Anregung von Atomen durch Laserpulse mit wenigen Zyklen

Anregung von Atomen
durch Laserpulse mit wenigen Zyklen
von
Torsten Ristow
Diplomarbeit in Physik
vorgelegt der
Fakultat
¨ fur
¨
Mathematik, Informatik und Naturwissenschaften
der Rheinisch-Westfalischen
Technischen Hochschule Aachen
¨
im September 2004
angefertigt am
Institut für Theoretische Physik A
Lehr- und Forschungsgebiet Laserphysik
Prof. Dr. H.-J. Kull
16. September 2004
2
3
An dieser Stelle möchte ich mich bei folgenden Personen bedanken:
Prof. H.-J. Kull für die sehr hilfreiche und zeitintensive Betreuung,
¨
Prof. H. Schoeller für die Ubernahme
des Zweitgutachtens,
ur die sehr gute Arbeitsatmosph¨are,
allen Arbeitskollegen im Diplomandenzimmer f¨
Laura Reiss f¨
ur die Begleitung w¨ahrend des gesamten Studiums.
Besonderen Dank gilt meinen Eltern, die mir mein Studium ermöglicht haben.
4
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung
1.1
7
Ziel der Arbeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
9
2 Laserpulse mit wenigen Schwingungszyklen
11
¨
3 Anregung von elektronischen Uberg
angen in Atomen
¨
15
3.1
Schr¨
odingergleichung und Zeitentwicklung . . . . . . . . . . . . . . . .
16
3.2
17
3.4
Entwicklungskoeffizienten in 1.Ordnung St¨
orungstheorie . . . . . . . . .
¨
Ubergangswahrscheinlichkeit
w¨
ahrend des Pulses . . . . . . . . . . . . .
¨
Ubergangswahrscheinlichkeit
am Pulsende . . . . . . . . . . . . . . . .
21
3.5
Ortserwartungswert w¨
ahrend des Pulses . . . . . . . . . . . . . . . . .
26
3.6
G¨
ultigkeitsbereich der St¨
orungsrechnung in 1.Ordnung . . . . . . . . .
29
3.3
4 Anregung eines harmonischen Oszillators
18
31
4.1
Schr¨
odingergleichung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
31
4.2
Erwartungswert des Elektrons im Laserfeld . . . . . . . . . . . . . . . .
32
4.3
Schwingungsamplitude nach Pulsende . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
33
4.4
Crank-Nicholson-Verfahren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
4.5
Zeitentwicklung des Zustandes und Anregungswahrscheinlichkeit . . . .
36
4.6
Wellenfunktion und Anregungswahrscheinlichkeit
. . . . . . . . . . . .
36
4.7
Erwartungswert . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
39
4.8
Ergebnisse im nichtresonanten Bereich: ∂ = 911 nm (γ = 0.049) . . . .
40
5 Ionisation eines eindimensionalen Modellpotentials
45
5.1
Modellpotential und Schr¨
odingergleichung . . . . . . . . . . . . . . . .
45
5.2
Ionisationsprozesse im starken Feld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
46
5.3
Simulationstechnik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
48
5
6
INHALTSVERZEICHNIS
5.4 Wellenfunktion im hochfrequenten Laserfeld . . . . . . . . . . . . . . .
50
5.5 R¨
aumliche Asymmetrie im hochfrequenten Laserfeld . . . . . . . . . . .
52
5.6 R¨
aumliche Asymmetrie im niederfrequenten Laserfeld . . . . . . . . . .
55
6 Ionisation: Vergleich mit theoretischen Ans¨
atzen
59
6.1 Adiabatische Ionisation-Tunnelregime . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
59
6.2 Ionisation in der Starkfeldn¨
aherung SFA . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
7 Zusammenfassung
71
8 Anhang
73
8.1 St¨
orungsrechnung: Matrixelement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
¨
8.2 St¨
orungsrechnung: Ubergangswahrscheinlichkeit
. . . . . . . . . . . . .
73
74
8.3 Oszillator: Ehrenfest-Theorem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
77
8.4 Umskalierung und atomare Einheiten . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
80
Kapitel 1
Einleitung
In den letzten Jahren haben experimentelle Fortschritte auf dem Gebiet der ultraschnel­
len Optik zu ultrakurzen Laserpulsen geführt, die nur noch aus wenigen Schwingungs­
zyklen der Tr¨agerwelle bestehen [1]. Standardm¨aßig werden heute Pulsdauern unter­
halb von 10 fs bei Lichtperioden im optischen Spektralbereich von etwa 2.5 fs erzielt.
Solche Laserpulse werden als few-cycle“(FC) Pulse bezeichnet. Eine der neuartigen Ei­
”
genschaften von FC-Pulsen ist die sogenannte carrier-envelope“(CE) Phase. Die CE”
Phase kennzeichnet die Phase der Tr¨agerwelle relativ zum Maximum der Einh¨
ullenden.
Meist verwendet man als Definition die Phasendifferenz zwischen dem Maximum der
Einh¨
ullenden und dem n¨achstliegenden Maximum der Tr¨agerwelle. Die CE-Phase ist
also Null, wenn im Maximum des Laserpulses auch ein Maximum der Welle vorliegt.
Bei FC-Pulsen ¨andert sich die Schwingungsamplitude merklich uber
eine Schwingungs­
¨
periode, so daß die CE-Phase meßbaren Einfluß auf die Wechselwirkungsprozesse des
Laserpulses mit Materie hat. Ein experimentell nachgewiesener Effekt der CE-Phase
ist die räumliche Asymmetrie der Photoelektronen bei der Ionisation von Atomen [2].
Hierbei werden die Häufigkeiten der Photoelektronen bestimmt, die vom Atom entlang
der Polarisationsrichtung des Laserfeldes nach links bzw. nach rechts emittiert werden.
Aus der Asymmetrie dieser H¨aufigkeiten kann auf die CE-Phase r¨
uckgeschlossen wer­
den. Damit ist es im Prinzip auch möglich die CE-Phase experimentell zu kontrollieren
und zu stabilisieren. FC-Pulse mit definierter CE-Phase versprechen Möglichkeiten, die
Dynamik von Elektronen auf der Zeitskala einer Lichtperiode zu diagnostizieren.
In den 1960er Jahren wurden erstmals kurze Laserpulse nach dem Prinzip der Kopplung
vieler Schwingungsmoden (Mode-locking-Verfahren) erzeugt [3]-[5]. Im Laserresonator
werden dabei viele kohärente longitudinale Moden angeregt. Durch konstruktive In­
terferenz weist das elektrische Feld dabei für einen festen Ort auf der Resonatorachse
zeitliche Intensitätsmaxima auf, deren Abstand durch die Umlaufzeit des Lichtes im
Resonator gegeben ist,
2L
�t =
,
c
wobei L die Resonatorlänge und c die Lichtgeschwindigkeit im Resonatormedium ist.
Durch teilweise durchlässige Spiegel wird nach jeder Umlaufzeit �t ein Laserpuls mit
7
8
KAPITEL 1. EINLEITUNG
der Halbwertsbreite �T freigesetzt,
�T �
�t
,
N
wobei N die Anzahl der angeregten Moden im Resonator ist.
Mit diesem Verfahren erreichten die ersten Pulse Pulslägen �T bis unter 100 ps, dabei
erwies sich die passive Modenkopplung, bei der die Resonatorverluste periodisch mit
der Differenzfrequenz � zwischen zwei longitudinalen Moden moduliert werden, als
nutzlich.
¨
Weitere Schritte auf dem Weg zu ultrakurzen Pulsen folgten in den 1990er Jahren
durch Ersetzung der passiven Modenkopplung durch die nichtlineare Selbstfokus­
sierung sowie durch Streckung, Verst¨arung und Verk¨
urzung der Pulse mit Hilfe der
CPA-Methode (chirped pulse amplification) [6], [7].
Die Wechselwirkung von kurzen Laserpulsen mit Atomen war Gegenstand zahlreicher
Arbeiten in den letzten Jahrzehnten. Die vollständige Beschreibung des Laserpulses
erfordert im Gegensatz zu einer unendlich langen harmonische Laserschwingung, die
durch die Polarisation, Laserfrequenz und Feldamplitude vollständig charakterisiert
ist, die Festlegung der CE-Phase � sowie der Pulsdauer δ .
Bei Einstrahlung von Pulsen auf gasf¨ormige Atome lassen sich je nach Feldst¨arke
unter anderem folgende Phänomene beobachten: (1) Lineare und nichtlineare Antwort
der Materie zwischen gebundenen Zuständen [1], (2) Multiphotonenionisation [8] und
raumliche
Asymmetrie der ionisierten Elektronen [9]-[11]. Die Feldst¨arkebereiche, in
¨
denen diese beiden Reaktionen auftreten, sind zwar nicht genau zu trennen, lassen
sich allerdings grob festlegen:
W
(1) Feldst¨arken bis 1013 cm
2 : Anregung
Die lineare und nichtlineare Polarisation in einem Medium ist klassisch durch
P = ψ0 �(1) E + P nl
gegeben, wobei P nl den nichtlinearen Anteil bezeichnet. Der Laserpuls läßt sich als
hauptsächlich in z-Richtung propagierender Strahl mit der Hauptfrequenz γ und der
Einhüllenden E a beschreiben:
E (r, t) = E a (r, t)ei(�0 z−γt+�) + c.c.,
mit �0 = Re(k(γ)) = γn0 /c, k Wellenzahl, sowie n0 = Re(n(γ)) Brechungsindex.
Der nichtlineare Anteil der Polarisation ist mit Hilfe der Wellengleichung im Medium
und unter Ber¨
ucksichtigung einer in z-Richtung propagierenden Welle in 1. N¨aherung
durch
P nl (r, t) ≥ |E a |2 E a (r, t)ei(�0 z−γt+�) + c.c.
gegeben. Die |E a |2 -Abh¨angigkeit ist dabei auf den optischen Kerr-Effekt zuruck­
¨
zuführen.
1.1. ZIEL DER ARBEIT
9
W
15 W
: Ionisation
(2) Feldst¨arken zwischen 1013 cm
2 und 10
cm2
Durch Absorption vieler gleichzeitiger Photonen werden Elektronen in der ¨außersten
Schale ins Kontinuum der freien Zustände gehoben. Stellt man den Laserpuls in Dipoln¨aherung als ortsunabh¨angiges Feld mit der Laserfrequenz γ, seiner Einh¨
ullenden
und der Phase � dar,
E (t) = E a (t) cos(γt + �),
erh¨alt man durch theoretische Ans¨atze [12], [13] und experimentelle Best¨atigungen
[2] für zwei entgegengesetzte Raumrichtungen verschiedene Energiespektren sowie ver­
schiedene Elektronendichten.
1.1
Ziel der Arbeit
Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung des Einflusses der CE-Phase bei der
Wechselwirkung von FC-Pulsen mit Atomen. Hierzu werden einige einfache Modellsy­
steme betrachtet, die prinzipielle Abhängigkeiten demonstrieren und somit als Grund­
ur weitergehende Computersimulationen und Experimente dienen k¨
lage f¨
onnen.
¨
Im ersten Teil der Arbeit wird die Anregung des 1s-2p Uberganges
eines Wasserstof­
fatoms untersucht. Im Rahmen der zeitabh¨angigen St¨orungsrechung erster Ordnung
¨
werden die Ubergangswahrscheinlichkeit
und der Erwartungswert des Dipolmomentes
berechnet und deren Abhängigkeit von den Pulsparametern diskutiert.
Im zweiten Teil wird die Anregung eines harmonischen Oszillators untersucht. Als
Methode wird sowohl eine vollst¨andige numerische L¨osung der Schr¨odingergleichung als
auch eine exakte analytische Behandlung mit Hilfe des Ehrenfest-Theorems vorgestellt.
Als potentielle phasenabh¨angige Meßgr¨oße wird die zeitlich konstante Amplitude der
Schwingung nach dem Laserpuls identifiziert.
Im dritten Teil wird die Ionisation eines eindimensionalen Modellatoms mit
numerischen Methoden berechnet. Hierbei wird die räumliche Asymmetrie der Pho­
toelektronen als Funktion der Pulsparameter ermittelt. Die Ergebnisse werden mit
analytischen Modellen verglichen, die naherungsweise
auf das Regime der Tunnel­
¨
bzw. der Multiphotonenionisation anwendbar sind.
10
KAPITEL 1. EINLEITUNG
Kapitel 2
Laserpulse mit wenigen
Schwingungszyklen
Die Wechselwirkung eines Atoms mit einem Laserfeld kann in Diponäherung durch ein
zeitabh¨angiges elektrisches Feld beschrieben werden. F¨
ur kurze Laserpulse verwendet
2
man häufig die Form eines sin -Pulses,
� �
t
2
cos(γt + �),
0≈t≈δ
(2.1)
E = E0 sin ξ
δ
mit Frequenz γ, Phase � und Pulsdauer δ . Außerhalb des Zeitintervalls [0, δ ] wird das
Feld Null gesetzt. Die Einhüllende kann als eine periodische Funktion mit der Frequenz
� = 2ξ/δ aufgefasst werden, die Periode der Schwingung ist T = 2ξ/γ. Im folgenden
wird die Pulsdauer δ als ein ganzzahliges Vielfaches n der Laserperiode T angenommen,
d.h. es gilt
δ = nT,
γ = n�.
(2.2)
In diesem Fall ist der Betrag der Amplitude des Feldes im Pulsmaximum t = δ /2,
|E| = E0 cos(�),
−ξ/2 < � < +ξ/2.
(2.3)
Die Phase � beschreibt die Phase der Schwingung relativ zum Pulsmaximum. Für
� = 0 wird im Pulsmaximum die maximale Amplitude E0 angenommen, für � = ±ξ/2
besitzt das Feld im Pulsmaximum eine Nullstelle. Es genügt Phasen aus dem Intervall
[−ξ/2, +ξ/2] zu betrachten, da ein Vorzeichenwechsel des Feldes bei Systemen mit
Inversionssymmetrie nur einer Raumspiegelung entspricht. Von besonderem Interesse
sind in dieser Arbeit Effekte der endlichen Pulsdauer nT und der Phase � bei der
Wechselwirkung der Laserpulse mit Atomen.
Eine alternative Darstellung des sin2 -Pulses ergibt sich mit den Additionstheoremen
� �
�
�
t
1
1
2
2
sin ξ
= sin
�t
=
(1 − cos(�t))
δ
2
2
1�
cos(�t) cos(γt + �) =
cos(γ + t + �) + cos(γ − t + �)
2
11
12
KAPITEL 2. LASERPULSE MIT WENIGEN SCHWINGUNGSZYKLEN
wobei γ ± = γ ± � Summen- und Differenzfrequenzen bezeichnen. Damit erhält man
eine Superposition von Schwingungen mit den Frequenzen γ, γ + und γ − ,
�
1 �
E = E0 2 cos(γt + �) − cos(γ + t + �) − cos(γ − + �) .
4
(2.4)
Aufgrund der sin2 -Einhüllenden treten neben der Laserfrequenz γ noch die beiden
Seitenfrequenzen γ ± auf. Die folgenden Abbildungen illustrieren die Abhängigkeit der
Laserpulse von der Phase � für n = 2 und n = 4 Schwingungszyklen. Im Falle �=0
besitzt die Laserschwingung ihr Maximum beim Maximum der Einhüllenden zum Zeit­
punkt δ2 .
Im Bereich
ξ
− <�<0
(2.5)
2
hat die Laserschwingung zeitlich ihr Maximum nach dem Maximum der Einhüllenden
ur � = − ω2 beim Maximum der Einh¨
ullenden zum Zeitpunkt δ2 .
und verschwindet f¨
F¨
ur
ξ
0<�<
(2.6)
2
hat sie ihr Maximum zeitlich vor dem Maximum der Einhüllenden und verschwindet
für � = ω2 zum Zeitpunkt δ2 .
13
δ=π/2
1
E(t)/E0
Envelope
E(t)/E0
0.5
0
-0.5
-1
0
1
2
t/T
3
4
δ=0
1
Envelope
E(t)/E0
E(t)/E0
0.5
0
-0.5
-1
0
1
2
t/T
3
4
δ=-π/2
1
Envelope
E(t)/E0
E(t)/E0
0.5
0
-0.5
-1
0
1
2
t/T
Abbildung 2.1: Laserpuls für 4 Zyklen mit � =
(unten).
3
ω
2
4
(oben), � = 0 (mitte) und � = − ω2
14
KAPITEL 2. LASERPULSE MIT WENIGEN SCHWINGUNGSZYKLEN
δ=π/2
1
E(T)/E0
Envelope
E(t)/E0
0.5
0
-0.5
0
0.5
1
t/T
2
1.5
δ=0
1
Envelope
E(t)/E0
E(t)/E0
0.5
0
-0.5
0
0.5
1
t/T
2
1.5
δ=-π/2
1
Envelope
E(t)/E0
E(t)/E0
0.5
0
-0.5
0
0.5
1
t/T
Abbildung 2.2: Laserpuls für 2 Zyklen mit � =
(unten).
