Forum der Forschung 18-2005.qxd - WWW-Docs for TU-Cottbus.De

Forum der Forschung 18/2005: 41-48
BTU Cottbus, Eigenverlag, ISSN-Nr.: 0947 - 6989
Elektronische Inhomogenitäten
in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
Zusammenfassung
[KAMMERLINGH ONNES, 1911] (Nobelpreis 1913), dem Leiter und Begründer des Kältelaboratoriums der Universität Leiden. In der Tat ist
die Entdeckung der Supraleitung nicht denkbar ohne die großen Fortschritte in der Kältetechnik zu Beginn des 20. Jahrhunderts. Ursprüngliches Ziel der Forschungen von Kamerlingh Onnes war ein
mikroskopisches Verständnis des Gasverhaltens, weil die entsprechenden molekularen Prozesse vor dem 20. Jahrhundert weitgehend
unbekannt waren.
Hochtemperatursupraleiter (HTSL) sind keramische Verbindungen,
welche ihren elektrischen Widerstand im Temperaturbereich des flüssigen Stickstoffs verlieren. Allerdings ist der Mechanismus, welcher zu
den hohen Sprungtemperaturen dieser Systeme führt, ein bis heute
ungeklärtes Problem der Festkörpertheorie. In diesem Beitrag werden
wir darstellen, dass ein Schlüssel zum Verständnis der HTSL in der
Ausbildung elektronischer Inhomogenitäten liegt. Nach einer Einführung in die Geschichte und Physik der Supraleitung werden wir Resultate unserer Berechnungen zur Ladungs- und Spindynamik in HTSL
diskutieren und mit experimentellen Daten vergleichen. Es zeigt sich,
dass eine streifenartige Selbstorganisation der Ladungsträger eine gute Übereinstimmung mit Messungen der optischen Leitfähigkeit und
der magnetischen Suszeptibilität liefert.
Kamerlingh Onnes Forschungsarbeiten hatten zum Ziel, die von dem
Amsterdamer Physikprofessor Johannes Diderik van der Waals im
Jahr 1880 vorgeschlagene Theorie über das Verhalten von Gasen mit
experimentellen Resultaten zu untermauern. Dazu musste Kamerlingh Onnes eine Vielzahl von Gasen auf sehr tiefe Temperaturen
bringen, wobei er sich der verbesserten Version einer auf Carl von Linde zurückgehenden neuen Kühlmethode bediente. Bis 1907 waren fast
alle Gase verflüssigt und Temperaturen bis zu -259°C erreicht worden.
Schließlich gelang Kamerlingh Onnes im Jahre 1908 erstmalig auch
die Verflüssigung von Helium bei einer Temperatur von 4,2K.
Abstract
High-temperature superconductors (HTSC) are ceramic compounds
which loose their electrical resistance in the temperature regime of liquid nitrogen. However, the microscopic mechanism leading to the
high transition temperatures is a yet unsolved problem in condensed
matter theory. In this contribution we will argue that one key towards
an understanding of HTSC materials is connected with the formation
of electronic inhomogeneities. After giving a short survey over the history and physics of superconductivity we will discuss results of our calculations for the charge- and spin dynamics of HTSC and compare with
experimental data. It turns out that a stripe-like organization of charge
carriers yields good agreement with measurements of the optical
conductivity and the magnetic susceptibility.
1
Bei der systematischen Untersuchung des neu erschlossenen Temperaturbereichs beobachtete er im Jahre 1911, dass der elektrische
Widerstand in Quecksilberfäden bei dieser Temperatur plötzlich verschwindet. Dieses Phänomen nannte er „Supraleitung“.
Abb. 1 zeigt die originale Widerstands-Versuchs-Temperaturmesskurve von Quecksilber (Hg). Unterhalb einer kritischen Temperatur
(Sprungtemperatur) Tc=4,2K, fällt der elektrische Widerstand abrupt
auf Null ab. Einmalig angeregte Ströme können so tage- und monatelang fließen, ohne an Stromstärke zu verlieren.
Historische Entwicklung
Als Supraleitung bezeichnet man das Phänomen bei dem bestimmte
Materialien beim Unterschreiten einer bestimmten Temperatur ihren elektrischen Widerstand verlieren und unterkritische Magnetfelder aus ihrem Inneren verdrängen.
Abbildung 1:
Widerstands-Temperatur-Messkurve
von Quecksilber (nach H. Kamerlingh
Onnes).
Dieses Verhalten bestimmter Substanzen wurde im Jahre 1911 von
dem niederländischen Physiker Heike Kamerlingh Onnes entdeckt
41
Elektronische Inhomogenitäten in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
2
Phänomenologie und Klassifizierung
Außer dem Verschwinden des elektrischen Widerstands unterhalb
der Sprungtemperatur zeigen Supraleiter noch eine andere bemerkenswerte Eigenschaft, die sie von normalen Metallen unterscheidet. Die deutschen Physiker Walter Meißner und Robert Ochsenfeld
[MEISSNER und OCHSENFELD, 1933] entdeckten 1933, dass ein
Magnetfeld B vollständig aus einem supraleitenden Material verdrängt wird. Dieser Effekt tritt auf, wenn eine Probe im normalleitenden Zustand von einem Feld durchsetzt ist und anschließend unter Tc
abgekühlt wird. Liegt andererseits bereits eine Probe in der supraleitenden Phase vor, so werden die Feldlinien eines zugeschalteten Magnetfeldes auch vollständig aus dem Inneren verdrängt. Supraleiter
sind somit perfekte Diamagneten.
