. Er verschiebt
75
Intensität [norm.]
4 Messungen
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
Intensität [norm.]
-400 -200
Intensität [norm.]
200
0
200
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
200
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
-400 -200
0
200
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
-400 -200
0
200
Verzögerung [fs]
400
200
400
A = 1.4
-400 -200
0
200
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
400
A = 1.7
-400 -200
0
200
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
400
A = 2.8
0
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
400
A=2
A = 0.7
-400 -200
400
A = 1.5
0
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
400
A=1
-400 -200
Intensität [norm.]
0
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
-400 -200
Intensität [norm.]
A=0
Simulation
Experiment
400
A = 2.4
-400 -200
0
200
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
400
A = 3.4
-400 -200
0
200
Verzögerung [fs]
400
Abb. 4.16: Kosinusförmige Modulation der Phase mit C = 0 und τ = 100 fs. Zu
den Messungkurven ist ebenfalls eine Simulation mit gleichen Parametern gepunkted
dargestellt.
76
4.5 Pulsformung durch Phasenmodulation
die Modulation von einer symmetrischen Kosinusfunktion zu einer antisymmetrischen
Sinusmodulation bei C = π/2. Es wurde beobachtet, dass mit diesem Parameter die
Intensität in geringem Maße zwischen den Subpulsen verschoben werden konnte. Dieser Effekt ist allerdings nur klein und betrifft ≈ 5% der Intensität.
Das Verschieben der relativen Intensität zwischen den Subpulsen durch den Parameter
C wird auf die Form des Spektrums zurückgeführt. Simulationen mit einem gaußförmigen Spektrum zeigen, dass C auf solche Pulse keinerlei Wirkung hat.
Auffallend ist, dass die Breite der einzelnen Subpulse nahezu konstant bleibt. Durch
die kosinusförmige Phasenmodulation wird der Puls also nicht verbreitert. Dies ist so
zu verstehen, dass die Modulation im Phasenraum benachbarte Frequenzen zeitlich
gegeneinander verschiebt. Die Teilstrahlen interferieren dann bei der Rekonstruktion
des Pulses nach dem zweiten Gitter miteinander und formen so die Subpulse. Es werden also keine spektralen Anteile aus dem Puls entfernt, was zu einer Verbreiterung
der Pulsdauer führen würde. Abb. 4.18 zeigt einige XFROG-Spuren für verschiedene
Modulationsamplituden der Kosinusphase. Die Subpulse enthalten das ganze zur Verfügung stehende Spektrum.
XC-Intensität [norm.]
Es existieren leichte Asymmetrien in
den Kreuzkorrelationen. Diese können
1.0
gechirpt
durch einen nicht konstanten Phasenverungechirpt
0.8
lauf des zu modulierenden Pulses ent0.6
stehen. Als Beispiel wurde ein Puls
0.4
mit A = 1.5 und ∆T = 100 fs
0.2
mit einer zusätzlichen quadratischen Pha0.0
senmodulation mit a2 = 100fs2 ver-400 -200
0
200
400
sehen. Der Vergleich findet sich in
Verzögerung [fs]
Abb. 4.17. Der lineare Chirp verändert
die Intensitäten der Subpulse und die Abb.
4.17: Intensitätsverschiebung
Breite nimmt mit wachsendem Chirp durch linearen Chirp
zu.
Es wurde gezeigt, dass mit der kosinusförmigen Modulation Pulssequenzen erzeugt
werden können, deren Subpulsabstand durch die Steuerparameter gut bestimmt ist.
Die Amplitude dieser Modulation beeinflusst die Anzahl der Subpulse und deren Intensitäten. Eine quantitative Vorhersage, mit welcher Intensität die einzelnen Strukturen
auftreten, ist jedoch nicht möglich. Für experimentelle Zwecke muss die gewünschte
Sequenz zuvor durch eine Kreuzkorrelation bestimmt werden. Durch Anpassen der
Parameter kann diese dann optimiert werden.
Eine Doppelpulsstruktur, die einfachste Sequenz von Pulsen, kann mit der kosinusförmigen Modulation jedoch nicht erzeugt werden.
77
4 Messungen
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
200
400 0
-400 -200
10
400 0
10
430
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
0
4
8
12
16
370
0
200
400
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
370
0
4
8
12
16
370
Spektrum
XC
0.0
-400 -200
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
Wellenlänge [nm]
430
420
0.0
-400 -200
0
200
0
200
400
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
(b) A=2.8
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
-400 -200
400 0
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
10
-800
-400
0
400
800 0
10
430
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
0
4
8
12
16
370
200
400
Relativer Zeitabstand [fs]
(c) A=3.4
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
370
0
4
8
12
16
370
Spektrum
XC
XC
0.0
0
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
Wellenlänge [nm]
430
420
Wellenlänge [nm]
430
420
Wellenlänge [nm]
430
-400 -200
Wellenlänge [nm]
430
(a) A=2.4
Wellenlänge [nm]
200
420
Relativer Zeitabstand [fs]
Intensität [wilk. Einh.]
0
430
XC
Intensität [wilk. Einh.]
0
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
-400 -200
0.0
-800
-400
0
400
800
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
Relativer Zeitabstand [fs]
(d) A=6.3
Abb. 4.18: Einige Spektrogramme zu verschiedenen Modulationsamplituden A und
konst. τ = 100fs
78
4.6 Erzeugung von Doppelpulsen durch adaptive Pulsformung
4.6 Erzeugung von Doppelpulsen durch adaptive
Pulsformung
Um einen Doppelpuls mit einer gewünschten Separation ∆T zu erzeugen, wurde der
Weg der adaptiven Pulsformung gewählt. Die Zielfunktion kann durch zwei Gaußfunktionen mit einer bestimmten Halbwertsbreite und dem Abstand ∆T dargestellt werden.
Im Gegensatz zur adaptiven Rekompression des Laserpulses reicht es nicht, die SHGIntensität als Fitness F zu verwenden. Von jedem Testpuls muss eine Kreuzkorrelation
erzeugt werden, um zu bestimmen, wie gut er mit der Zielfunktion übereinstimmt. Als
Fitnessfunktion bietet sich hier die Differenz der in der i-ten Iteration gemessenen
Kreuzkorrelationsspur XC(τ ) und der Zielfunktion XCZiel (τ ) an [58]:
Z
(i)
F = |XC (i) (τ ) − XCZiel (τ )|dτ .
(4.21)
Die Minimierung dieser Fitnessfunktion verlangt, dass Testpuls und Zielpuls übereinstimmen.
Die Erzeugung einer Kreuzkorrelation erfordert das Abtasten des Testpulses durch
einen Referenzpuls. Dies ist zeitaufwendig, vor allem bei großen Separationen der Subpulse. Die adaptive Formung einer Doppelpulsstruktur aus einem einfachen Puls durch
einen genetischen Algorithmus benötigt eine hohe Anzahl von Generationen. Eine experimentelle Durchführung würde sehr lange dauern und hohe Anforderungen an die
Stabilität des Messsignals über den gesamten Zeitraum stellen. Um den Vorgang zu
beschleunigen, wurde auf die simulierte Pulsformung zurückgegriffen.
In den letzten Abschnitten wurde gezeigt, dass durch die Simulation einer Phasenmodulation die Pulsabstände und Subpulse sehr genau wiedergegeben werden. Anstatt
die Pulsformung tatsächlich durchzuführen, wird die Wirkung der vom Genetischen
Algorithmus erzeugten Transferphase auf den Testpuls simuliert. Der zu optimierende
Parametervektor wird statt an den Pulsformer, an das Simulationsprogramm übergeben. Aus der simulierten Kreuzkorrelation wird nach Gl. 4.21 die Fitness berechnet
und zurück an den genetischen Algorithmus gesendet.
Das Testen einer Generation mit zwanzig Individuen dauert somit weniger als eine
Sekunde. Die Anzahl der nötigen Generationen für ein gutes Ergebnis kann sehr unterschiedlich ausfallen.