1.5
ω
2
2
(oben), � = 0 (mitte) und � = − ω2
Kapitel 3
Anregung von elektronischen
¨
Uberg
ängen in Atomen
Die Anregung von Wasserstoffatomen mit linear polarisierten harmonischen Feldern
E (t) = E0 sin (γt)
(3.1)
ist mit Hilfe der zeitabh¨angigen Diracschen St¨orungsrechnung bereits untersucht
ur hinreichend kleine Feldst¨arken E0 gultig
worden. Sie ist f¨
und liefert als N¨ahe¨
¨
rungsl¨osung die zeitliche Ubergangswahrscheinlichkeit zwischen den station¨aren
Energieeigenzuständen des Wasserstoffatoms. Als bemerkenwerte Ergebnisse folgen
aus der Störungsrechnung:
¨
1) Die Ubergangswahrscheinlichkeit
weist bei genugend
langer Einstrahldauer
¨
¨
ein starkes Maximum bei einer Einstrahlfrequenz γ nahe der Ubergangsfrequenz
zwischen zwei Energieniveaus auf. Mit diesem Ergebnis kann die induzierte Emission
und Absorption von Photonen mit der Energie γ erklärt werden.
2) Aus der Berechnung des Ortserwartungswertes des Elektrons läßt sich das
Dipolmoment des Wasserstoffatomes berechnen. Das oszillierende Feld in (3.1) indu­
ziert ein oszillierendes Dipolmoment. Der Betrag ist wie in der klassischen Theorie
durch die frequenzabhängige Polarisierbarkeit gegeben und die zeitliche Schwingung
¨
ist durch die Einstrahl- und Ubergangsfrequenz
festgelegt.
Beim Laserpuls treten zusatzlich
zur Laserfrequenz γ und Feldst¨arke E0 die An­
¨
zahl der Zyklen n sowie die Phase � auf. Der Einfluß der genannten Größen auf die
¨
Ubergangswahrscheinlichkeit
zwischen dem Grundzustand und dem ersten angeregten
Zustand sowie den Ortserwartungswert und das daraus resultierende Dipolmoment soll
in diesem Kapitel im Rahmen der Störungsrechnung in 1.Ordnung untersucht werden.
Es wird gezeigt werden, daß die Anregungswahrscheinlichkeit des Atoms nach Pulsende
stark von der Phase � abh¨angt und daß f¨
ur |� | = ω2 in der nichtresonanten Näherung
ein reversibles Verhalten des Atoms beobachtet wird. In diesem Fall befindet sich das
15
¨
¨
16KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
Atom nach dem Laserpuls wieder im Grundzustand. Für andere Phasen oder resonante
¨
Anregung treten dagegen am Pulsende endliche Ubergangswahrscheinlichkeiten
auf.
3.1
Schrödingergleichung und Zeitentwicklung
Die nichtrelativistische Schr¨odingergleichung f¨
ur ein Elektron im Wasserstoffatom unter
Einfluß eines Laserfeldes E in der L¨angeneichung und der Dipoln¨aherung lautet in
atomaren Einheiten
(3.2)
iφt |ω� = H |ω� ,
mit
H = H0 + H1
(3.3)
und
1
H0 = − � + V (r),
2
H1 = Er = Ez.
(3.4)
(3.5)
Dabei ist H der Hamiltonoperator des Gesamtsystems, H0 der Hamiltonoperator des
ungest¨orten und H1 der des gest¨orten Systems, V (r) das Wasserstoffpotential und �
der Laplace-Operator. In (3.5) wird ein in die z-Richtung polarisiertes Feld betrachtet.
Die station¨aren Eigenzust¨ande des ungest¨orten Systems H0 sind f¨
ur das Wasserstoffa­
tom bekannt. Die Eigenwertgleichung
H0 |k� = γk |k�
(3.6)
liefert die Energie Ek = γk eines stationären Zustandes |k�. Die Quantenzahl k bezeich­
net den k-ten station¨aren Zustand. Der Zustand besitzt die allgemeine, zeitabh¨angige
Darstellung
|ωk � = e−iγk t |k� .
(3.7)
Die Zustände in (3.6) sind orthogonal und normiert, der Zustand des Systems |ω� unter
Einfluß des Laserfeldes läßt sich nach ihnen entwickeln:
�
|ω� =
|k� �k|ω�
(3.8)
k
=
�
ck |k� ,
=
�
Ck |ωk � ,
k
k
ck = �k |ω� ,
Ck = eiγk t ck .
(3.9)
(3.10)
Gleichung (3.10) läßt sich folgendermaßen interpretieren: Ohne Laserfeld sind die Wahr­
scheinlichkeitsamplituden, die Koeffizienten Ck , zeitunabhängig. Die Wahrscheinlich­
keit |Ck |2 , im Zustand |ω� einen Energiewert Ek zu messen und das Elektron im Zustand |ωk � anzutreffen, ist zeitunabh¨angig. Beim Einschalten des Feldes werden die
¨
Koeffizienten Ck zeitabh¨angig, es treten Uberg¨
ange zwischen den Energieniveaus auf.
¨
3.2. ENTWICKLUNGSKOEFFIZIENTEN IN 1.ORDNUNG STORUNGSTHEORIE17
3.2
Entwicklungskoeffizienten in 1.Ordnung Stö­
rungstheorie
Die Störungstheorie 1. Ordnung ist eine Methode zur Bestimmung der Entwicklungsko­
uchern zu entnehmen ist [17]. Eine M¨oglichkeit
effizienten in (3.10), die aus vielen Lehrb¨
besteht darin, die Schrödingergleichung in (3.2) und den Zustand des Elektrons |ω� mit
Hilfe einer unit¨aren Transformation U ins Wechselwirkungsbild zu transformieren. F¨
ur
den transformierten Zustand |ω�I l¨aßt sich ein Ansatz in 1. St¨orungsordnung machen.
Der Index I kennzeichnet Größen im Wechselwirkungsbild.
Man kann zeigen, daß der unitäre Operator
U = eiH0 t
(3.11)
die zu (3.2) ¨aquivalente Schr¨odingergleichung im Wechselwirkungsbild liefert.Mit den
Transformationen
|ωI � = U |ω� ,
HI = U H 1 U †
(3.12)
(3.13)
iφt |ωI � = HI |ωI � .
(3.14)
|ωI � = U |ω�
�
=
ck eiγk t |k�
(3.15)
lautet die Schrödingergleichung
Dabei ist U † = e−iH0 t der zu U adjungierte Operator und HI der Hamiltonoperator im
ur den Zustand im Wechselwirkungsbild erh¨alt man
Wechselwirkungsbild. F¨
k
=
�
k
Ck |k� .
Das Wechselwirkungsbild ist eine Darstellung zwischen dem Schrödingerbild, in dem
die Zust¨ande zeitlich ver¨anderliche Gr¨oßen sind, und dem Heisenbergbild, in dem die
Zust¨ande zeitunabh¨angig sind. Ohne St¨orpotential, d.h. f¨
ur t < 0 ist der Zustand |ωI �
im Wechselwirkungsbild zeitunabhängig, der Hamiltonoperator HI verschwindet und
die Schrödingergleichung (3.14) liefert einen konstanten Zustand. Mit Feld, d.h. mit
St¨orpotential f¨
ur t > 0, wird der Zustand zeitabh¨angig.
Der zeitabh¨angige Zustand |ωI � kann durch formales Integrieren der Schr¨
odingergleichung (3.14) bestimmt werden
� t
|ωI � = |ωI (0)� − i
dt� HI (t� ) |ωI � ,
(3.16)
0
dabei ist |ωI (0)� der zeitunabhängige Zustand zum Zeitpunkt t = 0. Durch nochmaliges
Anwenden der Schrödingergleichung auf |ωI � auf der rechten Seite der Gleichung (3.16)
erhält man
� t
� t � t
�
�
|ωI � = |ωI (0)� − i
dt HI (t ) |ωI (0)� −
dt�
dt�� HI (t� )HI (t�� ) |ωI �
(3.17)
0
0
0
¨
¨
18KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
Durch fortgesetzte Iteration l¨aßt sich die L¨osung bestimmen. In 1.Ordnung St¨orungstheorie wird der Zustand gen¨ahert, indem die Terme h¨oherer Ordnung des Hamilton­
operators HI vernachläßigt werden, der Zustand in erster Ordnung lautet dann
� t
(3.18)
|ωI � = |ωI (0)� − i
dt� HI (t� ) |ωI (0)� .
0
Es wird von nun an angenommen, daß sich das System f¨
ur t = 0 im station¨aren Zustand
|j� befindet,
|ωI (0)� = |j� .
(3.19)
F¨
ur einen Entwicklungskoeffizienten Ck , k =
≤ j, aus (3.16) ergibt sich durch Anmultiplizieren des Bravektors �k | an (3.18) mit �k |j� = 0
� t
(3.20)
Ck (t) = −i
dt� �k |HI (t� )|j� .
0
3.3
¨
Ubergangswahrscheinlichkeit
während des Pul­
ses
Es wird angenommen, daß sich das H-Atom zum Zeitpunkt t = 0 im Grundzustand
ucksichtigung, daß die St¨orung
befindet, j = 1, mit der Energie E1 = γ1 . Unter Ber¨
¨
durch den Laser klein ist, werden nur Ubergänge
in den ersten angeregten Zustand
k = 2 mit der Energie E2 = γ2 berücksichtigt.
Der Zustand während der Einstrahldauer, 0 ≈ t ≈ δ , ist im Wechselwirkungsbild durch
|ωI � = |1� + C2 (t) |2�
(3.21)
gegeben, dabei ist C2 (t) die Wahrscheinlichkeitsamplitude für den 1. angeregten Zu­
stand zum Zeitpunkt t. Durch Einsetzen des Hamiltonoperators aus (3.13) in (3.20)
erhält man
� t �
�
�
�
C2 (t) = −i
dt� 2|eiH0 t zE(t� )e−iH0 t |1
(3.22)
0
� t
�
= −i �2|z|1�
dt� e−i(γ1 −γ2 )t E(t� )
� t 0
�
= −iz21
dt� eiγ21 t E(t� ),
0
mit
und
z21 = �2|z |1�
(3.23)
γ21 = γ2 − γ1 .
(3.24)
Das Matrixelement �2|z |1� ist in der Ortsdarstellung auszuwerten. Dabei treten neben
den Quantenzahlen k = 1 und k = 2 die Drehimpulsquantenzahl l und die magnetische
¨
¨
3.3. UBERGANGSWAHRSCHEINLICHKEIT
WAHREND
DES PULSES
19
Quantenzahl m auf. Diese kennzeichnen für einen Zustand |k� mit der Energie Ek = γk
den Entartungsgrad des Energieeigenwertes. F¨
ur k = 1 gilt l = 0 und m = 0, f¨
ur k = 2
gibt es vier verschiedene Zustände: l = 0 mit m = 0 und l = 1 mit m = −1, 0, 1. Nur
¨
der Ubergang
in den Zustand k = 2, l = 1 und m = 0 ist aufgrund der Auswahlregeln
f¨
ubergang m¨oglich [18].
ur einen elektrischen Dipol¨
Man erh¨alt durch Integration im Ortsraum (Anhang: St¨orungsrechnung)
�
∝ 2
(3.25)
�2, 1, 0|z |1, 0, 0� = d3 r · ω2�,1,0 zω1,0,0 = 32( )5 = z21 .
3
Die erste Quantenzahl kennzeichnet den Energieeigenwert, die zweite ist die Drehim­
pulszahl und die dritte die magnetische Quantenzahl.
Durch Benutzung der Darstellung (2.4) f¨
ur das elektrische Feld erh¨alt man durch
Integrieren und Einsetzen der Integralgrenzen (Anhang: Störungsrechnung) den
zeitabhängigen Entwicklungskoeffizienten
+
−
E0
ei(γ21 +γ)t − 1 1 ei(γ21 +γ )t − 1 1 ei(γ21 +γ )t − 1
−
−
C2 (t) = − iz21 ei� [
] (3.26)
4
i(γ21 + γ)
2 i(γ21 + γ + )
2 i(γ21 + γ − )
+
−
ei(γ21 −γ)t − 1 1 ei(γ21 −γ )t − 1 1 ei(γ21 −γ )t − 1
E0
−
−
]
− iz21 e−i� [
4
i(γ21 − γ)
2 i(γ21 − γ + )
2 i(γ21 − γ − )
¨
In Abb. 3.1 ist der zeitliche Verlauf der Ubergangswahrscheinlichkeit
|C2 (t)|2 für eine
Laserfrequenz von γ = 0, 049 bzw einer Wellenlänge von ∂ = 911 nm und n = 4 Zyklen
dargestellt. Zum Vergleich sind zwei Phasen � verwendet, � = 0 entspricht dem Puls
mit dem Maximum der Laserschwingung beim Pulsmaximum. Die Einstrahlfrequenz
¨
γ ist im Vergleich zur Ubergangsfrequenz
γ21 relativ klein. Der zeitliche Verlauf der
ur den angeregten Zustand folgt der Feldst¨arke des Laserpulses.
Wahrscheinlichkeit f¨
In Anlehnung an die Arbeit [1] l¨aßt sich dies so erkl¨aren, daß das induzierte Dipolmo­
¨
ment, bzw. in Abb. 3.1 die induzierte Ubergangswahrscheinlichkeit,
dem wechselnden
Feld sofort folgt. Zum Vergleich der zeitlichen Anregungswahrscheinlichkeit bei nicht­
resonanter und resonanter Einstrahlung ist es nützlich, den resonanten Term in (3.26)
zu betrachten, der bei resonanter Einstrahlung dominiert,
ei(γ21 −γ)t − 1
.
i(γ21 − γ)
(3.27)
Die Zeit, in der sich der Term von annähernd verschwindenden Werten zum Zeitpunkt
t � 0 ver¨andert, ist von der Gr¨oßenordnung
�=
1
.
|γ21 − γ |
(3.28)
¨
Im nichtresonanten Fall f¨
ur die Laserfrequenz γ = 0, 049 und die Ubergangsfrequenz
γ21 = 0, 375 ist diese sehr klein,
� � 3.
(3.29)
¨
¨
20KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
2e-07
δ=0
δ=-π/4
|C2|
2
1.5e-07
1e-07
5e-08
0
0
1
2
t/T
3
4
¨
Abbildung 3.1: Zeitlicher Verlauf der Ubergangswahrscheinlichkeit:
E0 = 1.94 · 10−4 ,
γ = 0.049 (∂ = 911nm), n = 4 Zyklen.
Die Vergleichsgr¨oße ist die Zeit f¨
ur eine Halbperiode, nach der das Laserfeld sein Vor­
zeichen wechselt:
ξ
T
= � 64.
(3.30)
2
γ
¨
gelegene
In Abb. 3.2 ist der Verlauf für eine hohe, nahe an der Ubergangsfrequenz
Frequenz γ = 0, 469 mit denselben Parametern dargestellt. Die Antwortzeit des Atoms
ist hierbei von der Ordnung
1
�=
� 11.
(3.31)
|w21 − γ |
Sie ist in der gleichen Gr¨oßenordnung der Zeit der Halbperiode T
2 , nach der das Laserfeld
sein Vorzeichen wechselt:
T
ξ
= � 7.
(3.32)
2
γ
Das Atom kann nicht schnell genug reagieren, deswegen ergibt sich eine Verzögerung
zwischen der maximalen Feldstärke und ein Ansteigen der Anregungswahrscheinlich­
keit.
¨
3.4. UBERGANGSWAHRSCHEINLICHKEIT
AM PULSENDE
21
δ=-π/4
δ=0
2e-06
|C2|
2
1.5e-06
1e-06
5e-07
0
0
1
2
t/T
3
4
¨
Abbildung 3.2: Zeitlicher Verlauf der Ubergangswahrscheinlichkeit:
E0 = 1.94 · 10−4 ,
γ = 0.469 (∂ = 97nm), n = 4 Zyklen.
3.4
¨
Ubergangswahrscheinlichkeit
am Pulsende
Wertet man (3.26) am Pulsende δ aus (Anhang: St¨orungsrechnung), erh¨alt man die
¨
Ubergangsamplitude,
die nach dem Puls gemessen wird,
C2 (δ ) = 2iz21
�
E0 � i� i(p+1)nω
ae e
sin[(p + 1)nξ] + be−i� ei(p−1)nω sin[(p − 1)nξ] , (3.33)
8γ
mit γ21 = pγ und
a =
b =
1
p+1+
1
p−1+
1
n
1
n
+
+
1
p+1−
1
p−1−
1
n
−
2
p+1
(3.34)
1
n
−
2
.
p−1
¨
Die Ubergangswahrscheinlichkeit,
das Atom nach dem Laserpuls im angeregten Zu­
stand 2 zu finden, ist
p21 = |C2 (δ )|2 .
(3.35)
¨
¨
22KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
¨
Unter Verwendung der berechneten Ubergangsamplitude
(3.33) ergibt sich hierfür der
Ausdruck (Anhang: Störungsrechnung)
p21 =
2 2 �
� 2
z21
E0 2
2
a
+
b
+
2ab
cos(2�)
sin (pnξ).
