Bachelor Arbeit von Nils Valentin Hauff - KIP Wiki

RUPRECHT-KARLS-UNIVERSITÄT HEIDELBERG
Nils Valentin Hau
Dielektrische Permittivität von HY-1 Glas bei
hohen Frequenzen und tiefen Temperaturen
Bachelorarbeit
Mai 2015
KIRCHHOFF-INSTITUT FÜR PHYSIK
Fakultät für Physik and Astronomie
Ruprechts-Karls-Universität Heidelberg
Bachelorarbeit
im Studiengang Physik vorgelegt von
Nils Valentin Hau
geboren in Ludwigshafen am Rhein
Mai 2015
Dielektrische Permittivität von HY-1 Glas bei
hohen Frequenzen und tiefen Temperaturen
High-Frequency Dielectric Permittivity of HY-1
Glass at Low Temperatures
Die Bachelorarbeit wurde ausgeführt von Nils Valentin Hau am
Kirchho-Institut für Physik
unter der Betreuung von
Herrn Prof. Dr. C. Enss
Die physikalischen Eigenschaften ungeordneter Festkörper bei tiefen Temperaturen
werden durch quantenmechanisches Tunneln von Atomen bestimmt. Das StandardTunnelmodell (STM) beschreibt viele Festkörpereigenschaften erfolgreich. Eine vom
STM nicht vorhergesagte, aber beobachtete Abhängigkeit der dielektrischen Permittivität des Glases BaO-Al2 -O3 -SiO2 von schwachen äuÿeren Magnetfeldern führte zu
einer Reihe von Erweiterungen des STMs, etwa der Berücksichtung nuklearer Quadrupolmomente. Dies führte zur Untersuchung der dielektrischen Permittivtät von
Multikomponentengläsern mit groÿen Kernquadrupolmomenten im äuÿeren Wechselfeld mit Frequenzen im Bereich von etwa 100 Hz bis 20 kHz. Dabei konnten erhebliche
Abweichungen von der Vorhersage durch das STM beobachtet werden.
In der vorliegenden Arbeit wird dielektrische Permittivität des Multikomponentenglases HY-1 bei Temperaturen zwischen 32 mK und 10 K bei einer Frequenz von
etwa 1 GHz untersucht. Das Glas HY-1 enthält einige Molprozent Holmium, welches
ein groÿes Kernquadrupolmoment besitzt. Man erwartet daher, dass der Einuss
von Kernquadrupolmomenten auf die Tieftemperatureigenschaften von Gläsern besonders deutlich zu beobachten ist. Tatsächlich wurden im Rahmen dieser Arbeit
signikante Abweichungen zum STM gefunden.
The physical properties of disordered solids at low temperatures are determined by
quantum mechanical tunneling of atoms. The standard tunneling model (STM) allows a successfull qualitative discription of many properties of glasses. About 20
years ago an inuence of low magnetic elds on the dielectric permittivity of the
glass BaO-Al2 -O3 -SiO2 was observed. Such a magnetic eld dependence can not be
described by the STM and led to series of extensions. In particular an extension
taking into account the eect of nuclear quadrupol moments was suggested.
In this thesis the dielectric permittivity of the multicomponent glass HY-1 was studied in a temperature range between 32 mK and 10 K at a frequency of approximately
1 GHz. The glass HY-1 contains several molar percent of holmium, which carries a
large nuclear quadrupol moment. Due to this a obvious inuence of the quadrupol
moments to the low temperature properties of glasses is expected. Indeed discrepancies between observation and the STM were observed.
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung
1
2 Physikalische Grundlagen
3
2.1 Gläser bei tiefen Temperaturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3
2.1.1 Spezische Wärmekapazität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3
2.1.2 Wärmeleitfähigkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4
2.2 Standard-Tunnelmodell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5
2.2.1 Zwei-Niveau Näherung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7
2.3 Wechselwirkung von Zwei-Niveau Systemen mit elektrischen Feldern . . 14
2.3.1 Zeitabhängige Störungstheorie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3.2 Dielektrische Suszeptibilitätsbeiträge von Zwei-Niveau Systemen im
äuÿeren Feld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.3.3 Realteil der dielektrischen relativen Permittivität . . . . . . . . . . . 19
2.3.4 Gesamtfunktion des Realteils der dielektrischen relativen Permitvität 24
2.4 Grenzen und Erweiterungen des Standard-Tunnelmodells . . . . . . . . 25
2.4.1 Inkohärentes Tunneln . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.4.2 Dipol-Dipol Wechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.4.3 Kernquadrupolmodell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3 Experimentelle Methoden
29
3.1 Erzeugung tiefer Temperaturen und Thermometrie . . . . . . . . . . . . 29
3.2 Versuchsaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
i
ii
Inhaltsverzeichnis
3.2.1 Glas-Probe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.2.2 Messaufbau und Messmethodik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
4 Experimentelle Ergebnisse
37
4.1 Durchführungsmethodik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.1.1 Thermaliserungskriterien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.1.2 Fehlergewichtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.1.3 Lineare Anregung und Wärmeeintrag . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.2 Verlustwinkel des Resonators . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4.3 Realteil der relativen Permittivität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
4.3.1 Anpassung der Vorhersage des Stanadard-Tunnelmodells . . . . . . 44
4.3.2 Diskussion des Realteils der relativen Permittivität . . . . . . . . . . 46
4.3.3 Gültigkeit des Standard-Tunnelmodells . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.4 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
5 Zusammenfassung
53
1.
Einleitung
Festkörper lassen sich anhand ihrer mikroskopischen Struktur in zwei Kategorien
einteilen: Die der Kristalle und die der amorphen Festkörper. Während kristalline
Festkörper strukturell eine Fernordnung aufweisen, gibt es diese bei amorphen Festkörpern nicht. Im amorphen Festkörper variieren Bindungslängen und Bindungswinkel zwischen einzelnen Atomen, so dass sich keine langreichweitige Ordnung ausbilden
kann [Ell90]. Gläser sind solche amorphen Festkörper. Sie entstehen durch schnelles
Abkühlen einer Schmelze, so dass die Dauer des Abkühlprozesses unter den Schmelzpunkt kürzer ist, als die benötigte Zeit der Atome sich zu einer kristallinen Struktur
zu ordnen. Die mikroskopischen Strukturen des im Folgenden häuger exemplarisch
betrachteten Quarzglases (SiO2 ) und des Quarzkristalls sind in Abbildung 1 skizziert. Während das temperaturabhängige Verhalten von Kristallen, wie in der Wär-
Skizze der mikroskopischen Strukur von Quarzkristall und Quarzglas:
Schwarze Punkte skizzieren die Positionen der Siliziumatome und weiÿe sind die der Sauerstoatome, während die schwarzen Linien die zwischenatomaren Bindungen darstellen.
Diese unterscheiden sich durch feste Atomabstände und feste Bindungswinkel in einem idealen Kristall (links) und einer breiten Verteilung von Atomabständen und Bindungswinkeln
in einem Glas (rechts).
Abbildung 1.1:
mekapazität und Wärmeleitfähigkeit beobachtbar, durch das Debye-Modell [Deb12]
beschrieben werden kann, verursacht die strukturelle Unordnung bei Gläsern ein bezüglich Kristallen stark abweichendes Verhalten im Regime tiefer Temperaturen in
den akustischen, thermischen und dielektrischen Eigenschaften. Zur theoretischen
Beschreibung der Tieftemperatureigenschaften von Gläsern dient das in Kapitel 2.2
vorgestelle Standard-Tunnelmodell [Phi72], [And72]. Dieses beruht auf der Beobachtung, dass es in Gläsern für einzelne Atome mehrere, energetisch ähnliche Minima in
der Potentiallandschaft gibt, in denen sich diese Atome aufhalten können. In Kapitel
2.1 werden einige exemplarische Tieftemperatureigenschaften von Gläsern vorgestellt
1
2
1. Einleitung
die, zusammen mit einer beobachteten qualitativen Universalität dieser Glaseigenschaften, das Standard-Tunnelmodell motivieren können.
Das Standard-Tunnelmodell ist in der Lage von Ergebnisse von Messungen der spezische Wärmekapazität und Wärmeleitfägigkeit amorpher Festkörper, sowie das
qualitative Verhalten akustischer und dielektrischer Eigenschaften vorherzusagen.
Allerdings wurden in akustischen und dielektrischen Messungen im Temperatubereich unter 100 mK auch systematische Abweichungen zur Vorhersage des StandardTunnelmodells beobachtet [z.B. Bec90a, Luc11].
Zur Beschreibung dieser systematischen Abweichungen zum Standard-Tunnelmodell
existiert inzwischen eine Vielzahl von Erweiterungen des Modells. Eine besonders
wichtige Modellerweiterung beschreibt den Einuss nuklearer Quadrupolmomente
auf die dielektrische Eigenschaften [Wür02].
In [Luc14] wurden dazu das Multikomponenten Glas HY-1 untersucht, das durch das
darin vorkommende Oxid Ho2 O3 groÿe nukleare Quadrupolmomente aufweist und es
wurden starke Abweichungen von der STM Vorhersage der dielektrischen relativen
Permittivität bei niederfrequenten Messungen festgestellt, die auf den Einuss der
Kernmomente zurückgeführt wurden können.
Im Rahmen dieser Arbeit wird die dielektrische relative Permittivität des Glases
HY-1 bei Temperaturen zwischen 32 mK und 10 K in einem Wechselfeld bei einer
Freqzenz von etwa 1 GHz untersucht.
In Kapitel 2 wird das Standard-Tunnelmodell vorgestellt und anhand dessen die
Wechselwirkung amorpher Festkörper mit elektrischen Wechselfeldern beschrieben.
Anschlieÿend wird in Kapitel 3 der experimentelle Aufbau für die hier präsentierten Messergebnisse dargestellt. In Kapitel 4 werden die Messergebnisse vorgestellt
und anhand des in Kapitel 2 beschriebenen Modells diskutiert. Die gewonnen Erkenntnisse werden in Kapitel 5 zusammengefasst, in welchem auch ein Ausblick für
weiterführende mögliche Messungen gegeben wird.
2.
Physikalische Grundlagen
2.1 Gläser bei tiefen Temperaturen
2.1.1 Spezische Wärmekapazität
Die spezische Wärmekapazität von dielektrischen Kristallen wird erfolgreich durch
das Debye-Modell [Deb12] beschrieben. Im Debye-Modell wird ein Festkörper als
homogenes, isotropes Medium mit einer linearen Dispersionsrelation behandelt. In
diesem Modell, wird für Festkörper mit periodischem Gitter das Quasiteilchen Phonon eingeführt, welches quantisierte Gitterschwingungen beschreibt. Für hinreichend
tiefe Temperaturen T ergibt sich im Debye-Modell die Temperaturabhängigkeit der
spezische Wärmekapazität CV zu:
(2.1)
CV ∝ T 3
mit der inneren Energie U deniert als:
cV =
∂U
∂T
(2.2)
V
Das Debye-Modell beinhaltet erhebliche Vereinfachungen und beeindruckt durch
groÿe Übereinstimmung mit Experimenten [Poh88]. Interessant ist daher der Vergleich stöchiometrisch identischer dielektrischer Festkörper mit und ohne vorliegender Fernordnung.
Im Debye-Modell wird unterhalb von einem Kelvin die Wärmekapazität durch Phononen bestimmt, die eine sehr groÿe Wellenlänge aufweisen. Bei einem Kelvin beträgt
diese ca. 1000 Å. Damit ist die typische Wellenlänge eines Phonons unterhalb eines
Kelvins 2 bis 3 Gröÿenordnungen gröÿer als typische Strukturunregelmäÿigkeiten
[Hun82], die durch die Gröÿenordnung vom Gitterabstand zweier Atome eines Kristalls gegeben ist. Phononen solcher Wellenlängen sollten sich also, unabhängig ihrer
mikroskopischen Umgebung, wie in einem Kristall verhalten. Wird das Debye-Modell
auf ein Glas angewandt, ist der Einuss von Stukturunregelmäÿigkeiten bei Temperaturen unterhalb von einem Kelvin daher nicht zu erwarten, dielektrisches Glas und
Kristall sollten sich also bei chemischer Identität zu tiefen Temperaturen hin zunehmend ähnlicher verhalten. In Abbildung 2.1 ist die spezische Wärmekapazität
von Quarzglas (α-SiO2 ) und von Quarzkristall unterhalb von einem Kelvin dargestellt. Der Verlauf für den Kristall ist als Linie dargestellt, die mit den gemessenen
Parametern für das Debye-Modell vorhergesagt wird. Während ein Quarzkristall in
3
10
0
10
-1
10
-2
10
-3
10
-4
10
T
1.3
T
3
Quarz Glas
Debye-Modell
-5
10
-2
10
2
10
0
-1
1
Wärmeleitähigkeit  / W cm K
10
-1
2. Physikalische Grundlagen
-1
spezifische Wärme C / J g K
-1
4
10
-1
10
0
-2
10
-4
3
T
10
Quarzglas
Quarzkristall
2
-6
0.1
1
10
100
1000
Temperatur T / K
Temperatur T / K
Spezische Wärme von
Quarzglas (α-SiO2 ) im Vergleich mit der
Erwartung des Debye-Modells als Funktion der Temperatur in doppellogarithmischer Auftragung. Unter 100 mK ist die
spezische Wärme des Quarzglases um
mehrere Gröÿenordnungen höher als die
von Debye-Modell beschriebene [Hun77].
Abbildung 2.1:
10
T
Wärmeleitfähigkeit von
Quarzglas und Quarzkristall als Funktion der Temperatur in doppellogarithmischer Auftragung. In dem hier beobachteten Temperaturbereich ist die Wärmeleitfähigkeit des Glases signikant kleiner als
die des Kristalls. Daten aus [Zel71].
Abbildung 2.2:
Experimenten dem Debye'schen Modell folgt, wird für das Quarzglas eine Termperaturabhängigkeit in etwa proportional zu T 1.3 gefunden. Damit einhergehend wird
unterhalb von 100 mK eine um 3 Gröÿenordnungen gröÿere spezische Wärmekapazität des Quarzglases gegenüber Quarzkristall beobachtet.
2.1.2 Wärmeleitfähigkeit
Die Wärmeleitung in dielektrischen Kristallen wird erfolgreich durch Quasiimpulstransport von Debye'schen Phononen als Gas beschrieben. Bei tiefen Temperaturen ist die
Wärmeleitfähigkeit in dielektrischen Kristallen durch die Zahl der Phononen, also
die Zahl möglicher Teilchen zum Energietransport, beschränkt, da die freie Weglänge durch Streuung and er Oberäche begrenzt ist. In gesamten Temperaturbereich
kann für die Wärmeleitfähigkeit der Ausdruck
1
λ = Cv`
3
(2.3)
hergeleitet werden, wobei C die Wärmekapazität aus dem Debye-Modell, v die Schallgeschwindigkeit aus der linearen Dispersionsreltion und l die mittlere freie Weglänge
der Phononen im Festkörper ist.
Mit der selben Argumentationskette wie für die oben diskutierte Wärmekapazität,
2.2. Standard-Tunnelmodell
5
wird ausgehend vom Debye-Modell erwartet, dass sich die phononischen Beiträge zur
Wärmeleitung im Bereich sehr tiefer Temperaturen bei Kristallen und Gläsern kaum
unterscheiden. Tatsächlich jedoch ndet sich experimentell für die Wärmeleitfähigkeit wie auch für die Wärmekapazität eine Diskrepanz im Tieftemperaturverhalten
von Gläsern und Kristallen; experimentelle Beobachtungen dazu sind in Abbildung
2.2 dargestellt: Anstatt der bei Kristallen erwarteten Proportionalität zu T 3 zeigt
sich am Beispiel Quarzglas eine Proportionalität zu T 2 .
Das an Quarzglas vorgestellte beobachtete Tieftemperaturverhalten ist für amorphe
Festkörper typisch, wie in Abbildung 2.3 anhand der Wärmeleitfähigkeit zu sehen ist.
Unterhalb von 1 K ist das Temperaturverhalten der Materialien annähernd gleich.
Die erhöhte Wärmekapazität bei tiefen Temperaturen lässt gegenüber Kristallen auf
zusätzlich anregbare Zustände schlieÿen. Diese müssen niederenergetisch sein, um
deren zunehmende Bedeutung zu tiefen Temperaturen hin zu erklären. Auch dürfen
diese niederenergetischen zusätzlichen Zustände nicht konstruktiv zur Wärmeleitfähigkeit beitragen, sondern müssen diese verringern, also als zusätzliche Streuzentren
für Phononen wirken. Da die niederenergetischen Zustände bei dielektrischen Kristallen der selben Zusammensetzung nicht vorkommen, ist es möglich diese auf die
fehlende Fernordnung zurückzuführen.
