pdf-Datei: 833 KB

Laserspektroskopie zur Aufklärung des
Umweltverhaltens von Metallen
G. Geipel
Lehrerfortbildung 2003/2004
09.Februar 2004
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Chemische Speziation
• Was ist Speziation ?
– Chemischer Zustand eines Elementes unter
definierten chemisch-physikalischen Bedingungen
• Wodurch wird Speziation beeinflusst ?
–
–
–
–
–
–
–
–
–
Konzentration der Elemente
Organische und anorganische Liganden
pH-Wert
Ionenstärke (Aktivitätskoeffizient)
Temperatur, Druck (Gleichgewichte mit Gasen)
Redoxpotential (Sauerstoffkonzentration)
Festphasen (Oberflächenstruktur)
Kolloide
Mikroorganismen, Pilze
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
1
Warum Umweltverhalten aufklären ?
• Migrationsverhalten wird von der Komplexbildung
der Actinide in der wässrigen Phase und der
Wechselwirkung der gebildeten Komplexe mit
Gesteinsoberflächen (Sorption /
Oberflächenkomplexierung) bestimmt.
• Die vorhandenen Datenbanken (z.B. NEA) weisen
zum Teil erhebliche Lücken auf.
• Die Konzentrationsbereiche für Actinide in
umweltrelevanten Bereichen (Wismut-Bergbau,
Endlagerszenarien) sind extrem niedrig.
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Transportprozesse
Fließgeschw.
Porosität
Hydrogeolog.
Bedingungen
Druck
Transport
Radioaktivität
Diffusion
RedoxBiofilme potential
Speziation
Oberflächenkomplexe
Redoxpotential
Gelöster
Komplex
Liganden
Liganden
Löslichkeit
Sorption
Verwitterung
Ausfällung
Kolloide
Quellterm
Actinide
Mikroorganismen
Kolloide
Ausfällung
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
2
Vorteile spektroskopischer Methoden
• Kein Eingriff in das System während der Messung
notwendig (z.B. elektrochemische Methoden)
• Nichtinvasive Methoden (keine Anfärbereagenzien)
• Die Bestimmung von Komplexbildungskonstanten
erfolgt aus der Veränderung der spektroskopischen
Eigenschaften
• Spezies und deren Konzentration direkt bestimmbar
• Laserinduzierte Methoden erreichen auf Grund der
Intensität der Lichtquelle Nachweisgrenzen
, * c < = 1 x10-7 cm-1
(konventionelle Technik , * c > = 1 x10-4 cm-1)
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Physikalisches Grundprinzip
Lichtquelle
Absorber
I0
Transmission
IT
A =
Streuung
Plasma (LIBS)
Lichtemission
(TRLFS)
Absorption
~ I0 *A
h*v
A > 10-11 cm-1
Relaxationsprozess
)E
)Q
I0 - IT
------- >10-4 cm-1
I0
Wärme
(LPAS)
(TLS)
A > 10-7 cm-1
Photochemische
Reaktion
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
3
Laserspektroskopische Methoden im IRC
• Messung der Absorption
(Laserinduzierte Photoakustische Spektroskopie)
– Uran(VI)-karbonate (bei Raumtemperatur)
– Uran(IV)
Ligand
– Neptunium(III), (IV), (V) und (VI)
– Plutonium(III), (IV), (V) und (VI)
Spektroskopische Eigenschaften
– Americium(III)
• Messung der Fluoreszenz
des Metalls
Emission von Photonen
Spektroskopische Eigenschaften
des Metalls
Emission von Energie
(Zeitaufgelöste Laserinduzierte FemtosekundenFluoreszenzspektroskopie)
– organische Komplexliganden
Laser-
Actinid
(Zeitaufgelöste Laserinduzierte Fluoreszenzspektroskopie)
– Uran(VI) und Uran(IV)
– Americium(III)
– Curium(III)
• Messung der Fluoreszenz (fs-TRLFS)
Ligand
Org.
