Aufbau eines Terahertz{Spektrometers und Bestimmung optischer

Aufbau eines Terahertz{Spektrometers und
Bestimmung optischer Eigenschaften von
Materialien im Frequenzbereich zwischen
100 GHz und 1,5 THz
Diplomarbeit
vorgelegt von
Michael Schall
Fakultat fur Physik
der
Albert{Ludwigs{Universitat
Freiburg im Breisgau
Mai 1996
Inhaltsverzeichnis
Einleitung
1
1 Entstehung und Nachweis
5
1.1 Einfuhrung : : : : : : : : : : : : : :
1.2 Wechselwirkung Laser{Halbleiter : :
1.3 Erzeugung mit Dipolantennen : : : :
1.3.1 Mikrometergroe Antennen :
1.3.2 Zentimetergroe Antennen : :
1.4 Erzeugung mit puren Halbleitern : :
1.5 Nachweis der Strahlung : : : : : : : :
1.5.1 Antennendetektor : : : : : : :
1.5.2 Elektro-optischer Nachweis : :
1.5.3 Interferometrischer Nachweis :
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5
8
13
13
16
19
23
23
25
26
2 Erste THz{Experimente
29
3 Experimenteller Aufbau
35
2.1 Aufbau : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 29
2.2 Oberachengenerierte THz{Pulse : : : : : : : : : : : : : : : : : : 31
3.1
3.2
3.3
3.4
3.5
3.6
3.7
U berblick : : : : : : : : : : : : : :
Der Emitter : : : : : : : : : : : : :
Der Detektor : : : : : : : : : : : :
Weitere optische Komponenten : :
Laser : : : : : : : : : : : : : : : : :
Meelektronik : : : : : : : : : : :
Merechner und Datenverarbeitung
i
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37
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41
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45
48
INHALTSVERZEICHNIS
ii
4 Konzept der THz{Spektroskopie
51
5 Ergebnisse
57
4.1 Meverfahren : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : 51
4.2 Optische Eigenschaften aus der Messung : : : : : : : : : : : : : : 54
5.1 Das Drude Modell : : : : : : : : :
5.2 Halbleiter : : : : : : : : : : : : : :
5.2.1 p{ und n{dotiertes Silizium
5.2.2 GaAs, GaN : : : : : : : : :
5.3 Doppelbrechende Kristalle : : : : :
5.4 Organische Substanzen : : : : : : :
5.5 Wasserdampf : : : : : : : : : : : :
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6 Ausblick
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6.1 Verbesserungen : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : :
6.2 Neue Betatigungsfelder : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : :
6.2.1 Zeitaufgeloste Feldionisation von Rydbergatomen mit THz{
Pulsen : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : :
6.2.2 Entwicklung neuer THz{Emitter auf GaN{
und SiC{Basis : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : : :
57
60
60
73
78
85
88
91
91
93
93
93
Zusammenfassung
95
A Justieranleitung
97
B Drude{Gleichungen zum Fitten der Messung
105
Literaturverzeichnis
109
Danksagung
115
Einleitung
Die moderne experimentelle Physik ware ohne den Laser nicht denkbar. In sehr
vielen Bereichen der aktuellen Forschung wird diese Lichtquelle als Werkzeug
eingesetzt. Viele Erkenntnisse, auch in anderen Naturwissenschaften, wurden
uberhaupt erst durch den Laser gewonnen. Dabei spielen gepulste Laser eine
wichtige Rolle, da sie ultrakurze (< 1 ps) physikalische, chemische und biologische
Prozesse zeitlich auosen konnen [1]. Daruberhinaus konnen durch gepulste Laser
fur eine sehr kurze Zeitspanne sehr hohe Intensitaten von bis zu 10 W/cm
erzeugt werden.
Seit etwa 30 Jahren kann man kurze Laserpulse im Pikosekundenbereich produzieren. Die erreichbaren Pulsdauern haben seitdem drastisch um drei Groenordnungen abgenommen, so da in einigen Laboren heutzutage unter 10 fs
(1 fs = 10; s) erzeugt werden [2].
Auch die Halbleitertechnologie protiert von der Entwicklung auf dem Lasergebiet. So lassen sich mit Hilfe ultrakurzer Laserpulse ausfuhrliche Studien
uber Ladungstragerdynamik in Halbleitern betreiben [1]. Eine Kombination aus
Halbleiter{ und Lasertechnologie lie Mitte der 60er Jahre einen neuen Zweig in
der Herstellung elektronischer Bauelementen aufkommen, die schnelle Optoelektronik. Diese beruht auf dem Prinzip, da ein kurzer Laserpuls einen Halbleiter
in den ebenfalls nur kurze Zeit wahrenden Zustand der Photoleitfahigkeit versetzen kann. Bahnbrechende Arbeiten lieferte D. Auston Mitte der 70er Jahre, der
nach diesem Prinzip einen optoelektronischen Schalter, den AUSTON-switch konstruierte [3]. Ein solcher Schalter besteht in seiner einfachsten Form aus einem
Halbleiter mit lithographisch aufgebrachten Leiterbahnen, an die eine elektrische Spannung angelegt wird. Beleuchtet man die entstehende Leiterbahnlucke
mit einem Kurzpulslaserstrahl, so iet durch die erzeugten freien Ladungstrager
ein Strom, bis die Elektron-Lochpaare wieder rekombiniert sind. Durch schnelle
20
15
1
2
EINLEITUNG
2
Rekombinationszeiten lassen sich somit Schaltzeiten unter einer Picosekunde verwirklichen.
Nach der Maxwellschen Theorie sind zeitlich veranderliche Strome Quellen
von elektromagnetischer (e-m) Strahlung. So wies Auston 1984 die frei durch den
Raum propagierende e-m Pulse nach, die durch die beschleunigten Ladungstrager
in einem optoelektronischen Schalter zustande kommen [6]. Aufgrund ihrer kurzen Dauer ( 1 ps) besitzen diese e-m Pulse ein entsprechend breites Frequenzspektrum, beginnend im Gigahertz- (GHz) und kontinuierlich ansteigend bis in
den Terahertzbereich (THz). Deshalb der Name Terahertzstrahlung.
Die Wellenlangen der THz{Strahlung liegen im Submillimeter- und damit im
Fernen-Infrarot (FIR) Bereich (1 THz ' 10 Hz ' 33 cm; ' 4,1 meV). Dies
eronete die Moglichkeit, die THz{Strahlung als gepulste Lichtquelle im FIRBereich einzusetzen. Es entwickelte sich eine neue Form der Fourierspektroskopie,
die sogenannte Terahertz{Time{Domain{Spectroscopy (THz{TDS). Mit dieser
Methode werden Halbleiter, Dielektrika, Gase, Flussigkeiten und Supraleiter auf
ihre optischen Eigenschaften im FIR{Bereich untersucht. Die THz{TDS basiert
auf den folgenden Vorteilen der Strahlungsquelle:
12
1
Die Frequenzen liegen in einem Bereich, der fur konventionelle Quellen wie
Ferne-Infrarot Strahler von der kurzwelligen (< 1THz) und Mikrowellengeneratoren von der langwelligen Seite (>100 GHz) her schwer zuganglich
ist.
Der Nachweis der Strahlung erfolgt im Gegensatz zu FIR-Spektroskopie bei
Raumtemperatur, womit der Umgang mit aufwendiger Kuhltechnik vermieden wird.
Die THz{Pulse werden koharent detektiert, wodurch die Phase und Amplitude des elektrischen Feldes der Strahlung explizit gemessen werden. Der
durch ein Material transmittierte Puls enthalt folglich die Informationen
uber den Real- und Imaginarteil der Dielektrizitatsfunktion des untersuchten Materials. Absorption und Dispersion werden gleichzeitig bestimmt.
THz{Pulse sind wie der sie erzeugende Laser hochrepetierend (100 MHz)
und werden phasensensitiv durch die Lock-in Technik nachgewiesen. Auf
diese Weise erhalt man ein hohes Signal zu Rauschverhaltnis von bis zu
10 000:1.
3
Das Ziel dieser vorliegenden Diplomarbeit liegt im Aufbau und in der Inbetriebnahme eines solchen THz{Spektrometers in Freiburg. Der experimentelle
Aufbau des THz{Spektrometers und die dazu notwendigen optischen und elektronischen Komponenten werden in Kapitel 3 vorgestellt.
Mit Hilfe des Spektrometers lassen sich die optischen Eigenschaften von Materialien im THz{Frequenzbereich bestimmen. Dazu bringt man die zu untersuchende Probe in den THz{Strahl und vergleicht die Pulsform des transmittierten
THz{Pulses mit der Pulsform ohne Probe. Dieses Meverfahren wird in Kapitel
4 skizziert. Dort wird auch die Frage geklart, wie die frequenzabhangige Absorption und Dispersion einer Probe aus den experimentellen Daten bestimmt
werden.
Die THz{Time{Domain{Spectroscopy (THz{TDS) ist zur Materialanalyse
von maig dotierten Halbleitern eine besonders attraktive Methode. Der Grund
dafur liegt darin, da man aus der frequenzabhangigen Absorption und Dispersion des Halbleiters die materialspezischen Konstanten wie Plasmafrequenz und
Storate bestimmen kann. Somit ist die THz{Spektroskopie eine ernsthaft Alternative zu anderen Charakterisierungsmethoden, kontaktlos die Ladungstragerdynamik in Halbleitern zu studieren. Die THz{Messungen an unterschiedlich stark
dotiertem Silizium werden in Kapitel 5 vorgestellt. Die daraus gewonnenen Aussagen uber die Ladungstragerdynamik werden theoretisch im Rahmen des DrudeModells diskutiert. Weitere untersuchte Halbleiter sind Galliumarsenid und Galliumnitrit.
Neben Halbleitern werden auch die dielektrischen, doppelbrechenden Kristalle
Lithiumniobat und Lithiumtantalat auf ihre optischen Eigenschaften hin untersucht. Da diese Kristalle in der Abteilung als elekto-optische Detektoren fur
hochenergetische THz{Strahlung eingesetzt werden [4], ist eine genaue Kenntnis
der Absorption und Dispersion im THz{Frequenzbereich notwendig, um den Detektionsproze modellieren zu konnen. Die Ergebnisse hierzu ndet man ebenfalls
im Kapitel 5.
Der erste Aufbau einer THz{Strahlungsquelle, bei der die THz{Pulse an der
Oberache eines elektrisch unverspannten Halbleiters entstehen, wird in Kapitel 2
aufgezeigt.
Die Grenzen des bestehenden THz{Spektrometers und die moglichen Verbesserungen werden in Kapitel 6 angesprochen. Dort werden auch die geplanten
zukunftigen Betatigungsfelder diskutiert.
4
EINLEITUNG
In Anhang A ist die ausfuhrliche Aufbau- und Justieranleitung enthalten, und
in Anhang B sind die Funktionen, mit denen die Meergebnisse angepat werden,
aus den Drudeformeln hergeleitet.
Doch zunachst werden die theoretischen Grundlagen, die im Zusammanhang
mit der Erzeugung und dem Nachweis ultrakurzer THz{Pulsen stehen, in Kapitel 1 vorgestellt.
Kapitel 1
Entstehung und Nachweis von
kurzen THz{Pulsen
1.1 Einfuhrung
In den letzten Jahrzehnten wurden groe Anstrengungen unternommen, die Schaltzeit von elektronischen Bauelementen zu verkurzen, da an diese zunehmend komplexere Anforderungen herangetragen wurden. So erreicht man heutzutage durch
kompakte Bauweise von Halbleiterschaltkreisen Taktfrequenzen von etlichen GHz.
Seit etwa Mitte der 60er Jahre hat sich neben der Elektronik mit dem Aufkommen kurzer Laserpulse ein neuer Zweig in dieser Technologie entwickelt, die
Optoelektronik. Die materielle Grundlage wird dabei durch photoleitende und
elektro-optische Festkorper gegeben. Einen umfassenden Abri uber die schnelle
Optoelektronik gibt D. H. Auston in [1].
Wird ein Halbleiter mit einem kurzen Laserpuls bestrahlt, erhoht sich durch
die erzeugten freien Ladungstra ger die Leitfahigkeit. Nach der Rekombinationszeit der Ladungstrager ist das Material wieder isolierend. Nach diesem Prinzip
entwickelte David Auston Mitte der 70er Jahre einen ultraschnellen optoelektronischen Schalter, den Auston switch [3]. Dieser besteht aus einem Halbleiter mit
lithographisch aufgebrachten Metallbahnen, wovon einer durch eine Lucke unterbrochen ist (Abb. 1.1). Durch einen kurzen Laserpuls wird die Lucke photoleitend, so da in der Zeit, bis alle angeregten Ladungstrager wieder rekombiniert
sind, ein Strom ieen kann. Durch einen ultrakurzen Laserpuls (<1 ps) und
schnelle Rekombinationszeiten der Ladungstrager lassen sich damit Schaltzeiten
unter einer Picosekunde verwirklichen [5].
5
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
6
Abbildung 1.1: Prinzip des optoelektronischen Auston{Schalters. Durch einem ultrakurzen Laserpuls, der eine
photoleitende Lucke kurzschliet, lassen sich sehr schnelle Schaltzeiten
(< 1 ps)erreichen.
1984 erkannten Auston et al., da durch das kurzzeitige Flieen eines Stromes
in einem optoelektronischen Schalter elektromagnetische (e-m) Pulse im FernenInfrarot Bereich (FIR) entstehen, die sich frei in alle Raumrichtungen ausbreiten
[6] (Abb. 1.2). Die Erklarung hierfur liegt darin, da die durch den Laserpuls
erzeugten freien Ladungstrager durch die Spannung an den Schalterelektroden
beschleunigt werden und dabei wie in einer Dipolantenne e-m Wellen abstrahlen.
Der Nachweis der Pulse erfolgt mit einer nach dem gleichen Prinzip aufgebauten photoleitenden Antenne, in deren Metallbahnlucke durch gepulstes Laserlicht
ebenfalls freie Ladungstrager erzeugt werden. Das elektrische Feld des FIR-Pulses
beschleunigt die freien Ladungstrager in der Antenne, so da ein Strom proportional zur elektrischen Feldstarke gemessen werden kann. Durch die zeitliche
Verzogerung zwischen FIR- und Laserpuls detektiert man die FIR-Strahlung
koharent (siehe Kap. 1.5).
Aufgrund der kurzen Pulsdauer ist die Strahlung breitbandig, der Puls setzt
sich aus Frequenzen von mehreren zehn Gigahertz im Mikrowellen{ bis zu einigen
Terahertz im Fernen-Infrarot Bereich zusammen. Deshalb nennt man die
kurzer
Laserpuls
V
Halbleiter
Ausgangssignal
Metallbahnen
Strahlung THz{Strahlung.
Seit Auston's Versuch stieg das Interesse an frei propagierender THz{Strahlung
in zahlreichen Arbeitsgruppen stetig an. Verschiedene Antennengeometrien sowie
unterschiedliche Halbleitermaterialien zur Erzeugung der THz{Pulse wurden getestet. Zhang et al. erkannten, da auch pure Halbleiter ohne angelegte Spannung
e-m Wellen im Submillimeterbereich abstrahlen, wenn sie mit kurzen Laserpulsen
bestrahlt werden [7]. Durch die Entwicklung neuer Festkorperlaser (Titan-Saphir
Laser) ist man seit einigen Jahren in der Lage, sub-100fs Laserpulse zu erzeugen.
Die kurze Laserpulsdauer wirkt sich unmittelbar auch auf die Zeitskala in der
Optoelektronik aus. So sind die z.Zt. kurzesten THz{Pulse unter 100 fs lang und
weisen ein 9 THz breites Fourierspektrum auf [8].
1.1. EINFU HRUNG
7
Halbleiter
I(t+ τ)
I(t)
Leiterbahnen
Abbildung 1.2: Erster Nachweis von frei propagierenden THz{Pulsen, die ahnlich dem historischen Experiment von H. Hertz durch Dipolantennen erzeugt und
detektiert werden [6]. Zum Zeitpunkt t erzeugt der Laserpuls in der photoleitenden Leiterbahnlucke freie Ladungstrager, die durch die Spannung V beschleunigt
werden und einen kurzen e-m Puls aussenden. Dieser betreibt die zum Zeitpunkt
t + erzeugten Ladungstrager in der Detektorantenne, so da ein Strom I mebar ist. Durch Variieren der Zeit wird der THz{Puls koharent nachgewiesen
(naheres in Kap. 1.5).
Durch die breitbandige, gepulste Strahlungsquelle konnten neue Anwendungsgebiete erschlossen werden. Das wohl wichtigste ist die sogenannte TerahertzTimedomain-Spektroscopy, THz{TDS. Diese ist der Fernen-Infrarot Fourierspektroskopie (FTS) ahnlich und wird zur Materialcharakterisierung eingesetzt. Es werden damit Halbleiter, dielektrische Festkorper, Gase, Flussigkeiten
etc. auf ihre optischen Eigenschaften im THz{Bereich untersucht.
In diesem Kapitel werden die unterschiedlichen Mechanismen zur Erzeugung
von kurzen THz{Pulsen theoretisch vorgestellt. Auf die Erzeugung mit Dipolantennen wird in Kap. 1.3 eingegangen. Je nach Antennengeometrie unterscheidet
man zwischen mikrometergroen (Kap. 1.3.1) und zentimetergroen (Kap. 1.3.2)
Antennen. Wie die Strahlung an der Oberache eines puren Halbleiters entsteht
entnimmt man Kap. 1.4. Die Detektierung der Strahlung wird in Kap. 1.5
besprochen. Doch zunachst werden die theoretische Grundlagen erarbeitet.
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
8
1.2 Wechselwirkung ultrakurzer Laserpulse
mit Halbleitern
Wenn man einen Halbleiter mit Licht, dessen Energie E = h groer als die
Bandlucke Eg ist, bestrahlt, absorbieren die Elektronen aus dem Valenzband
die Photonen und werden dadurch in das Leitungsband gehoben (Abb. 1.3).
Im Valenzband bleiben Locher mit positiver Ladung zuruck. Die beiden Ladungstragerarten bewirken eine Erhohung der elektrischen Stromleitfahigkeit, der
sogenannten Photoleitfahigkeit. Der umgekehrte Proze, bei dem Elektronen vom
Leitungsband wieder in das Valenzband wechseln, wird Rekombination genannt.
Bei standiger Bestrahlung durch Licht stellt sich ein Gleichgewicht zwischen Erzeugung freier Ladungstrager und Rekombination ein.
Die Rekombination kann uber verschiedene Mechanismen ablaufen (Abb. 1.3).
Fallt das Elektron direkt ins Valenzband zuruck, und wird ein Photon entsprechender Energie emittiert, spricht man von strahlendem U bergang. Die U berschuenergie kann aber auch an die Quasiteilchen der Gitterschwingung, die Phononen, abgegeben werden, so da die Rekombination indirekt und nichtstrahlend
ablauft. Ferner kann die Rekombination uber Storstellen (Traps), deren Energie
im verbotenen Bereich der Bandlucke liegen, erfolgen. Die Storstellen werden
durch Kristallversetzungen oder Fremdatome hervorgerufen.
b)
a)
Ec
e-
Ec
c)
ePhoton
hν
Ev
Es
ePhonon
Phonon
Ev
Ev
Loch
Ec
Loch
Loch
Abbildung 1.3: a) Absorption eines Photons fuhrt zur Anhebung eines Elektrons
ins Leitungsband (Ec ). b) Emission eines Photons durch Rekombination eines
Elektrons ins Valenzband (Ev ). c) Rekombination uber eine Storstelle (Es ).
Ein Halbleiter, an den eine elektrische Spannung angelegt wird, besitzt eine
modizierte Bandstruktur. Das Valenz{ und Leitungsband werden parallel ver-
1.2. WECHSELWIRKUNG LASER{HALBLEITER
9
schoben (Abb. 1.4). Nachdem durch optische Anregung ein Elektron vertikal ins
Leitungsband gewechselt ist (Proze 1), erfahrt es aufgrund des aueren Potentials eine Beschleunigung zur Anode hin.
e-
-
e-
1
2
Loch
Ec
Ev
+
Abbildung 1.4: Bandstruktur eines elektrisch vorgespannten Halbleiters. Wenn
Photonen absorbiert werden, kommt es zum vertikalen 1) oder zum nichtvertika
len Ubergang
2) zwischen Valenzband Ev und Leitungsband Ec. Der nach dem

vertikalen Ubergang
einsetzende Ladungstragertransport ist der lineare Beitrag
zur THz{Pulserzeugung, die instantane raumliche Polarisation nach dem nicht
vertikalen Ubergang
ist der nichtlineare Beitrag.
Nach der Maxwellschen Theorie sind beschleunigte Ladungen die Quellen von
elektromagnetischen Wellen. Werden die Ladungstrager durch ein homogenes
Feld beschleunigt, so lassen sich die Maxwell-Gleichungen mit einer Dipolnaherung losen [9]. Das zeitabhangige elektrische Feld, das von einem Hertzschen
Dipoloszillator mit dem zeitlich abhangigen Dipolmoment ~p ausgestrahlt wird,
ist demnach im Fernfeld, d.h in einem Abstand r, der sehr viel groer als die
Wellenlange der e-m Strahlung ist (r ):
h
i
E (~r; t) = 4r (~p ~n) ~n
0
(1:1)
Dabei ist ~n = ~r=r ein Einheitsvektor, der vom Dipol in die Beobachtungsrichtung zeigt und die magnetische Feldkonstante.
0
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
10
Aufgrund der Beziehung
p = qd;
p_ = qd
_ = Id;
_
p = Id
(1:2)
mit d als Dipollange und q als Ladung, ist die zweite zeitliche Ableitung des
Dipolmomentes und somit die elektrische Feldstarke im Fernfeld proportional
zur ersten zeitlichen Ableitung des Photostromes I in der photoleitenden Lucke.
Gleichung (1.1) lautet deshalb fur das elektrische Feld im Abstand r und in
senkrechter Richtung relativ zur Dipolachse:
h
i
_
(1:3)
E (r; t) = 4r I (t) d
In Abbildung 1.5a) ist der zeitliche Verlauf des Photostromes in einem vorgespannten Halbleiter, der mit einem Subpicosekundenlaserpuls bestrahlt wird,
schematisch und idealisiert gezeigt. Die Photoleitfahigkeit steigt instantan innerhalb der Pulsdauer an. Ist der Puls voruber, rekombinieren die ElektronLochpaare wieder, das sich in einem exponentiellen Zerfall der Photoleitfahigkeit
und infolgedessen des Stromes zeigt. In Abb. 1.5b) ist die zeitliche Ableitung
des Photostromes und somit die zeitabhangige elektrische Amplitude im Fernfeld
dargestellt. Man erkennt einen bipolaren Puls, dessen positive Amplitude proportional zur Anstiegszeit des Photostromes und dessen negativer Ausschlag proportional zur Zerfallszeit der freien Ladungstrager ist. Die tatsachlich gemessene
Pulsform weicht von der hier gezeigten etwas ab, da das Modell Eekte des Emitter, der abbildenden Optik und des Detektors nicht berucksichtigt (Kap. 1.3.1).