Das in Abschnitt 2.2 vorgestellte Standard-Tunnelmodell liefert eine theoretische Beschreibung der Tieftemperatureigenschaften von Gläsern, dieses berücksichtigt dabei
die oben vorgestellten Beobachtungen: Die strukturelle Unordnung ermöglicht wie in
Abbildung 2.4 skizziert für einzelne Atome energetisch ähnliche Positionen die nur
durch geringe Energiebarrieren getrennt sind. Zwischen diesen Positionen können
die Atome durch thermisch aktivierte Prozesse oder quantenmechanisches Tunneln
wechseln. Das Standard-Tunnelmodell beinhaltet keine Informationen über die makroskopische Struktur des Glases und ist daher universell.
2.2 Standard-Tunnelmodell
Die Beschreibung tunnelnder Atome im gebundenen Zustand wurde bereits 1927 von
Hund [Hud27] erwogen um das Vibrationsspektrum von NH3 Molekülen zu erklären:
In NH3 Molekülen kann das Stickstoatom zwei energetisch identische Positionen
einnehmen, separiert durch die Wasserstoatome, die eine endliche Potentialbarriere
darstellen. Zwischen diesen beiden Positionen, Minima in der Potentiallandschaft, ist
quantenmechanisches Tunneln möglich, weshalb die Entartung der beiden Grundzustände aufgehoben ist. 1934 wurde dies experimentell bestätigt, elektromagnetische
Übergänge zwischen diesen beiden Zuständen konnten beobachtet werden [Cle34].
Quantenmechanisches Tunneln von Atomen in Festkörpern wurde 1930 von Pauling
[Pau30] theoretisch erstmalig in Betracht gezogen und anschlieÿend 1961 von Känzig
6
2. Physikalische Grundlagen
Wärmeleitfähigkeit verschiedener dielektrischer und metallischer
Gläser. Im Regime tiefer Temperaturen ist
die Temperaturabhängigkeit der thermischen Leitfähigkeit aller hier aufgetragenen amorphen Festkörper proportional zu
T 2 und unterscheidet sich nur im Vorfaktor [Poh02].
Abbildung 2.3:
[Kän62] erstmalig experimentell demonstiert. Das Standard-Tunnelmodell beschreibt
viele Eigenschaften von Gläsern durch den quantenmechanischen Tunnelprozess innerhalb des Festkörpers, weshalb der Prozess auch namensgebend ist. Das Modell ist
ein phänomenologisches Modell und wurde von Anderson et al. [And72b] und Philips
[Phi72] unabhängig voneinander vorgeschlagen.
Bei hinreichend tiefen Temperaturen ist ein Wechsel zwischen energetisch ähnlichen
Positionen innerhalb eines Festkörpers ohne Fernordnung nur noch durch den Tunnelprozess möglich, da die Absorption von Phononen nicht mehr ausreicht um die
Potentialbarriere zu überwinden. Das Standard-Tunnelmodell schränkt sich nicht auf
die Art der Tunnelbewegung ein, der quantenmechanische Tunnelprozess ndet im
verallgemeinerten Kongurationsraum eines Festkörpers statt. Es bleibt dabei unspeziziert ob das Tunneln durch Translations- und/oder Drehbewegungen stattndet.
Es gibt auch keine Festlegung auf die Art des Teilchens, das den Tunnelprozess durchführt, weshalb es sich bei der Teilchenmasse um eine eektive Masse handelt. Tunneln kann ein einzelnes Atom oder ganze Atomgruppen. Grundlegend zur Beschreibung mittels des Standard-Tunnelmodells ist einerseits die fehlende Fernordnung für
die Existenz energetisch ähnlicher Zustände und andererseits eine hinreichend tiefe
Temperatur für den quantenmechanischen Tunnelprozess als dominaten Prozess des
Platzwechsels zwischen diesen Zuständen. Geometrisch ist dies in Abbildung 2.4 für
SiO2 Glas schematisch dargestellt. Im Standard-Tunnelmodell wird der einfachste
Fall angenommen, dass zur physikalischen Beschreibung nur zwei Gleichgewichtslagen pro Tunnelsystem nötig sind.
2.2. Standard-Tunnelmodell
7
C
B
A
Schematische Glasturktur von SiO2 : Schwarz sind Silizium- und weiÿ,
gelb und orange sind Sauerstoatome dargestellt. Die gelb markierten Positionen der Sauerstoatome sind mögliche Alternativen. Also energetisch ähnliche Positionen verglichen
mit den Positionen, die orange markiert sind. Oben (C) kann eine ganze Atomgruppe von
Sauerstoatomen in einem Siliziumglas durch Rotation in eine energetisch ähnliche Gleichgewichtslage wechseln die im Regime tiefer Temperaturen nur durch Tunneln gewechselt
werden kann. Bei (B) kann dies ein einzelnes Sauerstoatom durch Transaltion und unten
(A) durch eine Überlagerung von Transaltion und Rotation.
Abbildung 2.4:
2.2.1 Zwei-Niveau Näherung
Das Standard-Tunnelmodell basiert auf der Annahme, dass ein einzelnes Tunnelteilchen nur zwei, energetisch leicht unterschiedliche Gleichgewichtspositionen in einer
Potentiallandschaft in einem verallgemeinerten 3N -dimensionalen Kongurationsraum einnehmen kann, wobei N die Anzahl der Tunnelsysteme ist. Die tatsächliche
Form des Potentials ist meist unbekannt. Im Tunnelmodell nimmt man zur mathematischen Beschreibung vereinfachend an, dass es aus zwei harmonischen Teilpotentialen mit endlicher Potentialbarriere besteht. Im folgenden wird ein System, das dem
Standard-Tunnelmodell mit der Zwei-Niveau Näherung folgt als Zwei-Niveau System
bezeichnet. Die Möglichkeit mehr als zwei Gleichgewichtspositionen für ein Tunnelteilchen in der physikalischen Beschreibung zu berücksichtigen wird zum Beispiel in
[Jug10] diskutiert.
Die mathematische Beschreibung erfolgt quantenmechanisch durch die Schrödingergleichung von einem Doppelmuldenpotential, wie es in Abbildung 2.5 dargestellt ist.
Es wird durch die Asymmetrieenergie ∆, den Abstand der Mulden im verallgemeinerten 3N-dimensionalen Kongurationsraum d, der Höhe der Potentialbarriere VB
des Doppelmuldenpotentials V (x) bestehend aus der Summe der Potentiale V1 und
V2 und durch die Grundzustandsenergie der Einzelmulden ~Ω
charakterisiert. In die2
sem Doppelmuldenpotential bendet sich ein Tunnelteilchen der Masse m, wobei
unspeziziert bleibt, von welcher Art Teilchen und um welche Art der Bewegung es
8
2. Physikalische Grundlagen
V2
Energie
V1
Doppelmuldenpotential
wie für die Zwei-Niveau Näherung verwendet: Tunnelteilchen der Masse m im Potential V (x) bestehend aus Einzelmulden
V1 und V2 . Bezeichnet in der Skizze ist die
Grundzustandsenergie ~Ω/2, der Muldenabstand d, die Barrierienhöhe VB und die
Asymmetrieenergie ∆. Nach [Sch77].
Abbildung 2.5:
VB
m
ħΩ
2
Δ
-d/2
x
+d/2
sich handelt.
Das Potential folgt der Gleichung:
(
V (x) =
2
∆
V1 (x) = ζ x + d2 + ∆, für x ≤ − 2ζd
2
V2 (x) = ζ x − d2
sonst.
(2.4)
Dabei wird ζ als Kopplungskonstante bezeichnet. Bei einem realen amorphen Festkörper, wie einem Glas, sind die Parameter ∆, l, VB und ζ breit verteilt. Auf die
Verteilungsfunktion wird in Abschnitt 2.2.1 näher eingegangen.
Der Hamiltonoperator des Zwei-Niveau Systems
Im Rahmen der Tieftemperatureigenschaften bei etwa 1 K ist nur der Grundzustand
einer Einzelmulde von Bedeutung. Die Anregung höherer Zustände in einer Einzelmulde ist mangels thermischer Anregung zu vernachlässigen. Der Grundzustand
des Zwei-Niveau Systems ist jedoch in einem Doppelmuldenpotential nicht in einer einzelnen Mulde lokalisert, da die endliche Potentialbarriere einen Aufenthalt
des Teilchens im Grundzustand in beiden Mulden durch Tunneln ermöglicht. Aus
den Grundzuständen der Einzelmulden lässt sich ein, in beiden Mulden lokalisierter
Grundzustand und ein angeregter Zustand des Zwei-Niveau Systems nähern. Von
Intereresse ist die Energieaufspaltung E , d.h. der Energieabstand zwischen Grundzustand und angeregtem Zustand des Zwei-Niveau Systems. Dies erfordert die Lösung
der zeitunabhängigen Schrödingergleichung:
HΨ(x) = EΨ(x),
H=−
~2 d2
+ V (x)
2m dx2
(2.5)
2.2. Standard-Tunnelmodell
9
Die Lösung der Schrödingergleichung 2.5 für das Potential 2.4 wird deutlich einfacher,
wenn zwei getrennte Potentiale V1 (x) und V2 (x) betrachtet werden, wie in Abbildung
2.5 gestrichelt skizziert. Sind die Einzelmulden weit voneinander entfernt stören sich
diese nicht. Für diese ist die Lösung bekannt, mit den Energieeigenwerten:
1
1
(n)
= ~Ω n +
+∆
und
E2 = ~Ω n +
,
(2.6)
2
2
p
wobei Ω durch Ω = 2ζ/m gegeben ist. Mit abnehmender Distanz d der Mulden
(n)
E1
beginnen sich diese zu stören. Das Tunneln des Tunnelteilchen in die andere Mulde wird zunehmend wahrscheinlicher. Daraus folgt die Aufhebung der Entartung
der Grundzustände. Als Ansatz für den Lösungsraum des Zwei-Niveau Systems im
Doppelmuldenpotential V (x) wird die Linearkombination
(i)
(i)
mit: ai ,bi ∈ C
Ψ = ai ψ1 + bi ψ2
(2.7)
verwendet, wobei ψ1(i) und ψ2(i) die normierte Wellenfunktion des i-ten Eigenzustandes für das Tunnelteilchen in der isolierten Mulde 1 links bzw. 2 rechts ist.
Die Energiedierenz E zwischen Grundzustand und erstem angeregten Zustand des
Tunnelteilchens in einer Einzelmulde ist für typische Glasparamter wie m = 2.67 ·
10−25 kg, ζ = 5 Nm−1 , d = 2 · 10−11 m durch E/kB = 50 K gegeben [Buc84]. Bei Temperaturen unterhalb von 1 K ist daher der Beitrag von Zuständen der Einzelmulden
mit i ≥ 1 zur Lösung zu vernachlässigen. Der Lösungsraum ist also gegeben durch:
(0)
(0)
mit: a,b ∈ C
Ψ = aψ1 + bψ2
(2.8)
mit den Grundzustandswellenfunktionen der Einzelmulden:
(0)
ψ1/2
=
4λ
πd2
14
λ 2x
2
exp − ( ± 1) .
2 d
(2.9)
Dabei wird λ als Tunnelparameter bezeichnet und ergibt sich aus:
λ=
2ζl
~Ω
(2.10)
Die Wellenfunktion Ψ ist normiert durch a2 +b2 +2abS12 = 1, wobei S12 der Überlapp
der Wellenfunktionen der Einzelmulden ist:
Z
S12 =
ψ1 ψ2 d3 x = exp (−λ)
(2.11)
Das Einsetzen des Ansatzes 2.8 in die Schrödingergleichung 2.5 und die Multiplikation von links des komplex konjugierten der Wellenfunktion, ergibt sich, in der
Notation der Einsteinschen Summenkonvention:
ci (Hji − ESji ) = 0,
(2.12)
10
2. Physikalische Grundlagen
wobei Hji die Matrixelemente des Hamilton-Operators sind,
(2.13)
Hji = hψj | H |ψi i
und Sji der Überlapp der Wellenfunktion ist, gegeben durch
(2.14)
Sji = hψj | ψi i
Es ergibt sich durch ausführen der Integrationen für einen schwachen Überlapp:
(2.15)
S11 = S22 = 1
~Ω ∆
H11 =
+
2
2
~Ω ∆
H22 =
−
2
2
H12 = H21 = −
(2.16)
(2.17)
~Ω
exp (−λ)
2
(2.18)
Durch Diagonalisieren des Hamiltonoperators erhält man die Energieeigenwerte des
Tunnelteilchens im Doppelmuldenpotential für den Grundzustand und den ersten
angeregten Zustand:
q
E± =
1
2
~Ω ±
∆2 + ∆20 (λ)
(2.19)
Die Energieaufspaltung der unteren beiden Zustände ist gegeben durch:
E = E+ − E− =
q
∆2 + ∆20
(2.20)
Die Gröÿe ∆0 nennt man Tunnelaufspaltung, da sie die Energieaufspaltung der Eigenwerte für symmetrische Doppelmuldenpotentiale, d.h. mit ∆ = 0 , angibt. Die
Tunnelaufspaltung kann mit der WKB-Methode [Kra26] bestimmt werden zu:
∆0 (λ) = −2 H12 = ~Ω exp(−λ)
(2.21)
Ohne äuÿere Störung ist der freie Hamiltionian damit in der Basis der lokalisierten
Zustände {| ψ1 i, | ψ2 i} ausgedrückt durch die Tunnelaufspaltung ∆0 gegeben durch:
1
H0 =
2
∆ −∆0
−∆0 −∆
(2.22)
Die Orthogonalbasis der Eigenfunktionen {| Ψ+ i, | Ψ− i} zu den in 2.19 gehörenden
Energieeigenwerten ist, ausgedrückt durch Grundzustände der isolierten Einzelmulden 2.9:
Ψ+ (x) = ψ1 (x) cos(θ) + ψ2 (x) sin(θ)
Ψ− (x) = −ψ1 (x) sin(θ) + ψ2 (x) cos(θ),
(2.23)
(2.24)
Energie
2.2. Standard-Tunnelmodell
11
ΨE
Ψ+
Δ
Konfigurationsraum
mit
tan(2θ) =
Schematische Darstellung eines Doppelmuldenpotentials und
den Wellenfunktionen des Grundzustandes und des ersten angeregten Zustandes.
Nach [Klo08].
Abbildung 2.6:
∆0
.
∆
(2.25)
Diese sind in Abbildung 2.6 skizziert. Der diagonalisierte Hamiltonoperator des ZweiNiveau Systems, ausgedrückt durch die Energieaufspaltung in 2.20 lautet:
1
H0 =
2
E 0
0 −E
(2.26)
Kleine Asymmetrieenergien führen also zu einem symmetrischeren Doppelmuldenpotential, in dem die Aufenthaltswahrscheinlichkeit für ein Tunnelteilchen in beiden
Mulden sich einander immer weiter annähert. Gröÿere Asymmetrieenergien hingegen führen zu einer zunehmenden Lokalisierung des Tunnelteilchens in der tieferen
Mulde. Im Hamiltonoperator in Gleichung (2.26) wird mit der Energieaufspaltung in
Gleichung (2.20) jedoch deutlich, dass das System nicht nur durch Asymmetrienergie
∆ sondern auch durch die Austauschenergie ∆0 chrakaterisiert wird.
Zustandsdichte des Standard-Tunnelmodells
Das Tieftemperaturverhalten amorpher Festkörper als System vieler Tunnelsysteme
ist abhängig von der atomaren Struktur des Festkörpers. Diese gibt die Verteilung der
Parameter der Tunnelsysteme im Glas an, verschiedene Verteilungen der Asymmetrie
∆ und der Tunnelaufspaltung ∆0 führen zum Beispiel zu anderen Zustandsdichten
D(E) und somit zu einem anderen Tieftemperaturverhalten der Wärmekapazität.
Aufgrund der strukturellen Unordnung ist eine breite Verteilung der Parameter der
Tunnelsysteme plausibel. Vereinfachend wird im Rahmen des Standard-Tunnelmodells
für die Asymmetrienergie ∆ und für den Tunnelparamter λ eine konstante Verteilung
angenommen. Das bedeutet für die Verteilungsfunktion:
P (∆, λ)d∆dλ = Pd∆dλ
(2.27)
12
P(E,Δ 0)
2. Physikalische Grundlagen
Verteilungsfunktion
P (E,∆0 ) als Funktion von ∆0 /E
bei konstanter Energie E . Sowohl bei
∆0 /E = 0, als auch bei ∆0 /E = 1
besitzt die Funktion eine Singularität.