16γ 2
(3.36)
Man erkennt, daß die Phase � hier nur in dem Produktterm � ab auftritt. Für resonante
¨
Ubergänge
ist ein Resonanznenner in (3.34) sehr groß, so daß hier z.B. a ∼ b gilt.
Im resonanten Fall ist der Produktterm vernachl¨assigbar klein und die Abh¨angigkeit
von der Phase verschwindet. Ein Maß für die Meßbarkeit der Phase ist die aus der
¨
maximalen und minimalen Ubergangswahrscheinlichkeit
gebildete Größe,
V =
pmax − pmin
2ab
.
= 2
pmax + pmin
a + b2
(3.37)
Das Maximum V = 1 wird genau dann erreicht, wenn a = b gilt.
¨
Bei nichtresonanten Uberg¨
angen wird diese Bedingung tats¨achlich erf¨
ullt. Setzt man
p >> 1 und entwickelt die Koeffizienten a und b (Anhang: Störungsrechnung), so folgt,
a=b=
2
p 3 n2
.
(3.38)
¨
Die Ubergangswahrscheinlichkeit
nimmt für diesen Fall die Form
p21 =
2 2
z21
E0
cos2 (�) sin2 (npξ)
2
γ n2 p 3
(3.39)
¨
an. Es ist bemerkenswert, daß die Ubergangswahrscheinlichkeit
für die Phasen � =
¨
±ξ/2 vollst¨andig verschwindet und zwar unabh¨angig vom Matrixelement des Uber­
ganges. Das System ist quasi reversibel und kehrt nach dem Puls wieder in den An­
fangszustand zurück.
¨
In Abb. 3.3 ist die Ubergangswahrscheinlichkeit
p21 am Pulsende für eine feste Phase
� = 0 gegen p für verschiedene Periodenanzahlen n der Laserschwingung aufgetragen,
¨
als Feldstärke wird E0 = 1.94 · 10−4 verwendet. Die maximale Ubergangswahrscheinlichkeit verschiebt sich f¨
ur großer
werdende Periodenzahlen in den Resonanzbereich der
¨
Hauptfrequenz, γ = γ21 bzw p = 1.
¨
3.4. UBERGANGSWAHRSCHEINLICHKEIT
AM PULSENDE
23
7e-06
n=1
n=2
n=3
n=4
6e-06
5e-06
p21
4e-06
3e-06
2e-06
1e-06
0
0
1
p
2
3
¨
Abbildung 3.3: Frequenzabhängigkeit der Ubergangswahrscheinlichkeit
am Pulsende
−4
für verschiedene Pulsdauern: � = 0 und E0 = 1.94 · 10 , p = γ21 /γ.
¨
Abb. 3.4 zeigt die Abhängigkeit der Ubergangswahrscheinlichkeit
am Pulsende von �
für n = 2 und n = 4 Perioden bei der Frequenz p = 0.8 (∂ = 97 nm), also nahe der
¨
Resonanzfrequenz. Die Ubergangswahrscheinlichkeit
ist am gr¨oßten f¨
ur � = 0, wenn
das Laserfeld und die Einhüllende in gleicher Phase schwingen. Die Wahrscheinlich­
ur alle Phasen in der gleichen Gr¨oßenordnung, da ein Koeffizient
keit bleibt allerdings f¨
a oder b sehr groß ist und der Mischterm mit der Phasenabhängigkeit in (3.36) ver­
nachläßigbar ist.
¨
¨
24KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
7.75e-07
p21
7.7e-07
7.65e-07
7.6e-07
7.55e-07
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
1.594e-06
p21
1.593e-06
1.592e-06
1.591e-06
1.59e-06
1.589e-06
-1
¨
Abbildung 3.4: Abh¨angigkeit der Ubergangswahrscheinlichkeit
von der Phase � f¨
ur
n = 2 Perioden (oben) und n = 4 Perioden (unten): p = γ21 /γ = 0.8 ( ∂ = 97 nm),
E0 = 1.94 · 10−4 .
In Abb. 3.5 ist der nichtresonante Fall dargestellt mit γ = 0.049 bzw. ∂ = 911 nm.
Das Maximum der Anregungswahrscheinlichkeit entspricht wieder der gleichphasigen
Schwingung mit � = 0. Zwischen maximaler und minimaler Anregungswahrscheinlich­
keit liegt fast eine Größenordnung Differenz. Der starke Abfall der Anregungswahr­
undet.
scheinlichkeit bei � = ± ω2 ist in der nichtresonanten N¨aherung (3.39) begr¨
¨
3.4. UBERGANGSWAHRSCHEINLICHKEIT
AM PULSENDE
25
2e-12
p21
1.5e-12
1e-12
5e-13
0
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
2e-13
p21
1.5e-13
1e-13
5e-14
0
-1
¨
Abbildung 3.5: Abhängigkeit der Ubergangswahrscheinlichkeit
von der Phasenverschie­
bung � für n = 2 Zyklen (oben) und n = 4 Zyklen (unten) , p = γ21 /γ = 7.6 ( ∂ = 911
nm), E0 = 1.94 · 10−4 .
¨
¨
26KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
3.5
Ortserwartungswert während des Pulses
Der Erwartungswert des elektrischen Dipolmomentes in z-Richtung ist mit dem Orts­
erwartungswert des Elektrons uber
¨
�d�(t) = −�z�(t).
(3.40)
verbunden.
Während der Pulsdauer ist der Zustand des Elektrons durch (3.21) gegeben, im Wech­
selwirkungsbild ist er nach Abschalten des Feldes zeitunabhängig,
|ωI � = |1� + C2 (δ ) |2� .
(3.41)
F¨
ur eine Messung der Aufenthaltswahrscheinlichkeit des Elektrons muß man ber¨
ucksichtigen, daß der Zustand im Schr¨odingerbild gem¨aß (3.12) einen zeitabh¨angigen Pha­
senfaktor besitzt, der bei der Messung zum Tragen kommt:
|ω� = U † |ω�I .
(3.42)
Man erh¨alt f¨
ur den Zustand im Schr¨odinger-Bild
|ω� = e−iH0 t (|1� + C2 (t) |2�)
= e−iγ1 t |1� + C2 (t)e−iγ2 t |2� .
(3.43)
F¨
ur den Erwartungwert �z� folgt nun
�z�|∂∗ (t) = �ω|z |ω�
(3.44)
= [eiγ1 t �1| + eiγ2 t C2� (t)�2|]z[e−iγ1 t) |1� + e−iγ2 t) C2 (t) |2�]
Die vollst¨andige Darstellung der Zust¨ande des H-Atoms ist wie im letzten Abschnitt
erläutert
|1� = |1, 0, 0�
(3.45)
und
|2� = |2, 1, 0� .
(3.46)
Die Matrixelemente �1, 0, 0|z |1, 0, 0� und �2, 1, 0|z |2, 1, 0� verschwinden, weil der Orts­
operator ungerade Parit¨at besitzt und die station¨aren Zust¨ande entweder gerade oder
ungerade Parität besitzen. Es verbleibt
¨
3.5. ORTSERWARTUNGSWERT WAHREND
DES PULSES
�z�|∂∗ (t) = ei(γ1 −γ2 )t C2 (t) �1|z|2� + ei(γ2 −γ1 )t C2� t �2|z|1�
i(γ1 −γ2 )t
i(γ1 −γ2 )t
= e
C2 (t) �1|z |2� + [e
i(γ1 −γ2 )t
= 2Re[e
C2 (t) �1|z |2�]
C2 (t) �1|z |2�]
27
(3.47)
�
Das Matrixelement �1|z |2� = �2|z |1� ist reell. Setzt man (3.25) ein, erh¨alt man den
Erwartungwert
∝ 2 5
�z�(t) = 2 32( ) Re(e−iγ21 t C2 (t)).
(3.48)
3
F¨
ur Zeiten t � δ erh¨alt man aus (3.41) den Erwartungswert
∝ 2 5
�z�(t � δ ) = 2 32( ) Re(e−iγ21 (t−δ ) C2 (δ )).
3
(3.49)
Der zeitliche Verlauf des Erwartungswertes während des Pulses ist in den folgenden
beiden Abbildungen für γ = 0.049 (∂ = 911 nm) und γ = 0.468 (∂ = 97 nm) zu­
sammen mit dem Puls abgebildet. Für die kleine Frequenz, ∂ = 911 nm, schwingt der
Erwartungswert mit der einstrahlenden Laserfrequenz γ mit und klingt am Pulsende
stark ab. Bei der großen Frequenz, ∂ = 97 nm, wird der Erwartungswert bzw. das
Dipolmoment durchs Feld zur Schwingung angeregt und besitzt am Pulsende einen
großen Wert. Man kann zeigen, daß nach Pulsende eine Schwingung des Erwartungs­
¨
wertes mit der Ubergangsfrequenz
γ21 und einer Amplitude C stattfindet. Es ergibt
ur die Amplitude C eine analoge Abh¨angigkeit von der Phase � wie bei der Anre­
sich f¨
gungswahrscheinlichkeit p21 . Dies wird im nächsten Kapitel noch anhand einer exakten
L¨osung f¨
ur den harmonischen Oszillator best¨atigt.
¨
¨
28KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
<z>(t) [a.u.]
Puls E(t) [a.u.]
<z>(t) [a.u.], E(t) [a.u.]
0.0004
0.0002
0
-0.0002
-0.0004
0
1
2
t/T
3
4
Abbildung 3.6: Zeitlicher Verlauf des Ortserwartungswertes �z�(t) und des Pulses: ∂ =
911 nm, � = 0, n = 4 Zyklen, E0 = 1.94 · 10−4 .
0.002
E(t) [a.u.]
<z>(t) [a.u.]
<z>(t) [a.u.] , E(t) [a.u.]
0.001
0
-0.001
-0.002
0
1
2
t/T
3
4
Abbildung 3.7: Zeitlicher Verlauf des Ortserwartungswertes �z�(t) und des Pulses: ∂ =
97 nm, � = 0, n = 4 Zyklen, E0 = 1.94 · 10−4 .
¨
¨
3.6. GULTIGKEITSBEREICH
DER STORUNGSRECHNUNG
IN 1.ORDNUNG 29
3.6 Gultigkeitsbereich
der St¨
orungsrechnung in
¨
1.Ordnung
In dieser Arbeit wird f¨
ur die St¨orungsrechnung eine elektrische Feldst¨arke von E0 =
¨
1.94 · 10−4 verwendet. Es empfiehlt sich hierbei eine Uberlegung
zum Gültigkeitsbereich
der verwendeten Störungsrechnung 1.Ordnung.
ur ein Laserfeld mit unendlich langer Pulsl¨
F¨
ange, z.B. stelle die Schwingung dann eine
¨
harmonische Schwingung mit der Frequenz γ dar, ergibt sich für einen Ubergang
aus
dem Grundzustand in den ersten angeregten Zustand ein ausgeprägtes Wahrscheinlich­
keitsmaximum in der Resonanznäherung. Die Wahrscheinlichkeit im Resonanzfall ist
dann gegeben durch [17]:
|W21 |2 2
t ,
(3.50)
|C2 |2 =
4
mit nichtverschwindendem Matrixelement W21 , W21 = E0 �2, 1, 0|z |1, 0, 0� für ein in zRichtung polarisiertes elektrisches Feld. Die Wahrscheinlichkeit steigt f¨
ur große Zeiten
gegen Unendlich, deshalb muß man von der Einstrahldauer, der Zeit t, fordern
t∼
1
.
|W21 |
(3.51)
Setzt man (3.25) und E0 = 1.94 · 10−4 in W21 ein, erhält man als Bedingung
t ∼
1
∝
= 6920.
1.94 · 10−4 32( 32 )5
(3.52)
F¨
ur die Gr¨oßenordung t = 41, die einer Femtosekunde entspricht, ist diese Bedingung
erfüllt.
¨
¨
30KAPITEL 3. ANREGUNG VON ELEKTRONISCHEN UBERGANGEN
IN ATOMEN
Kapitel 4
Anregung eines harmonischen
Oszillators
Die Anregung von Wasserstoffatomen kann im Rahmen der Störungsrechnung, wie im
Kapitel 3 erkl¨art, nur f¨
ur begrenzt starke Felder behandelt werden. Die Anregung mit
h¨oheren Feldst¨arken erfordert die vollst¨andige L¨osung der Schr¨odingergleichung f¨
ur ein
Wasserstoffatom im zeitabhängigen Feld. Neben dem Auftreten zwischen gebundenen
¨
Uberg¨
angen im Atom tritt bei hohen Feldst¨arken auch Ionisation auf.
¨
In diesem Kapitel wird noch einmal die Anregung des Elektrons und die Ubergänge
zwi­
schen gebundenen Zust¨anden untersucht. Daf¨
ur wird als Modellpotential der eindimen­
sionale harmonische Oszillator verwendet. Für den harmonischen Oszillator kann die
Zeitentwicklung des Ortserwartungswertes bzw. des Dipolmomentes analytisch mit Hil­
fe des Ehrenfest-Theorems angegeben werden. Die Schwingungsamplitude am Pulsende
ist von der Phase � abh¨angig und kann hier exakt bestimmt werden. Die zeitabh¨angige Schrödingergleichung TDSE wird im folgenden auch numerisch mit dem CrankNicholson-Verfahren [19] gelöst. Der Vergleich zwischen numerischen und analytisch
berechneten Gr¨oßen dient auch gleich als Test f¨
ur das numerische Verfahren. Zum
Abschluß des Kapitels werden die Ergebnisse für die Bewegung des Elektrons im La­
serfeld, sowie die Energieanregung und die Oszillationsstärke nach Pulsende mit der
Störungsrechnung verglichen.
4.1
Schrödingergleichung
Die zeitabh¨angige Schr¨odingergleichung f¨
ur ein Elektron im Oszillatorpotential V (z)
unter Einstrahlung des Laserpulses (Polarisation in z-Richtung) lautet in der Dipoln¨aherung und der L¨angeneichung in atomaren Einheiten (Anhang)
31
32
KAPITEL 4. ANREGUNG EINES HARMONISCHEN OSZILLATORS
i
φ
ω(z, t) = Hω(z, t),
φt
(4.1)
mit dem Hamiltonoperator
H=−
1 φ2
+ V (z) + W (t, z)
2 φz 2
(4.2)
1
1 φ2
+ γ02 z 2 + zE (t).
(4.3)
2
2 φz
2
Die Oszillatoreigenfrequenz γ0 ist ein freier Parameter und liefert die Energieeigenwerte
des ungestörten Elektrons
=−
1
Ek = γ0 (k + ),
2
4.2
k = 0, 1, 2...
(4.4)
Erwartungswert des Elektrons im Laserfeld
Eine analytische Möglichkeit, den Ortserwartungswert zu berechnen, ist mit Hilfe des
Ehrenfest-Theorems [17] möglich.
Die Zeitentwicklung f¨
ur eine zeitunabh¨angige Observable A ergibt sich in atomaren
Einheiten durch
d
�A� = i[H, A].
(4.5)
dt
Man kann, z.B. in der Ortsdarstellung, schnell zeigen, daß daraus für den Ortsoperator
z und den Impulsoperator p folgt:
d
�z� = �p�,
dt
φ
�p� = −� V (z, t)�,
φz
(4.6)
(4.7)
dabei ist der Hamiltonoperator
H=−
1 φ2
+ V (z, t).
2 φz 2
(4.8)
Benutzt man für das Elektron im Oszillator mit dem Laserpuls
1
V (z, t) = γ02 z 2 + zE (t)
2
(4.9)
erh¨alt man eine klassische Schwingungsgleichung f¨
ur den Ortserwartungswert
d2
�z� + γ02 �z� = −E (t).
dt2
(4.10)
4.3. SCHWINGUNGSAMPLITUDE NACH PULSENDE
33
Da das Feld E(t) (2.4) eine Schwingung aus drei Frequenzen beschreibt, wird für die
Differentialgleichung (4.10) neben der homogenen Lösung mit der Frequenz γ eine spe­
zielle mit den Frequenzen aus der Fourierzerlegung ermittelt. Die vollst¨andige L¨osung
wahrend
der Pulsdauer ( Anhang: Oszillator) ergibt sich mit der Anfangsbedingung,
¨
daß der Erwartungswert des Ortes und des Impulses zum Zeitpunkt t = 0 Null ist
(Grundzustand), als Summe der homogenen und speziellen Lösung. Sie lautet
�z�(t) = A cos (γ0 t) + B sin (γ0 t)
−
(4.11)
E0
1
cos (γt + �)
2 γ02 − γ 2
E0
1
cos (γ+ t + �)
2
2
4 γ0 − γ +
E0
1
+
cos (γ− t + �)
2
2
4 γ0 − γ −
+
mit den Koeffizienten
und
4.3
E0
A=
cos �
4
�
E0
B = − sin �
4
�
2
1
1
−
−
2
2
γ02 − γ 2 γ02 − γ+
γ02 − γ−
�
2γ/γ0
γ+ /γ0
γ− /γ0
−
−
2
2
2
2
γ0 − γ 2 γ0 − γ+ γ02 − γ−
�
(4.12)
.