0
Die Erzeugung kurzer THz{Pulse wurde bisher auf den Transport von lichtgenerierten Ladungstragern im vorgespannten Halbleiter zuruckgefuhrt. Daneben
gibt es aber noch einen nichtlinearen Beitrag, der auf der nichtlinearen Wechselwirkung eines ultrakurzen Laserpulses mit dem Halbleiter beruht [10, 11]. Ein
kurzer Laserpuls besitzt aufgrund der Energieunscharfe eine Bandbreite (z.B.
bei 100 fs Pulsdauer 15 nm Bandbreite), die einen Interbandubergang in einem
vorgespannten Halbleiter in mehr als nur einen Endzustand zulat. Die Folge
davon ist ein nichtvertikaler U bergang, der eine spontane Verschiebungspolarisation P des Loches im Valenzband und den Elektron im Leitungsband entstehen
lat (Proze 2 in Abbildung 1.4). In Analogie zu Gl. (1.1) ist die zweite zeitliche Ableitung @ P =@t dieser Verschiebungspolarisation fur das Abstrahlen eines
zeitabhangigen elektrischen Feldes verantwortlich.
0
2
0
2
1.2. WECHSELWIRKUNG LASER{HALBLEITER
a)
10
8
Strom [a.u.]
11
I(t)
Laseranregung
6
4
2
0
elektrisches Feld [a.u.]
12
0
10
20
30
20
30
b)
10
.
8
E(t) ~ I
6
4
2
0
-2
0
10
Zeit [a.u.]
Abbildung 1.5: a) Idealisierter Verlauf des Photostromes, der nach optischer
Anregung mit einem ultrakurzen Laserpuls im vorgespannten Halbleiter iet. b)
Erste zeitliche Ableitung des Stromes, die proportional zur abgestrahlten elektrischen Feldstarke (im Fernfeld) ist.
Das Zustandekommen dieser instantanten Polarisation P kann im Rahmen
der nichtlinearen Optik betrachtet werden. Die Wechselwirkung zwischen elektromagnetischer Strahlung mit dem elektrischen Feld E und einem Medium wird
durch die Polarisation P des Mediums beschrieben. Diese Polarisation kann nach
Potenzen des Feldes E entwickelt werden [12]:
0
P = E + EE + EEE + (1)
(2)
(1:4)
(3)
Dabei sind i Tensoren und werden Suszeptibilitat i-ter Ordnung genannt. Sie
beschreiben die optischen Eigenschaften des betrachteten Mediums: die linearen, die quadratischen Eekte wie Frequenzverdoppelung, die kubischen
Eekte wie z.B. den Kerr-Eekt.
( )
(1)
(2)
(3)
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
12
Die Polarisation P zweiter Ordnung kann deshalb durch folgende Gleichung
beschrieben werden [12]:
0
P = (0; ;!; !)jE! j :
0
(2)
(1:5)
2
Die nichtlineare Suszeptibilitat zweiter Ordnung ist ein Tensor 3. Grades
(333-Matrix), die Notation in Klammern bezeichnet die Frequenzen der am
Proze beteiligten Wellen. E! ist das elektrische Feld des Laserlichtes. In einer
theoretischen Arbeit von Chuang et al. wird gezeigt, da von der angelegten
Spannung abhangt [10].
Dieser nichtlineare Beitrag zur THz{Strahlung wurde in den letzten Jahren
haug in der Literatur diskutiert. Yablonovitch et al. leiteten die Existenz von
virtuellen Ladungstragern im Halbleiter theoretisch her, die durch Photonen mit
einer Energie kleiner als der Bandabstand angeregt werden [13]. Auston et al.
konnten dieses Phanomen experimentell bestatigen [14]. Sie bestrahlten eine
nicht vorgespannte GaAs Scheibe (siehe Kap. 1.4) und konnten auch dann THz{
Strahlung beobachten, wenn die Laseranregung unterhalb des Bandabstandes
von 1.5 eV vorgenommen wurde. Dieser Proze kann als Umkehrung des FranzKeldysh-Eektes angesehen werden, der die A nderung der optischen Eigenschaften eines Halbleiters durch Anlegen einer Gleichspannung beschreibt [10]{[15].
Bei einer optischen Anregung oberhalb der Bandkante und hohen elektrischen
Feldstarken der angelegten Spannung (10 kV/cm) ist der nichtlineare Beitrag
der virtuellen Ladungstrager zur THz{Strahlung vernachlassigbar [11]. Deshalb
wird in den folgenden Kapiteln nur der Beitrag zur THz{Pulserzeugung in Betracht gezogen, der auf die Beschleunigung von realen Ladungstrager in einem
Gleichspannungsfeld beruht.
(2)
(2)
1.3. ERZEUGUNG MIT DIPOLANTENNEN
13
1.3 Erzeugung von THz{Strahlung mit Dipolantennen
Terahertzstrahlung wurde zuerst mit Halbleitern erzeugt, auf denen lithographisch Leiterbahnen aufgebracht worden sind und die mit einer Gleichspannung
versehen werden. Je nach Leiterbahnenabstand unterscheidet man zwischen mikrometergroen und zentimetergroen Antennen. Die in der vorliegenden Arbeit
verwendete Dipolantennen gehoren zum ersten Typ (50 m Abstand). Da aber in
unserer Arbeitsgruppe ebenso die zentimetergroen Antennen, sogenannte Large
Aperture Antennas, verwendet werden, sollen sie hier gleichfalls vorgestellt werden.
1.3.1 Mikrometergroe Antennen
Die Dipolantennen mit mikrometergroen Abmessungen zur Erzeugung von THz{
Pulsen ging unmittelbar aus der Technologie des Auston-Schalters hervor. Wie in
Kap. 1.1 gezeigt, besteht ein solcher Schalter im wesentlichen aus einem Halbleiter, auf den im Abstand von einigen 10 m Leiterbahnelektroden lithographisch
angebracht sind. Fokussiert man zwischen die Leiterbahnen, an die man eine
Gleichspannung anlegt hat, einen kurzen Laserpuls, so sind die beschleunigten
freien Ladungstrager die Punktquelle von gepulster THz{Strahlung (siehe Kap.
1.2). Die ersten frei propagierenden THz{Pulse wurden auf diese Weise von
Auston et al. durch Beleuchtung einer 10 m groen Leiterbahnspalte mit 100 fs
Laserpulse erzeugt (Abb. 1.2, [6]). Die THz{Pulsdauer betrug dabei 1,6 ps.
Durch die Entwicklung neuer Antennengeometrien (Abb. 1.6) gelang es bald
darauf, Subpicosekunden-THz{Pulse zu erzeugen [16, 17, 18]. Aus Abb. 1.5 wird
ersichtlich, da die THz{Pulsdauer stark von der Lebensdauer der photoangeregten Ladungstrager abhangt. Je schneller die Ladungstrager rekombinieren, desto
kurzer ist der THz{Puls. Man verwendet deshalb sogenanntes silicon-on-sapphire
(SOS) Halbleitermaterial. Auf ein Saphirsubstrat wird eine 1 m dicke Siliziumschicht abgeschieden und anschlieend mit Sauerstoonen beschossen. Dadurch
werden viele Storstellen (Traps) implantiert, uber die die Elektronen schneller rekombinieren konnen als im reinen Silizium (vgl. Abb. 1.3c) ). Je nach Dauer des
Beschues und Energie der Sauerstoonen wird die Lebensdauer bis auf 600 fs
reduziert [19].
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
14
+-
a)
b)
c)
GaAs
SOS
Metallbahnen
Laseranregung
Saphir
Si
+photoleitende Spalte
+-
photoleitende Spalte
Abbildung 1.6: a) THz{Antenne aus [16]. Die photoleitende Spalte bendet sich
am Ende zweier Leiterbahnen. b) Verbesserte Antenne nach [18]. Das gesamte
Saphir-Substrat ist mit Silizium bedeckt (SOS). c) THz-Antenne aus GaAs. Die
Ladungstrager werden nahe der Anode erzeugt. Dieser Emitter erzeugt 380 fs
THz-Pulse [20].
Mittlerweile verwendet man GaAs-Halbleiter als Emitter (Abb. 1.6c) ). Das
Material hat gegenuber Silizium den Vorteil, da es ein direkter Halbleiter ist.
Das Elektron benotigt beim U bergang zwischen den Bandern kein zusatzliches
Phonon wie im Fall des indirekten Halbleiters Silizium [21]. Somit erzeugt man in
GaAs mehr Ladungstra ger bei gleicher optischer Anregungsleistung als in Si. Verwendet man zusatzlich noch das bei niedriger Prozetemperatur aufgewachsene
GaAs, sogenanntes Low Temperature (LT)-GaAs, so erreichen die Ladungstrager
ultrakurze Rekombinationszeiten (bis zu 300 fs). Erzeugt man Ladungstrager

direkt am Ubergang
Metall/Halbleiter der Anode (Abb. 1.6c)), so konnen THz{
Pulse mit einer Pulsdauer bis zu 380 fs mit einer spektralen Breite von uber
3 THz entstehen [20].
Im vorliegenden Experiment wurde ein GaAs-Emitter verwendet, der die Hformige Leiterbahnstruktur, wie sie in Abb. 1.6b) gezeigt ist, besitzt (Kap. 3.2).
Die tatsachlich gemessene Pulsform der THz{Strahlung weicht von der in Abb.
1.5b) gezeigten ab. Das liegt daran, da das Modell von einem idealen klassischen Dipoloszillator im Vakuum ausgeht. In einer demnachst veroentlichten
Arbeit von P. Uhd Jepsen et al. werden alle pulsformenden Eekte, die durch
den Emitter, die abbildende THz{Optik und den Detektor verursacht werden,
berucksichtigt [22]. Dadurch erhalten sie eine auerordentlich gute U bereinstimmung zwischen der Simulation und dem Experiment.
1.3. ERZEUGUNG MIT DIPOLANTENNEN
15
Ihr Modell bezieht folgende pulsformenden Eekte mit ein:
Der Laserpuls erzeugt in der photoleitenden Lucke freie Ladungstra ger.
Dabei ist die injizierte Ladungstragerdichte proportional zur Laserleistung
und liegt in der Groenordnung zwischen 10 und 10 cm; . Die durch
das auere Feld polarisierten Elektron-Lochpaare induzieren ein elektrisches Gegenfeld, so da das auere Feld vollig abgeschirmt ist und die Ladungstrager keine beschleunigende Kraft mehr erfahren. Die Konsequenz
daraus ist ein sofortiges Abbrechen des Photostromes, das auf einer Subpicosekundenzeitskala und somit schneller als die Rekombinationszeit ablauft.
Der Photostrom hat also ein deltafunktionsartiges Zeitverhalten, dessen erste zeitliche Ableitung nach Gl. (1.1) einen bipolaren e-m Puls im Fernfeld
produziert.
16
18
3
Das Licht des ultrakurzen Laserstrahls wird in den ersten Mikrometern ab-
sorbiert und erzeugt dort die freien Ladungstrager, die durch das auere
Feld beschleunigt werden. Die Dipolstrahlung ndet also direkt an der
Halbleiter/Luft Grenzache statt. Aufgrund der Fresnel'schen Brechungsgesetze wird die in Richtung Luft zeigende Hemisphare der entstehenden
Kugelwelle zum Teil in den Halbleiter zuruckreektiert. So ist der Reexionskoezient R bei senkrechtem Einfall auf die Grenzache Si/Luft gema
(nSi = 3; 42)
n
Si ; 1
R = n + 1 = 0; 3:
(1:6)
Si
Ab einem Einfallswinkel von 17 tritt Totalreexion auf. Der reektierte
Teil interferiert mit der direkt in den Halbleiter ausgestrahlten Hemisphare,
so da ein ortsabhangiges Strahlungsfeld entsteht. Auerdem mu bei der
Berechnung des e-m Feldes die Nahzone, die in Gl. (1.1) nicht mitberucksichtigt ist, ebenfalls in Betracht gezogen werden.
2
Damit die THz{Strahlung an der Ruckseite des Halbleiters aus dem Mate-
rial ausgekoppelt werden kann, wird sie durch eine Siliziumkugellinse kollimiert [23]. In einer Arbeit von P. Uhd Jepsen wird gezeigt, da die Frequenzen des THz{Strahls auerhalb der Linse raumlich verteilt sind, das
auf Beugungseekte an der Linsenoberache zuruckzufuhren ist [24]. Die
hohen Frequenzen benden sich in der Strahlenmitte, zum Rand hin nehmen die Frequenzen ab. Der Strahl ist dabei gauformig und verfugt uber
eine wellenlangenabhangige Divergenz von = 83[mrad=mm][mm].
16
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
Die THz{Strahlung wird uber eine abbildende Optik, bestehend aus der
o.g. Kugellinse an der Emitterruckseite, zwei Parabolspiegeln und einer
identischen Kugellinse am Detektor, auf den Detektor gefuhrt (siehe Abb.
3.1 auf S. 36). Da es sich um ein gauformiges Strahlprol handelt, kann
der Gauformalismus zur Beschreibung der frequenzabhangigen Strahlfortpanzung angewandt werden. Alle optische Komponenten werden dabei
durch 22-Matrizen mit charakteristischen Matrixeintragen reprasentiert
[25]. Das frequenzabhangige Strahlprol bildet sich deshalb ebenfalls im
Fokus am Detektor ab: Der Fokusdurchmesser ist umgekehrt proportional
zur Frequenz ( 100 m bei 1 THz). Aus diesem Grunde ist die detektierte THz{Pulsform sehr stark von der Justierung der abbildenden Optik
abhangig.
Letztendlich ist auch das Ansprechverhalten des Detektors fur die detektierte THz{Pulsform verantwortlich. Die Geometrie der Dipolantenne beeinut die Sensibilitat und das zeitliche Ansprechen auf die raumlich verteilten Frequenzen der THz{Pulse. Wie im Emitter mu auch im Detektor
die Dynamik der photoerzeugten Ladungstrager in Betracht gezogen werden. All diese Eekte fuhren zu einer Umformung des Pulses im Detektor.
1.3.2 Zentimetergroe Antennen
Bei der Suche nach der "optimalen\ Antennengeometrie zur Erzeugung kurzer
THz{Pulse, stie man Anfang dieses Jahrzehnts auf eine interessante Modizierung der bis dahin bekannten photoleitenden Dipolantennen mit mikrometergroen Abstand der Leiterbahnen [26]. Bringt man auf einen Halbleiter im
Abstand von einigen Millimetern bis Zentimetern Elektroden an und legt eine
Hochspannung von typischerweise 3{10 kV an, so entsteht wie bei den kleinen Antennen in Transmissionsrichtung kurze elektromagnetische Pulse im THz{
Frequenzbereich (Abb. 1.7). In der Literatur werden diese groen Antennen als
Large-Aperture Antennas bezeichnet.
Die elektrische Feldstarke, die zwischen den Leiterbahnen herrscht, ist in derselben Groenordnug wie bei den kleinen Antennen (10kV/cm). Allerdings
ist der Durchmesser des anregenden Laserstrahls mit der Wellenlange der THz{
Strahlung vergleichbar (1 THz
=0,3mm), so da die entstehende Welle nicht
mehr durch eine Kugelwelle, die von einer Punktquelle ausgeht, beschrieben
1.3. ERZEUGUNG MIT DIPOLANTENNEN
5 kV
17
GaAs
ekurzer
Laserpuls
h
kurzer THz-Puls
Abbildung 1.7: Erzeugung kurzer THz{Pulse mit einer \Large-Aperture Antenna". Auf einem GaAs-Wafer sind im Zentimeterabstand Elektroden aufgebracht, an die eine Hochspannung angelegt wird. Die Leiterbahnlucke wird mit
einem gepulsten Laserstrahl ausgeleuchtet.
werden kann. Stattdessen entstehen an allen Punkten der Laseranregung THz{
Kugelwellen, die sich nach dem Huygenschen Prinzip zu einem gerichteten, beugungsbegrenzten Strahl uberlagern. Aus diesem Grund kann auf eine Kollimationslinse an der Ruckseite des Emitters verzichtet werden.
Ausgehend von einem zeitabhangigen Photostrom in der photoleitenden Lucke,
kann auch fur diesen Antennentyp das elektrische Feld der abgestrahlten elektromagnetischen Welle berechnet werden (vgl. Kap. 1.3.1). Dies wird in einer
ausfuhrlichen Arbeit von Benicewicz et al. durchgefuhrt [27].
Die Besonderheit dieses THz{Strahlers ist, da im Vergleich zu den kleinen
Antennen eine um Groenordnungen hohere Intensitat der THz{Pulse erzeugt
werden kann. Man spricht deshalb oft von \High-Power"{THz Strahlung. Der
Grund dafur liegt hierin, da auf einer 10 -mal groeren Flache Ladungstrager
erzeugt werden konnen. Mit Hochleistungslasern (z. B. mit regenerativ verstarkten Titan-Saphir Lasern) ist es heutzutage moglich, eine 10 -fach groere Pulsenergie als in unverstarkten Systemen, die bei mikrometergroen THz{Antennen
eingesetzt werden, zu erzeugen. Deshalb hat ein verstarkter Laserstrahl unfokussiert diesselbe Pulsenergiedichte als ein unverstarkter fokussierter Laserstrahl,
wodurch in beiden Antennentypen dieselbe Ladungstragerdichte im Halbleitermaterial hervorgerufen wird (vgl. Tab. 1.1). Man erzeugt also im zentimetergroen
Emitter 10 -mal mehr Ladungstrager als im mikrometergroen, die entsprechend
6
6
6
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
18
zu einer hoheren Amplitude des THz{Feldes beitragen. Im fokussierten THz{
Strahl konnten elektrische Feldstarken von 150 kV/cm bei einer Pulsenergie von
0,8 J demonstriert werden [28].
In Tabelle 1.1 sind die leistungsspezischen Daten von mikrometer- und zentimetergroen Antennen im Vergleich aufgelistet.
Mikrometergroe Zentimetergroe
Antenne
Antenne
Laser
Pulsdauer
Repititionsrate
mittlere Leistung am Emitter
Pulsenergie
Pulsleistung
Fokus
Pulsenergiedichte
100 fs
100 MHz
1 mW
10 pJ
100 W
10; cm
10 J/cm
100 fs
1 kHz
1 mW
1 J
10 MW
1 cm
1 J/cm
angelegte Spannung
Feldstarke
5V
10 kV/cm
5 kV
5 kV/cm
Feldstarke
Pulsenergie
10 V/cm
0.2 pJ
1 kV/cm
1 nJ
Emitterspannung
THz{Strahlung
6
2
2
2
2
Tabelle 1.1: Typische Leistungsdaten von mikrometer{ und zentimetergroe Antennen bezuglich Laser, angelegte Emitterspannung und THz{Strahlung.
1.4. ERZEUGUNG MIT PUREN HALBLEITERN
19
1.4 Erzeugung mit puren Halbleitern
Seit 1990 kennt man den Eekt, da auch an Halbleiteroberachen elektromagnetische Pulse im THz{Bereich entstehen, wenn man sie mit einem ultrakurzen (<1ps) Laserpuls bestrahlt [7]. Dabei mu wie bei der Erzeugung mit
Antennen die Photonenenergie Eph = h groer sein als der Bandabstand Eg ,
damit freie Ladungstrager erzeugt werden konnen (vgl. Abb. 1.3).
Der Ursprung der THz{Strahlung ist auch beim puren Halbleiter auf eine Beschleunigung von photogenerierten freien Ladungstragern zuruckzufuhren. Das
dafur verantwortliche elektrische Feld wird durch die Bandverbiegung an der
Halbleiteroberache erzeugt. Am Halbleiter/Luft-U bergang wandern die ungebundenen Valenzelektronen aufgrund ihrer elektrostatischen Abstoung ins Innere ab, es entsteht eine Verarmungszone an der Oberache. Als Folge davon
bildet sich ein statisches Oberachenfeld Ed aus, so da das Valenz{ und Leitungsband innerhalb der Raumladungsschicht verbogen sind (Abb. 1.8). Die
Tiefe ld des Oberachenfeldes wird Debye-Lange genannt [29].
Luft
Halbleiter
e-
hν
e1
2
Loch
Ec
Ev
d
Abbildung 1.8: Bandstruktur eines Halbleiters an der Oberache. Aufgrund der
Verarmungszone bildet sich ein statisches elektrisches Oberachenfeld aus. Photoerzeugte Ladungstrager werden in dem Feld beschleunigt, so da sie elektromagnetische Pulse abstrahlen (1). Daneben gibt es einen nichtlinearen Proze
(2) (vgl. Kap. 1.2).
Erzeugt man an der Oberache des Halbleiters mit einem kurzen Laserpuls
freie Ladungstrager, so werden diese entsprechend ihrem Vorzeichen in der Raum-
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
20
ladungszone beschleunigt: die Elektronen in das Material hinein, die Locher zur
Oberache hin. Es iet ein zeitabhangiger Strom senkrecht zur Oberache, dessen Anstiegszeit in der Groenordnung der Laserpulsdauer liegt und dessen Abklingkonstante von der Transportzeit der Ladungstrager durch die Verarmungszone ld bestimmt wird. Die Rekombinationszeit der Elektron-Lochpaare mu
dabei die Transportzeit ubersteigen. Die erste zeitliche Ableitung des Stromes ist
wie im Fall eines vorgespannten Halbleiters die Quelle einer elektromagnetischen
Dipolstrahlung (vgl. Kap. 1.2, Gl. 1.3). Abhangig vom Leitermaterial konnen
sehr kurze e-m Pulse (<100 fs) im Infrarot-Bereich mit einer spektralen Breite
bis 9 THz erzeugt werden [8].
Auch bei dieser Art der THz-Pulserzeugung gibt es einen nichtlinearen Beitrag
zweiter Ordnung, der in Abb. 1.8 durch einen nichtvertikalen U bergang (2) dargestellt ist und eine instantane raumliche Polarisation erzeugt. Dieser -Proze
resultiert aus der nichtlinearen Wechselwirkung eines ultrakurzen Laserpulses mit
einem Medium (Kap. 1.2). Durch ihn lassen sich Eekte wie die Amplitudenabhangigkeit des THz{Pulses von der Kristallorientierung erklaren [8].
Das zeitabhangige elektrische Feld der THz{Strahlung kann in Dipolnaherung
aus einem Hertz'schen Vektorpotential, das von oszillierenden Ladungen senkrecht zur Halbleiteroberache ausgeht, berechnet werden [30]. Es besitzt somit
nach innen (transmittierte) und nach auen (pseudoreektierte) gerichtete Komponenten. Wenn der Durchmesser des anregenden Laserstrahls auf der Oberache
groer als die Wellenlange der erzeugten THz{Strahlung ist (1 THz
=0,3 mm),
dann entsteht keine Kugelwelle wie im Fall der mikrometergroen Antennen
(Punktquelle), sondern ein gerichteter, beugungsbegrenzter THz{Strahl. Die
Amplitude des abgestrahlten Feldes hangt stark vom Einfallswinkel des anregenden Laserstrahls ab.