Nach [Bec90]
Abbildung 2.7:
min
Δ0
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Δ 0 /E
Wobei P eine materialabhängige Konstante ist. Mittels 2D Jacobi-Transformation
lässt sich diese auch mit der Energieaufspaltung E = E(∆, ∆0 ) aus Gleichung 2.20
und der Austauschenergie ∆0 (λ) aus Gleichung 2.21 ausdrücken:
P (E, ∆0 )dE d∆0 = P
E
1
p
dE d∆0
∆0 E 2 − ∆20
(2.28)
Man erkennt, dass die Verteilungsfunktion in E = ∆0 und in ∆0 = 0 jeweils eine
Singularität aufweist. Die Singularität bei E = ∆0 ist integrabel, bei ∆0 = 0 jedoch nicht. Um bei der Bestimmung der Zustandsdichte das Vorkommen der darin
unphysikalischen Singularität zu vermeiden, wird eine minimale Austauschenergie
∆0 ,min eingeführt, die einem maximalen Tunnelparameter λ entspricht. Insgesamt
lautet also die Verteilungsfunktion
(
P (E, ∆0 ) =
0,
P ∆E0 q 21 2
E −∆0
für ∆0 < ∆0 ,min
, sonst
(2.29)
Durch Integration über alle Tunnelaufspaltungen E ergibt sich die Zustandsdichte
D(E):
ZE
P (E, ∆0 )d∆0 = P ln
D(E) =
2E
∆0 ,min
(2.30)
∆0 ,min
Diese Zustandsdichte ist nur schwach logarithmisch in E und Gegenstand experi-
2.2. Standard-Tunnelmodell
13
menteller Untersuchungen, wie etwa in [Luc11]. Für viele Beschreibungen von Experimenten genügt es D(E) konstant zu nähern.
14
2. Physikalische Grundlagen
2.3 Wechselwirkung von Zwei-Niveau Systemen mit elektrischen Feldern
Die Messung der dielektrischen Eigenschaften des Glases erfolgt durch Anlegen eines
elektrischen Wechselfeldes. Tunnelsysteme, die ein elektrisches Dipolmoment tragen
können an das elektrische Feld ankoppeln. Dieses modiziert das Doppelmuldenpotential und bringt die Tunnelsysteme aus der thermischen Gleichgewichtsbesetzung. Mittels Relaxationsprozesse versuchen die Tunnelsysteme ihre Besetzungszahlen der neuen Situation anzupassen. In der folgenden Betrachtung wird der Beitrag
der Kopplung mit dem magnetischen Feld vernachlässigt. Die Wechselwirkung des
Tunnelteilchens mit dem elektrischen Feld wird als Störung der Asymmetrieenergie
∆ betrachtet. Die im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Gröÿe ist die relative Änderung der dielektrischen relativen Permittivität bzw. Suszeptibilität.
Eine Änderung der Suszeptibilität χ durch ein äuÿeres elektrisches Feld F (ω) verursacht eine Änderung der Polarisation P um δP . Gilt
p0 F kB T,
(2.31)
so kann in einem elektrischen Feld mit Feldstärke F (ω), der Beitrag der Polarisation
in Richtung des elektrischen Feldes δPk als linear durch den Beitrag der Suszeptibilität δχ der Tunnelteilchen genähert werden. Dies wird durch die Linear Response
Theory beschrieben [Kub85]. Dabei wird aufgrund der fehlenden Fernordnung der
Beitrag der Suszeptibilität als ein skalar angenommen:
δPk = δχ(ω)0 F (ω)
(2.32)
Wobei der Beitrag δPk der Tunnelsysteme zur Polarisation auch durch die Ableitung
der inneren Energie u nach dem Betrag des Feldes F gegeben ist, wie später verwendet wird. Für den Beitrag der Polarisation in Richtung des angelegten Feldes gilt in
der Näherung der Linear Reponse Theory:
δPk =
∂u F
∂|F | |F |
(2.33)
Damit folgt für den Beitrag zur Suszeptibilität in Richtung des Feldes:
δχ =
1 ∂u
0 |F | ∂|F |
(2.34)
Der Suszeptibilitätsbeitrag der Tunnelsysteme kann ermittelt werden, indem das
äuÿere elektrische Feld mittels zeitabhängiger Störungstheorie in der Schrödinger
Gleichung betrachtet wird. Dies erfolgt zunächst für ein einzelnes Tunnelteilchen und
wird anschlieÿend über die Verteilungsfunktion P (E,∆0 ) auf den amorphen Festkörper als System vieler Tunnelsysteme übertragen. Ist der Suszeptibilitätsbeitrag der
Tunnelsysteme bekannt, so kann damit auch dessen relative Änderung bestimmt
werden.
2.3. Wechselwirkung von Zwei-Niveau Systemen mit elektrischen Feldern
15
2.3.1 Zeitabhängige Störungstheorie
Die störungstheoretische Behandlung ist an [Sch77] angelehnt. Das Problem wird zunächst für ein Tunnelteilchen behandelt. Es wird die Existenz von permanenten Dipolmomenten angenommen, wobei keine mikroskopische Spezizierung der Art dieser
Dipolmomente zur mathematischen Beschreibung verwendet wird. Die Wechselwirkung mit dem äuÿeren Feld erfolgt über die Dipolmomente: die elektrische Kopplung
wird als Störung der Asymetrienergie ∆ um δ∆ durch das eektive Dipolmoment
P ∆ betrachtet. Mit der Einstein'schen Summenkonvention lauten die Störungen:
δ∆ = 2Pi∆ Fi
(2.35)
In der Basis der lokalisierten Wellenfunktionen {| ψ1 i, | ψ2 i} hat der Hamiltonoperator die Form H = H0 + HS wobei hier H0 der in 2.22 gegebene störungsfreie
Hamiltonoperator und HS der Hamiltonoperator der Störung ist:
1 δ∆ δ∆0
HS =
2 δ∆0 −δ∆
(2.36)
In der Basis der Eigenzustände {| ψ+ i, | ψ− i} lautet der Hamiltonoperator der Störung HS :
HS =
1 µ+
2µ−
i
i
+ Fi
−µ
2 2µ−
i
i
(2.37)
Die Vektoren des permanten Dipolmoments µ+ und des induzierten Dipolmoments
µ− eines Zwei-Niveau Systems ergeben sich durch den Basiswechsel zu:
∆ ∆
P
E i
∆0 ∆
=
P
E i
µ+
= 2
i
(2.38)
µ−
i
(2.39)
Aus der Summe der Erwartungswerte des freien Operators und des Störoperators
ergibt sich die innere Energie des Tunnelteilchens:
u = hH0 i + hHS i
(2.40)
Für den Suszeptibilitätsbeitrag eines Tunnelteilchens folgt damit aus Gleichung 2.33
für schwache Felder F :
δχ =
1
∂
(hH0 i + hHS i)
0 |F | ∂|F |
(2.41)
Es müssen also die Erwartungswerte hH0 i und hHS i bestimmt werden. Dabei hilft,
dass das dynamische Verhalten von Tunnelteilchen im elektrischen Feld beschrieben
durch die Hamiltonoperatoren H0 + HS formal identisch zu einer anderen Art von
16
2. Physikalische Grundlagen
Zwei-Niveau Systemen ist: dem Spin 12 -Systemen in magnetischen Feldern. Das Problem von Spin 12 -Systemen in magnetischen Feldern ist dort bereits sehr ausführlich
untersucht worden. Die formale Beschreibung kann daher übernommen werden, indem die entsprechenden Äquivalente der beiden Probleme bestimmt und übersetzt
werden. Anschlieÿend kann die Lösung wieder auf das ürsprüngliche Zwei-Niveau
System-Problem, das des Tunnelteilchens im elektrischen Feld, übertragen werden.
Formale Äquivalenz zum Spin- 12 -Teilchen im Magnetfeld
Es werden folgende Beziehungen für die Energieaufspaltung E und für das elektrische
Feld F eingeführt:
+
− ~γB 0 (t) = (2µ−
i , 0, µi )Fi (t)
−~γB0 = (0,0,E)
(2.42)
Die Energieaufspaltung des Tunnelteilchens entspricht dem eines konstanen Magnetfeldes B0 und die Störungen der Parameter des Tunnelteilchens einem zeitabhängigen Magnetfeld B 0 (t). Dabei Bezeichnet γ das gyromagnetische Verhältnis eines
Teilchens mit Spin S . Durch Multiplizieren der Gleichung 2.42 mit den Paul'ischen
Spinmatrizen
S = (S1 ,S2 ,S3 )
0 1
S1 =
1 0
0 −i
S2 =
i 0
1 0
S3 =
0 −1
(2.43)
(2.44)
(2.45)
(2.46)
erhält man den Hamiltonoperator H0 und HS zur Beschreibung des Tunnelteilchens
im elektrischen Feld zurück:
S(0,0,E) = H0
+
S(2µ−
i , 0, µi )Fi (t) = HS
(2.47)
Der Beitrag des Tunnelteilchens zur Suszeptibilität δχ ergibt sich mit den Gleichungen 2.41 und 2.47 aus den im Allgemeinen zeitabhängigen Erwartungswerten der
Paulischen Spinmatrizen:
δχ =
1
2µ− hS1 i + µ+ hS3 i
0 |F |
(2.48)
Um die Dynamik des Suszeptibiltätsbeitrages der Tunnelteilchen zu untersuchen,
kann also die Dynamik der Erwartungswerte der Paulischen Spinmatrizen untersucht
2.3. Wechselwirkung von Zwei-Niveau Systemen mit elektrischen Feldern
17
werden. Andererseits beschreiben die Gleichungen 2.47 den freien Hamiltonoperator
und Störoperator eines Spin- 12 Teilchens in einem Gleichfeld B0 und einem Störfeld
B 0 (t):
−~γSB0 = H0
− ~γSB 0 (t) = HS
(2.49)
Die Äquivalenz zwischen dem betrachteten Zwei-Niveau Tunnelteilchen und dem
Spin- 12 System ist also dann gegeben, wenn ein statisches Magnetfeld Feld B0 in
z-Richtung und ein zeitlich variables Störungsfeld B 0 (t) in x- und z-Richtung angenommen wird. Das statische Feld B0 in 2.42 entspricht also der Energie des ungestörten Tunnelsystems, die Störfeldkomponente B 0 (t)z = µ+i Fi (t) entspricht der
Änderung dieser Energie durch das permanente Dipolmoment µ+ . Die Komponente
B 0 (t)x = µ−
i Fi (t) entspricht der resonanten Anregung über das induzierte Dipolmo−
ment µ . Bei der Beschreibung der Dynamik von Tunnelteilchen als Zwei-Niveau System im elektrischen Feld kann also auf die Lösung des Problems von Spin- 12 -Teilchens
im Magnetfeld zurückgegrien werden. Für diese gibt es eine Fülle von theoretischen
Beschreibungen, zum Beispiel [Abr61]. Beschrieben werden Spin- 12 -Teilchen im Magnetfeld durch die Bloch-Gleichungen.
Bloch-Gleichungen
Die Bloch-Gleichungen sind die phänomenologische Beschreibung von Spin- 12 -Teilchen
im Magnetfeld und wurden 1946 von Felix Bloch abgeleitet [Blo46]. Sie beinhalten
phänomenologische Relaxationsterme, beschrieben durch die Relaxationszeiten τ1
und τ2 . Die Relaxationszeit τ1 , auch transversale Relaxationszeit genannt, beschreibt
die Relaxation der Zwei-Niveau Systeme hSz i zurück in ihr thermisches Gleichgewicht
hSzeq i (F ). Die Zeit τ2 , auch longitudinale Relaxationszeit genannt, gibt an, wie lange
die Phasen Ψ+ und Ψ− als kohärent anzunehmen sind.
Im folgenden wird die Kreisfrequenz ωr = E/~ anstelle der Energieaufspaltung E
verwendet. Die Blochgleichungen haben im Fall der Tunnelteilchen die Form:
dhSx i
µ+
i Fi
+
ωr +
hSy i + τ2−1 hSx i = 0
dt
~
dhSy i
2µ−
µ+
i Fi
i Fi
+
hSz i − ωr +
hSx i + τ2−1 hSy i = 0
dt
~
~
dhSz i
2µ−
i Fi
+
hSy i + τ1−1 hSz i = τ1−1 Szl
dt
~
(2.50)
(2.51)
(2.52)
Wobei Szl die momentante Besetzungszahldierenz im thermischen Gleichgewicht
ohne äuÿeres Störfeld des Zwei-Niveau Systems angibt:
Szl (t)
1
= − tanh
2
ωr + µ+
i Fi (t)
2kB T
(2.53)
18
2. Physikalische Grundlagen
Zur Lösung des gekoppelten Gleichungssystems 2.50 bis 2.52 sind dabei folgende
Voraussetzungen nötig:
• Die Störung F(t) muss periodisch in der Frequenz ω/2π sein.
• Die Einschaltdauer der Störung muss groÿ gegen die transversale Relaxationszeit τ1 sein.
• Die Ungleichung ωτ2 1 muss gelten.
Die Lösung der Bloch'schen Gleichungen wird in [Hun76] ausführlich durchgeführt
und wird hier nicht behandelt. Aus den dort ermittelten Erwartungswerten können
die Beiträge der Suszeptibilitäten dieser durch 2.48 ermittelt werden.
2.3.2 Dielektrische Suszeptibilitätsbeiträge von Zwei-Niveau Systemen
im äuÿeren Feld
Die Beiträge der Erwartungswerte der Paulischen Spinmatrizen zur Suszeptibilität
in 2.48 werden getrennt betrachtet und entsprechend der jeweiligen Spinmatrix mit
χx und χz bezeichnet. Der Beitrag gegeben durch χx beschreibt dabei eine resonante
Wechselwirkung, der Beitrag durch χz einen Relaxationsprozess der Tunnelteilchen.
Mit den Lösungen aus [Hun76] nden sich die Ausdrücke:
Sz0 + SzF
ωr
2
~
ωr2 − ω + iτ2−1
dSz0
1
χz (ω) =
d (~γB0 ) 1 − iωτ1
χx (ω) = −
(2.54)
(2.55)
Hierbei ist Sz0 die durch die thermische Bewegung gegebene Besetzungsdierenz im
ungestörten Fall:
1
~γB0
0
Sz = tanh
(2.56)
2
2kB T
Der durch das Feld F hervorgerufene Unterschied in der Besetzung der Zwei-Niveau
Systeme ist gegeben durch:
SzF = −
Sz0 µ2− F 2 τ1 τ2
1
~2 µ2− F 2 τ1 τ2 + ~2 1 + (ω − ωr )2 τ22
(2.57)
Um die Abhängigkeit von der angelegten elektrischen Feldstärke darzustellen, kann
die durch das Feld hervorgerufene Besetzungszahländerung mit der eingestrahlten
Intensität J und einer so genannten kritischen Intensität Jc dargestellt werden:
SzF = −Sz0
J/Jc
1 + J/Jc + (ω − ωr )2 τ22
(2.58)
2.3. Wechselwirkung von Zwei-Niveau Systemen mit elektrischen Feldern
19
Die eingestrahlte Intensität ergibt sich mit c0 , der Lichtgeschwindigkeit im Vakuum
und aus dem Poyntingvektor:
co 2 √
J=
F (2.59)
8π
Die kritische Intensität ist deniert als:
√
~2 c0
Jc =
2
8π µ− τ1 τ2
(2.60)
Da sowohl die Suszeptibilitätsbeiträge 2.54 als auch 2.55 komplexwertig sind, haben
beide einen Beitrag zum Real- und Imaginärteil der dielektrischen realtiven Permitvität.
Im folgenden wird die relative Permittivität r = χ + 1 anstatt der dielektrischen
Suszeptibilität diskutiert. Der Realteil der relativen Permittivität, eines Tunnelteilchens ergibt sich aus dem resonanten Beitrag res und dem Relaxationbeitrag rel zur
relativen Permittivität. Realteile werden im folgenden mit gestrichenen Symbolen
bezeichnet, Imaginärteile mit doppelt gestrichenen Symbolen.
r = 0r + i · 00r = (0res + 0rel ) + i (00res + 00rel )
(2.61)
Die Beiträge werden getrennt diskutiert und für einen amorphen Festkörper als System von Tunnelteilchen mit Zustandsdichte P (E, ∆0 ) ermittelt.
2.3.3 Realteil der dielektrischen relativen Permittivität
Resonanter Beitrag
Durch die Berücksichtigung der Zustandsdichte D(E) des Standard-Tunnelmodells
und Integration über die Energieaufspaltung ωr = E/~ ergibt sich der resonante
Gesamtbeitrag aller Tunnelteilchen des amorphen Festkörpers zur relativen Permittivität. Insgsamt gilt also:
0res
mit :
8π
= −
~
Z∞
µ2− D(~ωr )f (~ωr ) Sz0 + SzF d~ωr
(2.62)
0
ω − ωr
ω + ωr
f (~ωr ) =
−
2
−2
(ω − ωr ) + τ2
(ω + ωr )2 + τ2−2
(2.63)
Das Integral divergiert für eine über die Energieaufspaltung konstante Verteilungsfunktion D(E) = const. und hat auch keine analytische Lösung mit der für amorphe
Festkörper hergeleiteten Verteilungsfunktion D(E) aus Gleichung 2.29. Jedoch kann
die Dierenz δres = res (T ) − res (T = 0) ermittelt werden, für welche der Integrand bei hohen Temperaturen verschwindet. Im Folgenden wird die Bezeichnung
20
2. Physikalische Grundlagen
(0) = res (T = 0) zur Vereinfachung verwendet. Mit der kritischen Intensität ndet
sich dann der Ausdruck:
8π
= −
~
δ0res
g(~ωr ) = 1 −
mit :
Z∞
µ2− D(~ωr )f (~ωr )Sz0 g(~ωr ) d~ωr − (0)
(2.64)
0
J/Jc
1 + J/Jc + (ω − ωr )2 τ22
(2.65)
Der Integrand hat also keinen resonanten Charakter ähnlich einem klassischem linearen Schwingungssystems, alle Zwei-Niveau Systeme tragen zur Dispersion bei,
gewichtet mit Sz0 . Berücksichtigt man einen Funktionalzusammenhang, ähnlich dem
in [Hun76] für das Borsilikatglas BK7 phänomenologisch gefunden, von
0
τ2 = p
τ2
1 + J/Jc
=
1,6 · 10−9 −1
sK ,
T
(2.66)
so ist die in g gegebene Intensitätsabhängigkeit nur für ω ≈ τ2−1 ≈ kB~T von Bedeutung. Allerdings ist dann die Bedingung für die hier verwendete Lösung der
Bloch'schen Gleichungen ωτ2 1 nicht mehr erfüllt, weshalb in diesem Fall 2.64
nicht mehr gültig ist. Daher kann für den Frequenzbereich, der für die Lösung der
Bloch'schen Gleichungen gefordert wird, der intensitätsabhängige Term in Gleichung
2.65 vernachlässigt werden, so dass das Integral die Form hat:
δ0res
4π
=−
3~
Z∞
~ωr
2
µ− D(~ωr )tanh
f (~ωr ) d~ωr − (0)
2kB T
(2.67)
0
Unter der Berücksichtigung von drei möglichen Orientierungsrichtungen von µ− durch
den Faktor 1/3.