Es werden im folgenden zwei Optimierungen mit einem Abstand der Doppelpulse von
∆T = 72 fs, bzw. ∆T = 322 fs, vorgestellt. In Abb. 4.19(a)und(c) ist der Fortschritt
dargestellt, der sich aus dem Kehrwert der Fitness ergibt.
Die beiden Graphen lassen sich untereinander vergleichen. Der Grund dafür ist, dass
Höhe und Breite der Subpulse in der Zielfunktion für beide Optimierungen gleich gewählt wurden. Lediglich der Abstand ist verändert, die für die Fitness entscheidende
Fläche unter der Kurve bleibt gleich.
Beide Optimierungen erlangen in etwa den gleichen Wert (2.86,bzw 2.70), allerdings
wurden für die Berechnung des Doppelpulses mit ∆T = 322 fs wesentlich mehr Generationen (über 80000) benötigt. Dies kann durch die Arbeitsweise des Genetischen
79
4 Messungen
1.0
6
5
4
2.0
3
2
1.5
1
0
1.0
-0.2
0.5
0
400
0.0
S
0.2
-1
[fs ]
800
Generation
0.4
XC-Intensität [norm.]
2.5
Phase [rad.]
Fortschritt [wilk. Einh.]
3.0
Zielfunktion
Simulation
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
1200
-200
-100
0
100
Verzögerung [fs]
(a)
200
(b)
6
5
2.0
4
3
1.5
2
1
1.0
0
-0.2
0.5
0
S
0.0
0.2
-1
[fs ]
20000 40000 60000 80000
Generation
(c)
0.4
XC-Intensität [norm.]
1.0
2.5
Phase [rad.]
Fortschritt [wilk. Einh.]
3.0
Zielfunktion
Simulation
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
-400
0
Verzögerung [fs]
400
(d)
Abb. 4.19: Die Graphen zeigen die Ergebnisse der genetischen Optimierung zur Erzeugung von Doppelpulsen mit einem Abstand von 72 fs, bzw 322 fs. In (a) und (c) ist
der jeweilige Fortschritt dargestellt und die zur besten Fitness führende Modulationsphase. Diese Transferfunktion ist über Ω = ω − ω0 aufgetragen. In (b) und (d) wird
die simulierte Pulsform mit der Zielfunktion verglichen.
80
4.6 Erzeugung von Doppelpulsen durch adaptive Pulsformung
Algorithmus erklärt werden. Der GA versucht erst grobe Strukturen in der Transferfunktion zu erfassen, indem zunächst nicht alle Gene im Parametervektor unabhängig
variiert werden. Eine Anzahl benachbarter Gene wird zu Paketen zusammengefasst
und erhält gleiche Werte. Während dem Optimierungsprozess schrumpft die Anzahl
der zusammengehefteten Gene. Die in Abb. 4.19(c) berechnete Transferfunktion hat
eine feinere Struktur, die also mehr Optimierungszyklen benötigte. Die Transferfunktionen sind nicht über die Pixel des Modulators, sondern über die Frequenzdifferenz
Ω = ω − ω0 dargestellt. Da die Frequenzbreite pro Pixel nicht konstant ist, würde eine
Darstellung über die Pixel die Phasenmodulation verzerrt anzeigen.
Auffallend an den Transferphasen ist die Rechteckstruktur. Im Gegensatz zur Pulssequenzerzeugung, bei der eine kosinusförmige Modulation verwendet wird, braucht
es zur Erzeugung von Doppelpulsen eine Folge von Rechteckmodulationen. Bei der
Kosinusmodulation ergab sich der Pulsabstand aus: ∆T = 2π/∆Ω, wobei ∆Ω gerade
die Frequenzbreite einer Periode ist. Dieser einfache Zusammenhang kann hier nicht
gefunden werden.
Die gute Übereinstimmung von Zielfunktion und simulierter Kreuzkorrelation ist in
Abb. 4.19(b)und(d) dargestellt. Der Vergleich beweist, dass es möglich ist, Doppelpulse durch genetische Optimierung zu erzeugen. Es wurde allerdings nicht erreicht, die
kleinen Satellitenpulse komplett zu unterdrücken. Diese erscheinen im gleichen Abstand wie die Doppelpulse und ihre Intensität nimmt mit der Verzögerung ab.
Als schwierig erwies es sich, zwei Pulse gleicher Intensität zu erzeugen. Selbst nach
vielen Generationen zeigen sich in Abb. 4.19(d) noch Unterschiede in der Pulsintensität.
Zum Testen der Transferfunktionen wurden die mit ihr modulierten Verstärkerpulse
vermessen. Abb. 4.20 zeigt die XFROG-Spuren und einen Vergleich der gemessenen
und simulierten Kreuzkorrelationsspur.
Durch die genetische Optimierung mit Simulation lassen sich tatsächlich Doppelpulse
erzeugen, die der Simulation gut entsprechen. Der Abstand der Pulse und auch das
Entstehen von Satellitenpulsen wird gut reproduziert. Die Intensitäten zeigen in Abb.
4.20(c) leichte Abweichungen. Obwohl die Simulation einen Doppelpuls gleicher Intensität erzeugte, wurde dies vom Experiment nicht exakt reproduziert. Abb. 4.20(d)
zeigt hingegen gute Übereinstimmung von Simulation und Experiment.
Diese Pulse könnten nun als Ausgangspunkt für eine genetische Optimierung im Experiment dienen, in welchem die Kreuzkorrelation tatsächlich gemessen und die Fitness
nach Gl. 4.21 aus dem echten Feedback-Signal errechnet wird.
Die Ergebnisse zeigen, dass es sinnvoll sein kann, durch eine Simulation Pulse zu formen und somit eine gute Grundlage für weitere Optimierungen zu schaffen. Der Vorteil
einer solchen Simulation ist es, den Optimierungsprozess nicht durch Schwankungen
des Feedback-Signals zu stören. Eine experimentelle Optimierung, welche bereits durch
das Abtasten der Pulsstruktur viel Zeit benötigt, würde dadurch weiter verlangsamt
werden. Die grundlegenden Strukturen der Transferfunktion können durch die geneti-
81
4 Messungen
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
100
0.00
Relativer Zeitabstand [fs] Intensität [wilk. Einh.]
0.10
-500
0
2
4
6
430
420
420
410
410
410
410
400
400
400
400
390
390
390
390
380
380
380
380
370
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
370
370
0.00
370
-100
0
100
0.4
0.8
1.0
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
0.04
XC
0.0
Intensität [wilk. Einh.]
Spektrum
Wellenlänge [nm]
430
420
0.08
0.12
0.0
-500
0
0.4
0.2
0.0
-100
0
100
Verzögerung [fs]
(c) ∆T = 72 fs
200
XC-Intensität [norm.]
0.6
-200
0.4
0.8
Intensität [wilk. Einh.]
(b) ∆T = 322 fs
Experiment
Simulation
0.8
500
Relativer Zeitabstand [fs]
(a) ∆T = 72 fs
1.0
Wellenlänge [nm]
430
420
Relativer Zeitabstand [fs]
XC-Intensität [norm.]
500 0
430
XC
Intensität [wilk. Einh.]
0
Wellenlänge [nm]
Wellenlänge [nm]
-100
1.0
Simulation
Experiment
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
-400
0
Verzögerung [fs]
400
(d) ∆T = 322 fs
Abb. 4.20: (a)und(b)XFROG-Spuren der mit den Transferfunktionen aus Abb. 4.19
geformten Pulse. (c)und(d) zeigen Vergleiche der gemessenen und der simulierten
Kreuzkorrelationen.
82
4.7 Steuerungsmöglichkeiten kohärenter Phononen durch Pulssequenzen
sche Simulierung ausreichend gut produziert werden.
4.7 Steuerungsmöglichkeiten kohärenter Phononen
durch Pulssequenzen
Als erster Test des Pulsformers an einem physikalischen System wurde die Steuerung kohärenter Phononen in einer α-Quarz-Probe gewählt. Es wird erwartet, dass die
Phononenmoden durch geeignete Formung von Pulssequenzen selektiv verstärkt und
abgeschwächt werden können.
