σ ω ω ω ω − ω ω ω ω σ ω ω ω ω σ ω ω ω ω

Institut für Physik und Physikalische Technologien der TU Clausthal
Nichtlineare Optik
SS 2005/06
2.
März 2006
Nichtlineare Polarisierung
Die Polarisierung ist die Summe der induzierten Dipole pro Volumen, die durch Auslenkung
der Elektronenwolke relativ zum viel schwereren Kern in einem äußeren elektrischen Feld
erfolgt. Im linearen Fall bewirkt ein vergleichsweise kleines Feld kleine harmonische
Auslenkungen. Im nichtlinearen Fall erfolgen große Auslenkungen, die nicht mehr
proportional zum verursachenden elektrischen Feld sind.
Das lineare Modell eines elastisch gebundenen Elektrons beschreibt die lineare Optik sehr
gut, z.B. die Dispersionseigenschaften n(ω)
2.1
Elektronischer Oszillator (linearer Fall)
Wir betrachten einen eindimensionalen elektronischen Oszillator
E(t) : äußeres Feld
x(t) : Auslenkung
Mit der rücktreibenden Kraft F (t ) = − k x (t ) und der Dämpfung σ x& (t ) des Oszillators lautet
die Bewegungsgleichung des Elektrons mit der Masse m
d 2 x (t )
d x (t ) k
e
x (t ) = − E (t )
+σ
+
2
dt
dt
m
m
Für das Feld E und die Auslenkung x gilt der Ansatz
E (t ) = Re (E0 exp (i ω t ) )
x (t ) = Re ( x0 exp (i ω t ) )
Die Größe der Amplitude x0 hängt von der Frequenz ω ab, genau genommen vom Abstand
(ω − ω 0 ) von der Resonanzfrequenz
ω0 =
k/m
Einsetzen des Ansatzes in die Differentialgleichung führt auf
− ω 2 x0 (ω ) + i ω σ (ω ) + ω 02 x0 (ω ) = −
⇔ (ω 02 − ω 2 ) x0 (ω ) + i ω σ x0 (ω ) = −
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e
E0
m
e
E0
m
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Für die Amplitude erhält man damit
x0 (ω ) =
− ( e / m) E 0
ω − ω 2 + iω σ
2
0
Im Bereich der Resonanz (ω ≈ ω 0 ) gilt die Näherung
ω 02 − ω 2 = (ω 0 + ω ) (ω 0 − ω ) ≈ 2 ω 0 (ω 0 − ω )
⇒ x0 (ω ≈ ω 0 ) =
− ( e / m ) E0
2 ω 0 (ω 0 − ω ) + i σ ω 0
Das Dipolmoment eines einzelnen Elektrons lautet
μ (t ) = − e x0 (t )
Die zugehörige Polarisierung bei N Oszillatoren pro Volumen ist
P (t ) = Re (P0 (ω ) exp (i ω t ) )
P0 (ω ) = − N e x0 (ω )
(ω
⎛
N e2 / m
⎜⎜
≈ ω0 ) 2 ω (ω − ω ) + i ω σ
0
0
0
⎝
≈
⎞
⎟⎟ E0
⎠
Die Suszeptibilität χ beschreibt den Zusammenhang von Polarisierung und elektrischem
Feld
P (ω ) = ε 0 χ (ω ) E (ω )
bzw.