Zhang et al. leiteten fur die pseudoreektierte (E ), die in das Material gerichtete (E ) und transmittierte (Et) Amplitude des elektrischen Feldes folgende
geometrische Abhangigkeit her [7, 30]:
(1.7)
E = Js cos sin
+ n cos ;
E = ;(1=n) E ;
(1.8)
Et = t( )E :
(1.9)
(2)
1
2
1
1
1
2
2
1
2
2
Dabei ist die charakteristische Oberachenimpedanz des Halbleiters, und
der Einfalls-/Reexions- bzw. Brechungswinkel (siehe Abb. 1.9), n der Bre1
2
1.4. ERZEUGUNG MIT PUREN HALBLEITERN
21
chungsindex des Halbleiters im THz{Bereich, t( ) der Transmissionskoezient

des Halbleiter/Luft Uberganges
fur eine parallel polarisierte Welle (TM) [25]:
2
; n cos :
t( ) = n 1 + cos
cos + n cos 2
2
1
2
1
(1:10)
Der Photostrom Js, der nach optischer Anregung im Oberachenfeld iet,
ist eine Funktion der Ladungstragerbeweglichkeit , der anregenden Photonenenergie des Laserstrahls h ! (in eV), der Laserintensitat Wop, der Reektivitat
R( ) der Halbleiteroberache fur das Laserlicht und des Oberachenfeldes Ed
mit dem optischen Absorptionskoezienten :
Z1
e
Js = h ! Wop[1 ; R( )] cos Ed(x)ex dx:
(1:11)
1
1
1
0
E1
re
un
d
fl.
La
TH sers
t
zSt rahl
ra
hl
θ1
θ1
l
GaAs
h
tra
Et
S
z-
TH
E2
θ2
hl
tra
s
er
s
La
Abbildung 1.9: Erzeugung kurzer THz{Pulse an einer Halbleiteroberache. Die
THz{Strahlamplitude besteht aus zwei Komponenten: In Richtung des reektierten Laserstrahls E (Pseudoreexion) und in Richtung des Materials E bzw. Et
(Transmission).
1
2
Aus den o.g. Gleichungen lassen sich qualitativ folgende Schlufolgerungen
ziehen:
a.) Die beiden Felder E und Et sind TM-Wellen (transverse magnetic), d.h.
sie sind parallel zur Einfallsebene polarisiert. Sie haben unterschiedliche
Vorzeichen.
1
22
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
b.) Der nach auen gerichtete THz{Strahl E ist kollinear mit dem reektierten
optischen Strahl.
1
c.) U berquert man mit dem Lasereinfallswinkel das Lot zur Oberache, dann
wechselt die THz{Amplitude das Vorzeichen und erreicht im BrewsterWinkel das Maximum (74,5 fur GaAs).
d.) Die THz{Amplitude ist proportional zur optischen Intensitat, und zur Elektronenbeweglichkeit.
Es konnte bei vielen Halbleitern aus den Klassen III-IV, II-VI und IV THz{
Strahlung an der reinen Oberache erzeugt werden [30]. Silizium zeigt nur ein
schwaches THz{Signal, da aufgrund des indirekten Banduberganges die Absorptionslange fur das Laserlicht etwa zehnmal groer ist als bei direkten Halbleitern
und deshalb weniger Ladungstrager in der Verarmungszone an der Oberache erzeugt werden, die zur THz{Strahlung beitragen. Eisendotiertes Indiumphosphid
(InP:Fe) ist bisher als starkster THz{Strahler bekannt.
Der groe Vorteil dieser Art der THz{Pulserzeugung ist die Einfachheit des
Emitters. Im Gegensatz zu den Antennen mussen keine Leiterbahnen in aufwendiger lithographischer Technologie auf das Material aufgebracht werden. Auerdem lat sich der Umgang mit einer Hochspannung wie im Fall der LargeAperture Antennen vermeiden. Aus diesem Grund wurde zuerst ein THz{Aufbau
mit einem unverspannten Emitter realisiert. Dieser ist in Kapitel 2 gezeigt.
Der Nachteil dieser Methode liegt darin, da man keine hohen Feldstarken
in der THz-Strahlung erzeugen kann. Das elektrische Oberachenfeld in einem
Halbleiter ist in der Groenordnung von einigen kV/cm [7], in extern gespannten
Halbleitern lassen sich Feldstarken von etlichen 10 kV/cm realisieren. Da die
Amplitude der THz{Strahlung mit der Beschleunigungsfeldstarke linear skaliert,
ist sie bei den puren Materialien entsprechend kleiner. Ein weiteres Problem sind
die inneren Reexionen der THz{Strahlung an den Halbleiter/Luft Grenzachen,
die Echopulse hervorrufen (vgl. Kap. 2). Diese Schwierigkeit kann durch den
Einsatz mikrometergroer Antennen in Verbindung mit Kugellinsen am Emitter
und Detektor umgangen werden.
1.5. NACHWEIS DER STRAHLUNG
23
1.5 Nachweis der Strahlung
Optoelektronisch erzeugte Subpicosekunden-Signale konnen nicht elektronisch
nachgewiesen werden. Die schnellsten elektronischen Bauteile besitzen eine maximale zeitliche Auosung von einigen zehn Pikosekunden. THz{Pulse werden deshalb nach dem Prinzip der Autokorrelation detektiert. Man unterscheidet dabei
drei Arten: optoelektronischer Nachweis mit Dipolantennen, interferometrische
Detektion mit Bolometern und elektro-optischer Nachweis mit nichtlinearen optischen Materialien. In unserer Arbeitsgruppe werden die elektro-optischen und
optoelektronischen Methoden zum Aufzeichnen kurzer THz{Pulse angewendet.
Sie werden im folgenden naher erlautert.
1.5.1 Antennendetektor
Das Prinzip des Antennendetektors geht auf die fruhen Experimente von H. Hertz
zuruck. Er konnte 1884 frei propagierende elektromagnetische Wellen durch eine
Dipolantenne nachweisen, indem er die Oszillationen der frei beweglichen Elektronen in einem Metallstab, die durch das elektrische Feld der Strahlung hervorgerufen wurden, veranschaulichen konnte.
Wie schon erwahnt, gibt es keine elektronischen Bauteile, die den schnellen
Oszillationen (< 1 ps) des elektrischen Feldes eines THz{Pulses folgen konnten. Deshalb mu man sich der sogenannten Gate-Technik bedienen: Die aus
einem Halbleiter bestehende Detektorantenne wird durch einen ultrakurzen Laserpuls (100 fs) nur in einem schmalen Zeitfenster (Gate) leitend gemacht. Wenn
der THz{Puls innerhalb dieses Zeitfensters am Detektor eintrit, so verschiebt
das elektrische Feld der THz{Strahlung die vom Laserpuls erzeugten freien Ladungstrager, so da zwischen zwei auf den Halbleiter aufgebrachten Elektroden
ein Strom gemessen werden kann. Wenn man die Ankunftszeit des Laserpulses (Gatepuls) gegenuber dem THz{Puls verzogert, detektiert man ein von der
Verzogerungszeit abhangigen Photostrom, der das zeitabhangige elektrische Feld
des THz{Pulses widerspiegelt (Abb. 1.10).
Die in der Praxis ubliche Antennengeometrie besitzt die in Abbildung 1.6 b)
auf Seite 14 gezeigte Form mit zwei parallelen Leiterbahnen, die in ihrer Mitte
eine photoleitende Spalte bilden. Mit dieser Anordnung lassen sich THz{Pulse
mit einer groen spektralen Breite nachweisen [18]. Als photoleitendes Material
erweist sich ionenimplantiertes Silizium auf Saphir (SOS) als geeignet, da durch
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
24
Halbleiter
Zeitverzögerung
eh
THz-Puls
Laserpuls (Gate)
Abbildung 1.10: Nachweis kurzer THz{Pulse mit einer photoleitenden Dipolantenne. Die vom Laserpuls (Gate) erzeugten Ladungstrager werden durch das
THz{Feld verschoben, so da im aueren Stromkreis ein von der elektrischen
Feldstarke abhangiger Photostrom iet. Durch zeitliche Verzogerung des GatePulses detektiert das Strommegerat das zeitabhangige elektrische Feld des THz{
Pulses.
die vielen Storstellen kurze Rekombinationszeiten gewahrleistet sind (Kap. 1.3.1).
Der Detektorphotostrom I ( ), der durch das THz{Feld E (t) erzeugt wird,
kann als Funktion der zeitabhangigen Leitfahigkeit g(t) beschrieben werden [22]:
I ( ) / T1
ZT
0
E (t) g(t + ) dt;
(1:12)
wobei T die Repetitionszeit des Gate{Laserpulses ist. Bei einer deltafunktionsartigen Leitfahigkeit g ist der Photostrom direkt zum elektrischen Feld des THz{
Pulses proportional. Diese Eigenschaft ist aufgrund der kurzen Lebensdauer
(600 fs [19]) der freien Ladungstrager in ionenimplantiertem SOS gegeben. Ware
die Lebensdauer der Elektron{Lochpaare langer als der THz{Puls, so wurde g(t)
als Stufenfunktion angenahert werden. Der detektierte Photostrom stellte dann
das zeitliche Integral des THz{Pulses dar.
Wie in der Arbeit von Jepsen et al. gezeigt wird, ist der detektierte Photostrom und damit das Ansprechverhalten nicht nur vom zeitlichen Verlauf der
Leitfahigkeit abhangig, sondern auch von der geometrischen Abmessung der photoleitenden Spalte [22]. Allgemein lassen sich umso hohere Frequenzen detektieren, je kleiner der Leiterbahnabstand ist.
1.5. NACHWEIS DER STRAHLUNG
25
Als weiteres Detektormaterial dient GaAs, das auf hochohmigem Silizium
( > 10 cm) abgeschieden wird [31]. Die Gitterkonstanten der beiden Materialien sind nicht angepat (Si=0,54 nm, GaAs=0,56 nm), so da GaAs mit vielen
Gitterfehlstellen auf Si aufwachst, die als Rekombinationszentren wirken. Somit
wird die Lebensdauer auf 1,8 ps reduziert. Der Vorteil gegenuber einem SOS{
Detektor ist die hohe Transparenz des Substratmaterials Silizium. Saphir zeigt
dagegen Absorption bei hohen Frequenzen. Es konnten somit Bandbreiten bis zu
5 THz nachgewiesen werden [31].
8
1.5.2 Elektro-optischer Nachweis
Gegenstand aktueller Forschung ist die Entwicklung elektro-optischer Detektoren
fur THz{Strahlung [4],[32]{[34]. Diese besitzen im Gegensatz zu den photoleitenden Antennendetektoren ein uber den ganzen THz{Spektralbereich konstantes Ansprechverhalten, so da es zu keiner Pulsverformung durch den Detektor
kommt.
Das Nachweisprinzip beruht auf dem elektro-optischen Eekt erster Ordnung
(Pockels-Eekt). Das elektrische Feld der THz{Strahlung modiziert den Brechungsindex eines doppelbrechenden Materials, so da ein ebenfalls durch das Material laufender Laserstrahl (Probestrahl) eine Polarisationsdrehung erfahrt. Als
elektro-optisches Material eignen sich dielektrische Kristalle wie LiTaO [4, 32]
und ZnTe [34] oder Polymere, die durch eine angelegte Spannung polarisiert werden und dadurch doppelbrechend werden [33].
In unserer Arbeitsgruppe werden LiTaO und LiNbO Kristalle verwendet,
um einen hochenergetischen THz{Strahl, der durch eine zentimetergroe GaAsAntenne (Kap. 1.3.2) erzeugt wird, nachzuweisen [4].
In Abbildung 1.11 ist das Nachweisprinzip dargestellt. Ein dunner doppelbrechender LiTaO -Kristall ist so geschnitten, da die ordentliche und auerordentliche Kristallachse senkrecht zur Strahlausbreitung orientiert ist. In den Kristall
werden sowohl der THz{Strahl mit einer zur ordentlichen Achse parallelen Polarisation, als auch der Laserstrahl (Probestrahl) mit einer 45 -Polarisation bezuglich
der beiden Kristallachsen fokussiert. Durch zwei gekreuzte Polarisatoren ist der
Probestrahl fur eine Photodiode ausgeloscht. Wenn die beiden Pulse gleichzeitig am Kristall eintreen, so modiziert das elektrische Feld des THz{Pulses
den ordentlichen Brechungsindex, so da der Probestrahl eine Polarisationsdrehung erfahrt und somit in der Photodiode nachgewiesen werden kann. Dabei
3
3
3
3
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
26
ist die Drehung in erster Naherung proportional zur elektrischen Feldstarke des
THz{Pulses. Durch eine zeitliche Verzogerung des Probenpulses bezuglich des
THz{Pulses detektiert die Photodiode die von der Verzogerungszeit abhangige
Polarisationsdrehung. Da die Ausbreitungsgeschwindigkeit des Probenpulses im
LiTaO -Kristall etwa dreimal groer als die des THz{Pulses ist, wird der THz{
Puls vom Probenpuls uberholt. Aus diesem Grund detektiert man nicht direkt
die elektrische Feldstarke des THz{Pulses wie im Fall des Antennendetektors,
sondern das zeitliche Integral [4].
Auf die doppelbrechenden Eigenschaften eines LiTaO -Kristalles wird in Kap.
5.3 naher eingegangen.
3
3
PD
P
Lithium
tantalat
E Probe
45
P
E THz
Abbildung 1.11: Elektro-optischer Nachweis kurzer THz{Pulse mit einem
Lithiumtantalat-Kristall. Das elektrische Feld der THz{Strahlung dreht gema
dem Pockelseekt die Polarisationsrichtung des Probestrahls. Die Drehung lat
sich durch gekreuzte Polarisatoren (P) und einer Photodiode (PD) nachweisen.
1.5.3 Interferometrischer Nachweis
Neben den bisher vorgestellten optischen Nachweismethoden gibt es noch eine
thermische Detektion von kurzen THz{Pulsen. Damit lat sich vor allem hochenergetische THz{Strahlung (High-Power, Kap. 1.3.2) mit Mikrojoule Pulsenergien nachweisen [28].
Der experimentelle Aufbau ist an den Autokorrelator zur Bestimmung der
Pulsdauer ultrakurzer Laserpulse angelehnt (vgl. Kap 3.5): Ein Michelson-Inter-
1.5. NACHWEIS DER STRAHLUNG
27
ferometer spaltet den THz{Puls in zwei Teile, die am Detektor wieder interferometrisch uberlagert werden. Verzogert man einen Teilpuls bezuglich des anderen,
nimmt der Detektor eine Autokorrelation als Funktion der Verzogerungszeit auf,
aus der man die Dauer des THz{Pulses bestimmen kannn.
Als Detektor wird ein heliumgekuhltes Bolometer eingesetzt. Es besteht aus
einem Halbleiterbauelement, das die Ferne-Infrarot Strahlung absorbiert. Die
Intensitat wird in eine elektrische Widerstandsanderung und damit in einen von
der THz{Pulsleistung abhangigen Strom umgesetzt.
Der Vorteil dieser Methode liegt in einem breitbandigen Detektionsverhalten
des Bolometers. So wurden in einer Veroentlichung von Greene et al. sub-100 fs
THz-Pulse nachgewiesen [8]. Durch das Autokorrelationsverfahren sind kleine
Repetitionsraten der Pulse kein Detektionsproblem wie bei den elektro-optischen
oder photoleitenden Detektoren.
Der Nachteil bei diesem Verfahren liegt in der aufwendigen Kuhltechnik des
Bolometers. Auerdem erhalt man nicht die genaue zeitliche Abhangigkeit des
THz{Pulses, sondern infolge der Autokorrelation des Pulses mit sich selbst immer eine um den Hauptpeak symmetrische Pulsform. Dadurch verliert man die
Phaseninformation.
Diese Art des Nachweises kurzer THz{Pulse wird in unserer Arbeitsgruppe
nicht eingesetzt.
28
KAPITEL 1. ENTSTEHUNG UND NACHWEIS
Kapitel 2
Erste THz{Experimente
2.1 Aufbau
Da etliche Bestandteile, die zum Aufbau eines Terahertz-Spektrometers erforderlich sind, zu Beginn der Diplomarbeit nicht zur Verfugung standen, wurde
zuerst eine einfache Anordnung, wie sie in Abb. 2.1 gezeigt ist, aufgebaut. Das
eigentliche THz{Spektrometer und die ausfuhrliche Beschreibung der einzelnen
Komponenten ist in Kapitel 3 dargestellt.
Die einfachste Art, THz{Pulse zu erzeugen, wird durch das Bestrahlen einer
Halbleiteroberache mit einem ultrakurzen Laserpuls realisiert (Kap. 1.4). Das
Leitungs- und Valenzband sind an der Oberache durch eine Verarmungszone an
Ladungstragern verbogen, so da sich ein elektrisches Oberachenfeld ausbildet.
Werden durch einen ultrakurzen Laserpuls freie Ladungstrager im Halbleiter erzeugt, werden diese in dem Oberachenfeld beschleunigt. Dieser zeitabhangige
Strom senkrecht zur Oberache ist der Ursprung kurzer THz{Pulse (Kap. 1.4).
In Abbildung 2.1 ist der Aufbau gezeigt, mit dem zum ersten Mal in der vorliegenden Arbeit THz{Pulse erzeugt und nachgewiesen werden konnten. Ein 2 cm
2 cm groes und 0,4 mm dickes Galliumarsenidstuck mit hohem spezischen
Widerstand ( > 10 cm) ist auf einer Rotationsstufe vertikal drehbar befestigt.
Der Emitterstrahl (a) des gepulsten Titan-Saphir Lasers wird unfokussiert auf
die Halbleiteroberache gefuhrt. Der durch das Material transmittierte Teil der
entstehenden gepulsten THz{Strahlung wird uber zwei O-Axis Parabolspiegel
auf den Detektor abgebildet.
Ein Teil des Laserstrahles wird am Strahlteiler (ST) ausgekoppelt und uber
eine variable Verzogerungsstrecke (Delay Line) auf den Detektor geleitet. Die
7
29
KAPITEL 2. ERSTE THZ{EXPERIMENTE
30
Verzögerungsstrecke
70 fs
S
Emitterstrahl (a)
Titan-Saphir
ST
P1
Laser
Detektorstrahl (b)
S
drehbarer
GaAs-Wafer
(Emitter)
Detektor
A
S
L
P2
Abbildung 2.1: Schematische Darstellung des ersten experimentellen Aufbaus.
Die THz{Pulse werden an der Oberache eines GaAs{Wafers erzeugt (vgl. Kap.
1.4). ST: Strahlteiler; S: Spiegel; P1, P2: Parabolspiegel; A: Lock-in Verstarker
ultrakurzen Laserpulse des Detektorstrahles (b) erzeugen im Detektor freie Ladungstrager (Kap. 3.31.5.1). Bei zeitlicher Koinzidenz des THz{Pulses und des
Laserpulses am Detektor verschiebt das elektrische Feld der THz{Strahlung die
freien Ladungstrager, so da ein Strom zwischen den Leiterbahnen mit einem
Lock-in Verstarker (A) gemessen werden kann.
Verzogert man durch Verschieben der Delay Line die Ankunftszeit des Detektorpulses (b) am Detektor bezuglich des THz{Pulses, so wird ein von der
Delayzeit abhangiger Detektorstrom gemessen. Somit ist man in der Lage, die
zeitliche Entwicklung des elektrischen Feldes des THz{Pulses zu detektieren. In
Abbildung 2.2 ist ein THz{Puls, der an einer puren Halbleiteroberache erzeugt
wurde, dargestellt.
2.2. OBERFLA CHENGENERIERTE THZ{PULSE
31
2.2 Oberachengenerierte THz{Pulse
Der Vorteil des oben gezeigten Aufbaus liegt in der Einfachheit des Emitters. Im
Vergleich zu der THz{Pulserzeugung mit einer mikrometergroen Dipolantenne
(vgl. Kap. 3) ist die Justage des THz{Strahles zwischen Emitter und Detektor
erleichtert. Durch das Fehlen zusatzlicher Optiken (Siliziumlinsen) ist die Zahl
der strahlfuhrenden Freiheitsgrade wesentlich kleiner.
Somit ist die Anordnung fur einen ersten Aufbau sehr geeignet. Die Meelektronik, der Merechner und die Datenverarbeitung konnte damit erfolgreich
getestet und studiert werden.
In Abbildung 2.2 ist ein THz{Puls, wie er an einer reinen GaAs-Oberache
erzeugt wurde, dargestellt. Dabei stand die Scheibe (Wafer) im Brewsterwinkel
zum einfallenden Laserlicht. Wie in Kapitel 1.4 gezeigt, ist die THz{Amplitude
in Transmission fur den Brewsterwinkel maximal (tan B = 3; 6 ) B = 74; 5).
An den Halbleiter/Luft Grenzachen des Emitters und Detektors treten Mehrfachreexionen auf, die sich in in Storsignalen nach dem Hauptpuls bemerkbar
machen. Die starksten Reexionpulse lassen sich durch ihren Laufzeitunterschied
zum Hauptsignal zuorden. Diese inneren Reexionen werden durch die Verwendung von Siliziumkugellinsen vermieden (vgl. THz{Puls auf Seite 53, Abb. 4.1).
Die transmittierte THz{Amplitude Et ist vom Einfallswinkel des anregenden Laserstrahls abhangig und kann wie folgt geschrieben werden [7], Gl. (1.9):
(2:1)
Et / [1 ; R( )] cos t( ) cos sin
+ n cos :
Dabei ist der Brechungswinkel des THz{Strahls im Halbleiter mit dem Brechungsindex n und genugt dem Snellius-Brechungsgesetz:
1
1
1
1
2
1
2
2
= sin; (sin =n):
2
1
1
(2:2)
t( ) ist der Transmissionskoezient an der Halbleiter/Luft Grenzache fur die
THz{Strahlung, und R( ) ist der Reexionskoezient fur den Laserstrahl an der
Halbleiteroberache. Beide Koezienten beziehen sich auf parallel zur Reexionsebene polarisiertes Licht (TM-Welle).
Diese Winkelabhangigkeit konnte experimentell in zwei Messungen bestatigt
werden (Abb. 2.3). Dazu wurde der GaAs{Wafer um seine vertikale Achse
gedreht, um somit den Lasereinfallswinkel zu variieren. Man erkennt, da die
Amplitude bei senkrechtem Laserstrahleinfall auf Null zuruckgeht. Da die vom
2
1
KAPITEL 2. ERSTE THZ{EXPERIMENTE
detektierter Photostrom [pA]
32
10
5
0
-5
0
10
20
30
40
50
60
Zeitverzögerung [ps]
Abbildung 2.2: THz{Puls, der an einer puren Halbleiteroberache (GaAs) erzeugt
wurde. Man erkennt nach dem Hauptpuls etliche Signale, die auf Vielfachreexionen im Emitter und im Detektor zuruckzufuhren sind.
Laserpuls erzeugten Ladungstrager im elektrischen Feld senkrecht zur Oberache
beschleunigt werden, ist dies das erwartete Ergebnis fur die elektrische Feldstarke
eines strahlenden Dipoloszillator in Dipolrichtung. Des weiteren erkennt man
den Vorzeichenwechsel der THz{Amplitude, wenn man mit dem Einfallswinkel
die Oberachensenkrechte uberquert.
Die durchgezogenen Linien in Abb. 2.3 reprasentieren die Proportionalitat aus
Gl. 2.1. Bei groen Winkeln nahe 90 kann die THz{Amplitude nicht mehr
gemessen werden, da ein Teil des Laserstrahls am GaAs-Wafer vorbei auf den
Detektor fallt und dort ein starkes Untergrundsignal hervorruft. Die Asymmetrie
der winkelabhangigen THz{Amplitude konnte nicht erklart werden.
detektierte THz-Amplitude [a.u.]