Dieser nach den Entdeckern benannte Meißner-Ochsenfeld-Effekt ist
unabhängig von der Probenpräparation (d.h. der Vorgeschichte des Systems) und unterscheidet somit Supraleiter von Metallen. Die Supraleitung ist eine eigenständige thermodynamische Phase und lässt
sich nicht durch Modifikation von Metalleigenschaften ableiten.
Bis heute hat man mehr als eintausend Substanzen entdeckt, die einen supraleitenden Phasenübergang zeigen. Darunter sind eine Vielzahl von Elementen mit Sprungtemperaturen von einigen milli Kelvin
(mK) bis zu Tc=9,26K für Niob.
Die für technische Anwendungen relevanten Systeme, meist Legierungen und intermetallische Verbindungen, sind so genannte Supraleiter
2. Art. Im Gegensatz zu den Systemen 1. Art (dies sind vor allem die Elementsupraleiter) ist die Magnetfeldverdrängung bei diesen Materialien
nicht vollständig, sondern oberhalb einer kritischen (magnetischen)
Feldstärke Hc1 dringt das Magnetfeld in Form von so genannten FlussSchläuchen in den Supraleiter ein (Shubnikov-Phase). Schließlich geht
das System für Feldstärken H>Hc2 in den Normalzustand über.
Man spricht von harten Supraleitern, wenn die Fluss-Schläuche an Defekte (wie z.B. Versetzungen des Kristallgitters) gebunden sind. Das
obere kritische Feld Hc2 kann für solche Substanzen, so genannte
Hochfeldsupraleiter, bis zu etwa 102 Tesla betragen und prädestiniert diese Materialien für den Einsatz in Hochleistungsmagneten.
3
die auf den ersten Blick unverständlich erscheint, weil der supraleitende Strom ja in irgendeiner Weise mit den Elektronen, aber nicht den
Atomrümpfen zusammenhängen sollte. Bardeen, Cooper und Schrieffer haben nun erkannt, dass die Elektronen im supraleitenden Zustand
so genannte Cooper-Paare bilden, wobei die anziehende Wechselwirkung zwischen den Elektronen durch Gitterschwingungen vermittelt
wird. Durch die Coulomb-Wechselwirkung kann ein Elektron das Gitter der positiv geladenen Atomrümpfe in seiner Umgebung verzerren.
Dadurch ist lokal die Ladungsbalance gestört, und ein zweites Elektron „spürt“, ebenfalls auf Grund der Coulomb-Wechselwirkung mit
langer Reichweite, dieses Ungleichgewicht.
Die mittleren Abstände, über welche die Paarkorrelation wirksam
ist, liegen bei den klassischen Supraleitern zwischen 102 und 103nm
(Nanometer). Zweites wesentliches Element der BCS-Theorie ist die
Tatsache, dass die Cooper-Paare einen kohärenten Zustand ausbilden.
Dies bedeutet, dass ähnlich zum Laser, alle Cooper-Paare durch eine
quantenmechanische Wellenfunktion mit definierter Phase beschrieben werden. Aus der BCS-Theorie folgt dann folgende Beziehung für
die Sprungtemperatur,
−
-1/(N0V) ;
kTc=1,13⋅hωe
h
h−= ___
2π
−
wobei k die Boltzmann-Konstante, hdas
Plancksche Wirkungsquantum
und ω eine charakteristische Frequenz der Gitterschwingungen ist. N0
bezeichnet die Zustandsdichte der Elektronen und V ist eine parametrisierte Form der durch die Gitterschwingungen vermittelten Wechselwirkung zwischen den Elektronen.
Da in einem einfachen Oszillatormodell die Frequenz der Gitterschwingungen
durch die Wurzel aus Federkonstante dividiert durch Masse gegeben ist, folgt der Isotopeneffekt (s. Gl. 1) unmittelbar aus der BCS-Theorie.
Charakteristische Werte für die Energie der Gitterschwingungen be−
wegen sich im Bereich hω
~10...100meV, während für den Kopplungsparameter N0V~0.5 gilt. Man glaubte daher lange Zeit, dass maximal
Sprungtemperaturen im Temperaturbereich Tc~20...30K möglich sind.
Warum aber kann ein Supraleiter den Strom verlustfrei transportieren?
Ein Teil der Antwort ergibt sich aus der unterschiedlichen elektrischen
Struktur von Metall und Supraleiter. Im Metall sind alle elektrischen Zustände bis zu einer bestimmten Energie (der Fermi-Energie) besetzt.
Mechanismus der Supraleitung
Mehr als 40 Jahre blieb das Phänomen der Supraleitung unverstanden, und erst 1957 wurde von J. Bardeen, L.N. Cooper und J.R. Schrieffer [BARDEEN et al.,1957] (Nobelpreis 1972) eine Theorie vorgeschlagen (BCS-Theorie), welche die klassischen Supraleiter ausgehend von
einem mikroskopischen Modell erklärt. Das „Schlüsselexperiment“,
welches dieser Theorie vorausging, war die Messung des so genannten Isotopeneffekts. Hierbei werden einige Atome der supraleitenden
Substanz durch Isotope mit verschiedener Kernmasse M ersetzt und
die Sprungtemperatur in Abhängigkeit von M gemessen. Für viele supraleitende Materialien findet man die Relation
(1)
Ein Stoßprozess eines Elektrons mit z.B. einer Gitterschwingung streut
das Elektron in einen Zustand oberhalb der Fermi-Energie. Dieser
Prozess ist in der Regel mit einer Richtungsänderung verbunden und
bewirkt somit einen Beitrag zum elektrischen Widerstand. Im Supraleiter hingegen bildet sich an der Fermi-Energie eine Energielücke, welche Streuprozesse mit einem Energietransfer E<∆ unterdrückt.