P0 (ω ) = ε 0 χ (ω ) E0 (ω )
Nahe der Resonanz ω0 gilt dann
N e2
χ (ω ) =
m ε 0 ( 2 ω 0 (ω 0 − ω ) + i ω 0 σ
)
oder allgemein
χ (ω ) =
N e2
m ε 0 (ω 02 − ω 2 ) + i ω σ
(
)
Hieraus folgt unmittelbar, dass χ komplex ist
χ (ω ) = χ ' (ω ) − i χ " (ω )
mit
( χ ', χ" ∈ ℜ )
⇒ P (t ) = Re (ε 0 χ (ω ) E0 exp (i ω t ) )
= ε 0 E0 χ ' (ω ) cos (ω t ) + ε 0 E0 χ " (ω ) sin (ω t )
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Der Anteil proportional zu χ' beschreibt eine Polarisierung, die in Phase mit dem elektrischen
Feld ist, so dass kein Energieübertrag erfolgt. Dagegen ist für den Anteil χ" die Polarisierung
um π /2 gegen das verursachende elektrische Feld verschoben; damit kommt es zur
Absorption von Strahlung und einem Energieübertrag auf das Dielektrikum. Nahe der
Resonanz (ω ≈ ω 0 ) gilt
⎛ N e2 ⎞
2 (ω 0 − ω ) / σ
⎟⎟
χ ' (ω ) = ⎜⎜
2
2
⎝ m ω 0 σ ε 0 ⎠ 1 + 4 (ω − ω 0 ) / σ
⎛
N e2
⎞
Dispersionskurve
1
⎟⎟
χ " (ω ) = ⎜⎜
2
2
⎝ m ω 0 σ ε 0 ⎠ 1 + 4 (ω − ω 0 ) / σ
Lorentzkurve
Die Größen von χ' (proportional zum Brechungsindex) und χ" (proportional zur Absorption)
sind über die Kramers-Kroning-Relationen miteinander verknüpft:
χ ' (ω ) =
1
π
∞
PV
∫
−∞
χ " (ω ' )
dω ' ,
ω' − ω
χ " (ω ) = −
1
π
∞
PV
∫
−∞
χ ' (ω ' )
dω '
ω' − ω
Hier meint PV den Hauptwert (Principal Value) des Integrals, berücksichtigt also die Polstelle
des Integranden bei ω = ω' (Cauchy-Hauptwert). Die Kramers-Kronig-Relationen sind von
Bedeutung für die Berechnung der dielektrischen Funktion ε(ω) bzw. des Brechungsindexes
n(ω) aus der Messung der Absorptionskurve α (ω ' ) über einen großen Bereich ω'.
2.2
Optische Suszeptibilität
Es ist die Frage zu klären, wie sich die Resonanz bei ω 0 auf die Ausbreitung der
elektromagnetischen Welle auswirkt
v
v
v
v v
v
D = ε 0 E + P + Ptrans = ε ε 0 E + ε 0 χ (ω ) E
123
1424
3
alle übrigen
Resonanzen
⇒
Resonanz bei ω = ω 0
v
v
v
D = ε 0 (ε + χ (ω ) ) E = ε 0 ε ' (ω ) E
14243
ε ' (ω )
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Betrachtet wird eine Welle mit E ( z , t ) = Re (E0 exp (i ω t − i k ' z ) ) und der Wellenzahl
k' = ω
=ω
μ 0 ε 0 ε ' (ω )
μ0 ε 0
=ω
ε
1+
μ0 ε 0
ε + χ (ω )
χ (ω )
ε
χ (ω ) / ε << 1
⎛
⎞
1
= ω μ 0 ε 0 n ⎜⎜1 +
χ (ω ) ⎟⎟
2
14243 ⎝
2n
⎠
ε ≡n
k
⎛
⎞
1
i
= k ⎜⎜1 +
χ ' (ω ) −
χ " (ω ) ⎟⎟
2
2
2n
2n
⎝
⎠
χ = χ ' − i χ"
= k + Δk + i γ / 2
Als Resultat erhält man, dass die Welle eine Absorption γ sieht sowie eine zusätzliche
Phasenverschiebung Δk:
Δk =
⇒
k
χ ' (ω ) ,
2 n2
γ =−
k
χ " (ω )
n2
E ( z , t ) = Re (E0 exp (i ω t − i (k + Δk ) z ) exp (γ z / 2) )
Hier ist γ = −α der Absorptionskoeffizient
I =
⇒
c n ε0
| E |2
2
I ( z) =
mit
E
2
=
v r
1
Re ( E ⋅ E * )
2
c nε0
| E0 | 2 exp ( γ z ) = I 0 exp (−α z )
124243
I0
Dies ist das Lambert-Beer-Gesetz der Absorption.
2.3
Physikalischer Ursprung nichtlinearer optischer Effekte
Die Polarisierung durch Lichtwellen in dielektrischen Kristallen beruht fast ausschließlich auf
den schwach geladenen äußeren Valenzelektronen
P (t ) = − N e x (t )
Hier ist N die Dichte der Valenzelektronen und x die Auslenkung der Elektronen aus der
Gleichgewichtslage. Die Form des Energiepotentials V(x) der Elektronen entspricht der
Symmetrie der Kristalle. Für symmetrische Kristalle ist V daher eine symmetrische Funktion
V ( x) =
m 2 2 m
ω0 x +
B x4 +
...
123
2
4
höhere Ordnungen
Hier ist B eine Konstante und ω 0 ist die Resonanzfrequenz des elektronischen Oszillators.