2.2. OBERFLA CHENGENERIERTE THZ{PULSE
33
40
30
20
10
0
-10
-20
-30
-40
-100 -80
-60
-40
-20
0
20
40
60
80
100
Einfallswinkel θ1
Abbildung 2.3: Maximale THz-Amplitude in Abhangigkeit des Lasereinfallswinkels bei der Erzeugung an einer GaAs{Oberache. Es sind zwei Messungen dargestellt. Die durchgezogene Linien stellen die Gleichung 2.1 dar. Die Abweichung
der Messung bei negativen Winkeln konnte nicht erklart werden.
34
KAPITEL 2. ERSTE THZ{EXPERIMENTE
Kapitel 3
Experimenteller Aufbau des
THz{Spektrometers
3.1 U berblick
Da sich die experimentelle Anordnung wahrend dieser Diplomarbeit standig weiterentwickelte (vgl. Kap. 2.1), wird an dieser Stelle zuerst der endgultige Aufbau,
mit dem die spektroskopischen Messungen durchgefuhrt wurden, vorgestellt, bevor die einzelnen Komponenten in den Abschnitten 3.2 bis 3.7 beschrieben werden. Das THz{Spektrometer wurde nach einem Schema aufgesetzt, wie es seit
einigen Jahren in der THz-TDS ublich geworden ist [35]. Abbildung 3.1 zeigt den
prinzipiellen Aufbau.
Ein gepulster Titan-Saphir Laserstrahl wird durch eine Strahlteilerplatte (ST)
in zwei Anteile (a) und (b) aufgespalten. Der transmittierte Teil, der Emitterstrahl (a), wird auf den Emitterchip fokussiert, der reektierte Teil, der Detektorstrahl (b), durchlauft eine variable Verzogerungsstrecke und wird auf den
Detektor fokussiert.
Der Pumpstrahl (a) erzeugt zwischen zwei Leiterbahnen des Emitters freie Ladungstrager, die durch eine auere angelegte Gleichspannung beschleunigt werden
und dabei als Hertz'sche Dipole elektromagnetische Pulse bis zu einer Frequenz
von 1.5 THz aussenden (Kap. 1.3.1). Die THz-Strahlung wird uber zwei Siliziumkugellinsen, die an den Ruckseiten des Emitters bzw. Detektors angebracht
sind und in den Foki zweier identischer O-Axis Parabolspiegel stehen, auf den
Detektor abgebildet.
35
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
36
Retroreflektor
Verzögerungsstrecke
70 fs
Titan-Saphir
Emitterstrahl (a)
S1
ST
Emitter
Laser
P1
Detektorstrahl (b)
+5V
S2
Siliziumlinse
Detektor
A
Probe
S3
P2
Siliziumlinse
Abbildung 3.1: Schematischer Aufbau des THz-Spektrometers. ST: Strahlteiler;
S1, S2, S3: Spiegel; P1, P2: Parabolspiegel; A: Lock-in Verstarker
Der Detektor gleicht im Aufbau dem Emitter mit dem Unterschied, da an
die Leiterbahnen keine Spannung angelegt wird, sondern diese uber einen Lockin Verstarker (A) miteinander verbunden sind. Das elektrische Feld des THzPulses verschiebt die vom Detektorstrahl (b) erzeugten Ladungstrager, so da
ein Strom proportional zur elektrischen Feldstarke gemessen werden kann. Mit
einer Verzogerungsstrecke wird die Ankunftszeit des THz-Pulses gegenuber dem
Laserpuls am Detektor variiert, so da man die elektrische Feldstarke des THz{
Pulses als Funktion der Zeit erhalt.
Die spektroskopisch zu untersuchende Probe wird zwischen die Parabolspiegel
in den THz{Strahl eingebracht und der transmittierte THz{Puls detektiert.
3.2. DER EMITTER
37
3.2 Der Emitter
Der THz{Emitter, der eine freundliche Leihgabe aus dem Aarhuser THz-Labor
um S. Keiding ist, besteht aus hochohmigen Galliumarsenid ( > 10 M
cm).
Auf dem 20 mm 10 mm 0.5 mm groen Chip sind zwei Leiterbahnen aus
Aluminium lithographisch aufgebracht. Die aus den Leiterbahnen geformte Dipolantenne besitzt die in Abb. 3.2 dargestellte Struktur. Der Titan-Saphir Laser
wird zwischen die 5 m x 20 m groen Leiterbahnspalte fokussiert und erzeugt
dort Elektron-Lochpaare, die durch die angelegete Gleichspannung von 5 V polarisiert werden und dabei Dipolstrahlung aussenden. Der Kontakt zur Spannungsversorgung wird uber die zwei 5 m breite, 15 mm lange und 50 m voneinander
entfernte Leiterbahnen hergestellt, an deren Enden Drahte mit Indium kontaktiert (gebondet) werden.
Diese mikrometergroe Antenne kann als Punktquelle einer elektromagnetischen Kugelwelle betrachtet werden (siehe Kap. 1.3.1). Die Wellen breiten
sich aufgrund der Grenzbedingung des GaAs/Luft{U berganges (nGaAs = 3.6) vor
allem in den Halbleiter hinein aus. An der Ruckseite werden sie von der Siliziumlinse kollimiert. Silizium besitzt einen ahnlichen Brechungsindex wie GaAs
(nSi =3,42), so da der Reexionskoezient an der GaAs/Si vernachlaigt werden
kann.
Die abgeschliene Kugellinse (Radius 5 mm, Schnitt bei 6,5 mm) ist aus
hochohmigen Silizium ( > 10 k
cm) beschaen und im THz-Bereich transparent
[35]. Sie ist so dimensioniert, da die THz{Punktquelle in ihrem Brennpunkt sitzt
und somit die Strahlung ezient bundelt. Zur besseren Justage ist die Linse nicht
starr mit dem GaAs-Chip verbunden, sondern lat sich mit Mikrometerschrauben
parallel zur Oberache bewegen.
Der Strom, der im zeitlichen Mittel in der photoleitenden Spalte iet, ist
uber acht Groenordnungen proportional zur eingestrahlten Laserleistung (Abb.
3.3a)). Ebenso ist die abgestrahlte THz{Amplitude von der Lichtleistung im
Emitterstrahl linear abhangig (Abb. 3.3b)). Ab etwa 2 mW zeigen beide Kennlinien eine Sattigung. Erhoht man die Pumpleistung noch mehr, geht die abgestrahlte THz{Amplitude sogar wieder zuruck, was oenbar auf thermische Eekte
im Photoleiter zuruckzufuhren ist. Alle optischen Leistungen beziehen sich auf
den gechoppten Zustand des Emitterstrahls. Vor dem Chopperrad ist die Laserleistung folglich doppelt so gro.
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
38
GaAs
Ti:Sa Emitterstrahl
Metallbahnen
Achromatische
Linse
5V
Ti-Sa-Laserfokus
e h
h e
GaAs Chip
15 mm
5µm
Silizium
Linse
50 µm
5 µm
E THz
5V
Abbildung 3.2: Emitter in der Auf{ und Seitenansicht
Bei den Messungen wurde der Emitter mit einer mittleren Laserleistung von
2 mW gepumpt, was bei einer Repetitionsrate von 83 MHz einer Pulsenergie von
2,410; J bzw. bei 100 fs einer Pulsleistung von ca. 15 W entspricht. Im Fokus
herrscht dann eine Intensitat von 15 MW/cm . Es treen 610 Photonen in der
Sekunde den Emitter und verursachen einen mittleren Photostrom von 0,21 mA
(1,310 Elektronen). Die Quantenezienz liegt also bei rund 20 %.
Die Spannung{Strom{Kennlinie zeigt ab etwa 2,5 V ein lineares Verhalten
(Abb. 3.3c)). Es wurden allerdings nie mehr als 5 V angelegt, um eine Zerstorung
der Photolucke uber einen elektrischen Durchschlag zu vermeiden.
11
2
15
15
3.2. DER EMITTER
104
Photostrom [µA]
103
39
a)
102
101
100
10-1
10-2
10-3
10-4
10-5
10-6
10-5 10-4 10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 104 105 106
detektierte THz-Amplitude [a.u.]
Optische Leistung [µW ]
b)
100
10
1
0,01
0,1
1
10
detektierte THz-Amplitude [a.u]
Optische Leistung [mW]
110
100
90
c)
80
70
60
50
40
30
20
10
0
1
2
3
4
5
Emitterspannung [V]
Abbildung 3.3: Kennlinien des Emitters. a) Mittlerer Photostrom zwischen den
Leiterbahnen in Abhangigkeit der Laserleistung. b) Amplitude des THz{Pulses als
Funktion der Laserleistung. c) THz{Amplitude in Abhangigkeit der angelegten
Spannung.
40
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
3.3 Der Detektor
Die THz{Strahlung wird mit einem sogenannten "silicon-on-sapphire"{Substrat
(SOS) detektiert. Auch diesen Chip erhielten wir dankenderweise aus Aarhus von
S. Keiding. Auf einen 500 m dicken kristallinen Saphir{Wafer wird eine 1 m
dicke Siliziumschicht abgeschieden und danach mit hochenergetischen Sauerstoionen bombardiert. Dieses Verfahren produziert eine groe Anzahl an Storstellen
im Silizium, so da sich die Lebensdauer der Elektron/Lochpaare drastisch vom
Nanosekunden{ in den Subpicosekundenbereich verkurzt [19]. Dadurch lat sich
die Empndlichkeit und Ansprechszeit bei der Detektion von THz{Strahlung
gegenuber kristallinem Silizium deutlich erhohen.
Die Geometrie der lithographisch aufgebrachten Leiterbahnstruktur ist dieselbe wie beim Emitter, mit der Ausnahme, da die Leiterbahnen 10 m breit,
20 mm lang und 30 m voneinander entfernt sind (Abb. 3.4). Will man die
THz-Pulse nachweisen, so sind die Bahnen uber einen Lock-in Verstarker (siehe
Kap. 3.6) miteinander verbunden. Zur Justage des Detektorlaserstrahls lat sich
in Analogie zum Emitter eine Batterie an die Leiterbahnen anschlieen und somit
die Lage des Laserfocus mittels des Photostromes kontrollieren.
Der zwischen die Leiterbahnlucke fokussierte Laserpuls (mittlere Leistung 10{
15 mW) erzeugt freie Ladungstrager in der Si{Schicht. Wenn der THz-Puls in
der Zeit, ehe die Elektron-Loch Paare rekombinieren, eintrit, so verschiebt das
elektrische Feld der THz-Strahlung die freien Ladungstrager. Dadurch detektiert
der Lock-in Verstarker einen Strom proportional zur elektrischen Feldstarke des
THz-Pulses (Kap. 1.5.1).
Die Siliziumkugellinse besitzt diesselben Mae wie die am Emitter angebrachte Linse und hat die Aufgabe, die vom zweiten Parabolspiegel kommende
THz-Strahlung auf die photoleitende Lucke zu fokussieren. Auch sie ist auf der
Saphiroberache zur besseren Justierung beweglich angeordnet.
3.4. WEITERE OPTISCHE KOMPONENTEN
41
silicon-on-sapphire
Ti-Sa Detektorstrahl
Metallbahnen
Achromatische
Linse
A
Ti-Sa-Laserfokus
e h
LIA
e h
SOS Chip
20 mm
5µm
Silizium
Linse
30 µm
E THz
10 µm
A
LIA
Abbildung 3.4: Detektor in der Auf{ und Seitenansicht
3.4 Weitere optische Komponenten
Die Parabolspiegel sind aluminiumbeschichtete O-Axis Parabolspiegel
(f: 11.9 mm), die die THz-Strahlung parallelisieren bzw. auf den Detektor fokussieren. Sie sind auf kardanischen Spiegelhalterungen montiert.
Der Retroreektor ist auf einer Translationsstufe mit 50 mm Stellweg angebracht und bildet mit dieser die Verzogerungstrecke (Delay line). Drei kubisch
angeordnete, goldbeschichtete Spiegel bilden den Retroreektor und werfen das
einfallende Laserlicht mit einem Strahlversatz parallel zuruck. Der Verschiebetisch wird von einem Schrittmotor, der vom Merechner aus angesteuert wird,
betrieben. Eine biegsame Welle verbindet Schrittmotor und Mikrometerschraube
der Translationsstufe.
Die Strahlfuhrung wird durch Standardmetallspiegel bewerkstelligt.
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
42
3.5 Laser
Der das Experiment betreibende Laser besteht aus einem optischen Resonator mit
einem Titan-Saphir (Ti:Al O ) Kristall als verstarkendes Medium, das von einem
Argon-Ionen Laser CW gepumpt wird (Abb 3.5). Der Erzeugung ultrakuzer Pulse
in diesem Festkorperlaser liegen mehrere Prinzipien zu Grunde [36]:
2
3
Modensynchronisation (Modelocking)
Die in einem Resonator der Lange L ausgebildeten Moden mit den Frequenzen = nc=(2L) (n = 1,2,3..., c = Lichtgeschwindigkeit) werden
mit einer festen Phasenbeziehung aneinander gekoppelt. Die stehenden
Wellen interferieren zu Schwebungen mit ausgepragten Maxima. Je mehr
Moden synchronisiert werden, um so schmaler werden die Maxima, und im
Grenzfall laufen deltaformige Pulse im zeitlichen Abstand t = 2 L=c im
Oszillator. Das Ti:Saphir Lasermedium hat ein breites Verstarkungsprol,
so da sehr viele Moden im Resonator existieren konnen.
Selbstfokussierung
Titan-Saphir ist ein nichtlineares Medium, d.h. es treten nichtlineare Effekte beim Durchlaufen von Licht auf. Einer dieser Eekte ist ein von der
Intensitat des Lichtes abhangiger Brechungsindex (quadratischer elektrooptischer Kerr-Eekt). Durchlauft ein Puls mit gauformigen Strahlprol
das Medium, verlangsamen sich durch einen Anstieg des Brechungsindexes
im Zentrum die Wellenfronten gegenuber den Flanken. Der Strahl fokussiert sich somit durch sein eigenes Intensitatsprol. Dadurch wird die vom
Pumplaser erzeugte Besetzungsinversion im Kristall eektiver abgeraumt,
so da die gekoppelten Moden (Pulse) ausgepragter verstarkt werden als
die ungekoppelten Moden (CW-Anteil).
Negative Gruppengeschwindigkeitsdispersion (GGD)
Optische Pulse erfahren beim Durchlaufen eines dispersiven Mediums eine
zeitliche Verbreiterung (positive GGD). Die Dispersion der im Oszillator
laufenden Laserpulse wird durch eine Kombination von zwei Prismen (P1
und P2), die auf geometrische Weise eine negative GGD aufbauen, kompensiert.
3.5. LASER
43
Ausgang
S4
Ti-Saphir
Ar-Ionen Pumplaser
S2
S1
L
S3
S5
S6
Auskoppler
P1
P2
Endspiegel
Abbildung 3.5: Schema des Titan-Saphir Lasers. S: Spiegel; P: Prisma
Der im Experiment verwendete Laser ist ein von V. Schyja gebauter Oszillator, der bei einer Repititionsrate von 83 MHz Pulse mit einer Dauer von 70 fs
produziert. Die zentrale Wellenlange liegt bei 790 nm und hat eine spektrale
Bandbreite von 15 nm. Die mittlere Ausgangsleistung liegt bei 120 mW, was
einer Pulsenergie von 1,5 nJ entspricht. Gepumpt wird der Kristall von einem
Argon-Ionen Laser bei 3 W Dauerstrich.
Aufgrund des langen Strahlenweges zwischen dem Laserauskoppelspiegel und
dem THz{Experiment (> 4 m) und der damit verbundenen Divergenz des Strahldurchmessers, wird der Laser durch ein Teleskop (f: +200 mm und -50 mm)
gefuhrt, welches den Strahl auf 4 mm Durchmesser parallelisiert.
Die Pulsdauer des Lasers wird mit einem Autokorrelator (Abb. 3.6) bestimmt.
Ein Michelson-Interferometer teilt den Puls in zwei Teile, die uber Verzogerungsstrecken laufen und mit einer veranderbaren zeitlichen Verzogerung t in einen
nichtlinearen Kristall (KDP) fokussiert werden. Im U berlapp der beiden Foki n-
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
44
det eine Frequenzverdoppelung durch sich kreuzende Photonen statt (Abb. 3.7),
wenn die Phasen von Grund{ und Oberwelle durch die richtige Wahl der Kristallachsen angepat sind. Das linear austretende verdoppelte Licht wird durch
eine Blende von den beiden Grundwellen getrennt und von einem Photomultiplier
nachgewiesen.
Oszilloskop
Sinusgenerator
Lautsprecher
Photomultiplier
ST
L
KDP
Blende
Abbildung 3.6: Schema des Autokorrelators. ST: Strahlteiler; L: Linse
Das frequenzverdoppelte Signal hangt quadratisch von der Intensitat I (t) der

eingestrahlten Pulse, also vom zeitlichen Uberlapp
der Pulse ab. Ein bei 100 Hz
betriebener Lautsprecher scant die Pulse periodisch um die Laufzeit t ubereinander. Ein vom Sinusgenerator getriggertes Oszilloskop nimmt den Ausgang des
Photomultipliers auf und man erhalt die Autokorrelationsfunktion [36]
I !(t) /
2
Z1
;1
I (t)I (t + t) dt:
(3:1)
Um die Pulsdauer des Lasers aus der Halbwertsbreite der Autokorrelationfunktion
zu bestimmen, mu der Wert mit dem Faktor 0.6482 multipliziert werden, der
eingeht, wenn man als zeitliche Pulsform ein hyperbolischen Sekans annimmt [37].
3.6. MESSELEKTRONIK
45
k1
k3
k2
Abbildung 3.7: Prinzip der Frequenzverdoppelung durch sich kreuzende Photonen
in einem nichtlinearen Kristall. Es gilt Impulserhaltung: ~k = ~k + ~k
3
1
2
3.6 Meelektronik
Die in diesem Experiment auftretenden Strome konnen nicht mit einem gewohnlichen analogen oder digitalen Megerat detektiert werden. Der Strom, der durch
die THz{Strahlung in der photoleitenden Lucke entsteht, liegt zwar im Picoamperebereich und ware theoretisch durch empndliche Amperemeter mebar (Femtoamperemeter), er wird aber durch einen \Untergrundstrom\, der um Groenordnungen starker ist, uberdeckt. Der Untergrund entsteht durch thermische Eekte
im Halbleiter und durch Antennteneekte in den BNC{Zuleitungen.
Um die schwachen Strome nachzuweisen, verwendet man die Lock-in Technik. Sie funktioniert nach dem Prinzip der "Phase-Sensitive-Detection" (PSD),
bei der das Megerat nur bei einer das Experiment betreibenden Frequenz (Referenzfrequenz) detektiert und somit den Untergrund wesentlich vermindert.
Im Experiment wird der Lock-in Verstarker (LIA) SR810 der Firma Stanford
Research Instruments eingesetzt [38]. Das Referenzsignal ist ein Rechtecksignal
und kommt von einem mechanischen Chopper, der den Laserstrahl mit der Frequenz !r zerhackt. Um die Funktionsweise zu verdeutlichen, sei das Ausgangssignal des Experimentes ein Sinus mit der Referenzfrequenz !r , mit der Amplitude
Vexp und der Phasenverschiebung exp:
Vexp sin(!r t + exp):
(3:2)
(Nach der Fouriertheorie lat sich jedes beliebige Signal in Sinusfunktionen zerlegen.)
46
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
Ein Sinusgenerator erzeugt im Gerat eine Lock-in Referenz bei der Frequenz
!L und der Phasenverschiebung von ref (Abb. 3.8):
VL sin(!L t + ref ):
(3:3)
Abbildung 3.8: Die im Lock-in Verstarker verarbeiteten Signale [38].
Das Eingangssignal wird verstarkt und mit dem internen Lock-in Referenzsignal
multipliziert, indem ein phase-sensitive detector (PSD) verwendet wird. Das
Ergebnis ist ein Produkt zweier Sinusfunktionen:
Vpsd = VexpVL sin(!r t + exp) sin(!Lt + ref )
= 12 Vexp VL cos([!r ; !L]t + exp ; ref )
; 12 Vexp VL cos([!r + !L]t + exp + ref )
(3.4)
Durch einen Tiefpalter werden die AC{Anteile aus dem Signal Vpsd herausgeltert, so da im allgemeinen kein Signal ubrig bleibt. Stimmen jedoch die
beiden Frequenzen !r und !L uberein, so ist das Ausgangssignal eine Gleichspannung, die proportional zur Amplitude Vexp des vom Experiment kommenden Signals ist:
Vpsd = 12 VexpVL cos(exp ; ref )
(3:5)
Der Lock-in Verstarker detektiert Frequenz und Phase des Referenzsignals,
und stellt den internen Sinusgenerator nach diesen Parametern entsprechend ein,
3.6. MESSELEKTRONIK
47
sie sind \gelockt". Der PSD und Tiefpass detektieren nur Signale, deren Frequenz
sehr nahe bei der Referenzfrequenz liegt (! < 0.01 Hz). Stochastisch verteiltes
Rauschen mit anderer Frequenz als !r wird somit unterdruckt.
Abbildung 3.9: Lock-in Blockdiagramm. Im Experiment wird nur der X{Ausgang
verwendet. Die nicht im Text erklarten Bauteile sind in [38] beschrieben.
Die Bandbreite des Tiefpalters wird durch die Zeitkonstante (TC) gesetzt.
Durch sie wird die Integrationszeit des Ausgangssignals bestimmt. Eine langere
Zeitkonstante erhoht die Gleichmaigkeit des Ausgangssignals.
Beim Detektieren der THz{Strahlung wird der Emitterstrahl mechanisch bei
1.4 kHz gechoppt. Die Detektorleiterbahnen sind in Reihe mit dem Lock-in mit
50 Ohm BNC{Kabel geschaltet, wobei die Abschirmung auf Masse liegt. Damit
minimiert man das Einfangen von Storsignalen aus der Umgebung. Will man die
Laserfoki am Detektor und Emitter einjustieren, choppt man den entsprechenden
Laserstrahl, schaltet eine Batterie mit LIA und Leiterbahnen in Reihe und mit
den Photostrom. Die TC wird bei den Messungen je nach Laserstabilitat zwischen
30 ms und 300 ms eingestellt.
Der LIA besitzt neben dem analogen Ausgang auch einen digitalisierten, der
uber zwei Anschlusse (IEEE und RS232) wahlweise zur Weiterverarbeitung einem
PC zugefuhrt werden kann.
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
48
3.7 Merechner und Datenverarbeitung
Als Merechner steht ein gewohnlicher PC mit einem 486{er Prozessor zur Verfugung. Damit wird der Lock-in Verstarker ausgelesen und der Schrittmotor der
Delayline gesteuert.
Die Kommunikation zwischen PC und LIA wird durch eine IEEE{Steckkarte
ermoglicht (Abb. 3.10). IEEE ist seit Mitte der 70er Jahre ein weitverbreiteter
Standard, um Megerate von einem Computer aus anzusteuern. Normierte Standardbefehle werden dabei in Computerhochsprachen (FORTRAN, C, BASIC,
PASCAL) eingebunden.
Die Karte wird durch einen speicherresidenten Treiber (GPIB.COM) initialisiert. Damit konnen alle IEEE{Befehle interpretiert und abgesetzt werden. Die
Befehlssyntax wird durch einen weiteren Treiber (ULI.COM { Universal Language Interface) vereinfacht, da die Befehle ubersichtlich sind und in jeder Sprache gleich lauten.