Nun besitzen Halbleiter und Isolatoren ebenfalls eine Energielücke an
der Fermi-Energie, aber mit dem Unterschied, dass in diesen Systemen
die Elektronen keinen kohärenten Quantenzustand ausbilden. Die Cooper-Paare in diesem makroskopischen Quantenzustand lassen sich
sozusagen verlustfrei verschieben, obwohl das Energiespektrum der
42
Elektronische Inhomogenitäten in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
Einzelelektronen eine Energielücke aufweist. Nach der BCS-Theorie
nimmt die Energielücke mit steigender Temperatur gemäß
ab, d.h. sie verschwindet genau bei der Sprungtemperatur.
4
Hochtemperatur-Supraleitung
Im Jahre 1986 entdeckten Bednorz und Müller [BEDNORZ und MÜLLER, 1986] (Nobelpreis 1987) ein keramisches Material, welches bei
30K (dem bis dahin höchsten Wert für Tc) supraleitend wurde. Nun wäre eine Sprungtemperatur am oberen Limit der klassischen Supraleiter noch kein Grund, an den oben diskutierten Modellvorstellungen zu
zweifeln. Jedoch wurde schon bald nach der Arbeit von Bednorz und
Müller ein strukturell ähnliches Material mit einer Sprungtemperatur
von 90K synthetisiert. Der heutige Rekordhalter in dieser Verbindungsklasse wurde dann 1995 gefunden und besitzt eine Sprungtemperatur von 138K. Abb. 2 zeigt die strukturelle Einheitszelle des
Hochtemperatur-Supraleiters (HTSL) La2CuO4 (Lanthan-Kupferoxid).
Sein Atomgitter leitet sich, wie auch das der anderen HTSL, von der
Perovskitstruktur ab, wobei das für die Supraleitung wesentliche Element die Kupferoxid-Schichten sind.
netische Ordnung der Kupfer-Spins wird dadurch bei ca. 2% Dotierung
zerstört während oberhalb einer Konzentration von ca. 5% das System
unterhalb Tc supraleitend wird. Die Sprungtemperatur durchläuft als
Funktion der Dotierung ein Maximum (optimale Dotierung xopt) und
man bezeichnet die Konzentrations-Bereiche mit x<(>)xopt als unter
(über) dotiert. Im überdotierten Bereich verhalten sich alle HTSL wie
konventionelle Metalle (bzw. unterhalb Tc wie BCS Supraleiter). Hingegen zeigen im Bereich optimaler Dotierung xopt diese Materialien
auch ein außergewöhnliches Verhalten im Normalzustand. Das prominenteste Beispiel hierzu ist ein lineares Temperaturverhalten des
elektrischen Widerstandes (R∼T) anstelle einer quadratischen Abhängigkeit R∼T2 wie bei konventionellen Metallen. Im Phasendiagramm Abb. 3 erkennt man als weitere charakteristische Eigenschaft
der HTSL eine Übergangstemperatur T*. Unterhalb T* findet man in
zahlreichen Experimenten (z.B. Messung der spezifischen Wärme)
eine Reduktion der elektronischen Zustandsdichte an der Fermienergie (so genanntes Pseudogap) weit oberhalb der Sprungtemperatur Tc. Dieses Pseudogap verschwindet in der Nähe optimaler Dotierung, was einen Zusammenhang mit dem supraleitenden Mechanismus impliziert.
Abbildung 3:
Phasendiagramm der Hochtemperatursupraleiter: supraleitend (SL),
quantenkritischer Punkt (QCP).
Abbildung 2:
Einheitszelle des Hochtemperatursupraleiters La2CuO4
Ein schematisches Phasendiagramm der HTSL ist in Abb. 3 dargestellt. Die Elektronen-Spins benachbarter Kupfer-Atome sind in der reinen Struktur antiparallel ausgerichtet (Antiferromagnet, vgl. Abb. 4a)
und das System ist ein Isolator. Um Supraleitung zu erhalten, muss
man deshalb das Material zunächst leitend machen, d.h. Ladungsträger in die Kupferoxid-Ebenen dotieren. Dies kann erreicht werden, indem dem Material entweder Sauerstoff zugegeben wird oder einige
Lanthan-Atome durch Strontium (Sr) ersetzt werden. Die antiferromag-
Abbildung 4:
Verschiedene Spinverteilungen: a) Antiferromagnet, b) Streifenstukturen. Gezeigt
sind die Spins auf den Kupferatomen. Die den Streifen entsprechenden Domänengrenzen sind mit 20% schwarz markiert.
43
Elektronische Inhomogenitäten in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
5
Elektronische Inhomogenitäten
Schon kurz nach der Entdeckung der HTSL wurde in theoretischen
und experimentellen Arbeiten auf die Möglichkeit einer inhomogenen
Ladungsträgerverteilung in den unterdotierten HTSL hingewiesen. So
konnte z.B. das rasche Verschwinden der antiferromagnetischen Ordnung durch Dotierung mittels einer perkolativen Struktur der Ladungsträger erklärt werden [HIZHNYAKOV und SIGMUND, 1988].
mer kleiner wird. Gleichzeitig kann man leicht zeigen, dass die Konzentration der Ladungsträger in den Streifen ns in diesem Bereich immer
konstant (nämlich ns=0,5) ist. Bei einer Konzentration von x≈1/8 ist
schließlich ein Streifenabstand von vier Gitterkonstanten erreicht
(entsprechend der in Abb. 4b gezeigten Konfiguration) ab welchem es
energetisch günstiger ist, zusätzlich dotierte Ladungsträger in bereits existierenden Streifen unterzubringen (d.h. ns>0,5).