Das Integral in Gleichung 2.67 besitzt für die Zustandsdichte des Standard-Tunnelmodells von D(E) keine analytische Lösung und kann nur numerisch, bei einer
gegebenen Temperatur T und Kreisfrequenz ω , bestimmt werden. Jedoch ist das
Integral mit der Forderung D(E) = ne = konstant und der Vernachlässigung der
Relaxationszeit τ2 geschlossen lösbar.
• Mit der Forderung einer konstanten Zustandsdichte D(E), und Vernachlässigung der Relaxationszeit τ2 sowie der Energieabhängigkeit des Dipolmoments
µ2− lautet der Realteil des resonanten Beitrags des amorphen Festkörpers zur
relativen Permittivität der Zwei-Niveau Systeme:
δ0res
4π
1
~ω
~ω
2
= − ne µ− ReΨ
+
− ln
− (0)
3
2 2πikB T
kB T
(2.68)
2.3. Wechselwirkung von Zwei-Niveau Systemen mit elektrischen Feldern
21
60
50
Numerische Berechnung des resonanten Beitrages zum Realteil der relativen Permittivität, durchgeführt mit den Werten: Störfeldfrequenz ω/2π = 1 GHz, Integrationsuntergrenze Tunnelaufspaltung ∆0 ,min /kB =
20 nK, Integrationsobergrenze Energieaufspaltung Emax /kB = 100 K, longitudinale Relaxationszeit τ2 = 1 ns. Der resonante Beitrag besitzt bei tiefsten Temperaturen ein Plateau und nimmt zu höheren Temeraturen hin ab.
Abbildung 2.8:
 [a.u.]
40
30
20
10
0
10
100
1000
10000
Temperatur T [mK]
Wobei ReΨ(x) den Realteil der Digammafunktion bezeichnet, welche über die
Gammafunktion Γ(x) deniert ist als:
ReΨ(x) = Re
d
ln(Γ(x))
dx
x∈C
(2.69)
• Zur Annahme der Zustandsdichte D(E) nach Gleichung 2.30 ndet sich in
Abbildung 2.8 beispielhaft eine numerische Berechnung des resonanten Beitrags
zur relativen Permittivität für die Frequenz des Störfeldes ω/2π = 1 GHz.
Im Falle der Annahme einer konstanten Zustandsdichte D(E) ist der Beitrag der Digammafunktion in Gleichung 2.68 nur für ~ω & kB T von Bedeutung, sofern dort der
verwendete Lösungsansatz der Bloch'schen Gleichungen trotz zunehmend schlechter
erfüllter Randbedinung ωτ2 1 noch verwendet werden kann. Bei höheren Temperaturen kann diese vernachlässigt werden und es wird nach Gleichung 2.68 eine
logarithmisch in reziproker Temperatur und Frequenz zunehmender Beitrag zur relativen Permittivität erwartet.
Relaxationsbeitrag
Der Relaxationsbeitrag zur relativen Permittivität ergibt sich äquivalent zum resonanten Beitrag durch 2.55. Mit der Zustandsdichte D(E) lautet der Relaxationsbeitrag:
δ0rel
~ωr
Z∞
exp kB T
4
1
=−
µ2+ D(~ωr ) d~ωr
2
3kB T
(1 + ω 2 τ1 )2
~ωr
1
+
exp(
)
0
kB T
(2.70)
22
2. Physikalische Grundlagen
Mit der transversalen Relaxationszeit τ1 , die aus der Übergangswahrscheinlichkeit
der Tunnelsystems durch Phonon-Tunnelsystem Wechselwirkung bestimmt werden
kann.
Die transversale Relaxationszeit
Die transversale Relaxationszeit ist gegeben durch Phonon-Tunnelsystem Wechselwirkungen. Diese Wechselwirkungen verursachen durch Emission und Absorption
Übergänge zwischen Grundzustand und angeregtem Zustand des Tunnelteilchens.
Die transversale Relaxationszeit hängt von der Temperatur des Festkörpers, der
Energie- und der Tunnelaufspaltung des Tunnelteilchens ab. Unterhalb von T ≤ 1 K
dominieren Wechselwirkungen der Tunnelsysteme mit genau einem Phonon mit der
Relaxationszeit τ1e . Bei Temperaturen T > 1 K wird die Relaxationszeit durch Multiphononprozesse mit der Relaxationszeit τ1m drastisch verringert. Dabei wird der
Multiphononprozess als Raman Prozess erster Ordnung genähert [Dou80]. Die Relaxationszeiten beider Relaxationsprozesse addieren sich reziprok.
1
1
1
= e+ m
τ1
τ1
τ1
(2.71)
• Eine ausführliche Behandlung der transversalen Ein-Phonon-Relaxation von
Tunnelteilchen bei akustischen Messungen ndet sich in [Jäc72]. Diese kann
auf dielektrische Messungen übertragen werden.
Die transversale Relaxationszeit der Ein-Phonon Relaxation kann über Fermis
Goldene Regel bestimmt werden. Dazu wird der tensorielle Charakter des Verzerrungsfeldes ebenso wie die Änderung von ∆0 gegenüber der Änderung von
∆ durch das Verzerrungsfeld vernachlässigt. Unterschiedlichen Polarisationsrichtungen α der Phononen werden dabei durch unterschiedliche Kopplungsfaktoren γα berücksichtigt.
Die Übergangswahrscheinlichkeit zwischen dem Grundzustand mit Energieeigenwert E− in den angeregten Zustand mit Energieeigenwert E+ ist gegeben
durch:
W12 =
2π
| hΨ+ | Hph | Ψ− i |2 Dph (E)f (E)δ(~ω = E)
~
(2.72)
Dabei ist Hph der Störoperator, der die Kopplung der Tunnelsysteme an einzelne Phononen beschreibt, f (E) ist die Bose-Einstein Verteilung und Dph (E)
die Zustandsdichte der Phononen aus dem Debye-Modell:
Dph (E) =
E2
2π 2 ~3 vα3
(2.73)
2.3. Wechselwirkung von Zwei-Niveau Systemen mit elektrischen Feldern
23
Wobei vα die Schallgeschwindigkeit der einzelnen Phononen der Polarisationsrichtung α bezeichnet. Aus der Übergangswahrscheinlichkeit ergibt sich die
transversale Relaxationszeit τ1e aus der Übergangsrate der Emission und Absorption des Ein-Phonon-Prozesses:
τ1−1
=
γl2
γt2
+2 5
vl5
vt
∆0
E
2
E3
coth
2πρ~4
E
2kB T
(2.74)
Dabei bezeichnen die Indizes l bzw. t die longitudinalen bzw. transversalen
Phononenzweige und ρ die Dichte der Probe. Durch die Einführung der Variable
4
K = 2πρ~
γl2
γt2
+
2
vl5
vt5
−1
(2.75)
kann die transversale Relaxationszeit τ1 geschrieben werden als:
τ1−1
=K
∆0
E
2
3
E coth
E
2kB T
(2.76)
• Eine ausführliche Behandlung des Beitrages zur transversalen Relaxation durch
Multi-Phonon-Prozesse als Raman-Prozesse erster Ordnung ist in [Dou80] zu
nden. Dort ergibt sich die Temperaturabhängigkeit des Relaxationsbeitrags
zu:
τ1m
= R
∆0
E
2
7
E
2kB T
T h
2
2
4
2 2 10 4
mit : h(x) = 2x x + π
x −x π
π coth (x)
3
(2.77)
(2.78)
Dabei bezeichnet hier R eine Konstante die experimentell bestimmt werden
muss.
Damit ergibt sich die Relaxationszeit τ1 zu:
τ1 =
∆0
E
2
E
1
KE 3 coth(
)+
2kB T
RT 7 h( 2kEB T )
!−1
(2.79)
Der Relaxationsbeitrag aller Tunnelteilchen zur relativen Permittvität 2.70 lässt sich
nicht analytisch bestimmen und wird daher numerisch bei gegebener Temperatur T
und Kreisfrequenz ω berechnet. Eine beispielhafte Rechnung ndet sich in Abbildung
2.9.
24
2. Physikalische Grundlagen
60
40
 [a.u.]
Numerische Berechnung des resonanten Beitrages zum Realteil der relativen Permittivität, duchgeführt mit den Werten: Integrationsuntergrenze Tunnelaufspaltung ∆0 ,min /kB =
20 nK, Integrationsobergrenze Energieaufspaltung Emax /kB = 100 K und R =
45 K−7 s, K/kB 3 = 1,31 · 10−8 s−1 K3 J−3 .
Bei niedrigen Temperaturen ist der resonante Beitrag verschwindend gering,
während er schlieÿlich stark ansteigt.
Die Steilheit ist dabei durch den MultiPhonon-Prozess dominiert.
Abbildung 2.9:
50
30
20
10
0
10
100
1000
10000
Temperatur T [mK]
2.3.4 Gesamtfunktion des Realteils der dielektrischen relativen Permitvität
Der Realteil des Permittivitätbeitrags der Tunnelsysteme als Summe des resonanten
Beitrags aus Gleichung 2.67 und des Relaxationsbeitrags aus Gleichung 2.70 weist
im Allgemeinen ein Minimum auf. Dies ist auch in Abbildung 2.10 zu sehen, in
dem die Gesamfunktion der dielektrischen Dispersion für willkürliche Parameter und
Vorfaktoren zu sehen ist.
Eigenschaften der Gesamtfunktion
Unter ωτ1 1 und bei Vernachlässigung des Multi-Phonon-Prozesses in τ1 kann
dieses Minimum, die Nullstelle Tm von dTd 0r näherungsweise bestimmt werden zu:
Tm6 = ω 2
µ−
µ+
2
K2
6kB 6
Z∞
0
x6
dx
(exp(x) − exp(−x))2
(2.80)
Mit K aus 2.75 und dem Integral mit der Substitution x = ~ωr /kB T , das sich aus
den Integralen des resonanten Beitrags und des Relaxationsbeitrags ergibt. Dieses
kann numerisch bestimmt werden:
Z∞
0
x6
dx ≈ 5,72
(exp(x) − exp(−x))2
(2.81)
Es wird bei der Gültigkeit von ωτ1 1 also erwartet, dass sich die Lage des Minimums in der Temperatur mit ω 1/3 ändert.
2.4. Grenzen und Erweiterungen des Standard-Tunnelmodells
25
Numerische Berechnung des Gesamtbeitrages der Tunnelsysteme mit Zustandsdichte D(E) aus Gleichung 2.30 zum Realteil der relativen
Permittivität, duchgeführt mit den Werten: Störfeldfrequenz ω/2π = 1 GHz, Integrationsuntergrenze Tunnelaufspaltung
∆0 ,min /kB = 20 nK, Integrationsobergrenze Energieaufspaltung Emax /kB =
100 K, Parameter der transversalen Relaxationszeit R = 45 K7 s, K/kB 3 =
1,31 · 10−8 s−1 K3 J−3 , longitudinale Relaxationszeit τ2 = 1 ns. Bei niedrigeren Temperaturen dominiert der resonante Beitrag, während bei höheren Temperaturen der Relaxationsbeitrag deutlich
gröÿer ist. Dadurch ergibt sich ein charakteristisches Minimum im Realteil der
relativen Permittivität.
Abbildung 2.10:
60
50
 [a.u.]
40
30
20
10
0
10
100
1000
Temperatur T [mK]
10000
Weiterhin kann bei Vernachlässigung des Beitrag des Multi-Phonon-Prozesses in der
Relaxationszeit τ1 analog zur niederfrequenten Theorie [Ens91] gezeigt werden, dass
das Steigungsverhältnis des linearen Bereichs der Gesamtfunktion neben dem Minimum −1 : 2 beträgt.
Imaginärteil der dielektrischen relativen Permittivität
Die Beiträge der Tunnelsysteme zur dielektrischen Absorption, dem Imaginärteil
des Permittivitätbeitrags, können ebenfalls als resonanter Beitrag aus 2.54 und als
Relaxationsbeitrag aus 2.55 ermittelt werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die
dielektrische Absorption nicht weiter untersucht. Ausdrücke für diese nden sich in
zum Beispiel in [Hun76].
2.4 Grenzen und Erweiterungen des Standard-Tunnelmodells
Das Standard-Tunnelmodell gibt die dielektrischen Eigenschaften von Gläsern qualitativ wieder. Experimentell werden bei vielen Gläsern jedoch wiederholt Abweichungen beobachtet, die sich nicht durch geeignete Wahl der Verteilungsfunktion
P (E, ∆0 ) beschreiben lassen. Beispielhaft sei hier ein Abachen des Realteils der
dielektrischen relativen Permittivität zu niedrigen Temperaturen hin erwähnt. Dies
26
2. Physikalische Grundlagen
wurde unter anderem in [Woh01], [Ens89] und [Ens91] bei Messungen der relativen
Permittivität bei Messfrequenzen im niedrigen kHz-Bereich und Temperaturen typischerweise unterhalb von 1 K beobachtet. Ein weiteres Beispiel sind starke Feldstärkeabhängigkeiten, wie unter anderem beobachtet in [Lad03]. Im folgenden werden für
die im Rahmen dieser Arbeit relevanten Erweiterungen des Standard-Tunnel Modells
vorgestellt.
2.4.1 Inkohärentes Tunneln
Um das Abachen des Realteils der dielektrischen relativen Permittivität zur erklären, wurde das von A. Würger entwickelte Modell des inkohärenten Tunnelns von
Defekten in Kristallen [Wür94] auf amorphe Festkörper übertragen [Ens97].
Das Modell nimmt eine Wechselwirkung benachbarter Tunnelsysteme an und führt
für diese eine mittlere Wechselwirkungsenergie J¯ ein. Mit dieser wird der Parameter
¯ 0 deniert, anhand dessen die Stärke und Auswirkung der Wechselwirkung
µ = J/∆
der Tunnelsysteme untereinander bewertet werden kann.
Ist µ 1, so beinussen sich die Tunnelsysteme gegenseitig kaum und kohärentes
Tunneln nach dem Standard-Tunnel Modell ist dominant. Ist µ 1, so ist kohärentes Tunneln nach dem Standard-Tunnel Modell kaum mehr möglich. Der resonante Beitrag zur Permittivität ist dadurch deutlich verringert. Gleichzeitig ist der
Relaxationsbeitrag deutlich vergröÿert, da die Tunnelsysteme aufgrund zusätzlicher
Relaxationswege schneller relaxieren können.
Durch die breite Verteilung der Tunnelaufspaltung ∆0 ndet der Übergang von kohärentem zu inkohärentem Tunneln nicht plötzlich statt. Jedoch gewinnt das inkohärente Tunneln mit abnehmender Temperatur an Bedeutung und beschreibt damit
das Einsetzen des Abachens des Realteils der Permittivität. Da Tunnelteilchen mit
gröÿerer Energieaufspaltung E auch eine gröÿere Tunnelaufspaltungen ∆0 aufweisen,
sollte das Phänomen des inkohörenten Tunnelns bei Systemen mit gröÿerer Energieaufspaltung bei gleicher Temperatur weniger stark auftreten. Systeme mit gröÿerer
Energieaufspaltung werden durch Wechselfelder höherer Frequenzen angeregt, weshalb eine Abnahme der Bedeutung des inkohärenten Tunnelns für höhere Frequenzen
zu erwarten ist.
2.4.2 Dipol-Dipol Wechselwirkung
Das Modell der Dipol-Dipol Wechselwirkung zwischen Tunnelsystemen [Bur94] liefert
eine quantitative Beschreibung wechselwirkender Tunnelsysteme. Dabei beschränkt
sich das Modell auf eine Beschreibung von einer langreichweitigen Wechselwirkung,
die mit r−3 abfällt, wobei r den Abstand zweier Doppelmuldenpotentiale bezeichnet.