PC
Lock-in mit internem
A/D-Wandler
IEEE-Bus
IEEEKarte
GPIBTreiber
ULITreiber
TURBOPascal
Abbildung 3.10: Blockdiagramm des Datenusses zwischen LIA und PC
Das Meprogramm ist eine menuorientierte Software, die von P. Jepsen in
TURBO{Pascal geschrieben wurde. Zu den Funktionen gehort:
Einstellung der Lock-in Parameter Empndlichkeit, Zeitkonstante und Phase
Tastaturgesteuertes Bewegen des Schrittmotors bei gleichzeitiger graphischer Darstellung des LIA{Signals auf dem Bildschirm. Somit kann manuell
uber den THz{Puls gescannt werden.
Aufnehmen von Messungen.
Mit dem letzten Punkt ist folgende Prozedur verbunden: Man wahlt zuerst
die Anzahl der Kanale und die Anzahl der Schrittmotorschritten pro Kanal.
3.7. MESSRECHNER UND DATENVERARBEITUNG
49
Die Kanalzahl mu eine Potenz von 2 sein, damit sich die Messung in einer
"Fast{Fourier{Transform"{Routine (FFT) weiterverarbeiten lat. Typischerweise nimmt man 1024 Kanale bei 10 Schritten/Kanal auf, dies entspricht einem Stellweg von 12,8 mm oder einer Zeitverzogerung von 85,3 ps. Danach
bestimmt man die Anzahl der Scans, uber die am Ende arithmetisch gemittelt
wird, benennt einen Dateinamen und beginnt die Messung. Der Motor ruckt
die vorgegebene Schrittzahl vor. Das Programm wartet die dreifache Zeit der am
LIA eingestellten TC und registriert dann den detektierten Strom. Der THz{Puls
wird auf dem Monitor dargestellt und am Ende die Stromwerte in Abhangigkeit
der Verzogerungszeit als ASCII{Datei auf der Festplatte abgespeichert.
Die Medaten lassen sich mit einer FFT{Routine, ebenfalls ein Pascal Programm, fouriertransformieren. Das berechnete Spektrum wird graphisch dargestellt und ebenso abgespeichert.
Der Merechner regelt daruber hinaus den Schrittmotor, dessen Steuerung
uber die parallele Schnittstelle mit dem PC verbunden ist. Mit der Schrittmotorsteuerung lassen sich drei Motoren unabhangig voneinander ansprechen,
indem man im Programm einfach einen Vektor (x; y; z) mit der entsprechenden
Schrittzahl an die Druckerschnittstelle absetzt. Bei dem angeschlossenen Motor
entspricht eine Umdrehung 400 Schritten. Daraus ergibt sich bei 500 m Verschiebeweg pro Mikrometerschraubendrehung eine Schrittweite von 1,25 m/Schritt.
Man verzogert also das Licht im Detektorstrahl um 2,5 m/Schritt, was einer
maximalen zeitlichen Auosung von etwa 8.3 fs entspricht.
50
KAPITEL 3. EXPERIMENTELLER AUFBAU
Kapitel 4
Konzept der THz{Spektroskopie
4.1 Meverfahren
Der Grundgedanke der THz{Timedomain{Spektroscopy (THz{TDS) ist, da der
THz{Puls durch die zu untersuchende Probe transmittiert und dabei die spektralen Komponeneten eine unterschiedliche Absorption und Dispersion erfahren
und sich der Puls somit modiziert.
Eine Messung wird wie folgt durchgefuhrt. Man nimmt zuerst einen Referenzpuls ohne Probe, Eref (t), und unmittelbar danach einen durch das Material
transmittierten Puls, Emat(t), auf. Dazu wird das Material in die Mitte zwischen
den Parabolspiegeln, wo der THz{Strahl parallel ist, eingebracht. Der Strahldurchmesser bei der Referenzmessung mu dabei gleich der Apertur der Probe
sein, damit dieselbe raumliche Verteilung der Frequenzen in beiden Messungen
detektiert wird. Alle anderen optischen Parameter bleiben konstant.
Die beiden Scans starten an derselben Stelle der Delay-line und sind gleich
lang. Die zeitliche Abhangigkeit des elektrischen Feldes der beiden THz{Pulse
werden fouriertransformiert, wodurch man die komplexen Komponenten des Feldes E (!) in der Frequenzdomane erhalt:
Z1
1
e;i!tE (t) dt
(4:1)
E (!) = 2
;1
Durch einen Vergleich der beiden Spektren Emat(!) und Eref (!) lassen sich die
frequenzabhangige Absorption und Dispersion der Probe bestimmen. In Kapitel
4.2 wird darauf ausfuhrlich eingegangen.
Die Fouriertransformation gema Gl. 4.1 wird durch eine "Fast{Fourier{
Transformation" (FFT){Routine durchgefuhrt. Die elektrische Funktion E (t)
51
52
KAPITEL 4. KONZEPT DER THZ{SPEKTROSKOPIE
ist in der Zeitdomane in 2n (n ganzzahlig) Kanalen diskretisiert. Entsprechend
diskretisiert ist das Frequenzspektrum E (!), wobei die Beziehungen
1
d! = T1 ; ! = 2dT
(4:2)
mit d! Frequenzauosung, T Verzogerungszeit, ! Frequenzbreite und dT Zeitauosung gelten. Mit anderen Worten: Je langer der Scan und somit die gesamte
Delay Zeit T ist, desto groer wird die Auosung des Freunzspektrums, und je
kleiner die Schrittzahl pro Kanal ist, desto groer wird der mebare Frequenzbereich.
Im Experiment erhalt man aus einem T = 85.3 ps{Scan (1024 Kanale bei 10
Schritten/Kanal) durch eine FFT ein spektrale Auosung von 11.7 GHz. Die
hochsten detektierbaren Frequenzen liegen dann bei 6 THz.
In der Fourierspektroskopie ist es ublich, die Delayzeit nachtraglich kunstlich
zu verlangern, indem man die Kanale bis zur nachsten Zweierpotentz mit Nullen
auullt [39]. Dadurch interpoliert man das Fourierspektrum.
In Abbildung 4.1 ist ein Referenzpuls und ein Puls durch eine d = 340 m
dicke, n{dotierte Siliziumscheibe dargestellt. Aus der Verzogerung des Probenpulses von t = 2,63 ps lat sich aus
(4:3)
nSi = cd t + nLuft
eine erste frequenzunabhangige Abschatzung des Brechungsindexes mit c als
Lichtgeschwindigkeit und nLuft 1 dem Brechungsindex der Luft durchfuhren:
nSi = 3,3 (vgl. nSi =3,4177 [35]). Des weiteren erkennt man eine veranderte
Pulsform der transmittierten Strahlung. Das um 250 fs schnellere Abfallen dieses
THz{Pulses lat auf hohere spektrale Komponenten schlieen, was sich in den
Fouriertransformierten (Abb. 4.2) bestatigt. Das Spektrum des Probenpulses
ist nach groeren Frequenzen verschoben. Auerdem erkennt man bei Frequenzen oberhalb 600 GHz eine durchweg groere relative Amplitude der elektrischen
Feldstarke des transmittierten Pulses, bei geringeren Frequenzen ist es gerade
anders herum. Daraus lat sich die qualitative Aussage treen, da hohere Frequenzen in dem Halbleiter weniger stark absorbiert werden als niedrigere, was
sich in der analytischen Untersuchung (Kap. 5) bestatigt.
detektierter Photostrom [pA]
4.1. MESSVERFAHREN
53
Referenzpuls
Probenpuls
100
50
0
-50
0
2
4
6
8
10
12
14
Zeitverzögerung [ps]
normierte Amplitude E(ω)
Abbildung 4.1: THz{Pulse mit und ohne Siliziumwafer. Der Probenpuls hat
zur besseren Darstellung einen Oset von 50 pA. Eine Analyse zeigt, da der
Probenpuls einen 250 fs schnelleren Abfall als der Referenzpuls hat.
1,2
Spektrum des Referenzpulses
Spektrum des Probenpulses
1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
Frequenz [THz]
Abbildung 4.2: Normierte Fourier-Spektren der THz{Pulse.
KAPITEL 4. KONZEPT DER THZ{SPEKTROSKOPIE
54
4.2 Bestimmung der optischen Eigenschaften
einer Probe aus den Medaten
Der Vorteil des THz{Spektrometers ist, da man relativ schnell die optischen Materialkonstanten einer Probe kontaktlos bestimmen kann. Dazu bringt man das
zu untersuchende Material in den THz-Strahl ein, mit die zeitliche Abhangigkeit der transmittierten elektrischen Feldstarke Emat(t) und vergleicht die THz{
Pulsform mit derjenigen ohne Probe Eref (t) (Kap. 4.1). Wie man aus den beiden
Signalen den frequenzabhangigen Brechungsindex und Absorptionskoezienten
eines Materials bestimmt, soll im folgenden erlautert werden.
Das zeit{ und ortsabhangige elektrische Feld einer ebenen elektromagnetischen Welle, die durch ein isotropes Medium in z{Richtung lauft, hat die Darstellung
n
o
^
Emat(z; t) = a exp i(!t + kz) :
(4:4)
0
Dabei ist ! = 2 die Kreisfrequenz und a die komplexe Amplitude. Die komplexe Wellenzahl
k^ = n^c!
(4:5)
0
ist uber die Vakuumlichtgeschwindigkeit c und den komplexen Brechungsindex
des Mediums
n^ = nr + ini
(4:6)
deniert. In normal dispersiven Medien ist der Brechungsindex n^ frequenzabhangig, so da Gl. 4.4 in die Form
Emat(!; z; t) = E (t) exp i nr(c!)! z expf;zg
0
(4:7)
mit E (t) = a expfi!tg und dem Extinktionskoezienten = ni!=c gebracht
werden kann. Der Extinktionskoezient beschreibt somit die Absorption des
elektrischen Feldes. Die Absorption der Intensitat wird durch den Absorptionskoezienten = 2 dargestellt. Deshalb ist der Imaginarteil des komplexen
Brechungsindexes fur die Absorption elektromagnetischer Wellen verantwortlich:
ni = 2c!
(4:8)
0
0
4.2. OPTISCHE EIGENSCHAFTEN AUS DER MESSUNG
55
Betrachtet man nun eine ebene Welle, die durch ein Material der Dicke d lauft,
so mussen die Transmissionskoezienten T an den Grenzachen berucksichtigt
werden [25]:
TLuft!Material = n 2+ 1 ; TMaterial!Luft = n2n+r 1 ; Fresnel Gleichungen (4:9)
r
r
Somit lautet Gl. 4.7:
Emat(!) = E (t) TLuft!Material expfik^mat(!)dg TMaterial!Luft
n
o
= E (t) n (!2) + 1 exp ik^mat(!)d n2(n!r)(!+) 1
r
r
n
4
n
r (! )!
r (! )
(4.10)
= E (t) expf;dg exp i c d
nr (!) + 1
Dabei ist der Brechungsindex der Luft als 1 angenommen. Der reelle Faktor
expf;dg ist fur die Absorption der e{m Welle verantwortlich. Entfernt man die
Probe, lautet Gl. 4.10:
n o
E (!) = E (t) exp i !c d ;
(4:11)
0
0
0
2
0
ist also die ebene Referenzwelle.
Die THz{Strahlung ist zwar keine ebene Welle, der Puls kann aber nach der
Fouriertheorie durch eine Superposition ebener Wellen dargestellt werden:
Z1
Z1
1
1
i!t
E (t) = 2
e E (!) d!; E (!) = 2
e;i!tE (t) dt
(4:12)
;1
;1
Somit sind die Gl. 4.10 und 4.11 auch fur die gepulste THz{Strahlung gultig.
Experimentell werden die elektrischen Felder Emat(t) mit Probe bzw. Eref (t)
ohne Probe in der Zeitdomane aufgenommen und gema Gl. 4.12 in die komplexen Signale Esub (!) A + iB bzw. Eref (!) C + iD in die Frequenzdomane
fouriertransformiert. Da das Integral nicht uber einen unendlichen Zeitbereich berechnet werden kann, ermittelt man das Frequenzspektrum numerisch (Kap. 4.1).
Vergleicht man nun die beiden komplexen Amplituden der Signale mit einer
Division von Gl. (4.10) durch Gl. (4.11), so erhalt man:
Emat(!) = 4nr (!) expf;dg exp i !d n (!) ; 1 R + iI (4.13)
Eref (!) n(!) + 1
c r{z
|
}
|
{z
}
i'
Ereell
+ BD ;
BC ; AD :
mit R = AC
und
I
=
C +D
C +D
2
2
2
2
2
56
KAPITEL 4. KONZEPT DER THZ{SPEKTROSKOPIE
Mit ' ist die Phasenverschiebung zwischen Proben- und Referenzpuls bezeichnet.
U ber die Eulersche Beziehung ei' = R + iI ) ' = arctan(I=R) folgt direkt
ein Ausdruck fur den realen Brechungsindex:
c
nr (!) = 1 + !d arctan RI :
(4:14)
Die reelle Amplitude Ereell aus Gl. (4.13) ist die Lange des Vektors R + iI
und somit
p
(4:15)
Ereell = R + I :
Durch Logarithmieren von Gl. 4.15 erhalt man schlielich den frequenzabhangigen Absorptionskoezienten der Intensitat = 2
p
2
(
n
+
1)
R +I :
(4:16)
(!) = ; d ln
4n
Diese Berechnungen werden von einem TURBO{Pascal Programm durchgefuhrt, indem die Rohdaten Emat(t) und Eref (t) als \Input" eingelesen werden. Eine FFT errechnet die jeweiligen kartesischen Real{ bzw. Imaginarteile
A; B; C; D der Spektren und ermittelt daraus nach Gl. (4.14) und (4.16) den
Brechungsindex und den Absorptionskoezienten.
2
2
2
2
2
Kapitel 5
Ergebnisse und Vergleich mit
theoretischen Modellen
5.1 Ladungstragerdynamik in Halbleitern:
Das Drude-Modell
Paul Drude stellte 1900 in seiner Theorie die Beziehung zwischen optischen Konstanten und Leitfahigkeit von Metallen her. Er ging davon aus, da sich in
einem Metall die Elektronen als freie Teilchen bewegen, die an den unbeweglichen Ionenrumpfen gestreut werden (Abb. 5.1). Im einfachsten Fall erfahren die
Elektronen zwischen den Stoen keine Wechselwirkung und die mittlere Stozeit
zwischen zwei Streuvorgangen ist von der Geschwindigkeit, also von der Energie der Elektronen unabhangig [21]. Trotz diesen gravierenden Einschrankungen erklart das Modell erstaunlich gut physikalische Phanomene in Metallen wie
Strom{ und Warmeleitfahigkeit (Ohm{ und Wiedemann{Franz{Gesetz).
Bringt man das Material in ein elektromagnetisches Wechselfeld, so bewegen sich die freien Elektronen harmonisch, jedoch mit einer inneren \Reibung"
aufgrund der Kollisionen mit den Ionen. Die Bewegungsgleichung mit der Elektronenmasse m, der Dampfungskonstante (auch Storate genannt) ; = 1= und
der Elementarladung e hat die Form:
mx + m;x_ = ;eE ei!t
(5:1)
x(t) = x e;i!t
(5:2)
0
Eine Losung ist durch
0
57
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
58
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
e+
Abbildung 5.1: Einfaches Modell des Elektronengases in Metallen. Die freien
Elektronen streuen an den unbeweglichen Ionenrumpfen. Zwischen den Stosen
erfahren sie keine Wechselwirkung.
gegeben, woraus sich fur die Amplitude x ergibt:
x = m!(eE
(5:3)
! + i;) :
Mit Hilfe der Polarisation P = ;Nex und der Denition fur die dielektrische
Verschiebung D [49]:
D = E = Rumpf E + P
(5:4)
lat sich ein Ausdruck fur die frequenzabhangige komplexe Dielektrizitatskonstante (DK) (!) nden:
(!) = Rumpf ; m!(Ne
(5:5)
! + i;) :
Dabei ist N die Elektronendichte und Rumpf der DK{Beitrag der Rumpfelektronen, der im nachfolgenden als 1 bezeichnet wird.
Bei diesem Modell wird der magnetische Einu der Strahlung auf die Ladungen vernachlassigt. Eine weitere Einschrankung ist, da die Wellenlange der
Strahlung wesentlich groer als die mittlere freie Weglange der Elektronen ist.
In Halbleitern konnen die Elektronen nicht als freie Teilchen angenommen
werden. Dennoch behalt die oben hergeleitete Dielektrizitatsfunktion Gl. (5.5)
ihre Gultigkeit, wenn man statt der Ruhemasse m der Elektronen die eektive
Masse m einsetzt [21]. Durch das quantenmechanische Konzept der eektiven
0
0
0
0
0
0
0
0
2
5.1. DAS DRUDE MODELL
59
Masse in Halbleitern lat sich die Elektronenbewegung auch in komplizierten
Energiebandstrukturen durch Gleichungen fur freie Elektronen darstellen [29].
Die eektive Masse wird experimentell durch die Zyklotronresonanz, bei der sich
die Ladungen in einem denierten Magnetfeld in der Zyklotronfrequenz gema
!z = eB=m bewegen, bestimmt [45].
Die Elektronen eines freien Elektronenplasmas schwingen aufgrund der ruckstellenden Kraft der Coulombwechselwirkung um ihre Gleichgewichtsabstande
mit der Plasmafrequenz !p, die folgendermaen deniert ist:
!p = Nem :
2
2
(5:6)
0
Somit lautet Gl.(5.5):
!
(!) = 1 ; !(! +p i;)
2
(5:7)
Analog zur DK lat sich aus der Bewegungsgleichung (5.1) die komplexe elektrische Leitfahigkeit herleiten [21]:
i !
= !dc+ii;; = ! + ip;
(5:8)
Dabei ist dc die Gleichspannungsleitfahigkeit, die durch dc = eN mit der
Elektronenbeweglichkeit = e=(m;) gegeben ist.
Die experimentell bestimmte Absorption und Dispersion nr eines Materials
ist mit den Drude{Gleichungen uber die in Kap. 4.2 erwahnten Beziehungen
(4.6) und (4.8)
= nr + ini = nr + i 2c!
(5:9)
verknupft.
Wie in Anhang B gezeigt wird, kann aus den Gleichungen (5.7) und(5.9) die
Drude{Formeln fur die Dispersion n(!) sowie die Absorption (!) in Abhangigkeit der Plasmafrequenz !p und Storate ; gewonnen werden. Durch ein Antten der Mekurven mit den Drudeformeln n(!p; ;) und (!p; ;) werden die
Plasmafrequenz und Storate bestimmt. Nach Gleichung (5.8) ergeben sich daraus die Gleichspannungsleitfahigkeit dc (bzw. die Resistivitat = 1=), die
Ladungstragerdichte N und die Beweglichkeit .
Somit konnen aus einer Messung der optischen Eigenschaften eines Halbleiters
alle anderen elektronischen Ladungstragercharakteristika determiniert werden.
0
2
60
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
5.2 Halbleiter
In der Halbleitertechnologie ist es sehr wichtig, die Ladungstragerdynamik in
den Werkstoen zu kennen. Die Hersteller von Halbleiterbauelementen interessieren sich vor allem fur die Schlusselparameter Ladungstragerkonzentration,
Mobilitat und Plasmafrequenz. Wichtige Untersuchungsmethoden sind dabei die
Mikrowellen{ und die Ferne{Infrarot{Spektroskopie [40, 41]. Dabei wird das Reexions{ und Transmissionsverhalten der Proben bestimmt.
Mit Mikrowellenstrahlung, die durch alternierende Ladungen in Halbleiterbauelementen (z. B. GUNN{Diode) erzeugt wird, erreicht man Frequenzen bis
einige 100 GHz. Die Strahlung ist allerdings monochromatisch oder bestenfalls
mit etlichen GHz sehr schmalbandig.
An den Mikrowellenbereich schliet sich der Ferne{Infrarot{Bereich mit Submillimeterwellenlangen an. Die Strahlung wird thermisch in Hg{Dampflampen
erzeugt und durch heliumgekuhlte Bolometer nachgewiesen. Der Detektor ist
allerdings nicht in der Lage, den schnellen Oszillationen des elektrischen Feldes
nachzufolgen, es wird deshalb nur die Leistung nachgewiesen, so da die Phaseninformation verloren geht. Die Kuhltechnik der Detektoren ist aufwendig. Bei
maig dotierten Materialien liegen die Storate und diePlasmafrequenz in einem
Bereich, bei der die FIR{Spektroskopie an die langwellige Grenze stot.
Somit ist die hier verwendete THz{Spektroskopie eine ideale Erganzung zu
den genannten Methoden. Durch koharente Detektierung erhalt man Phase und
Amplitude des elektrischen Feldes bei Zimmertemperatur.
5.2.1 p{ und n{dotiertes Silizium
Die ersten spektroskopischen Messungen wurden an unterschiedlich dotierten Siliziumscheiben (Wafern) bei Raumtemperatur durchgefuhrt. Die Ladungstragerdynamik des Materials lat sich relativ einfach auch aus anderen Memethoden bestimmen, womit man die aus der THz{TDS gewonnenen Ergebnisse einschatzen
kann. Auerdem konnen die Daten mit den Arbeiten von Exter und Grischkowsky verglichen werden, die 1990 Silizium erstmals mittels THz-TDS untersuchten
[42, 43].
Die Si{Wafer sind Leihgaben aus dem Fraunhoferinstitut fur Solare Energiesysteme (ISE) in Freiburg. Die zwei und drei Zoll groe Scheiben sind zwischen 190 m und 340 m dick und besitzen eine (111) Kristallorientierung. Die
5.2. HALBLEITER
61
80
1,2
60
1,0
1. Reflexion
40
2. Reflexion
20
0
Amplitude [a.u.]
THz-Amplitude [a.u.]
Halbleiter sind mit dem Zonenschmelzverfahren ("oatzone", FZ) hergestellt und
mit Bor (p{Typ) bzw. Phosphor (n{Typ) dotiert worden. Die spezischen Widerstande sind bei den n{dotierten Proben mittels der Vier{Punkt{Messmethode
am ISE bestimmt und auf den Wafern eingraviert worden. Bei den p{dotierten
Wafern sind die Resistivitaten Herstellerangaben.
Die Wafer wurden auf eine Halterung mit 50 mm Durchmesser angebracht
und in der Mitte zwischen den Parabolspiegeln plaziert. Nachdem der Probenpuls aufgenommen ist, wird das Silizium entfernt und der Referenzpuls ebenfalls
mit der Halterung im Strahlengang aufgenommen. Somit ist gewahrleistet, da
in beiden Fallen die THz{Strahlung denselben Querschnitt hat und deshalb dieselben Frequenzen detektiert werden [24].