Kohärente Phononen sind Gittervibrationen, bei denen alle Atome in gleicher Phase
schwingen. Zur Anregung solcher Schwingungen werden ultrakurze optische Laserpulse verwendet, deren Dauer kürzer als die Schwingungsperiode der Phononen ist. Um
den Anregungsmechanismus zu erklären, werden verschiedene Modelle herangezogen.
In Halbleitern mit geringer Bandlücke, bei denen die Anregung in elektronische Zustände erfolgen kann, wird DECP2 [59] als Mechanismus diskutiert. Für Medien mit
großer Bandlücke, welche im sichtbaren Wellenlängenbereich transparent sind, läuft
die Anregung kohärenter Phononen über einen Raman-Streuprozess ab: ISRS3 [60].
Es wird von Stoßanregung gesprochen, da der Prozess durch einen kurzen optischen
Puls mit einer Dauer unterhalb der Schwingungsperiode verursacht wird. Es lässt sich
auch eine Mehrfachanregung mit Pulssequenzen durchführen, so dass eine periodische
Kraft auf das System wirkt. Diese kann konstruktiv oder destruktiv wirken.
Grundsätzlich lässt sich die Phononenamplitude Q der Gitterschwingung durch die
Bewegungsgleichung des angetriebenen harmonischen Oszillators mit Dämpfung beschreiben:
dQ
d2 Q
+ 2β
+ ν02 Q = F (t) .
2
dt
dt
(4.22)
β ist die Dämpfungskonstante und ν0 die Schwingungsfrequenz des freien harmonischen
Oszillators. Mit dem Ansatz [61]
Q(t) = A cos ( ν t )
(4.23)
kann Gl. 4.22 für den Fall F (t) = F0 cos ( ν t ) gelöst werden. Es ergibt sich die Amplitude zu
F0
A= q
2
(ν02 − ν 2 ) + (νβ)2
,
(4.24)
welche ihr Maximum bei
νR =
2
3
q
ν02 − 2β 2
(4.25)
DECP, Englisch: displacive excitation of coherent phonons
ISRS, Englisch: impulsive stimulated Raman scattering
83
4 Messungen
hat. Für ν0 β weicht die Resonanzfrequenz des angetriebenen Systems nicht viel von
der Frequenz des freien gedämpften Oszillators ab. Wird das Schwingungssystem also
mit der Resonanzfrequenz angetrieben, so kann die Amplitude maximiert werden. Erfolgt die Anregung mit einer anderen Frequenz, so wird die Amplitude abgeschwächt.
Die Anregung der kohärenten Phononen erfolgt periodisch mit einer Sequenz kurzer
Pulse im Abstand ∆T . Beträgt der Pulsabstand ∆T ein ganzzahliges Vielfaches der
Schwingungsperiode der Phononen T , sollte dies zu einer Verstärkung der Amplitude
führen. Wird stattdessen ∆T = (n + 1/2)T gewählt, so sollte die Amplitude reduziert
werden.
Anschaulich lässt sich dies durch einen Vergleich mit einem Pendel verstehen. Wird das
Pendel periodisch im zeitlichen Abstand seiner Schwingungsdauer in Phase angestoßen, so erhöht sich die Amplitude. Im Gegensatz dazu verringert sich die Amplitude,
falls die Periode der äußeren Kraft nicht mit der Schwingungsperiode übereinstimmt.
Zunächst werden zur Anregung kohärenter Phononen Doppelpulse verwendet. Oszillationen, welche durch den ersten Pumppuls verursacht wurden, können durch den
zweiten entweder verstärkt oder abgeschwächt werden. Allerdings kann die Schwingungsamplitude nicht größer werden als diejenige, die durch einen Einzelpuls erzeugt
wird, welcher die gleiche Energie wie die Doppelpulssequenz enthält [62]. Die Anregungsenergie auf mehrere Pulse zu verteilen bietet also Selektivität, aber keine Verstärkung der Amplitude gegenüber einem einzelnen Puls mit gleicher Gesamtenergie.
Die durch adaptive Pulsformung erzeugten Doppelpulse werden auf das physikalische System α-Quarz angewendet. Dieses besitzt zwei dominante optische Schwingungsmoden der A1 -Symmetrie bei ν = 6.2 THz und ν = 13.9 THz. Die zugehörigen
Schwingungsperioden sind T ≈ 161 fs und T ≈ 72 fs.
α-Quarz ist im sichtbaren und nahen infraroten Wellenlängenbereich durchlässig. Der
Messaufbau entspricht einem Pump-Probe-Experiment. Der geformte Verstärkerpuls
dient als Pumppuls und der Oszillator als Probepuls. Beide Strahlen werden räumlich
und zeitlich auf dem Kristall überlappt. Es wird dann die transiente Transmission
des Oszillatorstrahls als Funktion der relativen Verzögerung zwischen den Pulsen von
einer Photodiode gemessen. Die vom Pumppuls angeregten Phononen modulieren die
Transmission des Probepulses. Eine Fouriertransformation des Messsignals ergibt dann
das Phononenspektrum.
Das Phononenspektrum ist in Abb. 4.21 für drei verschiedene Anregungspulse dargestellt. Durch Amplitudenmodulation wurde die Intensität des Einzelpulses halbiert,
damit dessen Energie ungefähr der Energie eines Subpulses der Doppelpulsstruktur
entspricht.
Im Vergleich zu dem Einzelpuls mit halbierter Gesamtenergie sollte der Doppelpuls
mit einem Subpulsabstand von ∆T = 72 fs die 13.9 THz Mode resonant verstärken. Im
Phononenspektrum zeigt sich keine Veränderung der 13.9 THz Mode. Die resonante
Verstärkung gelang offensichtlich nicht. Jedoch ist zu beobachten, dass die Amplitude der 6.2 THz Mode abnimmt. Ein Pulsabstand von ∆T = 72 fs bedeutet, dass die
84
4.7 Steuerungsmöglichkeiten kohärenter Phononen durch Pulssequenzen
Einzelpuls
Doppelpuls
Doppelpuls
Intensität [wilk.Einh.]
2.5
)T= 72fs
)T=110fs
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
0
2
4
6
8 10 12 14
Frequenz [THz]
16
18
20
Abb. 4.21: Phononenspektrum von α-Quarz für die Anregung mit Doppelpulsen
periodische Kraft für diese Mode mit einer Periodendauer von ≈ 161 fs außer Phase
wirkt. Dies bewirkt die Abschwächung der 6.2 THz Mode.
Um dies an der stärkeren 13.9 THz Mode nochmals zu testen, wurde ein Pulsabstand
mit 110 fs gewählt. Dies entspricht ungefähr einem halbzahligen Vielfachen der zugehörigen Periodendauer von 72 fs. Deutlich ist zu erkennen wie die Schwingungsmode
durch die nicht-phasenrichtige Anregung geschwächt wird.
Da die Intensitäten der Subpulse, wie auch schon bei den im letzten Abschnitt gezeigten Doppelpulsen, nicht gleich sind, konnte die Schwingung nicht komplett unterdrückt
werden.
Dies kann auch ein Grund für das Mißlingen der Verstärkung sein. Zur Verstärkung
von Moden können auch Pulszüge mit mehreren Subpulsen verwendet werden. Zur
Erzeugung einer Sequenz von Pulsen wurde die in Abschnitt 4.5.4 vorgestellte kosinusförmige Phasenmodulation verwendet. Es wurden die Paramter A, C, ∆T eingestellt,
um bei einem Pulsabstand von ∆T = 72 fs drei Pulse gleicher Intensität zu erhalten.
Diese Sequenz wurde erneut zur Anregung der 13.9 THz Mode getestet.
In Abb. 4.22 ist das Phononenspektrum im Vergleich zu dem eines Einzelpulses dargestellt. Durch Amplitudenmodulation wurde die Intensität eines unmodulierten Einzelpulses gedrittelt, damit sie der eines Subpulses der Pulssequenz entspricht.
Es zeigt sich, dass die vom ersten Subpuls angeregten Phononen duch die folgenden
Pulse phasenrichtig verstärkt werden können. Die 6.2 THz Mode wurde durch die Folge von Pulsen abgeschwächt.