Die Messung inhomogener Kristallfelder durch ESR-Experimente
(Electron Spin Resonance), sowie Messungen mittels NMR (Nuclear
Magnetic Resonance) und NQR (Nuclear Quadrupole Resonance) deuteten allesamt auf nichthomogen verteilte Ladungsträger hin.
Da diese Experimente jedoch nur Aufschluss über lokale Dichteverteilungen geben, konnte die globale Verteilungsstruktur zunächst nicht
bestimmt werden.
In den Jahren 1989 und 1990 wurde unabhängig von vier theoretischen Arbeitsgruppen eine Streifenstruktur (so genannte ,Stripes’) für
die Ladungsträgerverteilung vorgeschlagen [SCHULZ, 1989; POILBLANC und RICE, 1989; MACHIDA, 1989; ZAANEN und GUNNARSON, 1989].
In diesen Stripes sind die Ladungsträger entlang quasi-eindimensionaler Strukturen delokalisiert (vgl. Abb. 4b), welche gleichzeitig als Domänenwände für die antiferromagnetische Ordnung fungieren. Dies
bedeutet, dass die Alternierung der Spinorientierung (d.h. Spin up,
down, up, down ...) links und rechts einer Domänenwand unterschiedlich ist, wie man sich leicht anhand von Abb. 4b überzeugen kann. Damit impliziert die Streifenhypothese, dass die antiferromagnetische
Ordnung bei einer kritischen Konzentration von 2% nicht etwa verschwindet, sondern entsprechend der Streifenperiodizität moduliert
wird. Nun ist der Wellenvektor der zweidimensionalen, antiferromagnetischen Ordnung gerade durch QAF=(π/a,π/a) gegeben (a bezeichnet
die Gitterkonstante), da offensichtlich S z (R)∼eiQR =(-1)Rx+Ry die Alternierung der Spindichte an den Gitterplätzen R=(Rx,Ry) beschreibt. Eine Streifenordnung sollte also durch eine Verschiebung QAF+δq des
antiferromagnetischen Ordnungsvektors nachweisbar sein, wobei δq
umgekehrt proportional der Streifenperiodizität ist. Gleichzeitig impliziert die Streifenanordnung natürlich auch eine periodische Modulation der Ladungsdichte.
Sowohl die streifenartige Ladungs- als auch Spinmodulation wurde
erstmalig von J. Tranquada [TRANQUADA et al., 1995] mittels elastischer Neutronenstreuung an einem HTSL nachgewiesen. Hierbei zeigte sich, dass in den Kupferoxidebenen Bereiche mit den in Abb. 4b gezeigten vertikalen Streifen gleichberechtigt mit den um 90° rotierten,
horizontalen Strukturen existieren (natürlich ist die in Abb. 4b gezeigte ,ideale Struktur’ im real existierenden HTSL wesentlich durch Unordnung, Versetzungen usw. geprägt). Weiterführende Arbeiten [YAMADA et al., 1998] haben die Dotierungsabhängigkeit der Streifenmodulationen untersucht. Dabei ergab sich eine lineare Abhängigkeit δq∼x
bis zu einer Konzentration von x≈1/8 und q≈const. für Dotierungen
darüber hinaus (vgl. Abb. 5). Dies bedeutet, dass für x≈1/8 durch Dotierung immer neue Streifen erzeugt werden, d.h. die Periodizität im-
Abbildung 5:
Dotierungsabhängigkeit des inversen Streifenabstandes. Experimentelle
Daten aus [YAMADA et al., 1998]
6
Theoretische Beschreibung elektronischer
Inhomogenitäten in stark korrelierten Systemen
Zwar wurden die Streifenzustände bereits vor ihrem Nachweis theoretisch berechnet (s.o.), doch zeigte sich bald, dass die verwendeten
Effektivfeld-Methoden nicht geeignet waren die korrekte Dotierungsabhängigkeit zu reproduzieren. Der Grund hierfür sind die starken
Elektron-Elektron Wechselwirkungen in den HTSL, welche mit konventionellen (meist störungstheoretischen) Verfahren nicht behandelt
werden können. Benötigt wird daher eine Methode welche a) in der Lage ist die starken elektronischen Korrelationen adäquat zu berücksichtigen und b) ebenfalls auf inhomogene Zustände angewandt werden
kann. Zudem ist es natürlich ebenfalls wünschenswert Anregungsspektren inhomogener Strukturen berechnen zu können, um mit entsprechenden experimentellen Resultaten zu vergleichen. Ein Verfahren, welches diese Bedingungen erfüllt, ist die von uns entwickelte
zeitabhängige Gutzwillernäherung [SEIBOLD et al. 1998; SEIBOLD
und LORENZANA, 2001; SEIBOLD et al., 2003; SEIBOLD et al., 2004].