(4.13)
Schwingungsamplitude nach Pulsende
Nach dem Puls ergibt sich für die Bewegungsgleichung (4.10) eine harmonische Schwin­
gung mit Frequenz γ0 . Mit der Schwingungsamplitude C und der Phase χ ist diese
Lösung gegeben durch (Anhang Oszillator)
�z� = C · cos (γt + χ).
(4.14)
Die L¨osung f¨
ur Zeiten t � δ und t < δ sollen stetig differenzierbar sein. Daraus folgt
ur die L¨osung nach Pulsende die Festlegung der Amplitude C und der Phase χ.
f¨
Die Amplitude C ist dabei (Anhang: Oszillator)
∝
β0
C = 2 A2 + B 2 | sin |,
2
mit β0 = γ0 δ und A und B aus (4.12) und (4.13).
(4.15)
Im nichtresonaten Fall, der bei den meisten Laserfrequenzen gegeben ist, folgt mit
γ
∼ 1,
γ0
�
∼1
γ0
(4.16)
34
KAPITEL 4. ANREGUNG EINES HARMONISCHEN OSZILLATORS
f¨
ur die Koeffizienten aus (4.12) und (4.13)
|B| ∼ |A|.
(4.17)
Damit ergibt sich f¨
ur die Amplitude C aus (4.15) und mit γ0 = pγ sowie γ± = (1 ± n1 )γ
C � 2|A|| sin
β0
|
2
(4.18)
E0
2
1
1
β0
− 2
) sin |
cos � |( 2
− 2
2
2
2
2
γ0 − γ
2
γ0 − γ + γ0 − γ −
E0
β0
2
1
1
=
|.
cos �|sin || 2
− 2
1 2 − 2
2
2γ
2 p − 1 p − (1 + n )
p − (1 − n1 )2
=
Die Schwingungsamplitude verschwindet in der nichtresonanten Näherung wie in der
St¨orungsrechnung bei einer Phase von � = ± ω2 , in diesem Fall kann man von einem
reversiblen Puls sprechen. Dieses Ergebnis ist dabei unabhängig von der Periodenzahl
und der Frequenz.
Im Falle von � = ± ω2 werden keine Eigenschwingungen des Oszillators angeregt, die
Koeffizienten A und B sind hierf¨
ur annahernd
Null.
¨
4.4
Crank-Nicholson-Verfahren
Die L¨osung der Schr¨odingergleichung
iφt ω(z, t) = H(z, t)ω(z, t),
(4.19)
1 φ2
+ V (z, t)
2 φz 2
(4.20)
mit
H(z, t) = −
basiert auf der zentrierten Zeitableitung des Zustandes. Die Schrödingergleichung wird
zu zwei Zeitpunkten n und n + 1 untersucht. Mit der zentrierten Ableitung nach der
Zeit wird aus (4.19) mit tn = �t · n
ωn+1 − ωn
1
= (Hn+1 ωn+1 + Hn ωn ).
�t
2
(4.21)
i
i
(1 + �tHn+1 )ωn+1 = (1 − �tHn )ωn .
2
2
(4.22)
i
Umgeformt erhält man
Die Orte z werden durch diskrete Punkte j auf einem eindimensionalen Gitter der
Gitterl¨ange J + 1 repr¨asentiert. Die Gitterpl¨atze j = 0, 1, ...J spannen das Gitter auf.
Der Ort z und die zweite Ableitung nach dem Ort werden durch
zj = z0 + �z · j
(4.23)
4.4. CRANK-NICHOLSON-VERFAHREN
und
ωnj+1 − 2ωnj + ωnj−1
φ2
ω(z,
t)
=
,
φz 2
(�z)2
35
(4.24)
ersetzt [20], wobei die Schreibweise ωnj = ω(zj , tn ) bedeutet. Für die Wirkung des
Potentials erhält man
1
V (z, t)ω(z, t) = [ γ 2 (z0 + �z · j)2 + (z0 + �z · j)E (�t · n)]ωnj = Vjn ωjn .
2
(4.25)
Setzt man die Ersetzungen in (4.21) ein, ergibt sich das zu jedem Zeitpunkt zu lösende
Gleichungssytem
i�t
i
i�t
i�t
j+1
j−1
j
)ωn+1
+ (1 +
+ �tVnj+1 )ωn+1
)ωn+1
(4.26)
+ (−
2
2
2
4�z
2�z
2
4�z
i�t
i�t
i
i�t
=(
)ωnj+1 + (1 −
− �tVnj )ωnj + (
)ω j−1 = djn .
2
2
4�z
2�z
4�z 2 n
2
Eine bekannte Wellenfunktion zu einem Zeitpunkt n wird durch einen J+1- dimensionalen Vektor � n reprasentiert.
Auf der rechten Seite der Gleichung wird eine Multipli­
¨
kation durchgeführt, daraus resultiert der Vektor dn .
Das Gleichungssystem zum Zeitpunkt n + 1,
(−
(−
i�t
i
i�t
i�t
j+1
j
)ωn+1
+ (1 +
+ �tVnj+1 )ωn+1
)ω j−1 = djn
+ (−
2
2
4�z
2�z
2
4�z 2 n+1
(4.27)
oder
U n+1 � n+1 = dn ,
(4.28)
l¨aßt sich zu jedem Zeitpunk durch Invertierung der Matrix U n+1 l¨osen. Im allgemeinen
erfordert dies jedoch zu jedem Zeitschritt die Speicherung aller Elemente der Matrix,
deren Anzahl sich auf (J + 1) · (J + 1) beläuft. Bei einer in dieser Arbeit unter anderem
verwendeten Gittergr¨oße von J = 16000 Gitterpunkten w¨aren dies bereits 2.56 · 108
Eintr¨age. G¨
unstigerweise jedoch besitzt die Matrix U tridiagonale Form, d.h. bis auf
Elemente auf der Hauptdiagonalen und den beiden benachbarten Nebendiagonalen sind
die Matrixelemente Null. Die Berechnung des Lösungsvektors � n+1 wird mithilfe der
LU-Zerlegung der Matrix U erreicht [20]. Die Bestimmung des Lösungvektors � n+1
erfordert eine Anzahl von Schritten, die linear zur Anzahl der Gitterpunkte ist.
Der L¨osungsalgorithmus erfordert zus¨
atzlich die Festlegung von Randbedingungen am
Rand des raumlichen
Gitters, bei z0 und z0 + �zJ. In [16] wurden absorbierende
¨
Randbedingungen verwendet. Der Vorteil besteht darin, daß man Wellenpaketen, die
sich mit der Zeit bei Ionisationsprozessen an die Ränder bewegen, nicht erlaubt, durch
Reflexion zurück ins Atomzentrum einzudringen. So kann man im Gegensatz zu einem
Gitter mit periodischen Randbedingungen ein relativ kleines Gitter benutzen. In dieser
Arbeit jedoch werden der Einfachheit halber folgende Randbedingungen verwendet:
ωnj=0 = 0,
ωnj=J = 0
(4.29)
36
KAPITEL 4. ANREGUNG EINES HARMONISCHEN OSZILLATORS
f¨
ur alle Zeitschritte n. Solange die Wellenfunktion innerhalb des Rechengebietes loka­
lisiert ist, spielt die spezielle Wahl der Randbedingungen keine Rolle.
Diese Randbdingungen erfordern allerdings bei Ionisationsprozessen (Kapitel 5) eine
Gittergr¨oße von ca J = 16000 Gitterpl¨
atzen und eine l¨angere Rechenzeit.
4.5 Zeitentwicklung des Zustandes und Anregungs­
wahrscheinlichkeit
Die zeitunabh¨
angigen station¨aren Eigenzustande |k� des Hamiltonoperators f¨
ur den
Oszillator bilden ein Vollst¨andiges Orthonormalsystem, der zeitabh¨angige Zustand des
Elektrons |ω� unter Einfluss des Feldes l¨aßt sich nach den Eigenzust¨anden des Oszilla­
tors entwickeln:
|ω� =
�
k
ck (t) |k� ,
(4.30)
dabei sind die ck die Entwicklungskoeffizienten, die Wahrscheinlichkeitsamplituden für
die Eigenzustände des Oszillators.
Die Wahrscheinlichkeit pk , das Teilchen im Eigenzustand |k� zu messen, ist in der
Ortsdarstellung durch
�
2
pk (t) = |ck (t)| = | dzωk� (z) · ω(z, t)|2 ,
(4.31)
gegeben, wobei ω(z, t) der Zustand des Elektrons in der Ortsdarstellung zum Zeipunkt
t ist und ωk der stationäre Eigenzustand des Oszillators ist.
Die Eigenzustände des Oszillators lauten
ωk (z) = ( ∝
∝
1
1
− 21 γ0 z 2
2H (
)
z)e
γ
,
0
k
ξ2k k!
(4.32)
∝
mit Hk ( γ0 z) Hermitsche Polynome, k Energiequantenzahl des Zustandes.
4.6 Wellenfunktion und Anregungswahrscheinlich­
keit
Im folgenden soll der numerisch berechnete Verlauf der Wellenfunktion zu einem Zeit­
punkt und der Verlauf der Anregungswahrscheinlichkeit mit der Zeit illustriert werden.
Als Parameter werden folgende verwendet:
E0 = 1;
(4.33)
V
entspricht,
das einer Feldstärke von 5.14 · 1011 m
γ = 0.25,
(4.34)
4.6. WELLENFUNKTION UND ANREGUNGSWAHRSCHEINLICHKEIT
37
das einer Frequenz von 1.04 · 1016 1s entspricht,
δ
= n = 1.25,
(4.35)
T
das einer Pulslänge von 0, 755f m entspricht.
Bei den Oszillatorsimulationen reicht ein relativ kleines Gitter, in diesem Fall J = 400
Gitterpunkte. Mit dem in der Simulation verwendeten Gitterabstand �z = 0.1 er­
gibt dies eine Gr¨oße von 40 atomaren L¨angen. Da bei diesem Modell keine Ionisation
stattfindet und bei den verwendeten Feldstärken keine allzu hohen Oszillatorniveaus
angeregt werden, bei denen sich die Wellenfunktion uber
20 atomare Einheiten er­
¨
strecken k¨onnte, ist die Gittergr¨oße groß genug.
Zu Beginn, beim Einschalten des Feldes, ist das Elektron im Oszillatorgrundzustand,
ω(z, t = 0) =
1
ξ
1
4
1 2
e− 2 z .
(4.36)
Durch die Ersetzung aus (4.23) erhält man die diskretisierte Wellenfunktion ω0j auf den
Gitterplätzen j.
Die Anregungswahrscheinlichkeit aus (4.31) lautet in diskreter Form bei Ersetzung der
Intgration durch eine Summe uber
die Gitterpl¨atze und dem Gitterabstand �z
¨
pk (tn ) = |
J
�
j=0
�zωk� (zj )ω(zj , tn )|2 .
In Abb. 4.1 ist der Laserpuls mit der Phase � =
ω
2
(4.37)
abgebildet.
1
0.8
E(t) [a.u.]
0.6
0.4
0.2
0
-0.2
-0.4
0
0.25
0.5
0.75
1
1.25
t/T
Abbildung 4.1: Der Laserpuls: E0 = 1, γ = 0.25, n = 1, 25, � = ω2 .
In Abb.4.2 ist die Wellenfunktion bzw. die Aufenthaltswahrscheinlichkeit des Elektrons
ur zwei verschiedene Zeiten dargestellt, einmal f¨
f¨
ur t = 0, das entspricht dem Anfangs­
zustand, dem Grundzustand des Oszillators, und f¨
ur t/T = 34 . Zum Zeitpunkt t/T = 43
ist das elektrische Feld relativ groß und die Auslenkung folgt der Coulombkraft. Das
Elektron wird bei positivem Feld in negative Richtung ausgelenkt.
38
KAPITEL 4. ANREGUNG EINES HARMONISCHEN OSZILLATORS
t=3/4T
t=0
0.5
|ψ|
2
0.4
0.3
0.2
0.1
0
-20
-10
0
z [a.u.]
10
20
Abbildung 4.2: Aufenthaltswahrscheinlichkeit des Elektrons für zwei Zeiten: E0 = 1,
γ = 0.25, n = 1.25 und � = ω2 .
¨
In Abb.4.3 ist für die oben genannten Parameter der zeitliche Verlauf der Uber­
gangswahrscheinlichkeit dargestellt. Zu jedem Zeitpunkt wird numerisch mit dem
Crank-Nicholson-Verfahren die Wellenfunktion berechnet. Bei starker Feldstärke ist
die Anregungungswahrscheinlichkeit groß, f¨
ur t = 0 ist sie Null und f¨allt am Pulsende
3
stark ab. Besonders bei t/T � 4 sieht man im Vergleich mit dem Laserpuls aus
Abb.4.1, wie die h¨oheren Zust¨ande zu Lasten des Grundzustandes angeregt werden.
1
k=0
k=1
k=2
k=3
0.8
pk(t)
0.6
0.4
0.2
0
0
0.25
0.5
0.75
1
1.25
t/T
¨
Abbildung 4.3: Zeitlicher Verlauf der Ubergangswahrscheinlichkeit
pk (t): E0 = 1,
ω
γ = 0.25, n = 1.25 und � = 2 .
4.7. ERWARTUNGSWERT
4.7
39
Erwartungswert
Der Erwartungswert des Ortsoperators im Zustand |ω� ist
�z�|∂∗ (t) = �ω |z |ω� =
�
dz |ω(z, t)|2 · z.
(4.38)
Durch Diskretisierung erh¨alt man die numerisch zu berechnende Gr¨oße
�z�|∂∗ (t) =
j=J
�
j=0
�z|ωnj |2 · (z0 + �z · j).
(4.39)
In Abb. 4.4 ist der zeitliche Verlauf des Ortserwartungswertes abgebildet, einmal nach
dem Ehrenfest-Theorem und zum anderen numerisch berechnet. Das Feld wird hierbei
nicht bei t = δ = 1, 25 · T abgeschaltet, sondern läuft mit seiner Definition aus (2.4)
weiter f¨
ur t > δ . Die beiden Verl¨aufe stimmen gut uberein
und sind deswegen schwer
¨
zu unterscheiden.
2
numerisch
Ehrenfest -Theorem
<z>(t) [a.u.]
1
0
-1
-2
0
2.5
5
t/T
7.5
10
Abbildung 4.4: Zeitlicher Verlauf des Ortserwartungswert für eine lange periodische
Schwingung: E0 = 1, γ2 = 0.25, n = 1, 25 und � = ω2 .
In Abb.4.5 ist der zeitliche Verlauf des Erwartungswertes abgebildet, das Feld wird
zum Zeitpunkt t = δ abgeschaltet. Nach Pulsende schwingt der Erwartungswert mit
der Eigenfrequenz des Oszillators. Die Schwingung nach Pulsende wird im nächsten
Abschnitt behandelt.
40
KAPITEL 4. ANREGUNG EINES HARMONISCHEN OSZILLATORS
0.5
numerisch
Ehrenfest-Theorem
<z>(t)
0
-0.5
-1
-1.5
0
0.5
1
t/T
1.5
2
Abbildung 4.5: Zeitlicher Verlauf des Ortserwartungswert mit Abschalten des Feldes
bei t = δ : E0 = 1, γ2 = 0.25, n = 1, 25 und � = ω2 .
4.8 Ergebnisse im nichtresonanten Bereich: � = 911
nm (� = 0.049)
¨
In der St¨orungsrechnung wurden Uberg¨
ange aus dem Grundzustand in den ersten an­
¨
geregten Zustand betrachtet. Die Ubergangsfrequenz
war dabei γ21 = 0.375. Die Ener­
gieniveaus des Oszillators sind äquidistant und die Energiedifferenz zweier Niveaus ist
die Eigenfrequenz γ0 , sie wird im folgenden
γ0 = γ21 = 0.375
(4.40)
gesetzt. Der Grundzustand im niedrigsten Niveau wird zum Zeitpunkt t = 0 als An­
fangszustand benutzt:
γ 1 1 2
(4.41)
ω(z, 0) = ( ) 4 e− 2 γz .
ξ
In Abb. 4.6 ist die zeitliche Besetzungswahrscheinlichkeit für den ersten angeregten
Zustand dargestellt, verwendet wird dabei E0 = 1.94 · 10−4 , das der Feldstärke aus
der St¨
orungsrechnung entspricht. F¨
ur die St¨orungsrechnung ergibt sich ein kleinerer
¨
Wert, da die Ubergangsmatrizen z21 f¨
ur den Oszillator und f¨
ur das Atom aus der
Störungsrechnung verschieden sind.
4.8. ERGEBNISSE IM NICHTRESONANTEN BEREICH: ∂ = 911 NM (γ = 0.049) 41
4e-07
Wahrscheinlichkeit für 1. Anregung
Oszillator
Störungsrechnung
3e-07
2e-07
1e-07
0
0
1
2
t/T
3
4
Abbildung 4.6: Zeitliche Anregungswahrscheinlichkeit: n = 4, ∂ = 911 nm,
E0 = 1.94 · 10−4 , � = 0.