Die erzielten Ergebnisse entsprechen der Erwartung, dass durch eine Pulssequenz
die vom ersten Pumppuls erzeugten Phononen entweder abgeschwächt oder verstärkt
werden können.
Pulssequenzen können als Ausgangspunkt für eine Optimierung des Amplitudenverhältnisses der Moden dienen. So ließe sich z.B. eine Pulssequenz mit einem Pulsab-
85
4 Messungen
Einzelpuls
Pulssequenz
Intensität [wilk.Einh.]
3.0
)T= 72fs
2.5
2.0
1.5
1.0
0.5
0.0
0
2
4
6
8 10 12 14
Frequenz [THz]
16
18
20
Abb. 4.22: Phononenspektrum von α-Quarz für die Anregung durch eine Folge von
3 Pulsen
stand von ∆T = 72 fs als Startpunkt für die Verstärkung der 13.9 THz Mode gegenüber
der 6.2 THz Mode verwenden. Die für die Sequenz nötige Phasenmodulation kann im
Genetischen Algorithmus als Startwert gesetzt werden. Durch Vorgabe der Phasenmodulation kann, im Gegensatz zu einer zufälligen Initialisierung der Parameter, gezielt
an einer günstigen Stelle im Suchraum mit einer Optimierung begonnen werden. Neben der Phase kann zusätzlich die Amplitude der Transferfunktion optimiert werden.
Allerdings ist noch eine geeignete Fitnessfunktion zu finden.
Versuche einer Optimierung, startend von einem einzelnen Puls, zeigten, dass das Flächenverhältnis der Moden aus dem Phononenspektrum als Fitnessfunktion ungeeignet
ist. Um eine Erhöhung der Fitness zu erzielen, wurde die Intensität beider Moden
durch den Genetischen Algorithmus reduziert. Sobald aber der Nenner der Fitnessfunktion gegen Null geht, erhöht sich natürlich die Fitness. Dieses Verhalten muss
noch durch eine geeignete Veränderung der Fitnessfunktion abgefangen werden.
Die adaptive Optimierung eröffnet die Chance zu besseren Ergebnissen zu gelangen,
als sie durch fest vorgegebene Modulationen möglich sind. Die hier Vorgestellten Experimente stellen einen ersten Versuch zur Steuerung kohärenter Phononen durch die
Formung ultrakurzer optischer Pulse dar.
86
5 Zusammenfassung und Ausblick
In den letzten Jahren wurde die Formung ultrakurzer optischer Pulse zu einer viel
genutzten Technik, welche vor allem in der kohärenten Kontrolle [63] eingesetzt wird.
Eine erfolgreich verwendete Methode zur Formung der Pulse ist die Filterung der
räumlich dispergierten Frequenzkomponenten. Diese Technik kann als Fouriertransformationsmethode verstanden werden, bei der die Pulsformung durch eine Modulation
im Frequenzraum erreicht wird. Der während dieser Arbeit konstruierte Pulsformer
arbeitet nach diesem Prinzip. Es wird ein Flüssigkristallmodulator zur räumlichen Filterung der Frequenzkomponenten verwendet. Die Bauweise des Modulators mit zwei
hintereinander liegenden Flüssigkristallzellen erlaubt eine unabhängige Kontrolle von
Phase und Amplitude. Der Aufbau des Pulsformers erfolgte in kompakter gefalteter
Anordnung auf einer eigenen Lochrasterplatte. Durch Wechseln der Gitter ist es möglich, den Pulsformer an verschiedene Laserquellen anzupassen.
Schwerpunkte der Diplomarbeit waren neben dem Aufbau die Inbetriebnahme und
das Testen des Pulsformers. Hierzu ist es erforderlich, die geformten Pulse verlässlich
messen zu können.
Zur vollständigen Charakterisierung komplex geformter optischer Pulse ist ein Werkzeug nötig, durch welches Intensitäts- und Phasenverlauf bestimmt werden können. Ein
solches Werkzeug ist ein Summenfrequenz-XFROG, welcher im Rahmen dieser Arbeit
aufgebaut wurde. Es handelt sich dabei um eine Erweiterung eines Kreuzkorrelators,
wobei das SFG-Signal frequenzaufgelöst in Abhängigkeit von der relativen Verzögerung zwischen den Pulsen aufgenommen wird. Aus dem gemessenen Spektrogramm
lassen sich durch einen Entfaltungsalgorithmus Phase und Intensität rekonstruieren.
Zur Vermessung der geformten Verstärkerpulse diente der Ti:Saphir Oszillator des
Lasersystems als Referenzpuls. Dieser wurde durch eine unabhängige FROG-Messung
charakterisiert. Hierzu wurde der XFROG-Aufbau um eine zweite Verzögerungsstrecke
erweitert und der Oszillatorstrahl durch einen geteilten Spiegel aufgespalten, um zwei
Replika für die FROG-Messung zu erhalten.
Der Charakterisierungsaufbau wurde vollständig ohne dispersive Elemente im Strahlengang aufgebaut, um die Pulse nicht durch Dispersion zu verfälschen. Daher gestattet
der Messaufbau eine zuverlässige Vermessung der Pulse von Oszillator und Verstärkersystem.
Die ersten Arbeiten zur Formung von Femtosekundenpulsen wurden von Weiner
et al. [36] unter Verwendung von lithographischen Masken zur räumlichen Filterung
dispergierter Frequenzkomponenten durchgeführt. Die Verwendung eines Flüssigkristallmodulators anstatt dieser Masken erlaubt eine programmierbare Steuerung der
87
5 Zusammenfassung und Ausblick
Wellenform.
Während dieser Arbeit wurde unter Verwendung eines Genetischen Algorithmus ein
selbstlernendes Programm geschrieben, welches in einem iterativen Prozess mit Hilfe
eines Feedback-Signals die Wellenform in gewünschter Weise optimiert. Es wurde gezeigt, dass durch diese adaptive Pulsformung ein durch Glas gechirpter Puls effizient
rekomprimiert werden kann.
Mit einem Programm, welches die Wirkung einer Phasenmodulation im Frequenzraum
auf die zeitliche Form des Pulses berechnet, kann der Pulsformungsprozess auch simuliert werden. Mit Hilfe des Simulationsprogrammes und dem Genetischen Algorithmus
gelang die adaptive Formung von Doppelpulsen verschiedener Abstände. Die errechnete Transferfunktion wurde mit dem Pulsformer getestet und es ergab sich eine gute
Übereinstimmung von Experiment und Simulation.
Um die Möglichkeiten des Pulsformers zu testen, wurden verschiedene Phasenmodulationen durchgeführt. Die Ergebnisse bei linearer, quadratischer und kubischer
Phasenmodulation entsprechen den Erwartungen. Bei der linearen Phasenmodulation
wurden die Grenzen, welche sich aus der diskreten physikalischen Maske ergeben, aufgezeigt und mit der theoretischen Erwartung verglichen.
Zur Erzeugung von Pulssequenzen wurde eine kosinusförmige Phasenmodulation untersucht. Diese erlaubt eine exakte Einstellung der Pulsabstände. Die Anzahl der Subpulse lässt sich ebenfalls durch einen Parameter der Modulation beeinflussen.
Es wurden erste Versuche unternommen, die Schwingungsmoden kohärenter Phononen in α-Quarz durch Pulssequenzen zu beeinflussen. Es konnte gezeigt werden, dass
durch Veränderung der Pulsabstände eine Verstärkung und Abschwächung einzelner
Moden möglich ist.
Hier gibt es die Möglichkeit Optimierungen mit einem Genetischen Algorithmus durchzuführen. Hierzu könnte bereits von einer zuvor festgelegten Phasenmodulation gestartet werden. Dies bietet sich an, da sich in den Simulationen zeigte, dass eine große
Anzahl von Iterationen nötig ist, um zu einer komplexen Modulation zu gelangen, wie
sie zur Erzeugung einer Pulssequenz nötig ist. Eine Optimierung beginnend von einem
einzelnen Puls ist daher im Experiment wegen der langen Dauer der Optimierung und
dem großen Suchraum des Algorithmus wenig erfolgversprechend.