Ähnlich der inkohärenten Wechselwirkung werden bei tiefsten Temperaturen zwei
2.4. Grenzen und Erweiterungen des Standard-Tunnelmodells
27
oder mehr Tunnelsysteme aneinander gekoppelt, so dass diese eektiv gemeinsam an
einer delokalisierten Anregung beteiligt sind.
Wie bei dem Modell des inkohärenten Tunnelns werden auch bei dem Modell der
Dipol-Dipol Wechselwirkung hauptsächlich Tunnelsysteme mit kleiner Tunnelaufspaltung ∆0 zu einem kollektiv angeregten System gekoppelt. Dementsprechend verringert sich eektiv die Zustandsdichte P (E,∆0 ) im Bereich kleiner Energien. Damit
folgt auch für das Modell der Dipol-Dipol Wechselwirkung ein zusätzlicher Beitrag
der Relaxation bei tiefsten Temperaturen.
Der zusätzliche Relaxationsbeitrag führt für Messungen mit schwachen elektrischen
Feldern in diesem Temperaturbereich zu einer neuen Relaxationsrate τd−1 ∝ T zusätzlich zur der des Standard-Tunnelmodells nach Gleichung 2.79. Desweiteren postulieren Berechnungen dazu [Bur04], dass der Einuss von Dipol-Dipol Wechselwirkungen
mit stärkerer Feldstärke zunimmt, wie auch von [Lad03] nachgewiesen.
2.4.3 Kernquadrupolmodell
Der Einuss von Kernquadrupolmomenten auf dielektrische Eigenschaften von amorphen Festkörpern wurde in dielektrischen Polarisationsechomessungen nachgewiesen.
Dielektrische Polarisationsechomessungen sind zum Beispiel in [Bla77] beschrieben.
Bei Experimenten in denen Polarisationsechomessungen an gewöhnlichem Glyzerin
mit Messungen an Glyzerin mit vollständig ersetztem Wassersto durch Deuterium
mit Kernspin I = 1 verglichen wurden, konnte eine starke Magnetfeldabhänigkeit
beobachtet werden. Da Glyzerin aus Wassersto im Gegensatz zu Glyzerin aus Deuterium keine Atomkerne mit Quadrupolmoment hat, wurde die Magnetfeldabhänigkeit auf dieses zurückgeführt. Die gemessenen Eekte wurden in [Wür02] im Detail
erklärt:
Kern- und Ortswellenfunktion sind stark gekoppelt, die resultierenden Eigenzustände sind Mischzustände des Zwei-Niveau Systems. Erst in sehr groÿen Magnetfeldern
verhalten sich Tunnelsysteme mit Quadrupolmoment wieder wie Zwei-Niveau Systeme. In starken Feldern übertrit der Zeemaneekt in der Energieaufspaltung die
elektrische Quadrupol-Wechselwirkung, Tunnelteilchen können nur noch in Zustände
mit gleicher z -Komponente des Kernspins übergehen.
Einuss der Kernquadrupolmomente auf die dielektrische Funktion
Um den Einuss von Kernquadrupolmomenten in amorphen Festkörpern in das
Standard-Tunnelmodell einzubinden, kann auch dazu eine Erweiterung des Modells
eingeführt werden. Diese ist in [Bur06] beschrieben. Zur Beschreibung des Einusses von Kernquadrupolmomenten auf das Standard-Tunnelmodell wurde der freie
Hamiltonoperator aus 2.26 um zwei Therme Hl und Hr erweitert, die die Wechsel-
28
2. Physikalische Grundlagen
wirkung von Kernquadrupolen mit elektrischen Feldern in der linken Mulde (l) und
in der rechten Mulde (r) berücksichtigen.
Für eine Tunnelbewegung an der n Kernspins beteiligt sind, wird mit dem Überlapp
η = hl | ri der Grundzustandswellenfunktionen | li und | ri der Kernspins eine neue
eektive Tunnelaufspaltung ∆∗0 = η n ∆0 eingeführt. Diese eektive Tunnelaufspaltung ∆∗0 ersetzt die Tunnelaufspaltung ∆0 aus dem Standard-Tunnelmodell in einem
Bereich, gegeben durch Wechselwirkungsenergie b, deniert als b = Q | ∇F |:
∆∗0
=
∆0 , für ∆0 nb
η n ∆0 , für ∆0 nb
(2.82)
Wobei ∇F den elektrischen Feldgradienten und Q das Kernquadrupolmoment bezeichnet. Daraus folgt direkt eine veränderte Verteilungsfunktion P (∆0 ) 7−→ P (∆∗0 ) =
P (∆0 7−→ ∆∗0 ), so dass gilt:
für ∆∗0 nb
P (∆∗0 ) =
0, für η n nb ∆∗0 nb

 P∗ , für ∆∗ η n nb
0
∆0



P
,
∆∗0
(2.83)
Diese weiÿt also eine Lücke auf, so dass die durch Kernquadrupolmomente modizierte Zustandsdichte D∗ (E, ∆∗0 ) für eine zunehmende Anzahl von beteiligten Tunnelteilchen mit Kernquadrupolmoment eines Tunnelprozesses eine zunehmend tiefere
und breitere Lücke für den Temperaturbereich kB T < nb in ∆∗0 aufweist. Oberhalb
dieses Temperaturbereichs, das heiÿt für kB T > nb, ist der Einuss der Quadrupolmomente zu vernachlässigen.
Um den Einuss der durch Kernquadrupolmomente modizierten Zustandsdichte
D∗ (E, ∆∗0 ) auf die dielektrische Funktion zu untersuchen, müssen der resonate Beitrag 2.64 und Relaxationsbeitrag 2.70 mit der modizierten Zustandsdichte numerisch ausgewertet werden.
3.
Experimentelle Methoden
Im Rahmen dieser Arbeit ist die in Abschnitt 3.2.1 vorgestellte Glasprobe HY-11
untersucht worden. Dazu ist die relative Permittivität bei Temperaturen von 14 mK
bis 10 K in einem Wechselfeld mit der Frequenz von etwa 1 GHz gemessen worden.
In diesem Kaptiel werden die Eigenschaften der Probe und die Konguration des
Experiments erläutert.
3.1 Erzeugung tiefer Temperaturen und Thermometrie
Die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Messungen wurden in einem 3 He/4 He
Verdünungskryostaten durchgeführt. Zu dieser Kühltechnik und deren Eigenschaften ndet sich eine Vielzahl an Literatur, zum Beispiel in den Lehrbüchern [Ens05]
oder [Pob07]. Die Experimentierplattform, auf der der Messaufbau befestigt ist und
dessen Temperatur der Messaufbau folgt, kann bei dem verwendeten Kryostaten Minimaltemperaturen von rund 6 mK erreichen.
Temperaturmessungen erfolgten mittels eines Kohle-Widerstandsthermometers. Der
elektrische Widerstand dieses Kohlewiderstandes wird mit einer Widerstandsmessbrücke2 gemessen und über eine Eichtabelle in eine Temperatur übersetzt.
3.2 Versuchsaufbau
3.2.1 Glas-Probe
Die im Rahmen dieser Arbeit verwendete Probe HY-1 hat die in Tabelle 3.1 angegebenen chemischen Inhaltsstoe. Bei Raumtemperatur ist die als Oxid vorliegende
Holmiumkomponente der Probe paramagnetisch, unterhalb von 19 K ferromagnetisch [Jil98]. Auÿerdem hat Holmium ein groÿes Kernquadrupolmoment von etwa
(2,716 ± 0,009) barn [Bug82] bis (3,60 ± 0,02) barn [Bat81]. Anhand dieses Oxids
kann die mögliche Auswirkung von groÿen Kernquadrupolmomenten auf die relative
Permittivität untersucht werden. Beobachtete Abweichungen von der Vorhersage des
Standard-Tunnelmodells in 2.3.3 können in Beziehung zu dem Kernquadrupolmodell
aus Abschnitt 2.4.3 gesetzt werden. Im Rahmen dieser Arbeit wird eine quaderförmi1 Hergestellt durch das Unternehmen Hoya Optics , Tokyo, Japan
2 AVS-47, RV-Elektroniikka Oy PICOWATT, Veromiehentie 14, FI-01510 VANTAA, Finnland,
http://www.picowatt.
29
30
3. Experimentelle Methoden
Inhaltssto
SiO2
Na2 O
BaO
Ho2 O3
Molarer Anteil [%] 68,19 ± 0,25 16,95 ± 0,21 8,10 ± 0,11 6,77 ± 0,12
Mittelwert und Standardabweichung des molaren prozentualen Anteils der
chemischem Inhaltsstoe der Probe HY-1 aus Messungen mittels Atomemissionsspektrometrie am Institut für Geowissenschaften in Heidelberg durch Varychev und Meyer. Messungen mittels Röntgenuoreszenzanalyse ergaben weiterhin einen zusätzlichen Anteil von
jeweils unter einem Prozent Antimon und Strontium. Weiterhin wird von einem Anteil an
B2 O3 im Bereich weniger Prozent ausgegangen, was mittels der verwendeten Methoden
nachgewiesen nicht werden kann.
Tabelle 3.1:
ge Probe mit einer Kantenlänge von 12 mm und einer Dicke von 0.5 mm verwendet.
Im Versuchsaufbau wird eine geringe Menge Silikonfett verwendet um eine gute thermische Ankopplung zu gewährleisten und einem Verrutschen der Probe entgegen zu
wirken.
3.2.2 Messaufbau und Messmethodik
Prinzip der Messmethodik
Die relative Änderung des Realteils der Permittivität 0r (T ) bei einer Temperatur T
wird durch die relative Änderung der Kapazität C eines Hohlraumresonators gemessen. An diesem das wird Wechselfeld F (t) angelegt. Unter der Annahme, dass sich
die Probe in einer als idealen Plattenkondensator beschreibbaren Kapazität ohne
parasitäre Kapazität bendet, gilt für kleine relative Änderungen ∆C der Kapazität
der Zusammenhang zur Änderungen ∆0r der relativen Permittivität
∆0r (T0 + ∆T )
∆C(T0 + ∆T )
=
0
r (T0 )
C(T0 )
(3.1)
bei Änderung der Temperatur um ∆T von der Temperatur T0 als. Um jedoch kleine
parasitäre Kapazitäten zu berücksichtigen, kann der Füllfaktor f eingeführt werden,
der den relativen Anteil der Kapazität C in dem sich die Probe bendet an der
gesamten Kapazität des Hohlraumresonators Cges = C + CP angibt. Dabei wird CP
als parasitäre Kapazität bezeichnet.
f=
C
Cges
(3.2)
Die relative Änderung der Kapazität des Kondensators wird aus der Änderung der
Resonanzkreisfrequenz ∆ωres des Hohlraumresonators bestimmt. Diese ergibt sich,
wie in Abschnitt 3.2.2 beschrieben, aus der Kapazität Cges und der Induktivität L
3.2. Versuchsaufbau
31
Deckel
Koppelschleifen
Kavität
Probe
Skizze der elektrischen
Feldlinien in der Kavität. Unterhalb des
Stempels ist das elektrische Feld im Resonanzsfall maximal und sehr homogen. Bei
den Einkoppelschleifen ist das elektrische
Feld im Resonanzfall minimal und das magnetische Feld maximal. Nach [Wol14]
Abbildung 3.2:
Schematischer
Querschnitt des Hohlraumresonators nach [Wol14]. Die Oberächenvektoren der Koppelschleifen zeigen
nach auÿen.
Abbildung
3.1:
des Hohlraumresonators, analog zu einem LC-Schwingkreis. Für kleine Änderungen
∆Cges der Kapazität des Holraumresonators gilt der Zusammenhang:
∆Cges
∆ωres
= −2
Cges
ωres
(3.3)
Dazu wird genähert, dass die relative Änderung der parasitären Kapazität vernachlässigbar ist, in dem ∆C = ∆Cges verwendet wird. Die physikalische Gröÿe, die
gemessen wird um die Änderung der relativen Permittivität zu bestimmen, ist also
die Resonanzfrequenz. Für diese gilt mit Gleichung 3.1 und 3.2 der Zusammenhang:
∆0r (T0 + ∆T )
2 ∆ωres
=−
0
r (T0 )
f ωres
(3.4)
Resonatoreigenschaften
Der verwendete Resonator dessen Resonanzfrequenz bestimmt wird, ist in Abbildung
3.1 im Querschnitt skizziert. Dieser ist aus Kupfer und an der gesamten Oberäche
vergoldet, um vor Oxidation und Korrosion zu schützen. Diese würden andernfalls
zu einer Verringerung der elektrischen Leitfähigkeit und Wärmeleitfähigkeit führen.
32
3. Experimentelle Methoden
Eine schlechte elektrische Leitfähigkeit führt zu einer schlechten Güte, eine schlechte Wärmeleitfähigkeit erhöht die Thermalisierungsdauer stark. Eine schlechte Güte
verringert die Amplitude des Signals und limitiert die Verlustmessung einer Probe
nach unten stark.
Die Kopplung an den Resonator erfolgt induktiv über Koaxialkabel deren Innenund Auÿenleiter mit Kopplungsschleifen der Windungszahl 1 verbunden sind. Die
elektrischen Feldlinien im Falle der eingeschwungenen Resonanz sind in Abbildung
3.2 skizziert. Zudem koppelt man so schwach wie möglich ein und aus, um die durch
die Kopplungsgüte limitiert zu sein.
Füllfaktor
Der Füllfaktor f des Resonators kann durch die Änderung der Resonanzfrequenz bei
Austausch der Glasproben bestimmt werden. Unterschiedliche Glasproben weisen
bei gleicher Geometrie eine andere relative Permittivität auf.√Dies führt zu unterschiedlichen Resonanzfrequenzen. Mit der Näherung ωres ≈ 1/ LC ergeben sich für
Glasproben gleicher Geometrie der relativen Permittivität 1r und 2r die Kapazitäten
des mit den Glasproben gefüllten Kondensators zu C1 und C2 . Damit folgt mit der
parasitären Kapazität CP die Beziehung:
1
ωres
=
2
ωres
r
C2 + CP
,
C1 + CP
(3.5)
woraus der Füllfaktor f aus Gleichung 3.2 ermittelt werden kann. Glasproben unterschiedlicher Dicke führen zu anderen Hohlraumresonatorlängen, womit Gleichung
3.5 nicht mehr gültig ist.
Da keine Glasproben gleicher Dicke mit bekannter relativer Permittivität in einem
Wechselfeld der Frequenz 1 GHz verfügbar waren, wurde der Füllfaktor nicht bestimmt. Typische Werte für koaxiale zylindrische Hohlraumresonatoren dieser Art
sind f = 0,45 [Ens91] bis f = 0,7 [Wei95]. Daher wird die Dispersion des Glases
HY-1 in Abschnitt 4.3 anhand der relativen Änderungen der Kapzität ∆Cges /Cges
diskutiert. Ein Vergleich der Messdaten mit den Messdaten anderer Autoren erfolgt
daher nur im Verlauf und nicht in der Amplitude, exemplarisch wird der willkürliche
Füllfaktor f = 0,6 in den Auftragungen dazu verwendet.
Aufbau zur Eigenfrequenzmessung
Mittels des im folgenden vorgestellten Aufbaus wird der Amplitudengang der Spannung an der Auskoppelschleife Uaus (ω) gemessen. Der experimentelle Aufbau zur
Messung des Amplitudengangs ist in Abbildung 3.3 skizziert. Die Bestimmung der
Resonanzfrequenz erfolgt über Anpassung der Daten an den Amplitudengang gemäÿ
33
3.2. Versuchsaufbau
Lock-In
U ref
GPIB
SMH
Hüllkurvendemodulator
+50dB
U(t)
PC
+29dB
-20dB
>>
Schema des Versuchsaufbaus zur Messung der Eigenfrequenz des Hohlraumresonators, welche sich mit der relativen
Permittivität der Probe ändert.
Abbildung 3.3:
Kryostat
Vakuumkammer
Hohlraumresonator
eines durch ein Wechselfeld UE (t) der Amplitude U0 getrieben gedämpften harmonischen Oszillators.
Q
Uaus (ω) ∝ q
U0
2
2
2
2
4π Q (ω − ωeig ) + (ωωeig )
(3.6)
Dabei kann bei einer Güte Q von besser als 100 in guter Näherung der Einuss der
Dämpfung auf die Eigenkreisfrequenz ωeig des Hohlraumresonators als gedämpfter
√
LC-Schwingkreis vernachlässigt werden. Es gilt somit ωeig ≈ ω0 , wobei ω0 = 1/ LC
die Resonanzfrequenz des ungedämpften LC-Schwingkreises ist.
Das in den Resonator eingekoppelte Wechselfed UE (t) wird vom Signalgenerator3 ,
in Abbildung 3.3 als SMH bezeichnet, erzeugt und ist in der Amplitude durch die
Funktion AAM (t) moduliert.