Die Methode basiert auf einem von M. Gutzwiller [GUTZWILLER,
1963] vorgeschlagenen Variationsansatz, welcher die starken elektronischen Korrelationen des Systems exakt berücksichtigt, jedoch gewisse Näherungen in der Auswertung der kinetischen Energie der Ladungsträger macht. Da die elektronischen Wechselwirkungen um einen Faktor 10 größer als die kinetische Energie sind, ist dieser Ansatz
oben genannten Effektivfeld-Methoden überlegen, da diese auf Näherungen des Wechselwirkungsterms basieren. Der Gutzwiller’sche Ansatz kann zudem auf inhomogene Systeme erweitert werden [SEIBOLD et al., 1998], wobei an jedem Gitterplatz die lokalen Elektronen-
44
Elektronische Inhomogenitäten in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
dichten unabhängig voneinander variiert werden müssen. Wir haben dieses Verfahren auf die Berechnung von Streifenstrukturen in
den HTSL angewandt und die Dotierungsabhängigkeit der Streifenperiodizität berechnet [LORENZANA und SEIBOLD, 2002]. In Abb. 5 ist
der resultierende, inverse Streifenabstand (∼δq, s.o.) in Abhängigkeit
von der Ladungsträgerkonzentration im Vergleich mit Ergebnissen
aus Neutronenstreuungsexperimenten an verschiedenen HTSL
[YAMADA et al., 1998] gezeigt. In Übereinstimmung mit den experimentellen Daten finden wir eine lineare Abhängigkeit für x<1/8, d.h.
eine Zunahme der Streifendichte mit der Konzentration im unterdotierten Bereich. Für x>1/8 ergeben unsere Rechnungen eine Sättigung des Streifenabstandes bei d=4 Gitterkonstanten aufgrund der
gegenseitigen Abstoßung der Streifen. Der in Abb. 5 gezeigte Übergang zu d=3 Streifen bei sehr hohen Dotierungen ist bislang nicht experimentell bestätigt und vermutlich ein Artefakt der Rechnung, da
in diesem Konzentrationsbereich die Streifen sehr instabil werden
und nicht mehr als statische Objekte genähert werden können. Tatsächlich gibt es theoretische und experimentelle Hinweise [CASTELLANI, 1997], dass die Streifen nahe optimaler Dotierung am so genannten quantenkritischen Punkt (QCP, vgl. Abb. 3) durch Quantenfluktuationen zerstört werden. Dies impliziert natürlich, dass das Pseudogap ebenfalls durch die Streifenordnung induziert wird was durch unsere Berechnungen der elektronischen Struktur unterstützt wird
[SEIBOLD et al. 2000].
7
Kollektive Anregungen von Streifenstrukturen
Wie hängt nun das Phänomen der Hochtemperatursupraleitung mit
der Existenz elektronischer Inhomogenitäten bzw. Streifenstrukturen zusammen? In den klassischen BCS Materialien ist die für die Supraleitung maßgebliche Energieskala gerade durch die Frequenz der
Gitterschwingungen gegeben (vgl. Gl. 2), welche sich im Bereich zwischen 10meV und 100meV bewegen. Eine Erhöhung der Sprungtemperatur könnte also durch einen Mechanismus erreicht werden, bei
welchem die attraktive Wechselwirkung (welche die Cooperpaarbildung bewirkt) durch Schwingungen auf einer wesentlich höheren
Energieskala vermittelt wird. Da die Streifenstrukturen durch rein
elektronische Mechanismen mit Bindungsenergien im eV Bereich stabilisiert werden, könnten also Schwingungen dieser Strukturen ohne
weiteres für die hohen Sprungtemperaturen der HTSL in Frage kommen. Die Oszillationen der Streifen (ähnlich vorzustellen den Schwingungen von Saiten einer Harfe) übernähmen dann die Rolle des Gitters
in der klassischen BCS Theorie. In der Nähe des quantenkritischen
Punktes, an dem die Schwingungen am stärksten sind, ergibt sich
dann auch die höchste Sprungtemperatur und damit eine natürliche
Erklärung für die Dotierungsabhängigkeit von Tc. Kann dann aber gezeigt werden, dass Streifenoszillationen und Supraleitung wirklich miteinander zusammenhängen? Wie man in den klassischen Supraleitern
die Gitterschwingungen als ‘Fingerabdrücke’ im elektronischen Anregungsspektrum nachweisen kann, so muss zur Beantwortung dieser
Frage zunächst der Einfluss von Streifenoszillationen auf das Anregungsspektrum der HTSL untersucht werden. Da die Streifenstrukturen sowohl Spin- als auch Ladungsfreiheitsgrade beeinflussen, müssten die Streifenoszillationen daher als ,Fingerabdrücke’ sowohl in der
optischen Leitfähigkeit (verursacht durch Anregungen im Ladungskanal) als auch der magnetischen Suszeptibilität vorhanden sein. Im Folgenden werden wir die Ergebnisse unserer diesbezüglichen Untersuchungen [LORENZANA und SEIBOLD, 2003; SEIBOLD und LORENZANA, 2005] näher darlegen.
8
Optische Leitfähigkeit
Die optische Leitfähigkeit σ (ω) beschreibt die Reaktion eines Materials auf ein angelegtes elektrisches Feld mit der Frequenz ω. Ist das System metallisch, so besteht σ (ω) aus einem δ -förmigen Beitrag bei
ω=0 (der „Gleichstromleitfähigkeit“ welche als Drude-Term bezeichnet
wird) und dem so genannten regulären Anteil σreg(ω), welcher sämtliche Anregungen bei ω>0 beinhaltet. So kann z.B. ein elektrisches
Feld im Ferninfrarotbereich die optisch aktiven Gitterschwingungen
des Materials anregen, welche dann in der optischen Leitfähigkeit als
Peakstruktur zu sehen sind. Aus den oben dargelegten Gründen sind
wir hingegen an einem wesentlich größeren Frequenzspektrum interessiert, insbesondere daran, ob es experimentelle Hinweise auf
Schwingungen des Streifensystems im eV-Bereich von σ (ω) gibt.