Abbildung 4.7 beschreibt den zeitlichen Verlauf des Erwartungswertes des Elek­
trons f¨
ur den Puls mit 4 Schwingungszyklen, hief¨
ur wird f¨
ur den Erwartungswert der
analytische verwendet (4.11). Man erhält den gleichen zeitlichen Verlauf wie in der
Störungsrechnung, das Atom folgt aufgrund der kleinen Antwortzeit dem elektrischen
Feld.
0.002
Oszillator
Störungsrechnung
<z>(t)
0.001
0
-0.001
-0.002
0
1
2
t/T
3
4
Abbildung 4.7: Zeitlicher Erwartungswert: n = 4 Perioden, ∂ = 911 nm, E0 = 1.94·10−4,
� = 0.
In Abb.4.8 ist der Verlauf des Erwartungswertes am Ende des Pulses und danach
abgebildet, dabei ist T0 = γ2ω0 die Periodendauer der Eigenschwingung.
42
KAPITEL 4. ANREGUNG EINES HARMONISCHEN OSZILLATORS
5e-05
numerisch
analytisch
4e-05
<z>(t-τ) [a.u.]
3e-05
2e-05
1e-05
0
-1e-05
-2e-05
-3
-2
-1
0
1
2
[t-τ]/ T0
Abbildung 4.8: Zeitlicher Verlauf des Erwartungswertes nach Pulsende: n = 4, ∂ = 911
nm, E0 = 1.94 · 10−4 , � = 0.
In der Abbildung 4.9 ist Verlauf der Schwingungsamplitude C in Abhängigkeit
von der Phase � aus der Oszillatorsimulation zusammen mit der analytischen Lösung
(4.15) nach dem Ehrenfest-Theorem abgebildet.
2e-06
Schwingungsamplitude C
analytisch
numerisch
1.5e-06
1e-06
5e-07
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 4.9: Amplitude C am Pulsende: n = 4 Perioden, ∂ = 911 nm,
E0 = 1, 94 · 10−4 .
4.8. ERGEBNISSE IM NICHTRESONANTEN BEREICH: ∂ = 911 NM (γ = 0.049) 43
Der Verlauf, daß bei � = ± ω2 die Amplitude klein wird, wird in der nichtreso­
nanten N¨aherung (4.18) vorhergesagt. Dort wird sogar ein Verschwinden f¨
ur kleine
Frequenzen vorhergesagt. Die Stärke der Schwingungamplitude entspricht der An­
regungswahrscheinlichkeit. Sie hat denselben Verlauf bezüglich der Phase wie die
Anregungswahrscheinlichkeit nach Pulsende aus der Störungsrechnung.
44
KAPITEL 4. ANREGUNG EINES HARMONISCHEN OSZILLATORS
Kapitel 5
Ionisation eines eindimensionalen
Modellpotentials
W¨ahrend in den vorigen Abschnitten Vorg¨ange betrachtet worden sind, in denen das
Elektron gebunden bleibt, soll in diesem Kapitel anhand eines eindimensionalen Modell­
potentials f¨
ur ein gebundenes Elektron bei h¨oheren Feldst¨arken die Ionisationswahr­
scheinlichkeit untersucht werden. Dabei soll insbesondere die räumliche Asymmetrie
der Aufenthaltswahrscheinlichkeit der ionisierten Elektronen in zwei entgegengesetzten
Raumrichtungen betrachtet werden.
Das Ziel ist die Untersuchung des Einflusses der Phase �. In vorigen Arbeiten wurden
bereits ähnliche Untersuchungen mit anderen Methoden und Potentialen behandelt [9],
[10], [11].
Die zeitabh¨angige Schr¨odinger-Gleichung f¨
ur das Modellpotential mit dem Laserpuls
wird dabei wie in Kapitel 4 mit Hilfe des Crank-Nicolson-Verfahrens numerisch gelöst.
5.1
Modellpotential und Schrödingergleichung
In eindimensionalen Rechnungen wird das Atompotential durch ein Modellpotential
ersetzt. Neben dem Softcore Coulomb-Potential wird das cosh −2 -Potential häufig ver­
wendet, da das ungest¨orte Eigenwertproblem f¨
ur die Energie hier exakt l¨osbar ist. F¨
ur
das eindimensionale Modellpotential lautet die Schr¨odingergleichung in der L¨angeneichung
(5.1)
iφt ω(z, t) = H(z, t)ω(z, t),
mit
H(z, t) = −
1 φ2
1
+ z · E(t)
−
2
2 φz
cosh2 (z)
(5.2)
1 φ2
+ V (z, t).
2 φz 2
(5.3)
oder
H(z, t) = −
45
46KAPITEL 5. IONISATION EINES EINDIMENSIONALEN MODELLPOTENTIALS
Wellenfunktion gebundener Zustand
Atompotential
VH [a.u.] , | ψ0(z,t) | [a.u.]
0.5
0
-0.5
-1
-50
0
z [a.u.]
-25
25
50
Abbildung 5.1: Modellpotential und Wellenfunktion des gebundenen Zustands
Das bindende Modellpotential ist dabei
VH = −
1
cosh2 (z)
(5.4)
und besitzt nur einen gebundenen Zustand
ω0 (z, t) = ∝
1
e−iE0 t ,
2 cosh (z)
(5.5)
mit der Bindungsenergie E0 = −0, 5.
Dies entspricht in dimensionsbehafteten Größen der Wasserstoff-Grundzustandsenergie
von E0 = −13, 6eV .
5.2
Ionisationsprozesse im starken Feld
Die Art des Ionisationsprozesses von Elektronen h¨angt stark von der Feldst¨arke und
der Laserfrequenz ab, als zusätzlicher Parameter erscheint hierbei im Gegensatz zu ei­
ner unendlichen langen Schwingung die Phase � und die Pulslänge δ .
ur hohe Feldst¨arken BeUnter den unterschiedlichen Arten der Ionisationen lassen sich f¨
reiche festlegen, die für eine vorgegebene Laserfrequenz γ durch den Keldysh-Parameter
1
charakterisiert sind,
β
1
E (t)
= �
.
χ
γ (2|E0 |)
(5.6)
5.2. IONISATIONSPROZESSE IM STARKEN FELD
47
Hierbei sind E0 die Bindungsenergie des Elektrons, γ die Laserfrequenz und E (t) die
elektrische Feldstärke.
Die Ionisierungsenergie des Wasserstoffatoms bzw. des Modellpotentials ist größer als
die Photoenergie. Nur durch gleichzeitige Absorption von N Photonen, der Multiphoto­
nenionisation, kann das Elektron ionisiert werden. Das Energiespektrum der Multipho­
tonenionisation und seine Charakteristika werden unter dem Begriff Above Threshold
Ionization (ATI) geführt. Neben der Bindungsenergie E0 wird hierbei das pondero­
die mittlere kinetische Schwingungsenergie des
motorische Potential UP uberwunden,
¨
ionisierten Elektrons im Laserfeld. F¨
ur die Absorption von N Photonen erh¨alt man als
Bedingung
(5.7)
Nγ � |E0 | + UP .
F¨
ur elektrische Feldst¨arken mit einen Keldysh-Parameter β1 � 1 kann die Ionisation
ab einem Feldstärkebereich durch das Tunneln durch eine Potentialbarriere gedeutet
werden. Das Bindungspotential wird zeitlich so herabgesetzt, daß das Elektron durch
den entstehenden Wall tunneln kann, bevor das elektrische Feld sein Vorzeichen ändert.
In Abb.5.2 ist zu einem festen Zeitpunkt das zeitabhängige effektive Potential Vef f
als Summe des Bindungspotentials und des Potentials des Pulses zusammen mit der
Bindungsenergie dargestellt,
Vef f = −
1
+ zE (t).
cosh(z)2
(5.8)
Der Ionisationsvorgang wird zu jedem Zeitpunkt adiabatisch betrachtet, das Elektron
ist dabei zu jedem Zeitpunkt einem quasistatischen Feld ausgesetzt und die Ionisati­
onsraten addieren sich statistisch.
F¨
ur sehr große Feldst¨arken tritt Above Barrier Ionization (ABI) ein, dabei wird das
Potential auf einer Seite unter die Bindungsenergie gedrückt, Abb. 5.3.
48KAPITEL 5. IONISATION EINES EINDIMENSIONALEN MODELLPOTENTIALS
2
Bindungsenergie
eff. Potential
Veff(z) [a.u.] , E0 [a.u.]
1
0
-1
-2
-4
-2
0
z[a.u.]
2
4
Abbildung 5.2: Effektives Potential und Bindungsenergie: γ = 0.2, E0 = 0.2,
1
β
= 1.
1
β
= 1.5.
Bindungsenergie
eff. Potential
4
3
V(z) [a.u.] , E0 [a.u.]
2
1
0
-1
-2
-3
-4
-20
-10
0
z[a.u.]
10
20
Abbildung 5.3: Effektives Potential und Bindungsenergie: γ = 0.2, E0 = 0.3,
5.3
Simulationstechnik
Die zeitabh¨angige Schr¨odingergleichung (5.1) wird mit dem Crank-Nicolson-Verfahren,
wie in Kapitel 4 skizziert, gelöst. Da bei der Ionisation frei werdende Wellenpakete
teilweise an die R¨ander laufen, muß ein großes Gitter gew¨ahlt werden. Die Simulati­
onsparameter J = 16000 und �z = 0.1 sowie �t = 0.03 werden hierfür verwendet.
Es gibt die M¨oglichkeit, die zeitabh¨angige Wellenfunktion im Laborsystem z zu l¨osen,
allerdings st¨ort das zu den R¨andern sehr groß werdende Potential. Eine M¨oglichkeit,
5.3. SIMULATIONSTECHNIK
49
dies zu umgehen, ist durch eine Transformation in ein mitbewegtes Koordinatensystem,
das Kramers-Henneberger-System (KH-System), gewährleistet. In den Simulationen
dieser Arbeit sind beide verwendet worden, das Laborsystem und das KH-System, und
lieferten ubereinstimmende
Wellenfunktionen.
¨
Kramers-Henneberger-System
Die Schr¨odingergleichung in der L¨angeneichung aus (5.1) wird im folgenden in die Ge­
schwindigkeitseichung transformiert werden und daraufhin durch eine geeignete Va­
riablensubstitution in ein Bezugssytem uberf¨
uhrt werden, in dem die Schr¨odinger¨
Gleichung eine Form besitzt, in der die Ort-Feld-Kopplung eliminiert ist.
Das elektrische Feld E ist mit seinen Potentialen im eindimensionalen Fall und der
Dipoln¨aherung uber
¨
φ
1φ
(5.9)
E(t) = − �(z, t) −
A(t)
φz
c φt
verknüpft, dabei ist � das skalare Potential und A das Vektorpotential. In der
Längeneichung ist das Vektorpotential Null und das elektrische Feld wird durch sein
skalares Potential � bestimmt, in (5.9) ist dies
� = −zE,
A = 0.
(5.10)
(5.11)
Eine Eichtransformation der Potentiale mithilfe der erzeugenden Funktion f (z, t),
1φ
f,
c φt
φ
= A − f,
φz
�� = � −
(5.12)
A�
(5.13)
l¨aßt das elektrische Feld E(t) unver¨andert und f¨
uhrt zu den neuen Potentialen A� und
�
� . Die Schr¨odingergleichung erh¨alt seine Form bei einer Transformation der Wellen­
funktion
˜ t) = e− ci f (z,t) ω(z, t).
ω(z,
(5.14)
Die direkte Eichtransformation aus der Längen-Eichung (5.1) in die Geschwindigkeitsei­
chung mit dem Vektorpotential A� ist durch die Transformationsvorschrift
˜ t) = e− ci A� z+ 2ci2
ω(z,
Rt
dt� A�2 (t� )
ω(z, t)
(5.15)
gegeben. Die Schrödingergleichung in der Geschwindigkeitseichung lautet dabei
i
φ
1 φ2
φ
i
ω̃(z, t) = (−
+ VH (z) − A� )ω̃(z, t).
2
φt
2 φz
c φz
(5.16)
Die Kramers-Henneberger-Transformation in ein bewegtes Bezugssystem mit der Koordinate u ist durch
u = z − τ(t).
(5.17)
50KAPITEL 5. IONISATION EINES EINDIMENSIONALEN MODELLPOTENTIALS
definiert. Dabei beschreibt τ(t) die klassische Bewegung des freien Elektrons im elek­
trischen Feld,
τ¨ = −E (t).
(5.18)
Die Transformation der Wellenfunktion
β(u, t) = ω̃(z, t)
(5.19)
kann als unitäre Transformation aufgefasst werden:
eiτp ω̃(u, t) = ω̃(u + τ, t) = ω̃(z, t) = β(u, t),
(5.20)
φ
. Die Schrödinger-Gleichung in der neuen Koordinate u transformiert sich
mit p = −i φu
unter Berücksichtigung von
φ
φ
φ
ω̃(z, t) = ( − τ˙ )β(u, t)
φt
φt
φu
und
τ˙(t) = −
�
t
1
dt‘E (t‘) = A�
c
(5.21)
(5.22)
in
φ
1 φ2
(5.23)
β(u, t) = [−
+ VH (u + τ(t))]β(u, t).
φt
2 φu2
Die Zeitabhängigkeit des Feldes ist in dieser Darstellung im Potential enthalten, es
bewirkt ein Oszillieren des bindenden Potentials VH .
Für das elektrische Feld, den Laserpuls, ist die klassische Bewegung durch
i
¨ = −E (t) = − E0 [2 cos(γt + �) − cos(γ+ t + �) − cos(γ− t + �)]
τ(t)
4
(5.24)
gegeben, das Feld wird aus (2.4) verwendet. Die Differentialgleichung hat zwei Frei­
heitsgrade. Wenn man aber fordert, daß außer der Schwingungsbewegung keine Drift­
bewegung des Elektrons stattfindet, w¨ahlt man die L¨osung
τ=
5.4
E0 2
1
1
[ 2 cos(γt + �) − 2 cos(γ+ t + �) − 2 cos(γ− t + �)].
4 γ
γ+
γ−
(5.25)
Wellenfunktion im hochfrequenten Laserfeld
In diesem Abschnitt werden die Simulationsergebnisse für die Laserfrequenz γ = 0.2
vorgestellt, dies entspricht einer Wellenlänge von 228 nm. Das elektrische Feld E0 soll
W
im Bereich von E0 = 0.1 untersucht werden, was einer Intensit¨at von 3.51 · 1014 cm
2
entspricht. Aufgrund der kleinen Ionisationswahrscheinlichkeiten ist bei den folgenden
Abbildungen die Aufenthaltswahrscheinlichkeit |ω(z, t)|2 logarithmisch gegen den Ort
z aufgetragen. Der Laserpuls hat dabei eine Pulsl¨ange von δ = 3.016 fs. In dieser
Arbeit ist die Pulsl¨ange gleich δ . In manchen Arbeiten jedoch wird die Pulsl¨ange anders
definiert, die Schwingung des Feldes mit der Laserfrequenz γ wird von einer Gaußkurve
5.4. WELLENFUNKTION IM HOCHFREQUENTEN LASERFELD
51
eingeh¨
ullt [11]. Dort wird als Pulsl¨ange die Breite der Gaußkurve definiert. Die Phase
ω
� = 2 und n = 4 Zyklen wurden für die Simulation verwendet.
In Abb. 5.4 ist die Aufenthaltswahrscheinlichkeit des Elektrons für die vier Zeiten
t
=
1,
Tt =
2,
Tt = 3 und
Tt = 4 (am Pulsende), dargestellt. Hierbei ist T die
T
.
Periodendauer der Laserfrequenz γ mit T = 2ω
γ
t=T
2
log(|ψ| ) [a.u.]
0.1
0.01
0.001
-150
-100
-50
0
z[a.u.]
50
100
150
50
100
150
50
100
150
50
100
150
t=2T
2
log(|ψ| ) [a.u.]
0.1
0.01
0.001
-150
-100
-50
0
z[a.u.]
t=3T
1
2
log(|ψ| ) [a.u.]
0.1
0.01
0.001
0.0001
-150
-100
-50
0
z [a.u.]
t=4T
1
2
log(|ψ| ) [a.u.]
0.1
0.01
0.001
0.0001
-150
-100
-50
0
z[a.u.]
Abbildung 5.4: Wellenfunktion wahrend
des Laserpulses zu 4 verschiedenen Zeiten:
¨
E0 = 0.1, γ = 0.2, n = 4, � = ω2 .
Zu Begin der Simulation ist das Elektron im Grundzustand ω0 (5.5). Das zeitliche
Laserfeld ionisiert mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit das Elektron wahrend
der
¨
Pulsdauer. Während der Dauer und nach Pulsende kann das ionisierte Elektron mit
dem restlichen Atom wechselwirken, es kann am Potential elastisch gestreut oder auch
wiedereingefangen werden.