UE = U0 cos(ωt + φ)AAM (t)
mit :
AAM (t) = AM cos(ωM t + φM )
(3.7)
(3.8)
Die Amplitude der Modulationsfunktion AM wird als Modulationshub bezeichnet
und ωM dementsprechend als Modulationskreisfrequenz. Im Rahmen dieser Arbeit
3 Rohde & Schwarz 845.4002.52 SMH
34
3. Experimentelle Methoden
C2
R1
C1
Schaltbild des Hüllkurvendemodulators mit in Reihe geschalteter Kapazität C2 = 10 nF als Hochpass. Verwendet wurde eine Germanium Diode. Der Widerstand R1 = 50 Ω
dient als Impedanzanpassung. Dimensionierung: C1 = 1,5 µF, R2 = 12 kΩ.
Abbildung 3.4:
R2
wird der Modulationshub AM = 0,800±0,0054 und die Modultionsfrequenz ωM /2π =
(15,0 ± 0,5) kHz gewählt. Bei den hier vorgestellen Ergebnissen wird am Signalgenerator die Ausgangsleistung zu PSMH = (−53,0 ± 1,5) dBm gewählt, wobei dies die
Leistung des unmodulierten Signals ist. Das Signal wird anschlieÿend im Kryostat
mit einem Dämpfungsglied um 20 dB abgeschwächt.
Für hinreichend kleine Modulationskreisfrequenzen ωM , kann für die Frequenzabhängigkeit des Amplitudengangs der Auskoppelschleife angenommen werden, dass
die Modulation der Amplitude keinen Einuss hat, sondern diese multiplikativ moduliert. An der Auskoppelschleife liegt somit mit Berücksichtigung eines Rauschens
r(t) die Spannung
Uaus (ω, t) ∝ q
Q
4π 2 Q2
2
2
UE (t)AAM (t) + r(t)
(3.9)
(ω − ωeig ) + (ωωeig )
an, wobei der Phasengang für die Messung des Amplitudengangs nicht von Bedeutung ist und daher nicht beachtet wird.
Die Spannung an der Auskoppelschleife wird über den Tieftemperaturverstärker5 um
28 dB und einem weiteren Verstärker6 auÿerhalb des Krysotaten um weitere 50 dB in
den Arbeitsbereich des Hüllkurvendemodulators7 verstärkt. Ein Ersatzschaltbild des
Hüllkurvendemodulators ndet sich in Abbildung 3.4. Dieser ist als Leistungsmesser
im verwendeten Arbeitsbereich linear in der Leistung des Eingangssignals, weshalb
die Spannung UH hinter dem Hüllkurvendemodulator, die am Lock-In8 anliegt sich
ergibt zu:
Q2
UH ∝
4π 2 Q2 (ω − ωeig )2 + (ωωeig )2
2
AM
AAM (t) +
+ r0 (t)
2
(3.10)
Wobei r0 (t) den Rauschterm r(t) hinter dem Hüllkurvendemodulator bezeichnet,
welcher durch die quadratische Kennlinie und die Bandpasseigenschaft des Hüllkur4 Unsicherheit Gerätebedingt, siehe Datenblatt
5 Kuhne electronics LNA-1020 A-Cool
6 Miteq AM-5A-1020
7 mit Germanium AA 118 Universaldiode
8 Stanfort Research Systems SR830 DSP Lock-In Amplier
35
3.2. Versuchsaufbau
vendemodulators modifziert wurde. Die Amplitude UL des Lock-Ins ist eine Integration des Produkts aus dem Signal am Hüllkurvenmodulator UH (t) und der Referenz
UAM (t) und lautet somit:
1
UL =
T
Zt
(3.11)
UH (s)UAM (s)ds
t−T
Die Mittelungszeit T wurde dabei bei den hier vorgestellten Daten zu T = 300 ms
gewählt. Durch T ωM 1 werden die Terme A2AM , (AM /2)2 und r0 (t) herausgemittelt.
Somit gilt:
Q2
AM
UL ∝
2
2
4π 2 Q2 (ω − ωeig ) + (ωωeig ) 2T
Zt
2
UAM
(s)ds
(3.12)
t−T
Somit beschreibt die Spannung UL am Lock-In bei Variation der Kreisfrequenz ω
nach Gleichung 3.12 die Form einer quadratischen Lorentz-Funktion. Zur Anpassung
wird folgende Notation verwendet, wobei sich die Proportionalitätskonstante A aus
der Anpassung ergibt:
UL =
Q2
A
4π 2 Q2 (ω − ωeig )2 + (ωωeig )2
(3.13)
Einbau des Resonators in den Verdünungskryostaten
Der Resonators im 3 He/4 He-Verdünnungskryostaten ist in Abbildung 3.5 skizziert.
Einkopplung und Auskopplung des elektrischen Wechselfeldes erfolgte vollständig
über Semi-Rigid-Kabel. Von der Detektionselektronik auf Raumtemperatur zum
1 K-Topf sind diese auf der Ein- als auch auf der Auskoppelseite aus Edelstahl, welches eine geringe thermische Leitfähigkeit besitzt. Unterhalb des 1 K-Topfes sind
diese aus supraleitendem Niob. Supraleitendes Niob leitet Wärme nur phononisch
und ermöglichen eine sehr rauscharme Signaltransmission. Um ein Aufwärmen der
Probe durch die Koaxialkabel zu verhindern, sind diese thermisch am 1 K-Topf und
an der Still angekoppelt. Die technische Realisierung ist zum Beispiel in [Wol14] beschrieben.
Der Resonator bendet sich auf der Experimentierplattform aus Kupfer, welche von
einem doppelwandigen Strahlungsschild aus Kupfer und supraleitendem Blei umgeben ist, um Wärmestrahlung und externe elektromagnetische Felder abzuschirmen.
Das Strahlungsschild ist thermisch an die Still angekoppelt. Die Vakuumkammer ist
36
3. Experimentelle Methoden
Verstärker
Koaxialkabel
4K-Flansch
1K-Topf
Thermische
Ankopplung
Dämpfungsglied
kontinuierliche
Wärmetauscher
StufenWärmetauscher
Still
Vakuumkammer
Strahlungsschild
Mischkammer
Resonator
Experimental
plattform
KohleThermometer
Schematische Skizze
der Integration des Resonators in der
sich die Glasprobe bendet im 3 He/4 He
Verdünungskryostaten. Die Komponenten des Kryostaten sind in Grau dargestellt, während die Komponenten des Experiments zur Messung der relativen Permittivität farbig sind. Der hier skizzierte
Teil des Kryostats hängt in einem 4 HeBad und ist in Abbildung 3.3 als Vakuumkammer bezeichnet. Der 4 K-Flansch ist
in unmittelbarem Kontakt mit dem 4 HeBad. Nach Wol[14]
Abbildung 3.5:
in einem superisolierten Dewargefäÿ aufgehängt, das mit üssigem 4 He gefüllt ist
und als 4 He-Bad bezeichnet wird.
Ansteuerung und Auslesen der Messwerte
Die Ansteuerung des Signalgenerators und das Auslesen des Lock-In Verstärkers
erfolgte über eine GPIB Schnittstelle mittels des Programmiersystems LabVIEW9 .
Auÿerdem wurde der über die Messbrücke bestimmte Widerstandswert in LabVIEW
zu einer Temperatur umgerechnet. Messwerte während der Befüllung des 4 He-Bades
oder der des 1 K-Topfes werden aufgrund der dadurch verursachten Erschütterung
der Experimentierplattform nicht berücksichtigt.
9 Entwicklungsumgebung LabVIEW, National Instruments, Version 8.2.1
4.
Experimentelle Ergebnisse
Im Rahmen dieser Arbeit wurde die relative Permittivität des Glases HY-1 für
Temperaturen von 14 mK bis 10 K in einem Wechselfeld bei einer Frequenz von
etwa 1 GHz gemessen. Am Signalgenerator wurde für alle im Rahmen dieser Arbeit vorgestellten Messdaten für das unmodulierte Signal die Leistung PSMH =
(−53,0 ± 1,5) dBm verwendet, wie in Abschnitt 3.2.2 beschrieben.
In diesem Kapitel wird in Abschnitt 4.1 zuerst auf die verwendete Durchführungsmethodik eingegangen. Dabei wird die Thermalisierung der Probe und die Gröÿe der
Messfehler beschrieben.
In Abschnitt 4.2 wird anschlieÿend der dabei gemessene Verlustwinkel des Resonators vorgestellt und diskutiert. Dieser liefert Hinweise für die Interpretation des
anschlieÿend in Abschnitt 4.3 vorgestellten Realteils der relativen Permittivität des
Glases. Eine Anpassung der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells an das Messergebnis wird in Abschnitt 4.3.1 durchgeführt.
Eine ausführliche Diskussion des Realteils der relativen Permittivität erfolgt dann in
Abschnitt 4.3.2, gefolgt von einer Bewertung der Gültigkeit des Standard- Tunnelmodells für die experimentellen Ergebnisse in Abschnitt 4.3.3.
4.1 Durchführungsmethodik
Nach dem Setzen der Wechselfeldfrequenz am Signalgenerator wurde nach jeweils 5 s
die Amplitude UL (ω,T ) am Lock-In ausgelesen. Es wurde dabei von kleinen Frequenzen aus zu groÿen Frequenzen gemessen und dabei 361 Frequenzwerte durchlaufen.
An dem so erhaltenen Amplitudengang wurde das Quadrat der Lorentzfunktion nach
Gleichung 3.12 angepasst.
Die durch die Anpassung erhaltenen Resonanzfrequenzen ergeben nach Gleichung 3.4
die relative Änderung des Realteils der relativen Permittvität. Dazu wird bei jeder
Spannungsmessung am Lock-In auch die Probentemperatur an der Experimentierplattform gemessen. An der Probe selbst ist, wie in Abbildung 3.5 dargestellt kein
Thermometer angebracht. Dabei wird die Schrittweite und die Art der Temperaturveränderung von dem Temperaturbereich abhängig gewählt:
• Für den Messbereich von 10 K nach 3,2 K wurde die Temperatur während der
Amplitudengangsmessung als Dauerschleife kontinuierlich gesenkt. Jeder so er37
38
4. Experimentelle Ergebnisse
haltene Amplitudengang wurde als auf den Mittelwert der Temperatur thermalisiert betrachtet.
• Für den Messbereich zwischen 900 mK und 3,2 K wurde die Temperatur vor
einer Amplitudengangmessung Schrittweise von 900 mK aus erhöht und nach
thermalisierung je Temperaturmesswert einmal der Amplitudengang gemessen.
• Für die beiden Messbereiche 700 mK bis 160 mK und 95 mK bis 32 mK wurde
die Temperatur von hohen Temperaturen kommend in 10 %− Schritten ge-
senkt. Die Thermalisierungszeit wurde temperaturabhängig, für tiefer Temperaturen zunehmend länger gewählt. Jeder Amplitudengang wurde nach Thermalisierung zur Überprüfung der Thermalisierung drei mal gemessen.
Die Kriterien nach denen Probe als thermalisiert betrachtet wurde sind messbereichsabhängig und sind in Abschnitt 4.1.1 beschrieben. Der gemessene Amplitudengang
und dessen Anpassung für die Temperatur von T = 700 mK ist beispielhaft in Abbildung 4.1 zu sehen.
2.5x10
-4
Messwerte
Anpassung
UL / V
2.0
1.5
Spannung
UL am Lock-In-Verstärker
bei T ≈ 700 mK und PSMH ≈
−53,0 dBm. Anpassung nach
Gleichung 3.13 ergibt A ≈
3,223 · 1026 VHz−4 , ω0 /2π ≈
1,0064 GHz und Q ≈ 892,1
Fehler der Anpassungsparameter sind vernachlässigbar
gegenüber des Fehlers auf die
Probentemperatur.
Abbildung 4.1:
1.0
0.5
0.0
0.995
1.000
1.005
1.010
Frequenz / GHz
1.015
4.1.1 Thermaliserungskriterien
Wie in 3.2.2 beschrieben, wird die Temperatur an der Experimentierplattform gemessen und nicht an der Probe selbst. Wird die Temperatur an der Experimentierplattform zu einer Temperatur T 0 geändert, so benötigt die Probe eine von der
39
4.1. Durchführungsmethodik
Anfangstemperatur abhängige Zeit t um eine Temperaturdierenz ∆T zwischen Experimentierplattform und Glasprobe zu unterschreiten. Je tiefer die Zieltemperatur
ist, desto geringer ist die Wärmeleitung zwischen Probe und Experimentierplattform und in Folge dessen die Zeit t zur Unterschreitung der Temperaturdierenz ∆T
gröÿer.
10
-4
Relative
zeitliche Änderung der Resonanzfrequenz zum ersten
Resonanzfrequenzmesswert
nach einem Temperaturschritt von 10 % bei einer
Experimentierplattformstemperatur von 32 mK und
1,1 K. Die beiden auälligen Abweichungen in der
Kurve für 32 mK sind dem
Füllen des 1 K-Topfes zuzuschreiben. Das Rauschen
der Kurve für 1100 mK ist
Temperaturinstabilitäten
zuzuschreiben, ist jedoch um
6 Gröÿenordnungen kleiner
als die Resonanzfrequenz.
(- t=0)/t=0
Abbildung 4.2:
10
-5
10
-6
1100mK
32mK
10
-7
0
5
10
t/h
15
20
• Für Probentemperaturen über 3,2 K wurde aufgrund einer, verglichen mit tie-
feren Temperaturen, sehr hohen Wärmeleitfähigkeit von einer sehr schnellen
Thermalisierung ausgegangen. Daher wurde im Rahmen der in Abschnitt 4.1.2
diskutierten Messfehler von sofortiger Thermalisierung ausgegangen.
• Für den Temperaturbereich über 900 mK wurde ausreichende Thermalisierung
für Temperaturen bis 3,2 K nach einer Thermalisierungszeit 1/2 h angenom-
men. Zur Bewertung dieser Annahme wurde die relative Änderung der Resonanzfrequenz zum ersten Messwert nach einer Temperaturänderung von 10 %
bei 1,1 K über 8 h in Dauerschleife gemessen. Diese Messung ist in Abbildung
4.2 dargestellt. Es zeigt sich, dass die relative Änderung der Resonanzfrequenz
zum ersten Messwert nach der Temperaturänderung einen Wert von 10−6 nicht
überschreitet und ist somit in der Gröÿenordnung des Gesamtrauschens. Dies
wird in Abschnitt 4.1.2 zur Fehlerabschätzung berücksichtigt.
40
4. Experimentelle Ergebnisse
• In dem Temperaturbereich 700 mK bis 243 mK konnte nach den im Rahmen
dieser Arbeit verwendeten Thermalisierungszeiten keine relative zeitliche Änderung der Resonanzfrequenzmessung von über 1·10−7 h−1 über drei Messwerte
mit jeweils einem zeitlichen Abstand 0,5 h beobachtet werden. Dies entspricht
etwa 0,1 % der beobachteten Resonanzfrquenzänderung zwischen den Temperaturen 243 mK und 219 mK.
• Bei Temperaturen unter 243 mK nahm die benötigte Zeit zur Thermalisierung
der Probe gegenüber der Thermalisierung der Experimentierplattform weiterhin stark zu. Um trotz des damit zunehmenden Zeitaufwandes dennoch den
qualtiativen Verlauf der Resonanzfrquenzänderung messen zu können wurde
daher nach einer Änderung der Temperatur die Probe als thermalisiert betrachtet, wenn die Resonanzfrequenz keine feststellbare relative zeitliche Änderung
von mehr als 43 · 10−6 h−1 aufwies. Dies entspricht einer relativen Resonanzfrequenzänderung von etwa 12 · 10−6 zwischen zwei Messwerten und damit etwa
1 % der beobachteten Resonanzfrquenzänderung zwischen den Temperaturen
243 mK und 219 mK. Die relative zeitliche Änderung der Resonanzfrequenz bei
einem Temperaturwechsel um 10 % zu der Zieltemperatur 32 mK ist ebenfalls
in Abbildung 4.2 dargestellt. Bei der Kurve mit der Experimentierplattformtemperatur von 32 mK ergibt sich nach einer Thermalisierunszeit von etwa 20 h
eine noch deutlich messbare relative zeitliche Änderung von 2 · 10−6 h−1 . Der
aus dieser Methodik resultierende systematische Fehler wird in Abschnitt 4.3.2
diskutiert.
4.1.2 Fehlergewichtung
Abhängig von der Probentemperatur ändert sich das relative Gewicht der möglichen
Fehlerquellen. Dabei wird in zwei Temperaturbereiche unterschieden:
• Für den Temperaturbereich T < 900 mK, in dem der 3 He/4 He Verdünnungs-
kryostat in der Temperatur stabil ist, wurde nach Thermalisierung (Vergleich
dazu Abschnitt 4.1.1) der Probe auf einer Temperatur jeweils drei mal der Amplitudengang vermessen. Die Betrachtung von drei Messwerten ermöglicht die
Untersuchung der Thermalisierung der jeweiligen Probentemperatur. Messwert
und Messfehler der Probentemperaturmessung ergeben sich aus dem Mittelwert
und der Standardabweichung der drei Mittelwerte der Probentemperaturmessung eines einzelnen Amplitudengangs. Messwert und Messfehler der Resonanzfrequenz ergeben sich aus dem Mittelwert und der Standardabweichung
der jeweils durch Anpassung erhaltenen Resonanzfrequenzen.