Abb. 6a zeigt die gemessene optische Leitfähigkeit am HTSL La2xSrxCuO4 für verschiedene Ladungsträgerkonzentrationen x [UCHIDA
et al., 1991]. im undotierten Fall (x=0) ist das System ein Isolator, d.h.
der Drude-Term verschwindet und man beobachtet ein Absorptionsmaximum bei Frequenzen ω≈2eV. Diese Anregung entspricht einem Ladungstransfer innerhalb der Kupferoxidebenen von einem besetzten
Cu-Orbital in einen unbesetzten Sauerstoffzustand. Die dazwischenliegende Energielücke (verantwortlich für die Isolatoreigenschaften des
undotierten Materials) beträgt also gerade ca. 2eV. Mit zunehmender
Dotierung nimmt die Intensität der 2eV-Anregung ab; zugleich erkennt man aber aus Abb. 6a ein rasches Anwachsen des Drude-Terms,
welcher eine zunehmende Metallisierung des HTSL’s indiziert. Interessant für uns sind nun die bei endlicher Frequenz durch Dotierung
verursachten Anregungen. Zum einen erkennt man für x=0.02 einen
Peak bei ω ≈ 0.5eV, welcher mit zunehmender Ladungsträgerkonzentration zu niedrigeren Energien hin verschoben wird und bei x ≈ 1.5eV
mit dem Drude-Beitrag verschmilzt. Zum anderen wächst mit zunehmender Dotierung ein breites Feature bei ω ≈1.5eV aus dem Anregungsspektrum heraus.
Um zu untersuchen, ob diese Struktur von σ (ω) mit dem ,Stripes’-Szenario kompatibel ist, haben wir die optische Leitfähigkeit unter der
Voraussetzung der Präsenz elektronischer Inhomogenitäten berechnet. Die relevanten Parameter des Modells sind von Bandstrukturrechnungen des undotierten Systems (x=0) übernommen, so dass unser Resultat in diesem Fall (vgl. Abb. 6b) die korrekte Energielücke
von ω≈2eV reproduziert. Im Bereich sehr niedriger Dotierung
(x=0.028) sind die Ladungsträger noch durch die Coulombwechselwirkung an ihre Gegenionen gebunden und deformieren lokal die antiferromagnetische Ordnung. Die resultierende optische Leitfähigkeit
dieser Spin- Polaronen [HIZHNYAKOV und SIGMUND, 1988] zeigt eine gegenüber dem undotierten Fall verringerte Intensität bei ω≈2eV,
aber zusätzlich eine Anregung bei ω≈0.5eV. Letztere verschiebt sich
45
Elektronische Inhomogenitäten in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
Abbildung 6:
Optische Leitfähigkeit für La2-xSrxCuO4 (a) Experimentell ermittelte Daten [UCHIDA et al., 1991] (b) Theoretische Resultate.
Das Inset zeigt das Verhalten für niedrige Energien.
zu kleineren Energien, wenn wir nun zu höheren Konzentrationen gehen, bei welchen die Streifenstrukturen stabil werden. In den in Abb.
6b gezeigten Kurven haben wir hierzu über Domänen von vertikalen
und horizontalen Streifenstrukturen gemittelt. Da die Ladungsträger
in den Streifen frei beweglich sind, finden wir daher ein Anwachsen
des Drude-Beitrags mit zunehmender Dotierung. Für x=0.222 hat sich
die niederenergetische Anregung bereits mit dem Drude-Term zu
einer Struktur verschmolzen. Das Inset zu Abb. 6b zeigt die Dotierungsabhängigkeit von σ (ω) im niederenergetischen Bereich, allerdings ohne den Drude-Beitrag bei ω=0. Darin erkennt man deutlich
die zunehmende Verschiebung der Anregung, ausgehend von
ω≈0.5eV, hin zu niedrigeren Energien. Dieses Softening ist ein charakteristisches Merkmal einer kollektiven Mode, d.h. einer globalen
Schwingungsanregung und deutet zudem auf die Existenz eines
quantenkritischen Punktes s.o.) bei höheren Dotierungen hin. Die assoziierte Änderung der Streifenstruktur bei Anregung dieser Mode
besteht tatsächlich aus einer kohärenten Oszillation aller Streifen.
Dies entspricht anschaulich einer zeitgleichen Auslenkung aller Harfensaiten in eine Richtung.
Die zweite, höherenergetische Anregung, welche in unseren Berechnungen von σ (ω) bei ω≈1.3eV auftritt, ist ebenfalls ein charakteristisches Feature der Streifenzustände, wie man aus Abb. 6b erkennt.
Allerdings handelt es sich hierbei nicht um eine weitere kohärente
Schwingungsanregung der Streifen, sondern um Übergänge welche
durch eine Veränderung der elektronischen Bandstruktur durch die
Streifenbildung induziert werden. Diese inkoärenten Anregungen werden im Experiment in ihrer Struktur wesentlich verbreitert, so dass sie
eher als ,Schulter’ des 2eV Überganges erscheinen.
Nichtsdestotrotz sind sowohl die niederenergetische 0.5eV- als auch
die 1.3eV-Anregung charakteristische Kennzeichen der Streifenbildung und erstere somit ein möglicher Mediator der Cooperpaarbildung im Ladungskanal.