Ligand
anregung
Spektroskopische Eigenschaften
des organischen Liganden
Emission von Photonen
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Optische Eigenschaften der Actinide
f0
f1
+7
f2
+6
f3
Fluoreszierende Spezies
f4
5
+5
f
+4
f6
f7
+3
Ac
Th
Pa
U
Np
Pu
Am Cm
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
4
Welche Methoden sind für 5f-Elemente
geeignet ?
• Messung der Absorption (LIPAS, TLS)
– Uran(VI)-karbonate
– Uran(IV)
– Neptunium(III), (IV), (V) und (VI)
– Plutonium(III), (IV), (V) und (VI)
– Americium(III)
• Messung der Fluoreszenz (TRLFS, LFS)
– Uran(VI) (nicht für Karbonate)
– Uran(IV)
– Americium(III)
– Curium(III)
– Fluoreszenz emittierende organische
Komplexliganden
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Laserinduzierte Photoakustische
Spektroskopie
Photoakustischer Effekt =
Erzeugung von Schall nach Absorption
modulierten Lichtes
Entdeckt durch G. Bell 1880
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
5
Methoden (I)
• Absorptionsspektroskopie
– Messung der bei der strahlungslosen Deaktivierung
freiwerdenden Energie. Diese ist der Absorption
proportional. Die freiwerdende Energie bedingt eine
örtlich begrenzte Erwärmung. Die damit verbundene
Ausdehnung verursacht eine Druckänderung.
• Laserinduzierte Photoakustische Spektroskopie
(LIPAS)
– Messung der, aus der obengenannten Erwärmung,
resultierenden Änderung des Brechungsindizes in der
Lösung mit Hilfe eines „Probelichtstrahles“
• Laserinduzierte Thermische Linse
• Laserinduzierte Thermische Ablenkung
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Schema Laserinduzierte Photoakustische
Spektroskopie
Nd:YAG
(GCR 230-10)
355 nm
500 mJ
OPO und FDO
(MOPO730-10)
FPD
GPIB
PC
Systemsteuerung
Datenaufnahme
GPIB
Oszilloskop
220…440 nm
~ 4 mJ
440…690 nm
~ 40 mJ
Küv.
PCT
Delay Generator
266 nm
<35 mJ
Controller
OPO
Energie
Meter
FHG
Attenuator
Vorverstärker
spektr. Verst.
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
6
Vergleich UV-VIS und LIPAS Spektroskopie
0.36 M UO22+ / HCO3- /CO32-
1x10-4 M UO22+ / HCO3- /CO322
6x10
-1
2.0x10
2
5x10
Intensität / A.U.
Absorbance
-1
1.5x10
-1
1.0x10
-2
5.0x10
2
4x10
2
3x10
2
2x10
2
1x10
0
0.6
Differenz
Daten und Fit / %
Differenz
Daten und Fit / %
0.0
0.4
0.2
0.0
380
400
420
440
460
480
0.4
0.2
0.0
380
W ellenlänge / nm
400
420
440
460
480
Wellenlänge / nm
Geringe Unterschiede begründet in:
Anzahl der Meßpunkte bei UV-VIS 10 mal größer
Energiemessung LIPAS
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Photoakustische Parameter von Actiniden
Ion
OxidationsAb. Maximum
M.Abs.Koeff.
Nachweisgrenze
zustand
nm
M-1cm-1
M
ppm
_________________________________________________________________________
Am
(III)
503
380
1 * 10-8
0.003
Pu
(III)
600
38
1 * 10-7
0.03
Pu
(IV)
470
55
1 * 10-7
0.03
Pu
(V)
568
19
5 * 10-7
0.10
Pu
(VI)
830
550
1 * 10-8
0.003
Np
(V)
980
395
1 * 10-8
0.003
U
(IV)
650
58
1 * 10-7
0.03
U
(VI)
415
8
1 * 10-6
0.20
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
7
Laser-Induzierte Photoakustische Spektren
Uran(IV) - Arsenat System
450
-4
400
Intensität / A.U.