52KAPITEL 5. IONISATION EINES EINDIMENSIONALEN MODELLPOTENTIALS
5.5
Räumliche Asymmetrie im hochfrequenten La­
serfeld
In der Arbeit [11] werden absorbierende Randbedingungen verwendet. An den Rändern
werden dabei die Wahrscheinlichkeitsstromdichten der ionisierten Elektronen in zwei
den
entgegengesetzte r¨aumliche Richtungen als Signal aufgenommen. Integriert uber
¨
Raumwinkel ergibt sich daraus die definierte Wahrscheinlichkeit P+ für eine Raumrich­
tung und P− für die entgegengesetzte. Die Asymmetrie wird dann als
A=
P+ − P −
P+ + P −
(5.26)
definiert.
Eine andere Möglichkeit besteht darin, die Wahrscheinlichkeiten der ionisierten Elek­
tronen im gesamten positiven bzw. negativen z-Bereich zu detektieren.
Die ionisierten Anteile der Wellenfunktion, ω(z, t)Io , erhält man, indem man von der
Wellenfunktion ω(z, t) die Anteile des Grundzustandes ω0 (z, t) abschneidet:
ω(z, t)Io = ω(z, t) − ω0 (z, t)
�
�
−�
dz · ω0� (z, t)ω(z, t).
(5.27)
In Abb.5.5 sind diese zum Zeitpunkt t = δ am Pulsende dargestellt. Alle Wellenfunk­
tionsanteile ω(z, t)Io stellen den ionisierten Zustand dar.
berechnete Wellenfunktion ψ
Ionisationszustand ψIo
2
log(|ψ| ), log(|ψIo| )
0.1
2
0.01
0.001
0.0001
0
z [a.u.]
-50
50
Abbildung 5.5: Wellenfunktion des Ionisationszustandes und des numerisch berechne­
ten Zustandes am Pulsende t = δ : E0 = 0.1, γ = 0.2, n = 4, � = ω2 .
Die Asymmtrie A wird nun definiert als die Differenz der Wahrscheinlichkeiten, das
Elektron in positiver oder negativer z-Richtung aufzufinden:
A=
pr − p l
,
pr + p l
(5.28)
¨
5.5. RAUMLICHE
ASYMMETRIE IM HOCHFREQUENTEN LASERFELD
dabei ist die Wahrscheinlichkeit, das Elektron auf der linke Seite zu finden,
� 0
pl (t) =
dz |ωIo (z, t)|2
53
(5.29)
−�
und die Wahrscheinlichkeit, das Elektron auf der rechten Seite zu finden,
pr (t) =
�
�
0
dz |ωIo (z, t)|2 .
(5.30)
In Abb. 5.6 ist der zeitliche Verlauf der Asymmetrie und der bereits in diesem Abschnitt
benutzte Puls mit n = 4 Perioden, E0 = 0.1 und � = ω2 dargestellt. Für die Frequenz
wird γ = 0.2 verwendet. Die Asymmetrie schl¨agt nach jeweils einer Halbperiode T2
in positive oder negative Richtung aus. Vom Pulsende bis zur Zeit t = 2δ steigt die
Asymmetrie noch an, danach ist sie annähernd konstant.
1
Asymmetrie A
E(t)/E0
Asymmetrie A, E(t)/E0
0.5
0
-0.5
-1
0
2
4
t/T
6
8
Abbildung 5.6: Zeitlicher Verlauf der Asymmetrie und elektrisches Feld: � =
E0 = 0.1, γ = 0.2, n = 4.
ω
,
2
In Abb. 5.7 ist die Asymmetrie nach Pulsende zum festen Zeitpunkt t = 2δ gegen
verschiedene Phasen � aufgetragen, dabei wird wieder eine Laserfrequenz γ = 0.2
W
(∂ = 228nm) und eine Feldst¨arke E0 = 0.1 (I = 3.51 · 1014 cm
ur � � 0
2 ) verwendet. F¨
ist die Asymmetrie ungefähr Null, der Laserpuls besitzt hierbei beim Maximum der
Einhüllenden, t = δ2 , den Maximalwert E0 ( Abb. 2.1 mitte).
F¨
alt man einen Keldysh-Parameter
ur die verwendeten Parameter in Abb. 5.8 erh¨
1
1
= 2 . Der Fall, daß die Asymmetrie bei � = 0 verschwindet, wird im Sinne einer
β
Starkfeldn¨aherung (Strong Field Approximation SFA) ab einem Feldst¨arkebereich E0
vorhergesagt, bei dem β1 � 1 ist [9], [11]. In den genannten Arbeiten wurden dabei Laserwellenl¨angen im Bereich von 800 nm bis 1064 nm verwendet, im n¨achsten Abschnitt
undung f¨
wird deshalb γ = 0.05 untersucht. Eine theoretische Begr¨
ur die verschwinden­
de Asymmetrie bei � = 0 wird für γ = 0.05 in Kapitel 6 geliefert.
54KAPITEL 5. IONISATION EINES EINDIMENSIONALEN MODELLPOTENTIALS
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-0.5
0
δ/π
0.5
Abbildung 5.7: Asymmetrie in Abhängigkeit von der Phase �: E0 = 0.1, γ = 0.2,
n = 4.
In Abb.5.8 ist der Einfluß der Feldstärke des Pulses auf die Asymmetrie dargestellt, zwei
W
15 W
) werden
weitere Feldst¨arken E0 = 0.2 ( I= 1.40 · 1015 cm
2 ) und E0 = 0.3 ( I= 3.16 · 10
cm2
hierf¨
ur verwendet. Die verschwindene Asymmetrie bei � = 0 f¨
ur E0 = 0.1 verschiebt sich
für E0 = 0.2. Tendenziell verschiebt sich die Phase mit verschwindender Asymmetrie
bei Steigerung der Feldstärke von E0 = 0.1 nach E0 = 0.2 von � = 0 Richtung � = − ω2 .
Diesen Effekt kann man im Rahmen der adiabatischen Tunnelionisation erklärt werden,
die in Kapitel 6 vorgestellt wird. Für E0 = 0.3 verliert der Verlauf seine vorige Struktur,
es entsteheht ein Nebenmaximum der Asymmetrie. Der Feldstärkebereich ist sehr hoch,
in diesem Feldstärkebereich wird das effektive Potential unter die Bindungsenergie
gedrückt (ABI).
0.4
E=0.1
E0=0.2
E0=0.3
Asymmetrie A
0.2
0
-0.2
-0.4
-0.5
0
δ/π
0.5
Abbildung 5.8: Asymmetrie in Abh¨angigkeit von der Phase � f¨
ur drei Feldst¨arken:
γ = 0.2, n = 4.
¨
5.6. RAUMLICHE
ASYMMETRIE IM NIEDERFREQUENTEN LASERFELD 55
5.6
Räumliche Asymmetrie im niederfrequenten
Laserfeld
In diesem Abschnitt werden die Simulationsergebnisse der Asymmetrie für eine Laser­
frequenz γ = 0.05 vorgestellt, dies entspricht einer Wellenlänge von ∂ � 911nm. Die
Pulsl¨ange ist hierf¨
ur bei n = 4 Perioden δ = 12 fs.
ur verschiedene Feldst¨arken von
In den folgenden Abbildungen sind die Asymmetrien f¨
E0 = 0.10 bis E0 = 0.169 dargestellt. Fur
¨ alle Feldst¨arken gilt: β1 � 1. Die Asymmetrie
wird zum Zeitpunkt t = (1 + 18 )δ aufgenommen, zu diesem Zeitpunkt ¨andert sich die
Asymmetrie zeitlich nicht mehr gravierend.
E0=0.10
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 5.9: Asymmetrie: γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.1.
E0=0.11
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
Abbildung 5.10: Asymmetrie: γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.11.
1
56KAPITEL 5. IONISATION EINES EINDIMENSIONALEN MODELLPOTENTIALS
E0=0.12
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 5.11: Asymmetrie: γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.12
E0=0.13
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 5.12: Asymmetrie: γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.13.
E0=0.14
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
Abbildung 5.13: Asymmetrie: γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.14.
1
¨
5.6. RAUMLICHE
ASYMMETRIE IM NIEDERFREQUENTEN LASERFELD 57
E0=0.15
0.1
0.05
Asymmetrie A
0
-0.05
-0.1
-0.15
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 5.14: Asymmetrie: γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.15.
E0=0.169
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 5.15: Asymmetrie: γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.169.
F¨
ur E0 = 0.1 erh¨alt man tendenziell Extrema der Asymmetrie bei � = ± ω2 , der
Verlauf tendiert bei � = 0 zum Nulldurchgang. Im großeren
Feldst¨arkebereich
¨
E0 = 0.15 und E0 = 0.169 besitzt die Asymmetrie dagegen tendenziell ihr Extremum
bei � = 0. In diesem Feldstärkebereich kann die Tunnelwahrscheinlichkeit zu jedem
Zeitpunkt in folgender Weise betrachtet werden: Das starke elektrische Feld verursacht
zu jedem Zeitpunkt einen zu durchtunnelnden Potentialwall. Das elektrische Feld wird
zu jedem Zeitpunkt als quasistatisch angenommen und die zeitlichen Tunnelströme
folgen adiabatisch der zeitlichen Laserfeldstärke.
Beide Fälle werden im folgenden Kapitel diskutiert.
58KAPITEL 5. IONISATION EINES EINDIMENSIONALEN MODELLPOTENTIALS
Kapitel 6
Ionisation: Vergleich mit
theoretischen Ansätzen
F¨
ur Ionisationsvorg¨ange mit einem Keldysh-Skalenparameter β1 � 1 und den dazugeh¨origen Feldst¨arkebereich lassen sich die Ionisationsph¨anomene auf zwei Weisen er­
klären:
1) Starkfeldnäherung SFA
In der SFA l¨aßt sich f¨
ur das ionisierte Elektron die Coulombwechselwirkung mit dem
Restatom vernachl¨assigen. Durch Multiphotonenionisation wird das Elektron w¨ahrend
der Laserschwingung ionisiert und nach der Freisetzung durch eine ebene Welle, dem
Volkov-Zustand, beschrieben.
2) Adiabatische, quasistatische Ionisation
Bei st¨arkeren Feldern dr¨
uckt das elektrische Feld das Potential zeitlich auf einer Seite
so herab, daß das Elektron den entstehenden Wall durchtunneln kann. Die Ionisations­
rate folgt jeweils in die räumliche Richtung, auf der das Feld den zu durchtunnelnden
Wall entstehen läßt.
In diesem Kapitel werden diese beiden Modelle vorgestellt und die daraus folgende
berechnete räumliche Asymmetrie mit denen aus Kapitel 5 verglichen.
6.1
Adiabatische Ionisation-Tunnelregime
Die quasistatische adiabatische Tunnelwahrscheinlichkeit wird im folgenden aus den
Berechnungen aus [22] vorgestellt. Dazu betrachte man Abb. 6.1. Der Potentialwall
(Zeitpunkt δ2 ) des effektiven Potentials nach (5.8), der zur Ionisation zu durchtunneln
ist, reicht von z1 bis z2 , die elektrische Feldstärke ist hierbei E0 = −0.169 und die
Frequenz γ = 0.05. Die elektrische Feldstärke wird zur einfacheren Darstellung negativ
gesetzt, damit der Tunnelwall im positiven Raumbereich liegt.
59
¨
60KAPITEL 6. IONISATION: VERGLEICH MIT THEORETISCHEN ANSATZEN
2
Bindungsenegie
effektives Potential
V[z] [a.u.]
1
0
-1
-2
-2
z1
z[a.u.]
0
z2
2
4
Abbildung 6.1: Quasistatische Tunnelionisation: � = 0, E0 = −0, 169, t = δ2 .
F¨
ur eine durch den Wall transmittierte Welle erh¨alt man die Beziehung
� z�
iξ
(6.1)
ω(z)z>z2 ≥ D exp (i
2(E0 − V (z, t))dz + ),
4
z2
∝
E0 −V (z,t)
wobei v =
die Elektronengeschwindigkeit, E0 = −0.5 die Bindungsener­
m
gie und D die Tunnelwahrscheinlichkeit der Welle ist. Dabei wird gefordert, daß das
Elektron, das vor dem Tunneln im Zustand mit der Energie E0 ist, nach dem Tunneln
denselben Energiezustand besitzt. Die Tunnelwahrscheinlichkeit ist dabei
D = exp (−2
�
z2
z1
�
2(V (z, t) − E0 )dz).
(6.2)
Zu jedem Zeitpunkt kann mit (6.2) die Tunnelwahrscheinlichkeit berechnet werden.
Bei diese Näherung konkurrieren allerdings zwei Voraussetzungen. Zum einen ist die
Gleichung (6.2) nur unter der Bedingung gültig, daß der Wall breit und die Tunnel­
wahrscheinlichkeit klein ist. Zum anderen muß bei der adiabatischen Näherung das
Elektron den Wall m¨oglichst schnell durchtunneln, bevor das Feld sich zeitlich andert.
¨
ur jeden Zeitpunkt w¨ahrend
Die numerische Berechnung des Integrals (6.2) geschieht f¨
der Pulsdauer. Die Nullstellen z1 und z2 werden dabei mithilfe des Newtonverfahrens
berechnet. Das Newtonverfahren berechnet für die Funktion
f (z, t) = V (z, t) − E0 = −
1
+ E (t)z − E0
cosh2 z
(6.3)
die Nullstellen in der i-ten Iteration z1i und z2i durch
i
z1,2
=
i−1
z1,2
−
i−1
f (z1,2
)
i−1
f � (z1,2
)
.
(6.4)
6.1. ADIABATISCHE IONISATION-TUNNELREGIME
61
Die Wahrscheinlchkeit p+ , daß das Elektron in den positiven Raumbereich ionisiert
wird, ist für E (t) < 0, die Wahrscheinlichkeit p− , daß es in den negativen Raumbereich
ionisiert wird, für E (t) > 0 durch
p± (t) = D(t)
(6.5)
gegeben.
Die Gesamtwahrscheinlichkeit für Ionisation in positive (negative) Raumrichtung wird
hier jetzt durch Summation uber
alle Wahrscheinlichkeiten (6.5) w¨ahrend der Puls­
¨
dauer definiert, sie ist allerdings nicht normiert und kann nur in beliebigen Einheiten
angegeben werden (arbitrary units):
P± =
�
p± (t).
(6.6)
P+ − P −
.
P+ + P −
(6.7)
t
Die Asymmetrie A ist definiert als
A=
ur � = ω2 und � = ξ ist in Abb. 6.2 und Abb. 6.3 der zeitliche Verlauf der IonisatiF¨
onswahrscheinlichkeit abgebildet. Die Wahrscheinlichkeit, daß das Teilchen in positive
(negative) z-Richtung ionisiert wird, ist auf der positiven (negativen) y-Achse aufge­
tragen.
δ=π/2
Wahrscheinlichkeit +
Wahrscheinlichkeit ­
elektrisches Feld
E [a.u.] , p+ [arbitrary units] , p­ [arbitrary units]
0.2
0.1
0
-0.1
-0.2
-0.3
-0.4
0
1
2
t/T
3
4
Abbildung 6.2: Zeitlicher Verlauf der Ionisationswahrscheinlichkeit und elektrisches
Feld: � = 0, γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.169.
62KAPITEL 6. IONISATION: VERGLEICH MIT THEORETISCHEN ANSÄTZEN
δ=π
Wahrscheinlichkeit +
Wahrscheinlichkeit elektrisches Feld
E(t) [a.u.] , p+ [arbitrary units] , p- [arbitrary units]
0.2
0.1
0
-0.1
-0.2
0
1
2
t/T
3
4
Abbildung 6.3: Zeitlicher Verlauf der Ionisationswahrscheinlichkeit und elektrisches
Feld: � = ω2 , γ = 0.05, n = 4, E0 = 0.169.
Zu beachten ist, daß die kleinsten Ionisationswahrscheinlichkeiten aus Programmiergründen auf Null gesetzt werden. Für eine Phase � = 0 erkennt man ein starkes
Maximum der Ionisationswahrscheinlichkeit in negative Richtung, für � = ω2 sind die
Gesamtwahrscheinlichkeiten P± gleichgroß. Die Abhängigkeit der Asymmetrie von der
Phase ist in Abb. 6.4 dargestellt.
0.06
0.04
Asymmetrie A
0.02
0
-0.02
-0.04
-0.06
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 6.4: Asymmetrie in Abhängigkeit von der Phase: γ = 0.05, n = 4, E0 =
0.169.
In den Abb. 6.5 und 6.6 sind die Verläufe der Asymmetrie zusammen mit den numerisch
berechneten aus Kapitel 5 dargestellt.
¨
6.2. IONISATION IN DER STARKFELDNAHERUNG
SFA
63
adiabatische Näherung
numerisch
0.1
0.05
0
-0.05
-0.1
-0.15
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 6.5: Asymmetrie: E = 0.15, γ = 0.05, n = 4.
E0=0.169
numerisch
adiabatische Näherung
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 6.6: Asymmetrie: E0 = 0.169, γ = 0.05, n = 4.