9
Magnetische Suszeptibilität
Im Abschnitt 7 haben wir gezeigt, dass die Streifenbildung nicht nur
eine Ladungs- sondern ebenfalls eine Modulation der magnetischen
Ordnung impliziert. Die Charakterisierung magnetischer Anregungen erfolgt in der Regel über die magnetische Suszeptibilität χ(ω,q),
welche die Reaktion des Systems auf ein angelegtes Magnetfeld beschreibt. Das Spektrum von χ(ω,q) kann durch die Wechselwirkung des
Materials mit Neutronen bestimmt werden, eine Technik die hinsichtlich ihres Auflösungsvermögens in den letzten Jahren enorme Fortschritte gemacht hat. Liegt im System eine langreichweitige magnetische Ordnung vor, so ist der statische Anteil χ(0,q) bei den Wellenvektoren von Null verschieden, welche zur Modulation des Spinsystems
korrespondieren. Beispielsweise findet man für einen Antiferromagneten (s.o.) einen Peak in der statischen magnetischen Suszeptibilität
bei q=QAF=(π/a,π/a), im Falle von Streifenzuständen sind diese Peaks
um δq verschoben (s.o.).
Abb. 7a zeigt durch Neutronenstreuung ermittelte Scans von χ(ω,q) für
−
des HTSL’s La1.875Ba0.125CuO4 [TRANQUAausgewählte Energien E=hω,
DA et al., 1995]. Das Zentrum jedes Panels entspricht hierbei dem antiferromagnetischen Wellenvektor QAF wobei zu beachten ist, dass aus
46
Elektronische Inhomogenitäten in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
technischen Gründen das Koordinatensystem um 45° rotiert ist. Die
(1,0) bzw. (0,1) Richtungen der Wellenvektoren liegen also entlang der
Diagonalen der Panels. Man erkennt bei E=6meV vier regelmäßig um
QAF angeordnete Peaks, welche mit zunehmender Energie in Richtung
QAF dispergieren. Dort bildet sich dann bei E=55meV eine singuläre,
starke Anregung aus. Mit weiterer Vergrößerung der Energie verbreitert
sich die Intensitätsverteilung wieder, wobei die Anregungen mit größter Intensität eine ringartige Struktur um QAF bilden. Abb. 7b zeigt die
von uns berechnete magnetische Suszeptibilität bei den gleichen Energien, wobei wir wieder über horizontal und vertikal angeordnete Streifendomänen gemittelt haben. Bei niedrigen Energien liegen die zugehörigen magnetischen Anregungen auf den Diagonalen der Panels (man
beachte das rotierte Koordinatensystem), d.h. die Peaks entlang der
(1,1)-Richtung entsprechen Domänen mit horizontaler Streifenanordnung wogegen vertikale Stripes durch Peaks entlang der (-1,1)-Diagonalen gekennzeichnet sind. Bei 55meV ist die Energie erreicht, bei welcher
nur die Spinfreiheitsgrade zwischen den Streifen angeregt werden. Da
dort die lokale magnetische Ordnung noch antiferromagnetisch ist (vgl.
Abb. 4b), finden wir eine intensitätsstarke Anregung bei QAF. Zu beachten ist die Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment in der
Energie E=55meV dieser Anregung, welche nicht durch ein Anpassen
von freien Parametern erreicht wurde. Wie im Falle der optischen Leitfähigkeit sind die dem Modell zugrunde liegenden Parameter durch Anpassung an die Bandstruktur des undotierten Systems ermittelt worden.
Bei hohen Energien zeigt unsere Rechnung ebenfalls eine ringförmige
Verteilung der Intensität um den antiferromagnetischen Wellenvektor
in Übereinstimmung mit dem Experiment Abb. 7a. Dort findet man jedoch noch Intensität innerhalb des Rings was auf eine signifikante Unordnung der Streifenstruktur zurückgeführt werden kann. Da unsere
Modellrechnungen von einer langreichweitigen Streifenanordnung ausgehen, sind solche Features in den Panels von Abb. 7b nicht enthalten.
Ausblick
Wir haben gezeigt, dass die Ladungs- und Spinanregungen in Hochtemperatursupraleitern durch Modelle beschrieben werden, welche auf der
Annahme streifenartiger Strukturen basieren. Die optische Leitfähigkeit sowie die magnetische Suszeptibilität der HTSL konnten mittels
dieser Theorie in guter Übereinstimmung mit experimentellen Daten
berechnet werden. Da diese Anregungen essentiell für die zur Supraleitung führende Paarwechselwirkung sind, müssen nun in einem nächsten Schritt diese Paarkorrelationen in unsere Rechnungen eingebaut
werden. Wir werden in der Zukunft die von der DFG geförderten diesbezüglichen Untersuchungen durchführen und hoffen, dass dies ein weiterer Schritt zum Verständnis der komplexen HTSL Materialien ist.
Wir danken der Deutschen Forschungsgemeinschaft für finanzielle Unterstützung.
Abbildung 7:
Suszeptibilität bei verschiedenen Anregungsenergien für
La1.875Ba0.125CuO4:
a) Experimentelle Daten aus
[TRANQUADA et al., 1995],
b) Theoretische Resultate.