350
300
250
200
4+
1 x 10 M U
Ionenstärke 0.5 M
0.5 M HClO4
C H AsO / M
0
-3
1 x 10
-3
3 x 10
-3
5 x 10
3
4
150
100
50
0
-50
600
620
640
660
680
Wellenlänge / nm
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Komplexbildung –
Chemisches Gleichgewicht
Mz+ + x H3XO4
K=
log
M(H(3-y)XO4)x(z-xy)+ + xy H+
[M(H(3-y)XO4)x(z-xy)+] * [H+]xy
[Mz+] * [H3XO4]x
[M(H(3-y)PO4)x(z-xy)+]
[Mz+]
X = P; As
Mz+ = U4+; UO22+
= log K’ + x log [H3XO4]
log K’ = log K - xy log[H+]
•
•
Bestimmung zweier unabhängiger Variablen x; y durch Änderung
– der H3XO4 Konzentration bei konstantem [H+]
für x
– und der H+ Konzentration
für y
Extrapolation auf “unendliche Verdünnung”
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
8
Validierung der Komplexbildung
Bestimmung der Anzahl der an der Reaktion beteiligten Arsenatmoleküle
1.2
Ionenstärke 0.5 M
0.25 M HClO4
0.8
4+
log [Komplex] / [U ]frei
1.0
0.6
0.4
log K’ = 3.29 ± 0.27*
Anstieg = 1.08 ± 0.10
R2 = 0.96
0.2
0.0
-0.2
Datenpunkte
Linearer Fit
95% Konfidenzbereich
-0.4
-0.6
-3.6
-3.4
-3.2
-3.0
-2.8
-2.6
-2.4
-2.2
-2.0
log [H3AsO4]
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Berechnung der Stabilitätskonstanten
U4+ + H3XO4
P
As
3H+ + XO43P
As
U4+ + 2H+ + XO43P
As
U(H2XO4)3+ + H+
log K0 = 3.53 ± 0.09
log K0 = 3.34 ± 0.04
H3XO4
0
log β = 21.70 ± 0.04
log β0 = 20.60
UH2XO43+
log β0 = 25.23 ± 0.13
log β0 = 23.94 ± 0.08
G. Geipel , G. Bernhard, V. Brendler; Complex Formation of Uranium(IV) with Phosphate and Arsenate
in B.-J. Merkel, B. Planer-Friedrich, Chr. Wolkersdorfer (editors) : Uranium in the Aquatic Environment,
Springer Verlag Berlin, Heidelberg, 2002, p. 373
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
9
Speziationsdiagramm
100
Speziesverteilung / % U4+
90
80
70
60
Phosphat System
3+
U(H2PO4)
50
40
Arsenat System
3+
U(H2AsO4)
4+
4+
U
3+
U(OH)
30
Ionenstärke 1.0 M
[H3XO4]
1*10-4 M
4+
[U tot.]