Des Weiteren wäre es möglich, einen selbstlernenden Algorithmus zu verwenden, welcher die wenigen Parameter einer Pulssequenz, die z.B. Pulsabstand, Anzahl und Intensität bestimmen, optimiert. Hierdurch würde die Anzahl der zu ändernden Parameter
gegenüber einem Genetischen Algorithmus drastisch verringert und der Optimierungsprozess beschleunigt.
Für die optische Kontrolle über zweidimensionale Gitterschwingungstrajektorien ist
die Polarisation von zentraler Bedeutung [64]. Zur Optimierung von Schwingungszuständen unterschiedlicher Symmetrie benötigt es neben der Kontrolle von Phase und
Amplitude also auch die Kontrolle über den Polarisationzustand des Lichtes. Es wurde
in [65] demonstriert, wie eine Folge von vier Flüssigkristalldisplays in einem 4-f-Aufbau
88
verwendet werden kann, um Polarisation, Phase und Amplitude des elektrischen Feldes simultan und unabhängig zu steuern. Dies vervielfacht die Möglichkeiten in der
Kontrolle durch elektrische Felder induzierter Phänomene.
Der im Laufe dieser Arbeit aufgebaute und getestete Pulsformer stellt zusammen
mit einem Optimierungsalgorithmus ein vielseitiges Instrument zur Formung ultrakurzer optischer Pulse dar. Durch die Formung des elektrischen Feldes bietet sich die
Möglichkeit von Experimenten zur Kontrolle kohärenter Phononen, chemischer Reaktionen und quantenmechanischer Systeme.
Als verlässliches Werkzeug zur Charakterisierung der geformten Pulse, erwies sich der
SFG-XFROG Aufbau. Dieser kann in Zukunft routinemäßig verwendet werden, um
die für ein Experiment geformten Pulse zu charakterisieren.
89
5 Zusammenfassung und Ausblick
90
A Anhang
Fourieroptik
Die Fouriertransformation ist in der Optik ein wichtiges Hilfsmittel zur Behandlung vieler Probleme. Sie beschreibt z.B. das Beugungsbild eines zweidimensionalen
Objektes im Fernfeld. Durch einen geeigneten experimentellen Aufbau lässt sich das
Fourierspektrum des beugenden Objekts sogar manipulieren und schließlich wieder zu
einer Abbildung zusammenfügen. Für die optische Abbildung mit dem Fourieransatz
ist ein 4-f-Aufbau nötig, bestehend aus zwei gleichen Linsen im Abstand ihrer zweifachen Brennweite 2 · f .
Es soll nun gezeigt werden, dass im Zentrum des durch die Linsen gebildeten Teleskops
die räumliche Fouriertransformation von dem im vorderen Brennpunkt befindlichen
Objekt entsteht. Hierzu wird nach [66] und [67] vorgegangen.
Die Ausbreitung eines elektrischen Feldes E(~r) hinter einem beugenden Objekt kann
durch das Kirchhoffsche Beugungsintegral beschrieben werden. Bei der Beugung wird
der Vektorcharakter des Lichtes vernachlässigt und das elektrische Feld als Skalar
geschrieben.
Trifft eine sich in z-Richtung ausbreitende ebene Welle
E(~r) = E(x, y, z) = E0 ei(k z−ωt)
(A.1)
bei z = 0 auf ein beugendes Objekt mit der komplexen Transferfunktion T (x, y), so
ergibt sich für das gebeugte Feld
E T (x, y, z = 0) = T (x, y) E(x, y, z = 0) .
(A.2)
Nach dem Huygenschen Prinzip geht von jedem Punkt des beugenden Objekts eine
Kugelwelle aus. Die weitere Ausbreitung des gebeugten Lichtes lässt sich dann als
Überlagerung dieser Kugelwellen beschreiben. Unter der Annahme der ebenen Welle
in z-Richtung ergibt sich für das Kirchhoffsche Integral
Z Z
ei k |~r−~r0|
i
E T (x0, y0, z = 0)
(cos ( ~ez , ~r ) + cos ( ~ez , ~r0 )) dx0 dy0 .
E(x, y, z) =
2λ
|~r − ~r0|
(A.3)
91
A Anhang
Dieses Integral ist zu kompliziert, um es analytisch zu behandeln. Für konkrete Beugungsprobleme sind Näherungen notwendig.
Abb. A.1: Beugung einer ebenen Welle an einer Struktur
In der Fresnelnäherung wird davon ausgegangen, dass die Ausdehnung der beugenden Struktur und des Beugungsbildes klein im Vergleich zu den axialen Abständen
ist: |z| |x0|, |y0|, |x|, |y|. Es gilt dann cos ≈ 1 und der Exponent der Kugelwelle lässt
sich in eine Taylorreihe um z = 0 entwickeln:
(x − x0)2 (y − y0)2
+
+ ....
(A.4)
2z
2z
Da die Amplitude der Kugelwelle weniger empfindlich auf Abstandsänderungen reagiert, wird für den Nenner die einfache Abschätzung |~r − ~r0| = z verwendet. In der
Fresnelnäherung ergibt sich dann das folgende Integral:
Z Z
π
iei k z
2
2
E T (x0, y0, z = 0)ei λ z ((x−x0) +(y−y0) ) dx0 dy0 .
E(x, y, z) =
(A.5)
zλ
|~r − ~r0| = z +
Diese Näherung wird auch als paraxiale Näherung bezeichnet, da nur Ausbreitungsrichtungen mit kleinen Winkeln relativ zur optischen Achse berücksichtigt werden.
Im Bereich sehr großer Ausbreitungsdistanzen z lässt sich Gl. A.5 weiter vereinfachen. Das als Fernfeldnäherung bezeichnete Fraunhoferintegral
Z Z
2π
iei k z i λπz (x2 +y2 )
e
E T (x0, y0, z = 0)e−i λ z (x x0 + y y0) dx0 dy0
(A.6)
E(x, y, z) =
zλ
ergibt sich aus der Näherung x x0 und y y0. Es lassen sich sogenannte Raumfrequenzen, analog zu den Frequenzen einer zeitlichen Fouriertransformation, einführen:
νx = λxz , νy = λyz . In der Fraunhofer Näherung ist das Fernfeld damit, bis auf einen
quadratischen Phasenfaktor, durch die Fouriertransformation der sich vom beugenden
Objekt ausbreitenden Feldverteilung gegeben:
E(x, y, z) = A(x, y, z)F{E T (x0, y0, z = 0)}(νx , νy )
(A.7)
ikz
A(x, y, z) =
92
π
ie
2
2
ei λ z (x +y )
zλ
.
(A.8)
Die Fernfeldnäherung wird häufig in der Analyse von optischen Systemen verwendet.
Da das Arbeiten in großer Entfernung des beugenden Objekts sehr umständlich wäre,
liegt es nahe das Fernfeld duch eine Linse in endliche Entfernung zu bringen. Durch
ihren Fokussierungseffekt, haben Linsen die Fähigkeit in ihrer hinteren Bildebene das
Fernfeld der Amplitudenverteilung aus der vorderen Bildebene zu erzeugen.
Die Linse der Brennweite f wirkt als Phasenfilter auf die einlaufende Welle und
erzeugt eine quadratische Phase
ϕ(x, y) = −
π (x2 + y 2 )
λf
.
(A.9)
Um die Wirkung der Linse in der Entfernung f hinter dem beugenden Objekt zu
untersuchen, wird die Fresnelnäherung herangezogen, welche die Ausbreitung in endlichem Abtand beschreibt.
Da Gl. A.5 nur von der Differenz der Koordinaten abhängt (x − x0, y − y0), kann sie
auch als Faltung der Feldverteilung E T (x0, y0, z = 0) mit einer Stoß-Antwortfunktion
hz (x, y, z) dargestellt werden:
E(x, y, z) = E T (x0, y0, z = 0) ⊗ hz (x, y, z)
(A.10)
ikz
π
ie
2
2
ei λ z (x +y )
(A.11)
zλ
Der Effekt der Linse auf das bereits die Strecke z = f propagierte Licht lässt sich
wieder durch Multiplikation der Feldverteilung E(x, y, z = f ) mit einer komplexen
Transferfunktion T (x, y) = eiϕ(x,y) beschreiben. Die Feldverteilung im Abstand ∆z = f
hinter der Linse ergibt sich dann durch erneute Fresnel-Ausbreitung
Z Z
π
π
2
2
2
2
iei k f
E(x, y, z = f )e−i λ f (x +y ) ei λ f ((x−x00) +(y−y00) ) dx dy .