47
Elektronische Inhomogenitäten in Hochtemperatursupraleitern
Falk Günther, Götz Seibold
Juniorprofessur Physik komplexer Systeme
Literatur
BARDEEN, J.; COOPER, L.N. UND SCHRIEFFER, J.R. 1957: Theory
of Superconductivity. Phys. Rev. 108, 1175-1204
BEDNORZ, G.; MÜLLER, A. 1986: Possible high T_c superconductivity in the Ba-La-Cu-O system. Z. Physik B 64(2), 189-193
CASTELLANI, C.; DI CASTRO, C. UND GRILLI, M. 1997: Non-Fermiliquid behavior and d-wave superconductivity near the chargedensity-wave quantum critical point. Z. Phys. B 103, 137-144
GUTZWILLER, M. 1963: Effect of Correlation on the Ferromagnetism
of Transition Metals. Phys. Rev. Lett. 10, 159-162
HIZHNYAKOV, V. UND SIGMUND, E. 1988: High-Tc superconductivity induced by ferromagnetic clustering. Physica C 156, 665-666
KAMERLINGH ONNES, H. 1911: The Superconductivity of Mercury.
Comm. Phys. Lab. Univ. Leiden, 199,120b,122b and 124c
LORENZANA, J. UND SEIBOLD, G. 2002: Metallic mean-field stripes,
incommensurability and chemical potential in cuprates. Phys.
Rev. Lett. 89, 136401-1 - 136401-4
LORENZANA, J. UND SEIBOLD, G. 2003: Dynamics of metallic stripes in cuprates. Phys. Rev. Lett. 90, 66404-1 – 66404-4
MACHIDA, K. 1989: Magnetism in La2CuO4 based compounds. Physica C 158, 192-196.
MEISSNER, W. UND OCHSENFELD, R. 1933: Ein neuer Effekt bei
Eintritt der Supraleitfähigkeit. Naturwissenschaften 21,787-788
POILBLANC, D. UND RICE, T. M. 1989: Charged solitons in the
Hartree-Fock approximation to the large-U Hubbard model. Phys.
Rev. B 39, 9749-9752
SCHULZ, H. J. 1989: Domain walls in a doped antiferromagnet. J.
Phys. France 50, 2833-2849
SEIBOLD, G., SIGMUND, E. UND HIZHNYAKOV, V. 1998: Unrestricted slave-boson mean-field approximation for the two-dimensional
Hubbard model. Phys. Rev. B 57, 6937-6942
SEIBOLD, G. UND LORENZANA, J. 2001: Time-dependent Gutzwiller approximation for the Hubbard model. Phys. Rev. Lett. 86, 2605-2608
SEIBOLD, G.; BECCA, F. UND LORENZANA, J. 2003: Inhomogeneous
Gutzwiller approximation with random phase fluctuations for the
Hubbard model. Phys. Rev. B 67, 085108-1 - 085108-14
SEIBOLD G.; BECCA, F.; RUBIN, P. UND LORENZANA, J. 2004: Time-dependent Gutzwiller theory of magnetic excitations in the
Hubbard model.Phys. Rev. B 69, 155113-1 - 155113-12
SEIBOLD, G.; BECCA, F.; BUCCI, F.; CASTELLANI, C.; DI CASTRO, C.
UND GRILLI, M. 2000: Spectral properties of incommensurate charge-density wave systems. The European Physics Journal B 13, 87-97
SEIBOLD, G. UND LORENZANA, J. 2005: Magnetic fluctuations of
stripes in the high temperature cuprate superconductors. Phys.
Rev. Lett. 94, 107006-1 – 107006-4
TRANQUADA, J.M.; STERNLIEB, B. J.; AXE, J. D.; NAKAMURA,Y.
UND S. UCHIDA; 1995: Evidence for stripe correlations of spins
and holes in copper oxide superconductors. Nature 375, 561-563
TRANQUADA, J. M.; LEE, C. H.; YAMADA, K.; LEE, Y. S.; REGNAULT,
L. P. AND RØNNOW, H. M. 2004: Evidence for an incommensurate magnetic resonance in La2-xSrxCuO4. Phys. Rev. B 69, 1745071 - 174507-7
UCHIDA, S.; IDO, T.; TAKAGI, H.; ARIMA, T.; TOKURA, Y. AND TAJIMA,
S. 1991: Optical spectra of La2-xSrxCuO4: Effect of carrier doping on the
electronic structure of the CuO2 plane. Phys. Rev. B 43 (10) 7942-7954
YAMADA, K.; LEE, C. H.; KURAHASHI, K.; WADA, J.; WAKIMOTO, S.;
UEKI, S.; KIMURA, H.; ENDOH,Y.; HOSOYA, S.; SHIRANE, G.;
BIRGENEAU, R. J.; GREVEN, M.; KASTNER, M. A. UND KIM, Y.
J. 1998: Doping dependence of the spatially modulated dynamical spin correlations and the superconducting transition temperature in La2-xSrxCuO4. Phys. Rev. B 57, 6165-6172
ZAANEN, J. UND GUNNARSSON, O. 1989: Charged magnetic domain lines and the magnetism of high-Tc oxides. Phys. Rev. B 40,
7391-7394
Links: Falk Günther, Rechts: Götz Seibold
Falk Günther studierte Physik an der BTU und arbeitet zur Zeit als wissenschaftlicher Mitarbeiter bei Prof. Dr. Seibold.
Prof. Dr. Götz Seibold studierte Physik an der Unversität in Stuttgart. Nach seiner Promotion im Jahr 1995 und einem Auslandsaufenthalt an der Universität
„La Sapienza“ in Rom wechselte er an die BTU Cottbus. Er wurde 2003 zum Juniorprofessor für „Physik komplexer Systeme“ ernannt und hat zudem am Institut für Physik und Chemie habilitiert.
48