5*10-5 M
U
3+
U(OH)
20
10
0
0
1
2
3
+
- log [H ]
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Zeitaufgelöste Laserinduzierte
Fluoreszenzspektroskopie
(TRLFS)
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
10
Methoden (II)
• Fluoreszenzspektroskopie
– Messung der aus einer angeregten Probe emittierten
Photonen
• Detektion
– Spektrale Auflösung des Emissionssignals mittels
Gitterspektrographen
– nicht zeitauflösend
» PMT (scannen der spektralen Intensitätsverteilung)
» Diodenarray
– zeitauflösend
» zwei unterschiedliche Verfahren
» Phasenverschiebung zwischen moduliertem Anregungsstrahl
und gemessenem Fluoreszenzsignal (frequency domain)
» Zeitliche Verschiebung der Messung gegenüber dem
Anregungspuls (time domain, Boxcartechnik)
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Grundprinzip der Fluoreszenzmessung
Probe
Laser
Anregungspuls
U(VI)
Nd:YAG
266 nm
Fluoreszenz
U(IV)
MOPO
248 nm
Monochromator oder
Spektrograph
Cm(III) Ti:Sa
396 nm
Lichtempfindlicher Detektor
Diodenarray
Messsystem
Kontroller + PC
CCD-Kamera
mit
Bildverstärker
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
11
Zeitschema der Boxcar-Technik
3.5
Laserpuls
Fluoreszenzsignal (diexp. / 30 + 100 ns)
Belichtung des CCD-Sensors
3.0
Intensität
2.5
2.0
Nutzbarer Zeitbereich
Fluoreszenzzerfallszeiten > 20 ns
(Belichtungsdauer 5 ns = Minimum)
1.5
1.0
0.5
0.0
0
25
50
75
100
125
150
Zeitskala / ns
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Lichtabsorption und Emission
H+
+
L
Absorption
von Licht
Emission
H+ von Licht
+
hν5
L*
hν1
Deprotonierung:
HL
+
M
Komplexbildung:
Reaktion im angeregten Zustand
HL*
hν2
+
M*
HL
M
hν3
Keq
ML
+
H+
L
ML*
+
H+
hν4
ML
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
12
Nachweisgrenzen für
Fluoreszenzspektroskopie
Ion
UO2++
TRLIFS
LIPAS
-10
1x10 Mol/l 1x10-6 Mol/l
U4+
Np-(V)
Pu-(IV)
Am-(III)
Cm-(III)
Nd-(III)
Eu-(III)
1x10-7
1x10-8
1x10-7
1x10-9 Mol/l 1x10-8
2x10-11 Mol/l
3x10-7 Mol/l 1x10-5
1x10-12 Mol/l
Mol/l
Mol/l
Mol/l
Mol/l
Mol/l
Speziationsuntersuchungen erfolgen in der Regel bei
höheren Konzentrationen
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Fluoreszenzspektroskopische Daten aquatischer
Uran(VI) Spezies (Auswahl)
Spezies
Fl-lebensd./ µs
Emissionsmaxima / nm
UO22+
1.7 +/- 0.2
473
488
510
533
558
UO2OH+
32.8 +/- 2.0
480
497
518
541
566
0.03 +/- 0.005
489
501
522
542
UO2SO4
4.7 +/- 0.3
478
494
515
538
563
UO2(SO4)22-
11.0 +/- 1.0
478
494
515
538
563
UO2(SO4)34-
18.3 +/- 1.0
478
494
515
538
563
UO2(H2AsO4)+
12.3 +/- 1.2
478
494
514
539
563
504
525
547
497
518
541
571
494
517
541
565
484
504
526
547
UO2(OH)42-
UO2(HAsO4)
0.1<τ<1.0
UO2(H2AsO4)2
38.3 +/- 3.5
UO2(H2PO4)+
14.0 +/- 1.3
481
UO2(HPO4)
Ca2UO2(CO3)3
0.065 +/- 0.015
464
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
13
TRLFS-System für Curium Untersuchungen
Spektrograph
Glove box
Laserfenster
Kontroller und PC
Ti-Sapphire-Laser
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Fluoreszenzspektren
Intensität / A.U.
Gelöste und feste Uranyl-Arsenato-Spezies
2.0x10
4
1.5x10
4
1.0x10
4
5.0x10
3
solution
UO2HAsO4(aq.)
5
1.0x10
4
8.0x10
UO2HAsO4x 4H2O
Trögerit
4
6.0x10
4
4.0x10
4
2.0x10
0.0
475
Forschungszentrum Rossendorf
500
525
550
Wellenlänge / nm
Institute of Radiochemistry
14
Zeitaufgelöstes Fluoreszenzspektrum
3x10
5
3x10
5
2x10
5
2x10
5
1x10
5
5x10
4
0
10
W avelength / nm
ay t
im e
425 450 475 500 525 550 575 600 625 50
Del
40
/ µs
20
30
Fluorescence intensity / A.U.