E(x00, y00, ∆z = f ) =
fλ
(A.12)
hz (x, y, z) =
Dies lässt sich durch Zusammenfassen der Exponenten vereinfachen zu:
Z Z
2π
iei k f −i λπf (x002 +y002 )
E(x00, y00, ∆z = f ) =
e
E(x, y, z = f )e−i λ f (x x00+y y00) dx dy .
fλ
(A.13)
Ein Vergleich mit Gl. A.6 zeigt, dass es sich bei dem Integral um die Fouriertransformation der um die Strecke z = f vom beugenden Objekt zur Linse propagierten
Feldverteilung handelt:
iei k f −i λπf (x002 +y002 )
e
F{E(x, y, z = f )}(νx , νy ) .
E(x, y, z) =
fλ
(A.14)
Mit Gl. A.10 folgt hieraus:
E(x, y, z) =
i ei k f −i λπf (x002 +y002 )
e
F{E T (x0, y0, z = 0) ⊗ hz (x, y, z)}(νx , νy ) . (A.15)
fλ
93
Im Fourierraum lässt sich eine Faltung als Multiplikation der Fouriertransformierten
darstellen. Die Fouriertransformierte der Antwortfunktion hf ergibt sich zu:
2
2
Hf = eikf e−iπf λ(νx +νy )
Bei den räumlichen Frequenzen handelt es sich gerade um νx =
dass sich Gl. A.15 vereinfacht zu:
E(x, y, z) =
(A.16)
x00
λf
i ei 2 k f
F{E T (x0, y0, z = 0)}(νx , νy ) .
fλ
und νy =
y00
,
λf
so
(A.17)
Bei einer f -f -Anordnung ist also die Feldverteilung in der Brennebene hinter der Linse die räumliche Fouriertransformation der Feldverteilung in der vorderen Brennebene
(abgesehen von einem Faktor, welcher unabhängig von den transversalen Koordinaten
ist und nur die longitudinale Ausbreitung beschreibt). Eine weitere 2-f-Anordnung erzeugt dann die Fouriertransformation der Fouriertransformation und somit wieder das
Ausgangsbild.
Wird nun als beugendes Objekt ein Gitter verwendet, so hat dies eine eindimensionale periodische Struktur in x-Richtung und die y-Richtung wird im folgenden vernachlässigt. Die Fouriertransformation beschreibt die Entwicklung einer Funktion nach
ebenen Wellen. Sei E(x, t) die Einhüllende eines Pulses in Zeit und Raum, so ist die
zeitliche Fouriertransformierte durch Ẽ(x, Ω) mit Ω = ω − ω0 gegeben. ω0 ist die
zentrale Frequenz des Pulses. In vielen Fällen lässt sich die Einhüllende separieren:
Ẽ(x, Ω) = Ẽ(Ω)E(x) .
Das Feld direkt hinter dem Gitter E T (x) ist gegeben durch [46]
p
E T (x) = β Ẽ(Ω)E(βx) exp ( i γ Ω x )
(A.18)
(A.19)
mit den Gitterparametern β = cos ( Θin ) / cos ( Θout ) und γ = 2π/(ω0 d cos ( Θout )),
wobei Θin , Θout den ein- und ausfallenden Winkel bezüglich der Gitternormalen bezeichnen.
Nach Gl. A.17 ergibt sich die Feldverteilung in der Fourierebene im Abstand f hinter
der Linse durch eine räumliche Fouriertransformation. Die Linse wandelt hierbei die
Winkelkoordinaten zu räumlichen Koordinaten um. In der Fourierebene lässt sich dann
eine Maskenfunktion M (x) anwenden, welche die räumlich getrennten Spektralkomponenten moduliert. Durch die inverse Fouriertransformation und das zweite Gitter wird
der Puls rekombiniert, wobei die Wellenform durch die Modulation in der Fourierebene
bestimmt ist.
94
Abbildungsverzeichnis
2.1
2.2
2.3
2.4
2.5
2.6
2.7
2.8
2.9
2.10
2.11
Beispiel eines Gaußpulses mit linearem Chirp . . . . . . . . . . . . . .
Brechzahlellipsoid eines einachsig anisotropen Kristalls . . . . . . . .
Skizze eines SHG-Intensitätsautokorrelators . . . . . . . . . . . . . .
Schematischer Aufbau des GRENOUILLE . . . . . . . . . . . . . . .
Skizzierung der Arbeitsweise eines FROG-Algorithmus . . . . . . . .
4-f-Konfiguration zur optischen Fourierfilterung . . . . . . . . . . . .
Querschnitt durch den Phasen- und Amplitudenmodulator SLM-320d
Schematische Frontansicht eines Displays . . . . . . . . . . . . . . . .
Darstellung einer Flüssigkristallzelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Einzelnes LC-Display als Maske . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Doppeltes LC-Display als Maske . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
9
11
16
21
22
25
27
27
28
29
30
3.1
3.2
3.3
3.4
3.5
3.6
3.7
3.8
3.9
3.10
Lasersystem und Messanordnung . . . . . . . . . . . . . .
Gefalteter Aufbau des Pulsformers . . . . . . . . . . . . .
Zuordnung von Wellenlänge und Pixel, Beispiel: Gaußpuls
Anordnung zur Messung der Transmission der LC-Displays
Linearitätsmessung der Photodiode . . . . . . . . . . . . .
Transmissionskurven der LC-Displays . . . . . . . . . . . .
Eichkurven der LC-Displays . . . . . . . . . . . . . . . . .
Fit der Brechzahldifferenz der LCs . . . . . . . . . . . . .
Messaufbau des XFROG . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Skizze zur Verdeutlichung der zeitlichen Verschmierung . .
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
39
42
43
45
45
46
47
48
49
51
4.1
4.2
4.3
4.4
4.5
4.6
4.7
4.8
4.9
4.10
4.11
4.12
FROG-Spur des Oszillatorpulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
FROG-Spur des gechirpten Oszillatorpulses . . . . . . . . . . . .
Intensität, Phase und elektrisches Feld des Oszillatorpulses . . . .
Justage des 4-f-Aufbaus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Justage des LC-Modulators in der Fourierebene . . . . . . . . . .
Spektrum von Oszillator und Verstärker . . . . . . . . . . . . . .
Duch Modulatorglas gechirpter Verstäkerpuls . . . . . . . . . . . .
Rekompression des gechirpten Pulses duch adaptive Pulsformung .
Vergleich des gechirpten und rekomprimierten Pulses . . . . . . .
Kreuzkorrelationen nach linearer Phasenmodulation . . . . . . . .
XFROG-Spur des Replikapulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Skizze zur Definition der Verzögerungsachse im Spektrogramm. . .
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
54
56
57
59
60
60
61
64
65
67
68
69
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
95
4.13
4.14
4.15
4.16
4.17
4.18
4.19
4.20
4.21
4.22
Quadratische Phasenmodulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Spektrogramme und Kreuzkorrelation bei kubischer Phasenmodulation
Kreuzkorrelation nach kosinusförmiger Phasenmodulation . . . . . . . .
Kreuzkorrelation nach kosinusförmiger Phasenmodulation . . . . . . . .
Intensitätsverschiebung durch linearen Chirp . . . . . . . . . . . . . . .
XFROG-Spuren einiger Pulssequenzen . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Simulation der adaptiven Formung von Doppelpulsen . . . . . . . . . .
Experimentelle Ergebnisse der Doppelpulserzeugung . . . . . . . . . . .
Phononenspektrum von α-Quarz für die Anregung mit Doppelpulsen .
Phononenspektrum nach Anregung durch eine Pulssequenz . . . . . . .