0,8
0,6
0,4
0,2
-20
0,0
10
20
Zeitverzögerung [ps]
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
2,0
Frequenz [THz]
Abbildung 5.2: THz{Puls durch eine 290m dicke Siliziumscheibe und dessen
Fouriertransformierte. Der durch innere Reexionen auftretende zweite und
kaum sichtbare dritte Puls nach 6,5 ps und 13 ps verursacht im Frequenzspektrum Etalon{Oszillationen von 150 GHz
62
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
Auf den folgenden Seiten sind die Ergebnisse fur funf n{dotierte und zwei
p{dotierte Proben dargestellt. Die Mekurven sind uber verschiedene Einzelmessungen aus unterschiedlichen Metagen arithmetisch gemittelt und teilweise
auch geglattet. Man erkennt mit abnehmender Dotierungsstarke, d.h. mit zunehmender Resistivitat eine Zunahme der sogenannten Etalon{Oszillationen. Diese
kommen durch innere Reexionen der THz{Pulse in der Probe zustande. Bei
einer Aufnahme eines Pulses durch eine Probe treten neben dem Hauptpuls in
regelmaigen zeitlichen Abstanden Reexionspulse auf (Abb. 5.2), die in der
Fouriertransformierten zu harmonischen Interferenzen der einzelnen Frequenzen
wie bei einem Fabry{Perot{Interferometer fuhrt. Die Oszillationen lassen sich
unter der Annahme des Drude{Modells numerisch kompensieren [43], dies wurde
aber in der vorliegenden Arbeit nicht realisiert.
5.2. HALBLEITER
63
0,29 Ohmcm n{Typ Si
Absorption [cm-1]
400
Messung
Drude-Fit
300
200
100
0
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,8
1,6
1,8
6,0
5,5
Messung
Drude-Fit
Brechungsindex
5,0
4,5
4,0
3,5
3,0
2,5
2,0
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
Frequenz [THz]
Abbildung 5.3: Brechungsindex und Absorption von 0,29 cm, n{dotiertem Silizium. Die durchgezogene Linien sind die theoretischen Kurven nach dem Drude{
Modell. Der frequenzunabhangige Index bei n=3,42 ist fur hochohmiges Si als
gepunktete Linie eingezeichnet
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
64
1,0 Ohmcm n{Typ Si
Messung
Drude-Fit
Absorption [cm-1]
150
100
50
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,4
1,6
4,5
Messung
Drude-Fit
Brechungsindex
4,0
3,5
3,0
2,5
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
Frequenz [THz]
Abbildung 5.4: Brechungsindex und Absorption von 1,0 cm, n{dotiertem Silizium. Die Oszillationen werden durch innere Reexionen der THz{Strahlung in
der Probe hervorgerufen.
5.2. HALBLEITER
65
1,1 Ohmcm n{Typ Si
Messung
Drude-Fit
Absorption [cm-1]
150
100
50
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,4
1,6
4,5
Messung
Drude-Fit
Brechungsindex
4,0
3,5
3,0
2,5
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
Frequenz [THz]
Abbildung 5.5: Brechungsindex und Absorption von 1,1 cm, n{dotiertem Silizium.
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
66
1,5 Ohmcm n{Typ Si
100
Messung(geglättet)
Drude-Fit
Absorption [cm-1]
80
60
40
20
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,2
1,4
4,5
Messung
Drude-Fit
Brechungsindex
4,0
3,5
3,0
2,5
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
Frequenz [THz]
Abbildung 5.6: Brechungsindex und Absorption von 1,6 cm, n{dotiertem Silizium. Die Oszillationen in der Absorption wurden durch Mittelung der Kurve
interpoliert. Im Brechungsindex sind sie dagegen noch sichtbar.
5.2. HALBLEITER
67
8 Ohmcm n{Typ Si
30
Messung
Drude-Fit
Absorption [cm-1]
25
20
15
10
5
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
4,5
Brechungsindex
4,0
3,5
3,0
2,5
Frequenz [THz]
Abbildung 5.7: Brechungsindex und Absorption von 8 cm, n{dotiertem Silizium.
Ab 800 GHz wird die Absorptionsmessung durch den Etalon{Eekt uberdeckt.
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
68
1,4 Ohmcm p{Typ Si
Messung
Drude-Fit
Absorption [cm-1]
150
100
50
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,6
1,2
1,4
1,6
4,5
Messung
Drude-Fit
Brechungsindex
4,0
3,5
3,0
2,5
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
Frequenz [THz]
Abbildung 5.8: Brechungsindex und Absorption von 1,4 cm, p{dotiertem Silizium.
5.2. HALBLEITER
69
13 Ohmcm p{Typ Si
20
Messung
Drude-Fit
Absorption [cm-1]
15
10
5
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
4,0
Brechungsindex
3,8
3,6
3,4
3,2
3,0
Frequenz [THz]
Abbildung 5.9: Brechungsindex und Absorption von 13 cm, p{dotiertem Silizium.
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
70
Absorption und Brechungsindex der einzelnen Proben wurden gema Gl.
(4.14) und (4.16) berechnet. Der Beitrag der gebundenen Elektronen 1 ist
fur Silizium 13,7 [40]. Zunachst erkennt man mit abnehmender Dotierung (zunehmender Resistivitat) eine Abnahme der Absorption, was verstandlicherweise
auf die Abnahme der freien Ladungstrager zuruckzufuhren ist. Der Brechungsindex nahert sich deshalb mit abnehmender Dotierung dem frequenzunabhangigen
Grenzwert von n = 3; 42 fur reines, hochohmiges Silizium [35].
Die Funktionen (B.7) und (B.6) aus Anhang B werden den Ergebnissen angepat. Man erhalt daraus die beiden Fitparameter Plasmafrequenz !p und
Storate ;. Aus diesen beiden Werten lassen sich nach den Gleichungen (5.6) und
(5.8) die Gleichstromleitfahigkeit dc (bzw. die Resistivitat ), die Ladungstragerdichte N und die Mobilitat berechnen:
m!
(5:10)
= 1 = ;! ; N = e p ; = me;
dc
p
2
0
0
2
2
Die eektive Masse m der Elektronen setzt sich bei Silizium aus einer longitudinalen und transversalen Masse ml bzw. mt zusammen, weil Silizium ein
indirekter Halbleiter und das Minimum des Leitungsbandes entartet ist [45]. Sie
errechnet sich gema 1=m = (2=mt + 1=ml)=3 [40]. Durch Zyklotronresonanzmessung wurden die Beitrage ml = 0; 92m und mt = 0; 19m mit der Ruhemasse
m bestimmt [45], so da die eektive Masse der Elektronen in Silizium durch
0; 26m gegeben ist.
Fur die Locher betragt die eektive Masse 0; 37m , die sich aus den Beitragen
von leichten und schweren Lochern zusammensetzt [44].
Die optischen Parameter aus den spektroskopischen Untersuchungen sind in
Tabelle 5.1 zusammengestellt. Die gewonnenen Resistivitaten stimmen mit den
Werten aus der Vier{Punkt{Messung (n{dotierte Wafer) gut uberein. Der relative Fehler wird allerdings bei abnehmender Dotierung groer, was auf die starken
Etalon{Oszillationen und die damit verbundene Ungenauigkeiten beim Anpassen
der Mekurven an die Drude{Formeln zuruckzufuhren ist. Bei hoherdotierten
Proben werden dagegen die inneren Reexionen vollig absorbiert, so da nur ein
THz{Puls durch die Probe lauft und somit die Oszillationen nicht auftreten. Das
Antten verlauft dann genauer.
Die Herstellerangaben der p{dotierten Wafer weichen starker von dem Ergebnis ab als die n{dotierten. Es ist allerdings nicht bekannt, wie genau die
Resistivitaten vom Hersteller speziziert sind.
0
0
0
0
0
5.2. HALBLEITER
71
Typ 1=dc !p=2 ;=2 1=dc (THz{TDS) [
cm] [THz] [THz]
[
cm]
[
cm]
n
n
n
n
n
p
p
0,28
0,98
1,05
1,46
12
1
10
2,11
0,96
1,0
0,85
0,33
1,2
0.35
0,71
0,51
0.59
0.6
0.5
1,1
0.9
0,29
1,0
1,1
1,5
8
1,4
13
0.02
0.05
0.1
0.3
3
0.2
5
N
[cm; ]
1,410
3,010
3,210
2,310
310
6,610
610
3
16
15
15
15
14
15
14
[cm /Vs]
1520
2110
1820
1800
2150
680
840
2
Tabelle 5.1: Ergebnisse: Materialkonstanten, die sich aus dem Anpassen der
Mekurven (Abb. 5.3{5.9) mit dem Drude{Modell ergeben. Die Dotierungsart
ist mit n und p bezeichnet, die zweite Spalte enthalt die spez. Widerstande 1=dc
(
cm), die durch die Vier{Punkt{Kontaktmethode ermittelt wurden bzw. Herstellerangaben sind. Die Plasmafrequenz !p =2 (THz) und die Storate ;=2
(THz) ergeben sich als Fitparameter, woraus sich der spez. Widerstand 1=dc
(
cm) mit dem Mefehler , die Ladungstragerdichte N (cm; ) und die Beweglichkeit (cm /Vs) berechnen lat.
3
2
Vergleicht man die frequenzabhangigen Absorptionen der n{leitenden 1,5 cm
Probe (Abb. 5.6) mit dem p{leitenden 1,4 cm Material (Abb. 5.8), so erkennt
man die unterschiedliche Dynamik der Locher und Elektronen als Majoritatsladungstrager in den Halbleitern mit etwa derselben Gleichspannungsleitfahigkeit
dc. Bei Zimmertemperatur ist die Storate ; vor allem uber die Ladungstrager{
Phonon{Streuung bestimmt [42, 46]. Da die Storate im p{leitenden Material
groer als im n{leitenden ist, ist die Streuung oenbar fur Locher eektiver. Entsprechend unterschiedlich sind die Beweglichkeiten: 680 cm /Vs fur Locher und
1800 cm /Vs fur Elektronen. Diese Werte sind groer als die Literaturwerte
(400 cm /Vs fur Locher bzw. 1200 cm /Vs fur Elektronen [47]), was wohl durch
die Annahme der energieunabhangigen Streuung der Ladungstrager im Drude{
Modell zustande kommt. Grischkowsky konnte in genaueren THz{Spektroskopie
Messungen an Silizium eine Abweichung vom Drude{Modell bei hoheren Frequenzen (>1THz) tatsachlich feststellen [43]. Ein erweitertes Modell mit ener2
2
2
2
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
72
gieabhangiger Storate ;(E ) und den unterschiedlichen Streumechanismen der
Ladungstrager an Phononen und Storstellen fuhren allerdings zu annehmbaren
Ergebnissen.
Da die Gleichspannungsleitfahigkeit dc proportional zu dem Verhaltnis von
Ladungstragerdichte zu Storate ist (Gl. (5.10)), mu das p{Material hoher als
das n{Material dotiert werden, damit die groere Storate des p{Leiters kompenp
siert wird um dieselbe dc zu erhalten. Deshalb ist die Plasmafrequenz (!p / N )
des p{Materials groer, was zu einer hoheren Absorption der THz{Strahlung
fuhrt. In Abbidung (5.10) ist ein direkter Vergleich der Absorptionen unterschiedlich dotierter Materialien dargestellt.
p--Typ 1,4 Ωcm:
ωp/2π
1,2 THz
100
α [cm-1]
Γ/2π
1,1 THz
50
n--Typ 1,5 Ωcm:
0,85 THz
ωp/2π
Γ/2π
0,6 THz
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
Frequenz [THz]
Abbildung 5.10: Frequenzabhangige Absorption von 1,5 cm n{dotiertem
(Kreise) und 1,4 cm p{dotiertem Silizium (Quadrate).
Zusammenfassend lat sich uber die Untersuchungen der optischen und elektronischen Eigenschaften von maig dotiertem Silizium die Aussage treen, da in
erster Naherung die Ladungstra gerdynamik durch das einfache Drude{Modell mit
energieunabhangiger Storate beschrieben werden kann. Aufgrund der ausfuhrlichen Untersuchungen, die an Silizium bisher in der Literatur veroentlicht sind,
ist das Material hervorragend dazu geeignet, die Methodik der THz{Spektroskopie
zu studieren. Dies war auch in der vorliegenden Arbeit die Motivation, das Spektrometer auf seine Leistungsfahigkeit zu testen.
5.2. HALBLEITER
73
5.2.2 GaAs, GaN
Neben dotiertem Silizium standen auch verschieden Galliumarsenid{Proben zur
Verfugung. Die Wafer sind hochohmig, es handelt sich um sogenanntes kompensiertes oder semi{isolierendes Material. Bei der Herstellung wird GaAs mit
Chrom dotiert, um die Storstellen, die beim Zuchten des Kristalls unvermeidlich
entstehen, zu kompensieren und somit Material mit groem spezischen Widerstand zu erhalten.
Es wurden keine dotierten GaAs{Proben untersucht. Allerdings erwartet man
wie beim Silizium eine frequenzabhangige Absorption und Dispersion gema dem
Drude{Modell [48]. Im Gegensatz zu Silizium lat sich GaAs nicht durch einfachen mechanischen Kontakt aufgrund der Schottky{Barriere am Metall/Halbleiter{U bergang elektrisch charakterisieren. Ohmsche Kontakte mussen aufwendig auf den Wafer lithographisch aufgebracht werden. Deshalb ist THz{Spektroskopie als kontaktlose Untersuchungsmethode bei GaAs besonders nutzlich.
Die Proben sind teilweise Bruchstucke und stammen aus dem Fraunhofer{
Institut fur Angewandte Festkorperphysik (IAF), Freiburg und aus dem Freiburger Materialforschungszentrum (FMF). Sie werden in unserer Arbeitsgruppe
hauptsachlich als High{Power{THz{Emitter verwendet [4], als sogenannte Large
Aperture Antennas (Kap. 1.3.2). Im Abstand von einem Zentimeter werden
Elektroden auf das Material aufgebracht und mit ca. 6 kV vorgespannt. Wird
die Lucke mit einem gepulsten, regenerativ verstarkten Titan{Saphir Laser ausgeleuchtet, entsteht analog zu den kleinen mikrometergroen Antennen THz{
Strahlung, die allerdings eine um den Faktor 100 groere elektrische Feldstarke
aufweist.
Eine interessante Fragestellung ist dabei, ob sich das Material im Laufe der
Zeit durch die angelegte Hochspannung oder durch das Bestrahlen mit sehr intensiven Laserpulsen (1 J bei 100 fs, 10 W/cm ) verandert. Deshalb wurde
das eingesetzte Material THz{spektroskopisch untersucht und mit einer Referenzprobe aus demselben Waferstuck verglichen.
In Abb. 5.11 erkennt man eine leicht hohere Absorption des als THz{Antenne
benutztes Materials. Allerdings weisen die Rohdaten sehr starke Oszillationen
aufgrund innerer Reexionen der THz{Strahlung in der Probe auf. Mit dem
Graphikprogramm ORIGIN lassen sich diese Etalon{Eekte zwar herausmitteln,
die erhaltenen Kurven sind aber eher als Tendenz zu verstehen. Falls durch die
Belastungen des intensiven Lasers und der Hochspannung thermisch Kristallver7
2
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
74
setzungen erzeugt werden, die eine hoher Ladungstragerdichte implementieren
und somit zu einer groeren Absorption fuhren, so sind die Eekte eher klein
und vernachlassigbar.
Im Brechungsindex lie sich kein Unterschied innerhalb des Mefehlers zwischen den beiden Probe feststellen. Er ist im detektierbaren Frequenzbereich
von 0.2{1.5 THz konstant bei 3,550.04. Die Meungenauigkeit ist durch die
Dickenbestimmung des Wafers bedingt. Die Probendicke, die linear in den Brechungsindex eingeht, wird mit einer Standardmikrometerschraube auf 1% genau
bestimmt, wobei die Scheiben oft eine hohere Inhomogenitat in der Dicke aufweisen.
Ein weiteres Halbleitermaterial, das spektroskopisch untersucht wurde, ist
Galliumnitrit auf einem Saphirsubstrat. Wie GaAs ist GaN ein III-V{Halbleiter,
hat jedoch einen wesentlich hoheren Bandabstand von 3,4 eV. Somit wird das
Material in blauen Leuchtdioden eingesetzt und ist ein aussichtsreicher Kandidat
fur blaue Laserdioden.
Die Probe wurde am IAF mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) als 1 m
dicke Schicht auf einem Saphir{Substrat abgeschieden. Die Ladungstragerdynamik werden durch Hallmessungen ermittelt, wozu aber vier Kontakte in die Probe
implantiert werden mussen. Somit verspricht man sich, mit Hilfe der THz{TDS
eine neue kontaktlose Untersuchungsmethode der optischen Eigenschaften dieses
Materials gefunden zu haben.
Leider ist die Schicht der untersuchten Proben zu dunn, als da man sie
von dem Saphir{Substrat spektroskopisch hatte auosen konnen. Wie in Kap.
3.7 gezeigt, ist die maximale zeitliche Auosung des Spektrometers durch die
Schrittweite des Schrittmotors, der die Verzogerungseinheit betreibt, begrenzt
(2,5 m). Der Probenpuls hat dasselbe Spektrum wie der Referenzpuls, der mit
einem unbeschichteten Saphir{Wafer aufgenommen wurde. Auerdem ist keine
Zeitverzogerung zwischen den beiden Pulsen festzustellen, so da sich durch einen
Vergleich mit einem weiteren Referenzpuls ohne Substrat derselbe Brechungsindex fur beide Proben ergibt, namlich der von Saphir (Abb. 5.12).
Es lat sich allerdings die Ladungstragerdichte abschatzen. Die THz{Amplitude geht bei dem beschichteten Substrat im Vergleich zum unbeschichteten auf
rund 85% zuruck. Nimmt man eine etwa 1 m dicke GaN{Schicht an, so erhalt
man uber die Beziehung
E
2
probe
(5:11)
= ; d ln E
ref
5.2. HALBLEITER
75
einen Absorptionskoezienten von 3000cm; fur GaN. Nach den Angaben
aus dem IAF sind die GaN{Schichten n{leitend, so da, wenn man das Drude{
Modell und die Proportionalitat zwischen Absorption und Ladungstragerdichte
annimmt, sich eine Ladungstragerkonzentration von etwa 2 10 cm; ergibt.
Saphir ist ein doppelbrechender dielektrischer Kristall (Kap. 5.3). THz{
spektroskopische Untersuchungen ergeben Brechungsindizes langs der ordentlichen Achse von no = 3,07 und langs der auerordentlichen Achse von ne = 3,42
[35]. Diese Abhangigkeit wurde im vorliegenden Experiment nicht festgestellt, der
Brechungsindex ist von der Kristallorientierung unabhangig und ist mit n = 3,04
als der ordentliche Index identiziert (Abb. 5.12). Somit liegt die auerordentliche Achse parallel zur Durchstrahlrichtung.
Der Absorptionskoezient steigt mit zunehmender Frequenz monoton an, allerdings ist er etwas zu gro. Die Veroentlichung [35] gibt eine Absorption von
etwa 1 cm; bei 1 THz an. Der Grund liegt in der Unkenntnis der genauen
Probendicke, die linear in die Rechnung eingeht (Gl. 4.16) und somit zu einem
linearen Oset fuhren kann. Das mit GaN beschichtete Substrat zeigt eine hohere
Absorption, womit man ebenfalls die Absorption von GaN in die Groenordnung
von 3000 cm; abschatzen kann.
1
17
1
1
3
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
76
12
Absorption [cm-1]
10
8
6
4
2
0
-2
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
0,8
0,9
1,0
3,70
Brechungsindex
3,65
3,60
3,55
3,50
3,45
3,40
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
Frequenz [THz]
Abbildung 5.11: Frequenzabhangige Absorption von reinem hochohmigen GaAs,
das als THz{Emitter eingesetzt (Dreiecke) bzw. unbenutztes Material ist (Quadrate). Darunter der Brechungsindex von GaAs, der fur beide Materialien gleich
ist. Die Etalon{Oszillazionen wurden herausgemittelt.
5.2. HALBLEITER
77
35
Absorption [cm-1]
30
25
20
15
10
5
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
3,20
Brechungsindex
3,15
3,10
3,05
3,00
2,95
2,90
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
Frequenz [THz]
Abbildung 5.12: Frequenzabhangige Absorption von Saphir (Quadrate) und Galliumnitrid auf Saphir (Dreiecke). Darunter der Brechungsindex von Saphir. Auch
hier wurden die Etalon{Oszillazionen herausgemittelt.
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
78
5.3 Doppelbrechende Kristalle
Die untersuchten Halbleiter sind optisch isotrope Medien, d.h. die Ausbreitungsgeschwindigkeit von Licht ist in alle Richtungen gleich gro. Der gemessenen
Brechungsindex des Materials ist somit von der Kristallorientierung unabhangig.
Viele Festkorper sind allerdings anisotrop, so da die Lichtgeschwindigkeit von
der Ausbreitungsrichtung abhangt und sie somit Doppelbrechung aufweisen, wie
z.B. die Kristalle KDP, BBO, LiTaO und LiNbO . Ob diese Materialien auch im
THz{Bereich doppelbrechend sind, wurde anhand der ferroelektrischen Kristalle
Lithiumtantalat und Lithiumniobat untersucht.
Die dielektrische Verschiebung D~ eines Materials im elektrischen Feld E~ ist
durch die Abbildungsgleichung
D~ = E~
(5:12)
3
3
0
gegeben. Die Dielektrizitatskonstante (DK) ist ein Tensor zweiter Stufe (33{
Matrix) und gibt die Richtungsabhangigkeit der einzelnen DK{Komponenten
wider. Durch Diagonalisierung des DK{Tensors werden die Hauptachsen des
Kristalls als Basis deniert, so da die dielektrische Verschiebung parallel zum
elektrischen Feld steht.
D = E ;
1
0 1
1
D = E ;
2
0 2
2
D = E
3
0 3
(5:13)
3
Die Brechungsindizes langs den Hauptachsen lauten ni = pi. Sind alle Indizes ni gleich, so ist das Medium isotrop, ansonsten anisotrop. Sind zwei Indizes
gleich, so spricht man von einem uniachsialen Kristall mit den ordentlichen Indizes no := n = n und dem auerordentlichen Index nao := n .
Die Motivation, Lithiumniobat und {tantalat mit dem THz{Spektrometer zu
untersuchen, liegt im Einsatz dieser Materialien als elektro{optische Detektoren
fur High{Power THz{Pulse (Kap. 1.5.2,[4]). Damit die nichtlinearen Vorgange
im Kristall modelliert werden konnen, ist die Kenntnis des Brechungsindexes und
des Absorptionskoezienten im THz{Bereich wichtig.
Die Kristalle (Fa. CASTECH, China) sind 10101 mm gro und haben die
ordentliche und auerordentliche Kristallachse langs den 10 mm langen Kanten.
Sie wurden auf eine 10 mm Lochblende aufgebracht und zwischen die Parabolspiegel gestellt, der Referenzpuls wurde ebenfalls durch die Blende aufgenommen.
Ein Nachteil der kleinen Kristallmae ist, da man von dem THz{Strahl nur einen
Bruchteil der Intensitat und der Frequenzen selektiert. Die THz{Amplitude geht
1
2
3
3
5.3. DOPPELBRECHENDE KRISTALLE
79
auf 35% durch Einbau der Lochblende zuruck, ebenso das Signal/Rausch{Verhaltnis. Da die hohen Frequenzen vorwiegend in der Strahlenmitte sind (Kap. 1.3.1,
[24]), wird der niederfrequente Teil des Spektrums ausgeblendet. Diese Situation ist qualitativ in Abb. 5.13 dargestellt wo die normierte Spektren mit und
ohne Lochblende gezeigt sind. Deshalb lassen sich fur die Kristalle erst ab 150{
200 GHz Aussagen uber den Brechungsindex und den Absorptionskoezienten
treen.
normierte Amplitude
1
0,1
0,01
0,0
0,5
1,0
1,5
Frequenz [THz]
Abbildung 5.13: Normiertes THz{Spektrum durch eine 10 mm Lochblende
(Kreise) und ohne Blende (Quadrate).