5x10-6 M UO22+, 2.5x10-3 M H3AsO4, pH = 2.5
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Validierung der Komplexbildung
Uran (VI) und Arsenat
log {[UO2(H)n(AsO4)m(2+n-3m)+]/[H+]n*[UO22+]}
12
11
10
9
8
7
UO2HAsO4(aq)
+
UO2H2AsO4
UO2(H2AsO4)2(aq)
linearer Fit
Konfidenzbereich
6
5
4
3
2
1
0
-20
-18
-16
-14
3log [AsO4 ]
-12
-10
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
15
Vergleich der Stabilitätskonstanten
Uran(VI) and Uran (IV)
Mm+ + 2 H+ + XO43-
M(H2XO4) (m-1)+
M = UO22+, U4+
X = P,As
UO2(H2XO4)+
log β°
P
22.82 ± 0.15 1,2)
As
21.96 ± 0.24 3)
U (H2XO4)3+
25.23 ± 0.13 4)
23.94 ± 0.08 4)
1)
I. Grenthe, J. Fuger, R. J. Lemire, A. B. Muller, C. Nguyen-Trung and H. Wanner,
Chemical Thermodynamics of Uranium, 1st ed. , Elsevier Science Publishers, Amsterdam, 1992.
2) V. Brendler, G. Geipel, G. Bernhard and H. Nitsche; Radiochim. Acta 74, 1996, 81-86
3) M. Rutsch, G. Geipel, V. Brendler, G. Bernhard and H. Nitsche, Interaction of Uranium(VI) with
Arsenate in Aqueous Solution Studied by Time-Resolved Laser-Induced Fluorescence Spectroscopy (TRLFS), Radiochim. Acta 86 (1999), 135
4) G. Geipel , G. Bernhard, V. Brendler; Complex Formation of Uranium(IV) with Phosphate and Arsenate
in B.-J. Merkel, B. Planer-Friedrich, Chr. Wolkersdorfer (editors) : Uranium in the Aquatic Environment,
Springer Verlag Berlin,
Heidelberg, 2002, p. 373
Forschungszentrum
Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Speziesverteilung im Wasser eines
Tailingbeckens als Funktion des pH-Wertes
2+
relative Speziesverteilung [UO2 ] / %
100
90
2+
80
UO2
UO2SO4(aq)
70
2-
UO2(SO4)2
+
UO2H2PO4
UO2HPO4(aq)
60
50
+
UO2H2AsO4
UO2HAsO4(aq)
UO2CO3(aq)
40
2-
UO2(CO3)2
30
4-
UO2(CO3)3
20
10
0
2
3
4
5
6
pH
7
8
9
10
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
16
6
1.4x10
6
1.2x10
6
1.0x10
5
8.0x10
5
6.0x10
5
4.0x10
5
2.0x10
2.75
3.97
4.31
4.52
4.75
4.82
5.11
pH
5.41
5.66
6.01
6.9
450
500
550
600
Fluoreszenz intensität / A.U.
Fluoreszenzspektren als Funktion des pH
Veränderung der Speziation
650
Wellenlänge / nm
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Schema fs-Lasersystem für
Kurzzeitspektroskopie
Diode gepumpter Nd:YVO4 Laser
5 W cw / 532 nm
Ti:Sapphire Oszillator
130 fs; 800nm; 80 MHz
1W@800nm
Nd:YLF
10 mJ
250 ns
527 nm
1kHz
Stretcher / Compressor /
Ti:Sapphire Verstärker
(regenerativer und multipass)
130 fs; 800nm; 1 kHz
Nd:YLF
10 mJ
250 ns
527 nm
1kHz
ps-Option: (80 ps)
Oszillator und Verstärker
SHG/THG
3 mJ@800nm
SHG/THG
400/266 nm
Parametrischer
Verstärker
< 130 fs
> 10 µJ
290-10000nm
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
17
Prinzip der Lichtverstärkung
(Regenerativer Verstärker)
Stretcher
ps-Maske, ohne Umbau
Tsunami auf 1.6 ps
Verstärker
Pulse-Slicer
Compressor
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Zeitschema der Boxcar-Technik
5
fs-Laserpuls
Fluoreszenzsignal (monoexp.)