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Für die rücktreibende Kraft gilt
F ( x) = −
∂
V ( x) = − m ω 02 x − m B x 3 − ...
∂x
In Kristallen ohne Inversionszentrum enthält das Potential nur ungerade Terme in x
V ( x) =
⇒
m 2 2 m
ω 0 x + D x 3 + 12
...
3
2
3
höhere Ordnungen
F ( x) = − m ω 02 x − m D x 2 − ...
Die Konstanten B und D sind ein Maß für die Größe der Nichtlinearitäten. Das
Koordinatensystem sei so gewählt dass D > 0 gilt. Eine positive Auslenkung (x > 0) bewirkt
eine größere absolute rücktreibende Kraft, eine negative Auslenkung (x < 0) dagegen eine
kleinere absolute rücktreibende Kraft. Die Kraft durch das elektrische Feld auf das Elektron
sei positiv (F = − eE, also E < 0); dies bedeutet entsprechend eine größere Polarisierung. Ist
die Kraft negativ (E > 0), so erhält man eine kleinere Polarisierung.
An den Kristall wird ein optisches elektrisches Feld E (t ) = Re ( E0 exp (i ω t ) ) angelegt mit
der optischen Kreisfrequenz ω und der Amplitude a ≡ E0 .
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Eine Fourier-Analyse (rechte Abbildung) der Polarisierung P(t) zeigt Anteile mit den
Frequenzen Null, ω und 2ω. Der Zusammenhang von nichtlinearer Polarisierung P ( 2ω ) und
dem optischen elektrischen Feld E (ω ) folgt aus der Bewegungsgleichung des Elektrons
F = m &x&
e E0(ω )
d2
d x(t )
2
2
(exp (i ω t ) + exp (− i ω t ) )
+
σ
+
ω
x
(
t
)
+
D
x
(
t
)
=
−
0
2m
d t2
dt
mit dem elektrisches Feld E (t ) = E0(ω ) cos (ω t ) = 1 / 2 E0(ω ) ( exp (i ω t ) + exp (− i ω t ) ) , dem
Dämpfungsterm F R = − m σ x& und der rücktreibenden Kraft F = − dV / dx = − ω 02 x + D x 2 .
Für die Auslenkung x(t) macht man den Ansatz
x (t ) =
(
1
q1 exp (i ω t ) + q2 exp (2 i ω t ) + c. c.
2
)
In dieser Darstellung wird der statische Anteil für ω = 0 nicht berücksichtigt; dies hat jedoch
keine Auswirkungen auf das Ergebnis. Einsetzen in die Differentialgleichung liefert
−
ω2
2
( q1 exp (i ω t ) + c. c. ) − 2ω 2 ( q2 exp (2 i ω t ) +
+ i ω σ ( q2 exp (2 i ω t ) − c. c. ) +
+
ω 02
2
c. c. ) +
iω σ
2
( q1 exp (i ω t ) − c. c. )
( q1 exp (i ω t ) + q2 exp (2 i ω t ) + c. c. )
D 2
(
q1 exp (2 i ω t ) + q22 exp (4 i ω t ) + q1 q1* + q2 q2* + 2 q1 q2 exp (3 i ω t ) + 2 q1 q2* exp (− i ω t ) + c. c.)
4
=
− e E0(ω )
( exp (i ω t ) + c. c. )
2m
Diese Gleichung gilt für alle Zeiten t, also sind die Koeffizienten für Oszillationen mit den
Frequenzen ω und 2ω jeweils gleich (Koeffizientenvergleich). Terme mit ω ergeben
ω 02
− e E0(ω )
iω σ
D
*
−
q1 +
q1 +
q1 +
2 q1 q2 =
2
2
2
4
2m
ω2
Eine berechtigte Annahme ist, dass die Nichtlinearität klein sei, dass also gilt
D q2 <<
(ω 02 − ω 2 ) 2 + ω 2 σ 2
Hieraus erhält man unmittelbar die lineare Auslenkung und die (lineare) Suszeptibilität
e E0(ω )
1
q1 = −
2
m (ω 0 − ω 2 ) + i ω σ
χ (ω ) =
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N e2
m ε 0 ( (ω 02 − ω 2 ) + i ω σ )
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Für den Vergleich der Terme 2ω erhält man
− 2 ω q2 + i ω σ q2 +
2
q2 =
ω 02
2
q2 = −
D 2
q1
4
− D e 2 ( E0(ω ) ) 2
2 m 2 ( (ω 02 − ω 2 ) + i ω σ ) 2 ( ω 02 − 4 ω 2 + 2 i ω σ )
Die nichtlineare Polarisierung P ( 2ω ) (t ) bei der Frequenz 2ω ist dann
P ( 2ω ) (t ) = − e N
(
1
(q2 exp (2 i ω t ) + c. c.) ≡ 1 d ( 2ω ) ( E0(ω ) ) 2 exp (2 i ω t ) + c. c.