Die THz{Strahlung ist aufgrund der Antennengeometrie des Emitters horizontal linear polarisiert (Abb. 5.14). Bringt man den Kristall in den THz{Strahl
und mit einmal parallel zur ordentlichen und einmal parallel zur auerordentlichen Achse, so kann man aus dem Laufzeitunterschied der beiden THz{Pulse
den Brechungsindexunterschied n = no ; nao messen. Dreht man den Kristall zwischen den beiden parallelen Stellungen, so wird der elektrische Vektor in
die Hauptachsenrichtungen zerlegt. Die zwei Komponenten breiten sich im Kristall mit unterschiedlicher Geschwindigkeit aus, so da aus dem Kristall elliptisch
polarisiertes Licht austritt. Der Detektor mit zeitaufgelost die horizontale Projektion der Ellipsenhalbachsen. Diese Situation ist in Abb. 5.15 dargestellt, wo
das Lithiumniobat um die optische Achse gedreht und der Puls bei verschiedenen
Winkeln aufgenommen wurde. Man erkennt die zwei Komponenten des elektrischen Feldes, wenn die Kristallachsen in einem Winkel zur THz{Polarisation
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
80
stehen. Qualitativ stellt man fest, da der ordentliche Brechungsindex sehr viel
groer als der auerordentliche ist und eine hohere Absorption langs der ordentlichen Achse vorherrscht. Die genaue Analyse in Abb. 5.16 zeigt die optischen
Eigenschaften in Abhangigkeit der Frequenz.
Detektor
Doppelbrechendes
Kristall
no
Emitter
nao
E THz
Abbildung 5.14: Die linear polarisierte THz{Strahlung wird durch das doppelbrechende LiNb0 elliptisch polarisiert. Der Detektor erfat die horizontale Projektion der Halbachsen.
3
Lithiumniobat weist einen sehr starken Brechungsindexunterschied im THz{
Bereich auf. Die Indizes sind bei 1 THz n =5,3 bzw. nao=6,9 und uber den
Mebereich (0,2{1,2 THz) im Rahmen der Megenauigkeit frequenzunabhangig.
Im Vergleich dazu liegen die Indizes im optischen Bereich (633 nm) bei no=2,286
und nao=2,200 [49]. Die Absorptionskoezienten steigen stetig mit der Frequenz
an, wobei der ordentliche etwas hoher ist als der auerordentliche.
Lithiumtantalat zeigt ein etwas anderes Verhalten im THz{Bereich als Lithiumniobat. Man erkennt zwar ebenfalls eine Doppelbrechung, die Indexdierenz
n liegt aber nur bei 0,1. Die ordentliche Achse hat auch bei LiTaO einen
hoheren Index, weist aber im Gegensatz zu LiNbO einen geringeren Absorptionskoezienten als die auerordentliche Achse auf. Alle optischen Parameter
steigen mit zunehmender Frequenz monoton an (Abb. 5.17). Bei optische Wellenlangen (633 nm) sind die Indizes no=2,176 und nao=2,180 [49].
0
3
3
5.3. DOPPELBRECHENDE KRISTALLE
81
Der monotone Anstieg der optischen Parameter bei den dielektrischen Kristallen lat sich durch ein Modell von erzwungenen harmonischen Schwingungen erklaren. Fernes{Infrarot{Licht regt die Kristallionen zu optischen Gitterschwingungen (phononische Anregung) an. In Analogie zum Drude{Modell fur
Halbleiter (Kap. 5.1), lat sich fur Isolatoren die frequenzabhangige komplexe
Dielektrizitatskonstante durch Losen der Bewegungsgleichung herleiten [49]. Sie
lautet:
1 )! ;
(!) = 1 + !(dc; ;! ;
(5:14)
i;!
0
2
0
2
mit 1 als optische DK, dc als Gleichspannungs DK und ! als ionische Resonanzfrequenz. Durch eine Zerlegung in Real{ und Imaginarteil erhalt man eine
Naherung fur den realen Brechungsindex sowie die Absorption fur dielektrische
Kristalle unterhalb der ersten optischen Phononenanregung (! ! ):
0
0
(5.15)
n = 1 + (dc! ;;1!)!
(5.16)
= (dcp; 1c!);!
dc
Somit steigen beide Parameter monoton mit zunehmender Frequenz an. Prinzipiell lieen sich die Meergebnisse aus der THz{Spektroskopie mit diesem Modell
antten, um mit den Parameter ! und ; die Gitterdynamik zu untersuchen.
Allerdings ist die spektrale Breite der THz{Strahlung im vorliegenden Fall zu
schmal, als da man die Kurven sinnvoll anpassen konnte. So weist der theoretisch quadratisch abhangige Absorptionskoezient bei Lithiumtantalat ein eher
lineares Verhalten, bei Lithiumniobat ist ein Ansteigen des Brechungsindexes erst
gar nicht festzustellen.
Auston und Nuss untersuchten die optischen Eigenschaften von Lithiumtantalat mit Hilfe der elektro{optischen Cherenkov{Strahlung, die durch optische
Gleichrichtung eines Femtosekundenlaserpulses im Kristall entsteht [50]. Die
Strahlung hat ein Bandbreite von 5 THz und reicht somit an die erste transversale optische (TO) Ionenresonanz ! =2 bei 6,32 THz heran. Die Absorption
und Dispersion folgen den o.g. Gleichungen, zeigen aber bei hoheren Freuenzen
(2,7 THz) Abweichungen aufgrund von Phononenstreuung. Die Dampfungskonstante ;=2 betragt dabei 1,3 THz.
2
0
2
2
0
2
2
2
0
0
0
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
82
10
10
ETHz || außerordentlich
detektierte THz-Amplitude [pA]
8
10
8
15°
8
6
6
6
4
4
4
2
2
2
0
0
0
-2
-2
-2
-4
-4
-4
-6
-6
-6
30°
-8
0
2
4
6
8
10
10
0
2
4
6
8
10
10
45°
8
0
außerordentlicher
Puls
60°
ordentlicher
Puls
4
4
4
2
2
2
0
0
0
-2
-2
-2
-4
-4
-4
-6
-6
-6
4
6
8
10
6
8
10
0
2
4
6
8
10
75°
8
6
2
4
10
8
6
0
2
6
0
2
4
6
8
10
10
ETHz || ordentlich
8
6
4
2
0
-2
-4
-6
0
2
4
6
8
10
Zeitverzögerung [ps]
Abbildung 5.15: THz{Pulse bei verschiedenen Kristallorientierungen von LiNb0
relativ zur Polarisationsebene. Der Kristall wird sukzessiv in 15 -Schritten um
die optische Achse gedreht (vgl. Abb. 5.14). Man erhalt die zeitlich aufgelosten
Beitrage des ordentlichen und auerordentlichen Pulses.
3
5.3. DOPPELBRECHENDE KRISTALLE
83
35
Absorption [cm-1]
30
25
20
15
10
5
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
8,5
8,0
Brechungsindex
7,5
7,0
6,5
6,0
5,5
5,0
4,5
4,0
Frequenz [THz]
Abbildung 5.16: Frequenzabhangige Absorption und Brechungsindex von LiNb0
langs der ordentlichen (Quadrate) und auerordentlichen (Kreise) Achse.
3
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
84
80
70
60
50
Absorption [cm-1]
40
30
20
10
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
7,0
6,9
Brechungsindex
6,8
6,7
6,6
6,5
6,4
6,3
6,2
6,1
6,0
Frequenz [THz]
Abbildung 5.17: Frequenzabhangige Absorption und Brechungsindex von LiTa0
langs der ordentlichen (Quadrate) und auerordentlichen (Kreise) Achse.
3
5.4. ORGANISCHE SUBSTANZEN
85
5.4 Organische Substanzen
Durch die einfache Handhabung des Spektrometers und durch die schnelle Datenaquisition konnten zahlreiche Materialien auf ihre optischen Eigenschaften im
THz{Bereich untersucht werden. Stellvertretend sollen hier abschlieend noch
zwei Substanzen vorgestellt werden: Teon und ein Elastomer.
Teon (PTFE) ist ein Kunststo aus langkettigen uorierten Kohlenwasserstoen. Er wird in vielen Bereichen als strapazierfahiger und leichter Werksto
(Isolator > 10 cm) eingesetzt. Das hier untersuchte Material ist eine 5,5 mm
dicke Teonscheibe.
Die THz{Transmissionsmessung (Abb. 5.18) ergab einen sehr geringen Absorptionskoezienten. Dieser steigt zwar mit zunehmender Frequenz an, aber
selbst bei 1,5 THz ist er kleiner als 5 cm; . Der Brechungsindex ist uber den
spektralen Bereich konstant bei 1,4250,05. Somit erweist sich Teon als gunstiges Fenstermaterial fur THz{Strahlung. Durch den kleinen Brechungsindex ist
der Verlust durch Reexion an der Grenzache Luft/Teon gering (3%) im Vergleich zu reinem Si (30%).
THz{Pulse konnen auch elektro-optisch nachgewiesen werden [4]. Dabei entscheiden die elektro-optische Koezienten des Material uber die Nachweisempndlichkeit. Bisher wurden nichtlineare Kristalle (z. B. LiTaO ) eingesetzt. Auf
der Suche nach Alternativen zu Kristallen stehen neuerdings organische Materialien zu Debatte [33]. Diese haben gegenuber den Kristallen den Vorteil, da
der Brechungsindex im optischen und im THz{Bereich nicht so sehr verschieden
sind, wie bei LiTaO .
In diesem Rahmen wurde ein Polymer, ein sogenanntes Elastomer auf Doppelbrechung untersucht. Es stammt ohne weitere Angaben aus dem Institut fur
Makromolekulare Chemie, Freiburg. Es konnte zwischen 0,3{2 THz eine Doppelbrechung von etwa jn ; naoj=0,15 festgestellt werden. Die Absorption ist
ebenfalls von der Probenorientierung abhangig und steigt wie bei den Kristallen
monoton an (Abb. 5.19).
Ein elektro{optischer Nachweis von High{Power THz{Strahlung hat mit diesem Material allerdings bisher nicht funktioniert (Kap. 1.5.2).
20
1
3
3
0
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
86
Absorption [cm-1]
5
4
3
2
1
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
1,50
1,49
Brechungsindex
1,48
1,47
1,46
1,45
1,44
1,43
1,42
1,41
1,40
Frequenz [THz]
Abbildung 5.18: Absorption und Brechungsindex von Teon.
5.4. ORGANISCHE SUBSTANZEN
87
80
Absorption [cm-1]
70
senkrecht
waagrecht
60
50
40
30
20
10
0
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
2,0
senkrecht
waagrecht
Brechungsindex
1,9
1,8
1,7
1,6
1,5
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
Frequenz [THz]
Abbildung 5.19: Absorption und Brechungsindex eines Elastomers. Senkrecht
und waagrecht geben die Probenorientierung wider, da keine Achsenbezeichnungen
nach "ordentlich\ und "auerordentlich\ bekannt sind.
88
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
5.5 Wasserdampf
Mit Hilfe der THz{Spektroskopie lassen sich nicht nur Festkorper, sondern auch
Flussigkeiten und Gase auf ihre optischen Eigenschaften untersuchen [51, 52].
Der THz{Frequenzbereich ist deshalb von besonderem Interesse, weil Molekule
in diesem Energiebereich Rotationsubergange besitzen. Somit kann aus einer
Absorptionsspektroskopie das dynamische Verhalten der Substanzen gewonnen
werden.
Bei dem in dieser Arbeit verwendeten Spektrometer erhalt man in jeder Messung "unfreiwillig\ ein Absorptionsspektrum: Von den Wassermolekulen in der
normalen Luftfeuchtigkeit. Wassermolekule besitzen im Fernen{Infrarot Bereich
zahlreiche Rotationsubergange [53]. Etwa zwanzig davon liegen im Detektionsbereich des Spektrometers.
Obwohl die Absorptionslinien sich bei der Spektroskopie von Festkorpern eher
storend auswirken, soll hier das Spektrum vorgestellt werden, um die vielseitigen
Anwendungmoglichkeiten der THz{Timedomain Spectroscopy darzustellen.
In Abbildung 5.20 ist ein THz{Puls dargestellt, der einen 48 cm langen Weg in
normaler Laborluft (60% rel. Luftfeuchtigkeit) zurucklegte. Solche Pulse werden
als Referenzpulse bei der Untersuchung der Festkorper (Kap. 5.2{5.4) verwendet.
Man erkennt die in allen Aufnahmen reproduzierbaren Oszillationen nach dem
Hauptpuls. Diese werden durch Absorption und Dispersion der THz{Strahlung
an den Wassermolekulen hervorgerufen. Eine numerische Fouriertransformation
des THz{Signals in der Zeitdomane lat die diskreten Absorptionslinien sichtbar
werden (Abb. 5.21).
5.5. WASSERDAMPF
89
detektiertes THz-Signal [pA]
150
100
50
0
-50
80
100
120
Zeitverzögerung [ps]
Abbildung 5.20: THz{Puls, der durch 48 cm Laborluft propagierte. Die Oszillationen nach dem Hauptpuls werden durch Rotationsubergange von Wasserdampfmolekulen der normalen Luftfeuchtigkeit hervorgerufen.
relative Amplitude
1,0
0,1
9
0,8
8
10
14 16 17
15
0,01
0,6
11,12 13
1
0,4
1,4
1,6
1,8
2,0
21
20
18
19
2,2
2
3
0,2
4 6,7
5 8
0,0
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
2,5
Frequenz [THz]
Abbildung 5.21: Fouriertransformierte des Pulses aus Abb. 5.20. Man erkennt
insgesamt 21 Absorptionslinien, die durch Rotationsubergange von Wassermolekulen zustande kommt. Zur besseren Ansicht ist der Bereich zwischen 1,3 und
2,3 THz herausvergroert und halblogarithmisch dargestellt.
KAPITEL 5. ERGEBNISSE
90
Durch die breitbandige THz{Strahlung werden insgesamt 21 Rotationsubergange zwischen 550 GHz und 2,3 THz angeregt. In Tabelle 5.2 sind die Frequenzen bzw. Wellenzahlen der gemessenen Linien im Vergleich zu den berechneten
Werten aus [53] aufgelistet. Die Werte stimmen auerordentlich gut innerhalb
der Frequenzauosung von 2,5 GHz uberein.
Linie #
gemess. [THz]
[cm; ]
[cm; ] aus [53]
Linie #
gemess. [THz]
[cm; ]
[cm; ] aus [53]
Linie #
gemess. [THz]
[cm; ]
[cm; ] aus [53]
1
1
1
1
1
1
1
0,556
18,55
18,58
9
1,449
48,33
48,04
17
2,040
68,05
68,06
2
0,751
25,05
25,09
10
1,605
53,54
53,46
18
2,162
72,12
72,20
3
0,991
33,06
32,95
11
1,659
55,34
55,34
19
2,196
73,25
73,28
4
1,098
36,63
36,59
12
1,669
55,67
55,69
20
2,220
74,05
74,11
5
1,161
38,73
38,79
13
1,718
57,31
57,29
21
2,264
75,52
75,52
6
1,210
40,36
40,27
14
1,795
59,88
59,68
7
1,300
43,36
43,24
15
1,869
62,24
62,24
8
1,410
47,03
47,04
16
1,922
64,11
64,02
Tabelle 5.2: Gemessenene Frequenzen bzw. Wellenzahlen der Wasserabsorptionslinien. Die Liniennummern beziehen sich auf die Notation in Abb. 5.21. Zum
Vergleich sind in der dritten Zeile die berechneten Wellenzahlen aus der Arbeit
von Hall et al. [53] dargestellt.
Kapitel 6
Ausblick
6.1 Verbesserungen am bestehenden System
Mit dem Spektrometer, so wie es derzeitig aufgebaut und in der vorliegenden Arbeit beschrieben ist, konnen weiterhin die optischen Eigenschaften von VolumenMaterial im THz{Bereich (100 GHz{2 THz) untersucht werden. Der Aufbau
kann allerdings noch verfeinert werden, um so die spektroskopisch ermittelte Materialeigenschaften genauer bestimmen zu konnen. Im folgenden sollen einige
Anregungen zum Optimieren des THz{Spektrometers besprochen werden.
1. Das wohl grote Problem am derzeitigen Aufbau ist die normale Laborluft
im THz{Strahlengang. Wie in Kap. 5.5 beschrieben, absorbieren Wassermolekule in der normalen Luftfeuchtigkeit die THz{Strahlung durch diskrete Rotationsubergange. Bei der Detektierung des THz{Signals treten
nach dem Hauptpuls noch in zeitlich groem Abstand Oszillationen auf. Im
Fourierspektrum erkennt man scharfe Absorptionslinien. Je breitbandiger
das Spekrometer justiert ist, desto mehr U bergange werden angeregt und
desto starker werden die Oszillationen nach dem Hauptpuls. In der THz{
Spektroskopie ist es jedoch gunstig, wenn der Proben{ und Referenzpuls
so ungestort wie moglich detektiert werden, damit alle frequnzabhangigen
Eekte auf die Probe zuruckgefuhrt werden konnen.
In der THz{TDS ist es ublich, den THz{Strahlengang durch trockenen
Sticksto zu fuhren [35]. Dies soll am hier beschriebenen System ebenfalls verwirklicht werden, indem ein Plexiglaskasten um das Spektrometer
gebaut und dieser stetig mit trockenem Sticksto geutet wird.
91
92
KAPITEL 6. AUSBLICK
2. Wenn man die Ladungstragerdynamik in Halbleitern untersucht, spielt die
Probentemperatur eine groe Rolle. Die Materialparameter wie Plasmafrequenz und mittlere Stozeit sind stark temperaturabhangig [43]. Deshalb
ist es wunschenswert, die Proben auch im gekuhlten Zustand untersuchen
zu konnen. Ein entsprechender Aufbau eines Cryostaten, mit dem die Proben mit ussigem Helium gekuhlt werden konnen, sollte in Betracht gezogen
werden.
3. Die maximale zeitliche Auosung des Systems ist durch die Schrittweite des
Schrittmotors begrenzt, die bei 2,5 m liegt und somit die THz{Pulse maximal innerhalb von 8,3 fs reproduziert werden. Bei der Untersuchung dunner
Schichten (m{Bereich) ist allerdings eine hohere Auosung erforderlich,
um die optischen Eigenschaften der Schicht vom Substrat unterscheiden zu
konnen (Kap. 5.2.2).
Mit einer Untersetzung des Verschiebetischantriebes sollte man in der Lage
sein, die Auosung zu erhohen. Vorraussetzung dafur ist allerdings, da
die optischen Wegstrecken des Emitter- und Detektorstrahles innerhalb der
Auosung der Delayline konstant bleiben und nicht etwa durch Vibrationen
der Spiegel etc. uktuieren.
4. Der THz{Strahldurchmesser zwischen den Parabolspiegeln betragt 25 mm.
Die hohen Frequenzen benden sich bevorzugt in der Strahlmitte, zum
Rand hin liegen die niedrigen [24]. Will man die gesamte Intensitat und
das volle Frequenzspektrum detektieren, mu die Probe die Ausmae des
Strahldurchmessers haben. Oft stehen aber nur kleinere Materialien zur
Verfugung, wie z.B. die untersuchten doppelbrechenden Kristalle in Kap.
5.3 (10 mm10 mm).
Dieses Problem kann durch den Einsatz eines zweiten Parabolspiegelpaares umgangen werden. Der THz{Strahl wird mit dem ersten Parabolspiegel auf die zu untersuchende Probe fokussiert, ein zweiter rekollimiert das
transmittierte Licht. Der beugungsbegrenzte THz{Fokus erlaubt spektroskopische Untersuchungen auch von Materialien mit einer Geometrie unter
einem Zentimeter. Die Probe lat sich in diesem Fall sogar durchrastern
und man erhalt dadurch ein zweidimensionales Bild der optischen Eigenschaften eines Materials [54].
6.2. NEUE BETA TIGUNGSFELDER
93
6.2 Neue Betatigungsfelder
6.2.1 Zeitaufgeloste Feldionisation von Rydbergatomen
mit THz{Pulsen
Rydbergatome sind sowohl fur Theoretiker als auch fur Experimentatoren von besonderem Interesse, da man an ihnen den U bergang von der Quantenmechanik zur
klassischen Mechanik sehr gut studieren kann. Experimentell werden vornehmlich Alkaliatome durch Mehrphotonenubergange in Rydbergzustande prapariert.
Die hohen Quantenzustande liegen dicht unterhalb des Ionisationspotentials, die
angeregten Atome konnen deshalb leicht mit kleinen elektrischen Feldern ionisiert werden. Neue, interessante Eekte ergeben sich, wenn das elektrische Feld
nur kurzzeitig an das System angelegt wird. Bucksbaum et al. untersuchten
1993 Rydbergatome mit intensiven kurzen THz{Pulsen [55], die durch sogenannte
Large{Apertur{Antennas aus GaAs erzeugt wurden (vgl. Kap. 1.3.2) und unipolaren Charakter haben. Durch zwei Laserpulse wurden Natrium in hohe Rydbergzustande mit der eektiven Hauptquantenzahl n > 13 versetzt und mit dem
THz{Puls feldionisiert. Da der THz{Puls mit 500 fs kurzer als die klassische
Keplerumlaufzeit der Elektronen ( = 2n in atomaren Einheiten) ist, verhalt
sich das System anders als wenn es durch ein statisches elektrisches Feld ionisiert wird. So zeigt die Schwellenfeldstarke, um ein Rydbergatom zu ionisieren,
eine von der eektiven Hauptquantenzahl n; {Abhangigkeit im Gegensatz zur
n; {Skalierung im statischen Fall.
In der Arbeitsgruppe sind die experimentellen Vorrausetzungen gegeben, den
Versuch zu wiederholen und daruberhinaus die THz{Pulse zu denierten Zeiten
auf die Elekronenbahn wirken zu lassen, um somit die Rydbergionisation zeitaufgelost zu untersuchen. Mit dem regenerativ verstarkten Titan{Saphir Laser
konnten sowohl die Atome prapariert, als auch die intensive THz{Strahlung erzeugt werden.
3
2
4
6.2.2 Entwicklung neuer THz{Emitter auf GaN{
und SiC{Basis
THz{Pulse mit hohen elektrischen Feldstarken (>10kV/cm fokussiert) werden
durch zentimetergroe Antennen aus GaAs erzeugt (Kap. 5.2.2). Dabei ist die
Feldstarke der THz{Strahlung linear von der an die Elektroden angelegten Hoch-
94
KAPITEL 6. AUSBLICK
spannung abhangig [56]. Allerdings ist die maximale Spannung, die man an den
Chip anlegen kann, von der Durchbruchsfeldstarke des Materials begrenzt. Die
vom Laser in sehr hoher Dichte erzeugten Ladungstrager verursachen zudem im
Halbleiter thermische Eekte, die zu lawinenartigem Ansteigen des Stromes zwischen den Elektroden fuhren kann.
Die Halbleiter Siliziumcarbid (SiC) und Galliumnitrit (GaN) sind aussichtsreiche Kandidaten, als zentimetergroe THz{Emitter GaAs zu ersetzen. Beide
Materialien weisen eine hohere Durchbruchfeldstarke als GaAs auf, SiC hat zusatzlich sehr gute thermische Eigenschaften. Der Nachteil dieser Substanzen ist ihr
groer Bandabstand von 3,1 eV bei SiC und 3,5 eV bei GaN, so da der Pumplaser mit 800 nm verdoppelt bzw. verdreifacht werden mu.