Belichtungszeit (80 ps)
Intensität
4
3
Nutzbarer Zeitbereich
2
ps/fs-Technik
1
0
0
2
4
6
8
10
12
14
Zeitskala / ns
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
18
Zeitaufgelöste Fluoreszenzspektroskopie
(Fluoreszenzzerfallszeiten < 20 ns)
SHG / THG
Küvettenhaus
Spektrograf
ICCD
Fiber für Wellenlängenbestimmung – Photodiode – Energiemessung
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Neptunium(V) und
2,3-Dihydroxybenzoesäure bei pH 3.0
1x10-4 M 2,3-Dihydroxybenzoesäure
5x10-4 M Np(V)
I = 0.1 M; pH 3
5
10
600
500
Intensität / A.U.
Intensität / A.U.
700
400
300
200
4
10
Data
Intensity
Lifetime
100
137900 ± 850
382.0 ± 3.5 ps
0
350
400
450
Wellenlänge / nm
500
0
200 400 600 800 1000 1200 1400
Zeitverzögerung / ps
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
19
Neptunium(V) und
2,3-Dihydroxybenzoesäure bei pH 3.0 (II)
Stern-Volmer-Gerade
3.0
Validierung
0.50
log ([ Komplex ] / [ Ligandfrei ])
Daten
Linearer Fit
95% Konfidenzbereich
2.5
(I0/I)-1
2.0
1.5
1.0
0.5
Daten
Linearer Fit
95% Konfidenzbereich
0.25
0.00
-0.25
-0.50
-0.75
-1.00
-1.25
0.0
0.0
-4
2.0x10
-4
-4
4.0x10 6.0x10
+
[NpO2 ] / mol/L
-4
8.0x10
-4.4
-3
1.0x10
-4.2
-4.0
-3.8 -3.6
+
log [NpO2 ]
-3.4
-3.2
-3.0
Experimentelle Daten:
Anregungswellenlänge
320 nm
Ergebnisse :
Geradenanstieg
1.05 ± 0.07
Emissionsmaximum
Fluoreszenzzerfallszeit
440 ± 2 nm
368 ± 26 ps
Bildungskonstante
log K = 3.42 ± 0.06
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Ergebnisse der Komplexbildungsreaktion
Neptunium(V) - 2,3 Dihydroxobenzoesäure
pH
3.0
4.0
5.0
6.0
7.0
Anstieg
1.05 ± 0.07
1.5 ± 0.65
1.21 ± 0.14
log K
3.42 ± 0.06
3.13 ± 0.15
3.28 ± 0.06
Anstieg
1.67 ± 0.10
1.94 ± 0.18
log K
6.89 ± 0.03
7.06 ± 0.06
• Bei pH-Werten < 5 erfolgt die Komplexbildung enstrechend
NpO2+ + C6H3(OH)2(COO)-
C6H3(OH)2(COO)(NpO2)
mit einer Bildungskonstante
log K11 = 3.33 ± 0.04.
• Bei pH > 5 wird ein zweiter Komplex entsprechend der Reaktion
2NpO2+ + C6H3(OH)(O)(COO)-C6H3(OH)(O)(COO)(NpO2)2
gebildet. Die Bildungskonstante für diesen Komplex beträgt
Forschungszentrum Rossendorf
log K12 = 6.92 ± 0.03.
Institute of Radiochemistry
20
Speziationsdiagramm
5x10-3 M NpO2+; 5x10-3 M C6H3(OH)2(COO)- ; I = 0.1 M
NpO2+ C H (OH) (COO)NpO
6 3
2
2
C6H3(OH)(O)(COO)(NpO2)2
NpO2OH
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
Zusammenfassung
• Laserinduzierte spektroskopische Methoden
sind wichtige Hilfsmittel für die Untersuchung
der Wechselwirkung der Actiniden mit
komplexbildenden Liganden.
• Diese Methoden erlauben die Untersuchung
der Wechselwirkungen der Actinide in
umweltrelevanten Konzentrationsbereichen.
Forschungszentrum Rossendorf
Institute of Radiochemistry
21