4.1. Durchführungsmethodik
41
• Für den Temperaturbereich T > 900 mK, in dem die Probe sehr schnell ther-
malisiert, wurde der Amplitudengang bei jeder Probentemperatur einmal vermessen. Aufgrund des hohen Zeitaufwandes wurde auf eine Wiederholung der
Messungen bei der gleichen Temperatur verzichtet. Im Temperaturbereich über
700 mK geht der 3 He-Anteil des Gemischs in die Gasphase über, aufbaubedingt
ist daher in diesem Temperaturbereich die Temepratur instabiler. Messwert
und Messfehler der Probentemperatur ergeben sich aus dem Mittelwert und
der maximalen gemessenen Abweichung zu diesem Mittelwert. Der Fehler der
Resonanzfrequenz wird gegenüber dem Temperaturfehler vernachlässigt.
4.1.3 Lineare Anregung und Wärmeeintrag
Um nichtlineare Eekte auszuschlieÿen wurde die Ausgangsleistung des Generators variiert, wie in Abbildung 4.3 dargestellt ist. Auf dem Signalweg zum Resonator wurde, wie in Abschnitt 3.2.2 beschrieben, die Leistung, bezogen auf die Ausgangsleistung PSMH um weitere 20 dB abgeschwächt. Bis zu einer Ausgangsleistung
1.0070
/ GHz
1.0068
T = 900 mK
1.0066
1.0064
1.0062
1.0060
Aufgetragen sind
die durch Anpassung gemessenen Resonanzfrequenz gegen die dabei verwendete Ausgangsleistung PSMH des
Signalgenerators bei einer Probentemperatur von 900 mK. Für die
im folgenden hier vorgestellten experimentellen Ergebnissen wurde eine Ausgangsleistung von PSMH =
(−53,0 ± 1,5) dBm verwendet. Die
Messung wurde bei einem sehr niedrigen 4 He Füllstand im Heliumbad
durchgeführt, was so zu Schwankungen der Temperaturmittelwerte von
bis zu 3 % führte.
Abbildung 4.3:
-65
-60
-55
-50
PSMH / dBm
-45
-40
PSMH = (−40,0 ± 1,5) dBm konnte kein Abweichen des Amplitudengangs in der
Resonanzfrequenz durch Erhöhung der Ausgangsleistung beobachtet werden. Das
Rauschen der Messwerte ist mit dem während der Messung sehr geringen 4 He Füllstand im Heliumbad zu erklären, was zu einer Temperaturschwankungen von etwa
3 % führte.
Auÿerdem konnte auch bei einer Probentemperatur von 15 mK keine signikante
Änderung der Resonanzfrequenz bei Ausgangsleistungen des Generators von bis
−43,0 dBm beobachtet werden.
42
4. Experimentelle Ergebnisse
4.2 Verlustwinkel des Resonators
Der Verlustwinkel ergibt sich aus der Güte der Anpassung über Gleichung
tan(δ) =
1
.
Q
(4.1)
Dieser ist in Abbildung 4.4 gegen die Experimentierplattformtemperatur aufgetragen. Dabei ist zu beachten, dass der Resonator in diesem Temperaturbereich nie leer
3.0
Messwerte
2.0
3
10 tan()
2.5
1.5
1.0
10
-2
-1
10
10
Temperatur T / K
0
10
1
Experimentell beobachteter Verlustwinkel für den mit dem Glas HY-1
gefüllten Resonator als Funktion der Temperatur. Die ermittelten Fehler auf Temperatur
und Verlustwinkel sind ohne Ausnahme kleiner als die eingezeichneten Messpunkte. Da die
Güte des leeren Resonators nicht bekannt ist, kann nicht davon ausgegangen werden, dass
der beobachtete Verlustwinkel der intrinsische Verlustwinkel des Glases ist.
Abbildung 4.4:
gemessen wurde, so dass der durch den Aufbau bedingte Verluste des Resonators
nicht bekannt ist. Diese tragen jeweils zum beobachteten Verlustwinkel als reziproker Summand der Güten bei und so kann der durch den Gesamtaufbau bedingte
4.3. Realteil der relativen Permittivität
43
Verlust im Allgemeinen nicht vernachlässig werden. Daher kann nicht davon ausgegangen werden, dass der in Abbildung 4.4 dargestellte Verlustwinkel der intrinsische
Verlustwinkel des Glases HY-1 ist.
Hohlraumresonatoren dieser Bauart weisen jedoch typischerweise eine Güte von Q ≥
1000 auf [Gun62], somit kann der experimentell beobachtete Verlust als Hinweis auf
die Temperaturabhängigkeit der Absorption des Glases HY-1 betrachtet werden.
Verlustwinkel des Glases HY-1
Entsprechend dieser Annahme kann davon ausgegangen werden, dass der Verlust
des Glases HY-1 ein Minimum zwischen 200 mK und 2 K aufweist und der Verlust
zu hohen Temperaturen deutlich stärker zunimmt als zu tiefen Temperaturen. Die
in im Rahmen dieser Arbeit vorgestellte Absorption des Resonators zeigt qualitativ
ein ähnlichen Verlauf wie die in [Sch77] gemessene Absorption des Glases Suprasil I
1
für sehr kleine Intensitäten. Die an Suprasil I gemessene Absorption weiÿt jedoch
bei Vergleich eine um mindestens Faktor 10 kleinere Absorption auf.
4.3 Realteil der relativen Permittivität
Im folgenden wird die experimentell beobachtete relative Änderung des Realteils der
relativen Permittivität vorgestellt und über eine qualitative numerische Anpassung
der experimentellen Daten mit der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells aus Abschnitt 2.3 verglichen.
0
)
Die relative Änderung des Realteils der relativen Permittivität r (T0r0(T+∆T
wird nach
0)
C(T0 +∆T )
Gleichung 3.1 als relative Änderung der Kapazität C(T0 ) dargestellt. Nach Gleichung 3.4 unterscheidet sich die Darstellung damit nur um eine Streckung von f −1
der Gröÿe 1.6 6 f −1 6 2 mit dem Füllfaktor f aus Abschnitt 3.2.2. Im folgenden
wird der Referenzwert T0 so gewählt, dass C(T0 ) minimal ist.
Die experimentell beobachtete relative Änderung der Kapazität für Temperaturen
von 14 mK bis 10 K und die Anpassung der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells
ist in Abbildung 4.5 abgebildet.
Von tiefen Temperaturen aus kommend wird zuerst eine in der Temperatur sehr ache relative Änderung der Permittivität zur Referenzwert beobachtet, die zu hohen
Temperaturen hin zunimmt. Dieser Breich von 32 mK bis etwa 500 K geht in einen
Abfall der relativen Änderung der Permittivität über, der etwas kleiner als der eines
logarithmischen Abfalls ausfällt. Dieser Abfall acht anschlieÿend bei 2 K mit der
Beschreibung eines Minimums bei etwa 4,4 K ab. Für Temperaturen oberhalb des
Minimums wird ein sehr starker Anstieg der relativen Änderung der Permittivität
1 Quarzglas des Unternehms "Heraeus Quarzglas GmbH & Co. KG", Kleinostheim, Deutschland
44
4. Experimentelle Ergebnisse
8
Messwerte
STM
4
3
10 C / C
6
2
0
10
-2
-1
10
10
Temperatur T / K
0
10
1
Experimentell beobachtete relative Änderung der Kapazität ∆C/C bezogen auf das Minimum für das Glas HY-1 als Funktion der Temperatur und numerische
Anpassung des Standard-Tunnelmodells (STM). Die ermittelten Fehler sind kleiner als die
Symbolgröÿe.
Abbildung 4.5:
beobachtet, der deutlich steiler ist, als der Abfall bei tiefen Temperaturen.
4.3.1 Anpassung der Vorhersage des Stanadard-Tunnelmodells
Die Anpassung der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells erfolgt mit der Vereinfachung, dass stets die Störfeldfrequenz ω/2π = 1.0065 GHz an der Probe anlag. Dies ist die Resonanzfrequenz des Resonators im Temperaturbereich von etwa
T = 900 mK bis T = 1 K. Die maximale Änderung der Resonanzfrequenz von der
für die Anpassung verwendeten Frequenz beträgt damit ≤ 0.3 %. Die Integrations-
4.3. Realteil der relativen Permittivität
45
grenzen für die Anpassung lauten:
Emin /kB = 0 K
Emax /kB = 100 K
∆0 ,min /kB = 2 · 10−8 K
Wobei durch eine sehr kleine Wahl von ∆0 ,min und eine sehr groÿe Wahl von Emax
der Einuss der Integrationsgrenzen vernachlässigbar ist. Qualitative Anpassung an
die experimtentellen Daten erfolgte durch:
τ2 = 1 · 10−9 s
K/kB3 = 1,31 · 10−8 K3 J−3 s−1
R = 45 K−7 s
f · P ∆ = 1,59 · 10−2 C2 m2
Dabei konnte kein qualtiativer Einuss von τ2 im Wertebereich von 1 · 10−12 s bis
1 · 10−6 s gefunden werden. Das Ergebnis dieser Anpassung ist in Abbildung 4.5 dargestellt.
Die qualitative Anpassung der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells an die experimentellen Daten ist auf dem Temperaturbreich über 2 K gut möglich. Die Lage
des Minimums und der Anstieg im Temperaturbereich über dem Minimum werden
von der Anpassung wiedergegeben. Dabei beschreibt die Vorhersage des StandardTunnelmodells jedoch ein weniger breites, etwas zu tiefen Temperaturen verschobenes
Minimum.
Deutliche Abweichungen der experimentellen Daten zur Vorhersage des StandardTunnelmodells sind jedoch im Temperaturbreich unter 2 K zu beobachten:
Während die Anpassung des Standard-Tunnelmodells vom Minimum zu tieferen
Temperaturen eine zunehmende Steigung und anschlieÿend ab etwa 900 mK eine
lang anhaltende gleichmäÿige Steigung beschreibt, ist bei den experimentell Daten
kein Bereich gleichmäÿiger Steigung zu beobachten. Bereits ab 3 K beschreiben diese
einen Wendepunkt und gehen in ein zunehmendes Abachen über. Insgesamt bleiben
für Temperaturen unter der Minimumstemperatur Tmin die experimentellen relativen
Permittivitäten deutlich unter den von der Anpassung des Standard-Tunnelmodells
erwarteten.
Eine qualtiative Anpassung an die experimentellen Daten, die eine geringe Steigung
bei tiefsten Temperaturen beschreibt ist bei Beibehaltung der Minimumstemperatur
Tmin nur bei starker Verringerung der Steigung der relativen Permittivität bei hohen Temperaturen möglich, da für die Vorfaktoren des Relaxationsbeitrags und des
46
4. Experimentelle Ergebnisse
resonanten Beitrags die Beziehung µ2+ = 4µ2− gilt, wie in Abschnitt 2.3.1 beschrieben. Eine nur grobe Anpassung der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells an das
Abachen der relativen Permittivtät bei Temperaturen unter 2 K ist nicht möglich,
da diese nur über die Kopplungskonstante K der Ein-Phonon Relaxations möglich
ist. Dies würde somit gleichzeitig die Lage der Minimumstemperatur Tmin und den
Hochtemperaturbereich in der Steigung stark ändern.
Steigungsverhältnis und Lage des Minimums
Durch Anpassung der linearen Bereiche zu höheren bzw. niedrigeren Temperaturen bezüglich der Minimumstemperatur Tm erhält man ein Steigungsverhältnis von
etwa −1 : 2,75 bis −1 : 2,8, je nach Wahl des Anpassungsbereichs. Das StandardTunnelmodell erwartet für niederfrequente Wechselfelder ein Steiungsverhältnis von
−1 : 2. Experimentell wurde die Lage des Minimum bei Tmin = 4,18 ± 0,17 K gemessen. Durch Variation der Anpassungsparamter K und R lässt sich die Temperatur
des Minimums Tm der Anpassungskurve auf den Bereich zwischen 3,85 K und 3,95 K
einschränken.
4.3.2 Diskussion des Realteils der relativen Permittivität
Für den Temperaturbereich von über 2 K konnte für die relative Änderung des Realteil der Permittivtät eine Anpassung des Standard-Tunnelmodells gefunden werden,
die qualitativ den Verlauf der experimentellen Daten beschreibt. Für den Temperaturbereich darunter konnte keine Anpassung gefunden werden, die gleichzeitig auch
die Lage und den Verlauf des Minimums wie experimentell beobachtet wiedergab.
Da die Anpassung nur qualitativ erfolgte, können Abweichungen zur Anpassung in
der Stärke der Abweichung und in dem Bereich, in den die Abweichung vorliegt im
Allgemeinen nicht eindeutig diskutiert werden.
Jedoch kann mit der in Abschnitt 4.3.1 durchgeführten Anpassung die Gültigkeit
des Standard-Tunnelmodell für die Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Messwerte
bewertet werden, da Abweichungen beobachtet wurden, die auf eine andere funktionelle Abhängigkeiten als die des Standard-Tunnelmodells hinweisen. Jedoch muss
dazu der Einuss möglicher systematischer Fehler wie ungenügende Thermalisierung
diskutiert werden.
Die zu diskutierenden Beobachtungen in der relativen Änderung der Permittivtät
sind das Abachen der relativen Änderung der Permittivität bei 3 K anstatt bei etwa
100 mK, die damit einhergehende Abwesenheit eines Temperaturbereichs konstanter
Steigung und die Lage des Minimums bei 4,4 K.
4.3. Realteil der relativen Permittivität
47
Abachen der Änderung der relativen Permittivität bei Temperaturen
unterhalb von 3 K
Ein für Messwerte in diesem Bereich zu diskutierender systematische Fehler ist der
der Thermalisierung. Wie in Abschnitt 4.1.1 beschrieben wurde, kann für den Temperaturbereich zwischen 900 mK und 243 mK ein signikanter Einuss ungenügenden
Thermalisierungs ausgeschlossen werden. Unter 243 mK bis hin zu einer relativen
zeitlichen Änderung der Resonanzfrequenz von 43 · 10−6 h−1 thermalisiert. Das die
dadurch gewählte Thermalisierungsbedingung ungenügend ist, also für den tiefsten
Temperaturbereich zu einer signikanten Abweichung durch weiteres Thermalisieren führt, ist diskutabel und würde somit zu systematisch höheren Messwerten für
Temperaturen unter 243 mK führen und damit die Abweichung der Messwerte zur
Anpassung des Standard-Tunnelmodells etwas verringern. Jedoch lag die Restthermalisierung dieser Messwerte 3 Gröÿenordnungen unter der beobachteten Abweichung der experimentellen Daten zur Anpassung und kann damit die systematische
Abweichung nicht beschreiben.
Parasitäre Wärmeeinträge durch Leistungseinträge durch Messprozesse oder des elektronischen Signalwegs sind anhand der beobachten Verlustwinkel bei sehr tiefen Temperaturen auszuschlieÿen. Diese würden auch bei den Verlustwinkeln zu einem zunehmenden deutlichen Abachen der Kurve führen, so dass der Verlustwinkel zu
tiefen Temperaturen zunehmend einen konstanten Verlauf beschreiben würde. Aufgrund der selben Argumente ist eine Erklärung des frühen Abachens der relativen
Änderung der Permittitvität durch thermisches Abkoppeln der Probe von der Experimentierplattform auch nicht möglich.
Es kann also geschlussfolgert werden, dass das gegenüber der Vorhersage des StandardTunnelmodells deutlich frühere Abachen der relativen Permittivität als Abweichung
von diesem Modell zu interpretieren ist.
Ausprägung des Minimums
Für den Bereich um das lokale Minimum der Kurve herum ist ein Abweichen der
experimentellen Daten von der Anpassung des Standard-Tunnelmodells nicht vollständig durch Thermaliserung erklärbar. Die expermintellen Daten zwischen 900 mK
und 3,2 K wurden von tiefen Temperaturen kommend gemessen, ungenügende Thermalisierung würde sich also durch experimentelle Werte über der Anpassung zeigen.
Dies wird ab etwa 2 K beobachtet und könnte also die auf diesem Temperaturbereich
beobachtete Abweichung beschreiben. Im Rahmen einer qualitativen Anpassung aber
ist eine Abweichung dieser Gröÿe nicht eindeutig erklärbar. Insgesamt kann hier auf
keine systematische Abweichung zur Anpassung geschlossen werden, die auf eine Abweichung zum Standard-Tunnelmodell hinweist.
48
4. Experimentelle Ergebnisse
Für die Messwerte über 3,2 K ist ungenügende Thermaliserung nicht annehmbar.
Diese Messwerte wurden von hohen Temperaturen kommend gemessen, die Abweichungen zur Anpassung sind somit in keinem Temperaturbereich wie durch ungenügende Thermalisierung erwartet. Auÿerdem ist kein Versatz zu den Messwerten die
von tiefen Temperaturen aus gemessen worden sind beobachtet worden. Dies weiÿt
erneut auf genügende Thermalisierung auf den Temperaturbereich um das Minimum
hin.