71
73
75
76
77
78
80
82
85
86
A.1 Beugung einer ebenen Welle an einer Struktur . . . . . . . . . . . . . . 92
96
Tabellenverzeichnis
2.1
2.2
Parameter für die Sellmeiergleichung von Beta-Bariumborat . . . . . . 14
Gebräuchliche Pulsformen und zugehörige Werte nach [22] . . . . . . . 17
3.1
3.2
Herstellerangaben zu den Brechzahlen der Flüssigkristalle [42] . . . . . 44
Maximale Phasenverzögerung verschiedener Wellenlängen . . . . . . . . 48
4.1
FWHM der Kreuzkorrelation bei den Verzögerungen τ
. . . . . . . . . 68
97
98
Abkürzungsverzeichnis
Abb.
AC
AR
BBO
BK7
BS
bzw.
ca.
CCD
CMP
DECP
ES
FFT
FROG
fs
FWHM
GA
Gl.
GVD
IR
ISRS
LCD
norm.
Nr.
OA
ps
RF
SFG
SHG
SLM
UV
wilk.Einh.
XC
XFROG
z.B.
Abbildung
Autokorrelation
anti-reflective
Beta Barium Borat
Bor-Kronglas (optisches Glas)
beam splitter
beziehungsweise
circa
charge-coupled device
chirped mirror pair
displacive excitation of coherent phonons
Evolutionäre Strategien
fast fourier transform
frequency-resolved optical gating
Femtosekunde
Full Width Half Maximum
Genetischer Algorithmus
Gleichung
group velocity dispersion
infrarot
impulsive stimulated Raman scattering
liquid crystal display
normiert
Nummer
Optische Achse
Pikosekunde
radio frequency
sum frequency generation
second harmonic generation
spatial light modulator
ultraviolet
willkürliche Einheiten
Kreuzkorrelation.
cross-correlation frequency-resolved optical gating
zum Beispiel
99
100
Literaturverzeichnis
[1] A.M. Weiner. Femtosecond Optical Pulse Shaping and Processing. Progress in
Quantum Electronics, 19(3):161–237, 1995.
[2] C.W. Hillegas, J.X. Tull, D. Goswami, D. Strickland, and W.S. Warren. Femtosecond Laser-Pulse Shaping by use of Microsecond Radiofrequency Pulses. Optics
Letters, 19(10):737–739, 1994.
[3] A.M. Weiner, D. E. Leaird, J. S. Patel, and J.R. Wullert. Programmable Shaping of Femtosecond Optical Pulses by Use of 128-Element Liquid Crystal Phase
Modulator. IEEE Journal of Quantum Electronics, 28(4):908–920, 1992.
[4] R.N. Zare. Laser Control of Chemical Reactions. Science, 279(5358):1875–1878,
1998.
[5] A. Assion, T. Baumert, M. Bergt, T. Brixner, B. Kiefer, V. Seyfried, M. Strehle,
and G. Gerber. Control of Chemical Reactions by Feedback-Shaped Femtosecond
Laser Pulses. Science, 282(5390):919–922, 1998.
[6] C. Daniel, J. Full, L. González, C. Lupulescu, J. Manz, A. Merli, S. Vajda, and
L. Wöste. Deciphering the Reaction Dynamics Underlying Optimal Control Laser
Fields. Science, 299(5606):536–539, 2003.
[7] Stuart A. Rice. New Ideas for Guiding the Evolution of a Quantum System.
Science, 258(5081):412–413, 1992.
[8] D. Meshulach and Y. Silberberg. Coherent quantum control of two-photon transitions by a femtosecond laser pulse. Nature, 396:239–242, 1998.
[9] R. S. Judson and H. Rabitz. Teaching Lasers to Control Molecules. Physical
Review Letters, 68(10):1500–1503, 1992.
[10] A. Bartelt, C. Lupulescu, S. Vajda, and L. Wöste. Feedback control of alkali
dimers with sinusoidal phase modulated fs-pulses - can we lern from the aquired
pulse shapes? In Abderrazzak Douhal and Jesus Santamaria, editors, Femtochemistry and Femtobiology, pages 481–493. World Scientific Publishing Co. Pte.
Ltd., London, 2001.
101
[11] S. Linden, H. Giessen, and J. Kuhl. XFROG: A New Method for Amplitude
and Phase Characterization of Weak Ultrashort Pulses. Physica Status Solidi,
B(206):119–124, 1998.
[12] Rick Trebino. Frequency-resolved optical gating - the measurement of ultrashort
laser pulses. Kluwer Academic Publishers, Norwell, Massachusetts 02061 USA,
2000.
[13] Jean-Claude Diels and Wolfgang Rudolph. Ultrashort Laser Pulse Phenomena Fundamentals, Techniques, and Applications on a Femtosecond Time Scale. pages
XXI, 652. Academic Press, Amsterdam [u.a.], 2006.
[14] S. Backus, C.G. Durfee III, M. M. Murnane, and H. C. Kapteyn. High power
ultrafast lasers. Review of Scientific Instruments, 69(3), 1998.
[15] Tilman Butz. Fouriertransformation für Fußgänger. Teubner, Wiesbaden, 2005.
[16] S. De Silvestri, P. Laporta, and O. Svelto. The Role of Cavity Dispersion in CW
Mode-Locked Lasers. IEEE Journal of Quantum Electronics, 20(5):533– 539,
1984.
[17] J. D. Jackson and K. Müller. Klassische Elektrodynamik. de Gruyter, Berlin
[u.a.], 2002.
[18] Frank L. Pedrotti. Optik für Ingenieure - Grundlagen ; mit 28 Tabellen. Springer,
Berlin [u.a.], 2002.
[19] United Crystals Company. www.unitedcrystals.com. 2002.
[20] C. Rullière. Femtosecond Laser Pulses - principles and experiments. Springer,
Berlin, 1998.
[21] Dirk Zeidler. Coherent Control of Molecular Dynamics with Shaped Femtosecond
Pulses. PhD thesis, 2001.
[22] J.-C.M. Diels, J.J. ontaine, I.C. McMichael, and F. Simoni. Control and measurement of ultrashort pulse shapes (in amplitude and phase) with femtosecond
accuracy. Applied Optics, 24(9):1270–1282, 1985.
[23] D.J. Kane and R. Trebino. Single-shot measurement of the intensity and phase of
an arbitrary ultrashort pulse by using frequency-resolved optical gating. Optics
Letters, 18(10):823–825, 1993.
[24] R. Trebino and D.J. Kane. Using phase retrieval to measure the intensity and phase of ultrashort pulses: frequency-resolved optical gating. Journal of the Optical
Society of America A, 10(5):1101–1111, 1993.
102
[25] R. Trebino, K.W. DeLong, D.N. Fittinghoff, J. N. Sweetser, M. A. Krumbügel,
and B. A. Richman. Measuring ultrashort laser pulses in the time-frequency
domain using frequency-resolved optical gating. Review of Scientivic Instruments,
68(9):3277, 1997.
[26] K.W. DeLong, R. Trebino, J. Hunter, and W.E. White. Frequency-resolved optical
gating with the use of second-harmonic generation. Journal of the Optical Society
of America B, 11(11):2206–2215, 1994.
[27] K.W. DeLong, D.N. Fittinghoff, and R. Trebino. Practical Issues in UltrashortLaser-Pulse Measurement Using Frequency-Resolved Optical Gating. IEEE Journal of Quantum Electronics, 32(7):1253 – 1264, 1996.
[28] K. W. DeLong, R. Trebino, and D.J. Kane. Comparison of ultrashort-pulse
frequency-resolved-optical-gating traces for three common beam geometries.
Journal of the Optical Society of America B, 11(9):1595–1608, 1994.
[29] P. O’Shea, M. Kimmel, X. Gu, and R. Trebino. Highly simplified device for
ultrashort-pulse measurement. Optics Letters, 26(12):932–934, 2001.
[30] P. O’Shea, S. Akturk, M. Kimmel, and R. Trebino. Practical issues in ultra-shortpulse measurements with ’GRENOUILLE’. Applied Physics B, 79(6):683–691,
2004.