Sollten sich die Materialien als THz{Emitter bewahren, konnte auch deren
Einsatz als mikrometergroe Antennen in Erwagung gezogen werden.
Zusammenfassung
In dieser vorliegenden Diplomarbeit wurde der experimentelle Aufbau eines THz{
Spektrometers realisiert. Mit diesem wurden die optischen Eigenschaften von
Halbleitern, dielektrischen Kristallen und organischen Substanzen im Fernen{
Infrarot Frequenzbereich zwischen 100 GHz und 1,5 THz bestimmt. Die unterschiedlichen Methoden der Erzeugung und des Nachweises von kurzen THz{
Pulsen wurden im Rahmen dieser Arbeit theoretisch vorgestellt.
Der Aufbau vollzog sich in zwei Schritten. Zuerst diente eine pure GaAs{
Scheibe als Emitter. Die THz{Dipolstrahlung entsteht dort durch die im inneren
Oberachenfeld beschleunigten freien Ladungstrager. Diese werden mit einem
Femtosekundenlaserpuls im Halbleiter generiert. Mit diesem System konnte die
Meelektronik und das Meprogramm in Betrieb genommen und getestet werden. Ferner konnte die Abhangigkeit der THz{Amplitude von dem Lasereinstrahlwinkel gemessen werden. In Einklang mit der theoretischen Voraussage ist
die THz{Amplitude bei der Bestrahlung im Brewsterwinkel maximal.
Nachdem alle optischen Komponenten zur Verfugung standen, wurde der
Emitter durch eine photoleitende mikrometergroe Dipolantenne ersetzt. Dort
werden die laserpulserzeugten freien Ladungstrager durch eine extern angelegte
Gleichspannung beschleunigt und sind somit der Ursprung der THz{Strahlung.
Mit diesem verbesserten System konnten THz{Pulse mit minimal 500 fs Pulsbreite und einem entsprechendem Frequenzspektrum zwischen 100 GHz und
2,3 THz erzeugt werden.
Diese breitbandige Strahlung wurde dazu benutzt, Materialien spektroskopisch in Transmissionsexperimenten zu untersuchen. Da die Pulse koharent nachgewiesen werden und sie somit Informationen uber die Amplitude und die Phase
enthalten, kann die frequenzabhangige Absorption und Dispersion eines Materials
gleichzeit bestimmt werden.
95
96
Maig dotiertes Silizium zeigt im THz{Bereich eine starke Frequenzabhangigkeit des Absorptionskoezienten und des Brechungsindexes. Dieses Verhalten
lat sich mit dem Drude-Modell fur frei bewegliche Elektronen im Halbleiterkristall erklaren. Somit konnten durch das Anpassen der Drude-Formeln an die Meergebnisse zusatzlich die materialspezischen Konstanten wie Plasmafrequenz,
Storate, Ladungstragerdichte und Ladungstragerbeweglichkeit gewonnen werden. Die errechneten Werte stehen in guter U bereinstimmung zu anderen Memethoden (Vier-Punkt-Kontaktmessung). Die unterschiedliche Ladungstragerdynamik fur p- und n-leitendes Material konnte erkannt und interpretiert werden.
Weitere untersuchte Halbleiter waren GaAs und GaN auf Saphir. Allerdings war die GaN{Schicht auf dem Saphir-Substrat zu dunn und konnte somit
nicht spektroskopisch aufgelost werden. Das intrinsische GaAs ist fur die THz{
Strahlung so gut wie transparent, der Brechungsindex ist frequenzunabhangig.
Des weiteren wurden die dielektrische Kristalle LiNbO und LiTaO auf ihre
optischen Eigenschaften hin untersucht. Bei beiden Kristallen konnte eine Doppelbrechung im THz{Bereich festgestellt werden.
Die organische Substanzen Teon und ein Elastomer konnten aufgrund ihres kleinen Brechungsindexes als geeignetes "Fenstermaterial\ fur THz{Strahlung
identiziert werden.
Letztendlich konnte ein Beispiel fur den Einsatz des THz{Spektrometers in
der Molekulphysik gegeben werden. Die Wassermolekule in der normalen Luftfeuchtigkeit absorbieren aus dem THz Spektrum diskrete Frequenzen durch Rotationsubergange. Im Bereich zwischen 500 GHz und 2,3 THz konnten 21 Absorptionslinien identiziert werden. Die U bergangsenergien stimmen auerordentlich
gut mit den Literaturwerten uberein.
3
3
Die Ergebnisse wurden teilweise auf der Fruhjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft in Regensburg vom 25. { 29. Marz 1996 prasentiert.
Anhang A
Justieranleitung
Mit folgender Justieranleitung soll die Vorgenhensweise beim Aufbau des THz
Spektrometers gezeigt werden. Der Aufbau ist noch einmal in Abbildung A.1
ausfuhrlich gezeigt.
1. Die ersten Aufbauschritte konnen mit einem 1 mW Helium-Neon Laser
(632 nm) durchgefuhrt werden. Der Laserstrahl ist besser sichtbar als das
790 nm Licht des Ti-Sa Lasers, konvergenter und ungefahrlicher. Trotzdem
mu auch an dieser Stelle gesagt werden, da bei allen Justierarbeiten grote
Vorsicht geboten ist, um keinen Laserstrahl direkt oder indirekt ins Auge zu
bekommen.
2. Man entfernt die Linsen des Teleskops, stellt den He-Ne Laser moglichst
weit vom geplanten Aufbau auf und richtet den Strahl parallel zum Tisch
aus. Die Bohrlocher des Lasertisches sind dazu eine gute Hilfe. Im Labor 210 ist eine Strahlhohe von 16,5 cm gebrauchlich.
3. Die Strahlteilerplatte (ST) wird unter 45 in den Strahlengang eingebracht
und der reektierte Teil (B) senkrecht zum transmittierten (A) ausgerichtet.
4. Der Weg der beiden Teilstrahlen mu bis zum Detektor gleich lang sein,
da der THz{ und der optische Puls in zeitlicher Koinzidenz dort eintreffen mussen, wenn die THz{Strahlung nachgewiesen werden soll. Deshalb
errechnet man sich die etwaigen Abstande der optischen Komponenten.
5. Der Retroreektor wird auf einen Verschiebetisch (50 mm Stellweg) montiert. Die so gebildete Delayline wird im errechneten Abstand vom Strahlteiler aufgestellt und so ausgerichtet, da der zuruckgeworfene Teil des
97
ANHANG A. JUSTIERANLEITUNG
98
Retroreflektor
Verzögerungsstrecke
Chopper
ND
70 fs
Titan-Saphir
Emitterstrahl (A)
S1
Emitter
ST
Detektorstrahl (B)
+5V
S2
Achromat
f: 10mm
Laser
P1
Siliziumlinse
LIA
Detektor
S3
P2
Siliziumlinse
Achromat
f: 10mm
Abbildung A.1: Schematischer Aufbau des THz-Spektrometers. ST: Strahlteiler; S1, S2, S3: Spiegel; P1, P2: Parabolspiegel; LIA: Lock-in Verstarker; ND:
Neutralglaslter
Lichtes parallel zum einfallenden lauft. Der Detektorstrahl (B) darf bei
Translation der Delayline keinen Strahlversatz aufweisen.
6. Spiegel S 3 und die Detektorhalterung werden xiert und der Laserstrahl
auf die entsprechende Leiterbahnmitte ausgerichtet. Dann wird der Strahl
mit einer achromatische Linse (d: 6 mm, f: 10 mm), die sich durch eine
hochauosende xyz-Translationsstufe (Newport) verschieben lat, fokussiert. Dabei ist auf die Orientierung der Linse (plane Seite zum Fokus)
zu achten.
7. Die Leiterbahnen werden mit einer 5 V Batterie verbunden, der Lock-in
Verstarker wird in Reihe geschlossen und der Detektorstrahl (B) bei etwa
1,4 kHz gechoppt. Es sollte somit ein Photostrom detektiert werden. Durch
Verschieben der Linse kann der Fokus zwischen die Leiterbahnspalte plaziert
99
werden, so da sich der Strom beim He-Ne Laser auf etwa 5 nA maximieren
lat.
8. Sodann werden die Spiegel S 1, S 2 und der Parabolspiegel P 1 aufgestellt.
Danach zentriert man den Emitterstrahl (A) auf P 1.
9. P 2 im Abstand 2f von P 1 und im Abstand f vom Detektor anbringen (f:
Brennweite der Parabolspiegel, hier 119 mm). Wiederum Emitterstrahl auf
P 2 zentrieren.
10. Emitterstrahl (A) justiert man auf die Ruckseite des Detektors ohne Siliziumlinse. Detektorstrahl (B) wird geblockt, Emitterstrahl gechoppt und
Photostrom durch Justage der Parabolspiegel optimiert.
11. Fur ein schnelles Aunden des THz-Pulses ist eine gute Justage der Parabolspiegel erforderlich. Der Laserstrahl sollte auf dem kurzesten Weg zum
Detektor gelangen, die Hohe und die Ablenkwinkel (90) mussen stimmen.
12. Nun kann der Emitter auf der Halterung aufgestellt und die entsprechende
Leiterbahn in den Laserstrahl gebracht werden. Wie beim Emitter wird
der Strahl mit einem auf einer xyz-Stufe befestigten Achromat (d: 6 mm,
f:10 mm) fokussiert und die Spannungsversorgung (5 V) sowie der Lock-in
Verstarker angeschlossen. Durch Justieren des Achromats lat sich der Photostrom optimieren. Der Emitter erzeugt eine groere Anzahl an Photoelektronen als der Detektor, so da selbst beim He-Ne Laser (Poptisch < 1 mW)
der maximale Mebereich des Lock-in Verstarkers von 1A schnell erreicht
ist, wenn der Fokus in die Nahe der Leiterbahnlucke liegt. Mit Neutralglaslter (ND) schwacht man den Strahl ab, bis man wieder im Mebereich
liegt.
13. Jetzt konnen die Siliziumkugellinsen am Emitter und Detektor angebracht
werden, indem sie vorsichtig zwischen die dafur vorgesehene Blattfedern
geklemmt werden. Der Brennpunkt der Linse sollten dabei mit der photoleitenden Lucke zusammenfallen, so da die THZ-Strahlung moglichst effektiv gesammelt wird. Mit der xy-Verschiebestufe der Chiphalterung lat
sich die Linse parallel zur Oberache verschieben. Falls die Linse uber den
seitlichen Rand des Chips steht, kann diese Justage gema Abbildung A.2
und Punkt 14 erleichtert werden.
ANHANG A. JUSTIERANLEITUNG
100
Emitter bzw. Detektor
Leiterbahnen
Si-Linse
Lücke
Laser
fokus
4,77 mm
Abbildung A.2: Justage der Silziumlinse uber photoleitender Spalte des Emitters
bzw. Detektors
14. Die photoleitende Lucke bendet sich exakt in der Mitte des Chips. Somit
kann die vertikale Einstellung dadurch bestimmt werden, indem der obere
und untere Linsenrand symmetrisch um die seitlichen Markierungen des
Chips angeordnet werden.
Die horizontale Position ndet man mit Hilfe des Lasers. Durch seitliches
Verschieben des Achromaten um 4,77 mm (Radius der Linsenschnittache)
bewegt man den Fokus aus der Lucke uber den Rand des Halbleiters hinaus.
Dann bringt man den Rand der Siliziumlinse in den Brennpunkt des Lasers.
Mit dieser Methode lat sich das Zentrum auf etwa 50 m genau plazieren.
15. Wenn soweit alles vorjustiert ist, werden Irisblenden gesetzt und der HeNe Laser durch den Titan-Saphir Laser ersetzt. Dann wird das Teleskop
aufgebaut und die Laserstrahlparallelitat durch Abstand der beiden Linsen
(f:-50 mm und +200 mm) optimiert.
16. Die optischen Leistungen auf Emitter und Detektor durfen jeweils 20 mW
nicht ubersteigen, da sonst thermische Eekte den Halbleiter zerstoren
konnen. Die Leistungen mit man mit einem Mikrowattpowermeter (Newport).
101
17. Bei einer Laserleistung von etwa 10 mW sucht man erneut den Photostrom
am Detektor. Man erkennt die optimale Lage des Fokus', wenn ein minimales Verdrehen der Fokusierlinse in allen drei Richtungen zu einem steilen
Abfall des Stromes fuhrt. Man sollte einen Strom zwischen 300 nA und
400 nA detektieren. Ebenso verfahrt man am Emitter, wobei die Laserleistung des Erzeugerstrahls drastisch herabgesetzt werden mu, damit der
Strom nicht den Mebereich des Lock-in Verstarkers ubersteigt. Es genugen
optische Leistungen im Submikrowattbereich, im vorliegenden Fall erzeugte
5 W Laserleistung einen 300 nA Photostrom.
18. Mit einem Maband mit man auf 0.5 cm genau die Strecken in beiden
Armen bis zum Detektor. Dabei ist zu beachten, da der Weg der THzStrahlung durch die Siliziumlinsen eektiv um die Brechungsindexanderung
(nSi = 3.4) verlangert wird. Durch Verschieben der Delayline gleicht man
beide Strecken an. So kennt man den Koinzidenzpunkt auf 0,5 cm genau.
19. Sind beide Photostrome optimiert, kann mit der Suche nach dem Puls begonnen werden. Dazu choppt man weiterhin den Emitterstrahl und erhoht
die optische Leistung am Emitter auf 5 mW. Am Detektor wird die Spannungsversorgung abgeschaltet und der Lock-in Verstarker angeschlossen.
20. Man beginnt einen 2 cm langen Scan um den vermuteten Koinzidenzpunkt.
Die Parameter am Megerat bzw. im Programm sollten etwa auf die folgenden Werte eingestellt sein (vgl Kap. 3.6): Zeitkonstante (TC): 30 ms,
Sensitivity: 20 pA, Anzahl der Schritte/Kanal: 10. Detektiert man an einer Stelle ein Signal, welches sich durch mehrere Aufnahmen reproduzieren
lat, so kann man davon ausgehen, da der THz{ und optische Puls am
Detektor gleichzeitig eintreen. Diese Koinzidenz wird im folgenden als
Nullpunkt bezeichnet.
21. Falls kein THz{Puls aundbar ist, sollten folgende Punkte uberpruft werden:
(a) Ist der Laser modengelockt?
(b) Ist die Spannungsversorgung am Emitter an- bzw. am Detektor ausgeschalten?
(c) Sind die Photostrome maximal?
ANHANG A. JUSTIERANLEITUNG
102
(d) Ist die Phase am Lock-in richtig gesetzt?
(e) Sind die beiden Teilstrecken gleich lang?
22. Kennt man den Nullpunkt, so kann mit der Feinabstimmung begonnen
werden. Dazu verschiebt man zuerst am Detektor die Si-Linse horizontal
in 10 m Schritten und kontrolliert die THz-Pulsform und -lange, solange
bis sich die Pulsbreite nicht mehr weiter verkurzen lat. Die Parabolspiegel konnen dabei ebenfalls in der horizontalen Ebene nachjustiert werden.
Ebenso verfahrt man in vertikaler Richtung.
23. Die optimale Position der Si-Linse am Emitter kann durch folgendes Verfahren eingestellt werden: Am Pulsmaximum schiebt man vor den Parabolspiegel P1 einen Metallblock in den Strahlengang und vermindert den
detektierten Strom auf 71 %. Damit detektiert man die halbe Intensitat
(I/E ) und kennt dadurch die Strahlmitte, woraus sich der Dejustagewinkel
des Strahls (Abb. A.3) bestimmen lat. Aus dem Snell's Brechungsgesetz
berechnet man den Versatz x der Linse:
(A:1)
x = nr sin mit r: Linsenradius = 5 mm und n: Brechungsindex Silizium = 3,42. Um
diesen Betrag wird dann die Linse verschoben. Nachdem man am Detektor
2
P1
THz-Punkt
quelle
β
α
x
M
Stra
hlac
hse
Metallblock
Abbildung A.3: Feinjustierung der Siliziumlinse des Emitters
den Puls nach Punkt 22 wieder optimiert hat, justiert man auf dieselbe
Weise die vertikale Richtung der Si-Linse am Emitter.
103
24. Die spektralen Komponenten des THz{Pulses konnen durch eine FourierRoutine am Merechner (Kap. 3.7) errechnet werden. Dadurch kann man
die Bandbreite uberprufen.
200
1,2
150
1,0
Amplitude [a.u.]
detektierte THz-Amplitude [pA]
In dieser Arbeit wurden nach der Anleitung THz-Pulse mit spektralen Komponenten bis 2 THz erzeugt. Die ;3dB{Bandbreite liegt bei 700 GHz. An{ und
Abstieg des Pulses betragen 700 fs und die Halbwertsbreite des positiven Peaks
liegt bei 550 fs.
100
550 fs
50
0
0,8
0,6
0,4
0,2
-50
44
46
48
50
52
54
Zeitverzögerung [ps]
Abbildung A.4: THz{Puls
0,5
1,0
1,5
2,0
2,5
Frequenz [THz]
Abbildung A.5: Fourier-Komponenten
des THz{Pulses
104
ANHANG A. JUSTIERANLEITUNG
Anhang B
Drude{Gleichungen zum Fitten
der Messung
Die frequenzabhangige Absorption (!) und Dispersion n(!) von dotiertem Silizium im THz{Bereich konnen durch das Drude{Modell beschrieben werden
(Kap. 5.1). Die Meergebnisse lassen sich mit dem Modell tten, wobei als Fitparameter die Plasmafrequenz !p und die Storate ; eingehen. Dazu mussen die
Drude{Formel der komplexen Dielektrizitatsfunktion umgeformt werden, damit
man die fur die Messung relevanten Gleichungen
(!; !p ; ;)
und
n(!; !p ; ;)
erhalt. Die komplexe Dielektrizitatskonstante (DK) fur einen Halbleiter lautet
(Gl.(5.7)):
!
(B:1)
^(!) = 1 ; !(! +p i;) = n^ = (nr + ini)
2
2
2
mit
1: r
DK{Beitrag der gebundenen Elektronen (fur Si: 11,7),
!p = Nem : Plasmafrequenz der Elektronen,
N : Ladungstragerdichte,
e: Elementarladung,
: Inuenzkonstante,
m: eektive Elektronenmasse (fur Si: 0,26m ),
;:
Storate.
2
0
0
0
105
106 ANHANG B. DRUDE{GLEICHUNGEN ZUM FITTEN DER MESSUNG
Gleichung (B.1) kann nach Real{ und Imaginarteil getrennt werden:
!
!;
1 ; (! +p ; ) + i !(! p+ ; ) = nr ; ni + i2nr ni
(B:2)
Durch einen Vergleich von Real{ und Imaginarteil erhalt man zwei Gleichungen
mit den Unbekannten nr und ni. Lost man die imaginare Gleichung nach ni auf
und setzt sie in die reale ein, erhalt man:
!p ; !p
1
(B:3)
1 ; (! + ; ) = nr ; 4n !(! + ; )
r
{z
}
|
|
{z
}
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
c
b
Mit der Substitution x nr erhalt man eine quadratische Gleichung
4x ; 4bx ; c = 0
(B:4)
mit den Losungen:
p
b +c
b
(B:5)
x; =
2
Von den vier Losungen fur den Brechungsindex nr ist nur eine physikalisch sinnvoll, namlich die positiv reelle:
nr (!; !p; ;) =
2
2
2
12
v
u
u1 t s
!p 1 !p ;
!p +
+
;
1;
1
2
(! + ; )
2
(! + ; )
! (! + ; ) (B.6)
Daraus ergibt sich fur den imaginaren Brechungsindex ni bzw. fur den Absorptionskoezienten :
!;
ni = 2n !(!p + ; )
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
2
r
2
2
!p ;
i
(!; !p ; ;) = 2!n
=
(B.7)
c
cnr (! + ; )
Die Gleichungen (B.6) und (B.7) konnen in dem Graphikprogramm ORIGIN als Fitfunktionen angegeben werden. Deren Verlauf ist in Abb. B.1 fur
verschiedene Parametergroen graphisch gezeigt. Das Programm berechnet die
beste Approximation der Medaten bei Variation der Fitparameter !p und ;. Da
bei einer Messung Absorption und Dispersion unabhangig voneinander bestimmt
werden, erhalt man fur eine Probe zwei eigenstandige Fits, aus deren Varianz ein
Vertrauensbereich fur die Materialparameter gewonnen wird. Die letztendlichen
Ergebnisse wurden durch eine Mittelung aller Messungen eines Materials erzielt.
2
2
2
107
4,0
5
Γ/2π=0,5 THz
3,5
Brechungsindex
Brechungsindex
Γ/2π=1 THz
ωp/2π= 0,5 THz
1
1,5
2
3,0
4
ωp/2π= 0,5 THz
1
1,5
3
2
2,5
2,5
2
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
0,0
Frequenz [THz]
400
0,5
1,0
600
500
ωp/2π= 2,5 THz
Absorption [cm-1]
Absorption [cm-1]
300
2,5 THz
200
2
1,5
100
2,0
Γ/2π=0,5 THz
Γ/2π=1 THz
ωp/2π=
1,5
Frequenz [THz]
400
2
300
1,5
200
1
100
1
0,5
0,5
0
0
0,0
0,5
1,0
1,5
Frequenz [THz]
2,0
0,0
0,5
1,0
1,5
2,0
Frequenz [THz]
Abbildung B.1: Graphen der Funtionen (B.6) und (B.7) bei ;=2 =0,5 THz und
1 THz und verschiedenen !p{Werten.
108 ANHANG B. DRUDE{GLEICHUNGEN ZUM FITTEN DER MESSUNG
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114
LITERATURVERZEICHNIS
Danksagung
An dieser Stelle mochte ich mich bei allen bedanken, die mit zum Gelingen dieser
Arbeit beigetragen haben.
Mein besonderer Dank gilt:
Herrn Prof. Hanspeter Helm fur die Vergabe dieser Diplomarbeit und seine engagierte Bereitstellung der dafur notigen Mittel.
Volker Schyja fur die sehr gute Betreuung und Zusammenarbeit im Labor, seine
stetige Hilfsbereitschaft bei Problemen und die Instandhaltung des Lasers.
Carsten Winnewisser fur die zahlreichen wissenschaftlichen Diskussionen, die sehr
angenehme Zusammenarbeit und seine groe Hilfsbereitschaft bei der Durchsicht
der Arbeit.
Peter Uhd Jepsen fur seine hilfreiche Einfuhrung in das Thema, die nie endende
Geduld bei der Beantwortung vieler Fragen, seine freundliche U berlassung des
Me- und Auswerteprogrammes.
Sren Keiding fur seine Einladung zu einer Einfuhrungswoche nach Aarhus und
die Anvertrauung des THz{Emitters und Detektors.
Allen Diplomanden, Doktoranden und wissenschaftlichen Angestellten der Abteilung fur die angenehme und freundliche Atmosphare, die sie mir entgegenbrachten.
Volker Henninger, Johannes Baur und Roland Locher fur die Bereitstellung der
Halbleiter.
Allen Mitgliedern der mechanischen und elektronischen Werkstatt fur die unkomplizierte Zusammenarbeit und die prazise Ausfuhrung der Auftrage.
115
ENDE