Die verschobene Lage des Minimums und des Hochtemperaturbereiches muss also
eine andere Ursache haben. Möglich ist, das der resonante Beitrag auch für Temperaturen um die Minimumstemperatur nicht wie vom Standard-Tunnelmodell erwartet
im Regime gleichmäÿiger Steigung liegt, sondern zu hohen Temperaturen zunehmend
stärker abfällt, den tendenziellen Verlauf des Temperaturbereichs also fortsetzt. Dies
hätte unter anderem eine Verschiebung des Minimums zur Folge.
Jedoch können die beobachteten Abweichungen zur Anpassung aufgrund ihrer geringen Stärke in diesem Temperaturbereich aufgrund der qualtiativen Güte der Anpassung nicht eindeutig zugeschrieben werden.
Steigungsverhältnisse und Lage des Minimums
Das experimentelle Steigungsverhältnis von etwa −1:2,75 bis −1:2,85 entspricht nicht
der Vorhersage von −1:2 für niederfrequente Messungen in Abschnitt 2.3.4 und weicht
von dem Steigungsverhältnis der Anpassung von etwa −1 : 2,2 ab. Der Beitrag durch
Multi-Phonon-Prozesse als Raman-Prozesse erster Ordnung zur transversalen Relaxationszeit dominiert schnell die Steigung der Gesamtfunktion nach Passieren des
Minimums bei Tm ≈ 4.4 K durch seine Temperaturabhängigkeit zu τ1m ∝ T 7 und
kann wie es sich zeigt, in der Steigung nicht vernachlässigt werden. Das experimentell beobachte Steigungsverhältnis weicht von dem Steigungsverhältnis der Anpassung vor allem durch das Abachen des resonanten Beitrags ab.
Vergleich mit Messdaten anderer Autoren
In Abbildung 4.6 sind experimentelle Ergebnisse der Gläser PET2 und Suprasil I aus
[Sch77] aufgetragen. Diese wurden bei einer Wechselfeldfrequenz von 1 GHz gemessen. Da der Füllfaktor des hier verwendeten Hohlraumresonators nicht bekannt ist,
wird für die Auftragung der HY-1 Messwerte, wie in Abschnitt 3.2.2 beschrieben,
der Füllfaktor f = 0.6 verwendet.
2 Polyäthylenteraphtalat
49
4.3. Realteil der relativen Permittivität
3
8
6
10  / 
3
4
3
10  / 
2
1
2
HY-1
PET
Suprasil 1
0
0
10
-2
-1
0
10
10
Temperatur T / K
10
1
Relative Änderung der relativen Permittivität des Glases HY-1 im Vergleich zu den Gläsern PET und Suprasil 1, veröentlicht in [Sch77]. Für das HY-1 Glas
ist der Füllfaktor wie in Abschnitt 3.2.2 beschrieben geschätzt worden. Während bei PET
und Suprasil 1 bereits bei 500 mK ein deutliches Abachen der Gesamtfunktion zu beobachten ist, ist die Gesamtfunktion des Glases HY-1 noch in guter Näherung linear in der
Temperatur.
Abbildung 4.6:
Die Kurven der Gläser weisen entsprechend dem Verhältnis des resonanten Beitrag
zum Relaxationsbeitrag der Tunnelteilchen und dem Verhältnis der transversalen Relaxationszeiten τ1 eine unterschiedliche Minimumstemperatur Tm auf. Für PET wird
die Minimumstemperatur bei etwa 2,4 K und für Suprasil bei etwa 3,4 K beobachtet,
während die Minimumstemperatur des HY-1 Glases bei etwa Tm ≈ 4.4 K beobachtet wird. Auÿerdem ist das Abachen des resonanten Beitrags bei unterschiedlichen
Temperaturen beobachtbar. Die Gläser PET und Suprasil 1 weisen bei 1 K das gleiche Abachen des resonanten Beitrags auf, wie das Glas HY-1 bei 100 mK.
Die unterschiedliche Lage der Minima der Gläser ergibt sich aus der unterschiedlichen Gröÿe der Kopplungskonstanten γα . Eine gröÿere Kopplungskonstante führt
zu einem früheren Anstieg des Relaxationsbeitrags, da dieser durch die Ein-Phonon-
50
4. Experimentelle Ergebnisse
Relaxations bestimmt wird. Es zeigt sich also durch die Lage des Temperaturminimums Tmin , dass die Kopplungskonstanten γα im Glas HY-1 kleiner sind als die in
PET und Suprasil 1.
4.3.3 Gültigkeit des Standard-Tunnelmodells
Insgesamt kann somit für Temperaturen über 2 K ein qualitativ gutes Übeinstimmen
der experimentellen Daten mit der Anpassung aus dem Standard-Tunnelmodell mit
der genäherten Verteilungsfunktion P (E,∆0 ) aus Gleichung 2.29 festgestellt werden.
Für Temperaturen unter 2 K können jedoch die beobachteten Abweichungen von
der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells aus Abschnitt 2.3.3 wie in Abschnitt
4.3.2 diskutiert nicht durch systematische Messfehler erklärt werden. Dazu können
mehrere Ursachen beitragen:
• In Temperaturbereich unter der Minimumstemperatur Tmin = 4,18 ± 0,17 K
überwiegt zu tiefen Temperaturen zunehmend der resonante Beitrag der Tunnelsysteme, wie in Abschnitt 2.3.3 beschrieben. Das beobachte frühe Abachen der relativen Permittivität kann also als eine von der des StandardTunnelmodells aus Abschnitt 2.2.1 signikant abweichenden Zustandsdichte
interpretiert werden. Eine für kleine Energieaufspaltungen E gegenüber der
Zustandsdichte des Standard-Tunnelmodells veringerte Zustandsdichte kann
möglicherweise den wie experimentell beobachten Verlauf der relativen Permittivität beschreiben.
• Dazu können auch die in Abschnitt 2.4 diskutierten und andere Erweiterungen
des Standard-Tunnelmodells beitragen. Hier sei insbesondere das Kernquadrupolmodell erwähnt, dessen Einuss auch in [Luc14] für niederfrequente Messung
an dem Glas HY-1 diskutiert wird.
• Bei tiefsten Temperaturen kann die in Abschnitt 2.3.3 beschriebene, für die
verwendete Lösung der Bloch'schen Gleichungen geforderte Näherung ωτ2 1
mit abnehmender Temperatur zunehmend schlechter erfüllt sein. Für das Glas
BK7 ist mit der in [Hun76] gefundenen longitudinalen Relaxationszeit τ2 in
Gleichung 2.65 mit ωτ2 (8 mK) ≈ 1 bereits bei 8 mK die verwendete Lösung
der Bloch'schen Gleichungen sicher nicht mehr gültig. Da die Temperaturabhängigkeit der longitudinalen Relaxationszeit im Glas HY-1 nicht bekannt ist,
ist es möglich, dass die Näherung ωτ2 1 bei deutlich höheren Temperaturen
nicht mehr erfüllt ist, die relative Permittivität also schon bei Temperaturen
über 8 mK einen anderen Temperaturverlauf beschreibt also durch die BlochGleichungen beschrieben. Jedoch erklärt dies nicht die Abweichungen bei über
500 mK.
4.4. Ausblick
51
Wie in Abschnitt 4.3.1 beschrieben, zeigte sich jedoch für den angepassten
Messbereich kein Einuss der longitudinalen Relaxationszeit τ2 in einem Wertebereich von von 1 · 10−12 s bis 1 · 10−6 s auf die qualitative Anpassung.
4.4 Ausblick
Die Untersuchung der dielektrischen relativen Permittivtät des Glases HY-1 in einem
Wechselfeld der Frequenz 1 GHz zeigte, das die Annahme einer in der Asymetrienergie ∆ und in dem Tunnelparameter λ konstante Zustandsdichte des StandardTunnelmodell für das Glas HY-1 bei tiefen Temperaturen keine gute Näherung darstellt.
Auch in [Wol14] zeigte sich bei Zweipuls-Polarisations-Echos bei etwa 1 GHz an dem
Glas HY-1 eine Diskrepanz zum Standard-Tunnelmodell, die als ein Einuss der
Kernquadrupolmomente interpretiert werden kann.
Insofern ist im Rahmen des z.B. in [Wür02] vorgestellten und in [Bur06] theoretisch
beschriebenen Kernquadrupolmodells zu untersuchen, ob ähnliche Abweichungen bei
gleichen Frequenzen in anderen Mehrkomponentengläsern von Atomen mit hohem
Kernquadrupolmoment beobachtet werden können und ob wiederum in Gläsern ohne Atome mit hohem Kernquadrupolmoment diese Abweichungen nicht auftreten.
Ein Glas mit hohem Kernquadrupolmoment, das dazu untersucht werden kann, ist
dass in diesem Kontext bereits in [Luc11] bei niedrigen Frequezen untersuchte NKZFS113 . Weiterhin ist im Rahmen des Kernquadrupolmoments zu überprüfen, ob
für das Glas HY-1 auch in anderen Frequenzbereichen entsprechende Abweichungen
zum Standard-Tunnelmodell beobachten werden können und ob wie in [Woh01] Magnetfeldabhängigkeiten vorliegen.
Aber auch für die dielektrische relative Permittivität von HY-1 bei der Wechselfeldfrequenz 1 GHz bleibt zu untersuchen, ob die Absorption entsprechende Abweichungen vom Standard-Tunnelmodell aufweist, wie in der Dispersion beobachtet.
Auÿerdem ist die Möglichkeit zur Überprüfung des Standard-Tunnelmodells über
die Messung der Intensitätsbahängigkeit des Realteils und Imaginärteils der relativen Permittivität wie in [Sch77] zu nennen.
Auch am Aufbau sind dazu Änderungen möglich. Eine Messung des leeren Resonators könnte dessen Einuss auf den Verlustwinkel bestimmen. Ist dieser gegenüber der
Absoprtion der Probe zu vernachlässigen, ist der im Rahmen dieser Arbeit gemessene
Verlustwinkel mit der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells, wie in [Sch77], vergleichbar. Ist der Verlustwinkel des leeren Resonators nicht vernachlässigbar, so kann
gegebenfalls der Verlust durch die elektrische Leitfähigkeit des Resonators durch einen Resonator mit einer supraleitenden Oberäche, zum Beispiel aus Niob, gesenkt
3 Glas der Firma SCHOTT AG, Hattenbergstr. 10, 55122 Mainz
52
4. Experimentelle Ergebnisse
werden oder die Kopplungsgüte durch schwächeres Ein- und Auskoppeln verbessert
werden.
Messungen der Phase des ausgekoppelten Signals könnten zusätzlich zur Amplitudengangmessung genutzt werde,n um Resonanzfrequenz und Verlustwinkel zu bestimmen. Auÿerdem ist eine deutliche Reduktion der Thermalisierungszeit durch das
Vergolden der Oberäche der Probe möglich, um tiefere Temperaturen experimentell
zugänglicher zu machen.
5.
Zusammenfassung
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die relative dielektrische Permittivität des Multikomponentenglases HY-1 bei Temperaturen zwischen 32 mK und 10 K in einem
Wechselfeld bei einer Frequenz von etwa 1 GHz in einem Hohlraumresonator untersucht. Auÿerdem konnte der Verlustwinkel des dabei verwendeten Resonators im
selben Temperaturbereich bestimmt werden.
Gemessen wurde die relative dielektrische Permittivität des Glases durch Integration einer Probe in einem Hohlraumresonator aus Kupfer. Durch ein Signalgenerator
wurde in diesem ein in der Amplitude moduliertes Wechsefeld eingekoppelt. In Abhängigkeit der Temperatur verändert sich die relative Permittivität des Glases, so
dass die Resonanzfrequenz des Hohlraumresonator in Folge dessen eine Änderung
erfährt. Aus der Messung der Resonanzfrequenz mit einem Hüllkurvendemodulator
und einem Lock-In Verstärker kann auf die Temperaturabhängigkeit der dielektrischen relativen Permittivität des Glases rückgeschlossen werden. Die Sendeleistung
in den Resonator betrug dabei rund −73 dBm.
Der Verlustwinkel des Resonators lieferte Hinweise auf ein Verhalten des Verlustwinkels des Glases HY-1 ähnlich dem von Suprasil I in [Sch77] im Fall kleiner Feldstärke.
Es konnte ein Minimum im Verlustwinkels im Temperaturbereich zwischen 200 mK
bis 2 K beobachtet werden.
Die ermittelte Temperaturabhängigkeit des Realteils der dielektrischen relativen Permittivität des Glases wurde mit der Vorhersage des Standard-Tunnelmodells mit einer in der Asymetrienergie ∆ und in dem Tunnelparameter λ konstanten Zustandsdichte verglichen. Dabei wurde von einer Kopplung der Tunnelsysteme an das Wechselfeld durch permanente Dipolmomente ausgegangen und die elektrische Kopplung
als Störung der Asymetrienergie betrachtet.
Die beobachte relative Änderung des Realteils der relativen Permittivität weist ein
Minimum bei etwa 4,4 K und ein Steigungsverhältnis von etwa −1 : 2,8 auf. Es
traten signikante Abweichungen zur qualitativen Anpassung der Vorhersage des
Standard-Tunnelmodells auf. Bei Temperaturen über 2 K fallen Abweichungen zu
dem durch die Anpassung gegeben Minimums auf, welche nicht durch systematische
Fehler erklärt werden können. Die experimentellen Daten beschreiben ein Minimum
bei etwa 4,4 K anstatt, wie durch die Anpassung beschrieben, bei etwa 3,9 K, jedoch
ist die breite und Flankensteilheit zu hohen Temperaturen identisch, das Minimum
erscheint, gegenüber der Anpassung, zu tiefen Temperaturen verschoben.
Bei Temperaturen unter 1 K beschreiben die experimentellen Daten ein zunehmendes Abachen in der relativen Änderung des Realteils der relativen Permittivität,
während die Theorie ein weiteres gleichmäÿiges Steigen der Kurve bis zu etwa 50 mK
53
54
5. Zusammenfassung
vorhersagt. Die Abweichung lässt sich nicht durch ungenügendes thermalisieren oder
andere systematische Fehler erklären. Eine für niedrige Energieaufspaltungen E , gegenüber dem Standard-Tunnelmodell veringerte Zustandsdichte D(E) könnte den
beobachteten Verlauf der relativen Permitivität beschreiben. Dazu könnte zum Beispiel das auch in [Wür02] diskutierte Kernquadrupolmodell betrachtet werden.
Dazu sind weitere Untersuchungen von dielektrischen Eigenschaften von Gläsern mit
und ohne Atome mit groÿem Kernquadrupolmomenten in verschieden Frequenzspektren nötig.
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56
5. Zusammenfassung
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Zel71
R. C. Zeller und R. O. Pohl, Thermal conductivity and specic heat of noncrystalline solids, Phys. Rev. B (1971)
60
5. Zusammenfassung
Danksagung
PROF. DR. CHRISTIAN ENSS für die freundliche Aufnahme in die Arbeitsgruppe,
sowie für die Möglichkeit dieses interessante Thema bearbeiten zu können,
DR. ANDREAS REISER für die groÿartige Betreuung und Unterstützung an dem
experimentellen Aufbau, für das Korrekturlesen der Arbeit, sowie für viele interessante Einblicke rund um und auÿerhalb des Themas Physik,
DR. ANDREAS FLEISCHMANN für wertvolle Ratschläge und die lehrreichen Ausführungen zu quasi allen physikalischen Bereichen,
ANNINA LUCK unter anderem für ihre Begeisterung für das Lehren und Forschen,
für die spannenden Diskussionen der Messergebnisse und für die vielen gebotenen
Möglichkeiten neues zu erlernen,
MARIUS HEMPEL und ANDREAS REIFENBERGER für ihre unglaubliche Hilfsbereitschaft, ihre kritischen Meinungen und die durch sie gegebene Arbeitsatmosphäre,
MAX WOLTER für eine super Arbeitsatmosphäre sowie im Büro, als auch im Labor
und allgemein für eine tolle Zeit in der viel gelacht und gedacht wurde,
ANNE ZEISSNER und FELIX MÜCKE für das Korrekturlesen, für gegenseitige Hilfestellung und die gemeinsame Zeit,
Den Arbeitsgruppen F3, F4 und F5 für die gute Arbeitsatmosphäre im Labor, im
Büro und auf der DPG-Frühjahrstagung.
RUDI EITEL für das stets frische Helium, das in groÿen Menge in diese Arbeit ge61
62
5. Zusammenfassung
ossen ist.
Den Mitarbeiter der TECHNIKABTEILUNG, und den Mitarbeitern EDV, die durch
ihre Kompetenzen zur Entstehung dieser Arbeit maÿgeblich beigetragen haben.
Erklärung
Ich versichere, dass ich diese Arbeit selbstständig verfasst habe und keine anderen
als die angegebenen Quellen und Hilfsmittel benutzt habe.
Heidelberg, 27. Mai 2015
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Nils Valentin Hau
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