2
2
)
mit dem nichtlinearen optischen Koeffizienten d ( 2ω ) . Dieser hängt über die Beziehung
d ( 2ω ) = ε 0 χ ( 2ω ) mit der Suszeptibilität zweiter Ordnung zusammen.
Für die Amplitude der nichtlinearen Polarisierung P0( 2ω ) erhält man
P ( 2ω ) (t ) =
(
1
P0( 2ω ) exp (2 i ω t ) + c. c.
2
)
P0( 2ω ) = d ( 2ω ) E0(ω ) E0(ω )
Mit diesem Ergebnis lässt sich der nichtlineare Koeffizient d(2ω) darstellen als
d ( 2ω ) = − N e q2 / ( E0(ω ) ) 2
und mit Hilfe von
χ (ω ) =
N e2
m ε 0 ( (ω 02 − ω 2 ) + i ω σ )
χ ( 2ω ) =
N e2
m ε 0 ( (ω 02 − (2ω ) 2 ) + i (2ω ) σ )
d ( 2ω ) =
m D ( χ (ω ) ) 2 χ ( 2ω ) ε 03
2 N 2 e3
Diese Gleichung verknüpft d ( 2ω ) mit den linearen Suszeptibilitäten χ (ω ) und χ ( 2ω ) und dem
nichtlinearen Koeffizienten D. Dies erlaubt die theoretische Vorhersagen von d ( 2ω ) .
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Tensorcharakter nichtlinearer optischer Effekte
Bisher wurde der Zusammenhang von Polarisation und elektrischem Feld skalar behandelt. In
anisotropen Kristallen ist der Tensorcharakter der Suszeptibilität zu berücksichtigen; somit
lautet die Schreibweise z.B. für die x-Komponenten von P0( 2ω )
( 2ω )
( 2ω )
( 2ω )
P0(,2xω ) = d xxx
E0(ω, x) E0(ω, x) + d xyy
E0(ω, y) E0(ω, y) + d xzz
E0(ω, z) E0(ω, z)
( 2ω )
( 2ω )
+ 2 d xzy
E0(ω, z) E0(ω, y) + 2 d xzx
E0(ω, z) E0(ω, x) + 2 d xxy E0(ω, x) E0(ω, y)
=
∑d
j, k = x, y, z
( 2ω )
x , jk
E0(,ωj ) E0(,ωk )
Die allgemeine Schreibweise lautet
Pi ( 2ω ) =
∑d
( 2ω )
i jk
j , k = x, y, z
E0(ω, j) E0(ω, k)
Betrachtet man ein Umpolen des elektrischen Feldes der Form E0(ω ) → − E0(ω ) für den Fall
eines zentrosymmetrischen Kristalls, so "sieht" das Feld denselben Kristall und damit gilt
(
)(
− Pi ( 2ω ) = ∑ d (i 2jkω ) − E0(ω, j) − E0(,ωk )
)
j, k
Diese Gleichung und die vorherige sind nur zu erfüllen für d (ijk2ω ) = 0 ∀i , j , k , d.h.
zentrosymmetrische Kristalle zeigen keine Frequenzverdopplung.
Häufig benutzt man zur Darstellung von Tensorelementen kontrahierte Indizes der Form
(ijk ) → (il ) und nutzt hierbei weiter die Symmetrie d ijk = d ikj aus. Die letzten beiden Indizes
werden dabei nach folgender Vorschrift zusammengefasst
11 → 1
22 → 2
33 → 3
23, 32 → 4
13, 31 → 5
12, 21 → 6
also z.B. d311 → d31, d222 → d22 und d131 → d15.
Durch die Kristallsymmetrie (z.B. Spiegelebenen oder Drehachsen) reduziert sich die Anzahl
der unabhängigen Elemente des Tensors d̂ , d.h. es gibt eine Anzahl Elemente mit d ijk = 0 und
meist nur wenige von Null verschiedene Koeffizienten. Häufig findet man besonders große
Werte für die Nichtdiagonalelemente des d̂ -Tensors.
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