6.2
Ionisation in der Starkfeldnäherung SFA
Im Falle kleinerer Feldst¨arken erh¨alt man einen anderen Verlauf der Asymmetrie als
im adiabatischen Feldst¨arkebereich. Zum Vergleich ist in Abb. 6.7 die Asymmetrie f¨
ur
den adiabatischen Bereich mit E0 = 0.169 und E0 = 0.1 abgebildet.
¨
64KAPITEL 6. IONISATION: VERGLEICH MIT THEORETISCHEN ANSATZEN
E0=0.169
E0=0.1
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 6.7: Vergleich der Asymmetrien für den adiabatischen Bereich, E0 = 0.169,
und E0 = 0.1: γ = 0.05, n = 4.
F¨
ur � � 0 ist die Asymmetrie im adiabatischen Fall maximal, die Erkl¨arung wurde
im letzten Abschnitt geliefert: das elektrische Feld hat in die positive z-Richtung ein
ur, daß die Tunnelwahrscheinlichkeit in negative
ausgepragtes
Maximum und sorgt daf¨
¨
z-Richtung uberwiegt.
¨
ur die Feldst¨arke E0 = 0.1 jedoch ist die Strecke zum Durchtunneln des Potentialwall
F¨
zu groß, um adiabatisch durchtunnelt zu werden, bevor das elektrische Feld sein Vor­
zeichen andert.
Durch Absorption von Photonen wird das Elektron in ein Kontinuum
¨
freier Zust¨ande gehoben, diese werden in der SFA als Volkov-Zust¨ande angenommen.
Sie stellen ebene Wellen dar, wobei der Impuls der Welle durch das zeitabhängige elek­
trische Feld E (t) bzw. das Vektorpotential A(t) moduliert wird.
¨
Im folgenden soll zuerst die Theorie uber
die Wahrscheinlichkeit f¨
ur einen Ubergang
¨
aus dem gebundenen Zustand in einen Kontinuumszustand fürs Wasserstoffatom in der
SFA erl¨autert werden und danach die r¨aunliche Asymmetrie mit den Simulationsergeb­
nissen verglichen werden.
In der SFA wird für das ionisierte Elektron das Coulomb-Potential des Restatoms ver­
nachläßigt.
Der Grund dafür ist das große ponderomotorische Potential Up , die mittlere kinetische
Oszillationsenergie eines freien Elektrons im elektrischen Feld. Für ein elektrisches Feld
mit gleichverteilter Einhüllenden
E = E0 sin (γt)
(6.8)
ist das ponderemotorische Potential
Up =
E02
.
4γ 2
(6.9)
Dieses wird f¨
ur den Laserpuls so ubernommen.
Zum Beispiel ist f¨
ur das elektrische
¨
Feld E0 = 0.1 und γ = 0.05 das ponderemotorische Potential Up = 1 = 2 · |E0 |, wobei
¨
6.2. IONISATION IN DER STARKFELDNAHERUNG
SFA
65
|E0 | = 0.5 die Ionisierungsenergie des Modellpotentials und des Wasserstoffs ist. Die
Amplitude des Oszillationsbewegung ist dabei durch
aw =
E0
γ2
(6.10)
gegeben. F¨
ur die oben genannten Gr¨oßen ergibt sich aw = 40.
Die Schr¨odingergleichung f¨
ur ein freies Elektron in einem ¨außeren elektrischen Feld in
der Längeneichung lautet:
i
φ
1 φ2
ω(r, t) = (−
+ zE (t))ω(r, t).
φt
2 φr 2
(6.11)
Sie wird gel¨ost durch die Volkov-Zust¨ande |p + A(t)� e−iS(t)
, mit der zeitlichen Phase
�
1 t �
dt (p + A(t� ))2 .
S(t) =
2
(6.12)
In der Ortsdarstellung sind die Zustände ebene Wellen,
ω(r, t) =
1
i
i(p+A(t))r− 2
3 e
Rt
dt� (p+A(t))2
(2ξ) 2
,
(6.13)
dabei ist A(t) das Vektorpotential,
A(t) = −
�
t
dt� E (t� ),
(6.14)
und p + A(t) der zeitabhängige Impuls, bestehend aus dem translatorischen Anteil p
und den Schwingungsanteil A(t) .
¨
Die Ubergangswahrscheinlichkeit
aus einem Bindungszustand des Wasserstoffatoms,
ω0 (r, t), in einen freien Zustand mit dem Impuls p wird durch die Keldysh-FeissalReiss-Amplitude [12], [14], [15] geliefert:
� δ
Mp = −i
dt �p + A(t)|rE (t)|ω0 (r, t)� eiS(t) .
(6.15)
0
Beim eindimensionalen Modell kann p entweder negativ oder positiv in z-Richtug sein,
bei dieser Vorstellung wird die Wahrscheinlichkeit, daß das Elektron links (rechts)
aufzufinden ist, mit negativem(positiven) pz gleichgesetzt. In dem Integral treten al­
¨
le m¨oglichen Uberg¨
ange wahrend
der Pulsdauer in verschiedene Volkov-Zust¨ande auf,
¨
alle allerdings mit dem Translationsimpuls p. Eine Forderung an das Vektorpotential
ist, damit man mit einem Detektor nach Pulsende den Impuls p mißt, daß das Vek­
¨
torpotential am Pulsende δ verschwindet. Die Ubergangsamplitude
Mp berüchsichtigt
aufgrund der Annahme, daß das elektrische Feld gegenüber dem Atompotential groß
ist, keine Streueffekte des ionisierten Elektrons.
¨
Im folgenden wird die Ubergangsamplitude
(6.15) für das Wasserstoffatom berechnet.
¨
66KAPITEL 6. IONISATION: VERGLEICH MIT THEORETISCHEN ANSATZEN
Es wird angenommen, daß das Elektron sich zum Zeitpunkt t = 0 im Wasserstoffgrund­
zustand mit der Grundzustandsenergie E0 = −0.5 befindet, welcher dem Bindungszu­
stand des eindimensionalen Modellpotentials entspricht:
1
ω0 = ∝ e−r e−iE0 t
ξ
(6.16)
= β0 (r)e−iE0 t .
(6.17)
Mit Einf¨
uhrung des zeitabh¨angigen Gesamtimpuls k,
k = k(t) = p + A(t),
(6.18)
und dem in z-Richtung polarisierten Feld
E(t) = E ez
wird aus (6.15)
Mp = −i
�
(6.19)
δ
0
dt �k(t)|zE (t)|β0 (r)� ei(S(t)−E0 t) .
(6.20)
Wenn man nun die Impulse p in z-Richtung mit einem Detektor messen will, erhält
¨
man zwei Ubergansamplituden,
in positive und negative z-Richtung:
� δ
(6.21)
M±p = −i
dt �k± |zE (t)|β0 (r)� ei(S± (t)−E0 t) ,
0
mit
k± = ±p + A(t)
und
(6.22)
�
1 t �
S± (t) =
(6.23)
dt (±p + A(t� ))2 .
2
¨
F¨
ur k+ berechnet sich das Ubergangsmatrixelement
in der Ortsdarstellung in Kugel­
koordinaten durch
1
1
e−ik+ z zE (t) ∝ e−r
ξ
(2ξ)
� 4ω
� �
1
1
=
dλ sin λ cos λ
dr · r 3 e−(ik cos ξ+1)r .
3 ∝ E (t)2ξ
(2ξ) 2 ξ
0
0
�k+ |zE (t)|β0 (r)� =
�
d3 r
3
2
(6.24)
(6.25)
Das Integral uber
den Ort wird durch mehrmaliges partielles Integrieren ermittelt:
¨
� �
dr · r 3 e−(ik+ cos ξ+1)r = 6 · (ik cos λ + 1)−4 .
(6.26)
0
Damit verbleibt
1
�k+ |zE (t)|β0 (r)� = E0 6
ξ
�
ω
dλ cos λ
0
sin λ
(ik+ cos λ + 1)4
(6.27)
¨
6.2. IONISATION IN DER STARKFELDNAHERUNG
SFA
67
Das Integral wird wiederum durch partielles Intgrieren gelöst, die Stammfunktion zum
Bruch im Integral ist sofort ersichtlich, wenn man erkennt, daß der Zähler eine zur
Ableitung des Nenneers proportionale Größe ist. Durch Einsetzen der Integralgrenzen
erhält man
i 7 E (t)k+
�k+ |zE (t)|β0 (r)� = − 2 2 2
.
(6.28)
ξ (k+ + 1)3
F¨
ur k− erh¨alt man durch eine ¨ahnliche Rechnung
i 7 E (t)(−k− )
�k− |zE (t)|β0 (r)� = − 2 2 2
.
ξ (k− + 1)3
¨
Als zeitlich zu integrierende Gr¨oße f¨
ur die Ubergangsamplitude
bleibt somit
� δ
i 7 E (t)(±k± ) i(S± (t)−E0 t)
e
.
M±p = −i
dt(− )2 2 2
ξ
(k± + 1)3
0
(6.29)
(6.30)
Die differentielle Wahrscheinlichkeit, daß das Elektron den Impuls ±p besitzt, ist durch
w±p = |p||M±p |2
(6.31)
gegeben.
Die folgenden Spektren wurden mit einem Programm errechnet, das die Integration
in (6.30) ausf¨
uhrt und danach die differentielle Wahrscheinlichkeit nach (6.31) ausgibt.
Das Vektorpotential für den Laserpuls wird nach (6.14) berechnet, die Integrationskon­
stante wird so gew¨ahlt, daß es f¨
ur t = δ verschwindet. Dies ist unbedingt erforderlich,
da es sonst während des Pulses beim Vorzeichenwechsel des Vektorpotentials zu un­
physikalischen Asymmetrien kommt. In Abb. 6.8 sind Energiespekten für γ = 0.05 und
E = 0.1 dargestellt, die Energie ist dabei
E=
p2
.
2
(6.32)
¨
68KAPITEL 6. IONISATION: VERGLEICH MIT THEORETISCHEN ANSATZEN
δ=−π/2
0.03
Ionisationswahrscheinlichkeit w
0.02
0.01
0
-0.01
-0.02
-0.03
0
0.5
1
1.5
2
2.5
1.5
2
2.5
1.5
2
2.5
E [a.u.]
δ=−π/4
0.03
Ionisationswahrscheinlichkeit w
0.02
0.01
0
-0.01
-0.02
-0.03
0
0.5
1
E [a.u.]
δ=0
0.03
Ionisationswahrscheinlichkeit w
0.02
0.01
0
-0.01
-0.02
-0.03
0
0.5
1
E [a.u.]
¨
Abbildung 6.8: Enegiespektrum des Wasserstoff-Elektrons beim Ubergang
aus dem
p2
Grundzustand in einen freien Zustand mit der Energie E
= 2 , berechnet in der
SFA mit der Keldysh-Faissal-Reiss-Amplitude. E0 = 0.1, γ = 0.05, � = − ω2 (oben),
� = − ω4 (mitte) und � =
0 (unten). Für positive (negative) Impulse p (−p) wird das
Spektrum auf der positiven (negativen) y-Achse aufgetragen.
¨
6.2. IONISATION IN DER STARKFELDNAHERUNG
SFA
69
F¨
ur � = 0 sind beide Spektren f¨
ur positiven und negativen Impuls p gleich. Die
Abhängigkeit der Asymmetrie von der Phase � ist im folgenden verglichen mit der
aus der numerischen Methode ermittelten.
SFA- Berechnung
numerisch
0.4
Asymmetrie A
0.2
0
-0.2
-0.4
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 6.9: Asymmetrie in Abhängigkeit von der Phase im Starkfeldbereich, γ =
0.05 und E0 = 0.1.
SFA- Berechnung
numerisch
0.2
Asymmetrie A
0.1
0
-0.1
-0.2
-1
-0.5
0
δ/π
0.5
1
Abbildung 6.10: Asymmetrie in Abhängigkeit von der Phase im Starkfeldbereich, γ =
0.05 und E0 = 0.12.
¨
70KAPITEL 6. IONISATION: VERGLEICH MIT THEORETISCHEN ANSATZEN
Kapitel 7
Zusammenfassung
In dieser Arbeit wurde die Wechselwirkung von FC-Laserpulsen mit verschiedenen
Modellsystemen untersucht und der Einfluß der CE-Phase diskutiert. Untersucht
wurden
(1) die Anregung eines Wasserstoffatoms bei kleinen Laseramplituden,
(2) die Anregung eines harmonischen Oszillators bei beliebigen Laseramplituden sowie
(3) die räumliche Asymmetrie der Ionisationswahrscheinlichkeit eines eindimensionalen
Modells im Tunnel- und Multiphotonenregime.
Bei der störungstheoretischen Behandlung des Wasserstoffatoms wurden zeitliche
¨
Ubergangswahrscheinlichkeiten
und Erwartungswerte des Ortes unter Einfluß des
Pulses berechnet. Als wesentliches Ergebnis wurde gezeigt, daß die Abhängigkeit
¨
der Ubergangswahrscheinlichkeit
am Pulsende von der CE-Phase bei nichtresonanter
Anregung maximal ist und bei resonanter Anregung verschwindet. Außerdem kann
im nichtresonanten Fall diese Abhängigkeit als cos2 (�)-Faktor angegeben werden, der
unabh¨angig vom Dipolmatrixelement des Atom¨
ubergangs ist.
Bei der Behandlung des harmonischen Oszillators wurde zum einen die zeitabhängige
Schr¨odingergleichung numerisch mit dem Crank-Nicholson-Verfahren gel¨ost. Daraus
ergaben sich Anregungswahrscheinlichkeiten f¨
ur h¨ohere Energieniveaus und der Erwar­
tungswert des Elektrons im Feld. Zum anderen konnte der Erwartungswert analytisch
mit dem Ehrenfest-Theorem ermittelt werden. Es ergab sich wahrend
des Pulses
¨
eine Ortsschwingung mit den drei Frequenzen aus dem elektrischen Feld sowie der
Eigenschwingung des Oszillators. Nach Abschalten konnte man eine Restschwingung
des Erwartungswertes beobachten, deren Amplitude mit der Anregungswahrschein­
lichkeit identifiziert wurde. In einer nichtresonanten Näherung ergab sich wie in der
St¨orungsrechnung ein Verschwinden der Restanregung nach dem Puls f¨
ur die Phase
|� | = ω2 . In diesem Fall werden keine verbleibenden Eigenschwingungen angeregt. Der
Vergleich des numerisch berechneten Erwartungswertes mit dem analytischen konnte
als Test für das numerische Verfahren verwendet werden.
Um die Ionisation aus einem gebundenen Zustand zu illustrieren, wurde in Kapitel 5
ein cosh−2 -Potential mit bekanntem Bindungszustand verwendet. Die zeitabhängige
71
72
KAPITEL 7. ZUSAMMENFASSUNG
Schrödingergleichung wurde mit dem numerischen Verfahren aus der Oszillatorsimu­
Asymmetrie der ionisierten Elektronen wurde aus der
lation gel¨ost. Die raumliche
¨
berechneten ionisierten Wellenfunktion ermittelt und ihre Abhängigkeit von der Phase
ur verschiedene Feldst¨arken dargestellt. F¨
ur die hohe Frequenz γ = 0.2 ergab sich
� f¨
ur
f¨
ur E0 = 0.1 verschwindene Asymmetrie bei � = 0 sowie Maxima bei |� | =
ω2 . F¨
steigende Feldst¨arke, E0 = 0.2, verschob sich das Maximum von � = ω2 in Richtung
� = 0. F¨
uckt hierbei das bindende Potential
ur E0 = 0.3, das starke elektrische Feld dr¨
unterhalb die Bindungsenergie, ergab sich ein Nebenmaximum.
F¨
ur die niedrige Laserfrequenz γ = 0.049 wurden Verl¨aufe der Asymmetrie in
Abh¨angigkeit von der CE-Phase f¨
ur Feldst¨arken zwischen 0.1 und 0.169 aufgenommen.
F¨
ur den Verlauf bei hohen Feldst¨arken, E0 = 0.15 und E0 = 0.169 ließ sich deutlich ein
Maximum der Asymmetrie bei � = 0 feststellen. Dies wurde in Kapitel 6 im Rahmen
der adiabatischen Ionisation erklärt. Hierbei wurde die Vorstellung verwendet, daß
eine Welle durch den zeitlich auf einer Seite entstehenden Potentialwall durchtunneln
kann. Durch Aufsummation aller Wahrscheinlichkeiten zu allen Zeiten wahrend
des
¨
Pulses ergibt sich die maximale Differenz zwischen Ionisierung in positive und negative
Richtung für � = 0.
ur die Feldst¨
F¨
arken E0 = 0.1 bis E0 = 0.12 ließ sich tendenziell ein Verschwinden der
Asymmetrie für � = 0 und Maxima bei |� |
= ω2 feststellen. Dies wurde im Rahmen
der Starkfeldnäherung SFA in Kapitel 6 f¨
ur das Wasserstoffatom begr¨
undet. Die
¨
Ubergangswahrscheinlichkeit für einen gebundenen Zustand in einen Volkov-Zustand
mit dem Impuls ±p + A wurde mit Hilfe der Keldysh-Faissal-Reiss-Amplitude
berechnet. In zwei entgegengesetzte Richtungen ergaben sich für alle CE-Phasen �
verschiedene Spektren, für � = 0 waren diese jedoch identisch.