[31] P. A. Berry. http://en.wikipedia.org/wiki/File:GRENOUILLE_long.JPG. 2005.
[32] K.W. DeLong, D.N. Fittinghoff, R. Trebino, B. Kohler, and K. Wilson. Pulse
retrieval in frequency-resolved optical gating based on the method of generalized
projections. Optics Letters, 19(24):2152–2154, 1994.
[33] K.W. DeLong and R. Trebino. Improved ultrashort pulse-retrieval algorithm for
frequency-resolved optical gating. Journal of the Optical Society of America A,
11(9):2429–2437, 1994.
[34] C. Froehly, B. Colombeau, and M. Vampouille. Progress in Optics. volume 20,
pages 102–122. North-Holland, Amsterdam, 1983.
[35] R. N. Thurston, J. P. Heritage, A. M. Weiner, and W. J. Tomlinson. Analysis
of Picosecond Pulse Shape Synthesis by Spectral Masking in a Grating Pulse
Compressor. IEEE Journal of Quantum Electronics, 22(5):682 – 696, 1986.
[36] A.M. Weiner, J.P. Heritage, and E.M. Kirschner. High-resolution femtosecond
pulse shaping. Journal of the optical Society of America B, 5(8):1563–1572, 1988.
[37] M. Haner and W.S. Warren. Synthesis of crafted optical pulses by time domain
modulation in fiber-grating compressor. Applied Physics Letters, 52(18):1458–
1460, 1988.
103
[38] A. M. Weiner. Femtosecond Pulse Shaping using spatial light modulators. Review
of Scientific Instruments, 71(5), May 2000.
[39] O. E. Martinez, J.P. Gordon, and R. L. Fork. Negative group velocity dispersion
using refraction. Journal of the Optical Society of America A, 1(10):1003–1006,
1984.
[40] D. H. Reitze, A. M. Weiner, and D. E. Leaird. Shaping of wide bandwidth 20
femtosecond optical pulses. Applied Physics Letters, 61(11):1260, 1992.
[41] A. M. Weiner, D. E. Leaird, J. S. Patel, and J. R. Wullert. Programmable femtosecond pulse shaping by use of a multielement liquid-crystal phase modulator.
Optics Letters, 15(6):326–328, 1990.
[42] Systeme GmbH Jenoptik Laser, Optik. Technische Dokumentation - SLM-320d.
2006.
[43] M. M. Wefers and K. A. Nelson. Analysis of programmable ultrashort waveform
generation using liquid-crystal spatial light modulators. Journal of the Optical
Society of America B, 12(7):1343–1362, 1995.
[44] Jürgen Eichler and Hans J.. Eichler. Laser - Bauformen, Strahlführung, Anwendungen. Laser in Technik und Forschung. Springer, Berlin, 1998.
[45] B.J. Sussmann, R. Lausten, and A. Stolow. Focusing of light following a 4-f pulse
shaper: Considerations for quantum control. Physical Review A, 77(043416), 2008.
[46] M.M. Wefers and K.A. Nelson. Space-Time Profiles of Shaped Ultrafast Optical
Waveforms. IEEE Journal of Quantum Electronics, 32(1):161–173, 1996.
[47] David Edward Goldberg. Genetic algorithms in search, optimization, and machine
learning. Addison-Wesley, Boston [u.a.], 2006.
[48] Hans-Paul Schwefel. Evolution and optimum seeking. Sixth-generation computer
technology series. Wiley, New York, 1995.
[49] F. Hoffmeister, , and T. Bäck. Genetic Algorithms and Evolution Strategies:
Similarities and Differences - Technical Report SYS-1/92. 1992.
[50] FEMTOLASERS Produktions GmbH.
PRO-CEP.109.0.html. 2008.
http://www.femtolasers.com/compact-
[51] FASTLITE. http://www.fastlite.com/en/page2.xml. 2007.
[52] A. Präkelt, M. Wollenhaupt, A. Assion, Ch. Horn, C. Sarpe-Tudoran, and M. Winter. Compact, robust, and flexible setup for femtosecond pulse shaping. Review
of Scientific Instruments, 74(11):November 2003, 2003.
104
[53] Lukas Paul Gallmann. Generation and Characterization of few-femtosecond optical Pulses. PhD thesis, Diss. ETH Nr. 14475, 2001.
[54] Femtosoft Technologies. www.Femtosoft.biz. 2006.
[55] D. Meshulach, D. Yelin, and Y. Silberberg. Adaptive ultrashort pulse compression
and shaping. Optics Communications, 138:345–348, 1997.
[56] D. Yelin, D. Meshulach, and Y. Silberberg. Adaptive femtosecond pulse compression. Optics Letters, 22(23):1793–1795, 1997.
[57] A. Bartelt. Steuerung der Wellenpaketdynamik in kleinen Alkaliclustern mit optimierten Femtosekundenpulsen. PhD thesis, FU Berlin, 2002.
[58] D. Meshulach, D. Yelin, and Y. Silberberg. Adaptive real-time femtosecond pulse
shaping. Journal of the Optical societyof America B, 15(5):1615–1619, 1998.
[59] H.J. Zeiger, J. Vidal, T.K. Cheng, E.P. Ippen, G. Dresselhaus, and M.S. Dresselhaus. Theory for Displacive Excitation of Coherent Phonons. Physical Review B,
45(2):768–778, 1992.
[60] A. Mokhtari and J. Chesnoy. Resonant Impulsive Stimulated Raman-Scattering.
Europhysics Letters, 5(6):523–528, 1988.
[61] W. Demtröder. Experimentalphysik 1 - Mechanik und Wärme. Springer-Verlag,
Berlin, 2008.
[62] O. V. Misochko, M. V. Lebedev, H. Schaefer, and T. Dekorsy. Coherent A(1)
phonons in Te studied with tailored femtosecond pulses. Journal of PhysicsCondensed Matter, 19(40), 2007.
[63] M. Dantus and V.V. Lozovoy. Experimental Coherent Laser Control of Physicochemical Processes. Chemical Review, 104:1813–1859, 2004.
[64] M.M Wefers, H. Kawashima, and K.A. Nelson. Optical control over twodimensional lattice vibrational trajectories in crystalline quartz. Journal of Chemical Physics, 108(24):10248–10255, 1998.
[65] Fabian Weise and Albrecht Lindinger. Full control over the electric field using
four liquid crystal arrays. Optics Letters, 34(8):1258–1260, 2009.
[66] Westfälische Wilhelms-Universität Münster.
2004.
Optische Fouriertransformation.
[67] H. Gross. Handbooks of Optical Systems - Fundamentals of Technical Optics.
Wiley-VCH, Weinheim, 2005.
105
106
Danksagung
Ich möchte an dieser Stelle allen danken, die zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen
haben.
Mein Dank gilt Martin Wolf für die Möglichkeit meine Diplomarbeit unter hervorragenden Rahmenbedingungen in seiner Arbeitsgruppe anfertigen zu dürfen.
Besonders danke ich Marcel Krenz, ohne dessen Mitwirken und Betreuung die Arbeit
nicht hätte entstehen können. Ich danke ihm für die gute Einarbeitung im Labor und
die Einführung in die Welt der kurzen Laserpulse. Seine konstruktiven Vorschläge und
Antworten auf meine Fragen halfen mir stets weiter, und seine gute Laune motivierte
mich auch während langer Labortage.
Konrad von Volkmann danke ich für seine große Hilfe mit Igor, ohne die ich wohl
verzweifelt wäre, und für seine Unterstützung im Labor.
Christian Frischkorn und Marcel danke ich außerdem für ihr kritisches lesen meiner
Arbeit und ihre hilfreichen Empfehlungen, mit denen sie diese vorangebracht haben.
Dank geht an die Plauderrunde vom Mittagstisch für erheiternde und erholsame Pausen. Ebenfalls danke ich allen Mitgliedern der AG Wolf für ihre Hilfsbereitschaft bei
Problemen und Fragen und für die angenehme Arbeitsatmosphäre.
Ich danke meinen Eltern, die mich stets unterstützt haben, und Janna für ihre
Geduld vor allem in der stressigen Endphase.
107