Kapitel 8
Anhang
8.1
Störungsrechnung: Matrixelement
Das Matrixelement
�2, 1, 0|z |1, 0, 0� =
�
d3 r · ω2�,1,0 zω1,0,0
(8.1)
f¨
ur die beiden Wasserstoffzust¨ande ω1,0,0 und ω2,1,0 l¨aßt sich in sph¨arischen Koordinaten
berechnen:
ω1,0,0 = 2e−r Y00 ,
(8.2)
r
1
ω2,1,0 = ∝ re− 2 Y10 ,
2 6
(8.3)
mit den Kugelfunktionen Ylm für den Winkelanteil:
1
Y00 = ∝
4ξ
(8.4)
und
Y10 =
�
3
cos λ.
4ξ
(8.5)
4ξ 0
rY .
3 1
(8.6)
F¨
ur z in Kugelkoordinaten ergibt sich
z=
�
Somit ergibt sich für das Matrixelement
73
74
KAPITEL 8. ANHANG
�2, 1, 0|z |1, 0, 0� =
=
=
=
=
8.2
�
d3 r · ω2�,1,0 zω1,0,0
�
� ω
� �
3r
1
4ξ
4 −2
∝
dλ sin λY10 Y00 Y10
dr · r e
2ξ
3
6 0 �
� ω 0
3r
1 ∝ 1 �
∝ 3
dλ sin λ cos2 λ
dr · r 4 e− 2
2 0
6
0
1 ∝ 1
2 52
∝ 3 (4!)( )
2
3 3
6
∝ 2 5
32( ) .
3
Störungsrechnung:
keit
(8.7)
¨
Ubergangswahrscheinlich­
¨
Ubergangsamplitude
C2
¨
F¨
ur die Ubergangsamplitude
C2 (t) = −iz21
�
t
0
�
dt� eiγ21 t E (t� )
(8.8)
erhält man unter Verwendung von cos(γj t + �) = 12 (eiγj t ei� + e−iγj t e−i� )
E0
C2 (t) = −iz21
4
t
1
�
�
�
eiγ21 t +� (eiγt − ei(γ+�)t −
2
0
1
�
�
�
+ eiγ21 t −� (e−iγt − e−i(γ+�)t
2
Durch Integration erhält man die Amplitude zum Zeitpunkt t:
�
dt�
[
1 i(γ−�)t�
e
)
2
1
�
− e−i(γ−�)t )].
2
(8.9)
E0 i� ei(γ21 +γ)t) − 1 1 ei(γ21 +γ+�)t − 1 1 ei(γ21 +γ−�)t − 1
−
−
e [
](8.10)
4
i(γ21 + γ)
2 i(γ21 + γ + �)
2 i(γ21 + γ − �)
E0
ei(γ21 −γ)t) − 1 1 ei(γ21 −γ−�)t − 1 1 ei(γ21 −γ+�)t − 1
−
−
− iz21 e−i� [
].
4
i(γ21 − γ)
2 i(γ21 − γ − �)
2 i(γ21 − γ + �)
C2 (t) = − iz21
Am Ende des Pulses, t = δ , ergibt sich mit Einführung des Parameters p und den
Beziehungen zwischen der Anzahl der Zyklen n und den Frequenzen γ und � aus
Kapitel 2,
γ21 = pγ
1
� =
γ,
n
γδ = 2ξn,
(8.11)
¨
¨
8.2. STORUNGSRECHNUNG:
UBERGANGSWAHRSCHEINLICHKEIT
75
f¨
ur die e-Funktionen in (8.10):
1
ei(γ21 +γ±�)δ = ei(p+1± n )2ωn
= ei(p+1)2ωn e±2ωi
= ei(p+1)2ωn ,
(8.12)
1
ei(γ21 −γ±�)δ = ei(p−1± n )2ωn
= ei(p−1)2ωn .
(8.13)
Es folgt
1
1
1
1
1
E0 i�
−
−
e [
]
4
γ21 + γ 2 γ21 + γ + � 2 γ21 + γ − �
· (ei(p+1)2ωn − 1)
E0
1
1
1
1
1
−
−
− z21 e−i� [
]
4
γ21 − γ 2 γ21 − γ − � 2 γ21 − γ + �
· (ei(p−1)2ωn − 1).
C2 (δ ) = − z21
(8.14)
Mit den Ersetzungen (8.11) folgt
C2 (δ ) = + z21
1
E0 i�
e [
8γ
p+1+
1
n
(ei(p+1)2ωn − 1)
1
E0
+ z21 e−i� [
8γ
p−1−
+
·
·
(ei(p−1)2ωn − 1),
1
n
1
p+1−
+
1
n
1
p−1+
−
1
n
2
]
p+1
−
(8.15)
2
]
p−1
bzw.
E0 i� i(p+1)nω
e e
2i sin[(p + 1)nξ]a
8γ
E0
+ z21 e−i� ei(p−1)nω 2i sin[(p − 1)nξ]b
8γ
C2 (δ ) = + z21
(8.16)
mit den Koeffizienten
1
1
2
,
1 +
1 −
p+1
p+1+ n
p+1− n
1
1
2
b =
.
1 +
1 −
p−1
p−1− n
p−1+ n
a =
(8.17)
(8.18)
76
KAPITEL 8. ANHANG
¨
Ubergangswahrscheinlichkeit
am Pulsende
¨
Die Ubergangswahrscheinlichkeit
p21 ist durch
p21 = |C2 (δ )|2
(8.19)
gegeben. Mit (8.16) erhält man
2
p21 = z21
E0
2
· 4 { a2 sin2 [(p + 1)nξ] + b2 sin2 [(p − 1)nξ]
64γ
+ abe2i� e2ωin sin[(p + 1)nξ] sin[(p − 1)nξ]
+ abe−2i� e−2ωin sin[(p + 1)nξ] sin[(p − 1)nξ}.
(8.20)
Mit n ganzzahlig folgt
p21 =
2 2
z21
E0
16γ 2
{ a2 sin2 [(p + 1)nξ] + b2 sin2 [(p − 1)nξ]
(8.21)
+ 2ab sin[(p + 1)nξ] sin[(p − 1)nξ] cos(2�)}.
Mit sin(x ± nξ) = − sin(x) erhält man hieraus
p21 =
2 2
z21
E0 2
[a + b2 + 2ab cos(2�)] sin2 (pnξ).
16γ 2
(8.22)
Sichtbarkeit V
¨
Die normierte Sichtbarkeit V liefert die Differenz der maximalen und minimalen Uber­
gangswahrscheinlichkeit am Pulsende. Sie ist eine meßbare Gr¨oße f¨
ur die Pase �.
V
p21,max − p21,min
(8.23)
p21,max + p21,min
(a sin[(p + 1)nξ] + b sin[(p − 1)nξ])2 − (a sin[(p + 1)nξ] − b sin[(p − 1)nξ])2
=
(a sin[(p + 1)nξ] + b sin[(p − 1)nξ])2 + (a sin[(p + 1)nξ] − b sin[(p − 1)nξ])2
2ab sin[(p + 1)nξ] sin[(p − 1)nξ]
= 2 2
a sin [(p + 1)nξ] + b2 sin2 [(p − 1)nξ]
2ab
= 2
(8.24)
a + b2
=
Das Maximum V = 1 liegt im Fall a = b vor, der in der nichtresonanten Näherung
eintritt (siehe nächster Abschnitt).
8.3. OSZILLATOR: EHRENFEST-THEOREM
77
Nichtresonante Näherung
Im nichtresonanten Fall, p √ 1, werden die Koeffizienten a und b entwickelt:
a =
1
p(1 +
1+1/n
)
p
+
1
p(1 +
1−1/n
)
p
−
2
p(1 + 1/p)
(8.25)
1 + 1/n
1 − 1/n
1
1
[1 −
+1−
− 2(1 − )
p
p
p
p
1 + 1/n 2
1 − 1/n 2
1
+ (
) +(
) − 2 2]
p
p
p
2
=
,
n2 p 3
�
b =
1
p(1 −
1+1/n
)
p
+
1
p(1 −
1−1/n
)
p
−
2
p(1 − 1/p)
(8.26)
1 − 1/n
1
1 + 1/n
1
[1 +
+1+
− 2(1 + )
p
p
p
p
1 + 1/n 2
1 − 1/n 2
1
+ (
) +(
) − 2 2]
p
p
p
2
.
=
n2 p 3
�
F¨
ur die Wahrscheinlichkeit aus (8.22) im nichtresonanten Fall ergibt sich somit
1 2 E02 1
2
z
(
) 2(1 + cos(2�)) sin2 (npξ)
4 21 γ 2 n2 p3
2
1
1
2 E0
= z21
( 2 3 )2 (1 + cos(2�)) sin2 (npξ)
2
γ np 2
2
1
2 E0
( 2 3 )2 cos2 (�) sin2 (npξ).
= z21
2
γ np
p21 =
(8.27)
(8.28)
8.3
Oszillator: Ehrenfest-Theorem
Erwartungswert während des Pulses
Mithilfe des Ehrenfest-Theorems kann man eine sehr einfache Aussage uber
den Er­
¨
wartungswert des Impuls- und des Ortsoperators machen, dies kann man zum Beispiel
dem Lehrbuch [17] entnehmen. Die Lösung der Schwingungsgleichung (3.11)
d2
�z� + γ02 �z� = −E (t)
dz 2
(8.29)
78
KAPITEL 8. ANHANG
wird im folgenden berechnet, dabei ist das Feld E (t) während der Pulsdauer δ aus (2.4)
�
1 �
E (t) = E0 2 cos(γt + �) − cos(γ + t + �) − cos(γ − + �) ,
4
(8.30)
mit γ ± = γ ± �. F¨
ur Zeiten t > δ ist es Null. Die L¨osung der Differentialglei­
chung setzt sich aus der homogenen zh und der speziellen Lösung zs zusammen, die
Erwartungswert-Klammern werden einfacherweise weggelassen. Die homogene L¨osung
ist mit den Konstanten A und B durch
zh = A cos γ0 t + B sin γ0 t
(8.31)
gegeben. F¨
ur die spezielle L¨osung muß f¨
ur alle Summanden in (8.30) gelten
z̈s + γ02 zs = −a cos (γi t + �).
(8.32)
zs = z0 cos (γi t + �)
(8.33)
(−γi2 + γ02 )zs = −a cos (γi t + �),
(8.34)
Mit dem Ansatz
folgt
und somit
z0 =
γ02
−a
.
− γi2
(8.35)
Insgesamt erh¨alt man als Summe der homogenen und der speziellen L¨osung
z(t) = A cos (γ0 t) + B sin (γ0 t)
(8.36)
E0
1
cos (γt + �)
2
2 γ0 − γ 2
−
1
E0
cos (γ+ t + �)
2
2
4 γ0 − γ +
E0
1
+
cos (γ− t + �)
2
2
4 γ0 − γ −
+
Zum Zeitpunkt t = 0 ist das Elektron im Oszillator-Grundzustand und hat keine
bevorzugte Impulsrichtung. Die Anfangsbedingung lautet also z(0) = 0 und ż(0) = 0.
Man erhält mit den Anfangsbedingungen
und
E0
0 = A − cos �
4
�
E0
0 = γ0 B + sin�
4
�
2
1
1
− 2
− 2
2
2
2
2
γ0 − γ
γ0 − γ + γ0 − γ −
�
2γ
γ+
γ−
− 2
− 2
2
2
2
2
γ0 − γ
γ0 − γ + γ0 − γ −
�
(8.37)
.
(8.38)
8.3. OSZILLATOR: EHRENFEST-THEOREM
79
Daraus folgen die Koeffizienten
�
�
E0
2
1
1
−
− 2
,
cos �
A =
2
2
4
γ02 − γ 2 γ02 − γ+
γ0 − γ −
�
�
E0
γ− /γ0
γ+ /γ0
2γ/γ0
B = − sin �
− 2
.
−
2
2
4
γ02 − γ 2 γ02 − γ+
γ0 − γ −
(8.39)
(8.40)
Erwartungswert nach Pulsende
Nach Pulsende schwingt der Erwartungswert mit der Eigenfrequenz γ0 . Für die in
Kapitel 1 definierten Gr¨oßen δ und n ergibt sich mit der eingef¨
uhrten Phase β0 und
t = δ am Pulsende
γδ = 2ξn,
γ0 δ = β 0 ,
γ± δ = (γ ± �)δ = (n ± 1)2ξ.
(8.41)
(8.42)
(8.43)
Am Pulsende ergibt sich mit diesen Größen und (8.36)
zδ = z(δ ) = A(cos β0 − 1) + B sin β0 ,
żδ = ż(δ ) = −γ0 A sin β0 + γ0 B(cos β0 − 1).
(8.44)
(8.45)
Die Schwingung nach Pulsende läßt sich durch ihre Amplitude C und ihre Phase χ
ausdrücken:
z(t) = C cos (γ0 (t − δ ) + χ) ,
ż(t) = −γ0 C sin (γ0 (t − δ ) + χ) .
(8.46)
(8.47)
z(δ ) = C cos χ = A(cos β0 − 1) + B sin β0 ,
ż(δ ) = −γ0 C sin χ = −γ0 A sin β0 + γ0 B(cos β0 − 1).
(8.48)
(8.49)
Aus den Anschlußbedingung der L¨osungen f¨
ur t = δ ergibt sich aus (8.44),(8.45) sowie
(8.46),(8.47)
Durch Quadrieren und danach Addieren der beiden Gleichungen erhält man die Schwin­
gungsamplitude
C 2 = [A(cos β0 − 1) + B sin β0 ]2 + [−A sin β0 + B(cos β0 − 1)]2
�
�
= (A2 + B 2 ) cos2 β0 − 2 cos β0 + 1 + sin2 β0
= (A2 + B 2 )2[1 − cosβ0 ]
β0
= (A2 + B 2 ) sin2 .
2
ur die Amplitude erh¨alt man somit
F¨
∝
β0
C = 2 A2 + B 2 | sin |.
2
(8.50)
(8.51)
80
8.4
KAPITEL 8. ANHANG
Umskalierung und atomare Einheiten
Die Schr¨odingergleichung f¨
ur den harmonischen Oszillator im Laserpuls ist eine partielle
Differentialgleichung in Ort und Zeit.
i�
φ
�2 φ 2
1
ω(z, t) = (−
+ mγ02 z 2 + e · zE (t))ω(z, t).
2
φt
2m φz
2
(8.52)
Ihre Lösung ergibt eine Wellenfunktion zum Zeitpunkt t in der Einheit Sekunden ,
ihr Betragsquadrat eine Aufenthaltswahrscheinlichkeitsdichte am Ort z in Metern. Um
diese Gleichung numerisch zu behandeln, werden die dimensionsbehafteten Größen
durch dimensionslose ersetzt. Es entsteht eine einheitenlose Gleichung. Die ubliche
¨
Methode ist die Einführung atomarer Einheiten. Die Simulationsergebnisse werden
dann in atomaren Längen und Zeiten angegeben. Die atomare Ortseinheit ist dabei
der Bohrsche Radius. Die Ersetzung des Ortes z in der Schrödingergleichung erfolgt
mit
�2
(8.53)
z = a0 z � = 4ξψ0 2 z � .
me
Setzt man diese in die Schrödingergleichung (8.52) ein und fordert eine dimensionslose
Gleichung, erh¨alt man die Ersetzungsvorschrift f¨
ur die dimensionsbehafteten Gr¨oßen
Zeit t , elektrische Feldstärke E und Eigenfrequenz γ des Oszillators:
�3 �
t,
me4
1 m2 e 5 �
E,
E =
(4ξψ0 )3 �4
1 me4 �
γ =
γ.
(4ξψ0 )2 �3
t = (4ξψ0 )2
(8.54)
(8.55)
(8.56)
Die drei Frequenzen im elektrischen Feld werden mit
γi =
1 me4 �
γ
(4ξψ0 )2 �3 i
(8.57)
ersetzt.
Die atomaren Einheiten la ,ta , Ea und γa besitzen folgende Werte:
�2
= 5, 292 · 10−11 m,
me2
�3
= (4ξψ0 )2 4 = 2, 419 · 10−17 s,
me
1 m2 e 5
V
=
= 5, 142 · 1011 ,
3
4
(4ξψ0 ) �
m
4
1 me
1
=
= 4, 134 · 1016 .
2
3
(4ξψ0 ) �
s
la = a0 = 4ξψ0
ta
Ea
γa
(8.58)
8.4. UMSKALIERUNG UND ATOMARE EINHEITEN
81
Die dimensionslose Schrödingergleichung lautet dann
i
1
1 φ2
φ
� �
ω(z
,
t
)
=
[
−
ω(z � , t� ) + γ �2 z �2 + z � E � (t� )]ω(z � , t� ).
�
�2
φt
2
2 φz
(8.59)
82
KAPITEL 8. ANHANG
Literaturverzeichnis
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